【手続補正書】
【提出日】平成15年11月5日(2003.11.5)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【発明の名称】相溶化剤およびその製造方法
【特許請求の範囲】
【請求項１】反応性基を有する担体（Ａ）と、この担体（Ａ）の反応性基に対して反応可能な官能基を有する２官能性化合物（Ｃ）と、この２官能性化合物（Ｃ）の官能基又は前記担体（Ａ）の反応性基に対して反応性を有するとともに疎水性鎖を有する化合物（Ｄ）とで構成されている相溶化剤組成物。
【請求項２】反応性基を有する担体（Ａ）を構成する担体が粉粒状又は繊維状の有機又は無機物質である請求項１記載の相溶化剤組成物。
【請求項３】担体（Ａ）が、２官能性化合物（Ｃ）に対する反応性基を有する表面処理剤（Ｂ）で処理され、反応性基が導入された担体（Ａ）である請求項１記載の相溶化剤組成物。
【請求項４】表面処理剤（Ｂ）がシランカップリング剤である請求項３記載の相溶化剤組成物。
【請求項５】２官能性化合物（Ｃ）が下記式
【化１】
1998139924.tif 000001
（式中、Ｅは、置換基を有していてもよいアルキレン基、置換基を有していてもよいシクロアルキレン基または置換基を有していてもよいアリーレン基を示し、Ｒ1，Ｒ2，Ｒ3およびＲ4は、同一又は異なって、水素原子、置換基を有していてもよいアルキル基又は置換基を有していてもよいアリール基を示す。）
で表されるビスオキサゾリン化合物である請求項１記載の相溶化剤組成物。
【請求項６】化合物（Ｄ）が疎水性主鎖を有するとともに、活性水素原子を含む官能基を有する化合物である請求項１記載の相溶化剤組成物。
【請求項７】ハロゲン原子、ヒドロキシル基、メルカプト基、カルボキシル基、アミノ基、エポキシ基、イソシアネート基から選ばれた少なくとも一種の反応性基を有するシランカップリング剤で表面処理された粉粒状又は繊維状の無機担体と、下記式
【化２】
1998139924.tif 000002
（式中、Ｒ1，Ｒ2，Ｒ3及びＲ4は、同一又は異なって、水素原子又はＣ1-4アルキル基を示す。）
で表されるビスオキサゾリン化合物と、主鎖が炭化水素基で構成され、カルボキシル基を有する疎水性化合物とを含む請求項１記載の相溶化剤組成物。
【請求項８】担体（Ａ）１００重量部に対して、２官能性化合物（Ｃ）の割合が０．１〜１５０重量部、疎水性主鎖を有する化合物（Ｄ）の割合が０．０１〜１５０重量部である請求項１記載の相溶化剤組成物。
【請求項９】反応性基を有さない担体又は反応性基を有する担体（Ａ）１００重量部に対して、表面処理剤（Ｂ）の割合が０．１〜２５０重量部である請求項３記載の相溶化剤組成物。
【請求項１０】下記式（Ｉ）又は（ＩＩ）
Ａ−［（Ｂ１）m−Ｃ−Ｄ］n                  （Ｉ）
［Ｄ−（Ｂ２）r］s−Ａ−［（Ｂ１）p−Ｃ］q      （ＩＩ）
（式中、Ａは担体、Ｂ１およびＢ２は、担体Ａと、遊離の官能基を有する２官能性化合物Ｃ又は疎水性鎖を有する化合物Ｄとを連結する有機基、ｍ，ｐおよびｒは０又は１、ｎ，ｑ及びｓは１以上の整数を示す。ｍ，ｐおよびｒは、それぞれ、ｎ，ｑ及びｓにより異なっていてもよい）
で表される相溶化剤。
【請求項１１】下記式（ｉ）又は（ｉｉ）
【化３】
1998139924.tif 000003
（式中、Ｒ1，Ｒ2，Ｒ3およびＲ4は、同一又は異なって、水素原子、置換基を有していてもよいアルキル基又は置換基を有していてもよいアリール基を示す。Ａ，Ｂ１，Ｂ２，Ｄ，Ｅ，ｍ，ｎ，ｐ，ｑ，ｒ，ｓは前記に同じ。）
で表される請求項１０記載の相溶化剤。
【請求項１２】下記式（ｉａ）又は（ｉｉａ）
【化４】
1998139924.tif 000004
（式中、Ｄ１は炭素数６〜３０の脂肪族炭化水素基を示し、Ｒ1，Ｒ2，Ｒ3およびＲ4は、水素原子又はＣ1-4アルキル基を示し、Ｒ1及びＲ2の少くとも一方は水素原子、Ｒ3及びＲ4の少くとも一方は水素原子である。Ａ，Ｂ１，Ｂ２，ｍ，ｎ，ｐ，ｑ，ｒ，ｓは前記に同じ）
で表される請求項１０記載の相溶化剤。
【請求項１３】下記式（ｉｂ）又は（ｉｉｂ）
【化５】
1998139924.tif 000005
（式中、Ｙ及びＺはそれぞれポリマーの主鎖を構成する炭化水素基を示し、Ｚは不飽和結合を有していてもよく、ａ／（ａ＋ｂ）＝０．１〜２０モル％である。Ｒ1，Ｒ2，Ｒ3およびＲ4は水素原子又はＣ1-4アルキル基を示し、Ｒ1及びＲ2の少くとも一方は水素原子、Ｒ3及びＲ4の少くとも一方は水素原子である。Ａ，Ｂ１，Ｂ２，ｍ，ｎ，ｐ，ｑ，ｒ，ｓは前記に同じ）で表される請求項１０記載の相溶化剤。
【請求項１４】反応性基を有する担体（Ａ）と、この担体の反応性基に対して反応可能な官能基を有する２官能性化合物（Ｃ）と、この２官能性化合物の官能基又は前記担体の反応性基に対して反応性を有するとともに疎水性主鎖を有する化合物（Ｄ）とを混合する相溶化剤組成物の製造方法。
【請求項１５】反応性基を有する担体（Ａ）と、この担体の反応性基に対して反応可能な官能基を有する２官能性化合物（Ｃ）と、この２官能性化合物（Ｃ）の官能基又は前記担体（Ａ）の反応性基に対する反応性基を有するとともに疎水性鎖を有する化合物（Ｄ）を反応させ、下記（１）又は（２）の相溶化剤の製造方法。
（１）２官能性化合物（Ｃ）の残基を介して、担体（Ａ）に疎水性鎖を有する化合物（Ｄ）の残基が結合している相溶化剤
（２）担体（Ａ）に、２官能性化合物（Ｃ）の残基および疎水性鎖を有する化合物（Ｄ）の残基が結合している相溶化剤
【請求項１６】互いに非相溶のポリマー組成物に、請求項１〜１３のいずれかの項に記載の相溶化剤組成物または相溶化剤を添加するポリマーアロイの製造方法。
【請求項１７】非極性ポリマーと、このポリマーに対して非相溶の極性ポリマーとを含むポリマー組成物に、請求項１〜１３のいずれかの項に記載の相溶化剤組成物または相溶化剤を添加するポリマーアロイの製造方法。
【請求項１８】相溶化剤組成物又は相溶化剤の添加量が、ポリマー組成物１００重量部に対して０．０１〜１００重量部である請求項１６又は１７記載のポリマーアロイの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、複数のポリマーを相溶化させてポリマーアロイを得る上で有用な相溶化剤組成物又は相溶化剤、この相溶化剤を製造する方法、並びに前記相溶化剤組成物又は相溶化剤を用いたポリマーアロイの製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、複数のポリマーの特性を有効に発現させるため、特性の異なるポリマーを混合してアロイ化することが検討されている。このポリマーアロイにおいては、通常、互いに非相溶の複数のポリマーが使用され、得られたポリマーアロイは不均一ポリマー系を構成する。
一方、複数のポリマーからなる不均一系ポリマーは、一般に、耐衝撃性及び強靭性などの機械的特性が劣る。そこで、ポリマーアロイにおいては、従来、複数のポリマーの構成単位と同一又は近似する単位を含むポリマーが添加されている。例えば、特開平３−７６７４３号公報には、特定のエンジニアリングプラスチック及びゴム強化スチレン系樹脂を含む組成物と、ビニルオキサゾリンと芳香族ビニル単量体と他のビニル単量体とのオキサゾリン変性共重合体とを含む熱可塑性樹脂組成物が開示されている。特開平３−１７２３４７号公報には、ポリエステルと、ビニルオキサゾリン又はグリシジル基を有する単量体とスチレンとを共重合させた反応基を有する芳香族ビニル系重合体と、ポリカーボネートとを含む熱可塑性樹脂組成物が開示されている。さらに、特開平２−２５５８５７号公報には、芳香族カーボネート樹脂と、官能性弾性ポリマーとを含む芳香族カーボネート組成物が開示されている。この官能性弾性ポリマーは、反応性基を有するエチレンエラストマーとオキサゾリンで官能化したポリスチレンとの反応生成物とを含んでいる。これらの先行文献に記載されているオキサゾリン変性共重合体は、特定のポリマーをアロイ化する上で有用である。しかし、オキサゾリン変性共重合体を用いる場合には、アロイ化できるポリマーの適用範囲が狭いだけでなく、少量の添加でアロイ化するのが困難である。さらには、ポリマーアロイに補強性を付与し、機械的強度を向上させることは困難である。
【０００３】
特開平６−１８４２２４号公報には、疎水性主鎖の末端または側鎖にカルボキシル基などの活性水素原子を含む官能基を有するポリマー（例えば、変性オレフィン系ポリマー）と、オキサゾリンとを反応させることにより相溶化剤を製造する方法が開示されている。この方法で得られた相溶化剤は、互いに非相溶のポリマー組成物に少量添加することにより、ポリマーアロイを得る上で有用である。しかし、相溶化剤を得るためには、予め活性水素原子を含む官能基を有するポリマーと、オキサゾリンとを反応させる必要があるため、相溶化剤の設計に際して、ポリマー及びオキサゾリンの選択幅が狭くなる可能性があるとともに、経済的に有利に、互いに非相溶のポリマー組成物を簡便に相溶化させることが困難である。さらに、この文献に記載の相溶化剤を使用しても、ポリマーアロイの機械的強度はポリマーアロイの構成樹脂に依存するため、ポリマーアロイに高い補強性を付与することは困難である。
【０００４】
ビス−２−オキサゾリンのオキサゾリン基と、分子鎖の２以上の末端カルボキシル基とのエステルアミド結合により、高分子量のポリマーが生成することを利用して、経時変化や加水分解により分子量が低下し、かつ互いに非相溶のスクラップ樹脂（ポリエステルやポリアミドなど）をビス−２−オキサゾリンとを反応させることにより、ブロックコポリマーへ転換し、相溶系として再利用することも提案されている（「プラスチック  エージ」，114-118頁，Mar．1995）。英国特許１４２６４０９号明細書には、紡糸のための溶融押し出し工程で、ポリエステルが分解したり分子量が低下するのを抑制するため、ビスオキサゾリンを、カルボキシル基を有する高分子量のポリエステルに添加し、ポリエステルを変性することが提案されている。しかし、これらの文献には、ビス−２−オキサゾリン化合物を相溶化剤として利用する方法については記載されていない。さらに、樹脂が高分子量であるため、反応生成物の少量の添加により、互いに非相溶の複数のポリマーをアロイ化することが困難である。さらには、樹脂組成物に補強性を付与することも困難である。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
従って、本発明の目的は、相溶性に乏しい広い範囲のポリマーに適用でき、添加量が少量であっても複数のポリマーの特性が有効に発現するポリマーアロイを得ることができる相溶化剤組成物または相溶化剤およびその製造方法を提供することにある。
本発明の他の目的は、互いに非相溶の複数のポリマーの特性を有効に発現できるだけでなく、ポリマーアロイに補強性を有効に付与できる相溶化剤組成物，相溶化剤およびその製造方法を提供することにある。
本発明のさらに他の目的は、少量の添加により、互いに非相溶の複数のポリマーを含むポリマー組成物を効率よく改質できるポリマーアロイの製造方法を提供することにある。
本発明の別の目的は、経済的に有利に、しかも互いに非相溶の複数のポリマーを少量の添加で簡便かつ効率よくアロイ化できるとともに、補強性が付与されたポリマーアロイの製造方法を提供することにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、前記目的を達成するため鋭意検討の結果、互いに非相溶の複数のポリマーを含む樹脂組成物に、（１）反応性基を有する担体と、ビスオキサゾリンなどの２官能性化合物と、反応性官能基を有する疎水性ポリマー又は疎水性化合物とを添加したり、（２）反応性基を有する担体に、２官能性化合物と、反応性官能基を有する疎水性ポリマーまたは疎水性化合物とを反応させた反応生成物を添加すると、複数のポリマーを含む組成物を改質しアロイ化できるとともに、補強性を付与できることを見いだし、本発明を完成した。
【０００７】
すなわち、本発明の相溶化剤組成物は、反応性基を有する担体（Ａ）と、この担体（Ａ）の反応性基に対して反応可能な官能基を有する２官能性化合物（Ｃ）と、この２官能性化合物（Ｃ）の官能基又は前記担体（Ａ）の反応性基に対して反応性を有するとともに疎水性鎖を有する化合物（Ｄ）とで構成されている。この組成物において、補強性を付与するため、反応性基を有する担体（Ａ）を構成する担体は粉粒状又は繊維状の有機又は無機物質であるのが有用である。この担体（Ａ）は、２官能性化合物（Ｃ）に対する反応性基を有する表面処理剤（Ｂ）、例えば、シランカップリング剤などで処理され、反応性基が導入された担体（Ａ）であってもよい。２官能性化合物（Ｃ）には、例えば、ビスオキサゾリン化合物などが含まれ、化合物（Ｄ）には、疎水性主鎖を有するとともに、活性水素原子を含む官能基を有する化合物、例えば、低分子量化合物（高級脂肪酸など）、高分子化合物（カルボキシル基含有ポリマーなど）であってもよい。
本発明の相溶化剤は、前記成分の反応生成物であり、下記式（Ｉ）又は（ＩＩ）で表すことができる。
【０００８】
Ａ−［（Ｂ１）m−Ｃ−Ｄ］n                  （Ｉ）
［Ｄ−（Ｂ２）r］s−Ａ−［（Ｂ１）p−Ｃ］q      （ＩＩ）
（式中、Ａは担体、Ｂ１およびＢ２は、担体Ａと、遊離の官能基を有する２官能性化合物Ｃ又は疎水性鎖を有する化合物Ｄとを連結する有機基、ｍ，ｐおよびｒは０又は１、ｎ，ｑ及びｓは１以上の整数を示す。ｍ，ｐおよびｒは、それぞれ、ｎ，ｑ及びｓにより異なっていてもよい）
本発明の方法では、反応性基を有する担体（Ａ）と、この担体の反応性基に対して反応可能な官能基を有する２官能性化合物（Ｃ）と、この２官能性化合物の官能基又は前記担体の反応性基に対して反応性を有するとともに疎水性主鎖を有する化合物（Ｄ）とを混合することにより相溶化剤組成物を製造する。
本発明の他の方法では、反応性基を有する担体（Ａ）と、この担体の反応性基に対して反応可能な官能基を有する２官能性化合物（Ｃ）と、この２官能性化合物（Ｃ）の官能基又は前記担体（Ａ）の反応性基に対する反応性基を有するとともに疎水性鎖を有する化合物（Ｄ）を反応させることにより、前記の相溶化剤を得る。
【０００９】
さらに本発明の方法には、互いに非相溶のポリマー組成物（例えば、非極性ポリマーと、このポリマーに対して非相溶の極性ポリマーとを含むポリマー組成物）に、前記相溶化剤組成物または相溶化剤を添加することにより、ポリマーアロイを製造する方法も含まれる。
【００１０】
なお、本明細書において、「２官能性化合物」とは、（i）同一又は異なる２つの官能基を有する化合物に限らず、（ii）反応に関与しない官能基（例えば、第２級ヒドロキシル基，イミノ基など）に加えて上記２つの官能基を有する化合物、（iii）担体の反応性基に対して反応性を有し、かつ前記反応性基との反応により官能基を生成し、実質的に２官能性化合物として機能する単一の官能基を有する化合物（例えば、反応によりカルボキシル基を生成する酸無水物，反応によりヒドロキシル基を生成するエポキシ化合物など）をも含む意味に用いる。
「結合」とは、共有結合、イオン結合、及び水素結合を含む意味に用いる。
【００１１】
【発明の実施の形態】
［相溶化剤組成物］
相溶化剤組成物は、反応性基を有する担体（Ａ）と、この担体の反応性基に対する反応性官能基を有する２官能性化合物（Ｃ）と、この２官能性化合物（Ｃ）の官能基又は前記担体（Ａ）の反応性基に対して反応性を有するとともに疎水性鎖を有する化合物（Ｄ）（以下、単に疎水性化合物（Ｄ）という場合がある）とで構成されている。疎水性化合物（Ｄ）は疎水性鎖を側鎖に有していてもよいが少なくとも主鎖に有する場合が多い。
［反応性基を有する担体（Ａ）］
反応性基を有する担体（Ａ）を構成する担体には、有機物質（熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂）および無機物質のいずれも使用できる。有機物質のうち熱可塑性樹脂には、例えば、オレフィン系樹脂（ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体，酸化ポリエチレン，酸化ポリプロピレン，無水マレイン酸変性ポリオレフィン，グリシジル（メタ）アクリレート変性ポリオレフィン，（メタ）アクリル酸変性ポリオレフィン，エチレン−酢酸ビニル共重合体など）、酢酸ビニル系樹脂（ポリ酢酸ビニル，酢酸ビニル−塩化ビニル共重合体など）、ビニルアルコール系樹脂（例えば、ポリビニルアルコール，エチレン−ビニルアルコール共重合体など）、ポリビニルホルマール（ポリビニルアセタールなど）、レーヨン，塩素含有樹脂（ポリ塩化ビニル，塩化ビニリデン系樹脂など），フッ素樹脂，アクリル系樹脂（ポリメタクリル酸メチル、メタクリル酸メチル−（メタ）アクリル酸共重合体など），スチレン系樹脂（ポリスチレン，スチレン−メタクリル酸メチル共重合体，スチレン−無水マレイン酸共重合体，スチレン−（メタ）アクリル酸共重合体，スチレン−アクリロニトリル共重合体（ＡＳ樹脂）、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体（ＡＢＳ樹脂），無水マレイン酸変性ＡＳ樹脂，無水マレイン酸変性ＡＢＳ樹脂など），スチレン−アクリル系単量体共重合体，ポリエステル（ポリエチレンテレフタレート，ポリブチレンテレフタレートなどのポリアルキレンテレフタレート，ポリエチレンナフタレートなどのポリアルキレンナフタレート，ポリアリレートなど），ポリアミド（ポリアミド６，ポリアミド６−６，ポリアミド６−１０，ポリアミド１１，ポリアミド１２、芳香族ポリアミドなど），熱可塑性ポリウレタン樹脂，ポリカーボネート樹脂（ビスフェノールＡ型ポリカーボネートなど），ポリアセタール，ポリフェニレンエーテル，ポリフェニレンスルフィド，ポリスルホン，ポリエーテルスルホン，ポリエーテルエーテルケトン，液晶性ポリマー，セルロースエステルなどが含まれる。
熱硬化性樹脂には、例えば、フェノール樹脂，アミノ樹脂（尿素樹脂，メラミン樹脂など），不飽和ポリエステル樹脂，ビニルエステル樹脂，ジアリルフタレート樹脂，エポキシ樹脂，ポリウレタン樹脂，ケイ素樹脂，ポリイミドなどや熱硬化性樹脂の架橋又は硬化物も含まれる。
【００１２】
無機物質には、例えば、炭素，ケイ砂，シリカ，二酸化ケイ素，ガラス，マイカ，タルク，クレー，ケイソウ土，炭酸塩（炭酸カルシウム，炭酸マグネシウムなど），金属硫酸塩（硫酸バリウムなど），金属酸化物（酸化ケイ素，酸化アルミニウム（アルミナ），酸化チタン，酸化銅，酸化銀，酸化鉄Ｆｅ2Ｏ3，Ｆｅ3Ｏ4，酸化亜鉛，酸化ジルコニウム，酸化マグネシウムなど），金属水酸化物（水酸化アルミニウムなど），金属硫化物（硫化カドミウム，硫化亜鉛など），非酸化物系セラミックス（炭化ケイ素，炭化ホウ素などの炭化物，窒化チタン，窒化ホウ素，窒化アルミニウム，窒化ケイ素などの窒化物，ケイ化物，ホウ化物など），チタン酸カリウム，ホウ酸アルミニウム，二硫化モリブデン，金属（アルミニウム，銅，ニッケル，タングステン，金，銀、白金、カドミウム、亜鉛、鉛など）などが例示できる。
【００１３】
担体の形状は特に制限されないが、高い補強性を付与するため、担体は粉粒状又は繊維状であるのが有利である。このような担体の具体例としては、有機粉粒体（架橋ポリメタクリル酸メチル、架橋ポリスチレンなど），無機粉粒体（シリカ，ケイ砂，二酸化ケイ素，炭酸カルシウム，酸化チタン，酸化アルミニウム，カーボンブラックなど），有機繊維（ポリプロピレン繊維，ポリエステル繊維，ポリアミド繊維，ビニロン繊維，ポリアクリロニトリル繊維など），無機繊維（ガラス繊維，炭素繊維，岩綿，シリカ繊維，アルミナ繊維，チタン酸カリウム繊維，炭化ケイ素繊維，ホイスカーなど）が例示できる。
粉粒体の平均粒子径は、例えば、１ｎｍ〜５０μｍ、好ましくは５ｎｍ〜３０μｍ、とくに１０ｎｍ〜２０μｍ程度である。繊維の平均径は、例えば、０．１〜１５０μｍ、好ましくは１〜１００μｍ、特に５〜５０μｍ程度、平均繊維長は、例えば、１０μｍ〜５ｍｍ、好ましくは５０μｍ〜３ｍｍ、特に１００μｍ〜２ｍｍ程度の範囲から選択できる。
【００１４】
［反応性基および表面処理剤（Ｂ）］
担体（Ａ）は、２官能性化合物（Ｃ）の官能基に対する反応性基（ａ１）を有する限り、それ自体反応性基を有する担体（Ａ１）（例えば、有機極性ポリマーやカーボンブラックなど）であってもよく、担体（Ａ）に対する反応性官能基（ｂ１）と２官能性化合物（Ｃ）に対する反応性基（ｂ２）とを有する表面処理剤（Ｂ）又は反応性基（ｂ２）を生成する表面処理剤（Ｂ）で処理することにより、反応性基（ｂ２）を導入した担体（Ａ２）であってもよい。前記表面処理剤（Ｂ）は表面改質剤と称することもできる。なお、それ自体反応性基を有する担体（Ａ１）であっても、前記表面処理剤（Ｂ）又は表面改質剤によりさらに反応性基（ｂ２）を導入してもよい。表面処理剤（Ｂ）としては、通常、少くとも担体又は担体（Ａ）に対する反応性官能基（ｂ１）と２官能性化合物（Ｂ）に対する反応性基（ｂ２）とを有する反応剤が使用でき、反応性官能基（ｂ１）と反応性基（ｂ２）とは同一であってもよく異なっていてもよい。
前記２官能性化合物（Ｃ）に対する担体（Ａ）又は表面処理剤（Ｂ）の反応性基（ａ１）（ｂ２）は、２官能性化合物（Ｃ）の種類に応じて選択でき、通常、ハロゲン原子，ヒドロキシル基，メルカプト基，カルボキシル基（例えば、Ｎ−スクシンイミジルオキシカルボニル、シクロヘキシルアミノカルボニル基などの活性エステル基を含む），酸無水物基，アミノ基，エポキシ基（又はグリシジル基），イソシアネート基，重合性基（ビニル基，（メタ）アクリロイル基など），アルコラートなどのカップリング剤の加水分解性有機基（アルコキシ基など）などが例示できる。好ましい反応性基は、通常、カルボキシル基（活性エステル基を含む），酸無水物基，アミノ基，エポキシ基（又はグリシジル基）である。なお、有機物質においては、前記反応性基を有する単量体（例えば、（メタ）アクリル酸，マレイン酸などのカルボキシル基含有単量体，無水マレイン酸などの酸無水物基単量体，グリシジル（メタ）アクリレートなどのエポキシ基含有単量体など）や反応性基を有するオリゴマー又はポリマーの共重合により反応性基を導入してもよく、酸化，還元，ハロゲン化反応などの種々の反応により、有機物質に反応性基を導入してもよい。さらには、高分子反応を利用して、前記反応性基を有する又は反応性基を生成する試薬との反応により、有機物質に反応性基を導入してもよい。
無機物質において、好ましい担体又は担体（Ａ）は、表面処理剤（Ｂ）又は表面改質剤で処理されている場合が多い。
【００１５】
表面処理剤（Ｂ）は担体又は担体（Ａ）の種類及び２官能性化合物（Ｃ）の官能基の種類などに応じて選択でき、担体又は担体（Ａ）と、反応性官能基（ｂ１）を有する表面処理剤（Ｂ）との組み合わせは、例えば、次の通りである。
【００１６】
１．担体が下記の反応性基（ａ１）を有する場合
担体が反応性基（ａ１）を有する場合、担体（Ａ）を表面処理剤（Ｂ）で処理又は反応させることによりさらに反応性基を生成させてもよい。この場合、表面処理剤（Ｂ）は２官能性化合物（Ｃ）に代えて使用することも可能である。そのため、反応性基を有する担体（Ａ）を表面処理剤（Ｂ）で処理又は反応させる場合、上記２官能性化合物（Ｃ）は必ずしも必要ではない。
【００１７】
（ａ１−１）ハロゲン原子：
（Ｂ）アミノ基含有化合物，ヒドロキシル基含有化合物，
メルカプト基含有化合物
（ａ１−２）ヒドロキシル基及びメルカプト基：
（Ｂ）カルボキシル基含有化合物，酸無水物基含有化合物，
イソシアネート基含有化合物，オキサゾリン基含有化合物，
カップリング剤
（ａ１−３）カルボキシル基及び酸無水物基：
（Ｂ）ヒドロキシル基含有化合物，メルカプト基含有化合物，
アミノ基含有化合物，エポキシ基含有化合物，
イソシアネート基含有化合物，オキサゾリン基含有化合物，
カップリング剤
（ａ１−４）アミノ基：
（Ｂ）カルボキシル基含有化合物，酸無水物基含有化合物，
エポキシ基含有化合物，イソシアネート基含有化合物，
オキサゾリン基含有化合物，カップリング剤
（ａ１−５）エポキシ基：
（Ｂ）カルボキシル基含有化合物，酸無水物基含有化合物，
アミノ基含有化合物
（ａ１−６）イソシアネート基：
（Ｂ）ヒドロキシル基含有化合物，メルカプト基含有化合物，
カルボキシル基含有化合物，アミノ基含有化合物
（ａ１−７）ビニル基及び（メタ）アクリロイル基：
（Ｂ）ビニル基含有化合物，（メタ）アクリロイル基含有化合物
２．担体が無機物質（金属酸化物，セラミックスなど）である場合
（Ｂ）カップリング剤
３．担体が金属である場合
（Ｂ）カップリング剤，配位性化合物
前記ヒドロキシル基含有化合物には、ジオール類、例えば、エチレングリコール、ジエチレングリコール、ポリエチレングリコール、プロピレングリコール、ジプロピレングリコール、ポリプロピレングリコール、テトラメチレングリコール、ポリテトラメチレングリコール、ヘキサンジオールなどの脂肪族ジオール、グリセリン，トリメチロールプロパンなどの脂肪族多価アルコール、１，４−シクロヘキサンジオール，水素化ビスフェノールＡなどの脂環族ジオール，ビスフェノールＡ，ビスフェノールＡのアルキレンオキサイド付加体などの芳香族ジオールが含まれる。メルカプト基含有化合物には上記ジオール類に対応するジチオール類が例示できる。
【００１８】
カルボキシル基又は酸無水物基含有化合物には、例えば、ジカルボン酸（シュウ酸，マロン酸，コハク酸，メチルコハク酸，グルタル酸，アジピン酸，ピメリン酸，スベリン酸，アゼライン酸，セバシン酸などの飽和脂肪族ジカルボン酸，マレイン酸，フマル酸，イタコン酸などの不飽和脂肪族ジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸，ヘキサヒドロフタル酸，ハイミック酸，１，２，３，４−シクロブタンテトラカルボン酸などの脂環族ジカルボン酸、フタル酸，イソフタル酸，テレフタル酸，トリメリット酸，ピロメリット酸などの芳香族ジカルボン酸）または酸無水物もしくはその誘導体（例えば、メチルエステルなどの低級アルキルエステル、カルボン酸ハライド、活性エステルなど）などが含まれる。
カルボキシル基含有化合物はヒドロキシル基を有していてもよい。ヒドロキシル基とカルボキシル基とを有する化合物としては、脂肪族オキシカルボン酸（例えば、グリコール酸，乳酸，オキシプロピオン酸，ダルトン酸，リンゴ酸，酒石酸，クエン酸，パントテン酸など）、芳香族オキシカルボン酸（ｐ−ヒドロキシ安息香酸，サリチル酸など）などが含まれる。ヒドロキシル基とカルボキシル基とを有する化合物には、オキシヘキサン酸，オキシオクタン酸，オキシデカン酸，オキシドデカン酸，オキシオクタデカン酸などの炭素数６〜１８程度のオキシカルボン酸や対応するラクトン（γ−カプロラクトン，γ−ラウロラクトン，γ−パルミトラクトン，γ−ステアロラクトン，δ−バレロラクトン，δ−カプロラクトンなど）なども含まれる。
【００１９】
アミノ基含有化合物としては、例えば、脂肪族ジアミン（例えば、エチレンジアミン、γ−（メチルアミノ）プロピルアミン，ジアミノプロパン，テトラメチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン，２，２，４−トリメチルヘキサメチレンジアミン，１，１０−ジアミノデカン，α，ω−Ｃ11-12アルキレンジアミン，１，１２−ジアミノドデカン，ヘプタデカメチレンジアミンなどのアルキレンジアミン、ジエチレントリアミン，トリエチレンテトラミン、ペンタエチレンヘキサミン、ポリエーテルジアミンなど）、脂環族ジアミン（イソホロンジアミン，ビス（アミノメチル）シクロヘキサン，ビス（４−アミノ−３−メチルシクロヘキシル）メタンなど）、芳香族ジアミン（ｍ−又はｐ−フェニレンジアミン，ジアミノトルエン，キシリレンジアミン，４，４′−ジアミノジフェニルメタン，４，４′−ジアミノジフェニルエーテル，４，４′−ジアミノジフェニルスルホンなど）などが例示できる。
アミノ基含有化合物はヒドロキシル基又はカルボキシル基を有していてもよい。アミノ基とヒドロキシル基とを有する化合物としては、例えば、アミノアルコール（２−アミノエタノール，ジエタノールアミン，２−アミノイソプロパノールなど），アミノフェノールなどが例示できる。
アミノ基とカルボキシル基とを有する化合物としては、例えば、アミノ酸（グリシン，アラニン，バリン，ロイシン，イソロイシン，リジン，セリン，トレオニン，フェニルアラニン，アスパラギン酸，グルタミン酸，メチオニン，アルギニン，トリプトファン，ヒスチジン，プロリン，オキシプロリン，シスチンなど）又はその活性エステル、脂肪族アミノカルボン酸（アミノカプロン酸，アミノウンデカン酸）又は対応するラクタム，芳香族アミノカルボン酸（アミノ安息香酸など）などが例示できる。
【００２０】
エポキシ基含有化合物としては、例えば、アルキレンオキサイド（エチレンオキサイド，プロピレンオキサイドなど），エピクロルヒドリン，グリシジルエーテル（ビスフェノールＡ型エポキシ化合物，アルキレングリコールジグリシジルエーテル，ポリオキシアルキレングリコールジグリシジルエーテル，１，４−シクロヘキサンジメタノールジグリシジルエーテルなど）、グリシジルエステル（ジグリシジルフタレート，ジグリシジルテトラヒドロフタレート，ジグリシジルヘキサヒドロフタレート，ダイマー酸ジグリシジルエステルなど）、グリシジルアミン（ジグリシジルアニリン，ジグリシジルトルイジン，Ｎ，Ｎ−ジグリシジル−４−グリシジルオキシアニリンなど）などが例示できる。
【００２１】
イソシアネート基含有化合物としては、例えば、芳香族ジイソシアネート（トリレンジイソシアネート，４，４′−ジフェニルメタンジイソシアネート，キシリレンジイソシアネートなど）、脂環族ジイソシアネート（イソホロンジイソシアネート，４，４′−メチレンビス（シクロヘキシルイソシアネート），メチルシクロヘキサンジイソシアネートなど）、脂肪族ジイソシアネート（ヘキサメチレンジイソシアネート，リジンジイソシアネートなど）などが含まれる。
【００２２】
ビニル基又は（メタ）アクリロイル基含有化合物には、例えば、ヒドロキシル基を有する化合物（２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート，２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート，ブタンジオールモノ（メタ）アクリレートなどのＣ2-10アルキレングリコールモノ（メタ）アクリレート，ポリオキシＣ2-4アルキレングリコールモノ（メタ）アクリレート，アリルアルコールなど），カルボキシル基又は酸無水物基を有する化合物（（メタ）アクリル酸，イタコン酸，無水マレイン酸など），アミノ基を有する化合物（アミノスチレン，ビニルアミン，アリルアミンなど），エポキシ基を有する化合物（アリルグリシジルエーテル，グリシジル（メタ）アクリレートなど），イソシアネート基を有する化合物（ビニルイソシアネートなど）などが例示できる。
【００２３】
オキサゾリン基含有化合物には、下記式で表されるビスオキサゾリン化合物が含まれる。
【００２４】
【化６】
1998139924.tif 000006
（式中、Ｅは、置換基を有していてもよいアルキレン基、置換基を有していてもよいシクロアルキレン基または置換基を有していてもよいアリーレン基を示し、Ｒ1，Ｒ2，Ｒ3およびＲ4は、同一又は異なって、水素原子、置換基を有していてもよいアルキル基又は置換基を有していてもよいアリール基を示す。）
前記式で表されるビスオキサゾリン化合物において、Ｅのアルキレン基としては、例えば、Ｃ1-10アルキレン基（例えば、メチレン、エチレン、トリメチレン、プロピレン、テトラメチレン、ペンタメチレン、ヘキサメチレン基など）などが挙げられる。シクロアルキレン基には、例えば、Ｃ5-10シクロアルキレン基（例えば、１，３−シクロペンチレン、１，３−シクロヘキシレン、１，４−シクロヘキシレン基など）などが含まれる。アリーレン基には、Ｃ6-12アリーレン基（例えば、１，３−フェニレン、１，４−フェニレン、１，５−ナフチレン、２，５−ナフチレン基など）などが含まれる。
前記アルキレン基、シクロアルキレン基やアリーレン基は置換基を有していてもよい。このような置換基としては、例えば、ハロゲン原子（例えば、フッ素、塩素、臭素原子など）、アルキル基（例えば、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、イソブチル、ｓ−ブチル、ｔ−ブチルなどの炭素数１〜６程度のアルキル基など）、アルコキシ基（例えば、メトキシ、エトキシ、プロポキシ、イソプロポキシ、ブトキシなどの炭素数１〜６程度のアルコキシ基など）などが挙げられる。
好ましいＥには、置換基を有していてもよいアリール基、特に置換基を有していてもよいフェニレン基（例えば、１，３−フェニレン基または１，４−フェニレン基など）が含まれる。
【００２５】
前記式において、Ｒ1，Ｒ2，Ｒ3およびＲ4で表されるアルキル基には、例えば、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、イソブチル、ｓ−ブチル、ｔ−ブチル、ペンチル、ヘキシル基などのＣ1-10アルキル基が例示される。好ましいアルキル基は、炭素数１〜６程度の低級アルキル基、特に炭素数１〜４の低級アルキル基（例えば、特にメチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基など）である。
Ｒ1，Ｒ2，Ｒ3およびＲ4で表されるアリール基にはフェニル、１−ナフチル、２−ナフチル基などが含まれる。
前記アルキル基やアリール基は、置換基を有していてもよい。置換基を有するアルキル基には、例えば、ジクロロメチル、トリクロロメチル、トリフルオロメチル、２，２，２−トリクロロエチル、２，２，２−トリフルオロエチル、ペンタフルオロエチルなどのハロゲン化Ｃ1-4アルキル基などが含まれる。置換基を有するアリール基には、例えば、２−クロロフェニル、３−クロロフェニル、４−クロロフェニル、２，４−ジクロロフェニル、３，５−ジクロロフェニル基などのハロゲン原子を有するフェニル基、２−メチルフェニル、３−メチルフェニル、４−メチルフェニル、２，４−ジメチルフェニル、３，５−ジメチルフェニル、４−エチルフェニル基などのＣ1-4アルキル−フェニル基、２−メトキシフェニル、３−メトキシフェニル、４−メトキシフェニル、２，４−ジメトキシフェニル、３，５−ジメトキシフェニル、４−エトキシフェニル基などのＣ1-4アルコキシ−フェニル基などが挙げられる。
特に好ましいビスオキサゾリン化合物は下記式で表すことができる。
【００２６】
【化７】
1998139924.tif 000007
（式中、Ｒ1，Ｒ2，Ｒ3及びＲ4は、同一又は異なって、水素原子又はＣ1-4アルキル基を示す。）
特に、Ｒ1及びＲ2の少くとも一方（特にＲ2）は水素原子、Ｒ3及びＲ4の少くとも一方（特にＲ4）は水素原子であるのが好ましい。さらに好ましくは、Ｒ1，Ｒ2，Ｒ3およびＲ4はいずれも水素原子である。
【００２７】
前記式で表されるビスオキサゾリン化合物のうち好ましい化合物の具体例としては、例えば、１，６−ビス（１，３−オキサゾリ−２−イル）ヘキサン、１，８−ビス（１，３−オキサゾリ−２−イル）オクタン、１，１０−ビス（１，３−オキサゾリ−２−イル）デカン、１，３−ビス（１，３−オキサゾリ−２−イル）シクロヘキサン、１，４−ビス（１，３−オキサゾリ−２−イル）シクロヘキサン、２，２′−（１，３−フェニレン）−ビス（２−オキサゾリン）、２，２′−（１，４−フェニレン）−ビス（２−オキサゾリン）、２，２′−（１，２−フェニレン）−ビス（２−オキサゾリン）、２，２′−（１，３−フェニレン）−ビス（４−メチル−２−オキサゾリン）、２，２′−（１，４−フェニレン）−ビス（４−メチル−２−オキサゾリン）、２，２′−（１，２−フェニレン）−ビス（５−メチル−２−オキサゾリン）、２，２′−（１，３−フェニレン）−ビス（５−メチル−２−オキサゾリン）、２，２′−（１，４−フェニレン）−ビス（５−メチル−２−オキサゾリン）、２，２′−（１，３−フェニレン）−ビス（４−メチルフェニル−２−オキサゾリン）、２，２′−（１，４−フェニレン）−ビス（４−メチルフェニル−２−オキサゾリン）、２，２′−（１，３−フェニレン）−ビス（４−クロロフェニル−２−オキサゾリン）、２，２′−（１，４−フェニレン）−ビス（４−クロロフェニル−２−オキサゾリン）などが挙げられる。
ビスオキサゾリン化合物は一種または二種以上使用できる。
なお、ビスオキサゾリン化合物は、慣用の方法、例えば、脂肪酸又はそのメチルエステルとエタノールアミンとを触媒の存在下で反応させ、複素５員環化合物を生成させる方法（「プラスチック  エージ」，114頁，Mar．1995）に準じて、前記式においてＥに対応するジカルボン酸又はその低級アルキルエステルとエタノールアミン又はその誘導体とを反応させ、複素５員環化合物を生成させることにより得ることができる。
【００２８】
カップリング剤としては、加水分解性有機基を有する有機金属化合物、例えば、シランカップリング剤、チタネートカップリング剤、アルミネートカップリング剤などが挙げられる。好ましいカップリング剤には、シランカップリング剤などの有機ケイ素化合物、例えば、ハロゲン原子、ヒドロキシル基、メルカプト基、カルボキシル基、アミノ基、エポキシ基、イソシアネート基、ビニル基、（メタ）アクリロイル基から選択された少くとも一種の官能基と、加水分解性基（アルコキシ基）やシリル基とを有するケイ素化合物が含まれる。有機ケイ素化合物（特にシランカップリング剤）の好ましい反応性基は、ハロゲン原子、ヒドロキシル基、メルカプト基、カルボキシル基、アミノ基、エポキシ基、イソシアネート基（特に、ヒドロキシル基、メルカプト基、カルボキシル基、アミノ基、エポキシ基、イソシアネート基）である。シランカップリング剤は、単独又は二種以上の反応性基を有していてもよい。
【００２９】
ハロゲン原子には、塩素、臭素、ヨウ素原子などが含まれ、エポキシ基は、炭化水素基の不飽和結合（例えば、シクロペンテニル基、シクロへキセニル基などのシクロアルケニル基の不飽和二重結合）の酸化により生成するエポキシ環や、グリシジル基のエポキシ環で構成されていてもよい。アミノ基には１又は２個の低級Ｃ1-4アルキル基（例えば、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル基など）が置換していてもよく、（メタ）アクリロイル基は（メタ）アクリロイルオキシ基で構成してもよい。
シランカップリング剤のアルコキシ基には、例えば、メトキシ、エトキシ、フロポキシ、イソプロポキシ、ブトキシ、イソブトキシ、ｓ−ブトキシ、ｔ−ブトキシ基などのＣ1-4アルコキシ基が含まれる。好ましいアルコキシ基は加水分解性アルコキシ基（特にメトキシ基又はエトキシ基）である。
シランカップリング剤において前記反応性基の数は１〜３（特に１又は２）程度であり、アルコキシ基の数は１〜３（特に２又は３）程度である。
シランカップリング剤の具体例としては、例えば、ハロゲン含有シランカップリング剤（２−クロロエチルトリメトキシシラン，２−クロロエチルトリエトキシシラン，３−クロロプロピルトリメトキシシラン，３−クロロプロピルトリエトキシシランなど）、ヒドロキシル基含有シランカップリング剤（２−ヒドロキシエチルトリメトキシシラン、２−ヒドロキシエチルトリエトキシシラン、３−ヒドロキシプロピルトリメトキシシラン、３−ヒドロキシプロピルトリエトキシシランなど）、メルカプト基含有シランカップリング剤（２−メルカプトエチルトリメトキシシラン、２−メルカプトエチルトリエトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリエトキシシランなど）、カルボキシル基含有シランカップリング剤（カルボキシメチルトリメトキシシラン，カルボキシメチルトリエトキシシラン，２−カルボキシエチルトリメトキシシラン，２−カルボキシエチルトリエトキシシラン，３−カルボキシプロピルトリメトキシシラン，３−カルボキシプロピルトリエトキシシラン）、アミノ基含有シランカップリング剤（２−アミノエチルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、２−［Ｎ−（２−アミノエチル）アミノ］エチルトリメトキシシラン、３−［Ｎ−（２−アミノエチル）アミノ］プロピルトリメトキシシラン、３−（２−アミノエチル）アミノ］プロピルトリエトキシシランなど）、エポキシ基含有シランカップリング剤［２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリエトキシシラン、３−（３，４−エポキシシクロヘキシル）プロピルトリメトキシシラン、２−グリシジルオキシエチルトリメトキシシラン、２−グリシジルオキシエチルトリエトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピルトリエトキシシランなど］、イソシアネート基含有シランカップリング剤（２−イソシアネートエチルトリメトキシシラン，２−イソシアネートエチルトリエトキシシラン，３−イソシアネートプロピルトリメトキシシラン，３−イソシアネートプロピルトリエトキシシランなど）、ビニル基含有シランカップリング剤（ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシランなど）、（メタ）アクリロイル基含有シランカップリング剤（２−メタクリロイルオキシエチルトリメトキシシラン、２−メタクリロイルオキシエチルトリエトキシシラン、２−アクリロイルオキシエチルトリメトキシシラン、３−メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロイルオキシプロピルトリエトキシシラン、３−アクリロイルオキシプロピルトリメトキシシランなど）などが例示できる。これらのシランカップリング剤は単独で又は二種以上組合わせて使用できる。
【００３０】
また、担体が金属である場合、少なくとも金属と配位結合可能な官能基を有する化合物（配位性化合物）としては、例えば、メルカプトアルコール（メルカプトエタノールなど）、硫黄又は窒素含有化合物（システィン、ヒスチジンなど）、メルカプト基含有シランカップリング剤（メルカプトプロピルトリメトキシシランなど）などが例示できる。例えば、メルカプトエタノールの場合、メルカプト基が前記例示の金属（金，白金など）と配位結合を形成するので、残余のヒドロキシル基を２官能性化合物（Ｃ）との反応に利用できる。
【００３１】
［２官能性化合物（Ｃ）］
２官能性化合物（Ｃ）としては、２つの官能基のうち少なくとも１つの官能基が前記担体（Ａ）又は表面処理剤（Ｂ）の反応性基に対して反応性を有する種々の化合物が使用でき、２官能性化合物（Ｃ）の官能基は担体（Ａ）又は表面処理剤（Ｂ）の反応性基の種類に応じて選択できる。前記２官能性化合物（Ｃ）の官能基の種類は同一であってもよく異なっていてもよい。
２官能性化合物（Ｃ）の官能基（ｃ）としては、担体（Ａ）又は表面処理剤（Ｂ）の反応性基（ａ）に応じて、例えば、前記の項で例示の担体（Ａ）の反応性基（ａ１）と表面処理剤（Ｂ）との組み合わせと同様にして選択できる。なお、２官能性化合物（Ｃ）としては、通常、カップリング剤や配位性化合物以外の化合物が使用される。
【００３２】
好ましい２官能性化合物（Ｃ）は、極性基（例えば、エステル結合，アミド結合などの分極した結合，ヒドロキシル基，カルボキシル基，酸無水物基，アミノ基、アミド基などの極性基）を有する極性基含有化合物が含まれる。好ましい２官能性化合物（Ｃ）には、ヒドロキシル基，カルボキシル基，エポキシ基，アミノ基に対して反応性の官能基を有する化合物（例えば、カルボキシル基又は酸無水物基含有化合物，アミノ基含有化合物，オキサゾリン基含有化合物）、特にアミノ基含有化合物（ジアミン）やオキサゾリン基含有化合物（ビスオキサゾリン化合物）が含まれる。
【００３３】
［疎水性化合物（Ｄ）］
疎水性化合物（Ｄ）は、前記担体（Ａ）の反応性基又は２官能性化合物（Ｃ）の官能基に対して反応性を有するとともに疎水性鎖を有している。すなわち、疎水性化合物（Ｄ）は、通常、活性水素原子を含む反応性基を有しており、この反応性基は、前記担体（Ａ）の反応性基及び／又は２官能性化合物（Ｃ）の官能基に対して反応可能である。疎水性鎖は化合物（Ｄ）の側鎖を構成してもよいが、通常、主鎖を構成している。
【００３４】
前記疎水性化合物（Ｄ）は疎水性（主）鎖を有する限り、低分子量化合物であってもよく高分子量化合物（ポリマー）であってもよい。なお、高分子量化合物は、分子量が比較的小さなオリゴマー領域の重合体も含む。疎水性化合物の主鎖は、通常、主に炭化水素基、好ましくは脂肪族炭化水素基で構成される場合が多い。炭化水素基は飽和炭化水素基（例えば、メチレン、エチレン、プロピレン単位など）であってもよく、不飽和炭化水素基（例えば、ブタジエン単位など）であってもよい。主鎖に占める炭化水素基の割合は、例えば、５０モル％以上（５０〜１００モル％）、好ましくは７０〜１００モル％、さらに好ましくは８０〜１００モル％程度である。
【００３５】
疎水性化合物において、活性水素原子を含む反応性基としては、例えば、フェノール性であってもよいヒドロキシル基、メルカプト基、カルボキシル基、酸無水物基、アミノ基などが挙げられる。疎水性化合物は、同一の反応性基を有していてもよく、異なる複数の反応性基を有していてもよい。好ましい反応性基には、担体の反応性基及び／又は２官能性化合物の官能基に対する反応性の高い反応性基［（例えば、オキサゾリンに対して活性の高い官能基（例えば、ヒドロキシル基，カルボキシル基及びアミノ基）］、特にカルボキシル基が含まれる。
さらに、主鎖が疎水性である疎水性化合物は、親水性化合物であってもよいが、通常、疎水性であり水不溶性である。
【００３６】
低分子量の疎水性化合物（Ｄ１）
低分子量の疎水性化合物（Ｄ１）としては、常温で液体または固体の低揮発性化合物（例えば、常圧での沸点が１５０℃以上の非揮発性化合物など）を使用する場合が多く、分子量１０００以下（好ましくは１００〜７５０、さらに好ましくは１５０〜７５０程度）の化合物を用いる場合が多い。このような化合物の主鎖は、通常、炭素数６〜３０（好ましくは炭素数８〜２６、さらに好ましくは炭素数１０〜２４）程度の脂肪族炭化水素基で構成されている。
【００３７】
ヒドロキシル基を有する低分子量の疎水性化合物としては、例えば、炭素数１０〜３０程度の脂肪族アルコール（例えば、ラウリルアルコール、テトラデシルアルコール、セチルアルコール、オクタデシルアルコール、アラキルアルコール、セリルアルコール、メリシルアルコール、オレイルアルコールなど）、炭素数４〜１０程度の脂肪族ジオール（１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキサンジオールなど）、フェノール性ヒドロキシル基を有する化合物［例えば、フェノール、アルキルフェノール（例えば、アルキル部分の炭素数が４〜２０、好ましくは炭素数８〜１４程度のアルキルフェノール）など］などが挙げられる。好ましい疎水性低分子化合物には、Ｃ10-26脂肪族アルコール（特にＣ12-24脂肪族アルコール）、フェノール性ヒドロキシル基を有する化合物（例えば、前記アルキルフェノールなど）が含まれる。
メルカプト基を有する低分子量の疎水性化合物としては、例えば、前記脂肪族アルコールに対応するチオアルコールが例示できる。
【００３８】
カルボキシル基または酸無水物基を有する低分子量の疎水性化合物としては、例えば、炭素数６以上のカルボン酸、例えば、カプロン酸、カプリル酸、カプリン酸、ラウリン酸、ミリスミチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、ジオキシステアリン酸、ベヘン酸、モンタン酸などのＣ6-30飽和脂肪酸、リンデル酸、パルミトオレイン酸、オレイン酸、エライジン酸、リノール酸、リノレン酸、エレオステアリン酸、アラキドン酸、エルカ酸などのＣ10-24不飽和脂肪酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、アゼライン酸、セバシン酸などの炭素数４〜４０程度の飽和多価カルボン酸、マレイン酸、無水マレイン酸、フマル酸、シトラコン酸、イタコン酸、グルタコン酸などの不飽和多価カルボン酸、ダイマー酸などや、これらに対応する酸無水物が例示される。これらのカルボン酸または酸無水物は一種または二種以上使用できる。
これらのカルボン酸又は酸無水物のうち、炭素数が６以上のカルボン酸、特に脂肪族モノカルボン酸、中でも高級脂肪酸を使用する場合が多い。高級脂肪酸の炭素数は、例えば、炭素数１０〜２６程度、中でも炭素数１２〜２４程度であるのが好ましい。高級脂肪酸は、不飽和高級脂肪酸であってもよいが、飽和高級脂肪酸が有利に使用される。
【００３９】
アミノ基を有する低分子量の疎水性化合物としては、例えば、カプリルアミン、ラウリルアミン、ミリスチルアミン、パルミチルアミン、ステアリルアミン、オレイルアミンなどの第１級アミン、ジデシルアミン、ジドデシルアミン、ジテトラデシルアミン、ジヘキサデシルアミン、ジオクタデシルアミンなどの第２級アミン、ヘキサメチレンジアミンなどのジアミンなどが例示できる。好ましいアミン化合物には、炭素数１０〜２６、好ましくは炭素数１２〜２４（例えば、炭素数１２〜１８）程度の高級アミン、特に第１級アミンが含まれる。これらのアミン化合物も一種または二種以上使用できる。
【００４０】
さらには、低分子量の疎水性化合物には、異種の反応性を有する化合物、例えば、カルボキシル基とアミノ基とを有する化合物、カルボキシル基とヒドロキシル基とを有する化合物なども含まれる。このような化合物には、例えば、アミノカプロン酸、アミノウンデカン酸などの炭素数６〜１８程度のアミノカルボン酸や対応するラクタム、オキシヘキサン酸，オキシオクタン酸，オキシデカン酸，オキシドデカン酸，オキシオクタデカン酸などの炭素数６〜１８程度のオキシカルボン酸や対応するラクトン（γ−カプロラクトン，γ−ラウロラクトン，γ−パルミトラクトン，γ−ステアロラクトン，δ−バレロラクトン，δ−カプロラクトンなど）などが挙げられる。
これらの低分子量の疎水性化合物（Ｄ１）は種類の異なる複数の化合物を組み合わせて使用してもよい。
【００４１】
高分子量の疎水性化合物（ポリマー）（Ｄ２）
高分子量の疎水性化合物（疎水性高分子）（Ｄ２）は、直鎖状または分岐鎖状であってもよい。疎水性（主）鎖を有するポリマーの種類は特に制限されないが、オレフィン系ポリマー、スチレン系ポリマー、アクリル系ポリマーなどが挙げられる。好ましいポリマーはオレフィン系ポリマー及びスチレン系ポリマーである。
オレフィン系ポリマーは、例えば、エチレン、プロピレン、１−ブテン、イソブテン、１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテンなどのオレフィン；１，３−ブタジエン、イソプレンなどのジエンなどの重合性単量体により得ることができる。スチレン系ポリマーは、スチレン、α−メチルスチレンなどのスチレン系単量体などの重合性単量体により得ることができる。
【００４２】
前記疎水性高分子は、前記重合性単量体の単独または共重合体に限らず、前記重合性単量体と、共重合可能な単量体との共重合体であってもよい。共重合体の重合形態は特に制限されず、ランダム重合体、ブロック共重合体、グラフト共重合体などのいずれであってもよい。共重合可能な単量体としては、例えば、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル、アクリロニトリルなどのアクリル系単量体；酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルなどのビニルエステル単量体などが挙げられる。共重合可能な単量体は１種または２種以上使用できる。
【００４３】
前記疎水性（主）鎖を有するポリマーとしては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−プロピレン−ジエン共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−アクリル酸エチル共重合体、ポリブテン、ポリブタジエン、アクリロニトリル−ブタジエン共重合体、ポリイソブチレン、ポリイソプレン、ポリメチルペンテンなどのオレフィン系ポリマー；ポリスチレン、スチレン−ブタジエン共重合体、スチレン−アクリロニトリル共重合体、スチレン−アクリロニトル−ブタジエン共重合体などのスチレン系ポリマー、これらの水素添加物などが挙げられる。
【００４４】
疎水性高分子の分子量は特に制限されないが、少量の添加でアロイ化したり、変性効率を高めるためには、比較的低分子量であるのが有利である。このような低分子量ポリマーには、低分子量ポリエチレン、低分子量ポリプロピレン、液状ポリプロピレン、液状ポリブダシエン、ポリブテン、液状ポリイソブチレン、液状ブチルゴムなどの低分子量又は液状ポリオレフィン；低分子量スチレン系ポリマー；これらの水素添加物が含まれる。特に好ましいポリマーには、ポリエチレンなどのオレフィン系ポリマーが含まれる。
【００４５】
このような疎水性高分子は、前記低分子量の化合物と同様に、活性水素原子を含む反応性基、例えば、ヒドロキシル基、メルカプト基、カルボキシル基、アミノ基などを有している。このような反応性基は、前記重合性単量体、必要に応じて前記共重合性単量体とともに、ヒドロキシル基、メルカプト基、カルボキシル基やアミノ基を有する単量体を共重合することにより前記疎水性（主）鎖を有するポリマーに導入できる。また、反応性基は、前記疎水性高分子の高分子反応により導入することもできる。
【００４６】
ヒドロキシル基を有する単量体には、例えば、アリルアルコール、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートなどが含まれる。メルカプト基を有する単量体には、上記ヒドロキシル基を有する単量体に対応する化合物が含まれる。カルボキシル基又は酸無水物基を有する単量体には、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、イタコン酸、クロトン酸、１０−ウンデシレン酸、ビニル安息香酸、５−ノルボルネン−２−カルボン酸、無水マレイン酸などのエチレン性不飽和カルボン酸とその無水物などが含まれる。アミノ基を有する単量体には、アミノスチレン、ビニルアミン、アリルアミンなどが含まれる。好ましい単量体には、カルボキシル基やアミノ基、特にカルボキシル基を有する単量体が含まれる。
【００４７】
共重合反応によりカルボキシル基又は酸無水物基が導入されたポリマーとしては、変性ポリオレフィン、例えば、エチレン−（メタ）アクリル酸共重合体、プロピレン−（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン−無水マレイン酸共重合体（無水マレイン酸変性ポリエチレン）、プロピレン−無水マレイン酸共重合体（無水マレイン酸変性ポリプロピレン）、エチレン−（メタ）アクリル酸−無水マレイン酸共重合体などが挙げられる。
【００４８】
高分子反応によりヒドロキシル基、カルボキシル基、アミノ基を導入する方法としては慣用の方法が採用できる。例えば、ヒドロキシル基は、酢酸ビニルやエチレンカルボナートの共重合と加水分解反応、オレフィン系ポリマーなどの酸化反応により生成したカルボニル基やカルボキシル基の還元反応などにより導入でき、ポリマーが不飽和結合を有する場合にはフリーデルクラフツ反応によるフェノール基の導入やフリーデルクラフツ反応による酢酸基の導入と加水分解反応により導入できる。カルボキシル基は、酸化反応や熱分解反応、過酸化物を用いた加熱処理、ポリマーが不飽和結合を有する場合には過酸化物の存在下での無水マレイン酸との反応により導入できる。アミノ基は、Ｎ−ビニルホルムアミドの共重合と加水分解反応により導入できると共に、カルボキシル基を有するポリマーを酸クロライドとし、ｐ−フェニレンジアミンなどのジアミンと反応させることによっても生成させることができる。
【００４９】
疎水性（主）鎖を有するポリマーの分子量は特に制限されないが、例えば、重量平均分子量５００〜２５００００、好ましくは７００〜１０００００、さらに好ましくは１０００〜２５０００程度である。特に好ましいポリマーには、分子量１０００〜２５０００程度（例えば、分子量１０００〜１００００、好ましくは１０００〜５０００程度）の比較的低分子量のポリマーが含まれる。
【００５０】
［相溶化剤組成物及びその製造方法］
本発明の相溶化剤組成物は、必要に応じて前記表面処理剤（Ｂ）とともに、少なくとも、前記担体（Ａ），２官能性化合物（Ｃ）及び疎水性化合物（Ｄ）で構成されており、前記相溶化剤組成物は、前記各成分の混合により調製でき、一部の成分は予め反応させていてもよい。各成分の好ましい組み合わせは次の通りである。
（１）表面処理剤で処理することなく反応性基を固有に備えた担体（Ａ）（特に有機物質やカーボンブラックなどの無機物質で構成された担体）と、担体（Ａ）の反応性基に対して反応可能な官能基を有する２官能性化合物（Ｃ）と、この２官能性化合物の官能基又は担体（Ａ）の反応性基に対して反応性を有する疏水性化合物（Ｄ）との組み合わせ
（２）２官能性化合物（Ｃ）に対して不活性な担体（特に無機物質で構成された担体）と、この担体に対して反応性基を導入して反応性基を有する担体（Ａ）を生成するための表面処理剤（Ｂ）と、この表面処理剤の反応性基に対し反応可能な官能基を有する２官能性化合物（Ｃ）と、この２官能性化合物の官能基又は担体（Ａ）の反応性基に対して反応性を有する疎水性化合物（Ｄ）との組み合わせ
（３）表面処理剤（Ｂ）で表面処理され、反応性基が導入された担体（特に無機物質で構成された担体）（Ａ）と、担体（Ａ）の反応性基に対して反応可能な官能基を有する２官能性化合物（Ｃ）と、この２官能性化合物の官能基又は担体（Ａ）の反応性基に対して反応性を有する疎水性化合物（Ｄ）との組み合わせ
（４）表面処理剤（Ｂ）で表面処理され、かつ２官能性化合物（Ｃ）と反応させた担体（特に無機物質で構成された担体）（Ａ）と、この２官能性化合物（Ｃ）の官能基又は担体（Ａ）の反応性基に対して反応性を有する疎水性化合物（Ｄ）との組み合わせ
（５）表面処理剤（Ｂ）で表面処理され、反応性基が導入された担体（特に無機物質で構成された担体）（Ａ）と、２官能性化合物（Ｃ）と疎水性化合物（Ｄ）との反応生成物であって、前記担体の反応性基に対して反応性を有するとともに疎水性鎖を有する反応生成物との組み合わせ
高い補強性を付与するためには、担体が有機物質（特に粉粒状又は繊維状有機物質）である場合、前記（１）の組み合わせが有用であり、担体が無機物質である場合、少くとも表面処理剤（Ｂ）の処理又は反応により反応性基が導入された担体（Ａ）を含む組み合わせ、すなわち前記（３），（４）及び（５）の組み合わせが有用である。
相溶化剤組成物は、前記成分の組み合わせにより構成されていればよく、均一又は不均一な混合物であってもよい。
なお、２以上の成分の反応方法には、後述する［相溶化剤の製造方法］の項に記載の種々の方法が採用できる。
【００５１】
相溶化剤組成物を構成する各成分の割合は、複数のポリマーで構成されたポリマー組成物に相溶性および補強性を付与できる範囲で選択できる。前記表面処理剤（Ｂ）の使用量は、担体（Ａ）の種類や表面積および２官能性化合物（Ｃ）の種類に応じて選択でき、例えば、反応性基を有さない担体又は担体（Ａ）１００重量部に対して０〜２５０重量部（例えば、０．１〜２５０重量部）、好ましくは０〜２００重量部（１〜２００重量部）、さらに好ましくは０〜１５０重量部（例えば、１〜１５０重量部）程度の範囲から選択できる。
２官能性化合物（Ｃ）の使用量は、例えば、前記担体（Ａ）１００重量部に対して０．１〜１５０重量部（例えば、０．１〜１２０重量部）、好ましくは０．１〜１００重量部（例えば、１〜７５重量部）程度である。
疎水性化合物（Ｄ）の割合は、例えば、担体（Ａ）１００重量部に対して０．０１〜１５０重量部、好ましくは０．０１〜１００重量部、さらに好ましくは０．１〜７０重量部程度である。
【００５２】
このような相溶化剤組成物を用いると、各成分を反応させることなく、互いに非相溶の複数のポリマーを含む組成物に各成分を単に添加し、溶融混合するという簡単な操作で前記非相溶のポリマーをアロイ化できる。なお、複数のポリマーの相溶化は、前記溶融混合過程で生じるものと思われる。そのため、互いに非相溶のポリマーの組み合わせに応じて各成分を反応させて相溶化剤の組成を調整する必要がなく、相溶化剤の設計の自由度、材料の選択幅が大きくなるとともに、相溶化剤を効率よく設計できる。また、担体、特に粉粒状又は繊維状担体の分散により相分離構造を微細化できるとともに、補強性を付与できる。
【００５３】
［相溶化剤］
本発明において、必要により表面処理剤（Ｂ）で処理した前記担体（Ａ），２官能性化合物（Ｃ）および疎水性化合物（Ｄ）とを反応させ、反応生成物を相溶化剤として使用してもよい。このような相溶化剤は、下記式（Ｉ）又は（ＩＩ）で表すことができる。
Ａ−［（Ｂ１）m−Ｃ−Ｄ］n                （Ｉ）
［Ｄ−（Ｂ２）r］s−Ａ−［（Ｂ１）p−Ｃ］q      （ＩＩ）
（式中、Ａは担体、Ｂ１およびＢ２は、担体Ａと、遊離の官能基を有する２官能性化合物Ｃ又は疎水性鎖を有する化合物Ｄとを連結する有機基、ｍ，ｐおよびｒは０又は１、ｎ，ｑ及びｓは１以上の整数を示す。ｍ，ｐおよびｒは、それぞれ、ｎ，ｑ及びｓにより異なっていてもよい）
すなわち、式中、Ａは反応性基を有さない担体又は担体（Ａ）、Ｂ１およびＢ２は担体（Ａ）に対して結合し、かつ遊離の官能基を有する化合物（Ｂ）の単位，Ｃは担体（Ａ）又は化合物（Ｂ）の官能基に対して反応し、かつ遊離の官能基を有する２官能性化合物（Ｃ）の単位、Ｄは化合物（Ｂ）又は２官能性化合物（Ｃ）の官能基に対して反応し、かつ疎水性鎖を有する化合物（Ｄ）の単位を示す。
【００５４】
前記式（Ｉ）で表される相溶化剤は、直接又は前記表面処理剤（Ｂ）を介して、前記担体（Ａ）に前記２官能性化合物（Ｃ）を反応させ、次いで２官能性化合物の残存する官能基に前記疎水性化合物（Ｄ）を反応させた反応生成物に対応する。前記式（ＩＩ）で表される相溶化剤は、直接又は表面処理剤（Ｂ）を介して、前記担体（Ａ）に２官能性化合物（Ｃ）と疎水性化合物（Ｄ）とを順次反応させた反応生成物に対応する。
【００５５】
前記式（Ｉ）（ＩＩ）において、Ｂ１，Ｂ２は、前記担体（Ａ）との反応により生成する結合基（例えば、酸素原子、硫黄原子、ＣＯＯ基、ＮＨ基、ＮＨＣＯ基、−ＣＨ（ＯＨ）−ＣＨ2−，−ＳｉＯ−など）を含む表面処理剤（Ｂ）の残基に相当する。好ましいＢ１，Ｂ２には、結合基（酸素原子、ＣＯＯ基、ＮＨ基、ＮＨＣＯ基、−ＣＨ（ＯＨ）−ＣＨ2−，−ＳｉＯ−など）を含むカップリング剤残基（特にシランカップリング剤残基）含まれる。
また、担体（Ａ）の反応性基又は表面処理剤（Ｂ）に残存する反応性基は、結合基（例えば、酸素原子、硫黄原子、ＣＯＯ基、ＮＨ基、ＮＨＣＯ基、−ＣＨ（ＯＨ）−ＣＨ2−など）を介して、２官能性化合物（Ｃ）と結合している。
【００５６】
ｍ，ｐおよびｒは、表面処理剤（Ｂ）の有無に対応する０又は１，ｎ，ｑ及びｓは２官能性化合物（Ｃ）や疎水性化合物（Ｄ）の導入量に対応する１以上の整数であり、ｍ，ｐおよびｒは、ｎ，ｑ及びｓに応じて異なっていてもよい。
【００５７】
前記式（Ｉ）（ＩＩ）において、疎水性化合物（Ｄ）の単位は相溶化剤の末端及び／又は側鎖を構成する。好ましい疎水性化合物（Ｄ）の単位は、低分子量の疎水性化合物（Ｄ１）では少くとも末端に結合し、高分子量の疎水性化合物（Ｄ２）では少なくとも側鎖に結合している場合が多い。
【００５８】
好ましい相溶化剤は、下記式（ｉ）又は（ｉｉ）で表すことができる。
【００５９】
【化８】
1998139924.tif 000008
（式中、Ｒ1，Ｒ2，Ｒ3およびＲ4は、同一又は異なって、水素原子、置換基を有していてもよいアルキル基又は置換基を有していてもよいアリール基を示す。Ａ，Ｂ１，Ｂ２，Ｄ，Ｅ，ｍ，ｎ，ｐ，ｑ，ｒ，ｓは前記に同じ。）
この式（ｉ）又は（ｉｉ）で表される相溶化剤は、２官能性化合物としてビスオキサゾリン化合物を用いた相溶化剤に相当する。
前記式（ｉ）及び式（ｉｉ）において、Ｒ1，Ｒ2，Ｒ3及びＲ4は前記に通りである。好ましいＲ1，Ｒ2，Ｒ3及びＲ4は、水素原子又はＣ1-4アルキル基であり、アルキル基としては、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、イソブチル、ｓ−ブチル、ｔ−ブチル基が挙げられる。さらに好ましいアルキル基には、メチル、エチル基、特にメチル基が含まれる。特に好ましいＲ1及びＲ3は水素原子またはＣ1-4アルキル基（特にメチル基）であり、好ましいＲ2及びＲ4は水素原子である。
式（ｉ）及び（ｉｉ）において、疎水性化合物（Ｄ）は、前記オキサゾリン基又は表面処理剤（Ｃ）の残存する反応性基との反応により生成する結合基（酸素原子、硫黄原子、ＣＯＯ基、ＮＨ基など）を介して、オキサゾリン環の開環ユニットや表面処理剤（Ｃ）と結合している。好ましい結合基には、通常、酸素原子、ＣＯＯ基およびＮＨ基、特にＣＯＯ基が含まれる。
【００６０】
さらに、前記式（ｉ）及び式（ｉｉ）で表される相溶化剤は、疎水性化合物（Ｄ）として低分子量の疎水性化合物（Ｄ１）を用いた相溶化剤と、高分子量の疎水性化合物（Ｄ２）を用いた相溶化剤とに大別できる。
低分子量の疎水性化合物（Ｄ１）を用いた相溶化剤は下記式（ｉａ）及び（ｉｉａ）で表すことができる。
【００６１】
【化９】
1998139924.tif 000009
（式中、Ｄ１は炭素数６〜３０の脂肪族炭化水素基を示し、Ｒ1，Ｒ2，Ｒ3およびＲ4は、水素原子又はＣ1-4アルキル基を示し、Ｒ1及びＲ2の少くとも一方は水素原子、Ｒ3及びＲ4の少くとも一方は水素原子である。Ａ，Ｂ１，Ｂ２，ｍ，ｎ，ｐ，ｑ，ｒ，ｓは前記に同じ）
高分子量の疎水性化合物（Ｄ２）を用いた相溶化剤は下記式（ｉｂ）及び（ｉｉｂ）で表すことができる。
【００６２】
【化１０】
1998139924.tif 000010
（式中、Ｙ及びＺはそれぞれポリマーの主鎖を構成する炭化水素基を示し、Ｚは不飽和結合を有していてもよく、ａ／（ａ＋ｂ）＝０．１〜２０モル％である。Ｒ1，Ｒ2，Ｒ3及びＲ4は水素原子又はＣ1-4アルキル基を示し、Ｒ1及びＲ2の少くとも一方は水素原子、Ｒ3及びＲ4の少くとも一方は水素原子である。Ａ，Ｂ１，Ｂ２，ｍ，ｎ，ｐ，ｑ，ｒ，ｓは前記に同じ）
前記式（ｉｂ）及び（ｉｉｂ）で表される化合物において、ポリマーの主鎖がオレフィン系ポリマーで構成されている場合、前記ＹはＣnＨ2n-1（ｎは１〜４の整数を示す）で表され、ＺはＣnＨ2n又はＣnＨ2n-2（ｎは前記に同じ）で表される。前記式（ｉｂ）及び（ｉｉｂ）で表される高分子量の相溶化剤において、好ましいａ／（ａ＋ｂ）は０．５〜１０モル％、特に０．５〜７モル％程度である。
【００６３】
このような相溶化剤（Ｉ）及び（ＩＩ）を、互いに非相溶の複数のポリマー組成物に添加すると、互いに非相溶のポリマーを有効に相溶化できる。例えば、相溶化剤（ｉａ）（ｉｂ）及び（ｉｉａ）（ｉｉｂ）を互いに非相溶の複数のポリマー組成物に添加すると、疎水性鎖と、残存するオキサゾリン基またはアミド結合とを利用して、マトリックスポリマー中にポリマーを相分散させ有効に相溶化できる。さらに、担体、特に粉粒状又は繊維状担体の分散効果により相分離構造を微細化できるとともに、補強性を有効に付与できる。
【００６４】
［相溶化剤の製造方法］
前記相溶化剤は、必要に応じて表面処理剤（Ｂ）で処理又は反応させた反応性基を有する担体（Ａ）と、この担体の反応性基に対して反応可能な官能基を有する２官能性化合物（Ｃ）と、この２官能性化合物（Ｃ）の官能基又は前記担体（Ａ）の反応性基に対する反応性基を有する疎水性合物（Ｄ）とを反応させることにより得ることができる。
【００６５】
担体（Ａ）と表面処理剤（Ｂ）との反応には、担体の種類、担体及び表面処理剤の反応性基の種類などに応じて、通常の有機合成反応が利用できる。例えば、前記（ａ１−１）ハロゲン原子を有する担体では脱ハロゲン化水素反応が利用でき、（ａ１−２）ヒドロキシル基及びメルカプト基を有する担体では、エステル化、ウレタン化反応、オキサゾリン基の開環反応、カップリング剤の縮合反応が利用できる。（ａ１−３）カルボキシル基及び酸無水物基を有する担体では、エステル化、アミド化反応、エポキシ開環反応、イソシアネート基に対する付加反応（アミド結合生成反応）、オキサゾリン基の開環反応、カップリング剤の縮合反応などが利用できる。（ａ１−４）アミノ基を有する担体では、アミド化反応、エポキシ開環反応、イソシアネート基に対する付加反応（尿素結合生成反応）、オキサゾリン基開環反応、カップリング剤の縮合反応などが利用できる。（ａ１−５）エポキシ基を有する担体では、エポキシ環の開環反応が利用でき、（ａ１−６）イソシアネート基を有する担体では、イソシアネート基に対する付加反応（ウレタン結合生成反応，尿素結合生成反応，アミド結合生成反応など）が利用でき、（ａ１−７）ビニル基及び（メタ）アクリロイル基を有する担体では、付加（重合）反応を利用できる。
【００６６】
各成分の反応割合は担体の種類や表面積など応じて広い範囲から選択できる。表面処理剤（Ｂ）の割合は、例えば、担体（Ａ）１００重量部に対して０〜１０００重量部（例えば、０．１〜１０００重量部）、好ましくは０〜５００重量部（例えば、０．１〜５００重量部）、さらに好ましくは０．２〜２００重量部（例えば、０．２〜１５０重量部）程度の範囲から選択できる。反応は、触媒の存在下又は非存在下で行ってもよく、有機溶媒の存在下又は非存在下で行うことができ、有機溶媒としては担体を可溶化しない貧溶媒を用いる場合が多い。反応温度は、担体や表面処理剤の種類に応じて、例えば、２０〜１５０℃程度の範囲から選択できる。粒子状反応生成物は、濾別などにより分離し、適当な溶媒で洗浄し、後続する反応に供してもよい。
より具体的には、有機又は無機担体とシランカップリング剤との反応は、例えば、アルコール類（メタノール、エタノール、イソプロパノールなど）などの反応に不活性な有機溶媒中、分散させた担体とシランカップリング剤とを反応させることにより行うことができる。反応温度は、例えば、３０℃〜溶媒の還流温度の範囲から選択できる。
【００６７】
担体（Ａ）の反応性基（又は表面処理剤（Ｂ）により導入された担体（Ａ）の反応性基）と、２官能性化合物（Ｃ）との反応も、担体，表面処理剤や２官能性化合物の種類に応じて、前記担体と表面処理剤との反応と同様に行うことができる。２官能性化合物（Ｃ）の割合は、通常、担体（Ａ）の反応性基に対して過剰量であり、例えば、担体（Ａ）の反応性基１モルに対して２官能性化合物（Ｃ）０．５〜５モル、好ましくは０．７〜３モル、さらに好ましくは０．８〜２モル程度である。２官能性化合物（Ｃ）の重量割合は、分子量に依存するので一概に断定できないが、反応性基を有する担体（Ａ）１００重量部に対して０．１〜２００重量部、好ましくは０．１〜１５０重量部、さらに好ましくは０．１〜１００重量部程度の範囲から選択できる。この反応も触媒の存在下又は非存在下で行ってもよい。また、反応に不活性な溶媒の存在下、懸濁乃至分散系で行なってもよい。溶媒としては、例えば、メタノール、エタノール、イソプロパノールなどのアルコール類；ペンタン、ヘキサン、オクタンなどの脂肪族炭化水素；シクロヘキサン、メチルシクロヘキサンなどの脂環族炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素；塩化メチル、塩化メチレン、クロロホルム、トリクロロエチレンなどのハロゲン化炭化水素；酢酸エチルなどのエステル類；アセトン、メチルエチルケトンなどのケトン類；ジエチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジオキサン、テトラヒドロフランなどのエーテル類；Ｎ−メチルピロリドン、アセトニトリル、ジメチルホルムアミドなどの含窒素化合物；およびこれらの混合溶媒が挙げられる。有機溶媒は、前記担体に対する貧溶媒である場合が多い。反応温度は、例えば、２０〜２５０℃程度の範囲から選択できる。
【００６８】
担体（Ａ）の反応性基又は２官能性化合物（Ｃ）の官能基と、疎水性化合物（Ｄ）との反応は、前記担体（Ａ）の反応性基と２官能性化合物（Ｃ）の官能基との反応と同様にして行うことができる。なお、低分子量の疎水性化合物（Ｄ１）を用いると、反応効率、反応操作性を向上させることができるので有利である。疎水性化合物（Ｄ）の使用量は、担体（Ａ）の反応性基又は２官能性化合物（Ｃ）の残存する官能基１モルに対して、例えば、疎水性化合物（Ｄ）の反応性基０．５〜５モル、好ましくは０．７〜３モル、さらに好ましくは１〜２モル程度となる範囲から選択できる。疎水性化合物（Ｄ）の重量割合は、分子量に依存するので一概に断定できないが、例えば、担体（Ａ）１００重量部に対して０．０１〜２００重量部、好ましくは０．０２〜１５０重量部、さらに好ましくは０．０５〜１００重量部程度である。
【００６９】
なお、前記各反応は、通常、窒素、ヘリウム、アルゴンなどの不活性雰囲気中、攪拌しながら行なうことができる。反応終了後、必要に応じて、濾過，濃縮，乾固、溶剤分別法などの慣用の方法により相溶化剤を得ることができる。
【００７０】
このような方法により、前記式（Ｉ）に対応する下記（１）の相溶化剤、前記式（ＩＩ）に対応する下記（２）の相溶化剤、さらにはこれらの化合物（１）（２）の混合物で構成された相溶化剤を得ることができる。
（１）２官能性化合物（Ｃ）の残基を介して、担体（Ａ）に疎水性鎖を有する化合物（Ｄ）の残基が結合している相溶化剤
（２）担体（Ａ）に、２官能性化合物（Ｃ）の残基および疎水性鎖を有する化合物（Ｄ）の残基が結合している相溶化剤
［ポリマーアロイの製造方法（ポリマー組成物の改質方法）］
前記相溶化剤組成物及び相溶化剤は、広い範囲のポリマーの相溶化に利用でき、互いに非相溶のポリマー組成物に添加混合して相分離構造の微細化とともに相溶化し、補強されたポリマーアロイを得る上で有用である。特に、非極性ポリマーと（例えば、オレフィン系ポリマー）、このポリマーに対して非相溶の極性ポリマー（例えば、エステル，アミド，エーテルなどの酸素原子，チッ素原子，硫黄原子を含むポリマー）とを含むポリマー組成物に添加してポリマーアロイを得る上で有用である。
【００７１】
前記ポリマーとしては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体、ポリ（４−メチル−ペンテン−１）などのオレフィン系ポリマー；ポリメタクリル酸メチルなどのアクリル系ポリマー；ポリスチレン、スチレン−メタクリル酸メチル共重合体、アクリロニトリル−スチレン共重合体、アクリロニトリル−ブタシエン−スチレンブロック共重合体などのスチレン系ポリマー；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートなどのポリエステルやポリアリレート；ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０などのポリアミド；ポリアセタール；ポリカーボネート；ポリフェニレンオキシド；ポリフェニレンスルフィド；ポリサルホン；ポリエーテルサルホン；ポリエーテルエーテルケトン；ポリオキシベンジレン；ポリアミドイミドなどが挙げられる。なお、ポリマーアロイ化に際しては、熱可塑性エラストマー、熱硬化性樹脂などの他の成分を併用してもよい。
前記相溶化剤組成物や相溶化剤は、エンジニアリングプラスチックのポリマーアロイ化、例えば、ポリプロピレンなどのオレフィン系ポリマーと、ポリエステルやポリアミドなどとのポリマーアロイ化にも利用できる。
【００７２】
本発明の相溶化剤組成物または相溶化剤は、少量の添加量で複数のポリマーを相溶化できるだけでなく、ポリマー組成物に高い補強性を付与できるという特色がある。そのため、相溶化剤組成物及び相溶化剤の添加量は、ポリマーの種類、所望する特性などに応じて広い範囲から選択でき、例えば、ポリマー組成物１００重量部に対して０．０１〜１００重量部、好ましくは０．１〜５０重量部、さらに好ましくは２〜３０重量部程度の範囲から選択できる。
【００７３】
ポリマーアロイは、互いに非相溶の前記複数のポリマーと相溶化剤組成物又は相溶化剤とを、溶融混練などの慣用の方法によりポリマーブレンドすることにより調製できる。アロイ化したポリマー組成物は、通常、慣用の成形法、例えば、射出成形法、押出し成形法などにより所定の形状に成形される。
【００７４】
なお、本発明のポリマーアロイの製造方法は、互いに非相溶の複数のポリマーを含むポリマー組成物に前記相溶化剤組成物又は相溶化剤を添加混合し、加熱溶融することにより前記複数のポリマーを相溶化できるため、ポリマー組成物の相溶化方法、又はポリマー組成物の改質方法と言うこともできる。
【００７５】
【発明の効果】
本発明の相溶化剤組成物及び相溶化剤は、前記成分で構成されているため、相溶性に乏しい広い範囲のポリマーに適用でき、添加量が少量であっても複数のポリマーの特性が有効に発現するポリマーアロイを得ることができるだけでなく、相分離構造を微細化できるとともに、ポリマーアロイに高い補強性を付与できる。相溶化剤組成物は、反応させることなくポリマー組成物に添加するだけで、ポリマー組成物を経済的に有利に改質でき、互いに非相溶の複数のポリマーを簡便かつ効率よく相溶化でき、相溶化剤組成物の選択幅及び自由度が大きい。
本発明の方法では、前記相溶化剤組成物や相溶化剤を、混合や３成分又は４成分の反応という簡単な方法で得ることができる。
さらに、本発明の製造方法では、互いに非相溶の複数のポリマーを含むポリマー組成物に相溶化剤組成物又は相溶化剤を添加するだけでポリマー組成物を改質でき、ポリマーアロイを効率よく製造できる。
【００７６】
【実施例】
以下に、実施例に基づいて本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例により限定されるものではない。
実施例１
二酸化ケイ素の粉体［（株）ナカライテスク製，平均粒子径５μｍ］１００ｇをエチルアルコール［（株）ナカライテスク製］１０００ｍｌに撹拌分散し、分散液にカルボキシメチルトリエトキシシラン［チッソ（株）製，ＳＩＣ２２６４．５］０．２５５ｇを添加し、還流下で８時間反応させた。反応混合液を冷却した後、粉体粒子を濾別し、テトラヒドロフランで十分に洗浄し、減圧乾燥した。乾燥した処理粉体に対して２，２′−（１，３−フェニレン）−ビス（２−オキサゾリン）（武田薬品工業（株）製，１，３−ＢＰＯ）０．１３１ｇを添加し、２００℃で３０分間反応させた後、ラウリン酸（日本油脂（株）製，ＮＡＡ−１２２）０．０６ｇを添加し、２００℃で３０分間反応させることにより、表面にオキサゾリン基と長鎖アルキル基とを有する粉末状相溶化剤を得た。なお、ラウリン酸との上記反応をＦＴ−ＩＲ（日本分光（株）製）により追跡したところ、オキサゾリン環の１６５０ｃｍ-1近傍の吸収とカルボン酸の１７２０ｃｍ-1近傍の吸収が減少し、両者の反応によるアミド基の１５５０ｃｍ-1近傍の吸収が増加した。
【００７７】
ポリプロピレン（東燃化学（株）製，Ｊ２０５）４０重量部とポリアミド−６（東洋紡（株）製，Ｔ−８００）６０重量部、および上記粉末状相溶化剤１０重量部との混合物を２軸スクリュー押出し機により２００〜２６０℃で溶融混練し、成形することによりポリマーアロイを得た。得られた成形体の断面を電子顕微鏡で観察したところ、図１に示されるようにミクロ層がマトリックス中に均一に分散しており、相溶性の高い微細な相が観察された。また、無機粉体の分散効果により相分離構造が微細化した。また、ＪＩＳ  Ｋ−７１１３に準拠して引張り試験に供したところ、成形品の引張り強度および引張り弾性率の向上が認められ、補強効果が認められた。
【００７８】
比較例１
ポリプロピレン（東燃化学（株）製，Ｊ２０５）４０重量部とポリアミド−６（東洋紡（株）製，Ｔ−８００）６０重量部、および二酸化ケイ素粉体［（株）ナカライテスク製，平均粒子径５μｍ］１０重量部との混合物を２軸スクリュー押出し機により２００〜２６０℃で溶融混練し、成形することによりポリマーアロイを得た。得られた成形体の断面を電子顕微鏡で観察したところ、図２に示されるように相分離が認められた。
【００７９】
実施例２
二酸化ケイ素微粒子（日本アエロジル（株）製，平均粒子径１２ｎｍ）１０ｇをエチルアルコール［（株）ナカライテスク製］１０００ｍｌに撹拌分散し、分散液にγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン［東レ・ダウコーニング・シリコーン（株）製，ＳＨ６０４０］１２．１ｇを添加し、還流下で８時間反応させた。反応混合液を冷却した後、粒子を遠心分離し、テトラヒドロフランで十分に洗浄し減圧乾燥した。乾燥した処理粉体に対して１，１０−ジアミノデカン［アルドリッチＡｌｄｒｉｃｈ社製］５．４ｇを添加し、２００℃で３０分間反応させた後、無水マレイン酸変性ポリプロピレン［三洋化成（株）製，ユーメックス１０１０］５．４ｇを添加し、２００℃で３０分間反応させることにより、微粒子状相溶化剤を得た。
【００８０】
ポリプロピレン（東燃化学（株）製，Ｊ２０５）４０重量部とポリブチレンテレフタレート（日本ジーイープラスチックス（株）製，バロックス３１０）６０重量部、および上記微粒子状相溶化剤５重量部との混合物を、二軸スクリュー押出し機により２００〜２６０℃で溶融混練し、成形することによりポリマーアロイを得た。
得られた成形品の断面を電子顕微鏡で観察したところ、図３に示されるように、ミクロ相がマトリックス中に均一に分散しており、相溶性の高い微細な相が観察された。また、無機粉体の分散効果により相分離構造が微細化した。
【００８１】
実施例３
カーボンブラック粒子（三菱化学（株）製，平均粒子径１８ｎｍ）１０ｇをエチルアルコール［（株）ナカライテスク製］１０００ｍｌに撹拌分散し、分散液に２，２′−（１，３−フェニレン）−ビス（２−オキサゾリン）（武田薬品工業（株）製，１，３−ＢＰＯ）４．６ｇを添加し、還流下で８時間反応させた。反応混合液を冷却した後、粒子を遠心分離し、テトラヒドロフランで十分に洗浄し、減圧乾燥した。乾燥した処理粉体に対しパルミチン酸（日本油脂（株）製，ＮＡＡ−１６０）２．１ｇを添加し、２００℃で３０分間反応させることにより、微粒子状相溶化剤を得た。
【００８２】
ポリプロピレン（東燃化学（株）製，Ｊ２０５）４０重量部とポリアミド−６（東洋紡（株）製，Ｔ−８００）６０重量部、および上記微粒子状相溶化剤１０重量部との混合物を２軸スクリュー押出し機により２００〜２６０℃で溶融混練し、成形することによりポリマーアロイを得た。得られた成形体の断面を電子顕微鏡で観察したところ、図４に示されるようにミクロ層がマトリックス中に均一に分散しており、相溶性の高い微細な相が観察された。また、無機粉体の分散効果により相分離構造が微細化した。
【００８３】
実施例４
二酸化ケイ素の粉体［（株）ナカライテスク製，平均粒子径５μｍ］１００ｇをエチルアルコール［（株）ナカライテスク製］１０００ｍｌに撹拌分散し、分散液にカルボキシメチルトリエトキシシラン［チッソ（株）製，ＳＩＣ２２６４．５］０．２５５ｇを添加し、還流下で８時間反応させた。反応混合液を冷却した後、粉体粒子を濾別し、テトラヒドロフランで十分に洗浄し、減圧乾燥することにより、表面にカルボキシル基を有する粉体粒子を得た。
ポリプロピレン（東燃化学（株）製，Ｊ２０５）３０重量部、ポリアミド−６（東洋紡（株）製，Ｔ−８００）７０重量部、乾燥した処理粉体１０重量部、２，２′−（１，３−フェニレン）−ビス（２−オキサゾリン）（武田薬品工業（株）製，１，３−ＢＰＯ）０．１３１重量部、およびラウリン酸（日本油脂（株）製，ＮＡＡ−１２２）０．０６重量部の混合物を２軸スクリュー押出し機により２００〜２６０℃で溶融混練し、成形することによりポリマーアロイを得た。得られた成形体の断面を電子顕微鏡で観察したところ、図５に示されるようにミクロ層がマトリックス中に均一に分散しており、相溶性の高い微細な相が観察された。
【００８４】
比較例２
ポリプロピレン（東燃化学（株）製，Ｊ２０５）３０重量部、ポリアミド−６（東洋紡（株）製，Ｔ−８００）７０重量部、および相溶化剤としての無水マレイン酸変性ポリプロピレン（三洋化成（株）製，ユーメックス１０１０）１０重量部の混合物を２軸スクリュー押出し機により２００〜２６０℃で溶融混練し、成形することによりポリマーアロイを得た。
得られた成形体の断面を電子顕微鏡で観察したところ、図６に示されるようにミクロ層がマトリックス中に均一に分散していたが、高い相溶性を得るためには１０重量部という多量の相溶化剤が必要であった。
【００８５】
そして、下記の成形品について、ＪＩＳ  Ｋ−７１１３に準拠して引張り強度および引張り弾性率を測定した。結果を表に示す。
（i）ポリプロピレン（東燃化学（株）製，Ｊ２０５）の成形品
（ii）ポリアミド−６（東洋紡（株）製，Ｔ−８００）の成形品
（iii）ポリプロピレン（東燃化学（株）製，Ｊ２０５）３０重量部およびポリアミド−６（東洋紡（株）製，Ｔ−８００）７０重量部の混合物の成形品
（iv）比較例２の成形品
（v）実施例４の成形品
【００８６】
【表１】
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実施例５
ラウリン酸（日本油脂（株）製，ＮＡＡ−１２２，分子量２００．３）０．４８重量部と２，２′−（１，３−フェニレン）−ビス（２−オキサゾリン）（武田薬品工業（株）製，１，３−ＢＰＯ，分子量２１６．２）０．４２重量部とを、窒素ガス雰囲気下、溶媒を使用することなく１５０℃で撹拌しながら反応させ、末端にオキサゾリン基が導入されたアミド結合を有する反応生成物を得た。
【００８７】
ポリプロピレン（東燃化学（株）製，Ｊ２０５）５０重量部とポリブチレンテレフタレート（日本ジーイープラスチックス（株）製，バロックス３１０）５０重量部との混合物に、実施例２と同様にしてγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシランで処理した二酸化ケイ素微粒子５重量部、上記反応生成物０．９重量部を添加し、実施例２と同様にして成形品を得た。そして、成形品の断面を電子顕微鏡で観察したところ、図３と同様にミクロ相が微細化されて均一であり、相溶化していることが認められた。
【００８８】
実施例６
ポリプロピレン（東燃化学（株）製，Ｊ２０５）５０重量部とポリブチレンテレフタレート（日本ジーイープラスチックス（株）製，バロックス３１０）５０重量部との混合物に、実施例２と同様にしてγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシランで処理した二酸化ケイ素微粒子５重量部、ミリスチン酸（日本油脂（株）製，ＮＡＡ−１４２）０．５１重量部、および２，２′−（１，３−フェニレン）−ビス（２−オキサゾリン）（武田薬品工業（株）製，１，３−ＢＰＯ，分子量２１６．２）０．４９重量部を添加し、実施例２と同様に成形することによりポリマーアロイを得た。
得られた成形品の断面を電子顕微鏡で観察したところ、図３と同様にミクロ相が微細化されて均一であり、ポリマー成分が相溶化していた。
【００８９】
実施例７
ポリプロピレン（東燃化学（株）製，Ｊ２０５）５０重量部とポリブチレンテレフタレート（日本ジーイープラスチックス（株）製，バロックス３１０）５０重量部との混合物に、実施例２と同様にしてγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシランで処理した二酸化ケイ素微粒子５重量部、パルミチン酸（日本油脂（株）製，ＮＡＡ−１６０，分子量２５６．４）０．５４重量部、および２，２′−（１，３−フェニレン）−ビス（２−オキサゾリン）（武田薬品工業（株）製，１，３−ＢＰＯ，分子量２１６．２）０．４６重量部を添加し、実施例２と同様に成形することによりポリマーアロイを得た。
得られた成形品の断面を電子顕微鏡で観察したところ、図３と同様にミクロ相が微細化されて均一であり、ポリマー成分が相溶化していた。
【００９０】
実施例８
ポリプロピレン（東燃化学（株）製，Ｊ２０５）５０重量部とポリブチレンテレフタレート（日本ジーイープラスチックス（株）製，バロックス３１０）５０重量部との混合物に、実施例２と同様にしてγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシランで処理した二酸化ケイ素微粒子５重量部、ステアリン酸（日本油脂（株）製，ＮＡＡ−１８０，分子量２８４．５）０．５７重量部、および２，２′−（１，３−フェニレン）−ビス（２−オキサゾリン）（武田薬品工業（株）製，１，３−ＢＰＯ，分子量２１６．２）０．４３重量部を添加し、実施例２と同様に成形することによりポリマーアロイを得た。
得られた成形品の断面を電子顕微鏡で観察したところ、図３と同様に、ミクロ相が微細化して均一であり、ポリマー成分が相溶化していた。
【００９１】
実施例９
ポリプロピレン（東燃化学（株）製，Ｊ２０５）５０重量部とポリブチレンテレフタレート（日本ジーイープラスチックス（株）製，バロックス３１０）５０重量部との混合物に、実施例２と同様にしてγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシランで処理した二酸化ケイ素微粒子５重量部、酸化型低密度ワックス［三洋化成（株）製、サンワックスＥ−３１０、平均分子量２０００、酸価２２（ＣＯＯＨ基濃度：２９×１０-5モル／ｇ）］０．９４重量部、および２，２′−（１，３−フェニレン）−ビス（２−オキサゾリン）（武田薬品工業（株）製，１，３−ＢＰＯ，分子量２１６．２）０．０５８重量部を添加し、実施例２と同様に成形することによりポリマーアロイを得た。
得られた成形品の断面を電子顕微鏡で観察したところ、図３と同様に、ミクロ相が微細化して均一に分散し、ポリマー成分が相溶化していた。
【００９２】
実施例１０
酸化型低密度ワックス［三洋化成（株）製、サンワックスＥ−３１０、平均分子量２０００、酸価２２（ＣＯＯＨ基濃度：２９×１０-5モル／ｇ）］０．９４重量部と、２，２′−（１，３−フェニレン）−ビス（２−オキサゾリン）（武田薬品工業（株）製，１，３−ＢＰＯ，分子量２１６．２）０．０５８重量部とを、窒素ガス雰囲気下、１５０℃で撹拌しながら反応させることにより、末端にオキサゾリン基が残存するアミド結合を有する化合物が得られた。このような化合物が生成していることは、ＦＴ−ＩＲにより、オキサゾリン環に起因する１６５０ｃｍ-1近傍の吸収とカルボン酸に起因する１７２０ｃｍ-1近傍の吸収が減少し、アミド基に起因する１５５０ｃｍ-1近傍の吸収が増加することから確認された。
【００９３】
そして、ポリプロピレン（東燃化学（株）製，Ｊ２０５）５０重量部とポリブチレンテレフタレート（日本ジーイープラスチックス（株）製，バロックス３１０）５０重量部との混合物に、実施例２と同様にしてγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシランで処理した二酸化ケイ素微粒子５重量部、上記反応生成物１．０重量部を添加し、実施例２と同様に成形することによりポリマーアロイを得た。
得られた成形品の断面を電子顕微鏡で観察したところ、図３と同様に均一な相が認められ、ミクロ相がマトリックス中に均一に分散した相溶性が良好なポリマーアロイが得られた。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は実施例１で得られた成形品の断面を示す電子顕微鏡写真（図面代用写真）である。
【図２】図２は比較例１で得られた成形品の断面を示す電子顕微鏡写真（図面代用写真）である。
【図３】図３は実施例２で得られた成形品の断面を示す電子顕微鏡写真（図面代用写真）である。
【図４】図４は実施例３で得られた成形品の断面を示す電子顕微鏡写真（図面代用写真）である。
【図５】図５は実施例４で得られた成形品の断面を示す電子顕微鏡写真（図面代用写真）である。
【図６】図６は比較例２で得られた成形品の断面を示す電子顕微鏡写真（図面代用写真）である。