(57)【要約】【課題】希土類ボンド磁石は圧縮による緻密化の際、希土類磁石粉末の亀裂や損壊が不可避である。すると、表面積の増加に伴って粉末最表面には多くのＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ結晶が新たに暴露されることになり、高温暴露におけるそれらの組織変化によって永久減磁が増大するなど、磁石としての耐久性の向上が課題。【解決手段】磁気的に異方性の多結晶集合型希土類磁石粉末、単磁区粒子型希土類磁石粉末、結合剤とのコンパウンドを、前記結合剤の熱硬化温度以下で配向磁界を印加しながら圧縮成形する際、単磁区粒子型希土類磁石粉末による緩衝作用によって多結晶集合型希土類磁石粉末相互の機械的損傷を抑制しながら緻密化し、然る後結合剤を加熱硬化することで、耐久性を兼備えた（ＢＨ）ｍａｘ１８０ｋＪ／ｍ３の異方性ハイブリッド型希土類ボンド磁石を提供。【選択図】  図６
2004296874.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
磁気的に異方性の多結晶集合型希土類磁石粉末、単磁区粒子型希土類磁石粉末、結合剤とのコンパウンドを、前記結合剤の熱硬化温度以下で配向磁界を印加しながら圧縮成形する際、単磁区粒子型希土類磁石粉末による緩衝作用によって多結晶集合型希土類磁石粉末相互の機械的損傷を抑制しながら緻密化し、然る後結合剤を加熱硬化した異方性ハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項２】
コンパウンド充填工程Ａ１、磁界配向圧縮工程Ｂ２、脱磁工程Ｂ２、グリーンコンパクト取出工程Ａ２を必須工程とした磁界中圧縮成形において、工程Ａ１Ａ２と工程Ｂ２Ｂ２とを隔離し、当該ダイセットが工程Ａ１Ａ２と工程Ｂ２Ｂ２間を移動する磁界中圧縮成形装置。
【請求項３】
成形型、並びにダイセットの全ての部材を非磁性材料で構成した請求項２記載の磁界中圧縮成形装置。
【請求項４】
磁界配向用電磁石の磁極間で複数の成形型キャビティにより多数個同時成形を行う請求項２、請求項３記載の磁界中圧縮成形装置。
【請求項５】
ダイセットの成形型キャビティが常用１５０℃の温度制御機能を有する請求項２記載の磁界中圧縮成形装置。
【請求項６】
工程Ｂ２が、成形型キャビティに充填したコンパウンドを加熱下で配向磁界を印加する工程Ｂ２１、配向磁界を印加しながら所定圧力までコンパウンドを圧縮してグリーンコンパクトとする工程Ｂ２２、成形型キャビティ中のグリーンコンパクトを脱磁する工程Ｂ２３とからなる請求項２記載の磁界中圧縮成形装置。
【請求項７】
コンパウンドに配向磁界を印加する工程Ｂ２１において、磁界強度が１．４ＭＡ／ｍ以上である請求項２記載の磁界中圧縮成形装置。
【請求項８】
工程Ａ１Ａ２と工程Ｂ２Ｂ２とを、ダイセット２基にて交互に繰返す機構を付与した請求項２記載の磁界中圧縮成形装置。
【請求項９】
工程Ａ１と工程Ｂ２との間に、成形型キャビティから漏洩したコンパウンドを帯磁させることなく回収する工程Ｃ１を介し、工程Ｃ１にて回収したコンパウンドを再利用する請求項２記載の磁界中圧縮成形装置。
【請求項１０】
工程Ａ２により得たグリーンコンパクトを加熱硬化する雰囲気が不活性ガス、または減圧下である請求項１記載のハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項１１】
異方性多結晶集合型希土類磁石粉末が平均粒子径７５〜１５０μｍの多結晶集合型Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末である請求項１記載のハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項１２】
単磁区粒子型希土類磁石粉末が平均粒子径３〜５μｍのＳｍ２Ｆｅ１７Ｎｘ（ｘ≒３）系希土類磁石粉末である請求項１記載のハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項１３】
単磁区粒子型希土類磁石粉末が平均粒子径３〜５μｍのＳｍ１Ｃｏ５系希土類磁石粉末である請求項１記載のハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項１４】
多結晶集合型Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末を８０ｗｔ．％以下とした請求項１、請求項１０記載のハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項１５】
結合剤の全量、もしくは当該成分の少なくとも一部によってグラニュール化した単磁区粒子型希土類磁石粉末と異方性多結晶集合型希土類磁石粉末とでコンパウンドを構成する請求項１記載のハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項１６】
結合剤の主成分を不飽和ポリエステルアルキドのアリル系共重合性単量体溶液とした請求項１、請求項１５記載のハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項１７】
結合剤の主成分をジアリルフタレートプレポリマーのアリル系共重合性単量体溶液とした請求項１、請求項１５記載のハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項１８】
結合剤の主成分をエポキシオリゴマーと当該エポキシの潜在性硬化剤とした請求項１、請求項１５記載のハイブリッド型希土類ボンド磁石。
【請求項１９】
最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａｘが１５０ｋＪ／ｍ３以上である請求項１、請求項２記載のハイブリッド型希土類ボンド磁石と磁界中圧縮成形装置。
【請求項２０】
請求項１、請求項１９記載の円弧状、もしくは環状磁石をした永久磁石回転子型小型ブラシレスモータ。
【請求項２１】
請求項１、請求項１９記載の円弧状、もしくは環状磁石をした永久磁石界磁型小型直流モータ。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明はコンピュータ周辺機、プリンタなどの電気電子機器の制御用、駆動用として幅広く使用され、小型軽量化・高出力化を中心に技術革新が活発な、所謂永久磁石回転子型、或は永久磁石界磁型のブラシレスモータや直流モータに関し、更に詳しくは、それらに搭載する円弧状や環状のハイブリッド型希土類ボンド磁石、並びに磁界中圧縮成形装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
非特許文献１：Ｊ．Ｊ．Ｃｒｏａｔ，Ｊ．Ｆ．Ｈｅｒｂｓｔ，Ｒ．Ｗ．Ｌｅｅａｎｄ  Ｆ．Ｅ．Ｐｉｎｋｅｒｔｏｎ：Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，Ｖｏｌ．５５，２０７８（１９８４）により、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ（ＲはＮｄ，Ｐｒ）系合金をメルトスパンしたリボンがＨｃｉ＞１２００ｋＡ／ｍ，残留磁化（Ｍｒ）８００ｍＴ、最大エネルギ−積（ＢＨ）ｍａｘ１１２ｋＪ／ｍ３の磁気特性が明らかになった。同時に非特許文献２：Ｍ．Ｓａｇａｗａ，Ｓ．Ｆｕｊｉｗａｒａ，Ｈ．Ｙａｍａｍｏｔｏ  ａｎｄ  Ｙ．Ｍａｔｓｕｕｒａ：Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，Ｖｏｌ．５５，２０８３（１９８４）によって、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金を出発原料とし、粉末冶金学的手法によって（ＢＨ）ｍａｘ３０４ｋＪ／ｍ３の常圧焼結磁石が得られることも明らかになった。１９８６年には、非特許文献３：Ｊ．Ｆ．Ｈｅｒｂｓｔ，Ｒ．Ｗ．Ｌｅｅ  ａｎｄ  Ｆ．Ｅ．Ｐｉｎｋｅｒｔｏｎ：Ａｎｎ．Ｒｅｖ．Ｍａｔｅｒ．Ｓｃｉ．，Ｖｏｌ．１６，４６７（１９８６）によって、Ｊ．Ｊ．ＣｒｏａｔらやＭ．ＳａｇａｗａらのＮｄ−Ｆｅ−Ｂ３元系合金の主相がＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ金属間化合物であることが明らかにされた。このＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石の作製法として、その後、メカニカルアロイング法、熱間鋳造法なども提唱された。しかし、１９８０年代後半から現在に至るまで新市場を創製し、拡充し得た代表的Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石はＭ．Ｓａｇａｗａらの粉末冶金学的手法によるＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類焼結磁石と、Ｊ．Ｊ．Ｃｒｏａｔらのメルトスパンリボンを出発原料とするＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類ボンド磁石の２系統に区分される。
【０００３】
まず、粉末冶金学的手法による常圧焼結磁石であるが、当該磁石の作製は既に工業的規模で生産されていた１−５，２−１７型Ｓｍ−Ｃｏ系希土類焼結磁石の作製方法を利用できることから、いち早く工業的規模での生産技術が確立され、（ＢＨ）ｍａｘ３００ｋＪ／ｍ３以上の最強磁石としてＭＲＩ、ＶＣＭ、ＦＡやＥＶなど機械出力数百Ｗ〜数十ｋＷに至る比較的大型のモータなどへ広く普及した。
【０００４】
一方、Ｊ．Ｊ．Ｃｒｏａｔらのメルトスパンで得られる磁石材料形態はリボンなどの薄帯や、それを粉砕したフレーク状粉末に制限される。このため、当該磁石材料を、モータなどに通常使用されるバルク状の磁石とするには材料形態の変換、つまり何らかの方法で薄帯や粉末を特定のバルクに固定化する技術が必要となる。粉末冶金学における基本的な粉末固定手段は常圧焼結であるが、メルトスパンリボンは準安定状態に基づく磁気特性を維持する必要があるため常圧焼結の適用は困難である。そのため、もっぱらエポキシ樹脂のような結合剤で薄帯や粉末を特定形状のバルクに固定化することが行われた。例えば、非特許文献４：Ｒ．Ｗ．Ｌｅｅ，Ｅ．Ｇ．Ｂｒｅｗｅｒｅ  ａｎｄ  Ｎ．Ａ．Ｓｈａｆｆｅｌ：ＩＥＥＥ  Ｔｒａｎｓ．Ｍａｇｎ．，Ｖｏｌ．２１，１９５８（１９８５）では、（ＢＨ）ｍａｘ１１１ｋＪ／ｍ３のメルトスパンリボンを樹脂で固定すると（ＢＨ）ｍａｘ７２ｋＪ／ｍ３の等方性ボンド磁石ができるとした。このような磁気的に等方性のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類ボンド磁石の（ＢＨ）ｍａｘは３００ｋＪ／ｍ３以上のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類焼結磁石に比べると磁気特性で劣るため、ＭＲＩ、ＶＣＭ、ＦＡやＥＶなど機械出力数百Ｗ〜数十ｋＷに至る比較的大型のモータの分野には普及していない。
【０００５】
しかしながら、１９８６年、本発明者らは、上記メルトスパンリボンを粉砕した磁気的に等方性のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末を樹脂で固定した（ＢＨ））ｍａｘ〜７２ｋＪ／ｍ３の小口径環状等方性希土類ボンド磁石が小型モ−タに有用であることを見出し、特許文献１：特開昭６２−１９６０５７号公報，（特許願  特願昭６１−３８８３０号）にて明らかにした。その後、Ｔ．Ｓｈｉｍｏｄａらは、前記小口径環状等方性希土類ボンド磁石をＳｍ−Ｃｏ系ラジアル異方性希土類ボンド磁石を搭載した小型モ−タと比較検証し、前者が有用であると裏づけた非特許文献５：（Ｔ．Ｓｈｉｍｏｄａ，ＳＵＰＰＬＥＭＥＮＴＡＲＹ  ＭＡＴＥＲＩＡＬ，“ＰＥＲＭＡＮＥＮＴ  ＭＡＧＮＥＴＳ  １９８８  ＵＰＤＡＴＥ”Ｗｈｅｅｌｅｒ  Ａｓｓｏｃｉａｔｅ，ＩＮＣ（１９８８））。さらに、小型モータに有用であるという報告は、非特許文献６：Ｗ．Ｂａｒａｎ，“Ｔｈｅ  Ｅｕｒｏｐｅａｎ  Ｂｕｓｉｎｅｓｓ  ａｎｄ  Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ  Ｏｕｔｌｏｏｋ  ｆｏｒ  ＮｄＦｅＢ  Ｍａｇｎｅｔｓ”Ｎｏｖ．（１９８９），非特許文献７：Ｇ．Ｘ．Ｈｕａｎｇ，Ｗ．Ｍ．Ｇａｏ，Ｓ．Ｆ．Ｙｕ，：“Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｍｅｌｔ−Ｓｐｕｎ  Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ  ＢｏｎｄｅｄＭａｇｎｅｔ  ｔｏ  ｔｈｅ  Ｍｉｃｒｏ−ｍｏｔｏｒ”，Ｐｒｏｃ．ｏｆ  ｔｈｅ  １１ｔｈ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｒａｒｅ−Ｅａｒｔｈ  Ｍａｇｎｅｔｓ  ａｎｄ  Ｔｈｅｉｒ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，Ｐｉｔｔｓｂｕｒｇｈ，ＵＳＡ，ｐｐ．５８３〜５９５，（１９９０）などによって明らかにされ、１９９０年代からＯＡ、ＡＶ、ＰＣおよびその周辺機器、情報通信機器などの駆動源として使用される各種高性能小型モータに広く普及した。
【０００６】
以下に、従来の技術の説明にて示した特許文献及び非特許文献を記載する。また、発明が解決しようとする課題にて引用する特許文献及び非特許文献を記載する。
【０００７】
【特許文献１】
特開昭６２−１９６０５７号公報（特許願  特願昭６１−３８８３０号）
【非特許文献１】
Ｊ．Ｊ．Ｃｒｏａｔ，Ｊ．Ｆ．Ｈｅｒｂｓｔ，Ｒ．Ｗ．Ｌｅｅ  ａｎｄ  Ｆ．Ｅ．Ｐｉｎｋｅｒｔｏｎ：Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，Ｖｏｌ．５５，２０７８（１９８４）
【非特許文献２】
Ｍ．Ｓａｇａｗａ，Ｓ．Ｆｕｊｉｗａｒａ，Ｈ．Ｙａｍａｍｏｔｏ  ａｎｄＹ．Ｍａｔｓｕｕｒａ：Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，Ｖｏｌ．５５，２０８３（１９８４）
【非特許文献３】
Ｊ．Ｆ．Ｈｅｒｂｓｔ，Ｒ．Ｗ．Ｌｅｅ  ａｎｄ  Ｆ．Ｅ．Ｐｉｎｋｅｒｔｏｎ：Ａｎｎ．Ｒｅｖ．Ｍａｔｅｒ．Ｓｃｉ．，Ｖｏｌ．１６，４６７（１９８６）
【非特許文献４】
Ｒ．Ｗ．Ｌｅｅ，Ｅ．Ｇ．Ｂｒｅｗｅｒｅ  ａｎｄ  Ｎ．Ａ．Ｓｈａｆｆｅｌ：ＩＥＥＥ  Ｔｒａｎｓ．Ｍａｇｎ．，Ｖｏｌ．２１，１９５８（１９８５）
【非特許文献５】
（Ｔ．Ｓｈｉｍｏｄａ，ＳＵＰＰＬＥＭＥＮＴＡＲＹ  ＭＡＴＥＲＩＡＬ，“ＰＥＲＭＡＮＥＮＴ  ＭＡＧＮＥＴＳ  １９８８  ＵＰＤＡＴＥ”Ｗｈｅｅｌｅｒ  Ａｓｓｏｃｉａｔｅ，ＩＮＣ（１９８８））
【非特許文献６】
Ｗ．Ｂａｒａｎ，“Ｔｈｅ  Ｅｕｒｏｐｅａｎ  Ｂｕｓｉｎｅｓｓ  ａｎｄＴｅｃｈｎｉｃａｌ  Ｏｕｔｌｏｏｋ  ｆｏｒ  ＮｄＦｅＢ  Ｍａｇｎｅｔｓ”Ｎｏｖ．（１９８９）
【非特許文献７】
Ｇ．Ｘ．Ｈｕａｎｇ，Ｗ．Ｍ．Ｇａｏ，Ｓ．Ｆ．Ｙｕ，：“Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｍｅｌｔ−Ｓｐｕｎ  Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ  Ｂｏｎｄｅｄ  Ｍａｇｎｅｔ  ｔｏ  ｔｈｅ  Ｍｉｃｒｏ−ｍｏｔｏｒ”，Ｐｒｏｃ．ｏｆ  ｔｈｅ  １１ｔｈ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｒａｒｅ−Ｅａｒｔｈ  Ｍａｇｎｅｔｓａｎｄ  Ｔｈｅｉｒ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，Ｐｉｔｔｓｂｕｒｇｈ，ＵＳＡ，ｐｐ．５８３〜５９５，（１９９０）
【非特許文献８】
Ｍ．Ｔｏｋｕｎａｇａ，Ｎ．Ｎｏｚａｗａ，Ｋ．Ｉｗａｓａｋｉ，Ｍ．Ｅｎｄｏｈ，Ｓ，Ｔａｎｉｇａｗａ  ａｎｄ  Ｈ．Ｈａｒａｄａ：ＩＥＥＥ  Ｔｒａｎｓ．Ｍａｇｎ．，Ｖｏｌ．２５，３５６１（１９８９）
【非特許文献９】
Ｈ．  Ｓａｋａｍｏｔｏ，  Ｍ．  Ｆｕｊｉｋｕｒａ  ａｎｄ  Ｔ．Ｍｕｋａｉ：Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，Ｖｏｌ．６９，５３８２（１９９１）
【非特許文献１０】
Ｍ．Ｄｏｓｅｒ，Ｖ．Ｐａｎｃｈａｎａｃｔｈａｎ，ａｎｄ  Ｒ．Ｋ．Ｍｉｓｈｒａ：Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，Ｖｏｌ．７０，６６０３（１９９１）
【非特許文献１１】
Ｔ．Ｔａｋｅｓｈｉｔａ，ａｎｄ  Ｒ．Ｎａｋａｙａｍａ：Ｐｒｏｃ．ｏｆｔｈｅ  １１ｔｈ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  ｗｏｒｋｓｈｏｐ  ｏｎ  Ｒａｒｅ−ｅａｒｔｈ  Ｍａｇｎｅｔｓ  ａｎｄ  Ｔｈｅｉｒ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，Ｐｉｔｔｓｂｕｒｋ，ＰＡ．，Ｖｏｌ．１，４９（１９９０）
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
ところで、１９８０年代半ばから現在に至るまでメルトスパンリボンの磁気特性の改良研究は継続的、かつ活発に行われてきたものの、リボン自体の（ＢＨ）ｍａｘは１６０ｋＪ／ｍ３程であり、当該リボンを粉砕したＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末を樹脂で固定した磁気的に等方性の希土類ボンド磁石の（ＢＨ））ｍａｘは工業的には〜８０ｋＪ／ｍ３である。したがって、１９８５年当時から最近に至るまで、メルトスパンリボンを粉砕したＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末を樹脂で固定した磁気的に等方性の希土類ボンド磁石の高（ＢＨ））ｍａｘ化は、さほど進展していない。
【０００９】
上記に拘らず、本発明が対象とするコンピュータ周辺機、プリンタなど電気電子機器の制御用、駆動用として幅広く使用され、所謂永久磁石回転子型、或は永久磁石界磁型のブラシレスモータや直流モータに関しては当該電気電子機器の高性能化のもと、小型磁石モータの更なる小型軽量化、高出力化に対する要求が絶えない。したがって、本発明者らが１９８６年に見出したメルトスパンリボンを粉砕したＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末を樹脂で固定した小口径環状等方性希土類ボンド磁石は、もはや現在の高性能小型モ−タの高出力化に有用であると言い切ることはできない。
【００１０】
一方、１９８０年代後半より、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ化学量論組成より、高Ｎｄ組成のメルトスパンリボンを出発原料とした磁気的に異方性の希土類磁石粉末の研究が活発に行われた。従来のＳｍ−Ｃｏ系希土類ボンド磁石ではインゴットを微粉砕することにより、大きな保磁力Ｈｃｉが得られるのに対し、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系合金インゴットやＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系常圧焼結磁石を粉砕しても小さな保磁力Ｈｃｉしか得られない。このため、磁気的に異方性のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末の出発原料としては、メルトスパンリボンが検討された。１９８９年、ＴｏｋｕｎａｇａらはＮｄ１４Ｆｅ８０−ＸＢ６ＧａＸ（Ｘ＝０．４〜０．５）を熱間据え込み加工（Ｄｉｅ−ｕｐ−ｓｅｔ）して得たバルクを機械粉砕して保磁力Ｈｃｉ１．５２ＭＡ／ｍの異方性の多結晶集合型Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末を作製し、これを樹脂で固めて（ＢＨ）ｍａｘ１２７ｋＪ／ｍ３の異方性希土類ボンド磁石を得ている［非特許文献８：Ｍ．Ｔｏｋｕｎａｇａ，Ｎ．Ｎｏｚａｗａ，Ｋ．Ｉｗａｓａｋｉ，Ｍ．Ｅｎｄｏｈ，Ｓ，Ｔａｎｉｇａｗａ  ａｎｄ  Ｈ．Ｈａｒａｄａ：ＩＥＥＥ  Ｔｒａｎｓ．Ｍａｇｎ．，Ｖｏｌ．２５，３５６１（１９８９）］。また、１９９１年、Ｔ．  ＭｕｋａｉらはＮｄ１４Ｆｅ７９．８Ｂ５．２Ｃｕ１を熱間圧延して、保磁力Ｈｃｉ  １．３０  ＭＡ／ｍの異方性多結晶集合型Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末を作製している。［非特許文献９：Ｈ．  Ｓａｋａｍｏｔｏ，  Ｍ．  Ｆｕｊｉｋｕｒａ  ａｎｄ  Ｔ．Ｍｕｋａｉ：Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，Ｖｏｌ．６９，５３８２（１９９１）］このように、ＧａやＣｕなどの添加は熱間加工性を向上させ結晶粒径を概ね５００ｎｍ以下に抑制できる。結晶粒成長が抑えられると粉末粒子径が概ね１００μｍ以上の粉末であれば保磁力Ｈｃｉの低下を抑えた多結晶集合型Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末となる。１９９１年、Ｍ．Ｄｏｓｅｒ，Ｖ．Ｐａｎｃｈａｎａｔｈａｎらは、それら熱間加工後のバルクを粉末化する方法として粒界から水素を侵入させＮｄ２Ｆｅ１４ＢＨＸとして崩壊させ、その後真空加熱により脱水素したＨＤ（ＨｙｄｒｏｇｅｎＤｅｃｒｅｐｉｔａｔｉｏｎ）処理による多結晶集合型Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末を樹脂で固めて（ＢＨ）ｍａｘ１５０ｋＪ／ｍ３の異方性希土類ボンド磁石を得ている［非特許文献１０：Ｍ．Ｄｏｓｅｒ，Ｖ．Ｐａｎｃｈａｎａｃｔｈａｎ，ａｎｄ  Ｒ．Ｋ．Ｍｉｓｈｒａ：Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，Ｖｏｌ．７０，６６０３（１９９１）］。
【００１１】
しかし、上記メルトスパンリボンを熱間据え込み、或いは熱間圧延した異方性多結晶集合型Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末は結晶粒界にＮｄ−ｒｉｃｈ相が存在し、粒界腐食に基づく永久減磁を引起こし易い欠点があった。この欠点を克服する方法として、Ｇａ，Ｚｒ，Ｈｆ，などの元素を添加したＮｄ−Ｆｅ（Ｃｏ）−Ｂ系合金インゴットを水素中で熱処理しＮｄ２（Ｆｅ，Ｃｏ）１４Ｂ相の水素化（Ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ，Ｎｄ２［Ｆｅ，Ｃｏ］１４Ｂ  Ｈｘ）、６５０〜１０００℃での相分解（Ｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ，ＮｄＨ２＋Ｆｅ＋Ｆｅ２Ｂ）、脱水素（Ｄｅｓｏｒｐｓｉｏｎ）、再結合（Ｒｅｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ）する、いわゆるＨＤＤＲ処理が提案された［例えば、非特許文献１１：Ｔ．Ｔａｋｅｓｈｉｔａ，ａｎｄ  Ｒ．Ｎａｋａｙａｍａ：Ｐｒｏｃ．ｏｆ  ｔｈｅ  １１ｔｈ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  ｗｏｒｋｓｈｏｐ  ｏｎ  Ｒａｒｅ−ｅａｒｔｈ  Ｍａｇｎｅｔｓ  ａｎｄ  Ｔｈｅｉｒ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，Ｐｉｔｔｓｂｕｒｋ，ＰＡ．，Ｖｏｌ．１，４９（１９９０）］。この方法で作製された異方性多結晶集合型Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末は０．５μｍ以下の結晶粒の集合組織のみから構成され、結晶粒界にＮｄ−ｒｉｃｈ相が存在しない。このＨＤＤＲ現象のメカニズムに対する研究も精力的に行われ、Ｄｙ添加や脱水素条件などによりＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ化学量論組成に近い粉末を樹脂で固めたボンド磁石と同等の熱安定性が期待される保磁力Ｈｃｉ１．２０ＭＡ／ｍ以上の異方性多結晶集合型Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末も開発された。
【００１２】
しかし、上記、異方性多結晶集合型Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末を用いた高（ＢＨ））ｍａｘ希土類ボンド磁石は多くの場合、エポキシ樹脂のような結合剤と混合したのち、１ＧＰａ以上の圧力で圧縮成形したボンド磁石である。したがって、圧縮による緻密化の際、希土類磁石粉末の亀裂や損壊が不可避である。すると、表面積の増加に伴って粉末最表面には多くのＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ結晶が新たに暴露されることになり、高温暴露におけるそれらの組織変化によって永久減磁が増大するなど、磁石としての耐久性の低下が基本的課題として存在していた。すなわち、如何に高（ＢＨ）ｍａｘの異方性希土類ボンド磁石であっても、実用温度領域での耐久性が確保されなければならないのである。
【００１３】
【課題を解決するための手段】
以上のように、本発明が対象とするコンピュータ周辺機、プリンタなど電気電子機器の制御用、駆動用として幅広く使用され、所謂永久磁石回転子型、或は永久磁石界磁型のブラシレスモータや直流モータに関して、電気・電子機器の高性能化のもと、当該小型磁石モータの更なる小型軽量化、高出力化に対する要求に応えるため、高（ＢＨ））ｍａｘ化が、さほど進展しないメルトスパンリボンを粉砕した磁気的に等方性のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末を樹脂で固めた希土類ボンド磁石に換え、本発明は異方性多結晶集合型Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末を用いて、高密度に圧縮して緻密化する際、当該希土類磁石粉末の亀裂や損壊を回避する技術によって、実使用温度領域での耐久性を確保できる高（ＢＨ））ｍａｘハイブリッド型希土類ボンド磁石、並びに磁界中圧縮成形装置の技術開示に関する。
【００１４】
例えば、小型モータに適用し得る任意の環状、或いは円弧状で、耐久性を兼備えた１５０ｋＪ／ｍ３以上の高（ＢＨ）ｍａｘ希土類ボンド磁石が容易に作製できれば、近年の電気電子機器の高性能化を促す、新規な高出力小型モータを提供することができる。何故ならば、従来のメルトスパンリボンを粉砕したＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末を樹脂で固定した等方性希土類ボンド磁石の（ＢＨ）ｍａｘは前述のように８０ｋＪ／ｍ３である。これに対し、任意の環状、或いは円弧状で耐久性を兼備えた１５０ｋＪ／ｍ３以上の高（ＢＨ）ｍａｘ希土類ボンド磁石が作製できれば、モータ磁石と鉄心との空隙磁束密度は略（ＢＨ）ｍａｘの比の平方根となるから、当該小型モータの設計思想によるが、約１．４倍の高出力化、３０％の小型化が見込まれるのである。
【００１５】
上記目的を実現するため、磁気的に異方性の多結晶集合型希土類磁石粉末、単磁区粒子型希土類磁石粉末、結合剤とのコンパウンドを、前記結合剤の熱硬化温度以下で配向磁界を印加しながら圧縮成形する際、単磁区粒子型希土類磁石粉末による緩衝作用によって多結晶集合型希土類磁石粉末相互の機械的損傷を抑制しながら緻密化し、然る後結合剤を加熱硬化するという異方性ハイブリッド型希土類ボンド磁石が本発明の骨子となる。
【００１６】
上記、本発明にかかる高（ＢＨ）ｍａｘハイブリッド型希土類ボンド磁石の作製は、周知のように、当該多結晶集合型希土類磁石粉末を高配向、かつ高密度化する技術が基本となる。一般に希土類ボンド磁石の高密度化に関しては射出成形や押出成形に比べて圧縮成形が有利であることは言うまでもない。他方、一般の磁界中圧縮成形における磁石粉末の配向磁界発生に関しては、１．電磁石、２．パルス磁場、３．永久磁石を埋設した成形型による方法が知られている。ここで、高配向を実現するには高い配向磁界（静磁界）が必要で、電磁石１を配向（脱磁）磁界に用いることは周知である。その際、圧縮方向と磁界方向が直交する横配向磁界、圧縮方向と磁界方向が同一の縦配向磁界、ラジアル配向磁界、極配向磁界など多くの配向磁界中圧縮成形が知られているが、高配向の観点からは圧縮方向と磁界方向が直交する横配向磁界、圧縮方向と磁界方向が同一の縦配向磁界がラジアル配向磁界、極配向磁界よりも有利である。よって、本発明の配向磁界の印加は横配向磁界、または縦配向磁界が好ましい。
【００１７】
先ず、本発明にかかる磁界中圧縮成形装置について図面を用いて説明する。図２は本発明にかかる磁界中圧縮成形装置の要部構成図である。図中Ａ１はコンパウンド充填工程、Ｂ２は磁界配向圧縮工程、Ｂ２は脱磁工程、Ａ２はグリーンコンパクト取出工程であり、それらＡ１，Ｂ２，Ｂ２，Ａ２が当該順序で必須工程となる。このような、磁界中圧縮成形において、本発明では図のように工程Ａ１Ａ２と工程Ｂ２Ｂ２とを隔離し、当該ダイセットＤＳが工程Ａ１Ａ２と工程Ｂ２Ｂ２間を移動する磁界中圧縮成形装置が特徴となる。また、前記成形型、並びにダイセットＤＳの全ての部材を非磁性材料で構成することによって、磁界配向用電磁石の磁極間で複数のダイセットＤＳ成形型キャビティＭＣにより多数個同時成形を行うことができる。これにより、磁気的に等方性の希土類ボンド磁石のように多数個同時成形など生産性の向上を図ることができる。また、高（ＢＨ）ｍａｘの希土類ボンド磁石を得るために、ダイセットＤＳの成形型キャビティＭＣが常用１５０℃の温度制御機能を有する磁界中圧縮成形装置を使用する。本発明で、斯様に成形型キャビティを熱するのは、磁界配向の際、結合剤による異方性希土類磁石粉末の拘束力を減少させることが目的である。多くのエポキシ樹脂組成物や不飽和ポリエステル樹脂の熱重合開始温度は１５０℃以下であるため、成形型キャビティは常用１５０℃の温度制御機能があればよい。
【００１８】
次に、本発明における工程Ｂ２が、成形型キャビティＭＣに充填したコンパウンドを加熱下で配向磁界を印加する工程Ｂ２１、配向磁界を印加しながら所定圧力までコンパウンドを圧縮してグリーンコンパクトとする工程Ｂ２２、成形型キャビティ中のグリーンコンパクトを脱磁する工程Ｂ２３とから成り、前記工程Ｂ２１において、磁界強度が１．４ＭＡ／ｍ以上とすることが好ましい。なお、工程Ａ１Ａ２と工程Ｂ２Ｂ２とを、ダイセット２基にて交互に繰返す機構を付与すると生産性の向上に繋がり、工程Ａ１と工程Ｂ２との間に、成形型キャビティＭＣから漏洩したコンパウンドを帯磁させることなく回収する工程Ｃ１を介し、工程Ｃ１にて回収したコンパウンドを再利用すると材料の歩留まりを改善することができる。なお、図２（ａ）に示す工程Ｃ１のように、配向磁界に影響されない位置で、異方性希土類磁石粉末を帯磁させることなく回収することが望ましく、回収手段としては集塵機等の周知の設備を利用することができる。なお、工程Ａ２により得たグリーンコンパクトを加熱硬化する際の雰囲気は、結合剤成分が熱硬化して本来の熱機械的、化学的性質を発揮するまで不活性ガス、または減圧下で行うことが望ましい。
【００１９】
他方、本発明にかかる異方性多結晶集合型希土類磁石粉末は平均粒子径７５〜１５０μｍの多結晶集合型Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末とし、単磁区粒子型希土類磁石粉末は平均粒子径３〜５μｍのＳｍ２Ｆｅ１７Ｎｘ（ｘ≒３）系希土類磁石粉末、或いは平均粒子径３〜５μｍのＳｍ１Ｃｏ５系希土類磁石粉末が使用される。ここで、多結晶集合型希土類磁石粉末の平均粒子径が７５μｍ未満、或いは１５０μｍを越えると（ＢＨ）ｍａｘが減少する。また、単磁区粒子型希土類磁石粉末の平均粒子径が３μｍ未満であると、圧縮の際の緻密化が困難となり、５μｍを越えると多磁区粒子となるため保磁力、（ＢＨ）ｍａｘが減少する。
【００２０】
また、上記多結晶集合型Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末を８０ｗｔ．％以下とする必要がある。６０ｗｔ．％を越えると、単磁区粒子型希土類磁石粉末による緩衝作用によって当該多結晶集合型希土類磁石粉末相互の機械的損傷を抑制しながら緻密化することが困難となる。
【００２１】
なお、結合剤の全量、もしくは当該成分の少なくとも一部によってグラニュール化した単磁区粒子型希土類磁石粉末と異方性多結晶集合型希土類磁石粉末とでコンパウンドを構成すると、より高（ＢＨ）ｍａｘのハイブリッド型希土類ボンド磁石が得られる。ここで、結合剤の主成分は不飽和ポリエステルアルキドのアリル系共重合性単量体溶液、ジアリルフタレートプレポリマーのアリル系共重合性単量体溶液、或いはエポキシオリゴマーと当該エポキシの潜在性硬化剤とすることが好ましい。
【００２２】
以上、本発明にかかる最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａｘを１５０ｋＪ／ｍ３以上の円弧状もしくは環状形状のハイブリッド型希土類ボンド磁石を搭載した永久磁石回転子型小型ブラシレスモータ、もしくは永久磁石界磁型小型直流モータは、従来の（ＢＨ）ｍａｘ８０ｋＪ／ｍ３程度の等方性Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類ボンド磁石を搭載した小型モータの高出力化を実現できる。
【００２３】
（作用）
以下、本発明を更に詳しく説明する。
【００２４】
本発明は、磁気的に異方性の多結晶集合型希土類磁石粉末、単磁区粒子型希土類磁石粉末、結合剤とのコンパウンドを、前記結合剤の重合開始温度以下で配向磁界を印加しながら圧縮成形する際、単磁区粒子型希土類磁石粉末による緩衝作用によって多結晶集合型希土類磁石粉末相互の機械的損傷を抑制しながら緻密化し、然る後結合剤を加熱硬化するという異方性ハイブリッド型希土類ボンド磁石が本発明の骨子となる。
【００２５】
本発明に供するコンパウンドは異方性多結晶集合型希土類磁石粉末、単磁区粒子型希土類磁石粉末、結合剤とから構成され、磁界中圧縮成形装置で作製したグリーンコンパクトを加熱硬化した希土類ボンド磁石の（ＢＨ）ｍａｘは１５０ｋＪ／ｍ３以上であることが好ましい。そして、このような、高（ＢＨ）ｍａｘ希土類ボンド磁石を搭載した高出力小型ブラシレスモータや直流モータとするのである。
【００２６】
本発明にかかる異方性多結晶集合型希土類磁石粉末としては熱間据込加工（Ｄｉｅ−Ｕｐ−Ｓｅｔｔｉｎｇ）によって準備されたＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末（例えば、Ｍ．Ｄｏｓｅｒ，Ｖ．Ｐａｎｃｈａｎａｔｈａｎ；”Ｐｕｌｖｅｒｉｚｉｎｇ  ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ  ｒａｐｉｄｌｙ  ｓｏｌｉｄｉｆｉｅｄ  Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ  ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ｆｏｒ  ｂｏｎｄｅｄ  ｍａｇｎｅｔ”；Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．７０（１０），１５，１９９３）。ＨＤＤＲ処理（水素分解／再結合）によって準備された磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末、すなわち、Ｎｄ−Ｆｅ（Ｃｏ）−Ｂ系合金のＮｄ２（Ｆｅ，Ｃｏ）１４Ｂ相の水素化（Ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ，Ｎｄ２［Ｆｅ，Ｃｏ］１４ＢＨｘ）、６５０〜１０００℃での相分解（Ｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ，ＮｄＨ２＋Ｆｅ＋Ｆｅ２Ｂ）、脱水素（Ｄｅｓｏｒｐｓｉｏｎ）、再結合（Ｒｅｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ）するＨＤＤＲ処理（Ｔ．ＴａｋｅｓｈｉｔａａｎｄＲ．Ｎａｋａｙａｍａ：Ｐｒｏｃ．ｏｆ  ｔｈｅ  １０ｔｈ  ＲＥ  Ｍａｇｎｅｔｓ  ａｎｄ  Ｔｈｅｉｒ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，Ｋｙｏｔｏ，Ｖｏｌ．１，５５１  １９８９）で作製した磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末である。なお、前記希土類磁石粉末の表面を予め光分解したＺｎなど不活性化処理した粉末など（例えば、Ｋ．Ｍａｃｈｉｄａ，Ｋ．Ｎｏｇｕｃｈｉ，Ｍ．Ｎｕｓｈｉｍｕｒａ，Ｙ．Ｈａｍａｇｕｃｈｉ，Ｇ．Ａｄａｃｈｉ，Ｐｒｏｃ．９ｔｈ  Ｉｎｔ．Ｗｏｒｋｓｈｏｐ  ｏｎ  Ｒａｒｅ−Ｅａｒｔｈ  Ｍａｇｎｅｔｓ  ａｎｄＴｔｈｅｉｒ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，Ｓｅｎｄａｉ，Ｊａｐａｎ，ＩＩ，８４５  ２０００，或いは、Ｋ．Ｍａｃｈｉｄａ，Ｙ．Ｈａｍａｇｕｃｈｉ，Ｋ．Ｎｏｇｕｃｈｉ，Ｇ．Ａｄａｃｈｉ，Ｄｉｇｅｓｔｓ  ｏｆ  ｔｈｅ  ２５ｔｈ  Ａｎｎｕａｌ  ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ  ｏｎ  Ｍａｇｎｅｔｃｓ  ｉｎ  Ｊａｐａｎ，２８ａＣ−６  ２００１）も使用することができる。
【００２７】
他方、本発明にかかる単磁区粒子型希土類磁石粉末としてはＲＤ（酸化還元）処理によって準備された磁気的に異方性のＳｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系希土類磁石粉末、或いは前記粉末の表面を予め不活性化処理した粉末、Ｓｍ１Ｃｏ５系希土類磁石粉末を必要に応じて１種または２種以上適宜併用することができる。
【００２８】
図２は本発明にかかる磁気的に異方性の多結晶集合型希土類磁石粉末の模式図である。図において、１は磁石粉末、１Ｇは磁石粉末を構成する一つ一つのＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ結晶粒を示しており、それらの結晶粒１Ｇの磁化容易軸１（００６）は、ほぼ一定方向に揃った構造の粉末である。他方、図３は本発明にかかる単磁区粒子型希土類磁石粉末の模式図である。図において、２は磁石粉末、２（００６）は磁石粉末２の磁区に存在する磁化容易軸であり、一つの単磁区粒子型希土類磁石粉末あたりに一つの磁化容易軸２（００６）が存在する構造である。
【００２９】
上記、本発明にかかる単磁区粒子型希土類磁石粉末２は、（１）結合剤の熱硬化温度以下で配向磁界を印加しながら圧縮成形する際、単磁区粒子型希土類磁石粉末２による圧縮応力の緩衝作用によって多結晶集合型希土類磁石粉末１相互の機械的損傷を抑制しながら緻密化を促進したり、或いは、（２）成形型キャビティへの充填性等、粉末成形性を改善するために、図４のように、予め結合剤４、またはその構成成分の一部４’でグラニュール３とすることが望ましい。
【００３０】
上記、単磁区粒子型希土類磁石粉末２の結合剤４によるグラニュール化の手段としては、先ず、当該結合剤４、またはその構成成分の一部４’を有機溶媒に溶解し、当該有機溶媒溶液と単磁区粒子型希土類磁石粉末２とを湿式混合し、溶媒を除去し、然る後、分級する。分級により、例えば３５０μｍ以下にグラニュール化するとコンパウンド全体の粉末成形性を改善することができる。
【００３１】
本発明では、上記結合剤の主成分として、不飽和ポリエステルアルキドの共重合性単量体溶液である不飽和ポリエステル樹脂を例示できる。ここで、不飽和ポリエステルアルキドとは不飽和多塩基酸、飽和多塩基酸とグリコール類とを反応させたものである。不飽和多塩基酸は、例えば無水マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、シトラコン酸などである。飽和多塩基酸は、例えば無水フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、アジピン酸、セバシン酸、テトラヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、エンドメチレンテトラヒドロ無水フタル酸、ヘット酸、テトラブロム無水フタル酸などである。グリコール類は、例えばエチレングリコール、プロピレングリコール、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、ネオペンチルグリコール、１−３−ブタンジオール、１−６−ヘキサンジオール、水素化ビスフェノールＡ、ビスフェノールＡプロピレンオキシド化合物、ジブロムネオペンチルグリコールなどである。他方、共重合性単量体として、先ず、例えばスチレン、ビニルトルエン、ジビニルベンゼン、α−メチルスチレン、メタクリル酸メチル、酢酸ビニルなどのビニル系共重合性単量体が挙げられるが、ジアリルオルソフタレート、ジアリルイソフタレート、トリアリルシアヌレート、ジアリルテトラブロムフタレート、フェノキシエチルアクリレート、２−ヒドロキシエチルアクリレート、１−６ヘキサンジオ−ルジアクリレートなどのアリル系共重合性単量体も例示できる。
【００３２】
以上において、本発明で好ましい不飽和ポリエステル樹脂の構成としては、耐熱性に優れる室温で固体の直鎖状芳香族ポリエステルアルキドであるテレフタル酸系不飽和ポリエステルアルキド、および蒸気圧が高く、揮発し難いジアリルオルソフタレート、ジアリルイソフタレート、トリアリルシアヌレートなどアリル系共重合性単量体の１種または２種以上が好ましい。なお、前記不飽和ポリエステル樹脂とは、例えば軟化温度９０〜１００℃のテレフタル酸系不飽和ポリエステルアルキドに対してジアリルオルソフタレート、アリルイソフタレート、トリアリルシアヌレートなどアリル系共重合性単量体の１種または２種以上を５〜５０重量％とすることで任意に調整可能である。更に、本発明では不飽和ポリエステルアルキドに代えてジアリルオルソフタレートプレポリマー、ジアリルイソフタレートプレポリマーなどの前駆体のアリル系共重合性単量体溶液である所謂ジアリルフタレート樹脂などが使用できることはいうまでもない。
【００３３】
他方、本発明にかかる結合剤として、周知のエポキシ樹脂を使用することもできる。ここで、エポキシ樹脂とは１分子中に２個以上のオキシラン環を有するエポキシオリゴマ−と、前記オキシラン環を開環重合し得る所謂硬化剤との混合物である。ここで、架橋密度を高めるためには分子鎖内にもエポキシ基を有するノボラック型エポキシやエピクロルヒドリンとビスフェノール類との縮合物であるジグリシジルエーテル型エポキシが好ましい。また、前記エポキシオリゴマーと架橋するエポキシ硬化剤としては潜在性硬化剤として知られているジシアンジアミドおよびその誘導体、カルボン酸ジヒドラジド、ジアミノマレオニトリルおよびその誘導体のヒドラジドの群より選ばれた１種または２種以上などを挙げることができる。これ等は一般に有機溶媒に難溶の高融点有機化合物であるが、粒子径を数ないし数十μｍ以下に調整し、多結晶集合型希土類磁石粉末や単磁区粒子型希土類磁石粉末、或いは他の結合剤構成成分と物理的付着性の強いものが好ましい。なお、ジシアンジアミド誘導体としては、例えばｏ−トリルビグアニド、α−２・５−ジメチルビクアニド、α−ω−ジフェニルビグアニド、５−ヒドロキシブチル−１−ビグアニド、フェニルビグアニド、α−，ω−ジメチルビクアニドなどを挙げることができる。更に、カルボン酸ジヒドラジドとしてはコハク酸ヒドラジド、アジピン酸ヒドラジド、イソフタル酸ヒドラジド、ｐ−アキシ安息香酸ヒドラジドなどを挙げることができる。これらのエポキシ樹脂硬化剤はコンパウンドに乾式混合によって添加する。なお、コンパウンドの成形型への移着を防ぐには高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル、高級脂肪酸アミド、高級脂肪酸金属石鹸類から選ばれる１種または２種以上を必要に応じて適宜使用できる。それらの添加剤は通常０．２ｗｔ．％以下をコンパウンドに直接乾式混合する。
【００３４】
上記、コンパウンドの異方性多結晶集合型希土類磁石粉末１と単磁区粒子型希土類磁石粉末２との含有量は９７ｗｔ．％以上とする。すると、図５で示すように成形型キャビティに充填したコンパウンド５は、先ず単磁区粒子型希土類磁石粉末を含むグラニュールの一部が熱によって崩壊する。
【００３５】
続いて、図６のように熱間で配向磁界Ｈを印加すると、先ず、磁化容易軸方向に多結晶集合型希土類磁石粉末１と熱崩壊した単磁区粒子型希土類磁石粉末２が配向する（工程Ｂ２１）。続いて、配向磁界中でコンパウンド５を圧縮によって緻密化する。緻密化の際に、熱崩壊したグラニュール３から再生した単磁区粒子型希土類磁石粉末２は結合剤またはその構成成分４とともに、多結晶集合型希土類磁石粉末１相互間に浸入し、圧縮応力を分散せしめ、当該粉末相互間の直接接触による損傷を防ぐのである。また、緻密化の最終過程で、単磁区粒子型希土類磁石粉末２は多結晶集合型希土類磁石粉末１の表面を覆うように形成され、全体の密度を高める。したがって、高密度による高（ＢＨ）ｍａｘ化とともに、多結晶集合型希土類磁石粉末の損傷による耐久性の低下を抑制することができるのである。
【００３６】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を実施例により更に詳しく説明する。ただし、本発明は実施例によって限定されるものではない。
【００３７】
（実施例の説明１、原料）
本実施例では、異方性多結晶集合型希土類磁石粉末として、ＨＤＤＲ処理（水素分解／再結合）によって準備された粒子径３２〜２５０μｍのＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末（Ｎｄ１２．３Ｄｙ０．３Ｆｅ６４．７Ｃｏ１２．３Ｂ６．０Ｇａ０．６Ｚｒ０．１）、残留磁化Ｊｒ＝１．３４Ｔ、保磁力ＨｃＪ＝０．９７ＭＡ／ｍ、（ＢＨ）ｍａｘ＝２９２ｋＪ／ｍ３を、また、単磁区粒子型希土類磁石粉末として、ＲＤ（酸化還元）した平均粒子径３〜５μｍのＳｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系希土類磁石粉末、残留磁化Ｊｒ＝１．２８Ｔ、保磁力ＨｃＪ＝０．８７ＭＡ／ｍ、（ＢＨ）ｍａｘ＝３０２ｋＪ／ｍ３を使用した。また、結合剤としては軟化点９０〜１００℃のテレフタル酸系不飽和ポリエステルアルキッドのジアリルオルソフタレート２０％溶液、重合開始剤としてジクミルパーオキサイド、滑剤としてペンタエリスリトールＣ１７トリエステルを使用した。
【００３８】
（実施例の説明２、ハイブリッド化による高密度化と高（ＢＨ）ｍａｘ化への効果）
先ず、ＲＤ（酸化還元）した平均粒子径３〜５μｍのＳｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系希土類磁石粉末２９４重量部を不飽和ポリエステル樹脂６重量部、重合開始剤０．０３重量部、滑剤６重量部でグラニュール化したコンパウンド前駆体Ａを用意した。続いて、平均粒子径８０μｍのＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末２９８．５重量部、不飽和ポリエステル樹脂１．５重量部、重合開始剤０．０１５重量部、滑剤０．６重量部でグラニュール化したコンパウンド前駆体Ｂを用意した。次ぎに、前記コンパウンド前駆体Ａ，Ｂを室温で混合し、本発明にかかる図５に示したコンパウンド５とした。
【００３９】
次いで、図１に示した磁界中圧縮成形装置で示すような移動可能なダイセットＤＳに組み込まれた成形型キャビティＭＣにコンパウンド５を充填した。ただし、上下パンチと成形型キャビティは１１０℃（この実施例での重合開始温度は１１０℃）程度に加熱されている。成形型キャビティＭＣに充填されたコンパウンド５は、図５に示したように、先ず単磁区粒子型希土類磁石粉末を含むグラニュールの一部が熱によって崩壊する。続いて、図６のように熱間で配向磁界Ｈ（２ＭＡ／ｍ）を印加すると、先ず、磁化容易軸方向に多結晶集合型希土類磁石粉末１と熱崩壊した単磁区粒子型希土類磁石粉末２が配向する（工程Ｂ２１）。続いて、配向磁界中でコンパウンド５を圧縮によって緻密化する。緻密化の際に、熱崩壊したグラニュール３から再生した単磁区粒子型希土類磁石粉末２は結合剤またはその構成成分４とともに、多結晶集合型希土類磁石粉末１相互間に浸入し、圧縮応力を分散せしめ、当該粉末相互間の直接接触による損傷を防ぐのである。また、緻密化の最終過程で、単磁区粒子型希土類磁石粉末２は多結晶集合型希土類磁石粉末１の表面を覆うように形成され、全体の密度を高める。このようにして作製したグリーンコンパクトを加熱硬化（１６０℃、２０ｍｉｎ）し、本発明にかかる８ｍｍ×８ｍｍ×４ｍｍの立方形状のハイブリッド型希土類ボンド磁石とした。
【００４０】
図７は圧縮圧力０．６ＧＰａ、１．１ＧＰａで作製した本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石において、コンパウンド前駆体Ｂの割合（ｗｔ．％）に対してアルキメデス法によって測定した磁石密度をプロットした特性図である。図から明らかなように、圧縮圧力に拘らず、コンパウンド前駆体Ｂの増加に伴って磁石が高密度化する。しかし、前駆体Ｂが概ね８０〜９０％以上となると磁石密度は減少した。このように、本発明で言うハイブリッド型希土類ボンド磁石は圧縮圧力に拘らず、ハイブリッド化によって高密度化が実現していることが了解される。
【００４１】
上記磁石の配向方向に４ＭＡ／ｍのパルス磁界を印加して磁化したのちの（ＢＨ）ｍａｘを測定磁界Ｈｍ±１．６ＭＡ／ｍの条件でＶＳＭ（試料振動型磁力計）を用いて求めた。
【００４２】
図８は圧縮圧力０．６ＧＰａ、１．１ＧＰａで作製した本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石において、コンパウンド前駆体Ｂの割合（ｗｔ．％）に対して磁石の（ＢＨ）ｍａｘをプロットした特性図である。図から明らかなように、本発明にかかるハイブリッド化による密度変化と同様に、（ＢＨ）ｍａｘも向上した。当該磁石の（ＢＨ）ｍａｘ水準は圧縮圧力０．６ＧＰａの場合でも、コンパウンド前駆体Ｂの割合が５０〜８０ｗｔ．％の範囲で１５０ｋＪ／ｍ３を越えるものとなる。
【００４３】
図９は上記に示したハイブリッド型希土類ボンド磁石の保磁力ＨｃＪに対する（ＢＨ）ｍａｘをプロットした特性図である。ただし、図中の番号はコンパウンド前駆体Ｂの割合（ｗｔ．％）を表している。図から明らかなように、コンパウンド前駆体Ｂの割合が０〜７０ｗｔ．％では、その増加割合に応じて保磁力ＨｃＪと共に（ＢＨ）ｍａｘも増加する。しかしながら、８０ｗｔ．％では（ＢＨ）ｍａｘと保磁力ＨｃＪの増加はなくなる。更に８０ｗｔ．％を越えるとＨｃＪは殆ど変化せず、（ＢＨ）ｍａｘが急激に減少した。この現象はコンパウンド前駆体Ｂの割合が８０ｗｔ．％を越えると、圧縮圧力の水準に拘らず、圧縮による緻密化の際に、当該多結晶集合型希土類磁石粉末の損壊が起こることを示唆している。
【００４４】
（実施例の説明３、多結晶集合型希土類磁石粉末の直接ハイブリッド化）
図１０（ａ）は多結晶集合型希土類磁石粉末をコンパウンド前駆体Ｂとせず、ＲＤ（酸化還元）した平均粒子径３〜５μｍのＳｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系希土類磁石粉末２９４重量部を不飽和ポリエステル樹脂６重量部、重合開始剤０．０３重量部、滑剤６重量部でグラニュール化したコンパウンド前駆体Ａと直接混合したコンパウンド５から本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石とした場合の多結晶集合型希土類磁石粉末の割合に対する当該磁石の密度と（ＢＨ）ｍａｘの関係を示した特性図である。図から明らかなように、多結晶集合型希土類磁石粉末（ＨＤＤＲ  ｐｏｗｄｅｒ）をコンパウンド前駆体Ｂとした場合と同様に、ハイブリッド化によって当該磁石密度と（ＢＨ）ｍａｘは共に上昇する。そして、多結晶集合型希土類磁石粉末６０ｗｔ．％付近で（ＢＨ）ｍａｘは１８０ｋＪ／ｍ３を越える極大値を示した。さらに、それ以上の割合では、密度は上昇するものの、（ＢＨ）ｍａｘは暫時減少した。（ＢＨ）ｍａｘの減少は多結晶集合型希土類磁石粉末をコンパウンド前駆体Ｂとした場合と同様に、当該多結晶集合型希土類磁石粉末の損壊を示唆している。
【００４５】
上記、（ＢＨ）ｍａｘ１８０ｋＪ／ｍ３の水準は、従来ＴｏｋｕｎａｇａらがＮｄ１４Ｆｅ８０−ＸＢ６ＧａＸ（Ｘ＝０．４〜０．５）を熱間据え込み加工（Ｄｉｅ−ｕｐ−ｓｅｔ）して得たバルクを機械粉砕して作製した保磁力Ｈｃｉ１．５２ＭＡ／ｍの異方性Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末を樹脂で固めて（ＢＨ）ｍａｘ１２７ｋＪ／ｍ３の異方性希土類ボンド磁石［Ｍ．Ｔｏｋｕｎａｇａ，Ｎ．Ｎｏｚａｗａ，Ｋ．Ｉｗａｓａｋｉ，Ｍ．Ｅｎｄｏｈ，Ｓ，Ｔａｎｉｇａｗａ  ａｎｄ  Ｈ．Ｈａｒａｄａ：ＩＥＥＥ  Ｔｒａｎｓ．Ｍａｇｎ．，Ｖｏｌ．２５，３５６１（１９８９）］。Ｍ．Ｄｏｓｅｒ，Ｖ．Ｐａｎｃｈａｎａｔｈａｎらは、それら熱間加工後のバルクを粉末化する方法として粒界から水素を侵入させＮｄ２Ｆｅ１４ＢＨＸとして崩壊させ、その後真空加熱により脱水素したＨＤ（Ｈｙｄｒｏｇｅｎ  Ｄｅｃｒｅｐｉｔａｔｉｏｎ）異方性希土類磁石粉末を樹脂で固めた（ＢＨ）ｍａｘ１５０ｋＪ／ｍ３の異方性希土類ボンド磁石［Ｍ．  Ｄｏｓｅｒ，Ｖ．Ｐａｎｃｈａｎａｃｔｈａｎ，ａｎｄ  Ｒ．Ｋ．Ｍｉｓｈｒａ：Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，Ｖｏｌ．７０，６６０３（１９９１）］の水準を遥かに上回るものである。したがって、図１０（ａ）で示す本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石の（ＢＨ）ｍａｘ１８０ｋＪ／ｍ３という意味は、従来の多結晶集合型希土類磁石粉末を単独で使用した希土類ボンド磁石の（ＢＨ）ｍａｘ値を上回るもので、ハイブリッド化による高密度化が高（ＢＨ）ｍａｘ化を引出したものであることは明白である。
【００４６】
図１０（ｂ）は多結晶集合型希土類磁石粉末をコンパウンド前駆体Ｂとせず、ＲＤ（酸化還元）した平均粒子径３〜５μｍのＳｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系希土類磁石粉末２９４重量部を不飽和ポリエステル樹脂６重量部、重合開始剤０．０３重量部、滑剤６重量部でグラニュール化したコンパウンド前駆体Ａと直接混合したコンパウンド５から本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石とした場合の多結晶集合型希土類磁石粉末の割合に対する当該磁石の（ＢＨ）ｍａｘ、保磁力ＨｃＪ、残留磁化Ｊｒの関係を示した特性図である。また、図１１は、前記磁石の保磁力ＨｃＪに対する（ＢＨ）ｍａｘの関係を示す特性図である。ただし、図中の数値は多結晶集合型希土類磁石粉末の割合（ｗｔ．％）を表している。図１０（ｂ）並びに図１１から明らかなように、本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石も多結晶集合型希土類磁石粉末の割合が８０ｗｔ．％以下であれば急激な保磁力ＨｃＪの減少は観測されない。なお、多結晶集合型希土類磁石粉末の割合（ｗｔ．％）を３０ｗｔ．％程度とすれば、（ＢＨ）ｍａｘは１６０ｋＪ／ｍ３に達し、５５〜７０ｗｔ．％とすれば１８０ｋＪ／ｍ３を越える。
【００４７】
他方、上記、本発明にかかる高（ＢＨ）ｍａｘハイブリッド型希土類ボンド磁石において、磁石密度に対する（ＢＨ）ｍａｘ、保磁力ＨｃＪ、残留磁気Ｊｒをプロットすると図１２が得られる。図から明らかなように、圧縮による緻密化の際に、多結晶集合型希土類磁石粉末を損壊せしめて磁石密度を６．３Ｍｇ／ｍ３以上に高める行為は高（ＢＨ）ｍａｘ化にとっても逆効果となることが判る。
【００４８】
（実施例の説明４、多結晶集合型希土類磁石粉末粒子径）
図１３（ａ）（ｂ）は多結晶集合型希土類磁石粉末（ＨＤＤＲ  ｐｏｗｄｅｒ）を分級し、前項と同一条件で本発明にかかる多結晶集合型希土類磁石粉末６０ｗｔ．％のハイブリッド型希土類ボンド磁石とし、もとの粉末粒子径に対して磁石密度、（ＢＨ）ｍａｘ、保磁力ＨｃＪ、残留磁化Ｊｒをプロットした特性図である。多結晶集合型希土類磁石粉末の磁気特性は、その粉末粒子径に強く依存する。［例えば、Ｆ．Ｙａｍａｓｈｉｔａ，Ｙ．  Ｙａｍａｇａｔａ，Ｈ．Ｆｕｋｕｎａｇａ，“Ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ  Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ  Ｂａｓｅｄ  Ｆｌｅｘｉｂｌｅ  Ｂｏｎｄｅｄ  Ｍａｇｎｅｔ  Ｃｕｒｌｅｄ  ｔｏ  Ｔｈｅ  Ｒｉｎｇ  ｆｏｒ  Ｓｍａｌｌ  Ｐｅｒｍａｎｅｎｔ  Ｍａｇｎｅｔ  Ｍｏｔｏｒｓ”，ＩＥＥＥ．Ｔｒａｎｓ．Ｍａｇｎ．，Ｖｏｌ．３７，ｐｐ．３３６６〜３３６９（２００１）］。図から明らかなように、本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石の磁気特性も多結晶集合型希土類磁石粉末の粉末粒子径に強く依存する。とくに、粉末粒子径が７５μｍ以下となると磁石密度、（ＢＨ）ｍａｘ、残留磁化Ｊｒともに減少するが、とくに保磁力ＨｃＪが粉末粒子径７５μｍ以下で急激に減少する。したがって、多結晶集合型希土類磁石粉末の平均粒子径は当該磁石の耐久性の維持を考慮すると、７５μｍ以上とする必要がある。一方、多結晶集合型希土類磁石粉末の平均粒子径を２５０μｍ以上とすると薄肉磁石等の圧縮成形時に当該粉末の物理的損壊を助長するので好ましくない。
【００４９】
（実施例の説明５、不活性雰囲気中硬化処理）
前述の（実施例の説明２、ハイブリッド化による高密度化と高（ＢＨ）ｍａｘ化への効果）と同様に、先ず、ＲＤ（酸化還元）した平均粒子径３〜５μｍのＳｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系希土類磁石粉末２９４重量部を不飽和ポリエステル樹脂６重量部、重合開始剤０．０３重量部、滑剤６重量部でグラニュール化したコンパウンド前駆体Ａを用意した。続いて、平均粒子径８０μｍのＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末２９８．５重量部、不飽和ポリエステル樹脂１．５重量部、重合開始剤０．０１５重量部、滑剤０．６重量部でグラニュール化したコンパウンド前駆体Ｂを用意した。次ぎに、前記コンパウンド前駆体Ａ，Ｂを室温で混合し、本発明にかかる図５に示したコンパウンド５とした。
【００５０】
次いで、図１に示した磁界中圧縮成形装置で示すような移動可能なダイセットＤＳに組み込まれた成形型キャビティＭＣにコンパウンド５を充填した。ただし、上下パンチと成形型キャビティは１１０℃（この実施例での重合開始温度は１１０℃）程度に加熱されている。成形型キャビティＭＣに充填されたコンパウンド５は、図５に示したように、先ず単磁区粒子型希土類磁石粉末を含むグラニュールの一部が熱によって崩壊する。続いて、図６のように熱間で配向磁界Ｈ（２ＭＡ／ｍ）を印加すると、先ず、磁化容易軸方向に多結晶集合型希土類磁石粉末１と熱崩壊した単磁区粒子型希土類磁石粉末２が配向する（工程Ｂ２１）。続いて、配向磁界中でコンパウンド５を圧縮によって緻密化する。緻密化の際に、熱崩壊したグラニュール３から再生した単磁区粒子型希土類磁石粉末２は結合剤またはその構成成分４とともに、多結晶集合型希土類磁石粉末１相互間に浸入し、圧縮応力を分散せしめ、当該粉末相互間の直接接触による損傷を防ぐのである。また、緻密化の最終過程で、単磁区粒子型希土類磁石粉末２は多結晶集合型希土類磁石粉末１の表面を覆うように形成され、全体の密度を高める。このようにして作製したグリーンコンパクトを、温度を変えて硬化（各２０ｍｉｎ）し、本発明にかかる８ｍｍ×８ｍｍ×４ｍｍの立方形状のハイブリッド型希土類ボンド磁石とした。
【００５１】
図１４は硬化温度と（ＢＨ）ｍａｘ、保磁力ＨｃＪ、残留磁化Ｊｒの関係を示す特性図である。図から明らかなように、残留磁化Ｊｒは硬化温度が１６０℃を越えると低下が始まる。また、保磁力ＨｃＪは硬化温度の上昇とともに減少するが、１６０℃を越えると急激に減少する傾向が見られる。一方、（ＢＨ）ｍａｘは１００℃を越えると減少が顕著となる。したがって、高温で結合剤を硬化する場合には不活性ガス雰囲気とすることが望ましい。
【００５２】
（実施例の説明６、圧縮圧力と密度と（ＢＨ）ｍａｘの関係）
前述の（実施例の説明２、ハイブリッド化による高密度化と高（ＢＨ）ｍａｘ化への効果）と同様に、先ず、ＲＤ（酸化還元）した平均粒子径３〜５μｍのＳｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系希土類磁石粉末２９４重量部を不飽和ポリエステル樹脂６重量部、重合開始剤０．０３重量部、滑剤６重量部でグラニュール化したコンパウンド前駆体Ａを用意した。続いて、平均粒子径８０μｍのＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末２９８．５重量部、不飽和ポリエステル樹脂１．５重量部、重合開始剤０．０１５重量部、滑剤０．６重量部でグラニュール化したコンパウンド前駆体Ｂを用意した。次ぎに、前記コンパウンド前駆体Ａ，Ｂを室温で混合し、本発明にかかる図５に示したコンパウンド５とした。
【００５３】
次いで、図１に示した磁界中圧縮成形装置で示すような移動可能なダイセットＤＳに組み込まれた成形型キャビティＭＣにコンパウンド５を充填した。ただし、上下パンチと成形型キャビティは１１０℃（この実施例での重合開始温度は１１０℃）程度に加熱されている。成形型キャビティＭＣに充填されたコンパウンド５は、図５に示したように、先ず単磁区粒子型希土類磁石粉末を含むグラニュールの一部が熱によって崩壊する。続いて、図６のように熱間で配向磁界Ｈ（２ＭＡ／ｍ）を印加すると、先ず、磁化容易軸方向に多結晶集合型希土類磁石粉末１と熱崩壊した単磁区粒子型希土類磁石粉末２が配向する（工程Ｂ２１）。続いて、配向磁界中でコンパウンド５を圧縮によって緻密化する。緻密化の際に、熱崩壊したグラニュール３から再生した単磁区粒子型希土類磁石粉末２は結合剤またはその構成成分４とともに、多結晶集合型希土類磁石粉末１相互間に浸入し、圧縮応力を分散せしめ、当該粉末相互間の直接接触による損傷を防ぐのである。また、緻密化の最終過程で、単磁区粒子型希土類磁石粉末２は多結晶集合型希土類磁石粉末１の表面を覆うように形成され、全体の密度を高める。ここでは、圧縮圧力を変えてグリーンコンパクト作製し、硬化した、本発明にかかる８ｍｍ×８ｍｍ×４ｍｍの立方形状のハイブリッド型希土類ボンド磁石とした。
【００５４】
図１５は圧縮圧力と磁石密度、並びに（ＢＨ）ｍａｘの関係を示す特性図である。図から明らかなように、磁石密度は圧縮圧力とともに増加する。しかし、（ＢＨ）ｍａｘは圧縮圧力１ＧＰａで極大値を示した。したがって、圧縮圧力は１ＧＰａ以下とすることが望ましい。
【００５５】
（実施例の説明７、多結晶集合型希土類磁石粉末の圧縮前後の粒度分布変化）実施例の説明２と同様に、先ず、ＲＤ（酸化還元）した平均粒子径３〜５μｍのＳｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系希土類磁石粉末２９４重量部を不飽和ポリエステル樹脂６重量部、重合開始剤０．０３重量部、滑剤６重量部でグラニュール化したコンパウンド前駆体Ａを用意した。続いて、平均粒子径８０μｍのＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末２９８．５重量部、不飽和ポリエステル樹脂１．５重量部、重合開始剤０．０１５重量部、滑剤０．６重量部でグラニュール化したコンパウンド前駆体Ｂを用意した。次ぎに、前記コンパウンド前駆体Ａ，Ｂを室温で混合し、本発明にかかる図５に示したコンパウンド５とした。
【００５６】
次いで、図１に示した磁界中圧縮成形装置で示すような移動可能なダイセットＤＳに組み込まれた成形型キャビティＭＣにコンパウンド５を充填した。ただし、上下パンチと成形型キャビティは１１０℃（この実施例での重合開始温度は１１０℃）程度に加熱されている。成形型キャビティＭＣに充填されたコンパウンド５は、図５に示したように、先ず単磁区粒子型希土類磁石粉末を含むグラニュールの一部が熱によって崩壊する。続いて、図６のように熱間で配向磁界Ｈ（２ＭＡ／ｍ）を印加すると、先ず、磁化容易軸方向に多結晶集合型希土類磁石粉末１と熱崩壊した単磁区粒子型希土類磁石粉末２が配向する（工程Ｂ２１）。続いて、配向磁界中でコンパウンド５を圧縮によって緻密化する。緻密化の際に、熱崩壊したグラニュール３から再生した単磁区粒子型希土類磁石粉末２は結合剤またはその構成成分４とともに、多結晶集合型希土類磁石粉末１相互間に浸入し、圧縮応力を分散せしめ、当該粉末相互間の直接接触による損傷を防ぐのである。また、緻密化の最終過程で、単磁区粒子型希土類磁石粉末２は多結晶集合型希土類磁石粉末１の表面を覆うように形成され、全体の密度を高める。ここでは、圧縮圧力を変えてグリーンコンパクト作製し、当該グリーンコンパクトに含有される結合剤を有機溶媒で除去し、圧縮成形前後の希土類磁石粉末の粉末粒子径分布をレーザー回折式粒度分布計で調べた。
【００５７】
図１６（ａ）はコンパウンド前駆体Ａ，Ｂから採取した希土類磁石粉末２種の圧縮前後の粒度分布を示す特性図である。また、図１６（ｂ）は比較のためにコンパウンド前駆体Ｂのみとした多結晶集合型磁石粉末の圧縮前後の粒度分布を示す特性図である。図中の数値は何れも圧縮圧力を示している。図から明らかなように、圧縮前（図中０で示す曲線）を基準とすると図１６（ａ）の０．６ＧＰａの粒度分布曲線は基準とした圧縮前の曲線と一致している。しかし、１．１ＧＰａの曲線は低粒度側にシフトしている。一方、図１６（ｂ）のコンパウンド前駆体Ｂのみとした場合には、０．６ＧＰａの曲線は１．１ＧＰａの曲線とほぼ一致している。
【００５８】
以上の結果から、本発明の骨子となる磁気的に異方性の多結晶集合型希土類磁石粉末、単磁区粒子型希土類磁石粉末、結合剤とのコンパウンドを、前記結合剤の熱硬化温度以下で配向磁界を印加しながら圧縮成形する際、単磁区粒子型希土類磁石粉末による緩衝作用によって多結晶集合型希土類磁石粉末相互の機械的損傷を抑制しながら緻密化される事実が裏づけられる。
【００５９】
（実施例の説明８、ハイブリッド化による多結晶集合型希土類磁石粉末の損傷抑制）
図１７（ａ）（ｂ）は実施例の説明６で説明したグリーンコンパクト破断面の走査電子顕微鏡写真を示す特性図である。ただし、図１７（ａ）はコンパウンド前駆体Ａ，Ｂを５０ｗｔ．％としたもの、図１７（ｂ）は比較のためにコンパウンド前駆体Ｂのみのもので、圧縮圧力はそれぞれ１ＧＰａである。本発明にかかる図１７（ａ）から明らかなように、緻密化の際に、熱崩壊したグラニュール３から再生した単磁区粒子型希土類磁石粉末２は結合剤またはその構成成分４とともに、多結晶集合型希土類磁石粉末１相互間に浸入し、圧縮応力を分散せしめ、当該粉末相互間の直接接触による損傷を防ぐのである。また、緻密化の最終過程で、単磁区粒子型希土類磁石粉末２は多結晶集合型希土類磁石粉末１の表面を覆うように形成され、全体の密度を高めている様子が了解される。これに対して、本発明の比較例となる図１７（ｂ）は圧縮圧力によって多結晶集合型希土類磁石粉末１が物理的に崩壊した多数の破砕片、或いは多数のマイクロクラックの存在が認められた。
【００６０】
（実施例の説明９、耐久性改善効果）
多結晶集合型希土類磁石粉末の圧縮前後の粒度分布変化（実施例の説明６）、およびハイブリッド化による多結晶集合型希土類磁石粉末の損傷抑制（実施例の説明７）から本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石は高（ＢＨ）ｍａｘ化ばかりか耐久性の向上が期待される。そこで、７項で示した本発明にかかるグリーンコンパクトを不活性ガス雰囲気で加熱硬化したハイブリッド型希土類ボンド磁石、並びに７項で示した従来のコンパウンド前駆体Ｂのみからなるグリーンコンパクトを不活性ガス雰囲気で加熱硬化した従来の希土類ボンド磁石を４ＭＡ／ｍのパルス着磁後、１００℃に長期間高温暴露したときの不可逆磁束損失を調べた。図１８は高温暴露時間に対する不可逆磁束損失変化を示す特性図である。ただし、試料のパーミアンス係数は約２．１であり、磁束の測定はサーチコイル引抜法による。図から明らかなように、本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石は比較例として示した従来の希土類ボンド磁石と比べ、保磁力（ＨｃＪ）並びに保磁力の温度係数などで律則される初期不可逆磁束損失は同程度であるものの、長期不可逆磁束損失は半減するほどに改善されている。そこで、高温暴露１０００ｈｒｓ後に、再び４ＭＡ／ｍでパルス着磁したのちの磁束量を測定し、高温暴露前の磁束量と比較すると本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石は約２．１％の減少率、比較例は６．５％の減少率であった。この減少率は所謂永久減磁率であり、換言すれば永久減磁率が従来に比べて、約７０％も抑制されたと言える。
【００６１】
以上のように、磁気的に異方性の多結晶集合型希土類磁石粉末を結合剤とともに所定形状に圧縮した従来の希土類ボンド磁石と比べて、本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石は高密度化による高（ＢＨ）ｍａｘ化とともに耐久性をも向上できることは明らかである。
【００６２】
ところで、（ＢＨ）ｍａｘ〜８０ｋＪ／ｍ３で代表される磁気的に等方性のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系圧縮成形希土類ボンド磁石を搭載した従来の小型モータに対し、（ＢＨ）ｍａｘ１５０〜１８０ｋＪ／ｍ３で代表される本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石を搭載した小型モータに代替すると、当該磁石と鉄心との空隙磁束密度は略（ＢＨ）ｍａｘの比の平方根となるから、１．３７〜１．５０倍と改善され、高出力化が可能となる。ここで、モ−タの効率ηは機械出力Ｐ、損失をＷとすると下記１式で示され、本発明にかかるモータはブラシレスモータや直流モータに拘らず、機械出力Ｐの改善が可能である。よって、モータの高出力化によるモータの高効率化が実現できると結論づけることができる。
【００６３】
η＝［Ｐ／（Ｐ＋Ｗ）］・・・（式１）
【００６４】
【発明の効果】
以上のように、本発明が対象とするコンピュータ周辺機、プリンタなど電気電子機器の制御用、駆動用として幅広く使用され、所謂永久磁石回転子型、或は永久磁石界磁型のブラシレスモータや直流モータに関して、電気・電子機器の高性能化のもと、当該小型磁石モータの更なる小型軽量化、高出力化に対する要求に応えるため、高（ＢＨ））ｍａｘ化が、さほど進展しないメルトスパンリボンを粉砕した磁気的に等方性のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末を樹脂で固めた希土類ボンド磁石に換え、本発明は磁気的に異方性の多結晶集合型Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系希土類磁石粉末を用いて、高密度に圧縮して緻密化する際、当該希土類磁石粉末の亀裂や損壊から回避する技術によって、実使用温度領域での耐久性を確保する高（ＢＨ））ｍａｘハイブリッド型希土類ボンド磁石、並びに磁界中圧縮成形装置の技術開示に関し、小型モータに適用し得る、耐久性を兼備えた１５０〜１８０ｋＪ／ｍ３を越える高（ＢＨ）ｍａｘハイブリッド型希土類ボンド磁石を工業的規模で提供できる。
【００６５】
したがって、（ＢＨ）ｍａｘ〜８０ｋＪ／ｍ３で代表される磁気的に等方性のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系圧縮成形希土類ボンド磁石を搭載した従来の小型モータに対し、（ＢＨ）ｍａｘ１５０〜１８０ｋＪ／ｍ３で代表される本発明にかかるハイブリッド型希土類ボンド磁石を搭載した小型モータに代替すると、当該磁石と鉄心との空隙磁束密度は略（ＢＨ）ｍａｘの比の平方根となるから、１．３７〜１．５０倍と改善され、高出力化が可能となる。したがって、当該モータの高出力化によるモータの高効率化が実現できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】（ａ）ラジアル配向磁界の工程Ａ１，Ａ２，Ｃ１の成形型構成図
（ｂ）ラジアル配向磁界の工程Ｂ１，Ｂ２の成形型構成図
【図２】多結晶集合型希土類磁石粉末の模式図
【図３】単磁区粒子型希土類磁石粉末の模式図
【図４】単磁区粒子型希土類磁石粉末グラニュールの模式図
【図５】成形型キャビティに充填したコンパウンドの熱崩壊模式図
【図６】配向したグリーンコンパクトの模式図
【図７】前駆体Ｂの割合と磁石密度の関係を示す特性図
【図８】前駆体Ｂの割合と（ＢＨ）ｍａｘの関係を示す特性図
【図９】保磁力と（ＢＨ）ｍａｘの関係を示す特性図
【図１０】（ａ）多結晶集合型希土類磁石粉末の割合と密度を示す図
（ｂ）磁気特性の関係を示す特性図
【図１１】保磁力と（ＢＨ）ｍａｘの関係を示す特性図
【図１２】磁石密度に対する磁気特性の関係を示す特性図
【図１３】（ａ）多結晶集合型希土類磁石粉末の粒子径に対する密度を示す図
（ｂ）磁気特性の関係を示す特性図
【図１４】硬化温度と磁気特性の関係を示す特性図
【図１５】圧縮圧力に対する密度、（ＢＨ）ｍａｘの関係を示す特性図
【図１６】（ａ）コンパウンド前駆体Ａ，Ｂから採取した希土類磁石粉末２種の圧縮前後の粒度分布を示す特性図
（ｂ）比較のためにコンパウンド前駆体Ｂのみとした多結晶集合型磁石粉末の圧縮前後の粒度分布を示す特性図
【図１７】（ａ）コンパウンド前駆体Ａ，Ｂのグリーンコンパクト破断面の走査電子顕微鏡写真を示す特性図
（ｂ）コンパウンド前駆体Ｂのみのグリーンコンパクト破断面の走査電子顕微鏡写真を示す特性図
【図１８】不可逆磁束損失と永久減磁率を示す特性図
【符号の説明】
１  多結晶集合型希土類磁石粉末
２  単磁区粒子型希土類磁石粉末
【図１】
2004296874.tif 000003
【図２】
2004296874.tif 000004
【図３】
2004296874.tif 000005
【図４】
2004296874.tif 000006
【図５】
2004296874.tif 000007
【図６】
2004296874.tif 000008
【図７】
2004296874.tif 000009
【図８】
2004296874.tif 000010
【図９】
2004296874.tif 000011
【図１０】
2004296874.tif 000012
【図１１】
2004296874.tif 000013
【図１２】
2004296874.tif 000014
【図１３】
2004296874.tif 000015
【図１４】
2004296874.tif 000016
【図１５】
2004296874.tif 000017
【図１６】
2004296874.tif 000018
【図１７】
2004296874.tif 000019
【図１８】
2004296874.tif 000020