(57)【要約】【課題】単位体積あたりのガス分離膜の表面積を大きくすることにより、ガス分離効率を向上することができるガス分離膜構造、ガス分離膜組立体、及びガス分離装置を提供する。【解決手段】中空部３を有するガス透過性基体２と、ガス透過性基体２の表面に配設されたガス分離膜５とから構成され、ガス透過性基体２が中空円筒状であり、かつその外側面６から外方に延伸する複数の鍔部７を有するガス分離膜構造１、一又は複数のガス分離膜構造と、ガス分離膜構造の一方の端部が配設される板状の基板とを備えてなるガス分離膜組立体、及びガス分離膜組立体を装着したガス分離装置。【選択図】  図１
2004243246.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
中空部を有するガス透過性基体と、前記ガス透過性基体の表面に配設された、導入ガスから所定ガスのみを透過させる機能を有するガス分離膜とから構成され、前記導入ガスのうち前記ガス分離膜を透過した前記所定ガスを前記ガス透過性基体の中空部を通過させることによって、前記導入ガスから前記所定ガスを分離することが可能なガス分離膜構造であって、
前記ガス透過性基体が中空円筒状であり、かつその外側面から外方に延伸する複数の鍔部を有し、前記ガス分離膜が、複数の前記鍔部を有する形状の前記ガス透過性基体の表面に配設されてなることを特徴とするガス分離膜構造。
【請求項２】
前記ガス透過性基体が、片端が封止された中空円筒状である請求項１に記載のガス分離膜構造。
【請求項３】
前記鍔部が、円盤状又は多角形（角盤状）である請求項１又は２に記載のガス分離膜構造。
【請求項４】
前記鍔部が、その少なくとも一方の面に、前記ガス透過性基体の外側面から外方に向かって連続して形成された、凹凸形状を有してなる請求項１〜３のいずれかに記載のガス分離膜構造。
【請求項５】
前記鍔部が、その内部に空間を有してなる請求項１〜４のいずれかに記載のガス分離膜構造。
【請求項６】
中空部を有する柱状のガス透過性基体と、前記ガス透過性基体の表面に配設された、導入ガスから所定ガスのみを透過させる機能を有するガス分離膜とから構成され、前記導入ガスのうち前記ガス分離膜を透過した前記所定ガスを前記ガス透過性基体の中空部を通過させることによって、前記導入ガスから前記所定ガスを分離することが可能なガス分離膜構造であって、
前記ガス透過性基体が、その軸（ガス透過性基体の軸）方向に垂直な平面で切断した断面形状として、一方向に長軸と、前記長軸に略垂直な方向に短軸とを持つ形状を有し、かつ前記中空部として、前記ガス透過性基体の内部を前記ガス透過性基体の軸方向に貫通する複数のガス通路を有し、前記ガス分離膜が前記形状のガス透過性基体の表面に配設されてなることを特徴とするガス分離膜構造。
【請求項７】
中空部を有するガス透過性基体と、前記ガス透過性基体の表面に配設された、導入ガスから所定ガスのみを透過させる機能を有するガス分離膜とから構成され、前記導入ガスのうち前記ガス分離膜を透過した前記所定ガスを前記ガス透過性基体の中空部を通過させることによって、前記導入ガスから前記所定ガスを分離することが可能なガス分離膜構造であって、
前記ガス透過性基体が、複数の中空筒を軸方向に略平行に並存させてなる形状を有し、前記ガス分離膜が、前記形状の前記ガス透過性基体の表面に配設されてなることを特徴とするガス分離膜構造。
【請求項８】
軸方向に複数の貫通孔が形成された円筒状のガス透過性基体と、前記ガス透過性基体の、前記複数の貫通孔の内表面のそれぞれに配設された、導入ガスから所定ガスのみを透過させる機能を有する複数の筒状のガス分離膜とから構成され、前記貫通孔に導入された前記導入ガスのうち前記ガス分離膜を透過した前記所定ガスを前記ガス透過性基体の外周面から外部に導出することによって、前記導入ガスから前記所定ガスを分離することが可能であることを特徴とするガス分離膜構造。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれかに記載のガス分離膜構造の一又は複数と、前記ガス分離膜構造の一方の端部が所定の間隔で配設される板状の基板とを備えてなるガス分離膜組立体。
【請求項１０】
前記ガス分離膜構造が、その軸方向を略平行にして、前記基板に接合されることにより、前記ガス分離膜構造と前記基板とが一体化されてなる請求項９に記載のガス分離膜組立体。
【請求項１１】
前記ガス分離膜構造と前記基板とが一体成形されてなる請求項９に記載のガス分離膜組立体。
【請求項１２】
前記ガス分離膜構造が前記板状の基板に、接合剤により接合されてなる請求項１０に記載のガス分離膜組立体。
【請求項１３】
前記接合剤がガラスである請求項１２に記載のガス分離膜組立体。
【請求項１４】
請求項９〜１３のいずれかに記載のガス分離膜組立体と、前記ガス分離膜組立体を内部に収納したガス分離装置本体とを備え、前記ガス分離装置本体が、ガス導入口及びガス導出口を有し前記ガス分離膜組立体を構成する前記ガス分離膜構造が挿入される有底筒状のガス分離装置容器部と、前記ガス分離装置容器部の開口部側に配設され前記ガス分離膜組立体を構成する前記ガス分離膜構造の中空部に連通する分離ガス通過口を有するガス分離装置蓋部とを有し、
前記ガス分離膜組立体を構成する前記ガス分離膜構造の中空部が、前記ガス分離装置本体内部空間と隔離され、前記ガス導入口から導入したガスのうち、前記ガス分離膜を透過した前記所定ガスを前記ガス透過性基体の中空部を通過させて、前記所定ガスを前記分離ガス通過口を通じて外部に導出し、前記ガス分離膜を透過しなかったガス（未透過ガス）を前記ガス導出口を通じて外部に導出することが可能なことを特徴とするガス分離装置。
【請求項１５】
前記ガス分離装置容器部内に、前記ガス分離装置容器部の軸方向に略直交するように少なくとも一枚のじゃま板が配設されてなる請求項１４に記載のガス分離装置。
【請求項１６】
前記ガス分離膜組立体を構成する前記ガス分離膜構造の前記基板に接合されていない側の先端が緩衝部を介して固定される固定板が、さらに配設されてなる請求項１４又は１５に記載のガス分離装置。
【請求項１７】
前記固定板が、前記ガス分離装置容器部に弾性体を介して可動式に連結されてなる請求項１６に記載のガス分離装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ガス分離膜構造、ガス分離膜組立体及びガス分離装置に関し、更に詳しくは、単位体積あたりのガス分離膜の表面積を大きくし、ガス分離効率を向上することができるガス分離膜構造、ガス分離膜構造を基板と一体化させることにより、単位体積あたりのガス分離膜の表面積が大きく且つガス分離膜構造を効率的に取扱うことができるガス分離膜組立体、及び、前記ガス分離膜組立体を装着することにより、単位体積あたりのガス分離膜の表面積を大きくし、ガス分離効率を向上することができるガス分離装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】ゼオライトのような分子篩機能を有する物質は、膜状に形成しガス分離膜等として好適に使用されている。このようなガス分離膜等は、膜だけでは機械的強度が低いため、金属やセラミックスからなるガス透過性基体の表面に成膜することにより機械的強度を向上させた状態で使用されることが多い。そして、セラミックス等の基体表面に成膜されたガス分離膜等は、ガス分離用の装置（ガス分離装置）内に装着されることにより使用されている。
【０００３】従来、上記基材に成膜されたガス分離膜は、上記ガス分離装置内に装着されていたが、基体に成膜されたガス分離膜をガス分離装置内に気密に装着することは必ずしも容易ではなく、そのため、例えば、ひとつの所定の大きさのガス分離装置内に、円筒状のガス分離膜が一本〜数本装着されて使用されていた（例えば、特許文献１参照）。
【０００４】そのため、ひとつのガス分離装置におけるガス分離膜の単位体積当たりの面積を増加させることができないという問題があった。
【０００５】
【特許文献１】
特開平６−１９１８０２号公報
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、このような従来技術の有する問題点に鑑みてなされたものであり、その目的とするところは、単位体積あたりのガス分離膜の表面積を大きくすることができるガス分離膜構造、ガス分離膜構造を基板と一体化させることにより、単位体積あたりのガス分離膜の表面積が大きく且つガス分離膜構造を効率的に取扱うことができるガス分離膜組立体、及び、前記ガス分離膜組立体を装着することにより、単位体積あたりのガス分離膜の表面積を大きくすることができるガス分離装置を提供することにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため、本発明によって以下のガス分離膜構造、ガス分離膜組立体及びガス分離装置が提供される。
【０００８】
［１］  中空部を有するガス透過性基体と、前記ガス透過性基体の表面に配設された、導入ガスから所定ガスのみを透過させる機能を有するガス分離膜とから構成され、前記導入ガスのうち前記ガス分離膜を透過した前記所定ガスを前記ガス透過性基体の中空部を通過させることによって、前記導入ガスから前記所定ガスを分離することが可能なガス分離膜構造であって、前記ガス透過性基体が中空円筒状であり、かつその外側面から外方に延伸する複数の鍔部を有し、前記ガス分離膜が、複数の前記鍔部を有する形状の前記ガス透過性基体の表面に配設されてなることを特徴とするガス分離膜構造（以下、「第一の発明のガス分離膜構造」ということがある）。
【０００９】
［２］  前記ガス透過性基体が、片端が封止された中空円筒状である［１］に記載のガス分離膜構造。
【００１０】
［３］  前記鍔部が、円盤状又は多角形（角盤状）である［１］又は［２］に記載のガス分離膜構造。
【００１１】
［４］  前記鍔部が、その少なくとも一方の面に、前記ガス透過性基体の外側面から外方に向かって連続して形成された、凹凸形状を有してなる［１］〜［３］のいずれかに記載のガス分離膜構造。
【００１２】
［５］  前記鍔部が、その内部に空間を有してなる［１］〜［４］のいずれかに記載のガス分離膜構造。
【００１３】
［６］  中空部を有する柱状のガス透過性基体と、前記ガス透過性基体の表面に配設された、導入ガスから所定ガスのみを透過させる機能を有するガス分離膜とから構成され、前記導入ガスのうち前記ガス分離膜を透過した前記所定ガスを前記ガス透過性基体の中空部を通過させることによって、前記導入ガスから前記所定ガスを分離することが可能なガス分離膜構造であって、前記ガス透過性基体が、その軸（ガス透過性基体の軸）方向に垂直な平面で切断した断面形状として、一方向に長軸と、前記長軸に略垂直な方向に短軸とを持つ形状を有し、かつ前記中空部として、前記ガス透過性基体の内部を前記ガス透過性基体の軸方向に貫通する複数のガス通路を有し、前記ガス分離膜が前記形状のガス透過性基体の表面に配設されてなることを特徴とするガス分離膜構造（以下、「第二の発明のガス分離膜構造」ということがある）。
【００１４】
［７］  中空部を有するガス透過性基体と、前記ガス透過性基体の表面に配設された、導入ガスから所定ガスのみを透過させる機能を有するガス分離膜とから構成され、前記導入ガスのうち前記ガス分離膜を透過した前記所定ガスを前記ガス透過性基体の中空部を通過させることによって、前記導入ガスから前記所定ガスを分離することが可能なガス分離膜構造であって、前記ガス透過性基体が、複数の中空筒を軸方向に略平行に並存させてなる形状を有し、前記ガス分離膜が、前記形状の前記ガス透過性基体の表面に配設されてなることを特徴とするガス分離膜構造（以下、「第三の発明のガス分離膜構造」ということがある）。
【００１５】
［８］  軸方向に複数の貫通孔が形成された円筒状のガス透過性基体と、前記ガス透過性基体の、前記複数の貫通孔の内表面のそれぞれに配設された、導入ガスから所定ガスのみを透過させる機能を有する複数の筒状のガス分離膜とから構成され、前記貫通孔に導入された前記導入ガスのうち前記ガス分離膜を透過した前記所定ガスを前記ガス透過性基体の外周面から外部に導出することによって、前記導入ガスから前記所定ガスを分離することが可能であることを特徴とするガス分離膜構造（以下、「第四の発明のガス分離膜構造」ということがある）。
【００１６】
［９］  ［１］〜［８］のいずれかに記載のガス分離膜構造の一又は複数と、前記ガス分離膜構造の一方の端部が所定の間隔で配設される板状の基板とを備えてなるガス分離膜組立体。
【００１７】
［１０］  前記ガス分離膜構造が、その軸方向を略平行にして、前記基板に接合されることにより、前記ガス分離膜構造と前記基板とが一体化されてなる［９］に記載のガス分離膜組立体。
【００１８】
［１１］  前記ガス分離膜構造と前記基板とが一体成形されてなる［９］に記載のガス分離膜組立体。
【００１９】
［１２］  前記ガス分離膜構造が前記板状の基板に、接合剤により接合されてなる［１０］に記載のガス分離膜組立体。
【００２０】
［１３］  前記接合剤がガラスである［１２］に記載のガス分離膜組立体。
【００２１】
［１４］  ［９］〜［１３］のいずれかに記載のガス分離膜組立体と、前記ガス分離膜組立体を内部に収納したガス分離装置本体とを備え、前記ガス分離装置本体が、ガス導入口及びガス導出口を有し前記ガス分離膜組立体を構成する前記ガス分離膜構造が挿入される有底筒状のガス分離装置容器部と、前記ガス分離装置容器部の開口部側に配設され前記ガス分離膜組立体を構成する前記ガス分離膜構造の中空部に連通する分離ガス通過口を有するガス分離装置蓋部とを有し、前記ガス分離膜組立体を構成する前記ガス分離膜構造の中空部が、前記ガス分離装置本体内部空間と隔離され、前記ガス導入口から導入したガスのうち、前記ガス分離膜を透過した前記所定ガスを前記ガス透過性基体の中空部を通過させて、前記所定ガスを前記分離ガス通過口を通じて外部に導出し、前記ガス分離膜を透過しなかったガス（未透過ガス）を前記ガス導出口を通じて外部に導出することが可能なことを特徴とするガス分離装置。
【００２２】
［１５］  前記ガス分離装置容器部内に、前記ガス分離装置容器部の軸方向に略直交するように少なくとも一枚のじゃま板が配設されてなる［１４］に記載のガス分離装置。
【００２３】
［１６］  前記ガス分離膜組立体を構成する前記ガス分離膜構造の前記基板に接合されていない側の先端が緩衝部を介して固定される固定板が、さらに配設されてなる［１４］又は［１５］に記載のガス分離装置。
【００２４】
［１７］  前記固定板が、前記ガス分離装置容器部に弾性体を介して可動式に連結されてなる［１６］に記載のガス分離装置。
【００２５】このように、その表面にガス分離膜を配設するガス透過性基体が、中空円筒状でその外側面から外方に延伸する複数の鍔部を有する形状であるため、ガス分離膜構造の単位体積あたりの表面積を大きくすることができる（第一の発明のガス分離膜構造）。また、その表面にガス分離膜を配設する柱状のガス透過性基体が、その軸（ガス透過性基体の軸）方向に垂直な平面で切断した断面形状として、一方向に長軸と、前記長軸に略垂直な方向に短軸とを持つ形状を有し、かつ前記中空部として、前記ガス透過性基体の内部を前記ガス透過性基体の軸方向に貫通する複数のガス通路を有する形状であるため、ガス分離膜構造の単位体積あたりの表面積を大きくすることができる（第二の発明のガス分離膜構造）。また、その表面にガス分離膜を配設するガス透過性基体が、複数本の中空筒を、それぞれの軸方向を略平行にして並存させてなる形状であるため、ガス分離膜構造の単位体積あたりの表面積を大きくすることができる（第三の発明のガス分離膜構造）。また、ガス分離膜構造が、軸方向に複数の貫通孔が形成された円筒状のガス透過性基体と、そのガス透過性基体の貫通孔のそれぞれの内表面に配設されたガス分離膜とからなる形状であるため、ガス分離膜構造の単位体積あたりの表面積を大きくすることができる（第四の発明のガス分離膜構造）。
【００２６】また、ガス分離膜組立体が、上記第一〜第四の発明のガス分離膜構造の中のいずれかのガス分離膜構造の、一又は複数が、その軸方向を略平行にして、その一方の端部が所定の間隔で基板に接合される形状であるため、単位体積あたりのガス分離膜の表面積を大きくすることができる。そして、一又は複数のガス分離膜構造と基板が一体化されているため、効率的にガス分離膜組立体を取り扱うことができる。
【００２７】また、ガス分離装置が、上記ガス分離膜組立体をガス分離装置本体に装着する構成であるため、単位体積あたりのガス分離膜の表面積を大きくすることができ、ガス分離効率を向上させることができる。そして、ガス分離膜組立体を使用することにより、ガス分離膜を効率的にガス分離装置内に装着することができる。
【００２８】
【発明の実施の形態】次に本発明の実施の形態を図面を参照しながら詳細に説明するが、本発明は以下の実施の形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、当業者の通常の知識に基づいて、適宜設計の変更、改良等が加えられることが理解されるべきである。また、各図において、同一の符号を付したものは、同一の構成要素を示すものとする。
【００２９】図１は第一の発明のガス分離膜構造の一の実施の形態を模式的に示すものであり、図１（ａ）は、鍔部に垂直な平面で切断した断面図であり、図１（ｂ）は開放端側から見た平面図である。
【００３０】図１（ａ）、図１（ｂ）より、本実施の形態のガス分離膜構造１は、中空部３を有し、さらにその外側面６から外方に延伸する複数の円盤状の鍔部７を有する中空円筒状のガス透過性基体２と、ガス透過性基体の表面４に配設されたガス分離膜５とから構成されるものである。ガス透過性基体２の一方の端部（開放端）９は、中空部３が外部に開放されており、他方の端部（封止端）８は中空部３が外部に開放されないように封じられている。ガス分離膜５は、導入ガスＧ１から所定のガスのみを透過させる機能を有し、ガス分離膜を透過した所定ガス（透過ガス）Ｇ２をガス透過性基体２の中空部３を通過させることによって、導入ガスＧ１から透過ガスＧ２を分離することができる。つまり、導入ガスＧ１は、ガス分離膜５により透過ガスＧ２と、その他のガスとに分離され、透過ガスＧ２だけがガス透過性基体２の内部に入り込み、その他のガスはガス透過性基体２の内部に入ることはできない。そして、透過ガスＧ２だけが、ガス透過性基体２の内部を透過し、中空部３に入り込み、中空部３を通過して開放端９から外部に導出される。このように、ガス透過性基体２が、中空円筒状でその外側面６から外方に延伸する複数の鍔部７を有する形状であり、その表面にガス分離膜５が配設されているため、鍔部７によりガス分離膜構造１の表面積が飛躍的に大きくなるため、ガス分離膜構造１の単位体積あたりの表面積を大きくすることができる。これにより、効率的に、導入ガスＧ１から所定のガス（透過ガスＧ２）を分離することができる。
【００３１】ガス分離膜５としては、例えば、ＤＤＲ型ゼオライト膜を使用することが好ましい。ゼオライトは、その結晶構造により、ＬＴＡ、ＭＦＩ、ＭＯＲ、ＡＦＩ、ＦＥＲ、ＦＡＵ、ＤＤＲ等の数多くの種類が存在する。これらの中でＤＤＲ（Ｄｅｃａ−Ｄｏｄｅｃａｓｉｌ  ３Ｒ）は、主成分がシリカからなる結晶であり、その細孔は酸素８員環を含む多面体によって形成されているとともに、酸素８員環の細孔径は４．４×３．６オングストロームであることが知られている（Ｗ．  Ｍ．  Ｍｅｉｅｒ，  Ｄ．  Ｈ．  Ｏｌｓｏｎ，  Ｃｈ．  Ｂａｅｒｌｏｃｈｅｒ，  Ａｔｌａｓ  ｏｆ  ｚｅｏｌｉｔｅ  ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ  ｔｙｐｅｓ，  Ｅｌｓｅｖｉｅｒ（１９９６）参照。）。このような構造上の特徴を有するＤＤＲ型ゼオライトは、ゼオライトの中では比較的細孔径が小さいものであり、ＭＦＩ、ＭＯＲ、ＡＦＩ、ＦＥＲ及びＦＡＵ型のような他のゼオライトでは分離することが困難である二酸化炭素（ＣＯ２）、メタン（ＣＨ４）、エタン（Ｃ２Ｈ６）等の低分子ガスの分離のための分子篩膜として適用することができる。
【００３２】ガス分離膜５の厚さは、所定のガスを効率的に分離することができれば特に限定されるものではないが、０．１〜１０μｍが好ましく、０．１〜５μｍが更に好ましく、０．１〜２μｍが特に好ましい。０．１μｍより薄いと強度が弱くなり、また分離性能が劣ることがある。１０μｍより厚いとガスが透過しにくくなることがある。
【００３３】ガス透過性基体２は、中空円筒状であることが好ましいが、この形状に限されるものではなく、軸方向に垂直な平面で切断した断面形状が四角形等の多角形の中空筒状であってもよいし、軸方向に垂直な平面で切断した断面形状が楕円形、長円形、その他不定形の中空筒状であってもよい。これらいずれの形状においても、軸方向の一の端部が封止端８であり、他の端部が開放端９であることが好ましい。ガス透過性基体２の、鍔部７を除いた形状における、その軸方向の長さ及び軸方向に垂直な平面で切断した断面における直径は、導入ガスＧ１の量等によって適宜選択することができるが、通常、軸方向の長さが１０〜１０００ｍｍ、軸方向に垂直な平面で切断した断面における直径が２０〜３００ｍｍであることが好ましい。また、中空部３の軸方向に垂直な平面で切断した断面における直径は、ガス透過性基体２の円筒形状（鍔部７を除いた形状）の軸方向に垂直な平面で切断した断面における直径の、２０〜９０％が好ましく、３０〜４０％が更に好ましく、３０〜３５％が特に好ましい。２０％より小さいと中空部３が細く壁が厚くなり、透過ガスＧ２が透過し難くなることがある。９０％より大きいと、ガス透過性基体２の壁が薄くなり、機械的強度が低下することがある。
【００３４】ガス透過性基体２の材質としては、高い機械的強度を有するものであれば特に限定されるものではないが、アルミナ、ジルコニア、ムライト等を始めとするセラミックス、或いはガラス、ゼオライト、粘土、金属、炭素等を好適に用いることができる。ガス透過性基体２の平均細孔径は、特に限定されることはないが、０．０５〜１０μｍのものを好適に用いることができる。
【００３５】鍔部７は、図１（ｂ）に示すように、円盤状であることが好ましいが、外周の形状が四角形等の多角形である角盤状であってもよいし、外周の形状が楕円形、長円形、その他不定形の板状であってもよい。鍔部７の厚さＷは、３〜３０ｍｍであることが好ましく、４〜２０ｍｍであることが更に好ましく、５〜１５ｍｍであることが特に好ましい。３ｍｍより薄いと機械的強度が低下することがあり、３０ｍｍより厚いとガス分離膜の表面積を十分に大きくできないことがある。鍔部７の形状は、図２（ａ）に示すように、円盤状の鍔部７の一方の面に、ガス透過性基体２の外側面６から外方に向かって連続的に凹凸形状を有するものが好ましい。つまり、図２（ａ）において、鍔部７の一方の面に形成された凹凸形状は、各凹部、凸部が同心円状に交互に連続して形成されている。鍔部７の一方の面に形成される凹凸形状は、軸方向に直交する２つの面のうち、いずれの面に形成されてもよいし、図２（ｂ）に示すように２つの面に形成されてもよい。また、凹凸形状は、同心円上に形成されることが好ましいが、鍔部７の表面積が増加するように形成されれば、それに限定されるものではなく、格子状に凸部又は凹部が形成されてもよいし、不規則に凹凸形状が形成されてもよい。また、鍔部７は、図２（ｃ）に示すように、内部に空間部（鍔部内空間部）１１を有しても良い。鍔部内空間部１１を有することにより、ガス分離膜５を透過した透過ガスＧ２が、鍔部内空間部１１に入り込み、そこから中空部３に入り込むため、透過ガスＧ２が小さい抵抗（圧力損失）で中空部３に到達することができる。これにより、効率的に導入ガスＧ１を分離することができる。また、図１（ａ）に示すように、本実施の形態においては、鍔部７と、ガス透過性基体２の中の鍔部７を除いた中空円筒状の部分とが、直交するように形成されている。鍔部７と、上記ガス透過性基体２の中空円筒状の部分とは、このように直交することが好ましいが、これに限定されるものではなく、鍔部７は、ガス透過性基体２の中空円筒状の部分に対して、傾斜していてもよい（９０度以外の角度で配設されていてもよい）。
【００３６】次に、本実施の形態のガス分離膜構造１の製造方法について説明する。
【００３７】ガス透過性基体２を、例えば、アルミナにより作製する場合には、所定粒径のアルミナ粉末にメチルセルロース等を配合し、ニーダー等の混練機により混練する。真空混練押出し機に上記の混練材料を投入し、φ１００ｍｍ×長さ３００ｍｍで、中空部として中心にφ３０ｍｍの穴が開いた円筒上のものを押し出す。押出成形されたものを、誘電乾燥で一次乾燥した後、熱風乾燥機（１００℃×１０ｈｒ）で二次乾燥し、その後、旋盤で切削バイトを使用し図１に示すような形状に加工する。
【００３８】ガス分離膜５を、例えば、ＤＤＲ型ゼオライト膜とする場合には、まず、エチレンジアミン、１−アダマンタンアミン、シリカゾル及び水を所定の比率で混合して原料溶液を調製する。得られた原料溶液に、ＤＤＲ型ゼオライト粉末を種結晶として添加し、均一になるように混合する。得られたＤＤＲ型ゼオライト粉末入り原料溶液をフッ素樹脂製内筒付きステンレス製耐圧容器に移し、更に上記ガス透過性基体２を、その所定の領域がＤＤＲ型ゼオライト粉末入り原料溶液中に水没するようにして上記耐圧容器内に設置する。そして、１６０℃で５日間、加熱処理（水熱合成）を行う。これにより、上記原料溶液中に入り、原料溶液と接触しているガス透過性基体の表面４上の所定の領域（水没させた領域）に膜が形成される。加熱処理後、水洗、乾燥した後、大気中、電気炉で０．１℃／ｍｉｎの速度で８００℃まで昇温して４時間保持後、１℃／ｍｉｎの速度で室温まで冷却する。これにより、ガス透過性基体の表面４上にＤＤＲ型ゼオライト膜からなるガス分離膜５が形成されたガス分離膜構造が製造される。
【００３９】上記、ＤＤＲ型ゼオライト粉末（種結晶）は、「Ｍ．  Ｊ．  ｄｅｎ  Ｅｘｔｅｒ，  Ｊ．  Ｃ．  Ｊａｎｓｅｎ，  Ｈ．  ｖａｎ  Ｂｅｋｋｕｍ，  Ｓｔｕｄｉｅｓ  ｉｎ  Ｓｕｒｆａｃｅ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  ａｎｄ  Ｃａｔａｌｙｓｉｓ  ｖｏｌ．８４，  Ｅｄ．  ｂｙ  Ｊ．  Ｗｅｉｔｋａｍｐ  ｅｔ  ａｌ．，  Ｅｌｓｅｖｉｅｒ（１９９４）１１５９−１１６６」に記載のＤＤＲ型ゼオライトを製造する方法に従って、粒径が約１００μｍであるＤＤＲ型ゼオライト粉末を製造した。これを５μｍ以下の微粉末に粉砕し種結晶として使用した。
【００４０】また、ガス透過性基体の表面４上に得られた膜の結晶相の評価は、Ｘ線回折によりＤＤＲ型ゼオライトの回折ピークを検出することにより行うことができる。また、電子顕微鏡で観察することにより、ＤＤＲ型ゼオライトの膜の厚み、表面形態であることを確認することができる。
なお、Ｘ線回折における「ＤＤＲ型ゼオライトの回折ピーク」とは、Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｃｅｎｔｅｒ  ｆｏｒ  Ｄｉｆｆｒａｃｔｉｏｎ  Ｄａｔａ  （ＩＣＤＤ）  「Ｐｏｗｄｅｒ  Ｄｉｆｆｒａｃｔｉｏｎ  Ｆｉｌｅ」に示されるＤｅｃａ−Ｄｏｄｅｃａｓｉｌ  ３Ｒに対応するＮｏ．３８−６５１、又は４１−５７１に記載される回折ピークである。
【００４１】次に、第二の発明のガス分離膜構造の一の実施の形態について説明する。図３は第二の発明のガス分離膜構造の一の実施の形態を模式的に示す斜視図である。
【００４２】図３より、本実施の形態のガス分離膜構造２１は、中空部２３を有する柱状のガス透過性基体２２と、ガス透過性基体の表面２４に配設されたガス分離膜２５とから構成される。ガス透過性基体２２は、その軸（ガス透過性基体２２の軸）Ｚ方向に垂直な平面で切断した断面形状が、一方向に長軸Ｘと、長軸Ｘに略垂直な方向に短軸Ｙとを持つ形状を有する。本実施の形態では、断面形状（図示せず）としては、長軸Ｘ方向に伸びる一対の辺が直線状であり、短軸Ｙ方向に伸びる一対の辺が円弧状である。中空部２３は、ガス透過性基体２２の内部をガス透過性基体の軸Ｚ方向に貫通する貫通孔であり、複数のガス通路を形成する。本実施の形態のガス分離膜構造２１は、ガス分離膜２５が所定ガスのみを透過させる機能を有し、導入ガスＧ１のうちガス分離膜２５を透過した所定ガス（透過ガスＧ２）をガス透過性基体２２の中空部２３を通過させることによって、導入ガスＧ１から所定ガス（透過ガスＧ２）を分離することができる。透過ガスＧ２をガス分離膜構造２１の一方の端部側から導出するために、ガス透過性基体の軸Ｚ方向の一の端部が封止端２８であり、他の端部が開放端２９であることが好ましい。封止端２８側では中空部２３が封止されているため、封止端２８側から透過ガスＧ２が外部に導出されることがない。
【００４３】このように、ガス透過性基体の軸Ｚ方向に垂直な平面で切断した断面形状が、一方向に長軸Ｘと、長軸Ｘに略垂直な方向に短軸Ｙとを持つ形状を有するため、ガス透過性基体（ガス分離膜構造）の単位体積あたりの表面積を大きくすることができる。更に、本実施の形態のガス透過性基体２２は、ガス透過性基体の軸Ｚ方向を略平行にして、長軸Ｘ方向及び短軸Ｙ方向に複数枚並べることにより、単位体積あたりの表面積を更に大きくすることができる。
【００４４】本実施の形態では、ガス透過性基体の軸Ｚ方向に垂直な平面で切断した断面形状が、長軸Ｘ方向に伸びる一対の辺が直線状であり、短軸Ｙ方向に伸びる一対の辺が円弧状であることが好ましいが、図４に示すように、長軸Ｘ方向に伸びる一対の辺のうちの、一辺が中空部２３の形状に沿うように、複数の円弧状の曲線を繋いで形成される凹凸形状であることが更に好ましい。これにより、ガス透過性基体の表面積を更に大きくすることができる。更に、図５に示すように、長軸Ｘ方向に伸びる一対の辺が二つとも、中空部２３の形状に沿うように、複数の円弧状の曲線を繋いだ凹凸形状であることが特に好ましい。これにより、ガス透過性基体の表面積を特に大きくすることができる。
【００４５】図３に示す本実施の形態のガス分離膜構造２１においては、その軸Ｚ方向の長さ及び軸方向に垂直な平面で切断した断面における長軸Ｘ方向及び短軸Ｙ方向の長さは、導入ガスＧ１の量等によって適宜選択することができるが、通常、軸Ｚ方向の長さが１０〜１０００ｍｍ、長軸Ｘ方向の長さが５〜１００ｍｍ、短軸Ｙ方向の長さが２〜５０ｍｍであることが好ましい。また、中空部３の軸方向に垂直な平面で切断した断面における直径は、上記ガス透過性基体の短軸Ｙ方向の長さの、２０〜９０％が好ましく、３０〜４０％が更に好ましく、３０〜３５％が特に好ましい。２０％より小さいと中空部３が細くなり、透過ガスＧ２が透過し難くなることがある。９０％より大きいと、ガス透過性基体２２の壁が薄くなり、機械的強度が低下することがある。
【００４６】また、中空部２３の軸方向に垂直な平面で切断した断面形状は、特に限定されるものではなく、円形、楕円形、長円形、多角形、その他不定形とすることができる。
【００４７】本実施の形態において、ガス透過性基体２２の材質、ガス分離膜２５の材質、及びガス分離膜構造２１の製造方法等は、上述した、第一の発明の一の実施の形態のガス分離膜構造１の場合と同様にすることができる。
【００４８】次に、第三の発明のガス分離膜構造の一の実施の形態について説明する。図６は第三の発明のガス分離膜構造の一の実施の形態を模式的に示すものであり、図６（ａ）は第三の発明のガス分離膜構造の一の実施の形態を模式的に示す斜視図であり、図６（ｂ）は第三の発明のガス分離膜構造の一の実施の形態を構成する中空筒を模式的に示す斜視図である。
【００４９】図６（ａ）、図６（ｂ）より、本実施の形態のガス分離膜構造３１は、図６（ｂ）に示す、中空部３３を有するガス透過性基体３２と、ガス透過性基体３２の表面に配設されたガス分離膜３５とから構成される中空筒３０の複数本を、図６（ａ）に示すように、軸方向に略平行に並存させるように配列してなるガス分離膜構造３１である。ガス分離膜３５は導入ガスＧ１から所定ガス（透過ガスＧ２）のみを透過させる機能を有し、ガス分離膜構造３１は、導入ガスＧ１のうちガス分離膜３５を透過した所定ガス（透過ガスＧ２）をガス透過性基体３２の中空部３３を通過させることによって、導入ガスＧ１から所定ガス（透過ガスＧ２）を分離することができる。透過ガスＧ２を中空筒３０の一方の端部側から導出するために、中空筒３０の軸方向の一の端部が封止端３８であり、他の端部が開放端３９であることが好ましい。封止端３８側では中空部３３が封止されているため、封止端３８側から透過ガスＧ２が外部に導出されることがない。
【００５０】中空筒３０の形状は、図６（ｂ）に示すように円筒状であることが好ましいが、これに特に限定されるものではなく、軸方向に垂直な平面で切断した断面形状が、楕円形、長円形、多角形、その他不定形であってもよい。
【００５１】図６（ｂ）に示す本実施の形態のガス分離膜構造３１を構成する中空筒３０においては、その軸方向の長さ及び軸方向に垂直な平面で切断した断面における直径は、導入ガスＧ１の量等によって適宜選択することができるが、通常、軸方向の長さが１０〜１０００ｍｍ、直径が２〜１００ｍｍであることが好ましい。
【００５２】また、中空部３３の軸方向に垂直な平面で切断した断面における直径は、上記中空筒３０の直径の、２０〜９０％が好ましく、３０〜４０％が更に好ましく、３０〜３５％が特に好ましい。２０％より小さいと中空部３が細くなり、透過ガスＧ２が透過し難くなることがある。９０％より大きいと、ガス透過性基体２２の壁が薄くなり、機械的強度が低下することがある。
【００５３】本実施の形態において、ガス透過性基体３２の材質、ガス分離膜３５の材質については、上述した、第一の発明の一の実施の形態のガス分離膜構造１の場合と同様にすることができる。また、ガス分離膜構造３１の製造方法は、中空筒３０を、上述した、第一の発明の一の実施の形態のガス分離膜構造１の製造方法と同様の押出し成形方法で複数製造し、得られた中空筒３０を、軸方向に略平行に並存させるように配列してガス分離膜構造２１を得る。中空筒３０を配列する方法は、図６（ａ）に示すような板状の固定部材３７にその開放端３９を接合する等、安定して固定することができる方法であれば特に限定されるものではない。
【００５４】次に、第四の発明のガス分離膜構造の一の実施の形態について説明する。図７は第四の発明のガス分離膜構造の一の実施の形態を模式的に示す斜視図である。
【００５５】図７より、本実施の形態のガス分離膜構造４１は、軸方向に複数の貫通孔４７が形成された円筒状のガス透過性基体４２と、ガス透過性基体４２の、複数の貫通孔４７の内表面のそれぞれに配設された、導入ガスＧ１から所定ガス（透過ガスＧ２）のみを透過させる機能を有する複数の筒状のガス分離膜４５とから構成される。そして、貫通孔４７に導入された導入ガスＧ１のうちガス分離膜４５を透過した所定ガス（透過ガスＧ２）をガス透過性基体４２の外周面４６から外部に導出することによって、導入ガスＧ１から所定ガス（透過ガスＧ２）を分離することができる。このように、円筒状のガス透過性基体４２に形成された複数の貫通孔４７の内表面にガス分離膜４５を配設したため、単位体積あたりのガス分離膜４５の表面積を大きくすることができる。
【００５６】図７に示す本実施の形態のガス分離膜構造４１は、その軸方向の長さ及び軸方向に垂直な平面で切断した断面における直径は、導入ガスＧ１の量等によって適宜選択することができるが、通常、軸方向の長さが１０〜２０００ｍｍ、直径が１５〜２００ｍｍであることが好ましい。また、貫通孔４７の軸方向に垂直な平面で切断した断面における直径は、上記ガス透過性基体４２の直径の、５〜４０％が好ましく、１０〜２０％が更に好ましく、１０％が特に好ましい。５％より小さいと貫通孔４７が細くなり、透過ガスＧ２が透過し難くなることがある。４０％より大きいと、複数の中空穴のためガス透過性基体４２の壁が薄くなり、機械的強度が低下することがある。
【００５７】本実施の形態において、ガス透過性基体４２の材質、ガス分離膜４５の材質については、上述した、第一の発明の一の実施の形態のガス分離膜構造１の場合と同様にすることができる。また、ガス分離膜構造４１の製造方法は、上述した、第一の発明の一の実施の形態のガス分離膜構造１の製造方法において、ＤＤＲ型ゼオライト粉末入り原料溶液をガス透過性基体４２の貫通孔４７内に満たした状態で、フッ素樹脂製内筒付きステンレス製耐圧容器内で加熱処理（水熱合成）を行い、更に以降の操作を行うものである。
【００５８】次に本発明のガス分離膜組立体の一の実施の形態について説明する。本実施の形態のガス分離膜組立体は、上述した本発明（第一〜第四の発明）のガス分離膜構造のいずれかの一又は複数と、ガス分離膜構造の一方の端部が所定の間隔で配設される板状の基板とを備えることにより、一又は複数のガス分離膜構造と基板とが一体化されてなるものである。
【００５９】図８は、本発明のガス分離膜組立体の一の実施の形態を模式的に示す斜視図である。
【００６０】図８に示すガス分離膜組立体５０は、上述した、図３に示す第二の発明のガス分離膜構造の３本が、その軸方向を略平行にして、その一方の端部（開放端５９）を、所定の間隔で板状の基板５７に接合することにより、３本のガス分離膜構造５１と基板５７とが一体化されてなるものである。
【００６１】これにより、ガス分離膜構造５１を密に集合させて一体化することができるため、単位体積あたりのガス分離膜の面積を大きくすることができ、更に、ガス分離膜構造をその集合体であるガス分離膜組立体として扱うことができるため、ガス分離膜構造を導入したガス分離装置の製造等における取り扱いが非常に容易になる。
【００６２】ガス分離膜構造５１の端部が基板５７に配設されるときの間隔は、長軸側及び短軸側のいずれについても、１〜１００ｍｍが好ましい。
【００６３】本実施の形態のガス分離膜組立体５０において、基板５７の材質としては、アルミナが好ましいが、それに限定されるものではなく、セラミックス、ガラス、金属、樹脂またはそれらの複合材等を使用することができる。
【００６４】本実施の形態のガス分離膜組立体５０において、ガス分離膜構造５１と基板５７との接合は、気密で高い強度を有する接合である必要があるが、以下に示すように接合剤としてガラスを使用して接合することが好ましい。また、ガラス以外の樹脂、セラミックス又は金属の接合剤またはそれらの複合材を用いてもよい。
【００６５】図９（ａ）は、本発明のガス分離膜組立体の一の実施の形態を模式的に示す平面図である。本実施の形態のガス分離膜組立体１００は、円盤状の基板１０２上に６５本のガス分離膜構造１０１（第二の発明のガス分離膜構造）が、その長軸が平行になるように約１０ｍｍ間隔で配設されてなるものである。図９（ｂ）は、１９本の円筒状のガス分離膜構造１１１を円盤状の基板１１２に約１０ｍｍ間隔で配設したガス分離膜組立体１１０を模式的に示す平面図であり、ガス分離膜構造１１１の断面の円形の直径が、図９（ａ）のガス分離膜構造１０１の長軸と同じ長さである。また、基板１０２と基板１１２の面積は同じである。このように、同じ面積の基板に、適度な間隔を開けて、上述した第二の発明のガス分離膜構造１０１と断面円形のガス分離膜構造１１１とを配設した場合には、ガス分離膜構造１０１のほうが、単位体積あたりの表面積が大きくなる。例えば、基板１０２及び基板１１２の直径が１８０ｍｍ、円筒状のガス分離膜構造１１１の直径が３０ｍｍであり、ガス分離膜構造１０１の長軸が３０ｍｍ、短軸が３ｍｍの場合には、ガス分離膜組立体１００における膜断面表面積は４３００ｍｍ２、ガス分離膜組立体１１０における膜断面表面積は１８００ｍｍ２となり、ガス分離膜組立体１００の膜断面表面積が２倍以上大きいことになる。
【００６６】図１０は、ガス分離膜構造５１と基板５７とをガラス６０により接合する方法を模式的に示すものであり、図１０（ａ）は、接合前の状態を示す断面図であり、図１０（ｂ）は、接合後の状態を示す断面図である。
【００６７】ガス分離膜構造５１と基板５７との接合は、図１０（ａ）に示すように、ガス分離膜構造５１の開放端５９側を基板５７に形成した貫通孔（基板の貫通孔６１）に差し込む。基板の貫通孔６１は、ガス分離膜構造５１の径より所定長さだけ大きく、貫通孔６１の内表面とガス分離膜構造５１との間には所定の幅の空間が形成されている。そして、貫通孔６１の内表面には段差が形成されている。次に、その段差により広くなっている部分に、その幅と略同じ厚さのガラス６０を挿入する。その後、所定の温度でガラスを溶融させることにより、図１０（ｂ）に示すように、溶融したガラスが、貫通孔６１の内表面とガス分離膜構造５１との間に形成された空間内を満たす。そして、その状態でガラスが固化することにより、基板５７とガス分離膜構造５１とが気密且つ強固に接合される。
【００６８】本発明のガス分離膜組立体は、上述のように、ガス分離膜構造と基板とを接合して形成してもよいが、射出成形等により、ガス分離膜構造と基板とを一体成形してもよい。一体成形すると、ガス分離膜構造と基板とを接合させる工程等を省略することができるため、生産効率を向上させることができる。
【００６９】本発明のガス分離膜組立体は、図１１（ａ）、（ｂ）に示すように、上述した外側面に鍔部を有するガス分離膜構造体１５１を、基板１５７上に複数本配設したものでもよい。図１１は、本発明のガス分離膜組立体の他の実施の形態を模式的に示すものであり、図１１（ａ）は基板に垂直な平面で切断した断面図であり、図１１（ｂ）は、基板側からみた平面図である。図１１（ａ）、（ｂ）に示すように、本実施の形態のガス分離膜組立体１５０は、各ガス分離膜構造１５１の鍔部１５２を重ねずに横に並ぶように配置させたものである。鍔部１５２を有することにより、より表面積の大きなガス分離膜組立体とすることができる。
【００７０】また、本発明のガス分膜組立体は、図１２（ａ）、（ｂ）に示すように、上述した外側面に鍔部を有するガス分離膜構造体２５１を、基板２５７上に複数本配設したものでもよい。図１２は、本発明のガス分離膜組立体の他の実施の形態を模式的に示すものであり、図１２（ａ）は基板に垂直な平面で切断した断面図であり、図１２（ｂ）は、基板側からみた平面図である。図１２（ａ）、（ｂ）に示すように、本実施の形態のガス分離膜組立体２５０は、各ガス分離膜構造２５１の鍔部２５２の一部を重ねて配置させたものである。このように鍔部２５２の一部を互いに重ねて配置することにより、単位体積あたりの表面積をより大きくすることができる。また、ガス分離装置に装着されたときに、導入されたガスの滞留時間を向上することができる。また、図１２（ｂ）より、本実施の形態の鍔部２５２は、その外周形状が円形であるが、図１２（ｃ）に示すように、四角形であってもよい。また、その他の多角形（角盤）であってもよい。
【００７１】次に本発明のガス分離装置の一の実施の形態について説明する。
【００７２】図１３は、本発明のガス分離装置の一の実施の形態の、ガス分離装置容器部の底部に垂直な平面で切断した断面図である。
【００７３】本実施の形態のガス分離装置７０は、上述した、ガス分離膜組立体５０と、ガス分離膜組立体５０を内部に収納したガス分離装置本体７１とを備えてなるものである。ガス分離装置本体７１は、ガス導入口７４及びガス導出口７５を有しガス分離膜組立体５０を構成するガス分離膜構造５１が挿入される有底筒状のガス分離装置容器部７２と、ガス分離装置容器部７２の開口部７６側に配設されガス分離膜組立体５０を構成するガス分離膜構造５１の中空部５３に連通する分離ガス通過口７８を有するガス分離装置蓋部７３とを有してなるものである。そして、ガス分離膜組立体５０を構成するガス分離膜構造５１の中空部５３が、ガス分離装置本体内部空間７９と隔離され、ガス導入口７４から導入したガス（導入ガスＧ３）のうち、ガス分離膜５５を透過した所定ガス（分離ガスＧ４）をガス透過性基体５２の中空部５３を通過させて、所定ガス（分離ガスＧ４）を分離ガス通過口７８を通じて外部に導出し、ガス分離膜５５を透過しなかったガス（未透過ガスＧ５）をガス導出口７５を通じて外部に導出することができる。
【００７４】本実施の形態のガス分離装置７０は、上述したガス分離膜組立体５０を使用しているため、単位体積あたりのガス分離膜５５の面積を容易に大きくすることができ、さらに、ガス分離装置７０の製造において、ガス分離膜構造５１を効率的に扱うことができ製造効率を向上させることができる。
【００７５】図１３に示すように、本実施の形態のガス分離装置７０においては、導入ガスＧ３を効率的にガス分離膜５５により分離することができるように、ガス分離装置容器部７２の軸方向に略直交するように２枚のじゃま板８１がじゃま板固定部材８６により固定されることにより配設されている。じゃま板８１には、ガス分離膜構造５１を通すための貫通孔及びその他の貫通孔が形成されており、それらの貫通孔を通って導入ガスＧ３が上方に向かうように構成されている。じゃま板８１は、少なくとも１枚配設されていることが好ましい。このじゃま板８１により、ガス導入口７４から導入されたガス（導入ガスＧ３）が、ガス分離装置本体内部空間７９内を効果的に拡散することができるため、ガスの滞留時間を十分に確保することができ、ガス分離膜５５により分離されるべきガスが分離されずにガス導出口７５を通じて外部に導出されるのを防止することができる。
【００７６】図１３に示すように、本実施の形態のガス分離装置７０においては、ガス分離膜組立体５０を構成するガス分離膜構造５１の基板５７に接合されていない側の先端（封止端５８）が、緩衝部８２を介して固定板８３に固定されている。これにより、ガス分離膜構造５１が、その両端部を、基板５７及び固定板８３にそれぞれ固定されることになるため、安定した構造となる。緩衝部８２としては、カーボン製のクッション等を使用することが好ましい。また、図１３に示すように、固定板８３は、ガス分離装置容器部７２の底部７７に弾性体８４を介して可動式に連結されている。これにより、ガス分離膜構造５１がより安定し、熱により膨脹又は収縮したときにも、弾性体８４の伸縮により、ガス分離膜構造５１に負荷がかかることを防ぐことができる。弾性体８４としては、金属製のばねを使用することが好ましい。
【００７７】図１３に示すように、本実施の形態のガス分離装置７０においては、ガス分離膜組立体５０が、ガス分離装置容器部７２の開口部７６の上にカーボンパッキン８５を介して配設され、更にその上にガス分離装置蓋部７３がカーボンパッキン８５を介して配設されている。これにより、それぞれの接合部分がカーボンパッキン８５により、気密に接合される。
【００７８】ガス分離装置容器部７２及びガス分離装置蓋部７３の材質としては、ステンレス（例えば、ＳＵＳ３０４，ＳＵＳ３１６）またはニッケル製が好ましい。
【００７９】
【実施例】以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
【００８０】
（ガス透過性基体の作製）
平均粒径０．２〜６０μｍのアルミナ粉末、及びメチルセルロースを配合し、得られた配合物をニーダーを用いて、１０℃以下で１時間混練した。得られた成型用坏土を真空混練押出機を用いて、図３に示すような形状の成形体を押出成形した（断面形状における短軸＝３ｍｍ、断面形状における長軸＝３０ｍｍ、ガス透過性基体の軸方向長さ＝３２０ｍｍ）。その後、専用治具で先端封止し、切断して、一方の端部を封止端とした。中空部の軸方向に垂直な平面で切断した断面形状を、直径１ｍｍの円形とした。
【００８１】その後、約１００℃で約１０時間、熱風乾燥機で乾燥した後、大気中で１５００℃で２時間焼成した。焼成後、上記軸方向長さが２００ｍｍになるように切断した。そして、基板との接合を直角にするため、開放端側の端面を研磨し、ガス透過性基体（アルミナ多孔体）を作製した。細孔径が１μｍであった。
【００８２】
（基板の作製）
厚さ１２ｍｍのアルミナ製（緻密体）の板を直径２００ｍｍの円形に加工した。そして、アルミナ製の板に、図１０に示す貫通孔６１のように、ガス透過性基体の断面形状より、若干大きい形状の段差の付いた貫通孔９１を、図１４に示すように多数形成して基板９０を作製した（図１０に示すような、段差の付いた貫通孔のうち、広い側の孔の断面における短軸＝５ｍｍ、長軸＝３２ｍｍ；狭い側の孔の断面における短軸＝３．２ｍｍ、長軸＝３０．２ｍ）。
【００８３】
（ガス透過性基体と基板との接合）
図１０（ａ）に示すように、上記図１４に示す基板９０に形成された貫通孔９１に、この貫通孔９１にガス透過性基体を装着したときにガス透過性基体とその貫通孔９１との間に形成される隙間の形状に相当するガラスリングを装着する。ガラスリングの体積は、図１０（ｂ）に示すように、ガス透過性基体と貫通孔との隙間を満たす体積とした。ガス透過性基体を基板に形成した貫通孔に装着する。この際、ガス透過性基体が倒れないように、基板と略同形状（但し、貫通孔は段差がなく、広い側の孔が開いている）の板を基板に重ねてガイドとして使用してもよい。このガイド用の板の材質としては、アルミナ、セラミックス又は金属を使用することができる。ガス透過性基体を基板に装着したものを、１０００℃で２０分間加熱し、ガラスを溶融し、ガス透過性基体（アルミナ多孔体）と基板とを接合させた。
【００８４】
（ガス分離膜組立体の作製）
フッ素樹脂製の０．１Ｌ広口瓶にエチレンジアミン（和光純薬工業（株）製）を入れた後、１−アダマンタンアミン（片山化学工業（株）製）を加え、１−アダマンタンアミンを完全に溶解した。別のビーカーにイオン交換水を入れ、３０質量％シリカゾル（日産化学（株）製、商品名：スノーテックスＳ）を加えて軽く攪拌した後、これを先述の広口瓶に加えて強く振り混ぜ、原料溶液を調製した。このとき、１−アダマンタンアミン／ＳｉＯ２比（モル比）は０．０６２５、水／ＳｉＯ２比（モル比）は４２、エチレンジアミン／１−アダマンタンアミン比（モル比）が１６であった。原料溶液を入れた広口瓶をシェーカーにセットし、５００ｒｐｍでさらに１時間振り混ぜた。
【００８５】ガス透過性基体を基板に接合したものを、内容積１０Ｌのフッ素樹脂性内筒付きステンレス製耐圧容器内に、ガス透過性基体が原料溶液中に水没するように設置した。この耐圧容器を内温１６０℃に調整した乾燥器に入れ、４６時間加熱処理（水熱合成）を行うことにより、ガス透過性基体の表面に膜を形成した。
【００８６】加熱処理後、膜が形成されたガス透過性基体を基板に接合したものを、水洗、乾燥した後、大気中、電気炉で８００℃まで０．１℃／ｍｉｎの速度で昇温して４時間保持後、１℃／ｍｉｎの速度で室温まで冷却することにより、ＤＤＲ型ゼオライト膜をガス分離膜とした、ガス分離膜組立体を得た。
【００８７】得られたガス分離膜構造のガス分離膜（ＤＤＲ型ゼオライト膜）の結晶相をＸ線回折で調べることにより結晶相の評価を行なったところ、ＤＤＲ型ゼオライトと多孔質基体の回折ピークが検出され、ＤＤＲ型ゼオライト膜であることが確認された。また、これを電子顕微鏡で観察したところ、厚さが約５μｍの緻密な膜がガス透過性基体の表面に形成されていることがわかった。
【００８８】
（ガス分離装置の作製）
得られたガス分離膜組立体を、図１３に示すような構造の、ガス分離装置容器部７２とガス分離装置蓋部７１とを有するガス分離装置本体７１に装着した。ガス分離装置容器部は、底面の直径が１８０ｍｍ、高さが３６０ｍｍの中空円筒状であり、その内部に、底面付近に、スプリングにより上下可動式に、且つ底面に略平行になるように底面に連結された固定板８３と、底面に略平行で、且つガス分離装置容器部７２を軸方向に略３分割するように２枚のじゃま板８１を有するものとした。そして、固定板８３のガス分離膜構造５１の先端部分と当接する部分にカーボン製のクッションを配設し、また、じゃま板８１には、ガス分離膜構造５１を通すための貫通孔とガスを透過させるための貫通孔とを形成した。上記ガス分離膜組立体５０を、ガス分離装置容器部７２に設置するときには、ガス分離膜構造５１を上記じゃま板８１の貫通孔に通し、その先端部分を上記固定板８３にカーボン製のクッションを介して固定した。そして、ガス分離膜組立体５０の基板５７の周縁部分をガス分離装置容器部７２の上端部分にカーボンパッキンを介して配置し、更にその上側からカーボンパッキン８５を介してガス分離装置蓋部７３を配置して上下から挟むようにして固定した。ガス分離装置蓋部７３には、ガス分離膜構造５１の中空部に連通する分離ガス通過口７８を形成した。
【００８９】上述のようにして作製したガス分離装置は、単位体積当たりのガス分離膜の面積を大きくすることができるため、効率的に所定のガスを分離することができる。
【００９０】
【発明の効果】上述したように、本発明のガス分離膜構造、ガス分離膜組立体及びガス分離装置によれば、その表面にガス分離膜を配設するガス透過性基体が、中空円筒状でその外側面から外方に延伸する複数の鍔部を有する形状であるため、ガス分離膜構造の単位体積あたりの表面積を大きくすることができる（第一の発明のガス分離膜構造）。また、その表面にガス分離膜を配設する柱状のガス透過性基体が、その軸（ガス透過性基体の軸）方向に垂直な平面で切断した断面形状として、一方向に長軸と、前記長軸に略垂直な方向に短軸とを持つ形状を有し、かつ前記中空部として、前記ガス透過性基体の内部を前記ガス透過性基体の軸方向に貫通する複数のガス通路を有する形状であるため、ガス分離膜構造の単位体積あたりの表面積を大きくすることができる（第二の発明のガス分離膜構造）。また、その表面にガス分離膜を配設するガス透過性基体が、複数本の中空筒を、それぞれの軸方向を略平行にして並存させてなる形状であるため、ガス分離膜構造の単位体積あたりの表面積を大きくすることができる（第三の発明のガス分離膜構造）。また、ガス分離膜構造が、軸方向に複数の貫通孔が形成された円筒状のガス透過性基体と、そのガス透過性基体の貫通孔のそれぞれの内表面に配設されたガス分離膜とからなる形状であるため、ガス分離膜構造の単位体積あたりの表面積を大きくすることができる（第四の発明のガス分離膜構造）。そして、これら第一〜第四の発明のガス分離膜構造を使用することにより、効率的に所定のガスを分離することができる。
【００９１】また、ガス分離膜組立体が、上記第一〜第四の発明のガス分離膜構造の中のいずれかのガス分離膜構造の、一又は複数と、ガス分離膜構造の一方の端部が所定の間隔で配設される板状の基板とを備える形状であるため、単位体積あたりのガス分離膜の表面積を大きくすることができる。このようなガス分離膜組立体を使用することにより、効率的に所定のガスを分離することができる。そして、一又は複数のガス分離膜構造と基板が一体化されているため、効率的にガス分離膜組立体を取り扱うことができる。
【００９２】また、ガス分離装置が、上記ガス分離膜組立体をガス分離装置本体に装着する構成であるため、単位体積あたりのガス分離膜の表面積を大きくすることができる。このようなガス分離装置を使用することにより、効率的に所定のガスを分離することができる。そして、ガス分離膜組立体を使用することにより、ガス分離膜を効率的にガス分離装置内に装着することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】第一の発明のガス分離膜構造の一の実施の形態を模式的に示すものであり、図１（ａ）は、鍔部に垂直な平面で切断した断面図であり、図１（ｂ）は開放端側から見た平面図である。
【図２】第一の発明のガス分離膜構造の一の実施の形態を示すものであり、図２（ａ）、図２（ｂ）、図２（ｃ）はそれぞれ鍔部の形状を示す部分断面図である。
【図３】第二の発明のガス分離膜構造の一の実施の形態を模式的に示す斜視図である。
【図４】第二の発明のガス分離膜構造の他の実施の形態を模式的に示す斜視図である。
【図５】第二の発明のガス分離膜構造の他の実施の形態を模式的に示す斜視図である。
【図６】第三の発明のガス分離膜構造の一の実施の形態を模式的に示すものであり、図６（ａ）は第三の発明のガス分離膜構造の一の実施の形態を模式的に示す斜視図であり、図６（ｂ）は第三の発明のガス分離膜構造の一の実施の形態を構成する中空筒を模式的に示す斜視図である。
【図７】第四の発明のガス分離膜構造の一の実施の形態を模式的に示す斜視図である。
【図８】本発明のガス分離膜組立体の一の実施の形態を模式的に示す斜視図である。
【図９】図９（ａ）は、本発明のガス分離膜組立体の一の実施の形態を模式的に示す平面図であり、図９（ｂ）は、本発明のガス分離膜組立体の一の実施の形態を模式的に示す平面図である。
【図１０】ガス分離膜構造と基板とをガラスにより接合する方法を模式的に示すものであり、図１０（ａ）は、接合前の状態を示す断面図であり、図１０（ｂ）は、接合後の状態を示す断面図である。
【図１１】本発明のガス分離膜組立体の他の実施の形態を模式的に示すものであり、図１１（ａ）は基板に垂直な平面で切断した断面図であり、図１１（ｂ）は、基板側からみた平面図である。
【図１２】図１２（ａ）、（ｂ）は、本発明のガス分離膜組立体の他の実施の形態を模式的に示すものであり、図１２（ａ）は基板に垂直な平面で切断した断面図であり、図１２（ｂ）は、基板側からみた平面図であり、図１２（ｃ）は、本発明のガス分離膜組立体の更に他の実施の形態を模式的に示す基板側からみた平面図である。
【図１３】本発明のガス分離装置の一の実施の形態の、ガス分離装置容器部の底部に垂直な平面で切断した断面図である。
【図１４】本発明のガス分離装置の一の実施の形態を構成するガス分離膜組立体の基板の正面図である。
【符号の説明】
１，２１，３１，４１，５１，１０１，１１１，１５１，２５１…ガス分離膜構造、２，２２，３２，４２…ガス透過性基体、３，２３，３３…中空部、４，２４…ガス透過性基体の表面、５，２５，４５…ガス分離膜、６…外側面、７，１５２，２５２…鍔部、８，２８，３８…封止端、９，２９，３９，５９…開放端、１１…鍔部内空間部、３０…中空筒、３７…固定部材、４６…外周面、４７…貫通孔、５０，１００，１１０，１５０，２５０…ガス分離膜組立体、５７，９０，１０２，１１２，１５７，２５７…基板、６０…ガラス、６１，９１…貫通孔、７０…ガス分離装置、７１…ガス分離装置本体、７２…ガス分離装置容器部、７３…ガス分離装置蓋部、７４…ガス導入口、７５…ガス導出口、７６…開口部、７７…底部、７８…分離ガス通過口、７９…ガス分離装置本体内部空間、８１…じゃま板、８２…緩衝部、８３…固定板、８４…弾性体、８５…カーボンパッキン、８６…じゃま板固定部材、Ｇ１…導入ガス、Ｇ２…透過ガス（ガス分離膜を透過した所定ガス）、Ｗ…鍔部の厚さ、Ｘ…長軸、Ｙ…短軸、Ｚ…ガス透過性基体の軸。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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