(57)【要約】【課題】体自体を健康にし、かつ優れた美容（美肌）効果を有する新規な健康食品を提供すること。【解決手段】（Ａ）プロアントシアニジン、（Ｂ）アスコルビン酸またはその誘導体、および（Ｃ）Ｌ−システインまたはその誘導体を含有する健康食品を提供する。好ましくは、ＯＰＣを２０重量％以上含有するプロアントシアニジンを使用する。【選択図】　　なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）プロアントシアニジン、（Ｂ）アスコルビン酸またはその誘導体、および（Ｃ）Ｌ−システインまたはその誘導体を含有する、健康食品。
【請求項２】
前記プロアントシアニジンの２０重量％以上が、ＯＰＣ（ｏｌｉｇｏｍｅｒｉｃ　ｐｒｏａｎｔｈｏｃｙａｎｉｄｉｎ）で構成されている、請求項１または２に記載の健康食品。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、プロアントシアニジン（ｐｒｏａｎｔｈｏｃｙａｎｉｄｉｎ）、アスコルビン酸またはその誘導体、およびＬ−システインまたはその誘導体を含有する健康食品に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来から、皮膚を美しく見せる美肌の目的で種々の化粧品が用いられている。しかし、化粧品の使用は局所的または対処的なものにすぎないため、本当の意味での美肌とならない。すなわち、肌の状態は、血管、胃腸、皮膚内組織などの健康状態を反映するため、体の健康を保つことによって美肌を保つことが好ましい。
【０００３】
この目的のために、種々の健康食品が使用されている。例えば、特開平８−２０５８３５号公報には、コラーゲン粉末と杜仲茶エキスとを含有する食品が記載されている。しかし、これは皮膚へ成分補給しているにすぎず、体自体を健康にして美肌とするものではない。また、皮膚の色素沈着を防止するために、アスコルビン酸とＬ−システインとを配合した健康食品が市販されている。しかし、アスコルビン酸は、摂取後２〜３時間で代謝されてしまうため、その効果が持続せず、常に一定量のアスコルビン酸を摂取する必要がある。さらに、Ｌ−システインは、アスコルビン酸とともに相乗的に作用し、皮膚の色素沈着を防止する。したがって、アスコルビン酸が体内で代謝されてしまうと、システインのもつ効果は、十分に発揮されない。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
したがって、体自体を健康にし、かつ優れた美肌効果を有する健康食品が望まれている。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
本発明は、（Ａ）プロアントシアニジン、（Ｂ）アスコルビン酸またはその誘導体、および（Ｃ）Ｌ−システインまたはその誘導体を含有する健康食品を提供する。この健康食品は、体を健康にし、そして優れた美容（美肌）効果を有し得る。
【０００６】
好ましい実施態様において、上記プロアントシアニジンは、その２０重量％以上がＯＰＣ（ｏｌｉｇｏｍｅｒｉｃ　ｐｒｏａｎｔｈｏｃｙａｎｉｄｉｎ）で構成されている。
【０００７】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の健康食品について説明する。なお、以下に説明する構成は、本発明を限定するものでなく、本発明の趣旨の範囲内で種々改変することができることは当業者に明らかである。
【０００８】
本発明の健康食品は、（Ａ）プロアントシアニジン、（Ｂ）アスコルビン酸またはその誘導体、および（Ｃ）Ｌ−システインまたはその誘導体を含有する。以下、各成分について説明する。
【０００９】
（Ａ）プロアントシアニジン
本発明において、プロアントシアニジンとは、フラバン−３−オールおよび／またはフラバン−３，４−ジオールを構成単位とする重合度が２以上の縮重合体からなる化合物群をいう。
【００１０】
プロアントシアニジンは、抗酸化作用などの種々の活性を有することが知られている。
【００１１】
本発明の健康食品に含有されるプロアントシアニジンとしては、松、樫、山桃などの樹皮；ブドウ、ブルーベリー、イチゴ、アボガド、ニセアカシア、コケモモなどの果実もしくは種子；大麦；小麦；大豆；黒大豆；カカオ；小豆；トチの実の殻；ピーナッツの薄皮；イチョウ葉などの粉砕物、またはこれらの抽出物のような食品原料も使用することができる。特に、松樹皮の抽出物を用いることが好ましい。
【００１２】
本明細書では、プロアントシアニジンのうち、フラバン−３−オールおよび／またはフラバン−３，４−ジオールを構成単位とする重合度が２〜４の縮重合体を、ＯＰＣ（オリゴメリック・プロアントシアニジン；ｏｌｉｇｏｍｅｒｉｃ　ｐｒｏａｎｔｈｏｃｙａｎｉｄｉｎ）という。ＯＰＣは、ポリフェノールの一種で、植物が作り出す強力な抗酸化物質であり、植物の葉、樹皮、果物の皮もしくは種の部分に集中的に含まれている。具体的には、ブドウの種、松、樫、山桃などの樹皮、トチの実の殻、ピーナッツの薄皮、イチョウ、ニセアカシアの果実、コケモモなどに含まれている。また、西アフリカのコーラナッツ、ペルーのラタニアの根、日本の緑茶にも、ＯＰＣが含まれることが知られている。ＯＰＣは、ヒトの体内では、生成することのできない物質である。
【００１３】
松樹皮は、上記のようにプロアントシアニジンの中でもＯＰＣに富むため、本発明においてプロアントシアニジンの原料として好ましく用いられる。以下、ＯＰＣを豊富に含む松樹皮の抽出物を例に挙げて、プロアントシアニジンの調製方法を説明する。
【００１４】
松樹皮抽出物としては、フランス海岸松（Ｐｉｎｕｓ　Ｍａｒｔｉｍａ）、カラマツ、クロマツ、アカマツ、ヒメコマツ、ゴヨウマツ、チョウセンマツ、ハイマツ、リュウキュウマツ、ウツクシマツ、ダイオウマツ、シロマツ、カナダのケベック地方のアネダなどのマツ目に属する植物の樹皮の抽出物が好ましく用いられる。中でも、フランス海岸松（Ｐｉｎｕｓ　Ｍａｒｔｉｍａ）の樹皮抽出物が好ましい。
【００１５】
フランス海岸松は、南仏の大西洋沿岸の一部に生育している海洋性松をいう。このフランス海岸松の樹皮は、プロアントシアニジン、有機酸、ならびにその他の生理活性成分などを含有し、その主要成分であるフラボノイド類のプロアントシアニジンに、活性酸素を除去する強い抗酸化作用があることが知られている。
【００１６】
松樹皮抽出物は、上記の松樹皮を水または有機溶媒で抽出して得られる。水を用いる場合には、温水または熱水が用いられ、これらに塩化ナトリウムなどの塩が含まれていてもよい。抽出に用いる有機溶媒としては、食品あるいは薬剤の製造に許容される有機溶媒が用いられ、例えば、メタノール、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、１−ブタノール、２−ブタノール、ブタン、アセトン、ヘキサン、シクロヘキサン、プロピレングリコール、含水エタノール、含水プロピレングリコール、エチルメチルケトン、グリセリン、酢酸メチル、酢酸エチル、ジエチルエーテル、ジクロロメタン、食用油脂、１，１，１，２−テトラフルオロエタン、および１，１，２−トリクロロエテンが挙げられる。これらの水および有機溶媒は単独で用いてもよいし、組合わせて用いてもよい。特に、熱水、含水エタノール、および含水プロピレングリコールが好ましく用いられる。
【００１７】
松樹皮からプロアントシアニジンを抽出する方法は、特に限定されないが、例えば、加温抽出法、超臨界流体抽出法などが用いられる。
【００１８】
超臨界流体抽出法は、物質の気液の臨界点（臨界温度、臨界圧力）を超えた状態の流体である超臨界流体を用いて抽出を行う方法である。超臨界流体としては、二酸化炭素、エチレン、プロパン、亜酸化窒素（笑気ガス）などが用いられ、二酸化炭素が好ましく用いられる。
【００１９】
超臨界流体抽出法は、目的成分を超臨界流体によって抽出する抽出工程および目的成分と超臨界流体とを分離する分離工程からなる。分離工程では、圧力変化による抽出分離、温度変化による抽出分離、または吸着剤・吸収剤を用いた抽出分離のいずれを行ってもよい。
【００２０】
また、エントレーナー添加法による超臨界流体抽出を行ってもよい。この方法は、超臨界流体に、例えば、エタノール、プロパノール、ｎ−ヘキサン、アセトン、トルエン、その他の脂肪族低級アルコール類、脂肪族炭化水素類、芳香族炭化水素類、またはケトン類を２〜２０Ｗ／Ｖ％程度添加し、得られた抽出流体で超臨界流体抽出を行うことによって、ＯＰＣ、カテキン類（後述）などの目的とする被抽出物の抽出流体に対する溶解度を飛躍的に上昇させる、あるいは分離の選択性を増強させる方法であり、効率的に松樹皮抽出物を得る方法である。
【００２１】
超臨界流体抽出法は、比較的低い温度で操作できるため、高温で変質・分解する物質にも適用できるという利点；抽出流体が残留しないという利点；および溶媒の循環利用が可能であり、脱溶媒工程などが省略でき、工程がシンプルになるという利点がある。
【００２２】
また、松樹皮からの抽出は、上記の方法以外に、液体二酸化炭素回分法、液体二酸化炭素還流法、超臨界二酸化炭素還流法などにより行ってもよい。
【００２３】
松樹皮からの抽出は、複数の抽出方法を組み合わせてもよい。複数の抽出方法を組み合わせることにより、種々の組成の松樹皮抽出物を得ることが可能となる。
【００２４】
本発明の健康食品に用いられる松樹皮抽出物は、具体的には、以下のような方法によりに調製されるが、これは例示であり、この方法に限定されない。
【００２５】
フランス海岸松の樹皮１ｋｇを、塩化ナトリウムの飽和溶液３Ｌに入れ、１００℃にて３０分間抽出し、抽出液を得る（抽出工程）。その後、抽出液を濾過し、得られる不溶物を塩化ナトリウムの飽和溶液５００ｍｌで洗浄し、洗浄液を得る（洗浄工程）。この抽出液と洗浄液とを合わせて、松樹皮の粗抽出液を得る。
【００２６】
次いで、この粗抽出液に酢酸エチル２５０ｍｌを添加して分液し、酢酸エチル層を回収する工程を５回行う。回収した酢酸エチル溶液を合わせて、無水硫酸ナトリウム２００ｇに直接添加して脱水する。その後、この酢酸エチル溶液を濾過し、濾液を元の５分の１量になるまで減圧濃縮する。濃縮された酢酸エチル溶液を２Ｌのクロロホルムに注ぎ、攪拌して得られる沈殿物を濾過により回収する。その後、この沈殿物を酢酸エチル１００ｍｌに溶解した後、再度１Ｌのクロロホルムに添加して沈殿させる操作を２回繰り返す洗浄工程を行う。この方法により、例えば、２〜４量体のＯＰＣを２０重量％以上含み、かつカテキン類を５重量％以上含有する、約５ｇの松樹皮抽出物が得られる。
【００２７】
本発明の健康食品に（Ａ）プロアントシアニジンとして代表的に用いられる、上記の原料植物からの抽出物、特に松樹皮抽出物には、プロアントシアニジン、すなわち、フラバン−３−オールおよび／またはフラバン−３，４−ジオールを構成単位とする重合度が２以上の縮重合体が含まれている。重合度の低い縮重合体が多く含まれるものが好ましく用いられる。重合度の低い縮重合体としては、重合度が２〜３０の縮重合体（２〜３０量体）が好ましく、重合度が２〜１０の縮重合体（２〜１０量体）がより好ましく、重合度が２〜４の縮重合体（２〜４量体；すなわち、ＯＰＣ）がさらに好ましい。
【００２８】
ＯＰＣは、上述のように抗酸化物質であるため、ガン・心臓病・脳血栓などの成人病の危険率を低下する効果、関節炎・アトピー性皮膚炎・花粉症などのアレルギー体質の改善効果、コラーゲンの酸化および分解の阻害効果なども有する。さらに、ＯＰＣは、体内でのビタミンＣ（アスコルビン酸）の利用を効率的にすると共に、ビタミンＣ（アスコルビン酸）と相俟って、体内の抗酸化力を高める作用を有する。
【００２９】
さらにＯＰＣは、抗酸化作用のほか、口腔内のバクテリア増殖を抑制してプラーク（歯こう）を減少させる効果；血管の弾力性を回復させる効果；血液中でのリポタンパク質が活性酸素によりダメージを受けるのを防止して、損傷した脂肪が血管の内壁に凝集し、コレステロールが付着することを防止する効果；活性酸素によって分解されたビタミンＥを再生させる効果；ビタミンＥの増強剤としての効果などを有することが知られている。これらの中で、特に、血管の弾力性を回復させる効果およびコレステロールが付着することを防止する効果により、体内の血行が促進され、その結果、肌の新陳代謝が活性化し、肌が健康に保たれる。
【００３０】
本発明においては、ＯＰＣを２０重量％以上含有するプロアントシアニジンが好ましく用いられる。より好ましくは３０重量％以上である。このようなプロアントシアニジンとして、松樹皮抽出物が好ましく用いられる。
【００３１】
ＯＰＣ含有量が高いプロアントシアニジンを用いると、重合度の高いプロアントシアニジン（ＯＰＣ含有量が少ないもの）を用いた場合と対比して、優れた美肌効果が得られる。
【００３２】
また、原料植物由来のプロアントシアニジン、特に植物抽出物には、ＯＰＣとともにカテキン（ｃａｔｅｃｈｉｎ）類が含まれている。カテキン類とは、ポリヒドロキシフラバン−３−オールの総称である。カテキン類としては、（＋）−カテキン、（−）−エピカテキン、（＋）−ガロカテキン、（−）−エピガロカテキン、エピガロカテキンガレート、エピカテキンガレートなどが知られている。天然物からは、狭義のカテキンといわれている（＋）−カテキンの他、ガロカテキン、アフゼレキン、ならびに（＋）−カテキンまたはガロカテキンの３−ガロイル誘導体が単離されている。カテキン類には、発癌抑制、動脈硬化予防、脂肪代謝異常の抑制、血圧上昇の抑制、血栓予防、抗アレルギー、抗ウイルス、抗菌、虫歯予防、口臭防止、腸内細菌叢正常化効果、活性酸素やフリーラジカルの消去作用、抗酸化作用などがあることが知られている。また、カテキン類には、血糖の上昇を抑制する抗糖尿病効果があることが知られている。また、カテキン類は、ＯＰＣの存在下で水溶性が増すと同時に、活性化する性質がある。
【００３３】
カテキン類は、上記原料植物抽出物に、５重量％以上含有されていることが好ましい。より好ましくは、ＯＰＣを２０重量％以上含有する原料植物抽出物に、カテキン類が５重量％以上含有されるように調製される。例えば、松樹皮抽出物のカテキン類含量が５重量％未満の場合、カテキン類含量が５重量％以上となるように添加してもよい。カテキン類を５重量％以上含有し、かつＯＰＣを２０重量％以上含有する松樹皮抽出物を用いることが最も好ましい。
【００３４】
（Ｂ）アスコルビン酸またはその誘導体
本発明の健康食品に含有されるアスコルビン酸としては、食品添加物として用いられるアスコルビン酸またはその誘導体、例えば、アスコルビン酸ナトリウム、アスコルビン酸マグネシウム、アスコルビン酸グリコシドなどが用いられる。アスコルビン酸を豊富に含む天然素材（例えば、レモン、オレンジ、アセロラなどの果実由来の天然素材、あるいは、ブロッコリー、メキャベツ、ピーマン、コマツナ、カリフラワーなどの野菜由来の天然素材）も、本発明においてアスコルビン酸として用いることができる。
【００３５】
アスコルビン酸は、皮膚のくすみなどの原因となるメラニンの生合成を抗酸化作用またはチロシナーゼ活性阻害作用によって抑制する目的で含有される。さらに、アスコルビン酸は、皮膚の構成タンパク質であるコラーゲンの合成を促進する作用、ストレス（特に、酸化ストレス）を軽減する作用、および免疫力を高める作用があることが知られている。
【００３６】
（Ｂ）アスコルビン酸またはその誘導体は、（Ａ）プロアントシアニジンに対して、重量比で、好ましくは１：０．１〜５０、より好ましくは１：０．２〜２０となるように、本発明の健康食品に配合される。なお、アスコルビン酸の量は、上記比より多くてもかまわない。
【００３７】
なお、（Ｂ）アスコルビン酸またはその誘導体は、本発明の健康食品中、（Ａ）プロアントシアニジンと（Ｃ）Ｌ−システインまたはその誘導体との合計量１００重量部に対して２０重量部以上となるように配合する。
【００３８】
（Ｃ）Ｌ−システインまたはその誘導体
本発明の健康食品のもう一つの必須成分は、Ｌ−システインまたはその誘導体である。Ｌ−システインまたはその誘導体は、ＳＨ基を持つアミノ酸であり、アスコルビン酸と相乗的に作用し、チロシナーゼ阻害活性およびメラニン色素を無色化する活性を有する。その他にも、表皮の新陳代謝調整効果、肝機能改善効果、解毒作用促進効果などを有することが知られている。Ｌ−システインの誘導体としては、Ｌ−シスチン（Ｌ−システインの２量体）、Ｎ−アセチルシステインなどが挙げられるが、これらに限定されない。
【００３９】
本発明の健康食品に用いられるＬ−システインまたはその誘導体は、化学合成物であっても、天然物由来の素材であってもよい。天然物由来の素材としては、小麦蛋白質、大豆蛋白質、脱脂粉乳、酵母エキスなどの抽出物、これらの精製物などが挙げられる。さらに、これらを含む天然物をそのまま配合してもよい。
【００４０】
（Ａ）プロアントシアニジンと（Ｃ）Ｌ−システインまたはその誘導体との重量比は、好ましくは、１：０．２〜４０、より好ましくは、１：０．５〜２５である。また、本発明の健康食品中の（Ａ）プロアントシアニジンと、（Ｂ）アスコルビン酸またはその誘導体と、（Ｃ）Ｌ−システインまたはその誘導体との重量比は、１：０．１〜５０：０．２〜４０が好ましく、１：０．２〜２０：０．５〜２５がより好ましい。
【００４１】
本発明の健康食品は、上記（Ａ）〜（Ｃ）を含み、必要に応じて、通常食品に用いられる種々の添加剤も含む。このような添加剤としては、賦形剤、増量剤、結合剤、増粘剤、乳化剤、着色料、香料、食品添加物などが挙げられる。例えば、本発明の健康食品は、プロアントシアニジンを豊富に含む松樹皮抽出物、アスコルビン酸、およびＬ−システインに賦形剤などを加えて、錠剤もしくは丸剤などの形状に成形してもよく、あるいは、成形せずに、散剤の形態や、その他の形態としてもよい。
【００４２】
ハードカプセル、ソフトカプセルなどのカプセル剤、粉末状、顆粒状、ティーバッグ状、飴状、液体、ペースト状などの形態としてもよい。
【００４３】
さらに、例えば、ローヤルゼリー、ビタミン、プロテイン、卵殻カルシウムなどのカルシウム、キトサン、レシチン、クロレラ末、アシタバ末、モロヘイヤ末などの栄養成分を添加することもできる。ステビア末、抹茶パウダー、レモンパウダー、はちみつ、還元麦芽糖、乳糖、糖液、調味料などを加えて味を整えてもよい。
【００４４】
本発明の健康食品の摂取方法は、特に限定されない。本発明の健康食品を、その形状または好みに応じて、そのまま飲食しても良いし、あるいは水、湯、牛乳などに溶いて飲んでも良いし、成分を浸出させたものを飲んでも良い。
【００４５】
本発明の健康食品の１日摂取量は、特に限定されないが、（Ａ）プロアントシアニジンとして２０〜１０００ｍｇ、（Ｂ）アスコルビン酸またはその誘導体を１００ｍｇ〜１０００ｍｇ、（Ｃ）Ｌ−システインまたはその誘導体を１０〜５００ｍｇとすることが好ましい。
【００４６】
本発明の健康食品は、単にその成分の抗酸化作用およびチロシナーゼ阻害作用による美白効果だけでなく、（Ａ）〜（Ｃ）の各成分が有する種々の生理活性が相俟って、体の健康状態を良好にし、新陳代謝を活性化することによって、肌の状態を健康に保ち、そのため美肌効果に優れていると考えられる。さらに、美肌となることによって美容効果にも優れている。
【００４７】
【実施例】
以下に実施例を挙げて本発明を説明するが、本発明がこの実施例により制限されないことはいうまでもない。
【００４８】
（実施例１）
（Ａ）プロアントシアニジンを４０重量％（ＯＰＣを２０重量％）およびカテキンを５重量％含有する松樹皮のエタノール抽出物（商品名：フラバンジェノール、株式会社東洋新薬）、（Ｂ）アスコルビン酸（丸善製薬株式会社）、（Ｃ）Ｌ−シスチン（日本バルク薬品株式会社）、結晶セルロース、ショ糖エステル、二酸化ケイ素、および卵殻カルシウムを用いて、以下の表１に記載の組成にて錠剤（１錠あたり、約２２０ｍｇ）を製造し、食品を得た。
【００４９】
この食品を、シミおよびソバカスに悩む２０人のボランティア（２３〜４５歳の女性）に、１日あたり１２錠を４週間毎日摂取させた。摂取終了後、美容（美肌）効果（肌のはり、ツヤ、シミ・ソバカス、およびくすみ）について、下記の基準で自己評価してもらった。なお、ボランティアは、同年代の人を均等にしたことを除いてランダムに割り振った：
著しく良くなった・・・２点、
良くなった・・・・・・１点、
変わらない・・・・・・０点。
【００５０】
結果を表２に示す。なお、表２の結果は、２０人の被験者の採点の平均点を示す。
【００５１】
（実施例２）
実施例１の（Ａ）の代わりにプロアントシアニジン４０重量％（ＯＰＣを１０重量％）およびカテキンを５重量％含有する松樹皮のエタノール抽出物を用いたこと以外は、実施例１と同様に、以下の表１に記載の組成にて錠剤（食品）を製造し、美容（美肌）効果を評価した。結果を表２に併せて示す。
【００５２】
（比較例１〜３）
以下の表１に記載の（Ａ）〜（Ｃ）のうちの１種または２種のみを含む組成にて錠剤（食品）を製造し、実施例１と同様に美容（美肌）効果を評価した。結果を表２に併せて示す。
【００５３】
【表１】
2004049135.tif 000002
【００５４】
【表２】
2004049135.tif 000003
【００５５】
表２に示す結果から、実施例の食品の方が、いずれの項目においても美容（美肌）効果が高いことがわかる。さらに、実施例１の食品の方が、実施例２の食品よりも美容（美肌）効果が高いことがわかる。また、実施例の食品を摂取したボランティアからは、比較例の食品を摂取したボランティアに比べて、肩こり・腰痛がなくなった、あるいは、倦怠感がなくなったという感想が多く聞かれた。
【００５６】
【発明の効果】
以上のように、（Ａ）プロアントシアニジン、（Ｂ）アスコルビン酸またはその誘導体、および（Ｃ）Ｌ−システインまたはその誘導体を含有する健康食品を摂取することにより、美容（美肌）効果が得られることが見出された。特に、ＯＰＣを２０重量％以上含有するプロアントシアニジンを使用することにより、優れた美容（美肌）効果が得られる。