(57)【要約】【課題】接着剤が不要であり、フィルム外観及びコストパーフォーマンスに優れる接着性フィルムの提供。さらに、樹脂、金属及び／又はケイ素酸化物等からなる被着体を接着させ、接着力に優れた積層体の提供により、家電製品、自動車、建材等に用いられる樹脂被覆鋼鈑、積層鋼鈑、合わせガラス等の広範囲な産業用積層体資材を提供する。【解決手段】メルトマスフローレイトが０．１〜５０ｇ／１０分、密度が８８０〜９６０ｋｇ／ｍ３であるエチレン系重合体９８．５〜９９．９９重量％、及びエポキシ基及びアルコキシ基を有するシランカップリング剤０．０１〜１．５重量％とからなるエチレン系樹脂組成物をフィルム化し、そのフィルム表面の少なくとも片面が酸化処理されていることを特徴とする接着性フィルムを用いる。【選択図】  選択図なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＪＩＳ  Ｋ６９２２−１（１９９８年）で測定したメルトマスフローレイトが０．１〜５０ｇ／１０分、ＪＩＳ  Ｋ６９２２−１（１９９８年）で測定した密度が８８０〜９６０ｋｇ／ｍ３であるエチレン系重合体９８．５〜９９．９９重量％、及びエポキシ基及びアルコキシ基を有するシランカップリング剤０．０１〜１．５重量％とからなるエチレン系樹脂組成物を用いてなるフィルムであって、そのフィルム表面の少なくとも片面が酸化処理されていることを特徴とする接着性フィルム。
【請求項２】
請求項１に記載の酸化処理が、コロナ放電処理、フレーム処理、プラズマ処理から選ばれる少なくとも１種以上の酸化方法であることを特徴とする接着性フィルム。
【請求項３】
（ａ）熱可塑性樹脂からなるフィルムもしくはシート、
（ｂ）金属板、金属箔もしくは金属及び／又は金属酸化物蒸着膜、
（ｃ）ガラス板、ガラス箔もしくはケイ素酸化物蒸着膜、
（ｄ）紙
からなる群より選ばれる少なくとも１種以上の基材を被着体とし、少なくとも１以上の被着体と請求項１又は２のいずれかに記載の少なくとも１以上の該接着性フィルムの酸化処理面が熱圧着されてなることを特徴とする積層体。
【請求項４】
請求項３に記載の積層体において、被着体がアルミニウム板及び／又はガラス板であることを特徴とする積層体。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明が属する技術分野】
本発明は、エチレン系樹脂組成物を用いてなる接着性フィルムに関するものである。さらに本発明は、樹脂、金属及び／又はケイ素酸化物等からなる被着体と該接着性フィルムからなる積層体に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
ポリエチレン系樹脂フィルムは、低価格、成形性などに優れる理由から広い分野で使用されている。
【０００３】
しかしながら、ポリエチレン系樹脂フィルムは、その非極性構造のため、樹脂、金属及び／又はケイ素酸化物等からなる被着体と接着しにくいという欠点がある。そのため、上記被着体とポリエチレン系フィルムを積層させる場合、接着剤を接着界面に塗布する方法や、予めポリエチレン系樹脂にカルボキシル基や水酸基、酸無水物基を有するモノマーを共重合した変性エチレン系共重合体を用いたフィルムを熱圧着させる方法などが提案されている。
【０００４】
また、上記接着剤やポリエチレン系樹脂の共重合に用いられるモノマーとして、シランカップリング剤が知られており、これを利用した様々な提案がなされている。
【０００５】
接着剤を使用する例として、珪素酸化物の薄膜とポリエチレン樹脂間にアミノ基を有するシランカップリング剤を塗布する方法が提案されている（例えば、特許文献１参照）。しかしながら、本手法によれば、シランカップリング剤を塗布する設備が必要であり、設備費が負担となることや、シランカップリング剤を塗工する際に用いる有機溶剤の処理費用がかかるなどの問題点がある。
【０００６】
シランカップリング剤をポリエチレン系樹脂に予め共重合した樹脂を用いた組成物としては、５〜４０重量％のアクリル酸エステル又はメタクリル酸エステルを含む単量体成分を重合させて得られるエチレン・アクリル酸エステル共重合体又はエチレン・メタクリル酸エステル共重合体６０〜９９重量部およびエポキシ基を有するオレフィン系重合体のシラングラフト変性体１〜４０重量部よりなることを特徴とする重合体組成物が提案されている（例えば、特許文献２参照）。
【０００７】
しかしながら、本手法によれば、エポキシ基含有オレフィン系重合体へ不飽和基含有シラン化合物をグラフト変性させる際、有機過酸化物を用いているため、シラン化合物のグラフト反応と同時にエチレン・アクリル酸エステル共重合体又はエチレン・メタクリル酸エステル共重合体やエポキシ基含有オレフィン系重合体自体をも架橋させてしまうことにより、フィッシュアイと呼ばれるゲルを多発させ、積層体の外観を損ねるといった問題が発生する。また、エチレン・アクリル酸エステル共重合体又はエチレン・メタクリル酸エステル共重合体のコスト、及び該グラフト変性のコストが高い、といった問題もある。
【０００８】
【特許文献１】
特開平５−１３１５９０号公報（２頁）
【特許文献２】
特開平１−２０７３４０号公報（３頁）
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上記のような状況を鑑みなされたものであって、接着剤が不要となり、また、シランカップリング剤を共重合する際に発生するゲルによるフィルム外観の低下、カルボキシル基や酸無水物基含有モノマー共重合体を使用することによる押出機スクリュー等の腐食といった問題を避けることが可能となり、かつグラフト変性工程を経ない低コストの接着性フィルムを提供することを目的とするものである。
【００１０】
さらに、本発明は、樹脂、金属及び／又はケイ素酸化物等からなる被着体を接着させ、接着力に優れた積層体を提供することを目的とするものである。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、特定のエチレン系重合体に対し、エポキシ基及びアルコキシ基を有するシランカップリング剤を、該エチレン系重合体へのグラフト変性工程を経ることなしに、特定量配合したエチレン系樹脂組成物からなるフィルムの表面を酸化した接着性フィルムが、多様な基材に対する優れた接着性を有し、且つフィルム外観、及びコストパフォーマンスに優れることを見出し、本発明を完成させるに至った。
【００１２】
すなわち、本発明は、ＪＩＳ  Ｋ６９２２−１（１９９８年）で測定したメルトマスフローレイトが０．１〜５０ｇ／１０分、ＪＩＳ  Ｋ６９２２−１（１９９８年）で測定した密度が８８０〜９６０ｋｇ／ｍ３であるエチレン系重合体９８．５〜９９．９９重量％、及びエポキシ基及びアルコキシ基を有するシランカップリング剤０．０１〜１．５重量％とからなるエチレン系樹脂組成物を用いてなるフィルムであって、そのフィルム表面の少なくとも片面が酸化処理されていることを特徴とする接着性フィルムに関するものである。
【００１３】
また、本発明は、エチレン系樹脂組成物を用いてなるフィルム表面の少なくとも片面がコロナ放電処理、フレーム処理、プラズマ処理から選ばれるいずれかの方法で酸化されていることを特徴とする接着性フィルムに関するものである。
【００１４】
さらに、本発明は、本発明の接着性フィルムが、（ａ）熱可塑性樹脂からなるフィルムもしくはシート、（ｂ）金属板、金属箔もしくは金属及び／又は金属酸化物蒸着膜、（ｃ）ガラス板、ガラス箔もしくはケイ素酸化物蒸着膜、及び（ｄ）紙からなる群より選ばれる少なくとも１種以上の基材を被着体とし、少なくとも１以上の被着体と少なくとも１以上の該接着性フィルムが熱圧着されてなることを特徴とする積層体に関するものである。
【００１５】
以下に、本発明について詳細に説明する。
【００１６】
本発明にて用いられるエチレン系重合体は、ＪＩＳ  Ｋ６９２２−１（１９９８年）によるＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分の物性を示すものである。
【００１７】
ＭＦＲが０．１ｇ／１０分未満である場合、エチレン系樹脂組成物をフィルム成形加工に供した際の押出負荷が高いことや製膜時の延展性が悪いため好ましくなく、また５０ｇ／１０分を超える場合、エチレン系樹脂組成物をフィルム成形加工に供した際に必要な溶融粘度が低く、フィルム成形加工性に劣るものとなるため好ましくない。
【００１８】
さらに、本発明にて用いられるエチレン系重合体は、ＪＩＳ  Ｋ６９２２−１（１９９８年）で測定した密度が８８０〜９６０ｋｇ／ｍ３を示すものである。
【００１９】
密度が８８０ｋｇ／ｍ３未満である場合、積層体の耐熱性が劣り、５０℃以上の雰囲気下での接着性が低下するため好ましくなく、９６０ｋｇ／ｍ３を超える場合、被着体との接着性が劣り、好ましくない。
【００２０】
本発明にて用いられるエチレン系重合体は特に限定するものではなく、エチレン単独重合体、エチレンと炭素数３〜１２のα−オレフィンとの共重合体、エチレンとビニルエステルとの共重合体等が例示される。さらにこれら重合体として、高圧法低密度ポリエチレン（以下、ＬＤＰＥと記す。）、直鎖状低密度ポリエチレン（以下、ＬＬＤＰＥと記す。）、中密度ポリエチレン（以下、ＭＤＰＥと記す。）、高密度ポリエチレン（以下、ＨＤＰＥと記す。）、エチレン−酢酸ビニル共重合体（以下、ＥＶＡと記す。）、エチレン−アクリル酸エチルエステル共重合体（以下、ＥＥＡと記す。）等が例示される。また、これらエチレン系重合体は単独で使用してもよいし、２種以上混合して使用してもよい。
【００２１】
ここで、エチレン系重合体の重合方法は、特に限定するものではなく、ＬＤＰＥやＥＶＡ，ＥＥＡ等の場合、例えば高圧法によるラジカル重合法を挙げることができ、ＬＬＤＰＥやＭＤＰＥ，ＨＤＰＥの場合、チーグラーナッタ触媒やメタロセン触媒を用いた気相法、溶液法、高圧法等の重合法を挙げることができる。
【００２２】
本発明で用いられるエポキシ基及びアルコキシ基を有するシランカップリング剤は、分子中に少なくとも１以上のエポキシ基及びアルコキシ基を有するシラン化合物を示す。
【００２３】
このようなエポキシ基及びアルコキシ基を有するシランカップリング剤は特に限定されるものではなく、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン等が例示される。
【００２４】
また、これらエポキシ基及びアルコキシ基を有するシランカップリング剤は、単独もしくは２種以上混合して使用してもよく、さらに他のシランカップリング剤やチタン系カップリング剤と併用してもかまわない。
【００２５】
本発明に用いられるエポキシ基及びアルコキシ基を有するシランカップリング剤は公知のものを使用することができる（例えば、チッソ株式会社製、商品名：サイラエースＳ５１０、Ｓ５２０，Ｓ５３０、信越化学工業株式会社製、商品名：信越シリコーンＫＢＭ３０３，ＫＢＭ４０３，ＫＢＥ４０２，ＫＢＥ４０３）。
【００２６】
本発明におけるエチレン系重合体とエポキシ基及びアルコキシ基を有するシランカップリング剤からなる樹脂組成物におけるエチレン系重合体とエポキシ基及びアルコキシ基を有するシランカップリング剤の配合割合は、エチレン系重合体が９８．５〜９９．９９重量％、エポキシ基及びアルコキシ基を有するシランカップリング剤が０．０１〜１．５重量％である。
【００２７】
エポキシ基及びアルコキシ基を有するシランカップリング剤の配合割合が０．０１重量％未満の場合は、該シランカップリング剤のフィルム表面への滲出量が少なく、接着性フィルムを被着体に熱接着することにより得られる積層体の接着性が劣り好ましくない。特に被着体がガラス等の珪素酸化物の場合の接着性、及び被着体がアルミニウム等の金属の場合における高湿度雰囲気下での接着性が劣り好ましくない。また、１．５重量％を超える場合は、該シランカップリング剤のフィルム表面への滲出量が過剰となり接着性フィルムを被着体に熱圧着することにより得られる積層体の接着性が劣り、またコストパフォーマンスも悪化するため好ましくない。
【００２８】
さらに、本発明におけるエチレン系樹脂組成物の製造方法は特に限定するものではなく、エチレン系重合体とエポキシ基及びアルコキシ基を有するシランカップリング剤とを押出機等で溶融混合する方法、エチレン系重合体ペレットと、エポキシ基及びアルコキシ基を有するシランカップリング剤を予めポリオレフィン樹脂に練り込んだマスターバッチとをドライブレンドする方法等が例示される。
【００２９】
また、係るエチレン系樹脂組成物は、必要に応じて酸化防止剤、滑剤、中和剤、ブロッキング防止剤、界面活性剤、スリップ剤等、通常エチレン系樹脂に使用される添加剤を添加したものでもかまわない。
【００３０】
本発明におけるエチレン系樹脂組成物を用いてなるフィルムの製造方法は特に限定するものではなく、インフレーション成形機、Ｔダイキャスト成形機、カレンダー成形機、プレス成形機等を用いて得ることが可能である。さらに、インフレーション成形やＴダイキャスト成形においては共押出法により多層フィルムを得ることも可能である。
【００３１】
本発明の接着性フィルムは、フィルム表面の接着性を発現させるために、その表面の少なくとも片面が酸化処理されているものである。該酸化処理による接着性効果の発現機構は明確ではないが、エチレン系樹脂組成物を用いてなるフィルム表面上に酸化処理により形成したカルボキシル基と、シランカップリング剤のエポキシ基が反応することにより、シランカップリング剤がフィルム表面に固定化し、その後のアルコキシ基の加水分解により生成するシラノール基が接着性を発現させるものと考えられる。
【００３２】
フィルム表面を酸化する際の酸化処理方法としては特に限定はなく、クロム酸処理、硫酸処理、空気酸化、オゾン処理、コロナ放電処理、フレーム処理、プラズマ処理等が例示される。中でも、エチレン系樹脂組成物を用いてなるフィルム表面上に酸化物を効果的に形成させる上で、コロナ放電処理、フレーム処理、プラズマ処理から選ばれる、少なくとも１種以上の酸化方法が特に好ましい。
【００３３】
コロナ放電処理は、プラスチックフィルムやシート表面の連続処理技術として広く使用されているものであり、コロナ放電処理機により発生したコロナ雰囲気にフィルムを通過させることにより行われる。本発明においては、コロナ放電密度１〜１００Ｗ・分／ｍ２の放電処理を施すことが、被着体との接着性に優れた接着性フィルムを得る上で好ましい。
【００３４】
フレーム処理は、天然ガスやプロパン等を燃焼させたときに生じる火炎にフィルム表面を接することで処理が行われる。
【００３５】
プラズマ処理は、アルゴン、ヘリウム、ネオン、水素、酸素、空気等の単体又は混合気体をプラズマジェットで電子的に励起せしめた後、帯電粒子を除去し、電気的に中性とした励起不活性ガスをフィルム表面に吹き付けることにより行われる。
【００３６】
本発明においては、酸化処理されたフィルム表面のＪＩＳ  Ｋ６７６８（１９９８年）で測定される濡れ指数が３３０〜７００μＮ／ｃｍ、特に３７０〜６００μＮ／ｃｍとなる酸化処理を施すことが、被着体との接着性に優れた接着性フィルムを得る上で好ましい。
【００３７】
本発明の接着性フィルムの厚みは、本発明の目的が達成される限りにおいて特に限定はなく、柔軟性に優れ、破損などの問題が小さいことから、１μｍ〜５ｍｍの厚みであることが好ましい。
【００３８】
本発明の積層体は、（ａ）熱可塑性樹脂からなるフィルムもしくはシート、（ｂ）金属板、金属箔もしくは金属及び／又は金属酸化物蒸着膜、（ｃ）ガラス板、ガラス箔もしくはケイ素酸化物蒸着膜、（ｄ）紙からなる群より選ばれる少なくとも１種以上の基材を被着体とし、少なくとも１以上の被着体と少なくとも１以上の該接着性フィルムの酸化処理面とを熱圧着することにより得ることができる。
【００３９】
本発明の積層体を構成する被着体として用いる熱可塑性樹脂からなるフィルムもしくはシートに特に限定はなく、ポリエチレンテレフタレート等のポリエステル、ポリアミド、ポリビニルアルコール、エチレン−酢酸ビニル共重合体鹸化物、ポリカーボネート、ポリエチレン、ポリプロピレン等の合成高分子重合体からなるフィルム又はシート等が例示される。また、これら高分子重合体フィルム又はシートがウレタン系インキ等を用い印刷されたものも例示される。中でも、ポリエステル、ポリアミド、エチレン−酢酸ビニル共重合体鹸化物及びポリビニルアルコールからなるフィルム又はシートは、得られた積層体の接着強度が高く、好ましい。
【００４０】
本発明の積層体を構成する被着体として用いる金属板、金属箔もしくは金属及び／又は金属酸化物蒸着膜に特に限定はなく、鋼鈑としては鉄鋼鈑、銅鈑等が、金属箔としてはアルミ箔、銅箔等が、金属及び／又は金属酸化物蒸着膜としては高分子重合体フィルム又はシートにアルミ蒸着及び／又はアルミナ蒸着されたもの等が例示できる。
【００４１】
本発明の積層体を構成する被着体として用いるガラス板、ガラス箔もしくはケイ素酸化物蒸着膜に特に限定はなく、さらにケイ素酸化物蒸着膜としては高分子重合体フィルム又はシートに二酸化珪素等を蒸着したもの等が例示できる。
【００４２】
本発明の積層体を構成する被着体として用いる紙に特に限定はなく、クラフト紙、上質紙、グラシン紙等が例示できる。
【００４３】
熱圧着の方法としては、公知の方法を用いることができ、特に限定はない。例えば、サーマルラミネート法、ヒートシール等の方法を挙げることができる。また、上記加工により得られた積層体は、接着性を向上させるため、３０℃以上の温度で１０時間以上熱処理すると、さらに接着強度が上昇し好ましい。
【００４４】
さらに、被着体と接着性フィルムとの接着性を高めるため、被着体の接着面に対してコロナ処理、フレーム処理、プラズマ処理などの表面処理を施してもよい。また、もし必要であれば被着体の接着面に接着剤を塗布してもよい。
【００４５】
本発明に係る積層体の積層状態は、少なくとも１以上の被着体と少なくとも１以上の接着性フィルムを組合せて熱圧着されていればよく、特に制限はない。例えば積層状態の組合せとして、１枚の被着体と１枚の接着性フィルムの組合せ、２枚の被着体の間に１枚の接着性フィルムを挟んだ組合せ、また、被着体及び／又は接着性フィルムが複数の場合はそれらが異なる被着体及び／又は接着性フィルムである組合せ等が挙げられる。
【００４６】
本発明の接着性フィルムは、家電製品や自動車、その他建材用シートに用いられる樹脂被覆又は積層鋼鈑、合わせガラス等、広範囲にわたる産業用資材を供するための接着性フィルムとして極めて有用である。
【００４７】
【実施例】
以下、実施例により本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
【００４８】
以下に、物性、加工性の測定方法と評価方法を示す。
【００４９】
（１）メルトマスフローレート（ＭＦＲ）
ＪＩＳ  Ｋ６９２２−１（１９９８年）に準拠。
【００５０】
（２）密度
ＪＩＳ  Ｋ６９２２−１（１９９８年）に準拠。
【００５１】
（３）被着体との接着性
ヒートシーラー（東洋精機（株）製）を用い、温度１５０℃、時間３秒、圧力２ＭＰａの条件で、被着体と接着性フィルムを熱圧着させた。被着体には、アルミニウム板（東洋アルミニウム（株）製  商品名：Ａ１Ｎ３０Ｈ−Ｈ１８）、及びガラス板（北陸板硝子製）の２種類を用いた。
【００５２】
剥離試験は、引張試験機（島津製作所（株）製、商品名：オートグラフＤＣＳ５００）を用い、サンプル巾１５ｍｍ、剥離速度３００ｍｍ／分の条件で被着体と接着性フィルム層間を１８０°剥離した際の剥離強度を測定し、該剥離強度を接着強度とした。
【００５３】
（４）濡れ指数
ＪＩＳ  Ｋ６７６８（１９９８年）に準拠。
【００５４】
実施例１
エチレン系重合体として、ＭＦＲが８ｇ／１０分、密度が９１８ｋｇ／ｍ３であるＬＤＰＥ（東ソー（株）製  商品名：ペトロセン２１３）９９．５重量％、エポキシ基及びアルコキシ基を有するシランカップリング剤として、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン（信越化学工業（株）製  商品名：信越シリコーンＫＢＥ４０３）を０．５重量％になるよう配合し、単軸押出機にて溶融混練しペレットを得た。
【００５５】
得られたペレットを２５ｍｍΦのスクリューを有するキャストフィルム成形機の押出機へ供給し、２８０℃の温度でＴダイよりフィルム厚みが３０μｍになるよう押出した後、該フィルムの片面を５０Ｗ・分／ｍ２の条件でコロナ放電処理し接着性フィルムを得た。
【００５６】
その後、厚み２５μｍのニ軸延伸ポリエステルフィルム（東洋紡績（株）製  商品名：東洋紡エステルフィルムＥ５１００、以下「ＰＥＴ」と記す。）を基材として用い、その片面にコロナ処理を施した。該ＰＥＴフィルムのコロナ処理面にアンカーコート剤（日本曹達（株）製  商品名：チタボンドＴ−１２０）を塗布した面と上記の接着性フィルムの非コロナ処理面とを、低密度ポリエチレン（東ソー（株）製  商品名：ペトロセン２０３）を用いサンドイッチラミネ−ションし、接着性評価用の接着性フィルム支持体を得た。なお、係るサンドイッチラミネ−ションは、２５ｍｍφの押出機を有する押出ラミネーターを用い、押出温度３００℃、低密度ポリエチレン厚み２５μｍにて行った。得られた接着性評価用の接着性フィルム支持体（厚み０．０８ｍｍ、長さ１０ｃｍ、巾１０ｃｍ）の構成は以下の通りであり、接着性フィルムのコロナ放電処理面が表面となる様に構成した。
【００５７】
（接着性評価用の接着性フィルム支持体の構成）
［ＰＥＴ（基材）／低密度ポリエチレン／接着性フィルム（コロナ放電処理面）］
得られた接着性評価用の接着性フィルム支持体を温度２３℃、相対湿度（以下、「ＲＨ」と記す。）５０％の環境に３日間放置した。
【００５８】
その後、接着性フィルム支持体の接着性フィルム面、即ちコロナ放電処理面と、被着体、即ちアルミニウム板（厚み０．１ｍｍ、長さ１０ｃｍ、巾１０ｃｍ）及びガラス板（厚み０．１ｍｍ、長さ１０ｃｍ、巾１０ｃｍ）とを、ヒートシーラーを用いて上記の被着体接着性評価条件にて熱接着させ積層体を得た。
【００５９】
係る積層体を、その後、温度２３℃、湿度５０％ＲＨの環境、及び温度４０℃、湿度９０％ＲＨの環境に７日間放置し、接着性を評価した。その評価結果を表１に示した。
【００６０】
実施例２
エチレン系重合体として、ＬＤＰＥを９９．５重量％、エポキシ基及びアルコキシ基を有するシランカップリング剤として、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシランを０．５重量部の代わりに、ＬＤＰＥ（東ソー（株）製  商品名：ペトロセン２１３）９９重量％、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン（信越化学工業（株）製  商品名：信越シリコーンＫＢＥ４０３）を１重量％とした以外は実施例１と同様にして接着性フィルム及び積層体を得た。評価結果は表１に示した。
【００６１】
実施例３
接着性フィルム表面のコロナ放電処理条件が５０Ｗ・分／ｍ２である代わりに、１００Ｗ・分／ｍ２とした以外は実施例１と同様にして接着性フィルム及び積層体を得た。評価結果は表１に示した。
【００６２】
実施例４
エチレン系重合体として、ＬＤＰＥを９９．５重量％、エポキシ基及びアルコキシ基を有するシランカップリング剤として、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシランを０．５重量部の代わりに、ＬＤＰＥ（東ソー（株）製  商品名：ペトロセン２１３）９９．５重量％、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学工業（株）製  商品名：信越シリコーンＫＢＭ４０３）を０．５重量％とした以外は実施例１と同様にして積層体を得た。評価結果は表１に示した。
【００６３】
実施例５
エチレン系重合体として、ＬＤＰＥを９９．５重量％、エポキシ基及びアルコキシ基を有するシランカップリング剤として、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシランを０．５重量部の代わりに、ＭＦＲが１０ｇ／１０分、密度が９１３ｋｇ／ｍ３であるＬＬＤＰＥ（東ソー（株）製  商品名：ニポロン−Ｚ  ＴＺ４２０）９９．５重量％、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン（信越化学工業（株）製  商品名：信越シリコーンＫＢＥ４０３）を０．５重量％とした以外は実施例１と同様にして積層体を得た。評価結果は表１に示した。
【００６４】
【表１】
2004352747.tif 000002
比較例１
エチレン系重合体として、ＬＤＰＥ（東ソー（株）製  商品名：ペトロセン２１３）を９９．５重量％、エポキシ基及びアルコキシ基を有するシランカップリング剤として、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン（信越化学工業（株）製  商品名：信越シリコーンＫＢＥ４０３）を０．５重量部の代わりに、ＬＤＰＥ（東ソー（株）製  商品名：ペトロセン２１３）１００重量％とし、エポキシ基を有するシランカップリング剤を用いなかったこと以外は実施例１と同様にして積層体を得た。評価結果は表２に示したが、アルミニウム板に対する高湿度雰囲気での接着性、及びガラス板に対する接着性が劣っていた。
【００６５】
比較例２
接着性フィルム表面のコロナ放電処理条件が５０Ｗ・分／ｍ２である代わりに、コロナ放電処理を施さなかったこと以外は実施例１と同様にして接着性フィルム及び積層体を得た。評価結果は表２に示したが、アルミニウム板及びガラス板への接着性が劣っていた。
【００６６】
比較例３
エチレン系重合体として、ＬＤＰＥを９９．５重量％、エポキシ基及びアルコキシ基を有するシランカップリング剤として、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシランを０．５重量部の代わりに、ＬＤＰＥ（東ソー（株）製  商品名：ペトロセン２１３）９５．０重量％、エポキシ基及びアルコキシ基を有するシランカップリング剤として、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン（信越化学工業（株）製  商品名：信越シリコーンＫＢＥ４０３）を５．０重量％とした以外は実施例１と同様にしてフィルム成形加工を試みたが、押出機内において樹脂が滑り、フィルム化することができなかった。評価結果は表２に示した。
【００６７】
【表２】
2004352747.tif 000003
【発明の効果】
本発明は、接着剤が不要であり、フィルム外観及びコストパーフォーマンスに優れる接着性フィルムを提供する。
【００６８】
さらに、本発明は、樹脂、金属及び／又はケイ素酸化物等からなる被着体を接着させ、接着力に優れた積層体を提供する。