(57)【要約】【課題】  液相法を用いて電子注入層を形成する場合に、組成物インクによる発光層の溶解を抑制しつつ好適な電子注入層を形成し、良好な発光特性及び発光寿命が得られるエレクトロルミネッセンス装置の製造方法及びエレクトロルミネッセンス装置、並びに電子機器を提供すること。また、本発明は、電子注入層を簡素な手法で形成し、製造工程の簡素化を図ることができるエレクトロルミネッセンス装置の製造方法及びエレクトロルミネッセンス装置、並びに電子機器を提供すること。【解決手段】  異なる発光色を示す複数種類の発光層１１０ｂを備えるエレクトロルミネセンス装置１の製造方法であって、複数種類の発光層１１０ｂのうち所定の種類の発光層１１０ｂ３を形成する際に、液体吐出法又は印刷法により電子注入層１５０を形成する工程を有し、電子注入層を形成する材料として有機金属化合物を含有した液体材料を用いることを特徴とする。【選択図】              図３
2004172090.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
エレクトロルミネッセンス装置の製造方法において、
各々異なる色を発光する発光層を複数形成する工程と、
前記複数の発光層のうち少なくとも１の発光層に接するよう有機金属化合物を含んでなる電子注入層を形成する工程と、
前記有機金属化合物中の金属を還元できる層を前記電子注入層に接するよう形成する工程と、を具備してなることを特徴とするエレクトロルミネッセンス装置の製造方法。
【請求項２】
前記有機金属化合物中の金属を還元できる層が陰極であることを特徴とする請求項１記載のエレクトロルミネッセンス装置の製造方法。
【請求項３】
前記有機金属化合物中の金属を還元できる層が、少なくともＭｇ、Ｃａ、Ａｌから選ばれる群より選択される金属を含んでなることを特徴とする請求項１記載のエレクトロルミネッセンス装置の製造方法。
【請求項４】
前記電子注入層は、アルコール系溶媒と、ケトン系溶媒と、エーテル系溶媒と、エステル系溶媒と、アミド系溶媒と、のうちいずれかを含む液体材料を溶媒として用いることにより形成されることを特徴とする請求項１記載のエレクトロルミネッセンス装置の製造方法。
【請求項５】
前記複数の発光層は各々区画されており、その区画された領域内に前記液体材料を注入することによって前記電子注入層を形成することを特徴とする請求項１記載のエレクトロルミネッセンス装置の製造方法。
【請求項６】
前記有機金属化合物は、周期律表１Ａ族、周期律表２Ａ族、及び希土類の中から選択される少なくとも１つの金属元素を含有していることを特徴とする請求項１記載のエレクトロルミネッセンス装置の製造方法。
【請求項７】
前記金属元素は、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕから選択されることを特徴とする請求項６記載のエレクトロルミネッセンス装置の製造方法。
【請求項８】
前記複数の発光層を形成する工程は、赤色系の色光を発光する発光層を形成する工程、緑色系の色光を発光する発光層を形成する工程、及び青色系の色光を発光する発光層を形成する工程、を含んでなり、前記有機金属化合物を含んでなる電子注入層が少なくとも前記青色系の色光を発光する発光層に接するよう形成されることを特徴とする請求項１記載のエレクトロルミネッセンス装置の製造方法。
【請求項９】
エレクトロルミネッセンス装置において、
各々異なる色を発光する複数の発光層と、
前記複数の発光層のうち少なくとも１の発光層に接するよう設けられかつ有機金属化合物を含んでなる電子注入層と、
前記電子注入層に接するよう設けられており、前記有機金属化合物中の金属を還元できる層と、を具備してなることを特徴とするエレクトロルミネッセンス装置。
【請求項１０】
前記１の発光層は、陽極及び陰極に挟まれてなり、前記有機金属化合物中の金属を還元できる層が前記陰極であることを特徴とする請求項９記載のエレクトロルミネッセンス装置。
【請求項１１】
前記有機金属化合物中の金属を還元できる層が、少なくともＭｇ、Ｃａ、Ａｌから選ばれる群より選択される金属を含んでなることを特徴とする請求項９記載のエレクトロルミネッセンス装置。
【請求項１２】
前記複数の発光層は各々区画されており、その区画された領域内に前記電子注入層が形成されてなることを特徴とする請求項９記載のエレクトロルミネッセンス装置。
【請求項１３】
前記有機金属化合物は、周期律表１Ａ族、周期律表２Ａ族、及び希土類の中から選択される少なくとも１つの金属元素を含有していることを特徴とする請求項９記載のエレクトロルミネッセンス装置。
【請求項１４】
前記金属元素は、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕから選択されることを特徴とする請求項１３記載のエレクトロルミネッセンス装置。
【請求項１５】
前記複数の発光層は、赤色系の色光を発光する発光層、緑色系の色光を発光する発光層、及び青色系の色光を発光する発光層、を含んでなり、前記有機金属化合物を含んでなる電子注入層が少なくとも前記青色系の色光を発光する発光層に接するよう設けられてなることを特徴とする請求項９記載のエレクトロルミネッセンス装置。
【請求項１６】
請求項９記載のエレクトロルミネッセンス装置を備えることを特徴とする電子機器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、エレクトロルミネッセンス装置の製造方法及びエレクトロルミネッセンス装置、並びに電子機器に関する。
【背景技術】
【０００２】
発光層を備える発光装置としては、例えば、発光層として有機半導体を採用する有機エレクトロルミネッセンス素子を備えるエレクトロルミネッセンス装置がある。発光層は、対向する一対の電極の間に、発光層を含む有機機能層が配置されるものが一般的である。
【０００３】
エレクトロルミネッセンス装置は、カラー表示を行う場合、赤色（Ｒ）、緑色（Ｇ）、青色（Ｂ）の各色に対応する発光波長帯域を持つ複数種類の発光層を有する。基板上には、上記各色に対応する発光層が所定の配列で配置される。
【０００４】
エレクトロルミネッセンス装置では、輝度、発光効率等の発光特性を向上させるために、電極から発光層への電子注入を促進するための電子注入層を形成する場合があり、この電子注入層は、蒸着法により形成されるのが一般的であった（例えば、特許文献１、２参照。）。
【特許文献１】特開２００１−１６０４８７号公報
【特許文献２】特開２０００−１８２７８２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、複数種類の発光層のすべてに対して電子注入層を同一状態に配置すると、発光層の種類ごとに発光特性に優劣が生じるおそれがあるため、所定の発光層のみに対して電子注入層を配置するようになっている。例えば、赤色（Ｒ）、緑色（Ｇ）、青色（Ｂ）の発光層のうち、青色（Ｂ）を特定して、ＬｉＦからなる電子注入層が配置されている。このように必要な発光層に対してのみ電子注入層を形成するには、マスク蒸着と呼ばれる方法が用いられているが、この方法によれば、蒸着箇所を特定するためのマスクが必要となるだけでなく、マスクと基板とを高い精度で位置合わせする必要があり、基板上に蒸着箇所が多数ある場合の位置合わせが困難であるという問題があった。
【０００６】
そこで、近年、所定の材料を水に溶かした組成物インクを吐出し、所定のパターンを形成する方法としてインクジェット方式（液体吐出方式）が提案されている。ところが、インクジェット方式を用いて上記ＬｉＦの電子注入層を形成する場合には、組成物インクの水が発光層内に残留することによって発光寿命が低下してしまうだけでなく、ＬｉＦが水等の水性溶媒に溶けにくいという問題があった。また、ＬｉＦに代わってＮａＦを採用した場合には、ＮａＦが発光層の表面で結晶化し、好適な電子注入層が得られないという問題があった。また、水性溶媒に代わってベンゼン系溶媒又はフェニル系溶媒を採用した場合には、発光層を溶解してしまうという問題があった。いずれの場合であっても、電子注入層を形成するための好適な材料及び溶媒がないという問題があった。
【０００７】
本発明は、上述する問題点に鑑みてなされたもので、液相法を用いて電子注入層を形成する場合に、組成物インクによる発光層の溶解を抑制しつつ好適な電子注入層を形成し、良好な発光特性及び発光寿命が得られるエレクトロルミネッセンス装置の製造方法及びエレクトロルミネッセンス装置、並びに電子機器を提供することを目的とする。また、本発明は、電子注入層を簡素な手法で形成し、製造工程の簡素化を図ることができるエレクトロルミネッセンス装置の製造方法及びエレクトロルミネッセンス装置、並びに電子機器を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記の目的を達成するために、本発明は以下の手段を採用した。即ち、エレクトロルミネッセンス装置の製造方法において、各々異なる色を発光する発光層を複数形成する工程と、上記複数の発光層のうち少なくとも１の発光層に接するよう有機金属化合物を含んでなる電子注入層を形成する工程と、上記有機金属化合物中の金属を還元できる層を上記電子注入層に接するよう形成する工程と、を具備してなることを特徴とする。従って、本発明によれば、有機金属化合物を含有した電子注入層を形成することによって発光層の溶解を抑制することができると共に、発光層の表面に対して好適な濡れ性を得ることができる。また、発光層に形成された電子注入層の結晶化を防止することができる。
【０００９】
また、上記有機金属化合物中の金属を還元できる層が陰極であることを特徴とする。有機金属化合物中の金属を還元できる層としては、例えば、Ｍｇ、Ｃａ、Ａｌ等を好適に用いることができる。本方法によれば、有機金属化合物中の金属は還元され、発光層内部に拡散し、当該金属の原子と発光層中の有機半導体分子は渾然一体となり、電子注入性が高い状態となる。ここで、陽極に電流が流れた際には、陽極の正孔が発光層に注入され、また、陰極の電子は電子注入層を経て発光層に注入され、正孔と電子とが結合するので、好適に発光するエレクトロルミネッセンス装置を製造することができる。
【００１０】
また、本発明は、電子注入層が、アルコール系溶媒と、ケトン系溶媒と、エーテル系溶媒と、エステル系溶媒と、アミド系溶媒と、のうちいずれかを含む液体材料を溶媒として用いることにより形成されることを特徴とする。より具体的には、各複数の発光層は各々区画されており、その区画された領域内に液体材料を注入することによって上記電子注入層を形成するとよい。この方法によれば、有機金属化合物は液体材料内に一様に溶解し、一様な濃度の組成物インクとなるので、液体吐出法又は印刷法を容易に行うことができる。
また、発光層に形成された電子注入層の結晶化を防止することができる。また、蒸着法を用いて形成された電子注入層を備えたエレクトロルミネッセンス装置の場合と比較すると、同程度の発光特性及び発光寿命を得ることができる。特に、液体吐出法を用いて液体を区画内に注入する場合には、材料に無駄が少なく、所望の位置に所望の量の材料を的確に配置することができると共に、製造工程の簡素化を図ることができるので、低コストのエレクトロルミネッセンス装置を製造することができる。従って、本発明によれば、発光層の溶解を抑制し、有機金属化合物が液体材料に好適に溶解し、発光層に対する濡れ性が優れるので、電子注入層の形成を好適に行うことができる。
【００１１】
また、本発明は、先に記載のエレクトロルミネッセンス装置の製造方法であり、有機金属化合物は、周期律表１Ａ族と、周期律表２Ａ族と、希土類と、の中から選択される少なくとも１つの金属元素を含有していることを特徴とするものである。ここで、金属元素としては、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕから選択されることが好ましい。また、有機金属化合物とは、リチウムキノリノールのような有機金属錯体、フェニルリチウムのような有機物に金属が結合したもの、安息香酸リチウムのように有機物と金属の塩を示すものである。また、錯体とは、金属及び金属類似元素の原子またはイオンを中心にして、陰性、中性或いは陽性の単座配位子又は多座配位子が配位したものを一般に総称するものである。従って、本発明によれば、発光層に対する電子注入効率を向上させることができる。
【００１２】
また、上記複数の発光層を形成する工程は、赤色系の色光を発光する発光層を形成する工程、緑色系の色光を発光する発光層を形成する工程、及び青色系の色光を発光する発光層を形成する工程、を含んでなり、上記有機金属化合物を含んでなる電子注入層が少なくとも上記青色系の色光を発光する発光層に接するよう形成されることを特徴とする。本発明によれば、比較的発光効率の悪い青色の発光層に接すよう電子注入層を形成したため、各色の発光効率を互いに近づけることができる。
【００１３】
次に、本発明のエレクトロルミネッセンス装置は、エレクトロルミネッセンス装置において、各々異なる色を発光する複数の発光層と、上記複数の発光層のうち少なくとも１の発光層に接するよう設けられかつ有機金属化合物を含んでなる電子注入層と、上記電子注入層に接するよう設けられており、上記有機金属化合物中の金属を還元できる層と、を具備してなることを特徴とする。従って、本発明によれば、有機金属化合物を含有した電子注入層を形成することによって発光層の溶解を抑制することができると共に、発光層の表面に対して好適な濡れ性を得ることができる。また、発光層に形成された電子注入層の結晶化を防止することができる。
【００１４】
また、本発明は、上記１の発光層は、陽極及び陰極に挟まれてなり、上記有機金属化合物中の金属を還元できる層が上記陰極であることを特徴とする。上記有機金属化合物中の金属を還元できる層としては、Ｍｇ、Ｃａ、Ａｌから選ばれる群より選択される金属が好適に使用できる。従って、本発明によれば、有機金属化合物中の金属は還元され、発光層内部に拡散し、当該金属の原子と発光層の分子は渾然一体となり、電子注入性が高い状態となる。ここで、陽極に電流が流れた際には、陽極の正孔が発光層に注入され、また、陰極の電子は電子注入層を経て発光層に注入され、正孔と電子とが結合するので、好適な発光を得ることができる。
【００１５】
また、本発明は、各上記複数の発光層は各々区画されており、その区画された領域内に上記電子注入層が形成されてなるので、電子注入層を液体材料で形成した場合であっても、その液体材料が区画領域外にもれることないので的確な位置に電子注入層を形成できる。
【００１６】
また、有機金属化合物は、周期律表１Ａ族、周期律表２Ａ族、及び希土類の中から選択される少なくとも１つの金属元素を含有していることを特徴とする。より具体的には、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕから選択される金属元素を含むと好ましい。従って、本発明によれば、発光層に対する電子注入効率を向上させることができる。
【００１７】
また、上記複数の発光層は、赤色系の色光を発光する発光層、緑色系の色光を発光する発光層、及び青色系の色光を発光する発光層、を含んでなり、上記有機金属化合物を含んでなる電子注入層が少なくとも上記青色系の色光を発光する発光層に接するよう設けられてなるよう構成することにより、各色間の発光効率のバランスがよくなる。
【００１８】
次に、本発明の電子機器は、先に記載のエレクトロルミネッセンス装置を表示手段として備える電子機器を特徴とするものである。従って、本発明の電子機器としては、例えば、携帯電話機、移動体情報端末、時計、ワープロ、パソコンなどの情報処理装置などを例示することができる。このように電子機器の表示部に、本発明のエレクトロルミネッセンス装置を採用することによって、良好な発光特性及び発光寿命の表示部を備え、低コストの電子機器となる。これらの電子機器を製造するには、エレクトロルミネッセンス装置を携帯電話、携帯型情報処理装置、腕時計型電子機器等の各種電子機器の表示部に組み込むことにより製造される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
以下、本発明について図面を参照して説明する。なお、参照する各図において、図面上で認識可能な大きさとするために、縮尺は各層や各部材ごとに異なる場合がある。
【００２０】
（第１実施形態）
図１は、本発明のエレクトロルミネッセンス装置を示すものであって、特にアクティブマトリクス型のエレクトロルミネッセンス装置に適用した実施の形態例を模式的に示す図である。また、このエレクトロルミネッセンス装置１は、薄膜トランジスタを用いたアクティブ型の駆動方式を採用している。
【００２１】
エレクトロルミネッセンス装置１は、基板２の上に、回路素子としての薄膜トランジスタを含む回路素子部１４、画素電極（陽極）１１１、発光層（有機エレクトロルミネッセンス層）を含む機能層１１０、陰極１２、及び封止部３等を順次積層した構造からなる。
【００２２】
基板２としては、本例ではガラス基板が用いられる。本発明における基板としては、ガラス基板の他に、シリコン基板、石英基板、セラミックス基板、金属基板、プラスチック基板、プラスチックフィルム基板等、電気光学装置や回路基板に用いられる公知の様々な基板が適用される。基板２上には、発光領域としての複数の画素領域Ａがマトリクス状に配列されており、カラー表示を行う場合、例えば、赤色（Ｒ）、緑色（Ｇ）、青色（Ｂ）の各色に対応する画素領域Ａが所定の配列で並ぶ。各画素領域Ａには、画素電極１１１が配置され、その近傍には信号線１３２、電源線１３３、走査線１３１及び図示しない他の画素電極用の走査線等が配置されている。画素領域Ａの平面形状は、図に示す矩形の他に、円形、長円形など任意の形状が適用される。
【００２３】
また、封止部３は、水や酸素の侵入を防いで陰極１２あるいは機能層１１０の酸化を防止するものであり、基板２に塗布される封止樹脂、及び基板２に貼り合わされる封止基板３ｂ（封止缶）等を含む。封止樹脂の材料としては、例えば、熱硬化樹脂あるいは紫外線硬化樹脂等が用いられ、特に、熱硬化樹脂の１種であるエポキシ樹脂が好ましく用いられる。封止樹脂は、基板２の周縁に環状に塗布されており、例えば、マイクロディスペンサ等により塗布される。封止基板３ｂは、ガラスや金属等からなり、基板２と封止基板３ｂとは封止樹脂を介して張り合わされる。
【００２４】
図２は、上記エレクトロルミネッセンス装置１の回路構造を示している。図２において、基板２上には、複数の走査線１３１と、走査線１３１に対して交差する方向に延びる複数の信号線１３２と、信号線１３２に並列に延びる複数の電源線１３３とが配線されている。また、走査線１３１及び信号線１３２の各交点毎に上記画素領域Ａが形成されている。信号線１３２には、例えば、シフトレジスタ、レベルシフタ、ビデオライン及びアナログスイッチを含むデータ側駆動回路１０３が接続されている。また、走査線１３１には、シフトレジスタ及びレベルシフタを含む走査側駆動回路１０４が接続されている。
【００２５】
画素領域Ａには、走査線１３１を介して走査信号がゲート電極に供給されるスイッチング用の第１の薄膜トランジスタ１２３と、この薄膜トランジスタ１２３を介して信号線１３２から供給される画像信号を保持する保持容量１３５と、保持容量１３５によって保持された画像信号がゲート電極に供給される駆動用の第２の薄膜トランジスタ１２４と、この薄膜トランジスタ１２４を介して電源線１３３に電気的に接続したときに電源線１３３から駆動電流が流れ込む画素電極１１１（陽極）と、画素電極１１１と対向電極１２（陰極）との間に挟み込まれる機能層１１０とが設けられている。機能層１１０は、発光層としての有機エレクトロルミネッセンス層を含む。
【００２６】
画素領域Ａでは、走査線１３１が駆動されて第１の薄膜トランジスタ１２３がオンとなると、そのときの信号線１３２の電位が保持容量１３５に保持され、この保持容量１３５の状態に応じて、第２の薄膜トランジスタ１２４の導通状態が決まる。また、第２の薄膜トランジスタ１２４のチャネルを介して電源線１３３から画素電極１１１に電流が流れ、さらに機能層１１０を通じて対向電極１２（陰極）に電流が流れる。そして、このときの電流量に応じて、機能層１１０が発光する。
【００２７】
図３は、上記エレクトロルミネッセンス装置１における表示領域の断面構造を拡大した図である。この図３には赤色（Ｒ）、緑色（Ｇ）、青色（Ｂ）の各色に対応する３つの画素領域の断面構造が示されている。前述したように、エレクトロルミネッセンス装置１は、基板２上に、ＴＦＴなどの回路等が形成された回路素子部１４、画素電極（陽極）１１１、機能層１１０が形成された発光素子部１１、及び陰極１２が順次積層されて構成されている。このエレクトロルミネッセンス装置１では、機能層１１０から基板２側に発した光が、回路素子部１４及び基板２を透過して基板２の下側（観測者側）に出射されるとともに、機能層１１０から基板２の反対側に発した光が陰極１２により反射されて、回路素子部１４及び基板２を透過して基板２の下側（観測者側）に出射されるようになっている。
【００２８】
回路素子部１４には、基板２上にシリコン酸化膜からなる下地保護膜２ｃが形成され、この下地保護膜２ｃ上に多結晶シリコンからなる島状の半導体膜１４１が形成されている。なお、半導体膜１４１には、ソース領域１４１ａ及びドレイン領域１４１ｂが高濃度Ｐイオン打ち込みにより形成されている。なお、Ｐが導入されなかった部分がチャネル領域１４１ｃとなっている。さらに回路素子部１４には、下地保護膜２ｃ及び半導体膜１４１を覆う透明なゲート絶縁膜１４２が形成され、ゲート絶縁膜１４２上にはＡｌ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｔｉ、Ｗ等からなるゲート電極１４３（走査線）が形成され、ゲート電極１４３及びゲート絶縁膜１４２上には透明な第１層間絶縁膜１４４ａと第２層間絶縁膜１４４ｂが形成されている。ゲート電極１４３は半導体膜１４１のチャネル領域１４１ｃに対応する位置に設けられている。また、第１、第２層間絶縁膜１４４ａ，１４４ｂを貫通して、半導体膜１４１のソース、ドレイン領域１４１ａ，１４１ｂにそれぞれ接続されるコンタクトホール１４５，１４６が形成されている。そして、第２層間絶縁膜１４４ｂ上には、ＩＴＯ等からなる透明な画素電極１１１が所定の形状にパターニングされて形成され、一方のコンタクトホール１４５がこの画素電極１１１に接続されている。また、もう一方のコンタクトホール１４６が電源線１３３に接続されている。このようにして、回路素子部１４には、各画素電極１１１に接続された駆動用の薄膜トランジスタ１２３が形成されている。なお、回路素子部１４には、前述した保持容量１３５及びスイッチング用の薄膜トランジスタ１２４も形成されているが、図３ではこれらの図示を省略している。
【００２９】
発光素子部１１は、複数の画素電極１１１…上の各々に積層された機能層１１０と、機能層１１０同士の間に配されて各機能層１１０を区画するバンク部１１２とを主体として構成されている。機能層１１０上には陰極１２が配置されている。発光素子である発光層は、画素電極１１１、陰極１２、及び機能層１１０等を含んで構成される。ここで、画素電極１１１は、ＩＴＯにより形成されてなり、平面視略矩形にパターニングされて形成されている。この画素電極１１１の厚さは、５０〜２００ｎｍの範囲が好ましく、特に１５０ｎｍ程度がよい。
【００３０】
バンク部１１２は、図３に示すように、基板２側に位置する無機物バンク層１１２ａ（第１バンク層）と基板２から離れて位置する有機物バンク層１１２ｂ（第２バンク層）とが積層されて構成されている。無機物バンク層１１２ａは、例えば、ＳｉＯ２ 、ＴｉＯ２ 等の無機材料からなる。また、有機物バンク層１１２ｂは、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂等の耐熱性、耐溶媒性のあるレジストから形成されている。
【００３１】
機能層１１０は、画素電極１１１上に積層された正孔注入／輸送層１１０ａと、正孔注入／輸送層１１０ａ上に隣接して形成された発光層１１０ｂとから構成されている。正孔注入／輸送層１１０ａは、正孔を発光層１１０ｂに注入する機能を有するとともに、正孔を正孔注入／輸送層１１０ａ内部において輸送する機能を有する。このような正孔注入／輸送層１１０ａを画素電極１１１と発光層１１０ｂの間に設けることにより、発光層１１０ｂの発光効率、寿命等の素子特性が向上する。また、発光層１１０ｂでは、正孔注入／輸送層１１０ａから注入された正孔と、陰極１２から注入される電子が発光層で再結合し、発光が得られる。
【００３２】
発光層１１０ｂは、赤色（Ｒ）に発光する赤色発光層１１０ｂ１ 、緑色（Ｇ）に発光する緑色発光層１１０ｂ２ 、及び青色（Ｂ）に発光する青色発光層１１０ｂ３ 、の発光波長帯域が互いに異なる３種類からなり、各発光層１１０ｂ１ 〜１１０ｂ３ が所定の配列（例えばストライプ状）で配置されている。
【００３３】
電子注入層１５０は、有機金属化合物を含んでなる層であり、陰極１２から発光層１１０ｂへの電子の注入を促進させる役割を有する。そして、本実施形態においては、電子注入層１５０は、赤色（Ｒ）、緑色（Ｇ）、青色（Ｂ）の３種類の発光層１１０ｂのうち、青色発光層１１０ｂ３（青色系の色光を発光する発光層）と陰極１２との間のみに形成されている。電子注入層１５０は、リチウムを中心金属としたリチウムキノリノール錯体によって形成され、その厚さは例えば２〜５ｎｍの範囲が好ましく、特に２ｎｍ程度がよい。なお、電子注入層１５０に用いられる材料として、リチウムキノリノール錯体以外のものを用いてもよく、周期律表１Ａ族と、周期律表２Ａ族と、希土類との中から選択される金属元素、例えば、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ、Ｌａ、Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕから選択される金属元素を有した錯体が好ましい。錯体の例としては、ナトリウムキノリノール錯体等が挙げられる。また、電子注入層１５０においては、上記のリチウムキノリノール錯体が後述の液体材料に溶けた組成物インクを作成し、液体吐出法（インクジェット法）によって発光層１１０ｂ３に吐出することによって形成される。
【００３４】
陰極（対向電極）１２は、発光素子部１１の全面に形成されており、画素電極１１１と対になって機能層１１０に電流を流す役割を果たす。この陰極１２は、リチウム（Ｌｉ）イオンを還元できるものとして、本例ではカルシウム層１２ａとアルミニウム層１２ｂとが積層されて構成されている。このとき、発光層に近い側の陰極には、電子注入層を形成している有機金属化合物の金属を還元できるものを設けることが好ましい。カルシウム層１２ａの厚さは、例えば２〜５０ｎｍの範囲が好ましい。また、アルミニウム層１２ｂは、発光層１１０ｂから発した光を基板２側に反射させるもので、Ａｌ膜の他、Ａｇ膜、ＡｌとＡｇの積層膜等からなることが好ましい。また、その厚さは、例えば１００〜１０００ｎｍの範囲が好ましい。なお、本実施形態においては、リチウムイオンを還元できるものとしてカルシウム（Ｃａ）を採用したが、カルシウムに限定することなく、Ｍｇ、Ａｌを採用してもよい。
【００３５】
即ち、青色（Ｂ）の画素領域においては、基板２側から、画素電極（陽極）１１１、正孔注入／輸送層１１０ａ、発光層１１０ｂ３ 、電子注入層１５０、及び陰極１２の順に積層されている。また、赤色（Ｒ）及び緑色（Ｇ）の画素領域においては、基板２側から、画素電極（陽極）１１１、正孔注入／輸送層１１０ａ、発光層１１０ｂ１ （もしくは発光層１１０ｂ２ ）、及び陰極１２の順に積層されている。
【００３６】
このように構成されたエレクトロルミネッセンス装置１においては、電子注入層１５０が陰極１２側に設けられた青色発光層１１０ｂ３ では、陰極１２からの電子注入が促進されて発光が効果的に生じる。一方、赤色発光層１１０ｂ１（赤色系の色光を発光する発光層）及び緑色発光層１１０ｂ２（緑色系の色光を発光する発光層）では、陰極１２のカルシウム層１２ａが発光層１１０ｂに直接に接して発光層１１０ｂに電子を注入する役割を果たす。また、本実施形態のエレクトロルミネッセンス装置１は、蒸着法を用いて形成された電子注入層を備えたエレクトロルミネッセンス装置の場合と比較すると、同程度の発光特性及び発光寿命を得ることができる。
【００３７】
次に、上記エレクトロルミネッセンス装置１を製造する方法について図４（ａ）〜（ｄ）を参照して説明する。なお、基板２上には、それぞれ先の図３に示した、薄膜トランジスタを含む回路素子部１４、バンク部１１２（有機物バンク層１１２ａ、無機物バンク層１１２ｂ）、及び画素電極１１１がすでに形成されているものとする。
【００３８】
本例の製造方法は、（１）正孔注入／輸送層形成工程、（２）青色発光層形成工程、（３）電子注入層形成工程、（４）赤色及び緑色発光層形成工程、（５）陰極形成工程、及び（６）封止工程等を有する。なお、ここで説明する製造方法は一例であって、必要に応じてその他の工程が除かれたり追加されたりする。なお、青色発光層形成工程と電子注入層形成工程とは、どちらを先に行ってもよい。また、電子注入層形成工程において、液体吐出法を用いる。
【００３９】
（１）正孔注入／輸送層形成工程
図４（ａ）に示すように、画素電極１１１が形成された基板２上に、正孔注入／輸送層１１０ａを形成する。正孔注入／輸送層形成工程では、例えば、液体吐出法を用いることにより、正孔注入／輸送層形成材料を含む組成物を画素電極１１１上に吐出する。その後に乾燥処理及び熱処理を行い、画素電極１１１上に正孔注入／輸送層１１０ａを形成する。なお、この正孔注入／輸送層形成工程を含めこれ以降の工程は、水、酸素の無い雰囲気とすることが好ましい。例えば、窒素雰囲気、アルゴン雰囲気等の不活性ガス雰囲気で行うことが好ましい。
【００４０】
液体吐出法による正孔注入／輸送層の形成手順としては、液体を吐出するための吐出ヘッド（図示略）に、正孔注入／輸送層の材料を含有する組成物インクを充填し、吐出ヘッドの吐出ノズルを、バンク部１１２の開口部内に位置する画素電極１１１に対向させ、吐出ヘッドと基板２とを相対移動させながら、吐出ノズルから１滴当たりの液量が制御されたインク滴を吐出する。その後、吐出後のインク滴を乾燥処理して組成物インクに含まれる極性溶媒（液体材料）を蒸発させることにより、正孔注入／輸送層が形成される。
【００４１】
ここで用いる組成物としては、例えば、ポリエチレンジオキシチオフェン（ＰＥＤＯＴ）等のポリチオフェン誘導体とポリスチレンスルホン酸（ＰＳＳ）等の混合物を、極性溶媒に溶解させた組成物を用いることができる。極性溶媒としては、例えば、イソプロピルアルコール（ＩＰＡ）、ノルマルブタノール、γ−ブチロラクトン、Ｎ−メチルピロリドン（ＮＭＰ）、１，３−ジメチル−２−イミダゾリジノン（ＤＭＩ）及びその誘導体、カルビト−ルアセテート、ブチルカルビト−ルアセテート等のグリコールエーテル類等を挙げることができる。より具体的な組成物の組成としては、ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ混合物（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ＝１：２０）：１２．５２重量％、ＰＳＳ：１．４４重量％、ＩＰＡ：１０重量％、ＮＭＰ：２７．４８重量％、ＤＭＩ：５０重量％のものを例示できる。なお、組成物の粘度は２〜２０Ｐｓ程度が好ましく、特に４〜１５ｃＰｓ程度が良い。
【００４２】
（２）青色発光層形成工程
次に、図４（ｂ）に示すように、正孔注入／輸送層１１０ａが積層された青色用の画素電極１１１上に、青色発光層１１０ｂ３ を形成する。即ち、例えば液体吐出法などにより、発光層用材料を含む組成物インクを正孔注入／輸送層１１０ａ上に吐出し、その後に乾燥処理及び熱処理して、バンク部１１２に形成された開口部内に青色発光層１１０ｂ３を形成する。
【００４３】
発光層形成工程では、正孔注入／輸送層１１０ａの再溶解を防止するために、発光層形成の際に用いる組成物インクの溶媒として、正孔注入／輸送層１１０ａに対して不溶な無極性溶媒を用いる。この場合、無極性溶媒に対する正孔注入／輸送層１１０ａの表面の濡れ性を高めるために、発光層形成の前に表面改質工程を行うのが好ましい。表面改質工程は、例えば上記無極性溶媒と同一溶媒又はこれに類する溶媒を液体吐出法、スピンコート法又はディップ法等により正孔注入／輸送層１１０ａ上に塗布した後に乾燥することにより行う。なお、ここで用いる表面改質用溶媒としては、組成物インクの無極性溶媒と同一なものとして例えば、シクロヘキシルベンゼン、ジハイドロベンゾフラン、トリメチルベンゼン、テトラメチルベンゼン等を例示でき、組成物インクの無極性溶媒に類するものとしては、例えばトルエン、キシレン等を例示することができる。
【００４４】
また、液体吐出法による発光層の形成手順としては、例えば吐出ヘッド（図示略）に、青色発光層の材料を含有する組成物インクを充填し、吐出ヘッドの吐出ノズルを、バンク部１１２の開口部内に位置する青色用の正孔注入／輸送層１１０ａに対向させ、吐出ヘッドと基板２とを相対移動させながら、吐出ノズルから１滴当たりの液量が制御されたインク滴を吐出する。吐出されたインク滴は、正孔注入／輸送層１１０ａ上に広がってバンク部１１２の開口部内に満たされる。続いて、吐出後のインク滴を乾燥処理することにより組成物インクに含まれる無極性溶媒が蒸発し、青色発光層１１０ｂ３ が形成される。
【００４５】
発光層を構成する発光材料としては、フルオレン系高分子誘導体や、（ポリ）パラフェニレンビニレン誘導体、ポリフェニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体、ポリビニルカルバゾール、ポリチオフェン誘導体、ペリレン系色素、クマリン系色素、ローダミン系色素、その他ベンゼン誘導体に可溶な低分子有機エレクトロルミネッセンス材料、高分子有機エレクトロルミネッセンス材料等が挙げられる。例えば、ルブレン、ペリレン、９，１０−ジフェニルアントラセン、テトラフェニルブタジエン、ナイルレッド、クマリン６、キナクリドン等も用いることができる。一方、無極性溶媒としては、正孔注入／輸送層に対して不溶なものが好ましく、例えば、シクロヘキシルベンゼン、ジハイドロベンゾフラン、トリメチルベンゼン、テトラメチルベンゼン等を用いることができる。
【００４６】
（３）電子注入層形成工程
次に、図４（ｂ）に示すように、青色発光層１１０ｂ３に対して電子注入層１５０を形成する。前述したようにこの電子注入層は、陰極から発光層への電子の注入を促進させるものであり、リチウムキノリノール錯体によって形成される。即ち、液体吐出法により、リチウムキノリノール錯体を溶媒に溶かした組成物インクを青色発光層１１０ｂ３上に吐出し、その後に乾燥処理及び熱処理して、電子注入層１５０を形成する。
【００４７】
この電子注入層形成工程で用いる組成物インクの溶媒（液体材料）としては、青色発光層１１０ｂ３に対して不溶な特性を有し、青色発光層１１０ｂ３表面に対する濡れ性が優れ、また、リチウムキノリノール錯体等が好適に溶解する溶媒が採用される。具体的には、アルコール系溶媒、ケトン系溶媒、エーテル系溶媒、エステル系溶媒、アミド系溶媒等が用いられ、アルコール系溶媒としてイソプロピルアルコールが採用される。
【００４８】
液体吐出法による電子注入層の形成手順としては、例えば吐出ヘッド（図示略）に、リチウムキノリノール錯体を含有する組成物インクを充填し、吐出ヘッドの吐出ノズルを、バンク部１１２の開口部内に位置する青色発光層１１０ｂ３ に対向させ、吐出ヘッドと基板２とを相対移動させながら、吐出ノズルから１滴当たりの液量が制御されたインク滴を吐出する。吐出されたインク滴は、青色発光層１１０ｂ３ 上に広がってバンク部１１２の開口部内に配置される。続いて、吐出後のインク滴を乾燥処理することにより組成物インクに含まれる溶媒が蒸発し、電子注入層１５０が形成される。
【００４９】
この製造方法においては、リチウムキノリノール錯体をイソプロピルアルコールに溶解し、これを組成物インクとして液体吐出するので、青色発光層１１０ｂ３の溶解を抑制することができ、青色発光層１１０ｂ３表面に対して好適な濡れ性を得ることができる。また、リチウムキノリノール錯体はイソプロピルアルコール内に一様に溶解し、一様な濃度の組成物インクとなるので、液体吐出法を容易に行うことができる。また、青色発光層１１０ｂ３の表面に形成された電子注入層１５０の結晶化を防止することができる。また、本実施形態の液体吐出法で形成した電子注入層を備えるエレクトロルミネッセンス装置１は、蒸着法を用いて形成された電子注入層を備えたエレクトロルミネッセンス装置の場合と比較すると、同程度の発光特性及び発光寿命を得ることができる。また、更に液体吐出法を用いることにより、赤色（Ｒ）、緑色（Ｇ）、青色（Ｂ）の３種類の発光層１１０ｂのうち、青色発光層１１０ｂ３ に対してのみ、陰極１２との間に電子注入層１５０を容易に形成することができる。また、液体吐出法を用いることにより、材料に無駄が少なく、所望の位置に所望の量の材料を的確に配置することができる。
【００５０】
ここで、液体吐出法としては、帯電制御方式、加圧振動方式、電気機械変換式、電気熱変換方式、静電吸引方式などが挙げられる。帯電制御方式は、材料に帯電電極で電荷を付与し、偏向電極で材料の飛翔方向を制御してノズルから吐出させるものである。また、加圧振動方式は、材料に超高圧を印加してノズル先端側に材料を吐出させるものであり、制御電圧をかけない場合には材料が直進してノズルから吐出され、制御電圧をかけると材料間に静電的な反発が起こり、材料が飛散してノズルから吐出されない。また、電気機械変換方式（ピエゾ方式）は、ピエゾ素子（圧電素子）がパルス的な電気信号を受けて変形する性質を利用したもので、ピエゾ素子が変形することによって材料を貯留した空間に可撓物質を介して圧力を与え、この空間から材料を押し出してノズルから吐出させるものである。また、電気熱変換方式は、材料を貯留した空間内に設けたヒータにより、材料を急激に気化させてバブル（泡）を発生させ、バブルの圧力によって空間内の材料を吐出させるものである。静電吸引方式は、材料を貯留した空間内に微小圧力を加え、ノズルに材料のメニスカスを形成し、この状態で静電引力を加えてから材料を引き出すものである。また、この他に、電場による流体の粘性変化を利用する方式や、放電火花で飛ばす方式などの技術も適用可能である。上記液体吐出技術のうち、ピエゾ方式は、材料に熱を加えないため、材料の組成に影響を与えにくいという利点を有する。
【００５１】
（４）赤色及び緑色発光層形成工程
続いて、図４（ｃ）に示すように、正孔注入／輸送層１１０ａが積層された赤色（Ｒ）及び緑色（Ｇ）用の画素電極１１１の上に、赤色発光層１１０ｂ１ 及び緑色発光層１１０ｂ２ をそれぞれ形成する。この赤色及び緑色有機発光層形成工程は、前述した青色発光層形成工程と同様の手順で行われる。即ち、液体吐出法により、発光層用材料を含む組成物インクを正孔注入／輸送層１１０ａ上に吐出した後に乾燥処理及び熱処理して、バンク部１１２に形成された開口部内に発光層を形成する。
【００５２】
（５）陰極形成工程
次に、図４（ｄ）に示すように、画素電極（陽極）１１１と対をなす対向電極（陰極）１２を形成する。即ち、電子注入層１５０が積層されたバンク部１１２、及び発光層１１０ｂを含む基板２上の領域全面にカルシウム層１２ａとアルミニウム層１２ｂとを順次積層して陰極１２を形成する。これにより、赤色発光層１１０ｂ１ 及び緑色発光層１１０ｂ２ が形成された領域と、電子注入層１５０が積層された青色発光層１１０ｂ３ の形成領域とを含む発光層１１０ｂの形成領域全体に、陰極１２が積層され、赤色（Ｒ）、緑色（Ｇ）、青色（Ｂ）の各色に対応する発光層がそれぞれ形成される。陰極１２は、例えば蒸着法、スパッタ法、ＣＶＤ法等で形成することが好ましく、特に蒸着法で形成することが、熱による発光層１１０ｂの損傷を防止できる点で好ましい。また陰極１２上に、酸化防止のためにＳｉＯ２ 、ＳｉＮ等の保護層を設けても良い。
【００５３】
（６）封止工程
最後に、発光層（発光素子）が形成された基板２と封止基板３ｂ（図１参照）とを封止樹脂を介して封止する。例えば、熱硬化樹脂または紫外線硬化樹脂からなる封止樹脂を基板２の周縁部に塗布し、封止樹脂上に封止基板３ｂを配置する。封止工程は、窒素、アルゴン、ヘリウム等の不活性ガス雰囲気で行うことが好ましい。大気中で行うと、陰極１２にピンホール等の欠陥が生じていた場合にこの欠陥部分から水や酸素等が陰極１２に侵入して陰極１２が酸化されるおそれがあるので好ましくない。
【００５４】
この後、基板２の配線に陰極１２を接続するとともに、基板２上あるいは外部に設けられる駆動ＩＣ（駆動回路）に回路素子部１４（図１参照）の配線を接続することにより、本例のエレクトロルミネッセンス装置１が完成する。
【００５５】
上述した製造方法により、赤色（Ｒ）、緑色（Ｇ）、青色（Ｂ）の３種類の発光層１１０ｂのうち、青色発光層１１０ｂ３ に対してのみに、電子注入層１５０が形成される。これは、青色発光層１１０ｂ３ を形成するタイミングと赤色及び緑色発光層１１０ｂ１ 、１１０ｂ２ を形成するタイミングとを、電子注入層１５０を形成する工程の前後に分けることで実現されている。
【００５６】
また、上述した製造方法のうち、（１）正孔注入／輸送層形成工程、（２）青色発光層形成工程、（３）電子注入層形成工程、及び（４）赤色及び緑色発光層形成工程においては、一貫して液体吐出法が用いられるので工程の簡略化を図ることができる。
【００５７】
本実施形態においては、青色発光層１１０ｂ３上に電子注入層光層１５０を形成した後、赤色発光層１１０ｂ１及び緑色発光層１１０ｂ２形成する方法を記載したが、青色発光層１１０ｂ３、赤色発光層１１０ｂ１及び緑色発光層１１０ｂ２を形成した後に、青色発光層１１０ｂ３上に選択的に電子注入層１５０を形成してもよい。この場合にあっては、赤色発光層１１０ｂ１及び緑色発光層１１０ｂ２と電子注入層１５０との形成順序が異なる以外は本実施形態と同様のプロセスを用いることができる。電子注入層１５０を形成する工程を、青色発光層１１０ｂ３、赤色発光層１１０ｂ１及び緑色発光層１１０ｂ３の形成後に行うことにより、各発光層の乾燥処理及び熱処理による電子注入層への悪影響を防止することができる。
【００５８】
（第２実施形態）
次に、エレクトロルミネッセンス装置の第２実施形態について図１及び図３を用いて説明する。第１実施形態においては、機能層１１０から発した光が基板２の下側（観測者側）に出射されようになっているのに対し、本実施形態においては封止基板３ｂの上側（観測者側）に出射するようになっている。本実施形態と第１実施形態との相違点は主として材料構成であり、本実施形態においては第１実施形態と異なる部分について説明する。
【００５９】
本実施形態は、基板２の対向側である封止基板３ｂ側から発光を取り出す構成であるので、基板２としては透明基板及び不透明基板のいずれも用いることができる。不透明基板としては、例えば、アルミナ等のセラミック、ステンレススチール等の金属シートに表面酸化などの絶縁処理を施したものの他に、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂などが挙げられる。また、画素電極１１１としては、必ずしも透明性材料に限る必要がなく、陽極の機能を満たす好適な材料が用いられ、また、光反射性を有する材料が好ましく、Ａｌ等が採用される。なお、画素電極１１１として透明金属のＩＴＯ等を採用する場合には、その下層にＡｌ薄膜等を形成し、光反射性を有する構成が好ましい。また、陰極１２の材料としては、透明性を有する必要があり、ＩＴＯ等の透明金属が採用される。ここで、ＩＴＯと電子注入層１５０との間には、透明性を有する膜厚でＡｌ薄膜を形成してもよい。透明性を有する膜厚としては、５０ｎｍ以下が好ましい。このようなＡｌ薄膜を形成することによって、電子注入層１５０の電子注入性を促進させるだけでなく、ＩＴＯをスパッタで形成する際のプラズマダメージを抑制し、また、陰極１２を透過・侵入する水分や酸素から発光層１１０ｂを保護することができる。また、電子注入層１５０は、第１実施形態と同様の材料が採用される。また、封止基板３ｂの材料としては、透明性を有する好適な材料が採用される。
【００６０】
このように構成されたエレクトロルミネッセンス装置においては、第１実施形態と同様の効果が得られると共に、封止基板３ｂ側から機能層１１０の発光を出射させることが可能になる。
【００６１】
（第３実施形態）
図５（ａ）〜（ｃ）は、本発明の電子機器の実施の形態例を示している。  本例の電子機器は、上述したエレクトロルミネッセンス装置等の本発明のエレクトロルミネッセンス装置を表示手段として備えている。図５（ａ）は、携帯電話の一例を示した斜視図である。図５（ａ）において、符号１０００は携帯電話本体を示し、符号１００１は上記の表示装置を用いた表示部を示している。図５（ｂ）は、腕時計型電子機器の一例を示した斜視図である。図５（ｂ）において、符号１１００は時計本体を示し、符号１１０１は上記の表示装置を用いた表示部を示している。図５（ｃ）は、ワープロ、パソコンなどの携帯型情報処理装置の一例を示した斜視図である。図５（ｃ）において、符号１２００は情報処理装置、符号１２０２はキーボードなどの入力部、符号１２０４は情報処理装置本体、符号１２０６は上記の表示装置を用いた表示部を示している。図５（ａ）〜（ｃ）に示すそれぞれの電子機器は、表示部に本発明のエレクトロルミネッセンス装置を備えているので、良好な発光特性及び発光寿命を得ることができと共に、電子機器の低価格化を図ることができる。
【００６２】
以上、添付図面を参照しながら本発明に係る好適な実施形態について説明したが、本発明は係る例に限定されないことは言うまでもない。上述した例において示した各構成部材の諸形状や組み合わせ等は一例であって、本発明の主旨から逸脱しない範囲において設計要求等に基づき種々変更可能である。
【図面の簡単な説明】
【００６３】
【図１】本発明のエレクトロルミネッセンス装置の構成を模式的に示す図。
【図２】アクティブマトリクス型エレクトロルミネッセンス装置の回路を示す回路図。
【図３】エレクトロルミネッセンス装置の表示領域の断面構造を示す拡大図。
【図４】エレクトロルミネッセンス装置の製造方法を説明するための説明図。
【図５】本発明の電子機器の実施形態を示す図。
【符号の説明】
【００６４】
１  エレクトロルミネッセンス装置、１１０ｂ  発光層、１５０  電子注入層、１０００、１１００、１２００  電子機器
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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