(57)【要約】  【課題】重金属を使用せず、かつ、耐候ガラス接着性、伸び等に優れるポリサルファイド系シーリング材組成物の提供。  【解決手段】末端にメルカプト基を有するポリプロピレングリコール変成ポリサルファイドポリマーと、該メルカプト基と反応しうる反応性基とアルコキシシリル基とを有するアルコキシシラン化合物とを、該反応性基が該メルカプト基の３〜３０ｍｏｌ％となる量比で反応させて得られる、末端アルコキシシリル基含有ポリプロピレングリコール変成ポリサルファイドポリマー（Ａ）と、ポリイソシアネート化合物（Ｂ）とを含有するポリサルファイド系シーリング材組成物。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
末端にメルカプト基を有するポリプロピレングリコール変成ポリサルファイドポリマーと、該メルカプト基と反応しうる反応性基とアルコキシシリル基とを有するアルコキシシラン化合物とを、該反応性基が該メルカプト基の３〜３０ｍｏｌ％となる量比で反応させて得られる、末端アルコキシシリル基含有ポリプロピレングリコール変成ポリサルファイドポリマー（Ａ）と、
ポリイソシアネート化合物（Ｂ）と
を含有するポリサルファイド系シーリング材組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、複層ガラス用のシーリング材に好適に用いられるポリサルファイド系シーリング材組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
断熱効果、しゃ音効果等が要求される複層ガラスには、ガラス板間を所定距離隔てて接着するとともに、このガラス板間に外部の空気が侵入するのを防ぐ目的で、ガス透過性の低いポリサルファイドポリマーを主成分とするシーリング材が用いられている。このようなシーリング材には、ガラス接着性、強度、伸び、耐候性、被塗装性等が要求される。
従来、ポリサルファイドポリマーの硬化剤としては、鉛、マンガン等の重金属を含有する硬化剤が用いられてきたが、環境問題等の観点から、重金属を使用しないポリサルファイド系シーリング材組成物が要求されてきた。このような要求に対して、硬化剤としてポリイソシアネート化合物（ウレタンプレポリマー）を用いたポリサルファイド系シーリング材組成物が提案されている（特許文献１参照。）。
しかしながら、ポリサルファイドポリマーの硬化剤としてポリイソシアネート化合物（ウレタンプレポリマー）を用いた場合には、シーリング材と被着体との界面ではく離が生じやすいという問題があった。
【０００３】
これに対して、ポリサルファイドポリマーの硬化剤としてポリイソシアネート化合物を用いた場合において、上述した界面はく離を防止する目的で、更に加水分解性基を有するシラン化合物を添加したポリサルファイド系シーリング材組成物が提案されている（特許文献２参照。）。
しかしながら、このようなポリサルファイドポリマーとポリイソシアネート化合物とシラン化合物とを用いた場合であっても、耐候ガラス接着性（耐紫外線劣化性）が不足しているという問題があった。
【０００４】
【特許文献１】特開平４−３６６１２１号公報
【特許文献２】特開平７−３１６４３１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、重金属を使用せず、かつ、耐候ガラス接着性、伸び等に優れるポリサルファイド系シーリング材組成物を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者は、ポリプロピレングリコール変成ポリサルファイドポリマーに、アルコキシシラン化合物をあらかじめ特定の割合で反応させて、アルコキシシリル基を導入することにより、ポリイソシアネート化合物を硬化剤とした場合であっても、耐候ガラス接着性、伸び等に優れるポリサルファイド系シーリング材組成物が得られることを見出し、本発明を完成させた。
【０００７】
即ち、本発明は、末端にメルカプト基を有するポリプロピレングリコール変成ポリサルファイドポリマーと、該メルカプト基と反応しうる反応性基とアルコキシシリル基とを有するアルコキシシラン化合物とを、該反応性基が該メルカプト基の３〜３０ｍｏｌ％となる量比で反応させて得られる、末端アルコキシシリル基含有ポリプロピレングリコール変成ポリサルファイドポリマー（Ａ）と、
ポリイソシアネート化合物（Ｂ）と
を含有するポリサルファイド系シーリング材組成物を提供する。
【発明の効果】
【０００８】
本発明の組成物は、重金属を使用せず、かつ、耐候ガラス接着性、伸び等に優れるので、極めて有用である。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
以下に、本発明を詳細に説明する。
本発明のポリサルファイド系シーリング材組成物（以下、単に「本発明の組成物」という。）は、末端アルコキシシリル基含有ポリプロピレングリコール（ＰＰＧ）変成ポリサルファイドポリマー（Ａ）（以下、単に「ポリマー（Ａ）」という。）と、ポリイソシアネート化合物（Ｂ）とを含有する。初めに、ポリマー（Ａ）について説明する。
【００１０】
＜ポリマー（Ａ）＞
ポリマー（Ａ）は、ＰＰＧ変成ポリサルファイドポリマーと、特定のアルコキシシラン化合物とを反応させて得られる。
＜ＰＰＧ変成ポリサルファイドポリマー＞
本発明に用いられるＰＰＧ変成ポリサルファイドポリマーは、例えば、塩素化ポリプロピレングリコール（塩素化ＰＰＧ）とジクロロ化合物と多硫化ナトリウムとを反応させて得ることができる。
【００１１】
【化１】
2004149787.tif 000002
【００１２】
式中、ｘは２〜４の数値を表す。なお、化合物としての多硫化ナトリウムは、基本的にｘとして整数値をとるが、本発明においては多硫化ナトリウムは２種以上の化合物の混合物であってもよく、その場合、ｘとして整数以外の値をとりうる。ｍおよびｎは、それぞれ整数を表す。
【００１３】
塩素化ＰＰＧは、市販のＰＰＧを塩素化チオニール等の塩素化剤で処理することにより得ることができる。
【００１４】
ＰＰＧは、活性水素含有化合物にプロピレンオキサイドを付加させて得られるポリマーである。本発明においては、従来公知のＰＰＧを用いることができる。
活性水素含有化合物としては、例えば、水、プロピレングリコール、エチレングリコール、グリセリン、トリメチロールプロパン、ヘキサントリオール、トリエタノールアミン、エチレンジアミン、メチルグルコジット、芳香族ジアミン、ソルビトール、ショ糖、リン酸が用いられる。
本発明においては、エチレングリコールにプロピレンオキサイドを付加させて得られるＰＰＧが好ましい。
ＰＰＧは、数平均分子量が１０００〜５０００であるのが好ましい。上記範囲であると、低粘度で取扱い性がよく、また、硬化物も適度に硬さを有する。
【００１５】
ジクロロ化合物としては、例えば、Ｃｌ−Ｃ2 Ｈ4 −Ｃｌ、Ｃｌ−Ｃ3 Ｈ6 −Ｃｌ、Ｃｌ−Ｃ4 Ｈ8 −Ｃｌ、Ｃｌ−Ｃ2 Ｈ4 −Ｏ−Ｃ2 Ｈ4 −Ｃｌ、Ｃｌ−Ｃ3 Ｈ6 −Ｏ−Ｃ3 Ｈ6 −Ｃｌ、Ｃｌ−Ｃ4 Ｈ8 −Ｏ−Ｃ4 Ｈ8 −Ｃｌ、Ｃｌ−Ｃ2 Ｈ4 −Ｏ−ＣＨ2 Ｏ−Ｃ2 Ｈ4 −Ｃｌ、Ｃｌ−Ｃ3 Ｈ6 −Ｏ−ＣＨ2 Ｏ−Ｃ3 Ｈ6 −Ｃｌ、Ｃｌ−Ｃ4 Ｈ8 −Ｏ−ＣＨ2 Ｏ−Ｃ4 Ｈ8 −Ｃｌが挙げられる。中でも、Ｃｌ−Ｃ2 Ｈ4 −Ｏ−ＣＨ2 Ｏ−Ｃ2 Ｈ4 −Ｃｌが好ましい。
これらのジクロロ化合物は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００１６】
例えば、このようにして得られるＰＰＧ変成ポリサルファイドポリマーは、数平均分子量２０００〜７０００であるのが好ましい。上記範囲であると、粘度および硬化物の物性が適当なものになる。
【００１７】
このように、ポリサルファイドポリマーにＰＰＧ変成を行うと、本発明の組成物のガラス接着性が向上する。
また、ポリサルファイドポリマーにＰＰＧ変成を行うと、本発明の組成物の被塗装性が向上する。具体的には、本発明の組成物をシーリング材として用いた後、その上から塗装をした場合において、ＰＰＧ変成を行わないと、塗料をはじいてしまうが、ＰＰＧ変成を行うことによって、塗料をはじかなくなる。
更に、ポリサルファイドポリマーにＰＰＧ変成を行うことによって、本発明の組成物の価格が安くなり、また、比重が小さくなるという利点もある。
【００１８】
本発明に好適に用いられるＰＰＧ変成ポリサルファイドポリマーの具体例としては、東レチオコール社製のＬＰ−２８２が挙げられる。
【００１９】
＜アルコキシシラン化合物＞
本発明に用いられるアルコキシシラン化合物は、上述したＰＰＧ変成ポリサルファイドポリマーの有するメルカプト基と反応しうる反応性基とアルコキシシリル基とを有するアルコキシシラン化合物である。
メルカプト基と反応しうる反応性基は、特に限定されないが、例えば、イソシアネート基、エポキシ基が挙げられる。
アルコキシシリル基は、少なくとも一つのアルコキシ基がケイ素原子に結合している基であれば特に限定されない。アルコキシシリル基のケイ素原子に結合するアルコキシ基は、特に限定されないが、原料の入手が容易なことからメトキシ基、エトキシ基またはプロポキシ基が好適に挙げられる。また、アルコキシシリル基のケイ素原子に結合するアルコキシ基以外の基は、特に限定されず、例えば、水素原子またはメチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基等の炭素数が２０以下である、アルキル基、アルケニル基もしくはアリールアルキル基が好適に挙げられる。アルコキシシリル基としては、例えば、トリメトキシシリル基、トリエトキシシリル基が好適に挙げられる。
【００２０】
＜ポリマー（Ａ）の製造＞
ポリマー（Ａ）は、上述したＰＰＧ変成ポリサルファイドポリマーと、上述したアルコキシシラン化合物とを、アルコキシシラン化合物の有する反応性基がＰＰＧ変成ポリサルファイドポリマーの有するメルカプト基の３〜３０ｍｏｌ％となる量比で、反応させて得られる。
反応性基がメルカプト基の３ｍｏｌ％以上であると、得られる本発明の組成物のガラス接着性が十分となる。
また、反応性基がメルカプト基の３０ｍｏｌ％以下であると、得られる本発明の組成物の伸びが十分となる。
【００２１】
ＰＰＧ変成ポリサルファイドポリマーとアルコキシシラン化合物との反応は、特に限定されないが、例えば、ＰＰＧ変成ポリサルファイドポリマーとアルコキシシラン化合物とを上記割合で混合し、８０℃で１時間かくはんすることにより行うことができる。
【００２２】
このようにして得られるポリマー（Ａ）は、数平均分子量が２０００〜６０００であるのが好ましい。上記範囲であると、粘度および硬化物の物性が適当なものになる。
【００２３】
＜ポリイソシアネート化合物（Ｂ）＞
ポリイソシアネート化合物は、イソシアネート基を分子内に２個以上有するイソシアネート化合物であり、例えば、２，４−トリレンジイソシアネート（２，４−ＴＤＩ）、２，６−トリレンジイソシアネート（２，６−ＴＤＩ）、４，４′−ジフェニルメタンジイソシアネート、２，４′−ジフェニルメタンジイソシアネート、ｐ−フェニレンジイソシアネート、ポリメチレンポリフェニレンポリイソシアネート、１，５−ナフタレンジイソシアネート、トリジンジイソシアネート、トリフェニルメタントリイソシアネート、ビシクロヘプタントリイソシアネート、トリス（イソシアネートフェニル）チオホスフェート、芳香族ポリイソシアネートおよびこれらの水素添加化合物；エチレンジイソシアネート、プロピレンジイソシアネート、テトラメチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート（ＨＤＩ）、テトラメチルキシリレンジイソシアネート（ＴＭＸＤＩ）、トリメチルヘキサメチレンジイソシアネート、１，６，１１−ウンデカントリイソシアネート、１，３，６−ヘキサメチレントリイソシアネート等の脂肪族ポリイソシアネート；イソホロンジイソシアネート（ＩＰＤＩ）等の脂環式ポリイソシアネート；キシリレンジイソシアネート、テトラメチルキシレンジイソシアネート等のアリール脂肪族ポリイソシアネートおよびこれらの水素添加化合物；これらの低分子量ポリイソシアネート化合物のイソシアヌレート体、ビューレット体、カルボジイミド変性ポリイソシアネート化合物、ポリオール化合物との付加体が挙げられる。
【００２４】
低分子量ポリイソシアネート化合物のイソシアヌレート体としては、例えば、ＩＰＤＩ、ＴＭＸＤＩ等のイソシアヌレート体、ＴＤＩとＨＤＩとのイソシアヌレート体が挙げられる。
低分子量ポリイソシアネート化合物とポリオール化合物の付加体としては、例えば、ポリオール化合物としてトリメチロールプロパン（ＴＭＰ）を用いた付加体が好適に挙げられる。具体的には、例えば、１，１，１−トリメチロールプロパン（ＴＭＰ）とＴＭＸＤＩとから導かれる、ＴＭＸＤＩ・ＴＭＰ付加体が好適に挙げられる。
【００２５】
上記付加体は、サイセン３１６０（三井サイテック社）等の商品名で市販されているものを用いることができる。上記付加体は、ヒドロキシ基とイソシアネート基のすべてが完全に反応した完全付加体であってもよく、未反応原料を含んでいてもよい。
【００２６】
また、ポリイソシアネート化合物としては、上記の各イソシアネート化合物とポリオール化合物とを反応させて得られるウレタンプレポリマーを用いることもできる。ポリオール化合物としては、例えば、ポリエーテルポリオール、ポリエステルポリオール、その他のポリオール、およびこれらの混合ポリオールが挙げられる。
【００２７】
ポリエーテルポリオールとしては、例えば、エチレンオキサイド、プロピレンオキサイド、プチレンオキサイド、スチレンオキサイド、テトラヒドロフラン等のアルキレンオキサイドの１種または２種以上に、２個以上の活性水素を有する化合物の１種または２種以上を付加重合させた生成物が挙げられる。
【００２８】
２個以上の活性水素を有する化合物としては、例えば、多価アルコール、アミン類、アルカノールアミン類が挙げられる。
【００２９】
多価アルコールとしては、例えば、エチレングリコール、ジエチレングリコール、プロピレングリコール、ジプロピレングリコール、グリセリン、１，１，１−トリメチロールプロパン、１，２，５−へキサントリオール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、４，４′−ジヒドロキシフェニルプロパン、４，４′−ジヒドロキシフェニルメタン、ペンタエリスリトールが挙げられる。アミン類としては、例えば、エチレンジアミン、プロパノールアミンが挙げられる。アルカノールアミン類としては、例えば、エタノールアミン、プロパノールアミンが挙げられる。
【００３０】
ポリエーテルポリオールとしては、具体的には、例えば、ポリプロピレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレントリオールが挙げられる。また、テトラヒドロフランの開環重合によって得られるポリテトラメチレングリコールも挙げられる。
【００３１】
ポリエステルポリオールとしては、例えば、エチレングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオールペンタンジオール、ヘキサンジオール、シクロへキサンジメタノール、グリセリン、１，１，１−トリメチロールプロパン等の低分子ポリオールの１種または２種以上と、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、セバシン酸、テレフタル酸、イソフタル酸、ダイマー酸等の低分子カルポン酸またはオリゴマー酸の１種または２種以上との縮合重合体；プロピオンラクトン、バレロラクトン等の開環重合体が挙げられる。
【００３２】
その他のポリオールとしては、例えば、ポリカーボネートポリオール、ポリブタジエンポリオール、水素添加されたポリブタジエンポリオール、アクリルポリオール；エチレングリコール、ジエチレングリコール、プロピレングリコール、ジプロピレングリコール、ブタンジオール、ペンタンジオール、へキサンジオール等の低分子ポリオールが挙げられる。
【００３３】
上述したような、ウレタンプレポリマーを得る際におけるポリオール化合物とポリイソシアネート化合物との混合の割合は、ポリオール化合物のヒドロキシ基の数に対するポリイソシアネート化合物のイソシアネート基の数の比（ＮＣＯ／ＯＨ）が、１．２〜５であるのが好ましく、１．５〜３であるのがより好ましい。ウレタンプレポリマーの製造は、通常のウレタンプレポリマーと同様に、所定量比の両化合物を混合し、通常、３０〜１２０℃、好ましくは５０〜１００℃で加熱かくはんすることによって行うことができる。
【００３４】
上述したポリイソシアネート化合物の中でも、分子内にイソシアネート基を２個または３個有するジイソシアネート類またはトリイソシアネート類が好ましい。
また、ポリイソシアネート化合物は、分子量が２万以下であるのが好ましい。２万以下であると、粘度があまり高くならず、作業性が良好となる。
これらのポリイソシアネート化合物は、単独でまたは２種以上を組み合わせて用いられる。
【００３５】
本発明の組成物は、通常、ポリマー（Ａ）を主剤とし、ポリイソシアネート化合物（Ｂ）を硬化剤とする二液型として用いられる。
【００３６】
主剤および／または硬化剤には、本発明の効果を損なわない範囲で、各種の添加剤を含有させることができる。添加剤としては、例えば、可塑剤、接着付与剤、硬化促進剤、充填剤、顔料、染料、老化防止剤、酸化防止剤、帯電防止剤、難燃剤、溶剤が挙げられる。これらの添加剤は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００３７】
可塑剤は、特に限定されず、例えば、ジオクチルフタレート（ＤＯＰ）、ジブチルフタレート（ＤＢＰ）、ブチルベンジルフタレート（ＢＢＰ）；アジピン酸ジオクチル、コハク酸イソデシル；ジエチレングリコールジベンゾエート、ペンタエリスリトールエステル；オレイン酸ブチル、アセチルリシノール酸メチル；リン酸トリクレジル、リン酸トリオクチル；アジピン酸プロピレングリコールポリエステル、アジピン酸ブチレングリコールポリエステル；塩素化パラフィンが挙げられる。
接着付与剤は、特に限定されず、例えば、シランカップリング剤、フェノール系樹脂、エポキシ系樹脂が挙げられる。シランカップリング剤は、例えば、エポキシシラン、ビニルシラン、アミノシラン、メルカプトシラン、フェニルシランが挙げられる。
【００３８】
硬化促進剤は、特に限定されず、例えば、硫黄、グアニジン類、チウラム類、チアゾール類、スルフェンアミド類、ジチオ類、水が挙げられる。
充填剤は、特に限定されず、例えば、カーボンブラック、炭酸カルシウム、アルミニウムシリケート、クレー、二酸化チタンが挙げられる。
顔料は、無機顔料および有機顔料のいずれも用いることができる。
無機顔料は、例えば、二酸化チタン、酸化亜鉛、群青、ベンガラ、リトボン、鉛、カドミウム、鉄、コバルト、アルミニウム、塩酸塩、硫酸塩が挙げられる。
有機顔料は、例えば、アゾ顔料、銅フタロシアニン顔料が挙げられる。
【００３９】
老化防止剤は、例えば、ヒンダードフェノール系、ベンゾトリアゾール系、ヒンダードアミン系等の化合物が挙げられる。
酸化防止剤は、例えば、ブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、ジフェニルアミン、フェニレンジアミン、亜リン酸トリフェニルが挙げられる。
難燃剤は、例えば、クロロアルキルホスフェート、ジメチル・メチルホスホネート、臭素・リン化合物、アンモニウムポリホスフェート、ジエチル・ビスヒドロキシエチル・アミノエチルホスフェート、ネオペンチルブロマイド−ポリエーテル、臭素化ポリエーテルが挙げられる。
【００４０】
本発明の組成物は、上述したように、主剤と硬化剤からなる二液型であるので、使用時に混合して用いられる。
【００４１】
本発明の組成物は、主剤として用いるＰＰＧ変成ポリサルファイドポリマーにおいて、メルカプト基の一部を変性してアルコキシシリル基を導入しているので、ガラス接着性、特に、紫外線照射を受けた場合の接着性である耐候ガラス接着性に優れる。
したがって、本発明の組成物は、複層ガラス等のガラス製品に好適に用いられる。
【実施例】
【００４２】
以下に、実施例を示して本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限られるものではない。
１．末端アルコキシシリル基含有ＰＰＧ変成ポリサルファイドポリマー（ポリマー（Ａ））の調製
下記の原料を用いて、第１表に示される量比で、８０℃で１時間かくはんすることにより反応させて、ポリマー（Ａ）であるＬ１、Ｌ２、Ｌ３、Ｌ４、Ｌ５およびＬ９を得た。
【００４３】
・ＰＰＧ変成ポリサルファイドポリマー：ＬＰ−２８２、東レチオコール社製
・アルコキシシラン化合物１：Ｙ５１８７、γ−イソシアネートプロピルトリエトキシシラン、日本ユニカー社製
・アルコキシシラン化合物２：Ａ１３１０、γ−イソシアネートプロピルトリメトキシシラン、日本ユニカー社製
【００４４】
【表１】
2004149787.tif 000003
【００４５】
２．ポリサルファイド系シーリング材組成物の調製
（実施例１〜６および比較例１〜６）
下記の原料を用いて、第２表に示される量比で、主剤および硬化剤を調製した後混合して、第２表に示される各種のポリサルファイド系シーリング材組成物を調製した。
【００４６】
（１）主剤
・ＰＰＧ変成ポリサルファイドポリマー：ＬＰ−２８２、東レチオコール社製
・ポリサルファイドポリマー：ＬＰ−５５、東レチオコール社製
・上記で得られたＬ１、Ｌ２、Ｌ３、Ｌ４、Ｌ５およびＬ９
・スズ触媒（ジブチルスズラウレート）：ＳＴＡＮＮ  ＢＬ、三共有機合成社製
・アミン系触媒：ナイミーンＳ２２０、日本油脂社製
・塩素化パラフィン：アデカサイザーＥ５００、旭電化工業社製
・炭酸カルシウム１：白艶華ＣＣ、白石カルシウム社製
・炭酸カルシウム２：ネオライトＳＰＴ、竹原化学工業社製
・カーボンブラック：ＴＨＥＲＭＡＸ−ＭＴ、ＶＡＮＤＥＲＢＩＬＴ社製
・アルコキシシラン化合物３：Ａ１８９、日本ユニカー社製
【００４７】
（２）硬化剤
・ウレタンプレポリマー１：ポリプロピレングリコール（エクセノール１０２０、旭硝子ウレタン社製）８０ｇおよびポリプロピレントリオール（エクセノール３０３０、旭硝子ウレタン社製）２０ｇを、減圧下１１０℃で１２時間かくはんして脱水処理を行った後、５０℃に放冷し、更に、キシリレンジイソシアネート（タケネート５００、三井武田ケミカル社製）３２．３ｇを滴下し、８０℃で２４時間反応させて得られたウレタンプレポリマー（イソシアネート含有量５．１７質量％）
【００４８】
【表２】
2004149787.tif 000004
【００４９】
３．物性試験
上記で得られた各ポリサルファイド系シーリング材組成物について、以下の物性試験を行った。各物性試験には、ＪＩＳ  Ａ１４３９−１９９７の規定に準じて、ポリサルファイド系シーリング材組成物とガラス板とで作成した試験体を２３℃で３週間の初期養生を行った後に用いた。
なお、ガラス板としては、フロート板ガラスを用いた。また、試験体としては、ガラス板とシーリング材組成物との接着面としてスズ面を用いたものとスズ面と反対の面である裏面を用いたものの両方を作成した。ここで、スズ面と裏面の両方を用いて評価したのは、複層ガラスを製造する際、フロート板ガラスのスズ面と裏面は区別することなく用いられるため、いずれの面が接着面として用いられた場合であっても良好な接着性を発現する必要があるためである。
【００５０】
（１）初期物性（Ｈ型試験）
初期養生後の試験体を、５０ｍｍ／ｍｉｎの速度で引っ張り、伸び率１０％、２０％および５０％の引張応力（Ｍ10、Ｍ20およびＭ50）、破壊時の引張応力（ＴB ）ならびに破壊時の伸び（ＥB ）を測定した。また、破壊状態を観察した。
【００５１】
（２）耐温水試験
初期養生後の試験体を、８０℃の温水に１週間浸せきさせた後、手はく離試験を行った。
手はく離試験は、試験体のシーリング材組成物とガラス板との間にカッターで傷を付け、ガラス板からシーリング材組成物をはがすように手で引っ張り、破壊状態を観察し、耐温水性を評価した。
【００５２】
（３）耐湿耐候試験
耐湿耐候試験をＪＩＳ  Ｒ３２０９の規定に準じて行った。具体的には、初期養生後の試験体を、５５℃、９５％ＲＨの恒温恒湿槽内において、近紫外線蛍光ランプＦＬ４０ＢＬによって、ガラス板とシーリング材組成物との接着面に近紫外線を１週間照射した後、上記と同様の方法により、手はく離試験を行い、耐湿耐候性（耐湿耐候ガラス接着性）を評価した。
なお、蛍光ランプの軸心とガラス板表面との距離は５０ｍｍであった。また、蛍光ランプは、試験体全体に近紫外線を均一に照射することができるように、６本の軸心が１００ｍｍ間隔で並べられていた。
蛍光ランプの形式の意味は以下のとおりである。
ＦＬ：直管形、４０：４０Ｗ、ＢＬ：主に近紫外線（波長範囲３１５〜４００ｎｍ）を放射するもの
【００５３】
各物性試験の結果を第３表に示す。表中、「ＣＦ」はシーリング材組成物の凝集破壊を表し、「ＡＦ」はシーリング材組成物とガラス板との間の界面はく離を表す。
第３表から明らかなように、本発明の組成物（実施例１〜６）は、スズ面および裏面のいずれについても、接着性、耐温水性および耐候性のいずれにも優れ、また、伸びにも優れる。
【００５４】
これに対して、主剤にアルコキシシリル基を含有しないＰＰＧ変成ポリサルファイドポリマーまたはポリサルファイドポリマーを用いる場合（比較例１、２および４）は、接着性、耐温水性および耐候性のいずれにも劣る。
また、主剤にアルコキシシリル基を含有しないＰＰＧ変成ポリサルファイドポリマーとアルコキシシラン化合物とを反応させずに用いる場合（比較例３）は、耐候性に劣る。
更に、主剤に用いたアルコキシシリル基を導入したＰＰＧ変成ポリサルファイドポリマーのアルコキシシリル基の量が少なすぎる場合（比較例５）は、接着性、耐温水性および耐候性のいずれにも劣り、多すぎる場合（比較例６）は、伸びに劣る。
【００５５】
【表３】
2004149787.tif 000005