(57)【要約】【課題】  衝撃強度がさらに高められた長繊維強化樹脂ペレット、および、衝撃強度がさらに高い成形体を提供する。【解決手段】  強化繊維、プロピレン樹脂、および変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）を含有し、全長が２〜１００ｍｍである長繊維強化樹脂ペレットであって、プロピレン樹脂と変性ポリオレフィン樹脂の重量比が９９．９／０．１〜６０／４０であり、変性ポリオレフィン樹脂のメルトフローレイトが７０〜１００ｇ／１０分であり、ペレットに含有される強化繊維の重量平均繊維長とペレットの長さがほぼ等しく、強化繊維が互いに平行に配列しており、プロピレン樹脂が、プロピレン単独重合体部およびプロピレン−エチレン共重合体部からなり、単独重合体部のアイソタクチックペンタッド分率が０．９８０以上であり、共重合体部の含有量が１０〜４０重量％である長繊維強化樹脂ペレット、および、それを成形して得られる成形体。【選択図】      なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
強化繊維（Ａ）、プロピレン樹脂（Ｂ）および不飽和カルボン酸および／またはその誘導体でグラフト変性された変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）を含有し、全長が２〜１００ｍｍである長繊維強化樹脂ペレットであって、プロピレン樹脂（Ｂ）と変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）の重量比（（Ｂ）／（Ｃ））が９９．９／０．１〜６０／４０であり、変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）のメルトフローレイトが３０〜１５０ｇ／１０分であり、長繊維強化樹脂ペレットにおいて、長繊維強化樹脂ペレットに含有される強化繊維（Ａ）の重量平均繊維長と長繊維強化樹脂ペレットの長さがほぼ等しく、強化繊維（Ａ）が互いに平行に配列しており、プロピレン樹脂（Ｂ）が、プロピレン単独重合体部（Ｂ−１）およびプロピレン−エチレン共重合体部（Ｂ−２）からなり、プロピレン単独重合体部（Ｂ−１）のアイソタクチックペンタッド分率が０．９８０以上であり、プロピレン樹脂（Ｂ）に占めるプロピレン−エチレン共重合体部（Ｂ−２）の含有量が１０〜４０重量％であることを特徴とする長繊維強化樹脂ペレット。
【請求項２】
プロピレン樹脂（Ｂ）のメルトフローレイトが２０〜１００ｇ／１０分であることを特徴とする請求項１記載の長繊維強化樹脂ペレット。
【請求項３】
長繊維強化樹脂ペレットに占める強化繊維（Ａ）の含有量が５〜７０重量％であることを特徴とする請求項１記載の長繊維強化樹脂ペレット。
【請求項４】
強化繊維（Ａ）が、ガラス繊維であることを特徴とする請求項１記載の長繊維強化樹脂ペレット。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれかに記載の長繊維強化樹脂ペレットを成形して得られる成形体であり、成形体中の強化繊維（Ａ）の重量平均繊維長が１ｍｍ以上である成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、長繊維強化樹脂ペレット、および、それを成形して得られる成形体に関するものである。さらに詳細には、衝撃強度がさらに高められた長繊維強化樹脂ペレット、および、衝撃強度がさらに高い成形体に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
繊維強化樹脂は剛性や耐熱性に優れる工業材料であり、衝撃強度についても、その改良方法が知られている。例えば、特開２００２−２４１５５７号公報には、機械的強度、剛性、耐衝撃性、耐久性に優れた成形品を与える長繊維強化ポリプロピレン樹脂組成物として、プロピレン単独重合体を不飽和カルボン酸もしくはその無水物で変性させたメルトフローレイトが１００〜５００ｇ／１０分である変性プロピレン重合体、アルカリ土類金属の単体、水酸化物および酸化物から選ばれた少なくとも一種、および、長さ２〜５０ｍｍのガラス長繊維から構成される組成物ペレットと、結晶性プロピレン−エチレン共重合体および造核剤から構成される組成物ペレットを混合して得られる長繊維強化プロピレン重合体組成物が記載されている。しかし、衝撃強度については、さらなる改良が求められている。
【０００３】
【特許文献１】特開２００２−２４１５５７号公報
【特許文献２】特開平６−２４００７０号公報
【特許文献３】特開平８−３３９６号公報
【特許文献４】特開２０００−２３９４３７号公報
【特許文献５】特開２００１−１７１０１０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明の目的は、衝撃強度がさらに高められた長繊維強化樹脂ペレット、および、衝撃強度がさらに高い成形体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者等は、かかる実情に鑑み、鋭意検討の結果、本発明が、上記の課題を解決できることを見出し、これを完成させるに至った。
すなわち、本発明は、
強化繊維（Ａ）、プロピレン樹脂（Ｂ）および不飽和カルボン酸および／またはその誘導体でグラフト変性された変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）を含有し、全長が２〜１００ｍｍである長繊維強化樹脂ペレットであって、プロピレン樹脂（Ｂ）と変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）の重量比（（Ｂ）／（Ｃ））が９９．９／０．１〜６０／４０であり、変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）のメルトフローレイトが７０〜１００ｇ／１０分であり、長繊維強化樹脂ペレットにおいて、長繊維強化樹脂ペレットに含有される強化繊維（Ａ）の重量平均繊維長と長繊維強化樹脂ペレットの長さがほぼ等しく、強化繊維（Ａ）が互いに平行に配列しており、プロピレン樹脂（Ｂ）が、プロピレン単独重合体部（Ｂ−１）およびプロピレン−エチレン共重合体部（Ｂ−２）からなり、プロピレン単独重合体部（Ｂ−１）のアイソタクチックペンタッド分率が０．９８０以上であり、プロピレン樹脂（Ｂ）に占めるプロピレン−エチレン共重合体部（Ｂ−２）の含有量が１０〜４０重量％であることを特徴とする長繊維強化樹脂ペレット、および、前記の長繊維強化樹脂ペレットを成形して得られる成形体に係るものである。
【発明の効果】
【０００６】
本発明によれば、衝撃強度がさらに高められた長繊維強化樹脂ペレット、および、衝撃強度がさらに高い成形体を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
本発明で用いられる強化繊維（Ａ）としては、ガラス繊維、炭素繊維などの無機繊維、シリコン繊維、シリコン・チタン・炭素繊維、ボロン繊維、鉄、チタンなどの金属繊維、アラミド繊維、ポリエステル繊維、ポリアミド繊維、ビニロン等の有機合成繊維、絹、綿、麻等の天然繊維など、公知のものを用いることができる。これらの強化繊維は単独で用いてもよく、また、少なくとも２種を併用しても良い。そして、補強効果や入手の容易性から、好ましくはガラス繊維である。
【０００８】
ガラス繊維としては、Ｅガラス（Electrical glass）、Ｃガラス（Chemical glass）、Ａガラス（Alkali glass）、Ｓガラス（High strength glass）および耐アルカリガラス等のガラスを溶融紡糸してフィラメント状の繊維にしたものが挙げられる。
【０００９】
本発明の長繊維強化樹脂ペレットに占める強化繊維（Ａ）の含有量は、剛性や耐熱性、または、良好な外観の成形体を得るという観点から、好ましくは５〜７０重量％であり、より好ましくは１０〜７０重量％であり、さらに好ましくは２０〜６５重量％である。
【００１０】
本発明で用いられる強化繊維（Ａ）の繊維径は、ガラス繊維束の生産性を低下させないために繊維の破損を防ぎ、補強効果を充分発揮させるために繊維のアスペクト比を低下させないという観点から、好ましくは３〜２５μｍであり、より好ましくは８〜２０μｍである。
【００１１】
本発明で用いられる強化繊維（Ａ）の表面に、プロピレン樹脂（Ｂ）に対する界面接着性を付与するため、または、向上させるために、公知の処理（例えば、シランカップリング剤処理等）が施されていてもよい。このように表面が処理された強化繊維（Ａ）を用いると強度と外観が良好な成形体が得られる。
【００１２】
本発明で用いられるプロピレン樹脂（Ｂ）は、プロピレン単独重合体部（Ｂ−１）とプロピレン−エチレン共重合体部(Ｂ−２)からなるプロピレン樹脂である。前記プロピレン単独重合体部（Ｂ−１）はプロピレンを単独重合させて得られる重合体部分であり、また、前記プロピレン−エチレン共重合体部（Ｂ−２）はプロピレンとエチレンをランダム共重合させて得られる共重合体部分である。前記プロピレン−エチレン共重合体部（Ｂ−２）は、他の不飽和化合物、例えばブテン−１等のα−オレフィン、酢酸ビニル等のビニルエステル等がともに共重合された三元以上の共重合体であってもよく、また、これらの混合物であってもよい。
【００１３】
前記プロピレン単独重合体部（Ｂ−１）のアイソタクチックペンタッド分率は、好ましくは０．９８０以上、更に好ましくは０．９８５以上である。アイソタクチックペンタッド分率とは、Ａ．ＺａｍｂｅｌｌｉらによってＭａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，第６巻，第９２５頁（１９７３年）に発表されている方法、すなわち13Ｃ−ＮＭＲを使用して測定されるプロピレン分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタクチック連鎖、換言すればプロピレンモノマー単位が５個連続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレンモノマー単位の分率である。ただし、ＮＭＲ吸収ピークの帰属に関しては、その後発刊されたＭａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，第８巻，第６８７頁（１９７５年）に基づいて行うものである。
【００１４】
前記プロピレン−エチレン共重合部（Ｂ−２）におけるエチレンから誘導される繰り返し単位の含有量は、衝撃強度の改良効果の観点から、好ましくは２０〜６０重量％、より好ましくは３０〜５０重量％である。
【００１５】
また、プロピレン樹脂（Ｂ）に占める前記プロピレン−エチレン共重合部分（Ｂ−２）の含有量は１０〜４０重量％であり、好ましくは２０〜３５重量％、より好ましくは２５〜３５重量％である。プロピレン樹脂（Ｂ）に占める前記プロピレン−エチレン共重合部（Ｂ−２）の含有量が１０重量％未満の場合、衝撃強度が低下することがあり、４０重量％を超えた場合、材料の剛性が低下することがある。
【００１６】
本発明で用いられるプロピレン樹脂（Ｂ）のメルトフローレイト（ＭＦＲ、２３０℃、２１．２Ｎ）は、成形体中における強化繊維（Ａ）の分散性の低下、成形体の外観不良や衝撃強度の低下を防止するという観点から、好ましくは２０〜１００ｇ／１０分であり、より好ましくは２５〜８０ｇ／１０分である。
【００１７】
本発明で用いられるプロピレン樹脂（Ｂ）の製造方法としては、重合用触媒を用いてプロピレン等をスラリー重合、気相重合、液層塊状重合する方法が挙げられる。プロピレン樹脂（Ｂ）の重合方式としては、バッチ重合や連続重合の方式が挙げられる。プロピレン樹脂（Ｂ）の製造方法として、具体的には、最初にプロピレンを単独重合させてプロピレン単独重合部（Ｂ−１）を製造し、次に前記プロピレン単独重合部（Ｂ−１）の存在下にプロピレンとエチレンをランダム共重合させてプロピレン−エチレン共重合部（Ｂ−２）を製造する方法が挙げられる。
【００１８】
本発明で用いられる変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）は、不飽和カルボン酸および／またはその誘導体でグラフト変性されたポリオレフィン樹脂である。
前記変性ポリオレフィン（Ｃ）に用いられるポリオレフィンとしては、公知のポリエチレン、ポリプロピレン等が挙げられる。
【００１９】
本発明で用いられる不飽和カルボン酸および／またはその誘導体としては、同一分子内に少なくとも一種の不飽和基（ｉ）と少なくとも一種のカルボン酸基および／またはカルボン酸より誘導される基（ｉｉ）とを併せ持つ化合物(1)や、製造工程内で脱水反応等により構造が変化し、同一分子内に少なくとも一種の不飽和基（ｉ）と少なくとも一種のカルボン酸基および／またはカルボン酸より誘導される基（ｉｉ）とを併せ持つ構造に変化することができる化合物(2)等が挙げられる。
【００２０】
少なくとも一種の不飽和基（ｉ）としては、炭素−炭素二重結合または炭素−炭素三重結合が挙げられる。少なくとも一種のカルボン酸基および／またはカルボン酸より誘導される基（ｉｉ）としては、カルボン酸基、カルボキシル基の水素原子あるいは水酸基が置換した各種の塩やエステル、酸アミド、酸無水物、イミド、酸アジド、酸ハロゲン化物等が挙げられる。
【００２１】
同一分子内に少なくとも一種の不飽和基（ｉ）と少なくとも一種のカルボン酸基および／またはカルボン酸より誘導される基（ｉｉ）とを併せ持つ化合物(1)としては、不飽和カルボン酸、不飽和カルボン酸誘導体、ポリオレフィン樹脂にグラフトする工程で脱水して不飽和カルボン酸または不飽和カルボン酸誘導体を生じることができる化合物等が挙げられる。
【００２２】
不飽和カルボン酸としては、例えば、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、アクリル酸、メタクリル酸等が挙げられ、不飽和カルボン酸誘導体としては、例えば、無水マレイン酸、無水イタコン酸、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸グリシジル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ブチル、メタクリル酸グリシジル、マレイン酸モノエチルエステル、マレイン酸ジエチルエステル、フマル酸モノメチルエステル、フマル酸ジメチルエステル等が挙げられる。これらの不飽和カルボン酸および／またはその誘導体のうち、好ましくはアクリル酸、メタクリル酸のグリシジルエステル、無水マレイン酸である。
そして、ポリオレフィン樹脂にグラフトする工程で脱水して不飽和カルボン酸を生じるものとしては、例えば、クエン酸やリンゴ酸等が挙げられる。
【００２３】
本発明で用いられる変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）の製造法としては、樹脂同士または樹脂と固体もしくは液体の添加物を混合するために用いられる公知の各種方法が挙げられる。好ましくは、各成分の全部または各成分のいくつかを組み合わせて別々に混合して均一な混合物とした後、その混合物を溶融混練する方法が挙げられる。均一な混合物を得る方法としては、ヘンシェルミキサー、リボンブレンダー、ブレンダー等によって均一に混合する方法が挙げられる。また、溶融混練の方法としては、バンバリーミキサー、プラストミル、ブラベンダープラストグラフ、一軸または二軸押出機等の溶融混練方法が挙げられる。
【００２４】
特に好ましくは、連続生産することができ、生産性が向上するという観点から、一軸または二軸押出機を用い、予め十分に予備混合したポリオレフィン樹脂、不飽和カルボン酸化合物および／またはその誘導体、有機過酸化物を押出機の供給口より供給して溶融混練を行う方法である。
【００２５】
変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）の不飽和カルボン酸及び／又はその誘導体のグラフト量は、疲労強度などの耐久性や成形性の観点から、好ましくは０．３０〜２０重量％であり、より好ましくは０．４０〜２０重量％であり、特に好ましくは０．５０〜１０重量％である。なお、グラフト量は、赤外吸収スペクトルによって、変性に用いた不飽和カルボン酸及び／又はその誘導体に基づく吸収を定量した値である。
【００２６】
本発明の長繊維強化樹脂ペレットにおいて、プロピレン樹脂（Ｂ）と変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）の重量比（（Ｂ）／（Ｃ））は、疲労特性等の耐久性、剛性や衝撃強度等の機械的強度の観点から、９９．９／０．１〜６０／４０であり、好ましくは９９．７／０．３〜９０／１０である。
【００２７】
本発明で用いられる変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）のメルトフローレイト（ＭＦＲ、２３０℃、２１．２Ｎ）は３０〜１５０ｇ／１０分であり、疲労特性等の耐久性、剛性や衝撃強度等の機械的強度の観点から、好ましくは５０〜１００ｇ／１０分であり、より好ましくは７０〜１００ｇ／１０分である。
【００２８】
本発明の長繊維強化樹脂ペレットの全長は２〜１００ｍｍであり、前記の長繊維強化樹脂ペレットにおいて、強化繊維（Ａ）の重量平均繊維長とペレット長がほぼ等しく、強化繊維（Ａ）が互いに平行に配列しているものである。ペレットの全長は、好ましくは３〜５０ｍｍであり、より好ましくは６〜２５ｍｍである。
【００２９】
強化繊維（Ａ）とペレット長がほぼ等しいこととは、特開２００２−５９２４号公報に記載されている方法によって測定された長繊維強化樹脂ペレットに含有された繊維(Ａ)の重量平均繊維長が、ペレットの全長の９０〜１１０％であることをいう。
【００３０】
強化繊維（Ａ）の長さがペレット長にほぼ等しいことから、ペレット長が２ｍｍ未満の場合、剛性，耐熱性及び衝撃強度の改善効果が低いことがあり、反り変形も大きくなることがある。また、１００ｍｍを超えた場合、成形が困難となることがある。
【００３１】
強化繊維（Ａ）の長さがペレット長にほぼ等しい本発明の長繊維強化樹脂ペレットの製造方法としては、例えば、数千本からなる前記強化繊維のロービングを含浸ダイスに導き、フィラメント間に溶融した熱可塑性樹脂を均一に含浸させた後、必要な長さ（２〜１００ｍｍ）に切断する方法が挙げられる。
【００３２】
含浸させるための方法としては、強化繊維のロービングを熱可塑性樹脂粉体流動層中に通して、これに熱可塑性樹脂粉体を付着させた後、熱可塑性樹脂の融点以上に加熱して熱可塑性樹脂を含浸させる方法（特公昭５２−３９８５号公報）、クロスヘッドダイを用いて強化繊維のロービングに溶融させた熱可塑性樹脂を含浸させる方法（特開昭６２−６０６２５号公報、特開昭６３−４３２０３６号公報、特開昭６３−２６４３２６号公報、特開平１−２０８１１８号公報）、樹脂繊維と強化繊維のロービングとを混繊した後、樹脂の融点以上に加熱して樹脂を含浸させる方法（特開昭６１−１１８２３５号公報）等が挙げられる。
【００３３】
本発明の長繊維強化樹脂ペレットの製造においては、疲労特性等の耐久性、剛性や衝撃強度等の機械的強度の観点から、予めプロピレン樹脂（Ｂ）と変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）を混合して均一な混合物とした後、前述の方法にて強化繊維のロービングに含浸させることが好ましい。
【００３４】
本発明の長繊維強化樹脂ペレットには、用途に応じて各種の添加剤、例えば、分散剤、滑剤、可塑剤、難燃剤、酸化防止剤、帯電防止剤、光安定剤、紫外線吸収剤、結晶化促進剤（造核剤）等の改質用添加剤、顔料、染料等の着色剤、カーボンブラック、酸化チタン、タルク、炭酸カルシウム、マイカ、クレー等の粒子状充填剤、ワラストナイト等の短繊維状充填剤、チタン酸カリウム等のウィスカー等の公知の添加剤を添加することができる。これらの添加剤は、ペレット製造時に添加してペレット中に含有させてもよく、ペレットを成形して成形体を製造するときに添加してもよい。
【００３５】
本発明の長繊維強化樹脂ペレットを成形して、衝撃強度に優れた任意の形状の成形体を得ることができる。成形方法としては、例えば、射出成形、圧縮成形、射出圧縮成形、ガス注入射出成形、発泡射出成形等が挙げられる。
【００３６】
特に、本発明の成形体が、本発明のペレットを射出成形法で成形して得られる成形体である場合、成形体の機械的強度と耐久性の観点から、成形体中における繊維（Ａ）の重量平均繊維長として、好ましくは１〜１０ｍｍである。なお、繊維（Ａ）の重量平均繊維長は、本発明の成形体中における長さであり、特開２００２−５９２４号公報に記載されている方法によって測定された重量平均繊維長である。
【００３７】
成形体中における繊維（成分（Ｃ））の重量平均繊維長が１〜１０ｍｍである成形体は、本発明のペレットを、通常の加工条件下で、射出成形することによって製造することができる。好ましい加工条件としては、成形時の背圧を低くすること、成形機のスクリューの溝を深くすること、成形時の射出速度を低くすること、金型内の流路を広くすること、成形機のノズル径を大きくすること等が挙げられる。
【００３８】
本発明の成形体は、各種用途に使用することができ、その応用範囲は極めて広く、例えば、家電・弱電製品のハウジング等に使用することができる。
【実施例】
【００３９】
以下、本発明を実施例および比較例によって、本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
これら実施例および比較例において、各種の評価に用いられた試験法を以下に示した。
【００４０】
評価用サンプルの製造方法
得られた長繊維ペレットを、下記の日本製鋼所製成形機を使用して、下記の条件で射出成形して、評価用サンプルを製造した。
［日本製鋼所製成形機］
型締力          ：１５０ｔ
スクリュー      ：長繊維深溝スクリュー
スクリュー径    ：４６ｍｍ
スクリューＬ／Ｄ：２０．３
［成形条件］
シリンダー温度：２５０℃
金型温度      ：５０℃
背圧          ：０ＭＰａ
【００４１】
実施例および比較例におけるサンプルの評価方法を以下に示した。
（１）プロピレン単独重合体部（Ｂ−１）のアイソタクチックペンタッド測定
２００ｍｇのプロピレン樹脂（Ｂ）を３ｍｌのｏ−ジクロルベンゼン／重ベンゼンの混合溶媒（ｏ−ジクロルベンゼン／重ベンゼン＝３／１）に溶解し、ブルッカー社製ＡＣ−２５０、またはＡＭ−４００を用いて13Ｃ−ＮＭＲを測定した。
【００４２】
（２）プロピレン樹脂に占めるプロピレン−エチレン共重合体部（Ｂ−２）の含有量（単位：重量％）およびプロピレン−エチレン共重合体部（Ｂ−２）のエチレン含量（単位：重量％）
以下の方法で測定した13Ｃ−ＮＭＲスペクトルから、Ｋａｋｕｇｏらの報告（Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ  １９８２年，第１５巻，第１１５０〜１１５２頁）に基づいて求めた。
１０ｍｍΦの試験管中で約２００ｍｇのプロピレン樹脂（Ｂ）を３ｍｌのオルソジクロロベンゼンに均一に溶解させて試料を調整し、その試料の13Ｃ−ＮＭＲスペクトルを日本電子社製ＪＮＭ−ＥＸ２７０を用いて下記の条件下で測定した。
測定温度：１３５℃
パルス繰り返し時間：１０秒
パルス幅：４５°
積算回数：２５００回
【００４３】
（３）極限粘度（［η］、単位：ｄｌ／ｇ）
ウベローデ型粘度計を用いて濃度０．１、０．２および０．５ｇ／ｄｌの３点について還元粘度を測定した。極限粘度は、「高分子溶液、高分子実験学１１」（１９８２年共立出版株式会社刊）第４９１頁に記載の計算方法すなわち、還元粘度を濃度に対しプロットし、濃度をゼロに外挿する外挿法によって求めた。溶媒としてテトラリンを溶媒として用い、温度１３５℃で評価した。
【００４４】
（４）マレイン酸グラフト量（単位：重量％）
サンプル１．０ｇをキシレン１００ｍｌに溶解した。サンプルの溶液をメタノール１０００ｍｌに攪拌しながら滴下してサンプルを再沈殿させて回収した。回収したサンプルを真空乾燥した後（８０℃、８時間）、熱プレスにより厚さ１００μｍのフイルムを作成した。この作成したフイルムの赤外吸収スペクトルを測定し、１７８０ｃｍ-1付近の吸収から無水マレイン酸グラフト量を定量した。
【００４５】
（５）メルトフローレイト（ＭＦＲ）、（単位：ｇ／１０分）
Ａ．Ｓ．Ｔ．Ｍ．  Ｄ１２３８に従って、下記条件で測定した。
測定温度：２３０℃
荷重    ：２１．２Ｎ
【００４６】
（６）曲げ弾性率（単位：ＭＰａ）
Ａ．Ｓ．Ｔ．Ｍ．  Ｄ７９０に従って、下記条件で測定した。
測定温度    ：２３℃
サンプル厚み：６．４ｍｍ
スパン      ：１００ｍｍ
引張速度    ：２ｍｍ／分
【００４７】
（７）ＩＺＯＤ衝撃強度（単位：ＫＪ／ｍ2）
Ａ．Ｓ．Ｔ．Ｍ．  Ｄ２５６に従って、下記条件で測定した。
測定温度    ：２３℃
サンプル厚み：６．４ｍｍ［成形後、サンプルにノッチ加工した。］
【００４８】
（８）重量平均繊維長（単位：ｍｍ）
特開２００２−５９２４号公報に記載されている方法に従って、測定した。
【００４９】
実施例１
プロピレン樹脂（極限粘度［η］＝２．８（ｄｌ／ｇ）、前記プロピレン樹脂に占めるプロピレン−エチレン共重合体部の含有量＝２１重量％）１００重量部に、無水マレイン酸１．０重量部、ジセチル  パーオキシジカルボネート０．５０重量部、１，３−ビス（ｔ−ブチルパーオキシジイソプロピル）ベンゼン０．１５重量部、ステアリン酸カルシウム０．０５重量部、酸化防止剤テトラキス［メチレン−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン０．３重量部を添加して十分に予備混合後、単軸押出機の供給口より供給して混練を行い、変性ポリオレフィン樹脂（Ｉ）を得た。得られた変性ポリオレフィン樹脂（Ｉ）のマレイン酸グラフト量は０．６４重量％、ＭＦＲは７０ｇ／１０分であった。用いた単軸押出機は、いすず加工機製単軸押出機  ＥＸＴ−９０（Ｌ／Ｄ＝３６、シリンダー径９０ｍｍ）であった。シリンダー温度は前半を１８０℃に、後半を２５０℃に設定し、スクリュー回転数は１３３ｒｐｍで行った。
【００５０】
ガラスロービング（旭ファイバーグラス製、ガラス径１６μｍ、４０００本束）を帯状に拡幅させ、拡幅させた状態を保持して、押出機から押し出され貯留される溶融樹脂（II）中を通過させ、次いで前記融樹脂（II）中で前記拡幅させた前記ガラスロービングを集束させ、集束後の前記ガラスロービングをノズルを通して取り出し、冷却後、９ｍｍ長さに切断することによりガラス繊維を４０重量％含有する長繊維強化樹脂ペレット（III）を製造した。
【００５１】
前記溶融樹脂（II）は、三井住友ポリオレフィン製のプロピレン樹脂（IV）と前記変性ポリオレフィン樹脂（Ｉ）からなる樹脂であった。
用いた三井住友ポリオレフィン製のプロピレン樹脂（IV）のＭＦＲは４９ｇ／１０分、プロピレン単独重合体部（Ｂ−１）の含有量は７３重量％、プロピレン単独重合体部のアイソタクチックペンタッド分率は０．９８５、プロピレン−エチレン共重合体部（Ｂ−２）の含有量は２７重量％であり、前記プロピレン−エチレン共重合体部（Ｂ−２）におけるエチレンから誘導される繰り返し単位の含有量は３３重量％のであった。前記長繊維強化樹脂ペレット（III）における、前記三井住友ポリオレフィン製のプロピレン樹脂（IV）と前記変性ポリオレフィン樹脂（Ｉ）の重量比は９６．７／３．３であった。なお、プロピレン樹脂（IV）は、特開２００２−３０１２８号公報に記載された方法により、製造した。
さらに得られた長繊維強化樹脂ペレット（III）を射出成形し、射出成形されたサンプルの曲げ弾性率、ＩＺＯＤ衝撃強度を測定し、その結果を表１に示した。なお、得られたサンプル中のガラス繊維の重量平均繊維長は、４ｍｍであった。
【００５２】
実施例２
実施例１において用いた前記三井住友ポリオレフィン製のプロピレン樹脂（IV）を、前記三井住友ポリオレフィン製のプロピレン樹脂（IV）とプロピレン単独重合体（三井住友ポリオレフィン製Ｊ１３９、アイソタクチックペンタッド分率＝０．９８５、ＭＦＲ＝６０ｇ／１０分）を１：１で混合したものに替えた以外は、実施例１と同様に行なった。射出成形されたサンプルの曲げ弾性率、アイゾット衝撃強度を表１に示した。なお、得られたサンプル中のガラス繊維の重量平均繊維長は、４ｍｍであった。
【００５３】
比較例１
実施例１において用いた前記三井住友ポリオレフィン製のプロピレン樹脂（IV）を、三井住友ポリオレフィン製ＷＰ７１２Ｆ（ＭＦＲ＝１５ｇ／１０分、プロピレン単独重合体部（Ｂ−１）７１重量％、プロピレン単独重合体部（Ｂ−１）のアイソタクチックペンタッド分率＝０．９７０、エチレンから誘導される繰り返し単位の含有が３３重量％のプロピレン−エチレン共重合体部（Ｂ−２）２９重量％）に替え、変性ポリオレフィン樹脂（Ｉ）を無水マレイン酸変性プロピレン系樹脂（三井住友ポリオレフィン製ＭＰＥ３３１、ＭＦＲ＝４０ｇ／１０分）に替え、前記プロピレン樹脂（三井住友ポリオレフィン製ＷＰ７１２Ｆ）と前記変性ポリオレフィン樹脂（三井住友ポリオレフィン製ＭＰＥ３３１）の重量比を９０．０／１０．０とした以外は実施例１と同様に行った。射出成形されたサンプルの曲げ弾性率、アイゾット衝撃強度を表１に示した。なお、得られたサンプル中のガラス繊維の重量平均繊維長は、４ｍｍであった。
【００５４】
比較例２
比較例１において用いた三井住友ポリオレフィン製ＷＰ７１２Ｆを、プロピレン単独重合体である三井住友ポリオレフィン製Ｕ５０１Ｅ１（アイソタクチックペンタッド分率＝０．９７０、ＭＦＲ＝１２０ｇ／１０分）に替えた以外は比較例１と同様に行なった。射出成形されたサンプルの曲げ弾性率、アイゾット衝撃強度を表１に示した。なお、得られたサンプル中のガラス繊維の重量平均繊維長は、４ｍｍであった。
【００５５】
【表１】
2004204224.tif 000002
【００５６】
本発明の要件を満足する実施例１および２は、剛性（曲げ弾性率）、衝撃強度（ＩＺＯＤ衝撃強度）に優れるものであることが分かる。
これに対して、本発明の要件であるプロピレン単独重合体部（Ｂ−１）のアイソタクチックペンタッド分率を満足しない比較例１は、剛性（曲げ弾性率）が不十分であることが分かる。プロピレン樹脂に占めるプロピレン−エチレン共重合体部（Ｂ−２）を有さない比較例２は、衝撃強度（ＩＺＯＤ衝撃強度）が不十分であることが分かる。