(57)【要約】【課題】触媒有効性に不利益がない様にガス流対触媒体積の比を維持できる垂直型固定床アンモニア変換器を提供すること。【解決手段】本発明の垂直型固定床アンモニア変換器では、固定床触媒域が二つの機械的に分離された触媒体積と並列で作動する二つのガス流に分かれて構成されている。該触媒床およびガス流通路はガス流が各触媒体積を通って下方に向く様に構成されている。本発明における各固定床触媒域は、外殻管熱交換器の周りに配置された二つの同心囲い板の間に形成された環状空間に触媒を保持することが出来る。各域と結び付いた二つの触媒床は段間熱交換器の長さに沿ってお互いの上に位置している。管または導管が触媒床を通して配置され並列ガス流を構成しているか、あるいは触媒床を含有する内部囲い板を通る通路を経由して環状流が形成されている。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
直立円筒状外殻を有する容器；
最上部および最下部の触媒域と少なくとも一つの中間触媒域を含み、該容器の中で垂直状に離れて空間のあいた複数の固定床触媒域；
少なくとも最上部および中間の触媒域であって、該触媒域からの流出ガスの段間冷却用の夫々の外殻管熱交換器の周りに同心状に配置された、前記の最上部および中間の触媒域；
最上部触媒域に配置された磁鉄鉱触媒、および中間および最下部触媒域に配置された高活性触媒；
を含む垂直型アンモニア変換器であって：
少なくとも中間触媒域が、少なくとも二つの機械的に分離された触媒床を含み、該少なくとも二つの機械的に分離された触媒床は、お互いに関して垂直状に配置され、それらの間に並列下方ガス分流を形成するように構成されている、垂直型アンモニア変換器。
【請求項２】
最下部触媒域が、お互いに関して垂直状に配置され、それらの間に並列下方ガス分流を形成するように構成された少なくとも二つの機械的に分離された触媒床を含む請求項１の垂直型アンモニア変換器。
【請求項３】
該外殻が該触媒域の長さに沿って実質的に均一な直径を有する請求項１の垂直型アンモニア変換器。
【請求項４】
並列ガス流分割を行うため各触媒床を通過する夫々複数の導管を含む請求項１の垂直型アンモニア変換器。
【請求項５】
並列ガス流分割を行うため各触媒床の周りに夫々の環状流通路を含む請求項１の垂直型アンモニア変換器。
【請求項６】
直立円筒状外殻；
該外殻内で上部ガス入口域と下部ガス出口域との間に配置された少なくとも一つの固定床域であって、各体積を通して並列の下方ガス流を形成するように構成された上部と下部の触媒体積を含む少なくとも一つの固定床域；
外殻管熱交換器の周りの内側と外側の同心囲い板（シュラウド）により形成された触媒体積用の環状ハウジング；
該環状ハウジングにおいて上部触媒体積と下部触媒体積との間に配置された仕切板；
該仕切板と上部触媒体積の下の触媒支持体との間に形成された上部排出プレナム；
該仕切板と下部触媒体積との間に形成された中間入口プレナム；
ガス入口域から上部触媒体積を過ぎて下部触媒体積の上の中間入口プレナムへと下方ガス流の一部を迂回させるためのガスバイパス；
下部触媒体積の下端にある触媒支持体の下の下部排出プレナム；
上部および下部排出プレナムと熱交換器への外殻側流体入口との間で流動連絡（流体連通）している排出通路；
ガス出口域と流動連絡している熱交換器からの外殻側流体出口：
を含むアンモニア変換器。
【請求項７】
ガスバイパスが、上部触媒体積と上部排出プレナムを通過する第一の複数の管を含む請求項６のアンモニア変換器。
【請求項８】
中間入口プレナムと下部触媒体積を通過し上部排出プレナムと下部排出プレナムとの間を連絡させる第二の複数の管を含む請求項７のアンモニア変換器。
【請求項９】
外側の囲い板が、外殻と外側囲い板の上端との間に固定された逆円錐型支持体に保持されている(depend from)請求項８のアンモニア変換器。
【請求項１０】
排出通路が、内側囲い板とより大きな直径を有する中間の同心囲い板との間の環帯を含む請求項８のアンモニア変換器。
【請求項１１】
ガスバイパスが、外側囲い板と外殻との間の環帯を含み、そして、中間入口への外側囲い板中の複数の開口部を含む請求項６のアンモニア変換器。
【請求項１２】
外側囲い板が、外殻と外側囲い板の下端との間に固定された円錐型支持体上に支持されている請求項１１のアンモニア変換器。
【請求項１３】
排出通路が、内側囲い板とより大きな直径を有する中間の同心囲い板との間の環帯を含む請求項１２のアンモニア変換器。
【請求項１４】
上部排出プレナムと排出通路との間で中間囲い板中に複数の開口部を含む請求項１３のアンモニア変換器。
【請求項１５】
固定床域が、円錐型支持体により外殻に保持されたモジュール式(modular)予備組立品を含む請求項１２のアンモニア変換器。
【請求項１６】
触媒体積が触媒で充填されている請求項６のアンモニア変換器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、窒素および水素を含有するガス状供給流を接触反応させてアンモニアを製造するためのアンモニア変換器に関する。
【背景技術】
【０００２】
気体相の窒素および水素を固定触媒床で変換してアンモニアを形成するために、複雑で最新式の反応器設計が開発されてきた。該設計は、触媒効果を最大にするためガス流対触媒体積の比を最適化することを試みてきた。そうであっても、アンモニア製造能力に関連して反応器の大きさを減少させることは、依然として望ましい。反応器の大きさは勿論、その費用に影響を有している。
【０００３】
アンモニア変換器は、窒素および水素ガスからのアンモニア合成が発熱性であり該反応が高い温度および圧力で起こる事により、複雑となっている。かくして、最適変換効率に適した動的平衡条件を維持するために一連の触媒域間で段間冷却が一般に用いられている。又、触媒域を補修する、例えば、触媒がその有効性を失った時に触媒を周期的に除去し置き換えるための対策を行わなければならない。
【０００４】
アンモニア変換器設計における放射状流配列および軸流と放射状流の混合流配列の使用は、垂直型アンモニア変換器に対して標準となっている。しかしながらこれらの設計は、一般的にフリーボード又は他の有効でない触媒体積の使用を必要とする。これらの設計は又、触媒の仕込みと除去を複雑にすることが出来、放射状流触媒体積の上端における触媒流動化の可能性を避ける設計に注意を要することが出来る。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【０００５】
（発明の概要）
本発明は、固定床触媒域が二つの機械的に分離された触媒体積と並列で(in parallel)作動する二つのガス流に分かれて構成されている垂直型(vertical)固定床アンモニア変換器に関する。該設計は、垂直型放射状流設計と比べて触媒有効性に不利益がない様に、該床を通してガス流対触媒体積の比を維持している。その二つの体積は反応器外殻(shell)内で最適に配置出来るので、本発明は反応器の大きさを減少させるものである。触媒床およびガス流通路はガス流が各触媒体積を通って下方に向く様に構成されているので、有効でない触媒体積も触媒流動化の可能性も除去される。該設計は、従来技術の垂直型放射状固定床アンモニア変換器において良く知られている熱交換器および触媒床の通常の技術状態の配置を助長するものである。
【０００６】
本発明における各固定床触媒域は、外殻管熱交換器(shell and tube heat exchanger)の周りに配置された二つの同心(concentric)囲い板(shroud:シュラウド)の間に形成された環状空間に触媒を保持するのが好ましい。各域と結び付いた二つの触媒床は内部熱交換器の長さに沿ってお互いの上に位置している。ある好ましい分流(split-flow)設計においては、管または導管が触媒床を通して配置され並列ガス流を構成している。他の好ましい態様においては、触媒床を含有する内部囲い板を通る通路を経由して環状流が形成されている。
【０００７】
ある態様において、本発明は、直立円筒状外殻を有する容器と、最上部および最下部の触媒域と少なくとも一つの中間触媒域を含み該容器の中で垂直状に離れて空間のあいた複数の固定床触媒域とを含む垂直型アンモニア変換器を提供する。少なくとも最上部および中間触媒域は、該触媒域からの流出ガスの段間冷却(interstage cooling)用の夫々の外殻管熱交換器の周りに同心状に配置されている。磁鉄鉱触媒は最上部触媒域に配置され、高活性触媒が中間および最下部触媒域に配置されている。少なくとも中間触媒域は、お互いに関して垂直状に配置された少なくとも二つの機械的に分離された触媒床を含み、その間に並列下方ガス分流を形成するように構成された該少なくとも二つの機械的に分離された触媒床を含む。
【０００８】
最下部の触媒域は、お互いに関して垂直状に配置された少なくとも二つの機械的に分離された触媒床を含むのが好ましく、その間に並列下方ガス分流を形成するように構成された少なくとも二つの機械的に分離された触媒床を有するのが好ましい。容器外殻は、組立を容易にするために触媒域の長さに沿って実質的に均一の直径を有するのが好ましい。垂直型アンモニア変換器は、並列ガス流分割を行うため各触媒床を通過する夫々複数の導管、或は該分割を行うため各触媒床の周りの夫々の環状流通路を含むのが好ましい。
【０００９】
他の態様において、アンモニア変換器は、直立円筒状外殻と、該外殻内で上部ガス入口域と下部ガス出口域との間に配置された少なくとも一つの固定床域を含む。該固定床域は、各体積を通して並列の下方ガス流を形成するように構成された上部と下部の触媒体積を有する。触媒体積用の環状ハウジングは、外殻管熱交換器の周りの内側と外側の同心囲い板により形成される。該環状ハウジングにおいては、上部触媒体積と下部触媒体積との間に仕切板が配置されている。該仕切板と上部触媒体積の下の触媒支持体との間には上部排出プレナムが形成されている。該仕切板と下部触媒体積との間には中間入口プレナムが形成されている。ガス入口域から上部触媒体積を過ぎて下部触媒体積の上の中間入口プレナムへと下方ガス流の一部を迂回させるためのガスバイパスが用意されている。下部触媒体積の下端の触媒支持体の下に下部排出プレナムが存在している。排出通路は、上部および下部排出プレナムの各々と熱交換器への外殻側流体入口との間で流動連絡(in fluid communication:流体連通)している。熱交換器からの外殻側流体出口はガス出口域と流動連絡している。アンモニア変換器を使用したい時は、適当なアンモニア変換触媒で触媒体積を充填する。
【００１０】
ガスバイパスは、上部触媒体積と上部排出プレナムを通過する第一の複数の管を含むのが好ましい。第二の複数の管は、中間入口プレナムと下部触媒体積を通過し上部排出プレナムと下部排出プレナムとの間を連絡させることが出来る。外側の囲い板は、外殻と外側囲い板の上端との間に固定された逆円錐型支持体に保持されることが出来る。排出通路は、内側囲い板とより大きな直径を有する中間の同心囲い板との間の環帯を含むことが出来る。
【００１１】
或は、ガスバイパスは、外側囲い板と外殻との間の環帯および中間入口への外側囲い板の複数の開口部を含むのが好ましい。外側囲い板は、外殻と外側囲い板の下端との間に固定された円錐型支持体に保持されることが出来る。排出通路は、内側囲い板とより大きな直径を有する中間の同心囲い板との間の環帯を含むことが出来る。中間の囲い板には、上部排出プレナムと排出通路との間で複数の開口部を形成することが出来る。固定床域は、円錐型支持体により外殻に保持されたモジュール式(modular)予備組立品として構成されるのが好ましい。
【００１２】
（詳細な説明）
同様の部分を言及するのに同じ参照番号が使用されている図面に関して、  図１は、本発明の一態様によるアンモニア変換器の垂直外殻１０２の中に配置された触媒域１００を示している。ガス入口域１０８およびガス出口域１１０に夫々接近するために人道(manway:狭い抗道)１０４，１０６が用意されている。
【００１３】
ハウジング１１２は外殻管熱交換器１１４の周りに同心状に配置されている。該ハウジング１１２は内側と外側の同心囲い板１１６，１１８を有している。中間の囲い板１４０は内側囲い板１１６から外に配置されている。該囲い板１１８，１４０は上部および下部の環状触媒体積１２０，１２２の一方の側に配置されている。ここで用いられている表現「触媒体積」は、実際に触媒を含有しているかまだ触媒で充填されていないかに関係なく、アンモニア変換触媒を含有するように意図された空間を意味する。環状仕切板１２４は触媒体積１２０，１２２の間に配置されている。各触媒体積１２０，１２２の下の触媒支持体１２６，１２７は、金網、側面網戸（例えば、商品表示Johnson Screen）、又は固定触媒床を支持するために当業界で周知の他の構造体から作成されている。同様のスクリーン１２８，１２９が各触媒床１２０，１２２の頂上に配置されている。各触媒体積１２０，１２２は、以下により詳細に説明するように、各触媒床に供給される本質的に同じ体積のガスを処理する同じ程度のアンモニア変換を助長するために、本質的に同じ体積、即ち、本質的に同じ内径、外径および深さを有するのが好ましい。
【００１４】
環状上部排出プレナム１３０は仕切板１２４と触媒支持体１２６との間に形成される。環状下部排出プレナム１３２は、同様に、触媒支持体１２７とハウジング１１２の環状底パネル１３４との間に形成される。環状中間入口プレナム１３６は仕切板１２４と下部触媒体積１２２の上端との間に形成される。
【００１５】
環状排出通路１３８は内側囲い板１１６とそこから外方向に間隔をあけた中間の同心囲い板１４０との間に形成されている。中間囲い板１４０の下端と底パネル１３４との間にはガス用通路が存在する。熱交換器１１４の上端への外殻側流体入口１４２が内側囲い板１１６の上端における打ち抜き穴により設けられている。
【００１６】
第一の複数の管１４４は上部触媒体積１２０と仕切板１２４を通過するように配置されている。第二の複数の管１４６は仕切板１２４と下部触媒体積１２２を通過するように配置されている。所望なら、該管１４４，１４６は円形状で等しく間隔をあけることが出来るが、各セットは各触媒体積に供給される50-50の等分流ガスを助長するために本質的に等しい流れ断面積と動水半径を示すのが望ましい。所望なら、管１４４，１４６中のガスへの熱伝導は、適当な直径を用いて表面積を最小にし適当な熱伝導率を得ること（即ち、壁厚、二重管構造および/または絶縁）により最小にすることが出来る。熱伝導が該管１４４および（または）１４６を通過するガスを加熱する程著しい場合には、それを償うように上部および（または）下部触媒体積１２０，１２２の深さをわずかに調節することが出来る。
【００１７】
熱交換器１１４は、従来技術の放射状流アンモニア変換器で使用されている同様の段間熱交換器に精通している人々には良く知られている。該外殻は内側囲い板１１６により形成されている。管１４８は夫々流入口および流出口１５４，１５６の管用シート１５０，１５２により一方の端で支持され、慣用のじゃま板１５７を通過する。通常供給ガスを含有することが出来る冷却用流体は、流入口１５４に連結された入口管１５８を経由して導入される。流入口１５４は、冷却された外殻側ガスがガス出口域１１０に入るための環状通路を提供するため、内側囲い板１１６のものより小さい外径を有するのが好ましい。流出口１５６は内側囲い板１１６の外径のまわりに外径を有するのが好ましい。加熱された冷却用流体は出口管１６２を経由して流出口１５６から排出される。
【００１８】
中間囲い板１４０は円錐環１６４によって流出口１５６から支持されている。外側囲い板１１８は支持用円錐環１６６によってその上端が外殻１０２に確保されている。これらの環１６４，１６６はハウジング１１２を密閉してガスが触媒域１００を迂回するのを防ぐ。
【００１９】
触媒は、慣用のやり方で上部触媒床１２０に導入し、そして（または）そこから除去する。触媒は、管１４４を通してホース（示されてない）を挿入することにより下部触媒床１２２に導入し、そして（または）そこから除去することが出来る。触媒装填は又、除去できる頂上押し下げ網１２８，１２９を使用し、上部床支持格子１２６および仕切板１２４を通して接近用人道を設けることにより助長することが出来る。これにより下部床が装填され押し下げ格子１２９が設置され、その後人接近用開口部におけるハッチ路が設置され、上部床が装填され、押し下げ格子１２８が設置される。
【００２０】
図１の態様の一例において、外郭１０２は１２フィートの内径を有し、外側囲い板１１８は１１．５フィートの直径を有し、中間囲い板１４０は５フィートの直径を有し、内側囲い板１１６は４フィートの直径を有することが出来る。入口および出口の管１５８，１６２は１２インチの公称直径を有し、管１４８は１２フィートの長さを有することが出来る。プレナム１３０，１３２，１３６は１フィートの高さを有し、触媒支持体１２６，１２７およびスクリーン１２８，１２９は約３インチの厚さを有することが出来る。この例においては、各々３．５フィートの深さを有する床１２０，１２２の各々を通して４本の１０インチ管１４４，１４６を使用することが出来る。全触媒体積は５６７立方フィートであり、圧力降下（熱交換器は除く）は６．７ psiと推定される。
【００２１】
図２は、図１の態様と同様の触媒域２００を示しているが、供給ガスを下部触媒床１２２に供給するため、図１の内部バイパス管よりもむしろ外部バイパスを使用している。外郭１０２と外側囲い板１１８との間の環帯２０１は、ガス入口域１０８と流動連絡した開放上端を有している。ハウジング１１２の下端を外郭１０２に確保している円錐支持体２０２は、環帯２０１の下端でガス出口域１１０に対して流体密封を形成している。外側囲い板１１８には複数の打ち抜き穴２０４が形成されて環帯２０１と中間入口プレナム１３６との間に流動連絡を提供している。同様に中間囲い板１４０には複数の打ち抜き穴２０６が形成されて出口プレナム１３０から排出通路１３８への流動連絡を提供している。打ち抜き穴２０４，２０６の大きさおよび数は、上部および下部触媒床１２０、１２２の間に本質的に等しい50-50の供給ガス分流を提供するように夫々の流体流抵抗に一致させるべきである。
【００２２】
図２の態様の一例において、外郭１０２は１２フィートの内径を有し、外側囲い板１１８は１１フィートの直径を有し、中間囲い板１４０は５フィートの直径を有し、内側囲い板１１６は４フィートの直径を有することが出来る。入口および出口の管１５８，１６２は１２インチの公称直径を有し、管１４８は１２フィートの長さを有することが出来る。プレナム１３０，１３６は１５インチの高さを有し、プレナム１３２は１２インチの高さを有し、触媒支持体１２６，１２７およびスクリーン１２８，１２９は約３インチの厚さを有することが出来る。床１２０，１２２は各々３．７５フィートの深さを有する。全触媒体積は５６５立方フィートであり、圧力降下（熱交換器は除く）は７．６ psiと推定される。
【００２３】
本発明は、放射状の熱応力を主として軸方向の特質に限定しながら最小にするという利点を更に有する。本発明は又、モジュール構造を可能にする。図２の態様においては、例えば、組立られたモジュールが触媒なしで外郭１０２の中へ下げられ円錐支持体２０２の周囲を溶接することにより確保され得るように、円錐支持体２０２への接近のし易さにより域２００の機械的成分のモジュール構造の使用が可能になるのである。図１の態様は頂上で支持されているので、囲い板および交換機の管を含む成分の軸方向熱膨張は下方向であり、熱膨張のわずかな相違も底で償うことが出来る。更に、図１の態様は、装填または取出し中に道具、部品、がらくた等を落下させてしまうような開放空間を頂上に有していない。図２の設計は容器外殻に隣接した環状ガス流を配置しているので反応器の長さが最小となる。
【００２４】
図３には、本発明の原理に基づいた、一体化複数域垂直型アンモニア変換器３００の一態様が図解されている。容器は、均一な直径の垂直円筒状外殻３０２と慣用のドーム形頂上部および底部３０４，３０６とを有している。第一、第二、第三および第四の触媒域３０８，３１０，３１２，３１４は該容器内で頂上から底へと垂直状に間隔があいている。第一域３０８は磁鉄鉱触媒を含有するのが好ましく、一方他の域３１０，３１２，３１４は、例えば米国特許 4,055,628; 4,122,040; および 4,163,775 （参考のため本明細書に加入する）に開示されているような、当業者に周知の高活性アンモニア変換触媒を含有するのが好ましい。外殻が第一触媒域の周りに拡大された直径を有する多数の従来技術の放射状流垂直型アンモニア変換器とは対照的に、本設計は均一な直径を有する外殻３０２を使用することにより組立を助長する。
【００２５】
供給ガスは入口ノズル３１６を経由して変換器３００の頂上に導入する。第一の磁鉄鉱触媒域３０８は、好ましくは慣用の放射状流設計からなり、第一の段間熱交換器３１８と、外殻３０２および頂上部３０４を夫々通過する結び付いた冷却用流体入口および出口管３２０，３２２を含有している。第一の触媒域３０８は人道３２４を経由して補修することが出来る。
【００２６】
第二、第三および第四の触媒域３１０，３１２および３１４は、高活性触媒を含有し、上記に説明した図１の設計に従って一般的に構成されている。代りに図２の設計が使用出来ることを当業者は容易に理解するであろう。第二および第三の触媒域３１０，３１２は、夫々の段間熱交換器３２６，３２８、冷却用流体入口管３３０，３３２、および冷却用流体出口管３３４，３３６と結び付いている。第四の触媒域３１４は、反応器内の最終触媒域であり冷却される必要がないので、段間冷却器と結び付けられないのが好ましいが、所望なら同心熱交換器（示されていない）と結び付けることが出来る。人道３３８，３４０，３４２は、触媒の添加および（または）除去または他の補修のために、夫々の触媒域３１０，３１２，３１４の各々の上に設けられている。
【００２７】
本発明は前記の記載および実施例により説明されている。当業者は前記の態様を考慮して種々の変化および修正を発展させるであろう。かかる変化および修正のすべては添付した特許請求の範囲の範囲または精神の中に包含されるものである。
【図面の簡単な説明】
【００２８】
【図１】触媒域中の触媒体積間でガス流を分割するための管の使用を示した、本発明の一態様による分流固定床垂直型アンモニア変換器の断面が部分的に示された概略立面図である。
【図２】触媒域中の触媒体積間でガス流を分割するための環状通路の使用を示した、本発明の他の態様による分流固定床垂直型アンモニア変換器の断面が部分的に示された概略立面図である。
【図３】慣用の頂上床の下に複数の並列分流固定床触媒域を示した、本発明の他の態様による垂直型アンモニア変換器の断面が部分的に示された概略立面図である。
【符号の説明】
【００２９】
１００  触媒域
１０２  垂直外殻
１０４  人道
１０６  人道
１０８  ガス入口域
１１０  ガス出口域
１１２  ハウジング
１１４  外殻管熱交換器
１１６  内側同心囲い板
１１８  外側同心囲い板
１２０  上部環状触媒体積
１２２  下部環状触媒体積
１２４  環状仕切板
１２６  触媒支持体
１２７  触媒支持体
１２８  スクリーン
１２９  スクリーン
１３０  環状上部排出プレナム
１３２  環状下部排出プレナム
１３４  環状底パネル
１３６  環状中間入口プレナム
１３８  環状排出通路
１４０  中間同心囲い板
１４２  外殻側流体入口
１４４  第一複数管
１４６  第二複数管
１４８  管
１５０  管用シート
１５２  管用シート
１５４  流入口
１５６  流出口
１５７  じゃま板
１５８  入口管
１６２  出口管
１６４  円錐環
１６６  支持用円錐環
２００  触媒域
２０１  環帯
２０２  円錐支持体
２０４  複数の打ち抜き穴
２０６  複数の打ち抜き穴
３００  一体化複数域垂直型アンモニア変換器
３０２  垂直円筒状外殻
３０４  ドーム形頂上部
３０６  ドーム形底部
３０８  第一触媒域
３１０  第二触媒域
３１２  第三触媒域
３１４  第四触媒域
３１６  入口ノズル
３１８  第一の段間熱交換器
３２０  冷却用流体入口管
３２２  冷却用流体出口管
３２４  人道
３２６  段間熱交換器
３２８  段間熱交換器
３３０  冷却用流体入口管
３３２  冷却用流体入口管
３３４  冷却用流体出口管
３３６  冷却用流体出口管
３３８，３４０，３４２  人道
【図１】
2004168651.tif 000002
【図２】
2004168651.tif 000003
【図３】
2004168651.tif 000004