【事件の表示】
　平成４年特許願第２３６９５１号「模擬移動床吸着および結晶化を用いる、Ｃ８芳香族炭化水素中のパラキシレンの分離方法」拒絶査定不服審判事件〔平成５年８月１０日出願公開、特開平５−２０１８８６〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
１．手続の経緯・本願発明
　本願は、平成４年９月４日（優先権主張１９９１年９月５日、１９９２年７月６日（２件）　フランス）に出願されたものであって、請求項１ないし１４に係る発明は、平成１１年９月１日付け、平成１３年５月２１日付け及び平成１３年１１月１９日付けの手続補正書により補正された明細書及び図面の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項１ないし１４に記載されたとおりのものであるところ、請求項１に係る発明（以下、「本願発明」という。）は、次のとおりのものである。
「主としてＣ８芳香族炭化水素を含む炭化水素仕込原料中に含まれるパラキシレンの分離および回収方法であって、この方法は、第一フラクションと第二フラクションとをもたらす仕込原料の吸着工程、第一フラクションの異性化工程、および第二フラクションの結晶化工程を含む方法において、下記工程を含むことを特徴とする方法：
　（ａ）少なくとも１つの模擬移動床（lit mobile simule）吸着帯域において、メタキシレン、パラキシレン、エチルベンゼン、および場合によってはオルトキシレンを含む前記仕込原料と、ゼオライト吸着床とを、仕込原料の流量に対する流量が１．２〜２．５である適切な脱着溶媒の存在下、溶媒と、メタキシレンと、エチルベンゼンと、および場合によってはオルトキシレンとを含む第一フラクション、および溶媒と主としてパラキシレンとを含む第二フラクションを、純度７５〜９８％、および改善された生産率で得るような吸着条件下に、連続的に接触させる工程、
　（ｂ）一方で溶媒、他方でメタキシレン、エチルベンゼンおよび場合によってはオルトキシレン混合物を分離するために、第一フラクションを蒸留する工程、
　（ｃ）前記混合物を、適切な条件で、水素の存在下、異性化帯域で異性化し、異性化物を回収し、これを蒸留後、工程（ａ）へ再循環する工程、
　（ｄ）第二フラクションを蒸留し、一方で溶媒、他方でパラキシレンを７５〜９８％の純度で回収する工程、
　（ｅ）結晶化帯域において、温度＋１０℃〜−２５℃で、工程（ｄ）のパラキシレンの結晶化を行ない、一方で工程（ａ）の方へ再循環する母液、他方で母液で湿ったパラキシレン結晶を得る工程、
　（ｆ）洗浄帯域において、適切な洗浄溶媒でパラキシレン結晶を洗浄し、非常に高い純度でパラキシレン結晶を回収する工程。」
　
２．引用刊行物等の記載事項
　これに対して、原査定の拒絶の理由に引用された刊行物等及びその記載事項は次のとおりである。
　（１）刊行物１：特開昭５５−１３９３２７号公報
　ア．高純度パラキシレンの製造法について、
「（１）Ｃ８芳香族炭化水素の混合物から成るかまたはこれを含有する供給原料を、カチオン交換ゼオライトを吸着剤とする吸着分離域に供給してパラキシレンを選択的に吸着分離して粗パラキシレンを得、次にこの粗パラキシレンを結晶化分離域に送って−２０°〜１０℃の範囲の温度に冷却してパラキシレンを結晶化させて精製パラキシレンを得ることから成る高純度パラキシレンの製造法において、吸着分離域を吸着ゾーン、濃縮ゾーンおよび脱着ゾーンから構成して供給原料を吸着ゾーンと濃縮ゾーンとの間に供給し、濃縮ゾーンと脱着ゾーンの間からパラキシレン濃厚液をとり出して結晶化分離域に送り、冷却結晶化により析出したパラキシレンを分離した後の分離液を前記濃縮ゾーンに循環導入して使用し、その際の導入位置を原料供給位置とパラキシレン濃厚液とり出し位置との間であって次式（Ｉ）で定められる範囲内にえらぶことを特徴とする方法。・・・
（２）供給原料として、ナフサリフォメート、分解ガソリン、コーカーガソリンから得たＣ８芳香族含有炭化水素、トルエンの不均化およびトランスアルキル化反応で得たＣ８芳香族含有炭化水素または異性化反応を経たＣ８芳香族炭化水素のいずれかを使用する特許請求の範囲第（１）項の高純度パラキシレンの製造法。
（３）吸着剤として用いるカチオン交換ゼオライトが、天然ゼオライトまたは合成ゼオライトを、カリウム、ナトリウム、セシウム、ルビジウム、リチウム、銅、銀、ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、亜鉛、カドミウム、タリウム、モリブテン、マンガン、コバルト、ニッケルのうちの１種または２種以上でカチオン交換したものである特許請求の範囲第（１）項の高純度パラキシレンの製造法。
（４）メタキシレンに対するパラキシレンの吸着選択率が３以上であり、しかもエチルベンゼンに対するパラキシレンの吸着選択率が１以上であるカチオン交換ゼオライトを吸着剤として使用する特許請求の範囲第（１）項または第（３）項のいずれかの高純度パラキシレンの製造法。
（５）脱着剤としてベンゼン、トルエン、ジエチルベンゼンまたはトリメチルベンゼンを使用する特許請求の範囲第（１）項の高純度パラキシレンの製造法。
（６）結晶化分離域に送られる粗パラキシレンの濃度が８０〜９５重量％である特許請求の範囲第（１）項の高純度パラキシレンの製造法。
（７）結晶化分離域における冷却温度が−１５°〜５℃の範囲にある特許請求の範囲第（１）項の高純度パラキシレンの製造法。」（特許請求の範囲の請求項（１）ないし（７））
　イ．利用分野について、
「本発明は、Ｃ８芳香族炭化水素の混合物から成るか、またはこれを含有する供給原料から、吸着分離と結晶化分離との組み合わせによりパラキシレンを取得する高純度パラキシレンの製造法において、結晶化分離域で生じるパラキシレン分離域の分離液（ろ（以下「ろ」と表記）液）を吸着分離域で最も有効に利用することにより、吸着分離と結晶化分離との最適の組み合わせを実現し、高純度パラキシレンを高収率で経済的に製造する方法に関する。」（第２頁右上欄５〜１３行）
　ウ．フローチャートについて、
「本発明の方法を、代表的な態様を示したフローチャートである第１図にもとづいて説明する。
　供給原料は、まず点線で囲んだ吸着分離域１で分離操作にかける。この操作は、通常の吸着分離プロセスと、特に異なるところはない。すなわち、前述したような吸着剤を充填した吸着層にＣ８芳香族炭化水素を含む供給原料を通し、原料の中からパラキシレンを選択的に吸着保持させ、吸着しなかった残液は抜き出し、吸着剤の層に脱着剤を通して吸着されているパラキシレンを脱着させてパラキシレン濃厚液を得、この液から脱着剤を除いて粗パラキシレンを得る。
　吸着分離の方式には、固定床を用いた回分式および移動床を用いた連続式の両方式があるが、吸着剤と供給原料（および脱着剤）とを向流的に接触させる移動床式が有利である。その中でも、吸着剤の充填層そのものは物理的に移動させることなく、流体の導入および抜き出す位置を順次移動させることによって同様の効果を生じる。連続擬似移動床式が、工業的な実施の面からは最適である。連続擬似移動床式の吸着剤層を用いたパラキシレンの吸着分離法は、特公昭４９−２７５６９号に記載されており、本発明における吸着分離操作も、この教示にならって実施することができる。
  第１図において、吸着剤充填層は、吸着ゾーン１１、濃縮ゾーン１２および脱着ゾーン１３から構成され、各ゾーンは複数のカラムをバルブで連結してグループにしたものであって、バルブの開閉により上述したように流体の導入およびとり出し位置が順次移動する（図では右から左へ）ため、吸着剤がこれと向流的に（図では左から右へ、仮想的に示した→印に従って）移動すると同じことになる。
　吸着ゾーン１１では、Ａ点から導入された供給原料と吸着剤との接触によりパラキシレンが選択的に吸着分離される。
　パラキシレンをとった残液はＢ点から出て、蒸留装置３１に入り、こゝで脱着液の一部とパラキシレン以外のＣ８芳香族炭化水素を中心とする成分とを分け、前者はＤ点へ戻して再使用し、後者は任意に異性化反応によって再利用する。
　濃縮ゾーン１２の中途のある位置Ｚ点に、後記する結晶化分離域（一点鎖線で囲んだ２の部分）からのパラキシレン分離後の分離液（ろ液）を導入する。ついで脱着ゾーン１３において、吸着されていたパラキシレンは吸着剤から離され、脱着剤との混合液となってＣ点から蒸留装置３２に送られる。
　脱着剤は、パラキシレン類似の被吸着性を有し、かつ沸点差などを利用してパラキシレンと容易に分離できるものをえらぶ。それらの具体例は、ベンゼン、トルエン、ジエチルベンゼン、トリメチルベンゼンなどである。
　上述の吸着−脱着操作は、通常行なわれている条件をそのまゝ適用することができる。すなわち、室温〜２５０℃の温度および大気圧〜３０Ｋｇ／ｃｍ２（ゲージ）の圧力の範囲である。蒸留装置３２で分離した粗パラキシレンは結晶化分離域２へ送り、脱着剤はＤ点へ循環する。
　粗パラキシレンの濃度は、吸着分離と結晶化分離との組み合わせにおける操作の容易さと経済性などを考慮すれば、８０〜９５重量％とするのが適当である。
　結晶化分離域では、粗パラキシレンが冷却装置２１を経て、結晶缶２２でパラキシレンが析出し、これを遠心分離機２３で分離する。結晶化のための冷却温度は−２０°〜＋１０℃の範囲とする。
　温度が低いほどパラキシレン結晶化率は高くなるが、冷却に要する費用が増大する上に結晶に不純物が巻き込まれるおそれも大きくなるから、あまり低温にすることは得策ではない。高すぎる結晶化率は、結晶化工程から分離工程への輸送にも問題を与えることになる。逆に、結晶化温度が高いほど操作が容易であり冷却の費用も少ないが、結晶化率が低下してパラキシレンが液側に多く残存することになるので、当然に効率が悪くなる。これらのバランスを考えて、結晶化温度としては−１５°〜５℃の範囲が好ましいという結論に至る。
　なお、結晶化分離により得た精製パラキシレンは、そのまゝでは少量の母液が付着しているので、高純度のパラキシレンか水その他の洗浄液で洗って純度を高めた上で製品とすることが推奨される。・・・
　一般的な用途に向ける高純度パラキシレンに要求される純度は、もちろんできるだけ高い方がよく、好ましくは９９．２％以上であり、収率もなるべく高い方がよく、９２％以上が望ましい。・・・もちろん、収率または純度のバランスは重要であるが、いずれか一方により大きな比重がある場合、本発明の範囲内で所望の結果をもたらす条件を見つけ出すことは容易である。　Ｃ８芳香族系炭化水素を含む供給原料からのパラキシレンの取得は、工業的実施に当たっては、残ったＣ８芳香族炭化水素を異性化反応によって再びパラキシレンを含有する混合物に変え、循環利用することが多い。この異性化反応は、反応に供する残液中のパラキシレン含量が低いほど能率がよいのは当然である。本発明の方法でパラキシレンを分離した残液は、パラキシレン収率の高い結果、従来の方法によって生じる残液よりパラキシレン濃度が低いことが期待できる。従って、異性化工程での操作は一層容易となり、触媒使用量が低減できるといった付加的な利益も得られる。」（第４頁左下欄４行〜第６頁右上欄７行、第１図参照）
　エ．実験例として、
「第１図の吸着分離域１の部分に、第２図に示した擬似移動床式の装置を用いて、液相でＣ８芳香族炭化水素の混合物からパラキシレンを分離する実験を行なった。
　吸着剤の充填層は、吸着ゾーン、濃縮ゾーンおよび脱着ゾーンから成り、各ゾーンはそれぞれ５カラム、５カラムおよび３カラムのグループである。１本のカラムは、内径２２．２ｍｍ、長さ１．５ｍの吸着剤充填層を有する。
　使用した吸着剤は、粉末状のＸ型ゼオライトのナトリウムイオンをカリウムイオンと交換し、４２０℃に２時間加熱して脱水し活性化したものであって、その吸着選択率はαＰ／Ｍ＝５、αＰ／Ｅ＝２であった。
　供給原料は下記の組成を有するものを、
　パラキシレン　　　　　２０重量％
　メタキシレン　　　　　４５重量％
　オルトキシレン　　　　１５重量％
　エチルベンゼン　　　　２０重量％
１５０℃に加熱して１ｌ／ｈｒの割合で供給した。
　脱着剤にはジエチルベンゼンを使用し、やはり１５０℃で、５ｌ／ｈｒで供給した。圧力は１０ｋｇ／ｃｍ２（ゲージ）である。
　バルブを５分間隔で切り換えることにより、液流体と吸着剤とが擬似的に向流で接触するようにした。第２図における各バルブの開閉状態はつぎのようなものであって、（結晶化分離域から循環して来る分離液を、濃縮ゾーンにおいてＺ＝６０（％）の位置に導入する場合に例をとって示す）
〔スタート時〕
　・・・
〔５分後〕
　・・・
　第３図はこの模様を理解に便なように画き直したもので、Ａはスタート時、Ｂは５分後のバルブ開閉にもとづく流路をそれぞれ示す。ＡにおいてはカラムＮｏ．９〜１３が吸着ゾーン、カラムＮｏ．４〜８が濃縮ゾーン、カラムＮｏ．１〜３が脱着ゾーンであるが、ＢにおいてはカラムＮｏ．１０〜１３および１が吸着ゾーン、カラムＮｏ．５〜９が濃縮ゾーン、カラムＮｏ．２〜４が脱着ゾーンとなる。
　定常状態に達したところで残液およびパラキシレン濃厚液を抜き出した。後者を通常の蒸留操作にかけて脱着剤ジエチルベンゼンと粗パラキシレンとに分け、この粗パラキシレンを０°、−５°または−１５℃に冷却し、パラキシレンが結晶化したのち、分離液（ろ液）と分離した。
　そのろ液を上記の濃縮ゾーンの所定のカラムに導入して循環させる操作を４回くり返して、連続操作に近い状態を現出した。この４回の操作の後に得られた精製パラキシレンの結晶を分析し、純度をしらべるとともに収率を算出した。
　その結果を第４図および第５図に示す。これらの図は、前述した諸傾向、すなわち、純度にとっては原料供給位置に近い分離液導入と高い結晶化温度とが好ましく、収率に対しては逆にパラキシレン濃厚液とり出し位置に近い分離液導入と低い結晶化温度がプラスにはたらくこと、そして常にαＰ／Ｍの大きい吸着剤が好成績をあげることを示している。
　上記の結果にもとづいて、パラキシレンの純度９９．２％以上、収率９２％以上との、工業的実施のための条件をみたすＺの範囲を、結晶化温度との関連において示したものが第６図である。Ｚは、αＰ／Ｍ＝３、５、７の値に応じて示したＭａｘ、およびＭｉｎ、の２本の直線にはさまれた領域にあれば、上の条件がかなえられる。この図はまた、使用する吸着剤のメタキシレンに対するパラキシレンの吸着選択率が高いほど、実施可能なＺの範囲が広いことをも示している。
　比較のため、同じ装置と同じ操作条件で吸着剤だけを変えて、やはり粉末状カリウム交換ゼオライトであるが吸着選択率αＰ／Ｍ＝２のものを用い、結晶化温度として−５℃をえらび、濃縮ゾーンへの分離流の導入位置Ｚ＝４０（％）とした。得られた精製パラキシレンを分析したところ、純度９９．０％、収率９１％であって、前記した基準にわずか及ばなかった。
　また、αＰ／Ｍ＝５の吸着剤を用いて、結晶化温度を−５℃とし、分離液の循環再使用をしないほかは同様に処理した場合は、精製パラキシレンの純度は９９．９％に達したが、収率は７３％に止まった。」（第６頁右上欄１２行〜第７頁右上欄２０行、第２図〜第６図参照）
　（２）参考資料１：特開平２−９１０３１号公報
　オ．キシレンの異性化法について
「１．主量の熱力学的平衡に達していないキシレン異性体混合物と少量の非芳香族炭化水素類を含有する炭化水素供給原料とを高められた温度において、水素の存在下、気相キシレンを異性化する方法において前記炭化水素供給原料を、・・・から成る触媒組成物に、２５０〜４５０℃の温度及び０〜２５ｋｇ／ｃｍ２の圧力範囲で接触させ、前記炭化水素原料中のキシレンを熱力学的平衡組成に到達せしめると同時に芳香族炭化水素を分解せしめることを特徴とするキシレンの異性化法。」（特許請求の範囲）
　
３．対比
　本願発明と上記刊行物１に記載された発明とを対比する。
　本願発明の前段「主としてＣ８芳香族炭化水素を含む炭化水素仕込原料中に含まれるパラキシレンの分離および回収方法であって、この方法は、第一フラクションと第二フラクションとをもたらす仕込原料の吸着工程、第一フラクションの異性化工程、および第二フラクションの結晶化工程を含む方法」に対応する事項として、刊行物１には、「吸着剤を充填した吸着層にＣ８芳香族炭化水素を含む供給原料を通し、原料の中からパラキシレンを選択的に吸着保持させ、吸着しなかった残液（本願発明の第一フラクションに相当）は抜き出し、吸着剤の層に脱着剤を通して吸着されているパラキシレンを脱着させてパラキシレン濃厚液（本願発明の第二フラクションに相当）を得、この液から脱着剤を除いて粗パラキシレンを得る。・・・パラキシレンをとった残液（本願発明の第一フラクションに相当）はＢ点から出て、蒸留装置３１に入り、こゝで脱着液の一部とパラキシレン以外のＣ８芳香族炭化水素を中心とする成分とを分け、前者はＤ点へ戻して再使用し、後者は任意に異性化反応によって再利用する。・・・結晶化分離域では、粗パラキシレンが冷却装置２１を経て、結晶缶２２でパラキシレンが析出し、これを遠心分離機２３で分離する。」（摘示ウ．第１図参照）と記載されている。
　また、本願発明の構成（ａ）に対応する事項として、刊行物１には、吸着ゾーン（１１）、濃縮ゾーン（１２）、脱着ゾーン（１３）の３つの帯域を備えた擬似移動床が記載されているが、該吸着ゾーン（１１）は、本願発明の模擬移動床（lit mobile simule）吸着帯域に相当し、脱着剤（脱着溶媒に相当）、粗パラキシレンの濃度（第二フラクションのパラキシレンの純度）を８０〜９５重量％とすること、収率もなるべく高い方がよく、９２％以上が望ましい旨記載がある（摘示ウ．参照）。
　そして、刊行物１記載のフローチャート（第１図）をみると、吸着・脱着がバルブの開閉により、固液接触をしているが、「吸着分離の方式には、固定床を用いた回分式および移動床を用いた連続式の両方式があるが、吸着剤と供給原料（および脱着剤）とを向流的に接触させる移動床式が有利である。」（第４頁左下欄１７〜２０行）あるいは、「そのろ液を上記の濃縮ゾーンの所定のカラムに導入して循環させる操作を４回くり返して、連続操作に近い状態を現出した。」（第７頁左上欄５〜７行）と連続操作を推奨し、連続に近い状態で実施しているから、刊行物１には、擬似（模擬）移動床と仕込原料あるいは脱着剤（脱着溶媒）とを連続的に接触させるものが記載されているといえる。
　同様に、本願発明の構成（ｂ）ないし（ｆ）に対応する事項として、刊行物１には、「パラキシレンをとった残液（第１フラクションに相当）はＢ点から出て、蒸留装置３１に入り、こゝで脱着液の一部とパラキシレン以外のＣ８芳香族炭化水素を中心とする成分とを分け、前者はＤ点へ戻して再使用し、後者は任意に異性化反応によって再利用（工程（ａ）へ再循環に相当）すること」、結晶化分離域に送られる粗パラキシレン（第二フラクションに相当）の濃度が８０〜９５重量％であること、結晶化分離域における冷却温度が−１５°〜５℃の範囲にあること、冷却結晶化により析出したパラキシレンを分離した後の分離液を濃縮ゾーン（工程（ａ）に相当）に循環導入すること、結晶化分離により得た精製パラキシレンを高純度のパラキシレンか水その他の洗浄液で洗浄すること（摘示ウ．参照）が記載されている。
　それ故、刊行物１（摘示ウ．第１図）には、本願発明のうち「主としてＣ８芳香族炭化水素を含む炭化水素仕込原料中に含まれるパラキシレンの分離および回収方法であって、この方法は、第一フラクションと第二フラクションとをもたらす仕込原料の吸着工程、第一フラクションの異性化工程、および第二フラクションの結晶化工程を含む方法において、下記工程を含むことを特徴とする方法：
　（ａ）少なくとも１つの模擬移動床（lit mobile simule）吸着帯域において、メタキシレン、パラキシレン、エチルベンゼン、および場合によってはオルトキシレンを含む前記仕込原料と、ゼオライト吸着床とを、適切な脱着溶媒の存在下、溶媒と、メタキシレンと、エチルベンゼンと、および場合によってはオルトキシレンとを含む第一フラクション、および溶媒と主としてパラキシレンとを含む第二フラクションを、純度７５〜９８％、および改善された生産率で得るような吸着条件下に、連続的に接触させる工程、
　（ｂ）一方で溶媒、他方でメタキシレン、エチルベンゼンおよび場合によってはオルトキシレン混合物を分離するために、第一フラクションを蒸留する工程、
　（ｃ）前記混合物を、適切な条件で、異性化帯域で異性化し、異性化物を回収し、これを蒸留後、工程（ａ）へ再循環する工程、
　（ｄ）第二フラクションを蒸留し、一方で溶媒、他方でパラキシレンを７５〜９８％の純度で回収する工程、
　（ｅ）結晶化帯域において、温度＋１０℃〜−２５℃で、工程（ｄ）のパラキシレンの結晶化を行ない、一方で工程（ａ）の方へ再循環する母液、他方で母液で湿ったパラキシレン結晶を得る工程、
　（ｆ）洗浄帯域において、適切な洗浄溶媒でパラキシレン結晶を洗浄し、非常に高い純度でパラキシレン結晶を回収する工程。」が実質的に記載されている点で軌を一にするものといえるが、（１）本願発明の（ａ）工程の中で、仕込原料とゼオライト吸着床とを、仕込原料の流量に対する流量が１．２〜２．５である脱着溶媒の存在下で行うこと、（２）本願発明の（Ｃ）工程の異性化を水素の存在下で行うことが刊行物１には記載されていない点で相違する。
　
４．判断
　上記相違する点（１）及び（２）について検討する。
　ア．相違点（１）について
　刊行物１の実施例（摘示エ．参照）には、供給原料（仕込原料）を１ｌ／ｈｒの割合で供給し、脱着剤（脱着溶媒）にはジエチルベンゼンを使用し、５ｌ／ｈｒの割合で供給したと記載されている。
　この脱着剤（脱着溶媒）は、Ｄ点を通して結晶化分離域２へ送りられるもの（第１図）であるが、蒸留装置３１、３２により回収され、循環使用されるものであり、後続の工程から独立して単独に調整し得るものであるから、脱着溶媒の流量／仕込原料の流量の比の選択は、脱着の状態を観た上で設定すべき事項であり、設計上、適宜実施し得る事項といえる。
　また、請求人は、脱着溶媒の流量／仕込原料の流量を１．２〜２．５とすることによる効果として、改善された生産率（段落【００１７】）を挙げているが、それ以上の説明はなく、理論必要量１／１を考慮すれば、脱着溶媒過剰の上記条件は普通に採用し得る常識的数値範囲であって、格別な発明力を要したものということができないというのが自然である。
　イ．相違点（２）について
　キシレンの異性化反応を水素の存在下で行うことは、周知技術（例えば参考資料１（摘示オ．）参照）であるから、この相違は格別な相違ではない。
　そして、本願発明で、上記（１）および（２）を含め、全ての構成を採用した効果についても、刊行物１記載の発明に比し、当然予期し得るものが窺えるにすぎない。
　したがって、本願発明は、刊行物１に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものといえる。
　
５．むすび
　以上のとおりであるから、本願発明は、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないから、本願の請求項２ないし１４については審理するまでもなく、本願は拒絶すべきものと認める。
　よって、結論のとおり審決する。