【手続補正書】
【提出日】平成26年8月14日(2014.8.14)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
平板形固体酸化物電解質の第１面に第１電極の第１サブレイヤを形成する工程、
前記第１電極の前記第１サブレイヤを乾燥する乾燥工程、
前記第１電極の前記第１サブレイヤの焼成前に前記第１電極の乾燥後の前記第１サブレイヤ上に前記第１電極の第２サブレイヤを形成する工程、
同一の第１焼成工程中に前記第１電極の前記第１および第２サブレイヤを焼成する工程、および、
前記固体酸化物電解質の第２面に第２電極を形成する工程、
を含む固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）の作製方法。
【請求項２】
前記乾燥工程が第１温度で行われ、前記焼成工程が第２温度で行われ、前記第１温度が少なくとも前記第２温度の３分の１以下であり、前記第１温度が１５０℃未満であり、前記第２温度が１０００℃よりも高い請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記第１電極がアノード電極を含み、
前記アノード電極の前記第１サブレイヤがニッケル含有相とドープセリア相とを含むサーメットを含み、
前記アノード電極の前記第２サブレイヤがニッケル含有相とドープセリア相とを含むサーメットを含み、
前記アノード電極の前記第１サブレイヤにおけるセラミック相に対するニッケル含有相の比が前記アノード電極の前記第２サブレイヤにおける同比よりも低い請求項１に記載の方法。
【請求項４】
前記ドープセリア相がＳｍドープセリア相を含み、前記ニッケル含有相がニッケル、または、１〜５０原子％のＣｏまたはＣｕと平衡ニッケルとの少なくとも一方を含む請求項３に記載の方法。
【請求項５】
前記第１電極がカソード電極を含む請求項１に記載の方法。
【請求項６】
前記第２電極の形成工程が、
前記平板形固体酸化物電解質の前記第２面に前記第２電極の第１サブレイヤを形成する工程、
前記第２電極の前記第１サブレイヤを乾燥する工程、
前記第２電極の前記第１サブレイヤの焼成前に前記第２電極の乾燥後の前記第１サブレイヤ上に前記第２電極の第２サブレイヤを形成する工程、および、
前記第２電極の前記第１および第２サブレイヤを焼成する工程、
を含む請求項１に記載の方法。
【請求項７】
前記第２電極の前記第１および第２サブレイヤの焼成工程が前記第１焼成工程後に行われる第２焼成工程を含む請求項６に記載の方法。
【請求項８】
前記第２電極の前記第１および第２サブレイヤの焼成工程が前記第１および第２電極が同一の前記第１焼成工程中に焼成されるように前記第１焼成工程を含む請求項６に記載の方法。
【請求項９】
前記第１焼成工程前に前記第１電極の前記第２サブレイヤを乾燥する工程をさらに含む請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
前記第１電極の前記第１サブレイヤの形成工程が該第１サブレイヤをスクリーン印刷する工程を含み、前記第１電極の前記第２サブレイヤの形成工程が該第２サブレイヤをスクリーン印刷する工程を含み、かつ
前記第１電極の前記第１サブレイヤの形成工程が、
前記電解質を溝付きカセットに配置する工程、
前記電解質をコンベヤ上に配置するエレベータに前記カセットを取り付ける工程、
前記電解質をスクリーン印刷ツールプレートに搬送する工程、
前記電解質を前記スクリーン印刷ツールプレートの所定位置に整列させる工程、
前記電解質を前記スクリーン印刷ツールプレート上で保持するために吸引押し付けを適用する工程、および、
前記第１電極の前記第１サブレイヤを８０〜９３重量％の固形物を含むインクを用いてスクリーン印刷する工程、
を含み、かつ
前記第１電極の前記第１サブレイヤの乾燥工程が、前記電解質をベルト上に配置する工程、前記電解質を加熱ゾーンに搬送する工程、および、前記第１電極の前記第１サブレイヤを赤外加熱ランプを用いて乾燥する工程、を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１１】
前記第１焼成工程が、積層された固体酸化物電解質を、前記第１電極が印刷された前記電解質の表面が互いに対面接触するようにして加熱炉内に配置する工程、および、前記第１電極を対流的に焼成する工程、を含む請求項１に記載の方法。
【請求項１２】
前記第１焼成工程が、第１温度の第１環境中で実施される燃焼ステージおよび第２温度の第２環境中で実施される焼結ステージを含み、
前記第２温度が前記第１温度よりも高く、前記第１環境が前記第２環境よりも酸素含有量が多い請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
前記第２電極の形成工程が、前記平板形固体酸化物電解質の前記第２面に前記第２電極をスクリーン印刷する工程、前記第２電極を乾燥する工程、および、第２焼成工程で前記第２電極を焼成する工程、を含み、かつ
前記第２焼成工程が、乾燥後の前記第２電極を含む前記電解質をセラミック製フィクスチャに挿入する工程、前記フィクスチャを、前記電解質が隣接する電解質と接触しないように前記加熱炉に配置する工程、および、前記第２電極を焼成する工程、を含む請求項１１に記載の方法。
【請求項１４】
前記第１電極がアノード電極を含み、前記第２電極がカソード電極を含み、かつ
前記第２電極の形成工程が、前記第１焼成工程後に前記固体酸化物電解質の前記第２面に前記カソード電極を印刷する工程、
前記カソード電極を乾燥する工程、
前記焼成後のアノード電極および前記焼成されてない乾燥後のカソード電極を備えた前記電解質を固体酸化物燃料セルスタックに配置する工程、
ガラスまたはガラスセラミックのシールを前記固体酸化物燃料セルスタックに形成する工程、および、
同一の工程において前記ガラスまたはガラスセラミックのシールを焼結し且つ前記カソード電極を焼結するために前記固体酸化物燃料セルスタックを焼結する工程、
を含む請求項１に記載の方法。
【請求項１５】
第１主面と第２主面とを各々有する複数の平板形固体酸化物電解質を供給する工程、
前記複数の平板形固体酸化物電解質の各々の前記第１主面上に第１電極を形成する形成工程、
隣接する各ペアの前記電解質の前記第１電極を含む前記第１主面が互いに向き合うように前記複数の固体酸化物電解質のスタックを形成するスタック工程、および、
前記スタックを焼成する工程、
を含む固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）の作製方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００６】
固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）の製造方法は、平板形固体酸化物電解質の第１面に第１電極の第１サブレイヤを形成する工程、および、前記第１電極の前記第１サブレイヤを乾燥する工程を含む。更に、前記方法は、前記第１電極の前記第１サブレイヤの焼成前に、前記第１電極の乾燥後の前記第１サブレイヤ上に前記第１電極の第２サブレイヤを形成する工程、同一の第１焼成工程で、第１電極の第１および第２サブレイヤを焼成する工程、および、固体酸化物電解質の第２面に第２電極を形成する工程も含む。
[本発明1001]
平板形固体酸化物電解質の第1面に第1電極の第1サブレイヤを形成する工程、
前記第1電極の前記第1サブレイヤを乾燥する乾燥工程、
前記第1電極の前記第1サブレイヤの焼成前に前記第1電極の乾燥後の前記第1サブレイヤ上に前記第1電極の第2サブレイヤを形成する工程、
同一の第1焼成工程中に前記第1電極の前記第1および第2サブレイヤを焼成する工程、および、
前記固体酸化物電解質の第2面に第2電極を形成する工程、
を含む固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）の作製方法。
[本発明1002]
前記乾燥工程が第1温度で行われ、前記焼成工程が第2温度で行われ、前記第1温度が少なくとも前記第2温度の3分の1以下である本発明1001の方法。
[本発明1003]
前記第1温度が150℃未満であり、前記第2温度が1000℃よりも高い本発明1002の方法。
[本発明1004]
前記第1電極がアノード電極を含む本発明1001の方法。
[本発明1005]
前記アノード電極の前記第1サブレイヤがニッケル含有相とドープセリア相とを含むサーメットを含み、
前記アノード電極の前記第2サブレイヤがニッケル含有相とドープセリア相とを含むサーメットを含み、
前記アノード電極の前記第1サブレイヤにおけるセラミック相に対するニッケル含有相の比が前記アノード電極の前記第2サブレイヤにおける同比よりも低い本発明1004の方法。
[本発明1006]
前記ドープセリア相がＳｍドープセリア相を含み、前記ニッケル含有相がニッケル、または、1〜50原子％のＣｏまたはＣｕと平衡ニッケルとの少なくとも一方を含む本発明1005の方法。
[本発明1007]
前記第1電極がカソード電極を含む本発明1001の方法。
[本発明1008]
前記第2電極の形成工程が、
前記平板形固体酸化物電解質の前記第2面に前記第2電極の第1サブレイヤを形成する工程、
前記第2電極の前記第1サブレイヤを乾燥する工程、
前記第2電極の前記第1サブレイヤの焼成前に前記第2電極の乾燥後の前記第1サブレイヤ上に前記第2電極の第2サブレイヤを形成する工程、および、
前記第2電極の前記第1および第2サブレイヤを焼成する工程、
を含む本発明1001の方法。
[本発明1009]
前記第2電極の前記第1および第2サブレイヤの焼成工程が前記第1焼成工程後に行われる第2焼成工程を含む本発明1008の方法。
[本発明1010]
前記第2電極の前記第1および第2サブレイヤの焼成工程が前記第1および第2電極が同一の前記第1焼成工程中に焼成されるように前記第1焼成工程を含む本発明1008の方法。
[本発明1011]
前記第1焼成工程前に前記第1電極の前記第2サブレイヤを乾燥する工程をさらに含む本発明1001の方法。
[本発明1012]
前記第1電極の前記第1サブレイヤの形成工程が該第1サブレイヤをスクリーン印刷する工程を含み、前記第1電極の前記第2サブレイヤの形成工程が該第2サブレイヤをスクリーン印刷する工程を含む、本発明1001の方法。
[本発明1013]
前記第1電極の前記第1サブレイヤの形成工程が、
前記電解質を溝付きカセットに配置する工程、
前記電解質をコンベヤ上に配置するエレベータに前記カセットを取り付ける工程、
前記電解質をスクリーン印刷ツールプレートに搬送する工程、
前記電解質を前記スクリーン印刷ツールプレートの所定位置に整列させる工程、
前記電解質を前記スクリーン印刷ツールプレート上で保持するために吸引押し付けを適用する工程、および、
前記第1電極の前記第1サブレイヤを80〜93重量％の固形物を含むインクを用いてスクリーン印刷する工程、
を含む本発明1012の方法。
[本発明1014]
前記第1電極の前記第1サブレイヤの乾燥工程が、前記電解質をベルト上に配置する工程、前記電解質を加熱ゾーンに搬送する工程、および、前記第1電極の前記第1サブレイヤを赤外加熱ランプを用いて乾燥する工程、を含む本発明1013の方法。
[本発明1015]
前記第1焼成工程が、積層された固体酸化物電解質を、前記第1電極が印刷された前記電解質の表面が互いに対面し且つ接触するようにして加熱炉内に配置する工程、および、前記第1電極を対流的に焼成する工程、を含む本発明1001の方法。
[本発明1016]
前記第1焼成工程が、第1温度の第1環境中で実施される燃焼ステージおよび第2温度の第2環境中で実施される焼結ステージを含み、
前記第2温度が前記第1温度よりも高く、前記第1環境が前記第2環境よりも酸素含有量が多い本発明1015の方法。
[本発明1017]
前記第2電極の形成工程が、前記平板形固体酸化物電解質の前記第2面に前記第2電極をスクリーン印刷する工程、前記第2電極を乾燥する工程、および、第2焼成工程で前記第2電極を焼成する工程、を含む本発明1015の方法。
[本発明1018]
前記第2焼成工程が、乾燥後の前記第2電極を含む前記電解質をセラミック製フィクスチャに挿入する工程、前記フィクスチャを、前記電解質が隣接する電解質と接触しないように前記加熱炉に配置する工程、および、前記第2電極を焼成する工程、を含む本発明1017の方法。
[本発明1019]
前記第1電極がアノード電極を含み、前記第2電極がカソード電極を含む本発明1001の方法。
[本発明1020]
前記第2電極の形成工程が、前記第1焼成工程後に前記固体酸化物電解質の前記第2面に前記カソード電極を印刷する工程、
前記カソード電極を乾燥する工程、
前記焼成後のアノード電極および前記焼成されてない乾燥後のカソード電極を備えた前記電解質を固体酸化物燃料セルスタックに配置する工程、
ガラスまたはガラスセラミックのシールを前記固体酸化物燃料セルスタックに形成する工程、および、
同一の工程において前記ガラスまたはガラスセラミックのシールを焼結し且つ前記カソード電極を焼結するために前記固体酸化物燃料セルスタックを焼結する工程、
を含む本発明1019の方法。
[本発明1021]
第1主面と第2主面とを各々有する複数の平板形固体酸化物電解質を供給する工程、
前記複数の平板形固体酸化物電解質の各々の前記第1主面上に第1電極を形成する形成工程、
隣接する各ペアの前記電解質の前記第1電極を含む前記第1主面が互いに向き合うように前記複数の固体酸化物電解質のスタックを形成するスタック工程、および、
前記スタックを焼成する工程、
を含む固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）の作製方法。
[本発明1022]
前記焼成工程中に前記スタック中の各電解質の前記第2主面が電極を欠いており、
前記焼成工程中に前記スタック中の隣接する各ペアの前記電解質の前記第1電極を含む前記第1主面が互いに接触している本発明1021の方法。
[本発明1023]
前記スタック中の前記電解質の上端と下端を除いて、前記スタック中の隣接する各ペアの前記電解質の前記第2主面が前記スタック中の隣接する前記電解質の前記第2主面に面している本発明1022の方法。
[本発明1024]
前記形成工程後で且つ前記焼成工程前に前記第1電極を乾燥する工程、および、
前記焼成工程後に前記複数の平板形固体酸化物電解質の各々の前記第2主面上に第2電極を形成する工程、
をさらに含む本発明1022の方法。
[本発明1025]
前記第1電極がアノード電極を含み、
前記第1電極の形成工程が、前記第1電極の第1サブレイヤをスクリーン印刷する工程、前記第1サブレイヤを乾燥する工程、および、前記第1サブレイヤ上に前記第1電極の第2サブレイヤをスクリーン印刷する工程を含み、
前記焼成工程が、前記スタックを加熱炉に配置する工程、前記ステップ上にウェイトを配置する工程、および、前記第1電極を対流焼成する工程を含む本発明1021の方法。
[本発明1026]
平板形固体酸化物電解質の第1面上に第1電極のウェットな第1サブレイヤを印刷する工程、
前記第1電極の前記第1サブレイヤの焼成前に前記第1電極の前記ウェットな第1サブレイヤ上に前記第1電極の第2サブレイヤを印刷する工程、
同一の第1焼成工程中に前記第1電極の前記第1および第2サブレイヤを焼成する工程、および、
前記固体酸化物電解質の第2面上に第2電極を形成する工程、
を含む固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）の作製方法。
[本発明1027]
前記第1電極がアノード電極を含み、
前記ウェットな第1サブレイヤの印刷工程が第1インクを用いて前記第1サブレイヤをスクリーン印刷する工程を含み、
前記第2サブレイヤの印刷工程が前記第1インクよりも粘度の低い第2インクを用いて前記第2サブレイヤをスクリーン印刷する工程を含み、
前記第2サブレイヤの印刷工程が前記第1サブレイヤの乾燥前に行われる、
本発明1026の方法。
[本発明1028]
前記第2サブレイヤの印刷工程後で且つ前記焼成工程前に前記第1および第2サブレイヤを乾燥する工程をさらに含む本発明1026の方法。