(57)【要約】【課題】熱収縮性、機械的強度および熱収縮後の外観に優れる熱収縮性フィルムを提供する。【解決手段】α−オレフィンの炭素数が４〜１２であり、ＭＦＲが０．０１〜２０ｇ／１０分であり、密度が８８０〜９４０Ｋｇ／ｍ３であり、メルトフローレートと１９０℃における溶融張力が特定の関係を満たし、メルトフローレートと極限粘度が特定の関係を満たし、ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィーによって測定される数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）の比（Ｍｗ／Ｍｎ）が３．５以上であるエチレン・α−オレフィン共重合体からなる熱収縮性フィルム。【選択図】　　　なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記の（要件１）〜（要件６）を満足するエチレン・α−オレフィン共重合体からなることを特徴とする熱収縮性フィルム。
（要件１）α−オレフィンの炭素数が４〜１２である。
（要件２）メルトフローレート（ＭＦＲ）が０．０１〜２０ｇ／１０分である。
（要件３）密度が８８０〜９４０Ｋｇ／ｍ３である。
（要件４）メルトフローレート（ＭＦＲ）と１９０℃における溶融張力（ＭＴ、単位：ｃＮ）が下記式（１）の関係を満たす。
２．０×ＭＦＲ−０．５９＜ＭＴ＜２０　　　（１）
（要件５）メルトフローレート（ＭＦＲ）と極限粘度（［η］、単位：ｄｌ／ｇ）が下記式（２）の関係を満たす。
１．０２×ＭＦＲ−０．０９４＜［η］＜１．５０×ＭＦＲ−０．１５６　　　（２）
（要件６）ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定される数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）の比（Ｍｗ／Ｍｎ）が３．５以上である。
【請求項２】
熱収縮性フィルムが無延伸フィルムであることを特徴とする請求項１記載の熱収縮性フィルム。
【請求項３】
熱収縮性フィルムがインフレーション成形法によって製造されるフィルムであることを特徴とする請求項１記載の熱収縮性フィルム。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、熱収縮性フィルムに関するものである。さらに詳しくは、熱収縮性、機械的強度および熱収縮後の外観に優れる熱収縮性フィルムに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
熱収縮性フィルムは、被包装物である複数個の製品を結束固定して包装するためや、ＰＥＴボトルのラベル等に、様々な分野で、様々な商品に利用されている。
一般に、熱収縮性フィルムの特性には、フィルムの融点よりも低い温度または融点付近の温度で加熱することによってフィルムが熱収縮すること、熱収縮させる際の加熱温度条件の幅が広いこと、熱収縮フィルムの機械的強度が高いこと、フィルムが均一に収縮し、被包装物品を熱収縮包装した後の包装体の外観が良いこと等が要求されている。
【０００３】
従来から、上記のような要求特性を改良するために検討がなされており、例えば、特開平１０−１１９２１１号公報には、熱収縮応力がより低く、ドッグイヤーの発生が少なく、且つ熱収縮温度範囲がより広い熱収縮性ポリオレフィン系フィルムとして、メルトフローレート比及び分子量分布が特定の関係を満たし、長鎖分岐を持つポリオレフィンの層を有する熱収縮性フィルムが記載されている。しかし、上記公報に記載されている熱収縮性フィルムのフィルム強度および熱収縮特性については、不充分であるため改良が求められていた。
【０００４】
【特許文献１】
特開平１０−１１９２１１号公報
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、熱収縮性、機械的強度および熱収縮後の外観に優れる熱収縮性フィルムを提供することにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明者等は、かかる実情に鑑み、鋭意検討の結果、本発明が上記課題を解決できることを見出し、これを完成させるに至った。
すなわち、本発明は、
下記の（要件１）〜（要件６）を満足するエチレン・α−オレフィン共重合体からなる熱収縮性フィルムに係るものである。
（要件１）α−オレフィンの炭素数が４〜１２である。
（要件２）メルトフローレート（ＭＦＲ）が０．０１〜２０ｇ／１０分である。
（要件３）密度が８８０〜９４０Ｋｇ／ｍ３である。
（要件４）メルトフローレート（ＭＦＲ）と１９０℃における溶融張力（ＭＴ、単位：ｃＮ）が下記式（１）の関係を満たす。
２．０×ＭＦＲ−０．５９＜ＭＴ＜２０　　　（１）
（要件５）メルトフローレート（ＭＦＲ）と極限粘度（［η］、単位：ｄｌ／ｇ）が下記式（２）の関係を満たす。
１．０２×ＭＦＲ−０．０９４＜［η］＜１．５０×ＭＦＲ−０．１５６　　　（２）
（要件６）ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定される数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）の比（Ｍｗ／Ｍｎ）が３．５以上である。
【０００７】
【発明の実施の形態】
本発明で用いられるエチレン・α−オレフィン共重合体は、エチレンと炭素数４〜２０のα−オレフィン（要件１）の共重合体である。
炭素数が４〜２０のα−オレフィンとしては、例えば、ブテン−１、ペンテン−１、４−メチル−１−ペンテン、ヘキセン−１、オクテン−１、デセン−１等が挙げられ、好ましくはブテン−１、ヘキセン−１、４−メチル−１−ペンテンであり、さらに好ましくはヘキセン−１、４−メチル−１−ペンテンである。これらのα−オレフィンは、単独で用いてもよく、少なくとも２種を併用してもよい。
【０００８】
本発明で用いられるエチレン・α−オレフィン共重合体としては、例えば、エチレン−ブテン−１共重合体、エチレン−４−メチル−１−ペンテン共重合体、エチレン−ヘキセン−１共重合体、エチレン−オクテン−１共重合体等が挙げられ、好ましくはエチレン−プロピレン共重合体、エチレン−ブテン−１共重合体、エチレン−ヘキセン−１共重合体、エチレン−４−メチル−１−ペンテン共重合体共重合体であり、さらに好ましくはエチレン−ヘキセン−１共重合体、エチレン−４−メチル−１−ペンテン共重合体共重合体である。
【０００９】
本発明で用いられるエチレン・α−オレフィン共重合体のα−オレフィンの含有量は、好ましくは０．５〜３０モル％であり、特に好ましくは１．０〜２０モル％である。ただし、エチレン・α−オレフィン共重合体の全量を１００モル％とする。
【００１０】
本発明で用いられるエチレン・α−オレフィン共重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、０．０１〜２０ｇ／１０分であり（要件２）、好ましくは０．０５〜２ｇ／１０分であり、より好ましくは０．１〜０．８ｇ／１０分である。ＭＦＲが０．０１ｇ／１０分未満の場合、製膜加工時の押出し負荷が過大になりメルトフラクチャーが発生することがあり、２０ｇ／１０分を超えた場合、フィルムの機械的強度が損なわれたり、製膜安定性が不充分なことがある。
【００１１】
本発明で用いられるエチレン・α−オレフィン共重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ）と１９０℃における溶融張力（ＭＴ：単位ｃＮ）は、下記式（１）の関係を満たす（要件４）。
２．０×ＭＦＲ−０．５９＜ＭＴ＜２０　　　（１）
エチレン・α−オレフィン共重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ）と１９０℃における溶融張力（ＭＴ）が、２．０×ＭＦＲ−０．５９＜ＭＴの関係を満たさない場合、製膜安定性が不充分となり、フィルムの熱収縮性が低下することがある。また、ＭＴが２０ｃＮを超えた場合、溶融流動性の低下し、成形性が悪化することがある。
【００１２】
本発明で用いられるエチレン・α−オレフィン共重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ）と１９０℃における溶融張力（ＭＴ）は、下記式（３）の関係を満たす範囲にあることがより好ましい。
２．０×ＭＦＲ−０．５９＜ＭＴ＜３．６×ＭＦＲ−０．６６　　　（３）
ＭＦＲとＭＴが、上記式（３）の関係を満たす場合、熱収縮性と成形性のバランスにおいて最も良好である。
【００１３】
本発明で用いられるエチレン・α−オレフィン共重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ）と極限粘度（［η］：単位ｄｌ／ｇ）は、下記式（２）の関係を満たす（要件５）。
１．０２×ＭＦＲ−０．０９４＜［η］＜１．５０×ＭＦＲ−０．１５６　　　（２）
エチレン・α−オレフィン共重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ）と極限粘度（［η］）が、１．０２×ＭＦＲ−０．０９４＜［η］の関係を満たさない場合、フィルムの機械的強度が低下したり、熱収縮性が低下することがあり、［η］＜１．５０×ＭＦＲ−０．１５６の関係を満たさない場合、製膜加工時の押出し負荷が過大になりメルトフラクチャーが発生することがある。
【００１４】
本発明で用いられるエチレン共重合体の密度は、８８０〜９４０Ｋｇ／ｍ３であり（要件３）、好ましくは９００〜９３５Ｋｇ／ｍ３であり、より好ましくは９１０〜９３０Ｋｇ／ｍ３であり、最も好ましくは９１５〜９２５Ｋｇ／ｍ３である。密度が８８０Ｋｇ／ｍ３未満の場合、フィルムの粘着性が増し、ブロッキングなどによるハンドリング性の悪化を招くことがある。また、９４０Ｋｇ／ｍ３を超えた場合、機械的強度の低下が著しい。
【００１５】
本発明で用いられるエチレン・α−オレフィン共重合体のゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定される数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）の比（Ｍｗ／Ｍｎ）は、３．５以上である（要件６）。好ましくは３．５〜２０であり、より好ましくは４．０〜１５である。
【００１６】
本発明で用いられるエチレン・α−オレフィン共重合体の製造方法として、好ましくは、助触媒担体（Ａ）、架橋型ビスインデニルジルコニウム錯体（Ｂ）および有機アルミニウム化合物（Ｃ）を接触させて得られる触媒を用いて、エチレンとα−オレフィンとを共重合する方法である。助触媒担体（Ａ）は、ジエチル亜鉛（ａ）、メチルアルモキサン等の有機金属化合物（ｂ）およびシリカ等の担体（ｃ）を接触させて得られるものである。
【００１７】
重合方法としては、例えば、高圧イオン重合法、溶液重合法、スラリー重合法、気相重合法等が挙げられ、好ましくはエチレン・α−オレフィン共重合体の粒子の形成を伴う重合方法であり、気相重合、スラリー重合である。また、本重合を実施する前に、公知の方法で予備重合を実施し、予備重合によって得られた触媒成分を、本重合の触媒成分または触媒として使用することが好ましい。
【００１８】
本発明で用いられるエチレン・α−オレフィン共重合体には、必要に応じて、中和剤、酸化防止剤、滑剤、帯電防止剤、アンチブロッキング剤、耐候剤、防曇剤、防錆剤等の添加剤や、本発明で用いられるエチレン・α−オレフィン共重合体以外の高分子化合物を添加してもよい。例えば、さらに成形性を改善するために添加される高圧法ポリエチレン等が挙げられる。
【００１９】
本発明の熱収縮性フィルムの製造方法としては、例えば、インフレーションフィルム成形法、Ｔダイキャストフィルム成形法、カレンダー成形法、プレス成形法等が挙げられる。中でもインフレーションフィルム成形法で製造する方が好ましい。
【００２０】
インフレーションフィルム成形法の場合、成形温度は、押出負荷や成形性、および、フィルムの熱収縮性の観点から、通常１３０〜２００℃であり、好ましくは１４０〜１７０℃であり、より好ましくは１４５〜１６０℃である。また、ブロー比は、フィルムの熱収縮性や成形性の観点から、通常１．５〜５．０であり、好ましくは２．０〜５．０であり、より好ましくは３．０〜４．５である。
【００２１】
本発明の熱収縮性フィルムは、無延伸フィルムでもよく、また、得られたフィルムに、さらに後工程で１軸延伸や２軸延伸などの延伸加工が施された延伸フィルムでもよい。好ましくは、多大な設備を必要としない無延伸フィルムである。
【００２２】
本発明の熱収縮性フィルムは、例えば、複数の缶、ボトル、書籍等の物品を本発明の熱収縮フィルムで覆い、ヒートシールまたは溶断シールによって、袋状または円筒状にした後、加熱用トンネルを通してフィルムを熱収縮させ、物品を結束させて包装するために使用される。また、１つの缶、ボトル等の物品を同様の工程で処理することによって、物品に貼付するラベルや物品の保護用の包装材としても使用される。
【００２３】
【実施例】
以下、本発明を実施例および比較例に基づき詳細に説明するが、本発明は、これら実施例に限定されるものではない。
実施例または比較例で用いたエチレン・α−オレフィン共重合体および得られたフィルムの物性の測定方法を、以下に示した。
（１）メルトフローレート（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０分）
ＪＩＳ　Ｋ　６７６０−１９８１に規定された方法に従って測定した。荷重２．１６ｋｇ、温度１９０℃で行った。
【００２４】
（２）密度（単位：Ｋｇ／ｍ３）
ＪＩＳ　Ｋ　７１１２−１９８０中、Ａ法に規定された方法に従った。
【００２５】
（３）極限粘度（［η］、単位：ｄｌ／ｇ）
極限粘度［η］は、熱劣化防止剤としてＢＨＴを５重量％含むテトラリン１００ｍｌにエチレン重合体樹脂１００ｍｇを１３５℃で溶解したサンプル溶液を調製し、ウベローデ型粘度計を用いて前記サンプル溶液とブランク溶液の降下時間から算出される１３５℃での相対粘度（ηｒｅｌ）を求めた後、下式より算出した。
［η］＝２３．３×ｌｏｇ（ηｒｅｌ）
【００２６】
（４）メルトテンション（ＭＴ、単位：ｃＮ）
東洋精機製作所製　メルトテンションテスターを用いて、１９０℃、降下速度５．５ｍｍ／分のピストンで、径２．０９ｍｍφ、長さ８ｍｍのオリフィスから押出された溶融樹脂を、４０ｒｐｍ／分の巻取り上昇速度で巻き取ったときの張力値を測定した。
【００２７】
（５）ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）による分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）
分離カラムとして東ソー社製ＴＳＫｇｅｌＧＭＨ−ＨＴを備え付けたＷａｔｅｒｓ社製Ｗａｔｅｒｓ１５０Ｃを用いて測定を行った。測定は、キャリアーとしてオルトジクロロベンゼンを用い、カラム温度１４５℃、キャリアー流量１．０ｍＬ／分、サンプル注入量５００μＬの条件で行い、ポリスチレンを標準物質として、ポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）を求め、Ｍｗ／Ｍｎを算出した。
【００２８】
（６）引裂強度（単位：ｋＮ／ｍ）
ＡＳＴＭ　Ｄ１９２２に規定された方法に従って測定した。
【００２９】
（７）落錘衝撃強度（単位：ｋＪ／ｍ）
ＡＳＴＭ　Ｄ１７０９に規定された方法に従って測定した。この値が高いほど耐衝撃性が良好であることを示す。
【００３０】
（８）熱収縮性
縦５ｃｍ、横５ｃｍのフィルム試験片を、縦７ｃｍ、横７ｃｍで１６メッシュの２枚のステンレス製金網に挟み、フィルム試験片を固定した後、所定温度に調整した油浴中に５秒間浸漬し、熱処理を行った。ＭＤ方向、ＴＤ方向のそれぞれについて、処理前後のフィルム試験片の寸法を測定し、下記式により熱収縮率を算出した。
熱収縮率（％）　＝　［｛（熱処理前の寸法）−（熱処理後の寸法）｝／（処理前の寸法）］×１００
【００３１】
（９）外観評価
直径５ｃｍ、高さ９ｃｍの缶を３個づつ２列に、合計６個並べ、その周りを幅１２ｃｍのフィルム試験片で巻き、溶断シールにより筒状にした。その状態で、あらかじめ１５０℃に設定したオーブン中に入れ、５秒間熱処理した後に取り出した。６個の缶を結束固定したフィルムの外観を目視で評価した。収縮が均一で外観が良好なものを○、フィルムのたるみやしわなどが入り外観が悪いものを×とした。
【００３２】
参考例
（１）エチレン・ヘキセン−１共重合体（共重合体Ｉ）
（１−１）助触媒担体（Ａ）の調製
窒素置換した５リットルの四つ口フラスコに、テトラヒドロフラン１．５リットル、ジエチル亜鉛のヘキサン溶液（２ｍｏｌ／リットル）１．３５リットル（２．７ｍｏｌ）を入れ、５℃に冷却した。これに、ペンタフルオロフェノール　０．２Ｋｇ（１．０ｍｏｌ）をテトラヒドロフラン　５００ｍｌに溶解させた溶液を６０分間で滴下した。滴下終了後、５℃で６０分攪拌し、２８分間かけて４５℃まで温度を上げ、６０分間攪拌を行った。その後、氷浴で２０℃まで温度を下げ、Ｈ２Ｏ　０．０４５Ｋｇ（２．５ｍｏｌ）を９０分間で滴下した。その後、２０℃で６０分間攪拌し、２４分間かけて４５℃まで昇温して６０分間攪拌を実施した。その後、２０℃から５０℃に昇温しながら、減圧にて溶媒留去を１２０分実施し、その後１２０℃にて８時間減圧乾燥実施した。その結果、固体生成物０．４３Ｋｇを得た。
【００３３】
窒素置換した５リットルの四つ口フラスコに、上記固体生成物　０．４３Ｋｇ、テトラヒドロフラン３リットルを入れ、攪拌を行った。これに窒素流通下で３００℃において加熱処理したシリカ（デビソン社製Ｓｙｌｏｐｏｌ９４８；平均粒子径＝６１μｍ；細孔容量＝１．６１ｍｌ／ｇ；比表面積＝２９６ｍ２／ｇ）０．３３Ｋｇを入れた。４０℃に加熱し、２時間攪拌を行った後、静置し、固体成分を沈降させ、沈降した固体成分の層と上層のスラリー部分との界面が見えた時点で上層のスラリー部分を取り除いた。洗浄操作として、これに、テトラヒドロフラン３リットルを加え、攪拌を行った後、静置し、固体成分を沈降させ、同様に界面が見えた時点で上層のスラリー部分を取り除いた。以上の洗浄操作を計５回繰り返した。その後、減圧下、１２０℃で８時間乾燥を行うことにより、助触媒担体（Ａ）０．５２Ｋｇを得た。
【００３４】
（１−２）予備重合
予め窒素置換した内容積２１０リットルの撹拌機付きオートクレーブにトリイソブチルアルミニウムを濃度２．５ｍｍｏｌ／リットルで含んだブタン１００リットルと、常温常圧の水素として１２リットルを仕込んだ後、オートクレーブを４０℃まで昇温した。さらにエチレンをオートクレーブ内のガス相圧力で０．３ＭＰａ分だけ仕込み、系内が安定した後、トリイソブチルアルミニウム　２５０ｍｍｏｌ、ラセミ−エチレンビス（１−インデニル）ジルコニウムジフェノキシド３８ｍｍｏｌ、続いて、上記助触媒担体（Ａ）０．２５ｇを投入して重合を開始した。４０℃から５０℃に昇温するとともにエチレンと水素を連続的に供給しながら合計４時間の予備重合を実施した。重合終了後、エチレン、ブタン、水素ガスをパージした後に、溶媒をろ過して、生成した固体を室温にて真空乾燥し、上記助触媒担体（Ａ）１ｇ当り３６ｇのポリエチレンが予備重合された触媒成分を得た。
【００３５】
（１−３）連続気相重合
上記で得た予備重合された触媒成分を用い、連続式流動床気相重合装置でエチレンとヘキセン−１の共重合を実施した。重合条件は、温度８５℃、全圧２ＭＰａ、ガス線速度０．２４ｍ／ｓ、エチレンに対する水素モル比は０．１５％、エチレンに対するヘキセン−１モル比は２．２％で、重合中はガス組成を一定に維持するためにエチレン、ヘキセン−１、水素を連続的に供給した。上記の予備重合された触媒成分を０．０６２Ｋｇ／ｈｒ、トリイソブチルアルミニウムを２５ｍｍｏｌ／ｈｒの割合で連続的に供給し、流動床の総パウダー重量８０ｋｇを一定に維持するよう、平均重合時間５ｈｒ、１６ｋｇ／ｈｒの生産効率でエチレン・ヘキセン−１共重合体（共重合体Ｉ）を得た。
【００３６】
（１−４）メルトフローレート（ＭＦＲ）、極限粘度（［η］）およびメルトテンションの測定用サンプルの調整
重合により得られたパウダー状のエチレン・ヘキセン−１共重合体（共重合体Ｉ）５０〜１００ｇに酸化防止剤として２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）を１０００ｐｐｍ、中和剤としてステアリン酸カルシウム１０００ｐｐｍをそれぞれ添加し、日新科学株式会社製ＨＲ−２０Ｆ型テスロール機、ロール寸法７５φ×２００Ｌ　ｍｍ、ロール回転、後ろロール１７ｒｐｍ、前ロール１４ｒｐｍ、前後比１：１．２、ロール加熱カートリッジヒーター使用２００Ｖ、１．５ｋｗ　２本、駆動電気、２００Ｖ、０．７５ｋｗを用い、１５０（±５）℃の条件で１０分間混練した。得られたサンプルをＭＦＲ、［η］およびメルトテンションの測定に用いた。得られた結果を表１に示した。
【００３７】
（１−５）エチレン・α−オレフィン共重合体の造粒
得られたエチレン・ヘキセン−１共重合体（共重合体Ｉ）に中和剤としてカルシウムステアレートを１０００ｐｐｍ、酸化防止剤としてイルガノックス１０７６（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）を２０００ｐｐｍ、イルガフォスＰ−ＥＰＱ（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）を１６００ｐｐｍブレンドし東芝機械（株）製、３５ｍｍφ同方向二軸混練機（ＴＥＭ−３５Ｂ）、Ｌ／Ｄ＝３２．８、バレル径＝３７ｍｍを用い、窒素雰囲気下、１５０℃、スクリュー回転数１５０ｒｐｍの条件で造粒を実施し、エチレン・ヘキセン−１共重合体（共重合体Ｉ）のペレットを得た。
【００３８】
（２）フィルムの製造
実施例１
上記の参考例で得られた共重合体Ｉのペレットを試料とし、スクリュー径５５ｍｍφ押出機、ダイ径１２５ｍｍφ、リップ開度０．８ｍｍのサーキュラーダイを備えたインフレーション成形装置を用いて加工温度１７０℃、ブロー比３．５の条件で製膜して厚み５０μｍの無延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性を表２に示した。
【００３９】
実施例２
上記の参考例で得られた共重合体Ｉのペレットをスクリュー径５０ｍｍφ押出機、ダイ径１００ｍｍφ、リップ開度１．０ｍｍのサーキュラーダイを備えたインフレーション成形装置を用いて加工温度１６０℃、ブロー比４．４の条件で製膜して厚み５０μｍの無延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性を表２に示した。
【００４０】
比較例１
エチレン・α−オレフィン共重合体として、チーグラー触媒を用いて気相重合によって製造されたエチレン・ブテン−１共重合体（共重合体ＩＩ）を用いた。共重合体ＩＩの物性を表１に示した。
上記の共重合体ＩＩをスクリュー径５５ｍｍφ押出機、ダイ径１２５ｍｍφ、リップ開度０．８ｍｍのサーキュラーダイを備えたインフレーション成形装置を用いて加工温度１７０℃、ブロー比３．５の条件で製膜した。その結果、成形時のバブル安定性が悪く、本成形条件では、フィルムサンプルを得ることができなかった。
【００４１】
比較例２
比較例１で用いた共重合体ＩＩに、ＭＦＲが２ｇ／１０分であり、密度が９１９Ｋｇ／ｍ３である高圧法低密度ポリエチレン１７重量％を添加して、共重合体ＩＩを含む組成物を得た。得られた共重合体ＩＩを含む組成物の物性を表１に示した。
上記の共重合体ＩＩを含む組成物を用いて、スクリュー径５５ｍｍφ押出機、ダイ径１２５ｍｍφ、リップ開度０．８ｍｍのサーキュラーダイを備えたインフレーション成形装置を用いて加工温度１７０℃、ブロー比３．５の条件で製膜して厚み５０μｍの無延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性を表２に示した。
【００４２】
【表１】
2004099680.tif 000002
【００４３】
【表２】
2004099680.tif 000003
＊）収縮はするがシワが多いため測定不可であった。
＊＊）一部溶融したため測定不可であった。
【００４４】
本発明の要件を満足する実施例１および２は、熱収縮性、機械的強度（引裂強度および落錘衝撃強度）および熱収縮後の外観に優れるものである。
これに対して、本発明の（要件４）、（要件５）および（要件６）を満足しない比較例１は、フィルムを製造できないものであり、本発明の（要件４）、（要件５）および（要件６）を満足しない比較例２は、熱収縮性、機械的強度（引裂強度および落錘衝撃強度）および熱収縮後の外観が不充分なものであることが分かる。
【００４５】
【発明の効果】
以上、詳述したとおり、本発明によれば、熱収縮性、機械的強度および熱収縮後の外観に優れる熱収縮性フィルムを得ることができる。