(57)【要約】【課題】従来の矩形平板状の固体電解質基板を積層した内部マニホールド型の燃料電池は、複雑な形状のセパレータや特殊な材料よりなるセパレータが必要であり、直列接続の燃料電池しか構成できず、積層体間の密封を保つために特殊な封止材やガスケット材料が必要であり大容量の業務用燃料電池が中心で高価なものであった。【解決手段】本発明の燃料電池は、固体電解質基板の両面に形成された異なる極の電極膜が互いの位置が反転した位置に形成されており、２組の挟着電極金属板が固体電解質基板の異なる位置を挟着することにより、一方の挟着電極金属板が一方の電極膜とのみ接触し他方の電極膜とは接触しないように形成され、他方の挟着電極金属板が一方の電極膜の端部と接触せずに他方の電極膜とのみ接触するように形成されて単電池が構成されており、複数の単電池が多孔質体、ガス分離・分配板、セパレータとともに積層された積層構成体において、種類の異なるガスの給排路となる２系統の開口部が形成されている。【選択図】　　　　図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
矩形平板状の固体電解質基板の表裏両面の一方の面に酸素電極膜を形成し、他方の面に燃料電極膜を形成した固体電解質電極板と、
前記固体電解質電極板の表裏両面と実質的に同一平面内で、前記酸素電極膜又は前記燃料電極膜に電気的に互いに独立して接続された２組の挟着電極金属板とを有する単電池を具備し、
前記単電池を１個或いは複数個の積層で構成された燃料電池。
【請求項２】
２組の挟着電極金属板のそれぞれが矩形平板状の固体電解質基板の異なる少なくとも１辺を異なる電極膜に接触するように挟み込み弾性力により挟着する２枚の金属薄板により構成され、
前記固体電解質基板に２組の前記挟着電極金属板が挟着された単電池の一方の面側に多孔質体、燃料ガス分離・分配板及びセパレータを積層し、そして前記単電池の他方の面側に多孔質体、空気ガス分離・分配板及びセパレータを積層して構成された単セルを複数積層した燃料電池であって、
前記挟着電極金属板、前記燃料ガス分離・分配板、前記空気ガス分離・分配板及び前記セパレータのそれぞれの外周部分近傍に燃料ガスが流通するための燃料ガス給排路となる開口及び空気ガスが流通するための空気ガス給排路となる開口がそれぞれ形成されており、当該燃料電池内に前記燃料ガス給排路と前記空気ガス給排路が互いに連通しない２系統のガス給排路となるよう構成された請求項１に記載の燃料電池。
【請求項３】
２系統うちの一方のガス給排路が前記固体電解質電極板の一方の電極膜面にガス流を送り、他方のガス給排路が前記固体電解質電極板の他方の電極膜面にガスを送るよう構成された請求項２に記載の燃料電池。
【請求項４】
２系統のガス給排路において、前記固体電解質電極板の一方の電極膜面に流れるガス流の方向と、前記固体電解質電極板の他方の電極膜面に流れるガス流の方向が実質的に直角方向に流れるよう構成された請求項３に記載の燃料電池。
【請求項５】
単セルが複数個積層された積層構成体の積層方向における両外側部分にガス分離・分配・保温板と、前記ガス分離・分配・保温板のさらに両側最外部分に、ガス給排口を有する剛性のある金属板がそれぞれ積層された請求項２乃至４のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項６】
複数の固体電解質電極板を有する積層構成体において、他の部材を介して隣接する固体電解質電極板の対向する電極膜が異なる極となるように構成された請求項１乃至５のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項７】
固体電解質基板の表裏両面の一方の面と他方の面に異なる電極膜が形成されており、一方の電極膜が前記固体電解質基板の一方の端部近傍に偏って配設され、他方の電極膜が前記固体電解質板の他方の端部近傍に偏って配設された請求項１乃至６のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項８】
固体電解質電極板の表裏両面の一方の面に酸素電極膜が形成され、他方の面に燃料電極膜が形成された燃料電池において、前記酸素電極膜と前記燃料電極膜のパターン位置が前記固体電解質電極板の中心より異なる方向に変位しており、且つ前記酸素電極膜のパターンと前記燃料電極膜のパターンが反転した位置に形成されており、前記固体電解質電極板を挟着する２組の挟着電極金属板が前記酸素電極膜又は前記燃料電極膜の周辺部のいずれかを圧接するように配設された請求項１乃至７のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項９】
固体電解質電極板と当該固体電解質電極板を挟着する挟着電極金属板とを有する単電池において、前記固体電解質電極板の端部を挟着して接合された挟着電極金属板が前記酸素電極膜或いは前記燃料電極膜と電気的に接触し、前記挟着電極金属板の周辺部に１個或いは複数個のガス給排路となる開口部がそれぞれ独立して形成された請求項１乃至８のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項１０】
挟着電極金属板が固体電解質電極板の端部の表裏両面を挟む少なくとも２枚の金属薄板より構成されており、前記固体電解質電極板の少なくとも２箇所の端部を挟んだ２組の挟着電極金属板において、
一方の組の挟着電極金属板の表面の金属薄板が前記固体電解質電極板の表面の電極膜を圧接し、当該一方の組の挟着電極金属板の裏面の金属薄板が前記固体電解質電極板の裏面の電極膜に接触せずに前記固体電解質電極板を圧接するよう構成されており、
他方の組の挟着電極金属板の表面の金属薄板が前記固体電解質電極板の表面の電極膜に接触せずに前記固体電解質電極板を圧接し、当該他方の組の挟着電極金属板の裏面の金属薄板が前記固体電解質電極板の裏面の電極膜を圧接するように構成された請求項１乃至９のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項１１】
単電池、ガス分離・分配板、セパレータ及びガス分離・分配・保温板による積層構成体において、各々の外周部分に連通する開孔を有し、当該開孔に棒状の電気伝導体を挿入して、酸素電極膜又は燃料電極膜に接続した２組の挟着電極金属板の一方の挟着電極金属板の開孔又は他方の挟着電極金属板の開孔に電気的に接続し、複数個の前記電気伝導体の導出部分に外部リード線を接続した構造を有する請求項１乃至１０のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項１２】
固体電解質電極板の表裏両面の異なった位置に形成された酸素電極膜又は燃料電極膜を少なくとも２組の挟着電極金属板で挟着した単電池の両側のそれぞれに多孔質体、ガス分離・分配板及びセパレータを積層した単セルを複数積層した積層構成体において、
一つの単電池の表面側を酸素電極膜とした場合、積層された単電池の全ての表面側が酸素電極膜となり、裏面側が燃料電極膜となるように積層され、且つ、積層された各表面側及び裏面側の電極膜の位置が互い違いに異なるように形成されており、前記酸素電極膜が一方の挟着電極金属板に接続されており、燃料電極膜が他方の挟着電極金属板に接続された構成を有し、
前記積層構成体における複数の単セルにおいて、他の部材を介して隣接する単セルの下側の単電池の酸素電極膜が上側の単電池の燃料電極膜に電気的に接続され、当該下側の単電池の燃料電極が更に下側の単電池の酸素電極膜に電気的に接続されることにより、前記積層構成体における複数の単セルの単電池が直列に接続された請求項１乃至１１のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項１３】
固体電解質電極板の表裏両面の一方の面に酸素電極膜が形成され、他方の面に燃料電極膜が形成され、少なくとも２組の挟着電極金属板で挟着した単電池の両側のそれぞれに多孔質体、ガス分離・分配板及びセパレータを積層した単セルを複数積層した積層構成体において、
一つの単電池の表面側を酸素電極膜とした場合、積層された単電池の全ての表面側が酸素電極膜となり、裏面側が燃料電極膜となるように積層され、且つ、積層された各表面側及び裏面側の電極膜の位置が同一方向に変位して形成されており、前記酸素電極膜が一方の前記挟着電極金属板を介して一方の電気伝導体に接続されており、前記燃料電極膜が他方の前記挟着電極金属板を介して他方の電気伝導体に接続されて、前記単電池を電気的に並列接続をした請求項１乃至１２のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項１４】
固体電解質基板の表裏両面における反転した位置に酸素電極膜又は燃料電極膜が形成され、かつ前記固体電解質基板を前記酸素電極膜又は前記燃料電極膜に電気的に接触するように２枚の金属薄板により挟みその弾性力により圧接した２組の挟着電極金属板を有する単電池と、前記単電池の一方の面側に多孔質体、燃料ガス分離・分配板とを積層し、他方の面側に多孔質体、空気ガス分離・分配板とを積層した単セルをさらに複数積層した積層構成体において、
前記積層構成体の両側最外部分にガス分離・分配・保温板が配置され積層されており、前記電極金属板、燃料ガス分離・分配板、空気ガス分離・分配板及びガス分離・分配・保温板の外周部分の近傍に燃料ガス及び空気ガスが流通するためのガス給排路となる開口部が形成されており、前記燃料ガス給排路と空気ガス給排路が互いに連通しない２系統のガス給排路が形成された燃料電池。
【請求項１５】
単セルが複数個積層された積層構成体の積層方向における両最外部にガス給排口を有する剛性のある金属板を積層した請求項１４に記載の燃料電池。
【請求項１６】
挟着電極金属板が固体電解質電極板の端部の表裏両面を挟む少なくとも２枚の金属薄板より構成されており、前記固体電解質電極板の端部を前記２枚の金属薄板より挟着する２組の挟着電極金属板において、
一方の組の挟着電極金属板の表面側の金属薄板が前記固体電解質電極板の表面の電極膜に圧接し、当該一方の組の電極金属板の裏面側の金属薄板が前記固体電解質電極板の裏面の電極膜に接触せずに前記固体電解質電極板を圧接するよう構成されており、
他方の組の挟着電極金属板の表面側の金属薄板が前記固体電解質電極板の表面の電極膜に接触せずに前記固体電解質電極板を圧接するよう構成されており、当該他方の組の電極金属板の裏面側の金属薄板が前記固体電解質電極膜の裏面の電極膜を圧接するように構成された請求項１４又は１５に記載の燃料電池。
【請求項１７】
複数の固体電解質電極板を有する積層構成体において、他の部材を介して隣接する固体電解質電極板の対向する電極が同じ極となるように構成された請求項１４乃至１６のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項１８】
複数の固体電解質電極板を有する積層構成体において、隣り合い対向する固体電解質電極板の間の空間には同一のガスが流れ、前記固体電解質電極板における対向しない面には前記ガスと直交する別のガスが流れるように構成された請求項１４乃至１７のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項１９】
複数の単セルを有する積層構成体の両側最外部分にガス分離・分配・保温板が配置された積層体において、
挟着電極金属板とガス分離・分配板の外周部分に１個或いは複数個のガス給排路となる開口部を有して２系統のガス給排路が形成され、
隣り合い対向する固体電解質電極板において一方の固体電解質電極板の酸素電極膜を挟着した酸素側挟着電極金属板と他方の固体電解質電極板の燃料電極膜を挟着した燃料側挟着電極金属板とを電気伝導体により連結し、
更に前記他方の固体電解質電極板の酸素電極膜を挟着した酸素側挟着電極金属板と当該固体電解質電極板と隣り合い対向する別の固体電解質電極板の燃料電極膜を挟着した燃料側挟着電極金属板とを別の電気伝導体により連結し、
順次交互に各電極膜に接続された酸素側挟着電極金属板と燃料側挟着電極金属板とを異なる電気伝導体により連結して複数の単セルを電気的直列接続で構成した請求項１４乃至１８のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項２０】
矩形平板状の固体電解質基板の表裏両面の一方の面に酸素電極膜を形成し、他方の面に燃料電極膜を形成した固体電解質電極板と、前記固体電解質電極板の前記酸素電極膜又は前記燃料電極膜のいずれかに接触するように弾性力により圧接して挟む２枚の金属薄板を有する２組或いは複数組の挟着電極金属板とを有する単電池を具備し、
前記単電池の両面側に多孔質体、ガス分離・分配板及びセパレータをそれぞれ積層した単セルを複数積層した積層構成体において、前記挟着電極金属板、前記ガス分離・分配板及び前記セパレータの外周部分近傍に燃料ガスが流れる燃料ガス給排路となる開口部及び空気ガスが流れる空気ガス給排路となる開口部が複数形成されており、前記燃料ガス給排路と前記空気ガス給排路が互いに連通しない２系統のガス給排路となるよう構成された燃料電池。
【請求項２１】
積層構成体において、各単電池における積層方向の挟着電極金属板を棒状の電気伝導体で電気的に接続した請求項２０記載の燃料電池。
【請求項２２】
ガス分離・分配板及びセパレータが緻密質、且つ耐熱性と絶縁性を有する材料で形成された請求項２乃至２１のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項２３】
ガス分離・分配板、ガス分離・分配・保温板及び、セパレータの熱膨張係数が、５×１０−６〜１５×１０−６の範囲内にある耐熱性と絶縁性を有する材料で構成された請求項５乃至２２のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項２４】
ガス分離・分配板、ガス分離・分配・保温板、及びセパレータが、マイカ、セラミックス素材或いはガラス素材で形成された請求項５乃至２３のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項２５】
挟着電極金属板は、熱膨張係数が４×１０−６〜２０×１０−６の範囲にある金属材料で構成された請求項１乃至２４のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項２６】
挟着電極金属板は、鉄合金板、ニッケル合金板、コバルト合金板、ニッケル−コバルト合金或いはステンレス鋼板よりなる請求項１乃至２５のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項２７】
挟着電極金属板の片面或いは両面の全面或いは一部分に、金、銀、ニッケル或いはアルミニウム皮膜が形成された請求項１乃至２６のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項２８】
セパレータが、電気伝導性を有し且つ緻密質な材料である請求項２乃至２７のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項２９】
単電池の挟着電極金属板を電気的に接合する棒状の電気伝導体がネジを有する金属製のビスよりなり、各挟着電極金属板が前記ビスに貫通されナットにより締め付けて接続する構造を有し、複数の単電池を電気的に直列状態或いは並列状態で接続したビスの導出端部に外部リード線が接続された請求項１乃至２８のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項３０】
棒状の電気伝導体が、鉄合金材、ニッケル合金材、コバルト合金材、ニッケル−コバルト合金材或いはステンレス鋼材のいずれかで構成された請求項１１乃至２９のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項３１】
多孔質体が、矩形形状、複数の角柱形状或いは複数の円柱形状よりなることを特徴とする請求項２乃至３０のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項３２】
多孔質体が、金属或いは非金属材の多孔質材料からなる請求項２乃至３１のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項３３】
多孔質体が、無機材料の繊維よりなる不織材或いは発泡材、或いは金属材料の繊維よりなる不織材或いは発泡材よりなる請求項２乃至３２のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項３４】
燃料電池の最外層のガス給排口を有する金属板が、鉄合金板、ニッケル合金板、コバルト合金板、ニッケル−コバルト合金板或いはステンレス鋼板よりなる剛性を有する材料で形成されており、前記金属板を単セルの積層構成体の最外部両側面に配設し、且つ前記金属板のガス給排口が前記積層構成体のガス給排路に連通するよう配設し、前記金属板を棒状の電気伝導体で締め付け固着した請求項２乃至３３のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項３５】
固体電解質基板は、結晶構造がペロブスカイト型のバリウム・セリウム・ガドリニウム系酸化物セラミックス材料、バリウム・セリウム・ガドリニウム・ジルコニウム系酸化物材料、或いはバリウム・セリウム・ガドリニウム・アルミニウム系酸化物で形成された請求項１乃至３４のいずれか一項に記載の燃料電池。
【請求項３６】
固体電解質基板がグリーンシート工法で形成された１枚のシート或いは複数枚のシートを積層・焼成した材料からなる請求項１乃至３５のいずれか一項に記載の燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、矩形平板状の固体電解質電極板を用いた積層構造を有する内部マニホールド型の燃料電池に関するものである。特に、矩形平板状の固体電解質電極板に形成された酸素電極膜と燃料電極膜のそれぞれに電極を接続して構成された単電池を複数積層した燃料電池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
近年、各種燃料ガスが有している化学エネルギーを電気エネルギーに直接変換できる燃料電池が注目を集めており、特に、環境に優しく効率のよいという特性から種々のタイプが開発され、一部実用化されている。化学エネルギーを電気エネルギーに変換する電解質には各種のものがあるが、開発の焦点は高分子膜の電解質及び固体電解質に集中している。固体電解質を用いた燃料電池には大別すると、円筒型と平板型の２種類がある。この内、平板型燃料電池の酸素ガス及び燃料ガスを導入する方式を大別すると、外部マニホールド型と内部マニホールド型の２種類がある。内部マニホールド型の燃料電池は、ガスの気密性が優れており、コンパクトな燃料電池を作製できる点で優れている。内部マニホールド型の燃料電池としては、種々の構造のものが提案されており、従来の内部マニホールド型の燃料電池の代表的な一例を図面を用いて以下に説明する。
【０００３】
図２１及び図２２は、特許第２９６６５４８号により開示された従来の燃料電池である。図２１は固体電解質の単電池を示す斜視図であり、図２２は図２１の単電池を収納した板状体を複数積層した燃料電池の斜視図である。図２１において、イットリウムをドープしたジルコニアよりなる固体電解質層３４２の一方の表面に燃料極３４３、例えばＮｉとＺｒＯ２のサーメット形成し、他方の表面に酸素極３４１、例えばＬａＭｎＯ３よりなる多孔質電極を形成している。酸素極３４１側には樋状の凹部を有する形状のセパレータ３４４、例えばＬａＣｒＯ３の焼結体が接合されている。凹部の内部には柔軟な導電体３４５、例えばＬａＭｎＯ３のフェルト状体が設けられており、酸化剤ガス、例えば空気が通る複数の流路３４６が形成されている。このように酸素極３４１、固体電解質層３４２、燃料極３４３及びセパレータ３４４により単電池３４０が形成されている。
【０００４】
図２２は図２１に示した単電池３４０を収納した板状体を複数枚積層した燃料電池の分解斜視図であり、単電池を３４０ａ，３４０ｂとして示す。図２２に示すように、第１板状体３５１ａの略中央部分に形成された大きな開口部には単電池３４０ａが接合されている。第１板状体３５１ａには単電池３４０ａにおいて空気が流れる流路３４６の両側の位置に空気用給排路となる開口３５５ａ，３５５ｂが形成されている。第１板状体３５１ａにおいて、それぞれが独立した燃料ガス用給排路となる開口３５２ａ，３５２ｂは、空気用給排路となる開口３５５ａ，３５５ｂと単電池３４０ａの中心に対して略９０゜回転した位置に形成されている。
【０００５】
第２板状体３５１ｂは第１板状体３５１ａの下側に接して配設され積層されている。第２板状体３５１ｂの略中央部分に形成された大きな開口部には燃料ガス流路となる電気伝導性多孔体３５８が接合されており、第１板状体３５１ａの燃料ガス用給排路となる開口３５２ａ，３５２ｂと対応する位置に開口３５３ａ，３５３ｂが形成されている。電気伝導性多孔体３５８は、例えばＮｉのメタルファイバー多孔質材で構成され、第１板状体３５１ａの単電池３４０ａの直下に配置されて単電池３４０ａと電気的に接触するように構成されている。それぞれが独立した空気用給排路となる開口３５６ａ，３５６ｂは、第２板状体３５１ｂの燃料ガス用給排路となる開口３５３ａ，３５３ｂと電気伝導性多孔体３５８の中心に対して略９０゜回転した位置に形成されている。
【０００６】
第２板状体３５１ｂの下側には第１板状体３５１ａと同じ構成の第３板状体３５１ｃが配設されている。上記のように積層された第１板状体３５１ａから第３板状体３５１ｃの積層体と同様に、第３板状体３５１ｃの下の第４板状体以降の積層体が構成され、燃料電池が構成されている。このように構成された燃料電池において、酸素極３４１（図２１）に連通する空気用給排路となる開口３５５ａ、３５５ｂに空気を流す。また、空気流が絶縁された燃料極３４３に連通する燃料ガス用給排路となる開口３５２ａ、３５２ｂには燃料ガスを流し、固体電解質層３４２を約８００℃に加熱して電力を取り出すよう構成されている。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
矩形平板状の固体電解質電極板を用いた積層構造の従来の内部マニホールド型の燃料電池においては、下記の課題を有している。
１．セパレータ材料の低コスト化
セパレータ材としては、高温の動作温度に耐え、電気伝導性を有し、その熱膨張係数が使用する固体電解質基板やその他の材料に近似しているという条件を満たす必要がある。従来の燃料電池においてはＬａＣｒＯ３等の酸化物系焼結体やＮｉをベースとした金属材料が用いられており、これらの材料は高価である。
【０００８】
２．燃料電池に用いられている材料の低コスト化
単電池を積層し各単電池を直列に接続して構成された燃料電池から起電力を取り出すためには、各単電池の材料が導電体であることが条件となっている。また、一部の材料はガス体を通す必要がある。さらに、８００℃以上の高温雰囲気中において組成変化しない材料であり、且つ各材料において熱膨張係数がある程度整合することも重要な条件となっている。これらの条件を満たす材料は少なく、選択幅が小さくなっており、その選択幅の中にある材料は高価な材料が主である。したがって、これらの材料で構成された従来の燃料電池は、製造コストの上昇につながっていた。
【０００９】
３．セパレータ製造の容易化
セパレータ材には酸素或いは燃料ガスを通すための流路を形成する必要があり、複数の溝を有するセパレータが用いられている。ＬａＣｒＯ３等の酸化物系焼結体に複数の溝を形成するには高度な加工技能と、高価な設備が必要である。また、金属系材料に溝を形成する場合には切削加工が必要である。このように溝付きのセパレータを形成するためには、いずれの材料を用いた場合でもコストアップにつながっていた。
【００１０】
４．セパレータレスの燃料電池の実現
従来の燃料電池の積層構造において、単電池同士を導電体で連結した直列接続構造であるため、酸化剤ガスと燃料ガスとを分離するためのセパレータは必要であり、セパレータのない燃料電池の実現は不可能であった。
【００１１】
５．単電池の並列接続の実現
従来の燃料電池においては、単電池の酸素電極と燃料電極とを直接接続する構成であるため、単電池の直列接続でしか燃料電池は構成できなかった。低電圧で容量を大きくすることができる並列接続の燃料電池は実現できていなかった。
【００１２】
６．高い気密性
従来の燃料電池において、ガス流路を有するセパレータや前記従来例で示した板状体３５１ａ、３５１ｂ、３５１ｃに対して単電池をガスもれすることなく接合することは困難であった。特に、ジルコニア系固体電解質は８００℃以上の高温度で動作させる必要があるため、材料間の熱膨張係数の少しの違いが接合部の外れにつながり、気密性を保持することが非常に困難であった。
【００１３】
７．ジルコニア系固体電解質の使用による材料限定
ジルコニア系固体電解質は動作温度が高く、通常動作温度は８００℃以上であるため、このジルコニア系固体電解質を用いた燃料電池においては使用できる材料が限定されている。
以上のように、従来の内部マニホールド型の燃料電池においては各種の課題を有していた。
【００１４】
【課題を解決する手段】
本発明に係る燃料電池は、矩形平板状の固体電解質基板の表裏両面の一方の面に酸素電極膜を形成し、他方の面に燃料電極膜を形成した固体電解質電極板と、前記固体電解質電極板の表裏両面と実質的に同一平面内で、前記酸素電極膜又は前記燃料電極膜に電気的に互いに独立して接続された２組の挟着電極金属板とを有する単電池を具備し、前記単電池を１個或いは複数個の積層で構成されている。このように構成された本発明の燃料電池は、単電池の同一平面内で酸素電極、燃料電極両方に絶縁状態で電極を接続できる構造を提案している。
【００１５】
本発明の他の観点による燃料電池は、２組の挟着電極金属板のそれぞれが矩形平板状の固体電解質基板の異なる少なくとも１辺を異なる電極膜に接触するように挟み込み弾性力により挟着する２枚の金属薄板により構成され、
前記固体電解質基板に２組の前記挟着電極金属板が挟着された単電池の一方の面側に多孔質体、燃料ガス分離・分配板及びセパレータを積層し、そして前記単電池の他方の面側に多孔質体、空気ガス分離・分配板及びセパレータを積層して構成された単セルを複数積層した燃料電池であって、
前記挟着電極金属板、前記燃料ガス分離・分配板、前記空気ガス分離・分配板及び前記セパレータのそれぞれの外周部分近傍に燃料ガスが流通するための燃料ガス給排路となる開口及び空気ガスが流通するための空気ガス給排路となる開口がそれぞれ形成されており、当該燃料電池内に前記燃料ガス給排路と前記空気ガス給排路が互いに連通しない２系統のガス給排路となるよう構成されている。このように構成された本発明の燃料電池は、２枚の金属薄板で固体電解質電極板を両側から挟み込み、金属薄板の弾性力で酸素電極膜或いは燃料電極膜に電気的に接続する構造であり、その両面にガス分離・分配板、セパレータを積層し、それらの外周部に２系統の連結しないガス給排路を設けた構成を有し、他の部材を介して隣接する単電池間の導通は挟着電極金属板間で連結する構造を有している。
【００１６】
本発明のさらに他の観点による燃料電池は、２系統うちの一方のガス給排路が前記固体電解質電極板の一方の電極膜面にガス流を送り、他方のガス給排路が前記固体電解質電極板の他方の電極膜面にガスを送るよう構成されている。このように構成された本発明の燃料電池は、ガス流路を従来の如く溝形状のセパレータに形成する必要がないので構造が単純となりコストダウンに大きく貢献できる。
【００１７】
本発明のさらに他の観点による燃料電池は、２系統のガス給排路において、前記固体電解質電極板の一方の電極膜面に流れるガス流の方向と、前記固体電解質電極板の他方の電極膜面に流れるガス流の方向が実質的に直角方向に流れるよう構成されている。このように構成された本発明の燃料電池は、内部マニホールド型の燃料電池を容易に簡単な構成で実現できる。
【００１８】
本発明のさらに他の観点による燃料電池は、単セルが複数個積層された積層構成体の積層方向における両外側部分にガス分離・分配・保温板と、前記ガス分離・分配・保温板のさらに両側最外部分に、ガス給排口を有する剛性のある金属板がそれぞれ積層されている。このように構成された本発明の燃料電池は、絶縁性と耐熱性を有し、且つ熱伝導性の悪い材料を用いてガス分離・分配・保温板が形成されて積層構成体の最外層に用いているので、燃料電池からの熱の放散が抑制され省エネルギー効果を実現でき、更に両外側部分に剛性のある金属板を有し、この金属板をビスで締め付ける構成であるためガス漏れの少ない構造を簡単に実現できる。
【００１９】
本発明のさらに他の観点による燃料電池は、複数の固体電解質電極板を有する積層構成体において、他の部材を介して隣接する固体電解質電極板の対向する電極膜が異なる極となるように構成されている。このように構成された本発明の燃料電池は、直列構造の燃料電池を容易に構成することができる。
【００２０】
本発明のさらに他の観点による燃料電池は、固体電解質基板の表裏両面の一方の面と他方の面に異なる電極膜が形成されており、一方の電極膜が前記固体電解質基板の一方の端部近傍に偏って配設され、他方の電極膜が前記固体電解質板の他方の端部近傍に偏って配設されている。このように構成された本発明の燃料電池は、固体電解質電極板とほぼ同一平面内で電気的に独立した状態で酸素電極膜及び燃料電極膜に電極板が接続可能となる。
【００２１】
本発明のさらに別な観点による燃料電池は、固体電解質電極板の表裏両面の一方の面に酸素電極膜が形成され、他方の面に燃料電極膜が形成された燃料電池において、前記酸素電極膜と前記燃料電極膜のパターン位置が前記固体電解質電極板の中心より異なる方向に変位しており、且つ前記酸素電極膜のパターンと前記燃料電極膜のパターンが反転した位置に形成されており、前記固体電解質電極板を挟着する２組の挟着電極金属板が前記酸素電極膜又は前記燃料電極膜の周辺部のいずれかを圧接するように配設されている。このように構成された本発明の燃料電池は、固体電解質電極板の少なくとも１辺とそれと対抗する他辺を挟着電極金属板で挟み込み、前記挟着電極金属板が前記固体電解質電極板に圧接した構成であり、この圧接部分において電気的に接続する構成であるため、燃料電池が高温に成っても接続材料間の熱膨張率が少し異なっていても接続部分の滑りにより熱膨張係数の違いを吸収するので接触部分に歪み、ストレスが残らない電気的接続構造が実現できる。
【００２２】
本発明のさらに別な観点による燃料電池は、固体電解質電極板と当該固体電解質電極板を挟着する挟着電極金属板とを有する単電池において、前記固体電解質電極板の端部を挟着して接合された挟着電極金属板が前記酸素電極膜或いは前記燃料電極膜と電気的に接触し、前記挟着電極金属板の周辺部に１個或いは複数個のガス給排路となる開口部がそれぞれ独立して形成されている。このように構成された本発明の燃料電池は、周辺部に２系統の独立したガス流路となる開口を有しているので、従来の燃料電池のような固体電解質の電極膜面に平行なガス流路となる複数の溝が不要となり、構造が単純化できコストダウンに貢献できる。
【００２３】
本発明のさらに他の観点による燃料電池は、挟着電極金属板が固体電解質電極板の端部の表裏両面を挟む少なくとも２枚の金属薄板より構成されており、前記固体電解質電極板の少なくとも２箇所の端部を挟んだ２組の挟着電極金属板において、
一方の組の挟着電極金属板の表面の金属薄板が前記固体電解質電極板の表面の電極膜を圧接し、当該一方の組の挟着電極金属板の裏面の金属薄板が前記固体電解質電極板の裏面の電極膜に接触せずに前記固体電解質電極板を圧接するよう構成されており、
他方の組の挟着電極金属板の表面の金属薄板が前記固体電解質電極板の表面の電極膜に接触せずに前記固体電解質電極板を圧接し、当該他方の組の挟着電極金属板の裏面の金属薄板が前記固体電解質電極板の裏面の電極膜を圧接するように構成されている。このように構成された本発明の燃料電池は、固体電解質電極板に形成された表裏両面の電極膜が互いに偏った位置に形成されており、この電極膜の形成されている部分を２組の挟着電極金属板が２枚の弾性を有する金属薄板により挟み込む構造である。一方の組の挟着電極金属板は、２枚の金属薄板の一方が一方の面に形成された電極膜に接触し、他方の金属薄板が他方の電極膜に接触しておらず、他方の組の挟着電極金属板は、２枚の金属薄板の一方が一方の電極膜に接触しておらず、他方の金属薄板が他方の電極膜に接触している構造である。そして、２組の挟着電極金属板は電気的に絶縁状態であるため、本発明の実質的な同一平面内において酸素電極膜及び燃料電極膜に対して独立して電極接続することが実現できた。
【００２４】
本発明のさらに別な観点による燃料電池は、単電池、ガス分離・分配板、セパレータ及びガス分離・分配・保温板による積層構成体において、各々の外周部分に連通する開孔を有し、当該開孔に棒状の電気伝導体を挿入して、酸素電極膜又は燃料電極膜に接続した２組の挟着電極金属板の一方の挟着電極金属板の開孔又は他方の挟着電極金属板の開孔に電気的に接続し、複数個の前記電気伝導体の導出部分に外部リード線を接続した構造を有する。このように構成された本発明の燃料電池は、矩形平板状の固体電解質電極板に電気的に独立した挟着電極金属板が形成されており、挟着電極金属板の開孔を設けて電気的に接続する構成であるため、従来の燃料電池のように積層構成体の全ての材料が導電性である必要がなくなり材料選択の幅が広がり絶縁性耐熱性材料が使用でき安価な材料の使用が可能となる。
【００２５】
本発明のさらに別な観点による燃料電池は、固体電解質電極板の表裏両面の異なった位置に形成された酸素電極膜又は燃料電極膜を少なくとも２組の挟着電極金属板で挟着した単電池の両側のそれぞれに多孔質体、ガス分離・分配板及びセパレータを積層した単セルを複数積層した積層構成体において、
一つの単電池の表面側を酸素電極膜とした場合、積層された単電池の全ての表面側が酸素電極膜となり、裏面側が燃料電極膜となるように積層され、且つ、積層された各表面側及び裏面側の電極膜の位置が互い違いに異なるように形成されており、前記酸素電極膜が一方の挟着電極金属板に接続されており、燃料電極膜が他方の挟着電極金属板に接続された構成を有し、
前記積層構成体における複数の単セルにおいて、他の部材を介して隣接する単セルの下側の単電池の酸素電極膜が上側の単電池の燃料電極膜に電気的に接続され、当該下側の単電池の燃料電極が更に下側の単電池の酸素電極膜に電気的に接続されることにより、前記積層構成体における複数の単セルの単電池が直列に接続されている。このように構成された本発明の燃料電池は、積層された挟着電極金属板を有する単電池において、挟着電極金属板を接続するという簡単な構成で直列接続の燃料電池を実現できる。本発明においては挟着電極金属板により電気的に接続する構成であるため、多孔質体やセパレータは導電性材料である必要がなく絶縁材料が使用できる。
【００２６】
本発明のさらに別な観点による燃料電池は、固体電解質電極板の表裏両面の一方の面に酸素電極膜が形成され、他方の面に燃料電極膜が形成され、少なくとも２組の挟着電極金属板で挟着した単電池の両側のそれぞれに多孔質体、ガス分離・分配板及びセパレータを積層した単セルを複数積層した積層構成体において、一つの単電池の表面側を酸素電極膜とした場合、積層された単電池の全ての表面側が酸素電極膜となり、裏面側が燃料電極膜となるように積層され、且つ、積層された各表面側及び裏面側の電極膜の位置が同一方向に変位して形成されており、前記酸素電極膜が一方の前記挟着電極金属板を介して一方の電気伝導体に接続されており、前記燃料電極膜が他方の前記挟着電極金属板を介して他方の電気伝導体に接続されて、前記単電池を電気的に並列接続をしている。このように構成された本発明の燃料電池は、積層した単電池における挟着電極金属板の開孔で電気的に接続することにより、簡単に積層構成体内での並列接続の燃料電池を実現できる。
【００２７】
本発明のさらに別な観点による燃料電池は、固体電解質基板の表裏両面における反転した位置に酸素電極膜又は燃料電極膜が形成され、かつ前記固体電解質基板を前記酸素電極膜又は前記燃料電極膜に電気的に接触するように２枚の金属薄板により挟みその弾性力により圧接した２組の挟着電極金属板を有する単電池と、前記単電池の一方の面側に多孔質体、燃料ガス分離・分配板とを積層し、他方の面側に多孔質体、空気ガス分離・分配板とを積層した単セルをさらに複数積層した積層構成体において、
前記積層構成体の両側最外部分にガス分離・分配・保温板が配置され積層されており、前記電極金属板、燃料ガス分離・分配板、空気ガス分離・分配板及びガス分離・分配・保温板の外周部分の近傍に燃料ガス及び空気ガスが流通するためのガス給排路となる開口部が形成されており、前記燃料ガス給排路と空気ガス給排路が互いに連通しない２系統のガス給排路が形成されている。このように構成された本発明の燃料電池においては、固体電解質電極板をセパレータの機能を持たせているため、セパレータレスの構成が簡単に作製でき、材料削減が可能となり大きくコストダウンを図ることができる。
【００２８】
本発明のさらに別な観点による燃料電池は、単セルが複数個積層された積層構成体の積層方向における両最外部にガス給排口を有する剛性のある金属板を積層している。
【００２９】
本発明のさらに別な観点による燃料電池は、挟着電極金属板が固体電解質電極板の端部の表裏両面を挟む少なくとも２枚の金属薄板より構成されており、前記固体電解質電極板の端部を前記２枚の金属薄板より挟着する２組の挟着電極金属板において、
一方の組の挟着電極金属板の表面側の金属薄板が前記固体電解質電極板の表面の電極膜に圧接し、当該一方の組の電極金属板の裏面側の金属薄板が前記固体電解質電極板の裏面の電極膜に接触せずに前記固体電解質電極板を圧接するよう構成されており、
他方の組の挟着電極金属板の表面側の金属薄板が前記固体電解質電極板の表面の電極膜に接触せずに前記固体電解質電極板を圧接するよう構成されており、当該他方の組の電極金属板の裏面側の金属薄板が前記固体電解質電極膜の裏面の電極膜を圧接するように構成されている。このように構成された本発明の燃料電池は、固体電解質電極板を挟着電極板により接続する構成とすることにより、セパレータレスの燃料電池が実現できる。
【００３０】
本発明のさらに別な観点による燃料電池は、複数の固体電解質電極板を有する積層構成体において、他の部材を介して隣接する固体電解質電極板の対向する電極が同じ極となるように構成されている。このように構成された本発明の燃料電池においては、固体電解質電極板の表裏の電極面を挟着電極金属板により接続する単電池を用いて、他の部材を介して隣接する単電池の対向する電極膜が同極同士でも挟着電極金属板により電気的に接続できるため、対向する電極面を同極にすることによりセパレータなしの燃料電池を実現している。
【００３１】
本発明のさらに別な観点による燃料電池は、複数の固体電解質電極板を有する積層構成体において、隣り合い対向する固体電解質電極板の間の空間には同一のガスが流れ、前記固体電解質電極板における対向しない面には前記ガスと直交する別のガスが流れるように構成されている。このように構成された本発明の燃料電池は、固体電解質電極板の電極膜との接続を挟着電極金属板による構造としたため、単電池の間の接続が任意にできるようになり固体電解質電極板をセパレータとして兼用でき、従来の燃料電池におけるセパレータを省略することが実現できる。
【００３２】
本発明のさらに別な観点による燃料電池は、複数の単セルを有する積層構成体の両側最外部分にガス分離・分配・保温板が配置された積層体において、
挟着電極金属板とガス分離・分配板の外周部分に１個或いは複数個のガス給排路となる開口部を有して２系統のガス給排路が形成され、
隣り合い対向する固体電解質電極板において一方の固体電解質電極板の酸素電極膜を挟着した酸素側挟着電極金属板と他方の固体電解質電極板の燃料電極膜を挟着した燃料側挟着電極金属板とを電気伝導体により連結し、
更に前記他方の固体電解質電極板の酸素電極膜を挟着した酸素側挟着電極金属板と当該固体電解質電極板と隣り合い対向する別の固体電解質電極板の燃料電極膜を挟着した燃料側挟着電極金属板とを別の電気伝導体により連結し、
順次交互に各電極膜に接続された酸素側挟着電極金属板と燃料側挟着電極金属板とを異なる電気伝導体により連結して複数の単セルを電気的直列接続で構成している。このように構成された本発明の燃料電池においては、積層された単電池を直列接続して且つセパレータを無くした燃料電池を実現できる。
【００３３】
本発明のさらに別な観点による燃料電池は、矩形平板状の固体電解質基板の表裏両面の一方の面に酸素電極膜を形成し、他方の面に燃料電極膜を形成した固体電解質電極板と、前記固体電解質電極板の前記酸素電極膜又は前記燃料電極膜のいずれかに接触するように弾性力により圧接して挟む２枚の金属薄板を有する２組或いは複数組の挟着電極金属板とを有する単電池を具備し、
前記単電池の両面側に多孔質体、ガス分離・分配板及びセパレータをそれぞれ積層した単セルを複数積層した積層構成体において、前記挟着電極金属板、前記ガス分離・分配板及び前記セパレータの外周部分近傍に燃料ガスが流れる燃料ガス給排路となる開口部及び空気ガスが流れる空気ガス給排路となる開口部が複数形成されており、前記燃料ガス給排路と前記空気ガス給排路が互いに連通しない２系統のガス給排路となるよう構成されている。このように構成された本発明の燃料電池は、挟着電極金属板を用いることにより、固体電解質電極板と実質的な同一平面内で単電池を構成することができ、この単電池を複数枚積層することにより、単位容積当たりの発電量の大きな燃料電池を実現することができる。
【００３４】
本発明のさらに別な観点による燃料電池は、積層構成体において、各単電池における積層方向の挟着電極金属板を棒状の電気伝導体で電気的に接続している。このように構成された本発明の燃料電池は、各単電池間の電気的接続を挟着電極金属板を剛直な電気導電体により連結する構成を有しているため、各単電池間の電気的接続の信頼性の高い燃料電池となる。
【００３５】
本発明のさらに他の観点による燃料電池は、ガス分離・分配板、ガス分離・分配・保温板及びセパレータが緻密質、且つ耐熱性と絶縁性を有する材料で形成してもよい。このように構成された本発明の燃料電池は、積層された単電池間の電気的接続を挟着電極金属板により行うよう構成されているため、従来の燃料電池のように導電性材料である必要がなくコストの安い耐熱性と絶縁性を有する材料が適用でき、選択できる材料範囲が広がり信頼性の向上に貢献できる。
【００３６】
本発明のさらに他の観点による燃料電池は、ガス分離・分配板、ガス分離・分配・保温板及び、セパレータの熱膨張係数が、５×１０−６〜１５×１０−６の範囲内にある耐熱性と絶縁性を有する材料で構成してもよい。このように構成された本発明の燃料電池は、所望の熱膨張係数の範囲内であれば導電性材料及び絶縁性材料共に使用できる。
【００３７】
本発明のさらに他の観点による燃料電池は、ガス分離・分配板、ガス分離・分配・保温板、及びセパレータが、マイカ、セラミックス素材或いはガラス素材で形成してもよい。このように構成された本発明の燃料電池は、特にマイカ板や各種セラミックスファイバーを成型焼成した板状体等が好適である。
【００３８】
本発明のさらに他の観点による燃料電池において、挟着電極金属板は、熱膨張係数が４×１０−６〜２０×１０−６の範囲にある金属材料で構成してもよい。このように構成された本発明の燃料電池は、より好適には８×１０−６〜１５×１０−６の範囲の金属材料が挟着電極金属板には適している。
【００３９】
本発明のさらに他の観点による燃料電池において、挟着電極金属板は、鉄合金板、ニッケル合金板、コバルト合金板、ニッケル−コバルト合金或いはステンレス鋼板により形成してもよい。このように構成された本発明の燃料電池は、挟着電極金属板の熱膨張係数が本発明で使用する固体電解質基板の熱膨張係数に近似しており、且つ、耐酸化性に優れ、高温における弾性力を保持するものである。特に、挟着電極金属板としてはニッケルベースの金属材料が高温度においても弾性力が保持され、耐酸化性に優れている。
【００４０】
本発明のさらに他の観点による燃料電池は、挟着電極金属板の片面或いは両面の全面或いは一部分に、金、銀、ニッケル或いはアルミニウム皮膜を形成してもよい。このように構成された本発明の燃料電池は、上記のように表面処理を施すことにより高温環境下での材料酸化が少なくなり接続部分の信頼性を向上させることができる。
【００４１】
本発明のさらに他の観点による燃料電池において、セパレータは電気伝導性を有し且つ緻密質な材料で構成してもよい。このように構成された本発明の燃料電池は、挟着電極金属板による電気的接続に加えて、セパレータを電気伝導性材料で構成することにより電気的接続はより信頼のおけるものとなる。
【００４２】
本発明のさらに他の観点による燃料電池は、単電池の挟着電極金属板を電気的に接合する棒状の電気伝導体がネジを有する金属製のビスよりなり、各挟着電極金属板が前記ビスに貫通されナットにより締め付けて接続する構造を有し、複数の単電池を電気的に直列状態或いは並列状態で接続したビスの導出端部に外部リード線が接続されている。このように構成された本発明の燃料電池は、ネジ部を有する材料で接続すれば、このネジ部で挟着電極金属板をナットで両側から締め付けられるのでより確実な接続を確保することが可能となる。
【００４３】
本発明のさらに他の観点による燃料電池は、棒状の電気伝導体が、鉄合金材、ニッケル合金材、コバルト合金材、ニッケル−コバルト合金材或いはステンレス鋼材のいずれかで構成してもよい。このように構成された本発明の燃料電池は、電気伝導体の材料の熱膨張係数が燃料電池構成体の材料と近似しているため、熱歪みが生じ難く、且つ電気伝導体の材料が耐酸化性を有しているので接続部分の信頼性を維持できる。
【００４４】
本発明のさらに他の観点による燃料電池は、多孔質体が、矩形形状、複数の角柱形状或いは複数の円柱形状により形成されていてもよい。従来の燃料電池では多孔質体が電気的に接続する機能を有することが必要な条件であったが、本発明ではその必要がなくなり固体電解質電極板の振動、衝撃による破損を防止するのが多孔質体の主目的となる。本発明によれば、そのため多孔質体が部分的に存在すればよく円柱形状や角柱形状でもよく、材料の節約が可能となりコストダウンを図ることが可能となる。
【００４５】
本発明のさらに他の観点による燃料電池は、多孔質体が、金属或いは非金属材の多孔質材料により形成してもよい。このように構成された本発明の燃料電池においては、材料の選択範囲が広がりより好適な材料選択ができる。
【００４６】
本発明のさらに他の観点による燃料電池は、多孔質体が、無機材料の繊維よりなる不織材或いは発泡材、或いは金属材料の繊維よりなる不織材或いは発泡材により形成してもよい。このように構成された本発明の燃料電池は、特に無機材料の多孔質材を用いれば目的機能が維持でき、且つコストダウンを図ることができる。
【００４７】
本発明のさらに他の観点による燃料電池は、燃料電池の最外層のガス給排口を有する金属板が、鉄合金板、ニッケル合金板、コバルト合金板、ニッケル−コバルト合金板或いはステンレス鋼板よりなる剛性を有する材料で形成されており、前記金属板を単セルの積層構成体の最外部両側面に配設し、且つ前記金属板のガス給排口が前記積層構成体のガス給排路に連通するよう配設し、前記金属板を棒状の電気伝導体で締め付け固着している。このように構成された本発明の燃料電池は、剛直な金属板で締め付ける構成であるため、ガスもれの無い燃料電池が簡単に作製できる。
【００４８】
本発明のさらに他の観点による燃料電池において、固体電解質基板は、結晶構造がペロブスカイト型のバリウム・セリウム・ガドリニウム系酸化物セラミックス材料、バリウム・セリウム・ガドリニウム・ジルコニウム系酸化物材料、或いはバリウム・セリウム・ガドリニウム・アルミニウム系酸化物で形成してもよい。このように構成された本発明の燃料電池は、従来のイットリウムをドープしたジルコニア系固体電解質材に比べ、固体電解質基板の組成はその動作温度が低く材料選択の幅が広がり民生向けの低価格の燃料電池を提供することができる。特に本発明における挟着電極金属板による接続方式の燃料電池は、上記のような固体電解質材料を使うことにより実現することが可能となった。
【００４９】
本発明のさらに他の観点による燃料電池は、固体電解質基板がグリーンシート工法で形成された１枚のシート或いは複数枚のシートを積層・焼成した材料から形成してもよい。このように構成された本発明の燃料電池は、グリーンシート工法により形成した固体電解質基板を用いることにより、均質で薄い固体電解質基板の材料を得ることができる。
【００５０】
【発明の実施の形態】
以下、本発明に係る燃料電池の好適な実施例について添付の図面を参照しつつ説明する。
【００５１】
《実施例１》
図１から図１１は本発明の燃料電池に係る実施例１に関する図である。図１は本発明に係る実施例１の燃料電池の基本構成部を示す分解斜視図である。図２は固体電解質電極板の斜視図である。図３は固体電解質電極板への挟着電極金属板を取り付ける構造の一例を示した分解斜視図である。図４は図３の完成斜視図であり、図５は図４のＩＩＩ−ＩＩＩ線による断面図である。
【００５２】
図６は本発明に係る実施例１の別の燃料電池の構成を示す分解斜視図であり、燃料電池の基本構成部に別の形状の多孔質体を用いた場合を示している。図７は本発明に係る実施例１のさらに別の燃料電池の構成を示し、基本構成部にさらに別の形状の多孔質体を用いている。図８は実施例１の単電池を３層積層した燃料電池の基本部分を示す分解斜視図である。図９は図８のＩＶ−ＩＶ線による断面図である。図１０は図８に分解して示した基本部分を組み立てた斜視図である。図１１は燃料電池の完成状態を示す斜視図である。
【００５３】
以下、本発明に係る実施例１の燃料電池の構成について図を参照しつつ説明する。
先ず、図１に示した実施例１の燃料電池の基本構成部について説明する。図１は本発明の燃料電池において主要部分となる基本構成部の分解斜視図である。図１に示す基本構成部は、固体電解質電極板１３を１枚を用いた最低単位の燃料電池である単セルである。この単セルは、後述する単電池１、この単電池１の両側に配設されたガス分離・分配板４，５、及びセパレータ６，７等により構成されている。
【００５４】
固体電解質電極板１３は矩形形状の固体電解質基板の両面における一方の面に酸素電極膜が形成されており、他方の面に燃料電極膜が形成されている。矩形形状の固体電解質電極板１３における隣接した２辺には、固体電解質電極板１３を挟み込み、固体電解質電極板１３の裏面に形成された一方の電極膜（例えば酸素電極膜）の端部に接触する２枚の金属薄板よりなる第１挟着電極金属板１１が設けられている。また、固体電解質電極板１３における隣接した他の２辺には、固体電解質電極板１３を挟み込み、固体電解質電極板１３の表面に形成された他方の電極膜（例えば燃料電極膜）の端部に接触する２枚の金属薄板よりなる第２挟着電極金属板１２が設けられている。このように固体電解質電極板１３の端部を挟むように設けられた第１挟着電極金属板１１と第２挟着電極金属板１２は複数箇所でスポット溶接されて固体電解質電極板１３に固定されている。
【００５５】
なお、以降の説明において固体電解質電極板１３に２組の挟着電極金属板１１，１２が取り付けられた構成体を単電池と称す。この単電池の構造の詳細については図２、図３及び図４を参照しつつ以下に説明する。
【００５６】
第１挟着電極金属板１１には１個以上の開口１４ａ，１４ｂ，１４ｃ，１４ｄが形成されており、それぞれの開口１４ａ，１４ｂ，１４ｃ，１４ｄは酸素電極膜に通じる酸化剤ガス用給排路又は燃料電極膜に通じる燃料ガス用給排路となり、内部マニホールドのガス流路となる。同様に、第２挟着電極金属板１２には１個以上の開口１４ｅ，１４ｆ，１４ｇ，１４ｈが形成されており、それぞれの開口１４ｅ，１４ｆ，１４ｇ，１４ｈは酸素電極膜に通じる酸化剤ガス用給排路又は燃料電極膜に通じる燃料ガス用給排路となり、内部マニホールドのガス流路となる。第１挟着電極金属板１１と第２挟着電極金属板１２は互いに電気的に絶縁状態が保たれている。
固体電解質電極板１３の両側には、各電極膜に接して配置され、酸化剤ガス或いは燃料ガスをそれぞれの電極膜に供給する矩形形状の多孔質体２，３が設けられている。
【００５７】
上記のように、単電池１の両側に多孔質体２，３、ガス分離・分配板４，５、及び酸化剤ガス及び燃料ガスを分離するセパレータ６，７がそれぞれ配設されている。多孔質板２の厚みは、セパレータ６−ガス分離・分配板４−単電池１を積層したとき、固体電解質電極板１３の電極膜の面とセパレータ６の対向面とで形成される空間の間隔よりわずかに大きく形成されている。すなわち、多孔質板２の厚みは、積層された状態において固体電解質電極板１３の表面に接触圧が加わる厚みである。
上側のガス分離・分配板４の外縁部分には、単電池１の第１挟着電極金属板１１と第２挟着電極板１２に形成されたガス給排路となる開口１４ａ，１４ｂ，１４ｃ，１４ｄと１４ｅ，１４ｆ，１４ｇ，１４ｈに対応する位置（図１における水平面上において同一位置）にガス給排路となる開口２１ａ，２１ｂ，２１ｃ，２１ｄ，２２ａ，２２ｂ，２２ｃ，２２ｄが少なくとも各辺で１個以上形成されている。同様に、下側のガス分離・分配板５の外縁部分には、ガス給排路となる開口２３ａ，２３ｂ，２３ｃ，２３ｄ，２４ａ，２４ｂ，２４ｃ，２４ｄが形成されている。
上側のセパレータ６の外縁部分には、単電池１の第１挟着電極金属板１１及び第２挟着電極板１２に形成されたガス給排路となる開口１４ａ，１４ｂ，１４ｃ，１４ｄ，１４ｅ，１４ｆ，１４ｇ，１４ｈに対応する位置（図１における水平面上において同一位置）に同一サイズのガス給排路となる開口２５ａ，２５ｂ，２５ｃ，２５ｄ，２５ｅ，２５ｆ，２５ｇ，２５ｈが少なくとも各辺で１個以上形成されている。同様に、下側ののセパレータ７の外縁部分には、ガス給排路となる開口２６ａ，２６ｂ，２６ｃ，２６ｄ，２６ｅ，２６ｆ，２６ｇ，２６ｈが形成されている。
【００５８】
図１に示すように、セパレータ６，７のガス給排路となる開口２５ａ，２５ｂ，２５ｃ，２５ｄ，２５ｅ，２５ｆ，２５ｇ，２５ｈ及び２６ａ，２６ｂ，２６ｃ，２６ｄ，２６ｅ，２６ｆ，２６ｇ，２６ｈはそれぞれが独立した開口であり、それぞれのガス流が分離されるように形成されている。一方、ガス分離・分配板４，５においては、単電池１の両側（図１における上下両側）で異なった開口形状を有している。
単電池１に対して上側のガス分離・分配板４の開口は、対向する２辺（図１において右手前と左奥の２辺）に形成されたガス給排用開口２１ａ，２１ｂ，２１ｃ，２１ｄがそれぞれ独立した開口であり、他の対向する２辺（図１において右奥と左手前の２辺）に形成された開口２２ａ，２２ｂ，２２ｃ，２２ｄが互いに連通した開口である。開口２２ａ，２２ｂ，２２ｃ，２２ｄはガス分離・分配板４の中央部分に形成された大きな開口部と連通するように形成されている。
【００５９】
上記のように構成された単電池１と上側のガス分離・分配板４とセパレータ６が積層された構造において、上側のガス分離・分配板４の開口２２ａ，２２ｂ，２２ｃ，２２ｄから給排されるガスは中央部で連通しているので単電池１の表面の電極膜に接触しながら流れる構成となっている。また、これらの開口２２ａ，２２ｂ，２２ｃ，２２ｄと異なる辺近傍に形成された、すなわち９０゜回転した位置に形成された開口２１ａ，２１ｂ，２１ｃ，２１ｄはそれぞれが独立した開口である。このため、開口２１ａ，２１ｂ，２１ｃ，２１ｄに流れるガスと開口２２ａ，２２ｂ，２２ｃ，２２ｄを流れるガスとは混合しないように構成されている。
【００６０】
一方、単電池１に対して下側のガス分離・分配板５のガス給排路となる開口は、対向する２辺（図１において右奥と左手前の２辺）に形成された開口２４ａ，２４ｂ，２４ｃ，２４ｄがそれぞれ独立した開口であり、他の対向する２辺（図１において右手前と左奥の２辺）に形成された開口２３ａ，２３ｂ，２３ｃ，２３ｄが互いに連通した開口である。開口２３ａ，２３ｂ，２３ｃ，２３ｄはガス分離・分配板５の中央部分に形成された大きな開口部と連通するように形成されている。
上記のように構成された単電池１と下側のガス分離・分配板５とセパレータ７が積層された構造において、下側のガス分離・分配板５の開口２３ａ，２３ｂ，２３ｃ，２３ｄから給排されるガスは中央部で連通しているので単電池１の裏面の電極膜に接触しながら流れる構成となっている。また、これらの開口２３ａ，２３ｂ，２３ｃ，２３ｄと異なる辺近傍に形成された、すなわち９０゜回転した位置に形成された開口２４ａ，２４ｂ，２４ｃ，２４ｄはそれぞれが独立した開口である。このため、開口２３ａ，２３ｂ，２３ｃ，２３ｄに流れるガスと開口２４ａ，２４ｂを流れるガスとは混合しないように構成されている。
【００６１】
上記のように、下側のガス分離・分配板５において連通している開口２３ａ，２３ｂ，２３ｃ，２３ｄは、上側のガス分離・分配板４において連通している開口２２ａ，２２ｂ，２２ｃ，２２ｄの位置と９０°回転した異なった位置に形成されている。したがって、上側のガス分離・分配板４の開口２２ａ，２２ｂ，２２ｃ，２２ｄから給排され単電池１の表面の電極膜に接触しながら流れるガス流と、下側のガス分離・分配板５の開口２３ａ，２３ｂ，２３ｃ，２３ｄから給排され単電池１の裏面の電極膜に接触しながら流れるガス流は異なる種類のガスが流れるように構成されている。
【００６２】
図１に示した構造は１枚の固体電解質基板を用いた本発明に係る実施例１の燃料電池の最小単位（単セル）である。実際の燃料電池は、図１に示した単セルが複数積層されて構成されている。
実施例１において、セパレータ６，７は燃料ガスと酸化剤ガス、例えば空気と混合しないようにするために配設されている。
【００６３】
以下、本発明に係る実施例１の燃料電池において使用するガス分離・分配板４，５及びセパレータ板６，７の材料について説明する。
ガス分離・分配板４，５は、耐熱性を有し、耐酸化性に優れており、熱膨張係数が本発明の実施例１において使用する固体電解質基板に近い材料が好適である。ガス分離・分配板４，５の材料として、具体的には、マイカ板が適している。マイカ板は耐熱性と耐酸化性に優れており、熱分解温度が６００〜８００℃と高く本発明の燃料電池に十分使える特性を有している。マイカ板の熱膨張係数は１０〜１３×１０−６（常温から３００℃）と実施例１に用いた固体電解質基板と非常に近く好適である。また、マイカ板は機械的締め付けに強く破損することがないため、実施例１の燃料電池におけるガス分離・分配板４，５に好適である。
【００６４】
実施例１におけるセパレータ板６，７の材料としてもガス分離・分配板４，５と同様に、マイカ板が好適である。
ガス分離・分配板４，５及びセパレータ板６，７の材料として、マイカ板以外に使える材料としては、９６％アルミナ基板（熱膨張係数：７．３×１０−６）やフォルステライト基板（熱膨張係数：１０．２×１０−６）或いはステアタイト基板（熱膨張係数：８．７×１０−６）等のセラミックス基板やガラスファイバーや結晶状ファイバー材を固めて焼結した材料或いは強化ガラス等が適用できる。即ち、熱膨張係数が５×１０−６〜１５×１０−６の範囲内にある耐熱性を有し、優れた耐酸化性を有し、そして絶縁性材料であればガス分離・分配板４，５及びセパレータ板６，７の材料として適用できる。
【００６５】
なお、セパレータ板６，７の材料として前述のようにガス分離・分配板と同じ材料が用いられるが、加えて、電気伝導性材料で耐熱性、耐酸化性に優れ且つ熱膨張係数が前記したように５×１０−６〜１５×１０−６の範囲内の金属材料も利用できる。このような性能を有する材料としては、鉄合金或いはニッケル合金或いはコバルト合金或いはニッケル−コバルト合金或いはステンレス鋼板等が有効である。
【００６６】
ガス分離・分配板４，５の板厚は、固体電解質電極板１３の表面とセパレータ６，７との間をガス流がスムーズに流れる間隔があれば十分であるため、数十μｍ以上あればよい。実際には、マイカ板やセラミック板等の材料の強度等の点から１ｍｍ以上の厚みが必要であり、具体的には１〜２ｍｍ程度の厚みが最適である。セパレータ６，７の板厚もガス分離・分配板４，５の板厚と同様の厚みでよい。但し、セパレータ６，７の材料として金属板を用いる場合には０．２〜０．３ｍｍ以上あれば使用可能である。
【００６７】
次に、実施例１における単電池１の詳細について説明する。
図２は実施例１の単電池１における固体電解質電極板１３を示す斜視図である。図２に示すように、固体電解質電極板１３は固体電解質基板３１、この固体電解質基板３１の一方の面（表面）に形成した電極膜３２、及び固体電解質基板３１の他方の面（裏面）に形成した異なる電極膜３３より構成されている。固体電解質基板３１の表面の電極膜３２のパターンは、固体電解質基板３１の隣接する２辺側（図２において左手前側と左奥側の２辺）の端部とはわずかな隙間を残して形成されており、固体電解質基板３１において対向する２辺側（図２において右手前側と右奥側の２辺）の端部とは広い間隔を残した状態で形成されている。
【００６８】
一方、固体電解質基板３１の他方の面（裏面）の電極膜３３のパターンは、表面の電極膜３２のパターンと反対に図２の右手前側と右奥側の２辺の端部との間が狭く、左手前側と左奥側の２辺の端部との間が広くなるように形成されている。すなわち、固体電解質基板３１の両面に形成された表面の電極膜３２と裏面の電極膜３３は、図２に示すように、固体電解質基板３１の中心に対して左右方向にずれた位置関係になっている。
【００６９】
実施例１において用いた固体電解質基板３１の材料は、ＢａＣｅ０．３５Ｚｒ０．５Ｇｄ０．１５Ｏ３−αである。
固体電解質基板３１の製造方法は、次の通りである。
（１）ＢａＣｅ０．３５Ｚｒ０．５Ｇｄ０．１５Ｏ３−αとなるように各材料を秤量し、有機溶剤を加えてボールミルで２４時間混合する。
（２）混合した後、乾燥し、所定形状に成形する。
（３）成形した後、１３００℃空気雰囲気中で仮焼する。
（４）仮焼した後、有機溶剤、可塑剤、分散剤をそれぞれ加え、４８時間ボールミルで粉砕・混合する。
（５）粉砕・混合した後、シリコーン処理したＰＥＴフィルム上にドクターブレード法でシート状に成形し、乾燥する。
（６）乾燥した後、該シートを複数枚重ね加熱しながら加圧し一体化させ、その後必要サイズに切断する。
（７）切断した後、多孔質のセッター上に乗せ５００℃の電気炉中空気雰囲気で脱バインダー処理を行う。
（８）最後に電気炉中空気雰囲気で１６５０℃で１０時間焼成し、薄いペロブスカイト型バリウムーセリウムーガドリニウムージルコニウム系酸化物固体電解質基板３１を作製した。
【００７０】
作製された固体電解質基板３１（７０．０ｍｍ×７０．０ｍｍ×０．５ｍｍ厚）の両面に、図２で示した位置に白金ペースト、例えば、田中貴金属販売（株）製白金ペーストＴＲ−７０７０を両面にスクリーン印刷法で形成し、空気雰囲気中１３００℃６０分間焼成して電極膜とした。本発明の電極膜の材料としては上記の白金ペーストに限定するものではなく、酸素や燃料ガスが拡散する電極膜であれば使用できる。前記のように固体電解質基板３１の両面に電極膜が形成された固体電解質電極板１３の常温〜５００℃間での熱膨張係数は、１０〜１１×１０−６であつた。
【００７１】
次に、上記のように作製された固体電解質電極板１３を用いた単電池１の構成を図３、４を用いて説明する。図３は前記の方法で作製した固体電解質電極板１３に挟着電極金属板１１，１２の金属薄板を取りつける方法、及びその構造を説明する分解斜視図である。図３においては、構造の理解を容易とするため、固体電解質電極板１３に取り付けられる２組の挟着電極金属板１１，１２のうち、一方の挟着電極金属板１２だけを示し他方の挟着電極金属板１１は同じ構造であるため省略している。
図２を用いて説明したように、固体電解質基板３１の表面には電極膜３２が形成されており、電極膜３２は固体電解質基板３１の隣接する２辺の端部近くまで形成されている。図３においては、電極膜３２は固体電解質基板３１の隣接する上側２辺の端部近傍まで形成されており、対向する下側２辺の電極膜３２は固体電解質基板３１の端部と広い隙間を有している。この電極膜３２が固体電解質基板３１の端部近傍まで形成された固体電解質基板３１の上側２辺に金属薄板４１，４２を上下から挟み込むように合わせて、両金属薄板４１，４２を数カ所においてスポット溶接して接合し、挟着電極金属板１２を形成した。
【００７２】
上記のように形成される挟着電極金属板１２の金属薄板４１，４２は、Ｌ字形形状を有しており、その内側には段差部４５ａ，４５ｂ及び４６ａ，４６ｂが形成されている。この段差部４５ａ，４５ｂ及び４６ａ，４６ｂは、金属薄板４１，４２の材料を一度上側に曲げ或いは下側に曲げて、次にその先端部分を下側に曲げ或いは上側に曲げて形成されている。金属薄板４１，４２が固体電解質電極板１３を挟着したとき、段差部４５ａ，４５ｂ及び４６ａ，４６ｂの先端部分が固体電解質電極板１３の両面を圧接するよう、段差部４５ａ，４５ｂ及び４６ａ，４６ｂは成形加工されている。即ち、固体電解質電極板１３を挟着するよう両金属薄板４１，４２を挟み込みスポット溶接することにより、上側の金属薄板４１の段差部４５ａ，４５ｂが固体電解質基板３１上の電極膜３２を圧接する。このように、上側の金属薄板４１の段差部４５ａ，４５ｂは、上側の電極膜３２と常に接触しており、金属薄板４１の段差部４５ａ，４５ｂが元の状態に戻ろうとする力により電極膜３２を押し付けている。これにより、段差部４５ａ，４５ｂの先端部分は固体電解基板３１の上面に形成された電極膜３２に常に圧接接続されており、電気的に良好な接続が維持されている。
【００７３】
一方、固体電解質基板３１の裏面に形成された電極膜３３は、表面に形成された電極膜３２と反対に、固体電解質基板３１の上側２辺の端部より間隔をあけて形成されている。これにより、下側の金属薄板４２の段差部４６ａ，４６ｂが固体電解質基板３１を圧接しても、段差部４６ａ，４６ｂと固体電解質基板３１の裏面に形成された電極膜３３とは接触せず、電気的には不接続状態となる。即ち、上下２枚の金属薄板４１，４２をスポット溶接して固体電解質電極板１３を挟着した挟着電極金属板１２は、固体電解質基板３１の表面の電極膜３２にのみ接続した構造となっている。
【００７４】
図３においは図示を省略しているが、固体電解質基板３１の手前側の挟着電極金属板１１は、上記の奥側の挟着電極金属板１２と同様に２枚の金属薄板により固体電解質基板３１を挟み込み圧接するよう構成されている。このように構成された手前側の挟着電極金属板１１において、上側の金属薄板の段差部は表面の電極膜３２に接触せず、下側の金属薄板の段差部が裏面の電極膜３３とのみ電気的に接続する構造となっている。
【００７５】
以上のように、実施例１の燃料電池の構成においては、実質的に同一平面内で組み立てられ、固体電解質電極板１３に取りつけた２組の挟着電極金属板１１，１２は、お互いが電気的に絶縁状態を保った状態で、表面又は裏面の電極膜に電気的に接続している。
【００７６】
挟着電極金属板１１，１２の金属薄板の材料としては、本発明に係る実施例１で用いるペロブスカイト型バリウム−セリウム−ガドリニウム−ジルコニウム系酸化物固体電解質基板の材料が４００〜５００℃の温度で駆動する材料であるため、この温度で極端な酸化が起こらず、且つ固体電解質基板の両面に形成した電極膜に接している先端部分が、上記温度で長時間作動してもバネ性が劣化しない材料でないといけない。具体的には、固体電解質基板の熱膨張係数に近い材料で耐酸化性を有し、高温でバネ性を保持している材料が望ましい。そのような材料としては、材料の熱膨張係数（常温〜５００℃において）が４×１０−６〜２０×１０−６、より好適には８×１０−６〜１５×１０−６の範囲にある材料で、且つ前記した条件を満たす材料であればよい。具体的には、鉄合金板或いはニッケル合金板或いはコバルト合金板或いはニッケル−コバルト合金板或いはステンレス鋼板である。より具体的な例としては、鉄合金；三菱マテリアル（株）のＭＡ８００Ｈ（Ｎｉ：３２．５％、Ｃｒ：２１％、Ａｌ：０．５％、Ｆｅ：残部、熱膨張係数：１６．６×１０−６）、ＭＡ１５５Ｎ（Ｎｉ：２０％、Ｃｏ：２０％、Ｃｒ：２１％、Ｍｏ：３％、Ｗ：２．５％、Ｆｅ：残部、熱膨張係数：１５．６×１０−６）、ニッケル合金；三菱マテリアル（株）、ハステロイＸ（別名インコネル）（Ｆｅ：１８％、Ｃｒ：２２％、Ｍｏ：９％、Ｎｉ：残部、熱膨張係数：１４．７×１０−６）、ＭＡ７５０（Ｆｅ：７％、Ｃｒ：１５％、Ａｌ：０．７％、Ｎｉ：残部、熱膨張係数：１４×１０−６）、ＭＡ２６３（Ｃｏ：２０％、Ｃｒ：２０％、Ｍｏ：５．９％、Ａｌ：０．５％、Ｎｉ：残部、熱膨張係数：１３．３×１０−６）、コバルト合金；三菱マテリアル（株）、ヘインズアロイＮｏ．２５（Ｎｉ：１０％、Ｃｒ：２０％、Ｗ：１５％、Ｃｏ：残部、熱膨張係数：１３．９×１０−６）、ニッケル−コバルト合金；４２−インバー（別名アンバー材）〔（Ｎｉ＋Ｃｏ）：４１〜４３％、Ｍｏ：０．９〜１．３％、Ｆｅ：残部、熱膨張係数：４．５〜６×１０−６）、ステンレス鋼板；ＳＵＳ３１０Ｓ（Ｎｉ：１９〜２２％、Ｃｒ：２４〜２６％、Ｆｅ：残部、熱膨張係数：１６．９×１０−６）、等が使用できる。なお、上記含有率の値は重量％、熱膨張係数は常温〜５００℃の時の値である。各材料はそれぞれに好適な熱処理条件で熱処理しバネ性を発現させ用いる。上記材料は熱膨張係数が４×１０−６〜２０×１０−６の範囲内にあり、本発明者らは十分に本発明の挟着電極金属板に適用できることを実験で確認した。
【００７７】
本発明に係る実施例１の金属薄板の厚みは、挟み込んだ時、電極膜と電気的にほとんど接触抵抗を示さない程度に圧接でき、その上限は薄い固体電解質基板が破壊されない程度以下のバネ力を発現するものがよい。具体的には０．１〜０．３ｍｍ程度の厚みが最適であった。
本発明に係る実施例１で用いた挟着電極金属板１１，１２の金属薄板は、約６００℃以下まではバネ性を保持するため、本発明の実施例１で用いた固体電解質基板以外で駆動温度（実用的イオン伝導度）が約６００℃以下のものであれば固体電解質材料の種類に関係なく実施例１の接続方法が適用できる。
なお、図３に示した上側の金属薄板４１に形成されている複数の開口４３ａ，４３ｂ等と下側の金属薄板４２に形成されている複数の開口４４ａ，４４ｂ等は、スポット溶接接合したとき同じ位置となるように形成されており、これらの開口４３ａ，４３ｂ等及び４４ａ，４４ｂ等がガス給排路となる。
【００７８】
図４は、前記の図３に示した固体電解質電極板１３と挟着電極金属板１１，１２を組み立て完成した単電池１を示す斜視図である。
図４の単電池１において、固体電解質基板３１の端部には２枚の金属薄板で挟み込んだ挟着電極金属板１１，１２が設けられている。固体電解質基板３１の表面の電極膜は挟着電極金属板１２に電気的に接続している。固体電解質基板３１の裏面の電極膜は挟着電極金属板１１に電気的に接続している。２つの挟着電極金属板１１，１２により形成された矩形状の単電池１の４辺には、開口１４ａ，１４ｂ，１４ｃ，１４ｄ，１４ｅ，１４ｆ，１４ｇ，１４ｈが形成されており、独立したガス給排路となる。各挟着電極金属板１１，１２の角部近傍には開孔５１ａ，５１ｂが形成されており、これらの開孔５１ａ，５１ｂには単電池１を積層したときの単電池間を電気的に接続するため棒状の電気伝導体が挿入される。また、２つの挟着電極金属板１１，１２の間には、間隔５２ａ，５２ｂが形成されており、両挟着電極金属板１１，１２の間が短絡しないように最適な間隔に保持されている。
【００７９】
図４に示した単電池１において、固体電解質基板３１の四隅に細かいハッチングで示した角部５３ａ，５３ｂ，５３ｃ，５３ｄは、単電池１の表と裏の間を行き来するガス流の発生を防止するために封止材が形成された部分である。この封止材は、耐熱性無機系接着剤を塗布して硬化させて形成されている。この耐熱性無機系接着剤の材料としては、高温（常温〜約５００℃）で変化せず、接着力を保持して気密性を保つことができ、且つ、硬化後の材料の熱膨張係数が５〜１５×１０−６の範囲内の材料であればよい。具体的には、東亜合成化学工業（株）の耐熱性無機系接着剤アロンセラミック（主成分がジルコニア・シリカ系、シリカ系、アルミナ系）、や各種金属アルコキシド（Ｓｉ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ａｌなど）を用いた耐熱性無機接着剤、例えば品川白煉瓦（株）のＳＩＭ＃５００シリーズ等やニチアス（株）のＡｌ２Ｏ３−ＳｉＯ２系、Ａｌ２Ｏ３−ＳｉＯ２−Ｎａ２Ｏ系の接着剤などが有用である。気密性の保持には本説明のごとく接着剤によるものに制限されるものではなく、柔軟性のある耐熱性材料で密封するなど他の材料、方法でも何等問題はない。
【００８０】
図４に示した実施例１の単電池１の構造をより分かりやすくするために、図４のＩＩＩ−ＩＩＩ線による断面図を図５に示した。図５に示すように、固体電解質基板３１の両面には一方の電極膜３２（表面）と他方の電極膜３３（裏面）が形成されている。各挟着電極金属板１１，１２は固体電解質基板３１の対称位置の２辺をそれぞれ挟み込む状態で配設されている。
図４において、挟着電極金属板１２の上側の金属薄板の先端部６２ａは、表面の電極膜３２の端部を圧接しているが、下側の金属薄板の先端部６２ｂは裏面の電極膜３３と隙間６４を有する状態で固体電解質基板３１に直接圧接接合されている。他方の挟着電極金属板１１の上側の金属薄板の先端部６１ａは固体電解質基板３１に直接圧接され表面の電極膜３２とは隙間６３を有する状態である。下側の金属薄板の先端部６１ｂは裏面の電極膜３３の端部を圧接する状態で接続されている。すなわち、実質的な同一平面内において、固体電解質基板３１の両面に形成された電極膜３２，３３のそれぞれに対して、各挟着電極金属板１１，１２は互いに電気的短絡することなく一方の電極膜と確実に接合している。
【００８１】
大きな温度差が常時発生する固体電解質基板３１を用いた燃料電池において、貴金属ペーストなどを用いて接合部分を強固に接続した場合は、わずかな熱膨張係数の違いでも長時間運転すると接合部分にマイクロクラックが発生し、その接合部分が最終的に絶縁状態となるという問題があった。しかし、本発明に係る実施例１における金属薄板の挟み込み方式による電極板接合方法は、上記のような従来の貴金属ペーストなどによる接合部分における問題を克服できる方法である。即ち、本発明に係る実施例１における接続構造は、金属薄板の材料のバネ性を用いて、その弾性力により圧接接続する構造であるため、固体電解質電極板と金属薄板との間に熱膨張率の違いがあったとしても、接続部分が接触したまま摺動し、滑る構造である。この結果、実施例１の燃料電池における接続構造は、熱膨張差を克服できるため、長期間安定した接続状態を保証できる信頼性の高い装置となる。
【００８２】
本発明に用いたバリウム−セリウム−ガドリニウム系酸化物或いはバリウム−セリウム−ガドリニウム−ジルコニウム系酸化物或いはバリウム−セリウム−ガドリニウム−アルミニウム系酸化物の固体電解質基板は、駆動する温度が５００℃以下であるため、本発明に係る実施例１において用いた接続構造、即ち金属のバネ性を利用する接続方式が適用できる。酸化ジルコニウム系酸化物の固体電解質基板は、８００℃以上の温度で駆動されるため、その温度領域でバネ性を示す金属材料を用いることにより本発明に係る実施例１の接続方式が適用できる。
また実施例１において示した接続方式は、前述の特徴以外に挟着電極金属板の圧接部分が移動可能な構造であるため、組立時や使用する材料間での熱膨張係数の違いにより生じる、ねじれや反り、或いは圧縮、或いは引っ張り等のストレスが固体電解質電極板に加わるのを接触部分の滑りにより緩和できる構造である。したがって、本発明の接続方式は、薄い板厚の固体電解質電極板でも破損することなく使用できるという大きな特徴を有している。
【００８３】
上記の実施例１の燃料電池においては、固体電解質電極板の隣接する２辺に挟着電極金属板を接続して単電池を構成する電極接続構造について説明した。実施例１の電極接続構造は本発明の一例であり、本発明はこの構造に限定されるものではない。例えば、固体電解質電極板の１辺に挟着電極金属板を接続して単電池を構成する電極接続構造も可能である。
【００８４】
次に、実施例１において単電池１とセパレータ６，７の間で、ガス分離・分配板４，５の中央部分に形成された開口内に配置される多孔質体の別の形状について図６及び図７を用いて説明する。図６及び図７は、実施例１の燃料電池における多孔質体を別の形状により構成した単電池の構成を示す分解斜視図である。
【００８５】
実施例１においては、前述の図１に示したように、単電池１とセパレータ６，７の間に配置された多孔質体２，３は矩形平板状の形状を有しており単電池１の表面の電極膜にガスを流す機能を有している。図６に示した多孔質体６７ａ，６７ｂは、図１の矩形状の多孔質体２，３とは異なり角柱状の複数個の棒体を適当な間隔を有して取り付けた構造である。単電池１の上下両側に設けた多孔質体６７ａ，６７ｂは、その棒体の長手方向が９０゜異なった方向に配置されている。このように多孔質体６７ａ，６７ｂが複数の棒体を適当な間隔を有して取り付けた構造であり、ガスの流れる方向と平行な間隙が形成されているため、ガス流の抵抗を少なくすることができる。複数個の棒体で構成された多孔質体６７ａ，６７ｂの全体の専有部分のサイズは、図１に示した矩形形状の多孔質体２，３と同様に、固体電解質電極板１３の挟着電極金属板１１，１２で囲まれた空間より少し小さい面積を有するサイズが好適である。
図６に示した多孔質体６７ａ，６７ｂが単電池間の導電体の機能を持たせる場合には図１の矩形形状が最適であるが、本発明の燃料電池では固体電解質電極板１３の振動や衝撃による破損を防止するのが主目的であるため、固体電解質基板１３の電極面全面に配設する必要がない。したがって、本発明においては、図６に示した間隔を有して配置した角柱状の多孔質体６７ａ，６７ｂでも何ら問題なく適用することができる。
【００８６】
図７は更に別の形状を有する多孔質体を用いた単電池の構成を示す分解斜視図である。図７の多孔質体６８ａ，６８ｂは、電極面と平行な断面が実質的な円である円柱形状を有しており、このような円柱形状の多孔質体を複数個用いた例である。本発明においては、多孔質体も図６の角柱形状の多孔質体６７ａ，６７ｂと同様に、固体電解質電極板１３の振動、衝撃による破壊を防止するのが主たる目的である。したがって、図７に示した円柱形状の多孔質体６７ａ，６７ｂでも十分役目を果たすことが可能である。
【００８７】
図６と図７に示した多孔質体６７ａ，６７ｂ及び６８ａ，６８ｂの厚みは、燃料電池として積層したときセパレータ６，７と単電池１の固体電解質電極板１３との隙間より少し大きなサイズのものを用いている。その材質は、電気伝導体或いは絶縁体でもよく、導電体としては、例えば三菱マテリアル（株）の発泡金属材やニッケルファイバーの不織布等、絶縁体としては三菱マテリアル（株）のジルコニア発泡体や無機セラミックス繊維を用いた多孔質体等が適用できる。その気孔率としては５０％以上が好ましい。
【００８８】
次に、上記のように構成された一つの単電池を有する基本構成体である単セルを積層した燃料電池の基本構造の一例を図８を用いて説明する。図８は３つの単セル９７，９８，９９を積層した基本構造を示す分解斜視図である。
図８に示す燃料電池は、基本構成体である単セル９７，９８，９９が３層積層されており、各単セル９７，９８，９９が直列に接続されている。基本構成体である各単セル９７，９８，９９において、単電池７４ａ，７４ｂ，７４ｃの表裏の電極膜と挟着電極金属板との接続状態は、前述の図４及び図５に示したように電気的に接続されている。各基本構成体における単電池７４ａ，７４ｂ，７４ｃの上面の電極膜の位置は、単セル９７においては左側の挟着電極金属板９２側に変位し、単セル９８では反対に右側の挟着電極金属板９３側に変位し、単セル９９では左側の挟着電極金属板９６側に変位している。各単セル９７，９８，９９において、上側の電極膜は変位した側の挟着電極金属板９２，９３，９６に電気的に接続している。
【００８９】
一方、基本構成体である単セル９７，９８，９９の単電池７４ａ，７４ｂ，７４ｃの下面の電極膜の位置は、前記上面の電極膜の位置とは反対側に変位して形成されている。すなわち、単電池７４ａ，７４ｂ，７４ｃの下面の電極膜の位置は、単セル９７においては右側の挟着電極金属板９１側に変位し、単セル９８においては左側の挟着電極金属板９４側に変位し、単セル９９においては右側の挟着電極金属板９５側に変位している。この結果、単電池７４ａ，７４ｂ，７４ｃの下面の電極膜は、それぞれ変位した側の挟着電極金属板９１，９４，９５に接続されている。即ち、各単電池７４ａ，７４ｂ，７４ｃごとに上面の電極膜と下面の電極膜が各隣接層ごとに反対側に変位している。
【００９０】
図８において、符号７６，７７，７８，７９は他の部材を介して隣接する単電池７４ａ，７４ｂ，７４ｃの挟着電極金属板を電気的に接続するための棒状電気伝導体を示している。単電池７４ａ，７４ｂ，７４ｃの上面側の電極膜を酸素電極膜とすると、棒状電気伝導体７６の下端部は単電池７４ａの上面の酸素電極膜に接続されている。単電池７４ａの下面の燃料電極膜は棒状電気伝導体７７の上端部に接続されており、この棒状電気伝導体７７の下端部はその下側に配置された単電池７４ｂの酸素電極膜に接続されている。単電池７４ｂの下面の燃料電極膜は棒状電気伝導体７８の上端部に接続され、この棒状電気伝導体７８の下端部はその下側に配置された単電池７４ｃの酸素電極膜に接続されている。そして単電池７４ｃの下面の燃料電極膜は棒状電気伝導体７９の上端部に接続されている。即ち、図８に示した積層構造の各単電池においては、その上面の電極膜が全て酸素電極膜であり、下面の電極膜が燃料電極膜になるように構成されている。
【００９１】
上記のように、図８に示した単セル９７，９８，９９の積層構造においては、各単電池が直列に接続される構成である。棒状電気伝導体７６，７７，７８，７９は、剛直な剛性の高い金属棒状体であり、且つ全長にわたってネジ部を有するものが好適である。これらの棒状電気伝導体７６，７７，７８，７９は各挟着電極金属板の周辺部に形成された開孔部に挿入されて、挟着手段であるナットを締め付けることにより当該挟着電極金属板を締め付け固定して電気的接続するものである。このようなネジ部を有する棒状電気伝導体７６，７７，７８，７９の金属材料としては、高温の空気雰囲気中において耐酸化性に優れ、熱膨張係数がガス分離・分配板、セパレータ、及びガス分離・分配・保温板と同等或いは近似した材料が好適である。なお、ガス分離・分配・保温板とは、燃料電池の積層構造における上下端部に積層され、給排気されるガスの導入排出口を有し、燃料電池積層体の保温板として機能している。
【００９２】
棒状電気伝導体７６，７７，７８，７９の金属材料としては、具体的には熱膨張係数が４×１０−６〜２０×１０−６、より好適には８×１０−６〜１５×１０−６の範囲内の材料である。この範囲内にあれば各単電池の挟着電極金属板を接続して問題なく駆動可能である。このような条件にあう金属材料としては、鉄合金、ニッケル合金、コバルト合金、ニッケル−コバルト合金或いはステンレス鋼等が適用できる。
なお、図８において、符号７１ａ，７１ｂ，７１ｃ，７１ｄは各燃料電池の最小構成単位間の空気と燃料ガスの分離のためのセパレータである。また、符号７３ａ，７３ｂ，７３ｃ，７３ｄ，７３ｅ，７３ｆは各単電池の両側に配設された矩形形状の多孔質体である。
【００９３】
図８に示した実施例１の燃料電池においては、他の部材を介して隣接する単電池の対向する電極膜が酸素電極膜と燃料電極膜に配置されている。また、固体電解質電極板における上面の電極膜のパターン位置は、単電池ごとに交互に逆の方向に変位して配設されている。さらに、各固体電解質電極板における上面と下面の電極膜の位置は、それぞれが逆の方向に変位して配設されている。
図８に示したように、複数の単電池を積層した構造において、第１の単電池における一方の極の挟着電極金属板を他の部材を介して隣接する次の第２の単電池における一方の極の挟着電極金属板に接続し、第２の単電池における他方の極の挟着電極金属板をさらに他の部材を介して隣接する次の第３の単電池における一方の極の挟着電極金属板に接続していくことにより、積層された複数の単電池を直列に接続した燃料電池の積層構成体が形成できる。
【００９４】
次に、図８を用いて単電池の積層構成体におけるガスの流れについて説明する。
単電池の上面側の電極膜が酸素電極膜とすると、図８では矢印８１ａ（ｉｎ）と矢印８１ｂ（ｏｕｔ）が酸化剤ガスである空気の流れを示し、矢印８２ａ（ｉｎ）と矢印８２ｂ（ｏｕｔ）が燃料ガスの流れを示している。
図８においては符号７２ａ，７５ａ，７２ｂ，７５ｂ，７２ｃ，７５ｃがガス分離・分配板であり、これらのガス分離・分配板７２ａ，７５ａ，７２ｂ，７５ｂ，７２ｃ，７５ｃは、空気を各単電池７４ａ，７４ｂ，７４ｃの上面側の電極膜に流し（矢印８３ａ，８３ｂ，８３ｃの方向）、燃料ガスを各単電池の下面側の電極膜に流し（矢印８４ａ，８４ｂ，８４ｃの方向）、それぞれが混合されることなく分配されて流れるように構成されている。空気流と燃料ガス流はお互いに９０゜異なった方向（直角方向）で各電極膜面に対して接触しながら流入している。また、各単電池７４ａ，７４ｂ，７４ｃにおける同じ電極膜においては同じ方向（並列状態）に流入している。このような積層構成体において、空気或いは燃料ガスの流入方向と排出方向は同じ方向でも或いは互いに反対方向でも燃料電池の性能に影響を与えるものではなく、いずれの方向でも選択可能である。
【００９５】
図９は図８の積層構成体を組み立てたときの図であり、図８のＩＶ−ＩＶ線による断面図である。図９の断面図において、各単電池７４ａ，７４ｂ，７４ｃにおける固体電解質電極板の電極膜の配置を明確に示している。積層された単電池７４ａ，７４ｂ，７４ｃにおいて、単電池７４ａの上面の電極膜は左側の挟着電極金属板９２に接続されている。その下側に配置された単電池７４ｂの上面の電極膜は右側の挟着電極金属板９３に接続されている。さらにその下側に配置された単電池７４ｃの上面の電極膜は左側の挟着電極金属板９６に接続されている。上記のように実施例１の燃料電池においては、各々の単電池７４ａ，７４ｂ，７４ｃの上面に形成された電極膜の位置が互い違いになるように配設されている。また、各々の単電池７４ａ，７４ｂ，７４ｃの下面に形成された電極膜は、上面の電極膜とは逆の方向に変位した位置に形成されており、それぞれが互い違いの異なる位置に形成されて該当する挟着電極金属板に接続されている。このように各々の単電池７４ａ，７４ｂ，７４ｃにおいては、固体電解質電極板の上面の電極膜と下面の電極膜に異なる挟着電極金属板が接続されている。
上記のように電極膜と挟着電極金属板とを接続することにより、隣接する単電池７４ａ，７４ｂ，７４ｃ間で酸素電極膜−燃料電極膜−酸素電極膜−・・・と各電極膜を直列に接続した燃料電池が構成されている。図９においては、第１ライン７６−単電池７４ａ−第２ライン７７−単電池７４ｂ−第３ライン７８−単電池７４ｃ−第４ライン７９の順に接続されている。
また、実施例１の燃料電池において、前述のように、ガス流は固体電解質電極板の上面の電極膜には同じガスが流れ、下面の電極膜には別のガスが流れている。
【００９６】
図１０は前述の図８に示した積層構成体を組み立てたときの斜視図である。図１０において、図８における積層構成体を燃料電池積層体１２１として示している。この燃料電池積層体１２１の上下両側にはガス分離・分配・保温板１２２，１２３が設けられており、さらにその両側の最外層にガス供給用開孔及びガス排気用開孔を有する金属板１２４ａ，１２４ｂがそれぞれ積層されている。
ガス分離・分配・保温板１２２，１２３は燃料電池積層体１２１の保温板としても機能している。ガス分離・分配・保温板１２２にはガスを供給するガス供給用開口１２５ｂとそれに対向する反対の位置にガスを排気するガス排気用開口１２５ａを有している。ガス排気用開口１２５ａとガス供給用開口１２５ｂは、燃料電池積層体１２１におけるガス給排用開口部と同じ位置に形成されている。下側に配置されたガス分離・分配・保温板１２３には、図１０には示していないが、上側のガス分離・分配・保温板１２２のガス排気用開口１２５ａとガス供給用開口１２５ｂの位置と９０゜回転した位置、すなわち他の対向する２辺の近傍の位置に別のガスが給排気される開口が形成されている。
【００９７】
したがって、図１０に示すガス流８１ａは上側の金属板１２４ａのガス供給用開孔より流入し、ガス供給用開口１２５ｂを通って下側のガス分離・分配・保温板１２３によりせき止められて曲がり、反対側のガス分離・分配・保温板１２２のガス排気用開口１２５ａを通って、上側の金属板１２４ａのガス排気用開孔からガス流８１ｂとして排出される。
一方、別のガス流８２ａは下側の金属板１２４ｂのガス供給用開口より上側に向かって流入し、上側のガス分離・分配・保温板１２２によりせき止められて曲がり、下向きに流れて排出されている。
図１０に示した金属板１２４ａ，１２４ｂは剛直な剛性の高い金属材料であり、その四隅部分に欠落部１２６が形成されている。これらの欠落部１２６は燃料電池積層体１２１の内部の挟着電極金属板を連結する棒状電気導電体であるビスの端部が突出する部分であり、ビスが金属板１２４ａ，１２４ｂと電気的に短絡しないように形成されている。
【００９８】
図１１は図１０に示した積層構成体の完成斜視図である。積層構成体の上下両側の最外層には、ガスを個別に供給、排気するガス供給用開口とガス排気用開口を有する金属板１２４ａ，１２４ｂが設けられている。燃料電池積層体１２１とその両側のガス分離・分配・保温板１２２，１２３とは、複数のビス１３４により上下両側の金属板１２４ａ，１２４ｂで上下方向から締め付けて、積層構成体内のガス流路が密封され、燃料電池が形成されている。
上記のように構成された積層構成体において各単電池の挟着電極金属板を電気的に直列に接続した棒状電気導電体は、積層構成体から突設されている。これらの突設された棒状電気導電体１３１ａ，１３１ｂには端子１３２ａ，１３２ｂが出力端子としてそれぞれに接続されている。
上記のように、積層構成体は金属製の複数のビス１３４により両側の金属板１２４ａ，１２４ｂを締め付けることにより、各層間からのガス漏れを防止することができる。なお、より完璧をきすためには、各層間に耐熱性で柔軟性のあるガスケット用薄板を配置することにより、その積層構成体の各層間からのガス漏れは完全に防止することが可能となる。
【００９９】
以上のように、本発明に係る実施例１の燃料電池は、矩形平板状の固体電解質基板の両面に形成した異なる電極膜が異なる位置で、お互いに反転した位置に形成されている。各固体電解質電極板には２組の挟着電極金属板が取り付けられており、各挟着電極金属板は固体電解質電極板を挟む２枚の金属薄板より構成されている。固体電解質電極板に形成された電極膜は、１組の挟着電極金属板である２枚の金属薄板により挟み込まれ、一方の電極膜にのみ金属薄板の先端部が電気的に接続するよう構成されている。他方の電極膜には別の挟着電極金属板の金属薄板の先端部が電気的に接続するよう構成されている。このように、実施例１の燃料電池は、上記のように特殊な構造により固体電解質電極板の電極膜に挟着電極金属板を接続させた構造であり、このような接続構造により固体電解質電極板と実質的に同一平面内で表裏両面の異なる電極膜に電気的に独立して挟着電極金属板が接続されている。
【０１００】
また、本発明に係る実施例１の燃料電池においては、積層した単電池の挟着電極金属板を棒状電気伝導体により電気的に接続しているため、従来の燃料電池のようにセパレータに導電性材料を使う必要がない。
さらに、本発明に係る実施例１の燃料電池においては、複数の単セルの積層構成体をその両側から剛直で剛性の高い金属板を用いビスにより締め付けて、積層構成体内のガス流路を気密封止状態としている。実施例１においては、挟着電極金属板を設けた単電池が可能となった結果、ガス分離・分配板やセパレータの材料にマイカ板等の絶縁性材料を用いることができ、ビスによる締め付けにより破損しない材料が使用できる。この結果、本発明の実施例１によれば、機械的締め付けのみの構成で気密が保てる内部マニホールド型の燃料電池を実現することができる。本発明の実施例１において、固体電解質電極板に設けた挟着電極金属板に電気導電体を電気的に接続して電力をとる構成にした結果、従来の燃料電池において導電性多孔質板を用いていたが、本発明の燃料電池では電気的絶縁性材料でも使えるようになり材料の選択範囲が広がり性能の向上とコストダウンを実現することができる。
【０１０１】
《実施例２》
以下、本発明に係る実施例２の燃料電池について図１２及び図１３を用いて説明する。図１２は３つの単セル１６１，１６２，１６３により構成された燃料電池の基本構成を示す分解斜視図である。図１３は図１２に示した３つの単セル１６１，１６２，１６３を積層した状態の燃料電池をＶ−Ｖ線により切断した断面図である。実施例２の燃料電池は各単セル１６１，１６２，１６３を並列に接続した構成である。
【０１０２】
実施例２の燃料電池において、各単セル１６１，１６２，１６３は、前述の図１の実施例１に示した構成と同じであり、単電池１４１，１４２，１４３の両側に多孔質体７３ａ，７３ｂ，７３ｃ，７３ｄ，７３ｅ，７３ｆ、ガス分離・分配板７２ａ，７５ａ，７２ｂ，７５ｂ，７２ｃ，７５ｃ及びセパレータ７１ａ，７１ｂ，７１ｃ，７１ｄがそれぞれ配設されている。図１２及び図１３に示すように、実施例２の燃料電池における単セル１６１の単電池１４１の両側にガス分離・分配板７２ａ，７５ａが配設されており、単セル１６２の単電池１４２の両側にガス分離・分配板７２ｂ，７５ｂが配設されており、単セル１６３の単電池１４２の両側にガス分離・分配板７２ｂ，７５ｂが配設されている。これらのガス分離・分配板７２ａ，７５ａと、７２ｂ，７５ｂと、７２ｃ，７５ｃのそれぞれの形状及び配置状態は、前述の実施例１において示した図８及び図９のガス分離・分配板と同じである。
【０１０３】
実施例２の燃料電池は、前述の実施例１と同様に、各単電池１４１，１４２，１４３の両面に形成されたそれぞれの固体電解質電極板に異なったガスが直交する方向に流れるよう構成されている。なお、実施例２の燃料電池におけるセパレータ７１ａ，７１ｂ，７１ｃ，７１ｄ及び多孔質体７３ａ，７３ｂ，７３ｃ，７３ｄ，７３ｅ，７３ｆは、図８及び図９で説明したものと同じ機能、構成を有するためその詳細な説明は省略する。
実施例２の燃料電池において、前述の実施例１の図８及び図９に示した燃料電池と異なる点は固体電解質電極板の両面に形成した電極膜の位置と、各単電池１４１，１４２，１４３に対する電気的接続方法である。
【０１０４】
図１２及び図１３に示すように、各単電池１４１，１４２，１４３の上面の電極膜の位置は、全て左側に偏っており、これらの電極膜は左側の挟着電極金属板１４５，１４７，１４９に電気的に接続されている。一方、図面には示されていないが下面の電極膜は全て右側に偏っており、これらの電極膜は全て右側の挟着電極金属板１４４，１４６，１４８に電気的に接続されている。このように構成された左側の挟着電極金属板１４５，１４７，１４９及び右側の挟着電極金属板１４４，１４６，１４８には、開孔部がそれぞれの四隅近傍に形成されて直線上に配置されている。左側の挟着電極金属板１４５，１４７，１４９の開孔部には垂直方向に延設された電気伝導性材料の棒状電気伝導体１５６が挿入されそれぞれを電気的に接続している。また、右側の挟着電極金属板１４４，１４６，１４８の開孔部には垂直方向に延設された電気伝導性材料の棒状電気伝導体１５５が挿入されそれぞれを電気的に接続している。このように棒状電気伝導体１５５，１５６により各単電池１４１，１４２，１４３を接続することにより各単電池は並列接続となる。
【０１０５】
図１２に示した実施例２の燃料電池において、各固体電解質電極板の両面に流れるそれぞれのガス流は、前述の図８及び図９に示した燃料電池の場合と同じように直角方向に流れている。したがって、実施例２の燃料電池と実施例１の燃料電池との違いは、各単電池の接続構造が直列か並列かの違いのみである。
上記のように、本発明の燃料電池においては各単電池を挟着電極金属板を用いて電気的に接続する方式を用いているため、固体電解質電極板の両面に形成する電極膜の位置を変更することにより、容易に直列構造の燃料電池と並列構造の燃料電池を実現することができる。
【０１０６】
なお、実施例２の燃料電池における単セル１６１，１６２，１６３が積層された積層構成体の両側には、前述の実施例１（図１０）で説明したように、ガス分離・分配・保温板及びさらにその外側にガス給排用開口を有する金属板が配設されている。金属板により燃料電池の積層構成体をビスにより締め付け固定する構成及び棒状金属導電体により外部リードに接続する構造は、前述の実施例１の構成と同じであるためその説明は省略する。
【０１０７】
本発明に係る実施例２の燃料電池によれば、簡単な構成により並列接続の燃料電池を構築することが可能である。直列接続は燃料電池全体として高電圧を得るのに適しており、並列接続は低電圧ではあるが容量の大きな燃料電池を構築するのに適している。本発明においては、並列接続と直列接続の２つの接続構造を混成させることも可能であり、一つの燃料電池内に直列接続の部分と並列接続の部分を混在させた燃料電池を構築することも可能である。このような２つの接続構造を混在させることは従来の燃料電池において不可能な構造であった。
【０１０８】
《実施例３》
以下、本発明に係る実施例３の燃料電池について図１４及び図１５を用いて説明する。図１４は実施例３の燃料電池の基本構成を示す分解斜視図である。図１５は図１４の燃料電池の各層を積層した状態におけるＶＩ−ＶＩ線による断面図である。なお、図１４及び図１５において、前述の実施例２と同じ機能、構成を有するものには同じ符号を付し、その説明を省略する。
【０１０９】
実施例１及び実施例２の燃料電池においてはセパレータを用いて各単セルを区分する構成であった。実施例３においてはセパレータを用いない構成の燃料電池を示す。実施例３において、単電池１８１，１８２，１８３の各構成は前述の実施例１において図４に示した単電池１と同じ構成である。
図１４及び図１５に示すように、各単電池１８１，１８２，１８３における固体電解質電極板の上面に形成された全ての電極膜の位置は、固体電解質電極板に対して同じ方向（図１４においては左側）に偏って形成されている。一方、固体電解質電極板の下面に形成された全ての電極膜の位置は、上面の電極膜とは逆の方向（図１４においては右側）に偏った位置、即ち上面の電極膜の位置が反転した位置に形成されている。
【０１１０】
各単電池１８１，１８２，１８３における電極膜と挟着電極金属板との接続状態は、図１５に示したように、上面の電極膜は左側の挟着電極金属板１８５，１８７，１８９の上側の金属薄板に接続されており、単電池１８１，１８２，１８３の下面の電極膜は右側の挟着電極金属板１８４，１８６，１８８の下側の金属薄板に接続されている。
上記のように各電極膜と接続されたそれぞれの挟着電極金属板には棒状電気導電体１９７，１９８，１９９，２００が順に接続されており、３つの単電池１８１，１８２，１８３は直列状態に接続されている。
【０１１１】
実施例３において、単電池１８１の下側の面と単電池１８２の上側の面には同じ種類の第１のガス（例えば燃料ガス）が流れ、単電池１８２の下側の面と単電池１８３の上側の面には前記第１のガスと異なる第２のガス（例えば空気）が流れるよう構成されている。前記第１のガスと前記第２のガスとはその流れ方向が９０゜異なる方向、すなわち直交する方向に流れている。実施例３の燃料電池においては、積層した単電池１８１，１８２，１８３における対向した電極膜は同じ極になるように配設されている。
実施例３においては、燃料電池を前記のような積層構成体とすることにより、各単電池１８１，１８２，１８３の固体電解質基板がセパレータの機能を果たすため、セパレータが不要となり、セパレータレスの燃料電池を構築することができる。
なお、実施例３の燃料電池における単電池１８１，１８２，１８３が積層された積層構成体の両側には、前述の実施例１（図１０）で説明したように、ガス分離・分配・保温板１９３，１９４及びさらにその外側にガス給排用開孔を有する金属板が配設されている。金属板により燃料電池の積層構成体をビスにより締め付け固定する構成及び棒状金属導電体により外部リードに接続する構造は、前述の実施例１の構成と同じであるためその説明は省略する。
【０１１２】
次に、図１４を用いて実施例３の積層構成体におけるガスの流れについて説明する。
単電池１８１の上面側の電極膜を酸素電極膜とすると、図１４では矢印１９６ａ（ｉｎ）と矢印１９６ｂ（ｏｕｔ）が酸化剤ガスである空気の流れを示し、矢印１９５ａ（ｉｎ）と矢印１９５ｂ（ｏｕｔ）が燃料ガスの流れを示している。
図１４においては符号７２ａ，７５ａ，７２ｂ，７５ｂがガス分離・分配板であり、これらのガス分離・分配板７２ａ，７５ａ，７２ｂ，７５ｂは、空気を単電池１８１，１８３の上面側の電極膜に流し（矢印１９２ａ，１９２ｂの方向）、燃料ガスを単電池１８１，１８３の下面側の電極膜に流し（矢印１９１ａ，１９１ｂの方向）、それぞれのガスを分配して流すよう形成されている。空気流と燃料ガス流はお互いに９０゜異なった角度で各電極膜面に対して接触しながら流れており、各単電池の同じ電極膜においては同じ方向で流れている。このような積層構成体において、空気或いは燃料ガスの流入方向と排出方向は同じ方向でも或いは互いに反対方向でも燃料電池の性能に影響を与えるものではなく、いずれの方向でも選択可能である。
【０１１３】
図１４及び図１５から理解できるように、実施例３において、棒状電気導電体１９７，１９８，１９９，２００により各単電池１８１，１８２，１８３を接続することにより、単電池１８１，１８２，１８３は直列状態に接続されている。例えば、単電池１８１の上面の電極膜を酸素電極膜とすると、単電池１８１の下面の燃料電極膜に接続された挟着電極金属板１８４は、単電池１８２の下側の酸素電極膜に接続された挟着電極金属板１８６に接続されており、単電池１８２の上面の燃料電極膜に接続された挟着電極金属板１８７は、単電池１８３の上面の酸素電極膜に接続された挟着電極金属板１８９に接続されている。このように、酸素電極膜と燃料電極膜が順次交互に接続されることにより、実施例３の燃料電池における単電池１８１，１８２，１８３は直列状態に接続された構成となる。
【０１１４】
本発明に係る実施例３の燃料電池においては、固体電解質電極板の両面に形成された電極膜の位置と、電極膜と挟着電極金属板との接続関係を変更することにより、前述の実施例におけるセパレータの機能を各単電池の固体電解質基板が機能するよう構成されている。したがって、実施例３の構成によれば、セパレータレスの積層構成体を有する燃料電池を実現することができる。実施例３によれば、同じ容量で薄型の燃料電池を作製することが可能となり、材料費の削減を達成することができる。さらに、実施例３によれば、前述の実施例に比べて使用部品としてのセパレータが不要となるため、気密性の確保がさらに容易となり信頼性の高い燃料電池を実現できる。
【０１１５】
《実施例４》
以下、本発明に係る実施例４の燃料電池について図１６から図１９を用いて説明する。図１６は実施例４の燃料電池における単電池２３０の構成を示す斜視図である。図１７は図１６の単電池のＸ−Ｘ線による断面図である。
実施例４の燃料電池の積層構成体は、一つの単電池が複数個の固体電解質電極板を有し、複数の単電池を積層して構成されたものである。
図１６に示すように、実施例４の燃料電池における単電池２３０は、２枚の固体電解質電極板２３１，２３２が１組のＴ字型挟着電極金属板２３５と２組のＬ字型挟着電極金属板２３３，２３４により構成されている。
図１７に示すように、単電池２３０における右側の固体電解質基板３１ａの上面の電極膜２６３は左側に偏って形成されており、左側の固体電解質基板３１ｂの上面の電極膜２６１は右側に偏って形成されている。２つの電極膜２６１，２６３は、Ｔ字型挟着電極金属板２３５における上側の金属薄板２３８の段差部２３８ａ，２３８ｂ，２３８ｃ，２３８ｄ（図１６参照）にそれぞれ接続されており同じ極となっている。
【０１１６】
一方、右側の固体電解質基板３１ａの下面の電極膜２６４は、右側に偏って形成されており、Ｌ字型挟着電極金属板２３３における下側の金属薄板２６８に接続されている。左側の固体電解質基板３１ｂの電極膜２６２は、左側に偏って形成されており、Ｌ字型挟着電極金属板２３４における下側の金属薄板２６５に接続されいる。このように、２つの電極膜２６２，２６４は同じ極となるよう接続されている。
図１６に示すように、Ｌ字型挟着電極金属板２３３，２３４とＴ字型挟着電極金属板２３５は、それぞれの間に隙間２４４ａ，２４４ｂ，２４５ａ，２４５ｂ形成されており、電気的に絶縁されている。
【０１１７】
なお、図１６に示した符号２５２ａ，２５２ｂ，２５２ｃ，２５２ｄ，２５２ｅ，２５２ｆ，２５２ｇ，２５２ｈの領域は、単電池２３０における固体電解質電極板２３１，２３２のそれぞれにおける上下両面間のガスの気密性を確保するための封止材を形成した部分である。すなわち、これらの部分には、単電池の表と裏の間を行き来するガス流の発生を防止するために耐熱性無機系接着剤を塗布して硬化させている。この耐熱性無機系接着剤の具体例については、前述の実施例１において詳細に説明したのでここでは省略する。
Ｌ字型挟着電極金属板２３３，２３４及びＴ字型挟着電極金属板２３５には独立した複数の細長い開口部が形成されている。単電池２３０の対向する長辺側部分に形成された開口部２４２ａ，２４２ｂ，２４３ａ，２４３ｂには同じ種類のガス（例えば空気）が流れるよう構成されている。一方、単電池２３０の対向する短辺側部分に形成された開口部２４１ａ，２４１ｂと，単電池２３０の中央部分に形成された開口部２４６には別の種類のガス（例えば燃料ガス）がそれぞれ流れるよう構成されている。
【０１１８】
２つのＬ字型挟着電極金属板２３３，２３４は同じ極となるよう構成されており、Ｌ字型挟着電極金属板２３３，２３４の隅部に形成した開孔部２５１ａ，２５１ｂには棒状電気導電体が挿入接続され、積層されている他のＬ字型挟着電極金属板と電気的に同極となるよう構成されている。Ｔ字型挟着電極金属板２３５に設けられている開孔部２４７にはＬ字型挟着電極金属板２３３，２３４と別な極となるよう、他の棒状電気導電体が挿入されて接続され、積層されている他のＴ字型挟着電極金属板と電気的に同極となるよう構成されている。
【０１１９】
図１８は図１６及び図１７に示した単電池２３０を用いた最小単位の単セルの構成を示す分解斜視図である。
図１８に示すように、単電池２３０の上下両側には矩形状多孔質体２８４ａ、２８４ｂ，２８４ｃ，２８４ｄ、ガス分離・分配板２８２，２８３及びセパレータ２８１ａ，２８１ｂがそれぞれ積層されている。
単電池２３０の上側に配設された実質的に同一な矩形平板形状を有するガス分離・分配板２８２には、一方の種類のガスが流れる開口部２９１ａ，２９１ｂ，２９２が形成されている。開口部２９１ａ，２９１ｂは外周部分の短辺側の対向する位置に形成されており、開口部２９２は中央部分に形成されており、それぞれが独立して形成されている。実施例４においては開口部２９１ａ，２９１ｂ，２９２をそれぞれの位置に１個ずつ形成した例で示したが、燃料電池の形状や機能等に応じて複数形成しても良い。
【０１２０】
図１８に示すように、ガス分離・分配板２８２の外周部分の長辺側には４つの開口部２８７ａ，２８７ｂ，２８７ｃ，２８７ｄが形成されている。なお、図１８においては長辺側の開口部２８７ａに対向する位置にある開孔２８７ｂが隠れているため図面には記載しないが明細書においてはその開口部を２８７ｂとする。これらの開口部２８７ａ，２８７ｂ、２８７ｃ，２８７ｄは、単電池２３０の開口部２８５ａ，２８５ｂ，２８６ａ，２８６ｂに対応する位置に形成されており、ガス分離・分配板２８２の中央部に形成された大きな開口部分と連通するように形成されている。その結果、開口部２８７ａ，２８７ｂ，２８７ｃ，２８７ｄを通ったガス流は、単電池２３０の上面にある固体電解質電極板２３１，２３２の表面と接触する構造である。但し、ガス分離・分配板２８２において、それぞれの固体電解質電極板２３１，２３２の表面を流れるガス流は混合されないように、対向する開口、例えば開口部２８７ａと開口部２８７ｂとの間、及び開口部２８７ｃと開口部２８７ｄとの間でそれぞれ別々にガスの給排気が行われるよう構成されている。したがって、開口部２８７ａ，２８７ｂ，２８７ｃ，２８７ｄと別種のガスが流れる中央部分に形成された開口部２９２とは隔離されている。このため、単電池２３０の上側に積層されたガス分離・分配板２８２の４辺部分及び中央部分に２系統のガスが独立して流れる流路が形成されている。
【０１２１】
一方、単電池２３０の下側に積層されたガス分離・分配板２８３においては、ガス流の方向が上側のガス分離・分配板２８２と９０゜異なっている。上側のガス分離・分配板２８２の中央部分にある独立した開口部２９２の直下となる下側のガス分離・分配板２８３には大きな開口部が形成されている。上側のガス分離・分配板２８２の短辺側にある独立した開口部２９１ａ，２９１ｂに対応する位置、すなわち垂線上の同一位置にある開口部２９３ａ，２９３ｂは、中央部分の大きな開口部と連通している。このため、下側のガス分離・分配板２８３においては、ガス流が両側の開口部２９３ａ，２９３ｂから流入し、単電池２３０の中央部分に形成された独立した開口部２４６から排出されるよう構成されている。このように下側のガス分離・分配板２８３において流れるガスは、単電池２３０の上側のガス分離・分配板２８２を流れて電極膜に接触するガスとは異なる別のガスであり、それぞれの流れる方向は９０゜異なっている。
下側のガス分離・分配板２８３における開口部２９３ａ，２９３ｂとは９０゜異なる辺側（長辺側）には別種のガスが流れる開口部２９４ａ，２９４ｂ（図示してない），２９４ｃ，２８４ｄがそれぞれ独立して形成されている。即ち、単電池２３０の上面又は下面の電極膜に接触した空気と燃料ガスは混合されることなく別々に供給、排気される構成であり、その方向は上下面で９０゜異なるように形成されている。なお、本発明の燃料電池においては、両ガスの供給及び排気の方向は、前記の説明のような構成に制限されるものではなく逆であっても何ら問題はない。
【０１２２】
図１８に示すように、上側のガス分離・分配板２８２の上方にはこのガス分離・分配板２８２と実質的に同一平面形状を有するセパレータ２８１ａが積層されている。また、下側のガス分離・分配板２８３の下方にはこのガス分離・分配板２８３と実質的に同一平面形状を有するセパレータ２８１ｂが積層されている。セパレータ２８１ａ，２８１ｂは、単電池２３０の両面を流れる異なるガスを分離する機能を有している。上側のセパレータ２８１ａには複数の開口部３０１ａ，３０１ｂ，３０１ｃ，３０１ｄ，３０２ａ，３０２ｂ，３０３が互いに独立して形成されている。下側のセパレータ２８１ｂには複数の開口部２９５ａ，２９５ｂ，２９６ａ，２９６ｂ，２９６ｃ，２９６ｄ，２９７が互いに独立して形成されている。
上記において説明した実施例４における単電池２３０，ガス分離・分配板２８２，２８３及びセパレータ２８１ａ，２８１ｂは、実質的に同一の平面形状を有しており、それぞれに形成された独立した開口部は、全て同じ形状で且つ同一垂線上に配置されるように形成されている。このような関係は本発明の燃料電池における全ての積層構成体に当てはまることである。
実施例４の燃料電池は、図１８に示した単電池２３０を有する単セルが複数積層されて積層構成体が構成されている。この積層構成体において上下に配置された複数の単電池には、図１８の単電池２３０の挟着電極金属板の外周部に形成された複数の開孔部３１１ａ，３１１ｂ，３１２と対応する位置、即ちこれらの開孔部３１１ａ，３１１ｂ，３１２の垂線上の位置に開孔部がそれぞれ形成されている。これらの対応する開孔部には棒状金属導電体、具体的にはネジ部を有する金属ビスが挿入接続されている。この金属ビスの導出端部が出力端子となり、実施例４の燃料電池が所定の電圧を出力するよう構成されている。
【０１２３】
図１９は図１８に示した単セルを３層積層した実施例４の燃料電池の斜視図である。図１９において単セルを３層積層した積層構成体３２１の両側にはガス分離・分配・保温板３２２，３２３が積層され、このガス分離・分配・保温板３２２，３２３の両角には前記棒状金属導電体が挿入される開孔部３３１ａ，３３１ｂが形成されており、これらの開孔部３３１ａ，３３１ｂの垂線上の下側の両角から導出した棒状金属導電体には一方の出力端子となる外部リード接続端子３２５，３２６が接続されている。上側のガス分離・分配・保温板３２２における長辺側の中央部分に形成された開孔部にも棒状金属導電体が挿入されており、この棒状金属導電体の上方への導出端部には他方の出力端子となる外部リード接続端子３２７が設けられている。
【０１２４】
上記のように構成された積層構成体３２１と、その両側のガス分離・分配・保温板３２２，３２３には、さらにその両側の最外層部分に、空気或いは燃料ガスの給排気用開口を有する剛性の高い金属板３２４ａ，３２４ｂが積層されている。このように積層構成体３２１とガス分離・分配・保温板３２２，３２３と金属板３２４ａ，３２４ｂとの積層体は、複数のビス３２８により締め付けられており、積層体の内部のガス流路が確実に密封された構造を有する燃料電池が構成されている。
【０１２５】
以上のように、本発明に係る実施例４の燃料電池は挟着電極金属板により各電極膜を接続する方式であるため、実質的な同一平面内に複数の固体電解質電極板を有する単電池を簡単に形成でき、その結果、単位容積当たりの出力の大きな燃料電池を実現することができる。
【０１２６】
《実施例５》
以下、本発明に係る実施例５の燃料電池について図２０を用いて説明する。図２０は実施例５の燃料電池における単電池３３３の構成を示す斜視図である。
実施例５は、従来の矩形平板状の固体電解質電極板を用いた内部マニホールド型の燃料電池と基本的に同じ構成の燃料電池に、本発明の挟着電極金属板による接続方式を適用したものである。
図２０において、単電池３３３の固体電解質電極板３３４の両面には酸素電極膜又は燃料電極膜が形成されている。但し、これらの電極膜は両方ともそのパターン位置がズレた位置ではなく中央部分に形成されている。したがって、固体電解質基板を挟んで取り付けられた２組の挟着電極金属板３３５，３３６は、いずれの電極膜とも接触しておらず、両面の電極膜とは電気的に絶縁状態を有している。
【０１２７】
単電池３３３の両側には導電性を有する矩形状の多孔質体２，３、電気的絶縁性を有するガス分離・分配板４，５、及び導電性を有するセパレータ６，７が積層されて単セルが構成されている。このように構成された積層構成体内において流れるガスは、前述の実施例１において説明したガス流と同一であるため、その説明は省略する。
上記のように構成された実施例５の燃料電池においては、単電池３３３で発生した出力を挟着電極金属板より取り出すのではなく、積層構成体の導電性の多孔質板から導電性のセパレータを通して取り出す方式であり、従来の燃料電池においてセパレータを介して出力を取る方式と同じとなる。
したがって、実施例５の燃料電池の構成によれば、前述の実施例のように２枚の金属薄板により固体電解質基板を挟み込み電極膜から挟着電極金属板を介して出力を取り出す方式を用いない従来の燃料電池における電気的接続方式にも何らの問題無く適用できる。
【０１２８】
上記実施例１〜５では実質的な正方形形状の固体電解質基板を用いた構造について説明したが、本発明はこの形状に限定されるものではなく、金属薄板による挟み込み接続方式が適用できる形状であれば、長方形の形状や多角形の形状の固体電解質基板にも問題なく適用できる。
また、実施例１〜５では固体電解質基板としてグリーンシート法で成型した基板について説明したが、本発明に係る基板構造は前記の製造方法に限定されるものではなく、例えば多孔質酸素電極板或いは多孔質燃料電極板の表面に、スクリーン印刷法や溶射法或いはスパッター法等で薄膜状に形成した固体電解質を有する構造の基板等にも適用できる。
【０１２９】
本発明に係る燃料電池は、挟着電極金属板による接続構造で矩形平板形状の固体電解質電極板を複数枚積層した内部マニホールド型の燃料電池であり、本発明における固体電解質電極板を用いた燃料電池は、比較的低い温度、約５００℃で作動する。
本発明において、ガス分離・分配板、ガス分離・分配・保温板或いはセパレータの材料としては、耐熱性があり電気的絶縁性があれば材料の種類を制限するものではない。例えばセラミックス材料については、酸素電極膜及び燃料電極膜の膜面付近の温度と外周部分の温度とに大きな温度差が生じるので、熱膨張係数の極端に大きい材料は材料内の温度差により破壊されるため使用できない。しかし、熱膨張係数が５×１０−６〜１５×１０−６の範囲内にある材料、例えば、ムライト（３Ａｌ２Ｏ３・２ＳｉＯ２）熱膨張係数；５×１０−６或いはステアタイト（ＭｇＯ・ＳｉＯ２）熱膨張係数；７〜９×１０−６或いは、フォルステライト（２ＭｇＯ・ＳｉＯ２）熱膨張係数；９〜１１×１０−６或いは、アルミナ（９２〜９６Ａｌ２Ｏ３）熱膨張係数；７〜８×１０−６或いは、マイカ材料、熱膨張係数；１０〜１２×１０−６或いは、その他のガラスやセラミックス材料で熱膨張係数が５〜１５×１０−６の範囲内の材料等が最適材料として使用できる。特に好ましくは、マイカ材料である。マイカ材料は、曲げ力に強く、耐熱性があり、電気絶縁性を有するので有効な材料である。
【０１３０】
また、出力を取り出すためのネジ切りした金属棒や締め付け用ナットは、高温酸化雰囲気中で使用されるので、耐酸化性の大きい材料に制限される。その材料としては、ステンレス鋼、ニッケル合金、コバルト合金、ニッケル−コバルト合金、鉄合金等が有効である。特に好ましくは、耐酸化性が良く熱膨張係数が小さい、ハステロイ、インコネル、インコロイ、インバー等のニッケル、コバルト系合金、ニッケル−コバルト合金等が有効である。また、高温酸化性雰囲気なので、金属棒やナットの表面に白金、金、銀、アルミニウム、ニッケル、パラジウム等の酸化されにくい材料を表面に被覆すると接続部の信頼性が極端に向上する。
【０１３１】
また、挟着電極金属板の金属薄板材料としては、高温酸化性雰囲気で使用可能であり、加えて高温状態でもバネ性、即ち酸素電極膜及び燃料電極膜を圧接する力が劣化しない材料が要求される。このような仕様に耐える金属材料としては、ニッケル合金、例えば三菱マテリアル（株）のハステロイＸ（Ｆｅ；１８％、Ｃｒ；２２％、Ｍｏ；９％，Ｎｉ；Ｂａｌａｎｃｅ）熱膨張係数；１４．７×１０−６、ＭＡ７５０（Ｆｅ；７％、Ｃｒ；１５％、Ａｌ；０．７％、Ｎｉ；Ｂａｌａｎｃｅ）熱膨張係数；１４×１０−６、ＭＡ２６３（Ｃｏ；２０％、Ｃｒ；２０％、Ｍｏ；５．９％、Ａｌ；０．５％）熱膨張係数；１３．３×１０−６など、別名インコネルといわれている材料或いは、コバルト合金、例えば三菱マテリアル（株）のヘインズアロイＮｏ．２５（Ｎｉ；１０％、Ｃｒ；２０％、Ｗ；１５％、Ｃｏ；Ｂａｌａｎｃｅ）熱膨張係数；１３．９×１０−６等、鉄合金、例えば三菱マテリアル（株）のＭＡ８００Ｈ（Ｎｉ；３２．５％、Ｃｒ；２１％、Ａｌ；０．５％）熱膨張係数；１６．６×１０−６、ＭＡ１５５Ｎ（Ｎｉ；２０％、Ｃｏ；２０％、Ｃｒ；２１％、Ｍｏ；３％、Ｗ；２．５％）１５．６×１０−６等の材料或いは、ニッケル−コバルト合金、例えばインバー（別名；アンバー）材で４２インバー〔（Ｎｉ＋ｃｏ）；４１〜４３％、Ｍｏ；０．９〜１．３％、Ｆｅ；Ｂａｌａｎｃｅ〕熱膨張係数；４．５〜６×１０−６の低熱膨張係数の材料或いは、ステンレス鋼、例えばＳＵＳ３１０Ｓ（Ｎｉ；１９〜２２％、Ｃｒ；２４〜２６％、Ｆｅ；Ｂａｌａｎｃｅ）熱膨張係数；１６．９×１０−６（含有量は重量％、熱膨張係数は常温〜４００−５００℃）の材料が最適であった。即ち、各材料特有の熱処理条件で熱処理したとき、常温〜５００℃−６００℃でバネ性を有し、電気導電性で且つ前記の温度領域での熱膨張係数が、４×１０−６〜２０×１０−６の範囲内の材料であれば上記材料に制限するものではなく如何なる材料でも使用可能である。
【０１３２】
また、挟着電極金属板の金属薄板の板厚は、０．１ｍｍ〜０．５ｍｍの範囲内であり、好適には０．１５ｍｍ〜０．３ｍｍ範囲内である。この板厚が前記範囲以下だとバネ圧が小さすぎて電気的接触に不安定要素が生じ、反対に前記範囲より厚いとバネ圧が強すぎ２枚の金属薄板を固体電解質基板に溶接接合する時、固体電解質基板に与えるダメージが大きく、最悪の場合には破損することがある。本発明者らは上記の好適な範囲内の金属薄板を用いることにより、固体電解質基板との熱膨張係数の違いによる材料の伸縮差を接触部分の滑りにより吸収できることを確認している。
【０１３３】
金属薄膜材料は高温時のバネ性を持たせるために、各材料特有の熱処理を行う必要がある。熱処理を行った金属薄膜材料としては、特に好ましくは、耐酸化性が良く熱膨張係数が固体電解質に近く、バネ性が高温でも劣化しにくい、ハステロイ、インコネル、インコロイ、インバー等のニッケル、コバルト系合金が有効である。また、高温酸化性雰囲気なので、金属板の表面の全面或いは一部の必要な部分に白金、金、銀、アルミニウム、ニッケル、パラジウム等の酸化されにくい材料で表面に被覆すると接続部の信頼性が極端に向上する。特に好ましくは金メッキが有効である。発明者らの実験によれば金メッキの場合のメッキ厚みは、０．５〜１．０μｍ程度で十分な酸化防止膜の機能を果たした。
【０１３４】
上記の各実施例の説明において、３枚の固体電解質電極板を積層する燃料電池について説明したが、本発明はの燃料電池は１枚でも或いは５枚以上でも適用できることは言うまでもない。
上記の各実施例の説明において、金属薄板により固体電解質電極板の隣接する２辺で接続する構造について説明したが、本発明は２辺に限定するものではなく１辺でも或いは金属線による接続も可能であり、その気密性を確保すれば直ちに実用化できる。
【０１３５】
上記の各実施例の説明において、挟着電極金属板の外周部の角部で電気的に接続する構造を説明したが、本発明は角部に制限されるものではなく、その他の部分でもガス流路となる開口部の位置を変更すれば直ちに実現できる。
上記の各実施例の説明において、固体電解質基板が水平状態に配置されることを前提に説明したが、本発明者らはその方向が如何なる方向でも何等問題無く使用できることを実験により確かめている。
また、上記の各実施例の説明において、酸素電極膜に流入する空気の給排路が密封したガス給排路構造で説明したが、本発明の燃料電池としては空気側がオープン構造でも可能である。
さらに、上記の各実施例の説明においては、燃料電池本体を主体に説明したが実際に使用する場合には、燃料電池本体に流入する供給ガスの高温化をはかるために熱交換器を接続したり、排出された燃料ガスにおける未使用の燃料ガスを燃焼させて熱エネルギーを取り出すための装置等を設けて併用することにより、さらに好ましい燃料電池となる。
【０１３６】
さらに、上記の各実施例の説明においては、ペロブスカイト型Ｂａ−Ｃｅ−Ｇｄ−Ｏ系酸化物、Ｂａ−Ｃｅ−Ｇｄ−Ｚｒ−Ｏ系酸化物或いはＢａ−Ｃｅ−Ｇｄ−Ａｌ−Ｏ系酸化物セラミックスの薄板状固体電解質を用いた燃料電池について説明してきたが、本発明は前記の組成にこだわるものではなくその他の組成の固体電解質にも問題なく適用できることは勿論のことである。即ち、本発明は固体電解質の駆動温度が、使用する金属薄板のバネ性を保持する限度内であれば、如何なる固体電解質を用いた燃料電池に適用できる。
【０１３７】
【発明の効果】
以上、実施例について詳細に説明したところから明らかなように、本発明は次の効果を有する。
本発明に係る燃料電池は、固体電解質基板の両面に形成した電極膜の端部近傍を金属薄板で両側から挟み込み、金属薄板の弾性力により圧接して電気的に接続する方式で構成されている。これにより、本発明によれば、駆動時の高温状態において材料間の熱膨張率の違いにより生じる伸縮差によるストレスを接触部のズレにより吸収でき、信頼性の高い燃料電池を提供できる。従来の燃料電池においては、導電性ペーストなどにより接合部分を強固に接続していたため、接合部分の材料間の熱膨張の差により伸縮が生じると、接合部分に亀裂が生じ断線するという問題があり、本発明においてはこの問題を解決して、信頼性の高い燃料電池を提供している。
【０１３８】
本発明に係る燃料電池は、固体電解質基板の両面に形成した酸素電極膜又は燃料電極膜が互いに反転した異なった位置に形成されており、この固体電解質基板には２組の挟着電極金属板が電気的に絶縁されて取り付けられている。一方の挟着電極金属板が酸素電極膜又は燃料電極膜の一方の電極膜に接続されており、他方の挟着電極金属板が燃料電極膜又は酸素電極膜の他方の電極膜に接続されている。一組の挟着電極金属板は２枚の金属薄板で構成され、一方の金属薄膜が一方の電極膜にのみ電気的に接続され、他方の金属薄膜が他方の電極膜に絶縁状態となるよう２枚の金属薄板が固体電解質基板に取り付けられている。即ち、本発明により、矩形平板状の固体電解質電極板と実質的に同一平面内において固体電解質電極板の両面の電極膜に外部接続用の挟着電極金属板を接続した新規な構造の燃料電池を実現した。したがって、本発明においては、挟着電極金属板の金属薄板の一部に形成した開孔に導電体を挿入して出力を取り出すよう構成されているので、多孔質体やセパレータを絶縁性材料で構成することが可能となり、材料選択の範囲が大幅に広がるという優れた効果を有する。本発明によれば、曲げ力が働いても破壊しない耐熱性のある材料を使用することが可能となり、振動や衝撃に強い信頼性の高い燃料電池を提供できる。
【０１３９】
また、本発明によれば、固体電解質電極板の電極膜に挟着電極金属板を電気的に接続するよう構成されているので、積層した単電池の直列接続や並列接続、或いは直列接続と並列接続が混在した構造等が簡単に構築することが可能となる。更に、本発明によれば、固体電解質電極板の電極膜に挟着電極金属板を電気的に接続するよう構成されているので、積層構成体における他の部材を介して隣接する単電池の対向する面の電極を同極に構成することにより、単電池自体がセパレータの機能を果たし、セパレータ不要の燃料電池が実現することが可能となる。
更に、本発明によれば、挟着電極金属板、ガス分離・分配板及びセパレータのそれぞれの外周部分に独立した２系統のガス給排路が形成されているため、各固体電解質電極板に対して酸化剤ガス（空気）及び燃料ガスを容易に且つ確実に供給できる内部マニホールド型の燃料電池を提供することができる。
【０１４０】
更に、本発明によれば、固体電解質基板に形成した電極膜に挟着電極金属板を電気的に接続するよう構成されており、動作温度が５００℃前後と低いためマイカ板のような抗折力に強い材料を固体電解質基板として使用することが可能となり、積層構成体の密封方式を両側に設けた剛性の高い金属板により締め付けることにより容易に実現できるため、低価格の燃料電池を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る実施例１における燃料電池用の単セルの構成を示す分解斜視図である。
【図２】本発明に係る実施例１における固体電解質電極板を示す斜視図である。
【図３】本発明に係る実施例１における挟着電極金属板を示す分解斜視図である。
【図４】本発明に係る実施例１における単電池を示す斜視図である。
【図５】図４のＩＩＩ−ＩＩＩ線による断面図である。
【図６】本発明に係る実施例１における別の形状の多孔質体を用いた単セルの構成を示す分解斜視図である。
【図７】本発明に係る実施例１における更に別の形状の多孔質体を用いた単セルの構成を示す分解斜視図である。
【図８】本発明に係る実施例１における単セルを３層用いた燃料電池の構成を示す分解斜視図である。
【図９】図８のＩＶ−ＩＶ線による断面図である。
【図１０】本発明に係る実施例１の燃料電池の組み立てを示す斜視図である。
【図１１】本発明に係る実施例１の燃料電池を示す完成斜視図である。
【図１２】本発明に係る実施例２における単セルを３層用いた構造の燃料電池を示す分解斜視図である。
【図１３】図１２のＶ−Ｖ線による断面図である。
【図１４】本発明に係る実施例３の燃料電池の構成を示す分解斜視図である。
【図１５】図１４のＶＩ−ＶＩ線による断面図である。
【図１６】本発明に係る実施例４における単電池の構成を示す斜視図である。
【図１７】図１６のＸ−Ｘ線による断面図である。
【図１８】本発明に係る実施例４における単セルの構成を示す分解斜視図である。
【図１９】本発明に係る実施例４の燃料電池を示す完成斜視図である。
【図２０】本発明に係る実施例５における単セルの構成を示す分解斜視図である。
【図２１】従来の単電池を示す斜視図である。
【図２２】従来の積層型の燃料電池の構成を示す分解斜視図である。
【符号の説明】
１、７４ａ、７４ｂ、７４ｃ、１４１、１４２、１４３、１８１、１８２、１８３、２３０、３３３　　　単電池
２、３、６７ａ、６７ｂ、６８ａ、６８ｂ、７３ａ、７３ｂ、７３ｃ、７３ｄ、７３ｅ、７３ｆ、２８４ａ、２８４ｂ、２８４ｃ、２８４ｄ、３４５、３５８　　　　　多孔質体
４、５、７２ａ、７２ｂ、７２ｃ、７５ａ、７５ｂ、７５ｃ
２８２、２８３　　　　　　　　　　　　　　　ガス分離・分配板
６、７、７１ａ、７１ｂ、７１ｃ、７１ｄ、２８１ａ、
２８１ｂ、３４４　　　　　　　　　　　　　　セパレータ
１１、１２　　　　　　　　　　　　　　　　　挟着電極金属板
３１、３４２　　　　　　　　　　　　　　　　固体電解質基板
３２、３３、２６１、２６２、２６３、２６４、３４１、３４３電極膜
４１、４２　　　　　　　　　　　　　　　　　金属薄板
１２２、１２３、１９３、１９４、３２２、３２３ガス分離・分配・保温板
１２４ａ、１２４ｂ、３２４ａ、３２４ｂ　　　金属板
２３３、２３４　　　　　　　　　　　　　　　Ｌ字型挟着電極金属板
２３５　　　　　　　　　　　　　　　　　　　Ｔ字型挟着電極金属板
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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