(57)【要約】【課題】粒子状物質、窒素酸化物等の有害物質を含む浄化対象ガスから有害物質を加熱することなく常温でより効率的に除去し、浄化対象ガスを浄化することができるガス浄化装置およびガス浄化方法並びにガス浄化装置に使用する放電反応体である。【解決手段】ガス浄化装置１は、浄化対象ガスＸが流れるガス流路３に放電反応部４を設け、この放電反応部４の内部に粒子状物質捕捉機能を有するフィルタ構造体５が浄化対象ガスＸがその内部を通過可能に設けられる一方、放電反応部４には放電発生用電源７が接続された構成である。この放電発生用電源７は、放電反応部４の内部に電界を形成するとともに放電プラズマを発生し、フィルタ構造体５の内部において浄化対象ガスＸに含まれる粒子状物質がフィルタ構造体５の粒子状物質捕捉機能に加えて電界の形成に伴う電気集塵的効果により捕捉され、さらに捕捉された粒子状物質は、前記放電プラズマの作用により燃焼処理され、フィルタ構造体５の粒子状物質捕捉機能が再生されるように構成される。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
浄化対象ガスが流れるガス流路に放電反応部が設けられ、この放電反応部の内部には粒子状物質捕捉機能を有するフィルタ構造体が前記浄化対象ガスがその内部を通過可能に設けられる一方、前記放電反応部には放電発生用電源が接続され、この放電発生用電源は、前記放電反応部の内部に電界を形成するとともに放電プラズマを発生し、フィルタ構造体の内部において前記浄化対象ガスに含まれる粒子状物質がフィルタ構造体の粒子状物質捕捉機能に加えて電界の形成に伴う電気集塵的効果により捕捉され、さらに捕捉された粒子状物質は、前記放電プラズマの作用により燃焼処理され、前記フィルタ構造体の粒子状物質捕捉機能が再生されるように構成したことを特徴とするガス浄化装置。
【請求項２】
前記フィルタ構造体は、複数の固体物質を充填して構成されることを特徴とする請求項１記載のガス浄化装置。
【請求項３】
前記フィルタ構造体は、繊維状物質を充填して構成されることを特徴とする請求項１記載のガス浄化装置。
【請求項４】
前記フィルタ構造体は、ハニカム構造あるいはモノリス構造であることを特徴とする請求項１記載のガス浄化装置。
【請求項５】
前記フィルタ構造体は、比誘電率が３以上の誘電体で構成されることを特徴とする請求項１記載のガス浄化装置。
【請求項６】
前記放電反応部の内部に酸化触媒を設け、放電プラズマに加えこの酸化触媒の作用により前記粒子状物質を燃焼処理するように構成したことを特徴とする請求項１記載のガス浄化装置。
【請求項７】
前記放電反応部の内部に光触媒を設け、放電プラズマに加え放電光により活性化した光触媒の作用により前記粒子状物質を燃焼処理するように構成したことを特徴とする請求項１記載のガス浄化装置。
【請求項８】
前記ガス流路に酸化触媒を設け、放電プラズマに加えこの酸化触媒の作用により前記粒子状物質を燃焼処理するように構成したことを特徴とする請求項１記載のガス浄化装置。
【請求項９】
前記放電プラズマは低温プラズマであることを特徴とする請求項１記載のガス浄化装置。
【請求項１０】
前記放電反応部より上流のガス流路に上流側切換部を設け、この上流側切換部において複数のガス流路に分岐させ、分岐した各ガス流路にそれぞれ放電反応部を設け、さらに前記上流側切換部により前記浄化対象ガスが流れる放電反応部を選択することが可能となるように構成したことを特徴とする請求項１記載のガス浄化装置。
【請求項１１】
前記各放電反応部より下流のそれぞれのガス流路を共通の下流側切換部で合流させ、前記浄化対象ガスが流れるガス流路に切換可能に構成したことを特徴とする請求項１０記載のガス浄化装置。
【請求項１２】
前記フィルタ構造体は、窒素酸化物を還元分解するための還元分解触媒を具備し、前記放電反応部で放電プラズマの作用で発生した化学種により前記浄化対象ガスに含まれる窒素酸化物を還元分解するように構成したことを特徴とする請求項１記載のガス浄化装置。
【請求項１３】
前記放電反応部より下流のガス流路に、窒素酸化物を還元分解するための還元分解触媒を具備する触媒反応部を設け、この触媒反応部において、前記放電反応部で放電プラズマの作用で発生した化学種により前記浄化対象ガスに含まれる窒素酸化物を還元分解するように構成したことを特徴とする請求項１記載のガス浄化装置。
【請求項１４】
前記還元分解触媒は、Ｐｔ等の貴金属を具備しない還元分解触媒であることを特徴とする請求項１２または１３記載のガス浄化装置。
【請求項１５】
前記放電反応部より上流のガス流路に、炭化水素種添加機構を設け、ガス状の炭化水素種を前記浄化対象ガスに添加するように構成したことを特徴とする請求項１２または１３記載のガス浄化装置。
【請求項１６】
前記放電反応部より上流のガス流路に、炭化水素種添加機構を設け、固体あるいは液体の炭化水素種をガス化して前記浄化対象ガスに添加するように構成したことを特徴とする請求項１２または１３記載のガス浄化装置。
【請求項１７】
粒子状物質を含む浄化対象ガスが流れるガス流路に、前記浄化対象ガスが通過可能で前記粒子状物質を捕捉可能なフィルタ構造体を設け、電界の形成に伴う電気集塵的効果により前記フィルタ構造体において前記粒子状物質を捕捉するため、放電プラズマの作用により捕捉される前記粒子状物質を燃焼処理するために、前記フィルタ構造体を含む領域に電界を形成するとともに放電プラズマを発生させることを特徴とするガス浄化方法。
【請求項１８】
高電圧極側と接地極側の電極を備え、前記電圧極側および接地極側の電極の間には粒子状物質捕捉機能を有するフィルタ構造体を設けたことを特徴とする放電反応体。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、粒子状物質、窒素酸化物等の有害物質を含む浄化対象ガスから有害物質を除去して浄化するガス浄化装置およびガス浄化方法並びにガス浄化装置に使用する放電反応体に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来、エンジン等の排ガス発生源から排出された排ガスから粒子状物質（ＰＭ；Particulate Matter）、窒素酸化物（ＮＯｘ）等の有害物質を浄化するためのガス浄化装置として以下のものがある。
【０００３】
ＰＭを除去するための従来のガス浄化装置としては、ＰＭを含む排ガスのガス流路にＰＭフィルタを設け、このＰＭフィルタによりＰＭを捕捉する装置がある。そして、ＰＭフィルタに捕捉されたＰＭに含まれる炭素等の物質は加熱ヒータにて燃焼除去され、ＰＭフィルタの機能が再生される（例えば、特許文献１参照）。
【０００４】
一方、ＮＯｘを除去するための従来のガス浄化装置としては、ＮＯｘを含む排ガスのガス流路にＮＯｘを還元分解する三元触媒を設け、還元分解するように構成された装置がある。この三元触媒には、活性化のためにPt等の貴金属が担持される（例えば、特許文献２参照）。
【０００５】
【特許文献１】
特開平１１−０６２５５８号公報（第３頁−第５頁、図１）
【０００６】
【特許文献２】
特開２００２−０４５７０１号公報（第３頁−第４頁、図１）
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
従来のＰＭを除去するガス浄化装置においては、ＰＭフィルタに捕捉されたＰＭに含まれる炭素等の物質を酸素との燃焼反応により除去するため、ガスの温度が６００℃程度となるように加熱する必要がある。
【０００８】
一方、ＮＯｘを除去する従来のガス浄化装置においては、還元触媒の動作温度は通常３００℃以上であり、排ガス温度が３００℃以下の温度域では、触媒の活性が低く、十分なＮＯｘの還元による分解ができない。さらに、ＮＯｘを還元分解する過程において有害である亜酸化窒素（Ｎ2Ｏ）が副生される。
【０００９】
従って、いずれのガス浄化装置においても排ガスを加熱するための外部加熱ヒータ源の追設が必要となり、逆に排ガス温度が、低温（特に２００℃以下）である場合にはＰＭあるいはＮＯｘを効率良く除去することができない。
【００１０】
本発明はかかる従来の事情に対処するためになされたものであり、粒子状物質、窒素酸化物等の有害物質を含む浄化対象ガスから有害物質を加熱することなく低温でより効率的に除去し、浄化対象ガスを浄化することができるガス浄化装置およびガス浄化方法並びにガス浄化装置に使用する放電反応体を提供することを目的とする。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
本発明に係るガス浄化装置は、上述の目的を達成するために、請求項１に記載したように、浄化対象ガスが流れるガス流路に放電反応部が設けられ、この放電反応部の内部には粒子状物質捕捉機能を有するフィルタ構造体が前記浄化対象ガスがその内部を通過可能に設けられる一方、前記放電反応部には放電発生用電源が接続され、この放電発生用電源は、前記放電反応部の内部に電界を形成するとともに放電プラズマを発生し、フィルタ構造体の内部において前記浄化対象ガスに含まれる粒子状物質がフィルタ構造体の粒子状物質捕捉機能に加えて電界の形成に伴う電気集塵的効果により捕捉され、さらに捕捉された粒子状物質は、前記放電プラズマの作用により燃焼処理され、前記フィルタ構造体の粒子状物質捕捉機能が再生されるように構成したことを特徴とするものである。
【００１２】
また、本発明に係るガス浄化方法は、上述の目的を達成するために、請求項１７に記載したように、粒子状物質を含む浄化対象ガスが流れるガス流路に、前記浄化対象ガスが通過可能で前記粒子状物質を捕捉可能なフィルタ構造体を設け、電界の形成に伴う電気集塵的効果により前記フィルタ構造体において前記粒子状物質を捕捉するため、放電プラズマの作用により捕捉される前記粒子状物質を燃焼処理するために、前記フィルタ構造体を含む領域に電界を形成するとともに放電プラズマを発生させることを特徴とする方法である。
【００１３】
また、本発明に係る放電反応体は、上述の目的を達成するために、請求項１８に記載したように、高電圧極側と接地極側の電極を備え、前記電圧極側および接地極側の電極の間には粒子状物質捕捉機能を有するフィルタ構造体を設けたことを特徴とするものである。
【００１４】
【発明の実施の形態】
本発明に係るガス浄化装置およびガス浄化方法並びにガス浄化装置に使用する放電反応体の実施の形態について添付図面を参照して説明する。
【００１５】
図１は本発明に係るガス浄化装置の第１の実施形態を示す構成図である。
【００１６】
ガス浄化装置１は、浄化対象ガス発生機構２からのガス流路３中に放電反応部４を設け、この放電反応部４の反応容器４ａの内部にフィルタ構造体５を設けた構成である。フィルタ構造体５は、その内部を浄化対象ガスＸが流れることができるように構成され、浄化対象ガスＸに含まれる有害物質である粒子状物質（ＰＭ；Particulate Matter）を捕捉する粒子状物質捕捉機能を有する。
【００１７】
浄化対象ガス発生機構２の具体例としては、例えば、自動車用エンジン、車両用発電機駆動原動機や船舶推進用原動機等の車載ディーゼルエンジンおよびガソリンエンジン、車両、船舶、航空機等の移動体に搭載される発電用ディーゼルエンジンおよびガソリンエンジン、コージェネレーション（熱電供給）システムや発電システムに用いられる定置型ディーゼルエンジンおよびガスエンジン（ガスモータ）が挙げられる。
【００１８】
そして、これらの浄化対象ガス発生機構２に燃料として例えばA重油、C重油等の重油、軽油、ガソリン、都市ガス、メタン、プロパンが使用されて排出される排ガスが浄化対象ガスＸとされる。
【００１９】
また、放電反応部４には、電気ケーブル６を介して放電発生用電源７が接続される。この放電発生用電源７からの電圧印加により、放電反応部４に放電プラズマが生成される一方、電界による電気集塵的効果によりＰＭがフィルタ構造体５内に捕捉される。また、放電プラズマによるＯ、ＯＨ、Ｏ３等の酸化ラジカルが生成され、この酸化ラジカルの酸化作用により捕捉されたＰＭが燃焼され、逐次ＣＯ２に燃焼処理される。
【００２０】
図２は、図１に示す放電発生用電源７に接続される電極の構成例および放電反応部４の詳細構成例を示す図である。
【００２１】
管状のガス流路３中に例えば筒状の放電反応部４が設けられる。さらに、放電反応部４の内部には例えばブロック形状のフィルタ構造体５が設けられる一方、側面１１には絶縁材で構成されるコネクタ１０が設けられる。
【００２２】
また、フィルタ構造体５の内部には放電反応部４の長手方向を向く柱状の電極棒１２が設けられる。
【００２３】
一方、放電反応部４の外部には、放電発生用電源７が設けられ、この放電発生用電源７の一方の極、例えば高電圧極側は電気ケーブル６を介してコネクタ１０に接続される。さらに、コネクタ１０とフィルタ構造体５の内部の電極棒１２とが電気ケーブル６を介して接続される。
【００２４】
また、放電発生用電源７の他方の極、例えば接地極側は電気ケーブル６を介して放電反応部４の側面１１に接続されるとともに接地される。すなわち、放電反応部４の内部の側面１１は接地電極として機能する。
【００２５】
放電発生用電源７としては、例えば１次電源と２次電源とで構成される。そして、１次電源はAC１００V、２００V、４００Vでφ５０Hz、６０Hzの交流電源あるいはDC１２V、２４Vのバッテリ等の直流電源とされ、２次電源は、パルス電源、高周波電源、商用周波数交流電源が使用される。
【００２６】
このため、放電発生用電源７から電圧が印加されると、放電反応部４のフィルタ構造体５内部の電極棒１２から放電反応部４の側面１１に向かって電界の形成とともに放電プラズマＹが発生する。放電反応部４内の電極に印加される電圧は例えば数ｋVから数十ｋV程度とされる。
【００２７】
ただし、放電発生用電源７から印加される電圧の極性、および放電反応部４、フィルタ構造体５、電極棒１２の形状および数は任意である。さらに、放電反応部４の側面１１とは個別に電極を設ける構成としてもよい。すなわち、フィルタ構造体５内部に電界の形成とともに放電プラズマＹが発生する構成であればよい。
【００２８】
尚、放電反応部４に発生させる放電プラズマＹを、電子温度のみが高い低温プラズマとすることにより、浄化対象ガスＸを加熱することなく放電プラズマＹを発生させることがきる。低温プラズマを使用すれば、放電反応部４に投入する電力が放電反応部４の内部の電子のエネルギに利用され、中性分子あるいはイオンの熱エネルギとして利用されない。このため、エネルギ損失を低減させより低出力の電力で電子を活性化させ、より多くの酸化ラジカルを生成することができる。
【００２９】
また、フィルタ構造体５の適用例としては、任意形状の単一のフィルタ構造体５の他に、球状、円柱状、円筒状、円盤状等の形状の固体物質であるセラミックペレットを筒状あるいは箱状の容器に複数個充填して開口部を網やフィルタでパッキングした構成、繊維状物質を充填した構成、ハニカム状構造に形成された構成またはモノリス状構造に形成された構造が可能である。
【００３０】
次にガス浄化装置１の作用について説明する。
【００３１】
まず、浄化対象ガス発生機構２においてＰＭを含む浄化対象ガスＸが生成され、この浄化対象ガスＸはガス流路３に導かれる。
【００３２】
浄化対象ガスＸは、さらにガス流路３を流れて放電反応部４の内部に流入する。そして、放電反応部４内部のフィルタ構造体５の内部に導かれる。
【００３３】
ここで、放電反応部４内部のフィルタ構造体５には放電発生用電源７の作用で電界の形成とともに放電プラズマＹが発生する。このため、フィルタ構造体５のＰＭ捕捉機能に加え、フィルタ構造体５の内部に形成された電界による電気集塵的効果により浄化対象ガスＸに含まれるＰＭは、フィルタ構造体５の内部に捕捉される。
【００３４】
また、フィルタ構造体５内部には、放電プラズマＹの作用によりＯ、ＯＨ、Ｏ３等の酸化ラジカルが生成される。放電プラズマＹとして低温プラズマを発生させた場合は、高エネルギ電子が、浄化対象ガスＸの分子と衝突することにより酸化ラジカルが生成される。そして、この酸化ラジカルの作用によりフィルタ構造体５に捕捉されたＰＭに含まれる炭素等の物質は逐次二酸化炭素ＣＯ２へ燃焼処理されて、フィルタ構造体５のＰＭ捕捉機能は再生される。
【００３５】
さらに、浄化対象ガスＸは、ＰＭを除去された後、放電反応部４の外部に排出される。
【００３６】
尚、フィルタ構造体５は比誘電率が３以上の誘電体で構成することにより、放電反応部４内部に形成される電界をより強くし、電気集塵的効果とともにＰＭの捕捉効率を向上させることができる。
【００３７】
また、浄化対象ガス発生機構２から排出される浄化対象ガスＸにＮＯｘ（９０vol%程度がＮＯ）や炭化水素（CxHy）が含まれると、放電反応部４では、放電プラズマＹで生成される酸化ラジカルの作用でＮＯが酸化されてＮＯ２、炭化水素が酸化されて部分酸化体［ＣＨＯ］等の化学種が生成される。これらの化学種は、還元分解触媒が存在すると浄化対象ガスＸに含まれるＮＯｘと高温のみならず低温においても効率的に還元反応してＮＯｘを分解することができる。
【００３８】
このため、フィルタ構造体５の材料として放電反応部４内部に生成された化学種に対応したＮＯｘを還元分解する還元分解触媒を使用することにより、ＰＭの捕捉および燃焼処理に加えてＮＯｘを加熱することなく還元分解することができる。
【００３９】
尚、フィルタ構造体５の材料をＮＯｘの還元分解触媒で構成したが、フィルタ構造体５にＮＯｘの還元分解触媒を担持させる方法としてもよい。
【００４０】
図３は図１に示すガス浄化装置１の放電反応部４におけるＮＯｘの還元分解を表す図である。
【００４１】
排ガスである浄化対象ガスＸに含まれるＮＯｘは一般にはＮＯが９０vol％程度を占める。さらに、浄化対象ガスＸに炭化水素（ＣｘＨｙ）が含まれると、放電反応部４における放電プラズマＹに伴い発生した酸化ラジカルの作用により、ＮＯとＣｘＨｙとは酸化されてＮＯ２および部分酸化体［ＣＨＯ］が生成される。
【００４２】
これら放電反応部４において生成された化学種は、触媒表面上で触媒反応活性種として作用する。放電反応部４において、ＮＯ２と［ＣＨＯ］とから有機ニトロ化合物［ＣＨＯＮ］ｅｔｃが生成される。そして、この［ＣＨＯＮ］ｅｔｃとＮＯｘ（ＮＯ／ＮＯ２）とが反応して、Ｎ２、ＣＯｘおよびＨ２Ｏが生成されてＮＯｘは還元分解される。
【００４３】
ＮＯｘの還元分解触媒としては、例えばγ−アルミナが挙げられる。ＮＯｘの還元分解触媒として従来使用されるPt等の貴金属を担持させた三元触媒を用いるとＮＯｘの分解において有害なＮ２Ｏが発生するが、γ−アルミナを使用すると、このＮ２Ｏの発生量を低減させることができる。
【００４４】
すなわち、従来はＮＯｘを分解するために三元触媒を用い、さらに触媒反応活性化のためにＰｔ等の貴金属を三元触媒に担持させたが、ガス浄化装置１においては、放電反応部４でＮＯ２、炭化水素の部分酸化体（［ＣＨＯ］）等の触媒反応活性種となる化学種が生成されるため活性化のためにＰｔ等の貴金属を担持させなくても高温のみならず常温でもＮＯｘを還元分解することができる。このため、ガス浄化装置１においては、ＮＯｘを還元分解する際に副生されるＮ２Ｏの量を低減させることができる。
【００４５】
図４は、酸素Ｏ２の含有率が１５vol％の浄化対象ガスＸに含まれるＮＯｘを還元分解したときのＮＯｘの低減量と浄化対象ガスＸの温度の関係を示す図である。
【００４６】
図４において、縦軸はＮＯｘの低減量（任意単位）、横軸は浄化対象ガスＸの温度（℃）を示す。●印は、貴金属担持のない高温下でのみＮＯｘ還元分解が有効な触媒（γ−アルミナ）により浄化対象ガスＸに含まれるＮＯｘを還元分解したときのＮＯｘの低減量を示すＮＯｘ低減曲線ａのデータであり、○印は、低温プラズマと低温プラズマの作用で発生した化学種を反応種とする還元分解触媒（γ−アルミナ触媒）により浄化対象ガスＸに含まれるＮＯｘを還元分解したときのＮＯｘの低減量を示すＮＯｘ低減曲線ｂ、ｃ、ｄのデータである。
【００４７】
尚、低温プラズマの電気エネルギを変化させて３通りのＮＯｘの低減量を示すのＮＯｘ低減曲線ｂ、ｃ、ｄが示されている。
【００４８】
図４に示すように、貴金属担持のない高温下でのみＮＯｘ還元分解が有効な触媒（γ−アルミナ）単独においては、浄化対象ガスＸの温度に依存し、３００℃から５００℃の間で温度とＮＯｘの低減量との勾配が大きく、３００℃以下では、ＮＯｘの低減量が著しく減少する。
【００４９】
一方、低温プラズマと低温プラズマにより発生した化学種を反応種とする還元分解触媒（γ−アルミナ）により浄化対象ガスＸに含まれるＮＯｘを還元分解する方法においては、浄化対象ガスＸの温度に依存するものの、ＮＯｘの低減量との勾配は触媒単独を用いた場合よりも小さい。このため、２００℃以下という低温の温度においてもＮＯｘを一定量低減させることができる。
【００５０】
また、低温プラズマと還元分解触媒とでＮＯｘを還元分解する方法においては、低温プラズマの電気エネルギの大きさに依存してＮＯｘの低減量が変化する。すなわち、低温プラズマの電気エネルギが大きい程、ＮＯｘの低減量が多くなる。このため、浄化対象ガスＸに含まれるＮＯｘの量あるいは温度変化に応じて、ＮＯｘの低減量を制御することができる。
【００５１】
図５は、酸素Ｏ２の含有率が１vol％の浄化対象ガスＸに含まれるＮＯｘを還元分解したときのＮＯｘの低減量と浄化対象ガスＸの温度の関係を示す図である。
【００５２】
図５において、縦軸はＮＯｘの低減量（任意単位）、横軸は浄化対象ガスＸの温度（℃）を示す。●印は、従来用いられる三元触媒により浄化対象ガスＸに含まれるＮＯｘを還元分解したときのＮＯｘの低減量を示すＮＯｘ低減曲線ｅのデータであり、○印は、低温プラズマと低温プラズマの作用で発生した化学種を反応種とする還元分解触媒により浄化対象ガスＸに含まれるＮＯｘを還元分解したときのＮＯｘの低減量を示すＮＯｘ低減曲線ｆのデータである。
【００５３】
図５に示すように、酸素Ｏ２の含有率が１vol％の浄化対象ガスＸについては、三元触媒により浄化対象ガスＸに含まれるＮＯｘを還元分解する方法においては、浄化対象ガスＸの温度に依存し、２００℃から４００℃の間で温度とＮＯｘの低減量との勾配が大きくかつ最大値が存在する傾向を示す。
【００５４】
一方、低温プラズマと還元分解触媒によりＮＯｘを還元分解する方法においては、浄化対象ガスＸの温度に依存せずにＮＯｘを一定量低減させることができる。
【００５５】
図６は、酸素Ｏ２の含有率が１vol％の浄化対象ガスＸに含まれるＮＯｘを還元分解したときのＮ２Ｏの副生量と浄化対象ガスＸの温度の関係を示す図である。
【００５６】
図６において、縦軸はＮ２Ｏの副生量（任意単位）、横軸は浄化対象ガスＸの温度（℃）を示す。●印は、従来用いられる三元触媒により浄化対象ガスＸに含まれるＮＯｘを還元分解したときのＮ２Ｏの副生量を示すＮ２Ｏ副生曲線ｇのデータであり、○印は、低温プラズマと低温プラズマの作用で発生した化学種を反応種とする還元分解触媒により浄化対象ガスＸに含まれるＮＯｘを還元分解したときのＮ２Ｏの副生量を示すＮ２Ｏ副生曲線ｈのデータである。
【００５７】
図６に示すように、三元触媒により浄化対象ガスＸに含まれるＮＯｘを還元分解する方法においては、図５と同様な傾向を示す。すなわち、三元触媒にはＰｔ等の貴金属が担持されるため、ＮＯｘの低減量に応じてＮ２Ｏが副生される。
【００５８】
一方、低温プラズマと還元分解触媒によりＮＯｘを還元分解する方法においては、浄化対象ガスＸの温度の増加とともにＮ２Ｏの副生量が減少する傾向を示す。しかし、浄化対象ガスＸの温度変化に対するＮ２Ｏの副生量の変化量は三元触媒を利用する場合よりも小さく、また、三元触媒を利用する場合のＮ２Ｏの副生量のピークの５０％以下である。
【００５９】
すなわちガス浄化装置１は、浄化対象ガスＸに含まれるＰＭを捕捉するためにフィルタ構造体５内部に電界を形成し、フィルタ構造体５のＰＭ捕捉機能に加えて電気集塵的効果によりＰＭを捕捉する構成である。
【００６０】
さらに、フィルタ構造体５に捕捉されたＰＭを温度に依存しない放電プラズマＹにより加熱することなく燃焼処理してフィルタ構造体５のＰＭ捕捉機能を再生させる構成である。
【００６１】
また、ガス浄化装置１は、フィルタ構造体５に還元分解触媒としての機能を付加して放電反応部４で炭化水素とＮＯｘとから温度に関係なく生成された化学種であるＮＯ２および［ＣＨＯ］を触媒の反応活性種として浄化対象ガスＸからＮＯｘを加熱することなく還元分解して除去する構成である。
【００６２】
従来、各種エンジン発生源からの排ガス中のＮＯｘやＰＭ排出に関しての排出規制が強化されつつある。そこで、ＰＭを除去するための従来のガス浄化装置としてＰＭフィルタでＰＭを捕捉して加熱ヒータでＰＭを燃焼する装置が提案される一方、ＮＯｘを除去するための従来のガス浄化装置として、ＮＯｘをＰｔ等の貴金属を担持した三元触媒により加熱還元分解する装置が提案される。
【００６３】
しかし、いずれの従来のガス浄化装置においても、浄化対象ガスＸを少なくとも常温以上、例えば２００℃以上に加熱する必要がある。特に、自動車にガス浄化装置を設け、自動車排ガスを浄化対象ガスＸとした場合、排ガス温度は走行状態により変動するため、効率よく安定してＰＭあるいはＮＯｘを処理することができない。
【００６４】
例えば、エンジン始動時、低速走行時あるいは加速時には、排ガス温度はＰＭの燃焼あるいはＮＯｘの還元分解に用いられる触媒の活性化に必要な温度よりも低く、分解反応が十分に進行しない。このため、外部加熱ヒータ源をガス浄化装置に追設することが必要であった。
【００６５】
さらに、ＮＯｘを三元触媒により加熱還元分解する際には、三元触媒の活性化のためにＰｔ等の貴金属を担持する必要があった。しかし、Ｐｔ等の貴金属によりＮＯｘを還元分解する過程で亜酸化窒素（Ｎ2Ｏ）を副生するという問題があった。
【００６６】
しかし、ガス浄化装置１では、浄化対象ガスＸに含まれるＰＭをフィルタ構造体５で捕捉しかつ温度変化の影響をうけにくい放電プラズマ、好ましくは低温プラズマの作用により高温のみならず低温においても継続的かつ高効率に燃焼処理することができる。
【００６７】
また、放電プラズマの作用で、ＮＯｘと高温でなくても還元反応する化学種が生成されるため、フィルタ構造体５をＮＯｘの還元分解触媒で構成することによりＰＭに加えてＮＯｘを加熱することなく例えば低温であっても還元分解することができる。
【００６８】
また、ＮＯｘの還元分解触媒を活性化させるための貴金属が不要となるため、従来ＮＯｘの還元分解の際に副生されたＮ２Ｏの発生量を低減させることができる。
【００６９】
このため、ガス浄化装置１は、ＰＭ、ＮＯｘ等の有害物質を含み温度変動を伴う浄化対象ガスＸを発生する種々の浄化対象ガス発生機構２であっても併設して浄化対象ガスＸを浄化させることができる。
【００７０】
図７は本発明に係るガス浄化装置の第２の実施形態を示す構成図である。
【００７１】
図７に示された、ガス浄化装置１Aでは、放電反応部４内部にフィルタ構造体５に加えて酸化触媒２０を設けた構成が図１に示す第１の実施形態によるガス浄化装置１と相違している。他の構成および作用については図１に示すガス浄化装置１と実質的に異ならないため同一の構成には同じ符号を付して説明を省略する。
【００７２】
ガス浄化装置１Aでは、放電反応部４内部にフィルタ構造体５に加えて酸化触媒２０が設けられる。この酸化触媒２０はフィルタ構造体５とは別に設けられる構成あるいはフィルタ構造体５に担持される構成のいずれでもよい。
【００７３】
ガス浄化装置１Aでは、放電反応部４内部においてフィルタ構造体５に捕捉されたＰＭを、放電プラズマの作用で発生した酸化ラジカルに加えて酸化触媒２０の作用により燃焼処理する構成である。
【００７４】
このためガス浄化装置１Aでは、図１に示すガス浄化装置１よりも効率的にＰＭを燃焼処理することができる。
【００７５】
図８は、図７に示すガス浄化装置１Aの第１の変形例を示す構成図、図９は、図７に示すガス浄化装置１Aの第２の変形例を示す構成図、図１０は、図７に示すガス浄化装置１Aの第３の変形例を示す構成図である。
【００７６】
図８に示すガス浄化装置１Bは、放電反応部４内部に酸化触媒２０を設ける代わりに放電反応部４と浄化対象ガス発生機構２との間のすなわち放電反応部４よりも上流のガス流路３に酸化触媒２０を設けた構成である。
【００７７】
また、図９に示すガス浄化装置１Cは、放電反応部４内部に酸化触媒２０を設ける代わりに放電反応部４から浄化対象ガスＸが排出される側の、すなわち放電反応部４よりも下流のガス流路３に酸化触媒２０を設けた構成である。
【００７８】
一方、図１０に示すガス浄化装置１Dは、放電反応部４内部に酸化触媒２０を設ける代わりに放電反応部４よりも上流のガス流路３および放電反応部４よりも下流のガス流路３の双方にそれぞれ酸化触媒２０を設けた構成である。
【００７９】
ガス浄化装置１B、１C、１Dのように、酸化触媒２０は放電反応部４内部に設けなくてもガス流路３中に設けられる構成であれば、図７に示すガス浄化装置１Aと同等な効果を得ることができる。
【００８０】
さらに、ガス浄化装置１B、１C、１Dにおいては、酸化触媒２０と放電反応部４とが個別であるため、故障あるいは修理の際に、当該構成のみ交換することができる。
【００８１】
図１１は本発明に係るガス浄化装置の第３の実施形態を示す構成図である。
【００８２】
図１１に示された、ガス浄化装置１Eにおいては、図１に示す第１の実施形態によるガス浄化装置１に対し、ガス流路３を分岐して並列に複数の放電反応部４を設けた構成が相違する。他の構成については図１に示す第１の実施形態によるガス浄化装置１と実質的に同じ構成および作用であるため同一の構成には同じ符号を付して説明を省略する。
【００８３】
ガス浄化装置１Eでは、浄化対象ガス発生機構２に設けられるガス流路３に上流側切換部３０が設けられ、この上流側切換部３０から複数の例えば２つのガス流路３に分岐される。そして、分岐された各ガス流路３には、それぞれ放電反応部４が設けられる。
【００８４】
さらに、各放電反応部４に設けられる浄化対象ガスＸの排出用のガス流路３は共通の下流側切換部３１に導かれる。そして、分岐した各ガス流路３は下流側切換部３１において合流して共通のガス流路３に導かれる。
【００８５】
上流側切換部３０および下流側切換部３１は、同一の放電反応部４に浄化対象ガスＸが流れ、さらに排出されるようにガス流路３を切り換えることができる。
【００８６】
すなわち、ガス浄化装置１Ｅは、上流側切換部３０および下流側切換部３１のガス流路３切換機能により、浄化対象ガスＸが流れる放電反応部４を選択して一定期間ごとに交互に切り換えることができる。
【００８７】
そして、ガス浄化装置１Ｅにおいては、ある放電反応部４内部のフィルタ構造体５に捕捉されたＰＭの量が一定量となると、上流側切換部３０および下流側切換部３１のガス流路切換機能によりガス流路３が切り換えられて、別の放電反応部４に浄化対象ガスＸが導かれる。
【００８８】
さらに、フィルタ構造体５に捕捉されたＰＭの量が一定量となった側の放電反応部４には、ＰＭの捕捉量に与える影響が無視できる程度にＰＭの含有量が少ない例えば空気が導入される。そして、フィルタ構造体５に捕捉されたＰＭは空気から発生した低温プラズマにより燃焼処理されてＰＭ捕捉機能が再生される。
【００８９】
すなわち、フィルタ構造体５によりＰＭを捕捉している放電反応部４とフィルタ構造体５に捕捉されたＰＭを低温プラズマにより燃焼処理している放電反応部４とが交互にあるいは順次切り替えられる。
【００９０】
すなわちガス浄化装置１Ｅは、浄化対象ガスＸが流れるガス流路３を上流側切換部３０および下流側切換部３１により並列に分岐して複数の放電反応部４を設け、フィルタ構造体５により捕捉されるＰＭの量が燃焼処理される量を超えないように、各放電反応部４を切り換えて確実にフィルタ構造体５のＰＭ捕捉機能を再生する構成である。
【００９１】
ガス浄化装置１Ｅにおいては、浄化対象ガスＸに含まれるＰＭの濃度が比較的に大きい場合においても、フィルタ構造体５のＰＭ捕捉機能を低下させることなく安定してＰＭを燃焼除去することができる。
【００９２】
尚、ガス浄化装置１Ｅは、下流側切換部３１を設けずに、各放電反応部４にそれぞれ接続されたガス流路３から個別に浄化対象ガスＸを排出する構成あるいは、共通のガス流路３に導いて浄化対象ガスＸを排出する構成としてもよい。
【００９３】
図１２は本発明に係るガス浄化装置の第４の実施形態を示す構成図である。
【００９４】
図１２に示された、ガス浄化装置１Fにおいては、図１に示す第１の実施形態によるガス浄化装置１に対し、放電反応部４よりも下流のガス流路３に触媒反応部４０を設けた構成が相違する。他の構成については図１に示す第１の実施形態によるガス浄化装置１と実質的に同じ構成および作用であるため同一の構成には同じ符号を付して説明を省略する。
【００９５】
ガス浄化装置１Fにおいては、放電反応部４よりも下流のガス流路３に触媒反応部４０が設けられる。
【００９６】
浄化対象ガス発生機構２から排出される浄化対象ガスＸにＮＯｘが含まれると、放電反応部４では、ＰＭに含まれる炭素等の物質が燃焼処理されるとともに、ＮＯ２、炭化水素の部分酸化体（［ＣＨＯ］）等の化学種が生成される。
【００９７】
そこで、放電反応部４で生成された化学種でより触媒活性を示すＮＯｘの還元分解触媒が触媒反応部４０に充填される。触媒反応部４０に充填される触媒としては、例えばＮ２Ｏの副生を伴わないγ−アルミナが挙げられる。
【００９８】
放電反応部４において生成されたＮＯ２、炭化水素の部分酸化体（［ＣＨＯ］）等の化学種は、触媒反応部４０に導かれる。そして、触媒反応部４０において、これらの化学種は触媒反応活性種として作用し、加熱することなくＮＯｘは還元分解される。
【００９９】
さらに、ＮＯｘが還元分解されて除去された浄化対象ガスＸは、触媒反応部４０の外部に排出される。
【０１００】
すなわち、ガス浄化装置１Fは、放電反応部４よりも下流のガス流路３にＮＯｘの還元分解触媒を具備する触媒反応部４０を設け、放電反応部４で炭化水素とＮＯｘとから生成された化学種をＮＯｘ還元分解触媒の触媒反応活性種として、浄化対象ガスＸからＮＯｘを還元分解して除去する構成である。
【０１０１】
このため、ガス浄化装置１Fにおいては、図１に示すガス浄化装置１において、フィルタ構造体５にＮＯｘの還元分解触媒としての機能を付加した場合と、同等の効果を得ることができるとともに、構成ごとに個別に点検あるいは交換をすることができる。
【０１０２】
図１３は本発明に係るガス浄化装置の第５の実施形態を示す構成図である。
【０１０３】
図１３に示された、ガス浄化装置１Gにおいては、図１２に示す第４の実施形態によるガス浄化装置１Ｆに対し、放電反応部４よりも上流のガス流路３に炭化水素種添加機構５０を設けた構成が相違する。他の構成については図１２に示す第４の実施形態によるガス浄化装置１と実質的に同じ構成および作用であるため同一の構成には同じ符号を付して説明を省略する。
【０１０４】
ガス浄化装置１Gにおいては、放電反応部４よりも上流のガス流路３に炭化水素種添加機構５０が設けられる。
【０１０５】
この炭化水素種添加機構５０は、ガス流路３に炭化水素種を添加する。炭化水素種の添加方法としては、プロパン、プロピレン等のガス状炭化水素種を直接添加する方法や固体あるいは液体の炭化水素種をガス化して添加する方法が好ましい。
【０１０６】
そして、添加された炭化水素種は放電反応部４に導かれ、ＮＯｘの還元分解における触媒反応活性種が生成される。
【０１０７】
すなわち、ガス浄化装置１Gは、ガス流路３に炭化水素種を添加することにより、より効率的に安定したＮＯｘの還元分解における触媒反応活性種を生成してＮＯｘを分解除去する構成である。
【０１０８】
このため、ガス浄化装置１Gにおいては、例えば浄化対象ガスＸがディーゼルエンジンのリーン燃焼により生成する排ガスのような炭化水素の含有量が少ない浄化対象ガスＸである場合であっても、触媒反応活性種を生成してＮＯｘを効率的に除去することができる。
【０１０９】
図１４は本発明に係るガス浄化装置の第６の実施形態を示す構成図である。
【０１１０】
図１４に示された、ガス浄化装置１Ｈにおいては、図７に示す第２の実施形態によるガス浄化装置１Ａに対し、放電反応部４に酸化触媒２０に代えて光触媒６０を設けた構成が相違する。他の構成については図７に示す第２の実施形態によるガス浄化装置１Ａと実質的に同じ構成および作用であるため同一の構成には同じ符号を付して説明を省略する。
【０１１１】
ガス浄化装置１Ｈでは、放電反応部４内部にフィルタ構造体５に加えてＴｉＯ２等の光触媒６０が設けられる。この光触媒６０は、フィルタ構造体５とは別に設けられる構成あるいはフィルタ構造体５に担持される構成のいずれであってもよい。
【０１１２】
このため、放電反応部４内部に放電プラズマＹとともに放電光が発生すると、放電反応部４内部が高温である場合のみならず例えば２００℃程度の低温領域の温度であっても、発生した放電光の作用により光触媒６０が活性化する。
【０１１３】
すなわち、ガス浄化装置１Ｈでは、放電反応部４内部においてフィルタ構造体５に捕捉されたＰＭを、放電プラズマの作用で発生した酸化ラジカルに加え、放電光の作用により活性化した光触媒６０の作用により燃焼処理する構成である。
【０１１４】
ガス浄化装置１Ｈでは、図７に示すガス浄化装置１Ａと同様の効果に加えて、放電反応部４内部が低温であっても、より効率的にＰＭを燃焼処理することができる。
【０１１５】
このため、例えば、浄化対象ガスＸが自動車の排ガスである場合における自動車のエンジン起動時のように、排ガス温度が十分に高温とならず低温であっても、ガス浄化装置１Ｈを適用させることが可能となり、より効率的にＰＭを燃焼処理することができる。
【０１１６】
尚、ガス浄化装置１Ａ，１Ｂ，１Ｃ，１Ｄ，１Ｅ，１Ｆ，１Ｇ、１Ｈは複合的に構成してもよい。例えば、ガス流路３に並列に複数の放電反応部４を設け、さらに触媒反応部４０、炭化水素種添加機構５０あるいは酸化触媒２０を設ける構成としてもよい。
【０１１７】
また、放電反応部４を１つのユニットとして放電反応体を構成しても良く、この放電反応体を複数個並列あるいは直列に配置してガス浄化装置１Ａ，１Ｂ，１Ｃ，１Ｄ，１Ｅ，１Ｆ，１Ｇ、１Ｈを構成してもよい。
【０１１８】
【発明の効果】
本発明に係るガス浄化装置およびガス浄化方法並びにガス浄化装置に使用する放電反応体においては、浄化対象ガスから粒子状物質等の有害物質を加熱することなく低温でより効率的に機能を損なうことなく捕捉し除去することにより浄化対象ガスを浄化することができる。
【０１１９】
また、ガス浄化装置にＮＯｘを還元分解する還元分解触媒機能を付加することにより、ＰＭの捕捉および燃焼処理に加えてＮＯｘを加熱することなく低温においても還元分解することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係るガス浄化装置の第１の実施形態を示す構成図。
【図２】図１に示す放電発生用電源に接続される電極の構成例および放電反応部の詳細構成例を示す図。
【図３】図１に示すガス浄化装置の放電反応部におけるＮＯｘの還元分解を表す図。
【図４】酸素Ｏ２の含有率が１５vol％の浄化対象ガスに含まれるＮＯｘを還元分解したときのＮＯｘの低減量と浄化対象ガスの温度の関係を示す図。
【図５】酸素Ｏ２の含有率が１vol％の浄化対象ガスに含まれるＮＯｘを還元分解したときのＮＯｘの低減量と浄化対象ガスの温度の関係を示す図。
【図６】酸素Ｏ２の含有率が１vol％の浄化対象ガスに含まれるＮＯｘを還元分解したときのＮ２Ｏの副生量と浄化対象ガスの温度の関係を示す図。
【図７】本発明に係るガス浄化装置の第２の実施形態を示す構成図。
【図８】図７に示すガス浄化装置の第１の変形例を示す構成図。
【図９】図７に示すガス浄化装置の第２の変形例を示す構成図。
【図１０】図７に示すガス浄化装置の第３の変形例を示す構成図。
【図１１】本発明に係るガス浄化装置の第３の実施形態を示す構成図。
【図１２】本発明に係るガス浄化装置の第４の実施形態を示す構成図。
【図１３】本発明に係るガス浄化装置の第５の実施形態を示す構成図。
【図１４】本発明に係るガス浄化装置の第６の実施形態を示す構成図。
【符号の説明】
１、１Ａ、１Ｂ、１Ｃ、１Ｄ、１Ｅ、１Ｆ、１Ｇ、１Ｈ  ガス浄化装置
２  浄化対象ガス発生機構
３  ガス流路
４  放電反応部
４ａ  反応容器
５  フィルタ構造体
６  電気ケーブル
７  放電発生用電源
１０  コネクタ
１１  側面
１２  電極棒
２０  酸化触媒
３０  上流側切換部
３１  下流側切換部
４０  触媒反応部
５０  炭化水素種添加機構
６０  光触媒
Ｘ  浄化対象ガス
Ｙ  放電プラズマ
ａ，ｂ，ｃ，ｄ，ｅ，ｆ  ＮＯｘ低減曲線
ｇ，ｈ  Ｎ２Ｏ副生曲線
【図１】
2004176703.tif 000003
【図２】
2004176703.tif 000004
【図３】
2004176703.tif 000005
【図４】
2004176703.tif 000006
【図５】
2004176703.tif 000007
【図６】
2004176703.tif 000008
【図７】
2004176703.tif 000009
【図８】
2004176703.tif 000010
【図９】
2004176703.tif 000011
【図１０】
2004176703.tif 000012
【図１１】
2004176703.tif 000013
【図１２】
2004176703.tif 000014
【図１３】
2004176703.tif 000015
【図１４】
2004176703.tif 000016