【手続補正書】
【提出日】平成24年2月6日(2012.2.6)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
一般式（Ｉ）
Ｒ2Ｎ［（ＣＨ）2）2ＮＨ］z（Ｚ）Ｓｉ（Ｒ''）n（ＯＲ'）3-n  （Ｉａ）、
［式中、Ｒ基は、同じであるかまたは異なっており、かつＲは、水素（Ｈ）または直鎖状または分枝鎖状のＣ原子１〜４個を有するアルキル基であり、Ｒ'基は、同じであるかまたは異なっており、かつＲ'は、水素（Ｈ）または直鎖状または分枝鎖状のＣ原子１〜８個を有するアルキル基またはアリール基であり、Ｒ''基は、同じであるかまたは異なっており、かつＲ''は、直鎖状または分枝鎖状のＣ原子１〜８個を有するアルキル基またはアリール基であり、Ｚは、−ＣＨ2−、−（ＣＨ2）2−、−（ＣＨ2）3−、−（ＣＨ2）4−または−（ＣＨ2）（ＣＨ）ＣＨ3（ＣＨ2）−の群からの二価アルキル基であり、ｎは、０、１、２または３であり、かつｚは、０、１または２である］のアミノ官能性オルガノシランの製造からのハロゲン化アンモニウムおよび／または有機アミンハロゲン化水素酸塩を含有する残留物を後処理する方法であって、
その際、式（Ｉａ）に従ったアミノ官能性オルガノシランの製造は、一般式（ＩＩ）
Ｘ−Ｚ−Ｓｉ（Ｒ''）n（ＯＲ'）3-n  （ＩＩ）、
［式中、Ｘは、Ｃｌ、ＢｒまたはＩであり、Ｚは、−ＣＨ2−、−（ＣＨ2）2−、−（ＣＨ2）3−、−（ＣＨ2）4−または−（ＣＨ2）（ＣＨ）ＣＨ3（ＣＨ2）−の群からの二価アルキル基であり、Ｒ'基は、同じであるかまたは異なっており、かつＲ'は、水素（Ｈ）または直鎖状または分枝鎖状のＣ原子１〜８個を有するアルキル基またはアリール基であり、Ｒ''基は、同じであるかまたは異なっており、かつＲ''は、直鎖状または分枝鎖状のＣ原子１〜８個を有するアルキル基またはアリール基であり、かつｎは、０、１、２または３である］のハロゲン官能性オルガノシランと過剰のアンモニアまたは一般式（ＩＩＩ）
ＲＮＨ［（ＣＨ2）2ＮＨ］zＲ  （ＩＩＩ）、
［式中、Ｒ基は、同じであるかまたは異なっており、かつＲは、水素（Ｈ）または直鎖状または分枝鎖状のＣ原子１〜４個を有するアルキル基であり、かつｚは、０、１または２である］の有機アミンとの反応
および引き続く分離ならびに粗生成物および発生する塩含有残留物の後処理に基づき、
−  該残留物に、本質的に非極性の有機溶媒および苛性アルカリ水溶液を加え、
−  反応させ、
−  引き続き水相を有機相から分離し、
−  該有機相から該有機溶媒を除去し、かつ
−  残留する有機相を回収することによって、ハロゲン化アンモニウムおよび／または有機アミンハロゲン化水素酸塩を含有する残留物を後処理する方法。
【請求項２】
前記粗生成物の蒸留後処理に際して発生する、前記ハロゲン化アンモニウムおよび／または有機アミンハロゲン化水素酸塩を含有する残留物を後処理することを特徴とする、請求項１記載の方法。
【請求項３】
前記粗生成物の蒸留後処理からの残留物に、攪拌下で前記有機溶媒を加え、さらに強苛性アルカリ水溶液を混ぜ、良好な完全混合下で３０分まで反応させ、かつ引き続き２つの相を形成させることを特徴とする、請求項１または２記載の方法。
【請求項４】
有機溶媒としてトルエンを使用することを特徴とする、請求項１から３までのいずれか１項記載の方法。
【請求項５】
苛性アルカリ水溶液として苛性ソーダ液または苛性カリ液を使用することを特徴とする、請求項１から４までのいずれか１項記載の方法。
【請求項６】
ｐＨ値１２〜１４を有する苛性アルカリ水溶液を使用することを特徴とする、請求項１から５までのいずれか１項記載の方法。
【請求項７】
前記苛性アルカリ液の添加後に、結果得られた混合物を、攪拌下で１０秒より長く〜３０分まで反応させることを特徴とする、請求項１から６までのいずれか１項記載の方法。
【請求項８】
前記アルカリ液の添加後に、５〜１００℃の範囲の温度で反応させることを特徴とする、請求項１から７までのいずれか１項記載の方法。
【請求項９】
前記有機溶媒を前記有機相から減圧下で留去することを特徴とする、請求項１から８までのいずれか１項記載の方法。
【請求項１０】
前記相分離後に残留する有機相を濾過することを特徴とする、請求項１から９までのいずれか１項記載の方法。
【請求項１１】
−  Ａ）  一般式（ＩＩ）
Ｘ−Ｚ−Ｓｉ（Ｒ''）n（ＯＲ'）3-n  （ＩＩ）、
［式中、Ｘは、Ｃｌ、ＢｒまたはＩであり、Ｚは、−ＣＨ2−、−（ＣＨ2）2−、−（ＣＨ2）3−、−（ＣＨ2）4−または−（ＣＨ2）（ＣＨ）ＣＨ3（ＣＨ2）−の群からの二価アルキル基であり、Ｒ'基は、同じであるかまたは異なっており、かつＲ'は、水素（Ｈ）または直鎖状または分枝鎖状のＣ原子１〜８個を有するアルキル基またはアリール基であり、Ｒ''基は、同じであるかまたは異なっており、かつＲ''は、直鎖状または分枝鎖状のＣ原子１〜８個を有するアルキル基またはアリール基であり、かつｎは、０、１、２または３である］のハロゲン官能性オルガノシランを、
過剰のアンモニアまたは一般式（ＩＩＩ）
ＲＮＨ［（ＣＨ2）2ＮＨ］zＲ  （ＩＩＩ）、
［式中、Ｒ基は、同じであるかまたは異なっており、かつＲは、水素（Ｈ）または直鎖状または分枝鎖状のＣ原子１〜４個を有するアルキル基であり、かつｚは、０、１または２である］の有機アミンと、加圧および温度上昇下で、液相中で反応させ、
−  Ｂ）  引き続き過剰のアンモニアまたは有機アミンを分離し、かつ、その際にハロゲン化アンモニウムまたは有機アミンハロゲン化水素酸塩が完全に液相に溶解したままであり、
−  Ｃ）  結果得られた液相を晶析装置に移し、その際、該晶析装置を、先行する反応段階より低い圧力段階で稼働させ、ハロゲン化アンモニウムもしくは有機アミンハロゲン化水素酸塩と粗生成物を分離し、
−  Ｄ）  蒸留によって粗生成物から式（Ｉａ）に従った少なくとも１つのアミノ官能性オルガノシランを回収し、
かつ
−  Ｅ）  該蒸留からの残留物に、非極性の有機溶媒および強苛性アルカリ水溶液を加え、混ぜ、かつ反応させ、引き続き塩を含有する水相を有機相から分離し、該有機相から該有機溶媒を留去し、任意に残液中に残留する有機相を濾過し、且つ生成物を回収することによる、請求項１から１０までのいずれか１項記載の方法。
【請求項１２】
請求項１から１１までのいずれか１項記載の方法に従って得られたビス−およびトリス−アミノ官能性オルガノシランを含有する組成物。
【請求項１３】
そのつど全体の組成物に対して、ビス−アミノ官能性オルガノシラン７０〜９８モル％、トリス−アミノ官能性オルガノシラン０〜２０モル％、ジシロキサン１〜２０モル％ならびに加水分解可能なハロゲン化物＜２０質量ｐｐｍの含有量を有する請求項１１記載の組成物。
【請求項１４】
接着促進剤として、塗装系における成分として、染料および塗料における成分として、掘削助剤として、石油の回収および輸送に際しての試剤としてまたは添加剤として、地層の固化または網状化のための試剤としてまたは試剤中で、エポキシド−ならびにフェノール樹脂中の成分として、プラスチック中の成分として、有機変性ガラス中の成分として、ガラス−および鉱物繊維表面の変性のための、プラスチックのガラス繊維強化のための、サイズ剤における成分としておよび充填剤および顔料の処理のための、ならびに接着材料およびシール材料における添加物としての、請求項１２または１３記載の組成物の使用。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
それゆえ本発明の主題は、一般式（Ｉａ）
Ｒ2Ｎ［（ＣＨ）2）2ＮＨ］z（Ｚ）Ｓｉ（Ｒ''）n（ＯＲ'）3-n  （Ｉａ）、
［式中、Ｒ基は、同じであるかまたは異なっており、かつＲは、水素（Ｈ）または直鎖状または分枝鎖状のＣ原子１〜４個を有するアルキル基であり、Ｒ'基は、同じであるかまたは異なっており、かつＲ'は、水素（Ｈ）または直鎖状または分枝鎖状のＣ原子１〜８個を有するアルキル基またはアリール基であり、Ｒ''基は、同じであるかまたは異なっており、かつＲ''は、直鎖状または分枝鎖状のＣ原子１〜８個を有するアルキル基またはアリール基であり、Ｚは、−ＣＨ2−、−（ＣＨ2）2−、−（ＣＨ2）3−、−（ＣＨ2）4−または−（ＣＨ2）（ＣＨ）ＣＨ3（ＣＨ2）−の群からの二価アルキル基であり、ｎは、０、１、２または３であり、かつｚは、０、１または２である］のアミノ官能性オルガノシランの製造からのハロゲン化アンモニウムおよび／または有機アミンハロゲン化水素酸塩を含有する残留物を、
−  前述の残留物に、本質的に非極性の有機溶媒および苛性アルカリ水溶液を加え、
−  好ましくは規定の時間範囲の下で反応させ、
−  引き続き水相を有機相から分離し、
−  該有機相から該有機溶媒を除去し、かつ
−  残留する有機相を回収することによって後処理する方法であり、その際、式（Ｉａ）に従ったアミノ官能性オルガノシランの製造は、一般式（ＩＩ）
Ｘ−Ｚ−Ｓｉ（Ｒ''）n（ＯＲ'）3-n  （ＩＩ）、
［式中、Ｘは、Ｃｌ、ＢｒまたはＩであり、Ｚは、−ＣＨ2−、−（ＣＨ2）2−、−（ＣＨ2）3−、−（ＣＨ2）4−または−（ＣＨ2）（ＣＨ）ＣＨ3（ＣＨ2）−の群からの二価アルキル基、有利にはプロピルであり、Ｒ'基は、同じであるかまたは異なっており、かつＲ'は、水素（Ｈ）または直鎖状または分枝鎖状のＣ原子１〜８個を有するアルキル基またはアリール基、有利にはメチルまたはエチルであり、Ｒ''基は、同じであるかまたは異なっており、かつＲ''は、直鎖状または分枝鎖状のＣ原子１〜８個を有するアルキル基、例えばメチル、エチル、プロピル、ブチル、好ましくはメチル、またはアリール基であり、かつｎは、０、１、２または３であり、好ましくは０である］のハロゲン官能性オルガノシランと過剰のアンモニアまたは一般式（ＩＩＩ）
ＲＮＨ［（ＣＨ2）2ＮＨ］zＲ  （ＩＩＩ）、
［式中、Ｒ基は、同じであるかまたは異なっており、かつＲは、水素（Ｈ）または直鎖状または分枝鎖状のＣ原子１〜４個を有するアルキル基、有利にはＨまたはｎ−ブチルであり、かつｚは、０、１または２である］の有機アミンとの反応および引き続く分離ならびに粗生成物および発生する塩の後処理に基づき、その際、ハロゲン化アンモニウムおよび／または有機アミンハロゲン化水素酸塩を含有する残留物、好ましくは粗生成物の蒸留精製からの残留物が発生する。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２５】
殊に、本発明による方法の場合、以下のように行ってよい：
有利には、
−  Ａ）  一般式（ＩＩ）
Ｘ−Ｚ−Ｓｉ（Ｒ''）n（ＯＲ'）3-n  （ＩＩ）、
［式中、Ｘは、Ｃｌ、ＢｒまたはＩであり、Ｚは、−ＣＨ2−、−（ＣＨ2）2−、−（ＣＨ2）3−、−（ＣＨ2）4−または−（ＣＨ2）（ＣＨ）ＣＨ3（ＣＨ2）−の群からの二価アルキル基であり、Ｒ'基は、同じであるかまたは異なっており、かつＲ'は、水素（Ｈ）または直鎖状または分枝鎖状のＣ原子１〜８個を有するアルキル基またはアリール基であり、Ｒ''基は、同じであるかまたは異なっており、かつＲ''は、直鎖状または分枝鎖状のＣ原子１〜８個を有するアルキル基またはアリール基であり、かつｎは、０、１、２または３である］のハロゲン官能性オルガノシランを、
過剰のアンモニアまたは一般式（ＩＩＩ）
ＲＮＨ［（ＣＨ2）2ＮＨ］zＲ  （ＩＩＩ）、
［式中、Ｒ基は、同じであるかまたは異なっており、かつＲは、水素（Ｈ）または直鎖状または分枝鎖状のＣ原子１〜４個を有するアルキル基、有利にはＨまたはｎ−ブチルであり、かつｚは、０、１または２である］の有機アミンと、加圧および温度上昇下で、好ましくは１０〜１００ｂａｒおよび１０〜１２０℃で、液相中で反応させ、
−  Ｂ）  引き続き過剰のアンモニアまたは有機アミンを、例えばフラッシング(Abflashen)もしくは蒸留によって分離し、その際、ハロゲン化アンモニウムまたは有機アミンハロゲン化水素酸塩が完全に液相に溶解したままであり、
−  Ｃ）  そうして得られた液相を晶析装置に移し、その際、該晶析装置を、先行する反応段階より低い圧力段階で稼働させ、ハロゲン化アンモニウムもしくは有機アミンハロゲン化水素酸塩と粗生成物を分離し、
−  Ｄ）  蒸留によって粗生成物から式（Ｉａ）に従った少なくとも１つのアミノ官能性オルガノシランを回収し、
−  Ｅ）  該蒸留からの残留物に、非極性の有機溶媒および強苛性アルカリ水溶液を加え、混ぜ、かつ反応させ、引き続き塩を含有する水相を有機相から分離し、該有機相から該有機溶媒を除去し、かつ任意に残液中に残留する有機相を濾過してビス−およびトリス−アミノ官能性オルガノシラン（それに関して式（Ｉｂ）および（Ｉｃ）を参照のこと）を含有する組成物を回収する。