(57)【要約】【課題】アーク放電によってカーボンナノ粒子を製造する装置において、簡単な装置によってアークジェットを発生すること、アークジェットの噴出し方向を容易に変えられること。【解決手段】第１電極１１と第２電極１２の間のアーク放電空間の近傍に磁石２１，２２を配置して、アーク放電空間に磁界を印加する。第１電極１１と第２電極１２の間に発生するアーク電流の方向Ｉと磁界の方向Ｂが直交するときは、アーク電流にＦ方向の力が働き、アークジェット５１が噴出す。アークジェット５１は、回収板３１に衝突して冷やされ、煤５２を発生する。煤５２は、回収板３１に堆積する。【選択図】                図１
2004323292.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１電極と炭素を主成分とする第２電極を対向させて配置し、両電極の間にアーク放電を発生してカーボンナノ粒子を製造する装置において、両電極の間のアーク放電空間に磁界を印加してアークジェットを発生する磁界印加部材を備えていることを特徴とするカーボンナノ粒子の製造装置。
【請求項２】
請求項１に記載のカーボンナノ粒子の製造装置において、前記両電極は、両電極の電極軸が交差するように傾いていることを特徴とするカーボンナノ粒子の製造装置。
【請求項３】
請求項１に記載のカーボンナノ粒子の製造装置において、前記アーク放電空間の前記アークジェットの発生方向と反対の側に所定ガスを前記アーク放電空間へ噴射するガス噴射部材を配置してあることを特徴とするカーボンナノ粒子の製造装置。
【請求項４】
請求項１に記載のカーボンナノ粒子の製造装置において、前記磁界の方向を周期的に変化させる磁界偏向部材を備えていることを特徴とするカーボンナノ粒子の製造装置。
【請求項５】
請求項１に記載のカーボンナノ粒子の製造装置において、前記磁界印加部材は前記磁界の強度を変えられることを特徴とするカーボンナノ粒子の製造装置。
【請求項６】
請求項１に記載のカーボンナノ粒子の製造装置において、前記磁界印加部材は一対の磁石又は電磁石であり、その一対の磁石又は電磁石はヨークによって結合していることを特徴とするカーボンナノ粒子の製造装置。
【請求項７】
請求項１に記載のカーボンナノ粒子の製造装置において、前記アークジェットが噴出する方向に煤が堆積する回収部材を配置してあることを特徴とするカーボンナノ粒子の製造装置。
【請求項８】
請求項７に記載のカーボンナノ粒子の製造装置において、前記回収部材は前記回収部材の表面に前記アークジェットが衝突するように配置してあることを特徴とするカーボンナノ粒子の製造装置。
【請求項９】
請求項１に記載のカーボンナノ粒子の製造装置において、前記第１電極と前記第２電極は純粋グラファイトからなり、前記カーボンナノ粒子はカーボンナノホーンであることを特徴とするカーボンナノ粒子の製造装置。
【請求項１０】
請求項１に記載のカーボンナノ粒子の製造装置において、前記アーク放電を大気中で行うことを特徴とするカーボンナノ粒子の製造装置。
【請求項１１】
第１電極と炭素を主成分とする第２電極を対向させて配置し、両電極の間にアーク放電を発生してカーボンナノ粒子を製造する方法において、両電極の間のアーク放電空間に磁界を印加してアークジェットを発生することを特徴とするカーボンナノ粒子の製造方法。
【請求項１２】
請求項１１に記載のカーボンナノ粒子の製造方法において、前記アーク放電空間は非対称であることを特徴とするカーボンナノ粒子の製造方法。
【請求項１３】
請求項１１に記載のカーボンナノ粒子の製造方法において、前記アーク放電空間の前記アークジェットの発生方向と反対の側から所定ガスを前記アーク放電空間へ噴射することを特徴とするカーボンナノ粒子の製造方法。
【請求項１４】
請求項１１に記載のカーボンナノ粒子の製造方法において、前記磁界の方向を周期的に変化することを特徴とするカーボンナノ粒子の製造方法。
【請求項１５】
請求項１１に記載のカーボンナノ粒子の製造方法において、前記磁界の強度を変化することを特徴とするカーボンナノ粒子の製造方法。
【請求項１６】
請求項１１に記載のカーボンナノ粒子の製造方法において、前記磁界は少なくとも前記アーク放電空間内で平行磁界であることを特徴とするカーボンナノ粒子の製造方法。
【請求項１７】
請求項１１に記載のカーボンナノ粒子の製造方法において、前記アークジェットを冷却してカーボンナノ粒子を含む煤を形成し、該煤を回収することを特徴とするカーボンナノ粒子の製造方法。
【請求項１８】
請求項１７に記載のカーボンナノ粒子の製造方法において、前記煤の形成位置を移動させながら前記煤を回収することを特徴とするカーボンナノ粒子の製造方法。
【請求項１９】
請求項１１に記載のカーボンナノ粒子の製造方法において、前記第１電極と第２電極は純粋グラファイトからなり、前記カーボンナノ粒子はカーボンナノホーンであることを特徴とするカーボンナノ粒子の製造方法。
【請求項２０】
請求項１１に記載のカーボンナノ粒子の製造方法において、前記アーク放電を大気中で行うことを特徴とするカーボンナノ粒子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本願発明は、カーボンナノ粒子の製造装置と製造方法に関する。
ここでカーボンナノ粒子とは、カーボンナノホーン、単層カーボンナノチューブ、多層カーボンナノチューブ、アモルファス状炭素、フラーレン等の炭素を主成分とするナノスケール（１０−６〜１０−９ｍ）の粒子を言う（以下本願において同様である）。またカーボンナノホーンとは、グラファイトシートを円錐状に丸めた形状を持ち、先端が円錐状に閉じているカーボンナノ粒子をいう（例えば特許文献１（００８９）欄、特開２００１−６４００４号公報図１参照）。
【０００２】
【従来の技術】
従来カーボンナノ粒子は、一般にグラファイト（黒鉛）のレーザ蒸発法やアーク放電法によって製造している。
レーザ蒸発法は、真空容器内にグラファイト材料を配置し、そのグラファイト材料に真空容器のガラス窓から炭酸ガスレーザを照射し、グラファイト材料を蒸発させてカーボンナノ粒子を含む煤を形成している。レーザ蒸発法は、真空容器、排気装置、レーザ光導入用ガラス窓、炭酸ガスレーザ等が必要になるから、製造コストが高くなる。またレーザ蒸発法は、真空容器内で製造プロセスを行うから、カーボンナノ粒子を連続的に大量に製造するには不向きである。かつ真空容器のレーザ光導入用ガラス窓を頻繁にクリーニングしなければならないため、メンテナンスの負担が大きい。
【０００３】
アーク放電法は、一般に真空容器内でアーク放電を発生し、そのアークによってグラファイト材料を蒸発させてカーボンナノ粒子を含む煤を形成しているが、レーザ蒸発法と同様に真空容器、排気装置等が必要になり、かつ真空容器内で製造プロセスを行うため、カーボンナノ粒子を連続的に大量に製造するには不向きであった。
【０００４】
前記問題点に鑑み、アーク放電により大気中でカーボンナノ粒子を連続的に大量に製造する方法として、アーク放電法の一種であるいわゆるアークトーチ法（トーチアークジェット法）が提案されている（特許文献１参照）。
【０００５】
図１１は、アークトーチ法の概要を示す。
溶接用のアークトーチ９２のトーチ電極９１１（第１電極）とグラファイト等の炭素材料からなる被アーク材（第２電極）９１２に、電源９６から電圧を印加してアーク放電（アークジェット９３１）を発生して第２電極９１２の炭素材料を蒸発させている。その際、ガスボンベ９４１からパイプ９４２を介して不活性ガス等のシールドガスをアークトーチ９２の先端部９２２のノズル部９２１へ供給して、ノズル９２１からそのシールドガスを噴射し、第１電極９１１と第２電極９１２のアーク放電によって発生した炭素材料のガスを回収板９５の方向へ噴出させる。その炭素材料のガスが冷され、カーボンナノ粒子を含む煤９３２を発生する。その煤９３２は、回収板９５に堆積する。
【０００６】
【特許文献１】特開２００２−３４８１０８号公報
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
図１１のアークトーチ法は、アークジェット９３１を発生するために第１電極９１１の周囲にシールドガスを噴射するノズル部９２１を形成しなければならないため、アークジェット発生装置が複雑になる。このシールドガスは、電極の冷却、アーク放電の安定化に必要であり、かつアークジェットを第２電極９１２を越えて発生させるために必要である。
【０００８】
また生成されるカーボンナノ粒子の構造や収率は、アークジェットで原子状態になった炭素が急速冷却され、再結晶する条件で決まる。そのため常に一定の条件で冷却されることが生成物の均質性、収率に大きく影響する。本願発明は、この冷却効率を長時間にわたって一定に保つために、アークジェットの噴出す方向を自在に制御することにある。ところが図１１のアークジェット９３１の方向は、ノズル部９２１から噴射されるシールドガスの噴射方向によって決まるから、回収板９５の設置位置が制約され、かつアークジェット９３１の方向を変えるにはアークトーチ９２の方向を変えなければならない。また第２電極９１２は、その一部がアークジェット９３１の中に位置するから、アークジェット９３１の流れに支障を来たす。そのためアークジェットの制御性、安定性が劣る。
【０００９】
本願発明は、これらの点に鑑み、アークジェットを簡単な装置によって発生でき、アークジェットの方向を容易に変えることができ、かつ第２電極がアークジェット内に位置しない方向へアークジェットを発生でき、または長時間にわたって冷却効率を一定に保つことができるカーボンナノ粒子の製造方法と製造装置を提供することを目的とする。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
請求項１に記載のカーボンナノ粒子の製造装置は、第１電極と炭素を主成分とする第２電極を対向させて配置し、両電極の間にアーク放電を発生してカーボンナノ粒子を製造する装置において、両電極の間のアーク放電空間に磁界を印加してアークジェットを発生する磁界印加部材を備えていることを特徴とする。
請求項２に記載のカーボンナノ粒子の製造装置は、請求項１に記載のカーボンナノ粒子の製造装置において、前記両電極は、両電極の電極軸が交差するように傾いていることを特徴とする。
請求項３に記載のカーボンナノ粒子の製造装置は、請求項１に記載のカーボンナノ粒子の製造装置において、前記アーク放電空間の前記アークジェットの発生方向と反対の側に所定ガスを前記アーク放電空間へ噴射するガス噴射部材を配置してあることを特徴とする。
請求項４に記載のカーボンナノ粒子の製造装置は、請求項１に記載のカーボンナノ粒子の製造装置において、前記磁界の方向を周期的に変化させる磁界偏向部材を備えていることを特徴とする。
請求項５に記載のカーボンナノ粒子の製造装置は、請求項１に記載のカーボンナノ粒子の製造装置において、前記磁界印加部材は前記磁界の強度を変えられることを特徴とする。
請求項６に記載のカーボンナノ粒子の製造装置は、請求項１に記載のカーボンナノ粒子の製造装置において、前記磁界印加部材は一対の磁石又は電磁石であり、その一対の磁石又は電磁石はヨークによって結合していることを特徴とする。
請求項７に記載のカーボンナノ粒子の製造装置は、請求項１に記載のカーボンナノ粒子の製造装置において、前記アークジェットが噴出する方向に煤が堆積する回収部材を配置してあることを特徴とする。
請求項８に記載のカーボンナノ粒子の製造装置は、請求項７に記載のカーボンナノ粒子の製造装置において、前記回収部材は前記回収部材の表面に前記アークジェットが衝突するように配置してあることを特徴とする。
請求項９に記載のカーボンナノ粒子の製造装置は、請求項１に記載のカーボンナノ粒子の製造装置において、前記第１電極と前記第２電極は純粋グラファイトからなり、前記カーボンナノ粒子はカーボンナノホーンであることを特徴とする。
請求項１０に記載のカーボンナノ粒子の製造装置は、請求項１に記載のカーボンナノ粒子の製造装置において、前記アーク放電を大気中で行うことを特徴とする。
【００１１】
請求項１１に記載のカーボンナノ粒子の製造方法は、第１電極と炭素を主成分とする第２電極を対向させて配置し、両電極の間にアーク放電を発生してカーボンナノ粒子を製造する方法において、両電極の間のアーク放電空間に磁界を印加してアークジェットを発生することを特徴とする。
請求項１２に記載のカーボンナノ粒子の製造方法は、請求項１１に記載のカーボンナノ粒子の製造方法において、前記アーク放電空間は非対称であることを特徴とする。
請求項１３に記載のカーボンナノ粒子の製造方法は、請求項１１に記載のカーボンナノ粒子の製造方法において、前記アーク放電空間の前記アークジェットの発生方向と反対の側から所定ガスを前記アーク放電空間へ噴射することを特徴とする。
請求項１４に記載のカーボンナノ粒子の製造方法は、請求項１１に記載のカーボンナノ粒子の製造方法において、前記磁界の方向を周期的に変化することを特徴とする。
請求項１５に記載のカーボンナノ粒子の製造方法は、請求項１１に記載のカーボンナノ粒子の製造方法において、前記磁界の強度を変化することを特徴とする。
請求項１６に記載のカーボンナノ粒子の製造方法は、請求項１１に記載のカーボンナノ粒子の製造方法において、前記磁界は少なくとも前記アーク放電空間内で平行磁界であることを特徴とする。
請求項１７に記載のカーボンナノ粒子の製造方法は、請求項１１に記載のカーボンナノ粒子の製造方法において、前記アークジェットを冷却してカーボンナノ粒子を含む煤を形成し、該煤を回収することを特徴とする。
請求項１８に記載のカーボンナノ粒子の製造方法は、請求項１７に記載のカーボンナノ粒子の製造方法において、前記煤の形成位置を移動させながら前記煤を回収することを特徴とする。
請求項１９に記載のカーボンナノ粒子の製造方法は、請求項１１に記載のカーボンナノ粒子の製造方法において、前記第１電極と第２電極は純粋グラファイトからなり、前記カーボンナノ粒子はカーボンナノホーンであることを特徴とする。
請求項２０に記載のカーボンナノ粒子の製造方法は、請求項１１に記載のカーボンナノ粒子の製造方法において、前記アーク放電を大気中で行うことを特徴とする。
【００１２】
【発明の実施の形態】
図１から図１０により本願発明のカーボンナノ粒子の製造装置と製造方法の実施の形態を説明する。なお各図に共通の部分は、同じ符号を使用している。
図１は、本願発明の第１実施形態に係るカーボンナノ粒子の製造装置の基本的構成を示す。
図１（ａ）は、平面図であり、図１（ｂ）は、図１（ａ）のＸ１−Ｘ１部分の矢印方向の側面図であり、図１（ｃ）は、図１（ａ）のＸ２−Ｘ２部分の矢印方向の側面図である。
【００１３】
１１は、グラファイト（黒鉛）を主成分とする第１電極（陰極）、１２は、純粋グラファイト又は金属含有グラファイトの第２電極（陽極）、２１，２２は、一対のリング状磁石、３１は、ステンレス鋼等の金属からなる回収板、４１は、電源、４２は、電線である。
【００１４】
対向させて配置した第１電極１１と第２電極１２の間に電圧を印加すると、両電極間にアーク放電が発生して第２電極１２が蒸発し、その蒸発物によりプラズマ（Ｉ方向のアーク電流）が生じる。第１電極１１と第２電極１２の間のアーク放電空間（アークの発生領域（両電極間の領域））に、磁石２１，２２によりアーク電流の方向Ｉと直交するＢ方向の磁界を印加すると、形成されたプラズマ（アーク電流）には、フレミング左手の法則によりアーク電流の方向Ｉと磁界の方向Ｂに直交するＦ方向の力が働く。アーク電流に働くＦ方向の力は、磁界の強度によって変わる。アーク電流は、磁界によってＦ方向へ曲げられて噴出し、いわゆるアークジェット（アークプラズマの噴流）５１を発生する。そのアークジェット５１は、大気中で又は回収板３１に衝突して冷やされ、カーボンナノ粒子を含む煤５２が発生する。煤５２は、回収板３１に堆積する。
なおアーク電流の方向Ｉと磁界の方向Ｂが交差する角度は、９０±４５度の範囲で変えることができるが、９０度が望ましい。
【００１５】
図１（ａ）において第１電極１１（第２電極１２）の電極軸（電極のアーク電流方向の中心線）を中心に磁石２１，２２の位置を円周方向へ移動すると、アークジェット５１の噴出し方向が変わる。したがって磁石２１，２２の位置を移動して回収板３１の設置場所を変えることができる。また回収板３１は移動せずに磁石２１，２２の位置を円周方向へ周期的に移動することにより、回収板３１の煤の堆積場所を周期的に変えることができる。
【００１６】
磁石２１，２２の移動は、前記円周方向に限らず、電極軸と平行方向に及び／又は垂直方向に移動してもよい。例えば第１電極１１と第２電極１２を上下に配置した場合、磁石２１，２２を電極軸に平行に往復移動させれば、即ち上下に往復移動させれば、アークジェット５１は電極軸と垂直な方向から上下に振られる。
【００１７】
また磁石２１，２２を一定方向に電極軸から繰返し遠ざけたり近付けたりする移動をすれば（電極軸と垂直方向に移動すれば）、アークジェット５１は、繰返し強くなったり弱くなったりする。これは、磁石２１，２２が後述する電磁石の場合に、その磁石の励磁電流に直流パルスを用いたのと似た効果が得られる。また磁石２１，２２が電磁石の場合には、２個の電磁石の励磁電流の大きさを相違させると、アークジェット５１は、励磁電流が大きい電磁石の方へ引張られ、噴出す方向が変わり、磁石２１，２２を前記のように機械的に移動して磁界を偏向させるのと同様の効果を得ることができる。
磁石２１，２２を移動するには、それらの磁石の取付部材を移動すればよい。例えば後述する図２のヨーク２２を移動するように構成してもよい。
【００１８】
アークジェット５１が一定方向にのみ噴出すと、第２電極１２は片側のみが消耗する。それを防ぐには、第２電極１２をその電極軸を中心に回転するとよい。また第１電極１１の表面（第２電極１２との対向表面）は、蒸発した第２電極１２の材料が堆積する場合がある。そのため、第１電極１１をその電極軸を中心に回転させて、平坦な面が第２電極に対向するようにすればよい。さらに、第１電極１１の表面を平坦に保つため、第１電極１１の直径を大きくし、第１電極１１の電極軸を第２電極１２の電極軸から偏芯させ、アーク放電空間（両電極間）以外の場所に、第１電極の表面に当接して蒸発した第２電極１２の材料をかきとるスクレーパーを配置してもよい。
【００１９】
ここで第１電極１１は、アーク電流が３００Ａ以下の場合太さ１０〜３０ｍｍ程度の丸棒を用い、第２電極１２は、アーク電流が３００Ａ以下の場合太さ３〜２０ｍｍ程度の丸棒を用いる。第１電極１１と第２電極１２の間隔（アーク放電空間の長さ）は、両電極に印加する電圧によって変わるが、０．１〜５ｍｍ程度（好ましくは２ｍｍ以下、最適は０．５ｍｍ以下）に設定する。なお第１電極１１と第２電極１２は、丸棒に限らず、断面が楕円形、多角形等の棒状のもの、或いは板状のものであってもよい。
【００２０】
磁石２１，２２は、外形２５ｍｍ、内径２０ｍｍ、厚さ５ｍｍのネオジム合金製の永久磁石を用いた。アーク放電空間に印加する磁界は、第１電極１１と第２電極１２に印加する電圧により変わるが、アークジェットを発生するには１〜１０ｍＴ程度必要である。例えば、第１電極１１と第２電極１２に印加する電圧が４０Ｖ程度のときは３ｍＴ程度に、その電圧が８０Ｖ程度のときは６ｍＴ程度に設定する。アーク放電空間に印加する磁界は、強すぎるとアーク放電を持続できなくなり、弱すぎるとアークジェットを発生しない。磁石２１，２２は、アーク放電空間の外側から２〜５ｃｍ離れた位置に配置したが、磁石２１，２２の位置は、アーク放電空間の磁束密度との関連で決まり、使用する磁石が発生する磁界を勘案して適宜設定する。最低限第１電極１１の太さ分離すのが好ましい。又は冷却手段を設けてもよい。
【００２１】
なお磁石２１，２２は、リング状に限らず、円形、楕円形、多角形、棒状等のブロック状、板状等のものであってもよい。磁石２１，２２は、１組に限らず、複数組設けてもよい。また磁石２１，２２は、永久磁石に限らず、電磁石であってもよい。電磁石の場合、励磁電流は、直流、交流のいずれであってもよいが、交流のときは、アークジェットの噴出す方向が交互に変わる。
【００２２】
また電磁石の場合、励磁電流として大きさ（振幅）が交互に変わる直流パルスを用いると、アークジェット５１の噴出す範囲（長さ）が変わり、第２電極１２が連続して加熱されるのを防止できるため、カーボンナノ粒子の合成がより効率的になる。この場合、同じ大きさ（振幅）の直流パルスを用いてもよい。繰返し周波数は１Ｈｚ〜１００Ｈｚ、励磁のオン、オフは５０：５０程度が望ましい。またアークジェット５１の脈動を得るためには、励磁電流を固定したまま、アーク電流に強弱をつけてもよいが、アーク電流を減少させる期間における電極の蒸発が弱くなるため、励磁電流を変える方が効果的である。
【００２３】
回収板３１は、厚さ２ｍｍのステンレス鋼（ＳＵＳ３０４）を用い、第１電極１１と第２電極１２の軸線から２０〜３０ｍｍ離れた位置に配置した。
【００２４】
図２は、本願発明の第２実施形態に係るカーボンナノ粒子の製造装置の基本的構成を示す。
図２の例は、円形の一対の磁石２１，２２を用い、両磁石に磁性材のヨーク２３を設けてある。ヨーク２３を設けることにより、磁石２１，２２の漏洩磁束を低減するとともに、第１電極１１と第２電極１２の間のアーク放電空間に平行磁界を印加することができる。したがって磁石２１，２２の磁束を効率的に利用でき、かつアークジェット５１を単一方向へ強力に発生できる。即ちアークジェット５１の指向性を高めることができる。
【００２５】
図３は、本願発明の第３実施形態に係るカーボンナノ粒子の製造装置の基本的構成を示す。なお電源は、省略してある。
図３の例は、第１電極１１と第２電極１２の太さ（大きさ）が異なる。即ち第１電極１１は、第２電極１２よりも太い電極を使用している。第１電極１１を第２電極１２よりも太くすることにより、第２電極１２の激しい蒸発を伴いつつアーク放電を安定的に維持できる。
図３の例は、第１電極１１の直径を１０ｍｍ、第２電極１２の直径を４ｍｍに設定した。
【００２６】
図４は、本願発明の第４実施形態に係るカーボンナノ粒子の製造装置の基本的構成を示す。なお電源は、省略してある。
図４の例は、第１電極１１を第２電極１２に対して傾斜させて配置してある。即ち第１電極１１と第２電極１２は、両電極の電極軸が交差するように配置し、両電極の対向距離は、アークジェット５１が噴出す側を大きく設定してある。即ち両電極の間隔は、図４（ｂ）においてアーク電流の方向Ｉの左右で非対称である。アーク放電時のプラズマは、熱膨張によって体積が大きくなり、広い自由空間に噴出する（広がろうとする）から、第１電極１１と第２電極１２を図４のように傾斜させるとアークジェットが発生し易くなり、印加する磁界と相俟ってアークジェット５１の噴出す方向をより確実に制御でき、アークジェット５１の指向性を高めることができる。また蒸発した第２電極１２の材料が第１電極１１に堆積しにくくなる。第１電極１１の傾斜は、第２電極１２の電極軸に対して３０〜４５度程度に設定するのが望ましい。
【００２７】
なおアーク放電空間は、図４のように電極を傾斜させなくても非対称になる。アーク放電空間が非対称とは、アークジェットを形成する意味である。即ち第１電極１１と第２電極１２を結ぶ軸と垂直な方向にある程度アーク（の中の電流が流れる空間）を曲げるので非対称になる。
【００２８】
図５は、本願発明の第５実施形態に係るカーボンナノ粒子の製造装置の基本的構成を示す。なお電源は省略してある。
図５の例は、第１電極１１と第２電極１２の間のアーク放電空間に、アークジェット５１が噴出す側と反対の側に所定ガスを噴射するノズル３２を設けてある。ノズル３２から噴射したガスは、アークジェット５１が噴出す方向と同じ方向へ進む。したがってノズル３２から噴射したガスは、磁石２１，２２の磁界と相俟ってアークジェット５１の噴出す方向をより確実にする。またノズル３２から噴射するガスは、炭素蒸発物の冷却にも寄与する。
所定のガスは、Ａｒ，Ｈｅ等の不活性ガス（希ガス）、炭酸ガス、窒素ガス等の冷媒ガス、空気、水蒸気等、アークジェットの炭素蒸発物と反応しないガスであればよい。
【００２９】
図６は、本願発明のカーボンナノ粒子の製造装置によって製造した煤の高分解能透過型電子顕微鏡（ＨＲ−ＴＥＭ）写真である。
ＨＲ−ＴＥＭ写真は、第１電極（陰極）に直径１０ｍｍの純粋グラファイト棒を、第２電極（陽極）に直径４ｍｍのＹ（イットリウム）含有グラファイトを用いて、両電極間のアーク放電空間に３ｍＴの磁界を印加し、アーク放電を２秒間行って回収した煤を撮影したものである。写真は、含有金属の粒子とともにカーボンナノ粒子を観察することができる。
【００３０】
図７は、本願発明の第６実施形態に係るカーボンナノ粒子の製造装置の基本的構成を示す。
図７は、第２電極（陽極）の消耗を補うために第２電極を移動する例である。第２電極１２は、電極保持供給装置６１に保持され、第１電極１１（陰極）は、電極保持装置６２に保持されている。第２電極１２は、蒸発に伴って消耗するから、第１電極１１と第２電極１２の距離が変化する。電極保持供給装置６１は、第１電極１１と第２電極１２の距離を所定の範囲に保つため、第２電極１２の消耗に伴い制御装置（図示せず）の制御により第２電極１２を第１電極１１側へ送り出す。なお電極保持供給装置６１は、第２電極１２を回転することもできる。
【００３１】
第２電極１２の表面（第１電極１１との対向表面）は、アークにより不均一に蒸発する。即ち、第２電極の表面には、アークジェットに対応した形状の部分的な窪みが形成される。そのため、第２電極をその電極軸方向に移動させながらアークジェットを連続して発生させる場合には、第２電極をその電極軸を中心に連続的または断続的に回転させて、その表面をほぼ均一に蒸発させるようにするとよい。
【００３２】
図８は、本願発明第７実施形態に係るカーボンナノ粒子の製造装置の基本的構成を示す。
図８は、第２電極（陽極）の消耗を補うために第１電極（陰極）を移動する例である。第１電極１１は、電極保持移動装置６５に保持され、第２電極１２は、電極保持装置６３に保持されている。第２電極１２の消耗に伴って変化する第１電極１１と第２電極１２の距離を所定の範囲に保つため、電極保持移動装置６５は、第２電極１２の消耗に伴い制御装置（図示せず）の制御によって第１電極１１とともに第２電極１２側へ移動する。電極保持移動装置６５は、支持装置６４に可動自在に装着してあり、歯車６６を介して移動する。なお電極保持移動装置６５は、第１電極１１を回転することもできる。
【００３３】
図９は、本願発明の第８実施形態に係るカーボンナノ粒子の製造装置の基本的構成を示す。
図９は、煤の回収装置を主に図示してある。図９（ａ）は、全体の構成を示し、図９（ｂ）は、図９（ａ）のＸ３−Ｘ３部分の矢印方向の平面図を示し、図９（ｃ）は、スクレーパーの断面を示す。
ステンレス鋼等の金属からなる円板状の回収板３１は、モータ等の駆動装置３４によって回転する。回収板３１には、アークジェット５１によって煤５２が形成され堆積する。回収板３１は、煤５２を堆積しながら図９（ｂ）の矢印方向へ回転する。その際煤５２は、スクレーパー７１により回収板３１から剥ぎ取られて回収容器７２に集められる。回収板３１には、冷却効果を高めるため裏面に水冷式等の冷却装置３３を設けてあるが、冷却装置３３は、必ずしも必要でない。
【００３４】
アークジェット５１によって形成される煤は、回収板３１に堆積する煤５２の他に一部は空間に漂う。その空間に漂う煤は、吸取口７３によって収集し、パイプ７４、熱交換装置７５を介して収集装置７６に集めて回収する。
図９の煤の回収装置は、回収板３１を回転させることにより煤を継続して製造できるから、煤を大量に製造できる。またアークジェット５１と回収板３１を相対移動させることにより、生成した煤にアークジェット５１が当りカーボンナノホーンの破壊を防ぐことができる。
【００３５】
図１０は、本願発明の第９実施形態に係るカーボンナノ粒子の製造装置の基本的構成を示す。
図１０は、煤の回収装置を主に図示してある。図１０（ａ）は、全体の構成を示し、図１０（ｂ）は、図１０（ａ）のＸ４−Ｘ４部分の矢印方向の平面図を示し、図１０（ｃ）は、スクレーパーの断面を示す。
図１０の例は、図９の円板状の回収板３１に変えてステンレス鋼等の金属からなるエンドレスの回収ベルト３５を使用している。回収ベルト３５は、一対のローラ３６によって図１０（ｂ）の矢印方向へ移動し、回収ベルト３５に堆積した煤５２は、スクレーパー７１によって剥ぎ取られる。回収ベルト３５の冷却は、ノズル３７から冷却用ガスを回収ベルト３５へ噴射して行う。冷却用ガスは、炭酸ガス、窒素等の冷媒ガス、空気等でよい。また回収ベルト３５と接触するローラ部や背板部に冷却水や冷媒ガスを流して冷却効果を高めてもよい。
図１０の煤の回収装置は、回収ベルト３５を回転させることにより煤を継続して製造できるから、煤を大量に製造できる。
【００３６】
前記実施の形態の第１電極（陰極）１１は、グラファイトを主成分とする材料によって構成し、第２電極１２（陽極）は、純粋グラファイト又は金属含有グラファイトによって構成する例について説明したが、カーボンナノホーンを主に製造する場合には、蒸発した炭素成分が触媒金属と反応しない方がよいから、第１電極１１と第２電極１２を純粋グラファイトで構成するのが望ましい。この場合、煤のカーボンナノホーンの含有量は、２０〜３０％になる。
【００３７】
またカーボンナノホーンを主に製造する場合には、即ちカーボンナノ粒子をより多くカーボンナノホーンにするためには、回収位置をアーク発生部に近付ける（アークジェットに接触させる）若しくは回収板自体に水冷等の冷却手段（好ましくはアークジェットに接触させる）を設けて、急速冷却するとよい（ゆっくり冷却すると単層カーボンナノチューブが多くなる）。
【００３８】
前記実施の形態の第２電極（第１電極）は、グラファイトまたは純粋グラファイトを主成分とする材料を使用した。しかしながら、グラファイトに、活性炭、アモルファスカーボン、樹脂（ポリマー等）、ダイヤモンド等が混じった導電性を有する固体材料（即ち、炭素を主成分とした導電性を有する材料）等も使用可能である。ここで、純粋グラファイトとは、不純物を含まない（触媒等を意図的に入れてない）グラファイトである。
【００３９】
前記実施の形態は、２つ以上を組合わせることが可能である。
前記実施の形態は、アーク放電用電極、アークジェット発生用磁石或いは電磁石、煤の回収板或いは回収ベルト等を気密容器内に設置せずに、大気中に設置する例について説明したが、それらを気密容器内に設置することもできる。特にカーボンナノ粒子の製造場所を清浄に保つ場合、不活性ガス内でカーボンナノ粒子を製造する場合、或いはアークジェットが風等の影響を受け易い場合には、気密容器を用いるとよい。
【００４０】
前記カーボンナノ粒子の製造装置又は製造方法によって製造したカーボンナノ粒子は、一次電池、二次電池、燃料電池、電子放出源、ガス貯蔵装置、ガス・液体浄化装置、ガス・液体改質装置、ゴム、プラスチック、ウレタン、エラストマ、潤滑材、研磨材等の材料或いは混合物として利用できる。
【発明の効果】
本願発明は、第１電極、第２電極間のアーク放電空間の近傍に磁石或いは電磁石を配置するだけでアークジェットを発生できるから、アークジェット発生装置が簡単になる。また第１電極、第２電極の電極軸を中心に、磁石或いは電磁石の位置を円周方向へ移動することによりアークジェットの噴出し方向を変えることができる。したがって磁石或いは電磁石の位置を変えることにより煤の回収板や回収ベルトの設置場所を変えることができる。また本願発明は、磁石或いは電磁石の位置を円周方向へ周期的に移動することにより、回収板や回収ベルトの煤の堆積位置を周期的に変えることができる。
また本願発明は、アーク放電空間に印加する磁界を平行磁界にすることにより、アークジェットを単一方向へ強力に発生できる。
【００４１】
また本願発明のアークジェットは、第１電極、第２電極の電極軸と直交する方向へ噴出すから、両電極がアークジェットの流れに支障を来たすこともない
本願発明は、第１電極、第２電極を純粋グラファイトで構成することにより煤のカーボンナノホーンの含有量を２０〜３０％に高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本願発明の第１実施形態に係るカーボンナノ粒子の製造装置の基本的構成を示す図である。
【図２】本願発明の第２実施形態に係るカーボンナノ粒子の製造装置の基本的構成を示す図である。
【図３】本願発明の第３実施形態に係るカーボンナノ粒子の製造装置の基本的構成を示す図である。
【図４】本願発明の第４実施形態に係るカーボンナノ粒子の製造装置の基本的構成を示す図である。
【図５】本願発明の第５実施形態に係るカーボンナノ粒子の製造装置の基本的構成を示す図である。
【図６】本願発明のカーボンナノ粒子の製造装置によって製造した煤の高分解能透過型電子顕微鏡（ＨＲ−ＴＥＭ）写真である。
【図７】本願発明の第６実施形態に係るカーボンナノ粒子の製造装置の基本的構成を示す図である。
【図８】本願発明の第７実施形態に係るカーボンナノ粒子の製造装置の基本的構成を示す図である。
【図９】本願発明の第８実施形態に係るカーボンナノ粒子の製造装置の基本的構成を示す図である。
【図１０】本願発明の第９実施形態に係るカーボンナノ粒子の製造装置の基本的構成を示す図である。
【図１１】従来のカーボンナノ粒子の製造装置を示す図である。
【符号の説明】
１１    第１電極
１２    第２電極
２１，２２    磁石或いは電磁石
２３    ヨーク
３１    回収板
３２    ノズル
３３    冷却装置
３４    駆動装置
３５    回収ベルト
３６    ローラ
３７    ノズル
４１    電源
４２    電線
５１    アークジェット
５２    煤
６１    電極保持供給装置
６２，６３    電極保持装置
６４    支持装置
６５    電極保持移動装置
６６    歯車
７１    スクレーパー
７２    回収容器
７３    吸取口
７４    パイプ
７５    熱交換装置
７６    収集装置
Ｉ    アーク電流の方向
Ｂ    磁界の方向
Ｆ    アーク電流に働く力の方向
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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