(57)【要約】【課題】  素子内部に導波光として閉じ込められていた損失光を効率良く取り出し、外部取り出し効率にすぐれた有機エレクトロルミネッセンス素子を提供する。【解決手段】  発光層（５）を含む少なくとも１層の有機層（４，５）とこれを挟持する反射性電極（３）と透明電極（２）とからなる一対の電極が、光取り出し面から観測者側に放射される発光光の正面輝度値と５０度〜７０度方向の輝度値が、式（１）；正面輝度値＜５０度〜７０度方向の輝度値、の関係を満たすように形成されてなる有機エレクトロルミネッセンス素子において、発光光が発光層（５）から透明電極（２）を介して観測者側に出射するまでの間に光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域７を設けたことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。【選択図】      図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
発光層を含む少なくとも１層の有機層とこれを挟持する少なくとも一方が透明電極である陽極電極と陰極電極とからなる一対の電極が、光取り出し面から観測者側に放射される発光光の正面輝度値と５０度〜７０度方向の輝度値が、式（１）；正面輝度値＜５０度〜７０度方向の輝度値、の関係を満たすように形成されてなる有機エレクトロルミネッセンス素子において、発光光が発光層から透明電極を介して観測者側に出射するまでの間に、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域が、実質的に空気層を介することなく設けられていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
陽極電極と陰極電極とのうちの一方が透明電極で、他方が反射性電極であり、正孔と電子の再結合発光領域の略中心部と反射性電極との距離をｄ（ｎｍ）、発光層に用いている材料の蛍光発光スペクトルのピーク波長をλ（ｎｍ）、発光層と反射性電極との問の有機層の屈折率をｎとすると、式（２）；（０．３／ｎ）λ＜ｄ＜（０．５／ｎ）λ、の関係を満たす請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域は、透明材料中にこれとは屈折率の異なる透明材料または不透明材料を分散分布させた光拡散性部位からなる請求項１または２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域は、レンズ構造からなる請求項１または２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域は、凹凸面からなる請求項１または２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域より観測者側に反射型偏光子を有する請求項３〜５のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項７】
反射型偏光子は、コレステリック液晶層からなる反射型円偏光子である請求項６に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項８】
反射型偏光子は、屈折率の異なる少なくとも２種の材料を多層積層してなる反射型直線偏光子である請求項６に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項９】
面内には屈折率異方性を持たず、その面内屈折率よりも厚さ方向の屈折率が大きい光学補償層が設けられている請求項６〜８のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１０】
光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域は、透光性樹脂中に複屈折特性の相違する微小領域を分散分布させた偏光散乱性部位からなる請求項１または２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１１】
偏光散乱性部位における微小領域は、液晶性材料、液晶相を過冷却固定したガラス状態材料または重合性液晶の液晶相をエネルギー線により架橋固定した材料のいずれかから構成されている請求項１０に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１２】
偏光散乱性部位は、透光性樹脂中にこの樹脂のガラス転移温度よりも低温でネマチック液晶相を呈するガラス転移温度が５０℃以上の液晶ポリマーからなる微小領域を分散含有させてなる請求項１０に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１３】
偏光散乱性部位は、微小領域とそれ以外の部分との間で、微小領域の各光軸方向における屈折率差Δｎ1 、Δｎ2 、Δｎ3 が最大値を示す軸方向（Δｎ1 方向）において０．０３〜０．５（Δｎ1 ）であり、この軸方向と直交する２軸方向（Δｎ2 方向、Δｎ3 方向）において０．０３以下である請求項１０〜１２のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１４】
請求項１〜５のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を具備することを特徴とする面光源。
【請求項１５】
請求項６〜１３のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を具備することを特徴とする偏光面光源。
【請求項１６】
請求項１４に記載の面光源または請求項１５に記載の偏光面光源を具備することを特徴とする表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発光効率、とくに発光光の外部取り出し効率にすぐれた有機エレクトロルミネッセンス素子と、この有機エレクトロルミネッセンス素子を使用した高効率な（偏光）面光源と、これを具備する（液晶）表示装置とに関する。
【背景技術】
【０００２】
電極問に発光層を設け、電気的に発光を得るエレクトロルミネッセンス素子や発光ダイオードは、ディスプレイ表示装置としての利用はもちろん、平面型照明、光ファイバー用光源、液晶ディスプレイ用バックライト、液晶プロジェクタ用バックライトなどの各種光源としても、盛んに研究開発が進んでいる。
とくに、有機エレクトロルミネッセンス素子は、発光効率、低電圧駆動、軽量、低コストという点ですぐれており、近年、注目を浴びている。これらの光源用途で最大の関心事は発光効率の向上であり、蛍光灯に匹敵する発光効率を目標として、素子構成、材料、駆動方法、製造方法などの改良が検討されている。
【０００３】
しかし、有機エレクトロルミネッセンス素子のように、発光層自体から発光を取り出す固体内発光素子では、発光層の屈折率と出射媒質との屈折率により決まる臨界角以上の発光光は全反射し内部に閉じ込められ、導波光として失われる。
古典論的な屈折の法則（スネルの法則）による計算では、発光層の屈折率をｎとしたとき、発生した光が外部に取り出される光取り出し効率ηは、η＝１／（２ｎ2 ）で近似される。仮に発光層の屈折率が１．７であると、η≒１７％程度となり、８０％以上の光は導波光として素子側面方向の損失光として失われる。
【０００４】
また、有機エレクトロルミネッセンス素子は、電極から注入された電子・正孔の再結合により生成する励起子のうち、発光に寄与するのは１重項励起子のみであり、その生成確率は１／４である。これだけを考慮しても、効率は５％以下と極めて低い。
近年、発光層自体の発光効率を上げる方法として、３重項励起子からの燐光からも発光が得られる発光材料の開発（特開２００１−３１３１７８号公報）も進んでおり、量子効率を飛躍的に向上できる可能性も見い出されている。
しかし、仮に量子効率を向上できても、取り出し効率としてはそれに乗ずる形で発光効率を低下させてしまう。言い換えると、取り出し効率を改善できれば、相乗効果として飛羅的に発光効率を向上できる余地が残されている。
【０００５】
このように、導波光を外部に取り出すには、発光層と出射面との間に反射・屈折角を乱れさせる領域を形成し、スネルの法則を崩して、本来導波光として全反射される光の伝送角を変化させてやるか、発光自体に集光性を持たせる必要がある。しかし、導波光をすべて外部に出射させる領域を形成するのは容易でなく、このため、できるだけ多くの導波光を取り出す提案がなされている。
【０００６】
たとえば、取り出し効率を改善する方法として、基板自体に集光性を持たせることで取り出し効率を向上させる方法（特開昭６３−３１４７９５号公報）や、発光層をディスコチック液晶で形成し、発光光自体の正面指向性を向上させる方法（特開平１０−３２１３７１号公報）、素子自体に立体構造や傾斜面、回折格子などを形成する方法（特開平１１−２１４１６２号、特開平１１−２１４１６３号、特開平１１−２８３７５１号公報）が提案されている。しかしながら、これらの提案では複雑な構成になってしまったり、発光層自体の発光効率が低くなるなどの問題がある。
【０００７】
また、比較的簡単な方法として、光拡散層を形成し、光の屈折角を変化させて全反射条件にある光を減らす方法も提案されている。
たとえば、内部と表面で屈折率の異なる屈折率分布構造を有する粒子を透明基材中に分散させた拡散板を用いる方法（特開平６−３４７６１７号公報）、透光性基体上に単粒子層を並べた拡散部材を用いる方法（特開２００１−３５６２０７号公報）、発光層と同じ材質中に散乱粒子を分散させる方法（特開平６−１５１０６１号公報）などが、数多く提案されている。これらの提案は、散乱粒子の特性、分散マトリックスとの屈折率差、粒子の分散形態、散乱層の形成場所などに特徴を見い出したものである。
【０００８】
ところで、有機エレクトロルミネッセンス素子は、電界を印加することで、陽極より注入された正孔と陰極より注入された電子とが再結合して励起子となり、蛍光物質（または燐光物質）が発光する原理を利用したものである。よって、量子効率を上げるためには、この再結合が効率良く行われる必要がある。その方法として一般的に行われるのが、素子を積層構造とする方法であり、その例として、正孔輸送層／電子輸送性発光層の２層型、正孔輸送層／発光層／電子輸送層の３層型などがある。また、効率を上げるために、ダブルヘテロ構造とするような積層型素子も多数提案されている。
【０００９】
このような積層構造の場合、再結合はある領域で、ほぼ集中して起こる。たとえば、２層型の有機エレクトロルミネッセンス素子では、図１２に示すように、支持基板１上で反射性電極３と透明電極２とからなる一対の電極間に挟持された正孔輸送層４と電子輸送性発光層５の界面層から、約１０ｎｍ程度電子輸送性発光層側の領域６で集中的に発生する（Ｔａｋｕｙａ，Ｏｇａｗａ  ｅｔ  ａｌ，「ＩＥＩＣＥ  ＴＲＡＮＳ  ＥＬＥＣＴＲＯＮ」Ｖｏｌ．Ｅ８５−Ｃ，Ｎｏ．６，ｐ．１２３９、２００２の報告）。
また、発光領域６で発生する光は全方向に放射される。その結果、図１３に示すように透明電極２側の光取り出し面方向に放射した光と、反射性電極３側に放射し反射されて光取り出し面方向に放射される光に光路差が生じる。
【００１０】
図１３において、通常、有機エレクトロルミネッセンス素子の電子輸送性発光層の厚さは数十〜百数十ｎｍであり、可視光波長のオーダーである。したがって、最終的に外部に出射する光は干渉を起こし、発光領域と反射電極との距離ｄにより強め合ったり弱め合ったりする。また、図１３では正面方向の放射光のみを記述しているが、実際には斜め方向の光も存在し、距離ｄと発光波長λによっては、放射光の角度により干渉条件が異なる。その結果、正面方向の光は強め合い、広角度方向の光は弱め合う場合や、その反対の場合が起こりうる。すなわち、発光輝度が視角度により変化する。
もちろん、距離ｄが大きくなると、角度により顕著に光の強度が変化することになる。よって、通常は正面方向の光が互いに強め合うように、距離ｄが発光波長のおよそ１／４波長の長さとなるように膜厚が設定される。
【００１１】
また、距離ｄが、たとえば５０ｎｍ程度より薄いと、通常金属が用いられる反射性電極では、光の吸収が顕著になり、発光強度の低下と強度分布にも影響が現れる。すなわち、有機エレクトロルミネッセンス素子では、発光領域と反射性電極との間の距離ｄにより、放射光分布が顕著に変化し、導波光成分もそれに伴い大きく変化する。さらに、この種の素子の発光スペクトルは、比較的広い波長にわたりブロードな特性をもっている。したがって、距離ｄにより強め合う波長域が変化する結果、発光ピーク波長が変化する。また、距離ｄによっては、発光スペクトルも視角度により変化する。
【００１２】
これらの問題を解決するために、視角により発光色が異なる現象を抑制するように、膜厚を選定する提案がなされている（特許文献１参照）。しかしながら、この提案には、導波光に関する記述はなく、この提案で発光色の視角依存性が抑制できる膜厚は、後述する本発明の範囲とは明らかに異なるものである。
【００１３】
以上の理由より、発光光のうち約８０％は導波光として素子内部に閉じ込められているという古典論的な計算では、積層型の有機エレクトロルミネッセンス素子の外部取り出し効率は正しく見積もれないことになる。すなわち、導波光成分も、素子構成により顕著に変化しているのである。たとえば、Ｍ．Ｈ．Ｌｕらの報告（Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，Ｖｏｌ．９１，Ｎｏ．２，ｐ．５９５，２００２）によれば、マイクロキヤビティー効果を考慮した量子論的計算手法により、素子構成による導波光成分の変化について詳細な研究がなされている。
したがって、全反射条件を崩すべく、光拡散層などを形成しても、古典論から期待されるほど大きな効果が得られない場合も起こりうる。
【００１４】
また、これらの有機エレクトロルミネッセンス素子を液晶表示装置用のバックライト光源として用いる場合、素子から放射される発光光は自然光であるため、液晶表示に際しては、それらを偏光板を介して直線偏光に変換する必要がある。その結果、偏光板による吸収ロスを生じることになり、光の利用効率を５０％を超える値とすることができないという問題があった。したがって、上記の方法により、効率良く導光光を取り出しても、その半分以上は偏光板にて吸収されてしまう。
【００１５】
このような問題を改善する方法として、配向膜上に有機エレクトロルミネッセンス素子層を形成し、発光光自体を直線偏光発光として取り出す提案がなされている（特許文献２参照）。しかしながら、この提案により偏光板での吸収ロスは最大で１／２に低減できるものの、有機薄膜を配向させるための配向膜などの挿入により、素子の発光効率が低下するおそれがある。また、全反射による導波光に関しては、従来の素子と同様に、なんら改良されていない。
【００１６】
また、本件出願人は、偏光散乱フィルムを介して有機エレクトロルミネッセンス素子による発光を出射させる方法を提案している（特許文献３参照）。この提案は、光散乱により導波光として失われている光が取り出され、かつ出射光は直線偏光リッチな偏光として取り出されるため、偏光板での吸収ロスを低減でき、液晶表示装置用の光源として高効率な偏光面光源を提供することができる。
しかしながら、この提案では、たとえば前記した発光領域と反射性電極との距離による干渉の影響と導波光の関係については言及されておらず、液晶表示装置用の光源として、その効果を最大限に引き出せるものとはいえない。
【００１７】
また、液晶表示装置において、バックライト光の偏光板での吸収ロスを低減する方法として、反射型偏光子からなる偏光分離層を使用する方法が知られており（特許文献４，５参照）、これを有機エレクトロルミネッセンス素子に適用する提案もなされている（特許文献６，７参照）。
しかしながら、有機エレクトロルミネッセンス素子において、発光領域と反射性電極との距離による干渉の影響と導波光の関係について、詳しく研究し、そのうえで反射型円偏光子と組み合わせるなどして、発光効率を最大限に引き出せるような提案は未だなされていない。したがって、偏光を利用した液晶表示装置用に最適な高効率な偏光面光源の提供が切望されているのが現状である。
【００１８】
【特許文献１】特開平５−３０８１号公報（第２〜４頁）
【特許文献２】特開平１１−３１６３７６号公報（第２〜５頁）
【特許文献３】特開２００１−２０３０７４号公報（第２〜６頁）
【特許文献４】特開平４−２６８５０５号公報（第２〜６頁）
【特許文献５】特開平８−２７１８９２号公報（第２〜５頁）
【特許文献６】特開２００１−２４４０８０号公報（第２〜４頁）
【特許文献７】特開２００１−３１１８２６号公報（第２〜３頁）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１９】
本発明は、上記のような事情に照らし、有機エレクトロルミネッセンス素子において、従来、素子内部に導波光として閉じ込められていた損失光を、効率良く取り出し、外部取り出し効率にすぐれた有機エレクトロルミネッセンス素子を提供すること、また液晶表示装置のバックライト光源などとして用いる場合、上記損失光を偏光光として効率良く取り出すことができ、偏光板での吸収を最小限に抑えることができる高効率な有機エレクトロルミネッセンス素子を提供することを目的とする。さらに、本発明は、これらの有機エレクトロルミネッセンス素子を用いた高効率な面光源ないし偏光面光源と、これを具備する液晶表示装置などの表示装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００２０】
本発明者らは、上記の課題を解決するために、鋭意検討を重ねた結果、以下のような知見を得た。この知見について、図９を用いて説明する。同図は、図１２に示した２層型の有機エレクトロルミネッセンス素子に関して、その発光領域６からの発光光が外部に出射される場合の模式図を、上半球面のみについて、示したものである．実際には、反射性電極３方向の発光光も存在するが、ここでは省略している。
【００２１】
図９において、支持基板（ガラス基板）１の屈折率と空気層の屈折率差により決まる臨界角は約４０度である。つまり、４０度より大きな角度の光は、ガラス／空気界面で全反射し、導波光として素子内部に閉じ込められる。紙面上では４０度／９０度、すなわち、４５％近くの光は、外部に出射するように見えるが、実際の発光は全方位に放射される。このため、立体角の関係から、より広角度の成分になるほどその光量は大きくなる。古典論的計算で発光効率が２０％以下と算出されるのはそのためである。
また、実際の有機エレクトロルミネッセンス素子では光の干渉効果が起こる。これに対し外部に出射できる正面方向の光が強め合うように素子構成を決定するのが普通である。この場合、導波光は逆に弱め合うように干渉するため、この素子構成に反射・屈折角に乱れを生ずる領域を形成しても、大きな輝度向上効果は望めない。
【００２２】
しかるに、本発明者らは、わざと正面方向の光は弱めあい、通常は導波光として素子内部に閉じ込められる広角度成分の光を強め合うように素子構成を決定し、大部分の光量が分布する導波光を増幅した上で反射・屈折角に乱れを生ずる領域を形成してみたところ、上記従来の方法に比べ、発光効率が顕著に高められることがわかった。つまり、反射・屈折角に乱れを生ずる領域を設けない場合、発光効率がかえって低下する素子構成を形成した上で、上記領域を設けると、従来の素子構成に上記領域を設ける場合よりも、高効率な有機エレクトロルミネッセンス素子が得られることがわかった。
また、このような構成とした有機エレクトロルミネッセンス素子を、液晶表示装置のバックライト光源用などとして利用する際には、偏光板により吸収される光を反射型偏光子を用いて低減する構成とすることにより、偏光板での吸収が最小限に抑えられた高効率な偏光面光源および液晶表示装置が得られることもわかった。
【００２３】
さらに、本発明者らは、上記の反射・屈折角に乱れを生ずる領域を設ける場合に、この領域として、とくに透光性樹脂中に複屈折特性の相違する微小領域を分散分布させた偏光散乱性部位を設けるようにすると、上記した反射型偏光子を用いることなく、素子内部に閉じ込められる導波光を偏光光として効率良く取り出せることもわかった。すなわち、図９に示す有機エレクトロルミネッセンス素子において、支持基板（ガラス基板）１上の光取り出し面側、つまり透明電極２とは反対面側に、透光性樹脂中に複屈折特性の相違する微小領域を分散分布させた偏光散乱性部位を実質的に空気層を介することなく形成して、このときの発光領域６からの発光光の外部への出射の様子を調べてみた。
【００２４】
発光光のうち、紙面上半球の光は透明電極、ガラス基板を通過し、偏光散乱性部位に入射する。また、下半球の光は陰極により反射されたのち、同様に偏光散乱性部位に入射する。この過程で屈折率の低い空気層（屈折率＝１）が介在しないため、発光光は全反射を受けることなく偏光散乱性部位に入射できる（ただし、透明電極やガラス基板の屈折率によっては、一部の光が全反射される場合がある）。図９に示すように、通常の素子では、ガラス基板の屈折率と空気層の屈折率差により決まる臨界角以上の角度の光は全反射して導波光として失われ、通常の２０％程度しか外部に出射されない。
【００２５】
全反射することなく偏光散乱部位に入射した発光光の大部分は、偏光散乱性部位と空気界面との屈折率差により全反射され、偏光散乱部位内を伝送する。この伝送光は、偏光散乱部位内で微小領域との最大屈折率差（Δｎ1 ）を示す軸方向（Δｎ1 方向）に平行な振動面を有する直線偏光成分が選択的に強く散乱され、その一部が全反射角よりも小さい角度となり、外部（空気）へ出射する。ちなみに、微小領域が存在せず選択的な偏光散乱が起きない場合、発光光は、立体角の関係上、約８０％が閉じ込められ、全反射を繰り返している状態である。閉じ込められた光は、微小領域と透光性樹脂との界面での散乱にて全反射条件が壊されたときのみ外部に出射するため、微小領域のサイズや存在の程度により出射の効率を任意に制御可能である。
【００２６】
一方、前記のΔｎ1 方向の散乱で大きい角度で散乱された光と、Δｎ1 方向条件を満足したが散乱を受けなかった光と、さらにΔｎ1 方向以外の振動方向を有する光は、偏光散乱性部位内に閉じ込められて全反射を繰り返しつつ伝送され、複屈折位相差などにより偏光状態も解消されて前記のΔｎ1 方向条件を満足して出射する機会を待つ。この繰り返しにより、偏光散乱性部位より所定振動面の直線偏光が効率よく出射される。すなわち、最終的に本来導波光として閉じ込められている光を直線偏光成分として取り出すことが可能になる。よって、この方法によると、マイクロレンズや反射ドットなどの特別な光出射手段を形成することなく、発光光を直線偏光成分がリッチな偏光光として、効率よく外部へ出射させることができる。また、偏光散乱性部位の設置角度により直線偏光の振動方向を任意に変えることができる。したがって、液晶表示装置用のバックライトに用いる場合、消費電力を低減することが可能となる。
【００２７】
このようにわざと正面方向の光は弱めあい、通常は導波光として素子内部に閉じ込められる広角度成分の光を強め合うように素子構成を決定し、立体角の関係上、大部分の光量が分布する広角度の光を増幅した上で、上記した偏光散乱性部位を空気層を介することなく一体形成すると、従来の方法に比べ、発光効率を高められることがわかった。つまり、通常の素子ではかえって発光効率が低下するが、偏光散乱性部位と組み合わせると、発光光を効率良くしかも直線偏光リッチな偏光光として外部に取り出せ、最終的に液晶表示装置用のバックライトなどに用いる場合、飛躍的に発光効率を向上できる。
【００２８】
また、有機エレクトロルミネッセンス素子の最大の欠点として、微量の湿気、酸素により素子が劣化し、発光効率の低下はもちろん、微小な欠陥を起点にダークスポットが発生するという問題がある。ダークスポットについては、Ｊ．ＭｃＥｌｖａｉｎらによる報告（Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｖｏｌ．８０，Ｎｏ．１０，ｐ．６００２，１９９６）などに詳細に記載されている。この問題を防ぐため、通常は素子を完全に封止しているが、それでもダークスポットの発生を完全に防止することは容易でない。このダークスポットは面光源や表示装置としての外観、視認性を著しく低下させる。
しかしながら、上記のように偏光散乱性部位を形成すると、多少のダークスポットが発生しても、最終的に観測者側に出射する光は、偏光散乱性部位内にて幾度も散乱されて、外部に出射するため、ダークスポットの発生による視認性の低下がほとんど気にならなくなるという、非常にすぐれた効果が奏される。
【００２９】
本発明は、以上の知見にもとづいて、完成されたものである。
すなわち、本発明は、発光層を含む少なくとも１層の有機層とこれを挟持する少なくとも一方が透明電極である陽極電極と陰極電極とからなる一対の電極が、光取り出し面から観測者側に放射される発光光の正面輝度値と５０度〜７０度方向の輝度値が、式（１）；正面輝度値＜５０度〜７０度方向の輝度値、の関係を満たすように形成されてなる有機エレクトロルミネッセンス素子において、発光光が発光層から透明電極を介して観測者側に出射するまでの間に、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域が、実質的に空気層を介することなく設けられていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、単に有機ＥＬ素子という）に係るものである。
また、本発明は、上記構成の有機ＥＬ素子のとくに好ましい態様として、陽極電極と陰極電極とのうちの一方が透明電極で、他方が反射性電極であり、正孔と電子の再結合発光領域の略中心部と反射性電極との距離をｄ（ｎｍ）、発光層に用いている材料の蛍光発光スペクトルのピーク波長をλ（ｎｍ）、発光層と反射性電極との問の有機層の屈折率をｎとしたときに、式（２）；（０．３／ｎ）λ＜ｄ＜（０．５／ｎ）λ、の関係を満たす有機ＥＬ素子に係るものである。
【００３０】
さらに、本発明は、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域が、透明材料中にこれとは屈折率の異なる透明材料または不透明材料を分散分布させた光拡散性部位からなる上記構成の有機ＥＬ素子と、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域が、レンズ構造からなる上記構成の有機ＥＬ素子と、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域が、凹凸面からなる上記構成の有機ＥＬ素子に係るものである。
また、本発明は、上記各構成の有機ＥＬ素子を具備することを特徴とする面光源とこの面光源を具備することを特徴とする表示装置に係るものである。
【００３１】
また、本発明は、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域より観測者側に反射型偏光子を有する上記構成の有機ＥＬ素子に係るものである。とくに、上記の反射型偏光子が、コレステリック液晶層からなる反射型円偏光子である上記構成の有機ＥＬ素子と、上記の反射型偏光子が、屈折率の異なる少なくとも２種の材料を多層積層してなる反射型直線偏光子である上記構成の有機ＥＬ素子に係るものである。さらに、本発明は、面内には屈折率異方性を持たず、その面内屈折率よりも厚さ方向の屈折率が大きい光学補償層が設けられている上記各構成の有機ＥＬ素子に係るものである。
また、本発明は、上記各構成の有機ＥＬ素子を具備することを特徴とする偏光面光源に係るものである。さらに、本発明は、上記の偏光面光源を具備することを特徴とする液晶表示装置などの表示装置に係るものである。
【００３２】
また、本発明は、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域が、透光性樹脂中に複屈折特性の相違する微小領域を分散分布させた偏光散乱性部位からなる前記構成の有機ＥＬ素子に係るものである。とくに、上記の偏光散乱性部位における微小領域が、液晶性材料、液晶相を過冷却固定したガラス状態材料または重合性液晶の液晶相をエネルギー線により架橋固定した材料のいずれかから構成されている上記構成の有機ＥＬ素子と、上記の偏光散乱性部位が、透光性樹脂中にこの樹脂のガラス転移温度よりも低温でネマチック液晶相を呈するガラス転移温度が５０℃以上の液晶ポリマーからなる微小領域を分散含有させてなる上記構成の有機ＥＬ素子に係るものである。さらに、本発明は、上記の偏光散乱性部位が、微小領域とそれ以外の部分との間で、微小領域の各光軸方向における屈折率差Δｎ1 、Δｎ2 、Δｎ3 が最大値を示す軸方向（Δｎ1 方向）において０．０３〜０．５（Δｎ1 ）であり、この軸方向と直交する２軸方向（Δｎ2 方向、Δｎ3 方向）において０．０３以下である上記各構成の有機ＥＬ素子に係るものである。
また、本発明は、上記各構成の有機ＥＬ素子を具備することを特徴とする偏光面光源に係るものである。さらに、本発明は、上記の偏光面光源を具備することを特徴とする液晶表示装置などの表示装置に係るものである。
【発明の効果】
【００３３】
本発明では、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前は発光効率が低いが、本来素子内部に閉じ込められる導波光成分を増幅し、これに反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成して、導波光成分を外部に取り出す構成としたことにより、最終的に出射光量を増加でき、高効率な有機ＥＬ素子を提供できる。
また、上記反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、偏光散乱性部位を形成することにより、出射光量を増加させうるうえに、その光を直線偏光リッチな偏光光として取り出すことができるので、液晶表示装置に用いられる偏光面光源として応用するにあたり、極めて高効率な有機ＥＬ素子を提供できる。
また、上記反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、光拡散層やレンズ構造などを形成したうえで、さらに反射型偏光子を設置することにより、導波光成分の半分以上を偏光光として出射可能であり、液晶表示装置に用いられる偏光面光源に応用するにあたり、高効率な有機ＥＬ素子を提供できる。
このため、本発明により消費電力を大幅に低下でき、素子に流す電流を少なくできるので、素子の長寿命化をはかれる。また、有機ＥＬ素子の外部取り出し効率を向上できるので、有機ＥＬ材料や電極材料などが進歩して内部量子効率が向上すれば、それに乗じた形で発光効率が増加し、本発明の効果がより一層得られるようになる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３４】
以下、本発明の実施の形態について、図面を参考にして、説明する。
図１は、本発明の２層型の有機ＥＬ素子の一例を示したものである。この素子は、基本構成として、支持基板１上に透明電極２、正孔輸送層４、電子輸送性発光層５および反射性電極３が順次積層された構成を有している。
つまり、上記の正孔輸送層４および電子輸送性発光層５からなる有機層が透明電極２と反射性電極３とからなる一対の電極間に挟持された構成を有しており、動作時には正孔輸送層４と電子輸送性発光層５の界面層から約１０ｎｍ程度電子輸送性発光層側の領域で再結合が生じ、図示される発光領域６で集中して発光が生じる。
なお、この２層型とは異なる、たとえば、正孔輸送層／発光層／電子輸送層の３層型の有機ＥＬ素子では、電極間に電圧を印加すると、陽極からは正孔が、陰極からは電子が注入され、これらがそれぞれのキャリア輸送層を移動し発光層にて再結合して励起子が発生し、上記と同様にＥＬ発光が生じる。
【００３５】
また、本発明では、上記の基本構成として、とくに、正面方向の発光光は弱め合うが、素子内部に閉じ込められる導波光は強め合うような構成とされている。このことを、図２の特性図を用いて、説明する。
図２は、上記の基本構成のみからなる（すなわち、後述する反射・屈折角に乱れを生ずる領域を設ける前の）有機ＥＬ素子の輝度の角度分布を、正面０度から８０度まで、１０度おきに測定した特性図を示したものである。図中、曲線−ａは本発明のもの、曲線−ｂは従来のものである。
ただし、基本構成中、透明電極２の厚さは１００ｎｍ、正孔輸送層４の厚さは５０ｎｍであり、電子輸送性発光層５の厚さは、１４０ｎｍ（本発明のもの）および６０ｎｍ（従来のもの）となっている。また、素子に流す電流は上記本発明のものと従来のものとで同じとなるように、電圧を印加して測定してある。
【００３６】
この図２から明らかなように、従来のものは、正面輝度値、つまり正面０度方向の輝度値が高く、しかも比較的広い角度範囲にわたって輝度値がおよそ一定であり、完全拡散型の好ましい輝度分布を示している。これに対して、本発明のものは、正面輝度値が低く、かつ広角度になるほど輝度が高くなる特性を示している。つまり、本発明のものは、輝度の角度依存性において、式（１）；正面輝度値＜５０度〜７０度方向の輝度値、の関係を満たすように構成されている。
なお、この関係は、上記の例では、電子輸送性発光層５の厚さの違いにより、達成しているが、発光層５を含む有機層と一対の電極との材料や厚さなどを適宜選択することにより、任意に達成できるものである。
【００３７】
また、本発明のより好ましい態様として、正孔と電子の再結合発光領域６の略中心部と反射性電極３との距離をｄ、発光層（この場合は電子輸送性発光層５）に用いている材料の蛍光発光スペクトルのピーク波長をλ、発光層と反射性電極３の間の有機層（この場合は電子輸送性発光層５）の屈折率をｎとしたときに、式（２）；（０．３／ｎ）λ＜ｄ＜（０．５／ｎ）λ、の関係を満たすように、構成されているのがよい。
たとえば、上記の例で、電子輸送性発光層５の蛍光発光のピーク波長が５４０ｎｍの緑色光であり、その屈折率が１．６５であれば、上記距離ｄは９８．２〜１６３．６ｎｍの範囲となるようにされているのが、望ましい。
【００３８】
本発明においては、このように式（１）を満たし、また好ましくは式（２）を満たす基本構成としたうえで、さらに発光層と観測者側の出射媒質との間に光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域７を設けたことを特徴とする。
すなわち、本来、導波光として閉じ込められる光は上記領域７に入射すると、その伝送角が変化し、この伝送角が全反射角よりも小さい角度に変化した光は素子外部に出射し、そうでない光も素子内を繰り返し反射し散乱する間に素子外部に出射する。これにより、目的とする高い発光効率が得られるものである。
【００３９】
なお、式（１）または式（２）を満足させるために、通常有機層に用いられる厚みより幾分厚い有機層を形成する必要がある場合がある。その際、膜厚が厚くなるため、欠陥や電極の微小な凹凸などに起因した電気的な短絡が軽減され、歩留りが向上する利点がある反面、膜厚の増加に伴い素子抵抗が増加し、動作電圧が増加する問題がある。つまり、単位電流あたりの効率（ｃｄ／Ａ）は向上しても、単位電力あたりの全光束量（Ｉｍ／Ｗ）は従来技術と同等か、場合により却って低下する場合が起こりうる。
これを回避するには、たとえば、特開２０００−１８２７７４号公報やこれに引用されている文献に開示されているように、アルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオン、希土類金属イオンなどを含有する金属有機錯体化合物と有機ＥＬ材料とを混合させるなどして、有機層の電気抵抗を低減させ、動作電圧の上昇を抑えて膜厚を厚くする方法を適用すればよい。その混合層に加える金属錯体を代表とするドーバント材料やその混合法についてはとくに限定はなく、適宜の方法を採用することができる。このような方法により、動作電圧を上昇させることなく、本発明の効果を得ることができるため、電流効率と同様、電力効率も向上させることが可能である。
【００４０】
また、上記の式（２）は、有機ＥＬ素子の発光色が１色の場合であるが、赤色、緑色、青色など複数の発光材料からＥＬ発光を利用した白色素子であっても、本発明の効果は存分に発揮される。もちろん、青色と黄色の混色による白色発光光などの組み合わせでもよいし、混色による白色以外の任意の発光色についても適用可能である。たとえば、赤色、緑色、青色の３色の混色である場合、すべての発光色で本発明の式（２）を満足させることは不可能である。したがって、たとえば、３色のうち、最も発光効率の悪い色の波長λに式（２）の波長λを適用することで、全体的な発光効率を向上させることができるし、それぞれの発光スペクトルなどから、適宜最適の構成を選択し、式（１）を満たすように有機ＥＬ素子を作製すればよい。用いる白色素子の構成は、たとえば、発光層のホスト材料に赤色、緑色、青色の色素をドーピングしたり、発光層をそれぞれ赤色、緑色、青色の３層に分離させたりするなど、従来の技術にて行うことができる。なお、３層に分離させる場合は、すべての発光色に対して式（２）を満足させることも可能である。
【００４１】
さらに、本発明では、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前に、外部から測定した輝度値が式（１）のような角度分布を持っていることが肝要なのであり、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成したのちの輝度値がどのような角度分布を持っていてもなんら問題はない。たとえば、広範囲を照らす照明に用いる場合は均一な角度分布を持つのが好ましいし、携帯電話やモバイル機器に用いられる液晶表示装置用バックライトに用いる場合は、広角度の輝度より正面方向の輝度分布が大きい方が好ましい。この場合は、適宜プリスムシートなどを設置すればよい。
なお、拡散層などがあらかじめ一体化された基板や基板自体に拡散性のある基板上に、有機ＥＬ層を形成する場合、拡散層形成前の輝度分布を知ることはできないが、それと同じ条件で通常の拡散性のない基板上に有機ＥＬ層を形成すれば、本発明に適した素子かどうかを容易に調べることができるし、透過型電子顕微鏡で断面観察するなどして、その積層構成や各層の膜厚などがわかれば、ある程度輝度の角度分布を予想できる。
【００４２】
本発明において、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域７は、基本的に、全反射角以上の角度にある光の伝送角を効率良く全反射角以下の伝送角に乱すことができ、素子内部に閉じ込められている導波光をより多く外部に出射できるように形成されているほど、前記効果が得られるので、望ましい。なお、この領域７は、発光層との間に空気層を介することなく、形成されていることが必要である。何故なら、発光層から領域７までの間に空気が存在すると、発光光が領域７に入射する前にその界面で全反射による光の閉じ込めが起こり、本発明の効果が発現できなくなるためである。
【００４３】
このような光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域７の形成方法には、とくに限定はなく、従来より提案されているものをそのまま応用できる。
たとえば、透明材料中にこれとは屈折率の異なる透明材料または不透明材料を分散分布させた光拡散性部位を形成すればよい。具体的には、ガラスやポリマー中にシリカ粒子、チタニア粒子、ジルコニア粒子、プラスチック粒子、液晶粒子、気泡などを分散分布させたものなどが挙げられる。これらの屈折率および屈折率差や粒子の粒径などには、とくに限定はないが、光散乱を生じさせるという点より、粒径としては０．１〜１０μｍ、屈折率差としては０．０５以上であるのが好ましい。
【００４４】
また、レンズ構造も好適に用いることができる。レンズ構造とは同心円状、互いに平行な複数本の線状、格子状などに配列ないし形成された複数のレンズ、プリズム、Ｖ字溝などによって、直進する光の方向を変化させる薄型板状透明物質を意味する。具体的には、レンティキュラーレンズシート、フレネルレンズシート、コーナーキューブレンズシート、ハエの目レンズシート、猫の目レンズシート、二重ハエの目レンズシート、二重レンティキュラーレンズシート、放射状レンティキュラーレンズシート、プリズムレンズフィルム、マイクロプリズムレンズフィルムなどや、これらレンズシートの凸面を凹面に変えてなるレンズシート、透明球または半透明球を面状に並べたものなどが挙げられる。また、Ｖ字溝などの溝を彫ることによって光の方向を変化させたものでもよい。レンズシートの材質はガラスであってもよいし、樹脂であってもよい。
【００４５】
さらに、支持基板表面や各界面に物理的な凹凸面を形成してもよい。この凹凸面はどんな凹凸構造であってもよく、たとえば１mmオーダーの構造から１００ｎｍオーダーの構造まで、すべてが含まれる。具体的には、支持基板表面を艶消し処理したり、有機層（ポリマー層）表面に周期的な凹凸構造を熱転写するなどして形成したり、半導体製造プロセスを応用し、リアクティブイオンエッチング法などにより数百ｎｍオーダーの凹凸構造、すなわちフォトニツク結晶構造なども、好適に適用できる。また、凹凸構造の形状も任意であり、規則正しく配列した周期構造であっても、ランダムな構造であってもよい。そのピッチやアスペクト比も、とくに限定はなく、素子内部に閉じ込められる導波光を効率良く外部に取り出しうる構造であれば、適宜採用できる。
【００４６】
また、このような光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域７の形成位置についても、とくに限定はなく、任意の位置に形成できる。たとえば、支持基板１の表面に粘着剤や接着剤を介して拡散フィルムを貼り合わせたり、支持基板１自体に光拡散性を持たせてもよく、また透明電極２と支持基板１の間に形成してもよい。発光面積が比較的大きい照明用途に用いる場合は、基板表面に形成すればよいが、表示装置のように発光面積が小さくなる場合は、発光層と反射・屈折角に乱れを生じさせる領域との伝送距離による視差を低減するため、できるだけ発光層近傍に形成するのが好ましい。
【００４７】
つぎに、本発明においては、上記の光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、図３に示すように、透光性樹脂中に複屈折特性の相違する微小領域を分散分布させた偏光散乱性部位７０を形成することができる。すなわち、図１に示す有機ＥＬ素子と同様に、式（１）を満たし、また好ましくは式（２）を満たす基本構成としたうえで、発光光が電子輸送性発光層５から透明電極２を介して観測者側に出射するまでの間、ここでは、支持基板１の光取り出し面側に、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、上記した透光性樹脂中に複屈折特性の相違する微小領域を分散分布させた偏光散乱性部位７０を、実質的に空気層を介することなく、形成する。
【００４８】
この構成により、本来、導波光として閉じ込められる光は、偏光散乱性部位７０に入射するとその伝送角が変化し、この伝送角が全反射角よりも小さい角度に変化した光は素子外部に出射し、そうでない光も素子内を繰り返し反射し散乱する間に素子外部に出射して、目的とする高い発光効率が得られる。この偏光散乱性部位７０によると、発光光を直線偏光成分がリッチな偏光光として出射でき、また偏光散乱性部位７０の設置角度によって直線偏光の振動方向を任意に変えることができるので、液晶表示装置用のバックライトに用いる場合に、消費電力を著しく低減できるなど、すぐれた効果が奏される。
【００４９】
図３において、偏光散乱性部位７０は、直接、支持基板１に形成されているが、透明な粘着剤や接着剤を介して、貼り合わせてもよい。その際、有機ＥＬ素子の発光光を極力全反射により失わないように、各層の屈折率を考慮して、これらの粘着剤や接着剤の屈折率を調整することが好ましい。たとえば、粘着剤の屈折率は、支持基板１の屈折率より高くかつ偏光散乱性部位７０の透光性樹脂の屈折率より小さくしておくのが好ましい。そうすることで、支持基板／粘着剤の界面および粘着剤／偏光散乱性部位の界面で全反射は起こらず、効率よく偏光散乱性部位に発光光を入射できる。
ただし、上記した粘着剤や接着剤の屈折率は、必ずしも上記関係を満足していなくてもよい。その屈折率差が０．１程度かそれ以下であれば、本発明の前記の効果を著しく低下させる心配はないものである。
なお、上記の偏光散乱性部位７０は、図３とは異なり、支持基板１と透明電極２との間に形成するようにしてもよい。偏光散乱性部位７０上に支持基板１（ガラス基板）があっても、本発明の前記効果は同様に奏されるものである。
【００５０】
偏光散乱性部位７０の形状は、少なくとも２面の対向するフラットな面を有していればとくに制限はないが、偏光面光源としての利用や全反射の効率から、フィルム状やシート状、プレート状の形状であるのがよく、中でも、取り扱い性の容易性などより、フィルム形状であるのが望ましい。厚さとしては１０mm以下が好ましく、０．１〜５mmであるのがより好ましく、０．４〜２mmであるのが最も好ましい。
対向する２面の平滑性は、全反射による発光光の閉じこめ効率の点より、鏡面に近いほどよい。対向する２面が平滑性に乏しい場合、別途、平滑性にすぐれた透光性のフィルムやシートを透明な接着剤や粘着剤で貼り合わせ、全反射界面を貼り合わせた透光性のフィルムやシートの平滑な表面とすることでも同様の効果が得られる。
【００５１】
偏光散乱性部位７０の形成は、たとえば、ポリマー類や液晶類などの透明性にすぐれる適宜の材料の１種または２種以上を、延伸処理などによる適宜な配向処理で複屈折性が相違する領域を形成する組み合せで用いて配向フィルムを得る方式などの適宜の方式にて行うことができる。ちなみに、上記組み合せの例としては、ポリマー類と液晶類の組み合わせ、等方性ポリマーと異方性ポリマーの組み合わせ、異方性ポリマー同士の組み合わせなどが挙げられる。微小領域の分散分布性などの点より、相分離する組み合せが好ましく、組み合わせる材料の相溶性により、分散分布性を制御することができる。相分離は、たとえば、非相溶性の材料を溶媒にて溶液化する方式や、非相溶性の材料を加熱溶融下に混合する方式などの適宜の方式で行うことができる。
【００５２】
上記組み合わせで延伸方式により配向処理する場合、ポリマー類と液晶類の組み合わせおよび等方性ポリマーと異方性ポリマーの組み合わせでは任意の延伸温度や延伸倍率にて、異方性ポリマー同士の組み合わせでは延伸条件を適宜に制御することにて、目的とする偏光散乱性部位を形成することができる。
なお、異方性ポリマーでは、延伸方向の屈折率変化の特性に基づいて正負に分類されるが、本発明では正負いずれの異方性ポリマーも用いることができ、正同士や負同士、または正負の組み合わせのいずれにても用いうる。
【００５３】
上記のポリマー類の例としては、たとえば、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートなどのエステル系ポリマー、ポリスチレン、アクリロニトリル・スチレン共重合体などのスチレン系ポリマー、ポリエチレン、ポリプロピレン、シクロ系ないしノルボルネン構造を有するポリオレフィン、エチレン・プロピレン共重合体などのオレフィン系ポリマー、ポリメチルメタクリレートなどのアクリル系ポリマー、二酢酸セルロース、三酢酸セルロースなどのセルロース系ポリマー、ナイロン、芳香族ポリアミドなどのアミド系ポリマーなどが挙げられる。
【００５４】
また、カーボネート系ポリマー、塩化ビニル系ポリマー、イミド系ポリマー、スルホン系ポリマー、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェニレンスルフイド、ビニルアルコール系ポリマー、塩化ビニリデン系ポリマー、ビニルブチラール系ポリマー、アリレート系ポリマー、ポリオキシメチレン、シリコーン系ポリマー、ウレタン系ポリマー、エーテル系ポリマー、酢酸ビニル系ポリマー、上記ポリマーのブレンド物、あるいはフェノール系、メラミン系、アクリル系、ウレタン系、ウレタンアクリル系、エポキシ系、シリコーン系などの熱硬化型ないし紫外線硬化型のポリマー類なども、前記したポリマー類の例として挙げられる。
【００５５】
液晶類の例としては、たとえば、シアノビフェニル系、シアノフェニルシクロヘキサン系、シアノフェニルエステル系、安息香酸フェニルエステル系、フェニルピリミジン系、それらの混合物などの室温または高温でネマチック相やスメクチック相を呈する低分子液晶や架橋性液晶モノマー、あるいは室温または高温でネマチック相やスメクチック相を呈する液晶ポリマーなどが挙げられる。
上記の架橋性液晶モノマーは、通常は、配向処理したのち、熱や光などによる適宜の方式で架橋処理されてポリマーとされる。
【００５６】
耐熱性や耐久性などにすぐれる偏光散乱性部位７０を得るには、ガラス転移温度が５０℃以上、とくに８０℃以上、中でも１２０℃以上のポリマー類と、架橋性液晶モノマーないし液晶ポリマーとの組み合わせで用いるのが好ましい。
液晶ポリマーとしては、主鎖型や側鎖型などの適宜のものを使用でき，その種類に限定はない。粒径分布の均一性にすぐれる微小領域の形成性や熱的安定性、フィルムへの成形性や配向処理の容易性などの点より、好ましく使用できる液晶ポリマーは、重合度が８以上、とくに１０以上、中でも１５〜５，０００のものである。
この液晶ポリマーを用いて偏光散乱性部位を形成するには、ポリマー類の１種または２種以上と微小領域を形成するための液晶ポリマーの１種または２種以上を混合し、液晶ポリマーを微小領域の状態で分散含有するポリマーフィルムを形成して適宜な方式で配向処理し、複屈折性が相違する領域を形成する方法などが用いられる。
【００５７】
配向処理による屈折率差Δｎ1 ，Δｎ2 の制御性などの点からは、ガラス転移温度が５０℃以上で、併用するポリマー類のガラス転移温度よりも低い温度域でネマチック液晶相を呈するものが、好ましく用いられる。
具体的には、つぎの一般式（Ａ）；
（−Ｘ−）ｎ              
｜            …（Ａ）
Ｙ−Ｚ                
で表されるモノマー単位を有する側鎖型の液晶ポリマーが挙げられる。
このような側鎖型の液晶ポリマーは、一般式（Ａ）で表されるモノマー単位を有するホモポリマーやコポリマーなどの適宜の熱可塑性ポリマーであればよく、モノドメイン配向性にすぐれるものが好ましい。
【００５８】
一般式（Ａ）において、Ｘは、液晶ポリマーの主鎖を形成する骨格基であり、線状、分岐状、環状などの適宜の連結鎖で構成されたものであってよい。具体的には、ポリアクリレート類、ポリメタクリレート類、ポリ−α−ハロアクリレート類、ポリ−α−シアノアクリレート類、ポリアクリルアミド類、ポリアクリロニトリル類、ポリメタクリロニトリル類、ポリアミド類、ポリエステル類、ポリウレタン類、ポリエーテル類、ポリイミド類、ポリシロキサン類などが挙げられる。
Ｙは、主鎖より分岐するスペーサ基であり、屈折率制御などの偏光散乱性部位の形成性などの点より、エチレン、プロピレン、プチレン、ペンチレン、ヘキシレン、オクチレン、デシレン、ウンデシレン、ドデシレン、オクタデシレン、エトキシエチレン、メトキシブチレンなどであるのがよい。Ｚは、液晶配向性を付与するメソゲン基である。
【００５９】
ネマチック配向性の液晶ポリマーを用いた偏光散乱性部位の形成は、ポリマーフィルムを形成するためのポリマー類と、そのポリマー類のガラス転移温度よりも低い温度域でネマチック液晶相を呈するガラス転移温度が５０℃以上、とくに６０℃以上、中でも７０℃以上の液晶ポリマーを混合して、液晶ポリマーを微小領域の状態で分散含有するポリマーフィルムを形成し、その微小領域を形成する液晶ポリマーを加熱処理してネマチック液晶相に配向させ、その配向状態を冷却固定する方法などにより、行える。
上記微小領域を分散含有するポリマーフィルム、すなわち、配向処理対象のフィルムの形成は、キャスティング法、押出成形法、射出成形法、ロール成形法、流延成形法などの適宜の方式にて作製できる。モノマー状態で展開しそれを加熱処理や紫外線などの放射線処理などにより重合して、フィルム状に製膜する方式などでも行える。
【００６０】
微小領域の均等分布性にすぐれる偏光故乱性部位７０を得る点などよりは、溶媒を介した形成材の混合液をキャスティング法や流延成形法などにて製膜する方式を採用するのが好ましい。この場合、溶媒の種類や混合液の粘度、混合液展開層の乾燥速度などにより、微小領域の大きさや分布性などを適当に制御できる。ちなみに、微小領域の小面積化には混合液の低粘度化や混合液展開層の乾燥速度の急速化などが有利である。
配向処理の対象となるフィルムの厚さは適宜に決定できるが、通常は配向処理性などの点より、１μｍ〜３mm、とくに５μｍ〜１mm、中でも１０〜５００μｍとするのがよい。フィルムの形成に際し、たとえば、分散剤、界面活性剤、色調調節剤、難燃剤、離型剤、酸化防止剤などの適宜の添加剤を配合してもよい。
【００６１】
配向処理は、１軸や２軸、逐次２軸やＺ軸などによる延伸処理方式や圧延方式、ガラス転移温度または液晶転移温度以上の温度で電場または磁場を印加して急冷し配向を固定化する方式、製膜時に流動配向させる方式、等方性ポリマーの僅かな配向に基づいて液晶を自己配向させる方式などの、配向により屈折率を制御しうる各種方式の中から、その１種または２種以上を用いて行うことができる。したがって、得られる偏光散乱性部位７０は延伸フィルムであってもよいし、非延伸フィルムであってもよい。
なお、延伸フィルムとする場合には、脆性ポリマーも使用できるが、延び性にすぐれるポリマーがとくに好ましく用いうる。
【００６２】
微小領域が液晶ポリマーからなる場合、ポリマーフィルム中に微小領域として分散分布する液晶ポリマーがネマチック相などの目的とする液晶相を呈する温度に加熱して溶融させ、それを配向規制力の作用下で配向させて急冷し、配向状態を固定化する方式などでも行える。微小領域の配向状態は、可及的にモノドメイン状態にあることが光学特性のバラツキ防止などの点より、好ましい。
なお、上記配向規制力は、ポリマーフィルムを適宜の倍率で延伸処理する方式による延伸力やフィルム形成時のシェアリング力、電界や磁界などの、液晶ポリマーを配向しうる適宜の規制力を適用でき、その１種または２種以上の規制力を作用させて液晶ポリマーの配向処理を行うことができる。
【００６３】
したがって、偏光散乱性部位における微小領域以外の部分は、複屈折性を示すものであってもよいし、等方性のものであってもよい。
偏光散乱性部位の全体が複屈折性を示すものは、フィルム形成用のポリマー類に配向複屈折性のものを用いて上記した製膜過程における分子配向などにより得ることができ、必要に応じて、たとえば廷伸処理などの公知の配向手段を加えて複屈折性を付与ないし制御することができる。
微小領域以外の部分が等方性である偏光散乱性部位は、フィルム形成用のポリマー類に等方性のものを用い、そのフィルムを上記ポリマー類のガラス転移温度以下の温度領域で延伸処理する方式などで、得ることができる。
【００６４】
本発明において、上記微小領域とそれ以外の部分、つまり透光性樹脂からなる部分との間で、微小領域の各光軸方向における屈折率差Δｎ1 、Δｎ2 、Δｎ3 が最大値を示す軸方向（Δｎ1 方向）において０．０３〜０．５（Δｎ1 ）であり、かつそのΔｎ1 方向と直交する２軸方向（Δｎ2 方向、Δｎ3 方向）において０．０３以下（Δｎ2 、Δｎ3 ）となるように制御したものであるのが好ましく、Δｎ2 とΔｎ3 の等しいものがより好ましい。このような屈折率差とすることにより、Δｎ1 方向の直線偏光が強く散乱され臨界角よりも小さい角度で散乱されて偏光散乱性部位より出射する光量を増やすことができ、それ以外の方向の直線偏光は散乱されにくくて全反射を繰り返し、偏光散乱性部位内に閉じ込めることができる。
なお、微小領域の各光軸方向と微小領域以外の部分との屈折率差は、透光性樹脂が光学的等方性のものである場合は、微小領域の各光軸方向の屈折率と透光性樹脂の平均屈折率との差を意味するものである。また、光学的異方性のものである場合は、透光性樹脂の主光軸方向と微小領域の主光軸方向とが通常は一致しているため、それぞれの軸方向における各屈折率の差を意味するものである。
【００６５】
本発明においては、前記した全反射の点より、Δｎ1 方向における屈折率差Δｎ1 は適度に大きいことが好ましく、とくに０．０３５〜０．５、中でも０．０４０〜０．４５であるのが好ましい。また、Δｎ2 方向とΔｎ3 方向における屈折率差Δｎ2 ，Δｎ3 は、小さければ小さいほどよく、可及的にゼロであることが望ましい。このような屈折率差は使用材料の屈折率や上記した配向操作などにより、制御できる。
また、前記のΔｎ1 方向としては、偏光散乱性部位より出射される直線偏光の振動面であることより、このΔｎ1 方向は偏光敢乱性部位の対向する２面に平行であることが好ましい。なお、面内での上記Δｎ1 方向は、目的とする液晶セルなどに応じた適宜の方向とすることができる。
【００６６】
偏光散乱性部位における徹小領域は、散乱効果などの均質性などの点より、可及的に均等に分散分布していることが好ましい。微小領域の大きさ、とくに散乱方向であるΔｎ1 方向の長さは、後方散乱（反射）や波長依存性に関係する。光利用効率の向上や波長依存性による着色の防止、微小領域の視覚による視認阻害の防止ないし鮮明な表示の阻害防止、さらに製膜性やフィルム強度などの点より、徹小領域の好ましい大きさ、とくにΔｎ1 方向の好ましい長さは、０．０５〜５００μｍ、とくに０．１〜２５０μｍ、中でも１〜１００μｍである。なお、微小領域は、通例ドメインの状態で偏光散乱性部位内に存在するが、そのΔｎ2 などの長さについてはとくに限定はない。
偏光散乱性部位７０中に占める微小領域の割合としては、Δｎ1 方向の散乱性などの点より、適宜に決定することができるが、一般には、フィルム強度なども踏まえて、０．１〜７０重量％とするのが望ましく、とくに０．５〜５０重量％とするのがより望ましく、中でも１〜３０重量％とするのがさらに望ましい。
【００６７】
本発明において、偏光散乱性部位７０は、単層により形成することもできるし、２層以上重畳したものとして形成することもできる。重畳化により、厚さ増加以上の相乗的な散乱効果を発揮させることができる。重畳体は、散乱効果の拡大などの点よりは、Δｎ1 方向が上下の層で平行関係となるように重畳したものが、好ましい。重畳数は２層以上の適宜の数とすることができる。重畳する偏光散乱性部位は、Δｎ1 またはΔｎ2 などが同じものであってもよいし、異なるものであってもよい。
なお、Δｎ1 方向などにおける上下の層での平行関係は、可及的に平行であることが好ましいが、作業誤差によるズレなどは許容される。また、Δｎ1 方向なにバラツキがある場合には、その平均方向に基づくものである。
【００６８】
偏光散乱性部位７０は、この部位を光が伝送する過程で適当に偏光状態が解消される必要があるため、面光源の全体または部分的に位相差を有するのが望ましい。基本的には、偏光散乱性部位の遅相軸と、散乱されにくい直線偏光の偏光軸（振動面）とは直交関係にあるため、位相差による偏光変換は起きにくいが、僅かな散乱で見かけの角度が変化し、偏光変換が生じるものと考えられる。
偏光変換の点よりは偏光散乱性部位の厚さにて変化するが、一般には５ｎｍ以上の面内位相差があるのが好ましい。その位相差の付与は、複屈折性の微粒子を含有させる方式、表面に付着させる方式、透光性樹脂を複屈折性とする方式、それらを併用する方式、さらに複屈折性フィルムを一体化積層するなどの適宜の方式にて行える。
【００６９】
また、本発明においては、上記の偏光散乱性部位７０を形成する代わりに、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、図１に示す有機ＥＬ素子の場合と同様の光拡散層やレンズ構造などを形成し、この領域より観測者側にさらに反射型偏光子を設置することにより、出射光を偏光光として効率良く取り出すことができ、偏光板での吸収を最小限が抑えられた有機ＥＬ素子を作製することができる。
【００７０】
図４は、この有機ＥＬ素子の一例を示したものであり、図１に示す有機ＥＬ素子の場合と同様に、支持基板１上に透明電極２、正孔輸送層４、発光領域６を持つ電子輸送性発光層５および反射性電極３が順次積層された構造を有して、式（１）を満たし、また好ましくは式（２）を満たす基本構成を形成したうえで、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域７として光拡散層やレンズ構造などを形成し、さらにこの領域７より観測者側に反射型偏光子８を設けるようにしたものである。
この反射型偏光子８は、上記領域７を通じて導かれる発光光を入射させて得られる偏光からなる透過光を偏光板に供給して吸収ロスを低減するとともに、反射型偏光子８による反射光を面光源装置における反射層を介して反転させて反射型偏光子に再入射させ、その一部または全部を所定の偏光として吸収型偏光板を透過させ、さらに液晶表示などに利用しうる光量を増大して輝度を向上させるものである。この輝度向上の観点より、偏光の反射率が４０％以上の反射型偏光子が好ましい。
【００７１】
このような反射型偏光子８としては、自然光を入射させて反射光と透過光が得られる適宜のものが用いられる。具体的には、コレステリック液晶層からなる反射型円偏光子（円偏光分離シート）や、屈折率の異なる少なくとも２種の材料を多層積層してなる反射型直線偏光子（直線偏光分離シート）（たとえば、特表平９−５０６９８４号公報、特表平９−５０７３０８号公報）などが挙げられる。
反射型円偏光子は、グランジャン配向のコレステリック液晶層からなり、入射光を左右一方の円偏光からなる反射光と透過光に分離する。また、反射型直線偏光子は、入射光を振動面が直交する直線偏光からなる反射光と透過光に分離するものであり、３Ｍ社製の「ＤＢＥＦ」などの市販品もある。
【００７２】
反射型円偏光子において、コレステリック液晶層としては、入射光を左右一方の円偏光からなる光を反射し、他の光は透過する特性を示す適宜のものを用いることができる。その種類についてとくに限定はない。
反射型円偏光子は、通常は、透明基材上にコレステリック液晶ポリマーによるフィルムやコレステリック液晶層を密着支持したものとして、得られる。また、広い波長範囲の透過円偏光を得るため、反射波長域が相違するコレステリック液晶層を２層または３層以上重畳した構造としてもよい。
なお、本発明の有機ＥＬ素子を液晶表示装置用のバックライトとして用いる場合、反射型円偏光子から出射する光は円偏光光であるが、１／４波長板を用いることなどにより容易に直線偏光光に変化させることができる。
【００７３】
本発明において、反射型偏光子８は、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域７より観測者側、つまり外側に形成されておればよい。その際、空気層を介して設置してもよいし、領域７に直接密着させたり、接着剤や粘着剤を介して貼り合わせてもよく、とくに限定はない。領域７と反射型偏光子８との間に防湿層などの別の機能を有する層を付加してもよい。図５〜図７は、図４以外の例を示したものである。
【００７４】
図５は、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域７を透明電極２に隣接して設け、支持基板１を介して反射型偏光子８を設けたものである。図６は、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域７として、支持基板１表面にマイクロレンズ構造を形成したものを使用し、これに空気層を介して反射型偏光子８を設けたものである。その他の構成要素は、図４と同じであり，同一番号を付して、その説明を省略する。
図７は、支持基板１上に、反射性電極３、電子輸送性発光層５、正孔輸送層４、透明電極２、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域７および反射型偏光子８を、この順に設けて、支持基板１の反対面側から発光光を取り出す、いわゆる上面取り出し方式の例を示したものである。この場合、支持基板１は、透明性であることを必要としない。
【００７５】
上記構成の有機ＥＬ素子は、出射光が偏光光として得られるため、液晶表示装置用のバックライト用光源として最適であり。携帯電話やモバイル機器のように軽量化、薄型化、電池容量の関係から、低消費電力化が要求される用途に最適である。
図８は、図４に示す有機ＥＬ素子における反射型偏光子８としてコレステリック液晶層からなる反射型円偏光子を用いた場合の適用例である。この場合、有機ＥＬ素子における有機層はせいぜい５００ｎｍ以下という薄い層であり、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域７も２００μｍかそれ以下（５０μｍ程度までの厚さ）で形成できる。よって、支持基板１であるガラス板を薄くしたり、樹脂フィルムを使用することで、従来の導光板によるバックライトに比べて、薄型軽量化が可能である。
【００７６】
図８において、上記構成の有機ＥＬ素子により導波光成分が強められて、本質的に全光量が増幅され、その光は光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域７により、効率良く取り出される。反射型偏光子８に入射した光の半分は円偏光光として透過し、残り半分は逆の円偏光として反射される。この円偏光光は再度領域７に入り、散乱されることで偏光解消され、自然光として領域７で後方散乱されたり、反射性電極３で反射されて再び反射型偏光子８に入射し、そのうちの半分が円偏光光として透過する。
このプロセスを繰り返すことにより、５０％以上の発光光が外部に導かれる。反射型偏光子８を通り抜けた円偏光光は１／４波長板９にて直線偏光に変換され、その振動方向と液晶表示セルの偏光板１０の透過軸を一致させることにより、偏光板１０での吸収ロスを受けず、そのまま液晶セル１１に入射する。
【００７７】
円偏光光を直線偏光光に変換するための１／４波長板は、位相差フィルムとして面位相差は１／４であるが、斜め方向の光に関しては光路長の変化から正確に１／４波長として機能しなくなる。このため、斜め方向の光は、完全に円偏光から直線偏光に変換されないため、一部偏光板で吸収が起こる。
これを改善するには、面内方向には異方性がなく、その面内屈折率より厚さ方向の屈折率が大きい光学補償層（板）を挿入することにより、改善できる。また、使用する１／４波長板自体に厚さ方向の屈折率変化を持たせ、光学補償機能を付加してもよい。
これらの光学補償方法は、たとえば、特開平１１−２３１１３２号公報などに開示されている。本発明において、これら光学補償方法にはなんら限定はなく、その使用材料などについてもとくに限定はない。
なおまた、本発明における偏光状態や偏光子は、厳密にいうと完全な直線偏光や円偏光ではなく、実際にはそれらから僅かに楕円偏光した状態にあるが、これらを含めて、直線偏光や円偏光と称しており、必ずしも完全な偏光状態になくても、本発明の効果は十分に発揮されるものである。
【００７８】
本発明の有機ＥＬ素子において、前記の基本構成となる有機材料、電極材料、層構成や各層の膜厚などには限定はなく、従来技術をそのまま適用できる。
具体的な構成としては、前記した２層型の有機ＥＬ素子である陽極／正孔輸送層／電子輸送性発光層／陰極のほか、３層型の有機ＥＬ素子である陽極／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／陰極、これらの積層型素子とは異なる陽極／発光層／陰極などの種々の構成を選択することができ、とくに限定はない。
また、陽極界面に正孔注入層や陰極界面に電子注入層を設けたり、再結合効率を高めるための電子ブロック層、正孔ブロック層を挿入した構成としてもよい。基本的には、発光効率がより高くなる構成、材料、形成方法を選択すると、少ない消費電力で強度のＥＬ発光が得られ、本発明の効果をより高められる。
【００７９】
また、本発明の有機ＥＬ素子において、陰極電極と陽極電極とのうちの一方が透明電極で、他方が極力反射率の高い反射性電極であるとき、干渉効果がより顕著に現れるため、好ましいが、他方が必ずしも反射性電極である必要はない。
両極がともに透明電極であったり、また反射性電極が半透過性の比較的反射率の低い電極であってもよく、逆に誘電体ミラーなどで構成された極めて反射率の高い電極であってもよい、要は、式（１）を満足していることが肝要である。
【００８０】
電極材料も、適宜最適なものを選択できる。通常の有機ＥＬ素子において、陽極には酸化インジウム錫（ＩＴＯ）、酸化錫や酸化亜鉛に適宜ドーバントを添加した材料に代表される透明導電膜が用いられ、陰極にはＭｇとＡｇをおよそ１０：１の原子比で共蒸着したものや、Ｃａ電極、Ｌｉを微量ドープしたＡｌ電極などが陰極の低仕事関数化による電子注入効率向上の観点から応用されているが、とくに限定されない。
陽極をＩＴＯなどの透明電極とする以外に、陰極として有機層界面から厚さ数ｎｍ〜数十ｎｍの透光性を維持できる薄さの金属電極を形成し、その後、ＩＴＯを形成するなどして、陰極を透明電極としてもよい。また、陽極と陰極とを上記同様にして透明電極とし、発光を陽極と陰極の両方から取り出す両面取り出し構造としてもよく、その片面または両面に反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成してもよい。
【００８１】
陰極と陽極の両面側の発光分布が式（１）を満たしている場合が最も好ましいが、いずれか一方が式（１）を満たしておれば、本発明の効果は発揮できる。両面に反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成してもよいし、片面だけに形成してもよく、それぞれ異なる特性のものを貼り合わせてもよい。式（１）を満たさない面に形成してあっても本発明の効果を損なうことはなく、用途に応じて任意に選択できる。
両面取り出し構造とする方法には、アルカリ金属に代表される低仕事関数金属を有機層に混入させＩＴＯ電極から電子注入を可能とさせる方法（松本、「ＯＰＴＲＯＮＩＣＳ」Ｎｏ．２、ｐ．１３６、２００３）、銅フタロシアニンなどの金属錯体材料を電子輸送層とＩＴＯの間に挿入する方法（Ａｓｕｋａ  ｅｔ  ａｌ．，Ａｐｐｌ．Ｐｈｙ．Ｌｅｔｔ．，Ｖｏｌ．７８，ｐ．３３４３，２００１）などが挙げられる。
【００８２】
本発明において、有機層の材料（有機ＥＬ材料）には限定はなく、低分子系と高分子系のいずれも好適に使用できる。つまり、低分子系材料を真空蒸着して形成してもよいし、高分子系材料を塗布法などにより形成してもよく、とくに制限はない。
高分子系の有機ＥＬ素子でも、電子移動度や正孔移動度の大小とその素子構成により、式（１）を満足する有機ＥＬ素子を作製できるし、どちらかのキャリアをトラップするような部位を導入した分子構造とすることで、再結合発光領域を特定の部位に限定させ、式（２）をも満足させることも可能である。
たとえば、透明電極（陽極）／発光層／反射性電極（陰極）の単層型素子であれば、発光層の電子輸送性を正孔輸送性より大きくすることで、再結合を主に反射電極より離れた陽極側で生じさせることができるため、発光層の膜厚を適宜調整することで、式（１）さらには式（２）を満足させることができる。また、キャリアトラップ性を有する材料としては、たとえば、Ｍａｔｓｕｍｕｒａら（Ｍ．Ｍａｔｓｕｍｕｒａ  ｅｔ  ａｌ．，Ａｐｐｌ．Ｐｈｙ．Ｌｅｔｔ．，Ｖｏｌ．７９，ｐ．４４９１，２００１）が報告しているポリフェニレンビニレン誘導体からなるコポリマーなどがある。
【００８３】
本発明の有機ＥＬ素子において、支持基板には、透明性の有無に関わらず、一般的なものが使用できる。ガラス基板を用い、発光を透明電極を介してガラス基板側に取り出す方法のほかに、不透明な金属板を支持基板に用い、支持基板とは逆の方面から光を取り出すよ構成としてもよい。支持基板には、高分子フィルムのような可撓性のある材料を用いてもよいし、支持基板自体に光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成したものであってもよい。また、支持基板と透明電極の間に光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成してもよい。本発明においては、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域上に支持基板があっても、本発明の効果は同様に奏される。
【００８４】
支持基板として高分子フィルムを使用する場合、その具体的な材料としては、ポリエチレンテレフタレート、トリアセチルセルロース、ポリエチレンナフタレート、ポリエーテルスルホン、ポリカーボネート、ポリアクリレート、ポリエーテルエーテルケトン、ノルボルネン系樹脂などが挙げられる。
支持基板が光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域である偏光散乱性部位よりも出射面側に位置する場合、偏光散乱性部位により得られる直線偏光を維持するため、支持基板には複屈折を示す光学異方性のないものを選択する必要がある。
仮に複屈折があると、偏光散乱性部位から出射する直線偏光と、その光軸、位相差の関係によっては直線偏光が楕円偏光に変換され、液晶表示装置などに適用する場合、偏光板で吸収される成分が増加してしまう場合がある。したがって、この場合の支持基板には、ガラス板、エポキシ樹脂基板、三酢酸セルロースフィルム、ノルボルネン系樹脂フィルムやその他市販の光学異方性のない基板を用いる必要がある。
【００８５】
本発明の有機ＥＬ素子において、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として偏光散乱性部位を形成する場合、光の取り出し面には偏光維持性のレンズシートや光拡散板、波長カットフィルター、位相差フィルムなどを適宜使用できる。
レンズシートは、出射光（直線偏光）をその偏光度を可及的に維持しつつ光路制御して視認に有利な正面方向への指向性を向上させ、散乱性の出射光の強度ピークを正面方向とすることなどを目的とする。
波長カットフィルターは、励起光源からの直接光をたとえば液晶表示素子などに進入することを防止する目的で用いられ、とくに励起光が紫外線である場合、紫外線による液晶や偏光板の劣化を防止する必要がある。また、不必要な波長の可視光線を排除する目的で用いることもできる。また、本発明では、上記の波長カットフィルターを設けずに、偏光散乱性部位やその他の構成部材に対し、必要により、たとえば紫外線吸収剤などを配合して波長カットの機能をもたせることもできる。
【００８６】
本発明の有機ＥＬ素子は、以上説明したような特異な構成をとることにより、これを発光素子として具備する発光効率の高い面光源とこの面光源を具備する表示装置を提供できる。またとくに、上記の有機ＥＬ素子における光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として偏光散乱性部位を形成したものや、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として光拡散層やレンズ構造などを形成し、さらに反射型偏光子を設置したものでは、これらを発光素子として具備する発光効率の高い偏光面光源とこの偏光面光源を具備する液晶表示装置などの表示装置を提供できるものである。
【実施例１】
【００８７】
つぎに、本発明の有機ＥＬ素子において、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として光拡散層（光拡散性粘着剤）またはレンズ構造を設けた「実施例１−１〜６」および「比較例１−１〜６」を記載して、本発明を具体的に説明する。
【００８８】
実施例１−１
＜有機ＥＬ素子の基本構成の作製＞
ガラス基板の片面側に、ＩＴＯセラミツクターゲット（Ｉｎ2 Ｏ3 ：ＳｎＯ2 ＝９０重量％：１０重量％）から、ＤＣスパッタリング法にて、厚さ１００ｎｍのＩＴＯ膜を形成し、透明電極（陽極）を形成した。
その後、フォトレジストを用いて、ＩＴＯをエッチングすることにより、発光面積が１５mm×１５mmとなるようにパターンを形成した。超音波洗浄を行ったのち、低圧紫外線ランプを用いてオゾン洗浄した。
【００８９】
つぎに、ＩＴＯ面上に、真空蒸着法により、有機層を順次形成した。まず、正孔注入層として、式（３）で表されるＣｕＰｃを、蒸着速度０．３ｎｍ／ｓで、１５ｎｍの厚さに形成した。つぎに、正孔輸送層として、式（４）で表されるα−ＮＰＤを、蒸着速度０．３ｎｍ／ｓで、４０ｎｍの厚さに形成した。最後に、電子輸送性発光層として、式（５）で表されるＡｌｑを、蒸着速度０．３ｎｍ／ｓで、１４０ｎｍの厚さに形成した。
【００９０】
その後、Ｍｇを１ｎｍ／ｓ、Ａｇを０．１ｎｍ／ｓの蒸着速度にて共蒸着し、厚さ１００ｎｍのＭｇＡｇを形成後、ＭｇＡｇの酸化防止の観点から、さらに、その上にＡｇを５０ｎｍ形成して、反射性電極（陰極）とした。
真空蒸着装置から取り出したのち、陰極電極側に紫外線硬化性エポキシ樹脂を滴下し、その上にスライドガラスを被せ、十分にエポキシ樹脂が広がった時点で高圧紫外線ランプを用いてエポキシ樹脂を硬化させ、素子を封止した。
【００９１】
【化１】
2004296423.tif 000003
【００９２】
このように作製した反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機ＥＬ素子について、１５Ｖの電圧を印加したところ、１０．５ｍＡ／cm2 の電流密度で素子に電流が通じ、発光が観測された。
図１０に示すように、市販の輝度計（トプコン社製の品名「ＢＭ９」）を用い、θ方向の素子の輝度を、０度〜８０度方向まで、１０度おきに測定したところ、表１−１に示す結果となった。また、φ方向に測定方向を変えて、輝度の角度依存性を測定したところ、ほぼ全方向で輝度値は同じであった。
よって、φ方向に関しては、発光は均一に分布しているものと仮定し、８０度方向までの空間に出射する単位面積当たりの光束量（ｌｍ／ｍ2 ）を、数値的に積分して算出した。この結果も合わせて、表１−１に示した。
【００９３】
表１−１のように、上記の有機ＥＬ素子は、本発明の式（１）の関係を十分に満たすものであった。また、この素子において、正孔と電子の再結合は、ほぼα−ＮＰＤとＡｌｑの界面で起こる。よって、本発明にいう正孔と電子の再結合発光領域の中心部と反射性電極との距離ｄはおよそ１４０ｎｍであった。
また、励起光源に発光波長が３６５ｎｍのブラックライトを用い、ガラス基板上に蒸着したＡｌｑ薄膜に照射した際の蛍光スペクトルのピーク波長λはおよそ５３０ｎｍであった。また、分光エリプソメータを用いて測定したＡｌｑ薄膜の屈折率ｎはおよそ１．６７であった。よって、上記の有機ＥＬ素子は、本発明の式（２）の関係も満足するものであった。
【００９４】
＜反射・屈折角に乱れを生じさせる領域の形成＞
トルエン５０ｇに、屈折率１．４３、粒子径４μｍのシリコーン粒子２５ｇを加え、よく撹拌した。また、屈折率が１．４７であるアクリル系粘着剤をトルエンに加えて溶解させた。この溶液を、粘着剤に対するシリコーン濃度が２５重量％になるように、上記のシリコーン粒子を分散させたトルエン溶液に加え、さらに粘着剤のトルエンに対する濃度が２５重量％になるように、濃度調整を行い、よく撹拌した。
アプリケータを用い、セパレーター上に上記調整した溶液を塗布し、乾燥させることにより、厚さ２０μｍの光拡散性粘着剤を作製した。
【００９５】
つぎに、前記のように作製した有機ＥＬ素子のガラス基板表面上に、上記の光拡散性粘着剤を１０枚重ねて貼り合わせ、厚さがおよそ２００μｍの光拡散層を形成した。その後、この素子に前記同様にして、１５Ｖの電圧を印加して、１０．５ｍＡ／cm2 の電流密度で素子に電流を流した際の輝度を、０度〜８０度の範囲で測定した。この結果を、表１−１に合わせて示した。また、単位面積当たりの光束量についても、前記同様に算出して、表１−１に示した。
【００９６】
表１−１
┌──────┬───────────────────────┐
│  角    度  │          輝度値  （ｃｄ／ｍ2 ）              │
│            ├───────────┬───────────┤
│            │    光拡散層形成前    │    光拡散層形成後    │
├──────┼───────────┼───────────┤
│      ０°  │        １２６        │        ３９２        │
│    １０°  │        １３８        │        ３８２        │
│    ２０°  │        １５４        │        ３８２        │
│    ３０°  │        １８１        │        ４２４        │
│    ４０°  │        ２２５        │        ４４５        │
│    ５０°  │        ２７２        │        ４６６        │
│    ６０°  │        ３０７        │        ５０９        │
│    ７０°  │        ３８６        │        ４８７        │
│    ８０°  │        ３３９        │        ４６６        │
├──────┼───────────┼───────────┤
│  全光量    │  ７６１（ｌｍ／ｍ2 ）│１３７４（ｌｍ／ｍ2 ）│
└──────┴───────────┴───────────┘
【００９７】
実施例１−２
電子輸送性発光層として、式（５）で表されるＡｌｑを１２０ｎｍの厚さに形成した以外は、実施例１−１と同様にして、基本構成としての有機ＥＬ素子と、これに光散乱層を形成した有機ＥＬ素子を作製した。
この光拡散層の形成前後の有機ＥＬ素子に１３．１Ｖの電圧を印加し、同様に１０．５ｍＡ／cm2 の電流密度で素子に電流を流して発光させ、実施例１−１と同様に評価した。これらの結果を表１−２に示した。なお、光拡散層を形成する前のθ方向の輝度分布は、本発明の式（１）の関係を満足し、またＡｌｑ層１２０ｎｍという値も、本発明の式（２）の関係を満足するものであった。
【００９８】
表１−２
┌──────┬───────────────────────┐
│  角    度  │          輝度値  （ｃｄ／ｍ2 ）              │
│            ├───────────┬───────────┤
│            │    光拡散層形成前    │    光拡散層形成後    │
├──────┼───────────┼───────────┤
│      ０°  │        １６６        │        ４２６        │
│    １０°  │        １７１        │        ４３１        │
│    ２０°  │        １７６        │        ４５０        │
│    ３０°  │        ２０５        │        ４６０        │
│    ４０°  │        ２４５        │        ４６５        │
│    ５０°  │        ２８４        │        ４８４        │
│    ６０°  │        ３１３        │        ４９９        │
│    ７０°  │        ３６２        │        ４８４        │
│    ８０°  │        ３４２        │        ３７７        │
├──────┼───────────┼───────────┤
│  全光量    │  ７９８（ｌｍ／ｍ2 ）│１４３２（ｌｍ／ｍ2 ）│
└──────┴───────────┴───────────┘
【００９９】
比較例１−１
電子輸送性発光層として、式（５）で表されるＡｌｑを６０ｎｍの厚さに形成した以外は、実施例１−１と同様にして、基本構成としての有機ＥＬ素子と、これに光散乱層を形成した有機ＥＬ素子を作製した。
この光拡散層の形成前後の有機ＥＬ素子に８．２Ｖの電圧を印加し、同様に１０．５ｍＡ／cm2 の電流密度で素子に電流を流して発光させ、実施例１−１と同様に評価した。これらの結果を表１−３に示した。なお、光拡散層を形成する前のθ方向の輝度分布は、本発明の式（１）の関係を満足せず、またＡｌｑ層６０ｎｍという値も、本発明の式（２）の関係を満足しないものであった。
【０１００】
表１−３
┌──────┬───────────────────────┐
│  角    度  │          輝度値  （ｃｄ／ｍ2 ）              │
│            ├───────────┬───────────┤
│            │    光拡散層形成前    │    光拡散層形成後    │
├──────┼───────────┼───────────┤
│      ０°  │        ３２３        │        ３８４        │
│    １０°  │        ３２３        │        ３８４        │
│    ２０°  │        ３１９        │        ３８４        │
│    ３０°  │        ３１５        │        ３８４        │
│    ４０°  │        ３０２        │        ３６０        │
│    ５０°  │        ２８６        │        ３３６        │
│    ６０°  │        ２６９        │        ３１２        │
│    ７０°  │        ２４４        │        ２６５        │
│    ８０°  │        ２０２        │        １４３        │
├──────┼───────────┼───────────┤
│  全光量    │  ８８４（ｌｍ／ｍ2 ）│１０３４（ｌｍ／ｍ2 ）│
└──────┴───────────┴───────────┘
【０１０１】
比較例１−２
電子輸送性発光層として、式（５）で表されるＡｌｑを２５ｎｍの厚さに形成した以外は、実施例１−１と同様にして、基本構成としての有機ＥＬ素子と、これに光散乱層を形成した有機ＥＬ素子を作製した。
この光拡散層の形成前後の有機ＥＬ素子に６．１Ｖの電圧を印加し、同様に１０．５ｍＡ／cm2 の電流密度で素子に電流を流して発光させ、実施例１−１と同様に評価した。これらの結果を表１−４に示した。なお、光拡散層を形成する前のθ方向の輝度分布は、本発明の式（１）の関係を満足せず、またＡｌｑ層２５ｎｍという値も、本発明の式（２）の関係を満足しないものであった。
【０１０２】
表１−４
┌──────┬───────────────────────┐
│  角    度  │          輝度値  （ｃｄ／ｍ2 ）              │
│            ├───────────┬───────────┤
│            │    光拡散層形成前    │    光拡散層形成後    │
├──────┼───────────┼───────────┤
│      ０°  │        １２３        │        １３８        │
│    １０°  │        １２３        │        １３８        │
│    ２０°  │        １１８        │        １３８        │
│    ３０°  │        １１４        │        １３８        │
│    ４０°  │        １０７        │        １３７        │
│    ５０°  │        １０６        │        １３５        │
│    ６０°  │        １０２        │        １２６        │
│    ７０°  │          ９５        │        １１６        │
│    ８０°  │          ８２        │          ９５        │
├──────┼───────────┼───────────┤
│  全光量    │  ３２８（ｌｍ／ｍ2 ）│  ４０２（ｌｍ／ｍ2 ）│
└──────┴───────────┴───────────┘
【０１０３】
比較例１−３
電子輸送性発光層として、式（５）で表されるＡｌｑを１８０ｎｍの厚さに形成した以外は、実施例１−１と同様にして、基本構成としての有機ＥＬ素子と、これに光散乱層を形成した有機ＥＬ素子を作製した。
この光拡散層の形成前後の有機ＥＬ素子に１７．３Ｖの電圧を印加し、同様に１０．５ｍＡ／cm2 の電流密度で素子に電流を流して発光させ、実施例１と同様に評価した。これらの結果を表１−５に示した。なお、光拡散層を形成する前のθ方向の輝度分布は、本発明の式（１）の関係を満足せず、またＡｌｑ層１８０ｎｍという値も、本発明の式（２）の関係を満足しないものであった。
【０１０４】
表１−５
┌──────┬───────────────────────┐
│  角    度  │          輝度値  （ｃｄ／ｍ2 ）              │
│            ├───────────┬───────────┤
│            │    光拡散層形成前    │    光拡散層形成後    │
├──────┼───────────┼───────────┤
│      ０°  │        １５４        │        ２４３        │
│    １０°  │        １４８        │        ２４０        │
│    ２０°  │        １３４        │        ２３８        │
│    ３０°  │        １１６        │        ２５２        │
│    ４０°  │        １０１        │        ２６７        │
│    ５０°  │          ９２        │        ２６７        │
│    ６０°  │          ９５        │        ２６４        │
│    ７０°  │          ８９        │        ２４３        │
│    ８０°  │          ８０        │        １５７        │
├──────┼───────────┼───────────┤
│  全光量    │  ３２３（ｌｍ／ｍ2 ）│  ７７３（ｌｍ／ｍ2 ）│
└──────┴───────────┴───────────┘
【０１０５】
比較例１−４
電子輸送性発光層として、式（５）で表されるＡｌｑを２２０ｎｍの厚さに形成した以外は、実施例１−１と同様にして、基本構成としての有機ＥＬ素子と、これに光散乱層を形成した有機ＥＬ素子を作製した。
この光拡散層の形成前後の有機ＥＬ素子に２１．２Ｖの電圧を印加し、同様に１０．５ｍＡ／cm2 の電流密度で素子に電流を流して発光させ、実施例１−１と同様に評価した。これらの結果を表１−６に示した。なお、光拡散層を形成する前のθ方向の輝度分布は、本発明の式（１）の関係を満足せず、またＡｌｑ層２２０ｎｍという値も、本発明の式（２）の関係を満足しないものであった。
【０１０６】
表１−６
┌──────┬───────────────────────┐
│  角    度  │          輝度値  （ｃｄ／ｍ2 ）              │
│            ├───────────┬───────────┤
│            │    光拡散層形成前    │    光拡散層形成後    │
├──────┼───────────┼───────────┤
│      ０°  │        ３６３        │        ３６３        │
│    １０°  │        ３５４        │        ３６７        │
│    ２０°  │        ３５８        │        ３５４        │
│    ３０°  │        ３４１        │        ３４１        │
│    ４０°  │        ３１１        │        ３２０        │
│    ５０°  │        ２７２        │        ３３２        │
│    ６０°  │        ２２５        │        ３０２        │
│    ７０°  │        １７７        │        ２６３        │
│    ８０°  │        １６０        │        ２０７        │
├──────┼───────────┼───────────┤
│  全光量    │  ８６３（ｌｍ／ｍ2 ）│  ９７５（ｌｍ／ｍ2 ）│
└──────┴───────────┴───────────┘
【０１０７】
上記の実施例１−１，２の結果を、表１−７にまとめて示した。
表１−７
┌─────────────┬────────┬────────┐
│                          │  実施例１−１  │  実施例１−２  │
├─────────────┼────────┼────────┤
│Ａｌｑ層の膜厚    （ｎｍ）│      １４０    │      １２０    │
├─────────────┼────────┼────────┤
│正面輝度    （ｃｄ／ｍ2 ）│                │                │
│    光拡散層形成前        │      １２６    │      １６６    │
│    光拡散層形成後        │      ３９２    │      ４２６    │
│    輝度増加度            │    ３．１１    │    ２．５６    │
├─────────────┼────────┼────────┤
│全光束量    （ｌｍ／ｍ2 ）│                │                │
│    光拡散層形成前        │      ７６１    │      ７９８    │
│    光拡散層形成後        │    １３７４    │    １４３２    │
│    光量増加度            │    １．８１    │    １．７９    │
└─────────────┴────────┴────────┘
【０１０８】
また、上記の比較例１−１〜４の結果を、表１−８にまとめて示した。
表１−８
┌────────────┬─────┬─────┬─────┬─────┐
│                        │比較例 1-1│比較例 1-2│比較例 1-3│比較例 1-4│
├────────────┼─────┼─────┼─────┼─────┤
│Ａｌｑ層の膜厚  （ｎｍ）│    ６０  │    ２５  │  １８０  │  ２２０  │
├────────────┼─────┼─────┼─────┼─────┤
│正面輝度  （ｃｄ／ｍ2 ）│          │          │          │          │
│    光拡散層形成前      │    ３２３│    １２３│    １５４│    ３６３│
│    光拡散層形成後      │    ３８４│    １３８│    ２４３│    ３６３│
│    輝度増加度          │  １．１９│  １．１３│  １．５８│  １．００│
├────────────┼─────┼─────┼─────┼─────┤
│全光束量  （ｌｍ／ｍ2 ）│          │          │          │          │
│    光拡散層形成前      │    ８８４│    ３２８│    ３２３│    ８６３│
│    光拡散層形成後      │  １０３４│    ４０２│    ７７３│    ９７５│
│    光量増加度          │  １．１７│  １．２３│  ２．３９│  １．１３│
└────────────┴─────┴─────┴─────┴─────┘
【０１０９】
上記の結果から明らかなように、本発明の実施例１−１，２の有機ＥＬ素子は、光拡散層を形成する前は、輝度、全光束量とも大きな値は得られていないが、光拡散層を形成したのちは、正面輝度、全光束量ともに大きく輝度が増加しており、同一の素子電流を流して比較すると、比較例１−１〜４のどの有機ＥＬ素子よりも、最終的に高効率な有機ＥＬ素子が得られることがわかる。
【０１１０】
実施例１−３
トルエン１０ｇに、屈折率１．４３、粒子径４μｍのシリコーン粒子１．５ｇを加え、よく撹拌した。また、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）樹脂を、濃度が２０重量％となるように、トルエンに加えて溶解させた。この溶液を、ＰＭＭＡに対するシリコーン濃度が１５重量％になるように、上記のシリコーン粒子を分散させたトルエン溶液に加え、さらにＰＭＭＡのトルエンに対する濃度が２０重量％になるように、濃度調整を行い、よく撹拌した。
その後、ガラス基板上に、ＰＭＭＡ層の厚みが約２００μｍとなるように、アプリケータを用いてコーティングして、光拡散層を形成した。
【０１１１】
上記のガラス基板の光拡散層に、Ｓｉターゲットを用い、アルゴンガスと酸素ガスの混合ガス雰囲気にて反応性スパッタ法を用い、厚さ５０ｎｍのＳｉＯ2 を形成した。その後、さらにその面上に、実施例１−１と同様の方法で、厚さが１００ｎｍのＩＴＯ膜を形成して、透明電極（陽極）とした。
その後、フォトレジストを用いて、ＩＴＯをエッチングすることにより、発光面積が１５mm×１５mmとなるようにパターンを形成した。超音波洗浄を行ったのち、低圧紫外線ランプを用いてオゾン洗浄した。
【０１１２】
つぎに、ＩＴＯ面上に、真空蒸着法により、有機層を順次形成した。まず、正孔注入層として、前記の式（３）で表されるＣｕＰｃを、蒸着速度０．３ｎｍ／ｓで、１５ｎｍの厚さに形成した。つぎに、正孔輸送層として、前記の式（４）で表されるα−ＮＰＤを、蒸着速度０．３ｎｍ／ｓで、４０ｎｍの厚さに形成した。最後に、電子輸送性発光層として、前記の式（５）で表されるＡｌｑを、蒸着速度０．３ｎｍ／ｓで、１４０ｎｍの厚さに形成した。
【０１１３】
その後、Ｍｇを１ｎｍ／ｓ、Ａｇを０．１ｎｍ／ｓの蒸着速度にて共蒸着し、厚さ１００ｎｍのＭｇＡｇを形成後、ＭｇＡｇの酸化防止の観点から、さらに、その上にＡｇを５０ｎｍ形成して、反射性電極（陰極）とした。
真空蒸着装置から取り出したのち、陰極電極側に紫外線硬化性エポキシ樹脂を滴下し、その上にスライドガラスを被せ、十分にエポキシ樹脂が広がった時点で高圧紫外線ランプを用いてエポキシ樹脂を硬化させ、素子を封止した。
【０１１４】
このように作製した有機ＥＬ素子について、１５Ｖの電圧を印加したところ、１０．５ｍＡ／cm2 の電流密度で素子に電流が通じ、発光が観測された．この際の正面輝度は４１８（ｃｄ／ｍ2 ）、全光束量は１４９２（ｌｍ／ｍ2 ）であった。この結果から、光拡散層を形成する前のθ方向の角度分布が式（１）の関係を満たし、また素子構成自体が式（２）の関係を満たすようにすることにより、これに反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を設けることにより、本発明の効果が十分に発揮できるものであることが確認された。
【０１１５】
実施例１−４
実施例１−１において、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、光拡散性粘着剤を用いる代わりに、三角錐が多数配置されたコーナーキューブレンズシートを使用し、これを透明粘着剤を介して有機ＥＬ素子のガラス基板表面に貼り合せるようにした以外は、実施例１−１と同様にして、有機ＥＬ素子を作製した。
【０１１６】
比較例１−５
電子輸送性発光層として、式（５）で表されるＡｌｑを６０ｎｍの厚さに形成した以外は、実施例１−４と同様にして、有機ＥＬ素子を作製した。
【０１１７】
上記の実施例１−４および比較例１−５の有機ＥＬ素子について、前記と同様にして、全光束量を求めたところ、実施例１−４の有機ＥＬ素子は１７９２（ｌｍ／ｍ2 ）、比較例１−５の有機ＥＬ素子は１３０８（ｌｍ／ｍ2 ）となり、本発明の有機Ｅｌ素子とすることにより、発光効率が高められることが確認された。
【０１１８】
実施例１−５
実施例１−１と同様に、ガラス基板の片面にＩＴＯ膜を形成し、超音波洗浄、低圧紫外線ランプを用いてオゾン洗浄した。
つぎに、ＩＴＯ面上に、式（６）で表されるＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ溶液（Ｂａｙｅｒ社製の「ＢＡＹＴＲＯＮ  Ｐ  ＡＩ  ４０８３」）を、４，０００ｒｐｍの回転数でスピンコートし、正孔注入層として３０ｎｍの厚さに形成した。その後、１２０℃で２時間乾燥させたのち、文献（森他、「応用物理」第６１巻、１０号、ｐ．１０４４、１９９２）を参考にして、つぎのように、有機ＥＬ層を形成した。
【０１１９】
まず、溶媒としての１，１，２，２−テトラクロロエタン９．８８ｇに、式（７）で表されるＰＶＫを正孔輸送性マトリックスポリマーとして０．１２ｇ、式（８）で表されるＢＮＤを電子輸送性材料として０．０５１４ｇ、式（９）で表されるクマリン６を発光材料として０．０００６ｇ添加し、よく溶解混合することにより、塗工液を調製した。つぎに、この塗工液を、前記の正孔注入層の上に、７５０ｒｐｍの回転数でスピンコートし、厚さが１５０ｎｍの有機ＥＬ層を形成した。
その後、７０℃で１時間乾燥したのち、実施例１−１と同様に、真空蒸着装置にてＭｇＡｇ／Ａｇ電極を形成し、真空蒸着装置から取り出したのち、素子を封止した。電極蒸着時のマスクにより、発光面積は１５mm×１５mmとなるようにした。
【０１２０】
【化２】
2004296423.tif 000004
【０１２１】
このように作製した反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機ＥＬ素子について、２１Ｖの電圧を印加したところ、２０ｍＡ／cm2 の電流密度で素子に電流が通じ、クマリン６からの緑色発光が観測された。この際の輝度を、実施例１−１と同様に、０度〜８０度方向まで、１０度おきに測定した。また、単位面積あたりの光束量についても、実施例１−１と同様に、算出した。
つぎに、この基本構成としての有機ＥＬ素子のガラス基板表面上に、実施例１と同じ光拡散性粘着剤を、１０枚貼り合わせて、厚さがおよそ２００μｍの光拡散層を形成した。その後、この素子に上記と同様に２１Ｖの電圧を印加して、２０ｍＡ／cm2 の電流密度で素子に電流を流した際の輝度を測定した。また、単位面積あたりの光束量を算出した。
これらの結果は、表１−９に示されるとおりであった。
【０１２２】
表１−９
┌─────┬──────────────────────┐
│  角  度  │            輝度値  （ｃｄ／ｍ2 ）          │
│          ├──────────┬───────────┤
│          │    光拡散層形成前  │    光拡散層形成後    │
├─────┼──────────┼───────────┤
│      ０°│        １８３      │        ３５１        │
│    １０°│        １８３      │        ３５１        │
│    ２０°│        １８３      │        ３５１        │
│    ３０°│        １８９      │        ３４７        │
│    ４０°│        １９６      │        ３４４        │
│    ５０°│        ２１５      │        ３３０        │
│    ６０°│        ２２７      │        ３１５        │
│    ７０°│        ２３３      │        ２８７        │
│    ８０°│        ２０２      │        ２２２        │
├─────┼──────────┼───────────┤
│  全光量  │６２８（ｌｍ／ｍ2 ）│１００２（ｌｍ／ｍ2 ）│
└─────┴──────────┴───────────┘
【０１２３】
比較例１−６
有機ＥＬ層形成時の回転数を２，５００ｐｐｍとし、厚さを７５ｎｍとした以外は、実施例１−５と同様にして、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機ＥＬ素子と、これに光拡散層を形成した有機ＥＬ素子を作製した。
この光散乱層の形成前後の有機ＥＬ素子について、１２．７Ｖの電圧を印加し、同様に２０ｍＡ／cm2 の電流密度で素子に電流を流して発光させ、実施例１−５と同様に評価した。これらの結果は、表１−１０に示されるとおりであった。
【０１２４】
表１−１０
┌─────┬─────────────────────┐
│  角  度  │            輝度値  （ｃｄ／ｍ2 ）        │
│          ├──────────┬──────────┤
│          │    光拡散層形成前  │    光拡散層形成後  │
├─────┼──────────┼──────────┤
│      ０°│        ２３６      │        ２９１      │
│    １０°│        ２３６      │        ２９１      │
│    ２０°│        ２３６      │        ２８９      │
│    ３０°│        ２３３      │        ２８８      │
│    ４０°│        ２３０      │        ２８６      │
│    ５０°│        ２２７      │        ２８４      │
│    ６０°│        ２１７      │        ２６３      │
│    ７０°│        ２０５      │        ２２９      │
│    ８０°│        １７４      │        １８０      │
├─────┼──────────┼──────────┤
│  全光量  │６５８（ｌｍ／ｍ2 ）│８３３（ｌｍ／ｍ2 ）│
└─────┴──────────┴──────────┘
【０１２５】
上記の結果から明らかなように、本発明の実施例１−５の有機ＥＬ素子は、光拡散層を形成する前の輝度分布は、本発明の式（１）を満足するものであり、その結果、光拡散層を形成することにより、全光量が約１．６倍に増加した。これに対して、比較例１−６の有機ＥＬ素子は、光拡散層を形成する前は正面輝度こそ実施例１−５の素子よりも高くなったが、本発明の式（１）を満足しないものであり、その結果、全光量の増加度は約１．２倍と、拡散層形成による導波光取り出し効果に乏しいものであった。
【実施例２】
【０１２６】
つぎに、本発明の有機ＥＬ素子において、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として偏光散乱性部位を設けた「実施例２−１〜３」を記載し、これと「比較例２−１〜６」や「参考例２−１，２」と対比して、本発明を具体的に説明する。
【０１２７】
実施例２−１
実施例１−１と同様にして、電子輸送性発光層〔式（５）で表されるＡｌｑ〕の厚さが１４０ｎｍである、本発明の式（１），式（２）の関係を満足する、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機ＥＬ素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機ＥＬ素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、下記の方法で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせた。
その後、この有機ＥＬ素子に対し、実施例１−１と同様にして、１５Ｖの電圧を印加して、１０．５ｍＡ／cm2 の電流密度で素子に電流を流した際の正面輝度を測定した。
また、上記の偏光散乱性部位の延伸方向と、偏光板（日東電工社製の「ＮＰＦ−ＳＥＧ１４２５ＤＵ」）の透過軸が平行となるように、偏光板を偏光散乱性部位上に設置したのち、上記と同様にして、正面輝度を測定した。
【０１２８】
＜偏光散乱性部位の形成＞
ノルボルネン系樹脂（ＪＳＲ社製のアートン、ガラス転移温度１８２℃）９５０重量部と、つぎの式（１０）で表される液晶ポリマー（ガラス転移温度８０℃、ネマチック液晶化温度１００〜２９０℃）５０重量部とを溶解させた２０重量％ジクロロメタン溶液を用いて、キャスト法により、厚さが１００μｍのフィルムを形成し、これを１８０℃で３倍に廷伸処理したのち、急冷して、偏光散乱性部位としてのフィルムとした。
この偏光散乱性部位としてのフィルムは、ノルボルネン系樹脂からなる透明フィルム中に液晶ポリマーが延伸方向に長軸な状態でほぼ同じ形状のドメイン状に分散したものであり、屈折率差Δｎ1 が０．２３で、Δｎ2 、Δｎ3 が０．０２９であった。また、前記の微小領域の平均径を偏光顕微鏡観察による位相差に基づく着色により測定したところ、Δｎ1 方向の長さが約５μｍであった。
【０１２９】
【化３】
2004296423.tif 000005
【０１３０】
実施例２−２
実施例１−２と同様にして、電子輸送性発光層〔式（５）で表されるＡｌｑ〕の厚さが１２０ｎｍである、本発明の式（１），式（２）の関係を満足する、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機ＥＬ素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機ＥＬ素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例２−１で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせた。
その後、この有機ＥＬ素子に対し、実施例１−２と同様にして、１３．１Ｖの電圧を印加して、１０．５ｍＡ／cm2 の電流密度で素子に電流を流した際の正面輝度を測定した。また、上記の偏光散乱性部位の延伸方向と、偏光板（日東電工社製の「ＮＰＦ−ＳＥＧ１４２５ＤＵ」）の透過軸が平行となるように、偏光板を偏光散乱性部位上に設置したのち、上記と同様にして、正面輝度を測定した。
【０１３１】
比較例２−１
電子輸送性発光層として、式（５）で表されるＡｌｑを６５ｎｍの厚さに形成した以外は、実施例１−１と同様にして、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機ＥＬ素子を作製した。この素子に８．８Ｖの電圧を印加し、１０．５ｍＡ／cm2 の電流密度で素子に電流を流して発光させ、実施例１−１と同様に評価した。
結果は、０°：３１４ｃｄ／ｍ2 、１０°：３１５ｃｄ／ｍ2 、２０°：３１２ｃｄ／ｍ2 、３０°：３０９ｃｄ／ｍ2 、４０°：２９８ｃｄ／ｍ2 、５０°：２８５ｃｄ／ｍ2 、６０°：２７４ｃｄ／ｍ2 、７０°：２５７ｃｄ／ｍ2 、８０°：２２９ｃｄ／ｍ2 となった。
これより、θ方向の輝度分布は、本発明の式（１）の関係を満足せず、Ａｌｑ層６５ｎｍという値も、本発明の式（２）の関係を満足しなかった。
【０１３２】
つぎに、上記のように作製した基本構成としての有機ＥＬ素子のガラス基板上に、実施例２−１で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせた。この有機ＥＬ素子に、前記と同様に、８．８Ｖの電圧を印加して、１０．５ｍＡ／cm2 の電流密度で素子に電流を流した際の正面輝度を測定した。
また、上記の偏光散乱性部位の延伸方向と、偏光板（日東電工社製の「ＮＰＦ−ＳＥＧ１４２５ＤＵ」）の透過軸が平行となるように、偏光板を偏光散乱性部位上に設置したのち、上記と同様にして、正面輝度を測定した。
【０１３３】
比較例２−２
比較例１−２と同様にして、電子輸送性発光層〔式（５）で表されるＡｌｑ〕の厚さが２５ｎｍである、本発明の式（１），式（２）の関係を満足しない、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機ＥＬ素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機ＥＬ素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例２−１で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせた。
その後、この有機ＥＬ素子に対し、比較例１−２と同様にして、６．１Ｖの電圧を印加して、１０．５ｍＡ／cm2 の電流密度で素子に電流を流した際の正面輝度を測定した。
また、上記の偏光散乱性部位の延伸方向と、偏光板（日東電工社製の「ＮＰＦ−ＳＥＧ１４２５ＤＵ」）の透過軸が平行となるように、偏光板を偏光散乱性部位上に設置したのち、上記と同様にして、正面輝度を測定した。
【０１３４】
比較例２−３
比較例１−３と同様にして、電子輸送性発光層〔式（５）で表されるＡｌｑ〕の厚さが１８０ｎｍである、本発明の式（１），式（２）の関係を満足しない、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機ＥＬ素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機ＥＬ素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例２−１で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせた。
その後、この有機ＥＬ素子に対し、比較例１−３と同様にして、１７．３Ｖの電圧を印加して、１０．５ｍＡ／cm2 の電流密度で素子に電流を流した際の正面輝度を測定した。また、上記の偏光散乱性部位の延伸方向と、偏光板（日東電工社製の「ＮＰＦ−ＳＥＧ１４２５ＤＵ」）の透過軸が平行となるように、偏光板を偏光散乱性部位上に設置したのち、上記と同様にして、正面輝度を測定した。
【０１３５】
比較例２−４
比較例１−４と同様にして、電子輸送性発光層〔式（５）で表されるＡｌｑ〕の厚さが２２０ｎｍである、本発明の式（１），式（２）の関係を満足しない、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機ＥＬ素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機ＥＬ素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例２−１で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせた。
その後、この有機ＥＬ素子に対し、比較例１−４と同様にして、２１．２Ｖの電圧を印加して、１０．５ｍＡ／cm2 の電流密度で素子に電流を流した際の正面輝度を測定した。また、上記の偏光散乱性部位の延伸方向と、偏光板（日東電工社製の「ＮＰＦ−ＳＥＧ１４２５ＤＵ」）の透過軸が平行となるように、偏光板を偏光散乱性部位上に設置したのち、上記と同様にして、正面輝度を測定した。
【０１３６】
比較例２−５
実施例２−１で作製した反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の基本構成としての有機ＥＬ素子のガラス基板上に、実施例２−１で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムに代えて、下記の方法で作製した微小領域が複屈折特性を持たない通常の拡散フィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせた。
この有機ＥＬ素子に、前記と同様に、１５Ｖの電圧を印加して、１０．５ｍＡ／cm2 の電流密度で素子に電流を流した際の正面輝度を測定した。
また、上記の通常の拡散フィルム上に偏光板（日東電工社製の「ＮＰＦ−ＳＥＧ１４２５ＤＵ」）を設置したのち、上記と同様にして、正面輝度を測定した。
【０１３７】
＜通常の拡散フィルムの作製＞
トルエンを１０ｇとり、これに屈折率１．４３、粒子径４μｍのシリコーン粒子を１．５ｇ加え、よく撹拌した。また、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）樹脂を、濃度が２０重量％となるようにトルエンに加え溶解させた。その溶液をＰＭＭＡに対するシリコーン濃度が１５重量％になるように、シリコーン粒子を分散させたトルエン溶液に加え、さらにＰＭＭＡのトルエンに対する濃度が２０重量％になるように、濃度調整を行い、よく撹拌した。その後、ガラス基板上にＰＭＭＡ層の厚みが約２００μｍとなるように、アプリケータによりコーティングし、乾燥後、剥がしとって拡散フィルムを得た。
【０１３８】
参考例２−１
実施例２−１において、作製した基本構成としての有機ＥＬ素子のガラス基板上に、直接偏光板を設置して、正面輝度を測定した。
【０１３９】
参考例２−２
比較例２−１において、作製した基本構成としての有機ＥＬ素子のガラス基板上に、直接偏光板を設置して、正面輝度を測定した。
【０１４０】
上記の実施例２−１，２、比較例２−１〜５および参考例２−１，２の結果を、表２にまとめて示した。また、表２には、参考例２−２の偏光板を設置したときの正面輝度を基準（１．００）として、各例での輝度増加度を併記した。輝度増加度が１．００より小さい値は、正面輝度が逆に低下していることを意味する。
【０１４１】
表２
┌──────┬────┬────┬──────────────────┐
│            │Ａｌｑ層│光拡散層│        正面輝度（ｃｄ／ｍ2 ）      │
│            │の膜厚  │の種類  ├────┬────┬────┬───┤
│            │（ｎｍ）│        │光拡散層│光拡散層│偏光板  │輝度  │
│            │        │        │形成前  │形成後  │  設置後│増加度│
├──────┼────┼────┼────┼────┼────┼───┤
│参考例２−１│  １４０│  なし  │  １２６│    −  │    ５８│ 0.40 │
│参考例２−２│    ６５│  なし  │  ３１４│    −  │  １４５│ 1.00 │
├──────┼────┼────┼────┼────┼────┼───┤
│実施例２−１│  １４０│偏光散乱│  １２６│  ３５８│  ２６１│ 1.80 │
│            │        │フィルム│        │        │        │      │
│実施例２−２│  １２０│偏光散乱│  １６６│  ３８８│  ２７６│ 1.90 │
│            │        │フィルム│        │        │        │      │
├──────┼────┼────┼────┼────┼────┼───┤
│比較例２−１│    ６５│偏光散乱│  ３１４│  ３４０│  １９７│ 1.36 │
│            │        │フィルム│        │        │        │      │
│比較例２−２│    ２５│偏光散乱│  １２３│  １２６│    ６７│ 0.46 │
│            │        │フィルム│        │        │        │      │
│比較例２−３│  １８０│偏光散乱│  １５４│  ２２２│  １３１│ 0.90 │
│            │        │フィルム│        │        │        │      │
│比較例２−４│  ２２０│偏光散乱│  ３６３│  ３３１│  １７９│ 1.23 │
│            │        │フィルム│        │        │        │      │
│比較例２−５│  １４０│拡散フィ│  １２６│  ４２２│  １９４│ 1.34 │
│            │        │ルム    │        │        │        │      │
└──────┴────┴────┴────┴────┴────┴───┘
【０１４２】
上記の結果から明らかなように、本発明の実施例２−１，２の有機ＥＬ素子は、偏光散乱フィルムを貼り合わせる前は、たとえば参考例２−２の有機ＥＬ素子に比べ、正面輝度が小さくなっているが、偏光散乱フィルムを貼り合わせたのちは、正面輝度が大きく増加しており、さらに偏光板を設置したのちの正面輝度をみると、直線偏光リッチな出射光が得られているため、偏光板での吸収が小さく、最終的な輝度の低下を最小限に抑えられていることがわかる。
【０１４３】
これに対し、比較例２−５の有機ＥＬ素子は、光拡散層形成後の正面輝度は、実施例２−１の有機ＥＬ素子よりも大きな値が得られているが、出射光は偏光していない自然光であるため、偏光板により半分以上の光が吸収され、最終的には実施例２−１の有機ＥＬ素子よりも正面輝度が低下している。また、比較例２−１〜４の有機ＥＬ素子では、光拡散層形成後の輝度向上度が小さく、やはり最終的な輝度は実施例２−１の有機ＥＬ素子に比べて、低いものであった。
【０１４４】
実施例２−３
実施例１−５において、作製した基本構成としての有機ＥＬ素子のガラス基板表面に、拡散性粘着剤を１０枚貼り合わせて光拡散層を形成する代わりに、実施例２−１で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせることにより、有機ＥＬ素子を作製した。
つぎに、このように作製した有機ＥＬ素子の偏光散乱性部位の延伸方向と偏光板の透過軸が平行となるように、偏光板を上記有機ＥＬ素子の偏光散乱性部位上に設置したのち、２１Ｖの電圧を印加して、２０ｍＡ／cm2 の電流密度で素子を駆動して正面輝度を測定したところ、２２９ｃｄ／ｍ2 の輝度が得られた。
【０１４５】
比較例２−６
比較例１−６において、作製した基本構成としての有機ＥＬ素子のガラス基板表面に、拡散性粘着剤を１０枚貼り合わせて光拡散層を形成する代わりに、実施例２−１で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせることにより、有機ＥＬ素子を作製した。
つぎに、このように作製した有機ＥＬ素子の偏光散乱性部位の延伸方向と偏光板の透過軸が平行となるように、偏光板を上記有機ＥＬ素子の偏光散乱性部位上に設置したのち、１２．７Ｖの電圧を印加して、２０ｍＡ／cm2 の電流密度で素子を駆動して正面輝度を測定したところ、１５８ｃｄ／ｍ2 の輝度が得られた。
【０１４６】
上記の実施例２−３および比較例２−６を比較すると、同一の素子電流で得られる輝度が約１．４倍向上した。実施例１−５の素子に同様の偏光板を設置すると、偏光板の吸収によりその正面輝度は３５１ｃｄ／ｍ2 から１６１ｃｄ／ｍ2 に低下するが、拡散層に本発明の偏光散乱性部位を用いることで、導波光が直線偏光リッチな偏光光として取り出せるため、液晶表示装置用のバックライトとして用いる場合、さらにその効率を１．４倍に高めることができる。すなわち、液晶表示装置用のバックライト光源として用いる場合、本発明の導波光を増強させて取り出す効果と偏光出射させる効果を合わせると、従来技術に比べて、その輝度を約２倍に高められることが確認された。
なお、液晶表示装置用バックライトヘの応用に際し、反射型偏光子を設置しても偏光板での吸収を低減させることができ、これにより輝度を高めることができる。このことは、以下の実施例３の結果からも明らかである。
【実施例３】
【０１４７】
つぎに、本発明の有機ＥＬ素子において、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として光拡散性粘着剤を設け、さらに反射型偏光子を設けた「実施例３−１〜４」を記載し、これと「比較例３−１〜１０」と対比して、本発明を具体的に説明する。
【０１４８】
実施例３−１
実施例１−１と同様にして、電子輸送性発光層〔式（５）で表されるＡｌｑ〕の厚さが１４０ｎｍである、本発明の式（１），式（２）の関係を満足する、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機ＥＬ素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機ＥＬ素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、下記の方法で形成した光拡散性粘着剤を１０枚重ねて貼り合わせて、厚さがおよそ２００μｍの光拡散層を形成した。さらに、この光拡散層上に、下記の方法で形成した反射型偏光子を貼り合わせ、有機ＥＬ素子を作製した。
【０１４９】
＜光拡散性粘着剤の形成＞
トルエン１０ｇに、屈折率１．４３、粒子径４μｍのシリコーン粒子１．５ｇを加え、よく撹拌した。また、屈折率が１．４７であるアクリル系粘着剤を、濃度が２０重量％となるように、トルエンに加えて溶解させた。この溶液を、粘着剤に対するシリコーン濃度が１５重量％になるように、上記のシリコーン粒子を分散させたトルエン溶液に加え、さらに粘着剤のトルエンに対する濃度が２０重量％になるように、濃度調整を行い、よく撹拌した。アプリケータを用い、セパレーター上に上記調整した溶液を塗布し、乾燥させることにより、厚さ２０μｍの光拡散性粘着剤を作製した。
【０１５０】
＜反射型偏光子の形成＞
複屈折を示さない厚さが５０μｍの三酢酸セルロースフィルムの上に、厚さが０．１μｍのポリビニルアルコール層を設けて、レーヨン布でラビング処理して配向膜を形成し、この配向膜上にアクリル系サーモトロピックコレステリック液晶ポリマーの２０重量％テトラヒドロフラン溶液をワイヤーバーにて塗工し、乾燥したのち、１５０±２℃で５分間加熱配向処理し、室温まで放冷して、厚さが１μｍのコレステリック液晶ポリマー層を形成する方式により、円偏光二色性を示す波長域が（Ａ）３５０〜４５０ｎｍ、（Ｂ）４５０〜５５０ｎｍ、（Ｃ）６００〜７００ｎｍ、（ｄ）７５０〜８５０ｎｍで、右円偏光を鏡面的反射する４種のコレステリック液晶ポリマー層を得た。
つぎに、上記の（Ａ）と（Ｂ）のコレステリック液晶ポリマー層を、その液晶面同士を密着させて、１５０±２℃で２分間加熱圧着処理したのち、その（Ｂ）側の三酢酸セルロースフィルムを剥離し、その液晶ポリマー層の露出面に、（Ｃ）のコレステリック液晶ポリマー層を、その液晶面同士を密着させて、１５０±２℃で２分間加熱圧着処理した。さらに、上記に準じて、（Ｄ）のコレステリック液晶ポリマー層も加熱圧着処理して、厚さ方向に螺旋ピッチが変化して円偏光二色性を示す波長域が４００〜８００ｎｍのコレステリック液晶層からなる反射型偏光子を得た。
【０１５１】
実施例３−２
実施例１−２と同様にして、電子輸送性発光層〔式（５）で表されるＡｌｑ〕の厚さが１２０ｎｍである、本発明の式（１），式（２）の関係を満足する、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機ＥＬ素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機ＥＬ素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例３−１と同様にして、厚さがおよそ２００μｍの光拡散層を形成した。さらに、この光拡散層上に、実施例３−１と同様にして、反射型偏光子を貼り合わせ、有機ＥＬ素子を作製した。
【０１５２】
比較例３−１
電子輸送性発光層として、式（５）で表されるＡｌｑを６５ｎｍの厚さに形成した以外は、実施例１−１と同様にして、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機ＥＬ素子を作製した。この素子に８．８Ｖの電圧を印加し、１０．５ｍＡ／cm2 の電流密度で素子に電流を流して発光させ、実施例１−１と同様に評価した。結果は、０°：３１４ｃｄ／ｍ2 、１０°：３１５ｃｄ／ｍ2 、２０°：３１２ｃｄ／ｍ2 、３０°：３０９ｃｄ／ｍ2 、４０°：２９８ｃｄ／ｍ2 、５０°：２８５ｃｄ／ｍ2 、６０°：２７４ｃｄ／ｍ2 、７０°：２５７ｃｄ／ｍ2 、８０°：２２９ｃｄ／ｍ2 となった。
【０１５３】
この結果より、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の基本構成としての輝度分布は、本発明の式（１）の関係を満足せず、またＡｌｑ層６５ｎｍという値も、本発明の式（２）の関係を満足しないものであった。
つぎに、この基本構成としての有機ＥＬ素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例３−１と同様にして、厚さがおよそ２００μｍの光拡散層を形成した。さらに、この光拡散層上に、実施例３−１と同様にして、反射型偏光子を貼り合わせ、有機ＥＬ素子を作製した。
【０１５４】
比較例３−２
比較例１−２と同様にして、電子輸送性発光層〔式（５）で表されるＡｌｑ〕の厚さが２５ｎｍである、本発明の式（１），式（２）の関係を満足しない、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機ＥＬ素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機ＥＬ素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例３−１と同様にして、厚さがおよそ２００μｍの光拡散層を形成した。さらに、この光拡散層上に、実施例３−１と同様にして、反射型偏光子を貼り合わせ、有機ＥＬ素子を作製した。
【０１５５】
比較例３−３
比較例１−３と同様にして、電子輸送性発光層〔式（５）で表されるＡｌｑ〕の厚さが１８０ｎｍである、本発明の式（１），式（２）の関係を満足しない、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機ＥＬ素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機ＥＬ素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例３−１と同様にして、厚さがおよそ２００μｍの光拡散層を形成した。さらに、この光拡散層上に、実施例３−１と同様にして、反射型偏光子を貼り合わせ、有機ＥＬ素子を作製した。
【０１５６】
比較例３−４
比較例１−４と同様にして、電子輸送性発光層〔式（５）で表されるＡｌｑ〕の厚さが２２０ｎｍである、本発明の式（１），式（２）の関係を満足しない、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機ＥＬ素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機ＥＬ素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例３−１と同様にして、厚さがおよそ２００μｍの光拡散層を形成した。さらに、この光拡散層上に、実施例３−１と同様にして、反射型偏光子を貼り合わせ、有機ＥＬ素子を作製した。
【０１５７】
上記の実施例３−１，２および比較例３−１〜４の各有機ＥＬ素子について、液晶表示装置用のバックライトして用いる場合を想定し、下記の方法により、性能試験を行った。結果は、表３−１に示されるとおりであった。
【０１５８】
＜有機ＥＬ素子の性能試験＞
吸収型偏光板として日東電工社製の「ＮＰＦ−ＨＥＧ１４２５ＤＵ」を用いた。厚さは１８０μｍであった。１／４波長板（λ／４波長板）として、ノルボルネン系樹脂フィルム（ＪＳＲ社製の「アートン」）を１８０℃で１．５倍延伸（縦１軸延伸）して、波長λ＝５５０ｎｍでΔｎｄ＝１３５ｎｍになるように調整した。厚さは９０μｍであった。
上記の吸収型偏光板の吸収軸と、上記の１／４波長板の延伸軸とを、なす角度が４５°になるようにして、アクリル系粘着剤で貼り合わせた。
このようにして得た１／４波長板付き偏光板を、各有機ＥＬ素子の発光面上に置いて、１０．５ｍＡの電流が通じるように、各素子に所定の電圧を印加して、正面輝度を測定した。また、発光効率（ｃｄ／Ａ）を調べた。
【０１５９】
表３−１
┌──────┬──────┬───────┬───────┬──────┐
│            │Ａｌｑ層の  │  電流密度    │  正面輝度    │  発光効率  │
│            │膜厚（ｎｍ）│（ｍＡ／cm2 ）│（ｃｄ／ｍ2 ）│（ｃｄ／Ａ）│
├──────┼──────┼───────┼───────┼──────┤
│実施例３−１│    １４０  │    １０．５  │    ３２３    │  ３．０８  │
│実施例３−２│    １２０  │    １０．５  │    ３３７    │  ３．２１  │
├──────┼──────┼───────┼───────┼──────┤
│比較例３−１│      ６５  │    １０．５  │    ２３５    │  ２．２４  │
│比較例３−２│      ２５  │    １０．５  │      ７３    │  ０．７０  │
│比較例３−３│    １８０  │    １０．５  │    １５６    │  １．４９  │
│比較例３−４│    ２２０  │    １０．５  │    ２１６    │  ２．０６  │
└──────┴──────┴───────┴───────┴──────┘
【０１６０】
上記の表３−１の結果から明らかなように、本発明の実施例３−１，２の有機ＥＬ素子は、いずれも、比較例３−１〜４のどの有機ＥＬ素子よりも、正面輝度が高く、発光効率に非常にすぐれているものであることがわかる。
【０１６１】
比較例３−５
光拡散層と反射型偏光子をともに形成しなかった以外は、実施例３−１と同様にして、有機ＥＬ素子を作製した。つまり、この有機ＥＬ素子は、実施例３−１における基本構成としての有機ＥＬ素子そのものである。
【０１６２】
比較例３−６
光拡散層だけを形成し、反射型偏光子を形成しなかった以外は、実施例３−１と同様にして、有機ＥＬ素子を作製した。
【０１６３】
比較例３−７
光拡散層を形成せず、反射型偏光子だけを形成した以外は、実施例３−１と同様にして、有機ＥＬ素子を作製した。
【０１６４】
比較例３−８
光拡散層と反射型偏光子をともに形成しなかった以外は、比較例３−１と同様にして、有機ＥＬ素子を作製した。つまり、この有機ＥＬ素子は、比較例３−１における基本構成としての有機ＥＬ素子そのものである。
【０１６５】
比較例３−９
光拡散層だけを形成し、反射型偏光子を形成しなかった以外は、比較例３−１と同様にして、有機ＥＬ素子を作製した。
【０１６６】
比較例３−１０
光拡散層を形成せず、反射型偏光子だけを形成した以外は、比較例３−１と同様にして、有機ＥＬ素子を作製した。
【０１６７】
上記の比較例３−５〜７および比較例３−８〜１０の各有機ＥＬ素子について、液晶表示装置用のバックライトして用いる場合を想定し、前記と同様に、性能試験を行った。これらの結果を、比較例３−５〜７に対応する実施例３−１の結果および比較例３−８〜１０に対応する比較例３−１の結果と合わせて、表３−２に示した。
【０１６８】
表３−２
┌──────┬────┬─────┬───┬───┬─────┬────┐
│            │Ａｌｑ層│電流密度  │光拡散│反射型│正面輝度  │発光効率│
│            │の膜厚  │          │層の  │偏光子│          │        │
│            │（ｎｍ）│ (mA／cm2)│有無  │の有無│ (cd／ｍ2)│ (cd／A)│
├──────┼────┼─────┼───┼───┼─────┼────┤
│実施例３−１│  １４０│  １０．５│  有り│  有り│    ３２３│３．０８│
│比較例３−５│  １４０│  １０．５│  無し│  無し│      ６８│０．６５│
│比較例３−６│  １４０│  １０．５│  有り│  無し│    ２１５│２．０５│
│比較例３−７│  １４０│  １０．５│  無し│  有り│    １１３│１．０８│
├──────┼────┼─────┼───┼───┼─────┼────┤
│比較例３−１│    ６５│  １０．５│  有り│  有り│    ２３５│２．２４│
│比較例３−８│    ６５│  １０．５│  無し│  無し│    １４２│１．３６│
│比較例３−９│    ６５│  １０．５│  有り│  無し│    １６８│１．６０│
│比較例３−10│    ６５│  １０．５│  無し│  有り│    ２３１│２．２０│
└──────┴────┴─────┴───┴───┴─────┴────┘
【０１６９】
上記の表３−２の結果から、光拡散層と反射型偏光子をともに形成していない比較例３−５，８の通常の有機ＥＬ素子同士では、式（１），式（２）を満足しない比較例３−８の方が発光効率が高くなっているが、これらに光拡散層だけを形成した比較例３−６，９の有機ＥＬ素子同士では、上記傾向が逆転し、式（１），式（２）を満足する比較例３−６の方が発光効率が高くなっている。
これは、本発明の効果である通常は取り出されない導波光を強め合うように有機ＥＬ素子の構成を決定したためである。つまり、光拡散層を形成することで、上記導波光が取り出され、結果として発光効率が高くなる。このように発光効率を高めた比較例３−６の有機ＥＬ素子にさらに反射型偏光子を形成した実施例３−１は、上記の比較例３−６に比べて、発光効率がより一段と高くなる。
【０１７０】
また、反射型偏光子だけを形成した比較例３−７および比較例３−１０の有機ＥＬ素子は、反射型偏光子の作用により、それぞれ、比較例３−５および比較例３−８の有機ＥＬ素子に比べて、およそ１．６倍程度発光効率は高くなっている。しかし、実施例３−１の有機ＥＬ素子に比べると、その値はやはり小さかった。
以上の試験結果から、本発明の有機ＥＬ素子は、液晶表示装置用の偏光面光源としてすぐれたものであることが確認された。
【０１７１】
実施例３−３
反射型偏光子の面上に、さらに光学補償層を、アクリル系透明粘着剤を介して貼り合わせた有機ＥＬ素子について、前記と同様にして、液晶表示装置用のバックライトしての性能試験を行った。ただし、ここでは、１０．５ｍＡの電流が通じるように電圧を印加して、正面０度〜８０度の輝度値を、１０度おきに測定した。この結果を、実施例３−１の有機ＥＬ素子についての同様の試験結果と合わせて、図１１に示した。
図中、曲線−ｃは実施例３−１、曲線−ｄは実施例３−３である。また、用いた光学補償層は、下記の方法により、作製したものである。
【０１７２】
＜光学補償層の作製＞
下記の式（１１）で表される側鎖型液晶ポリマー（式中、ｎ＝３５で、モノマーユニットのモル％を示し、便宜的にブロック体を表示している。重量平均分子量は５，０００）２５重量部を、シクロヘキサノン７５重量部に溶解した溶液を、ノルボルネン系ポリマー（日本ゼオン社製の「ゼオネックス」）をポリマー材料とした厚さが２０μｍのプラスチックフィルムの上に、スピンコーティングにより、塗布した。
ついで、１３０℃で１分間加熱したのち、室温まで一気に冷却し、上記液晶層をホメオトロピック配向させ、かつ配向を維持したままホメオトロピック配向液晶層を固定化し、面内の屈折率が一定であり、厚さ方向の屈折率が大きい光学補償層を作製した。
【０１７３】
【化４】
2004296423.tif 000006
【０１７４】
図１１から明らかなように、実施例３−１の有機ＥＬ素子では、広角度になるほど輝度が小さくなる傾向がみられるが、実施例３−３の有機ＥＬ素子では、光学補償層を挿入することで、広い角度範囲で高い輝度が得られていることがわかる。
なお、実施例３−１，３の角度分布は、式（１）を満足していないが、これは、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成したのちの測定結果を示しているためである。言うまでもなく、本発明では、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の状態で式（１）を満足するように有機ＥＬ素子の基本構成を決定するものである。
【０１７５】
実施例３−４
コレステリック液晶層からなる反射型円偏光子に代えて、反射型直線偏光子として、３Ｍ社製の「ＤＢＥＦ」を使用するようにした以外は、実施例３−１と同様にして、有機ＥＬ素子を作製した。
この有機ＥＬ素子について、液晶表示装置用のバックライトしての性能試験を行った。すなわち、吸収型偏光板として日東電工社製の「ＮＰＦ−ＨＥＧ１４２５ＤＵ」を用い、この偏光板を透過率が最大になるように上記素子のＤＢＥＦ上に設置し、１０．５ｍＡの電流が通じるように電圧を印加して、正面輝度を測定した。
その結果、３０８ｃｄ／ｍ2 の値が得られ、実施例３−１とほぼ同様の効果が奏されるものであることが確認された。
【図面の簡単な説明】
【０１７６】
【図１】本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の一つ目の例を示す断面図である。
【図２】本発明および従来の有機エレクトロルミネッセンス素子の基本構成についての（反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の）特性図である。
【図３】本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の二つ目の例を示す断面図である。
【図４】本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の三つ目の例を示す断面図である。
【図５】本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の四つ目の例を示す断面図である。
【図６】本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の五つ目の例を示す断面図である。
【図７】本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の六つ目の例を示す断面図である。
【図８】本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子を液晶表示装置に適用した例を示す断面図である。
【図９】本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の原理説明図である。
【図１０】実施例１−１の有機エレクトロルミネッセンス素子の特性の説明図である。
【図１１】実施例３−１および実施例３−３の有機エレクトロルミネッセンス素子の輝度に関する特性図である。
【図１２】有機エレクトロルミネッセンス素子の発光領域を示す説明図である。
【図１３】有機エレクトロルミネッセンス素子の輝度についての説明図である。
【符号の説明】
【０１７７】
１  支持基板（ガラス基板）
２  透明電極（陽極）
３  反射性電極（陰極）
４  正孔輸送層
５  電子輸送性発光層
６  発光領域
７  反射・屈折角に乱れを生じさせる領域
７０  偏光散乱性部位
８  反射型偏光子
９  １／４波長板
１０  偏光板
１１  液晶セル
【図１】
2004296423.tif 000007
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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