(57)【要約】【課題】成育初期における二次相の発生抑制を図り、肩部の形状を良好にする。【解決手段】るつぼ内の融液Ｌに種結晶Ｓを接触させて回転させながら引き上げランガサイト単結晶Ｃを製造する際に、種結晶Ｓとして、長さＳＬが５０ｍｍより短く、かつ、径寸法ＳＲが３０ｍｍより小さいものを適用する。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
るつぼ内の融液に種結晶を接触させて回転させながら引き上げランガサイト単結晶を製造する際に、
前記種結晶として、長さが５０ｍｍより短く、かつ、径寸法が３０ｍｍより小さいものを適用することを特徴とするランガサイト単結晶の製造方法。
【請求項２】
前記種結晶の径寸法を１０ｍｍ〜２０ｍｍの範囲に設定することを特徴とする請求項１記載のランガサイト単結晶の製造方法。
【請求項３】
前記種結晶から育成したランガサイト型単結晶において、引き上げ開始直後の最細部であるネック部の径寸法が、前記種結晶の径寸法に対して９０％より大きくなるように設定することを特徴とする請求項１または２記載のランガサイト単結晶の製造方法。
【請求項４】
請求項１から３のいずれか記載のランガサイト単結晶の製造方法によって製造されたことを特徴とするランガサイト単結晶。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ＳＡＷデバイス等に好適なランガサイト単結晶およびその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、Ｌａ３Ｇａ５ＳｉＯ１４（Ｌａｎｇａｓｉｔｅ：ランガサイトと称す）単結晶は、温度による弾性波伝搬速度、周波数の変化率が小さく、圧電性の大小を表す電気機械結合係数（電気エネルギーと機械エネルギーの相互変換効率を示す係数）が大きいことから、表面弾性波（Ｓｕｒｆａｃｅ  Ａｃｏｕｓｔｉｃ  Ｗａｖｅ：ＳＡＷ）フィルタ等の圧電デバイス用の基板材料として研究が行われている（例えば、非特許文献１等）。
【０００３】
【特許文献１】
特開平１０−１２６２０９号公報
【非特許文献１】
Ｈ．Ｔａｋｅｄａ，Ｋ．Ｓｈｉｍａｍｕｒａ，Ｖ．Ｉ．Ｃｈａｎｉ，Ｔ．Ｆｕｋｕｄａ，Ｅｆｆｅｃｔ  ｏｆ  ｓｔａｒｔｉｎｇ  ｍｅｌｔ  ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ  ｏｎ  ｃｒｙｓｔａｌ  ｇｒｏｗｔｈ  ｏｆ  Ｌａ３Ｇａ５ＳｉＯ１４，Ｊ．Ｃｒｙｓｔａｌ  Ｇｒｏｗｔｈ  １９７（１９９９）２０４．
【０００４】
すなわち、このランガサイト単結晶は、水晶と同等の温度特性を持ち、しかも電気機械結合係数が水晶の約３倍あり、携帯電話等に多用されているＳＡＷフィルタの広帯域化と小型化を図ることが可能になる。例えば、特許文献１等にランガサイト単結晶を用いた表面弾性波デバイスが記載されている。
【０００５】
このランガサイト単結晶を育成するには、化学量論比の組成に基づいた原料ペレットを融解してルツボ内で融液とし、該融液から単結晶インゴットをＣＺ法（チョクラルスキー法）により引き上げ育成している。
このようにして、得られた単結晶インゴットからウェーハを切り出して、該ウェーハ上にＳＡＷデバイスを作製している。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上記従来のランガサイト単結晶の製造方法には、以下の課題が残されている。
すなわち、ランガサイトの単結晶は熱伝導率が悪く、種結晶の長さが５０ｍｍより長い場合には、融液と結晶との接触面付近から熱が効率よく放散できないため、結晶を成長させるためには、結晶育成の初期において融液の温度を急激に落とさざるを得なくなり、その結果、必要以上の過冷却状態を誘発して、育成初期に二次相が発生しやすくなるという問題があった。同時に、この二次相の発生により結晶の肩部の形状がいびつになり、その後、結晶がいびつなまま形成されてしまい、このような製品として不適当である単結晶インゴットができてしまうという問題も発生していた。
【０００７】
本発明は、上記の事情に鑑みてなされたもので、以下の目的を達成しようとするものである。
▲１▼育成初期における二次相の発生抑制を図ること。
▲２▼肩部の形状を良好にすること。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明のランガサイト単結晶の製造方法は、るつぼ内の融液に種結晶を接触させて回転させながら引き上げランガサイト単結晶を製造する際に、
前記種結晶として、長さが５０ｍｍより短く、かつ、径寸法が３０ｍｍより小さいものを適用することにより上記課題を解決した。
本発明において、前記種結晶の径寸法を１０ｍｍ〜２０ｍｍの範囲に設定するとすることが好ましい。
また、本発明において、前記種結晶から育成したランガサイト型単結晶において、引き上げ開始直後の最細部であるネック部の径寸法が、前記種結晶の径寸法に対して９０％より大きくなるように設定する手段を採用することもできる。
本発明のランガサイト単結晶は、上記の各製造方法により形成されることにより上記の問題を解決した。
【０００９】
本発明のランガサイト単結晶の製造方法においては、種結晶の長さを３０ｍｍ〜５０ｍｍとし、かつ、径寸法を３０ｍｍより小さい角柱状としたことにより、熱伝導率の悪いランガサイト単結晶において、熱放散性の低下を抑制することができ、必要以上の過冷却状態が生じることを抑制して、育成初期において二次相が発生することを防止して、高品質のランガサイト単結晶を製造することが可能となる。同時に、二次相の発生による肩部形状のゆがみ発生を防止して、肩部形状の良好なランガサイト単結晶インゴットを製造することが可能となる。
【００１０】
ここで、種結晶の長さとは、種結晶を固定する固定部下端から種結晶下端までの寸法を意味している。固定部は例えば、種結晶より径寸法の大きな角柱筒とされ、アルミナ等からなるものとされる。種結晶を固定するには、上端側に固定用の穴を形成した種結晶を固定部に挿入し、固体部に設けられた固定穴から固定ピンを種結晶の穴に通してその固定がおこなわれる。
【００１１】
ここで、種結晶の長さが５０ｍｍより大きく設定された場合には、種結晶からの熱放散が良好にならず、二次相が生じる可能性が増大するため好ましくない。また、種結晶の長さを３０ｍｍより短くした場合には、前述の固定部のアルミナが熱で変形する等の影響があるため好ましくない。
【００１２】
本発明において、前記種結晶の径寸法を１０ｍｍ〜２０ｍｍの範囲に設定することが好ましく、径寸法が１０ｍｍより小さく設定された場合には、ネック径を充分大きな寸法とすることができないため好ましくない。また、上記径寸法が３０ｍｍより大きく設定された場合には、他のランガサイト単結晶から種結晶を切り出す際に、切り出せる種結晶の総個数が減少し、結果的に種結晶の製造コストが増大してしまうため好ましくない。
【００１３】
また、本発明において、引き上げ開始直後の最細部であるネック部の径寸法が、前記種結晶の径寸法に対して９０％より大きくなるように設定することが好ましく、ネック径が種結晶の径寸法に対して９０％より小さく設定された場合、つまいり、ネック径が最小場合９ｍｍ以下に設定された場合には、二次相の発生が増大してしまうため好ましくない。同時に、上記の様に９０％より小さく設定した場合には、肩部の形状がいびつになる可能性が増大するため好ましくない。
【００１４】
本発明のランガサイト単結晶においては、上述の製造方法によって製造されたため、二次相の発生がなく、肩部の形状の良好なランガサイト単結晶を提供することができる。
【００１５】
【発明の実施の形態】
以下、本発明に係るランガサイト単結晶およびその製造方法の一実施形態を、図面に基づいて説明する。
図１は本実施形態におけるランガサイト単結晶およびその製造方法を示す模式図である。
図１において、符号Ｓはシード結晶（種結晶）、Ｋは固定部、Ｃはランガサイト単結晶（単結晶インゴット）である。
【００１６】
本実施形態における製造方法においては、高周波加熱育成炉を用い、Ｌａ２Ｏ３、Ｇａ２Ｏ３及びＳｉＯ２の各原料をルツボ内で融解させた融液ＬからＬａ３Ｇａ５ＳｉＯ１４の単結晶インゴットＣを引き上げ育成する方法である。
この際、固定部Ｋに固定したシード結晶Ｓを、シード結晶Ｓの下端をるつぼ内の融液に接触させた後、この固定部Ｋを回転させることでシード結晶Ｓを回転させながら引き上げてランガサイト単結晶（単結晶インゴット）Ｃを製造するものとされる。
【００１７】
固定部Ｋは、アルミナからなる角筒状とされ、その下端部付近にシード結晶Ｓを固定するための固定穴Ｋ１が設けられており、図示しない回転引き上げ手段が設けられている。
シード結晶Ｓの上端側にも固定用穴Ｓ１が設けられ、シード結晶Ｓ上端を固定部Ｋ下端側から２０ｍｍ〜２５ｍｍ挿入して、これら固定穴Ｋ１および固定用穴Ｓ１に貫通するように固定ピンＫ２を貫通してシード結晶を固定している。
【００１８】
シード結晶Ｓは、ランガサイト単結晶を角柱状に切断したものであり、その寸法は、図１に示すように、固定部Ｋ下端から、単結晶の下端部までの長さ寸法ＳＬが３０ｍｍ〜５０ｍｍの範囲となるように設定されるとともに、径寸法ＳＲが３０ｍｍより小さく設定され、より好ましくは径寸法ＳＲは１０ｍｍ〜２０ｍｍの範囲に設定されることが好ましい。
【００１９】
ここで、長さ寸法ＳＬが５０ｍｍより大きく設定された場合には、シード結晶Ｓからの熱放散が抑制されてしまい好ましい状態にならないため、二次相が生じる可能性が増大して好ましくない。また、長さ寸法ＳＬを３０ｍｍより短くした場合には、固定部Ｋのアルミナが熱で変形する等の影響があるため好ましくない。
【００２０】
また、シード結晶Ｓの径寸法ＳＲを１０ｍｍより小さく設定した場合には、ネックＮにおける径寸法ＷＮを充分大きくすることができないため、後述するように二次相の発生等が起こりやすく好ましくない。また、径寸法ＳＲを３０ｍｍより大きく設定した場合には、他のランガサイト単結晶からシード結晶Ｓを切り出す際に、切り出せるシード結晶の総個数が減少し、結果的にシード結晶の製造コストが増大してしまうため好ましくない。また、径寸法ＳＲを２０ｍｍより大きく設定した場合には、径寸法ＳＲを３０ｍｍのときと同様にシード結晶の製造コストが増大するため好ましくない。
【００２１】
また、本実施形態においては、シード結晶Ｓ下端を融液に接触した後引き上げて、最初に形成される最細部であるネック部Ｎの径寸法が前記シード結晶Ｓの径寸法ＳＲの９０％以上となるように設定されることが好ましい。
ここで、ネック部Ｎの径寸法ＷＮが、シード結晶Ｓの径寸法ＳＲに対して９０％より小さく設定された場合には、二次相の発生が増大してしまうため好ましくない。同時に、ネック径ＷＮを、シード結晶Ｓの径寸法ＳＲの９０％より小さく設定した場合には、単結晶インゴットＣの肩部Ｃ１における形状がいびつになる、つまり、融液Ｌ液面方向における断面形状が点対称にならない可能性が増大するため好ましくない。
【００２２】
本実施形態のランガサイト単結晶およびその製造方法によれば、シード結晶Ｓの長さＳＬを３０ｍｍ〜５０ｍｍとし、かつ、径寸法ＳＲを３０ｍｍより小さく、好ましくは１０ｍｍ〜２０ｍｍである角柱状としたことにより、熱伝導率の悪いランガサイト単結晶において、熱放散性を改善することができ、必要以上の過冷却状態が生じることを抑制して、育成初期において二次相が発生することを防止し、高品質のランガサイト単結晶（単結晶インゴット）Ｃを製造することが可能となる。同時に、二次相の発生による肩部Ｃ１形状のゆがみ発生を防止して、肩部Ｃ１形状の良好なランガサイト端結晶Ｃを製造することが可能となる。
【００２３】
同時に、ネック部Ｎの径寸法ＷＮを、シード結晶Ｓの径寸法ＳＲに対して９０％より大きく設定することにより、二次相の発生が増大することを抑制でき、同時に、成長した結晶インゴットＣにおいて、その肩部Ｃ１の形状がいびつになる可能性を抑制することができる。
【００２４】
以下本発明における実施例を説明する。
【００２５】
［実施例］
上述したように、ＣＺ法によりランガサイト単結晶を製造する際に、融液Ｌに接触させるシード結晶Ｓの長さ寸法ＳＬおよび径寸法ＳＲを変化させるとともに、ネック部Ｎの径寸法ＷＮを変化させて設定し、成長させた単結晶インゴットＣにおける二次相発生の有無を検証した。
【００２６】
シード結晶Ｓにおいて、長さＳＬを３０ｍｍ〜５０ｍｍとし、かつ、径寸法ＳＲを１０ｍｍ〜２０ｍｍとし、かつ、ネック部Ｎの径寸法ＷＮを、シード結晶Ｓの径寸法ＳＲに対して９０％より大きく設定したものを実施例として、表１にそれらの寸法を示す。また、同時に引き上げた単結晶インゴットＣにおける二次相発生の有無を表１に並記する。
【００２７】
【表１】
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【００２８】
また、同様にして、シード結晶Ｓの長さＳＬを５０ｍｍ以上および、ネック径ＷＮをシード結晶Ｓの径寸法ＳＲに対して９０％以下にしたものを比較例として、表２にこれらの寸法およびそのときの二次相発生の有無を示す。
【００２９】
【表２】
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【００３０】
上記の結果から、シード結晶Ｓの長さＳＬを５０ｍｍ以下とし、径寸法ＳＲを３０ｍｍより小さく、好ましくは１０ｍｍ〜２０ｍｍとして、かつ、ネック径ＷＮをシード径ＳＲの９０％以上にすることにより、あきらかに、二次相の発生が抑えられていることがわかる。
【００３１】
【発明の効果】
本発明のランガサイト単結晶およびその製造方法によれば、種結晶の長さを３０ｍｍ〜５０ｍｍとし、かつ、径寸法を３０ｍｍより小さい角柱状としたこと、および、ネック部の径寸法を前記種結晶の径寸法に対して９０％より大きくなるように設定することにより、熱伝導率の悪いランガサイト単結晶において、熱放散性の低下を抑制することができ、必要以上の過冷却状態が生じることを抑制して、育成初期において二次相が発生することを防止して、高品質のランガサイト単結晶を製造することが可能となるとともに、同時に、二次相の発生による肩部形状のゆがみ発生を防止して、肩部形状の良好なランガサイト端結晶を製造することが可能となるという効果を奏することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係るランガサイト単結晶およびその製造方法の一実施形態を示す模式図である。
【符号の説明】
Ｃ  ランガサイト単結晶（単結晶インゴット）
Ｃ１  肩部
Ｓ  シード結晶（種結晶）
Ｋ  固定部
Ｎ  ネック部
Ｌ  融液
【図１】
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