(57)【要約】【課題】二つ以上の炭化ケイ素系部材の接合が均一になされ、複雑な形状のものや小型から大型形状のものでも外観を損なうことなく容易に接合され、製造の歩留まりも良い、炭化ケイ素系部材の接合体及びその製造方法を提供する。【解決手段】炭化ケイ素系部材の接合面にシリコン粉末と樹脂のスラリーを塗布後接着し、その後、該接着した炭化ケイ素系部材を、真空或いは不活性雰囲気下において９００〜１３００℃の温度で焼成して樹脂を炭素化し、その後、該炭素化した炭化ケイ素系部材を、真空或いは不活性雰囲気下において１３００℃以上の温度で焼成処理し、シリコンと樹脂からの炭素を反応焼結させて上記接合面に炭化ケイ素を生成させることにより、炭化ケイ素系部材の接合体を得る。【選択図】　　　　なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
二つ以上の炭化ケイ素系部材が、その接合面でシリコンと炭素が均一に反応した炭化ケイ素により接合されている、
ことを特徴とする炭化ケイ素系部材の接合体。
【請求項２】
二つ以上の炭化ケイ素系部材の接合面に、炭素源としての樹脂類及びシリコン粉末を含んだスラリーを塗布した後接着し、
その後、該接着した炭化ケイ素系部材を、真空或いは不活性雰囲気下において９００〜１３００℃の温度で焼成して樹脂を炭素化し、
その後、該炭素化した炭化ケイ素系部材を、真空或いは不活性雰囲気下において１３００℃以上の温度で焼成処理し、シリコンと樹脂からの炭素を反応焼結させて上記接合面に炭化ケイ素を生成させる、
ことを特徴とする炭化ケイ素系部材接合体の製造方法。
【請求項３】
上記スラリーのシリコンと炭素の組成を原子比でＳｉ／Ｃが０．１〜５になるようにする、
ことを特徴とする請求項２に記載の製造方法。
【請求項４】
上記スラリーのシリコンと炭素の組成を原子比でＳｉ／Ｃが１以上になるようにし、
上記焼成処理が、１３００〜１４１０℃の温度でシリコンと炭素とを反応焼結させ、その後１４１０℃以上の温度で加熱して上記接合面に残存する過剰シリコンを溶融させる、
ことを特徴とする請求項２に記載の製造方法。
【請求項５】
上記スラリーに含まれる樹脂類として、フェノール樹脂、フラン樹脂、有機金属ポリマー、またはピッチから選ばれた少なくとも１種を用いる、
ことを特徴とする請求項２〜４のいずれかに記載の製造方法。
【請求項６】
上記スラリーに、添加剤として、炭素粉末、黒鉛粉末、またはカーボンブラックを加える、
ことを特徴とする請求項２〜５のいずれかに記載の製造方法。
【請求項７】
上記スラリーに、骨材或いは酸化防止剤として、炭化ケイ素、窒化ケイ素、ジルコニア、ジルコン、アルミナ、シリカ、ムライト、二ケイ化モリブデン、炭化ホウ素、及びホウ素から選ばれた少なくとも１種の粉末を添加する、
ことを特徴とする請求項２〜６のいずれかに記載の製造方法。
【請求項８】
上記スラリーに含まれるシリコンとして、マグネシウム、アルミニウム、チタニウム、クロミウム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、銅、亜鉛、ジルコニウム、ニオビウム、モリブデン、あるいはタングステンから選ばれた少なくとも１種のシリコン合金、またはそれらの少なくとも１種とシリコン粉末の混合物を用いる、
ことを特徴とする請求項２〜７のいずれかに記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、シリコンと炭素源としての樹脂を用いて二つ以上の炭化ケイ素系部材を接合した接合体及びその製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
従来、シリコンを用いた二つ以上の炭化ケイ素系部材の接合は、シリコンを融点以上に加熱溶融して行うため、１４１０℃以上の高温で熱処理を行い接合していた（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
しかし、この方法では、シリコンを溶融して液化して接合するため、接合面が水平でないと、溶融したシリコンが偏在して均一に接合が行われなかったり、溶融するシリコンの量が適量かどうか決めるのが困難であり、また、シリコン量が少なければ、シリコンが偏在して接合強度が弱くなるし、多ければ余剰のシリコンが部材から流失し、部材の側面等に強固に付着して不良品になるという問題があり、大型の接合部材の場合、特に問題である。
【０００４】
本発明者は、繊維強化炭化ケイ素複合材の研究において、樹脂からの炭素とシリコン粉末との炭化ケイ素生成の反応が、シリコンの融点以下の約１３２０℃から始まり約１４２０℃では完了し、この反応が体積減少を伴い、繊維との密着性が良いことを見いだした（特許文献２参照）。
また、それを基礎として、段ボールやスポンジ等の多孔質構造体の有形骨格に樹脂類及びシリコン粉末を含んだスラリーを含浸させた後不活性雰囲気下において炭素化し、得られた炭素化多孔質構造体を反応焼結させて炭化ケイ素を生成させると同時に開気孔を生成させ、最終的にはこの多孔質構造体にシリコンを溶融含浸させることにより、骨格部分が緻密で比表面積の小さい炭化ケイ素系耐熱性軽量多孔質構造材が作製できることを見いだした（特許文献３参照）。この方法では、反応焼結時に、溶融シリコンと濡れ性のよい多孔質炭化ケイ素が生成されるため、シリコンの溶融含浸が均一に行われている。
【０００５】
【特許文献１】
特開２００１−２６１４５９号公報
【特許文献２】
特公平７−８４３４４号公報
【特許文献３】
特開２００１−２２６１７４号公報
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の課題は、上記従来のシリコンを用いた二つ以上の炭化ケイ素系部材の接合の問題を解決し、二つ以上の炭化ケイ素系部材の接合が均一になされ、複雑な形状のものや小型から大型形状のものでも外観を損なうことなく容易に接合され、製造の歩留まりも良い、炭化ケイ素系部材の接合体及びその製造方法を提供することにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、上記知見の他に、炭化ケイ素系構造材について鋭意研究を重ねた結果、炭化ケイ素系部材の接合面にシリコン粉末と樹脂のスラリーを塗布後接着し、真空或いはアルゴン等の不活性雰囲気中で焼成すると、シリコンの融点以下の温度で生じるシリコン粉末及び樹脂からの炭素との炭化ケイ素生成反応により、複雑な形状のものであっても、容易に炭化ケイ素系部材を均一に接合できることを見いだし、本発明を完成するに至ったものであり、上記課題を解決するための本発明に係る炭化ケイ素系部材の接合体は、二つ以上の炭化ケイ素系部材が、その接合面でシリコンと炭素が均一に反応した炭化ケイ素により接合されていることを特徴とするものである。
【０００８】
また、上記課題を解決するための本発明に係る炭化ケイ素系部材接合体の製造方法は、二つ以上の炭化ケイ素系部材の接合面に、炭素源としての樹脂類及びシリコン粉末を含んだスラリーを塗布した後接着し、その後、該接着した炭化ケイ素系部材を、真空或いは不活性雰囲気下において９００〜１３００℃の温度で焼成して樹脂を炭素化し、その後、該炭素化した炭化ケイ素系部材を、真空或いは不活性雰囲気下において１３００℃以上の温度で焼成処理し、シリコンと樹脂からの炭素を反応焼結させて上記接合面に炭化ケイ素を生成させることを特徴とするものである。
【０００９】
上記製造方法は、上記スラリーのシリコンと炭素の組成を原子比でＳｉ／Ｃが０．１〜５になるようにするのが適しており、また、上記スラリーのシリコンと炭素の組成を原子比でＳｉ／Ｃが１以上になるようにし、上記焼成処理が、１３００〜１４１０℃の温度でシリコンと炭素とを反応焼結させ、その後１４１０℃以上の温度で加熱して上記接合面に残存する過剰シリコンを溶融させるのが好ましい。
【００１０】
また、上記製造方法は、上記スラリーに含まれる樹脂類として、フェノール樹脂、フラン樹脂、有機金属ポリマー、またはピッチから選ばれた少なくとも１種を用いるのが適しており、また、上記スラリーに、添加剤として、炭素粉末、黒鉛粉末、またはカーボンブラックを加えることができる。
【００１１】
また、上記製造方法は、上記スラリーに、骨材或いは酸化防止剤として、炭化ケイ素、窒化ケイ素、ジルコニア、ジルコン、アルミナ、シリカ、ムライト、二ケイ化モリブデン、炭化ホウ素、及びホウ素から選ばれた少なくとも１種の粉末を添加してもよいし、また、上記スラリーに含まれるシリコンとして、マグネシウム、アルミニウム、チタニウム、クロミウム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、銅、亜鉛、ジルコニウム、ニオビウム、モリブデン、あるいはタングステンから選ばれた少なくとも１種のシリコン合金、またはそれらの少なくとも１種とシリコン粉末の混合物を用いてもよい。
【００１２】
上記構成を有する本発明の炭化ケイ素系部材の接合体によれば、炭化ケイ素系部材が、その接合面でシリコンと炭素が均一に反応した炭化ケイ素により接合されているため、二つ以上の炭化ケイ素系部材の接合が均一になされ、複雑な形状のものや小型から大型形状のものでも外観を損なうことがなく容易に接合され、製造の歩留まりも良い。
【００１３】
また、上記構成を有する本発明の炭化ケイ素系部材接合体の製造方法によれば、二つ以上の炭化ケイ素系部材の接合面をシリコンと炭素が均一に反応した炭化ケイ素により接合させることができるため、二つ以上の炭化ケイ素系部材の接合を均一に行うことができると共に、複雑な形状のものや小型から大型形状のものでも外観を損なうことなく容易に接合することができ、製造が容易で、製造の歩留まりも良い。
【００１４】
【発明の実施の形態】
次に、本発明に係る炭化ケイ素系部材の接合体及びその製造方法の好適な実施形態について説明する。
本発明に係る炭化ケイ素系部材接合体の製造方法においては、まず溶解した炭素源としてのフェノール樹脂等とシリコン粉末を混合したペースト状スラリーを、接合する二つ以上の炭化ケイ素系部材の接合面に均一に塗布し、該接合面を接着後、乾燥する。
【００１５】
上記製造方法において用いる炭化ケイ素系部材を構成する材料としては、緻密な材料でもよいし、多孔質材料でもよい。また、シリコンあるいは炭化ケイ素と濡れ性のよい材料でもよい。
また、上記スラリーに含まれる素源としての樹脂類としては、フェノール樹脂、フラン樹脂、有機金属ポリマーまたはピッチから選ばれた少なくとも１種を用いることができ、必要に応じて、上記スラリーに炭素粉末、黒鉛粉末、カーボンブラック等の添加剤を添加することができる。
さらに、炭化ケイ素の生成に用いる上記シリコン粉末としては、微粉末が適しており、特に平均粒径が５０μｍ以下の微粉末が好適である。
【００１６】
また、上記スラリーに、骨材或いは酸化防止剤として、炭化ケイ素、窒化ケイ素、ジルコニア、ジルコン、アルミナ、シリカ、ムライト、二ケイ化モリブデン、炭化ホウ素、及びホウ素から選ばれた少なくとも１種の粉末を添加することができ、また、上記スラリーに含まれるシリコンとして、マグネシウム、アルミニウム、チタニウム、クロミウム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、銅、亜鉛、ジルコニウム、ニオビウム、モリブデン、あるいはタングステンから選ばれた少なくとも１種のシリコン合金、またはそれらの少なくとも１種とシリコン粉末の混合物を用いることができる。
【００１７】
本発明の製造方法において接合に用いる上記スラリーのシリコン粉末と樹脂からの炭素との混合の割合は、シリコンと炭素との原子比がＳｉ／Ｃ＝０．１〜５になるように選ぶのが望ましい。
【００１８】
次に、このようにして得られた接着された炭化ケイ素系部材を、真空あるいはアルゴンなどの不活性雰囲気下で、９００〜１３００℃程度の温度においてフェノール樹脂を炭素化する。
この炭素化し、接着した炭化ケイ素系部材は、真空あるいはアルゴンなどの不活性雰囲気下で１３００℃以上の温度において焼成処理し、シリコンの融点である１４１０℃以下の温度で、炭素とシリコンとを反応焼結させて炭化ケイ素を接合面に形成させて接合する。この炭素化と反応焼結を同時に行ってもよい。
【００１９】
反応焼結のみでの接合では、強度的に不十分な場合は、塗布するスラリーのシリコンと炭素の組成を原子比でＳｉ／Ｃが１以上になるようにして、真空あるいはアルゴンなどの不活性雰囲気下でシリコンの融点である１４１０℃以上の温度に加熱すれば、接合面に残存する過剰シリコンが溶融するため、接着強度を高くすることができる。
【００２０】
上記本発明の炭化ケイ素系部材接合体の製造方法によれば、二つ以上の炭化ケイ素系部材の接合面をシリコンと炭素が均一に反応した炭化ケイ素により接合させることができるため、二つ以上の炭化ケイ素系部材の接合を均一に行うことができると共に、糊付けに類似した方法であるので、複雑な形状のものや小型から大型形状のものでも外観を損なうことなく容易に接合することができ、製造が容易で、製造の歩留まりも良い。
【００２１】
また、上記本発明の製造方法において製造された炭化ケイ素系部材の接合体は、二つ以上の炭化ケイ素系部材が、その接合面でシリコンと炭素が均一に反応した炭化ケイ素により接合されている接合体になるため、二つ以上の炭化ケイ素系部材の接合が均一になされ、複雑な形状のものや小型から大型形状のものでも外観を損なうことがなく容易に接合され、製造の歩留まりも良い。
【００２２】
【実施例】
次に、実施例により本発明の製造方法をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの例によってなんら限定されるものではない。
【００２３】
［実施例１］
フェノール樹脂の炭素化による炭素とシリコンとの原子比が２：３になる割合にフェノール樹脂とシリコン粉末との混合量を設定し、エチルアルコールでフェノール樹脂を溶解してペースト状スラリーを調製し、それらを反応焼結とシリコンの溶融含浸で得られた炭素繊維強化炭化ケイ素複合材とスポンジ形状の多孔質炭化ケイ素系複合材の接合面に均一に塗布し接着後、乾燥させた。
次に、この接着した炭化ケイ素系部材をアルゴン雰囲気下で１０００℃、１時間焼成して炭素化した。得られた炭化ケイ素系部材を、真空雰囲気下で１３００℃から１４５０℃まで３時間で昇温し、１４５０℃で１時間保持する反応焼結を行い、これらの炭化ケイ素系部材を接合した。
炭素繊維強化炭化ケイ素複合材と多孔質炭化ケイ素系複合材は良好に接合されており、シリコンのはみ出しも無かった。
【００２４】
【発明の効果】
以上に詳述した本発明によれば、二つ以上の炭化ケイ素系部材の接合が均一になされ、複雑な形状のものや小型から大型形状のものでも外観を損なうことなく容易に接合され、製造の歩留まりも良い、炭化ケイ素系部材の接合体及びその製造方法を提供することができる。