(57)【要約】 【課題】  樹脂材料への分散に適する粒径を有し、しかも樹脂に対する分散性、充填性に優れた球状セラミックス粉末と樹脂材料との複合材料からなる電子部品を提供する。【解決手段】  磁性体または誘電体からなる酸化物球状粉末と、酸化物球状粉末を分散、保持する樹脂と、からなる電子部品であって、酸化物球状粉末は、平均粒径が１〜１０μｍ、０.９以上の球形度を備え、３０〜８０ｗｔ％の範囲で含有される。酸化物球状粉末としては、チタン酸バリウム粉末又は磁性フェライト粉末とすることが好ましい。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
磁性体または誘電体からなる酸化物球状粉末と、
前記酸化物球状粉末を分散、保持する樹脂と、を含む複合材料を備える電子部品であって、
前記酸化物球状粉末は、平均粒径が１〜１０μｍ、０.９以上の球形度を備え、３０〜８０ｗｔ％の範囲で含有されることを特徴とする電子部品。
【請求項２】
前記酸化物球状粉末が、チタン酸バリウム粉末であることを特徴とする請求項１に記載の電子部品。
【請求項３】
前記酸化物球状粉末が、磁性フェライト粉末であることを特徴とする請求項１に記載の電子部品。
【請求項４】
前記酸化物球状粉末と、前記酸化物球状粉末を分散、保持する樹脂とが、ガラス・クロスに含浸し成型されたものであることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の電子部品。
【請求項５】
フェライト粉末が樹脂中に分散、保持された磁性体層と、
前記磁性体層に積層され、第１誘電体粉末が樹脂中に分散、保持された第１誘電体層と、を備え、
前記フェライト粉末は、平均粒径が１〜１０μｍ、０.９以上の球形度を備え、前記磁性体層中に３０〜８０ｗｔ％の範囲で含有され、
前記第１誘電体粉末は、平均粒径が１〜１０μｍ、０.９以上の球形度を備え、前記第１誘電体層中に３０〜８０ｗｔ％の範囲で含有されることを特徴とする電子部品。
【請求項６】
前記第１誘電体層は、前記磁性体層の表裏両面に積層されていることを特徴とする請求項５に記載の電子部品。
【請求項７】
いずれかの前記第１誘電体層に、第２誘電体粉末が樹脂中に分散、保持され、かつ前記第１誘電体層よりも誘電率の高い第２誘電体層が積層されていることを特徴とする請求項６に記載の電子部品。
【請求項８】
磁性体または誘電体からなる酸化物球状粉末が樹脂中に分散、保持された複合材料層と、
前記複合材料層の表裏両面に接合された銅層と、を備え、
前記酸化物球状粉末は、平均粒径が１〜１０μｍ、０.９以上の球形度を備え、３０〜８０ｗｔ％の範囲で含有されることを特徴とする電子部品。
【請求項９】
磁性体または誘電体からなる酸化物球状粉末が樹脂中に分散、保持された複合材料層と、ガラス・クロスとが交互に積層された構造を有し、
前記酸化物球状粉末は、平均粒径が１〜１０μｍ、０.９以上の球形度を備え、３０〜８０ｗｔ％の範囲で含有されることを特徴とする電子部品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、セラミックス粉末と樹脂材料とを含む複合材料からなる電子部品に関する。
【背景技術】
【０００２】
微細なセラミックス粉末は、原料を混合し、乾燥後仮焼きした後ボールミル等の粉砕装置によって粉砕し、さらにスプレードライヤー等の乾燥装置によって乾燥後、気流粉砕装置等の粉砕機によって微粉砕して得ることができる。
これらセラミックス粉末は、粉末単体として利用に供される場合もあるが、樹脂材料に分散した複合材料として利用に供されることもある。複合材料として用いられるセラミックス粉末には、樹脂材料に対する分散性、充填性が要求される。樹脂材料に対する分散性、充填性を確保するための一つの要素として、粉末の粒径がある。例えば、セラミックス粉末は上記方法のほかに例えば共沈法のように液相から製造することもできるが、この粉末は粒径が微細すぎて樹脂材料に対する分散性、充填性を確保することができない。また、前述した方法により得られたセラミックス粉末は、粉砕により得られるものであるため粉末の形態が不定形となり、樹脂材料に対する分散性、充填性を確保することができない。
【０００３】
これまで球状のセラミックス粉末を製造する技術が種々提案されている。例えば、特開平１１−２０９１０６号公報（特許文献１）、特開２０００−１０７５８５号公報（特許文献２）、特開平８−４８５６０号公報（特許文献３）、特開平５−１０５５０２号公報（特許文献４）である。
特開平１１−２０９１０６号公報は、可燃性ガスに無機粉末を坦持させ火炎中に噴射して無機質粉末を加熱球状化する方法において、バーナーノズル先端における無機質粉末の噴射速度を７０〜１２００ｍ／ｓｅｃとする球状粒子の製造方法を開示している。具体的に開示された実施例において、平均粒径０.５〜３０μｍのシリカ（ＳｉＯ2）粉末を得ている。
また、特開２０００−１０７５８５号公報は、生体吸収性を有するセラミックスに適当なバインダを混練してスラリー状にし、これを高温加熱体に滴下する球状セラミックス粉末の製造方法を開示している。
また、特開平８−４８５６０号公報は、攪拌造粒法によって得られたセラミックス粉末を成形してセラミックス微小成形球体を製造するにあたり、噴霧乾燥法によって得られたセラミックス粉末の顆粒を核として用いるセラミックス微小成形球体の製造方法を開示している。
さらに、特開平５−１０５５０２号公報は、平均粒径７μｍ以下のセラミックス球状粉末とバインダ樹脂とを含有する射出成形材料を開示している。
【０００４】
【特許文献１】特開平１１−２０９１０６号公報
【特許文献２】特開２０００−１０７５８５号公報
【特許文献３】特開平８−４８５６０号公報
【特許文献４】特開平５−１０５５０２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
前述した特許文献１に開示された方法は、可燃性のガスを直接吹き付けるため、雰囲気の制御および温度の制御が難しい。そのため、複合酸化物のような多成分のセラミックス粉末を得ることが容易でない。
特許文献２の製造方法は、得られた粉末は球状であるものの直径が０.３〜１.２ｍｍ （３００〜１２００μｍ）と大きく、樹脂材料との複合化には適さない。
特許文献３に開示された方法も、０.０２〜０.４ｍｍ （２０〜４００μｍ）と樹脂材料との複合化には適さないサイズの粉末を得ることを目的としている。
特許文献４は、平均粒径７μｍ以下のセラミックス球状粉末とバインダ樹脂とを含有する射出成形材料を開示しているが、セラミックス球状粉末を得るための具体的な手法は開示していない。
【０００６】
以上の通りであり、従来は樹脂材料との複合化に適切な粒径をもつ球状粉末を得ることが困難であった。特に、複合酸化物のような多成分系のセラミックスを得るための手法は見出されていない。
そこで本発明は、樹脂材料への分散に適する粒径を有し、しかも樹脂に対する分散性、充填性に優れた球状セラミックス粉末と樹脂材料との複合材料からなる電子部品の提供を課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者は、噴霧乾燥法によって顆粒粉を形成し、この顆粒粉を焼結することにより樹脂材料との複合化に適した粉末を得るための検討を行った。そして、噴霧乾燥法の中で、スプレー・ノズルを用いると粒径の小さい顆粒粉を得ることができるため、その後の焼結によって球形度が高くかつ樹脂材料への分散に適した粒径の粉末を製造できることを知見した。そして、この噴霧乾燥法によれば、多成分系のセラミックス粉末を容易に得ることができる。さらに、本発明による球形度の高い微細な粉末を用いることにより、樹脂材料との複合材中への充填性が向上して粉末の有する特性を有効に発揮することができる。また、充填性の向上は複合材の機械的強度の確保にとっても有効である。さらに、 噴霧乾燥法を用いているため、粉砕粉末のように巨大な粉末が混入することがほとんどないため、製品の信頼性を確保することができるのである。
本発明は以上の知見に基づきなされたものであり、磁性体または誘電体からなる酸化物球状粉末と、酸化物球状粉末を分散、保持する樹脂と、を含む複合材料を備えた電子部品であって、酸化物球状粉末は、平均粒径が１〜１０μｍ、０.９以上の球形度を備え、３０〜８０ｗｔ％の範囲で含有されることを特徴としている。
【０００８】
本発明の電子部品において、酸化物球状粉末は、チタン酸バリウム粉末又は磁性フェライト粉末とすることができる。
また、本発明の電子部品は、酸化物球状粉末と、酸化物球状粉末を分散、保持する樹脂とが、ガラス・クロスに含浸し成型された形態とすることができる。
【０００９】
本発明の電子部品は、また、フェライト粉末が樹脂中に分散、保持された磁性体層と、磁性体層に積層され、第１誘電体粉末が樹脂中に分散、保持された第１誘電体層と、を備え、フェライト粉末は、平均粒径が１〜１０μｍ、０.９以上の球形度を備え、磁性体層中に３０〜８０ｗｔ％の範囲で含有され、第１誘電体粉末は、平均粒径が１〜１０μｍ、０.９以上の球形度を備え、第１誘電体層中に３０〜８０ｗｔ％の範囲で含有される形態とすることができる。
この電子部品において、第１誘電体層は、磁性体層の表裏両面に積層することができる。さらにこの電子部品において、いずれかの第１誘電体層に、第２誘電体粉末が樹脂中に分散、保持され、かつ第１誘電体層よりも誘電率の高い第２誘電体層を積層することができる。
【００１０】
本発明の電子部品は、また、磁性体または誘電体からなる酸化物球状粉末が樹脂中に分散、保持された複合材料層と、複合材料層の表裏両面に接合された銅層と、を備え、酸化物球状粉末は、平均粒径が１〜１０μｍ、０.９以上の球形度を備え、３０〜８０ｗｔ％の範囲で含有される形態とすることもできる。
【００１１】
さらに本発明の電子部品は、磁性体または誘電体からなる酸化物球状粉末が樹脂中に分散、保持された複合材料層と、ガラス・クロスとが交互に積層された構造を有し、酸化物球状粉末は、平均粒径が１〜１０μｍ、０.９以上の球形度を備え、３０〜８０ｗｔ％の範囲で含有される形態とすることもできる。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の電子部品は、樹脂材料への分散に適する粒径を有し、しかも樹脂に対する分散性、充填性に優れたセラミックス粉末を用いるので、優れた特性を有する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下本発明の実施形態を説明する。
本発明に用いる球状セラミックス粉末は、セラミックス成分からなる原料粉体を含むスラリーをスプレー・ノズルにより噴霧して液滴を形成しかつ液体成分を乾燥することによりセラミックス顆粒粉を得る噴霧乾燥工程と、得られた前記セラミックス顆粒粉を焼結することにより球状セラミックス粉末を得る焼結工程を経ることにより作製される。
【００１４】
本発明におけるセラミックス成分とは、セラミックスとして認識される酸化物、窒化物、炭化物等の化合物を包含している。また、単一のセラミックスのみならず、複数のセラミックスの混合体、複合酸化物、複合窒化物等の複合化合物をも包含している。セラミックス成分の具体例として、誘電体材料がある。具体的には、チタン酸バリウム−ネオジウム系セラミックス、チタン酸バリウム−錫系セラミックス、鉛−カルシウム系セラミックス、二酸化チタン系セラミックス、チタン酸バリウム系セラミックス、チタン酸鉛系セラミックス、チタン酸ストロンチウム系セラミックス、チタン酸カルシウム系セラミックス、チタン酸ビスマス系セラミックス、チタン酸マグネシウム系セラミックス等が挙げられる。さらに、ＣａＷＯ4系セラミックス、Ｂａ（Ｍｇ，Ｎｂ）Ｏ３系セラミックス、Ｂａ（Ｍｇ，Ｔａ）Ｏ３系セラミックス、Ｂａ（Ｃｏ，Ｍｇ，Ｎｂ）Ｏ３系セラミックス、Ｂａ（Ｃｏ，Ｍｇ，Ｔａ）Ｏ3系セラミックスも挙げられる。これらは、単独で用いても良いし、２種類以上混合しても良い。なお、二酸化チタン系セラミックスとは、組成的に二酸化チタン（ＴｉＯ2）のみからなる系、または二酸化チタン（ＴｉＯ2）に他の少量の添加物を含む系のいずれかであって二酸化チタン（ＴｉＯ２）の結晶構造が保持されているものをいう。他の系のセラミックスについても同様のことが言える。二酸化チタンはＴｉＯ2で示される物質であって、種々の結晶構造を示すが、誘電体セラミックスとして使用されるのはその中のルチル構造のものである。
磁性材料としては、磁性を持つ複合酸化物を使用する。例えば、Ｍｎ−Ｚｎ系フェライト、Ｎｉ−Ｚｎ系フェライト、Ｍｎ−Ｍｇ−Ｚｎ系フェライト、Ｎｉ−Ｃｕ−Ｚｎ系フェライト等を挙げることができる。また、Ｆｅ２Ｏ３やＦｅ３Ｏ４等の酸化鉄であってもよい。
【００１５】
本発明において、セラミックス成分からなる原料粉体とは、粉末、顆粒粉、粉砕粉等、その形態に拘わらず粒子から構成される種々の形態を包含している。原料粉体の粒径は、最終的に得られる粉末の粒径を左右する。本発明の目的を達成するためには、３μｍ以下、望ましくは１μｍ以下とする。なお、原料粉体を得る手段も特に限定されない。
以上の原料粉体をスプレー・ノズルから噴霧するためのスラリーを作製する。スラリーは、原料粉体を溶媒に適量添加した後に、ボールミル等の混合機を用いて混合することにより得ることができる。溶媒としては水を用いることができるが、原料粉体の分散性を向上するために分散剤を添加することが推奨される。原料粉体同士を機械的に結合するための結合剤、例えばＰＶＡ（ポリビニルアルコール）を添加することもできる。
【００１６】
噴霧乾燥工程は、以上のセラミックス成分からなる原料粉体を含むスラリーをスプレー・ノズルにより噴霧して液滴を形成する。ここで、スプレー・ノズルは、上記のスラリーと圧縮気体とを噴霧するためのものであり、２流体ノズル、あるいは４流体ノズルを用いることができる。圧縮気体とともにスプレー・ノズルから吐出されたスラリーは微粒化されて噴霧を形成する。噴霧中の液滴の粒径は、例えばスラリーと圧縮気体との比率により制御することができる。液滴の粒径を制御することにより、最終的に得られる粉体の粒径を制御することができる。噴霧状態のスラリーが自由落下する過程で水分を乾燥するための熱を与えることにより、液体成分を乾燥、除去した粉末を得ることができる。この熱は、スプレー・ノズルから吐出する気体を加熱気体とする、あるいは噴霧雰囲気に加熱気体を供給することにより与えることができる。乾燥のためには、１００℃以上の加熱気体を用いればよい。スプレー・ノズルによる噴霧および乾燥の工程は、所定のチャンバー内で行われる。スプレー・ノズルを用いた噴霧乾燥法により得られる粉体は、通常、顆粒粉である。この顆粒粉の粒径は、前述のように、スラリーと圧縮気体との比率によって制御することができる。スラリー同士を衝突させることにより小さな液滴を作製することもできる。
【００１７】
焼結工程は、スプレー・ノズルを用いた噴霧乾燥法により得た顆粒粉を焼結することにより、球状のセラミックス粉末を得ることができる。ここで、例えば、チタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ3）粉末を最終的に得ようとする場合、顆粒粉は、ＢａＴｉＯ3粒子のみから構成される場合の他、ＴｉＯ2粒子およびＢａＯ粒子の混合物から構成される場合がある。焼結の条件、特に温度および時間はセラミックスの組成によって適宜定めればよいが、本発明ではスプレー・ノズルにより得られる顆粒粉が球状に近い形状を有しているために、焼結後の粉末はより球形度が１に近い粉末となる。また、顆粒粉の粒径を容易に制御することができるため、焼結後に得られる粉末もその粒径を制御することができる。特に、スプレー・ノズルによれば１〜１０μｍ程度の微細な顆粒粉を得ることができる。そして、この顆粒粉を焼結すると粒径は若干縮小するものの、ほぼ１〜１０μｍの粒径となる。
【００１８】
以上のようにして得られるセラミックス粉末は、複数のセラミックス成分が焼結により複合化した粉末であって、前記粉末の平均粒径が１〜１０μｍ、０.９以上の球形度を備えることを特徴とする。本発明に用いる球状セラミックス粉末は、複数のセラミックス成分が焼結により反応もしくは複合化している。前述したように、本発明は、スプレー・ノズルを用いて顆粒粉を作製する。スプレー・ノズルで噴霧するスラリーには、複数のセラミックス成分を混合することができるため、得られる顆粒粉も複数のセラミックス成分（粒子）の混合体として構成される。このセラミックス成分（粒子）の混合体としての顆粒粉を焼結することにより、複数のセラミックス成分が焼結により複合化した粉末を得ることができる。
【００１９】
本発明に用いる球状セラミックス粉末の平均粒径は、１〜１０μｍである。平均粒径が１０μｍより大きいと樹脂との複合材により回路基板を形成した場合に、基板表面が粗くなり回路形成が難しくなるためである。一方、１μｍより小さいと樹脂との混練性が低下するためである。
【００２０】
本発明に用いる球状セラミックス粉末は、０.９以上、望ましくは０.９５以上の球形度を有している。つまり、本発明における球状とは、表面が平滑な真球のみならず、真球に近い多面体を含む概念である。ここで「球形度」とは、Ｒ：粒子の投影面積に等しい円の直径、ｒ：粒子の投影像に外接する最小円の直径、とすると、Ｒ／ｒとして定義される。球形度が０.９以上であると、セラミックス粉末を樹脂材料へ分散した複合材料として利用するとき、セラミックス粉末が樹脂材料に対して均一に分散しやすくなり、さらに成形時において不均一性に起因したクラックが発生しづらい。
【００２１】
本発明に用いる球状セラミックス粉末の具体的組成としては、前述した酸化物磁性材料、酸化物誘電体 材料が挙げられる。しかし、この組成が本発明を限定する根拠とはならない。本発明は、組成の如何にかかわらず実施することが可能だからである。また、酸化物磁性材料、酸化物誘電体材料は、複合酸化物の形態として構成されることが多いが、本発明はこのような複合酸化物であって、かつ平均粒径１〜１０μｍ、球形度が０.９以上という性状を備えている点に特徴がある。
【００２２】
本発明では以上の球状セラミックス粉末と樹脂材料との複合材料を提供する。複合材料の製造方法としては、可溶性の樹脂と本発明に用いる球状セラミックス粉末との混合物を得た後にガラス・クロスに含浸したものを基板として成型する方法、印刷法による成型方法、ディップによる成型方法が挙げられる。また、熱可塑性の樹脂と本発明に用いる球状セラミックス粉末との混合物を射出成型機により成型する方法、トランスファー成型による成型方法、押出し成型といった、樹脂成型に用いられている公知の手法を広く適用することができる。また、樹脂材料としても従来公知の樹脂材料を用いることができることは言うまでもない。
本発明の複合材料において、磁性体または誘電体からなる酸化物球状粉末の含有量は、３０〜８０ｗｔ％の範囲とすることが望ましい。含有量が３０ｗｔ％未満では、複合材料として磁性体または誘電体の特性が不足するためである。一方、８０ｗｔ％を超えると成型が困難となるからである。複合化する樹脂材料の特性によって左右されるが、酸化物球状粉末の含有量は、４０〜８０ｗｔ％、さらには５０〜７０ｗｔ％の範囲とすることが望ましい。
【００２３】
本発明に用いる球形度０.９４のチタン酸バリウム粉末（本発明）の粒子構造を示す顕微鏡写真（×３５００）を図１に示す。また、比較のために粉砕法によるチタン酸バリウム粉末（従来例）の粒子構造を示す顕微鏡写真（×３５００）を図２に示す。前述した方法により、従来の粉砕法による粉末に比べて球形度の高い粉末が得られることが容易にわかる。これら粉末を使って、有機樹脂材料（ビニルベンジル樹脂）とこれら粉末が４０ｖｏｌ％（７６ｗｔ％）となるように混合した時の誘電率および品質係数（Ｑ）を求めた。結果を表１に示す。二つの粉末は同一の組成を有しているから誘電体材料としての特性は一致するが、複合材料としては、誘電率および品質係数（Ｑ）ともに本発明による粉末を用いたもののほうが優れている。
【００２４】
【表１】
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【００２５】
本発明に用いる粉末と従来の粉砕法により得られた粉末とを、各々射出成型用の熱可塑性樹脂と混練したときの混練性を加熱ニーダ中で混練している際のトルク値に基づき評価した。トルクが低いほうが、混練性がよく高充填可能な粉末であると言えるであろう。結果として、本発明に用いる粉末はトルク値が７０Ｎ・ｍ、従来の粉砕法による粉末はトルク値が１００Ｎ・ｍであり、本発明に用いる粉末のほうが混練性に優れていることが確認された。なお、このような結果となったのは、粉砕紛末は角張った形状をしているために粒子と樹脂との摩擦抵抗が大きくなるのに対して、球状粉末であれば樹脂との間の摩擦抵抗が低下して樹脂中の流動性がよくなるためと推察される。
【００２６】
本発明電子部品の具体的用途の一例を図３に示す。図３において、球状フェライト粉末を樹脂中に分散、混合した磁性体層１の表裏両面に、比較的低い誘電率の第１誘電体層２を積層し、さらにこの第１誘電体層２のいずれか一方に比較的高い誘電率の第２誘電体層３を積層することにより基板を構成している。この基板の表裏面の少なくても一方にグランド・パターン、配線パターンからなる導体パターンを形成することにより積層基板を得ることができるが、この第１、第２誘電体層２，３を本発明の複合材料で構成することができる。また、本発明による複合材料は、プリプレグを用いる基板材料、チップ状のインダクタ素子材料、フィルタ等の積層電子部品材料として使用することもできる。
本発明によれば、このような基板、 電子部品を製造する際に、セラミックス粉末の充填性が向上するから、セラミックス粉末の有する特性を有効に発揮することができる。また、粉砕粉末のように巨大な粒子を含むことがほとんどないため、製品製造時の不良発生を低減することができる。具体的な例として、セラミックス粉末を含む複合材料ワニスをガラス・クロスに塗布、含浸する一般的プリント基板製造工程において、基板の厚さを薄くした場合にガラス・クロスと銅箔との間に巨大粒子が入り込み、銅箔と粒子との間に樹脂が存在しなくなることにより湿気の侵入が促進され基板の信頼性を低下させるような不具合を防止できる。
【実施例】
【００２７】
以下本発明を具体的な実施例に基づいて説明する。
（実施例１）
酸化バリウム（ＢａＯ）粉末、酸化チタン（ＴｉＯ2）粉末、酸化ネオジウム（Ｎｄ2Ｏ３）粉末および酸化マンガン（ＭｎＯ）粉末を、１３.８：５４.７：３１.４：０.１の重量比にて秤量したものに水を加えてボールミルにて１２時間混合することにより、スラリー（以下、第１のスラリー）を得た。なお、混合に先立って、分散剤（東亞合成社製Ａ−３０ＳＬ）を粉末の重量に対して１％の割合で添加した。
第１のスラリーを噴霧乾燥機にて乾燥、顆粒化を行った。この際の噴霧、乾燥条件は特に限定されるものではないが、顆粒粉の粒径が２００μｍ以下となるような条件を設定するのが望ましい。
【００２８】
得られた顆粒粉を１２５０℃の温度で１時間焼結することにより、複合酸化物焼結体を得た。この焼結体に水を加えかつ分散剤（東亞合成社製Ａ−３０ＳＬ）を焼結体の重量に対して１％の割合で添加した後ボールミルにて４８時間粉砕することにより、平均粒径０.５μｍの粉末を含むスラリー（以下、第２のスラリー）を作製した。この第２のスラリーに対して、１０ｗｔ％濃度に希釈されたＰＶＡ（ポリビニルアルコール）溶液を粉末の総重量に対して２ｗｔ％添加し、さらに第２のスラリー中の粉末が４０ｗｔ％になるように調整を行った。ＰＶＡは結合剤として機能する。
【００２９】
第２のスラリーに噴霧乾燥法を適用して顆粒粉を作製した。使用した噴霧乾燥機は藤崎電機（株）製のＭＤＬ−０５０であり、４流体方式のノズルを用い、送液量を４０ｃｃ／ｍｉｎ、ノズルエア量を１６０ＮＬ／ｍｉｎ、給気温度を１９０℃の条件とした。得られた顆粒粉の平均粒径は９.７μｍである。
この顆粒粉を１３００℃で１時間焼結した。得られた焼結粉は平均粒径が９μｍの球状粉末であった。得られた粉末は、球形度０.９３の誘電体材料であるチタン酸バリウム粉末である。
【００３０】
次に、以上で得た粉末を４０ｖｏｌ％（７８ｗｔ％）になるように液状のビニルベンジル樹脂と混合しボールミルを用いて混練、分散を行った。３時間混練、分散を行った後、分散溶液をドクターブレード法にて、厚さ２００μｍのシートに形成した。このシートを乾燥した後に、シートの表裏両面に厚さ１８μｍの電解銅箔を加熱加圧により接着した。電解銅箔を接着した後の電解銅箔を除くシートの厚さは１００μｍである。なお、電解銅箔で挟まれた部分は誘電体層となる。電解銅箔を接着したシートから打ち抜きにより直径１０ｍｍの円板状の試料を作製した。
【００３１】
この円板状試料の静電容量をインピーダンス・アナライザー（アジレント・テクノロジー社製ＨＰ４２９１Ａ）用いて測定した。測定結果に基づいて誘電率を算出した。その結果を品質係数Ｑとともに表２に示す。この結果については後述する。また、電解銅箔を接着したシートについて曲げ強度試験を行ったところ、１７６ＭＰａの曲げ強度が得られた。この値は、従来の粉砕紛を３０ｖｏｌ％（６９ｗｔ％）添加した複合材料と同等であることから、本発明の粉末を用いれば、機械的物性を損ねることなく電子部品としての特性を向上することができる。
【００３２】
【表２】
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【００３３】
（実施例２）
実施例２は、第２のスラリーを得るためのボールミルによる粉砕時間を９６時間まで延長した以外は実施例１と同様の条件で粉末を得るとともに円板状の試料を得た。
９６時間粉砕した後の第２のスラリーを構成する粉末の平均粒径は、０.１μｍであった。また、第２のスラリーに噴霧乾燥法を適用して得られた顆粒粉の平均粒径は、４.５μｍであった。さらに、焼結後の粉末の平均粒径は３.５μｍ、球形度は０.９４であった。さらにまた、実施例１との比較から、噴霧乾燥法を適用する粉末の粒径を小さくすると、得られる顆粒粉の粒径が小さくなることが確認された。
実施例１と同様にして測定された誘電率および品質係数（Ｑ）を表２に示す。
【００３４】
(比較例１)
スラリー中の粉末の濃度を６０ｗｔ％とする以外は実施例１と同様にして第２のスラリーを得た。
ディスク・タイプの噴霧乾燥機を用いて第２のスラリーから平均粒径８７μｍの顆粒粉を得た。ちなみに、４流体方式のノズルを用いた噴霧乾燥機により得られた顆粒粉の平均粒径が９.７μｍであるから、スプレー・ノズルを用いた噴霧乾燥法を適用することにより、微細な顆粒粉を作製することができることが判る。
以上で得られた顆粒粉を１３５０℃で１時間焼結した。得られた焼結粉を気流粉砕機によって粉砕することにより、平均粒径３.５μｍ、球形度０.７１の粉末を得た。
この粉砕粉末を用いて実施例１と同様にして円板状試料を作製し、やはり実施例１と同様に誘電率、品質係数（Ｑ）を求めた。結果を表２に示す。
【００３５】
ここで、表２に示した実施例１、実施例２および比較例１の特性について言えば、実施例２、さらには実施例１の誘電率および品質係数（Ｑ）が比較例１に比べて優れていることが判る。このように実施例１および実施例２の誘電率および品質係数（Ｑ）が向上したのは、実施例１および実施例２におけるセラミックス粉末がより真球に近いために樹脂に対する充填性および分散性が向上したためと推察される。
【００３６】
（比較例２）
実施例１と同様にして平均粒径０.５μｍの粉末を構成要素とする第１のスラリーを得た。
ディスク・タイプの噴霧乾燥機を用いてこの第１のスラリーから顆粒粉を得た。この顆粒粉の平均粒径は８６μｍであった。またこの顆粒粉の粒子構造を観察したところ、中空もしくは中央が潰れた形態の顆粒粉となっている。噴霧乾燥法で粒径の小さい顆粒粉を得るためには、噴霧された液滴を小さくする必要があるが、ディスク・タイプの噴霧乾燥機では、細かな液滴をつくることが困難なために、大きな顆粒粉となったものと推察される。逆に、実施例１および実施例２で用いたスプレー・ノズル・タイプの噴霧乾燥機によれば、微小の液滴が作製される結果として、ディスク・タイプの噴霧乾燥機で得られる顆粒粉に比べて小さい粒径の顆粒粉を得ることができる。
【００３７】
（実施例３）
モル比換算で、酸化鉄（Ｆｅ2Ｏ3）： 酸化ニッケル（ＮｉＯ）：酸化亜鉛（ＺｎＯ）＝４９：２３：２８となる原料粉末に水を加えてボールミルにて１２時間混合することにより、スラリー（以下、 第１のスラリー）を得た。
なお、混合に先立って、分散剤（東亞合成社製Ａ−３０ＳＬ）を粉末の重量に対して１％の割合で添加した。以後、実施例１と同様の工程により平均粒径１０.３μｍの顆粒粉を得た。得られた顆粒粉を１１５０℃で１時間焼結することにより球状の焼結粉末を得た。この粉末の平均粒径は８.５μｍ、球形度は０.９５であった。この粉末は、磁性フェライト粉末（球状セラミックス粉末）である。
【００３８】
得られた磁性フェライト粉末を４０ｖｏｌ％（７５ｗｔ％）になるようにエポキシ樹脂と混合した。エポキシ樹脂としては、多官能エポキシ樹脂としてエピビス型エポキシ樹脂（油化シェルエポキシ社製エピコート１００１およびエピコート１００７）を各々２６.９ｗｔ％ずつ含有させ、またビスフェノールＡ型高分子エポキシ樹脂（油化シェルエポキシ社製エピコート１２２５）２３.１ｗｔ％、特殊骨格を持つエポキシ樹脂としてテトラフェニロールエタン型エポキシ樹脂（油化シェルエポキシ社製エピコート１０３１Ｓ）２３.１ｗｔ％を含むものを主成分とし、硬化剤としてビスフェノールＡ型ノボラック樹脂（油化シェルエポキシ社製ＹＬＨ１２９Ｂ６５）と硬化促進剤としてイミタゾール化合物（四国化成工業社製２Ｅ４ＭＺ）とを混合したものを用いた。
【００３９】
磁性フェライト粉末とエポキシ樹脂との混合物にトルエンとメチルエチルケトンの混合溶液を加えた後にボールミルで５時間混合、分散することにより、磁性フェライト粉末が分散した溶液を得た。この分散溶液をドクターブレード法にて、厚さ１００μｍのシートに成形した。このシートと厚さ６０μｍのガラス・クロスとを交互に積層した後に、加熱、加圧により約０.４ｍｍの厚さの複合磁性基板を得た。この複合磁性基板について、透磁率および品質係数（Ｑ）を測定した結果を表３に示す。表３には、粉砕法により得られた平均粒径５.２μｍの同一組成の磁性フェライト粉末（不定形）を用いて得た複合磁性基板（比較例）の測定結果を併せて示す。比較例による複合磁性基板に比べて本実施例による複合磁性基板の透磁率が高くかつ品質係数（Ｑ）も向上していることがわかる。
なお、本実施の形態ではガラス・クロスを交互に積層した複合磁性基板について説明したが、本発明の複合磁性基板はこの形態に限定されない。
【００４０】
【表３】
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【００４１】
(実施例４)
実施例３で得られた磁性フェライト粉末を用いて圧粉磁性成形体を作製してその磁気特性を測定した。
実施例３で得られた磁性フェライト粉末をやはり実施例３で用いたエポキシ樹脂に対して９７ｗｔ％となるように混合し、外径７ｍｍ、内径３ｍｍの金型に１８０℃で５ｔｏｎ／ｃｍ2で加圧成形することにより、圧粉磁性成形体を作製した。作製した圧粉磁性成形体の透磁率(μ')の周波数特性を測定した。その結果を図４に示す。また、実施例３で用いた粉砕法により得られた平均粒径２μｍの粉末を用いて本実施例と同様にして得た圧粉磁性成形体の透磁率(μ')の周波数特性を図４に併せて示す。図４に示すように、本実施例による圧粉磁性成形体が優れた透磁率の周波数特性を示すことがわかる。
【図面の簡単な説明】
【００４２】
【図１】本発明に用いられる球状粉末のＳＥＭ像を示す写真である。
【図２】従来の粉砕法により得られた粉末のＳＥＭ像を示す写真である。
【図３】本発明の複合材料の具体的用途例を示す断面図である。
【図４】実施例３における透磁率の周波数特性を示すグラフである。
【符号の説明】
【００４３】
１…磁性体層、２…第１誘電体層、３…第２誘電体層
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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