(57)【要約】【課題】温度変化に対して耐久性が高く、安定した封止性能及び発光性能を有し、信頼性の高い有機ＥＬパネル及びその製造方法を提供する。【解決手段】基板３上に、対向する一対の電極間に少なくとも有機発光材料からなる発光層を含む有機層を積層して成る積層構造体６を形成し、次いで、積層構造体６を有する基板３に、積層構造体６を密封するように封止部材８を接合する有機ＥＬパネルの製造方法であって、封止部材８と基板３との接合に、紫外線硬化性を有すると共に、熱硬化性を有する接着剤１０を用い、紫外線照射により接着剤１０を硬化させる紫外線照射工程後に、加熱処理により接着剤１０を硬化させる加熱工程を有する。【選択図】　　　図１
2004111224.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板上に、対向する一対の電極間に少なくとも有機発光材料からなる発光層を含む有機層を積層して成る積層構造体を形成し、次いで、該積層構造体を有する基板に、積層構造体を密封するように封止部材を接合する有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法において、
封止部材と基板との接合に、紫外線硬化性を有すると共に、熱硬化性を有する接着剤を用い、
紫外線照射により接着剤を硬化させる紫外線照射工程後に、加熱処理により接着剤を硬化させる加熱工程を有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
【請求項２】
前記加熱工程において、少なくとも２段階の定温保持過程を有する温度制御がなされることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
【請求項３】
前記加熱工程における定温保持過程は、後段階の定温保持過程が前段階の定温保持過程よりも高温に保持されることを特徴とする請求項２に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
【請求項４】
前記加熱工程の最高温度は、有機発光材料のガラス転移点以下の温度であることを特徴とする請求項１から３のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
【請求項５】
請求項１から４のいずれかの方法により製造されることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスパネル。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス（以下、「有機ＥＬ」という。）パネルの製造方法に係り、より詳しくは、有機層を保護するための封止部材の接合方法を改良した有機ＥＬパネル及びその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
有機ＥＬ素子は、基本構成として、対向する一対の電極間に、少なくとも有機ＥＬ発光材料からなる発光層を含む有機層を積層した積層構造体を基板上に有する自発光素子である。この有機ＥＬ素子を配列した有機ＥＬパネルは、液晶とバックライトとを組み合わせたＬＣＤモジュールと比較して薄く、広視野角で応答スピードが速いなどの優位性があり、近年、ＬＣＤに替わる表示パネルとして注目を集めている。
【０００３】
しかし、有機ＥＬ素子は、大気中などの水分により有機層を構成する材料の劣化、有機層と電極の剥離、及びダークスポットと呼ばれる発光機能を失った欠陥部などが生じ、発光性能が低下する。このため、使用環境に関わらず発光性能を維持するには、外気を遮断して有機ＥＬ素子を乾燥した状態に保つ封止方法が必要となる。
【０００４】
この封止方法としては、有機ＥＬ素子に吸湿膜や撥水膜などの保護膜を積層する方法や、積層構造体の形成された基板に封止部材としてカバー部材を接合し、内部に乾燥剤を配置したり、不活性気体を充填して密封封止する方法などが知られている。しかし、保護膜を積層する方法では、有機ＥＬ素子に応力が加わるのは避けられず、発光性能に悪影響を及ぼす虞れがあり、また製造工程も複雑になってしまう。このため、カバー部材を接合する方法が広く用いられている。
【０００５】
基板とカバー部材との接合は、接着剤に紫外線硬化性を有する樹脂を用い、基板とカバー部材とを貼り合わせて加圧した状態で紫外線照射を行う方法が広く用いられている。これは、熱硬化性のみを有する樹脂や２液硬化性の接着剤を用いると、硬化するまでの時間が長く、その間、基板とカバー部材とを貼り合わせて加圧した状態を保持する必要があり、取り扱いが面倒であることが理由である。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、従来の有機ＥＬパネルでは、紫外線硬化性を有する接着剤を用いて基板とカバー部材とを接合しているので、熱衝撃試験など急激な温度変化を受けた場合には、基板とカバー部材との接合部の破壊が生じることがある。これは、基板とカバー部材との膨張率の差による応力や、内部充填気体の圧力増加により、基板とカバー部材との接合部に加わる応力に比して、接合部の接着強度が低いために起こると考えられる。
【０００７】
この接合部の破壊は、接合界面の微小な剥離や、接着剤硬化物の微小な亀裂として生じることが多い。このため、有機ＥＬパネルの内部に侵入する水分量が増加しても、直ちに有機ＥＬ素子を破壊するレベルではなく、不良を発見し難い。特に、パネル内部に吸湿剤などの乾燥手段が配置されている場合には、吸湿剤が吸湿限界に至るまで不良に気付かず、突然に発光性能が低下するなどの異常が生じることになる。出荷後のこのような異常は、製品の信頼性を著しく低下させるものであり、重大な問題である。
【０００８】
本発明は、上記の課題に鑑みて創案されたものであり、その目的は、温度変化に対して耐久性が高く、安定した封止性能及び発光性能を有し、信頼性の高い有機ＥＬパネル及びその製造方法を提供する。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
上記の課題を解決すべく、本発明に係る有機ＥＬパネルの製造方法は、基板上に、対向する一対の電極間に少なくとも有機発光材料からなる発光層を含む有機層を積層して成る積層構造体を形成し、次いで、該積層構造体を有する基板に、積層構造体を密封するように封止部材を接合する有機ＥＬパネルの製造方法において、
封止部材と基板との接合に、紫外線硬化性を有すると共に、熱硬化性を有する接着剤を用い、
紫外線照射により接着剤を硬化させる紫外線照射工程後に、加熱処理により接着剤を硬化させる加熱工程を有することを特徴とする。
【００１０】
前記加熱工程において、少なくとも２段階の定温保持過程を有する温度制御がなされることが好ましい。
【００１１】
また、前記加熱工程における定温保持過程は、後段階の定温保持過程が前段階の定温保持過程よりも高温に保持されることが好ましい。
【００１２】
さらに、前記加熱工程の最高温度は、有機発光材料のガラス転移点以下の温度であることが好ましい。
【００１３】
一方、本発明に係る有機ＥＬパネルは、上記のいずれかの方法により製造されることを特徴とする。
【００１４】
【発明の実施の形態】
以下に、本発明の実施の形態を図面に基づいて説明するが、本発明は本実施形態に限るものではない。
【００１５】
図１は、本発明に係る有機ＥＬパネルの一実施形態を示す断面図である。図１において、１は有機ＥＬパネル、２は密封空間、３は透明な基板、６は積層構造体、８は封止部材としてのカバー部材、１０は接着剤である。
【００１６】
基板３には、透光性を有するガラス基板や合成樹脂からなる平滑な基板が用いられる。基板３上に形成される積層構造体６は、第１の電極、有機層、第２の電極の積層構造を有する。
【００１７】
第１の電極には透光性を有し仕事関数の大きい（４ｅＶ以上）金属、合金、電気伝導性化合物などを用い、真空蒸着法やスパッタリング法、メッキ法等の方法で成膜した後、公知のリソグラフィー技術およびエッチング技術を用いてパターン形成する。
【００１８】
有機層は、有機発光材料からなる発光層の単層構造の他、発光層と正孔注入層、正孔輸送層、電子注入層、及び電子輸送層等の多層構造としても良い。有機層に用いられる材料は、従来から有機ＥＬ素子で用いられている低分子及び高分子材料を使用することができ、真空蒸着法、スパッタ法、分子積層法、スピンコート法などにより成膜する。
【００１９】
第２の電極には仕事関数の小さい（４ｅＶ以下）金属、合金、電気伝導性化合物などを用い、マスクや隔壁を使用して真空蒸着法やスパッタリング法などで形成する。
【００２０】
積層構造体の形成された基板３に接着されるカバー部材８は、金属、ガラス、樹脂等の硬質材料で形成される。基板３が不透明な場合には、カバー部材側の電極に光透過性を有する材料を用い、カバー部材８に透明なガラスや樹脂材料等を用いれば良い。
【００２１】
基板３とカバー部材８とを接合する接着剤１０には、紫外線硬化性を有すると共に、熱硬化性を有する樹脂などを用いる。例えば、重合触媒として光開始剤と熱開始剤とを含有するエポキシ樹脂などが好適に用いられる。
【００２２】
基板３とカバー部材８との接合は、不活性気体中で基板３またはカバー部材８に接着剤１０を塗布し、基板３とカバー部材８とを貼り合わせ接合部を加圧する。次いで、加圧した状態で紫外線を照射し接着剤を硬化させる。これにより密封空間２には不活性気体が密封される。
【００２３】
接着剤の材質により異なるが、紫外線の照射強度及び照射量には適性範囲があり、それ以下では硬化物が脆く、接着強度不足となり、適正値を超えると接着剤が劣化し、基板３またはカバー部材８との接着界面の耐久性が低下する。このとき、特に湿度に対する耐久性が低下して接着界面の剥離や接着剤の脆化が生じ、パネル内部に水分が侵入する虞れがある。通常有機ＥＬパネルの接合に用いられるような透湿度の低い（５０ｇ／ｍ２／２４ｈ以下）紫外線硬化性のエポキシ樹脂では、照度１００〜４００ｍＷ／ｃｍ２で、照射量は４〜１２Ｊ／ｃｍ２の範囲にするのが好ましい。但し、これらの適性値は、引っ張り試験等の接着強度測定や環境試験による耐湿性などの評価結果に基づいて決定されるものであり、上記の範囲に限定されるものではない。
【００２４】
適正な紫外線照射による硬化後には加熱工程を行い、反応性を高めてさらに硬化を進行させる。これにより、接合部の強度を上げ、耐久性を高くすることができる。このときの温度は、有機ＥＬパネルの製品としての保存補償温度以上で、有機層が破壊されない範囲の温度で加熱することが好ましい。これにより、出荷後の環境変化で接着剤が硬化収縮などを起こすことはなく、接着不良や有機ＥＬ素子の発光機能の低下などの不具合を防止することができる。
【００２５】
また、加熱工程は少なくとも２段階の定温過程を含んでいることが好ましい。このとき、後段の定温過程ほど高い温度に設定するのが好ましい。加熱工程においては、基板３とカバー部材８との膨張率の差や内部の充填気体の圧力増加により接合部に応力が加わる。紫外線硬化後の状態では、この応力に耐えうる接着強度が得られてなく、接合部が剥離する虞れがある。２段階以上の定温過程を経ることにより、このような剥離を防止しながら熱硬化を促進することができる。
【００２６】
定温過程の数は、工程の負担を軽減するためにできるだけ少ないほうが良く、また、それらの定温過程の温度はできるだけ高いほうが良い。但し、その加熱の最高温度は、有機発光材料のガラス転移点以下の温度が好ましい。ガラス転移点の温度以上に加熱すると、有機発光材料の結晶化などが生じ発光特性を損なう可能性があるためである。これは、加熱工程に要する時間を短縮すると同時に、できるだけ反応性の高い温度で効率的に熱硬化を進めるためである。有機ＥＬパネルの製品としての保存補償温度は８０℃程度であることが多く、この場合には、最終の定温過程を保存補償温度に設定し、２段階の定温過程を経れば通常は充分である。例えば、１段目の定温過程を５０〜６０℃の温度で行い、２段目を８０℃で行うという温度設定が可能である。各段での加熱時間は、接着剤の材質や重合触媒の含有量、加熱工程前の紫外線照射量などによって異なり、後段の温度に加熱したときに剥離しないだけの充分な強度が得られる時間に設定する。
【００２７】
【実施例】
以下に、本発明の実施例について説明するが、本発明は本実施例に限るものではない。
【００２８】
スパッタ法を用いてＩＴＯを形成したガラス基板上に、正孔輸送層としてトリフェニルジアミン（ＴＰＤ）をスピンコート法で成膜し、次いで、発光層としてアルミキノリノール錯体（Ａｌｑ３）を蒸着法によりで形成した。その上に、第２の電極として、真空蒸着法によってアルミニウム膜を成膜し、積層構造体を形成した。
【００２９】
この積層構造体を有するガラス基板上に、ステンレス鋼の薄板で形成されたカバー部材をエポキシ樹脂により接着した。紫外線照射量は、照度２００ｍＷ／ｃｍ２で１分間、６Ｊ／ｃｍ２の照射を行った。
【００３０】
その後、図２に示すような温度制御で加熱工程を行った。定温過程は２段階であり、６０℃で２時間、８０℃で１時間である。この接着工程において、赤外吸収スペクトル測定により硬化進度を評価すると、紫外線照射工程後の進度は、加熱工程終了後に対して６０％程度であった。
【００３１】
このような製造方法で作製した有機ＥＬパネルで、温度８０℃、湿度９０％ＲＨ、１０００時間の耐久試験を行ったが、ダークスポットの発生など発光性能の低下は全く生じなかった。
【００３２】
比較例として、加熱工程を行わない有機ＥＬパネルで同様の耐久試験を行ったところ、有機ＥＬ素子の発光性能の低下が観られた。これにより、加熱工程を行うことの優位性が確認された。
【００３３】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明の有機ＥＬパネル及びその製造方法によれば、温度変化に対して耐久性が高く、安定した封止性能及び発光性能を有し、信頼性の高い有機ＥＬパネルを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る有機ＥＬパネルの一実施形態を示す断面図である。
【図２】本発明に係る有機ＥＬパネルの製造方法の実施例における温度制御を示す説明図である。
【符号の説明】
１　有機ＥＬパネル
２　密封空間
３　基板
６　積層構造体
８　カバー部材
１０　接着剤
【図１】
2004111224.tif 000003
【図２】
2004111224.tif 000004