【手続補正書】
【提出日】平成15年9月22日(2003.9.22)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも２層以上の熱可塑性樹脂層から構成される多層中空成形体であって、少なくとも１層は（イ）ポリフェニレンスルフィド樹脂あるいはポリフェニレンスルフィド樹脂を主構成成分とする熱可塑性樹脂組成物からなる層であり、少なくとも１層は（ロ）ポリアミド樹脂、飽和ポリエステル樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂、およびポリオレフィン樹脂から選ばれた少なくとも１種の熱可塑性樹脂あるいはポリアミド樹脂、飽和ポリエステル樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂、およびポリオレフィン樹脂から選ばれた少なくとも１種の熱可塑性樹脂を主構成成分とする熱可塑性樹脂組成物からなる層である多層中空成形体であって、上記（イ）、（ロ）及びその他の層の内の少なくとも１層が、導電性フィラーと、熱可塑性樹脂を必須成分として含有し、体積固有抵抗が１０10Ω・ｃｍ以下である導電性樹脂組成物から構成されることを特徴とする導電性多層中空成形体。
【請求項２】
（ロ）層を構成するポリアミド樹脂、飽和ポリエステル樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂、およびポリオレフィン樹脂から選ばれた少なくとも１種の熱可塑性樹脂あるいはポリアミド樹脂、飽和ポリエステル樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂、およびポリオレフィン樹脂から選ばれた少なくとも１種の熱可塑性樹脂を主構成成分とする熱可塑性樹脂組成物のヤング率が１８０００ｋｇ／ｃｍ2 以下である請求項１記載の導電性多層中空成形体。
【請求項３】
２層の熱可塑性樹脂層から構成される多層中空成形体であって、１層は（イ’）ポリフェニレンスルフィド樹脂を主構成成分とし、かつ導電性を有する樹脂組成物からなる層であり、他の１層は（ロ）ポリアミド樹脂、飽和ポリエステル樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂、およびポリオレフィン樹脂から選ばれた少なくとも１種の熱可塑性樹脂あるいはポリアミド樹脂、飽和ポリエステル樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂、およびポリオレフィン樹脂から選ばれた少なくとも１種の熱可塑性樹脂を主構成成分とする熱可塑性樹脂組成物からなる層である請求項１または２記載の導電性多層中空成形体。
【請求項４】
（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂、（Ｂ）導電性フィラー、（Ｃ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステルから選ばれる少なくとも１種の官能基を含有するオレフィン系共重合体および（Ｄ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステル基のいずれをも含有しないエラストマーを必須成分として含有し、体積固有抵抗が１０10Ω・ｃｍ以下である導電性樹脂組成物であって、（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂１００重量部に対し（Ｃ）オレフィン系共重合体を１〜２００重量部含有する導電性樹脂組成物。
【請求項５】
（Ｃ）オレフィン系共重合体がエポキシ基含有オレフィン系共重合体である請求項４記載の導電性樹脂組成物。
【請求項６】
（Ｃ）オレフィン系共重合体がα−オレフィンおよびα，β−不飽和酸のグリシジルエステルを主構成成分とするエポキシ基含有オレフィン系共重合体である請求項５記載の導電性樹脂組成物。
【請求項７】
（Ｃ）オレフィン系共重合体が、α−オレフィン（１）とα，β−不飽和酸のグリシジルエステル（２）と更に下記一般式で示される単量体（３）を必須成分とする単量体を共重合して得られるオレフィン系共重合体である請求項５載の導電性樹脂組成物。
【化１】
1998230556.tif 000001
（ここで、Ｒ1 は水素または低級アルキル基を示し、Ｘは−ＣＯＯＲ2 基、−ＣＮ基あるいは芳香族基から選ばれた１種また２種以上の基。またＲ2 は炭素数１〜１０のアルキル基を示す）
【請求項８】
（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂、（Ｂ）導電性フィラー、（Ｃ）オレフィン系共重合体を必須成分として含有し、体積固有抵抗が１０10Ω・ｃｍ以下である導電性樹脂組成物であって、（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂１００重量部に対し、（Ｃ）オレフィン系共重合体を１〜２００重量部含有し、（Ｃ）オレフィン系共重合体として（Ｃ１）エポキシ基を含有するオレフィン系共重合体と（Ｃ２）酸無水物基を含有するオレフィン系共重合体との少なくとも２種の官能基含有オレフィン系共重合体を必須成分として含有し、（Ｃ１）と（Ｃ２）の重量％が（Ｃ１）：（Ｃ２）＝１〜９９：９９〜１（合計１００重量％）である導電性樹脂組成物。
【請求項９】
（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂１００重量部に対し（Ｄ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステル基を含有しないエラストマーが５〜２００重量部であり、かつ（Ｃ）成分と（Ｄ）成分の合計量が（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂１００重量部に対し、２００重量部以下である請求項４〜７いずれか記載の導電性樹脂組成物。
【請求項１０】
更に（Ｅ）アミド結合、エステル結合、ウレタン結合から選ばれる少なくとも１種の結合様式で結合された繰り返し単位を主構成単位とする熱可塑性樹脂を（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂１００重量部に対し、５〜２００重量部含有する請求項４〜９いずれか記載の導電性樹脂組成物。
【請求項１１】
（Ｅ）アミド結合、エステル結合、ウレタン結合から選ばれる少なくとも１種の結合様式で結合された繰り返し単位を主構成単位とする熱可塑性樹脂が、ポリアミド樹脂、飽和ポリエステル樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂から選ばれる少なくとも１種である請求項１０記載の導電性樹脂組成物。
【請求項１２】
（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂が、脱イオン化処理されたものであることを特徴とする請求項４〜１１いずれか記載の導電性樹脂組成物。
【請求項１３】
（Ｂ）成分がカーボンブラックであることを特徴とする請求項４〜１２いずれか記載の導電性樹脂組成物。
【請求項１４】
（イ’）層を構成するポリフェニレンスルフィド樹脂を主構成成分とし、かつ導電性を有する樹脂組成物が請求項４〜１３いずれか記載の導電性樹脂組成物である請求項３記載の導電性多層中空成形体。
【請求項１５】
多層中空成形体が、共押出成形法により製造された多層管状成形体である請求項１〜３及び１４いずれか記載の導電性多層中空成形体。
【請求項１６】
多層中空成形体が、その全厚みが０．２ｍｍ以上３ｍｍ以下であり、かつ導電性を有する層の厚みが全厚みの３％以上５０％以下である請求項１〜３及び１４〜１５いずれか記載の導電性多層中空成形体。
【請求項１７】
燃料チューブとして用いることを特徴とする請求項１〜３及び１４〜１６いずれか記載の導電性多層中空成形体。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は上述した従来の多層中空成形品における問題点の改良を課題として検討した結果、達成されたものである。即ち本発明は、耐熱性、耐熱水性、耐薬品性、耐アルコールガソリン透過性、成形品外観、層間の密着性などが均衡して優れ、かつ導電性を有する多層中空成形体、更には多層中空成形体などに適した導電性樹脂組成物を提供することを目的とする。


【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
【課題を解決するための手段】
即ち本発明は、少なくとも２層以上の熱可塑性樹脂層から構成される多層中空成形体であって、少なくとも１層は（イ）ポリフェニレンスルフィド樹脂あるいはポリフェニレンスルフィド樹脂を主構成成分とする熱可塑性樹脂組成物からなる層であり、少なくとも１層は（ロ）ポリアミド樹脂、飽和ポリエステル樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂、およびポリオレフィン樹脂から選ばれた少なくとも１種の熱可塑性樹脂あるいはポリアミド樹脂、飽和ポリエステル樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂、およびポリオレフィン樹脂から選ばれた少なくとも１種の熱可塑性樹脂を主構成成分とする熱可塑性樹脂組成物からなる層である多層中空成形体であって、上記（イ）、（ロ）及びその他の層の内の少なくとも１層が、導電性フィラーと、熱可塑性樹脂を必須成分として含有し、体積固有抵抗が１０10Ω・ｃｍ以下である導電性熱可塑性樹脂組成物から構成されることを特徴とする導電性多層中空成形体を提供する。


【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１３】
更に（ロ）層を構成するポリアミド樹脂、飽和ポリエステル樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂、およびポリオレフィン樹脂から選ばれた少なくとも１種の熱可塑性樹脂あるいはポリアミド樹脂、飽和ポリエステル樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂、およびポリオレフィン樹脂から選ばれた少なくとも１種の熱可塑性樹脂を主構成成分とする熱可塑性樹脂組成物のヤング率が１８０００ｋｇ／ｃｍ2 以下である上記多層中空成形体を提供する。


【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
更に２層の熱可塑性樹脂層から構成される多層中空成形体であって、１層は（イ’）ポリフェニレンスルフィド樹脂を主構成成分とし、かつ導電性を有する樹脂組成物からなる層であり、１層は（ロ）ポリアミド樹脂、飽和ポリエステル樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂、およびポリオレフィン樹脂から選ばれた少なくとも１種の熱可塑性樹脂あるいはポリアミド樹脂、飽和ポリエステル樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂、およびポリオレフィン樹脂から選ばれた少なくとも１種の熱可塑性樹脂を主構成成分とする熱可塑性樹脂組成物からなる層である上記多層中空成形体を提供する。


【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１６】
更に（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂、（Ｂ）導電性フィラーおよび（Ｃ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステルから選ばれる少なくとも１種の官能基を含有するオレフィン系共重合体および（Ｄ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステル基のいずれをも含有しないエラストマーを必須成分として含有し、体積固有抵抗が１０10Ω・ｃｍ以下である導電性ポリフェニレンスルフィド樹脂組成物であって、（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂１００重量部に対し（Ｃ）オレフィン系共重合体を１〜２００重量部含有する導電性樹脂組成物を提供する。


【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
更に（Ｃ）オレフィン系共重合体がα−オレフィンおよびα，β−不飽和酸のグリシジルエステルを主構成成分とするエポキシ基含有オレフィン系共重合体である上記導電性樹脂組成物を提供する。


【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１９】
更に（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂、（Ｂ）導電性フィラー、（Ｃ）オレフィン系共重合体を必須成分として含有し、体積固有抵抗が１０10Ω・ｃｍ以下である導電性樹脂組成物であって、（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂１００重量部に対し、（Ｃ）オレフィン系共重合体を１〜２００重量部含有し、（Ｃ）オレフィン系共重合体として（Ｃ１）エポキシ基を含有するオレフィン系共重合体と（Ｃ２）酸無水物基を含有するオレフィン系共重合体との少なくとも２種の官能基含有オレフィン系共重合体を必須成分として含有し、（Ｂ１）と（Ｂ２）の重量％が（Ｂ１）：（Ｂ２）＝１〜９９：９９〜１（合計１００重量％）である導電性樹脂組成物を提供する。


【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２４】
更に（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂が、脱イオン化処理されたものであることを特徴とする上記導電性樹脂組成物を提供する。


【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２７
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３２】
更に燃料チューブとして用いることを特徴とする上記導電性多層中空成形体を提供する。


【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３３】
【発明の実施の形態】
本発明の導電性多層中空成形体の基本構成は、少なくとも２層以上の熱可塑性樹脂層から構成される多層中空成形体であって、少なくとも１層は（イ）ポリフェニレンスルフィド樹脂あるいはポリフェニレンスルフィド樹脂を主構成成分とする熱可塑性樹脂組成物からなる層であり、少なくとも１層は（ロ）ポリアミド樹脂、飽和ポリエステル樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂、およびポリオレフィン樹脂から選ばれた少なくとも１種の熱可塑性樹脂あるいはポリアミド樹脂、飽和ポリエステル樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂、およびポリオレフィン樹脂から選ばれた少なくとも１種の熱可塑性樹脂を主構成成分とする熱可塑性樹脂組成物からなる層である多層中空成形体であって、上記（イ）、（ロ）及びその他の層の内の少なくとも１層が、導電性フィラーと熱可塑性樹脂を必須成分として含有し、体積固有抵抗が１０10Ω・ｃｍ以下である導電性樹脂組成物から構成されることを特徴とすると導電性多層中空体である。


【手続補正１５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３６】
【化３】
1998230556.tif 000002
本発明で用いられるＰＰＳ樹脂の溶融粘度は、溶融混練が可能であれば特に制限はないが、通常５０〜２０，０００ポイズ（３２０℃、剪断速度１，０００ｓｅｃ-1）のものが使用され、１００〜５，０００ポイズの範囲がより好ましい。かかるＰＰＳ樹脂は通常公知の方法、即ち特公昭４５−３３６８号公報に記載される比較的分子量の小さな重合体を得る方法、あるいは特公昭５２−１２２４０号公報や特開昭６１−７３３２号公報に記載される比較的分子量の大きな重合体を得る方法などによって製造できる。本発明において上記の様に得られたＰＰＳ樹脂を空気中加熱による架橋／高分子量化、窒素などの不活性ガス雰囲気下あるいは減圧下での熱処理、有機溶媒、熱水、酸水溶液などによる洗浄、酸無水物、アミン、イソシアネート、官能基含有ジスルフィド化合物などの官能基含有化合物による活性化など種々の処理を施した上で使用することももちろん可能である。ＰＰＳ樹脂の加熱による架橋／高分子量化する場合の具体的方法としては、空気、酸素などの酸化性ガス雰囲気下あるいは前記酸化性ガスと窒素、アルゴンなどの不活性ガスとの混合ガス雰囲気下で、加熱容器中で所定の温度において希望する溶融粘度が得られるまで加熱を行う方法が例示できる。加熱処理温度は通常、１７０〜２８０℃が選択され、好ましくは２００〜２７０℃であり、時間は通常０．５〜１００時間が選択され、好ましくは２〜５０時間であるが、この加熱処理温度および処理時間の両者をコントロールすることにより目標とする粘度レベルを得ることができる。加熱処理の装置は通常の熱風乾燥機でもまた回転式あるいは撹拌翼付の加熱装置であってもよいが、効率よくしかもより均一に処理するためには回転式あるいは撹拌翼付の加熱装置を用いるのがより好ましい。


【手続補正１６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４２】
次に（ロ）層を構成する熱可塑性樹脂は、ポリアミド樹脂、飽和ポリエステル樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂、およびポリオレフィン樹脂から選ばれた少なくとも１種あるいは２種以上である。
【手続補正１７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４５】
これらポリアミド樹脂の重合度にはとくに制限がなく、濃硫酸溶液（ポリマー１ｇ，濃硫酸１００ｍｌ）中、２５℃で測定した相対粘度が、１．５〜７．０の範囲、特に２．０〜６．５の範囲のものが好ましい例として例示でき、或いはメタクレゾール中（ポリマー濃度０．５重量％）、２５℃で測定した相対粘度が１．０〜７．０の範囲、特に１．５〜５．０の範囲のポリアミド樹脂が例示できる。


【手続補正１８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５３】
（ロ）層においてポリアミド樹脂、飽和ポリエステル樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂、およびポリオレフィン樹脂から選ばれた少なくとも１種の熱可塑性樹脂を主構成成分とする熱可塑性樹脂組成物とは、樹脂成分中で上記ポリアミド樹脂、飽和ポリエステル樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂、およびポリオレフィン樹脂から選ばれた少なくとも１種の熱可塑性樹脂のいずれかが、最大の重量割合を占めている熱可塑性樹脂組成物を示す。なお、上記ポリアミド樹脂、飽和ポリエステル樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂、およびポリオレフィン樹脂から選ばれた少なくとも１種の熱可塑性樹脂とポリフェニレンスルフィド樹脂が同量の場合は、ポリフェニレンスルフィド樹脂が最大重量割合を占めるものとみなす。また化学構造が同じであれば分子量等が異なっていても同成分と見なすが、例えばオレフィン系共重合体であっても化学構造が異なるものは異種成分とみなす。


【手続補正１９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５４】
次に導電層を構成する、導電性フィラーと熱可塑性樹脂を必須成分として含有する導電性樹脂組成物について説明する。


【手続補正２０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６５
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正２１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６６】
上記導電性フィラーは、２種以上を併用して用いても良い。かかる導電性フィラーの中で、特にカーボンブラックが強度、コスト的に特に好適に用いられる。


【手続補正２２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６７】
本発明で用いられる導電性フィラーの含有量は、用いる導電性フィラーの種類により異なるため、一概に規定はできないが、導電性と流動性、機械的強度などとのバランスの点から、樹脂組成物全体に対し、１〜７０重量％、好ましくは２〜５０重量％の範囲が好ましく選択される。


【手続補正２３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６８】
またかかる導電樹脂組成物は、十分な帯電防止性能を得る意味で、その体積固有抵抗が１０10Ω・ｃｍ以下である。但し上記導電性フィラーの配合は一般に強度、流動性の悪化を招きやすい。そのため目標とする導電レベルが得られれば、上記導電性フィラーの配合量はできるだけ少ない方が望ましい。目標とする導電レベルは用途によって異なるが、通常体積固有抵抗が１００Ω・ｃｍを越え、１０10Ω・ｃｍ以下の範囲である。


【手続補正２４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６９】
次に本発明の中空成形体に適した導電性樹脂組成物について説明する。


【手続補正２５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７０】
本発明の中空成形体に適した導電性組成物の発明の構成は、（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂、（Ｂ）導電性フィラーおよび（Ｃ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステルから選ばれる少なくとも１種の官能基を含有するオレフィン系共重合体を必須成分として含有する導電性樹脂組成物であって、（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂１００重量部に対し（Ｃ）官能基を含有するオレフィン系共重合体を１〜２００重量部含有する導電性樹脂組成物である。


【手続補正２６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７２】
また（Ｂ）導電性フィラーについては、詳細は上記と同様であり説明は省略する。


【手続補正２７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７３】
（Ｃ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステルから選ばれる少なくとも１種の官能基を含有するオレフィン系共重合体を配合することは、優れた層間接着性、靱性、チューブとしての柔軟性などを得る意味において望ましい。


【手続補正２８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８３】
また本発明で好適に用いられる  カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステル基、酸無水物基を含有するオレフィン系共重合体としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−ブテン共重合体、ポリブテン、エチレン−プロピレン−ジエン共重合体、スチレン−ブタジエン共重合体、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体（ＳＢＳ）、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体（ＳＩＳ）、ポリブタジエン、ブタジエン−アクリロニトリル共重合体、ポリイソプレン、ブテン−イソプレン共重合体、スチレン−エチレン・ブチレン−スチレンブロック共重合体（ＳＥＢＳ）、スチレン−エチレン・プロピレン−スチレンブロック共重合体（ＳＥＰＳ）などのポリオレフィン系樹脂にマレイン酸無水物、琥珀酸無水物、フマル酸無水物、アクリル酸、メタクリル酸、酢酸ビニル及びそのＮａ、Ｚｎ、Ｋ、Ｃａ、Ｍｇなどの塩、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、メタクリル酸プロピル、アクリル酸ブチル、メタクリル酸ブチルなどが共重合されたオレフィン系共重合体などが挙げられ、より具体的にはエチレン−アクリル酸メチル共重合体、エチレン−アクリル酸エチル共重合体、エチレン−アクリル酸ｎ−プロピル共重合体、エチレン−アクリル酸イソプロピル共重合体、エチレン−アクリル酸ｎ−ブチル共重合体、エチレン−アクリル酸ｔ−ブチル共重合体、エチレン−アクリル酸イソブチル共重合体、エチレン−メタクリル酸メチル共重合体、エチレン−メタクリル酸エチル共重合体、エチレン−メタクリル酸ｎ−プロピル共重合体、エチレン−メタクリル酸イソプロピル共重合体、エチレン−メタクリル酸ｎ−ブチル共重合体、エチレン−メタクリル酸ｔ−ブチル共重合体、エチレン−メタクリル酸イソブチル共重合体などのオレフィン−（メタ）アクリル酸エステル共重合体、アクリル酸メチル−アクリロニトリル共重合体、メタアクリル酸メチル−アクリロニトリル共重合体、アクリル酸プロピル−アクリロニトリル共重合体、メタアクリル酸プロピル−アクリロニトリル共重合体、アクリル酸ブチル−アクリロニトリル共重合体、メタアクリル酸ブチル−アクリロニトリル共重合体などの、（メタ）アクリル酸エステル−アクリロニトリル共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸共重合体およびそのＮａ、Ｚｎ、Ｋ、Ｃａ、Ｍｇなどの金属塩、エチレン−マレイン酸無水物共重合体、エチレン−ブテン−マレイン酸無水物共重合体、エチレン−ブテンーマレイン酸無水物共重合体、エチレン−マレイン酸無水物共重合体、プロピレン−マレイン酸無水物共重合体あるいは無水マレイン酸変性ＳＢＳ、ＳＩＳ、ＳＥＢＳ、ＳＥＰＳ、エチレン−アクリル酸エチル共重合体などが例示できる。


【手続補正２９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８４】
上記（Ｃ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステル基から選ばれる少なくとも１種の官能基を含有するオレフィン系共重合体の配合量は、透過防止性、柔軟性、耐衝撃性、チューブ成形性などの点から、（Ａ）ＰＰＳ樹脂１００重量部に対し、１〜２００重量部の範囲が選択され、好ましくは１〜１００重量部、より好ましくは３〜５０重量部の範囲が選択される。


【手続補正３０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８５】
また上記（Ｃ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステル基から選ばれる少なくとも１種の官能基を含有するオレフィン系共重合体はその２種以上を併用しても良い。


【手続補正３１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８７】
更に（Ｄ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステル基を含有しないエラストマーを用いること、特に上記（Ｃ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステル基から選ばれる少なくとも１種の官能基を含有するオレフィン系共重合体と併用して用いることは、優れた平滑性を有する管状体を得る上で、またより優れた機械的強度、中空成形体成形性を得る上で有効である。


【手続補正３２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９２】
また（Ｃ）オレフィン系共重合体と併用して用いる場合には、特にアルコールガソリン透過防止性の観点から、（Ｃ）オレフィン系共重合体と（Ｄ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステル基を含有しないエラストマーの合計が（Ａ）ＰＰＳ樹脂１００重量部に対し、２００重量部以下が好ましく、１００重量部以下、更に７０重量部以下がより好ましい。


【手続補正３３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９８】
さらに本発明で用いる各層を形成する熱可塑性樹脂組成物には、目的、用途に応じ、本発明の範囲を損なわない範囲で、非導電性の繊維状および／または非繊維状充填材を配合して用いても良い。かかる繊維状および／または非繊維状充填材の具体例としては、ガラス繊維、ガラスミルドファイバー、チタン酸カリウィスカ、酸化亜鉛ウィスカ、硼酸アルミウィスカ、アラミド繊維、アルミナ繊維、炭化珪素繊維、セラミック繊維、アスベスト繊維、石コウ繊維、金属繊維などの繊維状充填剤、ワラステナイト、ゼオライト、セリサイト、カオリン、マイカ、クレー、パイロフィライト、ベントナイト、アスベスト、タルク、アルミナシリケートなどの珪酸塩、アルミナ、酸化珪素、酸化マグネシウム、酸化ジルコニウム、酸化チタン、酸化鉄などの金属化合物、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、ドロマイトなどの炭酸塩、硫酸カルシウム、硫酸バリウムなどの硫酸塩、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム、水酸化アルミニウムなどの水酸化物、ガラスビーズ、セラミックビーズ、窒化ホウ素、炭化珪素およびシリカなどの非繊維状充填剤が挙げられ、これらは中空であってもよく、さらにはこれら充填剤を２種類以上併用することも可能である。また、これら（Ｃ）繊維状および／または非繊維状充填材をイソシアネート系化合物、有機シラン系化合物、有機チタネート系化合物、有機ボラン系化合物、エポキシ化合物などのカップリング剤で予備処理して使用することは、より優れた機械的強度を得る意味において好ましい。


【手続補正３４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１１７】
［実施例及び比較例で用いた配合材］
（Ｂ）導電性フィラー
Ｂ−１：カーボンブラック（ケッチェン・ブラック・インターナショナル（株）社製ＥＣ６００ＪＤ、ＤＢＰ吸油量４９５ｍｌ／１００ｇ、ＢＥＴ法表面積１２７０ｍ2 ／ｇ、平均粒径３０ｎｍ、灰分０．２％）
Ｂ−２：カーボンブラック（三菱化成工業（株）三菱導電性カーボンッブラック＃３０５０、ＤＢＰ吸油量１８０ｍｌ／１００ｇ、ＢＥＴ法表面積７５ｍ2 ／ｇ、灰分０．２％）
Ｂ−３：亜鉛（片状金属粉  平均粒径１ｍｍ）
Ｂ−４：ピッチ系カーボンファイバー（繊維径１３μｍ、繊維長３ｍｍ）
（Ｃ）官能基を含有するオレフィン系共重合体
Ｃ−１：α−オレフィンおよびα，βー不飽和酸のグリシジルエステルを主構成成分とするオレフィン系共重合体
エチレン／グリシジルメタクリレ−ト＝８８／１２（重量％）共重合体
Ｃ−２：エチレン／グリシジルメタクリレ−ト（Ｅ／ＧＭＡ）＝８５／１５（重量％）を主骨格とし、アクリロニトリル／スチレン（ＡＳ）＝３０／７０（重量％）をグラフト共重合した重合体であって、（Ｅ／ＧＭＡ）／（ＡＳ）＝７０／３０（重量％）共重合体
Ｃ−３：無水マレイン酸（０．５ｗｔ％）変性エチレンプロピレンラバー
Ｃ−４：無水マレイン酸（０．５ｗｔ％）グラフト変性エチレン−ブテン共重合体
（Ｄ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステル基を含有しないエラストマー
Ｄ−１：エチレン／ブテン−１＝８２／１８（重量％）共重合体
Ｄ−２：エチレン／アクリル酸エチル＝８５／１５（重量％）共重合体
Ｄ−３：エチレン／プロピレン共重合体
（Ｅ）アミド結合、エステル結合、ウレタン結合から選ばれる少なくとも１種の結合様式で結合された繰り返し単位を主構成単位とする熱可塑性樹脂
Ｅ−１：ナイロン１１（東レ（株）“リルサン”ＢＥＳＮ  Ｏ  ＴＬ）
Ｅ−２：ナイロン１２（東レ（株）“リルサン”ＡＥＳＮ  Ｏ  ＴＬ）
Ｅ−３：ナイロン６（東レ（株）“アミラン”ＣＭ１０４６Ｘ０４）
Ｅ−４：ポリブチレンテレフタレート（東レ（株）ＰＢＴ  １４００Ｓ）
Ｅ−５：ポリウレタン樹脂（”エラストラン”Ｅ５９８ＰＮＡＴ）
（ロ）を構成するポリアミド樹脂、飽和ポリエステル樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂、およびポリオレフィン樹脂から選ばれた少なくとも１種の熱可塑性樹脂
Ｇ−１：ナイロン１１（東レ（株）“リルサン”ＢＥＳＮ  ＢＫ  Ｐ２０ＴＬ、        ヤング率５０００ｋｇ／ｃｍ2 ）
Ｇ−２：ナイロン１２（東レ（株）“リルサン”ＡＥＳＮ  ＢＫ  Ｐ２０ＴＬ、        ヤング率５０００ｋｇ／ｃｍ2 ）、
Ｇ−３：ポリブチレンテレフタレート（東レ（株）ＰＢＴ  １４０４Ｘ０４、ヤ        ング率１５０００ｋｇ／ｃｍ2 ）
Ｇ−４：ポリウレタン樹脂（”エラストラン”Ｅ５９８ＰＮＡＴ、ヤング率３０        ００ｋｇ／ｃｍ2 ）
Ｇ−５：ポリオレフィン樹脂（三井石油化学（株）”ハイゼックス”３０００Ｂ        、ヤング率１００００ｋｇ／ｃｍ2 ）
（Ｆ）アルコキシシラン化合物
β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン
実施例１〜１３、比較例１〜３
表１〜２に示す内層用各配合材料を表１〜２に示す割合でドライブレンドし、タンブラーにて２分間予備混合した後、シリンダー温度３００〜３２０℃に設定した２軸押出機で溶融混練し、ストランドカッターによりペレット化し、１２０℃で１晩乾燥した。かかるペレットを用い、体積固有抵抗および強度測定用の成形体を成形した。


【手続補正３５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１２４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１２４】
実施例１と２、４と５の比較から判るように（Ｃ）官能基を含有するオレフィン系共重合体の配合は、衝撃強度の向上に有効であると共に、層間接着性の向上にも有効である。


【手続補正３６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１２６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１２６】
実施例２と３、１と４の比較から判るように（Ｅ）アミド結合、エステル結合、ウレタン結合から選ばれる少なくとも１種の結合様式で結合された繰り返し単位を主構成単位とする熱可塑性樹脂の配合は層間接着性の向上に有効である。また実施例６と８の比較から判るように、（ロ）を構成するポリアミド樹脂、飽和ポリエステル樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂、およびポリオレフィン樹脂から選ばれた少なくとも１種の熱可塑性樹脂と（Ｅ）アミド結合、エステル結合、ウレタン結合から選ばれる少なくとも１種の結合様式で結合された繰り返し単位を主構成単位とする熱可塑性樹脂は、同一繰り返し単位を有する熱可塑性樹脂である方がより高い接着性を得る意味で好ましい。