(57)【要約】【課題】従来の難燃剤を用いなくとも難燃性に優れ、また、成形性且つ耐半田クラック性に優れ、更には、高温保管特性及び電気的耐湿信頼性に優れた半導体封止用エポキシ樹脂組成物を得る。【解決手段】（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂、（Ｃ）無機充填材、（Ｄ）一般式（１）で示される硬化促進剤を必須成分とし、全エポキシ樹脂組成物に対し、（Ｃ）無機充填材の含有量が７０〜９２重量％、（Ｄ）一般式（１）で示される硬化促進剤の含有量が０．０５〜０．５重量％、ハロゲン原子の含有量が１５ｐｐｍ以下、アンチモン原子の含有量が７５ｐｐｍ以下であることを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂組成物。【化１】
2004002574.tif 000023
（式中のＲ１〜Ｒ４は各々１価の芳香環を含む有機基及び１価の脂肪族残基よりなる群より選ばれた置換基を表し、それぞれ同じであっても異なっても良い。ｍは０≦ｍ≦２の数を示す。）【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂、（Ｃ）無機充填材、（Ｄ）一般式（１）で示される硬化促進剤を必須成分とし、全エポキシ樹脂組成物に対し、（Ｃ）無機充填材の含有量が７０〜９２重量％、（Ｄ）一般式（１）で示される硬化促進剤の含有量が０．０５〜０．５重量％、ハロゲン原子の含有量が１５ｐｐｍ以下、アンチモン原子の含有量が７５ｐｐｍ以下であることを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【化１】
2004002574.tif 000020
（式中のＲ１〜Ｒ４は各々１価の芳香環を含む有機基及び１価の脂肪族残基よりなる群より選ばれた置換基を表し、それぞれ同じであっても異なっても良い。ｍは０≦ｍ≦２の数を示す。）
【請求項２】
（Ａ）エポキシ樹脂中に一般式（２）で示されるエポキシ樹脂が７０重量％以上、且つ（Ｂ）フェノール樹脂中に一般式（３）で示されるフェノール樹脂が７０重量％以上含有している請求項１記載の半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【化２】
2004002574.tif 000021
（式中のＸ１、Ｘ２は、炭素数１〜４のアルキル基から選択される基であり、互いに同一であっても、異なっていても良い。ａ，ｂは０〜４の整数、ｎは平均値で１〜５の正数）
【化３】
2004002574.tif 000022
（式中のＹ１、Ｙ２は、炭素数１〜４のアルキル基から選択される基であり、互いに同一であっても、異なっていても良い。ａ，ｂは０〜４の整数、ｎは平均値で１〜５の正数）
【請求項３】
請求項１、又は請求項２記載のエポキシ樹脂組成物を用いて半導体素子を封止してなることを特徴とする半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、高温保管特性及び電気的耐湿信頼性に優れた半導体封止用エポキシ樹脂組成物、及び半導体装置に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
従来からダイオード、トランジスタ、集積回路等の電子部品は、主にエポキシ樹脂組成物を用いて封止されている。特に集積回路では、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、及び溶融シリカ、結晶シリカ等の無機充填材を配合した耐熱性、耐湿性に優れたエポキシ樹脂組成物が用いられている。
ところが近年、電子機器の小型化、軽量化、高性能化の市場動向において、半導体素子の高集積化が年々進み、又半導体装置の表面実装化が促進されるなかで、半導体素子の封止に用いられているエポキシ樹脂組成物への要求は益々厳しいものとなってきている。特に半導体装置の表面実装化が一般的になってきている現状では、吸湿した半導体装置が半田リフロー処理時に高温にさらされ、半導体素子やリードフレームとエポキシ樹脂組成物の硬化物との界面に剥離が発生し、ひいては半導体装置にクラックを生じる等、半導体装置の信頼性を大きく損なう不良が生じ、これらの不良の防止、即ち耐半田クラック性の向上が大きな課題となっている。
更に、環境負荷物質の撤廃の一環として、鉛を含まない半田への代替が進められている。鉛を含まない半田では、従来の半田に比べ融点が高いため表面実装時のリフロー温度は、従来より２０℃程度高く、２６０℃が必要とされる。鉛を含まない半田対応のための半田リフロー温度の変更によって、エポキシ樹脂組成物の硬化物とパッドとの界面での剥離、半導体素子と半導体樹脂ペーストとの界面での剥離に起因する半導体装置のクラックの問題が生じてきた。これら、半田クラックや剥離は、半田リフロー処理前の半導体装置自身が吸湿し、半田リフロー処理時の高温下でその水分が水蒸気爆発を起こすことによって生じると考えられており、それを防ぐために、例えば、無機充填材を高充填したり、低吸湿性や強靭性をもつエポキシ樹脂やフェノール樹脂を用いたりして、エポキシ樹脂組成物に低吸湿性を付与する、強度を向上させる等の手法が用いられている。しかしながら、これらの手法を用いたエポキシ樹脂組成物といえども、鉛を含まない半田に対応のエポキシ樹脂組成物としては不十分であり、更なる改良が望まれている。
【０００３】
また、エポキシ樹脂組成物中には、通常、難燃性を付与するために臭素含有有機化合物等のハロゲン系難燃剤、及び三酸化ニアンチモン、四酸化ニアンチモン等のアンチモン化合物が配合されていることが多く、これらの原料を使用しているエポキシ樹脂組成物を用いた半導体装置は１００〜２６０℃の高温下或いは多湿下での電気特性の安定性の低下、即ち、半導体装置の抵抗値が時間と共に増大して半導体素子の導通不良が発生するという問題があり、電気的耐湿信頼性や高温保管性が悪いことが指摘されている。
近年、地球環境に配慮した企業活動の重視によって有害性のおそれのある物質の削減・撤廃の動きがあり、ハロゲン系難燃剤、アンチモン化合物を使用しないで、難燃性に優れたエポキシ樹脂組成物の開発が要求され、これらに代わる環境対応の難燃剤としては、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等の金属水酸化物等が用いられるようになって来ている。これらの使用により電気的耐湿信頼性や高温保管性の問題は少なくはなってきたが、しかしながら、ハロゲン化物及びアンチモン化合物を使用したエポキシ樹脂組成物と同じ製造装置で生産した場合、製造工程において、ハロゲン化物及びアンチモン化合物を使用しない材料を製造しても残存ハロゲン化物及び残存アンチモン化合物が少量混入し、その結果、そのエポキシ樹脂組成物を用いた半導体装置は電気的耐湿信頼性や高温保管性が満足出来ないという問題が発生した。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、従来の難燃剤を用いなくとも難燃性に優れ、また、成形性且つ耐半田クラック性に優れ、更には、高温保管特性及び電気的耐湿信頼性に優れた半導体封止用エポキシ樹脂組成物、及び半導体装置を提供するものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
［１］（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂、（Ｃ）無機充填材、（Ｄ）一般式（１）で示される硬化促進剤を必須成分とし、全エポキシ樹脂組成物に対し、（Ｃ）無機充填材の含有量が７０〜９２重量％、（Ｄ）一般式（１）で示される硬化促進剤の含有量が０．０５〜０．５重量％、ハロゲン原子の含有量が１５ｐｐｍ以下、アンチモン原子の含有量が７５ｐｐｍ以下であることを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂組成物、
【０００６】
【化４】
2004002574.tif 000002
（式中のＲ１〜Ｒ４は各々１価の芳香環を含む有機基及び１価の脂肪族残基よりなる群より選ばれた置換基を表し、それぞれ同じであっても異なっても良い。ｍは０≦ｍ≦２の数を示す。）
【０００７】
［２］（Ａ）エポキシ樹脂中に一般式（２）で示されるエポキシ樹脂が７０重量％以上、且つ（Ｂ）フェノール樹脂中に一般式（３）で示されるフェノール樹脂が７０重量％以上含有している第［１］項記載の半導体封止用エポキシ樹脂組成物、
【０００８】
【化５】
2004002574.tif 000003
（式中のＸ１、Ｘ２は、炭素数１〜４のアルキル基から選択される基であり、互いに同一であっても、異なっていても良い。ａ，ｂは０〜４の整数、ｎは平均値で１〜５の正数）
【０００９】
【化６】
2004002574.tif 000004
（式中のＹ１、Ｙ２は、炭素数１〜４のアルキル基から選択される基であり、互いに同一であっても、異なっていても良い。ａ，ｂは０〜４の整数、ｎは平均値で１〜５の正数）
【００１０】
［３］第［１］項、又は第［２］項記載のエポキシ樹脂組成物を用いて半導体素子を封止してなることを特徴とする半導体装置、
である。
【００１１】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明に用いる一般式（１）で示される硬化促進剤は、テトラ置換ホスホニウムと分子化合物の安定性や硬化性、硬化物物性の点で非常に優れている２，３−ジヒドロキシナフタレンとの分子会合体である。テトラ置換ホスホニウムカチオンと有機アニオンで構成され、テトラ置換ホスホニウムイオンの正電荷の周囲を有機アニオンが取り囲み、安定化した構造となっているものと考えられる。一般式（１）で示される硬化促進剤は、常温では触媒活性を示さないのでエポキシ樹脂組成物の硬化反応が進むことなく、成形時の高温において触媒活性が発現し、エポキシ樹脂組成物を硬化させる特徴を有している。また、比較的狭い温度領域において急激に触媒活性を発現する特徴があることから、これを用いたエポキシ樹脂組成物を成形金型に注入した初期には、反応が大幅に進行することなく、流動時の溶融粘度が低いため無機充填材の配合量を上げても十分な流動性を保ち、無機充填材の配合量を上げた結果として、難燃性、耐半田クラック性を向上させる。又注入終了後には、その高い触媒活性によってエポキシ樹脂組成物を硬度に硬化させることが出来るため、優れた成形性を示す。ホスホニウムイオンとしては、置換又は無置換のアリール基やアルキル基を置換基として有するテトラ置換ホスホニウムイオンが、熱や加水分解に対して安定であり好ましく、具体的にはテトラフェニルホスホニウム、テトラトリルホスホニウム等のテトラアリール置換ホスホニウム、トリフェニルメチルホスホニウム等のトリアリールホスフィン、アルキルハライドから合成されたトリアリールモノアルキルホスホニウム、テトラブチルホスホニウム等のテトラアルキル置換ホスホニウム等が例示される。
【００１２】
従来の技術にも記載した通り、ハロゲン化物及びアンチモン化合物を使用したエポキシ樹脂組成物と同じ製造装置で生産した場合、たとえ生産設備を入念に掃除して、ハロゲンレス、アンチモンレスのエポキシ樹脂組成物を製造したとしても、その直前に製造したハロゲン、アンチモン入りエポキシ樹脂組成物が０．５重量％程度、即ち、ハロゲン原子量としては１０ｐｐｍ程度、アンチモン原子量としては５０ｐｐｍ程度混入する可能性がある。そして、この僅かな量のハロゲン原子とアンチモン原子が混入したエポキシ樹脂組成物を用いた半導体装置の電気的耐湿信頼性や高温保管性は、ハロゲン化物及びアンチモン化合物含有のエポキシ樹脂組成物よりは良くなるものの、十分であると言うほどではなく、半導体装置の電気的耐湿信頼性や高温保管性を更に改善するためには、更にわずかなハロゲン原子やアンチモン原子を取り除く必要がある。本発明に用いる一般式（１）で示される硬化促進剤中の２，３−ジヒドロキシナフタレンは、２，３−ジヒドロキシナフタレン３分子に対しアンチモン１分子と反応してキレート構造を作り、アンチモン原子を捕捉するという特徴をもつため、製造工程において樹脂組成物中に少量混入するアンチモン化合物によって引き起こされる電気的耐湿信頼性や高温保管性への悪影響を回避することができるという優れた特徴も有している。実際に、ハロゲン化物としてＢｒ含有率３５重量％のＢｒ化フェノールノボラック型エポキシ樹脂を０．５重量％、アンチモン化合物として三酸化二アンチモンを０．５重量％使用したエポキシ樹脂組成物を作製したのち、同じ製造装置にて式（４）で示される硬化促進剤を０．５重量％使用したエポキシ樹脂組成物を作製したところ、アンチモン原子が２，３−ジヒドロキシナフタレンと反応して安定化したため、そのエポキシ樹脂組成物を使用した半導体装置はわずかなハロゲン原子が存在しているものの電気的耐湿信頼性や高温保管性は非常に優れていた。ハロゲン原子に関しては１０ｐｐｍ程度の混入では、電気的耐湿信頼性や高温保管性にはそれ程影響を及ぼさないことも確認出来た。
【化７】
2004002574.tif 000005
（ｍは０≦ｍ≦２の数を示す。）
【００１３】
本特許で使用される一般式（１）で示される硬化促進剤は、全エポキシ樹脂組成物に対し、０．０５〜０．５重量％含まれる必要がある。下限値を下回ると、アンチモンの混入により半導体装置の電気的耐湿信頼性や高温保管性が低下する可能性があったり、エポキシ樹脂組成物の硬化性が不十分となったりするため好ましくない。また上限値を越えると、エポキシ樹脂組成物の成形時の流動性が低下し、成形時に未充填という問題が起こる可能性があるため好ましくない。
【００１４】
また、硬化促進剤として、電気的耐湿信頼性及び高温保管性を低下させる２−メチルイミダゾール等のイミダゾール化合物を除いて、必要に応じて一般に封止材料に使用されているエポキシ基とフェノール性水酸基との硬化反応を促進させるものを併用しても構わない。例えば、１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７等のジアザビシクロアルケン及びその誘導体、トリブチルアミン、ベンジルジメチルアミン等のアミン系化合物、テトラフェニルホスホニウム・テトラナフトイックアシッドボレート、トリフェニルホスフィン等の有機リン系化合物等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。これらの硬化促進剤は２種類以上を併用してもよい。これらの内では、特に１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７が、各種基材に対する密着性の向上のために有効であり、更にテトラフェニルホスホニウム・テトラナフトイックアシッドボレートは、エポキシ樹脂組成物の常温保管特性を大幅に向上させる効果がある。
【００１５】
本発明で用いられるエポキシ樹脂は、１分子中にエポキシ基を２個以上有するものであれば、何ら制限はなく、例えば、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポキシ樹脂（フェニレン骨格、ビフェニレン骨格等を有する）、ナフトールアラルキル型エポキシ樹脂（フェニレン骨格、ビフェニレン骨格等を有する）、ジシクロペンタジエン変性フェノール型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、アルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、トリアジン核含有エポキシ樹脂等が挙げられ、これらは１種類を単独で用いても２種類以上を併用してもよい。
【００１６】
本発明で用いられるフェノール樹脂は、１分子中にフェノール性水酸基を２個以上有するものであれば、何ら制限はなく、例えば、フェノールアラルキル樹脂（フェニレン骨格、ビフェニレン骨格等を有する）、ナフトールアラルキル樹脂（フェニレン骨格、ビフェニレン骨格等を有する）、テルペン変性フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂、ビスフェノールＡ、トリフェノールメタン型樹脂等が挙げられ、これらは１種類を単独で用いても２種類以上を併用してもよい。
【００１７】
全エポキシ樹脂中のエポキシ基数と全フェノール樹脂及び硬化促進剤中のフェノール性水酸基数の比（当量比）としては、（エポキシ基数）／（フェノール性水酸基数）＝０．８〜１．３が好ましく、この範囲を外れると、エポキシ樹脂組成物の硬化性の低下、或いは硬化物のガラス転移温度の低下を示すだけでなく、高温あるいは多湿下で半導体装置の抵抗値が時間と共に増大して半導体素子の導通不良が発生するという、電気的耐湿信頼性や高温保管性の低下問題が生じる可能性がある。
【００１８】
本発明で用いられる無機充填材としては、一般に封止材料に使用されているものを広く使用することができ、例えば、溶融シリカ、球状シリカ、結晶シリカ、２次凝集シリカ、多孔質シリカ、２次凝集シリカ又は多孔質シリカを粉砕したシリカ、アルミナ、窒化珪素等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。これらは１種類を単独で用いても２種類以上を併用してもよい。特に、溶融シリカ、結晶シリカが好ましい。
又無機充填材の形状としては、破砕状でも球状でもかまわないが、耐半田クラック性を向上させるために高充填する点や、流動性、機械強度及び熱的特性のバランスの点から球状溶融シリカが好ましい。
最大粒径としては７５μｍ以下が好ましく、平均粒径としては５〜２５μｍが好ましい。粒度分布としては広いものが、成形時のエポキシ樹脂組成物の溶融粘度を低減するために有効である。更にシランカップリング剤等で予め表面処理をしたものを用いてもよい。
【００１９】
無機充填材の配合量としては、全エポキシ樹脂組成物中に７０〜９２重量％が好ましい。下限値を下回ると、エポキシ樹脂やフェノール樹脂の樹脂使用量が増えるため、高温保管特性や電気的耐湿信頼性が悪くなる。また、エポキシ樹脂組成物の硬化物の吸湿量が増大し、半田処理温度での強度が低下してしまうため、半田処理時に半導体装置にクラックが生じやすくなったりもする。一方、上限値を越えると、エポキシ樹脂組成物の成形時の流動性が低下し、未充填や半導体素子のパッドシフトが発生し易くなる可能性がある。無機充填材はなるべく多く配合した方が、エポキシ樹脂組成物の硬化物の吸湿率が減少し、耐半田クラック性が向上、また、難燃性が向上するので、成形時の流動性が許容される範囲内でなるべく多く配合した方が好ましい。
【００２０】
本発明は、ハロゲン化合物及びアンチモン化合物を含まずに難燃性を達成するものである。本発明における全エポキシ樹脂組成物中のハロゲン原子、アンチモン原子の含有量は、それぞれ１５ｐｐｍ以下、７５ｐｐｍ以下であることが好ましく、更に好ましくは、それぞれ１０ｐｐｍ以下、５０ｐｐｍ以下である。これは経済上の理由から原料や製造段階において混入する微量の成分以外には、ハロゲン原子及びアンチモン原子を添加しないことを意味しているものであるが、一方、ハロゲン原子及びアンチモン原子の含有量が上記範囲内であれば、一般式（１）で示される硬化促進剤の作用により電気的耐湿信頼性や高温保管性への悪影響を回避することができるものである。
ハロゲン化合物及びアンチモン化合物を含まずに難燃性を達成するには、水酸化アルミニウムや水酸化マグネシウム等の金属水酸化物等を配合するか、あるいは、難燃性を有する樹脂を用いる方法があるが、金属水酸化物のみで難燃性を得ようとすると金属水酸化物を比較的多量に配合する必要があり、この場合には、硬化特性の低下による成形性の問題及び線膨張係数の増加による耐半田クラック性の低下が見られるため、一般式（２）及び一般式（３）の難燃性を有する樹脂を用いた方が好ましい。一般式（２）及び（３）で示されるエポキシ樹脂及びフェノール樹脂を用いたエポキシ樹脂組成物の硬化物について簡単に説明すると、エポキシ基間及水酸基間の疎水性構造により架橋点間距離が長いことで、エポキシ樹脂組成物の硬化物は燃焼時の温度では非常に軟らかくなっているため、燃焼時に硬化物の内部で発生する熱分解ガスが、硬化物の層をゴムのように膨張させて発泡層を形成し、この発泡層による未燃焼部への酸素の遮断と断熱作用によって、難燃性が非常に高いという特徴を有し、また、ガラス転移温度を越えた高温域での弾性率が低く、２６０℃での表面実装の半田付け時における熱応力にも耐え得るという特徴も発現する。従って、一般式（２）及び一般式（３）で示されるエポキシ樹脂及びフェノール樹脂を使用すると、難燃剤を使用しなくても、難燃性及び耐半田クラック性の両者が優れた特性をもつエポキシ樹脂組成物が得られる。また、他のエポキシ樹脂及びフェノール樹脂を併用する場合にも、一般式（２）で示されるエポキシ樹脂、及び一般式（３）で示されるフェノール樹脂が各々、全エポキシ樹脂中及び全フェノール樹脂中に対して７０重量％以上含有されていれば、これらの特徴を損なわないが、７０重量％未満だと、燃焼しやすくなったり、吸湿率が高くなったり、高弾性化による耐半田クラック性の低下が起こる可能性がある。
【００２１】
本発明のエポキシ樹脂組成物は、（Ａ）〜（Ｄ）成分の他、必要に応じて酸化ビスマス水和物等の無機イオン交換体、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン等のカップリング剤、カーボンブラック、ベンガラ等の着色剤、シリコーンオイル、シリコーンゴム等の低応力化成分、天然ワックス、合成ワックス、高級脂肪酸及びその金属塩類もしくはパラフィン等の離型剤、酸化防止剤等の各種添加剤を配合することができる。
本発明のエポキシ樹脂組成物は、（Ａ）〜（Ｄ）成分、及びその他の添加剤等、ミキサー等を用いて常温混合し、ロール、ニーダー、押出機等の混練機で加熱混練、冷却後粉砕して得られる。本発明のエポキシ樹脂組成物は、電気部品或いは電子部品であるトランジスタ、集積回路等の被覆・絶縁・封止等に適用することができる。
本発明のエポキシ樹脂組成物を用いて、半導体素子等の電子部品を封止し、半導体装置を製造するには、トランスファーモールド、コンプレッションモールド、インジェクションモールド等の成形方法で成形硬化すればよい。
【００２２】
【実施例】
以下に、本発明の実施例を挙げて詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。各成分の配合割合は重量％とする。
2004002574.tif 000006
【化８】
2004002574.tif 000007
【００２３】
2004002574.tif 000008
【化９】
2004002574.tif 000009
【００２４】
2004002574.tif 000010
【化１０】
2004002574.tif 000011
【００２５】
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【化１１】
2004002574.tif 000013
【００２６】
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【化１２】
2004002574.tif 000015
【００２７】
2004002574.tif 000016
をミキサーを用いて常温で混合し、７０〜１１０℃でロールを用いて混練し、冷却後粉砕し、タブレット化してエポキシ樹脂組成物を得た。このエポキシ樹脂組成物を以下の方法で評価した。結果を表１に示す。
【００２８】
評価方法
・スパイラルフロー：ＥＭＭＩ−１−６６に準じたスパイラルフロー測定用の金型を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒で測定した。単位はｃｍ。
・硬化性：（株）オリエンテック・製、ＪＳＲキュラストメーターＩＶＰＳを用いて、ダイスの直径３５ｍｍ、振幅角１°、成形温度１７５℃における５分後のトルクに対し、９０％のトルクに達するまでの時間を硬化性の指標とした。すなわち、９０％に達する時間が遅いほど硬化が悪いことになる。単位は秒。
・熱時曲げ強度・熱時曲げ弾性率：低圧トランスファー成形機を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒で試験片（幅１０ｍｍ、厚さ４ｍｍ、長さ８０ｍｍ）を成形し、ポストキュアとして１７５℃で８時間処理した後、熱時曲げ強度及び熱時曲げ弾性率をＪＩＳ　Ｋ　６９１１に準じて（２６０℃で）測定した。単位はいずれもＮ／ｍｍ２。
・吸湿率：低圧トランスファー成形機を用いて金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒で直径５０ｍｍ、厚さ３ｍｍの円盤状試験片を成形し、ポストキュアとして１７５℃で８時間処理した。試験片の吸湿処理前と、８５℃、相対湿度８５％の環境下で１６８時間吸湿処理した後の重量変化を測定し、試験片の吸湿率を百分率で示した。単位は重量％。
・耐半田クラック性：低圧トランスファー成形機を用いて金型温度１７５℃、注入圧力９．３ＭＰａ、硬化時間１２０秒で１６０ｐＬＱＦＰ（厚さ１．４ｍｍ、チップサイズ７ｍｍ×７ｍｍ）を成形した。ポストキュアとして１７５℃で８時間処理したパッケージ５個を、８５℃、相対湿度６０％の環境下で１６８時間処理した後、ＩＲリフロー処理（２６０℃）を行った（ｎ＝５）。処理後の内部の剥離又はクラックの有無を超音波探傷装置で観察し、不良パッケージの個数を数えた。不良パッケージの個数がｉ個であるとき、ｉ／５と表示する。
・難燃性：低圧トランスファー成形機を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒で試験片を成形し、ポストキュアとして１７５℃で８時間処理した後、ＵＬ−９４垂直試験（試験片厚さ３．２ｍｍ）を行い、難燃性を判定した。
・アンチモン原子、Ｂｒ原子量：吸湿率を測定した直径５０ｍｍ、厚さ３ｍｍの円盤状試験片を用いて、蛍光Ｘ線装置にて、試験片にＸ線を照射し、アンチモン原子、Ｂｒ原子量を測定した。単位はｐｐｍ。
・高温保管性：低圧トランスファー成形機を用いて金型温度１７５℃、注入圧力、６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒で１６ｐＤＩＰ（チップサイズ３ｍｍ×３．５ｍｍ）成形した。ポストキュアとして１７５℃で８時間処理後、高温保管試験（１８５℃、１０００時間及び２００℃、５００時間）を行い、配線間の電気抵抗値が初期値に対し２０％増加したパッケージを不良と判定した。１０配線間中の不良率を百分率で示した。単位は％。
・耐湿信頼性：低圧トランスファー成形機を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒で１６ＳＯＰ（厚さ１．９５ｍｍ、チップサイズ３．５ｍｍ×３．０ｍｍ）を成形した。ポストキュアとして１７５℃で８時間処理後、プレッシャークッカー試験（１２５℃、圧力２．２ＭＰａ）を行い、回路のオープン不良を測定し、不良発生時間で表した。単位は時間。
【００２９】
＜実施例２〜９、比較例１〜６＞
実施例１以外で用いた原材料を以下に示す。
式（９）で示されるエポキシ樹脂ｆ（１５０℃でのＩＣＩ溶融粘度６．７×１０２ｍＰａ・ｓ、エポキシ当量２７３、Ｂｒ３５重量％含有）
【化１３】
2004002574.tif 000017
【００３０】
１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７（以下、ＤＢＵという）
水酸化アルミニウム（平均粒径５μｍ）
三酸化二アンチモン
【００３１】
表１及び表２の処方に従い実施例１と同様にしてエポキシ樹脂組成物を得て、実施例１と同様にして評価した。結果を表１及び表２に示す。
【表１】
2004002574.tif 000018
【００３２】
【表２】
2004002574.tif 000019
【００３３】
【発明の効果】
本発明に従うと、従来の難燃剤を用いなくとも難燃性に優れ、また、成形性且つ耐半田クラック性に優れ、更には、高温保管特性及び電気的耐湿信頼性に優れた半導体封止用エポキシ樹脂組成物を得ることができる。