(57)【要約】【課題】廃棄物中の難測定核種の非破壊分析を可能とし、破壊分析に関わる工数を削減する。【解決手段】電子線加速管１の出力である電子線を重金属ターゲット２に照射し、制動Ｘ線６に変換し、廃棄物容器３中に収納した廃棄物中に照射し、制動Ｘ線の光核反応により廃棄物中の測定対象放射性核種を核変換し、核変換の結果生成する誘導放射性核種より放出されるγ線７のエネルギをγ線測定する放射能測定法において、容器をＧｅ検出器４の回りを軽元素および重金属の遮蔽を設け、中性子およびγ線を同時に遮蔽する。【選択図】　図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電子線加速管の出力である電子線を重金属ターゲットに照射し、制動Ｘ線に変換し、廃棄物容器中に収納した廃棄物中に照射し、制動Ｘ線の光核反応により廃棄物中の測定対象放射性核種を核変換し、核変換の結果生成する誘導放射性核種より放出されるγ線のエネルギをγ線測定する放射能測定法において、容器をＧｅ検出器の回りを軽元素および重金属の遮蔽を設け、中性子およびγ線を同時に遮蔽することを特徴とする廃棄物中の放射能測定装置。
【請求項２】
請求項１に記載の放射能測定装置において、電子線加速管より発生する電子線を加速管を廃棄物容器内面に設けたターゲット中に導入し、制動放射を行うことを特徴とする廃棄物中の放射能測定装置。
【請求項３】
請求項１に記載の放射能測定装置において、廃棄物または廃棄物用容器を回転または上昇させる駆動機構を有することを特徴とする廃棄物中の放射能測定装置。
【請求項４】
請求項１に記載の放射能測定装置において、廃棄物の収納容器にポリエチレン等の有機炭素系樹脂を用い妨害元素の影響を低減することを特徴とする廃棄物中の放射能測定装置。
【請求項５】
請求項１に記載の放射能測定装置において、照射部と測定部を別々に設け、その間を移動させさらにその間にγ線遮蔽体を設けることを特徴とする廃棄物中の放射能測定装置。
【請求項６】
請求項１に記載の放射能測定装置において、対象核種について、照射中および照射後に一定時間ごと複数のγ線スペクトルを取得し、評価対象核種ごとに当該核種の誘導放射能の半減期で決まる区間データを使用する特徴とする廃棄物中の放射能測定装置。
【請求項７】
請求項１に記載の放射能測定装置において、パルス状の電子線加速器を用い、パルスの発生に同期したゲート信号を発生させそれに同期する形でγ線スペクトルを取得することを特徴とする廃棄物中の放射能測定装置。
【請求項８】
請求項１に記載の放射能測定装置において、図１０および１１に示す光核反応生成核種より発生するガンマ線を測定することを特徴とする廃棄物中の放射能測定装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、放射性廃棄物の処分時に必要な廃棄物中の核種別放射能濃度の測定装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
核燃料サイクル施設や発電施設から発生する放射性廃棄物の処分においては放射能濃度が処分場の受け入れ基準を上まわることの無いことの確認が必要であり、発電所発生廃棄物においては、非破壊測定により、測定が可能な核種（キイ核種：Ｃｏ−６０およびＣｓ１３７）を測定し、その他の非破壊測定が困難な核種については、事前に実施される多数の破壊分析（放射化学分析）をもとに設定されるスケーリングファクター（キイ核種との核種組成比、以下ＳＦ法）を用いて評価が行われている。破壊分析では、試料採取のための切断、溶解等の前処理、さらに核種に応じた系統分離および対象核種に応じ異なる測定器の適用が必要であり、個々の核種の分析には１サンプル当り数週間を要している。
【０００３】
また、発電所廃棄物ではＳＦ法を適用するため、核種組成の分類が必要であり、事前の破壊分析による評価から、炉型（ＢＷＲ、ＰＷＲ）、さらに必要に応じて燃料破損履歴の有無についても区分を行っており、多数の難測定核種の分析が必要である。さらに、発電所廃棄物に比べ核燃料サイクル施設の処理工程は複雑であり、また評価が必要な対象核種についても発電所廃棄物に比べ多くなることが予想されるため、事前の破壊分析も膨大な数に上ると予想される。
【０００４】
また、一部の難測定核種の測定を補完するものとして、再処理施設等でもプルトニウムを含むＴＲＵ核種について廃棄物外から発生する中性子線の測定あるいは中性子を発生する放射性同位元素あるいは小型の加速器とトリチウムのＤＴ反応を用いた中性子源を用い、廃棄物に照射し、廃棄物中の核分裂で発生する中性子を測定する手法がある。しかしながら本方法で測定が可能なのはＰｕ２３９のような中性子捕獲核分裂物質あるいはＣｍ２４４といった自発性核分裂物質であり、しかも個別核種についての測定は出来ない欠点があった。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
本開発の要点は、本発明の基本構成図は図１に示すように電子線加速器１より発生する電子線５をＸ線変換ターゲットに照射して発生する高エネルギの制動放射Ｘ線６を廃棄物容器外面から照射し、Ｎｉ−６３、Ｎｉ−５９、Ｓｅ−７９、Ｔｃ−９９、Ｉ−１２９といった高エネルギのガンマ線を放出せず従って容器外面からの測定が困難ないわゆる難測定核種に光核反応を起こさせて、測定が容易な適当なγ線を放出する短半減期核種に変換することにより、外部からのγ線検出器４による測定を可能にし、定量評価を行うことにある。しかしながら本技術の適用に当っては下記の技術的困難性がある。
【０００６】
▲１▼対象核種については、定量評価の観点で事前に設定が必要であるが、本観点では生成核種の半減期、放出γ線の双方で適切な選定を行う必要がある。
▲２▼実廃棄物の適用に当っては評価対象核種の誘導放射能から発生するγ線以外に主要素材あるいは不純物に含まれる元素からの多量の妨害γ線が発し、図２に示すように測定上の妨害を受ける。妨害の仕方としては、測定対象核種の誘導放射能からのγ線とこれら妨害γ線のエネルギが極めて近く、エネルギの分離が難しくなる場合（上図）およびエネルギ的には異なるもののバックグラウンド全体が上昇し、その結果、検出下限が上ってしまうことの両者にある。
【０００７】
このため、生成核種の半減期およびγ線測定の容易さの観点からγ線対象核種としていずれの核種を選定するかが重要である。対象核種の半減期があまりに長いあるいは短い場合には誘導放射性核種の生成量の観点で検出下限が十分とれず、また、放出γ線についてもでき得る限り高いことが必要であり、これらについて核種定量の観点で事前に決定しておくことが必要である。
【０００８】
▲３▼難測定核種の光核反応の結果生じる誘導放射性核種の半減期が短い場合、生成量は図３に示すように早期に飽和してしまい検出に必要な十分な誘導放射性核種の量が得られず検出下限が悪い。
【０００９】
▲４▼加速器からは高エネルギのγ線ほか、（γ、ｎ）反応による中性子が発生し、これらは検出器の損傷を招くばかりでなく、検出下限の上昇を招くこのため、本技術の成立のためには有効な遮蔽を適用する必要がある。
【００１０】
▲５▼廃棄物中で光核反応で生成する誘導放射性核種については廃棄物中で不均質な分布を行うと予想される。これは、もとの放射性核種の分布に加え、照射される制動Ｘ線の吸収散乱により偏りを生ずるためである。このため。誘導放射性核種から発生するγ線の偏りにより誘導放射能の測定精度が悪化する。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
本発明は、上記課題を解決するものであって、請求項１に記載の発明は、電子線加速管の出力である電子線を重金属ターゲットに照射し、制動Ｘ線に変換し、廃棄物容器中に収納した廃棄物中に照射し、制動Ｘ線の光核反応により廃棄物中の測定対象放射性核種を核変換し、核変換の結果生成する誘導放射性核種より放出されるγ線のエネルギをγ線測定する放射能測定法において、容器をＧｅ検出器の回りを軽元素および重金属の遮蔽を設け、中性子およびγ線を同時に遮蔽することを特徴とする。
【００１２】
また、請求項２に記載の発明は、請求項１に記載の放射能測定装置において、電子線加速管より発生する電子線を加速管を廃棄物容器内面に設けたターゲット中に導入し、制動放射を行うことを特徴とする。
【００１３】
また、請求項３に記載の発明は、請求項１に記載の放射能測定装置において、廃棄物または廃棄物用容器を回転または上昇させる駆動機構を有することを特徴とする。
また、請求項４に記載の発明は、請求項１に記載の放射能測定装置において、廃棄物の収納容器にポリエチレン等の有機炭素系樹脂を用い妨害元素の影響を低減することを特徴とする。
【００１４】
また、請求項５に記載の発明は、請求項１に記載の放射能測定装置において、照射部と測定部を別々に設け、その間を移動させさらにその間にγ線遮蔽体を設けることを特徴とする。
【００１５】
また、請求項６に記載の発明は、請求項１に記載の放射能測定装置において、対象核種について、照射中および照射後に一定時間ごと複数のγ線スペクトルを取得し、評価対象核種ごとに当該核種の誘導放射能の半減期で決まる区間データを使用する特徴とする。
【００１６】
また、請求項７に記載の発明は、請求項１に記載の放射能測定装置において、パルス状の電子線加速器を用い、パルスの発生に同期したゲート信号を発生させそれに同期する形でγ線スペクトルを取得することを特徴とする。
また、請求項８に記載の発明は、請求項１に記載の放射能測定装置において、図１０および１１に示す光核反応生成核種より発生するガンマ線を測定することを特徴とする。
【００１７】
【発明の実施の形態】
上記▲１▼の課題については半減期および照射後の生成γ線の観点から図１０および１１に示す誘導放射性核種より発生するγ線の測定を行うことにより定量性の高く、かつ検出下限の点でも良好な測定が可能である。
【００１８】
▲２▼の課題については目的とする核種および妨害γ線の発生を伴う元素からの誘導放射能については、生成については一定であるもののその間で同時に減衰するため、単独では図３に示す飽和曲線を示す。しかしながら、元の放射能の検出下限と言う観点では図３に示すように、妨害核種からの誘導放射性核種の半減期と評価対象核種の半減期により照射直後の検出下限は図４に示すように照射時間により変動する。一方、照射完了後についても同様に両半減期の大小により検出下限は図５に示すように変化する。このため、検出下限の最適条件については対象核種、妨害核種の種類すなわち半減期のみならず照射時間冷却時間により検出下限の最適条件が複雑に変動する。このため、本課題を解決するため評価対象核種に応じ短い半減期から長い半減期まで適用させるため、加速管の照射信号に同期させたデータ取得を行い、半減期により最適な時間でのデータ取得を行う。
【００１９】
発明の実施の形態を図６に示す。線形加速器で加速された電子線はタンタル等の重金属で作成された制動Ｘ線用ターゲットに照射され、ここで発生した制動Ｘ線が廃棄物に照射される。廃棄物中に含まれるＩ−１２９などの評価対象核種において（ｎ，γ）反応等により、比較的高いγ線エネルギを放出する誘導放射性核種に変換される。当該核種から放出されるγ線はＧｅ検出器によりγ線のエネルギに比例した電気信号に変換される。
【００２０】
一方、加速器制御器からのパルス信号はタイミング制御回路を通過し時間調整されたタイミングゲートへ入力し、次の照射が開始される間計数を行う。本信号については、時系列的にエネルギスペクトルとして積算され、一定時間（例えば一分単位）で対象核種に該当するスペクトルが取得される。取得されたスペクトルはさらに一定時間ごとに評価対象γ線領域ごとにスペクトル解析され、検出下限が評価される。照射終了後についても同様に一定時間エネルギスペクトルが収集され、評価対象核種ごとに最適な時間に積算を行い、検出下限評価を行う。以上の操作を照射開始から終了までに実施し検出下限の観点で最適と考えられるデータ取得時間および計数積算時間を選定し検出下限の観点で最適と考えられる条件での解析データを最適値として採用する。以上の操作により核種ごとの測定条件の最適化を図ることなく同時分析が可能となる。
【００２１】
また、本方式の別の実施の形態を図７に示す。本例では容器に挿入孔が設けられ、電子加速管およびＸ線発生ターゲットが挿入孔に入れられる。このようにすると、Ｘ線発生ターゲットから周囲に発生する制動Ｘ線のほとんどが廃棄物に照射することとなり、発生する制動Ｘ線のほとんどを廃棄物中での光核反応に有効に利用することができる。
【００２２】
また、図８は廃棄物の照射部と測定部をγ線用の遮蔽扉で分離した場合を示したもので、ある。照射部において廃棄物に制動放射Ｘ線を照射した後、遮蔽扉を開け、測定部に廃棄物を異動した後にγ線の測定を行う。このようにすることによって照射部においては廃棄物の周囲の部材が放射化されてγ線が発生するが、測定部においては遮蔽扉によって制動放射Ｘ線や中性子などから遮蔽されているので廃棄物を置いた場合の周囲の部材の放射化を防ぐことができる。また、測定時においても放射化された照射部の部材からのγ線が遮蔽扉により遮蔽することができる。したがって、照射部および測定部のいずれの周囲のγ線についても測定に影響を与えることを低減できる。
【００２３】
▲３▼の課題については図６に示すパルス状加速器を利用した図６の実施の形態に示す構成の非破壊測定が有効である。電子線加速器１より電子線加速管２２経由で放出したパルス状の電子線５はＸ線変換ターゲット２により最大エネルギ４０ＭｅＶ程度の制動放射Ｘ線６に変換され、廃棄物容器３に収納された廃棄物２１に照射され、廃棄物３内に含まれる測定対象難測定核種と光核反応を起こし、光核反応生成核種が生成する。
【００２４】
光核反応生成核種からのγ線は廃棄物等からの（γ、ｎ）反応の結果生じる中性子線の検出器への入射の影響を防止するために設けられた中性子遮蔽体３７および廃棄物自体のγ線の低減用に設けられたγ線用フィルター１３を経由しγ線検出器４にて計測され、ガンマ線の入射エネルギに比例する電気信号に変換されタイミング制御器１７より、非照射時のみ開かれたタイミングゲート１８経由で、γ線スペクトル測定回路でガンマ線エネルギの比例しディジタル化され、保管される。γ線検出器４としては一般にはＧｅ半導体検出器が用いられる。
【００２５】
γ線検出器４の周囲は軽元素および重金属を含む検出器γ線遮蔽で囲まれている。この検出器γ線遮蔽により検出器γ線遮蔽の外側の部材の中性子捕獲反応によるγ線を遮蔽することができ、検出器周囲部材からのノイズを低減することができる。また、検出器γ線遮蔽は中性子も遮蔽するので、γ線検出器４が中性子により損傷することも防止することができる。
【００２６】
また、試料回転／昇降装置２４により制動Ｘ線が照射される廃棄物２１の場所を変えて測定することにより、廃棄物全体の難測定核種の分析をすることができ、廃棄物内で難測定核種が不均質な分布をしていても正しく評価することができる。
【００２７】
また、廃棄物を収納容器に入れる場合にはポリエチレン等の有機炭素系樹脂の収納容器に収納することが望ましい。これは、炭素鋼製容器等の場合には収納容器が放射化されてγ線を発生し測定に影響を与えるためである。
【００２８】
一方、電子線加速器１のパルス発生制御は電子線加速器用電源１５および電子線加速器用制御器１６により行われるが、パルス発生時に図９に示すトリガー信号としてタイミング制御器１７に入力し、検出器からの信号とのタイミングを取るため一定時間遅延しさらに照射間隔に相当する時間の幅に広げられた形でタイミングゲート１８のゲート信号入力となる。加速管は通常数マイクロ秒の照射時間で制御される。この照射の結果生成する光核反応生成核種放射能は、次の照射期間で短期間に減衰するが、繰り返しにより十分な計数が得られるまでディジタル的に加算される。繰り返しにより十分な計数が得られるので、統計的な理由により検出下限と測定精度を改善することができる。
【００２９】
本処理によりタイミングゲート１８は照射中は閉じており照射中の廃棄物等からの散乱線あるいは廃棄物の構成元素の中性子捕獲による即発ガンマ線による影響受けない計測ができ、かつ、短寿命の光核反応生成核種に対し、短時間での繰り返し測定が可能となる。さらに、タイミング制御器１７による遅れ時間により照射終了後の遅れ時間（図９の下図）の調整により、照射語の廃棄物自体あるいは廃棄物容器等の構成元素からの短寿命生成核種からの妨害γ線あるいは（γ、ｎ）反応の結果生じる中性子線の系内残留による中性子捕獲即発γ線の妨害γ線の影響を防止することができる。
【００３０】
▲３▼の課題に関しては図６に示すように検出器回りにγ線の吸収効果の観点では影響が少なくかつ中性子に対し遮蔽効果のあるポリエチレン等の中性子遮蔽体を設け検出器の損傷および照射直後に系内に残留する中性子を検出内入射を防止し、バックグラウンドの増加を防止する。
【００３１】
【発明の効果】
本発明により廃棄物中の難測定核種の非破壊分析が可能になり、破壊分析に関わる多大な工数が削減され、また分析期間が短縮できるため、本技術導入により、大幅なコスト低減が図れる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の基本的構成を示す図。
【図２】廃棄物中の構成元素および不純物元素の誘導放射能によるγ線エネルギスペクトル上の干渉のしかたを示す図。上図は、誘導放射能からのγ線エネルギが測定対象核種からのγ線に近い場合、下図は、主要構成元素のバックグラウンドが高い場合に検出下限が悪くなる場合を示す。
【図３】光核反応による誘導放射性核種生成量の時間変化を示すものであり、誘導放射性核種の生成核種の半減期による生成量の変化を示す。
【図４】照射時における照射時間、対象／妨害核種の半減期および誘導放射性核種生成量から求めた対象核種の検出下限を示す。
【図５】照射終了後の冷却時間、対象／妨害核種の半減期および光核反応による誘導放射性核種生成量の検出下限の変化を示す。
【図６】本発明の実施の形態を示す。
【図７】本発明の別の実施の形態を示す模式的立断面図。
【図８】本発明の別の実施の形態を示す模式的立断面図であって、（ａ）は測定時の状況、（ｂ）は照射時の状況を示す。
【図９】短半減期の誘導放射性核種を生ずる場合のγ線スペクトル測定回路状の測定時のゲート信号のタイミングチャートを示す。
【図１０】本発明の対象となる核種および測定可能な誘導放射能の核種特性及びγ線エネルギを示す表。
【図１１】本発明の対象となる核種および測定可能な誘導放射能の核種特性及びγ線エネルギを示す表。
【符号の説明】
１…電子線加速器、２…Ｘ線変換ターゲット、３…廃棄物容器、４…γ線検出器、５…電子線、６…制動放射Ｘ線、７…光核反応生成核種からのγ線、８…コリメータ、９…制動Ｘ線用コリメータ、１０…試料回転テーブル、１１…中性子遮蔽体、１２…γ線検出器用コリメータ、１３…γ線検出器用シャッター、１４…検出器γ線遮蔽、１５…電子線加速器用電源、１６…電子線加速器用制御器、１７…タイミング制御器、１８…タイミングゲート、１９…γ線スペクトル測定回路、２０…スペクトル解析用計算機、２１…廃棄物、２２…電子線加速管、２３…容器挿入孔、２４…試料回転／昇降装置、２５…可動型γ線シャッター、３７…中性子遮蔽体。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
2004037106.tif 000009
【図８】
2004037106.tif 000010
【図９】
2004037106.tif 000011
【図１０】
2004037106.tif 000012
【図１１】
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