【手続補正書】
【提出日】平成24年7月23日(2012.7.23)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
高い化学的純度及び高い同位体純度のダイヤモンド材料の調製方法であって、以下の工程：
実質的に結晶欠陥がない表面を有するダイヤモンド基板を供給する工程；
高純度ガスを含む源ガス混合物を供給する工程（ここで、前記源ガス混合物中の窒素濃度は約300ppb以下である）；
その全C含量の少なくとも約99%の量で12Cを含む固体炭素源を供給する工程（ここで、前記固体炭素源は低い窒素不純物含量を有する）；
前記源ガス混合物及び前記固体炭素源の少なくとも一部を活性化及び／又は解離させてガス状炭素種を形成する工程；及び
前記基板の表面上でホモエピタキシャルダイヤモンド成長させる工程
を含む方法。
【請求項２】
前記固体炭素源がダイヤモンドである、請求項1に記載の方法。
【請求項３】
前記固体炭素源が、前記ガス状炭素種の約80%以上を供給する、請求項1又は2に記載の方法。
【請求項４】
以下の条件：
(i)前記基板の温度が約800℃〜約1000℃の範囲である；及び
(ii)前記全源ガス混合物の、O2当量として測定される、体積で約0.5%〜約5%の量で酸素を前記源ガスに添加する；
の少なくとも1つを満たす、請求項1〜３のいずれか1項に記載の方法。
【請求項５】
高い化学的純度及び高い同位体純度のダイヤモンド材料の調製方法であって、以下の工程：
実質的に結晶欠陥がない表面を有するダイヤモンド基板を供給する工程；
高純度ガスと炭素源ガスを含む源ガス混合物を供給する工程（ここで、前記高純度ガスは、前記源ガス混合物中の全窒素レベルに約300ppb以下寄与し、前記炭素源ガスは、該炭素源ガスの全C含量の少なくとも99%の量で12Cを含み、かつ約20ppb以下の量で窒素不純物を含む）；
前記源ガスを解離させる工程；及び
前記基板の表面上でホモエピタキシャルダイヤモンド成長させる工程
（このとき下記条件の少なくとも1つを満たす：
(a)基板の温度が約800℃〜約1000℃の範囲である；及び
(b)前記全源ガス混合物の、O2当量として測定される、体積で約0.5%〜約5%の量で酸素を前記源ガスに添加する）
を含む方法。
【請求項６】
前記炭素源ガスが、約5ppm以下の量で窒素不純物を含む、請求項５に記載の方法。
【請求項７】
前記ダイヤモンド材料の表面を加工して、実質的に結晶欠陥がない表面を形成するさらなる工程を含む、請求項1〜６のいずれか1項に記載の方法。
【請求項８】
ホスト材料のさらなる層をホスト材料の加工表面の上に成長させる工程（ここで、前記さらなる層は約100μm以下の厚さを有する）を含む、請求項７に記載の方法。
【請求項９】
前記ダイヤモンド材料内に少なくとも1つの単離NV中心を形成する、請求項1〜８のいずれか1項に記載の方法。
【請求項１０】
前記NV中心を窒素イオン注入、窒素原子注入又は窒素含有イオン注入によって形成する、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
前記NV中心を前記ダイヤモンド材料中に成長させる、請求項９に記載の方法。
【請求項１２】
約600℃〜約900℃の温度で、約0.1時間〜約16時間の範囲の時間アニールするさらなる工程を含む、請求項1〜１１のいずれか1項に記載の方法。
【請求項１３】
約1000℃以上の温度で、約0.1時間〜約16時間の範囲の時間アニールするさらなる工程を含む、請求項1〜１２のいずれか1項に記載の方法。
【請求項１４】
少なくとも1つのNV中心が、磁気スピンを有する他の要素から約0.02μm以上離れている、請求項８〜１３のいずれか1項に記載の方法。
【請求項１５】
請求項1〜１４のいずれか1項に記載の方法で製造された合成ダイヤモンド材料。
【請求項１６】
ダイヤモンド層が約5ppb以下の全窒素濃度及び約0.9%以下の13Cの全濃度を有する、合成ダイヤモンド材料層。
【請求項１７】
常磁性欠陥の濃度が約1ppm以下である、請求項１５又は１６に記載の合成ダイヤモンド材料。
【請求項１８】
ホスト材料と量子スピン欠陥とを含むソリッドステートシステムであって、前記量子スピン欠陥が室温で約500μs以上のT2を有する前記ソリッドステートシステム。
【請求項１９】
前記量子スピン欠陥のms=±1からms=0状態への遷移の安定性が、特定周波数を有する光子の数対その光子の周波数のヒストグラムのピークのFWHMが約500MHz以下であるようなものである、請求項１８に記載のシステム。
【請求項２０】
前記ホスト材料が、請求項１５〜１７のいずれか1項に記載の合成ダイヤモンド材料層である、請求項１８又は１９に記載のシステム。
【請求項２１】
前記量子スピン欠陥が前記ダイヤモンドの表面の約100μm以内に位置している、請求項１８〜２０のいずれか1項に記載のシステム。
【請求項２２】
前記ホスト材料の表面が16Oで終端処理されている、請求項１８〜２１のいずれか1項に記載のシステム。
【請求項２３】
前記ホスト材料が、高い化学的純度を有し、約10ppb以下の中性単置換窒素の濃度を有するCVDダイヤモンドである、請求項１８〜２０のいずれか1項に記載のシステム。
【請求項２４】
前記CVDダイヤモンドが高い同位体純度を有し、前記CVDダイヤモンド中の12Cである、全C原子の百分率として表した分率が約99%以上である、請求項２３に記載のシステム。
【請求項２５】
前記量子スピン欠陥がNV中心である、請求項１８〜２４のいずれか1項に記載のシステム。
【請求項２６】
量子リピーター、量子暗号デバイス、量子計算デバイス、スピントロニクスデバイス又は磁気計である、請求項１８〜２５のいずれか1項に記載のシステム。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７９】
（実施例8）
この実施例は先の実施例で開示した方法を利用し、かつ単結晶CVDダイヤモンドの調製に関する。
実施例1の方法を利用して、同位体が濃縮されたCVDダイヤモンドの層を単結晶CVDダイヤモンド基板上に作った。実施例1と比較した差異は以下の通りだった。
CH4窒素含量：15ppmN2当量で測定
CH4同位体純度：99.99%超えの12C
NV欠陥の成長した濃度を共焦点PL法を用いて評価すると、約1010cm-3であった。NV中心の1つを選択し、そのT2時間を室温でハーンエコー法を利用して測定した。ハーンエコー振幅は15msの時間について遅延がないことを示した。これは、15msよりずっと長いT2時間を示唆している。この測定の結果を図10に示す。図10では、99.99%の13C(22)の結果を99.6%の13C(24)及び天然存在度の13C(26)と比較している。
以下に本発明の態様を示す。
1.  高い化学的純度及び高い同位体純度のダイヤモンド材料の調製方法であって、以下の工程：
実質的に結晶欠陥がない表面を有するダイヤモンド基板を供給する工程；
高純度ガスを含む源ガス混合物を供給する工程（ここで、前記源ガス混合物中の窒素濃度は約300ppb以下である）；
その全C含量の少なくとも約99%の量で12Cを含む固体炭素源を供給する工程（ここで、前記固体炭素源は低い窒素不純物含量を有する）；
前記源ガス混合物及び前記固体炭素源の少なくとも一部を活性化及び／又は解離させてガス状炭素種を形成する工程；及び
前記基板の表面上でホモエピタキシャルダイヤモンド成長させる工程
を含む方法。
2.  前記固体炭素源がダイヤモンドである、上記1に記載の方法。
3.  前記固体炭素源が、前記ガス状炭素種の約80%以上を供給する、上記1又は2に記載の方法。
4.  前記固体炭素源が、前記ガス状炭素種の実質的に100%を供給する、上記3に記載の方法。
5.  以下の条件：
(i)前記基板の温度が約800℃〜約1000℃の範囲である；及び
(ii)前記全源ガス混合物の、O2当量として測定される、体積で約0.5%〜約5%の量で酸素を前記源ガスに添加する；
の少なくとも1つを満たす、上記1〜4のいずれか1項に記載の方法。
6.  前記条件(i)を満たす、上記5に記載の方法。
7.  前記条件(ii)を満たす、上記5又は6に記載の方法。
8.  高い化学的純度及び高い同位体純度のダイヤモンド材料の調製方法であって、以下の工程：
実質的に結晶欠陥がない表面を有するダイヤモンド基板を供給する工程；
高純度ガスと炭素源ガスを含む源ガス混合物を供給する工程（ここで、前記高純度ガスは、前記源ガス混合物中の全窒素レベルに約300ppb以下寄与し、前記炭素源ガスは、該炭素源ガスの全C含量の少なくとも99%の量で12Cを含み、かつ約20ppb以下の量で窒素不純物を含む）；
前記源ガスを解離させる工程；及び
前記基板の表面上でホモエピタキシャルダイヤモンド成長させる工程
（このとき下記条件の少なくとも1つを満たす：
(a)基板の温度が約800℃〜約1000℃の範囲である；及び
(b)前記全源ガス混合物の、O2当量として測定される、体積で約0.5%〜約5%の量で酸素を前記源ガスに添加する）
を含む方法。
9.  前記条件(a)を満たす、上記8に記載の方法。
10.  前記条件(b)を満たす、上記8又は9に記載の方法。
11.  前記炭素源ガスが、約5ppm以下の量で窒素不純物を含む、上記8〜10のいずれか1項に記載の方法。
12.  前記基板の表面が、実質的に{100}、{110}又は{111}表面である、上記1〜11のいずれか1項に記載の方法。
13.  前記ダイヤモンド材料の表面を加工して、実質的に結晶欠陥がない表面を形成するさらなる工程を含む、上記1〜12のいずれか1項に記載の方法。
14.  前記ダイヤモンド材料の表面を加工して、約50nm以下の粗さRqを有する表面を形成する、上記13に記載の方法。
15.  前記表面を機械研磨によって加工する、上記13又は14に記載の方法。
16.  前記表面をエッチングによって加工する、上記13〜15のいずれか1項に記載の方法。
17.  前記エッチングがAr/Cl2エッチングである、上記16に記載の方法。
18.  ホスト材料のさらなる層をホスト材料の加工表面の上に成長させる工程（ここで、前記さらなる層は約100μm以下の厚さを有する）を含む、上記15に記載の方法。
19.  前記ダイヤモンド材料内に少なくとも1つの単離NV中心を形成する、上記1〜18のいずれか1項に記載の方法。
20.  前記NV中心を窒素イオン注入、窒素原子注入又は窒素含有イオン注入によって形成する、上記19に記載の方法。
21.  前記NV中心を前記ダイヤモンド材料中に成長させる、上記19に記載の方法。
22.  約600℃〜約900℃の温度で、約0.1時間〜約16時間の範囲の時間アニールするさらなる工程を含む、上記1〜21のいずれか1項に記載の方法。
23.  約1000℃以上の温度で、約0.1時間〜約16時間の範囲の時間アニールするさらなる工程を含む、上記1〜22のいずれか1項に記載の方法。
24.  NV中心の濃度が約10ppm以下である、上記19〜23のいずれか1項に記載の方法。
25.  少なくとも1つのNV中心が、磁気スピンを有する他の要素から約0.02μm以上離れている、上記19〜24のいずれか1項に記載の方法。
26.  上記1〜25のいずれか1項に記載の方法で製造された合成ダイヤモンド材料。
27.  前記ダイヤモンドが単結晶ダイヤモンドである、上記26に記載の合成ダイヤモンド材料。
28.  ダイヤモンド層が約5ppb以下の全窒素濃度及び約0.9%以下の13Cの全濃度を有する、合成ダイヤモンド材料層。
29.  前記ダイヤモンドがCVDダイヤモンドである、上記28に記載の合成ダイヤモンド材料層。
30.  前記ダイヤモンドが単結晶ダイヤモンドである、上記29に記載の合成ダイヤモンド材料層。
31.  ホウ素の濃度が約100ppb以下である、上記26〜30のいずれか1項に記載の合成ダイヤモンド材料。
32.  非補償置換ホウ素の濃度が約100ppb以下である、上記26〜31のいずれか1項に記載の合成ダイヤモンド材料。
33.  ケイ素の濃度が約100ppb以下である、上記26〜32のいずれか1項に記載の合成ダイヤモンド材料。
34.  約1332.5cm-1のシフトにおけるダイヤモンドラマン線の強度に対して正規化された737nmのフォトルミネセンス線の強度（両者とも-196℃(77K)の温度で測定された）によって特徴づけられるケイ素空孔の濃度が約0.5である、上記26〜33のいずれか1項に記載の合成ダイヤモンド材料。
35.  常磁性欠陥の濃度が約1ppm以下である、上記26〜34のいずれか1項に記載の合成ダイヤモンド材料。
36.  いずれの単一の非水素不純物の濃度も約5ppm以下である、上記26〜35のいずれか1項に記載の合成ダイヤモンド材料。
37.  水素とその同位体を除く全不純物濃度が約10ppm以下である、上記26〜36のいずれか1項に記載の合成ダイヤモンド材料。
38.  前記単結晶ダイヤモンドホスト材料中の水素不純物の濃度が約1018cm-3以下である、上記26〜37のいずれか1項に記載の合成ダイヤモンド材料。
39.  ホスト材料と量子スピン欠陥とを含むソリッドステートシステムであって、前記量子スピン欠陥が室温で約500μs以上のT2を有する前記ソリッドステートシステム。
40.  前記量子スピン欠陥が室温で約1ms以上のT2を有する、上記39に記載のシステム。
41.  前記量子スピン欠陥のms=±1からms=0状態への遷移の安定性が、特定周波数を有する光子の数対その光子の周波数のヒストグラムのピークのFWHMが約500MHz以下であるようなものである、上記39又は40に記載のシステム。
42.  前記ホスト材料が、上記26〜38のいずれか1項に記載の合成ダイヤモンド材料層である、上記39〜42のいずれか1項に記載のシステム。
43.  前記ホスト材料がCVDダイヤモンドである、上記39〜42のいずれか1項に記載のシステム。
44.  前記CVDダイヤモンドが単結晶CVDダイヤモンドである、上記39〜43のいずれか1項に記載のシステム。
45.  前記量子スピン欠陥が前記ダイヤモンドの表面の約100μm以内に位置している、上記39〜44のいずれか1項に記載のシステム。
46.  前記ホスト材料の表面が実質的に結晶欠陥を含まない、上記39〜45のいずれか1項に記載のシステム。
47.  前記ホスト材料の表面が16Oで終端処理されている、上記39〜46のいずれか1項に記載のシステム。
48.  前記量子スピン欠陥に最も近い、前記ホスト材料の表面の約95%以上が16Oで終端処理されている、上記47に記載のシステム。
49.  前記ホスト材料の表面が、約10nm以下の、前記量子スピン欠陥が形成されている所に最も近い表面上の点に中心がある約5μmの半径の円によって定義される領域内の前記単結晶ダイヤモンドの表面粗さRqを有する、上記46に記載のシステム。
50.  前記CVDダイヤモンドが高い化学的純度を有する、上記43〜49のいずれか1項に記載のシステム。
51.  前記CVDダイヤモンドが、約10ppb以下の中性単置換窒素の濃度を有する、上記50に記載のシステム。
52.  前記CVDダイヤモンドが高い同位体純度を有する、上記43〜51のいずれか1項に記載のシステム。
53.  前記CVDダイヤモンド中の12Cである、全C原子の百分率として表した分率が約99%以上である、上記52に記載のシステム。
54.  前記量子スピン欠陥がNV中心である、上記39〜53のいずれか1項に記載のシステム。
55.  前記NV中心が14Nを含む、上記54に記載のシステム。
56.  前記NV中心が15Nを含む、上記54に記載のシステム。
57.  前記単結晶ダイヤモンドホスト材料中の水素不純物の濃度が約1018cm-3以下である、上記39〜55のいずれか1項に記載のシステム。
58.  前記ホスト材料の表面が機械研磨及びエッチングによって加工されている、上記49に記載のシステム。
59.  前記ホスト材料の表面が、前記表面上でホスト材料のさらなる薄層を成長させることによって加工され、かつこのさらなる薄層が約100μm以下の厚さ及び成長したままの表面構造を有する、上記49に記載のシステム。
60.  少なくとも1つの量子スピン欠陥が、磁気スピンを有する他の要素から約0.02μm以上離れている、上記39〜59のいずれか1項に記載のシステム。
61.  量子リピーター、量子暗号デバイス、量子計算デバイス、スピントロニクスデバイス又は磁気計である、上記39〜60のいずれか1項に記載のシステム。