(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
グラファイトによって筒状に形成されたモールド内に仕切り板により隔成された焼成室内を、当該モールドの外部から加熱するとともに加圧し、前記焼成室内でセラミックを焼成するセラミックの製造方法であって、
前記仕切り板を、当該仕切り板の厚み方向の熱伝導率が、前記モールドの有する熱伝導率の５０％以下である部材であって、当該仕切り板の厚み方向に２次元繊維が積層されたカーボン／カーボン複合材料から構成したことを特徴とするセラミックの製造方法。
【請求項２】
請求項１記載のセラミックの製造方法であって、
前記仕切り板の厚み方向の熱伝導率が２０Ｗ／ｍ・Ｋ以下であることを特徴とするセラミックの製造方法。
【請求項３】
請求項２記載のセラミックの製造方法であって、
前記仕切り板の厚み方向の熱伝導率が５Ｗ／ｍ・Ｋ以下であることを特徴とするセラミックの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、焼成室内を加圧しつつ加熱し、ホットプレスによりセラミックを製造するセラミックの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、例えばセラミックグロープラグ等を構成するためのセラミックを製造する方法として、焼成室内を加圧しつつ加熱するホットプレスによりセラミックを製造するセラミックの製造方法が知られている。
【０００３】
上記のホットプレスにおける加熱方法としては、筒状のグラファイト製のモールド内に形成された焼成室を、グラファイト製のモールドの外側から抵抗加熱ヒータによって加熱する方法、或いは、グラファイト製のモールドの外側から高周波誘導加熱によって加熱する方法が一般的である。
【０００４】
高周波誘導加熱は、グラファイト製のモールドの表層を加熱し、伝熱によりグラファイト製のモールド内の焼成室に配置した被焼成物を加熱する方法であり、抵抗加熱ヒータを用いた場合と比較すると、急速に昇温することが可能である。このような高周波誘導加熱を使用して急速に加熱した場合、温度の均一性が損なわれる可能性がある。このため、複数のヒータと複数の均熱板を複雑に組み合わせることにより、均一加熱できるようにする提案がなされている（例えば、特許文献１参照。）。
【特許文献１】特開２００３−９６５０５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
上記したとおり、従来のセラミックの製造方法では、複数のヒータと複数の均熱板を複雑に組み合わせて均一加熱する提案がなされている。しかしながら、この方法では、製造装置等が複雑化し、また被焼成物によって夫々の焼成条件を設定しなければならず、現実的には均一加熱することが困難であるという課題があった。このため、焼成室内の加熱状態が不均一になり、例えば、焼成室の中央部及び周縁部に配置されて製造された各セラミックの品質が不均一になるという課題があった。また、このような課題を解決する方法として、例えば、焼成室内の容積を小さくする方法があるが、この場合、一度に焼成できるセラミックの量が少なくなり、生産効率が低下してしまうという課題がある。
【０００６】
本発明は、上記課題を解決するためになされたものである。本発明は、焼成室内の容積を確保しつつ焼成室内に配置された各被焼成物を均一に加熱することができ、製造時における焼成室内の位置に起因する品質ばらつきが少ないセラミックを効率良く製造することのできるセラミックの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明のセラミックの製造方法は、グラファイトによって筒状に形成されたモールド内に仕切り板により隔成された焼成室内を、当該モールドの外部から加熱するとともに加圧し、前記焼成室内でセラミックを焼成するセラミックの製造方法であって、前記仕切り板を、当該仕切り板の厚み方向の熱伝導率が、前記モールドの有する熱伝導率の５０％以下である部材であって、当該仕切り板の厚み方向に２次元繊維が積層されたカーボン／カーボン複合材料から構成したことを特徴とする。
【０００８】
高周波誘導加熱等によってグラファイトにより筒状に形成されたモールドの外側から加熱してホットプレスを行った場合、高周波誘導加熱等によってモールドの表層部が加熱され、この熱が内部に伝熱されて焼成室内の各被焼成物が加熱される。この時、モールドの中に焼成室を隔成する仕切り板を、モールドと同様なグラファイト（等方性黒鉛）から構成すると、例えば、仕切り板の厚みを２０ｍｍ程度として、焼成室の面積を例えば１３６．８ｍｍ×１３６．８ｍｍ程度とした場合、焼成室の中央部と周縁部とで、加熱状態が不均一となり、焼成された各セラミックのホットプレス時の焼成室内の配置位置による品質の差が大きくなる。そこで、仕切り板を等方性黒鉛から構成した場合には、仕切り板の厚みを５０ｍｍ程度と厚くして、焼成室の面積を例えば７６．８ｍｍ×７６．８ｍｍ程度と小さくすれば、各被焼成物を略均一に加熱することができ、焼成室内の配置位置による品質の差が少ないセラミックを製造することができる。しかし、この場合、焼成室の容積が小さくなってしまい、生産効率が低下してしまう。
【０００９】
そこで、本発明のセラミックの製造方法では、モールドの中に焼成室を隔成する仕切り板を、当該仕切り板の厚み方向の熱伝導率が、モールドの有する熱伝導率の５０％以下である部材から構成している。これによって、モールドの表層部から燃焼室内への伝熱に関しては、見かけ上、上記した等方性黒鉛から構成した仕切り板の厚みを厚くした場合と同様な効果を得ることができる。これによって、仕切り板の厚みを薄くして焼成室内の容積を確保しつつ、各被焼成物を均一に加熱することができ、焼成室内の位置に起因する品質ばらつきが少ないセラミックを効率良く製造することができる。
【００１０】
上記の本発明のセラミックの製造方法において、グラファイトから構成されたモールドの熱伝導率は７０〜１２０Ｗ／ｍ・Ｋ程度である。このため、仕切り板の厚み方向の熱伝導率は２０Ｗ／ｍ・Ｋ以下とすることが好ましく、５Ｗ／ｍ・Ｋ以下とすることがさらに好ましい。この場合、仕切り板を構成する部材として、当該仕切り板の厚み方向に２次元繊維が積層されたカーボン／カーボン複合材料を好適に使用することができる。
【発明の効果】
【００１１】
本発明のセラミックの製造方法によれば、焼成室内の容積を確保しつつ各被焼成物を均一に加熱することができ、焼成室内の位置に起因する品質ばらつきが少ないセラミックを効率良く製造することのできるセラミックの製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
以下、本発明の実施形態について図面を参照して説明する。図１，２は、本発明の実施形態に係るセラミックの製造方法に使用するセラミックの製造装置の要部構成を示すもので、図１は横断面構成を示し、図２は縦断面構成を示している。
【００１３】
図１、図２に示すように、本実施形態のセラミックの製造方法に使用する装置は、グラファイトによって円筒状に構成されたモールド１を具備している。このモールド１は、例えば、外径が４００ｍｍ、内径が２５０ｍｍ程度の大きさとされている。また、モールド１の熱伝導率は、７０〜１２０Ｗ／ｍ・Ｋ程度、例えば１１６Ｗ／ｍ・Ｋとされている。
【００１４】
モールド１内の中央部分には、被焼成物が収容される矩形状の焼成室２が、４枚の平板状の仕切り板３によって隔成されている。４枚の仕切り板３は、図１に示すように、１枚の仕切り板３が、矩形状の焼成室２の１辺を構成するように仕切り板３の端部同士を当接させて配置されている。
【００１５】
これらの仕切り板３は、その厚み方向の熱伝導率が、モールド１の熱伝導率の５０％以下の部材により構成されており、本実施形態では、ピッチを含浸させた２次元繊維が仕切り板３の厚み方向に積層されたカーボン／カーボン複合材料から構成されている。このように、仕切り板３を、ピッチを含浸させた２次元繊維が仕切り板３の厚み方向に積層されたカーボン／カーボン複合材料から構成した場合、特に仕切り板３の厚み方向における熱伝導率を低く抑制することができる。この場合、仕切り板３の厚み方向の熱伝導率を、例えば、２０Ｗ／ｍ・Ｋ〜５Ｗ／ｍ・Ｋ程度とすることができる。
【００１６】
モールド１の内側と各仕切り板３の外側との間には、夫々かまぼこ状割り型４が介挿されている。これらのかまぼこ状割り型４は、モールド１と同様なグラファイト等の材料から構成されている。また、図２に示すように、焼成室２の上部及び下部には、ブロック状スペーサ５が設けられている。
【００１７】
そして、上記した焼成室２内に各被焼成物を配置し、モールド１の外側から高周波誘導加熱等によって、間接時に焼成室２内の被焼成物を加熱するとともに、この被焼成物を加圧してセラミックを製造する。この時、仕切り板３の厚み方向の熱伝導率が、モールド１の熱伝導率の５０％以下となっているので、モールド１の表層部から燃焼室２内への伝熱に関しては、見かけ上、前述した等方性黒鉛から構成した仕切り板であってその厚みを厚くした場合と同様な効果を得ることができる。これによって、仕切り板３の厚みを薄くして焼成室２内の容積を確保しつつ、各被焼成物を均一に加熱することができ、焼成室内の位置に起因する品質ばらつきが少ないセラミックを効率良く製造することができる。
【００１８】
実施例として、平均粒径０．９μｍ、比表面積７．５ｍ2／ｇ、α率９７％の窒化珪素原料８９質量部に対して、焼結助剤として酸化エルビウム粉末８質量部、酸化バナジウム粉末１質量部、酸化タングステン粉末２質量部の割合で配合した配合粉末を作製した。この配合粉末を、樹脂トロンメルで窒化珪素球石により、純水を分散媒として２４時間粉砕混合した。混合された泥漿（スラリー）を、目開き２５μｍの篩通しを実施した後、噴霧乾燥して混合粉末を得た。
【００１９】
この混合粉末を、図１、図２に示した焼成室２内に充填し、組み上げたモールド１等をホットプレス装置に充填し、窒素常圧下、圧力３０ＭＰａ、温度１７６０℃で６０分間焼成した。このようなセラミックの焼成を、上記した仕切り板３の種類を変えて、実施例１〜４、比較例１〜５について行った。この時使用した仕切り板３の種類、及び、焼成室の寸法及び面積を以下の表１に示す。
【００２０】
【表１】
0004829268.tif 000002
【００２１】
表１に示されるように、実施例１では、厚み２０ｍｍ、密度１．６ｇ／ｃｍ3、厚み方向の熱伝導率２０Ｗ／ｍ・Ｋのカーボン／カーボン複合材料を用い、実施例２では、厚み２０ｍｍ、密度１．５ｇ／ｃｍ3、厚み方向の熱伝導率５Ｗ／ｍ・Ｋのカーボン／カーボン複合材料を用いた。また、実施例３では、厚み１０ｍｍ、密度１．６ｇ／ｃｍ3、厚み方向の熱伝導率２０Ｗ／ｍ・Ｋのカーボン／カーボン複合材料を用い、実施例４では、厚み１０ｍｍ、密度１．５ｇ／ｃｍ3、厚み方向の熱伝導率５Ｗ／ｍ・Ｋのカーボン／カーボン複合材料を用いた。一方、比較例では、熱伝導率が１０２Ｗ／ｍ・Ｋ又は７０Ｗ／ｍ・Ｋの等方性黒鉛を用いた。
【００２２】
次に、上記のようにして焼成した実施例１〜４、比較例１〜５のセラミックの評価を行った。この評価は、焼成室２の中央部と周縁部から、３×３×２０ｍｍの試験片を切り出し、それぞれホットプレス加圧軸に対して垂直な面のＸ線回折像を取得し、β化率を算出することにより行った。なお、β化率は、得られた回折チャートのピーク高さ（α(102)、α(201)、β(102)、β(201)）から、下記の式によって算出した。
［β(102)＋β(201)］／［α(102)＋α(201)＋β(102)＋β(201)］
【００２３】
上記の評価結果を以下の表２に示す。
【００２４】
【表２】
0004829268.tif 000003
【００２５】
表２に示されるように、実施例１では、β化率の内外差が０．０５、実施例２では、β化率の内外差が０．０２、実施例３では、β化率の内外差が０．０５、実施例４では、β化率の内外差が０．０３となった。なお、実施例１と実施例２との比較、及び実施例３と実施例４との比較から明らかなように、仕切り板３の厚みが同一の場合、仕切り板３の厚み方向の熱伝導率が低い方が焼成室２の中央部のものと周縁部のものとの差（ばらつき）が小さくなった。このため、仕切り板３の厚み方向の熱伝導率は、２０Ｗ／ｍ・Ｋ以下程度とすることが好ましく、５Ｗ／ｍ・Ｋ以下程度とすることがさらに好ましい。
【００２６】
一方、比較例１では、β化率の内外差が０．０１となったが、この時の仕切り板３の厚みは５０ｍｍであり、焼成室２の面積が５８９８ｃｍ2であって、実施例１，２の場合の面積の１／３以下、実施例３，４の場合の面積の１／４以下であり、生産効率の低下が生じる。
【００２７】
また、比較例２〜５では、β化率の内外差が０．０８〜０．１０であった。したがって、上記した実施例１〜４は、比較例２〜５に比べて焼成室２の中央部にて焼成されたものと周縁部にて焼成されたものとの差（ばらつき）が小さく良好であった。また、仕切り板３の材質として、上記したカーボン／カーボン複合材料を用いた場合、耐久性も等方性黒鉛を用いた場合より優れていた。
【００２８】
以上において、本発明を実施形態に即して説明したが、本発明は上記実施形態等に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で、適宜変更して適用できることは言うまでもない。
【図面の簡単な説明】
【００２９】
【図１】本発明の実施形態に使用するセラミックの製造装置の横断面構成を示す図。
【図２】図１のセラミックの製造装置の縦断面構成を示す図。
【符号の説明】
【００３０】
１……モールド、２……燃焼室、３……仕切り板、４…かまぼこ状割り型、５……ブロック状スペーサ。
【図１】
0004829268.tif 000004
【図２】
0004829268.tif 000005