(57)【要約】      （修正有）【課題】流動し難い黒鉛／樹脂系材料中の異物除去と金型への材料充填を容易に行なえて、厚み精度と均一密度を有する燃料電池セパレータの製造方法、及び材料の金型充填装置を提供すること。【解決手段】黒鉛／樹脂系粉体材料を金型に所定量充填し圧縮成形して燃料電池セパレータを製造する方法において、該材料を金型１０上に配置したホッパー１に貯留し、該ホッパー内を横断して設置した所定目開き孔を有する多孔性仕切り部材２を少なくとも水平方向に可動させることによりホッパー内の材料を該仕切り部材の目開き孔を介して落下させて金型１０内に充填させる燃料電池セパレータの製造方法、及び、該ホッパー内には内部を水平に横断する所定の目開き孔を有する多孔性仕切り部材が駆動装置を介して水平方向へ可動自在に設置されている材料の金型充填装置。【選択図】      図６
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
材料を調合した後、金型に所定量充填し圧縮成形して燃料電池セパレータを製造する方法において、材料が黒鉛／樹脂系粉体材料であって、該材料をホッパーに貯留し、該ホッパー内を横断して設置した所定目開き孔を有する多孔性仕切り部材を少なくとも一方向に可動させることにより、ホッパー内の材料を該仕切り部材の目開き孔を介して落下させて金型内に充填させることを特徴とする燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項２】
多孔性仕切り部材上に均一化部材を内在させて、ホッパー内の材料を該均一化部材と目開き孔を介して落下させる請求項１記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項３】
多孔性仕切り部材から下方のホッパーの材料出口面積が金型の材料充填面積に比べて小さく、金型又はホッパーのいずれかを移動させて材料の金型開口部への落下位置を順次移動させつつ、ホッパー内の材料を金型開口部内の全域にかつ均一に充填させる請求項１又は２に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項４】
多孔性仕切り部材から下方のホッパーの材料出口面積を金型材料充填面積と等しくし、該ホッパーの材料出口部を金型上に位置させて、ホッパー内の材料を目開き孔を介して落下させて金型開口部内の全域にかつ均一に充填させる請求項１又は２に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項５】
燃料電池セパレータ製造用の材料を貯留し、圧縮成形金型に所定量充填するホッパー式の金型充填装置において、材料を貯留するホッパーが金型の上に配置され、且つ該ホッパー内には内部を水平に横断する所定の目開き孔を有する多孔性仕切り部材が駆動装置を介して少なくとも一方向に可動自在に設置されていると共に、その仕切り部材から下方部を金型開口部への材料出口部としていることを特徴とする燃料電池セパレータ材料の金型充填装置。
【請求項６】
ホッパー及び金型のいずれか一方が駆動装置を介して水平方向に可動自在に配置されている請求項５記載の燃料電池セパレータ材料の金型充填装置。
【請求項７】
ホッパー内の多孔性仕切り部材上には、材料の偏在を防止する均一化部材が内在されている請求項５又は６に記載の燃料電池セパレータ材料の金型充填装置。
【請求項８】
均一化部材が複数の球状体、円盤体、仕切り邪魔板及び格子状邪魔板より選ばれたものである請求項７に記載の燃料電池セパレータ材料の金型充填装置。
【請求項９】
請求項１記載の製造方法によって得られた厚み精度１００μｍ以下の異物のない優れた厚み精度と充填むらの少ないことを特徴とする燃料電池セパレータ。
【請求項１０】
請求項９記載の燃料電池セパレータを組込んでいることを特徴とする燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、燃料電池セパレータとその製造方法及び材料の金型充填装置に関し、特に流動しずらい粉体材料の金型への材料充填工程を改良した燃料電池セパレータの製造方法及び材料の金型充填装置、並びにこれらによって得られる燃料電池セパレータ、さらには燃料電池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
家庭用コージェネ装置や自動車搭載用途等に利用される燃料電池が注目されている。この燃料電池は、化学反応の自由エネルギー変化を熱エネルギーに変換することなく直接に電気エネルギーに変換して利用するものであり、通常、燃料ガス（水素、メタノール、炭化水素等）及び酸化性ガス（酸素又は空気等）の化学反応によって電気を取出す電池をいう。こうした燃料電池には、リン酸型燃料電池、固体電解質型燃料電池及び固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ）等いくつかの方式のものがあるが、その中で固体高分子型燃料電池、リン酸型燃料電池では導電性成形品であるセパレータが使用されている。セパレータは、電極等と共に単位セルを構成し、該単位セルを積層して使用されるものであって、燃料ガスと酸化性ガスを隔離する一方で、ガスを積層状態において流す溝と貫通孔を必要とする他、導電性を必要とする。そのため、１０×１０−２Ωｃｍ以下の高い電気導電性が要求される他、気体透過率が低い事、さらには耐酸化性、耐加水分解性、耐熱水性、生成した水を効果的に排水するための親水性などが要求される。
【０００３】
近年、これらセパレータの材料としては、炭素材料系、金属系、導電性ポリマー系など多岐に亘る材料が検討されており、炭素材料系についても、黒鉛／樹脂系、膨張黒鉛系、シート状炭素系、ガラス状炭素系など種々のものがある。その中で、黒鉛／樹脂コンパウンド材料は、成形し易く量産に向いていると考えられるが、セパレータとして要求される高い導電性を満たすためには黒鉛配合を非常に高くする必要があり、そのために流動しずらい粉体材料である場合がほとんどである。従って、こうした黒鉛／樹脂系材料の成形方法としては、量産性の高い射出成形やトランスファー成形は適用困難であり、圧縮成形で対応することになる。
【０００４】
しかし、圧縮成形においても、複雑な穴溝を有するセパレータの形状と、金型への均一な材料充填が非常に難しく、且つ流動しない粉体材料の特性から、厚み精度が２００μｍ以上にもなり、密度むらも生じやすい。さらに煩雑な材料充填工程は、異物の混入に細心の注意を払う必要があり、結果的に材料充填に時間を要する。従って、実際には一旦大きめの平板成形品を作り、それに穴溝加工等を加工する方法が行なわれている。この方法では、切削加工を行なうため、厚み精度の影響を受けず、複雑な形状に対応出来るが、密度むらの問題は残り、且つ、セパレータの製作に時間がかかり、製作費用も高価であり、工業的量産には適さない。
【０００５】
そこで、製造費用を考慮した、成形加工による穴溝加工を行なう方法でセパレータを製造する際に、これらの問題を回避するために、粉体材料の金型への充填方法が各種提案されている。例えば、下向きでマトリックス状に配置され、一定の高さで所定の容積空間が形成された複数の投入口を有する投入部に一旦材料を充填し、本投入部を金型上部に配置後、投入部の下側に位置するスライドプレートを引き抜く事で、金型に均一な材料充填を行なう方法（特許文献１参照）や、成形金型への投入方向に沿う仕切り壁によって金型内の充填空間を複数の区画に細分するように形成した計量升の底部側にスライド可能にシャッターを設けて底部を一括して開閉する粉粒状の母材投入治具を成形金型に着脱自在に設置すること（特許文献２参照）や、或いは方形状の縁枠に引き抜き自在に案内され縁枠底部の閉塞を可能にする底板と、縁枠と一体化され縁枠内を一様に細分化する邪魔板とを備えた粉末樹脂供給用具（特許文献３参照）等が提案されている。
【０００６】
【特許文献１】
特許第３３５６７２８号公報
【特許文献２】
特開平９−１２７３４号公報
【特許文献３】
公開実用昭和６１−１４５６１１号公報
【０００７】
しかしながら、特許文献１の方法では、細かな複数の投入口から金型へ材料を充填する事から、複数の投入口間の部分は材料が少なく金型へ投入され、金型への均一な材料充填は難しい。特許文献２の方法では、母材投入治具自体を成形の都度成形金型内に着脱する必要があり作業工程が複雑である。特許文献３の方法では、底板の引き抜きに従って材料が先端部から落下し始めることから、初期位置から最終位置への材料表面に勾配が生じ易い。また上記特許文献１〜３に開示された各方法では、いずれも成形の都度、投入部に成形に必要な分量だけの材料充填を行なう必要がある点で材料充填作業が煩雑で、長時間を要するしほとんど流動しない材料での大量生産への適応は困難であると考えられる。さらに、材料の調合時には異物が混入するのが通例であるが、上記特許文献１〜３に開示された各方法では、事前に材料中の異物除去が成されていないことから、金型への材料充填時にそのまま異物が混入する可能性が残る。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、かかる現状に鑑み、燃料電池セパレータを製造するにあたり、特に流動し難い黒鉛／樹脂系材料であっても、材料中の異物除去と金型への材料充填を、短時間でムラ無く、比較的容易に行なうことができ、もって異物のない、優れた厚み精度と均一密度を有する燃料電池セパレータとその製造方法、及びそのための材料の金型充填装置を提供することを目的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
本発明者等は、上記目的を達成するために鋭意検討した結果、材料ホッパー内に所定目開き孔を有する多孔性仕切り部材を水平方向に可動させることによってホッパー内の材料を該仕切り部材の目開き孔を介して成形金型へ落下させる事で、異物を除去しつつ金型への均一な材料充填を簡便かつ短時間で実現できる事を見出し、本発明を完成するに至った。
【００１０】
すなわち、本発明の燃料電池セパレータの製造方法は、
（１）材料を調合した後、金型に所定量充填し圧縮成形して燃料電池セパレータを製造する方法において、材料が黒鉛／樹脂系粉体材料であって、該材料をホッパーに貯留し、該ホッパー内を横断して設置した所定目開き孔を有する多孔性仕切り部材を少なくとも一方向に可動させることにより、ホッパー内の材料を該仕切り部材の目開き孔を介して落下させて金型内に充填させることを特徴とする。
かかる本発明によれば、金型へ材料を充填する際に、所定の目開き孔を有する多孔性仕切り部材（金網等）を少なくとも一方向に可動させることで、仕切り部材全面の目開き孔から同時に材料が落下して均一充填がなされると共に、最終段階で仕切り部材上で異物の除去が可能であり、前工程での異物除去装置が不要なばかりか、確実に異物の除去が可能となる。
【００１１】
ここで上記本発明の好ましい実施形態としては、
（２）多孔性仕切り部材上に均一化部材を内在させて、ホッパー内の材料を該均一化部材と目開き孔を介して落下させる前項（１）記載の燃料電池セパレータの製造方法。
（３）多孔性仕切り部材から下方のホッパーの材料出口面積が金型の材料充填面積に比べて小さく、金型又はホッパーのいずれかを移動させて材料の金型開口部への落下位置を順次移動させつつ、ホッパー内の材料を金型開口部内の全域にかつ均一に充填させる前項（１）又は（２）に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
この場合には、金型の上に配置されるホッパーや材料出口部が小型化できることから設備費用が安価となり、且つ金型開口部内の全域への均一充填が確実になされる利点がある。
【００１２】
（４）多孔性仕切り部材から下方のホッパーの材料出口面積を金型材料充填面積とほぼ等しくし、該ホッパーの材料出口部を金型上に位置させて、ホッパー内の材料を目開き孔を介して落下させて金型開口部内の全域にかつ均一に充填させる前項（１）又は（２）に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
この場合には、仕切り部材全面から金型開口部全面へ同時に材料が落下して均一充填がなされることから特に表面平坦化に優れた材料充填が成される利点がある。
【００１３】
また、本発明の材料の金型充填装置は、
（５）燃料電池セパレータ製造用の材料を貯留し、圧縮成形金型に所定量充填するホッパー式の金型充填装置において、材料を貯留するホッパーが金型の上に配置され、且つ該ホッパー内には内部を水平に横断する所定の目開き孔を有する多孔性仕切り部材が駆動装置を介して少なくとも一方向に可動自在に設置されていると共に、その仕切り部材から下方部を金型開口部への材料出口部としていることを特徴とする。
かかる本発明の金型充填装置は、ホッパー主体の比較的コンパクトな構造からなり、特にホッパー内部の仕切り部材が駆動装置の作動開始や停止などを成形開始と共に自動制御することが容易である。
【００１４】
さらに、本発明は、上記した本発明の方法によって製造された厚み精度１００μｍ以下の異物のない優れた厚み精度と充填むらの少ないことを特徴とする燃料電池セパレータであり、ひいては該燃料電池セパレータを組込んでいる燃料電池である。
【００１５】
【発明の実施の形態】
以下に本発明の実施の形態を図面によって詳細に説明する。
図１は、本発明の金型への材料充填装置Ａの一例を示し、（ａ）は全体平面図、（ｂ）は（ａ）のＸ−Ｘ’縦断面図である。
図１に示すように本材料充填装置（Ａ）は、材料を貯留するホッパー（１）、ホッパー内部を横断する金網等の多孔性仕切り部材（２）、及びその下部を形成するシュート（３）から構成されている。多孔性仕切り部材（２）は、図示されていない駆動装置によって水平方向へ可動自在とされている。必要に応じて、シュート（３）から材料が不用意に落ちる事を防止するスライド式開閉器（４）を設置しても良い。ホッパー（１）の形状は、図１の例では四角形であるが、円形断面のホッパーを徐々に四角形に絞った形式でも良く、特に制約を受けるものではない。シュート（３）の一部には、必要に応じてすり切り板（５）を取り付け、金型へ充填された余分な材料のすり切り除去を行なう。
【００１６】
また使用する材料特性によっては、ホッパー収容積を大きくするためにその安息角程度の勾配を設けても構わないが、材料が引っ掛かり落下しない現象（棚がけ）を起こらせないように注意する必要がある。さらに、ホッパー（１）の容積は、成形するセパレータの寸法や、成形バッチ数によって決定され、特に制約を受ける物ではない。但し、熱硬化性樹脂をバインダーに用いる場合においては、経時的に樹脂硬化し易いこと、また熱可塑性樹脂をバインダーに用いる場合であっても長期間貯留しておくと吸水等して物性劣化する可能性があること等から、その滞留時間と効率性を考慮して成形バッチ数で１〜３０程度の容積とするのが望ましい。
【００１７】
ホッパー内の多孔性仕切り部材（２）の上には、邪魔板を設置したり、球状物、円盤状物等の均一化部材を内在することは、材料がこれらの隙間を通じてより均一に落下するようになるのでより好ましい。ホッパー内に設置又は内在する均一化部材の例を図２〜５にシュート３以下を省略して示す。図２の（ａ）は球状の均一化部材（６）が内在する配列状態を模式的に示す平面図であり、（ｂ）はその縦断面図を示す。この場合の球状の均一化部材（６）は、直径２〜１５ｍｍφで、好ましくは直径４〜１０ｍｍφの範囲内である。球状の均一化部材の数量は、ホッパー（１）の水平断面積を球状の均一化部材（６）の最大断面積の総和で割った数値が１〜３の範囲である。好ましくは１．５〜２．５の範囲である。
【００１８】
図３の（ａ）は、円盤状の均一化部材（７）が内在する配列状態を模式的に示す平面図であり、（ｂ）はその縦断面図を示す。円盤状の均一化部材（７）は、直径２〜１５ｍｍφ×高さ２〜１５ｍｍである。好ましくは直径４〜１０ｍｍφ×高さ３〜１０ｍｍである。円盤状の均一化部材の数量は、ホッパー（１）の水平断面積を球状の均一化部材（７）の最大断面積の総和で割った数値が１〜３の範囲である。好ましくは１．５〜２．５の範囲である。
【００１９】
図４の（ａ）は、一方向の邪魔板状の均一化部材（８）を設置する配列状態を模式的に示す平面図であり、（ｂ）はその縦断面図を示す。邪魔板状の均一化部材（８）は、ホッパー内壁の幅全長に配置する事が望ましいが、その限りではない。邪魔板の配置間隔は、狭いと材料が閉塞しやすくなり、広いと効果が少ない。従って、配置間隔は１０〜３０ｍｍ、好ましくは１５〜２５ｍｍである。高さは、ホッパーの大きさに依存するが、例えば１ｍｍ程度からホッパー上縁と同じ高さである。
こうした一方向に延びる均一化部材（８）の場合、均一化部材の一方向を多孔性仕切り部材（２）の移動方向と直交するように配置させ、かつ均一化部材（８）の下端を多孔性仕切り部材（Ａ２）に当接させるとよい。これによって、材料がホッパー（１）外壁の下端部だけでなく、均一化部材（８）の下端部にも接触することとなり、均一に落下し易くなる。
【００２０】
図５の（ａ）は、格子邪魔板状の均一化部材（９）を設置する配列状態を模式的に示す。格子邪魔板状の均一化部材（９）は、ホッパー内壁の幅及び長さ全長に配置する事が望ましいが、その限りではない。格子邪魔板の配置間隔は、狭いと材料が閉塞しやすくなり、広いと効果が少ない。従って、配置間隔は、幅方向は１０〜３０ｍｍ、好ましくは１５〜２５ｍｍである。長さ方向は、３〜５分割程度が好ましい。高さはホッパーの大きさに依存するが、例えば１ｍｍ程度からホッパー上縁と同じ高さである。
多孔性仕切り部材（２）の移動方向と同じ方向に配置される均一化部材（９）は、多孔性仕切り部材（２）に接しないように、その下端部に隙間を開ける事が望ましい。当接させると、その部分だけ一本の筋が入るように材料が落下しずらい部分が生じてしまうためである。
尚、図４と図５の邪魔板状均一化部材（８、９）の場合、均一化部材は多孔性仕切り部材（２）に接する状態であっても、接しない状態であってもよいが、均一化部材（８、９）が多孔性仕切り部材（２）の移動方向と直交するように配置される場合には、材料を落下し易くするために、好ましくは多孔性仕切り部材（２）に接する状態にすると良い。
【００２１】
ホッパー内の多孔性仕切り部材（２）は、特に所定の目開き孔として、少なくとも上記した内在させる均一化部材を通過させず、水平方向への可動（振動を含む）によって可動粉末材料だけを容易に通過させる所定の目開き孔を有するものであればよく、特に金網が好ましいが、その他パンチングメタルであってもよい。多孔性仕切り部材（２）は、駆動装置によって水平方向へ可動自在な構造になっている。本装置では、多孔性仕切り部材（２）を動かす速度を変える事で、金型への材料充填量（又は充填速度）を調整する。多孔性仕切り部材を早く動かす事で単位時間あたりの充填量が増し、遅く動かす事で、充填量は減少する。作動速度は多孔性仕切り部材を一方向へ連続的に又は間欠的に可動させるか、往復移動させるか或いは振動させるかで異なる。具体的には、目開き部材を一方向に動かす場合は１〜１００ｍｍ／ｓｅｃ、好ましくは５〜５０ｍｍ／ｓｅｃである。
【００２２】
又、ホッパーを含む材料充填装置（Ａ）の移動速度は、１〜１００ｍｍ／ｓｅｃ、好ましくは５〜５０ｍｍ／ｓｅｃである。多孔性仕切り部材の作動工程は、材料を充填する金型の寸法と材料充填装置の移動速度で決定される。例えば、１０ｍｍ／ｓｅｃで多孔性仕切り部材を一方向へ作動させ、充填長さ２００ｍｍの金型上を材料充填装置（Ａ）を１０ｍｍ／ｓｅｃで移動させ、材料を充填する場合は、多孔性仕切り部材の作動工程は２００ｍｍとなる。尚、さらに充填長さが長い金型の場合や、目開き部材の作動速度が速い場合は、目開き部材の作動工程が長くなる。この場合、目開き部材の作動工程を長くする事が好ましいが、２００ｍｍ作動させた後、反転させても良い。又、作動中に作動速度を変えて充填量を調整しても良い。充填量の調整は、材料充填装置（Ａ）の移動速度や多孔性仕切り部材の作動速度、及び双方の速度を変えて調整する。
【００２３】
多孔性仕切り部材を繰返し往復移動させる場合の作動速度は、５０〜４００ｍｍ／ｓｅｃ、好ましくは１００〜３００ｍｍ／ｓｅｃである。この場合の目開き部材作動工程は５〜５０ｍｍ、好ましくは１０〜３０ｍｍである。この場合、多孔性仕切り部材の作動工程の制約がない事から、充填長さが長い金型の材料充填に適する。又、多孔性仕切り部材を一方向に動かす場合と同様の方法で、作動中に作動速度を変えて充填量を調整する事が可能である。尚、粉末材料は充填されるにつれてホッパー内に存在する材料量は減少して充填密度が減少してくる可能性があるため、ホッパー内に存在する材料量を計測し、その材料量に応じて多孔性仕切り部材やホッパー又は金型など各部材の作動速度を調整することにより、充填量や充填密度を均一化することも好ましい。
【００２４】
又、多孔性仕切り部材の目開き部、例えば金網の目開きは使用する粉体材料の粒子径により決定し特に制約を受ける物ではないが、好ましくは一辺寸法０．２〜１．５ｍｍが使用出来る。より好ましくは、０．４〜１．０ｍｍである。金網の動作方法は、往復動による材料充填方法と、片道動による材料充填方法があり、特に制約を受ける物ではない。往復動による場合は、材料充填量の脈動に注意を払う必要があり、片道動の場合は大型成形品の場合、金網が長くなる。多孔性仕切り部材の寸法は、幅方向はホッパー内壁の幅以上であれば、特に制約を受ける物ではない。移動方向の長さは、多孔性仕切り部材の動作方法と、成形するセパレータの大きさにより、往復動する場合は片道動の場合よりも短くてよく、セパレータが大きい場合にはそれに合せて多孔性仕切り部材も長くするとよい。
【００２５】
図１に示したシュート（３）は、ホッパー（１）より金型へ投入した材料を金型にきれいに導く部品である。本シュートの上部形状は、幅方向は金型の材料充填部の寸法以上であれば良く、下部形状は材料充填部の幅寸法に絞った構造でもストレートの構造でも構わない。長さ方向は、ホッパー装置、若しくは金型を動かし材料を充填するので、金型の材料充填部の長さ方向寸法にする必要はなく、これより小さくする事が可能である。本寸法にするためには、絞った構造、ストレート構造のいずれの形式でも良い。
【００２６】
開閉器（４）は、材料が想定外の場所に投入される事を防止するために使用する。尚、本材料の充填装置では、多孔性仕切り部材を動かさないと材料は落下して充填されないので、開閉器（４）を設置しなくても良いが、材料をホッパーに装入する際に、材料が装置外に落ちる場合があるので、設置するのが望ましい。
粉末材料の平均粒径が小さく、目開き部材の目開きが広いほど材料が装置外に落ちやすいので必要に応じ開閉器を設置する。
材料充填装置（Ａ）や多孔性仕切り部材（２）、及び金型を移動させる駆動装置としては、一定速度で移動可能な装置であれば特に制約を受けるものではなく、アクチュエータ、油圧シリンダー、エアーシリンダー等が用いられるが、定速移動性が良く、速度調節の容易なアクチュエータが望ましい。
【００２７】
図６は、材料充填装置又は金型の一方又は双方が移動することで，材料を金型に充填する本発明の材料充填装置（Ａ）を使用する燃料電池セパレータの製造方法を説明するものである。多孔性仕切り部材（２）から下方のシュートの材料出口面積が金型（１０）の材料充填面積に比べて小さい場合の一実施状況を例示したもので、（ａ）は動かない金型上でホッパー（１）、多孔性仕切り部材（２）及びシュート（３）等からなる材料充填装置（Ａ）から材料（１１）を金型（１０）に充填し始めた状態を示し、（ｂ）は材料充填装置（Ａ）が水平に移動しながら材料を金型の長手方向に充填する途中の状態を示すものである。材料充填装置（Ａ）は、ホッパー（１）に所定量の材料を投入されており、開閉器（４）を開けた状態で、金網からなる多孔性仕切り部材（２）を往復動させながら、金型上を矢印の方向に移動する。これにより、一定寸法に絞られたシュート（３）を介して下部の材料出口部から、金型（１０）へ順次成形材料（１１）を充填しつつ、材料充填装置（Ａ）が金型上を移動し終えた際に、成形材料の基本充填が完了する。
【００２８】
以上の基本充填が、優れた厚み精度を有する燃料電池セパレータを製造するための重要な技術であるが、基本充填が完了後、材料充填の微調整を行なうために、すり切り板等で、余分な材料をすり切り除去してもよい。又、あらかじめ、材料充填装置にすり切り板と同等の装置（図１の５）を取り付け、材料充填と余分な材料のすり切り除去を同時に行なっても構わない。さらに、必要応じて、充填した材料の除去、追加充填等を行なってもかまわない。
以上は、多孔性仕切り部材（２）から下方のシュート（３）の出口部を金型開口部に比べて小さくし、材料充填装置（Ａ）が金型上を移動し、多孔性仕切り部材（２）は往復動する方式であるが、この場合、多孔性仕切り部材（２）が一方向にのみ移動する方式、停止した材料充填装置（Ａ）の下の金型が移動する方式、金型、材料充填装置（Ａ）の双方が移動する方式等、材料充填装置、金型、多孔性仕切り部材の動作組合わせはいずれでも良い。
【００２９】
図７は、ホッパーの形状が金型に材料を充填する範囲と同範囲に充填できる形状をした材料充填装置（Ｂ）の場合であって、多孔性仕切り部材（２）から下方のシュートの材料出口面積を金型（１０）の材料充填面積とほぼ等しくし、該ホッパーシュートの材料出口部を金型上に位置させて、ホッパー（１）内の材料を多孔性仕切り部材（２）の目開き孔を介して落下させて金型（１０）の開口部内の全域にかつ均一に充填させる場合の材料充填装置（Ｂ）の一実施状況を例示したものである。
図７の様な本材料充填装置（Ｂ）は、ホッパー（１）、多孔性仕切り部材（２）から構成されている。必要に応じて、材料が不用意に落ちる事を防止するために、図１に示した開閉器（４）と同様の開閉器を設置しても良い。
又、材料充填装置（Ｂ）を金型（１０）の開口部上に設置する方法として、図７に示す嵌合（インロー）方式（１２）にすると、位置決めが容易である。
尚、ホッパー（１）、多孔性仕切り部材（２）の詳細は、本装置が金型上に設置され、金網のみを動かす事で、材料を金型に充填する以外は、上記した材料充填装置（Ａ）に記載の内容と同様である。
【００３０】
本発明で用いる燃料電池セパレータ材料は、例えば、黒鉛粉と樹脂とを、混合、混練したものを用いる事が出来る。使用する黒鉛粉は高い導電性を示すものであれば制限はないが、例えば、メソカーボンマイクロビーズなどの炭素質を黒鉛化したもの、石炭系コークスや石油系コークスを黒鉛化したもの、ホウ素等の触媒作用で黒鉛化したもの、等方性黒鉛のような特殊炭素材料、天然黒鉛やキッシュ黒鉛等が使用される他、黒鉛電極の加工粉等も使用され、これらを単独で又は２種以上を質量比で４０：６０〜９０：１０（好ましくは７０：３０〜８０：２０）混合して使用できる。また、２種以上の粒度分布を有する黒鉛粉を使用してもよく、例えば平均粒径５０〜３００μｍの大粒径黒鉛粉と、平均粒径５０μｍ未満（好ましくは５〜２０μｍ）の小粒径黒鉛粉とを質量比で４０：６０〜９０：１０（好ましくは７０：３０〜８０：２０）で配合してもよい。こうした黒鉛粉を樹脂と混練し、その混錬後において平均粒径５０μｍ以下、特に２０〜４０μｍに解砕又は粉砕することが好ましい。
【００３１】
黒鉛粉と混練する樹脂は、耐熱性で、混練可能な程度に低粘度である樹脂であれば特に制限はなく、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂のいずれも使用できる。熱硬化性樹脂では、例えばフェノール樹脂、フルフリルアルコール樹脂、エポキシ樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂等の樹脂を使用することができる。樹脂粘度については、黒鉛粉をできるだけ多量に混練させて導電性を高めるためには低粘度であることが良く、例えばエポキシ樹脂（硬化剤等が配合される場合は、配合された状態で）は、１５０℃における粘度が０．０１〜０．５Ｐａ・ｓ、好ましくは０．０３〜０．４Ｐａ・ｓであり、２５℃において固体又は３Ｐａ・ｓ以上の粘度であることが好ましい。なお、エポキシ樹脂硬化促進剤としては、アミン類、イミダゾール類、有機ホスフィン類、ルイス酸等の公知の促進剤が使用できる。また、熱可塑性樹脂では、例えばポリアミド、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブチレンテレフタレート、液晶ポリマー等の熱可塑性樹脂を用いても良い。
【００３２】
黒鉛粉と樹脂（樹脂が硬化剤等を必要とする場合はこれらを含む）との配合割合は、樹脂１質量部に対して黒鉛粉は５〜１５質量部であることが、必要な導電性を与える観点から好ましい。樹脂が多すぎても、少なすぎても固有抵抗が増大するので、より好ましくは８〜１３質量部の範囲にするとよい。一般に、樹脂の割合が多すぎると黒鉛粉同士の接触が阻害されて導電性が低下し、少なすぎると所定の強度を有する成形体が得られなくなる傾向となる。なお、黒鉛粉と樹脂の混合は、これらを同時に混合してもよく、２種類以上の粒度分布を有する黒鉛粉を使用する場合には、その黒鉛粉を事前に混合したのち、樹脂と混合してもよい。また、黒鉛粉と樹脂の他に、改質用添加剤及び他の導電性フィラー等を本発明の効果を妨げない範囲で配合することもできる。
【００３３】
改質用添加剤としては、流動パラフィン等の液体、あるいは、カルナバワックス、低分子量ポリエチレンワックス、ステアリン酸亜鉛等の粉体状離型剤、酸化防止剤、可塑剤、その他の各種添加剤が挙げられる。又、界面活性剤や親水性樹脂等の親水性を補助する添加剤を本発明の効果を妨げない範囲で併用しても良い。こうした黒鉛粉と樹脂とを混練してなる粉粒体は、所定の粒度分布に調整するとよく、その粒度分布をロジンラムラー分布（Ｒｏｓｉｎ−Ｒａｍｍｌｅｒ’ｓ  ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ）の式：  Ｒ＝１００ｅｘｐ（−ａｄｎ）
（式中、Ｒは分布量累積値の篩上（％）、ｄは粒径（μｍ）、ａは定数を示す）で表したとき、ｎの値が１．２〜２．０、特に１．３〜１．６の範囲にすることが好ましい。この場合の粒度測定は篩分け法による。ロジンラムラー分布の式において、粉粒体が正規分布をとるとき、ｎは分布の広狭を示し、ｎが大きいほどシャープな分布を示す。ｎの値が１．２未満であると、分布が広すぎて大粒子が含まれ成形品の表面に荒れが生じる傾向となり、一方ｎの値が２．０を超えると、分布がシャープになって比重が上がらず、抵抗が高くなる傾向となる。尚、ｎ値の制御は、分級条件、粉砕機やその運転条件を選定することにより可能である。
【００３４】
黒鉛粉と樹脂との配合物の成形法は、金型を使用する各種圧縮成形を行なう。
例えば、金型による加熱、加圧型の圧縮成形機を使用して成形する。例えば、熱硬化性樹脂をバインダーに用いた際は、成形と同時に熱硬化性樹脂を硬化するために、１００〜３５０℃、好ましくは１５０〜２００℃程度に保持することにより行うことがよい。温度は使用する熱硬化性樹脂の硬化温度以上、炭化温度未満の条件とする。成形圧力は面方向の電気比抵抗を下げ、嵩密度を高くするためには高いほうが好ましいが、圧力を高くすると設備費用が増大するため、２０〜１０００Ｋｇ／ｃｍ２程度、好ましくは１００〜８００Ｋｇ／ｃｍ２程度、より好ましくは２００〜６００Ｋｇ／ｃｍ２が適当である。
【００３５】
本発明の製造方法で得られる燃料電池用セパレータは、嵩密度が１．９０ｇ／ｃｍ３以上、特に１．９５ｇ／ｃｍ３以上、カーボンペーパーを含んだ面積抵抗（面０．５ＭＰａ）４０ｍΩｃｍ２以下であり、さらに厚み精度１００μｍ以下、異物の混入も無い極めて優れた厚み精度と充填むらの少ない物性を示すものである。しかも、こうしたセパレータを簡便にかつ短時間で製造することが可能となる。
【００３６】
【実施例】
以下に本発明の具体的な実施例を挙げて本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に何ら限定されるものではない。
実施例等における評価方法等は次の通りである。
（１）厚み精度
成形したセパレータの複数箇所（２５箇所）の厚みを測定し、最大値−最小値を厚み精度とした。
（２）光沢むら
成形したセパレータの表面を目視にて観察し、光沢むらを判定した。判定は、次の記載とした。「○：光沢むらなし」「△：若干の光沢むらあり」「×：光沢むら有り」
（３）異物
成形したセパレータの表面を目視にて観察し、異物の有無を調査した。
【００３７】
実施例１
黒鉛粉に、エポキシ樹脂、硬化剤及び硬化促進剤からなる熱硬化性樹脂類を黒鉛粉量／熱硬化性樹脂量＝９／１（質量比）で配合した。これを、１００℃に加熱したロールで混練した。得られた混練物を粉砕機で微粉砕し平均粒径３０μｍの粉末成形材料を得た。材料充填の形式として、図６（ａ）に示す停止した金型（１０）上を材料充填装置（Ａ）全体が移動する方式とし、金網からなる多孔性仕切り部材（２）の移動は往復移動式とした。材料充填装置（Ａ）と多孔性仕切り部材（２）の移動は、ＴＨＫ社製アクチュエータを用いた。成形するセパレータは、１６０ｍｍ×１６０ｍｍ×２ｍｍ寸法で、全面に所定の溝がある物を用いた。ホッパーの寸法は１６５ｍｍ×６０ｍｍ、多孔性仕切り部材としての金網（２）は開き目９１０μｍの物を用い、シュート（３）形状は、１６５ｍｍ×６０ｍｍを１６０ｍｍ×１０ｍｍに絞った形状とした。又、材料充填装置（Ａ）のホッパーシュート部（３）に図１に示したすり切り装置（５）を設置した。得られた成形材料を、ホッパー（１）に投入し、図６（ａ）に示す様にアクチュエータ（図示せず）によって自動で金網（２）を往復動させつつ、材料充填装置（Ａ）を金型（１０）上を移動させ、材料を金型に充填した。充填した材料は、金型上に均一に充填された。これを温度１７５℃、圧力５００Ｋｇ／ｃｍ２の条件で２０分間成形し、脱型した。得られた成形品の状態を表１に示す。
【００３８】
実施例２
実施例１で得た成形材料を、金網（２）の移動を一方向に移動させる以外は、実施例１と同様の方法で材料を金型へ充填し、成形した。得られた成形品の状態を表１に示す。
【００３９】
実施例３
実施例１で得た成形材料を、材料充填後に、厚み１ｍｍのすり切り板で一方向にすり切る以外は、実施例２と同様の方法で材料を金型へ充填し、成形した。得られた成形品の状態を表１に示す。
【００４０】
実施例４
実施例１で得た成形材料を、ホッパー内の多孔性仕切り部材（２）上に材料均一化部材としてφ５の硬球を３００個内在させた以外は、実施例１と同様の方法で材料を金型へ充填し、成形した。得られた成形品の状態を表１に示す。
【００４１】
実施例５
実施例１で得た成形材料を、ホッパー内多孔性仕切り部材（２）上に図４に示す邪魔板（８）を間隔２０ｍｍで内在した以外は、実施例２と同様の方法で材料を金型へ充填し、成形した。得られた成形品の状態を表１に示す。
【００４２】
実施例６
材料充填の形式として、図７に示す方式の材料充填装置（Ｂ）を用いた。ホッパー（１）の寸法は１６５ｍｍ×１６５ｍｍ、多孔性仕切り部材としての金網（２）は開き目９１０μｍの物を用いた。又、成形するセパレータは、１６０ｍｍ×１６０ｍｍ×２ｍｍ寸法で、全面に溝がある物を用いた。実施例１と同様な成形材料を、ホッパー（１）に均等に充填後、金型（１０）へ嵌合（インロー）方式（１２）で設置した。金網（２）を前後に数回動かし、材料を金型に充填後、厚み１ｍｍのすり切り板で一方向にすり切り、金型への材料充填を完了した。充填した材料は、金型（１０）上に均一に充填された。これを温度１７５℃、圧力５００Ｋｇ／ｃｍ２の条件で２０分間成形し、脱型した。得られた成形品の状態を表２に示す。
【００４３】
実施例７
実施例１で得た成形材料を、ホッパー内に図４に示す邪魔板（８）を間隔２０ｍｍで装入した以外は、実施例６と同様の方法で材料を金型へ充填し、成形した。得られた成形品の状態を表２に示す。
【００４４】
比較例１
材料充填装置を用いずに、開き目９１０μｍのざる状金網（φ１００×高さ５０ｍｍ）に、実施例１で得た成形材料を入れ、金型上でざるを振るい材料を金型に充填し、厚み１ｍｍのすり切り板で一方向にすり切り、金型への材料充填を完了した。これを温度１７５℃、圧力５００Ｋｇ／ｃｍ２の条件で２０分間成形し、脱型した。得られた成形品の状態を表３に示す。
【００４５】
比較例２
材料充填装置を用いずに、運搬具（スパチラ）によって手動で実施例１で得た成形材料を金型に充填し、厚み１ｍｍのすり切り板で一方向にすり切り、金型への材料充填を完了した。これを比較例１と同様の方法で成形した。得られた成形品の状態を表３に示す。
【００４６】
【表１】
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【００４７】
【表２】
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【００４８】
【表３】
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【００４９】
【発明の効果】
本発明によれば、発明した材料充填装置を用いることで、流動しない粉体材料を短時間、且つ均一に金型へ充填する事が出来、優れた厚み精度と表面状態のモールド燃料電池セパレータを得られる。しかも、材料中の異物除去を同時に行なう事が可能である。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の材料充填装置の一例を示し、（ａ）は全体平面図、（ｂ）は、（ａ）の縦断面図である。
【図２】ホッパー内に内在させる球状の均一化部材の配列状態を模式的に示す説明図で、（ａ）は平面図であり、（ｂ）はその縦断面図である。
【図３】ホッパー内に内在させる円盤状の均一化部材の配列状態を模式的に示す説明図で、（ａ）は平面図であり、（ｂ）はその縦断面図である。
【図４】ホッパー内に内在させる一方向の邪魔板状の均一化部材の配列状態を模式的に示す説明図で、（ａ）は平面図であり、（ｂ）はその縦断面図である。
【図５】ホッパー内に内在させる格子邪魔板状の均一化部材の配列状態を模式的に示す説明図で、（ａ）は平面図であり、（ｂ）はその縦断面図である。
【図６】（ａ）はホッパー出口面積を金型の材料充填面積に比べて小さくして材料を金型に充填し始めた状態を示し、（ｂ）は材料充填装置が水平に移動しながら材料を金型に充填する途中の状態を示す説明図である。
【図７】ホッパーの材料出口面積を金型の材料充填面積と等しくし、材料を金型の全域に充填させる状態を示す説明図である。
【符号の説明】
Ａ  ホッパー、金型のいずれか一方又は双方が移動することで、材料を金型に充填する材料充填装置
Ｂ  ホッパーの形状が金型に材料を充填する範囲と同範囲に充填できる形状をした材料充填装置
１  ホッパー
２  多孔性仕切り部材（金網等）
３  シュート
４  開閉器
５  すり切り板
６  球状の均一化部材
７  円盤球状の均一化部材
８  一方向の邪魔板状の均一化部材
９  格子状の邪魔板状からなる均一化部材
１０  金型
１１  成形材料
１２  嵌合方式（インロー）
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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