【手続補正書】
【提出日】平成26年6月12日(2014.6.12)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＹＯ２と任意にＸ２Ｏ３を含むＬＥＶ型骨格構造ゼオライト系材料の製造方法であって、該方法が：
（１）一種以上のＹＯ２源と一種以上の溶媒と一種以上のテトラアルキルアンモニウム化合物とを含み、さらに任意に種結晶を含む混合物を調製する工程と、
（２）工程（１）で得られた混合物を晶析させる工程とを含み、
Ｙは四価の元素であり、Ｘは三価の元素であり、
工程（２）で晶析される混合物が、１００質量％のＹＯ２に基づいて３質量％以下の一種以上の金属Ｍを含み、
Ｍが、ナトリウム又はカリウムである方法。
【請求項２】
工程（１）で得られる混合物のＹＯ２に対する、上記一種以上の溶媒の総量のモル比が５０以下である請求項１に記載の方法。
【請求項３】
上記一種以上の溶媒が一種以上の極性溶媒を含む請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
上記一種以上のテトラアルキルアンモニウム化合物が、ジエチルジメチルアンモニウム化合物、トリエチルメチルアンモニウム化合物およびこれらの二つ以上の混合物からなる群から選ばれる請求項１〜３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
工程（１）で得られる混合物のＹＯ２に対する、上記一種以上のテトラアルキルアンモニウム化合物の総量のモル比が０．０１〜２の範囲である請求項１〜４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項６】
Ｙが、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｇｅおよびこれらの二つ以上の混合物からなる群から選ばれる請求項１〜５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７】
Ｘが、Ａｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｇａおよびこれらの二つ以上の混合物からなる群から選ばれる請求項１〜６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８】
上記一種以上のＹＯ２源がシリカを含む請求項１〜７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９】
工程（１）の混合物がさらに一種以上のＸ２Ｏ３源を含む請求項１〜８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０】
上記一種以上のＸ２Ｏ３源が、一種以上のアルミニウム化合物を含む請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
工程（１）で得られる混合物中のＹＯ２：Ｘ２Ｏ３モル比が２〜２００の範囲である請求項９又は１０に記載の方法。
【請求項１２】
工程（１）の混合物がさらに一種以上のＯＨ−源を含む請求項１〜１１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３】
工程（１）で得られる混合物のＯＨ−：ＹＯ２モル比が０．０１〜５の範囲である請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
工程（１）の混合物がさらにＬＥＶ型骨格構造中のＹ原子及び／又はＸ原子の少なくとも一部の同形置換に適当な一種以上の元素の一種以上の供給源を含む請求項１〜１３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５】
上記ＬＥＶ型骨格構造中のＹＯ２の、Ｙ原子及び／又はＸ原子の少なくとも一部の同形置換に適当な一種以上の元素の総量に対するモル比が３〜３００の範囲である請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
工程（１）で得られる混合物中のＹＯ２とＸ２Ｏ３と一種以上の有機テンプレートの総量のモル比が１：（０．００５−１）：（０．０５−１０）の範囲である請求項１〜１５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７】
工程（２）での晶析が混合物の加熱を伴う請求項１〜１６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８】
工程（２）での晶析がソルボサーマル条件下で行われる請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
工程（２）での晶析が、上記混合物の少なくとも０．１日間の加熱を伴う請求項１〜１８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２０】
工程（２）での晶析が、上記混合物のかき混ぜを伴う請求項１〜１９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２１】
請求項１〜２０のいずれか一項の方法が、さらに以下の工程：
（３）上記ＬＥＶ型骨格構造ゼオライト系材料を分離する工程、及び／又は
（４）上記ＬＥＶ型骨格構造ゼオライト系材料を洗浄する工程、及び／又は
（５）上記ＬＥＶ型骨格構造ゼオライト系材料を乾燥及び／又は焼成させる工程、及び／又は
（６）上記ＬＥＶ型骨格構造ゼオライト系材料をイオン交換処理にかける工程、
［但し、工程（３）及び／又は（４）及び／又は（５）及び／又は（６）はどの順番で行ってもよい］
の一つ以上を含む請求項１〜２０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２２】
工程（５）の焼成が３００〜９００℃の範囲の温度で行われる請求項２１に記載の方法。
【請求項２３】
工程（２）の後、且つ工程（３）の前に、上記晶析生成物のｐＨをｐＨ５〜１２の範囲に調整する請求項２１又は２２に記載の方法。
【請求項２４】
工程（６）において、上記ＬＥＶ型骨格を有するゼオライト系材料が上記少なくとも一種のカチオン及び／又はカチオン性元素でイオン交換される請求項２１〜２３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２５】
工程（２）で形成されるＬＥＶ型骨格構造ゼオライト系材料が、レビ沸石、ＬＺ−１３２、ＮＵ−３、ＲＵＢ−１、ＺＫ−２０、ＺＳＭ−４５、ＲＵＢ−５０およびこれらの二つ以上の混合物からなる群から選ばれる一種以上の以上ゼオライトを含む請求項１〜２４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２６】
上記種結晶が少なくとも部分的にＬＥＶ型骨格構造をもたないゼオライト系材料を含む請求項１〜２５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２７】
種結晶中に含まれるゼオライト系材料がＣＨＡ型骨格構造のゼオライト系材料を含み、上記ＣＨＡ型骨格構造のゼオライト系材料がチャバザイト及び／又はＳＳＺ−１３を含む請求項２６に記載の方法。
【請求項２８】
上記種結晶が少なくとも部分的にＬＥＶ型骨格構造ゼオライト系材料を含む請求項１〜２５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２９】
上記種結晶中に含まれるＬＥＶ型骨格構造ゼオライト系材料が、レビ沸石、ＬＺ−１３２、ＮＵ−３、ＲＵＢ−１、ＺＫ−２０、ＺＳＭ−４５、ＲＵＢ−５０およびこれらの二つ以上の混合物からなる群から選ばれる一種以上の以上ゼオライトを含む請求項２８に記載の方法。
【請求項３０】
工程（１）の混合物中の種結晶の量が、１００質量％の上記少なくとも一種のＹＯ２源中のＹＯ２に基づいて０．０１〜３０質量％の範囲である請求項１〜２９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項３１】
工程（１）の混合物が、１００質量％のＹＯ２に基づいて５質量％以下の種結晶を含む請求項１〜２９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項３２】
請求項１〜３１のいずれか一つの方法により得ることのできる及び／又は得られるＬＥＶ型骨格構造ゼオライト系材料。
【請求項３３】
ＬＥＶ型骨格構造を有する非イオン交換ゼオライト系材料であって、該ＬＥＶ型骨格構造を有するゼオライト系材料がＹＯ２と任意にＸ２Ｏ３を含み、
Ｙは四価の元素であり、Ｘは三価の元素であり、
該ゼオライト系材料が、１００質量％のＸに基づいて３質量％以下の一種以上の金属Ｍを含み、
Ｍがナトリウム又はカリウムであり、
焼成後のゼオライト系材料のＤＩＮ６６１３５で測定したＢＥＴ表面積が６５０〜１，１００ｍ２／ｇの範囲にあるゼオライト系材料。
【請求項３４】
上記ゼオライト系材料のＹ：Ｘ原子比が１〜２００である請求項３２又は３３に記載のゼオライト系材料。
【請求項３５】
Ｙが、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｇｅおよびこれらの二つ以上の混合物からなる群から選ばれる請求項３２〜３４ずれか一項に記載のゼオライト系材料。
【請求項３６】
Ｘが、Ａｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｇａおよびこれらの二つ以上の混合物からなる群から選ばれる請求項３２〜３５のいずれか一項に記載のゼオライト系材料。
【請求項３７】
請求項３２〜３６のいずれか一項に記載のゼオライト系材料であって、上記材料が少なくとも以下の反射を含むＸ線回折パターン：
【表１】
2013529588.tif 000001
［但し、１００％は、このエックス線粉末回折パターン中の最大ピークの強度である］
を有するゼオライト系材料。
【請求項３８】
ＬＥＶ型骨格構造中のＹ原子及び／又はＸ原子の少なくとも一部が一種以上の元素で同形置換されている請求項３２〜３７のいずれか一項に記載のゼオライト系材料。
【請求項３９】
上記ＬＥＶ型骨格構造が同形置換される一種以上の元素の総量に対する、ＹＯ２のモル比が５〜１００の範囲である請求項３８に記載のゼオライト系材料。
【請求項４０】
上記材料が、レビ沸石、ＬＺ−１３２、ＮＵ−３、ＲＵＢ−１、ＺＫ−２０、ＺＳＭ−４５、ＲＵＢ−５０およびこれらの二つ以上の混合物からなる群から選ばれる一種以上の以上ゼオライトを含む請求項３２〜３９のいずれか一項に記載のゼオライト系材料。
【請求項４１】
ＤＩＮ６６１３５により測定したＢＥＴ表面積が７５０〜１，０５０ｍ２／ｇの範囲にある請求項３２〜４０のいずれか一項に記載のゼオライト系材料。
【請求項４２】
請求項３２〜４１のいずれか一項に記載のゼオライト系材料の、モレキュラーシーブ、触媒、触媒支持体としての、及び／又は吸着剤としての使用方法。