(57)【要約】      （修正有）【課題】セパレータを用いず、流体供給機構のような補機を持たない携帯用に最適なコンパクト電源とそれを用いた携帯用電子機器を提供する。【解決手段】液体の燃料を酸化するアノード３と酸素を還元するカソード４と上記アノード３と上記カソード４とを絶縁する電解質膜２を有する燃料電池であって、燃料電池は中空支持体構造であって、中空支持体１の外周面にアノード３，電解質膜，カソード４を配して発電部が構成され、中空支持体内部で燃料が接触し、発電部外部で酸素を含む気体が接触する構造の燃料電池，燃料電池発電装置及びこれらを用いた電気機器である。【選択図】図１
2004265872.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
液体の燃料を酸化するアノードと酸素を還元するカソードと上記アノードと上記カソードとを絶縁する電解質膜を有する燃料電池であって、上記燃料電池は中空支持体構造であって、上記中空支持体の外周面にアノード，電解質膜，カソードを配して発電部が構成され、上記中空支持体内部で上記燃料が上記発電部外部で上記酸素を含む気体が接触することを特徴とする燃料電池。
【請求項２】
液体の燃料を酸化するアノードと酸素を還元するカソードと上記アノードと上記カソードとを絶縁する電解質膜を有する燃料電池であって、上記燃料電池は、中空支持体構造であって、上記中空支持体の外周面にアノード，電解質膜，カソードを配して構成される発電部を持つ燃料電池を複数連結した燃料電池ユニットと、上記液体の燃料を貯蔵する容器とを含み、それぞれの上記発電部は電気的に接続され、上記容器から上記液体の燃料が上記中空支持体構造内部に供給されて発電することを特徴とする燃料電池発電装置。
【請求項３】
請求項１または２のいずれか１項において、上記カソード外周部に拡散層が配置されていることを特徴とする燃料電池発電装置。
【請求項４】
請求項１，２または３のいずれか１項において、上記中空支持体は電子伝導性を有することを特徴とする燃料電池。
【請求項５】
請求項１乃至４のいずれか１項において、上記中空支持体の内部には上記液体の燃料を保持する保持材が充填されていることを特徴とする燃料電池。
【請求項６】
請求項１乃至５のいずれか１項において、上記中空支持体には、その外周面内に上記アノード，上記電解質膜，上記カソードからなる発電部を複数配し、上記発電部はそれぞれ電気的に接続されていることを特徴とする燃料電池。
【請求項７】
請求項２乃至６のいずれか１項において、上記液体の燃料を収納する上記容器は、気液分離型の排気孔を有することを特徴とする燃料電池。
【請求項８】
中空支持体構造を有する燃料電池であって、液体の燃料を酸化するアノードと酸素を還元するカソードと上記アノードと上記カソードとを絶縁する電解質膜を上記中空支持体の外周面に上記アノード，上記電解質膜及び上記カソードの順に形成し、上記カソードの外周に拡散層を配して構成される発電部を少なくとも１つ有し、上記発電部はそれぞれが電気的に結合されて燃料電池ユニットを複数有し、上記燃料電池ユニットは上記燃料を収納する上記燃料容器と結合されて、上記燃料が上記燃料容器からそれぞれの燃料電池ユニットへ供給され、上記燃料電池ユニットそれぞれは電気的に結合されていることを特徴とする燃料電池発電装置。
【請求項９】
請求項８において、上記燃料はメタノール水溶液であることを特徴とする燃料電池発電装置。
【請求項１０】
メタノールを酸化するアノードと酸素を還元するカソードと上記アノードと上記カソードとを絶縁する電解質膜を有する燃料電池であって、上記燃料電池は、中空支持体構造であって、上記中空支持体の外周面にアノード，電解質膜，カソードおよび拡散層からなる複数の発電部を有し、上記発電部は電気的に結合されて燃料電池ユニットを構成し、複数の上記燃料電池ユニットは上記液体の燃料を収納する上記容器に結合され、上記複数の燃料電池ユニットはそれぞれ電気的に結合されてなる燃料電池発電装置を含んで構成されることを特徴とする携帯用電源。
【請求項１１】
メタノールを酸化するアノードと酸素を還元するカソードと上記アノードと上記カソードとを絶縁する電解質膜を有する燃料電池であって、上記燃料電池は、中空支持体構造であって、上記中空支持体の外周面にアノード，電解質膜，カソードおよび拡散層からなる複数の発電部を有し、上記発電部は電気的に結合されて燃料電池ユニットを構成し、複数の上記燃料電池ユニットは上記液体の燃料を収納する上記容器に結合され、上記複数の燃料電池ユニットはそれぞれ電気的に結合されてなる燃料電池発電装置を含んで構成される充電器によって充電される二次電池とを少なくとも有することを特徴とする携帯用電子機器。
【請求項１２】
メタノールを酸化するアノードと酸素を還元するカソードと上記アノードと上記カソードとを絶縁する電解質膜を有する燃料電池であって、上記燃料電池は、中空支持体構造であって、上記中空支持体の外周面にアノード，電解質膜，カソードおよび拡散層からなる複数の発電部を有し、上記発電部は電気的に結合されて燃料電池ユニットを構成し、複数の上記燃料電池ユニットは上記液体の燃料を収納する上記容器に結合され、上記複数の燃料電池ユニットはそれぞれ電気的に結合されてなる燃料電池発電装置を含んで構成される燃料電池発電装置で駆動することを特徴とする携帯用電子機器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
アノード，電解質膜，カソード、拡散層から構成され、アノードで燃料が酸化され、カソードで酸素が還元される燃料電池に関する。また、このような燃料電池を含む発電装置や、小型の携帯用電源およびこのような電源を用いた電気機器または電子機器に関する。
【背景技術】
【０００２】
電子技術の進歩によって、電話器，ブックタイプパーソナルコンピュータ，オーデイオ・ビジュアル機器、或いは、モバイル用情報端末機器などの電気機器，電子機器及び小型化された携帯用電子機器などの急速な普及が進んでいる。
【０００３】
従来こうした携帯用電子機器は一次電池または二次電池によって駆動するシステムであった。二次電池では、シール鉛バッテリーからＮｉ／Ｃｄ電池，Ｎｉ／水素電池、更にはＬｉイオン電池へと新型二次電池の出現や小型化／軽量化及び高エネルギー密度化技術によって発展してきている。しかし、二次電池は一定量の電力使用後には充電することが必須であり、充電設備と充電時間が必要となるために携帯用電子機器の長時間連続駆動には多くの問題が残されている。今後、携帯用電子機器は増加する情報量とその高速化に対応してより高エネルギー密度の電源、即ち、連続使用時間の長い電源を必要とする方向に向かっており、充電を必要としない小型発電機（マイクロ発電機）の必要性が高まっている。
【０００４】
こうした要請に対応するものとして燃料電池電源が提案されている。燃料電池は燃料の持つ化学エネルギーを電気化学的に直接電器エネルギーに変換するものである。通常のエンジン発電機などの内燃機関を用いたような動力部を必要とせず、小型発電デバイスとしての可能性を秘めている。また、燃料電池は燃料を補給するだけで発電を継続することが可能なので、これまでの二次電池に見られるような充電のために使用中の携帯用電子機器の駆動を停止することを不要とできる。
【０００５】
このような燃料電池の中でパーフルオロカーボンスルフォン酸系の電解質膜を用いてアノードで水素ガスを酸化し、カソードで酸素を還元して発電する固体高分子形燃料電池
（ＰＥＦＣ：Polymer Electrolyte Fuel Cell）は出力密度が高い電池として知られている。
【０００６】
この燃料電池をより小型化するために例えば特開平９−２２３５０７号に示されるように、中空糸形の電解質の内面と外面にアノード及びカソード電極を付設した円筒状電池の集合体とし、円筒内部と外部にそれぞれ水素ガスと空気を供給する小型ＰＥＦＣ発電装置が提案されている。
【０００７】
しかしながら、携帯用電子機器の電源に適用する場合には、燃料が水素ガスであるために容積エネルギー密度が低く、燃料タンクの体積を大きくする必要がある。
【０００８】
また、このシステムでは燃料ガスや酸化剤ガス（空気など）を発電装置に送り込む装置や、電池性能を維持のために電解質膜を加湿する装置などの補機が必要であり、発電システムが複雑な構成で電源を小型化するには十分とは言えない。
【０００９】
燃料の体積エネルギー密度をあげるには液体燃料を用いること、燃料や酸化剤などを電池に供給する補機を無くする単純構成とすることは有効であり、幾つかの提案がなされている。最近の例としては特開２０００−２６８８３５，特開２０００−２６８８３６に示されているようなメタノールと水を燃料とする直接形メタノール燃料電池(ＤＭＦＣ：
Direct Methanol Fuel Cell)が提案されている。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
この発電装置は、液体燃料タンクの外壁側に毛管力によって液体燃料を供給する材料を介して、これに接するようにアノードを配し、更に固体高分子電解質膜，カソードを順次接合して構成されている。酸素は外気に接触するカソード外表面への酸素の拡散によって供給されるので、この方式によれば、発電装置は燃料及び酸化剤ガスを供給する補機を必要としない簡単な構成となっている。
【００１１】
しかしながら、ＤＭＦＣは負荷時の出力電圧が単位電池あたり０.３〜０.４Ｖであるため、携帯用電子機器などが必要とする電圧に対応する個数の燃料電池付設の燃料タンクを搭載し各電池を直列に接続する必要がある。そのために発電装置を小型化するには電池の直列数が増加すると燃料タンク容量が小さくなり、燃料タンクの数が直列数に応じて分散してしまうという問題がある。
【００１２】
本発明の目的は、電力の使用に伴って二次電池のように一定容量の電力を消費する度に充電することなく、燃料を補給することによって容易に発電が継続できる燃料電池発電装置であって、体積エネルギー密度の高い燃料を用いるシステムを提供することにある。
【００１３】
また、本発明の他の目的は、燃料及び酸化剤ガスを強制的に流通させる流体供給機構のような補機を用いることなく、小型で、携帯用に適用できる電源とそれを用いた携帯用電子機器を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
上記の目的を達成するために、本発明の特徴は、液体の燃料を酸化するアノードと酸素を還元するカソードと上記アノードと上記カソードとを絶縁する電解質膜を有する燃料電池であって、上記燃料電池は、中空支持体構造であって、上記中空支持体の外周面にアノード，電解質膜，カソードを配して発電部が構成され、上記中空支持体内部で上記燃料が上記発電部外部で上記酸素を含む気体が接触する燃料電池にある。
【００１５】
また、本発明の他の特徴は、液体の燃料を酸化するアノードと酸素を還元するカソードと上記アノードと上記カソードとを絶縁する電解質膜を有する燃料電池であって、上記燃料電池は中空支持体構造を有し、上記中空支持体の外周面にアノード，電解質膜，カソードを配して構成される発電部を持つ燃料電池を複数連結した燃料電池ユニットと、上記液体の燃料を貯蔵する容器とを含み、それぞれの上記発電部は電気的に接続され、上記容器から上記液体の燃料が上記中空支持体構造内部に供給されて発電する燃料電池発電装置である。
【００１６】
本発明による小型燃料電池電源は、燃料を酸化するアノードと酸素を還元するカソードが電解質膜を介して構成される液体を燃料とする燃料電池において、液体燃料を収納する容器をプラットホームとして中空支持体の外周面にアノード，電解質膜，カソードを配した発電部を持つ燃料電池ユニットが結合されて、該燃料電池ユニットが電気的に直列または、並列に結合されていることを特徴としている。
【００１７】
特に所要電流が比較的小さく、高い電圧を必要とする場合には、中空支持体の外周面にアノード，電解質膜，カソードを配した複数の発電部を持つ燃料電池ユニットとし、各発電部を導電性のインターコネクターで直列に接続する事で高電圧化を図ることができる。
【００１８】
燃料は燃料タンクをプラットホームとして結合することによって中空支持体内部に強制供給機構を用いることなく供給され、この時中空支持体内に液体燃料を保持し、毛管力によって吸い上げる材料を充填することによって燃料補給はより安定化される。一方、中空支持体の外周面に発電部を有する各燃料電池ユニットは空気中の酸素の拡散によって酸化剤が供給される。燃料には体積エネルギー密度の高いメタノール水溶液を液体燃料として用いることによって、同一容積のタンクに水素ガスを燃料として用いた場合に比較してより長い時間発電を継続できる。
【００１９】
本発明による電源を二次電池搭載の携帯電話器，携帯用パーソナルコンピュータ，携帯用オーデイオ，ビジュアル機器、その他の携帯用情報端末を休止時に充電するために付設されるバッテリーチャージャーとして用いる或いは二次電池を搭載することなく直接内蔵電源とすることによってこれらの電子機器は長時間使用が可能となり、燃料の補給によって連続的に使用することが可能となる。
【発明の効果】
【００２０】
本発明によれば、所要電流が比較的小さく、高い電圧を必要とする場合に、中空支持体の外周面にアノード，電解質膜，カソードを配した複数の発電部を持つ燃料電池ユニットとし、各発電部を導電性のインターコネクターで直列に接続することができるので、高電圧化を図ることができ、さらに、小型の燃料電池発電装置が実現できる。
【００２１】
燃料は燃料タンクをプラットホームとして結合することによって中空支持体内部に強制供給機構を用いることなく供給される。この時、中空支持体内に液体燃料を保持し、毛管力によって吸い上げる材料を充填することによって燃料補給がなされ、中空支持体の外周面に発電部を有する各燃料電池ユニットは空気中の酸素の拡散によって酸化剤が供給され、燃料，酸化剤供給用の補機を必要としない単純なシステムを構成できる。
【００２２】
また、燃料には体積エネルギー密度の高いメタノール水溶液を液体燃料として用いることによって、同一容積のタンクに水素ガスを燃料として用いた場合に比較してより長い時間発電を継続でき、燃料の逐次補給によって二次電池のような充電時間を必要としない連続発電装置が実現できる。
【００２３】
本発明による電源を二次電池搭載の携帯電話器，携帯用パーソナルコンピュータ，携帯用オーデイオ，ビジュアル機器，その他の携帯用情報端末に付設するバッテリーチャージャーとして用いる或いは二次電池を搭載することなく直接内蔵電源とすることによってこれらの電子機器は長時間使用が可能となり、燃料の補給によって連続使用が可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２４】
本発明による実施形態について図面を用いて以下に詳しく述べる。
【００２５】
本発明の１つの実施形態を構成する燃料電池ユニットの構造を模式的に図１（ａ）に示し、燃料電池ユニットの外観図を図１（ｂ）にその１つの壁断面構造を示して説明する。
【００２６】
中空の角型支持体１の外周部にアノード集電体６を被覆し、その上にアノード電極３，電解質２，カソード電極４，拡散層５及びカソード集電体７を順次重ねあわせて接合して発電部を形成する。これを燃料電池，燃料電池ユニットまたはユニット電池となる。後述するが、これら燃料電池ユニットが複数結合したものを燃料電池モジュールまたはモジュール電池という。
【００２７】
この時、アノードが接合されるアノード集電体を被覆した中空支持体１の壁面は筒内に供給された液体燃料がアノードに接触するように貫通型網目状或いは貫通型多孔質壁面構造を採っている。複数の燃料電池ユニットで構成された燃料電池モジュール１０１をプラットホームとして燃料タンク１０２に燃料供給口，燃料排出口９，１０を結合した電源の構成を図２（ａ）に燃料電池ユニットと燃料タンクを結合した時の断面図を図２（ｂ）に示す。
【００２８】
燃料タンク１０２には上部に燃料補給口１０３を備えており、内部にはメタノール水溶液を燃料１０４として保持している。こうすることによって燃料は中空支持体内部に強制供給機構を用いることなく供給される。この時中空支持体内に液体燃料を保持し、毛管力によって吸い上げる材料である保液材１４を充填することで燃料補給はより安定化することができる。
【００２９】
一方、図１（ｂ）に示したようにカソード電極４は多孔質のカソード集電板７と拡散層５を通して大気中の酸素の拡散による供給を受ける構造になっており、酸化剤ガスの強制供給機構を用いることなく供給を受ける。
【００３０】
メタノール水溶液を燃料とする燃料電池では以下に示す電気化学反応でメタノールの持っている化学エネルギーが直接電気エネルギーに変換される形で発電される。アノード電極側では供給されたメタノール水溶液が（１）式にしたがって反応して炭酸ガスと水素イオンと電子に解離する。
【００３１】
ＣＨ3ＯＨ＋Ｈ2Ｏ → ＣＯ2＋６Ｈ+＋６ｅ-                           …（１）
生成された水素イオンは電解質膜中をアノードからカソード側に移動し、カソード電極上で空気中から拡散してきた酸素ガスと電極上の電子と（２）式に従って反応して水を生成する。
【００３２】
６Ｈ+＋３／２Ｏ2＋６ｅ- → ３Ｈ2Ｏ                                …（２）
従って発電に伴う全化学反応は（３）式に示すようにメタノールが酸素によって酸化されて炭酸ガスと水を生成し、化学反応式はメタノールの火炎燃焼と同じになる。
【００３３】
ＣＨ3ＯＨ＋３／２Ｏ2 → ＣＯ2＋３Ｈ2Ｏ                            …（３）
単位電池の開路電圧は概ね１.２Ｖ で燃料が電解質膜を浸透する影響で実質的には0.85〜１.０Ｖであり、特に限定されるものではないが実用的な負荷運転の下での電圧は０.３〜０.６Ｖ 程度の領域が選ばれる。従って実際に電源として用いる場合には負荷機器の要求にしたがって所定の電圧が得られるように単位電池を直列接続して用いられる。単電池の出力電流密度は電極触媒，電極構造その他の影響で変化するが、実効的に単電池の発電部面積を選択して所定の電流が得られるように設計される。又、適宜、並列に接続することで電池容量を調整することが可能である。
【００３４】
ここで燃料電池ユニットを構成する支持体は中空支持体構造の１つである筒型構造であることが特徴であるが、その断面形状は角型，円型或いはその他の形状であってもコンパクトに発電部面積が十分に取れる形状であれば特に制限はない。
【００３５】
しかしながら燃料電池ユニットを規定の容積中にコンパクトに装填するには円筒型，角型は充填効率も良く、燃料電池発電部を装着する加工性の上でも好ましい形状といえる。
【００３６】
支持体の材料は電気化学的に不活性であり、使用環境下で耐久性を持った薄型で十分な強度を持つ材料であれば良い。例えば、ポリエチレン，ポリプロピレン，ポリエチレンテレフタレート，塩化ビニル，ポリアクリル系樹脂その他のエンジニアリング樹脂やこれらを各種のフィラー等で強度補強した電気絶縁性の材料や生成水発生雰囲気での耐食性に優れた炭素材料，ステンレス系鋼、或いは通常の鉄，ニッケル，銅，アルミニウム及びそれらの合金の表面を耐食化処理した電気導電性の材料をあげることができる。
【００３７】
また、耐食性に劣る卑金属を上記した樹脂で被覆した絶縁性の材料を用いることも有効である。いずれにしても形状を支持する強度，耐食性と電気化学的に不活性な材料であれば特に限定されるものではない。
【００３８】
筒状支持体内部は燃料輸送空間として使用されるが、筒状支持体内部に充填される燃料供給を安定化する吸い上げ材はメタノール水溶液との接触角が小さく、電気化学的に不活性で耐食性のある材料であれば良く、粉末或いは繊維状のものを用いるとよい。例えば、ガラス，アルミナ，シリカアルミナ，シリカ，非黒鉛系炭素，セルロースなどの繊維や吸水性高分子繊維などは充填密度が低くメタノール水溶液保持性に優れた好ましい材料である。
【００３９】
発電部を構成するアノード触媒として炭素系粉末担体に白金とルテニウム或いは白金／ルテニウム合金の微粒子を分散担持したもの、カソード触媒としては炭素系担体に白金微粒子を分散担持したものは容易に製造，利用できる材料である。
【００４０】
本発明による燃料電池のアノード及びカソードの触媒は通常の直接形メタノール燃料電池に用いられるものであれば特に制限されるものではない。電解質膜には水素イオン導電性を示す膜が用いられる。このような材料としてポリパーフルオロスチレンスルフォン酸，パーフルオロカーボン系スルフォン酸などに代表されるスルフォン化したフッ素系ポリマーやポリスチレンスルフォン酸，スルフォン化ポリエーテルスルフォン類，スルフォン化ポリエーテルエーテルケトン類などの炭化水素系ポリマーをスルフォン化した材料を用いることができる。これらの材料を電解質膜として用いれば一般に燃料電池を８０℃以下の温度で作動することができる。
【００４１】
また、タングステン酸化物水和物，ジルコニウム酸化物水和物，スズ酸化物水和物などの水素イオン導電性無機物を耐熱性樹脂にミクロ分散した複合電解質膜等を用いることによって、より高温域まで作動する燃料電池とすることもできる。いずれにしても水素イオン伝導性が高く、メタノール透過性の低い電解質膜を用いると燃料の発電利用率が高くなるため本発明の効果であるコンパクト化及び長時間発電をより高いレベルで達成することができる。
【００４２】
燃料電池ユニットを構成する発電部は例えば以下のような方法によって製作することができる。即ち、１）中空支持体の外周面に導電性の集電板を塗布してアノード接合部の壁面を貫通孔による多孔質化する工程、２）アノード触媒と電解質膜と同一物質を予め揮発性有機溶媒に溶解した溶液をバインダーとして添加，分散してペースト状にしたものを中空支持体の多孔質部分に１０〜５０μｍの一定厚さに塗布して電極を形成する工程、３）その後予め揮発性有機溶媒に溶解した電解質溶液をアノード電極の上に膜形成後の厚さが２０〜５０μｍとなるように塗布する工程、４）ついでカソード触媒と電解質膜と同一物質を予め揮発性有機溶媒に溶解した溶液をバインダーとして混練してペースト状にしたものを電解質膜の上に１０〜５０μｍの一定厚さに塗布して電極を形成する工程、５）更にその外周部に炭素系粉末と所定量の撥水性分散材例えばポリテトラフルオロエチレン微粒子の水性分散液をペースト状にしてカソード電極表面に塗布しては拡散層を形成する工程を経て燃料電池ユニットが作られる。
【００４３】
この時、３）の工程において電解質膜部分はカソード面積よりも大きくとり、支持体と電解質膜を密着させるか或いは接着剤を用いて接着することによってシールすることが重要である。得られた燃料電池ユニットのカソード部分に導電性の多孔質材或いはネットを装着してカソード集電板として端子を取り出し、アノード集電板から端子を取り出す。
【００４４】
燃料電池ユニットが単一の燃料電池で構成されている場合には、１）の工程は必要なく、導電性の中空支持体を用いて直接アノード端子を取り出すことができる。また、撥水性の水性分散材が白金触媒または、白金・ルテニウム合金触媒の触媒毒成分となる界面活性剤を含んでいるような場合には、例えば炭素繊維のような導電性の織布面の片側に炭素系粉末と所定量の撥水性分散材例えばポリテトラフルオロエチレン微粒子の水性分散液をペースト状にして塗布して予め界面活性剤が分解する温度で焼成してから塗布面をカソードに接するように装着し、炭素繊維織布をカソード端子とする方法は有効である。
【００４５】
この他に予め円筒状の電解質膜の内面に所定厚さのアノードを塗布し、外面にカソード，拡散層を塗布した電極・電解質膜接合体(Membrane Electrode Assembly) を形成したものを筒型支持体に装着する方法やアノード，電解質膜，カソード，撥水層を予め個々に円筒状に形成し、或いはその幾つかを組み合わせて接合して円筒状に形成したものを支持体に順次装着する方法も有効である。
【００４６】
あるいは、カソード外周面に拡散層を塗布した電極・電解質膜接合体（Membrane 
Electrode Assembly）を筒型支持体の外周に巻き付けて電解質膜の継ぎ目を接合して装着する方法なども有効である。
【００４７】
しかしながら、アノード，電解質膜，カソードの接合は電極の反応界面を形成する工程であるため電解質にアノードとカソードを塗布する操作で予め接合することが望ましい。
【００４８】
いずれにしても燃料電池ユニットが支持体表面にアノード，電解質膜，カソード，撥水層の順に重ねられ、アノード／電解質膜，カソード／電解質膜間に十分な反応界面を形成する方法であれば製造方法に特別な制限はない。また、カソードを形成する際にカソード触媒，電解質膜と同一物質を予め揮発性有機溶媒に溶解した溶液に所定量の撥水性分散材例えばポリテトラフルオロエチレン微粒子を加えてペースト状にして塗布することによって撥水層を必要としない電池を構成することも出きる。
【００４９】
次に燃料電池ユニットあたり、より高い電圧を得るための構造について、そのような燃料電池ユニットの外観を図３（ａ）に示し、その１つの壁断面構造を図３（ｂ）に示して詳しく説明する。
【００５０】
この場合に中空支持体１は電気的に絶縁性を有する材料で形成する必要があり、導電性アノード集電板６を塗布した中空筒状支持体１の発電部を形成する網目状或いは多孔質層８は外周上に縞状に複数設けられる。燃料電池ユニットの上，下には燃料排出口９，供給口１０が設けられている。単位電池の構成は、支持体外壁面から導電性多孔質のアノード集電板６，アノード３，電解質膜２，カソード４，拡散層５，網目状若しくは多孔質のカソード集電板７の順に重ねて形成され、カソード集電板は隣接するアノード集電板とインターコネクター１１を介して各電池が直列に接続される。単位電池の形成方法は先に記したのと同じ方法によって形成される。出力端子は一方の端のアノード集電板６と他方端のカソード集電板７から引き出される。
【００５１】
燃料タンクは１つ以上の筒型燃料電池で構成される発電装置のプラットホームを兼ねる構造体である。燃料タンクには構造強度と特にメタノール水溶液に対する耐食性を有する材料が用いられる。ポリエチレン，ポリプロピレン，ポリエチレンテレフタレート，塩化ビニル，ポリアクリル系樹脂その他のエンジニアリング樹脂やこれらを各種のフィラー等で強度補強した電気絶縁性の材料または、ステンレス系鋼、或いは通常の鉄，ニッケル，銅，アルミニウム及びそれらの合金の表面を耐食化処理した材料を用いることができる。
【００５２】
また、耐食性に劣る卑金属を上記した樹脂で被覆した材料を用いることも有効である。燃料タンクには複数の燃料電池ユニットの燃料供給，排出孔と結合する装着口を持ち１つ以上の燃料補給口を持っている。燃料供給，排出口は気密性な機構であれば良く、その構造に関しては特に制限はない。特にこの結合が着脱可能な機構であれば、燃料電池ユニットの一部が劣化若しくはその他の不具合を生じた時に燃料電池モジュール全体或いは特定の燃料電池ユニットを取り替えることで長期間にわたって電源を使用できるので好ましい構造といえる。
【００５３】
発電に際して燃料電池ユニット内のメタノール水溶液が酸化され炭酸ガスを発生して燃料電池ユニット排出口から燃料タンクへ戻されタンク内圧は高くなる。また、電源が環境温度の変化によって、特に低温から高温環境に移動することによって燃料タンク内の圧力上昇が生じる。このような状況を避けるために燃料補給口に気体選択透過機構を設けることは有効である。
【００５４】
また、もう１つの実施形態として燃料電池ユニット群のプラットホームとなる燃料タックの他に発電持続時間を長くする目的で、該プラットホームに補助燃料タンクを装着できる構造を採る事もできる。この場合にはプラットホームタンクに受け口機構を補助タンクには装着口機構と気体選択透過機構を有する燃料補給口を設けたものを用いると良い。
【００５５】
気体選択透過機構の具体的な実施例として図４に断面構造を示す。燃料補給口５３の蓋部５１の間に内面が撥水化された１つ以上のピンホールを設けた板または、多孔質の撥水性板５２を挟んで構成される。蓋部５１と燃料補給口５３及び燃料補給口と燃料タンクとは気密性を持ったネジ構造で固定される。発電伴う炭酸ガスの発生や環境温度の上昇などでタンク内のガス圧があがると多ピンホール或いは多孔質板を通して気体は選択的に透過，排出され液体燃料は流出しない。
【００５６】
本発明の特徴となる中空支持体の外周面にアノード，電解質膜，カソードを配した複数の発電部を持つ燃料電池ユニットを作製し、各発電部を導電性のインターコネクターで直列に接続する事で高電圧化を図り、燃料タンクをプラットホームとして結合することによって中空支持体内部に強制供給機構を用いることなく供給され、各燃料電池ユニットはその外面から空気中の酸素の拡散によって酸化剤が供給され、燃料には体積エネルギー密度の高いメタノール水溶液を液体燃料として用いることによって長い時間発電を継続できる小型電源を実現することができる。この小型電源を例えば携帯電話機，ブックタイプパーソナルコンピュータや携帯用ビデオカメラの電源として内蔵することによって駆動することができ、予め用意された燃料を逐次補給することによって長時間の連続使用が可能となる。
【００５７】
また、前記の場合よりも燃料補給の頻度を大幅に少なく使用する目的で、この小型電源を例えば二次電池搭載の携帯電話機，ブックタイプパーソナルコンピュータや携帯用ビデオカメラの充電器と結合してそれらの収納ケースの一部に装着することによってバッテリーチャージャーとして用いることは有効である。この場合、携帯用電子機器使用時には収納ケースより取り出して二次電池で駆動し、使用しない時にはケースに収納することによってケースに内蔵された小型燃料電池発電装置が充電器を介して結合されて二次電池を充電する。こうすることによって燃料タンクの容積を大きくでき、燃料補給の頻度は大幅に少なくすることができる。
【００５８】
以下の実施例により本発明をさらに詳しく説明するが、本発明の趣旨とするところはここに開示した実施例のみに限定されるものではない。
【００５９】
以下に、本発明の第１の実施例を示す。
【００６０】
本発明の１実施例による角筒型の燃料電池ユニットの外観構造を図５（ａ）に示し、その断面の構成を図５（ｂ）に示し説明する。
【００６１】
中空支持体１は表面を水酸基含有ポリアクリル系樹脂クリア塗料（関西ペイント製）でコーティングした厚さ０.４mm のステンレススチールＳＵＳ３０４製であり、外寸法４mm×３mm，高さ４４mmの角型容器で、内部に空隙率８５％のガラス繊維を保液材１４として充填した。
【００６２】
角筒は上下ともに厚さ２mmのアクリル板の蓋１２，１３を接着して気密性を持たせた。
【００６３】
この角筒の外周面には３６mmの幅で、約１mm径の貫通孔を設けた開口率約７０％の多孔質層８が設けられており、角筒側面の上下の非開孔部に外径３mm，内径２mmの燃料排出口９及び供給口１０が設けられている。
【００６４】
この角筒の多孔質層８をアノード集電板６となるステンレス鋼ＳＵＳ３１６メッシュで覆い、その上に３７mm幅で角筒の多孔質部８を覆うように白金・ルテニウム担持炭素触媒に乾燥重量で電解質量が触媒量の６０ｗｔ％に相当する５重量％のナフィオン１１７アルコール水溶液（水，イソプロパノール，ノルマルプロパノールが重量比で２０：４０：
４０の混合溶媒：Fluke Chemical社製）を添加してペースト状に混練したものを６０℃で３時間乾燥時の厚さが３０μｍとなるように塗布しアノード３を形成した。
【００６５】
約６０℃で３時間乾燥した後の白金量は約２mg／cm2 であり、ルテニウム量は約１mg／cm2であった。
【００６６】
ついで、６０℃乾燥後、５重量％のナフィオン１１７アルコール水溶液を蒸発し、約
３０重量％まで濃縮した液体を角筒外周全面に電極部の塗布厚さ約５０μｍとなるように塗布して電解質膜２を形成した。
【００６７】
室温で１０時間乾燥後更に６０℃で３時間乾燥して非電極部塗布厚さを測定したところ、角筒コーナー部はやや厚くなっているものの平坦部では７３〜７６μｍの範囲であり、通電部では概ね電解質膜厚さは４５μｍ程度である。
【００６８】
形成された電解質膜２の上に白金担持炭素粉末触媒に乾燥重量でナフィオン１１７が触媒量の６０ｗｔ％相当である５重量％のナフィオン１１７アルコール水溶液を添加しペースト状に混練したものを乾燥時の厚さが１５μｍとなるようにアノード３と重なるように塗布して６０℃で３時間乾燥しカソード４を形成した。この時のカソード白金量は約0.8
mg／cm2であった。
【００６９】
次に炭素粉末に焼成後の重量で４０ｗｔ％となるように撥水剤ポリテトラフルオロエチレン微粒子の水分散液（テフロン(登録商標)デイスパージョンＤ−１：ダイキン工業製）を添加して混練し、ペースト状になったものを厚さ約１００μｍ空隙率８７％の炭素繊維不織布上の片面に厚さ約２０μｍとなるように塗布し、室温で乾燥した後２７０℃で３時間焼成して拡散層５を形成した。
【００７０】
得られた拡散層５を上記の角筒型燃料電池のカソード幅と同じテープ状に切り出し、これを角筒型燃料電池のカソード上に継ぎ目が重ならないように巻き付けてステンレス鋼
ＳＵＳ３１６メッシュをカソード集電体７として拡散層５を固定した。アノード及びカソード集電板６，７の端部に燃料電池ユニットの端子を結合した。
【００７１】
こうして得られた角筒型の燃料電池ユニットは燃料充填容積約０.２６cm3で発電有効面積約５cm2 の単電池であり、１０ｗｔ％メタノール水溶液を液体燃料として充填して測定した５５℃における単位電池の初期特性の電流／電圧特性は図６の曲線６１のように負荷電流密度１５０ｍＡ／cm2 で出力電圧０.３０Ｖ を示した。このような構造の燃料電池ユニットを複数実装して電源を構成する場合には、空気の拡散が必要十分な空間を空けるのみでコンパクトに配列，実装することができる。
【００７２】
次に、本発明の実施例２について、以下に説明する。
【００７３】
本発明のもう一つの実施例によるメタノール水溶液を燃料とする円筒型構造の燃料電池ユニットの外観構造を図７（ａ）に示し、その断面の構成を図７（ｂ）に示して説明する。
【００７４】
ポリプロピレン製、外径４.５mm，内径３.６mm，長さ４４mmの円筒で、その一方の端部外周に予め幅３mm，厚さ０.２mm の銅製アノード端子板１５を嵌合して中空円筒型支持体１とし、この外周部にポリフッ化ビニリデンをバインダーとする導電性炭素塗料を厚さ約５０μｍ塗布してアノード集電板６を形成した。アノード集電板６を塗布した幅３８mmの円筒壁面には径が約０.５mm の貫通孔を開口率約６５％となるように多孔質層８を設けた。
【００７５】
円筒内には空隙率８５％のガラス繊維を保液材１４として充填し、円筒の上，下にはポリプロピレン製で外径３mm，内径２mmの燃料排出口９及び供給口１０を有する厚さ２mmの蓋１２，１３を溶着して気密性を持たせた。次に、白金・ルテニウム担持炭素触媒に乾燥重量でナフィオンが触媒量の６０ｗｔ％相当である５重量％のナフィオン１１７アルコール水溶液を添加してペースト状に混練したものを６０℃で３時間乾燥時の厚さが２５μｍとなるように４４mm×１４mm，厚さ５０μｍのナフィオン１１７(Du Pont社製) 電解質膜２の面内３８mm×１２mmにスクリーン印刷法で塗布しアノード３とした。約６０℃で３時間乾燥した後の白金量は約１.３mg／cm2であり、ルテニウム量は約０.６５mg／cm2であった。
【００７６】
次に、白金担持炭素粉末触媒に乾燥重量でナフィオンが触媒量の６０ｗｔ％相当である５重量％のナフィオン１１７アルコール水溶液を添加しペースト状に混練したものを乾燥時の厚さが１５μｍとなるようにして電解質膜２のアノード３塗布面に対応する反対側の面にアノード３と重なるようにスクリーン印刷法で塗布して６０℃で３時間乾燥してカソード４を形成し電解質膜／電極接合体とした。
【００７７】
この時、カソード白金量は約０.８mg／cm2であった。次に炭素粉末に焼成後の重量で
４０ｗｔ％となるように撥水剤ポリテトラフルオロエチレン微粒子の水分散液を添加し、それを混練して、ペースト状になったものを厚さ約１００μｍ空隙率８７％の炭素繊維不織布上の片面に厚さ約２０μｍとなるように塗布し、室温で乾燥した後２７０℃で３時間焼成して拡散層５を形成する。
【００７８】
電解質膜／電極接合体の上下外周の電解質膜が露出している部分幅約２.５mm にシリコーン系液状ガスケット１６を塗布し、円筒型の中空支持体１の多孔質部８を覆うように巻き付けて上下端を貼り付けると共に、外周部から締め付けながら電解質膜／電極接合体の円筒型支持体１の長手方向に露出した電解質膜継ぎ目に予め５重量％のナフィオン１１７アルコール水溶液を約３０重量％まで濃縮した液体を塗布して６０℃で約３時間乾燥して結合する。
【００７９】
作製された拡散層５をカソード幅と同じテープ状に切り出し、これを円筒型燃料電池のカソード上に継ぎ目が重ならないように巻き付けて銅製メッシュにポリフッ化ビニリデンをバインダーとする導電性炭素塗料で被覆した多孔質カソード集電体７で固定し、このメッシュをカソード端子とした。
【００８０】
また、円筒型燃料電池ユニットの両端シール部をゴム系の締付バンド１７で締め付け固定した。得られた円筒型燃料電池ユニットは燃料充填容積約０.３７cm3で発電有効面積約４.５cm2の単電池であり、１０ｗｔ％メタノール水溶液を液体燃料として充填して測定した５５℃における単位電池の初期の電流／電圧特性は図６の曲線６２のように負荷電流密度１５０ｍＡ／cm2 で出力電圧０.３２Ｖ を示した。
【００８１】
本実施例のように燃料電池ユニットを円筒型にすると、中空支持体外周に電池部材を接合してゆく工程が容易になり、多孔質カソード集電体７による締め付けが均一となり単位電池の出力電圧を高くとることができる。
【００８２】
本発明の第３の実施例を以下に示す。
【００８３】
本発明のもう一つの実施例によるメタノール水溶液を燃料とした円筒型で高電圧タイプの燃料電池ユニット外観構造を図８（ａ）に示し、その断面の構成を図８（ｂ）に示して説明する。
【００８４】
ポリプロピレン製で外径６.４mm，内径５.５mm，長さ９０mmで、その両端から３０mmの外周部に幅１.５mm で高さ５０μｍの２本のリブ２１を持った中空円筒を作製し、その上方円筒端部を幅３mmで外径を６.０mm に削り込んだ外周に予め幅３mm，厚さ０.２mm の銅製のアノード端子板１５を嵌合して中空円筒型支持体１とする。リブ面と支持体端部のアノード集電板６を除く外周面に樹脂テープでマスクをし、残された外周部表面にポリフッ化ビニリデンをバインダーとする導電性炭素塗料を厚さ約５０μｍ塗布してインターコネクター１１に接続するアノード集電板６を形成した。リブの一方の側面と接して幅２５mmの３つの集電板形成部を径が約０.５mm の貫通孔を開口率約６５％となるように設け多孔質部８とした。３つに区分された集電部表面に第１の実施例と同じ方法で３０μｍ厚さのアノード３を塗布する。ついでリブ部２１とインターコネクター１１のアノード集電部をマスクして、通電部に形成されたアノード３の上及びアノード集電部のマスクされていない部分に実施例１と同じ方法で通電部の厚さが約４０μｍとなるよう電解質膜２を形成する。
【００８５】
次に、電解質膜２上のアノード３と重なる位置に実施例１と同じ方法で厚さ１５μｍのカソード４を形成し、実施例１と同じ方法で作製された拡散層５と実施例２で用いたのと同じカソード集電体７を重ねあわせ外周部をポリエチレン製締付メッシュ２０で固定した。
【００８６】
次にアノード集電部のマスクをはずしてカソード４及び拡散層５側面にマスクし、アノード集電部にニッケル金属粉末をフィラー，ポリフッ化ビニリデンをバインダーとした導電性塗料を流し込み隣接するカソード４及び拡散層５側面と電気的に結合する。
【００８７】
得られた円筒型燃料電池ユニットの円筒内に空隙率８５％のガラス繊維を保液材１４として充填し、円筒の上下にはポリプロピレン製で外径３mm，内径２mmの燃料排出口９及び供給口１０を有する厚さ２mmの蓋１２，１３を溶着して気密性を持たせた。アノード端子板１５からアノード端子１８を引き出し、カソード集電板７の下端部からカソード端子
１９を引き出した。得られた単電池３直列の円筒型燃料電池ユニットは燃料充填容積約
１.８cm3で発電有効面積約５cm2 の単電池であり、１０ｗｔ％メタノール水溶液を液体燃料として充填した時の５５℃，負荷電流０.８Ａ の電圧は図１１の曲線７１が示すように約０.９８Ｖであった。
【００８８】
このような構造の円筒型燃料電池ユニットは実施例２と同様に電池部材の接合工程が容易になると共に単位電池の出力電圧を高くとることができ、また、燃料電池ユニットの出力電圧を高めることができるために電源の高さを選択できる自由度が出てくる。特に負荷電流が比較的小さく、高電圧を必要とする場合に電源をコンパクトに製作できる構造である。
【００８９】
次に本発明の第４の実施例を説明する。
【００９０】
本発明のもう一つの実施例によるメタノール水溶液を燃料とする角筒型で高電圧タイプの燃料電池ユニットの外観構造を図９（ａ）に、外周部から締め付けるポリエチレン製メッシュ２０を装着する前の外観構造を図９（ｂ）に、支持体１の１つの断面構成を図１０（ａ）に示し、これに隣接するもう１つの断面構成を図１０（ｂ）に示して説明する。
【００９１】
図９（ｂ）に示したように、燃料電池ユニットの中空支持体１は外形が１０mm×１０mm×１１５mmで厚さ１mmのポリプロピレンの角筒で構成される。角筒の４つの外側面には９mm×１０４mmで深さ２００μｍの彫り込み構造の電池装着部を設け、図１０（ａ），(ｂ)に示したようにこの面とアノード端子部面にわたってポリフッ化ビニリデンをバインダーとする導電性炭素塗料を厚さ約５０μｍ塗布してアノード集電板６を形成した。
【００９２】
次に、この電池装着部面内の５mm×１００mmの領域を通電部として径が約０.５mm の貫通孔を開口率約６５％となるように多孔質部８を設ける。角筒の内部には空隙率が８５％のガラス繊維を保液材１４として充填し、筒の上下にはポリプロピレン製の外径５mm，内径４mmでその内部に空隙率８５％のガラス繊維を保液材１４として充填した燃料排出口９及び供給口１０を有する厚さ２mmの蓋１２，１３を接着して気密性を持たせた。
【００９３】
実施例２と同様の方法でアノード触媒として白金・ルテニウム担持炭素触媒，カソード触媒に白金担持炭素粉末触媒，電解質膜に厚さ５０μｍのナフィオン膜１１７（DuPont社製）を用い、電解質膜２のサイズが９mm×１０４mmでその両面にサイズが５mm×１００mmで厚さが２５μｍのアノード３と厚さが１５μｍカソード４を重ねて電解質膜／電極接合体を製作した。
【００９４】
次に、電極／電解質膜接合体のアノード側が中空支持体の電池装着部に接するように電極／電解質膜接合体の周辺電解質膜と電池装着部をシリコーン系液状ガスケット１６で接着する。装着されたカソード面に実施例２で用いたのと同じ拡散層５と実施例２で用いたのと同じ方法で作製された端部にタブ７ｂを設けた形状のカソード集電体７ａを重ねあわせ、電解質膜２との間にシリコーン系液状ガスケット１６を介して外周部をポリエチレン製締付メッシュ２０で固定した。
【００９５】
図１０（ｂ）に示したように、中空支持体の４面に装着されるカソード集電体７のタブ部は交互に上下逆方向に重ねられ、それぞれのタブは隣接するアノード集電体７と接合して単電池が４直列の電池群を構成する。
【００９６】
得られた筒型燃料電池ユニットは有効発電面積約５cm2 であり、１０ｗｔ％メタノール水溶液を液体燃料として用いた時の性能は作動温度６０℃で図１１の曲線７２が示すように出力電流０.５Ａで電圧１.３Ｖの性能を示した。このような角筒型燃料電池ユニットの構造は角筒の各面が独立して電池を構成するため電池部材の接合工程が容易になると共に単位電池の出力電圧を高くとることができ、また、燃料電池ユニットの出力電圧を高めることができるために電源の高さを選択できる自由度が出てくる。特に負荷電流が比較的小さく、高電圧を必要とする場合に電源をコンパクトに製作できる構造である。
【００９７】
ここで、比較例１として従来の構造に基づくセパレータ構造の一方の面内構造と縦断面を図１２（ａ）に示し、他方の面内構造と横断面を図１２（ｂ）に示し、電池積層構成を図１３に示し、セルホルダーの構成を図１４に示し、単電池１４直列で積層し、燃料タンクを付設して構成された電源システム構造を図１５に示して説明する。
【００９８】
セパレータは５０mm×２１mmで厚さ３mmの黒鉛化炭素板を用いた。セパレータ８１の底部には５mm×１５mmの内部マニフォルド８２が設けられ、図１２（ａ）に示すように１mm幅×０.８mm 深さ×３９mm長さの溝を２mmピッチで構成しリブ部２１を形成してマニフォルド８２とセパレータ８１の上部側面を繋ぐ燃料供給溝を設けた。図１２（ｂ）に示すように、他方の面にはこれと直交する方向に１mm幅×１.４mm 深さ×２１mm長さの溝を２mmピッチで構成したリブ部２１を形成してセパレータ８１の側面を繋ぐ酸化剤供給溝を設けた。次に、電解質膜として５０mm×２１mmで厚さ５０μｍのナフィオン１１７にマニフォルド開孔部８６を設け、実施例２と同様の方法で発電部３６mm×１４mmのサイズで一方の面に２５μｍ厚さのアノード及び他方の面に１５μｍ厚さのカソードを塗布した電解質／膜接合体９１を作製した。
【００９９】
アノード触媒は、白金・ルテニウム合金触媒を炭素担体に担持したものを用いて、カソード触媒には白金を炭素担体に担持したものを用いた。アノードの白金量は約１.３mg／
cm2 、ルテニウム量は約０.６５mg／cm2であり、カソードの白金量は約０.８mg／cm2であった。
【０１００】
ついでセパレータ８１と同じサイズで、マニフォルド開孔部８６と発電部開孔部８５を設けた厚み２５０μｍのポリエチレンテレフタレート製ライナー９２と厚み４００μｍのネオプレン製ガスケット１６を作製した。また、実施例１と同様の方法で作製した拡散層５作製した。
【０１０１】
次に、セパレータ８１の燃料極側溝埋込部８８とマニフォルド埋込部８７で構成されるパルプ紙製の吸上材９４を作製した。これらの部品を図２１に示すようにセパレータ８１，吸上材９４，ライナー９２，ガスケット９３，電解質膜／電極接合体９１，拡散層５，ライナー９２，セパレータ８１の順序を単位に１４層積み上げて、約５kg／cm2 でプレス加圧し積層電池２３とした。この積層電池２３を図１４に示す構造のＳＵＳ３１６製のセルホルダー１０５を介してフッ素系ゴム(バイトン；Du Pont社製）の締付バンド１７で図１５（ａ）に示すように締め付けて固定した。燃料タンク１０２はポリプロピレン製の外形５０mm高さ×２１mm長さ×２１mm幅のサイズで側壁厚さ０.３mm のものを作製した。
【０１０２】
図１５（ｂ）に示すように、燃料タンク１０２の中央部には図５に示した構造の多孔質ポリテトラフルオロエチレン膜を装着したガス選択透過機能を持ったネジ蓋式の燃料補給口１０３を備え、燃料タンク内部に燃料１０４としてメタノール水溶液を充填している。
【０１０３】
作製された積層電池は図１５（ｂ）示すような構造で燃料タンク１０２と結合し図１５（ａ）に示すような構造の電源を作製した。得られた電源は概ね５０mm高さ×７２mm長さ×２１mm幅のサイズで発電部面積が約５cm2，容量約２０cm3の燃料タンクを備えている。
【０１０４】
運転温度６０℃で負荷電流０.８Ａの時２.５Ｖの電圧を示し、セパレータの空気極側溝で構成される電源の側壁の開孔部全面にファンで送風しながら発電した時の電圧は４.１Ｖであった。
【０１０５】
これは電源負荷時には、セパレータの空気極側溝構造では十分な空気の拡散による酸素の供給が不足するためと考えられる。この電源の体積出力密度は通気ファンを用いないと約２６Ｗ／ｌで、通気ファンを用いた場合には約４３Ｗ／ｌであった。燃料タンクに１０ｗｔ％メタノール水溶液を１９ｍｌ充填し、送風ファンを使用し、運転温度６０℃，負荷電流０.８Ａで運転したところ出力電圧４.０Ｖで約２５分間継続した後電圧が急速に低下した。従って１０ｗｔ％メタノール水溶液燃料１充填での体積エネルギー密度は通気ファンを用いた時に１８Ｗｈ／ｌであった。
【０１０６】
次に、比較例２としてセパレータを用いた高電圧型電源構造を図１７に、セルホルダーの構造を図１６示して説明する。
【０１０７】
電池の構成材であるセパレータ，吸い上げ材，ライナー，ガスケット，膜／電極接合体，拡散層は比較例１と同じ材料で同じサイズのものを用い、同一手順で単位電池が２１セルになるように２組の積層電池２３を作製した。
【０１０８】
この２組の積層電池を図１６に示したセルホルダー１０５の電池固定板１０６上に電池底面が接するように挿入して、比較例１と同様にフッ素系ゴムの締付バンド１７で固定した。燃料タンク１０２はポリプロピレン製の外形５０mm高さ×２１mm長さ×３５mm幅のサイズで側壁厚さ０.３mmである。
【０１０９】
図１７に示すように、燃料タンク１０２の上面の中央部には図５に示した構造の多孔質ポリテトラフルオロエチレン膜を装着したガス選択透過機能を持ったネジ蓋式の燃料補給口１０３を備えている。作製された積層電池は図１７示すように比較例１と同じ機構で燃料タンクと結合し、２組の積層電池を直列に結合して電源を構成した。
【０１１０】
得られた電源は概ね１１０mm高さ×１１０mm長さ×２１mm幅のサイズで単電池の発電部面積が約５cm2，容量約３４cm3の燃料タンク１０２を２個備えている。運転温度６０℃で負荷電流０.８Ａの時７.４Ｖの電圧を示し、セパレータの空気極側溝で構成される電源の側壁の開孔部全面にファンで送風しながら発電した時の電圧は１３.１Ｖ であった。これは電源負荷時には、セパレータの空気極側溝構造では十分な空気の拡散による酸素の供給が不足するためと考えられる。
【０１１１】
この電源の体積出力密度は通気ファンを用いないと約２３Ｗ／ｌで、通気ファンを用いた場合には約４１Ｗ／ｌであった。２個の燃料タンクに１０ｗｔ％メタノール水溶液を合計１５０cm3 充填し、送風ファンを使用し、運転温度６０℃，負荷電流０.８Ａ で運転したところ出力電圧約１３Ｖで約３０分間継続した後電圧が急速に低下した。従って１０
ｗｔ％メタノール水溶液燃料１充填での体積エネルギー密度は通気ファンを用いた時に
２０Ｗｈ／ｌであった。
【０１１２】
以下に本発明の第５の実施例を説明する。本発明の実施例による角筒型メタノール燃料電池ユニットで構成される電源システムとして実施例１の方法で作製され、内部に保液材１４を充填した燃料電池ユニットを１４直列で組み合わせた電源構造を図１８（ａ）に示し、燃料タンクとの結合を説明する断面構成を図１８（ｂ）に示して説明する。
【０１１３】
燃料電池ユニット１０１は１４直列で図１９に示す構造のポリエチレン製で通気性を持ったセルホルダー１０５に収納される。燃料タンク１０２はポリプロピレン製の外形５０mm高さ×７２mm長さ×１５mm幅のサイズで側壁厚さ０.３mm である。
【０１１４】
図１２（ｂ）に示すように、燃料タンク１０２をプラットホームとして側壁の上下と燃料電池ユニット１０１の燃料供給口１０，排出口９が気密に装着され、タンク上面、中央部には図５に示した構造の多孔質ポリテトラフルオロエチレン膜を装着したガス選択透過機能を持ったネジ蓋式の燃料補給口１０３を備え、燃料タンク内部に燃料１０４として
１０ｗｔ％のメタノール水溶液を充填している。
【０１１５】
セルホルダー１０５に装着された燃料電池ユニットのカソード端子は隣接するアノード端子と接続され、１４直列接続された両端を電源端子とする。得られた電源は概ね５０mm高さ×７２mm長さ×２０mm幅のサイズで容量約５０cm3 の燃料タンクを備えており、運転温度６５℃で負荷電流０.８Ａの時４.２Ｖの電圧を示した。この電源の体積出力密度は約４７Ｗ／ｌであった。燃料タンクに１０ｗｔ％メタノール水溶液を５０cm3 充填し、運転温度６０℃，負荷電流０.８Ａ で運転したところ出力電圧約４.２Ｖ で約６０分間安定に発電が継続できた。従って１０ｗｔ％メタノール水溶液燃料１充填での体積エネルギー密度は４７Ｗｈ／ｌであった。
【０１１６】
本実施例によれば１４個の燃料電池ユニットをコンパクトに実装できるため、従来型のセパレータを用いた電池構造でほぼ同じ体積出力密度であった比較例１に比べて燃料タンクの容量を大きくとることができ、体積エネルギー密度は約２.５ 倍であった。各燃料電池ユニットは酸化剤である空気が十分に拡散できる間隔で装着されているために比較例１の電源のように空気供給補助のためのファンを用いずに発電することが可能であった。
【０１１７】
次に本発明の第６の実施例を説明する。本発明のもう一つの実施例によるメタノール燃料とする円筒型燃料電池ユニットで構成される電源システムとして実施例２の方法で作製した燃料電池ユニットを１４直列，２並列で組み合わせた電源構造を第２０図（ａ）に示し、燃料タンクとの結合を説明する断面構成を図２０（ｂ）に示す。
【０１１８】
燃料電池ユニット１０１は１４直列で２並列に、図２１に示した構造のセルホルダー
１０５に収納される。燃料タンク１０２はポリプロピレン製の外形７０mm高さ×７６mm長さ×２２mm幅のサイズで側壁厚さ０.３mm のプラットホーム構造を持つ構造となっている。燃料タンク１０２のプラットホームには図２０（ｂ）に示すように保液材１４が充填されており、タンクの上面には図５に示した構造の多孔質ポリテトラフルオロエチレン膜を装着したガス選択透過機能を持ったネジ蓋式の燃料補給口１０３を備え、内部には燃料としてメタノール水溶液が充填されている。
【０１１９】
図２０（ｂ）に示したように、各燃料電池ユニット１０１の燃料供給口１０はプラットホームとなる燃料タンク１０２と気密に結合され、燃料電池ユニット群の上部にはポリプロピレン製で、外形が１０mm高さ×７６mm長さ×８mm幅のサイズで側壁厚さ０.３mm の排気タンク１１０が各燃料電池ユニットの排出口９と気密に装着される。排気タンク１１０上面には図５に示したのと同様な多孔質ポリテトラフルオロエチレン膜を装着したネジ蓋式のガス選択透過口である排気口１１１を備えている。
【０１２０】
セルホルダー１０５に収納された各燃料電池ユニットのカソード端子は隣接するアノード端子と接続されて１４直列で２並列に電気的に結合される。得られた電源は概ね７０mm高さ×７６mm長さ×２２mm幅のサイズで容量約５５cm3 の燃料タンクを備えており、運転温度６０℃で負荷電流１.５Ａの時３.６Ｖの電圧を示した。この電源の体積出力密度は約５０Ｗ／ｌであった。
【０１２１】
燃料タンクに１０ｗｔ％メタノール水溶液を５５cm3 充填し、運転温度６０℃，負荷電流１.５Ａ で運転したところ出力電圧約３.５Ｖ で約２０分間発電が継続できた。
【０１２２】
本実施例によれば２８個の燃料電池ユニットをコンパクトに実装できるため、従来型セパレータを用いた比較例１電池構造に比べると発電面積を大きくとることができ大きな負荷電流替えられる。また、各燃料電池ユニットは酸化剤である空気が十分に拡散できる間隔で装着されているために比較例１及び比較例２の電源のように空気供給補助のためのファンを用いずに発電することが可能であった。
【０１２３】
以下に、本発明の第７の実施例を示す。本発明のもう一つの実施例による円筒型で高電圧タイプのメタノール水溶液燃料を用いる燃料電池ユニットで構成される電源システムとして実施例３の方法で作製された燃料電池ユニットを１４直列で組み合わせた電源の外観構造を図２２（ａ）に示し、プラットホームとなる燃料タンクとの結合の断面構成を図
２２（ｂ）に示して説明する。
【０１２４】
燃料電池ユニット１０１は実施例５で説明したのと同じような構造のポリエチレン製の通気性を持つセルホルダー１０５に装着されて電気的に直列に１４個接続される。プラットホームとなる燃料タンク１０２は外形１００mm高さ×１２０mm長さ×１３mm幅で、側壁厚さ０.３mm で構成されたものを用いる。燃料タンク１０２の上面には図５に示した構造の多孔質ポリテトラフルオロエチレン膜を装着したガス選択透過機能を持ったネジ蓋式の燃料補給口１０３を備え、内部には燃料としてメタノール水溶液を充填している。燃料タンク１０２の側壁は、図２２（ｂ）に示すように、燃料電池ユニットの燃料供給口１０，排出口９を介して気密に装着している。得られた電源は概ね１００mm高さ×１２０mm長さ×２１mm幅のサイズで容量約１４５cm3 の燃料タンクを備えており、運転温度６０℃で負荷電流０.８Ａ の時１３.３Ｖ の電圧を示した。この電源の体積出力密度は約４２Ｗ／ｌであった。燃料タンクに１０ｗｔ％メタノール水溶液を１４５cm3 充填し、運転温度６０℃，負荷電流０.８Ａで運転したところ出力電圧約１３.２Ｖで約６５分間安定に発電が継続できた。従って１０ｗｔ％メタノール水溶液燃料１充填での体積エネルギー密度は４５Ｗｈ／ｌであった。
【０１２５】
本実施例によれば１４個の燃料電池ユニットをコンパクトに実装できるため、従来型のセパレータを用いた電池構造でほぼ同じ大きさの電源を作製した比較例２に比べて燃料タンクの容量を大きくとることができ、体積エネルギー密度は約２倍になった。各燃料電池ユニットは酸化剤である空気が十分に拡散できる間隔で装着されているために比較例２の電源のように空気供給補助のためのファンを用いずに発電することが可能であった。
【０１２６】
以下に、本発明の第８の実施例である角筒型で高電圧タイプのメタノール水溶液を燃料とする燃料電池ユニットで構成される電源システムとして実施例４の方法で作製された燃料電池ユニットを７直列で組み合わせた電源の外観構造を図２３（ａ）に示し、プラットホームとなる燃料タンクとの結合を示す断面構成を図２３（ｂ）に示して説明する。
【０１２７】
７個の燃料電池ユニット１０１は実施例５で説明したのと同じような構造のポリエチレン製の通気性を持つセルホルダー１０５に装着されて電気的に直列に接続される。燃料タンク１０２は外形１３０mm高さ×８０長さ×２２mm幅の厚さ１mmのポリプロピレン製で、電池装着するプラットホームを持った構造である。燃料タンク１０２のプラットホームには図２３（ｂ）に示すように保液材１４が充填され、タンクの上面には図５に示した構造の多孔質ポリテトラフルオロエチレン膜を装着したガス選択透過機能を持つネジ蓋式の燃料補給口１０３を備え、内部には燃料としてメタノール水溶液を充填している。各燃料電池ユニット１０１と燃料タンク１０２のプラットホームは実施例６と同じ機構で燃料電池ユニット１０１の燃料供給口１０を介して気密に結合されている。燃料電池ユニット群の上部にはポリプロピレン製で、外形が１０mm高さ×８０mm長さ×１０mm幅のサイズで側壁厚さ０.３mm の排気タンク１１０が各燃料電池ユニット１０１の燃料排出口９を介して気密に装着される。
【０１２８】
排気タンク１１０上面には図５に示した多孔質ポリテトラフルオロエチレン膜を装着したネジ蓋式のガス選択透過口である排気口１１１を備えている。得られた電源は概ね130
mm高さ×８０mm長さ×２２mm幅のサイズで容量約１１０cm3 の燃料タンクを備えており、運転温度６０℃の時に負荷電流０.８Ａで８.５Ｖの電圧を示した。この電源の体積出力密度は約３０Ｗ／ｌであった。燃料タンクに１０ｗｔ％メタノール水溶液を１１０cm3 充填し、運転温度６０℃，負荷電流０.８Ａ で運転したところ出力電圧約８.５Ｖ で約７５分間安定に発電が継続できた。
【０１２９】
従って１０ｗｔ％メタノール水溶液燃料１充填での体積エネルギー密度は３７Ｗｈ／ｌであった。本実施例によれば単電池が４個直列になった燃料電池ユニット７個をコンパクトに実装できるため、従来型のセパレータを用いた電池構造で電源を作製した場合に比べて燃料タンクの容量を大きくとることができ、体積エネルギー密度は約２倍であった。各燃料電池ユニットは酸化剤である空気が十分に拡散できる間隔で装着されているために比較例１，比較例２の電源のように空気供給補助のためのファンを用いずに発電することが可能であった。
【０１３０】
本発明の第９の実施例であるメタノール水溶液を燃料とする円筒型の燃料電池ユニットで構成される電源システムとして図２４（ａ）に燃料電池ユニットの外観構造を示し、図２４（ｂ）にその断面構成を示して説明する。
【０１３１】
ステンレス鋼ＳＵＳ３１６製の外径５.６mm，内径５.３mm，長さ４７mmの底部が閉じた円筒で、その上部５mmにネジ式のコネクター部２４を備えたものを中空円筒支持体１とする。この円筒の外壁に３６mm幅にわたって径が約０.５mm の貫通孔を開口率が約７０％となるよう多孔質部８を設けた。一方、電解質膜２として１７.５mm×４２mm のナフィオン１１７膜を用い、実施例２と同じ方法で炭素担体付き白金／ルテニウム触媒を１６mm×
３６mmのサイズで厚さが２０μｍとなるように一方の電解質膜面に塗布してアノード３の電極とし、アノード塗布部に対応する反対側の面に炭素担体付き白金触媒にこの触媒重量の６０％のポリテトラフルオロエチレン粉末を撥水剤として添加，混合したものを１６mm×３６mmのサイズで厚さが１５μｍとなるように塗布してカソード電極４として電解質膜／電極接合体を作製した。得られた電解質膜／電極接合体の長辺部の両端に露出している電解質膜の幅３mm部分にシリコーン系液状ガスケット１６を塗布し、中空支持体１の多孔質部８にカソード面が重なるように巻き付けて外周部から締め付けながら短辺部の両端に露出している電解質膜２が円筒支持体長手方向に接触しているつなぎ目部分に予め３０
ｗｔ％に濃縮されたナフィオンアルコール溶液を塗布，乾燥し接合した。
【０１３２】
中空円筒支持体に実装された電解質膜／電極接合体の上下両端のガスケット１６塗布部に対応する電解質膜２露出面をゴム系の締付バンド１７で固定し、カソード４の外周面は銅製のメッシュにポリフッ化ビニリデンをバインダーとする導電性炭素塗料で被覆した多孔質カソード集電体７締め付け固定した。固定したカソード集電体１７をカソード端子，金属製中空円筒支持体をアノード端子として用いた。得られた燃料電池ユニットは発電部面積が約５.７cm2で中空円筒の容積は約０.８cm3であった。中空円筒内に１０ｗｔ％メタノール水溶液を充填し約６０℃の温度で燃料電池ユニットの性能を評価したところ負荷電流０.８Ａ で出力電圧は０.３６Ｖであった。
【０１３３】
本実施例による燃料電池ユニットは単電池で構成されているため、中空支持体は耐食性の金属材料で構成できる。従って、中空支持体はアノード集電体及びアノード端子の機能をもつことになり、燃料電池ユニットの構成を簡単にすることができる。
【０１３４】
本実施例で作製された円筒型燃料電池ユニットを４２直列にした電源の外観構造を図
２５（ａ）に示し、プラットホームとなる燃料タンクとの結合を示す断面構造を図２５
（ｂ）に示し電源構成を説明する。燃料タンク１０２は塩化ビニル製で、６５mm高さ×
４３mm幅×５０mm長さの外形で、底面の厚さが５mmでその他の壁厚みは１mmの構造とした。燃料タンク上面には図５に示した構造の多孔質ポリテトラフルオロエチレン膜を装着したガス選択透過機能を持ったネジ蓋式の燃料補給口１０３を２個備え、内部には燃料104としてメタノール水溶液が充填される。燃料タンク１０２の底面にはネジ式装着口が設けられて燃料電池ユニット１０１のコネクター部２４と気密に結合される。
【０１３５】
電源は燃料タンク１０２に装着された燃料電池ユニット１０１群と外形が４３mm幅×
５０mm長さ×３mm厚さの基板１１２を支持具１１３で固定した構造とした。得られた電源はサイズが概ね１１１mm高さ×４３mm幅×５０mm長さであり、最大燃料充填容積は約150
cm3 ，発電面積５.７cm2，４２直列である。この電源に１０ｗｔ％メタノール水溶液を燃料として１５０cm3 充填し、温度約６０℃，負荷電流１Ａで運転したところ出力電圧約
１３Ｖで５０分間発電を継続した。従ってこの電源の体積出力密度は５４Ｗ／ｌであり、１０ｗｔ％メタノール水溶液燃料１充填での体積エネルギー密度は４５Ｗｈ／ｌであった。
【０１３６】
この電源は燃料タンクを上部に持つため、燃料は常時燃料電池ユニット筒内に満たされる構造となっているので実施例５〜６で示したような燃料の保液材を充填する必要が無いという特徴を持っている。また、本実施例においても比較例２の電池と比較して体積エネルギー密度は約２倍以上にできた。各燃料電池ユニットは酸化剤である空気が十分に拡散できる間隔で装着されているために比較例１，比較例２の電源のように空気供給補助のためのファンを用いずに発電することが可能であった。
【０１３７】
次に、本発明の第１０の実施例となるメタノール水溶液を燃料とする円筒型の燃料電池ユニットで構成される電源システムとして図２６（ａ）に示し、図２６（ｂ）にその断面構成を示し、図２７に燃料タンクと補助燃料タンクの結合断面を示して説明する。
【０１３８】
燃料電池ユニット１０１は１４直列で２並列に、図２１に示した構造のセルホルダー
１０５に収納される。燃料タンク１０２はポリプロピレン製の外形２０mm高さ×７６mm長さ×３０mm幅のサイズで側壁厚さ１mmのプラットホームを構成している。燃料タンク102のプラットホームには図２６（ｂ）に示すように保液材１４が充填されており、補助燃料タンク１０７のプラットホーム部には図２７に示すように着脱可能な構造のコネクター部２４を備えている。補助燃料タンク１０７はポリプロピレン製の外形４９mm高さ×７６mm長さ×２２mm幅のサイズで側壁厚さ１mmの構成であり、その上面には図５に示した構造の多孔質ポリテトラフルオロエチレン膜を装着したガス選択透過機能を持ったネジ蓋式の燃料補給口１０３を備え、内部には燃料としてメタノール水溶液が充填されている。
【０１３９】
図２６（ｂ）に示したように、各燃料電池ユニット１０１の燃料供給口１０はプラットホームとなる燃料タンク１０２と気密に結合され、燃料電池ユニット群の上部にはポリプロピレン製で、外形が１０mm高さ×７６mm長さ×８mm幅のサイズで側壁厚さ０.３mm の排気タンク１１０が各燃料電池ユニットの排出口９と気密に装着される。排気タンク１１０上面には図５に示したのと同様な多孔質ポリテトラフルオロエチレン膜を装着したネジ蓋式のガス選択透過口である排気口１１１を備えている。セルホルダー１０５に収納された各燃料電池ユニットのカソード端子は隣接するアノード端子と接続されて２８直列に電気的に結合される。得られた電源は概ね７０mm高さ×７６mm長さ×３０mm幅のサイズで容量約３１cm3の燃料タンクを備えており、補助燃料タンクの容量は約６９cm3であった。運転温度６０℃で発電試験をしたところ負荷電流０.８Ａの時８.４Ｖの電圧を示した。補助燃料タンク１０７に１０ｗｔ％メタノール水溶液を６５cm3 充填し、運転温度６０℃，負荷電流１.５Ａで運転したところ出力電圧約３.６Ｖで約８０分間発電が継続できた。この後、１０ｗｔ％メタノール水溶液を６５cm3 充填した補助燃料タンクを新たに取り替えて発電をしたところ運転温度６０℃，負荷電流１.５Ａで運転したところ出力電圧約３.６Ｖで約８０分間継続できた。直接形メタノール燃料電池にはメタノール水溶液が燃料として使用されるが、発電で燃料が消費される量に加えて電解質膜を透過して消費される。
【０１４０】
メタノール及び水の電解質膜透過量の比は運転状態によって異なるために、新たに燃料をタンクに補充する時にはメタノールが所定範囲の濃度になるよう調整する必要がある。
【０１４１】
しかしながら、本実施例のように電源に接続した燃料タンクの容量を比較的小さくしておき補助タンクを結合して運転すると、燃料の消費に伴って一定濃度の燃料を充填した補助タンクを取り替えるのみでメタノール濃度を調整することなく長時間の使用が可能である。
【図面の簡単な説明】
【０１４２】
【図１】本発明に関る燃料電池ユニットの外観構造（ａ），断面構成（ｂ）図。
【図２】本発明に関る燃料電池電源の外観構造（ａ），断面構成（ｂ）図。
【図３】本発明に関る高電圧型燃料電池ユニットの外観構造（ａ），断面構成（ｂ）図。
【図４】本発明に関る燃料供給口の断面構成図。
【図５】本発明に関る角筒型燃料電池ユニットの外観構造（ａ），断面構成（ｂ）図。
【図６】実施例１及び実施例２に関る燃料電池ユニットの電流／電圧特性図。
【図７】本発明に関る円筒型燃料電池ユニットの外観構造（ａ），断面構成（ｂ）図。
【図８】本発明に関る高電圧円筒型燃料電池ユニットの外観構造（ａ），断面構成  （ｂ）図。
【図９】本発明に関る高電圧角筒型燃料電池ユニットの外観構造（ａ），（ｂ）図。
【図１０】本発明に関る高電圧角筒型燃料電池ユニットの断面構成（ａ），（ｂ）図。
【図１１】実施例３及び実施例４に関る高電圧型燃料電池ユニットの電流／電圧特性図。
【図１２】比較例に関るセパレータの外観構造と断面構造（ａ），（ｂ）図。
【図１３】比較例に関る電池の積層構成を示す図。
【図１４】比較例に関る電池のセルホルダーと締め付けバンドの構造図。
【図１５】比較例に関る電源外観構造（ａ）図と電源と燃料タンク結合断面（ｂ）図。
【図１６】比較例に関る電池のセルホルダーと締め付けバンドの構造図。
【図１７】比較例に関る電源外観構造図。
【図１８】本発明に関る角筒型燃料電池ユニットで構成された電源の外観構造（ａ），燃料電池ユニットと燃料タンクの結合断面（ｂ）図。
【図１９】本発明に関る角筒型燃料電池ユニット収納用セルホルダーの構造図。
【図２０】本発明に関る円筒型燃料電池ユニットで構成された電源の外観構造（ａ），燃料電池ユニットと燃料タンク結合断面（ｂ）図。
【図２１】本発明に関る円筒型燃料電池ユニット収納用セルホルダーの構造図。
【図２２】本発明に関る高電圧円筒型燃料電池ユニットで構成された電源の外観構造（ａ），燃料電池ユニットと燃料タンク結合断面（ｂ）図。
【図２３】本発明に関る高電圧角筒型燃料電池ユニットで構成された電源の外観構造（ａ），燃料電池ユニットと燃料タンク結合断面（ｂ）図。
【図２４】本発明に関る円筒型燃料電池ユニットの外観構造（ａ），断面構成（ｂ）図。
【図２５】本発明に関る高電圧角筒型燃料電池ユニットで構成された電源の外観構造（ａ），燃料電池ユニットと燃料タンク結合断面（ｂ）図。
【図２６】本発明に関る円筒型燃料電池ユニットで構成された電源の外観構造（ａ），燃料電池ユニットと燃料タンク結合断面（ｂ）図。
【図２７】本発明に関る円筒型燃料電池ユニットで構成された電源の燃料タンクと補助燃料タンクの結合断面図。
【符号の説明】
【０１４３】
１…中空支持体、２…電解質膜、３…アノード電極、４，２２…カソード電極、５…拡散層、６…アノード集電板，アノード集電体、７，７ａ…カソード集電板，カソード集電体、７ｂ…カソード端子板タブ、８…多孔質層，多孔質部、９…燃料排出口、１０…燃料供給口、１１…インターコネクター、１２…上蓋、１３…下蓋、１４…保液材、１５…アノード端子板、１６…ガスケット、１７…締付バンド、１８…アノード端子、１９…カソード端子、２０…締付メッシュ、２１…リブ、２３…積層電池、２４…コネクター部、
５１…蓋部又はガス選択透過膜、６１…実施例１で製作されたユニットの電池性能、６２…実施例２で製作されたユニットの電池性能、７１…実施例３で製作されたユニットの電池性能、７２…実施例４で製作されたユニットの電池性能、８１…セパレータ、８２…マニフォルド、８３…セパレータ縦断面図、８４…セパレータ横断面図、８５…通電開孔部，発電部開孔部、８６…マニフォルド開孔部、８７…マニフォルド埋込部、８８…溝埋込部、９１…電解質膜／電極接合体、９２…ライナー、９３…ガスケット、９４…吸上材、１０１…燃料電池ユニット，燃料電池モジュール、１０２…燃料タンク、１０３…燃料補給口、１０４…燃料、１０５…セルホルダー、１０６…電池固定板、１０７…補助燃料タンク、１１０…排気タンク、１１１…排気口。
【図１】
2004265872.tif 000003
【図２】
2004265872.tif 000004
【図３】
2004265872.tif 000005
【図４】
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【図５】
2004265872.tif 000007
【図６】
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【図７】
2004265872.tif 000009
【図８】
2004265872.tif 000010
【図９】
2004265872.tif 000011
【図１０】
2004265872.tif 000012
【図１１】
2004265872.tif 000013
【図１２】
2004265872.tif 000014
【図１３】
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【図１４】
2004265872.tif 000016
【図１５】
2004265872.tif 000017
【図１６】
2004265872.tif 000018
【図１７】
2004265872.tif 000019
【図１８】
2004265872.tif 000020
【図１９】
2004265872.tif 000021
【図２０】
2004265872.tif 000022
【図２１】
2004265872.tif 000023
【図２２】
2004265872.tif 000024
【図２３】
2004265872.tif 000025
【図２４】
2004265872.tif 000026
【図２５】
2004265872.tif 000027
【図２６】
2004265872.tif 000028
【図２７】
2004265872.tif 000029
【手続補正書】
【提出日】平成16年5月12日(2004.5.12)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
液体の燃料を酸化するアノードと酸素を還元するカソードと前記アノードと前記カソードとの間に形成される電解質膜とを有する複数の発電部が燃料を保持する支持体に形成されることを特徴とする燃料電池。
【請求項２】
請求項案１記載の燃料電池であって、前記複数の発電部は電気的に接続されていることを特徴とする燃料電池。
【請求項３】
請求項案１記載の燃料電池であって、前記電解質膜は、炭化水素系ポリマーをスルフォン化した材料であることを特徴とする燃料電池。
【請求項４】
請求項案１記載の燃料電池であって、前記発電部の負荷運転下での電圧が０.３〜０.６Ｖであることを特徴とする燃料電池。
【請求項５】
請求項案２記載の燃料電池であって、複数の発電部が連続した一つの部材により電気的に接続されていることを特徴とする燃料電池。
【請求項６】
請求項案１記載の燃料電池であって、前記アノードは白金または、白金・ルテニウム合金触媒を有することを特徴とする燃料電池。
【請求項７】
請求項案１記載の燃料電池であって、前記燃料を保持する支持体の内側には前記液体の燃料を保持する保液材が配され、外周面にアノード，電解質膜，カソードを配して発電部を持つ燃料電池を複数連結した燃料電池。
【請求項８】
請求項案１記載の燃料電池であって、前記燃料電池の少なくとも２面から酸素を取り込み発電することを特徴とする燃料電池。
【請求項９】
請求項案１記載の燃料電池であって、アノードが形成されている前記支持体の壁面には前記燃料が通過する空隙があることを特徴とする燃料電池。
【請求項１０】
請求項案１記載の燃料電池であって、前記液体の燃料は毛管力により輸送され前記アノードに供給されることを特徴とする燃料電池。
【請求項１１】
請求項案２記載の燃料電池であって、前記燃料を保持する支持体上に、カソード集電体，拡散層，前記発電部，アノード集電体の順に配置され、前記カソード集電板と前記拡散層を通して前記カソードには酸素が供給されることを特徴とする燃料電池。
【請求項１２】
請求項案１１記載の燃料電池であって、前記カソード集電体が網目状または多孔質であることを特徴とする燃料電池。
【請求項１３】
液体の燃料を保持する支持体に液体の燃料を酸化するアノードと酸素を還元するカソードと、前記アノードと前記カソードとの間に形成される電解質膜を有する複数の発電部が配置され、前記液体の燃料を貯蔵する容器とを含み、前記複数の発電部は電気的に接続され、前記容器から前記液体の燃料が前記燃料を保持する支持体に供給されて発電する燃料電池発電装置。
【請求項１４】
液体の燃料を酸化するアノードと酸素を還元するカソードと前記アノードと前記カソードの間に形成される電解質膜を有する燃料電池であって、前記燃料電池は中空支持体構造であって、前記中空支持体の内部には液体の燃料を保持する保液材が配され、少なくとも２面にアノード，電解質膜，カソードを配して発電部が構成され、前記中空支持体内部で前記燃料が前記中空支持体外部で前記酸素を含む気体が接触する燃料電池。