(57)【要約】【課題】磁気特性と共に耐熱性に優れた，磁気異方性樹脂結合型磁石の製造方法を提供する。【解決手段】磁気異方性を有する磁石粉末と熱硬化性樹脂粉末とを主成分とする混合原料粉末を成型用金型に供給する供給工程と，前記金型内で混合原料粉末を加熱し，少なくとも該熱硬化性樹脂が液状にある状態で磁界を印加して該磁石粉末を配向させ，該磁界の印加により該磁石粉末の配向を維持した状態において加圧して，成形すると共に前記加熱により前記熱硬化性樹脂の架橋反応による熱硬化を進行させた後，磁界印加及び加圧を終了して，加熱された成形用金型より成形品を取り出す成形工程とからなる。前記混合原料粉末は，前記成形工程前に１．０〜４．０ｔｏｎ／ｃｍ２の圧力で仮成形し，混合原料粉末中の空気等の気体を脱気する。【選択図】　図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
磁気異方性を有する磁石粉末と熱硬化性樹脂粉末とを主成分とする混合原料粉末を成型用金型に供給する供給工程と，
前記金型内で混合原料粉末を加熱し，前記熱硬化性樹脂が液状にある状態で磁界を印加して前記磁石粉末を配向させ，該磁界の印加により該磁石粉末の配向を維持した状態において加圧して，成形すると共に前記加熱により前記熱硬化性樹脂の架橋反応による熱硬化を進行させた後，磁界印加及び加圧を終了して，加熱されている成形用金型より成形品を取り出す成形工程とからなり，
かつ前記混合原料粉末は，前記成形工程前に加圧により仮成形して該混合原料粉末中に混入している空気等の気体を脱気し，
また，該仮成形して脱気するに当っては，その加圧力は１．０〜４．０ｔｏｎ／ｃｍ２とすることを特徴とする磁気異方性樹脂結合型磁石の製造方法。
【請求項２】
請求項１において，前記磁界の印加は，前記熱硬化性樹脂が最低粘度の値を示すときに最大の磁界を印加することを特徴とする磁気異方性樹脂結合型磁石の製造方法。
【請求項３】
請求項１又は２において，前記加圧は，前記熱硬化性樹脂の粘度が最も小さくなった時に開始することを特徴とする磁気異方性樹脂結合型磁石の製造方法。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか一項において，前記磁気異方性を有する磁石粉末は，希土類元素−Ｃｏ系磁石粉末，希土類元素−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末，希土類元素−Ｆｅ−Ｎ系磁石粉末のいずれか１種以上であることを特徴とする磁気異方性樹脂結合型磁石の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は，磁気異方性を有する磁石粉末を用いて，高密度化と高配向化による磁気特性の優れた樹脂結合型磁石を製造する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
樹脂結合型磁石は，磁石粉末に有機系樹脂あるいは金属系樹脂とを結合させて製造するために同種類の焼結磁石等に比べて磁気特性は劣っている。しかし，物理的性質が優れるために取扱いが容易であるとともに形状の自由度が高い等の理由から，また磁気特性の優れた磁気異方性を有する磁石粉末の開発とあいまってその利用範囲は急速に拡がっている。
この樹脂結合型磁石の成形方法には，射出成形法，押出成形法および圧縮成形法がある。
射出成形法は一体成形ができ，寸法精度・形状自由度が優れているものの生産性を高めるために磁石粉末の量が６０〜６５ｖｏｌ％に止まることにより磁気性能の高い樹脂結合型磁石を得ることができない。
押出成形法は，磁石粉末の量は７０〜７５ｖｏｌ％と射出成形法に比べて多く，磁気特性に優れかつ連続的に製造できる特徴がある。
一方，射出成形法および押出成形法に比べて圧縮成形法は，形状自由度は少ないものの磁石粉末の量を８０〜９０ｖｏｌ％と最も多くすることにより磁気特性を高性能化できるという特徴を有している。
【０００３】
また，近年，積極的に開発がおこなわれている磁気異方性を有する磁石粉末は，従来の等方性の磁石粉末に比べて磁気特性が優れているために樹脂結合型磁石への利用が期待されている。
【０００４】
次に，最近の圧縮成形法における高密度化および高配向化に関する技術については，以下の開示がされている。
（１）　特開平１−２０５４０３号にて，圧縮成形時に加熱して樹脂の流動性を高めて高密度化，高性能化することを目的として超急冷法でつくられた磁石粉末に熱硬化性樹脂を加え圧縮成形する磁石において，成形時に加熱することを開示している。
【０００５】
その加熱の程度は，３０℃以上１００℃以下の加熱においては，樹脂が硬化する前の流動性が高い状態に保つことができるため高密度化が可能であるが１００℃以上の加熱では樹脂硬化が始まっている部分が多くなり成形金型への付着や十分に高密度化しないで硬化してしまった。そして，実施例２から，原子比Ｎｄ１４Ｆｅ７６Ｃｏ５　Ｂ５　である超急冷法により得られた粉末を用い，エポキシ樹脂を加えて圧縮成形し，加熱温度が４５〜７７℃において密度６．７〜７．１ｇ／ｃｍ３，磁気特性（（ＢＨ）ｍａｘ）１０．３〜１１．２ＭＧＯｅが得られたことを開示している。
【０００６】
当該開示は，原料粉末に希土類磁石粉末を使用し，成形時に加熱することにより密度を７．１ｇ／ｃｍ３と高密度化しているにもかかわらず磁気特性（（ＢＨ）ｍａｘ）は１１．２ＭＧＯｅと低い特性値である。また，成形時の加熱温度は１００℃以下としており，耐熱性を要求される樹脂結合型磁石には使用できないという問題がある。
【０００７】
（２）　特開平２−１１６１０４号にて，優れた磁気特性を得るために磁石粉末の充填率を向上させた樹脂結合型磁石の製造方法の提供を目的として加熱しながら圧縮成形をすること，さらに圧縮成形を熱硬化性樹脂の軟化点以上の温度に加熱しながら行うことにより成形体を製造した後，熱硬化させる樹脂結合型磁石を開示している。
【０００８】
この加熱しながら圧縮成形においては，熱硬化性樹脂の変形能を高めるに，圧縮成形の加熱を，使用する熱硬化性樹脂の軟化点から，軟化点＋５０℃前後の温度の範囲内で行うことが好ましい。こうして圧縮成形により得られた成形体に熱処理を施して熱硬化性樹脂を熱硬化させている。
実施例においては，融点４０℃のオルトクレゾールノボラック型のエポキシ樹脂と希土類磁石粉末を混合した原料粉末を，加熱温度１００℃で圧縮成形し，次いでこの成形体を１２０℃にて熱硬化させた結果，密度は６．１ｇ／ｃｍ３，磁気特性（（ＢＨ）ｍａｘ）は９．０ＭＧＯｅが得られたことを開示している。
【０００９】
当該開示は，発明の効果において，原料粉末に希土類磁石粉末を使用し，成形する際に加熱しながら圧縮成形するため，熱硬化性樹脂の変形能を高め，磁石粉末の充填率を向上させ，また圧縮成形時の加熱を，使用する熱硬化性の樹脂の融点以上の温度で行うと，より密度が高く，磁気特性の優れた樹脂結合型磁石が得られるという。
しかしながら，当該開示は軟化点以上の温度に加熱することによる密度を高くすることにより磁気特性の向上を図ろうとしているにもかかわらず，前記の実施例から明らかなように密度を６．１ｇ／ｃｍ３程度と低く磁気特性（（ＢＨ）ｍａｘ）も９．０ＭＧＯｅと低い特性値である。
また，当該開示は樹脂結合型磁石を得るための成形体の製造にかかわるものであり，その後の熱硬化処理を必要としている。
【００１０】
（３）　特開平４−１１７０２号にて，磁性粉末に対する樹脂の配合量が非常に少なくてすむため，磁気特性と物性の優れた樹脂磁石の製造法の提供を目的として，微粒子化した合成樹脂粉末と磁性粉末とを粉体混合し，得られた粉体混合物を，磁界を印加しながらまたは印加することなく圧縮成形し，加熱することを開示している。
【００１１】
具体的には，磁性粉末は通常の大きさで０．１〜５００ミクロンを有し，合成樹脂粉末は磁性粉末に対して約１０分の１以下の粒径とすることにより，両者の粉末を混合すると磁性粉末の表面に合成樹脂粉末が電気的に均一に吸着する。
加熱は圧縮成形と同時に加熱を行うものとすれば，単一の工程で樹脂磁石成形体を製造することができるという利点がある。また，圧縮成形は，例えば実施例１および２にて１５０００エルステッド（Ｏｅ）の磁界を印加しながら行うことを開示している。
【００１２】
そして，実施例１にて，バリウムフェライト磁性粉末とポリメタアクリル酸メチル微粉末（粒径０．０５〜０．０６ミクロン）からなる粉体混合物を１５０００エルステッド（Ｏｅ）の印可磁界を印可しながら，圧縮成形し，ついで加熱溶融して着磁樹脂磁石を得た。このときの比重は３．４０で磁気特性（（ＢＨ）ｍａｘ）は１．３５ＭＧＯｅであった。
【００１３】
実施例３では，ネオジウム系磁性粉末（ＭＱパウダーＡ）とポリメタアクリル酸メチル微粉末（粒径０．０５〜０．０６ミクロン）からなる粉体混合物を５０００エルステッド（Ｏｅ）の印加磁界を印加しながら圧縮成形し，ついで加熱溶融して着磁樹脂磁石を得た。このときの比重は５．４９で磁気特性（（ＢＨ）Ｍａｘ）は７．３ＭＧＯｅであった。
【００１４】
当該開示では，微粉かつ六角板状により配向しやすいバリウムフェライト磁性粉末または長細いことにより配向しやすいネオジウム系磁性粉末（ＭＱパウダーＡ）を磁性粉末として用い，樹脂粉末とともに印可磁界を印可しながら圧縮成形し，ついで加熱溶融して着磁樹脂磁石を得ている。従って，発明の効果で，「しかも磁性粉末に対する樹脂の配合量が非常に少なくてすむため，得られた樹脂磁石は顕著にすぐれた磁気特性と物性を有している。」と述べているが，実施例からわかるように比重および磁気特性は低いことから工程省略をねらったものと言える。
【００１５】
（４）　特開平４−３４９６０３号は，成形性に優れたボンド磁石を製造するための複合磁石粉末に関し，圧縮成形時における金型との摩擦抵抗を低減させるとともに金型内面にかじり付きをなくし，また高密度の成形体を得ることを目的として，磁性粉末の表面に潤滑材を内包する熱重合樹脂製マイクロカプセルを被覆してなる複合磁石粉末を開示している。
【００１６】
実施例１および２にて，（Ｐｒ，Ｓｍ）Ｃｏ磁石粉末からなる本発明複合磁石粉末を２４ＫＯｅの磁場中で圧縮成形し，この成形体を１８０℃にて加熱硬化した。この結果，密度６．８２〜６．９５ｇ／ｃｍ３，磁気特性（（ＢＨ）ｍａｘ）１５．０〜１５．７ＭＧＯｅが得られている。
【００１７】
当該開示は，高密度の成形体を得るために複雑な工程により磁性粉末の表面に潤滑材を内包する熱重合樹脂製マイクロカプセル化した複合粉末を用いて成形体を製造し，次いで１８０℃に加熱し硬化処理を行い高密度かつ磁気特性の優れたボンド磁石を得るものである。
しかしながら，磁石粉末と樹脂粉末とからなる原料粉末の製造工程を複雑にした上で，高密度化を達成しているにもかかわらず磁気特性が低いという問題がある。すなわち，高密度化とは高価な磁石粉末を多く使用することであり，その使用量に比例した磁気特性が得られていないことである。いいかえれば，２４ＫＯｅの磁場中で圧縮成形しているが配向性が低いという問題がある。
また，成形体の密度がこのように高くなると樹脂の含有量が低くなるために，ボンド磁石の強度は成形体の形状により低くなったり，成形体の形状の自由度が低下することがある。
【００１８】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は，圧縮成形法において従来にない磁気特性の優れた樹脂結合型磁石を得るために，
第１に，磁気異方性を有する磁石粉末を使用すること，
第２に，圧縮成形法にて高密度化した樹脂結合型磁石にすること，すなわち樹脂粉末を少なくしたり，空隙を少なくして磁石粉末を多く含有させることにより緻密化すること，
第３に，一般的に高密度化すると配向率が低下する中で，高配向化した樹脂結合型磁石にすること，磁気異方性を有する磁石粉末は粒塊状のために配向性は低いが，この磁石粉末の磁気方向を１００％揃えた理論値まで高めること，また空隙を少なくすること，
からなる課題があった。
また，本発明は磁気特性とともに耐熱性にも優れた磁気異方性樹脂結合型磁石の製造方法を提供しようとするものである。
【００１９】
【課題を解決するための手段】
本発明は，磁気異方性を有する磁石粉末と熱硬化性樹脂粉末とを主成分とする混合原料粉末を成型用金型に供給する供給工程と，
前記金型内で混合原料粉末を加熱し，前記熱硬化性樹脂が液状にある状態で磁界を印加して前記磁石粉末を配向させ，該磁界の印加により該磁石粉末の配向を維持した状態において加圧して，成形すると共に前記加熱により前記熱硬化性樹脂の架橋反応による熱硬化を進行させた後，磁界印加及び加圧を終了して，加熱されている成形用金型より成形品を取り出す成形工程とからなり，
かつ前記混合原料粉末は，前記成形工程前に加圧により仮成形して該混合原料粉末中に混入している空気等の気体を脱気し，
また，該仮成形して脱気するに当っては，その加圧力は１．０〜４．０ｔｏｎ／ｃｍ２とすることを特徴とする磁気異方性樹脂結合型磁石の製造方法にある（請求項１）。
本発明者らは，圧縮成形法により製造する樹脂結合型磁石の磁気特性をより優れたものとするため，磁気異方性を有する磁石粉末が１００％である磁石（例えば，焼結磁石。）により得られる磁気特性に対し，磁石粉末に樹脂粉末を添加することにより減少した磁石粉末（例えば，樹脂粉末を１７％添加した場合に８３ｖｏｌ％である磁石粉末。）を使用した樹脂結合型磁石において理論的に達成されるべき磁気特性をいかに得るかについて鋭意研究した結果，
【００２０】
（１）　熱硬化性樹脂の硬化特性の研究から，樹脂が溶融して液状化状態，好ましくは液状樹脂の粘度が最低値を示す際に，磁界を印加して磁場配向を行うことにより，磁石粉末の粒子の磁気方向を最も揃えることができるため理論的に求められる高い配向率が得られること，
【００２１】
（２）　また，液状樹脂中で磁場配向下において加圧成形することにより，磁石粉末の粒子は三次元方向の加圧のために磁界の印可で揃えた磁場配向を維持しながら硬化できること，
【００２２】
（３）　そして磁気方向を揃えるために液状樹脂中で磁石粉末の個々の粒子が回転・移動等の運動を起こして原料粉末から入った空気等の気体あるいは樹脂粉末等の液状化の過程で発生するガス成分等の気体を排出して緻密化が得られること，
【００２３】
（４）　さらに磁石粉末の粒子を磁気方向に揃える際に磁界の印加方法としてパルス印加が効果あること，樹脂が液状化した後は減圧脱気によりガス成分等の気体が容易に排出できること，
【００２４】
（５）　以上の磁場配向と緻密化が成されるのと同期して，さらなる加熱と新たに加圧することにより成形体または熱硬化した樹脂結合型磁石を得ること，
の知見を見い出したのである。
また，加熱温度は１２０℃以上，好ましくは１５０℃以上とすることが耐熱性を有する樹脂結合型磁石には必要であり，併せて生産性の向上のためにも必要なことを見出したものである。
【００２５】
本発明は，かかる知見にもとづいて完成されたものであって，本発明の圧縮成形法による樹脂結合型磁石の製造方法は，図１に示す原理図により磁気異方性を有する磁石粉末と熱硬化性樹脂粉末とを主成分とする原料粉末を，加熱および磁界を制御できる成形用金型に充填して，熱硬化性樹脂粉末が加熱により溶融して液体状になったときから磁界を印加して磁石粉末を配向させ，次いで加圧による圧縮成形を行うことを特徴としている。
【００２６】
以下に，本発明の詳細について説明する。
はじめに，磁気特性の優れた樹脂結合型磁石を得るためには，磁気異方性樹脂結合型磁石であることが必要なことから，磁石粉末としては磁気異方性を有する磁石粉末を使用する。
磁気異方性を有する磁石粉末としては，希土類元素Ｒ１−Ｃｏ系磁石粉末，希土類元素Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末，または希土類元素Ｒ３−Ｆｅ−Ｎ系磁石粉末のいずれか１種以上を用いる。
ここで，希土類元素Ｒ１およびＲ３はＳｍを含む一種類以上の希土類元素からなり，希土類元素Ｒ２はＮｄを含む一種類以上の希土類元素からなる。
【００２７】
従って，希土類元素Ｒ１−Ｃｏ系磁石粉末にはＳｍ−Ｃｏ系磁石粉末，Ｓｍの一部をＮｄ，Ｐｒ，Ｙ，Ｃｅ，Ｄｙからなる合金の一種または二種以上で置換したＳｍ−Ｃｏ系磁石粉末，Ｓｍ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｆｅ系においてＺｒ，Ｈｆ，Ｔｉからなる一種又は二種以上を添加した磁石粉末などが含まれる。
【００２８】
希土類元素Ｒ２−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末には，Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末，Ｎｄの一部をＤｙ，Ｐｒ，Ｙからなる合金の一種又は二種以上で置換したＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末，Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ−Ｃｏ系磁石粉末，Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ−Ｃｏ系においてＧａ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ａｌ，Ｃｕ，Ｍｎ，Ｔｉ，Ｓｉからなる合金の一種又は二種以上添加した塑性からなる磁石粉末などが含まれる。
また，これらの磁石粉末には急冷凝固法により製造された磁石粉末を熱間静水圧成形法（ＨＩＰ法）により成形し，次いで固めた磁石粉末のバルクを塑性加工した後，粉砕して得られた磁気異方性磁石粉末がある。また，水素処理法（ＨＤＤＲ法）により製造された磁気異方性磁石粉末がある。水素処理法で製造された磁石粉末は塊状の粒形からなる形状で一般には配向率は低いとされているが，本発明は特にこの形状を有する磁石粉末の配向率を高めるものである。
【００２９】
次に，希土類元素Ｒ３−Ｆｅ−Ｎ系磁石粉末には，Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系磁石粉末，Ｓｍ−Ｆｅ−Ｃｏ−Ｎ系磁石粉末およびＳｍ−Ｆｅ−Ｖ−Ｎ系磁石粉末が含まれる。
【００３０】
前記の磁気異方性を有する磁石粉末を微粉化したのちに，造粒した磁石粉末として使うこともできる。微粉化された粒子は小さな粒子のために磁界を印可されたときに動きやすく容易に磁場方向に配向しやすい。
【００３１】
本発明における熱硬化性樹脂粉末としては，エポキシ樹脂，フェノール樹脂，メラミン樹脂などの熱硬化性を有する樹脂粉末があげられる。
樹脂粉末の特性としては，特開平２−１１６１０３号における熱硬化性樹脂の軟化点を３０〜７０℃に限定する必要もなく，７０℃以上の軟化点を有する熱硬化性樹脂を用いることができる。耐熱性を要求される磁気異方性樹脂結合型磁石の製造のためには１２０℃以上の軟化点を有する熱硬化性樹脂が必要となるからである。さらに好ましくは，１５０℃以上の軟化点を有する熱硬化性樹脂が必要となるからである。
また，本発明で用いる熱硬化性樹脂は常温で固体の粉末状である。加熱および磁界を制御できる金型への原料粉末の給粉量の安定化し，得られる樹脂結合型磁石の密度，磁気特性および寸法等を一定とするためであり，作業における操作性の安定のためからである。
【００３２】
また，熱硬化性樹脂粉末への添加剤として必要に応じてステアリン酸亜鉛，ステアリン酸アルミニウム，アルコール系潤滑剤などより選ばれ潤滑剤，さらにチタネート系もしくはシラン系のカップリング剤，４．４’−ジアミノジフェニルメタン（ＤＤＭ）などの硬化剤や北興化学工業製の商品名ＴＰＰ−Ｓなどの硬化促進剤が少量添加される。これらの添加剤を加えることにより，成形のタイミング調節，磁石粉末の粒子に対する溶融した液状樹脂の濡れ性あるいは密着性，成形後における金型からの成形体の離型性などが改善されるからである。
【００３３】
磁気異方性を有する磁石粉末を８０〜９０ｖｏｌ％と熱硬化性樹脂粉末を１０〜２０ｖｏｌ％とを混練機により均一に混合して，原料粉末を得る。また，必要に応じて，潤滑剤，硬化剤，硬化促進剤，カップリング剤を０．１〜２．０ｖｏｌ％を添加する。
【００３４】
さらに，本発明の原料粉末としては，磁気異方性を有する磁石粉末と熱硬化性樹脂粉末とを主成分として混合により製造された原料粉末のみでなく，特開平２−２７８０１号，特開平４−３４９６０２号，特開平４−３４９６０３号などにて開示されているように磁石粉末の表面にあらかじめ熱硬化性樹脂，潤滑剤等を被覆した複合磁石粉末を用いることもできる。
【００３５】
次に，高配向化および高密度化について詳細に説明する。
はじめに，本発明の磁気異方性樹脂結合型磁石の製造においては，成形装置としては図２〜図６に示す装置を用いる。図２および図３は縦磁場成形または横磁場成形ができる成形装置において成形用金型が加熱による温度を制御できる機構を有している。
縦磁場成形は，リング状の成形体であってラジアル方向に配向する場合や円柱状の成形体で軸方向への配向する場合に有効である。
また，横磁場成形は立方体，直方体に配向する場合やリングのアキシャル方向（一軸方向）に配向する場合に有効である。
【００３６】
また，図４は，加熱による温度を制御とともに減圧脱気ができる成形装置，すなわち樹脂が液状化した後に液体状樹脂中に含まれているガス成分等の気体を排出するために成形用金型内を減圧状態にできる機構を有した成形装置である。図２ｄはさらに超音波振動をかけられる成形装置であって１０ＫＯｅ以上の静磁場からなる磁界を印加できる成形用金型が用いることができる。図６は加熱による温度を制御でき，１０ＫＯｅ以上の静磁場または１０ＫＯｅ以上のパルス磁場，好ましくは２５ＫＯｅ以上のパルス磁場からなる磁界を印加できる成形用金型からなっている。
【００３７】
この成形用金型に原料粉末を充填した後，加熱を開始する。加熱により熱硬化性樹脂粉末が溶融して液体状になったときから，磁界を印加して磁石粉末の粒子の磁気方向を一方向に揃える配向処理を行う。配向処理は，磁石粉末が粘性を有する液体状樹脂中で回転・移動等の挙動がし易いほど印可磁界の強さと印可時間に比例して多くの磁石粉末粒子の磁気方向が一方向に揃うことになる。理論的には，全ての磁石粉末粒子の磁気方向が一方向に揃うことが可能である。
【００３８】
液状樹脂中における磁石粉末粒子の磁気方位状態について配向処理前後のモデルを図７〜８に示す。図７は磁界を印加する前の状態を示し，図８は磁界を印加した後の状態を示している。磁場方向は，上下方向からなる圧縮成形の方向とは直角である横磁場からなっている。
液状樹脂中の磁石粉末粒子の磁気方向は，図７〜８から磁界を印加する配向処理によりランダムな磁気方向から一方向に揃っていることがわかる。この図に示すように粒子の磁気方向が理論的に全て一方向に揃っているときに配向率は１００％となる。
【００３９】
高い配向率を得るためには，第１に圧縮成形において磁界を印加した際に磁気方向が一定方向に揃うように磁石粉末が動きやすくすることである。磁石粉末が液体状樹脂からなる粘性体での挙動が最も自由になるのは，その粘度が最低値を示すときである。この熱硬化性樹脂の粘度（ρ）は，加熱温度（Ｔ）と加熱時間（ｔ）の関数で表され，キラトメーター，フローテスターで求められる。従って，最低粘度（ρｍｉｎ）を示す加熱時間は，それぞれの加熱温度において求められるため，ある加熱温度（Ｔｍ）における最低粘度を示す加熱時間（ｔ）は，ｔ∝（Ｔｍ，ρｍｉｎ）で求められる。
【００４０】
図９には，エポキシ樹脂からなる熱硬化製樹脂粉末を１００℃，１２０℃，１６０℃および１８０℃に加熱したときの液体状樹脂の粘度の経時変化を示す。加熱温度を高くするにしたがって最低粘度（ρｍｉｎ）を得るための加熱時間は短くなっている。この最低粘度（ρｍｉｎ）において，磁石粉末の磁気方向が一方向に最も揃え易くなる。
また，この磁石粉末の磁気方向が一方向に最も揃え易くなる最低粘度（ρｍｉｎ）域において加圧して密度を高めることは，高粘度域における加圧に比較して磁石粉末の粒子への加圧がより三次元的な加圧となって磁石粉末の粒子の磁気方向からの乱れを少なくする。
【００４１】
すなわち，熱硬化性樹脂粉末を成形用金型に充填したときから磁界を印可する磁場配向処理を行うことにより，熱硬化性樹脂粉末が軟化し液体状になっていく段階から磁石粉末が回転・移動等の挙動を開始し，最低粘度（ρｍｉｎ）の値を示すときに理論的に一方向となるように磁場配向処理の時間が必要だからである。そして，最低粘度（ρｍｉｎ）の値を示す頃から，加圧成形を開始する。加圧による磁石粉末の磁気方向の乱れを抑制し，磁気方向を一方向に維持するために引続き磁界を印加することである。
【００４２】
次に高い配向率を得るためには強い磁界の印可が必要である。
本発明では，静磁場による磁界の印加の場合は１０ＫＯｅ以上の静磁場が必要である。１０ＫＯｅ未満では，粘度の高い液状樹脂中では全ての磁石粉末粒子の磁気方向を一方向に揃えることが困難だからである。一方，前記の連続的な磁界の印可とは異なり非連続的に磁界を印加するパルス方式の場合にも１０ＫＯｅ以上の磁場が必要であり，短時間の配向処理の場合には好ましくは２５ＫＯｅ以上の磁界の強度が必要である。
【００４３】
さらに，磁石粉末の磁気方向を一方向に揃える配向率を高めるためには，液体状樹脂および磁石粉末に超音波振動を加えることが好ましい。超音波振動としては２０ｋＨｚ〜５０ｋＨｚの振動数である。２０ｋＨｚ未満では粘度の高い液体状樹脂中の磁石粉末粒子を振動させるには十分でなく５０ｋＨｚを越えると振幅が小さくなり，磁石粉末を振動させる効率の低下を招くからである。
【００４４】
高密度化による磁気特性の向上を図るため，磁界を印加しながら加圧による圧縮成形を行う。この加圧において，成形圧力が大きいほど成形体密度の大きい樹脂結合型磁石が得られるが，金型の寿命は短くなる。本発明では，４．０〜１０．０ｔｏｎ／ｃｍ２で成形する。好ましくは，６．０〜８．０ｔｏｎ／ｃｍ２である。４．０ｔｏｎ／ｃｍ２未満の低い成形圧力では成形体密度が小さく，磁気特性の向上が図れない。一方，１０．０ｔｏｎ／ｃｍ２を超える成形圧力では金型の寿命が急激に低下するからである。
【００４５】
また，高密度化のためには圧縮成形の成形圧力を高めるとともに原料粉末から混入される空気等の気体および原料粉末の溶融過程で発生するガス等の気体を脱気することが必要である。脱気方法としては，原料粉末が加熱により溶融する前に低い成形圧力で原料粉末を仮成形して脱気する方法と原料粉末が溶融した後の液体状樹脂から脱気する方法があり，後者の成形装置としては図４に示す装置を用いる。
【００４６】
はじめに，原料粉末を仮成形して脱気する方法は，原料粉末を成形用金型に充填したのち成形圧力１．０〜４．０ｔｏｎ／ｃｍ２で圧縮することにより原料粉末中の空気等の気体を脱気する。成形圧力が１．０ｔｏｎ／ｃｍ２未満では脱気の効果が認められない。一方，成形圧力が４．０ｔｏｎ／ｃｍ２を越えると原料粉末が加熱により溶融して液体状樹脂となるときにガス成分等の気体の脱気が困難となる。
【００４７】
次に，原料粉末が溶融した後の液体状樹脂から脱気する方法としては，原料粉末の溶融過程で発生する気泡が磁石粉末の粒子表面に付着している場合には，磁石粉末粒子に磁界を印加することにより磁石粉末が液体状樹脂中で回転・移動等の挙動するときに気泡が磁石粉末の粒子表面から離脱する脱気を行うことができる。
【００４８】
さらに，磁石粉末の粒子表面に付着している気泡とともに液体状樹脂中は浮遊している気泡は，金型内を減圧することにより液体状樹脂から減圧脱気を行うことが好ましい。
脱気条件としては，１０〜５００Ｔｏｒｒの減圧下で脱気する。１０Ｔｏｒｒより低いと液体状樹脂中の気体とともに液体状樹脂をも引くからであり，５００Ｔｏｒｒより高いと減圧による脱気がされないからである。
【００４９】
成形体の硬化処理は，磁界を印加しながら加圧による圧縮成形に引き続いて加熱を維持して行う。この場合には，連続的な生産方式を採用でき，最終製品の寸法を制御できる。また，圧縮成形後に金型から取り出して，新たに加熱炉で加熱してもよい。
【００５０】
前記磁気異方性樹脂結合型磁石は，最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）が次式で表されるＹＭＧＯｅ以上を有することが望ましい。
【００５１】
一般に，最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）がＸＭＧＯｅである磁気異方性磁石粉末Ａの１００％からなる焼結磁石の最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）はＸ１００ＭＧＯｅに対して，磁気異方性磁石粉末ＡがＶｖｏｌ％からなる樹脂結合型磁石は理論的にはＸｖＭＧＯｅである。
図１０に，焼結磁石の最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）の領域（Ｘ１００）を，図１１に樹脂結合型磁石の焼結磁石の最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）の領域（Ｘｖ）を表す。この図から樹脂結合型磁石の焼結磁石の最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）は焼結磁石に対して，樹脂が加えられた場合には磁石粉末の体積比の二乗に比例している。
この磁気異方性樹脂結合型磁石は，理論的に得られるＸｖＭＧＯｅの８０％以上の最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）を有するものである。
【００５２】
【数１】
2004006881.tif 000003
【００５３】
ここで，Ｖ１は磁気異方性樹脂結合型磁石における磁石粉末の体積比（ｖｏｌ％）を表し，Ｖ１＝８０〜９０％の範囲にある。Ｘ１は磁気異方性樹脂結合型磁石の原料として使用される磁石粉末の最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）を表し，磁気異方性を有する磁石粉末としてＸ１≧３０ＭＧＯｅを使うことが好ましい。
【００５４】
また，前記磁気異方性樹脂結合型磁石は，最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）が２０．０ＭＧＯｅ以上を有することが望ましい。
【００５５】
【作用】
本発明によれば，磁気異方性樹脂結合型磁石の原料粉末を成形するに際して，成形金型を加熱して樹脂が液体状態下で磁界を印可して磁石粉末粒子の磁気方向を揃えるとともに加圧成形するために，磁石粉末の密度を高めるとともに磁石粉末粒子の配向率を向上させることができる。
さらに，液体状樹脂中のガス等の気体を脱気すること又は原料粉末の圧縮成形に先立った予備成形により密度を向上させることができる。そして超音波振動を加えること又はパルス磁界の印加により配向率を向上させることができる。
【００５６】
また，高密度化かつ高配向化することにより磁気異方性磁石粉末の有する最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）の理論値の８０％以上の最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）を達成した磁気異方性樹脂結合型磁石を得ることができる。
【００５７】
【実施例】
以下，本発明の実施例につき，詳細に説明する。
各実施例において使用する原料粉末の調整について前もって説明する。
原料粉末は，原料粉末用磁石粉末と熱硬化性樹脂粉末とを所定の割合で混合して調整する。原料用磁石粉末としては，ＨＤＤＲ処理法により作製したＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末，窒化処理後に機械粉砕法で作製したＳｍ−Ｆｅ−Ｎ系磁石粉末および粉砕法で作製したＳｍ−Ｃｏ系磁石粉末の３種類の原料用磁石粉末を使用する。
一方，熱硬化性樹脂粉末は前記の３種類の原料用磁石粉末に対して１種類の熱硬化性樹脂粉末を調整して使用する。
【００５８】
はじめに，原料粉末用磁石粉末と混合する熱硬化性樹脂粉末についての調整方法を説明する。
主剤としてエポキシ樹脂粉末（油化シェルエポキシ社製の商品名エピコート１００４）の１００に対して硬化剤としてジアミノジフェニルメタン（ＤＤＭと称す。）（和光純薬工業社製）を５，硬化促進剤として商品名ＴＰＰ−Ｓ（北興化学工業製）を２，内部離型剤として商品名ヘキストＳ（ヘキストジャパン製）を２．２の配合比で秤量し，加熱混合した後に粉砕して混合樹脂粉末を得た。こうして得られた混合樹脂粉末にカップリング剤を，原料用磁石粉末に対して０．５ｗｔ．％のカップリング剤を添加して原料粉末として用いる熱硬化性樹脂粉末を調整した。
以下の各実施例において，この調整した原料粉末を熱硬化性樹脂粉末（Ａ）として使用する。
【００５９】
次に，３種類の原料粉末用磁石粉末の作製方法について以下に説明する。
第１に，Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末は次のとおりである。
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石合金を３０ｋｇＶＩＭで溶解し，基本組成がＮｄ１２．５Ｆｅ５９．１Ｃｏ２０．５Ｂ６．１Ｇａ１．８からなるインゴットを製造した。このインゴットを真空焼鈍炉に装入して真空に排気後Ａｒガスを導入して２００Ｔｏｒｒの雰囲気にて１１００℃に加熱し，４０Ｈｒのソーキング加熱を行った。このインゴットを３０ｍｍ程度の塊に粗砕してＨＤＤＲ処理に供した。ＨＤＤＲの処理条件は１．３ｋｇ／ｃｍ２の加圧した水素ガス雰囲気下で８００℃にて３Ｈｒの水素吸蔵処理を行ない，次に３×１０−５Ｔｏｒｒの真空雰囲気下で８００℃にて１Ｈｒの脱水素処理を行なった。その後，急冷して微粉末の集合体（水素崩壊物）を得た。この水素崩壊物を乳鉢で解きほぐして磁石粉末とし，この磁石粉末をｎ−ヘキサン中でボールミル粉砕を行い，分級して２１２μｍ以下の原料粉末用磁石粉末を得た。
【００６０】
こうして得られた原料粉末用磁石粉末の磁気特性をＶＳＭ振動型磁束計で測定した結果，最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）は３６．０ＭＧＯｅ，残留磁束密度（Ｂｒ）は１２．８ｋＧ，保磁力（ｉＨｃ）は１１．５ｋＯｅであった。
以下の各実施例において，前記の製造方法によって作製した基本組成と磁気特性を有する原料粉末用磁石粉末をＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｐ１）として使用する。
【００６１】
第２に，Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系磁石粉末は次のとおりである。
Ｓｍ−Ｆｅ系磁石合金を３０ｋｇＶＩＭで溶解し，組成がＳｍ１２．０Ｆ８８．０からなるインゴットを製造した。このインゴットを３０ｍｍ程度の塊片に粉砕し，これをアンモニア分解ガス中で４５０℃にて３Ｈｒの窒化処理を行なった。次いで，Ａｒガス雰囲気中で４５０℃にて１Ｈｒの拡散処理を行ない，ｎ−ヘキサン中でボールミル粉砕を行い，１〜３μｍの原料粉末用磁石粉末を得た。得られた磁石粉末の基本組成は，Ｓｍ９．０Ｆ７７．０Ｎ１３．６であった。
【００６２】
こうして得られた原料粉末用磁石粉末の磁気特性をＶＳＭ振動型磁束計で測定した結果，最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）は３５．０ＭＧＯｅ，残留磁束密度（Ｂｒ）は１３．０ｋＧ，保磁力（ｉＨｃ）は８．８ｋＯｅであった。
以下の各実施例において，前記の製造方法によって作製した基本組成と磁気特性を有する原料用磁石粉末をＳｍ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｐ２）として使用する。
【００６３】
第３に，Ｓｍ−Ｃｏ系磁石粉末は次のとおりである。
Ｓｍ−Ｃｏ系磁石合金を３０ｋｇＶＩＭで溶解し，基本組成がＳｍ１０．８Ｃｏ５４．４Ｃｕ６．２Ｆｅ２５．９ＺＲ２．７からなるインゴットを製造した。このインゴットをＡｒガス雰囲気下で１１８０℃にて３０Ｈｒソーキング処理を行ない，次いで，Ａｒガス雰囲気下で８００℃にて２４Ｈｒ時効処理を行なった。次に，３０ｍｍ程度の塊片に粉砕し，これをＡｒガス雰囲気中で機械粉砕により５００μｍ以下にし，次いでｎ−ヘキサン中でボールミル粉砕を行い，３０μｍ以下の原料粉末用磁石粉末を得た。
【００６４】
こうして得られた原料粉末用磁石粉末の磁気特性をＶＳＭ振動型磁束計で測定した結果，最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）は３１．０ＭＧＯｅ，残留磁束密度（Ｂｒ）は１２．０ｋＧ，保磁力（ｉＨｃ）は１１．５ｋＯｅであった。
以下の各実施例において，前記の製造方法によって作製した基本組成と磁気特性を有する原料用磁石粉末をＳｍ−Ｃｏ系磁石粉末（Ｐ３）として使用する。
【００６５】
実施例１．
原料粉末用磁石粉末として，Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｐ１），Ｓｍ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（Ｐ２）およびＳｍ−Ｃｏ系磁石粉末（Ｐ３）の３種類を使用する。原料粉末用磁石粉末は８３ｖｏｌ％，熱硬化性樹脂粉末（Ａ）は１７ｖｏｌ％の配合比でそれぞれ秤量し，混合して原料粉末を調整した。成形装置として，図１１ｂに示す横磁場成形法を用いた。
【００６６】
１５０℃に昇温して保持している成形用金型に原料粉末を給粉した。熱硬化性樹脂粉末（Ａ）が溶融して液体状になり樹脂の粘度が低下した時点から１６ｋＯｅの磁界の印可を開始した。次に，１５０℃の加熱において最低粘度が得られる加熱時間の経過後（給粉開始から６０秒経過後），加圧を開始した。加圧力は８．０ｔｏｎ／ｃｍ２である。こうして加熱温度１５０℃に維持しながら磁界を印可と加圧成形を同時に行ない，液体状樹脂の架橋反応が進み粘度が増加したときに磁界の印可を終了する。その後，加熱および加圧を終了して成形用金型から樹脂結合型磁石を取り出す。
この樹脂結合型磁石の硬化処理は１５０℃にて３０分間保持して行なった。
本実施例および次の比較例１〜２で成形して作製した樹脂結合型磁石の形状と寸法は１０×１０×７ｍｍの直方体である。
なお，以下の実施例および比較例においても樹脂結合型磁石の形状と寸法は１０×１０×７ｍｍの直方体である。
【００６７】
なお，実施例１に対応する比較例１−１は，成形用金型に原料粉末を給粉し，常温で加圧成形を行なった。加圧力は８．０ｔｏｎ／ｃｍ２である。成形時の磁界の印可は１６ｋＯｅである。次いで，この成形体を１５０℃にて３０分間の硬化処理（キュア処理）を行なった。
【００６８】
また，比較例１−２は，７０℃に加熱保持した成形用金型に原料粉末を給粉し，８．０ｔｏｎ／ｃｍ２の加圧力で加圧成形を行なった。成形時の磁界の印可は１６ｋＯｅである。次いで，この成形体を１５０℃にて３０分間の硬化処理を行なった。
【００６９】
表１に，実施例１および比較例１−１〜１−２で得られた樹脂結合型磁石の最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）を測定した結果を示す。また，表１の実施例中のかっこ内の数値は所定の磁気特性を有する異方性磁石粉末を使用したときに得られる樹脂結合型磁石の理論値に対する比率を百分率で求めたものである。
【００７０】
【表１】
2004006881.tif 000004
【００７１】
表１の結果から，本実施例に示すようにＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系樹脂結合型磁石およびＳｍ−Ｆｅ−Ｎ系樹脂結合型磁石の最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）は約２０ＭＧＯｅの値が得られ，またＳｍ−Ｃｏ系樹脂結合型磁石は約１７ＭＧＯｅの値が得られており，比較例のいずれに対してもそれぞれ高性能な磁気異方性脂結合型磁石である。
また，いずれの樹脂結合型磁石も理論的に得られる磁気特性の８０％を確保しており高配向化による優れた磁気異方性脂結合型磁石である。
なお，比較例は４２〜６３％にとどまっている。
【００７２】
実施例２．
常温の成形用金型に原料粉末を給粉して，３．０ｔｏｎ／ｃｍ２にて仮成形を行なった後に，成形用金型を加熱して１５０℃に昇温して保持した。次いで，実施例１と同じ条件で処理し，成形用金型より樹脂結合型磁石を取り出した。　この樹脂結合型磁石の硬化処理は１５０℃にて３０分間保持して行なった。
【００７３】
また，比較例２としては，成形用金型に原料粉末を給粉し，３．０ｔｏｎ／ｃｍ２にて仮成形を行なった後に，８．０ｔｏｎ／ｃｍ２加圧力で加圧成形を行なった。成形時の磁界の印可は１６ｋＯｅである。次いで，この成形体を１５０℃にて３０分間の硬化処理を行なった。
【００７４】
表２に，実施例２および比較例２で得られた樹脂結合型磁石の最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）を測定した結果を示す。
【００７５】
【表２】
2004006881.tif 000005
【００７６】
表２の結果から，実施例１の結果（表１）に較べて最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）で０．２〜０．５ＭＧＯｅの磁気特性の向上が図られている。一方，比較例２は比較例１−１と同じ磁気特性である。
仮成形を行なうことにより磁石粉末の粒子間のブリッジ形成が抑制されて高密度化が図られているものといえる。特に，微粉末粒子からなるＳｍ−Ｆｅ−Ｎ系樹脂結合型磁石に磁気特性の向上が大きいからである。
なお，比較例２から成形用金型を実施例のように加熱していない場合にはその効果はないものといえる。
また，いずれの樹脂結合型磁石も理論的に得られる磁気特性の８１〜８４％と向上しており高配向化による優れた磁気異方性脂結合型磁石である。
なお，比較例は４２〜４９％であった。
【００７７】
実施例３．
本実施例は，実施例１により作製した樹脂結合型磁石を成形用金型から取り出さないで引き続いて１５０℃に保持した成形用金型内で５分間の硬化処理を行なった。
比較例３としては，樹脂結合型磁石を成形用金型から取り出して新たに１５０℃にて３０分間の硬化処理を行なった。
表３に，実施例３および比較例３で得られた樹脂結合型磁石の最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）を測定した結果を示す。
【００７８】
【表３】
2004006881.tif 000006
【００７９】
表３の結果から，樹脂結合型磁石の最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）は硬化処理の行なう時期にかかわらずほぼ同等の値が得られており，また樹脂結合型磁石の表面品質（欠け，割れの有無）に影響はない。しかし，加圧成形後に同じ成形用金型で硬化処理（キュア処理）を行なうことにより新たな工程の省略と硬化処理（キュア処理）の時間が３０分間から５分間へと大幅に時間の短縮が図れる。
【００８０】
実施例４．
本実施例は，図４に示す減圧脱気ができる成形装置を使用する。
１５０℃に昇温して保持している成形用金型に原料粉末を給粉した。熱硬化性樹脂粉末（Ａ）が溶融して液体状になり樹脂の粘度が低下した時点から液体状樹脂の減圧脱気を開始した。圧力は４５０Ｔｏｒｒの減圧にして油回転ポンプで脱気を行なった。また，１６ｋＯｅの磁界の印可を開始した。次に，１５０℃の加熱において最低粘度が得られる加熱時間の経過後（給粉開始から６０秒経過後），加圧を開始した。加圧力は８．０ｔｏｎ／ｃｍ２である。こうして加熱温度１５０℃に維持しながら磁界の印加と加圧成形を減圧脱気を同時に行ない，液体状樹脂の架橋反応が進み粘度が増加したときに磁界の印加および減圧脱気を終了する。その後，加熱および加圧を終了して成形用金型から樹脂結合型磁石を取り出す。
この樹脂結合型磁石の硬化処理は１５０℃にて３０分間保持して行なった。
表４に，実施例４で得られた樹脂結合型磁石の最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）を測定した結果を示す。
【００８１】
【表４】
2004006881.tif 000007
【００８２】
表４の結果から，樹脂結合型磁石の最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）は実施例１に示す結果（表１）と比較して，減圧脱気を行なうことにより０．４〜１．０ＭＧＯｅの磁気特性の向上が図られ，また，いずれの樹脂結合型磁石も理論的に得られる磁気特性の８３〜８４％をが得られており，実施例１に比較してさらに３％の向上した高密度化と高配向化による優れた磁気異方性脂結合型磁石である。
【００８３】
実施例５．
本実施例は，１５０℃に昇温して保持している成形用金型に原料粉末を給粉した。熱硬化性樹脂粉末（Ａ）が溶融して液体状になり樹脂の粘度が低下した時点から１６ｋＯｅの磁界の印可を開始した。同時に，２０ｋＨｚの超音波振動の付与を開始した。次に，１５０℃の加熱において最低粘度が得られる加熱時間の経過後（給粉開始から６０秒経過後），加圧を開始した。加圧力は８．０ｔｏｎ／ｃｍ２である。こうして加熱温度１５０℃に維持しながら磁界の印可と加圧成形を超音波振動下で同時に行ない，液体状樹脂の架橋反応が進み粘度が増加したときに磁界の印可および超音波振動の付与を終了する。その後，加熱および加圧を終了して成形用金型から樹脂結合型磁石を取り出す。
この樹脂結合型磁石の硬化処理は１５０℃にて３０分間保持して行なった。
表５に，実施例５で得られた樹脂結合型磁石の最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）を測定した結果を示す。
【００８４】
【表５】
2004006881.tif 000008
【００８５】
表５の結果から，樹脂結合型磁石の最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）は実施例１に示す結果（表１）と比較して，超音波振動を付与することにより０．７〜１．３ＭＧＯｅの磁気特性の向上が図られ，また，いずれの樹脂結合型磁石も理論的に得られる磁気特性の８４〜８６％をが得られており，実施例１に比較してさらに４〜５％も向上した高密度化と高配向化による優れた磁気異方性脂結合型磁石である。
この結果より，実施例１のレベルの最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）を得るためには超音波振動を付与することによって加圧力を８．０ｔｏｎ／ｃｍ２から６．５ｔｏｎ／ｃｍ２程度に低下することができ，成形用金型の寿命向上に寄与できる。
【００８６】
実施例６．
本実施例は，磁界の印加をパルス方式による実施例６−１と磁界の印加をパルス方式に加えて所定の磁界を印可する実施例６−２からなる。
実施例６−１は，縦磁場成形ができる成形装置（図２）を用いて，１５０℃に昇温して保持している成形用金型に原料粉末を給粉した。熱硬化性樹脂粉末（Ａ）が溶融して液体状になり樹脂の粘度が低下した時点から５０ｋＯｅのパルス磁界の印加を開始した。パルス磁界は０．１秒間印加し，２秒間無印可との繰返しである。次に，１５０℃の加熱において最低粘度が得られる加熱時間の経過後（給粉開始から６０秒経過後），加圧を開始した。加圧力は８．０ｔｏｎ／ｃｍ２である。こうして加熱温度１５０℃に維持しながら磁界の印加と加圧成形を同時に行ない，液体状樹脂の架橋反応が進み粘度が増加したときに磁界の印可を終了する。その後，加熱および加圧を終了して成形用金型から樹脂結合型磁石を取り出す。
この樹脂結合型磁石の硬化処理は１５０℃にて３０分間保持して行なった。
【００８７】
実施例６−２は，実施例６−１において５０ｋＯｅのパルス磁界の印可を開始と同時に１６ｋＯｅの磁界を印加した例である。
【００８８】
比較例４は，実施例６−２においてパルス方式の磁界の印加しないで１６ｋＯｅの磁界を印加した例である。
【００８９】
表６に，実施例６−１，実施例６−２および比較例４で得られた樹脂結合型磁石の最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）を測定した結果を示す。
【００９０】
【表６】
2004006881.tif 000009
【００９１】
表６の結果から，樹脂結合型磁石の最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）は一般的な磁界を印加する方式である比較例４に比べて，パルス方式の磁界の印加による実施例６−１からは０．３〜０．５ＭＧＯｅの磁気特性の向上が図られ，さらに両者の印可方式の組み合わせである実施例６−２から０．８〜０．９ＭＧＯｅの磁気特性の向上が図られている。
【００９２】
【発明の効果】
本発明により，磁気特性の優れた磁気異方性樹脂結合型磁石を得ることができ，特に磁石粉末Ｖ％からなる樹脂結合型磁石の最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）を理論値の８０％以上の樹脂結合型磁石を提供することができる。また，最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）が２０ＭＧＯｅ以上の樹脂結合型磁石を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の原理図である。
【図２】金型加熱機構を有し，縦磁場成形できる装置の概念図である。
【図３】金型加熱機構を有し，横磁場成形できる装置の概念図である。
【図４】金型加熱機構を有し，減圧脱気できる横磁場成形装置の概念図である。
【図５】金型加熱機構を有し，減圧脱気とともに超音波振動をかけることのできる横磁場成形装置の概念図である。
【図６】金型加熱機構を有し，パルス方式の磁場および静磁場による成形ができる装置の概念図である。
【図７】磁界を印可する前の加熱した金型内の磁石粉末の粒子の磁気方向を示す図である。
【図８】磁界を印可した後の加熱した金型内の磁石粉末の粒子の磁気方向を示す図である。
【図９】各加熱温度における液状化したエポキシ樹脂の粘度の経時変化の説明図である。
【図１０】磁石粉末１００％からなる磁石（例えば，焼結磁石）のＢＨ曲線から得られる（ＢＨ）ｍａｘの説明図である。
【図１１】磁石粉末Ｖ％，樹脂（１００−Ｖ）％からなる磁石（例えば，磁石粉末Ｖ％の樹脂結合型磁石）のＢＨ曲線から得られる（ＢＨ）ｍａｘの説明図である。
【符号の説明】
１１．．．加熱装置，
１２．．．電磁石，
１３．．．磁界の印加方向，
１４．．．加圧方向，
１５．．．制御装置，
１６．．．磁石粉末粒子の磁気方向，
１７．．．液体状樹脂，
２１．．．電磁石，
２２ａ．．．ダイ，
２２ｂ．．．上パンチ，
２２ｃ．．．下パンチ，
２２ｄ．．．加熱装置，
２３．．．加圧装置，
２４．．．油回転ポンプ，
２５．．．超音波振動子，
２６．．．パルス磁場用空心コイル，
３１．．．加熱装置，
３２．．．電磁石，
３３．．．磁界の印加方向，
３４．．．加圧方向，
３５ａ．．．磁石粉末粒子の磁気方向（磁場配向処理前），
３５ｂ．．．磁石粉末粒子の磁気方向（磁場配向処理後），
３６．．．液体状樹脂，
５１ａ．．．磁石粉末１００％の（ＢＨ）ｍａｘ，
５２ｂ．．．磁石粉末Ｖ％の（ＢＨ）ｍａｘ，
【図１】
2004006881.tif 000010
【図２】
2004006881.tif 000011
【図３】
2004006881.tif 000012
【図４】
2004006881.tif 000013
【図５】
2004006881.tif 000014
【図６】
2004006881.tif 000015
【図７】
2004006881.tif 000016
【図８】
2004006881.tif 000017
【図９】
2004006881.tif 000018
【図１０】
2004006881.tif 000019
【図１１】
2004006881.tif 000020