(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
粘着性を有するポリマーと、前記粘着性を有するポリマーと非相溶である側鎖結晶化可能ポリマーとを含み、
前記粘着性を有するポリマーは、
炭素数１〜１２のアルキル基を有するアクリル酸エステルまたはメタクリル酸エステルを主成分とする、重量平均分子量が５万〜５０万の共重合体であり、
前記側鎖結晶化可能ポリマーは、
炭素数１６以上の直鎖状アルキル基を有するアクリル酸エステルまたはメタクリル酸エステル３０〜１００重量部と、炭素数１〜１２のアルキル基を有するアクリル酸エステルまたはメタクリル酸エステル０〜７０重量部と、極性モノマー０〜１０重量部とを重合させて得られる、重量平均分子量が１０００〜２００００の重合体であり、
融点が３０℃以上であり且つ融点未満の温度で結晶化し、
含有量が、前記粘着性を有するポリマー１００重量部に対して、１０〜３０重量部であり、
さらにこれらのポリマー総量１００重量部に対して、熱伝導性充填剤１０〜３００重量部を含有することを特徴とする熱伝導性組成物。
【請求項２】
８０℃と２３℃における粘着力の比（８０℃の粘着力／２３℃の粘着力）が０．２以下である請求項１記載の熱伝導性組成物。
【請求項３】
粘着性を有するポリマーと、前記粘着性を有するポリマーと非相溶である側鎖結晶化可能ポリマーとを含み、
前記粘着性を有するポリマーは、
炭素数１〜１２のアルキル基を有するアクリル酸エステルまたはメタクリル酸エステルを主成分とする、重量平均分子量が５万〜５０万の共重合体であり、
前記側鎖結晶化可能ポリマーは、
炭素数１６以上の直鎖状アルキル基を有するアクリル酸エステルまたはメタクリル酸エステル３０〜１００重量部と、炭素数１〜１２のアルキル基を有するアクリル酸エステルまたはメタクリル酸エステル０〜７０重量部と、極性モノマー０〜１０重量部とを重合させて得られる、重量平均分子量が１０００〜２００００の重合体であり、
融点が３０℃以上であり且つ融点未満の温度で結晶化し、
含有量が、前記粘着性を有するポリマー１００重量部に対して、１０〜３０重量部であり、
さらにこれらのポリマー総量１００重量部に対して、熱伝導性充填剤１０〜３００重量部を含有することを特徴とする熱伝導性シート。
【請求項４】
前記熱伝導性シートが、厚さ２０〜２００μｍである請求項３記載の熱伝導性シート。
【請求項５】
両面に離型処理したフィルムを設けた請求項３または４記載の熱伝導性シート。
【請求項６】
粘着性を有するポリマーと、前記粘着性を有するポリマーと非相溶である側鎖結晶化可能ポリマーとを含み、
前記粘着性を有するポリマーは、
炭素数１〜１２のアルキル基を有するアクリル酸エステルまたはメタクリル酸エステルを主成分とする、重量平均分子量が５万〜５０万の共重合体であり、
前記側鎖結晶化可能ポリマーは、
炭素数１６以上の直鎖状アルキル基を有するアクリル酸エステルまたはメタクリル酸エステル３０〜１００重量部と、炭素数１〜１２のアルキル基を有するアクリル酸エステルまたはメタクリル酸エステル０〜７０重量部と、極性モノマー０〜１０重量部とを重合させて得られる、重量平均分子量が１０００〜２００００の重合体であり、
融点が３０℃以上であり且つ融点未満の温度で結晶化し、
含有量が、前記粘着性を有するポリマー１００重量部に対して、１０〜３０重量部であり、
さらにこれらのポリマー総量１００重量部に対して、熱伝導性充填剤１０〜３００重量部を含有する粘着剤層を、熱伝導性を有する基材フィルムの両面に設け、さらにこの粘着剤層の表面に離型処理したフィルムを設けたことを特徴とする熱伝導性シート。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱伝導性を有する熱伝導性組成物および熱伝導性シートに関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、半導体を代表例とする電気・電子部品では、発熱に伴う電気・電子部品の冷却が、熱による誤作動等を防止するうえで重要となっている。冷却方法としては、電気・電子部品の発熱を放熱体へ熱伝導させ、放熱する方法がとられる。しかしながら、発熱体および放熱体の表面は平滑でないことが多い。このため、十分な接触面積が得られるように、発熱体と放熱体との間には、柔軟性を有する熱伝導性感圧接着剤を用いた接着シートを介在させることで、放熱効果を向上させている。かかる接着シートは、発熱体や放熱体の表面に密着し、接触面積を大きくすることで、高い放熱効果が得られる。このため、前記接着シートには、柔軟性や形状追従性が要求される。
【０００３】
前記接着シートとして、特許文献１には、アクリル酸アルキルエステルを主成分とする共重合体と、この共重合体と非相溶であり且つ融点が４０〜８０℃の高級脂肪族系アルコールや高級脂肪酸などの化合物と、熱伝導性微粒子とを含有した熱伝導性感圧接着シートが記載されている。
【０００４】
このような熱伝導性感圧接着シートは、発熱体からの熱を受けて、前記化合物の融点以上の温度にまで昇温すると化合物が溶融し、適度な柔軟性や形状追従性を有するとされている。しかしながら、前記化合物は重合体に比べると低分子量化合物であるため、主成分である共重合体に対する分散性が制限され、例えば分散粒径も小さなものにならざるをえない。このため、柔軟性が十分ではなく、発熱体および放熱体の表面形状によっては、特に微細な凹凸形状では完全に密着させることは困難であり、このため高い放熱効果が得られないという問題がある。また、化合物が溶融した際の粘着力の低下が小さいため、発熱体や放熱体から簡単に取外せない。このため、無理に取外そうとすると、前記化合物の一部が発熱体や放熱体の表面に残る、いわゆる糊残りが生じるため、発熱体や放熱体のリサイクルに支障をきたすおそれがある。
【０００５】
【特許文献１】特開２００３−１０５２９９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の課題は、柔軟で形状追従性および密着性に優れると共に、剥離性やリサイクル性にも優れ、高い熱伝導性を有する熱伝導性組成物および熱伝導性シートを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意検討を重ねた結果、熱伝導性組成物が粘着性を有するポリマーと、前記粘着性を有するポリマーと非相溶であり且つ発熱体の発熱温度で流動性を示す側鎖結晶化可能ポリマーとを含む場合には、側鎖結晶化可能ポリマーが、母材である粘着性を有するポリマー（海）に対して非相溶（連続性のない島）に分散し、いわゆる海島構造を形成した状態で柔軟性を示すため、形状追従性や密着性が発現すると共に熱伝導性が向上し、しかも、粘着性が十分に低下するため取外しが容易となり、電気・電子部品のリサイクル性が向上するという新たな事実を見出し、本発明を完成させるに至った。
すなわち、本発明の熱伝導性組成物は、粘着性を有するポリマー５０〜９５重量部と、前記粘着性を有するポリマーと非相溶でありかつ発熱体の発熱温度で流動性を示す側鎖結晶化可能ポリマー５〜５０重量部とを含み、さらにこれらのポリマー総量１００重量部に対して、熱伝導性充填剤１０〜３００重量部を含有することを特徴とする。
【０００８】
また、本発明の熱伝導性組成物は、８０℃と２３℃における粘着力の比（８０℃の粘着力／２３℃の粘着力）が０.２以下であるのがよい。これにより、熱伝導性組成物を発熱体や放熱体から簡単に取外すことができる。
【０００９】
本発明の熱伝導性シートは、離型処理したフィルム間に粘着性を有するポリマー５０〜９５重量部と、前記粘着性を有するポリマーと非相溶でありかつ発熱体の発熱温度で流動性を示す側鎖結晶化可能ポリマー５〜５０重量部とを含み、さらにこれらのポリマー総量１００重量部に対して、熱伝導性充填剤１０〜３００重量部を含有することを特徴とする。前記シートの厚さは、形状追従性や密着性を得る上で、２０〜２００μｍであるのがよい。
また、本発明における熱伝導性シートの他の形態は、離型処理したフィルム間に粘着性を有するポリマー５０〜９５重量部と、前記粘着性を有するポリマーと非相溶でありかつ発熱体の発熱温度で流動性を示す側鎖結晶化可能ポリマー５〜５０重量部とを含み、さらにこれらのポリマー総量１００重量部に対して、熱伝導性充填剤１０〜３００重量部を含有する粘着剤層を、熱伝導性を有する基材フィルムの両面に設けたことを特徴とする。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の熱伝導性組成物は、発熱体の発熱温度で、高い分散性で分散して柔軟性を示すことで、形状追従性や密着性が発現し、熱伝導性が向上するという効果がある。また、特定の側鎖結晶化可能ポリマーを有することにより、取外しが容易であるため、電気・電子部品のリサイクル性が向上し、しかも、発熱体と放熱体の表面にいわゆる糊残りが無いという効果がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
本発明の熱伝導性組成物は、粘着性を有するポリマーと、側鎖結晶化可能ポリマーと、熱伝導性充填剤とを含む組成物であり、前記側鎖結晶化可能ポリマーが前記粘着性を有するポリマーと非相溶であり且つ発熱体の発熱温度で流動性を示す必要がある。
【００１２】
本発明における側鎖結晶化可能ポリマーは、温度変化に対応して結晶状態と流動状態との間で可逆的に相変化する性質を有する。具体的には、本発明における側鎖結晶化可能ポリマーは、前記粘着性を有するポリマーと非相溶であるのが好ましい。ここで言う「非相溶」とは、粘着性を有するポリマーと側鎖結晶化可能ポリマーとが、実質的に相溶していないことをいう。両ポリマーが相溶すると熱伝導性組成物の凝集力が低下し、ハンドリング性の低下や発熱体と放熱体との間から流出するおそれがある。
【００１３】
また、本発明における側鎖結晶化可能ポリマーは、例えば融点が３０℃以上、好ましくは４０℃以上で、融点未満の温度で結晶化するのがよい。これにより、側鎖結晶化可能ポリマーは、発熱時の発熱体から熱を受けると流動性を示して発熱体と放熱体との界面で濡れ性が高くなり、発熱体と放熱体との密着性を高めることができると共に、粘着性が十分に低下するため、放熱体の取り外しも容易となり、リサイクル性が向上する。これに対し、前記側鎖結晶化可能ポリマーの融点が３０℃未満であると、熱伝導性組成物が保管中に軟化または流動してしまい、ハンドリング性の低下や形態が崩れるおそれがある。
【００１４】
本発明において「融点」とは、ある平衡プロセスにより、最初は秩序ある配列に整合されていたポリマーの特定部分が無秩序状態となる温度をいう。本発明における融点は、前記側鎖結晶化可能ポリマーを示差熱走査熱量計（ＤＳＣ）で、１０℃／分の測定条件で測定される。
【００１５】
前記側鎖結晶化可能ポリマーの具体例としては、炭素数１６以上の直鎖状アルキル基を有するアクリル酸エステルまたはメタクリル酸エステル３０〜１００重量部と、炭素数１〜１２のアルキル基を有するアクリル酸エステルまたはメタクリル酸エステル０〜７０重量部と、極性モノマー０〜１０重量部とを重合させて得られる重合体（ホモポリマーまたはコーポリマー）であるのがよい。
【００１６】
炭素数１６以上の直鎖状アルキル基を有するアクリル酸エステル及び／又はメタクリル酸エステル（以下、（メタ）アクリレートという）としては、例えば、ステアリル（メタ）アクリレート、エイコシル（メタ）アクリレート、ベヘニル（メタ）アクリレート等の炭素数１８〜２２の線状アルキル基を有する（メタ）アクリレートが好ましく用いられる。
炭素数１〜１２のアルキル基を有する（メタ）アクリレートとしては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、エチルへキシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート等があげられる。
極性モノマーとしては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、イタコン酸、マレイン酸、フマル酸などのカルボキシル基含有エチレン不飽和単量体や；２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレート等のヒドロキシル基を有するエチレン不飽和単量体等が用いられるが、このうち特に好適なものはアクリル酸である。
【００１７】
前記側鎖結晶化可能ポリマーの重量平均分子量は１０００〜２００００であるのがよい。これにより、側鎖結晶化可能ポリマーは、粘着性を有するポリマー（海）に対して、所定の分散粒径を有する連続性のない島として分散するため、側鎖結晶化可能ポリマーが流動化した際には、粘着性を有するポリマーに対して高い分散性で分散することができる。ここで、前記側鎖結晶化可能ポリマーの重量平均分子量が１０００未満であると、粘着性を有するポリマーに対する分散性が低下する。また、前記重量平均分子量が２００００より大きいと流動性が低下するため、発熱体と放熱体との密着性が劣るおそれがある。なお、前記重量平均分子量は、前記側鎖結晶化可能ポリマーをゲルパーミエーションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）で測定し、得られた測定値をポリスチレン換算した値である。
【００１８】
本発明における粘着性を有するポリマーは、炭素数１〜１２のアルキル基を有するアクリル酸エステル及び／又はメタクリル酸エステル（以下、（メタ）アクリレートという）を主成分とする共重合体であるのがよい。このような（メタ）アクリレートとしては、例えば、２−エチルへキシル（メタ）アクリレート、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート等があげられる。
また、他の共重合成分として、ヒドロキシアルキル基を有する（メタ）アクリレートを用いてもよい。このような（メタ）アクリレートとしては、例えば、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
【００１９】
前記共重合体の重量平均分子量は５万〜５０万、好ましくは１０万〜３０万であるのがよい。前記重合体の重量平均分子量が５万未満であると、熱伝導性組成物の凝集力が不足することで作業性が悪くなり、取外す際には糊残りが生じるおそれがある。また、前記重合体の重量平均分子量が５０万より大きいと、凝集力が高く柔軟性に劣るため、発熱体と放熱体との密着性が低下するおそれがある。
【００２０】
本発明における熱伝導性組成物は、前記粘着性を有するポリマーを５０〜９５重量部と、前記側鎖結晶化可能ポリマーを５〜５０重量部の割合で含むのがよい。前記側鎖結晶化可能ポリマーの配合量が５重量部未満であると、融点以上の温度に加温しても柔軟性が向上しにくくなる。また、配合量が５０重量部より上であると、取外す際には糊残りが多くなるおそれがある。
【００２１】
本発明の熱伝導性組成物には、熱伝導性を高めるために熱伝導性充填剤が添加される。前記熱伝導性充填剤としては、特に限定されるものではないが、たとえば、窒化ホウ素、炭化珪素、窒化珪素、窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、グラファイトなどが挙げられる。また、形状としては、特に限定されるものではないが、平均粒子径が１〜５０μｍの微粒子状のものが好ましい。
【００２２】
前記熱伝導性充填剤は、粘着性を有するポリマーと側鎖結晶化可能ポリマーとの総量１００重量部に対して、１０〜３００重量部の割合で配合するのが好ましい。これにより、側鎖結晶化可能ポリマーが流動性を示した際には、発熱体から放熱体へ効率よく熱が伝わる。前記熱伝導性充填剤の配合量が１０重量部未満であると、熱伝導性組成物の柔軟性は維持できるが、熱伝導性が不足する。また、前記配合量が３００重量部より高いと、該組成物の粘度が高くなり、柔軟性が低下するおそれがある。
【００２３】
本発明の熱伝導性組成物は、８０℃と２３℃における粘着力の比（８０℃の粘着力／２３℃の粘着力）が０.２以下であるのが好ましい。前記比が０.２より大きい場合には、粘着力の低下が十分でないために取外しが困難となり、また糊残りが生じやすくなる。粘着力の比は、前記熱伝導性組成物をＪＩＳ  Ｚ０２３７に準拠した方法により、８０℃、２３℃の各雰囲気温度における１８０°ピール試験（対ステンレス）で得られる測定値から求められる。なお、本発明の熱伝導性組成物は、８０℃の粘着力が０．１〜０．５Ｎ／２５ｍｍであり、２３℃の粘着力が１〜５Ｎ／２５ｍｍであるのが好ましい。
【００２４】
また、本発明の熱伝導性組成物は、耐熱性や凝集力を上げるために、柔軟性を阻害しない範囲で架橋剤を添加してもよい。なお、本発明の熱伝導性組成物の使用形態は、取り扱い性の上でフィルム状ないしシート状の形態であるのが好ましい。
【００２５】
本発明にかかる熱伝導性シートは、前記した熱伝導性組成物を溶剤に加えた塗布液を適当な離型処理したフィルム（離型フィルム）上に所定の厚さで塗布し、乾燥させ、両面を離型フィルムで挟むことで形成する。なお、前記熱伝導性シートは、押し出し成形やカレンダー加工によってシート状に成形してもよい。前記離型フィルムは、例えばポリエチレンテレフタレート等のフィルム表面に、シリコーン等の離型剤を塗布したものなどを用いることができる。また、金属メッシュや金属繊維の織布に含浸させることもできる。
【００２６】
前記熱伝導性シートの厚さは２０〜２００μｍであるのがよい。前記熱伝導性シートの厚さが２０μｍ未満であると、シートの柔軟性が向上した際には、発熱体や放熱体の表面形状に正確に追従させるのが困難になるおそれがある。また、前記シートの厚さが２００μｍより厚くなると、熱伝導性が悪くなるおそれがある。
【００２７】
本発明における発熱体としては、例えば半導体、パワーモジュール、電子部品等が挙げられる。また、放熱体としては、前記発熱体の発熱面に取り付けられ、空冷や水冷等により少なくとも発熱温度の上昇を抑制できる性能を有するものをいい、例えば放冷フィンを有するヒートシンク等が挙げられる。
【００２８】
次に、本発明の熱伝導性シートの使用方法を説明する。まず、熱伝導性シート両面の離型シートを剥がし、熱伝導性シートを発熱体表面の所定位置に貼着する。ついで、放熱体を該シートを介して発熱体の表面上に貼着し、放熱体を発熱体の表面に固定する。
【００２９】
この状態で発熱体が発熱し、発熱体の表面が側鎖結晶化可能ポリマーの融点とほぼ等しい温度まで昇温すると、該ポリマーは結晶状態から非結晶状態へ相転移して流動し、発熱体と放熱体との界面で濡れ性が向上する。この結果、熱伝導性シートは、発熱体および放熱体の表面に存在する微細凹凸形状に良く追従するようになり、隙間なく、これらの表面に密着するので接触面積が大きくなり、高い熱伝導性を示すことができる。
【００３０】
上記状態では、熱伝導性シートの粘着力が十分に低下しているため、放熱体と発熱体から簡単に取外すことができる。しかも、取外した後に、発熱体または放熱体の表面にシートの一部が残る、いわゆる糊残りは生じない。また、シートは、前記と同様の操作をすることで、何度も繰り返し使用することができる。
【００３１】
本発明の他の実施形態として、熱伝導性を有する基材フィルムの両面に、前記した熱伝導性組成物を含む粘着剤層を設けることができる。これにより、熱伝導性シートの強度が向上する。前記導電性を有する基材フィルムとしては、特に制限されるものではないが、たとえば、銅やアルミニウムなどの金属フィルム、金属メッシュ、金属繊維織布、グラファイトシートが挙げられる。
【００３２】
この熱伝導性シートは、前記した熱伝導性組成物を溶剤に加えた塗布液を基材フィルムの片面に塗布し、乾燥させ、ついで他面にも同様の操作で粘着剤層を形成し、この粘着剤層の表面に、離型フィルムを貼り付けることで形成する。または、初めに離型フィルムに塗布し、乾燥させ、それを基材フィルムにラミネートすることで転写させても形成できる。なお、片側の前記粘着剤層の厚さは２０〜１００μｍであるのが形状追従性を発現させる上で好ましい。
【００３３】
なお、本発明の熱伝導性組成物の使用形態は、フィルム状やシート状に限定されるものではなく、例えば前記熱伝導性組成物に適当な溶剤を加えて発熱体や放熱体の表面に塗布し、乾燥するようにしてもよい。このようにして形成された塗膜も、前記熱伝導性シートと同様の効果を奏することができる。
【００３４】
以下、合成例および実施例を挙げて本発明の熱伝導性組成物および熱伝導性シートについて詳細に説明するが、本発明は以下の実施例のみに限定されるものではない。なお、以下の説明で「部」は重量部を意味する。
【００３５】
（合成例１）
２−エチルへキシルアクリレートを９２部、２−ヒドロキシエチルアクリレート８部および重合開始剤（日本油脂社製の商品名「パーブチルＮＤ」）を１部の割合で、それぞれ酢酸エチル／ｎ−ヘプタン（＝７／３）の２３０部に加え、６０℃で５時間撹拌して、これらのモノマーを重合させ、粘着性を有するポリマー（共重合体）を得た。得られたポリマーは、重量平均分子量が１５万であった。
【００３６】
（合成例２）
ステアリルアクリレートを９５部、アクリル酸を５部、ドデシルメルカプタンを５部および重合開始剤（日本油脂社製の商品名「パーブチルＰＶ」）を１部の割合で、それぞれトルエン１００部に加え、８０℃で５時間撹拌して、これらのモノマーを重合させ、側鎖結晶化可能ポリマー（共重合体）を得た。得られたポリマーは、重量平均分子量が７０００、融点が５０℃であった。
【００３７】
（合成例３）
ステアリルアクリレート９５部に代えてベヘニルアクリレート９５部を用いた以外は、合成例２と同様にしてモノマーを重合させ、側鎖結晶化可能ポリマー（共重合体）を得た。得られたポリマーは、重量平均分子量が８０００、融点が７０℃であった。
【００３８】
（合成例４）
ステアリルアクリレートを７５部、メチルアクリレートを２０部、アクリル酸を５部の割合にした以外は、合成例２と同様にしてモノマーを重合させ、側鎖結晶化可能ポリマー（共重合体）を得た。得られたポリマーは、重量平均分子量が１００００、融点が４０℃であった。
【００３９】
（合成例５）
ドデシルメルカプタンを２部の割合にした以外は、合成例２と同様にしてモノマーを重合させ、側鎖結晶化可能ポリマー（共重合体）を得た。得られたポリマーは、重量平均分子量が３００００、融点が５０℃であった。
【００４０】
（合成例６）
２−エチルへキシルアクリレートを９９．５部、２−ヒドロキシエチルアクリレート０．５部および重合開始剤（日本油脂社製の商品名「パーブチルＮＤ」）を０．５部の割合で、それぞれ酢酸エチル／ｎ−ヘプタン（＝７／３）の２３０部に加え、５５℃で５時間撹拌して、これらのモノマーを重合させ、粘着性を有するポリマー（共重合体）を得た。得られたポリマーは、重量平均分子量が２２万であった。
合成例１〜６の共重合体を表１に示す。
【００４１】
【表１】
0004829482.tif 000002
【実施例１】
【００４２】
（熱伝導性シートの作製）
それぞれ反応液から固形分を単離することなく、固形分換算で、合成例１のポリマー１００部に対して合成例２のポリマー１０部となるように、合成例１で得られたポリマー溶液と合成例２で得られたポリマー溶液とを混合して、混合ポリマー溶液を調整した。ついで、この混合ポリマー溶液の固形分１００部に対して、窒化ホウ素粉末（平均粒径１８μｍ、電気化学工業社製の商品名「ＳＧＰ」）を５０部の割合で添加し、均一に分散させて熱伝導性溶液を得た。この熱伝導性溶液を、厚さ５０μｍの離型処理をしたポリエチレンテレフタレートフィルム上に厚さ５０μｍで塗布し、乾燥させて熱伝導性シートを作製した。得られたシートの粘着力の比（８０℃の粘着力／２３℃の粘着力）は０.０５であった。
【００４３】
（熱抵抗および熱伝導率）
ヒーター部と冷却部（放熱体）との間に前記熱伝導性シートを挟み、ヒーター部に５Ｗの電力を１分間印加した後の、ヒーター部と冷却部の温度差（△Ｔ）を測定した。なお、熱抵抗（℃／Ｗ）は式：△Ｔ／５Ｗから求められる。また、熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）は式：５Ｗ×Ｔ×Ｓ×△Ｔから求められる。ここで、Ｔは前記熱伝導性シートの厚さ５０μmを５０×１０-6ｍに換算した値を示し、Ｓは前記熱伝導性シートの面積（ｍ2）を示している。
【００４４】
（再剥離性）
前記熱伝導性シートの８０℃と２３℃における粘着力の比（８０℃の粘着力／２３℃の粘着力）から再剥離性を評価した。なお、評価基準は以下のように設定した。
〇：０.２以下
△：０.２より大きく、０.５以下
×：０.５より大きい
【００４５】
（糊残り）
２３℃の雰囲気温度で前記熱伝導性シートをヒーター部と冷却部とで挟み、８０℃まで加熱する。ついで該雰囲気温度でシートをヒーター部または冷却部から手で剥がす際の糊残りの有無を目視評価した。なお、評価基準は以下のように設定した。
〇：外観上、糊残りが無い 
×：外観上、糊残りが明らかに有る
上記の結果を表２に示す。
【実施例２】
【００４６】
合成例２で得られたポリマーに代えて、合成例３で得られたポリマーを用いた以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シートを作製した。得られたシートの粘着力の比（８０℃の粘着力／２３℃の粘着力）は０.１０であった。ついで、得られた熱伝導性シートについて、実施例1と同様にして熱抵抗、熱伝導率、再剥離性および糊残りを評価した。その結果を表２に示す。
【実施例３】
【００４７】
合成例２で得られたポリマーに代えて、合成例４で得られたポリマーを用いた以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シートを作製した。得られたシートの粘着力の比（８０℃の粘着力／２３℃の粘着力）は０.１５であった。ついで、得られた熱伝導性シートについて、実施例1と同様にして熱抵抗、熱伝導率、再剥離性および糊残りを評価した。その結果を表２に示す。
【実施例４】
【００４８】
合成例１で得られたポリマーの固形分１００部に対して、合成例２で得られたポリマーの固形分が３０部の割合となるように混合した以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シートを作製した。得られたシートの粘着力の比（８０℃の粘着力／２３℃の粘着力）は０.０５であった。ついで、得られた熱伝導性シートについて、実施例1と同様にして熱抵抗、熱伝導率、再剥離性および糊残りを評価した。その結果を表２に示す。
【００４９】
［比較例１］
ポリマー溶液を、合成例１で得られた粘着性を有するポリマーのみにした以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シートを作製した。得られたシートの粘着力の比（８０℃の粘着力／２３℃の粘着力）は０.７０であった。ついで、得られた熱伝導性シートについて、実施例１と同様にして熱抵抗、熱伝導率、再剥離性および糊残りを評価した。その結果を表２に示す。
【００５０】
［比較例２］
合成例１で得られたポリマーの固形分１００部に対して、合成例２で得られたポリマーの固形分が１部の割合となるように混合した以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シートを作製した。得られたシートの粘着力の比（８０℃の粘着力／２３℃の粘着力）は０.４０であった。ついで、得られた熱伝導性シートについて、実施例1と同様にして熱抵抗、熱伝導率、再剥離性および糊残りを評価した。その結果を表２に示す。
【００５１】
［比較例３］
合成例１で得られたポリマーの固形分１００部に対して、合成例２で得られたポリマーの固形分が６０部の割合となるように混合した以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シートを作製した。得られたシートの粘着力の比（８０℃の粘着力／２３℃の粘着力）は０.３０であった。ついで、得られた熱伝導性シートについて、実施例1と同様にして熱抵抗、熱伝導率、再剥離性および糊残りを評価した。その結果を表２に示す。
【００５２】
［比較例４］
合成例２で得られたポリマーに代えて、合成例５で得られたポリマーを用いた以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シートを作製した。得られたシートの粘着力の比（８０℃の粘着力／２３℃の粘着力）は０.６０であった。ついで、得られた熱伝導性シートについて、実施例1と同様にして熱抵抗、熱伝導率、再剥離性および糊残りを評価した。その結果を表２に示す。
【００５３】
［比較例５］
合成例６のポリマー１００部に対してｎ−オクタデシルアルコール１０部となるように、混合した以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シートを作製した。得られたシートの粘着力の比（８０℃の粘着力／２３℃の粘着力）は０.５０であった。ついで、得られた熱伝導性シートについて、実施例1と同様にして熱抵抗、熱伝導率、再剥離性および糊残りを評価した。その結果を表２に示す。
【００５４】
【表２】
0004829482.tif 000003
【００５５】
表２から明らかなように、実施例１〜４では本発明の熱伝導性組成物を用いることにより、熱伝導性が高く且つ再剥離性が良好であり、糊残りも無いことがわかる。これに対して比較例１〜５では、熱伝導性が低く、再剥離性および糊残りが劣る結果を示した。