(57)【要約】【課題】本発明の目的は、押出中の目やにの発生を抑え、長期的に安定した押出操作を可能にする樹脂含浸連続繊維成形用ダイ及びその成形ダイを用いた樹脂含浸連続繊維の製造を提供することにある。【解決手段】樹脂含浸連続繊維成形用ダイであって、溶融樹脂を含浸した連続繊維の流路の先端部に設けられた樹脂含浸連続繊維吐出部をダイ表面から所定深さの位置に設け、樹脂吐出部の開口部面積がそれに連なるダイ表面の開口部面積より小さく、且つ、ダイが温度制御されていることを特徴とする樹脂含浸連続繊維成形用ダイ及びそのダイを用いた樹脂含浸連続繊維の製造方法。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
樹脂含浸連続繊維成形用ダイであって、溶融樹脂を含浸した連続繊維の流路の先端部に設けられた樹脂含浸連続繊維吐出部（以下、樹脂吐出部と云うこともある）をダイ表面より深い位置に設け、樹脂吐出部の開口部面積がそれに連なるダイ表面の開口部面積より小さく、且つ、ダイが温度制御されていることを特徴とする樹脂含浸連続繊維成形用ダイ。
【請求項２】
樹脂吐出部の開口部を樹脂吐出部における樹脂の流れ方向に沿ってダイ表面に延長したときに、樹脂吐出部の開口部がダイ表面の開口部面内に位置することを特徴とする請求項１記載の樹脂含浸連続繊維成形用ダイ。
【請求項３】
樹脂吐出部の先端とダイ表面の開口部とが該先端部を頂点として釣鐘状に連なっていることを特徴とする請求項１又は２記載の樹脂含浸連続繊維成形用ダイ。
【請求項４】
樹脂吐出部の先端とダイ表面の開口部とが該先端部を頂点としてラッパ状に連なっていることを特徴とする請求項１又は２記載の樹脂含浸連続繊維成形用ダイ。
【請求項５】
樹脂吐出部の先端とダイ表面の開口部とが該先端部を頂点として漏斗状に連なっていることを特徴とする請求項１又は２記載の樹脂含浸連続繊維成形用ダイ。
【請求項６】
樹脂吐出部のダイ表面からの深さが１〜５０ｍｍである請求項１〜５のいずれかに記載の樹脂含浸連続繊維成形用ダイ。
【請求項７】
樹脂吐出部のダイ表面からの深さが樹脂吐出部の開口部の直径もしくは開口部最短寸法の１／１０以上であることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の樹脂含浸連続繊維成形用ダイ。
【請求項８】
樹脂吐出部の開口部面積（Ｓ１）とダイ表面の開口部面積（Ｓ２）の面積比（Ｓ２／Ｓ１）が１．５〜１５０であることを特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載の樹脂含浸連続繊維成形用ダイ。
【請求項９】
樹脂含浸連続繊維が連続した繊維束からなり、該繊維を３０重量％以上含有することを特徴とする請求項１〜８のいずれかに記載の樹脂含浸連続繊維成形用ダイ。
【請求項１０】
請求項１記載の樹脂含浸連続繊維成形用ダイを用いた樹脂含浸連続繊維の製造方法。
【請求項１１】
ダイの樹脂吐出部の温度を樹脂の融点乃至融点＋３００℃の範囲に制御することを特徴とする請求項１０記載の樹脂含浸連続繊維の製造方法。
【請求項１２】
電熱によるダイの加熱を行うことを特徴とする請求項１１記載の樹脂含浸連続繊維の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、樹脂含浸連続繊維成形用ダイ及びそのダイを使用した樹脂含浸連続繊維の製造方法に関する。更に詳しくは、樹脂を成形するためのダイの形状を改善し、且つ、ダイが温度制御された樹脂含浸連続繊維成形用ダイ及びその成形用ダイを用いた樹脂含浸連続繊維の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
熱可塑性樹脂を含浸した連続繊維成形物は、短繊維で補強されたものに比べてはるかに優れた力学的物性を有するため、近年特に期待されている。成形に供されるペレット状の樹脂含浸連続繊維を製造する工程は、樹脂含浸連続繊維組成物をダイノズルからストランド状に押出すか、又は引出し、更に必要により冷却や引取工程を経て適度な大きさに切断するようなものが含まれる。ダイノズルから樹脂をストランド状に成形する場合、ダイノズル近傍に樹脂屑等、俗に「目やに」と称する付着物が堆積し、樹脂の長期的な安定した製造を維持することは困難であった。対策としては、目やにが製造に支障を来すほどに堆積した段階で、製造を中止してダイノズルを清掃することにより対応している。製造を中止することで、生産性が低下し、また、品質的にも安定したものが得られていない。特許文献１にはノズルの先端をダイのフェースから突出させることが提案されている。特許文献２には、樹脂押し出し穴の本来の径（Ｄ１）がダイ表面から所定深さ（Ｌ２）にわたって大径（Ｄ２）に拡張され、Ｄ２／Ｄ１＝１．１〜２．０、且つＬ２／Ｄ２＝１．６〜０．６の関係に選定されたプラスチック押出機用ダイが提案されている。また、特許文献３には、ダイの流路の出口部に半頂角４〜２０°のテーパーを形成した押出機用ダイが記載されている。これらの提案は、目やにの発生、及びこれらの現象に伴って派生する成形品の外観、形状不良、変色した目やにの混入、更に不安定な運転等を改善する点において、それなりの効果は認められるものの、未だ十分とは言えない。
【０００３】
【特許文献１】
特開平５−７７３０６号公報
【特許文献２】
特開平５−２７８０９４号公報（請求項１、図１及び図２）
【特許文献３】
特開平５−２５３９９７号公報（請求項１、図１）
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
従って、本発明の目的は、押出中の目やにの発生を抑え、長期的に安定した押出操作を可能にする樹脂含浸連続繊維成形用ダイ及びその成形ダイを用いた樹脂含浸連続繊維の製造を提供することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、樹脂含浸連続繊維の製造の際に、ダイの樹脂吐出部をダイ表面より深い位置に設け、吐出部の開口部面積をそれに連なるダイ表面の開口部面積より小さくし、且つ、ダイ樹脂吐出部近傍に設けたヒーターにより樹脂吐出部を特定の温度に制御することにより、目やにの発生を抑えられ、長期的に安定した押出が可能であることを見い出し、本発明を完成するに至った。
【０００６】
すなわち本発明は、樹脂含浸連続繊維成形用ダイであって、溶融樹脂を含浸した連続繊維の流路の先端部に設けられた樹脂含浸連続繊維吐出部（以下、樹脂吐出部と云うこともある）をダイ表面より深い位置に設け、樹脂吐出部の開口部面積がそれに連なるダイ表面の開口部面積より小さく、且つ、ダイが温度制御されていることを特徴とする樹脂含浸連続繊維成形用ダイを提供する。樹脂吐出部の開口部を樹脂吐出部における樹脂の流れ方向に沿ってダイ表面に延長したときに、樹脂吐出部の開口部がダイ表面の開口部面内に位置する前記発明の樹脂含浸連続繊維成形用ダイを提供する。前記発明において樹脂吐出部の先端とダイ表面の開口部とが該先端部を頂点として釣鐘状に連なっている樹脂含浸連続繊維成形用ダイを提供する。前記発明において樹脂吐出部の先端とダイ表面の開口部とが該先端部を頂点としてラッパ状に連なっている樹脂含浸連続繊維成形用ダイを提供する。
【０００７】
前記発明において樹脂吐出部の先端とダイ表面の開口部とが該先端部を頂点として漏斗状に連なっている樹脂含浸連続繊維成形用ダイを提供する。樹脂吐出部のダイ表面からの深さが１〜５０ｍｍである前記発明の樹脂含浸連続繊維成形用ダイを提供する。樹脂吐出部のダイ表面からの深さが樹脂吐出部の開口部の直径もしくは開口部最短寸法の１／１０以上である樹脂含浸連続繊維成形用ダイを提供する。樹脂吐出部の開口部面積（Ｓ１）とダイ表面の開口部面積（Ｓ２）の面積比（Ｓ２／Ｓ１）が１．５〜１５０である前記発明の樹脂含浸連続繊維成形用ダイを提供する。樹脂含浸連続繊維が連続した繊維束からなり、該繊維を３０重量％以上含有する前記発明の樹脂含浸連続繊維成形用ダイを提供する。また、本発明は前記発明の樹脂含浸連続繊維成形用ダイを用いた樹脂含浸連続繊維の製造方法を提供する。ダイの樹脂吐出部の温度を樹脂の融点乃至融点＋３００℃の範囲に制御する前記発明の樹脂含浸連続繊維の製造方法を提供する。電熱によるダイの加熱を行うこと前記発明の樹脂含浸連続繊維の製造方法を提供する。
【０００８】
【発明の実施の形態】
以下に、本発明を具体的に説明する。
本発明の樹脂含浸連続繊維成形用ダイは、連続繊維含浸フィルム、もしくはシート成形用のダイや、連続繊維含浸パイプ成形用ダイにも適用できるが、樹脂含浸連続繊維のペレット成形のためのダイを例として説明する。しかしながら本発明が、これにより限定されるものではない。図１−ａ、１−ｂ、１−ｃ、及び１−ｄには、本発明の樹脂含浸連続繊維成形用ダイの実施態様を示す略図を示したが、本発明のダイは、これらの例示により限定されるものではない。これらのダイの樹脂吐出口からダイ表面開口部を含めた形状は、図１−ａでは樹脂吐出部の先端とダイ表面の開口部とが該先端部を頂点として漏斗状（円錐状）に連なっている。図１−ｂでは樹脂吐出部の先端とダイ表面の開口部とが該先端部を頂点として釣鐘状に連なっている。図１−ｃでは樹脂吐出部の先端とダイ表面の開口部とが該先端部を頂点としてラッパ状に連なっている。これらの混合型をとってもよい。図１−ｄは、側断面が釣鐘状で、図１−ｄ’のダイ正面の円筒半割図に示す様にシート状の樹脂含浸連続繊維を吐出するダイを例示したものである。
また、一つのダイにおいて樹脂吐出口は、単数であっても、複数であってもよい。ここで、樹脂吐出部の開口部とは、樹脂吐出部からダイ表面の開口部にむかって、開口部の径が変化する場合、径の変化前の吐出部の開口部を云う。
【０００９】
本発明のダイは、樹脂吐出部の開口部を樹脂吐出部における樹脂の流れ方向に沿ってダイ表面の方向に延長したときに、樹脂吐出部の開口部延長面がダイ表面の開口部面内に位置する様に配置されていることが好ましい。樹脂吐出部とダイ表面の開口部がこのような位置範囲にあることにより、樹脂を含浸し連続繊維維束が吐出口から引き抜かれるときに吐出口のエッヂ部分に接触し、樹脂分或いは樹脂に含まれていた添加物などが絞り出され目やにの原因になることを防ぐことができる。また、樹脂吐出部の開口部の形状は円形、多角形、楕円形、長方形、或いはそれらの結合した形状が可能であり、樹脂吐出口は単数でも、複数でもよい。樹脂含浸連続繊維成形品の用途により、決められる。
【００１０】
また、樹脂吐出部のダイ表面からの深さは、１〜５０ｍｍ、更に、２〜４０ｍｍであることが好ましい。深さがこの範囲にあれば、樹脂吐出部付近の空気による冷却が生じにくいので好ましい。また、樹脂吐出部のダイ表面からの深さが樹脂吐出部の開口部の直径もしくは開口部最短寸法の１／１０以上、更に１／５以上、特に１／２以上であることが好ましい。樹脂吐出部の開口部面積（Ｓ１）とダイ表面の開口部面積（Ｓ２）の面積比（Ｓ２／Ｓ１）は１．５〜１５０、更に１．５〜８０、特に１．５〜２０であることが樹脂吐出部の外気との接触による放熱防止の観点から好ましい。
本発明のダイを用いて成形される樹脂含浸連続繊維には、連続した繊維束が用いられ、該連続繊維を３０重量％以上含有することが好ましい。
【００１１】
樹脂含浸連続繊維成形用ダイは、温度制御されていることを特徴とする。温度制御は、ダイ内の温度、例えば、樹脂吐出部近辺の温度を検出し、設定温度に対応した加熱を行う。用いる加熱手段については、特に限定するものではないが、例えば、ダイ内に電熱による加熱手段を装着する方法、熱媒体をダイ内に循環させる方法などのダイに装着されるもの、又は、ダイ外から赤外線、熱風などで加熱する方法がある。これらの中、電熱によりダイ内、或いはダイ外から加熱することが実用的で好ましい。図１−ｅは、温度制御するための温度測定用管穴を設置した複数吐出口を有するダイの正面図であり、図１−ｅ’は、その側断面図であり、ヒーター用の穴を設けた例を示す。ダイの樹脂吐出部の温度を原料樹脂の融点乃至融点＋３００℃、好ましくは融点＋２０℃乃至融点＋２８０℃、より好ましくは融点＋５０℃乃至融点＋２５０℃、特に好ましくは融点＋７０℃乃至融点＋２００℃の範囲に制御することが吐出口での溶融樹脂の流動性を維持し、発生する目やにの変色を防止する観点から好ましい。
本発明の前記ダイの装着は、例えば、クロスヘッドダイの吐出側に直接取り付けてもよいし、離して設けてもよい。通常、直接取り付けて使用する方が実用的で好ましい。
ダイの材質は金属製が好ましいが、セラミックでも可能であり、また金属表面にセラミックを被覆又は張り合わせたものも使用できる。また、金属を研磨、コーティング等により、表面処理したものも好ましい。
【００１２】
図２は本発明の樹脂含浸連続繊維の製造方法に係わる発明の製造工程の概略を例示したものであり、本発明はこれにより、制限を受けるものではない。図中、連続繊維束１はロールバー２を通りクロスヘッドダイ４で、押出機３から供給される溶融した熱可塑性樹脂とクロスヘッドダイ内の流路で合流し溶融樹脂を含浸し、クロスヘッドダイと連結した樹脂含浸連続繊維成形用ダイ（賦形ダイ）５で任意の形状、例えば断面が円形に成形され、引取ロール６により引き取られ、例えばペレタイザー７でペレット化される。通常、クロスヘッドダイと賦形ダイとは結合している。本発明で特別の断りがない限りダイとは樹脂含浸連続繊維成形用ダイを指すものとする。本発明の樹脂含浸連続繊維の製造方法は、前記の如き特定形状で、温度制御可能なダイを用い樹脂含浸連続繊維の製造を行うことを云う。本発明の製造方法を用いることにより、ダイの樹脂吐出口での目やにの発生が少なく、長期にわたる安定した押出運転が可能になった。
【００１３】
本発明に係わる製造方法で使用される樹脂としては、特に限定されるものではない。合成樹脂、天然樹脂等があるが、合成樹脂が好ましい。合成樹脂としては熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂があるが、熱可塑性樹脂が好ましい。熱可塑性樹脂であれば全ての樹脂が使用可能である。例えば、一般用ポリスチレン、耐衝撃性ポリスチレン、アクリロニトリル−スチレン共重合体樹脂、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体樹脂等のポリスチレン系樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン系樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等の熱可塑性ポリエステル系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、塩化ビニル、塩素化ポリプロピレン等のハロゲン含有ポリオレフィン樹脂、６−ナイロン、６，６−ナイロン、４，６−ナイロン、１１−ナイロン、１２−ナイロン等のポリアミド系樹脂、ポリエチルアクリレート樹脂、ポリメチルメタクリレート樹脂等のポリアクリル系樹脂、ポリスルホン酸系樹脂、ポリフェニルエーテル樹脂、ポリアセタール樹脂、液晶性芳香族ポリエステル樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂等の汎用樹脂からスーパーエンプラまで全ての熱可塑性樹脂及びこれらの２種類以上からなるアロイ樹脂が使用可能である。アロイを形成する樹脂は、ここに挙げた熱可塑性樹脂に限定されるものではなく、周知の他の熱可塑性樹脂及びそれらの２種類以上のアロイ樹脂が使用可能である。特に本発明の適用が好ましい熱可塑性樹脂としては、安価なポリスチレン系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ハロゲン含有ポリオレフィン系樹脂を挙げることができる。
【００１４】
本発明に係わる樹脂含浸連続繊維を構成する繊維は特に限定されるものではなく、周知のいずれの繊維も強化繊維として使用可能である。例えば、Ｅ−ガラス、Ｄ−ガラス等のガラス繊維；ポリアクリロニトリル系、ピッチ系、レーヨン系等の炭素繊維；ボロン繊維、鉱物繊維等の無機繊維；ステンレス、黄銅等の金属繊維；超高分子量ポリエチレン繊維、ポリオキシメチレン繊維、ポリビニルアルコール繊維、液晶性芳香族ポリエステル繊維、ポリエチレンテレフタレート繊維、ポリｐ−フェニレンテレフタルアミド繊維、ポリｍ−フェニレンイソフタルアミド繊維等のアラミド繊維、ポリアクリロニトリル繊維、綿、ジュート等のセルロース繊維等の有機繊維などが挙げられる。
【００１５】
溶融樹脂を含浸した連続繊維束をダイに供給して、ストランドとすることもできる。ここで、連続繊維とは、連続した繊維束を云う。また、目的に応じて所望の特性を付与するため、一般に熱可塑性樹脂に添加される公知の物質、例えば酸化防止剤、耐熱安定剤、紫外線吸収剤等の安定剤、帯電防止剤、難燃剤、難燃助剤、染料や顔料等の着色剤、潤滑剤、可塑剤、結晶化促進剤、結晶核剤等を配合することも可能である。また、ガラスフレーク、マイカ、ガラス粉、ガラスビーズ、タルク、クレー、アルミナ、カーボンブラック、ウォラストナイト等の板状、粉粒状、の無機化合物、ウィスカー等を併用してもよい。このようにして製造される樹脂含浸連続繊維は、ペレット、シート、異形押出物等に成形される。
【００１６】
【実施例】
以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
（実施例１〜５）
図２に示す装置において、図３−ａ及び図３−ｂ（寸法の単位はｍｍ）に示した円錐型、及び釣鐘型の賦形ダイをクロスヘッドダイの先端に装着し、表−１に示した条件にて、樹脂含浸連続繊維束を引き取り、これをカッティングして長さ１１ｍｍのペレット状樹脂含浸連続繊維を製造した。結果として、運転状況を表１に示した。尚、温度制御は賦形ダイに埋め込んだ電気加熱又は熱風吹付により行った。
（比較例１）
賦形ダイが窪みのないフラットな樹脂吐出口を有するものである以外は、実施例４と同様な条件でペレット状樹脂含浸連続繊維束を製造した。運転結果を表１に示した。
（比較例２）
温度制御をしなかったことを除き、実施例４と同様な条件にてペレット状樹脂含浸連続繊維束を製造した。運転結果を表１に示した。なお、ダイの温度は２８５〜２９５℃の範囲で変動した。
【００１７】
【表１】
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【００１８】
【発明の効果】
本発明によれば、樹脂成形用ダイは樹脂吐出口であるダイノズルに窪みを設けることにより、且つ、ノズル近傍の加熱手段により温度制御されることにより、ダイノズルに目やにの堆積が防止でき、長期的な安定したストランド状樹脂の製造が可能になった。また、目やにから派生した品質を低下させるような物質の混入の防止も可能となった。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１−ａは本発明の一実施態様の樹脂吐出部を含むダイの側断面図である。
図１−ｂは本発明の一実施態様の樹脂吐出部を含むダイの側断面図である。
図１−ｂ’は図１−ｂの正面図である。
図１−ｃは本発明の一実施態様の樹脂吐出部を含むダイの側断面図である。
図１−ｄは本発明の一実施態様の樹脂吐出部を含むダイの側断面図である。
図１−ｄ’は図１−ｄの正面円筒半割図である。
図１−ｅは温度制御するための温度測定用管穴を設置した複数吐出口を有するダイの正面図である。
図１−ｅ’はヒーター用の穴を設けたその側断面図である。
【図２】本発明の樹脂含浸連続繊維の製造方法に係わる製造工程の全体の概略を示す。
【図３】図３−ａは、実施例５で用いた円錐型ダイの寸法入り側断面図である。
図３−ｂは、実施例１〜４及び比較例２で用いた釣鐘型ダイの寸法入り側断面図である。
【符号の説明】
１  連続繊維束
２  ロールバー
３  押出機
４  クロスヘッドダイ
５  賦形ダイ
６  引取ロール
７  ペレタイザー
【図１】
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【図２】
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【図３】
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