(57)【要約】【課題】高密度・高配向・高磁気特性の異方性シート磁石およびその製造方法を提供する。【解決手段】Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系異方性磁粉とバインダーからなる異方性シート磁石の製造方法であって、前記Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系異方性磁粉とバインダーを混練してシート状の成形体とし、前記成形体の厚さ方向に９８ＭＰａ以上の圧力を付与することを特徴とする。また、前記Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系異方性磁粉とバインダーを混練し、シート状に予備成形して予備成形体とし、前記予備成形体に磁場中で加熱して異方性化し、その後シート成形体の厚さ方向に９８ＭＰａ以上の圧力を付与することを特徴とする。【選択図】　　　　図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系異方性磁粉とバインダーからなる異方性シート磁石の製造方法であって、前記Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系異方性磁粉とバインダーを混練してシート状の成形体とし、前記成形体の厚さ方向に９８ＭＰａ以上の圧力を付与することを特徴とする異方性シート磁石の製造方法。
【請求項２】
Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系異方性磁粉とバインダーからなる異方性シート磁石の製造方法であって、前記Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系異方性磁粉とバインダーを混練し、シート状に予備成形して予備成形体とし、前記予備成形体に磁場中で加熱して異方性化し、その後シート成形体の厚さ方向に９８ＭＰａ以上の圧力を付与することを特徴とする異方性シート磁石の製造方法。
【請求項３】
前記シート成形体を、略板状で磁性体からなる底部と上蓋を有しかつシート成形体を装填した際に互いが磁気的に不連続となる形状である搬送容器に乗せ、磁場中で加熱する請求項２に記載の異方性シート磁石の製造方法。
【請求項４】
Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系異方性磁粉とバインダーからなる異方性シート磁石であって、密度が５．０ｇ／ｃｍ３以上であり、最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａｘが９５．５ｋＪ／ｍ３（１２ＭＧＯｅ）以上であることを特徴とする異方性シート磁石。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、可撓性の高配向・高磁気特性の異方性シート磁石および製造方法に関し、詳しくは強磁性粉を含むエラストマー組成物をカレンダーロール等により等方性シート成形体とし、その後この等方性シート成形体に熱を印加してエラストマーを半溶融状態にし磁粉を磁場配向させることにより作製するものに関する。
【０００２】
【従来の技術】
着磁性エラストマー組成物は、樹脂などを主とするバインダーと磁気異方性磁性粉（例えば、Ｓｍを含む希土類磁性粉）とを混練することで得られる。高性能の磁石を得るために、磁気異方性磁性粉の配合量は、例えば約５０体積％とされる。そして、着磁性組成物はシート等に成形され、シートに磁界を印加して磁気異方性磁粉を配向させることで可撓性マグネットシートとされ、磁気異方性磁粉が配向させられた可撓性マグネットシートの異方化された方向に着磁すれば高磁力の磁石が得られる。
【０００３】
従来シート成形は、熱可塑性エラストマーあるいは熱可塑性プラスチック中に含まれる磁粉を配向させる方法としては、磁場を印加しながら押出し成形をするものが主流である。このように熱可塑性エラストマーあるいは熱可塑性プラスチックが熱溶融している状態で磁界を与えて配向する方法は生産性に富むものの低い磁気特性しか得られない。高い磁気特性を得るためには、磁気異方性磁粉の配向度を向上させることが必要であるが、このような押出し成形において配向度を高めるために磁場印加時の金型温度を高くしても金型から出てきたときの成形体の強度が弱くなりシート状の成形品を得られない。または成形体の強度を高くするために金型温度を低くすると配向度が低下してしまうといった問題がある。
【０００４】
例えばこの問題を解決するために、特開２００１−１１５０４４号公報では、ロール加工したシート成形体に１５℃〜８０℃の熱を付与し、このシート成形体をコイルを備えたポールの平坦な面に設置してポール同士で挟み、コイルに電流を流してシート成形体を配向することが記載されている。これにより磁気特性に優れ、幅広のシートが成形可能であるとしている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら前記特開２００１−１１５０４４号公報のようにシート成形の工程と配向の工程を各々別工程として行なっても高特性の異方性シート磁石は得られない。これは成形体の密度が高められないことが主な原因であり、従来では配向度が高いものでは４．８ｇ／ｃｍ３程度が限界であった。
よって本発明は、高密度・高配向・高磁気特性の異方性シート磁石およびその製造方法を提供することを課題とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
通常、異方性磁粉を用いた成形体に対して高密度化を行なっても磁石としてトータルの優位性が得られない。これは高密度化される代わりに、成形体の中で一方向にそろえられている磁粉の方向が乱れてしい配向度が低下する。しかしながらＳｍ−Ｆｅ−Ｎ系異方性磁粉を用いた成形体、特にシート成形体を厚さ方向に高密度化する場合には、配向度を殆ど下げずに密度のみ向上できることが解った。これはシート成形体がもともと薄肉であり高密度化しても成形体の変形量が少ないこと、また、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系ＨＤＤＲ磁粉等と異なりＳｍ−Ｆｅ−Ｎ系異方性磁粉は磁粉が粒形状をしているため高密度化しても磁粉の配向方向が変わりずらいことが考えられる。
【０００７】
本発明は様々な磁粉を使用して実験を行ない、上記の特性が得られることを確認したものである。つまり、本発明は、Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系異方性磁粉とバインダーからなる異方性シート磁石の製造方法であって、前記Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系異方性磁粉とバインダーを混練してシート状の成形体とし、前記成形体の厚さ方向に９８ＭＰａ以上の圧力を付与することを特徴とする。また、前記Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系異方性磁粉とバインダーを混練し、シート状に予備成形して予備成形体とし、前記予備成形体に磁場中で加熱して異方性化し、その後シート成形体の厚さ方向に９８ＭＰａ以上の圧力を付与することを特徴とする。
この製造方法により、配向度を８５％以上、さらには９０％以上と高く保ったまま高密度化が可能であり、従来に無い高特性のＳｍ−Ｆｅ−Ｎ系異方性シート磁石が得られる。具体的にはＳｍ−Ｆｅ−Ｎ系異方性磁粉とバインダーからなる異方性シート磁石であって、密度が５．０ｇ／ｃｍ３以上であり、最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａｘが９５．５ｋＪ／ｍ３（１２ＭＧＯｅ）以上である異方性シート磁石を得ることが可能である。さらには、密度は５．５ｇ／ｃｍ３以上、さらには５．８ｇ／ｃｍ３以上とすることが可能である。これにともない、（ＢＨ）ｍａｘは１４ＭＧＯｅとすることが可能である。
【０００８】
製造装置としては、予備加熱工程、加熱保持工程、磁場配向工程、プレス工程、冷却工程を行うための各処理部を備えた製造ラインに、シート成形体を搬送するための搬送容器を複数具備するものが好適である。搬送容器はシート成形体を略板状の面同士で狭装可能な形状が望ましい。
【０００９】
高性能の異方性シート磁石、特に配向度が高いものを製造するには各シート成形体を最適な状態で配向する必要が有る。配向度が８０さらには９０％以上のものを得るにはシート成形体温度を最低でも１００℃以上とする必要が有ることが解った。磁場配向させる装置内に加熱手段を設けることもできるが、シート成形体を加熱するための時間が別途必要となり、その配向装置における吐出し量が減ってしまう。よって大量生産においてはシート成形体の配向装置とは別に加熱手段を設ける必要があるが、シート成形単体を取回しするだけでは加熱手段で付与した熱が搬送中に外気に逃げて各シート成形体毎に温度バラツキが発生し、配向時に影響して異方性シート磁石の特性が安定しない。また、シート成形体は非常に柔軟かつ脆い状態であり、加熱、磁場配向、冷却の各工程を変形すること無しに搬送することは非常に困難である。これらの問題を解決するため各シート成形体毎に搬送容器により厚み方向で狭装してライン内を取りまわすことが必要である。シート成形体の変形を抑えることができると共に、外気から遮断かつ搬送容器自体が保温部材的役割を兼ね、配向による磁気特性を安定させる。また、この搬送容器は挟装する部分が磁性体である底部と上蓋であると、配向時に所望の配向磁場をシート成形体に与えやすく好ましい。当然底部と上蓋のシート成形と接する面同士は平行であることが好ましい。この搬送容器はシート成形体を装填した際、底部と上蓋とが磁気的に不連続となる形状であれば配向磁界が底部と上蓋で短絡せず、有効にシート成形体内を通過するので好ましい。また、シート成形体を挟装した際、シート成形体の側面部側に搬送容器の磁性体がないようにすることが好ましい。これはシート成形体の側面部側に磁性体を配置するとこの部分に磁束が逃げ、シート成形体の側面で配向が乱れる可能性があるからである。特に１．５ｍｍ以上の厚さのシート成形体でこの問題が発生し易い。搬送容器の底面積よりシート成形体を小さくして側面部に空隙を持たせても良いが、挟装する際に別途配慮が必要となる。例えば搬送容器はシート成形体を装填した際、シート成形体の側面部に非磁性体が配置され、底部、上蓋および側面部とによりシート成形体が密封される構造であれば問題無く一律配向度がそろった異方性シート磁石を製造できる。また、配向手段がシート成形体サイズよりも径の小さいポールピースのようなものを用いても磁性体の底、上蓋を磁束が通り、搬送容器のシート成形体には一律に磁束が掛かりやすく、シート成形のサイズによらず好適な配向状態を与えることができる。本発明において、「搬送容器はシート成形体を略板状の面同士で狭装可能な形状である」と規定しているが、挟装する方法は限定されるものでなく公知の手段を適用すれば良い。
【００１０】
製造方法としては、予備加熱工程、加熱保持工程、磁場配向工程、プレス工程、冷却工程を行うための各処理部を備えた製造ラインに、シート成形体を搬送するための複数の搬送容器を各所に連続的に搬送する。この搬送容器はシート成形体を磁性体の底部と上蓋とで狭装可能な形状を用い、この搬送容器にシート成形体を狭装した後、シート成形体を搬送容器ごと１００〜３００℃に予備加熱・加熱保持し、その後すみやかにシート厚み方向に搬送容器を介して配向磁場を印加し、その後冷却することが適用できる。また、脱磁工程を磁場配向、あるいは冷却の後に行うことも可能である。
【００１１】
また、シート成形体に用いる熱可塑性エラストマーあるいは熱可塑性は、二トリルゴム（ＮＢＲ）、スチレンーブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ＥＶＡ、ブタジエンゴム、シリコンゴム、ブチルゴム、ウレタンゴム、フッ素ゴム等の天然ゴム若しくは合成ゴム等の熱可塑性エラストマーおよびポリスチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、塩素化ポリエチレン等のポリオレフィン系樹脂、その他にナイロン、ポリエステル、ポリウレタン、エチレン酢酸ビニル共重合体等の熱可塑性プラスチックがある。これらの群から選ばれた少なくとも１種のエラストマーあるいプラスチック中に磁気異方性磁粉を均一に分散したコンパウンドを作製した後、カレンダーロール法等によってシートを作製した後、１００℃〜３００℃、好ましくは１２０℃〜２００℃に加温し磁界を印加することで磁気異方性磁粉を配向させることが可能である。本実施例では可撓性マグネットシートは熱可塑性エラストマーあるいは熱可塑性プラスチック成分と表面処理剤、界面活性剤等を含むバインダー中に、平均粒子径１０μｍ以下の磁気異方性磁粉を配向したものを示す。上記の該マグネットシートにおいて、エラストマー成分は５重量部以上、１５重量部以下の割合であることが好ましく、また上記の磁気異方性磁粉は８５重量部以上、９５重量以下の割合であることが好ましい。また上記の着磁性エラストマー組成物において、上記のバインダーは二トリルゴム（ＮＢＲ）、スチレンーブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ＥＶＡ、ブタジエンゴム、シリコンゴム、ブチルゴム、ウレタンゴム、フッ素ゴム等の天然ゴム若しくは合成ゴム等のエラストマーおよびポリスチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、塩素化ポリエチレン等のポリオレフィン系樹脂、その他にナイロン、ポリエステル、ポリウレタン、エチレン酢酸ビニル共重合体等がある。これらの群から選ばれた少なくとも１種であることが好ましく、上記の磁気異方性希土類磁性粉は、Ｓｍ−Ｃｏ、Ｓｍ−Ｆｅ−ＮあるいはＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁気異方性磁粉であることが好ましい。
【００１２】
上記の可撓性の異方性シート磁石の製造方法において、磁界をシートの厚み方向に印加して磁気異方性磁粉の磁化容易軸をシートの厚み方向に配向させる温度は、好ましくは１２０〜２００℃、磁界強度は７９６ｋＡ／ｍ（１０ｋＯｅ）以上である。この範囲でないと本製造方法を用いても配向度が８０さらには９０％以上の異方性シート磁石を得ることは困難である。この異方性シート磁石中の磁性粉を着磁したものは、可撓性であって、且つ大きな磁気特性を有するので、小型モータ等の磁石等として有用である。以上、好適なシート成形、および配向方法を示したが、本製法は上記のものに限定されないのは当然であり、既知のものを適宜使用可能である。例えば磁場中圧縮成形してシート状に成形してもよいし、大型のボンド磁石を予備成形してシート状に加工したものでもよい。
【００１３】
磁気異方性磁粉とは、磁界を印加すると磁粉の磁化容易軸が配向する性質の微粉末である。磁気異方性磁粉は、希土類元素と遷移金属との金属間化合物（合金粉末）である。Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系の磁粉の例はＳｍ２Ｆｅ１７Ｎ３合金粉末である。このＳｍ−Ｆｅ−Ｎ系磁粉として、原子％でＲαＴ１００−（α＋β＋γ＋δ）ＭβＢγＮδ（ＲはＹを含む希土類元素の少なくとも１種でありＳｍを必ず含み、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏであり、ＭはＡｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｈｆ、ＴａおよびＷの少なくとも１種であり、５≦α≦１８，０≦β≦１０，０≦γ≦４，４≦δ≦３０）で表される主要成分組成を有するものが挙げられる。また、磁粉はＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系、Ｓｍ−Ｃｏ系などの微粉末でも粒状にできるものを使用すれば本発明と同様の効果が得られるが、Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系の磁粉を用いると、加工性、耐錆性、シートの表面平滑性の点で特に好ましい。
【００１４】
Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系の組成において、ＲにはＳｍを必ず含み、Ｓｍ以外にＹ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、ＹｂおよびＬｕの少なくとも１種を含むことが許容される。Ｓｍミッシュメタルやジジム等の２種以上の希土類元素の混合物を用いてもよい。Ｒとして、より好ましくはＳｍまたはＳｍおよびＬａとＹ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｇｄ、ＤｙおよびＥｒの少なくとも１種の組み合わせ、さらに好ましくはＳｍまたはＳｍおよびＬａとＹ、Ｃｅ、ＰｒおよびＮｄの少なくとも１種との組み合わせ、特にＲがＳｍまたはＳｍおよびＬａからなることが好ましい。Ｓｍの純度でいえば、ｉＨｃ≧３９７．９ｋＡ／ｍ（５ｋＯｅ）とするために、Ｒに占めるＳｍ比率を、好ましくは５０原子％以上、さらに好ましくは７０原子％以上とすることがよい。Ｒには、製造上混入が避けられないＯ、Ｈ、Ｃ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｎａ、ＭｇおよびＣａ等の不可避的不純物を合計でＲのうちの１０原子％以下含有することが許容される。
Ｒ含有量（α）は５〜１８原子％が好ましく、６〜１２原子％がより好ましい。Ｒ含有量が５原子％未満ではｉＨｃ≧３９７．９ｋＡ／ｍ（５ｋＯｅ）を得ることが困難であり、１８原子％超では（ＢＨ）ｍａｘが大きく低下する。
【００１５】
Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｈｆ、ＴａおよびＷの少なくとも１種からなるＭ元素の含有量（β）は０〜１０原子％とすることが好ましい。Ｍ元素の増加とともにｉＨｃは増加するが、Ｍ元素の含有量が１０原子％超ではＴｈＭｎ１２型のＳｍ（Ｆｅ，Ｍ）１２Ｎｚ相が生成してｉＨｃが大きく低下する。Ｂの含有量（γ）は０〜４原子％とすることが好ましい。Ｂ量の増加とともにｉＨｃは増加するが、４原子％超ではｉＨｃが大きく低下する。
窒素の含有量（δ）は４〜３０原子％が好ましく、１０〜２０原子％がより好ましい。４原子％未満および３０原子％超ではｉＨｃ、（ＢＨ）ｍａｘが大きく低下する。
Ｆｅの一部を０．０１〜３０原子％のＣｏで置換することが好ましく、１〜２０原子％のＣｏで置換することがより好ましい。所定量のＣｏを含有することによりキュリー温度およびｉＨｃの温度係数が向上するが、Ｃｏ含有量が３０原子％超では（ＢＨ）ｍａｘ、ｉＨｃが顕著に低下し、０．０１原子％未満では添加効果が認められない。
【００１６】
好ましい熱可塑性エラストマーあるいは熱可塑性プラスチック成分は３〜１５重量部の割合で用いる。好ましい磁粉成分は８５重量部以上である。このような熱可塑性エラストマーあるいは熱可塑性プラスチック組成物は磁粉の配向、機械的物性に優れ、しかも表面平滑性等に優れた可撓性マグネットシートを与え、また高磁力の磁石を与える。磁粉の量が少なすぎると磁気特性が低下し易い。また多過ぎてもシート化等の成形が困難となり、またシートの可撓性が失われ易い。本発明の熱可塑性エラストマーあるいは熱可塑性プラスチック組成物には、その他の添加成分、例えば安定剤、滑剤、架橋剤、着色剤、可塑剤、酸化防止剤等を必要に応じて配合できる。
【００１７】
表面処理剤としてカップリング剤を用いることができ、その例はチタネート系カップリング剤、シランカップリング剤である。予めカップリング剤で表面処理した磁性粉をエラストマー成分に配合することが好ましい。表面処理剤の好ましい使用量は、約０．０１〜５重量部の割合である。チタネート系カップリング剤とは親水基と親油基が中心元素チタンに結合したチタン酸エステル（チタネート）であり、前記親水基はオキシ酢酸基、−ＳＯ３−基、−ＰＯ４Ｈ−基、アルコキシル基等であり、前記親油基の例は炭素数が８〜２５個の長鎖アルキル基。）である。チタネート系カップリング剤の例は、ＲＯ−Ｔｉ−（ＯＣＯＲ１）３［但し、Ｒはメチル、エチル等のアルキル基、Ｒ１は前記の長鎖アルキル基。］である。チタネート系カップリング剤を用いると、エラストマー成分への磁性粉への分散性やエラストマー成分と磁性粉との結合力が向上してその高充填化が可能となる。
【００１８】
シランカップリング剤とはシラン官能基と有機官能基とを有するものであって、例えばＲ−Ｓｉ（ＯＲ１）３［但し、Ｒはビニル基、γ−メタクリロキシプロピル基等であり、Ｒ１はメチル基、エチル基等である。シランカップリング剤は、分子中に２個以上の反応基を有し、一方の反応基はメトキシ基、エトキシ基等のアルコキシル基等であり、他方の反応基はビニル基、エポキシ基等である。
【００１９】
本発明の熱可塑性エラストマーあるいは熱可塑性プラスチック組成物は、エラストマー成分、磁粉、表面処理剤の少なくとも３成分、必要に応じて滑剤等の前記添加成分を混合することで容易に得られる。これらの混合物は約１００〜２００℃の温度で混練でき、混練物は必要に応じて粉砕される。混練装置として、ヘンシェルミキサー、押出機、バンバリーミキサー、ロール等が挙げられる。配向を進める手段として、定常磁場や交番磁場によって磁界を印加する方法が挙げられる。
【００２０】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を詳しく説明する。
磁性粉はＳｍ−Ｆｅ−Ｎ系で、平均粒子径３μｍの略球状の微粉を用いた。磁性粉の比重を７．６とし、磁性粉以外の成分の比重は１として算出して重量百分率を求めた。また配向度（％）はＢＨメータによって、磁界印加方向の残留磁束密度Ｂｒ１とそれと垂直方向の残留磁束密度Ｂｒ２を測定し、Ｂｒ１／（Ｂｒ１＋Ｂｒ２）×１００から求めた。
【００２１】
実施例１：重量でニトリルゴム５部、ポリスチレン４部に対して、磁性粉９０部と、表面処理剤１部とを混合したものを混練りした後、粉砕機にて微粉砕して着磁性エラストマー組成物を得た。この着磁性エラストマー組成物は、エラストマー成分（ニトリルゴム）と表面処理剤（シランカップリング剤）を含むマトリクス中に磁性粉（Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系の磁性粉）が分散されてなるものであった。上記の着磁性エラストマー組成物をロール温度１００℃のカレンダーにて圧延し、幅２００ｍｍ、長さ２０ｍ、厚さ１ｍｍの予備成形のシートを得た。該シートは表面性に優れ、その表面は平滑であった。このシートを１００×１００ｍｍに切断して、図２に示すような底部と上蓋が磁性体でできた搬送容器で挟み込んだ。次にこの搬送容器を図１に示すような一連のステージを有する異方性シート磁石の製造装置に装着した。
この搬送容器をステージ２において温度１００℃に予備加熱した。次にステージ３において搬送容器が均一な温度になるように１４０℃の温度において１２０秒保持した。次にステージ４において搬送容器を電磁石のポールピースの間に置き、コイルに電流を流して、ポールとポールと間の発生磁界を７９６ｋＡ／ｍ（１０ｋＯｅ）とし、この磁界を５秒間保持することで、シートの厚み方向に磁界を印加した。このときのポールピースの径は直径７０ｍｍであった。図１に示した搬送容器、すなわちシート保持金型は底部および上蓋とも高い透磁率材料である鉄材（Ｓ４５Ｃ）を使用した。底部と上蓋の部分は軟磁性体であればよい。パーメンジュールのような高透磁率材料はさらに好ましい。搬送容器の内径寸法は１００×１００ｍｍの正方形で、底部および上蓋の肉厚は２ｍｍであった。側面部をすべて非磁性体で構成することで側面部での磁束の短絡を無くしている。非磁性体としては金属以外にもアルミナ等のセラミックス材料を用いることもできる。
次にこの配向した予備成形のシートをステージ５にてプレス成型機で１９６ＭＰａの圧力を加えながら、再プレスを行なった。その後、電流を前記と反対方向に流して１１９４ｋＡ／ｍ（１５ｋＯｅ）の逆向きの磁界を発生させ、この磁界を１秒間保持して印加することで脱磁した。その後ステージ６にて冷却を行なった。冷却は空冷あるいは水冷された放熱板を接触させることにより行なった。その後、ステージ７でシート磁石を取り出した。
このような工程で可撓性マグネットシートを製造した後、東英工業社製のＢＨトレーサにより、磁気特性を測定した。結果を表１に示す。また、比較のため、再プレスを行なわないものとして、ステージ４で磁場配向した後、この予備成形体を直ちにステージ６の冷却を行なったものを作成した。同様に測定した磁気特性を表１に併記する。予備成形体のものより遥かに密度が高いもの（５．８ｇ／ｃｍ３）が得られたことが解る。またそれに伴い、磁気特性の磁粉の空隙が減り充填率は向上しＢｒが高くなり、結果（ＢＨ）ｍａｘも高くなった。
【００２２】
【表１】
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【００２３】
（実施例２）
実施例１において、バインダーである樹脂２をポリスチレンからポリエチレンに変更し、表１中のものとした。以降は実施例１と同様に行なった。結果を表２に併記する。
【００２４】
（実施例３、４）
実施例１において、バインダーである樹脂１および樹脂２を変更し、表１中のものとした。これらを混練した着磁性エラストマー組成物をロール温度１００℃のカレンダーにて圧延し、幅２００ｍｍ、長さ２０ｍ、厚さ１ｍｍの予備成形のシートを得た。該シートは表面性に優れ、その表面は平滑であった。このシートを１００×１００ｍｍに切断して、図１に示すような底部と上蓋が磁性体でできた搬送容器で挟み込んだ。次にこの搬送容器を図４に示すような一連のステージを有する異方性シート磁石の製造装置に装着した。その後、ステージ１〜３で行なう予備加熱、加熱保持、磁場配向については実施例１と同様に行った。
次にこの配向した予備成形のシートをステージ４にてプレス成型機で１９６ＭＰａの圧力を加え、かつ磁場（１０ｋＯｅ）を印加しながら再プレスを行なった。
以降は実施例１と同様に脱磁、冷却、取出しを行なった。測定した異方性シート磁石の磁気特性を表１に併記する。また、比較のため、再プレスを行なわないものとして、ステージ３で磁場配向した後、この予備成形体を直ちにステージ５の冷却を行なったものを作成した。同様に測定した磁気特性を表１に併記する。予備成形体のものに比較し、配向度は同等でありながら、磁粉の充填率を向上させることができ、従来よりも格段に（ＢＨ）ｍａｘが高くなった。
【００２５】
（実施例５〜７）
樹脂を表１に記載したものに代え、以降は実施例３、４と同様に実験を行なった。また、磁場を印加しながら再プレスする際のプレス圧を１９６、３９２、５８８ＭＰａに代えて磁気特性の変化を調べた。結果を表１に併記する。プレス圧を高くするほど充填率が高くなり（ＢＨ）ｍａｘが向上した。
【００２６】
（実施例８、９）
樹脂を表１に示す熱硬化性のものを用いて製作した。不飽和ポリエステル樹脂３部に対して、磁性粉９６部と、表面処理剤１部とを混合したものを２軸の混練機で混練りした。この着磁性エラストマー組成物は、不飽和ポリエステル樹脂と表面処理剤（シランカップリング剤）を含むマトリクス中に磁性粉（Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系の磁性粉）が分散されてなるコンパウンドであった。上記のコンパウンドを図２に示すような底部と上蓋が磁性体でできた搬送容器に直接供給して挟み込み、所定の圧力を印加して予備成形を行なった。
この搬送容器をステージ２において１２０℃の温度にして１２０秒保持した。次にステージ３において加熱保持した後、ステージ４にて搬送容器に電磁石のポールピースの間に置き、コイルに電流を流して、ポールとポールと間の発生磁界を７９６ｋＡ／ｍ（１０ｋＯｅ）とし、この磁界を５秒間保持することで、シートの厚み方向に磁界を印加した。
ステージ５で５８８ＭＰａで再プレスした後、その後、電流を前記と反対方向に流して１１９４ｋＡ／ｍ（１５ｋＯｅ）の逆向きの磁界を発生させ、この磁界を１秒間保持して印加することで脱磁した。次に温度を１６０℃にまで上げ、樹脂を硬化させ、その後ステージ６にて冷却を行なった。冷却は空冷あるいは水冷された放熱板を接触させることにより行なった。このような工程で可撓性マグネットシートを製造した後、東英工業社製のＢＨトレーサにより、磁気特性として最大エネルギー積〔（ＢＨ）ｍａｘ〕を測定した。磁気特性はＢｒ＝０．９４Ｔ（９．４ｋＧ）、ｉＨｃ＝５９７ｋＡ／ｍ（７．５ｋＯｅ）、（ＢＨ）Ｍ＝１４７．２ｋＪ／ｍ３（１８．４ＭＧＯｅ）で配向度は９２％であった。また、比較のため、再プレスを行なわないものとして、ステージ４で磁場配向した後、この予備成形体を直ちにステージ６の冷却を行なったものを作成した。同様に測定した磁気特性を表１に併記する。
【００２７】
（比較例１〜３）
表３にしめす比較例１〜３は配向時の加熱温度を１００℃以下にした場合と２００℃以上にした場合の例をである。その他は実施例１と同じに行なった。加熱温度が低い場合は高いｉＨｃが得られるが、配向度は８０％以下であり低い（ＢＨ）ｍａｘしか得られない。２００℃以上の場合は配向度が９０％よりも高くなるが、ｉＨｃが劣化してしまい、実用に供し得ない。
【００２８】
【表２】
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【００２９】
上記可撓性の異方性シート磁石を脱磁機に通し、消磁を行った後、幅５ｍｍ、長さ３０ｍｍの短冊状に切断した。この短冊状シートをモーターケースの内側に組み込み、ラジアル１２極パターンで着磁を施すことで、着磁された可撓性マグネットシートを備えた磁石を得た。この磁石を用いたモータは、従来の等方性希土類磁性粉を用いて製造されたマグネットシートを装着したモータに比べて、磁気特性が良く、また耐熱性に優れ、更に高出力、低消費電力のモータであった。
【００３０】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明によって、磁気異方性磁粉の高配向化が可能で高い磁気特性を実現できる熱可塑性エラストマーあるいは熱可塑性プラスチック組成物、及び該組成物を用いた生産性に富む可撓性マグネットシートの製造が可能である。この永久磁石は、小型モータ等の電子機器、工業用品分野等において有用であり、電子機器、工業用品の高性能化、小型化に寄与できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に用いた製造ラインの一例である。
【図２】本発明に用いた搬送容器の断面模式図である。
【図１】
2004071854.tif 000005
【図２】
2004071854.tif 000006