(57)【要約】      （修正有）【課題】熱膨張応力が緩和された燃料電池スタックを提供する。【解決手段】燃料電池アセンブリは複数の単位セル20を有し、各単位セルは、燃料極30と、電解質40と、空気極50、集電体とを含む。燃料電池アセンブリは、複数の電気相互接続要素60を有し、少なくとも１つの電気相互接続要素が単位セルの各燃料極と、各空気極と、各集電体とにそれぞれ接続される。単位セルはスタック10に配列され、スタックの単位セルのそれぞれが電気相互接続要素に対して自由に動くことができる少なくとも１つのエッジ25を有するように、電気相互接続要素によって機械的に支持される。【選択図】図２Ａ
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池アセンブリであって、
ａ）複数の単位セルであって、前記単位セルのそれぞれが、燃料極と、電解質と、空気極と、集電体とを含み、前記単位セルのそれぞれが少なくとも１つのエッジを有し、前記単位セルがスタックに配列される、複数の単位セルと、及び
ｂ）複数の電気相互接続要素であって、少なくとも１つの電気相互接続要素が前記単位セルの各燃料極と各空気極とにそれぞれ電気的に接続され、前記単位セルのそれぞれは、前記単位セルのそれぞれの前記少なくとも１つのエッジが前記電気相互接続要素に対して自由に動くことができるように前記電気相互接続要素のうちの少なくとも１つによって機械的に支持される、複数の電気相互接続要素とを含む、燃料電池アセンブリ。
【請求項２】
前記単位セルのそれぞれが動作可能な熱膨張範囲を有し、前記電気相互接続要素に対して自由に動くことができる前記少なくとも１つのエッジが、前記動作可能な熱膨張範囲の全体にわたって自由に動くことができる状態を維持する、請求項１に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項３】
前記単位セルのそれぞれは、前記単位セルのそれぞれが機械的に支持される前記電気相互接続要素によって片持ち支持される、請求項１または２に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項４】
前記単位セルが機械的に支持される前記電気相互接続要素のうちの少なくとも１つが、前記燃料極、前記空気極または前記集電体のうちの１つに電気的に接続される、請求項１から３のいずれか一項に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項５】
前記複数の電気相互接続要素のそれぞれがボールボンドを含む、請求項１から４のいずれか一項に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項６】
前記単位セルは、前記単位セルが機械的に支持される前記電気相互接続要素から反対の方向に、隣接する単位セルが交互に延在するように、互い違いに配置される、請求項１から５のいずれか一項に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項７】
多数のトレイと、それらのトレイを収容するように適合された固定具とをさらに含み、前記トレイのそれぞれが、前記電気相互接続要素に対して自由に動くことができる前記少なくとも１つのエッジを含む、単位セルの少なくとも一部を収容するように適合される、請求項１に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項８】
前記電気相互接続要素に対して自由に動くことができる、各単位セルの前記エッジのそれぞれが、前記固定具の前記トレイのうちの１つに移動可能に配置される、請求項７に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項９】
燃料電池アセンブリであって、
ａ）電流を生成するための複数の単位セル手段であって、前記単位セル手段のそれぞれが、燃料極と、電解質と、空気極と、集電体とを含み、前記単位セル手段がスタックに配列される、複数の単位セル手段と、及び
ｂ）前記単位セル手段を電気的に相互接続するための複数の手段であって、少なくとも１つの電気的に相互接続する手段が、前記単位セル手段の各燃料極と各空気極とにそれぞれ接続され、前記単位セル手段は、前記単位セル手段のそれぞれが、前記電気的に相互接続するための手段に対して自由に動くことができる少なくとも１つのエッジを有するように、前記電気的に相互接続するための手段によって機械的に支持される、電気的に相互接続するための複数の手段との組み合わせを含む、燃料電池アセンブリ。
【請求項１０】
前記単位セル手段のそれぞれが動作可能な熱膨張範囲を有し、前記電気的に相互接続する手段に対して自由に動くことができる前記少なくとも１つのエッジが、前記動作可能な熱膨張範囲の全体にわたって自由に動くことができる状態を維持する、請求項９に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項１１】
燃料電池アセンブリを製造するための方法であって、
ａ）多数の燃料電池単位セルを準備するステップであって、前記燃料電池単位セルのそれぞれが燃料極と、電解質と、空気極と、集電体とを含む、ステップと、
ｂ）前記燃料電池単位セルのそれぞれの前記燃料極、前記空気極および前記集電体に電気的に接続するように適合された電気相互接続要素を設けるステップと、
ｃ）前記単位セルのそれぞれの少なくとも１つのエッジを前記電気相互接続要素に対して自由に動くことができるようにしておきながら、前記電気相互接続要素のうちの少なくとも１つが前記スタックの各一対の隣接する単位セル間に配置された状態で、前記多数の単位セルを積重することによって、スタックを組み立てるステップと、及び
ｄ）前記電気相互接続要素を前記単位セルのそれぞれに接続することにより、前記スタック内の前記単位セルのそれぞれを固定するステップとを含む、方法。
【請求項１２】
前記ステップが列挙された順序に行われる、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
請求項１１または１２に記載の方法によって製造される、燃料電池アセンブリ。
【請求項１４】
前記組み立てるステップｃ）が、前記単位セルのそれぞれの１つのエッジに隣接して前記相互接続要素のそれぞれを配置することにより行われ、それにより前記単位セルのそれぞれの少なくとも１つの遠位端が自由に動くことができる、請求項１１に記載の方法。
【請求項１５】
前記組み立てるステップｃ）が、前記単位セルを交互に配列された構成に配置することにより行われる、請求項１１に記載の方法。
【請求項１６】
前記組み立てるステップｃ）が、前記相互接続要素によって前記単位セルのそれぞれを片持ち支持することにより行われる、請求項１１に記載の方法。
【請求項１７】
前記固定するステップｄ）が、前記スタックを圧縮することにより行われる、請求項１１に記載の方法。
【請求項１８】
前記スタックを固定具に配置するステップをさらに含む、請求項１１に記載の方法。
【請求項１９】
前記固定具が各単位セル当たり少なくとも１つのトレイを有し、前記方法が、前記固定具のトレイ内に移動可能に各単位セルの少なくとも一部を配置するステップをさらに含む、請求項１８に記載の方法。
【請求項２０】
前記単位セルのそれぞれが動作可能な熱膨張範囲を有し、前記固定具のトレイ内に移動可能に各単位セルの少なくとも一部を配置する前記ステップは、前記一部が前記動作可能な熱膨張範囲の全体にわたって前記固定具の前記トレイ内に留まるように前記一部を配置することを含む、請求項１９に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は燃料電池に関し、より詳細には、ＭＥＭＳを利用する燃料電池構造において応力を緩和すること、および関連する方法に関する。
【０００２】
関連特許出願の相互参照
本特許出願は、２００２年８月１４日に出願され、同じ譲受人に譲渡された同時係属中の特許出願第１０／２１９，５０７号の一部継続出願である、２００２年１０月１０日に出願され、同じ譲受人に譲渡された同時係属中の特許出願第１０／２６９，７７１号の一部継続出願であり、これらの特許出願のそれぞれの開示全体は参照により、本明細書に組み込まれる。
【０００３】
背景
ラップトップコンピュータ、パーソナルデジタルアシスタント（ＰＤＡ）、ポータブルデジタルビデオカメラ、ポータブル音楽プレーヤ、ポータブル電子ゲーム、および携帯電話または他の無線装置のような種々のポータブル装置は、ポータブル電源を必要とする。使い捨てバッテリおよび充電式バッテリは重くて不便であることにより、それらの電源の代わりに用いることができるポータブル用の電源を開発する努力が促されてきた。したがって、そのような応用形態、および多くの他の応用形態においても同様に、軽量で、再利用可能で、効率の良い、および信頼性の高い電源に対する要求が高まっている。これらのニーズを満たそうとして、セラミック系固体酸化物形燃料電池、直接メタノール形燃料電池（ＤＭＦＣ）システム、改質メタノール／水素燃料形電池（reformed-methanol-to-hydrogen fuel-cell：ＲＭＨＦＣ）システムおよび他のプロトン交換膜形燃料電池（ＰＥＭ）システムのような種々のポータブル燃料電池が開発されてきた。マイクロスケールの設計原理がポータブル燃料電池の設計に適用されて、電力密度および効率が改善され、コストを削減してきた。しかしながら、マイクロスケールの設計は熱によって引き起こされる機械的応力に影響されやすい。立ち上がり時間が速く、効率の高い、改善された実用的でコンパクトなポータブル燃料電池が引き続き必要とされており、大きな市場が見込まれている。熱によって引き起こされる機械的応力の除去を改善したコンパクトなポータブル燃料電池が特に必要とされている。
【０００４】
本発明の特徴および利点は、図面と共に以下の詳細な説明を読むことにより、当業者には容易に明らかになるであろう。
【０００５】
実施形態の詳細な説明
本明細書および添付の特許請求の範囲を通して、用語「燃料電池」は、その通常の意味の燃料電池、すなわち燃料極、空気極および電解質をそれぞれ少なくとも１つ有する電池セルを意味する。「単位セル」は、燃料極、空気極および電解質を含む１つのセルである。用語「ＭＥＭＳ」は、その従来からの意味の微小電気機械システムである。用語「横方向」は、概ね平坦な単位セルの主面に概ね平行であることを示すために用いられる。説明を分かり易くするために、図面は均一な縮尺で描かれていない。特に、垂直方向および水平方向の縮尺は、互いから異なる場合があり、図面間でも異なる場合がある。
【０００６】
本発明の一態様は、互いに接続される多数の単位セル２０を含む燃料電池スタック１０である。そのような燃料電池スタック１０の第１の実施形態が図１、図２Ａおよび図２Ｂに示される。そのような燃料電池スタック１０の第２の実施形態が図３に示される。図１、図２Ａおよび図２Ｂの実施形態では、単位セル２０は互いに垂直方向に揃えられる。図３の実施形態では、単位セル２０は互い違いに配置され、すなわち単位セルが交互に反対の方向に延在する。
【０００７】
各単位セルは、燃料極３０、空気極５０、および燃料極と空気極に接触する電解質４０を有する。図２Ｂに示されるように、各単位セルは集電体５５も備えることができる。単位セルは、ＭＥＭＳ技術を用いて燃料極３０、空気極５０、電解質４０および集電体５５が形成される、ＭＥＭＳベースの単位セルとすることができる。参照によって組み込まれる親特許出願に記載されるように、３つの要素、すなわち燃料極３０、電解質４０または空気極５０のいずれかが単位セルの他の２つの要素を支持することができる。図１、図２Ａ、図２Ｂおよび図３に示される単位セルの実施形態は、上側に燃料極３０を、下側に空気極５０を、および各単位セルの中央に電解質４０を有するが、その構成は例示のために示されているにすぎず、本発明を限定することは意図していない。参照により本明細書に組み込まれる特許出願の詳細な説明から、各単位セルの種々の他の構成が実現できることは、当業者には容易に認識されよう。
【０００８】
スタック１０の各単位セル２０は、電気相互接続要素６０を有し、少なくとも１つの電気相互接続要素６０が、各燃料極３０および各空気極５０にそれぞれ接続される。また、単位セル２０は電気相互接続要素６０によって機械的に支持される。各単位セル２０は電気相互接続要素６０に対して自由に動くことができる少なくとも１つのエッジ２５を有する。図１、図２Ａおよび図２Ｂの実施形態では、単位セル２０の電気相互接続要素６０は、互いに垂直方向に位置合わせされる。図３の実施形態では、電気相互接続要素６０は互いに垂直方向に位置合わせされるが、単位セル２０は互い違いに配置され、単位セル２０を機械的に支持する電気相互接続要素６０の共通の位置合わせ軸から交互に反対方向に延在する。しかしながら、一般的に、全ての電気相互接続要素６０が１つの共通な軸に沿って垂直に位置合わせされる必要はない。種々の程度に位置合わせされる、電気相互接続要素６０の種々の構成を用いることができる。
【０００９】
各電気相互接続要素６０は、たとえば、各単位セル２０の従来のピン開口部（図示せず）内に取り付けられる導電性のピンとすることができる。当該技術分野において、多くの適切な相互接続用のピン材料および形状が知られている。その材料は、良好な導電率と、単位セル２０全体の熱膨張係数と同程度の熱膨張係数とを有するべきである。また、その材料は、触媒に対して不活性でなければならない。図１、図２Ａ、図２Ｂおよび図３に示される実施形態では、各電気相互接続要素６０はボールボンド、たとえば金のボールである。そのような相互接続要素は、金が不活性で、比較的軟質であること、単位セル２０との接触面積が比較的小さいことなどの利点を有する。しかしながら、球形が保持される必要はない。都合に応じて、電気相互接続要素６０に正方形、長方形、三角形または他の形状を用いることができる。図３に示されるように、スタック１０が圧縮される場合、内部の電気相互接続要素６０は平らに延ばされ得る。
【００１０】
図１、図２Ａ、図２Ｂおよび図３に示されるように、単位セル２０は、電気相互接続要素６０に対して自由に動くことができる４つのエッジ２５を有する。エッジ２５のうちの任意のエッジを機械的に拘束することにより、自由に動くことができるエッジの数を減らすことができるが、各単位セルの少なくとも１つのエッジ２５は拘束されず、電気相互接続要素６０に対して自由に動くことができるようにしておくことが望ましいことは容易に理解されよう。したがって、図１、図２Ａ、図２Ｂおよび図３のような種々の実施形態は、電気相互接続要素６０に対して自由に動くことができる１つ、２つ、３つまたは４つのエッジ２５を有することができる。自由に動くことができるエッジ２５を１つだけ有する実施形態の例は、円形または楕円形の単位セルを用いる実施形態であり、その場合、円周全体を１つのエッジとみなすことができる。
【００１１】
図１、図２Ａ、図２Ｂおよび図３に示される実施形態では、各単位セル２０は、各単位セル２０を機械的に支持する電気相互接続要素６０によって片持ち支持される。電気相互接続要素６０は、各一対の隣接する単位セル間に配置され、各電気相互接続要素６０は２つの隣接する単位セルによって共有される。
【００１２】
第３の実施形態が図４Ａ〜図４Ｃに示される。図３の場合のように、図４Ａの実施形態も互い違いに配置された単位セル２０を有し、すなわち単位セルが交互に反対の方向に延在する。この実施形態では、単位セルはボンディングパッド相互接続要素６５によって支持され、その相互接続要素６５は集電体５５に電気的および機械的に接続される。この実施形態では、単位セル２０はボンディングパッド相互接続要素６５によって片持ち支持される。図２Ｂ、図４Ｂおよび図４Ｃに示される、集電体５５が両側に櫛形である特定の構成は、集電体に対するある特定の設計上の選択の例示であり、本発明を制限するものとみなされるべきではない。当業者であれば、図面に示されるレイアウトの他に、多くの他の有用な設計上の構成を使用できることは認識されよう。
【００１３】
また、燃料電池スタックの応用形態、始動時および動作中に生じる温度の範囲等に応じて、多くのタイプの適切な電気相互接続要素６０または６５があることも認識されよう。種々の応用形態において適切な電気相互接続のタイプは、たとえば、ボールボンド、ボンディングパッド、ピン、クリップ、ネイルヘッドボンド、ワイヤボンド、超音波ボンド、ソルダボンド、制御圧壊ボンド（controlled-collapse bonds）、表面実装ボンド、ろう付けボンド、圧縮ボンドおよび溶接ボンドを含む。
【００１４】
図５は燃料電池アセンブリの主な構成要素の分解斜視図を概略的に示しており、単位セルのスタック１０が、燃料および空気または他の酸化剤源を供給するための開口部またはスロットを有するハウジングあるいは固定具７０内に保持される。たとえば、燃料電池から電流を収集するためのリード、留め具および取付け用のハードウエアは、図５には示されていない。
【００１５】
図６に示されるように、気体を流すためのスロット８０を有する固定具７５を設けることもできる。
【００１６】
動作時に、各単位セル２０は、到達する温度範囲、および種々の構成要素の熱膨張係数によって決定される動作可能な熱膨張範囲を有する。燃料電池アセンブリは、電気相互接続要素６０に対して横方向に自由に動くことができるエッジ２５が、動作可能な熱膨張範囲全体を通して、相変わらず自由に横方向に動くことができるように構成される。たとえば、図７に示されるように、相互接続要素６０に対して横方向に自由に動くことができる１つまたは複数のエッジ２５を含む、各単位セル２０の１つまたは複数の一部分を収容するように適合されたトレイ９０を有するハウジングまたは固定具７０を設けることもできる。したがって、動くことができるエッジ２５はそれぞれ、固定具７０のトレイ９０のうちの１つに緩く（すなわち、動くことができるように）配置される。固定具７０は通気孔を有し、それによって単位セルにわたって十分な流量の燃料、および空気流のような十分な酸化剤源を流すことが可能になる。スタックの温度をモニタするために使用され得る従来の熱電対と、単位セルを加熱するために使用され得るヒータとは、図５〜図７には示されていない。
【００１７】
燃料電池アセンブリの始動時、動作中および停止時に温度が変動するとき、単位セルは、その複合的な熱膨張係数に従って固定具７０内で膨張および収縮する可能性がある。動作可能な温度範囲全体にわたって、自由に動くことができるエッジ２５は横方向に拘束されない状態のままであり、そのため熱膨張に伴う応力の発生が防止される。
【００１８】
図７は、燃料電池アセンブリの別の実施形態を示す。図７の実施形態では、スタック用トレイ９０が、スタックのボンディング中に単位セルの位置合わせもする。図７に示されるように、各スタック用トレイ９０は、相互接続要素６０が開口部を通してスタック全体に延在できるようにするだけの十分に大きな上側および下側開口部を有する。その開口部は形状およびサイズが対称である。したがって、図７では上側開口部しか見ることができないが、この実施形態では下側開口部は上側開口部と同一である。スタック用トレイ９０は内部スロット（図７には示されない）も有する。図７に示されるように、スタック１０がハウジング７０に組み付けられるときに、スタック用トレイ９０は所定の位置に保持されたままであり、それにより、エッジ２５がそれらの個々の内部スロット内で横方向に膨張できるようにしながら、単位セル２０のアライメントを維持することができる。各スタック用トレイ９０の内部スロットの高さは、単位セルの主面に対して概ね平行に横方向に膨張または収縮できるようにしながら、不均一な熱膨張または収縮に起因して、単位セルが平面から外れて撓むのを制限し、かつ単位セルがその主面に対して多かれ少なかれ垂直方向に動くのを制限するように選択できることは、当業者に容易に理解されよう。
【００１９】
このように、本発明の一態様は、電流を生成するための要素を備える燃料電池アセンブリにおいて具現化され得る。これらの電流生成要素のそれぞれは、燃料極、電解質および空気極を含み、集電体を含んでもよい。また、燃料電池アセンブリは、電流生成要素を電気的に相互接続するための要素も有する。それらの相互接続要素の少なくとも１つは、各燃料極に接続され、相互接続要素の少なくとも１つは、各空気極に接続される。電気相互接続要素は、集電体がある場合には、集電体にも接続される。各電流生成要素は、電気相互接続要素に対して自由に動くことができる少なくとも１つのエッジを有するように、電気相互接続要素によって機械的に支持される。この燃料電池アセンブリでは、各電流生成要素は動作可能な熱膨張範囲を有する。電気相互接続要素に対して自由に動くことができる各エッジは、動作可能な熱膨張範囲の全体にわたって、自由に動くことができる状態を維持する。
【００２０】
種々の実施形態が２つの有用な特徴を示している。すなわち、１つは機械的な支持体としての役割も果たす固定された電気相互接続によってスタックの各単位セルを支持することであり、もう１つは、各単位セルの表面に対して多かれ少なかれ垂直な方向に単位セルが撓む、または動く範囲を制限しながら、単位セルが横方向に自由に膨張／収縮することである。後者の特徴は、たとえば、スタック用トレイ９０によって例示される。
【００２１】
固定具７５は、各単位セル２０当たりに１つのトレイ９０を有する。単位セル２０のエッジ２５が熱膨張に応答して横方向に自由に動くことができるが、内部スロットが単位セルの平面外への撓みおよび動きを制限するように、トレイ９０の内部スロット内にある単位セルの一部（エッジ２５を含む）が十分に緩く配置された状態で、各単位セルは配置される。各単位セルは動作可能な熱膨張範囲を有し、トレイ９０内の単位セル２０の部分は、その動作可能な熱膨張範囲の全体にわたってトレイ９０内に留まることは理解されよう。したがって、各トレイ９０はスタックの１つの単位セルを収容するように適合され、トレイ９０を用いて、熱膨張によって単位セルのエッジ２５が横方向に動くことができるようにしながら、平面外への撓みおよび動きを制限することができる。
【００２２】
製造
本発明の別の態様は、燃料電池アセンブリを製作するための方法である。燃料電池アセンブリを製作するためのそのような方法の一実施形態が、図８の流れ図によって示される。その方法は、多数の燃料電池単位セル２０（各燃料電池単位セルは燃料極３０と、電解質４０と、空気極５０とを含む）を準備するステップ（Ｓ１０）と、各単位セルの燃料極３０および空気極５０に接続するように適合された相互接続要素６０を設けるステップ（Ｓ２０）と、各単位セルの少なくとも１つのエッジ２５が自由に動くことができるようにしておきながら、スタックの各一対の隣接する単位セル間に相互接続要素６０のうちの少なくとも１つが配置された状態で多数の単位セルを積重することにより、スタック１０を組み立てるステップ（Ｓ３０）と、および相互接続要素６０を各単位セル２０に接続することにより、スタック内の各単位セル２０を固定するステップ（Ｓ５０）とを含む。スタック１０は固定具７５内に配置される（Ｓ６０）。固定具７５はハウジング７０内に収容され得る。組み立てるステップ（Ｓ３０）は、単位セル２０を交互に配列された構成に配置するステップ（Ｓ４０）により行うこともできる。単位セル２０のスタックを組み立てる１つの方法は、各単位セルの１つのエッジ付近に各相互接続要素６０を配置することによる。その際、各単位セルの少なくとも１つの遠位端２５が自由に動くことができる。遠位端２５が交互に反対の方向に延在するなら、単位セル２０は互い違いに配置されるであろう。これは、単位セル２０が相互接続要素６０によって片持ち支持される１つの構成である。固定するステップ（Ｓ５０）は、単位セル２０のスタックを圧縮することにより行うこともできる（圧縮ボンディング）。代案として、ろう付け、溶接、ワイヤボンディング、超音波ボンディングまたは半田付けのような、当該技術分野において知られている種々の他のボンディング方法を用いることもできる。
【００２３】
産業上の利用の可能性
上記の説明は、本発明の特定の実施形態を説明して例示してきたが、添付の特許請求の範囲によって規定されるような本発明の範囲および思想から逸脱することなく、当業者によって、その実施形態に対して種々の修正および変形がなされ得る。たとえば、各単位セルの熱膨張が異方性である場合、相互接続要素６０およびトレイの内部スロットは、最大の膨張をトレイの内部スロットの方向に配向するように配置され得る。同様に、いくつかの相互接続要素６０は、個々の単位セルを支持する負荷を共有するように配置され得る。相互接続要素６０は、たとえば、各単位セルの１つのエッジに隣接して配置され得る。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】本発明に従って形成される燃料電池素子スタックの第１の実施形態を示す斜視図である。
【図２Ａ】図１の実施形態の側断面図である。
【図２Ｂ】図１の実施形態の平面図である。
【図３】本発明に従って形成される燃料電池素子スタックの第２の実施形態を示す側断面図である。
【図４Ａ】第３の実施形態の側断面図である。
【図４Ｂ】第３の実施形態の互い違いに配置される単位セルの平面図である。
【図４Ｃ】第３の実施形態の互い違いに配置される単位セルの平面図である。
【図５】本発明に従って形成される燃料電池素子スタックの一実施形態を用いる、本発明に従って形成される燃料電池アセンブリの一実施形態を示す分解斜視図である。
【図６】燃料電池アセンブリの一実施形態の細部を示す、燃料電池アセンブリの一実施形態の一部の分解斜視図である。
【図７】燃料電池アセンブリの一実施形態のさらなる細部を示す、燃料電池アセンブリの一実施形態の斜視図である。
【図８】本発明に従って行われる方法の一実施形態を示す流れ図である。
【図１】
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【図２Ａ】
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【図２Ｂ】
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【図３】
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【図４Ａ】
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【図４Ｂ】
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【図４Ｃ】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
2004165147.tif 000012
【図８】
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【外国語明細書】
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