(57)【要約】【課題】機械強度特性、寸法変化特性に優れ、製膜性、耐デラミネーション性にも優れたポリエステルフィルム及びその製造方法を提供する。【解決手段】ポリエステル１００重量部に対し、特定構造のイミド化合物を０．３〜１０重量部混合した樹脂組成物を主成分とするポリエステルフィルム及びポリエステル１００重量部と、特定構造のイミド化合物０．３〜１０重量部とを押出機により混練し、冷却ドラム上にフィルム状に押出して得られる未延伸フィルムを少なくとも一軸方向に延伸することによるポリエステルフィルムの製造方法。【選択図】        なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリエステル１００重量部に対し、下記式（１）及び／又は式（２）で示されるイミド化合物を０．３〜１０重量部配合した樹脂組成物を主成分とするポリエステルフィルム。
【化１】
2004175961.tif 000010
（式（１）、式（２）で、Ｒ１  、Ｒ２  、Ｒ３  、Ｒ４  は、炭素数３以上２０以下の飽和脂肪族基、不飽和脂肪族基、芳香族基及び脂環族基よりなる群から選ばれる少なくとも一つの置換基であり、Ｒ１  、Ｒ２  、Ｒ３  、Ｒ４  は全て同じであっても、それぞれ異なっても、いくつかが同一であってもよい。）
【請求項２】
ポリエステルフィルムが下記式（Ｉ）の範囲を満足する請求項１に記載のポリエステルフィルム。
【数１】
2004175961.tif 000011
（式（Ｉ）で、Ｘはポリエステルフィルムの縦方向のヤング率（単位ＧＰａ）、Ｙはポリエステルフィルムの横方向のヤング率（単位ＧＰａ）である。）
【請求項３】
縦方向に２ＭＰａで３０分間一次荷重を加えた後、直ちに縦方向に２２ＭＰａで６０分間二次荷重を加えた際の、ポリエステルフィルムの二次荷重による縦方向のクリープコンプライアンスが０．１８／ＧＰａ以下である請求項１に記載のポリエステルフィルム。
【請求項４】
１０５℃、３０分の加熱条件での熱熱収率が縦方向で１．０％以下、横方向で１．０％以下である請求項１に記載のポリエステルフィルム。
【請求項５】
ポリエステルがポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートである請求項１乃至４のいずれか１項に記載のポリエステルフィルム。
【請求項６】
厚みが３〜２０μｍである請求項１乃至５のいずれか１項に記載のポリエステルフィルム。
【請求項７】
磁気記録媒体用に用いる請求項１乃至６のいずれか１項に記載のポリエステルフィルム。
【請求項８】
ポリエステル１００重量部と、上記式（１）及び／又は（２）で示されるイミド化合物０．３〜１０重量部とを押出機により溶融混練し、冷却ドラム上にフィルム状に押出して得られる未延伸フィルムを少なくとも一軸方向に延伸することによる請求項１に記載のポリエステルフィルムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明はポリエステルフィルム及びその製造方法に関する。更に詳しくは、本発明は優れた機械強度、寸法変化特性を示し、磁気記録媒体用ベースフィルム等に有用なポリエステルフィルム及びその製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
ポリエステルフィルムはヤング率に代表されるような機械強度、クリープコンプライアンスや熱収縮率に代表されるような寸法変化特性に優れるので、従来から磁気記録媒体用、写真フィルム用、コンデンサー用、感熱転写リボン用などの各種工業材料として用いられている。
【０００３】
近年、特に磁気記録媒体用のポリエステルフィルムに対しては、より高い機械強度が要求される。このため、再縦延伸法（特公昭４２−９２７０号公報、特公昭４３−３０４０号公報など）、再縦再横延伸法（特開昭５０−１３３２７６号公報、特開昭５５−２２９１５号公報など）、縦多段延伸法（特公昭５２−３３６６６号公報、特公昭５７−４９３７７号公報など）等主としてポリエステルフィルムの延伸方法での改良が試みられている。
【０００４】
しかしながら、磁気記録の高密度化が更に進み、従来よりもヤング率等の機械強度、クリープコンプライアンス、熱収縮率等の寸法変化特性の高度化が要求されている。また、フィルムの薄膜化もいっそう求められるようになっている。この要求に応えるため、ポリエステルフィルムの機械強度、寸法変化特性の改良が重ねられているが、従来のポリエステル樹脂を用いて延伸条件などの製膜条件を変えるだけでは要求される機械強度と寸法変化特性に応えられなくなっている。
また、優れた機械強度のポリエステルフィルムを得るための延伸方法の検討では、製造時や加工時にフィルム破断する問題が生じている。
【０００５】
一方、ポリエステルに改良剤を加える方法として、例えば特開２０００−２９６５９４号公報、特開２００２−７９６４０号公報では、ポリイミドをポリエステル樹脂に混合したのち、フィルム状にすることが提案されている。しかしながら、これらの方法で得られるポリエステルフィルムは、製膜や加工の過程でデラミネーションが生じるので、高密度磁気記録媒体用等の高度の要求を満たすことができない。
【０００６】
また、モノマーであるイミド化合物をポリエステル樹脂に混合し分散させ製膜する方法が、例えば、特開平９−３２３３４７号公報、特開平１０−９５９０６号公報で提案されている。しかしながら、これらの方法では、溶融製膜時の減粘効果は発現できるが、機械特性や寸法変化特性の高度化要求に対しては不十分である。
【０００７】
【特許文献１】
特公昭４２−９２７０号公報
【０００８】
【特許文献２】
特公昭４３−３０４０号公報
【０００９】
【特許文献３】
特開昭５０−１３３２７６号公報
【００１０】
【特許文献４】
特開昭５５−２２９１５号公報
【００１１】
【特許文献５】
特公昭５２−３３６６６号公報
【００１２】
【特許文献６】
特公昭５７−４９３７７号公報
【００１３】
【特許文献７】
特開２０００−２９６５９４号公報
【００１４】
【特許文献８】
特開２００２−７９６４０号公報
【００１５】
【特許文献９】
特開平９−３２３３４７号公報
【００１６】
【特許文献１０】
特開平１０−９５９０６号公報
【００１７】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、上記問題が解消でき、優れた機械強度、寸法変化特性を備えたポリエステルフィルム及びその製造方法を提供することにある。
【００１８】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、従来の問題点を改善するべく鋭意検討の結果、ポリエステルに特定のイミド化合物を特定量配合した樹脂組成物からなるポリエステルフィルムは、その構造が安定であり、機械強度、寸法変化特性に優れたフィルムであることを見出し本発明に到達した。
【００１９】
また、ポリエステルに特定のイミド化合物を特定量配合した樹脂組成物を溶融押出し、急冷して得られる未延伸フィルムは、イミド化合物がポリエステルの高分子鎖中に入ることにより、延伸が容易になるため、特性の優れたポリエステルフィルムを容易に製造できることを見出し本発明に到達した。
【００２０】
本発明の目的は、本発明によれば、〔１〕ポリエステル１００重量部に対し、下記式（１）及び／又は式（２）で示されるイミド化合物を０．３〜１０重量部配合した樹脂組成物を主成分とするポリエステルフィルムにより達成できる。
【００２１】
【化２】
2004175961.tif 000002
【００２２】
（式（１）、式（２）で、Ｒ１  、Ｒ２  、Ｒ３  、Ｒ４  は、炭素数３以上２０以下の飽和脂肪族基、不飽和脂肪族基、芳香族基及び脂環族基よりなる群から選ばれる少なくとも一つの置換基であり、Ｒ１  、Ｒ２  、Ｒ３  、Ｒ４  は全て同じであっても、それぞれ異なっても、いくつかが同一であってもよい。）
更に、本発明の好ましい態様として、以下を挙げることができる。
【００２３】
〔２〕  ポリエステルフィルムが下記式（Ｉ）の範囲を満足する〔１〕に記載のポリエステルフィルム。
【００２４】
【数２】
Ｘ×Ｙ≧６５  ……（Ｉ）
（式（Ｉ）で、Ｘはポリエステルフィルムの縦方向のヤング率（単位ＧＰａ）、Ｙはポリエステルフィルムの横方向のヤング率（単位ＧＰａ）である。）
【００２５】
〔３〕  縦方向に２ＭＰａで３０分間一次荷重を加えた後、直ちに縦方向に２２ＭＰａで６０分間二次荷重を加えた際の、ポリエステルフィルムの二次荷重による縦方向のクリープコンプライアンスが０．１８／ＧＰａ以下である〔１〕に記載のポリエステルフィルム。
【００２６】
〔４〕  １０５℃、３０分の加熱条件での熱熱収率が縦方向で１．０％以下、横方向で１．０％以下である〔１〕に記載のポリエステルフィルム。
【００２７】
〔５〕  ポリエステルがポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートである〔１〕乃至〔４〕のいずれか１に記載のポリエステルフィルム。
【００２８】
〔６〕  厚みが３〜２０μｍである〔１〕乃至〔５〕のいずれか１に記載のポリエステルフィルム。
【００２９】
〔７〕  磁気記録媒体用に用いる〔１〕乃至〔６〕のいずれか１に記載のポリエステルフィルム。
【００３０】
また、本発明の別の目的は、〔８〕  ポリエステル１００重量部と、上記化（１）及び／又は（２）で示されるイミド化合物０．３〜１０重量部とを押出機により溶融混練し、冷却ドラム上にフィルム状に押出して得られる未延伸フィルムを少なくとも一軸方向に延伸することによる〔１〕に記載のポリエステルフィルムの製造方法により達成できる。
【００３１】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００３２】
［ポリエステル］
本発明に用いるポリエステルは、実質的に線状であり、フィルム形成性、特に溶融成形によるフィルム形成性を有する熱可塑性ポリエステルであり、例えば、芳香族ジカルボン酸を主たる酸成分とし、脂肪族グリコールを主たるグリコール成分とする熱可塑性ポリエステルである。
【００３３】
これらのポリエステルのうち、テレフタル酸を主たる酸成分とし、エチレングリコールを主たるグリコール成分とするポリエチレンテレフタレートのホモポリマーまたはコポリマー、或いはナレフタレンジカルボン酸を主たる酸成分とし、エチレングリコールを主たるグリコール成分とするポリエチレンナフタレンジカルボキシレートのホモポリマーまたはコポリマーが好ましく、特に、ポリエチレンテレフタレートのホモポリマーまたはポリエチレンナフタレンジカルボキシレートのホモポリマーが好ましい。
【００３４】
本発明におけるポリエステルは汎用として用いられているポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレート、ポリブチレンテレフタレートのみならず、酸性分としてシュウ酸、アジピン酸、フタル酸、セバシン酸、ドデカンジカルボン酸、コハク酸、イソフタル酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸、テレフタル酸、２−カリウムスルホテレフタル酸、２，７−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、４，４‘−ジフェニルジカルボン酸、フェニルインダンジカルボン酸、ジフェニルエーテルジカルボン酸及びこれらの低級アルキルエステル；オキシ酸成分として、ｐ−オキシエトキシ安息香酸等の如きオキシカルボン酸及びその低級アルキルエステル；グリコール成分として、ジエチレングリコール、プロピレングリコール、１、２−プロパンジオール、１、３−ブタンジオール，１、４−ブタンジオール、１、５−ペンタンジオール、１、６−ヘキサンジオール、１、２−シクロヘキサンジメタノール、１、３−シクロヘキサンジメタノール、１、４−シクロヘキサンジメタノール、ｐ−キシリレングリコール、ビスフェノールＡのエチレンオキサイド付加物、ビスフェノールＳのエチレンオキサイド付加体、トリエチレングリコール、ポリエチレンオキシドグリコール、ポリテトラメチレンオキシドグリコール、ネオペンチルグリコール等を挙げることができ、これらの成分の中から選択的にエステル結合させたものである。
【００３５】
本発明におけるポリエステルは、例えば安息香酸、メトキシポリアルキレングリコール等の１官能性化合物によって、末端の水酸基および／またはカルボキシル基の一部または全部を封鎖したものであってもよく、あるいは例えば極少量のグリセリン、ペンタエリスリトールなどの如き３官能以上のエステル形成化合物で実質的に線状のポリマーが得られる範囲内で変成されたものであってもよい。
【００３６】
本発明のポリエステルは、その機械強度が優れることから実質上ポリエチレン−２，６−ナフタレートであることが好ましい。ここでの実質上というのは例えばポリエチレン−２，６−ナフタレートに対し、少量の第三成分のポリエステルを含んでも良いことを意味する。少量の第三成分の含有量は総ポリエステルに対して５ｗｔ％以下が好ましい。
【００３７】
［添加剤］
本発明のポリエステルフィルムに好ましい滑り性を付与するためには、ポリエステル中に不活性粒子を少量割合含有させることが好ましい。かかる不活性粒子としては例えば球状シリカ、多孔質シリカ、炭酸カルシウム、シリカアルミナ、アルミナ、二酸化チタン、カオリンクレー、硫酸バリウム、ゼオライトのごとき無機粒子、あるいはシリコン樹脂粒子、架橋ポリスチレン粒子等の有機粒子を挙げることができる。無機粒子は粒径が均一であることなどの理由で天然品よりも合成品であることが好ましい。また、あらゆる結晶形態、硬度、比重、色の無機粒子を使用することができる。フィルムに添加する不活性粒子は上記に例示した中から選ばれた単一成分でも良く、二成分あるいは三成分以上を含む多成分でも良い。
【００３８】
［イミド化合物］
本発明におけるイミド化合物とは、下記式（１）及び／又は式（２）で示される化合物である。
【００３９】
【化３】
2004175961.tif 000003
【００４０】
式（１）、式（２）で、Ｒ１  、Ｒ２  、Ｒ３  、Ｒ４  は、それぞれ炭素数３以上２０以下の飽和脂肪族基、不飽和脂肪族基、芳香族基及び脂環族基よりなる群から選ばれる少なくとも一つの置換基であり、Ｒ１  、Ｒ２  、Ｒ３  、Ｒ４  は全て同じであっても、それぞれ異なっても、いくつかが同一であってもよい。
【００４１】
この置換基Ｒ１  、Ｒ２  、Ｒ３  、Ｒ４  は、ポリエステルと非反応性の置換基（例えばアルキル基、アルコキシ基等）を含んでいてもよい炭素数３以上２０以下の有機芳香族基及び／又は脂環族基又は脂肪族アルキレン基であることが好ましく、特にアルキル基が好ましい。また、立体異性体（幾何異性体、回転異性体、光学異性体）を含むものはいずれの異性体がどのような比率で含有していても、効果の発現は損なわない。
【００４２】
本発明におけるイミド化合物は、融点が４５℃以上３００℃以下であることが好ましく、更に６０℃以上２７０℃以下、特に７０℃以上２６０℃以下であることが好ましい。イミド化合物の融点が４５℃未満の場合、ポリエステルと溶融混合する際の混練性が不足することがあり、また、フィルム状にした際にブリードアウトの問題が生じることがある。一方、融点が３００℃より高いとポリエステルと溶融混合する際、樹脂組成物に未溶融物が生成し、ポリエステルフィルムの特性を著しく損なうことがある。また、未溶融物生成を防ぐ為に溶融混合した樹脂の溶融温度を上げた際もポリエステルフィルムの特性を著しく損なうことがある為、イミド化合物の融点は上述の範囲が好ましい。
【００４３】
［樹脂組成物］
本発明における樹脂組成物はポリエステルとイミド化合物を主成分とする。ポリエステルとイミド化合物の配合比率は、ポリエステル１００重量部に対し、イミド化合物を総量で０．３〜１０重量部であることが必要である。ポリエステル１００重量部に対してイミド化合物が０．３重量部より少ないと十分な機械強度の向上効果や寸法変化特性の改良効果が得られない。一方、イミド化合物が１０重量部よりも多いと樹脂組成物が非晶となり、フィルム状に成形することが難しく、フィルムの機械的強度の向上も難しくなる。
【００４４】
本発明のポリエステルフィルムを構成する樹脂組成物は、組成物全体を１００重量部としてポリエステルとイミド化合物の重量部が９９．７：０．３〜９０：１０であることが好ましい。このポリエステルとイミド化合物の重量部は好ましくは９９．５：０．５〜９２．５：７．５であり、さらに好ましくは９９：１〜９５：５である。樹脂組成物の製造方法は従来公知の方法を用いることができ、特に限定されるものではないが、例えばポリエステルを押出機内で溶融混合する方法やポリエステル重合時にイミド化合物を添加せしめる方法などを挙げることができる。
【００４５】
［フィルムの製造方法］
本発明のポリエステルフィルムは従来公知の方法により得たポリエステルと、同じく従来公知の方法により得たイミド化合物を押出機内で（Ｔｍ）℃〜（Ｔｍ＋７０）℃（Ｔｍはポリエステルの融点を表わす）で溶融混合させた後、フィルターを使用してろ過する。或いは溶融押出し前にポリエステルとイミド化合物とをペレタイズしてマスターチップにし、これを溶融押出しに使用しても良い。
【００４６】
また、フィルム表面の滑り剤としての添加物は従来公知の方法により、予めポリエステル樹脂に添加しておくことも可能である。溶融押出の際に用いるフィルターは不織布あるいは焼結金属、網目構造物やステンレス鋼細線からなるものを使用する。溶融樹脂は、ダイスリットからフィルム状に押出され、２０〜６０℃の範囲に冷却されたキャスティングドラム上で密着冷却、固化させて未延伸フィルムとする。次いで、この未延伸フィルムを二軸延伸し、必要に応じて更に熱固定する。また、熱固定中に弛緩または緊張処理を行うことによってさらに有利に製造することができる。
【００４７】
未延伸フィルムは、例えばＴｇ〜（Ｔｇ＋６０）℃の温度（Ｔｇはポリエステルのガラス転移点の温度を表わす）で縦方向、横方向に倍率２．０〜８．０倍で二軸延伸し、（Ｔｇ＋６０）℃〜（Ｔｇ＋１２０）℃の温度で０．５〜１００秒間熱固定する。熱固定はゾーンを２分割以上好ましくは４分割以上に分けられている事がゾーンごとに温度コントロールを行えるので望ましい。
【００４８】
延伸の際のフィルム加熱は一般に用いられる方法、例えばＩＲヒーターによる方法やロールによる方法やテンターを用いる方法で行うことがでる。また延伸は、縦方向、横方向を同時に延伸してもよく、また、縦方向、横方向に逐次延伸してもよい。より好ましくは機械強度が向上し、かつ延伸の過程で得られたフィルム表面自体に傷が付き難いことから、同時２軸延伸しりことが好ましい。同時２軸延伸の際も逐次延伸同様、得られた未延伸フィルムをＴｇ〜（Ｔｇ＋６０）℃の温度で縦方向、横方向に倍率２．０〜８．０倍に延伸する。
【００４９】
さらに高強度フィルムを必要とする際には上記で得られた２軸配向フィルムを更に縦方向、横方向に倍率１．０５〜４．０倍の範囲で逐次２軸延伸を行うか、もしくは同時２軸延伸を行う。再横延伸する際には熱固定は最後の横延伸工程で行うことが好ましい。
【００５０】
また、弛緩処理を行う場合は、熱固定後ロールに巻き取るまでの間で弛緩処理を行うことができる。弛緩処理方法としては以下の方法を用いることができる。
即ち、熱固定ゾーンの途中でテンター幅を縮めフィルム幅方向に０〜３％の弛緩処理を行う方法、フィルムの両端部を切り離しフィルムのＴｇ以上融解温度以下の温度条件下においてフィルムの供給速度に対して引き取り速度を減速させる方法、２つの速度の異なる搬送ロールの間においてＩＲヒーターで加熱する方法、加熱搬送ロール上にフィルムを搬送させ加熱搬送ロール後の搬送ロールの速度を減速させる方法、熱固定後熱風を吹き出すノズルの上にフィルムを搬送させながら供給の速度よりも引き取りの速度を減速する方法、製膜機で巻き取った後、加熱搬送ロール上にフィルムを搬送させ搬送ロールの速度を減速する方法、加熱オーブン内やＩＲヒーターによる加熱ゾーンを搬送させながら加熱ゾーン後のロール速度を加熱ゾーン前のロール速度より減速する方法等である。これらのいずれの方法を用いても良いが、供給側の速度に対して引き取り側の速度の減速率を０．１〜３％にして弛緩処理を行う方法が好ましい。
【００５１】
また、処理の位置は最も温度の高い熱固定ゾーンで行う事が寸法安定構造を形成する上で好ましい。また、必要に応じてクーリングゾーンを設けフィルムのＴｇ±４０℃付近の温度に冷却することができる。これにより、厚み斑の少ない平坦なフィルムとなりうる。また、磁性層等との接着性向上、表面滑り性付与のためにポリエステル系、ポリウレタン系あるいはポリアクリル系の少なくとも１種類を水性樹脂（例えば水溶性樹脂、水分散性樹脂等）固形分中に４０重量％以上含有し、また、これらの水性樹脂中に平均粒子径１０ｎｍ〜１００ｎｍの微粒子を分散させた樹脂を塗工する。塗工のタイミングとしては任意に選択できるが、未延伸フィルムや１軸フィルム上に塗工することが好ましい。
【００５２】
【実施例】
以下、実施例に基づいて本発明をさらに詳しく説明する。ただし、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。なお、各特性値の測定方法は下記の通りである。
【００５３】
［ガラス転移温度（Ｔｇ）、融点（Ｔｍ）］
サンプル２０ｍｇをアルミニウムパンに封入し、示差走査型熱量計（ＤｕＰｏｎｔ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ  ９１０  ＤＳＣ）にセットし、室温から２０℃／分の昇温速度の条件で測定した。
【００５４】
［フィルム厚み］
ゴミの入らないようにしてフィルムを１０枚重ね、打点式電子マイクロメータにて厚みを測定し、１枚当たりのフィルム厚みを計算した。
【００５５】
［熱収縮率］
温度１０５℃に設定されたオーブン中に予め正確な長さを測定した長さ約３０ｃｍ四方のフィルムを懸垂し、無荷重下に３０分間保持処理した後取り出し、室温に戻してからその寸法の変化を計測した。熱収縮率は下記式で定義される。
【００５６】
【数３】
熱収縮率＝（ΔＬ／Ｌ０）×１００（％）
ΔＬ＝｜Ｌ０−Ｌ｜
ここに、Ｌ０は熱処理前のフィルムの長さ、Ｌは熱処理後のフィルム同方向の長さである。熱収縮率は、フィルムの縦（長手）方向、横（長手方向と直交）方向について１０枚の試料を採取し平均値を求める。好ましい熱収縮率範囲は縦、横方向とも１．０％以下、より好ましくは０．８％以下、更に好ましくは０．７％以下である。
【００５７】
［寸法変化特性］
下記のようにクリープコンプライアンスを求めた。
ＴＭＡ（セイコーインスツルメント社製ＳＳ６０００）を用い、２５℃、５０％ＲＨ下においてフィルム厚み５μｍ、サンプル幅４ｍｍ、チャック間２０ｍｍにて縦方向（フィルム長手方向）に２ＭＰａで３０分後連続して２２ＭＰａで６０分の荷重を掛けた際に、２２ＭＰａ荷重下での線形ひずみを求めた。
【００５８】
ひずみ／荷重（／ＧＰａ）
このましい寸法変化特性は０．１８（／ＧＰａ）以下、より好ましくは０．１６（／ＧＰａ）以下、更に好ましくは０．１５（／ＧＰａ）以下である。
【００５９】
［ヤング率］
引張試験機（ＯＲＩＥＮＴＥＣ  ＴＥＮＳＩＬＯＮ  ＴＣ−１００型）を用い、サンプルフィルムを温度２５℃に保持し、幅１０ｍｍ、長さ１００ｍｍの該フィルム試験片を、引張速度１００ｍｍ／分で引っ張り、チャート上に荷伸曲線（応力−歪み曲線）を得る。この荷伸曲線の立ち上がり部の勾配からヤング率を求める。
【００６０】
好ましい縦（ＸＧＰａ）、横（ＹＧＰａ）方向のヤング率の積（Ｘ・Ｙ）は６５以上、より好ましくは６７以上、さらに好ましくは７０以上である。
【００６１】
［耐デラミネーション性］
・折目デラミネーション白化率
８０×８０ｍｍの大きさにフィルムサンプル（１枚）を切り出し、折目ができるように手で軽く２つに折りながら、平坦な一対の金属板で挟んだ後、プレス機により所定の圧力Ｐ１（ＭＰａ）で２０秒間プレスした。プレス後、プレスを開放し、次いで、２つ折りのフィルムサンプルを手で元の状態に戻し、前記金属板に挟んで圧力Ｐ１（ＭＰａ）で２０秒間プレスした。その後、フィルムサンプルを取り出し、折目にあらわれた白化部分の長さ（ｍｍ）を顕微鏡で測定する。それぞれ新しいフィルムサンプルを使用し、プレス圧Ｐ１＝０．１、０．２、０．３、０．４、０．５、０．６（ＭＰａ）について測定を繰り返す。各プレス圧における白化部分の長さ（ｍｍ）の合計の平均値が折目の全長（８０ｍｍ）に占める割合をもって折目デラミネーション白化率とし、この値をフィルムのデラミネ−ション（層間剥離）の起こり易さを示す指標として使用する。この折目デラミネーション白化率の値が小さいほど耐デラミネーション性が良好といえる。
【００６２】
［製膜性］
製膜性の指標として下記の基準を用いた。
○：フィルム製膜中のフィルム破断頻度が２回／日以下（製膜性良好）
△：フィルム製膜中のフィルム破断頻度が３〜４回／日（製膜性やや良好）
×：フィルム製膜中のフィルム破断頻度が５回／日以上（製膜性やや不良）
【００６３】
［実施例１］
ポリエチレン−２，６−ナフタレートに下記式（３）で表されるイミド化合物を１．０重量部加えて押出機にて樹脂温度３００℃にて溶融押出した。この時に直径７インチのフィルターを７枚使用した。押出の際のフィルター圧力は５．０ＭＰａであった。この時のフィルター圧力を基準値１．０とし、他の混合樹脂のフィルターでの圧力とを比較に使用した。次いで、フィルム状に押出された溶融樹脂をキャスティングドラム上で密着冷却、固化させて未延伸フィルムとした。
次いで、この未延伸フィルムを、延伸温度１５０℃にて縦方向６．０倍、横方向５．８倍の逐次２軸延伸し、更に２０５℃で熱固定して、厚みが５μｍの２軸配向ポリエステルフィルムを得た。得られたフィルムの評価結果を表２に示す。
【００６４】
【化４】
2004175961.tif 000004
【００６５】
［実施例２］
上記式（３）で表されるイミド化合物の替わりに下記式（４）で表されるイミド化合物を１．０重量部加えた以外は実施例１と同様に厚みが５μｍの２軸配向ポリエステルフィルムを得た。得られたフィルムの評価結果を表２に示す。
【００６６】
【化５】
2004175961.tif 000005
【００６７】
［実施例３］
前記式（３）で表されるイミド化合物の替わりに下記式（５）で表されるイミド化合物を１．０重量部加えた以外は実施例１と同様に厚みが５μｍの２軸配向ポリエステルフィルムを得た。得られたフィルムの評価結果を表２に示す。
【００６８】
【化６】
2004175961.tif 000006
【００６９】
［実施例４］
未延伸シートを延伸温度１４５℃にて縦方向２．３倍、横方向３．９倍の逐次２軸延伸後、更に延伸温度１５０℃にて縦方向３．０倍、横方向１．３倍にて逐次２軸延伸した後、２０５℃で熱固定した以外は実施例と１同様に、厚みが５μｍの２軸配向ポリエステルフィルムを得た。得られたフィルムの評価結果を表２に示す。
【００７０】
［実施例５］
イミド化合物の添加量を３．０重量部に変更した以外は実施例１と同様に厚みが５μｍの２軸配向ポリエステルフィルムを得た。得られたフィルムの評価結果を表２に示す。
【００７１】
［実施例６］
未延伸シートを延伸温度１５０℃にて縦方向６．０倍、横方向５．８倍の同時２軸延伸後、２０５℃で熱固定した以外は実施例１と同様に、厚みが５μｍの２軸配向ポリエステルフィルムを得た。得られたフィルムの評価結果を表２に示す。
【００７２】
［実施例７］
イミド化合物（３）の添加量を３．０重量部とし、未延伸シートを延伸温度１４５℃にて縦方向２．５倍、横方向４．０倍の逐次２軸延伸後、更に延伸温度１５０℃で縦方向２．８倍、横方向１．２倍に延伸した後、２０５℃で熱固定した以外は実施例１と同様に、厚みが５μｍの２軸配向ポリエステルフィルムを得た。得られたフィルムの評価結果を表２に示す。
【００７３】
［実施例８］
イミド化合物（４）、（５）をそれぞれ１．５重量部づつ合計トータル３．０重量部添加した以外は実施例１と同様に２軸配向ポリエステルフィルムを得た。得られたフィルムの評価結果を表２に示す。
【００７４】
［比較例１］
ポリエチレン−２，６−ナフタレートにイミド化合物を添加しない以外は実施例１と同様に製膜して、厚みが５μｍの２軸配向ポリエステルフィルムを得た。
得られたフィルムの評価結果を表２に示す。
【００７５】
［比較例２］
ポリエチレン−２，６−ナフタレートにイミド化合物を添加しない以外は実施例４と同様に製膜して、厚みが５μｍの２軸配向ポリエステルフィルムを得た。
得られたフィルムの評価結果を表２に示す。
【００７６】
［比較例３］
ポリエチレン−２，６−ナフタレートにイミド化合物を添加しない以外は実施例６と同様に製膜して、厚みが５μｍの２軸配向ポリエステルフィルムを得た。
得られたフィルムの評価結果を表２に示す。
【００７７】
［比較例４］
ポリエチレン−２，６−ナフタレートにイミド化合物を添加しない以外は実施例７と同様に製膜して、厚みが５μｍの２軸配向ポリエステルフィルムを得た。
得られたフィルムの評価結果を表２に示す。
【００７８】
［比較例５］
ポリエチレン−２，６−ナフタレートに下記式（６）のポリイミドを１重量部添加した以外は実施例１と同様に製膜して、厚みが５μｍの２軸配向ポリエステルフィルムを得た。得られたフィルムの評価結果を表２に示す。
【００７９】
【化７】
2004175961.tif 000007
【００８０】
【表１】
2004175961.tif 000008
【００８１】
【表２】
2004175961.tif 000009
【００８２】
表１及び表２に示した結果から明らかなように、本発明のポリエステルフィルムは、ヤング率が高く、耐クリープ性、耐熱収縮性、耐デラミーネーション性に優れたものである。また、本発明のポリエステルフィルムの製造方法によれば、これらの特性の良好なフィルムを効率良く得ることができる。
【００８３】
【発明の効果】
本発明のポリエステルフィルムおよび本発明の製膜方法にて実施したポリエステルフィルムは優れた機械強度特性、寸法変化特性を示すとともに製膜性、耐デラミネーション性にも優れている。