(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
コールドクルーシブル炉に装入された原料を溶解する第１溶解工程と、
該第１溶解工程で得られたインゴットを２以上のインゴット片に加工する加工工程と、
前記インゴットの底部凝固層が前記コールドクルーシブル炉の炉底以外の部分に来るように、前記インゴット片を再装入する再装入工程と、
前記再装入されたインゴット片を溶解する第２溶解工程とを備え、
前記再装入工程は、前記底部凝固層が前記コールドクルーシブル炉の高周波コイルの中心に来るように、前記インゴット片を再装入するものであることを特徴とするコールドクルーシブル溶解法。
【請求項２】
前記加工工程は、前記インゴットを横方向に２分割以上に切断する横分割工程を備えている請求項１に記載のコールドクルーシブル溶解法。
【請求項３】
前記加工工程は、前記インゴットを縦方向に２分割以上に切断する縦分割工程を備えている請求項１又は２に記載のコールドクルーシブル溶解法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、コールドクルーシブル溶解法に関し、さらに詳しくは、シリコン等の半導体として用いられる高純度金属もしくは半金属、チタン、ジルコニウム等の高活性金属、タングステン、モリブデン、タンタル、ニオブ等の高融点金属等、特殊金属の溶解方法として好適なコールドクルーシブル溶解法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
コールドクルーシブル溶解法は、スリットによって垂直方向に分割された水冷銅ルツボの周囲に高周波コイルを配置し、水冷銅ルツボ内に装入された金属を電磁誘導作用により溶解する誘導溶解法の一種である。コールドクルーシブル溶解法は、ルツボ材による溶湯の汚染が少なく、電磁気力による溶湯の強撹拌効果が期待でき、しかも、雰囲気も加圧から真空まで幅広く選択できるという特徴があることから、高純度金属、高活性金属、高融点金属等の特殊金属の溶解法として用いられている。
【０００３】
図３及び図４に、コールドクルーシブル炉を用いた従来の溶解方法の一例を示す。コールドクルーシブル炉１０は、一般に、水冷銅ルツボ１２と、その周囲に配置された高周波コイル１４とを備えている。水冷銅ルツボ１２の側壁部分は、周知のように、短冊状のセグメント（図示せず）に分割されている。各セグメントは、それぞれ水冷できるようになっており、また、各セグメントの隙間（スリット）には、これらを互いに絶縁するために、充填材（例えば、アルミナ等のセラミックス）が埋め込まれている。
【０００４】
例えば、インゴットが純金属である場合、あるいは、所定の組成を有する合金原料が予め入手可能である場合等、目標とするインゴットの成分がコールドクルーシブル炉１０に最初に装入される原料（以下、これを「初装原料」という。）と同一である場合、コールドクルーシブル炉１０を用いた金属の溶解は、以下のような手順により行われるのが一般的である。
【０００５】
まず、図３（ａ）に示すように、水冷銅ルツボ１２内に初装原料１６を装入する。次いで、高周波コイル１４に高周波電流を印加すると、初装原料１６に渦電流が流れ、ジュール熱により初装原料１６が加熱される。初装原料１６に掛かるパワーは、高周波コイル１４の中心に近くなるほど大きくなるので、コイル中心に近い初装原料１６から順次溶融し、下方に落下する。
【０００６】
下方に落下した溶融金属は、初めは水冷銅ルツボ１２の底部や側壁に接触し底部凝固層を形成する。さらに溶解が進行すると、底部凝固層の上に溶融金属が溜まり始める。そして、最後は、すべての初装原料１６が溶解し、図３（ｂ）に示すように、初装原料１６と同一成分を有する底部凝固層１８及び溶融金属２０のみとなる。この時、溶融金属２０には中心方向の力（ローレンツ力）が作用するので、溶融金属２０が直接、水冷銅ルツボ１２に接する機会は少ない。溶解作業が終了した後、高周波コイル１４への電力供給を停止すると、図３（ｃ）に示すように、溶融金属２０が水冷銅ルツボ１２の側壁に接触して凝固し、目標成分を有するインゴット２２が得られる。
【０００７】
一方、所定の組成を有する合金原料が入手困難である場合等、目標とするインゴットの成分が初装原料と異なる場合、まず、図３（ａ）及び図３（ｂ）に示すように、水冷銅ルツボ１２内で初装原料１６を溶解し、次いで、図４（ａ）に示すように、溶融金属２０に対して成分調整用の原料（以下、これを「追装原料」という。）２４を追装してさらに溶解する方法が一般に用いられる。
【０００８】
しかしながら、追装原料を用いて成分調整を行う場合、インゴットの成分が、目標とする成分からずれるという問題がある。すなわち、底部凝固層１８は、一旦形成されると再度溶解することはないので、その成分は、初装原料１６とほぼ同一であり、インゴットの目標組成とは異なっている。
【０００９】
また、追装原料２４の密度が初装原料１６より大きい場合、及び／又は、追装原料２４の融点が初装原料１６より高い場合には、図４（ａ）に示すように、追装原料２４の一部が高周波コイル１４の中心を通過する際に溶けきれず、底部凝固層１８直上に沈降する。底部凝固層１８近傍の溶融金属２０は、高周波コイル１４の中心から離れているためにパワーが掛かりにくく、かつ、温度も低い。そのため、溶融金属２０を凝固させた時点では、図４（ｂ）に示すように、底部凝固層１８直上に沈降した追装原料２４は、溶け残りとしてそのままインゴット２６中に残存する。
【００１０】
従来では、この問題を解決するために、種々の方法が用いられている。例えば、追装原料の溶け残り分と、底部凝固層の生成分を予め見込んで、初装原料及び／又は追装原料の配合を調節する方法、追装原料を用いて成分調整をした後、一旦凝固させ、インゴットの上下を反転させてルツボ内に装入し、再溶解する方法等が知られている。また、特開平７−００３３４９号公報には、ルツボ内で凝固させたインゴットを上下反転させて再溶解する作業を効率よく行うためのコールドウォールルツボ炉の凝固体反転溶解装置が開示されている。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、原料配合を調節する方法の場合、追装原料の溶け残り量と底部凝固層の生成量を正確に予測するのは困難である。そのため、成分のばらつきが大きく実用的ではない。また、溶け残りがある部分は、製品として使えず、切り捨てる必要があるので、インゴットの歩留まりが低下するという問題がある。
【００１２】
これに対し、インゴットの上下を反転させて再溶解する方法の場合、再溶解時に底部凝固層の一部も溶解するので、インゴットの成分はより均一化される。また、均一化された部分は製品として使用できるので、歩留まりも向上する。
【００１３】
しかしながら、インゴットを上下反転させても、底部凝固層は、コイル中心から離れた位置に来るので、パワーが掛かりにくい。そのため、再溶解の際に、完全に溶けきれなかった底部凝固層が、再度ルツボの底部に沈み、溶け残る場合がある。一方、上下反転及び再溶解を複数回繰り返すと、インゴット全体がより均一化し、インゴット成分も目標成分に近づくが、このような方法では効率が悪いという問題がある。
【００１４】
さらに、溶融金属が凝固する際には、その一部がスリットに差し込み、凝固したインゴットの表面に凹凸が形成されることがある。そのため、ルツボへの再装入に困難を伴う場合が多い。また、再装入した時点で、インゴットとルツボが接触していると、再溶解時にインゴットからルツボへ抜熱する。そのため、特に高融点金属を再溶解する場合には、インゴットが溶けなくなり、目標組成を有するインゴットが得られないおそれがある。
【００１５】
本発明が解決しようとする課題は、目標成分とのずれの少ない均一なインゴットを効率よく、かつ、高い歩留まりで製造可能なコールドクルーシブル溶解法を提供することにある。また、本発明が解決しようとする他の課題は、ルツボへの再装入が容易であり、しかも抜熱に起因する溶解不良が起きにくいコールドクルーシブル溶解法を提供することにある。
【００１６】
【課題を解決するための手段】
上記課題を解決するために本発明に係るコールドクルーシブル溶解法は、コールドクルーシブル炉に装入された原料を溶解する第１溶解工程と、該第１溶解工程で得られたインゴットを２以上のインゴット片に加工する加工工程と、前記インゴットの底部凝固層が前記コールドクルーシブル炉の炉底以外の部分に来るように、前記インゴット片を再装入する再装入工程と、前記再装入されたインゴット片を溶解する第２溶解工程とを備え、前記再装入工程は、前記底部凝固層が前記コールドクルーシブル炉の高周波コイルの中心に来るように、前記インゴット片を再装入するものであることを要旨とするものである。
【００１７】
第１溶解工程で得られたインゴットを２以上のインゴット片に加工すると、加工前のインゴットに比して表面積が増大する。これをコールドクルーシブル炉に再装入し、再溶解を行うと、加工を行わない場合に比して、発熱量が多くなる。そのため、第１溶解工程で溶け残った原料を比較的容易に溶解することができ、目標成分とのずれの少ない均一なインゴットが得られる。また、再装入工程では、底部凝固層がコールドクルーシブル炉のコイルの中心に来るように、インゴット片を再装入するため、底部凝固層が強く加熱され、底部凝固層を確実に再溶解することができる。
【００１８】
また、インゴットを２以上のインゴット片に加工することによって、ルツボへの再装入が容易化し、抜熱に起因する溶解不良も回避できる。
【００１９】
【発明の実施の形態】
以下に、本発明の一実施の形態について図面を参照しながら詳細に説明する。本実施の形態に係るコールドクルーシブル溶解法は、第１溶解工程と、加工工程と、再装入工程と、第２溶解工程とを備えている。図１に、その工程図を示す。
【００２０】
まず、第１溶解工程について説明する。第１溶解工程は、コールドクルーシブル炉１０に装入された原料を溶解する工程である。ここで、本発明により製造されるインゴットの成分、及び、コールドクルーシブル炉１０に挿入される原料の種類、組成等は、特に限定されるものではなく、あらゆる系、出発原料に対して本発明を適用できる。
【００２１】
しかしながら、本発明により大きな効果が得られる系は、２種以上の金属（純金属又は合金）を出発原料として用いる系である。特に、密度及び／又は融点の異なる２種以上の金属を出発原料として用いる系に対して本発明を適用すると、最も大きな効果が得られる。具体的には、Ｔｉ−Ｔａ合金系、Ｔｉ−Ｗ合金系、Ｔｉ−Ｒｅ合金系、Ｔｉ−Ｍｏ合金系、Ｔｉ−Ｎｂ合金系、Ｔｉ−Ｖ合金系、Ｔｉ−Ｃｒ合金系、Ｔｉ−Ｚｒ合金系等が好適な一例として挙げられる。
【００２２】
２種以上の原料を出発原料として用いる場合、第１溶解工程は、以下の手順により行うのが好ましい。すなわち、まず、図１（ａ）に示すように、コールドクルーシブル炉１０の水冷銅ルツボ１２内に、初装原料１６を装入する（以下、これを「初装原料装入工程」という。）。次いで、高周波コイル１４に高周波電流を印加し、初装原料１６を加熱する。所定時間加熱すると、初装原料１６が完全に溶解し、図１（ｂ）に示すように、底部凝固層１８及び溶融金属２０が形成される（以下、これを「初装原料溶解工程」という。）。
【００２３】
次に、初装原料１６が完全に溶解したところで、図１（ｃ）に示すように、追装原料２４を溶融金属２０に装入する（以下、これを「追装工程」という。）。この時、一部の追装原料２４は、溶融金属２０に溶解し、他の一部は、溶けきれずに底部凝固層１８直上に沈降する。所定量の追装原料２４が装入され、所定時間経過した後、高周波コイル１４への電力供給を停止すると、図１（ｄ）に示すように、溶融金属２０が水冷銅ルツボ１２内で凝固し、インゴット２６となる。
【００２４】
なお、粒状の初装原料１６を水冷銅ルツボ１２に装入する場合において、初装原料１６の空隙率が大きいときには、初装原料装入工程において、必要量の初装原料１６を水冷銅ルツボ１２内に一度に装入できない場合がある。従って、そのような場合には、初装原料溶解工程において、初装原料１６を補給しながら溶解を行っても良い。また、２種以上の原料を出発原料として用いる場合、いずれを初装原料１６とするかは、インゴットの目標組成、各原料の密度、融点等に応じて決定すれば良く、特に限定されるものではない。
【００２５】
次に、加工工程について説明する。加工工程は、第１溶解工程で得られたインゴット２６を水冷銅ルツボ１２から取り出し、２以上のインゴット片に加工する工程である。インゴットの分割方法は、インゴット２６の形状、大きさ等に応じて、最適な分割方法を選択すればよく、特に限定されるものではない。
【００２６】
すなわち、加工工程は、インゴット２６を、その鉛直軸に対してほぼ垂直な方向（横方向）に２分割以上に切断するもの（以下、これを「横分割工程」という。）であっても良く、あるいは、インゴット２６を、その鉛直軸に対してほぼ平行な方向（縦方向）に２分割以上に切断するもの（以下、これを「縦分割工程」という。）であっても良い。また、加工工程は、上述した横分割工程及び縦分割工程を組み合わせたものであっても良い。
【００２７】
さらに、加工工程は、インゴット２６の表皮を除去する表皮除去工程をさらに備えていても良い。水冷銅ルツボ１２内で凝固したインゴット２６の表面には、スリットに埋め込んだ充填剤が付着している場合がある。通常は、研磨材をインゴット２６表面にぶつけるブラスト処理で十分高純度を維持できる程度に付着物を除去できるが、表皮除去工程を行えばさらなる高純度の要求に応えることができる。また、インゴット２６の横分割のみを行う場合において、インゴット２６の表皮を除去すると、水冷銅ルツボ１２への再装入及びインゴット片の再溶解が容易化されるという利点がある。
【００２８】
ここで、横分割工程における分割数は、少なくとも２分割であれば良いが、３分割、４分割、あるいは、５分割以上であっても良い。同様に、縦分割工程における分割数は、少なくとも２分割であれば良く、特に限定されるものではない。
【００２９】
但し、横分割工程及び／又は縦分割工程における分割数が過大になると、工数が増大することに加え、後述するインゴット片の再装入が困難になる場合がある。従って、インゴット２６の分割数は、再装入に支障をきたさないように、インゴット２６の大きさ、形状に応じて、最適な値を選択するのが好ましい。インゴット２６の大きさにもよるが、横方向の分割数は、最大でも８分割以下が好ましく、さらに好ましくは４分割以下である。また、縦方向の分割数は、最大でも８分割以下が好ましく、さらに好ましくは４分割以下である。
【００３０】
また、インゴット２６を横方向又は縦方向に分割する場合、各分割の間隔は、特に限定されるものではない。すなわち、インゴット２６は、横方向及び／又は縦方向に等間隔に分割されていても良く、あるいは、部位に応じて異なる間隔で分割されていても良い。
【００３１】
さらに、縦長のインゴット片を水冷銅ルツボ１２に縦方向に再装入した場合、再溶解時にインゴット片に渦電流が流れにくくなり、再溶解が困難になる場合がある。従って、インゴット２６を縦方向に多分割する場合には、同時に、横方向にも分割するのが好ましい。
【００３２】
次に、再装入工程について説明する。再装入工程は、インゴット２６の底部凝固層１８がコールドクルーシブル炉１０の炉底以外の部分に来るように、インゴット片を再挿入する工程である。この場合、高周波コイル１４の中心近傍において最も大きなパワーが掛かるので、底部凝固層１８が高周波コイル１４の中心に来るように、インゴット片を再装入する。
【００３３】
図１（ｅ）に、再装入されたインゴット片２８ａ〜２８ｃの一例を示す。図１（ｅ）に示すインゴット片２８ａ〜２８ｃは、図１（ｄ）に示すインゴット２６を水冷銅ルツボ１２から取り出し、表皮を取り除いた後、横方向に３分割して得られたものである。この内、炉底に再装入されたインゴット片２８ａは、インゴット２６の頂部に当たる部分である。また、インゴット片２８ａの上に再装入されたインゴット片２８ｃは、インゴット２６の底部に当たる部分であり、底部凝固層１８及び未溶融の追装原料２４が含まれている。さらに、最上部に再装入されたインゴット片２８ｂは、インゴット２６の中間に当たる部分である。
【００３４】
なお、インゴット２６の加工方法及び再挿入方法は、これに限定されるものではなく、他の方法を用いても良い。例えば、図２（ａ）に示す底部凝固層１８を含むインゴット２６を、図２（ｂ）に示すように、横方向に２分割してインゴット片３０ａ及び３０ｂとし、インゴット片３０ｂに含まれる底部凝固層１８が高周波コイル１４の中心に来るように、インゴット片３０ａ及び３０ｂを再挿入しても良い。
【００３５】
また、図２（ｃ）に示すように、インゴット２６を横方向及び縦方向に各２分割してインゴット片３２ａ〜３２ｄとし、インゴット片３２ｃ及び３２ｄに含まれる底部凝固層１８が高周波コイル１４の中心に来るように、インゴット片３２ａ〜３２ｄを再挿入しても良い。
【００３６】
また、図２（ｄ）に示すように、インゴット２６を横方向に２分割し、かつ、縦方向に４分割してインゴット片３４ａ〜３４ｈとし、インゴット片３４ｅ〜３４ｈに含まれる底部凝固層１８が高周波コイル１４の中心に来るように、インゴット片３４ａ〜３４ｈを再挿入しても良い。
【００３７】
また、図２（ｅ）に示すように、インゴット２６を横方向に２分割し、かつ、縦方向に４分割してインゴット片３４ａ〜３４ｈとし、インゴット片３４ｅ〜３４ｈに含まれる底部凝固層１８が最上部に来るように、インゴット片３４ａ〜３４ｈを再挿入しても良い。
【００３８】
さらに、図２（ｆ）に示すように、インゴット２６を横方向に３分割し、かつ、縦方向に４分割してインゴット片３６ａ〜３６ｌとし、インゴット片３６ｉ〜３６ｌに含まれる底部凝固層１８が高周波コイル１４の中心に来るように、インゴット片３６ａ〜３６ｌを再挿入しても良い。
【００３９】
次に、第２溶解工程について説明する。第２溶解工程は、コールドクルーシブル炉１０に再装入されたインゴット片を再溶解する工程である。図１（ｅ）に示すように、インゴット片２６ａ〜２６ｃを水冷銅ルツボ１２に再装入した後、高周波コイル１４に高周波電流を印加すると、各インゴット片２６ａ〜２６ｃに渦電流が誘導され、ジュール熱によって溶解する。所定時間経過後には、図１（ｆ）に示すように、ほぼ目標成分に等しい成分を有する底部凝固層１８ａ及び溶融金属２０ａが得られる。この後、高周波コイル１４への電力供給を停止すれば、溶融金属２０ａが水冷銅ルツボ１２内で凝固し、目標成分を有する均一なインゴットが得られる。
【００４０】
次に、本実施の形態に係るコールドクルーシブル溶解法の作用について説明する。図１（ｄ）に示すように、第１溶解工程で得られたインゴット２６の成分は、初装原料１６とほぼ同一成分からなる底部凝固層１８と、底部凝固層１８の直上に沈降した追装原料２４の溶け残りがあるために、目標とする成分からずれた状態にある。このインゴット２６を２以上のインゴット片に分割すると、表面積は、分割前に比して増大する。
【００４１】
一方、電磁誘導現象によって導体内に誘導される渦電流は、表面に集中して流れる性質があり、磁場内に置かれる導体の表面積が大きくなるほど、渦電流による発熱量が多くなる傾向がある。従って、分割されたインゴット片を水冷銅ルツボ１２に再装入し、高周波コイル１４に高周波電流を印加すると、単にインゴット２６の上下を反転させて再挿入する場合に比して、発熱量が増大する。そのため、底部凝固層１８及びその直上に沈降した追装原料２４を比較的容易に再溶解することができる。
【００４２】
また、導体内に誘導される渦電流の大きさは、高周波コイル１４の中心に近づくほど大きくなる。そのため、インゴット２６の底部凝固層１８がコイル中心に来るようにインゴット片を再挿入すると、底部凝固層１８及びその近傍が強く加熱される。その結果、底部凝固層１８及びその直上に沈降した追装原料２４の溶け残りを確実に再溶解することができ、目標成分からのずれが少なく、かつ、均一なインゴットが得られる。また、再溶解後の底部凝固層１８ａは、目標成分にほぼ等しいので、歩留まりも向上する。
【００４３】
さらに、水冷銅ルツボ１２内で凝固したインゴット２６は、一般に、スリットへの溶融金属２０の差し込みによって、その表面が荒れた状態にある。インゴット２６の表面が荒れていると、水冷銅ルツボ１２へのインゴット片の再装入が困難になる場合がある。また、再装入されたインゴット片と水冷銅ルツボ１２が接触していると、再溶解時にインゴット片から水冷銅ルツボ１２へ抜熱し、再溶解できない場合がある。
【００４４】
これに対し、インゴット２６を２以上のインゴット片に分割すると、水冷銅ルツボ１２への再挿入が容易化する。また、インゴット片と水冷銅ルツボ１２が接触しないように、水冷銅ルツボ１２に再挿入することも容易化する。特に、インゴット２６を縦方向に分割した場合、及び／又は、インゴット２６の表皮を除去した場合には、全体の外径が小さくなるので、水冷銅ルツボ１２への再挿入及びインゴット片と水冷銅ルツボ１２の非接触化が容易化する。そのため、目標成分とのずれの少ない均一なインゴットを効率よく、かつ、高い歩留まりで製造することができる。
【００４５】
【実施例】
（実施例１）
図１に示す手順に従い、目標組成がＴｉ−３０ｗｔ％ＴａであるＴｉ−Ｔａ合金を作製した。初装原料及び追装原料には、それぞれ、Ｔｉ（融点：１６６８℃、密度：４．５ｇ／ｃｍ３）、及び、Ｔａ（融点：２９９６℃、密度：１６．６ｇ／ｃｍ３）を用いた。
【００４６】
まず、所定量のＴｉを水冷銅ルツボ１２に装入し、Ｔｉを完全に溶解させた。次いで、所定量のＴａを溶融金属内に追装し、所定時間保持した。その後、溶融金属を水冷銅ルツボ１２内で凝固させ、インゴットＡを得た。
【００４７】
次に、得られたインゴットＡに対して放射線透過試験を行い、Ｔａ原料の溶け残り存在領域（以下、これを「溶残領域」という。）の有無を調べた。その結果、溶残領域は、インゴットＡの高さに対して底面から２０％以内であることがわかった。そこで、インゴットＡの表皮を除去した後、安全を見込んで、インゴットＡを底面から３０％の高さで横方向に切断し、さらに、インゴットＡの残りの部分を横方向に２分割した。この時の分割位置は、再装入時に溶残領域を含むインゴット片と高周波コイルとが、下述のような相対位置関係になるように決めた。
【００４８】
次に、溶残領域を含むインゴット片の中心が高周波コイル１４の中心からコイル高さに対して±５％以内に入るように、得られた３個のインゴット片を、水冷銅ルツボ１２内に再装入した。次いで、高周波コイル１４に高周波電流を印加して、インゴット片を再溶解した。所定時間経過後、溶融金属を水冷銅ルツボ１２内で凝固させ、インゴットＢを得た。
【００４９】
（比較例１）
実施例１と同一の手順に従い、１回目の溶解のみを行った。得られたインゴットＡを比較例１とした。
【００５０】
（比較例２）
以下の手順に従い、目標組成がＴｉ−３０ｗｔ％ＴａであるＴｉ−Ｔａ合金を作製した。まず、実施例１と同一の手順に従い、インゴットＡを作製した。次に、インゴットＡを水冷銅ルツボ１２から取り出した後、インゴットＡの上下を反転させ、これを水冷銅ルツボ１２内に再装入した（以下、これを「反転再装入工程」という。）。この状態から高周波コイル１４に高周波電流を印加し、インゴットＡを再溶解した（以下、これを「再溶解工程」という。）。所定時間経過後、溶融金属を水冷銅ルツボ１２内で凝固させ、インゴットＣ（溶解回数：２回）を得た。
【００５１】
次に、得られたインゴットＣの一部について、さらに、反転再装入工程及び再溶解工程を複数回繰り返し、溶解回数が、それぞれ、４回、６回及び８回であるインゴットＤ、Ｅ及びＦを作製した。
【００５２】
実施例１で得られたインゴットＢ、並びに、比較例１及び２で得られたインゴットＡ、Ｃ〜Ｆについて、Ｔａ原料の溶け残り発生率及びインゴット成分を調べた。なお、インゴットは、１つの溶解条件につき各１０個溶解した。また、Ｔａ原料の溶け残り発生率（％）は、作製したインゴットの総数に対する、放射線透過試験により溶残量域が確認されたインゴット数の割合として求めた。さらに、インゴット成分は、インゴットの中心部から試料を採取し、湿式化学分析法を用いて測定した。結果を表１に示す。
【００５３】
【表１】
0004701521.tif 000002
【００５４】
溶解回数が１回である比較例１の場合、Ｔａ原料の溶け残り発生率は、１００％であった。また、インゴットＡの成分は、目標値（３０ｗｔ％Ｔａ）から大きくずれており、Ｔａ成分の目標値からのずれ（＝（目標Ｔａ成分−実Ｔａ成分）×１００／目標Ｔａ成分）は、３２．９％に達した。
【００５５】
一方、反転再装入工程及び再溶解工程を１回以上繰り返した比較例２の場合、溶解回数が多くなるほど、Ｔａ原料の溶け残り発生率は減少し、Ｔａ成分の目標値からのずれも小さくなった。しかしながら、上下反転及び再溶解を複数回繰り返しても、Ｔａを完全に溶解させるまでには至らなかった。溶解回数が８回であるインゴットＦの場合、Ｔａ原料の溶け残り発生率は５０％、Ｔａ成分の目標値からのずれは６．３％であった。
【００５６】
これに対し、インゴットの分割、再挿入及び再溶解を行った実施例１の場合、Ｔａ原料の溶け残り発生率は０％であった。また、Ｔａ成分の目標値からのずれも、僅か０．１％であり、インゴットＢの成分は、ほぼ目標通りであった。
【００５７】
以上の結果から、本発明に係るコールドクルーシブル溶解法によれば、従来の溶解方法では溶け残りが発生するような、融点及び密度の異なる２種類の原料を出発原料として用いる系であっても、原料の溶け残りがなく、成分が均一なインゴットを製造できることがわかった。
【００５８】
以上、本発明の実施の形態について詳細に説明したが、本発明は、上記実施の形態に何ら限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で種々の改変が可能である。
【００５９】
例えば、上記実施の形態では、密度及び／又は融点の異なる２種以上の金属を原料として用いる系に対して本発明を適用した例について主に説明したが、本発明は、２種以上の原料を用いる系に限らず、１種類の原料を用いる系であっても当然に適用可能である。また、初装原料及び追装原料は、純金属であっても良く、あるいは、合金であっても良い。
【００６０】
さらに、本発明は、シリコン等の半導体として用いられる高純度金属もしくは半金属、チタン、ジルコニウム等の高活性金属、タングステン、モリブデン、タンタル、ニオブ等の高融点金属等、特殊金属の溶解法として特に好適であるが、本発明の適用範囲はこれに限定されるものではなく、通常金属の溶解法としても使用できる。
【００６１】
【発明の効果】
本発明に係るコールドクルーシブル溶解法は、第１溶解工程で得られたインゴットを２以上のインゴット片に加工し、底部凝固層が炉底以外の部分に来るようにインゴット片を再装入した後、インゴット片の再溶解が行われるので、第１溶解工程で溶け残った原料を比較的容易に溶解させることができ、目標成分とのずれの少ない均一なインゴットが得られるという効果がある。
【００６２】
また、底部凝固層が高周波コイルの中心に来るように、インゴット片を再装入するため、底部凝固層が強く加熱されるので、底部凝固層を確実に再溶解でき、目標成分とのずれの少ない均一なインゴットを、高い歩留まりで製造できるという効果がある。
【００６３】
さらに、インゴットを２以上のインゴット片に加工することによって、水冷銅ルツボへの再装入が容易化し、抜熱に起因する溶解不良も回避できる。特に、インゴットを縦方向に２以上に分割した場合、及び／又は、インゴットの表皮を除去した場合には、さらにルツボへの再装入が容易化し、目標成分とのずれの少ない均一なインゴットを、高い歩留まりで製造できるという効果がある
【図面の簡単な説明】
【図１】  本発明の一実施の形態に係るコールドクルーシブル溶解法の工程図である。
【図２】  インゴットの加工方法及び再装入方法を示す模式図である。
【図３】  従来のコールドクルーシブル溶解法を示す工程図である。
【図４】  従来のコールドクルーシブル溶解法を示す工程図である。
【符号の説明】
１０            コールドクルーシブル炉
１４            高周波コイル
１６            初装原料（原料）
２４            追装原料（原料）
２６            インゴット
２８ａ〜２８ｃ  インゴット片
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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