【手続補正書】
【提出日】平成26年6月30日(2014.6.30)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
発光粒子と、
末端に少なくとも２つのチオール基を有する第１のモノマーと、
末端に少なくとも２つの不飽和炭素−炭素結合を有する第２のモノマーと、
を含む、発光粒子−高分子複合体用の組成物。
【請求項２】
前記発光粒子は、ナノ結晶と、蛍光体と、顔料またはこれらの組み合わせを含む、請求項１に記載の発光粒子−高分子複合体用の組成物。
【請求項３】
前記ナノ結晶は、半導体ナノ結晶と、金属ナノ結晶と、金属酸化物ナノ結晶またはこれらの組み合わせを含む、請求項２に記載の発光粒子−高分子複合体用の組成物。
【請求項４】
前記第１のモノマーは、下記の化学式１で表わされるものである、請求項１〜３のいずれか１項に記載の発光粒子−高分子複合体用の組成物：
【化１】
2013533352.tif 000001
式中、Ｒ１は、水素;置換若しくは非置換のＣ１〜Ｃ３０のアルキル基;置換若しくは非置換のＣ６〜Ｃ３０のアリール基;置換若しくは非置換のＣ３〜Ｃ３０のヘテロアリール基;置換若しくは非置換のＣ３〜Ｃ３０のシクロアルキル基;置換若しくは非置換のＣ３〜Ｃ３０のヘテロシクロアルキル基;Ｃ２〜Ｃ３０のアルケニル基;Ｃ２〜Ｃ３０のアルキニル基;環内に二重結合若しくは三重結合を有する、置換若しくは非置換のＣ３〜Ｃ３０の脂環式有機基;環内に二重結合若しくは三重結合を有する、置換若しくは非置換のＣ３〜Ｃ３０のヘテロシクロアルキル基;Ｃ２〜Ｃ３０のアルケニル基若しくはＣ２〜Ｃ３０のアルキニル基で置換されたＣ３〜Ｃ３０の脂環式有機基;Ｃ２〜Ｃ３０のアルケニル基若しくはＣ２〜Ｃ３０のアルキニル基で置換されたＣ３〜Ｃ３０のヘテロシクロアルキル基;ヒドロキシ基;ＮＨ２;置換若しくは非置換のＣ１〜Ｃ３０のアミン基（−ＮＲＲ'、ここで、ＲおよびＲ’は、互いに独立して、水素またはＣ１〜Ｃ３０のアルキル基である）;イソシアネート基;イソシアヌレート基;（メタ）アクリレート基;ハロゲン;−ＲＯＲ'（ここで、Ｒは、置換若しくは非置換のＣ１〜Ｃ２０のアルキレン基であり、Ｒ’は、水素またはＣ１〜Ｃ２０のアルキル基である）;アシルハライド（−ＲＣ（Ｏ）Ｘ、ここで、Ｒは、置換若しくは非置換のアルキレン基であり、Ｘは、ハロゲンである）;−Ｃ（＝Ｏ）ＯＲ’（ここで、Ｒ’は、水素またはＣ１〜Ｃ２０のアルキル基である）;−ＣＮ;または−Ｃ（＝Ｏ）ＯＮＲＲ’（ここで、ＲおよびＲ’は、互いに独立して、水素またはＣ１〜Ｃ２０のアルキル基である）であり、
Ｌ１は、単結合、置換若しくは非置換のＣ１〜Ｃ３０のアルキレン基、置換若しくは非置換のＣ６〜Ｃ３０のアリーレン基、置換若しくは非置換のＣ３〜Ｃ３０のヘテロアリーレン基、置換若しくは非置換のＣ３〜Ｃ３０シクロアルキレン基、または置換若しくは非置換のＣ３〜Ｃ３０ヘテロシクロアルキレン基であり、
Ｙ１は、単結合;置換若しくは非置換のＣ１〜Ｃ３０のアルキレン基;置換若しくは非置換のＣ２〜Ｃ３０のアルケニレン基;少なくとも一つのメチレン基が、スルホニル、カルボニル、エーテル、スルフィド、スルホキシド、エステル、アミド（−Ｃ（＝Ｏ）ＮＲ−、ここで、Ｒは、水素またはＣ１〜Ｃ１０のアルキル基である）、イミン（−ＮＲ−、ここで、Ｒは、水素またはＣ１〜Ｃ１０のアルキル基である）またはこれらの組み合わせで置換された、Ｃ１〜Ｃ３０のアルキレン基若しくはＣ２〜Ｃ３０のアルケニレン基であり、
ｍは、１以上の整数であり、
ｋ１は、０または１以上の整数であり、
ｋ２は、１以上の整数であり、
ｍおよびｋ２の和は、３以上の整数であり、
ｍは、Ｙ１の価数を超えず、
ｋ１およびｋ２は、Ｌ１の価数を超えない。
【請求項５】
前記第２のモノマーは、下記の化学式２で表わされるものである、請求項１〜４のいずれか１項に記載の発光粒子−高分子複合体用の組成物：
【化２】
2013533352.tif 000002
式中、Ｘは、不飽和炭素−炭素結合を有するＣ１〜Ｃ３０の脂肪族有機基、不飽和炭素−炭素結合を有するＣ６〜Ｃ３０の芳香族有機基、または不飽和炭素−炭素結合を有するＣ３〜Ｃ３０の脂環式有機基であり、
Ｒ２は、水素;置換若しくは非置換のＣ１〜Ｃ３０のアルキル基;置換若しくは非置換のＣ６〜Ｃ３０のアリール基;置換若しくは非置換のＣ３〜Ｃ３０のヘテロアリール基;置換若しくは非置換のＣ３〜Ｃ３０のシクロアルキル基;置換若しくは非置換のＣ３〜Ｃ３０のヘテロシクロアルキル基;Ｃ２〜Ｃ３０のアルケニル基;Ｃ２〜Ｃ３０のアルキニル基;環内に二重結合若しくは三重結合を有する、置換若しくは非置換のＣ３〜Ｃ３０の脂環式有機基;環内に二重結合若しくは三重結合を有する、置換若しくは非置換のＣ３〜Ｃ３０のヘテロシクロアルキル基;Ｃ２〜Ｃ３０のアルケニル基若しくはＣ２〜Ｃ３０のアルキニル基で置換されたＣ３〜Ｃ３０の脂環式有機基;Ｃ２〜Ｃ３０のアルケニル基若しくはＣ２〜Ｃ３０のアルキニル基で置換されたＣ３〜Ｃ３０のヘテロシクロアルキル基;ヒドロキシ基;ＮＨ２;置換若しくは非置換のＣ１〜Ｃ３０のアミン基（−ＮＲＲ'、ここで、ＲおよびＲ’は、互いに独立して、水素またはＣ１〜Ｃ３０のアルキル基である）;イソシアネート基;イソシアヌレート基;（メタ）アクリレート基;ハロゲン;−ＲＯＲ'（ここで、Ｒは、置換若しくは非置換のＣ１〜Ｃ２０のアルキレン基であり、Ｒ’は、水素またはＣ１〜Ｃ２０のアルキル基である）;アシルハライド（−ＲＣ（Ｏ）Ｘ、ここで、Ｒは、置換若しくは非置換のアルキレン基であり、Ｘは、ハロゲンである）;−Ｃ（＝Ｏ）ＯＲ’（ここで、Ｒ’は、水素またはＣ１〜Ｃ２０のアルキル基である）;−ＣＮ;または−Ｃ（＝Ｏ）ＯＮＲＲ’（ここで、ＲおよびＲ’は、互いに独立して、水素またはＣ１〜Ｃ２０のアルキル基である）であり、
Ｌ２は、単結合、置換若しくは非置換のＣ１〜Ｃ３０のアルキレン基、置換若しくは非置換のＣ６〜Ｃ３０のアリーレン基または置換若しくは非置換のＣ３〜Ｃ３０のヘテロアリーレン基であり、
Ｙ２は、単結合;置換若しくは非置換のＣ１〜Ｃ３０のアルキレン基;置換若しくは非置換のＣ２〜Ｃ３０のアルケニレン基;または少なくとも一つのメチレン基（−ＣＨ２−）が、スルホニル、カルボニル、エーテル、スルフィド、スルホキシド、エステル、アミド（−Ｃ（＝Ｏ）ＮＲ−、ここで、Ｒは、水素またはＣ１〜Ｃ１０のアルキル基である）、イミン（−ＮＲ−、ここで、Ｒは、水素またはＣ１〜Ｃ１０のアルキル基である）またはこれらの組み合わせで置換された、Ｃ１〜Ｃ３０のアルキレン基若しくはＣ２〜Ｃ３０のアルケニレン基であり、
ｎは、１以上の整数であり、
ｋ３は、０または１以上の整数であり、
ｋ４は、１以上の整数であり、
ｎおよびｋ４の和は、３以上の整数であり、
ｎは、Ｙ２の価数を超えず、
ｋ３およびｋ４は、Ｌ２の価数を超えない。
【請求項６】
上記の化学式１の第１のモノマーは、下記の化学式１−１のモノマーを含む、請求項４に記載の発光粒子−高分子複合体用の組成物：
【化３】
2013533352.tif 000003
化学式１−１の式中、Ｌ１’は、炭素、置換若しくは非置換のＣ６〜Ｃ３０のアリーレン基;置換若しくは非置換のＣ３〜Ｃ３０のヘテロアリーレン基;置換若しくは非置換のＣ３〜Ｃ３０のシクロアルキレン基;または、置換若しくは非置換のＣ３〜Ｃ３０のヘテロシクロアルキレン基であり、
Ｙａ〜Ｙｄは、それぞれ独立して、置換若しくは非置換のＣ１〜Ｃ３０のアルキレン基;置換若しくは非置換のＣ２〜Ｃ３０のアルケニレン基;または、少なくとも一つのメチレン基が、スルホニル、カルボニル、エーテル、スルフィド、スルホキシド、エステル、アミド（−Ｃ（＝Ｏ）ＮＲ−、ここで、Ｒは、水素またはＣ１〜Ｃ１０のアルキル基である）、イミン（−ＮＲ−、ここで、Ｒは、水素またはＣ１〜Ｃ１０のアルキル基である）またはこれらの組み合わせで置換された、Ｃ１〜Ｃ３０のアルキレン基若しくはＣ２〜Ｃ３０のアルケニレン基であり、
Ｒａ〜Ｒｄは、化学式１のＲ１または−ＳＨであり、Ｒａ〜Ｒｄのうちの少なくとも２つは、−ＳＨである。
【請求項７】
前記Ｌ１’は、置換若しくは非置換のフェニレン基である、請求項６に記載の発光粒子−高分子複合体用の組成物。
【請求項８】
上記の化学式１の第１のモノマーは、下記の化学式１−２〜１−５で表わされる化合物を含む、請求項４または６に記載の発光粒子−高分子複合体用の組成物：
【化４】
2013533352.tif 000004
【化５】
2013533352.tif 000005
【化６】
2013533352.tif 000006
【化７】
2013533352.tif 000007
【請求項９】
上記の化学式２中、Ｘは、アクリレート基;メタクリレート基;Ｃ２〜Ｃ３０のアルケニル基;Ｃ２〜Ｃ３０のアルキニル基;環内に二重結合若しくは三重結合を有する、置換若しくは非置換のＣ３〜Ｃ３０の脂環式有機基;環内に二重結合若しくは三重結合を有する、置換若しくは非置換のＣ３〜Ｃ３０のヘテロシクロアルキル基;Ｃ２〜Ｃ３０のアルケニル基若しくはＣ２〜Ｃ３０のアルキニル基で置換されたＣ３〜Ｃ３０の脂環式有機基;またはＣ２〜Ｃ３０のアルケニル基若しくはＣ２〜Ｃ３０のアルキニル基で置換されたＣ３〜Ｃ３０のヘテロシクロアルキル基である、請求項５に記載の発光粒子−高分子複合体用の組成物。
【請求項１０】
上記の化学式２中、Ｘは、ビニル基またはアリル基である、請求項５または９に記載の発光粒子−高分子複合体用の組成物。
【請求項１１】
前記環内に二重結合若しくは三重結合を有する、置換若しくは非置換のＣ３〜Ｃ３０の脂環式有機基は、ノルボルネン基、マレイミド基、ナジミド基、テトラヒドロフタルイミド基またはこれらの組み合わせを含む、請求項５または９に記載の発光粒子−高分子複合体用の組成物。
【請求項１２】
上記の化学式２中、Ｌ２は、ピロリジン基、テトラヒドロフラン基、ピリジン基、ピリミジン基、ピペリジン基、トリアジン基またはイソシアヌレート基である、請求項５、９、１０または１１に記載の発光粒子−高分子複合体用の組成物。
【請求項１３】
上記の化学式２の第２のモノマーは、下記の化学式２−１〜化学式２−２で表わされる化合物を含む、請求項５に記載の発光粒子−高分子複合体用の組成物：
【化８】
2013533352.tif 000008
【化９】
2013533352.tif 000009
上記の化学式２−１および２−２中、Ｚ１〜Ｚ３は、同一または異なり、化学式２の−［Ｙ２−（Ｘ）ｎ］に相当する。
【請求項１４】
前記第２のモノマーは、下記の化学式２−３〜２−５の化合物を含む、請求項５に記載の発光粒子−高分子複合体用の組成物：
【化１０】
2013533352.tif 000010
【化１１】
2013533352.tif 000011
【化１２】
2013533352.tif 000012
【請求項１５】
前記第１のモノマーおよび第２のモノマーは、発光粒子−高分子複合体用の組成物の総重量に対して８０〜９９．９重量％の量にて含まれる、請求項１〜１４のいずれか１項に記載の発光粒子−高分子複合体用の組成物。
【請求項１６】
第１のモノマーのチオール基および第２のモノマーの不飽和炭素−炭素結合が１：０．７５〜１：１．２５のモル比で存在する、請求項１〜１５のいずれか１項に記載の発光粒子−高分子複合体用の組成物。
【請求項１７】
末端に一つのチオール基を有する第３のモノマー、
末端に一つの不飽和炭素−炭素結合を有する第４のモノマー、または
これらの組み合わせをさらに含む、請求項１〜１６のいずれか１項に記載の発光粒子−高分子複合体用の組成物。
【請求項１８】
前記発光粒子は、コーティングをさらに含み、
前記コーティングは、カルボキシル基またはその塩を含む高分子を含む、請求項１〜１７のいずれか１項に記載の発光粒子−高分子複合体用の組成物。
【請求項１９】
前記カルボキシル基またはその塩を含む高分子は、高分子内にカルボキシル基またはその塩を含む構造単位を１〜１００モル％の量にて含む、請求項１８に記載の発光粒子−高分子複合体用の組成物。
【請求項２０】
前記カルボキシル基またはその塩を含む高分子は、５０〜３００℃の融点を有する、請求項１８または１９に記載の発光粒子−高分子複合体用の組成物。
【請求項２１】
前記カルボキシル基またはその塩を含む高分子は、ポリ（アルキレン−コー−アクリル酸）、ポリ（アルキレン−コー−メタクリル酸）、これらの塩またはこれらの組み合わせである、請求項１８〜２０のいずれか１項に記載の発光粒子−高分子複合体用の組成物。
【請求項２２】
前記カルボキシル基またはその塩を含む高分子は、発光粒子１００重量部に対して５０〜１０、０００重量部の量にて存在する、請求項１８〜２１のいずれか１項に記載の発光粒子−高分子複合体用の組成物。
【請求項２３】
前記コーティングされた発光粒子は、粉末状またはフィルム状である、請求項１８〜２２のいずれか１項に記載の発光粒子−高分子複合体用の組成物。
【請求項２４】
請求項１〜２３のいずれか１項に記載の発光粒子−高分子複合体用の組成物を硬化してなる、発光粒子−高分子複合体。
【請求項２５】
請求項２４に記載の発光粒子−高分子複合体を含む、光電素子。
【請求項２６】
発光素子、メモリー素子、レーザー素子または太陽電池である、請求項２５に記載の光電素子。
【請求項２７】
前記発光素子は、光源および前記光源の上に位置する発光粒子−高分子複合体を含む、請求項２５または２６に記載の光電素子。
【請求項２８】
前記発光粒子−高分子複合体はフィルム状に形成され、残りの空間は樹脂で満たされている、請求項２５〜２７のいずれか１項に記載の光電素子。
【請求項２９】
前記発光粒子−高分子複合体はフィルム状に配置され、前記発光粒子−高分子複合体と接触する樹脂をさらに含む、請求項２５〜２８のいずれか１項に記載の光電素子。
【請求項３０】
前記樹脂は、シリコン樹脂;エポキシ樹脂;（メタ）アクリレート系樹脂;末端に少なくとも２つのチオール（ＳＨ）基を有する第１のモノマーおよび末端に少なくとも２つの不飽和炭素−炭素結合を有する第２のモノマーの共重合体;またはこれらの組み合わせである、請求項２８に記載の光電素子。
【請求項３１】
前記光源と発光粒子−高分子複合体との間に透明板をさらに備える、請求項２７〜３０のいずれか１項に記載の光電素子。
【請求項３２】
前記発光素子の外表面に高分子フィルムをさらに備え、
前記高分子フィルムは、末端に少なくとも２つのチオール（ＳＨ）基を有する第１のモノマーおよび末端に少なくとも２つの不飽和炭素−炭素結合を有する第２のモノマーの共重合体、（メタ）アクリレート系樹脂、シリコン樹脂、エポキシ樹脂またはこれらの組み合わせを含む、請求項２５〜３１のいずれか１項に記載の光電素子。