(57)【要約】【課題】有機ＥＬ素子の水分に起因するダークスポットの発生を抑制するために、セル構成部材を透水する水分を捕集するとともに、その透水を防止すること。【解決手段】陽極および陰極に狭持された少なくとも１層の有機化合物層を備えた積層体と、加水分解可能なシランまたはシロキサン化合物とが２枚の基板で狭持されている構成により、加水分解可能なシランもしくはシロキサン化合物が、セルの構成部材の透水部分（ピンホール等）で吸水するだけでなく、吸水によって加水分解したシランもしくはシロキサン化合物（シリカライクな化合物）が透水部分を塞ぎ、それ以上の透水を防ぐ機能を果たす。【選択図】　図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
陽極および陰極に狭持された少なくとも１層の有機化合物層を備えた積層体と、加水分解可能なシランまたはシロキサン化合物とが２枚の基板で狭持されている有機ＥＬ素子。
【請求項２】
加水分解可能なシランまたはシロキサン化合物が常温で気体または揮発性液体である請求項１記載の有機ＥＬ素子。
【請求項３】
陽極および陰極に狭持された少なくとも１層の有機化合物層を備えた積層体と、加水分解可能なシランまたはシロキサン化合物の溶液とが２枚の基板で狭持されている有機ＥＬ素子。
【請求項４】
シランまたはシロキサン化合物の溶液の溶媒が非水系溶媒である請求項３記載の有機ＥＬ素子。
【請求項５】
非水系溶媒がフルオロ炭化水素である請求項４記載の有機ＥＬ素子。
【請求項６】
シランがクロロシランまたはイソシアネートシランであり、シロキサンがクロロシロキサンまたはイソシアネートシロキサンである請求項１〜５のいずれか１項に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項７】
シラン、シロキサン化合物、シランまたはシロキサン化合物の溶液のうちのいずれか１つが表示領域外に狭持されている請求項１〜６のいずれか１項に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項８】
陽極および陰極に狭持された少なくとも１層の有機化合物層を備えた積層体を形成する工程と、前記積層体と加水分解可能なシラン、シロキサン化合物、またはそれらの溶液のうちのいずれか１つを２枚の基板に狭持する工程とを有する有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項９】
積層体と加水分解可能なシラン、シロキサン化合物、またはそれらの溶液のうちのいずれか１つを２枚の基板に狭持する工程が、真空中で行われる請求項８記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項１０】
積層体を２枚の基板に狭持する工程が、加水分解可能なシランまたはシロキサン化合物のガス中で行われる請求項８記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項１１】
陽極および陰極に狭持された少なくとも１層の有機化合物層を備えた積層体を形成する工程と、前記積層体をギャップを保持し、かつ１カ所以上の開口部を設けて狭持する工程と、その開口部より加水分解可能なシラン、シロキサン化合物、またはそれらの溶液のうちの少なくとも１つを注入する工程とを有する請求項８記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項１２】
開口部より加水分解可能なシラン、シロキサン化合物、またはそれらの溶液のうちの少なくとも１つを注入する工程が、ギャップを真空にする工程と、真空中で開口部をシラン、シロキサン化合物またはそれらの溶液の少なくとも１つに浸漬させる工程と、真空を無水雰囲気にする工程と、開口部を封口する工程とを有する請求項１１記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項１３】
開口部より加水分解可能なシランまたはシロキサン化合物のガスを注入する工程が、ギャップを真空にする工程と、真空をシランまたはシロキサン化合物のガス雰囲気にする工程と、開口部を封口する工程とを有する請求項１１記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項１４】
積層体と、シラン、シロキサン化合物、シランまたはシロキサン化合物の溶液のうちのいずれか１つを２枚の基板で狭持する工程が、シラン、シロキサン化合物、シランまたはシロキサン化合物の溶液のいずれか１つを表示領域外に狭持する工程を有する請求項８〜１３のいずれか１項に記載の有機ＥＬ素子の製造方法
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ＴＶやコンピュータ画像を表示するフラットパネルディスプレイに用いられる有機ＥＬ表示素子内部の乾燥方法および製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来、有機ＥＬ素子は水分に起因するダークスポットの発生を抑制するために、セル内部に封入され、さらにそのセル構成部材を透水する水分を捕集するために
セル内部に乾燥材粉末を充填していた。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、乾燥剤が飽和吸水した場合には、当然のことながらダークスポットの発生を抑制することができないし、また構成部材の透水を防止することもできない。したがって、有機ＥＬ素子の使用環境や使用時間によって、乾燥剤を増量する必要があり、そのために素子の厚みが増大した。さらにこれら構成では、乾燥材が基板上に設けられた積層体を覆うため、積層体上面から有機ＥＬの発光を高効率で取り出すことが困難であった。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
本発明はこれらの課題を解決するものであり、上記の課題を解決するための有機ＥＬ素子は、陽極および陰極に狭持された少なくとも１層の有機化合物層を備えた積層体と、加水分解可能なシランまたはシロキサン化合物とが２枚の基板で狭持されている構成をもつ。
【０００５】
【発明の実施の形態】
請求項１に記載の発明は、陽極および陰極に狭持された少なくとも１層の有機化合物層を備えた積層体と、加水分解可能なシランまたはシロキサン化合物とが２枚の基板で狭持されている構成により、加水分解可能なシランもしくはシロキサン化合物が、セルの構成部材の透水部分（ピンホール等）で吸水するだけでなく、吸水によって加水分解したシランもしくはシロキサン化合物（シリカライクな化合物）が透水部分を塞ぎ、それ以上の透水を防ぐ機能を果たす。また、この加水分解可能なシランもしくはシロキサン化合物は無色透明であるため積層体上面から有機ＥＬの発光を高効率で取り出すことが容易である。
【０００６】
請求項２に記載の発明は、特に請求項１に記載の加水分解可能なシランまたはシロキサン化合物が常温で気体または揮発性液体することにより、シランもしくはシロキサン蒸気が、透水部分（ピンホール等）まで拡散し、セルの構成部材の透水部分（ピンホール等）で確実に吸水するだけでなく、吸水によって加水分解したシランもしくはシロキサン化合物（シリカライクな化合物）がその部分を確実に塞ぎ、それ以上の透水を防ぐ機能を果たす。
【０００７】
次に、請求項３に記載の発明は、陽極および陰極に狭持された少なくとも１層の有機化合物層を備えた積層体と、加水分解可能なシランまたはシロキサン化合物の溶液とが２枚の基板で狭持されている構成により、シランもしくはシロキサン溶液に満たされるため、透水部分（ピンホール等）まで拡散でき、セルの構成部材の透水部分（ピンホール等）で吸水するだけでなく、吸水によって加水分解したシランもしくはシロキサン化合物（シリカライクな化合物）がその部分を確実に塞ぎ、それ以上の透水を防ぐ機能を果たす。
【０００８】
請求項４に記載の発明は、請求項３に記載のシランもしくはシロキサン化合物溶液の溶媒が無水溶媒にすることにより、シランもしくはシロキサン化合物が溶液中で水和することがないので、長期にわたりセル内部への透水を防ぐ機能を果たす。
【０００９】
請求項５に記載の発明は、請求項４に記載の無水溶媒がフルオロ炭化水素にすることにより、セル内部の有機ＥＬ素子が溶媒によってダメージを受けることなく、長期にわたりセル内部への透水を防ぐ機能を果たす。
【００１０】
請求項６に記載の発明は、請求項１〜５のいずれか１項に記載のシランもしくはシロキサンがそれぞれクロロシラン、イソシアネートシランもしくはクロロシロキサン、イソシアネートシロキサンにすることにより、これらのシランもしくはシロキサンと水との反応性が非常に高いため、セルの構成部材の透水部分（ピンホール等）で完全に吸水するだけでなく、吸水によって加水分解したシランもしくはシロキサン化合物（シリカライクな化合物）がその部分を完全にに塞ぎ、それ以上の透水を防ぐ機能を果たす。
【００１１】
請求項７に記載の発明は、請求項１〜６のいずれか１項に記載のシランもしくはシロキサン化合物、もしくはシランもしくはシロキサン化合物の溶液が表示領域外に狭持されていることにより、画素の部分にはシランもしくはシロキサン化合物の溶液が充填しないので、溶液による有機ＥＬ素子とダメージを防ぐだけでなく、屈折率の変動による有機ＥＬ素子の発光の変色、視野変動を防ぐ。
【００１２】
次に、請求項８に記載の発明は陽極および陰極に狭持された少なくとも１層の有機化合物層を備えた積層体を形成する工程と、前記積層体と加水分解可能なシラン、シロキサン化合物、またはそれらの溶液のうちのいずれか１つを２枚の基板に狭持する工程とを有する製造方法により、加水分解可能なシランもしくはシロキサン化合物が、セルの構成部材の透水部分（ピンホール等）で吸水するだけでなく、吸水によって加水分解したシランもしくはシロキサン化合物（シリカライクな化合物）が透水部分を塞ぎ、それ以上の透水を防ぐ機能を有する有機ＥＬ素子を製造できる。また、この加水分解可能なシランもしくはシロキサン化合物は無色透明であるため積層体上面から有機ＥＬの発光を高効率で取り出すことできる有機ＥＬ素子を製造できる。
【００１３】
請求項９に記載の発明は、請求項８に記載の積層体と加水分解可能なシラン、シロキサン化合物、またはそれらの溶液のうちのいずれか１つを２枚の基板に狭持する工程が、真空中で行われる製造方法により、シランもしくはシロキサン化合物もしくはそれらの溶液と一緒に水分が狭持されることがないので、これらの化合物が水分で失活することがない。したがって、優れた透水を防ぐ機能を有する有機ＥＬ素子を製造できる。
【００１４】
請求項１０に記載の発明は、請求項８に記載の積層体を２枚の基板に狭持する工程が、加水分解可能なシランまたはシロキサン化合物のガス中で行われる製造方法により、積層体を２枚の基板に狭持すると同時に加水分解可能なシランもしくはシロキサン化合物のガスを狭持できるので、優れた透水を防ぐ機能を有する有機ＥＬ素子を簡便に製造できる。
【００１５】
請求項１１に記載の発明は、請求項８に記載の陽極および陰極に狭持された少なくとも１層の有機化合物層を備えた積層体を形成する工程と、前記積層体をギャップを保持し、かつ１カ所以上の開口部を設けて狭持する工程と、その開口部より加水分解可能なシラン、シロキサン化合物、またはそれらの溶液のうちの少なくとも１つを注入する工程とを有する製造方法により、有機ＥＬ素子の空セル作製、加水分解可能なシランもしくはシロキサン化合物もしくはそれらの溶液を注入といった、液晶表示素子のセル工程と類似した工程なため、液晶表示素子の工程をそのまま利用可能であるメリットを有する。
【００１６】
請求項１２に記載の発明は、請求項１１に記載の開口部より加水分解可能なシラン、シロキサン化合物、またはそれらの溶液のうちの少なくとも１つを注入する工程が、ギャップを真空にする工程と、真空中で開口部をシラン、シロキサン化合物またはそれらの溶液の少なくとも１つに浸漬させる工程と、真空を無水雰囲気にする工程と、開口部を封口する工程とを有する製造方法により、ギャップ空間内が水分の混入がなく完全シランもしくはシロキサン化合物もしくはそれらの溶液に満たされるため、これらの化合物が水分で失活することがない。したがって、優れた透水を防ぐ機能を有する有機ＥＬ素子を製造できる。
【００１７】
請求項１３に記載の発明は、請求項１１に記載の開口部より加水分解可能なシランまたはシロキサン化合物のガスを注入する工程が、ギャップを真空にする工程と、真空をシランまたはシロキサン化合物のガス雰囲気にする工程と、開口部を封口する工程とを有する製造方法により、ギャップ空間内が水分の混入がなく完全シランもしくはシロキサン化合物ガスで満たされるため、これらの化合物が水分で失活することがない。したがって、優れた透水を防ぐ機能を有する有機ＥＬ素子を製造できる。また、ガスを注入するためシランもしくはシロキサン化合物の注入時間が早く、工程時間を短縮できる。
【００１８】
請求項１４に記載の発明は、請求項８〜１３のいずれか１項にに記載の積層体と、シラン、シロキサン化合物、シランまたはシロキサン化合物の溶液のうちのいずれか１つを２枚の基板で狭持する工程が、シラン、シロキサン化合物、シランまたはシロキサン化合物の溶液のいずれか１つを表示領域外に狭持する工程を有する製造方法により、画素の部分にはシランもしくはシロキサン化合物の溶液が充填しないので、溶液による有機ＥＬ素子とダメージを防ぐだけでなく、屈折率の変動による発光の変色、視野変動を防ぐ有機ＥＬ素子を製造できる。
【００１９】
なお、本発明に使用される、加水分解可能なシランもしくはシロキサン化合物としては、一般式Ｘ−（ＳｉＯＸ２）ｎ−ＳｉＸ３（ただしＸはハロゲン、およびイソシアネート基、ｎは０以上の整数）で示される直鎖状化合物が水との反応活性が高く、有効である。特に、Ｘがクロル基、およびイソシアネート基の場合は水との反応活性がより高く、特に有効である。
【００２０】
上記化合物を以下に例示すると
（１）ＳｉＸ４（ｎ＝０に相当）
（２）ＳｉＸ３−Ｏ−ＳｉＸ３（ｎ＝１に相当）
さらに具体的な化合物としては
（３）ＳｉＣｌ４
（４）ＳｉＣｌ３−Ｏ−ＳｉＣｌ３
（５）Ｓｉ（ＮＣＯ）４
（６）Ｓｉ（ＮＣＯ）３−Ｏ−Ｓｉ（ＮＣＯ）３
が挙げられる。
【００２１】
また、Ｓｉの代わりにＶ、Ｔｉでも同様な作用が認められる。この化合物を例示すると、
（７）ＴｉＣｌ４
（８）ＴｉＣｌ３−Ｏ−ＴｉＣｌ３
（９）ＶＣｌ３
（１０）ＶＣｌ２−Ｏ−ＶＣｌ２
これらの化合物は揮発性が高く、本発明では液体だけでなく、ガスとして封入も可能である。
【００２２】
また、一般式ＳｉＹｐＸ４−ｐで示されるシラン化合物も有効である。但し、ｐは１〜３の整数、また、Ｙは、水素、アルキル基、アルコキシル基、含フッ素アルキル基または含フッ素アルコキシ基である。特に、ピンホールを塞ぐ立場から、ｐ＝１のものが優れている。また、透水を防ぐには含フッ素アルキル基または含フッ素アルコキシ基が有効である具体的には、
（１１）ＣＨ３（ＣＨ２）９−ＳｉＣｌ３
（１２）ＣＦ３（ＣＦ２）７−（ＣＨ２）２−ＳｉＣｌ３
（１３）ＣＨ３（ＣＨ２）９−Ｏ−ＳｉＣｌ３
（１４）ＣＦ３（ＣＦ２）７−（ＣＨ２）２−Ｏ−ＳｉＣｌ３
また、加水分解可能なシランもしくはシロキサン化合物を希釈してもよく、その溶媒としては、活性水素を含まない非水系溶媒を用いるのが好ましく、水を含まない炭化水素系溶媒、シリコーン系溶媒、フルオロ炭化水素系溶媒などを用いることが可能である。なお、具体的に使用可能なものは、炭化水素系溶媒では石油ナフサ、ソルベントナフサ、石油エーテル、石油ベンジン、イソパラフィン、ノルマルパラフィン、デカリン、工業ガソリン、灯油、リグロイン、シリコーン系溶媒ではジメチルミリコーン、フェニルシリコーン、アルキル変性シリコーン、ポリエステルシリコーンなどを挙げることができる。
【００２３】
また、フルオロ炭化水素系溶媒には、フロン系溶媒や、フロリナート（３Ｍ社製品）、アフルード（旭ガラス社製品）などがある。なお、これらは１種単独で用いてもよいし、よく混合するものなら２種以上を組み合わせてもよい。特にフルオロ炭化水素系溶媒においては含水率がきわめて低いこと、電気絶縁性に優れていることから、本発明の有機ＥＬ素子にはきわめて有効である。
【００２４】
【実施例】
（実施例１）
本発明の有機ＥＬ素子の１つの実施例を図１を用いて説明する。ガラスの基板上１上に透明の陽極２が形成されている。この陽極２上に有機化合物層３があり、さらにその上に鏡面の陰極４が形成されている。こうしてガラスの基板１上に積層体５が形成される。
【００２５】
つぎに、窒素雰囲気中でヘキサクロロジシロキサン６を凹状キャップガラスの基板７の窪み部分に満たして封入し基板７の縁にはシール材が設けて貼り合わせ、これを光硬化させて、発光が積層体の下面より取り出される有機ＥＬ素子Ａが作製される。
【００２６】
（比較例１）
ヘキサクロロジシロキサン６の代わりに、従来行われていた、５００℃で１時間焼成したゼオライト（東ソ製ゼオラムＡ−４　細孔径０．４ｎｍ）粉末を封入したこと以外は有機ＥＬ素子Ａと同様に図２に示す有機ＥＬ素子Ｒ１を作製した。
【００２７】
また、ヘキサクロロジシロキサン６の代わりに、雰囲気窒素を封入した以外は有機ＥＬ素子Ａと同様に有機ＥＬ素子Ｒ２を作製した。
【００２８】
（封止性能の比較）
有機ＥＬ素子Ａ，Ｒ１，Ｒ２の初期のダークスポットを観察した。いずれの素子も初期ダークスポット１０μｍであった。次にこの３つの素子を６０℃９０％ＲＨ下に放置し、ダークスポットの成長を観察した。その結果を（表１）に示す。
【００２９】
【表１】
2004014285.tif 000003
本発明の有機ＥＬ素子Ａは全くダークスポットの成長が認められない。これは吸水によって加水分解して生成したシリカライクな化合物が透水部分を塞ぎ、それ以上の透水を防ぐ機能を果たしているためと考えられ、本発明の効果が発揮されていることを示す。
【００３０】
（実施例２）
有機ＥＬ素子の積層体をその上面から発光を取り出す構造にした実施例を図３を用いて説明する。ガラスの基板上１上に鏡面の陰極４が形成されている。この陰極４上に有機化合物層３があり、さらにその上に透明の陽極２が形成されている。こうしてガラスの基板１上に積層体５が形成される。
【００３１】
つぎに、窒素雰囲気中でヘキサクロロジシロキサン６を凹状キャップガラスの基板７の窪み部分に満たして封入し基板７の縁にはシール材が設けて貼り合わせ、これを光硬化させて、発光が積層体の上面より取り出される有機ＥＬ素子Ｂが作製される。またヘキサクロロジシロキサン６の代わりにテトラクロロシランを使用し、５０μｌ封入したこと以外は、有機ＥＬ素子Ｂと同じように有機ＥＬ素子Ｃを作製した。
【００３２】
（封止性能と発光特性の比較）
有機ＥＬ素子Ａ，Ｂ、Ｃの初期のダークスポットを観察した。素子Ｃは封入したテトラクロロシランが蒸発してことが確認された。また初期ダークスポットは３つの素子とも１０μｍであった。次にこの３つの素子を６０℃９０％ＲＨ下に放置し、ダークスポットの成長を観察した。その結果を（表２）に示す。
【００３３】
【表２】
2004014285.tif 000004
本発明の有機ＥＬ素子Ａ、Ｂ、Ｃは全くダークスポットの成長が認められない。これは吸水によって加水分解して生成したシリカライクな化合物が透水部分を塞ぎ、それ以上の透水を防ぐ機能を果たしているためと考えられ、本発明の効果が発揮されていることを示す。
【００３４】
次に素子Ａ、Ｂ、Ｃについて同じ電流（密度）を加え、輝度を測定したところＣはＡの輝度が１．５倍向上することがわかった。また、ＢはＡに比べて輝度が１．２倍向上することがわかった。ただしＢの輝度がさほど向上しないのは、積層体の発光部にヘキサクロロシロキサンが接しているため、その液層内に発光が閉じこめられたためである。
【００３５】
なお、ヘキサクロロジシロキサン６の代わりに、従来行われていた、５００℃で１時間焼成したゼオライト粉末を封入すると、その発光がゼオライトに遮蔽されることは明らかである。
【００３６】
したがって、光取り出し向上の観点からも本発明が優れていることが明らかである。
【００３７】
（実施例３）
ヘキサクロロジシロキサン６の代わりに１％ヘキサクロロジシロキサンのパーフルオロオクタン溶液を使用したこと以外は、有機ＥＬ素子Ａと同じように有機ＥＬ素子Ｄを作製した。
【００３８】
（比較例２）
ヘキサクロロジシロキサン６の代わりに１％ヘキサクロロジシロキサンのエタノール（０．５％水含有）溶液を使用したこと以外は、有機ＥＬ素子Ａと同じように有機ＥＬ素子Ｒ３を作製した。
【００３９】
（封止性能の比較）
有機ＥＬ素子Ａ，Ｄ、Ｒ３の初期のダークスポットを観察した。初期ダークスポットはＡとＤ素子とも１０μｍ、Ｒ３は６０μｍであった。次にこの２つの素子を６０℃９０％ＲＨ下に放置し、ダークスポットの成長を観察した。その結果を（表３）に示す。
【００４０】
【表３】
2004014285.tif 000005
本発明の有機ＥＬ素子Ａ、Ｄは全くダークスポットの成長が認められない。これは吸水によって加水分解して生成したシリカライクな化合物が透水部分を塞ぎ、それ以上の透水を防ぐ機能を果たしているためと考えられ、本発明の効果が発揮されていることを示す。
【００４１】
一方、含水溶媒で作製された有機ＥＬ素子は初期ダークスポットが大きく、また成長が認められる。これは、ヘキサクロロジシロキサンがエタノールに含まれる水と反応したためと考えられる。さらに画素部を顕微鏡観察すると、積層部がエタノールに侵されていることがわかった。
【００４２】
したがって、加水分解可能なシランもしくはシロキサン化合物の溶媒として非水溶媒を使用することで、本発明の効果が発揮されることがわかった。さらに、積層部が侵されないためには、フルオロ炭化水素が好ましいことがわかった。
【００４３】
（実施例４）
ヘキサクロロジシロキサン６の代わりにヘキサイソシアネートジシロキサンのを使用したこと以外は、有機ＥＬ素子Ａと同じように有機ＥＬ素子Ｆを作製した。
【００４４】
（封止性能の比較）
有機ＥＬ素子Ａ，Ｅの初期のダークスポットを観察した。いずれの素子も初期ダークスポット１０μｍであった。次にこの３つの素子を６０℃９０％ＲＨ下に放置し、ダークスポットの成長を観察した。その結果を（表４）に示す。
【００４５】
【表４】
2004014285.tif 000006
本発明の有機ＥＬ素子Ａ、Ｅは全くダークスポットの成長が認められない。これは、イソシアネートシロキサンもクロロシラン同様に吸水によって加水分解してシリカライクな化合物を生成して透水部分を塞ぎ、それ以上の透水を防ぐ機能を果たしているためと考えられ、本発明の効果が発揮されていることを示す。
【００４６】
（実施例５）
シール材の１カ所に開口部を設けること、ヘキサクロロジシロキサンを満たさないこと以外は、有機ＥＬ素子Ａと同様に有機ＥＬ素子セルを作製した。これを真空の容器内で開口部をヘキサクロロジシロキサンに浸漬させ、その後真空を無水雰囲気にして開口部よりヘキサクロロジシロキサンを注入後、開口部をシール材で封口し、これを光硬化させて有機ＥＬ素子Ｆを作製した。
【００４７】
（実施例６）
シール材の１カ所に開口部を設けること、ヘキサクロロジシロキサンを満たさないこと以外は、有機ＥＬ素子Ａと同様に有機ＥＬ素子セルを作製した。これを真空の容器中に放置後、容器内にテトラクロロシラン蒸気を導入して、開口部よりテトラクロロシラン蒸気を注入後、開口部をシール材で封口し、これを光硬化させて有機ＥＬ素子Ｇを作製した。
【００４８】
（封止性能の比較）
有機ＥＬ素子Ａ，Ｆ，Ｇの初期のダークスポットを観察した。Ｆ，Ｇの素子の初期ダークスポットは認められなかった。これは真空中でテトラクロロシランもしくはヘキサクロロジシロキサンを注入したために、初期水分によるダークスポットの発生を防いだためである。次にこの３つの素子を６０℃９０％ＲＨ下に放置し、ダークスポットの成長を観察した。その結果を（表５）に示す。
【００４９】
【表５】
2004014285.tif 000007
本発明の有機ＥＬ素子Ａ、Ｆ、Ｇは全くダークスポットの成長が認められない。これは、加水分解してシリカライクな化合物を生成して透水部分を塞ぎ、それ以上の透水を防ぐ機能を果たしているためと考えられ、本発明の効果が発揮されていることを示す。
【００５０】
（実施例７）
シール材を図４のように画素部を取り囲み、ヘキサクロロジシロキサンを満たされないようにした以外は、有機ＥＬ素子Ｂと同様に有機ＥＬ素子セルを作製した。これを真空の容器中に放置後、容器内にテトラクロロシラン蒸気を導入し、その後開口部をシール材で封口し、これを光硬化させて有機ＥＬ素子Ｈを作製した。
【００５１】
（封止性能の比較）
有機ＥＬ素子Ｂ，Ｈの初期のダークスポットを観察した。初期ダークスポットは２つの素子とも１０μｍであった。次にこの２つの素子を６０℃９０％ＲＨ下に放置し、ダークスポットの成長を観察した。その結果を（表６）に示す。
【００５２】
【表６】
2004014285.tif 000008
本発明の有機ＥＬ素子は全くダークスポットの成長が認められない。これは吸水によって加水分解して生成したシリカライクな化合物が透水部分を塞ぎ、それ以上の透水を防ぐ機能を果たしているためと考えられ、本発明の効果が発揮され次に素子Ｂ、Ｈについて同じ電流（密度）を加え、輝度を測定したところＨはＢの輝度が１．４倍向上することがわかった。これは、積層体の発光部にヘキサクロロシランが接しているためヘキサクロロシラン液層内に発光が閉じこめられたためである。
【００５３】
したがって、光取り出し向上の観点からも本発明が優れていることが明らかである。
【００５４】
さらに、積層部が溶液で侵されないためにも、本発明の方法が好ましいことがわかった。
【００５５】
【発明の効果】
以上のように、請求項１〜１４の発明によれば、加水分解可能なシランもしくはシロキサン化合物が、有機ＥＬ素子のセルの構成部材の透水部分（ピンホール等）で吸水するだけでなく、吸水によって加水分解したシランもしくはシロキサン化合物（シリカライクな化合物）が透水部分を塞ぎ、それ以上の透水を防ぐ機能を果たす。また、この加水分解可能なシランもしくはシロキサン化合物は無色透明であるため積層体上面から有機ＥＬ素子の発光を高効率で取り出すことが容易である。
【００５６】
そしてこれらの効果によって、高品質、高信頼性の有機ＥＬ素子を長期間にわたりを提供できることから本発明の効果は絶大である。
【００５７】
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の実施例１における有機ＥＬ素子の構成図
【図２】比較例１における有機ＥＬ素子の構成図
【図３】本発明の実施例２における有機ＥＬ素子の構成図
【図４】本発明の実施例７における有機ＥＬ素子の構成図
【符号の説明】
２　透明の陰極
３　有機化合物層
４　鏡面の陽極
５　積層体
６　ヘキサクロロシラン
【図１】
2004014285.tif 000009
【図２】
2004014285.tif 000010
【図３】
2004014285.tif 000011
【図４】
2004014285.tif 000012