【手続補正書】
【提出日】平成24年8月30日(2012.8.30)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
一般的な化学量論式Ｉ
［ＢｉaＺ1bＯx］p［ＢｉcＭｏ12ＦｅdＺ2eＺ3fＺ4gＺ5hＺ6iＯy］1      （Ｉ）
〔式中、
Ｚ1は、タングステンまたはタングステンおよびモリブデンであり、但し、この場合Ｚ1のモル全体量の少なくとも１０モル％は、タングステンであり、
Ｚ2は、ニッケルおよびコバルトからなる群からの１つの元素または１つを上廻る元素であり、
Ｚ3は、アルカリ金属、アルカリ土類金属およびタリウムからなる群からの１つの元素または１つを上廻る元素であり、
Ｚ4は、亜鉛、燐、砒素、硼素、アンチモン、錫、セリウム、バナジウムおよびクロムからなる群からの１つの元素または１つを上廻る元素であり、
Ｚ5は、珪素、アルミニウム、チタン、タングステンおよびジルコニウムからなる群からの１つの元素または１つを上廻る元素であり、
Ｚ6は、銅、銀、金、イットリウム、ランタンおよびランタニドからなる群からの１つの元素または１つを上廻る元素であり、
ａは、０．１〜３であり、
ｂは、０．１〜１０であり、
ｄは、０．０１〜５であり、
ｅは、１〜１０であり、
ｆは、０．０１〜２であり、
ｇは、０〜５であり、
ｈは、０〜１０であり、
ｉは、０〜１であり、
ｐは、０．０５〜６であり、および
ｘ，ｙは、Ｉ中の酸素とは異なる元素の原子価および頻度によって定められる数である〕で示される多重元素酸化物Ｉを活性材料として含有する幾何形状触媒成形体Ｋの製造法であって、この場合、
粒径
2012501839.tif 000001
を有する微粒状混合酸化物ＢｉaＺ1bＯxは、出発材料Ａ１として、
2012501839.tif 000002
が満たされることを前提条件に予め形成され、
多重元素酸化物Ｉの成分Ｔ＝［ＢｉcＭｏ12ＦｅdＺ2eＺ3fＺ4gＺ5hＺ6iＯy］1中の酸素とは異なる元素の源を水性媒体中で使用して、緊密な水性混合物Ｍが形成されるが、但し、
使用される前記源の全ての源は、水性混合物Ｍの製造の経過中に直径
2012501839.tif 000003
が５μｍ以下である粉砕度Ｑを通過し、
および
水性混合物Ｍは、化学量論式Ｉ*
ＢｉcＭｏ12ＦｅdＺ2eＺ3fＺ4gＺ5hＺ6i    （Ｉ*）
中の元素Ｂｉ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｚ2、Ｚ3、Ｚ4、Ｚ5およびＺ6を含有し；
水性混合物Ｍから乾燥および粉砕度
2012501839.tif 000004
の調整によって粒径
2012501839.tif 000005
を有する微粒状出発材料Ａ２は、
2012501839.tif 000006
を満たすということを前提条件に形成され
出発材料Ａ１および出発材料Ａ２、または出発材料Ａ１、出発材料Ａ２および微粒状成形助剤が互いに混合されて微粒状出発材料Ａ３に変わり、但し、この微粒状出発材料Ａ３は、出発材料Ａ１およびＡ２を経て出発材料Ａ３中に導入される、酸素とは異なる、化学量論式Ｉ**
［ＢｉaＺ1b］p［ＢｉcＭｏ12ＦｅdＺ2eＺ3fＺ4gＺ5hＺ6i］1      （Ｉ**）
中の多重元素酸化物の元素を含有し、
微粒状出発材料Ａ３を用いて幾何形状成形体Ｖが形成され、および
この成形体Ｖは、高められた温度で熱的に処理され、幾何形状触媒成形体Ｋが得られる、前記の幾何形状触媒成形体Ｋの製造法において、化学量論的係数ｃが条件０＜ｃ≦０．８を満たすことを特徴とする、前記の幾何形状触媒成形体Ｋの製造法。
【請求項２】
ｃが０．００１以上であることを特徴とする、請求項１記載の方法。
【請求項３】
ｃが０．７以下であることを特徴とする、請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
多重元素酸化物Ｉ中に含有されているＢｉの全モル量、ｎＢｉ、の多重元素酸化物Ｉ中に含有されているＭｏの全モル量、ｎＭｏ、に対する比ｎＢｉ：ｎＭｏは、０．３〜２：１２である、請求項１から３までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項５】
2012501839.tif 000007
であることを特徴とする、請求項１から４までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項６】
2012501839.tif 000008
であることを特徴とする、請求項１から５までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項７】
微粒状出発材料Ａ２の粒径
2012501839.tif 000009
は、条件
2012501839.tif 000010
を満たすことを特徴とする、請求項１から６までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項８】
微粒状出発材料Ａ２の粒径
2012501839.tif 000011
の微粒状出発材料Ａ２の粒径
2012501839.tif 000012
に対する比は、５〜２０の範囲内にあることを特徴とする、請求項１から７までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項９】
使用される源の全てが水性混合物Ｍの製造の経過中にコロイド溶液または真性溶液の状態を通過することを特徴とする、請求項１から８までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１０】
成分Ｔが元素Ｓｉを含有し、珪素とは異なる元素の使用される源の全てが水性混合物Ｍの製造の経過中に真性溶液の状態を通過し、および元素Ｓｉの源としてシリカゾルが使用されることを特徴とする、請求項１から８までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１１】
微粒状出発材料Ａ２が水性混合物Ｍを噴霧乾燥することによって製造されることを特徴とする、請求項１から１０までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１２】
微粒状混合酸化物ＢｉaＺ1bＯxは、混合酸化物Ｂｉ2Ｗ4Ｏ15であることを特徴とする、請求項１から１１までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１３】
積
2012501839.tif 000013
の値Ｆが８２０以上であり、この場合２つの直径
2012501839.tif 000014
は、長さ単位μｍで記載することができることを特徴とする、請求項１から１２までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１４】
積
2012501839.tif 000015
の値Ｆ*は、１５以上であり、この場合２つの粒径
2012501839.tif 000016
は、長さ単位μｍで記載することができることを特徴とする、請求項１から１３までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１５】
微粒状出発材料Ａ１と微粒状出発材料Ａ２と微粒状疎水化珪酸を含む成形助剤とを互いに混合し、微粒状出発材料Ａ３に変えることを特徴とする、請求項１から１４までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１６】
微粒状出発材料Ａ１と微粒状出発材料Ａ２と微粒状黒鉛を含む成形助剤とを互いに混合し、微粒状出発材料Ａ３に変えることを特徴とする、請求項１から１５までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１７】
幾何形状成形体Ｖを微粒状出発材料Ａ３を用いて微粒状出発材料Ａ３の圧縮によって成形することを特徴とする、請求項１から１６までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１８】
圧縮成形を、ストランドプレス、押出またはタブレット化によって行なうことを特徴とする、請求項１７記載の方法。
【請求項１９】
幾何形状成形体Ｖはリングであることを特徴とする、請求項１から１８までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項２０】
リング状成形体Ｖの側面圧縮強さＳＤは１２Ｎ≦ＳＤ≦２５Ｎの条件を満たすことを特徴とする、請求項１９記載の方法。
【請求項２１】
成形体Ｖの熱処理の範囲内で温度は３５０℃を上廻り、および温度は６００℃を上廻らないことを特徴とする、請求項１から２０までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項２２】
触媒成形体Ｋは、非担持触媒成形体Ｋであり、この非担持触媒成形体Ｋの製造法には微粉砕法が引き続き、この微粉砕法により微粒状材料が生じ、この微粒状材料は、液状結合剤により幾何形状担体成形体の表面上に施されることを特徴とする、請求項１から２０までのいずれか１項または請求項２１に記載の方法。
【請求項２３】
請求項１から２２までのいずれか１項に記載の方法によって得られる、触媒成形体。
【請求項２４】
非担持触媒成形体の１つである触媒成形体を微粉砕することによって得られ、および請求項１から２０までのいずれか１項に記載の方法により得られる、触媒。
【請求項２５】
３〜６個のＣ原子を含有する、アルカン、アルカノール、アルカナール、アルケンおよび／またはアルケナールを触媒床上で不均一系触媒により気相部分酸化する方法において、触媒床が請求項２３記載の触媒成形体または請求項２４記載の触媒を含むことを特徴とする、３〜６個のＣ原子を含有する、アルカン、アルカノール、アルカナール、アルケンおよび／またはアルケナールを触媒床上で不均一系触媒により気相部分酸化する方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００１】
本発明は、一般的な化学量論式ＩS
［ＢｉaＺ1bＯx］p［Ｍｏ12ＦｅdＺ2eＺ3fＺ4gＺ5hＺ6iＯy］1      （ＩS）
〔式中、
Ｚ1は、タングステンまたはタングステンおよびモリブデンであり、但し、この場合Ｚ1のモル全体量の少なくとも１０モル％は、タングステンであり、
Ｚ2は、ニッケルおよびコバルトからなる群からの１つの元素または１つを上廻る元素であり、
Ｚ3は、アルカリ金属、アルカリ土類金属およびタリウムからなる群からの１つの元素または１つを上廻る元素であり、
Ｚ4は、亜鉛、燐、砒素、硼素、アンチモン、錫、セリウム、バナジウム、クロムおよび蒼鉛からなる群からの１つの元素または１つを上廻る元素であり、
Ｚ5は、珪素、アルミニウム、チタン、タングステンおよびジルコニウムからなる群からの１つの元素または１つを上廻る元素であり、
Ｚ6は、銅、銀および金からなる群からの１つの元素または１つを上廻る元素であり、
ａは、０．１〜３であり、
ｂは、０．１〜１０であり、
ｄは、０．０１〜５であり、
ｅは、１〜１０であり、
ｆは、０．０１〜２であり、
ｇは、０〜５であり、
ｈは、０〜１０であり、
ｉは、０〜１であり、
ｐは、０．０５〜６であり、および
ｘ，ｙは、ＩS中の酸素とは異なる元素の原子価および頻度によって定められる数である〕で示される多重元素酸化物ＩSを活性材料として含有する幾何形状触媒成形体ＫSの製造法であって、
この場合、
粒径
2012501839.tif 000017
を有する微粒状混合酸化物ＢｉaＺ1bＯxは、出発材料Ａ１として、
2012501839.tif 000018
が満たされることを前提条件に予め形成され、
多重元素酸化物ＩSの成分Ｔs＝［Ｍｏ12ＦｅdＺ2eＺ3fＺ4gＺ5hＺ6iＯy］1中の酸素とは異なる元素の源を水性媒体中で使用して、緊密な水性混合物Ｍが形成されるが、但し、
使用される前記源の全ての源は、水性混合物Ｍの製造の経過中に直径
2012501839.tif 000019
が５μｍ以下である粉砕度Ｑを通過し、
および
水性混合物Ｍは、化学量論式ＩS*
Ｍｏ12ＦｅdＺ2eＺ3fＺ4gＺ5hＺ6i    （ＩS*）
中の元素Ｍｏ、Ｆｅ、Ｚ2、Ｚ3、Ｚ4、Ｚ5およびＺ6を含有し；
水性混合物Ｍから乾燥および粉砕度
2012501839.tif 000020
の調整によって粒径
2012501839.tif 000021
を有する微粒状出発材料Ａ２は、
2012501839.tif 000022
が満たされているということを前提条件に形成され
出発材料Ａ１および出発材料Ａ２、または出発材料Ａ１、出発材料Ａ２および微粒状成形助剤が互いに混合されて微粒状出発材料Ａ３に変わり、但し、この微粒状出発材料Ａ３は、出発材料Ａ１およびＡ２を経て出発材料Ａ３中に導入される、酸素とは異なる、化学量論式ＩS**
［ＢｉaＺ1b］p［Ｍｏ12ＦｅdＺ2eＺ3fＺ4gＺ5hＺ6i］1      （ＩS**）
中の多重元素酸化物の元素を含有し、
微粒状出発材料Ａ３を用いて幾何形状触媒成形体Ｖが形成され、および
この成形体Ｖは、高められた温度で熱処理され、幾何形状触媒成形体ＫSが得られる、前記の幾何形状触媒成形体ＫSの製造法に関する。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
この課題の解決として、一般的な化学量論式Ｉ
［ＢｉaＺ1bＯx］p［ＢｉcＭｏ12ＦｅdＺ2eＺ3fＺ4gＺ5hＺ6iＯy］1      （Ｉ）
〔式中、
Ｚ1は、タングステンまたはタングステンおよびモリブデンであり、但し、この場合Ｚ1のモル全体量の少なくとも１０モル％は、タングステンであり、
Ｚ2は、ニッケルおよびコバルトからなる群からの１つの元素または１つを上廻る元素であり、
Ｚ3は、アルカリ金属、アルカリ土類金属およびタリウムからなる群からの１つの元素または１つを上廻る元素であり、
Ｚ4は、亜鉛、燐、砒素、硼素、アンチモン、錫、セリウム、バナジウムおよびクロムからなる群からの１つの元素または１つを上廻る元素であり、
Ｚ5は、珪素、アルミニウム、チタン、タングステンおよびジルコニウムからなる群からの１つの元素または１つを上廻る元素であり、
Ｚ6は、銅、銀、金、イットリウム、ランタンおよびランタニドからなる群からの１つの元素または１つを上廻る元素であり、
ａは、０．１〜３であり、
ｂは、０．１〜１０であり、
ｄは、０．０１〜５であり、
ｅは、１〜１０であり、
ｆは、０．０１〜２であり、
ｇは、０〜５であり、
ｈは、０〜１０であり、
ｉは、０〜１であり、
ｐは、０．０５〜６であり、および
ｘ，ｙは、Ｉ中の酸素とは異なる元素の原子価および頻度によって定められる数である〕で示される多重元素酸化物Ｉを活性材料として含有する幾何形状触媒成形体Ｋの製造法であって、
この場合、
粒径
2012501839.tif 000023
を有する微粒状混合酸化物ＢｉaＺ1bＯxは、出発材料Ａ１として、
2012501839.tif 000024
が満たされることを前提条件に予め形成され、
多重元素酸化物Ｉの成分Ｔ＝［ＢｉcＭｏ12ＦｅdＺ2eＺ3fＺ4gＺ5hＺ6iＯy］1中の酸素とは異なる元素の源を水性媒体中で使用して、緊密な水性混合物Ｍが形成されるが、但し、
使用される前記源の全ての源は、水性混合物Ｍの製造の経過中に直径
2012501839.tif 000025
が５μｍ以下である粉砕度Ｑを通過し、
および
水性混合物Ｍは、化学量論式Ｉ*
ＢｉcＭｏ12ＦｅdＺ2eＺ3fＺ4gＺ5hＺ6i    （Ｉ*）
中の元素Ｂｉ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｚ2、Ｚ3、Ｚ4、Ｚ5およびＺ6を含有し；
水性混合物Ｍから乾燥および粉砕度
2012501839.tif 000026
の調整によって粒径
2012501839.tif 000027
を有する微粒状出発材料Ａ２は、
2012501839.tif 000028
を満たすということを前提条件に形成され
出発材料Ａ１および出発材料Ａ２、または出発材料Ａ１、出発材料Ａ２および微粒状成形助剤が互いに混合されて微粒状出発材料Ａ３に変わり、但し、この微粒状出発材料Ａ３は、出発材料Ａ１およびＡ２を経て出発材料Ａ３中に導入される、酸素とは異なる、化学量論式Ｉ**
［ＢｉaＺ1b］p［ＢｉcＭｏ12ＦｅdＺ2eＺ3fＺ4gＺ5hＺ6i］1      （Ｉ**）
中の多重元素酸化物の元素を含有し、
微粒状出発材料Ａ３を用いて幾何形状成形体Ｖが形成され、この成形体Ｖは、高められた温度で熱処理され、幾何形状触媒成形体Ｋが得られる、前記の幾何形状触媒成形体Ｋの製造法において、
化学量論的係数ｃが条件０＜ｃ≦０．８を満たすことを特徴とする、前記の幾何形状触媒成形体Ｋの製造法が提供される。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３９】
原則的に、このような粉末は、直接にそれ自体として、緊密な水性混合物Ｍの製造に使用されてよい。しかし、勿論、前記粉末は、液状媒体中に懸濁されてもよく、さらに、前記懸濁液の形で水性混合物Ｍの製造に使用されてもよい。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４３】
緊密な水性混合物Ｍは、本願明細書中で、水性混合物Ｍから微粒状出発材料Ａ２への移行の際にガス状で逃避する物質含量の少なくとも５０質量％、有利に少なくとも６０質量％、特に有利に少なくとも７０質量％、殊に有利に少なくとも８０質量％、なお良好に少なくとも９０質量％が水蒸気からなるような混合物Ｍである。前記のガス状で逃避する物質含量は、水と共に、なお化合物、例えばＨＣｌ、ＨＮＯ3、二酸化炭素、アンモニア、アルコール（例えば、メタノール、エタノール、グリコールおよびグリセリン）、ケトン、例えばアセトンまたは別の、水中で標準条件（１ａｔｍ、２５℃）下で可溶性の有機化合物を含有することができる。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５４】
しかし、勿論、緊密な水性混合物Ｍは、最初に常用の蒸発濃縮（特に、減圧下に乾燥温度は、一般に１５０℃を越えるべきではない）によって乾燥され、その際に生じる乾燥材料は、次の微粉砕によって本発明により必要とされる粉砕度
2012501839.tif 000029
に調節されてもよい。しかし、原則的に水性混合物Ｍは、本発明による方法の場合に凍結乾燥によって乾燥されてもよい。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７０】
この場合には、一般に、元素Ｂｉの少なくとも１つの源および元素Ｗの少なくとも１つの源ならびに場合によっては元素Ｍｏの１つの源（即ち、元素Ｂｉを含有する少なくとも１つの出発化合物および元素Ｗを含有する少なくとも１つの出発化合物）は、水性媒体中で互いに緊密に混合され、この水性混合物は、乾燥され、その際に生じる乾燥材料は、４００〜９００℃の範囲内の温度（特に６００〜９００℃、特に有利に７００〜９００℃）でか焼され（熱処理され）、ならびにその際に生じるか焼物を微粉砕することによって、本発明により必要とされる粒径
2012501839.tif 000030
が確立され、微粒状出発材料Ａ１が得られる。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１２１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１２１】
担体成形体上に施された活性材料外殻（粉末材料）の層厚は、有利に１０〜１０００μｍの範囲内、有利に１００〜７００μｍの範囲内、特に有利に３００〜５００μｍの範囲内から選択される。また、可能な外殻厚さは、１０〜５００μｍまたは２００〜３００μｍである。しばしば、担体成形体の表面粗さＲzは、４０〜２００μｍの範囲内、大抵は４０〜１００μｍの範囲内である（ＤＩＮ４７６８  １頁により、Ｆａ．Ｈｏｍｍｅｌｗｅｒｋｅ社（ドイツ）の「ＤＩＮ−ＩＳＯ表面測定値用Ｈｏｍｍｅｌ型試験器」（Ｈｏｍｍｅｌ  Ｔｅｓｔｅｒ  ｆｕｅｒ  ＤＩＮ−ＩＳＯ  Ｏｂｅｒｆｌａｅｃｈｅｎｍｅｓｓｇｒｏｅｓｓｅｎ）を用いて測定した）。担体材料は、無孔質であることが適切である（担体の容積に対する細孔の全容積は、１容積％以下である）。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１２２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１２２】
原則的に、成形体Ｖへの微粒状出発材料Ａ３の成形（圧縮）は、微粒状出発材料Ａ３を適当な液状結合剤を用いて前記の幾何形状担体成形体の表面上に施すことによって行なうこともできる。乾燥後、その際に生じる前駆体成形体Ｖは、本発明による方法で熱処理されることができ、本発明による外殻触媒成形体Ｋを得ることができる。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１７７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１７７】
それによって、本発明は、殊に次の本発明による実施態様を含む：
１．一般的な化学量論式Ｉ
［ＢｉaＺ1bＯx］p［ＢｉcＭｏ12ＦｅdＺ2eＺ3fＺ4gＺ5hＺ6iＯy］1      （Ｉ）
〔式中、
Ｚ1は、タングステンまたはタングステンおよびモリブデンであり、但し、この場合Ｚ1のモル全体量の少なくとも１０モル％は、タングステンであり、
Ｚ2は、ニッケルおよびコバルトからなる群からの１つの元素または１つを上廻る元素であり、
Ｚ3は、アルカリ金属、アルカリ土類金属およびタリウムからなる群からの１つの元素または１つを上廻る元素であり、
Ｚ4は、亜鉛、燐、砒素、硼素、アンチモン、錫、セリウム、バナジウムおよびクロムからなる群からの１つの元素または１つを上廻る元素であり、
Ｚ5は、珪素、アルミニウム、チタン、タングステンおよびジルコニウムからなる群からの１つの元素または１つを上廻る元素であり、
Ｚ6は、銅、銀、金、イットリウム、ランタンおよびランタニドからなる群からの１つの元素または１つを上廻る元素であり、
ａは、０．１〜３であり、
ｂは、０．１〜１０であり、
ｄは、０．０１〜５であり、
ｅは、１〜１０であり、
ｆは、０．０１〜２であり、
ｇは、０〜５であり、
ｈは、０〜１０であり、
ｉは、０〜１であり、
ｐは、０．０５〜６であり、および
ｘ，ｙは、Ｉ中の酸素とは異なる元素の原子価および頻度によって定められる数である〕で示される多重元素酸化物Ｉを活性材料として含有する幾何形状触媒成形体Ｋの製造法であって、この場合、
粒径
2012501839.tif 000031
を有する微粒状混合酸化物ＢｉaＺ1bＯxは、出発材料Ａ１として、
2012501839.tif 000032
が満たされることを前提条件に予め形成され、
多重元素酸化物Ｉの成分Ｔ＝［ＢｉcＭｏ12ＦｅdＺ2eＺ3fＺ4gＺ5hＺ6iＯy］1中の酸素とは異なる元素の源を水性媒体中で使用して、緊密な水性混合物Ｍが形成されるが、但し、
使用される前記源の全ての源は、水性混合物Ｍの製造の経過中に直径
2012501839.tif 000033
が５μｍ以下である粉砕度Ｑを通過し、
および
水性混合物Ｍは、化学量論式Ｉ*
ＢｉcＭｏ12ＦｅdＺ2eＺ3fＺ4gＺ5hＺ6i    （Ｉ*）
中の元素Ｂｉ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｚ2、Ｚ3、Ｚ4、Ｚ5およびＺ6を含有し；
水性混合物Ｍから乾燥および粉砕度
2012501839.tif 000034
の調整によって粒径
2012501839.tif 000035
を有する微粒状出発材料Ａ２は、
2012501839.tif 000036
を満たすということを前提条件に形成され；
出発材料Ａ１および出発材料Ａ２、または出発材料Ａ１、出発材料Ａ２および微粒状成形助剤が互いに混合されて微粒状出発材料Ａ３に変わり、但し、この微粒状出発材料Ａ３は、出発材料Ａ１およびＡ２を経て出発材料Ａ３中に導入される、酸素とは異なる、化学量論式Ｉ**
［ＢｉaＷ1b］p［ＢｉcＭｏ12ＦｅdＺ2eＺ3fＺ4gＺ5hＺ6i］1      （Ｉ**）
中の多重元素酸化物の元素を含有し、
微粒状出発材料Ａ３を用いて幾何形状成形体Ｖが形成され、この成形体Ｖは、高められた温度で熱処理され、幾何形状触媒成形体Ｋが得られる、前記の幾何形状触媒成形体Ｋの製造法において、
化学量論的係数ｃが条件０＜ｃ≦０．８を満たすことを特徴とする、前記の幾何形状触媒成形体Ｋの製造法が提供される。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０２４５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０２４５】
６９．微粒状出発材料Ａ３を用いての幾何形状成形体Ｖの成形を、微粒状出発材料Ａ３を液状結合剤を用いて幾何形状担体成形体の表面上に施すことによって、行なうことを特徴とする、実施態様１から５９までのいずれか１つに記載の方法。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０２４９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０２４９】
７３．触媒成形体Ｋは、非担持触媒成形体Ｋであり、この非担持触媒成形体Ｋの製造法には微粉砕法が引き続き、この微粉砕法により微粒状材料を生じさせ、この微粒状材料を、液状結合剤により幾何形状担体成形体の表面上に施すことを特徴とする、実施態様１から６８までのいずれか１つ、または実施態様７０から７２までのいずれか１つに記載の方法。