(57)【要約】【課題】少なくとも接合面がサファイアからなる第一の部材と、少なくとも接合面がサファイアまたは多結晶アルミナからなる第二の部材との接合体において、接合強度が高く、接合界面におけるクラックが防止された接合体を提供する。【解決手段】第一の部材２と第二の部材４Ａ、４Ｂとの間に接合材用の原料を介在させ、この原料を１７３０℃以下で熱処理することによって第一の部材と第二の部材とが接合されている。あるいは、接合材５Ａ、５Ｂが、希土類元素とアルミニウムと珪素とを含む酸化物または酸窒化物からなり、酸化物または酸窒化物における珪素の比率が二酸化珪素に換算して３ｍｏｌ％以上、１０ｍｏｌ％以下である。【選択図】          図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも接合面がサファイアからなる第一の部材、少なくとも接合面がサファイアまたは多結晶アルミナからなる第二の部材、および前記第一の部材と前記第二の部材とを接合する接合材を備えている接合体であって、
前記第一の部材と前記第二の部材との間に前記接合材用の原料を介在させ、この原料を１７３０℃以下で熱処理することによって前記第一の部材と前記第二の部材とが接合されていることを特徴とする、接合体。
【請求項２】
前記接合材の結晶化度が７０％以上であることを特徴とする、請求項１記載の接合体。
【請求項３】
前記接合材が、希土類元素とアルミニウムと珪素とを含む酸化物または酸窒化物からなり、前記酸化物または酸窒化物における珪素の比率が二酸化珪素に換算して３ｍｏｌ％以上、１０ｍｏｌ％以下であることを特徴とする、請求項１または２記載の接合体。
【請求項４】
少なくとも接合面がサファイアからなる第一の部材、少なくとも接合面がサファイアまたは多結晶アルミナからなる第二の部材、および前記第一の部材と前記第二の部材とを接合する接合材を備えている接合体であって、
前記接合材が、希土類元素とアルミニウムと珪素とを含む酸化物または酸窒化物からなり、前記酸化物または酸窒化物における珪素の比率が二酸化珪素に換算して３ｍｏｌ％以上、１０ｍｏｌ％以下であることを特徴とする、接合体。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか一つの請求項に記載の接合体を備えており、前記第一の部材が、端部に開口が設けられている放電管であり、前記第二の部材が、前記放電管の端部に固定されている封止部材であることを特徴とする、発光容器。
【請求項６】
前記放電管を構成するサファイアのｃ軸と、前記放電管の管軸とがなす角が１０°以下であることを特徴とする、請求項５記載の発光容器。
【請求項７】
請求項５または６記載の発光容器、前記放電管の内部空間に設けられている電極、および前記封止部材内に設けられている導電体を備えていることを特徴とする、高圧放電灯用組み立て体。
【請求項８】
サファイアからなり、端部に開口が設けられている放電管、および前記放電管の端部に固定されており、少なくとも接合面がサファイアまたは多結晶アルミナからなる封止部材を備えている発光容器であって、
前記放電管を構成するサファイアのｃ軸と、前記放電管の管軸とがなす角が１０°以下であることを特徴とする、発光容器。
【請求項９】
前記放電管と前記封止部材とを接合する接合材を備えていることを特徴とする、請求項８記載の発光容器。
【請求項１０】
請求項８または９記載の発光容器、前記放電管の内部空間に設けられている電極、および前記封止部材内に設けられている導電体を備えていることを特徴とする、高圧放電灯用組み立て体。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、接合体、発光容器および高圧放電灯用組み立て体に係るものである。
【０００２】
【従来の技術】自動車用ヘッドライトとして、石英製の放電管を使用した高圧放電灯が、その明るさや発光効率の高さのために、広く使用されてきている。このような石英管を用いた放電灯は、放電管が透明であるため、放電管内の発光ガスによる発光部をそのまま放電灯の点光源として扱うことができる。
【０００３】本出願人は、特許文献１において、半透明の透光性アルミナからなる放電管の両端の開校にモリブデン製のパイプを挿入し、パイプと放電管とを接合することを開示した。
【特許文献１】
特開２００１−７６６７７号公報
【０００４】特許文献１の放電灯は、例えば自動車ヘッドランプ用の疑似点光源として利用されるものである。しかし、自動車ヘッドランプやプロジェクター用ランプの分野では、透明な放電管を使用した放電灯の需要もある。
特許文献２には、サファイア製発光管と多結晶アルミナ質のエンドキャップとをモノリシックシールする方法が開示されている。
また、特許文献３には、放電装置用のセラミック発光管を密封シールするためのＤｙ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３−ＳｉＯ２系組成物が開示されている。
また、特許文献４には、Ｄｙ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３系の共晶セメントを使用して、高温蒸気を密封シールする方法が開示されている。
【特許文献２】
特表２００１−５１９９６９号公報
【特許文献３】
特開昭５６−４４０２５号公報
【特許文献４】
米国特許第３，５８８，５７３号公報
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】特許文献２記載の方法では、サファイア製発光管と多結晶アルミナ質のエンドキャップとを固相反応によって接合している。しかし、本発明者がこの接合体を検討したところ、以下の問題点があることが分かった。即ち、本方法では、サファイアと多結晶アルミナとの接触面において多結晶アルミナが粒成長しやすい。この多結晶アルミナが、完全な単結晶（サファイア）になるまで成長することなく、その前に粒成長が停止すると、粗大なアルミナ粒子が接合界面に沿って残留する。この結果、接合界面における機械的強度が低下する。このため、本来ならば耐え得る領域での熱応力によって接合界面が破壊されてしまう。そして、サファイアとの接触界面の近辺においては、多結晶アルミナの粒成長制御は、焼成条件等に対して非常に感受性が高く、制御困難であった。
【０００６】本発明の課題は、少なくとも接合面がサファイアからなる第一の部材と、少なくとも接合面がサファイアまたは多結晶アルミナからなる第二の部材との接合体において、接合強度を高くし、接合界面におけるクラックを防止できるようにすることである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】第一の態様に係る発明は、少なくとも接合面がサファイアからなる第一の部材、少なくとも接合面がサファイアまたは多結晶アルミナからなる第二の部材、および第一の部材と第二の部材とを接合する接合材を備えている接合体であって、
第一の部材と第二の部材との間に接合材用の原料を介在させ、この原料を１７３０℃以下で熱処理することによって第一の部材と第二の部材とが接合されていることを特徴とする。
【０００８】また、第一の態様に係る発明は、前記接合体を備えており、第一の部材が、端部に開口が設けられている放電管であり、封止部材が、放電管の端部に固定されていることを特徴とする、発光容器に係るものである。また、第一の態様に係る発明は、前記発光容器、放電管の内部空間に設けられている電極、および封止部材内に設けられている導電体を備えていることを特徴とする。
【０００９】例えば高圧放電灯のセラミック放電管と、セラミックス製のエンドキャップとをガラス接合材によって接合する際には、接合材が、放電管内部の腐食性の発光ガスによって腐食を受け易いために、接合材による接合温度が高い方が良い。また、接合材を用いた接合時には、放電管の材質の熱膨張係数と、エンドキャップの熱膨張係数との差が、接合部分のクラックおよび強度低下に大きく寄与しているものと考えられている。
【００１０】しかし、本発明者が検討したところでは、放電管がサファイア製である場合には、サファイアとエンドキャップの材質との熱膨張係数の差よりも、接合温度の寄与の方が大きいことを発見した。即ち、サファイアとエンドキャップ材質との熱膨張差が小さく、あるいはほとんどない場合でも、接合温度が高いと、接合部分にクラックが入ることが多かった。これは、サファイアの剛性が高いこと（つまり変形による応力吸収性が低いこと）と、熱膨張差が小さくても熱応力は熱膨張差と温度差（＝接合温度（接合材の融点）−室温）の積に凡そ比例するから、クラックが入り易いためと思われる。また、サファイアとエンドキャップ材質との熱膨張差がある程度大きい場合でも、接合温度を低くすることによって、接合部分におけるクラック生成を抑制できることが判明した。
【００１１】具体的には、接合対象の一方がサファイアであり，他方がサファイアまたは多結晶アルミナである場合には、接合温度を１７３０℃以下とすることによって、接合界面におけるクラックを抑制し、接合強度を高くできる。この観点からは、接合温度は、１７００℃以下であることが更に好ましい。
【００１２】この接合温度の下限は特にないが、通常は１５５０℃以上であることが好ましく、１６００℃以上であることが更に好ましい。これによって、接合材の内部に発生するクラックを抑制することができる。
【００１３】また、第二の態様に係る発明は、少なくとも接合面がサファイアからなる第一の部材、少なくとも接合面がサファイアまたは多結晶アルミナからなる第二の部材、および第一の部材と第二の部材とを接合する接合材を備えている接合体であって、
接合材が、希土類元素とアルミニウムと珪素とを含む酸化物または酸窒化物からなり、酸化物または酸窒化物における珪素の比率が二酸化珪素に換算して３ｍｏｌ％以上、１０ｍｏｌ％以下であることを特徴とする。
【００１４】また、第二の態様に係る発明は、前記接合体を備えており、第一の部材が、端部に開口が設けられている放電管であり、第二の部材が、放電管の端部に固定されている封止部材であることを特徴とする、発光容器に係るものである。また、第二の態様に係る発明は、前記発光容器、放電管の内部空間に設けられている電極、および封止部材内に設けられている導電体を備えていることを特徴とする。
【００１５】前記したような系の接合材において、珪素の比率を二酸化珪素に換算して３ｍｏｌ％以上、１０ｍｏｌ％以下とすることによって、接合部分におけるクラックを抑制できることが分かった。
【００１６】また、第三の態様に係る発明は、サファイアからなり、端部に開口が設けられている放電管、放電管の端部に固定されており、および少なくとも接合面がサファイアまたは多結晶アルミナからなる封止部材を備えている発光容器であって、放電管を構成するサファイアのｃ軸と、放電管の管軸とのなす角が１０°以下であることを特徴とする、発光容器に係るものである。また、第三の態様に係る発明は、前記発光容器、放電管の内部空間に設けられている電極装置、および封止部材内に設けられている導電性部材を備えていることを特徴とする。
【００１７】サファイアからなる放電管のｃ軸を、放電管の管軸（中心軸）とほぼ同じ方向に整列させることによって、放電管と、放電管端部に固定される第二の部材との界面付近において、サファイアのクラック発生率を著しく低減できることを見いだした。
【００１８】この観点からは、放電管を構成するサファイアのｃ軸と、放電管の管軸とのなす角を５°以下とすることが更に好ましい。
【００１９】
【発明の実施の形態】図１は、本発明の一実施形態に係る高圧放電灯１、発光容器２０Ａを模式的に示す縦断面図である。発光管２は、一対の開口部２ａ、２ｂと、一対の開口部２ａ、２ｂによって挟まれた発光部２ｆとを備えている。各開口部２ａ、２ｂの内側開口２ｃには、接合材５Ａ、５Ｂを介して、円筒状の封止部材４Ａ、４Ｂが接合されている。発光管２の内部空間３にはイオン化発光物質、始動ガスが封入されている。メタルハライド高圧放電灯の場合には、放電管の内部空間に、アルゴン・キセノン等の不活性ガスとメタルハライドとを封入し、更に必要に応じて水銀もしくは金属亜鉛を封入する。２ｄは発光管２の端面である。２５はシール材である。
【００２０】電極部材６は、支持部６ｂと、支持部６ｂの先端に設けられたコイル状の電極６ａとを備えている。なお、本例では電極部材６の先端にコイル６ａを設けたが、コイル６ａは必ずしも必要ない。
【００２１】本例においては、第一の部材である放電管２と第二の部材である封止部材４Ａ、４Ｂとの間に接合材５Ａ、５Ｂ用の原料を介在させ、この原料を１７３０℃以下で熱処理することによって第一の部材と第二の部材とを接合している。また、接合材４Ａ、４Ｂが、希土類元素とアルミニウムと珪素とを含む酸化物または酸窒化物からなり、前記酸化物または酸窒化物における珪素の比率が二酸化珪素に換算して３ｍｏｌ％以上、１０ｍｏｌ％以下である。また、放電管２を構成するサファイアのｃ軸（矢印Ｃ）と、放電管２の管軸Ｌとのなす角が１０°以下である。
【００２２】放電管や封止部材の形態も特に限定はされず、例えば、図２、図３に示すような形態を有していてよい。図２の放電灯１１および発光容器２０Ｂにおいては、放電管２Ａと端部封止部材１４とが接合されている。本例の端部封止部材１４は、平板状部１４ａ、平板状部１４ａのエッジから突出する円環形状のフランジ部１４ｂ、および平板状部１４ａの中心から突出する電極保持部１４ｅを備えている。電極保持部１４ｅの内側の貫通孔１４ａには電極部材１６が挿入されており、その先端に電極１６ａが設けられている。
【００２３】封止部材１４の平板状部１４ａの接合面１４ｃが、放電管２Ａの端面２ｄに対して、接合材１５によって接合されている。また、封止部材１４のフランジ部１４ｂが、放電管２Ａの端部外側面２ｅに対して、接合材１５によって接合されている。
【００２４】図３の放電灯２１および発光容器２０Ｃにおいては、放電管２Ａと端部封止部材２４とが接合されている。本例の端部封止部材２４の平板状部２４ａには、円環形状の溝２４ｂが形成されており、反対側には電極保持部２４ｃが突出している。電極保持部２４ｃの内側の貫通孔２４ｆには電極部材１６が挿入されており、その先端に電極１６ａが設けられている。
【００２５】溝２４ｂ内に、放電管２Ａの端部２ａが挿入されている。封止部材２４の溝２４ｂの内壁面に対して、放電管２Ａの端面２ｄ、内側面２ｃおよび外側面２ｅが、接合材１５Ａによって接合されている。
【００２６】図２、図３の例においては、第一の部材である放電管２Ａと第二の部材である封止部材１４、２４との間に接合材１５、１５Ａ用の原料を介在させ、この原料を１７３０℃以下で熱処理することによって第一の部材と第二の部材とを接合している。また、接合材１５、１５Ａが、希土類元素とアルミニウムと珪素とを含む酸化物または酸窒化物からなり、前記酸化物または酸窒化物における珪素の比率が二酸化珪素に換算して３ｍｏｌ％以上、１０ｍｏｌ％以下である。また、放電管２Ａを構成するサファイアのｃ軸（矢印Ｃ）と、放電管２Ａの管軸Ｌとのなす角が１０°以下である。
【００２７】いずれの例においても、発光管の内部空間３にはイオン化発光物質、始動ガスが封入されている。メタルハライド高圧放電灯の場合には、放電管の内部空間に、アルゴン・キセノン等の不活性ガスとメタルハライドとを封入し、更に必要に応じて水銀もしくは金属亜鉛を封入する。
【００２８】放電用電極の材質は限定されないが、タングステン、モリブデン、ニオブ、レニウムおよびタンタルからなる群より選ばれた純金属が好ましく、あるいはタングステン、モリブデン、ニオブ、レニウムおよびタンタルからなる群より選ばれた二種以上の金属の合金が好ましい。また、これらの純金属または合金とセラミックスとの複合材料が好ましい。
【００２９】好適な実施形態においては、接合材の結晶化度が７０％以上であり、これによって接合部分の気密性が一層向上する。
【００３０】第二の態様においては、接合材が、希土類元素とアルミニウムと珪素とを含む酸化物または酸窒化物からなる。ここで、接合材が、実質的に希土類元素、アルミニウムおよび珪素からなる酸化物であってよい。あるいは、更に窒素原子を含んでいても良い。
【００３１】具体的には、接合材の原料が、希土類酸化物、アルミナおよび珪素化合物を含有しており、更に窒化物を含有していてよい。
【００３２】希土類酸化物は、サマリウム、スカンジウム、イットリウム、ランタン、セリウム、プラセオジム、ネオジム、プロメチウム、ユーロピウム、ガドリニウム、テルビウム、ジスプロシウム、ホルミウム、エルビウム、ツリウム、イッテルビウムおよびルテチウムからなる群より選ばれた一種以上の元素の酸化物である。特に好ましくは、Ｓｃ２Ｏ３、Ｙ２Ｏ３、Ｌａ２Ｏ３、Ｇｄ２Ｏ３、Ｄｙ２Ｏ３、Ｈｏ２Ｏ３またはＴｍ２Ｏ３である。
【００３３】珪素化合物としては、酸化珪素、窒化珪素、サイアロン（ＳｉＡｌＯＮ）を例示できる。窒化物としては、窒化珪素、サイアロン、窒化アルミニウム、窒化ホウ素を例示できる。
【００３４】好適な実施形態においては、接合材が、以下の原料組成を有する混合物である。
組成（Ａ）
希土類酸化物：  １５ｍｏｌ％以上、７０ｍｏｌ％以下
（特に好ましくは２０ｍｏｌ％以上、あるいは、６０ｍｏｌ％以下）
酸化珪素：    ３ｍｏｌ％以上、１０ｍｏｌ％以下
（特に好ましくは４ｍｏｌ％以上、あるいは、８ｍｏｌ％以下）
アルミナ：  １０ｍｏｌ％以上、６５ｍｏｌ％以下
（特に好ましくは１５ｍｏｌ％以上、あるいは、６０ｍｏｌ％以下）
原料組成（Ｂ）
希土類酸化物：    １０ｍｏｌ％以上、３５ｍｏｌ％以下
（特に好ましくは１５ｍｏｌ％以上、あるいは、３０ｍｏｌ％以下）
酸化珪素：        ３ｍｏｌ％以上、１０ｍｏｌ％以下
（特に好ましくは４ｍｏｌ％以上、あるいは、９ｍｏｌ％以下）
アルミナ：          ７ｍｏｌ％以上、４０ｍｏｌ％以下
窒化物（窒化珪素含む）：          ８ｍｏｌ％以上、６５ｍｏｌ％以下
【００３５】以下の組成系の原料が特に好ましい。
Ｄｙ２Ｏ３−Ｓｉ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３、Ｓｃ２Ｏ３−ＳｉＯ２−Ａｌ２Ｏ３、Ｙ２Ｏ３−ＳｉＯ２−Ａｌ２Ｏ３、
Ｄｙ２Ｏ３−Ｓｉ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３−Ｓｉ３Ｎ４、Ｓｃ２Ｏ３−ＳｉＯ２−Ａｌ２Ｏ３−Ｓｉ３Ｎ４、Ｙ２Ｏ３−ＳｉＯ２−Ａｌ２Ｏ３−Ｓｉ３Ｎ４、
Ｄｙ２Ｏ３−Ｓｉ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３−ＡｌＮ、Ｓｃ２Ｏ３−ＳｉＯ２−Ａｌ２Ｏ３−ＡｌＮ、Ｙ２Ｏ３−ＳｉＯ２−Ａｌ２Ｏ３−ＡｌＮ、
Ｙ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３−ＡｌＮ−Ｓｉ３Ｎ４
Ｄｙ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３−ＡｌＮ−Ｓｉ３Ｎ４
【００３６】本発明の高圧放電灯は、自動車用ヘッドランプ、ＯＨＰ（オーバーヘッドプロジェクター）、液晶プロジェクターなどの各種の照明装置に適用可能である。
【００３７】また、本発明の接合体は、高圧放電灯以外には、真空等の開閉器など、すべての９００℃以上の高温下において気密性を要する導電部ないし端子を有する構造体の一部として幅広く応用できる。また、腐食性ガス、特にハロゲン系の腐食性ガスに対して曝露されるような用途に好適に使用できる。
【００３８】
【実施例】（実験Ａ）
図１に示すような高圧放電灯用組み立て体および発光容器を製造した。ただし、放電管２および封止部材４Ａ、４Ｂをサファイアによって形成した。電極部材６はモリブデン製とした。
【００３９】酸化ジスプロシウム、アルミナおよび酸化珪素の各粉末の混合物を秤量した。その比率は表１に示す（ｍｏｌ％単位）。
【００４０】
【表１】
2004355888.tif 000003
【００４１】各混合物を成形し、リング状の成形体を得、大気中７００℃で脱脂した。得られたリング状の成形体を、図１の接合材５Ａ、５Ｂの位置にセットし、乾燥した非酸化雰囲気で熱処理で処理し、次いで降温した。熱処理温度は表２に示す。得られた各例の発光容器をそれぞれ９６時間放置し、次いで、サファイア中でのクラックの有無を観測した。クラックの発生率を表２に示す。
【００４２】
【表２】
2004355888.tif 000004
【００４３】この結果から分かるように、接合温度を１７３０℃以上とすることによって、接合処理後のサファイア中のクラック発生率が著しく低下した。接合材とサファイアとの間に熱膨張差がある場合にも破壊は生じているが、破壊への寄与は、接合温度の方がはるかに大きいことが判明した。
また、接合材中の酸化珪素含有量を１０ｍｏｌ％以下とすることによって、接合処理後のサファイア中のクラック発生率が著しく低下した。
【００４４】（実験Ｂ）
図１に示すような高圧放電灯用組み立て体および発光容器を製造した。ただし、放電管２および封止部材４Ａ、４Ｂをサファイアによって形成した。電極部材６はモリブデン製とした。接合材としては、酸化ジスプロシウム、アルミナおよび酸化珪素の各粉末の混合物を使用した。比率は、酸化ジスプロシウム：６５ｍｏｌ％、アルミナ：３２ｍｏｌ％、酸化珪素：３ｍｏｌ％である。
【００４５】この混合物を成形し、リング状の成形体を得、大気中７００℃で脱脂した。得られたリング状の成形体を、図１の接合材５Ａ、５Ｂの位置にセットし、乾燥した非酸化雰囲気で１６５０℃で熱処理し、次いで降温した。サファイアのｃ軸と管軸Ｌとがなす角を、表３に示すように変更した。得られた各例の発光容器をそれぞれ９６時間放置し、次いで、サファイア中でのクラックの有無を観測した。クラックの発生率を表３に示す。
【００４６】
【表３】
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【００４７】この結果から分かるように、サファイアのｃ軸と管軸Ｌとがなす角を１０°以下とすることによって、サファイア中のクラック発生を抑制することができる。
【００４８】
【発明の効果】以上述べたように、本発明によれば、少なくとも接合面がサファイアからなる第一の部材と、少なくとも接合面がサファイアまたは多結晶アルミナからなる第二の部材との接合体において、接合強度が高く、接合界面におけるクラックが防止された接合体を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の一実施形態に係る高圧放電灯用組み立て体１および発光容器２０Ａを模式的に示す縦断面図である。
【図２】本発明の他の実施形態に係る高圧放電灯用組み立て体１１および発光容器２０Ｂを模式的に示す縦断面図である。
【図３】本発明の更に他の実施形態に係る高圧放電灯用組み立て体２１および発光容器２０Ｃを模式的に示す縦断面図である。
【符号の説明】１、１１、２１  高圧放電灯        ２、２Ａ  放電管
２ａ、２ｂ  放電管の端部        ２ｃ  端部内壁面        ２ｄ  端面
２ｆ  発光部        ４Ａ、４Ｂ、１４、２４  封止部材        ５Ａ、５Ｂ、１５Ａ、１５Ｂ  接合材        ６、１６  電極装置        Ｃ  サファイアのｃ軸        Ｌ  管軸
【図１】
2004355888.tif 000006
【図２】
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【図３】
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