(57)【要約】【課題】成形材料をキャビティ内に充填した後、孔形成ピンをキャビティ内に移動させて成形体に孔を形成するとき、良好な孔形成ができる金型を提供する。【解決手段】成形材料をキャビティ内に充填した後、孔形成のためのピンをキャビティ内に移動させることにより成形体に孔を形成する成形金型において、前記孔形成ピンの形状が管状であることを特徴とする成形金型であり、孔形成ピンが、キャビティ側の端部において、先端部への先細り形状であることが好ましく、また、孔形成ピンの対向する金型キャビティ面の該ピンの突き当て部が凸部となっていることが好ましい。【選択図】  図５
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
成形材料をキャビティ内に充填した後、孔形成のためのピンをキャビティ内に移動させることにより成形体に孔を形成する成形金型において、前記孔形成ピンの形状が管状であることを特徴とする成形金型。
【請求項２】
前記孔形成のためのピンが、キャビティ側の端部において、先端部への先細り形状である請求項１に記載の成形金型。
【請求項３】
前記孔形成のためのピンの対向する金型キャビティ面の該ピンの突き当て部が凸部となっている請求項１または２に記載の成形金型。
【請求項４】
前記孔形成のためのピンは、成形材料がキャビティ内に充填されるときキャビティ面より突き出た状態である請求項１ないし３のいずれかに記載の成形金型。
【請求項５】
請求項１ないし４のいずれかに記載の成形金型を用いて燃料電池セパレーターを成形することを特徴とする燃料電池セパレーターの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、成形体に孔を形成する成形金型、およびこれを用いて燃料電池セパレーターを製造する方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
燃料電池セパレーターの製造方法としては、一般に、インジェクション成形、コンプレッション成形などの各種プレス成形方法が検討されている。成形体に溝を形成する方法としては、一旦大きめの成形品を作製し、それに溝形成等の後加工をする方法や、あるいは成形と同時に溝を形成する方法に大別される。
これらの成形方法において、貫通孔の加工については、キャビティ部に予め孔を形成するためのピンを立てた金型に成形材料を充填するか、あるいは、孔を形成するためのピン等を設けない金型を用いて成形材料を充填し金型より成形品を取り出した後の工程で主に機械加工等によって孔を加工していた。
【０００３】
しかし、前者においては、金型内に設けられた孔用のピン等の周囲を成形材料が流れる際に、ピン等によって樹脂が一度分流した後再度合流する為にできる線状のマーク、すなわちウエルドラインが発生する。このウエルドラインは外観上の欠陥であり、また、強度を要する成形品においてウエルドライン部は強度的に弱くなるという問題を有していた。
一方後者においては、前述したウエルドラインの発生は見られないが、工程の増加によるコスト高と、機械加工や搬送工程等での成形品表面のキズ等の不具合が発生するという問題があった。
【０００４】
これらに対して、金型内に充填された成形材料を局部的に加圧することによって成形体に溝や貫通孔を形成し、成形後の後加工を不要とする成形方法が提案されている。この場合、成形体を金型より取り出す際に貫通孔部分と金型の離型性が悪くなるため、生産性が悪くなったり、燃料電池セパレーター材料のような流動性の小さい成形材料の場合、孔の形成ができなくなったりするという問題があった。
【０００５】
圧縮成形法を適用できる熱硬化性樹脂成形材料のひとつとして、燃料電池セパレーター用成形材料がある。セパレーター成形体は高い導電性が要求されるため、導電性基材である黒鉛が高い比率で配合されている。このため、成形時の流動性は極めて小さいものであり、成形性、充填性に問題があった。このような充填不足を補うために成形体とほぼ同じサイズのタブシート（予備成形体）を用いる方法も提唱されている。このような予備成形体を使用して、燃料電池セパレーターを成形する方法においては、成形と同時に成形体に貫通孔を形成するために、成形開始後に孔を形成するピンを移動させる方法が採られているが、この方法では、成形材料の流動性が小さいので、孔が首尾よく形成できないことがしばしばある。この欠点を改良するために、貫通孔部分または外周部分の厚みをその周辺部よりも薄くなるように成形し、成形後に貫通孔を打ち抜いて形成することが提案されている（例えば、特許文献１参照。）。
【０００６】
【特許文献１】
特開２００２−１３４１２７号公報
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の成形金型は、この問題を解決すべく種々検討して発明されたものであり、従来では困難であった燃料電池セパレーター等の成形品の貫通孔形成を成形時に行う燃料電池セパレーターの製造方法を提供するものである。
本発明の成形金型を用いて圧縮成形を行った場合、貫通孔の成形性や厚み精度に優れた成形品を得ることができ、燃料電池セパレーターの成形に好適に適用されるものである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
このような目的は、下記の本発明（１）〜（５）によって達成される。
（１）  成形材料をキャビティ内に充填した後、孔形成のためのピンをキャビティ内に移動させることにより成形体に孔を形成する成形金型において、前記孔形成ピンの形状が管状であることを特徴とする成形金型。
（２）  前記孔形成のためのピンが、キャビティ側の端部において、先端部への先細り形状である前記（１）に記載の成形金型。
（３）  前記孔形成のためのピンの対向する金型キャビティ面の該ピンの突き当て部が凸部となっている前記（１）または（２）に記載の成形金型。
（４）  前記孔形成のためのピンは、成形材料がキャビティ内に充填されるときキャビティ面より突き出た状態である前記（１）ないし（３）のいずれかに記載の成形金型。
（５）  前記（１）ないし（４）のいずれかに記載の成形金型を用いて燃料電池セパレーターを成形することを特徴とする燃料電池セパレーターの製造方法。
【０００９】
【発明の実施の形態】
本発明の成形金型は、成形材料をキャビティ内に充填した後、孔形成のためのピン（以下、孔形成ピンという）をキャビティ内に移動させることにより成形体に孔を形成する成形金型において、前記孔形成ピンの形状が管状であることを特徴とする。この孔形成ピンは、好ましくは、キャビティ側端部において、先端部への先細り形状である。
また、本発明の成形金型は、この孔形成ピンの対向する金型キャビティ面の、該ピンの突き当て部が凸部となっていることが好ましく、さらには、この孔形成ピンは、成形材料がキャビティ内に充填されるときキャビティ面より突き出た状態であることが好ましい。
【００１０】
以下、本発明の成形金型を、従来の成形金型とともに、図面により説明する。各図面は、成形材料をキャビティ内に充填した後、孔形成ピンをキャビティ内に移動させることにより成形体に孔を形成する成形金型であり、（ａ）は側断面図（部分図）、（ｂ）は孔形成ピンの平面図である。図１は従来の金型であり、孔形成ピンの先端が平面である。図２は、図１においてピンの先端部を凹形状とした金型である。図３〜図５は本発明の金型であり、図３は、ピンの形状を管状としたものであり、図４は、図３においてピンの先端部を先細りのテーパとしたものである。図５は、図３において孔形成ピンに対向する金型キャビティ面の該ピンの突き当て部が凸部となっているものである。
【００１１】
図１の金型において、１は上型、２は下型であり、これらにより成形体が成形されるキャビティ３が形成されている。４は孔形成ピンであり、その先端５は平面である。この金型により、燃料電池セパレーター等の成形体を成形する場合、金型が開いた状態で予備成形体をキャビティ内に載置し金型を閉じ、加熱加圧する。所定の圧力となった時点で、孔形成ピン３をキャビティ内に進入させ、キャビティ内で成形されている成形体に孔を形成する。このとき、孔形成ピンの先端が平面形状であるとピンの移動に大きな力を必要とし、燃料電池セパレーター用の成形材料のように流動性の小さい材料では、孔が首尾よく形成できないことがしばしばある。
【００１２】
このため、図２のように、ピンの先端部を凹形状とすることが考えられる。図２の金型において、６は孔形成ピンであり、その先端７は中央部のくぼんだ凹形状となっている。この場合、ピンの移動に要する力は若干小さくなり、孔形成のために排除される材料の量もやや少なくなるが、それでも依然として流動性の小さい材料では、孔が首尾よく形成できないことがある。
【００１３】
図３は、本発明の成形金型であり、上述のような金型の欠点を改良したものである。図３の金型において、１１は孔形成ピンであり、その形状は管状である。１２は孔形成ピンの先端である。孔形成ピン１１を管状とすることにより、孔形成ピン１１をキャビティ内に進入させるとき排除される成形材料の一部が管状のピンの内側空洞内に入り込むことから、ピンの移動に要する力は小さくなり、孔形成のために排除される材料の量も少なくなる、これによりピンの進入がスムーズに行われる。図４は、図３の金型をさらに改良したもので、孔形成ピン１３の先端部を先細りのテーパとしたものであり、ピンの進入がよりスムーズに行われる。１４は孔形成ピンの先端である。さらには、図５は、ピンの移動長さをより小さくし、排除される成形材料の量を少なくするために、孔形成ピンに対向する金型キャビティ面の該ピンの突き当て部を凸部１５としたものである。さらには、図５に示すように排除される成形材料の量をより少なくするために、成形前の段階でピンをキャビティ面から一定長さ突き出た位置にしておくことも良い方法である。
【００１４】
本発明において、成形材料をキャビティ内に充填した後、孔形成ピンをキャビティ内に移動させることにより、成形体に孔を形成するが、このときの孔形成ピンの移動長さおよびこのピンによって排除される材料の量をできるだけ小さくすることにより、成形材料の流動性が小さい場合でもこのことによる貫通孔の形成が可能となる。
【００１５】
次に、本発明の成形金型を用いて、燃料電池セパレーターを成形する方法について説明する。
例えば、圧縮成形の場合、成形金型が開いた状態で、燃料電池セパレーター用成形材料、好ましくはそのシート状予備成形体を成形金型に投入、あるいは下型に載置する。金型を閉じ予備成形体を加熱加圧し始める。次いで、孔形成ピンをキャビティに進入させ、成形体に孔を形成する。そのままの状態で、加熱加圧を続け、材料が硬化した後金型を開き成形体を金型から突き出すことにより、燃料電池セパレーター成形体を分離し取り出す。成形条件の一例を挙げると、圧力３０〜１００ＭＰａ、温度１５０〜２００℃、時間０．５〜５分で成形することができる。
【００１６】
燃料電池セパレーター用成形材料は、導電性を有する炭素系基材と熱硬化性樹脂とを主たる成分とするものである。導電性を有する炭素系基材としては、黒鉛、炭素繊維、カーボンブラックなどが挙げられる。黒鉛の種類は、天然黒鉛、人造黒鉛、膨張黒鉛、土壌黒鉛等が挙げられ、燃料電池用セパレーター材料としては、取り扱いの容易さ等の点から天然黒鉛及び／又は人造黒鉛が好ましい。
一方、バインダーとして用いられる熱硬化性樹脂は、例えば、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂等が使用できる。これらの中でも、成形品を燃料電池セパレーターとして用いる場合は、コスト、成形品の機械的強度、生産性の点からフェノール樹脂、エポキシ樹脂を用いることが好ましい。
【００１７】
導電性を有する炭素系基材と熱硬化性樹脂との配合割合は、成形材料全体に対して、導電性を有する炭素系基材７５〜９５重量％、熱硬化性樹脂３〜２３重量％とすることが好ましい。さらに、前記材料の他にも必要に応じて硬化剤、硬化助剤、顔料、離型剤、添加剤等を配合することができる。
【００１８】
燃料電池セパレーター用成形材料は、通常の方法により製造することができる。すなわち、前記原材料を配合し、リボンブレンダーやプラネタリミキサーなどを用いて予備混合した後、加熱ロールや二軸混練機を用いて溶融混練し、これをさらに造粒化するか、冷却後粉砕・分級などの工程を経て成形材料とすることができる。
【００１９】
【実施例】
以下、本発明を実施例により詳細に説明する。
【００２０】
・  フェノール樹脂の製造
フェノール（Ｐ）１００ｋｇ、８７％パラホルムアルデヒド（Ｆ）６２ｋｇ（Ｆ／Ｐモル比１．７０）、酢酸亜鉛０．５ｋｇを還流コンデンサー攪拌機、加熱装置、真空脱水装置、スタティックミキサー付きレジン循環装置を備えた３００リッター反応釜内に入れ、還流反応を３時間行った。この時点のフェノール反応率は９２％であった。その後、脱水を行いながら１１５℃迄加熱し、更に１１５℃、真空度１００Ｔｏｒｒを１時間維持して反応を進めた後、冷却パット上に取り出し、ＧＰＣ測定によるフェノール換算での数平均分子量が７００のレゾール型フェノール樹脂（固形）１０５ｋｇを得た。
【００２１】
（２）成形材料の製造
人造黒鉛（日本黒鉛社製ＰＡＧ１２０  平均粒径１２０μｍ、比表面積０．６ｍ２／ｇ）８５重量％、前記（１）で得られたフェノール樹脂１３重量％、離型剤（ステアリン酸）２重量％を配合し、ヘンシェルミキサーで混合して原料混合物を得た。これを８０℃の加熱ニーダーで１０分間溶融混練した後取り出し、顆粒状に粉砕して成形材料を得た。
【００２２】
（３）予備成形体の成形
シート状予備成形体は、前記成形材料を２１５×１３５ｍｍの金型に所定量の材料を入れて平らにし、成形圧力１０ｋＰａ、金型温度６５℃、硬化時間９０秒で成形して得た。
【００２３】
（４）燃料電池セパレーターの製造
圧縮成形金型には孔形成ピンが装着されていて、成形材料が金型に充填された後に稼動し孔が形成されるようにした。上記（３）で得られた予備成形体を金型内に充填し、金型温度１８５℃、成形圧力６４ＭＰａ、硬化時間５分の圧縮成形で、２２０×１４０×２ｍｍの大きさの燃料電池セパレーター成形体を得た。成形体は、表面に長さ１６０ｍｍ、幅１．０ｍｍ、深さ０．５ｍｍの溝を２ｍｍピッチで４９本、裏面に長さ１００ｍｍ、幅１．０ｍｍ、深さ０．５ｍｍの溝を２ｍｍピッチでＳ字型に２箇所１２本有し、さらにφ１０ｍｍの孔４箇所と９×３０の長孔４箇所、１２×４０の長孔２箇所を有するものである。
【００２４】
成形には、図１〜図５に概略を示す圧縮成形金型を用いた。前記の溝は、上下の金型に形成されている。貫通孔は、孔形成ピンの進入により形成される。孔形成ピンの断面外形は貫通孔の平面形状と同じである。
【００２５】
比較例１：図１の金型を使用した。孔形成ピンφ１０ｍｍの先端は平面である。
比較例２：図２の金型を使用した。孔形成ピンの先端部は、先端幅１ｍｍ、底部幅８ｍｍ、の周壁で、深さ１ｍｍの凹部を有している。
実施例１：図３の金型を使用した。孔形成ピンは、厚み２ｍｍの管状である。先端幅１ｍｍ。
実施例２：図４の金型を使用した。孔形成ピンは、厚み２ｍｍの管状であり、先端部は、先端から１ｍｍの位置から先細りで先端幅１ｍｍのテーパ形状である。
実施例３：図５の金型を使用した。孔形成ピンは、厚み１ｍｍの管状である。孔形成ピンに対向する金型キャビティ面の該ピンの突き当て部を高さ０．５ｍｍの凸部とし、さらには、成形前の孔形成ピンの位置をキャビティ面から０．５ｍｍ突き出た位置にしている。
【００２６】
それぞれの例で得られた燃料電池セパレーター成形体について、特性を評価した。結果を表１に示す。
【表１】
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【００２７】
（成形品特性測定方法）
（１）外観：ガス欠け、フクレ等がなく、曇りのないものを良とし、それ以外のものを不良とした。
（２）充填性：周辺部分以外の充填性を目視により観察した。完全に充填したものを○、一部でも未充填があるものを×とした。
（３）孔成形性：貫通孔部分の成形性を目視で観察した。貫通孔が問題なく形成されているものを○、孔部分にバリが発生しているものを×とした。
（４）厚み精度：成形品の中央部１点と四隅の厚み（いずれも同じ深さの溝加工を施している部分）をマイクロメーターで測定し、その最大値と最小値との差を厚み精度とした。
【００２８】
表１の結果より、実施例１、２、３ではいずれも、成形後、貫通孔が問題なく形成されており後加工が不必要であった。一方、比較例１、２では、孔部分にバリが発生し貫通孔とはならず後加工が必要となった。
【００２９】
【発明の効果】
本発明の金型は、孔形成ピンの形状を管状としたものであり、これにより、成形材料をキャビティ内に充填した後、孔形成ピンをキャビティ内に移動させて成形体に貫通孔を形成するとき、孔形成ピンによって排除される材料の量が少ないことから、成形材料の流動性が小さい場合でも、貫通孔を問題なく形成することができる。従って、本発明の金型は、燃料電池用セパレーターを成形する金型として好適である。
また、本発明は、かかる金型を用いた燃料電池セパレーターの製造方法であり、燃料電池セパレーターを貫通孔部分の成形不良なく製造するものである。
【図面の簡単な説明】
【図１】従来の成形体に孔を形成する金型である。（ａ）は側断面図（部分図）、（ｂ）は孔形成ピンの平面図である（以下の図も同様である）。
【図２】図１の金型を改良した金型である。
【図３】本発明の金型の一例である。
【図４】本発明の金型の他の例である。
【図５】本発明の金型の別の例である。
【符号の説明】
１  上型
２  下型
３  キャビティ
４，６，１１，１３  孔形成ピン
５，７，１２，１４  孔形成ピンの先端
１５  上型の凸部
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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