(57)【要約】【課題】必要な部位に緻密質部および多孔質部を選択的に形成し得、安価かつ大量に生産できるとともに、複雑な溝形状であってもそれぞれの部位における密度および気孔を均一にできる燃料電池セパレータの製造方法を提供すること。【解決手段】成形用粉末原料１４をプレス金型２２に投入後、成形用粉末原料１４を圧縮成形して緻密質部および多孔質部を有する燃料電池セパレータを製造するにあたり、緻密質部と、多孔質部との各部毎に成形用粉末原料１４を投入した後、これらの粉末原料を圧縮一体成形して緻密質部および多孔質部を形成させる。【選択図】　図２
2004079194.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
成形用粉末原料をプレス金型に投入後、前記成形用粉末原料を圧縮成形して緻密質部および多孔質部を有する燃料電池セパレータを得る燃料電池セパレータの製造方法であって、
前記緻密質部と、前記多孔質部との各部毎に前記成形用粉末原料を投入した後、これらの粉末原料を圧縮一体成形して緻密質部および多孔質部を形成させることを特徴とする燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項２】
前記緻密質部に投入する前記粉末原料および前記多孔質部に投入する前記粉末原料を同一原料とするとともに、前記緻密質部における前記粉末原料の投入量と前記多孔質部における前記粉末原料の投入量とを変えることを特徴とする請求項１記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項３】
前記緻密質部に投入する前記粉末原料および前記多孔質部に投入する前記粉末原料の流動性および／または硬化速度を変えることを特徴とする請求項１記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項４】
前記緻密質部に投入する前記粉末原料および前記多孔質部に投入する前記粉末原料を異種原料とすることを特徴とする請求項１記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれかに記載の燃料電池セパレータの製造方法により得られたことを特徴とする燃料電池セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、燃料電池セパレータの製造方法、および該方法により得られる燃料電池セパレータに関する。
【０００２】
【従来の技術および発明が解決しようとする課題】
燃料電池は、水素等の燃料と大気中の酸素とを電池に供給し、これらを電気化学的に反応させて水を作り出すことにより直接発電させるものであり、高エネルギー変換可能で、環境性に優れていることから、小規模地域発電、家庭用発電、キャンプ場等での簡易電源、自動車、小型船舶等の移動用電源、人工衛星、宇宙開発用電源等の各種用途向けに開発が進められている。
【０００３】
このような燃料電池、特に固体高分子型燃料電池は、板状体の両側面に複数個の水素、酸素などの通路を形成するための凸凹部を備えた２枚のセパレータと、これらセパレータ間に固体高分子電解質膜と、ガス拡散電極（カーボンペーパー）とを介在させてなる単電池（単位セル）を数十個以上並設して（これをスタックという）なる電池本体（モジュール）から構成されている。
この場合、燃料電池セパレータは、各単位セルに導電性を持たせ、単位セルに供給される燃料および空気（酸素）の通路確保、分離境界膜としての役割を果たすものであり、高電気導電性、高ガス不浸透性、（電気）化学的安定性、親水性などの諸性能が要求されるものである。
【０００４】
従来から、このような燃料電池セパレータは、多孔質焼成カーボンを切削加工して溝を形成する方法（従来技術１）や、黒鉛粉末、バインダー樹脂およびセルロース繊維をスラリー状にしたものを抄紙後、黒鉛化する方法（米国特許第６，１８７，４６６号明細書、従来技術２）などにより製造されている。
【０００５】
しかしながら、上記従来技術１の方法では、切削加工により溝を形成しているため、工数増加によるコスト増を招くとともに、歩留まりの低下を招く上、複雑な溝形状を有するセパレータの製造には不向きであるという問題があった。
また、成形カーボンによる多孔質化では、強度的な問題があり、取り扱い時、スタック組立時にセパレータが破損する虞もある。
一方、上記従来技術２の方法では、黒鉛化工程が必要となるため製造工程の複雑化および製造コスト増を招き、非経済的であるという問題があった。
【０００６】
本発明は、上記事情に鑑みなされたもので、必要な部位に緻密質部および多孔質部を選択的に形成し得、安価かつ大量に生産できるとともに、複雑な溝形状であってもそれぞれの部位における密度および気孔を均一にできる燃料電池セパレータの製造方法、およびこの方法によって得られた燃料電池セパレータを提供することを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段および発明の実施の形態】
本発明者らは、上記目的を達成するため鋭意検討を重ねた結果、燃料電池セパレータにおける緻密質部と、多孔質部との各部毎に成形用粉末原料を投入した後、これらの粉末原料を圧縮一体成形して緻密質部および多孔質部を形成させることで、必要な部位に緻密質部または多孔質部を容易に形成でき、複雑な溝形状を有するセパレータであっても、緻密質または多孔質の各部位における密度および気孔を容易に均一化し得ることを見いだし、本発明を完成した。
【０００８】
すなわち、本発明は、
１．　成形用粉末原料をプレス金型に投入後、前記成形用粉末原料を圧縮成形して緻密質部および多孔質部を有する燃料電池セパレータを得る燃料電池セパレータの製造方法であって、前記緻密質部と、前記多孔質部との各部毎に前記成形用粉末原料を投入した後、これらの粉末原料を圧縮成形して緻密質部および多孔質部を形成させることを特徴とする燃料電池セパレータの製造方法、
２．　前記緻密質部に投入する前記粉末原料および前記多孔質部に投入する前記粉末原料を同一原料とするとともに、前記緻密質部における前記粉末原料の投入量と前記多孔質部における前記粉末原料の投入量とを変えることを特徴とする１の燃料電池セパレータの製造方法、
３．　前記緻密質部位に投入する前記粉末原料および前記多孔質部位に投入する前記粉末原料の流動性および／または硬化速度を変えることを特徴とする１の燃料電池セパレータの製造方法、
４．　前記緻密質部位に投入する前記粉末原料および前記多孔質部位に投入する前記粉末原料を異種原料とすることを特徴とする１の燃料電池セパレータの製造方法、
５．　１〜４のいずれかに記載の燃料電池セパレータの製造方法により得られたことを特徴とする燃料電池セパレータ
を提供する。
【０００９】
以下、本発明についてさらに詳しく説明する。
本発明に係る燃料電池セパレータの製造方法は、上述のように、成形用粉末原料をプレス金型に投入後、成形用粉末原料を圧縮成形して緻密質部および多孔質部を有する燃料電池セパレータを得る燃料電池セパレータの製造方法であって、緻密質部と、多孔質部との各部毎に成形用粉末原料を投入した後、これらの粉末原料を圧縮成形して緻密質部および多孔質部を形成させるものである。
【００１０】
ここで、成形用粉末原料としては、一般的に、燃料電池セパレータの製造に用いられるものであれば、特に限定はなく、例えば、導電性粉末および樹脂を混合した組成物をコンパウンド化した原料を用いることができる。
【００１１】
上記導電性粉末としては、特に限定はなく、例えば、天然黒鉛、人造黒鉛、膨張黒鉛等を用いることができ、その平均粒径は、１０〜１００μｍ、特に２０〜６０μｍであることが好ましい。
また、樹脂としても燃料電池セパレータに通常用いられる熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂等から適宜選択することができ、例えば、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、メラミン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、フェノキシ樹脂等を用いることができる。なお、これらの樹脂には、必要に応じて熱処理を施すこともできる。
【００１２】
これら各成分の配合割合は、特に限定されるものではないが、成形用粉末原料を１００質量部として、導電性粉末５０〜９９質量部、特に６５〜９０質量部、樹脂１〜５０質量部、特に５〜２０質量部で配合すればよい。
本発明においては、これらを配合したものを、コンパウンド化して用いるが、その方法には特に限定はなく、公知の方法により、撹拌、造粒、乾燥したものを用いればよいが、二次凝集しないように篩い分けして粒度を揃えたものを、成形用粉末原料として用いることが好ましく、その粒度としては、用いる導電性粉末の粒径にもよるが、平均粒径６０μｍ以上が好ましく、粒度分布としては、１０μｍ〜２．０ｍｍ、好ましくは３０μｍ〜１．５ｍｍ、特に５０μｍ〜１．０ｍｍとすることが好適である。
なお、上記粉末原料には、必要に応じて炭素繊維、炭素質材料、活性アルミナなどの無機フィラー等を成形用粉末原料全体を１００質量部として、０．１〜２０質量部、特に１〜１０質量部添加することもできる。
【００１３】
上記圧縮成形時の圧力は、特に限定はなく、必要とするセパレータの緻密性に応じて適宜設定すればよいが、通常０．９８〜１４．７ＭＰａ、好ましくは１．９６〜９．８ＭＰａである。ここで、成形圧力が０．９８ＭＰａ未満であると、燃料電池セパレータの形状を維持できるほどの強度が得られない虞があり、一方、１４．７ＭＰａを超えると、成形機および金型の歪みが発生し、燃料電池セパレータの面および寸法精度が低下する虞がある上、気孔が埋まってしまい、多孔質部が形成されない虞が高くなる。
【００１４】
本発明における緻密質部および多孔質部を形成させる方法は、これらの各部にそれぞれ成形用粉末原料を投入するものであるが、この場合、特に、各部に投入する成形用粉末原料を同一原料とするとともに、緻密質部における粉末原料の投入量と、多孔質部における粉末原料の投入量とを変えることで、圧縮成形後の各部位の密度を変えて緻密質部および多孔質部を形成する方法を用いることができる。
例えば、燃料電池セパレータの特に強度が必要とされる部位における粉末原料の投入量を、その他の部位よりも多くして圧縮成形することで、強度が必要とされる部位を緻密質部に、その他の部位を多孔質部にすることができる。
【００１５】
この場合、粉末原料を投入する方法としては、特に限定されるものではないが、例えば、図１に示されるような投入装置１を用いることができる。
ここで、粉末原料の投入装置１について説明すると、投入装置１は、投入部１１と、この投入部１１の下部に設けられたスライドプレート１２と、投入部１１と一体成形され、スライドプレート１２を囲むように枠状に形成されたベース１３とを備えて構成されている。
投入部１１には、略矩形状の第１投入口１１Ａおよび第２投入口１１Ｂが形成されている。この場合、第１投入口１１Ａが図１中上下端に位置する２列に形成され、第２投入口１１Ｂがその他の部分に形成されている。
【００１６】
各投入口１１Ａ，１１Ｂは投入部１１を垂直に貫通しており、各投入口１１Ａ，１１Ｂの底部は開放された状態とされている。
また、第１投入口１１Ａの口径は、第２投入口１１Ｂの口径より大きく形成されており、この口径の違いにより、プレス金型への粉末原料の投入量を変化させるように、すなわち、得られる燃料電池セパレータにおいて、緻密質部となる両端部の粉末原料投入量を多く、多孔質部となる中央部の粉末原料投入量を少なくできるようにされている。なお、各投入口１１Ａ，１１Ｂのそれぞれの口径は製造するセパレータに応じて適宜設定することができ、また、それらの配置も製造するセパレータに応じて適宜設定することができる。
【００１７】
ベース１３は、上述のように、投入部１１と一体的に形成されているが、図１（ｂ）に示されるように、上部に各投入口１１Ａ，１１Ｂが存在する部分はくり抜かれた状態となっている。
このベース１３と投入部１１との間には所定間隔の隙間が形成されており、この隙間にスライドプレート１２が摺動自在に設置されている。
スライドプレート１２は、各投入口１１Ａ，１１Ｂの下部を閉塞した状態から、開放した状態まで自由に移動できるようにされている。
【００１８】
このように構成された投入装置１を用いた成形用粉末原料のプレス金型への投入操作および圧縮成形は以下のようにして行うことができる。
まず、図２（ａ）に示されるように、成形用粉末原料１４を投入部１１の各投入口１１Ａ，１１Ｂに投入し、擦り切り棒１５で擦り切り、所定量の成形用粉末原料１４を、各投入口１１Ａ，１１Ｂに充填する。
次に、図２（ｂ）に示されるように、成形用粉末原料１４を充填した投入装置１を上金型２１および下金型２２を有するプレス機の下金型２２にセットする。この下金型２２には、燃料電池セパレータの一方の面のガス流路を形成するためのパターン２２Ａが形成され、上金型２１には、燃料電池セパレータの他方の面のガス流路を形成するためのパターン２１Ａが形成されている。
なお、この場合に下金型のパターン形状に応じた形状に成形した予備成形体を、下金型に設置しておくこともできる。
【００１９】
投入装置１を下金型２２にセットした後、図２（ｃ）に示されるように、スライドプレート１２をスライドさせて各投入口１１Ａ，１１Ｂの底部を開放させ、それらの中に充填された成形用粉末原料１４を下金型２２の上に落下させる。
これにより、図２中左右両端部における成形用粉末原料１４の投入量が多く、その他の部分の成形用粉末原料１４の投入量が少なくなる。
【００２０】
この状態で図２（ｄ）に示されるように、上金型２１で型締めし、例えば、金型温度１００〜２５０℃、特に１４０〜２００℃、成形圧力０．９８〜１４．７ＭＰａで圧縮成形することで、図２中左右方向の端部が緻密質部、その他の部分が多孔質部とされた燃料電池セパレータ３を得ることができる。
なお、図３に示されるように、投入部１１に同じ大きさの投入口１１Ａを形成したものを用い、緻密質部を形成する部分に、複数回粉末原料を投入する方法により、緻密質部および多孔質部を形成する方法を用いることもできる。
【００２１】
また、緻密質部に投入する粉末原料および多孔質部に投入する粉末原料の流動性および／または硬化速度を変えることにより、得られる燃料電池セパレータに緻密質部および多孔質部を形成させることもできる。
この場合には、粉末原料をコンパウンド化するにあたり、多孔質部用の粉末原料と緻密質部用の粉末原料とを別々にコンパウンド化する。
【００２２】
上記粉末原料の流動性および／または硬化速度を変える手法としては、例えば、各部位の粉末原料中の樹脂として同種の樹脂を用い、その流動性、硬化速度を変える方法を採用することができる。より具体的には、樹脂としてエポキシ樹脂やフェノール樹脂を用いる場合、これらに配合する硬化促進剤の量を緻密質部用樹脂、多孔質部用樹脂で変える方法を採用できる。
【００２３】
この硬化促進剤の配合量は、緻密質部の場合、粉末原料全体に対して０．０１〜５質量％、特に０．０１〜５質量％とし、一方、多孔質部の場合、粉末原料全体に対して１〜２０質量％、特に５〜１０質量％とすることが好ましい。
また、樹脂としてレゾール型フェノール樹脂を用いる場合には、予め樹脂を２０〜１２０℃、特に５０〜９０℃で予備加熱し、分子量を大きくしたものを、多孔質部用の樹脂として用いる方法を採用できる。
【００２４】
さらに、緻密質部に投入する粉末原料および多孔質部に投入する粉末原料を異種原料とすることにより、圧縮成形時の流れ性を制御しつつ、成形後の各部位の密度を制御して得られる燃料電池セパレータに緻密質部および多孔質部を形成することもできる。
【００２５】
具体的な手法としては、緻密質部用の粉末原料中の導電性粉末として、リン片状黒鉛を用い、一方、多孔質部用の粉末原料中の導電性粉末として、人造黒鉛等のその他の黒鉛を用いる方法や、多孔質部用の粉末原料中に比表面積の大きなカーボンを、粉末原料全体を１００質量部として０．１〜３０質量部、特に１〜１０質量部配合する方法、多孔質部用の粉末原料中に有機または無機繊維成分、ウィスカーを、粉末原料全体を１００質量部として０．１〜２０質量部、特に１〜１０質量部配合する方法、緻密質部用の粉末原料中の樹脂量を、多孔質部用の粉末原料中のそれよりも１〜２０質量部、特に３〜１０質量部多くする方法などを採用することができる。
【００２６】
これら粉末原料の流動性および／または硬化速度を変える方法、および緻密質部に投入する粉末原料および多孔質部に投入する粉末原料を異種原料とする方法において、成形用粉末原料をプレス金型に投入する方法は、特に限定されるものではない。例えば、緻密質用の粉末原料と、多孔質用の粉末原料とを混在させてプレス金型に投入する方法、緻密質用の粉末原料と多孔質用の粉末原料とを複数層構成となるようにプレス金型に投入する方法、これらを組み合わせた方法等を適宜選択することができる。
【００２７】
成形用粉末原料の投入装置としても特に限定されないが、これらの場合にも、上述した投入装置１（図１参照）を用いることができ、例えば、図３に示されるような全て同じ大きさの略矩形状の投入口１１Ａを有する投入部１１を備えたものを用いて、上述した方法と同様の方法で、成形用粉末原料をプレス金型に投入することができる。
【００２８】
この場合、緻密質部に対応する位置の投入口１１Ａに緻密質用の粉末原料を充填し、多孔質部に対応する位置の投入口１１Ａに多孔質用の粉末原料を充填することもでき、また、緻密質用と多孔質用のそれぞれの粉末原料を混合してなる原料を全ての投入口１１Ａに充填することもできる。
なお、複数層構成とする場合には、上記投入装置を用いた投入を複数回繰り返して行えばよく、この場合、緻密質用もしくは多孔質用または両者混合の粉末原料の投入順序は、特に制限なく、目的とする燃料電池セパレータに応じて適宜選択すればよい。
【００２９】
以上で説明した燃料電池セパレータを構成する多孔質部において、気孔径が０．０１〜５０μｍ、特に０．１〜１０μｍ、気孔率が１〜５０％、好ましくは５〜５０％、さらに好ましくは１０〜３０％とすることが望ましい。
ここで、気孔径が０．０１μｍ未満であると、生成水が浸透しにくくなるためガス流路を閉塞する虞があり、一方、５０μｍを超えると溝形状を精密に形成できない虞がある。
また、気孔率が１％未満であると、発電時に生じた水の吸収力が低下する結果、ガス流路を閉塞する虞があり、一方、５０％を超えると、形状を精密に形成できない虞がある。
【００３０】
本発明の製法により得られた燃料電池セパレータは、固体高分子型燃料電池のセパレータとして好適に使用することができる。
なお、得られた燃料電池セパレータには、さらに必要に応じて親水処理、疎水処理を行うこともできる。
【００３１】
以上説明したように、本発明によれば、簡便な方法により、必要な箇所に必要な気孔率を有する、すなわち緻密質部および多孔質部を併せ持つ燃料電池セパレータを安価にかつ大量に製造することができる。また、溝板成形も可能であるため、機械加工を施す手間を省ける上、焼成工程が無いため、製造コストの低減化を図ることが可能となる。
さらに、緻密質部および多孔質部を一体的に形成しているため、加熱、加圧時にセパレータの緻密質部および多孔質部の界面の歪みや膨張率の違いによる割れが生じにくい。
【００３２】
【実施例】
以下、実施例および比較例を挙げて、本発明をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
なお、以下の説明において、平均粒径は、粒度測定装置（Ｍｉｃｒｏｔｒａｋ社製）により測定した値である。
【００３３】
［実施例１］
平均粒径２０μｍの人造黒鉛粉末８６質量部とフェノール樹脂１４質量部とからなる組成物を造粒、乾燥後、篩い分けして０．５〜１．０ｍｍの粒度に調整した成形用粉末原料を得た。
この成形用粉末原料を図１，２に示される投入装置１の各投入口１１Ａ，１１Ｂに投入し、擦り切り棒１５で擦り切り充填した。続いて、スライドプレート１２をスライドさせ、各投入口１１Ａ，１１Ｂの底部を開放し、下金型２２上に成形用粉末原料１４を投入した。
【００３４】
なお、第１投入口１１Ａを２１ｍｍ角、第２投入口１１Ｂを１５ｍｍ角とし、投入口１１Ａの容積を投入口１１Ｂの容積の２倍とした。また、第１投入口１１Ａが２０個、第２投入口１１Ｂが１６個形成された投入部１１を使用した。
続いて上金型２１を型締めし、４．９ＭＰａで圧縮成形して燃料電池セパレータを作製した。
【００３５】
［実施例２］
平均粒径６０μｍの人造黒鉛粉末を９０質量部、およびフェノール樹脂を１０質量部用いた以外は、実施例１と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【００３６】
［実施例３］
平均粒径６０μｍの人造黒鉛粉末を８０質量部、フェノール樹脂を１０質量部、および炭素繊維を１０質量部用いた以外は、実施例１と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【００３７】
［比較例１］
成形用粉末原料を下金型に均一に投入した以外は、実施例１と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【００３８】
［実施例４］
〈緻密質用粉末原料〉
平均粒径２０μｍの人造黒鉛粉末を８３質量部、およびレゾール型フェノール樹脂を１７質量部用い、これらを混合した組成物を造粒、乾燥後、篩い分けして粒度０．５ｍｍ以下の緻密質用粉末原料を得た。
〈多孔質用粉末原料〉
上記レゾール型フェノール樹脂を８０℃で２時間加熱したものを樹脂として用いた以外は、上記緻密質用粉末原料と同様にして造粒、乾燥後、篩い分けして粒度０．５ｍｍ以下の多孔質用粉末原料を得た。
【００３９】
図１の投入装置１の投入部１１を図３で示した投入部１１に変えたものを用い、実施例１と同様にして、投入部の各部分毎に緻密質用粉末原料、多孔質用粉末原料を分けて充填した後、実施例１と同条件で圧縮成形し、燃料電池セパレータを得た。
【００４０】
［実施例５］
〈緻密質用粉末原料〉
平均粒径６０μｍの人造黒鉛粉末を８３質量部、およびエポキシ樹脂を１７質量部用い、これらの合計に対して硬化促進剤を０．００１質量％配合してなる組成物を造粒、乾燥後、篩い分けして粒度０．５ｍｍ以下の緻密質用粉末原料を得た。
〈多孔質用粉末原料〉
硬化促進剤の配合量を１質量％とした以外は、上記緻密質用粉末原料と同様にして造粒、乾燥後、篩い分けして粒度０．５ｍｍ以下の多孔質用粉末原料を得た。
【００４１】
図１の投入装置１の投入部１１を図３で示した投入部１１に変えたものを用い、実施例１と同様にして、投入部の各部分毎に緻密質用粉末原料、多孔質用粉末原料を分けて充填した後、実施例１と同条件で圧縮成形し、燃料電池セパレータを得た。
【００４２】
［実施例６］
〈緻密質用粉末原料〉
平均粒径３０μｍの天然黒鉛粉末を８３質量部、およびフェノール樹脂を１７質量部用い、これらを混合した組成物を造粒、乾燥後、篩い分けして粒度０．５ｍｍ以下の緻密質用粉末原料を得た。
〈多孔質用粉末原料〉
平均粒径２０μｍの人造黒鉛粉末を８６質量部、およびフェノール樹脂を１４質量部用い、これらを混合した組成物を造粒乾燥後、篩い分けして粒度０．５〜１．０ｍｍの多孔質用粉末原料を得た。
【００４３】
図１の投入装置１の投入部１１を図３で示した投入部１１に変えたものを用い、実施例１と同様にして、投入部の各部分毎に緻密質用粉末原料、多孔質用粉末原料を分けて充填した後、実施例１と同条件で圧縮成形し、燃料電池セパレータを得た。
【００４４】
［実施例７］
〈緻密質用粉末原料〉
平均粒径６０μｍの人造黒鉛粉末を７５質量部、およびフェノール樹脂を２５質量部用い、これらを混合した組成物を造粒、乾燥後、篩い分けして粒度０．５ｍｍ以下の緻密質用粉末原料を得た。
〈多孔質用粉末原料〉
平均粒径６０μｍの人造黒鉛粉末を９０質量部、およびフェノール樹脂を１０質量部用い、これらを混合した組成物を造粒、乾燥後、篩い分けして粒度０．５ｍｍ以下の多孔質用粉末原料を得た。
【００４５】
図１の投入装置１の投入部１１を図３で示した投入部１１に変えたものを用い、実施例１と同様にして、投入部の各部分毎に緻密質用粉末原料、多孔質用粉末原料を分けて充填した後、実施例１と同条件で圧縮成形し、燃料電池セパレータを得た。
【００４６】
［実施例８］
〈緻密質用粉末原料〉
実施例７と同一。
〈多孔質用粉末原料〉
平均粒径６０μｍの人造黒鉛粉末を８０質量部、フェノール樹脂を１０質量部、および活性炭を１０質量部用い、これらを混合した組成物を造粒、乾燥後、篩い分けして粒度０．５ｍｍ以下の多孔質用粉末原料を得た。
【００４７】
図１の投入装置１の投入部１１を図３で示した投入部１１に変えたものを用い、実施例１と同様にして、投入部の各部分毎に緻密質用粉末原料、多孔質用粉末原料を分けて充填した後、実施例１と同条件で圧縮成形し、燃料電池セパレータを得た。
【００４８】
［実施例９］
〈緻密質用粉末原料〉
実施例７と同一。
〈多孔質用粉末原料〉
平均粒径６０μｍの人造黒鉛粉末を８０質量部、フェノール樹脂を１０質量部、および炭素繊維を１０質量部用い、これらを混合した組成物を造粒、乾燥後、篩い分けして粒度０．５ｍｍ以下の多孔質用粉末原料を得た。
【００４９】
図１の投入装置１の投入部１１を図３で示した投入部１１に変えたものを用い、実施例１と同様にして、投入部の各部分毎に緻密質用粉末原料、多孔質用粉末原料を分けて充填した後、実施例１と同条件で圧縮成形し、燃料電池セパレータを得た。
【００５０】
上記各実施例および比較例で得られた燃料電池セパレータの緻密質部および多孔質部について、嵩密度、気孔率、曲げ強度、曲げ弾性率、固有抵抗、冷熱サイクル試験について、評価・測定し、結果を表１にまとめて示した。
【００５１】
【表１】
2004079194.tif 000003
【００５２】
ここで、上記各特性は以下の方法により測定した。
［１］気孔率
水銀圧入法により測定した。
［２］冷熱サイクル試験
９０℃で３０分間、−４０℃で３０分間を１サイクルとして１５０サイクル行い、その後の燃料電池セパレータの多孔質部、緻密質部の境目を観察し、剥離が見られない場合を「無」と、見られる場合を「有」とした。
［３］曲げ強度、曲げ弾性率
ＡＳＴＭ　Ｄ７９０に準拠した方法により測定した。
［４］固有抵抗
ＪＩＳ　Ｈ−０６０２に記載された４探針法により測定した。
【００５３】
表１に示されるように、各実施例で得られた燃料電池セパレータは、多孔質部および緻密質部を併せ持つものであることがわかる。また各実施例で得られた燃料電池セパレータは冷熱サイクル試験において各部の剥離が生じておらず、密度の異なる各部の密着性およびその耐久性に優れていることがわかる。
【００５４】
【発明の効果】
本発明によれば、緻密質部と、多孔質部との各部毎に成形用粉末原料を投入した後、これらの粉末原料を圧縮一体成形して緻密質部および多孔質部を形成させているから、必要な箇所に必要な気孔率を有する、すなわち緻密質部および多孔質部を併せ持つ燃料電池セパレータを安価にかつ大量に製造することができる。また、溝板成形も可能であるため、機械加工を施す手間を省ける上、焼成工程が無いため、製造コストの低減化を図ることが可能となる。さらに、緻密質部および多孔質部を一体的に形成しているため、加熱、加圧時にセパレータの緻密質部および多孔質部の界面の歪みや膨張率の違いによる割れが生じにくい。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の一実施形態に係る粉末原料投入装置を示す図であり、（ａ）は斜視図、（ｂ）は（ａ）におけるｂ−ｂ線に沿う断面図である。
【図２】本発明の一実施形態に係る粉末原料投入から圧縮成形までの各工程を示す概略断面図である。
【図３】本発明の他の実施形態に係る投入部を示す上面図である。
【符号の説明】
１　投入装置
１１　投入部
１１Ａ　第１投入口
１１Ｂ　第２投入口
１２　スライドプレート
１３　ベース
１４　成形用粉末原料
２１　上金型
２２　下金型
３　燃料電池セパレータ
【図１】
2004079194.tif 000004
【図２】
2004079194.tif 000005
【図３】
2004079194.tif 000006