【事件の表示】
　平成　５年特許願第　４４８６９号「結晶成長方法」拒絶査定不服審判事件〔平成　６年　８月１９日出願公開、特開平　６−２３２０９９〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
１．手続の経緯
　本願は、特許法第４１条に基づく優先権を主張する平成５年３月５日（優先日：平成４年９月１０日、出願番号：特願平４−２６９６１０号）の出願であって、平成１３年７月２６日付けで通知された拒絶理由に対して、同年９月２８日付け手続補正書を提出したが、同年１１月１３日付けで拒絶査定がなされ、これに対して、同年１２月１９日に拒絶査定に対する審判請求がなされたものである。
　
２．本願の発明
　本願請求項１〜５に係る発明は、平成１３年９月２８日付け手続補正書によって補正された明細書の特許請求の範囲の請求項１〜５に記載されたとおりのものであるところ、本願請求項１に係る発明（以下、「本願発明」という。）は、次のとおりである。
「絶縁膜パターンが形成された基板上に有機金属気相成長法により選択的にIII-Ｖ族化合物半導体層をエピタキシャル成長する結晶成長方法において、
　上記エピタキシャル成長を、原料ガスと共にＨＣｌガス，またはＣｌ2 ガスをIII 族ガス流量に対し０．３以下のモル流量比で同時に供給して行なうことを特徴とする結晶成長方法。」
　
３．本願発明の判断の基準日
　本願発明の構成に欠くことのできない事項である「エピタキシャル成長を、原料ガスと共にＨＣｌガス，またはＣｌ2 ガスをIII 族ガス流量に対し０．３以下のモル流量比で同時に供給して行なうこと」は、国内優先権の主張の基礎とされた先の出願の願書に最初に添付した明細書又は図面に記載されていないので、本願発明は、国内優先の利益を享受することができないから、現実の出願日である平成５年３月５日を基準日として特許法第２９条第２項に係る判断をする。
　
４．引用刊行物の記載事項
　原査定の拒絶の理由に引用された、上記基準日前の平成５年１月２１日に頒布された刊行物である国際公開第９３／０１６１４号パンフレット（以下、「引用例」という。）には、以下の事項が記載されている。
記載事項ａ：
「［実施例２］
　図３に示すように、100μｍおきに幅を変えた（３μｍ〜200μｍ）SiNX膜のストライプパターンを形成したGaAs基板上に、MOVPE法で厚み約１μｍのAl0.5Ga0.5As層またはAlAs層を成長させた。このとき、原料ガスとしてトリメチルガリウム（TMG）、トリメチルアルミニウム（TMA）及びアルシン（AsH3）を用い、TMG,TMAの供給モル数はそれぞれ4.8〜9.6×10-5mol/min,1.8〜3.6×10-5mol/minとし、AsH3流量（10％H2希釈）800sccmとした。また、総流量は7.7SLM、成長温度は750℃、圧力は76Torr、成長速度は約２μｍ/hとした。成長中にHClを1cc添加したサンプル（Ｃ）とHClを添加しなかった（従来の成長法）サンプル（Ｄ）について、成長後のウエハ表面の光学顕微鏡写真を図４（サンプル（Ｄ））、図５（サンプル（Ｃ））に示す。上記の成長条件でHClを1cc添加したことによる成長速度の減少は５％であった。サンプル（Ｄ）ではAl0.5Ga0.5As層を成長させた場合、幅の狭いSiNX膜（幅３μｍ）ストライプ上においてもSiNX膜上一面に分厚いポリが堆積してしまった（図４参照）。通常のMOVPE法では、Alを含んだ化合物のマイグレーションがかなり遅いために、数10Torrの減圧成長を行ってもAl組成が0.35を越えると選択成長がかなり困難になると報告されており、この場合も従来の成長法では同様な結果になってしまった。一方、サンプル（Ｃ）では、Al0.5Ga0.5As層を成長させた場合、幅200μｍのSiNX膜ストライプ上においても多結晶の堆積がみられなかった。（図５参照）。さらに、AlAs成長でも幅80μｍ以上のSiNX膜ストライプ上においても多結晶は点在する程度に留まった（図６参照）。このことから、HCl添加によりAlを含んだ化合物のマイグレーションが促進され、選択成長が良好に行えたものと考えられる。」（第８頁第９行〜第９頁第１５行、図３〜６）
記載事項ｂ：
「産業上の利用可能性
  以上詳述したように、本発明は化合物半導体の成長中にHCl等の成長させる化合物の母体元素を含まないハライドガス及び／又はハロゲンガスを微量添加することにより、ヘテロ界面を平坦化させたり、広い範囲にわたりマスク上に多結晶を堆積させずに高品質な結晶成長が可能となり、成長速度は微量のHCl添加により数パーセント減少するが、従来のMOVPEの再現性・制御性を充分に残しており、産業上の利用において有効な手法である。」（第１０頁第１５〜２３行）
記載事項ｃ：
「［実施例１］
　CrドープGaAs｛100｝基板上に、図１に示すようにAl0.3Ga0.7Asをバリア層とし、井戸幅10Å,20Å,30Å,60Å,80Å,100Åの６つのGaAs量子井戸を有するヘテロ構造をMOVPE法で作製した。このとき、原料ガスとしてトリメチルガリウム（TMG）、トリメチルアルミニウム（TMA）及びアルシン（AsH3）を用い、TMG,TMAの供給モル数はそれぞれ4.2×10-5mol/min,8.4×10-6mol/minとし、AsH3流量（10％H2希釈）800sccm（standard cubic cm minute）とした。また、総流量は、7.7SLM（standard litter minute）、成長温度は650℃、圧力は76Torr、成長速度は約１μm/hとした。上記の成長条件で、Al0.3Ga0.7Asバリア層成長中にHClを1cc添加したサンプル（Ａ）とHClを添加しなかった（従来の成長法）サンプル（Ｂ）を作製した。上記の成長条件でHClを1cc添加したことによる成長速度の減少はわずか２％であった。これらのサンプルを4.2Kでのフォトルミネッセンス（PL）測定を行って量子井戸からの発光を観察した。図２にサンプル（Ａ），（Ｂ）のPL測定結果を示す。
　サンプル（Ａ），（Ｂ）ともにPL強度はほぼ同じであったが、サンプル（Ａ）のほうがPLスペクトル半値幅が大きく減少した。これはPLスペクトル半値幅は量子井戸両端でのヘテロ界面の平坦さと密接な関係があり、ヘテロ界面が平坦であるほど、PLスペクトル半値幅は小さくなる。このことから、HCl添加によりおそらくはAlを含んだ化合物のマイグレーションが促進され、平坦なヘテロ界面が形成されたものと考えられる。」（第７頁第５行〜第８頁第８行、図１、２）
記載事項ｄ：
「［実施例３］
　（100）GaAs基板上にMOVPE法で厚み約１μｍのAlXGa1-XAをAl組成ｘ（XAl）を変化させて成長した。この時原料ガスとしては、トリメチルガリウム（TMG）、トリメチルアルミニウム（TMA）及びアルシン（AsH3）を用い、TMG、TMAの供給モル数はそれぞれ4.8〜9.6×10-5mol/min、1.8〜3.6×10-5mol/minとし、アルシン流量（10％H2希釈）800sccmとした。ドーパントとしてはジシラン（Si2H6）を使用し、HClを添加しない場合のキャリア濃度が5.0〜10.0×1017cm-3となるように添加した。又総流量は7.7SLM、成長温度は750℃、成長圧力は76Torr、成長速度は約２μm/hとした。成長中のHCl濃度はHClとTMAの流量モル比で１から100の範囲で変化させた。その結果を図８に示す。Al組成ｘが0.1の場合にはHClの濃度が高くなってもさほどキャリア濃度の減少は見られないが、Al組成ｘが0.3を越えるとTMAに対するHClの流量モル比が３を越える程度からキャリア濃度の減少が見られた。この時同時に（100）GaAs基板上に設けた図３と同様のSiNX膜のストライプパターンを形成したものに対しても成長を行ったところ、HClを導入しなかった場合にはAl組成ｘが高くなるにつれストライプ上に多結晶が堆積したが、HClを添加した場合にはストライプ上での多結晶の堆積は見られなかった。」（第９頁第１６行〜第１０頁第１４行、図８）
記載事項ｅ：
「成長させる化合物の母体元素を含まないハライドガス及び／又はハロゲンガスの使用量は、成長室の大きさ、成長温度等により大きく変動するが、通常はハロゲン元素を含まない水素化物及びハロゲン元素を含まない有機金属の量よりも少ない。そして両者の量的関係は、成長が止まりエッチングになってしまうエッチングモード域や、マスク上に多結晶（ポリ）が堆積してしまうデポジションモード域を避け、結晶成長はするがマスク上にポリが堆積しないセレクティブモードに入るようにして行う。図７にこの様子をアルミニウムとインジウムの場合について示す。具体的な数値に関しては、先に述べたように成長室の大きさや温度、用いた原料により異なるため、当業者が自分の用いる装置につき、適宜決定すればよい。また、温度が下がるとエッチング速度が低下するので、温度が低い場合には成長させる化合物の母体元素を含まないハライドガス及び／又はハロゲンガスの量を増加させてもよい。」（第３頁第１９行〜第４頁第９行、図７）
　
５．対比
　上記記載事項ａにおける「SiNX膜のストライプパターンを形成したGaAs基板上に、ＭＯＶＰＥ法で厚み約１μｍのAl0.5Ga0.5As層またはAlAs層を成長させた」は、本願発明における「絶縁膜パターンが形成された基板上に有機金属気相成長法によりIII−Ｖ族化合物半導体層をエピタキシャル成長する」ことに相当し、図５の状態は選択的な成長が起こったことを示すといえるから、
　引用例には、
「絶縁膜パターンが形成された基板上に有機金属気相成長法により選択的にIII-Ｖ族化合物半導体層をエピタキシャル成長する結晶成長方法において、
　上記エピタキシャル成長を、原料ガスと共にＨＣｌガスを同時に供給して行なう結晶成長方法」
　の発明（以下、「引用発明」という。）が開示されていると認められる。
　そこで、本願発明と引用発明とを対比すると、両者は以下の点で相違し、その余の点で一致している。
　相違点：ＨＣｌガスの供給量を、本願発明はIII族ガス流量に対し０．３以下のモル流量比（以下、III族ガスに対するＨＣｌガスのモル流量比を、単に「モル流量比」という。）としているのに対して、引用発明はモル流量比を規定していない点。
 
６．当審の判断
（１）本願発明における数値限定の意義
　本願発明においては、上記のようにモル流量比の数値範囲を０．３以下に限定しているわけであるが、その数値限定の意義については、補正後の明細書に以下のように記載されている。
「【０１７２】実施例１５．図２８はこの発明の第１５の実施例による結晶成長方法を説明するための図である。このグラフはＧａＡｓ基板上にＧａＡｓをＭＯＣＶＤ成長する際に、結晶成長時にＨＣｌガスを添加することによる成長速度の変化を示したものである。
【０１７３】図に示すように、ＨＣｌ流量が３sccm以下の領域では成長速度はほとんど変化しないのに対し、ＨＣｌガス流量が５sccm以上では、ＨＣｌガス流量増加に伴って成長速度が減少することが確認された。これはＨＣｌガスによるエッチング作用が材料ガスによる成長作用と同時に起こっていることを反映している。この図から、ＭＯＣＶＤによる均一性，再現性を損なうことなく、選択成長性のみを改善するためには、ＨＣｌガス流量を一定量以下に設定することが極めて重要であることが確認できる。すなわち、ＨＣｌガスのＴＭＧに対するモル流量比が概略０．３以下となるようにＨＣｌガス流量を設定することが極めて重要である。」
「【０１７４】図２９は、ＨＣｌガスをＭＯＣＶＤ成長時に同時に供給することによる結晶品質への影響について調べた結果であり、ＧａＡｓ基板上に成長したＡｌ0.37Ｇａ0.63Ａｓ層の４．２Ｋにおけるフォトルミネッセンス（ＰＬ）スペクトルを示している。図において、４１０はＨＣｌ流量をＨＣｌガスのIII 族ガスに対するモル流量比（［ＨＣｌ］／［III］）を０．２５に設定して成長した場合の、４１１は１．０に設定して成長した場合のＡｌ0.37Ｇａ0.63Ａｓ成長層の４．２ＫにおけるＰＬスペクトルをそれぞれ示している。図に示すように［ＨＣｌ］／［III］を０．２５に設定した場合、ＰＬスペクトルは通常のＭＣＯＶＤ成長と同等の良好な結晶性を示したのに対し、［ＨＣｌ］／［III］を１に設定して成長したサンプルではＰＬピーク強度が約１／１００に減少し、不純物発光のピークが支配的な振る舞いを示した。このサンプルの不純物分析をＳＩＭＳの手法により調べたところ、Ｃｌ，Ｏが結晶中に混入していることが明らかになった。この結果は、ＨＣｌガスを多量に添加することで結晶品質が悪化したことを示している。」
「【０１７５】以上、図２８，図２９に示す実験の結果より、［ＨＣｌ］／［III］は０．３以下に抑えることが結晶品質の面からも、均一性、再現性確保の面からも極めて重要であることが初めて示された。」
「【０１７６】なお、上記実施例では、ＧａＡｓ基板上にＧａＡｓあるいはＡｌＧａＡｓを成長させた場合の結晶品質について述べたが、Ｓｉ基板上のＧａＡｓ成長等の異種基板上の成長の際、特に低温バッファ層の成長の際にＨＣｌガスを同時に供給する場合には、［ＨＣｌ］／［III］を０．３以下にすることで結晶品質に優れ、かつクラック発生を防止できる良好な選択成長が得られることも確認した。」
「【０１９０】【発明の効果】以上のように、この発明に係る結晶成長方法によれば、絶縁膜パターンが形成された基板上にＭＯＣＶＤ法により選択的に III−Ｖ族半導体層をエピタキシャル成長する方法において、上記エピタキシャル成長を、原料ガスと共にＨＣｌガス，またはＣｌ2 ガスをIII 族ガス流量に対し０．３以下のモル流量比で同時に供給して行なうようにしたので、結晶品質の劣化を生じることなく、良好な選択成長を行なうことができる効果がある。」
「【図２８】この発明の第１５の実施例による結晶成長方法を説明するための成長速度とＨＣｌ流量との関係を示す図である。」
「【図２９】この発明の第１５の実施例による結晶成長方法を説明するための４．２Ｋにおけるフォトルミネッセンススペクトルを示す図である。」
　そこで、上記各記載から、「０．３以下」という数値限定の意義を考察してみる。
　「０．３」という数値自体は、図２８に示された結果から導出されたものであり、同図には、確かにモル流量比が概略０．３以下の領域において成長レートが略一定となることが示され、また、段落【０１７３】によれば、ＭＯＣＶＤによる均一性，再現性を損なうことなく、選択成長性のみを改善するためには、ＨＣｌガス流量を一定量以下に設定すること、すなわち、モル流量比を概略０．３以下とすることが重要であることが示されているといえる。
　さらに、図２９及び段落【０１７４】の記載によれば、モル流量比０．２５の場合、通常のＭＯＣＶＤ成長と同等の良好な結晶性を示したのに対し、モル流量比が１の場合には、ＰＬピーク強度が約１／１００に減少し、不純物発光のピークが支配的な振る舞いを示し、結晶品質が悪化したことが示されているといえる。
　したがって、図２８、図２９及び段落【０１７３】〜【０１７５】の記載から、モル流量比を０．３以下に抑えることが、結晶品質の面からも、均一性、再現性確保の面からも極めて重要であることが理解される。
　しかしながら、これらのデータは、絶縁膜パターンを有するサンプルに対して行われた実験結果ではないから、絶縁膜パターンが形成された基板上での選択的結晶成長において、モル流量比０．３以下という数値範囲の全領域にわたって、選択成長性の改善が確認できたとする根拠には成り得ない。ただ、段落【０１７６】には、「・・・Ｓｉ基板上のＧａＡｓ成長等の異種基板上の成長の際、特に低温バッファ層の成長の際にＨＣｌガスを同時に供給する場合には、［ＨＣｌ］／［III］を０．３以下にすることで結晶品質に優れ、かつクラック発生を防止できる良好な選択成長が得られることも確認した。」と記載されているが、技術常識からみて、ＨＣｌの添加量をゼロ（無添加）から徐々に増加させるとき、課題となっている絶縁膜パターン上へのポリクリスタルの堆積はすぐになくなるわけではなく、引用例に記載されたようなデポジションモード域（記載事項ｅ参照）、すなわちポリクリスタルの堆積を完全に排除するには至っていない状態を経由して段階的に進行していくものと考えるのが妥当であるから、０．３以下というゼロ近傍のモル流量比をも包含する領域全体にわたって、選択成長性が改善されたとは認められない。
　加えて、上記「均一性・再現性」、「結晶品質」に関しては、本願明細書に「ＭＯＣＶＤによる均一性・再現性を損なうことなく」（段落【０１７３】）、「結晶品質の劣化を生じることなく」（段落【０１９０】）と記載されていることから明らかなように、通常のＭＯＣＶＤ、すなわち、ＨＣｌを添加しないものと比較して、遜色のない程度に維持することを目的としており、それらの向上（改善）を目的とするものではない。
　以上の点を総合すると、本願発明における「０．３以下」というモル流量比の数値範囲は、選択成長性を考慮しつつも、主として、均一性・再現性、結晶品質の維持という観点から決定されたものと解すべきである。
　 
（２）相違点についての判断
　上記のような本願発明の数値限定の意義を踏まえて、前述の相違点について検討する。
　通常のＭＯＣＶＤ（ＭＯＶＰＥ）法によるIII−Ｖ族化合物半導体の結晶成長方法は、既に、均一性・再現性、結晶品質、結晶組成や膜厚などの制御性といった観点において、ある程度の水準が確立されているところ、引用発明におけるＨＣｌガスの添加は、このような既存の結晶成長方法に、選択成長性の改善という新たな観点から付加的に追加された行為であるから、この付加的行為により既存の水準が低下することがないか否かは、当業者として当然に配慮すべき事項である。　
　そして、引用発明も、上記既存水準に配慮していることは、再現性・制御性（記載事項ｂ参照）、ＰＬ強度（記載事項ｃ参照）、成長速度（記載事項ａ，ｃ，ｄ参照）、キャリア濃度（記載事項ｄ参照）といった再現性や結晶品質に関する観点において、通常のＭＯＣＶＤによる既存の水準（ＨＣｌが無添加の場合の値）との対比が行われていることからみても明らかである。　さらに、単に、均一性・再現性、結晶品質のみを既存の水準に保ちたいのであれば、通常のＭＯＣＶＤのように、ＨＣｌを添加しない、すなわち、モル流量比がゼロの状態に近づければよいことは当然の帰結にすぎないことに加えて、ＨＣｌガスの添加量を増加していけば、既に確立されている既存の再現性や結晶品質に影響を与えることは容易に予測し得るところである。
　してみると、選択成長性の改善を図った引用発明において、再現性や結晶品質への影響を考慮し、モル流量比をゼロに近づけ、本願発明が規定するようなゼロ近傍の数値範囲とすることは当業者が容易に想到し得るものと認められる。
　
　なお、引用例の実施例２に示された結果をさらに考察すると、添加されたＨＣｌガス量（体積１cc）は標準状態での値と解されるから、状態方程式（PV=nRT）にP=1，V=1×10-3，R=0.082，T=273を代入して、上記体積をモル量に換算すると、n(mol)＝4.5×10-5程度となる。また、成膜されたAl0.5Ga0.5As層またはAlAs層は、厚み約１μｍであるから、成長速度の約２μｍ/hという値を用いると、成膜時間は約３０分と推定される。そうすると、添加されるＨＣｌ流量は、1.5×10-6mol/min（4.5×10-5／30として計算）となる。一方、III族ガスであるTMG、TMAの供給モル数はそれぞれ4.8〜9.6×10-5mol/min、1.8〜3.6×10-5mol/minであるから、両者の合計は6.6〜13.2×10-5mol/minの間にあるといえる。したがって、III族ガス流量に対するＨＣｌガス流量のモル流量比（［ＨＣｌガス流量］／［III族ガス流量］）は、多く見積もっても、０．０２程度（1.5×10-6／6.6×10-5として計算）である。そうであれば、引用例の実施例２におけるモル流量比の値が、本願発明でいう「０．３以下」という数値範囲に含まれるものであることからみても、本願発明の数値範囲は特異なものではない。
　
７．むすび
　以上のとおり、本願発明は、引用発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
　
　よって、結論のとおり審決する。