【手続補正書】
【提出日】平成15年10月14日(2003.10.14)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（イ）ポリプロピレン系樹脂３０〜９５重量％および（ロ）エチレン系ランダム共重合体７０〜５重量％からなり、前記エチレン系ランダム共重合体は、
（１）炭素数６〜２０のα−オレフィン含量が１０〜８０重量％の範囲にあり、
（２）メルトフローレート（ＭＦＲ）（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．１〜５０ｇ／１０分の範囲にあり、かつ
（３）粘度−ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）より求められる分岐指数「Ｂ」が０．５〜０．９８の範囲にある
エチレン、炭素数６〜２０のα−オレフィンおよび非共役ポリエンからなる共重合体であることを特徴とするポリプロピレン系組成物。
【請求項２】
エチレン系ランダム共重合体における非共役ポリエンが５−エチリデン−２−ノルボルネン、ジシクロペンタジエンおよび１，４−ヘキサジエンの群の単独または２種類以上の混合物からなる請求項１に記載のポリプロピレン系組成物。
【請求項３】
エチレン系ランダム共重合体中の非共役ポリエン含有量が、よう素価で３〜３０である請求項１または請求項２に記載のポリプロピレン系組成物。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
これらのうち、５−ビニルノルボルネン、２，５−ノルボルナジエン、１，４−ペンタジエン、１，５−ヘキサジエン、１，７−オクタジエン、１，９−デカジエンが好ましい。
また、重合反応性が不等価な２個以上の重合反応性基を有する非共役ポリエン化合物としては、例えば、１，４−ヘキサジエン、２−メチル−１，５−ヘキサジエン、１，９−オクタデカジエン、６−メチル−１，５−ヘプタジエン、７−メチル−１，６−オクタジエン、１１−エチル−１，１１−トリデカジエンなどの脂肪族化合物；ジシクロペンタジエン、トリシクロペンタジエン、５−エチリデン−２−ノルボルネン、プロペニルノルボルネン、メチルテトラヒドロインデン、イソプロペニリデンノルボルネン、アルケニル基が内部二重結合を有する基からなるアルケニル基置換ノルボルネン、ビシクロ [２．２．２] オクタンのポリ不飽和誘導体などの脂環族化合物等が挙げられる。
これらのうち、５−エチリデン−２−ノルボルネン、ジシクロペンタジエン、１，４−ヘキサジエンが好ましい。
これらの非共役ポリエンは、単独でまたは２種類以上を混合して使用することができる。
なお、本発明におけるエチレン系ランダム共重合体中の非共役ポリエン含有量は、よう素価で、通常、３〜３０、好ましくは５〜２５、さらに好ましくは７〜２０である。


【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
以下、本発明のエチレン系ランダム共重合体を製造する際に使用される重合触媒について、具体的に説明するが、これらに限定されるものではなく、本発明の技術的範囲を逸脱しない限り、公知のいずれの触媒も適宜利用できる。
本発明のエチレン系ランダム共重合体を製造する際に使用される重合触媒としては、例えば、下記成分（Ａ）および成分（Ｂ）からなる触媒、あるいは下記成分（Ｃ）および成分（Ｄ）からなる触媒が挙げられる。
成分（Ａ）は、下記一般式［１］で表される遷移金属化合物である。
Ｒ''s （Ｃ5 Ｒm ）p （Ｒ' n Ｅ）q ＭＱ4-p-q      ... [１]
式中、Ｍは周期律表第４族金属であり、（Ｃ5 Ｒm ）はシクロペンタジエニル基または置換シクロペンタジエニル基であり、各Ｒは同一でも異なってもよく、水素原子、炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜４０のアリール基、炭素数７〜４０のアルカリール基または炭素数７〜４０のアラルキル基であるか、あるいは２つの隣接する炭素原子が結合して４〜８員の炭素環を作っており、Ｅは非結合電子対を有する原子であり、Ｒ’は炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜４０のアリール基、炭素数７〜４０のアルカリール基または炭素数７〜４０のアラルキル基であり、Ｒ''は炭素数１〜２０のアルキレン基、ジアルキルけい素またはジアルキルゲルマニウムであって、２つの配位子を結合する基であり、ｓは１または０であり、ｓが１のとき、ｍは４で、ｎはＥの原子価より２少ない数であり、ｓが０のとき、ｍは５で、ｎはＥの原子価より１少ない数であり、
ｎ≧２のとき各Ｒ’は同一でも異なっていてもよく、また各Ｒ’は結合して環を作っていてもよく、Ｑは水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜４０のアリール基、炭素数７〜４０のアルカリール基または炭素数７〜４０のアラルキル基であり、ｐおよびｑは０〜４の整数で、かつ
０＜ｐ＋ｑ≦４の関係を満たす。


【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２１】
本発明におけるポリプロピレン系樹脂およびエチレン系ランダム共重合体の配合割合は、ポリプロピレン系樹脂が３０〜９５重量％、好ましくは５０〜９０重量％であり、エチレン系ランダム共重合体が７０〜５重量％、好ましくは５０〜１０重量％である。
ポリプロピレン系樹脂が３０重量％未満でエチレン系ランダム共重合体が７０重量％を越えると、組成物の剛性が低下する。一方、ポリプロピレン系樹脂が９５重量％を越えエチレン系ランダム共重合体が５重量％未満では、組成物の耐衝撃性が低下する。
本発明のポリプロピレン系組成物は、公知の方法、例えば、各種押出機、バンバリーミキサー、ニーダー、ロール等で各成分を混練りすることにより調製することができる。
本発明のポリプロピレン系組成物には、必要に応じて、各種添加剤、例えば、老化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、銅害防止剤等の安定剤；シリカ、タルク、カーボン、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、ガラス繊維、金属繊維、ガラスビーズ、マイカ、チタン酸カリウムウイスラー、アラミド繊維、木炭、コルク粉末、セルローズパウダー、ゴム粉末等の充填剤；可塑剤、オイル、低分子量ポリマー等の軟化剤等を配合することともできる。


【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２３】
参考例１
（エチレン系ランダム共重合体（Ｅ−１）の合成）
充分に窒素置換した２リットルのステンレス製オートクレーブに、精製トルエンを８００ミリリットル、１−ヘキセンを２００ミリリットル、ジシクロペンタジエン（ＤＣＰ）を１２ミリリットル、精製トルエン４ミリリットル中に溶解したアルミニウム原子換算で６ミリモルのメチルアルミノキサンを加え、４０℃に昇温したのち、エチレンで加圧して、エチレン分圧２．５ｋｇ／ｃｍ2 Ｇに調節した。
次いで、トルエン１．２ミリリットル中に溶解したエチレンビス（インデニル）ジルコニウムジクロリド１．２μモルを添加して、重合を開始させた。反応中は温度を４０℃に保ち、エチレン分圧が２．５ｋｇ／ｃｍ2 Ｇに保持されるように連続的にエチレンを供給しつつ、３０分間反応を行った。反応終了後、ポリマー溶液を多量のメタノール中に投入して、ポリマーを析出させ、このポリマーをろ取し、減圧下で乾燥して、１１７ｇのポリマーを得た。
このポリマーは、１−ヘキセン含量が１５重量％、ＭＦＲが１．５ｇ／１０分、分岐指数「Ｂ」が０．９のエチレン系ランダム共重合体であった。


【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２４】
参考例２〜６
（エチレン系ランダム共重合体（Ｅ−２〜３，Ｈ−１〜３）の合成）
α−オレフィンあるいは非共役ポリエンの種類を表−１に示すとおりとした以外は参考例１と同様にして、各種のポリマーを得た。得られたポリマーのα−オレフィン含量、ＭＦＲおよび分岐指数「Ｂ」を、表−１に示す。