(57)【要約】      （修正有）【課題】作動温度、燃料電池性能、及び燃料利用率等の諸性能に関して、高性能を示す燃料電池を提供する。又、前記優れた性能を示す燃料電池を実現するための組成的、構造的勾配をもつ電極材料並びにその製造法も提供する。【解決手段】燃料電池１０は、該燃料電池１０内に作動できるように配位置され、且つ触媒作用表面を有する少なくとも１つの電極１６、１８を備えている。前記電極１６、１８表面にわたって触媒作用を実質的に均一に最大限に維持するメカニズムもさらに包含する。【選択図】図１Ａ
2004221088.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ガス流がその中を流れる流路（２４）と、
前記流路（２４）に作動できるように配置され、且つある組成及びある構造の少なくとも１つの個別の触媒作用領域（１６'、１６''、１６'''、１８'、１８''、１８'''）を有する少なくとも１つの電極（１６、１８）と、
からなり、前記組成及び構造の少なくとも一方が、前記少なくとも１つの個別領域（１６'、１６''、１６'''、１８'、１８''、１８'''）が曝される前記ガス流の予想される組成に基づいて予め決定されている燃料電池（１０）。
【請求項２】
前記流路（２４）への入口近傍に吸気口（２０）をさらに包含しており、前記少なくとも１つの電極（１６、１８）が前記吸気口（２０）近傍に吸気口境界領域（２６）を有し、且つ前記少なくとも１つの個別領域（１６'、１６''、１６'''、１８'、１８''、１８'''）が前記吸気口境界領域（２６）に配置されている請求項１に記載の燃料電池（１０）。
【請求項３】
前記少なくとも１つの電極（１６、１８）が燃料極（１６）であり、前記ガス流の予想される組成が実質的に未改質の炭化水素燃料からなり、且つ前記少なくとも１つの個別領域（１６'、１６''、１６'''、１８'、１８''、１８'''）の前記組成及び構造の少なくとも一方がそれに合わせて最適化されている請求項１及び２の少なくとも１つに記載の燃料電池（１０）。
【請求項４】
前記少なくとも１つの電極（１６、１８）が空気極（１８）であり、前記ガス流の予想される組成が実質的に酸化剤が未だ使用されていないガス流からなり、且つ前記少なくとも１つの個別領域（１６'、１６''、１６'''、１８'、１８''、１８'''）の前記組成及び構造の少なくとも一方がそれに合わせて最適化されている請求項１及び２の少なくとも１つに記載の燃料電池（１０）。
【請求項５】
前記流路（２４）からの出口近傍に排気口（２２）をさらに包含しており、前記少なくとも１つの電極（１６、１８）が前記排気口（２２）近傍に排気口境界領域（２８）を有し、且つ前記少なくとも１つの個別領域（１６'、１６''、１６'''、１８'、１８''、１８'''）が前記排気口境界領域（２８）に配置されている請求項１及び２の少なくとも１つに記載の燃料電池（１０）。
【請求項６】
前記少なくとも１つの電極（１６、１８）が燃料極（１６）であり、前記ガス流の予想される組成が実質的に改質されている又は部分的に改質されている炭化水素燃料、その副生物、及びそれらの混合物のうちの少なくとも１つからなり、且つ前記少なくとも１つの個別領域（１６'、１６''、１６'''、１８'、１８''、１８'''）の前記組成及び構造の少なくとも一方がそれに合わせて最適化されている請求項１から３の少なくとも１つに記載の燃料電池（１０）。
【請求項７】
前記少なくとも１つの電極（１６、１８）が空気極（１８）であり、前記ガス流の予想される組成が実質的に酸化剤が使用され尽くしたガス流からなり、且つ前記少なくとも１つの個別領域（１６'、１６''、１６'''、１８'、１８''、１８'''）の前記組成及び構造の少なくとも一方がそれに合わせて最適化されている請求項１、２、４及び５の少なくとも１つに記載の燃料電池（１０）。
【請求項８】
前記流路（２４）が中間点（３０）を有し、前記少なくとも１つの電極（１６、１８）が前記中間点（３０）近傍に中間領域（３２）を有し、且つ前記少なくとも１つの個別領域（１６'、１６''、１６'''、１８'、１８''、１８'''）が前記中間領域（３２）に配置されている請求項１、２及び５の少なくとも１つに記載の燃料電池（１０）。
【請求項９】
前記少なくとも１つの電極（１６、１８）が燃料極（１６）であり、前記ガス流の予想される組成が実質的に未改質の又は部分的に改質されている炭化水素燃料、その副生物、及びそれらの混合物のうちの少なくとも１つからなり、且つ前記少なくとも１つの個別領域（１６'、１６''、１６'''、１８'、１８''、１８'''）の前記組成及び構造の少なくとも一方がそれに合わせて最適化されている請求項１から３、５、６及び８の少なくとも１つに記載の燃料電池（１０）。
【請求項１０】
前記少なくとも１つの電極（１６、１８）が空気極（１８）であり、前記ガス流の予想される組成が部分的に酸化剤が使用されたガス流からなり、且つ前記少なくとも１つの個別領域（１６'、１６''、１６'''、１８'、１８''、１８'''）の前記組成及び構造の少なくとも一方がそれに合わせて最適化されている請求項１、２、４、５、７及び８の少なくとも１つに記載の燃料電池（１０）。
【請求項１１】
前記少なくとも１つの個別の触媒作用領域（１６'、１６''、１６'''、１８'、１８''、１８'''）の少なくとも一部の構造が、大きい輸送孔（３６、３８）及び微小孔（３６、３８）との組合せからなる二重分布を含む様々な孔径分布を包含する請求項１から１０の少なくとも１つに記載の燃料電池（１０）。
【請求項１２】
ガス流がその中を流れる流路（２４）と、
前記流路（２４）の一方の端部にある吸気口（２０）と、
前記流路（２４）に作動できるように配置され、且つある組成及びある構造の少なくとも１つの個別の触媒作用領域（１６'、１６''、１６'''、１８'、１８''、１８'''）を有する少なくとも１つの電極（１６、１８）であって、前記組成及び構造の少なくとも一方が前記少なくとも１つの個別領域（１６'、１６''、１６'''、１８'、１８''、１８'''）が曝される前記ガス流の予想される組成に基づいて予め決定されている少なくとも１つの電極（１６、１８）と、
前記吸気口（２０）から下流の少なくとも１つの領域において反応物及び酸化剤の少なくとも一方を付加するために、前記流路（２４）に作動できるように流体連通しているマニホールド（３４）と、
からなる燃料電池（１０）。
【請求項１３】
吸気口（２０）と、
排気口（２２）と、
前記吸気口（２０）と前記排気口（２２）との間に配置され、且つガス流がその中を流れる流路（２４）と、
ある構造及びある組成を有し、且つ前記吸気口（２０）近傍から前記排気口（２２）近傍までの流路（２４）内及びその間の位置（３０）に作動できるように配置されている複数の電極（１６、１８）であって、前記複数の電極（１６、１８）の各々の前記構造及び組成の少なくとも一方が、前記電極（１６、１８）が配置されている燃料電池スタック（４０、４０'）領域における前記ガス流の予想される組成に基づいて予め決定されている複数の電極（１６、１８）と、
からなる燃料電池スタック（４０、４０'）。
【請求項１４】
前記複数の電極（１６、１８）の各々が、燃料極（１６）あるいは空気極（１８）である請求項１３に記載の燃料電池スタック（４０、４０'）。
【請求項１５】
燃料電池（１０）内に作動できるように配置され、且つ触媒作用表面を有する少なくとも１つの電極（１６、１８）と、
前記少なくとも１つの電極（１６、１８）表面の触媒活性を、実質的に均質に最大限に維持する手段と、
からなる燃料電池（１０）。
【請求項１６】
一方の端部に吸気口（２０）を有する流路（２４）と、
前記流路（２４）に作動できるように配置され、且つ触媒作用表面を有する少なくとも１つの電極（１６、１８）と、
前記少なくとも１つの電極（１６、１８）表面の触媒活性を、実質的に均質に最大限に維持する手段と、
前記吸気口（２０）から下流の少なくとも１つの領域において反応物及び酸化剤の少なくとも一方を付加するために、前記流路（２４）に作動できるように流体連通している手段と、
からなる燃料電池（１０）。
【請求項１７】
基材の第一境界領域上に、実質的に未改質の炭化水素燃料に対して選択的に触媒作用を示す第一の膜を付着させるステップと、
前記基材の前記第一境界領域に相対する第二境界領域上に、実質的に改質されている又は部分的に改質されている炭化水素燃料、その副生物、及びそれらの混合物に対して選択的に触媒作用を示す第二の膜を付着させるステップと、
からなる燃料電池の燃料極（１６）を製造する方法。
【請求項１８】
基材の第一境界領域上に、実質的に酸化剤が未だ使用されていないガス流に対して選択的に触媒作用を示す第一の膜を付着させるステップと、
前記基材の前記第一境界領域に相対する第二境界領域上に、実質的に酸化剤が使用され尽くしたガス流に対して選択的に触媒作用を示す第二の膜を付着させるステップと、
からなる燃料電池の空気極（１８）を製造する方法。
【請求項１９】
ガス流がその中を流れる流路（２４）と、
前記流路（２４）に作動できるように配置され、且つある組成及びある構造の少なくとも１つの個別の触媒作用領域（１６'、１６''、１６'''、１８'、１８''、１８'''）を有する少なくとも１つの電極（１６、１８）であって、前記組成及び構造の少なくとも一方が前記少なくとも１つの個別領域（１６'、１６''、１６'''、１８'、１８''、１８'''）が曝される前記ガス流の予想される組成に基づいて予め決定されている少なくとも１つの電極（１６、１８）と、
からなる燃料電池（１０）を、電気負荷（Ｌ）及び電気貯蔵装置（Ｓ）のうちの少なくとも一方に作動できるように接続するステップを包含する燃料電池（１０）を使用する方法。
【請求項２０】
一方の端部に吸気口（２０）を有する流路（２４）と、
前記流路（２４）に作動できるように配置され、且つ触媒作用表面を有する少なくとも１つの電極（１６、１８）と、
前記吸気口（２０）から下流の少なくとも１つの領域において反応物及び酸化剤の少なくとも一方を付加するために、前記流路（２４）に作動できるように流体連通しており、前記少なくとも１つの電極（１６、１８）表面の触媒活性を、実質的に均質に最大限に維持する手段と、
からなる燃料電池（１０）。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、概して、燃料電池に関し、より詳細には、組成的及び／又は構造的勾配を有する電極を備えた燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、燃料及び酸化剤の電気及び熱への電気化学的変換を利用するものである。燃料電池は、携帯電源として一次及び二次電池に取って代わるものと期待されている。燃料電池では、燃料（水素又は他の酸化され得る化合物の供給源を含む）は、酸素源によって酸化されて、（主に）水と二酸化炭素を生ずる。電子を放出する空気極における酸化反応が、電子を消費する燃料極における還元反応と組み合わされて、負荷を通る有用な電圧及び電流が得られる。
【０００３】
そのように、燃料電池は、電動機、照明器具、電気器具等に利用できる直流（ＤＣ）電圧をもたらす。固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）は、その他の多くの用途において有用であるばかりでなく、携帯用としても有用である燃料電池の１つのタイプである。
【０００４】
電極の組成と空孔率を最適化するのに著しい努力がなされてきた。典型的に、一定の組成的及び構造的形態を有する材料から形成された電極に関して取り組まれてきた。ごく最近になって、電解質から離れる方向における、電極の構造的及び／又は組成的勾配が、ＳＯＦＣシステムの性能を向上させる上で利益をもたらすことが明らかになった。不運にも、両方の場合とも、前述の形態を有する材料を使用する場合、作動温度、燃料電池性能、及び燃料利用率に関連した妥協を余儀なくされている。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、作動温度、燃料電池性能、及び燃料利用率等の諸性能に関して、高性能を示す燃料電池を提供する。本発明は又、前記優れた性能を示す燃料電池を実現するための組成的、構造的勾配をもつ電極材料並びにその製造法も提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、燃料電池に作動できるように配置され、且つ触媒作用表面を有する少なくとも１つの電極を備える燃料電池を提供することによって、先に挙げた欠点を解決するものである。本発明は、さらに、電極表面の触媒活性を実質的に均一に最大限に維持するメカニズムも包含する。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、組成的及び／又は構造的勾配を有する電極材料を用いることで、作動温度、電池性能、及び燃料利用率等の諸性能に関して高性能を示す燃料電池を提供することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
本発明の実施形態の目的、特徴、及び利点は、以下の詳細な説明並びに図面を参照することによって、明らかになる。
【０００９】
本発明は、流路に沿ってガス組成に関連する特定の反応に対して触媒活性を最大にすべく、ガス吸気口からの距離に関して燃料電池電極（空気極／燃料極）の組成及び／又は構造を変化させることによって、及び／又は（組成的及び／又は構造的勾配の有無にかかわらず）電極の触媒作用表面上のガス（燃料及び／又は酸化剤）の組成を変化させることによって、燃料電池の性能を向上させ得るという予期せぬ偶然の発見に基づくものである。
【００１０】
本開示全体にわたって、「構造」及び／又は「構造的」の定義には、形態、空孔率、結晶構造などが包含されることを理解されたい。
【００１１】
燃料極に関しては、吸気口付近では燃料は主に炭化水素であるが、流路に沿って、改質又は部分酸化過程が起こり一酸化炭素と水素が生成される。これによって、特に燃料利用率が高い条件下においては、下流になるほど一酸化炭素及び水素の濃度が増し、それらは主要なガスとなる。炭化水素燃料を改質、酸化、あるいは部分酸化させ得る触媒は、典型的に、一酸化炭素、水素、及び／又は他の部分酸化生成物を酸化させ得るが、それらは、これらのガスに最適化されたものではない。対照的に、本発明の実施形態では、燃料極又は燃料極の個別領域が配置される流路内位置に応じて、燃料極の触媒活性が向上するように、燃料極材料の組成的及び／又は構造的勾配が決められている。
【００１２】
空気極に関しては、吸気口付近では空気はまだその中の酸化剤が使用されていない（即ち、酸素濃度が高い）が、下流にいくほど、空気は、その中の酸化剤が部分的に使用された状態、又は実質的に使用され尽くした状態になる。本発明の実施形態では、空気極又は空気極の個別領域が配置される流路内位置に応じて、空気極の触媒活性が向上するように、空気極材料の組成的及び／又は構造的勾配が決められている。
【００１３】
ここで図１を参照すると、本発明の燃料電池の一実施形態を概略的に１０として示している。燃料電池１０は、矢印Ａの方向にガス流が流れる流路２４を有している。燃料電池１０は、さらに、流路２４に作動できるように配置された少なくとも１つの電極１６、１８を有している。該電極は、燃料極１６及び／又は空気極１８とすることができる。電極（単数又は複数）は、燃料電池アセンブリ１２（電解質１４、該電解質１４の一方の側に配置されている燃料極１６、及び電解質１４の同じ側か又は他の側に配置されている空気極１８を包含する）の一部である。一般に、複数の燃料電池アセンブリ１２を包含する燃料電池１０が望ましい。
【００１４】
燃料電池１０は、固体酸化物燃料電池、プロトン伝導性セラミック燃料電池、アルカリ燃料電池、高分子電解質膜（ＰＥＭ）燃料電池、溶融炭酸塩燃料電池、固体酸燃料電池、及び直接メタノールＰＥＭ燃料電池のうちの１つとすることができることを理解されたい。本発明の一実施形態においては、燃料電池１０は固体酸化物燃料電池である。
【００１５】
図１の実施形態においては、燃料電池１０は、シングルチャンバ燃料電池の一例である。シングルチャンバ燃料電池では、燃料極１６及び空気極１８の触媒作用表面のより多くの部分へのガス輸送を促進するため、隣接する燃料電池アセンブリ１２を間隔を置いて配置するのが望ましい。これらの電池のスタック順序は、燃料極１６／ガス流路４６／燃料極１６、又は燃料極１６／ガス流路４６／空気極１８とすることができる。あるいは又、任意に、隣り合う燃料電池アセンブリ１２間にガス流路４６を設けないで、燃料極１６／電解質１４／空気極１８／電解質１４／燃料極１６／電解質１４、等の順に電池１０を積層することもできる。
【００１６】
電極１６、１８は少なくとも１つの個別触媒作用領域を有し、該個別領域の組成及び／又は構造は、前記個別領域が露出されるガス流の予想される組成に基づいて予め決定されている。電極が燃料極１６であれば、個別触媒作用領域を１６'、１６''、及び１６'''として示す。３つの個別領域１６'、１６''、及び１６'''を示しているが、必要に応じて、燃料極１６は任意数の個別触媒作用領域を備えることも、又は表示方向Ａに沿って連続的に変化させることもできることを理解されたい。電極が空気極１８であれば、個別触媒作用領域を１８'、１８''、及び１８'''として示す。燃料極１６の場合同様、３つの個別触媒作用領域１８'、１８''、及び１８'''を示しているが、必要に応じて、空気極１８も任意数の個別触媒作用領域を備えることも、又は表示方向Ａに沿って連続的に変化させることもできることを理解されたい。
【００１７】
燃料電池１０は、流路２４への入口近傍に吸気口２０をさらに備えており、そこでは電極１６、１８が吸気口２０近傍に吸気口境界領域２６を有し、且つ個別領域１６'、１８'が前記吸気口境界領域２６に配置されている。吸気口２０は、燃料、酸化剤、又は燃料と酸化剤の両方の吸気口とし得ることを理解されたい。電極が燃料極１６の場合、吸気口境界領域２６でのガス流の予想される組成は、一般的には、実質的に未改質の炭化水素燃料である。そのようなものとして、本発明の実施形態によれば、個別領域１６'の組成及び／又は構造は、実質的に未改質の炭化水素燃料に対して最適化されている。
【００１８】
電極が空気極１８の場合、吸気口境界領域２６でのガス流の予想される組成は、実質的に酸化剤が未だ使用されていないガス流である。そのようなものとして、本発明の実施形態によれば、個別領域１８'の組成及び／又は構造は、実質的に酸化剤が未だ使用されていないガス流に対して最適化されている。
【００１９】
燃料電池１０は、流路２４からの出口近傍に排気口２２をさらに備えている。電極１６、１８は、排気口２２近傍に排気口境界領域２８を有する。個別領域１６'''、１８'''は、排気口境界領域２８に配置されている。
【００２０】
電極が燃料極１６の場合、排気口境界領域２８でのガス流の予想される組成は、実質的に改質されている又は部分的に改質されている炭化水素燃料、その副生物、及びそれらの混合物の少なくとも１つである。そのようなものとして、本実施形態によれば、個別領域１６'''の組成及び／又は構造は、実質的に改質されている又は部分的に改質されている炭化水素燃料、その副生物、及びそれらの混合物の少なくとも１つに対して最適化されている。
【００２１】
電極が空気極１８の場合、排気口境界領域２８でのガス流の予想される組成は、実質的に酸化剤が使用され尽くしたガス流である。そのようなものとして、本発明の実施形態によれば、個別領域１８'''の組成及び／または構造は、実質的に酸化剤が使用され尽くしたガス流に対して最適化されている。
【００２２】
流路２４は中間点３０を有し、電極１６、１８は中間点３０近傍に中間領域３２を有する。個別領域１６''、１８''は、中間領域３２に配置されている。
【００２３】
電極が燃料極１６の場合、中間領域３２でのガス流の予期される組成は、実質的に未改質の又は部分的に改質されている炭化水素燃料、その副生物、及びそれらの混合物のうちの少なくとも１つである。そのようなものとして、本実施形態によれば、個別領域１６''の組成及び／又は構造は、実質的に未改質の又は部分的に改質されている炭化水素燃料、その副生物、及びそれらの混合物のうちの少なくとも１つに対して最適化されている。
【００２４】
電極が空気極１８の場合、中間領域３２でのガス流の予想される組成は、部分的に酸化剤が使用されたガス流である。そのようなものとして、本発明の実施形態によれば、個別領域１８''の組成及び／又は構造は、部分的に酸化剤が使用されたガス流に対して最適化されている。
【００２５】
本発明による電子装置には、電気負荷Ｌ、該負荷Ｌに接続されている燃料電池１０が含まれる。燃料電池１０を使用する方法の一実施形態には、燃料電池１０を電気負荷Ｌ及び／又は電気貯蔵装置Ｓに作動できるように接続するステップが包含される。電気負荷Ｌには、限定はしないが、コンピュータ、携帯型電子機器（例えば、携帯情報端末（ＰＤＡ）、携帯電動工具等）、及び携帯型あるいはそうでない商用及び軍用の通信装置、のいずれか又は全てを含む多くの装置が含まれる。電気貯蔵装置Ｓには、非限定例として、コンデンサ、バッテリー、及び電力調整装置、のいずれか又は全てが包含され得る。幾つかの例示的な電力調整装置には、無停電電源装置、ＤＣ／ＡＣコンバータ、ＤＣ電圧コンバータ、電圧調整器、電流リミッタ等がある。
【００２６】
また、本発明の燃料電池１０は、場合によっては、輸送産業における、例えば電気自動車、及び設備産業における、例えば発電所内用途に適するものと思われる。
【００２７】
シングルチャンバ燃料電池の代替実施形態を図１Ａ及び１Ｂに示す。
【００２８】
次に、図１Ｃを参照して、空気（酸化剤源として）が空気極１８側へ供給され、燃料（反応物源として）が燃料極１６側に供給される場合の、デュアルチャンバ燃料電池の一実施形態を説明する。任意選択の追加空気吸気口４２を、吸気口２０の下流に透視画で示し、任意選択の追加燃料吸気口４４を、吸気口２０の下流に透視画で示している。ただ１つの追加空気／燃料吸気口４２、４４を示しているが、必要に応じて、任意数の吸気口４２、４４とし得ることを理解されたい。さらに、追加空気吸気口（単数又は複数）４２を追加燃料吸気口（単数又は複数）４４と共に備えることも、追加空気吸気口（単数又は複数）を単独で備えることもでき、その逆も実施できる。さらに、流路２４の燃料極１６側及び／又は流路２４の空気極１８側に作動できるように流体連通しているマニホールド及び／又はそれに類似の設備を設けて、吸気口２０から下流の少なくとも１つの領域において酸化剤及び／又は燃料を付加することができることを理解されたい。これによって、所与の位置における燃料組成と特定の電極材料が与えられ、吸気口２０の下流において確実に反応を有効に進ませることに寄与する。吸気口２０の下流において、空気極１８側の種々の位置で追加の空気（即ち、酸素）を加えることによって、燃料の部分的及び全体的な酸化を制御することができる。これによって、温度勾配が小さくなり、燃料利用率が向上し、燃料電池１０の性能を向上させることができる。燃料極１６上の特定位置における燃料濃度を低下させることによりコーキングが抑制され、さらに、燃料極１６上の温度勾配を小さくすることができる。コーキングとは、短鎖の炭化水素が不活性な炭素化合物の層（該層は性能を低下させるように触媒を変性してしまう）へ変化することとして定義することができる。
【００２９】
次に、図２を参照すると、燃料電池１０はシングルチャンバ燃料電池であり（図３〜９は、シングル又はデュアルチャンバ燃料電池のどちらにも関連させることができる）、さらに、吸気口２０の下流の少なくとも１つの領域において酸化剤、燃料及び／又は燃料／空気混合物を付加するための、流路２４に作動できるように流体連通している追加吸気口、及び／又はマニホールド３４（図２に略して示す）及び／又は類似の設備を任意に備えることができる。これによって、所与の位置において燃料組成と特定の電極材料が与えられ、吸気口２０の下流において確実に反応を有効に進めることができる。吸気口２０から下流の種々の位置において追加の空気（即ち酸素）を加えることによって、燃料の部分的及び全体的酸化を制御することができる。これによって、温度勾配が小さくなり、燃料利用率が向上し、燃料電池１０の性能を向上させることができる。吸気口２０から下流の種々の位置において追加の燃料及び／又は空気／燃料混合物を加えることによって、希釈効果（反応生成物（単数又は複数）からの炭化水素燃料の生成に起因する）を制御することができる。
【００３０】
燃料経路に沿って、燃料が反応して、水、二酸化炭素、一酸化炭素、及びＨ２が生成し得る。排気は希釈効果に帰着し、空気がさらにＮ２を付加する。従来の燃料電池においては、燃料対空気比は反応経路に沿って一定であったが、本発明の実施形態では、燃料対空気比を反応経路に沿って変化させ得る。さらに、本発明の実施形態による燃料電池１０のシングルチャンバでは、燃料極１６／空気極１８の材料組成及び気相反応物組成（下流に空気を付加してガス組成を制御する）の両方に勾配をもたせることもできる。
【００３１】
次に、図３を参照すると、本発明の燃料極１６の非限定的な一実施形態においては、個別領域１６'は主成分としてＬａＣｒ（Ｎｉ）Ｏ３を含み、個別領域１６''は主成分としてＬａ（Ｓｒ）ＣｒＯ３を含み、個別領域１６'''は主成分としてＬａ（Ｓｒ）Ｃｒ（Ｍｎ）Ｏ３を含んでいる。これは、燃料のより完全な利用を考慮した燃料極材料１６の組成勾配の一例である。触媒及び生成ガスの組成を制御することによって、より高い性能を得ることができる。図３記載のＬａＣｒＯ３ペロブスカイト系は、本発明の実施形態による燃料極１６の触媒活性を最適化する１つの非限定的な例である。
【００３２】
ペロブスカイト格子のＡ及びＢサイトをドープすることで、見掛けの触媒活性及び選択性を著しく変化させることができる。その表記は、Ａ（Ｃ）Ｂ（Ｄ）Ｏ３であり、ここでＡ及びＢはペロブスカイト構造の特異サイトであり、Ｃ及びＤは前記サイト上のドーパント（ドープ物質）である。
【００３３】
ＬａＣｒ（Ｎｉ）Ｏ３はメタン変換及び改質反応に好適であり、Ｌａ（Ｓｒ）ＣｒＯ３は一酸化炭素の酸化に向いており、Ｌａ（Ｓｒ）Ｃｒ（Ｍｎ）Ｏ３は水素の酸化に向いている。
【００３４】
所望の特性及び使用される燃料に応じて、ここに記述したもの以外の材料系も用いることができることを理解されたい。
【００３５】
次に、図４を参照すると、本発明の燃料極１６の別の非限定的な実施形態において、個別領域１６'''は該燃料極材料中に第一量のニッケル（例えば、サマリアドープドセリア（ＳＤＣ））を含み、個別領域１６''は第一量のニッケルより少ない第二量のニッケルを含み、個別領域１６'は第二量のニッケルより少ない第三量のニッケルを含んでいる。
【００３６】
ニッケルは、炭化水素の反応を促進する。しかしながら、ニッケル（及び／又は炭化水素の反応を支援するその他の金属）は、望ましくない温度勾配を生じさせ、それによって燃料電池１０にクラックが生じ得る。例えばＮｉ−ＳＤＣの場合には、ほとんどの反応が燃料吸気口近傍で起こり、これによって温度勾配が引き起こされる（燃料電池膜／膜スタックは、排気口２２においてよりも吸気口２０においての方が温度が高い）。図４に示すような本発明の実施形態においては、燃料吸気口２０におけるニッケル量が低減しており、燃料極１６／燃料電池１０にわたってより一定の温度がもたらされる。燃料極材料１６のこの組成勾配によって、発熱反応の間、燃料極１６の温度がより一定となり、これによって燃料極１６の吸気口境界領域２６は過熱状態とはならない。これによって、燃料電池１０の種々の領域における種々の熱膨張に関連する応力を低減させることができる。
【００３７】
発熱反応によって放出される熱をより十分に制御することによって、燃料電池１０の他の構成要素をより低温の作動に向くように有利に最適化することができる。
【００３８】
ニッケル及び／又は他の金属の比を選択的に変更することに加えて、又はその代わりに、セラミック比の変更、ドーピングの変更等を行うことは、本発明の範囲内であると考えられる。
【００３９】
次に、図５を参照して、燃料極１６の構造的勾配の非限定的な実施形態を説明する。個別領域１６'''の構造は孔３６を有し、個別領域１６''の構造は１６'''の孔より小さい孔３６を有し、個別領域１６'の構造は１６''の孔よりさらに小さい孔３６を有する。３相境界長さだけではなく、空孔率における構造的勾配も、本発明の実施形態の燃料極１６の種々の領域において制御することができる。比較的高い排気組成を有する領域にはより多孔質の燃料極１６を用いることで、電気触媒作用領域への反応種の輸送における拡散抵抗を低下させることができる。例えば、燃料極１６の部分１６'''における比較的大きい孔径によって、燃料極１６における３相境界への燃料（高濃度のＣＯ２及びＨ２Ｏを含む）の輸送に関連する拡散損失が低下する。図５は、極めて簡略化された図であることを理解されたい。例えば、構造的勾配は、比較的小さい孔３６から比較的大きい孔３６へ単純に変化させる必要はなく、種々の細孔径分布（単数又は複数）、例えば二重分布（即ち、より速い拡散のための大きい輸送孔と比較的高い濃度の触媒活性点を有する微小（ナノ）孔との組合せ）、を有する燃料極１６とすることもできる。
【００４０】
次に図６を参照して、空気極１８の組成的勾配の非限定的な実施形態を説明する。空気極１８の主要／ベース材料は、適切な任意の材料とすることができ、例えば、下記の空気極材料の例から選択することができる。一実施形態において、空気極１８のための適切な主要材料の例に、Ｓｍ（Ｓｒ）ＣｏＯ３（ＳＳＣＯ）がある。
【００４１】
個別領域１８'''の組成には、酸素分子の電気化学的還元に比較的高い触媒作用を示す（主要／ベースの空気極１８材料よりも）第一量の材料が含まれる。比較的高い触媒作用を示す材料は、使い尽くされた空気中における酸素の還元を促進させることができる。この比較的高い触媒作用を示す材料は、適切な任意の材料とし得ることを理解されたい。一実施形態において、この比較的高い触媒作用を示す材料は、白金、ルテニウム、ロジウム、銀、及びそれらの混合物、等のうちの少なくとも１つである。
【００４２】
個別領域１８'の組成は、第一量の比較的高い触媒作用を示す材料より少ない第二量の比較的高い触媒作用を示す物質を含み、さらに、主要／ベースの空気極１８の材料より触媒作用の低い第一量の材料を含んでいる。この比較的低い触媒作用を示す材料には、適切な任意の材料を用い得ることを理解されたい。一実施形態において、この比較的低い触媒作用を示す材料は、鉄、マンガン、及びそれらの混合物、等のうちの少なくとも１つである。
【００４３】
個別領域１８''の組成は、第一量の比較的低い触媒作用を示す材料より少ない第二量の比較的低い触媒作用を示す材料を含んでいる。いずれの理論に拘束されることなく、比較的低い触媒作用を示す材料を付加することによって、典型的に、純粋な主要材料（例えば、ＳＳＣＣ）より活性の低い材料を生じるが、燃料電池１０の他の構成要素の熱膨張特性とは、より調和し得るものと考えられる。通常、吸気口はより温度の高い状態となるため、これは電池の層剥離又はその他の応力を低減するのに役立ち得る。
【００４４】
次に図７を参照して、本発明による空気極１８の構造的勾配の一実施形態を説明する。個別領域１８'''の構造は孔３８を有し、個別領域１８''の構造は１８'''の孔より小さい孔３８を有し、個別領域１８'の構造は１８''の孔よりさらに小さい孔３８を有している。吸気口２０より下流の孔３８の径を増大させることによって、空気流中に（より）低い濃度の分子酸素が存在する場合に、空気極１８の活性領域へのより多くの拡散物質輸送が有利に実現されるものと考えられる。図７は、極めて簡略化された図であることを理解されたい。例えば、構造的勾配は、比較的小さい孔３８から比較的大きい孔３８へ単純に変化させる必要はなく、種々の細孔径分布（単数又は複数）、例えば二重分布（即ち、より速い拡散のための大きい輸送孔と比較的高い濃度の触媒活性点を有する微小（ナノ）孔との組合せ）、を有する空気極１８とすることもできる。
【００４５】
本発明の実施形態によれば、電極に関する組成的及び／又は構造的勾配を又、燃料電池スタックに組み込むことができる。当該スタックにおける特定の燃料極１６／空気極１８の組成及び／又は構造は、ガス流路に沿ったそれらの位置に関連して予め決定することができる。次に、図８Ａ及び８Ｂを参照すると、燃料電池スタック４０、４０'の実施形態を概略的なブロック図に示している。燃料極（単数又は複数）１６を示す（図８Ａにおけるように）とき、それは、（図示しないが）隣接する電解質１４及び空気極１８と組み合わされて燃料電池アセンブリ１２を形成していることを理解されたい。同様に、空気極（単数又は複数）を示す（図８Ｂにおけるように）とき、それは、隣接する電解質１４及び燃料極１６と組み合わされて燃料電池アセンブリ１２を形成していることを理解されたい。
【００４６】
燃料電池スタック４０、４０'には、吸気口２０、排気口２２、及び吸気口２０と排気口２２の間に配置され且つガス流がその中を流れる流路２４が包含される。複数の電極１６、１８が、吸気口２０近傍から排気口２２近傍の流路２４内及びその間の位置に作動できるように配置されている。本発明の一実施形態によれば、複数の電極１６、１８の各々の構造及び／又は組成は、該電極が配置されている燃料電池スタック４０、４０'のある領域におけるガス流の予測される組成に基づいて予め決定されている。
【００４７】
図８Ａでは、複数の電極の各々は燃料極１６であり、図８Ｂでは、複数の電極の各々は空気極１８である。３つの燃料極／空気極Ａ、Ｂ、Ｃを示しているが、燃料電池スタック４０、４０'は、特定最終用途による要望及び／又は必要に応じて、任意数の個別の燃料極１６／空気極１８を包含し得ることを理解されたい。非限定例として、燃料極／空気極Ａ、燃料極／空気極Ｂ、及び燃料極／空気極Ｃは以下の通りである。
【００４８】
本発明の一実施形態によれば、燃料極Ａの組成及び／又は構造は、実質的に未改質の炭化水素燃料に対して最適化されている。本発明の一実施形態によれば、空気極Ａの組成及び／又は構造は、実質的に酸化剤が未だ使用されていないガス流に対して最適化されている。
【００４９】
本発明の一実施形態によれば、燃料極Ｃの組成及び／又は構造は、実質的に改質されている又は部分的に改質されている炭化水素燃料、その副生物、及びそれらの混合物、のうちの少なくとも１つに対して最適化されている。本発明の一実施形態によれば、空気極Ｃの組成及び／又は構造は、実質的に酸化剤が使用し尽くされたガス流に対して最適化されている。
【００５０】
本発明の一実施形態によれば、燃料極Ｂの組成及び／又は構造は、実質的に未改質の又は部分的に改質されている炭化水素燃料、その副生物、及びそれらの混合物、のうちの少なくとも１つに対して最適化されている。本発明の一実施形態によれば、空気極Ｂの組成及び／又は構造は、部分的に酸化剤が使用されたガス流に使えるよう最適化される。
【００５１】
燃料極／空気極Ａ、Ｂ、Ｃの組成及び／又は構造は、上述の任意の例から選択することができることを理解されたい。非限定例として、燃料極Ａの組成は、その主成分として、個別領域１６'について上述した例である、ＬａＣｒ（Ｎｉ）Ｏ３を含むことができる。空気極Ａの組成は、空気極Ｂにおけるよりも多くの鉄が含まれるＳＳＣＯ（個別領域１８'に関して上述した例である）とすることができる。同様に、個別領域１６'／１８'、１６''／１８''、及び１６'''／１８'''に関して上述した組成及び／又は構造のいずれの例も、及び／又はいずれの組合せも、それぞれ、燃料極／空気極Ａ、燃料極／空気極Ｂ、及び燃料極／空気極Ｃに用いることができる。
【００５２】
さらに、各燃料極／空気極Ａ、Ｂ、Ｃの組成及び／又は構造は、（先に記載したように）個々において均一にすることも、個々の燃料極／空気極Ａ、Ｂ、Ｃのどれか、幾つか、又は全てに組成的及び／又は構造的勾配をもたせることもできることを理解されたい（例えば、燃料極Ａは、個別領域１６'、１６''、及び１６'''のどれか、あるいは全て、又はさらに別の個別領域を包含することができる）。
【００５３】
次に、図９を参照して、組成的勾配をもつ燃料極材料を製造する１つの方法を説明する。燃料電池燃料極１６の製造方法の一実施形態には、基材の第一境界領域１６'上に第一の膜を付着させるステップが包含され、この場合、第一の膜は、実質的に未改質の炭化水素燃料に対して選択的に触媒作用を示すものである。当該方法は、第一境界領域１６'と反対側の基材の第二境界領域１６'''上に第二の膜を付着させるステップをさらに包含し、この場合、第二の膜は、実質的に改質されている又は部分的に改質されている炭化水素燃料、その副生物、及びそれらの混合物、のうちの少なくとも１つに対して選択的に触媒作用を示すものである。
【００５４】
当該方法は、任意に、第一境界領域１６'と第二境界領域１６'''の中間にある基材の領域１６''上に中間の膜を付着させるステップをさらに包含し、この場合、中間の膜は、実質的に未改質の又は部分的に改質されている炭化水素燃料、その副生物、及びそれらの混合物、のうちの少なくとも１つに対して選択的に触媒作用を示すものである。
【００５５】
図９において、個別領域１６'、１６''、及び１６'''の間の点線は、本発明の製造方法の本実施形態が、勾配分布、即ち連続的な不等質の分布、を有する付着物質に帰着することを表していることを理解されたい。さらに、ここで論じるいずれの実施形態においても、個別領域１６'、１６''、１６'''、１８'、１８''、１８'''も又、隣接領域間において勾配分布、即ち連続的な不等質の分布、を有し得ることを理解されたい。
【００５６】
本発明の製造方法の一実施形態においては、第一、中間、及び第二の膜の各々は主成分としてニッケルサマリアドープドセリアサーメットを含み、該方法は、第二の膜に向かってニッケルの含有量を偏らせるステップをさらに包含する。
【００５７】
本発明の製造方法の代替実施形態においては、第一の膜は主成分としてＬａＣｒ（Ｎｉ）Ｏ３を含み、中間膜は主成分としてＬａ（Ｓｒ）ＣｒＯ３を含み、第二の膜は主成分としてＬａ（Ｓｒ）Ｃｒ（Ｍｎ）Ｏ３を含んでいる。
【００５８】
燃料電池空気極１８を製造するための本発明の方法の一実施形態には、第一の膜を基材の第一境界領域１８'上に付着させるステップが包含され、この場合、第一の膜は、酸化剤が実質的に未だ使用されていないガス流に対して選択的に触媒作用を示すものである。当該方法は、第一境界領域１８'の反対側の第二境界領域１８'''上に第二の膜を付着させるステップをさらに包含し、この場合、第二の膜は、酸化剤が実質的に使用され尽くしたガス流に対して選択的に触媒作用示すものである。
【００５９】
当該方法は、任意に、第一境界領域１８'と第二境界領域１８'''の中間にある基材の領域１８''上に中間の膜を付着させるステップもさらに包含し、この場合、中間の膜は、酸化剤が部分的に使用されたガス流に対して選択的に触媒作用を示すものである。
【００６０】
本発明の方法の一実施形態においては、中間及び第二の膜の各々は、酸素分子の電気化学的還元に関して比較的高い触媒作用を示す（主要／ベース空気極１８の材料／基材より）材料をかなりの量その中に含んでいる（比較的高い触媒作用を示す材料の適切な非限定例の幾つかは、上述している）。当該方法は、第二の膜に向かって比較的高い触媒作用を示す材料（例えば、白金）の含有量を偏らせるステップをさらに包含する。
【００６１】
本発明の方法の一実施形態においては、第一及び中間の膜の各々は、主要／ベース空気極１８の材料／基材より触媒作用の低い材料をかなりの量その中に含んでいる（比較的低い触媒作用を示す材料の適切な非限定例の幾つかは、上述している）。当該方法は、第一の膜に向かって比較的低い触媒作用を示す材料（例えば、鉄）の含有量を偏らせるステップをさらに包含する。
【００６２】
いずれの理論に拘束されることなく、本発明の製造方法の実施形態は、組成のみならず形態／構造の変化も生じさせ得ると考えられる。角度を付けた付着によって、多くの因子に依存して、多孔質材料を生じさせることができる。該因子のうちの２つは、吸着原子の移動性（材料及び温度に依存する。また、吸着原子が基材表面に達するときの吸着原子のエネルギーに影響を与え得る他の因子（処理圧力、電力、基材バイアス、ターゲット−基材の距離等）にも依存する）と、核化及びアイランド（ｉｓｌａｎｄｓ）の成長（低い付着角度に起因する）に起因する自己シャドーイングである。
【００６３】
このように、第一、中間、及び第二の燃料極膜は又、孔３６（図５に示している、それぞれ個別領域１６'、１６''及び１６'''における孔３６のような）、及び／又は他の形態の変化を包含し得ることを理解されたい。さらに、第一、中間、及び第二の空気極膜も又、孔３８（図７に示すような、それぞれ、個別領域１８'、１８''及び１８'''における孔３８のような）、及び／又は他の形態の変化を包含し得ることを理解されたい。
【００６４】
さらに、いくつかの異なった方法を用いて本発明の実施形態の組成的勾配を形成し得ることを理解されたい。その方法には、限定はしないが、スパッタ付着、含浸、浸漬コーティング、又は他の手段等がある。その他の方法には、限定はしないが、非対称スクリーン印刷及び／又は非対称テープキャスティング（両方とも、一般的に一方からドーパント又は孔形成剤が供給される）、コロイドスプレー付着等が含まれる。ある種の非対称性（即ち、種々の組成を有する２つ以上の原料が、基材上で均質な分布をもたらさず、例えば、１つの原料は一端へ偏っており、他の原料は他端へ偏っている）が存在しさえすれば、実質的に全ての付着方法が本発明の範囲内であると考えられる。
【００６５】
電解質１４は、任意の適切な材料から形成し得ることを理解されたい。本発明の一実施形態においては、電解質１４は、酸素イオン伝導膜、プロトン伝導体、炭酸塩（ＣＯ３２−）伝導体、ＯＨ−伝導体、及びそれらの混合物、のうちの少なくとも１つである。
【００６６】
代替実施形態においては、電解質１４は、立方晶蛍石構造、ドープド立方晶蛍石、プロトン交換ポリマー、プロトン交換セラミック、及びそれらの混合物のうちの少なくとも１つである。さらに別の代替実施形態においては、電解質１４は、イットリア安定化ジルコニア、サマリウムドープドセリア、ガドリニウムドープドセリア、ＬａａＳｒｂＧａｃＭｇｄＯ３−δ、及びそれらの混合物のうちの少なくとも１つである。
【００６７】
燃料極１６及び空気極１８は、特定の最終用途からの要望又は必要に応じて、適切な任意の材料から形成し得ることを理解されたい。一実施形態においては、燃料極１６及び空気極１８の各々は、金属、セラミック、及びサーメットのうちの少なくとも１つである。
【００６８】
本発明の一実施形態においては、燃料極１６に適応させ得る金属の幾つかの非限定例には、ニッケル、白金、パラジウム、及びそれらの混合物のうちの少なくとも１つが含まれる。燃料極１６に適応させ得るセラミックの幾つかの非限定例には、ＣｅｘＳｍｙＯ２−δ、ＣｅｘＧｄｙＯ２−δ、ＬａｘＳｒｙＣｒｚＯ３−δ、及びそれらの混合物のうちの少なくとも１つが含まれる。燃料極１６に適応させ得るサーメットの幾つかの非限定例には、Ｎｉ−ＹＳＺ、Ｃｕ−ＹＳＺ、Ｎｉ−ＳＤＣ、Ｎｉ−ＧＤＣ、Ｃｕ−ＳＤＣ、Ｃｕ−ＧＤＣ、及びそれらの混合物のうちの１つが含まれる。
【００６９】
本発明の一実施形態においては、空気極１８に適応させ得る金属の幾つかの非限定例には、銀、白金、ルテニウム、ロジウム、及びそれらの混合物のうちの少なくとも１つが含まれる。空気極１８に適応させ得るセラミックの幾つかの非限定例には、ＳｍｘＳｒｙＣｏＯ３−δ、ＢａｘＬａｙＣｏＯ３−δ、ＧｄｘＳｒｙＣｏＯ３−δ、及びそれらの混合物のうちの少なくとも１つが含まれる。
【００７０】
本明細書に記載した任意の実施形態において、燃料電池１０が曝されるガスは、反応物及び／又は酸化剤及び／又はその混合物を包含する。一実施形態においては、反応物は燃料であり、酸化剤は、酸素、空気、及びその混合物のうちの１つである。
【００７１】
適切な任意の燃料／反応物を本発明の燃料電池１０に利用し得ることを理解されたい。一実施形態においては、燃料／反応物は、水素、メタン、エタン、プロパン、ブタン、ペンタン、メタノール、エタノール、例えば天然ガスあるいはガソリンのような比較的高次の直鎖あるいは混合炭化水素（例えば、低硫黄ガソリン、低硫黄灯油、低硫黄ディーゼルのような低硫黄炭化水素が望ましい）のうちの少なくとも１つから選択されている。代替実施形態においては、燃料／反応物は、ブタン、プロパン、メタン、ペンタン、及びそれらの混合物から成る群から選択されている。適切な燃料は、内部及び／又は直接改質への適応性、対象作動温度範囲内での適切な蒸気圧、及び類似パラメータに応じて選択することができる。
【００７２】
本明細書に記載したガスの「予想される組成」は非限定的なものであり、例示のためのものであることを理解されたい。そのようなものとして、個別領域１６'／１８'、１６''／１８''、１６'''／１８'''及び／又は個別の燃料極／空気極Ａ、Ｂ、Ｃは、選択される燃料、及び燃料流路に沿った反応及び生じる副生物がどのような場合であっても、最適化されるであろうことを理解されたい。
【００７３】
本発明の一実施形態においては、燃料電池１０はシングルチャンバ燃料電池である（図１、１Ａ、及び１Ｂ）。図２は、シングルチャンバ燃料電池に関する燃料極燃料／空気混合物の勾配の一例である。シングルチャンバ燃料電池の実施形態においては、ガスは、反応物と酸化剤の混合物である。
【００７４】
シングルチャンバ燃料電池に関連した本発明の実施形態においては、空気、燃料及び排気の間でリーク耐性を有することは、燃料電池１０の良好な性能にとって必要とはされないことを理解されたい。燃料、空気及び／又は排気を混合するときは、燃料電池スタックの寸法を、炎の伝播に必要とされる臨界長以下に保つことが望ましい。例えば、炭化水素に関しては、炎は、一般に室温で存在するためには少なくとも約１〜３ｍｍのサイズを必要とする。任意に又はさらに、（可燃限界上限以上の）余剰燃料（例えば、プロパンの可燃限界上限は９．６％である）を用いて作動できるように空気−燃料混合物を調節し、次いで、酸素がスタック内でその後消費されるときにさらに多くの空気を追加するのが望ましい。スタックの種々の位置において空気を追加することが望ましい。あるいは余剰燃料を用いて作動させるために、（可燃限界下限以下の）余剰空気（例えば、プロパンの可燃限界下限は２．２％である）を用いて作動できるように空気−燃料混合物を調節し、次いで、燃料がスタック内でその後消費されるときにさらに多くの燃料を追加することが望ましい。多数の可燃性ガスの混合物は、個別のガスの可燃限界とは異なる可燃限界を有するであろうことは明らかであると考えられている。従って、例えば、一酸化炭素（反応生成物としての）を電池中で後でプロパン（燃料としての）と混合する場合、ルシャトリエの原理によって、その混合物の可燃限界下限は３．３％であり、一方、限界上限は、１０．９％となる。
【００７５】
本発明の代替実施形態においては、燃料電池１０はデュアルチャンバ燃料電池（図１Ｃ）である。デュアルチャンバ燃料電池の実施形態においては、ガスは、反応物及び酸化剤のうちの１つである。酸化剤は、燃料電池アセンブリ１２の各々の空気極１８に供給され、反応物は、燃料電池アセンブリの各々の燃料極１６に供給される。
【００７６】
ガス流は、特定の最終用途からの要望及び／又は必要に応じて、適切な任意の方向とし得ることを理解されたい。例えば、ガス流の方向は、要望があれば、矢印Ａ（図１）で示した方向とは逆の方向とすることもできる。そのようにガス流の方向を逆にする場合、吸気口２０及び排気口２２も図に示したものとは逆になり且つ個別領域１６'、１８'及び１６'''、１８'''も図に示したものとは逆になるであろうことは理解されたい。
【００７７】
燃料極１６及び／又は空気極１８は、１６、１８が曝されるガスの予想される組成に応じて、最適化すべきであることを理解されたい。さらに、燃料極１６／空気極１８の多くの実施形態は、本発明の範囲内にあると考え得ることを理解されたい。例えば、燃料極１６及び／又は空気極１８の各々は、個別領域１６'／１８'、１６''／１８''及び１６'''／１８'''に対する前記適切な構造及び／又は組成（並びに他の適切な構造／組成）のいずれかを、その任意の組合せで包含し得る。一非限定例として、燃料極１６の個別領域１６'は、Ｎｉｙ：Ｃｅ１−ｘＳｍｘＯ２から形成することができ、図５に示すような大きい孔を有し得る。
【００７８】
本発明の実施形態の燃料極１６／空気極１８のガス相勾配、及び／又は組成的勾配、及び／又は構造的勾配によって、燃料電池１０／スタック４０、４０'は、さらに優れた燃料利用率、さらに十分な熱安定性、及び高い性能を実現し得る。
【００７９】
本発明の幾つかの実施形態を詳細に記載してきたが、開示した実施形態は変更し得ることは、当業者には明らかであろう。それ故、前出の記載は、本発明を限定するものではなく、むしろ本発明を例示するものであって、本発明の真の範囲は、添付の特許請求の範囲において限定されるものと考えるべきである。
【図面の簡単な説明】
【００８０】
【図１】シングルチャンバ燃料電池の一実施形態における燃料電池アセンブリ及びガス流路を示す、本発明の一実施形態の概略断面透視図
【図１Ａ】シングルチャンバ燃料電池の代替実施形態を示す概略図
【図１Ｂ】シングルチャンバ燃料電池の別の代替実施形態を示す概略図
【図１Ｃ】燃料及び／又は空気流路の下流にある任意の吸気口（単数又は複数）を透視図にて示す、デュアルチャンバ燃料電池の一実施形態を示す概略図
【図２】マニホールド及び流路を透視図にて概略的に示す、シングルチャンバ燃料電池の燃料極燃料／空気混合物の勾配の一実施形態を示すブロック図
【図３】燃料極の組成的勾配の一実施形態を示すブロック図
【図４】燃料極の組成的勾配のさらに別の実施形態を示すブロック図
【図５】燃料極の構造的勾配の一実施形態を示すブロック図
【図６】空気極の組成的勾配の一実施形態を示すブロック図
【図７】空気極の構造的勾配の一実施形態を示すブロック図
【図８Ａ】燃料電池スタックの燃料極部分の一実施形態を示すブロック図
【図８Ｂ】燃料電池スタックの空気極部分の一実施形態を示すブロック図
【図９】組成的勾配を有する燃料極の製造方法の一実施形態を示す概略図
【符号の説明】
【００８１】
１０  燃料電池
１６  燃料極
１６'、１６''、１６'''  個別の燃料極触媒作用領域
１８  空気極
１８'、１８''、１８'''  個別の空気極触媒作用領域
２０  吸気口
２２  排気口
２４  流路
２６  吸気口境界領域
２８  排気口境界領域
３０  中間点
３２  中間領域
３６、３８  孔
３８  孔
４０、４０'  燃料電池スタック
【図１】
2004221088.tif 000003
【図１Ａ】
2004221088.tif 000004
【図１Ｂ】
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【図１Ｃ】
2004221088.tif 000006
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
2004221088.tif 000010
【図６】
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【図７】
2004221088.tif 000012
【図８Ａ】
2004221088.tif 000013
【図８Ｂ】
2004221088.tif 000014
【図９】
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