(57)【要約】【課題】易切断性とポリエステルフィルムの優れた特性である耐熱性、耐寒性、防湿性、透明性、保香性等を合わせて有するフィルムを提供する。【解決手段】樹脂層（Ａ）の少なくとも片面に、ポリエステル樹脂層（Ａ）の融点よりも１０℃以上高い融点を有し、かつ延伸後の厚みの合計が１〜１０μｍとなるポリエステル樹脂層（Ｂ）を積層した未延伸積層フィルムを、二軸延伸してなるポリエステルフィルムであって、長手方向、及び幅方向の引っ張り破断伸度が１０％以上７０％以下であることを特徴とする積層ポリエステルフィルム。【選択図】　なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリエステル樹脂層（Ａ）の少なくとも片面に、ポリエステル樹脂層（Ａ）の融点よりも１０℃以上高い融点を有するポリエステル樹脂層（Ｂ）を積層した未延伸積層フィルムを、二軸延伸してなるポリエステル系フィルムであって、ポリエステル樹脂層（Ｂ）の厚みの合計が１〜１０μｍであり、且つ、長手方向、及び幅方向の引っ張り破断伸度が共に１０％以上７０％以下であることを特徴とするポリエステル系フィルム。
【請求項２】
請求項１或いは２に記載のポリエステル樹脂層（Ｂ）にポリエステルに非相溶な樹脂が分散していることを特徴とする引き裂き性の良好なポリエステル系フィルム。
【請求項３】
請求項１、２或いは３に記載のポリエステル樹脂層（Ａ）にポリエステルに非相溶な樹脂が分散していることを特徴とする引き裂き性の良好なポリエステル系フィルム。
【請求項４】
請求項１に記載のポリエステル系フィルムの製造方法であって、二軸延伸後に、ポリエステル樹脂層（Ａ）の融点以上、かつポリエステル樹脂層（Ｂ）の融点未満の温度で熱処理することを特徴とするポリエステル系フィルムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は延伸ポリエステル系フィルムに関する。更に詳しくは、透明性、耐熱性、バリア性等を失うことなく実用面の特性を維持し、良好な引き裂き性を具備した包装用フィルムやテープ用フィルムとして有用なポリエステル延伸フィルムに関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来から、切断性の優れたフィルムとしては、セロハンが知られている。セロハンは、その優れた透明性と易切断性、ひねり固定性等の特性により各種包装材料、粘着テープ用として重用されている。しかし、一方ではセロハンは吸湿性を有する為に特性が季節や、保管状態、或いは加工時の雰囲気により変動し一定の品質のものを常に供給することは困難であった。
【０００３】
また、ポリエチレンテレフタレートをベースフィルムとした包装用袋や粘着テープなどは、延伸されたポリエチレンテレフタレートフィルムの強靭性、耐熱性、耐水性、透明性などの優れた特性から用いられているが、これらの優れた特性を有する反面、切断しにくく、包装用袋の口を引き裂き難い欠点や、粘着テープが切り難い欠点があった。
【０００４】
上記問題を解決する方法として、一軸方向に配向させたポリエステルフィルムや（特公昭５５−８５５１）やジエチレングリコール成分などを共重合させたもの（特公昭５６−５０６９２）や低分子量のポリエステル樹脂を用いるもの（特公昭５５−２０５１４）、ポリエステル樹脂層（Ａ）の少なくとも片面に、ポリエステル樹脂層（Ａ）の融点よりも１０℃以上高い融点を有し、かつ全厚みに対し５％以上、６０％以下の厚みのポリエステル樹脂層（Ｂ）を積層した未延伸積層フィルムを少なくとも一軸延伸後にポリエステル樹脂層（Ａ）の融点より１０℃低い温度以上、かつポリエステル樹脂層（Ｂ）の融点未満の温度で熱処理することを特徴とする引き裂き性とひねり性の良好なポリエステルフィルムの製造方法（特開平５−１０４６１８）などが提案されている。
【０００５】
しかしながら、上記従来技術において一軸方向に延伸させる方法は、配向方向へは直線的に容易に切れるが配向方向以外には切れ難く、またジエチレングリコール成分などを多量に共重合させる方法は共重合によりポリエチレンテレフタレート本来の特性が失われるという欠点を有している。更に、低分子量のポリエステル樹脂を用いる方法は、延伸工程での膜破れのトラブルが発生しやすくなり実用的でなかった。
【０００６】
またポリエステル樹脂層（Ａ）の少なくとも片面に、ポリエステル樹脂層（Ａ）の融点よりも１０℃以上高い融点を有し、かつ全厚みに対し５％以上、６０％以下の厚みのポリエステル樹脂層（Ｂ）を積層した未延伸積層フィルムを少なくとも一軸延伸後にポリエステル樹脂層（Ａ）の融点より１０℃低い温度以上、かつポリエステル樹脂層（Ｂ）の融点未満の温度で熱処理する方法では、引き裂きに失敗すると、引っ張られた部分に配向がかかり、その後引き裂くことができなかった。
【０００７】
特に、熱処理温度がポリエステル樹脂層（Ａ）の融点より１０℃低い温度以上、融点未満の状態では、ポリエステル樹脂層（Ａ）の配向崩壊及び結晶化が充分に得られず、通常のポリエステル二軸延伸フィルムと同様に引裂き性が得られなかった。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
すなわち、本発明はセロハンの有する特性のうち特に易切断性に注目し、当該特性を有し、更にポリエステルフィルムの優れた特性である耐熱性、耐寒性、防湿性、透明性、保香性等を合わせて有するフィルムであって、特に上記課題を解決することを得ることを目的として鋭意研究し、これを達成したものである。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
即ち本発明は、ポリエステル樹脂層（Ａ）の少なくとも片面に、ポリエステル樹脂層（Ａ）の融点よりも１０℃以上高い融点を有し、かつ延伸後の厚みの合計が１〜１０μｍとなるポリエステル樹脂層（Ｂ）を積層した未延伸積層フィルムを、二軸延伸してなるポリエステルフィルムに於いて、長手方向、及び幅方向の引っ張り破断伸度が１０％以上７０％以下とすることにより、引き裂き性が良好で、製膜や印刷、ラミネート等の加工の際の加工速度や張力の変化によって突発的な衝撃が加わった際に破断するといった不具合が生じないポリエステルフィルムが得られることを見出し、本発明に至った。
【００１０】
本発明のポリエステル樹脂層（Ｂ）の厚みの合計は、１μｍ以上、１０μｍ以下、好ましくは２μｍ以上、８μｍ以下であることが好ましい。ポリエステル樹脂層（Ｂ）の厚みが１μｍ未満の場合は、得られるフィルムの強度が低くなり、製膜工程や加工工程に支障をきたす等、フィルムとして実用上支障がでる。またポリエステル樹脂層（Ｂ）の厚みが１０μｍを越えると本発明の目的とする引き裂き性が得られない。
【００１１】
【発明の実施の形態】
本発明に於いて、ポリエステル樹脂層（Ｂ）に用いられるポリエステル樹脂（ｂ−１）は特に限定されるものではなく、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート及びこれらの構成成分を主成分とする共重合体等がある。
【００１２】
またポリエステル樹脂層（Ａ）に用いられる結晶性ポリエステル樹脂（ａ−１）は、特に限定されるものではなく、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートの構成成分を主成分とする共重合体等があり、具体的には酸成分としてテレフタレート−イソフタレートを用いた共重合体、或いはそれらの混合物等が挙げられるが、特に限定されるものではない
【００１３】
本発明のポリエステル樹脂層（Ｂ）に用いられる結晶性ポリエステル樹脂（ｂ−１）は、ポリエステル樹脂層（Ａ）に用いられるポリエステル樹脂（ａ−１）の融点に対して１０℃以上、好ましくは２０℃以上高い融点を有することが必要である。該融点差が１０℃未満の場合、製膜工程に於いて、ポリエステル樹脂層（Ａ）の配向を崩壊させ、結晶化させる為に、結晶性ポリエステル樹脂（ａ−１）の融点以上の温度に曝した際に、ポリエステル樹脂層（Ｂ）が軟化して、製膜が不安定となる。
【００１４】
本発明のポリエステル系フィルムに於いて、長手方向、及び幅方向の引っ張り破断伸度はそれぞれ、１０％以上、７０％以下であり、好ましくは１５％以上、４０％以下である。引っ張り破断伸度が１０％未満の場合、製膜や印刷、ラミネート等の加工の際の加工速度や張力の変化によって突発的な衝撃が加わった際に破断するといった不具合が生じる。
【００１５】
或いは、破断伸度が７０％を越えると、引き裂く際にフィルムが伸びてしまい、切れなくなることがある。
【００１６】
本発明に於いて、ポリエステル樹脂層（Ｂ）にポリエステルに非相溶な樹脂が分散させることが、破断伸度が７０％以下とするのに好ましい。これは、ポリエステル樹脂中にポリエステルに非相溶な樹脂が分散することで、フィルムが引っ張られた際にそれぞれの界面が剥離することで破断伸度が低下すると考えられる。包装袋を開封する際も、フィルム端部に存在しているポリエステルに非相溶な樹脂とポリエステル樹脂の界面で剥離が生じ、その部分がきっかけとなって引き裂かれていると考えられる。また、切断の際に、次々と界面が剥離していくことで引き裂く際の抵抗が下がり、引き裂き性が改善できるものである。
【００１７】
本発明に於けるポリエステルに非相溶な樹脂は、ポリエステル樹脂と非相溶な樹脂であれば特に限定されるものではないが、ガラス転移温度、又は軟化温度がポリエステル樹脂（ｂ−１）より低い樹脂であることが好ましい。例えば、ポリアミド系樹脂、ポリオレフィン系樹脂の例が挙げられる。特に好ましくは、ポリオレフィン系樹脂であり、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン、プロピレン−エチレン共重合体、プロピレン−エチレン−ブテン共重合体、４−メチル−ペンテン−１等が挙げられる。
【００１８】
本発明のポリエステルフィルムは、本発明の効果を阻害しない範囲で、公知の各種添加材、例えば、滑材、顔料、酸化防止剤、帯電防止剤等が添加されていてもよい。
【００１９】
次に、本発明フィルムの製造方法の一例を説明する。
【００２０】
ポリエステル樹脂層（Ａ）及びポリエステル樹脂層（Ｂ）に用いる樹脂をそれぞれ調製し、それぞれを別の２台の押出機に供給し、それぞれの融点以上の温度で溶融押し出しし、複合アダプターを通過させ、２種３層（Ｂ／Ａ／Ｂ）又は２種２層（Ｂ／Ａ）として口金より押し出し冷却固化させて未延伸積層フィルムを成形する。
【００２１】
またポリエステル樹脂層（Ａ）とポリエステル樹脂層（Ｂ）の積層は３層（Ｂ／Ａ／Ｂ）又は２層（Ｂ／Ａ）の構成のどちらでもよいが、２層構成とした場合、熱固定の際にフィルムを把持しているクリップに融着したり、或いは、印刷等でフィルムに熱が加わった場合にカールが生じることがある為、２種３層構成の方が好ましい。
【００２２】
ここでいう未延伸積層フィルムとは、共押出し法により積層した状態でダイス出口より押　出して未延伸フィルムを成形する方法が挙げられる。別の方法としては、複数の押出機の中で、融点以上の温度で別々に溶融し、ダイス出口から押し出して成形した未延伸フィルム同士を加温状態でラミネートする方法がある。
【００２３】
このように得られた未延伸積層フィルムをポリエステル樹脂（ａ−１）及びポリエステル樹脂（ａ−２）のガラス転移温度のうちの高い温度以上、ポリエステル樹脂（ｂ−１）の融点以下の温度でニ軸延伸を行う。この際の延伸倍率は延伸面積で２〜３０倍、好ましくは９〜１６倍である。また延伸方式は逐次ニ軸延伸でも同時ニ軸延伸でもよい。
【００２４】
さらに、延伸フィルムの厚みは本発明の目的とする用途である包装用袋や粘着テープなどで使用されるフィルムの厚みは１２μｍから４０μｍであるが、特に限定されるものではない。
【００２５】
【作用】
本発明では、分子配向が消失し、結晶化が進行した層と、分子配向を維持した層が存在する為に外観が良好で、生産・加工性に優れ、且つ優れた引き裂き性を有する。且つ、引張り破断伸度が１０％以上、７０％以下となることで、製膜性、加工性に優れ、引き裂き性に優れたフィルムが得られる。
【００２６】
【実施例】
以下実施例により本発明を説明する。実施例および比較例における評価の方法については（ａ）〜（ｃ）の方法で行った。
【００２７】
（ａ）破断伸度；長手方向、幅方向それぞれについて以下の様に測定した。
４０℃雰囲気下に２４時間エージングしたサンプルを用い、長さ１５０ｍｍ、幅１５ｍｍの試験片をそれぞれ作成し、島津製作所社製「オートグラフ」を用いて２３℃、６５％ＲＨの雰囲気下に２４時間絵―寝具した後に同条件にて測定した。尚測定は、チャック間距離１００ｍｍ、引張り速度２００ｍｍ／ｍｉｎにて行った。
【００２８】
（ｂ）製膜性・加工性；得られたサンプルを、（株）東谷鉄工所社製３色グラビア印刷機「ＰＡＳ−２４７型」を用いて印刷加工テストを行った。
加工速度を３０ｍ／ｍｉｎ〜１００ｍ／ｍｉｎの間で変化させ、その際の印刷状況、破断状態を確認した。
○：速度変更時、破断等問題無し
×：速度変更時しわ発生、或いは破断等問題あり
【００２９】
（ｃ）手切れ性；官能テストで行い、当該ポリエステルフィルム／／９μｍアルミニウム箔／１５μｍ押出しＬＤＰＥとラミネートして積層体を作成した後、ヒートシールにて製袋し、シール部分を手で切断した時の開封性で評価した。尚、袋を両手で持つ際には、３ｍｍ程度の間隔を持ち、長手方向、幅方向の両方で行った。
○：爪を立てることなく容易に開封できる
△：爪を立てることで容易に開封できる
×：爪を立てても容易に開封できない
【００３０】
（実施例１）
ポリエステル樹脂層（Ａ）として、融点が２２１℃のポリエステル系樹脂（ａ−１）９７重量％、テレフタル酸１００ｍｏｌ％、ブタンジオール９０ｍｏｌ％、分子量１０００のポリテトラメチレングリコール１０ｍｏｌ％からなる軟質ポリエステル樹脂（ａ−２）３重量％からなるポリエステル系樹脂組成物を、また、ポリエステル樹脂層（Ｂ）として、融点が２６５℃、ガラス転移温度が７５℃のポリエステル樹脂（ｂ−１）９５重量％、ＭＦＲ２．５のホモポリプロピレン（ｂ−２）５重量％からなるポリエステル系樹脂組成物を、おのおの２８５℃の温度で別々の押出し機により溶融し、この溶融体を複合アダプターで合流させた後にＴダイより押出し、冷却ドラムで急冷して（Ｂ／Ａ／Ｂ）構成の３層の未延伸積層フィルムを得た。
【００３１】
該未延伸積層フィルムを先ず縦方向に９５℃で３．５倍、次いで横方向に１１０℃で４．０倍に延伸した後、３％の弛緩を行いつつ２２５℃の温度で熱処理を行い、Ｂ層の厚みの合計が３．０μｍである２０μｍのフィルムを得た。得られたフィルムの特性を表１に示す。
【００３２】
（実施例２）
実施例１と同じ原料、方法でＢ層の厚みの合計が８μｍに変更した２０μｍのフィルムを得た。得られたフィルムの特性を表１に示す。
【００３３】
（比較例１）
実施例１と同じ原料、方法でＢ層の厚みのみ１２μｍに変更した２０μｍのフィルムを得た。かくして得られたフィルムは引き裂き性に劣っていた。
【００３４】
（比較例２）
ポリエステル樹脂層（Ｂ）として、融点が２６５℃、ガラス転移温度が７５℃のポリエステル樹脂（ｂ−１）のみを用いた以外は、実施例１と同様に２０μｍのフィルムを得た。かくして得られたフィルムは引っ張り破断伸度が高く、引き裂き性に劣っていた。
【００３５】
（比較例３）
ポリエステル樹脂層（Ａ）として、融点が２２１℃のポリエステル樹脂（ａ−１）のみを用いた以外は、実施例１と同様に２０μｍのフィルムを得た。かくして得られたフィルムは引っ張り破断伸度が５％と低く、印刷加工の際に破断が起こり、加工性に劣っていた。
【００３６】
実施例、比較例で得られたフィルムの評価結果を表１に示す。
【００３７】
【表１】
2004098571.tif 000002
【００３８】
【発明の効果】
以上の如く、本発明で得られたフィルムは引き裂き性が良好で、製膜性、加工性に優れ、包装用として有効である。