(57)【要約】      （修正有）【課題】燃料電池からのアノード・ガス内の可燃生成物の酸化を制御し、必要な場合には燃料電池に熱を供給するための特に効率的な方法および装置を提供する。【解決手段】燃料電池が発生したアノード・ガス内の酸化できる成分からの熱の抽出。熱交換器は、燃料電池と流体で連絡していて、アノード・ガスは熱交換器の第１の部分を通して流れる。熱交換器は、さらに、空気のような酸素を含むガスの供給源と流体で連絡していて、空気が流れる第２の部分を有する。熱交換器の下流端部は、アノード・ガスと空気との混合物が形成される空間と流体で連絡している。熱交換器の上流に位置する第１のバーナは、空気を加熱する。触媒酸化装置は、空間と流体で連絡していて、混合物を酸化する。第２のバーナは、動作時間の少なくとも一部の時間内に流出液を加熱する。アノード・ガス・バッファは、酸化できる成分の濃度内の短時間のスパイクを均して平らにする。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
酸化できる成分を含むアノード・ガスを発生する燃料電池を動作させるための方法であって、高温で前記燃料電池から前記アノード・ガスを受け入れるステップと、酸化できるアノード・ガス混合物を形成するために、前記アノード・ガスに酸素を追加するステップと、前記混合物の温度が、前記可燃性成分を触媒により酸化することができ、それにより、前記可燃性材料が触媒により酸化する温度に前記混合物の温度を上げることができる温度より低い温度に下がった場合に酸素を加熱するステップと、流出液を形成するために前記混合物を触媒により酸化し、その後で前記燃料電池が電気を発生する時間の少なくとも一部中に前記流出液を加熱するステップと、前記流出液で前記燃料電池を加熱するステップとを含む方法。
【請求項２】
前記加熱ステップが、空気の流れを発生し、該空気の流れを加熱し、その後で前記混合物を形成するために前記空気の流れを前記アノード・ガスと混合するステップを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記空気の流れを前記アノード・ガスと混合する前に、前記空気の流れと前記アノード・ガスとの間で熱を交換するステップを含む、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記熱を交換するステップが、前記アノード・ガスおよび前記空気の流れのための第１および第２の流れの経路を形成し、前記アノード・ガスと前記空気の流れの温度がもっと均一になるように、前記アノード・ガスと前記空気の流れの間で熱を交換するために、熱交換媒体により前記流れ経路を分離し、その後で前記混合物を形成するために前記アノード・ガスと前記空気の流れを併合するステップを含む、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
前記混合物のほぼどの部分も、前記燃料電池の動作中に前記アノード・ガスが遭遇する所定の最高温度において、前記アノード・ガス内の前記可燃性成分の自己点火温度を超える温度にならないように、前記流れ経路の長さを選択するステップを含む、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
前記アノード・ガスの温度および前記アノード・ガス内の可燃性成分の割合のうちの少なくとも一方内の変動を補償するために、前記アノード・ガスを加熱するために発生する熱出力を調整するステップを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
前記酸素の加熱中の前記熱出力、および前記流出液を加熱するために発生した熱出力を別々に調整するステップを含む、請求項６に記載の方法。
【請求項８】
前記アノード・ガス内の可燃性成分の割合および前記アノード・ガスの温度のうちの少なくとも一方内の変動を補償するために、酸素を追加する前に前記アノード・ガスをバッファするステップを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
酸化することができる成分を含むアノード・ガスを発生する燃料電池を動作させるための方法であって、熱交換部材により分離される第１および第２の流れ経路を有する熱交換器の第１の流れ経路を通して前記アノード・ガスを流すステップと、前記熱交換器の前記第２の流れ経路を通して空気の流れを送るステップと、前記熱交換器の上流で前記空気の流れを加熱するステップと、前記第１および第２の流れ経路内で、前記アノード・ガスと前記空気の流れとの間で熱交換ができるようにし、それにより前記アノード・ガスと前記空気の流れとの間の温度差を少なくするステップと、その後で、混合物を形成するために前記流れ経路の下流で、前記アノード・ガスと前記空気の流れを混合するステップと、前記アノード・ガス内で酸化できる成分を酸化し、熱を発生するために触媒酸化装置を通して前記混合物を送るステップと、前記触媒酸化装置から前記燃料電池に流出液を流し、前記燃料電池の動作中少なくとも数回、前記流出液が前記燃料電池に到着する前に、前記触媒酸化装置からの前記流出液を加熱するステップとを含む方法。
【請求項１０】
前記流れ経路の下流で前記混合物のほぼすべての部分が、前記アノード・ガス内の前記酸化できる成分の自己点火温度より低い温度になるように、前記空気の流れへの熱入力および前記第１および第２の流れ経路の長さを選択するステップを含む、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
加熱ステップが、前記アノード・ガスの前記酸化できる成分が前記触媒酸化装置内で酸化する温度に前記混合物の温度を十分に維持するために、前記空気の流れを加熱するステップを含む、請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
前記加熱ステップが間欠的に行われる、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
連続的に燃料電池を動作し、前記燃料電池が発生したアノード・ガス内の酸化することができる成分から熱を抽出するための装置であって、熱交換器の第１の部分を通してアノード・ガスを流すために、前記燃料電池と流体で連絡している熱交換器を備え、該熱交換器が、さらに、酸素を含むガスの供給源と流体で連絡し、前記酸素を含むガスが流れる第２の部分を有し、それにより、前記アノード・ガスの温度および前記酸素を含むガスの温度が前記熱交換器内で等化する傾向にあり、前記熱交換器の下流端部が、前記アノード・ガスおよび前記酸素を含むガスが混合し、アノード・ガスと酸素を含むガスの混合物を形成する空間と流体で連絡し、また前記酸素を含むガスを加熱するために、前記熱交換器の上流に位置する第１のバーナと、前記混合物を受け入れ、酸化させる前記空間と流体で連絡している触媒酸化装置とを備え、該触媒酸化装置が加熱された流出液を放出し、また前記触媒酸化装置からの前記加熱された流出液の少なくとも一部を前記燃料電池に戻すためのコンジットと、前記燃料電池が動作している時間の中の少なくとも一部中に、前記流出液を加熱するための第２のバーナとを備える装置。
【請求項１４】
前記第１および第２のバーナが発生した熱出力を別々に調整するコントローラを含む、請求項１３に記載の熱交換器。
【請求項１５】
前記熱交換器が、第１および第２の平行コンジットを備える、請求項１３に記載の装置。
【請求項１６】
前記熱交換器が、前記酸素を含むガスの流れる方向に延びる外部管状部材と、該管状部材にほぼ平行に延び、前記空間と流体で連絡している前記パイプの下流端部の近くに開口部を有する複数の間隔を置いたパイプとを備え、前記管状部材と前記パイプのうちの一方が、前記第１のバーナの下流で前記酸素を含むガスの流れと流体で連絡し、前記管状部材と前記パイプのうちの他方が、前記アノード・ガスを受け入れるための前記燃料電池と流体で連絡し、その結果、前記アノード・ガスと前記酸素を含むガスとの間の温度差が小さくなった後で前記混合物が前記空間内で形成され、それにより前記混合物内に自己点火高温点が形成されるのを防止する、請求項１５に記載の装置。
【請求項１７】
前記パイプが前記管状部材の外壁近くに配置される、請求項１６に記載の装置。
【請求項１８】
前記酸素を含むガスを前記管状部材の前記外壁近くに配置される前記パイプの方向に半径方向に外側に向けるために、前記パイプの上流に位置する前記酸素を含むガスの流れ内にデフレクタを含む、請求項１７に記載の装置。
【請求項１９】
前記供給源が空気の供給源である、請求項１３に記載の装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池のアノード側で発生したガス中の酸化可能な成分または生成物のヒートバリューを抽出し、利用し、必要最低の燃料電池温度を維持するのに必要な追加の熱を供給するための装置および方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、実質的に汚染を起こさない方法で、例えば、天然ガスのような様々な水素含有物質から発生することができる電力の望ましい供給源である。本発明は、メガワットの何分の１から数メガワットまでの範囲の発電容量を有する発電所のような比較的大型の設置型燃料電池と一緒に使用するのに特に適している。
【０００３】
燃料電池を正しく動作させるためには、最初に、燃料電池を少なくともその初期の始動段階中、外部熱源で加熱し、その後燃料電池自身内の反応により発生した熱がプロセスを保持するのに不十分な場合には数回加熱してやらなければならない。
【０００４】
燃料電池のアノード側から出るガスは、かなりの量の水素（Ｈ２）と一酸化炭素（ＣＯ）を含んでいる。これらの成分は、アノード・ガスの数パーセントから５０％の範囲内で変化する。これらの成分は、空気と混合した後触媒により燃焼させて使用可能な熱を発生することができる。天然ガスのような付加的燃料もシステム内に導入することができ、Ｈ２および／またはＣＯの濃度が低い場合に、または、例えば、燃料電池をウォームアップしている間にこれらのガスが全然存在していない場合に、必要な熱を供給するために燃焼させることができる。
【０００５】
燃料電池からのアノード・ガスの組成および温度は、燃料電池の通常の動作中、広い範囲で変動する場合がある。空気と混合した場合、混合物は直ちに均質にはならない。それどころか、アノード・ガスの一部は、マイクロ混合物の可燃性ポケットおよび可燃性でないポケットを形成する。可燃性混合物のこのようなポケットの温度は、可燃成分の自己点火温度以上に上昇する場合があり、瞬間的なマイクロ爆発を起こし、急速な圧力の脈動を起こしたりおよび／または燃焼を不安定にする恐れがあるが、これらすべては燃料電池を含む装置にとって有害なものである。混合プロセス中の可燃状態の制御は、例えば、燃料電池に対する電力需要が突然変化した場合、アノード・ガスの組成および流れが急に変化する場合があるために複雑なものになる。
【０００６】
最も重要な動作状態は、通常、アノード・ガスの組成が高い水素（Ｈ２）分の方向に向かって急激に変化した場合に起こる。Ｈ２の濃度が増大すると、混合物の自己点火温度が低下する。同時に、混合空間内のピーク温度は、変化前のシステムの素子の熱慣性により変化しない場合があり、そのため混合物の温度が低下する恐れがある。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、燃料電池からのアノード・ガス内の可燃生成物の酸化を制御し、必要な場合には、燃料電池に熱を供給するための特に効率的な方法および装置に関する。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明を使用すれば、自己点火を起こす恐れがあるアノード・ガス／空気の混合物内でのポケットの形成を防止することができ、一方、アノード・ガスの組成および／または温度とは無関係に、触媒反応装置に向かって流れる全混合物の温度を、触媒酸化プロセスをスタートし、その後でこのプロセスを維持するのに十分な温度に確実にすることができる。また、本発明を使用すれば、触媒反応装置内のピーク温度を最低限度まで下げるので、そのため使用期間中少ない保守ですむもっと安価な材料のアノード・ガス酸化および再循環装置を作ることができ、それにより設置および稼働コストを低減することができる。同時に、本発明は、時々遭遇するプロセス中の急激な変化の影響を受けにくくすることにより、システムおよびその構成要素の信頼性を大きく改善する。
【０００９】
それ故、ある態様においては、本発明は、熱交換器を通してアノード・ガスを流し、その物理的な熱の一部を空気を加熱するのに使用する燃焼空気に伝達することにより燃料電池を動作するための方法に関する。上記空気は次いでアノード・ガスと混合され、その結果、混合ゾーン内のピーク温度は、燃料成分の自己点火温度以下に下がり、一方、平均の全混合温度は、触媒酸化をスタートするのに十分な温度になる。
【００１０】
他の態様においては、本発明は、２つの間隔を置いて位置するヒータまたはバーナを有する触媒反応装置の下流で燃焼空気とガスを加熱することに関する。第１の前バーナは、触媒反応装置の上流の温度を、酸化プロセスを維持するのに必要な最低の温度に上昇させるのに必要な速度で、熱交換器の上流の燃焼空気の流れ内で点火する。第２の後バーナは、触媒反応装置から出てくる流出液の温度が通常の燃料電池の動作のために不十分である場合に追加の熱を供給する。
【００１１】
本発明の好ましい実施形態においては、アノード・ガスおよび空気は熱交換器を通り、そこでそれぞれの温度は均一になろうとする。アノード・ガスの温度は、ガス内の可燃成分の自己点火温度を超える温度である約１２００°Ｆ〜１３００°Ｆ（約６５０℃〜７０５℃）またはそれ以上になる場合がある。このような高温のアノード・ガスを直ちに空気と混合すると、混合物内にポケットを形成する恐れがあり、それにより、混合物の一部の上記の望ましくない自己点火が起こる恐れがある。熱交換器を通過する空気の量は、通常、アノード・ガスの流れの数倍であり、空気の初期温度は周囲温度と同じである。その結果、平均の全混合温度および熱交換器の下流の流れのピーク温度は、常に約８００°Ｆ〜１０００°Ｆ（約４２７℃〜５３８℃）である自己点火温度よりもかなり低い。空気と燃料電池のアノードからのガスの物理的熱によるアノード・ガスとの混合温度が、触媒反応装置の動作のために不十分である場合には、前バーナが天然ガスのような燃料に点火する。この燃焼による熱は空気の温度を上昇させるので、その結果、触媒反応装置のすぐ上流の全混合温度または平均混合温度は、触媒酸化のために十分な約３００°Ｆ〜５００°Ｆ（約１４０℃〜２６０℃）である最低温度に維持される。
【００１２】
触媒酸化装置または反応装置においては、アノード・ガス内の酸化できる成分または可燃成分が酸化され、それにより触媒反応装置からの流出液の温度は、燃料電池に熱を供給するために１０００°Ｆ〜１４００°Ｆ（約５３８℃〜７６０℃）に上昇する。
【００１３】
流出液の温度はアノード・ガスの組成および温度により変化するので、少なくともある場合には、燃料電池を加熱し、燃料電池の動作をスタートおよび／または継続するのに必要なレベルにその温度を上昇するために、流出液に熱を加える必要がある。この目的のために、好適には、天然ガス・ヒータであることが好ましい第２のヒータがその始動段階のような燃料電池の動作の少なくとも一部の間に流出液を加熱する。
【００１４】
第２のヒータを触媒装置の下流に設置することにより、熱交換器の上流に位置する第１のヒータからの必要な熱入力を低減することができ、それにより酸化装置の上流のアノード・ガスと空気の混合物の全体の温度を下げることができ、またこの温度の低下により、酸化装置を形成するためにもっと熱に弱い材料を使用することができ、初期設置および動作コストを低減することができる。
【００１５】
本発明は、さらに、上記方法を実行するための装置を提供する。このような装置は、燃料電池のアノード側と流体的に連通していて、燃料電池のアノード側からアノード・ガスを受ける熱交換器を有する。この熱交換器は、さらに、通常は空気である酸素を含むガスの供給源と流体的に連通していて、その結果、アノード・ガスおよび（予熱した）空気の温度は、これらアノード・ガスおよび空気が触媒に流れる混合空間に排出される前に、さらに均等化される傾向にある。触媒の排出側は、燃料電池のカソード側と流体的に連通していて、触媒からの流出液は、その始動段階中もまた動作状態が燃料電池への付加的な熱入力をさらに要求する場合には何時でも、燃料電池を加熱するのに使用される。
【００１６】
燃料電池の電気負荷が突然なくなった場合のように電気の需要が短い時間で変化した場合には、アノード・ガス内の可燃性成分内の短時間のスパイクがよく発生する。そうすると、自己点火温度が短時間下がり、熱交換器等の下流の混合物内で自己点火が起こる恐れがある。このような混乱した状態では、例えば、空気とアノード・ガスとの間に高度の温度均等化を行うもっと大型の熱交換器を選択する必要があることを考慮すると、可燃性成分中のこのような短時間のスパイクは、克服するのは困難であり、および／またはコストが掛かる場合がある。アノード・ガスの可燃性成分中のこのようなスパイクが、システムの動作に悪影響を与えるのを防止するために、および／または混合物内に自己点火ポケットが形成されるのを防止するのを助けるために、より長い時間にわたり比較的大量のアノード・ガス内のアノード・ガスの流れを連続的に混合することができる熱交換器の上流に、さらにアノード・ガス・バッファを設置することができる。そうすることにより、アノード・ガスの可燃性成分内の突発的スパイクが原因となる悪影響が低減し、システムの動作および安全性が向上する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
図面を参照すると、本発明による燃料電池アノード・ガス酸化装置２は、燃料電池８のアノード側４とカソード側６との間に位置している。アノード・ガス・バッファ１２（以下に詳細に説明する）を含むことができるアノード・ガス入り口コンジット１０は、燃料電池から熱交換器１４の上流側に延びている。熱交換器１４は、空気を、好適には、天然ガス供給源２２からの天然ガスで加熱するための第１の上流ヒータ２０を含む空気コンジット１８を通して空気の供給源１６と流体的に連通している。
【００１８】
アノード・ガスおよび空気は、熱交換器１４を通して流れ、この熱交換器１４内でアノード・ガスおよび空気が、熱交換器１４の下流側２４から空気とアノード・ガスが混合される混合空間２６内に排出される前に、これらの温度はもっと均等化される。混合物は、触媒反応装置または酸化装置２８へまたこれらの装置を通して流れ、そこでアノード・ガスの可燃性成分が酸化され、それにより混合物を加熱する。混合物は、酸化装置から出口混合チャンバ３０および戻りコンジット３２を通して燃料電池のカソード側６に流れる。酸化装置２８の下流に位置するガス・ヒータ３４は、流出液が燃料電池に戻る前に（以下にさらに詳細に説明するように）酸化装置２８からの流出液を加熱するためのものである。
【００１９】
図の好ましい実施形態の場合には、熱交換器は、外部コンジット３６と、外部コンジット３６に比較的接近しているが間隔を置いて配置されているかなりの数の熱交換パイプ３８とにより形成される。好ましい実施形態の場合には、外部コンジット３６はシリンダー状の構成をしていて、熱交換パイプ３８は、外部コンジット３６の半径方向に内側に向かって同心円に沿って配置されている。熱交換パイプ３８もコンジット３６も、拡張面（図示せず）を有することができる。熱交換パイプ３８の下流端部は開いていて（別々に示していない混合を容易にするための指向性アノード・ガス放出ノズルを含むことができ）、上流端部は、アノード・ガス入り口１０と流体的に連通しているバッスルまたはマニホールド４０と流体的に接続している。それ故、アノード・ガスは、パイプ３８を通して下流方向に流れ、その開放端部から混合空間２６内に放出される。
【００２０】
空気コンジット１８は、上流ヒータ２０を囲んでいる内部管状シールド４４の下流端部に接続している穴あきバッフル壁部４２を含む。管状シールド４４内の開口部４６は、ヒータを通るときに加熱される空気の少なくとも一部を流すためのものである。必要な空気の中の一部は、ヒータ２０を通して開口部４６を通して流れ、追加の空気はヒータをバイパスして、管状シールド４４と空気コンジット１８との間の壁部の管状部分内の孔を通してバッフル壁部４２を通って直接流れることができる。
【００２１】
バッフル壁部４２を通して直接流れる空気およびヒータ２０により加熱された空気は、空気の温度をほぼ均等化するために、バッフル壁部４２の下流のある距離のところに位置する凸状のプレート４８に衝突し、次に、空気は、図の流れの矢印で示すように、マニホールド４０を通り、プレート４８内の外側に位置する開口部５２を通して熱交換器１４内に流れる。管状コア５４は、プレート４８の下流側から、開口部５２を通してチューブ３８の方向に流れる空気の流れを迂回させる熱交換パイプ３８の下流端部の周囲に熱交換器に沿って同心状に延びる。少量のパージ用空気も、中央開口部５０を通して管状コア５４の内側に流れる。
【００２２】
その結果、通常、遥かに高温のアノード・ガス（１０００°Ｆ〜１３００°Ｆ（約５３８℃〜７０５℃）である）および比較的低温の周囲のまたは開口部５２を通過する加熱された空気の温度は相互に熱を交換し、それにより前者の熱が下がり、後者の熱が上がり、その結果、両者の温度は混合空間内に放出される前にさらに均等化される。これにより、Ｈ２のようなアノード・ガス内の可燃性成分の温度が下がり、すでに説明したように、自己点火する恐れがある混合物内の高温のポケットの形成の防止が容易になる。
【００２３】
上流ヒータ２０の出力は、酸化装置の上流の空間２６内の混合物の平均温度が、通常約３００°Ｆ〜５００°Ｆ（約１４０℃〜２６０℃）である所望する範囲内に入るように調整される。動作条件により、上流ヒータから、対応する大量のまたは少量の熱出力を必要とする場合もあるし、熱を全然必要としない場合もある。
【００２４】
他の従来の触媒反応装置２８においては、混合物の可燃性成分が酸化され、それによりその下流の混合物の温度と比較した場合、酸化装置からの流出液の温度が上昇する。燃料電池の始動段階中、必要な場合にはその後で、下流ヒータ３４は、燃料電池のカソード側を通常約１０００°Ｆ〜１４００°Ｆ（約５３８℃〜７６０℃）の範囲内のその動作温度に加熱するために、流出液を所望する温度に加熱する。流出液の温度を確実に均一にするために、出口混合チャンバ３０は、好適には、ヒータ３４の上流側と戻りコンジット３２の間に配置することが好ましい。
【００２５】
本発明の利点は、これまでのように上流の１つのヒータの代わりに、２つのヒータ、すなわち、上流ヒータ２０および下流ヒータ３４が設置されていることである。そのため、触媒酸化装置２８の動作およびアノード・ガス内の可燃性生成物の酸化を最適化するために、混合物の温度を容易に規制することができる。同様に、流出液を燃料電池の動作を最適化するために必要な温度にするために下流ヒータ３４を動作させることができる。そうするために、２つのバーナの熱出力は別々に調整される。
【００２６】
この目的のために、酸化装置からの流出液用の上流空気ヒータ２０、および下流ヒータ３４用の天然ガス供給ライン内に第１および第２の弁５６、５８が設置される。これらの弁は、好適には、本発明のアノード・ガス酸化装置用の他の制御装置（図示せず）と一緒に適切に内蔵されているコントローラ６０を介して動作することが好ましい。その結果、例えば、天然ガス制御弁５６、５８の一方および／または他方を対応して調整することにより、アノード・ガス内の可燃性生成物の量の急激な変化をほぼ瞬間的に補償することができる。
【００２７】
可燃性生成物の量および／またはアノード・ガスの温度の急激な変化の影響（および潜在的な悪影響）を緩和するために、バッファ１２をアノード・ガスの入り口１０内に設置することができる。バッファは、いくつかの方法で構成することができる。例えば、バッファを直径の大きな容器６２により、またその下流端部の近くに上記容器６２の上流端部から延びる分配チューブ６４により形成することができる。分配チューブ６４は、閉じた端部６６およびその全長に沿って分散している比較的多数の半径方向の開口部６８を有する。その結果、比較的大量の可燃性生成物を含むチューブに入るある量のガスは、熱交換器および混合空間内に直接流れない。それどころか、ガスはバッファ容器の内部に拡散し、そこでその常駐時間が長くなり、その結果上記ガスは、前に燃料電池が放出し、比較的少ない量の可燃材料を含む場合があるアノード・ガスを混合することができる。その結果、熱交換器に流れるアノード・ガス内の可燃性生成物の割合が少なくなり、Ｈ２のような可燃性生成物分のスパイクからの望ましくない副作用が有意に緩和される。これにより、ガス供給弁を調整する必要が少なくなり、混合空間２６内に形成される混合物の自己点火高温点の形成の防止が容易になる。
【００２８】
その内蔵および独立構造により、本発明のアノード・ガス酸化装置は、遠隔地で動作している燃料電池と一緒に使用するのに理想的に適している。本発明のアノード・ガス酸化装置は、例えば、他の方法では入手することができない電気を供給するために動作することができる遠隔地にも容易に輸送することができるようにパレット７０上に設置することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２９】
【図１】本発明による燃料電池アノード・ガス酸化装置の略図である。
【図１】
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【外国語明細書】
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