(57)【要約】【課題】積層体の大きさに関係なく，セラミック材料の焼成と内部電極層の還元を充分に行うことができ，かつ耐久性及び性能に優れたユニット接合積層圧電素子及びその製造方法を提供すること。【解決手段】圧電セラミック層１５１と内部電極層１５３とを交互に積層した積層型圧電素子ユニット１５を２つ以上重ね合わせてなるユニット接合積層圧電素子１及びその製造方法である。上記内部電極層１５３は，上記圧電セラミック層１５１を構成するセラミック材料よりも，焼成温度における金属酸化物生成の標準ギブス自由エネルギーが大きい導電性卑金属材料からなる。上記積層型圧電素子ユニット１５の各内部電極層１５３間の平均電位差をＶ１とするとき，上記積層型圧電素子ユニット１５同士が接合する接合部１７を挟む隣り合う２つの内部電極層１５３間の電位差Ｖは，Ｖ＜（１／２）Ｖ１の関係を有する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
圧電セラミック層と内部電極層とを交互に積層した積層型圧電素子ユニットを２つ以上重ね合わせてなるユニット接合積層圧電素子において，
上記内部電極層は，上記圧電セラミック層を構成するセラミック材料よりも，焼成温度における金属酸化物生成の標準ギブス自由エネルギーが大きい導電性卑金属材料を主成分としてなり，
上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電位差をＶ１とするとき，上記積層型圧電素子ユニット同士が接合する接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電位差Ｖは，Ｖ＜（１／２）Ｖ１の関係を有することを特徴とするユニット接合積層圧電素子。
【請求項２】
請求項１において，上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電位差Ｖ１と，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電位差Ｖとは，さらにＶ≦（１／３）Ｖ１という関係を有することを特徴とするユニット接合積層圧電素子。
【請求項３】
圧電セラミック層と内部電極層とを交互に積層した積層型圧電素子ユニットを２つ以上重ね合わせてなるユニット接合積層圧電素子において，
上記内部電極層は，上記圧電セラミック層を構成するセラミック材料よりも，焼成温度における金属酸化物生成の標準ギブス自由エネルギーが大きい導電性卑金属材料を主成分としてなり，
上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電界強度をＥ１とするとき，上記積層型圧電素子ユニット同士が接合する接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電界強度Ｅは，Ｅ＜（１／２）Ｅ１の関係を有することを特徴とするユニット接合積層圧電素子。
【請求項４】
請求項３において，上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電界強度Ｅ１と，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電界強度Ｅとは，さらにＥ≦（１／３）Ｅ１という関係を有することを特徴とするユニット接合積層圧電素子。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか一項において，上記ユニット接合積層圧電素子は，該ユニット接合積層圧電素子の側面を挟む側面電極を，各側面に一つ又は複数有しており，かつ上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層は，略同電位の側面電極に電気的に接続していることを特徴とするユニット接合積層圧電素子。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項において，上記接合部を挟む隣り合う２つの圧電セラミック層と上記接合部との厚みの合計は，上記積層型圧電素子ユニット内部の圧電セラミック層の厚みの２倍を超えることを特徴とするユニット接合積層圧電素子。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか一項において，上記積層型圧電素子ユニット同士は，上記接合部において，樹脂材料を介して接合していることを特徴とするユニット接合積層圧電素子。
【請求項８】
請求項７において，上記樹脂材料は，セラミック材料又は／及び金属材料を含有していることを特徴とするユニット接合積層圧電素子。
【請求項９】
請求項７又は８において，上記樹脂材料は，その少なくとも一部に導電性を有し，上記接合部を挟む隣り合う圧電セラミック層同士を電気的に接続していることを特徴とするユニット接合積層圧電素子。
【請求項１０】
請求項１〜６のいずれか一項において，上記積層型圧電素子ユニット同士は，上記接合部において，互いに直接接触して接合していることを特徴とするユニット接合積層圧電素子。
【請求項１１】
請求項１〜１０のいずれか一項において，上記セラミック材料は，ＰＺＴ系材料を含有してなることを特徴とするユニット接合積層圧電素子。
【請求項１２】
請求項１〜１１のいずれか一項において，上記導電性卑金属材料は，Ｃｕであることを特徴とするユニット接合積層圧電素子。
【請求項１３】
圧電セラミック層と内部電極層とを交互に積層した積層型圧電素子ユニットを２つ以上重ね合わせてなるユニット接合積層圧電素子を製造する方法において，
セラミック材料をシート状に成形してなるセラミックグリーンシートの少なくとも一方の面に電極用ペースト材料を塗布する電極印刷工程と，
上記電極用ペースト材料が塗布されたセラミックグリーンシートを積層し圧着して積層体を作製する圧着工程と，
上記積層体を脱脂する脱脂工程と，
上記積層体を還元雰囲気にて焼成して積層型圧電素子ユニットを作製する焼成工程と，
上記積層型圧電素子ユニットの積層方向の最も外側の面を接合面として，上記積層型圧電素子ユニットを，上記接合面同士で２つ以上重ね合わせて接合部を形成する重ね合わせ工程とを有し，
上記電極用ペースト材料は，上記セラミックグリーンシートを構成するセラミック材料よりも，焼成温度における金属酸化物生成の標準ギブス自由エネルギーが大きい導電性卑金属材料又は／及びその酸化物からなり，
上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電位差をＶ１とするとき，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電位差Ｖを，Ｖ＜（１／２）Ｖ１となるように構成することを特徴とするユニット接合積層圧電素子の製造方法。
【請求項１４】
請求項１３において，上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電位差Ｖ１と，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電位差Ｖとが，さらにＶ≦（１／３）Ｖ１という関係を満たすように構成することを特徴とするユニット接合積層圧電素子の製造方法。
【請求項１５】
圧電セラミック層と内部電極層とを交互に積層した積層型圧電素子ユニットを２つ以上重ね合わせてなるユニット接合積層圧電素子を製造する方法において，
セラミック材料をシート状に成形してなるセラミックグリーンシートの少なくとも一方の面に電極用ペースト材料を塗布する電極印刷工程と，
上記電極用ペースト材料が塗布されたセラミックグリーンシートを積層し圧着して積層体を作製する圧着工程と，
上記積層体を脱脂する脱脂工程と，
上記積層体を還元雰囲気にて焼成して積層型圧電素子ユニットを作製する焼成工程と，
上記積層型圧電素子ユニットの積層方向の最も外側の面を接合面として，上記積層型圧電素子ユニットを，上記接合面同士で２つ以上重ね合わせて接合部を形成する重ね合わせ工程とを有し，
上記電極用ペースト材料は，上記セラミックグリーンシートを構成するセラミック材料よりも，焼成温度における金属酸化物生成の標準ギブス自由エネルギーが大きい導電性卑金属材料又は／及びその酸化物からなり，
上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電界強度をＥ１とするとき，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電界強度Ｅを，Ｅ＜（１／２）Ｅ１となるように構成することを特徴とするユニット接合積層圧電素子の製造方法。
【請求項１６】
請求項１５において，上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電界強度Ｅ１と，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電界強度Ｅとが，さらにＥ≦（１／３）Ｅ１という関係を満たすように構成することを特徴とするユニット接合積層圧電素子の製造方法。
【請求項１７】
請求項１３〜１６のいずれか一項において，上記焼成工程後の積層型圧電素子ユニット又は重ね合わせ工程後のユニット接合積層圧電素子に，該積層型圧電素子ユニット又はユニット接合積層圧電素子を挟むように側面電極を，各側面に一つ又は複数設けることを特徴とするユニット接合積層圧電素子の製造方法。
【請求項１８】
請求項１７において，上記重ね合わせ工程においては，上記積層型圧電素子ユニット同士の接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層が，略同電位の側面電極に電気的に連結するように積み重ねることを特徴とするユニット接合積層圧電素子の製造方法。
【請求項１９】
請求項１３〜１８のいずれか一項において，上記接合部を挟む隣り合う２つの圧電セラミック層と上記接合部との厚みの合計が，上記積層型圧電素子ユニット内部の圧電セラミック層の厚みの２倍を超えるように構成することを特徴とするユニット接合積層圧電素子の製造方法。
【請求項２０】
請求項１３〜１９のいずれか一項において，上記重ね合わせ工程においては，上記積層型圧電素子ユニット同士を樹脂材料にて接合することを特徴とするユニット接合積層圧電素子の製造方法。
【請求項２１】
請求項２０において，上記樹脂材料は，セラミック材料又は／及び金属材料を含有していることを特徴とするユニット接合積層圧電素子の製造方法。
【請求項２２】
請求項２０又は２１において，上記樹脂材料は，その少なくとも一部に導電性を有し，上記接合部を挟む隣り合う圧電セラミック層同士を電気的に接続していることを特徴とするユニット接合積層圧電素子の製造方法。
【請求項２３】
請求項１３〜１９のいずれか一項において，上記重ね合わせ工程においては，上記積層型圧電素子ユニット同士を直接接触させて接合することを特徴とするユニット接合積層圧電素子の製造方法。
【請求項２４】
請求項１３〜２３のいずれか一項において，上記圧電セラミック層は，ＰＺＴ系材料を含有してなることを特徴とするユニット接合積層圧電素子の製造方法。
【請求項２５】
請求項１３〜２４のいずれか一項において，上記導電性卑金属材料は，Ｃｕであることを特徴とするユニット接合積層圧電素子の製造方法。
【請求項２６】
請求項１３〜２５のいずれか一項において，上記積層型圧電素子ユニットはｎ回転対称性（但し，ｎは３以上の自然数である）を有し，かつ上記積層型圧電素子ユニットのｎ個の角のうち１個以上かつｎ−１個以下の角が，その他の残りの角とは異なる形状になるように面取りしておくことを特徴とするユニット接合積層圧電素子の製造方法。
【請求項２７】
圧電セラミック層と内部電極層とを交互に積層した積層型圧電素子ユニットを２つ以上重ね合わせてなるユニット接合積層圧電素子を製造する方法において，
セラミック材料をシート状に成形してなるセラミックグリーンシートの少なくとも一方の面に電極用ペースト材料を塗布する電極印刷工程と，
上記電極用ペースト材料が塗布されたセラミックグリーンシートを積層し圧着して積層体を作製する圧着工程と，
上記積層体を脱脂する脱脂工程と，
上記積層体を還元雰囲気にて焼成して積層型圧電素子ユニットを作製する焼成工程と，
上記積層型圧電素子ユニットの積層方向の最も外側の面を接合面として，上記積層型圧電素子ユニットを，上記接合面同士で２つ以上重ね合わせて接合部を形成する重ね合わせ工程とを有し，
上記電極用ペースト材料は，上記セラミックグリーンシートを構成するセラミック材料よりも，焼成温度における金属酸化物生成の標準ギブス自由エネルギーが大きい導電性卑金属材料又は／及びその酸化物からなり，
上記積層型圧電素子ユニットはｎ回転対称性（但し，ｎは３以上の自然数である）を有し，かつ上記積層型圧電素子ユニットのｎ個の角のうち１個以上かつｎ−１個以下の角が，その他の残りの角とは異なる形状になるように面取りしておくことを特徴とするユニット接合積層圧電素子の製造方法。
【請求項２８】
請求項２６又は２７において，上記面取りを行う角の個数，及び上記面取りの形状を，積み重ねる積層型圧電素子ユニット全体で統一することを特徴とするユニット接合積層圧電素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は，圧電セラミック層と内部電極層とを交互に積層した積層型圧電素子ユニットを２つ以上重ね合わせたユニット接合積層圧電素子及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より，各種優れた圧電特性及び誘電特性を有するＰＺＴ系材料等よりなる圧電セラミック層と，銅等の卑金属よりなる内部電極層とを交互に積層してなる積層型圧電素子は，アクチュエータやコンデンサ等に広く利用されている。
このような積層型圧電素子を製造する方法としては，例えば通常下記のような複数の工程にて行われる。
【０００３】
まず，ＰＺＴ等のセラミック材料よりなるグリーンシートを準備し，このグリーンシートにスクリーン印刷等にて金属酸化物よりなる，又は金属及び金属酸化物よりなる電極用ペースト材料を塗布する。続いて，電極用ペースト材料が塗布されたグリーンシートを所望の数だけ積層して積層体を作製し，さらにこの積層体を脱脂する。
次に，脱脂後の積層体を加熱炉内にて還元条件下で加熱することにより上記電極用ペースト材料中の金属酸化物を還元し，導電性を有する内部電極層にする（電極還元工程）。その後，積層体を焼成してセラミック材料を緻密化し，最終的な積層型圧電素子を得る（焼成工程）。
【０００４】
上記セラミック材料と，上記電極用ペースト材料とは，境界部の接合状態とその耐久性を良好な状態にするために，同時焼成するのが好ましい。
ところが，上記焼成工程において，上記電極用ペースト材料と上記セラミック材料とは，相反する雰囲気条件を要求する。即ち，例えばＰＺＴ等のセラミック材料は，酸化物であるため酸化雰囲気にて焼成することが好ましいのに対し，上記電極用ペースト材料は，電極還元工程において得られた導電性を保持するために還元雰囲気にて焼成を行うことが好ましい。
【０００５】
上記焼成工程において，上記セラミック材料を充分に焼成するために，酸化雰囲気にて焼成を行うと，予め上記電極還元工程において還元された銅等よりなる内部電極層が再び酸化されて導電性が低下してしまうおそれがある。一方，還元雰囲気にて焼成を行うと，上記セラミック材料が還元されてしまい，焼成後の積層体の特性が低下してしまうという問題がある。
【０００６】
このような問題を解決するために，水素ガスを含む雰囲気中で導電ペースト材料を還元した後，続く焼成工程においては，酸素分圧を特定の範囲に制御した雰囲気下にて，上記積層体を焼成する方法がある（特許文献１参照）。
【０００７】
また，焼成温度よりも低い温度で導電ペースト材料を還元し，続く焼成工程においては，Ｎ2−Ｈ2−Ｈ2Ｏ−Ｏ2混合ガスを使用し，Ｏ2分圧を特定の範囲に制御した雰囲気下にて，上記積層体を焼成する方法がある（特許文献２参照）。
【０００８】
そしてこのような従来の方法によれば，上記電極還元工程において還元された銅等よりなる内部電極層を，上記焼成工程においてほとんど酸化させることなくセラミック材料を緻密化させることができる。
【０００９】
しかしながら，上記従来の方法においては，特に積層数の多い積層体を作製する場合に，上記積層体の中心部と外周部との間で還元・酸化反応量のバランスをとることが難しく，雰囲気調整が極めて困難になるという問題がある。さらに，積層体の形状が大きいと，焼成前もしくは焼成・電極還元前の脱脂工程におけるバインダー除去に莫大な時間を費やしてしまう。
【００１０】
一方，脱脂工程の所要時間を低減すると積層体の中心部にバインダーの一部が残存する。そして残存したカーボン等の物質は酸素等と反応し易いため，焼成もしくは焼成・電極還元工程における酸素分圧が，積層体中心部と積層体外周部及び表面とで不均一になり易い。その結果，焼成後に得られる上記積層型圧電素子の性能を低下させてしまう。
【００１１】
また，下記の特許文献３においては，ユニット−ユニット積送品で接合面に隣接する，対向する２つの内部電極に同じ電気的極性を持たせ，圧電体として無効な絶縁層を形成すると共に，その絶縁層の厚みを他の厚みの２倍又は２倍以下にすることにより，ユニット積層品の圧電効果による変位を効率よく出すことが記載されている。
【００１２】
しかし，変位を出すなどの初期特性においては優れるものの，後述の実施例３にて示すごとく，初期特性の耐久性をも含めて検討した結果，不具合を生じるおそれがあった。
また，特許文献３に示されるように，接合面を挟む２つの隣接層を極度に薄くしておくと，たとえ同じ側面電極に接続したとしても，量産時において一部の製品にたまたま内部電極に途切れがあった場合等に，内部電極に途切れの生じたユニットにおける接合面からみて途切れた内部電極層の次の内部電極層と，その接合面において，対向する他方のユニットの電極の途切れなかった内部電極との間に電界が形成されるということが想定される。この場合，ユニット接合面への負担がかえって大きくなり耐久性が悪くなるおそれがある。
【００１３】
上記のような内部電極の途切れは，高価なＡｇ−Ｐｄ電極は別として，焼成時等に還元雰囲気を形成せねばならない卑金属電極，例えばＣｕ，Ｎｉ等のとき特有に生じる現象と考えられる。還元雰囲気形成時，最適雰囲気条件よりも酸化側に振れれば，内部電極が酸化し，酸化物からなるセラミック層と共晶反応を起こし，溶融，拡散するおそれがある。また，最適雰囲気よりも還元側に振れると，セラミック層の一部が還元され，内部電極層の金属と共晶反応を起こし，電極材料が溶融，拡散するおそれがある。金属と金属，又は酸化物と酸化物とは共晶反応を起こしやすく，金属と酸化物の組み合わせでは共晶反応は極めてまれである。
【００１４】
よって，還元雰囲気を調整することにより最適雰囲気条件を形成し，セラミック層を酸化物の状態で存在させ，内部電極層を金属の状態で存在させる必要のある卑金属を内部電極層に用いる場合にこそ，例えば上記共晶反応による電極材料の溶融等に起因して内部電極の途切れは起こりやすく，還元雰囲気の形成が必要のない貴金属電極の時とは異なり，還元雰囲気での焼成に代表される各処理を必要とする卑金属電極においては，接合面を挟む２つの隣接層の厚みを薄くすることは，初期特性のみらず，量産性や耐久性をも加味すると必ずしも有効ではなかった。
【００１５】
【特許文献１】特開平５−８２３８７号公報
【特許文献２】特公平７−３４４１７号公報
【特許文献３】特開昭６４−３３９８０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１６】
本発明は，かかる従来の問題点に鑑みてなされたもので，積層体の大きさに関係なく，セラミック材料の焼成と内部電極層の還元を充分に行うことができ，かつ耐久性及び性能に優れたユニット接合積層圧電素子及びその製造方法を提供しようとするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
第１の発明は，圧電セラミック層と内部電極層とを交互に積層した積層型圧電素子ユニットを２つ以上重ね合わせてなるユニット接合積層圧電素子において，
上記内部電極層は，上記圧電セラミック層を構成するセラミック材料よりも，焼成温度における金属酸化物生成の標準ギブス自由エネルギーが大きい導電性卑金属材料を主成分としてなり，
上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電位差をＶ１とするとき，上記積層型圧電素子ユニット同士が接合する接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電位差Ｖは，Ｖ＜（１／２）Ｖ１の関係を有することを特徴とするユニット接合積層圧電素子にある（請求項１）。
【００１８】
次に，本発明の作用効果につき説明する。
本発明のユニット接合積層圧電素子において，上記内部電極層は，上記圧電セラミック層を構成するセラミック材料よりも，焼成温度における金属酸化物生成の標準ギブス自由エネルギーが大きい導電性卑金属材料を主成分とする。
そのため，上記ユニット接合積層圧電素子を構成する上記積層型圧電素子ユニットは，その焼成の際の雰囲気調整が容易で，上記内部電極層は充分に還元され，かつ上記圧電セラミック層は充分に酸化された状態のものとなる。
上記内部電極層は，導電性に支障を来さなければ，上記導電性卑金属材料の一部が酸化されていてもよい。
【００１９】
上記ユニット接合積層圧電素子においては，上記セラミック材料として，例えばＰＺＴ系材料｛Ｐｂ（Ｚｒ，Ｔｉ）Ｏ3系ペロブスカイト構造の酸化物の総称とし，Ｐｂ，Ｚｒ，Ｔｉが部分的に置換されている材料も含む；以下同様｝等を用いることができ，この場合には，上記ユニット接合積層圧電素子を高性能な圧電素子として利用することができる。また，上記セラミック材料としては，ＫＮｂＯ3やＢａＴｉＯ3等のようにＰｂを成分元素として含まない材料を用いることもできる。
上記ＰＺＴ系材料は，多くの場合その組成中にＰＺＴよりも還元され易い性質のＰｂＯを含有しており，ＰｂＯがＰｂに還元されると上記導電性卑金属材料と共晶溶融反応を起こしやすく，上記内部電極層が連続的には形成できなくなる。よって，上記セラミック材料としてＰＺＴ系材料を用いる場合には，上記導電性卑金属材料を酸化させず，また上記ＰＺＴ系材料だけでなくＰｂＯも還元させることなく焼成しなければならず，その雰囲気条件の設定が非常に困難となる。
【００２０】
本発明においては，上記導電性卑金属材料として，上記圧電セラミック層を構成するセラミック材料よりも，焼成温度における金属酸化物生成の標準ギブス自由エネルギーが大きいものを用いているため，上記焼成温度にて上記導電性卑金属材料が酸化されることはほとんどなく，雰囲気条件の設定が容易に行えるのである。
【００２１】
また，本発明のユニット接合積層圧電素子は，圧電セラミック層と内部電極層とを交互に積層した積層型圧電素子ユニットを２つ以上重ね合わせてなる。
そのため，上記ユニット接合積層圧電素子は，その製造時には，まず積層数が少なく比較的小さな形状の積層型圧電素子ユニットを焼成により複数作製し，続いて該積層型圧電素子ユニットを２つ以上重ね合わせて，目的とする積層数のユニット接合積層圧電素子を作製することができる。
【００２２】
焼成時には，積層数が少ない積層型圧電素子ユニットを焼成することができるので，積層型圧電素子ユニットの内部と表面との間で，還元・酸化反応量のバランスを考慮する必要性が小さく，電極還元及び焼成の際の酸素分圧等の調整が簡略化する。そのため，圧電セラミック層の焼成と内部電極層の還元を充分に行うことができる。その結果，上記積層型圧電素子ユニットの一つ一つは，圧電セラミック層及び内部電極層にほとんど不具合がなく，優れた性質を発揮することができるものとなる。特に，ＰｂＯを含有するＰＺＴ系材料において，本効果はより顕著に現れる。
【００２３】
そして，最終的なユニット接合積層圧電素子は，上記積層型圧電素子ユニットを重ね合わせることにより作製しているため，見かけ上，積層数が同じ積層体を一体的に同時焼成した場合と同じものを得ることができる。その上，より均一に焼成されているため，より優れた性能のものとなる。
【００２４】
さらに，本発明のユニット接合積層圧電素子においては，上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電位差をＶ１とするとき，上記積層型圧電素子ユニット同士が接合する接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電位差Ｖは，Ｖ＜（１／２）Ｖ１の関係を有する。
【００２５】
そのため，上記ユニット接合積層圧電素子においては，上記接合部にかかる電場が比較的小さい。それ故，上記積層型圧電素子ユニット同士の接合面の不一致（不連続性）によって，非共振が起こったり変位伝達が悪化したりすることがほとんどない。その結果，上記ユニット接合積層圧電素子の積層方向に対して垂直な方向への応力の発生が緩和され，また応力の発生確率が低減するため，上記ユニット接合積層圧電素子の外周部への負荷が和らげられる。したがって，上記ユニット接合積層圧電素子の側面に側面電極を形成する場合や上記ユニット接合積層圧電素子を収縮チューブで固定する場合においても，側面電極や収縮チューブ等が破損することを防止できる。また，上記積層型圧電素子ユニット同士を樹脂等により接合した場合においても，上記接合部に誘電損失による熱等が生じにくいため，樹脂が熱により劣化することもほとんどない。
したがって，本発明のユニット接合積層圧電素子においては，該ユニット接合積層圧電素子と同じ積層数の積層体を一体的に同時焼成したものと，同等もしくはそれ以上の耐久性を維持することができる。
なお，本発明において，上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電位差Ｖ１は，上記積層型圧電素子ユニットにおける最も外側の圧電セラミック層を除いた，上記積層型圧電素子ユニット内の内部電極層間の平均電位差である。
【００２６】
このように，本発明によれば，積層体の大きさ，特に積層方向の長さに関係なく，セラミック材料の焼成と内部電極層の還元を充分に行うことができ，かつ耐久性及び性能に優れたユニット接合積層圧電素子を提供することができる。
【００２７】
第２の発明は，圧電セラミック層と内部電極層とを交互に積層した積層型圧電素子ユニットを２つ以上重ね合わせてなるユニット接合積層圧電素子において，
上記内部電極層は，上記圧電セラミック層を構成するセラミック材料よりも，焼成温度における金属酸化物生成の標準ギブス自由エネルギーが大きい導電性卑金属材料を主成分としてなり，
上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電界強度をＥ１とするとき，上記積層型圧電素子ユニット同士が接合する接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電界強度Ｅは，Ｅ＜（１／２）Ｅ１の関係を有することを特徴とするユニット接合積層圧電素子にある（請求項３）。
【００２８】
上記第２の発明のユニット接合積層圧電素子においては，上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電界強度をＥ１とするとき，上記積層型圧電素子ユニット同士が接合する接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電界強度Ｅは，Ｅ＜（１／２）Ｅ１の関係を有する。
そのため，上記ユニット接合積層圧電素子においては，上記接合部への負荷が和らげられる。
即ち，一般に，電界強度による圧電素子の変位は，連続的に変化し，多くの場合は電界強度の増加に伴って単調に増加する。ところが，通常効率よく変位させるために必要とする電界強度に対して，その二分の一未満まで電界強度を低下させると，電界強度の低減比に比例して変位が低下するわけではなく，著しい変位の低下が起こり，変位を微小なものにとどまらせることができる。
本発明においては，上記のごとく，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電界強度Ｅを，上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電界強度Ｅ１の２分の１よりも小さくしている。そのため，上記接合部においては変位が著しく低下し，上記接合部の負荷を和らげることができる。
【００２９】
また，変位が著しく低下する電界強度の領域は，材料の種類により特定することができる。その特定方法の一例について説明する。
即ち，まず，電界強度（２つの電極の電位差を，２つの電極の間隔で除した値に比例）を与えたときの変位を測定し，横軸に電界強度をとり，縦軸に変位量をとり，各電界強度における変位量をグラフにプロットする。このプロットしたグラフにおいて，電界強度がゼロから微小量Δ増加した点における接線，又は電界強度のゼロから微少量増加した点までを線形近似した直線を引き，これを接線１とする。また，上記のプロットしたグラフにおいて，変位の上昇率の最も大きい点における接線を引き，これを接線２とする。接線１と接線２との交点を臨界点とすると，この臨界点以上の電界強度を上記接合部にはかけないようにすれば，上記接合部の負荷を和らげることができる。
ただし，電界強度の臨界点は圧電セラミック層の材料もしくはその構成物質や構成元素により変化するため，本発明のごとく，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電界強度を，上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電界強度Ｅ１の二分の一未満にすればよい。
【００３０】
また，上記第２の発明のユニット接合積層圧電素子においては，上記第１の発明と同様に，上記接合部にかかる電場が比較的小さくなる。それ故，上記積層型圧電素子ユニット同士の接合面の不一致（不連続性）によって，非共振が起こったり変位伝達が悪化したりすることがほとんどない。その結果，上記ユニット接合積層圧電素子の積層方向に対して垂直な方向への応力の発生が緩和され，また応力の発生確率が低減するため，上記ユニット接合積層圧電素子の外周部への負荷が和らげられる。したがって，上記ユニット接合積層圧電素子の側面に側面電極を形成する場合や上記ユニット接合積層圧電素子を収縮チューブで固定する場合等に，側面電極や収縮チューブ等が破損することを防止できる。また，上記積層型圧電素子ユニット同士を樹脂等により接合した場合においても，上記接合部に誘電損失による熱等が生じにくいため，樹脂が熱により劣化することもほとんどない。
したがって，上記第２の発明のユニット接合積層圧電素子は，該ユニット接合積層圧電素子と同じ積層数の積層体を一体的に同時焼成したものと，同等もしくはそれ以上の耐久性を維持することができる。
なお，その他の作用効果は上記第１の発明と同様である。
【００３１】
第３の発明は，圧電セラミック層と内部電極層とを交互に積層した積層型圧電素子ユニットを２つ以上重ね合わせてなるユニット接合積層圧電素子を製造する方法において，
セラミック材料をシート状に成形してなるセラミックグリーンシートの少なくとも一方の面に電極用ペースト材料を塗布する電極印刷工程と，
上記電極用ペースト材料が塗布されたセラミックグリーンシートを積層し圧着して積層体を作製する圧着工程と，
上記積層体を脱脂する脱脂工程と，
上記積層体を還元雰囲気にて焼成して積層型圧電素子ユニットを作製する焼成工程と，
上記積層型圧電素子ユニットの積層方向の最も外側の面を接合面として，上記積層型圧電素子ユニットを，上記接合面同士で２つ以上重ね合わせて接合部を形成する重ね合わせ工程とを有し，
上記電極用ペースト材料は，上記セラミックグリーンシートを構成するセラミック材料よりも，焼成温度における金属酸化物生成の標準ギブス自由エネルギーが大きい導電性卑金属材料又は／及びその酸化物からなり，
上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電位差をＶ１とするとき，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電位差Ｖを，Ｖ＜（１／２）Ｖ１となるように構成することを特徴とするユニット接合積層圧電素子の製造方法にある（請求項１３）。
【００３２】
上記第３の発明においては，上記積層体を還元雰囲気にて焼成して積層型圧電素子ユニットを作製した後（焼成工程），上記積層型圧電素子ユニットの積層方向の最も外側の面を接合面として，上記積層型圧電素子ユニットを，上記接合面同士で２つ以上重ね合わせて接合部を形成する（重ね合わせ工程）。
そのため，上記焼成工程においては，積層数の少ない積層体を焼成することができる。
【００３３】
上記積層体の積層数を少なくすることにより，上記積層型圧電素子ユニットの内部と表面との間で，還元・酸化反応量のバランスを考慮する必要性が小さく，電極還元及び焼成の際の酸素分圧等の調整が簡略化する。そのため，上記圧電セラミック層の焼成と内部電極層の還元を充分に行うことができる。その結果，上記積層型圧電素子ユニットの一つ一つは，上記圧電セラミック層及び内部電極層にほとんど不具合がなく，優れた性能を発揮することができるものとなる。
【００３４】
また，一般に，内部に卑金属電極を有する積層体の製造方法においては，例えば脱脂後に電極の還元や還元雰囲気での焼成をしたり，また，例えば還元雰囲気での脱脂及び還元雰囲気での焼成をするなど，還元処理を伴う製法が主流である。しかし，還元処理において，その還元反応は，被還元サンプルである積層体の外表面から中心部の方へ順に反応していくので，大きな被還元サンプルほど外表面と中心部との還元状態に差が生じてしまう。その還元状態の差が，必ずしも性能などに影響を及ぼすわけではないが，極度に還元状態の差があると，例えば上記内部電極層の一部が途切れる等という不具合が発生し，性能にも悪影響を及ぼすおそれがある。
本発明においては，上記のごとく，複数のユニットに分けて積層体を脱脂，焼成しているため，外表面と中心部とでの還元状態に差が生じにくい。
【００３５】
また，本発明の製造方法においては，上記焼成工程後に上記重ね合わせ工程を行っている。
そのため，上記積層体の積層数を少なくして，上記焼成工程後に行っても，上記重ね合わせ工程において，上記積層型圧電素子ユニットを積み重ねることにより，最終的に目的の積層数のものを得ることができる。
【００３６】
そして，最終的なユニット接合積層圧電素子は，見かけ上，積層数が同じ積層体を一体的に同時焼成した場合と同じものとなる。その上，より均一に焼成されているため，より優れた性能のものとなる。
【００３７】
さらに，本発明の製造方法においては，上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電位差をＶ１とするとき，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電位差Ｖを，Ｖ＜（１／２）Ｖ１となるようにしている。
【００３８】
そのため，上記ユニット接合積層圧電素子においては，上記接合部にかかる電場が比較的小さい。それ故，上記積層型圧電素子ユニット同士の接合面の不一致（不連続性）によって，非共振が起こったり変位伝達が悪化したりすることがほとんどない。その結果，上記ユニット接合積層圧電素子の積層方向に対して垂直な方向への応力の発生が緩和され，また応力の発生確率が低減するため，上記ユニット接合積層圧電素子の外周部への負荷が和らげられる。したがって，上記ユニット接合積層圧電素子の側面に側面電極を形成する場合や上記ユニット接合積層圧電素子を収縮チューブで固定する場合等に，側面電極や収縮チューブ等が破損することを防止できる。また，上記積層型圧電素子ユニット同士を樹脂等により接合した場合においても，上記接合部に誘電損失による熱等が生じにくいため，樹脂が熱により劣化することもほとんどない。
その結果，上記ユニット接合積層圧電素子は，該ユニット接合積層圧電素子と同じ積層数の積層体を一体的に同時焼成したものと，同等もしくはそれ以上の耐久性を維持することができる。
【００３９】
また，上記電極用ペースト材料は，上記圧電セラミック層を構成するセラミック材料よりも，焼成温度における金属酸化物生成の標準ギブス自由エネルギーが大きい導電性卑金属材料又は／及びその酸化物からなる。
そのため，上記焼成工程の際に，上記セラミック材料の還元を抑制しながら，上記内部電極層を充分に還元することができる。
【００４０】
このように，本発明によれば，積層体の大きさに関係なく，セラミック材料の焼成と内部電極層の還元を充分に行うことができ，かつ耐久性及び性能に優れたユニット接合積層圧電素子の製造方法を提供することができる。
【００４１】
第４の発明は，圧電セラミック層と内部電極層とを交互に積層した積層型圧電素子ユニットを２つ以上重ね合わせてなるユニット接合積層圧電素子を製造する方法において，
セラミック材料をシート状に成形してなるセラミックグリーンシートの少なくとも一方の面に電極用ペースト材料を塗布する電極印刷工程と，
上記電極用ペースト材料が塗布されたセラミックグリーンシートを積層し圧着して積層体を作製する圧着工程と，
上記積層体を脱脂する脱脂工程と，
上記積層体を還元雰囲気にて焼成して積層型圧電素子ユニットを作製する焼成工程と，
上記積層型圧電素子ユニットの積層方向の最も外側の面を接合面として，上記積層型圧電素子ユニットを，上記接合面同士で２つ以上重ね合わせて接合部を形成する重ね合わせ工程とを有し，
上記電極用ペースト材料は，上記セラミックグリーンシートを構成するセラミック材料よりも，焼成温度における金属酸化物生成の標準ギブス自由エネルギーが大きい導電性卑金属材料又は／及びその酸化物からなり，
上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電界強度をＥ１とするとき，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電界強度Ｅを，Ｅ＜（１／２）Ｅ１となるように構成することを特徴とするユニット接合積層圧電素子の製造方法にある（請求項１５）。
【００４２】
上記第４の発明の製造方法においては，上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電界強度をＥ１とするとき，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電界強度Ｅを，Ｅ＜（１／２）Ｅ１となるようにしている。
そのため，本発明の製造方法によって得られる上記ユニット接合積層圧電素子においては，上記接合部への負荷が和らげられる。
即ち，一般に，電界強度による圧電素子の変位は，連続的に変化し，多くの場合は電界強度の増加に伴って単調に増加する。ところが，通常効率よく変位させるために必要とする電界強度に対して，その二分の一未満まで電界強度を低下させると，電界強度の低減比に比例して変位が低下するわけではなく，著しい変位の低下が起こり，変位を微小なものにとどまらせることができる。
本発明においては，上記のごとく，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電界強度Ｅを，上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電界強度Ｅ１の２分の１よりも小さくなるように構成している。そのため，上記接合部においては変位が著しく低下し，上記接合部の負荷を和らげることができる。
【００４３】
また，本発明の製造方法によって得られる上記ユニット接合積層圧電素子においては，上記第３の発明と同様に，上記接合部にかかる電場が比較的小さくなる。それ故，上記積層型圧電素子ユニット同士の接合面の不一致（不連続性）によって，非共振が起こったり変位伝達が悪化したりすることがほとんどない。その結果，上記ユニット接合積層圧電素子の積層方向に対して垂直な方向への応力の発生が緩和され，また応力の発生確率が低減するため，上記ユニット接合積層圧電素子の外周部への負荷が和らげられる。したがって，上記ユニット接合積層圧電素子の側面に側面電極を形成する場合や上記ユニット接合積層圧電素子を収縮チューブで固定する場合等に，側面電極や収縮チューブ等が破損することを防止できる。また，上記積層型圧電素子ユニット同士を樹脂等により接合した場合においても，上記接合部に誘電損失による熱等が生じにくいため，樹脂が熱により劣化することもほとんどない。
したがって，上記ユニット接合積層圧電素子は，該ユニット接合積層圧電素子と同じ積層数の積層体を一体的に同時焼成したものと，同等もしくはそれ以上の耐久性を維持することができる。
なお，その他の効果は上記第３の発明と同様である。
【００４４】
第５の発明は，圧電セラミック層と内部電極層とを交互に積層した積層型圧電素子ユニットを２つ以上重ね合わせてなるユニット接合積層圧電素子を製造する方法において，
セラミック材料をシート状に成形してなるセラミックグリーンシートの少なくとも一方の面に電極用ペースト材料を塗布する電極印刷工程と，
上記電極用ペースト材料が塗布されたセラミックグリーンシートを積層し圧着して積層体を作製する圧着工程と，
上記積層体を脱脂する脱脂工程と，
上記積層体を還元雰囲気にて焼成して積層型圧電素子ユニットを作製する焼成工程と，
上記積層型圧電素子ユニットの積層方向の最も外側の面を接合面として，上記積層型圧電素子ユニットを，上記接合面同士で２つ以上重ね合わせて接合部を形成する重ね合わせ工程とを有し，
上記電極用ペースト材料は，上記セラミックグリーンシートを構成するセラミック材料よりも，焼成温度における金属酸化物生成の標準ギブス自由エネルギーが大きい導電性卑金属材料又は／及びその酸化物からなり，
上記積層型圧電素子ユニットはｎ回転対称性（但し，ｎは３以上の自然数である）を有し，かつ上記積層型圧電素子ユニットのｎ個の角のうち１個以上かつｎ−１個以下の角が，その他の残りの角とは異なる形状になるように面取りしておくことを特徴とするユニット接合積層圧電素子の製造方法にある（請求項２７）。
【００４５】
上記第５の発明の製造方法において，上記積層型圧電素子ユニットは，ｎ回転対称性を有し，かつ上記積層型圧電素子ユニットのｎ個の角のうち１個以上かつｎ−１個以下の角が，その他の残りの角とは異なる形状になるように面取りしておく。
そのため，上記積層型圧電素子ユニット同士を，例えばある一定の方向性を持たせて積み重ねることが容易になる。即ち，上記のように面取りをしておくことにより，上記積層型圧電素子ユニットの方向性が容易にわかるようになるため，上記積み重ね工程を簡単に行うことができる。
【００４６】
また，上記第５の発明の製造方法においては，上記第３及び第４の発明と同様に，上記焼成工程後に，上記重ね合わせ工程を行う。そのため，上記焼成工程においては，積層数の少ない積層体を焼成することができ，上記のごとく，上記圧電セラミック層の焼成と内部電極層の還元を充分に行うことができる。
また，上記積層体の積層数を少なくして，上記焼成工程後に行っても，上記重ね合わせ工程において，上記積層型圧電素子ユニットを積み重ねることにより，最終的に目的の積層数のものを得ることができる。
【００４７】
また，上記電極用ペースト材料は，上記圧電セラミック層を構成するセラミック材料よりも，焼成温度における金属酸化物生成の標準ギブス自由エネルギーが大きい導電性卑金属材料又は／及びその酸化物からなる。
そのため，上記第３及び第４の発明と同様に，上記焼成工程の際に，上記セラミック材料の還元を抑制しながら，上記内部電極層を充分に還元することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００４８】
上記第１〜第５の発明においては，上記セラミック材料よりも，焼成温度における金属酸化物生成の標準ギブス自由エネルギーが大きい導電性卑金属材料を用いている。
「金属酸化物生成の標準ギブス自由エネルギーが大きい」とは，「酸化されにくい」ことを意味する。例えば１０００℃において，Ｃｕの酸化物生成のギブス自由エネルギーは，−４０位であり，Ｐｂの酸化については−１５位，Ｎｉの酸化については−６０位であるため，酸化されにくいものから順に，Ｃｕ，Ｐｂ，Ｎｉとなる。
【００４９】
また，上記第１の発明（請求項１）においては，上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電位差をＶ１とするとき，上記積層型圧電素子ユニット同士が接合する接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電位差Ｖは，Ｖ＜（１／２）Ｖ１の関係を有する。
また，上記第２の発明（請求項３）においては，上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電界強度をＥ１とするとき，上記積層型圧電素子ユニット同士が接合する接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電界強度Ｅは，Ｅ＜（１／２）Ｅ１の関係を有する。
また，上記平均電位差Ｖ１及び上記平均電界強度Ｅ１は，それぞれ上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間以外の，各内部電極層間の電位差及び電界強度の平均である。
【００５０】
Ｖ≧（１／２）Ｖ１又はＥ≧（１／２）Ｅ１の場合には，上記接合部において，圧電体としての変位が他の部位と同等に起こり，このとき，積層型圧電素子ユニット同士の界面の不一致（不連続性）によって，非共振が起こったり変位伝達が悪化したりするおそれがある。その結果，上記ユニット接合積層圧電素子の積層方向に対して垂直な方向への応力が大きくなり，また応力の発生確率が増大するため，上記ユニット接合積層圧電素子の外周部への負荷が大きくなる。したがって，上記ユニット接合積層圧電素子の側面に側面電極を形成する場合や上記ユニット接合積層圧電素子を収縮チューブで固定する場合等に，側面電極や収縮チューブ等が破損するおそれがある。また，上記積層型圧電素子ユニット同士を樹脂等により接合した場合には，上記接合部に誘電損失による熱等が生じて，樹脂が熱により劣化するおそれがある。
好ましくは，上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電位差Ｖ１と，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電位差Ｖとは，さらにＶ≦（１／３）Ｖ１という関係を有することがよい（請求項２）。
また，好ましくは，上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電界強度Ｅ１と，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電界強度Ｅとは，さらにＥ≦（１／３）Ｅ１という関係を有することがよい（請求項４）。
【００５１】
上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電位差Ｖを，Ｖ＜（１／２）Ｖ１とする方法，又は上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電界強度Ｅを，Ｅ＜（１／２）Ｅ１とする方法としては，例えばその２つの内部電極層がそれぞれ正及び負の電位の側面電極に接続される場合において，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層のうちのどちらか一方を側面電極と接続させず，それぞれの電位を正とゼロ又はゼロと負にする方法がある。具体的には，例えば上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層の少なくとも一方に，側面電極と電気的に切断される部分を設ける方法等がある。
その他にも，例えば上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層を同じ側面電極に電気的に接続する方法もしくは略同電位の側面電極に電気的に接続する方法や，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間に印加する電位差を，他の内部電極層間の電位差よりも小さくする方法等がある。また，特に，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電界強度ＥをＥ＜（１／２）Ｅ１とする方法としては，上記の他にも，例えば上記接合部を挟む圧電セラミック層の厚みを，他の圧電セラミック層の厚みよりも大きくする方法等がある。
これらの方法は，それぞれ単独で行うこともできるし，組み合わせて行うこともできる。但し，上記のＶ＜（１／２）Ｖ１やＥ＜（１／２）Ｅ１という式を満たせばよく，これらの方法に限定されるものではない。
【００５２】
また，上記のように，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層のうちのどちらか一方を側面電極と接続させないようにするときには，上記側面電極と接続してない内部電極層は，電場を直接印加する電極（例えば側面電極等）による電位でない場合には，実質的に多少の電位をもっていても構わない。上記の「電場を直接印加する電極による電位でない場合」としては，例えば上記圧電セラミック層の一部が還元されて絶縁性が低下し，その結果内部電極層が少量の電位をもった場合等がある。
【００５３】
また，上述のごとく好ましくは，Ｖ≦（１／３）Ｖ１，Ｅ≦（１／３）Ｅ１を満たすことがよい。
この場合には，外周部への負荷をさらに和らげることができる。
さらに好ましくは，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電位差Ｖや電界強度Ｅは，実質的に０であることがよい。
この場合には，上記接合部における変位や発熱をより低減し，さらにはほとんどなくすことができる。
【００５４】
次に，上記ユニット接合積層圧電素子は，該ユニット接合積層圧電素子の側面を挟む側面電極を，各側面に一つ又は複数有しており，かつ上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層は，略同電位の側面電極に電気的に接続していることが好ましい（請求項５）。
この場合には，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層は，同種の電極（正と正又は負と負）に接続され，上記のＶ＜（１／２）Ｖ１又はＥ＜（１／２）Ｅ１という関係を簡単に実現できるとともに，上記接合部にかかる電位差や電界強度を実質的にほぼ０とすることができる。そのため，上記積層型圧電素子ユニット同士の接合面の不一致（不連続性）によって，非共振が起こったり変位伝達が悪化したりすることがほとんどない。その結果，上記ユニット接合積層圧電素子の積層方向に対して垂直な方向への応力の発生がより緩和され，また応力の発生確率がより低減するため，上記ユニット接合積層圧電素子の外周部への負荷が一層和らげられる。したがって，上記ユニット接合積層圧電素子の側面に側面電極を形成する場合や上記ユニット接合積層圧電素子を収縮チューブで固定する場合等に，側面電極や収縮チューブ等が破損することをより一層防止できる。また，上記積層型圧電素子ユニット同士を樹脂等により接合した場合においても，上記接合部に誘電損失による熱等が生じにくいため，樹脂が熱により劣化することもほとんどない。
【００５５】
また，この場合には，上記側面電極は，上記ユニット接合積層圧電素子の側面に一つ形成されていても，複数形成されていてもよい。側面電極が複数形成されている場合には，側面電極すべてが連結していなくても，上記接合部を挟む２つの内部電極層が略同電位であればよい。また，上記接合部を挟む２つの内部電極層は同じ側面電極に接続されていてもよい。
なお，セラミック圧電層の抵抗値は非常に大きいとはいえ電気的には有限であるので，上記接合部を挟む２つの内部電極層間の電位は全く同じではなく，多少の違いをもっていても実質的には同じ電位であるとみなすことができる。特に，卑金属の電極を持つユニット接合積層圧電素子においては，作製時に卑金属の酸化を抑えながら圧電セラミック層の還元を抑制するため，酸素に代表される酸化力（還元力）を有するガスを調整するので，必ずしも酸化の抑制（還元の抑制）が１００％達成できるわけではない。したがって，貴金属を電極に使用する場合に比べて，電位の違いが大きくなる可能性もある。しかし，このときの電位の違い，あるいはこのときの電位の違いに伴って生じる電位差もしくは電界強度は，電気的に異なる側面電極の電位の違い，あるいはその電位の違いに伴って生じる電位差もしくは電界強度に比べれば極めて小さいので，実質的にゼロとみなすことができる。
【００５６】
また，上記側面電極としては，例えばＡｇ，Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｕ，又はＡｇとＰｄとの混合金属材料等の，導電性をもつ材料を用いることができる。
【００５７】
また，上記接合部を挟む隣り合う２つの圧電セラミック層と上記接合部との厚みの合計は，上記積層型圧電素子ユニット内部の圧電セラミック層の厚みの２倍を超えることが好ましい（請求項６）。
上記のごとく，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層を，略同電位の側面電極に電気的に接続するだけでは，一方の内部電極層が途切れて電気的極性を制御できなかった場合に，接合部から見て途切れた内部電極層の次の（隣の）内部電極層と，途切れた内部電極層と接合部で対向するもう一方の内部電極層とにより電界が形成され，その電界を形成した２つの内部電極層の距離が充分な距離をもって離れていないと，接合部において基準とする電界強度よりも大きな電界を形成し，接合部への負荷が大きくなるおそれがある。その結果，上記ユニット接合積層圧電素子の耐久性が低下するおそれがある。
上記のごとく，上記接合部を挟む隣り合う２つの圧電セラミック層の厚みの合計を，上記積層型圧電素子ユニット内部の圧電セラミック層の厚みの２倍を超えるように構成した場合には，上記のようなリスクを回避することができる。また，この場合には，側面電極と内部電極との構成を複雑にすることなく，接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電界強度を，上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電界強度の１／２より小さくすることができ，簡単に上記接合部の負荷を低減することができる。
【００５８】
上記積層型圧電素子ユニット内部の圧電セラミック層の厚みは，積層型圧電素子ユニットの内部における圧電セラミック層の平均の厚みであり，偶発的に厚い又は薄い部分又は層ができていた場合には，その偶発的に形成された部分又は層を除外して，任意に１０カ所以上（各点は異なる層から選定する）の厚みを測定しその平均を求めて算出できる。ここで，偶発的に形成された部分とは，同一層内において１０％以上厚く又は薄く形成された部分を意味し，偶発的に形成された層とは，他層よりも１０％以上厚く又は薄く形成された層を意味するものとする（シート段階から異なっていても何ら関与せず，上記基準とすることができる）。
また，上記接合部を挟む隣り合う２つの圧電セラミック層と上記接合部との厚みの合計は，上記接合部に隣接する圧電セラミック層の厚みと接合部の厚みを足し合わせた厚みである。例えば，上記積層型圧電素子ユニットが上記接合部において樹脂材料を介して接合している場合には，樹脂材料の厚みも含めた厚みである。
【００５９】
また，上記接合部を挟む隣り合う圧電セラミック層と上記接合部との厚みの合計が，見かけ上，上記積層型圧電素子ユニット内部の圧電セラミック層の厚みの２倍以下であったとしても，内部電極層が電気的に途切れること等により電気的に有効な電極でなくなっている場合には，その無効となった内部電極層は電極と見なさずに，上記接合部を挟む隣り合う圧電セラミック層と上記接合部との厚みの合計を算出し，この厚みの合計が上記積層型圧電素子ユニット内部の圧電セラミック層の厚みの２倍を超えていればよい。
また，上記接合部近傍の電界強度の調整は，上記接合部を挟む隣り合う圧電セラミック層の厚みと上記接合部の厚みだけによるものではない。例えば，上記接合部を挟む２つの内部電極層の電位差を調整することにより電界強度を調整してもよく，さらには，上記接合部を挟む隣接する２つの圧電セラミック層と接合部との合計の厚みと，上記接合部を挟む２つの内部電極層の電位差とを調整することにより，電界強度を調整してもよい。電界強度は，２つの電極の電位差と２つの電極の距離により定まるものだからである。
【００６０】
また，上記積層型圧電素子ユニット同士は，上記接合部において，樹脂材料を介して接合していることが好ましい（請求項７）。
この場合には，上記接合部において，上記積層型圧電素子ユニット同士を一様に固定することができる。
上記樹脂材料としては，例えばエポキシ系樹脂材料，ポリアミド，ポリエステル系，イソシアナート，ポリイミド系，シリコン系，及びウレタン系等の接着剤がある。
【００６１】
また，上記樹脂材料は，セラミック材料又は／及び金属材料を含有していることが好ましい（請求項８）。
この場合には，上記接合部における弾性が向上し，接合部の存在による変位の減衰を低減することができる。また，この場合には，上記ユニット接合積層圧電素子の音響インピーダンスを上昇させることができる。そのため，上記ユニット接合積層圧電素子を超音波圧電素子等にも適したものとすることができる。
上記樹脂材料に含有させるセラミック材料としては，上記圧電セラミック層と同じものを用いることができる。また，上記金属材料としては，上記内部電極層の卑金属材料と同じもの，もしくは同等の音速を持つ金属（例えばＣｕに対してはＮｉ等）を用いることができる。
【００６２】
また，上記樹脂材料は，その少なくとも一部に導電性を有し，上記接合部を挟む隣り合う圧電セラミック層同士を電気的に接続していることが好ましい（請求項９）。
この場合には，上記接合部を挟む隣り合う圧電セラミック層の電位をほぼ等しくすることができる。それ故，製造時に上記圧電セラミック層が還元され，絶縁性が低下していても，上記接合部への負荷が高まる危険性を回避することができる。
上記樹脂材料に上記導電性を与える方法としては，例えば上記樹脂材料に，該樹脂材料を部分的に貫通するように金属材料等の導電性材料を含有させる方法等がある。
【００６３】
また，上記積層型圧電素子ユニット同士は，上記接合部において，互いに直接接触して接合していてもよい（請求項１０）。
この場合には，上記接合部における発熱による劣化を防止することができる。
具体的な例としては，上記ユニット接合積層圧電素子に側面電極及びリード線等を取り付けた後に，例えば収縮チューブ等を被せて固定することにより，上記積層型圧電素子ユニット同士を接合する方法がある。
【００６４】
次に，上記セラミック材料は，ＰＺＴ系材料を含有してなることが好ましい（請求項１１）。
この場合には，ＰＺＴ系材料が有する優れた圧電体としての特性を活かして，ユニット接合積層圧電素子の特性が向上する。
【００６５】
また，上記導電性卑金属材料は，Ｃｕであることが好ましい（請求項１２）。
この場合には，上記ユニット接合積層圧電素子を低コストなものとすることができ，また，製造時における上記内部電極層の還元又は還元状態の維持がより容易となる。
【００６６】
次に，上記第３の発明（請求項１３）においては，上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電位差をＶ１とするとき，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電位差Ｖを，Ｖ＜（１／２）Ｖ１となるように構成する。
また，上記第４の発明（請求項１５）においては，上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電界強度をＥ１とするとき，上記積層型圧電素子ユニット同士が接合する接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電界強度Ｅを，Ｅ＜（１／２）Ｅ１となるように構成する。
また，上記平均電位差Ｖ１及び上記平均電界強度Ｅ１は，それぞれ上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間以外の，各内部電極層間の電位差及び電界強度の平均である。
【００６７】
Ｖ≧１／２Ｖ１又はＥ≧（１／２）Ｅ１の場合には，上記第１及び第２の発明と同様に，上記接合部において，圧電体としての変位が同等に起こり，このとき，積層型圧電素子ユニット同士の界面の不一致（不連続性）により，非共振が起こったり変位伝達が悪化したりするおそれがある。その結果，上記ユニット接合積層圧電素子の積層方向に対して垂直な方向への応力が大きくなり，また応力の発生確率が増大するため，上記ユニット接合積層圧電素子の外周部への負荷が大きくなる。したがって，上記ユニット接合積層圧電素子の側面に側面電極を形成する場合や上記ユニット接合積層圧電素子を収縮チューブで固定する場合等に，側面電極や収縮チューブ等が破損するおそれがある。また，上記積層型圧電素子ユニット同士を樹脂等により接合した場合には，上記接合部に誘電損失による熱等が生じて，樹脂が熱により劣化するおそれがある。
好ましくは，上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電位差Ｖ１と，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電位差Ｖとが，さらにＶ≦（１／３）Ｖ１という関係を満たすように構成することがよい（請求項１４）。
また，好ましくは，上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電界強度Ｅ１と，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電界強度Ｅとが，さらにＥ≦（１／３）Ｅ１という関係を満たすように構成することがよい（請求項１６）。
【００６８】
上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電位差Ｖを，Ｖ＜（１／２）Ｖ１とする方法，又は上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電界強度Ｅを，Ｅ＜（１／２）Ｅ１とする方法としては，上記第１及び第２の発明と同様の方法で実現することができる。
さらに好ましくは，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電位差Ｖや電界強度Ｅが，実質的に０となるようにすることが好ましい。この場合には，上記接合部における変位や発熱をほとんどなくすことができる。
【００６９】
次に，上記焼成工程後の積層型圧電素子ユニット又は上記重ね合わせ工程後のユニット接合積層圧電素子に，該積層型圧電素子ユニット又はユニット接合積層圧電素子を挟むように側面電極を，各側面に一つ又は複数設けることが好ましい（請求項１７）。
この場合には，上記内部電極層に容易に電圧を印加することができる。
上記側面電極としては，例えばＡｇ，Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｕ，又はＡｇとＰｄとの混合金属材料等の，導電性をもつ材料を用いることができる。
【００７０】
次に，上記重ね合わせ工程においては，上記積層型圧電素子ユニット同士の接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層が，略同電位の側面電極に電気的に連結するように積み重ねることが好ましい（請求項１８）。
この場合には，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層は，同種の電極（正と正又は負と負）や略同電位の電極に接続され，上記のＶ＜（１／２）Ｖ１という関係やＥ＜（１／２）Ｅ１という関係を簡単に実現できるとともに，接合部にかかる電位差や電界強度を実質的にほぼ０とすることができる。
そのため，上記積層型圧電素子ユニット同士の接合面の不一致（不連続性）によって，非共振が起こったり変位伝達が悪化したりすることがほとんどない。その結果，上記ユニット接合積層圧電素子の積層方向に対して垂直な方向への応力の発生がより緩和され，また応力の発生確率がより低減するため，上記ユニット接合積層圧電素子の外周部への負荷が一層和らげられる。したがって，上記ユニット接合積層圧電素子の側面に側面電極を形成する場合や上記ユニット接合積層圧電素子を収縮チューブで固定する場合等に，側面電極や収縮チューブ等が破損することをより一層防止できる。また，上記積層型圧電素子ユニット同士を樹脂等により接合した場合においても，上記接合部に誘電損失による熱等が生じにくいため，樹脂が熱により劣化することもほとんどない。
【００７１】
また，上記接合部を挟む隣り合う２つの圧電セラミック層と上記接合部との厚みの合計が，上記積層型圧電素子ユニット内部の圧電セラミック層の厚みの２倍を超えるように構成することが好ましい（請求項１９）。
上記のごとく，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層を，略同電位の側面電極に電気的に接続するだけでは，例えば上記焼成工程において上記セラミック材料と電極用ペースト材料との共晶反応等がおこり，上記接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層のうち，一方の内部電極層が途切れて電気的極性を制御できなかった場合に，接合部から見て途切れた内部電極層の次の（隣の）内部電極層と，途切れた内部電極層と接合部で対向するもう一方の内部電極層とにより電界が形成され，その電界を形成した２つの内部電極層の距離が充分な距離をもって離れていないと，接合部により基準とする電界強度よりも大きな電界を形成し，接合部への負荷が大きくなるおそれがある。その結果，上記ユニット接合積層圧電素子の耐久性が低下するおそれがある。
そこで，上記接合部を挟む隣り合う２つの圧電セラミック層の厚みの合計を，上記積層型圧電素子ユニット内部の圧電セラミック層の厚みの２倍を超えるように構成すると，上記のようなリスクを回避することができる。また，この場合には，側面電極と内部電極との構成を複雑にすることなく，接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電界強度を，上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電界強度の１／２より小さくすることができ，簡単に上記接合部の負荷を低減することができる。
【００７２】
次に，上記重ね合わせ工程においては，上記積層型圧電素子ユニット同士を樹脂材料にて接合することが好ましい（請求項２０）。
この場合には，上記接合部において，上記積層型圧電素子ユニット同士を一様に固定することができる。
上記樹脂材料としては，上記第１及び第２の発明と同様のものを用いることができる。
【００７３】
次に，上記樹脂材料は，セラミック材料又は／及び金属材料を含有していることが好ましい（請求項２１）。
この場合には，上記接合部における弾性が向上し，接合部の存在による変位の減衰を低減することができる。また，この場合には，上記ユニット接合積層圧電素子の音響インピーダンスを上昇させることができる。そのため，上記ユニット接合積層圧電素子を超音波圧電素子にも適したものとすることができる。
上記樹脂材料に含有させるセラミック材料としては，上記セラミックグリーンシートと同じものを用いることができる。また，上記金属材料としては，上記電極用ペースト材料の卑金属材料と同じもの，もしくは同等の音速を持つ金属（例えばＣｕに対してはＮｉ等）を用いることができる。
【００７４】
次に，上記樹脂材料は，その少なくとも一部に導電性を有し，上記接合部を挟む隣り合う圧電セラミック層同士を電気的に接続していることが好ましい（請求項２２）。
この場合には，上記接合部を挟む隣り合う圧電セラミック層の電位をほぼ等しくすることができる。それ故，上記圧電セラミック層が還元され，絶縁性が低下していても，上記接合部への負荷が高まる危険性を回避することができる。
上記樹脂材料に上記導電性を与える方法としては，例えば上記樹脂材料に，該樹脂材料を部分的に貫通するように金属材料等の導電性材料を含有させる方法等がある。
【００７５】
また，上記重ね合わせ工程においては，上記積層型圧電素子ユニット同士を直接接触させて接合することができる（請求項２３）。
この場合には，上記接合部に非共振がおこることをさらに一層防止することができる。
また，この場合には，上記ユニット接合積層圧電素子は，側面電極及びリード線等を取り付けた後に，例えば収縮チューブを被せて固定することができる。
【００７６】
次に，上記圧電セラミック層は，ＰＺＴ系材料を含有してなることが好ましい（請求項２４）。
この場合には，ＰＺＴ系材料が有する優れた圧電体としての特性を活かして，優れた特性のユニット接合積層圧電素子を製造することができる。
【００７７】
また，上記ＰＺＴ系材料は，多くの場合その組成中にＰＺＴよりも還元され易い性質のＰｂＯを含有しており，ＰｂＯがＰｂに還元されると上記導電性卑金属材料と共晶溶融反応を起こしやすく，上記内部電極層が連続的には形成できなくなる。よって，上記セラミック材料としてＰＺＴ系材料を用いる場合には，上記導電性卑金属材料を酸化させず，また上記ＰＺＴ系材料だけでなくＰｂＯも還元させることなく焼成しなければならず，その雰囲気条件の設定が非常に困難となる。
しかし，本発明においては，上記導電性卑金属材料として，上記圧電セラミック層を構成するセラミック材料よりも，焼成温度における金属酸化物生成の標準ギブス自由エネルギーが大きいものを用いているため，上記焼成温度にて上記導電性卑金属材料が酸化されることはほとんどなく，雰囲気条件の設定が容易に行える。
即ち，上記のごとく，ＰＺＴ系材料を用いる場合には，上記第３及び第４の発明における，上記焼成工程の際に上記セラミック材料の還元を抑制しながら上記内部電極層を充分に還元できるという効果をより顕著に得ることができる。
【００７８】
次に，上記導電性卑金属材料は，Ｃｕであることが好ましい（請求項２５）。
この場合には，低コストで上記ユニット接合積層圧電素子を製造することができ，電極の還元もしくは電極の還元状態の維持がより容易となる。
また，上記セラミック材料がＰＺＴ系材料を含有してなる場合には，上述のように，還元され易い性質のＰｂＯが存在することも多い。上記焼成工程において，ＰｂＯを還元することなく還元される導電性卑金属の酸化物，又はＰｂＯを還元することなく還元状態を維持できる（酸化されない）導電性卑金属は，Ｃｕの酸化物またはＣｕにほぼ限られる。
【００７９】
次に，上記積層型圧電素子ユニットはｎ回転対称性（但し，ｎは３以上の自然数である）を有し，かつ上記積層型圧電素子ユニットのｎ個の角のうち１個以上かつｎ−１個以下の角が，その他の残りの角とは異なる形状になるように面取りしておくことが好ましい（請求項２６）。
この場合には，上記重ね合わせ工程において，上記積層型圧電素子ユニット同士を目的の配置となるように積み重ねる工程を簡略化し生産性を向上することができる。
【００８０】
特に，後述する実施例において示すごとく，上記内部電極層として部分電極を形成し，上記重ね合わせ工程において，上記積層型圧電素子ユニット同士の接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層が，例えば同じ側面電極に電気的に連結するように積み重ねる場合等のように，内部電極層の向きを制御する場合には，上記積層型圧電素子ユニット同士を積み重ねるときの上記積層型圧電素子ユニットの向きが重要となるため，上記のような面取りを行うことが有効である。
【００８１】
また，上記第５の発明（請求項２７）は，上記第１〜第４の発明に限らず，所望の方向性を持たせて，上記積層型圧電素子ユニットを重ね合わせたいときに効果を発揮する。
【００８２】
上記のｎ回転対称性とは，上記積層型圧電素子ユニットを，その積層方向の中心軸を中心に３６０度回転する間に，もとの状態と略同一の形状にｎ回遭遇するという意味である。例えば上記積層型圧電素子の積層方向と垂直な面での断面形状が正方形であるときには，９０度回転する毎に，元の状態と略同一の形状になるので，３６０度÷９０度＝４より，４回の回転対称性を持つことになる（ｎ＝４）。当然のことながら，面取り形状を変えれば，厳密には回転時に同一形状とはならない。上記において，略同一と表現したのは，面取り形状が異なることは省いて形状の同一か否かを評価するためである。
【００８３】
このとき，正方形の一つの角を他の角と異なる形状に面取りすることにより，例えば上記内部電極層として部分電極を形成したときに，目視でも部分電極がどちらを向いているかを判断することができる。そのため，上記重ね合わせ工程において，上記積層型圧電素子ユニットをその内部電極層の向きを調整して積み重ねるときに，顕微鏡等を使用する必要がなく，製造方法が簡略される。
【００８４】
上記の「異なる形状になるように面取り」とは，例えば平面状の面取りと曲面状の面取りはもとより，例えば同じ平面状の面取りで面取りの大きさを変えても良く，面取りの角度を変えても良い。また面取りの有無を変えることもできる。なお，上記の面取りの形状はこれらに限定されるものではない。
【００８５】
上記の面取りの例として，上述のごとく，正方形の一つの角を他の角と異なる形状にする場合を例示したが，異なる形状の面取りをする角は，２つ以上あっても，目視による方向性の判断を助けるものであればよい。即ち，ｎ回転対称性をもつ積層型圧電素子ユニットにおいては，１個以上かつｎ−１個以下の角の面取り形状を残りの角の面取り形状と異なるようにすればよい。
【００８６】
また，上記の面取りを行う工程は，例えば上記圧着工程後や，上記脱脂工程後や，上記焼成工程後等の，上記重ね合わせ工程の前に行うことができる。
好ましくは，上記焼成工程後に行うのがよい。焼成工程前は，セラミック材料が焼結しておらずもろいため，所望の形状に面取りを行うのが困難になるからである。
【００８７】
上記面取りを行う角の個数，及び上記面取りの形状を，積み重ねる積層型圧電素子ユニット全体で統一することが好ましい（請求項２８）。
この場合には，上記ユニット接合積層圧電素子の形状が全体として均一になり，例えば上記ユニット接合積層圧電素子を媒体とし，該媒体をインジェクタ等に組み込んで使用するときに，インジェクタ等に組み込むことが容易にできる。
【００８８】
また，本明細書において，２つの極性をもつ電極は，正と負の極性をもっていても，正とゼロ，ゼロと負からなっていてもよい。また，電位が大きな正（負）と小さな（負）であっても，２つの電極の電位が異なることにより，電位差もしくは電界強度が形成されていれば，同様の効果が得られる。
【実施例】
【００８９】
（実施例１）
次に，本発明の実施例にかかるユニット接合積層圧電素子及びその製造方法につき，図１〜図７を用いて説明する。
本例のユニット接合積層圧電素子は，図１に示すごとく，圧電セラミック層１５１と内部電極層１５３とを交互に積層した積層型圧電素子ユニット１５を２つ以上重ね合わせてなるユニット接合積層圧電素子１である。
【００９０】
上記内部電極層１５３は，上記圧電セラミック層１５１を構成するセラミック材料よりも，焼成温度における金属酸化物生成の標準ギブス自由エネルギーが大きい導電性卑金属材料からなる。
上記積層型圧電素子ユニット１５の各内部電極層１５３間の平均電位差をＶ１とするとき，上記積層型圧電素子ユニット１５同士が接合する接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電位差Ｖは，Ｖ＜（１／２）Ｖ１の関係を有する。
【００９１】
以下本例のユニット接合積層圧電素子について，図１を用いて詳細に説明する。
図１に示すごとく，ユニット接合積層圧電素子１は，積層型圧電素子ユニット１５を接合部１７において接合してなっている。本例のユニット積層型圧電素子１は，１０個の積層型圧電素子ユニット１５を接合してなっている。なお，図１においては図面作成の便宜上のため省略して示してある。同図に示すごとく，各積層型圧電素子ユニット１５は，ＰＺＴ系材料よりなる圧電セラミック層１５１とＣｕよりなる内部電極層１５３とを交互に積層してなる。
【００９２】
内部電極層１５３は，圧電セラミック層１５１の片側の側面にだけ到達するように形成され，もう一方の側面には内部電極層１５３がない非形成部１５９が設けられている。
また，ユニット接合積層圧電素子１の側面には，これを挟むように２つの側面電極１９が形成されている。側面電極はＡｇよりなる。なお，本例では側面電極としてＡｇを用いたが，その他にもＦｅ，Ｎｉ，Ｃｕ，又はＡｇとＰｄとの混合金属材料等の，導電性を有する材料を用いることができる。
【００９３】
図１に示すごとく，上記ユニット接合積層圧電素子１を構成する積層型圧電素子ユニット１５内においては，各内部電極層１５３は，交互に異なる側面電極１９に接続されているが，上記接合部１７を挟む隣り合う２つの内部電極層１５３は，同じ側面電極１９に接続されている。
【００９４】
本発明のユニット接合積層圧電素子１の製造方法は，後述する電極印刷工程と，圧着工程と，脱脂工程と，焼成工程と，重ね合わせ工程とを有する。
上記電極印刷工程においては，図２に示すごとく，セラミック材料をシート状に成形してなるセラミックグリーンシート２５１の少なくとも一方の面に電極用ペースト材料２５３を塗布する。
また，上記圧着工程においては，図３及び図４に示すごとく，電極用ペースト材料２５３が塗布されたセラミックグリーンシート２５１を積層し圧着して積層体２５を作製する。
【００９５】
次に，上記脱脂工程においては，積層体２５を脱脂する。
上記焼成工程においては，積層体２５を還元雰囲気にて焼成して，図５に示すごとく，積層型圧電素子ユニット１５を作製する。
上記重ね合わせ工程においては，図１及び図５に示すごとく，積層型圧電素子ユニット１５の積層方向の最も外側の面を接合面１５７として，積層型圧電素子ユニット１５を，接合面１５７同士で２つ以上重ね合わせて接合部１７を形成する。
【００９６】
また，上記電極用ペースト材料は，上記セラミックグリーンシートを構成するセラミック材料よりも，焼成温度における金属酸化物生成の標準ギブス自由エネルギーが大きい導電性卑金属材料又は／及びその酸化物からなる。そして，上記積層型圧電素子ユニット１５の各内部電極層１５３間の平均電位差をＶ１とするとき，接合部１７を挟む隣り合う２つの内部電極層１５３間の電位差Ｖを，Ｖ≦（１／２）Ｖ１となるようにする。
【００９７】
以下本例の製造方法につき，図１〜図７を用いて詳細に説明する。
まず，以下のようにして，セラミック材料を作製する。
酸化鉛と酸化タングステンとをそれぞれ８３．５ｍｏｌ％と１６．５ｍｏｌ％ずつ秤量し乾式混合した後，５００℃にて２時間焼成することにより，酸化鉛と酸化タングステンの一部を反応させた助剤酸化物粉（化学式：Ｐｂ0.835Ｗ0.165Ｏ1.33）を作製した。次に，この助剤酸化物粉を媒体攪拌ミルにより微粒化し乾燥して反応性を高めた。
【００９８】
一方，ＰｂＯ，ＳｒＣＯ3，ＺｒＯ2，ＴｉＯ2，Ｙ2Ｏ3，Ｎｂ2Ｏ5，Ｍｎ2Ｏ3の各金属酸化物を混合し，これらを乾式混合した後，８５０℃にて７時間焼成することにより，圧電体仮焼成粉を作製した。
【００９９】
次に，この圧電体仮焼成粉４．７ｋｇに対して，水５．５Ｌを添加し，さらに分散剤としてのＤ１３４（第一工業製薬株式会社製）を上記圧電体仮焼成粉に対して５ｗｔ％の割合で添加し，１時間混合して圧電体仮焼成粉の粉砕用スラリーを作製した。
【０１００】
この粉砕用スラリーを媒体攪拌ミルにて８時間粉砕してメジアン径を０．２μｍ以下とした。さらに，この粉砕用スラリーをスプレードライヤにて２２０℃で乾燥して圧電体仮焼成粉の粉砕粉を得た。この粉砕粉には分散剤が残るため，この粉砕粉をさらに６５０℃で５時間熱処理することにより，分散剤を脱脂し，圧電体仮焼成粉を得た。
【０１０１】
次に，圧電体仮焼成粉７００ｇに，上記のようにして予め準備した助剤酸化物を７ｇ添加して原料粉を作製し，さらにこの原料粉に対し，溶剤としてエタノールを１６ｗｔ％，２−ブタノールを１６ｗｔ％，酢酸イソアミルを１６ｗｔ％添加し，さらに分散剤としてのソルビタントリオレートを０．６ｗｔ％，可塑剤としてのＢＢＰ（ベンジルブチルフタレート，和光純薬工業株式会社製）を５ｗｔ％，バインダーとしてのデンカブチラール（電気化学工業株式会社製）を７．５ｗｔ添加して７２時間ボールミルで混合し，セラミック材料のスラリーを得た。
【０１０２】
次に，上記セラミック材料のスラリーをドクターブレード法により，厚み１５０μｍのシート状に成形した。その後，８０℃にて乾燥し，シートカッターにて１００ｍｍ×１００ｍｍに切断し，セラミックグリーンシートとした。
【０１０３】
次に，以下のようにして電極用ペースト材料を準備する。
エチルセルロースをテルピネオールで溶解してなる有機ビヒクルと樹脂材（アクリル系樹脂，アラキド樹脂，エトセル系樹脂等）に，ＣｕＯ粉（平均粒径１〜２μｍ，略球形）及びＣｕ粉（平均粒径０．５μｍ，略球形の粉をプレスし板状にした材料）を，下記の表１に示すような配合割合で混練することにより，電極用ペースト材料を作製した。
【０１０４】
【表１】
2004274030.tif 000003
【０１０５】
次に，図２に示すごとく，この電極用ペースト材料２５３を複数のセラミックグリーンシート２５１に塗布する。このとき，電極用ペースト材料２５３は，セラミックグリーンシート２５１の一方の表面に，セラミックグリーンシート２５１の片側の側面にだけ到達するように塗布する。このとき，もう一方の側面がわには，非形成部１５９が設けられる。なお，電極用ペースト材料２５３の印刷厚みは２０μｍとした。同図には，印刷後のセラミックグリーンシート２５１の一例を示す。
【０１０６】
続いて，図３に示すごとく，電極用ペースト材料２５３が印刷されたセラミックグリーンシート２５１を積層していく。このとき，電極用ペースト材料２５３が交互に左右の側面に到達するように積層した。
このようにして，セラミックグリーンシート２５１を順次積層し，図４に示すごとく，合計２５枚のセラミックグリーンシート２５１を積層した積層体２５を作製した。なお，セラミックグリーンシート２５１を積層していく際に，厚みを他よりも１割小さくした，厚み１３０μｍのセラミックグリーンシートを２枚準備し，積層体２５の両端，即ち最下段及び最上段には，これらの厚みの小さいセラミックグリーンシートを積層した。また，積層体２５の両端に積層した２枚のセラミックグリーンシートにおいて，積層体２５の最下段に配置したセラミックグリーンシートとしては，上記と同様に電極用ペースト材料が印刷されたものを用い，最上段に配置したセラミックグリーンシートとしては電極用ペースト材料が印刷されていないものを用いた。同様にして，積層体２５を合計１０個作製した。
【０１０７】
そして，上記にて得られた１０個の積層体２５をそれぞれ圧着治具に固定し，１１０℃にて１分間１６ＭＰａにて熱圧着した。熱圧着した積層体２５は，シートカッターにて縦８６ｍｍ，横８６ｍｍの大きさに切断し，その後，常温において，７．８ＭＰａの加圧力で積層方向に加圧して平坦化を行った。
続いて，各積層体２５をそれぞれ気体循環式脱脂炉中に入れ，温度５５０℃にて１０時間加熱し，脱脂を行った。
【０１０８】
次に，各積層体２５を構成するセラミックグリーンシート２５１上に塗布された電極用ペースト材料２５３を還元する。この電極用ペースト材料２５３の還元では，電極用ペースト材料２５３中に含まれるＣｕＯをＣｕへと還元する。
具体的には，積層体２５を還元雰囲気にて加熱する。
【０１０９】
本例においては，セラミックグリーンシート２５１に鉛を含み，また電極用ペースト材料２５３にＣｕを含んでいるため，鉛と銅の共晶点である３２６℃直下又はその近傍の温度を加熱温度とした。具体的には，３２０℃±５℃である。なお±５℃は，実測値の変動巾である。
この加熱により，各セラミックグリーンシート２５１に塗布された電極用ペースト材料２５３は還元され，内部電極層１５３を形成する。
【０１１０】
次に，積層体２５を焼成し，図５に示す積層型圧電素子ユニット１５を作製する。
焼成時の焼成温度は９５０℃とし，また雰囲気調整は，内部電極層のＣｕが極力酸化されず，素子部の酸化物を極力還元されない雰囲気に調整して行った。具体的には，焼成温度９５０℃における酸素分圧が１０-3ｈＰａ（１０-6ａｔｍ）となるように調整した。
【０１１１】
この焼成時に積層体２５中の各セラミックグリーンシート２５１は焼結し，圧電セラミック層１５１を形成する。
このようにして，図５に示すごとく，圧電セラミック層１５１と内部電極層１５３とが交互に積層された積層型圧電素子ユニット１５を得た。なお，このときの積層型圧電素子ユニット１５の高さは２ｍｍであった。
【０１１２】
次に，図５及び図６に示すごとく，積層型圧電素子ユニット１５の積層方向の最も外側の面を接合面１５７として，積層型圧電素子ユニット１５を，この接合面１５７同士で重ね合わせ，接合部１７を形成した。この時，図６に示すごとく，接合部１７を挟む隣り合う２つの内部電極層１５３が共に同じ側面を向くように，積層型圧電素子ユニット１５を重ね合わせた。このようにして，合計１０個の積層型圧電素子ユニット１５を重ね合わせ，その接合面１５７同士をエポキシ樹脂にて接合し，図１に示すごとくユニット接合積層圧電素子１を作製した。
これを試料Ｅ１とした。
【０１１３】
また，本例においては，１０個の積層型圧電素子ユニット１５の接合面１５７同士を，エポキシ系樹脂９０重量部とセラミック材料１０重量部との混合樹脂材料で接合したユニット接合積層圧電素子１を作製し，これを試料Ｅ２とした。なお，混合樹脂材料中のセラミック材料は，セラミックグリーンシートの作製に用いたセラミック材料と同成分のものを用いた。
【０１１４】
さらに，本例では，積層型圧電素子ユニットの接合面同士を，何も材料を挟まず，直接接触させて接合したユニット接合積層圧電素子を作製し，これを試料Ｅ３とした。
【０１１５】
また，本例においては，上記試料Ｅ１〜Ｅ３との比較用として，後述する図７に示すごとく，上記積層型圧電素子ユニット１５を重ね合わせるときに，接合部１７を挟む隣り合う２つの内部電極層１５３が互いに反対の側面を向くように，積層型圧電素子ユニット１５を重ね合わせたユニット接合積層圧電素子９を作製し，これを試料Ｃ１〜Ｃ３とした。
試料Ｃ１，試料Ｃ２及び試料Ｃ３は，それぞれ試料Ｅ１，試料Ｅ２，及び試料Ｅ３との比較用の試料である。
【０１１６】
すなわち，試料Ｃ１は試料Ｅ１と同様に積層型圧電素子ユニットの接合面同士をエポキシ樹脂にて接合したものである。試料Ｃ２は，試料Ｅ２と同様に，積層型圧電素子ユニットの接合面同士をエポキシ樹脂９０重量部とセラミック材料１０重量部との混合樹脂材料で接合したものである。試料Ｃ３は，積層型圧電素子ユニットの接合面同士を，何も材料を挟まず，直接接触させて接合したものである。
【０１１７】
試料Ｅ１〜試料Ｅ３と試料Ｃ１〜試料Ｃ３の接合部付近における内部電極層の配置の違いをそれぞれ図６及び図７に示す。
図６より知られるごとく，試料Ｅ１〜試料Ｅ３においては，接合部１７の挟む隣り合う２つの内部電極層１５３は，共に同じ側面を向くように形成されている。
一方，図７より知られるごとく，試料Ｃ１〜試料Ｃ３においては，接合部１７を挟む隣り合う２つの内部電極層１５３は，互いに反対の側面を向くように形成されている。
【０１１８】
次に，試料Ｅ１〜試料Ｅ３及び試料Ｃ１〜試料Ｃ３の４つの側面のうち，内部電極層が交互に側面まで到達している２つの側面に，その側面を挟むように側面電極１９を形成した。側面電極１９は，焼き付け銀よりなり，Ａｇペーストを焼き付けることにより，作製した。焼き付け銀の組成は，Ａｇが９７ｗｔ％，ガラスフリット成分が３ｗｔ％である。
【０１１９】
この側面電極は，上記試料Ｅ１〜Ｅ３の特性と試料Ｃ１〜Ｃ３の特性とを比較するために作製したものであり，ユニット接合積層圧電素子自体の優劣に大きな影響を及ぼすものではない。したがって側面電極の材料は，Ａｇに限らず，Ｆｅ，Ｃｕ，Ｐｔ，Ｎｉ，Ｐｄ等のいずれか１つ以上を含んだ側面電極を用いることもできる。
【０１２０】
次に，以下のようにして，上記試料Ｅ１〜Ｅ３及び試料Ｃ１〜Ｃ３の特性を評価する。
上記試料Ｅ１〜Ｅ３及び試料Ｃ１〜Ｃ３の側面電極に，その一方を正極，もう一方を負極として，ピークｔｏピークが０−１８０Ｖという強度の矩形波からなる電圧を断続的に印加した。そしてこのときの試料Ｅ１〜Ｅ３及び試料Ｃ１〜Ｃ３における，ノイズの発生及び接合部の剥離やクラックの発生等を調べた。
【０１２１】
試料Ｃ１及び試料Ｃ２は，電圧印加時間（のべ時間）がそれぞれ８時間及び２４時間に達した時点で，接合部に剥離が生じ，変位量が瞬時に低下した。
また，試料Ｃ３は，電圧印加時間（のべ時間）が１時間にも満たないうちに，接合部の密着度が低下して接合部に隙間が形成されるという不具合が発生し，変位量が瞬時に低下した。
【０１２２】
これに対し，試料Ｅ１〜試料Ｅ３は，電圧印加時間（のべ時間）が１００時間を超えても，接合部に剥離やクラックは観察されず，非共振によるノイズも観察されなかった。
【０１２３】
図１に示すごとく，上記試料Ｅ１〜Ｅ３においては，接合部１７を挟む隣り合う２つの内部電極１５３が同じ側面電極１９に接続されている。したがって，接合部１７を挟む隣り合う２つの内部電極１５３間の電圧は実質的に０となっている。即ち，積層型圧電素子ユニット１５の各内部電極層１５３間の平均電位差をＶ１，接合部１７を挟む隣り合う２つの内部電極層１５３間の電位差をＶとするとき，Ｖ≦（１／２）Ｖ１の関係を満たしている。
【０１２４】
そのため，積層型圧電素子ユニット１５同士の接合面の不一致（不連続性）によって，非共振が起こったり変位伝達が悪化したりすることがほとんどない。また，積層型圧電素子ユニット１５同士を樹脂等により接合した場合（試料Ｅ１及びＥ２）においても，樹脂の耐熱性（熱による劣化）による影響を低減することができるのである。
【０１２５】
このような理由から，試料Ｅ１〜試料Ｅ３のユニット接合型積層圧電素子は，接合部における剥離やクラック，及び非共振によるノイズを起こすことなく，上述のように１００時間以上という長時間駆動できたものと考えられる。
【０１２６】
（実施例２）
本例は，上記実施例１と同様の積層型圧電素子ユニットの４個の角のうち，１個の角がその他の残りの３つの角と異なる形状となるように面取りを施して，ユニット接合積層圧電素子を作製する例である。
【０１２７】
まず，図４に示すごとく，実施例１と同様の積層体２５を準備した。図４に示すごとく，この積層体２５は，実施例１と同様に，電極用ペースト材料２５３が塗布されたセラミックグリーンシート２５１を２４枚積み重ね，最上部には電極用ペースト材料が塗布されていないセラミックグリーンシートを積み重ねたものである。セラミックグリーンシート２５１及び電極用ペースト材料２５３の厚み，並びに積層体２５の寸法は，実施例１と同様である。
【０１２８】
続いて，図８に示すごとく，この積層体２５の４つの角を，直角二等辺三角形の２辺の長さが１ｍｍとなる形状にて面取りした。これを試料Ｃ４とする。
また，積層体の４つの角のうち内部電極から見て特定の１ヶ所だけを，直角二等辺三角形の２辺の長さが１．５ｍｍとなる形状にて面取りし，他の３つの角については，いずれも直角二等辺三角形の２辺の長さが１ｍｍとなる形状にて面取りした試料を準備し，これを試料Ｅ４とした。
【０１２９】
さらに，上記試料Ｅ４及び試料Ｃ４をそれぞれ１０個ずつ準備し，実施例１と同様にして，脱脂，焼成を行った。さらに，実施例１と同様にして，この焼成後の試料Ｅ４及び試料Ｃ４をそれぞれ１０個ずつ重ね合わせた。重ね合わせの際には，実施例１と同様に接合部を挟む２つの内部電極が共に同じ側面を向くように目視にて観察しながら重ね合わせた。
【０１３０】
試料Ｅ４については，上記のように特定の１ヶ所の角が他の角とは異なる形状にて面取りしてあるため，目視でも充分にその方向を判別することができ，接合部を挟む２つの内部電極が共に同じ側面を向くように積み重ねることができた。
【０１３１】
これに対し，試料Ｃ４については，４つの角がすべて同型に面取りしてあるため，その方向の判別が困難であった。その結果，接合部を挟む２つの内部電極は，同じ側面を向く部分と，互いに反対の側面を向く部分とがほぼ同数形成された。
【０１３２】
（実施例３）
本例は，積層型圧電素子ユニットの接合部の電界強度を低くしたユニット接合積層圧電素子を作製し，その駆動耐久性を評価した例である。
本例の積層型圧電素子ユニットは，図９に示すごとく，圧電セラミック層３５１と内部電極層３５３とを交互に積層した積層型圧電素子ユニット３５を２つ以上重ね合わせてなるユニット接合積層圧電素子３である。内部電極層３５３は，圧電セラミック層３５１を構成するセラミック材料よりも，焼成温度における金属酸化物生成の標準ギブス自由エネルギーが大きい導電性卑金属材料を主成分としてなる。また，積層型圧電素子ユニット３５の各内部電極層３５３間の平均電界強度をＥ１とするとき，積層型圧電素子ユニット３５同士が接合する接合部３７を挟む隣り合う２つの内部電極層３５３間の電界強度Ｅは，Ｅ＜（１／２）Ｅ１の関係を有する。
【０１３３】
図９に示すごとく，本例のユニット接合積層圧電素子３は，実施例１と同様に，積層型圧電素子ユニット３５を接合部３７において接合してなっている。本例のユニット接合積層圧電素子３は，２０個の積層型圧電素子ユニット３５を接合してなっている。また，各積層型圧電素子ユニット３５においては，圧電セラミック層３５１が２０層ずる積層されている。図９においては，図面作成の便宜上，積層型圧電素子ユニット３５の数及び積層型圧電素子ユニット３５における圧電セラミック層３５１の積層数を省略して示してある。各積層型圧電素子ユニット３５は，ＰＺＴ系材料よりなる圧電セラミック層３５１と，Ｃｕよりなる内部電極層３５３を交互に積層してなる。
また，実施例１と同様に，内部電極層３５３は，圧電セラミック層３５１の片側の側面にだけ到達するように形成されている。また，ユニット接合積層圧電素子３の側面には，これを挟むように２つの側面電極３９が形成されている。
【０１３４】
本例のユニット接合積層圧電素子３の製造方法は，実施例１と同様に，電極印刷工程と，圧着工程と，脱脂工程と，焼成工程と，重ね合わせ工程とを有する。各工程については，実施例１と同様である。
また，本例の製造方法においては，セラミックグリーンシートに印刷する電極用ペースト材料として，セラミックグリーンシートを構成するセラミック材料よりも，焼成温度における金属酸化物生成の標準ギブス自由エネルギーが大きい導電性卑金属材料又は／及びその酸化物からなるものを用いる。そして，上記積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電界強度をＥ１とするとき，接合部を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電界強度Ｅを，Ｅ＜（１／２）Ｅ１となるようにする。
【０１３５】
以下，本例の積層型圧電素子ユニットの製造方法につき，図９〜図１４を用いて説明する。
まず，実施例１と同様のセラミック材料を準備し，ドクターブレード法によりシート状に成形した後，８０℃にて乾燥し，シートカッターにて１００ｍｍ×１００ｍｍに切断し，厚み１５０μｍのセラミックグリーンシートを作製した。
また，実施例１と同様にして，電極用ペースト材料を作製した。本例においては，電極用ペースト材料として，ＣｕとＣｕＯとの重量比が５０：５０であり，ＣｕとＣｕＯとの重量が，電極用ペースト材料の総重量のうちの６５重量％であるものを用いた。
【０１３６】
次に，実施例１と同様に，この電極用ペースト材料を複数のセラミックグリーンシートに塗布した。このとき，実施例１と同様に，電極用ペースト材料は，セラミックグリーンシートの一方の表面に，セラミックグリーンシートの片側の側面にだけ到達するように塗布し，もう一方の側面がわには，非形成部を設けた。
次いで，電極用ペースト材料が印刷されたセラミックグリーンシートを積層した。このとき，実施例１と同様に，電極用ペースト材料が交互に左右の側面に到達するように積層した。
【０１３７】
このようにして，セラミックグリーンシートを順次積層し，図１０に示すごとく，合計２０枚のセラミックグリーンシート４５１を積層して積層体４５を作製した。同図に示すごとく，積層体４５においては，セラミックグリーンシート４５１と電極用ペースト材料４５３とが交互に積層されている。また各セラミックグリーンシート４５１に印刷された電極用ペースト材料４５３は，積層体４５の一方の側面にだけ到達しており，他方には非形成部３５９が設けられている。
なお，本例においては，セラミックグリーンシート４５１を積層して積層体４５を作製する際に，３３０μｍという大きな厚みのセラミックグリーンシートを２枚準備し，図１０に示すごとく，積層体４５の両端，即ち最下段及び最上段にこれらの厚みの大きなセラミックグリーンシート４５５を積層した。また，積層体４５の両端に積層した２枚のセラミックグリーンシート４５５において，積層体４５の最下段に配置したセラミックグリーンシートとしては，上記と同様に電極用ペースト材料が印刷されたものを用い，最上段に配置したセラミックグリーンシートとしては，電極用ペースト材料が印刷されていないものを用いた。同様にして，積層体４５を合計２０個作製した。
【０１３８】
そして，上記にて得られた２０個の積層体４５をそれぞれ圧着治具に固定し，１１０℃にて１分間１６ＭＰａにて熱圧着した。熱圧着した積層体４５は，シートカッターにて縦８６ｍｍ，横８６ｍｍの大きさに切断し，その後，常温において，７．８ＭＰａの加圧力で積層方向に加圧して平坦化を行った。
続いて，各積層体４５をそれぞれ気体循環式脱脂炉中に入れ，温度５５０℃にて１０時間加熱し，脱脂を行った。
【０１３９】
次に，各積層体４５を構成するセラミックグリーンシート４５１上に塗布された電極用ペースト材料４５３を還元する。この電極用ペースト材料４５３の還元では，電極用ペースト材料４５３中に含まれるＣｕＯをＣｕへと還元する。具体的には，積層体４５を還元雰囲気にて加熱する。
【０１４０】
本例においては，セラミックグリーンシート４５１に鉛を含み，また電極用ペースト材料４５３にＣｕを含んでいるため，鉛と銅の共晶点である３２６℃直下又はその近傍の温度を加熱温度とした。具体的には，３２０℃±５℃である。なお±５℃は，実測値の変動巾である。
この加熱により，各セラミックグリーンシート４５１に塗布された電極用ペースト材料４５３は還元され，内部電極層を形成する。
【０１４１】
次に，積層体４５を下記のごとく焼成し，図１１に示すごとく積層型圧電素子ユニット３５を作製する。
焼成時の焼成温度は９５０℃とし，また雰囲気調整は，内部電極層のＣｕが極力酸化されず，素子部の酸化物を極力還元されない雰囲気に調整して行った。具体的には，焼成温度９５０℃における酸素分圧が１０-3ｈＰａ（１０-6ａｔｍ）となるように調整して焼成を行った。
【０１４２】
この焼成時に積層体中の各セラミックグリーンシートは焼結し，圧電セラミック層を形成する。
このようにして，図１１に示すごとく，圧電セラミック層３５１と内部電極層３５３とが交互に積層された積層型圧電素子ユニット３５を２０個得た。この積層型圧電素子ユニット３５においては，焼成前のセラミックグリーンシートの厚みから予想されるごとく，圧電セラミック層３５１の厚みは約９０μｍ，内部電極層３５３の厚みは約７μｍであり，即ち，一層あたり約９７μｍ（約１００μｍ）の厚みを有している。また，各積層型圧電素子ユニット３５の最も外側の圧電セラミック層３５５は，内部の圧電セラミック層３５１の約２．２倍の厚みを有している。積層型圧電素子ユニット３５は，圧電セラミック層３５１，３５５を合計で２０層積み重ねてなる。
【０１４３】
次いで，これら２０個の積層型圧電素子ユニット３５に対して，その側面にそれぞれＡｇを温度５５０℃〜６００℃で焼き付けて，静電容量を計測して特に異常な数値を示さないかどうかを確認した。また，このとき，場合によっては積層型圧電素子ユニット３５の共振点のインピーダンスを計測することもできる。
【０１４４】
次に，図１１及び図１２に示すごとく，２０個の積層型圧電素子ユニット３５を，その積層方向の最も外側の面を接合面３５７として，接合面３５７同士でそれぞれ重ね合わせ接合部３７を形成した。この時，図１２に示すごとく，接合部３７を挟む隣り合う２つの内部電極層３５３がそれぞれ異なる側面を向くように，積層型圧電素子ユニット３５を重ね合わせた。このようにして，合計２０個の積層型圧電素子ユニット３５を接合面３５７で重ね合わせ，図９に示すごとく，ユニット接合積層圧電素子３を作製した。その後，ユニット接合積層圧電素子３の側面を挟むように，Ｃｕよりなる側面電極３９を樹脂銀により取り付け，温度１５０℃〜１７０℃で加熱することにより側面電極３９をユニット接合積層圧電素子３に固定した。
次いで，側面電極３９にリード線を取り付けて，ユニット接合積層圧電素子３の上部からリード線を取り出した状態で収縮チューブを被せて，各積層型圧電素子ユニット３５を固定した。このようにして得られたユニット接合積層圧電素子３を試料Ｅ５とした。なお，図面作成の便宜上，図９にはリード線や収縮チューブは示されていない。
【０１４５】
図１２に示すごとく，試料Ｅ５のユニット接合積層圧電素子においては，その接合部３７を挟む隣り合う内部電極層３５３がそれぞれ異なる側面電極３９に電気的に接続されている。また，接合部３７を挟む隣り合う２つの圧電セラミック層３５５の厚み及び接合部３７の厚みの合計は，積層型圧電素子ユニット３５の内部の圧電セラミック層３５１の２倍を超えている。
【０１４６】
次に，試料Ｅ５のユニット接合積層圧電素子３の２つの側面電極３９のうち，一方の側面電極に１５０Ｖの電位を加え，他方の側面電極をグランドとし，試料Ｅ５に約１５０Ｖの電圧を印加した。
次いで，試料Ｅ５の隣り合う２つの内部電極層３５３間の電位差を測定した。この内部電極層間の電位差の測定は，接合部を挟む２つの内部電極層間の電位差を除く，任意に１０カ所について測定した。測定したすべての電位差からその平均電位差を求めると，平均電位差は１５１Ｖであった。
また，試料Ｅ５において，圧電セラミック層３５１の厚みを任意に１０カ所測定し，その平均値を求めると，平均の厚みは９０μｍであった。なお，圧電セラミック層の厚みを任意に測定する際においては，接合部３７を挟む隣り合う２つの圧電セラミック層３５５の厚みを除いた，積層型圧電素子ユニット３５の内部の圧電セラミック層３５１の厚みを測定した。
【０１４７】
上記にて算出した平均電位差と圧電セラミック層の平均の厚みから，積層型圧電素子ユニットの各内部電極層間の平均電界強度Ｅ１を下記のようにして求めた。
一般に，電界強度は，圧電セラミック層の厚みと内部電極層の電位差を同じ位置で測定して求めることが理想であるが，顕微鏡観察が必要になる程度の大きさなので，上記にて算出した平均電位差を圧電セラミック層の平均の厚みで除すことにより算出した。その結果，平均電界強度Ｅ１は１．６８Ｖ／μｍであった。
【０１４８】
また，試料Ｅ５における接合部３７を挟む隣り合う２つの内部電極層３５３間の電位差を測定したところ，１５２Ｖであり，接合部３７を挟む隣り合う２つの圧電セラミック層３５５の厚みは，接合部の厚みも含めて３８１μｍであった。よって，接合部３７を挟む隣り合う２つの内部電極層３５３間の電界強度Ｅは，０．４０Ｖ／μｍであった。
したがって，試料Ｅ５においては，接合部３７を挟む隣り合う２つの内部電極層３５３間の電界強度Ｅは，積層型圧電素子ユニット３５の内部の内部電極層３５３間の平均電界強度の約４分の１になっていた。
【０１４９】
また，上記試料Ｅ５における接合部３７を挟む隣り合う２つの圧電セラミック層３５５の厚み（又は接合部を挟む２つの内部電極に挟まれた部分の厚み）は，上記のごとく，３８１μｍであり，焼成前の段階のセラミックグリーンシートの厚みの比から予想される３３０（μｍ）×９０（μｍ）／１５０（μｍ）×２（層）＝３９６（μｍ）（又は３９６μｍ＋接合部の厚み）よりも小さくなっている。この原因としては，接合部３７に隣接する２つの圧電セラミック層３５５は，焼成時に積層型圧電素子ユニット３５の表面にあるため，反応が早くおこり，厚みが小さくなったためであると考えられる。しかし，厚みの比較においては何ら問題にはならない。
【０１５０】
また，本例においては，実施例１の試料Ｅ１〜試料Ｅ３と同様に，図１３に示すごとく，接合部１７を挟む隣り合う２つの内部電極層１５３が共に同じ側面電極１９に電気的に接続されるように，積層型圧電素子ユニット１５を重ね合わせたユニット接合積層圧電素子１を作製した。これを試料Ｅ６とした。したがって，試料Ｅ６においては，接合部にほとんど電圧が印加されず，接合部における電界強度Ｅはほとんどゼロに等しくなる。
また，同図に示すごとく，試料Ｅ６のユニット接合積層圧電素子１においては，接合部１７を挟む隣り合う２つの圧電セラミック層１５１の各々の厚みは，積層型圧電素子ユニット１５の内部の圧電セラミック層１５１の厚みと同じである。
また，試料Ｅ６は，上記試料Ｅ５と同様に，２０層の圧電セラミック層１５１からなる積層型圧電素子ユニット１５を２０個積み重ねてなる。その他の構成は，上記試料Ｅ５と同様である。
【０１５１】
さらに，本例においては，上記試料Ｅ５及び試料Ｅ６の比較用として，図１４に示すごとく，積層型圧電素子ユニット７５の最も外側の圧電セラミック層７５５の厚みを，内部の圧電セラミック層７５１よりも小さくした積層型圧電素子ユニット７５を積み重ねて作製した積層型圧電素子ユニット７を準備した。これを試料Ｃ５とした。
即ち，図１４に示すごとく，試料Ｃ５においては，積層型圧電素子ユニット７５の最も外側の圧電セラミック層７５５の厚みが８３μｍであり，内部の圧電セラミック層７５１の厚みが９０μｍであるため，接合部７７（約７μｍ）を挟む隣り合う２つの圧電セラミック層７５５と接合部７７の厚みとの合計は約１７３μｍとなり，積層型圧電素子ユニット７５の内部の圧電セラミック層７５１の厚みの２倍（１８０μｍ）よりも小さい。
また，試料Ｃ５においては，接合部７７を挟む隣り合う２つの内部電極層７５３は互いに異なる側面電極７９に電気的に接続されている。
従って，試料Ｃ５において，接合部７７を挟む隣り合う２つの内部電極層間の電界強度Ｅは，積層型圧電素子ユニット７５の内部電極層７５３間の平均電界強度Ｅ１の２分の１よりも大きくなる。
【０１５２】
次に，上記試料Ｅ５，試料Ｅ６，及び試料Ｃ５ついて，その耐久性を調べるために駆動耐久試験を行った。
具体的には，まず，上記試料Ｅ５，試料Ｅ６及び試料Ｃ５に対し，低電流値が０Ａ，高電流値が１３Ａ，周波数が６０ｋＨｚ，デューティー比が５０％の矩形波の電流を流して１５０μｓ間充電し，電圧値を１５０Ｖまで到達させた。充電した状態を２ｍｓ維持した後，低電流値が−１３Ａ，高電流値が０Ａ，周波数が５０ｋＨｚ，デューティー比が５０％の矩形波の電流で放電し，電圧値を０Ｖに到達させた。このような充放電を２０Ｈｚの周期で各試料に与える駆動耐久試験を実施した。なお，電流値をマイナスで示した放電時の電流は，充電時とは逆方向に流したことを意味する。
【０１５３】
上記の駆動耐久試験において，０．５×１０8回（耐久駆動時間と周波数２０Ｈｚとから換算した回数）充放電を繰り返すごとに，図１５に示すごとく，共振特性を測定しその変化を観察した。
図１５において，横軸は周波数，縦軸はインピーダンスを示すものである。ここで，共振特性は，主に１ｋＨｚごとにインピーダンスを測定し，１ｋＨｚ〜１００ｋＨｚの範囲での測定値によりインピーダンスの周波数依存性をプロットしたものを意味する。この測定において，インピーダンスが極小値（図中矢印Ａ）を示す共振点近傍と極大値（図中矢印Ｂ）を示す反共振点近傍においては，周波数の区切りを０．１ｋＨｚまで細かくして測定し，グラフにプロットした。
また，図１５及び後述する図１６〜図１９においては，共振・半共振に関与の少ない周波数領域を削除して示した。
図１５は，試料Ｅ５の充放電開始時の共振特性（初期特性）を示すものである。なお，図中には示していないが，試料Ｅ６及び試料Ｃ５においても，図１５に示す試料Ｅ５と同様の初期特性を示した。
【０１５４】
上記の駆動耐久試験の結果，試料Ｃ５においては，１．５×１０8回の駆動させた後，図１６に示すごとく，圧電特性固有の共振点及び反共振点が現れなくなった。そこで，試料Ｃ５から収縮チューブをはずし，試料Ｃ５の積層型圧電素子ユニットを目視にて観察したところ，その側面電極に所々途切れが発生していた。
次に，試料Ｃ５の側面電極を取り外し，新たな側面電極を再び取り付けた。このときの側面電極の取り付け方法は，取り外す前に取り付けていた側面電極と同様の方法である。
その後，再び試料Ｃ５の共振特性を測定すると，図１７に示すごとく，少なくとも反共振点（図中矢印Ｃ）が再現された。共振点，即ちインピーダンスが極小値を示す周波数については，図１７における矢印Ｄで示すごとく，インピーダンスの増減が細かく現れているため特定し難いが，インピーダンスが低下した後に反共振点に至ったことから共振点は存在するものと考えられる。
上記のごとく，試料Ｃ５においては，側面電極を取り替えることによって共振特性が再現した。したがって，図１６に示すように１．５×１０8回の駆動させた後に共振特性が消失した原因としては，側面電極に対してより大きな負荷を与えた，ユニット接合積層圧電素子における積層型圧電素子ユニットの接合部での変動が要因になっていると考えられる。
【０１５５】
一方，試料Ｅ５においても同様の駆動耐久試験をおこなったところ，図１８に示すごとく，８．５×１０8回の駆動後に共振特性が変化した。図１８には，試料Ｅ５を８．５×１０8回駆動させる前の共振特性（８．０×１０8回駆動後の測定値）と，８．５×１０8回駆動させた後の共振特性とを併せて示してある。
図１８より知られるごとく，試料Ｅ５においては，８．５×１０8回駆動させた後においても共振特性が得られた。しかし，８．５×１０8回駆動させた後においては，定常的に各インピーダンスが測定されたわけではなく，図１８の８．５×１０8回駆動させた後のデータにおいては，測定時に変動幅が比較的大きい状態での瞬時の読みとり値をプロットしたものである。そのため，共振特性の信憑性が低い。
【０１５６】
また，同図より知られるごとく，試料Ｅ５を８．５×１０8回駆動させた後におけるインピーダンスの極小値（図中矢印Ｅ’）及び極大値（図中矢印Ｆ’）は，８．５×１０8回駆動させる前におけるインピーダンスの極小値（図中矢印Ｅ）及び極大値（図中矢印Ｆ）に比べてそれぞれ低周波数側にずれている。即ち，８．５×１０8回駆動後，共振点及び反共振点が低周波数側にずれている。このことから，試料Ｅ５においては８．５×１０8回駆動後，共振する媒体に変化が生じていることがわかる。また，図１８と図１５とを比較すると，８．５×１０8回駆動させた後の共振点及び反共振点は，充放電開始時における共振点及び反共振点と比べても，大きく低周波数側にずれていることがわかる。
【０１５７】
次いで，８．５×１０8回駆動させた後の試料Ｅ５の側面電極を，試料Ｃ５の場合と同様に顕微鏡で観察すると，側面電極に部分的に途切れが生じていた。そこで，試料Ｃ５と同様に，側面電極を新たな側面電極に取り替えた。その結果，試料Ｅ５は，その充放電開始時（初期特性時）と同様に，周波数２２〜２４ｋＨｚ付近に共振点を示し，周波数２６〜２７ｋＨｚ付近に反共振点を示した。即ち，側面電極を交換することにより，共振特性は，充放電開始時における初期特性（図１５参照）と同等にまで回復した。
【０１５８】
また，試料Ｅ６においては，上記の駆動耐久試験をおこなった結果，１０．５×１０8の駆動後に，図１９に示すごとく共振特性が消失した。共振特性が消失後，試料Ｅ６の側面電極を目視にて観察すると，試料Ｃ５と同様に，側面電極に途切れが発生していた。また，試料Ｅ６においても，試料Ｃ５と同様に，側面電極を取り替えると共振特性が再現した。
なお，側面電極を付け替えた状態の試料Ｅ５，試料Ｅ６及び試料Ｃ５は，いずれも，側面電極を付け替える前のそれぞれの初期特性に対して変位の劣化はなかった。
【０１５９】
以上のように，ユニット接合積層圧電素子（試料Ｅ５，試料Ｅ６，及び試料Ｃ５）の駆動耐久試験においては，接合部への負荷（電界強度）が比較的大きいと考えられる試料Ｃ５は，１．５×１０8回という比較的短い駆動回数で，側面電極に途切れが生じ，圧電素子特有の共振特性が損なわれていた。
これに対し，試料Ｅ５及び試料Ｅ６は，それぞれ８．５×１０8回及び１０．５×１０8回という比較的長い駆動回数まで共振特性を維持させることができた。
即ち，試料Ｅ５及び試料Ｅ６は，試料Ｃ５に比べて優れた耐久性を有することがわかる。
【図面の簡単な説明】
【０１６０】
【図１】実施例１にかかる，ユニット接合積層圧電素子の全体を示す説明図。
【図２】実施例１にかかる，セラミックグリーンシートに電極用ペースト材料を塗布した状態を示す説明図。
【図３】実施例１にかかる，圧着工程におけるセラミックグリーンシートを積層する様子を示す説明図。
【図４】実施例１にかかる，圧着工程後の積層体を示す説明図。
【図５】実施例１にかかる，積層型圧電素子ユニットの全体を示す説明図。
【図６】実施例１にかかる，ユニット接合積層圧電素子（試料Ｅ１〜試料Ｅ３）における接合部付近の内部電極層の配設パターンを示す説明図。
【図７】実施例１にかかる，ユニット接合積層圧電素子（試料Ｃ１〜試料Ｃ３）における接合部付近の内部電極層の配設パターンを示す説明図。
【図８】実施例２にかかる，面取りを施した積層体の全体を示す説明図。
【図９】実施例３にかかる，ユニット接合積層圧電素子（試料Ｅ５）の全体を示す説明図。
【図１０】実施例３にかかる，圧着工程後の積層体を示す説明図。
【図１１】実施例３にかかる，積層型圧電素子ユニットの全体を示す説明図。
【図１２】実施例３にかかる，ユニット接合積層圧電素子（試料Ｅ５）における接合部付近の構成を示す説明図。
【図１３】実施例３にかかる，ユニット接合積層圧電素子（試料Ｅ６）における接合部付近の構成を示す説明図。
【図１４】実施例３にかかる，ユニット接合積層圧電素子（試料Ｃ５）における接合部付近の構成を示す説明図。
【図１５】実施例３にかかる，ユニット接合積層圧電素子（試料Ｅ５）の充放電開始時の共振特性（初期特性）を示すグラフ。
【図１６】実施例３にかかる，ユニット接合積層圧電素子（試料Ｃ５）の側面電極に途切れが発生したときの試料Ｃ５の周波数に対するインピーダンスの依存性を示すグラフ。
【図１７】実施例３にかかる，ユニット接合積層圧電素子（試料Ｃ５）の側面電極を交換した後の試料Ｃ５の共振特性を示すグラフ。
【図１８】実施例３にかかる，ユニット接合積層圧電素子（試料Ｅ５）の側面電極に途切れが発生する前，及び途切れが発生した後の試料Ｅ５の共振特性もしくは周波数に対するインピーダンスの依存性を示すグラフ。
【図１９】実施例３にかかる，ユニット接合積層圧電素子（試料Ｅ６）の側面電極に途切れが発生したときの試料Ｅ６の周波数に対するインピーダンスの依存性を示すグラフ。
【符号の説明】
【０１６１】
１  ユニット接合積層圧電素子
１５  積層型圧電素子ユニット
１５１  圧電セラミック層
１５３  内部電極層
１５９  非形成部
１７  接合部
１９  側面電極
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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