(57)【要約】【課題】透明性、柔軟性、耐候性及び防曇性に優れた生分解性農業用被覆材を提供すること。【解決手段】アジピン酸とテレフタル酸からなるジカルボン酸成分と１，４−ブタンジオールからなるジオール成分とを重縮合してなるポリエステルを多官能イソシアネートで高分子化した脂肪族芳香族ポリエステル系樹脂（Ａ）９５〜９９．９９重量％とポリブチレンテレフタレート樹脂（Ｂ）０．０１〜５重量％とからなる混合樹脂、必要に応じてさらに混合樹脂１００重量部当たり、紫外線吸収剤０．０５〜５重量部、ヒンダードアミン系光安定剤０．０５〜１重量部及び防曇剤０．５〜３重量部を配合した組成物をフィルム状に成形してなる生分解性農業用被覆材。【特許請求の範囲】
【請求項１】
アジピン酸とテレフタル酸からなるジカルボン酸成分と１，４−ブタンジオールからなるジオール成分とを重縮合してなるポリエステルを多官能イソシアネートで高分子化した脂肪族芳香族ポリエステル系樹脂（Ａ）９５〜９９．９９重量％とポリブチレンテレフタレート樹脂（Ｂ）０．０１〜５重量％とからなる混合樹脂をフィルム状に成形してなる生分解性農業用被覆材。
【請求項２】
前記脂肪族―芳香族ポリエステル系樹脂（Ａ）の融点が１０５〜１１５℃の範囲内にある請求項１に記載の生分解性農業用被覆材。
【請求項３】
前記混合樹脂１００重量部当たり紫外線吸収剤０．０５〜５重量部及びヒンダードアミン系光安定剤０．０５〜１重量部を配合した樹脂組成物をフィルム状に成形してなる請求項１に記載の生分解性農業用被覆材。
【請求項４】
前記混合樹脂１００重量部当たり防曇剤０．５〜３重量部を配合した樹脂組成物をフィルム状に成形してなる請求項３に記載の生分解性農業用被覆材。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、脂肪族芳香族ポリエステル系樹脂にポリブチレンテレフタレート樹脂を配合した組成物からなり、農業用ハウス、トンネルなどの被覆材として有用な透明性のよい生分解性農業用被覆材に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、廃棄後速やかに分解され、自然環境下で蓄積されることのない製品が望まれており、各種生分解性樹脂が市販されている。
【０００３】
フィルムに成形可能な生分解性樹脂として、脂肪族ポリエステル系樹脂が知られているが、例えば、ポリ乳酸系樹脂では透明性に優れているものの柔軟性に乏しく、また、ビオノーレ（昭和高分子社製、商品名）に代表されるような脂肪族ポリエステル系樹脂では透明性に乏しく用途によっては使用に制限があった。
【０００４】
透明性に優れた生分解性樹脂として、脂肪族芳香族ポリエステルを多官能イソシアネートで高分子化した脂肪族芳香族ポリエステル系樹脂が知られているが、この樹脂を用いてＴダイ押出やインフレーション法によりフィルムに成形すると、製膜時に結晶化が進み透明性が阻害されるため、この樹脂を農業用被覆材などに使用することは難しかった。
【０００５】
上記脂肪族芳香族ポリエステル系樹脂に脂肪族ポリエステル系樹脂など他の生分解性樹脂を配合した農業用マルチフィルムなどに使用できる生分解性フィルムは公知であるが（例えば、特許文献１参照）、農業用ハウスやトンネルの被覆材として使用するには、農業用被覆材として必要な性能、特に透明性の点で必ずしも満足できるものではなかった。
【０００６】
【特許文献１】
特開２００３−１７０４号公報
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、透明性、柔軟性、耐候性、防曇性などの農業用被覆材に必要な性質を備え、Ｔダイ押出成形やインフレーション成形によりフィルム化することが可能な生分解性農業用被覆材を提供することにある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、上記の目的を達成するため鋭意研究した結果、特定の脂肪族芳香族ポリエステル系樹脂に少量のポリブチレンテレフタレートを配合することにより、農業用被覆材に必要な透明性が得られることを見出し、また、上記混合樹脂に特定の添加剤をさらに配合することにより、透明性と柔軟性に加えて、農業用被覆材に必要な耐候性及び防曇性にも優れた生分解性農業用被覆材が通常の成形方法で得られることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００９】
すなわち、本発明の生分解性農業用被覆材は、アジピン酸とテレフタル酸からなるジカルボン酸成分と１，４−ブタンジオールからなるジオール成分とを重縮合してなるポリエステルを多官能イソシアネートで高分子化した脂肪族芳香族ポリエステル系樹脂（Ａ）９５〜９９．９９重量％とポリブチレンテレフタレート樹脂（Ｂ）０．０１〜５重量％とからなる混合樹脂をフィルム状に成形してなるものであり、上記混合樹脂には、必要に応じて、上記混合樹脂１００重量部当たり紫外線吸収剤０．０５〜５重量部及びヒンダードアミン系光安定剤０．０５〜１重量部を配合し、さらに防曇剤０．５〜３重量部を配合する。
【００１０】
【発明の実施の形態】
本発明において用いられる主たる樹脂成分である脂肪族芳香族ポリエステル系樹脂（Ａ）は、アジピン酸およびテレフタル酸からなるジカルボン酸成分と、１，４−ブタンジオールからなるジオール成分とを重縮合してなるポリエステルを多官能イソシアネートで高分子化したものであって、融点が１０５〜１１５℃の範囲内にあるものが好ましい。具体例としては、ビーエーエスエフ社製の「エコフレックス」（商品名）を挙げることができる。
【００１１】
また、本発明において上記脂肪族芳香族ポリエステル系樹脂（Ａ）に少量配合されるポリブチレンテレフタレート樹脂（Ｂ）は、テレフタル酸と１，４−ブタンジオールとを重縮合してなる分子量２〜３万程度の結晶性ポリエステル樹脂であって、具体例としては、例えば、ポリプラスチックス社製の「ジュラネックス」（商品名）があり、特にフィルムグレードのもの（比重１．３１）が好ましい。
【００１２】
上記両樹脂（Ａ）（Ｂ）の配合比率は、脂肪族芳香族ポリエステル系樹脂（Ａ）が９５〜９９．９９重量％、好ましくは９８〜９９．９重量％、ポリブチレンテレフタレート樹脂（Ｂ）が０．０１〜５重量％、好ましくは０．１〜２重量％である。上記配合比率の範囲外では、成形したフィルムの透明性の向上効果が十分でない。
【００１３】
本発明においては、上記混合樹脂（Ａ）（Ｂ）に紫外線吸収剤及びヒンダードアミン系光安定剤を配合して農業用被覆材の耐候性を向上させることができ、また、防曇剤を配合して農業用被覆材に防曇性を付与することができる。
【００１４】
上記の紫外線吸収剤としては、２−ヒドロキシ−４−オクトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン等のベンゾフェノン系；２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−５’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’−メチル−５’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−５’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール等のベンゾトリアゾール系の他、サルチル酸系のものが挙げられる。
【００１５】
上記のヒンダードアミン系光安定剤としては、特開平１−１９７５４３号公報や特開平２−３０５２９号公報に記載されているものを挙げることができ、具体的な市販の化合物を例示すれば、ＴＩＮＵＶＩＮ７７０、ＴＩＮＵＶＩＮ７８０、ＴＩＮＵＶＩＮ１４４、ＴＩＮＵＶＩＮ３７１、ＴＩＮＵＶＩＮ６２２ＬＤ、ＣＨＩＭＡＳＳＯＲＢ９４４（以上、チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）、ＭＡＲＫ  ＬＡ−５７、ＭＡＲＫ  ＬＡ−６２、ＭＡＲＫ  ＬＡ−６３、ＭＡＲＫ  ＬＡ−６７、ＭＡＲＫ  ＬＡ−６８（以上、旭電化社製）等が挙げられる。
【００１６】
上記の防曇剤としては、非イオン系、アニオン系及びカチオン系の界面活性剤が使用され、例えば、ポリオキシアルキレンエーテル、多価アルコールの部分エステル、多価アルコールのアルキレンオキサイド付加物の部分エステルなどが挙げられる。具体的には、ポリオキシエチレンラウリルエーテル、ポリエチレングリコールモノパルミテート、ポリオキシエチレンソルビタンモノラウレート、グリセリンモノステアレート、ソルビタンモノパルミテート、ソルビタンモノステアレートなどが挙げられる。
【００１７】
上記の各添加剤の配合量は、上記の混合樹脂（Ａ）（Ｂ）１００重量部当たり、紫外線吸収剤が０．０５〜５重量部、好ましくは０．１〜２重量部、ヒンダードアミン系光安定剤が０．０５〜１重量部、好ましくは０．１〜０．５重量部、防曇剤が０．５〜３重量部、好ましくは１〜２．５重量部が配合される。
【００１８】
本発明の生分解性農業用被覆材には、本発明の効果を損なわない範囲において任意に添加剤を配合することができる。配合される添加剤としては、例えば、可塑剤、熱安定剤、滑剤、ブロッキング防止剤、核剤、酸化防止剤、抗菌剤、充填剤、着色剤、  帯電防止剤、澱粉等が挙げられる。
【００１９】
本発明において用いられる樹脂組成物及び必要に応じて配合される添加剤との混練は、一般的な樹脂組成物の混練方法によって行われる。具体的には、ペレットや粉体、固体の細片などの材料をヘンシェルミキサーやリボンミキサーで乾式混合し、次いで、単軸あるいは二軸の押出機、バンバリーミキサー、ニーダー、ミキシングロールなど、公知の溶融混練機を用いて混練する。
フィルム状の成形は、Ｔダイ押出法又はインフレーション法による。
【００２０】
本発明の生分解性農業用被覆材は、一般には厚さが０．０３〜０．３ｍｍ、好ましくは０．０５〜０．２ｍｍのフィルムであるが、単層フィルムのみならず、他の生分解性樹脂フィルムとの積層フィルムの形態にすることもできる。
【００２１】
【実施例】
以下、本発明の実施例を挙げるが、本発明はかかる実施例によって何ら限定されるものではない。また、本発明において得られるフィルムは、次の評価項目により評価した。
【００２２】
（透明性）
フィルム試料のヘイズ値をヘーズメータＨＧＭ−２ＤＰ（スガ試験機社製）で測定した。
【００２３】
（耐候性）
試料フィルムをサンシャインウェザーメーターで４００時間暴露後、引張破断強度を測定し、次の基準で評価した。
○：暴露前の引張破断強度の８０％以上を保持しているもの
×：暴露前の引張破断強度の８０％未満のもの
【００２４】
（防曇性）
水温４０℃、外気温５〜１０℃の水槽の上に傾斜角３０°で試料フィルムを展張し、フィルムに付着した水滴が完全に水膜を形成して流れるまでの経過時間を測定し、次の基準で評価した。
○：展張後３０分未満のもの
△：展張後３０〜６０分のもの
×：展張後６０分を超えるもの
【００２５】
実施例１〜４、比較例１
それぞれ真空乾燥機を用いて５０℃で半日乾燥した配合樹脂として、脂肪族芳香族ポリエステル系樹脂（ビーエーエスエフ社製の商品名「エコフレックス」、アジピン酸とテレフタル酸からなるジカルボン酸成分と１，４−ブタンジオールとの重縮合物を多官能イソシアネートで高分子化したもの、ＭＦＲ：約５．０ｇ／１０分、融点：１０５〜１１５℃）とポリブチレンテレフタレート樹脂（ポリプラスチックス社製の商品名「ジュラネックス５００ＦＰ−ＥＦ２０１Ｒ」を用意し、これらの樹脂を表１に示される重量比で配合し、２軸押出機を用いて配合材料をストランド状に押し出してペレット化した。Ｔダイ押出機を用いてペレット化した配合材料を押出成形して、厚さ０．１ｍｍのフィルムを得た。
上記のようにして得られた各試料フィルムの透明性（ヘイズ）を測定した。結果を表１に示す。
【００２６】
【表１】
2004352799.tif 000002
【００２７】
実施例５〜８
実施例１〜４において用いた各混合樹脂に紫外線吸収剤（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製の商品名「チヌビン３２７」）、ヒンダードアミン系光安定剤（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製の商品名「チヌビン６２２」）及び防曇剤（ソルビタンモノステアレート）を混合樹脂１００重量部当たり表２に示される重量部数で配合した組成物を用い、実施例１〜４と同様にして厚さ０．１ｍｍのフィルムを得た。
上記のようにして得られた各試料フィルムについて、透明性（ヘイズ）、耐候性及び防曇性の試験を行った。結果を表２に示す。
【００２８】
【表２】
2004352799.tif 000003
【００２９】
表１及び表２中、ＰＢＡＴはポリブチレンアジペートテレフタレート樹脂を表し、ＰＢＴはポリブチレンテレフタレート樹脂を表わす。
【００３０】
【発明の効果】
本発明によれば、脂肪族芳香族ポリエステル系樹脂に少量のポリブチレンテレフタレート樹脂を配合することによりフィルムの透明性を著しく向上させることができるので、農業用被覆材に必要な基本性能である透明性と柔軟性を満足させることができ、また、さらに特定の添加剤を配合することによって耐候性を向上させ、防曇性を付与することもできるので、実用性のある生分解性農業用被覆材を提供することができる。