(57)【要約】【課題】高濃度の二次廃棄物発生量を低減することができる、金属元素を含む廃液の処理方法を提供する。塩類濃度の少ないアクチノイド酸化物として回収し得る、処理後における金属元素の回収方法を提供する。【解決手段】金属元素を含む廃液の処理方法は、濃度が１ｇ／ｌ以上の金属元素と、濃度が１Ｎ以上の硝酸をそれぞれ含む廃液に凝集沈澱物が生成しないようにＮＨ３又はＮａＯＨを含むアルカリ水溶液を添加して混合することにより、廃液をｐＨが２〜３．５の範囲に中和する工程１１と、カラム内部にＮＨ３型不溶性タンニンを充填する工程１２と、ＮＨ３型不溶性タンニンを充填したカラムに中和した廃液を通液させて金属元素を吸着させる工程１３とを含む。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
濃度が１ｇ／ｌ以上の金属元素と、濃度が１規定以上の硝酸をそれぞれ含む廃液に凝集沈澱物が生成しないようにアンモニア又は水酸化ナトリウムを含むアルカリ水溶液を添加して混合することにより、前記廃液をｐＨが２〜３．５の範囲に中和する工程（１１）と、
カラム内部にアンモニア型不溶性タンニンを充填する工程（１２）と、
前記タンニンを充填したカラムに前記中和した廃液を通液させて金属元素を吸着させる工程（１３）と
を含む金属元素を含む廃液の処理方法。
【請求項２】
アンモニア型不溶性タンニンは、縮合型タンニン粉末をアンモニア水で溶解した溶解液にホルムアルデヒド水溶液を混合してゲル状組成物を生成し、前記生成したゲル状組成物を室温下で熟成、又は加熱することにより安定化して得られたタンニンである請求項１記載の処理方法。
【請求項３】
金属元素がウラン、プルトニウム、アメリシウム及びキューリウムからなる群より選ばれた１種又は２種以上を含む請求項１記載の処理方法。
【請求項４】
請求項１ないし３いずれか１項に記載の処理方法によりカラム内部で金属元素を吸着させたアンモニア型不溶性タンニンに純水又は希硝酸水を通液させて前記タンニンに付着している塩類を除去する工程（１４）と、
前記カラムに１００℃以下の乾燥空気を通過させて前記タンニンを乾燥させる工程（１６）と、
前記乾燥したタンニンをカラム内部より取出す工程（１７）と、
前記タンニンを３５０℃以下に保持した焼却炉内に投入する工程（１８）と、
前記焼却炉内の温度を２０℃／ｍｉｎ以下の昇温速度でタンニンの炭化温度にまで昇温する工程（１９）と、
前記焼却炉内の温度をタンニンが炭化する温度範囲内に維持して炭化物と金属元素酸化物をそれぞれ形成する工程（２１）と、
前記焼却炉内の温度を炭化温度を越える温度にまで昇温して前記炭化物を完全燃焼させる工程（２２）と
を含む金属元素の回収方法。
【請求項５】
純水又は希硝酸水の通液量がカラム内部に充填したアンモニア型不溶性タンニンに対して等倍以上であり、前記希硝酸水を通液するとき、前記希硝酸水のｐＨが４〜６の範囲である請求項４記載の回収方法。
【請求項６】
アンモニア型不溶性タンニンの炭化温度範囲が３９０℃〜６００℃である請求項４記載の回収方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、濃度が１ｇ／ｌ以上のウラン、プルトニウム、超ウラン元素等のアクチノイド元素を金属元素として含む廃液を不溶性タンニンを用いて処理する方法に関し、更に詳しくは、この処理方法により不溶性タンニンに吸着した金属元素を酸化物として回収する方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
混合酸化物燃料（ＭＯＸ：Ｍｉｘｅｄ−Ｏｘｉｄｅ  Ｆｕｅｌ）のペレットを製造した機器を除染したときに発生する廃液や、ＭＯＸペレットを分析したとき等に発生する廃液は、核燃料の粉体を溶解するために高濃度の硝酸性溶液により処理されている。その際に発生する廃液は比較的硝酸濃度が高く、かつアクチノイド元素濃度も高い廃液である。これらの廃液については、従来は、一旦中和処理を行い、凝集沈澱物を生成させた後、ろ過処理を行って、廃液中のアクチノイド金属元素の濃度を数ｐｐｍまで低減して、その後、特殊な吸着剤やイオン交換樹脂等で吸着処理することができる。
このような特殊な吸着剤として、アルカリ水溶液に縮合型タンニン粉末を溶解し、この溶液にアルデヒド水溶液を混合してゲル状組成物を生成し、このゲル状組成物を室温下で熟成、又は加熱して安定化する金属元素吸着剤の製造方法が開示されている（例えば、特許文献１参照。）。上記製造方法により得られる金属元素吸着剤である不溶性タンニンには、その製造方法により次の３種類が得られる。第一の不溶性タンニンは、縮合型タンニン粉末をＮａＯＨで溶解し、この溶液にホルムアルデヒド水溶液を混合してゲル状組成物を生成し、このゲル状組成物を室温下で熟成、又は加熱することにより安定化して作られる、吸着基の末端構造が−ＯＮａとなる不溶性タンニン（以下、「末端Ｎａ型不溶性タンニン」という。）である。第二の不溶性タンニンは、この末端Ｎａ型不溶性タンニンを硝酸等の鉱酸に浸漬することにより、吸着基の末端構造のＮａをＨに置換して作られる不溶性タンニン（以下、「末端Ｈ型不溶性タンニン」という。）である。第三の不溶性タンニンは、縮合型タンニン粉末をＮＨ３水で溶解し、この溶液にホルムアルデヒド水溶液を混合してゲル状組成物を生成し、このゲル状組成物を室温下で熟成、又は加熱することにより安定化して作られる不溶性タンニン（以下、「ＮＨ３型不溶性タンニン」という。）である。
【０００３】
これら３種類の不溶性タンニンはアクチノイド元素等の吸着特性がそれぞれ高いが、その種類によって吸着後のｐＨ特性が異なる。
末端Ｎａ型不溶性タンニンは、イオン交換基がナトリウムイオンであるため、低ｐＨ溶液と接した場合、溶液中のイオンとの交換が十分行われる段階ではｐＨが７を越える弱アルカリとなり、高濃度アクチノイド溶液と接した場合、初期段階でカラム内に沈澱物が生成することが考えられ、直接カラムで高濃度アクチノイド含有廃液を吸着処理するのには適していない。
末端Ｈ型不溶性タンニンは、イオン交換基がプロトンであるため、低ｐＨ溶液と接した場合には、吸着後ｐＨが３前後で平衡となる。このｐＨ領域は溶離する領域であるため、高い吸着効果が得られない。
ＮＨ３型不溶性タンニンは交換基として、プロトンとアンモニウム基の両方を有しているが、低ｐＨ溶液と接した場合、交換基が十分ある段階では吸着平衡後はｐＨが５〜６前後で安定し、交換基が欠乏した場合には、末端Ｈ型と同様にｐＨが３で安定するようになる。
このように不溶性タンニンは、アクチノイド元素に対する吸着容量は比較的大きいが、ｐＨが３以上の弱酸性領域が吸着できるｐＨ領域として好ましく、ｐＨが低い領域では溶離現象が発生してしまうので、直接低ｐＨの廃液を接触させて吸着処理したとしても、必ずしも大きい吸着容量は得られないため、効率的とはいえなかった。
【０００４】
そのため現状では、廃液をその他の廃液と混合した後、ＮａＯＨ等を用いて中和沈澱処理を行って凝集沈澱物を生成させてからフィルター等で生成した沈澱物を除去している。沈澱物を除去してｐｐｍオーダー以下の金属濃度となったろ過後の廃液は、更に凝集剤を用いた塩化物凝集沈澱法やイオン交換樹脂や前述した不溶性タンニン等を用いた吸着処理法によって処理されて排出基準値以下まで低減している。
【０００５】
【特許文献１】
特開平５−６６２９１号公報
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、中和沈澱処理により発生する凝集沈澱物は、塩類濃度が高いため、再利用できずに高レベルの保管廃棄物となっていた。また、生成される化合物自体の粘性が高いことから、回収する際にろ過器のフィルター入口や配管等で閉塞し易いため作業性が低く、また回収に時間がかかる場合が多いため、作業中の被爆が問題となっていた。
【０００７】
一方、沈澱物を生成させずに回収するためには、吸着剤等にアクチノイド元素を一旦、吸着させて固形物のままで回収する方法が考えられる。しかし一般的な吸着剤の吸着容量では吸着剤当たりの回収量は少なく、また吸着処理した後に、再度溶離してから蒸発乾固等を行うのでは効率が悪いという問題があった。
【０００８】
本発明の目的は、高濃度の二次廃棄物発生量を低減することができる、金属元素を含む廃液の処理方法を提供することにある。
本発明の別の目的は、塩類濃度の少ないアクチノイド酸化物として回収し得る、処理後における金属元素の回収方法を提供することにある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
請求項１に係る発明は、図１に示すように、濃度が１ｇ／ｌ以上の金属元素と、濃度が１規定以上の硝酸をそれぞれ含む廃液に凝集沈澱物が生成しないようにＮＨ３又はＮａＯＨを含むアルカリ水溶液を添加して混合することにより、廃液をｐＨが２〜３．５の範囲に中和する工程１１と、カラム内部にＮＨ３型不溶性タンニンを充填する工程１２と、タンニンを充填したカラムに中和した廃液を通液させて金属元素を吸着させる工程１３とを含む金属元素を含む廃液の処理方法である。
請求項１に係る発明では、工程１１〜工程１３を経ることにより、アクチノイド元素の凝集沈澱物を生成することなく、カラムを通過して得られたろ液のアクチノイド元素濃度を大幅に低減することができる。
【００１０】
請求項２に係る発明は、請求項１に係る発明であって、ＮＨ３型不溶性タンニンは、縮合型タンニン粉末をＮＨ３水で溶解した溶解液にホルムアルデヒド水溶液を混合してゲル状組成物を生成し、生成したゲル状組成物を室温下で熟成、又は加熱することにより安定化して得られたタンニンである処理方法である。
請求項３に係る発明は、請求項１に係る発明であって、金属元素がウラン、プルトニウム、アメリシウム及びキューリウムからなる群より選ばれた１種又は２種以上を含む処理方法である。
【００１１】
請求項４に係る発明は、図２に示すように、請求項１ないし３いずれか１項に記載の処理方法によりカラム内部で金属元素を吸着させたＮＨ３型不溶性タンニンに純水又は希硝酸水を通液させてタンニンに付着している塩類を除去する工程１４と、カラムに１００℃以下の乾燥空気を通過させてタンニンを乾燥させる工程１６と、乾燥したタンニンをカラム内部より取出す工程１７と、タンニンを３５０℃以下に保持した焼却炉内に投入する工程１８と、焼却炉内の温度を２０℃／ｍｉｎ以下の昇温速度でタンニンの炭化温度にまで昇温する工程１９と、焼却炉内の温度をタンニンが炭化する温度範囲内に維持して炭化物と金属元素酸化物をそれぞれ形成する工程２１と、焼却炉内の温度を炭化温度を越える温度にまで昇温して炭化物を完全燃焼させる工程２２とを含む金属元素の回収方法である。請求項４に係る発明では、工程１４〜工程２２を経ることにより、前述した工程１１〜１３でタンニンへ吸着させたアクチノイド元素を塩類濃度の少ないアクチノイド酸化物として回収することができる。
【００１２】
請求項５に係る発明は、請求項４に係る発明であって、純水又は希硝酸水の通液量がカラム内部に充填したＮＨ３型不溶性タンニンに対して等倍以上であり、希硝酸水を通液するとき、希硝酸水のｐＨが４〜６の範囲である回収方法である。
カラム内部に充填したＮＨ３型不溶性タンニンに対して等倍以上、好ましくは３倍程度の純水を用いて洗浄を行うことにより、付着している塩類を取除く。また、ＮａＯＨで中和処理を行った場合においては、ナトリウム元素が吸着平衡条件からイオン交換して吸着されているため、ｐＨを４〜６程度に調整した希硝酸水を等倍以上用いて洗浄することにより、キレート結合により吸着しているアクチノイド元素は溶離することなく、イオン交換反応で吸着しているナトリウム元素のみを溶離してアルカリ金属元素を取除くことができる。
【００１３】
請求項６に係る発明は、請求項４に係る発明であって、ＮＨ３型不溶性タンニンの炭化温度範囲が３９０℃〜６００℃である回収方法である。
【００１４】
【発明の実施の形態】
本発明の処理対象となる廃液は、濃度が１ｇ／ｌ以上の金属元素と、濃度が１規定（Ｎ）以上の硝酸をそれぞれ含む廃液である。金属元素の好ましい濃度は１〜２０ｇ／ｌであり、硝酸の好ましい濃度は１〜７Ｎである。この金属元素としては、ウラン、プルトニウム、アメリシウム及びキューリウムからなる群より選ばれた１種又は２種以上のアクチノイド元素が例示される。ウラン等を含む廃液としては、主に核燃料の精錬施設、加工施設等や研究施設で発生するプロセスの放射性廃液が挙げられる。アメリシウムやキューリウム等の超ウラン元素を含む廃液としては、核燃料再処理時のピュレックス法によりウランとプルトニウムを溶媒抽出した後の強酸性の放射性廃液が挙げられる。
【００１５】
本発明の金属元素を含む廃液の処理方法では、図１に示すように、先ず濃度が１ｇ／ｌ以上の金属元素と、濃度が１Ｎ以上の硝酸をそれぞれ含む廃液に凝集沈澱物が生成しないようにＮＨ３又はＮａＯＨを含むアルカリ水溶液を添加して混合することにより、廃液をｐＨが２〜３．５の範囲に中和する（工程１１）。廃液にＮＨ３又はＮａＯＨを含むアルカリ水溶液を添加する中和処理を施して、廃液を凝集沈澱物が生成しないｐＨが２〜３．５の範囲内に制御する。廃液のｐＨを上記範囲内とすることで、凝集沈澱物が生成することなく、後に続く工程において金属元素が溶離することなくＮＨ３型不溶性タンニンに吸着させることができる。廃液のｐＨが２未満になると、後に続くＮＨ３型不溶性タンニンに金属元素を吸着させる工程で、タンニンに吸着した金属元素が溶離するため、十分な吸着容量が得られない。廃液のｐＨが３．５を越えると、廃液中の金属元素が凝集して沈澱物を生じる。中和処理に好ましいｐＨは、２．８〜３．５である。
【００１６】
次いで、カラム内部にＮＨ３型不溶性タンニンを充填する（工程１２）。
ＮＨ３型不溶性タンニンは、縮合型タンニン粉末をＮＨ３水で溶解した溶解液にホルムアルデヒド水溶液を混合してゲル状組成物を生成し、生成したゲル状組成物を室温下で熟成、又は加熱することにより安定化して得られる。ここで用いる縮合型タンニンは、酸でアントシアニジン系色素を作るプロアントシアニジンをいい、柿渋を含まない。例示すれば、ケブラコタンニン、ワットルタンニン、マングローブタンニン、スプルースタンニン、ガンビールタンニン、アカカテキン、カシワ樹皮タンニン等が挙げられる。
【００１７】
このＮＨ３型不溶性タンニンの製造方法は次の通りである。
先ず、縮合型タンニン粉末をＮＨ３水に溶解する。タンニン粉末の混合割合はＮＨ３水に対してはタンニン粉末を１〜４０重量％の範囲で混合することが好ましい。１重量％未満ではタンニン粉末がゲル化し難く、４０重量％を越えると粘性が高くなり取扱い難くなる。
次いで、この溶液に吸着剤の機械的強度を高めるホルムアルデヒド水溶液を混合する。例えば３７重量％ホルムアルデヒド水溶液の場合、タンニンが溶解した水溶液５０ｍｌに対して少なくとも１．３９ｍｌを添加混合する。この混合液を室温下で熟成するか又は加熱して安定化したゲル状組成物を生成させることにより、所望のＮＨ３型不溶性タンニンが得られる。加熱温度が高ければ、加熱時間を短縮できる。具体的にはこのゲル状組成物を室温〜２００℃の温度で５〜７２時間加熱処理を施す。７０〜９０℃で８〜１２時間加熱処理を施すことがより好ましい。２００℃を越えると組成物の構造が部分的に分解するため好ましくない。
ここでゲル状組成物の安定化とはゲル状組成物を水、酸又はアルカリのいずれに対しても不溶にすることをいい、安定化したゲル状組成物とは水、酸又はアルカリのいずれに対しても不溶な組成物をいう。
【００１８】
このようにして得られた不溶性タンニンは好ましくは０．５ｍｍ〜１．２ｍｍの粒径を有するものが選ばれる。
【００１９】
次に、ＮＨ３型不溶性タンニンを充填したカラムに中和した廃液を通液させて金属元素を吸着させる（工程１３）。
このように工程１１〜工程１３を経ることにより、アクチノイド元素の凝集沈澱物を生成することなく、カラムを通過して得られたろ液のアクチノイド元素濃度を大幅に低減することができる。
【００２０】
次に、前述した金属元素を含む廃液を処理した後における金属元素の回収方法を説明する。
先ず図２に示すように、前述した本発明の処理方法によりカラム内部で金属元素を吸着させたＮＨ３型不溶性タンニンに純水又は希硝酸水を通液させてＮＨ３型不溶性タンニンに付着している塩類を除去する（工程１４）。純水又は希硝酸水をカラム内に通液することでタンニンに付着している塩類を溶解して除去する。純水又は希硝酸水の通液量はカラム内部に充填したＮＨ３型不溶性タンニンに対して等倍以上の量を使用する。純水を用いる場合にはＮＨ３型不溶性タンニン量の３倍以上の量で通液することが好ましい。
【００２１】
次いで、カラムに１００℃以下の乾燥空気を通過させてタンニンを乾燥させる（工程１６）。タンニンに付着した水分を乾燥させるため、１００℃以下の乾燥空気を通過させる。この乾燥によりカラムから流動性のよい状態でタンニンを抜き出すことができる。
次に、乾燥したタンニンをカラム内部より取出し（工程１７）、タンニンを３５０℃以下に保持した焼却炉内に投入する（工程１８）。焼却炉を３５０℃以下に保持することにより、タンニンが熱分解してメタンガス等の可燃性ガスが発生することは殆どない。発生したとしてもメタンガスの濃度を０．１ｐｐｍ程度以下の微量に抑えることができる。投入時の焼却炉の温度が３５０℃を越えているとタンニンが急激に熱分解してしまい、メタンガス発生量が増大する。このメタンガス濃度は加熱温度の上昇につれて比例的に増大する傾向にあるため、好ましくない。
【００２２】
次に、焼却炉内にタンニンを投入した後、炉内の温度を２０℃／ｍｉｎ以下の昇温速度でタンニンの炭化温度にまで昇温する（工程１９）。ＮＨ３型不溶性タンニンの炭化温度範囲は３９０℃〜６００℃であり、この炭化温度の下限値まで上記昇温速度で昇温を行う。昇温速度は２０℃／ｍｉｎ以下、好ましくは１５℃／ｍｉｎ以下に設定する。昇温速度が２０℃／ｍｉｎを越えると、急激な加熱によってタンニンが急激な熱分解を起こしメタンガス等の可燃性ガスを大量に発生してしまう不具合を生じる。この昇温と同時に、タンニンを完全燃焼するために必要な空気を炉内に供給する。
次に、焼却炉内の温度をタンニンが炭化する温度範囲内に維持して炭化物と金属元素酸化物をそれぞれ形成する（工程２１）。タンニンの炭化温度である３９０℃〜６００℃の範囲内に温度を維持してタンニンを炭化させるとともに、吸着している金属元素を金属元素酸化物にする。温度は一定温度に保持しても、３９０℃〜６００℃の範囲内で温度変化させても良い。上記炭化温度範囲内に温度を維持する時間は２〜３時間が好ましい。
【００２３】
更に、焼却炉内の温度を炭化温度を越える温度にまで昇温して炭化物を完全燃焼させる（工程２２）。タンニンの炭化が完全に終了した段階で、炭化温度の上限である６００℃を越える温度にまで昇温して、炭化したタンニンを完全燃焼させる。タンニンは完全に炭化しているので昇温速度が２０℃／ｍｉｎを越えるような急激な加熱を施しても可燃性ガスが発生することがない。この工程を施すことにより、タンニンは完全に焼却、分解され、タンニンに吸着していた金属元素が酸化物として残存する。
最後に、残存した金属元素酸化物を回収する（工程２３）。回収した金属元素酸化物は前述した工程１４において塩類を除去しているため、塩類濃度が極めて少なく、再処理プロセス等へリサイクルすることができる。
【００２４】
【実施例】
次に本発明の実施例を比較例とともに詳しく説明する。
＜実施例１＞
先ず、プルトニウムの代替元素としてセリウム元素を用い、硝酸濃度が７Ｎ、ウラン濃度が１４ｇ／ｌ程度、セリウム濃度が７ｇ／ｌ程度それぞれ含有する模擬溶液を用意した。また、中和剤としてＮＨ３水を用意した。次いで、この模擬溶液にＮＨ３水を添加して凝集沈澱物が生成しないｐＨ＝３．５まで中和した。この中和処理により、模擬溶液の濃度は半減し、ウラン濃度は約７ｇ／ｌ、セリウム濃度は約３ｇ／ｌ〜４ｇ／ｌ程度となった。
次に、細長いカラムと、ＮＨ３型不溶性タンニンをそれぞれ用意し、この細長いカラムにＮＨ３型不溶性タンニンを径に対する高さの比（Ｌ／Ｄ）が１３．９に相当する３０ｍｌ充填した。ＮＨ３型不溶性タンニンを充填したカラムに中和した模擬溶液６４ｍｌを通液してカラム内のＮＨ３型不溶性タンニンにウラン及びセリウムを吸着させた。最後にカラムに通液して得られたろ液のウラン濃度及びセリウム濃度を測定した。
【００２５】
＜実施例２＞
中和剤としてＮａＯＨ水溶液を用い、模擬溶液にＮａＯＨ水溶液を添加してｐＨ＝３．０まで中和した以外は、実施例１と同様にして処理を行った。
＜実施例３＞
やや太めのカラムを用意し、このカラムにＮＨ３型不溶性タンニンをＬ／Ｄが２．４に相当する３０ｍｌ充填した以外は実施例１と同様にして処理を行った。
＜実施例４＞
中和剤としてＮａＯＨ水溶液を用い、模擬溶液にＮａＯＨ水溶液を添加してｐＨ＝３．０に中和し、やや太めのカラムを用意し、このカラムにＮＨ３型不溶性タンニンをＬ／Ｄが２．４に相当する３０ｍｌ充填した以外は、実施例３と同様にして処理を行った。
【００２６】
＜比較例１＞
実施例１と同様に模擬溶液にＮＨ３水を添加してｐＨ＝４．０まで中和したところ、ｐＨ＝３．６を越えると徐々に凝集沈澱が発生してしまい、処理ができなくなってしまった。
＜比較例２＞
実施例２と同様に模擬溶液にＮａＯＨ水溶液を添加してｐＨ＝４．０まで中和したところ、ｐＨ＝３．２を越えると徐々に凝集沈澱が発生してしまい、処理ができなくなってしまった。
【００２７】
＜比較試験及び評価＞
実施例１〜４及び比較例１及び２の吸着処理前後の模擬溶液の各金属元素濃度とｐＨ、ＮＨ３型不溶性タンニン１ｍｌ当たりの各金属元素ごとの吸着容量を次の表１にそれぞれ示す。
【００２８】
【表１】
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【００２９】
実施例１〜４の条件においては、カラムに模擬溶液を通液しても、沈澱物が生成してカラムを詰まらせることはなかった。これはいずれの模擬溶液についても本発明のｐＨ範囲であるｐＨ２〜３．５の範囲に中和したためであると考えられる。
表１より明らかなように、実施例１〜４では、いずれも場合も吸着容量当たり１０ｍｇＭ／ｍｌ以上の高い吸着性能を示しており、アクチノイド元素の凝集沈澱物を生成することなく、濃度を大幅に低減することができることが裏付けられた。
【００３０】
なお、実施例１〜４の吸着処理後の模擬溶液を再度新たなＮＨ３型不溶性タンニンをＬ／Ｄ比が１３．９となる細いカラムへ３０ｍｌ充填して、同じように通液して処理すると、再処理後のろ液に含まれる金属元素濃度はいずれも検出下限値以下を示し、ろ液のｐＨも５．６前後と安定した数値が得られた。
【００３１】
【発明の効果】
以上述べたように、本発明の金属元素を含む廃液の処理方法は、濃度が１ｇ／ｌ以上の金属元素と、濃度が１Ｎ以上の硝酸をそれぞれ含む廃液に凝集沈澱物が生成しないようにＮＨ３又はＮａＯＨを含むアルカリ水溶液を添加して混合することにより、廃液をｐＨが２〜３．５の範囲に中和する工程と、カラム内部にＮＨ３型不溶性タンニンを充填する工程と、ＮＨ３型不溶性タンニンを充填したカラムに中和した廃液を通液させて金属元素を吸着させる工程とを含む。上記各工程を経ることにより、アクチノイド元素の凝集沈澱物を生成することなく、カラムを通過して得られたろ液のアクチノイド元素濃度を大幅に低減することができる。従って、高濃度の二次廃棄物発生量を低減することができる。
【００３２】
また、上記処理方法を終えた後に施す金属元素の回収方法は、カラム内部で金属元素を吸着させたＮＨ３型不溶性タンニンに純水又は希硝酸水を通液させてタンニンに付着している塩類を除去する工程と、カラムに１００℃以下の乾燥空気を通過させてタンニンを乾燥させる工程と、乾燥したタンニンをカラム内部より取出す工程と、タンニンを３５０℃以下に保持した焼却炉内に投入する工程と、焼却炉内の温度を２０℃／ｍｉｎ以下の昇温速度でタンニンの炭化温度にまで昇温する工程と、焼却炉内の温度をタンニンが炭化する温度範囲内に維持して炭化物と金属元素酸化物をそれぞれ形成する工程と、焼却炉内の温度を炭化温度を越える温度にまで昇温して炭化物を完全燃焼させる工程とを含む。上記各工程を経ることにより、前述した本発明の処理方法でタンニンへ吸着させたアクチノイド元素を塩類濃度の少ないアクチノイド酸化物として回収することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の金属元素を含む廃液の処理工程を示す図。
【図２】本発明の金属元素の回収工程を示す図。
【図１】
2004257866.tif 000004
【図２】
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