(57)【要約】【課題】　焼結体の色ムラやポアの発生を防止することができ、強度等の特性に優れた窒化アルミニウム焼結体を提供する。【解決手段】　焼結後における窒化アルミニウム組織の粒子径が３μｍ〜８μｍの範囲にあり、ポアがなく、イットリウム元素が窒化アルミニウム組織の粒界に分布する。【選択図】　なし。【特許請求の範囲】
【請求項１】
　焼結後における窒化アルミニウム組織の粒子径が３μｍ〜８μｍの範囲にあり、ポアがなく、イットリウム元素が窒化アルミニウム組織の粒界に分布することを特徴とする窒化アルミニウム焼結体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
　本発明は、窒化アルミニウム及び焼結助剤を含む原料組成物を成形してなる窒化アルミニウム成形体を常圧にて焼成する窒化アルミニウム焼結体の製造方法、窒化アルミニウム焼結体に関する。
【背景技術】
【０００２】
　一般に、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）の常圧焼結法では、平均粒径が１．０μｍ〜２．５μｍの窒化アルミニウム粉末に、平均粒径が１．５μｍ程度の酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）等の希土類元素酸化物を焼結助剤として添加してなる原料組成物を所望形状に成形し、この成形体を１７００〜１９００℃の温度で焼成している。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
　前記常圧焼結法においては、原料窒化アルミニウム粉末の表面に形成されている酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）と、焼結助剤とによって液相が生成される。この液相は窒化アルミニウム粉末の焼結の進行と共に焼結体の外部に次第に滲出する。
【０００４】
　しかしながら、原料組成物中において焼結助剤が不均一に混合されていると、成形体中において液相が焼結助剤を過剰に含む部位と、焼結助剤が不足する部位とが混在することになり、焼結体の製造に支障を来す。即ち、焼結助剤の不足部位では窒化アルミニウム粉末が未焼結となり、焼結助剤の過剰部位では異常粒成長が生じ、焼結体強度の低下をもたらす。
【０００５】
　本発明は上記課題を解決するためになされたものであり、その目的は窒化アルミニウム粉末に対して焼結助剤を均一に混合することができる窒化アルミニウム焼結体の製造方法を提供し、その製造方法により得た焼結体の色ムラやポアの発生を防止することができ、強度等の特性に優れた窒化アルミニウム焼結体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
　上記課題を解決するために本発明に係る窒化アルミニウム焼結体は、焼結後における窒化アルミニウム組織の粒子径が３μｍ〜８μｍの範囲にあり、ポアがなく、イットリウム元素が窒化アルミニウム組織の粒界に分布することを特徴とする。
【０００７】
　尚、窒化アルミニウム焼結体の製造方法は、平均粒径が１．０μｍ〜２．５μｍの窒化アルミニウム粉末と、平均粒径が０．５μｍ以下の焼結助剤としての酸化イットリウム粉末と、分散溶媒との混合に際し、焼結助剤粉末と分散溶媒との混合物中に、所定量ごとに分別秤量された窒化アルミニウム粉末を段階的に添加して原料組成物を調製し、窒化アルミニウム及び焼結助剤を含む原料組成物を成形してなる窒化アルミニウム成形体を常圧にて焼成している。
【０００８】
　この方法によれば、窒化アルミニウム粉末中に焼結助剤粉末を均一に分散することができる。これは、窒化アルミニウムの粒径に比して焼結助剤の粒径が小さいために、窒化アルミニウム粒子と焼結助剤粒子との接触可能面積を大きくすることができ、これにより、原料組成物中において焼結助剤粒子が均一拡散し易くなるためと考えられる。
【０００９】
　これに対し、従来法では、窒化アルミニウムの粒径と焼結助剤の粒径とが近似しているために、窒化アルミニウムと焼結助剤との接触面積は、比較的小さくなると考えられる。それ故、本発明と従来法とにおいて焼結助剤の添加割合が同じ場合、本発明の方法の方が従来法よりも焼結助剤を原料組成物中にひいては成形体全体に、均一に分散することができる。
【００１０】
　本発明の方法によれば、平均粒径が１．０μｍ〜２．５μｍの窒化アルミニウム粉末に対して用いられる焼結助剤としての酸化イットリウム粉末の平均粒径は０．５μｍ以下である。酸化イットリウム粉末の平均粒径が０．５μｍを超えると、窒化アルミニウム粒子と酸化イットリウム粒子との間の粒径差が小さくなり、従来法との有意差がなくなる。
【００１１】
　焼結助剤の添加割合は、窒化アルミニウムに対して１．０重量％〜１０．０重量％の範囲である。この添加割合が１．０重量％未満では窒化アルミニウム粉末を完全に焼結させることができず、１０．０重量％を超えると、得られる窒化アルミニウム焼結体の特性の低下を来す。
【００１２】
　分散溶媒としては、トルエンや、酢酸エチルとエタノールとの混合溶媒等があげられる。又、原料組成物の調製に際しては、ポリアクリロニトリル系樹脂等の有機樹脂バインダーが必要に応じて添加される。
【００１３】
　原料組成物の調製に際してはボールミル等を使用して、混合時の粘度を調整しつつ、窒化アルミニウム粉末、焼結助剤粉末及び分散溶媒等の混合が行われる。即ち、焼結助剤の平均粒径が小さくなると凝集性が高くなるため、凝集状態の焼結助剤が十分に解砕されるように原料組成物の粘度を調整しつつ、各原料を混合する必要がある。
【００１４】
　本発明の方法によれば、焼結助剤粉末と分散溶媒との混合物中に、所定量ごとに分別秤量された窒化アルミニウム粉末を段階的に添加して原料組成物を調製することが好ましい。
【００１５】
　この手順によれば、原料組成物の粘度を徐々に成形体を形成可能な粘度にまで高めることができる。従って、窒化アルミニウム粉末の段階的添加の初期段階において、原料組成物を低粘度状態に置くことができ、ボールミル等における攪拌効率が向上し、凝集状態の焼結助剤が効果的に解砕される。
【００１６】
　このようにして得られた原料組成物は所望形状に成形され、その成形体は常法に従って乾燥、仮焼成及び本焼成を経て焼結される。
【発明の効果】
【００１７】
　以上詳述したように本発明によれば、焼結体の色ムラやポアの発生を防止することができ、強度等の特性に優れた窒化アルミニウム焼結体を提供することができるという優れた効果を奏する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
　以下、本発明を具体化した実施例１及び２並びに比較例について説明する。
　（実施例１）
　平均粒径が約１．５μｍで酸素含有率が１．２重量％の窒化アルミニウム粉末５００ｇと、平均粒径が０．５μｍの酸化イットリウム粉末３０ｇと、ポリアクリロニトリル系バインダー１１０ｇと、エタノール・酢酸エチルの混合溶媒２０００ｍｌとをボールミル中へ装入し１８時間混合した。この時の粘度は、３０００ｃｐｓであった。１８時間経過後、前記窒化アルミニウム粉末５００ｇをボールミル中へ追加装入し、更に１８時間混合してスラリー状の原料組成物を調製した。この時の粘度は、１００００ｃｐｓであった。本実施例においては、酸化イットリウムの添加量は窒化アルミニウムに対して３％である。
【００１９】
　前記原料組成物をシートキャスティング法によって平板状に成形した後、長さ８０ｍｍ×幅８０ｍｍ×厚さ１．０ｍｍの成形体を作製した。電子プローブ微小分析（ＥＰＭＡ）によって成形体中におけるイットリウム元素（Ｙ）の分布状況を解析したところ、凝集することなく均一に分布していることが判明した。この成形体に対し、酸化性雰囲気中にて４００℃で１２時間の脱脂を施した後、非酸化性雰囲気中にて１８５０℃で５時間の焼成を施して、窒化アルミニウム焼結体を得た。
【００２０】
　ＥＰＭＡ及び走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）によって、得られた焼結体を解析したところ、イットリウム元素は窒化アルミニウムの粒界に分布していることが判明した。焼結後における窒化アルミニウム組織の粒子径は３〜８μｍの範囲にあり、焼結体の微細組織には未焼結部位やポアは全く観察されなかった。
【００２１】
　焼結体に外観上の色ムラはなく、４０ｋｇ／ｍｍ２という優れた機械的強度を示した。又、焼結体を５５℃の液体と−１２５℃の液体とに交互に５００回ずつ浸漬するという熱衝撃試験を行ったところ、試験開始前と試験後とを比較して焼結体の強度低下は全く見られなかった。
【００２２】
　（実施例２）
　前記実施例１と同様にして窒化アルミニウム焼結体を作製した。但し、この実施例２では、原料組成物を調整する際の分散溶媒としてトルエンを用いた。得られた焼結体は、実施例１とほぼ同等の各種物性を示した。
【００２３】
　（比較例）
　平均粒径が約１．５μｍで酸素含有率が１．２重量％の窒化アルミニウム粉末１０００ｇと、平均粒径が１．５μｍの酸化イットリウム粉末５０ｇと、ポリアクリロニトリル系バインダー１１０ｇと、トルエン２０００ｍｌとをボールミル中へ一時に装入し、３６時間混合してスラリー状の原料組成物を調製した。従って、本比較例においては、酸化イットリウムの添加量は窒化アルミニウムに対して５％である。この原料組成物をもとに前記実施例１と同様にして、成形、脱脂及び焼成を行い、窒化アルミニウム焼結体を得た。
【００２４】
　ＥＰＭＡ及びＳＥＭによって、得られた焼結体を解析したところ、イットリウム・アルミニウム・酸素の共晶が焼結体の各所に大きな固まりとなって偏在していることが判明した。焼結後における窒化アルミニウム組織の粒子径は３〜１２μｍの範囲にあり、焼結体の微細組織には未焼結部位やポアが観察された。又、焼結体には外観上の色ムラが観察され、機械的強度は３５ｋｇ／ｍｍ２と測定された。更に、実施例１と同様の熱衝撃試験を行ったところ、試験の前後で１０％程度の強度低下を生じた。