(57)【要約】【課題】ハロゲン系難燃剤及びアンチモン化合物を使用しないで、成形性、及び難燃性、高温保管特性、耐湿信頼性及び耐半田リフロー性に優れた半導体封止用エポキシ樹脂組成物を提供する。【解決手段】（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂、（Ｃ）一般式（１）で示されるホスフィン化合物と一般式（２）で示されるキノン化合物との付加物である硬化促進剤、（Ｄ）無機充填材を必須成分とし、（Ａ）エポキシ樹脂、及び／又は（Ｂ）フェノール樹脂がフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル構造、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル構造、フェニレン骨格を有するナフトールアラルキル構造であり、且つその樹脂の二核体含有量が１０〜７５重量％である樹脂を一種類以上含む半導体封止用エポキシ樹脂組成物。【化１】2004035781.tif 000043
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂、（Ｃ）一般式（１）で示されるホスフィン化合物と一般式（２）で示されるキノン化合物との付加物である硬化促進剤、（Ｄ）無機充填材を必須成分とし、（Ａ）エポキシ樹脂、及び／又は（Ｂ）フェノール樹脂が一般式（３）〜（５）で示される構造であり、且つその樹脂の二核体含有量が１０〜７５重量％である樹脂を一種類以上含む半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【化１】
2004035781.tif 000037
（式中、Ｒ１〜Ｒ３は置換又は非置換の炭素数１〜１２のアルキル基もしくは置換又は非置換の炭素数６〜１２のアリール基を示し、全て同一でも異なっていてもよい。）
【化２】
2004035781.tif 000038
（式中、Ｒ４〜Ｒ６は水素原子又は炭素数１〜１２の炭化水素を示し、全て同一でも異なっていてもよく、Ｒ４とＲ５が結合して環状構造となっていてもよい。）
【化３】
2004035781.tif 000039
（式中、Ｒは水素又は炭素数１〜４のアルキル基を表し、互いに同一もしくは異なっていてもよい。ａは０〜４の整数、ｂは０〜４の整数。ｎは平均値で、１〜１０の正数。Ｘは水素又はグリシジル基。）
【化４】
2004035781.tif 000040
（式中、Ｒは水素又は炭素数１〜４のアルキル基を表し、互いに同一もしくは異なっていてもよい。ａは０〜４の整数。ｎは平均値で、１〜１０の正数。Ｘは水素又はグリシジル基。）
【化５】
2004035781.tif 000041
（式中、Ｒは炭素数１〜４のアルキル基を表し、互いに同一もしくは異なっていてもよい。ｂは１又は２。ｎは平均値で、０又は１〜１０の正数。Ｘは水素又はグリシジル基。）
【請求項２】
（Ｃ）一般式（１）で示されるホスフィン化合物と一般式（２）で示されるキノン化合物との付加物である硬化促進剤が、式（６）である請求項１記載の半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【化６】
2004035781.tif 000042
【請求項３】
全エポキシ樹脂組成物中に含有される臭素原子及びアンチモン原子が、それぞれ０．１重量％未満である請求項１〜２記載の半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項４】
請求項１〜３記載のいずれかの半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いて半導体素子を封止してなることを特徴とする半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ハロゲン系難燃剤、アンチモン化合物を使用しないで、耐半田リフロー性、難燃性、高温保管特性に優れた半導体封止用エポキシ樹脂組成物、及び半導体装置に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
従来、ダイオード、トランジスタ、集積回路等の電子部品は、主にエポキシ樹脂組成物で封止されている。これらのエポキシ樹脂組成物中には、難燃性を付与するために、通常臭素原子含有難燃剤、及び三酸化アンチモンなどのアンチモン化合物が配合されている。しかしながら、ハロゲン系難燃剤及びアンチモン化合物を含むエポキシ樹脂組成物で封止された半導体装置を高温下で保管した場合、これらの難燃剤成分から熱分解したハロゲン化物が遊離し、半導体素子の接合部を腐食し、半導体装置の信頼性を損なうことが知られている。このように、半導体装置を高温下（例えば、１８５℃等）に保管した後の半導体素子の接合部（ボンディングパッド部）の耐腐食性のことを高温保管特性といい、この高温保管特性を改善する手法としては、臭素原子含有難燃剤を使用せずに、五酸化二アンチモンを使用する方法（特開昭５５−１４６９５０号公報）や、酸化アンチモンと有機ホスフィンとを組み合わせる方法（特開昭６１−５３３２１号公報）等が提案され、効果が確認されているが、最近の半導体装置に対する高温保管特性の高い要求レベルに対しては、エポキシ樹脂組成物の種類によっては不満足なものもあった。こうした中、世界的な環境保護意識の高まりもあり、ハロゲン系難燃剤やアンチモン化合物を使用しなくても難燃性を有するエポキシ樹脂組成物の要求が大きくなってきている。
【０００３】
これらの要求に対して、種々の難燃剤が検討されている。例えば、水酸化アルミニウムや水酸化マグネシウム等の金属水酸化物が盛んに検討されてきたが、これらは多量に配合しないと難燃性の効果が発現せず、しかも充分な難燃性が得られる程度に配合量を増やすと硬化性を低下させる恐れがある。また、半導体装置の表面実装化が一般的になってきている現状では、吸湿した半導体装置が半田処理時に高温にさらされ、気化した水蒸気の爆発的応力によりパッケージにクラックが発生したり、あるいは半導体素子やリードフレームと半導体封止材料との界面に剥離が発生することにより、電気的信頼性を大きく損なう不良が生じ、これらの不良の防止、即ち耐半田リフロー性の向上が大きな課題となっている。更に、近年の環境問題に対して、半導体装置の実装に用いる半田に含まれる鉛を無くす方向になってきており、それに伴い、半田リフロー処理の温度が上昇することが確実視されており、要求される耐半田リフロー性はより厳しくなると考えられる。
【０００４】
この耐半田リフロー性の向上のために、半導体封止用エポキシ樹脂組成物は無機充填材を多量に配合することにより、これを用いて得られる半導体装置の低吸湿化、低熱膨張化、高強度化を図ってきている。このため、エポキシ樹脂としては低粘度型のものや、常温では結晶性であるが融点を越えると極めて低粘性を示す結晶性エポキシ樹脂を使用して、無機充填材の配合量の増加に伴うエポキシ樹脂組成物の成形時の流動性の低下を防止する手法、或いは樹脂骨格そのものが疎水性であり、硬化物も低吸湿性を示すようなエポキシ樹脂やフェノール樹脂を用いる手法などが一般的にとられている。
【０００５】
結晶性エポキシ樹脂や疎水性エポキシ樹脂、フェノール樹脂はガラス転移温度が低いため、高温保管特性が低下する傾向にあり、これを向上させるためには、ハロゲン系難燃剤、アンチモン化合物を使用しない系が求められている。
また、結晶性エポキシ樹脂は低粘度であるがために硬化性が低く、また疎水性エポキシ樹脂やフェノール樹脂は架橋点間距離が長い分子構造を有しているために硬化物が柔らかく、成形時の離型性を向上して生産性を上げるためには、エポキシ樹脂の硬化阻害を起こすような難燃剤の使用は難しい。
即ち、ハロゲン系難燃剤及びアンチモン化合物を使用しないで難燃性を維持し、成形性、耐半田リフロー性、高温保管特性に優れ、エポキシ樹脂組成物が求められている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、ハロゲン系難燃剤、及びアンチモン化合物を使用しないで、成形性、難燃性、耐半田リフロー性、高温保管特性に優れた半導体封止用エポキシ樹脂組成物、及びこれを用いて半導体素子を封止してなる半導体装置を提供するものである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本発明は、ハロゲン系難燃剤、及びアンチモン化合物を使用しないで難燃性と耐半田リフロー性とを両立させるため、無機充填材を高充填できる結晶性エポキシ樹脂や疎水性エポキシ樹脂、フェノール樹脂を樹脂成分として用い、その使用による高温保管性や成形時の硬化性・離型性の低下という問題を解決すべく、適切な効果促進剤の選択等、鋭意検討を行い達成したものであり、その要旨は、
［１］　（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂、（Ｃ）一般式（１）で示されるホスフィン化合物と一般式（２）で示されるキノン化合物との付加物である硬化促進剤、（Ｄ）無機充填材を必須成分とし、（Ａ）エポキシ樹脂、及び／又は（Ｂ）フェノール樹脂が一般式（３）〜（５）で示される構造であり且つその樹脂の二核体含有量が１０〜７５重量％である樹脂を一種類以上含む半導体封止用エポキシ樹脂組成物、
【０００８】
【化７】
2004035781.tif 000002
（式中、Ｒ１〜Ｒ３は置換又は非置換の炭素数１〜１２のアルキル基もしくは置換又は非置換の炭素数６〜１２のアリール基を示し、全て同一でも異なっていてもよい。）
【０００９】
【化８】
2004035781.tif 000003
（式中、Ｒ４〜Ｒ６は水素原子又は炭素数１〜１２の炭化水素を示し、全て同一でも異なっていてもよく、Ｒ４とＲ５が結合して環状構造となっていてもよい。）
【００１０】
【化９】
2004035781.tif 000004
（式中、Ｒは水素又は炭素数１〜４のアルキル基を表し、互いに同一もしくは異なっていてもよい。ａは０〜４の整数、ｂは０〜４の整数。ｎは平均値で、１〜１０の正数。Ｘは水素又はグリシジル基。）
【００１１】
【化１０】
2004035781.tif 000005
（式中、Ｒは水素又は炭素数１〜４のアルキル基を表し、互いに同一もしくは異なっていてもよい。ａは０〜４の整数。ｎは平均値で、１〜１０の正数。Ｘは水素又はグリシジル基。）
【００１２】
【化１１】
2004035781.tif 000006
（式中、Ｒは炭素数１〜４のアルキル基を表し、互いに同一もしくは異なっていてもよい。ｂは１又は２。ｎは平均値で、０又は１〜１０の正数。Ｘは水素又はグリシジル基。）
【００１３】
［２］　（Ｃ）一般式（１）で示されるホスフィン化合物と一般式（２）で示されるキノン化合物との付加物である硬化促進剤が、式（６）である第［１］項記載の半導体封止用エポキシ樹脂組成物、
【化１２】
2004035781.tif 000007
【００１４】
［３］　全エポキシ樹脂組成物中に含有される臭素原子及びアンチモン原子が、それぞれ０．１重量％未満である第［１］項〜第［２］項記載の半導体封止用エポキシ樹脂組成物、
［４］　第［１］項〜第［３］項記載のいずれかの半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いて半導体素子を封止してなることを特徴とする半導体装置、
である。
【００１５】
【発明の実施の形態】
本発明に用いるエポキシ樹脂である一般式（３）〜（５）で示されるエポキシ樹脂は、樹脂骨格が疎水性を示すので硬化物が低吸湿性を示すと共に、硬化物の架橋点間距離が長くなるため半田リフロー温度での弾性率が低い特長を有し、このため発生する応力が低く密着性にも優れるため、耐半田リフロー性が良好であり好ましい。更に、樹脂骨格に占める芳香族環含有率が高いために、樹脂そのものの難燃性も高く、難燃剤の配合量を低く抑えることができるという特長を有する。
本発明では二核体含有量が１０〜７５重量％のエポキシ樹脂を用いるが、二核体とは一般式（３）〜（５）においてｎ＝１の構造をいう。二核体量はＧＰＣ（Ｇｅｌ　Ｐｅｒｍｅａｔｉｏｎ　Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ）法によりポリスチレン換算して求めた値である。即ち、東ソー（株）製ＧＰＣカラム（Ｇ１０００Ｈ×Ｌ：１本、Ｇ２０００Ｈ×Ｌ：２本、Ｇ３０００Ｈ×Ｌ：１本）を用い、流量１．０ｃｍ３／６０秒、溶出溶媒としてテトラヒドロフラン、カラム温度４０℃の条件で示差屈折計を検出器に用いて測定しポリスチレン換算して求めた。二核体含有量が下限値を下回るとエポキシ樹脂の粘度が高くなりすぎ、成形時の樹脂組成物の流動性が劣り、より一層の低吸湿化のための無機充填材の高充填化が困難となる。二核体含有量が上限値を越えるとエポキシ樹脂の粘度が低くなりすぎ、樹脂の取扱いの点で問題がある。また、架橋密度の低下により熱時強度が低下し、耐半田リフロー性が低下するという問題がある。
【００１６】
【化１３】
2004035781.tif 000008
（式中、Ｒは水素又は炭素数１〜４のアルキル基を表し、互いに同一もしくは異なっていてもよい。ａは０〜４の整数、ｂは０〜４の整数。ｎは平均値で、１〜１０の正数。Ｘはグリシジル基。）
【００１７】
【化１４】
2004035781.tif 000009
（式中、Ｒは水素又は炭素数１〜４のアルキル基を表し、互いに同一もしくは異なっていてもよい。ａは０〜４の整数。ｎは平均値で、１〜１０の正数。Ｘはグリシジル基。）
【００１８】
【化１５】
2004035781.tif 000010
（式中、Ｒは炭素数１〜４のアルキル基を表し、互いに同一もしくは異なっていてもよい。ｂは１又は２。ｎは平均値で、０又は１〜１０の正数、Ｘはグリシジル基。）
【００１９】
また、これら本発明で用いる一般式（３）〜（５）で示されるエポキシ樹脂は、他のエポキシ樹脂と併用することができる。併用するエポキシ樹脂としては１分子内にエポキシ基を２個以上有するモノマー、オリゴマー、ポリマー全般を言い、その分子量、分子構造を特に限定するものではないが、特に、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビスフェノール型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、アルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、トリアジン核含有エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂等が挙げられる。
【００２０】
本発明に用いるフェノール樹脂である一般式（３）〜（５）で示されるフェノール樹脂は、樹脂骨格が疎水性を示すので硬化物が低吸湿性を示すと共に、硬化物の架橋点間距離が長くなるため半田リフロー温度での弾性率が低い特長を有し、このため発生する応力が低く密着性にも優れるため、耐半田リフロー性が良好であり好ましい。またこれらのフェノール樹脂は樹脂骨格に占める芳香族環含有率が高いために、樹脂そのものの難燃性も高く、難燃剤の配合量を低く抑えることができるという特長も有する。
本発明では二核体含有量が１０〜７５重量％のフェノール樹脂を用いる。二核体とは一般式（３）〜（５）においてｎ＝１の構造をいう。二核体含有量が下限値を下回るとフェノール樹脂の粘度が高くなりすぎ、成形時の樹脂組成物の流動性が劣り、より一層の低吸湿化のための無機充填材の高充填化が困難となる。二核体含有量は前記したＧＰＣ法により測定した。二核体含有量が上限値を越えるとフェノール樹脂の粘度が低くなりすぎ、樹脂の取扱いの点で問題となる。また架橋密度の低下により熱時強度が低下し、耐半田リフロー性が低下するという問題がある。
【００２１】
【化１６】
2004035781.tif 000011
（式中、Ｒは水素又は炭素数１〜４のアルキル基を表し、互いに同一もしくは異なっていてもよい。ａは０〜４の整数、ｂは０〜４の整数。ｎは平均値で、１〜１０の正数。Ｘは水素。）
【００２２】
【化１７】
2004035781.tif 000012
（式中、Ｒは水素又は炭素数１〜４のアルキル基を表し、互いに同一もしくは異なっていてもよい。ａは０〜４の整数。ｎは平均値で、１〜１０の正数。Ｘは水素。）
【００２３】
【化１８】
2004035781.tif 000013
（式中、Ｒは炭素数１〜４のアルキル基を表し、互いに同一もしくは異なっていてもよい。ｂは１又は２。ｎは平均値で、０又は１〜１０の正数。Ｘは水素。）
【００２４】
また、これら本発明で用いる一般式（３）〜（５）で示されるフェノール樹脂は他のフェノール樹脂と併用することができる。併用するフェノール樹脂としては、１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有するモノマー、オリゴマー、ポリマー全般を言い、その分子量、分子構造を特に限定するものではないが、例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂、テルペン変性フェノール樹脂、トリフェノールメタン型樹脂等が挙げられる。
【００２５】
本発明におけるエポキシ樹脂ならびにフェノール樹脂に関しては、エポキシ樹脂、及び／又はフェノール樹脂が一般式（３）〜（５）で示される構造を１種類以上含有することが必須である。これらの樹脂を１種類以上含有することにより、良好な耐半田リフロー性や難燃性を発現させることができ、性能良好な半導体封止樹脂組成物を得ることを可能とする。本発明においては、一般式（３）〜（５）で示される構造を有するエポキシ樹脂、及び／又はフェノール樹脂の樹脂全体に対する配合比率は、４０重量％以上が好ましく、更に好ましくは６０重量％以上である。また、全エポキシ樹脂のエポキシ基数と全フェノール樹脂のフェノール性水酸基数の比（エポキシ基数／フェノール性水酸基数）が０．８〜１．３の範囲にあるのが好ましい。比が下限値を下回ると硬化性と硬化物の耐熱性が低下し、吸湿率が増大するという問題があり、上限値を越えると硬化物の耐熱性と耐燃性が低下するという問題がある。
【００２６】
【化１９】
2004035781.tif 000014
（式中、Ｒは水素又は炭素数１〜４のアルキル基を表し、互いに同一もしくは異なっていてもよい。ａは０〜４の整数、ｂは０〜４の整数。ｎは平均値で、１〜１０の正数。Ｘは水素又はグリシジル基。）
【００２７】
【化２０】
2004035781.tif 000015
（式中、Ｒは水素又は炭素数１〜４のアルキル基を表し、互いに同一もしくは異なっていてもよい。ａは０〜４の整数。ｎは平均値で、１〜１０の正数。Ｘは水素又はグリシジル基。）
【００２８】
【化２１】
2004035781.tif 000016
（式中、Ｒは炭素数１〜４のアルキル基を表し、互いに同一もしくは異なっていてもよい。ｂは１又は２。ｎは平均値で、０又は１〜１０の正数。Ｘは水素又はグリシジル基。）
【００２９】
本発明に用いる硬化促進剤は、一般式（１）で示されるホスフィン化合物と一般式（２）で示されるキノン化合物との付加物であり、特に好ましくは式（６）で示される１，４−ベンゾキノンとトリフェニルホスフィンを付加させた硬化促進剤が望ましい。式（６）で示される硬化促進剤を用いたエポキシ樹脂組成物は、硬化が速くなり成形性が向上し、硬化物は低吸湿率となり、熱時強度が向上するため良好な耐半田リフロー性が得られる。
【００３０】
【化２２】
2004035781.tif 000017
（式中、Ｒ１〜Ｒ３は置換又は非置換の炭素数１〜１２のアルキル基もしくは置換又は非置換の炭素数６〜１２のアリール基を示し、全て同一でも異なっていてもよい。）
【００３１】
【化２３】
2004035781.tif 000018
（式中、Ｒ４〜Ｒ６は水素原子又は炭素数１〜１２の炭化水素を示し、全て同一でも異なっていてもよく、Ｒ４とＲ５が結合して環状構造となっていてもよい。）
【００３２】
【化２４】
2004035781.tif 000019
【００３３】
本発明に用いる硬化促進剤の好ましい配合量は各エポキシ樹脂組成物の配合内容により異なるが、成形時の流動性が低下し未充填や金線変形が起こったり、成形時の硬化性低下や離型性低下が起こったりしない範囲内での使用が望ましい。また、一般式（１）で示されるホスフィン化合物と一般式（２）で示されるキノン化合物との付加物である硬化促進剤は、前記硬化促進剤が全硬化促進剤中３０重量％以上となる範囲で他の硬化促進剤と併用しても構わない。３０重量％未満だと本発明における効果が充分に発現されない恐れがある。併用する硬化促進剤としては、エポキシ基とフェノール性水酸基との硬化反応を促進させるものであればよく、一般に封止材料に使用するものを用いることができる。例えば１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７、トリフェニルホスフィン、２−メチルイミダゾール、テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート等が挙げられる。
【００３４】
本発明に用いる無機充填材としては、一般に封止材料に使用されているものを使用することができる。例えば、溶融シリカ、結晶シリカ、タルク、アルミナ、窒化珪素等が挙げられ、これらは単独でも混合して用いても差し支えない。無機充填材の配合量としては、成形性と耐半田リフロー性のバランスから、全エポキシ樹脂組成物中に６０〜９５重量％含有することが好ましく、より好ましくは７５〜９５重量％である。下限値を下回ると吸湿率の上昇に伴い耐半田リフロー性が低下し、上限値を越えるとワイヤースィープ及びパッドシフト等の成形性の問題が生じ、好ましくない。
【００３５】
また本発明のエポキシ樹脂組成物は、臭素原子、アンチモン原子の含有量が、それぞれ全エポキシ樹脂組成物中に０．１重量％未満であることが好ましく、完全に含まれない方がより好ましい。臭素原子、アンチモン原子のいずれかが０．１重量％以上だと、高温下に放置したときに半導体装置の抵抗値が時間と共に増大し、最終的には半導体素子の金線が断線する不良が発生する可能性がある。また、環境保護の観点からも、臭素原子、アンチモン原子のそれぞれの含有量が０．１重量％未満で、極力含有されていないことが望ましい。
本発明のエポキシ樹脂組成物は、（Ａ）〜（Ｄ）成分を必須成分し、これ以外に必要に応じてシランカップリング剤、カーボンブラック等の着色剤、天然ワックス、合成ワックス等の離型剤、及びシリコーンオイル、ゴム等の低応力添加剤等の種々の添加剤を適宜配合しても差し支えない。
また、本発明のエポキシ樹脂組成物は、（Ａ）〜（Ｄ）成分、及びその他の添加剤等をミキサー等を用いて充分に均一に混合した後、更に熱ロール又はニーダー等で溶融混練し、冷却後粉砕して得られる。
【００３６】
本発明のエポキシ樹脂組成物を用いて、半導体素子等の各種の電子部品を封止する方法は、トランスファーモールド、コンプレッションモールド、インジェクションモールド等の従来からの成形方法で硬化成形すればよい。本発明のエポキシ樹脂組成物を用いて半導体装置を製造する方法は、公知の方法を用いることができる。
【００３７】
【実施例】
以下、本発明を実施例で具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。配合割合は重量部とする。
＜実施例１＞
2004035781.tif 000020
【化２５】
2004035781.tif 000021
【００３８】
2004035781.tif 000022
【化２６】
2004035781.tif 000023
【００３９】
2004035781.tif 000024
【化２７】
2004035781.tif 000025
2004035781.tif 000026
をミキサーを用いて常温で混合した後、表面温度が９０℃と４５℃の２本ロールを用いて混練し、冷却後粉砕して、エポキシ樹脂組成物を得た。得られたエポキシ樹脂組成物を以下の方法で評価した。結果を表１に示す。
【００４０】
＜評価方法＞
スパイラルフロー：ＥＭＭＩ−１−６６に準じたスパイラルフロー測定用の金型を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒で測定した。単位はｃｍ。
硬化性：低圧トランスファー成形機を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒で成形した。金型が開いて１０秒後のランナーの表面硬度をバコール硬度計＃９３５で測定した。バコール硬度は硬化性の指標であり、数値が大きい方が硬化性が良好である。
吸湿率：低圧トランスファー成形機を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力７．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒で、直径５０ｍｍ、厚さ３ｍｍの円板を成形し、１７５℃、８時間で後硬化し、８５℃、相対湿度８５％の環境下で１６８時間放置し、重量変化を測定して吸湿率を求めた。単位は重量％。
熱時曲げ強度：低圧トランスファー成形機を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒で、長さ８０ｍｍ、幅１０ｍｍ、厚さ４ｍｍの試験片を成形し、１７５℃、８時間で後硬化し、ＪＩＳ　Ｋ　６９１１に準じて２４０℃での曲げ強度を測定した。単位はＮ／ｍｍ２。
難燃性：低圧トランスファー成形機を用いて金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒で、試験片（１２７ｍｍ×１２．７ｍｍで厚みは３．２ｍｍ）を成形し、１７５℃、８時間で後硬化した後、ＵＬ−９４垂直法に準じてΣＦ、Ｆｍａｘを測定し、難燃性を判定した。
【００４１】
耐半田リフロー性：低圧トランスファー成形機を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力８．３ＭＰａ、硬化時間１２０秒で、８０ｐＱＦＰ（２ｍｍ厚、チップサイズ９．０ｍｍ×９．０ｍｍ）を２０個成形し、１７５℃、８時間で後硬化し、８５℃、相対湿度８５％で１６８時間放置し、その後２４０℃の半田槽に１０秒間浸漬した。顕微鏡で観察し、クラック発生率［（クラック発生率）＝｛（外部クラック発生パッケージ数）／（全パッケージ数）｝×１００］を求めた。単位は％。また、半導体素子とエポキシ樹脂組成物硬化物との界面の剥離面積を超音波探傷装置を用いて測定し、剥離率［（剥離率）＝｛（剥離面積）／（半導体素子面積）｝×１００］を求めた。単位は％。
高温保管特性：低圧トランスファー成形機を用いて金型温度１７５℃、圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒で、１６ｐＤＩＰ（チップサイズ３．０ｍｍ×３．５ｍｍ）を成形し、１７５℃、８時間で後硬化した後、高温保管試験（１８５℃、１０００時間）を行い、配線間の電気抵抗値が初期値に対し２０％増加したパッケージを不良と判定した。１５個のパッケージ中の不良なパッケージ個数の率（不良率）を百分率で示した。単位は％。
臭素原子、アンチモン原子含有量：圧力５．９ＭＰａで直径４０ｍｍ、厚さ５〜７ｍｍに圧縮成形し、得られた成形品を蛍光Ｘ線分析装置を用いて、全エポキシ樹脂組成物中の臭素原子、アンチモン原子の含有量を定量した。単位は重量％。
【００４２】
＜実施例２〜１０、比較例１〜４＞
実施例１と同様にしてエポキシ樹脂組成物を得て、実施例１と同様にして評価を行った。結果を表１に示す。
実施例１以外で用いた原材料を下記に示す。
【００４３】
エポキシ樹脂２：式（９）で示されるエポキシ樹脂（軟化点５４℃、エポキシ当量２１７ｇ／ｅｑ．、二核体含有量１７重量％）
【化２８】
2004035781.tif 000027
【００４４】
エポキシ樹脂３：式（１０）で示されるエポキシ樹脂（軟化点６０℃、エポキシ当量２６８ｇ／ｅｑ．、二核体含有量２９重量％）
【化２９】
2004035781.tif 000028
【００４５】
エポキシ樹脂４：式（１１）で示されるエポキシ樹脂（軟化点８１℃、エポキシ当量２６３ｇ／ｅｑ．、二核体含有量４３重量％）
【化３０】
2004035781.tif 000029
【００４６】
エポキシ樹脂５：ビフェニル型エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン（株）製、ＹＸ４０００ＨＫ、融点１０５℃、エポキシ当量１９０ｇ／ｅｑ．）
【００４７】
フェノール樹脂２：式（１２）で示されるフェノール樹脂（軟化点６５℃、水酸基当量２２１ｇ／ｅｑ．、二核体含有量５１重量％）
【化３１】
2004035781.tif 000030
【００４８】
フェノール樹脂３：式（１３）で示されるフェノール樹脂（軟化点８４℃、水酸基当量２０５ｇ／ｅｑ．、二核体含有量４８重量％）
【化３２】
2004035781.tif 000031
【００４９】
フェノール樹脂４：フェノールノボラック樹脂（軟化点８０℃、水酸基当量１０３ｇ／ｅｑ．）
【００５０】
エポキシ樹脂６：式（１４）の構造を主成分とするエポキシ樹脂（軟化点８１℃、エポキシ当量２６９ｇ／ｅｑ．、二核体含有量６重量％）
【化３３】
2004035781.tif 000032
【００５１】
フェノール樹脂５：式（１５）で示されるフェノール樹脂（軟化点８６℃、水酸基当量２３３ｇ／ｅｑ．、二核体含有量８重量％）
【化３４】
2004035781.tif 000033
【００５２】
臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（軟化点６２℃、エポキシ当量３６５ｇ／ｅｑ．、臭素原子含有率４８重量％）
三酸化二アンチモン
硬化促進剤２：式（１６）で示される硬化促進剤
【化３５】
2004035781.tif 000034
【００５３】
硬化促進剤３：式（１７）で示される硬化促進剤
【化３６】
2004035781.tif 000035
【００５４】
硬化促進剤４：１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７
【００５５】
【表１】
2004035781.tif 000036
【００５６】
【発明の効果】
本発明に従うと、ハロゲン系難燃剤、及びアンチモン化合物を使用しないで、成形性に優れた半導体封止用エポキシ樹脂組成物が得られ、これを用いた半導体装置は、難燃性、高温保管特性、耐湿信頼性、及び耐半田リフロー性に優れる。