(57)【要約】  【課題】  皮膚に優しい植物由来の抗菌成分を配合したものでありながら、抗菌活性の優れた皮膚外用剤用組成物とこれを用いた皮膚外用剤を得る。  【解決手段】  ブナ科のコナラ属の植物の堅果(いわゆるドングリ)の果皮を切除し、得られた仁の部分を粉砕する。この粉砕物から得た抽出物を化粧料などの皮膚外用剤に配合する。好ましくはさらに、パーム油等の植物油脂由来の脂肪酸モノグリセライドを添加する。他に、従来の防腐剤や抗菌性多価アルコールなどを少量含有させてもよい。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ブナ科のコナラ属とマテバシイ属とシイ属の、少なくともいずれかの植物の堅果の抽出物を含有することを特徴とする皮膚外用剤用組成物。
【請求項２】
上記の植物の堅果が、ブナ科コナラ属の植物の堅果である、請求項１に記載の皮膚外用剤用組成物。
【請求項３】
上記の植物の堅果が、コナラ（Quercus serrata）、ミズナラ（Quercus crispula）、ウバメガシ（Quercus phillyraeoides）、クヌギ（Quercus acutissima）、アベマキ（Quercus variabilis）、カシワ（Quercus dentata）、ナラガシワ（Quercus aliena）、アカガシ（Quercus acuta）、ツクバネガシ（Quercus sessilifolia）、ウラジロガシ（Quercus salicina）、シラカシ（Quercus myrsinaefolia）、アラカシ（Quercus glauca）、イチイガシ（Quercus gilva）、オキナワウラジロガシ（Quercus miyagii）より選択される１種又は２種以上の植物の堅果である、請求項２に記載の皮膚外用剤用組成物。
【請求項４】
上記の抽出物は、上記の堅果のうちの果皮を切除した仁を由来とする、請求項１から３のいずれか１項に記載の皮膚外用剤用組成物。
【請求項５】
上記の抽出物に加えて、脂肪酸モノグリセライドを含有することを特徴とする、請求項１から４のいずれか１項に記載の皮膚外用剤用組成物。
【請求項６】
上記の脂肪酸モノグリセライドが、カプリル酸モノグリセライド、ペラルゴン酸モノグリセライド、カプリン酸モノグリセライド、ウンデシル酸モノグリセライドおよびラウリン酸モノグリセライドからなる群から選ばれた１種または２種以上である、請求項５に記載の皮膚外用剤用組成物。
【請求項７】
ブナ科のコナラ属とマテバシイ属とシイ属の、少なくともいずれかの植物の堅果の抽出物を含有することを特徴とする皮膚外用剤。
【請求項８】
上記の抽出物に加えて、脂肪酸モノグリセライドを含有することを特徴とする、請求項７に記載の皮膚外用剤。
【請求項９】
上記の抽出物に加えて、他の防腐剤を含有する、請求項７または請求項８に記載の皮膚外用剤。
【請求項１０】
上記の他の防腐剤が、少なくともフェノキシエタノールとパラオキシ安息香酸エステルとのいずれか一方を含む、請求項９に記載の皮膚外用剤。
【請求項１１】
上記の抽出物に加えて、抗菌性を有する他の組成物を含有する、請求項７から１０のいずれか１項に記載の皮膚外用剤。
【請求項１２】
上記の抗菌性を有する他の組成物が、少なくとも1,2-ペンタンジオールと1,2-ヘキサンジオールとのいずれか一方を含む、請求項１１に記載の皮膚外用剤。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は皮膚外用剤用組成物とこれを用いた皮膚外用剤に関し、さらに詳しくは植物由来の抗菌成分を配合したものでありながら、しかも抗菌活性に優れた皮膚外用剤用組成物と皮膚外用剤とに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
化粧水、乳液、クリーム等の化粧料、医薬部外品や軟膏等の医薬品などの、皮膚外用剤には、製造時及び使用時における微生物の混入による腐敗に伴う変質を防止するために、防腐剤や抗菌剤が使用されている。一般に、このような防腐剤等としては、例えば、パラオキシ安息香酸エステル(パラベン類ともいう)、フェノキシエタノール、イソプロピルメチルフェノール、クロロブタノール、安息香酸及びその塩、ソルビン酸及びその塩、サリチル酸及びその塩、デヒドロ酢酸及びその塩、塩化ベンザルコニウム、塩化アルキルトリメチルアンモニウム、塩酸アルキルアミノエチルグリシン、感光素等の、化学合成品が多用されていた。
【０００３】
上記の化学合成品の防腐剤や抗菌剤には、皮膚一次刺激性、感作性、光感作性を示すものが多く、皮膚外用剤による皮膚のトラブルの原因になる惧れがある。このため近年では使用する防腐剤の種類や量を減らす傾向が顕著である。
このような状況のもとで、従来、より皮膚に優しい防腐剤や抗菌剤として天然物由来の抗菌成分の開発が行なわれており、これらの成分としては、例えば、ポリリジン、キトサン、リゾチーム、ヒノキチオール、或いはセージやタイム、ローズマリー、ラベンダー等のハーブ系植物エキスなどが挙げられる(例えば、特許文献１参照。)。
【０００４】
しかし上記の従来の天然物由来の抗菌成分は、いずれも防腐抗菌力(抗菌活性)が弱く、抗菌スペクトルが狭いなどの問題があり、従来の化学合成された防腐剤と同等の抗菌活性を得るのは容易でなく、配合量を多くしても、従来の化学合成された防腐剤等の配合量を低減したり、これらの防腐剤の配合を省略したりすることが容易でなかった。このため、従来の化学合成品の防腐剤に匹敵する抗菌活性を有しながら、しかも皮膚に優しい天然物由来の抗菌成分を含有する皮膚外用剤の開発が待たれていた。
【０００５】
【特許文献１】特開平９−２５５５１７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、上記問題点を解消し、皮膚に優しい植物由来の抗菌成分を配合したものでありながら、しかも抗菌活性の優れた皮膚外用剤用組成物とこれを用いた皮膚外用剤とを提供することを技術的課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは鋭意研究を重ねた結果、いわゆるドングリと呼ばれるブナ科コナラ属等の植物の堅果に含まれる成分が、化学合成品の防腐剤に匹敵する抗菌活性を示すことを見出して本発明を完成するに至った。
即ち、本発明１は皮膚外用剤用組成物に関し、ブナ科のコナラ属とマテバシイ属とシイ属の、少なくともいずれかの植物の堅果の抽出物を含有することを特徴とする。
また、本発明２は皮膚外用剤に関し、ブナ科のコナラ属とマテバシイ属とシイ属の、少なくともいずれかの植物の堅果の抽出物を含有することを特徴とする。
【０００８】
本発明に用いられるドングリは、ブナ科コナラ属の植物の堅果や、マテバシイ属の植物の堅果、シイ属の植物の堅果が用いられるが、なかでも特にコナラ属の植物の堅果が好ましい。
【０００９】
上記のコナラ属に属する植物としては、コナラ（Quercus serrata）、ミズナラ（Quercus crispula）、ウバメガシ（Quercus phillyraeoides）、クヌギ（Quercus acutissima）、アベマキ（Quercus variabilis）、カシワ（Quercus dentata）、ナラガシワ（Quercus aliena）、アカガシ（Quercus acuta）、ツクバネガシ（Quercus sessilifolia）、ウラジロガシ（Quercus salicina）、シラカシ（Quercus myrsinaefolia）、アラカシ（Quercus glauca）、イチイガシ（Quercus gilva）、オキナワウラジロガシ（Quercus miyagii）等が挙げられる。
なお、マテバシイ属の植物としては、例えば、マテバシイ (Lithocarpus edulis)、シリブカガシ（Lithocarpus glabra）等が挙げられる。また、シイ属の植物としては、スダジイ（Castanopsis sieboldii）、ツブラジイ（Castanopsis cuspidata）等が挙げられる。
【００１０】
上記の植物の堅果は、１種或いは複数種を用いて、抽出溶媒により有効成分の抽出を行なう。
この抽出に用いる溶媒の種類は特に限定されないが、例えば水、又はメタノール、エタノール、1,3-ブチレングリコール、グリセリン、プロピレングリコール、ジプロピレングリコール、1,2-ペンタンジオール等の有機溶剤や、水とこれら有機溶剤との混合溶媒を用いることができる。特に、エタノール又は1,3-ブチレングリコールや水とこれらとの混合溶媒が好ましい。
【００１１】
上記の堅果は全体をそのまま圧潰や分割、細断、或いは粉砕したものを用いてもよく、この場合は抽出操作の前処理を簡単に行うことができるが、果皮を切除し中身の仁のみを取り出してそのまま、或いは分割や細断、粉砕等して用いると抗菌活性を有する成分が良好に抽出されるので、より好ましい。
上記の抽出条件は特に限定されず、原料の状態や溶媒の種類、使用量などによっても異なるが、例えば、抽出温度は５℃〜１００℃程度、抽出時間は抽出温度により異なるが６時間程度以上に設定するのが好ましい。
【００１２】
このようにして抽出された堅果由来の抽出物は、細菌類や真菌類に対して優れた抗菌活性を示し、特に細菌類に対して強い抗菌力を示しており、これを単独で皮膚外用剤に添加してもよい。また、本発明の皮膚外用剤やその組成物は、上記の抽出物以外に、皮膚外用剤として用いられる他の成分を含有していてもよい。
【００１３】
例えば、上記の堅果由来の抽出物に加えて、脂肪酸モノグリセライドを含有させた場合には、さらに優れた抗菌活性を良好に発揮でき、細菌類だけでなく真菌類に対しても強い抗菌力を示すので、より好ましい。
上記の脂肪酸モノグリセライドとしては、パーム油、ヤシ油等の植物油脂由来のものが好ましく、具体的には、例えば、カプリル酸モノグリセライド、ペラルゴン酸モノグリセライド、カプリン酸モノグリセライド、ウンデシル酸モノグリセライド、ラウリン酸モノグリセライドなどを挙げることができ、これらの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００１４】
さらに、上記の抽出物は優れた抗菌活性を備えるので、従来に用いられている防腐剤や抗菌性を有する他の組成物の１種または２種以上と併用して用いることができ、この場合はさらに優れた抗菌活性を発揮しながら、しかもこれら従来の防腐剤等の配合量を少なく抑え、皮膚に対する刺激性などを低減することができる。これらの防腐剤や抗菌性を有する他の組成物としては、例えばフェノキシエタノールやパラベン類などの防腐剤や、1,2-ペンタンジオールや1,2-ヘキサンジオールなどの多価アルコール等を挙げることができるが、抗菌活性があり且つ皮膚に対する刺激性等が少なければよく、特定の成分に限定されないことは言うまでもない。
【００１５】
皮膚外用剤において充分な抗菌活性を発揮するための配合量は、上記の堅果の抽出物のみを添加する場合は、例えば後述の実施例による抽出物(乾燥時の固形残分が約３重量％のもの)による場合、０.１〜１０重量％が好ましい。また、上記の堅果の抽出物と脂肪酸モノグリセライドを同時に添加する場合は、堅果の抽出物が０.１〜５重量％、脂肪酸モノグリセライドが０.０１〜１.０重量％が好ましい。
【００１６】
また、フェノキシエタノールと併用する場合は、堅果の抽出物が０.１〜５重量％、フェノキシエタノールが０.０１〜０.４重量％が好ましい。パラベン類と併用する場合は、堅果の抽出物が０.１〜５重量％、パラベン類が０.０１〜０.２重量％が好ましい。1,2-ペンタンジオールと併用する場合は、堅果の抽出物が０.１〜５重量％、1,2-ペンタンジオールが０.０１〜３.５重量％が好ましい。1,2-ヘキサンジオールと併用する場合は、堅果の抽出物が０.１〜５重量％、1,2-ヘキサンジオールが０.０１〜１.５重量％が好ましい。
【発明の効果】
【００１７】
本発明では、ブナ科コナラ属などの植物の堅果の抽出物を配合することにより、前記従来の天然物由来の抗菌成分に較べて十分に優れた抗菌活性を発揮することが出来た。この結果、従来の化学合成された防腐剤などの配合量を少なくし、或いはこれらの防腐剤などの配合を省略することができるので、植物由来の抗菌成分を配合した皮膚に優しく、且つ、優れた抗菌活性を有する皮膚外用剤用組成物と皮膚外用剤を得ることができた。
特に、上記の堅果の抽出物に加えて脂肪酸モノグリセライドを配合した場合には、一層優れた抗菌活性を有する皮膚外用剤用組成物と皮膚外用剤を得ることができた。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
以下、本発明を実施例の記載に基づいてさらに具体的に説明する。ただし本発明の技術的範囲が本実施例によって限定されるものではない。
【００１９】
（製造例１）
コナラ（Quercus serrata）の堅果の果皮を切除した仁の部分４５ｇ及びアラカシ（Quercus glauca）の堅果の果皮を切除した仁の部分４５ｇを混合して粉砕し、これに５０％エタノール水溶液６００ｇを加えて撹拌しながら６０℃で２０時間抽出し、遠心分離（4,000rpm）により上清を得、さらに減圧濾過することにより堅果抽出物５００ｇを得た。なお、この堅果抽出物を乾燥したところ、固形残分は約３重量％であった。
【００２０】
（実施例１〜３、比較例１）
表１に示す配合比率のように、上記の堅果抽出物を０.５重量％配合したものを実施例１とし、１.０重量％配合したものを実施例２とし、１.５重量％配合したものを実施例３としてそれぞれローションを調製した。また上記の堅果抽出物を配合しないローションを比較例１として調製し、これらの実施例１〜３と比較例１の抗菌活性の評価を次の試験法により行なった。
【００２１】
（抗菌活性試験法）
細菌として、大腸菌（Escherichia coli）、黄色ブドウ球菌（Staphylococcus aureus）、緑膿菌（Pseudomonas aeruginosa）の３種、真菌としてカンジダ酵母（Candida albicans）、黒コウジカビ（Aspergillus niger）の２種の試験菌を用いた。上記の３種の細菌は各１０６個／ｇを、上記の２種の真菌は各１０５個／ｇを、各試料に植菌し、細菌は３０℃、真菌は２５℃にてそれぞれ培養した。そして接種直後、７日目、１４日目、２１日目、２８日目の各生菌数を測定した。
測定結果は、細菌については１４日後に生菌が見られない場合を合格として○印で表示し、真菌については１４日後の生菌数が植菌数の１／１０００以下になっている場合を合格として○印で表示した。また両者とも、それぞれ不合格の場合は×印で表示した。
【００２２】
【表１】
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【００２３】
表１の結果から明らかなように、堅果抽出物の配合量が少ない実施例１では、緑膿菌に対して抗菌活性が弱いものの、他の細菌類に対しては十分な抗菌活性が認められ、堅果抽出物を１.０重量％以上配合した実施例２や実施例３については緑膿菌を含めた細菌に対し十分な抗菌活性が認められた。また、真菌類に対しては、堅果抽出物を１.５重量％配合した実施例３で十分な抗菌活性が認められた。これに対し、堅果抽出物を配合しない比較例１では、細菌類、真菌類のいずれに対しても抗菌活性が認められなかった。
【００２４】
（実施例４〜６）
次に、上記の堅果抽出物に加えて、脂肪酸モノグリセライドを配合した場合の抗菌活性を確認した。
即ち、表２に示す配合比率のように、上記の堅果抽出物を０.５重量％と脂肪酸モノグリセライドとしてカプリル酸モノグリセライドを０.０５重量％配合したものを実施例４とし、堅果抽出物を１.０重量％とカプリル酸モノグリセライドを０.１０重量％配合したものを実施例５とし、堅果抽出物を１.５重量％とカプリル酸モノグリセライドを０.１５重量％配合したものを実施例６としてそれぞれローションを調製した。そしてこれらの実施例４〜６についても、前記の各実施例と同様、上記の抗菌活性試験法により抗菌活性の評価を行なった。
【００２５】
【表２】
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【００２６】
表２の結果から明らかなように、堅果抽出物を０.５重量％とカプリル酸モノグリセライドを０.０５重量％配合した実施例４の場合は、緑膿菌に対しても十分な抗菌活性があり、堅果抽出物のみを０.５重量％配合した前記の実施例１よりも強い抗菌活性が認められた。また、堅果抽出物を１.０重量％とカプリル酸モノグリセライドを０.１重量％配合した実施例５の場合には、真菌に対しても十分な抗菌活性が認められ、堅果抽出物のみを１.０重量％配合した前記の実施例２よりも強い抗菌活性が認められた。
【００２７】
次に、上記の抽出物と従来の防腐剤等とを併用する場合について、抗菌活性を調べた。この測定に用いた抽出物は次の手順により得た。
【００２８】
（製造例２）
アラカシ（Quercus glauca）の堅果１８０ｇを圧潰して果皮に割れ目を形成し、これに４０％エタノール水溶液６００ｇを加え撹拌しながら４０℃で１２０時間抽出し、遠心分離（4,000rpm）により上清を得、さらに減圧濾過することにより堅果抽出物５６０ｇを得た。この堅果抽出物を乾燥したところ、固形残分は約５.５重量％であった。
【００２９】
（実施例７、比較例２〜５）
最初に、上記の堅果抽出物とメチルパラベンとを併用する場合の抗菌活性を確認した。
即ち、表３に示す配合比率のように、上記の堅果抽出物を０.６重量％とカプリル酸モノグリセライドを０.１２重量％とメチルパラベンを０.０５重量％配合したものを実施例７とし、堅果抽出物およびカプリル酸モノグリセライドの配合を省略してメチルパラベンを０.０５〜０.３重量％配合したものを比較例２〜５として、それぞれローションを調製した。そしてこれらの実施例７と比較例２〜５について、前記の抗菌活性試験法により抗菌活性の評価を行なった。その測定結果を表３に示す。
【００３０】
【表３】
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【００３１】
表３の結果から明らかなように、堅果抽出物とカプリル酸モノグリセライドとを配合した場合には、メチルパラベンの配合量が０.０５重量％であっても十分な抗菌活性を示したが、堅果抽出物とカプリル酸モノグリセライドの配合を省略した場合には、メチルパラベンの配合量を０.３重量％以上にしないと十分な抗菌活性を得ることができなかった。即ち、堅果抽出物とカプリル酸モノグリセライドの配合により、これらを配合しない場合に比べてメチルパラベンの配合量を６分の１以下にすることができた。
【００３２】
（実施例８〜９、比較例６〜９）
次に、上記の堅果抽出物とフェノキシエタノールとを併用する場合の抗菌活性を確認した。
即ち、表４に示す配合比率のように、上記の堅果抽出物を０.８重量％とカプリル酸モノグリセライドを０.１６重量％とフェノキシエタノールを０.１重量％配合したものを実施例８とし、上記の堅果抽出物を０.６重量％とカプリル酸モノグリセライドを０.１２重量％とフェノキシエタノールを０.２重量％配合したものを実施例９とし、堅果抽出物およびカプリル酸モノグリセライドの配合を省略してフェノキシエタノールを０.２〜０.５重量％配合したものを比較例６〜９として、それぞれローションを調製した。そしてこれらの実施例８、９と比較例６〜９について、前記の抗菌活性試験法により抗菌活性の評価を行なった。その結果を表４に示す。
【００３３】
【表４】
2004359664.tif 000005
【００３４】
表４の結果から明らかなように、堅果抽出物とカプリル酸モノグリセライドとを配合した場合には、フェノキシエタノールの配合量が０.２重量％以下であっても十分な抗菌活性を示したが、堅果抽出物とカプリル酸モノグリセライドとを配合しない場合には、フェノキシエタノールを０.５重量％配合した場合であっても十分な抗菌活性を得ることができなかった。
即ち、堅果抽出物とカプリル酸モノグリセライドの配合により、これらを配合しない場合に比べてフェノキシエタノールの配合量を３分の１以下にすることができた。
【００３５】
（実施例１０、比較例１０〜１３）
次に、上記の堅果抽出物と1,2-ペンタンジオールとを併用する場合の抗菌活性を確認した。
即ち、表５に示す配合比率のように、上記の堅果抽出物を０.６重量％とカプリル酸モノグリセライドを０.１２重量％と1,2-ペンタンジオールを１.５重量％配合したものを実施例１０とし、上記の堅果抽出物とカプリル酸モノグリセライドの配合を省略して1,2-ペンタンジオールを１.５〜４.０重量％配合したものを比較例１０〜１３として、それぞれローションを調製した。そしてこれらの実施例１０と比較例１０〜１３について、前記の抗菌活性試験法により抗菌活性の評価を行なった。その測定結果を表５に示す。
【００３６】
【表５】
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【００３７】
表５の結果から明らかなように、堅果抽出物とカプリル酸モノグリセライドとを配合した場合には、1,2-ペンタンジオールの配合量が１.５重量％であっても十分な抗菌活性を示したが、堅果抽出物とカプリル酸モノグリセライドとを配合しない場合には、1,2-ペンタンジオールの配合量を４.０重量％以上にしないと十分な抗菌活性を得ることができなかった。即ち、堅果抽出物とカプリル酸モノグリセライドの配合により、これらを配合しない場合に比べて1,2-ペンタンジオールの配合量を大幅に少なくすることができた。
【００３８】
（実施例１１〜１２、比較例１４〜１７）
次に、上記の堅果抽出物と1,2-ヘキサンジオールとを併用する場合の抗菌活性を確認した。
即ち、表６に示す配合比率のように、上記の堅果抽出物を０.８重量％とカプリル酸モノグリセライドを０.１６重量％と1,2-ヘキサンジオールを０.５重量％配合したものを実施例１１とし、上記の堅果抽出物を０.６重量％とカプリル酸モノグリセライドを０.１２重量％と1,2-ヘキサンジオールを０.７５重量％配合したものを実施例１２とし、上記の堅果抽出物およびカプリル酸モノグリセライドの配合を省略して1,2-ヘキサンジオールを０.７５〜２.０重量％配合したものを比較例１４〜１７として、それぞれローションを調製した。そしてこれらの実施例１０、１１及び比較例１４〜１７について、前記の抗菌活性試験法により抗菌活性の評価を行なった。その測定結果を表６に示す。
【００３９】
【表６】
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【００４０】
表６の結果から明らかなように、堅果抽出物とカプリル酸モノグリセライドとを配合した場合には、1,2-ヘキサンジオールの配合量が０.７５重量％以下であっても十分な抗菌活性を示した。これに対し、堅果抽出物とカプリル酸モノグリセライドとを配合しない場合には、1,2-ヘキサンジオールの配合量を２.０重量％以上にしないと十分な抗菌活性を得ることができなかった。即ち、堅果抽出物とカプリル酸モノグリセライドの配合により、これらを配合しない場合に比べて1,2-ヘキサンジオールの配合量を大幅に少なくすることができた。
【産業上の利用可能性】
【００４１】
本発明に係わる皮膚外用剤やその組成物は、皮膚に優しい植物由来の抗菌成分を配合したものでありながら、十分に優れた抗菌活性を有するので、化粧水、乳液、クリーム、軟膏等の、化粧料や医薬部外品、医薬品などの形態に調製されるが、皮膚に塗布される製剤等であればよく、特定の用途に限定されない。