(57)【要約】【課題】ＲＨＥＥＤ観察により、薄膜の応力・歪の測定、及び薄膜の構造解析を同時に行うことが有効であるが、従来のような構造の試料ホルダーでは、その厚みが大きいとＲＨＥＥＤ像に大きな影を生じさせ、観察の妨げとなるにもかかわらず、製造上の制約によりその厚みを小さくすることは難しい。【解決手段】試料ホルダー本体；その試料ホルダー本体内にカバーリングを保持するためのフック；そのフックにより試料ホルダー本体内に保持されるカバーリング；カバーリング上に配置され、試料基板の周縁位置を保持するためのリティナーリング；そのカバーリングにより基板周縁が保持され、その周縁以外の部分に薄膜が蒸着形成されるように試料ホルダー本体内に配置された試料基板；及びその試料基板の非蒸着面全体を覆うディフューザープレートから構成される試料ホルダー。【選択図】  図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
試料を固定することなく保持し、更に反射高速電子回折（ＲＨＥＥＤ）観察を妨げない試料ホルダー。
【請求項２】
本体、カバーリング、リティナーリング、ディフューザープレートから成る構造を有する請求項１記載の試料ホルダー。
【請求項３】
試料ホルダー本体；その試料ホルダー本体内にカバーリングを保持するためのフック；そのフックにより試料ホルダー本体内に保持されるカバーリング；カバーリング上に配置され、試料基板の周縁位置を保持するためのリティナーリング；そのカバーリングにより基板周縁が保持され、その周縁以外の部分に薄膜が蒸着形成されるように試料ホルダー本体内に配置された試料基板；及びその試料基板の非蒸着面全体を覆うディフューザープレートから構成される請求項１記載の試料ホルダー。
【請求項４】
請求項１の試料ホルダーを用いた、基板の曲率検出による薄膜の応力・歪測定とＲＨＥＥＤによる構造解析を同時に行おうとする複合装置。
【請求項５】
請求項２記載の試料ホルダーに配置された基板上の成長薄膜に並行レーザー入射し、その薄膜から反射されて来たレーザー間の間隔の変位を検出し、その検出変位に基づいて薄膜の曲率を算出することにより薄膜に生じた応力・歪を測定し、且つ成長薄膜に高速電子線を入射することにより行われる反射高速電子回折に基づいて薄膜の構造解析を行う請求項４記載の複合装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
薄膜の応力・歪の測定は、薄膜に生じた応力により湾曲した試料（基板＋薄膜）の曲率を検出することにより行われ、薄膜の構造解析はＲＨＥＥＤ像を観察することにより行われる。本発明は、基板上の薄膜成長過程において、薄膜に生じる応力・歪の測定と薄膜の構造解析を同時に行うことを可能とするためのものであり、基板上の薄膜成長分野に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
基板上に薄膜を成長させると薄膜内部には面内方向に少なからず応力が生じる。薄膜に応力が生じると、その大きさに応じて試料は湾曲するため、その曲率を検出することにより薄膜にじた応力・歪を知ることができる。
【０００３】
曲率を検出する方法としては、等間隔で平行なレーザー光線を試料に入射させ、反射したレーザー光線間隔の変位を検出する光学的方法が最も精度の高い方法の一つとして知られている。図１に曲率検出による応力・歪測定装置の概要を示す。まず、ダイオードレーザー素子（ａ）から発生したレーザーをレンズ（ｂ）で絞った後、一つ目のエタロン（ｃ）で縦方向に分岐し、更に二つ目のエタロン（ｃ）で横方向に分岐する。これにより縦横等の間隔に並んだ並行レーザーが形成される。このレーザーが試料（ｄ）に入射する。試料から反射したレーザーは反射鏡（ｅ）で一度反射した後、ＣＣＤカメラ（ｆ）に入射する。得られたＣＣＤ画像からレーザースポット間隔の変位を検出し、曲率を計算する。
【０００４】
このような、試料の変形から薄膜内の応力・歪を測定する方法に於いては、試料の変形の原因となる外力を加えないことが精度の良い測定の絶対条件となる。そのため、試料を固定することなしに保持できる試料ホルダーが必要となる。
【０００５】
従来からある非固定式の試料ホルダーの構造は図２のようなものである。試料ホルダー本体（ア）とディフューザープレート（イ）から構成され、試料（オ）は本体とディフューザープレートにより形成される籠の中に納められているような構造となっている。この様な構造では試料に加わる外力はほとんどないため、試料の変形から薄膜内部の応力・歪を測定する装置における試料ホルダーとして用いられてきた。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
薄膜の応力の発生原因は様々でそれらが複雑に影響している。そのため発生した応力の原因を理解するためには、ＲＨＥＥＤ観察による薄膜の構造解析を同時に行うことが有効である。しかしながら図２のような構造の試料ホルダーでは、Ｌの厚みが大きいとＲＨＥＥＤ像に大きな影を生じさせ、観察の妨げとなるにもかかわらず、製造上の制約により小さくすることは難しい。また、試料の大きさがホルダー本体とほぼ同じであるため、試料裏側からの輻射加熱により試料全体を均一に加熱することは困難である。
【０００７】
上記の問題点を鑑み、本発明では、以下の条件を満足させる構造の試料ホルダーを提供し、薄膜の応力・歪測定とＲＨＥＥＤによる構造解析を同時に行うことのできる複合装置を構築することを目標とする。（１）試料を固定することなしに保持する。（２）試料を均一に加熱する。（３）薄膜が基板上に均一に成長する。（４）ＲＨＥＥＤ観察を妨げない。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明による試料ホルダーの構造を図３に示す。試料ホルダーは、本体（ア）、ディフューザープレート（イ）、リテイナーリング（ウ）、カバーリング（エ）から成っている。本体には４カ所にフック（オ）があり、ここにカバーリングが引っ掛かるようになっている。カバーリングは試料を包むかごの上蓋の役割を担う薄いリング状の板であり、内径は試料の直径よりもわずかに小さくなっている。カバーリングの厚みが小さいほどＲＨＥＥＤ像上に形成される影が小さくなる。
また、カバーリングにより試料の隠れる部分が、薄膜の蒸着されない部分となる。リテイナーリングはやや厚めのリング状の板であり、試料を包むかごの側面部分にあたる。これにより試料の位置を保持することができる。加熱時の熱膨張を考慮してリテイナーリングの内径は試料よりもわずかばかり大きくし（試料寸法の数％程度）、若干の遊びを設ける。厚みは試料変形の妨げにならないように考盧し、試料の厚みよりもやや大きくする。
【０００９】
ディフューザープレートは試料裏面からの輻射加熱により試料を加熱する際に温度を均一にするためのものであるが試料を包むかごの下蓋の役割も担っている。加熱の効率を高くするため、ディフューザープレートには光を良く透過する物質を用いる。ディフューザープレートの固定方法は任意だが、例えば本体に設けた溝にはめ込むようにして固定する。ホルダー本体の４つのフック付近では加熱時に温度が不均一になることを考慮し、その影響がないよう試料の大きさは小さめにする。
【００１０】
試料ホルダーへの試料の装着方法について図４を用いて説明する。１．ホルダー本体をフックが下になるように置く。２．フック上にカバーリングを置く。３．リテイナーリングを置く。４．試料の薄膜成長面を下にして試料をリテイナーリングの中に置く。５．ディフューザープレートを本体に固定する。これで試料はカバーリング、リテイナーリング、ディフューザープレートで形成されたかごの中に納められた状態となる。
【００１１】
上記は、試料の形状をディスク型とした場合の構造である。しかし、試料の形状は任意で構わない。カバーリングとリテイナーリングを試料形状に合わせて加工すれば、どのような形状の試料でも使用可能である。
【００１２】
【発明の実施の形態】
（１）薄膜の応力の測定について
基板上に薄膜を成長させると、薄膜に生じた応力により、基板は湾曲する。このとき、薄膜の応力σと基板の曲率ｋは、次式で関係付けられる。
【００１３】
【数１】
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【００１４】
ここで、Ｍｓは基板の二軸弾性率、ｈｓは基板の厚さ、ｈｆは薄膜の厚さである。そのため、基板の曲率を検出することにより、薄膜の応力が測定できる。レーザーの間隔変位から曲率を検出する場合、一回の測定時間が非常に短いため、成長薄膜の応力変化をリアルタイムに測定することができる。
【００１５】
（２）反射高速電子回折について
反射高速電子回折（ＲＨＥＥＤ）は、高速電子線を試料に対してすれすれの角度で入射させ、その回折像から薄膜の構造解析を行う方法である。これにより、薄膜の周期構造、格子間隔、表面の凹凸等、薄膜の構造に関する様々な情報が得られる。この方法では、成長薄膜の構造変化をリアルタイムに観察することができる。
【００１６】
（３）薄膜の応力の発生起源
薄膜の応力の発生起源は様々で複雑である。例えば、薄膜と基板の格子間隔の違いにより生じたり、薄膜の結晶構造や結晶性に依存して生じたりする。そのため、薄膜の応力を測定すると同時に薄膜の構造情報が得られれば、応力と構造の因果関係を知ることができる。
【００１７】
（４）蒸着試料の曲率の計算による蒸着薄膜の応力・歪の測定について
蒸着試料の湾曲は非常に小さいため、基板の湾曲がＲＨＥＥＤ観察に影響することはない。ＲＨＥＥＤ観察を妨げるかどうかは試料ホルダーの構造に係っている。図７に示されるように、ＲＨＥＥＤでは、高速電子線を試料に対してすれすれの角度で入射させ、対向の蛍光スクリーンに回折像を映し出す。そのため試料ホルダーにおいて、試料表面よりも出っ張る部分があると回折像にその部分の影が生じる。図２の試料ホルダーでは厚みＬの部分が出っ張りとなり回折像上に影を形成する。Ｌが大きいほど回折像に生じる影が大きくなり、ＲＨＥＥＤ観察の妨げとなる。
【００１８】
電子線の入射位置から出っ張りまでの距離を大きくできれば（つまり試料を大きくできれば）影は小さくできるが、それには次のような制限がある。
【数１】の式からわかるように、基板の湾曲から薄膜の応力を測定する場合、基板の厚さが小さい方が検出感度が上がるため、できるだけ薄い基板を用いる。原子層レベルの薄膜の応力を測定するが場合は、基板の厚さは０．２ｍｍ以下でないと充分な感度が得られない。このような薄い基板は、厚い基板を研磨することにより作製しなくてはならないため、あまり大きなものは準備できず、せいぜい直径２０−３０ｍｍ程度までである。
【００１９】
図３に示されるように、本発明による試料ホルダーの構造は、厚みＬをできるだけ小さくするために工夫をした構造のものである。この構造では、カバーリングの厚みが図２の厚みＬに対応している。図２の試料ホルダーの構造では、製作上の制限でＬをあまり小さくできないが、本発明の試料ホルダーの構造では、カバーリングに薄い板を用いることによりＬを非常に小さくすることができる。本発明の試料ホルダーを用いるとＬが小さい分、ＲＨＥＥＤ像上に形成される影が小さくなり、ＲＨＥＥＤ観察の妨げにならない。
【００２０】
（５）薄膜の構造解析について
基板上に成長する薄膜は、結晶化している場合と非結晶化している場合がある。結晶化している場合は、多結晶なのか単結晶なのか、結晶構造はどのようなものか、又は結晶の格子定数はどのようなものかが重要になる。ＲＨＥＥＤによる薄膜の構造解析では、結晶化している薄膜の周期構造、格子間隔、表面の凹凸等を調べることができので、構造解析によりかかる薄膜の結晶構造に関する解析ができる。図８は、従来の試料非固定式の試料ホルダーを用いて得られたＲＨＥＥＤであり、影により一部の回折点が見えなくなっている。又、図９は、本発明の試料ホルダーによる試料非固定式の試料ホルダーを用いて得られたＲＨＥＥＤ像であり、影が小さく、通常のＲＨＥＥＤ像とほぼ変わらない。
【００２１】
【実施例】
本発明による試料ホルダーを用いて構築した複合装置の概要を図５に示す。一般的なＭＢＥ装置（分子線エピタキシー装置：薄膜作製装置）にＲＨＥＥＤが取り付けられており、基板蒸着面直下のビューポートフランジに曲率検出による応力・歪測定装置が取り付けられている。レーザー光はこのビューポート（ｊ）を通過して基板に入射する。成膜はＭＢＥソース（ｉ）からの蒸着により行う。ＲＨＥＥＤは電子銃（ｇ）から高速電子線を基板に対してすれすれの角度で入射させ、対向の蛍光スクリーン（ｈ）にＲＨＥＥＤ像を映し出す。
【００２２】
この複合装置により得られた結果を紹介する。水素終端したＳｉ（１１１）基板上に室温でＳｒを蒸着し、Ｓｒ薄膜を成長させ、その成長過程におけるＳｒ薄膜の応力と構造の変化を調べた。得られたＳｒ薄膜の全応力変化を図６に示す。Ｓｒの膜厚が非常に小さいにもかかわらず、明確な応力変化が測定でき、また、同時観察により得られたＲＨＥＥＤ像に形成された影は非常に小さく、何の支障もなく構造解析を行うことができた。得られたＲＨＥＥＤ像が明瞭なストリークを示したことから、Ｓｒは水素終端Ｓｉ（１１１）上にエピタキシー成長していることが確認された。ストリーク間隔はそれに対応した結晶面の面間隔を反映したものであるから、ストリーク間隔からＳｒ薄膜の結晶構造や成長方位を確認することができる。
【００２３】
またＲＨＥＥＤ像の回折スポット強度変化から、Ｓｒ薄膜の成長様式を知ることができる。今回得られたＲＨＥＥＤ像の回折スポット強度変化から、Ｓｒは核形成成長していることが確認された。すなわち、成長の初期段階でＳｒの微粒子が基板表面に形成され、それが成長していく、やがて隣り合う微粒子同士が癒着し連続的な薄膜を形成していくという過程である。ＲＨＥＥＤ像においてスポットが観察されることなく膜厚の小さい初期の段階からストリークが観察されたことから、Ｓｒの微粒子は非常に小さく、しかも密に存在していたと考えられる。
【００２４】
図６より、膜厚が５Å程度までは圧縮の応力を示したことから、この領域ではＳｒの微粒子が成長したものと思われる。Ｓｒの格子定数はＳｉの格子定数よりも大きいため、格子不整合に応じた圧縮応力が生じたのだろう。膜厚が５Å以上になると弱い引張応力に変化したが、これは微粒子同士の癒着過程で形成された結晶粒界による効果であると考えられる。ただし、応力の発生原因は複雑であるから、他の要因により応力が発生したという可能性も充分に考えられる。
【００２５】
【発明の効果】
以上のように本発明による試料ホルダーを用いることにより、薄膜内の応力・歪測定と構造解析を同時に行うことで応力の発生原因をある程度理解することができる。これまでは、成長過程において薄膜の応力と構造の変化をリアルタイムに、しかも同時に見るすべはほとんどなかったと言っていい。大抵の場合は、試料ホルダーの制約から別々に実験を行っていた。そのため２つの情報の整合性はあまり信頼できるものではなかった。本発明により、薄膜の応力と構造の情報を同時に得られるようになったことは非常に重要なことである。また、層状成長するような系では、ＲＨＥＥＤの強度振動により薄膜の正確な膜厚を知ることができるため、薄膜の成長過程における応力変化をより高精度に測定することが可能となるという点も重要である。
【図面の簡単な説明】
【図１】曲率検出による応力・歪測定装置の概要図である。
【図２】従来からある非固定式の試料ホルダーの上面図及び側面図である。
【図３】本発明による非固定式の試料ホルダーの上面図及び側面図である。
【図４】本発明による非固定式の試料ホルダーの試料取り付け手順を説明した側面図である。
【図５】基板の曲率検出による薄膜の応力・歪測定とＲＨＥＥＤによる構造解析を同時に行おうとする複合装置の概要図である。
【図６】Ｓｒ薄膜成長過程における全応力変化を示す図である。
【図７】ＲＨＥＥＤ観察の概要を示す図である。
【図８】従来の試料固定式の試料ホルダーを用いて得られたＲＨＥＥＤ像である。
【図９】本発明の試料非固定式ホルダーを用いて得られたＲＨＥＥＤ象を示す図である。
【符号の説明】
（ａ）ダイオードレーザー素子          （ｂ）レンズ
（ｃ）エタロン                        （ｄ）試料
（ｅ）反射鏡                          （ｆ）ＣＣＤカメラ
（ｇ）電子銃                          （ｈ）蛍光スクリーン
（ｉ）ＭＢＥソース                    （ｊ）ピューポート
（ア）本体                            （イ）ディフューザープレート
（ウ）リテイナーリング                （エ）カバーリング
（力）フック                          （オ）試料
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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