(57)【要約】【課題】気相成長炭素繊維を安全にかつ大量に製造することができ、効率的な気相成長炭素繊維の連続製造を実現すると共に、長期間に亘る装置の連続運転を達成することのできる、気相成長炭素繊維取出装置及び気相成長炭素繊維取出方法を提供すること。【解決手段】反応管内の気相中で浮遊状態のまま気相成長炭素繊維を生成させ、生成した気相成長炭素繊維を含むガスと前記ガスを囲繞する案内ガスとを反応管外に排出する縦型反応手段と、前記反応管内から縦型反応手段により形成された気相成長炭素繊維を駆動源ガスによって導出する排出手段とを備えた気相成長炭素繊維の連続製造装置により製造された気相成長炭素繊維を不活性ガス雰囲気下に濾材に供給し、前記濾材面に付着した気相成長炭素繊維を前記濾材面から離脱させて捕集することを特徴とする気相成長炭素繊維取出方法および装置。【選択図】          図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
反応管内の気相中で浮遊状態のまま気相成長炭素繊維を生成させ、生成した気相成長炭素繊維を含むガスと前記ガスを囲繞する案内ガスとを反応管外に排出する縦型反応手段と、前記反応管内から縦型反応手段により形成された気相成長炭素繊維を駆動源ガスによって導出する排出手段とを備えた気相成長炭素繊維の連続製造装置により製造された気相成長炭素繊維を不活性ガス雰囲気下に濾材に供給し、前記濾材面に付着した気相成長炭素繊維を前記濾材面から離脱させて捕集することを特徴とする気相成長炭素繊維取出方法。
【請求項２】
前記濾材面に付着した気相成長炭素繊維を前記濾材面から離脱させることが、前記濾材面に付着した気相成長炭素繊維を、前記濾材面を摺接する掻き落とし機で掻き落とすこと、又は気相成長炭素繊維が付着した前記濾材面に気体又は液体を噴射することにより達成される前記請求項１に記載の気相成長炭素繊維取出方法。
【請求項３】
前記濾材面に付着した気相成長炭素繊維を前記濾材面から離脱させることが、濾材面に気相成長炭素繊維が付着する濾材を、気相成長炭素繊維が濾材面に付着する位置から、不活性雰囲気下にある他の部所へと移動させ、該他の部所にて、前記濾材面に付着した気相成長炭素繊維を、前記濾材面を摺接する掻き落とし機で掻き落とすこと、又は気相成長炭素繊維が付着した前記濾材面に気体又は液体を噴射することにより、濾材面から離脱させ、気相成長炭素繊維が離脱した濾材面を有する前記濾材を元の位置にもどすことからなる前記請求項１に記載の気相成長炭素繊維取出方法。
【請求項４】
前記濾材面に付着した気相成長炭素繊維を前記濾材面から離脱させて捕集することが、濾材面から離脱させた気相成長炭素繊維を無端搬送機上に移動させ、無端搬送機により気相成長炭素繊維を捕集部位に移送することにより達成される前記請求項１に記載の気相成長炭素繊維取出方法。
【請求項５】
前記無端搬送機が、仕切板を備えてなる請求項４に記載の気相成長炭素繊維取出方法。
【請求項６】
前記気相成長炭素繊維を、酸素濃度５％以下とした雰囲気を有する取り出し容器内に取り出す請求項１〜５のいずれか一項に記載の気相成長炭素繊維取出方法。
【請求項７】
反応管内の気相中で浮遊状態のまま気相成長炭素繊維を生成させ、生成した気相成長炭素繊維を含むガスと前記ガスを囲繞する案内ガスとを反応管外に排出する縦型反応手段と、前記反応管内から縦型反応手段にて形成された気相成長炭素繊維を駆動源ガスによって導出する排出手段とを備えて成る気相成長炭素繊維の連続製造装置に設けられたところの、導出された気相成長炭素繊維を不活性雰囲気下に濾材に供給し、前記濾材面に付着した気相成長炭素繊維を前記濾材面から離脱させて捕集する捕集手段を有することを特徴とする気相成長炭素繊維取出装置。
【請求項８】
前記捕集手段は、前記濾材面に付着した気相成長炭素繊維を、前記濾材面を摺接して掻き落とす掻き落とし機、又は気相成長炭素繊維が付着した前記濾材面に流体を噴射して気相成長炭素繊維を離脱させる流体する流体噴射手段を備えて成る前記請求項７に記載の気相成長炭素繊維取出装置。
【請求項９】
前記捕集手段は、濾材面に気相成長炭素繊維が付着する濾材を、気相成長炭素繊維が濾材面に付着する位置から、不活性雰囲気下にある他の部所へと移動させ、該他の部所にて、前記濾材面に付着した気相成長炭素繊維を、前記濾材面を摺接する掻き落とし機で掻き落とすこと、又は気相成長炭素繊維が付着した前記濾材面に流体を噴射することにより、濾材面から離脱させ、気相成長炭素繊維が離脱した濾材面を有する前記濾材を元の位置にもどすように形成されて成る前記請求項８に記載の気相成長炭素繊維取出装置。
【請求項１０】
前記捕集手段が、濾材面から離脱させた気相成長炭素繊維を受けて、捕集部位に移送する無端搬送機を有して成る前記請求項８に記載の気相成長炭素繊維取出装置。
【請求項１１】
前記無端搬送機が、仕切板を備えてなる請求項１０に記載の気相成長炭素繊維取出装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
この発明は、気相成長炭素繊維取出方法及び気相成長炭素繊維取出装置に関し、さらに詳しくは、気相成長炭素繊維、特にカーボンナノファイバー乃至カーボンナノチューブを連続製造する連続製造装置から気相成長炭素繊維を安全にかつ効率よく取り出す気相成長炭素繊維取出方法及び気相成長炭素繊維取出装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
微細気相成長炭素繊維の製造装置として、「炉芯管内に炭素源ガスと触媒金属源ガスとを供給することができるように炉芯管の一端に配置された、原料供給手段のノズルを備えた反応手段と、前記ノズルの先端開口部に開口部が近接して臨むように炉芯管内に配置された排出管を備えた排出手段と、前記炉心管の他端から前記排出管の開口部へ流通し、次いで前記排出管内に流通する案内ガスを供給する案内ガス供給手段とを備えて成ることを特徴とする微細気相成長炭素繊維製造装置」及びその微細気相成長炭素繊維製造装置を使用する微細気相成長炭素繊維の製造方法が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
【特許文献１】
特開２００１−１１５３４２号公報
また、「縦型炉心管の上部から供給された触媒金属源及び炭素源ガスを熱分解することにより炭素繊維質物を生成させる反応領域を有する縦型反応手段と、前記反応領域で生成した炭素繊維質物を開口部から取り込んで縦型反応手段外に排出する排出管を有する排出手段と、前記縦型炉心管の下部から前記排出管の開口部へと流通し、前記炭素繊維質物と共に前記排出管内に流通する案内ガスを供給する案内ガス供給手段とを備えて成ることを特徴とする炭素繊維質物製造装置」及びその炭素繊維質物製造装置を使用した炭素繊維質物製造方法も提案されている（例えば、特許文献２参照）。
【特許文献２】
特開２００１−７３２３１号公報
上記装置及び方法においては、生成した微細気相成長炭素繊維又は炭素繊維質物の取り出し装置及び取り出し方法が問題になっていた。特開２００１−１１５３４２号公報及び特開２００１−７３２３１号公報によると、微細気相成長炭素繊維を収集する「収集装置は、前記排気装置がエジェクターであるときには、そのエジェクターよりも下流側に設けられていてもよく、前記排気装置がファン等であるときには、この排気装置の上流側に収集装置を設けるのが、ファン等の保守の面から好ましい。この収集装置としては、微細な微細気相成長炭素繊維を収集することのできる装置であれば種々の公知の機械・器具・装置等を採用することができ、例えば、電気集塵機、バグフィルター、及びサイクロン等のドライタイプの収集装置、並びに水もしくは有機液体を噴霧するウェットタイプの収集装を参照）。」と記載されているだけで、具体的な収集手段が開示されていない。
【０００３】
従来の製造方法又は製造装置においては、反応管から流出する前記気流は高温になっているので収集手段を形成する各部材もまた高温になり、したがって、気相成長炭素繊維の製造装置の運転を止めて直ちに清掃作業をする場合には火傷の虞があり、また安全な清掃作業をするとすれば、濾過部材が十分に冷えるまでかなりの時間放冷しなければならなかった。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
この発明は、このような従来の問題を解消し、気相成長炭素繊維を安全にかつ大量に製造することができ、効率的な気相成長炭素繊維の連続製造を実現すると共に、長期間に亘る装置の連続運転を達成することのできる、気相成長炭素繊維取出方法及び気相成長炭素繊維取出装置を提供することをその課題とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、前記課題を解決するために、気相成長炭素繊維の連続製造装置により製造された気相成長炭素繊維を製造装置系外に取り出す方法と装置とに着目して鋭意検討を重ねた結果、この発明を完成するに到った。
【０００６】
すなわち、この発明における前記課題を解決するための手段は、
（１）  反応管内の気相中で浮遊状態のまま気相成長炭素繊維を生成させ、生成した気相成長炭素繊維を含むガスと前記ガスを囲繞する案内ガスとを反応管外に排出する縦型反応手段と、前記反応管内から縦型反応手段により形成された気相成長炭素繊維を駆動源ガスによって導出する排出手段とを備えた気相成長炭素繊維の連続製造装置により製造された気相成長炭素繊維を不活性ガス雰囲気下に濾材に供給し、前記濾材面に付着した気相成長炭素繊維を前記濾材面から離脱させて捕集することを特徴とする気相成長炭素繊維取出方法であり、
（２）  前記濾材面に付着した気相成長炭素繊維を前記濾材面から離脱させることが、前記濾材面に付着した気相成長炭素繊維を、前記濾材面を摺接する掻き落とし機で掻き落とすこと、又は気相成長炭素繊維が付着した前記濾材面に気体又は液体を噴射することにより達成される前記（１）に記載の気相成長炭素繊維取出方法であり、
（３）  前記濾材面に付着した気相成長炭素繊維を前記濾材面から離脱させることが、濾材面に気相成長炭素繊維が付着する濾材を、気相成長炭素繊維が濾材面に付着する位置から、不活性雰囲気下にある他の部所へと移動させ、該他の部所にて、前記濾材面に付着した気相成長炭素繊維を、前記濾材面を摺接する掻き落とし機で掻き落とすこと、又は気相成長炭素繊維が付着した前記濾材面に気体又は液体を噴射することにより、濾材面から離脱させ、気相成長炭素繊維が離脱した濾材面を有する前記濾材を元の位置にもどすことからなる前記（１）に記載の気相成長炭素繊維取出方法であり、
（４）  前記濾材面に付着した気相成長炭素繊維を前記濾材面から離脱させて捕集することが、濾材面から離脱させた気相成長炭素繊維を無端搬送機上に移動させ、無端搬送機により気相成長炭素繊維を捕集部位に移送することにより達成される前記（１）に記載の気相成長炭素繊維取出方法であり、
（５）  前記無端搬送機が、仕切板を備えてなる前記（４）に記載の気相成長炭素繊維取出方法であり、
（６）  前記気相成長炭素繊維を、酸素濃度５％以下とした雰囲気を有する取り出し容器内に取り出す前記（１）〜（５）のいずれか一つに記載の気相成長炭素繊維取出方法であり、
（７）  反応管内の気相中で浮遊状態のまま気相成長炭素繊維を生成させ、生成した気相成長炭素繊維を含むガスと前記ガスを囲繞する案内ガスとを反応管外に排出する縦型反応手段と、前記反応管内から縦型反応手段にて形成された気相成長炭素繊維を駆動源ガスによって導出する排出手段とを備えて成る気相成長炭素繊維の連続製造装置に設けられたところの、導出された気相成長炭素繊維を不活性雰囲気下に濾材に供給し、前記濾材面に付着した気相成長炭素繊維を前記濾材面から離脱させて捕集する捕集手段を有することを特徴とする気相成長炭素繊維取出装置であり、
（８）  前記捕集手段は、前記濾材面に付着した気相成長炭素繊維を、前記濾材面を摺接して掻き落とす掻き落とし機、又は気相成長炭素繊維が付着した前記濾材面に流体を噴射して気相成長炭素繊維を離脱させる流体する流体噴射手段を備えて成る前記（７）に記載の気相成長炭素繊維取出装置であり、
（９）  前記捕集手段は、濾材面に気相成長炭素繊維が付着する濾材を、気相成長炭素繊維が濾材面に付着する位置から、不活性雰囲気下にある他の部所へと移動させ、該他の部所にて、前記濾材面に付着した気相成長炭素繊維を、前記濾材面を摺接する掻き落とし機で掻き落とすこと、又は気相成長炭素繊維が付着した前記濾材面に流体を噴射することにより、濾材面から離脱させ、気相成長炭素繊維が離脱した濾材面を有する前記濾材を元の位置にもどすように形成されて成る前記（８）に記載の気相成長炭素繊維取出装置であり、
（１０）  前記捕集手段が、濾材面から離脱させた気相成長炭素繊維を受けて、捕集部位に移送する無端搬送機を有して成る前記（８）に記載の気相成長炭素繊維取出装置であり、
（１１）  前記無端搬送機が、仕切板を備えてなる前記（１０）に記載の気相成長炭素繊維取出装置である。
【０００７】
【発明の実施の形態】
（気相成長炭素繊維の連続製造装置）
まず、気相成長炭素繊維の連続製造装置について概説する。この連続製造装置は、反応管（縦に配置されるので、以下において、この反応管を縦型反応管又は炉芯管と称することがある。）内で気相中で気相成長炭素繊維を浮遊状態で生成させ、生成した気相成長炭素繊維を含むガスと前記ガスを囲繞する案内ガスとを反応管外に排出する縦型反応手段と、前記反応管内から縦型反応手段により形成された気相成長炭素繊維を駆動源ガスによって導出する排出手段とを備える。
【０００８】
このような気相成長炭素繊維の連続製造装置は、縦型反応管の上部から供給された触媒金属源と炭素源ガスとを縦型反応管における反応領域で分解、反応させて形成される気相成長炭素繊維、生成した金属触媒及び未反応の炭素源などを含む反応ガスを、この気相成長炭素繊維が反応領域の管内壁に付着する前に、排出管の開口部内へ、案内ガス流通手段により供給される案内ガスと共に案内し、駆動源ガスにより反応系外部へ強制的に導出する。
【０００９】
このような作用を有する気相成長炭素繊維の連続製造装置の一例を図１に示す。なお、図１に示す気相成長炭素繊維の連続製造装置は一例であって、図１に示す装置に限定されるものではない。
【００１０】
図１において、１は気相成長炭素繊維の連続製造装置、２は原料（例えば、フェロセンとチオフェンとを溶解したトルエン）を収容する原料タンク、３は原料を流量調整しながら供給するポンプ、４は原料予熱器、５は原料加熱気化器、６はキャリアガス（例えば、水素）供給ライン、７は気化した原料（例えば、フェロセンとチオフェンとトルエンとの混合物）と共に流通させるキャリアガスを流量調整しながら供給する流量計、８は原料ガス供給ノズルの周囲に配置された整流器内部を経由して反応管に流通するキャリアガスを流量調整しながら供給する流量計、９は反応管内壁に沿って流されるキャリアガスの流量を調整する流量計、１０は加熱された混合物のガス（原料ガス）を所定温度に維持するヒートチューブ、１１は反応管上部から内部に混合ガスを導入する原料ガス供給ノズル、１２は反応管（縦型炉心管）、１３は反応管を加熱する電気炉、１４はキャリアガスの整流器、１５は整流器を内包する内筒、１６は排出管、１７は排出管案内ガス供給室、１８は不活性ガス供給ライン、１９は案内ガス用不活性ガス流量計、２０は排出ガス室、２１は繊維捕集槽、２２は濾材、２３はサイクロン、２４は排出ガスを循環させるファン、２５は排出ガスの一部を排出する排出弁、２６は追加不活性ガス流量計、２７は戻し配管である。
【００１１】
以下、図１に基づいて、この気相成長炭素繊維の連続製造装置の好適な態様について説明する。
【００１２】
−縦型反応手段−
図１に示されるように、気相成長炭素繊維の連続製造装置１における縦型反応手段Ａは、好適には、軸線に直交する方向における内部断面形状が軸線方向に沿って同じに形成されてなる、例えば、円筒状又は角筒状の反応管１２（縦型炉芯管とも称され、また、前記したように縦型反応管とも称される。）を有する。
【００１３】
ここで、触媒金属源は、触媒となる金属を発生させる物質もしくは化合物又は触媒となる金属そのものであれば特に制限がない。使用可能な触媒金属源としては、特開昭６０−５４９９８号公報に記載の有機遷移金属化合物、特開平９−３２４３２５号公報に記載された有機遷移金属化合物、特開平９−７８３６０号公報に記載された有機遷移金属化合物などを挙げることができる。また、金属そのものとしては、特開昭５８−１８０６１５号公報、昭６２−５００９４３号公表特許公報、特許第３００７９８３号特許公報等に記載された金属を挙げることができる。
【００１４】
また、触媒金属源は助触媒と共に使用することもできる。そのような助触媒として、前記触媒金属源から発生する触媒金属と相互作用して気相成長炭素繊維、特にカーボンナノファイバー、カーボンナノチューブの生成を促進することのできるものであればよく、特開平９−７８３６０号公報及び特開平９−３２４３２５号公報に記載された含硫黄複素環式化合物及び硫黄化合物を制限なく使用することができる。好適な助触媒として、特にチオフェン及び硫化水素を挙げることができる。
【００１５】
炭素源ガスは、気相成長炭素繊維、特にカーボンナノファイバー、カーボンナノチューブを生成させることができる化合物であれば特に制限はない。使用可能な炭素源としては、特公昭６０−５４９９８号公報に記載された炭素化合物、特開平９−３２４３２５号公報に記載された有機化合物、特開平９−７８３６０号公報に記載された有機化合物などを挙げることができる。各種の炭素源の中で好適例としては、ベンゼン、トルエンなどの芳香族炭化水素、ヘキサン、プロパン、エタン、メタンなどの脂肪族炭化水素、シクロヘキサンなどの脂環族炭化水素などを挙げることができる。なお、炭素源は、その一種単独を使用することもでき、また、複数種を併用することもできる。
【００１６】
また、特開昭６０−５４９９８号公報に記載のキャリヤーガス、有機金属化合物及び炭素源ガスを使用した気相成長炭素繊維製造装置を気相成長炭素繊維の連続製造装置として利用することにより、気相成長炭素繊維を製造することもできる。
【００１７】
この気相成長炭素繊維の連続製造装置においては、反応管の頂部から原料供給手段によりキャリヤーガスと共に供給された炭素源及び触媒金属源、例えば、有機金属化合物のガスを反応管内でピストンフローにして、流通乃至流下させるガス整流手段が設けられる。このガス整流手段としては、特開平９−３２４３２５号公報における段落番号［００８９］に記載の第１整流手段及び［００９２］と［００９６］とに記載の整流筒ならびに特開平９−７８３６０号公報における段落番号［００２３］に記載の原料ガス用整流手段、［００３１］に記載の第１整流手段、［００４０］に記載の第２整流手段、［００７９］に記載のハニカム板などを挙げることができ、特にセラミック製ハニカム、耐熱金属製ハニカムが好ましい。
【００１８】
反応管、加熱手段及び原料供給手段を備えた反応炉として、特開平９−７８３６０号公報、特開平９−２２９９１８号公報及び特開平９−３２４３２５号公報等における実施例に記載された反応炉を好適に採用することができる。
【００１９】
図１に示されるように、反応管１２内が前記温度に加熱されることにより、また、原料ガス供給ノズル１１、内筒１５内に配置された整流器１４を含む原料供給手段により供給された炭素源ガス及び触媒金属源ガスが反応管１２内で分解して気相成長炭素繊維が生成し、生成した気相成長炭素繊維を含む反応ガスがキャリヤーガスに囲繞された状態で反応管１２内を下降していく。
【００２０】
−排出手段−
排出手段は、反応管内を移行するキャリヤーガスに囲繞された反応ガスを反応管外に強制的に導出する手段である。
【００２１】
図１に示されるように、具体的には、この排出手段Ｂは、排出管１６と、この排出管１６の入口から内部に反応ガスを案内ガスで導入する案内ガス導入装置Ｃと、排出管１６の出口から反応ガスを駆動源ガスで強制的に導出させる駆動源ガス導入装置Ｄとを備える。
【００２２】
前記排出管１６は、その上部が反応管１２内にその底部分から挿入され、反応管１２における反応領域近傍（反応領域の下流）に排出管１６の開口部が臨むように排出管１６が位置決めされ、排出管１６の他端部は排出ガス室２０内に配置される。
【００２３】
案内ガス導入装置Ｃは、反応管１２の下部に設けられた排出管１６と排出管案内ガス供給室１７と、この排出管案内ガス供給室１７内に案内ガスとしての不活性ガスを供給する不活性ガス供給ライン１８と、不活性ガス供給ライン１８の途中に設置された案内ガス用不活性ガス流量計１９とを有し、不活性ガス供給ライン１８を通じて排出管案内ガス供給室１７に供給された案内ガスは、前記排出管１６の上部にある開口部から排出管１６内に、反応ガスとこれを囲繞するキャリヤーガスとを導入するようになっている。
【００２４】
駆動源ガス導入装置Ｄは、排出ガス室２０と、繊維捕集槽２１と、サイクロン２３と、戻し配管２７と、排出ガス循環ファン２３とを備える。
【００２５】
ところで、排出管より出てくるものは、反応ガス及びこれを囲繞するキャリヤーガスとさらにこれを囲繞する案内ガスとである。反応ガスは、気相成長炭素繊維と未反応原料と副生物とを含む。案内ガスは通常は窒素及びアルゴンなどの不活性ガスと、水素などのキャリヤーガスとして使用され得るガスとのいずれか又はそれらの混合ガスである。反応管の温度は通常１０００℃以上であり、排出管での急激な冷却は好ましくないので、排出管の出口におけるこれらのガスの温度は例えば、３００〜８００℃ある。
【００２６】
排出ガス室を循環流通するガス、すなわち駆動源ガスが空気などの酸化性雰囲気である場合、排出管から排出される排出ガスが着火して、製品である気相成長炭素繊維が焼失してしまったり、キャリヤーガスなどの可燃性ガスの爆発が起きたりする。
【００２７】
したがって、駆動源ガスは窒素などの不活性ガスであることを要する。もっとも、空気などが混入する場合もあるので、駆動源ガスは実質的に不活性ガスであることを要する。駆動源ガスが実質的に不活性なガスであるとは、例えば、酸素濃度が５％以下であり、残余は不活性ガスであるようなガスをいう。酸素濃度が５％を越えると、爆発の危険性が極めて高いので、５％以下を厳守する必要がある。
【００２８】
（気相成長炭素繊維取出装置）
この発明に係る気相成長炭素繊維取出装置は、前記気相成長炭素繊維の連続製造装置に設けられる。そして、この気相成長炭素繊維取出装置は、前記気相成長炭素繊維の連続製造装置により製造された気相成長炭素繊維を、濾材と掻き落とし機とを有する繊維捕集槽に導出して濾材に供給し、前記濾材面に付着残存した気相成長炭素繊維を掻き落とし機で掻き落として無端搬送機上に落下させて搬送し、次いで気相成長案素繊維を取り出すことができるようにし、また、この発明に係る気相成長炭素繊維取出装置は、前記気相成長炭素繊維の連続製造装置に、繊維捕集槽と、無端搬送機とを続設してなる。
【００２９】
この気相成長炭素繊維取出方法及び気相成長炭素繊維取出装置を、図１、２、３及び４を参照しながら説明する。
【００３０】
図１に示す排出ガス室２０は、通路管２０ａを介して繊維捕集槽２１に接続されていて、この繊維捕集槽２１内には、濾材２２が設けられている。図２に示すように、濾材２２は、前記通路管２０ａ内を通過して来る気流に対して直交するように、しかも相互に所定の間隔を設けて繊維捕集槽２１に配設された二基の濾材２２−１及び濾材２２−２からなる。この繊維捕集層２１内に、さらに２基の掻き落とし機２８−１及び２８−２それぞれが、前記濾材２２−１及び濾材２２−２それぞれの前面に、上下動可能に設けられている。
【００３１】
濾材２２は、連続製造装置により製造された気相成長炭素繊維を濾別する部材であり、その形態や材質に特に制限はないが、通常は、幅広のネット状で、金属製又はプラスチックス製の濾材である。耐熱、耐食、強度の点からステンレス製のものが好ましく用いられる。この濾材２２の目開きは、１〜２０ｍｍ角、好ましくは、２〜１５ｍｍ角である。
【００３２】
連続製造装置により製造された気相成長炭素繊維は、排出ガス室２０を経て繊維捕集槽２１に駆動源ガスに同伴されて導入され、濾材２２−１及び濾材２２−２に供給される。その際、気相成長炭素繊維の一部は濾材２２−１及び濾材２２−２を通過し、所望の気相成長炭素繊維は濾材２２−１及び濾材２２−２の前面に付着残存する。
【００３３】
図２においては、濾材２２は濾材２２−１及び濾材２２−２の２段が併設されているが、１段であってもよく、３段以上であってもよい。目開きの異なった濾材を複数段設けることによって、それぞれ所望のサイズの気相成長炭素繊維を付着残存させることができ、また、駆動源ガス循環系及び反応系の圧力変動を小さくすることができる。
【００３４】
濾材２２−１及び濾材２２−２に付着残存した気相成長炭素繊維は、掻き落とし機２８−１及び２８−２を上下動させることによって掻き落とされる。掻き落とし機２８の上下駆動は、手動であっても電動であってもよく、また、圧動であってもよい。連続的な効率のよい掻き落としのためには、電動又は圧動が好ましい。
【００３５】
この掻き落とし機２８−１及び２８−２は、濾材２２の幅と同じ幅をもつ板体をその先端に有している。この板体が、濾材２２−１及び２２−２に付着残存している繊維を掻き落とす部材となる。板体は金属製が好ましく、特にステンレス製板体が好ましい。板体にはシリコンゴムなどの弾性体を貼付して掻き落とし機能を増大させることもできる。
【００３６】
掻き落とされた繊維は、搬送機室２９内に配置された無端搬送機３０上に落下する。無端搬送機３０としては、適宜の駆動手段により無限軌道上を巡回する搬送面上に落下してくる気相成長炭素繊維を前記搬送路面が受け止めてこれを搬送する限りその形態を問わないが、通常は、ベルトコンベアが使用され、取り扱い上からゴムなどの弾性体から形成されたベルトコンベアが好ましい。無端搬送機３０の搬送速度にも特に制限はないが、通常は、１〜５０ｍ／分、好ましくは、２〜３０ｍ／分である。
【００３７】
無端搬送機３０には、仕切板３１を設けることが好ましい。この仕切板３１は、多量の気相成長炭素繊維が無端搬送機３０上に落下集積し、また、その集積した繊維が散乱して、繊維の円滑な搬送を妨げることを防止する部材である。仕切板３１を設けることにより、適切な量の繊維を区分け集積して搬送することができる。この仕切板３１の材質は、ゴム、プラスチックス、金属のいずれでもよいが、弾性変形することのできるゴムが好ましい。設ける仕切板３１の大きさや間隔は、繊維の製造速度、製造量によって適宜決定される。
【００３８】
無端搬送機３０によって搬送された気相成長炭素繊維は、開いているゲートバルブ３２から取り出され、取り出し容器３３内に落下し収集される。この取り出し容器３３はドラム状のものが好ましい。取り出し容器３３内に気相成長炭素繊維が充分に収集されたときは、ゲートバルブ３２を閉め、ガス戻り口３５から窒素ガスなどの不活性ガスを導入しながら、取り出し口３４から気相成長炭素繊維を取り出す。真空掃除機の吸入口を取り出し口３４に、真空掃除機の排気口をガス戻り口３５に接続してもよい。ゲートバルブ３２を閉止した後、新たな取り出し容器と交換することもできる。
【００３９】
気相成長炭素繊維を取り出した後、取り出し容器３３内の酸素濃度を測定してその濃度が５％以下であるときは、ゲートバルブ３２を開く。空気が混入して、取り出し容器３３内の酸素濃度が高くなっているときは、窒素導入口３６−２から窒素を導入して、酸素濃度を５％以下とすることが望ましい。多量の酸素の存在によって、気相成長炭素繊維が変質すること、場合によっては発火、爆発することなどを防止するためである。
【００４０】
ゲートバルブ３２を常時開放し、取り出し口３４とガス戻り口３５とに、ガス吸引排気装置、例えば、真空掃除機の吸入口と排気口とを接続して、気相成長炭素繊維を取り出すこともできる。しかし、この場合は圧力変動が生じやすくなるので、特に注意を要する。この取出装置の運転中は、窒素導入口３６−１からは常に少量の窒素が導入されていて、反応生成ガスを含む循環ガスは、取り出し容器３３内には混入されないようにすることが望ましい。
【００４１】
仕切板３１がある場合は、窒素導入口３６−１から少量の窒素を導入することによって、反応生成ガスを含む循環ガスは、仕切板送り速度以上の速度により搬送機室２９には混入することがなく、また、仕切板３１間において窒素が希釈され、搬送機室２９内の反応生成ガスを含む循環ガスの濃度は極めて低くなるので、取り出し容器３３の安全性は一層高まることとなる。
【００４２】
仕切板３１は、ゲートバルブ３２の開閉又は取り出し口３４の開閉に伴う圧力変動が、循環ガス系ひいては気相成長炭素繊維生成反応系に対して与える影響を低減する部材ともなる。
【００４３】
また、この発明の気相成長炭素繊維の取出方法及び気相成長炭素繊維取出装置にあっては、図３に示すように、繊維捕集槽２１内のネット金網３８に、図４に示す回転ネット３７を設け、図３に示すＡ方向から気相成長炭素繊維を含むガスを導入して、回転ネット３７により捕集することもできる。
【００４４】
回転して仕切板の下方に位置した回転ネット３７に捕集されている気相成長炭素繊維は、図３に示すＢ（不活性ガスや水など）で逆洗することにより、また、刷毛やブラシで払い落とすことにより、繊維捕集槽２１に捕集される。
【００４５】
図４には、回転ネット３７を示したが、回転するネットに限られることはなく、横移動、縦移動又は水平移動するネットであってもよい。
【００４６】
この発明に係る気相成長炭素繊維の取出方法及び気相成長炭素繊維取出装置は、反応ガスから気相成長炭素繊維を除去して得られる大気中に排出する排ガスの量を可及的に低減させることができるという効果をも奏し、環境保全の面からも極めて有意義である。
【００４７】
【実施例】
以下に、実施例を挙げてこの発明をさらに詳細に説明するが、この実施例によってこの発明はなんら限定されるものではない。
【００４８】
図１に示した気相成長炭素繊維の連続製造装置を用い、以下の条件の下にカーボンナノファイバーを製造した。
（１）反応管１２
・内径：１９０ｍｍ、外径：２１０ｍｍ、長さ：２８００ｍｍの炭化珪素パイプ
・原料ガス供給ノズル：内径（追加）３０ｍｍの耐熱金属二重管で外側ガス冷却、耐熱金属ハニカムを整流器とする内筒により包む。
・排出管：内径（追加）８０ｍｍ、長さ８００ｍｍの耐熱金属管
・原料ガス供給ノズルから排出管上端開口部までの長さ：１８００ｍｍ
・縦型炉心管内温度分布：
原料ガス供給ノズル位置での温度：１０００°Ｃ
均熱部の温度：１２００°Ｃ
排出管上端開口部の温度：１１００°Ｃ
・原料液組成：フェロセン２重量％、チオフェン２重量％、トルエン９６重量％
・原料液供給量：２４ミリリットル／分
・原料ガス供給ノズルからの水素ガス供給量：１１．５リットル／分
・整流器経由水素ガス供給量：６６．０リットル／分
・内筒外壁／反応管内壁間水素ガス供給量：１６．５リットル／分
・反応領域でのガス組成：フェロセン０．０５モル％、チオフェン０．１１モル％、トルエン５．００モル％、水素９４．８４モル％
・排出ガス案内用窒素ガス供給量：６０．０リットル／分
このようにして製造したカーボンナノファイバーを、図２に示した繊維の取出装置を用いて、以下の条件の下にカーボンナノファイバーを取り出した。
（２）排出手段Ｂ及び取出装置
・排出ガス室：容積約１００リットル
・繊維捕集槽：容積約１０００リットル、目開き１０ｍｍ、目開き３ｍｍ、各面積約１ｍ２の２枚の濾材（ネット）を所定間隔を設けて備える。
・ネットへの繊維供給量：約８．５ｇ／分
・掻き落とし機の上下動速度：０．３ｍ／秒。毎分１回上下動する。
・ベルトコンベアの搬送速度：０．０５ｍ／秒
・仕切板のピッチ：０．３ｍ毎
取り出されたカーボンナノファイバーの直径は２０ｎｍ、内径は５ｎｍ、ｄ００２は０．３６０ｎｍであった。掻き落とし操作を行わない場合、ネット目詰まりにより系内圧力が高くなり０．５〜１時間程度の運転が限度である。また、掻き落とされた繊維の嵩密度は０．００５〜０．０１ｇ／ｃｍ３程度と嵩高いため、１８０リットルのドラム缶を取り出し容器として準備しても最高２時間（重量１ｋｇ）が限度であった。この実施例においては、２４時間の運転を続行することができ、カーボンナノファイバーの収量は約１２ｋｇとなった。
【００４９】
【発明の効果】
この発明によれば、気相成長炭素繊維を安全にかつ大量に製造することができ、効率的な気相成長炭素繊維の連続製造を実現すると共に、長期間に亘る装置の連続運転を達成し、しかも大気中に漏出する反応物ガスを可及的に低減させることのできる、気相成長炭素繊維取出方法及び気相成長炭素繊維取出装置が提供され、炭素繊維製造分野に寄与するところは極めて大きい。
【図面の簡単な説明】
【図１】気相成長炭素繊維の連続製造装置の一例を示す図である。
【図２】この発明の気相成長炭素繊維取出装置の一例を示す図である。
【図３】この発明の気相成長炭素繊維取出装置に用いる繊維捕集槽の一例を示す図である。
【図４】この発明の気相成長炭素繊維取出装置に用いる回転ネットを示す図である。
【符号の説明】
１      気相成長炭素繊維の連続製造装置
２      原料タンク
３      ポンプ
４      原料予熱器
５      原料加熱気化器
６      キャリアガス供給ライン
７      キャリアガス流量計
８      キャリアガス流量計
９      キャリアガス流量計
１０      ヒートチューブ
１１      原料ガス供給ノズル
１２      反応管（縦型炉心管）
１３      電気炉
１４      キャリアガス整流器
１５      内筒
１６      排出管
１７      排出管案内ガス供給室
１８      不活性ガス供給ライン
１９      案内ガス用不活性ガス流量計
２０      排出ガス室
２０ａ    通路管
２１      繊維捕集槽
２２      濾材
２２−１  濾材
２２−２  濾材
２３      サイクロン
２４      排出ガス循環ファン
２５      排出弁
２６      追加不活性ガス流量計
２７      戻し配管
２８      掻き落とし機
２８−１  掻き落とし機
２８−２  掻き落とし機
２９      搬送機室
３０      無端搬送機
３１      仕切板
３２      ゲートバルブ
３３      取り出し容器
３４      取り出し口
３５      ガス戻り口
３６−１  窒素導入口
３６−２  窒素導入口
３７      回転ネット
３８      ネット金網
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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