【誤訳訂正書】
【提出日】平成26年5月7日(2014.5.7)
【誤訳訂正１】
【訂正対象書類名】特許請求の範囲
【訂正対象項目名】全文
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
鉄含有アルミノケイ酸塩ゼオライトであって、前記ゼオライトの構造は、骨格鉄およびイオン交換部位における鉄カチオンの双方を有し、ここで、該ゼオライトは熟成または蒸気への暴露の前に排ガス中において２５０〜３００℃で４０％以上の高い転化率でＮＨ３または尿素での窒素酸化物の選択的触媒還元を示し、および、該ゼオライトは６０未満のシリカ−アルミナ比（ＳＡＲ）を有し、並びに、ベータおよび菱沸石型ゼオライトから選択される、鉄含有アルミノケイ酸塩ゼオライト。
【請求項２】
前記鉄は、前記ゼオライトの少なくとも１重量％を成す、請求項１に記載の鉄含有アルミノケイ酸塩ゼオライト。
【請求項３】
前記鉄は、前記ゼオライトの１から５重量％の量で存在する、請求項２に記載の鉄含有アルミノケイ酸塩ゼオライト。
【請求項４】
前記ＳＡＲは、５から５０に及ぶ、請求項１に記載の鉄含有アルミノケイ酸塩ゼオライト。
【請求項５】
前記イオン交換部位において、少なくとも１つの追加金属カチオンをさらに含む、請求項１に記載の鉄含有アルミノケイ酸塩ゼオライト。
【請求項６】
前記少なくとも追加金属は、銅、マンガン、コバルト、および銀から選択される、請求項５に記載の鉄含有アルミノケイ酸塩ゼオライト。
【請求項７】
前記ゼオライトは、骨格鉄およびイオン交換部位における鉄カチオンの双方を有し、熱水熟成処理または蒸気暴露の後に、排気ガス中、３００℃〜５００℃の温度で、ＮＨ３または尿素で８０％を超える窒素酸化物を変換する選択的触媒還元を示す、請求項１に記載の鉄含有アルミノケイ酸塩ゼオライト。
【請求項８】
鉄含有アルミノケイ酸塩ゼオライトを作製する直接合成法であって、
アルミナ源、シリカ源、任意に構造指向剤を、鉄成分と混合し、鉄含有合成混合物を形成するステップと、
前記鉄含有合成混合物において、少なくとも１回の加熱ステップを行い、鉄含有アルミノケイ酸塩ゼオライトを形成するステップであって、前記ゼオライトの構造は、骨格鉄およびイオン交換部位における鉄カチオンの双方を有する、ステップと、を含み、ここで、該ゼオライトは熟成または蒸気への暴露の前に排ガス中において２５０〜３００℃で４０％以上の高い転化率でＮＨ３または尿素での窒素酸化物の選択的触媒還元を示し、および、該鉄含有アルミノケイ酸塩ゼオライトは６０未満のシリカ−アルミナ比（ＳＡＲ）を有し、並びに、ベータおよび菱沸石型ゼオライトから選択される、方法。
【請求項９】
前記鉄は、前記ゼオライトの少なくとも１重量％を成す、請求項８に記載の方法。
【請求項１０】
前記鉄は、前記ゼオライトの１から５重量％の量で存在する、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
前記ＳＡＲは、５から５０に及ぶ、請求項８に記載の方法。
【請求項１２】
前記加熱するステップの前に、ゼオライトの結晶化シードを前記鉄含有合成混合物に加えるステップをさらに含む、請求項８に記載の方法。
【請求項１３】
前記シリカ源は、シリカゾル、ケイ酸ナトリウム、金属ケイ酸ナトリウム、沈降シリカ、シリカゲル、およびシリカアルミナから選択される、請求項８に記載の方法。
【請求項１４】
前記アルミナ源は、アルミン酸ナトリウム、硝酸アルミニウム、水酸化アルミニウム、アルミナ、および硫酸アルミニウムから選択される、請求項８に記載の方法。
【請求項１５】
前記鉄源は、鉄塩である、請求項８に記載の方法。
【請求項１６】
前記鉄塩は、硝酸第二鉄、塩化第二鉄、塩化第一鉄、および硫酸第一鉄から選択される、請求項１５に記載の方法。
【請求項１７】
前記少なくとも１回の加熱ステップは、９０℃から２５０℃の範囲の温度で、オートクレーブ内で行われる、請求項８に記載の方法。
【請求項１８】
５００℃を超える蒸気に生成物を暴露することにより、前記生成物を熱水熟成処理するステップをさらに含む、請求項８に記載の方法。
【請求項１９】
最高６００℃まで前記生成物を焼成し、焼成物を生成するステップをさらに含む、請求項８に記載の方法。
【請求項２０】
前記焼成物を、さらに、イオン交換および／または含浸ステップに供して、さらに鉄および／または少なくとも１つの追加金属を加える、請求項１９に記載の方法。
【請求項２１】
前記少なくとも追加金属は、銅、マンガン、コバルト、および銀から選択される、請求項２０に記載の方法。
【請求項２２】
請求項１に記載の鉄含有アルミノケイ酸塩ゼオライトを含むモノリス。
【請求項２３】
請求項１に記載の鉄含有アルミノケイ酸塩ゼオライトを含むディーゼル粒子フィルタ。
【誤訳訂正２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００２
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００２】
本発明は、鉄含有アルミノケイ酸塩ゼオライトを直接合成する方法に関する。本開示はまた、該ゼオライトの構造が、骨格鉄と、イオン交換部位における鉄カチオンとの双方を有する、鉄含有アルミノケイ酸塩ゼオライト、ならびに排気ガス中の窒素酸化物（ＮＯｘ）の選択的触媒還元（ＳＣＲ）を含む、このようなゼオライトを使用する方法に関する。
【誤訳訂正３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１１
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１１】
当技術分野における豊富な従来技術にもかかわらず、従来技術は、イオン交換または含浸等の一部の中間ステップ、または直接合成により作製される場合、ゼオライト骨格から遷移金属を抽出するための水蒸気処理等の追加のステップを必要としない、ゼオライト含有遷移金属を作製する方法について沈黙を貫いている。したがって、イオン交換もしくは含浸、または直接合成後のゼオライト骨格からのカチオンおよびその生成物の抽出を必要としない、金属含有アルミノケイ酸塩を作製する、改善され簡易化した方法の必要性がある。そのため、本発明者らは、ゼオライトの構造が、骨格鉄と、イオン交換部位における鉄カチオンとの双方を有する、鉄含有アルミノケイ酸塩ゼオライト、ならびにこれらの鉄含有アルミノケイ酸塩ゼオライトを直接合成する方法を見い出した。
【誤訳訂正４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１２
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１２】
ゼオライトの構造が、骨格鉄と、イオン交換部位における鉄カチオンとの双方を有する、鉄含有アルミノケイ酸塩ゼオライトを開示する。
【誤訳訂正５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１３
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１３】
鉄含有アルミノケイ酸塩ゼオライトを作製する方法をさらに開示し、それには、アルミナ源、シリカ源、任意に有機構造指向剤を、鉄成分と混合し、鉄含有合成混合物を形成するステップと、鉄含有混合物において、少なくとも１回の加熱ステップを行い、鉄含有アルミノケイ酸塩ゼオライトを形成するステップであって、該ゼオライトの構造は、骨格鉄と、イオン交換部位における鉄カチオンとの双方を有する、ステップと、を含む。
【誤訳訂正６】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１４】
本発明の方法は、金属を添加する前に、焼成するステップを必要としないため、本明細書に開示される非焼成鉄含有アルミノケイ酸塩ゼオライトでモノリスを被覆し、全被覆構造を焼成することが可能である。したがって、該ゼオライトの構造が、骨格鉄と、イオン交換部位における鉄カチオンとの双方を有する、鉄含有アルミノケイ酸塩ゼオライトで被覆されるモノリスも開示する。
【誤訳訂正７】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００２７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００２７】
一実施形態において、ゼオライトの構造が、骨格鉄と、イオン交換部位における鉄カチオンとの双方を有する、鉄含有アルミノケイ酸塩ゼオライトを開示する。「骨格鉄」という句（またはその任意の変形）は、ゼオライトの負電荷の平衡を保つために、アルミノケイ酸塩ゼオライトの骨格に存在する鉄カチオンを指す。骨格鉄は、不活性であり、概して、イオン交換または含浸ではなく、直接合成の結果である。「イオン交換部位における、鉄カチオン」という句（またはその任意の変形）は、ゼオライト骨格中に存在せず、ＮＯｘ還元に対して活性を持つ、鉄カチオンを指す。イオン交換部位において、鉄カチオンは、イオン交換により生じ得る、または、この場合は、直接合成からも生じ得る。
【誤訳訂正８】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００２８
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００２８】
本発明者らは、ゼオライトの構造が、骨格鉄と、イオン交換部位における鉄カチオンとの双方を有する、本開示による生成物を見い出した。したがって、本発明のゼオライトは、活性化するステップがない場合でさえも、活性があり、蒸気への暴露および／または加熱した後も、活性状態のままである。
【誤訳訂正９】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００３７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００３７】
鉄含有アルミノケイ酸塩ゼオライトを作製する直接合成法も開示し、それには、アルミナ源、シリカ源、任意に構造指向剤を、鉄成分と混合し、鉄含有合成混合物を形成するステップと、該鉄含有合成混合物において、少なくとも１回の加熱ステップを行い、鉄含有アルミノケイ酸塩ゼオライトを形成するステップであって、該ゼオライトの構造は、骨格鉄と、イオン交換部位における鉄カチオンとの双方を有する、ステップと、を含む。
【誤訳訂正１０】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００２１
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００２１】
【図５】比較例１、２、および４の新鮮試料に対する水素温度プログラム化した還元（Ｈ２−ＴＰＲ）プロファイルのグラフである。
【誤訳訂正１１】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００５９
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００５９】
本発明は、本発明の純粋な例示であることを意図する、以下の非限定的なの実施例によりさらに明確となるであろう。
実施例
比較例１：有機構造指向剤なしで直接合成によるＦｅ含有ＺＳＭ−５型（２．２％Ｆｅ、ＳＡＲ＝３１）
【誤訳訂正１２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００６２
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００６２】
残留ナトリウムを除去するために、固体は、３Ｍ  ＮＨ４ＮＯ３溶液中にスラリーにし、８０℃で２時間撹拌した。濾過、洗浄、および乾燥させた後、最終生成物は、３１のシリカアルミナ比（ＳＡＲ）および２．２重量％のＦｅを得た。生成物のＢＥＴ表面積は、４０４ｍ２／ｇであり、微小孔容積は、０．１４ｃｃ／ｇであった。
比較例２：有機構造指向剤の存在下で調製される、（同等の）Ｆｅ含有ＺＳＭ−５型（０．６重量％  Ｆｅ、ＳＡＲ＝８８）
【誤訳訂正１３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００６５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００６５】
混合物を３０分間撹拌し、その後、２リットルのオートクレーブに移動し、撹拌しないで、１７５℃まで加熱した。Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｃａｔａｌｙｓｉｓ，ｖｏｌ．１９５，ｐｐ．２８７−２９７，２０００に示される同一の結晶形態学を用いて、２日後、結晶構造のＺＳＭ−５型を得た。固体を濾過し、洗浄し、オーブン上で乾燥させた。固体を、その後、５５０℃で１０時間焼成し、有機剤を除去した。残留ナトリウムを除去するために、焼成材は、２Ｍ  ＮＨ４ＮＯ３溶液中にスラリーにし、８０℃で２時間撹拌した。濾過、洗浄、および乾燥させた後、最終生成物は、８８のＳＡＲおよび０．５８重量％のＦｅを得た。焼成生成物のＢＥＴ表面積は、４３２ｍ２／ｇであり、微小孔容積は、０．１５ｃｃ／ｇであった。
比較例３：有機構造指向剤の存在下で調製される、（同等の）Ｆｅ含有ＺＳＭ−５型（３％  Ｆｅ、アルミニウムを含まない）
【誤訳訂正１４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００６８
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００６８】
混合物を２リットルのオートクレーブに移動し、撹拌しないで、１７０℃まで６日間加熱した。固体を濾過し、洗浄し、オーブン上で乾燥させた。Ｘ線回折パターンは、固体が純粋なＺＳＭ−５型相であることを示した。固体を、その後、５５０℃で６時間焼成し、有機剤を除去した。残留ナトリウムを除去するために、焼成材は、２Ｍ  ＮＨ４ＮＯ３溶液中にスラリーにし、８０℃で２時間撹拌した。濾過、洗浄、および乾燥させた後、最終生成物は、３９のＳｉ／Ｆｅモル比、２．３重量％のＦｅを得た。焼成生成物のＢＥＴ表面積は、４２７ｍ２／ｇであり、微小孔容積は、０．１４ｃｃ／ｇであった。
比較例４：水性イオン交換による（同等の）Ｆｅ−ＺＳＭ−５型（０．９重量％  Ｆｅ、ＳＡＲ＝２３）
【誤訳訂正１５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００７４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００７４】
ＮＨ４ＮＯ３溶液と接触させ、焼成した後、最終生成物は、２５のＳＡＲおよび１．５重量％のＦｅであった。焼成生成物のＢＥＴ表面積は、７１８ｍ２／ｇであり、微小孔容積は、０．２０ｃｃ／ｇであった。
比較例７：水性イオン交換による（同等の）Ｆｅベータ型（１．０重量％  Ｆｅ、ＳＡＲ＝２５）
【誤訳訂正１６】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００８０
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００８０】
図１は、上記の比較例１〜４において作製される新鮮なＦｅ含有ＺＳＭ−５材における、ＮＯｘのＳＣＲをＮＨ３と比較する。Ｆｅの低容量および高ＳＡＲ（８８）を有する同等の比較例２およびアルミニウムを有しない比較例３からの試料は、Ｆｅの高容量および低ＳＡＲ（３１）を有する本発明の比較例１からの試料よりもさらに低い活性を示す。Ｆｅ交換により作製されるＦｅ−ＺＳＭ−５である、比較例４は、最大活性を示す。
【誤訳訂正１７】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００８１
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００８１】
図２は、上記の比較例１〜４により作製され、１０容量％の水蒸気中、７００℃で、１６時間、熱水的に時効処理されたＦｅ含有ＺＳＭ−５材における、ＮＯｘのＳＣＲをＮＨ３と比較する。比較例１からの試料は、低温度領域における最大活性を示し、また、高温度領域における安定した活性を有する。
【誤訳訂正１８】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００８４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００８４】
図５は、比較例１、２、および４の新鮮試料に対する水素を用いた昇温還元法（Ｈ２−ＴＰＲ）のプロファイルを示す［勾配率：１０℃／分  ガス：１５ｃｃ／分  ５％  Ｈ２／Ａｒ。Ｈ２消費は、熱伝導度検出器を用いて測定された。］。
【誤訳訂正１９】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００８５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００８５】
５５０〜７００℃の領域のピークは、骨格鉄に相当するのに対して、３００〜５００℃の領域は、交換したＦｅカチオンに相当する。交換工程により作製される比較例４は、交換されたＦｅを含むが、骨格Ｆｅを含まず、交換された三価Ｆｅから二価Ｆｅへの還元に相当する３００〜５００℃の領域のピークを有する。比較例２は、交換されたＦｅの証拠を何も示さないが、約６５０℃の還元ピークで骨格Ｆｅのみ示す。比較例１の新鮮試料は、骨格Ｆｅ（ピーク約６００℃）および交換部位におけるＦｅに相当する４５０〜５００℃での段部を含む。交換部位における大量の鉄を有する試料は、ＮＯのＮＨ３−ＳＣＲに対してさらに活性である（図１参照）。