(57)【要約】【課題】相溶性が改善された樹脂組成物からなる実用上優れた外観、品質及び性能を有する各種成形品、及び実用上優れた品質及び性能を有する各種材料を工業的安価に提供する。【解決手段】１種又は複数種のポリマーと、アイオノマー樹脂とを含む樹脂組成物からなる各種成形品、又は各種材料。成形品としては、押出成形品、射出成形品、ブロー成形品、シート状あるいはフィルム状成形品、繊維状成形品、発泡成形品。材料としては、被覆材料、コーティング材料、接着材料。【選択図】　なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
１種又は複数種のポリマーと、アイオノマー樹脂とを含む樹脂組成物からなる押出成形品。
【請求項２】
押出成形品は、中実状又は中空状のものである、請求項１に記載の成形品。
【請求項３】
１種又は複数種のポリマーと、アイオノマー樹脂とを含む樹脂組成物からなる射出成形品。
【請求項４】
１種又は複数種のポリマーと、アイオノマー樹脂とを含む樹脂組成物からなるブロー成形品。
【請求項５】
１種又は複数種のポリマーと、アイオノマー樹脂とを含む樹脂組成物からなるシート状あるいはフィルム状成形品。
【請求項６】
１種又は複数種のポリマーと、アイオノマー樹脂とを含む樹脂組成物からなる繊維状成形品。
【請求項７】
繊維状成形品は、マルチフィラメント、モノフィラメント、フラットヤーン、ステープルファイバー、スパンボンド又はフラッシュ紡糸構造物である、請求項６に記載の成形品。
【請求項８】
１種又は複数種のポリマーと、アイオノマー樹脂とを含む樹脂組成物からなる発泡成形品。
【請求項９】
１種又は複数種のポリマーと、アイオノマー樹脂とを含む樹脂組成物からなる被覆材料。
【請求項１０】
１種又は複数種のポリマーと、アイオノマー樹脂とを含む樹脂組成物からなるコーティング材料。
【請求項１１】
粉体塗料、水分散塗料又は有機系塗料の形態である、請求項１０に記載のコーティング材料。
【請求項１２】
１種又は複数種のポリマーと、アイオノマー樹脂とを含む樹脂組成物からなる接着材料。
【請求項１３】
１種又は複数種のポリマーのすべてが、未使用のポリマーである、請求項１〜１２のうちのいずれか１項に記載の成形品又は材料。
【請求項１４】
１種又は複数種のポリマーのうちの少なくとも１種は、使用済みのポリマーである、請求項１〜１２のうちのいずれか１項に記載の成形品又は材料。
【請求項１５】
１種又は複数種のポリマーのすべてが、使用済みのポリマーである、請求項１４に記載の成形品又は材料。
【請求項１６】
前記樹脂組成物が複数種のポリマーを含み、複数種のポリマーには互いに非相溶の異種ポリマーが含まれる、請求項１〜１５のうちのいずれか１項に記載の成形品又は材料。
【請求項１７】
前記樹脂組成物が複数種のポリマーを含み、複数種のポリマーには互いに相溶する異種ポリマーが含まれる、請求項１〜１６のうちのいずれか１項に記載の成形品又は材料。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、相溶化剤としてのアイオノマー樹脂を含む樹脂組成物からなる各種成形品及び各種材料に関する。より詳しくは、本発明は、相溶性が改善された樹脂組成物からなる優れた外観、品質及び性能を有する各種成形品、及び優れた品質及び性能を有する各種材料に関する。特に、本発明は、使用済みのポリマーを含む相溶性が改善された再生樹脂組成物からなる優れた外観、品質及び性能を有する各種成形品、及び優れた品質及び性能を有する各種材料に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、地球環境の保全や資源の枯渇が大きな問題となっており、各産業において、材料のライフサイクルを考慮に入れて、最も環境への負荷の少ない原料、製造方法、及び廃棄方法が求められている。特に、プラスチック材料は軽量性、安全性、安定性、意匠性、コスト等に優れるために、益々多量に生産され消費されるようになった。しかし、一方では、プラスチック廃棄物の廃棄場所の問題や廃棄物からの環境ホルモン物質の流出問題、焼却時の燃焼熱が大きいために燃焼炉を痛める問題あるいはダイオキシンの発生問題等のプラスチック廃棄物に関わる新たな問題が生じている。
【０００３】
プラスチック廃棄物からのこうした問題の低減のために、添加物の安全化や燃焼熱の低下、あるいはリサイクルによる廃棄物の低減が試みられている。こういう状況の中で、上述した廃棄物問題、資源問題を解決する最も重要で有用な対策は、使用されたプラスチック製品をなるべくエネルギーを使わず再利用・再使用（Ｒｅｕｓｅ）　することである。
【０００４】
しかし、プラスチック製品の再使用には、極めて大きな技術的問題があり、ペット（ＰＥＴ）ボトルのリサイクル以外では再使用は殆ど行われていないのが現状である。すなわち、従来技術では、ペットボトルの様に添加物もない透明な単一樹脂からなり、且つ使用時の内容物も極めて清浄なものでも、再使用における粘度低下による着色や種々の物性低下が避けられない。その結果、商品として十分な性能を有する再生品が得られず、使用済み品の回収コストや、再生品の外観、品質等を考慮すると、ペットボトルでさえ、未だ十分に実用性あるリサイクルシステムとはなっていない。
【０００５】
ましてペットボトル以外のプラスチック製品の再使用に際しては、これらプラスチック製品は添加物を多く含んでいたり多種の樹脂からなっているために、着色や物性低下が避けられない。すなわち、ペットボトル以外のプラスチック製品については、再生品の安全性、生産性、品質が実用的使用には不十分であり、また再生コストもかかり、リサイクルシステムは未だ確立されていない。このため、廃棄プラスチックのリサイクルは依然として極めて低いレベルに止まっており、環境・資源問題の大きな要因となっている。
【０００６】
廃棄プラスチックの完全な分別回収は困難であり、再生過程においては、通常複数種の樹脂が混合される。従って、混合されている樹脂類を分別せずにリサイクルできるようにすることが、最も効率的である。
【０００７】
そのために、各種の添加剤、相溶化剤が提案されている。従来、こうした添加剤、相溶化剤としては、ランダムコポリマー系、グラフトコポリマー系又はブロックコポリマー系等の相溶化剤、或いはリサイクルにおける溶融成形工程で混合樹脂と反応する反応性相溶化剤が提案されている。反応性相溶化剤は、二重結合、カルボキシル基、エポキシ基などを有するポリマーであって、成形加工工程で相溶化させようとするポリマーの一方または両方と反応してグラフトまたはブロック構造に基づく界面活性剤的な働きをして相溶化剤として機能する（参考文献：「ポリマーアロイ」基礎と応用、高分子学会編、１９９３年発行）。
【０００８】
しかしながら、従来提案されている相溶化剤では相溶化効果が不充分であり、特に異種の互いに非相溶のポリマー混合物のリサイクルにおいては、相分離が激しく、成形性の低下、成形品の外観、品質や物性が不充分である。そのため、リサイクル成形品は、土木用の杭やブロック等の余り品位や性能を必要とされない限られた商品・用途にしか再利用されないのが現状である。このように、廃棄プラスチックの再利用には限界があった。
【０００９】
そこで、本発明者らは、特開２００１−２２０４７３号公報に、新しい発想に基づくアイオノマー樹脂からなる相溶化剤を提案し、回収樹脂のリサイクルにおける問題を大きく改善した。
【００１０】
【特許文献１】
特開２００１−２２０４７３号公報
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、相溶化剤としてアイオノマー樹脂を用いて、相溶性が改善された樹脂組成物からなる実用上優れた外観、品質及び性能を有する各種成形品、及び実用上優れた品質及び性能を有する各種材料を工業的安価に提供することにある。
【００１２】
特に、本発明の目的は、相溶化剤としてアイオノマー樹脂を用いて、使用済みのポリマーを含む相溶性が改善された再生樹脂組成物からなる実用上優れた外観、品質及び性能を有する各種成形品、及び実用上優れた品質及び性能を有する各種材料を工業的安価に提供することにある。
【００１３】
特に、本発明の目的は、相溶化剤としてアイオノマー樹脂を用いて、互いに非相溶の及び／又は互いに相溶の異種ポリマーを含む複数種ポリマーを含む相溶性が改善された樹脂組成物からなる実用上優れた外観、品質及び性能を有する各種成形品、及び実用上優れた品質及び性能を有する各種材料を工業的安価に提供することにある。
【００１４】
【課題を解決するための手段】
本発明は、１種又は複数種のポリマーと、アイオノマー樹脂とを含む樹脂組成物からなる押出成形品である。本発明は、押出成形品は、中実状又は中空状のものである、前記の成形品である。
【００１５】
本発明は、１種又は複数種のポリマーと、アイオノマー樹脂とを含む樹脂組成物からなる射出成形品である。
【００１６】
本発明は、１種又は複数種のポリマーと、アイオノマー樹脂とを含む樹脂組成物からなるブロー成形品である。
【００１７】
本発明は、１種又は複数種のポリマーと、アイオノマー樹脂とを含む樹脂組成物からなるシート状あるいはフィルム状成形品である。とりわけ、本発明は、表面に微細凸状を有するシート状あるいはフィルム状成形品である。より特別には、本発明は、表面１ｍｍ２　当たりに、高さ０．５〜５μｍの微細凸状を少なくとも１，０００　個有するシート状あるいはフィルム状成形品である。
【００１８】
本発明は、１種又は複数種のポリマーと、アイオノマー樹脂とを含む樹脂組成物からなる繊維状成形品である。本発明は、繊維状成形品は、マルチフィラメント、モノフィラメント、フラットヤーン、ステープルファイバー、スパンボンド又はフラッシュ紡糸構造物である、前記の成形品である。とりわけ、本発明は、表面にストリークを有する繊維状成形品である。
【００１９】
本発明は、１種又は複数種のポリマーと、アイオノマー樹脂とを含む樹脂組成物からなる発泡成形品である。
【００２０】
本発明は、１種又は複数種のポリマーと、アイオノマー樹脂とを含む樹脂組成物からなる被覆材料である。被覆対象物としては、例えば、有機又は無機線状物、又は撚り紐状物等が挙げられる。
【００２１】
本発明は、１種又は複数種のポリマーと、アイオノマー樹脂とを含む樹脂組成物からなるコーティング材料である。コーティングとしては、例えば、金属板、プラスチックフィルムやシート、繊維又はパルプ製不織布等が挙げられる。本発明は、粉体塗料、水分散塗料又は有機系塗料の形態である、前記のコーティング材料である。
【００２２】
本発明は、１種又は複数種のポリマーと、アイオノマー樹脂とを含む樹脂組成物からなる接着材料である。接着対象物としては、金属、セラミック、有機構造物等が挙げられる。接着材料の形態としては、例えば、ホットメルト接着剤が挙げられる。
【００２３】
本発明は、１種又は複数種のポリマーのすべてが、未使用のポリマーである、前記のうちのいずれかの成形品又は材料である。
本発明は、１種又は複数種のポリマーのうちの少なくとも１種は、使用済みのポリマーである、前記のうちのいずれかの成形品又は材料である。
本発明は、１種又は複数種のポリマーのすべてが、使用済みのポリマーである、前記のうちのいずれかの成形品又は材料である。
【００２４】
本発明は、前記樹脂組成物が複数種のポリマーを含み、複数種のポリマーには互いに非相溶の異種ポリマーが含まれる、前記のうちのいずれかの成形品又は材料である。
本発明は、前記樹脂組成物が複数種のポリマーを含み、複数種のポリマーには互いに相溶する異種ポリマーが含まれる、前記のうちのいずれかの成形品又は材料である。
【００２５】
本発明は、前記樹脂組成物がポリエチレンテレフタレートを含む、前記のうちのいずれかの成形品又は材料である。
本発明は、前記樹脂組成物がポリオレフィン（特にポエチレン）とポリエチレンテレフタレートとを含む、前記のうちのいずれかの成形品又は材料である。
【００２６】
本発明は、前記樹脂組成物がさらに、難燃剤及び／又はフィラーを含む、前記のうちのいずれかの成形品又は材料である。
【００２７】
【発明の実施の形態】
本発明の各種成形品又は各種材料は、１種又は複数種のポリマーと、アイオノマー樹脂とを含む樹脂組成物からなる。
【００２８】
本発明において、１種又は複数種のポリマーには、特に限定されることなく、種々の熱可塑性ポリマー、熱硬化性ポリマー、ゴムなどの高分子材料を含む材料が含まれるが、熱可塑性ポリマーが好ましい。熱可塑性ポリマーとしては、市販のポリマーあるいは新規に合成されたポリマーを用いることができる。
【００２９】
高分子材料として具体的には、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、エチレン−プロピレン共重合体、ポリブタジエン、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体（ＡＢＳ）、ポリスチレン（ＰＳ）、アクリロニトリル−塩素化ポリエチレン−スチレン共重合体樹脂（ＡＣＳ）、アクリロニトリル−スチレン共重合体樹脂（ＡＳ）、ポリブテン樹脂、アルキド樹脂、アミノ樹脂、アクリロニトリル−アクリルゴム−スチレン共重合体樹脂（ＡＳＡ）、ビスマレイミドトリアジン樹脂、塩素化ポリエーテル、塩素化ポリエチレン、アリル樹脂、エポキシ樹脂、エチレン−α―オレフィン共重合体、エチレン−酢酸ビニル−塩化ビニル共重合体、エチレン−塩化ビニル共重合体、エチレンビニルアルコール樹脂（ＥＶＡ）、アイオノマー、メタクリル−スチレン共重合体、ニトリル樹脂、ポリエステル〔ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）など〕、オレフィンビニルアルコール共重合体、石油樹脂、フェノール樹脂、ポリアセタール、ポリアクリレート、ポリアミド、ポリアリルスルフォン、ポリベンゾイミダゾール、ポリブチレン、ポリカーボネート、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルケトン、ポリエーテルニトリル、ポリエーテルスルフォン、ポリケトン、メタクリル樹脂、ポリメチルペンテン、ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルフォン、ＳＡＮ樹脂、ブタジエン−スチレン樹脂、ポリウレタン、ポリビニルアセタール、ポリビニルアルコール、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、シリコーン樹脂、ポリ酢酸ビニル、キシレン樹脂、架橋ポリエチレン等の架橋ポリオレフィン、架橋ポリスチレン、不飽和ポリエステル樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、フッ素樹脂、熱可塑性エラストマー、エチレン−プロピレン−ジエン共重合体（ＥＰＤＭ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）、ニトリルゴム、天然ゴム、アクリロニトリルブタジエンゴム、ブチルゴム等、及びこれら高分子化合物の繊維強化品（ＦＲＰ）が挙げられる。これらは、例示であって、他の種々のポリマーも含まれる。
【００３０】
上記のうち、ほとんどは熱可塑性タイプであり、ビスマレイミドトリアジン樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂は、熱硬化性タイプである。また、ポリウレタン、シリコーン樹脂、キシレン樹脂は、熱可塑性タイプのものと熱硬化性タイプのものがある。熱硬化性タイプについては、粉砕品を用いる方が好ましい。また、架橋ポリエチレン等の架橋ポリオレフィンや架橋ポリスチレンについても、粉砕品を用いる方が好ましい。
【００３１】
本発明において、上記ポリマーは、未使用の樹脂（Ｖｉｒｇｉｎ　ｒｅｓｉｎ）でも良いが、使用済みの回収樹脂でもよい。すなわち、本発明には、１種又は複数種のポリマーのすべてが未使用のポリマーである形態、１種又は複数種のポリマーのうちの少なくとも１種が使用済みのポリマーである形態が含まれ、１種又は複数種のポリマーのすべてが使用済みのポリマーである形態も含まれる。
【００３２】
特に限定されないが、回収樹脂を含む場合に特に本発明の効果が得られる。回収樹脂は、異種の樹脂の混合物形態であることが多く、従来は良好な相溶性が得られなかったが、本発明では次に述べるアイオノマー樹脂の含有により良好な相溶性が得られ、優れた外観、品質及び性能を有する各種成形品、及び優れた品質及び性能を有する各種材料が得られる。回収樹脂の再使用に当たっては、使用中での光、熱或いはガスによる劣化や他の物との接触による傷や汚染が考えられるので、予め、水や酸／アルカリ等による化学的洗浄、或いはサンドブラストや摩擦等による表面の物理的洗浄を行うことも好ましい。
【００３３】
本発明において、前記樹脂組成物が複数種のポリマーを含む場合には、複数種のポリマーには互いに非相溶の異種ポリマーが含まれる場合があり、また、複数種のポリマーには互いに相溶する異種ポリマーが含まれる場合もある。さらに、これらの複数種のポリマーが、それぞれ未使用の樹脂の場合もあれば、使用済みの回収樹脂の場合もある。従来は互いに非相溶の異種ポリマーが含まれる場合には特に相溶性が悪かったが、本発明においては、いずれの場合にも、アイオノマー樹脂の含有により良好な相溶性が得られ、優れた外観、品質及び性能を有する各種成形品、及び優れた品質及び性能を有する各種材料が得られる。
【００３４】
本発明において、アイオノマー樹脂としては、種々のタイプのものが含まれる。典型的なアイオノマーは、（ａ）ホスト高分子の主鎖に部分的に側鎖イオン基が存在するものである（側鎖型）。別のタイプのアイオノマーは、（ｂ）両末端に例えばカルボン酸基が存在するホスト高分子あるいはオリゴマーに金属イオンが中和することより高分子化したものである（テレケリック型）。また別のタイプのアイオノマーは、（ｃ）主鎖に陽イオンを有し、そこに陰イオンが結合したものである（アイオネン）。
【００３５】
【化１】
2004075974.tif 000002
【００３６】
ホスト高分子のイオン基に対する対イオンとしては、Ｌｉ＋　、Ｎａ＋　、Ｋ＋　等のアルカリ金属イオン、Ｍｇ２＋、Ｃａ２＋、Ｓｒ２＋、Ｂａ２＋等のアルカリ土類金属イオン、Ｚｎ２＋、Ｃｕ２＋、Ｍｎ２＋、Ｎｉ２＋、Ｃｏ２＋、Ｃｏ３＋、Ｆｅ３＋、Ｃｒ３＋等の遷移金属イオンが用いられる。また、陽イオンホスト高分子に対しては、Ｃｌ−　、Ｂｒ−　、Ｉ−　等の陰イオンが用いられる。
【００３７】
このようなアイオノマー樹脂としては、特に限定されないが、例えば、エチレン−メタクリル酸共重合体アイオノマー、エチレン−アクリル酸共重合体アイオノマー、プロピレン−メタクリル酸共重合体アイオノマー、プロピレン−アクリル酸共重合体アイオノマー、ブチレン−アクリル酸共重合体アイオノマー、エチレン−ビニルスルホン酸共重合体アイオノマー、スチレン−メタクリル酸共重合体アイオノマー、スルホン化ポリスチレンアイオノマー、フッ素系アイオノマー、テレケリックポリブタジエンアクリル酸アイオノマー、スルホン化エチレン−プロピレン−ジエン共重合体アイオノマー、水素化ポリペンタマーアイオノマー、ポリペンタマーアイオノマー、ポリ（ビニルピリジウム塩）アイオノマー、ポリ（ビニルトリメチルアンモニウム塩）アイオノマー、ポリ（ビニルベンジルホスホニウム塩）アイオノマー、スチレン−ブタジエンアクリル酸共重合体アイオノマー、ポリウレタンアイオノマー、スルホン化スチレン−２−アクリルアミド−２−メチルプロパンサルフェイトアイオノマー、酸−アミンアイオノマー、脂肪族系アイオネン、芳香族系アイオネン等が挙げられる。
【００３８】
これらアイオノマー樹脂は、互いに非相溶の異種ポリマーを相溶化させる効果を有すると共に、ポリマー中への難燃剤やフィラー（無機フィラー及び／又は有機フィラー）やその他の添加剤の良好な分散効果を有する。これらアイオノマー樹脂の１種を相溶化剤として用いてもよく、必要に応じて２種以上を混合して用いてもよい。
【００３９】
これらアイオノマー樹脂のうち、エチレン−メタクリル酸共重合体アイオノマー、エチレン−アクリル酸共重合体アイオノマーが好ましく用いられる。これらは、脂肪族ポリマーと芳香族ポリマーの相溶性、及び極性ポリマーと非極性ポリマーの相溶性を向上させる場合に特に有効である。エチレン−メタクリル酸共重合体アイオノマーとして、より具体的には、ハイミラン１５５４、ハイミラン１５５５、ハイミラン１５５７、ハイミラン１６０１、ハイミラン１６０５、ハイミラン１６５０、ハイミラン１６５２、ハイミラン１６５２　ＳＲ　、ハイミラン１６５２　ＳＢ　、ハイミラン１７０２、ハイミラン１７０５、ハイミラン１７０６、ハイミラン１７０７、ハイミラン１８５５、ハイミラン１８５６（以上、三井・デュポンポリケミカル株式会社製）が挙げられる。
【００４０】
これらのアイオノマー樹脂をどのように使用するか、或いは１種又は複数種のポリマーに対してどのような添加法、添加順を採用するか、或いはどの程度の量を使用するかは、各々使用するポリマー種の組み合わせや成形方法或いは目的とする成形品の要求性能により適宜選定することができる。
【００４１】
前記アイオノマー樹脂の配合量は、リサイクルすべきプラスチックの種類や、それに混入している他種ポリマーの種類や量、又は配合したい他種ポリマーの種類や量によって、適宜決定するとよい。他種ポリマーが、リサイクルすべき主たるプラスチックと同系統のポリマー（すなわち、比較的相溶性のあるポリマー）であれば、アイオノマー樹脂の配合量は比較的少なく使用すると良いであろう。一方、他種ポリマーが、リサイクルすべき主たるプラスチックと非相溶のポリマーであれば、同系統のポリマーの場合に比べると、アイオノマー樹脂の配合量は多く使用すると良いであろう。また、主たるプラスチックへの他種ポリマーの混入量が多くなると、一般的にアイオノマー樹脂の配合量も多くする必要がある。
【００４２】
前記アイオノマー樹脂の配合量は、上記観点から適宜決定されるが、リサイクルすべきプラスチック１００重量部に対して、通常アイオノマー樹脂０．１〜１００重量部、好ましく０．５〜５０重量部、更に好ましくは１〜３０重量部、より好ましくは１〜１５重量部を配合する。アイオノマー樹脂が０．１重量部未満では、相溶化効果が得られにくく、一方、アイオノマー樹脂が１００重量部を超えると、相溶化効果が飽和するばかりか耐熱性の低下やコストアップとなり好ましくない。特に、用途毎に生産性や目的物の品位や性能を考慮して、アイオノマー樹脂の使用量を決める必要がある。
【００４３】
本発明において、アイオノマー樹脂が好ましく適用されるポリマーの具体例としては、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）が挙げられ、ＰＥＴからの成形品又は材料が得られる。
【００４４】
本発明において、アイオノマー樹脂が好ましく適用される互いに非相溶の異種ポリマーの組合せとしては、例えば、脂肪族ポリマーと芳香族ポリマー、極性ポリマーと非極性ポリマー、ポリオレフィン系樹脂とエンジニアリングプラスチックの組合せが挙げられ、これら樹脂からの成形品又は材料が得られる。より具体的には、例えば、ＰＥとＰＥＴ、ＰＰとＡＢＳ、ＰＰとＰＳ、ＰＰとＰＥＴ、ＰＥとＡＢＳ、ＰＥとＰＢＴ、ＰＥとＰＡ、ＰＣとＡＢＳ、ＰＥＴとＡＢＳ、ＰＥとＰＳ、ＰＥＴとＰＣ、ＰＣとＰＰ、ＰＳとＰＥＴ、ＰＡとＰＥＴの組合せが挙げられる。これらのポリマーは使用後に回収された各種ポリマーにも十分適用可能である。もちろん、これらの他にも、多様な組合せが存在し、２種の異種ポリマーのみならず、３種以上の異種ポリマーの組合せにも適用される。
【００４５】
より詳細には、ポリオレフィン系樹脂には、主として、ポリプロピレン、極低密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン等及びそれらの混合物が含まれる。エンジニアリングプラスチックには、ＡＢＳ樹脂、ポリアミド、ポリカーボネート、変性ポリフェニレンオキサイド、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエーテルイミド、ポリスルホン、ポリアセタールポリアリレート、ポリエーテルエーテルケトン、ポリスチレン、ポリイミド等及びそれらの混合物が含まれる。
【００４６】
従来、これらの再生において、廃棄プラスチック中に異種ポリマーの混入があるため、十分高い物性を有する再生プラスチックからの成形品や材料は得られなかった。本発明によって、異種ポリマーを含む廃棄プラスチックの相溶化が達成でき、十分高い物性を有する再生プラスチック成形品や材料が得られる。
【００４７】
本発明において、樹脂組成物には、相溶化剤としてのアイオノマー樹脂の他に、必要に応じて、プラスチックリサイクル用改質剤ないしは添加剤として、難燃剤及び／又はフィラーを含ませてもよい。
【００４８】
難燃剤には、特に限定されることなく、種々のタイプの難燃剤、すなわち、ホウ酸系難燃化合物、リン系難燃化合物、前記ホウ酸系難燃化合物及び前記リン系難燃化合物以外の無機系難燃化合物、チッソ系難燃化合物、ハロゲン系難燃化合物、有機系難燃化合物及びコロイド難燃物質からなる群から選ばれる各種の難燃剤が含まれる。
【００４９】
フィラーとしては、無機フィラー及び／又は有機フィラーが挙げられる。無機フィラー及び／又は有機フィラーは、強度向上、耐熱性向上、耐水性向上、耐温水性向上、耐湿性向上などのために、あるいはその他の種々の性能・機能の向上のために添加される。例えば、酸化物、水酸化物、炭酸塩、硫酸塩、ケイ酸塩、窒化物、炭素類、金属粉、セラミックス粉、ガラス繊維などから選ばれる各種無機フィラーを樹脂組成物に含ませてもよい。また、木粉、綿フロック、木綿などから選ばれる各種有機フィラーを樹脂組成物に含ませてもよい。もちろん、無機フィラーと有機フィラーの両者を用いてもよく、上記例示以外のフィラーを用いてもよい。
【００５０】
本発明において、１種又は複数種のポリマー材料に対する難燃剤の添加量は、目的とする難燃性により異なるため特に限定されることはないが、通常、ポリマー材料１００重量部に対して、難燃剤０．　１〜２００重量部、好ましくは１〜１００重量部、さらに好ましくは５〜８０重量部を配合することにより、良好な難燃性が得られる場合が多い。
【００５１】
本発明において、１種又は複数種のポリマー材料に対する無機フィラーの添加量は、目的とする物性、性能、機能や、無機フィラーの種類により異なるため特に限定されることはないが、通常、ポリマー材料１００重量部に対して、無機フィラー０．　１〜２００重量部、好ましくは１〜１００重量部、さらに好ましくは１〜５０重量部を配合することにより、良好な物性、性能、機能が得られる場合が多い。
【００５２】
本発明において、難燃剤と無機フィラーの両者を添加する場合、ポリマー材料中への分散性の観点から、１種又は複数種のポリマー材料に対する難燃剤と無機フィラーの合計添加量が、ポリマー材料１００重量部に対して、前記合計添加量２００重量部までとすることが好ましく、１００重量部までとすることがより好ましい。
【００５３】
本発明において、１種又は複数種のポリマー材料に対する有機フィラーの添加量は、目的とする物性、性能、機能や、有機フィラーの種類により異なるため特に限定されることはないが、通常、ポリマー材料１００重量部に対して、有機フィラー０．　１〜２００重量部を配合することにより、良好な物性、性能、機能が得られる場合が多い。
【００５４】
本発明において、樹脂組成物には、さらに他の添加剤、例えば、アンチブロッキング剤、結晶化促進剤、ガス吸着剤、老化防止剤、酸化防止剤、オゾン劣化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、粘着付与剤、可塑剤、軟化剤、安定剤、滑剤、離型剤、帯電防止剤、変性剤、着色剤、カップリング剤、防腐剤、防カビ剤等の添加剤を適宜配合してもよい。
【００５５】
アイオノマー樹脂を用いることにより、任意の複数種のポリマーを相溶化させ、さらに必要に応じて、難燃剤及び／又はフィラーを配合・分散することができるので、廃棄量が多く再生利用の要望が強いポリオレフィン系樹脂やエンジニアリングプラスチックの再生を行い、その再生の際に難燃性及び／又はその他の性能・機能を付与された各種成形品や各種材料を得る場合に、本発明を適用する利点が大きい。
【００５６】
配合方法は、特に限定されることなく、通常の溶融混練方法により行うことができる。例えば、ポリマー、アイオノマー樹脂及びその他の成分を、ロールニーダー、バンバリーミキサー、インターミックス、１軸押出機、２軸押出機などの混練機で混練すると良い。混練は、前記混練機のうちから選ばれる１種の混練機を用いて行ってもよく、又は２種以上の混練機を用いて行ってもよい。相溶化剤としてのアイオノマー樹脂の配合については、混合すべきポリマー樹脂に所定量のアイオノマー樹脂を配合して、所定のアイオノマー樹脂及びポリマーの濃度とされたチップを得る方法（コンパウンド法）でもよいし、或いは一定のアイオノマー樹脂濃度のマスターチップを作っておいて、使用に際して、マスターチップに所定量の樹脂を添加混合して、所定のアイオノマー樹脂及びポリマーの濃度とする方法（マスターバッチ法）　もとりうる。あるいは、目的とする成形体を製造する押し出し機或いは成形機に、混合すべき樹脂及びアイオノマー樹脂を投入して成形することもできる。
【００５７】
本発明において、１種又は複数種のポリマーと、アイオノマー樹脂とを含む樹脂組成物を常法により成形して各種成形品とする。また、前記樹脂組成物にさらに必要に応じて添加剤を加えて、被覆材料、コーティング材料又は接着材料とする。
【００５８】
前記樹脂組成物からの各種成形品は、常法の成形法により製造することができる。例えば、円形状、矩形状或いはその他の各種断面形状を有する中空状或いは中実状の押出成形品、各種射出成形品、ブロー成形品、Ｔダイから押出成形されたシート或いはフィルム、或いは溶融紡糸法によるマルチフィラメント、モノフィラメント、フラットヤーン、ステープルファイバー、スパンボンド不織布、フラッシュ紡糸不織布等の繊維状構造物、各種発泡成形品が得られる。
【００５９】
前記樹脂組成物からの各種材料としては、有機又は無機線状物、又は撚り紐状物等への被覆材料、金属板、プラスチックフィルムやシート、繊維又はパルプ製不織布等の少なくとも１面へのコーティング材料やラミネート材料、粉体塗料、水分散塗料又は有機系塗料等の塗料が得られる。また、金属、セラミック、有機構造物等同士、あるいはこれら相互を接着するために好適な接着剤が得られる。
【００６０】
本発明には、これらに限定されず、１種又は複数種のポリマーと、アイオノマー樹脂とを含む相溶性が良好な樹脂組成物から得られる各種成形品や各種材料が含まれる。
【００６１】
押出し法にて繊維状構造物を得る場合は、繊維状構造物が非常に細い繊維よりなり且つ製造時の線速度が非常に大きいために、混合樹脂組成物としては、相分離の形状が小さく且つ比較的流動性に優れる必要がある。ポリマーの流動性の目安として、通常ＭＦＲ（メルトフローレイト：　測定温度２８０℃、荷重２．１６ｋｇ、単位ｇ／１０ｍｉｎ）が用いられる。良好な生産性や品質、物性を得るためには、成形温度でＭＦＲが通常１〜１００、好ましくは１０〜６０、さらに好ましくは２０〜５０である。
【００６２】
ポリマーの流動性の目安として、通常、上記ＭＦＲが用いられる。しかしながら、ＭＦＲの測定は定荷重法であり、ポリマーによって測定時の剪断速度が異なり、そのポリマーの実際の成形時における剪断速度とは異なる剪断速度領域でＭＦＲは測定される。例えば、射出成形では成形時に大きな剪断速度が必要であるが、押出し成形では成形時の剪断速度は射出成形時に比べると小さい。そのため、ＭＦＲは、必ずしも目的とする成形性の評価にならない場合がある。特に本発明のように、異種ポリマーのブレンドの場合は、剪断速度によってポリマーの流動性が大きく異なってくる。従って、本発明での成形性の評価として、キャピログラフ（東洋精機社製キャピログラフ１Ｂ、毛管サイズ：Ｌ＝１０ｍｍ、Ｄ＝０．５ｍｍ）を用いて剪断速度を０．１〜１０，０００まで変えてこの全剪断速度領域での流動粘度を測定した。ここでは、この中から剪断速度１００（１／ｓｅｃ）　での溶融粘度（η）をポリマーの流動性の目安として用いる。なお、キャピログラフの測定では、混合樹脂に用いられた樹脂のそれぞれの融点のうち、最も高い融点を考慮して測定温度を設定する必要がある。例えば、ＰＥ／ＰＥＴ混合樹脂では２８０℃で測定する。混合樹脂の良好な成形性や品質、物性を得るためには、例えばモノフィラメントの成形では、ηが通常少なくとも８００ｐｏｉｓｅ　、好ましくは少なくとも１，０００ｐｏｉｓｅ、更に好ましくは１，５００　〜２０，０００　ｐｏｉｓｅであり、もちろんこの範囲以外でも条件設定によっては成形可能である。また、マルチフィラメントの成形では、ηが通常高々５，０００ｐｏｉｓｅ、好ましくは８００　〜４，０００ｐｏｉｓｅ、更に好ましくは１，０００　から３，０００ｐｏｉｓｅであり、もちろんこの範囲以外でも条件設定によっては成形可能である。
【００６３】
この場合でも、混合ポリマーにおいて、島成分のη１と海成分のη２との比（η１／η２）は、０．０２≦η１／η２≦３０、好ましくは０．０５≦η１／η２≦２０、更に好ましくは０．０８≦η１／η２≦１０であり、この範囲以外でも条件設定によっては成形可能である。
【００６４】
又、繊維の形状が非常に小さいために、ポリマー混合物での相分離の形状も、生産性や品質、物性に大きく影響を及ぼす。生産性や品質、物性を低下させない相分離の大きさとしては、少量成分（島成分）ドメインの面積（Ｓ１）と繊維断面積（Ｓ）との比（Ｓ１／Ｓ）が、０．３以下、好ましくは０．２以下、更に好ましくは０．１５以下、特に好ましくは０．１以下である。この比が０．５を超えると糸切れによる生産性の低下や糸斑による品質や物性の低下が著しく好ましくない。
【００６５】
そのためには、混合樹脂の組成としては、少量成分の比率が混合樹脂を基準として、通常高々４０重量％、好ましくは高々３５重量％、更に好ましくは高々３０重量％である。少量成分が４０重量％より大きくなると、樹脂混合物の相分離形態が大きくなり繊維の切断や部分変形が生じ易く、生産性の低下や品位、物性の低下をもたらし、好ましくない。
【００６６】
本発明での異種ポリマーの組み合わせによる繊維構造物、特にモノフィラメントやマルチフィラメント、ステープルでは、より硬い繊維部分の他により柔らかい成分を筋状に有する構造のために、繊維の曲げ剛性や結節強度が高くなり好ましい物性を有する特徴もある。また、スパンボンド、メルトブロー等の不織布では、高融点の海成分と低融点或いは低軟化点の島成分とを組み合わせると、不織布の耐熱性や強度を低下させずに繊維間の融着性を大幅に改善することができる。
【００６７】
射出成形では、比較的高い流動性が必要であり、ＭＦＲとしては通常７０以下、好ましくは０．１以上６０以下、更に好ましくは０．２以上５５以下である。
【００６８】
シート、フィルムやボトル成形品においては、その厚みにもよるが、一般的に繊維における程には相分離の形状を小さくする必要はなく、樹脂組成物での少量成分の量は好ましくは高々４０重量％である。少量成分の量が４０重量％を超えると、成形時の破れが生じ易く生産性が低下し、且つフィルムの厚み斑や強度斑が顕著になり好ましくない。
【００６９】
混合樹脂の流動性については、シート、フィルム、ボトルにより最適値は各々異なる。ボトル成形では比較的流動性が小さくなるように樹脂組成を調整する必要がある。ボトル成形では樹脂組成物のＭＦＲとしては、通常１０以下、好ましくは７以下、更に好ましくは０．１〜５である。
【００７０】
又、シートやフィルムではその製造方式によって最適の流動性は異なり、Ｔダイ方式によるシート、フィルム製造ではポリマーの流動性は比較的小さくし、インフレーション方式でのフィルム製造では比較的流動性は大きくすることが好ましい。インフレーション方式での樹脂組成物のＭＦＲとしては、通常３０以下、好ましくは２５以下、更に好ましくは０．１〜２０である。インフレーション方式での樹脂組成物のηとしては、通常少なくとも２，０００ｐｏｉｓｅ、好ましくは少なくとも３，０００ｐｏｉｓｅ、更に好ましくは４，０００　〜２０，０００ｐｏｉｓｅ　であり、もちろんこの範囲以外でも条件設定によっては成形可能である。Ｔダイ法での樹脂組成物のＭＦＲとしては、通常３０以下、好ましくは２５以下、更に好ましくは０．１〜８である。Ｔダイ法での樹脂組成物のηとしては、通常少なくとも２，０００ｐｏｉｓｅ、好ましくは少なくとも３，０００ｐｏｉｓｅ、更に好ましくは４，０００　〜５０，０００ｐｏｉｓｅ　である。
【００７１】
Ｔダイ法により押し出し成形を行う場合、混合ポリマーにおいて、島成分のη１と海成分のη２との比（η１／η２）は、０．１≦η１／η２≦１０、好ましくは０．２≦η１／η２≦５である。
【００７２】
シート、フィルム中での相分離の大きさも余り大きくなると、不均一延伸による破れや厚み斑、或いは物性の低下が大きくなり好ましくない。シート、フィルム中での島成分の相分離の大きさをＤ１とし、シートやフィルムの厚みをＤとした場合、通常Ｄ１／Ｄの比は高々０．５、好ましくは０．３以下、更に好ましくは０．２以下、特に好ましくは０．１以下である。
【００７３】
その他の成形体については、各種の混合比が可能であるが、生産性や品位、物性を考えると少量成分の比は、高々４５重量％が好ましい。又、異種ポリマーの混合による相分離のサイズは必ずしもなくす必要はないが、大きい場合は、生産性、操業性、品質、物性等に悪影響を及ぼす。又、融着が必要な成形体では多量成分として軟化点が低いもの（例えばＰＥ）が良く、柔軟性があって且つ表面硬度の高い耐熱性が要求される成形体では、多量成分として軟化点が高いもの（例えばＰＥＴ）が良い。
【００７４】
それぞれの成形品や材料について、用いる１種又は複数種のポリマーの種類や配合量に応じて、アイオノマー樹脂の種類を適宜選択し、アイオノマー樹脂の量を装置特性や生産性、目標とする品位、物性に応じて最適の範囲とする必要がある。
【００７５】
本発明によって、ＰＥＴ／ＰＥの良好な相溶化が得られるので、ＰＥＴボトルの回収において問題となるＰＥ製のふた除去に関して、ＰＥ製のふたを除去することなくＰＥＴボトルを回収することができる。これにより、回収工程の大幅な合理化や更なる廃棄物の増加を抑えることができ、工業的にも社会的にも大きな意義がある。
【００７６】
【実施例】
以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されるものではない。
【００７７】
実施例において使用した相溶化剤を以下に示す。
相溶化剤Ｉ：ハイミラン１７０６（三井・デュポンポリケミカル株式会社製）
相溶化剤ＩＩ：ハイミラン１６０５（三井・デュポンポリケミカル株式会社製）
相溶化剤ＩＩＩ　：ハイミラン１７０７（三井・デュポンポリケミカル株式会社製）
【００７８】
［実施例１］
実施例１において、使用済みＰＥＴとＰＥ製ガス管廃材を用いて再生プラスチック材料を作製した。
（１）　使用済みＰＥＴフレーク
回収されたＰＥＴボトルを水で洗浄して、粉砕機によりフレーク状に粉砕し、これを水で洗浄して、乾燥したもの（よのペットボトルリサイクル社製）を用いた。
（２）　ＰＥ製ガス管廃材の再生ペレット
ＰＥ製ガス管の廃材を粉砕し、洗浄した後に、再ペレット化したもの（大阪樹脂工業製）を用いた。
【００７９】
使用済みＰＥＴフレーク（よのペットボトルリサイクル社製）８０重量部、ＰＥ製ガス管の再生ペレット（大阪樹脂工業製）２０重量部、及び相溶化剤Ｉの１重量部を、２軸押出機（株式会社プラスチック工学研究所製、ＢＴ−３０−Ｌ、Ｌ／Ｄ＝３０）を用いて溶融混練し、ストランド状に押し出し、チップを得た。＜押出条件＞
温度設定：フィード　２６０℃、混練部　　２８０℃、ヘッド　　２６０℃
回転数：６０ｒｐｍ
【００８０】
得られたチップをプレス成形（プレス成形機：（株）神藤金属工業所製、型式ＳＦ−３７）して、厚さ３ｍｍのシートを作製し、シートを打ち抜くことにより、ＪＩＳ　Ｋ−７１１３に準拠した試験片　幅１／２インチ×長さ８．５インチのもの（Ａ）　と、幅１／４インチ×長さ５インチのもの（Ｂ）　を作製した（実施例１−１）。
＜プレス成形条件＞
加熱温度：２７０℃、加圧力：１０ＭＰａ
【００８１】
相溶化剤Ｉの配合量を２重量部（実施例１−２）とした以外は、同様にして２種の試験片を作製した。
【００８２】
［実施例２、３］
実施例２、３では、表１に示す相溶化剤の種類及び配合量とした以外は、実施例１と同様にして２種の試験片をそれぞれ作製した。
【００８３】
（再生プラスチック材料の評価）
・引張特性の測定
得られた各試験片（Ａ）　につき、ＪＩＳ　Ｋ−７１１３に準じて引張強度（ＭＰａ）、引張弾性率（ＭＰａ）及び引張伸び率（％）を測定した。チャック間距離：１１５ｍｍ、引張速度：５０ｍｍ／分、測定雰囲気：温度２３℃、相対湿度５０％
・アイゾット衝撃強度（ノッチ有り）の測定
得られた各試験片（Ｂ）　につき、ＪＩＳ　Ｋ−７１１３に準じてアイゾット衝撃強度（Ｊ／ｍ）を測定した。ノッチ形状：４５°Ｖノッチ
【００８４】
［参照］
参照のために、上記使用済みＰＥＴフレーク、ＰＥ製ガス管の再生ペレットそれぞれ単独のものを、実施例１と同様にして、射出成形し２種の試験片を作製し、同様の測定を行った。これらの結果を表１にまとめて示す。
【００８５】
【表１】
2004075974.tif 000003
【００８６】
表１より、実施例１〜３の再生材料は良好な物性値を有し、種々用途の材料として適用できる。
【００８７】
［実施例４：マルチフィラメント］
ＰＥ（ニポロンハード２５００、東ソー製）５重量部、ＰＥＴ（ダイヤナイトＰＡ−５００、三菱レイヨン製）９５重量部及び相溶化剤Ｉの５重量部を、２軸押出機（株式会社テクノベル製、ＫＺＷ１５−３０ＭＧ）を用いて、２８０℃にて常法にて溶融混練し、約３ｍｍの直径で水中に押し出し・固化し、次いで３ｍｍ長に切断し、混合樹脂チップを得た。該チップを１１０℃の脱湿乾燥空気で水分率２００重量ｐｐｍまで乾燥した。乾燥後に、２４個の微細孔より冷却空気中に押し出し固化しながら、１０００ｍ／ｍｉｎの速度で巻き取った。次いで８５℃で延伸、１５０℃で熱セット後、７５ｄＴｅｘの連続繊維として巻き取った。
【００８８】
得られた繊維を用いて丸編みを作り、常法により前処理を行い、ＰＥＴ用の分散染料（ダイアニックスオレンジＧ−ＳＥ）を５％ｏｗｆの濃度で１２０℃の温度で６０分間染色し、後洗浄し、染色布（Ａ）を得た。比較のため、ＰＥ５重量部を用いなかった以外は同様にして実質的にＰＥＴのみからなる繊維を同様に調製し、丸編み・染色し、染色布（Ｂ）を得た。染色布について、マクベスカラーアイＣＥ−３０００Ｈにて染色性の評価を行った。染色布（Ａ）については、Ｌ＝４８．３５、ａ＝５２．３５、ｂ＝５９．７１であり、染色布（Ｂ）については、Ｌ＝５７．６３、ａ＝４２．５５、ｂ＝３７．５７であった。染色布（Ａ）の染色性が非常に優れることが判明した。
【００８９】
［実施例５、６：マルチフィラメント］
ＰＥ、ＰＥＴ、相溶化剤Ｉの配合重量比を表２のように変化させた以外は、実施例４と同様にしてマルチフィラメントを作成した。
【００９０】
［比較例１、２、３］
相溶化剤Ｉを配合しなかった以外は、実施例４、５又は６とそれぞれ同様にしてマルチフィラメントを作成した。
【００９１】
作成した各マルチフィラメントの引張強度（ｇ／ｄＴｅｘ）及び伸度（％）を測定した。実施例４、５及び６では、紡糸時の糸切れや延伸時の延伸斑もなく、強度、伸度に優れた繊維が得られた。一方、比較例１、２及び３では、紡糸時の単糸切れや延伸・熱処理ローラーへの巻きつきが多発した。以上の結果を表２に示す。
【００９２】
【表２】
2004075974.tif 000004
【００９３】
［実施例７：マルチフィラメント］
実施例１で用いたのと同じ使用済みＰＥＴフレーク（よのペットボトルリサイクル社製）１００重量部及び相溶化剤Ｉの３重量部を、２軸押出機（株式会社テクノベル製、ＫＺＷ１５−３０ＭＧ）を用いて、２８０℃にて常法にて溶融混練し、約３ｍｍの直径で水中に押し出し・固化し、次いで３ｍｍ長に切断し、混合樹脂チップを得た。該チップを１２０℃の脱湿乾燥空気（露点：−３５℃）で水分率８０重量ｐｐｍまで乾燥した。乾燥後に、チップを溶融し、２４個の微細孔より冷却空気中に押し出し固化しながら、１０００ｍ／ｍｉｎの速度で巻き取った。次いで９０℃で４倍延伸し、１５０℃で定長熱セットした後、７５ｄＴｅｘの連続繊維として巻き取った。その結果、紡糸時の糸切れや延伸時の延伸斑もなく、品質に優れた繊維が得られた。
【００９４】
［参照］
一方、比較のために、相溶化剤を配合しなかった以外は上記と同様の操作を行ったが、紡糸時の単糸切れや延伸・熱処理ローラーへの巻きつきが多発した。
【００９５】
［実施例８：モノフィラメント］
実施例１で用いたのと同じ使用済みＰＥＴフレーク（よのペットボトルリサイクル社製）及び相溶化剤ＩをＰＥＴ／相溶化剤Ｉ＝１００／５（重量部）の組成にてドライブレンドし、２軸押出機（株式会社プラスチック工学研究所製、ＢＴ−３０−Ｌ、Ｌ／Ｄ＝３０）を用いて、２８０℃で溶融混練し、水中にストランド状で押し出し・固化した後、３ｍｍ長にカットし、混合樹脂チップを得た。混合樹脂チップを１２０℃の脱湿乾燥空気（露点：−３５℃）にて乾燥し、水分率を１００重量ｐｐｍとした。
【００９６】
乾燥後のチップを１軸混練機にて２６０℃で溶融し、口金ノズル径１．２ｍｍ、孔数１８個の紡糸口金から真下に吐出し、空中を３０ｍｍ通過させた後、６０℃に調整した冷却浴に通し冷却・固化し、その後、９８℃の熱水中で６倍に一段延伸し、さらに２１０℃の空気中で１．２５倍に二段延伸して、直径０．２１ｍｍ（４８０ｄＴｅｘ）のモノフィラメントを得た。紡糸時の糸切れや延伸時の延伸斑もなく、品質に優れた繊維が得られた。得られた繊維の引張強度は４．９ｇ／ｄＴｅｘ、伸度は２１％、結節強度は２．８ｇ／ｄＴｅｘであった。
【００９７】
一方、比較のために、相溶化剤を配合しなかった以外は上記と同様の操作を行ったが、紡糸時の単糸切れや延伸・熱処理ローラーへの巻きつきが多発した。
【００９８】
［実施例９：モノフィラメント］
ここでは、使用済みＰＥＴと使用済みＰＥ（ポリエチレン）を用いて再生樹脂からモノフィラメントを作成した。
（１）　使用済みＰＥＴフレーク（実施例１と同様）
回収されたＰＥＴボトルを水で洗浄して、粉砕機によりフレーク状に粉砕し、これを水で洗浄して、乾燥したもの（よのペットボトルリサイクル社製）を用いた。
（２）　使用済みＰＥの再生ペレット
回収されたＰＥ容器を水で洗浄して、粉砕機によりフレーク状に粉砕した。これを水で洗浄して、乾燥し、再ペレット化を行い、再生ペレットを得た。
【００９９】
使用済みＰＥＴフレーク、ＰＥ再生ペレットと共に相溶化剤ＩをＰＥＴ／ＰＥ／相溶化剤Ｉ＝９０／１０／５（重量部）の組成にてドライブレンドし、２軸混練機（株式会社テクノベル製、ＫＺＷ１５−３０ＭＧ）を用いて、２８０℃で溶融混練し、水中にストランド状で押し出し・固化した後、３ｍｍ長にカットし、混合樹脂チップを得た。混合チップを１１０℃の乾燥空気にて乾燥し、水分率を５００重量ｐｐｍとした。
【０１００】
乾燥後のチップを１軸混練機にて２６０℃で溶融し、口金ノズル径１．２ｍｍ、孔数１８個の紡糸口金から真下に吐出し、空中を３０ｍｍ通過後、６０℃に調整した冷却浴に通し冷却・固化後、９８℃の熱水中で６倍に一段延伸、さらに２１０℃の空気中で２．５倍に二段延伸して、直径０．２１ｍｍ（４８０ｄＴｅｘ）のモノフィラメントを得た。
【０１０１】
得られたモノフィラメントの引張強度は４．８ｇ／ｄＴｅｘ、伸度は２８％、結節強度は３．９ｇ／ｄＴｅｘで十分実用に耐えるものであった。つまり、引張強度も良好であると共に、結節強度に優れたものであった。これは、よりタフなＰＥ成分がＰＥＴ成分中で細長い筋状に相分離して存在するために、モノフィラメントを結んだ場合、応力の集中を防ぎ切断されにくくなったためであり、本発明の相溶化剤の効果が顕著に発現したと言える。
【０１０２】
一方、比較のために、相溶化剤を配合しなかった以外は上記と同様にしてモノフィラメントを得たが、紡糸過程でのポリマーのブレンドムラがあり、紡出した糸状にムラがあり、従って後の延伸工程での延伸ムラや糸切れが生じ、実用上問題が多いものであった。得られたモノフィラメントの引張強度は３．９ｇ／ｄＴｅｘ、伸度は１９．７％、結節強度は０．８ｇ／ｄＴｅｘで実用上問題があるものであった。
【０１０３】
［実施例１０：マルチフィラメント］
ＰＥ（ニポロンハード２５００、東ソー製）６重量部、実施例１で用いたのと同じ使用済みＰＥＴフレーク（よのペットボトルリサイクル社製）９４重量部及び相溶化剤Ｉの１重量部を、２軸押出機（株式会社プラスチック工学研究所製、ＢＴ−３０−Ｌ、Ｌ／Ｄ＝３０）を用いて、２８０℃にて常法にて溶融混練し、約３ｍｍの直径で水中に押し出し・固化し、次いで３ｍｍ長に切断し、混合樹脂チップを得た。該チップを１２０℃の脱湿乾燥空気（露点：−３５℃）で水分率６０重量ｐｐｍまで乾燥した。乾燥後に、チップを溶融し、２４個の微細孔より冷却空気中に押し出し固化しながら、１０００ｍ／ｍｉｎの速度で巻き取った。次いで８０℃で４倍延伸し、１５０℃で定長熱セットした後、７５ｄＴｅｘの連続繊維として巻き取った。このようにして、マルチフィラメントを作製した（実施例１０−１）。
【０１０４】
相溶化剤の種類を表３に示すように相溶化剤ＩＩ（実施例１０−２）、又は相溶化剤ＩＩＩ　（実施例１０−３）に変更した以外は、実施例１０−１と同様にしてマルチフィラメントをそれぞれ作製した。
【０１０５】
［実施例１１：マルチフィラメント］
表３に示すように、相溶化剤Ｉ（実施例１１−１）、相溶化剤ＩＩ（実施例１１−２）、又は相溶化剤ＩＩＩ　（実施例１１−３）の配合量を５重量部とした以外は、実施例１０−１、１０−２、１０−３と同様にしてマルチフィラメントをそれぞれ作製した。
【０１０６】
［実施例１２：マルチフィラメント］
表３に示すように、ポリマーの配合量をＰＥ（ニポロンハード２５００、東ソー製）２０重量部、実施例１で用いたのと同じ使用済みＰＥＴフレーク（よのペットボトルリサイクル社製）８０重量部とした以外は、実施例１０−１、１０−２、１０−３と同様にしてマルチフィラメントをそれぞれ作製した。
【０１０７】
［比較例４、５］
表３に示すように、相溶化剤を配合しなかった以外は、実施例１０−１、又は実施例１２−１と同様にしてマルチフィラメントをそれぞれ作製した。
【０１０８】
［比較例６］
実施例４で用いたのと同じ新品ＰＥＴペレット（ダイヤナイトＰＡ−５００、三菱レイヨン製）のみを用いて、実施例１０−１と同様にしてマルチフィラメントを作製した。
【０１０９】
（紡糸性）
実施例１０−１〜３、実施例１１−１〜３、及び実施例１２−１〜３ではいずれも、紡糸時の糸切れや延伸時の延伸斑もなく良好な紡糸性が得られた。一方、比較例４及び５では、紡糸時の単糸切れや延伸・熱処理ローラーへの巻きつきが多発した。比較例６では、紡糸性や延伸性は良好であったが、口金面に汚れが見られた。
【０１１０】
（マルチフィラメントの評価）
作製した各マルチフィラメントについて、引張強度（ｇ／ｄＴｅｘ）及び伸度（％）を測定した。実施例１０−１〜３、実施例１１−１〜３、及び実施例１２−１〜３ではいずれも、強度、伸度に優れた繊維が得られた。
【０１１１】
また、各マルチフィラメントについて、次のようにして染色性を評価した。
マルチフィラメントを青色染色（Ｄｉａｎｉｘ　ＡＣＥ　Ｂｌｕｅ，　３％　ｏｗｆ）　にて高圧染色し、Ｋ／Ｓ（６３０ｎｍ）の測定を実施した。染色性を次の基準で評価した。
○：Ｋ／Ｓが２５以上
△：Ｋ／Ｓが２０以上２５未満
×：Ｋ／Ｓが２０未満
【０１１２】
また、各マルチフィラメントについて、次のようにしてＫＳ／ＤＳ比を評価した。
ＫＳ：結節強度（ＭＰａ）
ＤＳ：引張強度（ＭＰａ）
引張速度：２０ｃｍ／ｍｉｎ
【０１１３】
（繊維表面の観察）
作製した各マルチフィラメントの繊維表面をＳＥＭ（走査電子顕微鏡）で観察した。実施例の各繊維の表面には、繊維を構成するＰＥＴ／ＰＥ成分の相分離による繊維長さ方向へ伸びた長い凹溝（ストリーク）が観察された。このストリークのために、本発明の繊維はマイルドな光沢、ソフトな風合い、滑らかな肌触り、良好な染色性を有する。
【０１１４】
比較例６の繊維では、通常のＰＥＴ繊維の特徴である非常に平滑な繊維表面が観察された。平滑な表面により、このＰＥＴ繊維はぎらついた光沢、固くキシミ感の強い風合いを持つ。このような欠点を除くために、これまではＰＥＴ繊維の製造において、アルカリ減量処理によって繊維表面を多い場合は数１０重量％も除去していたが、アルカリ減量処理は資源の無駄使いになるばかりか、排水への悪影響も大きく、資源的及び環境的に好ましいものではなかった。
【０１１５】
本発明の繊維は柔軟でソフトな風合いを有するので、アルカリ減量処理を行う必要がなく、あるいは行うとしても僅かな減量でよい。この意味でも、本発明繊維は環境にやさしい繊維であるといえる。
【０１１６】
以上の結果を表３に示す。
【０１１７】
【表３】
2004075974.tif 000005
【０１１８】
［実施例１３：マルチフィラメント］
回収食品容器ＰＰ（ポリプロピレン）９５重量部、ＰＥＴ（ダイヤナイトＰＡ−５００、三菱レイヨン製）５重量部及び相溶化剤ＩＩＩ　の５重量部を、２軸押出機（株式会社プラスチック工学研究所製、ＢＴ−３０−Ｌ、Ｌ／Ｄ＝３０）を用いて、２８０℃にて常法にて溶融混練し、約３ｍｍの直径で水中に押し出し・固化し、次いで３ｍｍ長に切断し、混合樹脂チップを得た。該チップを１２０℃の脱湿乾燥空気（露点：−３５℃）にて乾燥し、水分率を３０重量ｐｐｍとした。乾燥後に、チップを溶融し、２４個の微細孔より冷却空気中に押し出し固化しながら、１０００ｍ／ｍｉｎの速度で巻き取った。次いで７５℃で３倍延伸し、１３０℃で定長熱セットした後、７５ｄＴｅｘの連続繊維として巻き取った。紡糸時の糸切れや延伸時の延伸斑もなく、品質に優れた繊維が得られた。
【０１１９】
ここで用いた回収食品容器ＰＰは、回収されたＰＰ製食品容器を水で洗浄して、粉砕機によりフレーク状に粉砕し、再ペレット化したものである。
【０１２０】
一方、比較のために、相溶化剤を配合しなかった以外は上記と同様の操作を行ったが、紡糸時の単糸切れや延伸・熱処理ローラーへの巻きつきが多発した。
【０１２１】
［実施例１４：モノフィラメント］
ここでは、実施例９で用いたのと同じ使用済みＰＥＴと使用済みＰＥを用いて再生樹脂からモノフィラメントを作成した。
【０１２２】
使用済みＰＥＴフレーク、ＰＥ再生ペレットと共に相溶化剤ＩをＰＥＴ／ＰＥ／相溶化剤Ｉ＝９０／１０／５（重量部）の組成にてドライブレンドし、２軸混練機（株式会社プラスチック工学研究所製、ＢＴ−３０−Ｌ、Ｌ／Ｄ＝３０）を用いて、２８０℃で溶融混練し、水中にストランド状で押し出し・固化した後、３ｍｍ長にカットし、混合樹脂チップを得た。混合チップを１２０℃の脱湿乾燥空気（露点：−３５℃）にて乾燥し、水分率を１５０重量ｐｐｍとした。
【０１２３】
乾燥後のチップを１軸混練機にて２６０℃で溶融し、口金ノズル径１．２ｍｍ、孔数１８個の紡糸口金から真下に吐出し、空中を３０ｍｍ通過させた後、６０℃に調整した冷却浴に通し冷却・固化し、その後、９８℃の熱水中で６倍に一段延伸、さらに２１０℃の空気中で１．２５倍に二段延伸して、モノフィラメントを得た。紡糸時の糸切れや延伸時の延伸斑もなく、品質に優れた繊維が得られた（実施例１４−１）。
【０１２４】
ブレンド配合量をＰＥＴ／ＰＥ／相溶化剤Ｉ＝８０／２０／１（重量部）に変更した以外は、実施例１４−１と同様にしてモノフィラメントを作製したところ、紡糸時の糸切れや延伸時の延伸斑もなく、品質に優れた繊維が得られた（実施例１４−２）。
【０１２５】
一方、比較のために、相溶化剤を配合しなかった以外は上記と同様の操作を行ったが、紡糸時の単糸切れや延伸・熱処理ローラーへの巻きつきが多発した。
【０１２６】
［実施例１５：スパンボンド］
実施例１４−１と同様にして、使用済みＰＥＴフレーク、ＰＥ再生ペレット及び相溶化剤ＩをＰＥＴ／ＰＥ／相溶化剤Ｉ＝９０／１０／５（重量部）の組成にてドライブレンドし、混合樹脂チップを得た。混合チップを１２０℃の脱湿乾燥空気（露点：−３５℃）にて乾燥し、水分率を７０重量ｐｐｍとした。
【０１２７】
乾燥チップを溶融し０．３５ｍｍの孔径の孔を２０００個有する口金から、冷却空気中に押し出し冷却し、３６００ｍ／ｍｉｎの速度を有する空気エジェクターを通じて延伸し、前方方向に進むネットコンベア上に吹き付けた。吹き付けられた繊維は互いに弱く融着し、ソフトな風合いを有するウェブが得られた。コンベアに運ばれて、次に、１３０℃に保持された金属製のエンボスローラー（圧着面積率：１９％）と常温に保持されたフラットローラー間で加圧され、部分的に加圧・加熱融着し強度に優れた３０ｇ／ｍ２　目付のスパンボンド不織布を得た。得られた不織布は単糸デニールが０．９ｄＴｅｘよりなり、ソフトな風合いと適度の伸度と十分な強度を有した（実施例１５−１）。
【０１２８】
相溶化剤の種類を相溶化剤ＩＩ（実施例１５−２）、又は相溶化剤ＩＩＩ　（実施例１５−３）に変更した以外は、実施例１５−１と同様にしてスパンボンド不織布をそれぞれ作製した。得られた不織布はいずれも、単糸デニールが０．９ｄＴｅｘよりなり、ソフトな風合いと適度の伸度と十分な強度を有した。
【０１２９】
一方、比較のために、相溶化剤を配合しなかった以外は上記と同様の操作を行ったが、紡糸時の単糸切れが多発し、非常に毛羽とムラの多い品位の悪いウェブが得られ、実用性は非常に低いものであった。
【０１３０】
［実施例１６：フラットヤーン］
ＰＥ（ニポロンハード２５００、東ソー製）５重量部、実施例１で用いたのと同じ使用済みＰＥＴフレーク（よのペットボトルリサイクル社製）９５重量部及び相溶化剤Ｉの５重量部を、２軸押出機（株式会社プラスチック工学研究所製、ＢＴ−３０−Ｌ、Ｌ／Ｄ＝３０）を用いて、２８０℃にて常法にて溶融混練し、約３ｍｍの直径で水中に押し出し・固化し、次いで３ｍｍ長に切断し、混合樹脂チップを得た。該チップを１２０℃の脱湿乾燥空気（露点：−３５℃）で水分率８０重量ｐｐｍまで乾燥した。得られた混合樹脂チップ（水分率８０重量ｐｐｍ）を使用し、通常使用される公知の環状口金を有する溶融押し出し機より、外部及び内部からエアーを吹きつけ、冷却とバルーニングを行い押し出し成型した。押し出された筒状のシートは、シート状に畳まれて、次いで幅５ｍｍにカットされ、次いで７０℃に保持されたホットプレート上に接触しながら定長で余熱され、次いで８０℃のホットプレート上で３．５倍に延伸した。次いで、１６０℃に保持されたホットプレート上で２％収縮させながら、熱固定後、所定のパーンに巻き取り、フラットヤーンを得た（実施例１６−１）。フラットヤーンの引張強度４．８ｇ／ｄＴｅｘ、伸度２８％であった。
【０１３１】
相溶化剤の種類を相溶化剤ＩＩ（実施例１６−２）、又は相溶化剤ＩＩＩ　（実施例１６−３）に変更した以外は、実施例１６−１と同様にしてフラットヤーンをそれぞれ作製した。
【０１３２】
ＰＥＴのみから得られるフラットヤーンは延伸倍率が大きい場合、ＰＥＴの過剰配向により比較的もろく縦方向に割け易いものであるが、本実施例１６−１〜３で得られたフラットヤーンは、ＰＥＴ成分中に分散したＰＥ成分によりもろさが改善され割け難くなっており、使用における耐久性も向上した。
【０１３３】
一方、比較のために、相溶化剤を配合しなかった以外は上記と同様の操作を行ったが、口金からの均一な押し出しができず、かなり円周方向や流れ方向に樹脂ムラが見られた。そのために、エアーにより膨らませることも十分にできず、又延伸の不均一性や途中での破断が生じ、生産性や品位、品質に劣るものであった。
【０１３４】
［実施例１７：管状押し出し成形体］
実施例１で用いたのと同じ使用済みＰＥＴフレークを用いた。
使用済みＰＥＴフレーク１００重量部、相溶化剤ＩＩの１０重量部、及び着色剤としてブラックＰＢＦ−６４０（ＬＤＰＥベース、レジノカラー工業株式会社製）１重量部を、２軸混練機にて２９０℃で溶融混練後、ストランド状に押し出し・固化し、３ｍｍ長に切断して着色チップを得た。得られたチップを１２０℃の脱湿乾燥空気（露点：−３５℃）にて水分率２００重量ｐｐｍまで乾燥した後、内径２５ｍｍの１軸混練機にて溶融し、外径２５ｍｍ、内径２０ｍｍ、厚さ２．５ｍｍの円形口金から水中に押し出して連続パイプを得た。スムースで均一な外観を有するパイプが得られた（実施例１７−１）。
【０１３５】
相溶化剤ＩＩの配合量を５重量部に変更した以外は、実施例１７−１と同様にして連続パイプを作製したところ、スムースで均一な外観を有するパイプが得られた（実施例１７−２）。
【０１３６】
一方、比較のために、相溶化剤を配合しなかった以外は上記と同様の操作を行ったが、相分離による不均一さのために、やや凹凸のある外観になり、又ハンマーでの打撃で簡単に破損した等、物性的にも不十分であった。
【０１３７】
［実施例１８：管状押し出し成形体］
ここでは、実施例１で用いたのと同じ使用済みＰＥＴフレーク（よのペットボトルリサイクル社製）とＰＥ製ガス管の再生ペレット（大阪樹脂工業製）を用いて再生樹脂成形体を作製した。
【０１３８】
使用済みＰＥＴフレーク６０重量部、ＰＥ製ガス管の再生ペレット４０重量部、相溶化剤ＩＩの１５重量部、及び着色剤としてブラックＰＢＦ−６４０（ＬＤＰＥベース、レジノカラー工業株式会社製）１重量部を、２軸混練機にて２９０℃で溶融混練後、ストランド状に押し出し・固化し、３ｍｍ長に切断して着色チップを得た。得られたチップを１２０℃の脱湿乾燥空気（露点：−３５℃）にて乾燥し、水分率を２００重量ｐｐｍとした。その後、チップを内径２５ｍｍの１軸混練機にて溶融し、外径２５ｍｍ、内径２０ｍｍ、厚さ２．５ｍｍの円形口金から水中に押し出して連続パイプを得た。スムースで均一な外観を有するパイプが得られた。
【０１３９】
一方、比較のために、相溶化剤を配合しなかった以外は上記と同様の操作を行ったが、相分離による不均一さのために、やや凹凸のある外観になり、又ハンマーでの打撃で簡単に破損した等、物性的にも不十分であった。
【０１４０】
［実施例１９：鋼板ラミネート成形体］
この実施例では、表面にウレタン系プライマーが予め塗工されている厚さ０．３５ｍｍの溶融亜鉛メッキ鋼板を基板として用いた。実施例１で用いたのと同じ使用済みＰＥＴフレーク（よのペットボトルリサイクル社製）とＰＥ製ガス管の再生ペレット（大阪樹脂工業製）を用いた。
【０１４１】
使用済みＰＥＴ／ＰＥ製ガス管の再生ペレット／相溶化剤ＩＩＩ　＝８５／１５／５（重量部）の混合チップに、青色の顔料（長瀬産業製、ＣＲＯＭＯＰＨＴＡＬ（Ｂｌｕｅ　４ＧＮＰ　））を１重量部添加し、内径２５ｍｍの１軸押し出し機にて２９０℃で溶融混練し、スリット幅０．２ｍｍで横幅５０ｃｍのＴダイより押し出し、基板までのエアーギャップを適切に調整しながら、基板のプライマー面上にラミネートし、続いてプレスローラーでプレス・冷却し、鋼板／樹脂ラミネート化粧板を得た。ラミネートされた樹脂層の厚さは約０．１７ｍｍで光沢に優れた均一な外観を呈した。又、接着（密着）の強さを評価するために、ＪＩＳ　Ｋ５４００（碁盤目テープ剥離テスト）を実施したが全く問題はなかった。又、ＪＩＳ　Ｚ２２０４の曲げテストを実施したが、ｔ＝３ｍｍ迄はひび割れは見られず良好な性能を有した。
【０１４２】
一方、比較のために、相溶化剤を配合しなかった以外は上記と同様の操作を行ったが、得られたラミネート成形体は、表面のくすんだ光沢や微少な凹凸が見られ品位が低いものであった。
【０１４３】
［実施例２０：フィルム成形体］
この実施例では、実施例１で用いたのと同じＰＥ製ガス管の再生ペレット（大阪樹脂工業製）を用いた。回収ＰＢＴ（ポリブチレンテレフタレート）は、回収されたＰＢＴ製ケース成形品を水で洗浄した後、粉砕機により粉砕し、再ペレット化したものである。
【０１４４】
回収ＰＢＴ／ＰＥ製ガス管の再生ペレット／相溶化剤ＩＩＩ　＝８５／１５／５（重量部）の混合チップを、内径２５ｍｍの１軸押し出し機にて２９０℃で溶融混練し、スリット幅０．２ｍｍで横幅５０ｃｍのＴダイより押し出し、プレスローラーでプレス・冷却し、フィルム成形体を得た。得られたフィルムの厚さは約０．１５ｍｍで光沢に優れた均一な外観を呈した。
【０１４５】
一方、比較のために、相溶化剤を配合しなかった以外は上記と同様の操作でフィルム成形体を得たが、得られたフィルム成形体は、表面のくすんだ光沢や微少な凹凸が見られ品位が低いものであった。
【０１４６】
［実施例２１：フィルム成形体］
この実施例では、回収された医療用のナイロンＰＥ積層フィルム（ナイロン：ＰＥ＝７５：２５）を用いた。医療用の回収ナイロンＰＥ積層フィルムとしては、回収された医療用のナイロンＰＥ積層フィルムを水で洗浄した後、粉砕機により粉砕したものを使用した。
【０１４７】
回収ナイロンＰＥ積層フィルム／相溶化剤Ｉ＝１００／５（重量部）の混合チップを、内径２５ｍｍの１軸押し出し機にて２９０℃で溶融混練し、スリット幅０．２ｍｍで横幅５０ｃｍのＴダイより押し出し、プレスローラーでプレス・冷却し、フィルム成形体を得た。得られたフィルムは光沢に優れた均一な外観を呈した。
【０１４８】
一方、比較のために、相溶化剤を配合しなかった以外は上記と同様の操作でフィルム成形体を得ようと試みたが、フィルムを得ることができなかった。
【０１４９】
［実施例２２：フィルム成形体］
この実施例では、実施例１で用いたのと同じ使用済みＰＥＴ、実施例１３で用いたのと同じ回収食品容器ＰＰを用いた。
【０１５０】
使用済みＰＥＴ／回収食品容器ＰＰ／相溶化剤ＩＩ＝８５／１５／５（重量部）の混合チップを、内径２５ｍｍの１軸押し出し機にて２９０℃で溶融混練し、スリット幅０．２ｍｍで横幅５０ｃｍのＴダイより押し出し、プレスローラーでプレス・冷却し、フィルム成形体を得た。得られたフィルムは、厚さ約０．１５ｍｍで光沢に優れた均一な外観を呈した。
【０１５１】
一方、比較のために、相溶化剤を配合しなかった以外は上記と同様の操作でフィルム成形体を得たが、得られたフィルム成形体は、表面のくすんだ光沢や微少な凹凸が見られ品位が低いものであった。
【０１５２】
［実施例２３〜２５、比較例７〜１０：インフレーションフィルム］
実施例１で用いたのと同じ使用済みＰＥＴフレークを用いた。
これらの実施例及び比較例において、使用済みＰＥＴフレーク、ＰＥ（ニポロン−Ｌ　ＦＳ１５０、東ソー製）及び相溶化剤を表４に示す配合重量比で各々ドライブレンドし、２軸混練機（株式会社プラスチック工学研究所製、ＢＴ−３０−Ｌ、Ｌ／Ｄ＝３０）にて２６０℃で混練し、その後、約３ｍｍの直径で水中に押し出し・固化し、次いで３ｍｍ長に切断し、混合樹脂チップをそれぞれ得た。該各チップを脱湿乾燥空気（露点：−３５℃）にて乾燥し、水分率を１００重量ｐｐｍ以下とした。
【０１５３】
該各乾燥チップを用いて常法通りインフレーションフィルムをそれぞれ作製した。先ず、チップを各チップの溶融に適した温度勾配を有する単軸混練機にて溶融混練し、直径８５ｍｍの円形ダイスより押し出した。内圧の調整によりＢＵＲ（ブロー比）を変化させた。また、フィルム厚みは押し出し量を調整し２５μｍとした。このようにして、インフレーションフィルムをそれぞれ作製した。
【０１５４】
結果を表４に示す。実施例ではいずれも、製膜状態が良く、得られたフィルムも良好であった。溶融粘度η（ｐｏｉｓｅ）　は、東洋精機社製キャピログラフ１Ｂ（毛管サイズ：Ｌ＝１０ｍｍ、Ｄ＝０．５ｍｍ）を用いて、２８０℃、剪断速度１００（１／ｓｅｃ）　で測定した値である。比較例７の使用済みＰＥＴのみでは製膜温度での溶融粘度が十分でなく、フィルムの持ち上げブローができなかった。実施例２３〜２５では、相溶化剤を用いて使用済みＰＥＴにＰＥをブレンドし、アロイ化することによって溶融粘度が増大し、フィルムの立ち上げやブロー延伸が均一かつ良好に達成された。
【０１５５】
表４において、製膜状態についての記号は以下の通りである。
○：ブロー性良好。
△：ブロー性不良。
×：フィルムの持ち上げができなかった。
【０１５６】
表４において、フィルム状態についての記号は以下の通りである。
○：やや不透明ではあるが、ソフトで腰があり、且つスムーズな感触である。
△：製膜は可能であったが、ところどころに異物が見られる。
×：製膜不良。
【０１５７】
【表４】
2004075974.tif 000006
【０１５８】
（フィルムの評価）
作製した各インフレーションフィルムについて、ヒートシール強度、水に対する接触角、表面性を次のように評価した。結果を表４にまとめて示す。
【０１５９】
１．ヒートシール強度
得られた各フィルムから１０ｍｍ×１００ｍｍの短冊状試験片２枚を切り出した。２枚の短冊状試験片を重ね合わせ、一方端からの距離１０ｍｍの部分を直線状に卓上バキュームシーラー（サランラップ販売株式会社製、卓上密封包装機）で融着した。その後、融着されていない他方端同士を、引張試験機を用いて引張速度１００ｍｍ／ｍｉｎの条件で引っ張り、融着部の破断荷重（ｋＮ）を測定した。
【０１６０】
表４に示すように、本発明のフィルムはいずれも、比較例７のＰＥＴ単独フィルムに比べてヒートシール強度が優れていることが確認され、従って、袋状物に好適なフィルムであった。
【０１６１】
従来より、ＰＥＴを原材料とするフィルムはヒートシール強度が弱いという問題点があった。本発明において、ＰＥＴに対してヒートシール性に優れる１種又は複数種のＰＥＴ以外の他の樹脂（本実施例ではＰＥ）と相溶化剤とを任意の割合で混合し、この混合樹脂材料をフィルム化することにより、この問題点が解決された。
【０１６２】
２．接触角
得られた各フィルムについて、水に対する接触角を測定した。表４に示すように、本発明のフィルムいずれについても、ＰＥＴフィルムに比べて高い接触角が得られた。
【０１６３】
ＰＥＴを原材料とするフィルムは水に対する接触角が小さく、親水的である。しかしながら、本発明において、ＰＥＴに対して疎水的な１種又は複数種のＰＥＴ以外の他の樹脂（本実施例ではＰＥ）と相溶化剤とを任意の割合で混合し、この混合樹脂材料をフィルム化することにより、接触角の高いフィルムが得られた。
【０１６４】
３．表面性
フィルム表面の性状は用途によって最適化することが好ましい。例えば、ゴミ袋、ショッピング袋等の薄地の袋物の用途では、製造段階の操作性や梱包・保管時の安定性の観点から、また光沢や外観、滑り性、開口性、印刷性等の観点から、フィルムは表面凹凸をある程度有することが好ましい。
【０１６５】
例えば、この用途において、フィルムは表面１ｍｍ２　当たりに、幅１〜１０μｍで高さ０．５〜５μｍの凸状を少なくとも１，０００　個、好ましくは２，０００　〜８，０００　個、更に好ましくは３，０００　〜５，０００　個有するとよい。この程度の表面凸状によって、スムーズな滑り性を有し且つ多数重ねた時には安定した形状を保ち、又使用時の操作性に優れるという利点が得られる。もちろん、この範囲の表面凸状数でなくても使用は可能である。凸状高さは０．５μｍより低いと効果が少なく、また５μｍより高いとフィルムの強度等の物性が低下し易い。
【０１６６】
従来のＨＤＰＥ（高密度ポリエチレン）製フィルムでは、アンチブロッキング剤を配合することによって、製造段階の操作性や梱包・保管時の安定性等を確保していた。そのために経時的にアンチブロッキング剤の表面への移動（マイグレーション）が生じ、フィルム表面の汚れやヘイズの原因となっていた。また、アンチブロッキング剤の脱落により、ブロッキングが生じやすくなり取扱い上での注意を要した。
【０１６７】
本発明では、１種又は複数種の樹脂と相溶化剤との適切な組み合わせによりフィルム表面の凹凸を制御することができ、すなわち、フィルム表面の凹凸という物理的な効果によってフィルムにアンチブロッキング性を付与することができる。そのため、フィルム表面のアンチブロッキング剤による汚染がなく衛生的であり、且つアンチブロッキング性が半永久的に維持できる。凸状部分は、フィルム成形温度を低くすることにより生じやすくなるが、成形温度を低くし過ぎるとフィルム強度等が低下しやすい。そのため、フィルム成形時の溶融混練温度は２２０〜２８０℃が好ましく、例えば、ＰＥリッチフィルムの場合には、アンチブロッキング性を高めるには２２５〜２６５℃が好ましい。なお、フィルムの表面の凹凸はＳＥＭ（走査電子顕微鏡）、レーザー顕微鏡、ＡＦＭ（原子力間顕微鏡）、触針式表面粗さ計等を用いて評価できる。
【０１６８】
得られた各フィルム表面１ｍｍ２　当たりの凸状の個数を以下のようにして求めた。フィルム表面の５か所を任意に選び、レーザー顕微鏡を用いて、フィルムＭＤ方向、ＴＤ方向それぞれについて、長さ５０μｍの範囲における高さ０．５〜５μｍの凸状の個数をカウントした。ＭＤ方向、ＴＤ方向それぞれにおける凸状個数の平均値を求めた。ＭＤ方向及びＴＤ方向それぞれの平均凸状個数を掛け合わせることによって、フィルム表面１ｍｍ２　当たりの個数を算出した。
【０１６９】
表４に示すように、本発明のフィルムはいずれも、適度な表面の凸状個数を有し、アンチブロッキング性に優れていた。なお、ＨＤＰＥ（高密度ポリエチレン）のみから成形されたアンチブロッキング剤入りの市販のポリエチレンフィルムについて、同様の測定を行うと、フィルム表面１ｍｍ２　当たりの凸状個数は、４６００個であった。
【０１７０】
［実施例２６：フィルム成形体の耐アルカリ性］
ＰＥＴを原材料とするフィルムは耐アルカリ性が弱いという問題点がある。しかしながら、本発明において、ＰＥＴに対して耐薬品性に優れる１種又は複数種のＰＥＴ以外の他の樹脂（例えばＰＥ）と相溶化剤とを任意の割合で混合し、この混合樹脂材料をフィルム化すると、耐アルカリ性に優れたフィルムが得られる。
【０１７１】
実施例１で用いたのと同じ使用済みＰＥＴフレーク、及びＰＥ（ニポロン−Ｌ
ＦＳ１５０、東ソー製）を用いた。
【０１７２】
使用済みＰＥＴ／ＰＥ／相溶化剤Ｉ＝７０／３０／３、５０／５０／１０、又は２５／７５／３（重量部）の混合チップをそれぞれ、内径２５ｍｍの１軸押し出し機にて２９０℃で溶融混練し、スリット幅０．２ｍｍで横幅５０ｃｍのＴダイより押し出し、プレスローラーでプレス・冷却し、３種のフィルム成形体を得た。得られた各フィルムを４重量％の水酸化ナトリウム水溶液に２３℃で１時間浸漬した。いずれのフィルムにも異常は見られなかった。
【０１７３】
また、相溶化剤の種類を相溶化剤ＩＩ又は相溶化剤ＩＩＩ　に変更した以外は、上記と同様にして６種のフィルム成形体をそれぞれ作製した。得られた各フィルムを４重量％の水酸化ナトリウム水溶液に２３℃で１時間浸漬した。いずれのフィルムにも異常は見られなかった。
【０１７４】
一方、比較のために、使用済みＰＥＴのみから上記と同様の操作でフィルム成形体を得た。ＰＥＴフィルムを４重量％の水酸化ナトリウム水溶液に２３℃で１時間浸漬したところ、亀裂が生じた。
【０１７５】
［実施例２７：プレス成形品］
実施例１で用いたのと同じ使用済みＰＥＴフレークを用いた。
使用済みＰＥＴフレーク１００重量部及び相溶化剤Ｉの３重量部を、２軸押出機（株式会社プラスチック工学研究所製、ＢＴ−３０−Ｌ、Ｌ／Ｄ＝３０）を用いて、２８０℃にて常法にて溶融混練し、約３ｍｍの直径で水中に押し出し・固化し、次いで３ｍｍ長に切断し、混合樹脂チップを得た。得られたチップを実施例１と同じ条件でプレス成形して、試験成形品を得た。得られた成形品は、相溶化剤を用いず使用済みＰＥＴフレークのみから得られた成形品に比べて、引張強度、伸びが向上した。
【０１７６】
［実施例２８〜３０：繊維強化したプレス成形品］
実施例１で用いたのと同じ使用済みＰＥＴフレーク、及びＰＥ製ガス管の再生ペレットを用いた。
これらの実施例において、使用済みＰＥＴフレーク、ＰＥ製ガス管の再生ペレット、ガラス繊維（ＰＥＴ　ＰＢＴ用、１３μｍ径、日東紡製）、及び相溶化剤を表５に示す配合重量比で各々ドライブレンドし、２軸混練機（株式会社プラスチック工学研究所製、ＢＴ−３０−Ｌ、Ｌ／Ｄ＝３０）にて２６０℃で混練し、その後、約３ｍｍの直径で水中に押し出し・固化し、次いで３ｍｍ長に切断し、混合樹脂チップをそれぞれ得た。該各チップを除湿乾燥機でチップ中の水分率が１５０重量ｐｐｍ以下になるまで乾燥した。
【０１７７】
該各乾燥チップを用いて実施例１と同じ条件でプレス成形して、試験片を作製した。得られた各試験片につき、ＪＩＳ　Ｋ−７０５４に準じて引張強度（ＭＰａ）、曲げ弾性率（ＭＰａ）及び伸び（％）を測定した。結果を表５に示す。いずれの試験片も、優れた物性値を示した。
【０１７８】
【表５】
2004075974.tif 000007
【０１７９】
［実施例３１：木粉配合した射出成形品］
実施例１で用いたのと同じ使用済みＰＥＴフレークを用いた。
南洋材ベニヤ板の表面研磨くず木粉をふるいにかけ、１４〜１００メッシュの繊維長の木粉が７０重量％であり、１００メッシュ以上の繊維長の木粉が３０重量％である混合物を得た。この木粉混合物を予備乾燥し、水分率を２重量％に調整した。この木粉混合物５５重量部、ＰＥ樹脂（ＪＰＯ社製、ＡＥ０８９Ｌ）８重量部、使用済みＰＥＴフレーク３２重量部、相溶化剤Ｉの０．５重量部、シリカ５重量部及び硫酸バリウム５重量部を混合し、スーパーミキサーに一括投入して高速撹拌した。この混合物を、二軸押出機を用いて加熱混練し、ペレット化した。得られたペレットを、熱風循環式オーブンを用いて水分率０．　３重量％に乾燥し、射出成形機及び試験型を用いて、射出成形を行った。なお、射出温度は２８０℃に設定した。成形した試験片のうち、５ショット目、１０ショット目、１５ショット目、２０ショット目及び２５ショット目の５本を抜き取り、引張試験及び曲げ試験を行い、５本の試験片の平均値を求めた。引張強度は３６ＭＰａ、曲げ強度は８０ＭＰａ、曲げ弾性率は６２３０ＭＰａであった。
【０１８０】
［実施例３２：木粉配合した射出成形品］
ＰＥ樹脂（ＪＰＯ社製、ＡＥ０８９Ｌ）８重量部の代わりに、実施例１で用いたのと同じＰＥ製ガス管の再生ペレット８重量部を用いた以外は、実施例３１と同じ操作を繰り返した。引張強度は３２ＭＰａ、曲げ強度は６８ＭＰａ、曲げ弾性率は６６２０ＭＰａであった。
【０１８１】
［実施例３３：マスターバッチ法及びコンパウンド法］
（マスターバッチ法）
実施例１で用いたのと同じ使用済みＰＥＴフレークを、再ペレット化した使用済みＰＥＴチップを用いた。
ＰＥ（Ｔ２４０Ｅ、東ソー製）３０重量部及び相溶化剤Ｉの３重量部をドライブレンドし、２軸混練機（株式会社プラスチック工学研究所製、ＢＴ−３０−Ｌ、Ｌ／Ｄ＝３０）にて２６０℃で混練し、その後、約３ｍｍの直径で水中に押し出し・固化し、次いで３ｍｍ長に切断し、マスターチップを得た。使用済みＰＥＴチップ７０重量部と該マスターチップ３３重量部をドライブレンドし、除湿乾燥機でチップ中の水分率が１５０重量ｐｐｍ以下になるまで乾燥し、実施例１と同様の方法でプレス成形し試験片を得た。このようにして試験片Ｎｏ．Ｍ−１　を得た。
【０１８２】
また、マスターチップの配合をＰＥ／相溶化剤Ｉ＝７５／３重量部に変えて、使用済みＰＥＴチップ２５重量部と該マスターチップ７８重量部をドライブレンドした以外は、上記と同様にして、射出成形試験片を作製した。このようにして試験片Ｎｏ．　Ｍ−２　を得た。
【０１８３】
相溶化剤の種類を表６に示すように相溶化剤ＩＩ又はＩＩＩ　に変更した以外は、上記と同様にして試験片Ｎｏ．　Ｍ−３　〜Ｎｏ．　Ｍ−６　をそれぞれ作製した。
【０１８４】
（コンパウンド法）
実施例１で用いたのと同じ使用済みＰＥＴフレークを用いた。
使用済みＰＥＴフレーク、ＰＥ（Ｔ２４０Ｅ、東ソー製）及び相溶化剤を表６に示す配合重量比で各々ドライブレンドし、２軸混練機（株式会社プラスチック工学研究所製、ＢＴ−３０−Ｌ、Ｌ／Ｄ＝３０）にて２６０℃で混練し、その後、約３ｍｍの直径で水中に押し出し・固化し、次いで３ｍｍ長に切断し、混合樹脂チップをそれぞれ得た。該各チップを除湿乾燥機でチップ中の水分率が１５０重量ｐｐｍ以下になるまで乾燥し、実施例１と同様の方法でプレス成形し試験片Ｎｏ．　Ｃ−１　〜Ｎｏ．　Ｃ−６　をそれぞれ作製した。
【０１８５】
得られた各試験片につき、ＪＩＳ　　Ｋ−７０５４に準じて引張強度（ＭＰａ）を測定した。結果を表６に示す。同一の配合組成であれば、マスターバッチ法及びコンパウンド法いずれによる試験片も、同様の物性値を示した。
【０１８６】
【表６】
2004075974.tif 000008
【０１８７】
［実施例３４：マスターバッチ法によるインフレーションフィルム］
実施例１で用いたのと同じ使用済みＰＥＴフレーク７０重量部、ＰＥ（Ｔ２４０Ｅ、東ソー製）３０重量部及び相溶化剤Ｉの３重量部をドライブレンドし、２軸混練機（株式会社プラスチック工学研究所製、ＢＴ−３０−Ｌ、Ｌ／Ｄ＝３０）にて２６０℃で混練し、その後、約３ｍｍの直径で水中に押し出し・固化し、次いで３ｍｍ長に切断し、混合樹脂チップを得た。該チップを除湿乾燥機でチップ中の水分率が１５０重量ｐｐｍ以下になるまで乾燥した。得られた乾燥チップ１００重量部に、実施例３３で用いたのと同じ使用済みＰＥＴチップ５０重量部を乾燥雰囲気下でドライブレンドし、常法通りインフレーションフィルムを作製した。先ず、チップを各チップの溶融に適した温度勾配を有する単軸混練機にて溶融混練し、直径８５ｍｍの円形ダイスより押し出した。内圧の調整によりＢＵＲ（ブロー比）を変化させた。また、フィルム厚みは押し出し量を調整し２５μｍとした。製膜状態が良く、得られたフィルムも良好であった。
【０１８８】
［実施例３５：マスターバッチ法によるインフレーションフィルム］
実施例１で用いたのと同じ使用済みＰＥＴフレークを用いた。
使用済みＰＥＴフレーク３０重量部、ＰＥ（Ｔ２４０Ｅ、東ソー製）７０重量部及び相溶化剤Ｉの５重量部をドライブレンドし、２軸混練機（株式会社プラスチック工学研究所製、ＢＴ−３０−Ｌ、Ｌ／Ｄ＝３０）にて２６０℃で混練し、その後、約３ｍｍの直径で水中に押し出し・固化し、次いで３ｍｍ長に切断し、混合樹脂チップを得た。該チップを除湿乾燥機でチップ中の水分率が１５０重量ｐｐｍ以下になるまで乾燥した。得られた乾燥チップ１００重量部にＰＥ（Ｔ２４０Ｅ、東ソー製）５０重量部を乾燥雰囲気下でドライブレンドし、常法通りインフレーションフィルムを作製した。先ず、チップを各チップの溶融に適した温度勾配を有する単軸混練機にて溶融混練し、直径８５ｍｍの円形ダイスより押し出した。内圧の調整によりＢＵＲ（ブロー比）を変化させた。また、フィルム厚みは押し出し量を調整し２５μｍとした。製膜状態が良く、得られたフィルムも良好であった（実施例３５−１）。
【０１８９】
相溶化剤の種類を相溶化剤ＩＩ（実施例３５−２）、又は相溶化剤ＩＩＩ　（実施例３５−３）に変更した以外は、実施例３５−１と同様にしてインフレーションフィルムをそれぞれ作製した。いずれも製膜状態が良く、得られたフィルムも良好であった。
【０１９０】
［実施例３６：マスターバッチ法によるインフレーションフィルム］
実施例１で用いたのと同じ使用済みＰＥＴフレークを用いた。
使用済みＰＥＴフレーク５０重量部、ＰＥ（Ｔ２４０Ｅ、東ソー製）５０重量部及び相溶化剤Ｉの１０重量部をドライブレンドし、２軸混練機（株式会社プラスチック工学研究所製、ＢＴ−３０−Ｌ、Ｌ／Ｄ＝３０）にて２６０℃で混練し、その後、約３ｍｍの直径で水中に押し出し・固化し、次いで３ｍｍ長に切断し、混合樹脂チップを得た。該チップを除湿乾燥機でチップ中の水分率が１５０重量ｐｐｍ以下になるまで乾燥した。得られた乾燥チップ１００重量部にＰＥ（Ｔ２４０Ｅ、東ソー製）１００重量部を乾燥雰囲気下でドライブレンドし、常法通りインフレーションフィルムを作製した。先ず、チップを各チップの溶融に適した温度勾配を有する単軸混練機にて溶融混練し、直径８５ｍｍの円形ダイスより押し出した。内圧の調整によりＢＵＲ（ブロー比）を変化させた。また、フィルム厚みは押し出し量を調整し４８μｍとした。製膜状態が良く、得られたフィルムも外観良好であり、アンチブロッキング剤を用いなくても、フィルムの滑り性も良好であった（実施例３６−１）。
【０１９１】
相溶化剤の種類を相溶化剤ＩＩ（実施例３６−２）、又は相溶化剤ＩＩＩ　（実施例３６−３）に変更した以外は、実施例３６−１と同様にしてインフレーションフィルムをそれぞれ作製した。いずれも製膜状態が良く、得られたフィルムも外観良好であり、アンチブロッキング剤を用いなくても、フィルムの滑り性も良好であった。
【０１９２】
［実施例３７：マスターバッチ法及びコンパウンド法によるマルチフィラメント］
使用済みＰＥＴを用いて、同一配合組成（ＰＥＴ／ＰＥ／相溶化剤＝９０／１０／１）の材料から、マスターバッチ法及びコンパウンド法によってそれぞれマルチフィラメントを作製した。
【０１９３】
（マスターバッチ法）
ＰＥ（ニポロンハード２５００、東ソー製）１００重量部及び相溶化剤Ｉの１０重量部をドライブレンドし、２軸混練機（株式会社プラスチック工学研究所製、ＢＴ−３０−Ｌ、Ｌ／Ｄ＝３０）にて２００℃で混練し、その後、約３ｍｍの直径で水中に押し出し・固化し、次いで３ｍｍ長に切断し、混合樹脂チップを得た。該チップを除湿乾燥機でチップ中の水分率が１５０重量ｐｐｍ以下になるまで乾燥し、その後、さらに１１０℃の脱湿乾燥空気（露点：−３５℃）で水分率８０重量ｐｐｍまで乾燥した。得られた乾燥チップ１１重量部に実施例３３で用いたのと同じ使用済みＰＥＴチップ９０重量部を乾燥雰囲気下でドライブレンドし、乾燥後に、２４個の微細孔より冷却空気中に押し出し固化しながら、１０００ｍ／ｍｉｎの速度で巻き取った。次いで８５℃で４倍延伸し、１５０℃で定長熱セットした後、７５ｄＴｅｘの連続繊維として巻き取った。このようにして、マルチフィラメントを作製した（実施例３７−１）。
【０１９４】
（コンパウンド法）
実施例１で用いたのと同じ使用済みＰＥＴフレーク１００重量部、ＰＥ（ニポロンハード２５００、東ソー製）１０重量部及び相溶化剤Ｉの１重量部をドライブレンドし、２軸混練機（株式会社プラスチック工学研究所製、ＢＴ−３０−Ｌ、Ｌ／Ｄ＝３０）にて２６０℃で混練し、その後、約３ｍｍの直径で水中に押し出し・固化し、次いで３ｍｍ長に切断し、混合樹脂チップを得た。該チップを除湿乾燥機でチップ中の水分率が１５０重量ｐｐｍ以下になるまで乾燥し、その後、さらに１１０℃の脱湿乾燥空気（露点：−３５℃）で水分率８０重量ｐｐｍまで乾燥した。乾燥後に、チップを溶融し、２４個の微細孔より冷却空気中に押し出し固化しながら、１０００ｍ／ｍｉｎの速度で巻き取った。次いで８５℃で４倍延伸し、１５０℃で定長熱セットした後、７５ｄＴｅｘの連続繊維として巻き取った。このようにして、マルチフィラメントを作製した（実施例３７−２）。
【０１９５】
上記実施例３７−１、３７−２のいずれにおいても、実施例７の［参照］で用いた使用済みＰＥＴに比べて、溶融時の粘度が向上し、紡糸時の糸切れや延伸時の延伸斑もなく良好な紡糸性が得られ、強度及び伸度に優れた繊維が得られた。実施例３７−１では、引張強度３．３７ｇ／ｄＴｅｘ、伸度５４．４％であった。実施例３７−２では、引張強度３．４０ｇ／ｄＴｅｘ、伸度５４．３％であった。
【０１９６】
［実施例３８：種々のポリマーからの再生プラスチック材料］
この実施例では、種々のポリマーからの再生プラスチック材料を作製した。用いたポリマー材料は、次の通りである。
【０１９７】
（１）　使用済みＰＥＴフレーク
実施例１で用いたのと同じ使用済みＰＥＴフレーク（よのペットボトルリサイクル社製）を用いた。
（２）　ＰＥ製ガス管廃材の再生ペレット
実施例１で用いたのと同じＰＥ製ガス管廃材の再生ペレット（大阪樹脂工業製）を用いた。
（３）　ＰＰ製食品容器の再生ペレット
実施例１３で用いたのと同じ回収されたＰＰ製食品容器の再生ペレットを用いた。
（４）　使用済みＰＡ（ポリアミド）
回収されたナイロン製の食材用フィルムを水で洗浄して、粉砕機により粉砕したものを用いた。
（５）　使用済みＰＳ（ポリスチレン）の再生ペレット
回収されたポリスチレン製の飲料用コップを減容処理した後に水で洗浄して、粉砕機により粉砕し、これを再ペレット化したものを用いた。
（６）　使用済みＰＣ（ポリカーボネート）の再生ペレット
回収されたポリカーボネート製の屋外用透明シートを水で洗浄して、粉砕機により粉砕し、これを再ペレット化したものを用いた。
【０１９８】
この実施例において、表７に示す配合重量比で複数のポリマー材料及び相溶化剤を、実施例１と同様にして、２軸押出機（株式会社プラスチック工学研究所製、ＢＴ−３０−Ｌ、Ｌ／Ｄ＝３０）を用いて２８０℃にて溶融混練し、ストランド状に押し出し、チップを得て、得られたチップを射出成形（射出成形機：日本製鋼所株式会社製、Ｎ１００ＢＩＩ、Ｌ／Ｄ＝２２）して、ＪＩＳ　Ｋ−７１１３に準拠した試験片（Ａ）　をそれぞれ作製した。得られた各試験片Ｎｏ．　３８−１〜Ｎｏ．　３８−４について、実施例１と同様にして、引張強度（ＭＰａ）、引張伸び率（％）を測定した。
【０１９９】
また、比較のために、相溶化剤を含まない試験片（Ａ）　Ｎｏ．　３８−Ｒ−１〜Ｎｏ．　３８−Ｒ−４を作製し、同様にして、引張強度（ＭＰａ）、引張伸び率（％）を測定した。以上の結果を表７に示す。
【０２００】
【表７】
2004075974.tif 000009
【０２０１】
表７より、実施例の再生材料は良好な物性値を有し、種々用途の材料として適用できる。
【０２０２】
【発明の効果】
従来、プラスチック廃棄物の回収再利用はペットボトル以外では殆ど実現しておらず、環境への対応は極めて遅れているのが現状である。一般のプラスチック廃棄物では異種のポリマーが併用して使用されており、異種ポリマーの分別をせずに再使用せざるを得ないが、この点に従来技術上の大きな障壁があった。すなわち、異種ポリマーの混合物を溶融再利用する場合、殆どの場合に異種ポリマー間での相分離が避けられない。そのため、生産性を極端に低下させたり、再生品の外観や透明性等の品位が不十分となり、更には相分離のために強度、伸度或いは弾性率に問題が生じ、又長期使用に耐える耐久性に劣ること等、実用に供し得る成形品は得られなかった。
【０２０３】
本発明によれば、用いる１種又は複数種のポリマーの種類や配合量に応じて、アイオノマー樹脂の種類や量を最適化することにより、上記従来技術の問題点を大幅に改善し、実際に再利用品を生産するのに十分な生産性が確保でき、優れた品質、物性を有する再利用品が得られるようになった。本発明により、廃棄プラスチックや工場での廃棄樹脂を分別せずにそのまま再使用し、各種の射出成形品、押出成形品、ラミネート加工品又は繊維状構造物を、工業的容易に且つ安価に生産することができる。このように、本発明は、廃棄プラスチックの再生利用を現実的なものとし、環境や資源保護について大いに貢献する。