(57)【要約】【課題】強度を高めるとともに、導電性に優れた燃料電池用セパレータを提供する。【解決手段】燃料電池用セパレータ１８は、電解質膜１２に沿わせたアノード側電極１３及びカソード側電極１４を拡散層１５，１６を介して両側から挟み込むものである。この燃料電池用セパレータ１８は、ポリフェニレンサルファイドを１０〜３４ｗｔ％、黒鉛を６０〜８０ｗｔ％、ケッチェンブラックを１〜１０ｗｔ％、およびチョップド炭素繊維を５〜１５ｗｔ％含んだ混合物で形成したものである。【選択図】        図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜に沿わせたアノード側電極及びカソード側電極を拡散層を介して両側から挟み込む燃料電池用セパレータにおいて、
この燃料電池用セパレータは、ポリフェニレンサルファイドを１０〜３４ｗｔ％、黒鉛を６５〜８０ｗｔ％、およびケッチェンブラックを１〜１０ｗｔ％含んだ混合物で形成したものであることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
電解質膜に沿わせたアノード側電極及びカソード側電極を拡散層を介して両側から挟み込む燃料電池用セパレータにおいて、
この燃料電池用セパレータは、ポリフェニレンサルファイドを１０〜３４ｗｔ％、黒鉛を６０〜８０ｗｔ％、ケッチェンブラックを１〜１０ｗｔ％、およびチョップド炭素繊維を５〜１５ｗｔ％含んだ混合物で形成したものであることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項３】
前記ポリフェニレンサルファイドは、粘性が２０〜８０ｐｓｉであることを特徴とする請求項１又は請求項２記載の燃料電池用セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、電解質膜にアノード側電極及びカソード側電極を添わせ、これらを両側から挟持することによりセルモジュールを構成する燃料電池用セパレータに関する。
【０００２】
【従来の技術】
燃料電池用のセパレータの組成物として熱可塑性樹脂に炭素繊維やカーボンナノチューブを配合したものが知られている（例えば、特許文献１参照。）。
【０００３】
【特許文献１】
特開２００２―９７３７５公報（第９頁、図１）
【０００４】
この特許文献１の内容を詳しく説明する。
ここで、セパレータを燃料電池に組み込んだ際に、その両面にガス流路用の溝や冷却水流路用の溝を複数本成形する必要がある。このため、セパレータの素材は成形性に優れたものを使用する必要がる。
加えて、セパレータは電極からの集電機能が要求され、導電性に優れている必要がある。
【０００５】
この要求を満足させるために、上記特許文献１では、セパレータの組成物として、成形性に優れたポリフェニレンサルファイド（熱可塑性樹脂）を使用するとともに、導電性に優れた炭素繊維やカーボンナノチューブを使用することにした。
一例を詳しく説明すると、セパレータの組成物として炭素繊維を３０ｗｔ％、カーボンナノチューブを０．５ｗｔ％、ポリフェニレンサルファイド（熱可塑性樹脂）を６９．５ｗｔ％準備し、これらを混合することにより混合物を得た。その後、この混合物を素材としてセパレータを射出成形した。
【０００６】
熱可塑性樹脂であるポリフェニレンサルファイドを６９．５ｗｔ％使用することで射出成形性を確保できる。さらに、炭素繊維を３０ｗｔ％使用するとともに、カーボンナノチューブを０．５ｗｔ％使用することである程度の導電性を確保することができる。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、上記特許文献１の技術では、素材に多量の炭素繊維を含有しているので、炭素繊維の配向性が顕著に発生し、セパレータは異方性になる。よって、セパレータに反りや変形が発生する虞がある。
また、セパレータのように両面にガス流路用の溝や冷却水流路用の溝がある場合には、ウエルドラインができやすい。このため、セパレータの強度が極端に低下して破損する虞がある。
【０００８】
さらに、上記特許文献１の技術では、セパレータの導電性を高めるために、セパレータの素材に炭素繊維やカーボンナノチューブを含有させている。しかし、炭素繊維をセパレータの素材に含有させても、導電性を十分に上げることは難しい。
具体的には、特許文献１では、体積抵抗率を二重リング方式（ＡＳＴＭ  Ｄ２５７）で測定している。しかし、二重リング方式は、高抵抗領域の測定に適しており、本発明者の測定結果では、低抵抗領域の測定に適した四探針法と比較して体積抵抗率がかなり低くでることが判った。
加えて、近年燃料電池は高い性能が要求されており、この要求を満足させるために、より導電性に優れたセパレータの実用化が望まれていた。
【０００９】
そこで、本発明の目的は、強度を高めるとともに、導電性に優れた燃料電池用セパレータを提供することにある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するために請求項１は、電解質膜に沿わせたアノード側電極及びカソード側電極を拡散層を介して両側から挟み込む燃料電池用セパレータにおいて、この燃料電池用セパレータは、ポリフェニレンサルファイドを１０〜３４ｗｔ％、黒鉛を６５〜８０ｗｔ％、およびケッチェンブラックを１〜１０ｗｔ％含んだ混合物で形成したものであることを特徴とする。
【００１１】
セパレータに熱可塑性樹脂としてのポリフェニレンサルファイドを１０〜３４ｗｔ％含ませた。ポリフェニレンサルファイドは成形性に優れ、かつ弾力性に優れた樹脂なので、セパレータを射出成形する際の成形性を高めることができるとともに、シール性に優れたセパレータを得ることができる。
【００１２】
加えて、ポリフェニレンサルファイドは耐熱性に優れた樹脂なので、セパレータにポリフェニレンサルファイドを含ませることで、セパレータの耐熱性を高めることができる。このため、比較的高温の領域で使用する燃料電池への適用が可能になる。
【００１３】
ここで、ポリフェニレンサルファイドの含有量を１０〜３４ｗｔ％に設定した理由は以下の通りである。
ポリフェニレンサルファイドの含有量が１０ｗｔ％未満になると、ポリフェニレンサルファイドの含有量が少なすぎて、セパレータの成形性やセパレータの接触面の弾力性、すなわちシール性を確保することが難しくなる。
さらに、含有量が１０ｗｔ％未満になると、セパレータの耐熱性を確保することや、結合剤として働きを発揮させることが難しい。
【００１４】
一方、ポリフェニレンサルファイドの含有量が３４ｗｔ％を超えると、セパレータに含む黒鉛の含有量が少なくなり、セパレータの導電性を十分に確保することが難しくなる。
そこで、ポリフェニレンサルファイドの含有量を１０〜３４ｗｔ％に設定した。
【００１５】
さらに、セパレータに黒鉛を６５〜８０ｗｔ％含ませることで、導電性を高めることができる。
黒鉛の含有量を６５〜８０ｗｔ％に設定した理由は以下の通りである。
黒鉛の含有量が６５ｗｔ％未満になると、黒鉛の含有量が少なすぎて、セパレータの導電性を高めることが難しくなる。
【００１６】
一方、黒鉛の含有量が８０ｗｔ％を超えると、黒鉛の含有量が多すぎて黒鉛を均一に分散することが難しく、押出成形やプレス成形が困難になる。
そこで、熱可塑性樹脂の含有量を６５〜８０ｗｔ％に設定した。
また、黒鉛の含有量を６５ｗｔ％以上に確保することで、セパレータの体積抵抗率を低減させて、セパレータの導電性を十分に高めることができる。
【００１７】
加えて、セパレータにケッチェンブラックを１〜１０ｗｔ％含ませることで、導電性をより一層高めることができる。
ケッチェンブラックは、他のカーボンブラックと比較して特に導電性に優れた部材であり、セパレータにケッチェンブラックを含ませることでセパレータの導電性をより一層高めることができる。
【００１８】
ここで、ケッチェンブラックの含有量を１〜１０ｗｔ％に設定した理由は以下の通りである。
ケッチェンブラックの含有量が１ｗｔ％未満になると、ケッチェンブラックの含有量が少なすぎて、セパレータの導電性を十分に確保することができない虞がある。
【００１９】
一方、ケッチェンブラックの含有量が１０ｗｔ％を超えると、ケッチェンブラックの含有量が多すぎて混錬し難くなる。溶剤を添加することで混錬を可能にすることも考えられるが、溶剤を使用することでコストが上がる虞がある。
加えて、溶剤を添加して混錬しても、ケッチェンブラックを含んだ混錬物は流動性が比較的悪く、例えば成形の際に所定の形状を得ることが難しい。
そこで、ケッチェンブラックの含有量を１〜１０ｗｔ％に設定した。
【００２０】
また、セパレータに含ませた黒鉛およびケッチェンブラックは炭素粒子であり、セパレータに繊維質の物質を多量に含ませていない。よって、繊維質の物質によりセパレータに配向性が発生することを抑え、異方性によりセパレータに反りや変形が発生することを防止することができる。
【００２１】
さらに、セパレータに繊維質の物質を多量に含ませていないので、セパレータに備えるガス流路用の溝や冷却水流路用の溝に、ウエルドラインが発生してセパレータの強度が低下することを防ぐことができる。
【００２２】
請求項２は、電解質膜に沿わせたアノード側電極及びカソード側電極を拡散層を介して両側から挟み込む燃料電池用セパレータにおいて、この燃料電池用セパレータは、ポリフェニレンサルファイドを１０〜３４ｗｔ％、黒鉛を６０〜８０ｗｔ％、ケッチェンブラックを１〜１０ｗｔ％、およびチョップド炭素繊維を５〜１５ｗｔ％含んだ混合物で形成したものであることを特徴とする。
【００２３】
セパレータにポリフェニレンサルファイドを１０〜３４ｗｔ％、黒鉛を６０〜８０ｗｔ％、およびケッチェンブラックを１〜１０ｗｔ％含ませることで、請求項１と同様の効果を得ることができる。
加えて、セパレータにチョップド炭素繊維を５〜１５ｗｔ％含ませることで、セパレータの強度や耐熱性を高めることができる。
さらに、セパレータにチョップド炭素繊維を含ませると、これが黒鉛の機能の一部を担うので、黒鉛含有量の下限値は６０ｗｔ％であってもよい。
【００２４】
ここで、チョップド炭素繊維の含有量を５〜１５ｗｔ％に設定した理由は以下の通りである。
チョップド炭素繊維の含有量が５ｗｔ％未満になると、チョップド炭素繊維の含有量が少なすぎて、セパレータの強度や耐熱性を確保することが難しくなる。
【００２５】
一方、チョップド炭素繊維の含有量が１５ｗｔ％を超えると、セパレータに含むチョップド炭素繊維の含有量が多すぎてチョップド炭素繊維の配向性が顕著に発生し、セパレータは異方性になる。よって、セパレータに反りや変形が発生する虞がある。
【００２６】
また、セパレータのように両面にガス流路用の溝や冷却水流路用の溝がある場合には、ウエルドラインができやすい。このため、セパレータの強度が極端に低下して破損する虞がある。
そこで、チョップド炭素繊維の含有量を５〜１５ｗｔ％に設定した。
【００２７】
請求項３は、ポリフェニレンサルファイドは、粘性が２０〜８０ｐｓｉであることを特徴とする。
【００２８】
ポリフェニレンサルファイドの粘性を２０〜８０ｐｓｉとすることで、ポリフェニレンサルファイドに黒鉛などを良好に混錬できるので、セパレータの成形性をより一層高めることができる。
【００２９】
ここで、ポリフェニレンサルファイドの粘性を２０〜８０ｐｓｉに設定した理由は以下の通りである。
ポリフェニレンサルファイドの粘性が２０ｐｓｉ未満になると、粘性が低すぎてポリフェニレンサルファイドが固化せず、スラリー状になってしまう。
【００３０】
一方、ポリフェニレンサルファイドの粘性が８０ｐｓｉを超えると、ポリフェニレンサルファイドの粘性が高すぎてポリフェニレンサルファイドに黒鉛などを良好に混錬することができない。
そこで、ポリフェニレンサルファイドの粘性を２０〜８０ｐｓｉに設定した。
【００３１】
【発明の実施の形態】
本発明の実施の形態を添付図に基づいて以下に説明する。なお、図面は符号の向きに見るものとする。
図１は本発明に係る燃料電池用セパレータを使用した燃料電池を示す分解斜視図である。
燃料電池１０は、一例として電解質膜１２に固体高分子電解質を使用し、この電解質膜１２にアノード側電極１３及びカソード側電極１４を添わせ、アノード側電極１３側にアノード側電極拡散層１５を介してセパレータ１８を合わせるとともに、カソード側電極１４側にカソード側電極拡散層１６を介してセパレータ（燃料電池用セパレータ）１８を合わせることによりセルモジュール１１を構成し、このセルモジュール１１を多数個積層した固体高分子型燃料電池である。
【００３２】
セパレータ１８は、第１セパレータ２０と、第２セパレータ３０とからなり、第１セパレータ２０の冷却水通路形成面２０ａと第２セパレータ３０の接合面３０ａを接合したものである。
【００３３】
このように、第１、第２セパレータ２０，３０を接合することにより、第１セパレータ２０の冷却水通路用溝２１・・・を第２セパレータ３０で覆い、冷却水通路２２・・・（図４に示す）を形成する。
この冷却水通路２２・・・には、第１、第２セパレータ２０，３０の上端中央の冷却水供給孔部２３ａ，３３ａが連通するとともに、第１、第２セパレータ２０，３０の下端中央の冷却水排出孔部２３ｂ，３３ｂが連通する。
【００３４】
第１セパレータ２０は、燃料ガス通路形成面２０ｂ側に燃料ガス通路用溝２４・・・（図２に示す）を備え、燃料ガス通路形成面２０ｂにアノード側電極拡散層１５を重ね合わせることで、燃料ガス通路用溝２４・・・をアノード側電極拡散層１５で塞いで燃料ガス通路２５・・・（図４に示す）を形成する。
この燃料ガス通路２５・・・に、第１、第２セパレータ２０，３０の上端左側の燃料ガス供給孔部２６ａ，３６ａを連通するとともに、第１、第２セパレータ２０，３０の下端右側の燃料ガス排出孔部２６ｂ，３６ｂを連通する。
【００３５】
第２セパレータ３０は、酸化剤ガス通路形成面３０ｂ側に酸化剤ガス通路用溝３７・・・を備え、酸化剤ガス通路形成面３０ｂにカソード側電極拡散層１６を重ね合わせることで、酸化剤ガス通路用溝３７・・・をカソード側電極拡散層１６で塞いで酸化剤ガス通路３８・・・（図４に示す）を形成する。
この酸化剤ガス通路３８・・・に、第１、第２セパレータ２０，３０の上端右側の酸化剤ガス供給孔部２９ａ，３９ａを連通するとともに、第１、第２セパレータ２０，３０の下端左側の酸化剤ガス排出孔部２９ｂ，３９ｂを連通する。
【００３６】
第１、第２セパレータ２０，３０は、ポリフェニレンサルファイドを１０〜３４ｗｔ％、黒鉛を６０〜８０ｗｔ％、ケッチェンブラックを１〜１０ｗｔ％、およびチョップド炭素繊維を５〜１５ｗｔ％含んだ混合物で形成したものである。
【００３７】
第１、第２セパレータ２０，３０に熱可塑性樹脂としてのポリフェニレンサルファイドを１０〜３４ｗｔ％含ませた。ポリフェニレンサルファイドは成形性に優れ、かつ弾力性に優れた樹脂なので、第１、第２セパレータ２０，３０を射出成形する際の成形性を高めることができるとともに、シール性に優れた第１、第２セパレータ２０，３０を得ることができる。
これにより、第１、第２セパレータ２０，３０の生産性や精度をより一層高めることができる。
【００３８】
加えて、ポリフェニレンサルファイドは耐熱性に優れた樹脂なので、第１、第２セパレータ２０，３０にポリフェニレンサルファイドを含ませることで、第１、第２セパレータ２０，３０の耐熱性を高めることができる。
このため、比較的高温の領域で使用する燃料電池への適用が可能になり、用途の拡大を図ることができる。
【００３９】
ここで、ポリフェニレンサルファイドの含有量を１０〜３４ｗｔ％に設定した理由は以下の通りである。
ポリフェニレンサルファイドの含有量が１０ｗｔ％未満になると、ポリフェニレンサルファイドの含有量が少なすぎて、第１、第２セパレータ２０，３０の成形性や第１、第２セパレータ２０，３０の接触面の弾力性、すなわちシール性を確保することが難しくなる。
さらに、含有量が１０ｗｔ％未満になると、第１、第２セパレータ２０，３０の耐熱性を確保することや、結合剤として働きを発揮させることが難しい。
【００４０】
一方、ポリフェニレンサルファイドの含有量が３４ｗｔ％を超えると、第１、第２セパレータ２０，３０に含む黒鉛の含有量が少なくなり、第１、第２セパレータ２０，３０の導電性を十分に確保することが難しくなる。
そこで、熱可塑性樹脂の含有量を１０〜３４ｗｔ％に設定して、第１、第２セパレータ２０，３０の成形性、シール性、耐熱性や結合性を確保するとともに、十分な導電性を確保することにした。
【００４１】
さらに、第１、第２セパレータ２０，３０に黒鉛を６０〜８０ｗｔ％含ませることで、導電性を高めることができる。
黒鉛の含有量を６０〜８０ｗｔ％に設定した理由は以下の通りである。
黒鉛の含有量が６０ｗｔ％未満になると、黒鉛の含有量が少なすぎて、第１、第２セパレータ２０，３０の導電性を高めることが難しくなる。
【００４２】
一方、黒鉛の含有量が８０ｗｔ％を超えると、黒鉛の含有量が多すぎて黒鉛を均一に分散することが難しく、押出成形やプレス成形が困難になる。
そこで、熱可塑性樹脂の含有量を６０〜８０ｗｔ％に設定して、第１、第２セパレータ２０，３０の導電性を確保するとともに、成形性を確保することにした。
【００４３】
また、黒鉛の含有量を６０ｗｔ％以上に確保することで、第１、第２セパレータ２０，３０の体積抵抗率（ｍΩ・ｃｍ）を低減させて、第１、第２セパレータ２０，３０の導電性を十分に高めることができる。
【００４４】
一方、ポリフェニレンサルファイドの含有量が３４ｗｔ％を超えると、第１、第２セパレータ２０，３０に含む黒鉛の含有量が少なくなり、第１、第２セパレータ２０，３０の導電性を十分に確保することが難しくなる。
そこで、熱可塑性樹脂の含有量を１０〜３４ｗｔ％に設定して、第１、第２セパレータ２０，３０の成形性、シール性、耐熱性や結合性を確保するとともに、十分な導電性を確保することにした。
【００４５】
加えて、第１、第２セパレータ２０，３０にケッチェンブラックを１〜１０ｗｔ％含ませることで、導電性をより一層高めることができる。
ケッチェンブラックは、他のカーボンブラックと比較して特に導電性に優れた部材であり、第１、第２セパレータ２０，３０にケッチェンブラックを含ませることで第１、第２セパレータ２０，３０の導電性をより一層高めることができる。
【００４６】
ここで、ケッチェンブラックの含有量を１〜１０ｗｔ％に設定した理由は以下の通りである。
ケッチェンブラックの含有量が１ｗｔ％未満になると、ケッチェンブラックの含有量が少なすぎて、第１、第２セパレータ２０，３０の導電性を十分に確保することができない虞がある。
【００４７】
一方、ケッチェンブラックの含有量が１０ｗｔ％を超えると、ケッチェンブラックの含有量が多すぎて混錬しづらくなる。溶剤を添加することで混錬を可能にすることも考えられるが、溶剤を使用することでコストが上がる虞がある。
加えて、溶剤を添加して混錬できたとしても、ケッチェンブラックを含んだ混錬物は流動性が比較的悪く、例えば成形の際に所定の形状を得ることが難しい。そこで、ケッチェンブラックの含有量を１〜１０ｗｔ％に設定することで、第１、第２セパレータ２０，３０の導電性を十分に確保し、さらに混錬の容易化を図るとともに成形性を好適に確保することにした。
【００４８】
また、第１、第２セパレータ２０，３０に含ませた黒鉛およびケッチェンブラックは炭素粒子であり、セパレータに繊維質の物質を多量に含ませていない。よって、繊維質の物質によりセパレータに配向性が発生することを抑え、異方性により第１、第２セパレータ２０，３０に反りや変形が発生することを防止することができる。
【００４９】
また、第１、第２セパレータ２０，３０に繊維質の物質を多量に含ませていないので、第１、第２セパレータ２０，３０に備えるガス流路用の溝や冷却水流路用の溝に、ウエルドラインが発生して第１、第２セパレータ２０，３０の強度が低下することを防ぐことができる。
【００５０】
加えて、第１、第２セパレータ２０，３０にチョップド炭素繊維を５〜１５ｗｔ％含ませることで、第１、第２セパレータ２０，３０の強度や耐熱性を高めることができる。
【００５１】
ここで、チョップド炭素繊維の含有量を５〜１５ｗｔ％に設定した理由は以下の通りである。
チョップド炭素繊維の含有量が５ｗｔ％未満になると、チョップド炭素繊維の含有量が少なすぎて、第１、第２セパレータ２０，３０の強度や耐熱性を確保することが難しくなる。
【００５２】
一方、チョップド炭素繊維の含有量が１５ｗｔ％を超えると、第１、第２セパレータ２０，３０に含むチョップド炭素繊維の含有量が多すぎてチョップド炭素繊維の配向性が顕著に発生し、第１、第２セパレータ２０，３０は異方性になる。よって、第１、第２セパレータ２０，３０に反りや変形が発生する虞がある。
【００５３】
また、第１、第２セパレータ２０，３０のように両面にガス流路用の溝や冷却水流路用の溝がある場合には、ウエルドラインができやすい。このため、第１、第２セパレータ２０，３０の強度が極端に低下して破損する虞がある。
そこで、チョップド炭素繊維の含有量を５〜１５ｗｔ％に設定して、第１、第２セパレータ２０，３０の強度や耐久性を確保することにした。
【００５４】
ここで、第１、第２セパレータ２０，３０に含ませたポリフェニレンサルファイドは、粘性を２０〜８０ｐｓｉに設定したものである。
【００５５】
ポリフェニレンサルファイドの粘性を２０〜８０ｐｓｉに設定した理由は以下の通りである。
ポリフェニレンサルファイドの粘性が２０ｐｓｉ未満になると、粘性が低すぎて第１、第２セパレータ２０，３０の製造の際に、ポリフェニレンサルファイドが固化せず、スラリー状になってしまう。
【００５６】
一方、ポリフェニレンサルファイドの粘性が８０ｐｓｉを超えると、ポリフェニレンサルファイドの粘性が高すぎて第１、第２セパレータ２０，３０の製造の際に、ポリフェニレンサルファイドに黒鉛などを良好に混錬することができない。
そこで、ポリフェニレンサルファイドの粘性を２０〜８０ｐｓｉに設定することで、ポリフェニレンサルファイドに黒鉛などを良好に混錬できるようにして、セパレータの成形性をより一層高めることにした。
【００５７】
なお、ポリフェニレンサルファイドの粘性の測定は、３００℃においてＭＦＲ（メルトマスフローレイト）の試験方法（ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８）で測定したものである。
ここで、ＭＦＲとは、鉛直の金属シリンダ内にポリフェニレンサルファイドを充填し、このポリフェニレンサルファイドをおもりを載せたピストンで押圧してシリンダ先端のダイから押し出し、この際にピストンが所定距離移動する移動時間を測定し、この測定値に基づいて粘性を求める方法をいう。
【００５８】
図２は図１のＡ−Ａ線断面図である。
第１セパレータ２０は、図１に示すように略矩形状に形成した部材で、冷却水通路形成面２０ａに冷却水通路用溝２１・・・を多数本条備え、燃料ガス通路形成面（接触面）２０ｂに燃料ガス通路用溝２４・・・を多数本条備える。
【００５９】
第１セパレータ２０に、ポリフェニレンサルファイドを１０〜３４ｗｔ％含ませた。これにより、第１セパレータ２０の成形性、シール性、耐熱性や結合性を確保するとともに、十分な導電性を確保することができる。
【００６０】
ここで、第１セパレータ２０に含むチョップド炭素繊維は弾性率が高いので、チョップド炭素繊維の含有量が多すぎると、冷却水通路用溝２１・・・を形成するリブ４０・・・内や、燃料ガス通路用溝２４・・・を形成するリブ４１・・・内にチョップド炭素繊維が入りきらず、チョップド炭素繊維とポリフェニレンサルファイドとの分離が起きやすくなる。
【００６１】
このため、リブ４０・・・，４１・・・はポリフェニレンサルファイドの含有量が他の部位と比較して多くなり、本来の性能を発揮することができなく虞がある。
そこで、チョップド炭素繊維の含有量を５〜１５ｗｔ％に抑えた。これにより、リブ４０・・・，４１・・・内にチョップド炭素繊維を好適に入り込ませて、リブ４０・・・，４１・・・を良好に形成することができる。
【００６２】
図３は図１のＢ−Ｂ線断面図である。
第２セパレータ３０は、図１に示すように略矩形状に形成した部材で、接合面３０ａを平坦に形成し、酸化剤ガス通路形成面（接触面）３０ｂに酸化剤ガス通路用溝３７・・・を多数本条備える。
【００６３】
第２セパレータ３０に、ポリフェニレンサルファイドを１０〜３４ｗｔ％含ませた。これにより、第１セパレータ２０の成形性、シール性、耐熱性や結合性を確保するとともに、十分な導電性を確保することができる。
ここで、第１セパレータ２０と同様に、第２セパレータ３０も、チョップド炭素繊維の含有量を５〜１５ｗｔ％に抑えたので、リブ４２・・・内にチョップド炭素繊維を好適に入り込ませて、リブ４２・・・を良好に形成することができる。
【００６４】
図４は本発明に係る燃料電池用セパレータを示す断面図である。
セパレータ１８は、第１セパレータ２０の冷却水通路形成面２０ａと、第２セパレータ３０の接合面３０ａとを接合し、第１セパレータ２０の冷却水通路用溝２１を第２セパレータ３０で塞いで冷却水通路２２を形成したものである。
燃料ガス通路形成面２０ｂにアノード側電極拡散層１５を合わせることで、燃料ガス通路用溝２４・・・及びアノード側電極拡散層１５で燃料ガス通路２５・・・を形成する。
【００６５】
このセパレータ１８は、チョップド炭素繊維を５〜１５ｗｔ％含んでいるので、強度、弾性率、耐熱性をさらに高めることができる。セパレータ１８の強度を上げることで、燃料電池にセパレータ１８を組み込む際の締付け強度を高めることができる。
さらに、セパレータ１８の弾性率や耐熱性を上げることで、高温時の耐ガス圧性やクリープ強度を高めることができるので、高温領域でも燃料電池を好適に使用することができる。
【００６６】
次に、図５において、体積抵抗率ρｖの求め方を説明する。
図５は体積抵抗率の求め方を説明した図であり、試料５０（幅をＷ、高さをｔ、長さをＬ）の体積抵抗率ρｖを四探針法（ＡＳＴＭ  Ｄ９９１）で求める例について説明する。
断面積が（Ｗ×ｔ）の一端５１から他端５２に矢印の如く一定電流Ｉを流し、距離Ｌだけ離れた一端５１側の電極と他端５２側の電極との電極間の電位差Ｖを四探針法で測定する。
測定した電位差Ｖに基づいて次式で体積抵抗率ρｖを求める。
体積抵抗率ρｖ＝（Ｖ／Ｉ）×（Ｗ／Ｌ）×ｔ
【００６７】
ここで、四探針法を採用する理由を説明する。
電位差Ｖを測定する際に、試料５０の一定電流Ｉを流すと、試料５０の一端５１と電流電極との間に界面現象により接触抵抗と呼ばれる電圧降下が生じる。この接触抵抗の影響で抵抗Ω（Ｖ／Ｉ）が高く測定される。
【００６８】
そこで、四探針法を採用することで、接触抵抗を排除し、試料５０の真の体積抵抗率ρｖを求めることができる。
なお、電位差Ｖを測定する方法として、四探針法の他に二重リング方式（ＡＳＴＭ  Ｄ２５７）も知られている。
【００６９】
しかし、二重リング方式は、高抵抗領域の測定に適しており、本発明者の測定結果でも、四探針法と比較して体積抵抗率がかなり低くでることが判った。
以下、表２に基づいて四探針法（ＡＳＴＭ  Ｄ９９１）および二重リング法（ＡＳＴＭ  Ｄ２５７）で求めた体積抵抗率について説明する。
【００７０】
【表１】
2004265854.tif 000003
【００７１】
表１に示すように、テスト１の試験片は、ポリフェニレンサルファイド（粘性６０ｐｓｉ）を１５ｗｔ％、ポリフェニレンサルファイド（粘性２０ｐｓｉ）を１５ｗｔ％、黒鉛（粒径１００μｍ）を６９ｗｔ％およびケッチェンブラックを１ｗｔ％含んだものである。
この混合物の流動性は、スパイラル・フロー・レシオが３０である。
【００７２】
テスト２の試験片は、ポリフェニレンサルファイド（粘性６０ｐｓｉ）を１２．５ｗｔ％、ポリフェニレンサルファイド（粘性２０ｐｓｉ）を１２．５ｗｔ％、可塑剤（ポリマータイプ）を２．５ｗｔ％、黒鉛（粒径１００μｍ）を６９ｗｔ％、ケッチェンブラックを１ｗｔ％およびＰＡＮ系チョップド炭素繊維を２．５ｗｔ％含んだものである。
この混合物の流動性は、スパイラル・フロー・レシオが４５である。
【００７３】
スパイラル・フロー・レシオは、スパイラル・フロー試験で求めたレシオである。スパイラル・フロー試験とは、金型に形成した狭くて長い螺旋状の溝に、射出成形機で溶融樹脂を射出し、螺旋状の溝に流入した溶融樹脂の流入長から成形性を判断する試験をいう。
【００７４】
テスト１の試験片およびテスト２の試験片の体積抵抗率を四探針法と二重リング法とで求めた。
二重リング法で求めた体積抵抗率は、テスト１が０．１５５ｍΩ・ｃｍ、テスト２が０．０７２ｍΩ・ｃｍであった。
一方、四探針法で求めた体積抵抗率は、テスト１が０．５７ｍΩ・ｃｍ、テスト２が０．３３ｍΩ・ｃｍであった。
このように、高抵抗領域に適した二重リング法で低抵抗領域の体積抵抗率を求めると、四探針法と比較してかなり低くでることが判った。そこで、信頼性を高めるために体積抵抗率を四探針法で求めることにした。
【００７５】
次に、四探針法で求めた黒鉛およびケッチェンブラックのそれぞれの含有量と体積抵抗率との関係を図６および図７で説明する。
図６は黒鉛の含有量と体積抵抗率との関係を示したグラフであり、縦軸は体積抵抗率（ｍΩ・ｃｍ）を示し、横軸は黒鉛の含有量（ｗｔ％）を示す。
黒鉛の含有量が０のとき、体積抵抗率は約１５００００ｍΩ・ｃｍであるが、黒鉛の含有量が６０ｗｔ％以上になると体積抵抗率は小さくなることが判る。
よって、黒鉛の含有量が６０ｗｔ％以上になるように、好ましくは６５ｗｔ％以上になるように設定した。
【００７６】
図７はケッチェンブラックの含有量と体積抵抗率との関係を示したグラフであり、縦軸は体積抵抗率（ｍΩ・ｃｍ）を示し、横軸はケッチェンブラックの含有量（ｗｔ％）を示す。
ケッチェンブラックの含有量が０のとき、体積抵抗率は約３４００ｍΩ・ｃｍであるが、ケッチェンブラックの含有量が１ｗｔ％になると体積抵抗率は約５００ｍΩ・ｃｍまで下がる。
【００７７】
さらに、ケッチェンブラックの含有量が２になると、体積抵抗率は約３００ｍΩ・ｃｍになり、ケッチェンブラックの含有量が３ｗｔ％になると体積抵抗率は極めて小さくなることが判る。
よって、ケッチェンブラックの含有量が１ｗｔ％以上になるように設定した。
【００７８】
次に、実施例１〜３および比較例１〜２を表２に基づいて説明する。
セパレータ１８に含有させるポリフェニレンサルファイドは、一例として出光石油化学株式会社製のものを使用し、黒鉛は、一例として日本黒鉛工業株式会社製のものを使用した。
また、ケッチェンブラックは、一例としてケッチェン・ブラック・インターナショナル株式会社製のＥＣ６００ＪＤ（商品名）を使用し、チョップド炭素繊維は、一例として東レ株式会社製のＰＡＮ系のものを使用した。
【００７９】
なお、ケッチェン・ブラック・インターナショナル株式会社製のＥＣ６００ＪＤ（商品名）は、通常のケッチェンブラックと比較して約６０％の含有量で同等の導電性を確保できる高級グレードの高導電性カーボンブラックである。
また、東レ株式会社製のチョップド炭素繊維は、直径ｄが７μｍ、長さが３ｍｍの炭素繊維である。
【００８０】
【表２】
2004265854.tif 000004
【００８１】
表２に示すように、実施例１は、ポリフェニレンサルファイド（粘性４５ｐｓｉ）を３３．２５ｗｔ％、黒鉛（粒径１００μｍ）を６０ｗｔ％、ケッチェンブラックを２．８５ｗｔ％、およびチョップド炭素繊維を５ｗｔ％含んだものである。なお、この混合物の流動性は、スパイラル・フロー・レシオが４０である。
【００８２】
実施例２は、ポリフェニレンサルファイド（粘性４５ｐｓｉ）を３０ｗｔ％、黒鉛（粒径１００μｍ）を６３ｗｔ％、ケッチェンブラックを２ｗｔ％、およびチョップド炭素繊維を５ｗｔ％含んだものである。なお、この混合物の流動性は、スパイラル・フロー・レシオが４５である。
【００８３】
実施例３は、ポリフェニレンサルファイド（粘性４５ｐｓｉ）を２５ｗｔ％、黒鉛（粒径１００μｍ）を６７ｗｔ％、ケッチェンブラックを３ｗｔ％、およびチョップド炭素繊維を５ｗｔ％含んだものである。なお、この混合物の流動性は、スパイラル・フロー・レシオが６０である。
【００８４】
比較例１は、ポリフェニレンサルファイド（粘性８０ｐｓｉ）を３５ｗｔ％、黒鉛（粒径１００μｍ）を５８ｗｔ％、ケッチェンブラックを２ｗｔ％、およびチョップド炭素繊維を５ｗｔ％含んだものである。なお、この混合物の流動性は、スパイラル・フロー・レシオが６２である。
【００８５】
比較例２は、ポリフェニレンサルファイド（粘性８０ｐｓｉ）を３５ｗｔ％、黒鉛（粒径１００μｍ）を６２ｗｔ％、ケッチェンブラックを３ｗｔ％含んだものである。なお、この混合物の流動性は、スパイラル・フロー・レシオが５０である。
【００８６】
実施例１〜３および比較例１〜２の試料を準備した後、図５で説明した四探針法でそれぞれの試料の体積抵抗率を求めた。
ここで、体積抵抗率が９０ｍΩ・ｃｍ以下であれば、セパレータ１８（図１参照）に採用した際に十分な導電性を確保することができるとの見通しから、体積抵抗率のしきい値を９０ｍΩ・ｃｍとし、求めた体積抵抗値が９０ｍΩ・ｃｍ以下の場合を評価○とし、求めた体積抵抗値が９０ｍΩ・ｃｍを超えた場合を評価×とした。
【００８７】
その結果、実施例１は体積抵抗率が７２ｍΩ・ｃｍと９０ｍΩ・ｃｍ以下に抑えることができたので、評価は○である。
また、実施例２は体積抵抗率が８５ｍΩ・ｃｍと９０ｍΩ・ｃｍ以下に抑えることができたので、評価は○である。
さらに、実施例３は体積抵抗率が６０ｍΩ・ｃｍと９０ｍΩ・ｃｍ以下に抑えることができたので、評価は○である。
【００８８】
一方、比較例１は体積抵抗率が３３０ｍΩ・ｃｍと９０ｍΩ・ｃｍを超えてしまうので、評価は×である。
また、比較例２は体積抵抗率が９８ｍΩ・ｃｍと９０ｍΩ・ｃｍを超えてしまうので、評価は×である。
【００８９】
なお、混合物の流動性は、成形性などを考慮すると、スパイラル・フロー・レシオで３０以上を確保する必要があり、好ましくは４０以上であることが望ましい。
実施例１〜実施例３および比較例１〜２は、混合物の流動性がスパイラル・フロー・レシオで４０以上であるので、一例として射出成形が可能であった。
【００９０】
次に、第２実施形態について説明する。
第１実施形態では、第１、第２セパレータ２０，３０に、ポリフェニレンサルファイドを１０〜３４ｗｔ％、黒鉛を６０〜８０ｗｔ％、ケッチェンブラックを１〜１０ｗｔ％、およびチョップド炭素繊維を５〜１５ｗｔ％含ませた例について説明したが、第１、第２セパレータ２０，３０に、ポリフェニレンサルファイドを１０〜３４ｗｔ％、黒鉛を６５〜８０ｗｔ％、およびケッチェンブラックを１〜１０ｗｔ％含ませることも可能である。
【００９１】
第１、第２セパレータ２０，３０にポリフェニレンサルファイドを１０〜３４ｗｔ％含ませることで、第１、第２セパレータ２０，３０を射出成形する際の成形性を高めることができるとともに、シール性に優れた第１、第２セパレータ２０，３０を得ることができる。
これにより、第１、第２セパレータ２０，３０の生産性や精度をより一層高めることができる。
【００９２】
加えて、ポリフェニレンサルファイドは耐熱性に優れた樹脂なので、第１、第２セパレータ２０，３０にポリフェニレンサルファイドを含ませることで、第１、第２セパレータ２０，３０の耐熱性を高めることができる。このため、比較的高温の領域で使用する燃料電池への適用が可能になり、用途の拡大を図ることができる。
ここで、ポリフェニレンサルファイドの含有量を１０〜３４ｗｔ％に設定した理由は、第１実施形態と同様である。
【００９３】
また、セパレータに黒鉛を６５〜８０ｗｔ％含ませることで、導電性を高めることができる。
黒鉛の含有量を６５〜８０ｗｔ％に設定した理由は、第１実施形態と同様である。
すなわち、黒鉛の含有量が６５ｗｔ％未満になると、黒鉛の含有量が少なすぎて、第１、第２セパレータ２０，３０の導電性を高めることが難しくなる。
【００９４】
一方、黒鉛の含有量が８０ｗｔ％を超えると、黒鉛の含有量が多すぎて黒鉛を均一に分散することが難しく、押出成形やプレス成形が困難になる。
そこで、熱可塑性樹脂の含有量を６５〜８０ｗｔ％に設定して、第１、第２セパレータ２０，３０の導電性を確保するとともに、成形性を確保することにした。
【００９５】
また、黒鉛の含有量を６５ｗｔ％以上に確保することで、第１、第２セパレータ２０，３０の体積抵抗率（ｍΩ・ｃｍ）を低減させて、第１、第２セパレータ２０，３０の導電性を十分に高めることができる。
【００９６】
さらに、セパレータにケッチェンブラックを１〜１０ｗｔ％含ませることで、導電性をより一層高めることができる。
ケッチェンブラックの含有量を１〜１０ｗｔ％に設定した理由は、第１実施形態と同様である。
第２実施形態の第１、第２セパレータ２０，３０によれば、第１実施形態と同様の効果を得ることができる。
【００９７】
なお、前記実施形態の第１、第２セパレータ２０，４０は、押出し成形やプレス成形で連続的に成形することが可能であり、さらに加熱プレス方法、射出成形方法やトランスファー成形方法などの製造方法で成形することが可能である。
トランスファー成形方法とは、成形材料をキャビティとは別のポット部に１ショット分入れ、プランジャーによって溶融状態の材料をキャビティに移送して成形する方法である。
【００９８】
また、前記実施形態では、第１、第２セパレータ２０，３０に含ませたポリフェニレンサルファイドの粘性を２０〜８０ｐｓｉに設定した例について説明したが、ポリフェニレンサルファイドの粘性が８０ｐｓｉより高い場合には、可塑剤を使用して対応することも可能である。
【００９９】
さらに、前記実施形態では、粒径が１００μｍの黒鉛を使用する例について説明したが、黒鉛の粒径は１００μｍに限るものではなく、その他の粒径を使用することも可能である。
【０１００】
加えて、前記実施形態では、ケッチェンブラックを、一例としてケッチェン・ブラック・インターナショナル株式会社製（販売元；三菱化学株式会社）の「ＥＣ６００ＪＤ」を使用した例について説明したが、これに限らないで、例えばケッチェン・ブラック・インターナショナル株式会社製の「ＥＣ」を使用することも可能であり、その他のケッチェンブラックを使用することも可能である。
さらに、ケッチェンブラックと同様に導電性に優れたカーボンブラックであれば、ケッチェンブラックに代えて使用することも可能である。
【０１０１】
また、前記実施形態では、ＰＡＮ系のチョップド炭素繊維を使用する例について説明したが、これに限らないで、例えばピッチ系のチョップド炭素繊維を使用することも可能である。
【０１０２】
【発明の効果】
本発明は上記構成により次の効果を発揮する。
請求項１は、セパレータに熱可塑性樹脂としてのポリフェニレンサルファイドを１０〜３４ｗｔ％含ませた。ポリフェニレンサルファイドは成形性に優れ、かつ弾力性に優れた樹脂なので、セパレータを射出成形する際の成形性を高めることができるとともに、シール性に優れたセパレータを得ることができる。これにより、セパレータの生産性や精度をより一層高めることができる。
【０１０３】
加えて、ポリフェニレンサルファイドは耐熱性に優れた樹脂なので、セパレータにポリフェニレンサルファイドを含ませることで、セパレータの耐熱性を高めることができる。このため、比較的高温の領域で使用する燃料電池への適用が可能になり、用途の拡大を図ることができる。
そこで、ポリフェニレンサルファイドの含有量を１０〜３４ｗｔ％に設定して、セパレータの成形性、シール性、耐熱性や結合性を確保するとともに、十分な導電性を確保することにした。
【０１０４】
また、黒鉛の含有量を６５〜８０ｗｔ％に設定して、セパレータの導電性を確保するとともに、成形性を確保することにした。
さらに、黒鉛の含有量を６５ｗｔ％以上に確保することで、セパレータの体積抵抗率を低減させて、セパレータの導電性を十分に高めることができる。
加えて、セパレータにケッチェンブラックを１〜１０ｗｔ％含ませることで、導電性をより一層高めることができる。
【０１０５】
請求項２は、セパレータにポリフェニレンサルファイドを１０〜３４ｗｔ％、黒鉛を６０〜８０ｗｔ％、およびケッチェンブラックを１〜１０ｗｔ％、セパレータにチョップド炭素繊維を５〜１５ｗｔ％含ませることで、請求項１と同様の効果を得ることができ、加えてセパレータの強度や耐熱性を高めることができる。
【０１０６】
請求項３は、ポリフェニレンサルファイドの粘性を２０〜８０ｐｓｉとすることで、ポリフェニレンサルファイドに黒鉛などを良好に混錬できるので、セパレータの成形性をより一層高めることができる。
【０１０７】
ポリフェニレンサルファイドの粘性が２０ｐｓｉ未満になると、ポリフェニレンサルファイドが固化せずスラリー状になってしまい、粘性が８０ｐｓｉを超えると、ポリフェニレンサルファイドに黒鉛などを良好に混錬することができない。
そこで、ポリフェニレンサルファイドの粘性を２０〜８０ｐｓｉに設定して、ポリフェニレンサルファイドに黒鉛などを良好に混錬できるようにし、かつセパレータの成形性をより一層高めるようにした。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る燃料電池用セパレータを使用した燃料電池を示す分解斜視図
【図２】図１のＡ−Ａ線断面図
【図３】図１のＢ−Ｂ線断面図
【図４】本発明に係る燃料電池用セパレータを示す断面図
【図５】体積抵抗率の求め方を説明した図
【図６】黒鉛の含有量と体積抵抗率との関係を示したグラフ
【図７】ケッチェンブラックの含有量と体積抵抗率との関係を示したグラフ
【符号の説明】
１０…燃料電池、１２…電解質膜、１３…アノード側電極、１４…カソード側電極、１５…アノード側電極拡散層（拡散層）、１６…カソード側電極拡散層（拡散層）、１８…セパレータ（燃料電池用セパレータ）、２０…第１セパレータ、３０…第２セパレータ。
【図１】
2004265854.tif 000005
【図２】
2004265854.tif 000006
【図３】
2004265854.tif 000007
【図４】
2004265854.tif 000008
【図５】
2004265854.tif 000009
【図６】
2004265854.tif 000010
【図７】
2004265854.tif 000011