(57)【要約】【課題】炭素含有燃料ガス及び酸素含有ガスの噴き出し速度を下げても逆火が起こらず、燃焼炉において安定してフラーレン類を製造可能なフラーレン類の製造用バーナー及びこれを用いたフラーレン類の製造方法を提供する。【解決手段】反応炉内で、酸素含有ガスと炭素含有燃料ガスとを反応させてフラーレン類を製造するのに使用するフラーレン類の製造用バーナー１０であって、酸素含有ガスの噴出部１３、１４を備えた酸素含有ガスノズル体１５、１６と、炭素含有燃料ガスを噴出する噴出部１１を備えた燃料ガスノズル体１２とが別々にあって、しかも噴出部１３、１４から噴出される酸素含有ガスと、噴出部１１から噴出される炭素含有燃料ガスとが、反応炉内で実質的に交叉する。【選択図】　　　　図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
反応炉内で、酸素含有ガスと炭素含有燃料ガスとを反応させてフラーレン類を製造するのに使用するフラーレン類の製造用バーナーであって、
酸素含有ガスの噴出部Ａを備えた酸素含有ガスノズル体と、炭素含有燃料ガスを噴出する噴出部Ｂを備えた燃料ガスノズル体とが別々にあって、しかも前記噴出部Ａから噴出される酸素含有ガスと、前記噴出部Ｂから噴出される炭素含有燃料ガスとが、前記反応炉内で実質的に交叉することを特徴とするフラーレン類の製造用バーナー。
【請求項２】
請求項１記載のフラーレン類の製造用バーナーにおいて、前記炭素含有燃料ガスを噴出する噴出部Ｂが実質的に垂直方向を向いて、前記酸素含有ガスを噴出する噴出部Ａが実質的に水平方向を向いていることを特徴とするフラーレン類の製造用バーナー。
【請求項３】
請求項２記載のフラーレン類の製造用バーナーにおいて、前記燃料ガスノズル体は、前記反応炉内に配置される平面状ノズル体からなって、前記酸素含有ガスノズル体は、前記平面状ノズル体の上に突出して設けられている複数の環状ノズル体からなっていることを特徴とするフラーレン類の製造用バーナー。
【請求項４】
請求項３記載のフラーレン類の製造用バーナーにおいて、前記環状ノズル体の少なくとも一つは前記平面状ノルズ体を囲んで配置され、しかもその噴出部Ａは水平方向内側を向いていることを特徴とするフラーレン類の製造用バーナー。
【請求項５】
請求項２記載のフラーレン類の製造用バーナーにおいて、前記燃料ガスノズル体は、前記反応炉内に配置される平面状ノズル体からなって、前記酸素含有ガスノズル体は、前記平面状ノズル体の上に突出して設けられている櫛歯状ノズル体からなっていることを特徴とするフラーレン類の製造用バーナー。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか１項に記載のフラーレン類の製造用バーナーにおいて、前記噴出部Ａから噴出される酸素含有ガス及び前記噴出部Ｂから噴出される炭素含有燃料ガスのいずれか一方又は双方は乱流状態で噴出され、前記反応炉内の燃焼域では、混合された酸素含有ガス、炭素含有燃料ガス及びこれらの燃焼ガスの流れが層流になることを特徴とするフラーレン類の製造用バーナー。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか１項に記載のフラーレン類の製造用バーナーを用いて、前記反応炉内で炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスとを反応させてフラーレン類を製造する方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、フラーレン類（Ｃ６０、Ｃ７０、Ｃ７６、Ｃ７８、Ｃ８４を含む）の製造用バーナー及びこれを用いたフラーレン類の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
フラーレンは、ダイヤモンド、黒鉛に次ぐ第三の炭素同素体の総称であり、Ｃ６０、Ｃ７０等に代表されるような５員環と６員環のネットワークで閉じた中空殻状の炭素分子である。フラーレンの存在が最終的に確認されたのは比較的最近の１９９０年のことであり、比較的新しい炭素材料であるが、その特殊な分子構造ゆえ特異的な物理的性質を示すことが認められ、例えば以下のような広範囲な分野に渡り、革新的な用途開発が急速に展開されつつある。
（１）超硬材料への応用
フラーレンを前駆体とすることで微細結晶粒子をもつ人工ダイヤモンド等の精製が可能となるため、付加価値のある耐摩耗材料への利用が期待されている。
（２）医薬品への応用
フラーレン薄膜に金属カリウムをドープすると１８Ｋという高い転移温度を持つ超伝導材料を作り出すことができることが発見され、多方面から注目を集めている。
（３）半導体装置への応用
レジストにＣ６０を混ぜることでレジスト構造がより一層強化されることを利用し、次世代半導体製造への応用が期待されている。
各種炭素数のフラーレンの中でも、Ｃ６０及びＣ７０は比較的合成が容易であり、それゆえ今後の需要も爆発的に高まることが予想されている。
現在知られているフラーレンの製造方法としては、レーザー蒸着法、抵抗加熱法、アーク放電法、高周波誘導加熱法、燃焼法、ナフタリン熱分解法等があるが、燃焼炉中でヘリウム等の不活性ガスと酸素との酸素含有ガスと、ベンゼン、トルエン等の炭化水素原料とを不完全燃焼させる燃焼法が比較的製造コストが安価である。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
この燃焼法においては、燃焼炉（反応炉）内にそれぞれガス化した炭化水素原料と酸素含有ガスとを導入して減圧下で不完全燃焼させているが、燃焼炉内にそれぞれ別々に炭化水素原料ガスと酸素含有ガスを導入する燃料供給口と酸素含有ガス供給口を設けてこれらを燃焼させると、燃焼炉内の両ガスの混合が不完全であるので燃焼反応が部分的にばらつきフラーレン類の収率が低い。そこで、バーナー内で炭化水素原料ガスと酸素含有ガスをプリミックスしてからノズル（小孔）から燃焼炉内に噴き出すと、両ガスが混ざった状態で燃焼炉内に多数のノズルから吹き込まれることが行われ、燃焼炉内の両ガスの混合性が確保され、これによってフラーレン類の収率を向上することが期待できる。
ところが、このようなプリミックスタイプのバーナーを使用すると、逆火が起こり易く、工業装置として用いる場合、安全上の問題がある。
本発明はかかる事情に鑑みてなされたもので、炭素含有燃料ガス及び酸素含有ガスの噴き出し速度を下げても逆火が起こらず、燃焼炉において安定してフラーレン類を製造可能なフラーレン類の製造用バーナー及びこれを用いたフラーレン類の製造方法を提供することを目的とする。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
前記目的に沿う第１の発明に係るフラーレン類の製造用バーナーは、反応炉内で、酸素含有ガスと炭素含有燃料ガスとを反応させてフラーレン類を製造するのに使用するフラーレン類の製造用バーナーであって、酸素含有ガスの噴出部Ａを備えた酸素含有ガスノズル体と、炭素含有燃料ガスを噴出する噴出部Ｂを備えた燃料ガスノズル体とが別々にあって、しかも前記噴出部Ａから噴出される酸素含有ガスと、前記噴出部Ｂから噴出される炭素含有燃料ガスとが、前記反応炉内で実質的に交叉している。これによって、炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスの供給源を分けることができ、逆火を防止できる。そして、反応炉内では、炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスとの混合が行われる。
第２の発明に係るフラーレン類の製造用バーナーは、第１の発明に係るフラーレン類の製造用バーナーにおいて、前記炭素含有燃料ガスを噴出する噴出部Ｂが実質的に垂直方向を向いて、前記酸素含有ガスを噴出する噴出部Ａが実質的に水平方向を向いている。これによって、炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスとが確実に交叉し、反応炉内でのこれらのガスの混合が確実に行える。なお、ここで垂直及び水平の定義は、地球の重力方向に対して垂直及び水平の関係をいうのではなく、噴出部Ａが噴出部Ｂに対して実質的に直交していることをいう。
【０００５】
第３の発明に係るフラーレン類の製造用バーナーは、第２の発明に係るフラーレン類の製造用バーナーにおいて、前記燃料ガスノズル体は、前記反応炉内に配置される平面状ノズル体からなって、前記酸素含有ガスノズル体は、前記平面状ノズル体の上に突出して設けられている複数の環状ノズル体からなっている。これによって、燃料ガスノズル体と、酸素含有ガスノズル体とが別々になっているので、これらの製造及び組み立てが容易となる。
第４の発明に係るフラーレン類の製造用バーナーは、第３の発明に係るフラーレン類の製造用バーナーにおいて、前記環状ノズル体の少なくとも一つは前記平面状ノルズ体を囲んで配置され、しかもその噴出部Ａは水平方向内側を向いている。これによって、炭素含有燃料ガスを酸素含有ガスによって実質的に囲むことになる。
【０００６】
第５の発明に係るフラーレン類の製造用バーナーは、第２の発明に係るフラーレン類の製造用バーナーにおいて、前記燃料ガスノズル体は、前記反応炉内に配置される平面状ノズル体からなって、前記酸素含有ガスノズル体は、前記平面状ノズル体の上に突出して設けられている櫛歯状ノズル体からなっている。これによって、平面状ノズル体から噴出する炭素含有燃料ガスに酸素含有ガスが当たり、反応炉でミキシングされる。
第６の発明に係るフラーレン類の製造用バーナーは、第１〜第５の発明に係るフラーレン類の製造用バーナーにおいて、前記噴出部Ａから噴出される酸素含有ガス及び前記噴出部Ｂから噴出される炭素含有燃料ガスのいずれか一方又は双方は乱流状態で噴出され、前記反応炉内の燃焼域では、混合された酸素含有ガス、炭素含有燃料ガス及びこれらの燃焼ガスの流れが層流になるようにしている。これによって、噴出部Ａからの酸素含有ガスと噴出部Ｂから噴出される炭素含有燃料ガスとの混合性が向上する。一方、反応炉はその断面積が大きいので、混合したガス及びこれらの燃焼ガスを含むガスを層流にすることができ、これによってフラーレン類の製造が効率的に行われる。
そして、第７の発明に係るフラーレン類の製造方法は、第１〜第６の発明に係るフラーレン類の製造用バーナーを用いて、前記反応炉内で炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスとを反応させてフラーレン類を製造しているので、バーナーを含む設備の設計及び製造が容易となる。
【０００７】
【発明の実施の形態】
続いて、添付した図面を参照しつつ、本発明を具体化した実施の形態につき説明し、本発明の理解に供する。
図１は本発明の第１の実施の形態に係るフラーレン類の製造用バーナーの平面図、図２は同フラーレン類の製造用バーナーの断面図、図３は図２における矢視Ａ−Ａ断面図、図４は図２における矢視Ｂ−Ｂ断面図、図５は本発明の第２の実施の形態に係るフラーレン類の製造用バーナーの説明図である。
【０００８】
図１〜図３に示すように、本発明の第１の実施の形態に係るフラーレン類の製造用バーナー（以下、単に「製造用バーナー」という）１０は、全体が銅、銅合金又はステンレスからなって、炭素含有燃料ガスの噴出部（噴出部Ｂの一例）１１を備えた燃料ガスノズル体１２と、酸素含有ガスの噴出部（噴出部Ａの一例）１３、１４をそれぞれ備えた酸素含有ガスノズル体１５、１６とを有している。以下、これらについて詳しく説明する。
この実施の形態では、この製造用バーナー１０は反応炉の底部に１個、場合によって分散して３個以上設けられ、製造用バーナー１０から炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスとを減圧状態の反応炉内に噴出して不完全燃焼をさせる。これによって、前記したフラーレン類が発生するので、反応炉の上部で回収して、バグフィルターで固形分を回収し、フラーレン類が、溶媒に溶ける性質を利用してその他の煤等の異物と分離して回収する。
【０００９】
平面状ノズル体からなる燃料ガスノズル体１２は、上部に多数の小孔からなる噴出部１１を有するノズル板１８、１９を備え、その下部は炭素含有燃料ガスの均圧室２０となっている。均圧室２０の下部には酸素含有ガスの均圧室２１が設けられ、均圧室２１から、図２、図３に示すように、複数の通気孔２２、２３を介して上部の酸素含有ガスノズル体１５、１６に酸素含有ガスを送るようになっている。
垂直方向を向いた噴出部１１の直径は０．５〜２ｍｍ程度となって、これらの噴出部１１がノズル板１８、１９に１〜３ｍｍ程度の隙間を有して貫通配置されている。なお、噴出部１１の直径を徐々に細くして小孔から噴出するガス速度を上げることもできるし、場合によっては徐々にその直径を太くし、噴出するガス速度を下げてより層流に近づけることもできる。
平面視して円形となっているこの燃料ガスノズル体１２には、燃料ガスノズル体１２の上に突出して酸素含有ガスノズル体１５、１６が同心状に設けられている。酸素含有ガスノズル体１５は燃料ガスノズル体１２を完全に囲み、酸素含有ガスノズル体１６は酸素含有ガスノズル体１５の半径の約半分位置の所に設けられている。
【００１０】
酸素含有ガスノズル体１５は環状（環状ノズル体）に形成され、その中央部には環状の通気室２４が設けられ、通気室２４と均圧室２１は前記したように、１２本（更に多い方が好ましい）の通気孔２２によって連結されている（図４参照）。酸素含有ガスノズル体１５の噴出部１３は半径方向（水平方向）内側を向いて配置され、スリット状となっている。このスリット状の噴出部１３は環状となっていてもよいが、この実施の形態では途中に堰部２５が設けられて３つに分解されている。
なお、通気室２４の外側には冷却ジャケット２６が設けられて、例えば、水等の冷媒を循環させてこの製造用バーナー１０の温度上昇を防止している。図１において、２７、２８は冷媒の入口及び出口を示す。
酸素含有ガスノズル体１５の内側に同心状に配置されている酸素含有ガスノズル体１６は環状（環状ノズル体）となって、中央に環状の通気室２９が設けられ、その両側であって半径方向外側と内側にスリット状の噴出部１４がそれぞれ設けられている。なお、スリット状の噴出部１４の上下方向の高さは、スリット状の噴出部１３と同じく０．３〜２ｍｍ程度である。この噴出部１３、１４の向き、即ち酸素含有ガスの噴出方向は水平となって、垂直方向に炭素含有燃料ガスを噴出する噴出部１１とは直交している。通気室２９と下部の均圧室２１は前述のように８本（更に多い方が好ましい）の通気孔２３によって連結されている。また、各通気孔２３の一部はパイプ３０によって構成されている。
【００１１】
炭素含有燃料ガスの均圧室２０の底板３０ａで、平面視して酸素含有ガスノズル体１５、１６の中間部位置に対応する部分及び酸素含有ガスノズル体１６の半径方向中間位置には、図３、図４に示すように、それぞれ３個の炭素含有燃料ガスの供給口３１、３２が設けられ、これらには、炭素含有燃料ガスの供給管３３、３４及びその元側配管３５が連結されている。
また、酸素含有ガスの均圧室２１の底板３６には、酸素含有ガスの供給口３７が設けられ、それぞれは酸素含有ガスの元側配管３８が連結されている。
これによって、元側配管３５、３８からそれぞれ炭素含有燃料ガス及び酸素含有ガスを供給すると、噴出部１１及び噴出部１３、１４からそれぞれ炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスとが直交状態で噴出される。噴出した炭素含有燃料ガスと炭素含有燃料ガスはいずれか一方又は双方を乱流状態で噴出すると、炭素含有燃料ガス及び酸素含有ガスの混合状態がよくなり、そのまま上昇して反応を起こす。反応を起こす領域（反応炉内の燃焼域）ではガス（混合された酸素含有ガス、炭素含有燃料ガス及びこれらの燃焼ガス）の流れが層流となるように、噴出部１１、１３、１４のサイズを決めておく。
【００１２】
続いて、図５に示す本発明の第２の実施の形態に係るフラーレン類の製造用バーナー４０について説明する。
製造用バーナー４０は反応炉４０ａの底部に配置され、平面状の炭素含有燃料ガスの噴出部（噴出部Ｂの一例）４１を備えた燃料ガスノズル体４２と、その上位置に突出して配置されて酸素含有ガスの噴出部（噴出部Ａの一例）４３、４３ａを備えた酸素含有ガスノズル体４４とを有している。
燃料ガスノズル体４２は垂直方向を向いた多数の小孔からなる噴出部４１を供える平面状ノズル体となって、全体としてこの実施の形態では四角形状となって、下部の均圧室（実質的に均圧室２０と同じ構造）から炭素含有燃料ガスの供給を受けている。一方、酸素含有ガスノズル体４４は周囲の四角形の枠部（即ち、枠形ノズル体）４５とその内側の櫛歯部（即ち、櫛歯状ノズル体）４６とを有し、枠部４５においては噴出部４３が内側を向いており、櫛歯部４６においては、その両側に噴出部４３ａが設けられている。これによって、この噴出部４３、４３ａはそれぞれスリット状となって、水平方向に酸素含有ガスを噴出するようになっている。
【００１３】
そして、炭素含有燃料ガスの均圧室には炭素含有燃料ガス（燃焼ガス）が供給され、酸素含有ガスノズル体４４には２箇所から酸素含有ガスが供給されている。なお、噴出部４１、４３、４３ａは第１の実施の形態に係る製造用バーナー１０と同じである。
従って、この製造用バーナー４０においても、炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスが分離された状態で反応炉４０ａに供給され、反応炉４０ａの内部で混合している。更には、燃料ガスノズル体４２と酸素含有ガスノズル体４４とは分離しているので、製造が容易となる。
【００１４】
本発明は個々の実施の形態に限定されるものではなく、実施の形態を組み合わせてフラーレン類の製造用バーナーを構成する場合にも本発明は適用される。
また、実施の形態においては、炭素含有燃料ガスとしては任意のものを使用でき、例えば、メタン、エタン、プロパン、エチレン、プロピレン等の直鎖又は分岐鎖を有する脂肪族飽和若しくは不飽和炭化水素、ベンゼン、トルエンの他、オルト、メタ、パラのキシレン、ナフタリン、アントラセン等の芳香族炭化水素やこれらの混合物等がある。この炭素含有燃料ガス内に自然燃焼以下の酸素を供給することもできる。
炭素含有燃料ガスに混合する酸素含有ガスは、純酸素含有ガスの他、アルゴンやヘリウム等の不活性ガスを用いる。また、この酸素含有ガスに燃焼範囲以下の炭素含有燃料ガスを混入することもできる。炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスの供給量は、炭素含有燃料ガスが不完全燃焼してフラーレン類を発生する範囲に、それぞれのガス量を設定する。この際の燃焼温度は、炭素含有燃料ガスの種類にもよるが、通常３００〜２１００℃、なかでも３００〜１７００℃、更に好ましくは５００〜１７００℃、特に好ましくは１０００〜１７００℃程度である。また、反応炉内の圧力は、フラーレンが製造可能な圧力であれば任意であるが、一般的には、１０〜６００ｔｏｒｒ、より好ましくは４０〜４００ｔｏｒｒであるのがよい。
【００１５】
【発明の効果】
請求項１〜６記載のフラーレン類の製造用バーナー及び請求項７記載のこれを用いたフラーレン類の製造方法は、以上の説明からも明らかなように、炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスとを別々に反応炉に供給するようにしているので、反応炉内で逆火等を起こすことがなく、安全に操業することが可能である。
更には、炭素含有燃料ガスの噴出部と酸素含有ガスとの噴出部とが別れて配置されているので、フラーレン類の製造用バーナーの製造が容易となり、設備全体の価格が下がる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１の実施の形態に係るフラーレン類の製造用バーナーの平面図である。
【図２】同フラーレン類の製造用バーナーの断面図である。
【図３】図２における矢視Ａ−Ａ断面図である。
【図４】図２における矢視Ｂ−Ｂ断面図である。
【図５】本発明の第２の実施の形態に係るフラーレン類の製造用バーナーの説明図である。
【符号の説明】
１０：フラーレン類の製造用バーナー、１１：炭素含有燃料ガスの噴出部、１２：燃料ガスノズル体、１３、１４：酸素含有ガスの噴出部、１５、１６：酸素含有ガスノズル体、１８、１９：ノズル板、２０、２１：均圧室、２２、２３：通気孔、２４：通気室、２５：堰部、２６：冷却ジャケット、２７：入口、２８：出口、２９：通気室、３０：パイプ、３０ａ：底板、３１、３２：供給口、３３、３４：供給管、３５：元側配管、３６：底板、３７：供給口、３８：元側配管、４０：フラーレン類の製造用バーナー、４０ａ：反応炉、４１：噴出部、４２：燃料ガスノズル体、４３：４３ａ：噴出部、４４：酸素含有ガスノズル体、４５：枠部、４６：櫛歯部
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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