【手続補正書】
【提出日】平成26年6月13日(2014.6.13)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の電極、第２の電極、及び第１の電極と第２の電極との間に介在する第１の有機層を含む有機電子デバイスであって、第１の有機層が、少なくとも１種の金属有機化合物及び少なくとも１種の金属酸化物を含む、前記有機電子デバイス。
【請求項２】
金属酸化物が遷移金属酸化物である、請求項１に記載の有機電子デバイス。
【請求項３】
遷移金属酸化物がＭｏＯ３又はＲｅＯ３である、請求項２に記載の有機電子デバイス。
【請求項４】
金属酸化物が、第１の有機層の全量を基準として、０．１質量％から１０質量％未満までの量で第１の有機層で使用される、請求項１から３又は１７から１９までのいずれか１項に記載の有機電子デバイス。
【請求項５】
金属有機化合物が金属カルベン錯体である、請求項１から４又は１７から１９までのいずれか１項に記載の有機電子デバイス。
【請求項６】
金属カルベン錯体が式（Ｉ）
【化１】
2013537701.tif 000001
（式中、記号は以下の意味を有する：
Ｍ１は、それぞれの金属原子について可能なあらゆる酸化状態のＣｏ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｎｂ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｆｅ、Ｒｕ、Ｏｓ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗ、Ｍｎ、Ｔｃ、Ｒｅ、Ｃｕ、Ａｇ及びＡｕからなる群から選択される金属原子であり；
カルベンは、非荷電であるか又はモノアニオン性であってよく且つ単座、二座又は三座であってよいカルベン配位子であり、その際、カルベン配位子はビスカルベン又はトリスカルベン配位子であることも可能であり；
Ｌは単座又は二座であってよいモノアニオン性又はジアニオン性配位子であり；
Ｋは、ホスフィン；ホスホネート及びその誘導体、アルセネート及びその誘導体；ホスフィット；ＣＯ；ピリジン；ニトリル及びＭ１とのπ錯体を形成する共役ジエンからなる群から選択される非荷電の単座又は二座配位子であり；
ｎはカルベン配位子の数であり、その際、ｎは少なくとも１であり、ｎ＞１である時、式Ｉの錯体中のカルベン配位子は同一又は異なってよく；
ｍは配位子Ｌの数であり、その際、ｍは０又は１以上であってよく、ｍ＞１である時、配位子Ｌは同一又は異なってよく；
ｏは配位子Ｋの数であり、その際、ｏは０又は１以上であってよく、ｏ＞１である時、配位子Ｋは同一又は異なってよく；
ｎ＋ｍ＋ｏの総和は、金属原子の酸化状態と配位数に依存し、配位子のカルベン、Ｌ及びＫの配位座数に依存し、さらには配位子のカルベン及びＬ上の電荷に依存するが、但し、ｎは少なくとも１であることを条件とする）
の化合物である、請求項５に記載の有機電子デバイス。
【請求項７】
金属カルベン錯体が以下の式
【化２】
2013537701.tif 000002
を有する、請求項６に記載の有機電子デバイス。
【請求項８】
少なくとも１種の金属有機化合物及び少なくとも１種の金属酸化物を含む、第１の有機層が正孔輸送層又は正孔注入層である、請求項１から７又は１７から１９までのいずれか１項に記載の有機電子デバイス。
【請求項９】
少なくとも１種の式（ＩＩ）
【化３】
2013537701.tif 000003
（式中、
Ｒ１及びＲ２は互いに独立してＦ、Ｃ１〜Ｃ８アルキル、又はＣ６〜Ｃ１４アリールであり、その基は任意に１つ、又はそれ以上のＣ１〜Ｃ８アルキル基によって置換されてよいか、又は
２つの置換基Ｒ１及び／又はＲ２が結合して縮合ベンゼン環基を形成し、これは任意に１つ、又はそれ以上のＣ１〜Ｃ８アルキル基によって置換されてよく、
ａ及びｂは互いに独立して０、又は１〜３の整数であり、
Ｍはアルカリ金属原子、又はアルカリ土類金属原子であり、
ｎは、Ｍがアルカリ金属原子の場合、１であり、Ｍがアルカリ土類金属原子の場合、２である）
の化合物を含む第２の有機層を更に含む、請求項１から８又は１７から１９までのいずれか１項に記載の有機電子デバイス。
【請求項１０】
第２の有機層が、少なくとも１種の式（ＩＩＩ）
【化４】
2013537701.tif 000004
（式中、
Ｒ８１、Ｒ８２、Ｒ８３、Ｒ８４、Ｒ８１’、Ｒ８２’、Ｒ８３’、及びＲ８４’は互いに独立してＨ、Ｃ１〜Ｃ１８アルキル、Ｅによって置換された及び／又はＤによって中断されたＣ１〜Ｃ１８アルキル、Ｃ６〜Ｃ２４アリール、Ｇによって置換されたＣ６〜Ｃ２４アリール、Ｃ２〜Ｃ２０ヘテロアリール、又はＧによって置換されたＣ２〜Ｃ２０ヘテロアリールであり、
Ｑはアリーレン又はヘテロアリーレン基であり、そのそれぞれが任意にＧによって置換されてよく；
Ｄは−ＣＯ−；−ＣＯＯ−；−Ｓ−；−ＳＯ−；−ＳＯ２−；−Ｏ−；−ＮＲ２５−；−ＳｉＲ３０Ｒ３１−；−ＰＯＲ３２−；−ＣＲ２３＝ＣＲ２４−；又は−Ｃ≡Ｃ−であり；且つ
Ｅは−ＯＲ２９；−ＳＲ２９；−ＮＲ２５Ｒ２６；−ＣＯＲ２８；−ＣＯＯＲ２７；−ＣＯＮＲ２５Ｒ２６；−ＣＮ；又はＦであり、ＧはＥ、Ｃ１〜Ｃ１８アルキル、Ｄによって中断されたＣ１〜Ｃ１８アルキル、Ｃ１〜Ｃ１８パーフルオロアルキル、Ｃ１〜Ｃ１８アルコキシ、又はＥによって置換された及び／又はＤによって中断されたＣ１〜Ｃ１８アルコキシであり、その際、
Ｒ２３及びＲ２４は互いに独立してＨ、Ｃ６〜Ｃ１８アリール；Ｃ１〜Ｃ１８アルキル又はＣ１〜Ｃ１８アルコキシによって置換されたＣ６〜Ｃ１８アリール；Ｃ１〜Ｃ１８アルキル；又は−Ｏ−によって中断されたＣ１〜Ｃ１８アルキルであり；
Ｒ２５及びＲ２６は互いに独立してＣ６〜Ｃ１８アリール、Ｃ１〜Ｃ１８アルキル又はＣ１〜Ｃ１８アルコキシによって置換されたＣ６〜Ｃ１８アリール；Ｃ１〜Ｃ１８アルキル；又は−Ｏ−によって中断されたＣ１〜Ｃ１８アルキルであるか；又は
Ｒ２５及びＲ２６は一緒になって５員環又は６員環を形成し、Ｒ２７及びＲ２８は互いに独立してＣ６〜Ｃ１８アリール；Ｃ１〜Ｃ１８アルキル又はＣ１〜Ｃ１８アルコキシによって置換されたＣ６〜Ｃ１８アリール；Ｃ１〜Ｃ１８アルキル；又は−Ｏ−によって中断されたＣ１〜Ｃ１８アルキルであり、
Ｒ２９はＣ６〜Ｃ１８アリール；Ｃ１〜Ｃ１８アルキル又はＣ１〜Ｃ１８アルコキシによって置換されたＣ６〜Ｃ１８アリール；Ｃ１〜Ｃ１８アルキル；又は−Ｏ−によって中断されたＣ１〜Ｃ１８アルキルであり、
Ｒ３０及びＲ３１は互いに独立してＣ１〜Ｃ１８アルキル、Ｃ６〜Ｃ１８アリール、又はＣ１〜Ｃ１８アルキルによって置換されたＣ６〜Ｃ１８アリールであり；
Ｒ３２はＣ１〜Ｃ１８アルキル、Ｃ６〜Ｃ１８アリール、又はＣ１〜Ｃ１８アルキルによって置換されたＣ６〜Ｃ１８アリールである）
、式（ＩＶａ）及び／又は式（ＩＶｂ）
【化５】
2013537701.tif 000005
（式中、
Ｒ８９はフェナントリル、ピレニル、トリフェニレニル、１，１０−フェナントロリニル、トリアジニル、ジベンゾチオフェニル、又はピリミジニルであり、前記基のそれぞれは、任意に１つ、又はそれ以上のＣ１〜Ｃ１８アルキル、Ｃ６〜Ｃ１４アリール、又はＣ２〜Ｃ２０ヘテロアリール基によって置換されてよく、
Ｒ９０はフェナントリル、ピレニル、トリフェニレニル、１，１０−フェナントロリニル、トリアジニル、ジベンゾチオフェニル、又はピリミジニルであり、前記基のそれぞれは、任意に１つ、又はそれ以上のＣ１〜Ｃ１８アルキル、Ｃ６〜Ｃ１４アリール、又はＣ２〜Ｃ２０ヘテロアリール基によって置換されてよく、
Ｒ９１はフェナントリル、ピレニル、トリフェニレニル、１，１０−フェナントロリニル、トリアジニル、ジベンゾチオフェニル、ピリミジニル、又はジベンゾフラニルであり、前記基のそれぞれは、任意に１つ、又はそれ以上のＣ１〜Ｃ１８アルキル、Ｃ６〜Ｃ１４アリール、又はＣ２〜Ｃ２０ヘテロアリール基によって置換されてよく、
Ｒ９２はＨ、フェナントリル、ピレニル、トリフェニレニル、１，１０−フェナントロリニル、トリアジニル、ジベンゾチオフェニル、又はピリミジニルであり、前記基のそれぞれは、任意に１つ、又はそれ以上のＣ１〜Ｃ１８アルキル、Ｃ６〜Ｃ１４アリール、又はＣ２〜Ｃ２０ヘテロアリール基によって置換されてよく、
Ａは単結合、アリーレン基、又はヘテロアリーレン基（前記基のそれぞれは、任意に１つ、又はそれ以上のＣ１〜Ｃ１８アルキル基によって置換されてよい）；又は−ＳｉＲ８７Ｒ８８−（式中、Ｒ８７及びＲ８８は互いに独立してＣ１〜Ｃ１８アルキル、又はＣ６〜Ｃ１４アリール基であり、その基は任意に１つ、又はそれ以上のＣ１〜Ｃ１８アルキル基によって置換されてよい）
の化合物を更に含む、請求項９に記載の有機電子デバイス。
【請求項１１】
有機電子デバイスが、有機太陽電池、スイッチング素子及び有機発光ダイオードからなる群から選択される、請求項１から１０又は１７から１９までのいずれか１項に記載の有機電子デバイス。
【請求項１２】
有機電子デバイスが、少なくとも１種の燐光発光体材料を含む発光層を更に含むＯＬＥＤである、請求項１１に記載の有機電子デバイス。
【請求項１３】
発光層が、ホスト材料として少なくとも１種の式（Ｘ）
【化６】
2013537701.tif 000006
（式中、
Ｔは、ＮＲ５７、Ｓ、Ｏ又はＰＲ５７であり；
Ｒ５７は、アリール、ヘテロアリール、アルキル、シクロアルキル又はヘテロシクロアルキルであり；
Ｑ’は、−ＮＲ５８Ｒ５９、−ＳｉＲ７０Ｒ７１Ｒ７２、−Ｐ（Ｏ）Ｒ６０Ｒ６１、−ＰＲ６２Ｒ６３、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ６４、−Ｓ（Ｏ）Ｒ６５、−ＳＲ６６又は−ＯＲ６７であり；
Ｒ５５、Ｒ５６はそれぞれ独立して、アルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、ヘテロアリール、ＳｉＲ７０Ｒ７１Ｒ７２、Ｑ’基又は供与作用又は受容作用を有する基であり；
ａ’’は０、１、２、３又は４であり；
ｂ’は０、１、２又は３であり；
Ｒ５８、Ｒ５９は窒素原子と一緒に、３〜１０個の環原子を有する環状残基を形成し、該残基は非置換であるか又はアルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、ヘテロアリール並びに供与作用又は受容作用を有する基から選択される１つ以上の置換基によって置換されてよい、及び／又は３〜１０個の環原子を有する１つ以上の更なる環状残基に縮合してよく、その際、縮合した残基は非置換であるか又はアルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、ヘテロアリール及び供与作用又は受容作用を有する基から選択される１つ以上の置換基によって置換されてよい；
Ｒ７０、Ｒ７１、Ｒ７２、Ｒ６０、Ｒ６１、Ｒ６２、Ｒ６３、Ｒ６４、Ｒ６５、Ｒ６６、Ｒ６７は互いに独立してアリール、ヘテロアリール、アルキル、シクロアルキル又はヘテロシクロアルキルであるか、又は
一般式（Ｘ）の２つの単位は、結合又はＯを介して、少なくとも１つのヘテロ原子によって任意に中断された、直鎖状又は分枝鎖状の、飽和又は不飽和の橋を介して相互に橋かけされている）
の化合物を更に含む、請求項１２に記載の有機電子デバイス。
【請求項１４】
発光層が、少なくとも１種の式（Ｖ）
【化７】
2013537701.tif 000007
（式中、
ＸはＮＲ、Ｓ、Ｏ又はＰＲであり；
Ｒはアリール、ヘテロアリール、アルキル、シクロアルキル、又はヘテロシクロアルキルであり；
Ａは−ＮＲ６Ｒ７、−Ｐ（Ｏ）Ｒ８Ｒ９、−ＰＲ１０Ｒ１１、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ１２、−Ｓ（Ｏ）Ｒ１３、−ＳＲ１４、又は−ＯＲ１５であり；
Ｒ１、Ｒ２及びＲ３は互いに独立してアリール、ヘテロアリール、アルキル、シクロアルキル、又はヘテロシクロアルキルであり、その際、基Ｒ１、Ｒ２、又はＲ３の少なくとも１つはアリール、又はヘテロアリールであり；
Ｒ４及びＲ５は互いに独立してアルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、ヘテロアリール、基Ａ、又は供与特性、又は受容特性を有する基であり；
ｎ及びｍは、互いに独立して０、１、２、又は３であり；
Ｒ６、Ｒ７は窒素原子と一緒になって、３〜１０個の環原子を有する環状残基を形成し、該残基は非置換であるか、又はアルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、ヘテロアリール及び供与特性、又は受容特性を有する基から選択される１つ以上の置換基で置換されてよい；及び／又は該残基は３〜１０個の環原子を有する１つ以上の更なる環状残基と縮合されていてよく、その際、縮合された残基は、非置換であるか、又はアルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、ヘテロアリール及び供与特性又は受容特性を有する基から選択される１つ以上の置換基で置換されてよく；且つ
Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３、Ｒ１４及びＲ１５は互いに独立してアリール、ヘテロアリール、アルキル、シクロアルキル、又はヘテロシクロアルキルである）
の化合物を更に含む、請求項１２に記載の有機電子デバイス。
【請求項１５】
少なくとも１種の金属有機化合物及び少なくとも１種の金属酸化物を含む正孔輸送層又は正孔注入層。
【請求項１６】
請求項１から１４までのいずれか１項に記載の有機電子デバイス、又は請求項１５に記載の正孔輸送層又は正孔注入層を含む、装置。
【請求項１７】
金属酸化物が周期表の第４族、第５族、第６族、第７族又は第８族に属する金属の酸化物である、請求項２に記載の有機電子デバイス。
【請求項１８】
金属酸化物がレニウム酸化物、モリブデン酸化物、バナジウム酸化物、タングステン酸化物、ニオブ酸化物、タンタル酸化物、クロム酸化物及びマンガン酸化物からなる群から選択される、請求項１７に記載の有機電子デバイス。
【請求項１９】
金属酸化物がレニウム酸化物又はモリブデン酸化物である、請求項１８に記載の有機電子デバイス。