(57)【要約】【課題】添加するための異方性粒子を別途に必要とせず、配向組織を安定して実現することができる温度勾配型ホットプレス装置および方法を提供する。【解決手段】ダイス内で対面する上下一対のパンチの各先端面とダイス内壁とで画定される密閉空間に充填した材料を高温下で加圧するホットプレス装置において、ダイスの下方へ延びた固定式下パンチの軸を加熱する加熱手段、およびダイスの上方へ延びた可動式上パンチの軸を冷却する冷却手段を備え、下パンチ先端面を高温端とし、上パンチ先端面を低温端とする、加圧軸に平行な温度勾配下において加圧を行なうことを特徴とする温度勾配型ホットプレス装置。【選択図】      図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ダイス内で対面する上下一対のパンチの各先端面とダイス内壁とで画定される密閉空間に充填した材料を高温下で加圧するホットプレス装置において、
ダイスの下方へ延びた固定式下パンチの軸を加熱する加熱手段、および
ダイスの上方へ延びた可動式上パンチの軸を冷却する冷却手段を備え、
下パンチ先端面を高温端とし、上パンチ先端面を低温端とする、加圧軸に平行な温度勾配下において加圧を行なうことを特徴とする温度勾配型ホットプレス装置。
【請求項２】
請求項１において、加熱手段が、加圧軸に対して対称に配置され別個に制御可能な一対の加熱ユニットから成り、冷却手段が、加圧軸に対して対称に配置され別個に制御可能な一対の冷却ユニットから成り、加圧軸を含む境界面に対して、一対のうち一方の加熱ユニットと一対のうち一方の冷却ユニットは互いに同じ側にありかつ他方の加熱ユニットと他方の冷却ユニットは互いに同じ側にあり、該境界面を挟んで互いに反対側にある加熱ユニットと冷却ユニットの組合せにより加圧軸を横断する方向の温度勾配下で加圧を行なうことを特徴とする温度勾配型ホットプレス装置。
【請求項３】
請求項１において、ダイスがＣ／Ｃコンポジットから成ることを特徴とする温度勾配型ホットプレス装置。
【請求項４】
ダイス内で対面する上下一対のパンチの各先端面とダイス内壁とで画定される密閉空間に充填した材料を高温下で加圧するホットプレス方法において、
ダイスの下方へ延びた固定式下パンチの軸を加熱する加熱手段、および
ダイスの上方へ延びた可動式上パンチの軸を冷却する冷却手段を用い、
下パンチ先端面を高温端とし、上パンチ先端面を低温端とする、加圧軸に平行な温度勾配下において加圧を行なうことを特徴とする温度勾配型ホットプレス方法。
【請求項５】
請求項４において、加熱手段が、加圧軸に対して対称に配置され別個に制御可能な一対の加熱ユニットから成り、冷却手段が、加圧軸に対して対称に配置され別個に制御可能な一対の冷却ユニットから成り、加圧軸を含む境界面に対して、一対のうち一方の加熱ユニットと一対のうち一方の冷却ユニットは互いに同じ側にありかつ他方の加熱ユニットと他方の冷却ユニットは互いに同じ側にあり、該境界面を挟んで互いに反対側にある加熱ユニットと冷却ユニットの組合せにより加圧軸を横断する方向の温度勾配下で加圧を行なうことを特徴とする温度勾配型ホットプレス方法。
【請求項６】
請求項５において、上記境界面に対して互いに同じ側にある加熱ユニットと冷却ユニットの組合せにより加圧軸に平行な温度勾配下での加圧と、該境界面を挟んで互いに反対側にある加熱ユニットと冷却ユニットの組合せにより加圧軸を横断する方向の温度勾配下での加圧とを、交互に行なうことを特徴とする温度勾配型ホットプレス方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、温度勾配型ホットプレス装置および方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
セラミックスの機械的特性はその微視的構造に大きく影響を受ける。例えば、窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）は、α母相中に微細な柱状β粒子を析出させることで靭性を向上させている。更に、柱状β粒子の形状異方性を利用して、その長手軸を所望の方向に配向させることで、その方向の強度、靭性、耐摩耗性を改善することができる。このような微視的構造の制御は、通常のホットプレスにおける処理条件の制御による他、異方性粒子を添加した成形用原料を用いた押出し成形やテープキャスティングなどにより行なっている（ホットプレスの例については、特許文献１、２を参照）。
【０００３】
しかし、上記従来の方法で所望の配向組織を得るには、下記の点で問題があった。
【０００４】
ホットプレスの場合、配向組織の生成は、ホットプレス中に異方性粒子が一旦溶解してから再析出することにより行なわれる。しかし、この溶解・再析出プロセスは原料の調製や処理条件に対して非常に敏感であり、特に温度分布の揺らぎによって再析出の方位が揺らぐため、所望の配向組織を安定して得ることが困難である。
【０００５】
また、異方性粒子を成形原料に添加した押出し成形やテープキャスティングの場合、添加する異方性粒子は通常用いる原料粉末よりもサイズが大きい。例えば窒化珪素焼結体の製造に用いる原料粉末は、平均粒径がサブミクロンオーダ以下の微細なα−Ｓｉ３Ｎ４粒子である。これに対して、添加するβ−Ｓｉ３Ｎ４柱状粒子は、α−Ｓｉ３Ｎ４粒子を熱処理してβ転移させたものであり、直径がミクロンオーダ、長さは数十ミクロンに及ぶものもある。焼結過程は出発材料である粉末のサイズに大きく影響を受け、上記のような大きいサイズの異方性粒子を添加した場合は、９９％ＴＤ以上の密度を得ることが困難である。また、添加用の異方性粒子自体も、健康への影響から工業的な生産は殆どされておらず入手が困難である上、製造プロセスも複雑であるなど、問題点が多い。
【０００６】
【特許文献１】
特開平５−３９５０４号公報（特許請求の範囲）
【特許文献２】
特開２００２−１７３３７５号公報（特許請求の範囲）
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、添加するための異方性粒子を別途に必要とせず、配向組織を安定して実現することができる温度勾配型ホットプレス装置および方法を提供することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
上記の目的を達成するために、本発明によれば、ダイス内で対面する上下一対のパンチの各先端面とダイス内壁とで画定される密閉空間に充填した材料を高温下で加圧するホットプレス装置において、
ダイスの下方へ延びた固定式下パンチの軸を加熱する加熱手段、および
ダイスの上方へ延びた可動式上パンチの軸を冷却する冷却手段を備え、
下パンチ先端面を高温端とし、上パンチ先端面を低温端とする、加圧軸に平行な温度勾配下において加圧を行なうことを特徴とする温度勾配型ホットプレス装置が提供される。
【０００９】
本発明の装置においては、加熱手段が、加圧軸に対して対称に配置され別個に制御可能な一対の加熱ユニットから成り、冷却手段が、加圧軸に対して対称に配置され別個に制御可能な一対の冷却ユニットから成り、加圧軸を含む境界面に対して、一対のうち一方の加熱ユニットと一対のうち一方の冷却ユニットは互いに同じ側にありかつ他方の加熱ユニットと他方の冷却ユニットは互いに同じ側にあり、該境界面を挟んで互いに反対側にある加熱ユニットと冷却ユニットの組合せにより加圧軸を横断する方向の温度勾配下で加圧を行なうこともできる。
【００１０】
更に、本発明によれば、ダイス内で対面する上下一対のパンチの各先端面とダイス内壁とで画定される密閉空間に充填した材料を高温下で加圧するホットプレス方法において、
ダイスの下方へ延びた固定式下パンチの軸を加熱する加熱手段、および
ダイスの上方へ延びた可動式上パンチの軸を冷却する冷却手段を用い、
下パンチ先端面を高温端とし、上パンチ先端面を低温端とする、加圧軸に平行な温度勾配下において加圧を行なうことを特徴とする温度勾配型ホットプレス方法も提供される。
【００１１】
本発明の方法においては、加熱手段が、加圧軸に対して対称に配置され別個に制御可能な一対の加熱ユニットから成り、冷却手段が、加圧軸に対して対称に配置され別個に制御可能な一対の冷却ユニットから成り、加圧軸を含む境界面に対して、一対のうち一方の加熱ユニットと一対のうち一方の冷却ユニットは互いに同じ側にありかつ他方の加熱ユニットと他方の冷却ユニットは互いに同じ側にあり、該境界面を挟んで互いに反対側にある加熱ユニットと冷却ユニットの組合せにより加圧軸を横断する方向の温度勾配下で加圧を行なうこともできる。
【００１２】
本発明の方法においては、更に、上記境界面に対して互いに同じ側にある加熱ユニットと冷却ユニットの組合せによる加圧軸に平行な温度勾配下での加圧と、該境界面を挟んで互いに反対側にある加熱ユニットと冷却ユニットの組合せにより加圧軸を横断する方向の温度勾配下での加圧とを交互に行なうこともできる。
【００１３】
【発明の実施の形態】
本発明によれば、ダイスの下方へ延びた固定式下パンチの軸を取り巻く加熱手段およびダイスの上方へ延びた可動式上パンチの軸を取り巻く冷却手段を備え、下パンチ先端面を高温端とし、上パンチ先端面を低温端とする、加圧軸に平行な温度勾配下において加圧を行なうことにより、溶解・再析出プロセスの際に加圧軸に沿って異方性粒子を析出・成長させることができるので、異方性粒子が加圧軸に平行に配向した組織を安定して生成させることができる。
【００１４】
また、本発明によれば、加熱手段および冷却手段を加圧軸に対してそれぞれ２分割して各一対のユニットで構成し、加圧軸を横断する方向の温度勾配下で加圧を行なうことにより、異方性粒子が加圧軸を横断する方向に配向した組織を安定して生成させることができる。
【００１５】
更に、加圧軸に平行な温度勾配と加圧軸横断方向の温度勾配とを交互に形成することにより、異方性粒子が加圧軸に平行方向に配向した組織と横断方向に配向した組織との積層組織を生成させることができる。
【００１６】
【実施例】
〔実施例１〕
図１に、本発明による温度勾配型ホットプレス装置の構造例を示す。
【００１７】
図示した温度勾配型ホットプレス装置１０は、全体としてほぼ円筒形をしており、円筒の中心軸Ｃが加圧軸に対応している。ダイス１００内で上パンチ１０２と下パンチ１０４が対面しており、これら上下一対のパンチ１０２、１０４の各先端面１０２Ａ、１０４Ａとダイス内壁１００Ａとで画定される密閉空間に充填した材料Ｗを高温下で加圧力Ｆを負荷する。
【００１８】
ダイス１００と上下パンチ１０２、１０４から成るアセンブリを断熱内筒Ｚ１が取り巻き、更にその外側の断熱外筒Ｚ２が装置全体を取り巻いている。
【００１９】
下パンチ１０４は固定式であり、その軸１０４Ｓがダイス１００の下方へ延びている。軸１０４Ｓは、図中で中心軸（加圧軸）Ｃの左右半分ずつをそれぞれ加熱ユニットとしての誘導加熱コイル１０６Ａ、１０６Ｂから成る加熱器１０６により加熱される。軸１０４Ｓと誘導加熱コイル１０６Ａ、１０６Ｂとの間に介在して軸１０４Ｓを取り巻く断熱円筒Ｚ３によって、軸１０４Ｓの外周面からの放熱を防止している。これにより軸１０４Ｓ内で発生した熱が先端面１０４Ａを介して材料Ｗの下端に伝達される。先端面１０４Ａの温度Ｔｂは下方から貫通孔を通してパイロメータにより常時検知され、それに基づいて誘導加熱コイル１０６Ａ、１０４Ｂの出力を制御して先端面１０４Ａの温度を所定値に維持する。誘導加熱コイル１０６によって直接加熱される軸１０４Ｓがサセプタとして機能し、これを介して下パンチ本体１０４が加熱されるので、下パンチ１０４の横断面全体に渡って均一な温度分布が安定して得られる。
【００２０】
上パンチ１０２は可動式であり、その下降により加圧を行なう。上パンチ１０２の軸１０２Ｓがダイス１００の上方へ延びており、積層された２枚の黒鉛板１０８Ａ、１０８Ｂから成るサセプタ（熱流調整体）１０８を介して冷却器１１０に接続している。上パンチ１０２はサセプタ１０８を介して抜熱されるので、横断面全体に渡って均一な温度分布が安定して得られる。
【００２１】
冷却器１１０は、図中で中心軸（加圧軸）Ｃの左右にある一対の冷却ユニットとしての冷却槽１１０Ａ、１１０Ｂから成る。各冷却層１１０Ａ、１１０Ｂにはそれぞれ流入口ＬＩ、流出口ＬＯを介して冷媒Ｌが循環する。冷媒Ｌとしては通常は水または油を用いる。冷却槽１１０は、黒鉛板サセプタ１０８、上パンチ１０２の軸１０２Ｓ、先端面１０２Ａを介して材料Ｗの上端から抜熱する。先端面１０２Ａの温度Ｔｔは上方から貫通孔を通してパイロメータにより常時検知される。各冷却層１１０Ａ、１１０Ｂは、それぞれ両頭矢印ＸＡ、ＸＢで示すように昇降することができ、それにより冷却槽１１０Ａ、１１０Ｂと黒鉛板サセプタ１０８との間隔を変えて、サセプタ１０８を介して抜熱能を変えることができる。上パンチ１０２の先端面１０２の温度Ｔｔの制御は、冷媒Ｌの温度および循環量によって行なう他、上記のように冷却槽１１０Ａ、１１０Ｂの昇降によって行なうことができる。
【００２２】
加圧軸Ｃで紙面に立てた垂直面に対して、誘導加熱コイル１０６Ａと冷却槽１１０Ａは互いに同じ側（図中左側）にあり、誘導加熱コイル１０６Ｂと冷却槽１１０Ｂは互いに同じ側（図中右側）にある。
【００２３】
上記の構成において、下パンチ先端面１０４Ａを高温端とし、上パンチ先端面１０２Ａを低温端とする、加圧軸Ｃに平行な温度勾配下において加圧を行なうことができる。この場合、一対の加熱ユニット（誘導加熱コイル）１０６Ａ、１０６Ｂを一括して制御することにより下パンチ先端面１０４Ａ全体を均一な温度分布に維持すると共に、一対の冷却ユニット（冷却槽）１１０Ａ、１１０Ｂも一括して制御することにより上パンチ先端面１０２Ａ全体を均一な温度分布に維持することにより、加圧軸Ｃに平行な熱流のみが材料Ｗ内を上向きに流れるようにして、材料Ｗ内に加圧軸Ｃに平行な温度分布を形成する。
【００２４】
また、同じく上記の構成において、加熱ユニット（誘導加熱コイル）１０６Ａ、１０６Ｂのうち一方（例えば１０６Ａ）のみを作動させると共に、冷却ユニット（冷却槽）１１０Ａ、１１０Ｂのうち上記作動させる加熱ユニット（１０６Ａ）に対して加圧軸Ｃを挟んで反対側の冷却ユニット（この例では１１０Ｂ）のみ作動させることにより、加圧軸Ｃを横断する方向の温度勾配を形成することができる。
【００２５】
焼結過程は、緻密化と粒成長の２段階があり、粒成長段階において温度勾配を付与しつつ保持することにより、温度勾配方向に沿って低温側から高温側への粒子の析出が進行する。これにより１プロセスで異方性粒子が配向した組織を生成することができる。すなわち、加圧軸に平行な温度勾配を用いると、加圧軸に平行な方向に異方性粒子が配向した組織が生成し、加圧軸を横断する方向の温度勾配を用いると加圧軸を横断する方向に異方性粒子が配向した組織が生成する。
【００２６】
更に、加圧軸に平行な温度勾配と加圧軸を横断する方向の温度勾配とを交互に用いることにより、加圧軸に平行に異方性粒子が配向した層と加圧軸を横断する方向に異方性粒子が配向した層とが積層した組織を得ることができる。このようにして、配向方向の異なる層が連続した組織を生成させることができる。これにより以下の利点が得られる。
【００２７】
すなわち、配向焼結体の微視的組織として最も望ましい典型的な組織の１つは、表面部では表面に垂直な配向として耐摩耗性を確保し、内部では表面と平行な方向に配向として曲げ強度・靭性を向上させることである。従来法では、それぞれの配向組織を有する成形体を重ねて焼結することにより上記組織の焼結体と得ていたが、プロセスが煩雑である上、積層面が不連続面として存在し、この部分から破壊が生じ易いと欠点が避けられなかった。本発明によれば、前述のように焼結プロセス中に温度勾配方向を変えることにより各配向層間に不連続面がなく連続した一体の焼結体を得ることができるので、上記従来のような問題を生じることなく、表面配向組織による耐摩耗性と内部配向組織による曲げ強度・靭性とを兼備した焼結体を得ることができる。
【００２８】
また、本発明のホットプレス装置は以下の点で従来装置に比べて有利である。
【００２９】
従来、一般にホットプレス装置は油圧シリンダを下側に配した下押し方式を採っている。この方式の場合、材料の焼結過程での収縮に伴い下パンチが上方に移動する。このとき材料（焼結体）が下側にある加熱源から遠ざかり温度が低下してしまう。本発明のホットプレスでは、上パンチを可動式、下パンチを固定式としたのことにより、従来のような温度低下が起きない。
【００３０】
ホットプレスでは、ダイスにはプレス圧に耐えるための強度が要求される。また同時に、特にセラミックスの場合、焼結温度として２０００℃以上を必要とする場合が多い。例えば、下パンチとは別体の円筒サセプタを下方に配して、その加熱により下パンチを加熱する形態とすると、焼結体と入熱部（サセプタ）との距離が大きく、焼結体を２０００℃以上に加熱するには、入熱部の温度を４０００℃以上にしなければならず、現実性がない。本発明においては、下パンチの軸自体を加熱する構造とすることができるので、焼結体と入熱部とを近づけることが可能であり、入熱部を３０００℃以下に抑制しながら焼結体の最高到達温度２０００℃以上を実現できる。
【００３１】
また、冷却手段を上部に配置したのでパンチ軸とは独立に昇降可能とすることができ、これによりサセプタとの間隔を変えて抜熱能を変えることにより、材料上端温度Ｔｔを変えることができる。冷却手段を下部に配置すると、昇降可能な構造とすることが困難である。
【００３２】
〔実施例２〕
図２に示す種々の形態のホットプレス装置について到達可能な温度と温度勾配を調べた。
【００３３】
形態（ｉ）は下パンチの本体１０４と下方の軸１０４Ｓとが別体であり、ダイス１００の寸法はφ１５０ｍｍ×Ｌ１５０ｍｍであり、形態（ｉｉ）〜（ｉｖ）は下パンチ１０４と下方の軸１０４Ｓと一体である。そのうちで、形態（ｉｉ）は図１に示した構造であり、ダイス寸法は形態（ｉ）と同じφ１５０ｍｍ×Ｌ１５０ｍｍであり、これに対して、形態（ｉｉｉ）はダイス１００の径を大きく高さを小さく（φ２５０ｍｍ×Ｌ１００ｍｍ）して、上パンチ上端から下パンチ下端までの距離を小さくしてあり、形態（ｉｖ）はダイス１００の材質を（ｉ）〜（ｉｉｉ）の等方性黒鉛焼結体からＣ／Ｃコンポジットに変更してあり、それ以外は形態（ｉｉｉ）と同じ構造である。
【００３４】
焼結素材Ｗとしてα−Ｓｉ３Ｎ４粉末に焼結助剤として５ｍａｓｓ％のＹ２Ｏ３粉末と２ｍａｓｓ％のＡｌ２Ｏ３粉末を加えた混合粉末を用いた。プレス圧は４０ＭＰａとした。得られた温度および温度勾配を図３にまとめて示す。
【００３５】
形態（ｉ）は、下パンチ１０４とサセプタとしての軸１０４Ｓ’とが別体であり、両者間での熱伝達ロスが大きいため、上下パンチの各先端面における到達温度（Ｔｔ、Ｔｂ）がいずれも最も低く、両先端面の温度差も小さいため温度勾配ＴＧも最も小さい。
【００３６】
形態（ｉｉ）は、下パンチ１０４とサセプタとしての軸１０４Ｓとを一体としたことにより、形態（ｉ）に比べて両者間での熱伝達ロスが低減し、上下パンチの各先端面温度（Ｔｔ、Ｔｂ）および温度勾配（ＴＧ）がともに上昇している。
【００３７】
形態（ｉｉｉ）は、ダイス全高を小さくし、材料Ｗを加熱源１０６に近づけたことにより、上下パンチの各先端面温度（Ｔｔ、Ｔｂ）および温度勾配（ＴＧ）が更に上昇している。ただし、温度上昇に見合うだけのダイス強度を確保するためにダイス径を大きくした結果、ダイス内周単位面積当たりの熱容量（体積）が大きくなり、ダイス径方向への抜熱量が大きくなる点で不利である。
【００３８】
形態（ｉｖ）は、この点を改良するために、ダイス材質を形態（ｉ）〜（ｉｉｉ）の等方性黒鉛焼結体ではなくＣ／Ｃコンポジットに変えた。このＣ／Ｃコンポジットダイスは、軸方向が炭素繊維と直交方向になっているため熱伝導が小さい。それにより、高温強度を確保した上で、ダイス径方向への抜熱量が大幅に低減し、下パンチ先端面１０４Ａでの温度Ｔｂの最高到達値として２２００℃超が得られ、形態（ｉｉｉ）のときのＴｂ最高値１９００℃に対して顕著に向上した。またこれに伴い、温度勾配も形態（ｉｉｉ）の約１５℃／ｍｍに対して、約２２℃／ｍｍと大幅に増加した。
【００３９】
〔実施例３〕
実施例２において到達温度（Ｔｔ、Ｔｂ）および温度勾配（ＴＧ）が共に最高値であった形態（ｉｖ）のホットプレス装置を用いて焼結実験を行なった。
【００４０】
焼結素材Ｗとしてα−Ｓｉ３Ｎ４粉末に焼結助剤として５ｍａｓｓ％のＹ２Ｏ３粉末と２ｍａｓｓ％のＡｌ２Ｏ３粉末を加えた混合粉末を用いた。プレス圧は４０ＭＰａとした。
【００４１】
焼結処理における温度サイクルは、表１（ａ）〜（ｄ）に示すように加熱手段（１０６：１０６Ａ／１０６Ｂ）と冷却手段（１１０：１１０Ａ／１１０Ｂ）の作動形態組合せを変えることにより、図４（ａ）〜（ｄ）に示す４種類とした。
【００４２】
【表１】
2004338166.tif 000003
【００４３】
条件（ａ）は、一対の誘導加熱コイル１０６Ａ、１０６Ｂを同じ出力で共に作動させ、一対の冷却槽１１０Ａ、１１０Ｂを両方とも上昇させて黒鉛板サセプタ１０８から十分に離した位置に置き、加圧軸Ｃ方向の温度勾配を無くした。
【００４４】
条件（ｂ）は、液相が生成する温度までは条件（ａ）と同様に昇温し、その後は一対の冷却槽１１０Ａ、１１０Ｂを両方とも降下させて黒鉛板サセプタ１０８に密着させて加圧軸Ｃ方向の温度勾配を形成した。
【００４５】
条件（ｃ）は、液相生成までは条件（ａ）と同様に昇温し、その後は一対の誘導加熱コイルのうち１０６Ａのみを引き続き作動させて１０６Ｂは停止すると共に一対の冷却槽のうち１１０Ｂのみを黒鉛板サセプタ１０８に引き続き密着させ１１０Ａは上昇させて十分に離したことにより、加圧軸Ｃ方向の温度勾配は無くして、加圧軸Ｃに垂直な方向の温度勾配を形成した。
【００４６】
条件（ｄ）は、条件（ｂ）で焼結前半を行い、焼結後半は条件（ｃ）とした。
【００４７】
図５（ａ）〜（ｄ）に、上記各条件で作製した窒化珪素焼結体の微視的組織のスケッチを示す。
【００４８】
条件（ａ）では、均熱状態で焼結を行なったので、柱状β−Ｓｉ３Ｎ４がランダムに絡み合った組織が得られた。
【００４９】
条件（ｂ）では、液相が生成した後に加圧軸Ｃ方向の温度勾配を付与したことにより、高温部の下部で溶解したＳｉ３Ｎ４粒子が低温部の上部に存在する粒子に析出し、これが温度勾配に沿って過飽和度の高い方から低い方へ向かって連続的に起こることで、β−Ｓｉ３Ｎ４粒子が加圧軸Ｃ方向に配向した組織が得られた。
【００５０】
条件（ｃ）では、条件（ｄ）と同様の理由により、ただし加圧軸Ｃに垂直な方向にβ−Ｓｉ３Ｎ４粒子が配向した組織が得られた。
【００５１】
条件（ｄ）では、焼結前半に形成された層（図の上部）はその期間に付与されていた加圧軸Ｃ方向の温度勾配に沿った配向組織であり、焼結後半に形成された層（図の下部）はその期間に付与されていた加圧軸Ｃに垂直な温度勾配に沿った配向組織であり、温度勾配の方向が切り替わる期間に形成された中間層は無配向のランダム組織であった。
【００５２】
いずれの焼結体も、理論密度に対して９９．５％ＴＤ以上の密度であった。
【００５３】
【発明の効果】
本発明によれば、添加するための異方性粒子を別途に必要とせず、配向組織を安定して実現することができる温度勾配型ホットプレス装置および方法が提供される。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は、本発明による温度勾配型ホットプレス装置の望ましい構造例を示す断面図である。
【図２】図２は、本発明による温度勾配型ホットプレス装置の種々の形態（ｉ）〜（ｉｖ）を示す断面図である。
【図３】図３は、図２の各形態（ｉ）〜（ｉｖ）により達成された上下パンチの各先端面の到達温度および温度勾配を比較して示すグラフである。
【図４】図４は、図２の形態（ｉｖ）の装置を用いた焼結実験における種々の温度サイクル（ａ）〜（ｄ）を示すグラフである。
【図５】図５は、図４の各温度サイクル（ａ）〜（ｄ）により作製した窒化珪素焼結体の微視的組織を示すスケッチである。
【符号の説明】
１０…温度勾配型ホットプレス装置
１００…ダイス
１０２…上パンチ
１０２Ａ…上パンチ先端面
１０２Ｓ…上パンチ軸
１０４…下パンチ
１０４Ａ…下パンチ先端面
１０４Ｓ…下パンチ軸
１０６…加熱手段（誘導加熱コイル対）
１０６Ａ、１０６Ｂ…誘導加熱コイル
１０８…黒鉛サセプタ（２層黒鉛板）
１０８Ａ、１０８Ｂ…黒鉛板
１１０…冷却手段（冷却槽対）
１１０Ａ、１１０Ｂ…冷却槽
Ｗ…材料
Ｚ１、Ｚ２、Ｚ３…断熱円筒
Ｃ…加圧軸
Ｆ…加圧力
Ｔｔ…上パンチ先端面温度
Ｔｂ…下パンチ先端面温度
Ｌ…冷媒
ＬＩ…冷媒流入口
ＬＯ…冷媒流出口
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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