(57)【要約】【課題】安価でかつ成形性および絶縁性に優れ、しかもクリーンな高熱伝導部材を提供する。また、この高熱伝導部材に対し、優れた表面性および表面強度を付与する高熱伝導部材の製造方法を提供する。【解決手段】黒鉛を含む熱硬化性樹脂組成物４からなる成形体の表面が、Ａｌ２Ｏ３、ＢＮおよびＡｌＮからなる群から選ばれる１種類または複数種類の放熱フィラーを含む熱硬化性樹脂組成物３で被覆されてなる。この高熱伝導部材を製造するにあたり、金型１、２内表面に熱硬化性樹脂組成物３をコーティングし、次いで熱硬化性樹脂組成物４を金型１内に投入して成形する、インモールドコーティング法にて成形する。【選択図】        図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
黒鉛を含む熱硬化性樹脂組成物からなる成形体の表面が、Ａｌ２Ｏ３、ＢＮおよびＡｌＮからなる群から選ばれる１種類または複数種類の放熱フィラーを含む熱硬化性樹脂組成物で被覆されてなることを特徴とする高熱導伝部材。
【請求項２】
前記成形体の黒鉛含有量が、該成形体全体の７０〜９８重量％である請求項１記載の高熱伝導部材。
【請求項３】
前記黒鉛を含む熱硬化性樹脂組成物の樹脂成分と、前記放熱フィラーを含む熱硬化性樹脂組成物の樹脂成分とが同じ樹脂成分である請求項１または２記載の高熱伝導部材。
【請求項４】
前記黒鉛を含む熱硬化性樹脂組成物の樹脂成分と、前記放熱フィラーを含む熱硬化性樹脂組成物の樹脂成分とが異なる樹脂成分であり、かつそれぞれの樹脂組成物に含まれる硬化剤が同種のものである請求項１または２記載の高熱伝導部材。
【請求項５】
前記放熱フィラーを含む熱硬化性樹脂組成物が無溶剤の樹脂組成物である請求項１〜４のうちいずれか一項記載の高熱伝導部材。
【請求項６】
前記黒鉛が、天然黒鉛または人工黒鉛と、膨張黒鉛の粉砕粉との混合黒鉛からなる請求項１〜５のうちいずれか一項記載の高熱伝導部材。
【請求項７】
請求項１〜６のうちいずれか一項記載の高熱伝導部材を製造するにあたり、金型内表面に前記放熱フィラーを含む熱硬化性樹脂組成物をコーティングし、次いで前記黒鉛を含む熱硬化性樹脂組成物を金型内に投入して成形する、インモールドコーティング法にて成形することを特徴とする高熱伝導部材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、安価でかつ成形性および絶縁性に優れ、しかもクリーンな高熱伝導部材、およびこの高熱伝導部材に対し、優れた表面性および表面強度を付与する高熱伝導部材の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来より、半導体やパワー半導体等の基板、プロジェクター、プラズマディスプレイ等の熱源及びレンズ周辺部、ＤＶＤ、ＣＤ等のピックアップ部品、電子部品の放熱スペーサなどに、熱による寿命の低下を防ぐために高熱伝導部材が用いられている。
【０００３】
かかる高熱伝導部材には、例えば、Ａｌ２Ｏ３やＡｌＮなどのファインセラミックスが使用され、また放熱スペーサなどにはシリコーンゴムや各種樹脂にＡｌ２Ｏ３、ＢＮ、ＡｌＮ、金属粉等の放熱フィラーを充填したものが使用されている。
【０００４】
また、最近では、熱可塑性樹脂にカーボン繊維と黒鉛とを配合して、耐熱性、機械的強度、寸法安定性を損なうことなく、優れた熱放散性を発揮するとした熱可塑性樹脂組成物が提案されている（特許文献１参照）
【０００５】
【特許文献１】
特開２００３−４９０８１号公報（特許請求の範囲等）
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、従来の高熱伝導部材のうち、ファインセラミックスを使用したものは、加工法に制約があるため形状に自由度がなかった。即ち、研削、穴開け等の後加工が困難であるという問題があった。また、基本的に高価となることは避けられなかった。
【０００７】
シリコーンゴムや各種樹脂をベースとした高熱伝導部材の場合には、熱伝導率が低く、最高でも５Ｗ／ｍ・ｋ程度の熱伝導率しか得られなかった。即ち、熱伝導率の高いＡｌ２Ｏ３、ＳｉＣ、ＡｌＮなどの熱伝導性フィラーを充填することで熱伝導性を付与しても、これら球状フィラーでは伝熱ネットワークの構築が困難であり、アルミナセラミックス以上の熱伝導率を付与することは困難であった。また、シリコーンゴムの場合、シロキサンによる汚染問題のおそれがあった。
【０００８】
また、特許文献１に記載の熱可塑性樹脂組成物の場合には、高い熱伝導率を得るために黒鉛を多量に配合しなければならず、その結果、クリーンな成形体を得ることができなかった。また、黒鉛系フィラーに補強効果が少ないため、成形体が削れやすい等の問題があり、成形性の面で問題があった。さらに、セラミックスによる高熱伝導部材のように、絶縁性が求められる部位への適用には、黒鉛系のフィラーが高充填されているが故に高電気伝導性であるため、使用することができなかった。
【０００９】
そこで本発明の目的は、上記問題点を解消し、安価でかつ成形性および絶縁性に優れ、しかもクリーンな高熱伝導部材を提供することにある。また、本発明の他の目的は、この高熱伝導部材に対し、優れた表面性および表面強度を付与する高熱伝導部材の製造方法を提供することにある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、黒鉛を含む熱硬化性樹脂組成物からなる成形体の表面を特定の放熱フィラーを含む熱硬化性樹脂で被覆することにより上記目的を達成し得ることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１１】
即ち、本発明の高熱伝導部材は、黒鉛を含む熱硬化性樹脂組成物からなる成形体の表面が、Ａｌ２Ｏ３、ＢＮおよびＡｌＮからなる群から選ばれる１種類または複数種類の放熱フィラーを含む熱硬化性樹脂組成物で被覆されてなることを特徴とするものである。
【００１２】
また、本発明者は、この高熱伝導部材をインモールドコーティング法を使用して成形することにより、優れた表面性および表面強度が得られることを見出した。
【００１３】
よって、本発明の製造方法は、上記高熱伝導部材を製造するにあたり、金型内表面に前記放熱フィラーを含む熱硬化性樹脂組成物をコーティングし、次いで前記黒鉛を含む熱硬化性樹脂組成物を金型内に投入して成形する、インモールドコーティング法にて成形することを特徴とするものである。
【００１４】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態を具体的に説明する。
本発明の高熱伝導部材は、黒鉛を含む熱硬化性樹脂組成物（以下、「成形体組成物」と略記する）からなる成形体の表面が、Ａｌ２Ｏ３、ＢＮおよびＡｌＮからなる群から選ばれる１種類または複数種類の放熱フィラーを含む熱硬化性樹脂組成物（以下、「被覆材組成物」と略記する）で被覆されている。
【００１５】
成形体組成物のみからなる成形体では絶縁性が得られず、また成形体が削れやすく、さらにクリーン度が求められる用途には使用できないが、被覆材組成物で当該成形体の外表面を被覆することにより、削れを防ぐことができ、またクリーン度が大幅に向上する。また、成形体組成物には黒鉛が、また被覆材組成物には上記の放熱フィラーが夫々含まれていることから、全体として高い熱伝導性を示す。
【００１６】
先ず、本発明に係る成形体組成物について具体的に説明する。
成形体組成物に含まれる黒鉛の含有量は、成形体組成物全体の７０〜９８重量％であることが好ましい。この範囲内において、高い熱伝導性と良好な線膨張係数を有する高熱伝導部材を得ることができる。
【００１７】
また、かかる黒鉛は、板状の天然黒鉛または人工黒鉛、或いは膨張黒鉛の粉砕粉等を好適に使用することができる。黒鉛はその平均粒径が、好ましくは２０〜７０μｍである。平均粒径が２０μｍ未満の場合は材料の機械的強度が低下し、７０μｍより大きい場合は成形加工性が低下する。
【００１８】
さらに、成形体組成物に含める黒鉛は、天然黒鉛または人工黒鉛と、膨張黒鉛の粉砕粉との混合黒鉛とすることが好ましい。これにより、単一の黒鉛使用の場合に比し、より一層熱伝導性を高めることができる。膨張黒鉛の粉砕品は、成形体組成物全体の３０重量％以下であることが好ましい。
【００１９】
成形体組成物には黒鉛以外にも、強度および表面性を高めるためにＳｉＯ２を含めることができ、その配合量は成形体組成物全体に対し、好ましくは３０重量％以下である。また、必要に応じてシランカップリング剤またはチタネート系カップリング剤を成形体組成物全体に対し、好ましくは０．０１〜２重量％配合することができる。
【００２０】
成形体組成物に使用し得る熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、ジアリルフタレート樹脂等を好適に挙げることができる。かかる樹脂の配合量は、成形体組成物全体の２〜３０重量％であることが好ましい。また、熱硬化性樹脂に対する硬化剤の配合量は、熱硬化性樹脂の０．５〜３０重量％が好ましい。硬化剤としては、熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂であればイミダゾール系、ジシアンジアミド系、酸無水物系、フェノール系、アミン系等の硬化剤を挙げることができ、また、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂であれば有機過酸化物等の硬化剤を挙げることができる。
【００２１】
上記配合による成形体組成物により、アルミナセラミック以上の高熱伝導部材を得ることができる。
【００２２】
次に、本発明に係る被覆材組成物について具体的に説明する。
被覆材組成物に含まれる放熱フィラーの含有量は、被覆材組成物全体の３０〜９８重量％であることが好ましい。この範囲内において、高い熱導伝性と良好な線膨張係数を有する高熱伝導部材を得ることができる。
【００２３】
また、かかる放熱フィラーは、Ａｌ２Ｏ３、ＢＮおよびＡｌＮからなる群から選ばれる１種類または複数種類のものである。被覆材組成物がこれら放熱フィラーを含むことにより、高熱伝導部材の削れを防ぐことができ、またそのクリーン度が大幅に向上する。これら放熱フィラーはその平均粒径が、好ましくは１〜２０μｍである。平均粒径が１μｍ未満の場合は材料の表面積が増大することにより充填量を上げられず、２０μｍより大きい場合は成形加工性が低下する。
【００２４】
被覆材組成物には上記放熱フィラー以外にも、強度および表面性を高めるためにＳｉＯ２を含めることができ、その配合量は成形体組成物の場合と同様である。また、必要に応じてシランカップリング剤または有機チタネートも成形体組成物の場合と同様に配合することができる。
【００２５】
被覆材組成物に使用し得る熱硬化性樹脂としては、成形体組成物の場合と同様に、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、ジアリルフタレート樹脂等を好適に挙げることができる。かかる樹脂の配合量は、被覆材組成物全体の２〜７０重量％であることが好ましい。また、熱硬化性樹脂に対する硬化剤の配合量も、成形体組成物の場合と同様に、熱硬化性樹脂の０．５〜３０重量％が好ましい。硬化剤としては、熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂であればイミダゾール系、ジシアンジアミド系、酸無水物系、フェノール系、アミン系等の硬化剤を挙げることができ、また、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂であれば有機過酸化物等の硬化剤を挙げることができる。
【００２６】
また、被覆材組成物は、好ましくは無溶剤の樹脂組成物とする。これにより、成形時に溶剤の揮発がなく、気泡のない樹脂が得られる。
【００２７】
本発明においては、成形体組成物の樹脂成分と、被覆材樹脂組成物の樹脂成分とは同じ樹脂成分であることが好ましい。これにより成形体と被覆材との間に高い密着性を得ることができる。また、成形体組成物の樹脂成分と、被覆材組成物の樹脂成分とが異なる樹脂成分である場合には、それぞれの樹脂組成物に含まれる硬化剤が同種のものであることが好ましい。この場合にも成形体と被覆材との間に高い密着性を得ることができる。
【００２８】
次に、本発明の製造方法について図面を参照して説明する。
成形体表面に被覆材をコーティングする方法としては、特に制限されるものではないが、全体的な傾向として先に成形体組成物を成形してしまった後では、成形体の表面に黒鉛が露出しているため、その表面に被覆材が乗りにくい傾向がある。そこで、図１の（イ）に示す金型（上金型１、下金型２）の内面を、先ず、（ロ）に示すように、成形体組成物を投入する前にインモールドコーティング法により被覆材組成物の塗料３でコートしておく。次いで、（ハ）に示すように、成形体組成物４を下金型２に投入する。しかる後、（ニ）に示すように圧縮することにより所望の高熱伝導部材を得る。この圧縮の際、被覆材組成物３と成形体組成物４との樹脂間で架橋反応が進み、コーティング強度の高い成形体を得ることができる。したがって、成形法としては、このようなインモールドコーティング法を用いた圧縮成形法が好ましく、他に、射出成形法やトランスファー成形法等を好適に用いることができる。
【００２９】
なお、被覆材組成物の塗料３の調製には、液体、静電粉体塗料などを好適に使用することができる。
【００３０】
【実施例】
以下、本発明を実施例に基づき説明する。
成形体組成物１および２並びに被覆材組成物を下記の配合処方に従い夫々調製した。
【００３１】
成形体組成物１：
天然黒鉛      ８０重量％        （平均粒子Ｄ５０＝５０μｍ）
ＳｉＯ２      １０重量％        （平均粒子Ｄ５０＝１．５μｍ）
エポキシ樹脂    ８重量％
（（株）旭化成エポキシ製、商品名：ＡＥＲ６０１７）
硬化剤          ２重量％
（味の素ファインテクノ（株）製、商品名：ＰＮ−２３）
【００３２】
成形体組成物２：
ＢＮ          ８０重量％        （平均粒子Ｄ５０＝１８μｍ）
ＳｉＯ２      １０重量％        （平均粒子Ｄ５０＝１．５μｍ）
エポキシ樹脂    ８重量％
（（株）旭化成エポキシ製、商品名：ＡＥＲ６０１７）
硬化剤          ２重量％
（味の素ファインテクノ（株）製、商品名：ＰＮ−２３）
【００３３】
被覆材組成物：
Ａｌ２Ｏ３    ８０重量％        （平均粒子Ｄ５０＝１０μｍ）
ＳｉＯ２      １０重量％        （平均粒子Ｄ５０＝１．５μｍ）
エポキシ樹脂    ８重量％
（（株）旭化成エポキシ製、商品名：ＡＥＲ６０１７）
硬化剤          ２重量％
（味の素ファインテクノ（株）製、商品名：ＰＮ−２３）
【００３４】
比較例１
成形体組成物１の単体を金型に投入し、温度１７０℃、加圧力５トンの条件下で５分間プレス成形し、供試成形体Ａを得た。
【００３５】
比較例２
成形体組成物１の代わりに成形体組成物２の単体を用いた以外は比較例１と同様にして供試成形体Ｂを得た。
【００３６】
実施例１
インモールドコーティング法により、被覆材組成物を静電粉体塗料の形態にて金型内表面に厚さ１００μｍでコートした後、成形体組成物１を金型に投入し、温度１７０℃、加圧力１０トンの条件下で５分間プレス成形し、供試成形体Ｃを得た。
【００３７】
実施例２
被覆材組成物を溶剤（メチルエチルケトン）により固形分１５％に薄め、比較例１で得られた供試成形体Ａの表面に膜厚１００μｍでスプレー塗布して、供試成形体Ｄを得た。
【００３８】
供試成形体Ａ〜Ｄに対し、熱伝導率、線膨張係数、塗膜密着性および電気伝導性を評価した。熱伝導率はＪＩＳ  Ｒ  １６１１に、線膨張係数はＪＩＳ  Ｋ  ７１９７（温度２３〜３００℃）に、塗膜密着性はＪＩＳ  Ｋ  ５４００に、電気伝導性はＪＩＳ  Ｋ  ７１９４に、夫々準拠して測定した。得られた結果を下記の表１に併記する。
【００３９】
【表１】
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【００４０】
表１から分かるように、比較例１では絶縁性が得られていない。また、比較例２では熱伝導率が低く、高熱伝導部材とはなり得ない。これに対し、実施例１ではすべてにおいて満足できる結果が得られている。また、実施例２は、表面性に劣るものの、高熱伝導部材としての使用には耐え得るものである。
【００４１】
【発明の効果】
以上説明してきたように、本発明の高熱伝導部材は、クリーンかつ安価で、成形性および絶縁性に優れた効果を奏する。また、本発明の製造方法は、高熱伝導部材に対し、優れた表面性および表面強度を付与することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の製造方法の一好適例を模式的に示す工程図である。
【符号の説明】
１  上金型
２  下金型
３  被覆材組成物
４  成形体組成物
【図１】
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