(57)【要約】【課題】マニホールドから流路溝へ至る流路の連絡部分で酸化剤ガスや燃料（ガス又は液体）の混入を防止でき、かつ、それらをスムーズにセパレータ流路溝に導入することができ、燃料電池の高出力化、低コスト化に寄与できるセパレータ構造を提供する。【解決手段】電解質（１）である高分子固体電解質膜を介して負極（２）と正極（３）とを接合した接合体（４）を、ガスケット（７，８）とセパレータ（５，６）によって挟持する燃料電池セル用セパレータ構造であって、前記セパレータの燃料又は酸化剤ガスを供給するマニホールド（５１，６１）と流路溝（５１，６２）との連絡部分（５３，６３）に、前記高分子固体電解質膜を支える補強部材（５５，６５）を設け、前記マニホールドから流路溝へ至る流路の連絡部分の一部を掘り下げて、前記補強部材を取り付けると共に、前記セパレータ流路溝面に対して前記燃料又は酸化剤ガスの流路が傾斜して形成される。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
高分子固体電解質膜を介して負極と正極とを接合した接合体を、ガスケットとセパレータによって挟持する燃料電池セル用セパレータ構造であって、
前記セパレータの燃料又は酸化剤ガスを供給するマニホールドと流路溝との連絡部分に、前記高分子固体電解質膜を支える補強部材を設け、
前記マニホールドから流路溝へ至る流路の連絡部分の一部を掘り下げて、前記補強部材を取り付けると共に、前記セパレータ流路溝面に対して前記燃料又は酸化剤ガスの流路が傾斜して形成されていることを特徴とする燃料電池セル用セパレータ構造。
【請求項２】
前記補強部材は、マニホールド側の肉厚が流路溝側の肉厚に比べ厚く形成した断面が略直角三角形形状であることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池セル用セパレータ構造。
【請求項３】
前記補強部材の断面の斜辺部分を凹状の曲線としたことを特徴とする請求項２に記載の燃料電池セル用セパレータ構造。
【請求項４】
前記補強部材は、傾斜した流路が形成された中空状の部材であり、マニホールド側の肉厚が流路溝側の肉厚に比べ厚くなっていることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池セル用セパレータ構造。
【請求項５】
前記補強部材の中空状の傾斜部分を凹状の曲線としたことを特徴とする請求項４に記載の燃料電池セル用セパレータ構造。
【請求項６】
前記補強部材の材質は、プラスチック、グラスファイバー、金属、セラミック、カーボンのいずれかであることを特徴とする請求項１〜５にいずれか１項に記載の燃料電池セル用セパレータ構造。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は高分子固体電解質膜を用いる燃料電池に関するもので、特に燃料に水素、酸化剤ガスに酸素や空気を用いる高分子固体電解質型燃料電池や、液体燃料を変換することなく直接燃料電池本体へ供給して発電を行う事ができる液体燃料直接型燃料電池、例えば、液体燃料としてメタノール水溶液、酸化剤ガスとして空気を使用するような直接メタノール型燃料電池等に適用可能である。
【０００２】
【従来の技術】
近年、環境問題や資源問題への対策が重要視され、その対策の一つとして燃料電池の開発が活発に行われている。特に、高分子固体電解質膜の高性能化にともなって燃料に水素を用い、酸化剤ガスに酸素や空気を用いる所謂高分子固体電解質型燃料電池が自動車用の動力源として注目されている。
さらに、燃料のメタノールを改質またはガス化を行わずに直接発電する直接メタノール型燃料電池は、構造がシンプルで小型化、軽量化が容易という点で、携帯型小型電子機器用電源、コンピューター用電源、非電化地域向け電源などとして注目されている。
【０００３】
このような、高分子固体電解質型燃料電池や、液体燃料供給型燃料電池は、電解質に高分子固体電解質膜を用い、この電解質を介して負極と正極を接合した接合体を、負極側には負極側ガスケットを介して設けられた、燃料を供給するマニホールドと燃料を流すための流路溝を有する負極側セパレータと、正極側には正極側ガスケットを介して設けられた、酸化剤ガスを供給するマニホールドと酸化剤ガスを流すための流路溝を有する正極側セパレータとによって挟持した構造である。
そして、負極に例えば液体燃料としてメタノール水溶液を供給し、正極に酸化剤ガスとして空気又は酸素を供給すると、負極ではメタノールと水が反応する電気化学反応によって炭酸ガスが生成するとともに水素イオンと電子を放出し、正極では電解質を通過してきた前記水素イオンと空気中の酸素とが電子を受容して水を生成し、外部回路に電気エネルギーを得るものである。
【０００４】
従来の高分子固体電解質型燃料電池や液体燃料直接供給型燃料電池では、ガス状又は液体状の燃料を供給するマニホールドと、それを流すための流路溝とは、負極側セパレータの、マニホールドと流路溝との接続部に凹部を形成している。
また、酸化剤ガスを供給するマニホールドと、それを流すための流路溝とは、正極側セパレータの、マニホールドと流路溝との接続部に凹部を形成し、それぞれの凹部を負極側ガスケット及び正極側ガスケットで覆うことによって燃料または空気のリークを防止していた。
【０００５】
このような燃料電池の単一セルの構成を図５に示す。
高分子固体電解質膜からなる電解質１を介して正極３および負極２とを接合した接合体４に対し、負極側に、ゴム等の弾性体からなる負極側ガスケット７を介して、燃料を供給するマニホールド５１及びそれを流すための流路溝５２を有する負極側セパレータ５が設けられ、正極３側には、ゴムなどの弾性体からなる正極側ガスケット８を介して、酸化剤ガスとして空気又は酸素を流入させて流出させるためのマニホールド６１及びそれを流すための流路溝６２を有する正極側セパレータ６が設けられる。
なお、単一セルが複数個積層されてスタック化される場合は、図５に示した燃料電池の、負極側セパレータ５には別の単一セルの正極側セパレータが当接し、正極側セパレータ６にはもう一つ別の単一セルの負極側セパレータに当接し、これらが複数個積層されてセルスタックが構成される。
一般的には、単一のセパレータの一方の面に負極側流路溝を、もう一方の面に正極側流路溝を有する一体構造のセパレータが用いられ、隣接する単セルの正極側セパレータと負極側セパレータとを兼ねている。
負極側セパレータ５の詳細な構造を図６に代表して示す。（正極側も同様）
ここで、前記マニホールド５１と流路溝５２との連絡部５３に、断面形状が流路溝５２と同一形状の凹部５３が形成され、前記マニホールド６１と流路溝６２との連絡部６３に、断面形状が流路溝６２と同一形状の凹部が形成されていた。
【０００６】
そこで、負極側セパレータ５について言えば、マニホールド５１と流路溝の連絡部５３の凹部は、その上面に、厚さが１ｍｍ以下の薄膜からなる負極側ガスケット７、電解質１、および、正極側ガスケット８が積層されて正極側セパレータ６に当接する。
しかしながら、この構造では、締め付け圧力等により、弾性体である正極側ガスケット８や電解質１が負極側流路溝５２に沈み込むことがあった。そのため、前記連絡部近傍のシール性が充分でなくなり、リークしたガス状又は液体状の燃料が、酸化剤ガス側（正極側流路溝６２）に混入することがあった。
同様に、正極側セパレータ６について言えば、正極側連絡部６３の凹部は、その上面に、厚さが１ｍｍ以下の薄膜からなる正極側ガスケット８、電解質１及び負極側ガスケットが積層されて負極側セパレータに当接しているため、弾性体である負極側ガスケット７や電解質１が、正極側流路溝６２に沈み込むことがあった。そのため、前記連絡部近傍のシール性が充分でなくなり、リークした酸化剤ガスが、ガス状又は液体状の燃料側（負極側流路溝５２）に混入することがあった。
【０００７】
上述の如く、従来の燃料電池では、ガス状又は液体状の燃料や酸化剤ガスがリークすることによって有効に利用されず、電池の出力特性が低下するという問題があった。
これを防止する手段として、図７（ａ）、図８及び図９に示すように、硬質性の板状部材（補強部材）５８，６８を、セパレータのマニホールド５１、６１と流路溝５２、６２との連絡部５３，６３に配置し、負極側ガスケット７、正極側ガスケット８、電解質１を前記硬質性の板状部材によって保持してリークを防止する提案がなされている。（例えば、特許文献１参照。）
【０００８】
また、図７（ａ）に示す硬質性の板状部材（補強部材）に代えて、図７（ｂ）及び図１０に示すように、管状の補強部材５９，６０を用いるものが知られている。（例えば、特許文献２参照）
【０００９】
また、図７（ｃ）、図１１及び図１２に示すような燃料電池も提案されている。（例えば、特許文献３参照。）
この燃料電池は、高分子固体電解質膜からなる電解質１を介して負極２と正極３とを接合した接合体に対し、負極２側に、ゴム等からなる負極側ガスケット７を介して、燃料を供給するマニホールド５１及びそれを流すための流路溝５２を有する負極側セパレータ５が設けられ、正極３側に、ゴム等からなる正極側ガスケット８を介して、酸化剤ガスとして空気又は酸素を流入させたり流出させたりするためのマニホールド６１及びそれを流すための流路溝６２を有する正極側セパレータ６が設けられている。
即ち、前記マニホールド５１と流路溝５２とを貫通穴５０によって連通させ、同様に前記マニホールド６１と流路溝６２とを貫通穴６０によって連通させることにより、負極側ガスケット７、正極側ガスケット８及び電解質１を負極側セパレータ５及び正極側セパレータ６によって保持してリークを防止しようというものである。
【００１０】
【特許文献１】
特公平６−１０１３４２号公報（第１図及びその説明の項）
【特許文献２】
特開２００１−６６９５号公報（図５，８及びその説明の項）
【特許文献３】
特開２００１−６６９６号公報（図４，５及びその説明の項）
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上記した、図７（ａ）や図７（ｂ）のような補強部材によって負極側ガスケット７、正極側ガスケット８及び電解質１を保持する構造のものでは、板状部材の厚さ分だけセパレータを掘り下げて、その掘り下げ部分に前記硬質性の板状部材を設置する結果、流路溝深さに対して板状部材の厚さ分だけ流れ方向に対して垂直方向の流路断面積が減少することになり圧力損失が増大する原因となっていた。
特に、セパレータ厚さを薄くしようとすればするほど、形成可能な流路溝深さが減少するため、流路溝深さに対する板状部材の厚さが占める割合が増大し、上記圧力損失が増大するといった問題が顕著に生じていた。
一方、板状部材をできるだけ薄型化するという方法も考えられるが、そのような場合、板状部材の強度が弱くなり、結果的に、たわみを防止する事が困難となって本来の目的が失われてしまうという問題があった。
【００１２】
また、上記した図７（ｃ）のように、マニホールド５１と流路溝５２とを貫通穴５０によって連通させ、マニホールド６１と流路溝６２とを貫通穴６０によって連通させる構造のものでは、貫通穴５０、６０を設ける分だけ負極側セパレータ５、正極側セパレータ６を厚くする必要があり、セルスタックの小型化、薄型化が困難であるという問題があった。
さらに、このような貫通穴５０、６０を設けるのに、通常、負極側セパレータ５、正極側セパレータ６の外周面から流路溝５２．６２までをボール板などで貫通させることによっているため、後工程で負極側セパレータ５と正極側セパレータ６の外周面に形成された穴をリーク防止のために密閉する必要が生じ、加工コストが増大するという問題があった。
【００１３】
本発明の課題
（目的）は、セルスタックの大型化、コストの増大を伴うことなく、マニホールドから流路溝へ至る流路の連絡部分で酸化剤ガスや燃料（ガス又は液体）の混入を防止でき、かつ、それらをスムーズにセパレータ流路溝に導入することができ、燃料電池の高出力化、低コスト化に寄与できるセパレータ構造を提供することにある。
【００１４】
【課題を解決するための手段】
上記の問題点を解消するために本発明では、出力特性低下の原因となる燃料（ガス又は液体）および酸化剤ガスのリークを防止し、燃料（ガス又は液体）および酸化剤ガスの流れによる圧力損失を最小限に抑え、低コストで製造でき、コンパクトな燃料電池セル用セパレータ構造としている。
即ち、高分子固体電解質膜を介して負極と正極とを接合した接合体を、ガスケットとセパレータによって挟持する燃料電池セル用セパレータ構造であって、
前記セパレータの燃料又は酸化剤ガスを供給するマニホールドと流路溝との連絡部分に、前記高分子固体電解質膜を支える補強部材を設け、前記マニホールドから流路溝へ至る流路の連絡部分の一部を掘り下げて、前記補強部材を取り付けると共に、前記セパレータ流路溝面に対して前記燃料又は酸化剤ガスの流路が傾斜して形成されていることを特徴とする。（請求項１）
【００１５】
また、前記補強部材は、マニホールド側の肉厚が流路溝側の肉厚に比べ厚く形成した断面が略直角三角形形状であることを特徴とする。（請求項２）
また、前記補強部材の断面の斜辺部分を凹状の曲線とする。（請求項３）
また、前記補強部材は、傾斜した流路が形成された中空状の部材であり、マニホールド側の肉厚が流路溝側の肉厚に比べ厚くなっている。（請求項４）
また、前記補強部材の中空状の傾斜部分を凹状の曲線とする。（請求項５）
また、前記補強部材の材質は、プラスチック、グラスファイバー、金属、セラミック、カーボンのいずれかとする。（請求項６）
【００１６】
そして、本発明は燃料に水素、燃料に酸素又は空気を用いる高分子固体電解質型燃料電池や、燃料にメタノール、エタノール（エチルアルコール）、ブタノール（ブチルアルコール）、ジメチルエーテル等有機物を用いるほとんどの直接燃料供給型燃料電池において適応することができる。
【００１７】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を、その実施の形態に基づいて説明するが、あくまでも一例であって、この実施例記載内容に限定されるものではない。
【００１８】
図１は、本発明の実施の形態に係る燃料電池の構成の概略図で、図２〜図１２に関して同じ機能を有する部分には同じ符号を付している。
【００１９】
図１に示した燃料電池の特徴は、プロトン伝導性または水酸化物イオン伝導性の高分子固体電解質からなる電解質１を介して負極２と正極３とを接合した接合体４に対し、負極２側に、負極側ガスケット７を介して、燃料（ガス又は液体）を供給するためのマニホールド５１と、それを流すための流路溝５２およびマニホールドと流路溝とを連絡する連絡部５３を有する負極側セパレータ５が設けられている。
また、正極３側に、正極側ガスケット８を介して、酸化剤ガスとしての空気又は酸素などを供給するためのマニホールド６１と、それを流すための流路溝６２およびマニホールドと流路溝とを連絡する連絡部６３を有する正極側セパレータ６が設けられている。
前記連絡部分５３および６３には、たわみ防止部材（補強部材）５５，６５が装着されている。
【００２０】
図１に示した実施の形態を更に詳細に説明する。
図２（ａ）に本発明のセパレータの断面部分を示す。なお、正極側、負極側ともに同様の説明が可能な為、共通化して図示してある。
燃料（ガス又は液体）を供給するマニホールド部分５１から燃料を流路溝５２へ導く連絡部分５３に、あるいは、酸化剤ガスを供給するセパレータのマニホールド部分６１から酸化剤ガスを流路溝６２へ導く連絡部分６３に、たわみ防止部材（補強部材）５５，６５が収まるようにセパレータのマニホールド５１、６１から流路溝５２、６２へ至る流路の連絡部分５３、６３の一部が掘り下げられ、一部が流路溝５２，６２に対して傾斜した形状でマニホールド５１、６１に通じている。
しかも、その傾斜は、流路溝５２、６２から燃料または酸化剤ガスの流入方向と流路溝５２，６２から燃料又は酸化剤ガスの流出方向（図中矢印で記載）に向かって傾斜が設けられている。
そして、たわみ防止部材５５，６５を前記掘り下げ部分に配置することにより、図２（ａ）に示すように、流路溝における流れ方向に対して傾斜した流路が形成される。
【００２１】
こうすることで、流路溝５２とマニホールド５１との接続部５３においては、図５，６に記載したような従来品にみられた、電解質１や正極側ガスケット８の流路溝への沈み込みを防止することができる。
また、流路溝６２とマニホールド６１との接続部６３における燃料（ガス又は液体）のリークの発生が防止できる。
流路溝６２とマニホールド６１との接続部６３においても、図５，６に記載したような従来品にみられた、負極側ガスケット７や電解質１の流路溝への沈み込みを防止することができ、流路溝５２とマニホールド５１との接続部における酸化剤ガスとしての空気のリークの発生が防止できる。
さらに、たわみ防止部材は必要な強度を確保しながらも、マニホールドと流路溝の連絡部分の流れ方向に対して垂直な方向の断面積を流路溝における流れ方向に対して垂直な方向の断面積とほぼ同程度を確保したまま、マニホールドと流路溝の接続が可能となる。
【００２２】
次に、図２（ａ）に記載のたわみ防止部材（補強部材）５５，６５の応用例について図２（ｂ）及び図２（ｃ）を用いて説明する。
図２（ｂ）及び図２（ｃ）は、たわみ防止部材及びセパレータ連絡部分の構造を示すセパレータの断面図である。
図２（ｂ）は、図２（ａ）で示したたわみ防止部材（補強部材）について、（ｉ）で示される三角形断面の長辺部を直線から三角形内側に凹となる曲線形状に変更したものである。
【００２３】
図２（ｃ）は、たわみ防止部材（補強部材）に中空部を設け、図２（ａ）の例におけるたわみ防止部材（補強部材）に対抗しているセパレータ部分まで含めてたわみ防止部材として成型したものである。この例では、連絡部５３，６３においてはガス又は燃料は該たわみ防止部材（補強部材）に設けられた中空部を流れることになる。そして、該たわみ防止部材（補強部材）がセパレータに収納できるように、その占有体積分掘り下げている。
図２（ｂ）及び図２（ｃ）のいずれの場合も、図２（ａ）と同じように、流路溝５２とマニホールド５１との接続部５３においては、図５，６に記載の従来品で生じたような、電解質１や正極側ガスケット７の流路溝への沈み込みを防止することができ、流路溝５２とマニホールド５１との接続部５３における燃料（ガス又は液体）のリークの発生が防止できる。
【００２４】
また、流路溝６２とマニホールド６１との連絡部６３においては、図５，６に記載の従来のものであったような、負極側ガスケット７や電解質１の流路溝への沈み込みを防止することができ、流路溝６２とマニホールド６１との連絡部６３における酸化剤ガスとしての空気又は酸素のリークの発生が防止できる。
さらに、たわみ防止部材は必要な強度を確保しながらも、マニホールド及び流路溝の連絡部分の流れ方向（図中矢印で記載）に対して垂直な方向の断面積を流路溝における流れ方向に対して垂直な方向の断面積とほぼ同程度を確保したまま、マニホールドと流路溝の接続が可能となる。
【００２５】
（実施例１）
白金、ルテニウム及びカーボンを主成分とする粉末を、ポリテトラフルオロエチレン分散液とナフィオン（登録商標）溶液との混合溶液中に分散させてペースト化し、このペーストをカーボンペーパーに塗布して乾燥させたものを負極２とした。
また、白金及びカーボンを主成分とする粉末を、ポリテトラフルオロエチレン分散液とナフィオン（登録商標）溶液との混合溶液中に分散させてペースト化し、このペーストをカーボンペーパーに塗布して乾燥させたものを正極３とした。
【００２６】
そして、これらを、ナフィオン（登録商標）１１７からなる固体電解質の両面にプレスし、図１のように、負極側マニホールド５１と負極側流路溝５２との負極側連絡部５３に、燃料（ガス又は液体）または酸化剤ガスの導入方向に向かって傾斜を設けられた図２（ａ）に示す負極側補強部材５５を配置した負極側セパレータ５を作製した。
また、正極側マニホールド６１と正極側流路溝６２との正極側連絡部６３に燃料（ガス又は液体）または酸化剤ガスの導入方向に向かって傾斜を設けられた図２（ａ）に示す補強部材６５を配置した正極側セパレータ６とを作製した。
高分子固体電解質膜からなる電解質１を介して前記正極３及び前記負極２を接合した接合体４を作製した。上記で作製した正極側セパレータ６及び負極側セパレータ５を用いて、正極側及び負極側に正極側ガスケット及び負極側ガスケットをそれぞれ介し、前記接合体４を挟持したものを３個積層することにより、セルスタックとした。なお、電極の有効面積は３００ｃｍ２    である。
【００２７】
（実施例２）
セパレータ５，６の連絡部５３，６３に図２（ｂ）に示したような補強部材５５、６５の構造のものを用いた以外は、実施例１と同様にして作製し、セルスタックとした。
【００２８】
（実施例３）
セパレータ５，６の連絡部５３，６３に図２（ｃ）に示したような補強部材５５，６５の構造のものを用いた以外は、実施例１と同様にして作製し、セルスタックとした。
【００２９】
（比較例１）
図５，図６に示した従来のセパレータ５，６を用いたこと以外は、実施例１と同様にして作製し、セルスタックとした。
【００３０】
（比較例２）
図７（ｃ），図１１及び図１２に示した従来のセパレータ５，６を用いたこと以外は、実施例１と同様にして作製し、セルスタックとした。
【００３１】
（実験）
上記した実施例１および比較例１、比較例２に係るセルスタックを用い、７０℃の温度下で、負極側に１モル／ｄｍ３のメタノール水溶液を６０ｃｍ３／ｍｉｎの流量で供給し、正極側に空気を１５ｄｍ３／ｍｉｎの流量で供給し、セルスタックの電流−電圧特性を測定した。結果を図１３に示す。
【００３２】
図１３から明らかなように、本発明の実施例１に係るセルスタックは比較例１、比較例２に関わるセルスタックに比べて、電流−電圧特性が良好であることがわかる。
なお、図示していないが、実施例２、実施例３に係るセルスタックを用い、上記と同様の試験をした結果、実施例１とほぼ同様の結果が得られた。
【００３３】
上記した実施例１、実施例２、実施例３および比較例１、比較例２に係るセルスタックを用い、７０℃の温度下で、負極側に蒸留水を、正極側に空気を、それぞれ６０ｃｍ３／ｍｉｎ、１５ｄｍ３／ｍｉｎの流量で供給し、負極側から排出される廃液中に混入する空気の量を調査したところ、実施例１，２，３および比較例２に係るセルスタックではいずれも空気の混入は認められなかった。
しかしながら、比較例１に係るセルスタックでは、１．０ｄｍ３／ｍｉｎの流量で空気の混入が認められた。
【００３４】
【発明の効果】
本発明によれば、セルスタックの大型化、コストの増大を伴うことなく、マニホールドから流路溝へ至る流路の連絡部分で酸化剤ガスや燃料（ガス又は液体）の混入を防止でき、かつ、それらをスムーズにセパレータ流路溝に導入又は排出することができるため、燃料電池の高出力化、低コスト化に寄与できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の実施の形態に係る燃料電池の構成の概略図である。
【図２】本発明のセパレータのマニホールドと流路溝の連絡部分の断面を示す図である。
【図３】図２（ａ）の場合のセパレータ単体の斜視図である。
【図４】図２（ｃ）の場合のセパレータ単体の斜視図である。
【図５】従来の燃料電池の構成の概略図である。
【図６】図５に示す従来の燃料電池のセパレータ単体の斜視図である。
【図７】従来のセパレータのマニホールドと流路溝の連絡部分の断面を示す図である。
【図８】図７（ａ）の場合の従来の燃料電池の構成の概略図である。
【図９】図７（ａ）の場合のセパレータ単体の斜視図である。
【図１０】図７（ｂ）の場合のセパレータ単体の斜視図である。
【図１１】図７（ｃ）の場合の従来の燃料電池の構成の概略図である。
【図１２】図７（ｂ）の場合のセパレータ単体の斜視図である。
【図１３】燃料電池セルスタックの電流−電圧特性を示す図である。
【符号の説明】
１          電解質
２          負極
３          正極
４          接合体
５          負極側セパレータ
５１        負極側マニホールド
５２        負極側流路溝
５３        負極側連絡部
５５        負極側補強部材
６          正極側セパレータ
６１        正極側マニホールド
６２        正極側流路溝
６３        正極側連絡部
６５        正極側補強部材
７          負極側ガスケット
８          正極側ガスケット
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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