(57)【要約】【課題】アスファルトを改質するためのゴムや熱可塑性エラストマーと併用された際に、アスファルトへの溶解性が良好であり、骨材密着性の確保と改質アスファルトの相分離抑制を高度に達成し得るアスファルト改質材と、該アスファルト改質材の製造方法、並びに該アスファルト改質材を用いたアスファルトの改質方法を提供する。【解決手段】必須成分として、（メタ）アクリル系ポリマーおよびオイルを含み、該（メタ）アクリル系ポリマーが該オイルに溶解または分散しており、ＪＩＳ  Ｋ  ２２８３の規定に準じて測定される１００℃での動粘度が、１５ｍｍ２／ｓｅｃ以上であることを特徴とするアスファルト改質材である。【特許請求の範囲】
【請求項１】
必須成分として、（メタ）アクリル系ポリマーおよびオイルを含み、該（メタ）アクリル系ポリマーが該オイルに溶解または分散しており、ＪＩＳ  Ｋ  ２２８３の規定に準じて測定される１００℃での動粘度が、１５ｍｍ２／ｓｅｃ以上であることを特徴とするアスファルト改質材。
【請求項２】
上記オイルは、ナフテン系オイルまたはパラフィン系オイルである請求項１に記載のアスファルト改質材。
【請求項３】
上記（メタ）アクリル系ポリマーは、シクロヘキシル（メタ）アクリレート由来の構造単位を有するものである請求項１または２に記載のアスファルト改質材。
【請求項４】
上記（メタ）アクリル系ポリマーは、多価メルカプタン残基が核となっている星型ポリマーである請求項１〜３のいずれかに記載のアスファルト改質材。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれかに記載のアスファルト改質材を製造する方法であって、オイル中で（メタ）アクリル系モノマーを重合することを特徴とするアスファルト改質材の製造方法。
【請求項６】
請求項１〜４のいずれかに記載のアスファルト改質材を、アスファルトに添加することを特徴とするアスファルトの改質方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、アスファルトの機能を高めるための改質材に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
近年の交通量の増加、特に重量車両の増加により、アスファルト舗装道路は過酷な使用状況となっており、これに起因して、重交通路部や交差点流入部のアスファルト舗装路面では変形が生じ、わだち掘れやコルゲーションといった所謂流動現象が発生している。これは、対向車や歩行者への撥水、ハンドル捉られ、滑り止め効果の減少や、走行感の悪化といった交通安全上無視できない諸問題の原因となっている。
【０００３】
アスファルト舗装路面での上記流動現象は、アスファルトの力学的強度、例えばタフネス（把握力）不足が原因となることが知られており、また、アスファルト−骨材間での剥離現象が多発するようなアスファルト舗装では、かかる流動現象も頻発することが知られている。
【０００４】
このような事情から、アスファルトの力学的強度および骨材密着性を高めて、上記の流動現象を抑制すべく、種々の改質が試みられている。
【０００５】
アスファルトの改質法としては、ゴムや熱可塑性エラストマーを添加し、アスファルトの流動性を低減させてタフネスを改善する方法が一般的である。例えば、スチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）などを添加した改質アスファルトＩ型、スチレン−ブタジエン−スチレンエラストマー（ＳＢＳ）などを添加した改質アスファルトＩＩ型、ＳＢＳなどを多量に添加した高粘度改質アスファルトなどが知られている。
【０００６】
しかしながら、これらのアスファルト改質法では、力学的強度の向上は達成されるものの、骨材密着性の改善には、あまり効果はなかった。また、アスファルトの改質に用いられている上記のゴムや熱可塑性エラストマーといった改質材は、アスファルトとの相溶性が低い。よって、これらの改質材をアスファルト中に均一に分散させることは困難である。また、こうした相溶性の低さから、改質アスファルトを比較的高温下で長期間保存した場合には相分離が生じ易い。このような相分離の生じた改質アスファルトを道路舗装に用いる場合には、予め機械的撹拌などによって均一性を確保する必要がある。
【０００７】
こうした諸問題を解決するに当たり、本発明者らは、上記の如きゴムや熱可塑性エラストマーに加えて、特定の（メタ）アクリル系ポリマーを改質材に用いることで、骨材密着性の向上や、改質アスファルトの相分離抑制が良好に達成できることを見出し、特許出願をしてきた（例えば、特許文献１、２）。
【０００８】
ところが、これらの技術では、以下のような点に、未だ改善の余地を残していた。アスファルトに固体状の（メタ）アクリル系ポリマーを添加するが、（メタ）アクリル系ポリマーのアスファルトへの溶解性・分散性は、該ポリマーの組成および分子量によっては必ずしも良好ではなく、均一な組成の改質アスファルトを得るには十分な混合操作が必要となり、他方、こうした均一組成が達成されていないときには、（メタ）アクリル系ポリマーの機能を十分に引き出すことができないことがあった。特に改質アスファルトの高温下での長期保存時の相分離抑制の面で不十分となるおそれがあった。
【０００９】
また一方で、アスファルトの添加剤として、所謂プロセスオイルなどのオイルも知られており、例えば、アスファルトとゴムや熱可塑性エラストマーとの相溶化剤などとして使用されているが、このオイルも、高温での粘度がアスファルトと著しく異なることに起因して、アスファルトに均一に混合するには必ずしも容易でない、といった事情があった。
【００１０】
【特許文献１】
特開２００１−３１８７３号公報
【特許文献２】
特開２００２−１１４９１０号公報
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、その目的は、アスファルトを改質するためのゴムや熱可塑性エラストマーと併用された際に、アスファルトへの溶解性が良好であり、骨材密着性の確保と改質アスファルトの相分離抑制を高度に達成し得るアスファルト改質材と、該アスファルト改質材の製造方法、並びに該アスファルト改質材を用いたアスファルトの改質方法を提供することにある。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成し得た本発明のアスファルト改質材は、必須成分として、（メタ）アクリル系ポリマーおよびオイルを含み、該（メタ）アクリル系ポリマーが該オイルに溶解または分散しており、ＪＩＳ  Ｋ  ２２８３の規定に準じて測定される１００℃での動粘度（以下、単に「動粘度」という場合がある）が、１５ｍｍ２／ｓｅｃ以上であるところに要旨を有するものである。
【００１３】
上記オイルとしては、ナフテン系オイルまたはパラフィン系オイルが推奨される。
【００１４】
上記（メタ）アクリル系ポリマーとしては、シクロヘキシル（メタ）アクリレート由来の構造単位を有するものや、多価メルカプタン残基が核となっている星型ポリマーが好適である。
【００１５】
また、オイル中で（メタ）アクリル系モノマーを重合する上記アスファルト改質材の製造方法と、上記アスファルト改質材をアスファルトに添加するアスファルトの改質方法も、本発明に包含される。
【００１６】
【発明の実施の形態】
本発明のアスファルト改質材は、必須成分の一つである（メタ）アクリル系ポリマーが、もう一つの必須成分であるオイル中に溶解または分散しており、且つ上記動粘度が、１５ｍｍ２／ｓｅｃ以上であるところに最大の特徴を有している。
【００１７】
上記の通り、アスファルトの改質に優れた効果を発揮するものとして本発明者等が提案してきた（メタ）アクリル系ポリマーは、その組成および分子量によっては、アスファルトへの溶解性・分散性が必ずしも良好とはいえず、その機能を十分に引き出すためには、アスファルトとの混合の際に、均一性を確保すべく細心の注意を必要としていた。
【００１８】
また、アスファルトの添加剤として、オイル（プロセスオイルなど）も一般的であるが、このようなオイルについても、例えば１００℃での動粘度で比較すると、ストレートアスファルトでは１０００〜３０００ｍｍ２／ｓｅｃであるのに対し、一般的なナフテン系オイルでは１〜１４ｍｍ２／ｓｅｃというように、高温での粘度がアスファルトとは著しく異なるため、アスファルトと均一に混合することは必ずしも容易ではなく、均一性の確保にはやはり細心の注意を要していた。
【００１９】
本発明者等は、上記オイルに（メタ）アクリル系ポリマーを予め溶解または分散させることで増粘させて、特定の動粘度を有するアスファルト改質材とすれば、該ポリマーおよびオイルを簡易且つ良好にアスファルト中に溶解または分散させることができ、該ポリマーおよびオイルの機能を高度に引き出し得ることを見出した。
【００２０】
さらに、詳細は後述するが、上記アスファルト改質材を製造するに当たっては、公知の重合法により得られた固体状の（メタ）アクリル系ポリマーを、上記オイルに溶解または分散させる方法の他、該オイル中で（メタ）アクリル系ポリマーを重合する方法が採用可能であり、後者の方法を採用した場合には、アスファルト改質材の生産性を格段に高めることが可能であることを見出した。以下、本発明を詳細に説明する。
【００２１】
本発明のアスファルト改質材の必須成分であるオイルとしては、各種の鉱物油、動物油、植物油を用いることができるが、鉱物油を用いることが一般的である。
【００２２】
鉱物油は、その組成面からナフテン系オイル、パラフィン系オイル、アロマ系オイル（芳香族系オイル）に分類され、他方、用途面からは原料油（またはプロセスオイル）、燃料油、潤滑油、加工油、工業用揮発油、ミネラルスピリッツ、ワセリン、グリース、パラフィン、ワックスなどに分類されるが、本発明では、これらのいずれも用いることができる。
【００２３】
中でも、（メタ）アクリル系ポリマーの溶解性・分散性やアスファルトへの溶解性を考慮すると、ナフテン系、パラフィン系、アロマ系の原料油（またはプロセスオイル）が好ましい。さらには、ナフテン系およびパラフィン系の原料油（またはプロセスオイル）が、アスファルト改質材の常温での粘度を取り扱い可能な範囲に低く保ち得ることから推奨される。（メタ）アクリル系ポリマーの溶解性・分散性が最も良好である点で、ナフテン系原料油（またはプロセスオイル）が特に好ましい。
【００２４】
また、オイル中で（メタ）アクリル系ポリマーを重合することによりアスファルト改質材を製造する場合には、ナフテン系およびパラフィン系のオイル［原料油（またはプロセスオイル）］が好ましい。アロマ系オイルを用いた場合には、（メタ）アクリル系ポリマーの重合反応速度が低下し、重合度が低くなる傾向にある。これは、上述の各種オイルには、（メタ）アクリル系ポリマーの重合時に連鎖移動反応し得る芳香族成分が含まれているが、アロマ系オイルではこうした芳香族成分の比率が高いため、該連鎖移動反応が多くなるためではないかと推測される。
【００２５】
なお、本発明で使用する上記オイルは、上記動粘度が１ｍｍ２／ｓｅｃ以上、より好ましくは２ｍｍ２／ｓｅｃ以上、さらに好ましくは３ｍｍ２／ｓｅｃ以上であって、１００ｍｍ２／ｓｅｃ以下、より好ましくは５０ｍｍ２／ｓｅｃ以下、さらに好ましくは１４ｍｍ２／ｓｅｃ以下であることが推奨される。上記オイルの動粘度が上記範囲を下回ると、アスファルト改質材の動粘度が低くなるおそれがあり、アスファルトと均一に混合することが困難となる傾向にある。他方、上記オイルの動粘度が上記範囲を超えると、アスファルト改質材の常温での粘度が増大して、アスファルトに添加する際の取り扱い性が低下する傾向にある。
【００２６】
なお、ここでいう上記オイルの動粘度は、後述するアスファルト改質材の動粘度と同じ方法で測定して得られる値である。
【００２７】
上記アスファルト改質材に係る（メタ）アクリル系ポリマーは、アスファルトとゴムまたは熱可塑性エラストマー（以下、ゴムと熱可塑性エラストマーをまとめて、単に「エラストマー」と称す）との相溶化剤としての役割を果たすと共に改質アスファルトの特性向上（特に、タフネスや骨材密着性の向上に寄与する成分であり、（メタ）アクリル系モノマーを含むモノマー組成物［（メタ）アクリル系モノマー単独の場合を含む］により形成されるポリマーを意味する。上記（メタ）アクリル系ポリマーとしては、アスファルトに溶解するものであれば特に限定されず、目的に応じて種々の物性を有するものを用いることができるが、上記相溶化剤としての効果、および改質アスファルトの骨材密着性およびタフネスを向上させる効果が大きくなることから、アスファルトに相溶するものであることが好ましい。また、例えば、ＪＩＳＫ  ７１１３「プラスチックの引張試験方法」の規定に準じて、２３℃で引張試験を行った際に、伸び率が６００％未満である（メタ）アクリル系ポリマーを用いることが好ましい。より好ましくは５００％未満、さらに好ましくは４００％未満である。このような（メタ）アクリル系ポリマーは比較的硬質であるため、改質アスファルトのタフネスを向上させる効果が大きくなる。
【００２８】
上記（メタ）アクリル系ポリマーを形成するための（メタ）アクリル系モノマーとしては特に限定されず、例えば、（メタ）アクリル酸；メチル（メタ）アクリレート、（エチル）メタアクリレート、ｎ−プロピル（メタ）アクリレート、ｉｓｏ−プロピル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、ｉｓｏ−ブチル−（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ｎ−オクチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、テトラデシル（メタ）アクリレート、ベヘニル（メタ）アクリレート、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレート、メトキシエチル（メタ）アクリレート、エトキシエチル（メタ）アクリレート、エトキシエトキシエチル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、メチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、などの炭素数１〜３０エステル基を有する（メタ）アクリレート類；テトラエチレンジ（メタ）アクリレート、などのジ（メタ）アクリレート類；（メタ）アクリルアミド、などの（メタ）アクリルアミド類；などが挙げられる。本発明に係る（メタ）アクリル系ポリマーでは、これら例示のモノマーを１種単独で用いて合成してもよく、２種以上を用いて合成しても構わない。
【００２９】
また、本発明の（メタ）アクリル系ポリマーでは、上記の（メタ）アクリル系モノマーに加えて、他の重合性モノマーを共重合することもできる。（メタ）アクリル系モノマーと共重合可能な他の重合性モノマーとしては、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、スチレン、などのスチレン系単量体；メチルビニルエーテル、エチルビニルエーテル、イソブチルビニルエーテル、などのビニルエーテル系単量体；フマル酸、フマル酸のモノアルキルエステル、フマル酸のジアルキルエステル、マレイン酸、マレイン酸のモノアルキルエステル、マレイン酸のジアルキルエステル、イタコン酸、イタコン酸のモノアルキルエステル、イタコン酸のジアルキルエステル、などの不飽和カルボン酸およびそのエステル；（メタ）アクリロニトリル；ブタジエン；イソプレン；塩化ビニル；塩化ビニリデン；酢酸ビニル；ビニルケトン；ビニルピリジン；ビニルピロリドン；ビニルカルバゾール；などが挙げられる。これら他の重合性モノマーは、１種単独で、あるいは２種以上を同時に使用することができる。
【００３０】
なお、（メタ）アクリル系ポリマーは、アスファルトの相溶性向上の観点からは、（メタ）アクリル系ポリマーを形成するためのモノマー組成物１００質量％中、（メタ）アクリル系モノマーを９０質量％以上とすることが望ましい。中でも、炭素数６以上のエステル基を有する（メタ）アクリル系モノマーを１０質量％以上とすることが好ましく、より好ましくは２０質量％以上、さらに好ましくは３０質量％以上、特に好ましくは４０質量％以上、最も好ましくは５０質量％以上とする態様である。
【００３１】
他方、アスファルトの改質に用いられるエラストマーとしては、ＳＢＲやＳＢＳが一般的であるが、これらのエラストマーとの親和性向上の観点からは、（メタ）アクリル系ポリマーがシクロヘキシル（メタ）アクリレート由来の構造単位を有することが望ましい。ＳＢＲやＳＢＳがアスファルト中に存在する場合、ブタジエン部分はアスファルトと相溶するが、スチレン部分はアスファルトに相溶せずに凝集する傾向にある。このことがＳＢＲやＳＢＳとアスファルトとの相溶性の悪さの要因となっているが、シクロヘキシル（メタ）アクリレート由来の構造単位を有する（メタ）アクリル系ポリマーの共存下では、該（メタ）アクリル系ポリマーのシクロヘキシル基とＳＢＲやＳＢＳのスチレン部分との親和性が良好であることから、該スチレン部分の凝集が抑制され、アスファルト中に良好に分散・溶解するようになる。
【００３２】
さらに、アスファルトおよびエラストマー（ＳＢＲやＳＢＳ）両者との相溶性の更なる向上を考慮すると、且つ炭素数が多いエステル基を有するモノマー［例えば炭素数１１以上のエステル基を有する（メタ）アクリル系モノマー］を使用することが推奨される。例えば、上記（メタ）アクリル系ポリマーの重合に当たり、シクロヘキシル（メタ）アクリレートを含む炭素数１０以下のエステル基を有するモノマーを、９５質量％以下とすることが好ましく、９０質量％以下とすることがより好ましく、７０質量％以下とすることがさらに好ましい。かかる場合に用いる炭素数１１以上のエステル基を有するモノマーとしては、例えばステアリル（メタ）アクリレートが好適である。
【００３３】
この他、上記（メタ）アクリル系ポリマーは、カルボキシル基を有するものであることが好ましい。かかるカルボキシル基の作用によって、改質アスファルトの骨材密着性およびタフネスを向上させる効果が増大する。
【００３４】
（メタ）アクリル系ポリマーが分子内に有するカルボキシル基量は、該ポリマーの酸価によって評価することができる。具体的には、（メタ）アクリル系ポリマーの酸価としては、例えば、１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であることが好ましい。酸価が上記下限値を下回ると、カルボキシル基の存在による改質アスファルトの骨材密着性およびタフネスの向上効果が十分に確保できない場合がある。また、上記酸価は、３００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であることが好ましい。酸価が上記上限値を超えると、アスファルトに対する溶解性が低下するおそれがある。より好ましい酸価は、１０〜２００ｍｇＫＯＨ／ｇであり、更に好ましくは、１５〜１００ｍｇＫＯＨ／ｇである。
【００３５】
このような観点から、（メタ）アクリル系ポリマーは、カルボキシル基を有するモノマーも用いて得られるものであることが好ましく、例えば、（メタ）アクリル酸の使用が推奨される。
【００３６】
以上の点から、本発明で使用する（メタ）アクリル系ポリマーとしては、（メタ）アクリル酸、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、およびステアリル（メタ）アクリレートを主成分とするモノマー組成物、すなわち全モノマー組成物１００質量％中、これらのモノマーの合計量が５０質量％以上であるモノマー組成物から形成されるポリマーが最も好適である。
【００３７】
（メタ）アクリル系ポリマーの立体構造は特に限定されず、直鎖状、分岐型（側鎖型）、星型、グラフト体のいずれの構造であってもよい。中でも、星型ポリマーが、改質アスファルトの粘度を不必要に増大させることなく、良好な作業性を保持しつつ特性改善を図り得ると共に、ＳＢＲやＳＢＳといったエラストマーのゲル化を抑制し得る（後述する）ことから好ましい。
【００３８】
（メタ）アクリル系ポリマーを星型ポリマーとする場合の手法は特に限定されず、例えば、３個以上のメルカプト基を有する多価メルカプタンの存在下で、上記のモノマー組成物をラジカル重合させる方法が挙げられる。上記多価メルカプタンとしては、例えば、トリメチロールプロパントリチオグリコレート、トリメチロールプロパントリチオプロピオネート、ペンタエリスリトールテトラキスチオグリコレート、ペンタエリスリトールテトラキスチオプロピオネート、ジペンタエリスリトールヘキサキスチオグリコレート、ジペンタエリスリトールヘキサキスチオプロピオネート、などの３〜６価のメルカプタンが好適であり、これらの１種または２種以上を使用することができる。このような多価メルカプタンを用いて得られる（メタ）アクリル系ポリマーは、多価メルカプタン残基が核となっている星型ポリマーとなる。
【００３９】
また、（メタ）アクリル系ポリマーの分子量は特に限定されないが、例えばゲルパーミエーションクロマトグラフィー測定（ポリスチレン換算）による重量平均分子量が１０００〜１００万であることが好ましい。重量平均分子量が上記範囲を下回ると、アスファルト改質材を増粘させる効果が不十分となるおそれがあり、他方、上記範囲を超えると、上記オイルに溶解しなくなるおそれがある。より好ましい重量平均分子量は５０００〜２０万であり、さらに好ましくは１万〜１０万である。
【００４０】
（メタ）アクリル系ポリマーの重合方法は特に限定されず、塊状重合、溶液重合、懸濁重合、乳化重合などの通常のラジカル重合方法が採用できる。なお、重合後の（メタ）アクリル系ポリマーは、通常の溶媒などの媒体を使用した重合方法で得たものの場合、該媒体を除去して固体状とした後にオイルに溶解・分散させて使用されるが、本発明の製造方法、すなわち、上記オイルを溶媒とし、該オイル中で重合を行えば、重合溶液（分散液）をそのまま、あるいはさらに上記オイルを添加して、本発明のアスファルト改質材とすることができる。
【００４１】
よって、前者の場合では、重合溶媒などの媒体除去・回収工程が必要であり、また、かかる媒体の種類によっては、人体や環境に悪影響を及ぼす場合もあるため、このような工程に要する装置も安全性確保が可能なものとする必要がある。これに対し、後者の場合では、上記の媒体除去・回収工程を省略できるため、媒体の除去・回収に伴うエネルギー消費量をカットすることができ、高機能な装置を必要とすることもなく、また、（メタ）アクリル系ポリマーの重合で得られた重合反応物（オイルを含む）をほぼロスなく利用できるため、アスファルト改質材の生産性を格段に高めることができる。
【００４２】
ラジカル重合を実施する際の重合温度は特に限定されず、例えば３０〜２００℃とすることが一般的であり、６０〜１５０℃とすることがより好ましい。ラジカル重合開始剤も特に限定されず、例えば、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）、２，２’−アゾビスシクロヘキサンカーボニトリルなどのアゾ系重合開始剤；過酸化ベンゾイルなどの過酸化物系重合開始剤；など、一般的に使用されているものが採用可能である。
【００４３】
上記オイルを重合溶媒として（メタ）アクリル系モノマーを重合した場合には、重合溶液をそのまま本発明のアスファルト改質材とすることができる。また、この場合、動粘度調節などを目的として、重合溶媒オイルの一部を除去して濃縮するか、さらに上記オイルを添加して希釈してもよい。この他、他の溶媒・分散媒といった媒体を使用するなどして重合した場合には、得られた（メタ）アクリル系ポリマーを上記オイルに溶解または分散させて本発明のアスファルト改質材とすればよい。上記オイルに（メタ）アクリル系ポリマーを溶解または分散させる方法やその条件は特に限定されないが、例えば、上記オイルを６０〜９０℃に加熱し、撹拌しながら（メタ）アクリル系ポリマーを添加し、３０分以上混合すればよい。
【００４４】
このようにして得られる本発明のアスファルト改質材は、上記動粘度が、１５ｍｍ２／ｓｅｃ以上である。このような動粘度を有するアスファルト改質材であれば、（メタ）アクリル系ポリマーおよびオイルを、従来よりも簡易且つ良好にアスファルト中に溶解・分散させることが可能であり、（メタ）アクリル系ポリマーおよびオイルの機能を極めて高度に引き出すことができる。
【００４５】
すなわち、（メタ）アクリル系ポリマーは、元々アスファルトへの溶解性があまり良好ではないため、アスファルトに均一に溶解・分散させるには、比較的厳しい条件での混合操作が必要である。また、オイルは、上述したように、通常、アスファルトよりもかなり粘度が小さいため、この粘度差に起因して、アスファルトへの均一に溶解・分散させることが困難である。本発明の改質材では、オイル中へ（メタ）アクリル系ポリマーを溶解または分散させ且つ上記動粘度を確保することで、（メタ）アクリル系ポリマーについては、該ポリマー分子をできるだけ微細にばらした状態としてアスファルトへの溶解性・分散性を高め、オイルについては、（メタ）アクリル系ポリマーの増粘効果によって改質材全体の粘度を増大させることでアスファルトとの粘度差を小さくさせ、これによりアスファルトへの溶解性・分散性を向上させることができる。これにより、従来は細心の注意を払って均一性を確保していたアスファルト／（メタ）アクリル系ポリマー／オイルの混合を、極めて容易なものとすることが可能となる。こうしてアスファルト中での溶解・分散の均一性を高度に確保することで、（メタ）アクリル系ポリマー、オイル両者の有する機能を、極めて高度に引き出すことができるのである。
【００４６】
よって、上記動粘度が上記下限値を下回ると、特にオイルのアスファルトへの溶解性・分散性が低下してしまう。また、このような場合には、通常、（メタ）アクリル系ポリマーの添加効果を十分に保持できる程度の該ポリマーの添加量が確保できない。より好ましくは３０ｍｍ２／ｓｅｃ以上である。他方、アスファルト改質材の取り扱い性の面では、上記動粘度の上限は７００ｍｍ２／ｓｅｃ以下であることが好ましく、特に常温での取り扱い性を考慮すると、上記動粘度は４００ｍｍ２／ｓｅｃ以下であることがより好ましく、２００ｍｍ２／ｓｅｃ以下であることがさらに好ましい。
【００４７】
なお、本発明でいう１００℃の動粘度は、ＪＩＳ  Ｋ  ２２８３「原油および石油製品−動粘度試験方法および粘度指数算出方法」の規定に準じて、キャノン・フェンスケ不透明液用粘度計を用いて測定される値である。
【００４８】
また、上記アスファルト改質材について、Ｂ型粘度計［例えば、株式会社東京計器製のＢ型粘度計（ＢＭ型およびＢＨ型）］を用い、２５℃で測定される粘度としては、１００万ｍＰａ・ｓ以下であることが好ましく、常温で取り扱いを可能とする点では、３０万ｍＰａ・ｓ以下であることがより好ましく、さらに常温での取り扱いを容易とする点では、１０万ｍＰａ・ｓ以下であることが特に好ましい。
【００４９】
本発明のアスファルト改質材は、（メタ）アクリル系ポリマーが、上記オイル中に微粒子状に分散している態様でもよいが、（メタ）アクリル系ポリマーが上記オイル中に溶解している態様、すなわち、（メタ）アクリル系ポリマーのオイル溶液であることが、より好ましい。
【００５０】
上記アスファルト改質材における（メタ）アクリル系ポリマーとオイルの組成は、上記動粘度が上述の範囲内であれば特に限定されず、任意の組成とすることが可能であるが、例えば、（メタ）アクリル系ポリマーとオイルの合計１００質量％中、（メタ）アクリル系ポリマーが１０質量％以上８０質量％以下とすることが好ましい。（メタ）アクリル系ポリマー量が上記範囲を下回ると、（メタ）アクリル系ポリマーを用いることによる効果を十分に確保できない場合がある。他方、（メタ）アクリル系ポリマー量が上記範囲を超えると、上記動粘度が増大する傾向にあり、上述の上限値を超える場合がある。（メタ）アクリル系ポリマー使用の効果をより有効に確保するためには、（メタ）アクリル系ポリマー量を２０質量％以上とすることがより好ましく、３０質量％以上とすることがさらに好ましい。また、アスファルト改質材の取り扱いの容易さを考慮すると、（メタ）アクリル系ポリマー量は７０質量％以下とすることがより好ましい。
【００５１】
さらに、本発明のアスファルト改質材は、他の成分として、ゴムまたは熱可塑性エラストマー（ＳＢＲやＳＢＳなど）、石油樹脂、テルペン樹脂、その他ワックス類など、他のアスファルト改質材を含有していてもよい。なお、これらのアスファルト改質材を含有させる場合には、上記動粘度が上述の好適範囲内となるようにその添加量を調節することが好ましい。
【００５２】
本発明のアスファルトの改質方法は、上記本発明のアスファルト改質材をアスファルトに添加し、混合するというものである。上記アスファルト改質材が適用可能なアスファルトは特に限定されず、レイクアスファルト、ギルソナイトなどの天然アスファルト；ストレートアスファルト、セミブローンアスファルト、ブローンアスファルトなどの石油アスファルト；などが挙げられる。一般に、アスファルトの特性は針入度で示されるが、例えば、該針入度が４０〜２００のものが好適である。
【００５３】
上記アスファルト改質材をアスファルトに添加して、改質アスファルトとするが、該改質アスファルトには、他の公知のアスファルト改質材や添加剤も添加される。このような他のアスファルト改質材としては、例えば上記例示のエラストマー（ＳＢＲやＳＢＳなど）、石油樹脂、テルペン樹脂、フェノール樹脂、その他ワックス類などが挙げられる。その他、各種酸化防止剤、分散剤、剥離防止剤などの添加剤が使用される場合もある。
【００５４】
これらの改質材や添加剤をアスファルトに添加する方法や添加順序は特に限定されないが、本発明のアスファルト改質材に予め他の改質材・添加剤を添加しておき、これをアスファルトに添加、混合するか、本発明のアスファルト改質材をアスファルトに添加、混合する操作において、他の改質材・添加剤も添加する方法が一般的であり、後者の場合、本発明のアスファルト改質材と、他の改質材・添加剤の添加順序は特に限定されない。ただし、下記の理由から、本発明のアスファルト改質材がアスファルト中に存在しない状態で、上記エラストマーとアスファルトとを混合する時間は、できるだけ短くすることが望ましい。
【００５５】
アスファルトにＳＢＲやＳＢＳを添加、混合する際には、通常１５０〜２００℃程度の温度で撹拌する方法が採用されるため、これらのエラストマーが有するブタジエン成分の二重結合が開裂して架橋反応が進行し、該エラストマーがゲル化してアスファルト中に均一分散させることが困難または不可能となる場合がある。しかし、本発明のアスファルト改質材の有する（メタ）アクリル系ポリマーが、例えば上記の多価メルカプタン残基が核になっている星型ポリマーである場合は、重合時に消費されずに残存しているメルカプト基が連鎖移動剤としての役割を果たすため、上記のようなエラストマーのゲル化を防止し得る。よって、上記エラストマーをアスファルトに添加する際には、本発明のアスファルト改質材がアスファルト中に存在していることが推奨されるのである。
【００５６】
上記アスファルト改質材をアスファルトに添加する際の量は、目的とする効果の程度、該アスファルト改質材の組成、動粘度、他に使用する改質材・添加剤の種類・量などによって変動し得るが、例えば、アスファルト１００質量部に対し、０．１質量部以上２０質量部以下、より好ましくは０．５質量部以上１０質量部以下、さらに好ましくは１質量部以上５質量部以下とすることが推奨される。このような使用量とすることで、改質材であるエラストマーが通常の添加量（例えば、アスファルト１００質量部に対し、４〜１０質量部程度）で使用されている場合に、アスファルトとエラストマーとの相分離を高いレベルで抑制することができ、改質アスファルトのタフネスや骨材密着性を向上させることもできる。
【００５７】
アスファルト改質材をアスファルトに混合する際の条件も、該アスファルト改質材がアスファルト中に均一に分散または溶解できれば特に限定されないが、例えば、８０〜２００℃で、５〜６０分程度撹拌することが好ましい。混合に用いる装置も、上記条件が採用可能なものであれば特に限定されず、通常、アスファルトにエラストマーなどの改質材を添加、混合するために使用されている装置を用いればよい。
【００５８】
本発明の改質方法によって得られた改質アスファルトは、通常の改質アスファルトと同様に骨材などと混合してアスファルト混合物とし、道路舗装などに使用できる。
【００５９】
【実施例】
以下、実施例に基づいて本発明を詳細に述べる。ただし、下記実施例は本発明を制限するものではなく、前・後記の趣旨を逸脱しない範囲で変更実施をすることは、全て本発明の技術的範囲に包含される。なお、本実施例における「部」および「％」は、特に断らない限り質量基準である。
【００６０】
実施例１
＜アスファルト改質材Ｎｏ．１の製造＞
ナフテン系プロセスオイル（新日本石油株式会社製「クリセフオイルＦ２２」）：３０．０部、２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）：０．６部を混合して開始剤溶液を調製した。
【００６１】
容量２Ｌのフラスコに、ナフテン系プロセスオイル「クリセフオイルＦ２２」：２７０．０部、シクロヘキシルメタクリレート：２８５．０部、２−エチルヘキシルアクリレート：１５．０部、ペンタエリスリトールテトラキスチオグリコレート（多価メルカプタン）：６．０部を仕込み、これを窒素雰囲気下で撹拌しながら９０℃の湯浴で加熱した。系内の温度がほぼ一定になった時点で、この系内に、上記の開始剤溶液の３分の１量を滴下ロートを用いて滴下して重合を開始させた。重合開始から３０分後および６０分後に、上記開始剤溶液の３分の１量ずつを滴下し、さらに重合を進行させた。重合開始から１８０分後に系内を冷却して重合を終了させ、重量平均分子量が２２３００の（メタ）アクリル系ポリマーがナフテン系プロセスオイルに溶解したアスファルト改質材Ｎｏ．１を得た。アスファルト改質材Ｎｏ．１の（メタ）アクリル系ポリマー濃度は５０％である。
【００６２】
上記アスファルト改質材Ｎｏ．１について、１００℃の動粘度測定、および２５℃の粘度測定を下記方法により行った。結果を表１に示す。
【００６３】
［１００℃の動粘度］
キャノン・フェンスケ不透明液用粘度計を用い、ＪＩＳ  Ｋ  ２２８３の規定に準じて測定した。
【００６４】
［２５℃の粘度］
ＢＨ型粘度計（株式会社東京計器製）を用いて測定した。
【００６５】
＜改質アスファルトＮｏ．１の製造＞
容量５００ｍＬのフラスコに、アスファルト改質材Ｎｏ．１：８．４部と、ストレートアスファルト（コスモ石油株式会社四日市製油所製、針入度：１５０〜２００）：３００部を仕込み、窒素雰囲気下で、１９０℃のオイルバスで加熱しながら、特殊機化工業株式会社製ホモミキサー「Ｔ．Ｋ．オートホモミクサーＭ型」を用い、回転数：８０００ｒｐｍで撹拌しつつ、ＳＢＳ（クレイトンポリマージャパン社の「クレイトンＤ−１１０１」）：２４．０部を添加して１時間混合し、改質アスファルトＮｏ．１を得た。この改質アスファルトＮｏ．１について、下記の加熱安定性試験を実施した。結果を表２に示す。この試験は、アスファルトとエラストマー（ＳＢＳ）との相分離の程度を評価するものである。
【００６６】
［加熱安定性試験］
容量３５０ｍＬのブリキ缶（高さ１１０ｍｍ）に改質アスファルトＮｏ．１を入れ、１８０℃で保存し、３日後に改質アスファルトの上部および下部の軟化点を測定し、その差（上部軟化点−下部軟化点）を求めた。この軟化点差が大きいほど、上部と下部で組成が異なっていること、すなわち相分離が生じていることを示している。ここで、「上部」とは、ブリキ缶底面からの高さ４０〜６０ｍｍの間の厚さ２０ｍｍの部分を、「下部」とは、ブリキ缶底面からの高さ０〜２０ｍｍの間の厚さ２０ｍｍの部分を意味している。なお、上記保存前の軟化点（初期軟化点）も測定した。
【００６７】
軟化点の測定は、ＪＩＳ  Ｋ  ２２０７［石油アスファルト］に規定の環球法に準拠して実施した。昇温速度：５℃／分で常温から昇温を開始して測定した。
【００６８】
実施例２〜４
改質アスファルトＮｏ．１にナフテン系プロセスオイル（クリセフオイルＦ２２）を添加して、（メタ）アクリル系ポリマーの濃度が表１に示す値となるようにし、アスファルト改質材Ｎｏ．２〜４を調製した。得られたアスファルト改質材Ｎｏ．２〜４について、実施例１と同様にして各評価を行い、さらに実施例１と同様にして改質アスファルトＮｏ．２〜４を製造し、実施例１と同じ評価を行った。結果を表１および２に示す。
【００６９】
実施例５
ナフテン系プロセスオイル（クリセフオイルＦ２２）：３０．０部、２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）：０．６部を混合して開始剤溶液を調製した。
【００７０】
容量２Ｌのフラスコに、ナフテン系プロセスオイル（クリセフオイルＦ２２）：２７０．０部、シクロヘキシルメタクリレート：１９５．０部、ステアリルアクリレート：１０５．０部、ペンタエリスリトールテトラキスチオグリコレート：６．０部を仕込み、これを窒素雰囲気下で撹拌しながら９０℃の湯浴で加熱した。系内の温度がほぼ一定になった時点で、この系内に、上記の開始剤溶液の３分の１量を滴下ロートを用いて滴下して重合を開始させた。重合開始から３０分後および６０分後に、上記開始剤溶液の３分の１量ずつを滴下し、さらに重合を進行させた。重合開始から１８０分後に系内を冷却して重合を終了させ、重量平均分子量が２０４００の（メタ）アクリル系ポリマーがナフテン系プロセスオイルに溶解したアスファルト改質材Ｎｏ．５を得た。アスファルト改質材Ｎｏ．５の（メタ）アクリル系ポリマー濃度は５０％である。
【００７１】
このアスファルト改質材Ｎｏ．５について、実施例１と同様にして各評価を行い、さらに実施例１と同様にして改質アスファルトＮｏ．５を製造し、実施例１と同じ評価を行った。結果を表１および２に示す。
【００７２】
実施例６
ペンタエリスリトールテトラキスチオグリコレート：６．０部、２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）：１．２部、および酢酸エチル：３０．０部を混合して開始剤溶液を調製した。
【００７３】
容量２Ｌのフラスコに、シクロヘキシルメタクリレート：１９５．０部、ステアリルアクリレート：１０５．０部、およびシクロヘキサン：２７０．０部を仕込み、これを窒素雰囲気下で撹拌しながら９０℃の湯浴で加熱した。系内の温度がほぼ一定になった時点で、この系内に、上記の開始剤溶液の３分の１量を滴下ロートを用いて滴下して重合を開始させた。重合開始から５０分後および９０分後に、上記開始剤溶液の３分の１量ずつを滴下し、さらに重合を進行させた。重合開始から２４０分後に系内を冷却して重合を終了させ、重量平均分子量が２５２００の（メタ）アクリル系ポリマーのシクロヘキサン溶液を得た。この（メタ）アクリル系ポリマーのシクロヘキサン溶液を１８０℃の減圧乾燥機で乾燥させてシクロヘキサンを除去し、さらに冷却した後に破砕して、フレーク状の（メタ）アクリル系ポリマーを得た。
【００７４】
得られた（メタ）アクリル系ポリマーのフレーク：３０部を、ナフテン系プロセスオイル（クリセフオイルＦ２２）：１２０部に溶解させて、（メタ）アクリル系ポリマー濃度が２０％のアスファルト改質材Ｎｏ．６を得た。なお、上記の溶解は、フラスコ中で、上記（メタ）アクリル系ポリマーフレークと上記ナフテン系プロセスオイルとを、６０℃で１時間混合することにより行った。このアスファルト改質材Ｎｏ．６について、実施例１と同様にして各評価を行い、さらに実施例１と同様にして改質アスファルトＮｏ．６を製造し、実施例１と同じ評価を行った。結果を表１および２に示す。
【００７５】
実施例７
実施例６で得られた（メタ）アクリル系ポリマー：３０部を、パラフィン系プロセスオイル（新日本石油株式会社製「スーパーオイルＥ」）：１２０部に溶解させて（メタ）アクリル系ポリマー濃度が２０％のアスファルト改質材Ｎｏ．７を得た。なお、上記の溶解は実施例６と同様にして行った。このアスファルト改質材Ｎｏ．７について、実施例１と同様にして各評価を行い、さらに実施例１と同様にして改質アスファルトＮｏ．７を製造し、実施例１と同じ評価を行った。結果を表１および２に示す。
【００７６】
実施例８
実施例６で得られた（メタ）アクリル系ポリマー：３０部を、アロマ系プロセスオイル（新日本石油株式会社製「コウモレックス７００」）：１２０部に溶解させて（メタ）アクリル系ポリマー濃度が２０％のアスファルト改質材Ｎｏ．８を得た。なお、上記の溶解は実施例６と同様にして行った。このアスファルト改質材Ｎｏ．８について、実施例１と同様にして各評価を行い、さらに実施例１と同様にして改質アスファルトＮｏ．８を製造し、実施例１と同じ評価を行った。結果を表１および２に示す。
【００７７】
実施例９
ナフテン系プロセスオイル（クリセフオイルＦ２２）：３０．０部、ｔ−ブチルペルオキシ−２−エチルヘキサノエート：１．８部を混合して開始剤溶液を調製した。
【００７８】
容量２Ｌのフラスコに、ナフテン系プロセスオイル（クリセフオイルＦ２２）：２７０．０部、シクロヘキシルメタクリレート：１９５．０部、共栄社化学株式会社製「ライトエステルＬ−８」（炭素数１２〜１５のアルキルエステル基を有するメタクリレートモノマー）：１０５．０部、ペンタエリスリトールテトラキスチオグリコレート：６．０部を仕込み、これを窒素雰囲気下で撹拌しながら９０℃の湯浴で加熱した。系内の温度がほぼ一定になった時点で、この系内に、上記の開始剤溶液の３分の１量を滴下ロートを用いて滴下し、重合を開始させた。重合開始から３０分後および６０分後に、上記開始剤溶液の３分の１量ずつを滴下し、さらに重合を進行させた。重合開始から１８０分後に系内を冷却して重合を終了させ、重量平均分子量が２２５００の（メタ）アクリル系ポリマーがナフテン系プロセスオイルに溶解したアスファルト改質材Ｎｏ．９を得た。
【００７９】
このアスファルト改質材Ｎｏ．９について実施例１と同様にして各評価を行い、さらに実施例１と同様にして改質アスファルトＮｏ．９を製造し、実施例１と同じ評価を行った。結果を表３および４に示す。
【００８０】
実施例１０
＜アスファルト改質材Ｎｏ．１０の製造＞
ナフテン系プロセスオイル（クリセフオイルＦ８）：３０．０部、２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）：０．６部を混合して開始剤溶液を調製した。
【００８１】
容量２Ｌのフラスコに、ナフテン系プロセスオイル（クリセフオイルＦ８）：２７０．０部、シクロヘキシルメタクリレート：１８０．０部、ステアリルアクリレート：１０５．０部、アクリル酸：１５．０部、およびペンタエリスリトールテトラキスチオグリコレート：３．０部を仕込み、これを窒素雰囲気下で撹拌しながら９０℃の湯浴で加熱した。系内の温度がほぼ一定になった時点で、この系内に、上記の開始剤溶液の３分の１量を滴下ロートを用いて滴下して重合を開始させた。重合開始から３０分後および６０分後に、上記開始剤溶液の３分の１量ずつを滴下し、さらに重合を進行させた。重合開始から１８０分後に系内を冷却して重合を終了させ、重量平均分子量が４１０００の（メタ）アクリル系ポリマーがナフテン系プロセスオイルに溶解したアスファルト改質材Ｎｏ．１０を得た。アスファルト改質材Ｎｏ．１０の（メタ）アクリル系ポリマー濃度は５０％である。このアスファルト改質材Ｎｏ．１０について、実施例１と同様にして各評価を行った。結果を表３に示す。また、アスファルト改質材Ｎｏ．１０中の（メタ）アクリル系ポリマーについて、下記の理論酸価の計算方法に従って算出した理論酸価は、下記の通り３８．９ｍｇＫＯＨ／ｇであった。
［理論酸価の計算］
理論酸価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）
＝１×アクリル酸含有割合÷１００÷アクリル酸分子量×５６×１０００
＝１×５÷１００÷７２×５６×１０００
＝３８．９
ここで、１はアクリル酸１分子当たりのカルボキシル基数（１個）、５６はＫＯＨの分子量、１０００はグラムをミリグラムに変換するための係数である。
【００８２】
＜改質アスファルトＮｏ．１０の製造＞
容量５００ｍＬのフラスコに、アスファルト改質材Ｎｏ．１０：６．０部と、ストレートアスファルト（コスモ石油株式会社四日市製油所製、針入度：６０〜８０）：３００部を仕込み、窒素雰囲気下で、１９０℃のオイルバスで加熱しながら、特殊機化工業株式会社製ホモミキサー「Ｔ．Ｋ．オートホモミクサーＭ型」を用い、回転数：４０００ｒｐｍで撹拌して１時間混合し、改質アスファルトＮｏ．１０を得た。この改質アスファルトＮｏ．１０について、下記の剥離抵抗性試験を実施した。
【００８３】
［剥離抵抗性試験］
改質アスファルトの骨材密着性を評価するため、該改質アスファルト被膜の骨材からの剥離面積率の測定を、石油学会規格、ＪＰＩ−５Ｓ−２７「アスファルト被膜のはく離試験方法」に準じて行った。ただし、この試験方法では目視で剥離面積率を判定するとされているが、評価の精度を高めるため、試験後の骨材の写真をコンピューターで読み込み、画像処理ソフトを用いて骨材全体および剥離部分の面積を夫々求めることによって剥離面積率を算出した。結果を表５に示す。
【００８４】
実施例１１
ペンタエリスリトールテトラキスチオグリコレート：６．０部、２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）：１．２部、および酢酸エチル：３０．０部を混合して開始剤溶液を調製した。
【００８５】
容量２Ｌのフラスコに、シクロヘキシルメタクリレート：１８０．０部、ステアリルアクリレート：１０５．０部、アクリル酸：１５．０部、および酢酸エチル：２７０．０部を仕込み、これを窒素雰囲気下で撹拌しながら９０℃の湯浴で加熱した。系内の温度がほぼ一定になった時点で、この系内に、上記の開始剤溶液の３分の１量を滴下ロートを用いて滴下して重合を開始させた。重合開始から４０分後および９０分後に、上記開始剤溶液の３分の１量ずつを滴下し、さらに重合を進行させた。重合開始から２４０分後に系内を冷却して重合を終了させ、重量平均分子量が３００００の（メタ）アクリル系ポリマーの酢酸エチル溶液を得た。この（メタ）アクリル系ポリマーの酢酸エチル溶液を１８０℃の減圧乾燥機で乾燥させて酢酸エチルを除去し、さらに冷却した後に破砕して、フレーク状の（メタ）アクリル系ポリマーを得た。得られた（メタ）アクリル系ポリマーについて、実施例１０と同様にして算出した理論酸価は３８．９ｍｇＫＯＨ／ｇであった。
【００８６】
上記（メタ）アクリル系ポリマー：２０部を、アロマ系プロセスオイル（新日本石油株式会社製「コウモレックス７００」）：１２０部に溶解させて（メタ）アクリル系ポリマー濃度が１４％のアスファルト改質材Ｎｏ．１１を得た。なお、上記の溶解は実施例６と同様にして行った。
【００８７】
このアスファルト改質材Ｎｏ．１１について、実施例１と同様にして各評価を行った。結果を表３に示す。また、さらに実施例１０と同様にして改質アスファルトＮｏ．１１を製造し、実施例１０と同じ評価を行った。結果を表５に示す。
【００８８】
比較例１
アスファルト改質材Ｎｏ．１を使用しない他は、実施例１と同様にして改質アスファルトＮｏ．１２を得た。この改質アスファルトＮｏ．１２について、実施例１と同じ評価を行った。結果を表４に示す。
【００８９】
比較例２
ペンタエリスリトールテトラキスチオグリコレート：６．０部、２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）：０．６０部、および酢酸エチル：３０．０部を混合して開始剤溶液を調製した。
【００９０】
容量２Ｌのフラスコに、シクロヘキシルメタクリレート：２８５．０部、２−エチルヘキシルアクリレート：１５．０部、および酢酸エチル：２７０．０部を仕込み、これを窒素雰囲気下で撹拌しながら９０℃の湯浴で加熱した。系内の温度がほぼ一定になった時点で、この系内に、上記の開始剤溶液の３分の１量を滴下ロートを用いて滴下して重合を開始させた。重合開始から５０分後および９０分後に、上記開始剤溶液の３分の１量ずつを滴下し、さらに重合を進行させた。重合開始から２４０分後に系内を冷却して重合を終了させ、重量平均分子量が２２４００の（メタ）アクリル系ポリマーの酢酸エチル溶液を得た。この（メタ）アクリル系ポリマーの酢酸エチル溶液を１８０℃の減圧乾燥機で乾燥させて酢酸エチルを除去し、さらに冷却した後に破砕して、フレーク状の（メタ）アクリル系ポリマーを得た。
【００９１】
容量５００ｍＬの金属製釜に、得られた（メタ）アクリル系ポリマー：４．２部およびストレートアスファルト（コスモ石油株式会社四日市製油所製、針入度：１５０〜２００）：３００部を仕込み、窒素雰囲気下で、１９０℃のオイルバスで加熱しながら、特殊機化工業株式会社製ホモミキサー「Ｔ．Ｋ．オートホモミクサーＭ型」を用い、回転数：８０００ｒｐｍで撹拌しつつ、ＳＢＳ（クレイトンＤ−１１０１）：２４．０部を添加して１時間混合し、改質アスファルトＮｏ．１３を得た。この改質アスファルトＮｏ．１３について、実施例１と同じ評価を行った。結果を表３および４に示す。
【００９２】
比較例３
実施例６で得られたアスファルト改質材Ｎｏ．６：３０部にナフテン系プロセスオイル（クリセフオイルＦ２２）：１２０部を添加して、（メタ）アクリル系ポリマー濃度が５％のアスファルト改質材Ｎｏ．１４を得た。このアスファルト改質材Ｎｏ．１４について、実施例１と同様にして各評価を行い、さらに実施例１と同様にして改質アスファルトＮｏ．１４を製造し、実施例１と同じ評価を行った。結果を表３および４に示す。
【００９３】
比較例４
ストレートアスファルト（コスモ石油株式会社四日市製油所製、針入度：６０〜８０）について、実施例１１と同様にして剥離抵抗性試験を行った。結果を表５に示す。
【００９４】
【表１】
2004292494.tif 000002
【００９５】
【表２】
2004292494.tif 000003
【００９６】
【表３】
2004292494.tif 000004
【００９７】
【表４】
2004292494.tif 000005
【００９８】
【表５】
2004292494.tif 000006
【００９９】
なお、表１および表３において、ＣＨＭＡ：シクロヘキシルメタクリレート、２ＥＨＡ：２−エチルヘキシルメタクリレート、ＳＴＡ：ステアリルアクリレート、ＡＡ：アクリル酸、ライトエステル：共栄社化学株式会社製「ライトエステルＬ−８」を意味する。
【０１００】
表１〜５から以下のことが分かる。実施例１〜１１のアスファルト改質材は上記動粘度が良好であり、このうち、改質アスファルトにおいて、アスファルトとＳＢＳの相分離の程度を評価した実施例１〜９では、該相分離を高度に抑制できている。また、骨材密着性を評価した実施例１０および１１では、剥離面積率が小さく、改質されていないストレートアスファルト（比較例４）に比べ、良好な骨材密着性を有している。
【０１０１】
これに対し、アスファルト改質材を用いずに改質アスファルトを得た比較例１、（メタ）アクリル系ポリマーのみを用い、オイルは使用せずに改質アスファルトを得た比較例２、上記動粘度が低いアスファルト改質材を用いて改質アスファルトを得た比較例３では、これらの改質アスファルトにおいて、軟化点差が大きく、アスファルトとＳＢＳの相分離が十分に抑制されていない。
【０１０２】
【発明の効果】
本発明のアスファルト改質材およびアスファルトの改質方法によれば、優れたアスファルト特性向上機能を有する（メタ）アクリル系ポリマーおよびオイルを、簡易且つ良好にアスファルト中に溶解または分散させ得るため、エラストマーを含む改質アスファルトにおけるアスファルトとエラストマーとの相分離抑制や、アスファルトの骨材密着性向上を高いレベルで達成できる。
【０１０３】
また、本発明のアスファルト改質材の製造方法によれば、上記本発明のアスファルト改質材の生産性を格段に高めることができる。