(57)【要約】【課題】硬化物の耐熱性、機械的特性に優れ、難燃性を向上させたシリコーン構造を有するベンゾキサジン系樹脂及びこれを含む樹脂組成物を提供する。【解決手段】下記一般式（１）で表される熱硬化性樹脂。【化１】2004043622.tif 000021（式中、Ｒ１及びＲ２は独立に、炭素数１〜６の炭化水素基であり、Ｒ３は水素又は炭素数１〜６の炭化水素基、Ｒ４は存在しないか炭素数１〜１０の有機基、Ｒ５，Ｒ６は炭素数１〜６の有機基を示し、ｋは１〜２０の整数、ｍは０〜３の整数、ｎは０〜５の整数を示す）この熱硬化性樹脂は、両末端フェノールシリコーン化合物とアニリン等の芳香族アミンとホルムアルデヒド等のアルデヒドを、約１：２：４のモル比で反応させることにより得られる。【選択図】　なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記一般式（１）
【化１】
2004043622.tif 000019
（式中、Ｒ１は炭素数１〜１０の炭化水素基であり、Ｒ２は炭素数１〜６の炭化水素基であり、Ｒ３は水素又は炭素数１〜６の炭化水素基、Ｒ４は存在しないか炭素数１〜１０の有機基、Ｒ５及びＲ６は炭素数１〜６の有機基を示し、ｋは１〜２０の整数、ｍは０〜３の整数、ｎは０〜５の整数を示す）で表される樹脂からなることを特徴とする熱硬化性樹脂。
【請求項２】
一般式（１）で表される樹脂及びこの部分重合物からなる請求項１に記載の熱硬化性樹脂。
【請求項３】
式（２）で表される両末端フェノールシリコーン化合物と、式（３）で表されるアミンと、Ｒ３ＣＨＯで表されるアルデヒド（但し、Ｒ３ＣＨＯ及び式（２）及び（３）中、Ｒ１〜Ｒ６、ｋ，　ｍ及びｎは、式（１）と同じ意味を示す）とを、両末端フェノールシリコーン化合物：アミン：アルデヒド＝１：１．８〜２．２：３．６〜４．４のモル比で反応させることを特徴とするジヒドロベンゾキサジン環構造とシリコーン構造単位を有する熱硬化性樹脂の製造方法。
【化２】
2004043622.tif 000020
【請求項４】
請求項１又は２記載の熱硬化性樹脂を１０ｗｔ％以上含有することを特徴とする熱硬化性樹脂組成物。
【請求項５】
請求項１又は２記載の熱硬化性樹脂１０重量部に、他のベンゾキサジン環構造を有する熱硬化性樹脂、エポキシ樹脂及びポリイミド樹脂から選択される１種以上の樹脂を１〜１００重量部配合したことを特徴とする熱硬化性樹脂組成物。
【請求項６】
請求項１又は２記載の熱硬化性樹脂を硬化させてなる硬化物。
【請求項７】
請求項４又は５に記載の熱硬化性樹脂組成物を硬化させてなる硬化物。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、耐熱性、可とう性、応力緩和性、低硬化収縮性、機械的特性に優れ、難燃性も良好なジヒドロベンゾキサジン環構造とシリコーン構造単位を有する熱硬化性樹脂に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリイミド樹脂、メラミン樹脂、ポリイミド樹脂等様々な熱硬化性樹脂が開発され、それぞれの樹脂特性に合った分野へ応用されている。最近、プリント配線板用銅張積層板、多層配線板用接着剤、半導体用封止材料、半導体実装用接着剤、半導体基搭載用モジュール、あるいは、自動車用、航空機用、建築部材等に用いられる部品等に用いられる硬化性樹脂において、高温・高湿下での安定性や信頼性に優れた樹脂材料が求められている。また、異種材料との接合時の特性向上の観点から、可とう性や応力緩和性あるいは低硬化収縮性が要求されている。また、電気・電子部材の接合に用いる場合、電気的特性、更に、最近、環境低負荷化の観点から、ハロゲンフリー難燃性を有する樹脂材料が強く望まれている。
【０００３】
近年、ベンゾキサジン系樹脂（以下、ＢＸＺ樹脂）が、従来のフェノール樹脂に比較して、硬化物の耐熱性、耐湿性が良好な樹脂であることが報告されている（Ｈ．　Ｉｓｈｉｄａ，　ｅｔ　ａｌ．，　Ｊ．　Ｐｏｌｙｍ．　Ｓｃｉ．，　　Ｖｏｌ．　３２，　ｐ９２１　（１９９４），　Ｈ．　Ｉｓｈｉｄａ，　ｅｔ　ａｌ．，　Ｊ．Ａｐｐｌ．　Ｐｏｌｙｍ．　Ｓｃｉ．，　Ｖｏｌ．　６１，　１５９５　（１９９６））。また、これらの樹脂は、開環重合反応性を有しているため、低硬化収縮性を示し、開環反応後の硬化物は、低熱膨張性を有しているなど様々な特徴を有することも示されている（Ｈ．　Ｉｓｈｉｄａ，　ｅｔ　ａｌ．，　Ｊ．　Ｐｏｌｙｍ．　Ｓｃｉ．，　Ｖｏｌ．３４，　１０１９　（１９９４），）。更に、これらは、エポキシ樹脂とも反応性を示し、硬化剤として有効であることも示されている（特開平４−２２７９２２）。しかしながら、従来のこれらの樹脂は、一般に硬化反応が終了後の硬化物特性において、靭性に乏しく、機械的特性や電気的特性においても特性が充分とはいえなかった。また、その他の樹脂と複合化を図る上において、各種溶剤や樹脂への溶解性が要求されるが、従来報告されている上記樹脂は、可とう性や応力緩和性、電気的特性（比誘電率、誘電損失）などの特性において充分とは言えなかった。
【０００４】
一般にＢＸＺ樹脂は、下記反応式に示されるように、フェノール化合物、一級アミン及び一級アルデヒドから合成することができる。フェノールを原料に、一級アミンとしてアニリン、一級アルデヒドとしてホルムアルデヒドを用いた場合を下記反応式に示す。
【化３】
2004043622.tif 000002
このようにして得られるＢＺＸ樹脂は単一の化合物の場合もあるが、多くの場合、オリゴマー、フェノール樹脂等の副生物を含む混合物であるが、主成分は上記反応生成物である。
【０００５】
このＢＸＺ樹脂は、下記反応式に示すように、加熱あるいは酸触媒により開環重合反応を起こし、フェノール性水酸基と三級アミノ基を生成する。
【化４】
2004043622.tif 000003
ビスフェノール類あるいはフェノール樹脂を原料に用いた場合、二官能性ＢＸＺ樹脂あるいは多官能性ＢＸＺ樹脂が得られ、開環重合反応に伴い三次元架橋反応が進行し、良好な機械的特性を有する硬化物が得られる。
【０００６】
ＢＸＺ樹脂（二官能性ＢＸＺ樹脂を含む）及びその組成物は、特公昭４９−４７３７８号公報、特開平２−６９５６７号公報、特開平４−２２７９２２号公報等で知られている。しかし、これらは、従来の硬化性樹脂に比較して耐熱性は高いが、硬化した後の硬化物が靭性に乏しく、可とう性や応力緩和性が充分とは言えず、電気的特性も充分なものとは言えなかった。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、硬化後において、可とう性、耐熱性、難燃性、溶解性等に優れた特性を有する新規なジヒドロベンゾキサジン環構造とシリコーン構造単位を有する熱硬化性樹脂を提供するものである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明は、下記一般式（１）
【化５】
2004043622.tif 000004
（式中、Ｒ１は炭素数１〜１０の炭化水素基であり、Ｒ２は炭素数１〜６の炭化水素基であり、Ｒ３は水素又は炭素数１〜６の炭化水素基、Ｒ４は存在しないか炭素数１〜１０の有機基、Ｒ５及びＲ６は炭素数１〜６の有機基を示し、ｋは１〜２０の整数、ｍは０〜３の整数、ｎは０〜５の整数を示す）で表される樹脂からなることを特徴とする熱硬化性樹脂又は一般式（１）で表される樹脂及びこの部分重合物からなることを特徴とする熱硬化性樹脂である。
【０００９】
また、本発明は、式（２）で表される両末端フェノールシリコーン化合物と、式（３）で表されるアミンと、Ｒ３ＣＨＯで表されるアルデヒド（但し、Ｒ３ＣＨＯ及び式（２）及び（３）中、Ｒ１〜Ｒ６、ｋ，　ｍ及びｎは、式（１）と同じ意味を有する）とを、ビスフェノール：アミン：アルデヒド＝１：１．８〜２．２：３．６〜４．４のモル比で反応させることを特徴とするジヒドロベンゾキサジン環構造とシリコーン構造単位を有する熱硬化性樹脂の製造方法である。
【化６】
2004043622.tif 000005
【００１０】
更に、本発明は、前記の熱硬化性樹脂を１０ｗｔ％以上含有することを特徴とする熱硬化性樹脂組成物である。また、本発明は、前記の熱硬化性樹脂１０重量部に、他のベンゾキサジン環構造を有する熱硬化性樹脂、エポキシ樹脂及びポリイミド樹脂から選択される１種以上の樹脂を１〜１００重量部配合したことを特徴とする熱硬化性樹脂組成物である。また、本発明は、前記の熱硬化性樹脂又は熱硬化性樹脂組成物を硬化させてなる硬化物である。
【００１１】
【発明の実施の形態】
本発明のジヒドロベンゾキサジン環構造とシリコーン構造単位を有する熱硬化性樹脂は、ベンゾキサジン環を有する構成単位を構造式（４）
【化７】
2004043622.tif 000006
（但し、式中、Ｒ４〜Ｒ６及びｋは、式（１）と同じ意味を有する）で表されるシリーコーン構造を介して結合した構造を有する多官能性のＢＸＺ樹脂である（以下、本発明のＢＸＺ樹脂ともいう）。この樹脂は、硬化前においては、ベンゾキサジン環を有する構成単位を結合するイミド構造が耐熱性を向上し、分子間力を向上させている。このため、硬化後においては、良好な機械的特性、電気的特性を有するとともに、耐熱性と耐薬品性を有する硬化物となる。また、シリコーン構造を有しているため、シリコーン系樹脂との複合化も容易で、可とう性、応力緩和性、電気的特性、更には、耐湿性も良好である。
【００１２】
本発明のＢＸＺ樹脂は、上記一般式（１）で表される樹脂である。本発明のＢＸＺ樹脂は、上記一般式（１）で表される樹脂の他にこの部分重合物を少量含むことができ、これも本発明のＢＸＺ樹脂に含まれる。一般式（１）において、Ｒ１は、炭素数１〜１０の炭化水素基であって、好ましくは、フェニル基、メチルフェニル基、アリルフェニル基、エチニルフェニル基等のフェニル基を有する炭化水素基である。Ｒ２は、炭素数１〜６の炭化水素基であって、好ましくはメチル基、エチル基又はプロピル基である。Ｒ３は、水素又は炭素数１〜６の炭化水素基であって、好ましくは水素、メチル基、エチル基又はプロピル基である。Ｒ４は存在しないか炭素数１〜１０の有機基であって、好ましい有機基は炭素数１〜６のアルキレン基、フェニレン基、アルキル置換フェニレン基又はこれらの末端に酸素原子を有するオキシアルキレン基、オキシフェニレン基等である。Ｒ５及びＲ６は独立に炭素数１〜６の有機基であって、好ましくは炭素数１〜６のアルキル基、フェニル基である。なお、ｋは１〜２０、ｍは０〜３、ｎは０〜５の数を示す。
【００１３】
本発明のＢＸＺ樹脂は、前記のように式（２）で表される両末端フェノールシリコーン化合物（以下、ビスフェノールともいう）と、式（３）で表されるアミン及びＲ３ＣＨＯで表されるアルデヒドから合成することができる。アミンとしてはアニリンが、アルデヒドとしてはホルムアルデヒドが好ましく挙げられる。反応理論量は、１：２：４であるが、反応条件や原料化合物の種類によって、反応性に差が生じ、全部の原料化合物が１００％反応しない場合もありうるので、５０％前後、好ましくは５０％前後の幅があり得る。例えば、ビスフェノール１モルに対して、一級アミンを２〜４モル、好ましくは１．８〜２．２モル及びアルデヒドを３．５〜５モル、好ましくは３．６〜４．４モル又はアミン１モル当たり２モル以上、好ましくは２〜４モルの割合で用いて反応させることがよい。特に、アルデヒドはやや過剰に加えることがよい。
有利な製造方法としては、一級アミンを一級アルデヒドへ徐々に加える方法により反応させたのち、ビスフェノールを加え、２０分〜２４時間、７０〜１２０℃に保つことにより合成する。このとき、必要に応じて有機溶剤を用いることもできる。反応後、生成物を抽出等の合成化学的手法で単離・精製し縮合水等の揮発成分を乾燥除去することにより目的とする本発明のＢＸＺ樹脂が得られる。
【００１４】
式（２）で表されるビスフェノールとしては、次のような化合物（あ）〜（こ）が挙げられる。なお、下記式（あ）〜（こ）中のｋは、一般式（１）と同じを有する。
【化８】
2004043622.tif 000007
【００１５】
【化９】
2004043622.tif 000008
【００１６】
【化１０】
2004043622.tif 000009
【００１７】
１級アミンとしては、アニリン、トルイジン、アニシジン等の芳香族アミンを挙げることができるが、耐熱性の点で、芳香族アミンが好ましく、必須成分としてアニリンあるいは置換アニリン又はアルキル、アルケニル、アルコキシ、アルケニルオキシ置換フェニル基であって、炭素数が７〜２０の置換フェニル基を用いることが有利である。また、アニリンあるいは置換アニリンとその他の複数のアミンを組み合わせて用いることもできる。
【００１８】
アルデヒドとしては、水溶液としても用いることができ、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、ベンズアルデヒド等を挙げることができる。ホルムアルデヒドにおいては、ホルマリン水溶液として、またパラホルムアルデヒドとして、いずれの形態でも用いることができる。
【００１９】
本発明のＢＸＺ樹脂は、上記のような製造方法により得られるが、モル比が理論量であったとしても、上記したように副反応が生じたり、モル比が理論量をはずれると更に副反応物が増加する。しかし、主成分は上記一般式（１）で表される樹脂である。また、本発明のＢＸＺ樹脂は、この樹脂を主としオリゴマー若しくは部分硬化物を含む樹脂である。
本発明のＢＸＺ樹脂は、上記反応式に示すように、加熱により開環重合反応を起こし、フェノール性水酸基と三級アミノ基を生成すると共に三次元架橋反応が進行し、可とう性に優れた硬化物が得られる。この硬化物は低吸湿性、低弾性率で、電気特性、難燃性にも優れている。
【００２０】
上記原料化合物から得られる本発明のＢＸＺ樹脂を例示すれば、下記式（Ａ）〜（Ｉ）で表される樹脂が好ましく挙げられる。なお、本発明のＢＸＺ樹脂は、下記式（Ａ）〜（Ｉ）で表される樹脂だけでなく、そのオリゴマー若しくは部分硬化物が含まれてもよいことは前記の通りである。
【００２１】
本発明のＢＸＺ樹脂を例示すれば、下記式（Ａ）〜（Ｉ）で表される構造又はそのオリゴマー若しくは部分硬化物が好ましく挙げられる。これらは、いずれも上記反応により容易に合成することができ、１５０〜３００℃に加熱することにより、機械的特性、電気的特性、耐湿性に優れた硬化物を得ることができる。但し、下記（Ａ）〜（Ｊ）の化学式中のｋは、一般式（１）と同じ意味を有する。
【００２２】
【化１１】
2004043622.tif 000010
【００２３】
【化１２】
2004043622.tif 000011
【００２４】
【化１３】
2004043622.tif 000012
【００２５】
本発明の熱硬化性樹脂は、他の樹脂と組合わせて硬化性樹脂組成物とすることができる。この場合、本発明のＢＸＺ樹脂は１０ｗｔ％以上含有されることが好ましい。本発明の硬化性樹脂組成物の一つは、本発明のＢＸＺ樹脂を１０ｗｔ％以上含有する組成物、好ましくは主成分とする組成物である。また、他の本発明の硬化性樹脂組成物は、本発明のＢＸＺ樹脂１０重量部に、（Ａ）その他のジヒドロベンゾキサジン環構造を有する熱硬化性樹脂を１〜１００重量部配合した硬化性樹脂組成物、（Ｂ）エポキシ樹脂を１〜１００重量部配合した硬化性樹脂組成物、（Ｃ）エポキシ樹脂を１〜１００重量部及び他のジヒドロベンゾキサジン環構造を有する熱硬化性樹脂を１〜１００重量部配合した配合した硬化性樹脂組成物又は（Ｄ）ポリイミド樹脂を１〜１００重量部配合した硬化性樹脂組成物である。
本発明の硬化性樹脂及び硬化性樹脂組成物は、本発明のＢＸＺ樹脂を有効量含有とする限り任意の樹脂、充填材、添加剤等を配合し得る。
【００２６】
本発明の硬化性樹脂組成物は、他のジヒドロベンゾキサジン環構造を有する熱硬化性樹脂、エポキシ樹脂又はその両者を配合することができる。この場合の、他のジヒドロベンゾキサジン環構造を有する熱硬化性樹脂又はエポキシ樹脂の配合量は、本発明のＢＸＺ樹脂１０重量部に対し、熱硬化性樹脂又はエポキシ樹脂１０〜９０重量部、好ましくは１０〜５０重量部である。更に、ポリイミド樹脂を配合することもでき、この場合の配合量も前記の範囲がよい。また、本発明は、ベンゾキサジン環構造を有する硬化性樹脂を１０ｗｔ％以上含有する硬化性樹脂組成物である。
また、ａ）前記熱硬化性樹脂の製造方法で副生する樹脂成分を含有する硬化性樹脂組成物や、ｂ）前記熱硬化性樹脂１０重量部に他のベンゾキサジン環構造を有する熱硬化性樹脂を１〜１００重量部配合した熱硬化性樹脂組成物や、ｃ）前記熱硬化性樹脂１０重量部にエポキシ樹脂を１〜１００重量部配合した硬化性樹脂組成物や、ｄ）前記熱硬化性樹脂１０重量部に他のベンゾキサジン環構造を有する熱硬化性樹脂を１〜１００重量部とエポキシ樹脂を１〜１００重量部配合した硬化性樹脂組成物、あるいは、ｅ）前記熱硬化性樹脂１０重量部にポリイミド樹脂を１〜１００重量部配合した硬化性樹脂組成物、ｆ）前記熱硬化性樹脂１０重量部に他のベンゾキサジン環構造を有する熱硬化性樹脂を１〜１００重量部とポリイミド樹脂を１〜１００重量部配合した硬化性樹脂が好ましい例として挙げられる。
【００２７】
本発明のＢＸＺ樹脂は前記のようにジヒドロベンゾキサジン構造の開環重合反応により硬化する樹脂であり、これら他のジヒドロベンゾキサジン環構造を有するＢＸＺ樹脂を、本発明のＢＸＺ樹脂に配合することにより、物性を改良することができる。
本発明の硬化性樹脂組成物に配合する他のジヒドロベンゾキサジン環構造を有する樹脂は、本発明のＢＸＺ樹脂と異なるものであれば制限はなく、ジヒドロベンゾキサジン環構造を１つのみ有するＢＸＺ樹脂や、本発明のＢＸＺ樹脂を与えない原料化合物、例えばフェノール、ナフトール、脂肪族アミン等を使用して得たＢＸＺ樹脂がある。これらの他のＢＸＺ樹脂は、本発明のＢＸＺ樹脂とは別個に合成して、その後混合してもよく、また、本発明のＢＸＺ樹脂を合成する際、本発明のＢＸＺ樹脂を与えない原料化合物を一部併用することによって、混合物として得ることもできる。
【００２８】
上記他のＢＸＺ樹脂としては、具体的には、下記式（ａ）〜（ｇ）で表される化合物又はそのオリゴマー等、あるいは各種フェノール樹脂から合成されるジヒドロベンゾキサジン樹脂等が挙げられる。
【００２９】
【化１４】
2004043622.tif 000013
【００３０】
【化１５】
2004043622.tif 000014
【００３１】
【化１６】
2004043622.tif 000015
【００３２】
また、本発明の硬化性樹脂組成物に配合されるエポキシ樹脂には格別の制限はないが、多官能ヒドロキシ化合物から誘導されるエポキシ樹脂であることが有利である。好ましいエポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂があり、あるいは、可とう性付与の観点から、低粘度エポキシ樹脂として、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、プロピレングリコール系脂肪族エポキシ樹脂、各種脂環式エポキシ樹脂、グリシジルエステル系エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、ヒダントイン型エポキシ樹脂があり、また、ビスフェノール型エポキシ樹脂の直接水素化反応で得られる水素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂等とも、混合して用いることができる。
【００３３】
更に、本発明の硬化性樹脂組成物に配合されるポリイミド樹脂としては、ビスマレイミド等の熱硬化性樹脂、各種ポリイミドあるいはポリイミド前駆体樹脂であるポリアミック酸、又はこれらの混合物が挙げられる。
【００３４】
【実施例】
以下、合成例及び実施例により、本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、原料の略称は、本文中に記載した略号と同じものを用いた。
ＰＳＸＰＨ１；（う）の構造を有するフェノール性水酸基当量＝７００（平均分子量＝１，４００）のシリコーン系ビスフェノール
ＰＳＸＰＨ２；（う）の構造を有するフェノール性水酸基当量＝５００（平均分子量＝１，０００）のシリコーン系ビスフェノール
ＰＳＸＰＨ３；（く）の構造を有するフェノール性水酸基当量＝７００（平均分子量＝１，４００）のシリコーン系ビスフェノール
【００３５】
実施例１
アニリン１８．６ｇ（０．２モル）をＮＭＰ　２００ｍｌ中に溶解し、ホルムアルデヒド液（３６〜３８％水溶液）３２．５ｇ（０．４モル）を滴下し、室温下で５時間反応させた。その後、化合物ＰＳＸＰＨ１　の１４０ｇ（０．１モル）を加え、撹拌下、１００℃〜１２０℃で、５時間反応させた。反応終了後、溶媒を真空除去し、液状のシリコーン系ベンゾキサジン樹脂（ＢＸＺ樹脂−１）１６０ｇを得た。ＢＸＺ樹脂−１のＩＲ測定図及びＢＸＺ樹脂−１のＤＳＣ測定図及びＰＳＸＰＨ１のＩＲ測定図をそれぞれ図１、２及び３に示す。
【００３６】
（評価方法）
ＢＸＺ樹脂１０ｇを３００℃に維持したホットプレート上で１時間硬化させた後、物性の測定を行った。その結果を表２に示す。
なお、ガラス転移温度は、動的粘弾性測定装置（ＤＭＡ）、熱膨張係数は、熱機械分析装置（ＴＭＡ）を、熱分解開始温度（５％重量減少温度）は、熱重量分析装置（ＴＧＡ）を用い、引張強度、引張伸び率及び引張弾性率はＪＩＳ　Ｋ　６９１１に準じて測定を行った。また、難燃性試験は、ＪＩＳ　Ｋ　６９１１に従って測定を行った。
【００３７】
実施例２〜６
原料組成を変えて実施例１と同様にして各種の本発明のＢＸＺ樹脂−２〜６を合成した。また、実施例１の記載と同様の方法により評価を行った。
【００３８】
比較例１〜２
ビスフェノールＡ及びビスフェノールＦを原料にベンゾキサジン樹脂（それぞれの略称をＢａ，　　Ｆａとする）を合成した。また、２５０℃に維持したホットプレート上で１時間硬化させた後物性の測定を行った以外は、実施例１の記載と同様の方法により評価を行った。
【００３９】
【化１７】
2004043622.tif 000016
【００４０】
ＢＸＺ樹脂の原料組成を表１に、ＢＸＺ樹脂硬化物の物性を表２に示した。
【００４１】
【表１】
2004043622.tif 000017
【００４２】
【表２】
2004043622.tif 000018
【００４３】
【発明の効果】
本発明の熱硬化性樹脂は、硬化前の状態では、各種有機溶剤や樹脂への溶解性に優れているため、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂等の樹脂との複合化が容易であり、硬化後の硬化物の可とう性、電気特性や機械的特性が良好で、耐湿性も良好である。また、本発明の熱硬化性樹脂組成物は、硬化物の電気特性や応力緩和特性が良好で、耐湿性も良好である。したがって、本発明の熱硬化性樹脂又はその組成物は、各種接着剤として使用でき、特にプリント配線板用積層板、プリント配線板、半導体封止材、半導体搭載用モジュール、その他各種電子部品周辺部材用接着剤として、また、自動車、航空機部材、建築部材等、更には、炭素繊維や炭素電極あるいはセパレーターなどの各種複合材料等のバインダーやマトリックス樹脂あるいはこれらの改質材として好適に用いることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】ＩＲ測定図
【図２】ＤＳＣ測定図
【図３】ＩＲ測定図
【図１】
2004043622.tif 000022
【図２】
2004043622.tif 000023
【図３】
2004043622.tif 000024