【手続補正書】
【提出日】平成24年4月24日(2012.4.24)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
配合物は、（ａ）群の成分として、少なくとも１種の（ｉ）一般式Ｉ及び／又はＩＩの有機酸の少なくとも１種の珪素含有前駆化合物及び／又は（ｉｉ）不飽和アルコキシシランに相応する有機官能性シラン化合物を含有するが、その際、（ｉ）は一般式Ｉ及びＩＩ
(Ａ)zＳｉＲ2x(ＯＲ1)4-z-x  (Ｉ)
(Ｒ1Ｏ)3-y-u(Ｒ2)u(Ａ)yＳｉ−Ａ−Ｓｉ(Ａ)y(Ｒ2)u(ＯＲ1)3-y-u  (ＩＩ)
に相応し、ここで、相互に無関係に、ｚは０、１、２又は３であり、ｘは０、１、２又は３であり、ｙは０、１、２又は３であり、ｕは０、１、２又は３であり、その際、式Ｉ中ｚ＋ｘは３以下であり、式ＩＩ中ｙ＋ｕは無関係に２以下であり、有利にはｚ＝１、ｘ＝０又はｚ＝０及びｘ＝１であり、ｚ＝０、ｘ＝０を有する式Ｉのトリカルボキシシラン及び／又はテトラカルボキシシランが好適であるが、しかしｚ＝１及びｘ＝１を有するジカルボキシシランも好適であり、
Ａは式Ｉ及び／又はＩＩ中で相互に無関係に１価のオレフィン基、例えば特に
（Ｒ９）２Ｃ＝Ｃ（Ｒ９）−Ｍｋ−［式中、Ｒ９は同一又は異なるものであり、Ｒ９は水素原子又はメチル基又はフェニル基であり、基Ｍは−ＣＨ２−、−（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）３−、−Ｏ（Ｏ）Ｃ（ＣＨ２）３−又は−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（ＣＨ２）３−の群からの基を表し、ｋは０又は１である］、例えばビニル、アリル、３−メタクリルオキシプロピル及び／又はアクリルオキシプロピル、ｎ−３−ペンテニル、ｎ−４−ブテニル又は
イソプレニル、３−ペンテニル、ヘキセニル、シクロヘキセニル、テルペニル、スクアラニル、スクアレニル、ポリテルペニル、ベツラプレノキシ、シス／トランス−ポリイソプレニル又は
Ｒ８−Ｆｇ［Ｃ（Ｒ８）＝Ｃ（Ｒ８）−Ｃ（Ｒ８）＝Ｃ（Ｒ８）］ｒ−Ｆｇ−［式中、Ｒ８は同一又は異なるものであり、Ｒ８は水素原子又はＣ原子１〜３個を有するアルキル基又はアリール基又はアラルキル基、有利にはメチル基又はフェニル基を表し、Ｆは同一又は異なるものであり、基Ｆは−ＣＨ２−、−（ＣＨ２）２−、−（ＣＨ２）３−、−Ｏ（Ｏ）Ｃ（ＣＨ２）３−又は−Ｃ（Ｏ）Ｏ−（ＣＨ２）３−の群からの基を表し、ｒは１〜１００、特に１又は２であり、ｇは０又は１である］から成る群を含み、
Ａは式ＩＩ中の２価のオレフィン基として、例えば相応するアルケニレン、例えば２−ペンテニレン、１，３−ブタジエニレン、イソ−３−ブテニレン、ペンテニレン、ヘキセニレン、ヘキセンジエニレン、シクロヘキセニレン、テルペニレン、スクアラニレン、スクアレニレン、ポリテルペニレン、シス／トランス−ポリイソプレニレンであり、
Ｒ１は、相互に無関係に、カルボニル−Ｒ３基、即ち−（ＣＯ）Ｒ３−基（−（Ｃ＝Ｏ）−Ｒ３））、従って−ＯＲ１は−Ｏ（ＣＯ）Ｒ３であり、その際Ｒ３はＣ原子１〜４５個を有する炭化水素基に相応し、特に、Ｃ原子４〜４５個を有する、特にＣ原子６〜４５個を有する、有利にはＣ原子６〜２２個を有する、特に有利にはＣ原子６〜１４個を有する、有利にはＣ原子８〜１３個を有する非置換又は置換された炭化水素基（ＫＷ基）、特に線状、枝分かれ及び／又は環状の非置換又は置換された炭化水素基、特に有利には天然又は合成脂肪酸の炭化水素基であり、特にＲ１中のＲ３は、相互に無関係に、ｎ＝４〜４５を有する−ＣｎＨ２ｎ＋１の飽和ＫＷ基、例えば−Ｃ４Ｈ９、−Ｃ５Ｈ１１、−Ｃ６Ｈ１３、−Ｃ７Ｈ１５、−Ｃ８Ｈ１７、−Ｃ９Ｈ１９、−Ｃ１０Ｈ２１、−Ｃ１１Ｈ２３、−Ｃ１２Ｈ２５、−Ｃ１３Ｈ２７、−Ｃ１４Ｈ２９、−Ｃ１５Ｈ３１、−Ｃ１６Ｈ３３、−Ｃ１７Ｈ３５、−Ｃ１８Ｈ３７、−Ｃ１９Ｈ３９、−Ｃ２０Ｈ４１、−Ｃ２１Ｈ４３、−Ｃ２２Ｈ４５、−Ｃ２３Ｈ４７、−Ｃ２４Ｈ４９、−Ｃ２５Ｈ５１、−Ｃ２６Ｈ５３、−Ｃ２７Ｈ５５、−Ｃ２８Ｈ５７、−Ｃ２９Ｈ５９又は有利には不飽和ＫＷ基、例えば−Ｃ１０Ｈ１９、−Ｃ１５Ｈ２９、−Ｃ１７Ｈ３３、−Ｃ１７Ｈ３３、−Ｃ１９Ｈ３７、−Ｃ２１Ｈ４１、−Ｃ２１Ｈ４１、−Ｃ２１Ｈ４１、−Ｃ２３Ｈ４５、−Ｃ１７Ｈ３１、−Ｃ１７Ｈ２９、−Ｃ１７Ｈ２９、−Ｃ１９Ｈ３１、−Ｃ１９Ｈ２９、−Ｃ２１Ｈ３３及び／又は−Ｃ２１Ｈ３１である。短鎖のＫＷ基Ｒ３、例えば−Ｃ４Ｈ９、−Ｃ３Ｈ７、−Ｃ２Ｈ５、−ＣＨ３（アセチル）及び／又はＲ３＝Ｈ（ホルミル）も同じく配合物中に使用することができる。しかしＫＷ基の僅かな疎水性に基づき、配合物は通常式Ｉ及び／又はＩＩ［式中、Ｒ１は、Ｃ原子４〜４５個を有する、特にＣ原子６〜２２個を有する、有利にはＣ原子８〜２２個を有する、特に有利にはＣ原子６〜１４個を有する又は有利にはＣ原子８〜１３個を有する非置換又は置換された炭化水素基を有する基Ｒ３から選択した、カルボニル−Ｒ３基である］の化合物をベースとする。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２０】
同じく有利には天然由来又は合成の不飽和脂肪酸を反応させて、式Ｉ及び／又はＩＩの前駆化合物にすることができる。これらは同じに二つの機能を満たすことができ、一方ではシラノール縮合触媒として作用し、その不飽和炭化水素基によって直接ラジカル重合に関与する。有利な不飽和脂肪酸は、ソルビン酸（Ｒ３＝Ｃ５Ｈ７）、ウンデシレン酸（Ｒ３＝Ｃ１０Ｈ１９）、パルミトレイン酸（Ｒ３＝Ｃ１５Ｈ２９）、オレイン酸（Ｒ３＝Ｃ１７Ｈ３３）、エライジン酸（Ｒ３＝Ｃ１７Ｈ３３）、バクセン酸（Ｒ３＝Ｃ１９Ｈ３７）、イコセン酸（Ｒ３＝Ｃ２０Ｈ３９）、セトレイン酸（Ｒ３＝Ｃ２１Ｈ４１）、エルカン酸（Ｒ３＝Ｃ２１Ｈ４１）、ネルボン酸（Ｒ３＝Ｃ２３Ｈ４５）、リノール酸（Ｒ３＝Ｃ１７Ｈ３１）、α−リノレン酸（Ｒ３＝Ｃ１７Ｈ２９）、γ−リノレン酸（Ｒ３＝Ｃ１７Ｈ２９）、アラキドン酸（Ｒ３＝Ｃ１９Ｈ３１）、チムノドン酸（Ｒ３＝Ｃ１９Ｈ２９）、クルパノドン酸（Ｒ３＝Ｃ２１Ｈ３３）、リチノール酸（１２−ヒドロキシ−９−オクタデセン酸、（Ｒ３＝Ｃ１７Ｈ３３Ｏ）及び／又はセルボン酸（Ｒ３＝Ｃ２１Ｈ３１）である。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４０】
従って長鎖の疎水性炭化水素基を有する全ての酸が明らかに有利である。これらの酸は分散助剤として及び／又は加工助剤として作用しうる。通常酸としては天然由来又は合成脂肪酸、例えば飽和脂肪酸、バレリアン酸（ペンタン酸、Ｒ３＝Ｃ４Ｈ９）、カプロン酸（ヘキサン酸、Ｒ３＝Ｃ５Ｈ１１）、エナント酸（ヘプタン酸、Ｒ３＝Ｃ６Ｈ１３）、カプリル酸（オクタン酸、Ｒ３＝Ｃ７Ｈ１５）、ペラルゴン酸（ノナン酸、Ｒ３＝Ｃ８Ｈ１７）、カプリン酸（デカン酸、Ｒ３＝Ｃ９Ｈ１９）、ウンデカン酸（Ｒ３＝Ｃ１０Ｈ２３）、トリデカン酸（Ｒ３＝Ｃ１２Ｈ２５）、ラウリン酸（ドデカン酸、Ｒ３＝Ｃ９Ｈ１９）、ミリスチン酸（テトラデカン酸、Ｒ３＝Ｃ１３Ｈ２７）、ペンタデカン酸（Ｒ３＝Ｃ１４Ｈ２９）、パルミチン酸（ヘキサデカン酸、Ｒ３＝Ｃ１５Ｈ３１）、マルガリン酸（ヘプタデカン酸、Ｒ３＝Ｃ１６Ｈ３３）、ステアリン酸（オクタデカン酸、Ｒ３＝Ｃ１７Ｈ３５）、ノナデカンデカン酸（Ｒ３＝Ｃ１８Ｈ３７）、アラキン酸（エイコサン−／イコサン酸、Ｒ３＝Ｃ１９Ｈ３９）、ベヘン酸（ドコサン酸、Ｒ３＝Ｃ２１Ｈ４３）、リグノセリン酸（テトラコサン酸、Ｒ３＝Ｃ２３Ｈ４７）、セロチン酸（ヘキサコサン酸、Ｒ３＝Ｃ２５Ｈ５１）、モンタン酸（オクタコサン酸、Ｒ３＝Ｃ２７Ｈ５５）及び／又はメリシン酸（トリアコンタン酸、Ｒ３＝Ｃ２９Ｈ５９）、しかしながら同じく短鎖脂肪酸、例えばバレリン酸（ペンタン酸、Ｒ３＝Ｃ４Ｈ９）、酪酸（ブタン酸、Ｒ３＝Ｃ３Ｈ７）、プロピオン酸（プロパン酸、Ｒ３＝Ｃ２Ｈ５）、酢酸（Ｒ３＝ＣＨ３）及び／又は蟻酸（Ｒ３＝Ｈ）も、有機酸としてシラノール縮合触媒として使用することができ、その際前記短鎖不飽和脂肪酸は分散助剤及び／又は加工助剤として好適ではなく、従って有利な配合物中には存在しない。ラウリン酸及び／又はミリスチン酸が特に有利である。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４１】
同じく有利に、同時に二つの機能を満たすことができる天然由来の又は合成不飽和脂肪酸を使用することができるが、これは一方ではシラノール縮合触媒として働き、その不飽和炭化水素基によって直接ラジカル重合に関与することができる。有利な不飽和脂肪酸はソルビン酸（Ｒ３＝Ｃ５Ｈ７）、ウンデシレン酸（Ｒ３＝Ｃ１０Ｈ１９）、パルミトレイン酸（Ｒ３＝Ｃ１５Ｈ２９）、オレイン酸（Ｒ３＝Ｃ１７Ｈ３３）、エライジン酸（Ｒ３＝Ｃ１７Ｈ３３）、バクセン酸（Ｒ３＝Ｃ１９Ｈ３７）、イコセン酸（Ｒ３＝Ｃ２０Ｈ３９；（Ｈ３Ｃ−（ＣＨ２）７−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）９−ＣＯＯＨ））、セトレイン酸（Ｒ３＝Ｃ２１Ｈ４１）、エルカン酸（Ｒ３＝Ｃ２１Ｈ４１；シス−１３−ドコセン酸、Ｈ３Ｃ−（ＣＨ２）７−ＣＨ＝ＣＨ−（ＣＨ２）１１−ＣＯＯＨ））、ネルボン酸（Ｒ３＝Ｃ２３Ｈ４５）、リノール酸（Ｒ３＝Ｃ１７Ｈ３１）、α−リノレン酸（Ｒ３＝Ｃ１７Ｈ２９）、γ−リノレン酸（Ｒ３＝Ｃ１７Ｈ２９）、アラキドン酸（Ｒ３＝Ｃ１９Ｈ３１、５，８，１１，１４−エイコサンテトラエン酸、Ｃ２０Ｈ３２Ｏ２）、チムノドン酸（Ｒ３＝Ｃ１９Ｈ２９）、クルパノドン酸（Ｒ３＝Ｃ２１Ｈ３３）、リシノール酸（１２−ヒドロキシ−９−オクタデセン酸、（Ｒ３＝Ｃ１７Ｈ３３Ｏ））及び／又はセルボン酸（Ｒ３＝Ｃ２１Ｈ３１）である。