(57)【要約】【課題】従来、低分子の有機蛍光発光体を用いていたので、ＥＬ発光層の形成の効率が不十分であり、また、従来、フィルム状基材を用いて構成されたＥＬ素子が、周縁部のみ封止されていたため、機械的性質の不均一さや、二枚のフィルム状基材間の間隔の維持が困難であった点を解消することを課題とする。【解決手段】二枚のフィルム状基材２、３の間に、高分子ＥＬ発光層５をいずれも透明な電極４、６ではさんで積層したＥＬ発光部７を、封止剤層を用いて全面封止して構成し、課題を系決することができた。電極６は電子注入層６Ａ，透明導電層６Ｂの積層構造とすることが好ましい。【選択図】　図１
2004103471.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の電極、高分子ＥＬ発光層、および透明性を有する第２の電極とが順に積層された積層構造からなるＥＬ発光部が、第１および第２の二枚のフィルム状基材の間に封止されていることを特徴とするＥＬ素子。
【請求項２】
前記高分子ＥＬ発光層は、有機蛍光発光体が高分子中に溶解もしくは分散したもの、もしくは有機高分子蛍光発光体からなることを特徴とする請求項１記載のＥＬ素子。
【請求項３】
前記ＥＬ発光部は、前記第１のフィルム状基材上に余白を残して積層され、前記ＥＬ発光部上および前記第１のフィルム状基材の余白上を連続的に被覆する封止剤層を介して前記第２のフィルム状基材が積層されていることを特徴とする請求項１または請求項２記載のＥＬ素子。
【請求項４】
前記第１および前記第２のフィルム状基材は、互いに向かい合う側の面の一方もしくは両方に、ガスバリア性または／および水蒸気バリア性を有するバリア性層が積層されたものであることを特徴とする請求項１〜請求項３いずれか記載のＥＬ素子。
【請求項５】
第１のフィルム状基材が５０μｍ〜１００μｍの厚みを有しており、全体の厚みが１００μｍ〜３００μｍであることを特徴とする請求項１〜請求項４いずれか記載のＥＬ素子。
【請求項６】
フィルム状基材上に、第１の電極、高分子ＥＬ発光層、および透明性を有する第２の電極とが順に積層された積層構造からなるＥＬ発光部が、前記フィルム状基材上に余白を残して積層され、前記ＥＬ発光部上および前記フィルム状基材の余白上が連続的に封止されていることを特徴とするＥＬ素子。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、フィルム状基材を用いて構成されたエレクトロルミネッセンス素子（ＥＬ素子）に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
ＥＬ素子は、蛍光体層を一対の電極間に挟み、一方から電子、他方からホールを注入し、両者が再結合する際に生じるエネルギーを利用して蛍光発光させるものであり、自己発光型で、応答が速いことから、画像の視認性に優れ、動画の表示にも適している特長を有する。中でも有機ＥＬ素子は、直流、低電圧で発光するので、用途が広まりつつあり、この明細書中でも、特に断らない限り、ＥＬ素子は有機ＥＬ素子を指すものとする。
【０００３】
従来のＥＬ素子は、ガラス基板上に、第１電極、ＥＬ発光層、第２電極、および保護層が順に積層されたものであったが、最近、ガラス基板をフィルム状基材に変更して、ＥＬ素子に可撓性を付与し、また、第１電極および第２電極のいずれも透明な素材で構成し、応用範囲を拡大しようとする試みがある（例えば、特許文献１参照。）。
【０００４】
【特許文献】
特開２０００−４８９５１（特許請求の範囲）
【０００５】
しかしながら、上記の従来技術においては、ＥＬ発光層を構成するための有機蛍光発光体として、低分子化合物を用いているので、ＥＬ発光層の形成手段としては蒸着等を利用せざるを得ず、ＥＬ素子を構成する各層の形成も含めた各加工の都度、対象物を真空系内に導入して加工し、再び、真空系外に引出す操作を要するため、実際に加工を行なっている以外の長い時間を要していた。
【０００６】
また、ガラス基板をフィルム状基材に変更した際に、二枚のフィルム状基材の間にＥＬ発光部をはさんで、周縁部で封止を行なうと、封止が行なわれた箇所と行なわれない箇所とで、ＥＬ素子の剛性や熱膨張性等の機械的性質が不均一になり、また、封止されていない部分では、二枚のフィルム状基材間の間隔を一定に保つことができず、ＥＬ素子の表面の平面性が保てないばかりか、ＥＬ素子を曲げたり丸めた際に、二枚のフィルム状基材の間にはさまれたＥＬ発光部が圧迫されて、損傷する恐れもあった。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、従来、有機蛍光発光体として低分子化合物を用いていたために、ＥＬ発光層を蒸着等を利用して形成せざるを得ず、実際に加工を行なっている以外の長い時間を要していた点を解消することを課題とするものである。また、本発明は、従来のフィルム状基材を用いて構成されたＥＬ素子が、周縁部のみ封止されていたため、ＥＬ素子の剛性や熱膨張性が不均一になり、また、二枚のフィルム状基材間の間隔を一定に保つことができないことに基づく欠点を解消しようとすることも課題とするものでもある。
【０００８】
【課題を解決する手段】
発明者の検討により、有機蛍光発光体として高分子系のものを用いることにより、蒸着等の方法によらず、ＥＬ発光層の形成が可能になること、また、上下のフィルム状基材の間を、周縁部のみならず、周縁部を含めた全面に封止剤層を適用して封止することにより、二枚のフィルム状基材の間が固定されて、間隔を常に一定に維持することが可能となり、あるいは、上側にフィルム状基材を伴なわない場合も同様であり、課題を解決することができた。
【０００９】
第１の発明は、第１の電極、高分子ＥＬ発光層、および透明性を有する第２の電極とが順に積層された積層構造からなるＥＬ発光部が、第１および第２の二枚のフィルム状基材の間に封止されていることを特徴とするＥＬ素子に関するものである。
【００１０】
第２の発明は、第１の発明において、前記高分子ＥＬ発光層は、有機蛍光発光体が高分子中に溶解もしくは分散したもの、もしくは有機高分子蛍光発光体からなることを特徴とするＥＬ素子に関するものである。
【００１１】
第３の発明は、第１または第２の発明において、前記ＥＬ発光部は、前記第１のフィルム状基材上に余白を残して積層され、前記ＥＬ発光部上および前記第１のフィルム状基材の余白上を連続的に被覆する封止剤層を介して前記第２のフィルム状基材が積層されていることを特徴とするＥＬ素子に関するものである。
【００１２】
第４の発明は、第１〜第３いずれかの発明において、前記第１および前記第２のフィルム状基材は、互いに向かい合う側の面の一方もしくは両方に、ガスバリア性または／および水蒸気バリア性を有するバリア性層が積層されたものであることを特徴とするＥＬ素子に関するものである。
【００１３】
第５の発明は、第１〜第４いずれかの発明において、第１のフィルム状基材が５０μｍ〜１００μｍの厚みを有しており、全体の厚みが１００μｍ〜３００μｍであることを特徴とするＥＬ素子に関するものである。
【００１４】
第６の発明は、フィルム状基材上に、第１の電極、高分子ＥＬ発光層、および透明性を有する第２の電極とが順に積層された積層構造からなるＥＬ発光部が、前記フィルム状基材上に余白を残して積層され、前記ＥＬ発光部上および前記フィルム状基材の余白上が連続的に封止されていることを特徴とするＥＬ素子に関するものである。
【００１５】
【発明の実施の形態】
図１は本発明の実施例のＥＬ素子の積層構造を示す断面図である。図２〜図５は、ＥＬ発光部の種々の態様のものの構造構造を示す図である。図６は、ほかの実施例のＥＬ素子の積層構造を示す断面図である。また、図７は、さらに別の実施例のＥＬ素子の積層構造を示す断面図である。
【００１６】
図１（ａ）に示すように、本発明のＥＬ素子１は、上面にバリア性層３が積層された第１のフィルム状基材２上に種々の層が積層された積層構造からなるもので、バリア性層３上に、第１の電極４、高分子ＥＬ発光層５、および第２の電極６とからなるＥＬ発光部７が、第１の電極４がバリア性層３側を向くように積層されている。本発明においてＥＬ発光部７を構成する要素のうち、第１の電極４および第２の電極６のうち、少なくとも第２の電極は、透明性を有するものであり、即ち、第１の電極および第２の電極の両方が透明性を有するか、もしくは、第１の電極が不透明で、第２の電極が透明性を有している。また、高分子ＥＬ発光層５は、有機蛍光発光体が高分子中に溶解もしくは分散したもの、もしくは有機高分子蛍光発光体からなるものである。
【００１７】
また、本発明のＥＬ素子１のＥＬ発光部７は、好ましくは、フィルム状基材２のバリア性層３上に余白を残して積層されており、ＥＬ発光部７の第２の電極６上およびバリア性層３の余白上には、両者を連続的に被覆する、上面が平端面をなす封止剤層８が積層されており、さらに封止剤層８の上面には、バリア性層９および第２のフィルム状基材１０が順に記載されているものである。
【００１８】
ここで、バリア性層３および９は、ＥＬ素子１全体の気密性を向上させ、ＥＬ素子１の寿命を延ばす意味で重要であるが、本発明の課題を解決する限りにおいては、バリア性層３および９の両方もしくは一方を省くこともできる。バリア性層３および９を省くときは、ＥＬ素子は、第１のフィルム状基材２上に、第１の電極４、高分子ＥＬ発光層５、および第２の電極６とが順に積層された積層構造からなるＥＬ発光部７が、第１の電極４が第１のフィルム状基材２側を向くようにして、好ましくは、第１のフィルム状基材２上に余白を残して積層され、前記ＥＬ発光部７上（即ち、第２の電極６上）および前記第１のフィルム状基材２の余白上には、両者を連続的に被覆する、上面が平端面をなす封止剤層８が積層されており、さらに封止剤層８の上面には第２のフィルム状基材１０が順に積層されたものである。この段落で説明する積層構造は、前段落において、図１（ａ）を用いて説明したＥＬ素子から、二つのバリア性層３および９を省いたものに相当するので、図示を省略する。
【００１９】
以上の二例の説明においては、バリア性層３の余白部もしくはフィルム状基材２の余白部には、ＥＬ発光部７が存在しないことを前提に説明したが、電極の取り出し、もしくはそのほかの必要性により、ＥＬ発光部７のうち、第１の電極４または／および第２の電極６がバリア性層３の周縁部（ＥＬ素子の周縁部）もしくはフィルム状基材２の余白部に至るまで延長されていてもよい。ただし、高分子ＥＬ発光層５は、気密を必要とするので、ＥＬ素子の周縁部のすべてにわたって、バリア性層３の余白部もしくはフィルム状基材２の余白部を残していることが好ましい。
【００２０】
ＥＬ発光部７は、第１の電極４、高分子ＥＬ発光層５、および第２の電極６とが順に積層された積層構造からなるものであると説明したが、第２電極６は、図１（ｂ）に示すように、高分子ＥＬ発光層５に近い側から、電子注入層６Ａおよび透明導電層６Ｂとが順に積層してものであることが好ましい。
【００２１】
また、ＥＬ発光部７は、次に、図２〜図５を引用して代表例を説明するように種々の積層構造を採り得る。
【００２２】
図２に示すように、ＥＬ発光部７は、図中の下側の第１の電極（仮に陽極とする。）と上側の第２の電極（仮に陰極とする。）との間に、有機蛍光体を主体とする有機発光体層が積層されたものであり得る。
【００２３】
図３に示すように、ＥＬ発光部７は、陽極上に、正孔（ホール）輸送層、有機発光体層、電子輸送層、および陰極が順に積層されたものであり得る。ここで、正孔（ホール）輸送層、もしくは電子輸送層のいすれか一方を省いてもよい。
【００２４】
図４に示すように、ＥＬ発光部７は、陽極上に、有機発光体層兼正孔（ホール）輸送層、電子輸送層、および陰極が順に積層されたものであり得る。
【００２５】
図５に示すように、ＥＬ発光部７は、陽極上に、正孔（ホール）輸送層、電子輸送層兼有機発光体層、および陰極が順に積層されたものであり得る。
【００２６】
図２〜図５に示した以外にも、ＥＬ発光部の積層構造としては、種々のものがあり得るが、いずれのＥＬ発光部７も、図１を引用して説明したＥＬ素子の積層構造、もしくはそこからいずれか一方もしくは両方のバリア性層を省いたＥＬ素子の積層構造中に、ＥＬ発光部７として、置き換えることができる。
【００２７】
第１のフィルム状基材２と第２のフィルム状基材１０とは、原則的には同様なものであり、種々の樹脂フィルムのうちから、用途に合わせて選択されるものである。樹脂フィルムを構成する樹脂としては、特に限定されないが、耐溶剤性、耐熱性の比較的高いものであることが好ましい。また、用途にもよるが、水蒸気、もしくは酸素等のガスを遮断するガスバリアー性を有する素材であることが好ましい。樹脂フィルムを構成する具体的な樹脂としては、フッ素系樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、ポリフッ化ビニル、ポリスチレン、ＡＢＳ樹脂、ポリアミド、ポリアセタール、ポリエステル、ポリカーボネート、変性ポリフェニレンエーテル、ポリスルホン、ポリアリレート、ポリエーテルイミド、ポリアミドイミド、ポリイミド、ポリフェニレンスルフィド、液晶性ポリエステル、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリオキシメチレン、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリアクリレート、アクリロニトリル−スチレン樹脂、フェノール樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン、シリコーン樹脂、もしくは非晶質ポリオレフィン等が挙げられるが、この他でも条件を満たす高分子材料であれば使用可能であり、また上記した樹脂の出発原料であるモノマーを２種類以上用いて共重合させて得られる共重合体であっても良い。
【００２８】
本発明のＥＬ素子１においては、ＥＬ素子１を透明なものとするためには、第１のフィルム状基材２と第２のフィルム状基材１０とは、いずれも透明性を有するものであることが好ましく、また、第１の電極４および第２の電極６も、透明性を有するものであることが好ましい。
【００２９】
本発明のＥＬ素子１は、好ましくは、第１のフィルム状基材２と第２のフィルム状基材１０との間に発光部７が挟まれ、封止剤により封止されているものであるが、第１のフィルム状基材２および第２のフィルム状基材１０は、さらに、ガスバリア性または／および水蒸気バリア性を有するバリア性層が積層されたものであることが好ましい。ＥＬ発光部７の高分子ＥＬ発光層５を構成する有機蛍光体が、酸素等の気体、もしくは水蒸気、特に後者の水蒸気により、蛍光発光性が失われやすいためである。
【００３０】
バリア性層３および９は、バリア性を有する樹脂でも構成し得るが、高いバリア性を得るためには、無機酸化物の蒸着もしくはスパッタリングによる薄膜で構成することが好ましい。このような無機酸化物としては、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化チタン、酸化イットリウム、酸化ゲルマニウム、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化ホウ素、酸化ストロンチウム、酸化バリウム、酸化鉛、酸化ジルコニウム、酸化ナトリウム、酸化リチウム、もしくは酸化カリウム等を例示することができ、一種もしくは二種以上を用いることができるが、中でも、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、もしくは酸化チタンを使用することが好ましい。また、窒化ケイ素も用いることができる。バリア性層３および９の厚みとしては、０．０１μｍ〜０．５μｍ程度である。ＥＬ素子１が透明性を要する場合には、少なくとも透明性を要する側のバリア性層の厚みを過度に厚くせず、バリア性層の透明性を確保することが好ましい。
【００３１】
バリア性層３および９は、上記のような無機酸化物の薄膜の一層で構成し得るが、同種の無機酸化物からなる二層以上、もしくは異種の無機酸化物からなる二層以上で構成されていてもよい。また、無機酸化物の薄膜の一層もしくは二層以上でバリア性層を構成する際に、バリア性層３とフィルム状基材２の間もしくはバリア性層９とフィルム状基材２の間、またはバリア性層３のフィルム状基材２側とは反対側もしくはバリア性層９のフィルム状基材１０側とは反対側に、適宜な合成樹脂層を積層してもよい。また、二層以上の無機酸化物の薄膜でバリア性層を構成する際に、それらの無機酸化物の薄膜の間に適宜な合成樹脂層を積層してもよい。
【００３２】
上記のバリア性層、および必要に応じて設ける合成樹脂層は、フィルム状基材の片面に積層することにより、フィルム状基材のバリア性を向上させることができるが、片面に積層すると、バリア性層、合成樹脂層、およびフィルム状基材の熱膨張挙動が異なるため、得られるＥＬ素子がカールしやすい傾向がある。図１を引用して説明したように、ＥＬ素子の両面に、フィルム状基材およびバリア性層がそれぞれ一層ずつ積層されていれば、全体としては、一応の対称性が得られるが、ＥＬ素子の両面の温度が異なるような使われかたもあり得るので、そのような場合には、各々のフィルム状基材の両面に、バリア性層、および必要に応じて設ける合成樹脂層が対称になるよう積層して用いることがより好ましい。
【００３３】
本発明のＥＬ素子１における第１の電極４および第２の電極６は、例えば、第１の電極が陽極であり、その場合、第２の電極が陰極である。具体的な陽極の材料としては、酸化インジウム錫（ＩＴＯ）、酸化インジウム、金、もしくはポリアニリン等を挙げることができ、これらは、複数の材料の混合されたものであってもよい。これらのうち金を材料として用いるときは、透明性を維持する意味で、陽極の厚みを１ｎｍ〜２０ｎｍ程度とすることが好ましい。金以外の材料は透明であるので、その場合の陽極の厚みは、５０ｎｍ〜３００ｎｍ程度とすることが好ましい。
【００３４】
第２の電極６は、既に述べたように、高分子ＥＬ発光層５側より、電子注入層６Ａおよび透明導電層６Ｂとが順に積層したものであることが好ましい。
【００３５】
具体的な電子注入層６Ａの材料としては、Ｍｇ、Ｃａ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｌｉ、Ｙｂ、Ｅｕ、Ｙ、もしくはＳｃ等の仕事関数の低い金属（これらのうち、Ｃａ、Ｂａ、およびＳｒはアルカリ土類金属である。）、これらの仕事関数の低い金属と他の金属との合金、例えば、マグネシウム合金（ＭｇＡｇ他）、もしくはアルミニウム合金（ＡｌＬｉ、ＡｌＣａ、ＡｌＭｇ他）等、またはアルカリ土類金属の酸化物、例えば、ＢａＯ、ＳｒＯ、もしくはＣａＯ等を挙げることができる。これらの材料は、複数、混合されたものであってもよい。透明性を維持する意味で、電子注入層６Ａの厚みは、１ｎｍ〜２０ｎｍ程度であることが好ましい。
【００３６】
また、具体的な透明導電層６Ｂの素材としては、ＩＴＯ（錫ドープの酸化インジウム）、ＩＺＯ（亜鉛ドープの酸化インジウム）、アンチモンドープの酸化錫、もしくは金等を挙げることができ、透明導電層６Ｂの厚みは、１ｎｍ〜５００ｎｍ程度である。
【００３７】
上記の素材からなる第１の電極４、第２の電極６（実際上、電子注入層６Ａと透明導電層６Ｂである。）は、いずれも、これらの素材を用いて行なう蒸着もしくはスパッタリング等の方法により、層を形成することができる。もしくは一面に形成された層を、感光性レジストを用いてパターンエッチングすることにより、所定の電極パターンとすることにより、行なうことができる。
【００３８】
ＥＬ発光部７の高分子ＥＬ発光層５は、最も簡素には、一般的に用いられる低分子の有機発光体（有機蛍光発光体）を用い、高分子中に分散もしくは溶解したものを用いて、構成し得る有機発光体層である。具体的な有機発光体として、ピレン、アントラセン、ナフタセン、フェナントレン、コロネン、クリセン、フルオレン、ペリレン、ペリノン、ジフェニルブタジエン、クマリン、スチリル、ピラジン、アミノキノリン、イミン、ジフェニルエチレン、メロシアニン、キナクリドン、もしくはルブレン、または、これらの誘導体からなるものを挙げることができ、高分子としては、ポリスチレン、ポリメチルメタクリレート、もしくはポリビニルカルバゾール、ポリフルオレン、ポリパラフェニレンビニレン、ポリパラフェニレン等を挙げることができる。
【００３９】
上記の有機発光体と高分子とは、好ましくは両者を溶解もしくは分散させ得る溶媒もしくは希釈剤を用いて、印刷もしくは塗布等に適した粘度を持つ適用用（例えば、印刷用、もしくは塗布用である、）の組成物を調製し、印刷もしくは塗布により、有機発光体層とすることができる。塗布、印刷のほか、インクジェット、もしくはディスペンサによる適用によっても有機発光体層を形成し得る。
【００４０】
あるいは、ＥＬ発光部７の高分子ＥＬ発光層５は、高分子系有機発光体で構成することもでき、高分子系有機発光体としては、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリシラン誘導体、ポリアセチレン誘導体等、ポリフルオレン誘導体、もしくはポリビニルカルバゾール誘導体、または色素系の有機発光体や、金属錯体系の有機発光体を高分子化したものから選択した一種もしくはそれ以上を用いても構成することができ、これらを溶解もしくは分散させ得る溶媒もしくは希釈剤を用いて、印刷もしくは塗布等に適した粘度を持つ適用用の組成物を調製し、上記の場合と同様にして、有機発光体層を形成することができる。
【００４１】
高分子ＥＬ発光層５は、種々の積層構造を採り得るが、その場合の有機発光体層兼正孔輸送層、もしくは電子輸送層兼有機発光体層は、上記した有機発光体と高分子、もしくは有機高分子蛍光発光体に、以降に述べる正孔輸送材料もしくは電子輸送材料を併用することにより、構成することができる。これらの層の形成もまた、塗布、印刷、インクジェット、もしくはディスペンサによる適用用の組成物の適用によって行なう。以降の正孔輸送層もしくは電子輸送層の形成も上記と同様にして行なうことができる。
【００４２】
ＥＬ発光部７の正孔輸送層を構成するための正孔輸送材料としては、フタロシアニン、ナフタロシアニン、ポリフィリン、オキサジアゾール、トリフェニルアミン、トリアゾール、イミダゾール、イミダゾロン、ピラゾリン、テトラヒドロイミダゾール、ヒドラゾン、スチルベン、もしくはブタジエン、または、これらの誘導体を挙げることができる。また、正孔注入バッファー形成用組成物として市販されている、例えばポリ（３、４）エチレンジオキシチオフェン／ポリスチレンスルホネート（略称ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ、バイエル社製、商品名；Ｂａｙｔｒｏｎ　Ｐ　ＡＩ　４０８３、水溶液として市販。）等も、正孔輸送材料として使用することができる。
【００４３】
ＥＬ発光部７の電子輸送層を構成するための電子輸送材料としては、アントラキノジメタン、フルオレニリデンメタン、テトラシアノエチレン、フルオレノン、ジフェノキノンオキサジアゾール、アントロン、チオピランジオキシド、ジフェノキノン、ベンゾキノン、マロノニトリル、ニジトロベンゼン、ニトロアントラキノン、無水マレイン酸、もしくはペリレンテトラカルボン酸、または、これらの誘導体を挙げることができる。
【００４４】
封止剤層８は、ＥＬ発光部７を二枚のフィルム状基材２および１０の間にはさんで積層することにより、また、両フィルム状基材の間を周縁部においては直接的に接着することにより、ＥＬ発光部７を密封する共に、ＥＬ発光部７内の有機発光体を、酸素等の気体、もしくは水蒸気、特に後者の水蒸気から遮断するためのものである。単に封止する意味では周縁部のみを封止すれば足りるが、ＥＬ素子の剛性や熱膨張性等の機械的性質の均一さを確保し、二枚のフィルム状基材間の間隔を一定に保つ意味では、全面を封止する方がより好ましい。その意味で、封止剤層８を構成する封止剤の素材としては、第１および第２のフィルム状基材との接着性、もしくはバリア性層３および９との接着性、並びに、ＥＬ発光部７、特に第２の電極６との接着性を持つものであることが好ましい。あるいは、第２のフィルム状基材１０を伴なわずに、ＥＬ発光部７上および第１のフィルム状基材２上（バリア性層３を伴なう場合にはバリア性層３上である。）に連続的に封止剤８が積層されていても、同様に、ＥＬ発光部７内の有機発光体を、酸素等の気体、もしくは水蒸気、特に後者の水蒸気から遮断することが可能になる。
【００４５】
具体的な封止剤としては、熱可塑性のアクリル系樹脂、もしくは熱硬化性のエポキシ系樹脂、ゴム変性エポキシ系樹脂、もしくは二液硬化型ウレタン系樹脂を主成分とするものが好ましく、いずれも、さらにイソシアネート化合物が添加されたものであってもよい。
【００４６】
硬化性の封止剤としては、熱硬化性のものに加えて、アクリレート系化合物を含む電離放射線硬化性（通常は紫外線硬化性である。）のものを用いることもできる。熱硬化性の樹脂を主成分とする封止剤を用いるときは、硬化に必要な温度がＥＬ素子１を構成する各素材を損なわない温度条件で硬化させる必要があり、電離放射線硬化性の樹脂を主成分とする封止剤を用いるときは、電離放射線の照射条件を、ＥＬ素子１を構成する各素材を損なわない照射条件で硬化させる必要がある。
【００４７】
封止剤層８の厚みは、ＥＬ発光部７が介在する部分で、２０μｍ〜１０００μｍであることが好ましく、より好ましくは１００μｍ〜５００μｍである。なお、ＥＬ発光部７が無い部分では、ＥＬ発光部７の厚み分だけ、封止剤層８の厚みが増すことになるが、実際には、ＥＬ発光部７は、１００ｎｍ〜２５００ｎｍ程度と薄いため、封止剤層８全体としては、厚みは一定であるとみなせる。
【００４８】
封止剤層８の形成は、封止剤層８を構成するための封止剤を、封止の対象物に適用したのち、対象物を重ね合わせて圧着することにより行なう。
【００４９】
封止剤の準備は、封止剤の種類にもよるが、必要な封止剤の素材を用い、二液硬化型であるときは、主剤および硬化剤を所定の配合比で混合し、必要に応じて溶剤もしくは希釈剤を加えて、適用するのに適した粘度に調整する。本発明においては、封止剤層８はＥＬ素子１の大部分を占めるので、異物や気泡が適用する封止剤中に存在すると、得られるＥＬ素子１の外観および表示性能が損なわれるため、適当な手段で濾過して異物を除いたり、遠心脱泡機を用いて脱泡することが好ましい。
【００５０】
封止剤を適用し得る面としては、図１を引用して説明した例であれば、（１）フィルム状基材２の上面にバリア性層３が積層されたもののバリア性層３側にＥＬ発光部７が積層されたものにおける、ＥＬ発光部７が積層されていないバリア性層３の露出面、およびＥＬ発光部７のバリア性層とは反対側の面である第２の電極の露出面、ならびに（２）フィルム状基材１０の下面にバリア性層９が積層されたもののバリア性層９側の面がある。（１）は言わば、素子側であり、（２）が封止板側である。封止剤は、これら、（１）および（２）の封止剤を適用する面の一方、もしくは両方に適用することができる。
【００５１】
封止剤の適用は、適宜な方法により行なえるが、例えば、注射器やディスペンサーの様な、加圧式で一定量を吐出可能な機器を用いて、適用する面の一端に線状もしくは帯状に封止剤を吐出し、その後、吐出された線状もしくは帯状の封止剤に、ロッド状、ブレード状等のドクターを接触させ、ドクターと、封止剤を適用する面との間隔を一定に保ったまま移動させて、塗付量を規制しつつ封止剤を延ばすことにより、所定の面状に封止剤を適用することができる。このほか、スリットから封止剤を押出しつつ、スリットと適用面とを相対的に移動させて行なう方法、薄層クロマトグラフにおける薄層形成用のアプリケータを用いて行なう方法、もしくはシルクスクリーン印刷等も利用できる。
【００５２】
貼り合わせは、例えば、封止剤が適用された素子の上に、気泡が混入しないよう、封止板を静かに重ね、必要に応じて、加圧することにより行なう。その後、用いた封止剤の種類に応じて、加熱して封止剤を硬化させるか、もしくは焼成する、または紫外線を照射して封止剤を架橋させることにより硬化させる、等の手段を講じる。
【００５３】
本発明のＥＬ素子１は、上記のような構成を有しており、フィルム状基材、封止剤層、薄層のバリア性層、ＥＬ発光部を構成するいずれも薄層の各層等から構成されるので、全体として厚みが薄く、軽量、かつフレキシブルであり、ＥＬ素子１を丸めたり、円柱面の側面に沿わせて固定する等、ガラス等の板状の基板を用いたＥＬ素子では不可能な使用の態様を採ることができる。
【００５４】
また、フィルム状基材を基板側および封止板側に用いたので、従来の板状の基板を用いた場合には、基板を一枚ずつ加工して、ＥＬ素子を製作していたのを、ロール状のフィルム状基材を供給して加工し、再びロール状に巻き上げる方式を採ることができ、種々の加工を連続的に行なうことが可能になる。
【００５５】
本発明のＥＬ素子１は、単に、全面を一様な発光が得られるものとして構成することもできるが、第１の電極４または／および第２の電極６をパターン状に構成し、かつ、ＥＬ発光層５を、発光色の異なる、例えば、赤色発光用、緑色発光用、および青色発光用の各色発光用の微細区域が配列したものとして構成することにより、一般的なカラー表示を行なわせることができる。
【００５６】
本発明のＥＬ素子１は、一般的なカラー表示を行なわせる以外に、要素を付加して、次のような使い方をすることも可能である。
【００５７】
図６に示すように、ＥＬ発光部の第１の電極４とＥＬ発光層５との間に、絶縁性の素材からなる層に貫通孔の開孔部を有する絶縁層パターン１１を介在させると、絶縁パターン１１の開孔部に相当する位置では、蛍光発光が起こるが、開孔部以外の位置では、蛍光発光が起こらないので、結局、開孔部のパターン状の発光を得ることができる。絶縁層パターン１１を介在させる位置としては、高分子ＥＬ発光層５と第２の電極６との間でもよい。このＥＬ素子１は、非通電時には、ＥＬ素子１全体が透明でありため、ＥＬ素子１を通しての透視が可能になる。従って、印刷物上にそのようなＥＬ素子を重ねておき、ＥＬ素子の非通電時には、印刷物が見え、通電時には、ＥＬ素子１の絶縁層パターン１１のパターンに応じた蛍光発光パターンが見え、蛍光発光パターン以外の部分では、印刷物が見えると言った使い方ができる。なお、この場合、蛍光発光は全面にわたって一様になるよう構成されていてもよいし、前段落で説明したようなカラー表示用に構成されていてもよい。
【００５８】
図７に示すように、図１を引用して説明したＥＬ素子１のフィルム状基材２の図中の下面側、即ち観察側に、遮光性層の有無で構成したパターン１２を付与してもよく、このようにすることにより、ＥＬ素子１に通電すると、パターン１２の無い部分に応じて、ＥＬ素子が、あたかもパターン状に蛍光発光したように見える。パターン１２は、必ずしも遮光性でなくても、着色透明等の光の透過が、無色透明のものに比べて抑制されるものであればよい。このように構成することにより、従来の電飾看板をごく薄くしたものが得られるので、電飾看板を設置すると、電飾看板の厚みが支障となるような場所にも適用することが可能になる。なお、この場合も、蛍光発光は全面にわたって一様になるよう構成されていてもよいし、前々段落で説明したようなカラー表示用に構成されていてもよい。
【００５９】
【発明の効果】
請求項１または請求項２の発明によれば、少なくとも第２電極を透明としたので、第２のフィルム状基材側から発光を視認し得るか、もしくは全体として透明性を有しており、ＥＬ発光層を高分子ＥＬ発光層としたので、溶剤等を用いて組成物を調製し、印刷、塗布等により高分子ＥＬ発光層の形成が可能なＥＬ素子を提供することができる。
【００６０】
請求項３の発明によれば、請求項１または請求項２の発明の効果に加え、ＥＬ素子全体に渡って、二枚のフィルム状基材が封止剤層により封止されているので、全体の剛性や熱膨張性等の機械的性質の均一さが確保され、二枚のフィルム状基材間の間隔を一定に保つことが容易なＥＬ素子を提供することができる。
【００６１】
請求項４の発明によれば、請求項１〜請求項３いずれかの発明の効果に加え、フィルム状基材にバリア性層が積層されているので、高分子ＥＬ発光部、特に有機発光体が、酸素等の気体や水蒸気により、蛍光発光性が失われることの防止をより確実に行なうことが可能なＥＬ素子を提供することができる。
【００６２】
請求項５の発明によれば、請求項１〜請求項４いずれかの発明の効果に加え、全体の厚みが薄く、軽量なＥＬ素子を提供することができる。
【００６３】
請求項６の発明によれば、少なくとも第２電極を透明としたので、封止剤層側から発光を視認し得るか、もしくは全体として透明性を有しており、ＥＬ発光層を高分子ＥＬ発光層としたので、溶剤等を用いて組成物を調製し、印刷、塗布等により高分子ＥＬ発光層の形成が可能なＥＬ素子を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明のＥＬ素子の断面図である。
【図２】ＥＬ発光部の各層を説明する図である。
【図３】正孔輸送層、電子輸送層を伴なったＥＬ発光部を説明する図である。
【図４】有機発光体層兼正孔輸送層を有するＥＬ発光部を説明する図である。
【図５】電子輸送層兼有機発光体層を有するＥＬ発光部を説明する図である。
【図６】本発明のＥＬ素子の応用例を示す断面図である。
【図７】本発明のＥＬ素子の別の応用例を示す断面図である。
【符号の説明】
１　　　ＥＬ素子
２、１０　　フィルム状基材
３、９　　　バリア性層
４、６　　　電極（６Ａ；電子注入層、６Ｂ；透明導電層）
５　　　ＥＬ発光層
７　　　ＥＬ発光部
８　　　封止剤層
１１　　絶縁層パターン
１２　　パターン
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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