(57)【要約】【課題】長期間にわたって安定して使用可能なセラミックス製濾過エレメントを備えたフラーレン含有すす状物質の回収装置及びその回収方法を提供する。【解決手段】フラーレン製造装置１１より排出される高温の排ガスからフラーレン含有すす状物質を一面側に付着させて捕集し排ガスを他面側に透過させる有底筒状のセラミックス製濾過エレメント１２を複数備えた回収装置本体１３と、各セラミックス製濾過エレメント１２の他面側から一面側に温度調節された逆洗用ガスを流通させる加熱ガス供給手段３１と、回収装置本体１３の下部に設けられ捕集したフラーレン含有すす状物質を貯留する粉体貯留槽１４とを有する回収装置１０を使用するに際し、逆洗用ガスの温度と回収装置本体１３内に流入する排ガスの温度との差を２００℃以内とする。【選択図】　　　　図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
フラーレン製造装置より排出される高温の排ガスからフラーレン含有すす状物質を捕集して回収する回収装置において、
前記フラーレン含有すす状物質を一面側に付着させて捕集し前記排ガスを他面側に透過させる有底筒状のセラミックス製濾過エレメントを複数備えた回収装置本体と、
前記各セラミックス製濾過エレメントの他面側から一面側に温度調節された逆洗用ガスを流通させる加熱ガス供給手段と、
前記回収装置本体の下部に設けられ捕集した前記フラーレン含有すす状物質を貯留する粉体貯留槽とを有することを特徴とするフラーレン含有すす状物質の回収装置。
【請求項２】
請求項１記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置において、前記セラミックス製濾過エレメントの濾過流量能力が０．２ｍ３　／ｍ２　／分以上であることを特徴とするフラーレン含有すす状物質の回収装置。
【請求項３】
請求項２記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置において、前記セラミックス製濾過エレメントの濾過流量能力が８ｍ３　／ｍ２　／分以下であることを特徴とするフラーレン含有すす状物質の回収装置。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか１項に記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置において、前記セラミックス製濾過エレメントの気孔率は２０〜４５％であることを特徴とするフラーレン含有すす状物質の回収装置。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか１項に記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置において、前記回収装置本体には温度調節手段が設けられ、該回収装置本体の表面温度を２０〜５００℃に調整することを特徴とするフラーレン含有すす状物質の回収装置。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか１項に記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置において、前記粉体貯留槽には前記フラーレン含有すす状物質の貯留量を検知する粉面計と、該粉面計の検知信号により前記フラーレン含有すす状物質を前記粉体貯留槽から排出する排出手段が設けられていることを特徴とするフラーレン含有すす状物質の回収装置。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか１項に記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置において、前記逆洗用ガスは非酸化性ガスであることを特徴とするフラーレン含有すす状物質の回収装置。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか１項に記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置において、前記回収装置本体の内部には隔壁が設けられ、複数の前記セラミックス製濾過エレメントが複数の濾過エレメント群に分割されていることを特徴とするフラーレン含有すす状物質の回収装置。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか１項に記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置において、前記排ガスを前記セラミックス製濾過エレメントの外表面側から内表面側に向けて透過させる排ガス透過手段が設けられていることを特徴とするフラーレン含有すす状物質の回収装置。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれか１項に記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置において、前記セラミックス製濾過エレメントは、前記フラーレン含有すす状物質が付着する側のセラミックス組織は密となって、濾過された前記排ガスが排出される側のセラミックス組織は疎となっていることを特徴とするフラーレン含有すす状物質の回収装置。
【請求項１１】
炭素含有化合物を酸素含有ガスで燃焼させてフラーレンを製造するフラーレン製造装置から送出される燃焼ガスからフラーレン含有すす状物質を捕集する装置であって、前記燃焼ガスから前記フラーレン含有すす状物質を濾過して捕集する濾過エレメントを有し、しかも、前記濾過エレメントはセラミックス製濾過エレメントから形成されていることを特徴とするフラーレン含有すす状物質の回収装置。
【請求項１２】
請求項１〜１０のいずれか１項に記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置を用い、前記フラーレン含有すす状物質を前記各セラミックス製濾過エレメントの一面側に付着させて捕集し、前記回収装置本体内に流入する前記排ガスの温度との差を２００℃以内に調整した前記逆洗用ガスを前記各セラミックス製濾過エレメントの他面側から一面側に流通させて、前記各セラミックス製濾過エレメントに付着しているフラーレン含有すす状物質を回収することを特徴とするフラーレン含有すす状物質の回収方法。
【請求項１３】
フラーレン製造装置より排出される４００〜８００℃の高温の排ガスから、セラミックス製濾過エレメントを介してフラーレン含有すす状物質を分離し、次いで、前記セラミックス製濾過エレメントに付着したフラーレン含有すす状物質は逆洗によって除去するフラーレン含有すす状物質の回収方法であって、前記逆洗に非酸化性で、しかも、前記排ガスの温度との差を２００℃以内に調整した逆洗用ガスを使用することを特徴とするフラーレン含有すす状物質の回収方法。
【請求項１４】
請求項１３記載のフラーレン含有すす状物質の回収方法において、前記セラミックス製濾過エレメントは複数の群に分割され、一つの濾過エレメント群で逆洗作業を行うときには、残りの濾過エレメント群の全部又は一部で前記フラーレン含有すす状物質の捕集を行っていることを特徴とするフラーレン含有すす状物質の回収方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、フラーレン製造装置より排出される高温の排ガスからフラーレン含有すす状物質を回収（捕集）する回収装置及びその回収方法に関する。なお、ここでフラーレンとは、Ｃ６０、Ｃ７０の他に、例えばＣ７６、Ｃ７８、Ｃ８２、Ｃ８４、Ｃ９０、Ｃ９６等の高次フラーレンも含まれる。
【０００２】
【従来の技術】
特許文献１に記載のように、フラーレンは、ダイヤモンド、黒鉛に次ぐ第三の炭素同素体の総称であり、Ｃ６０、Ｃ７０等に代表されるように５員環と６員環のネットワークを有する閉じた中空殻状の炭素分子である。フラーレンの存在が最終的に確認されたのは比較的最近の１９９０年のことであり、比較的新しい炭素材料であるが、その特殊な分子構造ゆえに特異的な物理的性質を示すことが認められ、例えば、超硬材料への応用、医薬品への応用、超伝導材料への応用、半導体製造への応用等の広範囲な分野に渡り、革新的な用途開発が急速に展開されつつある。特に、フラーレンの中でもＣ６０及びＣ７０は比較的合成が容易であり、それゆえ今後の需要も爆発的に高まることが予想されている。
【０００３】
フラーレンの製造方法としては、例えば、レーザ蒸着法、抵抗加熱法、アーク放電法、高周波誘導加熱法、燃焼法（例えば、特許文献２参照）、ナフタレン熱分解法等が提案されている。そして、いずれの方法においても、フラーレンはすす状物質中に含まれて生成される。従って、生成したフラーレンを回収するには、先ず、フラーレン含有すす状物質を回収することが必要となる。
特に、フラーレンを製造する上で最も安価で、効率的な製造方法の一つとして考えられている燃焼法では、フラーレン含有すす状物質は、フラーレン製造炉から排出される高温の排ガス（主成分は一酸化炭素ガスと水蒸気）中に浮遊している。このため、この高温の排ガス中からフラーレン含有すす状物質を分離するには、濾過エレメントが必要となる。
【０００４】
【特許文献１】
特許第２８０２３２４号公報
【特許文献２】
特表平６−５０７８７９号公報
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
濾過エレメントとしては、高温で使用するために、金属やセラミックスが最適と考えられるが、セラミックス製濾過エレメントは、通常比較的高価であり、更に、振動等の機械的衝撃や、温度変動に伴う熱的衝撃に対して破損し易いため極めて信頼性が低く、長期間にわたって安定して使用するという観点からは問題がある。また、セラミックス製濾過エレメントの洗浄や交換等の保守点検を考えても、セラミックス製濾過エレメントが機械的衝撃に弱いという特性を備えているため、洗浄や交換といった保守点検の作業性に劣るという問題を有している。
本発明はかかる事情に鑑みてなされたもので、長期間にわたって安定して使用可能なセラミックス製濾過エレメントを備えたフラーレン含有すす状物質の回収装置及びその回収方法を提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
前記目的に沿う第１の発明に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置は、フラーレン製造装置より排出される高温の排ガス（燃焼ガス）からフラーレン含有すす状物質を捕集して回収する回収装置において、前記フラーレン含有すす状物質を一面側に付着させて捕集し前記排ガスを他面側に透過させる有底筒状のセラミックス製濾過エレメントを複数備えた回収装置本体と、前記各セラミックス製濾過エレメントの他面側から一面側に温度調節された逆洗用ガスを流通させる加熱ガス供給手段と、前記回収装置本体の下部に設けられ捕集した前記フラーレン含有すす状物質を貯留する粉体貯留槽とを有する。
【０００７】
セラミックス製濾過エレメントを使用することにより、フラーレン含有すす状物質の捕集を高温下で長期にわたって安定して行うことができる。ここで、セラミックス製濾過エレメントの材質としては、例えば、アルミナ、シリカ、炭化硅素、コジェライト（２ＭｇＯ・２Ａｌ２　Ｏ３　・５ＳｉＯ２　）、ジルコニア、又はこれらの複合材料等の高温下でも機械的性質の変化が少なく強度のある特性を有するセラミックスを使用することができる。
【０００８】
各セラミックス製濾過エレメントの一面側に形成されるフラーレン含有すす状物質の付着層はセラミックス製濾過エレメントの一面側の表面に密着して形成されるため、容易には剥落しない。このため、排ガスの透過を停止させて他面側から一面側に向けて温度調節された逆洗用ガスを流通させることにより付着層とセラミックス製濾過エレメントとの間に剥離を生じさせて付着層の落下を誘発することができる。この際、逆洗用ガスの温度と回収装置本体内に流入する排ガスの温度（通常は、例えば、４００〜６００℃の範囲にある）との差は２００℃以内とするのがよい。更に、好ましくは１５０℃以内、より好ましくは１００℃以内、もっと好ましくは５０℃以内とするのがよい。逆洗用ガスの温度と回収装置本体内に流入する排ガスの温度との差を小さくすることにより、逆洗時のセラミックス製濾過エレメントの温度変動を小さくすることができ、熱衝撃によるセラミックス製濾過エレメントの破損を防止することができる。
【０００９】
第１の発明に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置において、前記セラミックス製濾過エレメントの濾過流量能力が０．２ｍ３　／ｍ２　／分以上とし、例えば８ｍ３　／ｍ２　／分以下であることが好ましい。
ここで、濾過流量能力が０．２ｍ３　／ｍ２　／分未満の場合には、所定量のガスを流すために広大な濾過面積が必要となり、設備コストがかかるという問題がある。しかしながら、性能面では流速が遅い分フラーレン含有すす状物質の付着エネルギーが小さいため、逆洗時の効果が大きく濾過エレメント内への詰まりが少なく、連続運転が可能となるので、０．２ｍ３　／ｍ２　／分に近い値が好ましい。従って、濾過流量能力が０．２ｍ３　／ｍ２　／分以上６ｍ３　／ｍ２　／分以下とするのが更に好ましい。実際の設備の制限から小型化を図る場合には、濾過流量能力を１〜５ｍ３　／ｍ２　／分としてもよい。
【００１０】
なお、濾過流量能力が８ｍ３　／ｍ２　／分を超える場合には、濾過面積は小さくなるが、流速が速い分だけ付着エネルギーが大きいため、逆洗浄のエネルギーも大きくする必要があり、大きなエネルギー（高い圧力）で逆洗を行っても濾過エレメントの回復が不可能の場合がある。なお、逆洗用ガス流量は、濾過流量より十分に大きいことが好ましい。
【００１１】
第１の発明に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置において、前記セラミックス製濾過エレメントの気孔率は２０〜４５％であることが好ましい。セラミックス製濾過エレメントの気孔率は２０〜４５％、好ましくは３０〜４０％にすることにより、濾材としての強度を確保して、効率的に回収が行える濾過流量能力を維持できる。
【００１２】
なお、セラミックス製濾過エレメントを排ガスの流れに対して上流側（一面側）と下流側（他面側）に分けた場合、フラーレン含有すす状物質が付着する上流側のセラミックス組織は密（例えば、気孔率が２０〜３０％）とし、下流側のセラミックス組織を疎（例えば、気孔率が３０〜４０％）とすることもできる。これによって、目詰まりを少なくして、セラミックスの厚みを増して強度を高めることができる。また、セラミックス製濾過エレメントの内部に強度を増すための金属等からなる繊維、線材や網状物を配置することもできる。
【００１３】
第１の発明に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置において、前記回収装置本体には温度調節手段が設けられ、該回収装置本体の温度を２０〜５００℃（好ましくは２０〜４００℃、更に好ましくは５０〜３００℃）に調整することが好ましい。
フラーレン製造装置から排出される高温の排ガスには水蒸気が含まれている。このため、排ガス温度が低温になるなると水蒸気が凝縮してフラーレン含有すす状物質は湿潤状態となり、取り扱いが困難となる。このため、温度調節手段により回収装置本体の表面温度を２０〜５０℃以上とするのがよい。なお、回収装置本体の（表面）温度を５００℃以下としたのは、経済性を考慮し、更には回収装置本体に著しい熱変形が生じることを防止するためである。なお、回収装置本体の温度を３００℃以上とすると、排ガス中に含まれる未燃原料も液化せず気化状態を保持できる。従って、フラーレンの原料となる炭素含有化合物（例えば、ベンゼン、トルエン）の凝縮温度（液化温度）以上とするのが好ましい。特に、回収装置本体内に配置されているセラミックス製濾過エレメントの温度は、原料の凝縮温度以上で、捕集しようとするフラーレンの固化温度以下にしておくのがよい。
【００１４】
第１の発明に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置において、前記粉体貯留槽には前記フラーレン含有すす状物質の貯留量を検知する粉面計と、該粉面計の検知信号により前記フラーレン含有すす状物質を前記粉体貯留槽から排出する排出手段が設けられていることが好ましい。
粉面計を使用することにより、粉体貯留槽に貯留されたフラーレン含有すす状物質の貯留量を把握することができる。また、粉面計の検知信号を排出手段に入力して排出を行うことにより、フラーレン含有すす状物質の排出を計画的に行い、フラーレンの製造を連続的に行うことができる。
【００１５】
第１の発明に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置において、前記逆洗用ガスは非酸化性ガスであることが好ましい。
排ガス中には一酸化炭素ガスや水素ガスが含まれているため、高温の排ガスと酸素が混合すると一酸化炭素ガスが燃焼する恐れがある。このため、非酸化性ガスを使用して、一酸化炭素ガスの燃焼を防止する。なお、非酸化性ガスとしては、窒素ガス、不活性ガス、炭酸ガスが使用できる。
【００１６】
第１の発明に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置において、前記回収装置本体の内部には隔壁が設けられ、複数の前記セラミックス製濾過エレメントが複数の濾過エレメント群に分割されていることが好ましい。
隔壁を設けてセラミックス製濾過エレメントを複数の濾過エレメント群に分割することにより、フラーレン含有すす状物質の回収作業を濾過エレメント群単位で行い、他の濾過エレメント群に対してはすす状物質の回収（捕集）作業を継続して行うことができる。この場合、一部の濾過エレメント群の使用をその逆洗作業のために止めると、他の濾過エレメント群のガス通過速度は上昇し、すす状物質の付着エネルギーが高くなるので、逆洗浄時のすす状物質の払い落としが悪くなる。そこで、複数の濾過エレメントの分割数を多く（例えば、４分割以上）して、逆洗作業時の他の濾過エレメント群のガス通過速度を十分低くして、フラーレン製造装置に与える影響を小さくすると共に、濾過エレメントの目詰まりを防止するのがよい。
【００１７】
第１の発明に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置において、前記排ガスを前記セラミックス製濾過エレメントの外表面側から内表面側に向けて透過させる排ガス透過手段（排ガス吸引手段）が設けられていることが好ましい。
排ガスを各セラミックス製濾過エレメントの外表面側から内表面側に向けて積極的に透過させることにより、フラーレン含有すす状物質をセラミックス製濾過エレメントの外表面側に付着させることができる。
【００１８】
前記目的に沿う第２の発明に係るフラーレン含有すす状物質の回収方法は、前記した発明に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置を用い、前記フラーレン含有すす状物質を前記各セラミックス製濾過エレメントの一面側に付着させて捕集し、前記回収装置本体内に流入する前記排ガスの温度との差を２００℃以内（より好ましくは１５０℃、更に好ましくは１００℃以内、もっと好ましくは５０℃以内）に調整した前記逆洗用ガスを前記各セラミックス製濾過エレメントの他面側から一面側に流通させて、前記各セラミックス製濾過エレメントに付着しているフラーレン含有すす状物質を回収する。逆洗用ガスの温度と回収装置本体内に流入する排ガスの温度との差を小さくしているので、排ガスの透過を停止させて逆洗用ガスを流通させる際にセラミックス製濾過エレメントに生じる温度変動を小さくできる。その結果、熱衝撃によるセラミックス製濾過エレメントの破損を防止することができる。また、逆洗用ガスの昇温に燃焼排ガス（燃焼ガス）の熱を利用してもよい。
【００１９】
そして、第３の発明に係るフラーレン含有すす状物質の回収方法は、フラーレン製造装置より排出される４００〜８００℃（より好ましくは、４００〜５５０℃）の高温の排ガスから、セラミックス製濾過エレメントを介してフラーレン含有すす状物質を分離し、次いで、前記セラミックス製濾過エレメントに付着したフラーレン含有すす状物質は逆洗によって除去するフラーレン含有すす状物質の回収方法であって、前記逆洗に非酸化性で、しかも、前記排ガスの温度との差を２００℃以内に調整した逆洗用ガスを使用している。
ここで、前記セラミックス製濾過エレメントは複数の群に分割され、一つの濾過エレメント群で逆洗作業を行うときには、残りの濾過エレメント群の全部又は一部で前記フラーレン含有すす状物質の捕集を行うのが好ましい。
【００２０】
【発明の実施の形態】
続いて、添付した図面を参照しつつ、本発明を具体化した実施の形態につき説明し、本発明の理解に供する。
ここに、図１は本発明の一実施の形態に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置の概念構成図である。
図１に示すように、本発明の一実施の形態に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置１０は、フラーレン製造装置１１から排出される高温の排ガス（燃焼ガス）からフラーレン含有すす状物質を付着させて捕集する複数のセラミックス製濾過エレメント１２を備えた回収装置本体１３と、回収装置本体１３の下部に設けられ捕集したフラーレン含有すす状物質を貯留する粉体貯留槽１４とを有している。以下、これらについて詳細に説明する。
【００２１】
フラーレン製造装置１１は、例えば、円筒形状の側壁部１５と、側壁部１５の上部側に接続されたドーム状の炉頂部１６を備えた製造炉１７を有している。側壁部１５と炉頂部１６は、例えばステンレス鋼等の耐熱性を有する材料で構成されており、その内周面側は、例えばアルミナ質の耐火煉瓦やアルミナ質の不定形耐火材等の耐火物でライニングされている。側壁部１５の下端側には、例えば、ステンレス鋼等で形成されたバーナ部１８が備えられ、バーナ部１８には炭素含有化合物を吐出する複数の供給口と、酸素含有ガスを吐出する複数の供給口がそれぞれ設けられている。また、炉頂部１６には、バーナ部１８から供給された炭素含有化合物が酸素含有ガスの下で燃焼した際に生成するフラーレン含有すす状物質が浮遊している排ガスを製造炉１７から外部に排出する排ガス導出管１９が接続されている。なお、排ガス導出管１９の外側には水等の冷媒を使用して排ガスの冷却を行う冷却手段の一例である冷却コイル２０が設けられている。
【００２２】
このような構成とすることにより、炭素含有化合物を燃焼させてフラーレンを含有したすす状物質を生成させると共に、このすす状物質が浮遊している高温の排ガスを製造炉１７から排ガス導出管１９を介して製造炉１７の外部に排出することができる。また、排ガスは排ガス導出管１９内を流通する際に徐々に冷却されて、例えば、製造炉１７から排出された際に５００〜１４００℃の温度であった排ガスは、排ガス導出管１９の出口側では２００〜８００℃（より好ましくは、３５０〜５５０℃）にまで冷却される。
【００２３】
回収装置本体１３は、例えば、ステンレス鋼等で構成されており、側部２１と、端板部２２を備えている。側部２１の下部側には排ガス導出管１９の出口側が接続される排ガス導入孔２３が設けられている。また、側部２１には、流入口ａから熱媒体を流入させて流出口ｂから排出させることにより回収装置本体１３の（表面）温度を調整する温度調節手段の一例である調温ジャケット２４が設けられている。流通させる熱媒体の種類、温度、流量、圧力を調整することにより回収装置本体１３の表面温度を２０〜５００℃（より好ましくは、２０〜４００℃、更に好ましくは５０〜３００℃）に調整できる。
【００２４】
端板部２２には、有底筒状のセラミックス製濾過エレメント１２の基側の開口部側に設けられた接続部材２５を外部に露出し底側のエレメント本体２６側を回収装置本体１３の内側に挿入するように複数のセラミックス製濾過エレメント１２が取付けられている。更に、端板部２２には、回収装置本体１３の内側でエレメント本体２６を複数の濾過エレメント群２７に分割するように複数の隔壁２８が設けられている。なお、隔壁２８は、例えばステンレス鋼等の耐熱鋼で作製することができるが、隔壁２８に適当な温度に保持する熱媒や冷媒を流すジャケット等の冷却手段（又は、保温手段）を設けてもよい。
【００２５】
接続部材２５は、例えばステンレス鋼等で作製されており、接続部材２５にはセラミックス製濾過エレメント１２の外表面側（一面側）から内表面側（他面側）に向けて排ガスを透過させる排ガス透過手段２９との接続口３０と、セラミックス製濾過エレメント１２の内表面側から外表面側に温度調節した非酸化性ガスの一例である窒素ガスを逆洗用に流通させる加熱ガス供給手段３１との接続口３２が設けられている。セラミックス製濾過エレメント１２のエレメント本体２６は、例えば、アルミナ、シリカ、炭化硅素、ジルコニア、コジェライト等の高温下でも機械的性質の変化が少ない特性を有するセラミックスを用いて、気孔率が２０〜４５％となるように作製されている。
【００２６】
セラミックス製濾過エレメント１２の気孔率を２０〜４５％の範囲に調整することにより、濾材としての強度を確保して、濾過流量能力を０．２ｍ３　／ｍ２　／分以上、中でも１．５〜８ｍ３　／ｍ２　／分、より好ましくは１．５〜４ｍ３　／ｍ２　／分とすることができる。なお、実際の濾過流量能力は、セラミックス製濾過エレメント１２の厚み（例えば、２〜２０ｍｍ）、入口側と出口側の圧力差（１〜５ｋＰａ、好ましくは０．３〜３ｋＰａ、更に好ましくは０．６〜１．０ｋＰａ）によって左右されるので、これらも合わせて調整することになる。そして、セラミックス製濾過エレメント１２の一つの通気孔は粉状に固化したフラーレン含有すす状物質を上流側（１面側）のセラミックス組織（表面層）が通過させないことが原則である。
【００２７】
排ガス透過手段２９は、各セラミックス製濾過エレメント１２の接続部材２５に設けられた接続口３０に一端側が接続された排出配管３３と、排出配管３３に設けられた開閉バルブ３４と、排出配管３３の他端側が接続された排気ポンプ（真空ポンプ）３５を有している。
このような構成とすることにより、排ガス透過手段２９を運転すると、フラーレン含有すす状物質が浮遊している排ガスを製造炉１７から排ガス導出管１９を介して回収装置本体１３の排ガス導入孔２３から回収装置本体１３内に流入させることができる。
【００２８】
そして、流入させた排ガスをセラミックス製濾過エレメント１２のエレメント本体２６の外表面側から内表面側に透過させて、接続部材２５を介して排出配管３３を経由し、排気ポンプ３５の出口から排出することができる。その結果、排ガス中に浮遊しているフラーレン含有すす状物質はエレメント本体２６の外表面側に付着して捕集される。なお、回収装置本体１３の表面温度は２０〜５００℃の適当な温度に調整されているので、排ガス中に含まれる水蒸気が凝縮することなくセラミックス製濾過エレメント１２を通過していく。なお、排ガスの温度を３００℃以上５００℃以下とすることによって、未燃の原料の液化も防止でき、低分子のフラーレンも固化される。このため、エレメント本体２６の外表面側に付着しているフラーレン含有すす状物質が湿潤状態になることはない。
【００２９】
加熱ガス供給手段３１は、各セラミックス製濾過エレメント１２の接続部材２５に設けられた接続口３２に一端側が接続された導入配管３６と、導入配管３６に設けられた開閉バルブ３７と、導入配管３６の他端側が接続されたガス加熱手段３８と、ガス加熱手段３８に逆洗用ガスタンク３９に貯蔵されている窒素ガスを供給するガス加圧機４０を有している。なお、ガス加熱手段３８は炉であってもよいし、熱媒で加熱するものであってもよい。
【００３０】
このような構成とすることにより、開閉バルブ３７を開けてガス加圧機４０及びガス加熱手段３８を運転すると、逆洗用ガスタンク３９に貯蔵している窒素ガスを加熱して導入配管３６を介してセラミックス製濾過エレメント１２に供給でき、エレメント本体２６の内表面側から外表面側に透過させて逆洗を行うことができる。その結果、エレメント本体２６の外表面側に付着したフラーレン含有すす状物質を剥落させて回収することができる。なお、逆洗用ガスの窒素ガスは、回収装置本体１３内に流入する排ガスの温度との差が２００℃以内、好ましくは１５０℃以内、より好ましくは１００℃以内、更に好ましくは５０℃以内となるようにガス加熱手段３８で予め加熱してから供給できるので、逆洗時のエレメント本体２６に生じる温度変動及び熱応力を小さくできる。
【００３１】
粉体貯留槽１４は、貯留槽本体４１と、貯留槽本体４１の下部に設けられた自動排出バルブ４２を介して接続している排出手段４３を有している。
貯留槽本体４１は、例えば、ステンレス鋼等で構成されており、その外周側には、流入口ｃから熱媒体を流入させて流出口ｄから排出させることにより貯留槽本体４１の表面温度を調整する調温ジャケット４４が設けられている。流通させる熱媒体の種類、温度、流量、圧力を調整することにより、貯留槽本体４１の表面温度を、回収装置本体１３の側部２１と同一温度（例えば、２０〜５００℃、より好ましくは２００〜４００℃）に調整できる。また、貯留槽本体４１には、粉面計の一例である熱電対４５が設けられている。
【００３２】
このような構成とすることにより、エレメント本体２６の外表面側から剥落させて回収したフラーレン含有すす状物質を、湿潤させないで貯留することができる。加熱ガス供給手段３１を使用してエレメント本体２６の外表面側に付着しているフラーレン含有すす状物質の剥落を順次行っていくと、貯留槽本体４１内のフラーレン含有すす状物質のレベルは徐々に上昇して、熱電対４５はフラーレン含有すす状物質で埋設される状態となる。このため、熱電対４５で検出される温度に変化が生じる。そこで、熱電対４５で貯留槽本体４１内の温度を常時検出することにより、検出される温度の変化から、貯留槽本体４１内のフラーレン含有すす状物質のレベル（貯留量）を検知することができる。
【００３３】
排出手段４３は、自動排出バルブ４２に接続した保留槽４６と、自動開閉バルブ４７を介して保留槽４６に接続した回収ボックス４８と、保留槽４６、回収ボックス４８内の圧力を調整する排気ポンプ４９と、自動排出バルブ４２及び自動開閉バルブ４７の開閉動作、並びに排気ポンプ４９の運転を制御する制御部５０とを有している。保留槽４６は、例えば、ステンレス鋼で作製することができ、排気配管５１を介して排気ポンプ４９に接続されている。排気配管５１には上流側から順に圧力ゲージ５２、自動開閉バルブ５３が設けられている。回収ボックス４８は　例えば、ステンレス鋼で作製することができ、排気配管５４を介して排気ポンプ４９に接続されている。また、排気配管５４には自動開閉バルブ５５が設けられている。
【００３４】
ここで、制御部５０としては、例えば、シーケンスコントローラを使用することができる。そして、制御部５０には熱電対４５の出力信号及び圧力ゲージ５２の出力信号が入力され、制御部５０からは自動排出バルブ４２、自動開閉バルブ４７、５３、５５に開閉信号が出力されている。なお、保留槽４６と回収ボックス４８には、それぞれ窒素ガスを供給する図示しないガス供給配管が設けられている。
このような構成とすることにより、貯留槽本体４１内に貯留されているフラーレン含有すす状物質の貯留レベルが所定のレベルに達したことを検知し、保留槽４６、回収ボックス４８内の圧力を回収装置本体１３内の圧力と同一値に調整して、回収装置本体１３側で行う排ガス中のフラーレン含有すす状物質の捕集作業と並行させて貯留槽本体４１内に貯留されているフラーレン含有すす状物質を保留槽４６内に移動させることができる。更に、保留槽４６内に移動させたフラーレン含有すす状物質を、回収ボックス４８内に移動させることができる。
【００３５】
続いて、本発明の一実施の形態に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置１０を適用したフラーレン含有すす状物質の回収方法について説明する。
先ず、自動排出バルブ４２、自動開閉バルブ４７、５３、５５、開閉バルブ３７を閉じ、開閉バルブ３４を開けて排気ポンプ３５を運転し、製造炉１７内を減圧状態にする。運転開始前では、回収装置本体１３内及び貯留槽本体４１内の温度はいずれも１００℃未満であるため、側部２１に設けられた調温ジャケット２４の流入口ａから水蒸気を流入させ流出口ｂから排出させて回収装置本体１３の表面温度を、例えば２００℃に調整し、貯留槽本体４１に設けられた調温ジャケット４４の流入口ｃから水蒸気を流入させ流出口ｄから排出させて貯留槽本体４１の表面温度を、例えば２００℃に調整する。一方、排ガス導出管１９の外側に設けられた冷却コイル２０には水を流通させて、排ガス導出管１９を冷却する。
【００３６】
製造炉１７のバーナ部１８に炭素含有化合物の一例であるトルエンと、酸素含有ガスの一例である酸素とアルゴンの混合ガスを供給し、燃焼させてフラーレンを含有しているすす状物質を生成させる。生成したフラーレン含有すす状物質は、同時に発生した排ガス（主成分は一酸化炭素ガス、水蒸気）中に浮遊した状態で、炉頂部１６に接続された排ガス導出管１９を経由して、排ガス導入孔２３から回収装置本体１３内に流入する。なお、排ガスは排ガス導出管１９内を移動中に徐々に冷却され、例えば、排ガス導出管１９に流入する際に１４００℃であった排ガスの温度は、回収装置本体１３内に流入する際には６００℃にまで冷却され、セラミックス製濾過エレメントを通過する排ガスは、約５００℃近傍となっている。
【００３７】
回収装置本体１３内に流入した排ガスは、回収装置本体１３内に設けられた隔壁２８により流れが分岐され、各濾過エレメント群２７に対して均等に流入する。濾過エレメント群２７を構成している各セラミックス製濾過エレメント１２では、エレメント本体２６の外表面側から内表面側に向けて排ガスが透過するので、排ガス中に浮遊しているフラーレン含有すす状物質はエレメント本体２６の外表面側に付着して捕集される。一方、エレメント本体２６の内表面側に達した排ガスは、接続部材２５に接続された排出配管３３を経由して排気ポンプ３５の出口から排出される。
【００３８】
回収装置本体１３内への排ガスの流入が続くと、回収装置本体１３の温度は徐々に上昇していく。このため、回収装置本体１３の外側表面温度が２００℃となるように、調温ジャケット２４の流入口ａから流入する水蒸気の温度を徐々に低下させる。回収装置本体１３内には６００℃の排ガスが流入するので、最終的には調温ジャケット２４の流入口ａからは水を流入させて、回収装置本体１３を冷却しその外側表面温度を２００℃に保つ。また、貯留槽本体４１の表面温度も、徐々に上昇していくので、調温ジャケット４４の流入口ｃから流入する水蒸気の温度を徐々に低下させ、最終的には調温ジャケット４４の流入口ｃからは水を流入させて貯留槽本体４１を冷却し、その表面温度を２００℃に保つ。
【００３９】
所定時間排ガスを流通させた後、各濾過エレメント群２７毎に所属する各エレメント本体２６の外表面側に付着したフラーレン含有すす状物質の回収作業を行う。先ず、逆洗用ガスタンク３９より窒素ガスをガス加圧機４０に導入して所定のガス圧力（例えば、０．００１〜０．１ＭＰａ）まで加圧する。更に、ガス加熱手段３８で、実測されたセラミックス製濾過エレメント３８の温度に近い温度まで加熱する。次いで、回収作業を行う濾過エレメント群２７に所属する各セラミックス製濾過エレメント１２の接続部材２５の接続口３０に接続された排出配管３３の各開閉バルブ３４を全て閉じる。そして、接続口３２に接続された導入配管３６に設けられた各開閉バルブ３７を開けると、加熱された窒素ガスが接続部材２５を介してエレメント本体２６の内側に流入する。
【００４０】
この窒素ガスは、エレメント本体２６の内表面側から外表面側に流出し、その際、外表面側に形成されているフラーレン含有すす状物質の付着層を浮き上がらせて剥落させる。なお、流出した窒素ガスは排ガス中に混入し、フラーレン含有すす状物質の捕集作業を行っている他の濾過エレメント群２７に所属するエレメント本体２６を透過し、排気ポンプ３５の出口から排出される。所定時間窒素ガスを流出させて回収作業が終了すると、開閉バルブ３７を閉じガス加熱手段３８及びガス加圧機４０の運転を停止させて、開閉バルブ３４を開ける。開閉バルブ３４を開けることにより、回収作業の終了した濾過エレメント群２７でのフラーレン含有すす状物質の捕集作業が再開される。
【００４１】
次に、残りの各濾過エレメント群２７に対して、上記と同様の作業を順次行ない各エレメント本体２６の外表面側に付着したフラーレン含有すす状物質の回収作業を行っていく。なお、一つの濾過エレメント群２７で逆洗作業を行なうときには、残りの濾過エレメント群２７の全部で捕集作業を行なってもよいし、一部で行なってもよい。
剥落させて回収したフラーレン含有すす状物質は、貯留槽本体４１内に貯留されていく。貯留槽本体４１に設けられている熱電対４５は、当初、貯留槽本体４１内を流通している排ガスの温度を検出しているが、フラーレン含有すす状物質の貯留量が徐々に増えて熱電対４５がフラーレン含有すす状物質で埋設される状態になると、熱電対４５はフラーレン含有すす状物質の温度を検出することになり、検出される温度に変化が生じる。この温度変化が制御部５０に入力されると、制御部５０は貯留槽本体４１内に所定量のフラーレン含有すす状物質が貯留されたと判断する。
【００４２】
所定量のフラーレン含有すす状物質が貯留されていることを検知した制御部５０は、排気ポンプ４９を運転し、自動開閉バルブ５３を開けて保留槽４６内を排気する。このとき、保留槽４６内に空気等の酸素含有ガスが存在している場合は、図示しないガス供給配管から窒素ガスを流入させてガス置換を行ってから排気する。保留槽４６内の圧力を圧力ゲージ５２で検知しながら回収装置本体１３内と同一の圧力となるまで排気を行ない、保留槽４６内が回収装置本体１３内と同一の圧力になった時点で自動開閉バルブ５３を閉じて排気を停止する。次いで、制御部５０から自動排出バルブ４２の開信号が出力され、自動排出バルブ４２が開いてフラーレン含有すす状物質を保留槽４６内に移動させる。所定時間経過後に制御部５０から自動排出バルブ４２の閉信号が出力され、自動排出バルブ４２は閉じる。
【００４３】
自動排出バルブ４２が閉じられたことが確認されると、制御部５０から自動開閉バルブ５５の開信号が出力され、回収ボックス４８内の排気が行われる。このとき、回収ボックス４８内に空気等の酸素含有ガスが存在している場合は、図示しないガス供給配管から窒素ガスを流入させてガス置換を行ってから排気する。図示しない圧力ゲージにより回収ボックス４８内の圧力が保留槽４６よりも減圧状態になったことが確認されると、制御部５０は自動開閉バルブ５５の閉信号を出力して自動開閉バルブ５５を閉じる。自動開閉バルブ５５が閉じられたことが制御部５０で確認されると、自動開閉バルブ４７の開信号が制御部５０から出力され、自動開閉バルブ４７が開いて保留槽４６内のフラーレン含有すす状物質は回収ボックス４８内に移動する。所定時間経過後に制御部５０から自動排出バルブ４７の閉信号が出力され、自動開閉バルブ４７は閉じる。次いで、図示しないガス供給配管から窒素ガスを回収ボックス４８内に流入させて、内部を大気圧と同圧にして封じる。その後、回収ボックス４８を自動開閉バルブ４７から切り離して、フラーレン含有すす状物質の処理工程に移動する。
【００４４】
【実施例】
続いて、図１に示すようなフラーレン含有すす状物質の回収装置１０を使用して、本発明の作用、効果を確認するために行った実施例について説明する。
実施例に使用したセラミックス製濾過エレメント１２は、外径６５ｍｍ、長さ２５００ｍｍの有底円筒状でアルミナ製のものを使用し、その厚みは６ｍｍであった。空気流量０．１Ｌ／ｃｍ２　／分に対して約０．３〜０．６ｋＰａの圧損となるように、そのアルミナの粉末粒度構成及び気孔率（約２５〜３０％）を調整したものを使用した。このセラミックス製濾過エレメント１２を一つの装置で７８本使用し、これを６分割して各濾過エレメント群２７に分割した。
【００４５】
各濾過エレメント群２７の内側には圧力センサーが設けられ、回収装置本体１３内でセラミックス製濾過エレメント１２の外側に設けられた圧力センサーとの差圧が１．０〜１．５ｋＰａ（逆洗開始圧力）を超えた場合、他の濾過エレメント群２７が逆洗作業を行っていないことを条件にして、開閉バルブ３７を作動させて該当する濾過エレメント群２７の逆洗作業（セラミックス製濾過エレメント１２の内側から外に向けて圧力０．４ＭＰａの窒素ガスを流す作業）を行った。この場合、窒素ガスの温度はセラミックス製濾過エレメント１２の温度に近づけて約３００〜４５０℃にガス加熱手段３８によって加熱している。逆洗作業の時間は、例えば約０．５〜１０秒程度とした。この場合、開閉バルブ３７をオンオフしてパルス状の圧力を各セラミックス製濾過エレメント１２内にかけるようにしてもよい。複数の濾過エレメント群２７の圧力が同時に又は少しの時間を置いて逆洗開始圧力を超えた場合には、先にオンになった濾過エレメント群２７、前回先に逆洗を行った濾過エレメント群２７を選択して逆洗を行い、この濾過エレメント群２７の逆洗作業が終わった後に、次の濾過エレメント群２７の逆洗作業をするようにプログラムが設定されている。
【００４６】
実施例における導入配管３６内のガス流量は４０Ｎｍ３　／時間で、そのガス温度は４５０℃であった。この時、回収装置本体１３内でセラミックス製濾過エレメント１２の外側の圧力は４．６ｋＰａであった。
これによって、フラーレン含有すす状物質が各セラミックス製濾過エレメント１２の外側表面に付着し濾過が行われる。いずれかの濾過エレメント群２７の内外の圧力が、逆洗開始圧力を超えた場合には、前記した逆洗作業を行う。逆洗作業が完了した後の、濾過エレメント群２７の内外の圧力差は、０．４５ｋＰａであり、逆洗時の圧力差は１．２ｋＰａであった。
以上の作業を繰り返して、１２０時間に１２５ｋｇのフラーレン含有すす状物質を回収（捕集）した。セラミックス製濾過エレメント１２の外側にはすす等の付着はなく、連続的に操業ができた。
【００４７】
以上、本発明の実施の形態を説明したが、本発明は、この実施の形態に限定されるものではなく、例えば、粉面計に熱電対を使用したが、振動体がフラーレン含有すす状物質で埋設された際に振動数変化を検出する振動型の粉面計又は静電容量の変化を計測する静電容量型を使用することも可能である。また、排ガスの排出配管及び逆洗用ガスの導入配管を各セラミックス製濾過エレメント毎に設けたが、濾過エレメント群に属する各セラミックス製濾過エレメントの接続部材を集合させて濾過エレメント群毎にそれぞれ設けることもできる。また、有底筒状のセラミックス製濾過エレメントを使用したが、筒状のセラミックスの両端よりガスが流れ真空ポンプに行く構造を採用してもよい。更に、発明の要旨を変更しない範囲での変更は可能であり、前記した実施の形態や変形例の一部又は全部を組み合わせて本発明のフラーレン含有すす状物質の回収装置及びその回収方法を構成する場合にも本発明は適用される。
【００４８】
【発明の効果】
請求項１〜１０記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置においては、回収装置は、フラーレン含有すす状物質を一面側に付着させて捕集し排ガスを他面側に透過させる有底筒状のセラミックス製濾過エレメントを複数備えた回収装置本体と、各セラミックス製濾過エレメントの他面側から一面側に温度調節された逆洗用ガスを流通させる加熱ガス供給手段と、回収装置本体の下部に設けられ捕集したフラーレン含有すす状物質を貯留する粉体貯留槽とを有するので、セラミックス製濾過エレメントを長期にわたって安定して使用することができ、フラーレン含有すす状物質の捕集及び回収を低コストで行うことが可能となる。
【００４９】
特に、請求項２記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置においては、セラミックス製濾過エレメントの濾過流量能力が０．２ｍ３　／ｍ２　／分以上であるので、セラミックス製濾過エレメントをある程度小型にでき、装置自体の製造コストを下げることができると共に、排ガス中に含まれているフラーレン含有すす状物質もセラミックス製濾過エレメントの表面に安定して捕捉できる。
そして、請求項３記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置においては、セラミックス製濾過エレメントの濾過流量能力を８ｍ３　／ｍ２　／分以下としているので、フラーレン含有すす状物質がセラミックス製濾過エレメント内に深く進入することがなくなり、結果として、逆洗によって容易にフラーレン含有すす状物質を回収できる。
【００５０】
請求項４記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置においては、セラミックス製濾過エレメントの気孔率は２０〜４５％であるので、濾材としての強度と濾過流量能力を確保することができ、セラミックス製濾過エレメントを長期にわたって安定して使用することが可能となる。
【００５１】
請求項５記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置においては、回収装置本体には温度調節手段が設けられ、回収装置本体の表面温度を２０〜５００℃に調整するので、貯留中のフラーレン含有すす状物質が湿潤状態となるのを防止でき、フラーレン含有すす状物質の捕集及び回収の各作業を効率的に行うことが可能となる。
【００５２】
請求項６記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置においては、粉体貯留槽にはフラーレン含有すす状物質の貯留量を検知する粉面計と、粉面計の検知信号によりフラーレン含有すす状物質を粉体貯留槽から排出する排出手段が設けられているので、フラーレン含有すす状物質の排出を計画的に行うことができ、フラーレン含有すす状物質の後処理工程の管理が容易となる。
【００５３】
請求項７記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置においては、逆洗用ガスは非酸化性ガスであるので、フラーレンの製造及びフラーレン含有すす状物質の捕集に影響を与えないで逆洗を行うことができる。その結果、セラミックス製濾過エレメントの濾過流量能力を維持することが可能となる。
【００５４】
請求項８記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置においては、回収装置本体の内部には隔壁が設けられ、複数のセラミックス製濾過エレメントが複数の濾過エレメント群に分割されているので、セラミックス製濾過エレメントに付着したフラーレン含有すす状物質の回収と、セラミックス製濾過エレメントによるフラーレン含有すす状物質の捕集を並行して行うことができ、フラーレン製造装置を連続運転しながらフラーレン含有すす状物質の捕集と回収を効率的に行うことが可能となる。
【００５５】
請求項９記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置においては、排ガスをセラミックス製濾過エレメントの外表面側から内表面側に向けて透過させる排ガス透過手段が設けられているので、フラーレン含有すす状物質をセラミックス製濾過エレメントの外表面側に積極的に付着させることができ、フラーレン含有すす状物質の回収やセラミックス製濾過エレメントのメンテナンスにおける作業性を向上させることが可能となる。
【００５６】
請求項１０記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置においては、セラミックス製濾過エレメントは、すす状物質が付着する側のセラミックス組織は密となって、濾過された排ガスが排出される側のセラミックス組織は疎となっているので、セラミックス製濾過エレメントの目詰まりを極力防止しながら、セラミックス製濾過エレメントの強度を確保できる。
請求項１１記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置においては、フラーレン含有すす状物質の回収にセラミックス製濾過エレメントを使用しているので、濾過エレメントが高温に耐え、しかも長期の寿命を有する。
【００５７】
請求項１２記載のフラーレン含有すす状物質の回収方法においては、請求項１〜１０のいずれか１項に記載のフラーレン含有すす状物質の回収装置を用い、フラーレン含有すす状物質を各セラミックス製濾過エレメントの一面側に付着させて捕集し、回収装置本体内に流入する排ガスの温度との差を２００℃以内に調整した逆洗用ガスを各セラミックス製濾過エレメントの他面側から一面側に流通させて、各セラミックス製濾過エレメントに付着しているフラーレン含有すす状物質を回収するので、フラーレン製造装置を連続運転しながらフラーレン含有すす状物質の回収を効率的に行うことが可能となる。
【００５８】
請求項１３、１４記載のフラーレン含有すす状物質の回収方法は、逆洗に使用するガスに非酸化性で、しかも、排ガスの温度との差を２００℃以内に調整した逆洗用ガスを使用しているので、排ガスの再燃焼が発生することなく安全に操業が行えると共に、セラミックス製濾過エレメントに温度差に起因する大きな熱応力がかからず、結果として長期の寿命を有するフラーレン含有すす状物質の回収ができる。
特に、請求項１４記載のフラーレン含有すす状物質の回収方法においては、セラミックス製濾過エレメントは複数の群に分割され、一つの濾過エレメント群で逆洗作業を行うときには、残りの濾過エレメント群の全部又は一部でフラーレン含有すす状物質の捕集を行っているので、フラーレン製造装置の連続運転が可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の一実施の形態に係るフラーレン含有すす状物質の回収装置の概念構成図である。
【符号の説明】
１０：フラーレン含有すす状物質の回収装置、１１：フラーレン製造装置、１２：セラミックス製濾過エレメント、１３：回収装置本体、１４：粉体貯留槽、１５：側壁部、１６：炉頂部、１７：製造炉、１８：バーナ部、１９：排ガス導出管、２０：冷却コイル、２１：側部、２２：端板部、２３：排ガス導入孔、２４：調温ジャケット、２５：接続部材、２６：エレメント本体、２７：濾過エレメント群、２８：隔壁、２９：排ガス透過手段、３０：接続口、３１：加熱ガス供給手段、３２：接続口、３３：排出配管、３４：開閉バルブ、３５：排気ポンプ、３６：導入配管、３７：開閉バルブ、３８：ガス加熱手段、３９：逆洗用ガスタンク、４０：ガス加圧機、４１：貯留槽本体、４２：自動排出バルブ、４３：排出手段、４４：調温ジャケット、４５：熱電対、４６：保留槽、４７：自動開閉バルブ、４８：回収ボックス、４９：排気ポンプ、５０：制御部、５１：排気配管、５２：圧力ゲージ、５３：自動開閉バルブ、５４：排気配管、５５：自動開閉バルブ
【図１】
2004083396.tif 000003