(57)【要約】【課題】再処理プロセスにおける安全性、経済性、保守性の向上を図る。【解決手段】溶液と溶媒を混合分離して溶液中の目的物質を抽出する再処理プロセス装置において、フィルタ（４）を通して圧送される溶液と溶媒を混合する溶液／溶媒混合器（３）と、溶液／溶媒混合器から導入される混合液を混合するミキシングコイル（１）と、ミキシングコイルを通過した混合液を分離する溶液／溶媒分離器（２）とを備えたものである。【選択図】        図１
2004239796.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
溶液と溶媒を混合分離して溶液中の目的物質を抽出する再処理プロセス装置において、
フィルタを通して圧送される溶液と溶媒を混合する溶液／溶媒混合器と、
溶液／溶媒混合器から導入される混合液を混合するミキシングコイルと、
ミキシングコイルを通過した混合液を分離する溶液／溶媒分離器と、
を備えたことを特徴とする再処理プロセス装置。
【請求項２】
前記溶液／溶媒混合器、ミキシングコイル及び溶液／溶媒分離器からなる組を複数段備え、前段の溶液／溶媒分離器で分離された各相を後段の溶液／溶媒混合器に導入し、各段の溶液／溶媒分離器において異なる目的物質を抽出することを特徴とする請求項１記載の再処理プロセス装置。
【請求項３】
前記目的物質はウラン、プルトニウムであることを特徴とする請求項１または２記載の再処理プロセス装置。
【請求項４】
前記ミキシングコイルの管内には、流速調整部材、充填物、またはじゃま板が配置されていることを特徴とする請求項１または２記載の再処理プロセス装置。
【請求項５】
前記ミキシングコイルはドラム状容器に巻回され、容器内の液体により温度制御されることを特徴とする請求項１または２記載の再処理プロセス装置。
【請求項６】
再処理プロセス装置を構成する各パーツは配管を通して接続ジョイントで接続されることを特徴とする請求項１乃至５いずれか記載の再処理プロセス装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明はピュレックス法を用いた再処理プロセス装置に関わり、特に、ジアミド等の抽出剤を用いた軽水炉、高速炉の燃料再処理プロセス、種々の金属を含有する溶液から抽出剤（キレート試薬）を用いた目的金属の抽出・分離、生化学、有機化学、無機化学分野における有用化合物、元素の精製・分離等に適用可能な再処理プロセス装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
現在、使用済燃料の再処理にはピュレックス法が用いられている。ピュレックス法は、再処理工場貯蔵プールからとり出された使用済燃料を、前処理工程で適当な長さに切断後、溶解槽で硝酸で溶解し、溶解液を抽出に好ましい状態に調整し、前処理工程後、抽出工程において、ウラン・プルトニウムと核分裂生成物とを分け、次いで、プルトニウムを水相に抽出してウランとプルトニウムを相互に分離し、さらに有機相中に残ったウランを抽出して水相へ移行させ、分離されたウランとプルトニウムを別々に精製工程にかけ、精製したウランとプルトニウムを適当な化学形態に転換して貯蔵するというものである。
【０００３】
このようなピュレックス法を用いた再処理プロセスのウラン／プルトニウム分配工程において、分配温度を低くしてウランとプルトニウムの分配係数比を拡大し、大半のプルトニウムを非還元状態のまま硝酸水相に逆抽出して還元剤の添加量を大幅に削減し、また少量の還元剤を添加することにより有機相中に残留するプルトニウムを迅速に逆抽出して、温度管理を緩和し、冷却設備の負担を軽減するというものが提案されている（特許文献１）。
【０００４】
また、ピュレックス法で除染から精製に至る工程において用いられる抽出器は、水相と有機相を機械的に混合懸濁する部分（ミキサ部）と、懸濁状態を静置して２相に分離する部分（セトラ部）とからなるミキサ・セトラから構成されており、また、パルス・カラム、遠心抽出機も用いられている。
【０００５】
【特許文献１】特開平５−９３７９５号公報
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
ミキサ・セトラは液が水平方向に流れる形式の抽出器で、２相を攪拌器によって混合するミキサと、重力によって分離するセトラの１組になった段が１０数段まとめられて１バンクが構成されており、多くの抽出器が必要であり、塔槽類も多く、液移送用配管、ユーティリティ配管（例えば、蒸気用配管、槽類換気系配管、冷却用配管、圧縮空気配管）等が複雑に入り組んでいることから、施設の規模も大きくなってしまう。また、臨界管理の観点から塔槽類、抽出器の形状も制限があり、更にこれらの機器の保守作業等も煩雑であり、上記特許文献１の再処理プロセスにおいても同様である。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本発明は上記課題を解決しようとするもので、再処理プロセスにおける安全性、経済性、保守性の向上を一層図ることを目的とする。
本プロセスは目的とする物質の精製・分離に用いるもので、あらゆる元素、化合物の分離に適用が可能であり、特に遠隔自動化プロセスに向いている。応用例としては、種々の抽出剤（ジアミド系、リン酸系等）を用いた軽水炉燃料の再処理、高速炉燃料の再処理等の湿式再処理、金属元素の抽出・分離・有機化合物の精製等である。
【０００８】
本プロセスの特徴は、ポンプ、フィルター、溶液／溶媒混合器、ミキシングコイル、溶液／溶媒分離器（オイルセパレータ）、これらを接続する配管、接続ジョイント（スエージロック等）等の簡単な部品から構成されているため、パーツの交換が容易であり、スペースが少なくて済むことから、安価な精製・分離工程が組める。また、抽出数、ミキシングコイルの性能（長さ、太さ等）、抽出剤、溶媒等の抽出工程の設計が比較的簡単に行える。
【０００９】
核燃料物質の再処理に用いる場合は、部品の交換等の遠隔操作が容易であり、コイル状の抽出器であるため、それ自信が臨界形状をしているために、臨界管理が容易である。さらにＦＰ，Ｐｕ等を多く含む高速炉の使用済燃料の再処理の際には、溶媒との接触時間が短いことから溶媒の劣化を防ぐことができる。
【００１０】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態について説明する。
図１は本実施形態の再処理プロセスを説明する概念図である。
本プロセスはしゃへい壁７で遮蔽された遮蔽セル内に配置され、ポンプ５、フィルター４、溶液／溶媒混合器３、ミキシングコイル１、溶液／溶媒分離器（オイルセパレータ）２、これらを接続する配管、接続ジョイント（スエージロック等）および貯槽から構成される。本プロセスにおいて制御する部分は、供給する溶液／溶媒のポンプの流量のみであり、これはコンピュータ制御が適用できる。
【００１１】
まず、除染工程Ａについて説明する。
使用済燃料を溶解した溶解液（３Ｎ硝酸）６の不溶解残渣を除去するために、ポンプ５を通してフィルタ４に送液して濾過する。濾過した後、混合器３でバルブ８を通して導入したトリブチルリン酸（ＴＢＰ）と混合し、ミキシングコイル１に導入する。このミキシングコイル１の中でＴＢＰと硝酸は混合され、プルトニウム、ウランがＴＢＰに抽出され、核分裂生成物（ＦＰ）は硝酸溶液中に分配される。ミキシングコイル１を通過した液は、オイルセパレータ２で高放射性硝酸溶液（含Ｐｕ，ＵのＴＢＰ）が分離され、高放射性硝酸溶液（３Ｎ硝酸）は貯槽に送液され、溶媒（含Ｐｕ，ＵのＴＢＰ）は、別の硝酸（還元剤としてＵ４＋：ウラナスまたはヒドラジン入り）とともに別の混合器３で混合した後、次のミキシングコイル１に導かれ、ここで混合抽出が行われ、次のオイルセパレータ２でウランとプルトニウムが分離され、ＵはＴＢＰ相（Ｕ−ＴＢＰ）へ、Ｐｕは硝酸溶液中に分配される。
【００１２】
図２によりミキシングコイルの概略を説明すると、ミキシングコイルはコイル状流路を流すことで混合抽出を行うが、このコイル内の混合状態は、流速の調整、充填物を入れる、じゃま板を設ける等によって一層促進される。
基本型（図２（ａ））はドラム状容器１０にミキシングコイル１１を巻き付けただけのもので、コイル内にプルトニウム、ウラン溶液（使用済燃料）を流し混ぜることで、水相と有機相とを混合する。臨界を管理する形状制限において、プルトニウムは平板厚で４．５ｃｍで管理されているので、ミキシングコイルの太さを４．５ｃｍ以下のものを使用すれば、それ自身が形状管理された形となる。なお、コイル内にガラス球のようなものを入れて混合を促進するようにしてもよい。また、４．５ｃｍより太いミキシングコイルを使用する場合には、形状管理の点からコイル内に中性子毒（Ｇｄ、Ｃｄ等）を含んだ金属球やセラミック球等の充填物を入れたミキシングコイル１２を使用し（図２（ｂ））、また、混合を促進するために、内部にじゃま板を付けたミキシングコイル１３を使用してもよい（図２（ｃ））。なお、ミキシングコイルの温度はコイルを巻き付けたドラム状容器内に水、オイル等を入れる等して恒温装置として用いることで温度制御が可能である。
【００１３】
図３により混合器について説明すると、混合器３としては、例えば、ブロック３０を削って溶液と溶媒の流路３１、３２、両者の合流ポイント３３を作って混合する構造（図３（ａ））でもよく、或いは溶液と溶媒を流す管３５、３６を接続して溶液と溶媒の合流ポイント３７を作り混合する構造（図３（ｂ））とすることができる。
【００１４】
図４によりオイルセパレータ２の例について説明すると、例えばテフロン（登録商標名）の多孔質膜を分離膜２１として使用する構造（図４（ａ））とすることができる。テフロン膜は水は通さないが有機溶媒は通すので、混合液を水相と有機相に分離することができる。なお、テフロンは放射線に弱いので、水の接触角が大きく、水をはじいて水の膜をつくらないような材質の他の高分子膜を使うことが望ましい。また、比重差によって水相と有機相を分離する構造（図４（ｂ））とすることもできる。
【００１５】
次に、ウラン精製工程Ｂについて説明する。
除染工程で分離されたＵ−ＴＢＰはＵの精製系へ送られる。Ｕの精製系は、除染工程と同型の混合器３、ミキシングコイル１、オイルセパレータ２から構成され、混合器３でポンプで供給される硝酸と混合した後、ミキシングコイル１で混合抽出し、オイルセパレータ２でＴＢＰとＵとを分離する。なお、Ｕの精製系で何段の抽出を行うかは使用者の目的とする純度によって選択が可能である。
【００１６】
次に、プルトニウム精製工程Ｃについて説明する。
除染工程で分離された硝酸ＰｕはＰｕの精製系へと導かれる。Ｐｕの精製系は除染工程と同型の混合器３、ミキシングコイル１、オイルセパレータ２から構成され、混合器３でＴＢＰと混合された後、ミキシングコイル１で混合抽出が行われる。そして、さらに次の混合器で硝酸と混合した後、ミキシングコイル１で混合分離し、次のオイルセパレータでＴＢＰとＰｕとを分離する。なお、Ｐｕの精製系で何段の抽出を行うかは使用者の目的とする純度によって選択が可能である。
【００１７】
本プロセスは出発となる原料溶液の処理量によって、大小のプロセス設計が可能であり、温度、流速、抽出濃度、溶媒／溶液の比率等のプロセス条件は設計者が選択可能である。
【００１８】
【発明の効果】
本発明は、抽出器がコイル状の管であり、それ自身が臨界管理形状となっており、溶液と溶媒の分離に溶液／溶媒混合器（オイルセパレータ）を用いるが、ミキシングコイルとオイルセパレータの接続にはワンタッチの接続ジョイントを用いることで、保守性や機器の交換時の遠隔操作性が期待できるとともに、コイルやジョイント等を装置を構成している密封系での抽出法であるため、危険物を取り扱う抽出、精製に向いた方法である。
また、ポンプ、溶液と溶媒の混合器、抽出コイル、オイルセパレータ等の組み合わせであり、各々の部品はコンパクトで場所をとらないため、コンパクトな設計、製作が可能であるため、設置する遮蔽セルのスペースが少なくてすむこと、流体の流れの中での混合を利用した抽出法であるため、余分な機器は一切使用しないこと等から、故障も少なく経済性の向上も期待できる。また、各々の部品は安価であることから、経済性に優れていること、処理能力、分離能、使用する試薬等、抽出の目的により自由な設計が可能であること、主要部品は同一の型式のものが共通的に使用できる等のメリットがある。
【００１９】
抽出の最適条件（ミキシングコイルの太さ、液体の流量と抽出溶媒の流量バランス等）を予め決定しておけば、使用済燃料の処理量に合わせて、設計が可能である。本システムは、流れの中で抽出が行われるため、ＦＰ、Ｐｕと溶媒との接触時間が短いこと、管状の抽出器であるため臨界形状となっていることから、高速炉燃料への応用、抽出剤を変えることによる新たな再処理法への応用（例えばジアミド系の抽出剤への適用）が期待でき、また、生化学、有機化学、無機化学等の分野における有用化合物、元素の抽出、分離精製等に応用できる。
【００２０】
現在の再処理では、使用済燃料を抽出プロセスに導くための平衡状態を作るのに数日、終了時には全体の溶液／溶媒を押し出す作業に約１週間を要しているが、本プロセスでは、水相と有機槽がコイル内で混合され、入口から出口まで出てくるのに要する時間で平衡に達し、そのため設定する流速と管内の総容量に依存するが、ミキシングコイルの管内が溶液で満たされる数時間で平衡状態となる。また、従来法では、使用済燃料の溶解液約１ｍ３  を抽出工程に導いた場合、製品（Ｕ，Ｐｕ）ができるまで約２日を要している。本プロセスを用いて約１リットル／分でプロセスに導入した場合、約１０００分≒１７時間と処理時間を約１／３に短縮が可能である。つまり、処理能力を３倍にすることが可能である。
【００２１】
除染工程で、例えば溶解液：抽出溶媒＝１：１、管半径０．５ｃｍのミキシングコイル１５ｍを用いて溶解液及び抽出溶媒を１リットル／分で流した場合、合計２リットル／分となり、約２５．５ｍ／分の流速となるから、ミキシングコイル内における溶媒とＦＰの接触時間は約３５秒と極めて短時間であり、溶媒劣化が少なくなると考えられる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本実施形態の再処理プロセスを説明する概念図である。
【図２】ミキシングコイルを説明する図である。
【図３】混合器を説明する図である。
【図４】オイルセパレータの例を説明する図である。
【符号の説明】
１…ミキシングコイル、２…オイルセパレータ、３…混合器、４…フィルター、５…ポンプ、６…使用済燃料、７…しゃへい壁、８…バルブ、１０…ドラム状容器、１１，１２，１３…コイル。
【図１】
2004239796.tif 000003
【図２】
2004239796.tif 000004
【図３】
2004239796.tif 000005
【図４】
2004239796.tif 000006