(57)【要約】【課題】配向複屈折を低減した光学フィルムを提供すること。【解決手段】ウレタンポリマーおよびビニル系ポリマーを含有する複合フィルムからなる光学フィルムであって、複合フィルムの面内屈折率が最大となる方向をＸ軸、Ｘ軸に直交する方向をＹ軸、それぞれの軸方向の屈折率をｎｘ、ｎｙとした場合の配向複屈折：ｎｘ−ｎｙが、５×１０−５未満であることを特徴とする光学フィルム。【選択図】        なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ウレタンポリマーおよびビニル系ポリマーを含有する複合フィルムからなる光学フィルムであって、
複合フィルムの面内屈折率が最大となる方向をＸ軸、Ｘ軸に直交する方向をＹ軸、それぞれの軸方向の屈折率をｎｘ、ｎｙとした場合の配向複屈折：ｎｘ−ｎｙが、５×１０−５未満であることを特徴とする光学フィルム。
【請求項２】
光弾性係数が１０×１０−１２  ｍ２  ／Ｎ以下であることを特徴とする請求項１記載の光学フィルム。
【請求項３】
光弾性係数が−１０×１０−１２  〜１０×１０−１２  ｍ２  ／Ｎであることを特徴とする請求項２記載の光学フィルム。
【請求項４】
光弾性係数が０ｍ２  ／Ｎ未満であることを特徴とする請求項２記載の光学フィルム。
【請求項５】
ビニル系ポリマーがアクリル系ポリマーであることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の光学フィルム。
【請求項６】
複合フィルムが、ウレタンポリマーおよびビニル系モノマーを含有する混合物に、放射線を照射しビニル系モノマーを硬化させたものであることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の光学フィルム。
【請求項７】
ビニル系モノマーがアクリル系モノマーを含有することを特徴とする請求項６記載の光学フィルム。
【請求項８】
偏光子の保護フィルムとして用いることを特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載の光学フィルム。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれかに記載の光学フィルムと、当該光学フィルム以外の他の光学層とが積層していることを特徴とする光学フィルム。
【請求項１０】
請求項１〜８のいずれかに記載の光学フィルムに、他の光学層として、光弾性係数が０ｍ２  ／Ｎより大きい光学フィルムが少なくとも積層していることを特徴とする光学フィルム。
【請求項１１】
請求項１〜１０のいずれかに記載の光学フィルムが用いられていることを特徴とする画像表示装置。
【請求項１２】
ウレタンポリマーおよびビニル系モノマーを含有する混合物に、放射線を照射しビニル系モノマーを硬化して複合フィルムを形成することを特徴とする請求項１〜８のいずれかに記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項１３】
ビニル系モノマーの存在下で、ポリオールとポリイソシアネートを反応させてウレタンポリマーを形成することにより、ウレタンポリマーおよびビニル系モノマーを含有する混合物とした後、放射線を照射しビニル系モノマーを硬化して複合フィルムを形成することを特徴とする請求項１２記載の光学フィルムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、光学フィルムおよびその製造方法に関する。本発明の光学フィルムは、たとえば、偏光子の保護フィルム等として利用できる。また本発明の光学フィルムは、他の光学層を積層して用いることができる。さらには本発明は、前記光学フィルムを用いた液晶表示装置、有機ＥＬ表示装置、ＰＤＰ等の画像表示装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来より、光学フィルムを形成する樹脂としては、一般的に、ポリカーボネート、ポリアリレート、ポリスルホン、ポリエーテルスルホンなどのエンジニアリングプラスチック樹脂や、トリアセチルセルロースなどのセルロース類などの透明ポリマーが用いられている。
【０００３】
しかし、透明ポリマーを光学フィルムの材料として用いる場合には、無機ガラスを用いる場合とは異なり、ポリマー特有の配向複屈折が問題となる。これは、例えば、ポリマーを溶融状態で射出成形してフィルムを作製する場合に、ポリマー鎖がずり応力により塑性変形を受け、流れ方向に配向してポリマーを構成する原子団の分極方向がマクロ的に揃うことにより生じる。
【０００４】
前記の通り、ポリマーを用いた光学フィルムは、フィルム中の樹脂の分子分極および配向により位相差が生じやすい。したがって、偏光板用保護フィルムのように、小さな位相差値が要求される光学フィルムを得るためには分極の小さい樹脂を用いる必要がある。また、分子の配向が極力抑えられるようにフィルムを成形する際の条件を調節する必要がある。
【０００５】
またポリマー固体内に応力歪みが残っている場合、また外力を加えた場合にも複屈折が生じる。この場合も前記と同様に、応力の負荷による歪みによって、ある原子団が一定方向に僅かに向きを変えるために複屈折が生じると考えられる。Ｔｇ以下の温度でポリマー固体に外力を加えた場合に生じる歪みは、弾性変形であり、外力を取り除くと複屈折は消失する。このときに生じる応力複屈折Δｎは、Δｎ＝ｃδ、で表される。ただし、ｃ：光弾性係数（ｍ２  ／Ｎ）であり、δ：応力（Ｎ／ｍ２  ）である。応力複屈折Δｎは、光弾性係数を小さくすることにより低減できる。
【０００６】
光弾性係数を低減させる方法としては、ポリマーの流動性を向上させため、主鎖の垂直方向に分極率の高い構造を導入したものを用いる方法が提案されている（特許文献１参照。）。またノルボルネン誘導体を用いることにより光弾性係数を低減する方法が提案されている（特許文献２参照。）。また、積層品として光弾性係数が異なるフィルム同士を積層することにより応力複屈折を低減する方法がある（特許文献３参照。）。しかし、かかる方法によっても光弾性係数を十分には低減することができていない。
【０００７】
【特許文献１】
特開２０００−３０２９６０号公報
【特許文献２】
特開２０００−３０４９２０号公報
【特許文献３】
特開２０００−２２７５１９号公報
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、配向複屈折を低減した光学フィルムおよびその製造方法を提供することを目的とする。さらには、配向複屈折および光弾性係数を低減した光学フィルムおよびその製造方法を提供することを目的とする。
【０００９】
また本発明は、前記光学フィルムを、他の光学層と積層した光学フィルムを提供することを目的とする。さらには本発明は、前記光学フィルムを用いた画像表示装置を提供することを目的とする。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは前記課題を解決すべく鋭意検討を重ねた結果、以下に示す光学フィルムにより前記目的を達成できることを見出し本発明を完成するに至った。すなわち本発明は以下の通りである。
【００１１】
１．ウレタンポリマーおよびビニル系ポリマーを含有する複合フィルムからなる光学フィルムであって、
複合フィルムの面内屈折率が最大となる方向をＸ軸、Ｘ軸に直交する方向をＹ軸、それぞれの軸方向の屈折率をｎｘ、ｎｙとした場合の配向複屈折：ｎｘ−ｎｙが、５×１０−５未満であることを特徴とする光学フィルム。
【００１２】
２．光弾性係数が１０×１０−１２  ｍ２  ／Ｎ以下であることを特徴とする上記１記載の光学フィルム。
【００１３】
３．光弾性係数が−１０×１０−１２  〜１０×１０−１２  ｍ２  ／Ｎであることを特徴とする上記２記載の光学フィルム。
【００１４】
４．光弾性係数が０ｍ２  ／Ｎ未満であることを特徴とする上記２記載の光学フィルム。
【００１５】
５．ビニル系ポリマーがアクリル系ポリマーであることを特徴とする上記１〜４のいずれかに記載の光学フィルム。
【００１６】
６．複合フィルムが、ウレタンポリマーおよびビニル系モノマーを含有する混合物に、放射線を照射しビニル系モノマーを硬化させたものであることを特徴とする上記１〜５のいずれかに記載の光学フィルム。
【００１７】
７．ビニル系モノマーがアクリル系モノマーを含有することを特徴とする上記６記載の光学フィルム。
【００１８】
８．偏光子の保護フィルムとして用いることを特徴とする上記１〜７のいずれかに記載の光学フィルム。
【００１９】
９．上記１〜８のいずれかに記載の光学フィルムと、当該光学フィルム以外の他の光学層とが積層していることを特徴とする光学フィルム。
【００２０】
１０．上記１〜８のいずれかに記載の光学フィルムに、他の光学層として、光弾性係数が０ｍ２  ／Ｎより大きい光学フィルムが少なくとも積層していることを特徴とする光学フィルム。
【００２１】
１１．上記１〜１０のいずれかに記載の光学フィルムが用いられていることを特徴とする画像表示装置。
【００２２】
１２．ウレタンポリマーおよびビニル系モノマーを含有する混合物に、放射線を照射しビニル系モノマーを硬化して複合フィルムを形成することを特徴とする上記１〜８のいずれかに記載の光学フィルムの製造方法。
【００２３】
１３．ビニル系モノマーの存在下で、ポリオールとポリイソシアネートを反応させてウレタンポリマーを形成することにより、ウレタンポリマーおよびビニル系モノマーを含有する混合物とした後、放射線を照射しビニル系モノマーを硬化して複合フィルムを形成することを特徴とする上記１２記載の光学フィルムの製造方法。
【００２４】
（作用）
上記本発明の光学フィルムは、ウレタンポリマーとビニル系ポリマーを複合化した複合フィルムであり、フィルム成形時にフィルム内に複屈折を生じず、配向複屈折が５×１０−５未満のものが得られる。配向複屈折は小さいほど好ましく、１×１０−５以下、さらには、０．５×１０−５以下のものが好ましい。
【００２５】
また本発明の光学フィルムとしては、配向複屈折が５×１０−５未満であって、光弾性係数が１０×１０−１２  ｍ２  ／Ｎ以下のものを得ることができる。ウレタンポリマーとビニル系ポリマーは屈折率異方性の方向が異なっており、これらを複合化させることにより光弾性係数の値を制御することができる。これは、ウレタン成分に嵩高い構造を持つアクリル成分を複合させて主鎖に垂直な方向の分極率を高めることにより、複合フィルムの応力複屈折を低減としているものと推定される。
【００２６】
ウレタンポリマーとビニル系ポリマーとを適宜に選択することで、光弾性係数を制御することができる。たとえば、１０×１０−１２  ｍ２  ／Ｎ以下の範囲で、応力複屈折を低減した範囲に制御することができる。光弾性係数が略０に近くなるように、−１０×１０−１２  〜１０×１０−１２  ｍ２  ／Ｎの範囲に制御することができる。光弾性係数が略０に近くなるようにするには、光弾性係数は、−４×１０−１２  〜４×１０−１２  ｍ２  ／Ｎの範囲、さらには−２×１０−１２  〜２×１０−１２  ｍ２  ／Ｎの範囲に制御するのが好ましい。また光弾性係数が実質的に負の値となるように、０ｍ２  ／Ｎ未満に制御することもできる。光弾性係数を負の値とする場合には、−２×１０−１２  ｍ２  ／Ｎ以下、さらには−４×１０−１２  ｍ２  ／Ｎ以下、さらには−１０×１０−１２  ｍ２  ／Ｎ以下とすることもできる。なお。光弾性係数は、本発明のフィルムに積層するフィルムの応力複屈折を相殺するという点から、−１００×１０−１２  〜０ｍ２  ／Ｎの範囲であるのが好ましい。
【００２７】
また本発明の光学フィルムの製造方法によれば、成形中のフィルムに各種応力がかかりにくく、配向複屈折を低減したフィルムを得ることができる。ウレタンポリマーとビニル系ポリマーとを適宜に選択することで、光弾性係数を制御した光学フィルムを得ることができる。
【００２８】
【発明の実施の形態】
本発明に用いられるウレタンポリマーは、ポリオールとポリイソシアネートとを反応させて得られる。イソシアネートと水酸基の反応には、触媒を用いてもよい。たとえば、ジブチルすずジラウレート、オクトエ酸すず、１，４−ジアザビシクロ（２，２，２）オクタン等のウレタン反応において一般的に使用される触媒を用いることができる。
【００２９】
ポリオールとしては、１分子中に２個またはそれ以上の水酸基を有するものが用いられる。低分子のポリオールとしてはエチレングリコール、ジエチレングリコール、プロピレングリコール、ブチレングリコール、ヘキサメチレングリコール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、トリシクロ（５，２，１，０２，６  ）デカンジオールなどの２価アルコール、トリメチロールプロパン、グリセリン、ペンタエリスリトールなどの３価または４価のアルコールなどがあげられる。
【００３０】
また、高分子のポリオールとしてはポリエーテルポリオール、ポリエステルポリオール、アクリルポリオール、エポキシポリオールなどがあげられる。これらのなかでもポリエーテルポリオール、ポリエステルポリオールが好ましい。ポリエーテルポリオールとしてはポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコールなどがあげられる。ポリエステルポリオールとしては前記の２価アルコール、ジプロピレングリコール、１，４−ブタンジオール、１，６−へキサンジオール、ネオペンチルグリコールなどのアルコールとアジピン酸、アゼライン酸、セバチン酸などの２塩基酸との重縮合物があげられる。その他、ポリカプロラクトンなどのラクトン系関環重合体ポリオール、ポリカーボネートジオールなどがあげられる。アクリルポリオールとしてはヒドロキシルエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシルプロピル（メタ）アクリレートなどの水酸基含有モノマーの共重合体の他、水酸基含有モノマーとアクリル系モノマーとの共重合体などがあげられる。エポキシポリオールとしてはアミン変性エポキシ樹脂などがあげられる。
【００３１】
これらのポリオール類は単独で、または併用して使用することができる。強度を必要とする場合には、トリオールにより架橋構造を導入したり、低分子ジオールによりウレタンハードセグメント量を増加させると効果的である。伸びを重視する場合には分子量の大きなジオールを単独で使用するのが好ましい。またポリエーテルポリオールは、一般的に安価で耐水性が良好であり、ポリエステルポリオールは強度が強い。本発明では、用途に応じてポリオールの種類や量を自由に選択することができる。また、ウレタン反応性、ビニル系ポリマーとの相溶性などの観点からもポリオールの種類、分子量を適宜に選択することができる。
【００３２】
ポリイソシアネートとしては芳香族、脂肪族、脂環族のジイソシアネート、これらのジイソシアネートの二量体、三量体などがあげられる。芳香族、脂肪族、脂環族のジイソシアネートとしては、トリレンジイソシアネート、ジフェニルメタンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、水添キシリレンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、水添ジフェニルメタンジイソシアネート、１，５−ナフチレンジイソシアネート、１，３−フェニレンジイソシアネート、１，４−フェニレンジイソシアネート、ブタン−１，４−ジイソシアネート、２，２，４−トリメチルヘキサメチレンジイソシアネート、２，４，４−トリメチルヘキサメチレンジイソシアネート、シクロヘキサン−１，４−ジイソシアネート、ジシクロヘキシルメタン−４，４−ジイソシアネート、１，３−ビス（イソシアネートメチル）シクロヘキサン、メチルシクロヘキサンジイソシアネート、ｍ−テトラメチルキシリレンジイソシアネート、ビスイソシアネートメチルノルボルナンなどがあげられる。また、これらの二量体、三量体や、ポリフェニルメタンポリイソシアネートがあげられる。三量体としては、イソシアヌレート型、ビューレット型、アロファネート型等があげられる。
【００３３】
これらのポリイソシアネート類は単独で、または併用して使用することができる。ウレタン化反応性、ビニル系ポリマーとの相溶性などの観点から、ポリイソシアネートの種類、組み合わせは適宜に選択することができる。
【００３４】
ポリイソシアネートとポリオールの使用量は特に制限されないが、ＮＣＯ／ＯＨ比（当量比）が０．８程度以上、好ましくは０．８〜３．０程度に調整することことが好ましい。ＮＣＯ／ＯＨ比（当量比）が０．８未満では、ウレタンポリマーの分子鎖長を充分に延ばすことができず、フィルム強度や伸びが低下しやすい。一方、３．０以下であれば柔軟性を確保できる。
【００３５】
次いで、前記ウレタンポリマーと複合化するビニル系ポリマーについて説明する。ビニル系ポリマーはビニル系モノマーの重合により得られる。ビニル系モノマーは、ラジカル重合可能な不飽和二重結合を有するものを特に制限なく使用できる。また、ビニル系モノマーは、ウレタンポリマーとの相溶性、放射線等による硬化時の重合性、ビニル系ポリマーの特性を考慮して、その種類、組み合わせ、使用量等が適宜に決定される。ビニル系ポリマーは、Ｔｇが３６３Ｋ以上、さらには３７３Ｋ以上となるように、ビニル系モノマーの種類、配合比等を調整するのが好ましい。一方、ビニル系ポリマーのＴｇは、フィルムの延伸の点から４７３Ｋ以下、さらには４２３Ｋ以下とするのが好ましい。ビニル系モノマーとしては、反応性の点から、アクリル系モノマーが好ましい。
【００３６】
アクリル系モノマーは、アクリロイル基またはメタクリロイル基を有するモノマーであれば特に制限はない。アクリル系モノマーとしては、たとえば、（メタ）アクリル酸；（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸プロピル、（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル、（メタ）アクリル酸イソボルニル、（メタ）アクリル酸ペンチル、（メタ）アクリル酸ヘキシル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸オクチル、（メタ）アクリル酸イソオクチル、（メタ）アクリル酸ノニル、（メタ）アクリル酸イソノニル等の（メタ）アクリル酸エステル；２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレート等のヒドロキシル基を有するモノマーがあげられる。
【００３７】
また（メタ）アクリルアミド、Ｎ−メチロールアクリルアミド、グリシジル（メタ）アクリレート、Ｎ−アクリロイルモルホリン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチル（メタ）アクリルアミド、イミドアクリレート、Ｎ−ビニルピロリドン、オリゴエステル（メタ）アクリレート、ε−カプロラクトン（メタ）アクリレート、モルホリンアクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、メトキシ化シクロドデカトリエン（メタ）アクリレート、メトキシエチル（メタ）アクリレート等があげられる。
【００３８】
前記アクリル系モノマーとしては、たとえば、（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル、（メタ）アクリル酸イソボルニル、Ｎ−アクリロイルモルホリン等を主体として用いるのが好ましい。これら主体となるアクリル系モノマーは、ビニル系モノマーの２５重量％以上、さらには５０重量％以上用いるのが好ましい。
【００３９】
アクリル系モノマー以外のビニル系モノマーとしては、マレイン酸、イタコン酸等のカルボキシル基を有するモノマー；マレイン酸のモノまたはジエステル；酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル等のカルボン酸ビニル；スチレンおよびその誘導体等があげられる。
【００４０】
またビニル系モノマーとして、必要に応じて、トリメチロールプロパントリアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート等の多官能モノマーを架橋剤として用いることができる。
【００４１】
本発明の光学フィルムとして用いる複合フィルムは、前記ウレタンポリマーおよびビニル系ポリマーを含有する複合物をフィルム化することにより形成される。複合フィルム中のビニル系ポリマーの割合は、複合物全体（ウレタンポリマーおよびビニル系ポリマーの合計）に対して、５〜９０重量％、さらには３０〜８０重量％となるように調整するのが好ましい。ビニル系ポリマーの割合が少なくなると得られる複合フィルムの引張り弾性率や応力の低下率が悪くなり、多過ぎると伸び特性に影響を及ぼすことがある。
【００４２】
ウレタンポリマーとビニル系ポリマーの複合化は特に制限されない。前記複合物の製造方法としては、たとえば、ウレタンポリマーの存在下で、ビニル系モノマーを溶液重合、エマルジョン重合等によりビニル系ポリマーとする方法があげられる。また別途調製したウレタンポリマーとビニル系ポリマーを加熱溶融させたり、適宜に溶剤で溶解させて複合化する方法があげられる。これら複合物のフィルム化は常法にて行うことができる。
【００４３】
本発明の複合フィルムの製造方法としては、フィルム化のし易い等の点から、ウレタンポリマーおよびビニル系モノマーを含有する混合物に、放射線を照射しビニル系モノマーを硬化させて、複合化し、フィルム形成する方法が好ましい。以下に、この方法に方法を詳しく説明する。
【００４４】
ウレタンポリマーおよびビニル系モノマーを含有する混合物の調製法としてはは、たとえば、（ａ）ポリオールとポリイソシアネートを反応させてウレタンポリマーを調製した後、このウレタンポリマーをビニル系モノマーに溶解して前記混合物とする方法があげられる。また、（ｂ）ビニル系モノマーの存在下で、ポリオールとポリイソシアネートを反応させてウレタンポリマーを形成することにより、ウレタンポリマーおよびビニル系モノマーを含有する混合物とする方法、があげられる。（ｂ）の方法では、通常、ポリオールをビニル系モノマーに溶解させた後、ジイソシアネートを反応させる。また、ビニル系モノマーはウレタンポリマーの合成中に一括で加えてもよいし、ウレタンポリマーの合成中に複数回に分割して添加することもできる。
【００４５】
前記（ａ）の方法では、ポリオールとポリイソシアネートの反応により生成するウレタンポリマーの分子量が高くなるとビニル系モノマーに溶解させることが困難になり、そのためにウレタンポリマーの分子量が限定されてしまう欠点がある。一方、（ｂ）では、ウレタンポリマーの分子量が制限されることがなく、高分子量のウレタンポリマーを生成することもでき、最終的に得られるウレタンポリマーの分子量を任意に設計することができる。
【００４６】
また前記混合物の調製法としては、（ｃ）予め別途調製したウレタンポリマーをビニル系モノマー中に溶解させる方法があげられる。
【００４７】
前記ウレタンポリマーとビニル系モノマーを主成分とする混合物中には、これを紫外線照射により硬化させる場合には光重合開始剤が含まれる。光重合開始剤としては、たとえば、ベンゾインメチルエーテル、べンゾインイソプロピルエーテル、などのベンゾインエーテル、アニソールメチルエーテルなどの置換ベンゾインエーテル、２，２−ジエトキシアセトフェノン、２，２−ジメトキシ−２−フェニルアセトフェノンなどの置換アセトフェノン、１−ヒドロキシーシクロヘキシル−フェニル−ケトン、２−メチル−２−ヒドロキシプロピオフェノンなどの置換アルファーケトール、２−ナフタレンスルフォニルクロライドなどの芳香族スルフォニルクロライド、１−フェニル−１，１−プロパンジオン−２−（ｏ−エトキシカルボニル）−オキシムなどの光活性オキシム等があげられる。
【００４８】
光重合開始剤としては、分子内にイソシアネート基、水酸基を有する光重合開始剤を用いることができる。ポリオールとポリイソシアネートを反応させてウレタンポリマを形成する際に、分子内にイソシアネート基、水酸基を有する光重合開始剤を存在させることで、ウレタンポリマー中に光重合開始剤を取り込むことができる。これを塗工して、硬化させることによりウレタンポリマーとビニル系ポリマーのブロック共重合体を得ることもできる。得られる複合フィルムは、伸びの強度を向上させることができる。
【００４９】
また、前記ウレタンポリマーおよびビニル系モノマーを含有する混合物には、塗工粘度を調整するため、溶剤を加えてもよい。溶剤としては、たとえば、酢酸エチル、トルエン、クロロホルム、ジメチルホルムアミド等があげられる。
【００５０】
なお、複合フィルムの形成にあたっては、必要に応じて、通常、フィルムに通常使用される添加剤、たとえば、紫外線吸収剤、老化防止剤、充填剤、顔料、着色剤、難燃剤、帯電防止剤などを添加することができる。これらの添加剤は、その種類に応じて通常の使用量で用いられる。これらの添加剤は、ポリイソシアネートとポリオールとの重合反応前に予め加えておいてもよいし、ウレタンポリマーとビニル系モノマーを重合させる前に添加してもよい。
【００５１】
複合フィルムの形成は、適宜に粘度調整された、ウレタンポリマーとビニル系モノマーを含有する前記混合物を、剥離処理した基材（剥離ライナー）上に塗工したのち、放射線を照射し、ビニル系モノマーを硬化することにより行うことができる。放射線は、可視光、紫外線、電子線等があげられる。
【００５２】
放射線照射の際には、酸素による重合阻害を避けるために、剥離ライナー上に塗工した、前記混合物上に、剥離処理したシートをのせて、酸素を遮断してもよいし、不活性ガスを充填した容器内に剥離ライナーを入れて酸素濃度を下げてもよい。
【００５３】
放射線としては紫外線が好ましい。照射手段は特に制限されないが、蛍光ケミカルランプ、ブラックライト、殺菌ランプなどの、３００〜４００ｎｍ、好ましくは３５０ｎｍ付近の波長の紫外線を多く照射できる低圧水銀ランプが好ましい。紫外線の照射量は、要求される複合フィルムの特性に応じて任意に設定することができるが、通常、１００〜５０００ｍＪ／ｃｍ２  、好ましくは１０００〜４０００ｍＪ／ｃｍ２  、更に好ましくは２０００〜３０００ｍＪ／ｃｍ２  である。紫外線の照射量が１００ｍＪ／ｃｍ２  より少ないと充分な重合率が得られないことがあり、５０００ｍＪ／ｃｍ２  より多いと劣化の原因になることがある。
【００５４】
また紫外線照射する際の温度は、特に制限されず、任意に設定することができる。温度が高いと重合熱による停止反応が起こりやすくなるため、通常７０℃以下、好ましくは５０℃以下、更に好ましくは３０℃以下である。
【００５５】
複合フィルムの厚みは特に限定されず、目的、用途に応じて適宜設定できるが、一般には５〜５００μｍ、好ましくは１０〜２００μｍ程度である。
【００５６】
このようにして得られた、ウレタンポリマーとビニル系ポリマーを含有する複合フィルムは、全光線透過率が８８％以上であることが好ましい。より好ましくは９０％以上、さらに好ましくは９２％である。光学フィルムの全光線透過率が８８％未満では画像表示装置に用いた場合に充分な明るさを得難い。またへイズは１０％以下、好ましくは５％以下である。光学フィルムのへイズが１０％を超えると画像表示装置に用いた場合に曇りのあるフィルムとなり好ましくない場合がある。
【００５７】
こうして得られた複合フィルムはそのまま、そのまま偏光子用保護フィルムなどの低屈折基材の用途で使用することができる。本発明の光学フィルムを偏光子用保護フィルムとして用いる場合には、当該保護フィルムは偏光子の片面または両面に貼り合せられる。こうして得られる偏光板はフィルム歪みにより偏光度が低下しない高性能を有する。
【００５８】
かかる本発明の光学フィルムは、屈折率異方性の方向が異なる２つのポリマー成分を複合化させることにより光弾性係数の値を負に制御することができる。特に本発明において低光弾性係数の光学フィルムを得るためにはウレタンポリマーとしてポリエーテルポリウレタンを用い、またビニル系ポリマー（ビニル系モノマー）として、酸素原子、窒素原子を含有するアクリレートを用いることが好ましい。なお、本発明の光学フィルムは、本発明の目的を達成できる範囲内で、前記ウレタンポリマーおよびビニル系ポリマー以外の樹脂をブレンドすることもできる。
【００５９】
本発明の光学フィルムは、他の光学層を積層して用いることができる。本発明の光学フィルムは、他の光学フィルムに塗工または貼り合わせて積層することができる。本発明の光学フィルムを塗工により、他の光学フィルムに積層する場合には、プロセスの省略化が可能である。
【００６０】
従来より用いられている一般的な光学フィルムは、応力複屈折と配向複屈折の正負は等しいが、本発明の光学フィルムは応力複屈折が負で、配向複屈折は正であるものを作製することが可能である。そのため、本発明の光学フィルムを、一般的な従来の光学フィルムと積層した積層フィルムにおいては、相互の応力複屈折が相殺される。通常、従来の光学フィルムの光弾性係数は正であるため、かかる光弾性係数が正のフィルムに、本発明の光学フィルムを塗工または貼り合わせて積層することにより、光弾性係数を低減した積層フィルムを作製することができる。光弾性係数略０の応力複屈折を低減した積層フィルムを作製することも可能である。
【００６１】
本発明の光学フィルムに、他の光学層を積層する場合において、他の光学層として、光弾性係数（正）が１×１０−１２  〜１００×１０−１２  ｍ２  ／Ｎの光学フィルムを用いる場合には、本発明の光学フィルムとして、光弾性係数が−１００×１０−１２  〜−１×１０−１２  ｍ２  ／Ｎのものを用いるのが好ましい。他の光学層の光弾性係数と、本発明の光学フィルムの光弾性係数とは、それぞれの層の厚みが同じであれば、正負は異なるが絶対値は等しい関係にある、または光学フィルムと光学層のいずれの光弾性係数も０であるのが好ましい。本発明の光学フィルムの光弾性係数をｃ１  、厚みをｄ１  とし、他の光学層の光弾性係数をｃ２  、厚みをｄ２  とした場合に、これらを積層したフィルム全体の位相差（応力複屈折Δｎ×厚み）を０にするには、Δｎ１  ×ｄ１  ＋Δｎ２  ×ｄ２  ＝０、になるようにする調整する。Δｎ＝ｃδであり、応力：δは同じであるから、以上から、ｃ１  ×δ×ｄ１  ＋ｃ２  ×δ×ｄ２  ＝０、またｃ１  ＝−ｃ２  （ｄ２  ／ｄ１  ）、という関係が好ましい。
【００６２】
得られた光学フィルムに、他の光学層を積層したものについて説明する。
【００６３】
液晶表示装置等の画像表示装置に適用される光学フィルムには偏光板が用いられる。偏光板は、通常、偏光子の片側または両側に保護フィルムを有するものである。偏光子は、特に制限されず、各種のものを使用できる。偏光子としては、たとえば、ポリビニルアルコール系フィルム、部分ホルマール化ポリビニルアルコール系フィルム、エチレン・酢酸ビニル共重合体系部分ケン化フィルム等の親水性高分子フィルムに、ヨウ素や二色性染料等の二色性物質を吸着させて一軸延伸したもの、ポリビニルアルコールの脱水処理物やポリ塩化ビニルの脱塩酸処理物等のポリエン系配向フィルム等があげられる。これらのなかでもポリビニルアルコール系フィルムを延伸して二色性材料（沃素、染料）を吸着・配向したものが好適に用いられる。偏光子の厚さも特に制限されないが、５〜８０μｍ程度が一般的である。
【００６４】
ポリビニルアルコール系フィルムをヨウ素で染色し一軸延伸した偏光子は、たとえば、ポリビニルアルコールをヨウ素の水溶液に浸漬することによって染色し、元長の３〜７倍に延伸することで作製することができる。必要に応じてホウ酸やヨウ化カリウムなどの水溶液に浸漬することもできる。さらに必要に応じて染色の前にポリビニルアルコール系フィルムを水に浸漬して水洗してもよい。ポリビニルアルコール系フィルムを水洗することでポリビニルアルコール系フィルム表面の汚れやブロッキング防止剤を洗浄することができるほかに、ポリビニルアルコール系フィルムを膨潤させることで染色のムラなどの不均一を防止する効果もある。延伸はヨウ素で染色した後に行っても良いし、染色しながら延伸してもよし、また延伸してからヨウ素で染色してもよい。ホウ酸やヨウ化カリウムなどの水溶液中や水浴中でも延伸することができる。
【００６５】
前記偏光子の片側または両側に設けられている保護フィルムには、透明性、機械的強度、熱安定性、水分遮蔽性、等方性などに優れるものが好ましい。本発明の光学フィルムは、前記の通り偏光子の保護フィルムとして用いることができる。
【００６６】
本発明以外の保護フィルムの材料としては、例えばポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレート等のポリエステル系ポリマー、ジアセチルセルロースやトリアセチルセルロース等のセルロース系ポリマー、ポリメチルメタクリレート等のアクリル系ポリマー、ポリスチレンやアクリロニトリル・スチレン共重合体（ＡＳ樹脂）等のスチレン系ポリマー、ポリカーボネート系ポリマーなどがあげられる。また、ポリエチレン、ポリプロピレン、シクロ系ないしはノルボルネン構造を有するポリオレフィン、エチレン・プロピレン共重合体の如きポリオレフィン系ポリマー、塩化ビニル系ポリマー、ナイロンや芳香族ポリアミド等のアミド系ポリマー、イミド系ポリマー、スルホン系ポリマー、ポリエーテルスルホン系ポリマー、ポリエーテルエーテルケトン系ポリマー、ポリフェニレンスルフィド系ポリマー、ビニルアルコール系ポリマー、塩化ビニリデン系ポリマー、ビニルブチラール系ポリマー、アリレート系ポリマー、ポリオキシメチレン系ポリマー、エポキシ系ポリマー、あるいは前記ポリマーのブレンド物などが保護フィルムを形成するポリマーの例としてあげられる。その他、アクリル系やウレタン系、アクリルウレタン系やエポキシ系、シリコーン系等の熱硬化型ないし紫外線硬化型樹脂などをフィルム化したものなどがあげられる。
【００６７】
また、特開２００１−３４３５２９号公報（ＷＯ０１／３７００７）に記載のポリマーフィルム、たとえば、（Ａ）側鎖に置換および／または非置換イミド基を有する熱可塑性樹脂と、（Ｂ）側鎖に置換および／非置換フェニルならびにニトリル基を有する熱可塑性樹脂を含有する樹脂組成物があげられる。具体例としてはイソブチレンとＮ−メチルマレイミドからなる交互共重合体とアクリロニトリル・スチレン共重合体とを含有する樹脂組成物のフィルムがあげられる。フィルムは樹脂組成物の混合押出品などからなるフィルムを用いることができる。
【００６８】
保護フィルムの厚さは、適宜に決定しうるが、一般には強度や取扱性等の作業性、薄層性などの点より５００μｍ以下、１〜３００μｍが好ましい。特に５〜２００μｍとするのが好ましい。
【００６９】
保護フィルムとして、本発明の光学フィルム以外のものを用いる場合には、偏光特性や耐久性などの点より、トリアセチルセルロース等のセルロース系ポリマーが好ましい。特にトリアセチルセルロースフィルムが好適である。なお、偏光子の両側に保護フィルムを設ける場合、その表裏で同じポリマー材料からなる保護フィルムを用いてもよく、異なるポリマー材料等からなる保護フィルムを用いてもよい。前記偏光子と保護フィルムとは通常、水系粘着剤等を介して密着している。水系接着剤としては、ポリビニルアルコール系接着剤、ゼラチン系接着剤、ビニル系ラテックス系、水系ポリウレタン、水系ポリエステル等を例示できる。
【００７０】
また、保護フィルムは、できるだけ色付きがないことが好ましい。したがって、Ｒｔｈ＝［（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ］・ｄ（ただし、ｎｘ、ｎｙはフィルム平面内の主屈折率、ｎｚはフィルム厚方向の屈折率、ｄはフィルム厚みである）で表されるフィルム厚み方向の位相差値が−９０ｎｍ〜＋７５ｎｍである保護フィルムが好ましく用いられる。かかる厚み方向の位相差値（Ｒｔｈ）が−９０ｎｍ〜＋７５ｎｍのものを使用することにより、保護フィルムに起因する偏光板の着色（光学的な着色）をほぼ解消することができる。厚み方向位相差値（Ｒｔｈ）は、さらに好ましくは−８０ｎｍ〜＋６０ｎｍ、特に−７０ｎｍ〜＋４５ｎｍが好ましい。
【００７１】
前記保護フィルムとしては、ハードコート層や反射防止処理、スティッキング防止や、拡散ないしアンチグレアを目的とした処理を施したものを用いることができる。
【００７２】
ハードコート処理は偏光板表面の傷付き防止などを目的に施されるものであり、例えばアクリル系、シリコーン系などの適宜な紫外線硬化型樹脂による硬度や滑り特性等に優れる硬化皮膜を保護フィルムの表面に付加する方式などにて形成することができる。反射防止処理は偏光板表面での外光の反射防止を目的に施されるものであり、従来に準じた反射防止膜などの形成により達成することができる。また、スティッキング防止処理は隣接層との密着防止を目的に施される。
【００７３】
またアンチグレア処理は偏光板の表面で外光が反射して偏光板透過光の視認を阻害することの防止等を目的に施されるものであり、例えばサンドブラスト方式やエンボス加工方式による粗面化方式や透明微粒子の配合方式などの適宜な方式にて保護フィルムの表面に微細凹凸構造を付与することにより形成することができる。前記表面微細凹凸構造の形成に含有させる微粒子としては、例えば平均粒径が０．５〜５０μｍのシリカ、アルミナ、チタニア、ジルコニア、酸化錫、酸化インジウム、酸化カドミウム、酸化アンチモン等からなる導電性のこともある無機系微粒子、架橋又は未架橋のポリマー等からなる有機系微粒子などの透明微粒子が用いられる。表面微細凹凸構造を形成する場合、微粒子の使用量は、表面微細凹凸構造を形成する透明樹脂１００重量部に対して一般的に２〜５０重量部程度であり、５〜２５重量部が好ましい。アンチグレア層は、偏光板透過光を拡散して視角などを拡大するための拡散層（視角拡大機能など）を兼ねるものであってもよい。
【００７４】
なお、前記反射防止層、スティッキング防止層、拡散層やアンチグレア層等は、保護フィルムそのものに設けることができるほか、別途光学層として透明保護層とは別体のものとして設けることもできる。
【００７５】
前記偏光板は、実用に際して他の光学層と積層した光学フィルムとして用いることができる。その光学層については特に限定はないが、例えば反射板や半透過板、位相差板（１  ／２  や１  ／４等の波長板を含む）、視角補償フィルムなどの液晶表示装置等の形成に用いられることのある光学層を１層または２層以上用いることができる。特に、本発明の偏光板に更に反射板または半透過反射板が積層されてなる反射型偏光板または半透過型偏光板、偏光板に更に位相差板が積層されてなる楕円偏光板または円偏光板、偏光板に更に視角補償フィルムが積層されてなる広視野角偏光板、あるいは偏光板に更に輝度向上フィルムが積層されてなる偏光板が好ましい。
【００７６】
反射型偏光板は、偏光板に反射層を設けたもので、視認側（表示側）からの入射光を反射させて表示するタイプの液晶表示装置などを形成するためのものであり、バックライト等の光源の内蔵を省略できて液晶表示装置の薄型化を図りやすいなどの利点を有する。反射型偏光板の形成は、必要に応じ透明保護層等を介して偏光板の片面に金属等からなる反射層を付設する方式などの適宜な方式にて行うことができる。
【００７７】
反射型偏光板の具体例としては、必要に応じマット処理した透明保護フィルムの片面に、アルミニウム等の反射性金属からなる箔や蒸着膜を付設して反射層を形成したものなどがあげられる。また前記透明保護フィルムに微粒子を含有させて表面微細凹凸構造とし、その上に微細凹凸構造の反射層を有するものなどもあげられる。前記した微細凹凸構造の反射層は、入射光を乱反射により拡散させて指向性やギラギラした見栄えを防止し、明暗のムラを抑制しうる利点などを有する。また微粒子含有の透明保護フィルムは、入射光及びその反射光がそれを透過する際に拡散されて明暗ムラをより抑制しうる利点なども有している。透明保護フィルムの表面微細凹凸構造を反映させた微細凹凸構造の反射層の形成は、例えば真空蒸着方式、イオンプレーティング方式、スパッタリング方式等の蒸着方式やメッキ方式などの適宜な方式で金属を透明保護層の表面に直接付設する方法などにより行うことができる。
【００７８】
反射板は前記の偏光板の透明保護フィルムに直接付与する方式に代えて、その透明フィルムに準じた適宜なフィルムに反射層を設けてなる反射シートなどとして用いることもできる。なお反射層は、通常、金属からなるので、その反射面が透明保護フィルムや偏光板等で被覆された状態の使用形態が、酸化による反射率の低下防止、ひいては初期反射率の長期持続の点や、保護層の別途付設の回避の点などより好ましい。
【００７９】
なお、半透過型偏光板は、上記において反射層で光を反射し、かつ透過するハーフミラー等の半透過型の反射層とすることにより得ることができる。半透過型偏光板は、通常液晶セルの裏側に設けられ、液晶表示装置などを比較的明るい雰囲気で使用する場合には、視認側（表示側）からの入射光を反射させて画像を表示し、比較的暗い雰囲気においては、半透過型偏光板のバックサイドに内蔵されているバックライト等の内蔵光源を使用して画像を表示するタイプの液晶表示装置などを形成できる。すなわち、半透過型偏光板は、明るい雰囲気下では、バックライト等の光源使用のエネルギーを節約でき、比較的暗い雰囲気下においても内蔵光源を用いて使用できるタイプの液晶表示装置などの形成に有用である。
【００８０】
偏光板に更に位相差板が積層されてなる楕円偏光板または円偏光板について説明する。直線偏光を楕円偏光または円偏光に変えたり、楕円偏光または円偏光を直線偏光に変えたり、あるいは直線偏光の偏光方向を変える場合に、位相差板などが用いられる。特に、直線偏光を円偏光に変えたり、円偏光を直線偏光に変える位相差板としては、いわゆる１  ／４  波長板（λ／４  板とも言う）が用いられる。１  ／２  波長板（λ／２  板とも言う）は、通常、直線偏光の偏光方向を変える場合に用いられる。
【００８１】
楕円偏光板はスーパーツイストネマチック（ＳＴＮ）型液晶表示装置の液晶層の複屈折により生じた着色（青又は黄）を補償（防止）して、前記着色のない白黒表示する場合などに有効に用いられる。更に、三次元の屈折率を制御したものは、液晶表示装置の画面を斜め方向から見た際に生じる着色も補償（防止）することができて好ましい。円偏光板は、例えば画像がカラー表示になる反射型液晶表示装置の画像の色調を整える場合などに有効に用いられ、また、反射防止の機能も有する。上記した位相差板の具体例としては、ポリカーボネート、ポリビニルアルコール、ポリスチレン、ポリメチルメタクリレート、ポリプロピレンやその他のポリオレフィン、ポリアリレート、ポリアミドの如き適宜なポリマーからなるフィルムを延伸処理してなる複屈折性フィルムや液晶ポリマーの配向フィルム、液晶ポリマーの配向層をフィルムにて支持したものなどがあげられる。位相差板は、例えば各種波長板や液晶層の複屈折による着色や視角等の補償を目的としたものなどの使用目的に応じた適宜な位相差を有するものであってよく、２種以上の位相差板を積層して位相差等の光学特性を制御したものなどであってもよい。
【００８２】
また上記の楕円偏光板や反射型楕円偏光板は、偏光板又は反射型偏光板と位相差板を適宜な組合せで積層したものである。かかる楕円偏光板等は、（反射型）偏光板と位相差板の組合せとなるようにそれらを液晶表示装置の製造過程で順次別個に積層することによっても形成しうるが、前記の如く予め楕円偏光板等の光学フィルムとしたものは、品質の安定性や積層作業性等に優れて液晶表示装置などの製造効率を向上させうる利点がある。
【００８３】
視角補償フィルムは、液晶表示装置の画面を、画面に垂直でなくやや斜めの方向から見た場合でも、画像が比較的鮮明にみえるように視野角を広げるためのフィルムである。このような視角補償位相差板としては、例えば位相差フィルム、液晶ポリマー等の配向フィルムや透明基材上に液晶ポリマー等の配向層を支持したものなどからなる。通常の位相差板は、その面方向に一軸に延伸された複屈折を有するポリマーフィルムが用いられるのに対し、視角補償フィルムとして用いられる位相差板には、面方向に二軸に延伸された複屈折を有するポリマーフィルムとか、面方向に一軸に延伸され厚さ方向にも延伸された厚さ方向の屈折率を制御した複屈折を有するポリマーや傾斜配向フィルムのような二方向延伸フィルムなどが用いられる。傾斜配向フィルムとしては、例えばポリマーフィルムに熱収縮フィルムを接着して加熱によるその収縮力の作用下にポリマーフィルムを延伸処理又は／及び収縮処理したものや、液晶ポリマーを斜め配向させたものなどが挙げられる。位相差板の素材原料ポリマーは、先の位相差板で説明したポリマーと同様のものが用いられ、液晶セルによる位相差に基づく視認角の変化による着色等の防止や良視認の視野角の拡大などを目的とした適宜なものを用いうる。
【００８４】
また良視認の広い視野角を達成する点などより、液晶ポリマーの配向層、特にディスコティック液晶ポリマーの傾斜配向層からなる光学的異方性層をトリアセチルセルロースフィルムにて支持した光学補償位相差板が好ましく用いうる。
【００８５】
偏光板と輝度向上フィルムを貼り合わせた偏光板は、通常液晶セルの裏側サイドに設けられて使用される。輝度向上フィルムは、液晶表示装置などのバックライトや裏側からの反射などにより自然光が入射すると所定偏光軸の直線偏光または所定方向の円偏光を反射し、他の光は透過する特性を示すもので、輝度向上フィルムを偏光板と積層した偏光板は、バックライト等の光源からの光を入射させて所定偏光状態の透過光を得ると共に、前記所定偏光状態以外の光は透過せずに反射される。この輝度向上フィルム面で反射した光を更にその後ろ側に設けられた反射層等を介し反転させて輝度向上フィルムに再入射させ、その一部又は全部を所定偏光状態の光として透過させて輝度向上フィルムを透過する光の増量を図ると共に、偏光子に吸収させにくい偏光を供給して液晶表示画像表示等に利用しうる光量の増大を図ることにより輝度を向上させうるものである。すなわち、輝度向上フィルムを使用せずに、バックライトなどで液晶セルの裏側から偏光子を通して光を入射した場合には、偏光子の偏光軸に一致していない偏光方向を有する光は、ほとんど偏光子に吸収されてしまい、偏光子を透過してこない。すなわち、用いた偏光子の特性によっても異なるが、およそ５０％の光が偏光子に吸収されてしまい、その分、液晶画像表示等に利用しうる光量が減少し、画像が暗くなる。輝度向上フィルムは、偏光子に吸収されるような偏光方向を有する光を偏光子に入射させずに輝度向上フィルムで一旦反射させ、更にその後ろ側に設けられた反射層等を介して反転させて輝度向上フィルムに再入射させることを繰り返し、この両者間で反射、反転している光の偏光方向が偏光子を通過し得るような偏光方向になった偏光のみを、輝度向上フィルムは透過させて偏光子に供給するので、バックライトなどの光を効率的に液晶表示装置の画像の表示に使用でき、画面を明るくすることができる。
【００８６】
輝度向上フィルムと上記反射層等の間に拡散板を設けることもできる。輝度向上フィルムによって反射した偏光状態の光は上記反射層等に向かうが、設置された拡散板は通過する光を均一に拡散すると同時に偏光状態を解消し、非偏光状態となる。すなわち、拡散板は偏光を元の自然光状態にもどす。この非偏光状態、すなわち自然光状態の光が反射層等に向かい、反射層等を介して反射し、再び拡散板を通過して輝度向上フィルムに再入射することを繰り返す。このように輝度向上フィルムと上記反射層等の間に、偏光を元の自然光状態にもどす拡散板を設けることにより表示画面の明るさを維持しつつ、同時に表示画面の明るさのむらを少なくし、均一で明るい画面を提供することができる。かかる拡散板を設けることにより、初回の入射光は反射の繰り返し回数が程よく増加し、拡散板の拡散機能と相俟って均一の明るい表示画面を提供することができたものと考えられる。
【００８７】
前記の輝度向上フィルムとしては、例えば誘電体の多層薄膜や屈折率異方性が相違する薄膜フィルムの多層積層体の如き、所定偏光軸の直線偏光を透過して他の光は反射する特性を示すもの、コレステリック液晶ポリマーの配向フィルムやその配向液晶層をフィルム基材上に支持したものの如き、左回り又は右回りのいずれか一方の円偏光を反射して他の光は透過する特性を示すものなどの適宜なものを用いうる。
【００８８】
従って、前記した所定偏光軸の直線偏光を透過させるタイプの輝度向上フィルムでは、その透過光をそのまま偏光板に偏光軸を揃えて入射させることにより、偏光板による吸収ロスを抑制しつつ効率よく透過させることができる。一方、コレステリック液晶層の如く円偏光を透過するタイプの輝度向上フィルムでは、そのまま偏光子に入射させることもできるが、吸収ロスを抑制する点よりその円偏光を位相差板を介し直線偏光化して偏光板に入射させることが好ましい。なお、その位相差板として１／４波長板を用いることにより、円偏光を直線偏光に変換することができる。
【００８９】
可視光域等の広い波長範囲で１／４波長板として機能する位相差板は、例えば波長５５０ｎｍの単色光に対して１／４波長板として機能する位相差層と他の位相差特性を示す位相差層、例えば１／２波長板として機能する位相差層とを重畳する方式などにより得ることができる。従って、偏光板と輝度向上フィルムの間に配置する位相差板は、１層又は２層以上の位相差層からなるものであってよい。
【００９０】
なお、コレステリック液晶層についても、反射波長が相違するものの組み合わせにして２層又は３層以上重畳した配置構造とすることにより、可視光領域等の広い波長範囲で円偏光を反射するものを得ることができ、それに基づいて広い波長範囲の透過円偏光を得ることができる。
【００９１】
また、偏光板は、上記の偏光分離型偏光板の如く、偏光板と２層又は３層以上の光学層とを積層したものからなっていてもよい。従って、上記の反射型偏光板や半透過型偏光板と位相差板を組み合わせた反射型楕円偏光板や半透過型楕円偏光板などであってもよい。
【００９２】
偏光板に前記光学層を積層した光学フィルムは、液晶表示装置等の製造過程で順次別個に積層する方式にても形成することができるが、予め積層して光学フィルムとしたのものは、品質の安定性や組立作業等に優れていて液晶表示装置などの製造工程を向上させうる利点がある。積層には粘着層等の適宜な接着手段を用いうる。前記の偏光板やその他の光学フィルムの接着に際し、それらの光学軸は目的とする位相差特性などに応じて適宜な配置角度とすることができる。
【００９３】
前述した偏光板や、偏光板を少なくとも１層積層されている光学フィルムには、液晶セル等の他部材と接着するための粘着層を設けることもできる。粘着層を形成する粘着剤は特に制限されないが、例えばアクリル系重合体、シリコーン系ポリマー、ポリエステル、ポリウレタン、ポリアミド、ポリエーテル、フッ素系やゴム系などのポリマーをベースポリマーとするものを適宜に選択して用いることができる。特に、アクリル系粘着剤の如く光学的透明性に優れ、適度な濡れ性と凝集性と接着性の粘着特性を示して、耐候性や耐熱性などに優れるものが好ましく用いうる。
【００９４】
また上記に加えて、吸湿による発泡現象や剥がれ現象の防止、熱膨張差等による光学特性の低下や液晶セルの反り防止、ひいては高品質で耐久性に優れる液晶表示装置の形成性などの点より、吸湿率が低くて耐熱性に優れる粘着層が好ましい。
【００９５】
粘着層は、例えば天然物や合成物の樹脂類、特に、粘着性付与樹脂や、ガラス繊維、ガラスビーズ、金属粉、その他の無機粉末等からなる充填剤や顔料、着色剤、酸化防止剤などの粘着層に添加されることの添加剤を含有していてもよい。また微粒子を含有して光拡散性を示す粘着層などであってもよい。
【００９６】
偏光板や光学フィルムの片面又は両面への粘着層の付設は、適宜な方式で行いうる。その例としては、例えばトルエンや酢酸エチル等の適宜な溶剤の単独物又は混合物からなる溶媒にベースポリマーまたはその組成物を溶解又は分散させた１０〜４０重量％程度の粘着剤溶液を調製し、それを流延方式や塗工方式等の適宜な展開方式で偏光板上または光学フィルム上に直接付設する方式、あるいは前記に準じセパレータ上に粘着層を形成してそれを偏光板上または光学フィルム上に移着する方式などがあげられる。
【００９７】
粘着層は、異なる組成又は種類等のものの重畳層として偏光板や光学フィルムの片面又は両面に設けることもできる。また両面に設ける場合に、偏光板や光学フィルムの表裏において異なる組成や種類や厚さ等の粘着層とすることもできる。粘着層の厚さは、使用目的や接着力などに応じて適宜に決定でき、一般には１〜５００μｍであり、５〜２００μｍが好ましく、特に１０〜１００μｍが好ましい。
【００９８】
粘着層の露出面に対しては、実用に供するまでの間、その汚染防止等を目的にセパレータが仮着されてカバーされる。これにより、通例の取扱状態で粘着層に接触することを防止できる。セパレータとしては、上記厚さ条件を除き、例えばプラスチックフィルム、ゴムシート、紙、布、不織布、ネット、発泡シートや金属箔、それらのラミネート体等の適宜な薄葉体を、必要に応じシリコーン系や長鎖アルキル系、フッ素系や硫化モリブデン等の適宜な剥離剤でコート処理したものなどの、従来に準じた適宜なものを用いうる。
【００９９】
なお本発明において、上記した偏光板を形成する偏光子や透明保護フィルムや光学フィルム等、また粘着層などの各層には、例えばサリチル酸エステル系化合物やべンゾフェノール系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物やシアノアクリレート系化合物、ニッケル錯塩系化合物等の紫外線吸収剤で処理する方式などの方式により紫外線吸収能をもたせたものなどであってもよい。
【０１００】
本発明の偏光板または光学フィルムは液晶表示装置等の各種装置の形成などに好ましく用いることができる。液晶表示装置の形成は、従来に準じて行いうる。すなわち液晶表示装置は一般に、液晶セルと偏光板または光学フィルム、及び必要に応じての照明システム等の構成部品を適宜に組立てて駆動回路を組込むことなどにより形成されるが、本発明においては本発明による偏光板または光学フィルムを用いる点を除いて特に限定はなく、従来に準じうる。液晶セルについても、例えばＴＮ型やＳＴＮ型、π型などの任意なタイプのものを用いうる。
【０１０１】
液晶セルの片側又は両側に偏光板または光学フィルムを配置した液晶表示装置や、照明システムにバックライトあるいは反射板を用いたものなどの適宜な液晶表示装置を形成することができる。その場合、本発明による偏光板または光学フィルムは液晶セルの片側又は両側に設置することができる。両側に偏光板または光学フィルムを設ける場合、それらは同じものであってもよいし、異なるものであってもよい。さらに、液晶表示装置の形成に際しては、例えば拡散板、アンチグレア層、反射防止膜、保護板、プリズムアレイ、レンズアレイシート、光拡散板、バックライトなどの適宜な部品を適宜な位置に１層又は２層以上配置することができる。
【０１０２】
次いで有機エレクトロルミネセンス装置（有機ＥＬ表示装置）について説明する。一般に、有機ＥＬ表示装置は、透明基板上に透明電極と有機発光層と金属電極とを順に積層して発光体（有機エレクトロルミネセンス発光体）を形成している。ここで、有機発光層は、種々の有機薄膜の積層体であり、例えばトリフェニルアミン誘導体等からなる正孔注入層と、アントラセン等の蛍光性の有機固体からなる発光層との積層体や、あるいはこのような発光層とペリレン誘導体等からなる電子注入層の積層体や、またあるいはこれらの正孔注入層、発光層、および電子注入層の積層体等、種々の組み合わせをもった構成が知られている。
【０１０３】
有機ＥＬ表示装置は、透明電極と金属電極とに電圧を印加することによって、有機発光層に正孔と電子とが注入され、これら正孔と電子との再結合によって生じるエネルギーが蛍光物資を励起し、励起された蛍光物質が基底状態に戻るときに光を放射する、という原理で発光する。途中の再結合というメカニズムは、一般のダイオードと同様であり、このことからも予想できるように、電流と発光強度は印加電圧に対して整流性を伴う強い非線形性を示す。
【０１０４】
有機ＥＬ表示装置においては、有機発光層での発光を取り出すために、少なくとも一方の電極が透明でなくてはならず、通常酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）などの透明導電体で形成した透明電極を陽極として用いている。一方、電子注入を容易にして発光効率を上げるには、陰極に仕事関数の小さな物質を用いることが重要で、通常Ｍｇ−Ａｇ、Ａｌ−Ｌｉなどの金属電極を用いている。
【０１０５】
このような構成の有機ＥＬ表示装置において、有機発光層は、厚さ１０ｎｍ程度ときわめて薄い膜で形成されている。このため、有機発光層も透明電極と同様、光をほぼ完全に透過する。その結果、非発光時に透明基板の表面から入射し、透明電極と有機発光層とを透過して金属電極で反射した光が、再び透明基板の表面側へと出るため、外部から視認したとき、有機ＥＬ表示装置の表示面が鏡面のように見える。
【０１０６】
電圧の印加によって発光する有機発光層の表面側に透明電極を備えるとともに、有機発光層の裏面側に金属電極を備えてなる有機エレクトロルミネセンス発光体を含む有機ＥＬ表示装置において、透明電極の表面側に偏光板を設けるとともに、これら透明電極と偏光板との間に位相差板を設けることができる。
【０１０７】
位相差板および偏光板は、外部から入射して金属電極で反射してきた光を偏光する作用を有するため、その偏光作用によって金属電極の鏡面を外部から視認させないという効果がある。特に、位相差板を１  ／４  波長板で構成し、かつ偏光板と位相差板との偏光方向のなす角をπ／４  に調整すれば、金属電極の鏡面を完全に遮蔽することができる。
【０１０８】
すなわち、この有機ＥＬ表示装置に入射する外部光は、偏光板により直線偏光成分のみが透過する。この直線偏光は位相差板により一般に楕円偏光となるが、とくに位相差板が１  ／４  波長板でしかも偏光板と位相差板との偏光方向のなす角がπ／４  のときには円偏光となる。
【０１０９】
この円偏光は、透明基板、透明電極、有機薄膜を透過し、金属電極で反射して、再び有機薄膜、透明電極、透明基板を透過して、位相差板に再び直線偏光となる。そして、この直線偏光は、偏光板の偏光方向と直交しているので、偏光板を透過できない。その結果、金属電極の鏡面を完全に遮蔽することができる。
【０１１０】
【実施例】
以下、本発明を実施例等をあげて説明するが、本発明はこれら実施例に制限されるものではない。なお、以下の実施例において部は重量部を意味する。
【０１１１】
実施例１
冷却管、温度計および撹拌装置を備えた反応容器に、アクリル系モノマーとして、Ｎ−アクリロイルモルホルリン８０部（Ｔｇ：１４５℃）、アクリル酸８０部（Ｔｇ：１１５℃）、光重合開始剤として、１−［４−（２−ヒドロキシエトキシ）−フェニル］−２−ヒドロキシ−２−メチル−１−プロパン−１−オン（イルガキュア２９５９：チバ・スペシャルテイ・ケミカルズ（株）製）０．１６部、ポリオールとしてポリオキシテトラメチレングリコール（分子量６５０，三菱化学（株）製）２９．３６部、ウレタン反応触媒としてジブチルすずジラウリレート０．０５部を仕込み、これらを撹拌しながら、１，３−ビス（イソシアナトメチル）シクロへキサン（三井武田ケミカル（株）製，タケネート６００）１０．２６部を滴下し、６５℃で２時間、ウレタン化反応させて、ウレタンポリマーおよびアクリル系モノマーを含有する混合物を得た。前記アクリル系モノマーから得られたアクリル系ポリマーのＴｇは４０２Ｋである。なお、ポリマーのＴｇの算出は、１／Ｔｇ＝（Ｗ１  ／Ｔｇ１  ）＋（Ｗ２  ／Ｔｇ２  ）＋・・・・・＋（Ｗｎ  ／Ｔｇｎ  ）、但し、Ｔｇ：共重合体のＴｇ（Ｋ）、Ｗｎ  ：Ｗ１  、Ｗ２  、Ｗｎ  モノマーの重合分率、Ｔｇｎ  ：各モノマー単独で重合したポリマーのＴｇ（Ｋ）、により行った。
【０１１２】
この混合物を、剥離処理した厚さ３８μｍのポリエステルフィルム上に塗布した後、低圧水銀ランプを用いて紫外線を２７００ｍＪ／ｃｍ２  照射して、アクリル系モノマーを硬化させることにより厚さ１００μｍの複合フィルムを得た。
【０１１３】
実施例２
冷却管、温度計および撹拌装置を備えた反応容器に、アクリルモノマーとして、Ｎ−アクリロイルモルホルリン７０部、アクリル酸７０部、光重合開始剤として１−［４−（２−ヒドロキシエトキシ）−フェニル］−２−ヒドロキシ−２−メチル−１−プロパン−１−オン（イルガキュア２９５９：チバ・スペシャルティ・ケミカルズ（株）製）０．１４部、ポリオールとしてポリオキシテトラメチレングリコール（分子量６５０，三菱化学（株）製）４３．８０部、ウレタン反応触媒としてジブチルすずジラウリレート０．０５部を仕込み、これらを撹拌しながら、１，３−ビス（イソシアナトメチル）シクロへキサン（三井武田ケミカル（株）製，タケネート６００）１６．４３部を滴下し、６５℃で２時間、ウレタン化反応させて、ウレタンポリマーおよびアクリル系モノマーを含有する混合物を得た。前記アクリル系モノマーから得られたアクリル系ポリマーのＴｇは４０２Ｋである。
【０１１４】
この混合物を、剥離処理した厚さ３８μｍのポリエステルフィルム上に塗布した後、低圧水銀ランプを用いて紫外線を２７００ｍＪ／ｃｍ２  照射して、アクリル系モノマーを硬化させることにより、厚さ１００μｍの複合フィルムを得た。
【０１１５】
実施例３
実施例２と同様に合成して得られたウレタンポリマーおよびアクリル系モノマーを含有する混合物を厚み６７μｍのノルボルネン系フィルム（ＪＳＲ（株）製、ＡＲＴＯＮ）上に厚み３０μｍになるように塗布した後、低圧水銀ランプを用いて紫外線を２７００ｍＪ／ｃｍ２  照射して、アクリル系モノマーを硬化させることにより、厚さ９７μｍの積層フィルムを得た。
【０１１６】
実施例４
実施例２と同様に合成して得られたウレタンポリマーおよびアクリル系モノマーを含有する混合物を厚み６０μｍのトリアセチルセルロースフィルム（富士フィルム（株）製，フジタック）上に厚み３０μｍになるように塗布した後、低圧水銀ランプを用いて紫外線を２７００ｍＪ／ｃｍ２  照射して、アクリル系モノマーを硬化させることにより、厚さ９０μｍの積層フィルムを得た。
【０１１７】
参考例１
実施例３で用いた、厚み６７μｍのトリアセチルセルロースフィルム（富士フィルム（株）製，フジタック）を用いた。
【０１１８】
参考例２
実施例３で用いた、６０μｍのトリアセチルセルロースフィルム（富士フィルム（株）製，フジタック）を用いた。
【０１１９】
実施例、参考例および比較例の各フィルムについて、下記の光学的物性を評価した。結果を表１〜表３に示す。
【０１２０】
（１）全光線透過率およびへイズ
村上色彩技術研究所製のヘイズメーター（ＨＭ−１５０）を用いて、厚み１００μｍのフィルムについて、全光線透過率およびヘイズを測定した。
【０１２１】
（２）配向複屈折
王子計測機器株式会社製，自動複屈折計ＫＯＢＲＡ２１ＡＤＨ）により、波長５９０ｎｍにおける光学的位相差（Ｒｅ）を測定し、以下の式により配向複屈折を算出した。
Ｒｅ：（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ
ｎｘ：面内屈折率が最大となる方向（延伸方向）の屈折率
ｎｙ：Ｘ軸に直交する方向の屈折率
ｄ：フィルムの厚さ（ｎｍ）
【０１２２】
（２）光弾性係数
日本分光社製のエリプソメーターを用いて、幅２ｃｍのフィルムに１×１０−６〜１０×１０−６の応力を付加したときの応力屈折率を測定し、これらをプロットし、応力複屈折Δｎ＝ｃδ、からｃ：光弾性係数（ｍ２  ／Ｎ）を算出した。ただし、δ：応力（Ｎ／ｍ２  ）である。
【０１２３】
【表１】
2004339406.tif 000002
上記の表１に示す通り、本発明の実施例１、２の複合フィルム（光学フィルム）は、参考例１、２のノルボルネン系フィルム、トリアセチルセルロースフィルムと同等の透明性を持つことが分かる。
【０１２４】
【表２】
2004339406.tif 000003
上記の表２に示す通り、本発明の実施例１、２の複合フィルム（光学フィルム）は、フィルムに形成時に残存応力を残さないため、配向複屈折の小さいフィルムであることが分かる。
【０１２５】
【表３】
2004339406.tif 000004
上記の表３に示す通り、本発明の実施例１、２の複合フィルム（光学フィルム）は、光弾性係数を小さく、さらには負の値に制御したものであることが分かる。また実施例３、４のように、光弾性係数を有する光学フィルム（参考例１、２）と積層した積層フィルムは、光弾性係数が略０に近いフィルムが得られており、応力複屈折を相殺できることが分かる。