(57)【要約】【課題】１回のパルス照射で三次非線形感受率スペクトルを測定する装置及び方法を提供すること。【解決手段】正チャープパルス（Ｌ３）を試料（６）に照射する正チャープ照射手段（３）と、負チャープパルス（Ｌ４）を試料（６）に照射する負チャープ照射手段（４）と、試料（６）中からの回折光（Ｌ５）を受光する受光手段（５）とを備え、パルスの先頭から末尾にかけて、正チャープパルス（Ｌ３）の波長が単調減少し、負チャープパルス（Ｌ４）の波長が単調増加し、正及び負チャープパルス（Ｌ３、Ｌ４）は、波長帯域が重複し、所定の角度を成して入射されて試料（６）中で重畳し、受光手段（５）が、正チャープパルス（Ｌ３）の波数ベクトルの２倍の波数ベクトルから負チャープパルス（Ｌ４）の波数ベクトルを減算して得られるベクトル方向に配置されている。【選択図】  図１
2004212071.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
正チャープパルスを測定対象の試料に照射する正チャープ照射手段と、
負チャープパルスを前記試料に照射する負チャープ照射手段と、
前記正チャープパルス及び前記負チャープパルスによって前記試料中に誘起される回折格子から生じる回折光を受光する受光手段とを備え、
前記正チャープパルス内の波長が、パルスの先頭から末尾にかけて単調に減少し、
前記負チャープパルス内の波長が、パルスの先頭から末尾にかけて単調に増加し、
前記正チャープパルスの波長帯域の少なくとも一部と、前記負チャープパルスの波長帯域の少なくとも一部とが重複し、
前記正チャープパルス及び前記負チャープパルスの入射方向が所定の角度を成し、
前記試料中において同時刻に、前記正チャープパルスの一部及び前記負チャープパルスの一部が重畳し、
前記受光手段が、前記試料を位置の基準として、前記正チャープパルスの波数ベクトルの２倍の波数ベクトルから前記負チャープパルスの波数ベクトルを減算して得られる第１のベクトルの方向、又は、前記負チャープパルスの波数ベクトルの２倍の波数ベクトルから前記正チャープパルスの波数ベクトルを減算して得られる第２のベクトルの方向に配置されていることを特徴とする三次非線形光学特性の測定装置。
【請求項２】
前記正チャープパルス内の波長が、パルスの先頭から末尾にかけて線形に減少し、
前記負チャープパルス内の波長が、パルスの先頭から末尾にかけて線形に増加することを特徴とする請求項１に記載の三次非線形光学特性の測定装置。
【請求項３】
前記正チャープパルスの波長帯域と前記負チャープパルスの波長帯域とが同じであることを特徴とする請求項１又は２に記載の三次非線形光学特性の測定装置。
【請求項４】
前記正チャープパルスのパルス幅と前記負チャープパルスのパルス幅とが同じであることを特徴とする請求項１〜３の何れかの項に記載の三次非線形光学特性の測定装置。
【請求項５】
前記受光手段が２次元ＣＣＤであり、
該２次元ＣＣＤの出力信号を、前記正チャープパルスの入射ベクトル及び前記負チャープパルスの入射ベクトルに垂直な方向について加算することを特徴とする請求項１〜４の何れかの項に記載の三次非線形光学特性の測定装置。
【請求項６】
パルスの先頭から末尾にかけて波長が一定の超短パルスから、パルスの先頭から末尾にかけて波長が単調に減少する正チャープパルスを生成する正チャープパルス生成ステップと、
前記正チャープパルスを測定対象の試料に照射する正チャープパルス照射ステップと、
前記超短パルスから、パルスの先頭から末尾にかけて波長が単調に増加する負チャープパルスを生成する負チャープパルス生成ステップと、
前記正チャープパルスと同時刻に前記試料に到達するように、前記正チャープパルスの前記試料への入射方向と所定の角度を成す入射方向に、前記負チャープパルスを照射する負チャープパルス照射ステップと、
前記試料を位置の基準として、前記正チャープパルスの波数ベクトルの２倍の波数ベクトルから前記負チャープパルスの波数ベクトルを減算して得られる第１のベクトルの方向、又は、前記負チャープパルスの波数ベクトルの２倍の波数ベクトルから前記正チャープパルスの波数ベクトルを減算して得られる第２のベクトルの方向に配置されている受光手段によって、前記正チャープパルス及び前記負チャープパルスによって前記試料中に誘起される回折格子から生じる回折光を受光する受光ステップとを含み、
前記正チャープパルスの波長帯域の少なくとも一部と、前記負チャープパルスの波長帯域の少なくとも一部とが重複することを特徴とする三次非線形光学特性の測定方法。
【請求項７】
前記正チャープパルス内の波長が、パルスの先頭から末尾にかけて線形に減少し、
前記負チャープパルス内の波長が、パルスの先頭から末尾にかけて線形に増加することを特徴とする請求項６に記載の三次非線形光学特性の測定方法。
【請求項８】
前記正チャープパルスの波長帯域と前記負チャープパルスの波長帯域とが同じであることを特徴とする請求項６又は７に記載の三次非線形光学特性の測定方法。
【請求項９】
前記正チャープパルスのパルス幅と前記負チャープパルスのパルス幅とが同じであることを特徴とする請求項６〜８の何れかの項に記載の三次非線形光学特性の測定方法。
【請求項１０】
前記受光手段が２次元ＣＣＤであり、
該２次元ＣＣＤの出力信号を、前記正チャープパルスの入射ベクトル及び前記負チャープパルスの入射ベクトルに垂直な方向について加算する加算ステップを含むことを特徴とする請求項６〜９の何れかの項に記載の三次非線形光学特性の測定方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、三次の非線形光学過程を特徴付ける三次非線形光学特性の測定装置及び測定方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
三次の非線形光学過程は、入射光の３倍の周波数の光を発生させる第三高調波発生（ＴＨＧ：Third-Harmonic Generation）、入射した光の強度により材料の屈折率が変化する光強度依存屈折率、２個の光子を同時に吸収する二光子吸収（ＴＰＡ：Two-Photon Absorption）などの非線形効果を引き起こす過程である。特に、光強度依存屈折率は、光ファイバーに波長の異なる複数の光を多重する通信方式である高密度波長分割多重方式（ＤＷＤＭ：Dense Wavelength Division Multiplexing）の次の実用化を目指して研究されている時間領域多重（ＴＤＭ：Time Division Multiplexing）光通信に必要な超高速光スイッチに応用される可能性のある重要な現象である。また、二光子吸収は、高密度のレーザー光パルスから光検出器を守る光制限や、フォトニック結晶や光集積回路の製作方法である光微細造形などへの応用が広がりつつある。
【０００３】
三次の非線形光学過程は、三次非線形感受率χ(3)で特徴づけられる。三次非線形感受率χ(3)は、複素テンソル量であり、関与する光の周波数と偏光方向に依存し、具体的には、χ(3)(−ω；ω,ω,−ω)で表わされる。ここで記号「；」の右側の記載は、入射する３つの光子の角周波数を表わし、「；」の左側の記載は、出力する光子の角周波数を表わす。従って、上記した種々の応用を目的として、半導体、金属超微粒子、π共役有機化合物など様々な材料に関して、三次非線形感受率χ(3)(−ω；ω,ω,−ω)の測定及びその測定結果を基に、物質の構造（特に電子構造）と三次非線形光学過程との関係の解明が研究されている。
【０００４】
三次非線形感受率χ(3)(−ω；ω,ω,−ω)は、線形の感受率である屈折率と同様に周波数に依存し、その周波数スペクトルを測定することは、物質の構造と三次非線形光学過程との関係を解明するために、非常に重要である。例えば、量子力学の摂動論により、電子分極に基づく非線形感受率が材料の電子状態間のエネルギー差と遷移モーメントとの積で近似可能であることから、非線形感受率を測定することによって、材料の電子構造を知ることが可能となる。
【０００５】
三次非線形感受率χ(3)(−ω；ω,ω,−ω)の測定方法には各種の方法があり、縮退四波混合（ＤＦＷＭ：Degenerate Four Wave Mixing）、Ｚスキャン、光カー効果（ＯＫＥ：Optical Kerr Effect）、光干渉計測などの方法が知られており、例えば、下記の特許文献１〜３に開示されている。これらは、いずれも、所定の波長（周波数）の光に対する三次非線形感受率χ(3)の測定を、光の波長を変化させて繰り返し行うことによって、所定の波長帯域について三次非線形感受率χ(3)のスペクトルを得る方法である。
【０００６】
また、下記の非特許文献１には、フェムト秒の光パルスを使用して、光パルスに含まれる周波数成分をプリズムで分解することによって、その光パルスの周波数帯域における三次非線形感受率χ(3)のスペクトルを一度に測定する方法が開示されている。
【０００７】
【特許文献１】
特開平５−１０７５６９号公報
【０００８】
【特許文献２】
特開平５−１４９８２５号公報
【０００９】
【特許文献３】
特開平１０−１１５５７３号公報
【００１０】
【非特許文献１】
グゥアング  エス．ヘ(Guang S. He)、外５名、「フェムト秒連続光生成による縮退２光子吸収スペクトルの新測定方法(New technique for degenerate two-photon absorption spectral measurements using femtosecond continuum generation)」、［online］、平成14年6月1日（1 July 2002）、オプティックス  イクスプレス（OPTICS EXPRESS）、第10巻、第13号、p.566-574、米国光学会（Optical Society of America）、［平成14年11月19日検索］、インターネット＜URL: http://www.opticsexpress.org/issue.cfm？issue＿id=145＞
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
上記した従来の測定方法は、所定の波長での測定であり、三次非線形感受率χ(3)のスペクトルデータを得るには、波長を変化させて測定を繰り返す必要があり、非常に長い時間がかかっていた。測定数が多いと、数日〜数週間かかる場合もあった。このため、これまでスペクトル測定の報告例はそれほど多くなく、報告されているスペクトルデータも高々１０〜３０個程度の測定点を有するスペクトルデータであり、精度及び再現性が低く、定量的議論の基礎とすることが困難であった。
【００１２】
また、上記の非特許文献１は、三次非線形感受率χ(3)の周波数スペクトルを一度に測定することが可能ではあるが、単一の光ビームの透過光強度を測定することから、測定される三次非線形感受率χ(3)は吸収に関するものであり、屈折に関する効果は含まれていない。即ち、非特許文献１による測定方法では、光強度依存屈折率の効果を含んだ三次非線形感受率χ(3)のスペクトルを一度に測定することはできない。
【００１３】
本発明は、上記の課題を解決すべく、測定対象である試料へのチャープした光パルスの１回の照射によって、光強度依存屈折率の効果を含んだ三次非線形感受率χ(3)のスペクトルを測定することができる三次非線形光学特性の測定装置及び測定方法を提供することを目的とする。
【００１４】
【課題を解決するための手段】
本発明の目的は、以下の手段によって達成される。
【００１５】
即ち、本発明に係る三次非線形光学特性の測定装置（１）は、正チャープパルスを測定対象の試料に照射する正チャープ照射手段と、負チャープパルスを前記試料に照射する負チャープ照射手段と、前記正チャープパルス及び前記負チャープパルスによって前記試料の三次非線形光学特性を介して同試料中に誘起された回折光子からの回折光を受光する受光手段とを備え、前記正チャープパルス内の波長が、パルスの先頭から末尾にかけて単調に減少し、前記負チャープパルス内の波長が、パルスの先頭から末尾にかけて単調に増加し、前記正チャープパルスの波長帯域の少なくとも一部と、前記負チャープパルスの波長帯域の少なくとも一部とが重複し、前記正チャープパルス及び前記負チャープパルスの入射方向が所定の角度を成し、前記試料中において同時刻に、前記正チャープパルスの一部及び前記負チャープパルスの一部が重畳し、前記受光手段が、前記試料を位置の基準として、前記正チャープパルスの波数ベクトルの２倍の波数ベクトルから前記負チャープパルスの波数ベクトルを減算して得られる第１のベクトルの方向、又は、前記負チャープパルスの波数ベクトルの２倍の波数ベクトルから前記正チャープパルスの波数ベクトルを減算して得られる第２のベクトルの方向に配置されていることを特徴としている。
【００１６】
また、本発明に係る三次非線形光学特性の測定装置（２）は、上記の三次非線形光学特性の測定装置（１）において、前記正チャープパルス内の波長が、パルスの先頭から末尾にかけて線形に減少し、前記負チャープパルス内の波長が、パルスの先頭から末尾にかけて線形に増加することを特徴としている。
【００１７】
また、本発明に係る三次非線形光学特性の測定装置（３）は、上記の三次非線形光学特性の測定装置（１）又は（２）において、前記正チャープパルスの波長帯域と前記負チャープパルスの波長帯域とが同じであることを特徴としている。
【００１８】
また、本発明に係る三次非線形光学特性の測定装置（４）は、上記の三次非線形光学特性の測定装置（１）〜（３）の何れかにおいて、前記正チャープパルスのパルス幅と前記負チャープパルスのパルス幅とが同じであることを特徴としている。
【００１９】
また、本発明に係る三次非線形光学特性の測定装置（５）は、上記の三次非線形光学特性の測定装置（１）〜（４）の何れかにおいて、前記受光手段が２次元ＣＣＤであり、該２次元ＣＣＤの出力信号を、前記正チャープパルスの入射ベクトル及び前記負チャープパルスの入射ベクトルに垂直な方向について加算することを特徴としている。
【００２０】
また、本発明に係る三次非線形光学特性の測定方法（１）は、波長が一定の超短パルスから、パルスの先頭から末尾にかけて波長が単調に減少する正チャープパルスを生成する正チャープパルス生成ステップと、前記正チャープパルスを測定対象の試料に照射する正チャープパルス照射ステップと、前記超短パルスから、パルスの先頭から末尾にかけて波長が単調に増加する負チャープパルスを生成する負チャープパルス生成ステップと、前記正チャープパルスと同時刻に前記試料に到達するように、前記正チャープパルスの前記試料への入射方向と所定の角度を成す入射方向に、前記負チャープパルスを照射する負チャープパルス照射ステップと、前記試料を位置の基準として、前記正チャープパルスの波数ベクトルの２倍の波数ベクトルから前記負チャープパルスの波数ベクトルを減算して得られる第１のベクトルの方向、又は、前記負チャープパルスの波数ベクトルの２倍の波数ベクトルから前記正チャープパルスの波数ベクトルを減算して得られる第２のベクトルの方向に配置されている受光手段によって、前記試料中からの前記正チャープパルス及び前記負チャープパルスによる回折光を受光する受光ステップとを含み、前記正チャープパルスの波長帯域の少なくとも一部と、前記負チャープパルスの波長帯域の少なくとも一部とが重複することを特徴としている。
【００２１】
また、本発明に係る三次非線形光学特性の測定方法（２）は、上記の三次非線形光学特性の測定方法（１）において、前記正チャープパルス内の波長が、パルスの先頭から末尾にかけて線形に減少し、前記負チャープパルス内の波長が、パルスの先頭から末尾にかけて線形に増加することを特徴としている。
【００２２】
また、本発明に係る三次非線形光学特性の測定方法（３）は、上記の三次非線形光学特性の測定方法（１）又は（２）において、前記正チャープパルスの波長帯域と前記負チャープパルスの波長帯域とが同じであることを特徴としている。
【００２３】
また、本発明に係る三次非線形光学特性の測定方法（４）は、上記の三次非線形光学特性の測定方法（１）〜（３）の何れかにおいて、前記正チャープパルスのパルス幅と前記負チャープパルスのパルス幅とが同じであることを特徴としている。
【００２４】
また、本発明に係る三次非線形光学特性の測定方法（５）は、上記の三次非線形光学特性の測定方法（１）〜（４）の何れかにおいて、前記受光手段が２次元ＣＣＤであり、該２次元ＣＣＤの出力信号を、前記正チャープパルスの入射ベクトル及び前記負チャープパルスの入射ベクトルに垂直な方向について加算する加算ステップを含むことを特徴としている。
【００２５】
【発明の実施の形態】
以下、本発明に係る実施の形態に関して、添付図面を参照して説明する。図１は、本発明の実施の形態に係る三次非線形光学特性の測定装置の概略構成を示すブロック図である。本実施の形態に係る三次非線形光学特性の測定装置は、光パルス生成部１、スプリッタ２、正チャープ生成部３、負チャープ生成部４、検出部５を備えている。
【００２６】
光パルス生成部１は、一定の時間間隔で、波長別に位相制御された広帯域超短パルスを生成する。光パルス生成部１はチタンサファイアレーザー等の５フェムト秒から１００ピコ秒の超短パルスを発生するレーザー装置そのものであってもよいが、その短パルス性を失わずにその波長帯域を拡大するためにレーザー装置の出力光を、ガラス、水、重水、有機溶媒などの透明媒体中を通過させて、自己位相変調によって、広い範囲の波長成分を含んだ白色光パルスを生成し、出力する波長域拡大手段を、光パルス生成部１内部に備えることが望ましい。光パルス生成部１から出力された白色光パルスは、スプリッタ２によって、２方向（Ｌ１、Ｌ２）に光路が分離される。スプリッタ２には、ハーフミラー、プリズム等を使用することができる。
【００２７】
分離された１方向の光路の光パルスＬ１は、正チャープ生成部３によって、後述するように正にチャープされた正チャープパルスＬ３となる。また、これとは別の光路の光パルスＬ２は、負チャープ生成部４によって、後述するように負にチャープされた負チャープパルスＬ４となる。正及び負チャープパルスＬ３、Ｌ４は、タイミングを調整され、被測定試料６に同時に照射され、被測定試料６中で干渉して、被測定試料６の三次非線形光学特性に相応した強度の回折光子が一時的に被測定試料中に発生し、その回折光子により２つのパルスＬ３、Ｌ４の入射方向に応じて所定の方向に回折光Ｌ５、Ｌ６を放出する。
【００２８】
この回折光Ｌ５、Ｌ６は、白色光、即ち広い波長成分を含んだ光であり、所定方向の回折光Ｌ５が２次元ＣＣＤを備えた検出部５によって検出される。ここで、正及び負チャープパルスＬ３、Ｌ４を同時に被測定試料６に到達させることは、正及び負チャープパルスＬ３、Ｌ４の光路の長さを調整するためのミラー、プリズム等から構成される光学系（図示せず）を、スプリッタ２によって分離された後の光路上（Ｌ１〜Ｌ４）に配置することによって可能である。
【００２９】
光パルス生成部１は、広帯域超短波パルスとして、例えば、パルス幅が約１０〜５００ｆｓ（フェムト秒）のフェムト秒パルスの単一波長のレーザー光を生成する。パルスを生成する時間間隔は、隣接して生成されるパルス間の干渉が生じないように、パルス幅よりも十分に長く設定され、例えば１ｍｓ（ミリ秒）に設定される。１０〜５００ｆｓのフェムト秒パルスのレーザー光の波長が数ｎｍ（ナノメートル）から数十ｎｍとすれば、このレーザー光が、光パルス生成部１に波長域拡大手段が備えられていた場合自己位相変調によって、数百ｎｍの波長帯域を有する白色パルスとなる。即ち、パルス光の中心では光カー効果により屈折率が時間に対して急激に変化して自らの入射レーザー光のパルス形状を急激に変化させることにより、元の波長と異なった周波数成分を発生させる。これによって、元となるレーザー光の波長を中心として数百ｎｍ広がった周波数を有する白色パルスとなる。
【００３０】
正チャープ生成部３及び負チャープ生成部４は、回折格子対、プリズム対等から構成される光学系であり、入力される光パルスＬ１、Ｌ２の波形を変化させて、それぞれ正チャープパルスＬ３及び負チャープパルスＬ４を生成する。正チャープパルスとは、図２に実線で示されるようにパルス内部で波長が短波長化していく光パルスである。破線で示されるチャープの無い入射レーザー光の波長λがパルス内で一定であるのに対して、正チャープパルスは先頭の波長λ’が長く末尾にいく程短くなる。また、これとは逆に負チャープパルスＬ４は、正チャープパルスＬ３の時間軸を反転させたパルス、即ちパルス内部で波長が長波長化していく光パルスであり、波長の短い成分（青色）がパルスの先頭に、波長の長い成分（赤色）がパルスの末尾に位置するパルスである。
【００３１】
正チャープ生成部３及び負チャープ生成部４には、例えば、図３に示した光学系が使用され得る。図３は、複数の三角プリズムの組合せによって構成されている。図３において、使用するプリズムの数及びそれらの配置を変更することによって、要求される波長帯域の正又は負のチャープパルスを生成する。
【００３２】
次に、図４を参照して、正及び負チャープパルスＬ３、Ｌ４の試料への入射及び回折に関して説明する。図４は、本発明の実施の形態に係る三次非線形光学特性の測定装置における正及び負チャープパルスＬ３、Ｌ４の被測定試料６への入射による回折現象を模式的に示した断面図である。
【００３３】
正及び負チャープパルスＬ３、Ｌ４を、タイミングを調整して、一定の角度θで被測定試料６に入射して、被測定試料６の中で重畳させる。ここでは特に、正チャープパルスＬ３及び負チャープパルスＬ４は、パルス内において波長が、図５に示したように線形に変化するように形成されている場合について説明する。即ち、正チャープパルスＬ３は、パルスの先頭（時刻ｔ１）から末尾（時刻ｔ２）にかけて波長がλ２からλ１（λ２＞λ１）に線形に減少し、負チャープパルスＬ４は、パルスの先頭（時刻ｔ１）から末尾（時刻ｔ２）にかけて波長がλ１からλ２に線形に増加するように形成されているとする。
【００３４】
被測定試料６中で重畳される正チャープパルスＬ３及び負チャープパルスＬ４は、被測定試料６中の大部分の場所においては、それぞれのパルスの異なった波長部分が重なり合うが、特定の空間領域ではそれぞれのパルスの同じ周波数同士が重なりあう。図４に示した水平の破線上の２点Ａ１、Ａ２を結ぶ線分上（実際には、破線で表わされている平面上）の各点で、重なっている正チャープパルスＬ３の波長と負チャープパルスＬ４の波長とが同じになる。さらに、図４の破線上で点Ａ１の側から点Ａ２点の側に向かって、波長は長波長（λ２）から短波長（λ１）に変化する。
【００３５】
この場合、２ビーム型のＤＦＷＭ法に関して知られているように、２つの入射光の波数ベクトルをｋ1、ｋ2とすると、回折光は波数ベクトル２ｋ1−ｋ2及び２ｋ2−ｋ1の方向に発生する。従って、２つの入射光の波数ベクトルの絶対値が同じ値（｜ｋ1｜＝｜ｋ2｜）である点からの回折光、即ち、同じ波長が重なる図４に示した２点Ａ１、Ａ２を結ぶ線分で表わされる平面上の各点からの回折光は、全て同じ２方向（波数ベクトル２ｋ1−ｋ2及び２ｋ2−ｋ1の方向）に回折される。さらに、上記したように、回折光の波長の分布は、２つ波数ベクトルｋ1及びｋ2を含む面内で、回折方向に垂直な方向に、線形に（例えば、長波長から短波長に）変化する。
【００３６】
２方向（波数ベクトル２ｋ1−ｋ2及び２ｋ2−ｋ1の方向）のうちの１方向の回折光Ｌ５を、光学系（レンズ）８を用いて、被測定試料６から所定の距離だけ離して配置した２次元ＣＣＤ９に結像すれば、上記したように波長毎に空間的に広がった回折光をＣＣＤ９の画素毎に対応させて受光することができる。上記したように、回折光Ｌ５の波長の分布は、回折方向に垂直な方向に、線形に変化することから、ＣＣＤ９の各画素に入射する回折光Ｌ５は、２つの波数ベクトルｋ1及びｋ2に垂直な方向には、同じ波長の回折光Ｌ５が入射することとなる。従って、ＣＣＤ９の各画素の出力信号を、２つの波数ベクトルｋ1及びｋ2に垂直な方向に加算することによって、Ｓ／Ｎを改善した回折光強度の１次元スペクトルを得ることができる。この回折光強度の１次元スペクトルから、三次非線形感受率χ(3)の周波数スペクトルを得ることができる。
【００３７】
ここで、被測定試料６中の同じ波長同士が重なり合う平面以外の部分からは、互いに異なる波長の光の重ね合わせによる回折光（例えば、図４に示したＬ７、Ｌ８）が発生し、これらの回折光が、ＣＣＤ９に入射してノイズとなることが考えられる。しかし、異なる波長の光の重畳による回折光は、同じ波長の光の重畳による回折光とは回折角度が異なることから、同じ波長の光の重畳による回折光を受信するようにＣＣＤ９を被測定試料６から適当な距離だけ離して配置すれば、異なる波長の光の重畳による回折光のＣＣＤ９への入射を防止することができる。このＣＣＤ９と被測定試料６との距離は、ＣＣＤ９の出力信号の低下が許容できる範囲内で決定されることが望ましい。また、ＣＣＤ９と被測定試料６との距離を十分に確保できない場合には、異なる波長の光の重畳による回折光がＣＣＤ９に入射しないように、スリットなどの光学系を設けて遮蔽することが望ましい。
【００３８】
以上においては、正チャープパルスＬ３及び負チャープパルスＬ４の波長が何れも線形に変化し、且つ正チャープパルスＬ３及び負チャープパルスＬ４が時間軸に関して対象である場合について説明したが、図６に示すように、負チャープパルスＬ４の波長帯域が正チャープパルスＬ３の波長帯域を含む関係にあってもよい。図６では正チャープパルスＬ３の波長は、パルスの先頭（ｔ＝ｔ１）から末尾（ｔ＝ｔ２）にかけて、λ４からλ３（λ４＞λ３）に変化する。負チャープパルスＬ４の波長は、パルスの先頭（ｔ＝ｔ１）から末尾（ｔ＝ｔ２）にかけて、λ５からλ６（λ５＜λ６）に変化し、ｔ＝ｔ３〜ｔ４の間はλ３からλ４（正チャープパルスＬ３の波長帯域）に変化している。この場合にも、被測定試料６中の特定の平面において、正チャープパルスＬ３及び負チャープパルスＬ４の波長が同じとなり、その平面からの回折光は、上記と同様に全て同じ２方向（波数ベクトル２ｋ1−ｋ2及び２ｋ2−ｋ1の方向）に回折される。
【００３９】
また、上記において、正チャープパルスＬ３と負チャープパルスＬ４との関係を入れ換え、正チャープパルスＬ３の波長帯域が負チャープパルスＬ４の波長帯域を含む関係にあってもよい。
【００４０】
また、正チャープパルスＬ３の一部の波長帯域と、負チャープパルスＬ４の一部の波長帯域とが一致していてもよい。例えば、図７には、波長帯域λ４〜λ５（λ４＞λ５）が、正チャープパルスＬ３及び負チャープパルスＬ４に含まれている状態が示されており、この場合にも、被測定試料６中の特定の平面からの回折光は、上記と同様に全て同じ２方向（波数ベクトル２ｋ1−ｋ2及び２ｋ2−ｋ1の方向）に回折される。
【００４１】
また、正のチャープパルスＬ３及び負のチャープパルスＬ４の波長は何れも線形に変化する場合に限定されず、正のチャープパルスＬ３の波長変化がパルスの先頭から末尾にかけて単調増加であり、負のチャープパルスＬ４の波長変化がパルスの先頭から末尾にかけて単調減少であればよい。一例を、図８に示す。この場合には、被測定試料６中の特定の曲面において、正のチャープパルスＬ３及び負のチャープパルスＬ４の波長が同じとなり、その曲面からの回折光は、上記と同様に全て同じ２方向（波数ベクトル２ｋ1−ｋ2及び２ｋ2−ｋ1の方向）に回折される。
【００４２】
また、受光手段は２次元ＣＣＤに限らず、その他の２次元光センサーや、１次元のラインセンサーなどであってもよい。
【００４３】
【発明の効果】
本発明に係る三次非線形光学特性の測定装置及び測定方法によって、１つの超短パルスの照射によって、所定の周波数帯域における三次非線形感受率χ(3)のスペクトルを一度に測定することができる。これによって、従来、数日〜数週間かかっていた三次非線形感受率χ(3)のスペクトル測定を、例えば十数分に短縮することが可能となる。
【００４４】
また、回折現象を利用することから、屈折の効果及び吸収の効果による三次非線形感受率χ(3)のスペクトルを、１つの超短パルスの照射によって測定することが可能となる。
【００４５】
また、三次非線形感受率χ(3)のスペクトル測定を効率的に行うことができることによって、未解明である非線形光学特性と材料の電子構造との関係の解明を加速し、光強度依存屈折率の超高速スイッチへの応用や、二光子吸収の光制限材料や光微細造形への応用を推進することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の実施の形態に係る三次非線形光学特性の測定装置の概略構成を示すブロック図である。
【図２】正チャープパルスのパルス内の波長の変化を示す図である。
【図３】チャープを発生させる光学系の一例を示した図である。
【図４】本発明の実施の形態に係る三次非線形光学特性の測定装置におけるチャープ光の被測定試料への入射による回折現象を模式的に示した断面図である。
【図５】波長帯域が同じ正及び負チャープパルスの波長が線形に変化するグラフの一例を示す図である。
【図６】正チャープパルスの波長帯域が負チャープパルスの波長帯域に包含され、且つ波長が線形に変化するグラフの一例を示す図である。
【図７】波長帯域の一部が重複する正及び負チャープパルスの波長が線形に変化するグラフの一例を示す図である。
【図８】波長帯域の一部が重複する正及び負チャープパルスの波長が非線形に変化するグラフの一例を示す図である。
【符号の説明】
１    光パルス生成部
２    スプリッタ
３    正チャープ生成部
４    負チャープ生成部
５    検出部
６    被測定試料
７    プリズム
８    レンズ
９    ＣＣＤ
Ｌ１〜Ｌ６    光パルス
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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