(57)【要約】【目的】ダイヤモンドを熱伝導材として用いた、熱伝導性能の向上した伝熱板、及びその経済的な製法を提供すること。【構成】（１）  平均粒径１．０ｍｍ以下の粒径及び顕著な結晶面を呈する整粒されたダイヤモンドの単結晶粒子を、耐熱性の結合材で単層の平面状に接合した板状材であって、該板状材の各面（板面）におけるダイヤモンドの表面占拠率が２５％以上である伝熱板。（２）  平均粒径１．０  ｍｍ以下の粒径及び顕著な結晶面を呈する整粒されたダイヤモンドの単結晶粒子を平坦な底面を持つ成形型に詰め、次いで有機質接着剤を粒子間に浸透せしめ、ダイヤモンド粒子を固定してダイヤモンド層乃至粒子集合体を形成した後、ダイヤモンド層の面を研磨することによって該ダイヤモンド層表面から型材及び接着剤を除去し、かつダイヤモンド層面におけるダイヤモンド面の占拠率を２５％以上、面粗さをＲａ０．５μｍ以下とする、請求項１に記載の伝熱板の製造法。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
平均粒径１．０  ｍｍ以下の粒径及び顕著な｛１００面｝または｛１１１｝面を呈する整粒されたダイヤモンドの単結晶粒子を、耐熱性の結合材で単層の平面状に接合した板状材であって、該板状材の各面（板面）におけるダイヤモンドの表面占拠率が２５％以上である、伝熱板。
【請求項２】
上記粒径が０．８ｍｍ以下である、請求項１に記載の伝熱板。
【請求項３】
上記単結晶粒子が立方形乃至本質的に立方体または正八面体及び両者の組み合わせから選ばれる形状である、請求項１に記載の伝熱板。
【請求項４】
隣接する上記ダイヤモンド結晶粒子同士が結合材の薄膜を介して接している、請求項１に記載の伝熱板。
【請求項５】
上記結合材がポリイミド、エポキシ又はフェノール系樹脂である、請求項１に記載の伝熱板。
【請求項６】
上記板面の各々が、面粗さＲａ０．５μｍ以下、ダイヤモンドによる表面占拠率８０％以上に研磨仕上げされている、請求項１に記載の伝熱板。
【請求項７】
平均粒径１．０  ｍｍ以下の粒径及び顕著な｛１００｝面または｛１１１｝面を呈する整粒されたダイヤモンドの単結晶粒子を平坦な底面を持つ成形型に詰め、次いで有機質接着剤を粒子間に浸透せしめ、ダイヤモンド粒子を固定してダイヤモンド層乃至集合体を形成した後、ダイヤモンド層の面を研磨することによって該ダイヤモンド粒子層表面から型材及び接着剤を除去し、かつダイヤモンド層の上下面におけるダイヤモンド面の占拠率を２５％以上、面粗さをＲａ０．５μｍ以下とする、請求項１に記載の伝熱板の製造法。
【請求項８】
上記ダイヤモンド層を形成する際に、少なくともダイヤモンドの単結晶粒子を成形型に詰める際に、該成形型を振動させる、請求項７に記載の方法。
【請求項９】
上記成形型を、少なくとも直交する２方向において相互に接近・離反可能な可動壁面で構成し、ダイヤモンドの単結晶粒子を該成形型に詰め、かつダイヤモンド粒子間に接着剤を浸透せしめた後、該壁面を相互に接近せしめ、隣接するダイヤモンド粒子同士を接着剤によって貼りつける、請求項７に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は伝熱材料に関し、特に電子機器において、通電などによって高温に曝される物体から、効率的に熱を散逸させることによって、半導体の高出力化を可能にする電気絶縁性の伝熱板に関する。
【０００２】
【従来の技術】半導体素子、例えばＩＣチップなど高集積度回路において、素子の小型化、高出力化が急激に進んでおり、それに伴って体積当たり発生する熱の密度が増大する傾向にあるので、発生熱の対策が急務となっている。
【０００３】
このような目的のために、従来の冷却ファン使用の他に、リード線銅材の粒度調整による発熱量の抑制、またノート型パソコン等においては冷却水回路の組み込み等も提案されているが、発生した熱を効率的に散逸させるために金属製の放熱基板（ヒートシンク）を用い、この際、対象物とヒートシンクとの間に、熱伝導の良好な絶縁材料、例えばアルミナシートやシリコーン系樹脂シートを挿入して伝熱性を改善することも広範に行われている。
【０００４】
しかし処理熱量は依然として増大することが見込まれるので、放熱効率の更なる改善が求められている。
【０００５】
ところで、ダイヤモンドが熱の良導体であることは良く知られている。実際、ダイヤモンドは合成結晶においても１０００Ｗ／ｍＫを超える大きな熱伝導率を有しており、一方、比抵抗値は１０１６Ω・ｃｍと、物質中で最大級である。しかし伝熱材料としての利用は必ずしも充分ではなく、市販されているダイヤモンド板では大粒の単結晶が使用されており、一般材料として普及するには高価である。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】従って本発明は、ダイヤモンドを熱伝導材として用い、この際形状及び構成を最適化することによって、熱伝導性能の向上した伝熱板、及びその経済的な製法を提供することを主な目的とするものである。
【０００７】
ところで、合成ダイヤモンドの最大の用途は研磨材であり、この用途向けの合成ダイヤモンドの製造技術は既に完成されていると言ってもよく、試料構成や圧力・温度条件等の反応条件の厳密な制御によって、ほぼ目的とする形状、例えば立方形状、サイコロ状、八面体状、またこれらの組み合わさった形状の結晶等を得ることが可能になっている。ただしこの場合、反応室の構成上の制約から、市販されているダイヤモンド結晶の粒径（直径）は１ｍｍ未満、通常は０．５ｍｍ以下である。
【０００８】
本発明者は、このような小さな結晶粒子であっても、緻密な整列集合体として成形し、発熱部と放熱基板との間に配置した場合、伝熱媒体として、従来のセラミック質材を凌ぐ効果を発揮し得ることを知見し、本発明を完成するに至った。
【０００９】
【発明を実施するための形態】本発明の要旨とするところは、平均粒径１．０ｍｍ以下の粒径及び顕著な｛１００｝面または｛１１１｝面を呈する整粒されたダイヤモンドの単結晶粒子を、耐熱性の結合材で単層の面状に接合した板状材であって、該板状材の各面おけるダイヤモンドの表面占拠率が２５％以上である、伝熱板にある。
【００１０】
本発明において、最大の伝熱性能を得るためには、発熱体乃至冷却対象物（以下、冷却対象と称する）と放熱基板との間に設置した時に、集合体を構成しているダイヤモンド粒子の大半が冷却対象と放熱基板とに直接接することが必要である。また隣接する粒子同士も、できるだけ大きな面を介して、相互に接触させることが好ましい。このために、伝熱板は成形後、ダイヤモンド砥石等での研磨により、できるだけ平面度を高めることが重要である。
【００１１】
ところで合成ダイヤモンドは、周知のように、高温・超高圧下における成長過程において、圧力・温度の制御によって、固有の結晶面の発達した結晶を得ることができる。状態図において触媒金属−炭素系溶融曲線近くの比較的低温条件下で得られるダイヤモンド結晶は｛１００｝面が発達して立方形状（さいころ状）を呈し、一方溶融曲線からずっと離れた比較的高温条件下では、｛１１１｝面の発達した八面体形状を呈する傾向にある。また、その中間域ではこれらの面が組み合わさって成長した六−八面体乃至八−六面体が得られる。
【００１２】
また同じ形状の結晶が得られる範囲でも、黒鉛−ダイヤモンド平衡線に近い、比較的低圧条件では、個々の結晶の形状が完全な自形晶が得られるが、平衡線から深くダイヤモンド安定領域内に入った高圧条件下では、埋め残しのある骸晶や複数の結晶が凝集した集合結晶となる。
【００１３】
本発明の伝熱板においては、多数のダイヤモンド粒子を、整列させて緻密に集合させ、平面の板状に成形する。この際、両面に存在する個々の粒子は冷却対象又は冷却板と、できるだけ大きな面、例えばサイコロ状またはこれに近い形状の結晶粒子では｛１００｝を、また八面体に近い形状の粒子では大きく発達した｛１１１｝等を介して接触し、効率的に熱の伝導が行われるように、ダイヤモンド粒子の形状及び粒度を選定し、かつ配置する。
【００１４】
上記目的において、本発明に用いる結晶粒子は、結晶面のよく発達した、整った形状のものであれば、六面体状でも八面体状でもよい。なおこれらの形状は従来、研磨材用としてはあまり好まれなかったものであるが、本発明の目的には、共に有効に利用することができる。
【００１５】
ダイヤモンド粒子の粒径は、合成条件上の制約から、通常１ｍｍ以下であるが、本発明の目的からは、伝熱距離を短くするために０．８ｍｍ以下の、なるべく細かなサイズを用いるのが好ましい。但し得られたダイヤモンドを板状に整列させる際の作業性の見地から、用い得る下限粒径は２０μｍ程度である。
【００１６】
上述した伝熱板は、様々な方法で成形が可能である。例えば、必要な内方輪郭及び平らな底面を持つ浅い成形型に、時々軽い振動を与えながら、粒度の揃ったダイヤモンドを入れる。次いで耐熱性の有機質接着剤を溶媒に溶かして結晶粒子間に流し込む。
【００１７】
上記成形型の内方輪郭は円形等の曲線輪郭も可能ではあるが、ダイヤモンド粒子充填の作業性においては、次に述べるように、スライド可能な薄板を用い、厚み面を壁面として長方形や正方形に構成するのがが好ましい。
【００１８】
接着剤が充分に浸透したら、接着剤を固化させて粒子を固定し、ダイヤモンド層乃至ダイヤモンド粒子集合体とする。この際、次のようにすると、ダイヤモンドの表面占拠率を向上させる上で効果的である。即ち、平滑面に仕上げられた押し板を用いて上面に当て、ダイヤモンド結晶粒子の浮き上がりを抑制しながら、長方形の成形型枠の直角な２方向を構成するスライド可能な薄板で圧縮し、粒子相互間の間隔を狭める。粒子同士が互いに貼りついて実質的に移動しなくなったら加圧したまま放置する。
【００１９】
結合材が固化したら成形型（枠）をはずし、或いは成形型に入れたまま、ダイヤモンド砥石等でダイヤモンド粒子集合体の上下表面を削り、成形型及び表面の接着剤を除去して、成形されたダイヤモンド粒子集合体を取り出す。同時に表面を研磨して平坦化（Ｒａ  ０．５μｍ以下）を行い、ダイヤモンド粒子集合体表面におけるダイヤモンド面の占める割合２５％以上を確実にする。
【００２０】
この際、ダイヤモンド粒子集合体をさらに軽度の研磨加工に供し、面（板面）附近に存在する結晶粒子の表面層、特に角（頂点や縁）、例えば立方形状における｛１００｝面や六−八面体における｛１１１｝面を削り取ることも有効である。この結果、板面、即ち接触面上に存在して直接熱の伝達に利用可能なダイヤモンド面の割合が増加し、また熱集合体構成粒子の全てを熱伝達に利用することができることにより、伝達効率の向上が図れるからである。
【００２１】
上記において、構成粒子同士を接着剤の薄膜（厚さ１μｍ以下）を介して貼りつけ状態とした最適な場合には、８０％以上のダイヤモンドによる表面占拠率が達成できる。
【００２２】
こうして得られた伝熱板は、冷却対象物、例えばＩＣチップと冷却板との間に挿入して使用する。
【００２３】
本発明において、ダイヤモンド粒子の固定に用いる結合材としては、ポリイミド、エポキシ又はフェノール系樹脂が利用可能である。これらは例えばアセトン、アルコール等の溶媒に溶解して使用する。
【００２４】
またダイヤモンドによる表面占拠率は、低倍率の顕微鏡を用いて撮影した写真や画像に基づいて決定することができる。次に実施例を示す。
【００２５】
【実施例１】出発原料として人造黒鉛、融剤として鉄−ニッケル合金を用い、合成圧力５．３±０．１ＧＰａ、合成温度１２５０±２５℃の反応条件において、ダイヤモンドの合成を行った。得られたダイヤモンド結晶は｛１００｝面の発達した六−八面体が主体で、この生成物をさらに形状選別、精密ふるい工程に供して、粒径１２０〜１５０μｍの、実質的に全粒子が六−八面体の結晶を得た。
【００２６】
水平な作業台上に、平滑な平面を持つプラスチック板を水平に敷き、その上に、４ｍｍ×５ｍｍ□の穴をあけた厚さ０．１２ｍｍのプラスチック板を成形型として台上に固定した。上記ダイヤモンド粒子を穴の中に敷き詰め、粒子間間隙にアセトンで希釈したエポキシ樹脂を浸透・充填し、室温で固化して平板状のダイヤモンド層に成形した。
【００２７】
このダイヤモンド層は、平面研削盤を用い、上記成形型と共に両面を研磨してダイヤモンドを露出させ、ダイヤモンド面の表面占拠率約５５％、面粗さＲａ０．４５μｍ、厚さ０．１ｍｍに仕上げた。得られたダイヤモンド板の熱伝導度は、熱伝導度測定により５００Ｗ／ｍ・Ｋの値を得た。比較に用いた同じ厚さのアルミナ焼結板の熱伝導度は２５Ｗ／ｍ・Ｋであった。
【００２８】
【実施例２】実質的に全粒子が六−八面体結晶である粒径１２０〜１５０μｍのダイヤモンド粒子を用いて、実施例１の操作を繰り返した。
【００２９】
バイブレータを備えた水平な作業台上に、図１に示すように、水平平滑な表面を持つ銅シート１（厚さ５０μｍ）を底板として敷いた。その上に、いずれも厚さ１ｍｍの銅板を切り抜いて作製した、内角が直交する２本の腕を持つＬ字型板材２及び長短、２本の長方形板材３及び４を用いて、内側に長方形１５ｍｍ×２０ｍｍ□の空隙５を形成した。
【００３０】
バイブレータを作動させて軽く振動を与えながら、上記ダイヤモンドを空隙全面に充填し、次いでダイヤモンド粒子間に、メタノールで希釈したフェノール樹脂を浸透させた後、長い部材３に沿って、停止するまで短い部材４を手動で移動させ、ダイヤモンド粒子の集合体６を加圧した。次いで全体を１８０℃で１５分間放置して樹脂を固化し、ダイヤモンド粒子同士が集結した、平板状のダイヤモンド層を得た。
【００３１】
このダイヤモンド層は、次に銅製成形型材と共に、平面研削盤を用いて両面を研磨してダイヤモンドを露出させ、ダイヤモンド面の表面占拠率約８５％、面粗さＲａ０．４μｍ、厚さ０．０８ｍｍに仕上げた。
【００３２】
【産業上の利用分野】本発明の伝熱板は、熱発生密度の高い電子機器において、冷却対象部品と冷却板との間に配置使用することにより、冷却対象部品からの効率的な放熱を可能にするものである。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の実施に利用可能な成形型の一例を示す平面図。
１  銅シート
２  Ｌ字型板材
３  長方形板材
４  長方形板材
５  空隙
６  ダイヤモンド粒子集合体
【図１】
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