(57)【要約】【課題】優れた磁気特性を有するとともに高い流動性を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石粉末を提供すること。【解決手段】本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石粉末は、当該粉末を構成する粒子が機械的加工により球形化処理されたものであることを特徴とする。【選択図】　図３
2004111540.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石粉末であって、当該粉末を構成する粒子が機械的加工により球形化処理されたものであることを特徴とする磁石粉末。
【請求項２】
急冷合金薄帯を粗粉砕した後、得られた粉砕物を機械的加工により球形化処理してから結晶化熱処理することを特徴とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石粉末であって、当該粉末を構成する粒子が機械的加工により球形化処理されたものである磁石粉末の製造方法。
【請求項３】
急冷合金薄帯がストリップキャスト法により作製されたものであることを特徴とする請求項２記載の製造方法。
【請求項４】
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石を製造するための急冷合金粉末であって、当該粉末を構成する粒子が機械的加工により球形化処理されたものであることを特徴とする急冷合金粉末。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、優れた磁気特性を有するとともに高い流動性を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石粉末に関する。
【０００２】
【従来の技術】
Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ相などの硬磁性相と鉄基硼化物相やα−Ｆｅ相などの軟磁性相とで構成されるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石に代表されるＲ（希土類金属元素）−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石は、硬磁性相と軟磁性相とがナノメートルスケールの微結晶相として混在して磁気的に結合した組織を有する磁石であり、優れた磁気特性を有することで注目を集めている。Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石粉末の代表的な製造方法としては、単ロール法などのメルトスピニング技術により、溶融した原料合金から非晶質急冷合金薄帯を得、得られた非晶質急冷合金薄帯を粉砕して非晶質急冷合金粉末とした後、これを結晶化熱処理して当該粉末を構成する粒子に対して微結晶を析出させるという方法がある。このようにして得られたＲ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石粉末は、主に樹脂バインダなどと混練してコンパウンドとされ、射出成形や押出成形により所定形状を有するボンド磁石とされる。
【０００３】
一般に、ボンド磁石を製造するに際して射出成形や押出成形を行う場合、コンパウンドの流動性はできるだけ高いことが望ましい。コンパウンドの流動性が低いと、金型内におけるコンパウンドの流路に制約が生じるので金型設計が制限され、複雑形状を有するボンド磁石の製造が困難になる。射出成形や押出成形を高温下で行えばコンパウンドの流動性は改善されるが、磁石粉末が酸化されて磁気特性が低下する恐れがある。従って、高温化での射出成形や押出成形は望ましいものではない。このような事情の下、磁石粉末の流動性を高めることでコンパウンドの流動性を改善すべく、例えば、特許文献１や特許文献２において、希土類系磁石粉末を構成する粒子を球形化処理する方法が提案されている。しかしながら、これらの特許文献では、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石粉末についての検討はなされていない。また、特許文献３には、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石粉末を流動性の高いものとするために、当該粉末を構成する粒子の形状を扁平なものから球状に近いものとすべく、厚みが８０μｍ〜３００μｍの急冷合金薄帯を熱処理した後、ピンディスクミルなどの粉砕機を用いてこれを粉砕して平均粒径が５０μｍ〜８０μｍで長軸方向サイズに対する短軸方向サイズの比が０．３〜１．０の粒子とする方法が記載されている。しかしながら、この方法では、必ずしも高い流動性を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石粉末が得られない。
【０００４】
【特許文献１】
特開平１−２０４４０１号公報
【特許文献２】
特開２００１−２３０１１０号公報
【特許文献３】
特開２００１−２４４１０７号公報
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
そこで本発明は、優れた磁気特性を有するとともに高い流動性を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石粉末を提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
上記の点に鑑みて、本発明者が種々の検討を行った結果なされた本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石粉末は、請求項１記載の通り、当該粉末を構成する粒子が機械的加工により球形化処理されたものであることを特徴とする。
また、本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石粉末であって、当該粉末を構成する粒子が機械的加工により球形化処理されたものである磁石粉末の製造方法は、請求項２記載の通り、急冷合金薄帯を粗粉砕した後、得られた粉砕物を機械的加工により球形化処理してから結晶化熱処理することを特徴とする。
また、請求項３記載の製造方法は、請求項２記載の製造方法において、急冷合金薄帯がストリップキャスト法により作製されたものであることを特徴とする。また、本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石を製造するための急冷合金粉末は、請求項４記載の通り、当該粉末を構成する粒子が機械的加工により球形化処理されたものであることを特徴とする。
【０００７】
【発明の実施の形態】
本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石粉末は、当該粉末を構成する粒子が機械的加工により球形化処理されたものであることを特徴とするものである。本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石粉末を構成する粒子は機械的加工により球形化処理されたものであるので、当該粉末は高い流動性を有する。従って、本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石粉末を用いれば、コンパウンドの流動性の改善を図ることが可能となる。
【０００８】
本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石粉末は、例えば、急冷合金薄帯を粗粉砕した後、得られた粉砕物を機械的加工により球形化処理してから結晶化熱処理することにより製造することができる。
【０００９】
急冷合金薄帯の組成としては、例えば、国際公開第０２／０３０５９５号パンフレットに記載の、Ｆｅ１００−ｘ−ｙ−ｚＲｘＱｙＭｚ（但し、ＲはＰｒ、Ｎｄ、ＤｙまたはＴｂの１種または２種以上、ＱはＢまたはＣの１種または２種、ＭはＣｏ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ａｇ、Ｐｔ、Ａｕ、Ｐｂの１種または２種以上で、式中のｘ、ｙ、ｚがそれぞれ１原子％≦ｘ＜６原子％、１５原子％≦ｙ≦３０原子％、０原子％≦ｚ≦７原子％）で表されるものや、特開２００２−１７５９０８号公報に記載の、（Ｆｅ１−ｍＴｍ）１００−ｘ−ｙ−ｚＱｘＲｙＭｚ（ＴはＣｏおよびＮｉからなる群から選択された１種以上の金属元素、ＱはＢおよびＣからなる群から選択された１種以上の元素、ＲはＬａおよびＣｅを実質的に含まない１種以上の希土類金属元素、ＭはＴｉ、Ｚｒ、およびＨｆからなる群から選択された金属元素であって、Ｔｉを必ず含む少なくとも１種の金属元素で、式中のｘ、ｙ、ｚ、ｍがそれぞれ１０原子％＜ｘ≦２０原子％、６原子％≦ｙ＜１０原子％、０．１原子％≦ｚ≦１２原子％、０≦ｍ≦０．５）で表されるものが挙げられる。
【００１０】
以上のような組成を有する急冷合金薄帯は、例えば、ストリップキャスト法により厚みが６０μｍ〜３００μｍのものとして作製される。ストリップキャスト法は、回転するロールに合金溶湯を直接注いで薄帯を作製する方法であり、このような比較的厚みのある薄帯を作製するのに適している。ストリップキャスト法により作製された厚みが６０μｍ〜３００μｍの急冷合金薄帯は、非晶質であるか、または硬磁性層と軟磁性層が１５０ｎｍ以下の平均結晶粒径からなる微細結晶質から構成されるため、ランダムな方向に粉砕されやすい性状を有するので、粗粉砕や機械的加工による球形化処理に都合がよい。なお、急冷合金薄帯の作製に際しては、その非晶質性を高めることで固有保持力（ＨｃＪ）を２０ｋＡ／ｍ以下とすることにより、粗粉砕時や機械的加工による球形化処理時に起こりうる、装置などから発生する磁場による着磁に起因した粒子の磁気的凝集を抑制することができる。
【００１１】
急冷合金薄帯の粗粉砕は、例えば、パワーミルやピンディスクミルなどの粉砕機を用いて中心粒径が１００μｍ〜８００μｍの粒子が得られるまで行えばよい。
【００１２】
急冷合金薄帯を粗粉砕することにより得られた粉砕物の機械的加工による球形化処理は、例えば、ハイブリダイゼーションシステムやメカノフュージョンシステムにより行えばよい。かかる処理により、急冷合金薄帯を粗粉砕することにより得られた粉砕物がさらに粉砕されるとともに生成する粒子は角部が除去されて球形化される。とりわけ、装置内に投入した粉砕物を高速回転により分散させながら粉砕物同士の相互作用を含む衝撃力により、圧縮、摩擦、せん断力などの機械的作用が繰り返されて処理が行われるハイブリダイゼーションシステムを採用すれば、粒子の角部を効率的に除去することができる。なお、機械的加工による球形化処理の際、急冷合金薄帯を粗粉砕して得られた粉砕物とともに窒化硼素などの無機質成分を装置内に投入し、粒子の球形化と同時に当該成分による粒子の表面被覆を行うことで粒子に種々の特性を付与するようにしてもよい。また、装置内にシラン系やチタン系のカップリング剤をスプレーしたりするなどしてカップリング剤を粒子の表面に吸着させることで、粒子の樹脂バインダなどとの接着性を高めるようにしてよい。
【００１３】
以上の方法によれば、粒径が比較的大きくしかも角部が除去された粒子を多く含む急冷合金粉末（概ね粒径が５３μｍ以上の粒子が全体の５０重量％以上を占める）が得られる。急冷合金粉末を構成する粒子の粒径が大きいことは、当該粒子の酸化を招きにくく、従って、例えば、酸素含有量が０．２重量％以下の急冷合金粉末を得ることができるので、磁石粉末の磁気特性の劣化を抑制できる点において望ましい。また、当該粒子の角部が除去されていることは、磁石粉末の流動性を高めることに寄与する。
【００１４】
以上のようにして得られた急冷合金粉末の結晶化熱処理は、自体公知の条件（例えば４００℃〜９００℃×数分間）にて行えばよい。
【００１５】
なお、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石粉末の製造方法は、以上のような、急冷合金薄帯を粗粉砕した後、機械的加工により球形化処理することで得られる急冷合金粉末に対して結晶化熱処理を行う方法に限定されず、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石粉末は、急冷合金薄帯を結晶化熱処理してから粗粉砕し、得られた粉砕物を機械的加工により球形化処理することで製造してもよいし、急冷合金薄帯を粗粉砕して得られた粉砕物を結晶化熱処理し、その後、機械的加工により球形化処理することで製造してもよい。
【００１６】
以上のようにして製造されたＲ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石粉末は、例えば、自体公知の方法に基づき、樹脂バインダなどと混練してコンパウンドとされ、射出成形や押出成形により所定形状を有するボンド磁石とされる。当該粉末は、圧縮成形により製造されるボンド磁石や熱間成形により製造されるバルク磁石の原料に用いてもよい。また、急冷合金薄帯を粗粉砕した後、機械的加工により球形化処理することで得られる急冷合金粉末を用い、熱間成形時の高温条件を利用して結晶化熱処理することでバルク磁石を製造してもよい。
【００１７】
【実施例】
本発明を以下の実施例と比較例によってさらに詳細に説明するが、本発明はこれに限定して解釈されるものではない。
【００１８】
実験例（Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石粉末について）
工程１：
国際公開第０２／０３０５９５号パンフレットに記載のストリップキャスト法を用いて、ロール周速度８ｍ／秒、溶湯供給速度８ｋｇ／分、雰囲気圧力８ｋＰａの条件下で、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ（硬磁性相）とＦｅ３Ｂ（軟磁性相）とで構成されるナノコンポジット磁石粉末を製造するための、Ｎｄ４．５Ｆｅ７１．５Ｂ１８．０Ｃｏ３．０Ｃｒ３．０の組成を有する平均厚みが９０μｍの急冷合金薄帯を作製した。この急冷合金薄帯をＸ線回折装置で調べたところ、ほぼ１００％が非晶質であり、そのＨｃＪは４．２ｋＡ／ｍであった。この急冷合金薄帯をパワーミルとピンディスクミルを用いて粗粉砕した。得られた粉砕物を構成する粒子（粉砕粒子）の中心粒径は約１６５μｍであった。この粉砕粒子の形状を走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）で観察した結果を図１に示す。図１から明らかなように、粉砕粒子は効率よく粉砕されたものであるが、観察できる範囲において角部が除去されたものはほとんど存在しなかった。
【００１９】
工程２：
上記の粉砕粒子から構成される粉砕物１００ｇに対してハイブリダイゼーションシステム（奈良機械製作所社製）を用い、窒素雰囲気下でロータ回転数６４００ｒｐｍ×３分間球形化処理を行い、機械的加工により球形化処理された粒子から構成される急冷合金粉末を得た。得られた急冷合金粉末を構成する粒子（球形化処理粒子）の粒度分布を粉砕粒子の粒度分布とともに図２に示す（レーザー回折型粒度分布測定装置により測定）。図２から、機械的加工による球形化処理によって粉砕粒子がさらに粉砕されていることがわかる。また、得られた急冷合金粉末の酸素含有量を酸素窒素分析装置により調べたところ、０．０８重量％と極めて低濃度であり、機械的加工により球形化処理しても急冷合金粉末の酸化はほとんど問題にならないことがわかった。ＪＩＳ８８０１の標準ふるいを用いて収集した粒径が５３μｍ〜１０６μｍの球形化処理粒子の形状をＳＥＭで観察した結果を図３に示す。図３から明らかなように、球形化処理粒子は粉砕粒子からさらに粉砕されるとともに角部が除去されており、観察できる範囲において角部が有するものはほとんど存在しなかった。また、球形化処理粒子の表面には機械的加工により球形化処理したことに起因する微粒子が多数固着していること、粒子の磁気的凝集などはないことがわかった。前記の標準ふるいを用いて収集した、急冷合金粉末中における粒径が５３μｍ以上の球形化処理粒子は全体の５０重量％以上を占めていた。
【００２０】
工程３：
以上のようにして得られた球形化処理粒子から構成される急冷合金粉末に対してアルゴン雰囲気下で６７０℃×５分間の結晶化熱処理を行い、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石粉末とした。得られた磁石粉末の磁気特性を振動試料型磁力計（ＶＳＭ）で測定したところ、Ｂｒ＝０．９１Ｔ、ＨｃＪ＝３５０ｋＡ／ｍ、（ＢＨ）ｍａｘ＝７０ｋＪ／ｍ３であった。工程１で得られた粉砕粒子から構成される粉砕物に対して同様の結晶化熱処理を行い、得られた磁石粉末の磁気特性をＶＳＭで測定したところ、Ｂｒ＝０．９３Ｔ、ＨｃＪ＝３６７ｋＡ／ｍ、（ＢＨ）ｍａｘ＝７５ｋＪ／ｍ３であったことから、球形化処理粒子から構成される急冷合金粉末から得られる磁石粉末であっても、実用上、磁気特性の損失はないことがわかった。また、ＪＩＳ８８０１の標準ふるいを用いて粒径が３８μｍよりも小さい球形化処理粒子を除去した急冷合金粉末に対して同様の結晶化熱処理を行い、得られた磁石粉末の磁気特性をＶＳＭで測定したところ、Ｂｒ＝０．９３Ｔ、ＨｃＪ＝３６５ｋＡ／ｍ、（ＢＨ）ｍａｘ＝７４ｋＪ／ｍ３であり、工程１で得られた粉砕粒子から構成される粉砕物を結晶化熱処理して得られる磁石粉末とほぼ同等の磁気特性であった。
【００２１】
比較例（Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末について）
Ｍａｇｎｅｑｕｅｎｃｈ　Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ社製のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末（以下、ＭＱ粉と略称する）を構成する粒子の形状をＳＥＭで観察した結果を図４に示す。図４から明らかなように、当該粒子の形状はフレーク状であり、実施例におけるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石粉末を製造するための工程１で得られた粉砕粒子とは形状が大きく異なることがわかった。このＭＱ粉に対して実施例の工程２と同様の条件で球形化処理を行って得られた粒子の粒度分布をＭＱ粉を構成する粒子の粒度分布とともに図５に示す（実施例と同様にして測定）。図５から、ＭＱ粉に対して球形化処理を行った場合、その処理条件が実施例の工程１で得られた砕粒物に対する処理条件と同じでも、粉砕の程度がより進行していることがわかる。また、球形化処理を行ったＭＱ粉の酸素含有量を実施例と同様にして調べたところ、０．５７重量％であり、球形化処理によりＭＱ粉は容易に酸化することがわかった。ＪＩＳ８８０１の標準ふるいを用いて収集した粒径が５３μｍ〜１０６μｍの球形化処理粒子の形状をＳＥＭで観察した結果を図６に示す。図６から明らかなように、ＭＱ粉を球形化処理しても細かく粉砕されるだけであり、観察できる範囲において角部が除去された粒子は存在せず、微粒子が凝集して固着した不定形の粒子ばかりであった。
【００２２】
【発明の効果】
本発明によれば、優れた磁気特性を有するとともに高い流動性を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系ナノコンポジット磁石粉末が提供される。
【図面の簡単な説明】
【図１】実施例の工程１で得られた粉砕粒子の形状をＳＥＭで観察した結果を示す図である。
【図２】実施例の工程１で得られた粉砕粒子と実施例の工程２で得られた球形化処理粒子の粒度分布を示すグラフである。
【図３】実施例の工程２で得られた球形化処理粒子の形状をＳＥＭで観察した結果を示す図である。
【図４】ＭＱ粉を構成する粒子の形状をＳＥＭで観察した結果を示す図である。
【図５】ＭＱ粉を構成する粒子とＭＱ粉を球形化処理して得られた粒子の粒度分布を示すグラフである。
【図６】ＭＱ粉を球形化処理して得られた粒子の形状をＳＥＭで観察した結果を示す図である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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