(57)【要約】【課題】  反応生成物の流壁への付着を防止することが可能で、低コストで大量生産することができ、メンテナンス性が良好である流体混合装置及び流体混合システムを提供することを課題とする。【解決手段】  マイクロリアクター１０は、蓋部材１４と受け部材１６とによって挟持されるプレート１２を有する。プレート１２には、同芯上に形成されたプレート貫通孔１２Ａ、スリット円筒状貫通孔１２Ｂ、及び外層流路１５Ｃが形成されており、蓋部材１４に流入した３液をそれぞれ同方向へ流出させる。また、マイクロリアクター１０には、外周形状が外層流路１５Ｃの最外周と同形状である混合流路２８を有する受け部材１６が、プレート１２に着脱自在であるように設けられている。これにより、微細加工が必要な部品の形状をシンプルにできる。また、対象部品のみ取外してメンテナンス等することができるので、メンテナンス等を著しく容易に短時間で行うことができる。【選択図】        図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
種類の異なる流体を混合させる流体混合装置であって、
流入された流体を種類数に対応した同芯流として流出させる同芯整流部と、
前記同芯整流部から流出した同芯流を混合させる流体混合部と、
を別部材として構成したことを特徴とする流体混合装置。
【請求項２】
前記同芯整流部がプレート状であって、同芯流として流出させる複数の流出路を備えていると共に、前記流体混合部に着脱自在であることを特徴とする請求項１に記載の流体混合装置。
【請求項３】
流入管が接続され前記流入管からの流体を前記同芯整流部の流入口へ案内する蓋部が、前記同芯整流部の流入口側に着脱自在に装着されることを特徴とする請求項２に記載の流体混合装置。
【請求項４】
前記蓋部、前記同芯整流部及び前記流体混合部に位置決め孔が形成され、前記位置決め孔を貫通する位置決めピンによって前記蓋部、前記同芯整流部及び前記流体混合部の相対位置が位置決めされることを特徴とする請求項３に記載の流体混合装置。
【請求項５】
前記蓋部、前記同芯整流部及び前記流体混合部にインロー構造部が形成され、前記インロー構造部によって前記蓋部、前記同芯整流部及び前記流体混合部の相対位置が位置決めされることを特徴とする請求項３に記載の流体混合装置。
【請求項６】
前記同芯整流部がプレート状であって同芯流として流出させる複数の流出路を備えていると共に、前記同芯整流部と前記流体混合部とが加熱直接接合又は常温直接接合で接合されていることを特徴とする請求項１に記載の流体混合装置。
【請求項７】
前記同芯整流部及び前記流体混合部をウエハに配列状態で多数形成してダイシングすることにより製造したことを特徴とする請求項６に記載の流体混合装置。
【請求項８】
前記同芯整流部及び前記流体混合部をウエハ又はブランク材に多数形成し、
１個ないし少数の供給口から多数の前記同芯整流部に流体を供給する流路プレートと、前記ウエハ又は前記ブランク材とを結合させたことを特徴とする請求項６に記載の流体混合装置。
【請求項９】
多数の前記流体混合部から排出された混合流体を１個ないし少数の取出口から取り出すことを特徴とする請求項８に記載の流体混合装置。
【請求項１０】
前記複数の流出路の少なくとも１つの流路壁に、流出断面積を拡大させる方向にテーパを形成したことを特徴とする請求項２〜請求項９のうち何れか１項に記載の流体混合装置。
【請求項１１】
前記複数の流出路からそれぞれ流出する流体の流量比が、混合してなる生成物にとって必要な混合比となるように、前記同芯整流部へ流入させる流体の濃度に応じて前記複数の流出路の流出口面積が設定されていることを特徴とする請求項２〜請求項１０のうち何れか１項に記載の流体混合装置。
【請求項１２】
前記複数の流出路の最も内側である最内流出路を形成する最内流路壁部と、前記最内流路壁部の外側に配置され前記最内流路壁部との間で流出路を形成する隣接流路壁部と、の間に、流出方向に沿ってリブが設けられ、前記最内流路壁部は前記リブによって前記隣接流路壁部に支持されていることを特徴とする請求項２〜請求項１１のうち何れか１項に記載の流体混合装置。
【請求項１３】
前記リブの下流部側が除去されていることを特徴とする請求項１２に記載の流体混合装置。
【請求項１４】
前記リブの下流部側が面取り又は流線型にされていることを特徴とする請求項１３に記載の流体混合装置。
【請求項１５】
前記最内流出路に芯材を通すことにより環状流路を形成したことを特徴とする請求項１２〜請求項１４のうち何れか１項に記載の流体混合装置。
【請求項１６】
前記複数の流出路の少なくとも１つの断面が、多角形状又は流路壁が内外へ出入りする接触面積拡大形状であることを特徴とする請求項２〜請求項１５のうち何れか１項に記載の流体混合装置。
【請求項１７】
前記同芯整流部と前記流体混合部との間に、流体の通過によって乱流を発生させる乱流発生孔が形成された乱流板を備えたことを特徴とする請求項２〜請求項１６のうち何れか１項に記載の流体混合装置。
【請求項１８】
前記流体混合装置を直列に接続し、上流側の流体混合装置で混合された流体を下流側の流体混合装置の一つの流入口へ流入させると共に、更に混合させる流体を下流側の流体混合装置の他の流入口に流入させることを特徴とする請求項２〜請求項１７のうち何れか１項に記載の流体混合装置。
【請求項１９】
前記流体混合装置がプレート状の連結部材を挟んで直列に接続され、
前記連結部材には、更に混合させる流体を流入させる流入口が形成されていることを特徴とする請求項１８に記載の流体混合装置。
【請求項２０】
前記同芯整流部を１枚のプレートに複数形成したことを特徴とする請求項２〜請求項１９のうち何れか１項に記載の流体混合装置。
【請求項２１】
請求項２〜請求項２０のうちの何れか１項に記載の流体混合装置をモジュール化して互いに接続したことを特徴とする流体混合装置。
【請求項２２】
前記同芯整流部に凹部を形成すると共に、前記流体混合部に前記凹部に入り込む凸部を形成し、前記凹部と前記凸部とで形成される隙間によって最も外側の流出路を延長したことを特徴とする請求項２〜請求項２１のうち何れか１項に記載の流体混合装置。
【請求項２３】
流体の温度を計測する温度センサと、前記流路内の流体を加熱するヒータと、を前記同芯整流部に設けたことを特徴とする請求項２〜請求項２２のうち何れか１項に記載の流体混合装置。
【請求項２４】
前記温度センサ及び前記ヒータが前記同芯整流部に埋め込まれていることを特徴とする請求項２３に記載の流体混合装置。
【請求項２５】
前記同芯整流部及び前記流体混合部を磁性体で構成し、磁力により互いに吸着させることを特徴とする請求項２〜請求項２４のうち何れか１項に記載の流体混合装置。
【請求項２６】
請求項１に記載の流体混合装置と、
前記流体混合装置から流出する流体よりも比重が軽い軽比重流体を貯留すると共に、前記流体混合装置から前記軽比重流体に流入した流体を前記軽比重流体の下層側に貯留する貯留する貯留手段と、
前記流体混合装置から流出して前記貯留槽で混合されてなる液状の混合生成物を取り出す混合生成物取出手段と、
前記流体混合装置から流出して前記貯留槽で混合されなかった流体を取り出して前記流体混合装置に還流させる還流手段と、
を備えたことを特徴とする流体混合システム。
【請求項２７】
種類の異なる流体が同芯流となって流入する流入口と、前記流入口内に少なくとも１つの抽出口を形成する抽出用隔壁部と、が形成された分流部を備えることにより、前記流入口へ流入した前記同芯流の少なくとも１層の流体を分流して抽出することを特徴とする流体分離装置。
【請求項２８】
前記分流部が着脱自在なプレート状にされたことを特徴とする請求項２７に記載の流体分離装置。
【請求項２９】
請求項１に記載の流体混合装置と、この流体混合装置の下流側に設けられた請求項２７に記載の流体分離装置と、を備えたことを特徴とする流体混合・分離装置。
【請求項３０】
前記同芯整流部及び前記分流部は、互いに平行に配置されたプレート状部材で構成されると共に、互いに面対称構造となる微細流路を有することを特徴とする請求項２９に記載の流体混合・分離装置。
【請求項３１】
前記流体混合部内に形成されて前記同芯流を混合させる混合流路の長さが所定長さ以上にされ、
前記混合流路の壁面を形成する部材を、前記同芯流の最外層に流れる流体に対して耐性を有する材質の部材で構成したことを特徴とする請求項２９又は３０に記載の流体混合・分離装置。
【請求項３２】
前記流体混合・分離装置を構成する部材が直接接合で接合されていることを特徴とする請求項２９〜請求項３１のうち何れか１項に記載の流体混合・分離装置。
【請求項３３】
前記直接接合が常温直接接合であることを特徴とする請求項３２に記載の流体混合・分離装置。
【請求項３４】
前記流体混合・分離装置を直列に接続したことを特徴とする請求項２９〜請求項３３のうち何れか１項に記載の流体混合・分離装置。
【請求項３５】
請求項２９〜請求項３４のうちの何れか１項に記載の流体混合・分離装置をモジュール化して互いに接続したことを特徴とする流体混合・分離装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、流入する二液以上の流体を混合或いは反応させる流体混合装置、流体混合システム、流体分離装置、及び、流体混合・分離装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、物質の拡散が短時間で行われる微細流路内での化学反応が、反応や混合の高効率化、高速化の革新技術として注目されており、エッチング等の微細加工技術による微細流路を利用した薬液等の精密な反応・混合システム（マイクロリアクター）が提案されている。
【０００３】
例えば特許文献１には、図５３、図５４に示すように、２種類の溶液を混合するマイクロリアクター６００が開示されている。幅２０μｍの櫛刃状の微細流路６０４が相互に噛み合うように設けられており、流体１と流体２とは、交互に配置された層流となって流れる。排出口６０８は、幅が６０μｍのスリット状であり、上記の櫛刃状の微細流路と直交する方向に配置されている。この排出口の中で流体１と流体２とは、交互に配列された帯状の流れとなって排出されている。
【０００４】
しかし、特許文献１では、流すことができる流体の種類は２種類に限定されているため、３液以上を流して混合或いは反応させることは、複数の装置が必要になり、（１）装置の構成が複雑になると共に装置が大型になり、設備コストや、洗浄などのメンテナンスコストが嵩む。（２）多数の流体を同時に混合させることができず、反応系の設計に大きな制約が生じる（すなわち、三液以上を同時に混合させて化学反応させることができない）。（３）製法が、半導体製造に用いるシリコンプロセスをベースにしているため、使用可能な素材が限定され、強度や耐薬品性の性能が劣る、などの問題が生じていた。
【０００５】
また、マイクロリアクター６００は、反応性の流体にも適用でき、流体１と流体２とを反応させ、反応生成物Ｓを効率的に得ることが可能になっているが、スリットの内壁面近傍で生成された反応生成物が内壁面に付着するため、流体がスムーズに流れなくなるという問題があり、更には流路を塞ぐという懸念までもあった。この対策として、スリット内壁面を鏡面研磨する等が考えられるが、流路が微細であるため、実用化には至っていない。
【０００６】
また、特許文献２には、図５５に示すように、微細流路が形成されたプレートを積層したマイクロリアクター６１０が開示されている。微細な流路を製造適性の良いプレートに加工しており、このプレートを積層することにより、構造が複雑な三次元マイクロリアクターを製造している。
【０００７】
しかし、隣り合うプレート同士の接合部に生じる隙間や貫通孔の段差をなくすことはできない。そして、この隙間や貫通孔の段差が乱流の発生起因になるという問題があった。また、隙間や貫通孔に反応生成物が付着し易く、流路が閉塞されるというおそれがあるという問題もあった。
【０００８】
これらの問題の解決を図るために、特許文献３では、図５６に示すように、主流路に合流する導入流路を設けたマイクロリアクター６２０が提案されている。このマイクロリアクター６２０では、主流路６２２を流通する流体１に、導入流路６２４から流体２を流通させることにより、流体２と主流路壁面との接触を回避させており、これにより、反応生成物が流壁に付着して微細流路が閉塞することが緩和されている。
【０００９】
しかし、特許文献３では、主流路に導入流路を貫通させてマイクロリアクター６２０を形成しており、ＬＩＧＡプロセス等を利用した特許文献２のマイクロリアクター６１０と比較すると、装置の製造適性があまり良好でない。このため、マイクロリアクター６２０を大量生産した場合、生産時間と生産コストとに難点があると想定される。なお、ＬＩＧＡプロセスとは、リソグラフィー、精密エッチング等の半導体製造技術によって形成したマスターを型として、ニッケル等で鋳型を製作し（電鋳）、モールディングにより量産する部品製造方法である。
【００１０】
マイクロリアクターは、微小空間内に微細流路が形成されていることが重要であるため、本質的に装置の大型化（スケールアップ）による収量増は見込めない。しかも、個々のマイクロリアクターから得られる収量は微量である。従って、装置の数量増（以下、ナンバリングアップ）が収量増のためには重要となり、このため、製造適性が良好な、すなわち低コストかつ短時間で大量生産が可能なマイクロリアクターであることが要求される。
【００１１】
また、特許文献２及び特許文献３では、マイクロリアクターを構成部材毎に分解することが容易でなく、このため、装置メンテナンスや部品交換が容易でないという難点があった。
【００１２】
以上説明したように、（１）流路壁面を流体で被い、反応生成物による流路閉塞を回避する。（２）製造適性が良好でナンバリングアップにより所望の収量を得る。（３）三液以上の流体を効率的に混合或いは反応させる。（４）メンテナンス等が容易である、の（１）〜（４）を全て満たすマイクロリアクターは実現されていない。
【００１３】
また、混合後に抽出する液層を他の液層と分離して抽出するマイクロリアクターも実現されていない。
【特許文献１】ＷＯ  ００／６２９１４
【特許文献２】ＵＳ５，５３４，３２８
【特許文献３】特開２００２−２９２２７４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
本発明は、上記事実を考慮して、反応生成物の流壁への付着を防止することが可能で、低コストで大量生産することができ、メンテナンス性が良好である流体混合装置及び流体混合システムを提供することを課題とする。また、混合後に抽出する液層を他の液層と分離して抽出する流体分離装置及び流体混合・分離装置を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
請求項１に記載の発明は、種類の異なる流体を混合させる流体混合装置であって、流入された流体を種類数に対応した同芯流として流出させる同芯整流部と、前記同芯整流部から流出した同芯流を混合させる流体混合部と、を別部材として構成したことを特徴とする。
【００１６】
同芯整流部の流出口の形状は特に限定しない。同芯整流部内に形成されている流路は微細流路であることが多く、この微細流路を形成するには、微細放電加工、超精密機械加工（切削加工、研削加工等）、ＩＣＰ等のエッチング加工等で行う。この加工方法で行うことにより、構成部材の材質の選択の自由度を高めることができる。また、上記加工方法で製作したプレートを型として、ＬＩＧＡプロセス、モールディング、ホットエンボス、ファインブランキング、射出成形等の量産技術を適用することも可能である。
【００１７】
同芯整流部にそれぞれ流入した流体は、同芯円状に流出し、流体混合部に流入して混合される。混合された結果、反応が生じてもよい。
【００１８】
その際、同芯整流部にそれぞれ流入させる流体の流量、流速、流体濃度等を調整して層流として同芯円状に流出させることにより、化学反応を精密に制御することが可能なる。例えば、反応生成物として感光性乳剤を生成する場合、乳化・分散の粒径を精密に制御することを容易に行うことができる。混合や反応の速度を速めるために、乱流として流出させてもよい。また、層流で流出した最外層の流体によって流路壁が保護されるので、混合物や反応生成物が流壁に付着して流出路の閉塞が生じることを防止できると共に、反応生成物が腐食性の強い流体であっても流路壁が腐食されることを防止できる。
【００１９】
このように、請求項１に記載の発明では、同芯整流部と流体混合部とが別部材になっていて、流入された流体を種類数に対応した同芯流として同芯整流部から流出させているので、流体混合部で混合されてなる混合流が、微細流路が形成されていることが多い同芯整流部の流路壁に接触することがない。従って、混合流内に生じ易い付着性の物質が同芯整流部内の流路壁に付着することがない。
【００２０】
また、多種多用の流体を多層で流出させる構成にし易く、この構成にすることにより、混合条件の選択肢の自由度を向上させることができる。
【００２１】
請求項２に記載の発明は、前記同芯整流部がプレート状であって、同芯流として流出させる複数の流出路を備えていると共に、前記流体混合部に着脱自在であることを特徴とする。
【００２２】
流体整流部と流体混合部とが着脱自在になっているので、これにより、メンテナンスや交換等（以下、メンテナンス等という）を行う際、その対象の部品のみ取外してメンテナンス等することができるので、メンテナンス等が著しく容易になると共に、メンテナンス等にかかる時間を大幅に短縮することができる。また、同芯整流部がプレート状になっているので、流体混合部に着脱させ易い。
【００２３】
請求項３に記載の発明は、流入管が接続され前記流入管からの流体を前記同芯整流部の流入口へ案内する蓋部が、前記同芯整流部の流入口側に着脱自在に装着されることを特徴とする。
【００２４】
これにより、同芯整流部を更に着脱させ易くなる。
【００２５】
請求項４に記載の発明は、前記蓋部、前記同芯整流部及び前記流体混合部に位置決め孔が形成され、前記位置決め孔を貫通する位置決めピンによって前記蓋部、前記同芯整流部及び前記流体混合部の相対位置が位置決めされることを特徴とする。
【００２６】
これにより、蓋部、同芯整流部、及び流体混合部の位置決めを容易に行うことができる。
【００２７】
請求項５に記載の発明は、前記蓋部、前記同芯整流部及び前記流体混合部にインロー構造部が形成され、前記インロー構造部によって前記蓋部、前記同芯整流部及び前記流体混合部の相対位置が位置決めされることを特徴とする。
【００２８】
これにより、請求項４に記載の発明と同様、蓋部、同芯整流部、及び流体混合部の位置決めを容易に行うことができる。
【００２９】
請求項６に記載の発明は、前記同芯整流部がプレート状であって同芯流として流出させる複数の流出路を備えていると共に、前記同芯整流部と前記流体混合部とが加熱直接接合又は常温直接接合で接合されていることを特徴とする。これにより、ネジ止め等をする必要がなくなる。
【００３０】
請求項７に記載の発明は、前記同芯整流部及び前記流体混合部をウエハに配列状態で多数形成してダイシングすることにより製造したことを特徴とする。これにより、製造適性が良好なので、既存の量産加工技術で高製造効率で流体混合装置を生産することがでる。なお、ウエハを構成する材料は半導体に限定する必要はない。例えば、ＳＵＳ製のウエハであっても、ウェットエッチングすることが可能であり、同様の形態を実現させることができる。また、ＳＵＳ製のウエハとすることにより、腐食性を有する流体を取扱うことができる。
【００３１】
請求項８に記載の発明は、前記同芯整流部及び前記流体混合部をウエハ又はブランク材に多数形成し、１個ないし少数の供給口から多数の前記同芯整流部に流体を供給する流路プレートと、前記ウエハ又は前記ブランク材とを結合させたことを特徴とする。
【００３２】
これにより、ナンバリングアップして反応生成物を多量に製造する場合、配管作業にかかる時間を大幅に低減させることができる。このような構成では、従来からあった通常の流体混合装置では詰まりを起こす懸念があるが、本願のように同芯型とすることで、詰まり難い大型の装置を構築することができる。
【００３３】
請求項９に記載の発明は、多数の前記流体混合部から排出された混合流体を１個ないし少数の取出口から取り出すことを特徴とする。
【００３４】
これにより、請求項８に記載の発明で得られる効果を更に顕著にすることができる。
【００３５】
請求項１０に記載の発明は、前記複数の流出路の少なくとも１つの流路壁に、流出断面積を拡大させる方向にテーパを形成したことを特徴とする。これにより、整流効果が得られ易くなると共に、同芯整流部を射出成形によって高効率で生産することができる。
【００３６】
請求項１１に記載の発明は、前記複数の流出路からそれぞれ流出する流体の流量比が、混合してなる生成物にとって必要な混合比となるように、前記同芯整流部へ流入させる流体の濃度に応じて前記複数の流出路の流出口面積が設定されていることを特徴とする。
【００３７】
これにより、混合や反応が過不足なく終了すると共に、混合や反応にかかる時間を短縮することができる。
【００３８】
請求項１２に記載の発明は、前記複数の流出路の最も内側である最内流出路を形成する最内流路壁部と、前記最内流路壁部の外側に配置され前記最内流路壁部との間で流出路を形成する隣接流路壁部と、の間に、流出方向に沿ってリブが設けられ、前記最内流路壁部は前記リブによって前記隣接流路壁部に支持されていることを特徴とする。
【００３９】
これにより、最内流路壁部を保持する構造を簡素にすることができると共に、最内流路壁部と隣接流路壁部との間に形成される流路内の流れを乱さなくて済む。
【００４０】
請求項１３に記載の発明は、前記リブの下流部側が除去されていることを特徴とする。これにより、隣接流出路の流出口が連続する環状になっているので、最内流出路から流出する流体の外周全域にわたって、隣接流出路から流出する流体を接触させた状態にすることができる。
【００４１】
請求項１４に記載の発明は、前記リブの下流部側が面取り又は流線型にされていることを特徴とする。これにより、リブ側面を流れていく流体の流れが乱れることを更に防止できる。
【００４２】
請求項１５に記載の発明は、前記最内流出路に芯材を通すことにより環状流路を形成したことを特徴とする。
【００４３】
これにより、流体整流部内で、最外層の流体が流壁から受ける流体抵抗と、最内層の流体が流壁（芯材表面）から受ける流体抵抗とを等しくすることが可能になる。また、最内層の幅を狭くすることができるので、大型の流体混合装置を実現させることができる。
【００４４】
請求項１６に記載の発明は、前記複数の流出路の少なくとも１つの断面が、多角形状又は流路壁が内外へ出入りする接触面積拡大形状であることを特徴とする。
【００４５】
多角形状を可能とすることにより、流出路の断面形状の自由度が増す。また、接触面積拡大形状とすることにより、流体同士の接触界面の面積を大きくすることができるので、反応時間を短縮させることができると共に、流体混合装置１台当たりの収量を大幅に増大させることができる。
【００４６】
請求項１７に記載の発明は、前記同芯整流部と前記流体混合部との間に、流体の通過によって乱流を発生させる乱流発生孔が形成された乱流板を備えたことを特徴とする。これにより、混合にかかる時間を短縮することができる。
【００４７】
請求項１８に記載の発明は、前記流体混合装置を直列に接続し、上流側の流体混合装置で混合された流体を下流側の流体混合装置の一つの流入口へ流入させると共に、更に混合させる流体を下流側の流体混合装置の他の流入口に流入させることを特徴とする。
【００４８】
これにより、同芯流の径を大きくしなくても、流出させる流体の層数を多くすることができる。
【００４９】
請求項１９に記載の発明は、前記流体混合装置がプレート状の連結部材を挟んで直列に接続され、前記連結部材には、更に混合させる流体を流入させる流入口が形成されていることを特徴とする。
【００５０】
これにより、同芯整流部を接続する配管のような変形力を受け易い部位をなくすことができると共に、この配管を接続するためのコネクタを設けなくて済み、装置構成をコンパクトにすることができる。
【００５１】
請求項２０に記載の発明は、前記同芯整流部を１枚のプレートに複数形成したことを特徴とする。これにより、流体混合装置のナンバリングアップができ、高密度実装が可能になる。
【００５２】
請求項２１に記載の発明は、請求項２〜請求項２０のうちの何れか１項に記載の流体混合装置をモジュール化して互いに接続したことを特徴とする。これにより、マイクロリアクター同士を接続する配管やコネクタを設けなくて済み、コンパクトな流体混合装置が実現される。
【００５３】
請求項２２に記載の発明は、前記同芯整流部に凹部を形成すると共に、前記流体混合部に前記凹部に入り込む凸部を形成し、前記凹部と前記凸部とで形成される隙間によって最も外側の流出路を延長したことを特徴とする。
【００５４】
これにより、流出路の延長部分を同芯整流部内に加工する作業を一部省くことができる。このことは、特に微細流路を形成する必要がある場合、製造時間の短縮化や製造の容易化に大きな効果を奏する。
【００５５】
請求項２３に記載の発明は、流体の温度を計測する温度センサと、前記流路内の流体を加熱するヒータと、を前記同芯整流部に設けたことを特徴とする。これにより、高精度な温度コントロールが可能となり、反応の均一化、高効率化が可能となる。
【００５６】
請求項２４に記載の発明は、前記温度センサ及び前記ヒータが前記同芯整流部に埋め込まれていることを特徴とする。
【００５７】
埋め込みは、例えばＭＥＭＳ技術により実装することによって行ってもよい。ＭＥＭＳ技術とは、マイクロ・エレクトロ・メカニカル・システムの略称であり、半導体装置の製造で用いられる技術である。
【００５８】
請求項２４に記載の発明により、高精度な温度センサ及びヒータを同芯整流部に容易に設けることができる。
【００５９】
請求項２５に記載の発明は、前記同芯整流部及び前記流体混合部を磁性体で構成し、磁力により互いに吸着させることを特徴とする。これにより、装置使用時に同芯整流部と流体混合部との間に隙間が生じ難い。また、最外層に磁性流体を流すことによって、微細流路、配管内面に磁性保護層を形成することができ、これにより、流壁の被覆効果の向上を図ることができる。
【００６０】
請求項２６に記載の発明は、請求項１に記載の流体混合装置と、前記流体混合装置から流出する流体よりも比重が軽い軽比重流体を貯留すると共に、前記流体混合装置から前記軽比重流体に流入した流体を前記軽比重流体の下層側に貯留する貯留する貯留手段と、前記流体混合装置から流出して前記貯留槽で混合されてなる液状の混合生成物を取り出す混合生成物取出手段と、前記流体混合装置から流出して前記貯留槽で混合されなかった流体を取り出して前記流体混合装置に還流させる還流手段と、を備えたことを特徴とする。
【００６１】
これにより、流体混合装置に流出用の配管を接続する必要がなくなる。また、軽比重流体の温度を制御することで、反応温度の精密なコントロールが可能になる。
【００６２】
請求項２７に記載の発明は、種類の異なる流体が同芯流となって流入する流入口と、前記流入口内に少なくとも１つの抽出口を形成する抽出用隔壁部と、が形成された分流部を備えることにより、前記流入口へ流入した前記同芯流の少なくとも１層の流体を分流して抽出することを特徴とする。
【００６３】
これにより、簡易な構成装置によって、流入した同芯流のうちの少なくとも１層を抽出することができる。
【００６４】
なお、抽出用隔壁部を多段にすることにより、抽出する流体の層の数を更に増やすことができると共に、任意の層の抽出が可能になる。また、複数の層を一括して分離して抽出してもよい。
【００６５】
請求項２８に記載の発明は、前記分流部が着脱自在なプレート状にされたことを特徴とする。
【００６６】
これにより、請求項２に記載の発明と同様、分流部のメンテナンス等が著しく容易になると共に、メンテナンス等にかかる時間を大幅に短縮することができる。また、分流部がプレート状になっているので、流体分離装置に着脱させ易い。
【００６７】
請求項２９に記載の発明は、請求項１に記載の流体混合装置と、この流体混合装置の下流側に設けられた請求項２７に記載の流体分離装置と、を備えたことを特徴とする。
【００６８】
これにより、請求項１に記載の発明の効果と、請求項２７に記載の発明の効果と、を得ることができる流体混合・分離装置を実現させることができる。
【００６９】
同芯流の最内部に抽出する流体を流す場合には、分流部に形成された抽出口は円状となることが多いが、それ以外の場合では抽出口は円輪状であることが多い。
【００７０】
この抽出口を形成している抽出用隔壁部の形状を、抽出口面積を若干広げるように変更することにより、抽出する流体の回収効率を向上させることができる。また、この抽出口を形成している抽出用隔壁部の形状を、抽出口面積を若干狭めるように変更することにより、抽出する流体の純度を向上させることができる。
【００７１】
請求項３０に記載の発明は、前記同芯整流部及び前記分流部は、互いに平行に配置されたプレート状部材で構成されると共に、互いに面対称構造となる微細流路を有することを特徴とする。
【００７２】
これにより、同芯整流部及び分流部を製造する際、設計時間を約半減できると共に、製造時間も短縮できる。なお、面対称の構造にしなくても上記の分流を行う構造にすることは可能である（例えば後述の図１参照）。この場合、構造がシンプルで安価に製作できるメリットがあるものの、流体の粘度、流速によっては分流部分で流れが乱れ易くなるため、形状や寸法等に配慮する必要がある。
【００７３】
請求項３１に記載の発明は、前記流体混合部内に形成されて前記同芯流を混合させる混合流路の長さが所定長さ以上にされ、前記混合流路の壁面を形成する部材を、前記同芯流の最外層に流れる流体に対して耐性を有する材質の部材で構成したことを特徴とする。
【００７４】
上記所定長さについては、混合を充分に行うのに必要な長さとし、同芯流の拡散速度等を考慮して決定する。
【００７５】
請求項３１に記載の発明により、流体混合部の耐久性を大幅に向上させることができる。
【００７６】
なお、安定した同芯状層流を形成するには、混合流路の流路径を等価径の１０ｍｍφ以下とすることが好ましく、更に、上記所定長さを短くするためには１ｍｍφ以下とすることが好ましい。
【００７７】
請求項３２に記載の発明は、前記流体混合・分離装置を構成する部材が直接接合で接合されていることを特徴とする。
【００７８】
これにより、オーリング等のシール部材が不要になり、ゴム系の材料を腐食する流体にも適用可能な流体混合・分離装置が実現される。
【００７９】
請求項３３に記載の発明は、前記直接接合が常温直接接合であることを特徴とする。
【００８０】
これにより、線膨張係数が互いに異なる部材同士を接合する際、生じる熱応力を低減させることができる。
【００８１】
請求項３４に記載の発明は、前記流体混合・分離装置を直列に接続したことを特徴とする。
【００８２】
これにより、反応完結度、混合度や洗浄度を向上させることが可能になる。
【００８３】
なお、流体混合・分離装置の流出口側、流入口側をテーパ状にすることにより、同一ユニットを多重に直列に連結することが著しく容易になる。
【００８４】
請求項３５に記載の発明は、請求項２９〜請求項３４のうちの何れか１項に記載の流体混合・分離装置をモジュール化して互いに接続したことを特徴とする。
【００８５】
これにより、ナンバリングアップを容易に行うことができるる。
【発明の効果】
【００８６】
本発明は上記構成としたので、反応生成物の流壁への付着を防止することが可能で、低コストで大量生産することができ、メンテナンス性が良好である流体混合装置及び流体混合システムを実現することができる。また、混合後に抽出する液層を他の液層と分離して抽出する流体分離装置及び流体混合・分離装置を実現させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００８７】
以下、実施形態を挙げ、本発明の実施の形態について説明する。第２形態以降では、前に説明した実施形態と同様の構成要素には同じ符号を付してその説明を省略する。
【００８８】
［第１形態］
まず、第１形態について説明する。図１〜図３に示すように、第１形態に係るマイクロリアクター１０は、三液を同芯円状に層流化して同時に混合させることにより反応させる装置である。マイクロリアクター１０は、プレート１２と、プレート１２の上流側及び下流側にそれぞれ配置されてプレート１２を挟持する蓋部材１４及び受け部材１６と、で構成される。
【００８９】
蓋部材１４の上流側には、３本の流入用の配管１８Ａ〜Ｃがそれぞれ着脱自在に取付けられるコネクタ２０Ａ〜Ｃが設けられている。プレート１２には、配管１８Ａ〜Ｃからそれぞれ流出する流体を同芯円状に層流化する微細流路２４が形成されている。受け部材１６には、微細流路２４から流出した三液を同時に混合させて混合流体（反応生成物）とする混合流路２８が形成されており、また、受け部材１６の下流側には、流出用のチューブ３０が着脱自在に取付けられるコネクタ３２が設けられている。
【００９０】
図３に示すように、蓋部材１４には、配管１８Ａ〜Ｃからの流体がそれぞれ流入する蓋部材貫通孔１４Ａ〜Ｃが形成されている。
【００９１】
図３〜図６に示すように、プレート１２の中央には、蓋部材貫通孔１４Ａに連通するプレート貫通孔１２Ａが形成されている。プレート貫通孔１２Ａの内径は、プレート貫通孔１２Ａ内を流体が層流となって流れるように（すなわち、レイノルズ数が２３２０以下になるように）決められている。また、蓋部材貫通孔１４Ａとプレート貫通孔１２Ａとは径が同じにされており、蓋部材貫通孔１４Ａとプレート貫通孔１２Ａとの間に段差が生じないようにされている。
【００９２】
また、プレート１２には、プレート貫通孔１２Ａの周囲にスリット状に形成されたスリット円筒状貫通孔１２Ｂと、スリット円筒状貫通孔１２Ｂ及び蓋部材貫通孔１４Ｂに連通する径方向流路１３Ｂと、が形成されている。径方向流路１３Ｂの流路断面積は、ボトルネックとならないように設定されている。
【００９３】
更に、プレート１２には、スリット円筒状貫通孔１２Ｂの周囲に形成された厚肉短円筒状凹部１２Ｃと、蓋部材貫通孔１４Ｃに連通する外層用貫通孔１１Ｃと、外層用貫通孔１１Ｃ及び厚肉短円筒状凹部１２Ｃに連通する径方向流路１３Ｃ（図２参照）と、が形成されている。径方向流路１３Ｃは、径方向流路１３Ｂと略対称位置に形成されており、また、径方向流路１３Ｃの流路断面積は、ボトルネックとならないように設定されている。
【００９４】
プレート貫通孔１２Ａとスリット円筒状貫通孔１２Ｂとは、薄厚短円筒状の内側隔壁板部３８で区分けされており、スリット円筒状貫通孔１２Ｂと厚肉短円筒状凹部１２Ｃとは、薄厚短円筒状の中側隔壁板部４０で区分けされている。
【００９５】
プレート１２は、厚肉短円筒状凹部１２Ｃの底部を形成すると共にスリット円筒状貫通孔１２Ｂの外周側の流路壁を形成している流路壁形成部４１を有しており、中側隔壁板部４０は流路壁形成部４１の最も内側から流出方向に沿って延び出している。
【００９６】
図２に示すように、プレート１２の一辺の長さＬは、厚肉短円筒状凹部１２Ｃの外径Ｄの１．５倍よりも長くされている。これよりもＬが短いと、機械加工で微細流路２４を形成することが容易でない。プレート１２は、２枚の板部材をそれぞれ加工した上で貼り合わせてもよいし、一枚の板状部材を削り込んで製作してもよい。
【００９７】
図３に示すように、受け部材１６には上述の混合流路２８が形成されており、厚肉短円筒状凹部１２Ｃ、スリット円筒状貫通孔１２Ｂ、及びプレート貫通孔１２Ａからそれぞれ流出する流体が混合流路２８で混合して反応するようになっている。また、受け部材１６の上流側には、マイクロリアクター１０の組立て時に厚肉短円筒状凹部１２Ｃに挿入され、中側隔壁板部４０との間でスリットリング状の外層流路１５Ｃを形成するリング状の隆起部１７が形成されている。
【００９８】
図６、図７に示すように、スリット円筒状貫通孔１２Ｂには、内側隔壁板部３８と流路壁形成部４１とに連続し流出方向に沿っている複数個のリブ４２が配設されている。このリブ４２は、図６に示すように、径方向流路１３Ｂ、１３Ｃが形成されている空間部分を避けて、互いの間隔がほぼ均等になるように配設されている。また、スリット円筒状貫通孔１２Ｂの流出口近くでは、流体を円管状に層流で流出させるために、リブ４２が設けられていない。
【００９９】
以上のような構成により、外層流路１５Ｃ、スリット円筒状貫通孔１２Ｂ、及びプレート貫通孔１２Ａをそれぞれを流れる流体は、同一方向でしかも層流で流れる。従って、これらの３つの流路は各流体の助走区間を設定している。
【０１００】
なお、マイクロリアクターに流す流体の流速が遅い場合、リブ４２がプレート１２の背面にまで到達していても、実用上問題はない。また、図８に示すように下流側端に面取りが施されたリブ４４や、下流端側が流線形にされたリブを設けてもよく、これにより、スリット円筒状貫通孔１２Ｂを通過する流体の流れを、短い距離で安定して円管状の層流にすることができる。
【０１０１】
また、図９に示すように、流れの上流側から下流側にかけて開口が徐々に開くようにテーパが形成されたスリット円筒状貫通孔６２Ｂ及び厚肉短円筒状凹部６２Ｃとしてもよく、これにより、整流効果が得られる。また、このようなテーパがいわゆる抜き勾配となり、高効率で生産できる射出成形によってプレート１２を大量生産することが可能となる。
【０１０２】
なお、ホットエンボスプロセスなどの抜き勾配を必要としない加工方法や、精密打抜き加工等のように、テーパ状に成形することが困難な加工方法を用いる場合、図３、図１０に示すように、テーパ角度が０°であってもよい（すなわちテーパを形成しなくてもよい）。この場合、テーパ形状である場合に比べ、層流を形成するための流速、流体粘度等の条件が制約を受けることを考慮して、装置使用時での生産条件を設定することが必要になることが多い。
【０１０３】
図２に示すように、蓋部材１４の内側には、蓋部材１４の上部中央及び下部中央からそれぞれ延び出している２つの係合棒部４６、４８が設けられており、プレート１２には、係合棒部４６、４８がそれぞれ挿通する嵌め合い孔４７、４９が形成されている。係合棒部４６、４８がそれぞれ嵌め合い孔４７、４９に挿通することにより、蓋部材１４とプレート１２との相互位置が位置合わせされるようになっている。係合棒部４６、４８は互いに径が異なり、嵌め合い孔４７、４９も互いに孔径が異なっており、プレート１２に対して蓋部材１４が上下逆向きに取付けられることが防止されている。
【０１０４】
また、受け部材１６の四隅には、結合用のボルトネジ５２が挿通される挿通孔５４がそれぞれ形成されている。同様に、プレート１２の四隅及び蓋部材１４の四隅にも、それぞれ、挿通孔５６、及び、挿通孔５８が形成されている。
【０１０５】
寸法の一例としては、図３に示すように、プレート貫通孔１２Ａの径ｄが５００μｍφ、スリット円筒状貫通孔１２Ｂの流路幅（隙間）Ｗが１００μｍφ、プレート１２の厚みＴが６００μｍ、リブ４２の肉厚ｔ（図７参照）が１００μｍである。三液を同芯円状の層流としてプレート１２から流出させるためには、レイノルズ数が臨界レイノルズ数（円管の場合２３２０）以下であれば、上記の寸法を変更しても構わない。
【０１０６】
なお、反応させたい物質の拡散速度が、通常、あまり大きくないゆえ、プレート貫通孔１２Ａ、スリット円筒状貫通孔１２Ｂ、及び厚肉短円筒状凹部１２Ｃの径が大きいほど長い反応時間を要する。このため、これらの径が１ｍｍφ以下であることが好ましい。また、加工上での制約や、流す流体の流動抵抗と収量との関係などを考慮し、これらの径は１μｍφ以上であることが好ましい。
【０１０７】
マイクロリアクター１０を構成する部材の材質としては、強度、腐食防止、流動性向上の目的から、ＳＵＳ（ステンレス鋼）製の部材を微細放電加工して微細流路を形成することが多い。なお、表１に示す材質の母材を、それに対応して示した加工方法で加工してマイクロリアクター１０の構成部材とすることが可能であり、このように多種多様な材質のものを多種多様な加工方法で加工して構成部材とすることができる。
【０１０８】
【表１】
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また、プラズマＣＶＤ法などの表面改質処理を行って、ＳｉＮ4、ＳｉＮ2、Ａｌ2Ｏ3などの皮膜をマイクロリアクター１０の構成部材の表面に形成して、耐食性、流動性を向上させてもよい。
【０１０９】
以下、マイクロリアクター１０の作用として、硝酸銀水溶液（ＡｇＮＯ3水溶液）、ゼラチン水溶液、及び、ハロゲン塩水溶液（ＸＣｌ水溶液など。Ｘは、生じさせる反応に応じて選定される）、の三液をマイクロリアクター１０で同時に混合させて感光性乳剤を生成することを説明する。
【０１１０】
本実施形態では、硝酸銀水溶液Ｐとハロゲン塩水溶液Ｒとは、体積換算で１：１で反応が完結する濃度に調液されている。このため、プレート貫通孔１２Ａの流れ方向に垂直な面での断面積と、外層流路１５Ｃの流れ方向に垂直な面での断面積とを１：１とし、微細流路２４で層流化された硝酸銀水溶液Ｐとハロゲン塩水溶液Ｒとが、同じ流速で同じタイミングでゼラチン水溶液Ｑとの反応を完結するように工夫されている
流体の粘度の影響、ハロゲン塩水溶液Ｒと混合流路２８やチューブ３０の内壁面との間に生じるせん断抵抗力等により、硝酸銀水溶液Ｐとハロゲン塩水溶液Ｒとに流速差が生じる場合には、濃度や圧力を調整してゼラチン水溶液Ｑ内での反応条件を最適化する。
【０１１１】
本実施形態では配管１８Ａに硝酸銀水溶液Ｐ、配管１８Ｂにゼラチン水溶液Ｑ、配管１８Ｃにハロゲン塩水溶液Ｒをそれぞれ流す。
【０１１２】
この結果、硝酸銀水溶液Ｐは蓋部材貫通孔１４Ａを経由してプレート貫通孔１２Ａに、ゼラチン水溶液Ｑは蓋部材貫通孔１４Ｂ及び径方向流路１３Ｂを順次経由してスリット円筒状貫通孔１２Ｂに、ハロゲン塩水溶液Ｒは蓋部材貫通孔１４Ｃ、外層用貫通孔１１Ｃ、径方向流路１３Ｃを順次経由して外層流路１５Ｃに、それぞれ流入する。
【０１１３】
従って、プレート１２の下流側では、プレート貫通孔１２Ａから硝酸銀水溶液Ｐが、スリット円筒状貫通孔１２Ｂからゼラチン水溶液Ｑが、外層流路１５Ｃからハロゲン塩水溶液Ｒが、それぞれ流出し、受け部材１６の混合流路２８内に、最内層が硝酸銀水溶液層Ｐ１、中間層がゼラチン水溶液層Ｑ１、最外層がハロゲン塩水溶液層Ｒ１である状態で流入する。
【０１１４】
そして、混合流路２８及びチューブ３０を流れていく過程で、硝酸銀水溶液及びハロゲン塩水溶液がゼラチン水溶液層Ｑ１内に拡散し、その中で反応し、反応生成物である感光性乳剤が合成される。
【０１１５】
このように、混合流路２８に層状で流入してチューブ３０を流れていくゼラチン水溶液層Ｑ１に、外側からハロゲン塩水溶液Ｒが、内側から硝酸銀水溶液Ｐがそれぞれ同時に拡散して流入してくるので、反応（混合）が終了するまでにかかる時間を大幅に短縮することができる。また、ゼラチン水溶液の外側にはハロゲン塩水溶液層Ｒ１が層流状態で流れるため、反応生成物である感光性乳剤Ｓが混合流路２８の流壁に付着することを防止できる。
【０１１６】
また、混合流路２８とコネクタ３２との接続口、及び、コネクタ３２とチューブ２７との接続口には、何れも多少の段差があるが、ハロゲン塩水溶液２１がこの段差に液溜りを形成するため、反応層であるゼラチン水溶液層Ｒ１は、層流状態を維持している（図３参照）。
【０１１７】
同じ理由で、微細流路の加工面を鏡面化しなくとも、ハロゲン塩水溶液Ｒが流路壁面の微小凹部に液溜りを形成するため、反応層であるゼラチン水溶液層Ｑ１が層流状態に維持される。また、荒れた流路内面に反応生成物である感光性乳剤Ｓが付着して流路閉塞が生じることを回避できる。
【０１１８】
以上説明したように、第１形態では、蓋部材１４、プレート１２、及び受け部材１６がモジュール形式になっていて、何れもマイクロリアクター１０に着脱自在になっている。これにより、メンテナンスをする際、蓋部材１４、プレート１２、及び受け部材１６のうちメンテナンスが必要な部材のみ取外してメンテナンスすることができるので、メンテナンスが著しく容易になると共に、メンテナンスにかかる時間を大幅に短縮することができる。メンテナンスに限らず、部品の交換であっても同様である。
【０１１９】
また、同芯円状に三液を流出させて混合流路２８で混合させており、プレートの流出口でいきなり三液を混合させていないので、プレート１２の流出口に生成物の固化物が付着することを防止できる。
【０１２０】
更に、微細流路２４の構造が、プレート１２を１枚の部材で構成させることができる構造になっているので、プレート１２の製造が容易である。
【０１２１】
また、最外層にハロゲン塩水溶液層Ｒ１を層流で流しているので、混合流路２８内の流壁に反応生成物である感光性乳剤Ｓが付着することが防止される。
【０１２２】
［第２形態］
次に、第２形態について説明する。図１１に示すように、第２形態に係るマイクロリアクター７０は、第１形態に比べ、プレート貫通孔１２Ａに挿入される円柱状の芯材７２を有する蓋部材７４を、蓋部材１４（図１、図２参照）に代えて備えており、芯材７２と内側隔壁板部３８とによって環状流路が形成されるようになっている。
【０１２３】
これにより、芯材７２の径を予め調整して設定することによって、混合流路２８（図３参照）内に流入する最外層（例えばハロゲン塩水溶液の層）が流壁から受ける流体抵抗と、最内層（例えば硝酸銀水溶液の層）が流壁（芯材表面）から受ける流体抵抗とを等しくすることができる。また、スリット円筒状貫通孔１２Ｂ及び混合流路２８（何れも図３参照）の径を大きくしても最内層の幅（すなわち、芯材７２と内側隔壁板部３８（図３参照）とによって形成される流路の流路幅）を狭くすることができるので、１ｍｍφ以上の大型のマイクロリアクターを実現させることができる。更に、流体同士の接触界面の面積を大きくすることができるので、マイクロリアクター１台当たりの収量を大幅に増大させることができる。
【０１２４】
［第３形態］
次に、第３形態について説明する。図１２に示すように、第３形態に係るマイクロリアクター８０は、第１形態に比べ、蓋部材１４との間でプレート１２を挟持する受け部材８６にコネクタ２０Ｃが設けられ、このコネクタ２０Ｃに配管１８Ｃが接続されている例である。
【０１２５】
反応の促進等を行うために、チューブ３０を湯浴等の温熱媒体の中を通過させて温度コントロールしている場合、第１形態で説明したように、コネクタ２０Ｃをコネクタ２０Ａ、２０Ｂ（図１参照）が取付けられている側と同じ側に設けることが多いが、チューブ３０を温熱媒体の中を通過させる必要がない場合、本実施形態は、配管１８Ｃの配置位置に自由度を持たせると共に、第１形態で説明したような外層用貫通孔１１Ｃ（図１、図３参照）を、蓋部材１４に形成する代わりに受け部材８６に形成する形態として有効である。
【０１２６】
［第４形態］
次に、第４形態について説明する。図１３に示すように、第４形態に係るマイクロリアクターは、第１形態に比べ、蓋部材１４と受け部材１６（図１〜図３参照）とによって挟持されるプレート９２に形成された微細流路９４の形状が異なっており、微細流路９４は、プレート９２の流出側、流入側から見て矩形状である。
【０１２７】
すなわち、最外層の流体（例えばハロゲン塩水溶液）と中間層の流体（例えばゼラチン水溶液）とを仕切る中側隔壁板部１００と、中間層の流体と最内層の流体（例えば硝酸銀水溶液）とを仕切る内側隔壁板部９８とは、プレート９２の流出側から見て何れも矩形状である。これに合わせて、受け部材の混合流路（図示せず）も矩形状である。
【０１２８】
また、中側隔壁板部１００の外周側には、中側隔壁板部１００の平坦部を補強するための補強リブ１０２が設けられており、これにより、中側隔壁板部１００の平坦部が補強されている。なお、プレート９２の流出側から見て中側隔壁板部１００が円筒状であっても、補強リブ１０２を設けることは強度性向上の観点で有効である。
【０１２９】
第４形態により、プレートに形成する微細流路の外形形状を任意にすることができる。
【０１３０】
［第５形態］
次に、第５形態について説明する。図１４に示すように、第５形態に係るマイクロリアクターは、第１形態に比べ、プレート１１２に形成された微細流路１１４の形状が異なっており、微細流路１１４は、プレート１１２の流出側、流入側から見てジグザグ状（例えば星型状或いは人手状）である。
【０１３１】
すなわち、最外層の流体（例えばハロゲン塩水溶液の層）と中間層の流体（例えばゼラチン水溶液の層）とを仕切る中側隔壁板部１２０と、中間層の流体と最内層の流体（例えば硝酸銀水溶液の層）とを仕切る内側隔壁板部１１８とは、プレート１１２の流出側から見て何れもジグザグ状である。これに合わせて、受け部材の混合流路（図示せず）もジグザグ状である。このような流路を加工により形成するには、既存の微細放電加工技術等によって行うことができる。
【０１３２】
第５形態により、流体同士の接触界面の面積を大きくすることができるので、反応時間を短縮させることができると共に、マイクロリアクター１台当たりの収量を大幅に増大させることができる。
【０１３３】
［第６形態］
次に、第６形態について説明する。図１５に示すように、第６形態に係るマイクロリアクターは、第１形態に比べ、プレート１２２に形成された微細流路１２４の形状が異なっており、内側隔壁板部１２８のみ流出側から見てジグザグ状にし、中側隔壁板部４０を従来と同様に円筒状にしている。なお、第１形態と同様のリブ４２が設けられている。
【０１３４】
同芯円状に層流を形成し、各流体層の断面積を均一にした場合、最内層を流れる流体（すなわち中央の流路を流れる流体）のほうが、最外層を流れる流体に比べ、中間層を流れる流体との界面面積（接触面積）が小さくなる。従って、最内層中央の流路を流れる流体から中間層の流体への拡散速度が、最外層を流れる流体から中間層の流体への拡散速度よりも遅くなるため、反応が完了するまでにかかる時間が長くなるという事態が生じ得ることが考えられる。第６形態では、内側隔壁板部１２８のみジグザグ状にし、中側隔壁板部４０を従来と同様に円筒状にしており、これにより、中間層の内周側と外周側とで界面面積を同じにすること、すなわち拡散速度を同じにすることが可能になり、反応時間を短縮させることができる。
【０１３５】
［第７形態］
次に、第７形態について説明する。図１６に示すように、第７形態に係るマイクロリアクターは、第５形態に比べ、プレート１３２に設けられて最内層と中間層とを仕切る内側隔壁板部１３８が第５形態と同様にジグザグ状であるが、最外層と中間層との間を仕切る中側隔壁板部１４０の外周、すなわち最外層の流路の内周面が断面円状になっており、最外層の流路の外周も断面円状になっている。従って、最外層は、流出側から見てリング状になっていて薄層化されている。
【０１３６】
本実施形態では、最内層の流体、及び、中間層の流体を、何れも意図的に臨界レイノルズ数を超える条件で流し、乱流化させる。これにより、最内層の流体と中間層の流体との反応が急速に進展し、短時間で終了する。また、たとえ反応生成物が劇薬或いは高腐食性物質であったとしても、最外層の流路の外側流壁を、反応生成物に対して最外層の流体で保護することができる。
【０１３７】
［第８形態］
次に、第８形態について説明する。図１７に示すように、第８形態に係るマイクロリアクター１５０は、第１形態に比べ、プレート１２と受け部材１６との間に、乱流を発生させるオリフィス１５１が形成されたオリフィス板１５２が着脱自在に設けられている。
【０１３８】
このように、蓋部材１４と受け部材１６とによて挟まれる板状部材を多層化して、乱流を発生させるオリフィス板１５２の交換を容易にしておくことにより、高価な微細流路を有するプレート１２を交換せずに多種多様な流体にフレキシブルに対応できるマイクロリアクターを実現させることができる。
【０１３９】
オリフィス板１５２は、プレート１２と同様、表１に示したように、多種多様な材質のものを多種多様な加工方法で加工して得ることができる。
【０１４０】
［第９形態］
次に、第９形態について説明する。図１８に示すように、第９形態に係るマイクロリアクター１６０は、第１形態に比べ、装置構成を簡略化して２層の同芯層流を形成する構成とし、この２層の流体を化学反応或いは混合させる形態である。
【０１４１】
マイクロリアクター１６０の蓋部材１６４に設けられているコネクタは、配管１８Ａが接続されるコネクタ２０Ａ、及び、配管１８Ｂが接続されるコネクタ２０Ｂの２個であり、第１形態で説明したコネクタ２０Ｃは設けられていない。また、プレート１６２は、第１形態で説明したプレート１２（図１〜３参照）に比べ、最外層の流路を形成していない。更に、受け部材１６６には、第１形態で説明した隆起部１７（図１参照）が形成されていない。
【０１４２】
本実施形態により、装置構成をより簡素にしたマイクロリアクターが実現される。また、微細流路を形成したプレートを積層させること、すなわち、蓋部材１６４と受け部材１６６との間にプレートを複数枚設けることにより、多層の同芯層流を形成させることができる。
【０１４３】
［第１０形態］
次に、第１０形態について説明する。図１９に示すように、第１０形態に係るマイクロリアクター１７０は、第９形態に比べ、微細流路を有するプレートを積層構造にして設けたものである。
【０１４４】
マイクロリアクター１７０は、蓋部材１７４と、蓋部材１７４の側から順次積層された第１プレート１７８、仕切りプレート１７９、及び、第２プレート１８０（図１、図２も参照）と、受け部材１８６（図１、図２も参照）と、を備えている。
【０１４５】
蓋部材１７４には、第１形態で説明した蓋部材１４（図２参照）に比べ、蓋部材貫通孔１７４Ｄが更に形成されており、蓋部材貫通孔１７４Ｄには、蓋部材貫通孔１４Ａ〜Ｃと同様に、コネクタ及び配管が接続されている。
【０１４６】
第１プレート１７８には、蓋部材貫通孔１４Ａに連通する第１プレート貫通孔１７８Ａと、第１プレート貫通孔１７８Ａの周囲に形成されたスリット円筒状貫通孔１７８Ｄと、蓋部材貫通孔１７４Ｄ及びスリット円筒状貫通孔１７８Ｄとに連通する径方向流路１７７Ｄと、が形成されている。更に、第１プレート１７８には、蓋部材貫通孔１４Ｂに連通する第１プレート貫通孔１７８Ｂと、蓋部材貫通孔１４Ｃに連通する第１プレート貫通孔１７８Ｃと、が形成されている。このような構成により、スリット円筒状貫通孔１７４Ｄから流出する流体は、第１プレート貫通孔１７８Ａから層流となって流出する流体の周囲を覆う状態で、層流となって流出する。
【０１４７】
仕切りプレート１７９には、第１プレート貫通孔１７８Ａから流出する流体と、スリット円筒状貫通孔１７４Ｄから流出する流体と、を混合させる第１混合流路１８８を有する。また、仕切りプレート１７９には、第１プレート貫通孔１７８Ｂから流出した流体を通過させる仕切りプレート貫通孔１７９Ｂと、第１プレート貫通孔１７８Ｃから流出した流体を通過させる仕切りプレート貫通孔１７９Ｃと、が形成されている。
【０１４８】
第２プレート１８０の構成は、第１形態で説明したプレート１２（図１〜図３参照）に比べ、プレート中央に形成されている第２プレート貫通孔１８２の径と、第２プレート貫通孔１８２の周囲に形成されているスリット円筒状貫通孔１８４と、が第１混合流路１８８に合わせて若干大きめにされていること以外は、同じ構成にされている。
【０１４９】
受け部材１８６の構成も、第１形態で説明した受け部材１６（図１〜図３参照）に比べ、混合流路（図示せず）の径がスリット円筒状貫通孔１７４Ｄに合わせて若干大きめにされていること以外は、同じ構成にされている。
【０１５０】
本実施形態により、４層の同芯円状の層流を流出させて四液を混合させることができる。
【０１５１】
［第１１形態］
次に、第１１形態について説明する。図２０に示すように、第１１形態に係るマイクロリアクター１９０は、第１形態と同じ構成の２台のマイクロリアクター１０Ｘ、１０Ｙを、配管１９８によって直列に接続した装置である。
【０１５２】
これにより、五液を５層の同芯円状の層流で流出させて混合、更には反応させることができる。また、同じ構成のマイクロリアクターを更に直列に接続することにより、更に多くの層の層流を形成して混合させることができる。
【０１５３】
［第１２形態］
次に、第１２形態について説明する。図２１に示すように、第１２形態に係るマイクロリアクター２００は、第１１形態に比べ、配管１９８に代えて、連結部材２０４を用いてマイクロリアクター１０Ｘとマイクロリアクター１０Ｙとを接続している。連結部材２０４に設けられている配管の配管口周囲には、全てオーリング２０６が配置されており、別部材と外力により密着させることにより流体の漏れが防止される。上流側のマイクロリアクター１０Ｘの蓋部材１４Ｘと、下流側のマイクロリアクター１０Ｙの受け部材１６Ｙとは、ボルトネジ２０２で固定されている。
【０１５４】
連結部材２０４は、上流側のマイクロリアクター１０Ｘの受け部材１６Ｘ、下流側のマイクロリアクター１０Ｙの蓋部材１４Ｙと面する部位以外の面にも、配管口を有しており、例えば、連結部材２０４の上面に２つの配管口２０７、２０８が形成されている。これにより、更に拡散させる二液の流入口を、連結部材２０４の上面等の任意の面に設けることが可能になる。
【０１５５】
本実施形態により、第１１形態に比べ、配管１９８（図２０参照）のような変形力を受け易い部位をなくすことができると共に、この配管１９８を接続するためのコネクタを設けなくて済み、装置構成をコンパクトにすることができる。
【０１５６】
［第１３形態］
次に、第１３形態について説明する。図２２（Ａ）及び（Ｂ）に示すように、第１３形態に係るマイクロリアクター２１０は、第１２形態に比べ、クランパー２１２を用いて構成部材を固定している。クランパー２１２は、コネクタ３２を貫通させる開口が形成された板部材２１４を有しており、コネクタ３２に流出用のチューブ３０が接続されている。
【０１５７】
本実施形態により、モジュール化されたマイクロリアクター２１０を実現させることができる。
【０１５８】
［第１４形態］
次に、第１４形態について説明する。図２３に示すように、第１４形態に係るマイクロリアクター２２０は、第１３形態に係るマイクロリアクター２１０を縦方向に列べて別のクランパー２２２で固定したものである。クランパー２２２の形状を変更して、図２４に示すように幅広のクランパー２２４を用いることにより、マイクロリアクター２１０を面状に配列したマイクロリアクター２３０とすることも可能である。
【０１５９】
これにより、マイクロリアクター２１０同士を接続する配管やコネクタを設けなくて済み、コンパクトなマイクロリアクター２２０やマイクロリアクター３０が実現される。
【０１６０】
なお、クランパー２１０の流体供給口（反応生成物の流出口）を標準化することにより、マイクロリアクター２２０の構成部材、すなわち、蓋部材、プレート、受け部材、連結部材等の構成部材を良好なものに交換するのみで生産設備（すなわちマイクロリアクター２２０やマイクロリアクター２３０）の更新を行うことができ、設備更新を短時間で極めて容易に行うことができる。
【０１６１】
［第１５形態］
次に、第１５形態について説明する。図２５に示すように、第１５形態に係るマイクロリアクター２４０は、第１形態に比べ、隣り合う部材、すなわち、蓋部材２４４、プレート２４２、及び受け部材２４６の対角線上の角部にインロー構造部２４８が形成されている。隣り合う部材にインロー構造部が設けられているとは、隣り合う部材の一方側に凸部を設け、他方側に、この凸部と係合する凹部が設けられた構造部のことである。
【０１６２】
本実施形態により、プレート部材の積層数が増減しても位置合わせが容易である。なお、このインロー構造は、マイクロリアクターとクランパーとの位置合わせにも有効である。
【０１６３】
［第１６形態］
次に、第１６形態について説明する。図２６に示すように、第１６形態に係るマイクロリアクター２５０は、設置するマイクロリアクター２１０の総数がクランパー２２４で固定できる数量よりも少ない場合にダミーブロックを用いる例である。ダミーブロックとしては、流路が形成されていない連結部材２５４を用いている。
【０１６４】
本実施形態により、クランパー２２４の形状を変更することなく、設置するマイクロリアクターの個数を任意の個数に低減させることが可能になる。
【０１６５】
［第１７形態］
次に、第１７形態について説明する。第１７形態に係るマイクロリアクターは、第１形態に比べ、蓋部材１４、プレート１２、及び、受け部材１６（何れも図１、図２参照）を、ボルトネジで固定する代わりに接着剤で固定している。接着剤で固定する際、接着剤のはみ出しを防ぐために転写塗布、精密ディスペンシンサー等を利用した精密塗布を行うことが好ましい。
【０１６６】
このように、直接接合を利用することで、接着剤のはみ出しの問題を回避できる。
【０１６７】
なお、蓋部材１４、プレート１２、受け部材１６の材質を同じにした場合、加熱直接接合を適用することができる。材質が異なる場合、熱膨張によって生じる歪を低減させるために、常温直接接合することが好ましい。
【０１６８】
［第１８形態］
次に、第１８形態について説明する。第１８形態に係るマイクロリアクターは、第１形態に比べ、蓋部材１４、プレート１２、受け部材１６（何れも図１、図２参照）を磁力で互いに引き寄せさせている。例えば、プレート１２を炭素鋼などの磁性材料で製作し、蓋部材１４及び受け部材１６を鉄系の材料で製作する。この結果、プレート１２が蓋部材１４及び受け部材１６を磁力で吸引している。
【０１６９】
微細流路２４では、流体の圧力が高くても各部材を引き離そうとする力は小さいため、磁力が弱くても問題にならない場合が多い。また、マイクロリアクターに外部から逆磁界を付与して永久磁性を消去することで、分解させること、すなわち各部材単位にすることを容易に行うことができる。
【０１７０】
蓋部材１４、プレート１２、及び受け部材１６が互いに磁力で吸引し合う限り、蓋部材１４や受け部材１６を磁性材料で構成させてもよい。
【０１７１】
強い保持力が必要な場合、ネオジウム−鉄−ボロン系の磁石を用いてプレート１２を製作すると、磁力が強いため、強力な保持力が得られる。ネオジウム−鉄−ボロン系の磁石は、一般に、「原料溶解→粉砕→磁界中プレス成形→液相燒結→時効」の手順によって得ることができるが、この生産方法は、本実施形態にも適用させることができる。
【０１７２】
また、最外層に磁性流体を流すことによって、微細流路、配管内面に磁性保護層を形成することができ、これにより、流壁の被覆効果の向上を図ることができる。
【０１７３】
［第１９形態］
次に、第１９形態について説明する。図２７に示すように、第１９形態に係るマイクロリアクターでは、一枚のプレート２６２に微細流路２４を多数配置し、ナンバリングアップを実施した例である。プレート２６２は、直接接合によって蓋部材と受け部材とに結合（接着）されており、オーリングを省略し、配管の本数、長さを最小限に抑えている。
【０１７４】
製作技術しては、ドライエッチング等の半導体製造技術、マイクロインプリント等の塑性加工技術、レーザーアブレーション等を利用することができる。
【０１７５】
本実施形態により、マイクロリアクターの高密度実装が可能になる。
【０１７６】
［第２０形態］
次に、第２０形態について説明する。図２８に示すように、第２０形態に係る流体混合システム２７０は、蓋部材２７４と、受け部材２７６と、蓋部材２７４及び受け部材２７６によって挟持されるプレート２７２と、蓋部材２７４に接続された配管２７８Ａ〜Ｃと、を備えている。これらは、第１形態で説明したのと同様の構成であるがスケールアップされたものである。また、流体混合システム２７０は、第１形態等で示したチューブ３０（図１、図２参照）の代わりに流体４を収容する収容容器２７６を備えている。
【０１７７】
流体４としては、油類等のように、用いる他の流体よりも比重が軽く、かつ、互いに新和性の無い液体を収容容器２７６に収容させて用いる。また、配管２７８Ａ〜Ｃにそれぞれ流して原料として用いる流体１〜３と、上記の流体４との比重が、流体４＜流体３＜流体２＜流体１の順となるように、かつ、混合された流体を反応終了後に分離可能となるように、流体１〜４を選定しておく。流体４の比重が軽過ぎると、同芯状層流は重力によって加速し、乱流状態になるため、流体の比重・粘度は、同芯状層流が崩れない範囲で設定する。流体１〜３は、例えば、流体１が硝酸銀水溶液、流体２がゼラチン水溶液、流体３がハロゲン塩水溶液である。
【０１７８】
本実施形態では、流体３５の中を、流体１が最内層として、流体２が中間層として、流体３が最外層としてそれぞれ流す。
【０１７９】
その際、流体１が流体２の中へ拡散すると共に、流体１の中へ流体２が拡散浸入してくる。上記の流体では、流体１の比重が最も重いので、収容容器２７６内では、流体１に流体２が拡散浸入したものが最底層として滞留する。
【０１８０】
流体混合システム２７０は、配管２７８Ａに接続され、配管２７８Ａに流体を送り出す循環ポンプ２８０Ａと、循環ポンプ２８０Ａの下流側に接続されたミキサー２８２Ａと、ミキサー２８２Ａの下流側に接続されたフィルタ２８４Ａと、反応物質をミキサー２８２Ａへ供給する供給ライン２８６Ａと、を備えている。収容容器２７６の最底層に滞留した流体を導出する位置には配管２８８Ａが接続され、フィルタ２８４Ａの下流側はこの配管２８８Ａに接続されている。
【０１８１】
従って、収容容器２７６の最底層に滞留した流体（流体１に流体２が拡散浸入したもの）は、フィルタ２８４を通過する。そして、供給ライン２８６Ａから反応物質が流入し、ミキサー２８２Ａで混合され、循環ポンプ２８０Ａで再び配管２７８Ａに送り出される。
【０１８２】
また、最外層の流体３が流体２の中へ拡散すると共に、流体３の中へ流体２が拡散してくる。上記の流体では、流体３の比重は流体３５の次に軽いので、収容容器２７６内では、流体４が最上層として滞留し、流体３に流体２が拡散浸入したものは、流体３５のすぐ下の層に滞留する。
【０１８３】
流体混合システム２７０は、配管２７８Ｃに接続され、配管２７８Ｃに流体を送り出す循環ポンプ２８０Ｃと、循環ポンプ２８０Ｃの下流側に接続されたミキサー２８２Ｃと、ミキサー２８２Ｃの下流側に接続されたフィルタ２８４Ｃと、反応物質をミキサー２８２Ｃへ供給する供給ライン２８６Ｃと、を備えている。収容容器２７６の流体４の層のすぐ下の層に滞留した流体を導出する位置には配管２８８Ｃが接続され、フィルタ２８４Ｃの下流側はこの配管２８８Ｃに接続されている。
【０１８４】
従って、収容容器２７６内で、流体４のすぐ下の層に滞留した流体（流体３に流体２が拡散浸入したもの）は、フィルタ２８４Ｃを通過する。そして、供給ライン２８６Ｃから反応物質が流入し、ミキサー２８２Ｃで混合され、循環ポンプ２８０Ｃで再び配管２７８Ｃに送り出される。
【０１８５】
また、流体２は、流体１と流体３との間の中間層として流れ、この流体２が流体１及び流体３の中へ拡散すると共に、流体２の中へ流体１及び流体３が拡散してくる。流体２の比重は流体１よりも軽く流体３よりも重いので、収容容器２７６内では、流体２に流体１及び流体３が浸入した３液混合流体５は、最底層のすぐ上の層として滞留する。
【０１８６】
この３液混合流体５は、３液（流体１、流体２、及び、流体３）が適度に混合してなる乳剤６と、流体２とで構成される。
【０１８７】
流体混合システム２７０は、配管２７８Ｂに接続され、配管２７８Ｂに流体を送り出す循環ポンプ２８０Ｂと、循環ポンプ２８０Ｂの下流側に接続されたフィルタ２８４Ｂと、フィルタ２８４Ｂの下流側に接続された分離装置２８５と、を備えている。収容容器２７６の最底層のすぐ上の層に滞留した流体を導出する位置には配管２８８Ｂが接続され、分離装置２８５の下流側はこの配管２８８Ｂに接続されている。
【０１８８】
従って、収容容器２７６の最底層のすぐ上の層に滞留した流体は、分離装置２８５で、乳剤６と、流体２と、に分離される。乳剤６は、分離装置２８５に接続された乳剤流出用配管２９０で流入して回収される。分離してなる流体２は、フィルタ２８４Ｂを通過し、循環ポンプ２８０Ｂで再び配管２７８Ｂに送り出される。
【０１８９】
本実施形態では、受け部材２７６に接続する流出用のチューブを設けなくて済むと共に、流体４の温度をヒーター２９２等で制御することで、反応温度の精密なコントロールが可能になるという効果が得られる。また、流体１〜３の媒体をリサイクルして利用することができる。
【０１９０】
なお、ミキサー２８２Ａ〜Ｃに、第１形態や第２形態で説明したマイクロリアクターを適用すると、より効率的な混合が可能となる。
【０１９１】
［第２１形態］
次に、第２１形態について説明する。図２９に示すように、第２１形態に係るマイクロリアクターでは、プレート３０２に微細構３０４、３０６を形成し、それぞれに温度センサ３０５、ヒータ３０７を組込んでいる。これにより、高精度な温度コントロールが可能となり、反応の均一化、高効率化が可能となる。
【０１９２】
なお、プレート３０２としてシリコン部材を使用することにより、プレート３０２にＭＥＭＳ技術を用いて温度センサー、ヒーターを直接実装することが可能である。また、プレート３０２に両面から加工することが困難な場合には、片面ずつエッチング等で微細加工を施し、非加工面同士を背面接合しても良い。
【０１９３】
［第２２形態］
次に、第２２形態について説明する。図３０に示すように、第２１形態は、ウエハ同士を接合したあと分割することで、マイクロリアクターを製作した例である。
【０１９４】
本実施形態では、ウエハ３１２をエッチング加工することにより、互いに連続する複数のプレートを配列された状態で製作すると共に、ウエハ３１４及びウエハ３１６もそれぞれエッチング加工して、互いに連続する複数の蓋部材及び受け部材をそれぞれ配列された状態で製作する。
【０１９５】
そして、常温直接接合でウエハ同士を接合し、ダイシングにより個々のマイクロリアクター３２０に分割している。
【０１９６】
このようなウエハレベル実装技術により、マイクロリアクターの製造効率をより一層高めることが可能である。
【０１９７】
なお、図３１、図３２に示すように、ウエハ３１８Ａ〜Ｇを重ね合わせた状態で流路が形成される構成にしておくことにより、ウエハ３１８Ａ〜Ｇをダイシングせずに、流体混合装置を多数配列した状態にすることができる。
【０１９８】
これにより、ナンバリングアップして反応生成物を多量に製造する場合、配管作業にかかる時間を大幅に低減させることができる。また、少数（図３１では３箇所）の供給口３１７から流体を多数の同芯整流部へ供給して、多数の流体混合部から排出された混合流体を１個の取出口３１９から取り出すことができる。このような構成では、従来からあった通常の流体混合装置では詰まりを起こす懸念があるが、同芯型で流体を流出させることで、詰まり難い大型の装置を構築することができる。
【０１９９】
［第２３形態］
次に、第２３形態について説明する。図３３に示すように、第２３形態に係るマイクロリアクターは、第２形態に比べ、プレートの構成が異なる。プレート３２２には、第２形態で説明したスリット円筒状貫通孔１２Ｂ（第１形態で説明した図４参照）に代えて同一円上に配置された多数の中間層流出孔３２４が形成されていると共に、第２形態で説明した厚肉短円筒状凹部１２Ｃ（図１１参照）に代えて同一円上に配置された多数の最外層流出孔３２６が形成されている。
【０２００】
これにより、中間層流出孔３２４及び最外層流出孔３２６から流出した流体によって乱流を発生させることができ、或いは層流であっても相互の流体同士の接触界面を広くすることができる。従って、第２形態に比べ、混合させるのにかかる時間を更に短縮することができる。
【０２０１】
［第２４形態］
次に、第２４形態について説明する。図３４、図３５に示すように、第２４形態に係るマイクロリアクター３３０は、二液を同芯円状に層流化して同時に混合させることにより反応させ、更に、流路芯側を流れる流体を抽出物として得る装置である。
【０２０２】
マイクロリアクター３３０は、第１プレート３３２（図３６も参照）と、第１プレート３３２の上流側及び下流側にそれぞれ配置されて第１プレート３３２を挟持する第１蓋部材３３４及び混合流路部材３３６と、を備えている。第１プレート３３２及び第１蓋部材３３４は、マイクロリアクターに着脱自在になっている。また、第１プレート３３２及び第１蓋部材３３４は、第１形態に比べ、最外層に流すための流路が形成されておらず、以下のような構成にされている。
【０２０３】
すなわち、第１蓋部材３３４の上流側には、２本の流入用の配管１８Ａ、Ｂがそれぞれ着脱自在に取付けられるコネクタ２０Ａ、Ｂが設けられている。第１プレート３３２には、配管１８Ａ、Ｂからそれぞれ流出する流体を同芯円状に層流化する第１微細流路３４４が形成されている。
【０２０４】
また、混合流路部材３３６には、第１微細流路３４４から流出した二液を同時に混合させて混合流体（反応生成物）とする混合流路３３６Ｆが形成されており、第１微細流路３４４から流出した二液が同芯状層流を維持しながら反応・拡散・洗浄などが進行するようになっている。
【０２０５】
更に、マイクロリアクター３３０は、混合流路部材３３６の下流側に配置された第２プレート３３７（図３７も参照）と、第２プレート３３７を混合流路部材３３６とで挟持する第２蓋部材３３９と、を備えている。第２プレート３３７及び第２蓋部材３３９は、マイクロリアクター３３０に着脱自在になっている。
【０２０６】
第２プレート３３７には、混合流路３３６Ｆから同芯層流３４０で流出する流体のうち、流路芯側を流れる芯側流体３４１と、流路壁側（流路周側）を流れる壁側流体３４３と、を分離して取出すための第２微細流路３４６が形成されている。第２蓋部材３３９には、第２微細流路３４６によって分離して流出した芯側流体３４１及び壁側流体３４３をそれぞれ送り出す流出路３３９Ａ、Ｂが形成されている。
【０２０７】
この第２微細流路３４６を形成するために、第２プレート３３７には、図３７に示すように、同芯層流３４０が流入する流入口３４８と、この流入口３４８内にリング状の抽出口３５０Ｉを有する抽出用隔壁板部３５０と、が形成されている。
【０２０８】
第２蓋部材３３９と第２プレート３３７との組み合わせは、第１プレート３３２と第１蓋部材３３４との組み合わせの鏡面対称型（面対称）になっており、二液を同芯状層流に形成し、混合流路３３６Ｆを通過した同芯層流３４０を二液に分離することが可能になっている。
【０２０９】
なお、第２プレート３３７のセンター孔径（抽出用隔壁板部３５０の内径）を第１プレート３３２のそれと比較して若干量大きくすることで、抽出物質である芯側流体３４１の分離・回収率を向上させることができる。一方、第２プレート３３７のセンター孔径を第１プレート３３２のそれより若干小さくすると、芯側流体３４１の純度を向上させることができる。
【０２１０】
本形態では、例えば、芯側流体３４１を有機系顔料分散剤、壁側流体３４３を水とする。水の水酸基イオンが有機系顔料分散剤に拡散することで、有機系顔料が析出する。析出した有機顔料は、水酸基イオンと比較して大きく、拡散速度が小さいことから、その外周を取り巻く水の層（壁側流体３４３）に殆ど拡散しない時間内に、水酸基の拡散・有機系顔料の析出が完了する。このため、有機系顔料が混合流路３３６Ｆの壁面に付着する心配が無い。
【０２１１】
流体分離後、すなわち第２プレート３３７の通過後は、壁面に有機系顔料が付着する心配があるが、分離のための第２プレート３３７は比較的薄く製作することが可能であり、洗浄も容易である。また、第２蓋部材３３９の流路は微細流路である必要性が無いため、閉塞の懸念は少ない。
【０２１２】
混合流路部材３３６にヒーター、或いはペルチエ素子を組込むことにより混合流路３３６Ｆ内の流体を適当な温度に加温することで、拡散速度を速め、混合流路３３６Ｆを短くすることが可能である。一方、混合流路部材３３６に冷却装置を組み込むことで、析出速度を速めることも可能である。さらに、加温／冷却を組み合わせることで、より一層の効果が期待できる。
【０２１３】
マイクロリアクターの材質としては、例えば、耐熱性が高く、しかも有機系顔料分散剤に対して耐久性が高いＳＵＳを用いている。ただし、本形態の場合、有機系物質が水の層で被覆されるため、一般に有機系の材料に弱い樹脂であっても、その加工適性を活かし、混合流路部材３３６の構成部材として利用することが可能である。
【０２１４】
混合流路３３６Ｆの径は、Ｒｅ数の値が２３００以下となる径であれば良い。流量、流体の粘性にも依存するが、混合流路３３６Ｆの等価直径が１０ｍｍφ以下であれば、殆どの場合Ｒｅ数の値が２３００以下となり、ほぼ層流が形成される。ただし、物質の拡散時間は、その距離の二乗に比例するため、混合流路３３６Ｆの等価直径が大きいと、拡散（反応・洗浄）が完了するまでに長い時間が必要になるので、混合流路３３６Ｆを長くする必要がある。このため、実用的には、混合流路３３６Ｆの等価直径を１ｍｍφ以下にするのが好ましい。
【０２１５】
本形態では、図３４、図３５、図３７に示したように、第２微細流路３４６を有する第２プレート３３７を設けた例を示したが、図３８〜図４０に示すように、上流側から下流側へ貫通する貫通孔３５３を有する第２プレート３５４を設けてもよい。第２プレート３３７を設けた場合には、流れの乱れが生じ難いので分離効率が向上し、また、第１プレート３３２と鏡面対称型なので、微細流路構造を新たに設計する必要がないという効果を奏することができる。一方、第２プレート３５４は微細流路を有していないので、第２プレート３５４を設けた場合には、第２プレート３５４の構造が簡易であり製造が容易であるという効果を奏することができる。
【０２１６】
また、本形態では、図４１に示すように、混合流路３３６Ｆが水平になる向きにマイクロリアクター３３０が設置されている例を示したが、図４２に示すように、混合流路３３６Ｆが鉛直向きとなるようにマイクロリアクター３３０を設置することで、重力による同芯状層流の乱れを抑制できる。この結果、比重が大幅に異なる流体や、分散している粒子が大きな場合でも、同芯状層流を安定して形成できる。
【０２１７】
また、本形態では、第１蓋部材３３４、第１プレート３３２、混合流路部材３３６、第２プレート、及び、第２蓋部材３３９をネジ３５２で結合し、流体のリーク防止用にオーリングを用いているが、組立方法は、これに限定するものではなく、互いの部材表面の分子間力を利用した直接接合を利用することも可能である。直接接合を利用することにより、オーリングを用いない構成にすることが可能となり、ゴム系の材料を腐食する流体にも適用できるようになる。さらに、真空中でアルゴンイオンビーム等を部材に照射して、部材の表面を原子レベルで洗浄し、常温で加圧接合する常温直接接合（表面活性化接合技術）を利用することにより、部材の熱変形の影響を抑えることが可能となる。この常温直接接合技術は、第１プレート３３２と第１蓋部材３３４とを互いに異なる材質の部材で構成する場合や、第２プレート３３７と第２蓋部材３３９とを互いに異なる材質で構成する場合に、線膨張係数の違いによる熱応力の発生を抑える上で有効である。
【０２１８】
［第２５形態］
次に、第２５形態について説明する。図４３に示すように、第２５形態に係るマイクロリアクター３６０は、マイクロリアクター３３０の後段側に、マイクロリアクター３３０で第１蓋部材３３２がないものを接続しており、マイクロリアクター３３０を２段に直列に接続したのと同様の構成にされている。ブロック部材３５６には、上流側のマイクロリアクターから流出した芯側流体３４１を下流側のマイクロリアクターへ案内する案内流路３５６Ｆが形成されている。
【０２１９】
マイクロリアクター３６０を用いることにより、拡散、反応、洗浄等をより徹底して行うことが可能となる。
【０２２０】
また、第２プレート３３７のセンター孔径を第１プレート３３２のそれよりも若干大きめにして回収率を向上させる場合には、図４４に示すように先細りのテーパ流路３５８を第２蓋部材３３９に形成することにより、第一段のマイクロリアクターの出口寸法と、第二段のマイクロリアクターの入り口寸法を合わせることで、マイクロリアクターのモジュール化が図れる。
【０２２１】
逆に、抽出した芯側流体３４１の純度を向上させる場合には、第１プレート３３２のセンター孔径を第２プレート３３７のそれよりも若干大きめにし、図４５に示すように先太りのテーパ流路３５９を第２プレート３３７に形成することで、上記と同様のモジュール化が可能である。
【０２２２】
［第２６形態］
次に、第２６形態について説明する。図４６に示すように、第２６形態では、クランパー３７６を用いて構成部材を固定したマイクロリアクター３７０を鉛直方向に連結している。
【０２２３】
このマイクロリアクター３７０は、第２４形態で説明した第１プレート３３２及び第２プレート３３７と、第１プレート３３２を上流側、下流側から挟持する第１蓋部材３７４及び混合流路部材３３６と、第２プレート３３７を混合流路部材３３６とで挟持する第２蓋部材３７９と、これらの構成部材を固定する上記のクランパー３７６と、を備えている。そして、本形態では、このマイクロリアクター３７０を外枠用クランパー３７８で鉛直方向に連結している。
【０２２４】
図４７に示すように、第１蓋部材３７４には、混合流路部材３３６の混合流路内の流路壁側を流れる流体が上方から流入する流入用鉛直方向流路３８４が形成されている。この流入用鉛直方向流路３８４は第１蓋部材３７４を上下方向に貫通しており、隣り合うマイクロリアクター３７０の流入用鉛直方向流路と互いに連通している。
【０２２５】
図４８に示すように、第２蓋部材３７９には、混合流路部材３３６の混合流路内の流路壁側を流れた流体が上方へ流出する流出用鉛直方向流路３８６が形成されている。この流出用鉛直方向流路３８６は第２蓋部材３７９を上下方向に貫通しており、隣り合うマイクロリアクター３７０の流出用鉛直方向流路と互いに連通している。
【０２２６】
なお、外枠用クランパー３７８には、流入用鉛直方向流路３８４に連通する流入用配管３８５、及び、流出用鉛直方向流路３８６に連通する流出用配管３８７、が形成されている。
【０２２７】
このように、本形態では、マイクロリアクターを連結可能にモジュール化しており、これにより、いわゆるナンバリングアップによる収量増大を達成可能である。
【０２２８】
［第２７形態］
次に、第２７形態について説明する。図４９に示すように、第２７形態は、ウエハ同士を接合したあと分割することで、マイクロリアクターを製作した例である。
【０２２９】
本実施形態では、ウエハ３９０をエッチング加工することにより、互いに連続する複数の第１蓋部材を配列された状態で製作すると共に、ウエハ３９２及びウエハ３９４をそれぞれエッチング加工して、互いに連続する複数の第１プレート及び混合流路部材をそれぞれ配列された状態で製作する。また、ウエハ３９６及びウエハ３９８をそれぞれエッチング加工して、互いに連続する第２プレート及び第２蓋部材をそれぞれ配列された状態で製作する。
【０２３０】
そして、ウエハ同士を接合し、ダイシングにより個々のマイクロリアクター４００に分割している。接合する際、接着剤で行っても良いが、直接接合の技術を用いることで、流路への接着剤のはみ出しを防止できる。加熱接合を行う場合には、シリコンと線膨張係数のほぼ等しいパイレックス（Ｒ）が利用可能であるが、異なる線膨張係数のウエハを接合する場合は、常温直接接合を行うことが好ましい。
【０２３１】
このようなウエハレベル実装技術により、マイクロリアクターの製造効率をより一層高めることが可能である。
【０２３２】
また、微細流路をウエットエッチングで形成することで、シリコン以外の材料（例えばＳＵＳ）も使用可能である。さらに、放電加工を用いることにより、導電性を有する材料の全てに加工が可能である。
【０２３３】
更に、図５０に示すように、ウエハ４０４Ａ〜Ｈを重ね合わせた状態で流路が形成される構成にしておくことにより、ウエハ４０４Ａ〜Ｈをダイシングせずに、マイクロリアクターを多数配列した状態にすることができる。これにより、ナンバリングアップして反応生成物を多量に製造する場合、ダイシングや配管作業にかかる時間を大幅に低減させることができる。また、少数の供給口から流体を多数のマイクロリアクターへ供給して抽出された混合流体を１個の取出口４０６から取り出すことができる。このような構成にすることにより、詰まり難い大型の装置を構築することができる。
【０２３４】
［第２８形態］
次に、第２８形態について説明する。図５１に示すように、第２８形態に係るマイクロリアクター４１０は、三液を反応させて分離、抽出を行うマイクロリアクターである。
【０２３５】
本形態では、最内部４１２に硝酸銀水溶液、中間層４１４にゼラチン水溶液、最外層４１６にハロゲン塩水溶液を同芯層流状態で流し、感光材料用銀塩微粒子を形成している。硝酸銀とハロゲン塩が反応して形成されたハロゲン化銀は、中間層４１４であるゼラチン水溶液にトラップされる。
【０２３６】
本形態により、中間層４１４のみを分離、抽出することができる。
【０２３７】
［第２９形態］
次に、第２９形態について説明する。図５２に示すように、第２９形態に係るマイクロリアクター４２０は、五液を同芯層流状に流し、反応、分離、抽出を行うマイクロリアクターである。
【０２３８】
本形態では、最内部４２２と最外層４３０とに何れも水を流し、最内部４２２の外周側に隣接する第１中間層４２４に硝酸銀水溶液を、第１中間層４２４の外周側に隣接する第２中間層４２６にゼラチン水溶液を、第２中間層４２６の外周側に隣接する第３中間層４２８にハロゲン塩水溶液を、それぞれ流している。
【０２３９】
これにより、反応界面の面積を増大させると共に、五液の同芯層流を流す流路壁にハロゲン塩が付着することを防止できる。なお、本形態では、最外層４３０の水とその内側（第３中間層４２８）のハロゲン塩水溶液との分離・抽出、及び、最内部４２２の水とその外側（第１中間層４２４）の硝酸銀水溶液との分離・抽出は何れも行う必要がない。従って、第２中間層４２６から流出したゼラチン水溶液とその外側の水溶液／内側の水溶液、の三種類に分離、抽出すれば良い。
【０２４０】
六液以上を同芯層流状態で流すマイクロリアクターであっても、同様の構成で特定の液体のみを分離・抽出することが可能である。
【０２４１】
以上、実施形態を挙げて本発明の実施の形態を説明したが、これらの実施形態は一例であり、要旨を逸脱しない範囲内で種々変更して実施できる。また、本発明の権利範囲が上記実施形態に限定されないことは言うまでもない。
【図面の簡単な説明】
【０２４２】
【図１】第１形態のマイクロリアクターの展開斜視図である。
【図２】第１形態のマイクロリアクターの展開斜視図である。
【図３】第１形態のマイクロリアクターの構成を示す平面断面図である。
【図４】第１形態のマイクロリアクターを構成するプレートの流入側を示す部分斜視図である。
【図５】第１形態のマイクロリアクターを構成するプレートの流出側を示す部分斜視図である。
【図６】第１形態のマイクロリアクターを構成するプレートの流出側を示す部分正面図である。
【図７】第１形態で、マイクロリアクターを構成するプレートのリブ形状を示す部分斜視図である。
【図８】第１形態の変形例で、マイクロリアクターを構成するプレートのリブ形状を示す部分斜視図である。
【図９】第１形態で、マイクロリアクターを構成するプレートに形成された流出路形状の変形例の概念を示す図であって、対向するリブを通過する平面で切断した断面図である。
【図１０】第１形態で、マイクロリアクターを構成するプレートに形成された流出路形状の概念を示す図であって、対向するリブを通過する平面で切断した断面図である。
【図１１】第２形態のマイクロリアクターの展開斜視図である。
【図１２】第３形態のマイクロリアクターの展開斜視図である。
【図１３】第４形態のマイクロリアクターのプレートの斜視図である。
【図１４】第５形態のマイクロリアクターのプレートの斜視図である。
【図１５】第６形態のマイクロリアクターのプレートの流出側を示す部分正面図である。
【図１６】第７形態のマイクロリアクターのプレートの斜視図である。
【図１７】第８形態のマイクロリアクターの展開斜視図である。
【図１８】第９形態のマイクロリアクターの展開斜視図である。
【図１９】第１０形態のマイクロリアクターの展開斜視図である。
【図２０】第１１形態のマイクロリアクターの構成を示す斜視図である。
【図２１】第１２形態のマイクロリアクターの展開斜視図である。
【図２２】図２２（Ａ）及び（Ｂ）は、それぞれ、第１３形態のマイクロリアクターの展開斜視図、及び、組立てた状態の斜視図である。
【図２３】第１４形態のマイクロリアクターの一例を示す斜視図である。
【図２４】第１４形態のマイクロリアクターの別の一例を示す斜視図である。
【図２５】第１５形態のマイクロリアクターの展開斜視図である。
【図２６】第１６形態のマイクロリアクターの斜視図である。
【図２７】図２７（Ａ）及び（Ｂ）は、それぞれ、第１２形態のマイクロリアクターのプレートを、流入側から見た斜視図、及び、流出側から見た斜視図である。
【図２８】第２０形態の流体混合システムの構成図である。
【図２９】第２１形態のマイクロリアクターのプレートの斜視図である。
【図３０】第２２形態で、マイクロリアクターを製造する手順を示す概念図である。
【図３１】第２２形態で、別のマイクロリアクターを製造する手順を示す概念図である。
【図３２】第２２形態で、別のマイクロリアクターの基本モジュールの構成を示す展開斜視図である。
【図３３】第２３形態のマイクロリアクターの流出側を示す部分正面図である。
【図３４】第２４形態のマイクロリアクターの展開斜視図である。
【図３５】第２４形態のマイクロリアクターで、二液が混合、分離されることを示す模式的な側面断面図である。
【図３６】第２４形態のマイクロリアクターを構成する第１プレートの流入側を示す部分斜視図である。
【図３７】第２４形態のマイクロリアクターを構成する第２プレートの流入側を示す部分斜視図である。
【図３８】第２４形態のマイクロリアクターの変形例の展開斜視図である。
【図３９】第２４形態のマイクロリアクターの変形例で、二液が混合、分離されることを示す模式的な側面断面図である。
【図４０】第２４形態のマイクロリアクターの変形例を構成する第２プレートの流入側を示す部分斜視図である。
【図４１】第２４形態のマイクロリアクターを水平向きに配置したことを示す模式図である。
【図４２】第２４形態のマイクロリアクターを鉛直向きに配置したことを示す模式図である。
【図４３】第２５形態のマイクロリアクターを示す模式図である。
【図４４】第２５形態のマイクロリアクターの一例を構成するモジュールを示す模式図である。
【図４５】第２５形態のマイクロリアクターの一例を構成するモジュールを示す模式図である。
【図４６】第２６形態のマイクロリアクターを示す模式図である。
【図４７】第２６形態のマイクロリアクターを構成する第１蓋部材を示す斜視図である。
【図４８】第２６形態のマイクロリアクターを構成する第２蓋部材を示す斜視図である。
【図４９】第２７形態で、マイクロリアクターを製造する手順を示す概念図である。
【図５０】第２７形態で、別のマイクロリアクターを製造する手順を示す概念図である。
【図５１】第２８形態のマイクロリアクターで、三液を反応させて分離、抽出を行うことを示す模式的な側面断面図である。
【図５２】第２９形態のマイクロリアクターで、三液を反応させて分離、抽出を行うことを示す模式的な側面断面図である。
【図５３】従来のマイクロリアクターの一例を示す展開斜視図である。
【図５４】従来のマイクロリアクターの一例で、微細流路構造を示す平面図である。
【図５５】従来のマイクロリアクターの別の一例の構成を示す断面図である。
【図５６】図５６（Ａ）から（Ｃ）は、それぞれ、従来のマイクロリアクターの更に別の一例を示す斜視図、側面断面図、及び、部分拡大斜視図である。
【符号の説明】
【０２４３】
１０  マイクロリアクター（流体混合装置）
１０Ｘ、１０Ｙ  マイクロリアクター（流体混合装置）
１２  プレート（同芯整流部）
１２Ａ  プレート貫通孔（流出路）
１２Ｂ  円筒状貫通孔（流出路）
１２Ｃ  厚肉短円筒状凹部（凹部）
１４Ａ〜Ｃ  蓋部材貫通孔（流入口）
１５Ｃ  外層流路（流出路）
１６  受け部材（流体混合部）
１７  隆起部（凸部）
１８Ａ〜Ｃ  配管（流入管）
２４  微細流路
３８  内側隔壁板部（最内流路壁部）
４１  流路壁形成部（隣接流路壁部）
４２  リブ
４６  係合棒部（位置決めピン）
４７  嵌め合い孔（位置決め孔）
４８  係合棒部（位置決めピン）
４９  嵌め合い孔（位置決め孔）
７０  マイクロリアクター（流体混合装置）
７２  芯材
８０  マイクロリアクター（流体混合装置）
８６  受け部材（流体混合部）
９２  プレート（同芯整流部）
９４  微細流路
１１２  プレート（同芯整流部）
１１４  微細流路
１２２  プレート（同芯整流部）
１２４  微細流路
１３２  プレート（同芯整流部）
１５０  マイクロリアクター（流体混合装置）
１５１  オリフィス（乱流発生孔）
１５２  オリフィス板（乱流板）
１６０  マイクロリアクター（流体混合装置）
１６２  プレート（同芯整流部）
１６６  受け部材（流体混合部）
１７０  マイクロリアクター（流体混合装置）
１７４Ｄ  スリット円筒状貫通孔
１７８  第１プレート（同芯整流部）
１７８Ａ〜Ｃ  第１プレート貫通孔（流出路）
１７８Ｄ  スリット円筒状貫通孔（流出路）
１７８Ｂ  第１プレート貫通孔（流出路）
１８０  第２プレート（同芯整流部）
１８２  第２プレート貫通孔（流出路）
１８４  スリット円筒状貫通孔（流出路）
１８６  受け部材（流体混合部）
１８８  第１混合流路（流体混合部）
１９０  マイクロリアクター（流体混合装置）
２００  マイクロリアクター（流体混合装置）
２０４  連結部材
２０７  配管口（流入口）
２０８  配管口（流入口）
２１０  マイクロリアクター（流体混合装置）
２３０  マイクロリアクター
２４０  マイクロリアクター
２４２  プレート（同芯整流部）
２４６  受け部材（流体混合部）
２４８  インロー構造部
２５０  マイクロリアクター
２５４  連結部材
２６２  プレート（同芯整流部）
２７０  マイクロリアクター（流体混合システム）
２７２  プレート（同芯整流部）
２７６  収容容器（貯留手段）
２８０Ａ〜Ｃ  循環ポンプ（還流手段）
２８５  分離装置（混合生成物取出手段）
３０２  プレート（同芯整流部）
３０５  温度センサ
３０７  ヒータ
３１２  ウエハ
３１４  ウエハ
３１６  ウエハ
３１７  供給口
３１８Ａ〜Ｇ  ウエハ
３１９  取出口
３２０  マイクロリアクター（流体混合装置）
３２２  プレート（同芯整流部）
３３０  マイクロリアクター（流体混合・分離装置）
３３２  第１プレート（同芯整流部）
３３６  混合流路部材（流体混合部）
３３６Ｆ  混合流路
３３７  第２プレート（分流部）
３４４  第１微細流路（微細流路）
３４６  第２微細流路（微細流路）
３４８  流入口
３５０  抽出用隔壁板部（抽出用隔壁部）
３５０Ｉ  抽出口
３５４  第２プレート（分流部）
３６０  マイクロリアクター（流体混合・分離装置）
３７０  マイクロリアクター（流体混合・分離装置）
４２０  マイクロリアクター（流体混合・分離装置）
【図１】
2004344877.tif 000004
【図２】
2004344877.tif 000005
【図３】
2004344877.tif 000006
【図４】
2004344877.tif 000007
【図５】
2004344877.tif 000008
【図６】
2004344877.tif 000009
【図７】
2004344877.tif 000010
【図８】
2004344877.tif 000011
【図９】
2004344877.tif 000012
【図１０】
2004344877.tif 000013
【図１１】
2004344877.tif 000014
【図１２】
2004344877.tif 000015
【図１３】
2004344877.tif 000016
【図１４】
2004344877.tif 000017
【図１５】
2004344877.tif 000018
【図１６】
2004344877.tif 000019
【図１７】
2004344877.tif 000020
【図１８】
2004344877.tif 000021
【図１９】
2004344877.tif 000022
【図２０】
2004344877.tif 000023
【図２１】
2004344877.tif 000024
【図２２】
2004344877.tif 000025
【図２３】
2004344877.tif 000026
【図２４】
2004344877.tif 000027
【図２５】
2004344877.tif 000028
【図２６】
2004344877.tif 000029
【図２７】
2004344877.tif 000030
【図２８】
2004344877.tif 000031
【図２９】
2004344877.tif 000032
【図３０】
2004344877.tif 000033
【図３１】
2004344877.tif 000034
【図３２】
2004344877.tif 000035
【図３３】
2004344877.tif 000036
【図３４】
2004344877.tif 000037
【図３５】
2004344877.tif 000038
【図３６】
2004344877.tif 000039
【図３７】
2004344877.tif 000040
【図３８】
2004344877.tif 000041
【図３９】
2004344877.tif 000042
【図４０】
2004344877.tif 000043
【図４１】
2004344877.tif 000044
【図４２】
2004344877.tif 000045
【図４３】
2004344877.tif 000046
【図４４】
2004344877.tif 000047
【図４５】
2004344877.tif 000048
【図４６】
2004344877.tif 000049
【図４７】
2004344877.tif 000050
【図４８】
2004344877.tif 000051
【図４９】
2004344877.tif 000052
【図５０】
2004344877.tif 000053
【図５１】
2004344877.tif 000054
【図５２】
2004344877.tif 000055
【図５３】
2004344877.tif 000056
【図５４】
2004344877.tif 000057
【図５５】
2004344877.tif 000058
【図５６】
2004344877.tif 000059