【手続補正書】
【提出日】平成15年7月18日(2003.7.18)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
一酸化炭素を含有する水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減する一酸化炭素濃度低減装置であって、
前記水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを導入する酸化ガス導入手段と、
一酸化炭素選択酸化触媒を有する一酸化炭素選択酸化反応部とを、
前記酸化ガスが導入された前記水素リッチガスが前記一酸化炭素選択酸化触媒の表面を通過するように接続してなり、
前記一酸化炭素選択酸化反応部に供給される前記水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を検出する一酸化炭素濃度センサをさらに備え、
前記一酸化炭素選択酸化反応部は、前記一酸化炭素濃度センサの検出結果に基づいて、前記水素リッチガス中の一酸化炭素の選択酸化反応に関わる前記一酸化炭素選択酸化触媒の量を増減する触媒量制御手段を備えた
一酸化炭素濃度低減装置。
【請求項２】
一酸化炭素を含有する水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減する一酸化炭素濃度低減装置であって、
前記水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを導入する酸化ガス導入手段と、
一酸化炭素選択酸化触媒を有する一酸化炭素選択酸化反応部とを、
前記酸化ガスが導入された前記水素リッチガスが前記一酸化炭素選択酸化触媒の表面を通過するように接続してなり、
前記一酸化炭素選択酸化反応部は、前記水素リッチガス流量と前記水素リッチガス中の一酸化炭素濃度とによって定まる前記水素リッチガス中の一酸化炭素量に基づいて、該水素リッチガス中の一酸化炭素の選択酸化反応に関わる前記一酸化炭素選択酸化触媒の量を増減する触媒量制御手段を備えた
一酸化炭素濃度低減装置。
【請求項３】
請求項２記載の一酸化炭素濃度低減装置であって、
前記触媒量制御手段は、前記一酸化炭素量に基づいて、より最適条件に近い空間速度となるように、前記一酸化炭素選択酸化触媒の量を増減する
一酸化炭素濃度低減装置。
【請求項４】
請求項１ないし３いずれか記載の一酸化炭素濃度低減装置であって、
前記一酸化炭素選択酸化反応部は、前記一酸化炭素選択酸化触媒を備える２以上の分割された一酸化炭素選択酸化部からなり、
前記触媒量制御手段は、前記各分割された一酸化炭素選択酸化部への前記水素リッチガスの導入部および／または一酸化炭素濃度が低減された水素リッチガスが排出される前記各分割された一酸化炭素選択酸化部の出口部の開閉状態を制御することによって、前記水素リッチガス中の一酸化炭素量に基づいた所定の数の前記一酸化炭素選択酸化部にのみ前記水素リッチガスを供給する
一酸化炭素濃度低減装置。
【請求項５】
請求項１ないし３いずれか記載の一酸化炭素濃度低減装置であって、
前記一酸化炭素選択酸化反応部は、前記一酸化炭素選択酸化触媒の働きで一酸化炭素濃度が低減された水素リッチガスを外部に排出するためのガス排出口を、前記水素リッチガスの通過方向に沿って複数配設してなり、
前記触媒量制御手段は、前記ガス排出口を切り替えることによって、前記一酸化炭素選択酸化反応部において前記水素リッチガスの一酸化炭素濃度を低減するために利用される前記一酸化炭素選択酸化触媒の領域を増減する
一酸化炭素濃度低減装置。
【請求項６】
一酸化炭素を含有すると共に、含有する一酸化炭素量が変動する水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減する一酸化炭素濃度低減装置であって、
前記水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを導入する酸化ガス導入手段と、
温度に依存する一酸化炭素選択酸化活性を有する一酸化炭素選択酸化触媒を備えた一酸化炭素選択酸化反応部とを、
前記酸化ガスが導入された前記水素リッチガスが前記一酸化炭素選択酸化触媒の表面を通過するように接続してなり、
前記水素リッチガス流量と前記水素リッチガス中の一酸化炭素濃度とによって定まる前記水素リッチガス中の一酸化炭素量の変動に従って、前記一酸化炭素選択酸化触媒の温度を制御することによって、前記一酸化炭素選択酸化触媒表面を通過する水素リッチガスにおいて進行する一酸化炭素選択酸化反応を、前記一酸化炭素選択酸化反応部の出口部において終了する状態に近づける触媒活性制御手段を備えた
一酸化炭素濃度低減装置。
【請求項７】
請求項６記載の一酸化炭素濃度低減装置であって、
前記触媒活性制御手段は、
前記水素リッチガス中の一酸化炭素量に基づいて、該水素リッチガスが前記一酸化炭素選択酸化触媒の表面を通過し終わった時点で一酸化炭素の選択酸化反応が完了となる条件としての前記一酸化炭素選択酸化触媒の温度を予測する酸化反応温度予測手段と、
前記一酸化炭素選択酸化触媒の温度を昇降することによって、該一酸化炭素選択酸化触媒の温度を前記酸化反応温度予測手段によって予測された温度に近づける触媒温度制御手段と
からなる一酸化炭素濃度低減装置。
【請求項８】
請求項６記載の一酸化炭素濃度低減装置であって、
前記触媒活性制御手段は、
前記一酸化炭素選択酸化反応部の内部において、前記水素リッチガスの通過方向に沿って配設された複数の一酸化炭素濃度センサと、
該複数の一酸化炭素濃度センサが検出した前記一酸化炭素選択酸化反応部内部における前記水素リッチガス中の一酸化炭素濃度の変化の状態に基づいて、前記一酸化炭素選択酸化触媒の温度を昇降する触媒温度制御手段と
からなる一酸化炭素濃度低減装置。
【請求項９】
一酸化炭素を含有する水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減する一酸化炭素濃度低減装置であって、
前記水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを導入する酸化ガス導入手段と、
一酸化炭素選択酸化触媒を有する一酸化炭素選択酸化反応部とを、
前記酸化ガスが導入された前記水素リッチガスが前記一酸化炭素選択酸化触媒の表面を通過するように接続してなり、
一酸化炭素をメタン化するメタン化触媒を有し、前記一酸化炭素選択反応部において一酸化炭素が選択的に酸化された前記水素リッチガスの供給を受け、前記メタン化触媒の表面に該供給された水素リッチガスを通過させるメタン化反応部を備える
一酸化炭素濃度低減装置。
【請求項１０】
一酸化炭素を含有する水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減する一酸化炭素濃度低減装置であって、
前記水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを導入する酸化ガス導入手段と、
一酸化炭素選択酸化触媒を有する一酸化炭素選択酸化反応部とを、
前記酸化ガスが導入された前記水素リッチガスが前記一酸化炭素選択酸化触媒の表面を通過するように接続してなり、
前記一酸化炭素選択酸化反応部は、一酸化炭素選択酸化活性と共に、一酸化炭素をメタン化するメタン化活性を備える
一酸化炭素濃度低減装置。
【請求項１１】
一酸化炭素を含有する水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減する一酸化炭素濃度低減装置であって、
前記水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを、前記水素リッチガス量に応じて導入する酸化ガス導入手段と、
一酸化炭素選択酸化触媒を有する一酸化炭素選択酸化反応部とを、
前記酸化ガスが導入された前記水素リッチガスが前記一酸化炭素選択酸化触媒の表面を通過するように接続してなり、
前記酸化ガス導入手段は、
前記一酸化炭素選択酸化触媒の量および温度と、前記一酸化炭素選択酸化反応部における前記水素リッチガスの空間速度とに関する情報に基づいて、前記水素リッチガスが当初より含有する一酸化炭素に加えて、前記一酸化炭素選択酸化反応部内において二次的に生成される一酸化炭素をも酸化可能とする酸化ガス量を算出する酸化ガス量算出手段と、
該酸化ガス量算出手段が算出した酸化ガス量に基づいて、前記水素リッチガスに導入する酸化ガス量を決定する導入ガス量決定手段とを備えた
一酸化炭素濃度低減装置。
【請求項１２】
一酸化炭素を含有する水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減する一酸化炭素濃度低減方法であって、
（ａ）前記水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を検出する工程と、
（ｂ）前記水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを導入する工程と、
（ｃ）一酸化炭素を選択的に酸化する活性を有する一酸化炭素選択酸化触媒の表面に、前記酸化ガスが導入された前記水素リッチガスを通過させる工程と
を備え、
前記（ｃ）工程は、前記（ａ）工程で検出した一酸化炭素濃度に基づいて、前記水素リッチガス中の一酸化炭素濃度の低減反応に関わる前記一酸化炭素選択酸化触媒の量を増減する工程を備える
一酸化炭素濃度低減方法。
【請求項１３】
一酸化炭素を含有する水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減する一酸化炭素濃度低減方法であって、
前記水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを導入し、
一酸化炭素を選択的に酸化する活性を有する一酸化炭素選択酸化触媒の表面に、前記酸化ガスが導入された前記水素リッチガスを通過させる際に、前記水素リッチガス流量と前記水素リッチガス中の一酸化炭素濃度とによって定まる前記水素リッチガス中の一酸化炭素量に基づいて、該水素リッチガス中の一酸化炭素濃度の低減反応に関わる前記一酸化炭素選択酸化触媒の量を増減する
一酸化炭素濃度低減方法。
【請求項１４】
一酸化炭素を含有すると共に、含有する一酸化炭素量が変動する水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減する一酸化炭素濃度低減方法であって、
前記水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを導入し、
一酸化炭素を選択的に酸化する活性であって温度に依存する活性を有する一酸化炭素選択酸化触媒の表面に、前記酸化ガスが導入された前記水素リッチガスを通過させる際に、前記水素リッチガス流量と前記水素リッチガス中の一酸化炭素濃度とによって定まる前記水素リッチガス中の一酸化炭素量の変動に従って、前記一酸化炭素選択酸化触媒の温度を制御することによって、前記水素リッチガスが前記一酸化炭素選択酸化触媒を通過し終わるときに、前記水素リッチガスにおいて進行する一酸化炭素選択酸化反応の状態を、反応終了の状態に近づける
一酸化炭素濃度低減方法。
【請求項１５】
一酸化炭素を含有する水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減する一酸化炭素濃度低減方法であって、
前記水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを導入し、
一酸化炭素を選択的に酸化する活性を有する一酸化炭素選択酸化触媒の表面に、前記酸化ガスが導入された前記水素リッチガスを通過させると共に、
一酸化炭素をメタン化する活性を有するメタン化触媒の表面に、前記一酸化炭素選択酸化触媒によって一酸化炭素が選択的に酸化された前記水素リッチガスを通過させる
一酸化炭素濃度低減方法。
【請求項１６】
一酸化炭素を含有する水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減する一酸化炭素濃度低減方法であって、
前記水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを導入し、
一酸化炭素を選択的に酸化する一酸化炭素選択酸化活性と、一酸化炭素をメタン化するメタン化活性とが混在する触媒部の表面に、前記酸化ガスが導入された前記水素リッチガスを通過させる
一酸化炭素濃度低減方法。
【請求項１７】
一酸化炭素を含有する水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減する一酸化炭素濃度低減方法であって、
前記水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを、前記水素リッチガス量に応じて導入し、一酸化炭素を選択的に酸化する活性を有する一酸化炭素選択酸化触媒の表面に、前記酸化ガスが導入された前記水素リッチガスを通過させる際に、
前記一酸化炭素選択酸化触媒の量および温度と、前記一酸化炭素選択酸化触媒表面を通過するときの前記水素リッチガスの空間速度とに関する情報に基づいて、前記水素リッチガスが当初より含有する一酸化炭素に加えて、前記一酸化炭素選択酸化触媒の下で二次的に生成される一酸化炭素をも酸化可能とする酸化ガス量を算出し、
該算出した酸化ガス量に基づいて、前記水素リッチガスに導入する酸化ガス量を決定する
一酸化炭素濃度低減方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１９】
【課題を解決するための手段およびその作用・効果】
本発明の第１の一酸化炭素濃度低減装置は、
一酸化炭素を含有する水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減する一酸化炭素濃度低減装置であって、
前記水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを導入する酸化ガス導入手段と、
一酸化炭素選択酸化触媒を有する一酸化炭素選択酸化反応部とを、
前記酸化ガスが導入された前記水素リッチガスが前記一酸化炭素選択酸化触媒の表面を通過するように接続してなり、
前記一酸化炭素選択酸化反応部に供給される前記水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を検出する一酸化炭素濃度センサをさらに備え、
前記一酸化炭素選択酸化反応部は、前記一酸化炭素濃度センサの検出結果に基づいて、前記水素リッチガス中の一酸化炭素の選択酸化反応に関わる前記一酸化炭素選択酸化触媒の量を増減する触媒量制御手段を備えた
ことを要旨とする。


【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２０】
以上のように構成された本発明の一酸化炭素濃度低減装置は、酸化ガス導入手段が、一酸化炭素を含有する水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸化ガスを導入する。この酸化ガスを導入した水素リッチガスは、一酸化炭素選択酸化反応部が有する一酸化炭素選択酸化触媒の表面を通過する。また、一酸化炭素濃度センサが、一酸化炭素選択酸化反応部に供給される水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を検出する。ここで、一酸化炭素選択酸化反応部では、触媒量制御手段によって、前記水素リッチガス中の一酸化炭素の選択酸化反応に関わる前記一酸化炭素選択酸化触媒の量が、前記一酸化炭素濃度センサの検出結果に基づいて増減される。


【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２１】
このような一酸化炭素濃度低減装置によれば、水素リッチガス中の一酸化炭素の選択酸化反応に関わる前記一酸化炭素選択酸化触媒の量は、前記水素リッチガス中の一酸化炭素量に応じた量に制御されるため、一酸化炭素選択酸化反応部における水素リッチガスの空間速度は、水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を充分に低減可能な適切な大きさとなり、水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を充分に低減することができる。すなわち、空間速度が小さすぎるため、一酸化炭素選択酸化反応部内で一酸化炭素選択酸化反応が早くに終了し、逆シフト反応のために水素リッチガス中の一酸化炭素濃度が上昇してしまうことがない。また、空間速度が大きすぎるため、一酸化炭素選択酸化反応部内での一酸化炭素選択酸化反応が不足して、非所望量の一酸化炭素が酸化されることなく水素リッチガス中に残留してしまうことがない。
また、本発明の第２の一酸化炭素濃度低減装置は、一酸化炭素を含有する水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減する一酸化炭素濃度低減装置であって、
前記水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを導入する酸化ガス導入手段と、
一酸化炭素選択酸化触媒を有する一酸化炭素選択酸化反応部とを、
前記酸化ガスが導入された前記水素リッチガスが前記一酸化炭素選択酸化触媒の表面を通過するように接続してなり、
前記一酸化炭素選択酸化反応部は、前記水素リッチガス流量と前記水素リッチガス中の一酸化炭素濃度とによって定まる前記水素リッチガス中の一酸化炭素量に基づいて、該水素リッチガス中の一酸化炭素の選択酸化反応に関わる前記一酸化炭素選択酸化触媒の量を増減する触媒量制御手段を備えたことを要旨とする。  このような本発明の第２の一酸化炭素濃度低減装置において、前記触媒量制御手段は、前記一酸化炭素量に基づいて、より最適条件に近い空間速度となるように、前記一酸化炭素選択酸化触媒の量を増減することとしても良い。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２２】
本発明の第１または第２の一酸化炭素濃度低減装置において、
前記一酸化炭素選択酸化反応部は、前記一酸化炭素選択酸化触媒を備える２以上の分割された一酸化炭素選択酸化部からなり、
前記触媒量制御手段は、前記各分割された一酸化炭素選択酸化部への前記水素リッチガスの導入部および／または一酸化炭素濃度が低減された水素リッチガスが排出される前記各分割された一酸化炭素選択酸化部の出口部の開閉状態を制御することによって、前記水素リッチガス中の一酸化炭素量に基づいた所定の数の前記一酸化炭素選択酸化部にのみ前記水素リッチガスを供給する構成も好適である。


【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２６】
本発明の第３の一酸化炭素濃度低減装置は、
一酸化炭素を含有すると共に、含有する一酸化炭素量が変動する水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減する一酸化炭素濃度低減装置であって、
前記水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを導入する酸化ガス導入手段と、
温度に依存する一酸化炭素選択酸化活性を有する一酸化炭素選択酸化触媒を備えた一酸化炭素選択酸化反応部とを、
前記酸化ガスが導入された前記水素リッチガスが前記一酸化炭素選択酸化触媒の表面を通過するように接続してなり、
前記水素リッチガス流量と前記水素リッチガス中の一酸化炭素濃度とによって定まる前記水素リッチガス中の一酸化炭素量の変動に従って、前記一酸化炭素選択酸化触媒の温度を制御することによって、前記一酸化炭素選択酸化触媒表面を通過する水素リッチガスにおいて進行する一酸化炭素選択酸化反応を、前記一酸化炭素選択酸化反応部の出口部において終了する状態に近づける触媒活性制御手段を備えた
ことを要旨とする。


【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２７】
以上のように構成された本発明の第３の一酸化炭素濃度低減装置は、酸化ガス導入手段が、一酸化炭素を含有すると共に含有する一酸化炭素量が変動する水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを導入する。この酸化ガスを導入した水素リッチガスは、一酸化炭素選択酸化反応部が有する一酸化炭素選択酸化触媒の表面を通過する。このとき、触媒活性制御手段は、水素リッチガス中の一酸化炭素量の変動に従って前記一酸化炭素選択酸化触媒の温度を制御して、前記一酸化炭素選択酸化触媒表面を通過する水素リッチガスにおいて進行する一酸化炭素選択酸化反応を、前記一酸化炭素選択酸化反応部の出口部において終了する状態に近づける。


【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２９】
本発明の第３の一酸化炭素濃度低減装置において、
前記触媒活性制御手段は、
前記水素リッチガス中の一酸化炭素量に基づいて、該水素リッチガスが前記一酸化炭素選択酸化触媒の表面を通過し終わった時点で一酸化炭素の選択酸化反応が完了となる条件としての前記一酸化炭素選択酸化触媒の温度を予測する酸化反応温度予測手段と、
前記一酸化炭素選択酸化触媒の温度を昇降することによって、該一酸化炭素選択酸化触媒の温度を前記酸化反応温度予測手段によって予測された温度に近づける触媒温度制御手段と
からなる構成も好適である。


【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３１】
また、本発明の第３の一酸化炭素濃度低減装置において、
前記触媒活性制御手段は、
前記一酸化炭素選択酸化反応部の内部において、前記水素リッチガスの通過方向に沿って配設された複数の一酸化炭素濃度センサと、
該複数の一酸化炭素濃度センサが検出した前記一酸化炭素選択酸化反応部内部における前記水素リッチガス中の一酸化炭素濃度の変化の状態に基づいて、前記一酸化炭素選択酸化触媒の温度を昇降する触媒温度制御手段と
からなることとしてもよい。


【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３３】
本発明の第４の一酸化炭素濃度低減装置は、
一酸化炭素を含有する水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減する一酸化炭素濃度低減装置であって、
前記水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを導入する酸化ガス導入手段と、
一酸化炭素選択酸化触媒を有する一酸化炭素選択酸化反応部とを、
前記酸化ガスが導入された前記水素リッチガスが前記一酸化炭素選択酸化触媒の表面を通過するように接続してなり、
一酸化炭素をメタン化するメタン化触媒を有し、前記一酸化炭素選択反応部において一酸化炭素が選択的に酸化された前記水素リッチガスの供給を受け、前記メタン化触媒の表面に該供給された水素リッチガスを通過させるメタン化反応部を備える
ことを要旨とする。


【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３４】
以上のように構成された本発明の第４の一酸化炭素濃度低減装置は、酸化ガス導入手段が、一酸化炭素を含有する水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを導入する。この酸化ガスを導入した水素リッチガスは、一酸化炭素選択酸化反応部が有する一酸化炭素選択酸化触媒の表面を通過する。一酸化炭素選択酸化触媒の表面を通過した水素リッチガスは、さらに、メタン化部が有するメタン化触媒の表面を通過する。


【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３６】
本発明の第５の一酸化炭素濃度低減装置は、
一酸化炭素を含有する水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減する一酸化炭素濃度低減装置であって、
前記水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを導入する酸化ガス導入手段と、
一酸化炭素選択酸化触媒を有する一酸化炭素選択酸化反応部とを、
前記酸化ガスが導入された前記水素リッチガスが前記一酸化炭素選択酸化触媒の表面を通過するように接続してなり、
前記一酸化炭素選択酸化反応部は、一酸化炭素選択酸化活性と共に、一酸化炭素をメタン化するメタン化活性を備える
ことを要旨とする。


【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３７】
以上のように構成された本発明の第５の一酸化炭素濃度低減装置は、酸化ガス導入手段が、一酸化炭素を含有する水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを導入する。この酸化ガスを導入した水素リッチガスは、一酸化炭素選択酸化触媒を有する一酸化炭素選択酸化反応部であって、一酸化炭素選択酸化活性と共に一酸化炭素をメタン化するメタン化活性を備える一酸化炭素選択酸化反応部内を通過する。


【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３９】
本発明の第６の一酸化炭素濃度低減装置は、
一酸化炭素を含有する水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減する一酸化炭素濃度低減装置であって、
前記水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを、前記水素リッチガス量に応じて導入する酸化ガス導入手段と、
一酸化炭素選択酸化触媒を有する一酸化炭素選択酸化反応部とを、
前記酸化ガスが導入された前記水素リッチガスが前記一酸化炭素選択酸化触媒の表面を通過するように接続してなり、
前記酸化ガス導入手段は、
前記一酸化炭素選択酸化触媒の量および温度と、前記一酸化炭素選択酸化反応部における前記水素リッチガスの空間速度とに関する情報に基づいて、前記水素リッチガスが当初より含有する一酸化炭素に加えて、前記一酸化炭素選択酸化反応部内において二次的に生成される一酸化炭素をも酸化可能とする酸化ガス量を算出する酸化ガス量算出手段と、
該酸化ガス量算出手段が算出した酸化ガス量に基づいて、前記水素リッチガスに導入する酸化ガス量を決定する導入ガス量決定手段とを備えた
ことを要旨とする。


【手続補正１５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４０】
以上のように構成された本発明の第６の一酸化炭素濃度低減装置は、酸化ガス導入手段が、一酸化炭素を含有する水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを導入する。このとき、酸化ガス導入手段を構成する酸化ガス量算出手段が、前記一酸化炭素選択酸化触媒の量および温度と、前記一酸化炭素選択酸化反応部における前記水素リッチガスの空間速度とに関する情報に基づいて、前記水素リッチガスが当初より含有する一酸化炭素に加えて、前記一酸化炭素選択酸化反応部内において二次的に生成される一酸化炭素をも酸化可能とする酸化ガス量を算出する。またこのとき、酸化ガス量導入手段を構成する導入ガス量決定手段が、前記酸化ガス量算出手段が算出した酸化ガス量に基づいて、前記水素リッチガスに導入する酸化ガス量を決定する。このように酸化ガスが導入された水素リッチガスは、一酸化炭素選択酸化反応部が有する一酸化炭素選択酸化触媒の表面を通過する。


【手続補正１６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４２】
本発明の第１の一酸化炭素濃度低減方法は、
一酸化炭素を含有する水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減する一酸化炭素濃度低減方法であって、
（ａ）前記水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を検出する工程と、
（ｂ）前記水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを導入する工程と、
（ｃ）一酸化炭素を選択的に酸化する活性を有する一酸化炭素選択酸化触媒の表面に、前記酸化ガスが導入された前記水素リッチガスを通過させる工程と
を備え、
前記（ｃ）工程は、前記（ａ）工程で検出した一酸化炭素濃度に基づいて、前記水素リッチガス中の一酸化炭素濃度の低減反応に関わる前記一酸化炭素選択酸化触媒の量を増減する工程を備えることを要旨とする。


【手続補正１７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４３】
以上のように構成された本発明の第１の一酸化炭素濃度低減方法によれば、水素リッチガス中の一酸化炭素の選択酸化反応に関わる前記一酸化炭素選択酸化触媒の量は、前記水素リッチガス中の一酸化炭素量に応じた量に制御されるため、一酸化炭素を選択的に酸化する際の水素リッチガスの空間速度は、水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を充分に低減可能な適切な大きさとなり、水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を充分に低減することができる。すなわち、空間速度が小さすぎるため、一酸化炭素選択酸化触媒の表面を水素リッチガスが通過する際に一酸化炭素選択酸化反応が早くに終了し、逆シフト反応のために水素リッチガス中の一酸化炭素濃度が上昇してしまうことがない。また、空間速度が大きすぎるため、一酸化炭素選択酸化触媒の表面を水素リッチガスが通過する際に進行する一酸化炭素選択酸化反応が不足して、非所望量の一酸化炭素が酸化されることなく水素リッチガス中に残留してしまうことがない。
また、本発明の第２の一酸化炭素濃度低減方法は、一酸化炭素を含有する水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減する一酸化炭素濃度低減方法であって、
前記水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを導入し、
一酸化炭素を選択的に酸化する活性を有する一酸化炭素選択酸化触媒の表面に、前記酸化ガスが導入された前記水素リッチガスを通過させる際に、前記水素リッチガス流量と前記水素リッチガス中の一酸化炭素濃度とによって定まる前記水素リッチガス中の一酸化炭素量に基づいて、該水素リッチガス中の一酸化炭素濃度の低減反応に関わる前記一酸化炭素選択酸化触媒の量を増減することを要旨とする。
【手続補正１８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４４】
本発明の第３の一酸化炭素濃度低減方法は、
一酸化炭素を含有すると共に、含有する一酸化炭素量が変動する水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減する一酸化炭素濃度低減方法であって、
前記水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを導入し、
一酸化炭素を選択的に酸化する活性であって温度に依存する活性を有する一酸化炭素選択酸化触媒の表面に、前記酸化ガスが導入された前記水素リッチガスを通過させる際に、前記水素リッチガス流量と前記水素リッチガス中の一酸化炭素濃度とによって定まる前記水素リッチガス中の一酸化炭素量の変動に従って、前記一酸化炭素選択酸化触媒の温度を制御することによって、前記水素リッチガスが前記一酸化炭素選択酸化触媒を通過し終わるときに、前記水素リッチガスにおいて進行する一酸化炭素選択酸化反応の状態を、反応終了の状態に近づける
ことを要旨とする。


【手続補正１９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４５】
以上のように構成された本発明の第３の一酸化炭素濃度低減方法によれば、前記一酸化炭素選択酸化触媒の温度を制御することによって、前記一酸化炭素選択酸化触媒表面を通過する水素リッチガスにおいて進行する一酸化炭素選択酸化反応が、水素リッチガスが一酸化炭素選択酸化触媒の表面を通過した出口部において終了する状態に近づけられるため、一酸化炭素選択酸化反応が早く終了して逆シフト反応によって水素リッチガス中の一酸化炭素濃度が上昇してしまったり、一酸化炭素選択酸化反応が不足することによって、非所望量の一酸化炭素が酸化されずに水素リッチガス中に残留してしまうことがない。


【手続補正２０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４６】
本発明の第４の一酸化炭素濃度低減方法は、
一酸化炭素を含有する水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減する一酸化炭素濃度低減方法であって、
前記水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを導入し、
一酸化炭素を選択的に酸化する活性を有する一酸化炭素選択酸化触媒の表面に、前記酸化ガスが導入された前記水素リッチガスを通過させると共に、
一酸化炭素をメタン化する活性を有するメタン化触媒の表面に、前記一酸化炭素選択酸化触媒によって一酸化炭素が選択的に酸化された前記水素リッチガスを通過させる
ことを要旨とする。


【手続補正２１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４７】
以上のように構成された本発明の第４の一酸化炭素濃度低減方法によれば、一酸化炭素を含有する水素リッチガスは、一酸化炭素選択酸化反応に供された後、さらに、一酸化炭素のメタン化反応に供される。したがって、一酸化炭素選択酸化反応による一酸化炭素濃度の低減状態が不十分であった場合にも、酸化されずに残った一酸化炭素はメタン化することができ、水素リッチガスの一酸化炭素濃度を充分に低減することが可能となる。


【手続補正２２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４８】
本発明の第５の一酸化炭素濃度低減方法は、
一酸化炭素を含有する水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減する一酸化炭素濃度低減方法であって、
前記水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを導入し、
一酸化炭素を選択的に酸化する一酸化炭素選択酸化活性と、一酸化炭素をメタン化するメタン化活性とが混在する触媒部の表面に、前記酸化ガスが導入された前記水素リッチガスを通過させる
ことを要旨とする。


【手続補正２３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４９】
以上のように構成された本発明の第５の一酸化炭素濃度低減方法によれば、水素リッチガスに含有される一酸化炭素は、一酸化炭素選択酸化反応に加えて、メタン化反応によっても消費されることができる。さらに、一酸化炭素選択酸化反応が早くに終了し、逆シフト反応によって一酸化炭素が生成されてしまう場合にも、生成された一酸化炭素はメタン化反応に供されるため、一酸化炭素濃度が極めて低い水素リッチガスを得ることができる。


【手続補正２４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５０】
本発明の第６の一酸化炭素濃度低減方法は、
一酸化炭素を含有する水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を低減する一酸化炭素濃度低減方法であって、
前記水素リッチガスに、一酸化炭素を酸化するための酸素を含有する酸化ガスを、前記水素リッチガス量に応じて導入し、一酸化炭素を選択的に酸化する活性を有する一酸化炭素選択酸化触媒の表面に、前記酸化ガスが導入された前記水素リッチガスを通過させる際に、
前記一酸化炭素選択酸化触媒の量および温度と、前記一酸化炭素選択酸化触媒表面を通過するときの前記水素リッチガスの空間速度とに関する情報に基づいて、前記水素リッチガスが当初より含有する一酸化炭素に加えて、前記一酸化炭素選択酸化触媒の下で二次的に生成される一酸化炭素をも酸化可能とする酸化ガス量を算出し、
該算出した酸化ガス量に基づいて、前記水素リッチガスに導入する酸化ガス量を決定する
ことを要旨とする。


【手続補正２５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５１】
以上のように構成された本発明の第６の一酸化炭素濃度低減方法によれば、水素リッチガスの供給量が減少し、一酸化炭素選択酸化触媒の表面を水素リッチガスが通過する際の空間速度が小さくなった場合にも、逆シフト反応のために一酸化炭素濃度が上昇してしまうのを抑え、充分に一酸化炭素濃度が低減された水素リッチガスを得ることが可能となる。


【手続補正２６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９６】
このようなＣＯ選択酸化部３４Ａを備える第２実施例の燃料電池システム１０Ａでは、その制御部７０が、第１実施例と同様に、ガス流量センサ３７が検知した改質ガスの流量に基づいて、図７と同様の触媒量制御処理ルーチンを実行する。ここでは、入力した改質ガス流量がレンジ１の時にはバルブ８３Ｂを、改質ガス流量がレンジ２の時にはバルブ８４Ｂを、レンジ３の時にはバルブ８５Ｂを開状態とすることによって、改質ガス流量に応じて触媒量の調節を行なう。


【手続補正２７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１１２】
以上説明した第１ないし第５実施例では、一酸化炭素選択酸化触媒を備える反応室を分割可能な構成とし、供給される改質ガス量に応じて一酸化炭素の酸化に利用する反応室内の領域を増減することによって、供給される改質ガス量と触媒量との関係を最適状態に近づけ、一酸化炭素の酸化反応の不足や逆シフト反応の進行によって一酸化炭素濃度が上昇してしまうのを防ぐ構成としていた。以下に示す第６実施例のＣＯ選択酸化部３４Ｅでは、一酸化炭素選択酸化部の内部温度を制御することによって改質ガス中の一酸化炭素濃度の上昇を防ぐ。なお、このＣＯ選択酸化部３４Ｅは、第１実施例の燃料電池システム１０と同様の燃料電池システム１０Ｅに備えられているものとする。まず最初に、第６実施例のＣＯ選択酸化部３４Ｅの説明に先立って、ＣＯ選択酸化部の内部温度と改質ガス中の一酸化炭素濃度との関係について説明する。


【手続補正２８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１１５】
図１７は、図１６で用いたのと同様のＣＯ選択酸化部に対して、一酸化炭素を含有するモデルガス（ＣＯ＝０．５％、ＣＯ２  ＝２５％、Ｈ２  ＝７４．５％）を供給し、種々の触媒温度について出口部から排出されるガス中の酸素残存率を調べた結果を表わす。このモデルガスの組成は、燃料電池システム１０Ｅが備える改質部３２と同等の改質装置によってメタノール改質を行なったときに得られる改質ガスの組成と略同一のものである。さらに、実験の条件を燃料電池システム１０Ｅの運転状態に近づけるため、供給するモデルガスには６０℃のバブラーによって水を付加し、水蒸気改質によって生成した改質ガスの状態にモデルガスを近づけた。このモデルガスをＣＯ選択酸化部に供給する際には、［Ｏ２  ］／［ＣＯ］のモル比が値３となる量の酸素を含有する空気を予め混合した上でＣＯ選択酸化部に供給している。ここで、酸素残存率とは、［排出ガス中のＯ２  濃度］／［供給ガス中のＯ２  濃度］の値を表わす。供給ガス中の酸素は、そのほとんどが一酸化炭素の酸化反応に用いられるため、酸素残存率を求めることによって一酸化炭素選択酸化反応の活性を知ることができる。図１７に示すように、酸素残存率は触媒温度が高くなるほど減少しており、このことから、一酸化炭素の酸化活性は高温ほど高くなると考えることができる。


【手続補正２９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１１７】
第６実施例のＣＯ選択酸化部３４Ｅは、上記した性質を利用し、供給されたガス量に応じてＣＯ選択酸化部３４Ｅの内部温度を制御することによって、一酸化炭素の酸化反応が終了する位置を出口部に近づけ、酸化されずに残った一酸化炭素量および逆シフト反応で生じた一酸化炭素量を抑える構成となっている。図１８は、第６実施例のＣＯ選択酸化部３４Ｅと同じ構成を有するＣＯ選択酸化部に対して上記一酸化炭素を含有するモデルガスを供給する際、供給するガス量を変えて、一酸化炭素の酸化反応が終了する位置がちょうどＣＯ選択酸化部の出口部付近となるときの触媒温度を調べた結果である。本実施例の燃料電池システム１０Ｅは、その制御部７０に図１８に示した結果を記憶しており、これに基づいて、供給されるガス量に応じてＣＯ選択酸化部３４Ｅの内部温度を昇降している。以下に、ＣＯ選択酸化部３４Ｅの内部温度を制御する際に行なわれる動作について説明する。図１９は、ＣＯ選択酸化部３４Ｅの内部温度を制御する際に実行される触媒温度制御処理ルーチンを表わすフローチャートである。


【手続補正３０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１２０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１２０】
ＣＯ選択酸化部３４Ｅの内部温度が算出されると、次に、求めたＣＯ選択酸化部３４Ｅの内部温度に対応するバルブ１６Ｂの解放状態を算出する（ステップＳ３２０）。既述したように、ＣＯ選択酸化部３４Ｅの内部温度は、第１分岐路１６を経由するメタノールおよび水からなる原燃料の流量によって調節されるため、ステップＳ３２０では、ＣＯ選択酸化部３４Ｅの内部温度がステップＳ３１０で求めた温度になるときの原燃料の流量に対応するバルブ１６Ｂの解放状態が求められる。ステップＳ３２０でバルブ１６Ｂの解放状態を求めると、これを現在のバルブ１６Ｂの解放状態と比較して偏差を算出し（ステップＳ３３０）、さらに、バルブ１６Ｂの解放状態をこの偏差分だけ増減するために要するバルブ１８Ｂの駆動量を算出する（ステップＳ３４０）。ここで、ステップＳ３４０で算出した駆動量に対応する駆動信号をバルブ１６Ｂに対して出力して（ステップＳ３５０）本ルーチンを終了するが、このようにバルブ１６Ｂを駆動することによって、ＣＯ選択酸化部３４Ｅの内部温度はステップＳ３１０で算出した温度となる。


【手続補正３１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１２４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１２４】
ＣＯ選択酸化部３４Ｆは、白金触媒坦持アルミナペレットを充填した反応室９１を有しており、その内部には一酸化炭素センサ９２，９３を備えている。この一酸化炭素センサ９２，９３は、既述した一酸化炭素センサ４０と同様の構成を有しており、ＣＯ選択酸化部３４Ｆ内を通過する改質ガスを既述したセンサ内の電極４２側に供給することによって、改質ガス中のそれぞれの取り付け位置における一酸化炭素濃度を測定している。ここで、一酸化炭素センサ９３は反応室９１の出口部に取り付けられており、一酸化炭素センサ９２はこれよりも入り口部側に設けられている。


【手続補正３２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１２７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１２７】
第７実施例の燃料改質装置３０の運転が開始されると、制御部７０において、図２１に示す触媒温度制御処理ルーチンが所定時間ごとに実行され、改質ガス中の一酸化炭素濃度が充分に低減されるようＣＯ選択酸化部３４Ｆの内部温度が制御される。ここでは、本ルーチンは、１００ｍｓｅｃごとに実行することとした。


【手続補正３３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１４９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１４９】
以上のように構成された第８実施例の燃料電池システム１０Ｇによれば、ＣＯ選択酸化部３４で一酸化炭素濃度を低減した改質ガスをさらにメタン化部９４に供給し、改質ガスに残存する一酸化炭素のメタン化を行なって燃料ガスとするため、極めて一酸化炭素濃度の低い燃料ガスを燃料電池に供給することができるという効果を奏する。このようなメタン化部を設けることによって、ＣＯ選択酸化部で改質ガス中の一酸化炭素濃度を低減する際に、一酸化炭素の酸化反応の不足や逆シフト反応の過度の進行に起因して、改質ガス中の一酸化炭素濃度の低下が不十分となった場合であっても、燃料ガス中の一酸化炭素濃度は充分に低くすることができる。また、メタン化部９４をＣＯ選択酸化部３４とは別体で設けたことにより、ＣＯ選択酸化部３４とメタン化部９４とをそれぞれ別々に最適温度に制御することが可能となり、一酸化炭素の選択酸化反応とメタン化反応との両方を非常に高い効率で行なうことができる。


【手続補正３４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１６９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１６９】
導入する酸化ガス量が算出されると、次に、求めた酸化ガス量に対応するブロワ３８の駆動状態を算出する（ステップＳ６２０）。既述したように、改質ガスに導入する酸化ガス量は、ブロワ３８の駆動状態によって調節されるため、ステップＳ６２０では、改質ガスに導入される酸化ガス量がステップＳ６１０で求めたガス量になるときのブロワ３８の駆動状態態が求められる。ステップＳ６２０でブロワ３８の駆動状態を求めると、これを現在のブロワ３８の駆動状態と比較して偏差を算出し（ステップＳ６３０）、さらに、ブロワ３８の駆動状態をこの偏差分だけ増減するために要するブロワ３８の駆動量を算出する（ステップＳ６４０）。ここで、ステップＳ６４０で算出した駆動量に対応する駆動信号をブロワ３８に対して出力して（ステップＳ６５０）本ルーチンを終了するが、このようにブロワ３８を駆動することによって、改質ガスに導入される酸化ガス量ははステップＳ６１０で算出したガス量となる。なお、上記の説明では、酸化ガス量を決定する際に改質ガス流量だけに基づいて決定したが、供給される改質ガス中の一酸化炭素濃度が所定量以上変動することが予想される場合には、改質ガスの流量に加えて改質ガス中の一酸化炭素濃度も考慮して導入する酸化ガス量を決定することが望ましい。


【手続補正３５】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図２１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図２１】
1998101302.tif 000001
【手続補正３６】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図２８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図２８】
1998101302.tif 000002
【手続補正３７】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図２９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図２９】
1998101302.tif 000003