【手続補正書】
【提出日】平成23年11月24日(2011.11.24)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ジアミノピリジンまたはジアミノピリジンヘミスルファートをオレウムおよび硝酸と接触させることによりジアミノジニトロピリジンを調製するための方法であって、前記ジアミノピリジンに基づき少なくとも１％モル過剰量の硝酸を攪拌しながら添加し、攪拌を少なくとも２時間〜４時間にわたって継続し、最初に、１）ジアミノニトロピリジンスルホン酸、次いで、２）ジアミノジニトロピリジンを生成する工程を含む、方法。
【請求項２】
前記ジアミノピリジンまたはジアミノピリジンヘミスルファートを、硝酸と接触させる前にオレウムと接触させ、前記硝酸を２回の別個の増量分として添加する、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
硝酸の前記モル過剰量が、１％〜３％である、請求項１または請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記攪拌が、４時間にわたって続けられる、請求項１または請求項２に記載の方法。
【請求項５】
前記ジアミノジニトロピリジンが、０．１重量％未満の２，６−ジアミノ−３−ニトロピリジン−５−スルホン酸を含む、請求項１〜４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項６】
２，６−ジアミノ−３−ニトロピリジン−５−スルホン酸を含むジアミノジニトロピリジンを精製するための方法であって、２，６−ジアミノ−３−ニトロピリジン−５−スルホン酸を含む前記ジアミノジニトロピリジンを、オレウム、およびニトロ化に必要とされる化学量論量に基づく過剰の硝酸と攪拌しながら接触させ、攪拌が少なくとも２時間〜４時間にわたって続けられて、０．１重量％未満の２，６−ジアミノ−３−ニトロピリジン−５−スルホン酸を有するジアミノジニトロピリジンを生成する工程を含む、方法。
【請求項７】
前記攪拌が４時間にわたって続けられる、請求項６に記載の方法。
【請求項８】
少なくとも２５ｄＬ／ｇの内部粘度を有するポリ（２，３，５，６−テトラアミノピリジン−コ−２，５−ジヒドロキシテレフタレート）を調製するための方法であって、
Ａ）ジアミノピリジンを、オレウム、および前記ジアミノピリジンに基づき少なくとも１％モル過剰の硝酸と攪拌しながら接触させ、攪拌が少なくとも２時間〜４時間にわたって続けられて、０．１重量％未満の２，６−ジアミノ−３−ニトロピリジン−５−スルホン酸を含むジアミノジニトロピリジンを調製する工程と、
Ｂ）０．１重量％未満の２，６−ジアミノ−３−ニトロピリジン−５−スルホン酸を含むジアミノジニトロピリジンを水素化して、テトラアミノピリジンを生成する工程と、
Ｃ）前記テトラアミノピリジンをジヒドロキシテレフタル酸二カリウムとカップリングして、テトラアミノピリジニウムジヒドロキシテレフタル酸二カリウム複合体を生成する工程と、
Ｄ）前記テトラアミノピリジニウムジヒドロキシテレフタル酸二カリウム複合体を重合させて、少なくとも２５ｄＬ／ｇの内部粘度を有するポリ（２，３，５，６−テトラアミノピリジン−コ−２，５−ジヒドロキシテレフタレート）を生成する工程と
を含む、方法。
【請求項９】
前記ジアミノジニトロピリジンが、０．０５重量％未満の２，６−ジアミノ−３−ニトロピリジン−５−スルホン酸を含み、前記ジアミノジニトロピリジンが、１重量％未満の２−ヒドロキシ−６−アミノ−３，５−ジニトロピリジンを含む、請求項８に記載の方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８０】
洗浄後、濾過器中の湿潤ケークを、窒素吹き付けおよび真空吸引により部分的に乾燥させ、次いで、真空オーブンで恒量まで乾燥させて、黄色固体の生成物を得た（９１ｇ、試料がＤＡＮＰＳであることに基づき、収率８６％、ＭＷ＝２３４）。ＨＰＬＣ分析は、この試料が３％のＤＡＤＮＰを含み、ＨＡＤＮＰを含まず、９７％のＤＡＮＰＳを含むことを示した。この試料を水素化または重合する試みはなされなかった。
以下に、本発明の好ましい態様を示す。
［１］  １）アミノピリジンまたは２）アミノベンゼンを、オレウムおよび硝酸と接触させることにより、それぞれ、１）ジアミノジニトロピリジンまたは２）ジアミノジニトロベンゼンを調製するための方法であって、それぞれ、前記アミノピリジンまたはアミノベンゼンに基づき少なくとも約１％モル過剰の硝酸を少なくとも２時間にわたって攪拌しながら添加して、最初に、それぞれ、１）アミノニトロピリジンスルホン酸または２）アミノニトロベンゼンスルホン酸、続いて、それぞれ、１）ジアミノジニトロピリジンまたは２）ジアミノジニトロベンゼンを生成する工程を含む、方法。
［２］  前記アミノピリジンまたはアミノベンゼンを、硝酸と接触させる前にオレウムと接触させ、前記硝酸の増量分を２回に分けて添加する、［１］に記載の方法。
［３］  硝酸の前記モル過剰が、約１％〜約３％である、［１］または［２］に記載の方法。
［４］  前記攪拌が、約２時間〜約４時間にわたって続けられる、［１］または［２］に記載の方法。
［５］  前記ジアミノジニトロピリジンが、０．１重量％未満の２，６−ジアミノ−３−ニトロピリジン−５−スルホン酸を含み、前記ジアミノジニトロベンゼンが、０．１重量％未満の２，６−ジアミノ−３−ニトロベンゼン−５−スルホン酸を含む、［１］〜［４］のいずれか一項に記載の方法。
［６］  ２，６−ジアミノ−３−ニトロピリジン−５−スルホン酸を含む組成物。
［７］  ジアミノピリジンまたはジアミノピリジンヘミスルファートをオレウムと接触させてジアミノピリジンスルホン酸を生成する工程、および前記ジアミノピリジンに基づいて少なくとも１％モル過剰の硝酸を添加してジアミノニトロピリジンスルホン酸を生成する工程により調製される、［６］に記載の組成物。
［８］  １）２，６−ジアミノ−３−ニトロピリジン−５−スルホン酸を含むジアミノジニトロピリジン、または２）２，６−ジアミノ−３−ニトロベンゼン−５−スルホン酸を含むジアミノジニトロベンゼンを精製するための方法であって、それぞれ、１）前記ジアミノジニトロピリジンまたは２）前記ジアミノジニトロベンゼンを、オレウム、および前記ジアミノジニトロピリジンまたはジアミノジニトロベンゼンに基づき少なくとも約１％モル過剰の硝酸と、少なくとも２時間にわたって攪拌しながら接触させて、それぞれ、約０．１重量％未満の２，６−ジアミノ−３−ニトロピリジン−５−スルホン酸を有するジアミノジニトロピリジン、または２）約０．１重量％未満の２，６−ジアミノ−３−ニトロベンゼン−５−スルホン酸を有するジアミノジニトロベンゼンを生成する工程を含む、方法。
［９］  硝酸の前記モル過剰が、約１％〜約３％であり、前記攪拌が、約２時間〜約４時間にわたって続けられる、［８］に記載の方法。
［１０］  各々少なくとも２５ｄＬ／ｇの内部粘度を有する、ポリ（２，３，５，６−テトラアミノピリジン−コ−２，５−ジヒドロキシテレフタレート）またはポリ（２，３，５，６−テトラアミノベンゼン−コ−２，５−ジヒドロキシテレフタレート）を調製するための方法であって、
Ａ）約０．１重量％未満の２，６−ジアミノ−３−ニトロピリジン−５−スルホン酸を含むジアミノジニトロピリジンを水素化してテトラアミノピリジンを生成する工程、または約０．１重量％未満の２，６−ジアミノ−３−ニトロベンゼン−５−スルホン酸を含むジアミノジニトロベンゼンを水素化してテトラアミノベンゼンを生成する工程と、
Ｂ）前記テトラアミノピリジンまたはテトラアミノベンゼンをジヒドロキシテレフタル酸二カリウムとカップリングして、それぞれ、テトラアミノピリジニウムジヒドロキシテレフタル酸二カリウム複合体、またはテトラアミノベンゼンジヒドロキシテレフタル酸二カリウム複合体を生成する工程と、
Ｃ）前記テトラアミノピリジニウムジヒドロキシテレフタル酸二カリウム複合体を重合させて、少なくとも２５ｄＬ／ｇの内部粘度を有するポリ（２，３，５，６−テトラミノピリジン−コ−２，５−ジヒドロキシテレフタレート）を生成する工程、または前記テトラアミノベンゼンジヒドロキシテレフタル酸二カリウム複合体を重合させて、少なくとも２５ｄＬ／ｇの内部粘度を有するポリ（２，３，５，６−テトラアミノベンゼン−コ−２，５−ジヒドロキシテレフタレート）を生成する工程と
を含む、方法。
［１１］  前記ジアミノジニトロピリジンが、約０．０５重量％未満の２，６−ジアミノ−３−ニトロピリジン−５−スルホン酸を含み、前記ジアミノジニトロピリジンが、約１重量％未満の２−ヒドロキシ−６−アミノ−３，５−ジニトロピリジンを含む、［１０］に記載の方法。