(57)【要約】  【課題】  導電性炭素材料、エポキシ樹脂、硬化剤などの各粉末が非常に均一に分散・混合でき、安息角が小さく、成形性に優れ、最終成形後に適切な導電性と機械的強度が実現可能である燃料電池セパレータ用成形材料を提供する。  【解決手段】  導電性炭素材料６５重量部〜１００重量部と、エポキシ樹脂５重量部〜３５重量部と、前記エポキシ樹脂１００重量部に対する硬化剤５重量部〜７０重量部と、前記炭素材料、前記エポキシ樹脂及び前記硬化剤の混合量１００重量部に対する帯電制御剤０.１重量部〜５重量部とを含む燃料電池セパレータ用成形材料とする。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
導電性炭素材料６５重量部〜１００重量部と、
エポキシ樹脂５重量部〜３５重量部と、
前記エポキシ樹脂１００重量部に対する硬化剤５重量部〜７０重量部と、
前記炭素材料、前記エポキシ樹脂及び前記硬化剤の混合量１００重量部に対する帯電制御剤０.１重量部〜５重量部とを含む燃料電池セパレータ用成形材料。
【請求項２】
前記導電性炭素材料が、天然黒鉛、人造黒鉛、アセチレンブラック及びカーボンブラックから選ばれる少なくとも１種を含む請求項１に記載の燃料電池セパレータ用成形材料。
【請求項３】
前記エポキシ樹脂が、ビスフェノール型樹脂、ノボラック−ビフェニル型樹脂及びビフェニルエステル型樹脂から選ばれる少なくとも１種を含む請求項１に記載の燃料電池セパレータ用成形材料。
【請求項４】
前記硬化剤が、酸無水物系樹脂、アミン系樹脂及びフェノール系樹脂から選ばれる少なくとも１種を含む請求項１に記載の燃料電池セパレータ用成形材料。
【請求項５】
前記帯電制御剤が、ニグロシン系染料、第４級アンモニウム塩、アゾ系含金染料、粉末状の金属酸化物が反応付着したモノアゾ染料の金属錯体系材料、サリチル酸系金属錯体及び粉末状の金属酸化物が反応付着したサリチル酸系金属錯体から選ばれる少なくとも１種を含む請求項１に記載の燃料電池セパレータ用成形材料。
【請求項６】
前記導電性炭素材料、前記エポキシ樹脂、前記硬化剤及び前記帯電制御剤から選ばれる少なくとも１種が、０.２μｍ〜２０μｍの平均粒径を有する粉末状である請求項１に記載の燃料電池セパレータ用成形材料。
【請求項７】
前記硬化剤１００重量部に対する硬化促進剤０.１重量部〜１０重量部をさらに含む請求項１に記載の燃料電池セパレータ用成形材料。
【請求項８】
前記炭素材料、前記エポキシ樹脂及び前記硬化剤の混合量１００重量部に対する充填剤１重量部〜１０重量部をさらに含む請求項１に記載の燃料電池セパレータ用成形材料。
【請求項９】
前記硬化促進剤が、イミダゾール系樹脂、ポリアミド系樹脂及び有機系樹脂から選ばれる少なくとも１種である請求項７に記載の燃料電池セパレータ用成形材料。
【請求項１０】
前記充填剤が、シリカ、硫酸バリウム、アルミナ、酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、雲母、カオリン、ベントナイト及び水酸化アルミニウムから選ばれる少なくとも１種である請求項８に記載の燃料電池セパレータ用成形材料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池のセパレータ用成形材料に関する。より具体的には、例えば、高分子電解質型燃料電池やダイレクトメタノール型燃料電池などに用いることができ、かつ、伝導性炭素材料、エポキシ樹脂及び硬化剤などを含むセパレータ(separator)に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、アノードには水素含有燃料ガスを、カソードには酸素含有酸化性ガスをそれぞれ供給して水素と酸素との電気化学反応によって電気エネルギーを得る装置である。燃料電池は、ＮＯｘガスや煤煙などを排出せず、騒音や振動なども少ない親環境的な装置であるため、次世代エネルギー源として多くの研究が行われている。特に、排気ガスを放出しない特性から、自動車などの移動体の駆動エネルギー源として使用するための開発が行われており、その実用化を目前に控えている。
【０００３】
このような燃料電池は、使用される電解質の種類によってアルカリ型、燐酸型、溶融炭酸塩型、固体酸化物型及び高分子電解質型燃料電池に分類することができる。特に、移動体の駆動エネルギー源としては、高分子電解質型燃料電池(ＰＥＭＦＣ：Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell、単にＰＥＦＣともいう)やダイレクトメタノール型燃料電池(ＤＭＦＣ：Direct Methanol Fuel Cell)が最適であると考えられている。
【０００４】
高分子電解質型燃料電池は高分子を電解質として用いているため、電解質による腐食や電解質の蒸発のおそれがない。また、単位面積当たりの電流密度を大きくすることができるため、他の燃料電池に比べて出力特性に優れている。その他、作動温度が相対的に低いなどの利点を有している。
【０００５】
高分子電解質型燃料電池について具体例を説明する。高分子電解質型燃料電池の単位電池は、例えば、高分子電解質（例えば、デュポン社製ナフィオン（Ｒ)）溶液の乾燥層を中心として、その両面にナフィオンシートと、電極として白金／炭素触媒層と、テフロン（Ｒ）（ポリテトラフルオロエチレン）処理したカーボンクロスと、セパレータと、金属からなるエンドプレートとが一連の順序で積層された構造を有している。
【０００６】
ここで、一方のセパレータのガス流路チャネルを介して供給される燃料ガスとしての水素ガスは、アノードの白金／炭素触媒と反応しながら電子を奪われて水素イオンになる。発生した水素イオンは高分子電解質膜であるナフィオンシートおよびナフィオン溶液乾燥層を通過して反対側のカソードに移動する。一方で、他方のセパレータのガス流路チャネルを介して供給される酸素ガスは、外部回路を介してカソードに移動してきた電子によって還元され、酸素イオンとなる。ここで、高分子電解質膜を透過してカソードに移動してきた前記水素イオンと反応してカソードの表面に水が生成される。生成した水は、未反応の酸素ガスと共にガス流路チャネルの出口に排出される。
【０００７】
このとき、アノードにおける触媒反応で発生した電子が外部回路に沿って流れることによって、電力を得ることができる。
【０００８】
従って、高分子電解質型燃料電池のセパレータは、水素ガスおよび酸素ガスを完全に分離した状態で電極に供給するために、非常に高いガス不透過性が要求される。また、電極反応で生じた熱を効率よく除去するために熱伝導性が高くなければならない。さらに、電極反応によって生じた電気エネルギーを集電体であるエンドプレートへ損失を最小限にして伝達するために、電気伝導性が高いことも必要である。また、移動体用の燃料電池として用いられる場合、移動中に必然的に発生する各種振動に耐えられる程度の耐久性（例えば、剛性）を有していなければならない。
【０００９】
このようなセパレータを製作するための材料と方法として、黒鉛粉末７０ｗｔ％〜８５ｗｔ％に、熱硬化性樹脂１０ｗｔ％〜２５ｗｔ％と、平均粒径が前記黒鉛粉末の１／２０以下の球状シリカ１ｗｔ％〜３ｗｔ％などとを均一に混合し、厚さ０.５ｍｍ〜５.０ｍｍに成形する技術が特許文献１に開示されている。しかしながら実際には、黒鉛、球状シリカ、微粉砕した熱硬化性樹脂、離型剤などの各粉末材料が有する帯電分布度が互いに異なり、かつ、ばらつきを有しているために、上記各材料を均一に混合することが困難である。このため、成形されたセパレータの特性は、全体にわたって一定ではなく、部分によって変化する可能性がある。
【００１０】
即ち、高分子電解質型燃料電池やダイレクトメタノール型燃料電池に用いるセパレータの成形材料として、導電性炭素材料に、熱硬化性樹脂あるいは熱可塑性樹脂、硬化剤、各種フィラーあるいは繊維状物質を混合した材料が幅広く提案されているが、各粉末材料の帯電分布度が互いに異なるという課題を解決することが求められている。
【００１１】
また、特許文献２には、熱硬化性樹脂として、浸透処理を施した黒鉛材料が開示されているが、黒鉛化及び樹脂含浸処理によって成形加工比が増加するという問題点がある。
【特許文献１】特開２００１−３３５６９５号公報
【特許文献２】特開平８−２２２２４１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
本発明は、上述したような、従来のセパレータ用成形材料の諸般問題点を解決するために創案されたものである。本発明は、導電性炭素材料、エポキシ樹脂、硬化剤などを適切な粒径に粉砕して帯電制御剤と混合することによって、各粉末の均一な混合を可能にし、混合粉末の成形性を向上させ、最終成形後に適切な導電性と機械的強度が実現可能である燃料電池セパレータ用成形材料を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明のセパレータ用成形材料は、導電性炭素材料６５重量部〜１００重量部と、エポキシ樹脂５重量部〜３５重量部と、前記エポキシ樹脂１００重量部に対する硬化剤５重量部〜７０重量部と、前記炭素材料、前記エポキシ樹脂及び前記硬化剤の混合量１００重量部に対する帯電制御剤０.１重量部〜５重量部とを含んでいる。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、帯電制御剤を含有することによって、導電性炭素材料、エポキシ樹脂、硬化剤などの各粉末が非常に均一に分散・混合できるため、安息角が小さく、成形性に優れ、最終成形後に適切な導電性と機械的強度が実現可能である燃料電池セパレータ用成形材料を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
本発明の燃料電池セパレータ用成形材料（以下、単に「成形材料」ともいう）は、導電性炭素材料６５重量部〜１００重量部と、エポキシ樹脂５重量部〜３５重量部と、エポキシ樹脂１００重量部に対して硬化剤５重量部〜７０重量部と、前記炭素材料、エポキシ樹脂及び硬化剤の混合量１００重量部に対する帯電制御剤０.１重量部〜５重量部とを含んでいる。ここで、上述の各材料は粉末状態で混合されている。なお、導電性炭素材料とエポキシ樹脂との混合比率は、重量（質量）比にして、導電性炭素材料：エポキシ樹脂＝６５：３５〜１００：５の範囲にあるともいえる。
【００１６】
このような成形材料では、帯電制御剤によって、成形材料を構成する各粉末を均一に分散させることができる。このため、安息角が小さく、成形性に優れる燃料電池用セパレータ用成形材料とすることができる。また、最終的に成形された燃料電池用セパレータ（以下、単に「セパレータ」ともいう）に適切な導電性と機械的強度とを賦与できる燃料電池セパレータ用成形材料とすることができる。
【００１７】
本発明の成形材料では、上記粉末の他に、加圧成形時に成形温度付近における硬化を促進させるための補助硬化剤としての役割を担う硬化促進剤が含まれていてもよい。硬化促進剤は、例えば、硬化剤１００重量部に対して０．１重量部〜１０重量部の範囲で含まれていればよい。
【００１８】
本発明の成形材料では、上記粉末の他に、成形材料全体の充填率を高める役割を担う充填剤が含まれていてもよい。充填剤は、例えば、総重量部に対して１〜１０重量部の範囲で含まれていればよい。
【００１９】
次に、本発明の成形材料を構成する各粉末の種類と、含有量の範囲の根拠について説明する。
【００２０】
導電性炭素材料の種類は特に限定されない。例えば、鱗状黒鉛や塊状黒鉛などの天然黒鉛、人造黒鉛、アセチレンブラック及びカーボンブラックから選ばれる少なくとも１種を用いればよい。本発明の成形材料中における導電性炭素材料の含有量が６５重量部未満の場合、最終的に成形されたセパレータの導電性が低下する可能性がある。また、導電性炭素材料の含有量が１００重量部を超過する場合、最終的に成形されたセパレータの導電性は向上するが、機械的強度が低下して振動などに対して脆弱になる可能性がある。
【００２１】
エポキシ樹脂は、上記炭素材料を結び付けるバインダーの役割を担う材料である。エポキシ樹脂の種類は特に限定されず、例えば、ビスフェノールＡ型やビスフェノールＦ型などのビスフェノール型樹脂、ノボラック−ビフェニル型樹脂およびビフェニルエステル型樹脂から選ばれる少なくとも１種を用いればよい。ただし、粉末状のエポキシ樹脂であることが好ましい。本発明の成形材料中におけるエポキシ樹脂の含有量が５重量部未満の場合、成形後に上記炭素材料を結び付ける結合力が低下して、最終的に成形されたセパレータの機械的強度が低下する可能性がある。また、エポキシ樹脂の含有量が３５重量部を超過する場合、上記炭素材料の相対的な含有量比が低下することによって、最終的に成形されたセパレータの導電性が低下する可能性がある。
【００２２】
硬化剤は、本発明の成形材料を成形する際に、成形材料に含まれるエポキシ樹脂の硬化を促進させる役割を担っている。硬化剤の種類は、エポキシ樹脂を硬化できる種類であれば特に限定されない。例えば、酸無水物系樹脂、アミン系樹脂及びフェノール系樹脂から選ばれる少なくとも１種を用いればよい。成形されたセパレータの耐熱性の観点からは、ノボラック型フェノール系樹脂が好ましい。本発明の成形材料中における硬化剤の含有量が、上記エポキシ樹脂１００重量部に対して５重量部未満の場合、エポキシ樹脂の硬化速度と硬化程度とが不充分になる可能性がある。また、硬化剤の含有量が７０重量部を超過する場合、エポキシ樹脂の硬化は起こり易いものの、硬化速度が速すぎて成形性が悪くなる可能性がある。
【００２３】
本発明の成形材料中において、帯電制御材は、上述した他の材料（導電性炭素材料、エポキシ樹脂、硬化剤など）の粉末粒子の表面が同じ極性を帯び、かつ、粉末粒子の帯電分布度を均一にさせる役割を担っている。各粉末粒子が同じ極性を帯びることによって、粒子間に相互反発力が働き、導電性炭素材料、エポキシ樹脂、硬化剤などの各種材料粉末を互いに均一に混合あるいは分散さることができる。このため、最終的に成形されたセパレータの導電性や機械的強度などを向上させることができる。
【００２４】
帯電制御剤には、例えば、電子複写機のトナー原料に用いられている材料を用いればよく、その種類は特に限定されない。具体的には、例えば、ニグロシン系染料、第４級アンモニウム塩、アゾ系含金染料、粉末状の金属酸化物が反応付着したモノアゾ染料の金属錯体系材料、サリチル酸系金属錯体及び粉末状の金属酸化物が反応付着したサリチル酸系金属錯体から選ばれる少なくとも１種を含む材料を用いればよい。このうち、ニグロシン系染料及び第４級アンモニウム塩などは、正帯電制御剤（粒子の表面を正に帯電させる）として作用し、アゾ系含金染料、粉末状の金属酸化物が反応付着したモノアゾ染料の金属錯体系材料、サリチル酸系金属錯体及び粉末状の金属酸化物が反応付着したサリチル酸系金属錯体などは、負帯電制御材（粒子の表面を負に帯電させる）として作用する。なかでも、適切な平均粒径を有する粉末状の金属酸化物を添加した金属錯体系の帯電制御剤が好ましい。なお、金属酸化物にはケイ素の酸化物（例えば、シリカなど）が含まれる。
【００２５】
本発明の成形材料における帯電制御剤の含有量は、導電性炭素材料、エポキシ樹脂及び硬化剤の混合量１００重量部に対して０.１重量部〜５重量部の範囲であるが、帯電制御材の含有量が０.１重量部未満である場合、他の材料の粉末粒子を分散させる効果が十分に得られない可能性がある。また、帯電制御材の含有量が５.０重量部を超過しても構わないが、含有量が５.０重量部を超過した場合においても、粉末粒子の分散効果はそれ以上向上せずに一定であると考えられる。このため、帯電制御材は、必要以上添加する必要はないと考えられる。
【００２６】
硬化促進剤は必要に応じて添加すればよい。硬化促進剤は、本発明の成形材料を加圧成形する際に、金型温度付近でエポキシ樹脂の硬化を促進させる役割を担っている。硬化促進剤の種類は、金型温度に応じて選択すればよい。例えば、１５０℃近傍の温度で加圧成形する場合、１５０℃近傍でエポキシ樹脂の硬化反応を促進させる硬化促進剤であればよい。具体的には、例えば、イミダゾール系樹脂、ポリアミド系樹脂及び有機系樹脂から選ばれる少なくとも１種を用いればよい。本発明の成形材料における硬化促進剤の含有量が、硬化剤１００重量部に対して０.１重量部未満である場合、エポキシ樹脂の硬化を促進する効果が十分に得られない可能性がある。また、硬化促進剤の含有量が、１０重量部を超過する場合、金型に含まれる金属と硬化反応を起こすことによって反応ガスが発生したり、発生した反応ガスの排出が円滑に行われない可能性がある。このため、最終的に成形されたセパレータの機械的強度及び導電性が低下する可能性がある。
【００２７】
充填剤は、導電性炭素材料粉末間の隙間を充填して、成形材料全体の充填率を高める役割を担っている。充填剤に用いる材料は、特に限定されず、例えば、シリカ、硫酸バリウム、アルミナ、酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、雲母、カオリン、ベントナイトおよび水酸化アルミニウムから選ばれる少なくとも１種の材料を用いればよい。本発明の成形材料における充填剤の含有量が、成形材料１００重量部に対して１重量部未満である場合、充填率を高める効果が十分に得られない可能性がある。また、充填剤の含有量が、１０重量部を超過する場合、導電性炭素材料の重量に対する硬化剤の重量比が相対的に減少するため、最終的に成形されたセパレータの機械的強度及び導電性が低下する可能性がある。
【００２８】
導電性炭素材料、エポキシ樹脂、硬化剤、帯電制御剤などの各材料粉末の大きさは特に限定されない。例えば、導電性炭素材料、エポキシ樹脂、硬化剤および帯電制御剤から選ばれる少なくとも１種の材料の平均粒径が、０．２μｍ〜２０μｍの範囲であればよい。なかでも、上記すべての材料の平均粒径が、０．２μｍ〜２０μｍの範囲にあることが好ましい。より良好な成形性を得ることができる。また、最終的に成形されたセパレータの機械的強度及び導電性をより向上できる。各材料の平均粒径が０.２μ未満である場合、各材料粉末の均一な分散を達成することが難しくなる可能性がある。また、各材料の平均粒径が２０μｍを超過する場合、成形後にセパレータの機械的強度が低下する可能性がある。
【００２９】
上述した組成で混合される本発明の燃料電池セパレータ用成形材料では、１５°〜３０°程度の範囲の安息角を実現することができる。このため、本発明の成形材料は、加熱加圧成形モールド工程に安定的に投入することができる。
【００３０】
次に、本発明の成形材料を製造する方法と、本発明の成形材料を用いてセパレータを成形する工程について説明する。
【００３１】
本発明の燃料電池セパレータ用成形材料は、例えば、以下に示す方法によって製造することができる。最初に、導電性炭素材料、エポキシ樹脂及び硬化剤のそれぞれをハンマークラッシャー(hammer crusher)などを用いて平均粒径５０μｍ〜３００μｍ程度の範囲になるまで粉砕する。次に、ジェットミル(jet mill)などを用いて上記材料のそれぞれを、さらに粉砕し、平均粒径が０.２μｍ〜２０μｍ程度の範囲の各材料粉末を形成する。次に、形成した上記各粉末と帯電制御剤とをミキサに入れて乾式で混合することによって、本発明の燃料電池セパレータ用成形材料の粉末を製造することができる。
【００３２】
一方、最終的に成形されたセパレータの導電性および／または機械的強度などをさらに向上させるために、乾式で混合された前記成形材料粉末を２軸混練機などによって加熱混練して冷却した後、ジェットミルなどで粉砕して平均粒径０.２μｍ〜２０μｍの範囲に微粉砕して本発明の成形材料粉末を製造することもできる。
【００３３】
本発明の成形材料を用いてセパレータを成形するためには、例えば、以下のように行えばよい。本発明の成形材料を加圧成形モールドに入れて５００ｋｇ／ｃｍ2〜１０００ｋｇ／ｃｍ2程度の圧力を与えた状態で、１３０℃〜２００℃程度の温度で１分〜５分間程度加熱すればよい。モールドの金型は、得たいセパレータの形状に合わせて、任意に設定すればよい。
【００３４】
本発明の成形材料で作られたセパレータの特性は、以下に示す実施例と比較例とによってより明確に理解されるであろう。
【実施例】
【００３５】
（実施例１）
導電性炭素材料として塊状黒鉛７０重量部、エポキシ樹脂としてビスフェノールＡ型エポキシ樹脂２０重量部、硬化剤としてノボラック型フェノール樹脂５重量部（エポキシ樹脂１００重量部に対して２５重量部）のそれぞれを、ハンマークラッシャーを用いて平均粒径２５０μｍに粉砕した後、各粉末をジェットミルで平均粒径５μｍに微粉砕して全体９５重量部の粉末を得た。
【００３６】
その後、前記各粉末と、負帯電制御剤としてシリカが反応付着したモノアゾ染料の鉄錯体系材料（平均粒径１μｍ）０．５重量部（黒鉛、エポキシ樹脂及び硬化剤１００重量部に対して０.５２６重量部）とを、ヘンシェルミキサ(Hensel mixer)に入れ、撹拌翼の速度を３２ｍ／ｓとして回転させながら乾式混合し、平均粒径５μｍ、安息角２１°の燃料電池セパレータ用成形材料９５.５重量部を製造した。乾式混合の方法は、以降の実施例、比較例においても同様である。
【００３７】
次に、上記のようにして作製した成形材料粉末を加圧成形モールドに入れ、６００ｋｇ／ｃｍ2の圧力下において１５０℃で２分間加熱して燃料電池用セパレータを成形した。このようにして得られたセパレータは、導電性を示す体積固有抵抗値（ＪＩＳ Ｋ ７１９４に基づく値、以降の実施例、比較例においても同様）が１２ｍΩ・ｃｍ、機械的曲げ強度（ＪＩＳ Ｋ ７２０３に基づく値、以降の実施例、比較例においても同様）が６５ＭＰａであった。
【００３８】
（比較例１）
導電性炭素材料として塊状黒鉛７０重量部、エポキシ樹脂としてビスフェノールＡ型エポキシ樹脂２０重量部、硬化剤としてノボラック型フェノール樹脂５重量部のそれぞれを、ハンマークラッシャーを用いて平均粒径２５０μｍに粉砕した後、各粉末をジェットミルで平均粒径５μｍに微粉砕して全体９５重量部の粉末を得た。
【００３９】
その後、前記各粉末を、帯電制御剤を添加することなく乾式混合してセパレータ用成形材料９５重量部を得た。この際、成形材料の平均粒径は５μｍ、安息角は３１°であった。
【００４０】
次に、上記のようにして作製した成形材料を用いて、実施例１と同一の条件でセパレータを成形した。このようにして得られたセパレータの体積固有抵抗は１５ｍΩ・ｃｍ、機械的曲げ強度は６１ＭＰａであった。
【００４１】
（実施例２）
導電性炭素材料として鱗状黒鉛８４重量部及びアセチレンブラック(acetylene black)１重量部、エポキシ樹脂としてビスフェノールＡ型エポキシ樹脂１０重量部、硬化促進剤として２−イミダゾール０.２重量部が添加された硬化剤であるノボラック型フェノール樹脂６.２重量部のそれぞれを、平均粒径６０μｍに１次粉砕した後、ジェットミルを用いて各粉末の平均粒径が１６μｍとなるように微粉砕し、全体１０１.２重量部の粉末を得た。
【００４２】
その後、前記各粉末と、負帯電制御材としてサリチル酸クロム錯体（平均粒径０.８μｍ）２重量部とを乾式混合した。このようにして作製した成形材料１０３.２重量部の平均粒径は１６μｍ、安息角は２４°であった。
【００４３】
次に、上記のようにして作製した成形材料を加圧成形モールドに入れ、１０００ｋｇ／ｃｍ2の圧力を与えた状態において２００℃で１分間加熱してセパレータを成形した。このようにして得られたセパレータの体積固有抵抗は１３ｍΩ・ｃｍ、機械的曲げ強度は６５ＭＰａであった。
【００４４】
（比較例２）
実施例２と同様の導電性炭素材料、エポキシ樹脂及び硬化促進剤を含む硬化剤を用い、帯電制御剤が添加されていない成形材料１０１.２重量部を実施例２と同様の方法で製造した。作製した成形材料は、その平均粒径が１６μｍ、安息角が３４°であった。次に、実施例２と同様の方法を用いてセパレータを製造した。得られたセパレータの体積固有抵抗は１８ｍΩ・ｃｍ、機械的曲げ強度は５９ＭＰａであった。
【００４５】
（実施例３）
導電性炭素材料として塊状黒鉛９３重量部、エポキシ樹脂としてビスフェノールＦ型エポキシ樹脂２５重量部、硬化剤としてノボラック型フェノール樹脂２重量部、充填剤として炭酸カルシウム２重量部のそれぞれを、実施例１と同様にして平均粒径１００μｍに粉砕した後、各粉末を平均粒径９μｍに微粉砕して全体１２２重量部の粉末を得た。
【００４６】
その後、前記各粉末と、正帯電制御剤として第４級アンモニウム塩５重量部（平均粒径３μｍ）とを乾式混合した。次に、形成した混合物を、２軸混練機を用いて１２０℃で混練して冷却した後、ジェットミルを用いて微粉砕し、平均粒径を１０μｍの成形材料粉末を得た。作製した成形材料１２７重量部の安息角は１７°であった。
【００４７】
次に、上記のようにして作製した成形材料を８００ｋｇ／ｃｍ2の圧力下において１８０℃で４分間加熱してセパレータを成形した。このようにして得られたセパレータの体積固有抵抗は１１ｍΩ・ｃｍ、機械的曲げ強度は６７ＭＰａであった。
【００４８】
（比較例３）
実施例３と同様の導電性炭素材料、エポキシ樹脂、硬化剤及び充填剤を用い、帯電制御剤が添加されていない成形材料１２２重量部を、実施例３と同様の方法で製造した。作製した成形材料は、その平均粒径が１０μｍ、安息角が３２°であった。次に、実施例３と同様の方法を用いてセパレータを製造した。得られたセパレータの体積固有抵抗は１７ｍΩ・ｃｍ、機械的曲げ強度は６０ＭＰａであった。
【００４９】
上述した各実施例と比較例とにおける、成形材料粉末の物理的特性と、各成形材料で作られたセパレータの体積固有抵抗及び機械的曲げ強度を表１にまとめた。
【００５０】
（表１）
−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−
サンプル    平均粒径    安息角    体積固有抵抗値    機械的曲げ強度
(μｍ)      (°)      (ｍΩ・ｃｍ)          (ＭＰａ)
−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−
実施例１      ５        ２１          １２              ６５
比較例１      ５        ３１          １５              ６１
実施例２    １６        ２４          １３              ６５
比較例２    １６        ３４          １８              ５９
実施例３    １０        １７          １１              ６７
比較例３    １０        ３２          １７              ６０
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【００５１】
表１に示すように、実施例として作製した成形材料と、比較例として作製した成形材料とでは、同一の平均粒径を有しているにも関わらず、帯電制御剤の有無によって、成形材料の成形性に影響を及ぼすと考えられる安息角が相異することがわかる。また、帯電制御剤の存在が、最終的に成形されるセパレータの導電性及び機械的曲げ強度にも影響を及ぼしていることが分かる。
【００５２】
即ち、帯電制御剤を含む本発明の成形材料とすることによって、成形材料に含まれる各粉末の分散均一性を向上することができ、安息角を低下させることができる。このため、成形材料の成形性を向上することができ、結果、最終成形体である燃料電池用セパレータの導電性および機械的特性を向上することができる。
【産業上の利用可能性】
【００５３】
以上、説明したように、本発明によれば、帯電制御剤を含有することによって、導電性炭素材料、エポキシ樹脂、硬化剤などの各粉末が非常に均一に分散・混合できるため、安息角が小さく、成形性に優れ、最終成形後に適切な導電性と機械的強度が実現可能である燃料電池セパレータ用成形材料を提供することができる。
【００５４】
本発明の燃料電池セパレータ用成形材料によって成形されたセパレータは、高分子電解質型燃料電池（ＰＥＭＦＣ）、ダイレクトメタノール型燃料電池（ＤＭＦＣ）などの用途に用いることができる。