(57)【要約】      （修正有）【課題】高剛性、高靭性および熱安定性に優れた強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の提供。【解決手段】（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂（Ａ−１成分）５〜９５重量％およびスチレン系樹脂（Ａ−２成分）９５〜５重量％の合計１００重量％よりなる樹脂成分（Ａ成分）４５〜９９重量部、および（Ｂ）無機充填材（Ｂ成分）１〜５５重量部の合計１００重量部、並びに（Ｃ）下記一般式（１）で表わされるアルコキシシラン化合物（Ｃ成分）０．０１〜３重量部からなる強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。2004168822.tif 000015（式中Ｒ１はメチル基またはエチル基を表わし、Ｒ２は炭素原子数５〜６０の一価の炭化水素基を表わし、Ｒ１またはＲ２が複数であるとき、これらはそれぞれ同一の基または異なる基であってよく、ｍは１、２または３を表わす。）【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂（Ａ−１成分）５〜９５重量％およびスチレン系樹脂（Ａ−２成分）９５〜５重量％の合計１００重量％よりなる樹脂成分（Ａ成分）４５〜９９重量部、および（Ｂ）無機充填材（Ｂ成分）１〜５５重量部の合計１００重量部、並びに（Ｃ）下記一般式（１）で表わされるアルコキシシラン化合物（Ｃ成分）０．０１〜３重量部からなる強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
【化１】
2004168822.tif 000012
（式中Ｒ１はメチル基またはエチル基を表わし、Ｒ２は炭素原子数５〜６０の一価の炭化水素基を表わし、Ｒ１またはＲ２が複数であるとき、これらはそれぞれ同一の基または異なる基であってよく、ｍは１、２または３を表わす。）
【請求項２】
上記Ａ成分は、芳香族ポリカーボネート樹脂（Ａ−１成分）５１〜９５重量％、およびスチレン系樹脂（Ａ−２成分）４９〜５重量％の合計１００重量％よりなる請求項１に記載の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項３】
上記スチレン系樹脂（Ａ−２成分）は、ゴム質重合体にその構成単位として少なくとも芳香族ビニル単量体単位を含んでなる重合体が結合した共重合体成分を含有するスチレン系樹脂である請求項１または請求項２のいずれか１項に記載の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項４】
上記スチレン系樹脂（Ａ−２成分）は、シアン化ビニル化合物をその共重合成分として含有する共重合体樹脂である請求項１〜請求項３のいずれか１項に記載の強化芳香族ポリカーボート樹脂組成物。
【請求項５】
上記スチレン系樹脂（Ａ−２成分）は、アクリロニトリル−スチレン−アクリルゴム共重合体樹脂（ＡＳＡ樹脂）、およびアクリロニトリル−非共役ジエンゴム−スチレン共重合体樹脂（ＡＥＳ樹脂）から選択される少なくとも１種のスチレン系樹脂である請求項３または４のいずれか１項に記載の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項６】
上記アルコキシシラン化合物（Ｃ成分）は、上記一般式（１）におけるＲ２の少なくとも１つがアルキル基である請求項１〜請求項５のいずれか１項に記載の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項７】
上記アルコキシシラン化合物（Ｃ成分）は、下記一般式（２）で表わされる請求項６に記載の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
【化２】
2004168822.tif 000013
（式中、Ｒ１はメチル基またはエチル基を表わし、ｎは４〜１９の整数を表わす）
【請求項８】
上記無機充填材（Ｂ成分）は、ワラストナイト、タルク、マイカ、および合成ウイスカーからなる群より選択された少なくとも１種の無機充填材である請求項１〜請求項７のいずれか１項に記載の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項９】
請求項１〜請求項８のいずれか１項に記載の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物より形成された成形品。
【請求項１０】
（Ａ）ゴム質重合体にその構成単位として少なくとも芳香族ビニル単量体単位を含んでなる重合体が結合した共重合体成分を含有するスチレン系樹脂４５〜９９重量部、および（Ｂ）無機充填材（Ｂ成分）１〜５５重量部の合計１００重量部、並びに（Ｃ）下記一般式（１）で表わされるアルコキシシラン化合物（Ｃ成分）０．０１〜３重量部より実質的になる強化組成物。
【化３】
2004168822.tif 000014
（式中Ｒ１はメチル基またはエチル基を表わし、Ｒ２は炭素原子数５〜６０の一価の炭化水素基を表わし、Ｒ１またはＲ２が複数であるとき、これらはそれぞれ同一の基または異なる基であってよく、ｍは１、２または３を表わす。）
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物に関する。より詳しくは、芳香族ポリカーボネート樹脂、スチレン系樹脂、無機充填材、および特定のアルコキシシラン化合物からなる樹脂組成物であって、その高剛性（高い曲げ弾性率）、高靭性（高い破断伸度、高い衝撃強度）、および熱安定性に優れた強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物、およびそれから形成された成形品に関する。更に本発明は、ゴム共重合スチレン系重合体を含有するスチレン系樹脂、無機充填材、および特定のアルコキシシラン化合物からなる樹脂組成物に関する。
【０００２】
【従来の技術】
芳香族ポリカーボネート樹脂およびＡＢＳ樹脂に代表されるスチレン系樹脂とのポリマーアロイは自動車部品に代表される車輌用分野、および電子・電気機器分野において広く利用されている。スチレン系樹脂は流動性および耐衝撃性などに優れ、更にコスト面においても有利である。芳香族ポリカーボネート樹脂は強度、耐衝撃性、および耐熱性などに優れる。両者のポリマーアロイは、これらの特性バランスにおいて優れる。一方、上記の分野においては近年、製品の軽量化、小型化および薄肉化に対応した高剛性の材料が要求される。更にかかる要求においては、かかるポリマーアロイの有する耐衝撃性などを維持することが求められる。
【０００３】
また一方では、スチレン系樹脂は、更に良好な耐候性（耐光性）やリサイクル性を達成するため、ＡＢＳ樹脂に替えて、アクリロニトリル−スチレン−アクリルゴム共重体樹脂（ＡＳＡ樹脂）、およびアクリロニトリル−非共役ジエンゴム−スチレン共重合体樹脂（ＡＥＳ樹脂）などの使用が求められる分野がある。これらの樹脂は特に剛性を高めると共に、良好な耐衝撃性が得られにくくなる。
【０００４】
芳香族ポリカーボネート樹脂や、そのＡＢＳ樹脂とのポリマーアロイにおいて、高剛性と高靭性とを両立するとの要求に対しては、既にいくつかの提案がなされ、また一部実用化されている。ガラス繊維においては、芳香族ポリカーボネート樹脂、ゴム変性ビニル芳香族−シアン化ビニルグラフト共重合体、およびポリオレフィンワックスおよび随意に官能基含有シランを含む被覆剤で処理されたガラス繊維を含有してなる熱可塑性樹脂組成物が知られている（特許文献１参照）。タルクやマイカにおいては芳香族ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ樹脂、タルクおよびマイカなどの充填材、並びに酸変性オレフィンワックスからなる樹脂組成物が知られている（特許文献２参照）。ワラストナイトにおいては、芳香族ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ樹脂、ワラストナイトおよび酸変性オレフィンワックスからなる樹脂組成物が知られている（特許文献３参照）。更にかかる酸変性オレフィンワックスに代表されるように、芳香族ポリカーボネート樹脂に対して滑り性のある成分にワラストナイトと反応性を有する官能基を含む化合物は、かかる酸変性オレフィンワックスと同様の効果を発揮することが既に提案されている（特許文献４参照）。一方でアルコキシシラン化合物で表面処理した無機充填剤を芳香族ポリカーボネート樹脂に配合した組成物も既に知られている（特許文献５および６参照）。しかしながら、芳香族ポリカーボネート樹脂とスチレン系樹脂（中でもＡＳＡ樹脂やＡＥＳ樹脂）とのポリマーアロイにおいて、殊にタルクやワラストナイトなどの微細な充填材において、更に高靭性を達成するための知見が十分に開示されているとは言い難い。
【０００５】
【特許文献１】
特開平０７−０４８９４８号公報
【特許文献２】
特開平０８−１８８７０８号公報
【特許文献３】
特開平０９−１７６４３９号公報
【特許文献４】
特開２００１−１９２５４５号公報
【特許文献５】
特開平０６−３２２２４９号公報
【特許文献６】
特開平０８−１５７７０７号公報
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、その高剛性（高い曲げ弾性率）、高靭性（高い破断伸度、高い衝撃強度）、および熱安定性に優れた、その樹脂成分が芳香族ポリカーボネート樹脂とスチレン樹脂とからなる強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を提供すること、特に芳香族ポリカーボネート樹脂、ゴム共重合スチレン系重合体を含有するスチレン系樹脂（中でもＡＳＡ樹脂またはＡＥＳ樹脂）、無機充填材（殊にタルクやワラストナイトなどの微細な充填材）、および酸変性オレフィンワックスからなる樹脂組成物の靭性を更に改良した強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を提供することにある。
【０００７】
本発明者らは、上記目的を達成せんとして鋭意検討を重ねた結果、芳香族ポリカーボネート樹脂、スチレン系樹脂（特にゴム共重合スチレン系重合体を含有するスチレン系樹脂）、無機充填材、および特定のアルコキシシラン化合物からなる樹脂組成物が、該化合物に替えて酸変性オレフィンワックスを使用していた従来の樹脂組成物に対して、大幅に向上された靭性を有することを見出し、更に検討を進めて、本発明を完成するに至った。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明は、（１）（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂（Ａ−１成分）５〜９５重量％およびスチレン系樹脂（Ａ−２成分）９５〜５重量％の合計１００重量％よりなる樹脂成分（Ａ成分）４５〜９９重量部、および（Ｂ）無機充填材（Ｂ成分）１〜５５重量部の合計１００重量部、並びに（Ｃ）下記一般式（１）で表わされるアルコキシシラン化合物（Ｃ成分）０．０１〜３重量部からなる強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物にかかるものである。
【０００９】
【化４】
2004168822.tif 000002
【００１０】
（式中Ｒ１はメチル基またはエチル基を表わし、Ｒ２は炭素原子数５〜６０の一価の炭化水素基を表わし、Ｒ１またはＲ２が複数であるとき、これらはそれぞれ同一の基または異なる基であってよく、ｍは１、２または３を表わす。）
かかる構成（１）によれば、その樹脂成分が芳香族ポリカーボネート樹脂とスチレン樹脂とからなり、高剛性（高い曲げ弾性率）、高靭性（高い破断伸度、高い衝撃強度）、および熱安定性に優れた（以下、単に“本発明の効果”と総称する場合がある）強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物が提供される。
【００１１】
本発明の好適な態様の１つは、（２）上記Ａ成分は、芳香族ポリカーボネート樹脂（Ａ−１成分）５１〜９５重量％、およびスチレン系樹脂（Ａ−２成分）４９〜５重量％の合計１００重量％よりなる上記（１）に記載の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物である。かかる構成（２）によれば、本発明の効果を有し、更なる高靭性と良好な耐熱性とを有する強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物が提供される。
【００１２】
本発明の好適な態様の１つは、（３）上記スチレン系樹脂（Ａ−２成分）は、ゴム質重合体にその構成単位として少なくとも芳香族ビニル単量体単位を含んでなる重合体が結合した共重合体成分を含有するスチレン系樹脂である上記（１）または（２）に記載の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物である。かかる構成（３）によれば、本発明の効果を有し、更なる高靭性を有する強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物が提供される。
【００１３】
本発明の好適な態様の１つは、（４）上記スチレン系樹脂（Ａ−２成分）は、シアン化ビニル化合物をその共重合成分として含有する共重合体樹脂である上記（１）〜（３）に記載の強化芳香族ポリカーボート樹脂組成物である。かかる構成（４）によれば、本発明の効果を有し、加えてＡ−２成分の良好な相溶性による更なる高靭性（特に高い面衝撃強度）と耐熱性とを有する強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物が提供される。
【００１４】
本発明の好適な態様の１つは、（５）上記スチレン系樹脂（Ａ−２成分）は、アクリロニトリル−スチレン−アクリルゴム共重合体樹脂（ＡＳＡ樹脂）、およびアクリロニトリル−非共役ジエンゴム−スチレン共重合体樹脂（ＡＥＳ樹脂）から選択される少なくとも１種のスチレン系樹脂である上記（３）または（４）に記載の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物である。かかる構成（５）によれば、本発明の効果を特に良好に発揮する強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物が提供される。かかる構成（５）は特にその靭性の向上において顕著な効果を有する。
【００１５】
本発明の好適な態様の１つは、（６）上記アルコキシシラン化合物（Ｃ成分）は、上記一般式（１）におけるＲ２の少なくとも１つがアルキル基である上記（１）〜（５）に記載の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物である。かかる構成（６）によれば、本発明の効果を有し、更に靭性の良好な強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物が提供される。
【００１６】
本発明の好適な態様の１つは、（７）上記アルコキシシラン化合物（Ｃ成分）は、下記一般式（２）で表わされる上記（６）に記載の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物である。
【００１７】
【化５】
2004168822.tif 000003
【００１８】
（式中、Ｒ１はメチル基またはエチル基を表わし、ｎは４〜１９の整数を表わす）
かかる構成（７）によれば、本発明に効果を有し、特に靭性の良好な強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物が提供される。
【００１９】
本発明の好適な態様の１つは、（８）上記無機充填材（Ｂ成分）は、ワラストナイト、タルク、マイカ、および合成ウイスカーからなる群より選択された少なくとも１種の無機充填材である上記（１）〜（７）に記載の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物である。かかる構成（８）によれば、本発明の効果がより顕著に発揮され、また成形品外観においても良好な強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物が提供される。
【００２０】
本発明の好適な態様の１つは、（９）上記（１）〜（８）に記載の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物より形成された成形品である。かかる構成（９）によれば、本発明の効果を有する各種樹脂成形品が提供される。
【００２１】
本発明の別な態様は、（１０）（Ａ）ゴム質重合体にその構成単位として少なくとも芳香族ビニル単量体単位を含んでなる重合体が結合した共重合体成分を含有するスチレン系樹脂４５〜９９重量部、および（Ｂ）無機充填材（Ｂ成分）１〜５５重量部の合計１００重量部、並びに（Ｃ）上記一般式（１）で表わされるアルコキシシラン化合物（Ｃ成分）０．０１〜３重量部より実質的になる強化組成物である。かかる構成（１０）によれば、高剛性（高い曲げ弾性率）、高靭性（高い破断伸度、高い衝撃強度）、および熱安定性に優れたゴム共重合スチレン系重合体を含有するスチレン系樹脂をマトリックス樹脂とする強化樹脂組成物が提供され、かかる樹脂組成物はそれ自体が有効な樹脂製品を提供する。
【００２２】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の必須構成成分である上記のＡ成分（芳香族ポリカーボネート樹脂（Ａ−１成分）およびスチレン系樹脂（Ａ−２成分））、Ｂ成分（無機充填材）およびＣ成分（上記一般式（１）で示されるアルコキシシラン化合物）、並びに所望により添加し得る諸成分について、それぞれ具体的に説明する。
【００２３】
＜Ａ−１成分について＞
本発明のＡ−１成分である芳香族ポリカーボネート樹脂は、二価フェノールとカーボネート前駆体とを反応させて得られるものである。反応の方法としては界面重縮合法、溶融エステル交換法、カーボネートプレポリマーの固相エステル交換法、および環状カーボネート化合物の開環重合法などを挙げることができる。
【００２４】
二価フェノールの代表的な例としては、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（通称ビスフェノールＡ）、２，２−ビス｛（４−ヒドロキシ−３−メチル）フェニル｝プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ブタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３−メチルブタン、９，９−ビス｛（４−ヒドロキシ−３−メチル）フェニル｝フルオレン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３−ジメチルブタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−４−メチルペンタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンおよびα，α’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−ｍ−ジイソプロピルベンゼンなどを挙げることができる。その他１，４−シクロヘキサンジメタノールなどの二価の脂肪族アルコールを共重合することも可能である。上記の各種二価フェノールから得られる芳香族ポリカーボネート樹脂の中でも、ビスフェノールＡの単独重合体を特に好ましく挙げることができる。かかる芳香族ポリカーボネート樹脂は、耐衝撃性が優れる点で好ましい。
【００２５】
カーボネート前駆体としてはカルボニルハライド、カーボネートエステルまたはハロホルメート等が使用され、具体的にはホスゲン、ジフェニルカーボネートまたは二価フェノールのジハロホルメート等が挙げられる。
【００２６】
上記二価フェノールとカーボネート前駆体を界面重縮合法または溶融エステル交換法によって反応させて芳香族ポリカーボネート樹脂を製造するに当っては、必要に応じて触媒、末端停止剤、二価フェノールが酸化するのを防止するための酸化防止剤等を使用してもよい。上記２価フェノールとカーボネート前駆体を界面重合法によって芳香族ポリカーボネート樹脂を製造するに当っては、必要に応じて触媒、末端停止剤、２価フェノールが酸化するのを防止するための酸化防止剤等を使用してもよい。また、３官能以上の多官能性芳香族化合物を共重合した分岐ポリカーボネート、芳香族又は脂肪族（脂環族を含む）の２官能性カルボン酸を共重合したポリエステルカーボネート、２官能性アルコール（脂環族を含む）を共重合した共重合ポリカーボネート、２官能性カルボン酸及び２官能性アルコールを共に共重合したポリエステルカーボネートでもよい。
【００２７】
分岐ポリカーボネートを生ずる多官能性芳香族化合物としては、１，１，１−トリス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，１−トリス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）エタン等が使用できる。このような多官能性化合物を含む場合、その割合は、芳香族ポリカーボネート樹脂全量中、０．００１〜１モル％、好ましくは０．００５〜０．９モル％、特に好ましくは０．０１〜０．８モル％である。また、溶融エステル交換法の場合、副反応として分岐構造が生ずる場合があるが、かかる分岐構造量についても、芳香族ポリカーボネート樹脂全量中、０．００１〜１モル％、好ましくは０．００５〜０．９モル％、特に好ましくは０．０１〜０．８モル％であるものが好ましい。なお、かかる割合については１Ｈ−ＮＭＲ測定により算出することが可能である。
【００２８】
一方、脂肪族の２官能性のカルボン酸は、α，ω−ジカルボン酸が好ましく、その具体例としては、セバシン酸（デカン二酸）、ドデカン二酸、テトラデカン二酸、オクタデカン二酸、イコサン二酸等の直鎖飽和脂肪族ジカルボン酸並びにシクロヘキサンジカルボン酸等の脂環族ジカルボン酸が挙げられる。２官能性アルコールとしては脂環族ジオールが好適であり、例えば、シクロヘキサンジメタノール、シクロヘキサンジオール、トリシクロデカンジメタノール等が例示される。さらに、ポリオルガノシロキサン単位を共重合したポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の使用も可能である。
【００２９】
Ａ−１成分は、２価フェノール成分の異なるポリカーボネート、分岐成分を含有するポリカーボネート、各種のポリエステルカーボネート、ポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体等を２種以上混合したものであってもよい。さらに、製造法の異なるポリカーボネート、末端停止剤の異なるポリカーボネート等を２種以上混合したものを使用することもできる。
【００３０】
界面重縮合法による反応は、通常、２価フェノールとホスゲンとの反応であり、酸結合剤及び有機溶媒の存在下に反応させる。酸結合剤としては、例えば水酸化ナトリウム、水酸化カリウム等のアルカリ金属水酸化物又はピリジン等のアミン化合物が用いられる。有機溶媒としては、塩化メチレン、クロロベンゼン等のハロゲン化炭化水素が用いられる。また、反応促進のために、トリエチルアミン、テトラ−ｎ−ブチルアンモニウムブロマイド、テトラ−ｎ−ブチルホスホニウムブロマイド等の第三級アミン、第四級アンモニウム化合物、第四級ホスホニウム化合物等の触媒を用いることもできる。通常、反応温度は０〜４０℃、反応時間は１０分〜５時間が好ましく、反応中のｐＨは９以上に保つのが好ましい。
【００３１】
また、かかる重合反応において、通常末端停止剤が使用される。かかる末端停止剤として単官能フェノール類を使用することができる。単官能フェノール類の具体例としては、単官能フェノール類を用いるのが好ましい。かかる単官能フェノール類としては、フェノール、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、ｐ−クミルフェノール等が好ましいが、この他にも、デシルフェノール、ドデシルフェノール、テトラデシルフェノール、ヘキサデシルフェノール、オクタデシルフェノール、エイコシルフェノール、ドコシルフェノール、トリアコンチルフェノール等を挙げることができる。これらの末端停止剤は単独で使用しても２種以上併用してもよい。
【００３２】
溶融エステル交換法による反応は、２価フェノールとカーボネートエステルとのエステル交換反応であり、通常、不活性ガスの存在下に２価フェノールとカーボネートエステルとを加熱しながら混合して、生成するアルコール又はフェノールを留出させる方法により行われる。反応温度は生成するアルコール又はフェノールの沸点等により異なるが、ほぼ１２０〜３５０℃の範囲である。反応後期には反応系を１．３３×１０３〜１３．３Ｐａ程度に減圧して生成するアルコール又はフェノールの留出を容易にさせる。反応時間は通常１〜４時間程度である。
【００３３】
カーボネートエステルとしては、置換基を有していてもよい炭素数６〜１０のアリール基、アラルキル基あるいは炭素数１〜４のアルキル基等のエステルが挙げられ、中でもジフェニルカーボネートが好ましい。
【００３４】
反応には重合触媒を用いることができ、例えば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、２価フェノールのナトリウム塩、カリウム塩等のアルカリ金属化合物；水酸化カルシウム、水酸化バリウム、水酸化マグネシウム等のアルカリ土類金属化合物；テトラメチルアンモニウムヒドロキシド、テトラエチルアンモニウムヒドロキシド、トリメチルアミン、トリエチルアミン等の含窒素塩基性化合物；等の触媒を用いることができる。さらに、アルカリ（土類）金属のアルコキシド類、アルカリ（土類）金属の有機酸塩類、ホウ素化合物類、ゲルマニウム化合物類、アンチモン化合物類、チタン化合物類、ジルコニウム化合物類等の通常エステル化反応、エステル交換反応に使用される触媒を用いることができる。これらの触媒は単独で使用しても２種以上を組み合わせて使用してもよい。重合触媒は、通常、原料の２価フェノール１モルに対し１×１０−８〜１×１０−３当量、好ましくは１×１０−７〜５×１０−４当量の範囲で使用される。
【００３５】
溶融エステル交換法では、得られる重合体中のフェノール性末端基を減少する目的で、重縮反応の後期あるいは終了後に、２−クロロフェニルフェニルカーボネート、２−メトキシカルボニルフェニルフェニルカーボネート、２−エトキシカルボニルフェニルフェニルカーボネート等の化合物を加えることもできる。また、溶融エステル交換法では、触媒の活性を中和する失活剤を用いることが好ましい。かかる失活剤の使用量は、残存する触媒１モルに対して０．５〜５０モルの割合が好ましい。重合後の芳香族ポリカーボネート樹脂に対しては０．０１〜５００ｐｐｍ、好ましくは０．０１〜３００ｐｐｍ、より好ましくは０．０１〜１００ｐｐｍの割合で使用される。好適な失活剤としては、ドデシルベンゼンスルホン酸テトラブチルホスホニウム塩等のホスホニウム塩、テトラエチルアンモニウムドデシルベンジルサルフェート等のアンモニウム塩等が挙げられる。
【００３６】
芳香族ポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量は１３，０００〜３０，０００が好ましく、より好ましい範囲は１４，５００〜２６，０００である。粘度平均分子量が１３，０００未満の芳香族ポリカーボネート樹脂では衝撃特性や引張破断伸度、面衝撃性が不十分となりやすく、粘度平均分子量が３０，０００を超える芳香族ポリカーボネート樹脂では流動性に劣るため、押出し、成形が困難となり良好な成形品が得られ難い。尚、かかる粘度平均分子量はＡ−１成分全体として満足すればよく、分子量の異なる２種以上の混合物によりかかる範囲を満足するものを含む。
【００３７】
本発明のＡ−１成分の芳香族ポリカーボネート樹脂としては、バージン原料だけでなく、使用済みの製品から再生されたポリカーボネート樹脂、いわゆるマテリアルリサイクルされた芳香族ポリカーボネート樹脂の使用も可能である。使用済みの製品としては防音壁、ガラス窓、透光屋根材、および自動車サンルーフなどに代表される各種グレージング材、風防や自動車ヘッドランプレンズなどの透明部材、水ボトルなどの容器、並びに光記録媒体などが好ましく挙げられる。これらは多量の添加剤や他樹脂などを含むことがなく、目的の品質が安定して得られやすい。殊に自動車ヘッドランプレンズや光記録媒体などは上記の粘度平均分子量のより好ましい条件を満足するため好ましい態様として挙げられる。尚、上記のバージン原料とは、その製造後に未だ市場において使用されていない原料である。
【００３８】
本発明でいう粘度平均分子量はまず次式にて算出される比粘度を塩化メチレン１００ｍｌに芳香族ポリカーボネート樹脂０．７ｇを２０℃で溶解した溶液からオストワルド粘度計を用いて求め、
比粘度（ηＳＰ）＝（ｔ−ｔ０）／ｔ０
［ｔ０は塩化メチレンの落下秒数、ｔは試料溶液の落下秒数］
求められた比粘度を次式にて挿入して粘度平均分子量Ｍを求める。
ηＳＰ／ｃ＝［η］＋０．４５×［η］２ｃ（但し［η］は極限粘度）
［η］＝１．２３×１０−４Ｍ０．８３
ｃ＝０．７
【００３９】
＜Ａ−２成分について＞
本発明のＡ−２成分であるスチレン系樹脂は、芳香族ビニル単量体の重合体、または必要に応じてこれらと共重合可能な他の単量体およびゴム質重合体より選ばれる少なくとも１種を共重合して得られる共重合体（以下単に“スチレン系重合体”と称する場合がある）からなる樹脂を意味し、これらは複数の重合体または共重合体の混合物であってもよい。またかかるスチレン系樹脂の共重合体は、芳香族ビニル単量体が少なくも２０重量％含有されるものを指す。
【００４０】
尚、本発明の樹脂組成物は、後述する相溶化剤の如く異種重合体のセグメントが結合した共重合体成分を含むことができる。スチレン系重合体または芳香族ポリカーボネートをそのセグメントとして含む共重合体においては、各セグメントはそれぞれスチレン系樹脂および芳香族ポリカーボネート樹脂としてその組成割合に反映させる。これはかかる共重合体成分の各セグメントは、少なからずそれぞれの重合体の性質を有すると考えられるためである。
【００４１】
上記スチレン系樹脂に用いられる芳香族ビニル単量体（以下、“芳香族ビニル化合物”と称する場合がある）としては、スチレン、α−メチルスチレン、ｏ−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ビニルキシレン、エチルスチレン、ジメチルスチレン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、ビニルナフタレン、メトキシスチレン、モノブロムスチレン、ジブロムスチレン、フルオロスチレン、トリブロムスチレンなどが挙げられ、スチレンおよびα−メチルスチレンが好ましく、特にスチレンが好ましい。
【００４２】
上記芳香族ビニル単量体と共重合可能な単量体としては、シアン化ビニル化合物および（メタ）アクリル酸エステル化合物を好ましく挙げることができる。シアン化ビニル化合物としては、アクリロニトリル、メタクリロニトリルなどが挙げられ、特にアクリロニトリルが好ましい。
【００４３】
（メタ）アクリル酸エステル化合物としては、具体的にはメチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、アミル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、オクチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレート、オクタデシル（メタ）アクリレート、フェニル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレートなどを挙げることができる。尚（メタ）アクリレートの表記はメタクリレートおよびアクリレートのいずれをも含むことを示し、（メタ）アクリル酸エステルの表記はメタクリル酸エステルおよびアクリル酸エステルのいずれをも含むことを示す。特に好適な（メタ）アクリル酸エステル化合物としてはメチルメタクリレートを挙げることができる。
【００４４】
シアン化ビニル化合物および（メタ）アクリル酸エステル化合物以外の芳香族ビニル化合物と共重合可能な他のビニル単量体としては、グリシジルメタクリレートなどのエポキシ基含有メタクリル酸エステル、マレイミド、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイミドなどのマレイミド系単量体、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸、フタル酸、イタコン酸などのα，β−不飽和カルボン酸およびその無水物があげられる。
【００４５】
芳香族ビニル単量体と、上記の該単量体と共重合可能な単量体との割合は、両者の合計１００重量％中、芳香族ビニル単量体が５０〜９５重量％（好ましくは６５〜８５重量％）、および共重合可能な単量体が５〜５０重量％（好ましくは１５〜３５重量％）である。上記の共重合可能な単量体の中でも、シアン化ビニル化合物および（メタ）アクリル酸エステル化合物が好適であり、特にシアン化ビニル化合物が好ましい。すなわち、スチレン系樹脂（Ａ−２成分）は、シアン化ビニル化合物をその共重合成分として含有する共重合体樹脂であることが好ましい。更に好ましくは芳香族ビニル単量体と共重合可能な成分が実質的にシアン化ビニル化合物（特にアクリロニトリル）のみからなる共重合体からなるスチレン系樹脂の態様である。特にスチレン系樹脂が複数の種類の芳香族ビニル単量体と共重合可能な成分との共重合体の混合物である場合には、かかるいずれの種類の共重合体も、シアン化ビニル化合物をその共重合成分として含有する共重合体であることが好ましく、芳香族ビニル単量体と共重合可能な成分が実質的にシアン化ビニル化合物（特にアクリロニトリル）のみからなる共重合体であることが更に好ましい。
【００４６】
更に本発明のＡ−２成分はその製造時にメタロセン触媒等の触媒使用により、シンジオタクチックポリスチレン等の高い立体規則性を有するものであってもよい。更に場合によっては、アニオンリビング重合、ラジカルリビング重合等の方法により得られる、分子量分布の狭い重合体や共重合体、ブロック共重合体、並びに立体規則性の高い重合体や共重合体であってもよい。更にはＡ−２成分の共重合体はマクロモノマーを使用した制御された櫛型構造の重合体など、各種の分子レベルで精密に制御された各種の共重合体が広く知られている。Ａ−２成分としてはこれら公知の精密制御された共重合体の使用が可能である。
【００４７】
Ａ−２成分のスチレン系樹脂の中で、ゴム質重合体成分を含まないスチレン系樹脂の具体例としては、例えばポリスチレン樹脂、ＭＳ樹脂、ＡＳ樹脂、およびＳＭＡ樹脂などを挙げることができる。尚、ここでＭＳ樹脂はメチルメタクリートとスチレンから主としてなる共重合体樹脂、ＡＳ樹脂はアクリロニトリルとスチレンから主としてなる共重合体樹脂、ＳＭＡ樹脂はスチレンと無水マレイン酸（ＭＡ）から主としてなる共重合体樹脂を示す。
【００４８】
上記のゴム質重合体成分を含まないスチレン系樹脂としては、ＡＳ樹脂およびＭＳ樹脂が好適であり、ＡＳ樹脂が特に好適である。本発明においてＡＳ樹脂とは、シアン化ビニル化合物と芳香族ビニル化合物を共重合した熱可塑性共重合体である。かかるシアン化ビニル化合物の一例は上記の如くであり、特にアクリロニトリルが好ましく使用される。また芳香族ビニル化合物の一例も上記の如くであり、スチレンおよびα−メチルスチレンが好ましく、特にスチレンが好ましく使用される。ＡＳ樹脂中における各成分の割合としては、全体を１００重量％とした場合、シアン化ビニル化合物（特にアクリロニトリル）が５〜５０重量％、好ましくは１５〜３５重量％、芳香族ビニル化合物（特にスチレン）が９５〜５０重量％、好ましくは８５〜６５重量％である。更にこれらのビニル化合物に、上記の共重合可能な他の化合物が共重合されたものでもよい。これら他の化合物の含有割合は、ＡＳ樹脂成分中１５重量％以下であるものが好ましい。また反応で使用する開始剤、連鎖移動剤等は必要に応じて、従来公知の各種のものが使用可能である。
【００４９】
かかるＡＳ樹脂は塊状重合、懸濁重合、乳化重合のいずれの方法で製造されたものでもよいが、好ましくは塊状重合によるものである。また共重合の方法も一段での共重合、または多段での共重合のいずれであってもよい。またかかるＡＳ樹脂の重量平均分子量は、ＧＰＣ測定による標準ポリスチレン換算において４０，０００〜２００，０００が好ましい。かかる下限は５０，０００がより好ましく、７０，０００が更に好ましい。また上限は１６０，０００がより好ましく、１５０，０００が更に好ましい。
【００５０】
本発明のＡ−２成分は、ゴム質重合体にその構成単位として少なくとも芳香族ビニル単量体単位を含んでなる重合体が結合した共重合体（以下単に“ゴム共重合スチレン系重合体”と称する場合がある）を含有するスチレン系樹脂であることが好ましい。その理由は、かかるゴム共重合スチレン系重合体を含有するスチレン系樹脂は、良好な靭性を幅広い組成範囲で発揮し実用性に富むこと、並びにゴム共重合スチレン系重合体を含有するスチレン系樹脂においてこそ、本発明のＣ成分の効果はより顕著に発揮されることによる。ゴム質重合体に結合する重合体としては、上記の如く芳香族ビニル化合物の単独重合体、並びに芳香族ビニル化合物と該化合物と共重合可能な単量体との共重合体が挙げられる。芳香族ビニル化合物と共重合可能な単量体における、その内容、好ましい態様、芳香族ビニル化合物との組成割合などは上記のとおりである。
【００５１】
上記のゴム質重合体はは特に限定されるものではなく、ガラス転移温度が１０℃以下、好ましくは−１０℃以下、より好ましくは−３０℃以下である重合体をいう。またゴム質重合体が架橋ゴム粒子の場合、その粒径は重量平均粒子径において０．０５〜５μｍが好ましく、０．１〜１．５μｍがより好ましく、０．１〜０．８μｍが更に好ましい。上記範囲内であればより良好な耐衝撃性が達成される。
【００５２】
上記ゴム質重合体としては、ジエン系ゴム（ポリブタジエン、ポリイソプレン、スチレン・ブタジエンのランダム共重合体およびブロック共重合体、アクリロニトリル・ブタジエン共重合体、アクリル酸アルキルエステルまたはメタクリル酸アルキルエステルおよびブタジエンの共重合体、ブタジエン・イソプレン共重合体など）、オレフィンゴム（エチレンとα−オレフィンとの共重合体、エチレンと不飽和カルボン酸エステルとの共重合体、エチレンと脂肪族ビニルとの共重合体など）、アクリルゴム（例えば、ポリブチルアクリレート、ポリ（２−エチルヘキシルアクリレート）、およびブチルアクリレートと２−エチルヘキシルアクリレートとの共重合体など）、並びにシリコーンゴム（例えば、ポリオルガノシロキサンゴム、ポリオルガノシロキサンゴム成分とポリアルキル（メタ）アクリレートゴム成分とからなるＩＰＮ型ゴム；すなわち２つのゴム成分が分離できないように相互に絡み合った構造を有しているゴム、およびポリオルガノシロキサンゴム成分とポリイソブチレンゴム成分からなるＩＰＮ型ゴムなど）などが挙げられ、中でもジエン系ゴム、オレフィンゴムおよびアクリルゴムが好ましい。
【００５３】
ジエン系ゴムについて更に説明する。スチレン系樹脂のゴム質重合体に使用されるジエン系ゴムとしては、例えばポリブタジエン、ポリイソプレン及びスチレン・ブタジエン共重合体等のガラス転移点が１０℃以下のゴムが用いられ、その割合はスチレン系樹脂成分１００重量％中５〜８０重量％であるのが好ましく、より好ましくは８〜７０重量％であり、更に好ましくは１０〜５０重量％であり、特に好ましくは１２〜４０重量％である。ゴム粒子径は０．０５〜５μｍが好ましく、より好ましくは０．１〜１．５μｍ、特に好ましくは０．１〜０．８μｍである。かかるゴム粒子径の分布は単一の分布であるもの及び２山以上の複数の山を有するもののいずれもが使用可能であり、更にそのモルフォロジーにおいてもゴム粒子が単一の相をなすものであっても、ゴム粒子の周りにオクルード相を含有することによりサラミ構造を有するものであってもよい。
【００５４】
オレフィンゴムについて更に説明する。スチレン系樹脂のゴム質重合体に使用されるオレフィンゴムとしては、エチレンとα−オレフィンとの共重合体（例えば、エチレン・プロピレンランダム共重合体およびブロック共重合体、エチレン・ブテンのランダム共重合体およびブロック共重合体など）、エチレンと不飽和カルボン酸エステルとの共重合体（例えばエチレン・メタクリレート共重合体、およびエチレン・ブチルアクリレート共重合体など）、エチレンと脂肪族ビニルとの共重合体（例えば、エチレン・酢酸ビニル共重合体など）、エチレンとプロピレンと非共役ジエンターポリマー（例えば、エチレン・プロピレン・ヘキサジエン共重合体など）などが挙げられる。オレフィンゴムの好ましい態様は、エチレンとα―オレフィンとの共重合体、並びにエチレン、α−オレフィンおよび非共役ポリエンからなる共重合体であり、特に架橋構造が得られる点からエチレン、α−オレフィンおよび非共役ポリエンからなる共重合体が好ましい。ここで、α−オレフィンは炭素原子数が３〜６０であり、３〜３０が好ましく、３〜２０がより好ましい。尚、これらの共重合体は、共役ジエン化合物を共重合した共重合体を水素添加（水添）することにより得られるものを含む。かかる水添により得られるゴムとしては、ポリブタジエンの水添により生成するポリエチレン単位、ポリイソプレンの水添により生成するポリ（エチレン−プロピレン）単位などが例示される。
【００５５】
オレフィンゴムは、架橋および非架橋のいずれのゴム質重合体も含むものであるが、耐衝撃性の点から架橋ゴム質重合体がより好ましい。かかる場合にその架橋割合は、熱トルエン不溶解分の含有量が３０重量％以上であることが好ましく、５０重量％以上が更に好ましい。
【００５６】
更にオレフィンゴムは、２種以上の混合物からなるものであってもよい。例えばエチレンとα−オレフィンとの共重合体、並びにエチレン、α−オレフィンおよび非共役ポリエンからなる共重合体に、低分子量ポリエチレン、低分子量エチレン・α−オレフィン共重合体、不飽和カルボン酸変性低分子量ポリエチレン、並びに不飽和カルボン酸変性低分子量エチレン・α−オレフィン共重合体からなる群から選択される少なくとも１種を含有してなるゴム質重合体が例示される。
【００５７】
上記α−オレフィン化合物としては、例えばプロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、３−エチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセン、４，４−ジメチル−１−ヘキセン、４，４−ジメチル−１−ペンテン、４−エチル−１−ヘキセン、３−エチル−１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、１−イコセンなどが例示される。中でもプロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、および１−オクテンが好ましく、プロピレンが更に好ましい。
【００５８】
上記非共役ポリエン化合物としては、例えば、１，４−ヘキサジエン、５−エチレデン−２−ノルボルネン、ジシクロペンタジエン、５−ビニルノルボルネン、６，７−ジメチル−４−エチリデン−１，６−オクタジエン、６，７−ジメチル−４−エチリデン−１，６−ノナジエン、７−メチル−６−プロピル−４−エチリデン−１，６−オクタジエン、８−メチル−４−エチリデン−１，７−ノナジエン、７，８−ジメチル−４−エチリデン−１，７−ノナジエン、７，８−ジメチル−４−エチリデン−１，７−ノナジエン、９−メチル−４−エチリデン−１，８−デカジエン、および８，９−ジメチル−４−エチリデン−１，８−デカジエンなどが例示される。
【００５９】
エチレンとα−オレフィンとの共重合体、並びにエチレン、α−オレフィンおよび非共役ポリエンからなる共重合体において、エチレンとα−オレフィンとのモル比（エチレン／α−オレフィン）は、４０／６０〜９５／５の範囲が好ましく、６０／４０〜９２／８の範囲がより好ましく、６５／３５〜９０／１０の範囲が更に好ましい。かかる範囲を満足することにより良好な耐衝撃性が得られる。
【００６０】
更にエチレンとα−オレフィンとの共重合体、並びにエチレン、α−オレフィンおよび非共役ポリエンからなる共重合体において、そのヨウ素価は、５〜４０の範囲が好ましく、１０〜３０の範囲がより好ましく、１０〜２０の範囲が更に好ましい。
【００６１】
またエチレン、α−オレフィンおよび非共役ポリエンからなる共重合体は、線状重合体が合成された後必要に応じて架橋処理される。かかる架橋処理は、電離放射線を用いる放射線処理法、有機過酸化物を用いる熱処理法など従来公知の架橋処理法を用いて行なわれる。かかる架橋後のゴム質重合体は、グラフト共重合のためのゴム基質として特に好適である。
【００６２】
エチレンとα−オレフィンとの共重合体、並びにエチレン、α−オレフィンおよび非共役ポリエンからなる共重合体は、チーグラー型触媒を用いて通常製造される。他の触媒としてメタロセン化合物と有機アルミニウムオキシ化合物との組み合わせが例示される。
【００６３】
一方で、共役ジエン化合物の重合体に水添してエチレンとα−オレフィンとの共重合体が製造される場合には、該共役ジエン化合物の重合体は通常ブチルリチウムなどのイオン重合触媒を用いて製造され、その後水添処理がなされて所定のゴム質重合体またはゴム共重合スチレン系重合体が製造される。例えばＳＥＰＳ重合体の場合には、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体を合成した後、水添処理される。
【００６４】
共役ジエン化合物としては、ブタジエン、イソプレンなどを挙げることができる。更に好ましくはポリイソプレン、ポリブタジエン、およびイソプレンとブタジエンの共重合体を挙げることができる。共重合体の場合には、その形態としてはランダム共重合体、ブロック共重合体、およびテーパード共重合体のいずれの形態も選択することができる。
【００６５】
共役ジエン化合物の重合体に水添して製造されるエチレンとα−オレフィンとの共重合体の分子量は制限されるものではないが、数平均分子量１０，０００〜２００，０００の範囲であるものが好ましい。より好ましくは数平均分子量１５，０００〜１５０，０００である。かかる範囲においては、良好な成形加工性が更に付与される。
【００６６】
共役ジエン化合物の重合体に水添して製造されるエチレンとα−オレフィンとの共重合体単位を含むブロック共重合体の製造における、触媒、カップリング剤、共触媒、重合方法、および溶媒などは、公知の方法を適宜用いることができる。
【００６７】
アクリルゴムについて更に説明する。スチレン系樹脂のゴム質重合体に使用されるアクリルゴムのアルキル（メタ）アクリレート単量体としては、アルキル基の炭素数が２〜２０であるものが好ましい。具体的には例えばアルキル基の炭素数が２〜５のアルキル（メタ）アクリレート（以下単に“Ｃ２〜Ｃ５アクリレート”と称する）としては、エチルアクリレート、ｎ−プロピルアクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、４−ヒドロキシブチルアクリレートなどを挙げることができる。また例えばアルキル基の炭素数が６〜２０のアルキル（メタ）アクリレート（以下単に“Ｃ６〜Ｃ２０アクリレート”と称する）としては、２−エチルヘキシルアクリレート、エトキシエトキシエチルアクリレート、メトキシトリプロピレングリコールアクリレート、ヘキシルメタクリレート、２−エチルヘキシルメタクリレート、ラウリルメタクリレート、トリデシルメタクリレート、ステアリルメタクリレートなどが挙げられる。上記Ｃ２〜Ｃ５アクリレートとしては、ｎ−ブチルアクリレートが好適である。一方Ｃ６〜Ｃ２０アクリレートとしては、２−エチルヘキシルアクリレート、エトキシエトキシエチルアクリレート、メトキシトリプロピレングリコールアクリレート、ラウリルメタクリレート、トリデシルメタクリレート、およびステアリルメタクリレートが好適であり、特に２−エチルヘキシルアクリレートが耐熱性、耐衝撃性の点で好ましい。中でも好ましいのはｎ−ブチルアクリレートである。その理由はｎ−ブチルアクリレートは耐熱性および耐衝撃性のバランスに優れており、更に広く使用されているため工業的に容易に入手可能なためである。
【００６８】
上記のアルキル（メタ）アクリレート単量体は単独でも２種以上併用して使用することもできる。殊に併用の場合にはＣ２〜Ｃ５アクリレートとＣ６〜Ｃ２０アクリレートとを併用することが好ましい。かかる併用は耐熱性と耐衝撃性の両立をより高めることが可能である。かかる併用の場合には、２種以上の成分を同時に共重合する方法の他、いずれか１つの単量体を重合して得た後かかる重合体に他の単量体を含浸して重合する方法、並びにそれぞれの単量体を別々に重合した後これらを混合する方法などが挙げられる。重合体に単量体を含浸する方法が特に好適である。また得られたゴム基質のガラス転移温度がＤＳＣ微分曲線においてバイモーダルの挙動を取るものがより好適である。
【００６９】
更にアクリルゴムは、上記のアルキル（メタ）アクリレート単量体と共に多官能アルキル（メタ）アクリレートを重合することにより好ましいゴム弾性を得ることができる。ここで多官能アルキル（メタ）アクリレートとしては、例えばアリルメタクリレート、エチレングリコールジメタクリレート、プロピレングリコールジメタクリレート、１，３−ブチレングリコールジメタクリレート、１，４−ブチレングリコールジメタクリレート、ジビニルベンゼン、トリアリルシアヌレート、およびトリアリルイソシアヌレートなどが挙げられる。これらは２種以上を併用することができる。かかる多官能アルキル（メタ）アクリレートとしてはアリルメタクリレート、トリアリルシアヌレートなどが好適であり、アリルメタクリレートがより好ましい。またかかる多官能アルキル（メタ）アクリレートはゴム質重合体において０．１〜２０重量％が好ましく、０．２〜３重量％がより好ましく、０．３〜２．５重量％が更に好ましい。
【００７０】
またかかるアクリルゴムにおいて水溶性に乏しい単量体のラテックスを使用する場合には、強制乳化重合法で製造することが好ましい。かかる製造法においてラテックスを微粒化する手段としては、ラテックスを高速回転による剪断力で微粒化するホモミキサーや、高圧発生器による噴出力で微粒化するホモジナイザー、および多孔質フィルターを利用して微粒化する装置などを挙げることができる。
【００７１】
本発明のゴム共重合スチレン系重合体を含むスチレン系樹脂において、芳香族ビニル単量体およびこれらと共重合可能な他の単量体としては上記のものが使用でき、ゴム質重合体にグラフト共重合、ブロック共重合など公知の各種方法により共重合して得られる。共重合の方法は特に限定されないが、グラフト共重合、およびブロック共重合が好ましく、特に良好な耐衝撃性などの靭性が付与できる点においてグラフト共重合が好ましい。
【００７２】
上記ゴム共重合スチレン系重合体を含むスチレン系樹脂としては、例えばスチレン・ブタジエン・スチレン共重合体樹脂（ＳＢＳ樹脂）、水添スチレン・ブタジエン・スチレン共重合体樹脂（水添ＳＢＳ樹脂）、水添スチレン・イソプレン・スチレン共重合体樹脂（ＳＥＰＳ樹脂）、アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン共重合体樹脂（ＡＢＳ樹脂）、メチルメタクリレート・ブタジエン・スチレン共重合体樹脂（ＭＢＳ樹脂）、メチルメタクリレート・アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン共重合体樹脂（ＭＡＢＳ樹脂）、アクリロニトリル・アクリルゴム・スチレン共重合体樹脂（ＡＳＡ樹脂）、アクリロニトリル・エチレンプロピレン系ゴム・スチレン共重合体樹脂（ＡＥＳ樹脂）やこれらの混合物が挙げられる。本発明のスチレン系樹脂は通常ゴム共重合スチレン系重合体とゴム質重合体に結合していないスチレン系重合体との混合物として市販され使用される。ここでゴム質重合体に結合していないスチレン系重合体は、ゴム質重合体との結合反応において結合しなかった遊離成分、および別途重合して得られた重合体成分のいずれであってもよく、通常の市販品のスチレン系樹脂の多くは（特にグラフト共重合体のスチレン系樹脂は）、かかるいずれの成分も含むものであることが多いことも広く知られている。一方、この別途重合して得られた重合体成分は、本発明の樹脂組成物を製造する際に混合されるものであってもよい。
【００７３】
本発明のゴム共重合スチレン系重合体を含むスチレン系樹脂としては、ＳＢＳ樹脂やＡＢＳ樹脂、ＭＢＳ樹脂、ＡＳＡ樹脂、ＡＥＳ樹脂が好適であり、ＡＢＳ樹脂、ＡＥＳ樹脂、ＡＳＡ樹脂がより好適であり、特にＡＥＳ樹脂およびＡＳＡ樹脂が好適である。ＡＥＳ樹脂およびＡＳＡ樹脂では、従来無機充填材を配合した芳香族ポリカーボネート樹脂において、その耐衝撃性を向上させる成分である酸変性ポリオレフィンワックスなどの効果が比較的小さい場合があった。かかる理由は十分解明されていないが、酸変性ポリオレフィンワックスとＡＥＳ樹脂やＡＳＡ樹脂との親和性から、無機充填材に対する被覆効果が不十分になる可能性が考えられる。すなわち通常、酸変性ポリオレフィンワックスは、芳香族ポリカーボネート樹脂との相溶性が不良であることから、溶融混練などにおいてポリカーボネート樹脂相に存在する該ワックスは無機充填材と接触すると容易に無機充填材の周囲を被覆するように働くが、一方でＡＳＡ樹脂やＡＥＳ樹脂などとの相溶性が良好であるためにかかる被覆作用が生じ難い可能性が考えられる。
【００７４】
上記のＡＢＳ樹脂、ＡＥＳ樹脂、およびＡＳＡ樹脂において、芳香族ビニル化合物およびシアン化ビニル化合物の合計量１００重量％に対して、芳香族ビニル化合物は９５〜５０重量％が好ましく、９０〜６０重量％がより好ましく、８５〜６５重量％が更に好ましい。一方、シアン化ビニル化合物は５〜５０重量％が好ましく、１０〜４０重量％がより好ましく、１５〜３５重量％が更に好ましい。更に上記のグラフト成分の一部についてメチル（メタ）アクリレート、エチルアクリレート、無水マレイン酸、Ｎ置換マレイミド等を混合使用することもでき、これらの含有割合は樹脂成分中１５重量％以下であるものが好ましい。ＡＢＳ樹脂、ＡＥＳ樹脂、ＡＳＡ樹脂において、反応で使用される開始剤、連鎖移動剤、乳化剤等は必要に応じて、従来公知の各種のものが使用可能である。
【００７５】
中でも本発明のスチレン系樹脂は、その２５０℃、せん断速度１０３〜１０４ｓ−１（秒−１）における溶融粘度が１．０×１０〜３．０×１０２Ｐａ・ｓの範囲を満足するものである。かかる溶融特性を有する原料は、本発明の組成範囲において芳香族ポリカーボネート樹脂と溶融混練された際、より良好な分散状態が得られ、したがって樹脂組成物に対してより良好な機械的強度を与える。
【００７６】
＜Ｂ成分について＞
本発明のＢ成分である無機充填材は特に限定されないが、セラミック繊維、スラグ繊維、ロックウール、ワラストナイト、ゾノトライト、チタン酸カリウムウイスカー、ホウ酸アルミニウムウイスカー、ボロンウイスカー、塩基性硫酸マグネシウムウイスカーなどの繊維状充填材や、タルク、マイカ、ハイドロタルサイトなどの板状無機充填材が好適に挙げられる。これらの繊維状および板状の無機充填材は、異種材料を表面被覆したものであってもよい。異種材料としては金属、合金、金属酸化物などが代表的である。金属や合金などの被覆は高い導電性を付与でき、また意匠性を向上させる場合もある。金属酸化物の被覆は光導電性などの機能が付与できる場合があり、また意匠性の向上も可能である。
【００７７】
本発明の無機充填材は、ガラス繊維、炭素繊維、およびガラスフレークなどの比較的その繊維径やその厚みが大きい充填材に対して、繊維径、粒径、または厚みが微小な充填材（以下単に“微細な充填材”と称する場合がある）が好適である。これは微細な充填材は被覆すべき表面積が大幅に増加し、本発明のＣ成分の効果がより発揮されやすいためである。例えば酸変性ポリオレフィンワックスに比較して、本発明のＣ成分は無機充填材との反応性または親和性に富み、更にその粘度が極めて低いことから大きな表面積にわたり充填材の周囲を被覆する能力に優れる。ここで微細な充填材とは、繊維状充填材の場合には平均の繊維径が１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下、更に好ましくは３μｍ以下の充填材である。一方その下限は０．１μｍ程度が適切であり、０．３μｍ以上が好ましい。また板状充填材の平均粒径が２０μｍ以下であり、１０μｍ以下が好ましく、７μｍ以下が更に好適である。板状充填材の平均粒径の下限としては０．１μｍが適切であり、０．２μｍ以上が好ましい。更に板状充填材の平均厚みは１μｍ以下が好適であり、０．５μｍ以下が更に好ましい。下限は０．０１μｍが適切である。微細な充填材は上記範囲のいずれかを満足するものである。中でもより好ましいのは、繊維径または平均粒径の上記範囲を満足するものである。
【００７８】
上記の繊維状および板状の無機充填材の中でも、高剛性や高靭性（アイゾット衝撃特性、面衝撃性）、外観、寸法安定性の点から、ワラストナイト、各種ウイスカー（特に合成ウイスカー）、金属繊維、タルク、およびマイカなどが好ましく、より好ましくはワラストナイト、合成ウイスカー、タルク、およびマイカが好適であり、更に好ましくはワラストナイト、合成ウイスカー、およびタルクである。合成ウイスカーとしては、チタン酸カリウムウイスカー、ホウ酸アルミニウムウイスカー、酸化亜鉛ウイスカー、塩基性硫酸マグネシウムウイスカー、およびゾノトライトなどが好適に例示される。
【００７９】
本発明で好適に使用されるワラストナイト、チタン酸カリウムウイスカーなど合成ウイスカーの繊維状無機充填材の繊維径は０．１〜１０μｍが好ましく、０．１〜５μｍがより好ましく、０．１〜３μｍが更に好ましい。またそのアスペクト比（平均繊維長／平均繊維径）は３以上が好ましい。アスペクト比の上限としては３０以下が挙げられる。すなわち繊維状の無機充填材の好ましい態様として繊維径０．１〜１０μｍ、およびアスペクト比３〜３０の繊維状の無機充填材が挙げられる。ここで繊維径は電子顕微鏡で無機充填材を観察し、個々の繊維径を求め、その測定値から数平均繊維径を算出する。電子顕微鏡を使用するのは、対象とするレベルの大きさを正確に測定することが光学顕微鏡では困難なためである。繊維径は、電子顕微鏡の観察で得られる画像に対して、繊維径を測定する対象のフィラーをランダムに抽出し、中央部の近いところで繊維径を測定し、得られた測定値より数平均繊維径を算出する。観察の倍率は約１０００倍とし、測定本数は５００本以上で行う。一方平均繊維長の測定は、フィラーを光学顕微鏡で観察し、個々の長さを求め、その測定値から数平均繊維長を算出する。光学顕微鏡の観察は、フィラー同士があまり重なり合わないように分散されたサンプルを準備することから始まる。観察は対物レンズ２０倍の条件で行い、その観察像を画素数が約２５万であるＣＣＤカメラに画像データとして取り込む。得られた画像データを画像解析装置を使用して、画像データの２点間の最大距離を求めるプログラムを使用して、繊維長を算出する。かかる条件の下では１画素当りの大きさが１．２５μｍの長さに相当し、測定本数は５００本以上で行う。
【００８０】
本発明で好適に使用される板状無機充填材のタルクとしては、平均粒子径は０．１〜５０μｍが好ましく、０．１〜１０μｍがより好ましく、０．２〜５μｍが更に好ましく、０．２〜３．５μｍが特に好ましい。尚、かかる平均粒子径は、液相沈降法の１つであるＸ線透過法で測定されたＤ５０（粒子径分布のメジアン径）をいう。かかる測定を行う装置の具体例としてはマイクロメリティックス社製Ｓｅｄｉｇｒａｐｈ５１００などを挙げることができる。更にかさ密度を０．５（ｇ／ｃｍ３）以上としたタルクを原料として使用することが特に好適である。かさ密度が低い場合、溶融混練時に熱安定性が低下する等の問題が生ずる場合がある。タルクを造粒してかさ密度を高くする方法としては、バインダーを使用する方法と、実質的に使用しない方法がある。バインダーを使用する方法は、通常、バインダーとなる樹脂などが溶解または分散した液体とタルクをスーパーミキサーなどの混合機で均一に混合し、その後乾燥する。その他液体とタルクとの均一混合物を造粒機を通して造粒し、その後乾燥する。尚、いずれの場合も乾燥を省略する場合がある。バインダーを使用しない方法は、通常脱気圧縮の方法である。かかる方法は、脱気しながらブリケッティングマシーンなどでローラー圧縮する方法を代表例として挙げることができる。一方で特に水などの粉砕助剤を使用して粉砕されたタルクの場合には、転動造粒や凝集造粒の方法が好ましい。更にその後かかるタルクを乾燥処理をして十分に水などの成分をそこから取り除くことが好ましい。かかるタルクの好ましいものとしては、水と粉砕されたタルクの混合物からなるスラリーを、転動造粒などの方法で造粒し、その後乾燥した造粒品を挙げることができる。
【００８１】
好適なタルクの具体的な事例としては、林化成（株）製ＵＰＮ  ＨＳ―Ｔシリーズやイタリア国ＩＭＩ−ＦＡＢＩ社で製造されているＨｉＴａｌｃ  ＨＴＰ  ｕｌｔｒａ１０Ｃ、およびＨｉＴａｌｃ  ＨＴＰ  ｕｌｔｒａ５Ｃなどを挙げることができる。その他好ましいタルクとして、具体的な事例としては日本タルク（株）製ＳＧ２０００、およびＳＧ１０００などを挙げることができる。
【００８２】
更に、本発明で好適に使用される板状無機充填材としてマイカが挙げられる。剛性確保の面から、平均粒径が１〜８０μｍの粉末状のものが好ましい。マイカとは、アルミニウム、カリウム、マグネシウム、ナトリウム、鉄等を含んだケイ酸塩鉱物の粉砕物である。マイカには白雲母、金雲母、黒雲母、人造雲母等があり、本発明のマイカとしては何れのマイカも使用できるが、金雲母、黒雲母は白雲母に比べてそれ自体が柔軟であり、また、金雲母、黒雲母は白雲母に比べて主成分中にＦｅが多く含まれているためそれ自体の色相が黒っぽくなるため、更に人造雲母は天然金雲母のＯＨ基がＦに置換されたものであるがそれ自体が高価であり実用的ではない。好ましくは白雲母である。また、マイカ製造に際しての粉砕法としては、マイカ原石を乾式粉砕機にて粉砕する乾式粉砕法とマイカ原石を乾式粉砕機にて粗粉砕した後、水を加えてスラリー状態にて湿式粉砕機で本粉砕し、その後脱水、乾燥を行う湿式粉砕法があり、乾式粉砕法の方が低コストで一般的であるがマイカを薄く細かく粉砕することが困難であるため本発明においては湿式粉砕法により製造されたマイカを使用するのが好ましい。
【００８３】
マイカの平均粒径としては、マイクロトラックレーザー回折法により測定した平均粒径が１０〜１００μｍのものを使用できる。好ましくは平均粒径が２０〜５０μｍのものである。マイカの平均粒径が１０μｍ未満では剛性に対する改良効果が十分でなく、１００μｍを越えても剛性の剛性の向上が十分でなく、衝撃特性等の機械的強度の低下も著しく好ましくない。
【００８４】
マイカの厚みとしては、電子顕微鏡の観察により実測した厚みが０．０１〜１μｍのものを使用できる。好ましくは厚みが０．０３〜０．３μｍである。マイカの厚みが０．０１μｍ未満のものは溶融加工の段階でマイカが割れ易くなるためそれ以上の剛性の向上が認められず、１μｍを越えると剛性に対する改良効果が十分ではない。更にかかるマイカは、シランカップリング剤等で表面処理されていてもよく、更に結合剤で造粒し顆粒状とされていても良い。マイカの具体例としては、株式会社山口雲母工業所製雲母紛（マイカ粉）Ａ−４１等があり、これらは市場で容易に入手できる。
【００８５】
また、本発明で使用するマイカとして、金属コートマイカを使用することもできる。マイカにコーティングする金属は、マイカにコーティング可能な金属であればよく、例えば金、銀、ニッケル、アルミニウム等があげられる。また、コーティングする方法には特に制限がなく、任意の方法が採用される。例えば無電解メッキによる方法が好ましく、コーティングの膜厚は通常０．００００１〜１０μｍであり、マイカの平滑面、好ましくは更に端面にも均一にコーティングする。かかる金属をコーティングしたマイカは、そのまま使用できるが、更にその表面に処理剤をコーティングしてもよい。
【００８６】
無機充填剤は、一般にその形状が微細粉体であるため、保管、輸送中に吸湿し水分含有量が５０００ｐｐｍより多くなる場合があるが、かかる場合は得られる樹脂組成物の熱安定性、靭性等が低下する場合がある。吸着水量は５０００ｐｐｍ以下が好ましいが、一方で吸着水はＣ成分の活性を高める働きも有するため、５０ｐｐｍ以上含有することが望ましい。吸着水は５０〜５０００ｐｐｍの範囲で含有することが好ましく、より好ましくは７０〜３０００ｐｐｍで、３００〜２５００ｐｐｍが特に好ましい。タルクのように結晶水を予め含む充填剤もあるが、本発明の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物における吸着水はかかる結晶水を含まない。吸着水はＢ成分の無機充填材の任意の量を精秤（Ｘ）し、これを１１０℃±５℃で５時間以上乾燥処理した後の重量変化（Ｙ）から、次式により求められる値を表すものである。
【００８７】
吸着水量（ｐｐｍ）＝（Ｙ／Ｘ）×１００００００
この範囲の吸着水量を超えた無機充填材を所定の吸着水量とするためには、例えば配合する前に予め８０℃で４時間程度乾燥させればよい。
【００８８】
＜Ｃ成分について＞
本発明のＣ成分のアルコキシシラン化合物は下記一般式（１）で表され、これらは単独または２種類以上混合して使用してもよい。
【００８９】
【化６】
2004168822.tif 000004
【００９０】
（式中Ｒ１はメチル基またはエチル基を表わし、Ｒ２は炭素原子数５〜６０の一価の炭化水素基を表わし、Ｒ１またはＲ２が複数であるとき、これらはそれぞれ同一の基または異なる基であってよく、ｍは１、２または３を表わす。）
上記（１）式のアルコキシシラン化合物のＯＲ１は、直接に、または空気中の水分や充填材表面の吸着水と反応しシラノール基となって、充填材表面の水酸基と結合する。反応速度の関係でＯＲ１はメトキシ基やエトキシ基が好ましい。一方、上記（１）式のＲ２は、炭素原子数５〜６０の一価炭化水素基を示し、芳香族ポリカーボネート樹脂およびスチレン系樹脂と充填材の密着性を下げる働きを持つ。炭素原子数が５に満たない炭化水素基では密着性を下げるのに十分でない。炭素原子数が６０を超える場合はアルコキシシランが凝集して分散不良になり易く、また粘度も増加することから表層を被覆する能力が低下しやすい。その結果、衝撃強度の低下や剥離などを引き起こす場合がある。Ｒ２の炭素原子数は５〜４０が好ましく、５〜２０がより好ましく、６〜１８が更に好ましく、８〜１６が特に好ましい。
【００９１】
Ｒ２は直鎖状、分岐状、および環状などの何れの構造も有することができるが、直鎖状または分岐状がより好ましく、直鎖状が更に好ましい。またＲ２は脂肪族であっても芳香環を含むものであってもよいが、脂肪族であることがより好ましい。更にＲ２は飽和結合のみであってもよく不飽和結合を有することもできるが不飽和結合を含まないものが熱安定性の点から好適である。したがって上記Ｒ２としてはアルキル基が好適であり、特に直鎖状のアルキル基が好適である。直鎖状アルキル基は、分岐構造や環状構造を有するものに比べ入手が容易で且つ沸点も高く熱安定性に優れるため好適に使用される。
【００９２】
即ち、本発明の好適なアルコキシシラン化合物（Ｃ成分）は、下記一般式（２）で表わされるものである。
【００９３】
【化７】
2004168822.tif 000005
【００９４】
（式中、Ｒ１はメチル基またはエチル基を表わし、ｎは４〜１９の整数を表わす）
更に上記ｎの値の下限は好ましくは５、より好ましくは７、更に好ましくは９であり、一方ｎの値の上限は好ましくは１７、より好ましくは１５、更に好ましくは１１である。
【００９５】
したがって、上記Ｒ２の具体例としては、好適には例えばペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基、およびウンデシル基などの直鎖状アルキル基が示される。その他Ｒ２の具体例としては、かかる分岐状のアルキル基、並びにこれらにアルキル基側鎖が結合した分枝アルキル基、例えばシクロペンチル、シクロヘキシルなどのシクロアルキル基が例示される。
【００９６】
上記態様を有するアルコキシシランは、効率よく充填材表面に作用し、樹脂と充填材の密着性を効果的に下げるため、成形品への負荷応力を均一に分散させ、剛性を保持したままの靭性の大幅な改良が可能となる。Ｃ成分のアルコキシシランの市販品としては例えばＫＢＭ３１０３（信越化学工業（株）：商品名）またはＡ−１３７（日本ユニカー（株）：商品名）、ＡＺ−６１７７（日本ユニカー（株）：商品名）などが挙げられ、これら単独あるいは２種以上の混合物として使用される。
【００９７】
本発明の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の靭性改良効果を一層発揮させるためには、無機充填材を予めＣ成分で表面処理し、その後造粒化しておく方法が挙げられる。かかる表面処理には、乾式処理法や湿式処理法など従来公知の方法を広く適用でき、例えば無機充填材をヘンシェルミキサーやスーパーミキサーなどの高速攪拌機に入れ、アルコキシシランや、水や酢酸水溶液にて希釈したシラン溶液をスプレー添加し、均一になるように攪拌した後、乾燥させる方法等が挙げられる。
【００９８】
＜組成割合について＞
次に本発明のＡ成分〜Ｃ成分の組成割合について説明する。Ａ−１成分とＡ−２成分との割合は両者の合計１００重量％あたりＡ−１成分５〜９５重量％（好適には３０〜９５重量％、より好適には５１〜９５重量％、更に好適には６０〜８５重量％）およびＡ−２成分９５〜５重量％（好適には７０〜５重量％、より好適には４９〜５重量％、更に好適には４０〜１５重量％）の範囲である。上記範囲内、特に芳香族ポリカーボネート樹脂の割合が５０重量％を超える領域では、本発明の効果（特に耐衝撃性改良の効果）がより顕著に発揮される。
【００９９】
上記Ａ成分とＢ成分との割合は、両者の合計１００重量部当たりＡ成分４５〜９７重量部（好適には５０〜９５重量部、より好適には７０〜９５重量部、更に好適には７７〜９３重量部）、Ｂ成分３〜５５重量部（好適には５〜５０重量部、より好適には５〜３０重量部、更に好適には７〜２３重量部）の範囲である。Ｂ成分の配合量が上記範囲の下限を下回る場合には、剛性に対する改良が未だ十分でなく、一方上記範囲の上限を上回る場合には、耐衝撃性の改良効果が発揮されない反面、引張強度などが低下し組成物全体の特性が不十分となりやすい。
【０１００】
更にＣ成分はＡ成分およびＢ成分の合計１００重量部に対して、０．０１〜３重量部（好適には０．０５〜２重量部、より好適には０．１〜１．５重量部、更に好適には０．２〜１．２重量部）の範囲である。上記範囲の下限を下回る場合には十分な靭性改良効果が得られず、上記範囲の上限を上回る場合には逆にＣ成分自体の分散不良や溶融混練時の無機充填材の分散不良などが生じ、また密着性の必要以上の低下も合わさり、強度や耐衝撃性等の機械強度が低下する場合がある。
【０１０１】
＜相溶化剤成分について＞
本発明においてＡ−１成分の芳香族ポリカーボネート樹脂と、Ａ−２成分のスチレン系樹脂との相溶性を向上させるため、Ａ−１成分とＡ−２成分とをより相溶化させるための相溶化剤を使用することができる。相溶性の向上により、ウエルド強度、面衝撃強度、および外観などの特性を改良することが可能となる。
【０１０２】
かかる相溶化剤としては、芳香族ポリカーボネートとの親和性とスチレン系樹脂を構成する重合体との親和性とをいずれも有する成分であることが必要であり、特に芳香族ポリカーボネートとの親和性を有する成分とスチレン系樹脂を構成する重合体との親和性を有する成分とをいずれも有する重合体であることが好ましい。
【０１０３】
本発明の相溶化剤が重合体である場合その基本的構造としては、例えば次の構造（ｉ）および（ｉｉ）を挙げることができる。
【０１０４】
構造（ｉ）：芳香族ポリカーボネート樹脂に親和性を有する成分をα、スチレン系樹脂を構成する重合体に親和性を有する成分をβとするとき、αとβとからなるグラフト共重合体（主鎖がα、グラフト鎖がβ、並びに主鎖がβ、グラフト鎖がαのいずれも選択できる。）、αとβとからなるブロック共重合体（ジ−、トリ−、などブロックセグメント数は２以上を選択でき、ラジアルブロックタイプなどを含む。）、並びにαとβとからなるランダム共重合体。α、βはそれぞれ単一の重合体だけでなく共重合体であってもよい。
【０１０５】
ここでαおよびβは重合体セグメント単位を示す。
【０１０６】
構造（ｉｉ）：芳香族ポリカーボネート樹脂に親和性を有する成分をα、スチレン系樹脂を構成する重合体に親和性を有する成分をβとするとき、αの機能は重合体全体によって発現され、βは該α内に含まれる構造を有する重合体。
【０１０７】
すなわちα単独では芳香族ポリカーボネート樹脂との親和性が十分ではないものの、αとβが組み合わされ一体化されることにより、芳香族ポリカーボネート樹脂との良好な親和性が発現する場合である。上記構造（ｉ）および（ｉｉ）は本発明の相溶化剤においていずれも選択でき、特に構造（ｉ）の態様が好適である。
【０１０８】
芳香族ポリカーボネート樹脂とスチレン系樹脂とは、元来比較的に相溶性が良好であることから、相溶化剤における上記αとしては芳香族ポリカーボネート樹脂との親和性が特に良好であることが好ましい。したがってαとしては具体的には極性の高い縮合系高分子セグメントであることが好ましく、例えばポリカーボネート、ポリエステル、およびポリウレタンなどが例示される。特にポリカーボネート、およびポリエステルが好ましい（ポリウレタンにおいてもポリカーボネートセグメントのポリウレタン、ポリエステルセグメントのポリウレタンが好ましい）。ポリカーボネートおよびポリエステルは芳香族および脂肪族のいずれも使用することができ、ポリエステルカーボネートも使用することができる。またポリエステルには全芳香族ポリエステルであるポリアリレートを含む。より好適な具体例は、芳香族ポリカーボネート、芳香族ポリエステル（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、およびシクロヘキサンジメタノール共重合ポリエチレンテレフタレートなどに代表される）、および脂肪族ポリエステル（ポリカプロラクトンに代表される）である。
【０１０９】
相溶化剤における上記βは芳香族ビニル単量体からなる重合体または共重合体成分であることが好ましく、かかる重合体または共重合体成分の内容はＡ−２成分と同様のものが使用できる。
【０１１０】
上記α単位とβ単位をいずれも含む共重合体の製造は、従来公知の方法を取ることができる。例えば特開平２−１９９１２７号公報には、ビスフェノールＡのプロピレンオキシド付加物とテレフタル酸とから製造されたポリエステルなどのポリエステルブロックとスチレン重合体ブロックからなる共重合体の製造について記載されており、特開平２−４１３５７号公報には芳香族ポリカーボネートブロックとスチレン−アクリロニトリル共重合体ブロックからなる共重合体の製造について記載されており、特開平６−４１４１７号公報には、芳香族ポリカーボネートブロックとスチレン重合体ブロックからなる共重合体の製造について記載されており、特開平４−４８９０１号公報や特開平１０−２０４３２８号公報には、芳香族ポリエステルブロツクと水添スチレンエラストマーブロックからなる共重合体について記載されている。本発明において相溶化剤の好適な具体例としては、市販品として（株）クラレ製ＴＫ−Ｓ７３００が例示される。
【０１１１】
相溶化剤の割合は、Ａ成分１００重量部当たり、０．１〜３０重量部が好適であり、１〜２０重量部がより好適であり、２〜１５重量部が更に好適である。
【０１１２】
＜その他の成分について＞
本発明の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物には、更に本発明の目的を損なわない範囲で、他の熱可塑性樹脂（例えば、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリメチルメタクリレート樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリビニルクロライド樹脂、ポリビニリデンクロライド樹脂、塩素化エチレン樹脂、ポリビニリデンフルオライド樹脂、ポリフェニレンサルファイド等）、難燃剤（例えば、臭素化エポキシ樹脂、臭素化ポリスチレン、臭素化ポリカーボネート、臭素化ポリアクリレート、モノホスフェート化合物、ホスフェートオリゴマー化合物、ホスホネートオリゴマー化合物、ホスホニトリルオリゴマー化合物、ホスホン酸アミド化合物、有機スルホン酸アルカリ（土類）金属塩、シリコーン系難燃剤等）、滴下防止剤（フィブリル形成能を有するポリテトラフルオロエチレン等）、核剤（例えば、ステアリン酸ナトリウム、エチレン−アクリル酸ナトリウム等の有機系核剤）、酸化防止剤（例えば、ヒンダードフェノール系化合物、イオウ系酸化防止剤等）、衝撃改良剤、紫外線吸収剤、光安定剤、離型剤、滑剤、着色剤（染料、無機顔料等）、帯電防止剤、流動改質剤、有機抗菌剤、赤外線吸収剤、フォトクロミック剤、及び蛍光増白剤などを配合することができる。
【０１１３】
熱安定剤としては各種ホスファイト化合物、ホスフェート化合物およびホスホナイト化合物を挙げることができる。ホスファイト化合物としてはスピロ環骨格を有するホスファイトを第１に挙げることができる。かかるホスファイトの具体例としては、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、フェニルビスフェノールＡペンタエリスリトールジホスファイト、ジシクロヘキシルペンタエリスリトールジホスファイトなどが挙げられ、好ましくはジステアリルペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイトを挙げることができる。かかるホスファイト化合物は１種、または２種以上を併用することができる。
【０１１４】
更に他のホスファイト化合物としては、トリス（ジエチルフェニル）ホスファイト、トリス（ジ−ｉｓｏ−プロピルフェニル）ホスファイト、トリス（ジ−ｎ−ブチルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、トリス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、トリス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイトなどが挙げられる。
【０１１５】
更に他のホスファイト化合物としては二価フェノール類と反応し環状構造を有するものも使用できる。例えば、２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）（２−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ホスファイト、２，２’−メチレンビス（４−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）（２−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ホスファイト、２，２’−エチリデンビス  （４−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）（２−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ホスファイトなどを挙げることができる。
【０１１６】
ホスフェート化合物としては、トリブチルホスフェート、トリメチルホスフェート、トリクレジルホスフェート、トリフェニルホスフェート、トリクロルフェニルホスフェート、トリエチルホスフェート、ジフェニルクレジルホスフェート、ジフェニルモノオルソキセニルホスフェート、トリブトキシエチルホスフェート、ジブチルホスフェート、ジオクチルホスフェート、ジイソプロピルホスフェートなどを挙げることができ、好ましくはトリフェニルホスフェート、トリメチルホスフェートである。
【０１１７】
ホスホナイト化合物としては、テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４，４’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４，３’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−３，３’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４，４’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４，３’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−３，３’−ビフェニレンジホスホナイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４−フェニル−フェニルホスホナイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−３−フェニル−フェニルホスホナイト、ビス（２，６−ジ−ｎ−ブチルフェニル）−３−フェニル−フェニルホスホナイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４−フェニル−フェニルホスホナイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−３−フェニル−フェニルホスホナイト等があげられ、テトラキス（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−ビフェニレンジホスホナイト、ビス（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−フェニル−フェニルホスホナイトが好ましく、テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−ビフェニレンジホスホナイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−フェニル−フェニルホスホナイトがより好ましい。かかるホスホナイト化合物は上記アルキル基が２以上置換したアリール基を有するホスファイト化合物との併用可能であり好ましい。
【０１１８】
リン化合物からなる安定剤としては、ホスファイト化合物またはホスホナイト化合物と、ホスフェート化合物を併用して使用することが好ましい。またリン化合物からなる安定剤の組成割合としては、Ａ成分１００重量部に対して、０．００１〜２重量部が好ましく、より好ましくは０．００５〜１重量部、更に好ましくは０．０１〜１重量部、特に好ましくは０．０１〜０．５重量部である。
【０１１９】
酸化防止剤としては、例えばペンタエリスリトールテトラキス（３−メルカプトプロピオネート）、ペンタエリスリトールテトラキス（３−ラウリルチオプロピオネート）、グリセロール−３−ステアリルチオプロピオネート、トリエチレングリコール−ビス［３−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、１，６−ヘキサンジオール−ビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、ペンタエリスリトール−テトラキス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、Ｎ，Ｎ−ヘキサメチレンビス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−ヒドロシンナマイド）、３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−ベンジルホフホネート−ジエチルエステル、トリス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレート、４，４’−ビフェニルジホスホスフィン酸テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）、３，９−ビス｛１，１−ジメチル−２−［β−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ］エチル｝−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ（５，５）ウンデカン等が挙げられる。これら酸化防止剤の組成割合は、本発明のＡ成分１００重量部に対して０．０００１〜１重量部が好ましく、０．０１〜０．５重量部がより好ましい。
【０１２０】
また、本発明の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物には溶融成形時の金型からの離型性をより向上させるために、本発明の目的を損なわない範囲で離型剤を配合することも可能である。かかる離型剤としては、オレフィン系ワックス、シリコーンオイル、オルガノシロキサン、一価または多価アルコールの高級脂肪酸エステル、パラフィンワックス、蜜蝋等が挙げられる。かかる離型剤の組成割合は、本発明のＡ成分１００重量部に対し、０．００１〜２重量部が好ましく、より好ましくは０．００５〜１重量部、更に好ましくは０．０１〜１重量部、特に好ましくは０．０１〜０．５重量部である。
【０１２１】
オレフィン系ワックスとしては、特にポリエチレンワックスおよび／または１−アルケン重合体の使用が好ましく、良好な離型効果が得られる。ポリエチレンワックスとしては現在一般に広く知られているものが使用でき、エチレンを高温高圧下で重合したもの、ポリエチレンを熱分解したもの、ポリエチレン重合物より低分子量成分を分離精製したもの等が挙げられる。また分子量、分岐度等は特に限定されるものではないが、分子量としては数平均分子量で１，０００以上が好ましい。１−アルケン重合体としては炭素数５〜５０の１−アルケンを重合したものが使用できる。１−アルケン重合体の分子量としては数平均分子量で１，０００以上が好ましい。
【０１２２】
高級脂肪酸エステルとしては、炭素原子数１〜２０の一価または多価アルコールと炭素原子数１０〜３０の飽和脂肪酸との部分エステル又は全エステルであるのが好ましい。かかる一価又は多価アルコールと飽和脂肪酸との部分エステルは全エステルとしては、ステアリン酸モノグリセリド、ステアリン酸ジグリセリド、ステアリン酸トリグリセリド、ステアリン酸モノソルビテート、ベヘニン酸モノグリセリド、ペンタエリスリトールモノステアレート、ペンタエリスリトールテトラステアレート、ペンタエリスリトールテトラペラルゴネート、プロピレングリコールモノステアレート、ステアリルステアレート、パルミチルパルミテート、ブチルステアレート、メチルラウレート、イソプロピルパルミテート、ビフェニルビフェネート、ソルビタンモノステアレート、２−エチルヘキシルステアレート等が挙げられ、なかでも、ステアリン酸モノグリセリド、ステアリン酸トリグリセリド、ペンタエリスリトールテトラステアレートが好ましく用いられる。
【０１２３】
本発明の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物には、本発明の目的を損なわない範囲で、帯電防止剤を配合することができる。かかる帯電防止剤としては、例えばポリエーテルエステルアミド、グリセリンモノステアレート、ドデシルベンゼンスルホン酸アンモニウム塩、ドデシルベンゼンスルホン酸ホスホニウム塩、アルキルスルホン酸ナトリウム塩、無水マレイン酸モノグリセライド、無水マレイン酸ジグリセライド等が挙げられる。かかる帯電防止剤の組成割合は、本発明のＡ成分１００重量部に対して０．５〜２０重量部が好ましい。
【０１２４】
＜樹脂組成物の製造方法について＞
本発明の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を製造するには、任意の方法が採用される。例えばＡ成分〜Ｃ成分の各成分、並びに任意に他の成分を予備混合し、その後溶融混練し、ペレット化する方法を挙げることができる。予備混合の手段としては、ナウターミキサー、Ｖ型ブレンダー、ヘンシェルミキサー、メカノケミカル装置、押出混合機などを挙げることができる。予備混合においては場合により押出造粒器やブリケッティングマシーンなどにより造粒を行うこともできる。予備混合後、ベント式二軸押出機に代表される溶融混練機で溶融混練、およびペレタイザー等の機器によりペレット化する。溶融混練機としては他にバンバリーミキサー、混練ロール、恒熱撹拌容器などを挙げることができるが、ベント式ニ軸押出機が好ましい。他に、各成分、並びに任意に他の成分を予備混合することなく、それぞれ独立に二軸押出機に代表される溶融混練機に供給する方法も取ることもできる。
【０１２５】
上記の如く、本発明のＡ成分〜Ｃ成分からなる強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、Ａ−１成分の芳香族ポリカーボネート樹脂との混合前に予めＡ−２成分のスチレン系樹脂、Ｂ成分の無機充填材、およびＣ成分のアルコキシシラン化合物を予め溶融混練した樹脂組成物を一旦得て、かかる樹脂組成物と芳香族ポリカーボネート樹脂とを例えば成形時に混合することで有効な製品を得ることも可能である。更に本発明者は、かかる樹脂組成物自体も良好な耐衝撃性と剛性とを両立し得る樹脂組成物として有用であることを見出した。
【０１２６】
したがって、本発明によれば、ゴム質重合体にその構成単位として少なくとも芳香族ビニル単量体単位を含んでなる重合体が結合した共重合体成分を含有するスチレン系樹脂４５〜９９重量部、および（Ｂ）無機充填材（Ｂ成分）１〜５５重量部の合計１００重量部、並びに（Ｃ）下記一般式（１）で表わされるアルコキシシラン化合物（Ｃ成分）０．０１〜３重量部より実質的になる強化組成物。が提供される。
【０１２７】
【化８】
2004168822.tif 000006
【０１２８】
（式中Ｒ１はメチル基またはエチル基を表わし、Ｒ２は炭素原子数５〜６０の一価の炭化水素基を表わし、Ｒ１またはＲ２が複数であるとき、これらはそれぞれ同一の基または異なる基であってよく、ｍは１、２または３を表わす。）
更に本発明の強化芳香族ポリカーボネート樹脂の製造方法として、かかる強化組成物と芳香族ポリカーボネート樹脂とを溶融混練してなることを特徴とする製造方法、特にかかる強化組成物のペレットと芳香族ポリカーボネート樹脂ペレットとを独立に射出成形機、シート押出機、または異型押出機に供給し、かかる成形機または押出機内で溶融混練することを特徴とする製造方法が提供される。
【０１２９】
本発明の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は通常上記の如く製造されたペレットを射出成形して各種製品を製造することができる。かかる射出成形においては、通常の成形方法だけでなく、適宜目的に応じて、射出圧縮成形、射出プレス成形、ガスアシスト射出成形、発泡成形（超臨界流体の注入によるものを含む）、インサート成形、インモールドコーティング成形、断熱金型成形、急速加熱冷却金型成形、二色成形、サンドイッチ成形、および超高速射出成形などの射出成形法を用いて成形品を得ることができる。これら各種成形法の利点は既に広く知られるところである。また成形はコールドランナー方式およびホットランナー方式のいずれも選択することができる。
【０１３０】
また本発明の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、押出成形により各種異形押出成形品、シート、フィルムなどの形で使用することもできる。またシート、フィルムの成形にはインフレーション法や、カレンダー法、キャスティング法なども使用可能である。更に特定の延伸操作をかけることにより熱収縮チューブとして成形することも可能である。また本発明の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を回転成形やブロー成形などにより中空成形品とすることも可能である。
【０１３１】
かくして得られた本発明の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、幅広い分野に使用することが可能であり、各種電子・電気機器、ＯＡ機器、車輌部品、機械部品、その他農業資材、搬送容器、包装容器、および雑貨などの各種用途にも有用である。特に耐熱性、剛性、および耐衝撃性との両立、並びに成形品寿命に対する要求が厳しい車輌内装用部品および車輌外装用部品に適したものである。
【０１３２】
車輌内装用部品としては、例えばセンターパネル、インストルメンタルパネル、ダッシュボード、コンソールボックス、インナードアハンドル、リアボード、インナーピラーカバー、インナードアカバー、インナードアポケット、シートバックカバー、インナールーフカバー、ラゲッジフロアボード、カーナビゲーション・カーテレビジョンなどのディスプレーハウジングなどが挙げられる。
【０１３３】
車輌外装用部品としては、例えば、アウタードアハンドル、フェンダーパネル、ドアパネル、スポイラー、ガーニッシュ、ピラーカバー、フロントグリル、リアボディパネル、モーターバイクのカウル、トラックの荷台カバーなどが挙げられる。
【０１３４】
【実施例】
以下に実施例を示し本発明を具体的に説明するが、本発明はこれら実施例により何ら限定されるものではない。各特性値は以下の方法により測定した。
（Ｉ）曲げ弾性率
ＡＳＴＭ  Ｄ７９０に従い、６．４ｍｍ厚の試験片を用いて２３℃での曲げ弾性率を測定した。測定は５点行い、その平均値を取った。
（ＩＩ）引張破断伸度
ＡＳＴＭ  Ｄ−６３８に従い、３．２ｍｍ厚の試験片を用いて２３℃での引張破断伸度を測定した。測定は５点行い、その平均値を取った。
（ＩＩＩ）衝撃強度
ＡＳＴＭ  Ｄ２５６に従い、３．２ｍｍ厚の試験片を用いて−３０℃でのノッチ付アイゾット衝撃強度を測定した。測定は５点行い、その平均値を取った。
（ＩＶ）面衝撃強度
１００ｍｍ×１００ｍｍ×厚み２ｍｍの角板を同一の条件で射出成形により成形し、２３℃／５０％ＲＨ雰囲気下にて２４時間放置した後、高速衝撃試験機（（株）島津製作所製）により評価した。撃芯径６．４ｍｍ、受け台座１２．８ｍｍ、付加速度７ｍ／ｓで高速面衝撃試験を行い、破断までのエネルギー値を測定した。測定は５点行い、その平均値を取った。さらに破壊形態を観察し、延性破壊するものを○（合格）、脆性破壊するものを×（不合格）とした。
（Ｖ）熱安定性
射出成形により得た試験片の表面にてシルバー発生の有無を目視により確認した。なお、熱安定性の評価は下記の通りに行った。
○；熱安定性良好（シルバー発生なし）
×；熱安定性不良（シルバー発生あり）
【０１３５】
［実施例１〜２２、比較例１〜１４］
表１〜表５に記載の各成分を表１〜表５記載の配合割合で、Ｖ型ブレンダーで均一に混合した。得られた混合物はスクリュー径３０ｍｍφのベント式二軸押出機（（株）神戸製鋼所製ＫＴＸ−３０）のスクリュー根元の第１供給口に供給し、シリンダおよびダイスの温度：２６０℃、スクリュー回転数：１８０ｒｐｍ、吐出量：１５ｋｇ／時、ベント吸引度：３，０００Ｐａで押出を行いストランドを得た。続いてペレタイザーで該ストランドを切断しペレット化した。得られたペレットを１０５℃で６時間乾燥した後、射出成形機［ＦＡＮＵＣ（株）製Ｔ−１５０Ｄ］により成形温度２６０℃、金型温度７０℃で所望の試験片を作成し、評価結果を表１に示した。
【０１３６】
なお、表中に記載の各成分を示す記号は下記の通りである。
（Ａ−１成分）
ＰＣ−１：粘度平均分子量２５，１００のビスフェノールＡ型芳香族ポリカーボネート樹脂パウダー（帝人化成（株）製「パンライトＬ−１２５０ＷＱ」）
ＰＣ−２：粘度平均分子量１５，９００のビスフェノールＡ型芳香族ポリカーボネート樹脂パウダー（帝人化成（株）製「ＣＭ−１０００」）
【０１３７】
（Ａ−２成分）
ＡＳ−１：ＡＳ樹脂（旭化成工業（株）製「スタイラック７６９」、ＧＰＣ測定による標準ポリスチレン換算の重量平均分子量約１４０，０００）
ＡＢＳ−１：アクリロニトリル−ブタジエンゴム−スチレン（ＡＢＳ）重合体樹脂（日本Ａ＆Ｌ（株）製  サンタックＵＴ−６１、スチレン−ブタジエンゴム成分約１４重量％、ＡＢＳ重合体含有率（ゲル含有率）：２０．５重量％）
ＡＥＳ−１：ＡＥＳ樹脂（宇部サイコン（株）製「ＵＣＬモディファイヤーレジンＥ５０１Ｎ」、エチレン−プロピレンのオレフィン系ゴム基質約５０重量％、スチレン約３３重量％、およびアクリロニトリル約１４重量％からなり、ゲル含有率は約７５重量％、並びに平均ゴム粒径約０．３μｍ）
ＡＳＡ−１：ＡＳＡ樹脂（宇部サイコン（株）製「ＵＣＬモディファイヤーレジンＡ４００Ｎ」、ｎ−ブチルアクリレートのアクリルゴム基質約４５重量％、スチレン約３８重量％、およびアクリロニトリル約１７重量％からなり、ゲル含有率は約６４重量％、並びに平均ゴム粒径約０．２８μｍ）
ＡＳＡ−２：ＡＳＡ樹脂（宇部サイコン（株）製「ＵＣＬモディファイヤーレジンＡ６００Ｎ」、ｎ−ブチルアクリレートのアクリルゴム基質約６０重量％、スチレン約２８重量％、およびアクリロニトリル約１２重量％からなり、ゲル含有率は約８５重量％、並びに平均ゴム粒径約０．３μｍ）
【０１３８】
（Ｂ成分）
Ｗｏ−１：針状ワラストナイト（ナイコミネラルズ社製「ナイグロス４」）。吸着水は１６００ｐｐｍ。
Ｗｏ−２：Ｗｏ−１の１００重量部にＣ−１（ＫＢＭ３１０３）を１重量部添加し、スーパーミキサーを用いて１０分間混合して均一化した後、２３℃／５０％ＲＨ雰囲気下にて２４時間放置したもの。
Ｗｏ−３：Ｗｏ−１の１００重量部にＣ−４（ダイヤカルナ−ＰＡ３０）を１重量部添加し、スーパーミキサーを用いて１０分間混合して均一化した後、２３℃／５０％ＲＨ雰囲気下にて２４時間放置したもの
Ｔａ：造粒形態のタルク（林化成（株）製「ＵＰＮ  ＨＳ−Ｔ０．８」）
Ｔｉ：針状チタン酸カリウムウィスカー（大塚化学（株）製「ティスモＮ１０５」）
Ｍａ：マイカ（山口雲母工業所（株）製「Ａ−４１」）
【０１３９】
（Ｃ成分）
Ｃ−１：デシルトリメトキシシラン（信越化学工業（株）製「ＫＢＭ３１０３」）
Ｃ−２：オクチルトリエトキシシラン（日本ユニカー（株）製「Ａ−１３７」）
Ｃ−３：ヘキシルトリメトキシシラン（日本ユニカー（株）製「ＡＺ−６１７７」）
（Ｃ成分以外の類似成分）
Ｃ−４：α−オレフィンと無水マレイン酸の共重合体であるオレフィン系ワックス（三菱化学（株）製「ダイヤカルナ−ＰＡ３０」）
Ｃ−５：メチルトリメトキシシラン（信越化学工業（株）製「ＫＢＭ１３」）
【０１４０】
（その他成分）
ＩＭ：ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）成分７０重量％および水添スチレン−（ブタジエン−イソプレン共重合体）−スチレントリブロックコポリマー（水添ＳＢＩＳ）成分３０重量％からなるものであり、ＰＢＴブロックと水添ＳＢＩＳブロックが結合してなるブロックコポリマー成分３５重量％、ＰＢＴ５５重量％、および水添ＳＢＩＳ（尚、末端に水酸基を有する）１０重量％を含んでなる（（株）クラレ製「ＴＫＳ−７３００」）
【０１４１】
【表１】
2004168822.tif 000007
【０１４２】
【表２】
2004168822.tif 000008
【０１４３】
【表３】
2004168822.tif 000009
【０１４４】
【表４】
2004168822.tif 000010
【０１４５】
【表５】
2004168822.tif 000011
【０１４６】
上記のように、本発明の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、高い曲げ弾性率を有し、かつ靭性（引張破断伸度、衝撃特性、面衝撃性）や熱安定性に優れた良好な樹脂組成物であることが分かる。更に実施例５と比較例４、５との比較から本発明のアルコキシシランは、酸変性ポリオレフィンワックスや短鎖のアルキル基を有するアルコキシシランより極めて良好な靭性が得られることが分かる。また無機充填材の事前処理は靭性向上に効果的であることが、実施例５と実施例１１との比較よりわかる。アルコキシシランの効果はＡＳＡ樹脂およびＡＢＳ樹脂などを含む組成物においても認められることを実施例１２〜１４と比較例７、８との比較は示している。実施例１７〜１９はワラストナイト以外の無機充填材における具体例を示し、いずれも良好な靭性改良効果を示している。
【０１４７】
【発明の効果】
本発明の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、曲げ弾性率や、引張破断伸度や衝撃特性、面衝撃性などの靭性に優れるため、軽量化や小型化要求の高い車輌内外装用部品においては特に有用な材料である。更に本発明の強化芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は上記特性を有することから車輌用分野以外にもＯＡ機器分野、機械分野、電子・電気機器分野、建材分野、農業資材分野、漁業資材分野など幅広い産業分野に有効に活用されるものであり、その奏する産業上の効果は格別なものである。