(57)【要約】【課題】空気極の側において集電体とセル間セパレータとの間の接触抵抗が低減されて、安定した出力が維持される固体電解質型燃料電池を提供する。【解決手段】本燃料電池１００は、複数の単セルが金属製のセル間セパレータ２１１、２１２（ＳＵＳ４３０等の耐熱合金など）を介して積層された構造を備え、各々の単セルは、固体電解質層１１（ＳｃＳＺ等の安定化ジルコニアなど）、固体電解質層の一面に設けられた燃料極１２（Ｎｉ及びＳｃＳＺ等）、及び他面に設けられた空気極１３（Ｌａ１−ｘＳｒｘＭｎＯ３等）を有する発電層と、空気極とセル間セパレータとの間に介装された集電体５（インコネル等からなる緻密質体など）とを備え、この集電体５の少なくとも一部が緻密質部であると共に、この緻密質部の少なくとも一部とセル間セパレータとが接合材（銀ろう材等）を介して接触している。【選択図】  図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の単セルが金属製のセル間セパレータを介して積層された構造を備える固体電解質型燃料電池において、各々の単セルは、固体電解質層、該固体電解質層の一面に設けられた燃料極、及び他面に設けられた空気極を有する発電層と、該セル間セパレータと該空気極との間に介装された集電体とを備え、該集電体の少なくとも一部が緻密質部であると共に、該緻密質部の少なくとも一部と該セル間セパレータとが接合材を介して接触していることを特徴とする固体電解質型燃料電池。
【請求項２】
上記集電体の全部が上記緻密質部である請求項１記載の固体電解質型燃料電池。
【請求項３】
上記集電体の一部が上記緻密質部であると共に、上記集電体の他の一部が支燃性ガスを通過させ得る多孔質部である請求項１記載の固体電解質型燃料電池。
【請求項４】
上記接合材がろう材であり、上記緻密質部と上記セル間セパレータとが接触する面がろう付けされている請求項１乃至３のいずれか一項に記載の固体電解質型燃料電池。
【請求項５】
上記ろう材がＡｇを主成分とする請求項４記載の固体電解質型燃料電池。
【請求項６】
上記集電体が、支燃性ガスを上記空気極に向って通過させ得るように構成されている請求項１乃至５のいずれか一項に記載の固体電解質型燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、固体電解質型燃料電池に関する。更に詳しくは、複数の単セルが積層されてなる燃料電池において、各々の単セルにおける空気極とセル間セパレータとの間に介装された集電体と、セル間セパレータとの間の接触抵抗を低減させることにより、長期に渡って安定した出力が維持される固体電解質型燃料電池に関する。
本発明は、各種の構造を備える固体電解質型燃料電池において広く利用することができる。
【０００２】
【従来の技術】
平板型の固体電解質型燃料電池（以下、「平板型ＳＯＦＣスタック」ということもある。）は、複数の単セルがセパレータを介して積層され、形成されている。この平板型ＳＯＦＣスタックは、１０００℃を越える高温で動作させることが多いが、近年、Ｙ等により安定化されたジルコニアなどの固体電解質層をできるだけ薄くして内部抵抗を低減し、９００℃以下、特に８００℃以下の比較的低温域で動作させる研究が活発化している。この場合、従来から使用されている耐熱性の高いセラミックセパレータに代えて、金属製の安価なセパレータを使用することができ、特に、より安価なステンレス鋼を用いることができれば、大幅にコストを引き下げることができる。
【０００３】
このように金属製のセパレータを使用し、各々の単セルの燃料極及び空気極とセパレータとを、それぞれ集電体により電気的に接続した平板型ＳＯＦＣスタックでは、各々の電極とセパレータとの間の接触抵抗が高いと、出力が低下して大きな問題となる。特に、空気極の側では、常に酸素ガスが存在し、セパレータが酸化され易く、生成する絶縁性の酸化皮膜により接触抵抗が高くなる傾向にある。このような問題に対処するため、優れた導電性を有するＡｇを用いた集電体が提案されている（例えば、特許文献１参照。）。また、耐熱合金からなる母材の表面にクロム酸化物層を介して銀メッキ層が形成された導電性に優れるセパレータも知られている（例えば、特許文献２参照。）。
【０００４】
【特許文献１】
特開２００２−２８００２６号公報
【特許文献２】
特開２００２−２８９２１５号公報
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
特許文献１に記載の集電体、及び特許文献２に記載のセパレータを使用すれば、低温で動作させても出力密度の高い固体電解質型燃料電池とすることができると記載されている。しかし、これらの集電体及びセパレータは非常に高価であり、より安価であって、且つ接触抵抗を十分に低下させることができる接触手段が必要とされている。
本発明は上記の状況に鑑みてなされたものであり、空気極の側において集電体とセル間セパレータとの間の接触抵抗を低減させることにより、安定した出力が維持される固体電解質型燃料電池を提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明は以下の通りである。
１．  複数の単セルが金属製のセル間セパレータを介して積層された構造を備える固体電解質型燃料電池において、各々の単セルは、固体電解質層、該固体電解質層の一面に設けられた燃料極、及び他面に設けられた空気極を有する発電層と、該セル間セパレータと該空気極との間に介装された集電体とを備え、該集電体の少なくとも一部が緻密質部であると共に、該緻密質部の少なくとも一部と該セル間セパレータとが接合材を介して接触していることを特徴とする固体電解質型燃料電池。
２．  上記集電体の全部が上記緻密質部である上記１．記載の固体電解質型燃料電池。
３．  上記集電体の一部が上記緻密質部であると共に、上記集電体の他の一部が支燃性ガスを通過させ得る多孔質部である上記１．記載の固体電解質型燃料電池。
４．  上記接合材がろう材であり、上記緻密質部と上記セル間セパレータとが接触する面がろう付けされている上記１．乃至３．のいずれか一項に記載の固体電解質型燃料電池。
５．  上記ろう材がＡｇを主成分とする上記４．記載の固体電解質型燃料電池。
６．  上記集電体が、支燃性ガスを上記空気極に向って通過させ得るように構成されている上記１．乃至５．のいずれか一項に記載の固体電解質型燃料電池。
【０００７】
【発明の効果】
本発明の固体電解質型燃料電池では、集電体とセル間セパレータとが接合されて両者の接触抵抗が低減され、長期に渡って安定した出力が維持される。
また、集電体の全部が緻密質部である場合は、この集電体の緻密質部とセル間セパレータとの接触抵抗をより低減させることができる。
また、集電体の一部が緻密質部であると共に、集電体の他の一部が支燃性ガスを通過させ得る多孔質部である場合は、支燃性ガス流路の形状自由度を拡大できるだけでなく、形状によっては集電体強度を向上することもできる。
また、接合材がろう材であり、緻密質部とセル間セパレータとが接触する面がろう付けされている場合は、耐熱サイクル性等が向上され、さらに安定した出力が維持される。
また、ろう材がＡｇを主成分とする場合は、集電体とセル間セパレータとの接触抵抗をさらに安定して低減させることができる。
さらに、集電体が、支燃性ガスを上記空気極に向って通過させ得るように構成されている場合は、燃料電池運転時に、支燃性ガスと空気極とを好適に接触させることができる。
【０００８】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を詳細に説明する。
本実施形態に係る固体電解質型燃料電池は、複数の単セルが金属製のセル間セパレータを介して積層され、形成されている。この燃料電池において各々の単セルは発電層を備え、それぞれの発電層は、固体電解質層と、この固体電解質層の一面に設けられた燃料極と、他面に設けられた空気極とを有する。更に、各々の発電層の燃料極及び空気極とセル間セパレータとは、それぞれ集電体により電気的に接続されている。また、各々の単セルは、燃料電池の構造にもよるが、燃料ガスの流路と支燃性ガスの流路とを隔離するための隔離セパレータを備え、この隔離セパレータも金属により形成することができる。更に、それぞれの単セル間を電気的に絶縁するため、絶縁性セラミックからなる枠体が、積層方向の所定部分に配設されることもある。
【０００９】
上記「セル間セパレータ」は金属からなり、特に、ステンレス鋼、ニッケル基合金、クロム基合金等の耐熱合金により形成される。尚、セル間セパレータの上面に更に他の単セルが積層されない場合は、蓋部材として機能し、セル間セパレータの下面に更に他の単セルが積層されない場合は底部材として機能する。
更に、平板型ＳＯＦＣスタックの構造によっては、燃料ガス又は支燃性ガスの流路が形成されたセル間セパレータが用いられることもある。
【００１０】
また、上記「固体電解質層」は、Ｓｃにより安定化されたジルコニア（ＳｃＳＺ）等により形成することができる。この固体電解質層は、電池の動作時に燃料極に導入される燃料ガス又は空気極に導入される支燃性ガスのうち一方の少なくとも一部をイオンとして移動させることができるイオン伝導性を有する。どのようなイオンを伝導することができるかは特に限定されないが、イオンとしては、例えば、酸素イオン及び水素イオン等が挙げられる。
上記「燃料極」はＮｉ及びＳｃＳＺ等により形成することができる。この燃料極は、水素源となる燃料ガスと接触し、平板型ＳＯＦＣスタックにおける負電極として機能する。
上記「燃料ガス」は、水素源となりうる限り、その成分などは特に問わないが、水素の他に、たとえばメタンやエタンなど炭化水素ガスなどを挙げることができる。さらに、燃料ガス組成は、純ガス，混合ガスを問わない。
上記「空気極」はＬａ１−ｘＳｒｘＭｎＯ３系複合酸化物等により形成することができる。この空気極は、酸素源となる支燃性ガスと接触し、平板型ＳＯＦＣスタックにおける正電極として機能する。
上記「支燃性ガス」は、酸素源となり得る限り、その成分等は特に問わないが、例えば、酸素と他の気体との混合ガス等を挙げることができる。
【００１１】
上記「集電体」は、少なくとも一部が緻密質部である限りは、その形状、材質等は特に問わない。この集電体は、通常、支燃性ガスを空気極に向って通過（透過も含む。）させ得るように構成されている。また、この集電体は、例えば、その全部が緻密質部であることができる。この場合、図６及び１１に示すように、この緻密質部は、支燃性ガスを空気極に向って通過させ得るガス流路を有する。また、この緻密質部の一方の面がセル間セパレータと接触すると共に、他方の面が空気極と接触する。また、集電体は、例えば、その一部が緻密質部であると共に、他の一部が支燃性ガスを通過させ得る多孔質部であることができる。この場合、図８〜１０に示すように、この緻密質部及び多孔質部は、互いに積層されていたり、同一平面内に配設されていたりできる。また、この多孔質部としては、例えば、セラミック多孔体、金属からなる発泡体、フェルト、メッシュ等を挙げることができる。また、この多孔質部は、１種の材料のみからなっていてもよく、２種以上の材料からなっていてもよい。
また、この集電体を用いると、空気極側のセル間セパレータの抵抗、集電体の抵抗、及びそれらの接触抵抗からなる総抵抗を、緻密質部を有していない多孔質集電体を用いる場合の総抵抗の５０％未満（好ましくは、３０％未満）とすることができる。
【００１２】
また、集電体は、セル間セパレータと同等以上の耐酸化性を有することが好ましい。この酸化の難易は、集電体を形成する材料からなる試験片を５００時間程度燃料電池の運転温度にて熱処理し、その後、試験片の断面を鏡面研磨し、この断面を電子顕微鏡により観察し、酸化被膜の厚さ、及びこの酸化被膜が剥離していないか、剥離している場合は剥離の程度等を確認することで評価することができる。尚、集電体はセル間セパレータより酸化し難いことが特に好ましく、この場合、電流集中によって集電体が発熱したとき、集電体がより酸化し難く、電気特性が悪化し難いため好ましい。
【００１３】
また、集電体の少なくとも一部に空気極を構成する元素と同じ元素が含まれていることが好ましい。同じ元素が含まれていることにより、空気極と集電体との間の反応が抑えられ、これらが変質せず、接触抵抗の増加が抑制されて安定した出力が維持される。更に、集電体の少なくとも一部が空気極と同じ組成を有することがより好ましい。同じ元素が含まれていても、組成が異なる場合は、濃度の高い側から低い側へと元素等がマイグレーションすることがあり、変質及び接触抵抗の増加を十分に抑えることができない場合がある。一方、組成が同じであれば、空気極と集電体との間の反応及び元素等のマイグレーションが十分に抑制され、出力をより安定させることができる。
【００１４】
上記「緻密質部」は、少なくともその一部が後述の接合材を介してセル間セパレータと接触している限り、その材質、形状等は特に問わない。この緻密質部としては、例えば、セラミック又は金属からなるブロック状体、板状体、異形状体等を挙げることができる。また、この緻密質部は、１種の材料のみからなっていてもよく、２種以上の材料からなっていてもよい。
ここで、緻密質部とは、セル間セパレータと接触する集電体の面を鏡面研磨した場合、気孔率８％以下、好ましくは５％以下、特に好ましくは３％となっており且つ１ｍｍ２以上の面積を有する部位を意味する。この気孔率の測定としては、例えば、鏡面研磨した面を電子顕微鏡等で画像を取得し、任意の範囲について画像解析処理装置を用いて、全面積に対する気孔の占める面積を計算させ、これを気孔率とするものを挙げることができる。
【００１５】
上記「接合材」は、集電体とセル間セパレータとを密着させ、安定して接触させることができる限り特に限定されない。この接合材としては、例えば、ろう材、導電性材料等を挙げることができる。このろう材としては、特に、平板型ＳＯＦＣスタックの動作温度を６５０〜９００℃と想定した場合、耐熱性、耐酸化性、耐食性等の観点からＡｇを主成分とするものが好ましい。また、Ａｇを主成分とし、Ｐｄ、Ｔｉ等を含有するものがより好ましい。Ａｇを主成分とするとは、ろう材を１００質量％とした場合に、Ａｇが５０質量％以上であることを意味し、このＡｇは７０〜９８質量％、特に９０〜９８質量％、更には９３〜９７質量％含有されていることが特に好ましい。Ａｇが７０〜９８質量％、特に９０〜９８質量％含有されるろう材であれば、ろう付け時にろう材が十分に流動し、接触抵抗を低下させることができる。更に、酸化され難く、十分な耐久性を有するろう付け部を形成することができる。
【００１６】
ろう材を用いて集電体とセル間セパレータとをろう付けする際の温度は特に限定されないが、ろう材の固相点温度以上で、且つ液相点温度を５０℃越える温度以下とすることが好ましい。Ａｇの融点は約９６２℃であるが、ろう材の固相点温度以上の温度でろう付けすれば、Ａｇを含有するろう材成分が融解し、展延性に富むＡｇが集電体とセル間セパレータとの間に十分に流動し、これらを密着させることができる。また、特にろう材の液相点温度を越える温度でろう付けした場合は、より安定した十分な密着性及び接合強度が維持され、容易に剥離することがない。一方、このろう付けの温度は液相点温度を５０℃越えて高い温度とする必要はなく、固相点温度以上、且つ液相点温度を５０℃越える温度以下でろう付けすれば、十分な密着性及び接合強度が得られる。
【００１７】
ろう付けの際の雰囲気は不活性雰囲気であれば特に限定されず、真空、及びアルゴン、窒素等の不活性ガス雰囲気とすることができる。ろう付けの際の雰囲気は特に真空であることが好ましく、真空雰囲気であれば接合強度を大きく向上させることができる。この真空の程度は１０Ｐａ以下、特に１×１０−２〜１Ｐａとすることが好ましい。
尚、平板型ＳＯＦＣスタックでは、集電体とセル間セパレータの他、同様にＡｇを含有する接合材等により気密にシールする必要のある部分が多くあり、これらの接合操作の際に同時にろう付けすることができる。従って、集電体とセル間セパレータとをろう付けしても、平板型ＳＯＦＣスタック製造のための操作、工程の増加は僅かである。
【００１８】
また、上記導電性材料としては、例えば、燃料電池の運転環境下において化学的に安定しているといった観点から、白金、金、銀、及びパラジウムのうちの少なくとも一種を主成分とするものが好ましい。特に、コスト面、化学的安定性等の観点から、銀を主成分とするものが好ましい。ここで、主成分とするとは、導電性材料を１００質量％とした場合に、主成分となる金属の合計が５０質量％以上であることを意味し、その主成分は７０〜９８質量％、特に９０〜９８質量％、更には９３〜９７質量％含有されていることが特に好ましい。
また、導電性材料を含有する導電性ペーストを、集電体の緻密質部及びセル間セパレータのうちの少なくとも一方に塗布し、その塗布面を介して集電体の緻密質部とセル間セパレータとを接触させた状態で熱処理すれば、集電体の緻密質部とセル間セパレータとの間に導電性材料を介在させることができる。なお、熱処理の条件は、特に限定されず、材料により異なるためそれぞれに適した熱処理温度、時間、雰囲気等とすることができる。
【００１９】
【実施例】
以下、実施例により本発明を具体的に説明する。
実験例１〜７及び比較実験例１
下記（１）の試片を使用し、下記（２）のようにしてＳＵＳ製角板と集電体▲１▼〜▲５▼又は角板とをろう付けし、図１２のような試験体を作製して下記（３）のようにして総抵抗を測定した。
（１）試片
実験例の試片としては、平板型ＳＯＦＣスタックにおいて、セル間セパレータ等として使用されるＳＵＳ４３０からなる３５ｍｍ角、厚さ０．３ｍｍのＳＵＳ製角板（ｓ１）と、後記の表１に示す材質及び形状を組み合わせてなる集電体▲１▼〜▲５▼（ｓ２）（いずれも外郭形状は、３０ｍｍ角、厚さ２ｍｍ）とを使用した。具体的には、Ｌａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３（気孔率３％以下；後記の表１では「ＬＳＣＦ６４２８」と表記する。）からなる集電体▲１▼〜▲５▼と、インコネル６１０からなる集電体▲１▼▲５▼とを用意した。
比較実験例の試片としては、実験例の試片と同じ構成のＳＵＳ製角板（ｓ１）と、ＬＳＣＦ６４２８多孔体（気孔率５０％）であって形状が３０ｍｍ角、厚さ２ｍｍの角板（ｓ２）とを使用した。
【００２０】
上記集電体▲１▼（ｓ２）は、図６及び７に示すように、上下側に貫通する複数の長孔（ガス流路）（ｇ）が形成された緻密質体である。また、集電体▲２▼（ｓ２）は、図８に示すように、緻密質部（厚さ０．２ｍｍ）（ｍ）と、この緻密質部（ｍ）の下面側に積層される多孔質部（気孔率２０％、厚さ０．２ｍｍ）（ｎ１）と、この多孔質部（ｎ１）の下面側に積層される多孔質部（気孔率４０％、厚さ１．６ｍｍ）（ｎ２）とを有している。また、集電体▲３▼（ｓ２）は、図９に示すように、緻密質部（ｍ）と多孔質部（ｎ）を交互に配列し、上下側に貫通するガス流路（ｇ）を多孔質部（ｎ）で形成している。また、集電体▲４▼（ｓ２）は、図１０に示すように、緻密質部（厚さ０．２ｍｍ）（ｍ）と、この緻密質部（ｍ）の下面側に積層される多孔質部（気孔率４０％、厚さ１．８ｍｍ）（ｎ）とを有している。さらに、集電体▲５▼（ｓ２）は、図１１に示すように、下面側に開口する複数の長溝（ガス流路）（ｇ）が形成された緻密質体である。なお、図６〜１１において、ＳＵＳ製角板（ｓ１）及び各集電体▲１▼〜▲５▼（ｓ２）を燃料電池として用いる際の位置関係を明瞭にするため、セル部ｉを仮想線で示す。
尚、集電体▲１▼〜▲５▼をセラミック材料で作製する場合、例えば、集電体▲１▼▲２▼▲４▼▲５▼は、性質（気孔率等）の異なる、又は、予めガス流路となる部分を打抜いたセラミックシートを積層し焼成して作製することができる。また、集電体▲１▼▲５▼は、プレス成形により一度で成形される成形品を焼成して作製することもできる。また、集電体▲３▼は、押し出し成形法を用い、性質（気孔率等）の異なる材料を交互に配列し成形される成形品を焼成することで作製できる。さらに、集電体▲１▼〜▲５▼を金属材料で作製する場合、例えば、粉末治金法により作製（金属粉末を用いて、上記セラミック材料と同様の作製法をする。）したり、金属ブロックを切削加工により作製したりできる。
【００２１】
（２）ろう付け（実験例１〜７及び比較実験例１）
ＳＵＳ製角板（ｓ１）と、上記集電体▲１▼〜▲５▼又は角板（ｓ２）とを、９５質量％のＡｇと５質量％のＰｄとからなるろう材を使用してろう付けにて接続した。具体的には、ＳＵＳ製角板（ｓ１）と、上記集電体▲１▼〜▲５▼または角板（ｓ２）とを、９５質量％のＡｇと５質量％のＰｄとからなり、３０ｍｍ角、厚さ５０μｍのろう材シートを介在させて積層した。この際、各々の中心が同じくなるようにして積層した。その後、真空熱処理炉に導入し、１０５０℃で３０分保持してろう付けし、ＳＵＳ製角板と上記集電体▲１▼〜▲５▼の緻密質部または角板（ｓ２）とが接合部（ｃ）を介して接合されてなる積層体を形成した。昇降温速度はいずれも５００℃／時間とした。
【００２２】
（３）総抵抗の評価
外径４０ｍｍ、長さ５００ｍｍのアルミナ管（ａ）の先端にＰｔ網（ｐ）を被せたものを２本用意し、そのうちの１本をＰｔ網を被せた側を上方として垂直に立て、先端のＰｔ網上に、上述の積層体をＳＵＳ製角板（ｓ１）を下にして載せた。その後、積層体上に更に他のアルミナ管をＰｔ網が集電体▲１▼〜▲５▼又は角板（ｓ２）と接触するようにして立設させ、試験体（ｅ）を作製した。次いで、大気圧下、７００℃でＳＵＳ製角板（ｓ１）側から集電体▲１▼〜▲５▼又は角板（ｓ２）側へと通電し（電流２Ａ）、その際の電圧変化により、ＳＵＳ製角板（ｓ１）の抵抗、集電体▲１▼〜▲５▼又は角板（ｓ２）の抵抗及びこれらの接触抵抗からなる総抵抗を測定した。結果を表１に示す。
【００２３】
【表１】
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【００２４】
表１の結果によれば、集電体▲１▼〜▲５▼の緻密質部がろう付けされている実験例１〜７の総抵抗は、多孔体である角板がろう付けされている比較実験例１の総抵抗より非常に低いことが分かる。従って、実験例１〜７では、集電体として電気抵抗を小さく抑えると共に、ガス流路を容易に形成することができる有効な手法であることがわかった。また、集電体▲１▼〜▲５▼へのろう材の滲入は見られず、集電体▲１▼〜▲５▼の緻密質部が良好に接合されていた。
【００２５】
実施例１（積層された３個の単セルを有し、燃料極を基板とする内部マニホールド型の平板型ＳＯＦＣスタック）
（１）構造
▲１▼発電層及び各種セパレータ
３個の発電層等が積層された平板型ＳＯＦＣスタック１００の外観を図１に斜視図により示す。また、図２は、図１におけるＡ−Ａ断面の模式図であり、図３は、図１におけるＢ−Ｂ断面の模式図である。
この平板型ＳＯＦＣスタック１００では、３個の単セルがセル間セパレータ２１１、２１２を介して積層されている。各々の単セルが備える発電層は、それぞれＮｉとＳｃＳＺとからなり、平面形状が正方形であり、厚さが１０００μｍの燃料極１２を基板としている。この燃料極１２の表面にはそれぞれＳｃＳＺからなり、平面方向の形状、寸法が燃料極１２と同じであり、厚さが３０μｍの固体電解質層１１が形成されている。更に、この固体電解質層１１の表面にはそれぞれＬａ１−ｘＳｒｘＭｎＯ３からなり、平面方向の形状が固体電解質層１１と同じであり、寸法が固体電解質層１１より小さく、厚さが３０μｍの空気極１３が形成されている。
【００２６】
上部単セルは、セル間セパレータ２１１の上面に配設されたニッケルフェルトからなる集電体４、基板となる燃料極１２、固体電解質層１１、空気極１３、インコネルからなる緻密質集電体５及び蓋部材２２をこの順に備える。この緻密質集電体５は、上下方向に貫通するガス流路５ａが形成されている（図６及び７参照。）。この緻密質集電体５と蓋部材２２とは、これらが接触する面の全面において、９５質量％のＡｇと５質量％のＰｄとからなるろう材によりろう付けされ、ろう付け部６が形成されている。また、上部単セルでは、固体電解質層１１の上面が上部単セル用隔離セパレータ２３と接合され、この上部単セル用隔離セパレータ２３の上面が絶縁性セラミックであるＭｇＯ−ＭｇＡｌ２Ｏ４焼結体からなる枠体７及び金属製枠体８１を介して蓋部材２２と接合されている。
【００２７】
中間部単セルは、セル間セパレータ２１２の上面に配設されたニッケルフェルトからなる集電体４、基板となる燃料極１２、固体電解質層１１、空気極１３、及びインコネルからなる緻密質集電体５をこの順に備える。この緻密質集電体５は、上部単セルの場合と同様にして、ガス流路５ａが形成されていると共に、セル間セパレータ２１１の下面とろう付けされ、ろう付け部６が形成されている。また、中間部単セルでは、固体電解質層１１の上面が中間単セル用隔離セパレータ２４と接合され、この中間単セル用隔離セパレータ２４の上面が絶縁性セラミックであるＭｇＯ−ＭｇＡｌ２Ｏ４焼結体からなる枠体７及び金属製枠体８３を介してセル間セパレータ２１１と接合されている。
【００２８】
下部単セルは、底部材２６の上面に配設されたニッケルフェルトからなる集電体４、基板となる燃料極１２、固体電解質層１１、空気極１３、及びインコネルからなる緻密質集電体５をこの順に備える。この緻密質集電体５は、上部単セルの場合と同様にして、ガス流路５ａが形成されていると共に、セル間セパレータ２１２の下面とろう付けされ、ろう付け部６が形成されている。また、下部単セルでは、固体電解質層１１の上面が下部単セル用隔離セパレータ２５と接合され、下部単セル用隔離セパレータ２５の上面が枠体７及び金属製枠体８５を介してセル間セパレータ２１２と接合されている。
【００２９】
セル間セパレータ２１１、２１２、蓋部材２２、上部単セル用隔離セパレータ２３、中間単セル用隔離セパレータ２４、下部単セル用隔離セパレータ２５、底部材２６、金属製枠体８１、８２、８３、８４、８５、８６は、いずれもＳＵＳ４３０により形成されている。更に、蓋部材２２と金属製枠体８１、金属製枠体８１と枠体７、枠体７と上部単セル用隔離セパレータ２３、上部単セル用隔離セパレータ２３と金属製枠体８２、金属製枠体８２とセル間セパレータ２１１、セル間セパレータ２１１と金属製枠体８３、金属製枠体８３と枠体７、枠体７と中間単セル用隔離セパレータ２４、中間単セル用隔離セパレータ２４と金属製枠体８４、金属製枠体８４とセル間セパレータ２１２、セル間セパレータ２１２と金属製枠体８５、金属製枠体８５と枠体７、枠体７と下部単セル用隔離セパレータ２５、下部単セル用隔離セパレータ２５と金属製枠体８６、及び金属製枠体８６と底部材２６、はそれぞれＡｇ、Ｐｄ及び少量のＴｉを含有する接合材により接合され、接合層１０が形成されている。
【００３０】
▲２▼燃料ガス導入管又は排出管、及び支燃性ガス導入管又は排出管
上部単セルにおいて、上部単セル用隔離セパレータ２３とセル間セパレータ２１１との間に形成された空間には、上部単セルの燃料極１２に燃料ガスを導入するための燃料ガス導入管９１が開口している（図２参照）。また、この空間の燃料ガス導入管９１の開口部と対向する側には、上部単セルの燃料極１２から燃料ガスを排出するための燃料ガス排出管９２が開口している（図２参照）。更に、蓋部材２２と上部単セル用隔離セパレータ２３との間に形成された空間には、上部単セルの空気極１３に支燃性ガスを導入するための支燃性ガス導入管９３が開口している（図３参照）。また、この空間の支燃性ガス導入管９３の開口部と対向する側には、上部単セルの空気極１３から支燃性ガスを排出するための支燃性ガス排出管９４が開口している（図３参照）。さらに、それら支燃性ガス導入管９３及び支燃性ガス排出管９４が開口する空間は、所定の連絡路（図示せず）を介して緻密質集電体５のガス流路５ａと連絡されている。
【００３１】
また、中間部単セルにおいて、中間部単セル用隔離セパレータ２４とセル間セパレータ２１２との間に形成された空間には、中間部単セルの燃料極１２に燃料ガスを導入するための燃料ガス導入管９１が開口している（図２参照）。更に、この空間の燃料ガス導入管９１の開口部と対向する側には、中間部単セルの燃料極１２から燃料ガスを排出するための燃料ガス排出管９２が開口している（図２参照）。また、セル間セパレータ２１１と中間部単セル用隔離セパレータ２４との間に形成された空間には、中間部単セルの空気極１３に支燃性ガスを導入するための支燃性ガス導入管９３が開口している（図３参照）。更に、この空間の支燃性ガス導入管９３の開口部と対向する側には、中間部単セルの空気極１３から支燃性ガスを排出するための支燃性ガス排出管９４が開口している（図３参照）。さらに、それら支燃性ガス導入管９３及び支燃性ガス排出管９４が開口する空間は、所定の連絡路（図示せず）を介して緻密質集電体５のガス流路５ａと連絡されている。
【００３２】
更に、下部単セルにおいて、下部単セル用隔離セパレータ２５と底部材２６との間に形成された空間には、下部単セルの燃料極１２に燃料ガスを導入するための燃料ガス導入管９１が開口している（図２参照）。また、この空間の燃料ガス導入管９１の開口部と対向する側には、下部単セルの燃料極１２から燃料ガスを排出するための燃料ガス排出管９２が開口している（図２参照）。更に、セル間セパレータ２１２と下部単セル用隔離セパレータ２５との間に形成された空間には、下部単セルの空気極１３に支燃性ガスを導入するための支燃性ガス導入管９３が開口している（図３参照）。また、この空間の支燃性ガス導入管９３の開口部と対向する側には、下部単セルの空気極１３から支燃性ガスを排出するための支燃性ガス排出管９４が開口している（図３参照）。さらに、それら支燃性ガス導入管９３及び支燃性ガス排出管９４が開口する空間は、所定の連絡路（図示せず）を介して緻密質集電体５のガス流路５ａと連絡されている。
【００３３】
また、上部単セル、中間部単セル及び下部単セルの各々に燃料ガス又は支燃性ガスを導入し、又は排出するためのそれぞれの管は、本管に側管が取り付けられた構造であり、上部単セル、中間部単セル及び下部単セルの各々の発電層に燃料ガス及び支燃性ガスが同時に導入され、且つ排出される。更に、燃料ガス導入管と燃料ガス排出管、及び支燃性ガス導入管と支燃性ガス排出管は、この実施例１の場合は、燃料ガス及び支燃性ガスがそれぞれ対向方向に流通するような位置に取り付けられている。これにより、上部単セル、中間部単セル及び下部単セルのそれぞれの発電層の各々の燃料極と燃料ガス、及び空気極と支燃性ガスをそれぞれ効率よく接触させることができる。
【００３４】
（２）燃料電池からの電力の取り出し
この平板型ＳＯＦＣスタック１００では、上部単セルの燃料極１２は、ニッケルフェルトからなる集電体４を介してセル間セパレータ２１１と電気的に接続されている。また、セル間セパレータ２１１は、インコネルからなる緻密質集電体５を介して中間部単セルの空気極１３と電気的に接続されている。更に、中間部単セルの燃料極１２は、集電体４を介してセル間セパレータ２１２と電気的に接続されている。また、セル間セパレータ２１２は、緻密質集電体５を介して下部単セルの空気極１３と電気的に接続されている。このように上部単セル、中間部単セル及び下部単セルは各々直列に接続されている。また、スタックを所定の動作温度に昇温させ、燃料ガス導入管９１に水素等の燃料ガスを導入して燃料極１２と接触させ、支燃性ガス導入管９３に空気等の支燃性ガスを導入して空気極１３と接触させることにより、燃料極１２と空気極１３との間に起電力が生じ、この電力を外部に取り出すことにより発電装置として機能させることができる。
【００３５】
電力は、燃料極側においては下部単セルの発電層の下面に配設された集電体４を介して底部材２６に取り出され、空気極側においては上部単セルの発電層の上面に配設された緻密質集電体５を介して蓋部材２２に取り出され、蓋部材２２と底部材２６との間でスタック全体の電力を取り出すことができる。この平板型ＳＯＦＣスタック１００では、３個の発電層がそれぞれ燃料極支持型であり、この構造の場合、６００℃程度の動作温度でも電流を取り出すことができ、蓋部材、各種セパレータ、金属製枠体及び底部材を、セラミックではなくＳＵＳ４３０等のステンレス鋼により形成することができるものである。
【００３６】
（３）燃料ガス及び支燃性ガス
実施例１の固体電解質型燃料電池を用いて発電させる場合、燃料極側には燃料ガスを導入し、空気極側には支燃性ガスを導入する。燃料ガスとしては、水素、水素源となる炭化水素、水素と炭化水素との混合ガス、及びこれらのガスを所定温度の水中を通過させ加湿した燃料ガス、これらのガスに水蒸気を混合させた燃料ガス等が挙げられる。炭化水素は特に限定されず、例えば、天然ガス、ナフサ、石炭ガス化ガス等が挙げられる。更に、メタン、エタン、プロパン、ブタン及びペンタン等の炭素数が１〜１０、好ましくは１〜７、より好ましくは１〜４の飽和炭化水素、並びにエチレン及びプロピレン等の不飽和炭化水素を主成分とするものが好ましく、飽和炭化水素を主成分とするものが更に好ましい。これらの燃料ガスは１種のみを用いてもよいし、２種以上を併用することもできる。また、５０体積％以下の窒素及びアルゴン等の不活性ガスを含有していてもよい。
【００３７】
支燃性ガスとしては、酸素と他の気体との混合ガス等が挙げられる。また、この混合ガスには８０体積％以下の窒素及びアルゴン等の不活性ガスが含有されていてもよい。これらの支燃性ガスのうちでは安全であって、且つ安価であるため空気（約８０体積％の窒素が含まれている。）が好ましい。
【００３８】
実施例２（積層された３個の単セルを有し、燃料極を基板とする内部マニホールド型の平板型ＳＯＦＣスタック）
尚、本実施例２においては、集電体の構成以外は実施例１と同じ構成であり、その同じ構成部位には同符号を付けて詳細な説明を省略する。
図４及び５に示すように、平板型ＳＯＦＣスタック２００を構成する上部単セルは、セル間セパレータ２１１の上面に配設されたニッケルフェルトからなる集電体４、基板となる燃料極１２、固体電解質層１１、空気極１３、Ｌａ０．８Ｓｒ０．２ＭｎＯ３からなる集電体５０及び蓋部材２２をこの順に備える。この集電体５０は、緻密質部５０ａ（気孔率３％）と、この緻密質部５０ａの下面側に積層される多孔質部５０ｂ（気孔率４０％）とを有している。この集電体５０の緻密質部５０ａと蓋部材２２とは、これらが接触する面の全面において、９５質量％のＡｇと５質量％のＰｄとからなるろう材によりろう付けされ、ろう付け部６が形成されている。
【００３９】
中間部単セルは、セル間セパレータ２１２の上面に配設されたニッケルフェルトからなる集電体４、基板となる燃料極１２、固体電解質層１１、空気極１３、及びＬａ０．８Ｓｒ０．２ＭｎＯ３からなる集電体５０をこの順に備える。この集電体５０は、上部単セルの場合と同様にして、緻密質部５０ａ及び多孔質部５０ｂを積層してなると共に、その緻密質部５０ａがセル間セパレータ２１１の下面とろう付けされ、ろう付け部６が形成されている。
【００４０】
下部単セルは、底部材２６の上面に配設されたニッケルフェルトからなる集電体４、基板となる燃料極１２、固体電解質層１１、空気極１３、及びＬａ０．８Ｓｒ０．２ＭｎＯ３からなる集電体５０をこの順に備える。この集電体５０は、上部単セルの場合と同様にして、緻密質部５０ａ及び多孔質部５０ｂを積層してなると共に、その緻密質部５０ａがセル間セパレータ２１２の下面とろう付けされ、ろう付け部６が形成されている。
【００４１】
また、上部単セル、中間部単セル及び下部単セルの各々は、実施例１と同様にして、電気的に直列に接続されている。そして、スタックを所定の動作温度に昇温させた状態で、燃料ガス導入管９１に水素等の燃料ガスを導入すると共に、支燃性ガス導入管９３に空気等の支燃性ガスを導入する。すると、燃料ガスが集電体４を透過して燃料極１２と接触し、支燃性ガスが集電体５０の多孔質部５０ｂを透過して空気極１３と接触することにより、燃料極１２と空気極１３との間に起電力が生じ、この電力を外部に取り出すことにより発電装置として機能させることができる。
【００４２】
尚、本発明では上記の実施例に限られず、目的、用途等によって本発明の範囲内において種々変更した実施例とすることができる。例えば、蓋部材、各種セパレータ、底部材を形成するステンレス鋼としては、フェライト系ステンレス鋼、マルテンサイト系ステンレス鋼、オーステナイト系ステンレス鋼が挙げられる。フェライト系ステンレス鋼としては、ＳＵＳ４３０以外に、ＳＵＳ４３４、ＳＵＳ４０５等が挙げられる。マルテンサイト系ステンレス鋼としては、ＳＵＳ４０３、ＳＵＳ４１０、ＳＵＳ４３１等が挙げられる。オーステナイト系ステンレス鋼としては、ＳＵＳ２０１、ＳＵＳ３０１、ＳＵＳ３０５等が挙げられる。更に、ニッケル基合金としては、インコネル６００、インコネル７１８、インコロイ８０２等が挙げられる。クロム基合金としては、Ｄｕｃｒｌｌｏｙ  ＣＲＦ（９４Ｃｒ５Ｆｅ１Ｙ２Ｏ３）等が挙げられる。これらの各種の耐熱合金は、それぞれ積層体の用途等によって選択することができる。
【００４３】
発電層等の平面形状は、長方形、円形及び楕円形等とすることができ、同様の平面形状を有する固体電解質型燃料電池とすることができる。また、平板型ＳＯＦＣスタックでは、各種セパレータ等の金属成形体の間は溶接などの方法によっても接合することができる。しかし、実施例の内部マニホールド型のスタックにおけるセパレータの周縁の貫通孔の内部は溶接では接合することができない。この場合、Ａｇを含有する特定の接合材を使用すれば、展延性に優れるＡｇによって貫通孔の周縁を十分に気密に密着させることができる。
【００４４】
更に、固体電解質層の形成に用いる材料はＳｃＳＺに限定されず、平板型ＳＯＦＣスタックの使用条件等により適宜選択することができる。この材料としては、例えば、ＺｒＯ２系セラミック、ＬａＧａＯ３系セラミック、ＢａＣｅＯ３系セラミック、ＳｒＣｅＯ３系セラミック、ＳｒＺｒＯ３系セラミック及びＣａＺｒＯ３系セラミック等が挙げられる。これらのセラミック系材料のうちでは、ＺｒＯ２系セラミックが好ましく、Ｙ及び希土類元素のうちの少なくとも１種により安定化されたＺｒＯ２系セラミックが好ましい。こられの安定化ジルコニアもＳｃＳＺと同様に優れたイオン伝導性及び機械的強度を有する。
尚、この固体電解質層の厚さは電気抵抗と強度とを勘案し、５〜１００μｍ、特に５〜５０μｍ、更には５〜３０μｍとすることができる。
【００４５】
また、燃料極の形成に用いる材料もＮｉ及びＳｃＳＺに限定されず、平板型ＳＯＦＣスタックの使用条件等により適宜選択することができる。この材料としては、例えば、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇ、Ｃｕ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｎｉ及びＦｅ等の金属が挙げられる。これらの金属は１種のみでもよいし、２種以上の金属の合金でもよい。また、これらの金属及び／又は合金と、Ｙ及び希土類元素のうちの少なくとも１種により安定化されたジルコニア等のジルコニア系セラミック、セリア系セラミック及び酸化マンガン等のセラミックとの混合物（サーメットを含む。）が挙げられる。更に、Ｎｉ及びＦｅ等の金属の酸化物と、上記セラミックのうちの少なくとも１種との混合物などが挙げられる。
また、燃料極の平面形状は特に限定されないが、固体電解質層及び空気極と同じ形状であることが好ましい。更に、燃料極と固体電解質層とは各々の全面で積層されていることが好ましい。
【００４６】
固体電解質型燃料電池において、各々の単セルが有する発電層は、強度の観点から過度に薄くすることは好ましくないが、発電性能の観点では前記のように固体電解質層を厚くすることは好ましくない。そのため、実施例１のように燃料極支持型とすることができ、この燃料極支持型では、燃料極は固体電解質層の２０倍以上の厚さであることが好ましい。２０倍未満であると発電層の機械的強度が不十分となる傾向にある。この燃料極の厚さは２００〜３０００μｍ、特に５００〜２０００μｍであることが好ましい。２００μｍ未満であると基板として有効に機能せず、３０００μｍを越えると、体積当たりの発電効率が低下する傾向にある。一方、空気極支持型とすることもでき、この場合は、燃料極の厚さは、１０〜５０μｍ、特に２０〜４０μｍであることが好ましい。この厚さが１０〜５０μｍであれば、電極として十分に機能し、５０μｍを越えて厚くする必要はない。
【００４７】
また、空気極の形成に用いる材料はＬａ１−ｘＳｒｘＭｎＯ３系複合酸化物に限定されず、平板型ＳＯＦＣスタックの使用条件等により適宜選択することができる。この材料としては、例えば、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ｒｕ及びＲｈ等の金属が挙げられる。これらの金属は１種のみでもよいし、２種以上の金属の合金でもよい。更に、Ｌａ、Ｓｒ、Ｃｅ、Ｃｏ及びＭｎ等の酸化物（例えば、Ｌａ２Ｏ３、ＳｒＯ、Ｃｅ２Ｏ３、Ｃｏ２Ｏ３、ＭｎＯ２及びＦｅＯ等）が挙げられる。また、Ｌａ、Ｓｒ、Ｃｅ、Ｃｏ及びＭｎ等のうちの少なくとも１種を含有する各種の複合酸化物（例えば、Ｌａ１−ｘＳｒｘＣｏＯ３系複合酸化物、Ｌａ１−ｘＳｒｘＦｅＯ３系複合酸化物、Ｌａ１−ｘＳｒｘＣｏ１−ｙＦｅｙＯ３系複合酸化物、Ｐｒ１−ｘＢａｘＣｏＯ３系複合酸化物及びＳｍ１−ｘＳｒｘＣｏＯ３系複合酸化物等）が挙げられる。
【００４８】
また、この空気極の平面形状は特に限定されないが、固体電解質層及び燃料極と同じ形状であることが好ましい。更に、その平面方向の寸法は、特に、隔離セパレータが固体電解質層の一表面の周縁に接合されない場合等、燃料電池の構造によっては、固体電解質層及び燃料極と同じにすることもできる。これら空気極と固体電解質層とは各々の全面で積層されていることが好ましい。
【００４９】
空気極は、発電層の強度を支持する基板として形成することもできる。空気極支持型である場合は、空気極の厚さは固体電解質層の２０倍以上の厚さであることが好ましい。２０倍未満であると発電層の機械的強度が不十分となる傾向にある。この空気極の厚さは２００〜３０００μｍ、特に５００〜２０００μｍであることが好ましい。２００μｍ未満であると基板として有効に機能せず、３０００μｍを越えると、体積当たりの発電効率が低下する傾向にある。一方、燃料極支持型である場合は、空気極の厚さは１０〜１００μｍ、特に２０〜５０μｍであることが好ましい。１０μｍ未満であると電極として十分に機能しないことがあり、１００μｍを越えると固体電解質層から剥離することがある。
【００５０】
ろう材には、Ｃｕが含有されていてもよい。Ｃｕが含有されている場合のＡｇ、Ｐｄ及びＣｕの各々の含有量は特に限定されないが、Ａｇ、Ｐｄ及びＣｕの合計を１００質量％とした場合に、Ａｇの含有量は４５〜６５質量％、特に５０〜６０質量％、Ｐｄの含有量は１５〜３５質量％、特に２０〜３０質量％、Ｃｕの含有量は１０〜３０質量％、特に１５〜２５質量％であることが好ましい。Ｃｕが含有されている場合、含有されていないろう材に比べてより多量のＰｄを含有していても、十分な流動性を有し、優れた密着性が維持される。一方、ＡｇとＣｕの合計が６５質量％未満、即ち、Ｐｄの含有量が３５質量％を越えると、流動性が低下し、密着性が不十分になる傾向にある。
【００５１】
ろう材にＴｉが含有されていることにより、接合温度が比較的低い場合でも、特に大きな接合強度が得られる。このＴｉの含有量は、Ａｇ、Ｐｄ及びＴｉの合計を１００質量％とした場合に、又はＣｕが含有されているときは、Ａｇ、Ｐｄ、Ｃｕ及びＴｉの合計を１００質量％とした場合に、０．０５〜１０質量％であることが好ましく、特に０．０５〜８質量％、更には０．０５〜６質量％であることがより好ましい。Ｔｉの含有量が０．０５〜１０質量％であれば、ろう付けの雰囲気が真空ではなく、アルゴン等の不活性雰囲気であっても、実用上、十分な強度を有するろう付け部を形成することができる。また、ろう付けの雰囲気が真空である場合は、Ｔｉの含有量は、０．０５〜２０質量％、特に０．０５〜１５質量％とすることもでき、更に、Ｔｉの含有量が０．０８〜１０質量％であれば、接合強度が大きく向上する。
【００５２】
ろう材には、接合強度及び密着性等が低下しない範囲で更に他の成分が含有されていてもよい。この他の成分としてはＳｎ、Ｉｎ、Ｎｉ、Ｎｂ等が挙げられる。これらの他の成分は、ＡｇとＰｄとの合計、更にＣｕを含有する場合はＡｇ、Ｐｄ及びＣｕの合計、更にＴｉを含有する場合はＡｇ、Ｐｄ及びＴｉの合計、又はＡｇ、Ｐｄ、Ｃｕ及びＴｉの合計を１００質量部とした場合に、１０質量部以下、特に０．１〜１０質量部、更には０．５〜５質量部含有させることができる。
【００５３】
また、上記実施例では、空気極側においてセル間セパレータと集電体とをろう付けにより接合するようにしたが、これに限定されず、例えば、導電性材料を含有する導電性ペーストをセル間セパレータ及び集電体のうちの少なくとも一方に塗布し、その塗布面を介して両者を接触させた状態で熱処理することによって、空気極側のセル間セパレータと集電体とを接合するようにしてもよい。
【００５４】
また、上記実施例２では、緻密質部と多孔質部とを積層して集電体を構成したが、これに限定されず、例えば、図８に示すように、緻密質部と、気孔率の異なる複数層の多孔質部とを積層して集電体を構成してもよい。この場合、集電体を構成する緻密質部とセル間セパレータとがろう付けされることとなる。また、図９に示すように、同一平面内に緻密質部と多孔質部とを交互に配設して集電体を構成してもよい。この場合、集電体を構成する緻密質部及び多孔質部の一方の面とセル間セパレータとがろう付けされると共に、緻密質部及び多孔質部の他方の面と空気極とが接触することとなる。ここで、セル間セパレータと集電体の多孔質部との界面に接合材が導入されていても、燃料電池としての性能に悪影響を与えない。また、多孔質部の上下面側に緻密質部を積層して集電体を構成してもよい。この場合、空気極側の緻密質部にはガス流路が形成される。さらに、上記実施例１では、緻密質集電体５のガス流路を上下に開口するようにしたが、これに限定されず、例えば、図１１に示すように、ガス流路は、少なくとも空気極側に開口していればよい。
【００５５】
また、セル間セパレータと燃料極との間に介装される集電体としては、ニッケルフェルトに限られず前記の空気極の場合と同様の形状のものを用いることができる。この燃料極側の集電体はセル間セパレータとの接触面において空気極側と同様にしてろう付けされていてもよいが、燃料極側ではセル間セパレータは酸化され難いため、ろう付けされていなくてもよい。
【図面の簡単な説明】
【図１】実施例１の燃料電池の外観を示す斜視図である。
【図２】図１の燃料電池のＡ−Ａ断面を示す模式図である。
【図３】図１の燃料電池のＢ−Ｂ断面を示す模式図である。
【図４】実施例２の燃料電池の縦断面を示し、図１のＡ−Ａ断面に相当する模式図である。
【図５】実施例２の燃料電池の縦断面を示し、図１のＢ−Ｂ断面に相当する模式図である。
【図６】実験例で使用した集電体▲１▼を模式的に示す説明図である。
【図７】図６のＶＩＩ−ＶＩＩ線断面図である。
【図８】実験例で使用した集電体▲２▼を模式的に示す説明図である。
【図９】実験例で使用した集電体▲３▼を模式的に示す説明図である。
【図１０】実験例で使用した集電体▲４▼を模式的に示す説明図である。
【図１１】実験例で使用した集電体▲５▼を模式的に示す説明図である。
【図１２】総抵抗の評価に用いた試験体を模式的に示す説明図である。
【符号の説明】
１００，２００；平板型ＳＯＦＣスタック、１１；固体電解質層、１２；燃料極、１３；空気極、２１１、２１２；セル間セパレータ、２２；蓋部材、２３；上部単セル用隔離セパレータ、２３１、２３２；貫通孔、２４；中間単セル用隔離セパレータ、２５；下部単セル用隔離セパレータ、２６；底部材、２５１、２５２；貫通孔、３１；燃料ガスの流路、３２；支燃性ガスの流路、４；ニッケルフェルトからなる集電体、５；緻密質集電体、５ａ；ガス流路、５０；集電体、５０ａ；緻密質部、５０ｂ；多孔質部、６；ろう付け部、７；枠体、８１、８２、８３、８４、８５、８６；金属製枠体、９１；燃料ガス導入管、９２；燃料ガス排気管、９３；支燃性ガス導入管、９４；支燃性ガス排気管、１０；接合層。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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