(57)【要約】【課題】核燃料サイクル施設から発生するウラン吸着剤などの廃棄物の処理において、二次廃棄物の発生量を低減することができるうえに、運用コストを低減する。【解決手段】使用済みウラン吸着剤（ＮａＦ）に付着した放射性物質（ＵＦ６）を還元する工程と、還元されたウラン吸着剤にカチオンが共通である塩化物（ＮａＣｌ）を添加した溶融塩を電解し、陰極に金属ウランを析出させる溶融塩電解工程と、溶融塩電解後の塩混合物を蒸留し分離する蒸留工程と、分離された塩化物を溶融塩電解工程の溶融塩中に戻す工程と、析出された金属ウランに付着している塩混合物を除去する工程と、還元工程および溶融塩電解工程で発生する揮発性ガスを処理するオフガス処理工程とを備える。【選択図】　　　図１
2004069383.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
核燃料サイクル施設から排出される放射性物質が付着した化学形態がフッ化物の塩である廃棄物の処理方法において、
前記廃棄物に付着した前記放射性物質を還元する還元工程と、
前記還元工程で還元された放射性物質が付着した廃棄物に、該廃棄物とカチオンが共通である塩化物を添加・混合した塩混合物の溶融塩を電解し、陰極に前記放射性物質の金属を析出・回収する溶融塩電解工程と、
前記溶融塩電解工程後の前記塩混合物を蒸留し、フッ化物の塩である前記廃棄物と該廃棄物と共通のカチオンを有する前記塩化物とを分離する蒸留工程と、
前記蒸留工程で分離された前記塩化物を、前記溶融塩電解工程の溶融塩中に戻す工程と、
析出・回収された前記放射性物質の金属に付着している前記塩混合物を除去する付着塩除去工程と、
前記還元工程および前記溶融塩電解工程で発生する揮発性のガスを処理するオフガス処理工程と
を具備することを特徴とする核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法。
【請求項２】
前記還元工程において、還元性ガスを流しながら前記放射性物質が付着した廃棄物を段階的に加熱することを特徴とする請求項１記載の核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法。
【請求項３】
前記溶融塩電解工程後の溶融塩を冷却固化し、固化された塩を前記蒸留工程に送る固体塩移送工程を有することを特徴とする請求項１記載の核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法。
【請求項４】
前記溶融塩電解工程後の溶融塩を、溶融状態で前記蒸留工程に移送する溶融塩移送工程を有することを特徴とする請求項１記載の核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法。
【請求項５】
前記付着塩除去工程が、析出・回収された前記放射性物質の金属に付着している前記塩混合物を、加熱し蒸発させて除去する加熱蒸発工程を有することを特徴とする請求項１記載の核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法。
【請求項６】
前記付着塩除去工程が、析出・回収された前記放射性物質の金属に付着している前記塩混合物を水により洗浄し除去する洗浄工程と、前記洗浄工程からの前記塩混合物を含む水溶液を前記放射性物質の金属から分離する固液分離工程と、分離された前記水溶液を蒸発・乾固する蒸発乾固工程とを有することを特徴とする請求項１記載の核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法。
【請求項７】
前記付着塩除去工程で除去された前記放射性物質の金属に付着した塩混合物を、前記蒸留工程に供給することを特徴とする請求項５または６記載の核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法。
【請求項８】
前記加熱蒸発工程を前記蒸留工程と同時に行い、前記溶融塩電解工程後の塩混合物を蒸留して分離するとともに、前記放射性物質の金属に付着した塩混合物を蒸留により除去することを特徴とする請求項５記載の核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法。
【請求項９】
核燃料サイクル施設から排出される放射性物質が付着した化学形態がフッ化物の塩である廃棄物を、還元性ガスを流しながら加熱し、前記放射性物質を還元する還元装置と、
前記還元装置により還元された放射性物質が付着した廃棄物に、該廃棄物とカチオンが共通である塩化物を添加・混合した塩混合物の溶融塩を電解し、陰極に前記放射性物質の金属を析出・回収する溶融塩電解装置と、
前記溶融電解装置により除染された前記塩混合物を蒸留する蒸留装置と、
前記蒸留装置により蒸留・分離された、前記廃棄物と共通のカチオンを有する塩化物を、前記溶融塩電解装置に戻すリサイクルラインと、
前記溶融塩電解装置で陰極に析出・回収される前記放射性物質の金属に付着している塩混合物を除去する付着塩除去装置と、
前記還元装置および前記溶融塩電解装置で発生する揮発性のガスを処理するオフガス処理装置と
を具備することを特徴とする核燃料サイクル施設からの廃棄物処理装置。
【請求項１０】
前記付着塩除去装置が、前記放射性物質の金属に付着している前記塩混合物を水により洗浄・除去する洗浄装置と、前記洗浄装置から排出される前記塩混合物を含む水溶液を前記放射性物質の金属から分離する固液分離装置と、分離された前記水溶液を蒸発・乾固する蒸発乾固装置とを有することを特徴とする請求項９記載の核燃料サイクル施設からの廃棄物処理装置。
【請求項１１】
前記還元装置が、前記放射性物質が付着した廃棄物に前記還元性ガスを供給する還元性ガス供給装置と、該廃棄物を加熱する加熱装置と、前記加熱装置による加熱温度を段階的に制御する温度制御装置とを具備することを特徴とする請求項９記載の核燃料サイクル施設からの廃棄物処理装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は、核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法およびその装置に係わり、特に、ウラン取り扱い施設および施設間の移送設備のような核燃料サイクル施設から発生するウラン、ウラン化合物等の放射性物質が付着したケミカルトラップ剤から、ウラン等を分離し回収する方法および装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
一般に、核燃料サイクル施設から発生するウラン、超ウラン元素または放射性核種の元素あるいは化合物（以下、放射性物質と示す。）は、ＮａＦ、ＣａＦ２、ＭｇＦ２などの吸着剤（ケミカルトラップ剤）に吸着・回収される。なお、核燃料サイクル施設は、ウラン採掘施設、製錬施設、転換施設、濃縮施設、加工施設、原子炉、再処理施設、廃棄物施設、およびそれらの施設間を移送する設備からなっている。
【０００３】
前記した吸着剤から付着したウラン、超ウラン元素等の放射性物質を分離し回収する方法として、従来から、特開２０００−８８９９１号公報に示す方法が行われている。
【０００４】
この方法は、図７に示すように、水素ガス等の還元性ガスにより、使用済みウラン吸着剤５１に付着しているＵＦ６をＵＦ４に還元する還元工程５２と、ウラン吸着剤にこれと共通のカチオンを有する塩化物を加えて加熱溶融し、この溶融塩中に陽極と陰極を設置し電圧を印加して電解する溶融塩電解工程５３を有している。溶融塩電解工程５３により、陰極に放射性廃棄物５４である金属ウランが析出・回収され、電解槽内に、除染済みのウラン吸着剤とこれに添加された共通のカチオンを有する塩化物５５が残留する。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、この方法においては、溶融塩電解後のウラン吸着剤とともに、ウラン吸着剤と共通のカチオンを有する塩化物が廃棄物となるため、塩化物の添加量によっては、処理される使用済みのウラン吸着剤５１の量よりも多量の二次廃棄物が発生していた。
【０００６】
また、溶融塩電解工程５３の１回毎に、ウラン吸着剤と共通のカチオンを有する塩化物を添加する必要があるため、処理コストが高くなるという問題があった。さらに、還元工程５２や溶融塩電解工程５３で発生する揮発性ガスの処理が十分に行われていなかった。
【０００７】
本発明はこれらの問題を解決するためになされたもので、核燃料サイクル施設から発生する廃棄物の処理において、二次廃棄物の発生量を低減することができるうえに、運用コストを安くすることができる廃棄物処理方法および処理装置を提供することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明の核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法は、核燃料サイクル施設から排出される放射性物質が付着した化学形態がフッ化物の塩である廃棄物の処理方法において、前記廃棄物に付着した前記放射性物質を還元する還元工程と、前記還元工程で還元された放射性物質が付着した廃棄物に、該廃棄物とカチオンが共通である塩化物を添加・混合した塩混合物の溶融塩を電解し、陰極に前記放射性物質の金属を析出・回収する溶融塩電解工程と、前記溶融塩電解工程後の前記塩混合物を蒸留し、フッ化物の塩である前記廃棄物と該廃棄物と共通のカチオンを有する前記塩化物とを分離する蒸留工程と、前記蒸留工程で分離された前記塩化物を、前記溶融塩電解工程の溶融塩中に戻す工程と、析出・回収された前記放射性物質の金属に付着している前記塩混合物を除去する付着塩除去工程と、前記還元工程および前記溶融塩電解工程で発生する揮発性のガスを処理するオフガス処理工程とを具備することを特徴とする。
【０００９】
本発明の廃棄物処理方法では、還元工程において、還元性ガスを流しながら放射性物質が付着した廃棄物を段階的に加熱することができる。また、溶融塩電解工程後の溶融塩を冷却固化し、固化された塩を蒸留工程に送る固体塩移送工程を有することができる。また、溶融塩電解工程後の溶融塩を、溶融状態で蒸留工程に移送する溶融塩移送工程を有することができる。
【００１０】
さらに、付着塩除去工程が、析出・回収された放射性物質の金属に付着している塩混合物を、加熱し蒸発させて除去する加熱蒸発工程を有することができる。また、付着塩除去工程が、析出・回収された放射性物質の金属に付着している塩混合物を水により洗浄し除去する洗浄工程と、前記洗浄工程からの前記塩混合物を含む水溶液を前記放射性物質の金属から分離する固液分離工程と、分離された前記水溶液を蒸発・乾固する蒸発乾固工程とを有することができる。そして、この付着塩除去工程で除去された塩混合物を、蒸留工程に供給することができる。また、前記加熱蒸発工程を前記蒸留工程と同時に行い、溶融塩電解工程後の塩混合物を蒸留して分離するとともに、放射性物質の金属に付着した塩混合物を蒸留により除去することができる。
【００１１】
本発明の核燃料サイクル施設からの廃棄物処理装置は、核燃料サイクル施設から排出される放射性物質が付着した化学形態がフッ化物の塩である廃棄物を、還元性ガスを流しながら加熱し、前記放射性物質を還元する還元装置と、前記還元装置により還元された放射性物質が付着した廃棄物に、該廃棄物とカチオンが共通である塩化物を添加・混合した塩混合物の溶融塩を電解し、陰極に前記放射性物質の金属を析出・回収する溶融塩電解装置と、前記溶融電解装置により除染された前記塩混合物を蒸留する蒸留装置と、前記蒸留装置により蒸留・分離された、前記廃棄物と共通のカチオンを有する塩化物を、前記溶融塩電解装置に戻すリサイクルラインと、前記溶融塩電解装置で陰極に析出・回収される前記放射性物質の金属に付着している塩混合物を除去する付着塩除去装置と、前記還元装置および前記溶融塩電解装置で発生する揮発性のガスを処理するオフガス処理装置とを具備することを特徴とする。
【００１２】
本発明の廃棄物処理装置において、付着塩除去装置が、放射性物質の金属に付着している塩混合物を水により洗浄・除去する洗浄装置と、前記洗浄装置から排出される前記塩混合物を含む水溶液を前記放射性物質の金属から分離する固液分離装置と、分離された前記水溶液を蒸発・乾固する蒸発乾固装置とを有することができる。また、還元装置が、放射性物質が付着した廃棄物に還元性ガスを供給する還元性ガス供給装置と、該廃棄物を加熱する加熱装置と、前記加熱装置による加熱温度を段階的に制御する温度制御装置とを具備することができる。
【００１３】
本発明の方法および装置によれば、核燃料サイクル施設から排出されるウラン等の放射性物質が付着したフッ化物塩である廃棄物の処理において、溶融塩電解工程で添加された廃棄物と共通のカチオンを有する塩化物を、蒸留により分離し、溶融塩電解工程で再利用するため、二次廃棄物の発生量を低減することができるうえに、溶融塩電解工程毎に前記塩化物を加える必要がないため、運用コストを低減することができる。
【００１４】
また、還元工程および溶融塩電解工程で発生するＨＦガス、塩素ガス、フッ素ガス等の揮発性ガスが、オフガス処理工程において回収・処理されるので、気体成分を含めた廃棄物の回収・処理方法および装置として、十分に満足できるものである。
【００１５】
本発明に係る核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法および処理装置は、ウラン取り扱い施設およびウラン取り扱い施設間を移送する設備から発生するウラン、ウラン化合物、超ウラン元素、超ウラン元素の化合物、あるいは放射性核種などの放射性物質が吸着されたＮａＦ、ＣａＦ２、ＭｇＦ２などのケミカルトラップ剤の処理に好適する。
【００１６】
【発明の実施の形態】
以下、本発明に係る核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法の実施の形態について、図面を参照して説明する。なお、以下の実施形態では、ウランのケミカルトラップ剤（ウラン吸着剤）としてＮａＦが使用され、このウラン吸着剤に付着している放射性物質であるＵＦ６が除去される。
【００１７】
図１は、本発明の核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法の第１の実施形態を示すフローチャート（流れ図）である。
【００１８】
第１の実施形態の処理方法は、使用済みウラン吸着剤１に付着したＵＦ６を還元する還元工程２と、還元された放射性物質が付着したウラン吸着剤とこのウラン吸着剤とカチオンが共通である塩化物とを混合した溶融塩を電解する溶融塩電解工程３と、電解後の溶融塩を冷却固化し固化塩を次工程に移送・供給する固体塩移送工程４と、移送された塩混合物を蒸留し分離する蒸留工程５と、蒸留・分離されたウラン吸着剤と共通のカチオンを有する塩化物６を、溶融塩電解工程３の溶融塩中に戻す工程７と、溶融塩電解工程３で析出された金属ウランに付着している塩混合物を加熱・除去する付着塩加熱除去工程８と、還元工程２および溶融塩電解工程３で発生する揮発性ガスを処理するオフガス処理工程９を有している。なお、図中符号１０は、除染済みのウラン吸着剤、１１は放射性廃棄物である金属ウラン、１２は金属ウランから除去された付着塩をそれぞれ示す。
【００１９】
還元工程２では、還元性ガスを流しながら使用済みウラン吸着剤１を加熱し、ウラン吸着剤１に付着した放射性物質である六フッ化ウランＵＦ６を四フッ化ウランＵＦ４に還元する。還元性ガスとしては、水素ガス、または水素ガスとアルゴンガス等の不活性ガスとの混合ガスを使用することができる。
【００２０】
次いで、溶融塩電解工程３において、ウラン吸着剤であるＮａＦに、これと共通のカチオンを有する塩化物例えばＮａＣｌを、ＮａＦ：ＮａＣｌ＝０．３５：０．６５のモル比となるように添加し、電気炉等により加熱溶融した溶融塩中に、陽極と陰極を設置する。例えば、陽極はグラッシーカーボン、陰極は低炭素鋼の固体電極を使用することができる。
【００２１】
そして、陽極と陰極との間に直流電圧を印加して電解を行う。電解により溶融塩中の四フッ化ウランが還元され、陰極に金属ウランが析出する。
【００２２】
固体塩移送工程４では、溶融塩電解工程３後の溶融塩中に、例えばグラファイトの引上げ棒を挿入し、そのまま溶融塩を冷却し固化する。溶融塩が固化する際に引上げ棒が一体に固着されるため、固化物を引上げ棒を掴んで引上げることができる。こうして、固化した塩混合物を引上げて次工程に移送することができる。
【００２３】
次に、こうして移送された塩混合物を、蒸留工程５において常圧もしくは減圧状態で蒸留し、ウラン吸着剤であるＮａＦと、溶融塩電解工程で添加された共通のカチオンを有する塩化物（ＮａＣｌ）とに分離する。
【００２４】
ＮａＦの沸点が１７０４℃、ＮａＣｌの沸点が１４１３℃であるため、これらの沸点の差により、ＮａＣｌがＮａＦと蒸留・分離される。分離されたＮａＣｌは、溶融塩電解工程３の溶融塩中に戻され再使用される。こうしてＮａＣｌが蒸留・分離され、除染されたウラン吸着剤１０が得られる。
【００２５】
付着塩加熱除去工程８においては、溶融塩電解工程３で陰極に析出・回収された金属ウランを加熱し、付着している塩混合物を蒸発させて除去する。こうして放射性廃棄物１１として金属ウランが得られる。金属ウランから除去された塩混合物は、付着塩１２として蒸留工程５に送り込まれる。そして、固体塩移送工程４を経て送り込まれた塩混合物と同様に蒸留され、ＮａＦとＮａＣｌとに分離される。
【００２６】
オフガス処理工程９においては、還元工程２および溶融塩電解工程３で発生する揮発性のガス、例えばフッ化水素、溶融塩（ＮａＦ−ＮａＣｌ）の蒸気、Ｎａの蒸気、フッ素ガス、塩素ガス等を、活性炭のような化学的吸着剤や高温ベーパートラップ、還流型ベーパートラップ等で収集し処理する。
【００２７】
第１の実施形態によれば、溶融塩電解工程３後の蒸留工程５において、ウラン吸着剤であるＮａＦに添加された共通のカチオンを有する塩化物（ＮａＣｌ）が分離され、この塩化物が溶融塩電解工程３にリサイクルされて再び使用される。また、陰極析出物である金属ウランに付着した塩混合物も、金属ウランから除去された後、蒸留工程で蒸留・分離されて、塩化物（ＮａＣｌ）が溶融塩電解工程で再利用されるため、二次廃棄物の発生量を大幅に低減することができる。そして、溶融塩電解工程の１工程毎に前記塩化物を添加する必要がないため、運用コストを安くすることができる。
【００２８】
さらに、オフガス処理工程９において、還元工程２および溶融塩電解工程３で発生するＨＦガス、塩素ガス、フッ素ガス等の揮発性ガスが処理されるので、気体成分を含めた廃棄物の回収・処理方法として十分に満足できる方法である。
【００２９】
次に、核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法の第２乃至第４の実施形態を、図２乃至図４に基づいて説明する。これらの図中、図１と同一部分には同一符号を付して、重複する部分の説明を省略する。
【００３０】
第２の実施形態では、図２に示すように、第１の実施形態における固体塩移送工程の代りに、溶融塩移送工程１３が設けられている。溶融塩移送工程１３では、溶融塩電解工程３後の溶融塩を、冷却することなく溶融した状態のままで次工程（蒸留工程５）に移送する。ヒータ等の加熱手段が付加された移送管を通し、ポンプを用いて圧送する方法を採ることができる。
【００３１】
第２の実施形態によれば、溶融塩電解後の塩混合物を溶融塩の状態で移送するため、溶融塩を冷却し固化する必要がない。したがって、溶融塩の冷却固化に要する時間を削減することができ、廃棄物処理の速度を上げることができる。
【００３２】
第３の実施形態では、図３に示すように、第１の実施形態における付着塩加熱除去工程の代りに、水洗工程１４と固液分離工程１５および蒸発乾固工程１６が順に設けられている。
【００３３】
水洗工程１４では、溶融塩電解工程３で陰極に析出した金属ウランに付着した塩混合物（ＮａＦ−ＮａＣｌ）を、水に溶解させて除去する。水の他に、硝酸、硫酸、塩酸などの酸の水溶液を使用することができる。
【００３４】
次いで、固液分離工程１５で、固体である金属ウランと洗浄液とをろ過により分離した後、ろ液を加熱し水分を蒸発させることにより、塩混合物を析出させて回収する（蒸発乾固工程１６）。回収された塩混合物は、金属ウランから除去された付着塩１２として蒸留工程５に送り込まれ、固体塩移送工程４を経て送り込まれた塩混合物と同様に蒸留され、ＮａＦとＮａＣｌとに分離される。
【００３５】
溶融塩電解後の陰極析出物である金属ウランに付着した塩混合物は微量であるため、水洗等の洗浄により除去することが可能である。第３の実施形態によれば、金属ウランに付着した塩混合物を、加熱させて蒸発させるよりも簡便な装置および操作で除去し、放射性廃棄物１１である金属ウランのみを回収することができる。
【００３６】
第４の実施形態では、図４に示すように、溶融塩電解工程３で陰極に析出された陰極析出物１７を、蒸留工程５に直接送り込み、ここで蒸留・分離する。陰極析出物１７は、金属ウランであり、これに溶融塩電解工程３で使用された塩混合物が付着している。蒸留工程５で、この陰極析出物１７を固体塩移送工程４を経て送り込まれた塩混合物と同様に蒸留し、金属ウランに付着している塩混合物を除去すると同時に、この塩混合物を、ウラン吸着剤であるＮａＦと、それに添加された塩化物（ＮａＣｌ）とに分離する。
【００３７】
第４の実施形態によれば、金属ウランからの付着塩の除去を、蒸留工程と同一の工程および装置で行うことができ、経済性が向上する。
【００３８】
次に、核燃料サイクル施設からの廃棄物処理装置の実施形態を、図面に基づいて説明する。図５は、本発明の核燃料サイクル施設からの廃棄物処理装置の第１の実施形態を示すブロック図である。
【００３９】
この処理装置は、使用済みウラン吸着剤を還元性ガスを流しながら加熱し、付着したＵＦ６をＵＦ４に還元する還元装置１８と、還元装置１８により還元されたＵＦ４が付着したウラン吸着剤（ＮａＦ）に、これとカチオンが共通である塩化物（ＮａＣｌ）を添加・混合した溶融塩を電解し、陰極に金属ウランを析出・回収する溶融塩電解装置１９と、この溶融電解装置１９により除染された塩混合物を蒸留し、ウラン吸着剤であるＮａＦと塩化物ＮａＣｌとを分離する蒸留装置２０と、蒸留装置２０により蒸留・分離されたＮａＣｌを溶融塩電解装置１９に戻すリサイクルライン２１と、溶融塩電解装置１９で陰極に析出された金属ウランに付着している塩混合物（ＮａＦ−ＮａＣｌ）を除去する付着塩除去装置２２、および還元装置１８および溶融塩電解装置１９で発生する揮発性ガスを集めて処理するオフガス処理装置２３を有している。また、付着塩除去装置２２により除去された、金属ウランに付着している塩混合物を、蒸留装置２０に供給する付着塩リサイクルライン２４を有している。
【００４０】
還元装置１８は、図６に示すように、使用済みのウラン吸着剤（ＮａＦ）を収納するＮａＦ収納容器２５と、このＮａＦ収納容器２５内に還元性ガス（Ｈ２ガスまたはＨ２＋Ａｒガス）を供給する還元性ガス供給装置２６と、ＮａＦ収納容器２５を加熱するヒータ２７と、ヒータ２７による加熱温度を調節する温度制御装置２８と、ＮａＦ収納容器２５から蒸発し排出されるガス中から、揮発性のフッ化ウラン（ＵＦ６）を吸着し回収するトラップ用ＮａＦ収納容器２９を備えている。図中、符号３０は還元性ガスボンベ、３１は還元性ガス供給口、３２は還元性ガス排出口をそれぞれ示している。
【００４１】
この還元装置１８は、以下に示すように用いられる。まず、ＮａＦ収納容器２５に、使用済みのウラン吸着剤（ＮａＦ）を収納し、ヒータ２７により加熱する。このとき、温度制御装置２８によりヒータ２７の動作を調節し、加熱温度を段階的に上昇させる。
【００４２】
そして、２００℃、３００℃、３５０℃、４００℃、４５０℃、５００℃の各温度で２時間づつ加熱しながら、ボンベ３０中の還元性ガス（Ｈ２ガスまたはＨ２＋Ａｒガス）を、還元性ガス供給口３１からＮａＦ収納容器２５内に流すことにより、下記の化学反応式（１）に示すように、ＮａＦに吸着していたＵＦ６がＵＦ４に還元される。生成したフッ化水素ガスは、使用されなかったＨ２ガスおよびＡｒガスとともに、還元性ガス排出口３２から排出される。
ＵＦ６＋Ｈ２→ＵＦ４＋２ＨＦ………（１）
【００４３】
このように加熱温度を段階的に上昇させるのは、低温においてはＵＦ６の還元が部分的にしか行なわれず、加熱時間を長くしても還元反応が進まず、一方高温にした場合には、ＵＦ６が還元される前に昇華してしまうためである。低い加熱温度において、前記（１）式で示す化学反応が進まなくなったときに加熱温度を上昇させると、（１）式の化学反応が再び起こる。先ず低い加熱温度から（１）式の化学反応を起こさせ、その反応が進まなくなった場合に段階的に加熱温度を上昇させることによって、ＵＦ６が昇華することなくＵＦ４に還元される。
【００４４】
ＵＦ６の昇華点が５６℃であるのに対して、ＵＦ４の沸点は１１００℃と極めて高いため、ＵＦ６がＵＦ４に還元されない場合は、還元時の加熱によりＵＦ６が揮発（昇華）する。揮発したＵＦ６はトラップ用ＮａＦ収納容器２９中のＮａＦに吸着される。
【００４５】
この還元装置１８により、使用済みのウラン吸着剤（ＮａＦ）に吸着されたＵＦ６を還元し、トラップ用ＮａＦ中のウラン量を測定したところ、還元前と還元後のいずれにおいてもウラン量は測定限界以下であった。これにより、使用済みのウラン吸着剤（ＮａＦ）に吸着されたＵＦ６が、１００％の還元率でＵＦ４に還元されたことがわかった。
【００４６】
溶融塩電解装置１９は、ウラン吸着剤（ＮａＦ）とこれと共通のカチオンを有する塩化物（ＮａＣｌ）とを混合し加熱溶融した溶融塩を収容する、例えばグラファイト製の電解槽と、この電解槽内に溶融塩に浸漬するように設置された固体電極（陽極および陰極）と、これらの電極間に直流電圧を印加する直流電源を有している。直流電源により通電すると、溶融塩が電解され、この電解により溶融塩中の四フッ化ウラン（ＵＦ４）が還元され、陰極に金属ウランとして析出・回収される。
【００４７】
蒸留装置２０は、溶融塩電解装置１９から移送された固化された塩混合物あるいは溶融状態の塩混合物を、常圧もしくは減圧状態で蒸留し、ウラン吸着剤であるＮａＦと塩化物（ＮａＣｌ）とに分離する働きをする。化学工学の単位操作で使用されているものを選択し使用することができる。
【００４８】
リサイクルライン２１は、蒸留装置２０により蒸留・分離された塩化物（ＮａＣｌ）を溶融塩電解装置１９に戻す機能を有し、移送管によることもコンベア形式を選択することもできる。
【００４９】
付着塩除去装置２２は、溶融塩電解装置１９の陰極に析出された金属ウランからこれに付着している塩混合物を、例えば加熱・蒸発させて除去する機能を有する。この付着塩除去装置２２には、除去された塩混合物（付着塩）を蒸留装置２０に送り込む付着塩リサイクルライン２４が付設される。
【００５０】
オフガス処理装置２３では、還元装置１８および溶融塩電解装置１９で発生する揮発性のガス、例えばフッ化水素、溶融塩（ＮａＦ−ＮａＣｌ）の蒸気、Ｎａの蒸気、フッ素ガス、塩素ガス等が収集され処理される。オフガス処理装置２３としては、活性炭のような化学的吸着剤や高温ベーパートラップ、還流型ベーパートラップ等を用いることができる。
【００５１】
この実施形態の廃棄物処理装置によれば、ウラン吸着剤（ＮａＦ）に添加された塩化物（ＮａＣｌ）が蒸留装置２０により蒸留・分離され、分離された塩化物が、リサイクルライン２１を通って溶融塩電解装置１９に供給され再使用されるため、二次廃棄物の発生量を大幅に低減することができる。そして、溶融塩電解の１工程ごとに前記塩化物を添加する必要がないため、運用コストを安くすることができる。
【００５２】
また、オフガス処理装置２３により、還元装置１８および溶融塩電解装置１９で発生するＨＦガス、塩素ガス、フッ素ガス等の揮発性ガスが処理されるので、気体成分を含めた廃棄物の総合的な回収・処理を十分に行うことができる。
【００５３】
【発明の効果】
以上の説明から明らかなように、本発明の方法および装置によれば、核燃料サイクル施設から排出されるウラン等の放射性物質が付着したフッ化物塩廃棄物の処理において、溶融塩電解工程で添加された廃棄物と共通のカチオンを有する塩化物を、蒸留工程で分離し、溶融塩電解工程で再利用するため、二次廃棄物の発生量を低減することができる。また、溶融塩電解工程の工程毎に前記塩化物を加える必要がないため、運用コストを低減することができる。
【００５４】
さらに、還元工程および溶融塩電解工程で発生する揮発性ガスが、オフガス処理工程において回収・処理されるので、気体成分を含めた廃棄物の回収・処理が十分に行われる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の核燃料サイクル施設からの廃棄物処理方法の第１の実施形態を示すフローチャート。
【図２】本発明の廃棄物処理方法の第２の実施形態を示すフローチャート。
【図３】本発明の廃棄物処理方法の第３の実施形態を示すフローチャート。
【図４】本発明の廃棄物処理方法の第４の実施形態を示すフローチャート。
【図５】本発明の核燃料サイクル施設からの廃棄物処理装置の第１の実施形態を示すブロック図。
【図６】廃棄物処理装置の第１の実施形態に使用される還元装置の構造を示す図。
【図７】核燃料サイクル施設からの廃棄物処理の従来からの方法を示すフローチャート。
【符号の説明】
１………使用済ウラン吸着剤、２………還元工程、３………溶融塩電解工程、４………・固体塩移送工程、５………蒸留工程、６………ウラン吸着剤と共通のカチオンを有する塩化物、７………溶融塩中に戻す工程、８………付着塩加熱除去工程、９………オフガス処理工程、１０………除染済ウラン吸着剤、１１………放射性廃棄物、１２………付着塩、１３………溶融塩移送工程、１４………水洗工程、１５………固液分離工程、１６………蒸発乾固工程、１７………陰極析出物、１８………還元装置、１９………溶融塩電解装置、２０………蒸留装置、２１………リサイクルライン、２２………付着塩除去装置、２３………オフガス処理装置、２４………付着塩リサイクルライン、２５………ＮａＦ収納容器、２６………還元性ガス供給装置、２７………ヒータ、２８………温度制御装置、２９………トラップ用ＮａＦ収納容器、３０………還元性ガスボンベ、３１………還元性ガス供給口、３２………還元性ガス排出口
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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