(57)【要約】【課題】高熱伝導性を有する放熱部材およびその製造方法に関するものであり、さらに詳しくは、耐冷熱衝撃性、寸法保持性に優れ、低コストで製造可能な高放熱部材およびその効率的な製造方法の提供。【解決手段】熱可塑性ポリエステル系樹脂（Ａ）と熱伝導性充填材（Ｂ）の合計１００容量％に対し、（Ａ）５〜５０容量％、（Ｂ）９５〜５０容量％を含有してなる放熱部材用錠剤、それを溶融成形してなる放熱部材および上記錠剤を射出成形することを特徴とする放熱部材の製造方法。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性ポリエステル系樹脂（Ａ）及び熱伝導性充填材（Ｂ）の合計１００容量％に対し、（Ａ）成分５〜５０容量％、（Ｂ）成分９５〜５０容量％を含有してなる放熱部材用錠剤。
【請求項２】
熱可塑性ポリエステル系樹脂（Ａ）及び熱伝導性充填材（Ｂ）の合計１００容量％に対し、（Ａ）成分５〜４０容量％、（Ｂ）成分９５〜６０容量％である請求項１記載の放熱部材用錠剤。
【請求項３】
熱可塑性ポリエステル系樹脂（Ａ）が液晶性ポリエステルである請求項１または２記載の放熱部材用錠剤。
【請求項４】
熱可塑性ポリエステル系樹脂（Ａ）が非液晶性ポリエステルである請求項１または２記載の放熱部材用錠剤。
【請求項５】
熱伝導性充填材（Ｂ）が、レーザーフラッシュ法により測定した熱伝導率で２０Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導性充填材である請求項１〜４のいずれか記載の放熱部材用錠剤。
【請求項６】
さらに２５〜２５０℃の温度範囲で固体から液体または気体に変化する物質（Ｃ）を（Ａ）成分および（Ｂ）成分の合計１００重量部に対し、０．０１〜３０重量部含有してなる請求項１〜５のいずれか記載の放熱部材用錠剤。
【請求項７】
さらに２５℃における粘度が１〜１００００ｍＰａ・ｓの液状有機化合物（Ｄ）を（Ａ）成分および（Ｂ）成分の合計１００重量部に対し、０．０１〜３０重量部含有してなる請求項１〜５のいずれか記載の放熱部材用錠剤。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか記載の放熱部材用錠剤を溶融成形してなる放熱部材。
【請求項９】
放熱部材がシャーシ、筐体、あるいはその一部を構成する放熱部材である請求項８記載の放熱部材。
【請求項１０】
フィン状突起物を有するものである請求項８または９記載の放熱部材。
【請求項１１】
請求項１〜７のいずれか記載の放熱部材用錠剤を射出成形することを特徴とする放熱部材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、高放熱性を有する放熱部材用錠剤、それを溶融成形してなる放熱部材およびその製造方法に関するものであり、さらに詳しくは、溶融成形可能な錠剤による放熱性だけでなく、耐冷熱衝撃性、寸法保持性に優れた放熱部材用錠剤、それを溶融成形してなる、低コストで製造可能な放熱部材およびその効率的な製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
近年、自動車分野において環境対策のための燃費向上、軽量化あるいは安全性向上、快適性向上のため、種々の電装部品がコンピュータにより電子制御されるようになってきている。また、電気・電子分野においてもパソコンの高性能化はもちろんのこと、冷蔵庫、洗濯機などの家庭用電化製品に関しても省エネルギーなどを目的としてコンピュータによる電子制御化が進められている。
【０００３】
これら電子制御を行うＬＳＩやＣＰＵ等の電子素子は、コンピュータの集積度の増大及び動作の高速化により消費電力が増大し、その発熱量の増大により電子素子の損傷等の問題を抱えている。
【０００４】
そのためコンピュータは放熱対策が必要であり、従来、発熱源である電子部品のパッケージ等にアルミニウムやダイキャスト製の放熱部材を用い、熱を放散するようにしている。
【０００５】
しかし、今後進む部品の更なる小型化・軽量化あるいは複雑形状化の際に、ダイキャストなどの金属では生産性が悪く、形状が制限される。
【０００６】
そこでこれらの問題を解決するために、ポリフェニレンスルフィド樹脂に酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、ガラス繊維、炭素繊維、ウォラストナイト、チタン酸カリウム、ホウ酸アルミニウムなどの無機充填材を配合し、熱伝導率が１Ｗ／ｍＫ以上の射出成形可能で良熱伝導性の成形品を得る方法（特許文献１）が提案されている。
【０００７】
しかしながら、上記特許文献１に開示された方法は、組成物を溶融混練により製造するものであるため、多量の無機充填材を配合することが困難であり、高々熱伝導率１．４Ｗ／ｍＫの組成物しか得られておらず、近年のコンピュータの高集積化、高速化による一層の高発熱に対応するには未だ放熱性が低く、放熱部材としての機能を十分果たすことが困難である。さらに、実用面においても使用環境下において例えば、激しい温度変化が想定される部材に使用された場合、その温度変化についていくことができず、部材が変形あるいは、クラックが発生するという問題が懸念される。
【０００８】
そこで、本発明は上述の問題を鑑みて解消すること、即ち、熱伝導性と耐冷熱衝撃性、寸法保持性に優れた放熱部材を提供することを課題とする。
【０００９】
【特許文献１】
特開２００１−１５１９０５号公報（第２頁、実施例）
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上述した従来技術における問題点の解決を課題として検討した結果達成されたものである。
【００１１】
したがって、本発明は、熱伝導性充填材を高充填し、その特性を高効率に発揮する、放熱性と耐冷熱衝撃性、寸法保持性に優れた溶融成形加工が可能な放熱部材用錠剤、それを溶融成形してなる放熱部材およびその効率的な製造方法を提供することを課題とする。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、上記の目的を達成するために鋭意検討を重ねた結果、本発明に至った。
【００１３】
すなわち本発明は、
（１）熱可塑性ポリエステル系樹脂（Ａ）及び熱伝導性充填材（Ｂ）の合計１００容量％に対し、（Ａ）成分５〜５０容量％、（Ｂ）成分９５〜６０容量％を含有してなる放熱部材用錠剤、
（２）熱可塑性ポリエステル系樹脂（Ａ）及び熱伝導性充填材（Ｂ）の合計１００容量％に対し、（Ａ）５〜４０容量％、（Ｂ）９５〜６０容量％である上記（１）記載の放熱部材用錠剤、
（３）熱可塑性ポリエステル系樹脂（Ａ）が液晶性ポリエステルである上記（１）または（２）記載の放熱部材用錠剤、
（４）熱可塑性ポリエステル系樹脂（Ａ）が非液晶性ポリエステルである上記（１）または（２）記載の放熱部材用錠剤、
（５）熱伝導性充填材（Ｂ）が、レーザーフラッシュ法により測定した熱伝導率で２０Ｗ／ｍＫ以上の無機充填材である（１）〜（４）のいずれか記載の放熱部材用錠剤、
（６）さらに２５〜２５０℃の温度範囲で固体から液体または気体に変化する物質（Ｃ）を（Ａ）成分および（Ｂ）成分の合計１００重量部に対し、０．０１〜３０重量部含有してなる上記（１）〜（５）のいずれか記載の放熱部材用錠剤、
（７）さらに２５℃における粘度が１〜１００００ｍ  Ｐａ・ｓの液状有機化合物（Ｄ）を（Ａ）成分および（Ｂ）成分の合計１００重量部に対し、０．０１〜３０重量部含有してなる上記（１）〜（５）のいずれか記載の放熱部材用錠剤、
（８）上記（１）〜（７）のいずれか記載の放熱部材用錠剤を溶融成形してなる放熱部材、
（９）放熱部材がシャーシ、筐体、あるいはその一部を構成する放熱部材である（８）記載の放熱部材、
（１０）フィン状突起物を有するものである上記（８）または（９）記載の放熱部材、
（１１）上記（１）〜（７）のいずれか記載の放熱部材用錠剤を射出成形することを特徴とする放熱部材の製造方法である。
【００１４】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態を説明する。本発明において「重量」とは「質量」を意味する。
【００１５】
本発明で用いられる熱可塑性ポリエステル系樹脂（Ａ）は、分子内にエステル構造を有するものであり、主鎖がエステル結合で構成されているものでも、エステル結合の他アミド結合などを含んで構成されているものであってもよい。例えば、非液晶性半芳香族ポリエステル、非液晶性全芳香族ポリエステルなどの非液晶性ポリエステル、液晶性半芳香族ポリエステル、液晶性全芳香族ポリエステルなどの液晶性ポリエステルおよび液晶性ポリエステアミドなどが挙げられ、これらは１種または２種以上で用いることができる。
【００１６】
非液晶性半芳香族ポリエステルの具体例としてはポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリ１，４−シクロヘキシレンジメチレンテレフタレートおよびポリエチレン−１，２−ビス（フェノキシ）エタン−４，４’−ジカルボキシレートなどのほか、ポリエチレンイソフタレート／テレフタレート、ポリブチレンテレフタレート／イソフタレート、ポリブチレンテレフタレート／デカンジカルボキシレートおよびポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレート／イソフタレートなどの共重合ポリエステル等が挙げられる（“／”は共重合を表す。以下同じ）。
【００１７】
また、非液晶性全芳香族ポリエステルとしては、非晶性ポリアリレートなどが挙げられる。
【００１８】
また、液晶性ポリエステル、液晶性ポリエステルアミドは、異方性溶融相を形成し得るポリエステル、ポリエステルアミドであり、例えば芳香族オキシカルボニル単位、芳香族ジオキシ単位、芳香族および／または脂肪族ジカルボニル単位、アルキレンジオキシ単位などから選ばれた構造単位からなり、かつ異方性溶融相を形成する液晶性ポリエステル、あるいは、上記構造単位と芳香族イミノカルボニル単位、芳香族ジイミノ単位、芳香族イミノオキシ単位などから選ばれた構造単位からなり、かつ異方性溶融相を形成する液晶性ポリエステルアミドなどが挙げられ、具体的には、ｐ−ヒドロキシ安息香酸および６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸から生成した構造単位からなる液晶性ポリエステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位、６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸から生成した構造単位、芳香族ジヒドロキシ化合物および／または脂肪族ジカルボン酸から生成した構造単位からなる液晶性ポリエステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位、４，４’−ジヒドロキシビフェニルから生成した構造単位、テレフタル酸、イソフタル酸等の芳香族ジカルボン酸および／またはアジピン酸、セバシン酸等の脂肪族ジカルボン酸から生成した構造単位からなる液晶性ポリエステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位、エチレングリコールから生成した構造単位、テレフタル酸から生成した構造単位からなる液晶性ポリエステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位、エチレングリコールから生成した構造単位、テレフタル酸およびイソフタル酸から生成した構造単位からなる液晶性ポリエステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位、エチレングリコールから生成した構造単位、４，４’−ジヒドロキシビフェニルから生成した構造単位、テレフタル酸および／またはアジピン酸、セバシン酸等の脂肪族ジカルボンから生成した構造単位からなる液晶性ポリエステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位、エチレングリコールから生成した構造単位、芳香族ジヒドロキシ化合物から生成した構造単位、テレフタル酸、イソフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸などの芳香族ジカルボン酸から生成した構造単位からなる液晶性ポリエステルなどである。
【００１９】
上記液晶性ポリエステルのうち、好ましい構造の具体例としては、下記（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ）  および（ＩＶ）の構造単位からなる液晶性ポリエステル、または、（Ｉ）、（ＩＩＩ）  および（ＩＶ）の構造単位からなる液晶性ポリエステルなどが挙げられる。
【００２０】
特に好ましいのは（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ）および（ＩＶ）の構造単位からなる液晶性ポリエステルである。
【００２１】
【化１】
2004175812.tif 000002
【００２２】
（ただし式中のＲ１は
【００２３】
【化２】
2004175812.tif 000003
【００２４】
から選ばれた１種以上の基を示し、Ｒ２は
【００２５】
【化３】
2004175812.tif 000004
【００２６】
から選ばれた１種以上の基を示す。ただし式中Ｘは水素原子または塩素原子を示す。）。
【００２７】
上記構造単位（Ｉ）はｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位であり、構造単位（ＩＩ）は４，４’−ジヒドロキシビフェニル、３，３’，５，５’−テトラメチル−４，４’−ジヒドロキシビフェニル、ハイドロキノン、ｔ−ブチルハイドロキノン、フェニルハイドロキノン、メチルハイドロキノン、２，６−ジヒドロキシナフタレン、２，７−ジヒドロキシナフタレン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパンおよび４，４’−ジヒドロキシジフェニルエーテルから選ばれた一種以上の芳香族ジヒドロキシ化合物から生成した構造単位を、構造単位（ＩＩＩ）はエチレングリコールから生成した構造単位を、構造単位（ＩＶ）はテレフタル酸、イソフタル酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、１，２−ビス（フェノキシ）エタン−４，４’−ジカルボン酸、１，２−ビス（２−クロルフェノキシ）エタン−４，４’−ジカルボン酸および４，４’−ジフェニルエーテルジカルボン酸から選ばれた一種以上の芳香族ジカルボン酸から生成した構造単位を各々示す。これらのうちＲ１が
【００２８】
【化４】
2004175812.tif 000005
【００２９】
であり、Ｒ２が
【００３０】
【化５】
2004175812.tif 000006
【００３１】
であるものが特に好ましい。
【００３２】
本発明に好ましく使用できる液晶性ポリエステルは、上記したように、構造単位（Ｉ）、（ＩＩＩ）、（ＩＶ）からなる共重合体および上記構造単位（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ）、（ＩＶ）からなる共重合体から選択される１種以上であり、上記構造単位（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ）および（ＩＶ）の共重合量は任意である。しかし、本発明の特性を発揮させるためには次の共重合量であることが好ましい。
【００３３】
すなわち、上記構造単位（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ）、（ＩＶ）からなる共重合体の場合は、上記構造単位（Ｉ）および（ＩＩ）の合計は構造単位（Ｉ）、（ＩＩ）および（ＩＩＩ）の合計に対して３０〜９５モル％が好ましく、４０〜８５モル％がより好ましい。また、構造単位（ＩＩＩ）は構造単位（Ｉ）、（ＩＩ）および（ＩＩＩ）の合計に対して７０〜５モル％が好ましく、６０〜１５モル％がより好ましい。また、構造単位（Ｉ）の（ＩＩ）に対するモル比［（Ｉ）／（ＩＩ）］は好ましくは７５／２５〜９５／５であり、より好ましくは７８／２２〜９３／７である。また、構造単位（ＩＶ）は構造単位（ＩＩ）および（ＩＩＩ）の合計と実質的に等モルであることが好ましい。
【００３４】
一方、上記構造単位（ＩＩ）  を含まない場合は流動性の点から上記構造単位（Ｉ）は構造単位（Ｉ）および（ＩＩＩ）の合計に対して４０〜９０モル％であることが好ましく、６０〜８８モル％であることが特に好ましく、構造単位（ＩＶ）は構造単位（ＩＩＩ）と実質的に等モルであることが好ましい。
【００３５】
ここで実質的に等モルとは、末端を除くポリマー主鎖を構成するユニットが等モルであるが、末端を構成するユニットとしては必ずしも等モルとは限らないことを意味する。
【００３６】
上記好ましく用いることができる液晶性ポリエステルは、上記構造単位（Ｉ）〜（ＩＶ）を構成する成分以外に３，３’−ジフェニルジカルボン酸、２，２’−ジフェニルジカルボン酸などの芳香族ジカルボン酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカンジオン酸などの脂肪族ジカルボン酸、ヘキサヒドロテレフタル酸などの脂環式ジカルボン酸、クロルハイドロキノン、３，４’−ジヒドロキシビフェニル、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホン、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルフィド、４，４’−ジヒドロキシベンゾフェノン、３，４’−ジヒドロキシビフェニル等の芳香族ジオール、プロピレングリコール、１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、ネオペンチルグリコール、１，４−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール等の脂肪族、脂環式ジオールおよびｍ−ヒドロキシ安息香酸、２，６−ヒドロキシナフトエ酸などの芳香族ヒドロキシカルボン酸およびｐ−アミノ安息香酸などを液晶性を損なわない程度の範囲でさらに共重合せしめることができる。
【００３７】
本発明において使用する上記液晶性ポリエステルの製造方法は、特に制限がなく、公知のポリエステルの重縮合法に準じて製造できる。
【００３８】
例えば、上記液晶性ポリエステルの製造において、次の製造方法が好ましく挙げられる。
（１）ｐ−アセトキシ安息香酸および４，４’−ジアセトキシビフェニル、ジアセトキシベンゼンなどの芳香族ジヒドロキシ化合物のジアシル化物と２，６−ナフタレンジカルボン酸、テレフタル酸、イソフタル酸などの芳香族ジカルボン酸から脱酢酸縮重合反応によって液晶性ポリエステルを製造する方法。
（２）ｐ−ヒドロキシ安息香酸および４，４’−ジヒドロキシビフェニル、ハイドロキノンなどの芳香族ジヒドロキシ化合物と２，６−ナフタレンジカルボン酸、テレフタル酸、イソフタル酸などの芳香族ジカルボン酸に無水酢酸を反応させて、フェノール性水酸基をアシル化した後、脱酢酸重縮合反応によって液晶性ポリエステルを製造する方法。
（３）ｐ−ヒドロキシ安息香酸のフェニルエステルおよび４，４’−ジヒドロキシビフェニル、ハイドロキノンなどの芳香族ジヒドロキシ化合物と２，６−ナフタレンジカルボン酸、テレフタル酸、イソフタル酸などの芳香族ジカルボン酸のジフェニルエステルから脱フェノール重縮合反応により液晶性ポリエステルを製造する方法。
（４）ｐ−ヒドロキシ安息香酸および２，６−ナフタレンジカルボン酸、テレフタル酸、イソフタル酸などの芳香族ジカルボン酸に所定量のジフェニルカーボネートを反応させて、それぞれジフェニルエステルとした後、４，４’−ジヒドロキシビフェニル、ハイドロキノンなどの芳香族ジヒドロキシ化合物を加え、脱フェノール重縮合反応により液晶性ポリエステルを製造する方法。
（５）ポリエチレンテレフタレートなどのポリエステルのポリマー、オリゴマーまたはビス（β−ヒドロキシエチル）テレフタレートなど芳香族ジカルボン酸のビス（β−ヒドロキシエチル）エステルの存在下で（１）または（２）の方法により液晶性ポリエステルを製造する方法。
【００３９】
本発明に使用する液晶性ポリエステルは、熱伝導性充填材を高充填した場合の流動性低下を抑制するため、溶融粘度は０．５〜８０Ｐａ・ｓが好ましく、特に１〜５０Ｐａ・ｓがより好ましい。また、流動性がより優れた組成物を得ようとする場合には、溶融粘度を４０Ｐａ・ｓ以下とすることが好ましい。
【００４０】
なお、この溶融粘度は融点（Ｔｍ）＋１０℃の条件で、ずり速度１，０００（１／秒）の条件下で高化式フローテスターによって測定した値である。
【００４１】
ここで、融点（Ｔｍ）とは示差熱量測定において、重合を完了したポリマーを室温から２０℃／分の昇温条件で測定した際に観測される吸熱ピーク温度（Ｔｍ１  ）の観測後、Ｔｍ１  ＋２０℃の温度で５分間保持した後、２０℃／分の降温条件で室温まで一旦冷却した後、再度２０℃／分の昇温条件で測定した際に観測される吸熱ピーク温度（Ｔｍ２  ）を指す。
【００４２】
上述したポリエステル系樹脂のうち機械的性質、成形性などの点からポリブチレンテレフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリ１，４−シクロヘキシレンジメチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレートおよびポリエチレンテレフタレートなどの非液晶性ポリエステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸および６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸から生成した構造単位からなる液晶性ポリエステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位、エチレングリコールから生成した構造単位、４，４’−ジヒドロキシビフェニルから生成した構造単位、テレフタル酸および／またはアジピン酸、セバシン酸等の脂肪族ジカルボンから生成した構造単位からなる液晶性ポリエステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位、エチレングリコールから生成した構造単位、芳香族ジヒドロキシ化合物から生成した構造単位、テレフタル酸、イソフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸などの芳香族ジカルボン酸から生成した構造単位からなる液晶性ポリエステル、から選ばれる１種または２種以上の混合物が好ましく用いることができる。
【００４３】
なかでも非液晶性ポリエステルとしてポリブチレンテレフタレート、液晶性ポリエステルとしてｐ−ヒドロキシ安息香酸および６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸から生成した構造単位からなる液晶性ポリエステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位、エチレングリコールから生成した構造単位、芳香族ジヒドロキシ化合物から生成した構造単位、テレフタル酸から生成した構造単位の液晶性ポリエステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位、エチレングリコールから生成した構造単位、テレフタル酸から生成した構造単位の液晶性ポリエステルを特に好ましく用いることができる。
【００４４】
なかでも液晶性ポリエステルが、流動性に優れるだけでなく熱伝導率が高効率で向上することができ、好ましい。また、ポリブチレンテレフタレートなどの非液晶性ポリエステルは高熱伝導率となることにより、飛躍的に耐冷熱衝撃特性が向上することを見いだした。
【００４５】
本発明で用いる熱伝導性充填材（Ｂ）としては、例えば、金属粉、金属フレーク、金属リボン、金属繊維、ベリリア、アルミナ、酸化亜鉛、酸化マグネシウム酸化チタンなどの金属酸化物、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化珪素などの窒化物、炭化珪素、ホウ酸アルミニウムウィスカー、酸化亜鉛ウィスカー、チタン酸バリウムウィスカー、窒化珪素ウィスカーなどのウィスカー、セラミック繊維、ジルコニア繊維、アルミナ繊維、結晶性シリカ繊維、酸化チタン繊維、炭化ケイ素繊維などの繊維、結晶性シリカ、ジルコニア、熱伝導性物質で被覆された無機フィラー、カーボン粉末、黒鉛、ＰＡＮ系あるいはピッチ系炭素繊維、カーボンフレーク、鱗片状カーボンおよびカーボンナノチューブなどが挙げられる。
【００４６】
なかでも、樹脂に充填した際に放熱部材としての高放熱性を付与するためには、レーザーフラッシュ法により測定した熱伝導率が２０Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導性充填材（Ｂ）を用いることが好ましい。このような熱伝導性充填材の具体例としては、金属粉、金属フレーク、金属リボン、金属繊維、ベリリア、アルミナ、酸化亜鉛、酸化マグネシウムなどの金属酸化物、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化珪素などの窒化物、熱伝導性物質で被覆された無機フィラー、カーボン粉末、黒鉛、ＰＡＮ系あるいはピッチ系炭素繊維、カーボンフレーク、鱗片状カーボンおよびカーボンナノチューブなどが挙げられる。
【００４７】
なかでも、放熱部材をより軽量にし得る点において、アルミナ、酸化亜鉛、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化珪素、カーボン粉末、黒鉛、ＰＡＮ系あるいはピッチ系炭素繊維、カーボンフレーク、鱗片状カーボンおよびカーボンナノチューブなどが好ましい。
【００４８】
ここで、上記金属粉、金属フレークおよび金属リボンの金属種の具体例としては、銀、ニッケル、銅、亜鉛、アルミニウム、マグネシウム、ステンレス、鉄、黄銅、クロムおよび錫などを例示することができる。
【００４９】
また、上記金属繊維の金属種の具体例としては、鉄、銅、ステンレス、アルミニウムおよび黄銅などを例示することができる。
【００５０】
かかる金属粉、金属フレーク、金属リボンおよび金属繊維は、いずれもチタネート系、アルミネート系およびシラン系などの表面処理剤で表面処理を施されていてもよい。
【００５１】
上記金属酸化物の具体例としては、ＳｎＯ２  （アンチモンドープ）、Ｉｎ２  Ｏ３  （アンチモンドープ）およびＺｎＯ（アルミニウムドープ）などを例示することができ、これらはチタネート系、アルミ系およびシラン系などの表面処理剤で表面処理を施されていてもよい。
【００５２】
上記窒化物の具体例としては、ＡｌＮ（窒化アルミニウム）、ＢＮ（窒化ホウ素）、Ｓｉ３Ｎ４（窒化珪素）などを例示することができ、これらはチタネート系、アルミ系およびシラン系などの表面処理剤で表面処理を施されていてもよい。
【００５３】
上記熱伝導性物質で被覆された無機フィラーにおける熱伝導性物質の具体例としては、アルミニウム、ニッケル、銀、カーボン、ＳｎＯ２  （アンチモンドープ）およびＩｎ２  Ｏ３  （アンチモンドープ）などを例示することができる。また、被覆される無機フィラーとしては、マイカ、ガラスビーズ、ガラス繊維、炭素繊維、硫酸バリウム、酸化亜鉛、酸化チタン、および炭化珪素ウィスカーなどを例示することができる。被覆方法としては、真空蒸着法、スパッタリング法、無電解メッキ法および焼き付け法などが挙げられる。そして、これらの熱伝導性物質で被覆された無機フィラーもまた、チタネート系、アルミネート系およびシラン系などの表面処理剤で表面処理を施されていてもよい。
【００５４】
上記カーボン粉末は、その原料および製造法から、アセチレンブラック、ガスブラック、オイルブラック、ナフタリンブラック、サーマルブラック、ファーネスブラック、ランプブラック、チャンネルブラック、ロールブラックおよびディスクブラックなどに分類される。本発明で用いることのできるカーボン粉末は、その原料および製造法については特に限定されないが、なかでもアセチレンブラックおよびファーネスブラックが特に好適に用いられる。また、カーボン粉末としては、その粒子径、表面積、ＤＢＰ吸油量および灰分などの特性の異なる種々のカーボン粉末が製造されている。本発明で用いることのできるカーボン粉末は、これら特性については特に制限はないが、強度および熱伝導率のバランスの点から、平均粒径が５００ｎｍ以下、特に５〜１００ｎｍ、さらには１０〜７０ｎｍの範囲にあることが好ましい。また、表面積（ＢＥＴ法）が１０ｍ２  ／ｇ以上、さらには３０ｍ２  ／ｇ以上の範囲にあることが好ましい。さらに、ＤＢＰ給油量が５０ｍｌ／１００ｇ以上、特に１００ｍｌ／１００ｇ以上の範囲にあることが好ましい。さらにまた、灰分が０．５％以下、特に０．３％以下の範囲にあることが好ましい。
【００５５】
かかるカーボン粉末は、チタネート系、アルミネート系およびシラン系などの表面処理剤で表面処理を施されていてもよい。また、樹脂との溶融混練作業性を向上させるために造粒されたものを用いることも可能である。
【００５６】
本発明において用いる熱伝導性充填材の形状に特に制限はないが、熱伝導性向上効果の異方性を低減し得る点では、繊維状の熱伝導性充填材よりも、粉状、粒状、板状、鱗片状等の非繊維状の熱伝導性充填材を用いることが好ましい。ここでいう粉状、粒状、板状、鱗片状の熱伝導性充填材としては、アルミナ、酸化亜鉛、黒鉛およびカーボンブラックが好適に用いられる。
【００５７】
また、本発明においては、上記熱伝導性充填材は、２種以上を併用して用いてもよく、その組み合わせに特に制限はないが、熱伝導性効果の異方性を低減せしめる点では、繊維状の熱伝導性充填材と非繊維状の熱伝導性充填材の組み合わせ、非繊維状の熱伝導性充填材から２種以上の組み合わせとすることが好ましく、後者の方がより好ましい。また、強度を向上させる場合は、カーボンブラックを含む２種以上の熱伝導性充填材、熱伝導率を大きく向上させる場合は、黒鉛を含む２種以上の熱伝導性充填材とすることが好ましい。
【００５８】
本発明で用いられる熱可塑性ポリエステル系樹脂と熱伝導性充填材との配合量は、用いる熱伝導性充填材の特性を発揮し、かつ溶融加工性とのバランスの点から、熱可塑性ポリエステル系樹脂（Ａ）と熱伝導性充填材（Ｂ）の合計量１００容量％に対し、通常、熱可塑性ポリエステル系樹脂（Ａ）５〜５０容量％、熱伝導性充填材（Ｂ）９５〜５０容量％であり、熱可塑性ポリエステル系樹脂（Ａ）５〜４０容量％、熱伝導性充填材（Ｂ）９５〜６０容量％であることが好ましく、熱可塑性ポリエステル系樹脂（Ａ）７〜２５容量％、熱伝導性充填材（Ｂ）９３〜７５容量％であることがより好ましい。
【００５９】
さらに本発明においては、錠剤としての形状保持と成形時の錠剤の安定的な圧壊による計量安定性付与効果の両立を図るためにさらに２５〜２５０℃の温度範囲で力学的に固体の状態から液体または気体に変化する物質（Ｃ）を添加することが可能である。
【００６０】
本発明に使用される物質（Ｃ）とは、すなわち、２５〜２５０℃の温度範囲の中で力学的に固体の状態から流動性に富む液体や気体の状態になる物質であるが、このような物質として、例えば、脂肪酸の一価アルコールエステル、脂肪酸金属塩、多塩基酸の脂肪酸エステル、多価アルコールの脂肪酸エステル、およびそれらの誘導体、エポキシ化合物、グリセリンの脂肪酸エステル、シリコーンレジン、フェノール系化合物、ホスフェート系化合物、ホスファイト系化合物、チオエーテル系化合物、ベンゾフェノン系化合物、アミド基含有化合物、シアヌレート化合物およびその塩等で融点または軟化点が４０〜２５０℃のものが挙げられる。
【００６１】
具体的には、ステアリン酸メチル、ステアリン酸ステアレートなどのステアリン酸エステル、ミリスチン酸ミリスチルなどのミリスチン酸エステル、モンタン酸エステル、メタクリル酸ベヘニルなどのメタクリル酸エステルなどの脂肪酸の１価アルコールエステルおよびその誘導体、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸カリウム、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸バリウム、ステアリン酸アルミニウム、モンタン酸ナトリウム、モンタン酸カルシウム、モンタン酸マグネシウム、モンタン酸カリウム、モンタン酸リチウム、モンタン酸亜鉛、モンタン酸バリウム、モンタン酸アルミニウムなどの脂肪酸金属塩、フタル酸ジステアリル、トリメリット酸ジステアリルなどの多塩基酸の脂肪酸エステル、ソルビタントリステアレート、ソルビタンモノステアレート、ソルビタンモノステアレート、ソルビタンジステアレート、ソルビタンモノパルミテート、ソルビタンモノステアレート、ポリエチレングリコールモノステアレート、ポリエチレングリコールジステアレート、ポリプロピレングリコールモノステアレート、ペンタエリスリトールモノステアレートなどの多価アルコールの脂肪酸エステル、ステアリン酸モノグリセライド、パルミチン酸・ステアリン酸モノグリセライド、ステアリン酸モノ・ジグリセライド、ステアリン酸・オレイン酸・モノ・ジグリセライド、ベヘニン酸モノグリセライドなどのグリセリンの脂肪酸エステル、ビスフェノール型単官能および多官能エポキシ化合物、２，２−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）オクチルホスフェート、ジ（２，４−ジ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスフェート、ビス−（２，６−ジ−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスフェートなどのホスフェート化合物、ビスフェノールＡペンタエリスリトールホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ジ（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイトなどのホスファイト系化合物、トリエチレングリコール−ビス（３−（３−ｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート）、１，６−ヘキサンジオール−ビス（３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート）、２，４−ビス−（ｎ−オクチルチオ）−６−（４−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルアニリノ）−１，３，５−トリアジン、ペンタエリスチル−テトラキス（３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート）、２，２−チオ−ジエチレンビス（３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート）、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、Ｎ，Ｎ’−ヘキサメチレンビス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−ヒドロシンナマミド）、３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−ベンジルフォスフォネート−ジエチルエステル、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、テルペンフェノール、２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクチルオキシベンゾフェノンなどのフェノール系化合物、エチレンビスステアリルアミド、エチレンビスオレイルアミド、ステアリルエルカミドなどのアミド基含有化合物、トリス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−イソシアヌレート、トリアリルシアヌレート、メラミン／シアヌレート塩などのシアヌレート化合物およびその塩、２，５−ビス（５’−ｔ−ブチルベンゾオキソザリル（２））チオフェン、エポキシ基または、メタクリル基または、アミノ基含有あるいは未官能のシリコーンレジンが挙げられる。また、分解発泡剤のように２５℃以下で固体で、２５〜２５０℃の温度範囲で気体に変化する物質が挙げられる。そのような物質として具体的には、アゾジカルボンアミド、アゾビスイソブチロニトリル、Ｎ，Ｎ’−ジニトロソペンタメチレンテトラミン、Ｐ，Ｐ’−ジニトロソペンタメチレンテトラミン、Ｐ，Ｐ’−オキシビスベンゼンスルホニルヒドラジン、アゾジカルボン酸バリウム、トリヒドラジノトリアジン、５−フェニルテトラゾール等が挙げられる。
【００６２】
本発明において物質（Ｃ）として上記の物質のいずれか１種、または２種以上の混合物であってもよい。
【００６３】
本発明に用いる物質（Ｃ）は、ハンドリング性、溶融可塑化特性の点から２５〜２５０℃の温度範囲で固体から液体または気体に変化するものであり、好ましくは、４０〜２３０℃、より好ましくは、５０〜２２０℃、さらに好ましくは、６０〜２００℃で固体から液体または気体に変化することが好ましい。
【００６４】
本発明においては、錠剤製造の際、物質（Ｃ）は固体で存在し、錠剤を溶融成形する際には液体または気体に変化することができる。本発明においては、このような物質（Ｃ）を用いることにより、錠剤としての形状保持と成形時の錠剤の安定的な圧壊による計量安定性付与効果の両立が図れるものと推察される。
【００６５】
上記物質（Ｃ）の添加量は、熱可塑性ポリエステル系樹脂（Ａ）と熱伝導性充填材（Ｂ）の合計量１００重量部に対し、０．０１〜３０重量部であることが好ましく、より好ましくは０．１〜２０重量部、さらに好ましくは０．５〜１５重量部、なかでも１〜１０重量部が、特に好ましい。
【００６６】
物質（Ｃ）の添加量が本発明の範囲より多すぎる場合、得られた成形品表面にブリードアウトしてくると共に、それによって熱可塑性ポリエステル系樹脂と熱伝導性充填材界面の剥離を引き起こし、機械物性が低下する傾向にあり、少なすぎる場合、添加による成形時の圧壊による計量安定性付与効果が小さくなる傾向にある。
【００６７】
また、本発明には、錠剤製造の際に組成分布を低減し、溶融成形する際に錠剤の圧壊性を均一とすることで成形時の計量時間の安定を図るための手法として２５℃における粘度が１〜１００００ｍＰａ・ｓの液状有機化合物（Ｄ）を添加することが可能である。２５℃における粘度が１〜１００００ｍＰａ・ｓの液状有機化合物とは、２５℃で液状で流動性のある有機化合物である。
【００６８】
このような物質として、例えば、脂肪酸の一価アルコールエステル、多塩基酸の一価アルコールエステル、多価アルコールの脂肪酸エステル、およびそれらの誘導体、グリセリンの脂肪酸エステル、シリコーンオイル、ホスファイト系化合物等で融点が２５℃未満のものが挙げられる。具体的には、２−エチルヘキサン酸セチル、ヤシ脂肪酸メチル、ラウリン酸メチル、ミリスチン酸イソプロピル、ミリスチン酸オクチルドデシル、ステアリン酸ブチル、ステアリン酸２−エチルヘキシル、ステアリン酸イソトリデシル、カプリン酸メチル、ミリスチン酸メチル、オレイン酸メチル、オレイン酸オクチル、オレイン酸ラウリル、オレイン酸オレイル、オレイン酸２−エチルヘキシル、オレイン酸デシル、オレイン酸オクチドデシル、オレイン酸イソブチルなどの脂肪酸の一価アルコールエステル、アジピン酸ジメチル、アジピン酸ジオレイル、アジピン酸エステル、フタル酸ジトリデシル、アジピン酸ジイソブチル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ジブチルグリコール、フタル酸２−エチルヘキシル、フタル酸ジイソノニル、フタル酸ジデシル、トリメリット酸トリ２−エチルヘキシル、トリメリット酸トリイソデシル等の多塩基酸の一価アルコールエステル、ソルビタンモノラウレート、ソルビタントリオレート、ソルビタンモノオレート、ソルビタンセキスオレート、ソルビタンモノラウレート、ポリオキシメチレンソルビタンモノラウレート、ポリオキシメチレンソルビタンモノパルミネート、ポリオキシメチレンソルビタンモノステアレート、ポリオキシメチレンソルビタンモノオレート、ポリオキシメチレンソルビタンテトラオレート、ポリエチレングリコール、ポリエチレングリコールモノラウレート、ポリエチレングリコールモノオレート、ポリオキシエチレンビスフェノールＡラウリン酸エステル、ペンタエリスリトール、ペンタエリスリトールモノオレートなどの多価アルコールの脂肪酸エステルおよびそれらの誘導体、オレイン酸モノジグリセライド、オレイン酸モノグリセライド、オレイン酸モノグリセライド、２−エチルヘキサン酸トリグリセライド、カプリル酸モノジグリセライド、カプリル酸トリグリセライド、メタクリル酸ラウリル、メタクリル酸ミリスチル、ジメチルフタレート、ジエチルフタレート、ジブチルフタレート、ジヘプチルフタレート、ジ−２−エチルヘキチルフタレート、ジ−ｎ−オクチルフタレート、ジイソデシルフタレート、ブチルベンジルフタレート、ジイソノニルフタレート、エチルフタリルエチレングリコレート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、メチルアセチルリシノレート、グリセルトリアセテート、２−エチルヘキシルアセテートなどのグリセリンの脂肪酸エステル、トリフェニルホスファイト、ジブチルハイドロジエンホスファイト、ヘキサトリデシル−１，１，３−トリス（２−メチル−４−ヒドロキシル−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタントリホスファイト、テトラトリデシル−４，４’−ブチリデンビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）−ジ−ホスファイトなどのホスファイト系化合物、ジメチルシリコーンオイル、メチルフェニルシリコーンオイル、メチルハイドロジエンシリコーンオイル、アルキル変性シリコーンオイル、ポリエーテル変性シリコーンオイル、アルコール変性シリコーンオイル、アミノ変性シリコーンオイル、エポキシ変性シリコーンオイル、フェノール変性シリコーンオイル、カルボキシル変性シリコーンオイルなどのシリコーンオイル等が挙げられる。
【００６９】
本発明において２５℃における粘度が１〜１００００ｍＰａ・ｓの液状有機化合物（Ｄ）のいずれか１種、または２種以上の混合物であってもよい。
【００７０】
本発明に用いる液状有機化合物（Ｄ）の２５℃における粘度は、組成物中への液状有機化合物（Ｄ）の分散性、本発明の効果である成形時の計量時間の安定化の点から、１〜１００００ｍＰａ・ｓであるものであり、好ましくは、２〜９０００ｍＰａ・ｓ、より好ましくは１００〜９０００ｍＰａ・ｓ、さらに好ましくは２００〜９０００ｍＰａ・ｓである。
【００７１】
なお、２５℃における粘度は、回転式粘度計（Ｂ型粘度計）により測定する。
【００７２】
本発明においては、このような液状有機化合物（Ｄ）を用いることにより、錠剤を製造する際に均一に分散し、錠剤を溶融成形する際に計量時の圧壊が均一となり成形時の計量時間の安定を図れるものと推察される。
【００７３】
上記液状有機化合物（Ｄ）を添加する場合の添加量は、熱可塑性ポリエステル系樹脂（Ａ）と熱伝導性充填材（Ｂ）の合計量１００重量部に対し、０．０１〜３０重量部であることが好ましく、より好ましくは０．１〜２０重量部、さらに好ましくは０．５〜１５重量部、なかでも１〜１０重量部が、最も好ましい。
【００７４】
液状有機化合物（Ｄ）の添加量が本発明の範囲より多すぎる場合、得られた成形品表面にブリードアウトしてくると共に、それによって熱可塑性ポリエステル系樹脂と熱伝導性充填材界面の剥離を引き起こし、かえって機械物性の低下する傾向にあり、少なすぎる場合、添加により得られる成形時の計量時間の安定化による成形品の特性バラツキ低減付与効果が小さくなる傾向にある。
【００７５】
また、本発明において上記物質（Ｃ）あるいは、液状有機化合物（Ｄ）の中でもリン酸エステルを添加する場合には、錠剤の成形時の易圧壊性と流動性を向上させることが可能である。本発明に使用されるリン酸エステルとしては、リン酸のモノエステル、ジエステル、トリエステル、テトラエステルから選ばれ、好ましくは、下記式（１）で表されるものが挙げられる。
【００７６】
【化６】
2004175812.tif 000007
【００７７】
まず前記式（１）で表されるリン酸エステルの構造について説明する。前記式（１）の式中ｎは０以上の整数であり、好ましくは０〜１０、特に好ましくは０〜５である。上限は分散性の点から４０以下が好ましい。
【００７８】
またｋ、ｍは、それぞれ０以上２以下の整数であり、かつｋ＋ｍは、０以上２以下の整数であるが、好ましくはｋ、ｍはそれぞれ０以上１以下の整数、特に好ましくはｋ、ｍはそれぞれ１である。
【００７９】
また前記式（１）の式中、Ｒ３〜Ｒ１０は同一または相異なる水素または炭素数１〜５のアルキル基を表す。ここで炭素数１〜５のアルキル基の具体例としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ｎ−イソプロピル、ネオペンチル、ｔｅｒｔ−ペンチル基、２−イソプロピル、ネオペンチル、ｔｅｒｔ−ペンチル基、３−イソプロピル、ネオペンチル、ｔｅｒｔ−ペンチル基、ネオイソプロピル、ネオペンチル、ｔｅｒｔ−ペンチル基などが挙げられるが、水素、メチル基、エチル基が好ましく、とりわけ水素が好ましい。
【００８０】
またＡｒ１、Ａｒ２、Ａｒ３、Ａｒ４は同一または相異なる芳香族基あるいはハロゲンを含有しない有機残基で置換された芳香族基を表す。かかる芳香族基としては、ベンゼン骨格、ナフタレン骨格、インデン骨格、アントラセン骨格を有する芳香族基が挙げられ、なかでもベンゼン骨格、あるいはナフタレン骨格を有するものが好ましい。これらはハロゲンを含有しない有機残基（好ましくは炭素数１〜８の有機残基）で置換されていてもよく、置換基の数にも特に制限はないが、１〜３個であることが好ましい。具体例としては、フェニル基、トリル基、キシリル基、クメニル基、メシチル基、ナフチル基、インデニル基、アントリル基などの芳香族基が挙げられるが、フェニル基、トリル基、キシリル基、クメニル基、ナフチル基が好ましく、特にフェニル基、トリル基、キシリル基が好ましい。
【００８１】
またＹは直接結合、Ｏ、Ｓ、ＳＯ２、Ｃ（ＣＨ３）２、ＣＨ２、ＣＨＰｈを表し、Ｐｈはフェニル基を表す。
【００８２】
このようなリン酸エステルの具体例としては、大八化学社製ＰＸ−２００、ＰＸ−２０１、ＰＸ−１３０、ＣＲ−７３３Ｓ、ＴＰＰ、ＣＲ−７４１、ＣＲ−７４７、ＴＣＰ、ＴＸＰ、ＣＤＰから選ばれる１種または２種以上が使用することができ、中でも好ましくはＰＸ−２００、ＴＰＰ、ＣＲ−７３３Ｓ、ＣＲ−７４１、ＣＲ−７４７から選ばれる１種または２種以上、特に好ましくはＰＸ−２００、ＣＲ−７３３Ｓ、ＣＲ−７４１を使用することができるが、最も好ましくはＰＸ−２００である。
【００８３】
本発明においてリン酸エステルのいずれか１種、または２種以上の混合物であってもよい。
【００８４】
本発明においては、リン酸エステルは成形加工時の可塑化特性に優れるだけでなく、熱可塑性ポリエステル系樹脂と熱伝導性充填材との馴染みが良いために、リン酸エステルを用いることにより、錠剤としての形状保持と成形時の錠剤の安定的な圧壊による計量安定性付与効果の両立とさらに金型内での流動性向上効果を併せて得られるものと推察される。
【００８５】
上記リン酸エステルを添加する場合の添加量は、熱可塑性ポリエステル系樹脂（Ａ）と熱伝導性充填材（Ｂ）の合計量１００重量部に対し、０．１〜３０重量部であることが好ましく、より好ましくは０．１〜２５重量部、さらに好ましくは１〜２０重量部、特に好ましくは２〜１５重量部である。なかでも３〜１０重量部が好ましい。
【００８６】
リン酸エステルの添加量が本発明の範囲より多すぎる場合、得られた成形品表面にブリードアウトしてくると共に、それによって熱可塑性ポリエステル系樹脂と熱伝導性充填材界面の剥離を引き起こし、機械物性が低下する傾向にあり、少なすぎる場合、添加による成形時の計量安定性、流動安定性付与効果が小さくなる傾向にある。
【００８７】
本発明の放熱部材用錠剤は、さらに機械強度その他の特性を付与するために、その他の充填材を添加することが可能であり、繊維状、板状、粉末状、粒状などの充填材を使用することができる。具体的には、ガラス繊維、芳香族ポリアミド繊維などの有機繊維、石膏繊維、アスベスト繊維、ロックウールなどの繊維状、ウィスカー状充填材、およびムライト、コーディエライト、マイカ、タルク、カオリン、溶融シリカ、炭酸カルシウム、ガラスビーズ、ガラスフレーク、ガラスマイクロバルーン、クレー、二硫化モリブデン、ワラステナイト、ポリリン酸カルシウムなどの粉状、粒状あるいは板状の充填材が挙げられる。上記充填材のなかでも、特にガラス繊維が好ましく使用される。ガラス繊維の種類は、一般に樹脂の強化用に用いるものなら特に限定はなく、例えば長繊維タイプや短繊維タイプのチョップドストランド、ミルドファイバーなどから選択して用いることができる。また、上記の充填材は２種以上を併用して使用することが可能であり、例えば、機械強度と成形品の低そり性の両立を得る目的として使用される。なお、本発明に使用する上記の充填材は、その表面を公知のカップリング剤（例えば、シラン系カップリング剤およびチタネート系カップリング剤、アルミネート系カップリング剤など）や、その他の表面処理剤で処理して用いることもできる。
【００８８】
また、使用するガラス繊維は、エチレン／酢酸ビニル共重合体などの熱可塑性樹脂や、エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂で被覆あるいは集束されていてもよい。
【００８９】
上記の充填材の添加量は、熱可塑性ポリエステル系樹脂（Ａ）１００重量部に対し、通常０．５〜１５０重量部、好ましくは５〜１００重量部、より好ましくは１０〜８０重量部の範囲である。
【００９０】
本発明における放熱部材には、本発明の効果を損なわない範囲で他の成分、例えば酸化防止剤や耐熱安定剤（ヒンダードフェノール系、ヒドロキノン系、ホスファイト系およびこれらの置換体など）、耐候剤（レゾルシノール系、サリシレート系、ベンゾトリアゾール系、ベンゾフェノン系およびヒンダードアミン系など）、離型剤および滑剤（モンタン酸およびその金属塩、そのエステル、そのハーフエステル、ステアリルアルコール、ステアラミド、各種ビスアミド、ビス尿素およびポリエチレンワックスなど）、顔料（硫化カドミウム、フタロシアニンおよび着色用カーボンブラックなど）、染料（ニグロシンなど）、結晶核剤、可塑剤（ｐ−オキシ安息香酸オクチルおよびＮ−ブチルベンゼンスルホンアミドなど）、帯電防止剤（アルキルサルフェート型アニオン系帯電防止剤、４級アンモニウム塩型カチオン系帯電防止剤、ポリオキシエチレンソルビタンモノステアレートのような非イオン系帯電防止剤およびベタイン系両性帯電防止剤など）、難燃剤（例えば、赤燐）、メラミンシアヌレート、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウムなどの水酸化物、ポリリン酸アンモニウム、臭素化ポリスチレン、臭素化ポリフェニレンエーテル、臭素化ポリカーボネート、臭素化エポキシ樹脂あるいはこれらの臭素系難燃剤と三酸化アンチモンとの組み合わせなど）、他の重合体などを含有することができる。
【００９１】
本発明において、錠剤は、粉末状の原料を含む原料を固相状態で押し固めた粒状物をいうが、かかる錠剤は、粉末状の原料を含む原料を固相状態で圧縮成形することにより得ることができる。なお、上記において固相状態とは、原料に含まれる熱可塑性樹脂成分が溶融していない状態であることを意味する。圧縮成形には、打錠機（ロータリー、単発式、２連式、３連式）あるいはブリケットマシンなどの圧縮ロールを有する成形機を用いることが好ましい。上記粉末状の原料としては、樹脂組成物中に含有せしめるべき、熱可塑性ポリエステル系樹脂の粉末（ポリエステル系樹脂粉末）、熱伝導性充填材などが挙げられるが、予め熱可塑性ポリエステル系樹脂と熱伝導性充填材とを溶融混練して得られる組成物の粉末を用いることもでき、これらの一種以上を所望の組成となるよう適宜選択して用いることができる。
【００９２】
本発明の放熱部材用錠剤の製造方法は、たとえば熱可塑性ポリエステル系樹脂粉末および熱伝導性充填材をバンバリーミキサー、ニーダー、ロール、単軸もしくは二軸の押出機などを用い、固相状態で均一ブレンドし、打錠機あるいは圧縮ロールを有する成形機により錠剤（タブレット）化することにより得ることができる。また、熱可塑性ポリエステル系樹脂と熱伝導性充填材とをバンバリーミキサー、ニーダー、ロールを用いて予めドライブレンドし、もしくはドライブレンドしないで、単軸もしくは二軸の押出機などを用い、一度溶融混練し、冷却粉砕して粉末状としたのち、打錠機あるいは圧縮ロールを有する成形機により錠剤（タブレット）化することも可能である。この場合、溶融混練に供する熱可塑性ポリエステル系樹脂としては、溶融混練が可能であれば、粉末状でもペレット状でも特に制限はないが、熱伝導性充填材の分散不良による特性のバラツキを低減する点から粉末状あるいは粉砕品であることが好ましい。また、単軸もしくは２軸押出機を用いて、予め溶融混練した組成物を粉末状とする場合、熱伝導性充填材の使用量が多いと、流動性が悪化するため、ダイからの押出ができずペレット化が困難になる場合があるが、その場合には、特開平８−１６６３号公報に記載の如く、押出機のヘッド部を開放した状態で混練・押出すことも可能である。熱伝導性充填材が多量である場合、フレーク状の組成物が得られることもある。本発明においてはこれらの方法で予め溶融混練して得られたペレットもしくはフレーク状の組成物を必要により、冷却粉砕して粉末状とした後、錠剤化する。また、これらの方法を組み合わせて錠剤化することも可能である。すなわち、熱可塑性ポリエステル系樹脂と熱伝導性充填材を溶融混練してなる組成物の粉末と、熱可塑性ポリエステル系樹脂粉末および／又は熱伝導性充填材とを、所望の含有量となるよう調整し、錠剤化することも可能である。上記方法のうち、工程が簡素である点で、熱可塑性ポリエステル系樹脂粉末および熱伝導性充填材を固相状態で均一ブレンドした混合物を打錠機あるいは圧縮ロールを有する成形機により錠剤（タブレット）化する方法が好ましい。
【００９３】
上記熱可塑性ポリエステル系樹脂粉末としては、通常、粉末状で入手できるポリエステル系樹脂の他、ペレットを常温あるいは冷凍粉砕することによっても得ることができる。冷凍粉砕は、ドライアイスあるいは液体窒素等で凍結させた後、一般的に知られている通常のハンマータイプ（アトマイザー）粉砕機、カッタータイプ粉砕機あるいはグラインダー型または石臼型の粉砕機により行うことができる。本発明において用いる熱可塑性ポリエステル系樹脂粉末としては、得られる錠剤間の組成の均一化および得られた錠剤のハンドリング性を良好にする点から、レーザー回折式粒度分布測定法に基づき測定した場合の粒子の最大長径の数平均粒子径が１０００μｍ以下であることが好ましく、８００μｍ以下であることがより好ましく、５００μｍ以下であることがさらに好ましい。また、５μｍに相当する篩は実質的に通過しないものであることが取り扱い性の観点から好ましい。かかる粒径を有する粉末を得るには、粉砕などにより得られた粉体を適宜所望の大きさの篩を用いてふるい分けすればよい。
【００９４】
また、熱伝導性充填材についても溶融加工性、得られる成形品の表面外観等を考慮した場合、熱伝導性充填材のサイズはＪＩＳ−Ｋ００６９に基づく篩分け試験法に基づき測定した場合、１０００μｍに相当する篩を通過するものであることが好ましく、より好ましくは８００μｍに相当する篩を通過するもの、特に５００μｍに相当する篩を通過するものであることが好ましい。また、０．１μｍに相当する篩は実質的に通過しないものであることが好ましい。なお、ここで「実質的に通過しない」とは、９５重量％以上が通過しないことを意味する。
【００９５】
かかる熱伝導性充填材は市販されているものから選択してもよいし、また、篩を用いて分級し、必要なサイズのものを取り出し使用することも可能である。また、用いる熱伝導性充填材の形状については、組成物のペレットの取得性から、繊維状、板状、鱗片状および破砕品が好ましく用いられ、さらに製造上得られた成形品の強度等の点から繊維状あるいは板状、鱗片状が好ましい。
【００９６】
さらに、必要特性によっては、異なった粒子径のものを２種以上併用しても良い。
【００９７】
本発明において、必要に応じて配合し得る他の成分を配合する場合、その配合方法に特に制限はなく、予め熱可塑性ポリエステル系樹脂に溶融混練した熱可塑性ポリエステル系樹脂組成物の粉末を熱可塑性ポリエステル系樹脂粉末として用いてもよいし、熱可塑性ポリエステル系樹脂粉末と熱伝導性充填材を固相状態で均一にブレンドする際に、かかる他の成分も一緒に添加してブレンドしてもよい。また、予め熱可塑性ポリエステル系樹脂と熱伝導性充填材とを溶融混練した組成物の粉末を用いる場合には、その溶融混練の際に他の成分も一緒に添加してブレンドしてもよい。さらには錠剤のまわりに付着せしめることにより添加してもよい。
【００９８】
本発明の錠剤の形状としては、輸送時の形状保持性と成形時の易圧壊性を考慮した場合、例えば、円柱状、楕円柱状、円錐台形状、球状、楕円球状、鶏卵型形状、マセック型、円盤状、キュービック状、角柱状のものが挙げられる。なかでも加工時の計量安定性の点から円柱状、楕円柱状、球状、楕円球状、円錐台形状、鶏卵型形状、マセック型が好ましい。
【００９９】
また、錠剤の錠剤サイズとしては、底面１５ｍｍ直径以下×長さ２０ｍｍ以下が好ましく、なかでも底面の直径または長さ（高さ）の最大値が１５ｍｍ未満であることが好ましく、最小値が１ｍｍ以上であることが好ましい。なお、底面が円状でないものに関して、最大径、最小径の規定方法としては、外接円の最大直径、最小直径で特定する場合、その最大直径が１５ｍｍ未満、最小直径１ｍｍ以上であることが好ましく、更に好ましくは最大直径１２ｍｍ以下、最小直径１．５ｍｍ以上であるのがよい。
【０１００】
また、輸送時等の形状を安定に保つために、錠剤における打錠面の側面もしくは圧縮ロールでの圧縮面に対し、垂直に圧力をかけた時の圧縮破壊強度値（圧壊強度値）が、好ましくは５〜１００Ｎ、より好ましくは１５〜８０Ｎである。好ましい圧壊強度値を得るための方法としては、例えば、原料組成によるところが最も大きく、上記物質（Ｃ）、液状有機化合物（Ｄ）あるいはリン酸エステルなどを添加することにより、あるいは錠剤化工程において、原料供給ポケットに均一に原料を供給する方法、圧縮ロールの回転数を下げ圧縮ロール上での材料への加圧時間を延ばす方法、ホッパー内にフィードスクリューを用い、そのスクリューによりロール圧縮前において効果的な脱気と予備圧縮する方法などにより、高い錠剤密度が得られ、高い圧壊強度が得られる。なお、圧壊強度値の測定は、ロードセルなどの歪ゲージの上に錠剤を置き、その上から圧子を低速（好ましくは０．１〜２．０ｍｍ／ｓｅｃ）で降下させ、錠剤の圧縮破壊時に歪ゲージが示す圧力を測定する方法を用い行うことができる。
【０１０１】
かかる方法を用いることにより、従来、成し得なかった放熱部材用錠剤を得ることが可能となる。
【０１０２】
かかる方法を用いることにより、従来、成し得なかった熱伝導性充填材を高充填化した組成物を得ることが可能となる。
【０１０３】
かくして得られた錠剤は、射出あるいはプレスなどの溶融成形、なかでも射出成形方法（一般射出成形、射出圧縮成形、２色成形、サンドイッチ成形など、なかでも一般射出成形、射出圧縮成形が好ましい。）により、三次元成形品、シート、容器状物などに加工することができる。
【０１０４】
本発明においては、上記の成形方法よって得られた成形品は、高放熱性をはじめ、耐冷熱衝撃性、寸法保持性等の特性を付与することが可能となる。
【０１０５】
また、かくして得られる放熱部材は熱伝導率が高く、好ましい態様においては、熱伝導率が５Ｗ／ｍＫ以上という高い放熱性を有する。さらに好ましい態様においては、１０Ｗ／ｍＫ以上、より好ましい態様においては２０Ｗ／ｍＫ以上の放熱部材を得ることができる。材料の設計上特に限定するものではないが、熱伝導性充填材としてより高い熱伝導性を有するものを用い、かつ成形加工の時に低速高圧で成形し、熱伝導性充填材を配向・配列させることにより熱伝導パスを形成することで１００Ｗ／ｍＫ程度のものも得ることができる。
【０１０６】
なお、熱伝導率の測定方法は、レーザーフラッシュ法定数測定装置により測定した。
【０１０７】
本発明の放熱部材用錠剤は、溶融成形可能で、かつ、高い放熱性と従来得られない耐冷熱衝撃性、寸法保持性を果たす放熱部材を与えることが可能となるため、それから得られる放熱部材は、上記の優れた特性を生かして、パソコン、家庭用ゲーム機等のコンピューター類のＣＰＵの放熱板および放熱ファン、ＤＶＤプレーヤー、ＤＶＤレコーダーのディスク駆動部分の放熱部品、ＨＤＤレコーダー用放熱部品、家庭用テレビ、プラズマディスプレイ、液晶テレビ等のディスプレイの電源ユニットなどの放熱部品、、プリンター、ファックスなどのＯＡ機器の制御部品および転写装置周辺部、玩具およびパチンコ台などの娯楽用途に用いられるＩＣカバー（筐体）および放熱ファン、携帯電話、各種コンピュータ類、各種ＡＶ機器、ＯＡ機器等の筐体やシャーシ、またはその一部を構成する放熱部材、カーステレオ、ＡＢＳ（アンチロックブレーキシステム）、インバーター、照明、エアコンの自動車電装部材の放熱板および筐体などに用いる放熱部品など、高熱伝導性が必要とされる用途、自動車部品、内燃機関用途をはじめとする発電システムなどの熱機器、電気・電子部品、医療機器などの蓄熱防止あるいは放熱性が必要な各種用途のヒートシンクなどの放熱部材として有用である。なお上記において、筐体やシャーシなど各種部品は全体が本発明の放熱部材用錠剤を溶融成形したものであってもよいし、その一部を構成する放熱部材であってもよい。特にフィン状突起物を有する放熱部材やシャーシ、筐体またはその一部を構成する放熱部材として有効である。
【０１０８】
【実施例】
以下、実施例を挙げて本発明を詳細に説明するが、本発明の骨子は以下の実施例にのみ限定されるものではない。
【０１０９】
参考例１  熱可塑性樹脂
ＬＣＰ（液晶性ポリエステル）：ｐ−ヒドロキシ安息香酸９９５重量部、４，４’−ジヒドロキシビフェニル１２６重量部、テレフタル酸１１２重量部、固有粘度が約０．６ｄｌ／ｇのポリエチレンテレフタレ−ト２１６重量部及び無水酢酸９６０重量部を撹拌翼、留出管を備えた反応容器に仕込み、室温から１５０℃まで昇温しながら３時間反応させ、１５０℃から２５０℃まで２時間で昇温し、２５０℃から３２０℃まで１．５時間で昇温させた後、３２０℃、１．５時間で０．５ｍｍＨｇ（６７Ｐａ）に減圧し、さらに約０．２５時間反応させ重縮合を行った結果、芳香族オキシカルボニル単位８０モル当量、芳香族ジオキシ単位７．５モル当量、エチレンジオキシ単位１２．５モル当量、芳香族ジカルボン酸単位２０モル当量からなるペレットを得た。得られたペレットを液体窒素に浸し、サンプルミル（協立理工社製ＳＫ−Ｍ型）にて粉砕し、篩にて８０メッシュパス、１５０メッシュオンで分級して数平均粒子径１５０μｍのものを得た。
ＰＢＴ（ポリブチレンテレフタレート）：１１００Ｓ（東レ社製）を液体窒素に浸し、サンプルミル（協立理工社製ＳＫ−Ｍ型）にて粉砕し、篩にて４２メッシュパス、８０メッシュオンで分級して数平均粒子径３００μｍのものを得た。
ＰＡ６（ナイロン６）：ＣＭ１００１（東レ社製）を液体窒素に浸し、サンプルミル（協立理工社製ＳＫ−Ｍ型）にて粉砕し、篩にて４２メッシュパス、８０メッシュオンで分級して数平均粒子径３００μｍのものを得た。
なお、上記において数平均粒子径は島津製作所社製レーザー回折式粒度分布測定装置を用いて測定した。
【０１１０】
参考例２  熱伝導性充填材
グラファイト（ＫＳ）：ＫＳ−１５０（鱗片状充填材、平均粒径４８μｍ、ティムカルジャパン社製）熱伝導率１５０Ｗ／ｍＫ。
アルミナ（Ａｌ）：ＡＬ−４３−ＫＴ（微粒低ソーダアルミナ、平均粒径４．６μｍ、昭和電工社製）熱伝導率２７Ｗ／ｍＫ。
酸化亜鉛（Ｚｎ）：ＰＺ（大型粒子酸化亜鉛、平均粒径５μｍ、ハクスイテック社製）熱伝導率５４Ｗ／ｍＫ。
【０１１１】
上記熱伝導率は、各種フィラーを１０ｍｍ直径×２ｍｍ厚の円盤状に卓上プレスを用いて２０ＭＰａの圧力で押し固めたサンプルを用い、リガク社製レーザーフラッシュ法定数測定装置により測定した。
【０１１２】
参考例３  充填材
シリカ（Ｓｉ）：ＦＢ−２０Ｓ（球状溶融シリカ、平均粒径２０μｍ、電気化学工業社製）熱伝導率２Ｗ／ｍＫ
上記熱伝導率は、各種フィラーを１０ｍｍ直径×２ｍｍ厚の円盤状に卓上プレスを用いて２０ＭＰａの圧力で押し固めたサンプルを用い、リガク社製レーザーフラッシュ法定数測定装置により測定した。
【０１１３】
後述の表中の充填材サイズは、５００ｇの試料をとり、そのサイズに相当する粗さの篩を用いて分級した時、篩上に残留しなかったことを表す。
【０１１４】
参考例４  ２５〜２５０℃の温度範囲で固体から液体または気体に変化する物質（Ｃ）（篩にて４２メッシュパスしたものを使用）
ＨＷＥ：モンタン酸エステルワックス
“リコワックス”Ｅ（クラリアントジャパン社製）融点７８℃
ＰＸ−２００：“ＰＸ−２００”（大八化学工業社製粉末状芳香族縮合リン酸エステル、ＣＡＳ  Ｎｏ．  １３９１８９−３０−３）融点９５℃、篩にて４２メッシュパスしたものを使用した。
【０１１５】
参考例５  液状有機化合物（Ｄ）
ＰＮ４１１：“ＰＮ−４１１”（味の素ファインテクノ社製ポリグリセリン酸エステル）２５℃における粘度８０００ｍＰａ  ・ｓ。
【０１１６】
なお、上記粘度は、回転式粘度計（Ｂ型粘度計）を用いて２５℃で測定したものである。
【０１１７】
実施例１〜６
参考例１の熱可塑性樹脂、および参考例２に示した熱伝導性充填材所定量をヘンシェルミキサーでブレンドし、自動原料供給フィーダーを備えた月島機械製ロータリー打錠機を用いて常温タブレット化により、７ｍｍ直径×３ｍｍ長の円柱状のタブレット（錠剤）（最大値７ｍｍ、最小値３ｍｍ）を得た。
【０１１８】
次いで、得られた各タブレットをもちいて下記の評価を行った。
【０１１９】
比較例１〜３
実施例と同様の処方で参考例１の熱可塑性樹脂、参考例２に示した熱伝導充填材、参考例３に示した充填材所定量をヘンシェルミキサーで表１に示す量でブレンドし、ヘッド部をはずしたＰＣＭ３０（２軸押出機；池貝社製）にて表１示す樹脂温度で溶融混練を行い、不定形状の組成物を得た。ついで１４０℃の熱風乾燥機で３時間乾燥した後、下記の評価を行った。
【０１２０】
これらの結果を表１に示す。
【０１２１】
【表１】
2004175812.tif 000008
【０１２２】
実施例７〜１３
参考例１の熱可塑性樹脂、参考例２に示した熱伝導性充填材、および参考例４に示した２５〜２５０℃の温度範囲で固体から液体または気体に変化する物質（Ｃ）を表２に示す所定量、ヘンシェルミキサーでブレンドし、自動原料供給フィーダーを備えた月島機械製ロータリー打錠機を用いて常温タブレット化により、７ｍｍ直径×３ｍｍ長の円柱状のタブレット（最大値７ｍｍ、最小値３ｍｍ）を得た。次いで、得られた各タブレットをもちいて下記の評価を行った。
【０１２３】
比較例４
実施例と同様の処方で参考例１の熱可塑性樹脂、参考例３に示した充填材および参考例４に示した２５〜２５０℃の温度範囲で固体から液体または気体に変化する物質（Ｃ）所定量をヘンシェルミキサーで表２に示す量でブレンドし、ヘッド部をはずしたＰＣＭ３０（２軸押出機；池貝社製）にて表２示す樹脂温度で溶融混練を行い、不定形状の組成物を得た。ついで１４０℃の熱風乾燥機で３時間乾燥した後、下記の評価を行った。
【０１２４】
これらの結果を表２に示す。
【０１２５】
【表２】
2004175812.tif 000009
【０１２６】
実施例１４〜１７
参考例１の熱可塑性樹脂、参考例２に示した熱伝導性充填材、および参考例５に示した液状有機化合物を所定量、ヘンシェルミキサーでブレンドし、自動原料供給フィーダーを備えた月島機械製ロータリー打錠機を用いて常温タブレット化により、７ｍｍ直径×３ｍｍ長の円柱状のタブレット（最大値７ｍｍ、最小値３ｍｍ）を得た。次いで、得られた各タブレットをもちいて下記の評価を行った。
【０１２７】
これらの結果を表３に示す。
【０１２８】
【表３】
2004175812.tif 000010
【０１２９】
（１）熱伝導率
ＵＨ１０００（８０ｔ）射出成形機（日精樹脂工業社製）を用い、表１〜３の樹脂温度、金型温度の温度条件で、５０ｍｍ×５０ｍｍ×厚さ３ｍｍの角形成形品（フィルムゲート）を成形し、この成形品をレーザーフラッシュ法定数測定装置（リガク社製ＬＦ／ＴＣＭ−ＦＡ８５１０Ｂ）により熱伝導率を測定した。
【０１３０】
（２）耐冷熱衝撃性
ＵＨ１０００（８０ｔ）高速高圧射出成形機（日精樹脂工業社製）を用い、表１〜３の樹脂温度、金型温度の温度条件、成形下限圧＋５ＭＰａで、５０ｍｍ×５０ｍｍ×厚さ３０ｍｍの金属片を金型内に設置し、厚さ０．７ｍｍでオーバーモールドして、冷熱衝撃試験用成形品を成形し、ＴＳＡ−７０Ｌ冷熱衝撃試験機（タバイエスペック社製）を用い、１３０℃さらし時間１時間、常温さらし時間なし、−４０℃さらし時間１時間を１サイクルとして５サイクルごとに成形品を目視で観察し、成形品に亀裂や表面に膨れが発生したサイクルを測定した。
【０１３１】
（３）うねり量（急速冷却時うねり性）
ＵＨ１０００（８０ｔ）高速高圧射出成形機（日精樹脂工業社製）を用い、表１〜３の樹脂温度、金型温度の温度条件で、５０ｍｍ×５０ｍｍ×厚さ０．７ｍｍの角形成形品を成形した。角形成形品を１４０℃×１時間オーブン内で放置し、−５℃の恒温槽内で急速冷却し、角形成形品を平板上に置き、その成形品の四隅のうち一カ所を固定し、残り３カ所と平板との距離を測定し、得られた数値の最大値をうねり量とした。（うねり量の値が小さい程温度変化による耐変形性に優れる）。
【０１３２】
（４）流動性
ＵＨ１０００（８０ｔ）射出成形機（日精樹脂工業社製）を用い、表２の樹脂温度、金型温度の温度条件で、５０ｍｍ×５０ｍｍ×厚さ３ｍｍの角形成形品（フィルムゲート）を成形し、その時の成形下限圧を測定した（成形下限圧が低いほど流動性に優れる）。なお、実施例２の錠剤を同様に流動性を評価したところ、２００ＭＰａであった。
【０１３３】
（５）錠剤溶融性
ホットプレートを用い、表３の樹脂温度の温度条件で、錠剤を１０個ホットプレート上に並べて置き、錠剤上にプレパラートを載せ、さらにその上に５０ｇのおもりをのせ、錠剤が溶融する時間をストップウォッチで測定した（溶融時間が短いほど溶融性に優れ、成形時の計量時間が短縮できる）。なお、実施例２の錠剤を同様に錠剤溶融性を評価したところ、４０秒であった。
【０１３４】
（６）圧壊強度測定
ロードセルの上に錠剤を置き、その上から圧縮面が１６ｍｍφの平面である圧子を低速で降下させ、錠剤圧縮破壊時にロードセルが示す圧力を測定した。なお、使用した圧壊強度測定器について示す。
圧力印可部：リニアモーテーション（オリエンタルモーター社製）、６ＲＫ６０ＲＧＫ−ＡＭ、６０Ｗ（モーター部）、６ＬＦ１３−１Ａ（リニアヘッド部）、ＭＡＸ１４０ｋｇｆ、降下速度０．８〜１３．０ｍｍ／ｓｅｃ
表示器：ＡＳＧ−１５６Ａ−４２−１７−１（アサヒ計器社製）、０．１〜３００ｋｇｆ、分解能１／３０００。
【０１３５】
比較例５
ポリフェニレンスルフィド（トープレン製、Ｔ−３ＡＧ）４５．５重量％（７０．２容量％）に参考例２のアルミナ４５．５重量％（２３．６容量％）をヘンシェルミキサーにてドライブレンドした混合物を二軸押出機に供給し、ホウ酸アルミニウムウィスカー（四国化成工業社製、アルボレックス）９重量％（６．２容量％）を押出機側面より供給して溶融混練を行い、ペレット状の樹脂組成物を得た。このペレットをＵＨ１０００（８０ｔ）高速高圧射出成形機（日精樹脂工業社製）を用いて、樹脂温度３２０℃、金型温度１５０℃の温度条件で、５０ｍｍ×５０ｍｍ×厚さ３ｍｍの角形成形品（フィルムゲート）を成形し、この成形品について（株）リガク製  ＬＦ／ＴＣＭ−ＦＡ８５１０Ｂレーザーフラッシュ法定数測定装置により熱伝導率を測定した。熱伝導率は１．５Ｗ／ｍＫであった。また、ＵＨ１０００（８０ｔ）高速高圧射出成形機（日精樹脂工業社製）を用い、樹脂温度３２０℃、金型温度１５０℃の温度条件、成型下限圧＋５ＭＰａで、５０ｍｍ×５０ｍｍ×厚さ３０ｍｍの金属片をインサートし、樹脂組成物を厚さ０．７ｍｍでオーバーモールドして、冷熱衝撃試験用成形品を成形し、この成形品についてＴＳＡ−７０Ｌ冷熱衝撃試験機（タバイエスペック社製）を用い、１３０℃さらし時間１時間、常温さらし時間なし、−４０℃さらし時間１時間を１サイクルとして５サイクルごとに冷熱衝撃試験用成形品を目視で観察し、成形品に亀裂や表面に膨れが発生したサイクルを測定した。冷熱衝撃性は、５サイクル以下であった。さらに、ＵＨ１０００（８０ｔ）高速高圧射出成形機（日精樹脂工業社製）を用い、表１〜３の樹脂温度、金型温度の温度条件で、５０ｍｍ×５０ｍｍ×厚さ０．７ｍｍの角形成形品を成形した。角形成形品を１４０℃×１時間オーブン内で放置し、５℃の冷蔵庫内で急速冷却し、角形成形品を平板上に置き、その成形品の四隅のうち一カ所を固定し、残り３カ所と平板との距離を測定し、得られた数値の最大値をうねり量とした。うねり量は、４．５ｍｍであった。
【０１３６】
実施例１８
実施例１０の錠剤を用いて、縦２５ｍｍ×横２５ｍｍ×高さ５ｍｍ×厚さ２ｍｍの箱状成形品の側面に、直径５ｍｍ、高さ５ｍｍの円柱型のフィン状突起物４個のついた筐体の成形品を実施例１０と同様の樹脂温度、金型温度の条件で射出成形し、その筐体にパソコンのＣＰＵを設置し、パソコンを作動させ、１時間後の筐体の内部温度を測定した結果、温度上昇が低減し、データの処理速度が低下することなく良好に作動した。このことから、実際に、放熱部材として使用可能である。
【０１３７】
表１〜３の結果から明らかなように本発明の放熱性部材の製造方法によれば、熱伝導性充填材が高充填化可能となり、従来得られなかった熱伝導性、耐冷熱衝撃性、寸法保持性が得られることがわかる。また、成形性（流動性、錠剤溶融性）に優れた溶融加工が可能であることから、高放熱性を得るために用いられるヒートシンクをはじめとする金属代替用途、熱可塑性樹脂では従来不可能であった複雑形状の新規高放熱性用途への展開を図ることが可能となる。
【０１３８】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明の放熱部材は、従来得られなかった熱伝導性充填材を高充填した放熱部材の取得が可能となり、また、溶融加工が可能で流動性の良好な高熱伝導性、耐冷熱衝撃性、寸法保持性に優れた成形品が得られるため、高放熱性が必要な筐体、放熱板等に用いる電気・電子関連機器、精密機械関連機器、自動車・車両関連部品、建材、などの各種形状を有する部材用途に適している。また、金属製のものと比較し、軽量かつ形状選択性が極めて高く、射出成形可能であるため生産性が高い。