(57)【要約】【解決手段】［Ｉ］リグノセルロース由来物質、及び［ＩＩ］下記式（１）ＹＲ１ｍＳｉＲ２３−ｍ                                  …（１）（Ｒ１は一価炭化水素基、Ｒ２はアルコキシ基又はアシロキシ基、Ｙは窒素原子含有有機基、ｍは０又は１。）で表される窒素原子含有有機基を含有する加水分解性シラン（Ａ）又はその部分加水分解物１００重量部と、下記式（２）Ｒ３ｎＳｉＲ４４−ｎ                                    …（２）（Ｒ３は一価炭化水素基、Ｒ４はアルコキシ基又はアシロキシ基、ｎは０，１又は２。）で表される加水分解性シラン（Ｂ）又はその部分加水分解物５〜２００重量部とを加水分解することによって得られる有機ケイ素化合物を主成分とした成形材料を、圧力、熱を加えて成形してなることを特徴とするリグノセルロース由来物質の板状成形品。【効果】本発明の板状成形品は、緩衝性、断熱性、吸音性及び防火性等の性能を有する。【選択図】  な  し【特許請求の範囲】
【請求項１】
［Ｉ］リグノセルロース由来物質、及び
［ＩＩ］下記一般式（１）
ＹＲ１ｍＳｉＲ２３−ｍ                                  …（１）
（式中、Ｒ１は炭素数１〜８の置換又は非置換の一価炭化水素基、Ｒ２は炭素数１〜４のアルコキシ基又はアシロキシ基、Ｙは窒素原子含有有機基であり、ｍは０又は１である。）
で表される窒素原子含有有機基を含有する加水分解性シラン（Ａ）又はその部分加水分解物１００重量部と、下記一般式（２）
Ｒ３ｎＳｉＲ４４−ｎ                                    …（２）
（式中、Ｒ３は炭素数１〜８の置換又は非置換の一価炭化水素基、Ｒ４は炭素数１〜４のアルコキシ基又はアシロキシ基であり、ｎは０，１又は２である。）
で表される加水分解性シラン（Ｂ）又はその部分加水分解物５〜２００重量部とを加水分解することによって得られる有機ケイ素化合物
を主成分とした成形材料を、圧力、熱を加えて成形してなることを特徴とするリグノセルロース由来物質の板状成形品。
【請求項２】
成形を圧力３０ｋｇｆ／ｃｍ２以下、加熱温度１５０〜２００℃で行うことを特徴とする請求項１記載の板状成形品。
【請求項３】
リグノセルロース由来物質が、古紙であることを特徴とする請求項１又は２記載の板状成形品。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、リグノセルロース由来物質を利用した板状成形品に関し、更に詳しくは、リグノセルロース由来物質、特に古紙と、特定の有機ケイ素化合物とを主成分とし、これを成形して得られる板状成形品に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来、繊維板等の木質系ボードの製造方法は、繊維を水中で綿状に解繊し、脱水、樹脂処理し、又は樹脂処理を行うことなく、ボード状に成形するいわゆる湿式法による方法と、古紙を解繊して得た古紙パルプ又は古紙パルプと繊維との混合物に樹脂を混合した後、加熱成形する乾式法による方法がある。
【０００３】
近年、大量に発生する古紙を再利用し、有効活用することが省資源、環境保護等の点から急務となっており、古紙の再利用方法が種々検討されている。古紙を大量に再利用する方法は、例えば、緩衝材や緩衝性ボードの原料として利用する方法があり、この場合、古紙をリファイナーにより水で解繊して古紙パルプとし、これを金型で成形、乾燥する、いわゆる湿式法による製造法が用いられ、例えば卵パック用ケース等の緩衝性成形品がある。
【０００４】
このように、古紙は、水で綿状に解繊した含水古紙パルプを金型等で成形・乾燥する、いわゆる湿式法により、主に緩衝材、吸音材、断熱材等として再利用されている。
【０００５】
このような方法として、古紙に合成パルプを加え、リファイナー等により混合・解繊したのちシート状とし、これをホットプレスにより圧着してシート状成形品とする方法（例えば、特許文献１参照）が提案されている。
【０００６】
しかしながら、従来の湿式法では、水で解繊した古紙パルプを乾燥させて成形するため、パルプ間に強固な水素結合が形成され、得られた基材の真比重は高く、しかも硬いが、緩衝性能は不十分であった。また基材自体が硬いために、シート状の緩衝材としては利用できなかった。
【０００７】
湿式法の欠点を改良する方法として、古紙パルプと繊維物質を熱硬化性樹脂と混合した後、加熱成形してパレットなどの成形体とすること（例えば、特許文献２参照）や、古紙をリファイナーで解繊した古紙パルプにポリオレフィン樹脂繊維等の熱可塑性樹脂繊維を混合し、ウエブを成形したのち加熱、圧着成形した緩衝材等として利用される古紙ボード（例えば、特許文献３〜５参照）等、乾式法による古紙を再利用する種々の方法や再利用した製品が報告されている。
【０００８】
これらは古紙パルプに熱可塑性樹脂の繊維や、熱可塑性樹脂などを配合して古紙のみを使用した場合の緩衝性の欠点や機械的強度等を改良したものである。しかし、水の使用量が少ない乾式法では、どうしても衝撃等で繊維成分等がボード表面から落ちる、いわゆる粉落ち現象を生じやすい。また設備的にもコストがかかるなどの問題があった。
【０００９】
また、特許文献６には、古紙と熱硬化性樹脂であるフェノール樹脂を一旦チップ化し、それを成形しているが、フェノール樹脂を使用しているために、熱処理時にフェノールやホルマリンが発生するなど、作業環境の悪化という問題があった。
【００１０】
【特許文献１】
特公昭５２−２０５８８号公報
【特許文献２】
特開昭５６−４１１４２号公報
【特許文献３】
特開平９−１５１３号公報
【特許文献４】
特開平９−１９９０７号公報
【特許文献５】
特開平９−２２０７０９号公報
【特許文献６】
特開２０００−１５３５１１号公報
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上記問題に鑑みてなされたものであり、リグノセルロース由来物質、特に古紙を利用し、従来の発泡スチロール等の緩衝材料や断熱材、防火材料に匹敵する機械的強度や断熱性能、緩衝性能を有する板状成形品を提供することを目的とする。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、上記目的を達成するために鋭意検討した結果、驚くべきことにリグノセルロース由来物質、特に新聞紙などの古紙に、特定の有機ケイ素化合物をバインダーとして用いて成形したところ、得られた板状成形品は、緩衝性、断熱性、成形性、機械的強度などの性能が優れることを見出し、本発明をなすに至った。
【００１３】
従って、本発明は、［Ｉ］リグノセルロース由来物質、及び
［ＩＩ］下記一般式（１）
ＹＲ１ｍＳｉＲ２３−ｍ                                  …（１）
（式中、Ｒ１は炭素数１〜８の置換又は非置換の一価炭化水素基、Ｒ２は炭素数１〜４のアルコキシ基又はアシロキシ基、Ｙは窒素原子含有有機基であり、ｍは０又は１である。）
で表される窒素原子含有有機基を含有する加水分解性シラン（Ａ）又はその部分加水分解物１００重量部と、下記一般式（２）
Ｒ３ｎＳｉＲ４４−ｎ                                    …（２）
（式中、Ｒ３は炭素数１〜８の置換又は非置換の一価炭化水素基、Ｒ４は炭素数１〜４のアルコキシ基又はアシロキシ基であり、ｎは０，１又は２である。）
で表される加水分解性シラン（Ｂ）又はその部分加水分解物５〜２００重量部とを加水分解することによって得られる有機ケイ素化合物
を主成分とした成形材料を、圧力、熱を加えて成形してなることを特徴とするリグノセルロース由来物質の板状成形品を提供する。
【００１４】
本発明の成形品の製造に使用されるリグノセルロース由来物質、特に古紙と、上記有機ケイ素化合物とを主成分とした成形材料は、成形性に優れており、低圧でホットプレス等により容易に成形することができる。また、本発明の板状成形品は、古紙をパルプ原料として利用する場合におけるアルカリ処理や脱墨処理等を行うことなく、古紙をそのまま使用することができるので安価であり、古紙の再利用化として資源の有効利用、再資源化に有用である。
【００１５】
【発明の実施の形態】
以下、本発明につき更に詳しく説明する。
本発明に使用されるリグノセルロース由来物質［Ｉ］は、特に限定はないが、具体的には、パルプ繊維を主体として形成されたもの、好ましくは古紙であり、例えば新聞紙、雑誌、本、段ボール、上質紙、チラシ、パンフレット、包装紙、コピー紙等の古紙を使用することができる。
【００１６】
また、本発明の有機ケイ素化合物［ＩＩ］は、バインダーとして使用されるものであり、上記一般式（１）で表される窒素原子含有有機基を含有する加水分解性シラン（Ａ）又はその部分加水分解物と、上記一般式（２）で表される加水分解性シラン（Ｂ）又はその部分加水分解物とを加水分解することによって得られるものである。
【００１７】
この窒素原子含有有機基を含有する加水分解性シラン（Ａ）は、系を水溶性にするため、及び古紙中のセルロースと強く相互反応することにより、バインダーと古紙を素速く結合させ、更にバインダーを硬化させる触媒的な効果をもたせるために用いられる成分であり、下記一般式（１）で表されるもので、その１種又は２種以上を適宜選定して用いられる。また、その部分加水分解物を用いることもできる。
【００１８】
ＹＲ１ｍＳｉＲ２３−ｍ                                  …（１）
（式中、Ｒ１は炭素数１〜８の置換又は非置換の一価炭化水素基、Ｒ２は炭素数１〜４のアルコキシ基又はアシロキシ基、Ｙは窒素原子含有有機基であり、ｍは０又は１である。）
【００１９】
ここで、Ｒ１は炭素数１〜８の窒素原子を含まない置換又は非置換の一価炭化水素基であり、アルキル基、アルケニル基、アリール基、アラルキル基などや、これらの基の水素原子の一部又は全部をハロゲン原子などで置換した、例えばハロゲン化アルキル基などが挙げられる。具体的には、−ＣＨ３，−ＣＨ２ＣＨ３，−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ３，−ＣＨ（ＣＨ３）２，−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ３，−ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２ＣＨ３，−ＣＨ２ＣＨ（ＣＨ３）２，−Ｃ（ＣＨ３）３，−Ｃ６Ｈ５，−Ｃ６Ｈ１３などが例示される。好ましくは−ＣＨ３である。
【００２０】
また、Ｒ２は炭素数１〜４のアルコキシ基又はアシロキシ基であり、具体的には、−ＯＣＨ３，−ＯＣＨ２ＣＨ３，−ＯＣＨ２ＣＨ２ＣＨ３，−ＯＣＨ（ＣＨ３）２，−ＯＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ３，−ＯＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２ＣＨ３，−ＯＣＨ２ＣＨ（ＣＨ３）２，−ＯＣ（ＣＨ３）３，−ＯＣＯＣＨ３，−ＯＣＯＣＨ２ＣＨ３などが例示されるが、中でも−ＯＣＨ３，−ＯＣＨ２ＣＨ３が好ましい。
【００２１】
Ｙは窒素原子含有有機基であり、例えば下記式（３）〜（７）で示されるものが挙げられる。
【００２２】
【化１】
2004223778.tif 000002
（式中、Ｒ５，Ｒ６，Ｒ９〜Ｒ１６は水素原子又は炭素数１〜８の一価炭化水素基で、Ｒ５とＲ６、Ｒ９とＲ１０とＲ１１、Ｒ１２とＲ１３、Ｒ１４とＲ１５とＲ１６は互いに同一であっても異なっていてもよい。Ｒはハロゲン原子を示す。Ｒ７，Ｒ８は炭素数１〜８の二価炭化水素基で、Ｒ７とＲ８は互いに同一であっても異なっていてもよい。ｐは０又は１〜３の整数である。）
【００２３】
なお、Ｒ５，Ｒ６，Ｒ９〜Ｒ１６の炭素数１〜８の一価炭化水素基は、Ｒ１で説明したものと同様である。Ｒ７，Ｒ８の炭素数１〜８の二価炭化水素基としては、アルキレン基などが挙げられる。
【００２４】
Ｙとして具体的には、下記式で示されるものを挙げることができる。
Ｈ２ＮＣＨ２−，Ｈ（ＣＨ３）ＮＣＨ２−，Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２−，Ｈ（ＣＨ３）ＮＣＨ２ＣＨ２−，Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−，Ｈ（ＣＨ３）ＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−，（ＣＨ３）２ＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−，Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−，Ｈ（ＣＨ３）ＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−，（ＣＨ３）２ＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−，Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−，Ｈ（ＣＨ３）ＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−，Ｃｌ−（ＣＨ３）３Ｎ＋ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−，Ｃｌ−（ＣＨ３）２（Ｃ６Ｈ５−ＣＨ２）Ｎ＋ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−，
【００２５】
【化２】
2004223778.tif 000003
【００２６】
これらの中でも以下のものが好ましく、
Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−，
【化３】
2004223778.tif 000004
特に、Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−が好ましい。
【００２７】
なお、ｍは０又は１であり、好ましくは０である。
【００２８】
上記式（１）で表される窒素原子含有有機基を含有する加水分解性シラン（Ａ）としては、下記のものを例示することができる。
Ｈ２ＮＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ３）３，
Ｈ２ＮＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ２ＣＨ３）３，
Ｈ２ＮＣＨ２ＳｉＣＨ３（ＯＣＨ３）２，
Ｈ２ＮＣＨ２ＳｉＣＨ３（ＯＣＨ２ＣＨ３）２，
Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ３）３，
Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ２ＣＨ３）３，
Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＳｉＣＨ３（ＯＣＨ３）２，
Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＳｉＣＨ３（ＯＣＨ２ＣＨ３）２，
Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ３）３，
Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ２ＣＨ３）３，
Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＳｉＣＨ３（ＯＣＨ３）２，
Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＳｉＣＨ３（ＯＣＨ２ＣＨ３）２，
Ｈ（ＣＨ３）ＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ３）３，
Ｈ（ＣＨ３）ＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ２ＣＨ３）３，
Ｈ（ＣＨ３）ＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＳｉＣＨ３（ＯＣＨ３）２，
Ｈ（ＣＨ３）ＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＳｉＣＨ３（ＯＣＨ２ＣＨ３）２，
（ＣＨ３）２ＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ３）３，
（ＣＨ３）２ＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ２ＣＨ３）３，
Ｃｌ−（ＣＨ３）３Ｎ＋ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ３）３，
Ｃｌ−（ＣＨ３）３Ｎ＋ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ２ＣＨ３）３，
Ｃｌ−（ＣＨ３）２（Ｃ６Ｈ５−ＣＨ２）Ｎ＋ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ３）３，
Ｃｌ−（ＣＨ３）２（Ｃ６Ｈ５−ＣＨ２）Ｎ＋ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ２ＣＨ３）３，
Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ３）３，
Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ２ＣＨ３）３，
Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＳｉＣＨ３（ＯＣＨ３）２，
Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＳｉＣＨ３（ＯＣＨ２ＣＨ３）２，
Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ３）３，
Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ２ＣＨ３）３，
Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＳｉＣＨ３（ＯＣＨ３）２，
Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＳｉＣＨ３（ＯＣＨ２ＣＨ３）２，
【００２９】
【化４】
2004223778.tif 000005
【００３０】
【化５】
2004223778.tif 000006
【００３１】
【化６】
2004223778.tif 000007
【００３２】
これらの中で特に好ましくは、Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ３）３，Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ２ＣＨ３）３である。また、これらの部分加水分解物を用いてもよい。
【００３３】
一方、上記加水分解性シラン（Ａ）又はその部分加水分解物と混合して用いられる加水分解性シラン（Ｂ）は、下記一般式（２）で表され、その１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができ、その部分加水分解物を使用してもよい。
【００３４】
Ｒ３ｎＳｉＲ４４−ｎ                                    …（２）
（式中、Ｒ３は炭素数１〜８の置換又は非置換の一価炭化水素基、Ｒ４は炭素数１〜４のアルコキシ基又はアシロキシ基であり、ｎは０，１又は２である。）
【００３５】
ここで、Ｒ３は炭素数１〜８の窒素原子を含まない置換又は非置換の一価炭化水素基であり、上記Ｒ１で説明したものと同様である。具体的には、−ＣＨ３，−ＣＨ２ＣＨ３，−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ３，−ＣＨ（ＣＨ３）２，−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ３，−ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２ＣＨ３，−ＣＨ２ＣＨ（ＣＨ３）２，−Ｃ（ＣＨ３）３，−Ｃ６Ｈ５，−Ｃ６Ｈ１３などが例示され、−ＣＨ３が好ましい。
【００３６】
また、Ｒ４は炭素数１〜４のアルコキシ基又はアシロキシ基であり、具体的には、−ＯＣＨ３，−ＯＣＨ２ＣＨ３，−ＯＣＨ２ＣＨ２ＣＨ３，−ＯＣＨ（ＣＨ３）２，−ＯＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ３，−ＯＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２ＣＨ３，−ＯＣＨ２ＣＨ（ＣＨ３）２，−ＯＣ（ＣＨ３）３，−ＯＣＯＣＨ３，−ＯＣＯＣＨ２ＣＨ３などが例示されるが、中でも−ＯＣＨ３，−ＯＣＨ２ＣＨ３が好ましい。
【００３７】
なお、ｎは０，１又は２であり、好ましくは０，１である。
【００３８】
この式（２）で表される加水分解性シラン（Ｂ）としては、下記のものを例示することができる。
Ｓｉ（ＯＣＨ３）４，
Ｓｉ（ＯＣＨ２ＣＨ３）４，
Ｓｉ（ＯＣＨ２ＣＨ２ＣＨ３）４，
Ｓｉ（ＯＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ３）４，
ＣＨ３Ｓｉ（ＯＣＨ３）３，
ＣＨ３Ｓｉ（ＯＣＨ２ＣＨ３）３，
ＣＨ３Ｓｉ（ＯＣＨ２ＣＨ２ＣＨ３）３，
ＣＨ３Ｓｉ（ＯＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ３）３，
（ＣＨ３）２Ｓｉ（ＯＣＨ３）２，
（ＣＨ３）２Ｓｉ（ＯＣＨ２ＣＨ３）２，
（ＣＨ３）２Ｓｉ（ＯＣＨ２ＣＨ２ＣＨ３）２，
（ＣＨ３）２Ｓｉ（ＯＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ３）２，
【化７】
2004223778.tif 000008
【００３９】
これらの中で特に好ましくは、Ｓｉ（ＯＣＨ３）４，Ｓｉ（ＯＣＨ２ＣＨ３）４，ＣＨ３Ｓｉ（ＯＣＨ３）３，ＣＨ３Ｓｉ（ＯＣＨ２ＣＨ３）３及びこれらの部分加水分解物である。
【００４０】
上記式（１）で表される窒素原子含有有機基を含有する加水分解性シラン（Ａ）又はその部分加水分解物と、式（２）で表される加水分解性シラン（Ｂ）又はその部分加水分解物とを混合する際の混合比は、窒素原子含有有機基を含有する加水分解性シラン（Ａ）又はその部分加水分解物１００重量部に対し、加水分解性シラン（Ｂ）又はその部分加水分解物５〜２００重量部の割合であり、より好ましくは加水分解性シラン（Ｂ）又はその部分加水分解物の量が１０〜１５０重量部である。この量が２００重量部を超えると液の安定性が悪化する。また、５重量部未満であるとリグノセルロース由来物質に対するバインド力が低下する。
【００４１】
上記加水分解性シラン（Ａ），（Ｂ）又はそれらの部分加水分解物を用いて加水分解し、本発明の有機ケイ素化合物を得る際、溶媒は主として水を使用するが、必要に応じて、水と溶解する有機溶媒であるアルコール、エステル、ケトン、グリコール類を水に添加する形で用いることができる。有機溶媒としては、メチルアルコール、エチルアルコール、１−プロピルアルコール、２−プロピルアルコール等のアルコール類、酢酸メチル、酢酸エチル、アセト酢酸エチル等のエステル類、アセトン、メチルエチルケトン等のケトン類、グリセリン、ジエチレングリコール等のグリコール類などを挙げることができる。
【００４２】
溶媒の量は、原料シラン１００重量部に対して１００〜５０００重量部が好ましい。更に好ましくは２００〜３０００重量部である。溶媒の量が１００重量部より少ないと反応が進行しすぎ、系が均一にならない場合がある。また液の保存安定性も悪くなる場合がある。一方、５０００重量部より多いと経済的に不利な場合が生じる。
【００４３】
また、溶媒中の水の量は、水／原料シランのモル比率で５〜８０、特に１０〜６０が好ましい。このモル比率が５より少ないと加水分解が完全に進行しにくく、液の安定性が悪化する場合がある。一方、８０を超えると経済的に不利な場合が生じる。
【００４４】
反応方法としては、（１）混合シランを水中或いは加水分解に必要である以上の量の水を含む有機溶媒中に滴下する方法、（２）混合シラン或いは有機溶媒含有混合シラン中に水を滴下する方法、（３）加水分解性シラン（Ｂ）又はその部分加水分解物を水中或いは加水分解に必要である以上の量の水を含む有機溶媒中に滴下し、その後、窒素原子含有有機基を含有する加水分解性シラン（Ａ）又はその部分加水分解物を滴下する方法、（４）窒素原子含有有機基を含有する加水分解性シラン（Ａ）又はその部分加水分解物を水中或いは加水分解に必要である以上の量の水を含む有機溶媒中に滴下し、その後、加水分解性シラン（Ｂ）又はその部分加水分解物を滴下する方法などが挙げられるが、有機ケイ素化合物の安定性の点から、特に（１）の反応方法が好ましい。
【００４５】
なお、得られた有機ケイ素化合物は、水溶液の形で得られるが、必要に応じて更に水を加えたり、除去したりすることができ、本発明においては、有機ケイ素化合物１００重量部に対して水１０〜２０００重量部、好ましくは１０〜１０００重量部の比率に調整したものを用いることが望ましい。この場合、水の量が１０重量部より少ないと有機ケイ素化合物自体の保存安定性が悪化する場合がある。また、２０００重量部より多いと有機ケイ素化合物を加える量が多くなってしまい、コスト的に不利な場合が生じる。
【００４６】
本発明において、リグノセルロース由来物質に添加する上記有機ケイ素化合物の配合量としては、古紙１００重量部に対し、有機ケイ素化合物１０〜５０重量部、特に１５〜４０重量部の割合とすることが好ましい。この有機ケイ素化合物量が１０重量部未満では量が少なすぎて成形性が悪くなる場合がある。またこの量が５０重量部より多いと均一な形状の成形品ができない場合がある。
【００４７】
上記特定有機ケイ素化合物をバインダーとして使用し、古紙を板状成形品にする場合、その製造方法は特に限定はないが、湿式法あるいは乾式法により製造することが可能である。また、古紙と有機ケイ素化合物とを一旦チップ化してから成形してもよい。
【００４８】
本発明の板状成形品の製造方法について、具体的に説明すると、まず成形材料の調製は、古紙をシュレッダー等の一般的な裁断装置や破砕装置で解繊・粉砕したもの、或いは水中で綿状に解繊したものなどに、有機ケイ素化合物を水溶液の形で加えるのが好ましい。
【００４９】
なお、この時、任意に顔料、離型剤、無機充填剤、硬化剤、難燃剤等を本発明の目的を損なわない範囲で添加してもよい。
【００５０】
その後、この混合物を公知の技術により加圧・加熱して成形し、板状成形品を得ることができる。この時の成形条件としては、好ましくは成形圧力３０ｋｇｆ／ｃｍ２以下、特に２〜３０ｋｇｆ／ｃｍ２、とりわけ５〜２０ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力下で、温度１５０〜２００℃、特に１６０〜１８０℃の条件で成形するのが好ましい。また、加熱時間は３０秒〜２０分、特に１〜１０分であることが好ましい。
【００５１】
また、一旦低い温度でチップ状にした後、加圧・加熱により成形し、板状成形品としてもよい。チップ化の条件としては、４０℃以下の温度に維持してチップ化し、得られたチップを８０〜１００℃の温度で乾燥する方法が好ましい。この時、温度が４０℃を超える高い温度の場合、チップの樹脂化が進み、固結し易くなるおそれがある。好ましくは３０〜４０℃の範囲が好ましい。また、チップ化した混合物は、熱風循環乾燥機等の乾燥機で９０℃前後の温度で目標の流れ値（平行円板法により６０〜８０ｍｍ）となるまで乾燥させる。乾燥温度が低い場合は乾燥に要する時間が長くなり、作業操作上好ましくなく、一方、乾燥温度が高い場合は乾燥のバラツキが生じ易くなり、成形品の外観不良を招くおそれがある。
【００５２】
このような条件で成形することにより、少なくとも３０ｋｇｆ／ｃｍ２の曲げ強さを有し、密度が０．３〜０．８ｇ／ｃｍ３で、熱伝導率０．１ｋｃａｌ／ｍ・ｈｒ・℃以下である板状成形品を得ることができる。
【００５３】
本発明で得られる板状成形品は、外観が良好であり、緩衝材料、断熱防火材料又は吸音材として建材等の分野に好適に利用できる。
【００５４】
【実施例】
以下、実施例及び比較例を示し、本発明を具体的に説明するが、本発明は下記の実施例に制限されるものではない。なお、下記の例において部及び％はそれぞれ重量部と重量％を示す。
【００５５】
有機ケイ素化合物の合成
〔合成例１〕
水２４６ｇ（１３．７ｍｏｌ）を撹拌機、温度計及び冷却器を備えた５００ｍｌの反応器に入れ、撹拌した。ここにＨ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ３）３４４．４ｇ（０．２ｍｏｌ）及びＳｉ（ＯＣＨ２ＣＨ３）４２０．８ｇ（０．１ｍｏｌ）を混合したものを室温で１０分間かけて滴下したところ、２５℃から５６℃に内温が上昇した。更にオイルバスにて６０〜７０℃に加熱し、そのまま１時間撹拌を行った。次にエステルアダプターを取り付け、内温９９℃まで上げ、副生したメタノール、エタノールを除去することにより、有機ケイ素化合物−１を２５０ｇ得た。このものの不揮発分（１０５℃／３時間）は１４．９％であった。
【００５６】
〔合成例２〕
水２５３ｇ（１４．１ｍｏｌ）を撹拌機、温度計及び冷却器を備えた５００ｍｌの反応器に入れ、撹拌混合した。ここにＨ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ３）３４４．４ｇ（０．２ｍｏｌ）及びＣＨ３Ｓｉ（ＯＣＨ３）３１３．６ｇ（０．１ｍｏｌ）を混合したものを室温で１０分間かけて滴下したところ、２６℃から４２℃に内温が上昇した。更にオイルバスにて６０〜７０℃に加熱し、そのまま１時間撹拌を行った。次にエステルアダプターを取り付け、内温９９℃まで上げ、副生したメタノールを除去することにより、有機ケイ素化合物−２を２４４ｇ得た。このものの不揮発分（１０５℃／３時間）は１５．６％であった。
【００５７】
〔合成例３〕
水２５３ｇ（１４．１ｍｏｌ）を撹拌機、温度計及び冷却器を備えた５００ｍｌの反応器に入れ、撹拌混合した。ここにＨ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ３）３４４．４ｇ（０．２ｍｏｌ）、ＣＨ３Ｓｉ（ＯＣＨ３）３１．３６ｇ（０．０１ｍｏｌ）及びＳｉ（ＯＣＨ２ＣＨ３）４１８．７ｇ（０．０９ｍｏｌ）を混合したものを室温で１０分間かけて滴下したところ、２６℃から４２℃に内温が上昇した。更にオイルバスにて６０〜７０℃に加熱し、そのまま１時間撹拌を行った。次にエステルアダプターを取り付け、内温９９℃まで上げ、副生したメタノールを除去することにより、有機ケイ素化合物−３を２３６ｇ得た。このものの不揮発分（１０５℃／３時間）は１５．６％であった。
【００５８】
〔合成例４〕
水３０８ｇ（１７．１ｍｏｌ）を撹拌機、温度計及び冷却器を備えた５００ｍｌの反応器に入れ、撹拌混合した。ここにＨ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＨＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ３）３５３．１ｇ（０．２ｍｏｌ）及びＳｉ（ＯＣＨ３）４１５．２ｇ（０．１ｍｏｌ）を混合したものを室温で１０分間かけて滴下したところ、２８℃から５３℃に内温が上昇した。更にオイルバスにて６０〜７０℃に加熱し、そのまま１時間撹拌を行った。次にエステルアダプターを取り付け、内温９９℃まで上げ、副生したメタノールを除去することにより、有機ケイ素化合物−４を３００ｇ得た。このものの不揮発分（１０５℃／３時間）は１５．４％であった。
【００５９】
〔実施例１〕
シュレッダーにより２ｍｍ×２０ｍｍの大きさに切断した新聞紙８０部に、水９０部を添加しながらヘンシェルミキサーで新聞紙を解繊・粉砕し、有機ケイ素化合物−１を１０７部、カーボンブラック１部及びステアリン酸亜鉛１部を添加しながら３０℃の温度で１時間混合した。この混合物を９０℃の熱風循環乾燥機で９０分乾燥し、成形圧力１５ｋｇｆ／ｃｍ２、成形温度１７０℃、成形時間１分３０秒で成形し、厚さ６ｍｍの平板状成形品を成形した。成形品の物性を表１に示す。
【００６０】
〔実施例２〕
シュレッダーにより２ｍｍ×２０ｍｍの大きさに切断した新聞紙８０部に、水９０部を添加しながらヘンシェルミキサーで新聞紙を解繊・粉砕し、有機ケイ素化合物−１を１０７部、カーボンブラック１部及びステアリン酸亜鉛１部を添加しながら３０℃の温度でチップ化した。得られたチップ状混合物を９０℃の熱風循環乾燥機で９０分乾燥し、平行円板法による流れ値７０ｃｍのチップ状の古紙成形材料を得た。この成形材料を成形圧力１５ｋｇｆ／ｃｍ２、成形温度１６０℃、成形時間１分３０秒で成形し、厚さ６ｍｍの平板状成形品を成形した。成形材料及び成形品の物性を表１に示す。
【００６１】
〔実施例３〕
実施例１の新聞紙細片８０部の代わりにダンボール細片７０部とした以外は実施例１と同様に処理し、平板状の成形品を成形した。成形材料及び成形品の物性を表１に示す。
【００６２】
〔実施例４〕
２ｍｍ×２０ｍｍの大きさに裁断された雑誌、包装紙、コピー済用紙等の混合古紙６０部に、水・メタノール混合液（水／メタノール＝１／１（重量比））８０部を添加しながらスーパーミキサーで古紙を解繊・粉砕し、これに有機ケイ素化合物−１を１０７部、ＮＩＸ（無機質繊維、日東紡績（株）製）２０部及び燐酸系難燃剤３部を添加し、３０℃の温度で混合してチップ化した。得られたチップを８５℃の熱風循環乾燥機で９０分間乾燥し、平行円板法による流れ値６５ｃｍのチップ状の有機ケイ素化合物−１を含有した古紙成形材料を得た。この材料を成形圧力１０ｋｇｆ／ｃｍ２、成形温度１６０℃、成形時間１分３０秒で成形し、厚さ６ｍｍの平板状成形品を得た。成形材料及び成形品の物性を表１に示す。
【００６３】
〔実施例５〕
実施例１の有機ケイ素化合物−１の代わりに有機ケイ素化合物−２とした以外は実施例１と同様に処理し、平板状の成形品を成形した。成形材料及び成形品の物性を表１に示す。
【００６４】
〔実施例６〕
実施例１の有機ケイ素化合物−１の代わりに有機ケイ素化合物−３とした以外は実施例１と同様に処理し、平板状の成形品を成形した。成形材料及び成形品の物性を表１に示す。
【００６５】
〔実施例７〕
実施例１の有機ケイ素化合物−１の代わりに有機ケイ素化合物−４とした以外は実施例１と同様に処理し、平板状の成形品を成形した。成形材料及び成形品の物性を表１に示す。
【００６６】
〔比較例１〕
実施例１の有機ケイ素化合物−１の代わりに水を１０７部とした以外は実施例１と同様に処理し、平板状の成形品を成形した。成形材料及び成形品の物性を表２に示す。
【００６７】
〔比較例２〕
実施例１の有機ケイ素化合物−１の代わりにフェノール樹脂（樹脂分７０％）を２０部とした以外は実施例１と同様に処理し、平板状の成形品を成形した。成形材料及び成形品の物性を表２に示す。
【００６８】
【表１】
2004223778.tif 000009
＊）建設省告示第１２３１号に挙げられた難燃材料に相当する。
【００６９】
【表２】
2004223778.tif 000010
【００７０】
なお、物性の測定は、下記に示す方法により行った。
【００７１】
成形性、外観：
金型（８０ｍｍ×１５０ｍｍ×６ｍｍ）により、成形温度１６０〜１７０℃、成形圧力１５ｋｇｆ／ｃｍ２、成形時間１分３０秒の条件で加圧成形し、成形品の外観を目視で観察し、判定した。
【００７２】
密度、曲げ強さ：
ＪＩＳ  Ａ−５９０５（１９９４）に準じて測定した。
【００７３】
熱伝導率：
平板直接法、ＪＩＳ  Ａ−１４１２に準じて測定した。
【００７４】
【発明の効果】
本発明の板状成形品は、緩衝性、断熱性、吸音性及び防火性等の性能を有するもので、建材用等として有用であるとともに、大量に発生する古紙をアルカリ処理や脱墨処理を必要とせず、そのまま使用するので安価であり、古紙の再利用に好適で、環境対策として有益であり、また資源保護の観点からも有益なものである。