【手続補正書】
【提出日】平成15年8月21日(2003.8.21)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１電極と炭素材料を主成分とする第２電極を少なくとも１つの切れ込み部を有する絶縁部材を介して対向配置する工程と、
前記第１電極と前記第２電極との間に電圧を印加して前記切れ込み部で対向する前記第１電極と前記第２電極との間でアーク放電を大気中又は空気中で発生させる工程と、
前記アーク放電により前記第２電極の前記炭素材料を蒸発させて前記切れ込み部から炭素材料を含むアークジェットを発生させる工程と、
前記アークジェットを冷却してカーボンナノ材料を含むすすを形成させる工程を備えたことを特徴とするカーボンナノ微粒子の製造方法。
【請求項２】
前記アーク放電の電極点により前記第２電極の前記炭素材料を蒸発させることを特徴とする請求項１記載のカーボンナノ微粒子の製造方法。
【請求項３】
前記第１電極と前記第２電極を相対移動させながら前記アーク放電により前記第２電極の前記炭素材料を蒸発させることを特徴とする請求項１記載のカーボンナノ微粒子の製造方法。
【請求項４】
更に、前記カーボンナノ材料を含むすすを回収する工程を備えたことを特徴とする請求項１記載のカーボンナノ微粒子の製造方法。
【請求項５】
前記アークジェットに対向させて基材を配置して前記カーボンナノ材料を含むすすを該基材を介して回収する工程を備えたことを特徴とする請求項４記載のカーボンナノ微粒子の製造方法。
【請求項６】
前記アーク放電に磁界を印加しながら前記アークジェットを発生させることを特徴とする請求項１記載のカーボンナノ微粒子の製造方法。
【請求項７】
前記アーク放電に特定ガスを供給しながらアークを押し出してアークジェットを発生させることを特徴とする請求項１記載のカーボンナノ微粒子の製造方法。
【請求項８】
前記特定ガスは希ガス，窒素ガス，炭素含有ガス，酸素ガス，水素ガス，空気，大気若しくはこれらの混合ガスであることを特徴とする請求項７記載のカーボンナノ微粒子の製造方法。
【請求項９】
前記第１電極及び前記第２電極を冷却しながら前記アーク放電を行うことを特徴とする請求項１記載のカーボンナノ微粒子の製造方法。
【請求項１０】
第１電極と炭素材料を主成分とする第２電極を少なくとも１つの切れ込み部を有する絶縁部材を介して大気中又は空気中で所定間隔に保持してなる電極と、
前記第１電極と前記第２電極との間に電圧を印加してアーク放電を発生させて該アーク放電により前記炭素材料を蒸発させて前記切れ込み部から炭素材料を含むアークジェットを発生させるための電源からなるアーク発生手段と、
前記アークジェットを冷却させて形成したカーボンナノ材料を含むすすを回収する回収部材を備えたことを特徴とするカーボンナノ微粒子の製造装置。
【請求項１１】
更に、前記第１電極と前記第２電極を相対移動させる移動手段を有し、
前記第１電極と前記第２電極を相対移動させながら前記第１電極と前記第２電極との間に電圧を印加して前記アーク放電を発生させて前記アーク放電により前記炭素材料を蒸発させることを特徴とする請求項１０記載のカーボンナノ微粒子の製造装置。
【請求項１２】
前記回収部材は基材であり、該基材を前記アークジェットに対向させて保持する保持部材を更に有し、
前記カーボンナノ材料を含むすすを前記基材を介して回収することを特徴とする請求項１０記載のカーボンナノ微粒子の製造装置。
【請求項１３】
更に、前記アーク放電に磁界を印加しながら前記アークジェットを発生させる磁界印加部材を有することを特徴とする請求項１０記載のカーボンナノ微粒子の製造装置。
【請求項１４】
更に、前記アーク放電の発生領域にアークを押し出してアークジェットを発生させる特定ガスを供給する特定ガス供給部材を備えたことを特徴とする請求項１０記載のカーボンナノ微粒子の製造装置。
【請求項１５】
更に、前記第１電極及び前記第２電極を冷却する冷却部材を備えたことを特徴とする請求項１０記載のカーボンナノ微粒子の製造装置。
【請求項１６】
直径が０．７ｎｍ〜５ｎｍ、長さが３ｎｍ〜１００ｎｍの極短単層カーボンナノチューブ。
【請求項１７】
第１電極と炭素材料を主成分とする第２電極を少なくとも１つの切れ込み部を有する絶縁部材を介して対向配置する工程と、
前記第１電極と前記第２電極との間に電圧を印加して前記切れ込み部で対向する前記第１電極と前記第２電極との間でアーク放電をＡｒやＨｅなどの不活性ガス中、Ｏ2，Ｎ2，Ｈ2などのガス中、炭化水素ガスや炭酸ガスなどの炭素含有ガス中、大気中又は空気中、或いはそれらの混合ガス中で発生させる工程と、
前記アーク放電により前記第２電極の前記炭素材料を蒸発させて前記切れ込み部から炭素材料を含むアークジェットを発生させる工程と、
前記アークジェットを冷却してカーボンナノ材料を含むすすを形成させる工程を備えたことを特徴とするカーボンナノ微粒子の製造方法。
【請求項１８】
第１電極と炭素材料を主成分とする第２電極を少なくとも１つの切れ込み部を有する絶縁部材を介して、ＡｒやＨｅなどの不活性ガス中、Ｏ2，Ｎ2，Ｈ2などのガス中、炭化水素ガスや炭酸ガスなどの炭素含有ガス中、大気中又は空気中、或いはそれらの混合ガス中で所定間隔に保持してなる電極と、
前記第１電極と前記第２電極との間に電圧を印加してアーク放電を発生させて該アーク放電により前記炭素材料を蒸発させて前記切れ込み部から炭素材料を含むアークジェットを発生させるための電源からなるアーク発生手段と、
前記アークジェットを冷却させて形成したカーボンナノ材料を含むすすを回収する回収部材を備えたことを特徴とするカーボンナノ微粒子の製造装置。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００６】
同様に、ナノカーボン材料とは、単層カーボンナノチューブ，多層カーボンナ ノチューブ，カーボンナノファイバ，カーボンナノホーン，ＢＣＮナノファイバ，フラーレン、若しくはこれらの混合物などを言う。


【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
請求項７に記載のカーボンナノ微粒子の製造方法は、前記アーク放電に特定ガスを供給しながらアークを押し出してアークジェットを発生させることを特徴としている。


【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２４】
請求項１４に記載のカーボンナノ微粒子の製造装置は、請求項１０に記載のカーボンナノ微粒子の製造装置において、
更に、前記アーク放電の発生領域にアークを押し出してアークジェットを発生させる特定ガスを供給する特定ガス供給部材を備えたことを特徴としている。


【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２６】
請求項１６に記載された極短単層カーボンナノチューブは、直径が０．７ｎｍ〜５ｎｍ、長さが３ｎｍ〜１００ｎｍの極短単層カーボンナノチューブであることを特徴としている。
請求項１７に記載されたカーボンナノ微粒子の製造方法は、第１電極と炭素材料を主成分とする第２電極を少なくとも１つの切れ込み部を有する絶縁部材を介して対向配置する工程と、
前記第１電極と前記第２電極との間に電圧を印加して前記切れ込み部で対向する前記第１電極と前記第２電極との間でアーク放電をＡｒやＨｅなどの不活性ガス中、Ｏ2，Ｎ2，Ｈ2などのガス中、炭化水素ガスや炭酸ガスなどの炭素含有ガス中、大気中又は空気中、或いはそれらの混合ガス中で発生させる工程と、
前記アーク放電により前記第２電極の前記炭素材料を蒸発させて前記切れ込み部から炭素材料を含むアークジェットを発生させる工程と、
前記アークジェットを冷却してカーボンナノ材料を含むすすを形成させる工程を備えたことを特徴としている。
請求項１８に記載のカーボンナノ微粒子の製造装置は、第１電極と炭素材料を主成分とする第２電極を少なくとも１つの切れ込み部を有する絶縁部材を介して、ＡｒやＨｅなどの不活性ガス中、Ｏ2，Ｎ2，Ｈ2などのガス中、炭化水素ガスや炭酸ガスなどの炭素含有ガス中、大気中又は空気中、或いはそれらの混合ガス中で所定間隔に保持してなる電極と、
前記第１電極と前記第２電極との間に電圧を印加してアーク放電を発生させて該アーク放電により前記炭素材料を蒸発させて前記切れ込み部から炭素材料を含むアークジェットを発生させるための電源からなるアーク発生手段と、
前記アークジェットを冷却させて形成したカーボンナノ材料を含むすすを回収する回収部材を備えたことを特徴としている。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４０】
図１に示すように、本発明の製造装置は、第１電極とする黒鉛等からなる陰極１と、前記陰極１に対向して配置された第２電極とする炭素材料（黒鉛，活性炭，アモルファスカーボン，樹脂等）からなる陽極２、前記陰極１と前記陽極２の間に配設された絶縁薄板３と、陰極１と陽極２が対向して露出するように絶縁板３に形成された切れ込み部４と、前記陰極１と前記陽極２との間に電圧を印加（例えば、接触点弧，高電圧印加，高周波印加等があげられる）してアーク放電によりアークジェット（アーク）５を発生させることにより陽極２の炭素材料を蒸発させてカーボンナノ材料を含むすすを発生させる溶接用の電源６と、前記アークジェット５に対向して配置すると共に、前記すすを堆積させる回収部材とするステンレス等の基板（基材）７と、前記基板７を固定して保持する保持部材とする基台８から構成される。９は、前記基板７に堆積したカーボンナノ材料を含むすすからなるカーボンナノ微粒子である。


【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５５】
基板（回収板）７は、ステンレス，セラミックスなど、１０００℃以上の耐熱材料の材質からなる。基板７の大きさは、２０ｍｍ×２０ｍｍ以上である。基板７のアークジェットからの距離は、５ｍｍ〜２００ｍｍである。この距離が近すぎると基板７が溶けてしまい、遠すぎるとすすの堆積（付着）が少なくなる。そして、基板７は、アークジェット５の発生する方向に対向させて配置する。基板７は、アークジェット５に直接接触するようにしてある。これは、基板により、アークを急激に冷却し、より多くのすすを形成するためである。しかし、所定間隔離間して配置しても良い。


【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７８】
また、図１３に示すように、本例の製造装置は、第１実施例の製造装置の構成と絶縁板３の形状が異なる。本例の絶縁板３は、切れ込み部４に加えて、特定ガス１１のガス流路部１５を有している。ガス流路部１５は、切れ込み部４に連通するように形成されている。そして、ガス流路部１５は、線状のくりぬき部として絶縁板３内部に形成されている。別の表現をすると、絶縁板３の中に筒状の中空部として形成されている。ここで、絶縁板３のガス流路部１５は、陰極１と陽極２が対向してアーク放電を起こさないように、絶縁板３に形成されていれば良い。例えば、陰極１又は陽極２の一方が露出するように溝部を形成し、切れ込み部４と連通するようにしても良い。


【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８１】
特定ガス１１は、ＡｒやＨｅ等の不活性ガス，Ｏ2ガス，Ｎ2ガス，Ｈ2ガス，炭化水素ガスや炭酸ガス等の炭素含有ガス，空気，大気の何れか又はそれらの混合ガスが利用できる。特に、Ａｒ，Ｈｅ，Ｎ2，空気がよい。中でも、Ａｒが最適である。ここで、空気とは水分を全く含まない。また、大気とは水分を含んでいる（湿度が０％より多く、１００％より少ない）空気である。最も簡単なのは圧力が大気圧程度の大気であり、例えば、コンプレッサを用いて送り込むことが可能である。特定ガス１１の流量を一定にする必要がなければ、ガス調整器及び流量計１４は用いなくとも良い。


【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８２
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９６】
ここで、２２は、基板７を回転させるための回転移動装置である。また、２３は、前記回転移動装置２２に、前記スクレーパー２０を固定するための固定部材である。スクレーパー２０は、固定部材２３を構成するスプリング等のテンション付与部材により、基板７に密着させている。尚、基板７を前後進運動させて、スクレーパー２０を用いて付着物（すす９）を基板７から剥がしても良い。


【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０６】
また、この場合、基材としては流体でなくても、砂・ガラス・セラミックス・金 属等の耐熱性微粒子（これらをまとめて粒状体と呼ぶ）でも可能である。更には、前記流体（液体）と前記耐熱性微粒子の混合物でもかまわない。この場合、保持部材とする容器は、粒状体の容器又は流体及び粒状体の容器とする。


【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０７】
尚、上記各実施例において、絶縁板３に切れ込み部４を形成した場合、アークジェット５の噴出し方向を規定できる。また、すす９の堆積位置を、所定領域に多くなるようにコントロールすることが容易である。更に、陰極１及び陽極２の間で、効率良くアーク放電を行うことができる。このため、カーボンナノ微粒子等の収量を増加させることができる。更にまた、切れ込み部４で発生する音により、アークジェット５が形成できているか容易に判別できる。また、原材料として、安価な材料も使用でき、材料の選択肢が広がる。


【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】図４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図４】図１に示す装置を用いる第２電極のホイッスルアークジェットが形成されなかった場合の表面の様子を撮影した写真である。


【手続補正１５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】符号の説明
【補正方法】変更
【補正の内容】
【符号の説明】
１…陰極（第１電極）、
２…陽極（第２電極）、
３…絶縁部材（絶縁板）、
４…切れ込み部、
５…アークジェット、
６…電源（アーク発生手段）、
７…基板（回収部材）、
８…基台（保持部材）、
９…基板に被着したすす（カーボンナノ材料を含むカーボンナノ微粒子）、
１０…電磁コイル（磁界印加部材）、
１１…特定ガス、
１２…ガスボンベ（ガス供給部材）、
１３…ガス導入管（ガス供給部材）、
１４…ガス調整器及び流量計（ガス供給部材）、
１５…ガス流路部（ガス供給部材）、
１６…水冷ブロック（電極冷却部材）、
１７…蒸発電極、
１８…陽極電流導入端子、
１９…気中に浮遊するすす（カーボンナノ材料を含むカーボンナノ微粒子）、
２０…スクレーパー、
２１…すすの貯留器、
２２…基板（回収部材）の回転移動装置、
２３…スクレーパーの固定部材、
２４…吸引口、
２５…すす捕集フィルタ、
２６…接続管、
２７…吸引装置、
Ｉ…アーク電流の方向、
Ｂ…磁界の方向、
Ｆ…アーク放電に加わる力の方向。