(57)【要約】【課題】高い平坦性と高い光反射率とを有する下部電極を備えたトップエミッション型の有機ＥＬ素子およびその製造方法を提供すること。【解決手段】透明基板３０１上に屈折率ｎｒのアモルファス金属反射層３０２を設けて平坦性を担保する一方、この反射層上に屈折率が異なる複数の透明電極層を積層させた多層透明電極３０３を設けることとした。この多層透明電極３０３を、少なくとも屈折率ｎ１の第１の透明電極層と屈折率ｎ２の第２の透明電極層とを順次積層して構成することとし、これらの屈折率をｎｒ＞ｎ２＞ｎ１の関係を有するように設定するとともに、第１の透明電極層の厚みｄ１と第２の透明電極層の厚みｄ２を下式を満足するように設定した。ｎ１ｄ１＝ｍλ／２（ｍ＝１，２，３…）ｎ２ｄ２＝ｎλ／４（ｎ＝１，２，３…）【選択図】        図３
2004247106.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板上に設けられた反射層と、当該反射層上に設けられた第１の透明電極と、当該第１の透明電極に対向して配置された第２の透明電極と、前記第１および第２の透明電極の間に設けられた発光波長λの有機ＥＬ発光層とを備え、
前記第１の透明電極は、屈折率が異なる複数の透明電極層を積層させたものであることを特徴とする有機ＥＬ素子。
【請求項２】
前記第１の透明電極は、屈折率ｎｒの前記反射層上に、少なくとも屈折率ｎ１の第１の透明電極層と屈折率ｎ２の第２の透明電極層とが順次積層されて構成されており、
これらの屈折率がｎｒ＞ｎ２＞ｎ１の関係を有するように設定されているとともに、前記第１の透明電極層の厚みｄ１および前記第２の透明電極層の厚みｄ２が下式を満足するように設定されていることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
ｎ１ｄ１＝ｍλ／２（ｍ＝１，２，３…）
ｎ２ｄ２＝ｎλ／４（ｎ＝１，２，３…）
【請求項３】
前記複数の透明電極層の各々は、ＩＺＯ膜であることを特徴とする請求項１または２に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項４】
前記反射層はアモルファス金属からなることを特徴とする請求項１乃至３の何れかに記載の有機ＥＬ素子。
【請求項５】
請求項１乃至４の何れかに記載の有機ＥＬ素子の製造方法であって、
前記第１の透明電極を、スパッタリング法またはイオンプレーティング法により成膜し、当該成膜時のＤＣパワーまたは成膜雰囲気の酸素濃度をパラメータとして前記複数の透明電極層の各々の屈折率が制御されることを特徴とする有機ＥＬ素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、有機ＥＬ素子およびその製造方法に関し、より詳細には、高い平坦性と高い光反射率とを有する下部電極を備えたトップエミッション型の有機ＥＬ素子およびその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
Ｃ．Ｗ．Ｔａｎｇにより２層積層構成の有機ＥＬ素子が発表（非特許文献１参照）されて以来、有機ＥＬ素子の高効率化は実用上の重要な課題とされてきた。有機ＥＬ素子の発光層から射出された光は、有機ＥＬ素子の外部へと直接向かう光（直接光）と一度素子の裏面に反射した後に外部へと向かう光（反射光）とに大別され、素子効率を向上させるためには、反射光を効率的に素子外部へと取り出すことが重要である。
【０００３】
現在の有機ＥＬ素子の構造は、基板側から光を取り出す「ボトムエミッション型」（図１）と、上部電極側から光を取り出す「トップエミッション型」（図２）とに分類される。
【０００４】
図１は従来のボトムエミッション型の有機ＥＬ素子のバックライト部の構成例を説明するための図で、この有機ＥＬ素子は、透明基板１０１上に、第１の透明電極１０２と、正孔注入層１０３と、正孔輸送層１０４と、発光層１０５と、電子輸送層１０６と、電子注入層１０７と、第２の透明電極１０８とが順次積層され、第２の透明電極１０８の上にはＡｌ陰極１０９が設けられた構成を有しており、第１および第２の透明電極（１０２、１０８）はＩＺＯ（Ｉｎｄｉｕｍ−Ｚｉｎｃ−Ｏｘｉｄｅ）で形成されている。ここで、陰極として用いられるＡｌは光の反射率が高く、発光層１０５から射出された光を透明基板１０１側へ反射するのに適した金属である。なお、カラーディスプレイ用には、透明基板１０１と第１の透明電極１０２との間に、図示しない、カラーフィルタ、色変換層（ＣＣＭ）、パッシベーション層、平滑化層などを積層させて用いる。
【０００５】
図２は従来のトップエミッション型の有機ＥＬ素子のバックライト部の構成例を説明するための図で、この有機ＥＬ素子は、透明基板２０１上に、反射膜２０２と、第１の透明電極２０３と、正孔注入層２０４と、正孔輸送層２０５と、発光層２０６と、電子輸送層２０７と、電子注入層２０８と、第２の透明電極２０９とが順次積層された構成を有しており、透明基板２０１と反射膜２０２と第１の透明電極２０３とからなる積層体が下部電極２１０を形成している。なお、この素子においても第１および第２の透明電極（２０３、２０９）はＩＺＯで形成されている。また、カラーディスプレイ用には、第２の透明電極２０９の上に、図示しない、平滑化層、パッシベーション層、色変換層（ＣＣＭ）、カラーフィルタ、などを積層させて用いる。
【０００６】
近年の有機ＥＬディスプレイにおいては、アクティブマトリックス型素子の開発が盛んに行われている。アクティブマトリックス駆動ではＴＦＴ基板の上に有機ＥＬ素子を設けてパネル化するが、ＴＦＴや有機ＥＬ素子の特性のバラツキが大きいためにこのバラツキを補正するための様々な駆動回路が必要とされ、パネル駆動のための回路が複雑化する。その結果、１画素を駆動するために必要なＴＦＴ数が増加するために下部電極の透明領域に対応して配置されるＴＦＴの面積も増大し、光取出しのための面積が減少する結果となる。近年のこのような傾向を勘案すると、素子の高効率化のためにはボトムエミッション構造よりもトップエミッション構造のほうが有利である。
【０００７】
トップエミッション構造では、上部電極構造に関する考案は多数見られるが、下部電極構造に関する考案は極めて少ない（例えば、特許文献１参照）。下部電極に要求される特性は、高い正孔注入効率、平坦性および高い光反射率である。通常のトップエミッション型有機ＥＬ素子の下部電極には、Ａｌなどの金属膜上にＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ−Ｔｉｎ−Ｏｘｉｄｅ）を成膜したものやＰｔなどの電極に直接有機膜を成膜したものなどが用いられる。
【０００８】
【特許文献１】
特開２００１−４３９８０号公報
【０００９】
【非特許文献１】
Ｃ．Ｗ．Ｔａｎｇ  ａｎｄ  Ｓ．Ａ．Ｖａｎ  Ｓｌｙｋｅ，  Ａｐｐｌ．  Ｐｈｙｓ．  Ｌｅｔｔ．，  ５１，  ９１３  （１９８７）．
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、単体の金属を用いて下部電極を形成する場合には、金属の凝集や結晶化などによって表面の凹凸が大きくなり平坦性が低下する。このような平坦性の低下を回避するためにアモルファス金属を用いて下部電極を形成することも考えられるが、この場合には平坦性が担保される反面、光反射率が低下して素子の光取出効率が低下してしまう。
【００１１】
本発明は、この問題に鑑みてなされたもので、その目的とするところは、高い平坦性と高い光反射率とを有する下部電極を備えたトップエミッション型の有機ＥＬ素子およびその製造方法を提供することにある。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
本発明は、この問題を解決するために、請求項１に記載の発明は、有機ＥＬ素子であって、基板上に設けられた反射層と、当該反射層上に設けられた第１の透明電極と、当該第１の透明電極に対向して配置された第２の透明電極と、前記第１および第２の透明電極の間に設けられた発光波長λの有機ＥＬ発光層とを備え、前記第１の透明電極は、屈折率が異なる複数の透明電極層を積層させたものであることを特徴とする。
【００１３】
また、請求項２に記載の発明は、請求項１に記載の有機ＥＬ素子において、前記第１の透明電極は、屈折率ｎｒの前記反射層上に、少なくとも屈折率ｎ１の第１の透明電極層と屈折率ｎ２の第２の透明電極層とが順次積層されて構成されており、これらの屈折率がｎｒ＞ｎ２＞ｎ１の関係を有するように設定されているとともに、前記第１の透明電極層の厚みｄ１および前記第２の透明電極層の厚みｄ２が下式を満足するように設定されていることを特徴とする。
ｎ１ｄ１＝ｍλ／２（ｍ＝１，２，３…）
ｎ２ｄ２＝ｎλ／４（ｎ＝１，２，３…）
【００１４】
また、請求項３に記載の発明は、請求項１または２に記載の有機ＥＬ素子において、前記複数の透明電極層の各々は、ＩＺＯ膜であることを特徴とする。
【００１５】
また、請求項４に記載の発明は、請求項１乃至３の何れかに記載の有機ＥＬ素子において、前記反射層はアモルファス金属からなることを特徴とする。
【００１６】
さらに、請求項５に記載の発明は、請求項１乃至４の何れかに記載の有機ＥＬ素子の製造方法であって、前記第１の透明電極を、スパッタリング法またはイオンプレーティング法により成膜し、当該成膜時のＤＣパワーまたは成膜雰囲気の酸素濃度をパラメータとして前記複数の透明電極層の各々の屈折率が制御されることを特徴とする。
【００１７】
【発明の実施の形態】
以下、図面を参照して、本発明の実施の形態について説明する。
【００１８】
図３は本発明のトップエミッション型の有機ＥＬ素子のバックライト部の構成例を説明するための図で、この有機ＥＬ素子は、透明基板３０１上に、例えばアモルファス金属の金属反射膜３０２と、多層透明電極３０３と、正孔注入層３０４と、正孔輸送層３０５と、有機ＥＬの発光層３０６と、電子輸送層３０７と、電子注入層３０８と、上部の透明電極３０９とが順次積層された構成を有しており、透明基板３０１とアモルファス金属反射膜３０２と多層透明電極３０３とからなる積層体が下部電極３１０を構成している。なお、多層透明電極および透明電極（３０３、３０９）の材料に特に制限はないが、この図に示した素子ではＩＺＯで形成されている。また、カラーディスプレイ用には、上部の透明電極３０９の上に、平滑化層、パッシベーション層、色変換層（ＣＣＭ）、カラーフィルタ、などを積層させた、不図示の色変換基板を備える構成とされる。
【００１９】
この有機ＥＬ素子においては、透明基板３０１の上にアモルファスの金属反射膜３０２を設けて平坦性を担保し、その上に屈折率の異なる透明電極層を複数積層させた多層透明電極３０３を形成し、この多層透明電極３０３内での光の干渉現象を利用して発光層３０６からの光の反射率を向上させて光外部取出効率を向上させている。
【００２０】
図４は、本発明の基礎となる、屈折率の異なる層を積層させた積層体からの光の反射率を説明するための図で、この図では単純化のために積層体が屈折率の異なる２つの層から構成されている場合について示している。屈折率ｎ２の第２層４０２の上に、膜厚がｄ１で屈折率ｎ１の第１層４０１が積層され、この第１層４０１に屈折率ｎ０（＝１）の外部から光が入射した場合の光の反射率について考察すると、外部からの光が第１層４０１に垂直に入射した場合の反射率Ｒは次式で与えられる。
【００２１】
【数１】
2004247106.tif 000003
【００２２】
ここで、δは第１層４０１の表面で反射する光線（Ａ）と第１層４０１と第２層４０２の界面で反射する光線（Ｂ）の光路差で、λを光の波長とするとδ＝２πｎ１ｄ１／λである。
【００２３】
屈折率の間にｎ２＞ｎ１＞ｎ０の関係がある場合には、反射率Ｒが最大となるのは、上式（１）のｎ１２（１＋ｎ２）２＋（１−ｎ１２）（ｎ２２−ｎ１２）ｓｉｎ２δ部が最大となるときであり、（１−ｎ１２）＜０および（ｎ２２−ｎ１２）＞０であるから、ｓｉｎ２δ＝０のときに該当する。
【００２４】
この条件は、具体的には、
ｎ１ｄ１＝ｍλ／２（ｍ＝１，２，３…）          （２）
の場合に相当し、このときの反射率Ｒは、
【００２５】
【数２】
2004247106.tif 000004
【００２６】
で与えられ、第１層４０１の光学的性質（屈折率）には依存しない。すなわち、例えば第２層４０２を金属膜としその上に設けられる第１層４０１をＩＺＯやＩＴＯの透明電極とすると、これらの層の屈折率の間にはｎ２＞ｎ１の関係があるために、第１層４０１の上面から垂直に光が入射した場合の積層体の反射率Ｒは第２層４０２である金属膜の屈折率のみによって決まることとなり、反射率Ｒは第１層４０１の屈折率に依存しない。
【００２７】
一方、屈折率の間に、ｎ１＞ｎ２＞ｎ０の関係がある場合には、反射率Ｒが最大となるのは、（１−ｎ１２）＜０および（ｎ２２−ｎ１２）＜０であるから、ｓｉｎ２δ＝０のときに該当する。
【００２８】
この条件は、具体的には、
ｎ１ｄ１＝ｍλ／４（ｍ＝１，２，３…）          （４）
の場合に相当し、このときの反射率Ｒは
【００２９】
【数３】
2004247106.tif 000005
【００３０】
で与えられ、反射率Ｒは第１層４０１と第２層４０２の双方の屈折率の関数となり、ｎ１２＞ｎ０ｎ２となるように屈折率を選択した場合の反射率Ｒは第２層４０２のみの場合の反射率Ｒに比べて高くすることが可能となる。
【００３１】
例えば、屈折率ｎｒの反射膜上に屈折率ｎａの透明電極層Ａと屈折率ｎｂの透明電極層Ｂを順次積層し、これらの屈折率の関係をｎｒ＞ｎｂ＞ｎａとするとともに、透明電極層Ａの厚みｄａと透明電極層Ｂの厚みｄｂを反射光の強め合いの条件（式（２）および式（４））を満足するように設定した場合を想定すると、上述した反射率の屈折率関係依存性にもとづいて、特定の波長λの光の反射強度を大きくすることが可能である。このことは、モノクロパネルやエリアカラーパネル或いは色変換（ＣＣＭ）方式のトップエミッション素子に特に有効である。また、特定波長の光に限定せず広い波長範囲での反射率を上げるためには、個々の透明電極層の厚みを調整して多層化し、多層透明電極内部で有効に干渉可能な波長を増やせばよい。本発明の有機ＥＬ素子では、このような原理に基づいて下部電極の反射率Ｒを高めるべく、屈折率の異なる透明電極層を複数積層させて多層透明電極を形成している。
【００３２】
このような多層透明電極を電気抵抗値や光透過率などの諸特性を損なうことなく成膜することは、スパッタリング法やイオンプレーティング法などの成膜方法において、成膜パワーを変化させて膜質を制御したり成膜雰囲気中の酸素濃度を変えて組成制御することによって可能である。
【００３３】
図５はＩＺＯ電極膜の屈折率を説明するための図で、図５（ａ）は、スパッタ成膜時のＤＣパワーと得られたＩＺＯ透明電極膜の屈折率との関係例を説明するための図、図５（ｂ）はＩＺＯ透明電極膜中の酸素濃度と屈折率との関係例を説明するための図である。これらの図から判るように、高いＤＣパワーで成膜すること、または、膜中の酸素濃度を高くすることで高い屈折率の膜が得られていることが分る。このような方法によれば、成膜チャンバ内でのターゲットを交換するなどの煩雑な工程を必要とすることなく、所望の光反射率を有する多層透明電極を得ることができる。
【００３４】
（実施例１）
図６は、本発明のトップエミッション型の有機ＥＬ素子の備える下部電極の第１の構成例を説明するための図で、透明基板６０１上に設けられたアモルファス金属反射膜６０２の上に、第１の透明電極６０３と第２の透明電極６０４と第３の透明電極６０５の３層を積層した多層透明電極６０６が設けられている。ここで、第１の透明電極６０３と第３の透明電極６０５の屈折率は共にｎ１、第２の透明電極６０４の屈折率はｎ２であり、ｎ１＜ｎ２の関係となるように成膜されている。
【００３５】
より具体的には、先ず、透明なガラス基板上に、ＤＣスパッタリング法（ターゲット：Ｎｉ３Ｐ、スパッタリングガス：Ａｒ）により室温にてアモルファスＮｉ３Ｐの金属反射膜を１００ｎｍ形成し、次に、第１の透明電極であるＩＺＯ膜をＤＣスパッタリング法（ターゲット：ＩＺＯ（Ｉｎ２Ｏ３−１０％ＺｎＯ）、スパッタリングガス：Ａｒ）により成膜する。この第１の透明電極の成膜条件は図５に示した条件に基づいて設定され、波長４８０ｎｍの光に対する屈折率が２．０となるようにＤＣパワーを５０Ｗとし、式（２）の条件を満足する膜厚１２０ｎｍで成膜する。これに続いて、第２の透明電極であるＩＺＯ膜を、屈折率が２．３となるようにＤＣパワーを２００Ｗとして、式（４）の条件を満足する膜厚である５２ｎｍで成膜する。最後に、第３の透明電極であるＩＺＯ膜を、ＤＣパワーを５０Ｗとして、式（２）の条件を満足する膜厚である１２０ｎｍで成膜する。
【００３６】
（実施例２）
図７は、本発明のトップエミッション型の有機ＥＬ素子の備える下部電極の第２の構成例を説明するための図で、透明基板７０１上に設けられたアモルファス金属反射膜７０２の上に、第１〜第５の透明電極７０３〜７０７の５層を積層した多層透明電極７０８が設けられている。ここで、第１の透明電極７０３と第３の透明電極７０５と第５の透明電極の屈折率は何れもｎ１、第２の透明電極７０４と第４の透明電極の屈折率は共にｎ２であり、ｎ１＜ｎ２の関係となるように成膜されている。
【００３７】
この図に示した層の屈折率やスパッタリング条件などの成膜条件は図６に示したものとほぼ同様であり、多層透明電極７０８を構成する第１〜第５の透明電極の各厚みは、各々、１２０ｎｍ、５２ｎｍ、６０ｎｍ、５２ｎｍおよび１２０ｎｍである。
【００３８】
（比較例）
実施例１および実施例２に示した構成の下部電極を備える本発明の有機ＥＬ素子の透過率を、従来の構成の有機ＥＬ素子の透過率と比較するために、ガラス基板上に１００ｎｍのＮｉ３Ｐ金属反射膜を成膜した有機ＥＬ素子（比較例１）と、ガラス基板上に１００ｎｍのＮｉ３Ｐ金属反射膜を成膜し、更に屈折率２．０の１２０ｎｍのＩＺＯ透明電極を成膜した有機ＥＬ素子（比較例２）と、を作製した。なお、これらの素子は、下部電極以外は全て同じ構造となっている。
【００３９】
これら４つの有機ＥＬ素子について、分光光度計により反射率測定を行った結果を纏めたのが図８であり、この反射率の波長依存性をもとに波長４８０ｎｍの光に対する反射率を比較したものが表１である。
【００４０】
【表１】
2004247106.tif 000006
【００４１】
実施例１および２の有機ＥＬ素子の反射率は何れも比較例１および２の反射率よりも高い値を示しており、特に、実施例２に示した５層からなる透明電極を備える本発明の有機ＥＬ素子の反射率は６２％と極めて高く、透明電極を多層化したことにより反射率の向上が図られていることがわかる。
【００４２】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明によれば、基板上にアモルファス金属反射層を設けて平坦性を担保する一方、この反射層上に屈折率が異なる複数の透明電極層を積層させた多層透明電極を設けることとしたので、高い平坦性と高い光反射率とを有する下部電極を備えたトップエミッション型の有機ＥＬ素子およびその製造方法を提供することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】従来のボトムエミッション型の有機ＥＬ素子の構成例を説明するための図である。
【図２】従来のトップエミッション型の有機ＥＬ素子の構成例を説明するための図である。
【図３】本発明のトップエミッション型の有機ＥＬ素子の構成例を説明するための図である。
【図４】本発明の基礎となる積層体からの光の反射率を説明するための図である。
【図５】ＩＺＯ電極膜の屈折率を説明するための図で、（ａ）は、スパッタ成膜時のＤＣパワーと得られたＩＺＯ透明電極膜の屈折率との関係例を説明するための図、（ｂ）はＩＺＯ透明電極膜中の酸素濃度と屈折率との関係例を説明するための図である。
【図６】本発明のトップエミッション型の有機ＥＬ素子の備える下部電極の第１の構成例を説明するための図である。
【図７】本発明のトップエミッション型の有機ＥＬ素子の備える下部電極の第２の構成例を説明するための図である。
【図８】分光光度計により反射率測定を行った結果を説明するための図である。
【符号の説明】
１０１、２０１、３０１  透明基板
１０２、２０３  第１の透明電極
１０３、２０４、３０４  正孔注入層
１０４、２０５、３０５  正孔輸送層
１０５、２０６、３０６  発光層
１０６、２０７、３０７  電子輸送層
１０７、２０８、３０８  電子注入層
１０８、２０９  第２の透明電極
１０９  Ａｌ陰極
２０２  反射膜
２１０  下部電極
３０２  金属反射膜
３０３  多層透明電極
３０９  透明電極
３１０  下部電極
【図１】
2004247106.tif 000007
【図２】
2004247106.tif 000008
【図３】
2004247106.tif 000009
【図４】
2004247106.tif 000010
【図５】
2004247106.tif 000011
【図６】
2004247106.tif 000012
【図７】
2004247106.tif 000013
【図８】
2004247106.tif 000014