(57)【要約】　　　（修正有）【課題】歯科材料において従来の歯科用硬質レジンやレジンブロックと比較して曲げ強度が高く、且つフッ素イオン放出性及びＸ線造影性とを併せ持つ歯科用組成物を提供する。【解決手段】歯科用組成物を、Ａ）不飽和二重結合を有するモノマー及び／又はオリゴマーの少なくとも１種：１０〜７５重量％と、Ｂ）長軸長さが短軸長さの３〜１０００倍であり、成分としてＡｌ：１０〜２１重量％とＳｉ：９〜２１重量％とＦ：１〜２０重量％とを含み、更にＳｒ，Ｃａ，Ｌａの中の少なくとも一つを合計１０〜３４重量％含むフルオロアルミノシリケートガラス粉末：２０〜８５重量％と、Ｃ）重合開始剤：０．０１〜５重量％と、更にＤ）充填材：１〜３０重量％を含むことがある組成とする。【選択図】　　　　なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
2004067597.tif 000005
を含み、フッ素イオン放出性及びＸ線造影性を有することを特徴とする歯科用組成物。
【請求項２】
2004067597.tif 000006
から成り、フッ素イオン放出性及びアルミニウムの２倍以上のＸ線造影性を有することを特徴とする歯科用組成物。
【請求項３】
フルオロアルミノシリケートガラス粉末の短軸長さが０．１μｍ〜１００μｍである請求項１又は２に記載の歯科用組成物。
【請求項４】
フルオロアルミノシリケートガラス粉末の長軸長さが５００μｍ以下である請求項１から３までのいずれか１項に記載の歯科用組成物。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、審美性に優れるレジン系の歯科用組成物、より詳細には曲げ強度に優れ、更に優れたフッ素放出性及びＸ線造影性を有する歯科用組成物に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
歯牙のブリッジと呼ばれる修復方法としては、窩洞形成や支台歯形成の後に印象（歯牙の陰型）の採得を行い、その印象に基づいて石膏などを用いて模型（歯牙の複製）を作製し、その模型に基づいて歯科用補綴物を作製し、その歯科用補綴物を歯科用セメントなどの歯科用接着剤を用いて歯牙に合着させる修復方法が一般に行われている。
【０００３】
歯科用補綴物の作製の中で金，金銀パラジウム合金等を用いた金属製歯科用補綴物の作製方法は、石膏模型上に歯科用ワックスを用いて目的とする歯科用補綴物と同型の蝋型を作製し、この蝋型を耐火埋没材中に埋没させ、その耐火埋没材の硬化後に電気炉中で加熱して蝋型を焼却させ、得られた鋳型で歯科用金属を用いて鋳造し、この鋳造物を耐火埋没材から掘り出した後、切削・研磨して作製するロストワックス鋳造法と呼ばれる方法が広く行われている。しかしながら，金属製歯科用補綴物は金属イオンにより歯肉の変色，金属アレルギー，歯周病の誘発等が指摘されており、また金属色は審美性に劣り患者の不満が高い欠点があるので特に前歯のように審美性を要求される場合には、レジン前装冠，陶材前装金属冠などの歯科用補綴物による修復が行われている。しかし、これらの方法も正面からの審美性は改善できるものの舌側に残る金属から溶出する金属イオンによる歯肉の変色，金属アレルギーなどは解決できていなかった。
【０００４】
そのため、金属を用いない歯科用補綴物として、修復等審美性を要求されるインレーやクラウン等の症例で従来用いられていた、硬質レジンジャケットクラウンなどの全レジン製、又はセラミックインレー，オールセラミッククラウンなどの全陶材製のメタルフリーの歯科用補綴物が提案されている。しかしながら、これらのレジン，陶材等はＸ線不透過性が無いため、治療の際に不注意からその歯科用補綴物の誤飲などを起こした場合のレントゲン確認や予後のレントゲン写真による経過の確認が行えない欠点があった。また、歯科用補綴物としての強度が低くブリッジへの適用には不足であった。
【０００５】
一方近年、歯科用ＣＡＤ／ＣＡＭシステムが実用化され、ブリッジやインレー，クラウンなどの歯科用補綴物がＣＡＤ／ＣＡＭ加工で作製されるようになってきた。この歯科用ＣＡＤ／ＣＡＭシステムでは患者の口腔内形状をデータ化し、コンピューター上で歯科用補綴物の設計を行い、その設計に基づいてブロック状の歯科用材料を自動的に削り出すことにより歯科用補綴物が作製される。この時に用いるＣＡＤ／ＣＡＭブロック材料は、基本的には従来の歯科用金属ブロック，歯科用レジンブロック，歯科用陶材（セラミックス）ブロックが用いられている。しかしながら歯科用補綴物の材料としては、歯科用金属ブロックは強度が高いがその金属色により審美性が劣り、歯科用レジンブロック，歯科用陶材ブロックではＸ線不透過性が無く曲げ強度も足りないという問題があった。
【０００６】
更に他の歯科用材料においても、例えば根管治療後の支台築造に用いる歯科用ポストの場合は、従来は金属，セラミックス又はこれらの複合マテリアル製のものが多く用いられていた。何故なら、これら歯科用ポストはＸ線撮影によりその確認が容易に行える利点があるためである。そして金属製のポストとしては、ステンレス鋼，コバルトクロム合金，ニッケルクロム合金，チタン合金等が材質として用いられていた。
【０００７】
ポスト植立の際には歯の根管壁とポストとの間の隙間へ歯科用充填材料や歯科用セメントを流し込んで歯とポストとを接着させなければならないが、これに用いられる歯科用充填材料や歯科用セメントには自由なタイミングで硬化させることができる光硬化型の材料が好まれている。しかし、金属製のポストを用いた場合にはポストが光不透過性であるため光が深部に届かず歯科用充填材料や歯科用セメントの硬化が行えないため光硬化型の材料が使用できなかった。また、複合マテリアル製では芯材にカーボン繊維，ガラス繊維，アラミド繊維，ボロン繊維若しくは金属繊維から成る群，マトリックスに（メタ）アクリル樹脂，エポキシ樹脂又は不飽和ポリエステル樹脂から成る群とから形成されるものがあり、これら組み合わせによっては光透過性を有するポストも存在するが、これら従来の複合マテリアル製はＸ線造影性が無いため歯科用材料としては好ましくなかった。
【０００８】
ところで、現在の歯科治療ではフッ素イオンを放出する歯科用材料を用いて歯のエナメル質の再石灰化を促す予防が広く行われている。従来からグラスアイオノマーセメント以外の歯科用材料ではコンポジットレジンなどでフッ素イオンを放出する製品も提案されているが、Ｘ線造影性及び強度とう触予防に有効なフッ素イオン放出性能とを同時に兼ね備えた歯科用材料は無く、新規な歯科用材料が求められていた。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
そこで本発明は、歯科材料において審美性が高く高強度であり、且つフッ素イオン放出性及びＸ線造影性を併せ持つ歯科用材料を作製することが可能な歯科用組成物を提供することを課題とする。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、前記課題を解決すべく鋭意検討を重ねた結果、金属を用いない審美性の高い歯科用材料として従来のコンポジットレジンの組成を利用し、不飽和二重結合を有するモノマー及び／又はオリゴマーと重合開始剤とを基本的に用い、これにフッ素イオン放出性及びＸ線造影性を有する特定のフルオロアルミノシリケートガラス粉末を配合すると前記課題を解決することができる歯科用組成物を得ることができることを究明して本発明を完成したのである。
【００１１】
即ち本発明に係る歯科用組成物は、
2004067597.tif 000002
を含み、フッ素イオン放出性及びＸ線造影性を有することを特徴とする歯科用組成物と、
2004067597.tif 000003
から成り、フッ素イオン放出性及びアルミニウムの２倍以上のＸ線造影性を有することを特徴とする歯科用組成物
とである。
そして、このような歯科用組成物において、フルオロアルミノシリケートガラス粉末は、その短軸長さが０．１μｍ〜１００μｍであることや、その長軸長さが５００μｍ以下であることが好ましいのである。
【００１２】
【発明の実施の形態】
本発明に係る歯科用組成物で使用するＡ）成分である不飽和二重結合を有するモノマーは、歯科用組成物に審美性を与える基となる物質であって金属と比較すると優れた光透過性があり、（メタ）アクリル樹脂，エポキシ樹脂，不飽和ポリエステル樹脂等一般に歯科用レジン材料に使用されているものが使用可能である。また、モノマーの他にオリゴマーも使用できる。その一例を挙げると、モノマーとしては、メチルメタクリレート、エチルメタクリレート、イソプロピルメタクリレート、２−ヒドロキシエチルメタクリレート、３−ヒドロキシプロピルメタクリレート、２−ヒドロキシ−１，３−ジメタクリロキシプロパン、ｎ−ブチルメタクリレート、イソブチルメタクリレート、ヒドロキシプロピルメタクリレート、テトラヒドロフルフリルメタクリレート、グリシジルメタクリレート、２−メトキシエチルメタクリレート、２−エチルヘキシルメタクリレート、ベンジルメタクリレート、エチレングリコールジメタクリレート、ジエチレングリコールジメタクリレート、トリエチレングリコールジメタクリレート、テトラエチレングリコールジメタクリレート、ネオペンチルグリコールジメタクリレート、１，３−ブチレングリコールジメタクリレート、１，４−ブチレングリコールジメタクリレート、１，６−ヘキサンジオールジメタクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、トリメチロールエタントリメタクリレート、テトラエチレングリコールジメタクリレート、ペンタエリスリトールトリメタクリレート、トリメチロールメタントリメタクリレート、ペンタエリスリトールテトラメタクリレート、ジ−２−メタクリロキシエチル−２，２，４−トリメチルヘキサメチレンジカルバメート、１，３，５−トリス［１，３−ビス（メタクリロイルオキシ）−２−プロポキシカルボニルアミノヘキサン］−１，３，５−（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）トリアジン−２，４，６−トリオン、１，６−メタクリルエチルオキシカルボニルアミノヘキサン、１，３−メタクリルエチルオキシカルボニルアミノヘキシルアミノカルボニルオキシ（３−メチル）プロパン、１，６−メタクリルエチルオキシカルボニルアミノヘキシルアミノカルボニルオキシ（３−メチル）プロピルオキシカルボニルアミノヘキサンやそれらのアクリレート等が挙げられる。また、オリゴマーとしては、１，３−ブチレングリコールとヘキサメチレンジイソシアネートと２−ヒドロキシエチルメタクリレートとから成るウレタンオリゴマー、２，２−ジ（４−ヒドロキシシクロヘキシル）プロパンとヘキサメチレンジイソシアネートと２−ヒドロキシエチルメタクリレートとから成るウレタンオリゴマーやそれらのアクリレート等も挙げることができる。これらは単独又は幾つかを組み合わせて使用することも可能である。
【００１３】
本発明に係る歯科用組成物で使用するＡ）成分の配合量は、歯科用組成物全体の１０〜７５重量％である。１０重量％未満では組成物を構成することが難しくなり、７５重量％を超えると硬化後の組成物の強度が低下してしまう虞がある。
【００１４】
本発明に係る歯科用組成物で使用するＢ）成分である長軸長さが短軸長さの３〜１０００倍であり、成分としてＡｌ：１０〜２１重量％とＳｉ：９〜２１重量％とＦ：１〜２０重量％とを含み、更にＳｒ，Ｃａ，Ｌａの中の少なくとも一つを合計１０〜３４重量％含むフルオロアルミノシリケートガラス粉末は、本発明に係る歯科用組成物に強度及びフッ素イオン放出性，Ｘ線造影性を付与するために用いる。本発明において粉末粒子の形状は任意に選出された少なくとも２００粒の粒子について、その粉末の各粒子の平面上への投影像を２本の平行線で挟んだ時、その平行線の間隔が最小となる距離の平均を短軸長さ、またこの平行線に直角な方向の２本の平行線で粒子を挟む時の距離の平均を長軸長さとして表現する。
【００１５】
本発明で使用するＢ）成分であるフルオロアルミノシリケートガラス粉末において、長軸長さが短軸長さの３倍より小さいと、強度を高めるために十分な作用を得ることができない。また、長軸長さが短軸長さの１０００倍より大きいと硬化後の表面滑沢性が劣り、硬化後の組成物の強度も低下してしまう。中でも長軸長さが短軸長さの５〜５００倍であることが好ましい。
【００１６】
本発明に使用するＢ）成分であるフルオロアルミノシリケートガラス粉末は、短軸長さが０．１〜１００μｍであることが好ましい。短軸長さが０．１μｍ未満であるか１００μｍを超えると硬化後の組成物の強度を向上する効果が少なくなる虞がある。より好ましい短軸長さは、０．５〜５０μｍ、特に好ましくは２〜２０μｍである。また、フルオロアルミノシリケートガラス粉末の長軸方向（繊維方向）を不規則に歯科用組成物中に配合する場合には長軸長さが５００μｍ以下の繊維状であることが好ましく、長軸長さが５００μｍを超えると硬化後の組成物の表面滑沢性が低下する傾向があり、好ましくは１０〜２００μｍである。尚、本発明に係る歯科用組成物において、フルオロアルミノシリケートガラス粉末の配合量は組成物全体の２０〜８５重量％である。２０％未満では組成物に十分な強度及びフッ素イオン放出性，Ｘ線造影性を得難く、フッ素イオン放出性も低下し易い傾向がある。８５重量％を超えるような場合では硬化後の組成物の強度が逆に低下してしまう傾向がある。尚、より好ましい配合量は２０〜６０重量％である。
【００１７】
本発明に使用するＢ）成分であるフルオロアルミノシリケートガラス粉末は、シリカとアルミナとを主成分としたガラス粉末であり、具体的には特開昭６２−６７００８号公報，特開昭６３−２０１０３８号公報で開示されているようなシリカとアルミナとを主成分とし、それにフッ化カルシウム，フッ化アルミニウム，リン酸アルミニウム等を混合したグラスアイオノマーセメント用ガラス粉末等を挙げることができる。また、本発明に使用するフルオロアルミノシリケートガラス粉末は、通法に従い表面がシラン処理されていても良い。
【００１８】
このような本発明に使用するＢ）成分であるフルオロアルミノシリケートガラス粉末において、Ａｌの割合が１０重量％未満であると硬化後の歯科用組成物の強度が低くなる傾向にあり、２１重量％を超えるとガラスの作製が困難であり、透明性が低下して審美性に劣る。Ｓｉの割合が９重量％未満である場合もガラスの作製が困難となり、２１重量％を超えると硬化後の歯科用組成物のフッ素イオン放出性が低下する。Ｆの割合が１重量％未満であると硬化後の歯科用組成物にフッ素イオン放出性が十分でなくなり、２０重量％を超えると硬化後の歯科用組成物の強度が劣る。ＳｒとＣａとＬａの合計が１０重量％未満であるとＸ線造影性が不十分となり、更にこの場合はガラスの作製も困難となる。またＳｒとＣａとＬａの合計が３４重量％を超えると硬化後の歯科用組成物の強度が低下してしまう。
【００１９】
本発明に係る歯科用組成物のＣ）成分である重合開始剤は、Ａ）成分である不飽和二重結合を有するモノマー及び／又はオリゴマーを重合させる機能を有するものであれば従来の歯科用の重合開始剤を制限無く用いることが可能である。加熱重合開始剤としては、アゾ化合物としてアゾビスイソブチロニトリル、トリブチルホウ素等のような有機金属化合物が好ましく、芳香族を有するジアシルパーオキシド類や過安息香酸のエステルとみなされるようなパーオキシエステル類、例えば、ベンゾイルパーオキシド、２，４−ジクロルベンゾイルパーオキシド、ｍ−トリルパーオキシド、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ジ−ｔ−ブチルパーオキシイソフタレート、２，５−ジメチル−２，５ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ジ［（ｏ−ベンゾイル）ベンゾイルパーオキシ］ヘキサン等も使用可能である。これらの加熱重合開始剤は単独又は幾つかを組み合わせて使用することも可能である。
【００２０】
光重合開始剤としては増感剤と還元剤との組合わせが一般に用いられる。増感剤としては、カンファーキノン、ベンジル、ジアセチル、ベンジルジメチルケタール、ベンジルジエチルケタール、ベンジルジ（２−メトキシエチル）ケタール、４，４´−ジメチルベンジル−ジメチルケタール、アントラキノン、１−クロロアントラキノン、２−クロロアントラキノン、１，２−ベンズアントラキノン、１−ヒドロキシアントラキノン、１−メチルアントラキノン、２−エチルアントラキノン、１−ブロモアントラキノン、チオキサントン、２−イソプロピルチオキサントン、２−ニトロチオキサントン、２−メチルチオキサントン、２，４−ジメチルチオキサントン、２，４−ジエチルチオキサントン、２，４−ジイソプロピルチオキサントン、２−クロロ−７−トリフルオロメチルチオキサントン、チオキサントン−１０，１０−ジオキシド、チオキサントン−１０−オキサイド、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、イソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、ベンゾフェノン、ビス（４−ジメチルアミノフェニル）ケトン、４，４’−ビスジエチルアミノベンゾフェノン、（２，４，６−トリメチルベンゾイル）ジフェニルフォスフィンオキサイド等のアシルフォスフィンオキシド、アジド基を含む化合物などがあり、単独若しくは混合しても使用できる。
【００２１】
還元剤としては３級アミン等が一般に使用される。３級アミンとしては、Ｎ，Ｎ−ジメチル−ｐ−トルイジン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエチルメタクリレート、トリエタノールアミン、４−ジメチルアミノ安息香酸メチル、４−ジメチルアミノ安息香酸エチル、４−ジメチルアミノ安息香酸イソアミルが好ましい。また他の還元剤として、ベンゾイルパーオキシド、スルフィン酸ソーダ誘導体、有機金属化合物等を挙げることができる。
【００２２】
これら重合開始剤の配合量は歯科用組成物に対して０．０１〜５重量％で配合する。０．０１重量％未満であると十分な効果を得難く、使用するモノマーの種類や配合割合によって異なるが５重量％を超えて配合してもそれ以上の重合性能は得られない傾向がある。
【００２３】
本発明に係る歯科用組成物には、更に従来から用いられている充填材を歯科用組成物全体の１〜３０重量％以下の範囲で配合しても良い。充填材としては、例えば、二酸化ケイ素，バリウムガラス，アルミナガラス，カリウムガラス，フルオロアルミノシリケートガラスなどのガラス類、合成ゼオライト、リン酸カルシウム、ヒュームドシリカ長石、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸カルシウム、炭酸マグネシウム、石英などの粉末を一般的には平均粒径２〜５０μｍの範囲に調整し、必要に応じてシラン処理を行い配合する。また、平均粒径が２μｍ未満であるコロイダルシリカなどのヒュームドシリカを配合しても良いのは勿論である。これらの充填材の配合量が１重量％未満であると充填材配合の効果を得難く、３０重量％を超えて配合すると硬化体の曲げ強度が低下する傾向がある。
【００２４】
本発明に係る歯科用組成物の実施の態様としては、重合前の状態としては歯科用コンポジットレジン材料や硬質レジン材料に使用可能であり、インレー，硬質レジンジャケットクラウン，ブリッジなどに適用できる。また、整形後、加熱，光などで重合した状態としては歯科用ＣＡＤ／ＣＡＭブロック，歯科用ポストなどに適用可能である。
【００２５】
本発明に係る歯科用組成物には従来の歯科用組成物と同様に、その性能を低下させない範囲で更に、必要に応じて紫外線吸収剤，顔料，重合禁止剤，変色防止剤，抗菌剤などが微量使用できるのは勿論である。
【００２６】
【実施例】
以下、実施例を挙げて本発明に係る歯科用組成物を説明する。結果は表１に纏めて示す。
【００２７】
＜フルオロアルミノシリケートガラス粉末Ａ＞
水酸化アルミニウム１９．８ｇ，珪砂３５．８ｇ，酸化カルシウム２２．４ｇ，リン酸アルミニウム１５．１ｇ，フッ化ストロンチウム６．９ｇを各々秤量し，乳鉢で十分に混合した。このガラス用原料粉末を入れた白金坩堝を室温状態の電気炉の中に設置し、１３００℃まで約３時間かけて電気炉内の温度を昇温させガラスを溶融し、その温度を２時間一定に保って溶融したガラスを清澄した。この融液を特開２０００−２５６０３８号公報に示す方法にて繊維状ガラスを作製し調整してフルオロアルミノシリケートガラス粉末Ａとした。
【００２８】
＜フルオロアルミノシリケートガラス粉末Ｂ＞
酸化アルミニウム２１．０ｇ，珪砂４５．１ｇ，フッ化カルシウム１２．５ｇ，リン酸アルミニウム１０．２ｇ，炭酸カルシウム１２．０ｇを各々秤量し、乳鉢で十分に混合した。このガラス用原料粉末を入れた白金坩堝を室温状態の電気炉の中に設置し、１３００℃まで約３時間かけて電気炉内の温度を昇温させガラスを溶融し、その温度を２時間一定に保って溶融したガラスを清澄した。この融液を特開２０００−２５６０３８号公報に示す方法にて繊維状ガラスを作製し調整してフルオロアルミノシリケートガラス粉末Ｂとした。
【００２９】
＜不飽和二重結合を有するモノマー及び／又はオリゴマーと重合開始剤＞
表１に示す重量割合でモノマー・オリゴマー及び重合開始剤を混合，攪拌した。また、本実施例で使用する物質を以下のように表記する。
ＵＤＭＡ：ジ−２−メタクリロキシエチル−２，２，４−トリメチルヘキサメチレンジカルバメート
ＮＰＧ　：ネオペンチルグリコールジメタクリレート
３Ｇ　　：トリエチレングリコールジメタクリレート
ＴＭＰＴ：トリメチロールプロパントリメタクリレート
ＧＭＡ　：グリシジルメタクリレート
ＭＭＡ　：メチルメタクリレート
【００３０】
＜Ｘ線造影性＞
本実施例及び比較例の厚さ１ｍｍの硬化体を０．５ｍｍから３．０ｍｍまで０．５ｍづつ厚さが増すアルミニウムステップ板と合わせてＸ線フィルム上に設置し、Ｘ線撮影装置（シロナデンタルシステムズ社製）にて６０ｋＶ，０．４秒の条件でＸ線撮影した。撮影されたアルミニウムステップ板及び硬化体の明度をデンシトメーターにて測定しアルミニウムステップ板の明度と比較し硬化体１ｍｍに相当するアルミニウム厚さを算出した。尚、歯科用組成物のＸ線造影性はアルミニウムステップ板の２倍程度あれば歯科治療に十分なＸ線造影性であることは経験的に確認している。
【００３１】
＜曲げ強度試験＞
２ｍｍ×２ｍｍ×２５ｍｍの大きさに加工した硬化体を万能試験機（商品名：オートグラフ，島津製作所社製）にてスパン２０ｍｍ、クロスヘッドスピード１ｍｍ／ｍｉｎ．の条件で３点曲げ試験を行った。
【００３２】
＜フッ素イオン放出性＞
硬化前の実施例及び比較例の組成物を直径６ｍｍ，深さ１ｍｍの円筒状の穴のを２個開けたガラス板にそれぞれ填入してガラス板で圧接して硬化させた後、ガラス板を取り外した。硬化体を填入したガラス板から取り外さずに３７℃，湿度１００％の条件下の恒温漕に１時間静置した。次いで、硬化体を填入したガラス板から取り外さずに８ｍｌの蒸留水中に浸漬し、３７℃の恒温漕中に７日間放置後に２ｍｌの蒸留水で洗浄を行いその蒸留水と合わせて１０ｍｌの水中に溶出したフッ素イオンの濃度をイオンメーター（商品名：ＩＭ−４０Ｓ，東亜電波工業社製）で経時測定しフッ素イオンの放出性を確認した。この条件でのフッ素イオン放出量が５０（μｇ／ｃｍ２）以上の場合を「フッ素イオン放出性あり」とした。
【００３３】
＜実施例１＞
長軸長さ５４μｍ，短軸長さ２．７μｍのフルオロアルミノシリケートガラス粉末Ａ１００ｇに対してγ−メタクリルオキシプロピルトリメトキシシランを５重量％含むエタノール溶液２０ｇを加えて充分撹拌した後、乾燥機を用いて１２０℃で２時間乾燥した。このフルオロアルミノシリケートガラス粉末Ａ３５ｇ及び平均粒径２０μｍの石英粉末１５ｇに対して不飽和二重結合を有するモノマー及び／又はオリゴマーと重合開始剤との混合物を５０ｇの割合で混合して歯科用組成物を作製し、前記の各種試験を行った。尚、歯科用組成物は１００℃で３０分加熱を行い重合した。
【００３４】
＜実施例２＞
長軸長さ３４３μｍ，短軸長さ０．７μｍのフルオロアルミノシリケートガラス粉末Ｂを用いた以外は実施例１と同様の方法によりシラン処理を行った。このフルオロアルミノシリケートガラス粉末Ｂ６０ｇに対して不飽和二重結合を有するモノマー及び／又はオリゴマーと重合開始剤との混合物を４０ｇの割合で混合し歯科用組成物を作製し、実施例１と同様に前記の各種試験を行った。
【００３５】
＜実施例３＞
長軸長さ２０８μｍ，短軸長さ１０μｍのフルオロアルミノシリケートガラス粉末Ｂを用いた以外は実施例１と同様の方法によりシラン処理を行った。このフルオロアルミノシリケートガラス粉末Ｂ４９ｇ及び平均粒径２０μｍの石英粉末９ｇ，最大粒子径４０ｎｍのアエロジル（商品名：アエロジルＲ９７２，日本アエロジル社製）１０ｇに対して不飽和二重結合を有するモノマー及び／又はオリゴマーと重合開始剤との混合物を３２ｇの割合で混合し歯科用組成物を作製し、実施例１と同様に前記の各種試験を行った。
【００３６】
＜実施例４＞
長軸長さ１６６μｍ，短軸長さ２５μｍのフルオロアルミノシリケートガラス粉末Ａを用いた以外は実施例１と同様の方法によりシラン処理を行った。このフルオロアルミノシリケートガラス粉末Ａ２５ｇ及びフルオロアルミノシリケートガラス粉末（商品名：フジＩ粉末，ジーシー社製）２０ｇに対して不飽和二重結合を有するモノマー及び／又はオリゴマーと重合開始剤との混合物５５ｇの割合で混合し歯科用組成物を作製し、実施例１と同様に前記の各種試験を行った。
【００３７】
＜比較例１＞
従来の硬質レジン（商品名：グラディアＡ３，ジーシー社製）を用いて実施例１と同様に前記各種試験を行った。結果を表１に纏めて示す。
【００３８】
＜比較例２＞
従来のＣＡＤ／ＣＡＭ用レジンブロック（商品名：ＧＮ−Ｉコンポジットブロック，ジーシー社製）を用いて前記各種試験を行った。尚、試験体はＣＡＭ加工により作製し各試験を行った。結果を表１に纏めて示す。
【００３９】
【表１】
2004067597.tif 000004
【発明の効果】
以上に詳述したように本発明に係る歯科用組成物は、歯科材料において従来の歯科用硬質レジンやレジンブロックと比較して曲げ強度が高く、且つフッ素イオン放出性及びＸ線造影性とを併せ持つ歯科用組成物である。従って、従来、強度の不足，Ｘ線造影性が無いなどの問題から審美性を諦めて金属材料を用いていた症例に広く使用可能であり、またフッ素放出性を有するために前記の性能に加えてう触を予防する効果を併せ持つために歯科医療に貢献するところの大なるものである。