(57)【要約】【課題】土壌中に生息する微生物に、地下水汚染を招きにくい水素供与体を供給し、汚水中に含まれる窒素を除去することを課題とする。【解決手段】汚水からの窒素除去法として、土壌を湛水状態とし、そこへ炭素数１０〜１８の脂肪酸、即ち、カプリン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸あるいはそれらを主成分とする水素供与体の１種又は２種以上を供給することにより、土壌中に生息する微生物の働きにより酸化体窒素を窒素ガス等に脱窒素処理すると共に、水素供与体の地下水への溶出を抑制し、水素供与体やその分解生成物による二次汚染を防止する。【選択図】　図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
土壌に水素供与体を供給し、汚水中の酸化体窒素を微生物の作用で分解する方法において、固体の水素供与体を用いることにより、水素供与体の流亡と溶出を抑制しながら、該土壌を湛水させ還元的条件を保つことによって、汚水中の酸化体窒素を分解することを特徴とする土壌を利用した脱窒素処理方法。
【請求項２】
酸化体窒素が硝酸性窒素、亜硝酸性窒素よりなる群から選ばれる１種又は２種の物質であることを特徴とする、請求項１記載の土壌を利用した脱窒素処理方法。
【請求項３】
土壌に供給する水素供与体が炭素数１０〜１８の脂肪酸、即ち、カプリン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸のいずれか１種又は２種以上あるいはそれらを主成分とすることを特徴とする、土壌を利用した脱窒素処理方法。
【請求項４】
脱窒素処理前に、汚水中の窒素を不飽和重力浸透により酸化体窒素とする、土壌を利用した脱窒素処理方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、酸化体窒素を含む汚水を土壌に湛水させ、そこで水素供与体として常温で固体の脂肪酸と接触させながら、微生物により汚水中に含まれる窒素を分解処理する、土壌を利用した脱窒素処理方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
山間地等適当な放流河川のない地域に設置された浄化槽等においては、その処理水を最終的に土壌浸透せざるを得ない。その際従来の技術では、トレンチと呼ばれる散水装置を用い汚水を不飽和重力浸透させているのがほとんでである。汚水を不飽和重力浸透させると、汚水中に含まれている窒素のほとんどは土壌中の微生物により硝酸性窒素等の酸化体窒素に酸化されるが、窒素としての総量はほとんど減少しないため地下水汚染が懸念されており、その除去対策が望まれている。
【０００３】
一方、酸化体窒素は下水処理等において活性汚泥等を用い、還元的条件下で脱窒素菌にメタノール等の水素供与体を供給するといわゆる生物学的脱窒素が進行し、窒素ガス等の気体として汚水から除去されることが知られている。
【０００４】
したがって、土壌中においても還元的条件が確保され、充分な量の脱窒素菌に適切な水素供与体を供給できれば、生物学的脱窒素が進行する可能性がある。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、土壌中において上記した生物学的脱窒素処理を行うために必要な諸条件を確保することを目的としたもので、具体的には土壌を脱窒素処理に必要な還元状態とした上で、その部分において地下水汚染を招かない適切な水素供与体を供給し、酸化体窒素を脱窒素処理することを目的としたものである。
【０００６】
【問題を解決するための手段】
微生物を利用した窒素除去、いわゆる生物学的脱窒素処理は、
【化１】２ＮＯ３−＋５Ｈ２→Ｎ２＋４Ｈ２Ｏ＋２ＯＨ−
及び
【化２】２ＮＯ２−＋３Ｈ２→Ｎ２＋２Ｈ２Ｏ＋２ＯＨ−
に示すとおり通性嫌気性菌であるシュードモナス（Ｐｓｅｕｄｏｍｏｎａｓ）等が、嫌気的条件下で硝酸イオンあるいは亜硝酸イオン中の酸素を利用して呼吸する際、窒素ガス等を放出し分解する反応を利用したものである。したがって、本方式により酸化体窒素の除去を行うためには、まず土壌中において還元的条件を作ることが必要となる。
【０００７】
土壌を還元的条件とするためには、土壌の間隙に存在する空気中の酸素と土壌を遮断し、その補給を断つことが必要である。このことは、土壌を湛水させることにより得ることができる。
【０００８】
本発明では、この湛水部において土壌中に生息する脱窒素菌に適切な水素供与体を供給し、酸化体窒素を脱窒素処理するものである。生物学的脱窒素に必要な水素供与体の多くは有機物であるが、有機物の全てが水素供与体として作用するものではないため、その検索が必要である。また、水素供与体が多量に水に溶解し地下水に混入した場合、地下水汚染を招くため、必要以上に水に溶解しないものであることが必要である。
【０００９】
更に、処理施設の使用に当たっては、水素供与体の供給を簡単に行う必要がある。水素供与体が液体である場合、その供給に当たって供給量、供給濃度、供給頻度等を考慮する必要があるため、供給方法が煩雑になる上、それが汚水と共に地下に浸透し地下水汚染を招きやすい。一方、水素供与体が固体の場合は、予め土壌中に混入しておく等の方法により煩雑な維持管理は必要とせず、しかも地下水への混入を招かずに供給を行うことができる。ただし、その場合水に対する溶解性が必要以上に高くないことが重要な因子となる。
【００１０】
本発明では、このような条件を備えた水素供与体として、常温で固体の脂肪酸の内比較的安価な炭素数１０〜１８の脂肪酸、即ち、カプリン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸あるいはそれらを主成分とする物質を使用し、これらの１種あるいは２種以上を湛水部に予め埋設しておく等の方法により、簡単にこの部分で脱窒素菌に水素供与体を供給し、地下水汚染を招かずに酸化体窒素を脱窒素処理することを特徴とする。
【００１１】
なお、脱窒素反応を進行させるために必要な脱窒素菌密度は、水素供与体が共存する土壌に、硝酸性窒素を含む汚水を一定期間湛水させることにより得ることができる。
【００１２】
【発明の実施の形態】
以下に本発明の実施の形態を、浄化槽からの流出水をトレンチを利用して土壌浸透させる場合を例に詳細に説明する。トレンチとは汚水を土壌浸透させるための散水装置で、通常地面に幅約５０ｃｍ、深さ約６０ｃｍの溝を掘り、溝の中央に汚水を散水するための管（散水管）を配した後、周囲を砕石等で囲み表面を土で埋め戻したものである。
【００１３】
図１は、実施事例の概略図を示したものである。トレンチ（１）に導入した汚水はトレンチ底部より土壌に浸透し、地中に埋設された脱窒素処理槽（５）に流入した後ここで脱窒素処理される。トレンチ底部と脱窒素装置の間を６０〜７０ｃｍあけてあるのは、汚水がこの酸化区（９）を浸透中汚水中に含まれる窒素のほとんどを酸化体窒素とするためである。即ち、汚水はこの区間において不飽和重力浸透をするため、汚水中のアンモニア性窒素のほとんどは土壌微生物により速やかに硝酸性窒素に酸化される。本発明では、通常脱窒素反応の対象物質である酸化体窒素を以上の方法により確保する。但し、処理対象とする汚水中の窒素のほとんどが酸化体窒素である場合酸化区は必要ない。
【００１４】
酸化区（９）を通過し窒素のほとんどが酸化体窒素となった汚水は、脱窒素処理槽（５）に導入され、槽内に充填されている固体脂肪酸混合土壌（６）を湛水させる。脱窒素処理槽（５）内の湛水部（１０）に導入された汚水は、この部位に一定時間滞留するが、この間に汚水中の酸化体窒素は、固体脂肪酸を水素供与体として、土壌中の脱窒素菌の作用により窒素ガス等の気体に分解され汚水から除去される。
【００１５】
汚水の湛水区への導入に当たっては、その全てがもれなく一旦湛水区に導入され、一定時間そこに滞留することが必要とされる。これは、図１に示すような隔壁（７）を設けることにより可能となる。この隔壁がない場合、浸透水の一部は湛水部上面よりオーバーフローし脱窒素反応は進行しない。但し、本発明はその趣旨を超えない限り図１の実施例に限定されるものではない。
【００１６】
土壌の自然条件下における脱窒素活性は、通常効率的な脱窒素処理が行えるほど高いとは限らないが、ラウリン酸等を混入した土壌を、硝酸性窒素を含む汚水で一定期間湛水させると、脱窒素活性が急激に増加する。
【００１７】
湛水部に予め供給する水素供与体量は、処理対象とする窒素の総量と同等以上とすると維持管理が容易である。処理対象とする窒素量と、それを全て脱窒素処理するのに必要な水素供与体量は、例えばラウリン酸を水素供与体とし硝酸イオンを脱窒素処理する場合、
【化３】Ｃ１２Ｈ２４Ｏ２＋２２Ｈ２Ｏ→１２ＣＯ２＋３４Ｈ２
及び
【化４】２ＮＯ３−＋５Ｈ２→Ｎ２＋４Ｈ２Ｏ＋２ＯＨ−
に示す式から計算可能である。本発明において、水素供与体の供給方法に制限はないが、前記したように水素供与体を予め湛水部の土壌に混合・埋設し供給すると簡便である。また、湛水部に水素供与体を追加する場合、図２に示すような水素供与体供給筒、即ち、下部に多数穴のあいた塩化ビニル管等により追加供給が可能である。
【００１８】
また、汚水の湛水部における平均滞留時間は２日以上とする。この期間内で、汚水中に含まれる酸化体窒素の７０％以上の除去が期待できる。
【００１９】
【実施例】
以下に実施例及び比較例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明はその趣旨を超えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。
【００２０】
実施例１：縦１ｍ、横２ｍ、深さ１．５ｍの容器内に火山灰土壌を充填し、内部に設置した深さ７０ｃｍのトレンチより単独処理浄化槽放流水を６か月間にわたり５０Ｌ／（ｍ・日）の割合で土壌浸透させた場合の浄化槽放流水（以下、トレンチ流入水と略記する）、及びそれが容器の底部から流出した浸透水の平均水質を表１に示す。
【表１】
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【００２１】
実施例２：市販の鹿沼土５００ｇに対し、カプリン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸をそれぞれ別に５ｇずつ混合し、これを５０ｍｇ／Ｌの硝酸性窒素溶液で湛水させた後１５℃のインキュベーター中に静置し、間隙水中の全窒素濃度を経時的に測定した結果を図３にしめす。なお、図３のＲＵＮ２は、ＲＵＮ１の実験終了後間隙水を全て排出し、土壌を新たに５０ｍｇ／Ｌの硝酸性窒素溶液で湛水させ、間隙水中の全窒素濃度を経時的に測定した結果を示すものである。また、図３の対照は、脂肪酸を全く混合しない鹿沼土５００ｇを５０ｍｇ／Ｌの硝酸性窒素溶液で湛水させた以外は、脂肪酸混合系と同様にして試験を行った結果を示したものである。
【００２２】
実施例３：実施例２において、ＲＵＮ２終了後実験系を１５℃でそのまま１０か月間静置させ土壌を硝酸性窒素溶液で馴化した後、間隙水を全て排出し、新たに５０ｍｇ／Ｌの硝酸性窒素溶液で土壌を湛水させた後の間隙水中の全窒素濃度経時変化を図４に示す。
【００２３】
実施例４：図５は、蒸留水１００ｍＬに対しカプリン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸をそれぞれ別々に１ｇずつ混入し、５、１０、１５、２０℃の恒温槽内に１週間放置後、これを孔径１μｍのガラス繊維ろ紙でろ過したろ液について有機炭素濃度を測定した結果を示したものである。
【００２４】
以上の実施例及び比較例から以下のことが明らかになる。
【００２５】
実施例１の結果から、浄化槽放流水等の汚水を不飽和重力浸透させると、汚水中に含まれる窒素はそのほとんどが生物学的脱窒素反応の前駆物質である硝酸性窒素に酸化されることがわかる。
【００２６】
実施例２の結果（図３）及び実施例３（図４）の結果から、土壌を硝酸性窒素溶液で湛水させるだけでは脱窒素反応は進行しないが、例えばカプリン酸あるいはラウリン酸を水素供与体として土壌に混合することにより、２日以内に７０％以上の窒素除去が期待できる。また、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸も、２日以内に５０％以上の窒素除去が期待できる。ただし、これらは安定な脱窒素反応が進行するまでに一定の馴化期間が必要であり、その期間はカプリン酸及びラウリン酸では約７日、またミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸では２週間以上１０か月以下の範囲内にある。
【００２７】
図５においてカプリン酸添加系の間隙水中の有機炭素（ＴＯＣ）濃度は平均２８ｍｇ／Ｌであるが、それ以外の脂肪酸添加系ではいずれも５ｍｇ／Ｌ以下と低く地下水汚染を招きにくい。またカプリン酸添加系においても、表１に示すとおり土壌浸透による化学的酸素要求量（ＣＯＤ）除去率が高いことから、ＴＯＣによる地下水汚染の可能性は低いと考えられる。
【００２８】
【発明の効果】
以上詳述したとおり、本発明の土壌を用いた窒素の分解方法によれば、酸化体窒素を含む汚水を土壌に湛水させ、そこで固体脂肪酸を水素供与体として作用させることにより、地下水を汚染させることなく汚水中の窒素を微生物の作用で脱窒素処理することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】脱窒素処理装置の概要を示した断面図である。
【図２】水素供与体を追加供給するための、水素供与体供給筒を付置した脱窒素処理槽の概略図である。
【図３】脂肪酸混合土壌系の間隙水中の全窒素濃度変化を示した図である。
【図４】硝酸性窒素馴化土壌を用いた脂肪酸混合土壌系の間隙水中の全窒素濃度変化を示した図である。
【図５】蒸留水１００ｍＬに各種脂肪酸１ｇを混合した溶液の溶解性有機炭素濃度を示した図である。
【符号の説明】
１　　トレンチ
２　　散水管
３　　トレンチ流入水
４　　浸透水
５　　脱窒素処理槽
６　　水素供与体混合土壌
７　　隔壁
８　　脱窒素処理水
９　　酸化区
１０　　湛水区
１１　　水素供与体供給筒
１２　　水素供与体
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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