(57)【要約】【課題】ＥＬ素子の封止を確実に行い、封止不良品が発生しないＥＬ素子の封止方法を提供すること。【解決手段】基板上に有機発光層を含むＥＬ層を有するＥＬ素子と略同一形状の封止板に、上記ＥＬ層を取り囲む形状に帯状の封止材層を形成し、該封止板を、その封止材層をＥＬ素子のＥＬ層の周囲に対向させてＥＬ素子の基板上に載置および押圧して上記封止板を固定する有機ＥＬ素子の封止方法において、上記帯状の封止材層が少なくとも１個の開口部（不連続部）を有し、上記封止板の押圧によって上記開口部を閉じさせることを特徴とする有機ＥＬ素子の封止方法。【選択図】　図１
2004022277.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板上に有機発光層を含むＥＬ層を有するＥＬ素子と略同一形状の封止板に、上記ＥＬ層を取り囲む形状に帯状の封止材層を形成し、該封止板を、その封止材層をＥＬ素子のＥＬ層の周囲に対向させてＥＬ素子の基板上に載置および押圧して上記封止板を固定する有機ＥＬ素子の封止方法において、上記帯状の封止材層が少なくとも１個の開口部（不連続部）を有し、上記封止板の押圧によって上記開口部を閉じさせることを特徴とする有機ＥＬ素子の封止方法。
【請求項２】
基板上に有機発光層を含むＥＬ層を有し、該ＥＬ層の周囲に露出している上記基板面に、上記ＥＬ層を取り囲むように帯状の封止材層を形成し、該封止材層に封止板を載置および押圧して上記封止板を固定する有機ＥＬ素子の封止方法において、上記帯状の封止材層が少なくとも１個の開口部（不連続部）を有し、上記封止板の押圧によって上記開口部を閉じさせることを特徴とする有機ＥＬ素子の封止方法。
【請求項３】
封止処理を、不活性ガス雰囲気内で行う請求項１または２に記載の有機ＥＬ素子の封止方法。
【請求項４】
封止材が、光硬化性接着剤からなり、封止板を押圧した後に光硬化させる請求項１または２に記載の有機ＥＬ素子の封止方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、有機発光層を有するエレクトロルミネッセンス（ＥＬ）素子の封止方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
ＥＬ素子は、図７に示すように、対向する電極２と７とから注入された正孔および電子が有機発光層５内で結合し、そのエネルギーで有機発光層５中の蛍光物質を励起し、蛍光物質に応じた色の発光を行うものであり、自発光の面状表示素子として注目されている。
【０００３】
その中でも有機発光材料を用いた有機薄膜ＥＬディスプレイは、印加電圧が１０Ｖ弱であっても高輝度な発光が実現するなど、発光効率が高く、単純な素子構造で発光が可能で、特定のパターンを発光表示させる広告、その他の低価格の簡易表示ディスプレイヘの応用が期待されている。
【０００４】
このようなＥＬ素子は、その有機発光層および陰極などの電極が、水分や酸素によって劣化し、耐用寿命が短いという問題があり、このような問題を解決する方法として、素子のＥＬ層を大気から遮断するために、ＥＬ層を封止することが行われている。封止方法としては種々の方法が提案されている。
【０００５】
ＥＬ素子を封止する比較的一般的な方法は、図６ａ〜ｄに示すように、ＥＬ素子のＥＬ層を取り囲むように、封止板の内側周辺に接着剤などの封止材層を帯状に、かつＥＬ層の厚みよりも大なる厚みに形成し、この封止材層を有する封止板を、ＥＬ素子の周辺の基板上に載置し、該封止板を押圧して接着させ、ＥＬ層を封止する方法が行われている。
【０００６】
上記方法は簡便な方法であるが、ＥＬ素子のサイズが大であったり、封止材層が柔らかかったり、封止材層の幅が狭かったりすると、封止板の押圧時に連続した封止材層と封止板とによって形成される空間の圧力が高くなり、この時点では封止材層が硬化していないために、封止材層の一部が膨出したり、切れたりすることがあり、図６ｂに示すように封止後に封止材層の１部が破壊され、封止不良が発生することがあった。
【０００７】
上記方法における問題点を解決する方法として、封止板に空孔を設けておき、封止処理後に該空孔を塞ぐ方法も提案されているが、この方法で封止板としてガラス板を用いる場合には、ガラス板の穿孔は容易ではなく、その空孔を塞ぐことも容易ではなく、従って封止工程が多くなり、非常に不経済な方法であった。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
従って本発明の目的は、上記従来技術の課題を解決し、ＥＬ素子の封止を確実に行い、封止不良品が発生しないＥＬ素子の封止方法を提供することである。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
上記目的は以下の本発明によって達成される。すなわち、本発明は、基板上に有機発光層を含むＥＬ層を有するＥＬ素子と略同一形状の封止板に、上記ＥＬ層を取り囲む形状に帯状の封止材層を形成し、該封止板を、その封止材層をＥＬ素子のＥＬ層の周囲に対向させてＥＬ素子の基板上に載置および押圧して上記封止板を固定する有機ＥＬ素子の封止方法において、上記帯状の封止材層が少なくとも１個の開口部（不連続部）を有し、上記封止板の押圧によって上記開口部を閉じさせることを特徴とする有機ＥＬ素子の封止方法を提供する。
【００１０】
また、本発明は、基板上に有機発光層を含むＥＬ層を有し、該ＥＬ層の周囲に露出している上記基板面に、上記ＥＬ層を取り囲むように帯状の封止材層を形成し、該封止材層に封止板を載置および押圧して上記封止板を固定する有機ＥＬ素子の封止方法において、上記帯状の封止材層が少なくとも１個の開口部（不連続部）を有し、上記封止板の押圧によって上記開口部を閉じさせることを特徴とする有機ＥＬ素子の封止方法を提供する。
【００１１】
上記本発明においては、封止処理を不活性ガス雰囲気内で行うこと、および封止材が、光硬化性接着剤からなり、封止板を押圧した後に光硬化させることが好ましい。
【００１２】
【発明の実施の形態】
次に好ましい実施の形態を挙げて本発明をさらに詳細に説明する。図１〜図４が本発明の幾つかの実施形態を説明している。図１ａは、例えば、封止板の外周内側周辺に、ＥＬ素子（図１ｃ）のＥＬ層を取り囲むように、一部に開口部を有する帯状の封止材を形成した状態を示しており、図１ｂは、開口部を４個形成した例を示している。
【００１３】
本発明では、上記封止板を、図２ａに示すように、その封止材層をＥＬ素子に対向させて積層し、図２ｂに示すように、封止板に押圧力を加えて、封止材層を押し潰し、封止材層の開口部を閉じるようにしたものである。このようにすることによって封止材層と封止板によって区画された空間内の圧力を高めることなく、封止材層の破損を防止している。
【００１４】
図２ｃ，ｄは、封止材層のみを上方からみた図であり、封止材層は、封止板の押圧により潰されて、その幅が拡大するとともに、開口部端部では封止材層が長手方向にも流動し、開口部を塞いでいる状態を示している。図２ｄに示す例は、封止材層の厚みが薄い場合には、開口部を閉じる封止材が不足し、一部の幅が狭くなっていることを示している。従ってこのような幅が狭い部分が生じないように、封止材層の厚みを大にするか、開口部の幅を狭くすることが望ましい。
【００１５】
図１ｂに示す実施形態は、封止材層に４個の開口部が形成されている例である。本発明においては上記開口部は図１に示す例に限定されず少なくとも１個設ければよい。
【００１６】
上記の如く開口部を閉じた後に適当な手段によって封止材層を固化させることにより、封止作業が完了する。以上の如き封止処理は、封止されたＥＬ層周辺に水分や酸素が残らないように、水分や酸素が作業雰囲気に存在しない窒素ガスなどの不活性ガス中で行うことが好ましい。
【００１７】
図３ａは、本発明の別の実施形態を示す図であり、この実施形態では、図２ｄに示すように、前記の実施形態では開口部を連続させた箇所の封止材層の幅が狭くなり、封止が不十分となる可能性を排除できる。すなわち、図３ａ，ｂ，ｃに示すように開口部が存在する帯状封止材の端部を厚く形成しておくことにより、塞がれた部分の封止材の不足を補い、ＥＬ層の封止を十分なものとすることができる。
【００１８】
図４は、本発明の別の実施形態を説明する図であり、帯状封止材を位置を違えて形成したものである。図４ａに示す例では開口部が４個形成されているが、この開口部は１個でもよいし、複数個でもよい。この実施形態でも、図４ｂ，ｃに示すように封止板の押圧によって、隣接している封止材層が潰されて連結し、ＥＬ層が封止される。
【００１９】
図５は、本発明の別の実施形態を示す図である。この実施形態では、封止材層を封止材側に設けずに、ＥＬ素子のＥＬ層の周辺に設けてＥＬ層を封止する方法を示している。封止材層をＥＬ素子側に設けた以外は前記の実施形態と全く同一である。
【００２０】
本発明の方法は以上の通りであるが、上記本発明で使用する各材料および方法についてさらに説明する。
（基板）
本発明で使用するＥＬ素子の基板としては、従来のＥＬ素子に使用されているガラスや透明プラスチックシートなどの基板であればよく特に限定されない。これらの基板の厚みは通常約０．１〜２．０ｍｍである。
【００２１】
（電極層）
本発明においては、図７に示す基板１上に第一電極層２を形成し、また、前記発光層５の上には第二電極層７を形成する。このような電極層は従来のＥＬ素子に使用されているものでよく、特に限定されない。これらの電極層は、陽極２と陰極７とからなり、陽極２と陰極７の何れか一方が透明または半透明であり、陽極２として正孔が注入しやすいように仕事関数の大きい導電性材料から形成することが好ましい。また、複数の材料を混合して形成してもよい。一般的には金属材料が用いられるが、有機物または無機物であってもよい。
【００２２】
好ましい陽極材料としては、例えば、酸化インジウムや金などが挙げられる。好ましい陰極材料としては、例えば、マグネシウム合金（Ｍｇ−Ａｇなど）、アルミニウム合金（Ａｌ−Ｌｉ、Ａｌ−Ｃａ、Ａｌ−Ｍｇなど）、金属カルシウムおよび仕事関数の小さい金属が挙げられる。これらの電極層の厚みは、それぞれ通常約２０〜１０００Åである。
【００２３】
（電荷注入層）
本発明のＥＬ素子には、図７に示すように、電極層２，７と発光層５との間に他の層が形成されていてもよい。この層には、バッファー層、正孔注入層および／または電子注入層が含まれる。これらは、例えば、特開平１１−４０１１号公報に記載のもののように、従来のＥＬ素子に一般に用いられているものであれば特に限定されない。
【００２４】
（発光層）
第一電極２上に形成する有機発光層５は、主として蛍光を発光する有機物（低分子化合物および高分子化合物）と、これを補助するドーパントとから通常形成される。このような発光材料としては、例えば、下記の如き材料が挙げられる。１．色素系材料
色素系材料としては、例えば、シクロペンダミン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体化合物、トリフェニルアミン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ピラゾロキノリン誘導体、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、ピロール誘導体、チオフェン環化合物、ピリジン環化合物、ペリノン誘導体、ペリレン誘導体、オリゴチオフェン誘導体、トリフマニルアミン誘導体、オキサジアゾールダイマー、ピラゾリンダイマーなどが挙げられる。
【００２５】
２．金属錯体系材料
金属錯体系材料としては、例えば、アルミキノリノール錯体、ベンゾキノリノールベリリウム錯体、ベンゾオキサゾリル亜鉛錯体、ベンゾチアゾール亜鉛錯体、アゾメチル亜鉛錯体、ポルフィリン亜鉛錯体、ユーロピウム錯体など、中心金属に、Ａｌ、Ｚｎ、ＢｅなどまたはＴｂ、Ｅｕ、Ｄｙなどの希土類金属を有し、配位子にオキサジアゾール、チアジアゾール、フェニルピリジン、フェニルベンゾイミダゾール、キノリン構造などを有する金属錯体などを挙げることができる。
【００２６】
３．高分子系材料
高分子系材料としては、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリシラン誘導体、ポリアセチレン誘導体、ポリフルオレン誘導体、ポリビニルカルバゾール誘導体、上記色素体や金属錯体系発光材料を高分子化したものなどが挙げられる。
【００２７】
上記発光性材料のうち、青色に発光する材料としては、ジスチリルアリーレン誘導体、オキサジアゾール誘導体、およびそれらの重合体、ポリビニルカルバゾール誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体などを挙げることができる。なかでも高分子材料のポリビニルカルバゾール誘導体、ポリパラフェニレン誘導体やポリフルオレン誘導体などが好ましい。
【００２８】
また、緑色に発光する材料としては、キナクリドン誘導体、クマリン誘導体、およびそれらの重合体、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体などを挙げることができる。なかでも高分子材料のポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体などが好ましい。
【００２９】
また、赤色に発光する材料としては、クマリン誘導体、チオフェン環化合物、およびそれらの重合体、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリフルオレン誘導体などを挙げることができる。なかでも高分子材料のポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリフルオレン誘導体などが好ましい。
【００３０】
（ドーパント材料）
発光層中に発光効率の向上や発光波長を変化させるなどの目的で、ドーパントを添加することができる。このようなドーパントとしては、例えば、ペリレン誘導体、クマリン誘導体、ルプレン誘導体、キナクリドン誘導体、スクアリウム誘導体、ポルフィレン誘導体、スチリル系色素、テトラセン誘導体、ピラゾロン誘導体、デカシクレン、フェノキサゾンなどを挙げることができる。以上の如き有機発光層の厚みは、それぞれ通常約２０〜２０００Åである。
【００３１】
（バッファー層）
本発明では、発光層を形成する工程の他にバッファー層を形成する工程を有してもよい、本発明でいうバッファー層とは、発光層に電荷の注入が容易に行われるように、陽極と発光層との間に、または陰極と発光層との間に設けられ、有機物、特に有機導電体などを含む層である。例えば、発光層への正孔注入効率を高めて、電極などの凹凸を平坦化する機能を有する導電性高分子から形成することができる。以上の如きバッファー層の厚みは、通常約１００〜２０００Åである。
【００３２】
上記バッファー層は、その導電性が高い場合、素子のダイオード特性を保ち、クロストークを防ぐために、パターニングされていることが望ましい。なお、バッファー層の抵抗が高い場合などはパターニングされていなくてもよい場合があり、また、バッファー層が省ける素子の場合はバッファー層は設けなくてもよい場合がある。
【００３３】
バッファー層を形成する材料としては、具体的には、ポリアルキルチオフェン誘導体、ポリアニリン誘導体、トリフェニルアミンなどの正孔輸送性物質の重合体、無機化合物のゾルゲル膜、トリフルオロメタンなどの有機物の重合膜、ルイス酸を含む有機化合物膜などが挙げられる。
【００３４】
以上の如き発光層やバッファー層を形成する方法としては通常の発光層などの形成と同様であって、特に制限されないが、蒸着法のほかに電着法、材料の溶融液、溶液または混合液を使用するスピンコーティング法、キャスティング法、ディッピング法、バーコート法、ブレードコーティング法、ロールコート法、グラビアコート法、フレキソ印刷法、スプレーコート法などが挙げられる。
【００３５】
（封止材料）
本発明を主として特徴づける封止材は、従来公知の方法で使用されている封止材でよく、特に限定されないが、溶剤を含んでいない、いわゆる無溶剤型接着剤を使用することが好ましい。具体的には、熱によって接着性を発揮する熱可塑性樹脂（ヒートシール剤）、ポリオールとポリイソシアネートとからなる二液型接着剤、エポキシ系やシアノアクリレート系などの感圧接着剤、アクリレートオリゴマーなどの重合性成分を含む感光性接着剤などが挙げられる。このような無溶剤型接着剤を用いることにより、封止後に溶剤によるＥＬ層に対する悪影響を排除することができる。
【００３６】
以上の如き封止材は、さらに水分や酸素が封止材層を透過しないように、封止材中に酸化カルシウムなどのアルカリ土類金属の酸化物や、還元剤や酸化鉄などの酸素吸収剤を適当な量で添加しておくことが好ましい。封止材層の形成方法としては、Ｎ２やＯ２などにより加圧吐出させるディスペンサー装置による形成や、スクリーン印刷法やグラビア印刷法といった印刷技術による形成などの方法により所望の形状および厚みに塗布してもよいし、また、常温で固形の封止材を使用する場合には、該封止材を所望の形状および厚みに成形しておき、この成形物を封止板またはＥＬ素子上に載置してもよい。
【００３７】
封止材層の厚みは封止板の押圧によって潰され、開口部に流動して開口部を連続させる厚みであることが必要である。ＥＬ層の厚みは通常６０〜８０ｎｍであるから、封止材層の厚みは、５〜１０μｍの厚みにすることが好ましい。また、封止材層の幅は、ＥＬ素子のサイズによっても異なるが、封止完了時点において１．５〜３．０ｍｍ程度になる幅が好ましい。なお、封止材中には封止板の押圧によってＥＬ層が破壊されないように、ＥＬ層の厚みより径が大きいガラスビーズなどのスペーサーを含ませておくことが好ましい。また、開口部の幅は約１．０〜１．５ｍｍ程度である。
【００３８】
（封止板）
本発明で用いる封止板は、水分や酸素の透過性が低い材料であれば何れの材料でもよく、例えば、ガラス板、ガスバリヤー性に優れた樹脂板、金属板などが挙げられる。これらの封止板のサイズは通常ＥＬ素子の基板と略同一サイズであり、厚さは使用する材料によって異なるが、例えば、ガラス板の場合には０．５〜０．７ｍｍ程度が適当である。
【００３９】
（封止方法）
本発明では前記のようにＥＬ素子を封止するが、封止材として光硬化性樹脂を使用することが好ましい。この場合には封止板として透明なガラス板や樹脂板を使用し、該封止板を適当な押圧力で押圧し、封止材層の開口部が塞がり十分に連続化したことを確認したうえで、紫外線などの活性光線により封止材層を硬化させることが、不良品を発生させないという点から好ましい。
【００４０】
【実施例】
次に実施例を挙げて本発明をさらに具体的に説明する。
＜実施例１＞
厚み０．７ｍｍ×縦７ｃｍ×横１０ｃｍのガラス製の透明封止板の片面に、図３ａに示すように開口部（幅１ｍｍ）を設けて後述の封止材を後述の方法で幅１ｍｍ、厚み０．７ｍｍ塗布する。この際、封止材としてスペーサー入を使用しＥＬ素子の封止板を、基板に圧着時の封止板−基板間距離確保の補助効果を持たせる。
【００４１】
封止材の塗布は、塗布座標値を登録可能な岩下エンジニアリング製塗布装置を用いて、その塗布パターンプログラムを作成することにより、開口部を織り交ぜたパターン状に封止材を塗布する。また、開口部の両端の封止材は通常塗布を実施した場合、図１ａのような形状となる。この場合も開口部の間隔を１ｍｍ以下にすることにより、圧縮時の封止材層の潰れを利用して塞ぐことは可能である、図２ｄに示すように開口部を塞いだ箇所が細くくびれてしまうと、ＥＬ素子としての強度を維持が困難なため、図３ａのように対向する封止材層の線端の一方を球状などにすることにより、封止材の塗布量を増加させ、圧縮時の封止材層の広がりを拡大させ、封止材層の接合部のくびれを吸収させることができる。
【００４２】
塗布対象となる封止板に塗布した封止材は、ナガセケミテックス製のスペーサー入またはスリーボンド製スペーサー入封止材である。封止板を押圧後、封止材層を幅２〜３ｍｍ、高さ１０〜５０μｍの形状を保つように塗布量を調整するために、岩下エンジニアリング製の口径０．２５ｍｍ塗布針を使用し、封止材を２３〜２５℃に加熱し、１７５ｋｐａの圧力を加え吐出して、図３ａに示す形状に封止材層を形成した。なお、開口部の幅は１ｍｍとした。
【００４３】
封止板と素子形成基板の接着は、ランテクニカルサービス製ＥＬ貼り合せ装置を用いていた。この装置は、ＵＶ光源、露光マスク、真空吸着部および上下動するアームにより構成されている。露光マスクは素子保護用遮光マスクの機能をなす。真空吸着部に対向基板の一方を固定し、他方を任意のアーム圧力により圧着させる。
【００４４】
ＥＬ素子が形成された基板を真空吸着により固定し、封止材塗布済み封止板を３５ｋｇ・ｆの押圧で圧着させつつ、６，０００ｍＪ／ｃｍ２・ｍｉｎのＵＶ光を照射することにより封止材が硬化する。ＵＶ光を素子形成基板側から照射したが、ＵＶ光による素子劣化を防ぐように、光源と基板間に素子部が遮光されるマスクを介して、封止板側から照射しても支障はない。また、今回の照射エネルギーは、使用したＵＶ硬化型接着剤の硬化条件であり、この条件に限定されるものではない。
更に、ゲッター材（乾燥剤）を封止板と素子基板間に封入することにより、水分除去能力を向上させることができる。
【００４５】
＜実施例２＞
開口部の封止材層の端部は、図１ｂと同様であっても、図４ａに示すように封止材層の対向端部を塗布することにより、実施例１と同様な効果を得ることが可能である。
【００４６】
【発明の効果】
ＥＬ素子は周囲雰囲気、特に水分および酸素に曝される雰囲気下においては素子の品質および性能の劣化が著しく、水分および酸素を防ぎつつ素子を製造しなければならない。また、素子の初期性能を維持するために長期的に水分および酸素を防ぐ必要がある。本発明の封止工程は、水分および酸素濃度が一定に制御された窒素などの不活性ガス雰囲気中で実施することにより、特に工程間で留意することなく、封止処理した基板間の中空領域に水分および酸素の浸入を防ぐことができることから、素子の品質および性能への影響を防ぐことができる。
【００４７】
また、従来の図６（ａ）のような封止材塗布パターンにしてしまうと、封止時の押圧により基板間の内圧が上昇し、塗布された封止材層中に気泡を発生させる、または封止材層を決壊させるなどの封止性能低下の原因となり得る。その対策として、封止材塗布時に故意に開口部を設けることにより、押圧時の対向基板間の内圧を効果的に減圧でき、かつ、開口間隔を１〜１．５ｍｍ幅に設定することで、減圧と同時に開口部を封止できることから封止性能を確保することができる。
【００４８】
開口部を設けることによる内圧差の解消という観点から、特開２００１−２８４０４３公報にて開示されている内容に類似した効果が記載されているが、この発明は、中空部に封止材料を導入することにより封止効果を持たせているが、この場合の封止工程は、最低限、封止材の塗布工程と封止材料の中空部への導入工程、それらの硬化工程の３工程で構成する必要が生じ、かつ、導入する封止材料分のコストを検討しなければならない。また、形成した封止材層の決壊などの形状変化を防ぐ発明としては、特開２００１−２３００７０公報で開示されている内容に類似した効果が記載されているが、この方法は、封止材の硬化段階を複数設けることにより封止材層の強度を得ているが、この場合も工程の複雑化が生じる。
【００４９】
本発明は、封止工程において用いる既存装置を効果的に用いることにより、工程の追加、複雑化および製造コストの上昇を回避することができ、かつ、封止工程の課題を解決し、有効な封止を有機ＥＬ素子に行える発明である。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の方法を説明する図。
【図２】本発明の方法を説明する図。
【図３】本発明の方法を説明する図。
【図４】本発明の方法を説明する図。
【図５】本発明の方法を説明する図。
【図６】従来の方法を説明する図。
【図７】ＥＬ素子の基本構成を示す図。
【図１】
2004022277.tif 000003
【図２】
2004022277.tif 000004
【図３】
2004022277.tif 000005
【図４】
2004022277.tif 000006
【図５】
2004022277.tif 000007
【図６】
2004022277.tif 000008
【図７】
2004022277.tif 000009