(57)【要約】【課題】二種類以上の有機金属化合物原料ガスおよび酸素ガスを使用して有機金属化学的気相成長法によって酸化物被膜を成膜するのに際して、良好な表面モフォロジーと結晶品質とを有する酸化物被膜を形成する。【解決手段】第一の供給孔１１Ａ、第二の供給孔１１Ｂ、第三の供給孔１１Ｃおよび成膜チャンバー７を有する成膜装置を使用する。第一の有機金属化合物を含む第一の原料ガスＡを第一の供給孔１１Ａからチャンバー７内に供給する。第二の有機金属化合物を含む第二の原料ガスＢを第二の供給孔１１Ｂからチャンバー７内に供給する。酸素ガスＣを第三の供給孔１１Ｃからチャンバー７内に供給する。チャンバー７内において、酸素ガスＤが第二の原料ガスＦに対して混合される前に第一の原料ガスＥに対して接触するように構成されている。【選択図】              図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
有機金属化学的気相成長法によって基板上に酸化物被膜を製造する方法であって、
第一の供給孔、第二の供給孔、第三の供給孔および成膜チャンバーを有する成膜装置を使用し、第一の有機金属化合物を含む第一の原料ガスを前記第一の供給孔から前記成膜チャンバー内に供給し、第二の有機金属化合物を含む第二の原料ガスを前記第二の供給孔から前記成膜チャンバー内に供給し、酸素ガスを前記第三の供給孔から前記成膜チャンバー内に供給し、前記成膜チャンバー内において前記酸素ガスが前記第二の原料ガスに対して混合される前に前記第一の原料ガスに対して接触するように構成されていることを特徴とする、酸化物被膜の製造方法。
【請求項２】
前記成膜チャンバー内において前記第一の原料ガス流に対して前記酸素ガス流が交差するように前記第一の供給孔と前記第三の供給孔とが設置されていることを特徴とする、請求項１記載の方法。
【請求項３】
前記第一の供給孔と前記第三の供給孔とが互いに略直交する方向に伸びることを特徴とする、請求項２記載の方法。
【請求項４】
前記酸化物被膜を構成する酸化物が、電気光学効果を有する結晶であることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか一つの請求項に記載の方法。
【請求項５】
前記酸化物が、ニオブ酸リチウム、タンタル酸リチウム、ニオブ酸リチウム−タンタル酸リチウム固溶体、ニオブ酸リチウムカリウム、タンタル酸リチウムカリウムおよびニオブ酸リチウムカリウム−タンタル酸リチウムカリウム固溶体からなる群より選ばれていることを特徴とする、請求項４記載の方法。
【請求項６】
前記第一の有機金属化合物がβ−ジケトン系化合物であり、前記第二の原料ガスがアルコキシド系化合物であることを特徴とする、請求項１〜５のいずれか一つの請求項に記載の方法。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか一つの請求項に記載の方法によって得られたことを特徴とする、酸化物被膜。
【請求項８】
基板と、請求項７記載の酸化物被膜とを備えていることを特徴とする、被膜構造体。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、有機金属化学的気相成長法による酸化物被膜の製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】ニオブ酸リチウムカリウム単結晶やニオブ酸リチウムカリウム−タンタル酸リチウムカリウム固溶体単結晶は、特に半導体レーザー用の青色光第二高調波発生（ＳＨＧ）素子用の単結晶として注目されている。これは紫外光領域まで発生することが可能であるので、こうした短波長の光を利用することで、光ディスクメモリー用、ＤＶＤレーザー光源、レーザーポインター、ディスプレイ、医学用、光化学用、各種光計測用等の幅広い応用が可能である。また、前記の単結晶は、電気光学効果も大きいので、そのフォトリフラクティブ効果を利用した光記憶素子等にも適用できる。
【０００３】一方、有機金属化学的気相成長法による成膜方法としては、非特許文献１、特許文献１において、リチウム原料ガスとニオブ原料ガスと酸素ガスとをいったん混合容器内に混合し、次いで混合ガスをリアクターに導入し、リアクター内部で反応を進行させている。これによって、リアクター内の基板上にニオブ酸リチウム膜を形成している。
【非特許文献１】
「Ｊｐｎ．  Ｊ．  Ａｐｐｌ．  Ｐｈｙｓ．  」  Ｖｏｌ．  ３８  （１９９９）  ５４３７−５４４１  頁
【特許文献１】
特開平８−７３２２２号公報
【０００４】また、非特許文献２においては、リチウム原料とニオブ原料とを混合して混合ガスを得、混合ガスをリアクターに導入し、ニオブ酸リチウム被膜を形成している。
【非特許文献２】
「Ｊ．  Ｃｒｙｓｔａｌ  Ｇｒｏｗｔｈ  」  １４８（１９９５  年）  ３２４−３２６  頁
【０００５】特許文献２には、有機金属化学的気相成長法による酸化物超電導体の成膜方法が開示されている。この方法では、酸化物超電導体を構成する各金属元素の各原料ガスを、それぞれ圧力を調整しながら別々の供給孔を通してリアクター内に供給している。そして、リアクター内で各原料ガスを混合し、反応させている。
【特許文献２】
特許第３２５３２９５号公報
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】本発明者は、ニオブ酸リチウムカリウム単結晶のような比較的に複雑な酸化物を有機金属化学的気相成長法によって成膜する研究を行ってきた。このため、例えばニオブ酸リチウムカリウムを成膜する目的で、有機リチウム化合物ガス、有機カリウム化合物ガスおよび有機ニオブ化合物ガスと酸素ガスとを混合し、リアクターに導入し、成膜を試みた。しかし、こうした複雑な系では、良好な表面モフォロジーを有する膜を形成することはできなかった。
【０００７】本発明の課題は、二種類以上の有機金属化合物原料ガスおよび酸素ガスを使用して有機金属化学的気相成長法によって酸化物被膜を成膜するのに際して、良好な表面モフォロジーと結晶品質とを有する酸化物被膜を形成することである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明は、有機金属化学的気相成長法によって基板上に酸化物被膜を製造する方法であって、第一の供給孔、第二の供給孔、第三の供給孔および成膜チャンバーを有する成膜装置を使用し、第一の有機金属化合物を含む第一の原料ガスを第一の供給孔から成膜チャンバー内に供給し、第二の有機金属化合物を含む第二の原料ガスを第二の供給孔から成膜チャンバー内に供給し、酸素ガスを第三の供給孔から成膜チャンバー内に供給し、成膜チャンバー内において酸素ガスが第二の原料ガスに対して混合される前に第一の原料ガスに対して接触するように構成することを特徴とする。
【０００９】また、本発明の課題は、前記方法によって得られたことを特徴とする、酸化物被膜に係るものである。
【００１０】また、本発明は、基板と前記酸化物被膜とを備えていることを特徴とする、被膜構造体に係るものである。
【００１１】本発明者は、前述したような膜の表面モフォロジー劣化や結晶品質低下が生ずる原因について検討し、以下の知見を得た。即ち、酸素ガスに加えて、複数種類の原料ガスを成膜チャンバー内に供給するときには、各原料ガスの分解温度は通常相違する。このため、各原料ガスを混合してから混合ガスをチャンバー内に導入すると、チャンバー内で各原料ガスの分解の度合いが異なるために、良好な膜を形成することはできない。
【００１２】このため、本発明者は、各原料ガスをそれぞれ別個の適切な分解温度に加熱し、混合することなしに直接成膜チャンバー内に導入し、別途導入した酸化物被膜と反応させることを試みた。しかし、この場合でも、実際に成膜を行ってみると、チャンバー内での各原料ガスの分解の度合いにバラツキが生じ、このために膜の表面モフォロジーが劣化したものと思われる。これは、各原料ガスをチャンバーに導入する直前の状態では適切な温度に加熱したものとしても、チャンバー内では各原料ガスの分解状況に大きなバラツキが発生し易く、制御困難なためである。
【００１３】このため、本発明者は、各原料ガスを別個の入り口から成膜チャンバー内に供給するのと共に、チャンバー内において、分解温度の高い第一の原料ガスが先に酸素ガスと接触するように構成した。これによって、チャンバー内において相対的に分解しにくい第一の原料ガスの分解が、酸素ガスと優先的に接触することによって促進される。酸素ガスは、第一の原料ガスと接触し、混合された後、第二の原料ガスに対して直ちに接触し、混合される。そして、目的のターゲット（基板）上に、各原料ガスに由来する複合酸化物が堆積する。
【００１４】
【発明の実施の形態】本発明においては、第一の供給孔、第二の供給孔、第三の供給孔および成膜チャンバーを有する成膜装置を使用する。成膜装置の具体的形態は特に限定されない。
【００１５】第一の有機金属化合物、第二の有機金属化合物は、酸化物の種類に応じて決定されるので、特に限定されない。また、本発明は、三種類以上の有機金属化合物を使用する場合も含む。
【００１６】好適な実施形態においては、酸化物被膜を構成する酸化物が、電気光学効果を有する単結晶からなる。こうした単結晶の種類は特に限定されない。しかし、ニオブ酸リチウム、タンタル酸リチウム、ニオブ酸リチウム−タンタル酸リチウム固溶体、ニオブ酸リチウムカリウム、タンタル酸リチウムカリウム、ニオブ酸リチウムカリウムタンタル酸リチウムカリウム固溶体が好ましい。
【００１７】電気光学効果を有する単結晶中には、例えば耐光損傷性を更に向上させるために、マグネシウム（Ｍｇ）、亜鉛（Ｚｎ）、スカンジウム（Ｓｃ）及びインジウム（Ｉｎ）からなる群より選ばれる１種以上の金属元素を含有させることができ、マグネシウムが特に好ましい。
【００１８】電気光学効果を有する単結晶中には、ドープ成分として、希土類元素を含有させることができる。この希土類元素は、例えばレーザー発振用の添加元素として作用する。この希土類元素としては、特にＮｄ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｈｏ、Ｄｙ、Ｐｒが好ましい。
【００１９】また、好適な実施形態においては、酸化物被膜を構成する酸化物が、少なくともリチウム、カリウム、酸素、およびニオブとタンタルとの一方または双方を含むタングステンブロンズ構造の結晶である。タングステンブロンズ構造を保持する範囲内において、各元素の置換が可能であり、例えば、Ｎａ、ＲｂによるＫ、Ｌｉの置換が可能である。この場合には、置換割合は、カリウムまたはリチウムを１００原子％としたとき、１０原子％以下とすることが好ましい。また、Ｃｒや、Ｅｒ、Ｎｄ等の希土類元素等のレーザー発振用ドーピング剤を添加することも可能である。
【００２０】第一の原料ガス中には、第一の有機金属化合物以外のガス、例えばキャリアガスを含有させてよい。また、第二の原料ガス中には、第二の有機金属化合物以外のガス、例えばキャリアガスを含有させてよい。キャリアガスとしては、アルゴンガス、窒素ガスを例示できる。
【００２１】各金属の源は特に限定されず、有機金属化学的気相成長法において通常使用可能な有機金属化合物を利用できる。例えば、ニオブ源としては、ペンタエトキシニオブ［Ｎｂ（ＯＣ２Ｈ５）５］が好ましい。カリウム源としては、ジピバロイルメタナトカリウム［Ｋ（Ｃ１１Ｈ１９Ｏ２）］が好ましい。リチウム源としては、ジピバロイルメタナトリチウム［Ｌｉ（Ｃ１１Ｈ１９Ｏ２）］が好ましい。マグネシウム源としては、ビスアセチルアセトナトマグネシウム［Ｍｇ（Ｃ５Ｈ７Ｏ２）２］が好ましい。また、例えば以下の原料化合物を例示できる。
ニオブ源：テトラジピバロイルメタナトニオブ（Ｎｂ（Ｃ１１Ｈ１９Ｏ２）４）、
ペンタイソプロポキシニオブ（Ｎｂ（ｉ−ＯＣ３Ｈ７）５）、
ペンタメトキシニオブ（Ｎｂ（ＯＣＨ３）５）
ペンタノルマルブトキシニオブ（Ｎｂ（ｎ−ＯＣ４Ｈ９）５）
カリウム源：ターシャリブトキシカリウム（Ｋ（ｔ−ＯＣ４Ｈ９）
アセチルアセトナトカリウム（Ｋ（Ｃ５Ｈ７Ｏ２）
リチウム源：アセチルアセトナトリチウム（Ｌｉ（Ｃ５Ｈ７Ｏ２）
ヘキサフルオロアセチルアセトナトリチウム（Ｌｉ（Ｃ５ＨＦ６Ｏ２）
マグネシウム源：
ビスジピバロイルメタナトマグネシウム（Ｍｇ（Ｃ１１Ｈ１９Ｏ２）２
【００２２】本発明においては、酸素ガスを最初に第一の有機金属化合物に対して接触させ、第一の有機金属化合物の分解を促進する。従って、通常、第一の有機金属化合物の分解温度が第二の有機金属化合物の分解温度よりも高くなるように、両者の組み合わせを選択する。
【００２３】好適な実施形態においては、第一の有機金属化合物がβ−ジケトン系化合物であり、第二の原料ガスがアルコキシド系化合物である。
【００２４】本発明においては、第一の原料ガスを第一の供給孔から成膜チャンバー内に供給し、第二の原料ガスを第二の供給孔から前記成膜チャンバー内に供給し、酸素ガスを第三の供給孔から成膜チャンバー内に供給する。ここで、第一の供給孔は複数あってもよく、第二の供給孔は複数あってもよく、第三の供給孔も複数あってもよい。
【００２５】成膜チャンバー内において酸素ガスが第二の原料ガスに対して混合される前に第一の原料ガスに対して接触するように構成する。この方法は特に限定されない。一実施形態においては、酸素ガスを第一の原料ガスに対して接触させ、混合するための溜まり部を成膜チャンバーに形成する。
【００２６】しかし、好適な実施形態においては、成膜チャンバー内において第一の原料ガス流に対して酸素ガス流が交差するように第一の供給孔と第三の供給孔とを設置する。特に好ましくは、第一の供給孔と第三の供給孔とが互いに略直交する方向に伸びるようにする。また、この場合、第一の供給孔を第二の供給孔に比べて第三の供給孔に近い位置に配置する必要がある。
【００２７】図１〜図３は、主としてこの実施形態を示すものである。図１は、本例に係る成膜装置の全体を示す模式図であり、図２は、成膜チャンバー７および各供給孔の形態を概略的に示す斜視図であり、図３は、成膜チャンバー７および各供給孔の形態を概略的に示す断面図である。
【００２８】本装置は、酸素ガスボンベ１と、アルゴン等のキャリアガスボンベとを備えている。酸素ガスボンベ１からの酸素ガスは、流量計３Ａ、バルブを通過した後、矢印Ｃのように第三の供給孔１１Ｃから成膜チャンバー７内の空間１２へと供給される。
【００２９】またキャリアガスボンベ２は、流量計３Ｂ、３Ｃ、３Ｄ、３Ｅおよび各バルブを通過した後、供給孔１１Ｂ、１１Ｃから成膜チャンバー７内に供給される。本例では、流量計３Ｂ、３Ｃを通過したキャリアガスに対して、第一の有機金属化合物源５Ｂ、５Ｃから第一の有機金属化合物が混合され、第一の原料ガスが生成する。第一の原料ガスは、矢印Ａのように第一の供給孔１１Ａから成膜チャンバー７内に供給される。キャリアガスの圧力は圧力計４Ｂ、４Ｃによってモニターする。また、流量計３Ｄ、３Ｅを通過したキャリアガスに対して、第二の有機金属化合物源５Ｄ、５Ｅから第二の有機金属化合物が混合され、第二の原料ガスが生成する。第二の原料ガスは、矢印Ｂのように第二の供給孔１１Ｂから成膜チャンバー７内に供給される。キャリアガスの圧力は圧力計４Ｄ、４Ｅによってモニターする。
【００３０】第一の原料ガス、第二の原料ガス、酸素ガスは、各供給孔に供給される直前には、それぞれ適切な温度に加熱されている。
【００３１】成膜チャンバー７はヒーター６によって加熱されており、成膜チャンバー７内の圧力は圧力計４Ａによってモニターされている。チャンバー７内にターゲット基板９を設置し、基板９の温度を熱電対８によってモニターする。ＲＰ１０を通して矢印Ｄのように不要なガスを排気する。
【００３２】ここで、図２、図３に示すように、酸素ガスを供給するための第三の供給孔１１Ｃを、第一の供給孔１１Ａおよび第二の供給孔１１Ｂに対して略直交するように設置している。これと共に、第一の供給孔１１Ａが、第二の供給孔１１Ｂに比べて第三の供給孔１１Ｃに近い位置に設置されている。酸素ガスが矢印Ｃのようにチャンバー７内に流入した後、矢印Ｄのように空間１２内を流れる。このとき、第一の原料ガスは、第一の供給孔１１Ａから矢印Ａのように空間１２内に流入し、更に矢印Ｅのように進行し、酸素ガス（矢印Ｄ）と接触し、混合される。酸素ガスは、第一の原料ガスと混合されながら更に進行し、第二の原料ガス（矢印Ｆ）と混合される。そして、混合状態で空間１２内を基板９の方に流れ、基板９上に複合酸化物が堆積する。
【００３３】ここで、第一の原料ガスは、空間１２内で第二の原料ガスよりも先に酸素ガスに対して接触するので、第一の原料ガスの分解の進行が促進される。分解しにくい（分解温度が高い）ガスを第一の原料ガスとして使用することによって、第一の原料ガスと第二の原料ガスとの分解状態を適切に均一化できる。この結果、酸化物被膜の表面モフォロジーが改善され、膜品質が向上する。
【００３４】本発明の酸化物被膜および被膜構造体の用途は特に限定されないが、波長変換素子、光変調器素子、表面弾性波素子、半導体レーザー素子、光検出器素子、圧電振動子を例示できる。
【００３５】波長変換素子は、第二高調波発生素子に限定されず、第三、第四高調波発生素子であってもよい。こうした波長変換素子は、３９０ｎｍ−４７０ｎｍの領域の高調波を発生させる用途に特に適している。こうした短波長の光を発振する素子は、光ディスクメモリー用、医学用、光化学用、各種光計測用等の幅広い応用が可能である。
【００３６】基板９の材質は特に限定されないが、前記酸化物被膜の材質として例示したものが好ましい。特に好ましくは基板９の材質と酸化物被膜の材質とが同種である。あるいは、特に好ましくは、基板９の材質が、ニオブ酸リチウム、タンタル酸リチウム、ニオブ酸リチウム−タンタル酸リチウム固溶体、ニオブ酸リチウムカリウム、タンタル酸リチウムカリウム、ニオブ酸リチウムカリウムタンタル酸リチウムカリウム固溶体から選択される。
【００３７】
【実施例】（実施例１）
マイクロ引き下げ法によって、ニオブ酸リチウムカリウムタンタル酸リチウムカリウム固溶体単結晶からなる厚さ０．７ｍｍの基板を作製した。この基板の組成は、Ｋ３Ｌｉ１．８５（Ｎｂ０．９５Ｔａ０．０５）５．１５Ｏ１５であった。
【００３８】次いで、図１〜図３に示す装置を使用し、前述した手順に従って、有機金属気相成長法により、ニオブ酸リチウムカリウムタンタル酸リチウムカリウム固溶体単結晶膜を作製した。
【００３９】具体的には、リアクターの材質は石英ガラスとした。このリアクターは、気密封止のため、外側管（アウター管）と、原料ガスが流れる内側管（インナー管：成膜チャンバー）７との二重構造になっている。成膜チャンバー７の空間１２のほぼ中流部に基板保持台８を配置し、この上に基板９を設置した。基板９の中央部に熱電対８を設置し、基板９の温度をモニターした。成膜チャンバー７の上流部に供給孔１１Ａ、１１Ｂ、１１Ｃを設けた。
【００４０】第一の有機金属化合物として、ジピバロイルメタナトリチウム［Ｌｉ（Ｃ１１Ｈ１９Ｏ２）］およびジピバロイルメタナトカリウム［Ｋ（Ｃ１１Ｈ１９Ｏ２）］を使用した。第二の有機金属化合物としてペンタエトキシニオブ［（Ｎｂ（ＯＣ２Ｈ５）５］を使用した。恒温槽５Ｂに、ジピバロイルメタナトリチウムを収容したステンレス容器を接続し、恒温槽５Ｃにジピバロイルメタナトカリウムを収容したステンレス容器を接続した。恒温槽５Ｄ、５Ｅには、ペンタエトキシニオブを収容したステンレス容器を接続した。各原料を、以下の条件で成膜チャンバー７に供給した。
【００４１】
【表１】
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【００４２】各原料ガスの配管の温度は、対応する原料ガスの昇華温度よりも数十℃高く設定し、原料ガスの再析出と分解とを防止できるようにする。具体的には、β−ジケトン系（ジピバロイルメタナトリチウム、ジピバロイルメタナトカリウム）用の配管の温度は約２３０℃に設定し、アルコキシド系（ペンタエトキシニオブ）用の配管の温度は約２００℃に設定し、酸素ガス用配管の温度は２５０℃に設定した。各原料ガスを、流量制御したアルゴンキャリアガスを用いて成膜チャンバー７内に導入した。成膜チャンバー７内の圧力は１０Ｔｏｒｒとし、基板９の温度は７８０℃とした。成膜時間を４時間とした。
【００４３】３体の試料を製造した結果、いずれの試料においても、表面が平滑な、表面モフォロジーの良好な膜が得られた。膜厚はプリズムカップリング法によって測定したところ、４．２μｍであった。また、各試料について、各基板と各膜のＸ線ロッキングカーブの半値幅を測定し、表２に示した。この結果から分かるように、本発明によれば、基板よりも結晶性の良い酸化物被膜を形成可能である。
【００４４】
【表２】
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【００４５】（実施例２）
実施例１の基板９の上に、図１〜図３に示す装置を使用し、前述した手順に従って、有機金属気相成長法により、ニオブ酸リチウム−タンタル酸リチウム固溶体単結晶膜を作製した。
【００４６】具体的には、基板９として、厚さ０．５ｍｍのＺカットおよび３°Ｙオフカットのタンタル酸リチウム基板を用いた。実施例１と同様の成膜装置を使用した。第一の有機金属化合物として、ジピバロイルメタナトリチウム［Ｌｉ（Ｃ１１Ｈ１９Ｏ２）］およびビスアセチルアセトナトマグネシウム［Ｍｇ（Ｃ５Ｈ７Ｏ２）２］を使用した。第二の有機金属化合物としてペンタエトキシニオブ［（Ｎｂ（ＯＣ２Ｈ５）５］を使用した。恒温槽５Ｂに、ジピバロイルメタナトリチウムを収容したステンレス容器を接続し、恒温槽５Ｃにビスアセチルアセトナトマグネシウムを収容したステンレス容器を接続した。恒温槽５Ｄ、５Ｅには、ペンタエトキシニオブを収容したステンレス容器を接続した。各原料を、以下の条件で成膜チャンバー７に供給した。
【００４７】
【表３】
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【００４８】β−ジケトン系（ジピバロイルメタナトリチウム、ビスアセチルアセトナトマグネシウム）用の配管の温度は約２３０℃に設定し、アルコキシド系（ペンタエトキシニオブ）用の配管の温度は約２００℃に設定し、酸素ガス用配管の温度は２５０℃に設定した。各原料ガスを、流量制御したアルゴンキャリアガスを用いて成膜チャンバー７内に導入した。成膜チャンバー７内の圧力は１０Ｔｏｒｒとし、基板９の温度は８５０℃とした。成膜時間を３時間とした。
【００４９】この結果、厚さ１．５μｍのＭｇＯ添加ニオブ酸リチウム単結晶薄膜を成膜できた。Ｘ線逆格子マッピングを測定したところ、単結晶薄膜が基板９に沿ってエピタキシャル成長していることが分かった。膜の屈折率を測定したところ、常光屈折率ｎｏは２．２８４４であり、異常光屈折率ｎｅは２．１９０８（波長６３３ｎｍ）であった。ＭｇＯの添加濃度は約４％であり、ニオブ／リチウム比率はほぼ化学量論組成であった。
【００５０】（比較例１）
実施例１において、各原料の配管を成膜チャンバー７前で合流させ、混合した後に、成膜チャンバー７内に導入した。これ以外は実施例１と同様に実験を行った。しかし、良好な表面モフォロジーを有する酸化物被膜は得られなかった。
【００５１】（比較例２）
実施例２において、各原料の配管を成膜チャンバー前で合流させ、混合した後に、成膜チャンバー７内に導入した。これ以外は実施例１同様に実験を行った。しかし、良好な表面モフォロジーを有する酸化物被膜は得られなかった。
【００５２】
【発明の効果】以上述べたように、本発明によれば、二種類以上の有機金属化合物原料ガスおよび酸素ガスを使用して有機金属化学的気相成長法によって酸化物被膜を成膜するのに際して、良好な表面モフォロジーと結晶品質とを有する酸化物被膜を形成できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明において使用可能な成膜装置を模式的に示すブロック図である。
【図２】成膜チャンバー７を概略的に示す斜視図である。
【図３】成膜チャンバー７を概略的に示す断面図である。
【符号の説明】１  酸素ガスボンベ        ２  キャリアガスボンベ        ５Ｂ、５Ｃ  第一の有機金属化合物源        ５Ｄ、５Ｅ  第二の有機金属化合物源        ７  成膜チャンバー        ９  基板（ターゲット）        １１Ａ第一の供給孔        １１Ｂ  第二の供給孔        １１Ｃ  第三の供給孔  １２  成膜空間        Ａ  第一の原料ガス        Ｂ  第二の原料ガスＣ  酸素ガス        Ｄ  チャンバー７内での酸素ガス流        Ｅ  チャンバー７内での第一の原料ガス流        Ｆ  チャンバー７内での第二の原料ガス流
【図１】
2004269320.tif 000006
【図２】
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【図３】
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