(57)【要約】【課題】本発明の目的は、積層板にした際に板厚精度および内層回路の埋め込み性に優れる複合体およびプリプレグを提供することである。また、本発明の目的は、板厚精度および内層回路の埋め込み性に優れる積層板を提供することである。【解決手段】本発明の複合体１は、積層板を形成するために用いられるシート状の複合体であって、前記複合体１は、繊維基材に第１の樹脂組成物を担持してなり、かつ多孔質であることを特徴とするものである。また、本発明のプリプレグは、上記記載の複合体１の両面に、それぞれ第２の樹脂組成物で構成される第１の樹脂層および第３の樹脂組成物で構成される第２の樹脂層を有することを特徴とするものである。また、本発明の積層板は、上記記載のプリプレグを１枚以上と、キャリア材料とが積層されていることを特徴とするものである。【選択図】  図１
2004292626.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
積層板を形成するために用いられるシート状の複合体であって、
前記複合体は、繊維基材に第１の樹脂組成物を担持してなり、かつ多孔質であることを特徴とする複合体。
【請求項２】
前記複合体の空隙率は、５〜５０％である請求項１に記載の複合体。
【請求項３】
前記複合体に形成された多孔の平均孔径は、５〜５００μｍである請求項１または２に記載の複合体。
【請求項４】
前記複合体の通気度は、５〜５００（ｃｍ３／ｃｍ２／ｓｅｃ）である請求項１ないし３のいずれかに記載の複合体。
【請求項５】
前記第１の樹脂組成物は、熱硬化性樹脂を含むものである請求項１ないし４のいずれかに記載の複合体。
【請求項６】
前記複合体の厚さは、２０〜１００μｍである請求項１ないし５のいずれかに記載の複合体。
【請求項７】
請求項１ないし６のいずれかに記載の複合体の両面に、それぞれ第２の樹脂組成物で構成される第１の樹脂層および第３の樹脂組成物で構成される第２の樹脂層を有することを特徴とするプリプレグ。
【請求項８】
請求項１ないし６のいずれかに記載の複合体と前記第１の樹脂層との接合部は、前記複合体の空孔内に前記第２の樹脂組成物の一部が浸入しているものであるプリプレグ。
【請求項９】
さらに前記複合体と前記第２の樹脂層との接合部は、前記複合体の空孔内に前記第３の樹脂組成物の一部が浸入しているものである請求項８に記載のプリプレグ。
【請求項１０】
前記第１の樹脂組成物を構成する樹脂の反応率は、前記第２の樹脂組成物を構成する樹脂の反応率よりも高く、かつ第３の樹脂組成物を構成する樹脂の反応率よりも高いものである請求項７ないし９のいずれかに記載のプリプレグ。
【請求項１１】
前記第１の樹脂組成物を構成する樹脂、前記第２の樹脂組成物を構成する樹脂および第３の樹脂組成物を構成する樹脂の少なくとも２つの樹脂が同じものである請求項７ないし１０のいずれかに記載のプリプレグ。
【請求項１２】
請求項７ないし１０のいずれかに記載のプリプレグと、キャリア材料とが積層されていることを特徴とする積層板。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、複合体、プリプレグおよび積層板に関する。
【０００２】
【従来の技術】
積層板の一つである回路基板を製造する方法としては、例えばガラス繊維基材等の繊維基材に熱硬化性樹脂を含浸・乾燥し、半硬化状態にしたプリプレグを形成し、このプリプレグ１枚以上と銅箔等とを重ねて加熱、加圧する方法が挙げられる。
【０００３】
しかし、このような方法では樹脂フローにより回路基板の板厚精度を向上させることが困難であった。
近年、電子機器等のデジタル化により、回路基板に安定したインピーダンスが要求されるようになっている。これに伴い回路基板にも高度な板厚精度が要求されるようになってきている。
【０００４】
また、多層回路基板においては、絶縁層と回路配線層とが複数層形成される。
ここで、プリプレグを構成する樹脂成分は絶縁層を形成し、回路配線層に形成された凹凸部分を埋める役割（内層回路の埋め込み機能）も有している。
しかし、回路配線パターンの相違により凹凸部分が異なり、それによって必要な樹脂成分量もプリプレグの両面で大きく異なる場合がある。このような場合、従来のプリプレグでは、両面に一定量の樹脂成分しか供給できなかった。そのため、樹脂成分を多く必要とする面では、内層回路を十分に埋め込むことができず成形不良が発生する。一方、樹脂成分を多く必要としない面では、過剰の樹脂成分が流出してしまい絶縁層の厚さが一定にならない場合がある。したがって、従来のプリプレグでは、内層回路の埋め込み性と絶縁層の厚さの精度とを両立させることが不十分であった。
【０００５】
このような内層回路の埋め込み性と絶縁層の厚さ精度を改善するために、三層構造を有するプリプレグが提案されている（例えば特許文献１参照）。
しかし、上記提案のプリプレグによっても、プリプレグ両面で必要とされる樹脂成分量の相違には対応することができず、依然として内層回路の埋め込み性は、不十分であった。
【０００６】
【特許文献１】
特開昭６３−１６８４３８号公報
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、積層板にした際に板厚精度および内層回路の埋め込み性に優れることができる複合体およびプリプレグを提供することである。
また、本発明の目的は、板厚精度および内層回路の埋め込み性に優れる積層板を提供することである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
このような目的は、下記（１）〜（１２）に記載の本発明により達成される。
（１）積層板を形成するために用いられるシート状の複合体であって、前記複合体は、繊維基材に第１の樹脂組成物を担持してなり、かつ多孔質であることを特徴とする複合体。
（２）前記複合体の空隙率は、５〜５０％である第（１）に記載の複合体。
（３）前記複合体に形成された多孔の平均孔径は、５〜５００μｍである第（１）または（２）に記載の複合体。
（４）前記複合体の通気度は、５〜５００（ｃｍ３／ｃｍ２／ｓｅｃ）である第（１）ないし（３）のいずれかに記載の複合体。
（５）前記第１の樹脂組成物は、熱硬化性樹脂を含むものである第（１）ないし（４）のいずれかに記載の複合体。
（６）前記複合体の厚さは、２０〜１００μｍである第（１）ないし（５）のいずれかに記載の複合体。
（７）第（１）ないし（６）のいずれかに記載の複合体の両面に、それぞれ第２の樹脂組成物で構成される第１の樹脂層および第３の樹脂組成物で構成される第２の樹脂層を有することを特徴とするプリプレグ。
（８）第（１）ないし（６）のいずれかに記載の複合体と前記第１の樹脂層との接合部は、前記複合体の空孔内に前記第２の樹脂組成物の一部が浸入しているものであるプリプレグ。
（９）さらに前記複合体と前記第２の樹脂層との接合部は、前記複合体の空孔内に前記第３の樹脂組成物の一部が浸入しているものである第（８）に記載のプリプレグ。
（１０）前記第１の樹脂組成物を構成する樹脂の反応率は、前記第２の樹脂組成物を構成する樹脂の反応率よりも高く、かつ第３の樹脂組成物を構成する樹脂の反応率よりも高いものである第（７）ないし（９）のいずれかに記載のプリプレグ。
（１１）前記第１の樹脂組成物を構成する樹脂、前記第２の樹脂組成物を構成する樹脂および第３の樹脂組成物を構成する樹脂の少なくとも２つの樹脂が同じものである第（７）ないし（１０）のいずれかに記載のプリプレグ。
（１２）第（７）ないし（１０）のいずれかに記載のプリプレグと、キャリア材料とが積層されていることを特徴とする積層板。
【０００９】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の複合体、プリプレグおよび積層板について説明する。
本発明の複合体は、積層板を形成するために用いられるシート状の複合体であって、前記複合体は、繊維基材に第１の樹脂組成物を担持してなり、かつ多孔質であることを特徴とするものである。
また、本発明のプリプレグは、上記記載の複合体の両面に、それぞれ第２の樹脂組成物で構成される第１の樹脂層および第３の樹脂組成物で構成される第２の樹脂層を有することを特徴とするものである。
また、本発明の積層板は、上記記載のプリプレグを１枚以上と、キャリア材料とが積層されていることを特徴とするものである。
【００１０】
以下、本発明の複合体およびプリプレグについて、好適な実施の形態に基づいて説明する。
図１は、本発明の複合体の一例を模式的に示す上面図である。図２は、本発明のプリプレグの一例を示す断面図である。
複合体１は、繊維基材に第１の樹脂組成物が担持されている部分１１と、多くの孔（多孔）１２とを有している。
プリプレグ１０は、複合体１の両面に、第１の樹脂層２および第２の樹脂層３とを有している。
【００１１】
複合体１は、繊維基材に第１の樹脂組成物を担持して得られる。
前記繊維基材としては、例えばガラス織布、ガラス不織布等のガラス繊維基材、チタン酸カリウム、セピオライト、ホウ酸アルミニュウム等を主成分として構成される無機繊維基材、ポリアミド樹脂繊維、芳香族ポリアミド樹脂繊維、全芳香族ポリアミド樹脂繊維等のポリアミド系樹脂繊維、ポリエステル樹脂繊維、芳香族ポリエステル樹脂繊維、全芳香族ポリエステル樹脂繊維等のポリエステル系樹脂繊維、ポリイミド樹脂繊維、フッ素樹脂繊維等を主成分とする織布または不織布で構成される合成繊維基材、クラフト紙、コットンリンター紙、リンターとクラフトパルプの混抄紙等を主成分とする紙基材等の有機繊維基材が挙げられる。これらの中でもガラス繊維基材が好ましい。これにより、複合体に優れた強度を得ることができる。
【００１２】
前記繊維基材の空隙率は、特に限定されないが、３〜３０％が好ましく、特に５〜１３％が好ましい。空隙率が前記範囲内であると、後述する複合体の好ましい空隙率を容易に得ることができる。このような空隙率の比較的大きい繊維基材を使用することで、所定の孔径を有する複合体を容易に得ることができる。
【００１３】
前記第１の樹脂組成物を構成する樹脂としては、特に限定されず、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂を使用することができる。これらの中でも熱硬化性樹脂が好ましく、具体的にはフェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールＡノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂、未変性のレゾールフェノール樹脂、桐油、アマニ油、クルミ油等で変性した油変性レゾールフェノール樹脂等のレゾール型フェノール樹脂等のフェノール樹脂、ビスフェノールＡエポキシ樹脂、ビスフェノールＦエポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂、ノボラックエポキシ樹脂、クレゾールノボラックエポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂等のエポキシ樹脂、ユリア（尿素）樹脂、メラミン樹脂等のトリアジン環を有する樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビスマレイミド樹脂、ポリウレタン樹脂、ジアリルフタレート樹脂、シリコーン樹脂、ベンゾオキサジン環を有する樹脂、シアネートエステル樹脂等が挙げられる。これらの中もエポキシ樹脂が好ましい。これにより、特に電気特性と、繊維基材との接着強度に優れた複合体を得ることができる。
【００１４】
前記樹脂の含有量は、特に限定されないが、第１の樹脂組成物全体の２０〜７０重量％が好ましく、特に３０〜４０重量％が好ましい。含有量が前記範囲内であると、所定の孔径を有する複合体を容易に得ることができる。
【００１５】
前記第１の樹脂組成物には、特に限定されないが、硬化剤、硬化触媒、硬化促進剤等の添加剤、無機充填材、有機充填材等の充填材を含むことができる。
【００１６】
前記繊維基材に第１の樹脂組成物を担持させる方法としては、例えば繊維基材を樹脂ワニスに浸漬する方法、各種コーターにより塗布する方法、スプレーにより吹き付ける方法等が挙げられる。これらの中でも、繊維基材を樹脂ワニスに浸漬する方法が好ましい。これにより、繊維基材に対する樹脂組成物の含浸性を向上することができる。なお、繊維基材を樹脂ワニスに浸漬する場合、通常の含浸塗布設備を使用することができる。
本発明では、繊維基材に第１の樹脂組成物を担持させるにあたり、得られる複合体を多孔にするようにしなければならない。その方法としては、例えば樹脂ワニスの樹脂含有量を特定の範囲にして繊維基材に付着する樹脂量を調整する方法、スプレー等を用いて繊維基材部分にのみ樹脂ワニスを吹き付ける方法、繊維基材中の空孔部分に付着した樹脂ワニスに空気等を吹き付けて除去する方法、繊維基材に樹脂ワニスが充填され乾燥したものに針やレーザーにより孔を形成する方法等が挙げられる。
【００１７】
複合体１には、多くの孔（多孔）１２が形成されている。これにより、複合体を用いたプリプレグから積層板を形成した際に板厚精度を向上することができる。
すなわち、複合体１の両面に形成された第１の樹脂層２と、第２の樹脂層３とを有するプリプレグを用いて積層板（特に、回路基板）を形成した際に、一方の層の過剰な樹脂成分が該多孔を介して他方の層へ移動することが可能となる。したがって、樹脂フローとして過剰な樹脂成分が積層板の外部に流れ出ることを防止することができる。
【００１８】
多孔１２の平均径は、特に限定されないが、５〜５００μｍが好ましく、特に５０〜３００μｍが好ましい。平均径が前記下限値未満であると複合体１の両面への樹脂の移動による内層回路の埋め込み性を向上する効果が低下する場合があり、前記上限値を超えると複合体中の繊維基材の割合が減少することにより積層板の曲げ強度が低下する場合がある。
【００１９】
複合体１の空隙率は、特に限定されないが、５〜５０％が好ましく、特に１０〜４５％が好ましく、最も１０〜１５％が好ましい。空隙率が前記下限値未満であると複合体１の両面へ樹脂が移動するのに必要な多孔を形成するのが困難となる場合があり、前記上限値を超えると複合体中の繊維基材の割合が減少することにより積層板の曲げ強度が低下する場合がある。
【００２０】
複合体１の通気度は、特に限定されないが、５〜５００（ｃｍ３／ｃｍ２／ｓｅｃ）が好ましく、特に５０〜４００（ｃｍ３／ｃｍ２／ｓｅｃ）が好ましい。通気度が前記下限値未満であると樹脂成分が繊維基材中に浸入する速度（樹脂拡散速度）が遅くなる場合があり、その結果として繊維基材ストランド内に空隙が残る場合がある。また、通気度が前記上限値を超えると樹脂組成物を塗布してプリプレグを製造するのが困難となる場合がある。
なお、このようなことから空隙率の上記範囲または通気度の上記範囲は、いずれか一方が満足されていれば良いが、双方満足されていることがより好ましい。
前記通気度は、例えばＪＩＳ  Ｒ３４２０に準じて測定することができる。
【００２１】
複合体１の厚さは、特に限定されないが、２０〜１００μｍが好ましく、特に３０〜８０μｍが好ましい。厚さが前記下限値未満であると積層板用途としてプリプレグに要求される強度が得られない場合があり、前記上限値を超えると繊維基材を構成するフィラメント間に樹脂成分が十分に担持されない場合がある。
【００２２】
プリプレグ１０は、その上側（図２中上側）に第１の樹脂層２を有している。
また、プリプレグ１０は、その下側（図２中下側）に第２の樹脂層３を有している。
第１の樹脂層２および第２の樹脂層３は、それぞれ第２の樹脂組成物および第３の樹脂組成物で構成される。
前記第２の樹脂組成物および第３の樹脂組成物を構成する樹脂としては、例えばフェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールＡノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂、未変性のレゾールフェノール樹脂、桐油、アマニ油、クルミ油等で変性した油変性レゾールフェノール樹脂等のレゾール型フェノール樹脂等のフェノール樹脂、ビスフェノールＡエポキシ樹脂、ビスフェノールＦエポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂、ノボラックエポキシ樹脂、クレゾールノボラックエポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂等のエポキシ樹脂、ユリア（尿素）樹脂、メラミン樹脂等のトリアジン環を有する樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビスマレイミド樹脂、ポリウレタン樹脂、ジアリルフタレート樹脂、シリコーン樹脂、ベンゾオキサジン環を有する樹脂、シアネートエステル樹脂等が挙げられる。これらの中でもエポキシ樹脂が好ましい。これにより、特に電気特性と、繊維基材との接着強度に優れた合体を得ることができる。
【００２３】
前記第２の樹脂組成物と第３の樹脂組成物を構成する樹脂は、異なる樹脂であっても良いが、同じ樹脂であることが好ましい。これにより、複合体１を同一の樹脂ワニスに浸漬するだけでプリプレグを得ることができ、それによってプリプレグを形成する際の生産性を向上することができる。
【００２４】
さらに前記第１の樹脂組成物を構成する樹脂、第２の樹脂組成物を構成する樹脂および第３の樹脂組成物を構成する樹脂の少なくとも２つが同じものであることが好ましい。さらには、前記第１の樹脂組成物を構成する樹脂、第２の樹脂組成物を構成する樹脂および第３の樹脂組成物とを構成する樹脂は、全て同じものであることが好ましい。これにより、複合体１と第１の樹脂層２および第２の樹脂層３との接合面の密着性と、生産性に優れる。
【００２５】
複合体１と、第１の樹脂層２との接合部は、特に限定されないが、複合体１の空孔内に前記第２の樹脂組成物の一部が厚さ方向に浸入していることが好ましい。具体的には、複合体１と、第１の樹脂層２との接合面より、複合体１の厚さ全体に対して前記第２の樹脂組成物が４０％以上浸入していることが好ましい。これにより、十分なアンカー効果が生じ複合体１と第１の樹脂層２との接合強度を向上することができる。
【００２６】
複合体１と、第２の樹脂層３との接合部は、特に限定されないが、複合体１の空孔内に前記第３の樹脂組成物の一部が厚さ方向に浸入していることが好ましい。具体的には、複合体１と、第２の樹脂層３との接合面より、複合体１の厚さ全体に対して前記第３の樹脂組成物が４０％以上浸入していることが好ましい。これにより、十分なアンカー効果が生じ複合体１と第２の樹脂層３との接合強度を向上することができる。
【００２７】
さらに、複合体１と、第１の樹脂層２および第２の樹脂層３との接合部は、特に限定されないが、複合体１の空孔内に、それぞれ前記第２の樹脂組成物および第３の樹脂組成物の一部が厚さ方向に浸入していることが好ましい。これにより、十分なアンカー効果が生じ複合体１と、第１の樹脂層２および第２の樹脂層３との接合強度を向上することができる。さらに、第１の樹脂層２および第２の樹脂層３と、複合体１との接合強度をほぼ同じにでき、それによって曲げや反りに対しても優れた積層板を得ることができる。
【００２８】
前記第１の樹脂組成物を構成する樹脂の反応率は、特に限定されないが、前記第２の樹脂組成物を構成する樹脂の反応率よりも高く、かつ前記第２の樹脂組成物を構成する樹脂の反応率よりも高いものであることが好ましい。これにより、板厚精度を特に向上することができる。
前記反応率は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により求めることができる。すなわち、未反応の樹脂と、各層の樹脂の双方についてＤＳＣの反応による発熱ピークの面積を比較することにより、次式（Ｉ）により求めることができる。なお、測定は昇温速度１０℃／分、窒素雰囲気下で行えばよい。
反応率（％）＝（１−樹脂の反応ピークの面積／未反応の樹脂の反応ピークの面積）×１００（Ｉ）
【００２９】
前記第１の樹脂組成物を構成する樹脂の反応率は、特に限定されないが、８５％以上であることが好ましく、特に９０〜９９％が好ましい。反応率が前記範囲内であると、複合体１の中の多孔１２が熱変形し難くなる。さらにプリプレグの折り曲げ等により発生する粉の発生をも防止することができる。
【００３０】
前記第２の樹脂組成物を構成する樹脂の反応率は、特に限定されないが、６５％以下であることが好ましく、特に０．１〜２０％が好ましい。反応率が前記範囲内であると、特に内層回路の埋め込み性および接着性に優れる。
【００３１】
前記第３の樹脂組成物を構成する樹脂の反応率は、特に限定されないが、６５％以下であることが好ましく、特に０．１〜２０％が好ましい。反応率が前記範囲内であると、特に内装回路の埋め込み性および接着性に優れる。
【００３２】
前記第２の樹脂組成物および第３の樹脂組成物を構成する樹脂の反応率は、同じであっても異なっていても良いが、同じであることが好ましい。これにより、両面の反応率を同時に制御できるのでプリプレグの生産性をより向上することができる。
【００３３】
前記樹脂組成物を構成する樹脂の反応率は、特に限定されないが、前記第１の樹脂組成物を構成する樹脂の反応率は８５％以上であることが好ましく、かつ前記第２の樹脂組成物を構成する樹脂および第３の樹脂組成物を構成する樹脂の反応率は２０％以下であることが好ましい。これにより、接着性の向上、積層板の板厚精度の向上、例えばプリプレグを切断等したときの樹脂粉末の発生防止に加え、樹脂のフローアウトを防止でき成形性を向上することができる。
【００３４】
第１の樹脂層２の厚さは、特に限定されないが、１０〜５０μｍが好ましく、特に２０〜３０μｍが好ましい。厚さが前記範囲内であると、特に積層板製造時の樹脂フローアウト量を少なくし、板厚精度を向上することができる。
また、第２の樹脂層３の厚さは、特に限定されないが、１０〜５０μｍが好ましく、特に２０〜３０μｍが好ましい。厚さが前記範囲内であると、特に積層板製造時の樹脂フローアウト量を少なくし、板厚精度を向上することができる。
また、第１の樹脂層２および第２の樹脂層３との厚さは、特に限定されないが、接合する内層回路の残銅率に応じて調製することが好ましい。
第１の樹脂層２と第２の樹脂層３の厚さは、同じであっても異なっていても良い。
【００３５】
次に、積層板について説明する。
本発明の積層板は、上述のプリプレグと、キャリア材料とが積層されているものである。これにより、板厚精度に優れた積層板を得ることができ、それによって誘電特性に優れる。
本発明の積層板が板厚精度に優れる理由は、以下の通りである。
本発明のプリプレグは、複合体１により多孔１２が形成されている。したがって、プリプレグ両面に形成された第１の樹脂層２および第２の樹脂層３を構成する樹脂成分は、該多孔を通して両面へ移動することが可能となる。すなわち、回路配線層に形成された凹凸部分を埋める場合、一方の面に必要とされる量以上の過剰な樹脂成分が、該多孔を通して回路を埋め込む樹脂が不足している他方の面に移動することが可能となる。
しかも、複合体１が所定の空隙率および通気度を有することにより、樹脂成分の移動が容易となり樹脂フローとして流出する樹脂成分を減少させることができ、内層回路の埋め込み性と積層板の板厚精度とを特に向上することができる。
従来のプリプレグで内層回路を埋め込む樹脂は、一方の面でしか移動できなかった。これに対して本発明のプリプレグでは、空間として３次元での樹脂移動が可能となり、必要最小限の埋め込み樹脂量で成形可能となる。そのため、樹脂フローとして積層版から流出する量を減少することができる。
【００３６】
本発明の積層板は、以下のような工程で得ることができる。
プリプレグ１枚のときは、その上下両面もしくは片面にキャリア材料を重ねる。
また、プリプレグを２枚以上積層することもできる。プリプレグ２枚以上を積層するときは、積層したプリプレグの最も外側の上下両面もしくは片面にキャリア材料を重ねる。
次に、プリプレグと、キャリア材料とを重ねたものを加熱、加圧することで積層板を得ることができる。
前記加熱する温度は、特に限定されないが、１２０〜２２０℃が好ましく、特に１５０〜２００℃が好ましい。
また、前記加圧する圧力は、特に限定されないが、２．０〜５．０ＭＰａが好ましく、特に２．５〜４．０ＭＰａが好ましい。
【００３７】
前記キャリア材料としては、例えば銅または銅系合金、アルミまたはアルミ系合金、鉄または鉄系合金で構成される金属箔、ポリエステルフィルム、ポリエーテルフィルム、ポリエーテルスルフォンフィルム、ポリイミドフィルム等の樹脂フィルム等が挙げられる。
【００３８】
【実施例】
以下、本発明を実施例および比較例に基づいて詳細に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
複合体の実施例
（実施例１）
▲１▼第１の樹脂ワニスの製造
繊維基材に含浸させる樹脂ワニスとして、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（大日本インキ社製、エピクロン１５３）７０重量部と、フェノールノボラック型エポキシ樹脂（大日本インキ社製、Ｎ−６９０）３０重量部と、ジシアンジアミド３重量部とを、メチルエチルケトン１００重量部とジメチルホルムアミド７５重量部との混合溶媒に溶解し、樹脂固形分３７％の樹脂ワニスを得た。
【００３９】
▲２▼繊維基材への含浸
繊維基材としてガラス織布（日東紡社製、ＷＥＡ１１６、厚さ１００μｍ、通気度７０ｃｍ３／ｃｍ２／ｓｅｃ）を用いて、以下の方法により上述の樹脂ワニスを含浸して複合体を得た。
ガラス織布をメチルエチルケトンに浸漬させ、その後、樹脂固形分が３７％である上述の樹脂ワニスを塗布し、１５０℃の乾燥炉で１５分乾燥させて、多数の孔を有する複合体を得た。この複合体の樹脂含有量は３０重量％程度であり、複合体を構成する樹脂の反応率は９０％以上であった。
【００４０】
（実施例２）
樹脂ワニスの樹脂固形分と、繊維基材への含浸とを以下のようにした以外は、実施例１と同様にした。
樹脂ワニスの樹脂固形分を４０％とし、ガラス織布（日東紡社製、ＷＥＡ１１６、厚さ１００μｍ、通気度７０ｃｍ３／ｃｍ２／ｓｅｃ）を樹脂固形分が４０％である樹脂ワニスに含浸させた。
含浸後かつ乾燥前に、樹脂ワニスが付着したガラス織布へ圧力０．２ＭＰａの空気を吹き付けた。その後、１５０℃の乾燥炉で１５分乾燥し、多数の孔を有する複合体を得た。得られた複合体の樹脂含有量は３０重量％程度であり、複合体を構成する樹脂の反応率は９０％以上であった。
【００４１】
（実施例３）
使用する繊維基材を以下のようにした以外は、実施例１と同様にした。
ガラス織布として（日東紡社製、ＷＥＡ１１６、厚さ１００μｍ、通気度１５ｃｍ３／ｃｍ２／ｓｅｃ）を用いた。得られた複合体の樹脂含有量は３０重量％程度であり、複合体を構成する樹脂の反応率は９０％以上であった。
【００４２】
（実施例４）
使用する繊維基材を以下のようにした以外は、実施例１と同様にした。
ガラス織布として（旭シュエーベル社製、２１１２、厚さ１００μｍ、通気度１７０ｃｍ３／ｃｍ２／ｓｅｃ）を用いた。得られた複合体の樹脂含有量は３０重量％程度であり、複合体を構成する樹脂の反応率は９０％以上であった。
【００４３】
（実施例５）
樹脂ワニスの樹脂固形分と、孔形成の方法とを以下のようにした以外は、実施例１と同様にした。
樹脂ワニスの樹脂固形分を５０％とし、樹脂ワニスをガラス織布に塗布、乾燥後に炭酸ガスレーザーにより多数の孔を形成して複合体を得た。得られた複合体の樹脂含有量は３０重量％程度であり、複合体を構成する樹脂の反応率は９０％以上であった。
【００４４】
（実施例６）
樹脂ワニスの樹脂固形分と、孔形成の方法とを以下のようにした以外は、実施例１と同様にした。
樹脂ワニスの樹脂固形分を５０％とし、樹脂ワニスを塗布、乾燥後にドリル加工により多数の孔を形成して複合体を得た。得られた複合体の樹脂含有量は３０重量％程度であり、複合体を構成する樹脂の反応率は９０％以上であった。
【００４５】
（実施例７）
樹脂ワニスの塗布方法および孔形成の方法を以下のようにした以外は、実施例１と同様にした。
樹脂固形分３７％である樹脂ワニスを実施例１と同様にガラス織布に塗布した後、樹脂固形分５０％である樹脂ワニスをさらに含浸させた。樹脂ワニスを塗布、乾燥後にドリル加工により多数の孔を形成して複合体を得た。得られた複合体の樹脂含有量は４０重量％程度であり、複合体を構成する樹脂の反応率は９０％以上であった。
【００４６】
（比較例１）
▲１▼第１の樹脂ワニスの調整
繊維基材に含浸させる樹脂ワニスとして、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（大日本インキ社製、エピクロン１５３）７０重量部と、フェノールノボラック型エポキシ樹脂（大日本インキ社製、Ｎ−６９０）３０重量部と、ジシアンジアミド３重量部とを、メチルエチルケトン５９重量部とジメチルホルムアミド４４重量部との混合溶媒に溶解し、樹脂固形分５０％の樹脂ワニスを得た。
【００４７】
▲２▼繊維基材への含浸
繊維基材としてガラス織布（日東紡社製、ＷＥＡ１１６、厚さ１００μｍ、通気度１５ｃｍ３／ｃｍ２／ｓｅｃ）を用いて、樹脂ワニスを含浸させ、１５０℃の乾燥炉で１５分乾燥させた。得られた複合体の樹脂含有量は３０重量％程度であり、複合体を構成する樹脂の反応率は９０％以上であった。
【００４８】
各実施例および比較例で得られた複合体について、以下の評価を行った。評価項目を内容と共に示す。得られた結果を表１に示す。
▲１▼空隙率
複合体の空隙率は、顕微鏡による織布繊維束長の測定値より、下記のように求めた。
空隙率（％）＝｛（織布の縦方向のストランド間隙×織布の横方向のストランド間隙）／（織布の縦方向のストランド幅＋織布の縦方向のストランド間隙）×（織布の横方向のストランド幅＋織布の横方向のストランド間隙）｝×１００
【００４９】
▲２▼多孔の平均径
複合体に形成された多孔の平均径は、顕微鏡を用いて無作為に１０個の孔を抽出し、その直径の平均値より求めた。
【００５０】
▲３▼複合体の通気度
複合体の通気度はＪＩＳ  Ｒ３４２０に準拠した方法で測定した。
【００５１】
【表１】
2004292626.tif 000003
【００５２】
表１から明らかなように実施例１〜７で得られた複合体は、所定の空隙率および平均径を有する孔が形成されており多孔質であった。
また、特に実施例１、２、４、６および７は、優れた通気度を有していた。
【００５３】
次にプリプレグおよび積層板の実施例について説明する。
積層板の実施例
（実施例１Ａ〜７Ａ）
▲１▼樹脂ワニスの製造
第２の樹脂組成物および第３の樹脂組成物として、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（大日本インキ社製、エピクロン１５３）７０重量部、フェノールノボラック型エポキシ樹脂（大日本インキ社製、Ｎ−６９０）３０重量部、ジシアンジアミド３重量部とを、メチルエチルケトン５０重量部およびジメチルホルムアミド２０重量部の混合溶媒に溶解し、樹脂固形分６０％の樹脂ワニスを得た。
【００５４】
▲２▼プリプレグの製造
実施例１〜７で得られた複合体の両面に、上述の樹脂ワニスを塗布し、スクイズロールで余剰の樹脂ワニスを除去し、１５０℃の乾燥炉で２分乾燥させ目的の（固形樹脂含有量５３％）プリプレグを得た。複合体の両面を構成する樹脂の反応率は、実施例１Ａ〜７Ａ全て２０％以下であった。
【００５５】
▲３▼積層板の製造
内層銅張板（３５μｍ銅箔ＵＫ４０１内層パターンの１．１ｍｍｔ）の上下に、製造した上述のプリプレグを各１枚重ね、更にその上下に銅箔（古河サーキットホイル社製、ＧＴＳ−ＭＰ、厚さ１８μｍ）を重ね、温度１８０℃、圧力４．０ＭＰａ、加熱時間１２０分で積層板を得た。
【００５６】
（比較例１Ａ）
使用する複合体として以下のものを用いた以外は、実施例１Ａと同様にした。
複合体として比較例１で得られたものを用いた。なお、複合体の両面を構成する樹脂の反応率は、２０％以下であった。
【００５７】
各実施例および比較例で得られた積層板について、以下の評価を行った。評価項目を方法と共に示す。得られた結果を表２に示す。
▲１▼板厚精度
板厚精度は、マイクロメーターによる積層板の端部と中央部の厚さを測定し、そのバラツキを評価した。なお、樹脂フローが抑制できると板厚精度を向上することができる。各符号は、以下の通りである。
◎：公差が±２０μｍ未満
○：公差が±２０〜３０μｍ
△：公差が±３１〜４０μｍ
×：公差が±４０μｍを超える
【００５８】
▲２▼内層回路の埋め込み性
内層回路の埋め込み性は、内層パターンＵＫ４０１（銅箔３５μｍ）の成形性を目視と半田耐熱性試験で評価した。半田耐熱性試験は、前処理を煮沸２時間の処理後に２６０℃の半田槽へ試験片を１２０秒浮かべて行い、それ以外はＪＩＳ
Ｃ６４８１に準じて行った。各符号は、以下の通りである。
◎：ボイドが無く、半田耐熱性が良好であった
○：極小ボイドは有るが、半田耐熱試験後にボイドサイズは変化しなかった
△：小ボイドが有り、半田耐熱試験後にボイドサイズが大きくなった
×：ボイド有り
【００５９】
▲３▼曲げ強度
曲げ強度は、ＪＩＳ  Ｃ６４８１に準じて測定した。なお、曲げ強度の測定には、上記プリプレグ１０枚を重ねて１８０℃、４ＭＰａ、１２０分加熱して１．０ｍｍｔの曲げ強度用の試験片を作製した。各符号は、以下の通りである。
◎：曲げ強度が５２０Ｎ／ｍｍ２を超える
○：曲げ強度が４２１〜５２０Ｎ／ｍｍ２
△：曲げ強度が３２０〜４２０Ｎ／ｍｍ２
×：曲げ強度が３２０Ｎ／ｍｍ２未満
【００６０】
▲４▼樹脂粉末の有無
樹脂粉末の有無を、プリプレグを裁断した後の樹脂の脱落率から評価した。具体的に樹脂の脱落率は、１０ｃｍ×１０ｃｍの試験片を基材横方向に１ｃｍ刻みで短冊状に裁断し、試験片の裁断前後の重量を計測し以下の計算により求めた。樹脂の脱落率（％）＝（裁断前の重量−裁断後の重量／裁断前の重量）×１００
◎：樹脂の脱落率が２．０％未満
○：樹脂の脱落率が２．０〜３．０％
△：樹脂の脱落率が３．１〜５．０％
×：樹脂の脱落率が５．０％を超える
【００６１】
▲５▼ピール強度
ピール強度は、ＪＩＳ  Ｃ６４８１に準じて測定し、評価した。
◎：ピール強度が１．０ｋＮ／ｍを超える
○：ピール強度が０．７〜１．０ｋＮ／ｍ
△：ピール強度が０．４〜０．７ｋＮ／ｍ
×：ピール強度が０．４ｋＮ／ｍ未満
【００６２】
【表２】
2004292626.tif 000004
【００６３】
表２から明らかなように、実施例１Ａ〜７Ａは、板厚精度および内層回路の埋め込み性に優れていた。
また、実施例１Ａ〜７Ａは、樹脂粉末の発生も無かった。
また、実施例１Ａ〜７Ａは、ピール強度にも優れており、密着性に優れていることが示された。
また、実施例１Ａ〜３Ａ、５Ａおよび７Ａは、曲げ強度にも優れていた。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の複合体の一例を示す上面図である。
【図２】本発明のプリプレグの一例を示す断面図である。
【符号の説明】
１      複合体
１１    第１の樹脂組成物が担持されている部分
１２    孔（多孔）
１０    プリプレグ
２      第１の樹脂層
３      第２の樹脂層
【図１】
2004292626.tif 000005
【図２】
2004292626.tif 000006