(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＰＥＭ型燃料電池システムのためのリフォーメート中の一酸化炭素量を減少させるための燃料プロセス処理用サブシステムにおいて使用するリフォーメート冷却システムであって、
前記燃料プロセス処理用サブシステムが、リフォーメート流れ中に担持される一酸化炭素を酸化させるための第１及び第２の各優先酸化器を含み、第２優先酸化器が、リフォーメート流れに関して第１優先酸化器よりも下流側に位置付けられ且つリフォーメート流れのために必要な触媒反応温度範囲が第１優先酸化器における触媒反応温度範囲よりも低く、
リフォーメート流れの熱を冷却材流れに移行させるための第１熱交換器ユニットにして、リフォーメート流れと冷却材流れとが相互熱交換関係下に通過する第１及び第２の各コア部分を含み、リフォーメート流れに関して第１優先酸化器よりも上流側に位置付けられ、前記第１コア部分が冷却材流れ及びリフォーメート流れの両方に関して第２コア部分よりも上流側に位置付けられた第１熱交換器ユニットと、
リフォーメート流れの熱を冷却材流れに移行させるための第２熱交換器ユニットにして、リフォーメート流れと冷却材流れとが熱交換関係下に通過する第３及び第４の各コア部分を含み、リフォーメート流れに関して第２優先酸化器よりも上流側で且つ第１優先酸化器よりも下流側に位置付けられ、第３コア部分がリフォーメート流れに関して第４コア部分よりも上流側に位置付けられ、第３コア部分及び第４コア部分の一方が冷却材流れに関して第１コア部分よりも上流側に位置付けられ、第３コア部分及び第４コア部分の他方が冷却材流れに関して第２コア部分よりも下流側に位置付けられた第２熱交換器ユニットと、
を含み、
冷却材が、第３コア部分及び第４コア部分の前記一方と、第１コア部分と、第２コア部分と、第３コア部分及び第４コア部分の前記他方と、を通して連続的に流動し、リフォーメートが、第１コア部分と、第２コア部分と、第１優先酸化器と、第３コア部分と、第４コア部分と、第２優先酸化器と、を通して連続的に流動する、
リフォーメート冷却システム。
【請求項２】
第３コア部分及び第４コア部分の前記一方が第３コア部分であり、第３コア部分及び第４コア部分の前記他方が第４コア部分である請求項１のリフォーメート冷却システム。
【請求項３】
第３コア部分及び第４コア部分の前記一方が第４コア部分であり、第３コア部分及び第４コア部分の前記他方が第３コア部分である請求項１のリフォーメート冷却システム。
【請求項４】
ＰＥＭ型燃料電池システムのためのリフォーメート中の一酸化炭素量を減少させるための燃料プロセス処理用サブシステムにおいて使用するためのリフォーメート冷却システムであって、
前記燃料プロセス処理用サブシステムが、リフォーメート流れ中に担持される一酸化炭素を酸化させるための第１及び第２の各優先酸化器を含み、第２優先酸化器が、リフォーメート流れに関して第１優先酸化器よりも下流側に位置付けられ且つリフォーメート流れのために必要な触媒反応温度範囲が第１優先酸化器における触媒反応温度範囲よりも低く、
リフォーメート流れの熱を冷却材流れに移行させるための第１熱交換器ユニットにして、リフォーメート流れと冷却材流れとが相互熱交換関係下に通過する第１及び第２の各コア部分を含み、リフォーメート流れに関して第１優先酸化器よりも上流側に位置付けられ、前記第１コア部分が冷却材流れとリフォーメート流れとを共に第２コア部分に供給するために第２コア部分に連結された第１熱交換器ユニットと、
リフォーメート流れの熱を冷却材流れに移行させるための第２熱交換器ユニットにして、リフォーメート流れと冷却材流れとが熱交換関係下に通過する第３及び第４の各コア部分を含み、リフォーメート流れに関して第２優先酸化器よりも上流側で且つ第１優先酸化器よりも下流側に位置付けられ、第３コア部分がリフォーメート流れを第４コア部分に供給するために第４コア部分に連結され、第３コア部分及び第４コア部分の一方が、第１コア部分に冷却材流れを供給するために第１コア部分に連結され、第３コア部分及び第４コア部分の他方が、第２コア部分からの冷却材流れを受けるために第２コア部分に連結された第２熱交換器ユニットと、
を含むリフォーメート冷却システム。
【請求項５】
第３コア部分及び第４コア部分の前記一方が第３コア部分であり、第３コア部分及び第４コア部分の前記他方が第４コア部分である請求項４のリフォーメート冷却システム。
【請求項６】
第３コア部分及び第４コア部分の前記一方が第４コア部分であり、第３コア部分及び第４コア部分の前記他方が第３コア部分である請求項４のリフォーメート冷却システム。
【請求項７】
ＰＥＭ型燃料電池システムのためのリフォーメート中の一酸化炭素量を減少させるための燃料プロセス処理用サブシステムにおいて使用するためのリフォーメート冷却システムであって、
前記燃料プロセス処理用サブシステムが、リフォーメート流れ中に担持される一酸化炭素を酸化させるための第１及び第２の各優先酸化器を含み、第２優先酸化器が、リフォーメート流れに関して第１優先酸化器よりも下流側に位置付けられ且つリフォーメート流れのために必要な触媒反応温度範囲が第１優先酸化器における触媒反応温度範囲よりも低く、
冷却材流路と、
リフォーメート流路と、
熱交換器の第１、第２、第３、第４の各コア部分にして、リフォーメート流れからの熱を冷却材流れに移行させるための、熱交換関係下の冷却材流路部分及びリフォーメート流路部分を含み、前記各コア部分が、第１コア部分及び第２コア部分が第１優先酸化器よりも上流側に位置付けられ第３コア部分及び第４コア部分が第１優先酸化器よりも下流側で且つ第２優先酸化器よりも上流側に位置付けられる状態下においてリフォーメート流路に沿ってその番号順にシーケンス配列され、第１コア部分及び第２コア部分が冷却材流路に沿ってその番号順にシーケンス配列され、第３コア部分及び第４コア部分の一方が冷却材流路に沿って第１コア部分のよりも上流側に配列され、第３コア部分及び第４コア部分の他方が冷却材流路に沿って第２コア部分よりも下流側に配列される第１、第２、第３、第４の各コア部分と、を含むリフォーメート冷却システム。
【請求項８】
第３コア部分及び第４コア部分の前記一方が第３コア部分であり、第３コア部分及び第４コア部分の前記他方が第４コア部分である請求項７のリフォーメート冷却システム。
【請求項９】
第３コア部分及び第４コア部分の前記一方が第４コア部分であり、第３コア部分及び第４コア部分の前記他方が第３コア部分である請求項７のリフォーメート冷却システム。
【請求項１０】
リフォーメートが第２触媒反応に先立ち第１触媒反応を受けるようにした、ＰＥＭ型燃料電池システムのための燃料プロセス処理用サブシステムにおける第１触媒反応及び第２触媒反応のための所望の温度範囲にリフォーメートを冷却するための方法であって、
ａ）第１触媒反応と第２触媒反応との間でリフォーメート流れの熱を冷却材の初期のパスに移行させること、
ｂ）第１触媒反応に先立ち、リフォーメート流れの熱を段階ａ）で加熱された冷却材流れに移行させること、
ｃ）第１触媒反応に先立ち、段階ｂ）において冷却されたリフォーメート流れの熱を段階ｂ）で加熱された冷却材に移行させること、
ｄ）第１触媒反応と第２触媒反応との間に、リフォーメートの熱を段階ｃ）で加熱された冷却材流れに移行させること、
を含み、
前記第１触媒反応及び第２触媒反応が、前記リフォーメート流れ中に担持される一酸化炭素量を減少させるためのものである方法。
【請求項１１】
冷却材流れの全流量を調節することを更に含む請求項１０の方法。
【請求項１２】
冷却材流れの流量をリフォーメートの流量の関数として調節することを更に含む請求項１０の方法。
【請求項１３】
前記関数が一次関数である請求項１２の方法。
【請求項１４】
リフォーメートが第２触媒反応に先立ち第１触媒反応を受けるようにした、ＰＥＭ型燃料電池システムのための燃料プロセス処理用サブシステムにおける第１触媒反応及び第２触媒反応のための所望の温度範囲にリフォーメートを冷却するための方法であって、
リフォーメート流れによっては加熱されていない冷却材流れの初期のパスにリフォーメート流れからの熱を移行させること及び、リフォーメート流れと、前記初期のパス内及び第１触媒反応の上流側のリフォーメート流れによって予め加熱されている冷却材流れの別のパスとの間で熱を移行させることにより、リフォーメート流れの温度を第２触媒反応のために所望される温度範囲に冷却すること、
を含み、
前記第１触媒反応及び第２触媒反応が、前記リフォーメート流れ中に担持される一酸化炭素量を減少させるためのものである方法。
【請求項１５】
リフォーメート流れの温度を第２触媒反応のために所望される温度範囲に冷却することが、冷却材流れの全流量を調節することを含んでいる請求項１４の方法。
【請求項１６】
リフォーメート流れの温度を第２触媒反応のために所望される温度範囲に冷却することが、冷却材流れの全流量をリフォーメート流れの関数として調節することを含んでいる請求項１４の方法。
【請求項１７】
前記関数が一次関数である請求項１６の方法。
【請求項１８】
第１流量のリフォーメート流れに対し、リフォーメート流れの熱が冷却材流れの前記別のパスに移行され、第１流量未満である第２流量のリフォーメート流れに対し、前記別のパスからの熱がリフォーメート流れに移行される請求項１４の方法。
【請求項１９】
リフォーメートが第２触媒反応に先立ち第１触媒反応を受けるようにした、ＰＥＭ型燃料電池システムのための燃料プロセス処理用サブシステムにおける第１触媒反応及び第２触媒反応のための所望の温度範囲にリフォーメートを冷却するための方法であって、
第１触媒反応の下流側のリフォーメート流れと、第１触媒反応の上流側のリフォーメート流れとの両方によって加熱された冷却材流れを使用して、リフォーメート流れを第１触媒反応のための所望の温度範囲に冷却すること、
を含み、
前記第１触媒反応及び第２触媒反応が、前記リフォーメート流れ中に担持される一酸化炭素量を減少させるためのものである方法。
【請求項２０】
リフォーメート流れが、冷却材流れの全流量を調節することにより冷却されることを含む請求項１９の方法。
【請求項２１】
リフォーメート流れが、冷却材流れの全流量をリフォーメート流れの流量の関数として調節することにより冷却されることを含む請求項１９の方法。
【請求項２２】
前記関数が一次関数である請求項２１の方法。
【請求項２３】
リフォーメートが第２触媒反応に先立ち第１触媒反応を受けるようにした、ＰＥＭ型燃料電池システムのための燃料プロセス処理用サブシステムにおける第１触媒反応及び第２触媒反応のための所望の温度範囲にリフォーメートを冷却するための方法であって、
第１触媒反応の下流側のリフォーメート流れと、第１触媒反応の上流側のリフォーメート流れとの両方によって加熱された冷却材流れを使用して、リフォーメート流れを第１触媒反応のための所望の温度範囲に冷却すること、
リフォーメート流れによっては加熱されていない冷却材流れの初期のパスと、リフォーメート流れによって第１触媒反応の上流側で加熱された冷却材流れの別のパスとを使用して、リフォーメート流れを第２触媒反応のための所望の温度範囲に冷却すること、
を含み、
前記第１触媒反応及び第２触媒反応が、前記リフォーメート流れ中に担持される一酸化炭素量を減少させるためのものである方法。
【請求項２４】
冷却材流れの全流量を調節することによりリフォーメート流れを冷却することを含む請求項２３の方法。
【請求項２５】
冷却材流れの全流量をリフォーメート流れの流量の関数として調節することによりリフォーメート流れを冷却することを含む請求項２３の方法。
【請求項２６】
前記関数が一次関数である請求項２５の方法。
【請求項２７】
第１流量のリフォーメート流れに対し、リフォーメート流れの熱が冷却材流れの前記別のパスに移行され、第１流量未満である第２流量のリフォーメート流れに対し、冷却材流れの前記別のパスからの熱がリフォーメート流れに移行される請求項２３の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は燃料電池システム用の燃料プロセス処理用サブシステムに関し、詳しくは、プロトン交換膜型燃料電池システム（以下、単にＰＥＭ型燃料電池システムとも称する）と通称される固体高分子型燃料電池システムのための燃料プロセス処理用サブシステム内のリフォーメート流体流れ用の冷却システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
代表的なＰＥＭ型燃料電池システムでは、燃料電池のアノード側の水素源としてメタンや炭化水素のような燃料を用いている。特に据え置き型発電形式のＰＥＭ型燃料電池システムの多くでは、加湿した天然ガス及び空気をＰＥＭ型燃料電池システムの燃料プロセス処理用サブシステムにより化学的に変換（リフォーム変換）して、リフォーメートとして知られる水素リッチなガス流れとしている。リフォーム変換プロセス中は、ＰＥＭ型燃料電池システムの高分子膜がＣＯによって容易に酸化（ｐｏｉｓｏｎｅｄ）されることから、一酸化炭素（ＣＯ）量を減らす（代表的には１０ｐｐｍ未満）必要がある。
【０００３】
リフォーム変換時の反応は代表的には、関連する水−ガス移行反応［ＣＨ4＋Ｈ2Ｏ→ＣＯ＋３Ｈ2、ＣＯ＋Ｈ2Ｏ→ＣＯ2+＋Ｈ2］及び或いは部分酸素反応［ＣＨ4＋．５Ｏ2→ＣＯ＋２Ｈ2］を伴うｏｘｙｇｅｎｏｌｙｓｉｓ反応である。蒸気リフォームと関連する水−ガス移行反応によってリフォーメート流れから幾分かのＣＯが除去されるものの、リフォーメートガス製品全体には常に、リフォーム変換プロセス時の温度に依存する量の幾分かのＣＯが含まれる。リフォーメート流れのＣＯ濃度は、通常、ＰＥＭ型燃料電池システムの高分子膜が受け入れ得るよりもずっと高い。ＣＯ含有量を受け入れ可能な水準内に減らすために、リフォーメート流れ中のＣＯを清掃、即ち減少させるために代表的には幾つかの触媒反応が燃料プロセス処理用サブシステムで使用される。こうした触媒反応では、リフォーメート流れの温度が正確な相対温度範囲内にある必要がある。ＣＯ量を減少させる代表的な反応には、先に言及した水−ガス移行反応のみならず、代表的には、触媒反応用の酸素を提供する少量の空気をリフォーメート流れに追加して、選択酸化器或いは優先酸化器（ＰｒＯｘ）内の貴金属触媒を用いて行う選択的ＣＯ酸化反応が含まれる。ＣＯ含有量が十分に低減されるまでにはしばしば何段階かのＣＯ清掃が必要となり、各段階では代表的には、所望の触媒反応が生じるようリフォーメート流れの温度を正確な温度範囲に低下させる必要がある。各段階でのリフォーメート流れ温度を制御するために液冷式の熱交換器がしばしば用いられる。
【０００４】
しかしながら液冷式の熱交換器は、そうした目的で使用すると、ターンダウン（低負荷）運転中、即ち、リフォーメートの流量がフルパワー運転条件下の要求量を下回る場合に、ＰＥＭ型燃料電池システムの要求温度を満足裡に維持する上での課題が生じる。詳しく説明すると、液冷式の熱交換器はリフォーメート流量が最大の時に適宜の熱交換効率を生じるように設計する必要があり、従って、リフォーメート流量が低下するとその効率は代表的には過剰となる。これは、冷却材流量を調節（冷却材ポンプ或いはバイパス弁操作を介して）すること及び或いは冷却材温度を調節（冷却材流れの一部分の再循環を介して）することで緩和され得る。しかしながらそうした調節は、清掃されたＣＯを異なる反応に分配するための、何れもリフォーメート流れの温度を制御する熱交換器が必要となる幾つかの操作により複雑化される。これらの各熱交換器はターンダウン時に先に説明した調節に対して同じ反応を示すわけではないので各熱交換器への冷却材の流量及び或いは温度を夫々別個に制御する必要が生じ、その結果、バイパス弁、再循環ポンプなどが二重化され、冷却材の制御スキームが比較的複雑なものとなる。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ＰＥＭ型燃料電池システムのためのリフォーメート流れ中の一酸化炭素量を減少させるために燃料プロセス処理用サブシステムと共に使用するためのリフォーメート冷却用システムを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明によれば、ＰＥＭ型燃料電池システムのためのリフォーメート流れ中の一酸化炭素量を減少させるために燃料プロセス処理用サブシステムと共に使用するためのリフォーメート冷却用システムが提供される。燃料プロセス処理用サブシステムには、リフォーメート流れ中を搬送される一酸化炭素を酸化させるための第１及び第２の各優先酸化器が含まれる。第２優先酸化器はリフォーメート流れに関し第１優先酸化器よりも下流側に位置付けられ、リフォーメート流れのための触媒反応温度は第１優先酸化器でのそれよりも低くする必要がある。リフォーメート冷却用システムには、リフォメート流れから冷却材流れに熱を移行させるための第１及び第２の各熱交換器ユニットが含まれる。第１熱交換器ユニットには、リフォーメート流れ及び冷却材流れが熱交換関係下に流通する第１及び第２の各コア部分が含まれる。第１熱交換器ユニットはリフォーメート流れに関し第１優先酸化器の上流側に位置付けられる。第２熱交換器ユニットには、リフォーメート流れ及び冷却材流れが熱交換関係下に流動する第３及び第４の各コア部分が含まれる。第２熱交換器ユニットはリフォーメート流れに関し第１優先酸化器の下流側に位置付けられる。
【０００７】
１形態に於いて、第１コア部分は冷却材流れ及びリフォーメート流れに関して第２コア部分の上流側に位置付けられ、第３コア部分はリフォーメート流れに関し第４コア部分の上流側に位置付けられ、第３コア部分及び第４コア部分の一方は冷却材流れに関して第１コア部分の上流側に位置付けられ、第３コア部分及び第４コア部分の他方は冷却材流れに関して第２コア部分の下流側に位置付けられる。冷却材は第３コア部分及び第４コア部分の一方と、第１コア部分と、第２コア部分と、そして第３及び第４コア部分の他方とを連続して流動する。リフォーメートは、第１コア部分と、第２コア部分と、第１優先酸化器と、第３コア部分と、第４コア部分とを流動し、次いで第２優先酸化器を通過する。
【０００８】
本発明の１形態に於いて、第１コア部分は第２コア部分に連結され、冷却材流れとリフォーメート流れとを第２コア部分に供給する。第３コア部分は第４コア部分に連結され、リフォーメート流れを第４コア部分に供給する。第３コア部分及び第４コア部分の一方は第１コア部分に連結され、第１コア部分に冷却材流れを提供する。第３コア部分及び第４コア部分の他方は第２コア部分に連結され、第２コア部分からの冷却材流れを受け取る。
【０００９】
１実施例において、リフォーメート冷却システムは冷却材流路と、リフォーメート流路と、各熱交換器の第１、第２、第３、第４の各コア部分と、を含み、各コア部分には、リフォーメート流れから冷却材流れに熱を移行させる熱交換関係下とされた冷却材流路部分及びリフォーメート流路部分が含まれる。各コア部分は、第１及び第２の各コア部分が第１優先酸化器の上流側に位置付けられ、第３及び第４の各コア部分が第１優先酸化器の下流側で且つ第２優先酸化器の上流側に位置付けられる状態下において、リフォーメート流路に沿ってその番号順にシーケンス的に配列される。第１及び第２の各コア部分は冷却材流路に沿ってその番号順に配列され、第３及び第４の各コア部分の一方は、冷却材流路に沿って第１コア部分の上流側に配列され、第３及び第４の各コア部分の他方は冷却材流路に沿って第２コア部分の下流側に配列される。
【００１０】
１実施例において、第３及び第４の各コア部分の前記一方は第３コア部分であり、前記他方は第４コア部分である。
本発明の１形態によれば、リフォーメートが第２触媒反応に先立ち第１触媒反応を受けるようにした、ＰＥＭ型燃料電池システムのための燃料プロセス処理用サブシステムにおける第１触媒反応及び第２触媒反応のための所望の温度範囲にリフォーメートを冷却するための方法が提供される。
前記方法の１形態において、前記方法には、
ａ）第１触媒と第２触媒との間でリフォーメート流れの熱を冷却材の初期のパスに移行させること、
ｂ）第１触媒反応に先立ち、リフォーメート流れの熱を段階ａ）で加熱された冷却材流れに移行させること、
ｃ）第１触媒反応に先立ち、段階ｂ）において冷却されたリフォーメート流れの熱を段階ｂ）で加熱された冷却材に移行させること、
ｄ）第１触媒反応と第２触媒反応との間に、段階ｃ）で冷却されたリフォーメートの熱を段階ｃ）で加熱された冷却材流れに移行させること、
が含まれる。
【００１１】
前記方法の他の形態には、リフォーメート流れによって加熱された冷却材流れの初期のパス及びリフォーメート流れによって第１触媒反応の上流側で加熱された冷却材流れの別のパスとを使用してリフォーメート流れを第２触媒反応のための所望の温度範囲に冷却する段階が含まれる。
【００１２】
前記方法の他の形態にはリフォーメートを、第１触媒反応の下流側及び上流側でこのリフォーメート流れによって加熱された冷却材流れとを使用して第１触媒反応のための所望の温度範囲に冷却する段階が含まれる。
【００１３】
前記方法の他の形態には、リフォーメート流れの温度を第１触媒反応及び第２触媒反応のための所望の温度範囲に冷却するために冷却材流れの全流量を調節する段階が含まれる。前記方法の更に他の形態には、前記冷却材流れの全流量をリフォーメート流れの流量の関数として調節することが含まれる。本発明の更に他の形態には、前記関数を一次関数とすることが含まれる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
図１に示すように、本発明のリフォーメート冷却システム１０及びリフォーメート冷却方法は、番号１２で概略示される燃料プロセス処理用サブシステム１２において、全体を番号１６で概略示されるＰＥＭ型燃料電池システムに供給されるリフォーメート流れ１４に含まれる一酸化炭素（ＣＯ）量を減少させるために前記燃料プロセス処理用サブシステム内で使用するためのものである。本発明のリフォーメート冷却システム１０及びリフォーメート冷却方法によれば、従来のリフォーメート冷却システムと比較してＰＥＭ型燃料電池システム１６を簡素化することが可能な有益な冷却材流れスキームが提供される。
【００１５】
燃料プロセス処理用サブシステム１２には、リフォーメート流れ１４に担持されるＣＯを酸化する一対の優先酸化器、即ち第１優先酸化器１８及び第２優先酸化器２０が含まれる。第１及び第２の各優先酸化器１８及び２０には、これら第１及び第２の各優先酸化器１８及び２０における最適な触媒反応のための所望の触媒反応温度範囲のリフォーメート流れ１４を必要とする好適な触媒が含まれる。優先酸化器２０はリフォーメート流れ１４に関して第１優先酸化器１８よりも下流側に位置付けられ、代表的には、リフォーメート流れ１４のための触媒反応温度範囲は第１優先酸化器１８のために必要とされる触媒反応温度範囲よりも低い。更には、冷却材流れ２４は、ＰＥＭ型燃料電池システム１６の好適な冷却材供給用サブシステム２２によって、好ましくは冷却材流れ２４のための調節自在の全流量下に且つＰＥＭ型燃料電池システムのターンダウン運転中に比較的一定状態に保持される冷却材温度下において、リフォーメート冷却システム１０に供給される。ＰＥＭ型燃料電池システム１６と、ＰＥＭ型燃料電池システム１６用の燃料プロセス処理用サブシステム１２と、第１及び第２の各優先酸化器１８、２０と、冷却材供給用サブシステム２２と、には数多くの既知の形態のものがあり、リフォーメート冷却システム１０及び方法をＰＥＭ型燃料電池システム用の任意の燃料プロセス処理用サブシステムのマルチステージ型ＣＯ清掃プロセスと組み合わせ得ることから、燃料プロセス用サブシステム１２、ＰＥＭ型燃料電池システム１６、優先酸化器１８、２０、冷却材供給用サブシステム２２の詳細は本発明の臨界事項ではなく、従ってここでは説明されない。
【００１６】
リフォーメート冷却システム１０は、矢印３０で略示される冷却材流路と、矢印３２で略示されるリフォーメート流路と、熱交換器の、第１、第２、第３、第４の各コア部分３４、３６、３８、４０にして、冷却材流路３０の一部分及びリフォーメート流路３２の一部分を熱交換関係下に含み、リフォーメート流路３２を流動するリフォーメート流れ１４の熱を冷却材流路３０を流動する冷却材流れ２４に移行させる第１、第２、第３、第４の各コア部分３４、３６、３８、４０とを含んでいる。第１、第２、第３、第４の各コア部分３４、３６、３８、４０は、第１及び第２の各コア部分３４、３６が第１優先酸化器１８の上流側に位置付けられ、第３及び第４の各コア部分３８、４０が第１優先酸化器１８の下流側で且つ第２優先酸化器２０の上流側に位置付けられる状態下において、リフォーメート流路３２に沿ってその番号順にシーケンス的に配列される。第１及び第２の各コア部分３４、３６は冷却材流路３０に沿ってその番号順にシーケンス的に配列され、第３コア部分３８は冷却材流路３０に沿って第１コア部分３４よりも上流側に配列され、第４コア部分４０は冷却材流路に沿って第２コア部分３６よりも下流側に配列され、かくして、冷却材流れ２４は第３コア部分３８、第１コア部分３４、第２コア部分３６、次いで第４コア部分４０を通して連続的に流動する。冷却材流れ２４はＰＥＭ型燃料電池システム１６の冷却材供給用サブシステム２２によりリフォーメート冷却システム１０に供給される。冷却材は好適な液体冷却材の形態のものであることが好ましいこ。しかしながら、幾つかのＰＥＭ型燃料電池システム１６においては冷却材をガス冷却材或いは２相流体冷却材の形態下に提供することが有益であり得る。冷却材流れ２４は、ＰＥＭ型燃料電池システム１６のターンダウンによって変化しない所望の温度範囲内において提供されることが好ましい。
【００１７】
幾つかの燃料プロセス処理用サブシステム１２では、第１コア部分３４及び第３コア部分３８の上流側に番号４２及び４４で示すように少量の空気を注入して第１及び第２の各優先酸化器１８、２０内の触媒反応のための酸素を提供するようにすることが望ましい。燃料プロセス処理用サブシステム１２用の空気注入システムはよく知られており、空気注入の特定形態は特定の燃料プロセス用サブシステム１２の詳細構造に対する依存度が高い。そうした空気注入はリフォーメート冷却システム１０の一部或は機能ではなく、従ってこれ以上は説明されない。
【００１８】
第１、第２、第３及び第４の各コア部分３４、３６、３８、４０は、その多くが既知である任意の好適な構造、例えば、プレート−フィンタイプ、バー−プレートタイプ、ドロンカップ（ｄｒａｗｎ  ｃｕｐ）タイプ、チューブ及びフィンタイプなどの各構造のもので良い。冷却材流路３０及びリフォーメート流路３２の、第１、第２、第３及び第４の各コア部分３４、３６、３８、４０内の各部分は、各多数の平行な流路が第１、第２、第３及び第４の各コア部分３４、３６、３８、４０の夫々における冷却材流路３０及びリフォーメート流路３２の前記各部分を画定する状態下に、これら第１、第２、第３及び第４の各コア部分３４、３６、３８、４０を流動するリフォーメート流れ１４の単一パスに関し、冷却材流れ２４の単一パスを提供することが好ましい。第１コア部分３４と第２コア部分３６とは、リフォーメート流れ１４に関して第１優先酸化器１８の上流側に位置付けた第１熱交換器ユニット５０として構成され、第３コア部分３８と第４コア部分４０とは、リフォーメート流れ１４に関して第１優先酸化器１８の下流側で且つ第２優先酸化器２０の上流側に位置付けた第２熱交換器ユニット５２として構成されることが好ましい。更に、リフォーメート流路３２と冷却材流路３０との、第１、第２、第３及び第４の各コア部分３４、３６、３８、４０を相互に連結する各部分は、任意の好適な流体導管、例えば、ホース、金属チューブ及び或いはリフォーメート冷却システム１０、燃料プロセス用サブシステム１２、ＰＥＭ型燃料電池システム１６の任意のもののその他の構造部分と一体化した流れ通路によって画定され得る。選択される特定形式の流体導管は、各用途の条件及び各第１、第２、第３及び第４の各コア部分３４、３６、３８、４０のために選択される構造とに対する依存度が高い。
【００１９】
運転に際し、リフォーメート流れ１４は第１コア部分３４及び第２コア部分３６を通過する冷却材流れ２４により、第１優先酸化器１８内での第１触媒反応のための所望の触媒反応温度範囲に冷却される。第１コア部分３４及び第２コア部分３６に送られる冷却材流れ２４は、第１優先酸化器１８内の第１触媒反応の生じる部位よりも下流側で第３コア部分３８を通過する冷却材流れ２４にリフォーメート流れ１４の熱が移行されることによって加熱される。第２コア部分３６を通過する冷却材流れ２４は、第１優先酸化器１８内の第１触媒反応の部位よりも上流側でリフォーメート流れ１４の熱が第１コア部分３４の冷却材流れ２４に移行されることにより更に加熱される。第１コア部分３４及び第２コア部分３６を通過して所望の触媒温度範囲に冷却されたリフォーメート流れ１４は、次いで第１優先酸化器１８に送られ、この第１優先酸化器内での第１触媒反応によりＣＯを生じ、生じたＣＯがリフォーメート流れ１４から除去される。触媒反応は代表的にはリフォーメート流れの温度を増大させ、第１優先酸化器１８を出るリフォーメート流れ１４の温度はその入口温度よりも高くなる。第１優先酸化器１８を通過したリフォーメート流れ１４は第３コア部分３８及び第４コア部分４０に入り、そこで冷却材流れ２４に熱を移行させることにより第２優先酸化器２０内での第２触媒反応のための所望の触媒反応温度範囲に冷却される。リフォーメート流れ１４は、このリフォーメート流れ１４によっては予熱されず、従って、冷却材流路３０内の冷却材流れ２４のための最低温度下にある第３コア部分３８を通過する冷却材流れ２４の初期のパスによって先ず冷却される。第４コア部分４０を通過するリフォーメート流れ１４は、第１触媒反応部位よりも上流側のリフォーメート流れ１４によって冷却された、第１コア部分３４及び第２コア部分３６の冷却材流れ２４と、第３コア部分３８を通過するリフォーメート流れ１４とによって冷却される。
【００２０】
更には、冷却材流れ２４が第１コア部分３４、第２コア部分３６、第３コア部分３８の各内部で加熱され、リフォーメート流れ１４が第１コア部分３４、第２コア部分３６、第３コア部分３８の各内部で冷却されることから、本構造及び流れスキームによれば、ある用途において、特定のターンダウン状況下に第４コア部分４０を通過するリフォーメート流れ１４を、冷却するのではなくむしろ実際には加熱し、リフォーメート流れの温度を所望の触媒反応温度範囲内に維持させることが可能となる。この場合、第４コア部分４０を出るリフォーメート流れ１４の温度は、第３コア部分３８を通過する冷却材流れ２４の初期のパスによって冷却が提供されることから、尚、第３コア部分３８に入るリフォーメート流れ１４の温度よりも低い。所望の触媒反応温度範囲内に冷却されたリフォーメート流れ１４は、第４コア部分４０から第２優先酸化器２０に送られ、そこで第２触媒反応を生じてＣＯを生じ、生じたＣＯがリフォーメート流れ１４から除去される。
【００２１】
冷却材流れ２４が第１熱交換器ユニット５０及び第２熱交換器ユニット５２との間、或いは第１コア部分３４、第２コア部分３６、第３コア部分３８、第４コア部分４０の各間部分で分割されないことから、ＰＥＭ型燃料電池システム１６は、このＰＥＭ型燃料電池システム１６の冷却材供給用サブシステム２２から送られる冷却材流れ２４の全流量を制御するのみでよい。冷却材流れ２４の全流量を制御するための、例えば、流量制御弁、バイパス弁、可変流量冷却材ポンプ、等といった好適且つ既知の数多くの方法が存在する。本発明の１実施例では、第１コア部分３４、第２コア部分３６、第３コア部分３８、第４コア部分４０の構成及び寸法は同じとされ、第１優先酸化器１８での、リフォーメート流れ１４のための最適な触媒反応温度が１５５℃とされ、第２優先酸化器２０でのリフォーメート流れのための最適な触媒反応温度が１４７℃とされ、第１コア部分３４に入るリフォーメート流れ１４の、全ターンダウン比のため温度が燃料プロセス処理用のサブシステム１２によって３００℃に維持され、第４コア部分４０に入る冷却材流れ２４の全ターンダウン比のための温度が冷却材供給用サブシステム２２によって１００℃に維持され、リフォーメート冷却システム１０に入る冷却材流れ２４の全流量（即ち、第３コア部分３８に入る流量）が、第２コア部分３６を出るリフォーメート流れ１４の全ターンダウン比のための温度を、このリフォーメート流れ１４のための第１優先酸化器１８内での第１触媒反応のための仮の最適触媒反応温度であるところの１５５℃に維持するべく冷却材供給用サブシステム２２によって調節される。図２には、この条件下での、第１コア部分３４に入り、第２コア部分３６を出、第１優先酸化器１８に入り、第４コア部分４０を出、第２優先酸化器２０に入るリフォーメート流れ１４の各算出温度が示される。第４コア部分４０を出るリフォーメート流れ１４の温度は、リフォーメートターンダウンの範囲に渡り完全には一定に維持されず、第２触媒反応のための最適な触媒反応温度である１４７℃から実質的に変化せず、好適な触媒反応のための受け入れ可能な範囲内にあることが示される。
【００２２】
図３には、第１コア部分３４に入るリフォーメート流れ１４の温度が、第１コア部分３４に入るリフォーメート流れ１４の、“１−１”位置での３０１℃から降下する方向に変化する流量の一次関数とされることを除き、図２と同じ条件下での各算出温度が示される。第４コア部分４０を出るリフォーメート流れ１４の温度はやはり、リフォーメートターンダウンの範囲に渡り完全に一定には維持されず、第２触媒反応のための最適な触媒反応温度である１４７℃から実質的に変化せず、好適な触媒反応のための受け入れ可能な温度範囲内にある。
【００２３】
図４は、図２及び図３に示すと同じ条件下において、第２コア部分３６を出るリフォーメート流れ１４の温度を第１触媒反応のための所望の最適触媒反応温度である１５５℃に維持し、図２及び図３における温度を得るために必要な、冷却材流れのターンダウンに関するリフォーメート流れのターンダウンを例示したグラフである。図４からは、全流量での冷却材流れのターンダウン比が、リフォーメート流れの、図２に示す一定のリフォーメート流れ入口温度と、図３に示す一次関数を成すリフォーメート流れ入口温度との両方に対してほぼ直線的関係を成すことが分かる。これにより、少なくとも幾つかの用途において冷却材流れの全流量を、リフォーメート流路に沿って流動する際のリフォーメート流れ１４の温度のフィードバックを必要とすることなく、リフォーメート流れ１４の流量の一次関数として、或いはリフォーメートターンダウンの一次関数として制御することが可能であることが示される。しかしながら、ある用途において、冷却材流れ２４の全流量を、リフォーメート流路３２を通過するリフォーメート流れ１４の温度のフィードバック、例えば、第２コア部分３６を出るリフォーメート流れ１４の温度のフィードバックに基づいて制御することが望ましい場合があり得る。
【００２４】
図５には図１のリフォーメート冷却システムの変形例が例示され、冷却材流路３０内の冷却材流れ２４の初期のパスが、第３コア部分３８ではなく第４コア部分４０を通り、冷却材流路３０内の最終パスが第４コア部分４０ではなく第３コア部分３８を通過している。従って図５の実施例では、第１コア部分３４、第２コア部分３６、第３コア部分３８は冷却材流路３０に沿ってその番号順にシーケンス的に配列され、第４コア部分４０は冷却材流路３０に沿って第１コア部分３４の上流側に配列され、冷却材流れ２４は第４コア部分４０と、第１コア部分３４と、第２コア部分３６とを通過して流動し、次いで第３コア部分３８を通過する。その他の全ての部分に関しては図５の実施例は図１の実施例と同じである。
【００２５】
図５の実施例に対し本発明の他の実施例において、第１コア部分３４、第２コア部分３６、第３コア部分３８、第４コア部分４０の構成及び寸法が同じとされ、リフォーメート流れ１４の、第１優先酸化器１８内での最適触媒反応温度が１６７℃とされ、リフォーメート流れ１４の、第２優先酸化器２０内での第２触媒反応のための最適触媒反応温度が１４０℃とされ、第１コア部分３４に入るリフォーメート流れ１４の温度が、全ターンダウン比に対し燃料プロセス処理用サブシステム１２によって３００℃に維持され、第４コア部分４０に入る冷却材流れ２４の、全ターンダウン比に対する温度が冷却材供給用サブシステム２２によって１００℃に維持され、リフォーメート冷却システム１０に入る（即ち、第４コア部分４０に入る）冷却材流れ２４の全流量が、第２コア部分３６を出るリフォーメート流れ１４の全ターンダウン比に対する温度が、第１優先酸化器１８内での第１触媒反応のための最適触媒反応温度であると想定した１６７℃に維持されるよう、冷却材供給用サブシステム２２によって調節される。図６には、この条件下に第４コア部分４０を出て第２優先酸化器２０に入るリフォーメート流れ１４の、リフォーメートターンダウン範囲に渡る算出温度が示される。第４コア部分４０を出るリフォーメート流れ１４の温度は、リフォーメートターンダウン範囲に渡り完全には一定に維持されない一方、第２触媒反応のための最適触媒反応温度である１４０℃から実質的に変化せず、好適な触媒反応のための受け入れ可能な温度範囲内にあることが示される。
【００２６】
図７には、同じ条件下に第２コア部分３６を出るリフォーメート流れの温度を第１優先酸化器１８内での第１触媒反応のための所望の最適触媒反応温度である１６７℃に維持し、図２の算出温度を得るための、冷却材流れターンダウンに関するリフォーメート流れターンダウン状況を例示するグラフが実線で示される。このグラフの実線から、冷却材流れ２４の全流量のターンダウン比がほぼ直線的関係（破線直線により示される）をなし、かくして、少なくとも幾つかの用途において、冷却材流れ２４の全流量を、リフォーメート流れ１４の流れの一次関数として、或いはリフォーメート流れターンダウンの一次関数として、リフォーメート流路３２に沿って流れるリフォーメート流れ１４の温度のフィードバックを有することなく制御することが可能であることが示される。しかしながら、幾つかの用途においては、冷却材流れ２４の全流量を、リフォーメート流路３２を通過するリフォーメート流れ１４の温度のフィードバック、例えば、第２コア部分３６を出るリフォーメート流れ１４の温度のフィードバックに基づいて制御することが望ましい場合があり得る。
【００２７】
本願発明者の検討によれば、図１に示す実施例の場合が、より広い範囲のリフォーメート入口温度及び所望の触媒反応温度に渡り、図５に示す実施例よりも安定性において優れることが示された。例えば、図１の実施例では、第１コア部分３４に入るリフォーメートの入口温度が第１コア部分３４に入るリフォーメート流量の一次関数として変化する場合に安定性がより高いことが示された。しかしながら、何れの実施例においても従来の冷却システムに勝る利益が提供され、幾つかの用途においては図５に示す実施例の方が図１の実施例よりも望ましいことがあり得る。
【００２８】
図１及び図５の実施例の両方において、第１コア部分３４、第２コア部分３６、第３コア部分３８、第４コア部分４０はその寸法及び基本構造が同一であることが好ましい。しかしながら、幾つかの用途例において、第１コア部分３４及び第２コア部分３６が第３コア部分３８及び第４コア部分４０とは異なる基本構成及び或いは寸法を有すること、或いは第１コア部分３４、第２コア部分３６、第３コア部分３８、第４コア部分４０の全ての基本構造及び或いは寸法が異なる場合が望ましい場合があり得る。図８に示す第１コア部分３４、第２コア部分３６、第３コア部分３８、第４コア部分４０、第１及び第２の各熱交換器ユニット５０、５２は、第１コア部分３４及び第２コア部分３６の対或いは第３コア部分３８及び第４コア部分４０の対と、第１及び第２の各熱交換器ユニット５０、５２の一方とが含まれ得ることを単に例示する目的上それらの番号が記載されたものである。図８の実施例では第１コア部分３４、第２コア部分３６、第３コア部分３８、第４コア部分４０は各々、平行状態で離間した複数の平坦チューブ６０と、各平坦チューブ６０間を伸延する蛇行フィン６２とによって画定される。各平坦チューブ６０の端部は対向して平行に離間される一対の円筒状のマニホルド６４により受けられ、各マニホルド６４の一方が平坦チューブ６０の内側に冷却材流れ２４を分与し、マニホルドの他方が平坦チューブ６０の内側から冷却材流れ２４を収集する。第１コア部分３４及び第２コア部分３６の対或いは第３コア部分３８及び第４コア部分４０の対を相互に連結して第１熱交換器ユニット５０或いは第２熱交換器ユニット５２を形成するために、好適な構造フレーム部材６６が使用される。リフォーメート流れ１４を平坦チューブ６０の外側上に、次いで第１コア部分３４、第２コア部分３６、第３コア部分３８、第４コア部分４０の各蛇行フィン６２を通して送り、かくしてリフォーメート流れ１４の熱を平坦チューブ６０内を流動する冷却材流れ２４に移行させるために、好適なバッフルプレート６８が使用される。前記構造フレーム部材６６が、対を成す第１コア部分３４及び第２コア部分３６或いは第３コア部分３８及び第４コア部分４０の各間部分にリフォーメート流れ１４を送るダクトを形成する。
【００２９】
想定され得る１構造例を説明したが、第１コア部分３４、第２コア部分３６、第３コア部分３８、第４コア部分４０のみならず、対を成す第１コア部分３４及び第２コア部分３６或いは第３コア部分３８及び第４コア部分４０の各間部分に冷却材流路を画定する各流れ導管の形式及び詳細構造は、各用途における特定条件、例えば、各触媒反応のための所望の温度範囲、第１及び第２の各優先酸化器１８、２０の構成及び配列、ＰＥＭ型燃料電池システム１６から供給される冷却材形式、ＰＥＭ型燃料電池システムにより提供される冷却材の温度及び流量、第１コア部分３４に入るリフォーメート流れ１４の温度及びその最大流量リフォーメート流れ１４のための最大ターンダウン、そして、リフォーメート冷却システム１０のために入手し得る包囲体等に対する依存度が高い。従って、本発明は請求の範囲において言及されない限りにおいて、図４に示す例に限定されるものではない。
【００３０】
図１〜図５の各々に示す実施例のリフォーメート冷却方法及びリフォーメート冷却システム１０の独特の冷却材流れの経路形成スキームは、リフォーメート冷却システム１０内での冷却材の前方或いは後方へのバイパス操作を必要としない簡易なリフォーメート冷却システムを提供し得、また、ＰＥＭ型燃料電池システム１６における、従来のリフォーメート冷却システムにおいて必要とされた多数の流れポンプ及び或いは冷却材流れ制御弁、或いはバイパス弁を排除し得るものである。
【図面の簡単な説明】
【００３１】
【図１】本発明を具体化した、リフォーメート冷却システム及びリフォーメート冷却方法のダイヤグラム図である。
【図２】リフォーメート冷却システムに入るリフォーメート流れの入口温度がリフォーメートターンダウンの範囲に渡り一定に維持される図１の実施例のリフォーメート冷却システムのための、リフォーメート流れターンダウンに対するリフォーメート流れの温度を示すグラフである。
【図３】リフォーメート流れの入口温度がリフォーメート冷却システムに入るリフォーメート流れの流量の一次関数であるリフォーメートの温度を示す、図２と類似のグラフである。
【図４】図２及び図３のリフォーメート冷却システムのためのリフォーメート流れターンダウンに対する冷却材流れターンダウンの比較グラフである。
【図５】本発明を具体化した、リフォーメート冷却システム及びリフォーメート冷却方法の他の実施例のダイヤグラム図である。
【図６】図５に従うリフォーメート冷却システム実施例のための、図５の下流側の熱交換器を出るリフォーメート流れの温度を示すグラフである。
【図７】図６のシステムのための、リフォーメート流れターンダウンに対する冷却材流れターンダウンの比較グラフである。
【図８】図５のシステムで使用するための熱交換器ユニットの想定構造の部分破除した斜視図である。
【符号の説明】
【００３２】
１０  リフォーメート冷却システム
１２  燃料プロセス処理用サブシステム
１４  リフォーメート流れ
１６  ＰＥＭ型燃料電池システム
１８  第１優先酸化器
２０  第２優先酸化器
２２  冷却材供給用サブシステム
２４  冷却材流れ
３０  冷却材流路
３２  リフォーメート流路
３４  第１コア部分
３６  第２コア部分
３８  第３コア部分
４０  第４コア部分
５０  第１熱交換器ユニット
５２  第２熱交換器ユニット
６０  平坦チューブ
６２  蛇行フィン
６４  マニホルド
６８  バッフルプレート
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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