(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
黒鉛と樹脂とを含有する燃料電池用セパレータ材料を複数の貫通孔を有するセパレータ形状に成形する燃料電池用セパレータの製造方法であって、前記貫通孔を形成するための薄肉部の厚み方向の位置を前記燃料電池用セパレータの厚みの中心から１０％以上偏らせ、更に、長さ方向の薄肉部の位置により厚みの中心から偏らせる量を変化させることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項２】
更に、前記薄肉部の厚み方向の位置を１つの切り離し部分の内側と外側とで変える請求項１記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項３】
前記薄肉部の厚さを長さ方向の薄肉部又は薄肉部の位置によって変化させる請求項１又は２記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、黒鉛を含有する樹脂成形材料を用いて成形する燃料電池用セパレータの製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池には固体電解質型燃料電池及び固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ）等いくつかの方式のものがあるが、その中で固体高分子型燃料電池は導電性に優れた燃料電池の一つとして挙げられる。かかる固体高分子型燃料電池用セパレータとして熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂と黒鉛化炭素からなる成形物が使用されている。
セパレータは、電極等と共に単位セルを構成し、該単位セルを積層して使用されるものであり、ガス（水素・酸素）を隔離する一方、ガスを積層状態において流す溝と貫通孔を必要とする。かかる貫通孔を形成させる方法としては、成形後に切削加工する方法、貫通孔切り離し部を同時に成形する方法が考えられる。しかし前者の方法は加工費用がかさみ、後者の方法は切り離し部を切り離した後の孔加工部分にバリが発生しやすく、成形生産性が悪くなる。
このため、成形後に貫通孔を形成するための切り離し部分を容易に切り離すことができるように、切り離し部分の外周部分を薄肉とする方法が考えられる。その方法として、切り離し部分の切り離しを容易にするため、該形成部分の外周部の厚みをセパレータ部材の厚みの１０〜５０％とした薄肉のノッチ部を設けて成形する製造方法が提案されている（例えば特許文献１参照）。
【０００３】
しかしながら、このような形状の薄肉部を形成させるため、金型内で材料を流動させて成形した場合、薄肉部で流動性が悪くなり、流動後方で成形欠陥が生じることがある。
【特許文献１】特開２００２−１３４１２７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明が解決しようとする課題は、貫通孔を形成するための切り離し部分を切り離すための薄肉部があっても成形欠陥を生じさせない燃料電池用セパレータの製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者は、上記課題について、鋭意検討した結果、セパレータ部材の貫通孔形成部の切り離しのための薄肉部を板厚の中心から偏らせたり、下型の突起部分を低くすることなどにより、材料の流動性が改良され、更に材料の流動が速すぎる部分は下型の突起を高くすることにより、材料の流動性のバランスを調整することにより、成形欠陥が生じない成形品が得られることを見いだすに及んで、本発明を完成するに至った。
すなわち、本発明は、黒鉛と樹脂とを含有する燃料電池用セパレータ材料を複数の貫通孔を有するセパレータ形状に成形する燃料電池用セパレータの製造方法であって、前記貫通孔を形成するための薄肉部の厚み方向の位置を前記燃料電池用セパレータの厚みの中心から１０％以上偏らせ、更に、長さ方向の薄肉部の位置により厚みの中心から偏らせる量を変化させることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法を提供ものである。
また、本発明は、前記薄肉部の厚み方向の位置を１つの切り離し部分の内側と外側とで変える上記の燃料電池用セパレータの製造方法を提供するものである。
更に、本発明は、前記薄肉部の厚さを長さ方向の薄肉部又は薄肉部の位置によって変化させる上記の燃料電池用セパレータの製造方法を提供するものである。
【発明の効果】
【０００６】
本発明によれば、セパレータ部材の貫通孔を形成させるための薄肉部分の厚み方向の位置を板厚の中心から１０％以上偏らせて成形することにより、成形欠陥を生じない成形品を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
以下に本発明を実施するための最良の形態を詳細に説明する。
燃料電池用セパレータは、単位セルを複数積層して構成する燃料電池において、隣接する単位セル間に設けられ、電極との間で燃料ガス流路、酸化ガス流路を形成し、燃料ガスと酸化ガスとを隔てる作用を有するものであり、ガス流路用の溝及び貫通孔等が形成されている。
本発明の燃料電池用セパレータの製造方法は、この燃料電池用セパレータの全部又は主要部となる部材を製造するものである。
本発明で得られる燃料電池用セパレータは、黒鉛紛と樹脂とが所定の形状に成形されており、好ましくは溝加工が不要又は一部で済むように成形されている他、孔あけ加工が簡単、且つ、正確に行われるように成形されているものである。
本発明の燃料電池用セパレータは、例えば黒鉛紛と樹脂とを、重量比で好ましくは９５：５〜６０：４０の割合で混合し、このセパレータ材料をプリフォーム化し、予備成形体を形成した後、プレス成形し、硬化して製造する方法により得ることができる。
【０００８】
本発明に使用する燃料電池用セパレータ材料の黒鉛は、高い導電性を示すものであれば制限はないが、例えば、メソカーボンマイクロビーズなどの炭素質を黒鉛化したもの、石炭系コークスや石油系コークスを黒鉛化したもの、黒鉛電極や等方性黒鉛のような特殊炭素材料、天然黒鉛やキッシュ黒鉛等が使用される他、黒鉛電極の加工粉等を挙げることができる。
本発明に使用する燃料電池用セパレータ材料の樹脂は、耐熱性で、混練可能な程度に低粘度である熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂であれば特に制限はない。樹脂としては、例えばフェノール樹脂、フルフリルアルコール樹脂、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂等の樹脂が挙げられる。これらの樹脂のうち、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂が好ましい。これらの樹脂は、通常スチレンモノマー等のモノマー成分で希釈し、更に場合によっては増粘剤を使用して増粘させ、有機過酸化物等の硬化剤を使用して硬化させて用いられる。このうちモノマー成分や増粘剤等は樹脂と反応するため、樹脂分となる。
【０００９】
燃料電池用セパレータ材料としては、その他離型剤等の添加剤を挙げることができる。
黒鉛と樹脂と添加剤等を配合したセパレータ材料は、混練するなどして混合した後、場合により熟成させ増粘させる。
前記材料の成形法には格別の制限はないが、金型を使用する各種プレス成形法又は射出成形法が好ましい。この場合の金型温度は１００〜３５０℃が好ましく、１００〜１５０℃が特に好ましい。金型温度は、使用する熱硬化樹脂の硬化温度以上で炭化温度に達しないことが好ましい。成形圧力は２０〜１０００Ｋｇ／ｃｍ2が好ましく、５０〜５００Ｋｇ／ｃｍ2が特に好ましい。
【００１０】
次に、本発明の燃料電池用セパレータの製造方法を図を用いて説明する。
本発明の製造方法に使用するセパレータは、所定の燃料電池用セパレータの形状を作成し得る、通常は３〜１０個の貫通孔を有するものである。金型は、これらの数の貫通孔を形成するための切り離し部分及び薄肉部を有するものであり、この切り離し部分を薄肉部を介して切り離すことにより、貫通孔を形成することができる。
また本発明は、燃料電池用セパレータの貫通孔を形成するための薄肉部の厚み方向の位置は、図４に示すように厚みの中心より偏らせた位置に設けることを特徴とする。薄肉部の厚み方向の位置は、厚みの中心から１０％以上偏らせることが該成形部分での材料の流れを変えることができる点で好ましい。
この薄肉部の厚み方向の位置を、長さ方向の薄肉部の位置によって変化させ、厚み方向のどちらに偏らせるか、及び偏り量を変えることが、セパレータの型の周辺部への材料充填性を調整することができる点で好ましい。
図５は、偏り方向と偏り割合を薄肉部の位置によって変えた例である。
【００１１】
さらに図６のように１つの切り離し部分でも内側と外側とで薄肉部の厚み方向の位置を変えることにより、材料の充填性をより良好にすることができるので、好ましい。
また貫通孔を形成するための薄肉部の厚みを、図７のように長さ方向の薄肉部又は薄肉部の位置によって変化させることが、セパレータ材料の流動性を調整することができる点で好ましい。
セパレータの薄肉部に対応する金型の突起部分をこのような形状とすることにより、未充填、ボイド、ピンホールが発生しない成形品を得やすくなる。
【００１２】
図１は、セパレータ材料を金型に入れ、プレスで貫通孔形成用の切り離し部分及び薄肉部を有する形状に成形している状態を示すものであり、セパレータ材料１が、上下の金型２、３に挟まれて加熱、加圧されて成形されるものである。
図２は、金型から成形されたセパレータ部材を離型した状態を示すものであり、金型２、３と成形されたセパレータ部材８とが離型されているものである。成形されたセパレータ部材８は、金型の突起部５により所定の貫通孔形成位置に薄肉部４が設けられる。また、切り離し部の形状は図示された形状に限らず、切り離し部分全面が薄肉部となっていてもよい。
【００１３】
図３は、成形されたセパレータ部材に貫通孔を設ける状態を示すものである。離型されたセパレータ部材８から、切り離し部分６が切り離され、貫通孔１０が形成された状態を示す。薄肉部４が形成されているため、簡単な打ち抜き加工等により、場合よっては手で押すことにより、切り離し部分６を切り離すことができる。
図４は、貫通孔を形成するための薄肉部の厚み方向の位置を厚みの中心から偏らせた例である。このことにより、貫通孔付近のセパレータ材料の充填性が改良される。図１、図２及び図４は、いずれも切り離し部分を切り離す前の貫通孔形成部分の断面を示している。
【００１４】
さらに図５は、厚さ方向から見たセパレータ９の貫通孔形成部分の付近と、その貫通孔形成部分の中心線１２の位置でのセパレータ部材の断面８を示したもので、長さ方向の切り離し部分の位置により切り離し部分の厚さ方向の薄肉部の位置を変えていることを示す。
また図６は一つの貫通孔形成部分で薄肉部の位置により偏りの程度を変えた例を示しており、図７は切り離し部分を切り離すための薄肉部の厚みについても、貫通孔形成部の位置、または薄肉部の位置によって変化させた例であり、このことにより、セパレータ材料の流動性を調整することができる。
【実施例】
【００１５】
以下の実施例に基づいて、本発明を詳細に説明する。
【００１６】
実施例１
黒鉛粉８０重量部にビニルエステル樹脂、硬化剤、増粘剤及び添加剤を合計２０重量部配合し、混合した。この混合物を常温の条件下で２４時間熟成し、増粘させた。
得られた材料を１ｃｍ程度の厚みの四角形状にプリフォーム化し、図２の２及び３に示すような薄肉部の厚み方向の位置を厚みが厚みの中心から偏るように上型と下型の突起部を形成した金型に入れ、型温１４０℃、圧力１００ｋｇ／ｃｍ２の条件で５分間成形し、脱型した。得られたセパレータの凹部を除く部分の平均厚みは２．５ｍｍで、薄肉部４の厚みは０．２ｍｍとした。
金型は、薄肉部の厚み方向の位置を厚みの中心から偏らせてあり、１つの薄肉部（薄肉部Ａ）は下方向に０．３ｍｍずらし（厚みの中心から１２％）、もう１つの薄肉部（薄肉部Ｂ）は下方向に１．０ｍｍずらし（厚みの中心から４０％）、さらに他の薄肉部（薄肉部Ｃ）は上方向に０．３ｍｍずらし（厚みの中心から１２％）た。
これは事前の試験により、薄肉部Ａの付近はやや充填性が悪く、薄肉部Ｂの付近は充填性が最も悪く、さらに薄肉部Ｃ付近は最も早く材料充填がなされ、充填のバランスがくずれているため、このような位置に切り離し部を設けた。得られたセパレータ部材は、図７に示すような表面構造を有するものであり、事前にテストした薄肉部の厚み方向の位置が中心にしてある金型を用いた成形品では、未充填、ボイド、ピンホール等の欠陥が貫通孔付近の成形品外周部に発生したが、実施例の成形品には欠陥は発生しなかった。
【００１７】
比較例１
黒鉛粉８０重量部にビニルエステル樹脂、硬化剤、増粘剤及び添加剤を合計２０重量部配合し、混合した。この混合物を常温の条件下で２４時間熟成し、増粘させた。
得られた材料を１ｃｍ程度の厚みの四角形状にプリフォーム化し、図２の２及び３に示すような貫通孔を形成するための薄肉部の厚み方向の位置が厚みの中心になるように上型と下型の突起部を形成した金型に入れ、型温１４０℃、圧力１００ｋｇ／ｃｍ２の条件で５分間成形し、脱型した。得られたセパレータの凹部を除く部分の平均厚みは２．５ｍｍで、貫通孔を形成するための薄肉部４の厚みは０．２ｍｍとした。
得られたセパレータ部材は、貫通孔付近にボイドが発生する箇所としない箇所が発生し、材料流動のバランスがとれていないことが判明した。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】金型でセパレータ材料をプレス成形している状態を示す模式図
【図２】成形されたセパレータ部材を金型から離型した状態を示す模式図
【図３】成形されたセパレータ部材から薄肉部を切り離し貫通孔を設けた状態を示す模式図
【図４】貫通孔形成のための薄肉部の位置を中心から偏らせたことを示す模式図
【図５】長さ方向の貫通孔形成部分の位置により厚み方向の薄肉部の位置を厚みの中心から偏らせたことを示す模式図
【図６】一つ貫通孔形成部分において薄肉部の位置を変えた場合の模式図
【図７】長さ方向の貫通孔形成部分に位置により厚み方向の薄肉部の厚みを変えた場合の模式図
【図８】セパレータ部材の表面構造を示す平面図
【符号の説明】
【００１９】
１  セパレータ材料
２  金型（上型）
３  金型（下型）
４  薄肉部
５  セパレータの薄肉部に対応する金型の突起部
６  切り離し部分
７  セパレータの溝
８  セパレータ部材
９  貫通孔（厚み方向から見た場合）
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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