(57)【要約】【課題】低温状態での改質原料の凍結を防止するとともに、早期に間欠起動が可能な起動性に優れる改質システム及びこれを含む燃料電池システムを提供する。【解決手段】原燃料タンクと、原燃料タンクから原燃料の供給を受けて改質燃料に変換する改質器と、改質器と該改質器から得られる改質燃料にてエネルギを発生しうるエネルギ発生源との間の流路に設けられた第１のバルブと、改質器と原燃料タンクとの間を連結し改質器の内部に残留する未蒸発等の液体状原燃料を改質器から原燃料タンクに戻すための流路に設けられた第２のバルブと、改質システムの運転を停止する際に、第１のバルブを閉鎖するとともに、改質システムの運転の停止時又は運転の停止から所定時間経過した後に、第２のバルブを開放して液体状の原燃料を改質器から原燃料タンクに戻す制御手段とを備え、該制御手段はエネルギ発生源システムの状態に応じて制御を行う。【選択図】    図１
2004319190.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
原燃料を貯蔵する原燃料タンクと、
該原燃料タンクから原燃料の供給を受けて改質燃料に変換する改質器と、
該改質器と該改質器から得られる改質燃料にてエネルギを発生しうるエネルギ発生源との間の流路に設けられた第１のバルブと、
前記改質器と前記原燃料タンクとの間を連結し前記改質器の内部に残留する未蒸発の又は再液化した液体状の原燃料を前記改質器から前記原燃料タンクに戻すための流路に設けられた第２のバルブと、
改質システムの運転を停止する際に、前記第１のバルブを閉鎖するとともに、改質システムの運転の停止時又は運転の停止から所定時間経過した後に、前記第２のバルブを開放して前記液体状の原燃料を改質器から原燃料タンクに戻す制御手段とを備え、
該制御手段はエネルギ発生源システムの状態に応じて制御を行うことを特徴とする改質システム。
【請求項２】
前記制御手段は、改質システムの状態に応じて制御を行う請求項１に記載の改質システム。
【請求項３】
前記制御手段は、改質器の状態に応じて制御を行う請求項１又は２に記載の改質システム。
【請求項４】
前記制御手段は、温度に基づいて制御を行う請求項１〜３の何れかに記載の改質システム。
【請求項５】
前記エネルギ発生源を駆動するための指令手段がオフの時に、前記制御手段が前記第２のバルブを開放する制御を行う請求項１〜４の何れかに記載の改質システム。
【請求項６】
前記改質システムが車両搭載用であり、車両運転が停止された時に、前記制御手段が前記第２のバルブを開放する制御を行う請求項１〜５の何れかに記載の改質システム。
【請求項７】
前記車両の始動／停止スイッチがオフにされた時に、前記制御手段が前記第２のバルブを開放する制御を行う請求項６に記載の改質システム。
【請求項８】
前記エネルギ発生源が、燃料電池である請求項１〜７の何れかに記載の改質システム。
【請求項９】
請求項１〜８の何れかに記載の改質システムと、該改質システムで得られた改質燃料の供給を受けて電気を発生しうる燃料電池とを備えることを特徴とする燃料電池システム。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、改質原料（原燃料）を水素リッチな改質燃料に変換するための改質システム、詳細には、低温状態での改質原料の凍結を防止するとともに、早期に間欠起動が可能な起動性に優れる改質システム及びこれを含む燃料電池システムに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
従来から、原燃料を水素リッチな改質燃料に変換する、蒸発部を備えた改質器を含む改質システムや燃料電池システムが、これを使用した自動車や住宅等の種々の分野において広く利用されている。
【０００３】
例えば、特開２００２−９３４３９号公報には、発電急停止時などの発電量急減時に余剰に生じる燃料ガスの浪費、効率低下、装置大型化の回避を目的として、燃料電池の発電量を減じたときに、蒸発器から改質器を経て燃料電池に至る常開の通路を閉ざして蒸発器内に溜まっている未蒸発原料が蒸発して改質器へ供給されるのを抑制したのち、蒸発器内の内圧上昇に伴い蒸発器下部とタンクとを連通する流路からタンクに未蒸発燃料と原料蒸気を圧送する燃料電池装置が提案されている（特許文献１）。そして、該公報には、燃料電池を停止する場合に、改質器と燃料電池との間に設けられたバルブを閉じ、蒸発器と原料タンクとの間のバルブを開くことにより、蒸発器内の上昇した圧力により原料をタンクに圧送することが開示されている。
【０００４】
しかし、この燃料電池装置では、燃料電池の発電量が低下した際に該燃料電池の発電を停止するものであるため、燃料電池の間欠起動については何等考慮されていない。
【０００５】
また、特開２００２−２５２０１６号公報には、未反応排ガスの温度条件の変動に起因する燃料電池での出力変動防止による燃料電池出力の一定維持を目的として、未反応排ガスの検出温度に応じて改質器に導入される原燃料ガス流量を補正する手段を備えた燃料電池システムが開示されている（特許文献２）。
【０００６】
しかし、かかる燃料電池システムは、燃料電池の排ガス温度を検出することにより結露を検出ものであり、燃料電池の間欠起動については何等考慮されていない。
【０００７】
ところで、熱交換器で構成される蒸発部を備える改質器を停止した場合、蒸発部内に大量の原燃料が残る。その理由は次の通りである。即ち、かかる熱交換器で構成される蒸発部においては、液体原燃料を加熱して蒸気にする場合、蒸発部の容器下部から原燃料を供給し、燃焼ガスの熱交換により徐々に温度を上昇させ、容器のある位置で蒸発温度に達し、蒸気となって後工程に供給する。そのため、蒸発部の容器内には、ある程度の液体原燃料が常に残留しているので、改質器の運転を停止すると、そのまま原燃料が残留することになる。蒸発部の温度が下がるには、改質器の運転停止からある程度の時間経過を要する。そのため、次の起動において蒸発部の温度を上昇させるには、余分な時間が掛かってしまう。また、低温状態では、蒸発部内に残留している原燃料が凍結するため、起動が難しくなる。更に、凍結すれば、体積膨張によりハード的なダメージを与えることになる。
【０００８】
【特許文献１】
特開２００２−９３４３９号公報
【特許文献２】
特開２００２−２５２０１６号公報
【本発明が解決しようとする課題】
【０００９】
従って、本発明は、低温状態での改質原料の凍結を防止するとともに、早期に間欠起動が可能な起動性に優れる改質システム及びこれを含む燃料電池システムを提供することを目的とする。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
本発明は、原燃料を貯蔵する原燃料タンクと、
該原燃料タンクから原燃料の供給を受けて改質燃料に変換する改質器と、
該改質器と該改質器から得られる改質燃料にてエネルギを発生しうるエネルギ発生源との間の流路に設けられた第１のバルブと、
前記改質器と前記原燃料タンクとの間を連結し前記改質器の内部に残留する未蒸発の又は再液化した液体状の原燃料を前記改質器から前記原燃料タンクに戻すための流路に設けられた第２のバルブと、
改質システムの運転を停止する際に、前記第１のバルブを閉鎖するとともに、改質システムの運転
の停止時又は運転の停止から所定時間経過した後に、前記第２のバルブを開放して前記液体状の原燃料を改質器から原燃料タンクに戻す制御手段とを備え、
該制御手段はエネルギ発生源システムの状態に応じて制御を行うことを特徴とする改質システムを提供することにより、前記目的を達成したものである。
【００１１】
即ち、本発明の改質システムによれば、かかる構成を有するものであるため、低温状態での原燃料の凍結を防止するとともに、早期に間欠起動を可能とすることができる。
【００１２】
また、本発明は、前記制御手段が改質システムの状態に応じて制御を行う前記改質システムを提供するものである。この構成を有する改質システムによれば、早期の間欠起動を向上させることができる。
【００１３】
また、本発明は、前記制御手段が改質器の状態に応じて制御を行う前記改質システムを提供するものである。
また、本発明は、前記制御手段が温度に基づいて制御を行う前記改質システム。これらの構成を有する改質システムによれば、早期の間欠起動を特に向上させることができる。
【００１４】
また、本発明は、前記エネルギ発生源を駆動するための指令手段がオフの時に、前記制御手段が前記第２のバルブを開放する制御を行う前記改質システムを提供するものである。この構成を有する改質システムによれば、低温状態での改質原料の凍結防止及び早期の間欠起動の達成によりエネルギ発生源システムのエネルギー効率を高めることができる。
【００１５】
また、本発明は、前記改質システムが車両搭載用であり、車両運転が停止された時に、前記制御手段が前記第２のバルブを開放する制御を行う前記改質システムを提供するものである。
また、本発明は、前記車両の始動／停止スイッチがオフにされた時に、前記制御手段が前記第２のバルブを開放する制御を行う前記改質システムを提供するものである。
これらの構成を有する改質システムによれば、低温状態での原燃料の凍結防止及び早期の間欠起動の達成により車両システムのエネルギー効率を高めることができる。
【００１６】
また、本発明は、前記エネルギ発生源が燃料電池である前記改質システムを提供するものである。この構成を有する改質システムによれば、低温状態での改質原料の凍結防止及び早期の間欠起動の達成により燃料電池システムのエネルギー効率を高めることができる。
【００１７】
また、本発明は、前記改質システムと、該改質システムで得られた改質燃料の供給を受けて電気を発生しうる燃料電池とを備えることを特徴とする燃料電池システムを提供するものである。本発明の燃料電池システムは、かかる構成からなるため、低温状態での改質原料の凍結防止及び早期の間欠起動によりエネルギー効率を高めることができ、特に燃料電池自動車等への搭載に有用である。
【００１８】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の改質システム及び燃料電池システムを、それらの好ましい実施形態に基づいて図面を参照しつつ詳細に説明する。
【００１９】
先ず、本発明の改質システムについて詳述する。図１は、本発明の改質システムの一実施形態を示す主要ブロック図である。図１に示すように、本実施形態の改質システム１０は、原燃料としてのメタノール、又はメタノール及び水を貯蔵する原燃料タンク２と、該原燃料タンク２から原燃料の供給を受けて気化ガスにする蒸発部１１を含み、その気化ガスを改質燃料としての改質ガス（燃料ガス）に変換する改質器１と、該改質器１と該改質器１から得られる改質燃料によって電気を発生しうる燃料電池（ＦＣ）との間の流路に設けられた第１のバルブとしてのシャット弁Ｃと、改質器１における蒸発部１１と原燃料タンク２との間を連結し蒸発部１１の内部に残留する未蒸発の又は再液化した液体状の原燃料を蒸発部１１から原燃料タンク２に戻すための流路に設けられた第２のバルブとしてのシャット弁Ａ及びＢと、改質システム１０の運転を停止する際に、シャット弁Ｃを閉鎖するとともに、改質システム１０の運転の停止時又は運転の停止から所定時間経過した後に、シャット弁Ａ及びＢを開放して液体状の原燃料を蒸発部１１から原燃料タンク２に戻す制御手段としての制御部６と、を主たる構成として備える。尚、図中の矢印（→）方向は、原燃料や改質ガス等の流れ方向を示す（以下の図でも同じ）。
【００２０】
原燃料タンク２から改質器１における蒸発部１１までを繋ぐ流路（原燃料タンク２から蒸発部１１へ原燃料を供給する流路）には、原燃料の逆方向の流れを阻止するための逆止弁と、制御部６からの信号に基づき駆動するモーターにより動作するポンプ３と、圧力を調整して所定の原燃料流量を保持するためのダンパー４と、原燃料を蒸発部に噴射供給するためのインジェクタ５と、がそれぞれ設けられている。また、原燃料がインジェクタ５へ投入される前に流路内が所定の圧力を超えた場合に、上記流路が所定の圧力を保持するように、原燃料が原燃料タンク２に戻るための別の流路がリリーフ弁を備えて設けられている。
【００２１】
改質器１と燃料電池との間の流路には、流路内の改質ガスの圧力を検出し制御部６に検出信号を送る圧力センサＥと、制御部６からの信号に基づき駆動するシャット弁Ｃと、がそれぞれ設けられている。
【００２２】
改質器１における蒸発部１１と原燃料タンク２との間を連結する流路（蒸発部１１から原燃料タンク２へ原燃料を戻す流路）には、制御部６からの信号に基づき駆動するシャット弁Ａと、蒸発部１１に残留する原燃料を濾過及び一時貯蔵するための、フィルタ及びドレンを有するタンク７と、流路内の残留原燃料の温度を検出し制御部６に検出信号を送る温度センサＤと、制御部６からの信号に基づき駆動するシャット弁Ｂと、残留原燃料の逆方向の流れを阻止するための逆止弁と、がそれぞれ設けられている。
【００２３】
ここで、温度センサＤは、液体とガスの判別をするためのセンサーとして、温度変化を検出するものである。本発明においては、かかる温度センサの代用として、比熱や比重等のセンサを用いての検出による実施も可能である。また、フィルター及びドレンを有するタンク７、及び温度センサＤは、残留原燃料のコンタミ物を除去することとや、蒸気やガスの排出を防ぐために設けられているものである。
【００２４】
制御部６は、ポンプ３、インジェクタ５、シャット弁Ａ，Ｂ，Ｃ、温度センサＤ、及び圧力センサＥにそれぞれ接続されている。制御部６は、マイクロコンピュータを中心とした論理回路として構成され、詳しくは、予め設定された制御プログラムに従って所定の演算などを実行するＣＰＵと、ＣＰＵで各種演算処理を実行するのに必要な制御プログラムや制御データ等が予め格納されたＲＯＭと、同じくＣＰＵで各種演算処理をするのに必要な各種データが一時的に読み書きされるＲＡＭと、温度センサや圧力センサ等からの検出信号を入力すると共にＣＰＵでの演算結果に応じて既述したシャット弁Ａ，Ｂ，Ｃ、ポンプ、インジェクタ等に駆動信号を出力する入出力ポート等を備える（図１参照）。
【００２５】
そして、制御部６は、改質システム１０の状態、好適には改質器１の状態に応じてシャット弁Ａ及びＢを開放して、蒸発部１１の残留原燃料を回収するよう制御する。具体的には、改質器１の運転を停止する際に、シャット弁Ｃを一旦閉鎖する。これにより、改質器１内に生成された改質ガスが閉じ込められ、該改質器１の内圧が上昇する。本実施形態の改質システム１０では、改質器１は、蒸発部１１とともに、改質部１２及びＣＯ浄化部１３を備え、これらが繋がった構造のものある。このため、シャット弁Ｃを閉鎖することで改質器１の内圧が上昇すると、蒸発部１１の内圧も上昇する。この圧力を活用して蒸発部１１内に残っている原燃料を原燃料タンク２に回収する。即ち、シャット弁Ｃを閉じた状態で、シャット弁Ａ及びＢを開くことにより、蒸発部１１内の残留原燃料を押出して回収する。この際、制御部６は、シャット弁Ａ及びＢの開放のタイミングを適正に制御する。これにより、本改質システム１０は、低温状態での改質原料の凍結防止、及び早期の間欠起動による優れた起動性を達成することができるものである。
【００２６】
制御部６によるシャット弁Ａ及びＢの開放のタイミングとしては、改質器１の状態に応じることが好ましく、特に温度に基づくことが更に好ましい。
【００２７】
本実施形態の改質システム１０を、車両搭載用として用いる場合には、車両運転中であって、改質器１が運転停止した直後では、改質器１内部の温度も高いので、ある時間内は間欠起動が可能である。そのため、この場合には、制御部６は、停止時にシャット弁Ｃを閉じるとともに、停止後数秒〜数分間はシャット弁Ａ及びＢを閉じたままとし、改質器１内の温度センサ（図示せず）により検出された温度がｎ℃よりも低下した時に、シャット弁Ａ及びＢを開放するよう制御する。尚、この場合のｎ℃の値は、運転停止前の原燃料投入量と蒸発部１１の内圧により決定される。
【００２８】
一方、車両運転が停止された場合には、シャット弁Ｃを閉じるとともに、改質器１内の温度センサにより検出された温度に関係なく、シャット弁Ａ及びＢも開放し、蒸発部１１内の残留原燃料を原燃料タンク２に回収するようにする。即ち、この場合には、制御部６は、車両運転が停止された時に、前記制御を行う。特に好適な態様では、制御部６は、車両の始動／停止スイッチがオフにされた時に、前記制御を行う。
【００２９】
また、制御部６は、改質システム１０の運転停止時にシャット弁Ｃを閉じるとともに、燃料電池を駆動するための指令手段がオフの時に、シャット弁Ａ及びＢを開放するよう制御することも好適な態様である。
【００３０】
また、制御部６は、シャット弁Ａ，Ｂを閉鎖し、シャット弁Ｃを開放する際のタイミングも適宜調整することができる。温度センサＤが検出する残留原燃料の温度は、流路を流れる残留原燃料が液体からガスに変わるときに急激に上昇する。この急激な上昇時に、シャット弁Ａを閉じ、シャット弁Ｃを開く。その後、シャット弁Ｂも閉じる。
【００３１】
本実施形態の改質システム１０に用いられる改質器１は、既述の通り、蒸発部１１、改質部１２及びＣＯ浄化部１３から構成されている。ここで、改質器１の運転時には、原燃料タンク２から原燃料としてのメタノールがインジェクタ５により蒸発部１１に供給され、次いで改質部１２、その後ＣＯ浄化部１３という順に水素（Ｈ２）リッチな改質ガスに改質させつつ移動される。
【００３２】
蒸発部１１は、原燃料タンク２から原燃料として、メタノールとともに後述の水蒸気改質反応に供するための水の供給を受け、これらメタノールと水とを気化させる。尚、改質器１は、蒸発部１１に隣接した位置に燃焼部２０を併設している。この燃焼部２０は、燃焼エアと燃焼原料（メタノール）の供給を受けて燃焼することにより得られる燃焼熱を蒸発部１１に与え、この燃焼熱が蒸発部１１に供給されたメタノールと水とを沸騰、気化させる。このとき、蒸発部１１には、燃焼部２０からの燃焼熱が燃焼ガスとして導かれ、原燃料と燃焼ガスとの間で熱交換が行われる。そして、熱交換後には、蒸発部１１から燃焼ガスの一部が排気される。
【００３３】
改質部１２は、その内部に、原燃料の改質反応を促進するための改質触媒として、触媒金属であるＣｕ−Ｚｎ触媒で形成されたペレットが充填されている。この改質部１２では、蒸発部１１から十分に昇温されたメタノール及び水の気化ガスである蒸気の供給を受けて下記（１）、（２）及び（３）に示す水蒸気改質反応を進行させ、水素リッチな改質ガスが生成される。
ＣＨ３ＯＨ  →  ＣＯ  ＋  ２Ｈ２  −  ９０．０（ｋＪ／ｍｏｌ）…（１）
ＣＯ  ＋  Ｈ２Ｏ  →  ＣＯ２  ＋  Ｈ２  ＋  ４０．５  （ｋＪ／ｍｏｌ）…（２）
ＣＨ３ＯＨ  ＋  Ｈ２Ｏ  →  ＣＯ２  ＋  ３Ｈ２  −  ４９．５（ｋＪ／ｍｏｌ）…（３）
【００３４】
また、本実施形態では、改質部１２で進行する改質反応は、上記水蒸気改質反応を含むものであるが、これに加えて部分酸化改質反応も含まれる。改質部１２は、部分酸化のためのエアの供給を受けて酸化改質反応で生じる熱量を利用して水蒸気改質反応を行う。この場合、ヒータで加熱しながら水蒸気改質反応を行うよりも、さらにエネルギー効率が向上したものとなる。
【００３５】
また、改質部１２は、燃焼部２０で発生した燃焼ガスを供給される他に、内部を加熱する手段として図示しない電気式のヒータを備えており、改質器１が定常状態となったときには、このヒータによって改質部１２内部を水蒸気改質反応に適した温度に維持することが可能となっている。
【００３６】
ＣＯ浄化部１３は、改質部１２から生成された改質ガス（所定量の一酸化炭素（ＣＯ）を含有する水素リッチガス）が供給され、改質ガス中の水素に優先して一酸化炭素の酸化が行なわれるものである。ＣＯ浄化部１３には、一酸化炭素の選択酸化触媒である白金触媒、ルテニウム触媒、パラジウム触媒、金触媒、あるいはこれらを第１元素とした合金触媒を担持した担体が充填されている。また、ＣＯ浄化部１３における一酸化炭素の選択酸化反応は、ＣＯ酸化エア（酸素を含有する酸化ガス）によって進行し、このＣＯ酸化エアは、エアタンク等によって外部から供給される。このようにして、ＣＯ浄化部１３において、改質ガスの一酸化炭素濃度が下げられる。ＣＯ浄化部１３で上記のように一酸化炭素濃度が下げられた燃料ガスは、燃料電池システムに使用される場合には、後述する燃料電池に導かれ、アノード側における電池反応に供される。
【００３７】
以上本発明の改質システムをその好ましい実施形態に基づき詳述したが、本明細書において特に詳述しない点については、燃料電池システム等において通常使用される改質システムの構成が適宜適用される。
【００３８】
次に、本発明の燃料電池システムについて詳述する。図２は、本発明の燃料電池システムの一実施形態を示す主要ブロック図である。本実施形態の燃料電池システム３０は、前述した改質システム１０と、該改質システム１０によって得られた改質燃料としての燃料ガスの供給を受けて電気を発生しうる燃料電池４０と、を少なくとも含んでなる構成を有している。
【００３９】
具体的には、図２に示すように、燃料電池システム３０は、原燃料としてのメタノール及び水をそれぞれ貯留するメタノールタンク２１及び水タンク２２、水タンク２２の比重を計測する比重センサ２３、メタノールと水を合流させて蒸発部１１に圧送するポンプ３、メタノールタンク２１からポンプ３に供給する量を調整する調整弁２４、メタノールと水の供給を受けて改質ガスにする、蒸発部１１と改質部１２とＣＯ浄化部１３からなる改質器１、蒸発部１１に隣接して熱交換を行う燃焼部２０、電気化学反応により起電力を得る燃料電池４０、改質器１と燃料電池との間の流路に設けられたシャット弁Ｃ、改質器１とシャット弁Ｃとの間に設けられた圧力センサＥ、改質器１の蒸発部１１と原燃料タンク２との間の流路に設けられたシャット弁Ａ及びＢ、シャット弁ＡとＢの間に設けられた温度センサＤ、圧縮空気を蓄えるエアタンク３１、圧縮空気を補助的に供給するコンプレッサ３２、コンピュータにより構成される制御部６を主な構成要素とする。尚、図２において、図１と対応する部分には同一符号を付し、係る部分の詳述は省略する。
【００４０】
燃料電池システム３０においては、制御部６は、ポンプ３、シャット弁Ａ，Ｂ，Ｃ、温度センサＤ、圧力センサＥ、比重センサ２３、調整弁２４それぞれに少なくとも接続されている。
【００４１】
そして、制御部６は、燃料電池システムの運転を停止する際に、シャット弁Ｃを閉鎖するとともに、燃料電池システムの状態に応じて、その運転の停止時又は運転の停止から所定の時間経過した後に、シャット弁Ａ及びＢを開放して原燃料を蒸発部１１から水タンク２２に戻すものである。
具体的には、シャット弁Ｃを閉鎖するとともに、燃料電池を駆動するための指令手段がオフの時に、シャット弁Ａ及びＢを開放して原燃料を蒸発部１１から水タンク２２に戻すように制御する。
また、蒸発部１１に供給する改質原料（メタノール／水混合液）の混合比を安定させるため、水タンク２２の比重（比重センサ２３により検出）をもとにメタノール供給量を調整弁２４により調整して、ポンプ３より混合して供給するように制御する。
【００４２】
本実施形態においては原燃料としてメタノールを用いているが、本発明に使用可能な原燃料としては、改質に必要なＨ原子を分子内に少なくとも有する限り特に制限を受けず、例えば、無置換の炭化水素（ＣｎＨｍ；ｎ，ｍは整数）の他、ヒドロキシル基（−ＯＨ）、カルボニル基（−ＣＯ−）等の置換基や酸素原子（Ｏ）等のヘテロ原子を含有する炭化水素等を用いることができる。そのような原燃料の具体例としては、メタン（ＣＨ４）、エタン（Ｃ２Ｈ５）、プロパン（Ｃ３Ｈ８）、ブタン（Ｃ４Ｈ１０）、ガソリン、軽油、天然ガス、メタノール（ＣＨ３ＯＨ）、エタノール（Ｃ２Ｈ５ＯＨ）、ＤＭＥ（ＣＨ３ＯＣＨ３）、アセトン（ＣＨ３Ｃ（＝Ｏ）ＣＨ３）等が挙げられる。
【００４３】
これらの原燃料の中でも、メタノールは比較的低い温度で改質反応を行うことができるため、改質システムの運転及び停止を繰り返す必要のある用途に用いる場合には好ましい。また、メタノールは所定体積の他の原燃料に比して改質反応で生じる改質ガス（燃料ガス）から得られるエネルギ量が多い原燃料である。従って、改質システムを車両に搭載し、この改質システムによって車両駆動用電源である燃料電池に燃料ガスを供給する場合のように、移動を伴う用途に改質システムを用いる場合には有利である。
【００４４】
尚、本実施形態における改質器１は前述の構成としているが、本発明に係る改質器としては特に制限を受けるものではない。例えば、ＣＯ浄化部を器外に設けて器内を蒸発部と改質部から構成した改質器であってもよい。
【００４５】
燃料電池４０は、固体高分子電解質型の燃料電池であり、構成単位である単セル４８を複数積層したスタック構造を有している。図３は、燃料電池４０を構成する単セル４８の構成を例示する断面図である。単セル４８は、電解質膜４１と、アノード４２およびカソード４３と、セパレータ４４，４５とから構成されている。
【００４６】
アノード４２およびカソード４３は、電解質膜４１を両側から挟んでサンドイッチ構造を成すガス拡散電極である。セパレータ４４，４５は、このサンドイッチ構造をさらに両側から挟みつつ、アノード４２およびカソード４３との間に、燃料ガスおよび酸化ガスの流路を形成する。アノード４２とセパレータ４４との間には燃料ガス流路４４Ｐが形成されており、カソード４３とセパレータ４５との間には酸化ガス流路４５Ｐが形成されている。セパレータ４４，４５は、図３ではそれぞれ片面にのみ流路を形成しているが、実際にはその両面にリブが形成されており、片面はアノード４２との間で燃料ガス流路４４Ｐを形成し、他面は隣接する単セルが備えるカソード４３との間で酸化ガス流路４５Ｐを形成する。このように、セパレータ４４，４５は、ガス拡散電極との間でガス流路を形成するとともに、隣接する単セル間で燃料ガスと酸化ガスの流れを分離する役割を果たしている。もとより、単セル４８を積層してスタック構造を形成する際、スタック構造の両端に位置する２枚のセパレータは、ガス拡散電極と接する片面にだけリブを形成することとしてもよい。
【００４７】
ここで、電解質膜４１は、固体高分子材料、例えばフッ素系樹脂により形成されたプロトン伝導性のイオン交換膜であり、湿潤状態で良好な電気伝導性を示す。本実施形態では、ナフィオン膜（デュポン社製）を使用した。電解質膜４１の表面には、触媒としての白金または白金と他の金属からなる合金が塗布されている。触媒を塗布する方法としては、白金または白金と他の金属からなる合金を担持したカーボン粉を作製し、この触媒を担持したカーボン粉を適当な有機溶剤に分散させ、電解質溶液（例えば、Ａｌｄｒｉｃｈ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ社、Ｎａｆｉｏｎ  Ｓｏｌｕｔｉｏｎ）を適量添加してペースト化し、電解質膜４１上にスクリーン印刷するという方法をとった。あるいは、上記触媒を担持したカーボン粉を含有するペーストを膜成形してシートを作製し、このシートを電解質膜４１上にプレスする構成も好適である。
【００４８】
アノード４２およびカソード４３は、共に炭素繊維からなる糸で織成したカーボンクロスにより形成されている。なお、本実形態では、アノード４２およびカソード４３をカーボンクロスにより形成したが、炭素繊維からなるカーボンペーパまたはカーボンフエルトにより形成する構成も好適である。
【００４９】
セパレータ４４，４５は、ガス不透過の導電性部材、例えば、カーボンを圧縮してガス不透過とした緻密質カーボンにより形成されている。セパレータ４４，４５はその両面に、平行に配置された複数のリブを形成しており、既述したように、アノード４２の表面とで燃料ガス流路４４Ｐを形成し、隣接する単セルのカソード４３の表面とで酸化ガス流路４５Ｐを形成する。ここで、各セパレータの表面に形成されたリブは、両面ともに平行に形成する必要はなく、面毎に直行するなど所定の角度をなすこととしてもよい。また、リブの形状は平行な溝状である必要はなく、ガス拡散電極に対して燃料ガスまたは酸化ガスを供給可能であればよい。
【００５０】
以上、燃料電池４０の基本構造である単セル４８の構成について説明した。実際に燃料電池４０として組み立てるときには、セパレータ４４、アノード４２、電解質膜４１、カソード４３、セパレータ４５の順序で構成される単セル４８を複数組積層し（本実施形態では１００組）、その両端に緻密質カーボンや銅板などにより形成される集電板４６，４７を配置することによって、スタック構造を構成する。
【００５１】
燃料電池４０で起こる電気化学反応は、下記式に示す通りである。（４）式はアノードにおける反応、（５）式はカソードにおける反応を表わし、燃料電池全体では（６）式に示す反応が進行する。
Ｈ２      →  ２Ｈ＋  ＋  ２ｅ−      …（４）
（１／２）Ｏ２  ＋  ２Ｈ＋  ＋  ２ｅ−    →  Ｈ２Ｏ  …（５）
Ｈ２  ＋  （１／２）Ｏ２      →  Ｈ２Ｏ  …（６）
【００５２】
燃料ガス中に一酸化炭素が含まれる場合には、この一酸化炭素が白金触媒に吸着して触媒としての機能を低下させ、アノードにおける反応（（４）式の反応）を阻害して燃料電池の性能を低下させてしまう。そのため、燃料電池４０のような固体高分子型の燃料電池を用いて発電を行なうためには、供給する燃料ガス中の一酸化炭素濃度を所定量以下に低減して電池性能の低下を防ぐことが必須となる。なお、このような固体高分子型燃料電池において、供給される燃料ガス中の一酸化炭素濃度としての許容濃度は通常は数ｐｐｍ程度以下である。本実施形態の燃料電池システム３０は、前述のＣＯ浄化部１３から供給される一酸化炭素濃度が許容濃度の範囲内にあるため有用である。
【００５３】
また、燃料電池４０のカソード側における電池反応に関わる酸化ガスは、エアタンク３１から空気供給路３３を介して圧縮空気として供給される。空気供給路３３には図示しない流量調整器が設けられており、エアタンク３１から燃料電池４０に供給する酸化ガス量を調節可能となっている。酸化ガスは電池反応に供された後に酸化排ガスとなる。この際には、燃料電池４０の酸素極側において既述した（５）式の反応によって水が生じる。このため、酸化排ガス中の生成水を回収し、回収した水を再利用している。回収された生成水は、水回収路を介して水タンク２２に供給され、改質器１における蒸発部１１を経て改質部１２で行なわれるメタノールの水蒸気改質反応に供される。また、生成水を回収された酸化排ガスは、図示しない排ガス回収路を経由して蒸発部１１に供給される。燃料電池４０での電気化学反応に供された後に排出される酸化排ガスには酸素が残留しているため、蒸発部１１に供給された酸化排ガスは、蒸発部１１での燃焼反応に要する酸化ガスとして働く。
【００５４】
エアタンク３１は、図示しない圧縮機で加圧された空気が供給された圧縮空気を貯留するものである。エアタンク３１には、圧力センサ３４が設けられ、また該エアタンク３１内の空気量が不足するときこれを補うためのコンプレッサ３２が併設されている。圧力センサ３４は、制御部６に接続されている。制御部６は、この圧力センサ３４からの入力信号を基にエアタンク３１内の空気量を判断し、空気量が不足であると判断した場合にはコンプレッサ３２に対して駆動信号を出力し、エアタンク３１内に供給される圧縮空気量が充分量となるよう制御する。
【００５５】
なお、図２には示さなかったが、燃料電池システム３０は、燃料電池４０とは別に所定の２次電池を備えている。この２次電池は、燃料電池システム３０の起動時において燃料電池４０から充分な電力の供給が得られない間に、既述したシャット弁や、コンプレッサ、ポンプなどを駆動するための電源として利用される。
【００５６】
以上既述した実施形態では、改質器１が有する改質部１２で進行する改質反応は、水蒸気改質反応及びこれに加えて部分酸化改質反応を含むものとしたが、改質部１２においては、必ずしも水蒸気改質反応を行なう必要はなく、メタノールなどの液体原燃料を用いて酸化改質反応だけによって改質ガスを生成することとしてもよい。
【００５７】
また、既述した実施形態では、改質器１で原燃料を改質して得た燃料ガスを供給される燃料電池は、固体高分子型燃料電池としたが、異なる種類の燃料電池を備える燃料電池システムとしてもよい。特に、燃料電池としてリン酸型燃料電池や固体電解質型燃料電池を用いる場合には、既述した実施形態の燃料電池システムの構成を準用することが可能である。
【００５８】
また、既述の実施形態では、改質器における蒸発部から原燃料を原燃料タンクに戻す態様のシステムについて説明したが、改質器の何れかの部材から原燃料を原燃料タンクに戻すシステムである限りこれに特に限定されるものではない。
更に、既述の実施形態では、燃料電池及び燃料電池システムを挙げて説明したが、夫々それ以外のエネルギ発生源及びエネルギ発生源システムに適宜変更することも可能である。従って、本発明の改質システムにおいては、既述のような改質システムや燃料電池システムの状態に応じた制御に限定されず、広くエネルギ発生源システムの状態に応じて制御手段を実施することにより、本発明の効果を達成することができる。
【００５９】
以上、本発明について好適な実施形態を挙げて具体的に説明したが、本発明はこれらの実施形態により何等限定されるものではない。本発明は、その趣旨を逸脱しない範囲内において、適宜変更形態で実施し得ることは勿論である。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は、本発明の改質システムの一実施形態を示す主要ブロック図である。
【図２】図２は、本発明の燃料電池システムの一実施形態を示す主要ブロック図である。
【図３】図３は、本発明の燃料電池システムの一実施形態に用いられる燃料電池を構成する単セルの構成を例示する断面図である。
【符号の説明】
１０…改質システム、３０…燃料電池システム、１…改質器、２…原燃料タンク、３…ポンプ、４…ダンパー、５…インジェクタ、７…タンク、１１…蒸発部、１２…改質部、１３…ＣＯ浄化部、６…制御部、２０…燃焼部、２１…メタノールタンク、２２…水タンク、２３…比重センサ、２４…調整弁、３１…エアタンク、３２…コンプレッサ、３３…空気供給路、３４…圧力センサ、Ａ，Ｂ，Ｃ…シャット弁、Ｄ…温度センサ、Ｅ…圧力センサ、４０…燃料電池、４１…電解質膜、４２…アノード、４３…カソード、４４，４５…セパレータ、４４Ｐ…燃料ガス流路、４５Ｐ…酸化ガス流路、４６，４７…集電板、４８…単セル
【図１】
2004319190.tif 000003
【図２】
2004319190.tif 000004
【図３】
2004319190.tif 000005