(57)【要約】【課題】εｒ及びＱｕの誘電特性をいずれも良好な範囲に維持しつつ、簡易にτｆを所望の範囲に制御できる誘電体磁器組成物及びその製造方法を提供する。【解決手段】本発明の誘電体磁器組成物は、焼成体を１２２０〜１４２０℃で熱処理をし、その後、降温速度を５００℃／時間以下にして得られる誘電体磁器組成物であって、ｘＡｌ２Ｏ３−ｙＳｎＯ２−ｚＴｉＯ２（但し、ｘ、ｙ及びｚはモル％を表わし、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００である。）によって表される組成を有し、且つ上記ｘ、ｙ及びｚが、図１において、点Ｐ（ｘ＝９２．５、ｙ＝５．５、ｚ＝２）、点Ｑ（ｘ＝６２．５、ｙ＝２８．５、ｚ＝９）、点Ｒ（ｘ＝６２．５、ｙ＝２．４５、ｚ＝３５．０５）及び点Ｓ（ｘ＝９２．５、ｙ＝１、ｚ＝６．５）を順に結んで形成される四角形の領域内（辺上を含む）にあり、εｒが９〜１６、Ｑｕが４０００〜８０００、及びτｆが−３７〜＋１２ｐｐｍ／℃である。【選択図】        図１
2004168600.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
焼成体を１２２０〜１４２０℃で熱処理をして得られる誘電体磁器組成物であって、
ｘＡｌ２Ｏ３−ｙＳｎＯ２−ｚＴｉＯ２（但し、ｘ、ｙ及びｚはモル％を表わし、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００である。）によって表される組成を有し、且つ上記ｘ、ｙ及びｚが、図１において、点Ｐ（ｘ＝９２．５、ｙ＝５．５、ｚ＝２）、点Ｑ（ｘ＝６２．５、ｙ＝２８．５、ｚ＝９）、点Ｒ（ｘ＝６２．５、ｙ＝２．４５、ｚ＝３５．０５）及び点Ｓ（ｘ＝９２．５、ｙ＝１、ｚ＝６．５）を順に結んで形成される四角形の領域内（辺上を含む）にあることを特徴とする誘電体磁器組成物。
【請求項２】
上記熱処理をした後、降温速度を５００℃／時間以下にして得られる請求項１記載の誘電体磁器組成物。
【請求項３】
上記誘電体磁器組成物の比誘電率が９〜１６、無負荷品質係数が４０００〜８０００、及び共振周波数の温度係数が−３７〜＋１２ｐｐｍ／℃である請求項１又は２記載の誘電体磁器組成物。
【請求項４】
請求項１乃至３のいずれかに記載の誘電体磁器組成物を製造する誘電体磁器組成物の製造方法であって、焼成体を１２２０〜１４２０℃で熱処理することを特徴とする誘電体磁器組成物の製造方法。
【請求項５】
上記熱処理をした後、降温速度を５００℃／時間以下とする請求項４記載の誘電体磁器組成物の製造方法。
【請求項６】
上記誘電体磁器組成物の比誘電率が９〜１６、無負荷品質係数が４０００〜８０００、及び共振周波数の温度係数が−３７〜＋１２ｐｐｍ／℃である請求項４又は５記載の誘電体磁器組成物の製造方法。
【請求項７】
請求項１乃至３のいずれかに記載の誘電体磁器組成物を備えることを特徴とする電子部品。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、誘電体磁器組成物及びその製造方法並びに電子部品に関する。更に詳しくは、比誘電率（以下単に「εｒ」という）及び無負荷品質係数（１／ｔａｎδ、以下単に「Ｑｕ」という）の誘電特性をいずれも良好な範囲に維持しつつ、共振周波数の温度係数（以下単に「τｆ」という）を制御することができる誘電体磁器組成物及びその製造方法並びに電子部品に関する。
本発明の誘電体磁器組成物は、マイクロ波領域における誘電体共振器及び誘電体フィルタ等の他、マイクロ波集積回路基板、各種マイクロ波回路のインピーダンス整合部材等として広く利用できる。
【０００２】
【従来の技術】
誘電体磁器組成物は、使用周波数が高周波となるに従って誘電損失が大きくなる傾向にある。そのため、マイクロ波領域でのεｒ及びＱｕの大きい誘電体磁器組成物が望まれている。また、同時に共振周波数の温度に対する変化が小さい、即ち、比誘電率の温度依存性の小さい誘電体磁器組成物が望まれている。従って、τｆの絶対値が小さく、εｒ、Ｑｕ及びτｆが大きいバランスの良い誘電体磁器組成物が要求されている。
この点、アルミナ磁器は機械的強度が大きく、誘電損失が少なく、低コストであることから、上記電気通信分野に利用されてきたが、従来のアルミナ磁器はτｆが大きいため、用途が制限されてきた。
【０００３】
かかる実情に鑑み、本出願人は先にアルミナを主成分としたＡｌ２Ｏ３−ＳｎＯ２−ＴｉＯ２の３成分からなり、その組成割合を検討することにより、εｒ、Ｑｕ及びτｆのバランスに優れた誘電体磁器組成物を提案している（特許文献１参照）。また、アルミナを主成分としたＡｌ２Ｏ３−ＳｎＯ２−ＴｉＯ２の３成分からなる磁器組成物にＬａ２Ｏ２又はＴａ２Ｏ５を添加することにより、Ｑｕ、τｆ等の改善を図ることを提案している（特許文献２、特許文献３参照）。これらの技術は、Ａｌ２Ｏ３／ＴｉＯ２比を変化させたり、あるいは、Ｌａ２Ｏ２又はＴａ２Ｏ５を添加することによってτｆを制御するものであるが、従来より、使用目的に応じてＱｕの変化を小さくし若しくは改善しつつ、簡易に所望のτｆを得ることができる誘電体磁器組成物及びその製造方法が望まれていた。
【０００４】
【特許文献１】
特開昭６２−１１９１５７号公報
【特許文献２】
特開昭６２−１４７６０３号公報
【特許文献３】
特開昭６３−７６２０６号公報
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は上記の問題を解決するものであり、εｒ及びＱｕの誘電特性をいずれも良好な範囲に維持しつつ、簡易にτｆを所望の範囲に制御することができる誘電体磁器組成物及びその製造方法並びに電子部品を提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明は以下に示すとおりである。
（１）  焼成体を１２２０〜１４２０℃で熱処理をして得られる誘電体磁器組成物であって、
ｘＡｌ２Ｏ３−ｙＳｎＯ２−ｚＴｉＯ２（但し、ｘ、ｙ及びｚはモル％を表わし、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００である。）によって表される組成を有し、且つ上記ｘ、ｙ及びｚが、図１において、点Ｐ（ｘ＝９２．５、ｙ＝５．５、ｚ＝２）、点Ｑ（ｘ＝６２．５、ｙ＝２８．５、ｚ＝９）、点Ｒ（ｘ＝６２．５、ｙ＝２．４５、ｚ＝３５．０５）及び点Ｓ（ｘ＝９２．５、ｙ＝１、ｚ＝６．５）を順に結んで形成される四角形の領域内（辺上を含む）にあることを特徴とする誘電体磁器組成物。
（２）上記熱処理をした後、降温速度を５００℃／時間以下にして得られる上記（１）記載の誘電体磁器組成物。
（３）εｒが９〜１６、Ｑｕが４０００〜８０００、及びτｆが−３７〜＋１２ｐｐｍ／℃である上記（１）又は（２）記載の誘電体磁器組成物。
（４）上記（１）乃至（３）のいずれかに記載の誘電体磁器組成物を製造する誘電体磁器組成物の製造方法であって、焼成体を１２２０〜１４２０℃で熱処理することを特徴とする誘電体磁器組成物の製造方法。
（５）上記熱処理をした後、降温速度を５００℃／時間以下とする上記（４）記載の誘電体磁器組成物の製造方法。
（６）上記誘電体磁器組成物のεｒが９〜１６、Ｑｕが４０００〜８０００、及びτｆが−３７〜＋１２ｐｐｍ／℃である上記（４）又は（５）記載の誘電体磁器組成物の製造方法。
（７）上記（１）乃至（３）のいずれかに記載の誘電体磁器組成物を備えることを特徴とする電子部品。
【０００７】
【発明の効果】
本発明の誘電体磁器組成物は、εｒ、Ｑｕ及びτｆのバランスに優れ、且つ成分組成を変えることなくＱｕを改善し、τｆを所望の値に調整することができる。
また、上記熱処理後の降温速度を５００℃／時間以下にすると、τｆをマイナス方向に大きくシフトすることができ、所望のτｆを容易に得ることができる。
更に、上記誘電体磁器組成物のεｒが９〜１６であり、Ｑｕが４０００〜８０００であって且つτｆが−３７〜＋１２ｐｐｍ／℃である場合は、特にεｒ、Ｑｕ及びτｆのバランスが優れているため、誘電体基板及び共振器用磁器等の電子部品に好適に利用できる。
【０００８】
本発明の誘電体磁器組成物の製造方法によれば、簡易な方法で、εｒ、Ｑｕ及びτｆのバランスに優れ、且つ成分組成を変えることなくＱｕを改善し、τｆを所望の値に調整することができる。また、一度製造した誘電体磁器組成物のτｆを調整することができる。
また、上記熱処理後の降温速度を５００℃／時間以下にすると、τｆをマイナス方向に大きくシフトすることができ、所望のτｆを容易に得ることができる。
更に、本発明の誘電体磁器組成物の製造方法によれば、誘電体磁器組成物のεｒが９〜１６であり、Ｑｕが４０００〜８０００であって且つτｆが−３７〜＋１２ｐｐｍ／℃の範囲であり、εｒ、Ｑｕ及びτｆのバランスが優れた誘電体磁器組成物を得ることができる。
本発明の電子部品によれば、上記優れた特性を有する電子部品とすることができる。
【０００９】
【発明の実施の形態】
本発明について以下に詳細に説明する。
（１）誘電体磁器組成物
本発明の誘電体磁器組成物は、焼成体を１２２０〜１４２０℃で熱処理をして得られる誘電体磁器組成物であって、ｘＡｌ２Ｏ３−ｙＳｎＯ２−ｚＴｉＯ２（但し、ｘ、ｙ及びｚはモル％を表わし、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００である。）によって表される組成を有し、上記ｘ、ｙ及びｚが、図１の３成分系組成に示す点Ｐ（ｘ＝９２．５、ｙ＝５．５、ｚ＝２）、点Ｑ（ｘ＝６２．５、ｙ＝２８．５、ｚ＝９）、点Ｒ（ｘ＝６２．５、ｙ＝２．４５、ｚ＝３５．０５）及び点Ｓ（ｘ＝９２．５、ｙ＝１、ｚ＝６．５）を順に結んで形成される四角形の領域内（辺上を含む）にあるものである。
上記「ｘ」、「ｙ」及び「ｚ」は、本発明の誘電体磁器組成物中に含まれるＡｌ、Ｓｎ及びＴｉの含有量をＡｌ２Ｏ３、ＳｎＯ２及びＴｉＯ２に換算したモル％の値である。また、上記ｘ、ｙ及びｚとして好ましくは、図１の３成分系組成に示す点Ｐ’（ｘ＝９０、ｙ＝７、ｚ＝３）、点Ｑ’（ｘ＝８０、ｙ＝１５、ｚ＝５）、点Ｒ’（ｘ＝８０、ｙ＝１８、ｚ＝２）及び点Ｓ’（ｘ＝９０、ｙ＝８、ｚ＝２）を順に結んで形成される四角形の領域内（辺上を含む）であり、更に好ましくは、図１の３成分系組成に示す点Ｐ’（ｘ＝９０、ｙ＝７、ｚ＝３）、点Ｑ’（ｘ＝８０、ｙ＝１５、ｚ＝５）、点Ｒ’’（ｘ＝８０、ｙ＝５、ｚ＝１５）及び点Ｓ’’（ｘ＝９０、ｙ＝２、ｚ＝８）を順に結んで形成される四角形の領域内（辺上を含む）である。上記ｘ、ｙ及びｚの範囲が上記範囲外であると、Ｑｕの低下が大きいか、熱処理によるＱｕの改善効果及びτｆのマイナス方向へのシフト効果が認められないか、あるいは認められてもその効果が小さいので好ましくない。
【００１０】
上記焼成体は、上記熱処理により本発明の誘電体磁器組成物が得られる限り、その組成、製造方法については特に限定はない。
【００１１】
上記熱処理の温度は１２２０〜１４２０℃、好ましくは１２５０〜１４２０℃、更に好ましくは１２５０〜１４００℃、より好ましくは１２８０〜１４００℃、特に好ましくは１３００〜１４００℃、最も好ましくは１３００〜１３８０℃である。上記熱処理の温度が１２２０℃未満又は１４２０℃を超えると、Ｑｕの改善はほとんどできないか、又は改善できてもその効果は小さく、また、τｆをマイナス方向にシフトすることができないか、又はシフトできてもその効果は小さいので好ましくない。
尚、上記熱処理のその他の条件、方法については特に限定はなく、例えば、後述の条件及び方法によって上記熱処理を行うことができる。
【００１２】
本発明の誘電体磁器組成物は、上記熱処理を行うことにより得られるものであるが、上記熱処理が終わった後の降温速度を制御することによって、τｆ値のマイナス方向へのシフトを制御することができる。即ち、上記降温速度を５００℃／ｈ以下、好ましくは４００℃／ｈ以下、更に好ましくは３００℃／ｈ以下、より好ましくは２００℃／ｈ以下、特に好ましくは１５０℃以下、最も好ましくは５０℃／ｈ以下とすることにより、である。上記降温速度を上記範囲とすることにより、τｆがよりマイナス方向へシフトした誘電体磁器組成物とすることができるので好ましい。
【００１３】
本発明の誘電体磁器組成物は、Ａｌ２Ｏ３、ＳｎＯ２及びＴｉＯ２からなり、複合酸化物を形成していると推定される（勿論、複合酸化物を形成しているか否かは、本発明の誘電体磁器組成物の技術的範囲の解釈において何らも影響しない。）。また、この誘電体磁器組成物は上記の３成分の他に誘電特性に影響を及ぼさない限りにおいて、他の成分（製造上の不可避的不純物その他の成分）を含んでいてもよい。
【００１４】
本発明の誘電体磁器組成物は、上記構成を備えることにより、εｒ、Ｑｕ及びτｆのバランスに優れている。具体的には、εｒは好ましくは９〜１６、より好ましくは１０〜１６、更に好ましくは１１〜１６、より好ましくは１１〜１５、特に好ましくは１１〜１４とすることができる。また、Ｑｕは好ましくは４０００〜８０００、より好ましくは４２００〜７５００、更に好ましくは４５００〜７０００、より好ましくは５０００〜６５００とすることができる。τｆは好ましくは−３７〜＋１２ｐｐｍ／℃、より好ましくは−３５〜＋１０ｐｐｍ／℃、更に好ましくは−３３〜＋８ｐｐｍ／℃とすることができる。より好ましくは、εｒが９〜１６、Ｑｕが４０００〜８０００、且つτｆが−３７〜＋１２ｐｐｍ／℃とすることができる。特に好ましくはεｒが１０〜１６、Ｑｕが４２００〜７５００、且つτｆが−３５〜＋１０ｐｐｍ／℃とすることができる。更に好ましくは、εｒが１１〜１６、Ｑｕが４５００〜７０００、且つτｆが−３３〜＋８ｐｐｍ／℃とすることができる。
【００１５】
（２）誘電体磁器組成物の製造方法
本発明の誘電体磁器組成物の製造方法は、本発明の誘電体磁器組成物を製造する製造方法であって、焼成体を１２２０〜１４２０℃で熱処理するものである。
上記焼成体を得る方法については特に限定はない。上記焼成体の原料として、通常、Ａｌ酸化物及び加熱されてＡｌ酸化物になるＡｌ化合物のうちの少なくとも１種と、Ｓｎ酸化物及び加熱されてＳｎ酸化物になるＳｎ化合物のうちの少なくとも１種と、Ｔｉ酸化物及び加熱されてＴｉ酸化物になるＴｉ化合物のうちの少なくとも１種とを混合して使用する。加熱されてＡｌ酸化物になるＡｌ化合物、Ｓｎ酸化物になるＳｎ化合物及びＴｉ酸化物になるＴｉ化合物としては、加熱されて酸化物になる化合物であれば特に限定はなく、例えば、上記各金属（Ａｌ、Ｓｎ、Ｔｉ）の炭酸塩、炭酸水素塩、水酸化物、硝酸塩等の無機塩の他、上記各金属（Ａｌ、Ｓｎ、Ｔｉ）を含んだ有機金属化合物等が挙げられる。
【００１６】
また、上記原料として、上記各金属（Ａｌ、Ｓｎ、Ｔｉ）の複合酸化物の２種以上を混合して使用することができる。この複合酸化物としては、例えば、酸化スズと酸化チタンの固溶体が挙げられる。この場合、上記各金属（Ａｌ、Ｓｎ、Ｔｉ）酸化物（加熱されて酸化物となる化合物も含む。）の少なくとも１種と、上記金属複合酸化物のうちの少なくとも１種とを混合して使用することができる。例えば、アルミナ及び水酸化アルミニウム等のうちの１種以上の粉末と、酸化スズと酸化チタンの固溶体の粉末とを使用することができる。
尚、上記原料の形態としては、通常の粉末の他、仮焼粉末を使用することができる。更に、粉末のみならず液状物、ゾル等の使用も可能である。例えば、液状物である上記各金属（Ａｌ、Ｓｎ、Ｔｉ）を含んだ有機金属化合物や、原料中のＳｎＯ２及びＴｉＯ２として両者の固溶体ゾルを使用することもできる。ここで、上記仮焼粉末とは、通常、７００〜１１００℃程度、好ましくは８００〜１０００℃程度で加熱したものが例示される。また、上記仮焼粉末は、各原料を混合後まとめて仮焼し、粒度調整を行ったものでもよく、各原料を各々仮焼したものでもよい。
【００１７】
本発明の誘電体磁器組成物の製造方法では、上記金属酸化物粉末等を秤量して混合し、この混合物を用いて所望の形状に成形体とし、次いで、この成形体を焼成することにより、上記焼成体を得る。上記成形体の形状、大きさ等は特に限定されず、また、その成形方法も特に限定はない。また、上記成形体を得る際、上記の３成分の他に誘電特性に影響を及ぼさない限り、他の成分（製造上の不可避的不純物、その他の成分）を含んでいてもよい。
また、焼成条件についても必要に応じて適宜の条件とすることができる。例えば、焼成温度は通常１３００〜１６００℃、好ましくは１４００〜１６００℃、更に好ましくは１４５０〜１５７０℃、より好ましくは１５００〜１５７０℃、特に好ましくは１５２０〜１５５０℃である。また、焼成時間は通常０．５〜５時間、好ましくは０．５〜３時間、更に好ましくは１〜３時間である。また、焼成時の焼成雰囲気についても特に限定はない。通常は大気雰囲気であるが、アルゴン等の不活性ガス雰囲気や真空中、窒素ガス等の非酸化性雰囲気での焼成も可能である。また、上記焼成は、常圧焼成でもよいが、より緻密な焼結体を得るために、常圧焼成後、ＨＩＰ処理をすることも可能である。更に、ＨＰ（ホットプレス）等の加圧焼結も可能である。
【００１８】
本発明の誘電体磁器組成物の製造方法では、上記焼成体について、所定温度で熱処理を行う。かかる熱処理を行うことにより、Ｑｕを改善すると共に、τｆをマイナス方向にシフトさせることができる。上記熱処理の温度は１２２０〜１４２０℃、好ましくは１２５０〜１４２０℃、更に好ましくは１２５０〜１４００℃、より好ましくは１２８０〜１４００℃、特に好ましくは１３００〜１４００℃、最も好ましくは１３００〜１３８０℃である。上記熱処理の温度が１２２０℃未満又は１４２０℃を超えると、Ｑｕの改善はほとんどできないか、又は改善できてもその効果は小さく、また、τｆをマイナス方向にシフトすることができないか、又はシフトできてもその効果は小さいので好ましくない。
【００１９】
また、上記熱処理の方法についても特に限定はない。通常、上記熱処理は大気中において行う。また、上記熱処理のその他の条件についても特に限定はない。例えば、上記熱処理の時間も特に限定はないが、通常は好ましくは０．２〜５時間であり、より好ましくは０．５〜４時間であり、更に好ましくは１〜３時間である。上記範囲とすることにより、簡易且つ効率的にＱｕを改善し、τｆをマイナス方向へシフトさせることができるので好ましい。
【００２０】
上記熱処理が終わった後、温度を降下させることにより、誘電体磁器組成物を得ることができる。この場合の降温速度については特に限定はなく、必要に応じて様々な速度とすることができるが、上記降温速度を制御することによって、τｆ値のマイナス方向へのシフトを制御することができる。即ち、上記降温速度としては、通常５００℃／ｈ以下、好ましくは４００℃／ｈ以下、更に好ましくは３００℃／ｈ以下、より好ましくは２００℃／ｈ以下、特に好ましくは１５０℃以下、最も好ましくは５０℃／ｈ以下である。上記降温速度を上記範囲とすることにより、効率的にτｆをマイナス方向へシフトさせることができるので好ましい。
【００２１】
本発明の誘電体磁器組成物及びその製造方法において、上記熱処理の温度と上記降温速度の組み合わせについては特に限定はなく、上記の範囲で種々組み合わせることができる。好ましい組み合わせとしては、上記熱処理の温度が１２５０〜１４００℃、且つ上記降温速度が５００℃／ｈ以下であり、更に好ましい組み合わせとしては、上記熱処理の温度が１３１０〜１３９０℃、且つ上記降温速度が４００℃／ｈ以下、より好ましい組み合わせとしては、上記熱処理の温度が１３２０〜１３８０℃、且つ上記降温速度が３００℃／ｈ以下である。
【００２２】
本発明の電子部品は、本発明の誘電体磁器組成物を備えるものである。上記電子部品としては、例えば、マイクロ波領域における誘電体共振器及び該誘電体共振器用基板、並びに誘電体フィルタ等の他、マイクロ波集積回路基板、各種マイクロ波回路のインピーダンス整合部材、誘電体アンテナ、セラミックコンデンサ等が挙げられる。
【００２３】
【実施例】
以下、実施例により本発明を具体的に説明する。
（１）誘電体磁器組成物の調製
Ａｌ２Ｏ３粉末（純度；９９．９５％）、ＳｎＯ２粉末（純度；９９．３％）及びＴｉＯ２粉末（純度；９９．５％）を出発原料とした。そして、ｘＡｌ２Ｏ３−ｙＳｎＯ２−ｚＴｉＯ２におけるｘ、ｙ、ｚが、それぞれ表１の実験例１〜３０の値となるように所定量を秤量した。上記実験例１〜３０で得られた試料のｘ、ｙ及びｚの値は全て図１に示す特定範囲内のもの（辺上のものを含む）であり、図１中に実験例で得られた各試料をＰ〜Ｓ及びＡ〜Ｅにプロットした。
【００２４】
その後、所定量の上記各粉末をミキサーによって３０分間乾式混合し、この混合粉末を振動ミルによって一次粉砕した。玉石としてはアルミナボールを使用し、粉砕時間は４時間とした。次いで、得られた粉末を、大気雰囲気下、１０００℃の温度で２時間仮焼した後、この仮焼粉末に適量の有機バインダと水とを加え、トロンメル粉砕機を用いて二次粉砕した。その後、二次粉砕した粉末を噴霧乾燥機を用いて乾燥し、造粒した。造粒後、ふるいによって４０〜２００メッシュの粒度の粉末を得、プレス機によって直径１９ｍｍ、厚さ１１ｍｍの円柱状の成形体を作製した。プレス圧力は３トンとし、成形圧力を１トン／ｃｍ２とした。
【００２５】
上記成形体を脱脂した後、大気雰囲気下、１５３５℃で４時間焼成した。この焼成工程における降温速度は２０℃／ｈであった。得られた焼結体の周面及び両端面を研磨し、直径が１６ｍｍ、厚さ８ｍｍの寸法の円柱状とした。この加工した焼結体を１２００〜１４５０℃で大気中おいて２時間熱処理をし、その後、降温速度を２０、１２０又は５００℃／ｈとして実験例１〜３０の各試料を得た。尚、表１中、「＊」は、本発明の範囲外であることを意味する。
【００２６】
【表１】
2004168600.tif 000003
【００２７】
（２）誘電特性の評価
上記実験例１〜３０の各試料のεｒ、Ｑｕ及びτｆを以下の方法により測定した。その結果を表１に併記する。
εｒ及びＱｕは、ＪＩＳ  Ｒ  １６２７の平行導体板型誘電体円柱共振器法におけるＴＥ０１１モードに従い測定して得た。
τｆは、空洞開放型誘電体共振器法におけるＴＥ０１δモードに従い測定して得た。２５〜８０℃の温度領域で測定し、τｆ＝（ｆ８０−ｆ２５）／（ｆ２５×ΔＴ）、ΔＴ＝８０−２５＝５５℃によって算出した。また、測定時の共振周波数は７．０ＧＨｚ前後とした。
【００２８】
（３）実施例の効果
表１より、熱処理の温度が本発明の範囲内である実験例２〜５及び１１〜１４と、熱処理の温度が本発明の範囲から外れる実験例１、６〜１０とを対比すると、実験例２〜５及び１１〜１４では、実験例１、６〜１０と比較して、いずれの試料もτｆがマイナス方向にシフトしている。特に実験例３では、０．１３ｐｐｍ／℃とτｆの絶対値が非常に小さくなるようにシフトしている。また、実験例２〜５及び１１〜１４では、Ｑｕが５６３１〜６４０８であり、ほとんど変化していない。同様に、表１より、熱処理の温度が本発明の範囲内である実験例１５、１７、１９、２１、２３、２５、２７及び２９は、熱処理の温度が本発明の範囲から外れている実験例１６、１８、２０、２２、２４、２６、２８及び３０に比較して、いずれもτｆがマイナス方向にシフトすると共に、Ｑｕは改善されている。
以上より、成分組成が本発明の範囲にある誘電体磁器組成物において、本発明の範囲内の温度で熱処理を行うことにより、Ｑｕを改善すると共に、τｆをマイナス方向にシフトさせることができることが分かる。
【００２９】
また、表１より、降温速度が２０℃／ｈである実験例２〜５と、１２０℃／ｈである実験例１１〜１３とを対比すると、実験例１１〜１３では、Ｑｕが５６３１〜６２２６であり、τｆが５．６９〜１１．６６であるのに対し、実験例２〜５では、Ｑｕが６１３２〜６４０８と改善されていると共に、τｆが０．１３〜１１．０９と、τｆがマイナス方向にシフトしていることが分かる。また、組成及び熱処理温度が同じで降温速度が異なる実験例３、１２及び１４とを対比すると、Ｑｕは実験例１４＜実験例１２＜実験例３となり、τｆは実験例３＜実験例１２＜実験例１４となっている。
以上より、降温速度を小さくすることにより、Ｑｕ値はほとんど変化しないか又は改善されていると共に、τｆがマイナス方向にシフトさせることができることが分かる。
【００３０】
以上の結果より、本発明の誘電体磁器組成物の製造方法によれば、簡易な方法によりＱｕ及びτｆを調整することができ、また、一度焼結が完了した誘電体磁器組成物のＱｕ及びτｆを調整することができることが分かる。そして、本発明の誘電体磁器組成物は、所定のτｆ値を必要とする誘電体共振器等の回路設計にあたって広く利用することができることが分かる。
【００３１】
尚、本発明においては、上記具体的実施例に示すものに限られず、目的、用途に応じて本発明の範囲内で種々変更した実施例とすることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】誘電体磁器組成物を構成する成分をモル比で表した３成分系組成図である。
【図１】
2004168600.tif 000004