(57)【要約】【課題】磁気異方性および熱的安定性に優れた希土類磁石粉末の製造方法を提供する。【解決手段】圧力：１０〜１０００ｋＰａの水素ガス雰囲気中、温度：５００℃未満まで昇温、または昇温し保持して水素吸収処理し、平均粒径：１０〜５００μｍになるまで粉砕処理し、水素圧力：１０〜１０００ｋＰａの水素雰囲気中で５００〜１０００℃で水素吸収・分解処理を施し、不活性ガス圧：１０〜１０００ｋＰａ、温度：５００〜１０００℃で中間熱処理を行い、５００〜１０００℃で絶対圧：０．６５〜１０ｋＰａ未満の水素雰囲気中で減圧水素中熱処理し、その後、５００〜１０００℃の範囲内の所定の温度で到達圧：０．１３ｋＰａ以下の真空雰囲気に保持することにより強制的に水素を放出させて相変態を促す脱水素処理を施し、ついで冷却し、解砕する。【選択図】        なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
希土類磁石合金原料を、圧力：１０〜１０００ｋＰａの水素ガス雰囲気中で室温から温度：５００℃未満までの温度に昇温、または昇温し保持することにより水素を吸収させる水素吸収処理を施し、
この水素吸収処理した希土類磁石合金原料を平均粒径：１０〜５００μｍになるまで粉砕処理して水素吸収処理した希土類磁石合金原料粉末を作製し、
この粉砕処理した前記希土類磁石合金原料粉末を圧力：１０〜１０００ｋＰａの水素ガス雰囲気中で５００〜１０００℃の範囲内の温度に昇温し保持することにより前記希土類磁石合金原料粉末にさらに水素を吸収させて分解する水素吸収・分解処理を施し、
その後、５００〜１０００℃の範囲内の温度で到達圧：０．１３ｋＰａ以下の真空雰囲気に保持することにより希土類磁石合金原料から強制的に水素を放出させて相変態を促す脱水素処理を施し、ついで冷却し、解砕することを特徴とする磁気異方性および熱的安定性に優れた希土類磁石粉末の製造方法。
【請求項２】
希土類磁石合金原料を圧力：１０〜１０００ｋＰａの水素ガス雰囲気中で室温から温度：５００℃未満までの温度に昇温、または昇温し保持することにより水素を吸収させる水素吸収処理を施し、
この水素吸収処理した希土類磁石合金原料を圧力：１０〜１０００ｋＰａの水素ガス雰囲気中で平均粒径：１０〜５００μｍになるまで粉砕処理して水素吸収処理した希土類磁石合金原料粉末を作製し、
この粉砕処理した前記希土類磁石合金原料粉末を５００〜１０００℃の範囲内の温度に昇温し保持することにより前記希土類磁石合金原料粉末にさらに水素を吸収させて分解する水素吸収・分解処理を施し、
引き続いて、水素吸収・分解処理を施した希土類磁石合金原料を５００〜１０００℃の範囲内の温度で圧力：１０〜１０００ｋＰａの不活性ガス雰囲気中に保持することにより中間熱処理を行い、
その後、５００〜１０００℃の範囲内の温度で到達圧：０．１３ｋＰａ以下の真空雰囲気に保持することにより希土類磁石合金原料から強制的に水素を放出させて相変態を促す脱水素処理を施し、ついで冷却し、解砕することを特徴とする磁気異方性および熱的安定性に優れた希土類磁石粉末の製造方法。
【請求項３】
希土類磁石合金原料を圧力：１０〜１０００ｋＰａの水素ガス雰囲気中で室温から温度：５００℃未満までの所定の温度に昇温、または昇温し保持することにより水素を吸収させる水素吸収処理を施し、
この水素吸収処理した希土類磁石合金原料を平均粒径：１０〜５００μｍになるまで粉砕処理して水素吸収処理した希土類磁石合金原料粉末を作製し、
この粉砕処理した前記希土類磁石合金原料粉末を圧力：１０〜１０００ｋＰａの水素ガス雰囲気中で５００〜１０００℃の範囲内の温度に昇温し保持することにより前記希土類磁石合金原料粉末にさらに水素を吸収させて分解する水素吸収・分解処理を施し、
引き続いて、水素吸収・分解処理を施した希土類磁石合金原料を５００〜１０００℃の範囲内の温度で、絶対圧：０．６５〜１０ｋＰａ未満の水素雰囲気中または水素分圧：０．６５〜１０ｋＰａ未満の水素と不活性ガスとの混合ガス雰囲気中に保持することにより希土類磁石合金原料に水素を一部残したまま減圧水素中熱処理を行い、
その後、５００〜１０００℃の範囲内の温度で到達圧：０．１３ｋＰａ以下の真空雰囲気に保持することにより希土類磁石合金原料から強制的に水素を放出させて相変態を促す脱水素処理を施し、ついで冷却し、解砕することを特徴とする磁気異方性および熱的安定性に優れた希土類磁石粉末の製造方法。
【請求項４】
希土類磁石合金原料を圧力：１０〜１０００ｋＰａの水素ガス雰囲気中で室温から温度：５００℃未満までの所定の温度に昇温、または昇温し保持することにより水素を吸収させる水素吸収処理を施し、
この水素吸収処理した希土類磁石合金原料を平均粒径：１０〜５００μｍになるまで粉砕処理して水素吸収処理した希土類磁石合金原料粉末を作製し、
この粉砕処理した前記希土類磁石合金原料粉末を圧力：１０〜１０００ｋＰａの水素ガス雰囲気中で５００〜１０００℃の範囲内の温度に昇温し保持することにより前記希土類磁石合金原料粉末にさらに水素を吸収させて分解する水素吸収・分解処理を施し、
引き続いて、水素吸収・分解処理を施した希土類磁石合金原料を５００〜１０００℃の範囲内の温度で圧力：１０〜１０００ｋＰａの不活性ガス雰囲気中に保持することにより中間熱処理を行い、
引き続いて、中間熱処理を施した希土類磁石合金原料を５００〜１０００℃の範囲内の温度で、絶対圧：０．６５〜１０ｋＰａ未満の水素雰囲気中または水素分圧：０．６５〜１０ｋＰａ未満の水素と不活性ガスとの混合ガス雰囲気中に保持することにより希土類磁石合金原料に水素を一部残したまま減圧水素中熱処理を行い、
その後、５００〜１０００℃の範囲内の温度で到達圧：０．１３ｋＰａ以下の真空雰囲気に保持することにより希土類磁石合金原料から強制的に水素を放出させて相変態を促す脱水素処理を施し、ついで冷却し、解砕することを特徴とする磁気異方性および熱的安定性に優れた希土類磁石粉末の製造方法。
【請求項５】
前記請求項１、２、３または４記載の希土類磁石合金原料は、真空またはＡｒガス雰囲気中、温度：６００〜１２００℃に保持の条件で均質化処理した希土類磁石合金原料であることを特徴とする磁気異方性および熱的安定性に優れた希土類磁石粉末の製造方法。
【請求項６】
前記請求項１、２、３、４または５記載の希土類磁石合金原料は、原子％で（以下、％は原子％を示す）、
Ｒ（ただし、ＲはＹを含む希土類元素を示す。以下同じ）：１０〜２０％、Ｂ：３〜２０％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなる成分組成を有する希土類磁石合金原料、
Ｒ：１０〜２０％、Ｂ：３〜２０％、Ｍ（但し、ＭはＧａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｎｉ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｕ、Ｃｒ、Ｇｅ、ＣおよびＳｉの内の１種または２種以上を示す。以下同じ）：０．００１〜５％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなる成分組成を有する希土類磁石合金原料、
Ｒ：１０〜２０％、Ｃｏ：０．１〜５０％、Ｂ：３〜２０％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなる成分組成を有する希土類磁石合金原料、または、
Ｒ：１０〜２０％、Ｃｏ：０．１〜５０％、Ｂ：３〜２０％、Ｍ：０．００１〜５％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなる成分組成を有する希土類磁石合金原料であることを特徴とする磁気異方性および熱的安定性に優れた希土類磁石粉末の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
この発明は、磁気異方性および熱的安定性に優れた希土類磁石粉末の製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
Ｒ（但し、ＲはＹを含む希土類元素を示す。以下同じ）、Ｍ（但し、ＭはＧａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｎｉ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｕ、Ｃｒ、Ｇｅ、ＣおよびＳｉの内の１種または２種以上を示す。以下同じ）とすると、原子％で（以下、％は原子％を示す）、Ｒ：１０〜２０％、Ｃｏ：０〜５０％、Ｂ：３〜２０％、Ｍ：０〜５％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなる成分組成を有する希土類磁石合金原料をＡｒガス雰囲気中、温度：６００〜１２００℃に保持して均質化処理し、または均質化処理せずに、水素雰囲気中で室温から温度：５００℃未満までの所定の温度に昇温、または昇温し保持して水素吸収処理したのち、
水素圧力：１０〜１０００ｋＰａの水素雰囲気中で５００〜１０００℃の範囲内の所定の温度に昇温し保持することにより前記希土類磁石合金原料に水素を吸収させて相変態による分解を促す水素吸収・分解処理を施し、
引き続いて、必要に応じて、水素吸収・分解処理を施した希土類磁石合金原料を不活性ガス圧：１０〜１０００ｋＰａ、温度：５００〜１０００℃の範囲内の所定の温度で不活性ガス雰囲気中に保持することにより中間熱処理を行い、
さらに引き続いて、必要に応じて、中間熱処理を施した希土類磁石合金原料を５００〜１０００℃の範囲内の所定の温度で、絶対圧：０．６５〜１０ｋＰａ未満の水素雰囲気中または水素分圧：０．６５〜１０ｋＰａ未満の水素と不活性ガスとの混合ガス雰囲気中に保持することにより希土類磁石合金原料に水素を一部残したまま減圧水素中熱処理を行い、
その後、５００〜１０００℃の範囲内の所定の温度で到達圧：０．１３ｋＰａ以下の真空雰囲気に保持することにより強制的に水素を放出させて相変態を促す脱水素処理を施し、ついで冷却し、粉砕する工程からなる磁気異方性に優れた希土類磁石粉末の製造方法は知られている（特開２０００−２１６１４号公報参照）。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
近年、電気・電子業界では一層磁気異方性に優れた希土類磁石粉末が求められており、特に保磁力および残留磁束密度が共に一層優れた磁気異方性および熱的安定性を有する希土類磁石粉末が求められている。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
そこで、本発明者らは、一層優れた磁気異方性および熱的安定性を有する希土類磁石粉末の製造方法を開発すべく研究を行った結果、
（イ）前記従来の磁気異方性に優れた希土類磁石粉末の製造方法において、圧力：１０〜１０００ｋＰａの水素ガス雰囲気中で室温から温度：５００℃未満までの所定の温度に昇温、または昇温し保持して水素吸収処理した希土類磁石合金原料を平均粒径：１０〜５００μｍになるまで粉砕処理して水素吸収処理した希土類磁石合金原料粉末を作製し、この水素吸収処理した希土類磁石合金原料粉末を水素圧力：１０〜１０００ｋＰａの水素雰囲気中で５００〜１０００℃の範囲内の所定の温度に昇温し保持することにより前記希土類磁石合金原料に水素を吸収させて相変態による分解を促す水素吸収・分解処理を施し、その後、従来と同様に引き続いて、必要に応じて、水素吸収・分解処理を施した希土類磁石合金原料を不活性ガス圧：１０〜１０００ｋＰａ、温度：５００〜１０００℃の範囲内の所定の温度で不活性ガス雰囲気中に保持することにより中間熱処理を行い、さらに引き続いて、必要に応じて、中間熱処理を施した希土類磁石合金原料を５００〜１０００℃の範囲内の所定の温度で、絶対圧：０．６５〜１０ｋＰａ未満の水素雰囲気中または水素分圧：０．６５〜１０ｋＰａ未満の水素と不活性ガスとの混合ガス雰囲気中に保持することにより希土類磁石合金原料に水素を一部残したまま減圧水素中熱処理を行い、その後、５００〜１０００℃の範囲内の所定の温度で到達圧：０．１３ｋＰａ以下の真空雰囲気に保持することにより強制的に水素を放出させて相変態を促す脱水素処理を施し、ついで冷却し、粉砕すると、従来の製造方法で製造した希土類磁石粉末に比べて磁気異方性が一層向上する、
（ロ）また、この磁気異方性に優れた希土類磁石粉末の製造方法によると、水素粉砕後、ＨＤＤＲ処理を施すと、磁石粉末の表面凹凸が減少して平滑な表面になり、比表面積が減少するために熱的安定性が向上する、
（ハ）前記希土類磁石合金原料は、原子％で（以下、％は原子％を示す）、
Ｒ：１０〜２０％、Ｂ：３〜２０％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなる成分組成を有する希土類磁石合金原料、
Ｒ：１０〜２０％、Ｂ：３〜２０％、Ｍ：０．００１〜５％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなる成分組成を有する希土類磁石合金原料、
Ｒ：１０〜２０％、Ｃｏ：０．１〜５０％、Ｂ：３〜２０％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなる成分組成を有する希土類磁石合金原料、または、
Ｒ：１０〜２０％、Ｃｏ：０．１〜５０％、Ｂ：３〜２０％、Ｍ：０．００１〜５％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなる成分組成を有する希土類磁石合金原料であることが好ましい、という研究結果が得られたのである。
【０００５】
この発明は、かかる研究結果に基づいて成されたものであって、
（１）必要に応じて真空またはＡｒガス雰囲気中、温度：６００〜１２００℃に保持の条件で均質化処理した前記成分組成を有する希土類磁石合金原料を、圧力：１０〜１０００ｋＰａの水素ガス雰囲気中で室温から温度：５００℃未満までの温度に昇温、または昇温し保持することにより水素を吸収させる水素吸収処理を施し、
この水素吸収処理した希土類磁石合金原料を平均粒径：１０〜５００μｍになるまで粉砕処理して水素吸収処理した希土類磁石合金原料粉末を作製し、
この粉砕処理した前記希土類磁石合金原料粉末を圧力：１０〜１０００ｋＰａの水素ガス雰囲気中で５００〜１０００℃の範囲内の温度に昇温し保持することにより前記希土類磁石合金原料粉末にさらに水素を吸収させて分解する水素吸収・分解処理を施し、
その後、５００〜１０００℃の範囲内の温度で到達圧：０．１３ｋＰａ以下の真空雰囲気に保持することにより希土類磁石合金原料から強制的に水素を放出させて相変態を促す脱水素処理を施し、ついで冷却し、解砕する磁気異方性および熱的安定性に優れた希土類磁石粉末の製造方法、
（２）必要に応じて真空またはＡｒガス雰囲気中、温度：６００〜１２００℃に保持の条件で均質化処理した前記成分組成を有する希土類磁石合金原料を圧力：１０〜１０００ｋＰａの水素ガス雰囲気中で室温から温度：５００℃未満までの温度に昇温、または昇温し保持することにより水素を吸収させる水素吸収処理を施し、
この水素吸収処理した希土類磁石合金原料を平均粒径：１０〜５００μｍになるまで粉砕処理して水素吸収処理した希土類磁石合金原料粉末を作製し、
この粉砕処理した前記希土類磁石合金原料粉末を圧力：１０〜１０００ｋＰａの水素ガス雰囲気中で５００〜１０００℃の範囲内の温度に昇温し保持することにより前記希土類磁石合金原料粉末にさらに水素を吸収させて分解する水素吸収・分解処理を施し、
引き続いて、水素吸収・分解処理を施した希土類磁石合金原料を５００〜１０００℃の範囲内の温度で圧力：１０〜１０００ｋＰａの不活性ガス雰囲気中に保持することにより中間熱処理を行い、
その後、５００〜１０００℃の範囲内の温度で到達圧：０．１３ｋＰａ以下の真空雰囲気に保持することにより希土類磁石合金原料から強制的に水素を放出させて相変態を促す脱水素処理を施し、ついで冷却し、解砕する磁気異方性および熱的安定性に優れた希土類磁石粉末の製造方法、
（３）必要に応じて真空またはＡｒガス雰囲気中、温度：６００〜１２００℃に保持の条件で均質化処理した前記成分組成を有する希土類磁石合金原料を圧力：１０〜１０００ｋＰａの水素ガス雰囲気中で室温から温度：５００℃未満までの所定の温度に昇温、または昇温し保持することにより水素を吸収させる水素吸収処理を施し、
この水素吸収処理した希土類磁石合金原料を平均粒径：１０〜５００μｍになるまで粉砕処理して水素吸収処理した希土類磁石合金原料粉末を作製し、
この粉砕処理した前記希土類磁石合金原料粉末を圧力：１０〜１０００ｋＰａの水素ガス雰囲気中で５００〜１０００℃の範囲内の温度に昇温し保持することにより前記希土類磁石合金原料粉末にさらに水素を吸収させて分解する水素吸収・分解処理を施し、
引き続いて、水素吸収・分解処理を施した希土類磁石合金原料を５００〜１０００℃の範囲内の温度で、絶対圧：０．６５〜１０ｋＰａ未満の水素雰囲気中または水素分圧：０．６５〜１０ｋＰａ未満の水素と不活性ガスとの混合ガス雰囲気中に保持することにより希土類磁石合金原料に水素を一部残したまま減圧水素中熱処理を行い、
その後、５００〜１０００℃の範囲内の温度で到達圧：０．１３ｋＰａ以下の真空雰囲気に保持することにより希土類磁石合金原料から強制的に水素を放出させて相変態を促す脱水素処理を施し、ついで冷却し、解砕する磁気異方性および熱的安定性に優れた希土類磁石粉末の製造方法、
（４）必要に応じて真空またはＡｒガス雰囲気中、温度：６００〜１２００℃に保持の条件で均質化処理した前記成分組成を有する希土類磁石合金原料を圧力：１０〜１０００ｋＰａの水素ガス雰囲気中で室温から温度：５００℃未満までの所定の温度に昇温、または昇温し保持することにより水素を吸収させる水素吸収処理を施し、
この水素吸収処理した希土類磁石合金原料を平均粒径：１０〜５００μｍになるまで粉砕処理して水素吸収処理した希土類磁石合金原料粉末を作製し、
この粉砕処理した前記希土類磁石合金原料粉末を圧力：１０〜１０００ｋＰａの水素ガス雰囲気中で５００〜１０００℃の範囲内の温度に昇温し保持することにより前記希土類磁石合金原料粉末にさらに水素を吸収させて分解する水素吸収・分解処理を施し、
引き続いて、水素吸収・分解処理を施した希土類磁石合金原料を５００〜１０００℃の範囲内の温度で圧力：１０〜１０００ｋＰａの不活性ガス雰囲気中に保持することにより中間熱処理を行い、
引き続いて、中間熱処理を施した希土類磁石合金原料を５００〜１０００℃の範囲内の温度で、絶対圧：０．６５〜１０ｋＰａ未満の水素雰囲気中または水素分圧：０．６５〜１０ｋＰａ未満の水素と不活性ガスとの混合ガス雰囲気中に保持することにより希土類磁石合金原料に水素を一部残したまま減圧水素中熱処理を行い、
その後、５００〜１０００℃の範囲内の温度で到達圧：０．１３ｋＰａ以下の真空雰囲気に保持することにより希土類磁石合金原料から強制的に水素を放出させて相変態を促す脱水素処理を施し、ついで冷却し、解砕する磁気異方性および熱的安定性に優れた希土類磁石粉末の製造方法、に特徴を有するものである。
【０００６】
この発明で使用する希土類磁石合金原料の成分組成および製造条件を前述の如く限定した理由を説明する。
【０００７】
（Ａ）成分組成
Ｒ（Ｙを含む希土類元素）：
Ｒは、Ｎｄを主体とし、その他、Ｙ、Ｄｙ、Ｐｒ、Ｓｍ、Ｃｅ、Ｌａ、Ｔｂ、Ｅｒ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｈｏなどを微量含む希土類元素であるが、その含有量が１０％未満では保磁力が低下し、一方、２０％を越えて含有すると飽和磁化が低下していずれも希望の磁気特性が得られないので好ましくない。したがって、Ｒの含有量は１０〜２０％に定めた。
【０００８】
Ｂ：
Ｂの含有量は３％未満では保磁力が低下し、一方、２０％を越えて含有すると飽和磁化が低下していずれも希望の磁気特性が得られないので好ましくない。したがって、Ｂの含有量は３〜２０％に定めた。
【０００９】
Ｃｏ：
Ｃｏは希土類磁石合金の等方性化を阻止するために必要に応じて添加するが、その含有量が０．１％未満では所望の効果が得られず、一方、５０％を越えて含有すると、保磁力および飽和磁化が下がるので異方化しても高特性が得られない。したがって、この発明の希土類磁石粉末の製造方法で使用する希土類磁石合金原料に含まれるＣｏの含有量は０．１〜５０％（一層好ましくは、５〜３０％）に定めた。
【００１０】
Ｍ（Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｎｉ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｕ、Ｃｒ、Ｇｅ、ＣおよびＳｉの内の１種または２種以上）：
Ｍは、保磁力および残留磁束密度の一層の向上のために必要に応じて添加するが、その含有量が０．００１％未満では所望の効果が得られず、一方、５％を越えて添加すると、保磁力および残留磁束密度が低下するので好ましくない。したがってＭの含有量は０．００１〜５％以下に定めた。
【００１１】
（Ｂ）製造条件
希土類磁石合金原料は圧力：１０〜１０００ｋＰａの水素ガス雰囲気中で室温から温度：５００℃未満までの所定の温度に昇温、または昇温し５００℃未満までの所定の温度（例えば、１００℃）に保持することにより水素を吸収せしめる水素吸収処理を施す。この希土類磁石合金原料を圧力：１０〜１０００ｋＰａの水素ガス雰囲気中で室温から温度：５００℃未満までの所定の温度に昇温、または昇温する水素吸収処理は、従来から行われている処理であり、公知である。
【００１２】
この水素吸収処理した希土類磁石合金原料に粉砕処理を施して希土類磁石合金原料粉末を作製する。その理由は、
（ａ）水素吸収処理した塊状の希土類磁石合金原料は粉砕しやすいこと、
（ｂ）水素吸収処理は温度：５００℃未満までの比較的低い温度で処理されるために高温に保持されるその他の工程で粉砕するよりも粉砕しやすいこと、
（ｃ）塊状の希土類磁石合金原料を水素吸収処理後に予め希土類磁石粉末とほぼ同じ平均粒径に粉砕してあるので、最後の粉砕工程では解砕するだけで十分に微細な希土類磁石粉末が得られ、したがって、得られた希土類磁石粉末が酸化されることが極めて少なく、また内部応力が蓄積されることが極めて少ないところから磁気異方性が一層向上すること、
（ｄ）水素粉砕後、ＨＤＤＲ処理を施すと、磁石粉末の表面凹凸が減少して平滑な表面になり、比表面積が減少するために熱的安定性が向上する、などの理由によるものである。
水素吸収処理後の希土類磁石合金原料を平均粒径：１０〜５００μｍ（一層好ましくは、５０〜４００μｍ）の範囲に粉砕する理由は、水素吸収処理した塊状の希土類磁石合金原料は比較的酸化され難いが、平均粒径：１０μｍ未満に微細に粉砕しようとすると、微細であるために粉砕時に酸化されることは避けられず、この酸化により最終的に得られる希土類磁石粉末の保磁力は低下するので好ましくなく、一方、平均粒径：５００μｍよりも大きいと、最終的に解砕して得られる希土類磁石粉末の１つの粉末粒子内の磁化容易軸が揃いにくくなって、磁気異方性が低下するので好ましくないことによるものである。水素吸収処理後に粉砕して得られる希土類磁石合金原料粉末の平均粒径は最終的に得られる希土類磁石粉末とほぼ同じ平均粒径である。
【００１３】
この粉砕処理して得られた希土類磁石合金原料粉末をさらに加熱し、圧力：１０〜１０００ｋＰａの水素ガス雰囲気中で温度：５００〜１０００℃の範囲内の所定の温度に保持する水素吸収・分解処理を施すことにより原料に水素を吸収させて相変態を促し分解させる。
この水素吸収・分解処理工程における圧力：１０〜１０００ｋＰａの水素ガス雰囲気中で温度：５００〜１０００℃の範囲内の所定の温度に保持する条件はすでに知られている条件であり、特に新規な条件ではないのでその限定理由の説明は省略する。
【００１４】
かかる水素吸収・分解処理したのち、必要に応じて中間熱処理を施す。この中間熱処理は、不活性ガスフローにより雰囲気を不活性ガス雰囲気に変えることにより適度なスピードで異方性化を促進させる工程である。この中間熱処理は圧力：１０〜１０００ｋＰａの不活性ガス雰囲気中で温度：５００〜１０００℃の範囲内の所定の温度に保持する条件で行なわれる。かかる中間熱処理における不活性ガス雰囲気の圧力が１０ｋＰａ未満では異方性化が速くなりすぎて保磁力低下の原因になるので好ましくなく、一方、１０００ｋＰａを越えると異方性化がほとんど進まなくなり、残留磁束密度低下の原因になるので好ましくないとされている。
【００１５】
必要に応じて中間熱処理を施したのち、さらに必要に応じて減圧水素中熱処理を施す。この減圧水素中熱処理は、水素吸収・分解処理した希土類磁石合金原料を絶対圧：０．６５〜１０ｋＰａ未満（好ましくは、２〜８ｋＰａ）の水素雰囲気中または水素分圧：０．６５〜１０ｋＰａ未満（好ましくは、２〜８ｋＰａ）の水素と不活性ガスとの混合ガス雰囲気中に保持することにより希土類磁石合金原料に水素を一部残したまま熱処理する工程である。この減圧水素中熱処理を施すことにより保磁力および残留磁束密度を一層向上させることができる。
【００１６】
必要に応じて中間熱処理および減圧水素中熱処理を施したのち脱水素処理を行う。脱水素処理は到達圧：０．１３ｋＰａ以下の真空雰囲気に保持することにより希土類磁石合金原料から強制的に水素を十分放出させ、それにより一層の相変態を促す処理である。０．１３ｋＰａを越える到達圧では十分に脱水素が行われないからである。
この脱水素処理後に行なう冷却は不活性ガス（Ａｒガス）を流すことにより室温まで冷却する。冷却した後は解砕して希土類磁石粉末とする。この解砕して得られた希土類磁石粉末は残留内部応力が極めて少ないので熱処理する必要はない。
【００１７】
【発明の実施の形態】
高周波真空溶解炉を用いて溶解し、得られた溶湯を鋳造して表１に示される成分組成の希土類磁石合金原料の鋳塊ａ〜ｏを製造した。これら鋳塊ａ〜ｏを不活性ガス雰囲気中で粉砕して１０ｍｍ以下のブロックを作製した。
【００１８】
【表１】
2004218042.tif 000002
【００１９】
実施例１
表１の鋳塊ａ〜ｅのブロックに表２に示される条件の水素吸収処理を施した後、この水素吸収処理したブロックを表２に示される平均粒径になるように粉砕処理し、引き続いて表２に示される条件で水素吸収・分解処理を施し、引き続いて必要に応じて表２に示される条件で中間熱処理を行い、さらに必要に応じて表３に示される条件で減圧水素中熱処理を行い、さらに表３に示される条件で脱水素処理を行った後、Ａｒガスで強制的に室温まで冷却し、３００μｍ以下に解砕して希土類磁石粉末を製造することにより本発明法１〜５を実施した。
【００２０】
従来例１
表１の鋳塊ａ〜ｅのブロックを表２に示される条件の水素吸収処理を施した後、粉砕処理することなく実施例と同じ条件で水素吸収・分解処理を施し、引き続いて必要に応じて実施例と同じ条件で必要に応じて中間熱処理を行い、さらに必要に応じて表３に示される条件で減圧水素中熱処理を行い、さらに表３に示される条件で脱水素処理を行った後、Ａｒガスで強制的に室温まで冷却し、３００μｍ以下に粉砕して希土類磁石粉末を製造することにより従来法１〜５を実施した。
【００２１】
本発明法１〜５および従来法１〜５により得られた希土類磁石粉末にそれぞれ３質量％のエポキシ樹脂を加えて混練し、１．６ＭＡ／ｍの磁場中で圧縮成形して圧粉体を作製し、この圧粉体をオーブンで１５０℃、２時間熱硬化して、密度：６．０〜６．１ｇ／ｃｍ３のボンド磁石を作製し、得られたボンド磁石の磁気特性を表４に示した。
【００２２】
さらに、本発明法１〜５および従来法１〜５により得られた希土類磁石粉末を磁場中で圧縮成形して異方性圧粉体を作製し、この異方性圧粉体をホットプレス装置にセットし、磁場の印加方向が圧縮方向になるようにＡｒガス中、温度：７５０℃、圧力：５８．８ＭＰａ 、１分間保持の条件でホットプレスを行い、急冷して密度：７．５〜７．７ｇ／ｃｍ３  のホットプレス磁石を作製し、得られたホットプレス磁石の磁気特性を表４に示した。
【００２３】
また、本発明法１〜５および従来法１〜５により得られた希土類磁石粉末にそれぞれ３質量％のエポキシ樹脂を加えて混練し、１．６ＭＡ／ｍの磁場を圧縮方向に印加しながら外径：１０ｍｍ、高さ：７ｍｍの寸法を有する円柱状に圧縮成形し、ついでこの円柱状圧粉体をオーブンで１５０℃、２時間熱硬化して、密度：６．０〜６．１ｇ／ｃｍ３の円柱状ボンド磁石を作製し、得られたボンド磁石の磁気特性をを７０ｋＯｅのパルス磁界で着磁したのち、１００℃に保持したオーブンに１０００時間放置して３時間、１００時間、１０００時間経過後の熱減磁率を測定し、その結果を表４に示して熱的安定性を評価した。
ここで、熱減磁率とは、熱減磁率（％）＝｛（所定時間暴露後の全磁束−暴露前の全磁束）／暴露前の全磁束｝×１００で求められる値である。
【００２４】
【表２】
2004218042.tif 000003
【００２５】
【表３】
2004218042.tif 000004
【００２６】
【表４】
2004218042.tif 000005
【００２７】
表１〜表４に示される結果から、水素吸収処理を施したのち粉砕処理する本発明法１〜５により得られた希土類磁石粉末で作製したボンド磁石およびホットプレス磁石の磁気特性は、水素吸収処理を施したのち粉砕処理しない従来法１〜５により得られた希土類磁石粉末で作製したボンド磁石およびホットプレス磁石の磁気特性に比べて、保磁力および残留磁束密度がともに向上していることが分かり、また熱減磁率が小さいところから、熱的安定性にも優れていることが分かる。
【００２８】
実施例２
表１の鋳塊ｆ〜ｊのブロックに表５に示される条件の水素吸収処理を施した後、この水素吸収処理したブロックを表５に示される平均粒径になるように粉砕処理し、引き続いて表５に示される条件で水素吸収・分解処理を施し、引き続いて必要に応じて表５に示される条件で中間熱処理を行い、さらに必要に応じて表６に示される条件で減圧水素中熱処理を行い、さらに表６に示される条件で脱水素処理を行った後、Ａｒガスで強制的に室温まで冷却し、３００μｍ以下に解砕して希土類磁石粉末を製造することにより本発明法６〜１０を実施した。
【００２９】
従来例２
表１の鋳塊ｆ〜ｊのブロックを表５に示される実施例２と同じ条件の水素吸収処理を施した後、粉砕処理することなく実施例２と同じ条件で水素吸収・分解処理を施し、引き続いて必要に応じて実施例と同じ条件で必要に応じて中間熱処理を行い、さらに必要に応じて表６に示される条件で減圧水素中熱処理を行い、さらに表５に示される条件で脱水素処理を行った後、Ａｒガスで強制的に室温まで冷却し、３００μｍ以下に粉砕して希土類磁石粉末を製造することにより従来法６〜１０を実施した。
【００３０】
本発明法６〜１０および従来法６〜１０により得られた希土類磁石粉末にそれぞれ３質量％のエポキシ樹脂を加えて混練し、１．６ＭＡ／ｍの磁場中で圧縮成形して圧粉体を作製し、この圧粉体をオーブンで１５０℃、２時間熱硬化して、密度：６．０〜６．１ｇ／ｃｍ３のボンド磁石を作製し、得られたボンド磁石の磁気特性を表７に示した。
また、本発明法６〜１０および従来法６〜１０により得られた希土類磁石粉末にそれぞれ３質量％のエポキシ樹脂を加えて混練し、１．６ＭＡ／ｍの磁場を圧縮方向に印加しながら外径：１０ｍｍ、高さ：７ｍｍの寸法を有する円柱状に圧縮成形し、ついでこの円柱状圧粉体をオーブンで１５０℃、２時間熱硬化して、密度：６．０〜６．１ｇ／ｃｍ３の円柱状ボンド磁石を作製し、得られたボンド磁石の磁気特性をを７０ｋＯｅのパルス磁界で着磁したのち、１００℃に保持したオーブンに１０００時間放置して３時間、１００時間、１０００時間経過後の熱減磁率を測定し、その結果を表７に示して熱的安定性を評価した。
【００３１】
さらに、本発明法６〜１０および従来法６〜１０により得られた希土類磁石粉末を磁場中で圧縮成形して異方性圧粉体を作製し、この異方性圧粉体をホットプレス装置にセットし、磁場の印加方向が圧縮方向になるようにＡｒガス中、温度：７５０℃、圧力：５８．８ＭＰａ 、１分間保持の条件でホットプレスを行い、急冷して密度：７．５〜７．７ｇ／ｃｍ３  のホットプレス磁石を作製し、得られたホットプレス磁石の磁気特性を表７に示した。
【００３２】
【表５】
2004218042.tif 000006
【００３３】
【表６】
2004218042.tif 000007
【００３４】
【表７】
2004218042.tif 000008
【００３５】
表１、表５、表６および表７に示される結果から、水素吸収処理を施したのち粉砕処理する本発明法６〜１０により得られた希土類磁石粉末で作製したボンド磁石およびホットプレス磁石の磁気特性は、水素吸収処理を施したのち粉砕処理しない従来法６〜１０により得られた希土類磁石粉末で作製したボンド磁石およびホットプレス磁石の磁気特性に比べて、保磁力および残留磁束密度がともに向上していることが分かる。また熱減磁率が小さいところから、熱的安定性にも優れていることが分かる。
【００３６】
実施例３
表１の鋳塊ｋ〜ｏのブロックに表８に示される条件の水素吸収処理を施した後、この水素吸収処理したブロックを表８に示される平均粒径になるように粉砕処理し、引き続いて表８に示される条件で水素吸収・分解処理を施し、引き続いて必要に応じて表８に示される条件で中間熱処理を行い、さらに必要に応じて表９に示される条件で減圧水素中熱処理を行い、さらに表９に示される条件で脱水素処理を行った後、Ａｒガスで強制的に室温まで冷却し、３００μｍ以下に解砕して希土類磁石粉末を製造することにより本発明法１１〜１５を実施した。
【００３７】
従来例３
表１の鋳塊ｋ〜ｏのブロックを表８に示される実施例３と同じ条件の水素吸収処理を施した後、粉砕処理することなく実施例３と同じ条件で水素吸収・分解処理を施し、引き続いて必要に応じて実施例と同じ条件で必要に応じて中間熱処理を行い、さらに必要に応じて表９に示される条件で減圧水素中熱処理を行い、さらに表９に示される条件で脱水素処理を行った後、Ａｒガスで強制的に室温まで冷却し、３００μｍ以下に粉砕して希土類磁石粉末を製造することにより従来法１１〜１５を実施した。
【００３８】
本発明法１１〜１５および従来法１１〜１５により得られた希土類磁石粉末にそれぞれ３質量％のエポキシ樹脂を加えて混練し、１．６ＭＡ／ｍの磁場中で圧縮成形して圧粉体を作製し、この圧粉体をオーブンで１５０℃、２時間熱硬化して、密度：６．０〜６．１ｇ／ｃｍ３のボンド磁石を作製し、得られたボンド磁石の磁気特性を表１０に示した。
また、本発明法１１〜１５および従来法１１〜１５により得られた希土類磁石粉末にそれぞれ３質量％のエポキシ樹脂を加えて混練し、１．６ＭＡ／ｍの磁場を圧縮方向に印加しながら外径：１０ｍｍ、高さ：７ｍｍの寸法を有する円柱状に圧縮成形し、ついでこの円柱状圧粉体をオーブンで１５０℃、２時間熱硬化して、密度：６．０〜６．１ｇ／ｃｍ３の円柱状ボンド磁石を作製し、得られたボンド磁石の磁気特性をを７０ｋＯｅのパルス磁界で着磁したのち、１００℃に保持したオーブンに１０００時間放置して３時間、１００時間、１０００時間経過後の熱減磁率を測定し、その結果を表１０に示して熱的安定性を評価した。
【００３９】
さらに、本発明法１１〜１５および従来法１１〜１５により得られた希土類磁石粉末を磁場中で圧縮成形して異方性圧粉体を作製し、この異方性圧粉体をホットプレス装置にセットし、磁場の印加方向が圧縮方向になるようにＡｒガス中、温度：７５０℃、圧力：５８．８ＭＰａ 、１分間保持の条件でホットプレスを行い、急冷して密度：７．５〜７．７ｇ／ｃｍ３  のホットプレス磁石を作製し、得られたホットプレス磁石の磁気特性を表１０に示した。
【００４０】
【表８】
2004218042.tif 000009
【００４１】
【表９】
2004218042.tif 000010
【００４２】
【表１０】
2004218042.tif 000011
【００４３】
表１、表８、表９および表１０に示される結果から、水素吸収処理を施したのち粉砕処理する本発明法１１〜１５により得られた希土類磁石粉末で作製したボンド磁石およびホットプレス磁石の磁気特性は、水素吸収処理を施したのち粉砕処理しない従来法１１〜１５により得られた希土類磁石粉末で作製したボンド磁石およびホットプレス磁石の磁気特性に比べて、保磁力および残留磁束密度がともに向上していることが分かる。また熱減磁率が小さいところから、熱的安定性にも優れていることが分かる。
【００４４】
【発明の効果】
上述のように、希土類磁石合金原料を水素吸収処理→粉砕処理→水素吸収・分解処理→必要に応じて中間熱処理→必要に応じて減圧水素中熱処理→脱水素処理の順序で施すこの発明の希土類磁石粉末の製造方法によると、磁気異方性および熱的安定性に優れた希土類磁石粉末を得ることができ、産業上優れた効果を奏するものである。