【手続補正書】
【提出日】平成15年9月3日(2003.9.3)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記式のピロロピロール
【化１】
1997132575.tif 000001
と、
（ａ）下記式のピロロピロール
【化２】
1997132575.tif 000002
［式中、
ＡとＢとは互いに独立的に下記式のいずれかの基である
【化３】
1997132575.tif 000003
（式中、
R1とR2とは互いに独立的に水素、ハロゲン、Ｃ1-Ｃ18アルキル、Ｃ1-Ｃ18アルコキシ、Ｃ1-Ｃ18アルキルメルカプト、Ｃ1-Ｃ18アルキルアミノ、Ｃ1-Ｃ18アルコキシカルボニル、Ｃ1-Ｃ18アルキルアミノカルボニル、−ＣＮ、−ＮＯ2 、トリフルオロメチル、Ｃ5-Ｃ6-シクロアルキル、−Ｃ＝Ｎ−（Ｃ1-Ｃ18アルキル）、
【化４】
1997132575.tif 000004
イミダゾリル、ピラゾリル、トリアゾリル、ピペラジニル、ピロリル、オキサゾリル、ベンゾオキサゾリル、ベンゾチアゾリル、ベンゾイミダゾリル、モルホリニル、ピペリジニルまたはピロリジニルであり、
Ｇは -ＣＨ2-、 -ＣＨ（ＣＨ3）-, -Ｃ（ＣＨ3）2 - 、 -ＣＨ＝Ｎ-、 -Ｎ＝Ｎ- 、-Ｏ-, -Ｓ- 、 -ＳＯ- 、 -ＳＯ2-、 -ＣＯＮＨ- または -ＮR7- であり、
R3とR4とは互いに独立的に水素、ハロゲン、Ｃ1-Ｃ6-アルキル、Ｃ1-Ｃ18アルコキシまたは−ＣＮであり、
R5とR6とは互いに独立的に水素、ハロゲンまたはＣ1-Ｃ6-アルキルであり、そしてR7は水素またはＣ1-Ｃ6-アルキルである）］、
または
（ｂ）下記式のキナクリドン
【化５】
1997132575.tif 000005
（式中、R8は水素、ハロゲン、Ｃ1-Ｃ6 アルキルまたはＣ1-Ｃ6 アルコキシである）とからなり、
Ｉ：IIの比またはＩ：III の比が２０乃至９０重量％：８０乃至１０重量％である固溶体。
【請求項２】
請求項１記載の固溶体の製造方法において、触媒としての塩基の存在下、非プロトン有機溶剤中において式ＩとIIの化合物または式ＩとIII の化合物を、それ自体公知の方法によって、
下記式のジカーボネート
Ｄ−Ｏ−Ｄ                        （ＩＶ）
または下記式トリハロアセテテート
（R9）3 Ｃ−Ｄ                    （Ｖ）
または下記式のアジド
ＤＮ3                           （ＶＩ）
または下記式のカーボネート
Ｄ−ＯR10                         （ＶII）
または下記式のアルキリデンイミノオキシホルメート
【化８】
1997132575.tif 000006
（上記各式中、
Ｄは下記式のいずれかの基であり、
【化９】
1997132575.tif 000007
R9は塩素、フッ素または臭素であり、
R10 はＣ1-Ｃ4 アルキル、置換されていないフェニルまたはハロゲン、Ｃ1-Ｃ4 アルキル、Ｃ1-Ｃ4 アルコキシまたはＣＮによって置換されたフェニルであり、
R11 は−ＣＮまたは−ＣＯＯR10 であり、
R12 は置換されていないフェニルまたはハロゲン、Ｃ1-Ｃ4 アルキル、Ｃ1-Ｃ4 アルコキシまたはＣＮによって置換されたフェニルであり、
R13 、R14 およびR15 は互いに独立的に水素、Ｃ1-Ｃ6- アルキルまたはＣ2-Ｃ5アルケニルである、ただしR13 、R14 およびR15 のうちの少なくとも２つはアルキルまたはアルケニルでなければならない）と１：２のモル比で反応させ、これにより下記式のいずれかの可溶性化合物を生成させ、
【化１０】
1997132575.tif 000008
式ＩＸとＸの化合物または式ＩＸとＸＩの化合物を、
（ｉ）１：１のモル比、粉末形状で一般に公知の方法によって均質混合するか、
または
（ii）１：１のモル比、粉末形状で一般に公知の方法によって均質混合し、続いてその混合物を溶剤に溶解するか、または
（iii）まず最初に溶解し、そして次に１：１の比、溶液の形態で混合し、
そして次に、
この乾燥混合物または溶解混合物から、熱処理、光分解処理または化学処理によって所望の混晶を沈殿させることを特徴とする方法。
【請求項３】
式Ｉのピロロピロールと式IIのピロロピロールとよりなり、Ｉ：IIの比が６０乃至９０重量％：４０乃至１０重量％である請求項１記載の固溶体。
【請求項４】
式Ｉのピロロピロールと式III のキナクリドンとよりなり、Ｉ：III の比が８０乃至９０重量％：２０乃至１０重量％である請求項１記載の固溶体。
【請求項５】
請求項１記載の固溶体を含有する高分子有機材料。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
さらに別の新規な製造方法として下記の方法がある。すなわち、触媒としての塩基の存在下、非プロトン有機溶剤中において、式ＩとIIの化合物または式ＩとIII の化合物を、それ自体公知の方法によって、
下記式のジカーボネート
Ｄ−Ｏ−Ｄ                        （ＩＶ）
または下記式トリハロアセテテート
（R9）3 Ｃ−Ｄ                    （Ｖ）
または下記式のアジド
ＤＮ3                           （ＶＩ）
または下記式のカーボネート
Ｄ−ＯR10                         （ＶII）
または下記式のアルキリデンイミノオキシホルメート
【化１８】
1997132575.tif 000009
（上記各式中、
Ｄは下記式のいずれかの基であり
【化１９】
1997132575.tif 000010
R9は塩素、フッ素または臭素であり、
R10 はＣ1-Ｃ4 アルキル、置換されていないフェニルまたはハロゲン、Ｃ1-Ｃ4 アルキル、Ｃ1-Ｃ4 アルコキシまたはＣＮによって置換されたフェニルであり、
R11 は−ＣＮまたは−ＣＯＯR10 であり、
R12 は置換されていないフェニルまたはハロゲン、Ｃ1-Ｃ4 アルキル、-Ｃ1-Ｃ4アルコキシまたはＣＮによって置換されたフェニルであり、
R13 、R14 およびR15 は互いに独立的に水素、Ｃ1-Ｃ6-アルキルまたはＣ2-Ｃ5 アルケニルである、ただしR13 、R14 およびR15 のうちの少なくとも２つはアルキルまたはアルケニルでなければならない）と１：２のモル比で反応させて下記式のいずれかの可溶性化合物を生成させ、
【化２０】
1997132575.tif 000011
−この化合物ＩＸとＸまたは化合物ＩＸとＸＩを、
（ｉ）１：１のモル比、粉末形状で一般に公知の方法によって均質混合するか、または
（ii）１：１のモル比、粉末形状で一般に公知の方法によって均質混合し、続いてこの混合物を溶剤に溶解するか、または
（iii）まず最初に溶解し、そして次に１：１の比、溶液の形態で混合し、
そして次に、
−この乾燥混合物または溶解混合物から、熱処理、光分解処理または化学処理によって所望の混晶を沈殿させる。
Ｃ2-Ｃ5 アルケニルとしてのR13 、R14 およびR15 の例はビニル、アリル、メタリル、ｎ−ブテ−２−ニル、２−メチルプロペ−２−ニル、ｎ−ペンテ−２−ニルである。
R13 およびR15 は好ましくはメチルであり、そしてR14 は好ましくはＣ1−Ｃ6−アルキル、特にメチルである。
式ＩとIIまたは式ＩとIII の化合物を、式ＩV のジカーボネートと反応させるのが好ましい。
式ＩV のジカーボネート、式Ｖのトリハロアセテート、式ＶI のアジド、式ＶIIのカーボネートおよび式ＶIII のアルキリデンイミノオキシホルメートは公知の物質である。もし新規化合物である場合でも、それら新規化合物は一般に公知である方法に準じて製造することができる。