(57)【要約】【課題】幅方向に均一な物性を有し、柔軟性、透明性、滑り性等に優れた特性を有する二軸延伸ポリエステルフィルムを提供する。【解決手段】ジカルボン酸成分、脂肪族または脂環式のジオール成分および数平均分子量が３００〜４０００であるポリアルキレンエーテルグリコール成分を主たる構成成分とする同時二軸延伸ポリエステルフィルムであって、前記ポリアルキレングリコール成分をフィルム中に１０〜３５重量％含有し、平均粒径０．１〜５．０μｍの不活性粒子をフィルム中に０．０１〜１．０重量％含有し、フィルムの厚み方向の屈折率（ｎα）が１．４９５以上、フィルムの全幅方向における複屈折率（Δｎ）が０〜０．０２０の範囲であることを特徴とする二軸配向ポリエステルフィルム。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ジカルボン酸成分、脂肪族または脂環式のジオール成分および数平均分子量が３００〜４０００であるポリアルキレンエーテルグリコール成分を主たる構成成分とする同時二軸延伸ポリエステルフィルムであって、前記ポリアルキレングリコール成分をフィルム中に１０〜３５重量％含有し、平均粒径０．１〜５．０μｍの不活性粒子をフィルム中に０．０１〜１．０重量％含有し、フィルムの厚み方向の屈折率（ｎα）が１．４９５以上、フィルムの全幅方向における複屈折率（Δｎ）が０〜０．０２０の範囲であることを特徴とする二軸配向ポリエステルフィルム。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、同時二軸延伸法によって製膜された二軸配向ポリエステルフィルムに関する。さらに詳しくは、本発明は、幅方向に均一な物性を有し、包装用あるいは工業用分野において好適に利用できる、柔軟性、透明性、滑り性、取り扱い性等に優れた特性を有する二軸延伸ポリエステルフィルムに関するものである。
【０００２】
【従来技術】
ポリエチレンテレフタレートに代表される二軸配向ポリエステルフィルムは、化学的に安定であり、物理的および機械的強度が高く、耐熱性、耐久性、耐薬品性、電気絶縁性に優れているので、磁気テープ、コンデンサー、電気絶縁材、包装材料および産業用成形加工品と幅広く使用されている。しかしながら、二軸配向ポリエステルフィルムは柔軟性に欠けるため、一定形状に成型した後、外力に対する変形追従性を有することができず、用途が限定されている（例えば特許文献１、特許文献２参照）。
【０００３】
また、二軸延伸ポリエステルフィルムは、装置や製造技術の進歩により、高速化および広幅化の生産が可能となっている。しかしながら一方では、延伸機が大型化し、製品幅が広くなるほど幅方向に均一な物性を有する延伸フィルムを製造することが難しくなる。テンターによる横延伸により、フィルムの配向状態を示す屈折率楕円体がゆがみ、幅方向に配向状態の分布が発生するからである。これらの対策として、種々の検討がなされているが、幅方向の物性を均一にすることは未だに達成されていないのが現状である（例えば、特許文献３、特許文献４参照）。
【０００４】
【特許文献１】特開２００１−３４９３１号公報
【特許文献２】特開平１０−３２１４５９号公報
【特許文献３】特開平３−１９３３２８号公報
【特許文献４】特開平３−２１６３２６号公報
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上記実情に鑑みなされたものであり、その解決課題は、幅方向に均一な物性を有し、柔軟性、透明性、滑り性等に優れた特性を有する二軸延伸ポリエステルフィルムを提供することにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、上記課題に鑑み鋭意検討を行った結果、特定の構成を有するポリエステルによれば、上記課題を容易に解決できることを見いだし、本発明を完成するに至った。
【０００７】
すなわち、本発明の要旨は、ジカルボン酸成分、脂肪族または脂環式のジオール成分および数平均分子量が３００〜４０００であるポリアルキレンエーテルグリコール成分を主たる構成成分とする同時二軸延伸ポリエステルフィルムであって、前記ポリアルキレングリコール成分をフィルム中に１０〜３５重量％含有し、平均粒径０．１〜５．０μｍの不活性粒子をフィルム中に０．０１〜１．０重量％含有し、フィルムの厚み方向の屈折率（ｎα）が１．４９５以上、フィルムの全幅方向における複屈折率（Δｎ）が０〜０．０２０の範囲であることを特徴とする二軸配向ポリエステルフィルムに存する。
【０００８】
【発明の実施形態】
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明を構成するポリエステルフィルムとは、ジカルボン酸成分、脂肪族または脂環式のジオール成分および数平均分子量が３００〜４０００であるポリアルキレンエーテルグリコールを主たる成分とするポリエステルフィルムである。ここで言う主たる成分とは、全構成成分中、８０重量％以上が上記成分で占められることを意味する。また、構成成分については、例えば、ポリエステルフィルムをアルカリで分解し、クロマトグラフィーにより分析することができる。
【０００９】
ジカルボン酸成分は、５０モル％以上がテレフタル酸であることが好ましいが、他のジカルボン酸成分が共重合されたものであってもよい。テレフタル酸以外のジカルボン酸成分としては、具体的には、例えば、イソフタル酸、オルトフタル酸、フェニレンジオキシジ酢酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、４，４’−ジフェノキシエタンジカルボン酸、４，４’−ジフェニルエーテルカルボン酸、４，４’−ジフェニルカルボン酸、１，５−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸等の芳香族ジカルボン酸、１，３−シクロヘキサンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸等の脂環式ジカルボン酸、マロン酸、コハク酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸等の脂肪族ジカルボン酸等が挙げられるが、これらの中でもイソフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、シクロヘキサンジカルボン酸から選択される一種以上が好適である。なお、本発明において、ジカルボン酸成分は、原料の段階では、例えば、炭素数１〜４程度のアルキルエステル等のエステル形成誘導体を含むものとする。
【００１０】
脂肪族または脂環式のジオールとしては、５０モル％以上がエチレングリコールであることが好ましいが、他の脂肪族または脂環式のジオール成分が共重合されたものであってもよい。エチレングリコール以外の脂肪族および／または脂環式ジオール成分としては、具体的には、例えば、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、１，２−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，１０−デカンジオール、２，２−ジメチル−１，３−プロパンジオール、ジエチレングリコール等の脂肪族ジオール、１，１−シクロヘキサンジメタノール、１，２−シクロヘキサンジメタノール、１，３−シクロヘキサンジメタノール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、１，２−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジオール等の脂環式ジオール等が挙げられ、中でも１，４−ブタンジオール、ジエチレングリコール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、２，２−ジメチル−１，３−プロパンジオールから選ばれる一種以上が好適である。なお、本発明においては、脂肪族または脂環式ジオール成分は、原料の段階ではエステル形成性の誘導体をも含むものである。
【００１１】
エチレングリコール以外の脂肪族および脂環式ジオール成分は、全ジオール成分の通常３０モル％以下、好ましくは５〜３０モル％、さらに好ましくは１０〜２０モル％の範囲である。エチレングリコール以外の脂肪族または脂環式のジオール成分を共重合することにより、柔軟性や透明性が向上する場合があるが、共重合量の量によっては、得られる共重合ポリエステルフィルムの機械的特性が劣る場合がある。
【００１２】
本発明のポリエステルフィルム中には、本発明の効果を損なわない範囲内であれば、例えば、４，４−ジヒドロキシビフェニル、２，２−ビス（４’−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４’−β−ヒドロキシエトキシフェニル）プロパン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホン、ビス（４−β−ヒドロキシエトキシフェニル）スルホン酸等の芳香族ジオール、グリコール酸、ｐ−ヒドロキシ安息香酸、ｐ−β―ヒドロキシエトキシ安息香酸等のヒドロキシカルボン酸やアルコキシカルボン酸、ステアリン酸、ステアリルアルコール、ベンジルアルコール、安息香酸、ｔ−ブチル安息香酸、ベンゾイル安息香酸等の単官能成分、トリカルバリル酸、ヘキサントリカルボン酸、トリメリト酸、トリメシン酸、ピロメリト酸、ベンゾフェノンテトラカルボン酸、ナフタレンテトラカルボン酸、１，２，６−ヘキサントリオール、没食子酸、トリメチロールエタン、トリメチロールプロパン、グリセロール、ペンタエリスリトール、ソルビトール、ジペンタエリスリトール、ポリグリセロール等の３官能以上の多官能成分が共重合されていてもよい。
【００１３】
本発明において、ポリエステルフィルムは、ポリアルキレンエーテルグリコールを構成成分として含有する必要があり、その数平均分子量は３００〜４０００であり、４００〜３０００が好ましく、５００〜２０００がさらに好ましい。数平均分子量が３００未満では、フィルムの耐熱性が劣ったり、低分子量物が析出したりする。一方、数平均分子量が４０００を超えると、フィルムの透明性が劣る。なお、ポリアルキレンエーテルグリコールの数平均分子量は、ゲルパーミエションクロマトグラフィー等の一般的な方法により測定することができる。
【００１４】
ポリアルキレンエーテルグリコールとしては、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリトリメチレングリコール、ポリテトラメチレングリコール、ポリヘキサメチレングリコール、エチレンオキサイドとプロピレンオキサイドとのブロックまたはランダム共重合体などが挙げられるが、これらの中でも、ポリテトラメチレングリコールが好ましい。
ポリアルキレンエーテルグリコールは、数平均分子量の異なるものを複数併用することもできる。複数併用する場合は、均一に混合して測定した値が前記範囲であればよい。
【００１５】
ポリアルキレンエーテルグリコールは、共重合ポリエステルフィルム中に１０〜３５重量％含まれている必要があり、１０〜３０重量％含まれていることが好ましい。ポリアルキレンエーテルグリコールの含有量が５重量％未満では、フィルムの柔軟性が劣る。一方、３５重量％を超えると、柔軟性に優れるものの、フィルム透明性が損なわれる。
【００１６】
本発明のフィルムを構成するポリエステル樹脂は、基本的にはポリエステル樹脂の慣用の製造法、すなわち、直接重合法、またはエステル交換法などにより、回分式または連続式に製造することができる。ポリアルキレンエーテルグリコールおよび任意で使用する共重合成分は、重縮合反応過程の任意の段階で添加することができる。さらに、本発明のポリエステルは、ジカルボン酸、および脂肪族および／または脂環式ジオールからなる低重合度のオリゴマーをあらかじめ製造し、当該オリゴマーとポリアルキレンエーテルグリコールとを重縮合することにより得ることもできる。重縮合反応により得られた樹脂は、通常、重縮合反応槽の底部に設けられた抜き出し口からストランド状に抜き出して、水冷しながら、もしくは水冷後、カッターで切断されてペレット状とされる。さらに、この重縮合後のペレットを加熱処理して固相重縮合させることにより、さらに高重合度化させるとともに、反応副生物のアセトアルデヒドや低分子オリゴマー等を低減化することもできる。
【００１７】
なお、上記製造方法において、エステル化反応は、必要に応じて、例えば、三酸化アンチモン、アンチモン、チタン、マグネシウム、カルシウム等の有機酸塩や有機金属化合物等のエステル化触媒の存在下でなされ、エステル交換反応は、必要に応じて、例えば、リチウム、カリウム、ナトリウム、マグネシウム、カルシウム、マンガン、チタン、亜鉛等の有機酸塩や有機金属化合物等のエステル交換触媒の存在下でなされる。
【００１８】
また、重縮合反応は、例えば、正燐酸、亜燐酸、次亜燐酸、ポリ燐酸およびこれらのエステルや有機酸塩等の燐化合物の存在下、および、例えば、三酸化アンチモン、二酸化ゲルマニウム、四酸化ゲルマニウム等の金属化合物、あるいは、アンチモン、ゲルマニウム、亜鉛、チタン、コバルト等の有機酸塩や有機金属化合物等の重縮合触媒の存在下でなされる。これらの重縮合触媒の中でも、テトラブトキシチタネート、三酸化アンチモン、二酸化ゲルマニウムから選択される一種以上が好適に使用される。さらには、重縮合過程での消泡を促進するため、シリコーンオイル等の消泡剤を添加するのが好ましい。
【００１９】
本発明におけるポリエステルフィルムの極限粘度は０．４〜１．５ｄｌ／ｇであることが好ましく、０．５〜１．２ｄｌ／ｇがさらに好ましく、０．６〜１．０ｄｌ／ｇが特に好ましい。極限粘度が０．４ｄｌ／ｇ未満では、フィルムの強度が低下する傾向がある。一方、極限粘度が１．５ｄｌ／ｇを超えると、フィルムの製造が困難となる場合がある。
【００２０】
本発明のポリエステルフィルムのガラス転移温度（Ｔｇ）は、２０〜６０℃、好ましくは２５〜５０℃、さらに好ましくは２５〜４５℃の範囲である。ガラス転移温度が２０℃未満では、耐熱寸法安定性が悪化して、フィルムの搬送、局所タルミが発生、保管時にチップの融着の発生が起こることがある。一方、ガラス転移温度が６０℃を超えると、柔軟性に劣る傾向がある。
【００２１】
また、ポリエステルフィルムの融点（Ｔｍ）は、良好な耐熱性および機械的特性を得るために、２００〜２６０℃とすることが好ましく、２０５〜２５５℃、さらには２１０〜２５０℃の範囲であることが好ましい。
【００２２】
本発明のポリエステルフィルムのフィルムヘーズは、２５μｍの厚みに換算した値でのヘーズが通常２０％以下、好ましくは１５％以下、さらに好ましくは１０％以下である。ヘーズが前記範囲内にある場合、包装容器やラベル材に用いたときに、透明性が良好であると共に、意匠性にも優れる傾向となる。
【００２３】
本発明のポリエステルフィルムは、耐ブロッキング性、易滑性等を付与するために、不活性粒子を含有する必要があり、その含有量は、フィルムに対して０．０１〜１．０重量％の範囲であり、好ましくは０．０５〜０．５重量％、さらに好ましくは０．１〜０．３重量％の範囲である。粒子含有量が０．０１重量％未満では、透明性に優れるが、易滑性、フィルムの取り扱い性が劣る。一方、粒子含有量が１．０重量％を超えると、易滑性に優れるが、透明性の悪化や粒子が凝集して粗大突起を形成する。
【００２４】
本発明で用いる不活性粒子としては、例えば、炭酸カルシウム、シリカ、リン酸カルシウム、カオリン、タルク、二酸化チタン、アルミナ、硫酸バリウム、フッ化リチウム、ゼオライト、硫化モリブデン等の無機粒子、蓚酸カルシウム、架橋高分子粒子などの有機粒子を挙げることができるが、これらに限定されるものでない。
不活性粒子の平均粒径は、０．１〜５．０μｍの範囲であり、好ましくは０．２〜４．０μｍ、さらに好ましくは０．３〜３．０μｍの範囲である。平均粒径が０．１μｍ未満では、透明性に優れるが、易滑性、フィルムの取り扱い性が劣る。一方、平均粒径が５．０μｍを超えると、易滑性に優れるが、透明性、ツブ状欠陥が発生しやすくなる。
【００２５】
本発明のフィルムを構成する粒子を含有するポリエステルの製造に際して、粒子はポリエステルの合成反応中に添加してもポリエステルに直接添加してもよい。合成反応中に添加する場合は、粒子をエチレングリコール等に分散させたスラリーとして、ポリエステル合成の任意の段階で添加する方法が好ましい。一方、ポリエステルに直接添加する場合は、乾燥した粒子として、または水あるいは沸点が２００℃以下の有機溶媒中に分散したスラリーとして、二軸混練り押し出し機を用いてポリエステルに添加混合する方法が好ましい。なお、添加する粒子は、必要に応じ、事前に解砕、分散、分級、濾過等の処理を施してもよい。
【００２６】
本発明においては、上記したような方法により表面を粗面化したフィルムを得るが、易滑性、作業性、巻き取り性、耐ブロッキング性を高度に満足させるために、フィルム表面の中心線平均粗さ（Ｒａ）が０．０１５〜０．１００μｍの範囲であることが好ましく、通常０．０２０〜０．０８０μｍの範囲であり、さらには０．０３０〜０．０７０μｍの範囲であることが好ましい。かかる範囲となるよう適宜、条件を選択することが望ましい。
【００２７】
本発明のポリエステルフィルムのフィルムの厚み方向の屈折率（ｎα）が１．４９５以上であることを必要とし、その上限は、１．５３５であることが好ましい。好ましい厚み方向の屈折率の範囲は、１．４９７〜１．５３０である。厚み方向の屈折率が１．４９５未満では、柔軟性が損なわれるので好ましくない。一方、厚み方向の屈折率が１．５３５を超えると、フィルムが柔軟しすぎて、フィルム製膜時のワインディング性、取り扱い加工適正が劣るので好ましくない。
【００２８】
本発明のポリエステルフィルムの全幅方向における複屈折率（Δｎ）は０〜０．０２０、好ましくは０〜０．０１５の範囲である。フィルム全幅方向の複屈折率が上記範囲外では、幅方向におけるフィルムの物性、例えば、機械的強度、熱収縮率、透明性等が不均一となるので好ましくない。したがって、フィルムの厚み方向の屈折率（ｎα）およびフィルム全幅方向における複屈折率（Δｎ）が上記範囲を十分に満足させるためには、同時二軸延伸法により製膜することが必要である。
【００２９】
本発明のポリエステルフィルムの長手方向と幅方向のヤング率は、通常０．５〜３．５ＧＰａ、好ましくは０．６〜３．０ＧＰａ、さらに好ましくは０．７〜２．５ＧＰａの範囲である。ヤング率が０．５ＧＰａ未満では、フィルムが柔軟しすぎて、フィルム製膜時のワインディング性、取り扱い加工適正が劣る傾向がある。一方、３．５ＧＰａを超えると、柔軟性が損なわれる傾向がある。
【００３０】
本発明のポリエステルフィルムの長手方向と幅方向の引っ張り破断伸度は、通常１２０〜３００％、好ましくは１３０〜２８０％、さらに好ましくは１４０〜２６０％の範囲である。引っ張り破断伸度が１２０％未満では、柔軟性に劣る傾向がある。一方、引っ張り破断伸度が３００％を超えると、柔軟化しすぎて、製膜時にシワ、伸び等により巻き取り作業性、フィルム取り扱い性が悪くなることがある。
【００３１】
本発明のポリエステルフィルムは、同時二軸延伸法により製膜されたものである。同時二軸延伸機の縦方向の延伸機構には従来の方式であるスクリューの溝にクリップを乗せてクリップ間隔を広げていくパンタグラフ方式がある。これらは、製膜速度が遅い、延伸倍率等の条件変更が容易でない等の問題を抱えているが、本発明のポリエステルフィルムの製造に用いることができる。一方、近年、リニアモーターの原理を用いて、各クリップを独自に制御して、クリップ間隔を調整するリニアモーター方式の同時二軸延伸では、これらの問題を一挙に解決できる。また、同時二軸延伸では、逐次二軸延伸のように縦延伸ロールを使用しないために、時に本発明の柔軟性を有するフィルムは傷が入りやすいので、フィルムの表面の傷がなくなり、高品質のフィルムを得るのに好ましいものである。その他、逐次二軸延伸では、フィルムの幅方向に均一な物性を得るのが困難で、本発明の複屈折（Δｎ）を得ることができない。
【００３２】
本発明でいう同時二軸延伸とは、フィルムの縦方向、横方向に同時に配向を与えるための延伸であり、同時二軸延伸機を用い、フィルムの端面をクリップしながら搬送して、縦方向および横方向に延伸する操作をいう。ここで言うフィルムの縦方向とは、フィルムの長手方向であり、横方向とは、フィルムの幅方向である。もちろん、縦方向と横方向の延伸が時間的に同時に延伸されている部分があればよいのであって、従って、横方向または縦方向に単独に先に延伸した後に、縦方向と横方向とを同時に延伸する方法や、さらに同時二軸延伸後に横方向または縦方向に単独さらに延伸する方法なども含まれるものである。
【００３３】
次に、本発明のポリエステルフィルムの製造方法を具体的に説明するが、本発明の構成要件を満足する限り、以下の例示に特に限定されるものではない。
本発明のフィルムを得るに際しては、ポリエステルをエクストルーダーに代表される周知の溶融押し出し機に供給し、ポリエステルの融点以上の温度に加熱し溶融する。次いで、溶融したポリエステルをスリット状のダイから押し出し、回転冷却ドラム上でガラス転移温度以下の温度になるように急冷固化し、実質的に非晶状態の未配向シートを得る。この場合、シートの平面性を高めることが好ましく、本発明においては、静電印加密着法および／または液体塗布密着法が好ましく採用される。
【００３４】
前記未延伸シートの端部をテンター式同時二軸延伸機のクリップに把持させ、７０〜１３０℃に加熱して縦および横方向に３〜４０倍に同時二軸延伸する。その後、弛緩を数％として、８０〜２４０℃で数秒間熱処理した後、室温まで冷却し、巻き取って所望の厚みのフィルムを得る。延伸に際しては、未延伸シートを必要に応じて縦および横方向に１〜１．５倍程度に予備延伸した後、同時二軸延伸してもよい。
【００３５】
延伸後の熱処理は、フィルムの熱収縮率を小さくするための工程であり、熱処理は、熱風を吹き付ける方法、マイクロ波を照射する方法、赤外線を照射する方法等公知の方法を採用することができるが、均一に精度よく加熱できることから熱風を吹き付ける方法が最適である。
【００３６】
本発明のポリエステルフィルムにさらに特定の性能を付与するため、例えば、接着性、易滑性、離型性、制電性を付与するために、塗布層を設けてもよい。塗布層を構成する成分としては、ポリエステル、ポリアミド、ポリスチレン、ポリアクリレート、ポリカーボネート、ポリアリレート、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルブチラール、ポリビニルアルコール、ポリウレタン等の樹脂およびこれらの樹脂の共重合体などを挙げることができる。かかる樹脂の一種または二種以上の樹脂を同時に含有してもよい。
【００３７】
上述の塗布液をフィルムに塗布する方法としては、リバースコーター、グラビアコーター、ロッドコーター、エアドクターコーター、あるいはこれら以外の塗布装置を用いることができる。塗布層は、フィルム製造工程内で設けてもよいし、フィルムの製造後に塗布してもよい。特に塗布厚みの均一性や、生産効率の点で、フィルム製造工程内で、つまり未延伸シートに塗布液を塗布して同時二軸延伸するのか好ましい。
【００３８】
また、本発明のポリエステルフィルムは、本発明の効果を損なわない範囲で、ポリエチレン、ポリプロピレン、およびそれらの無水マレイン酸変成物、アイオノマー等のポリオレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリスチレン系樹脂等の他の熱可塑性樹脂や熱可塑性エラストマー、ポリエステル樹脂に共重合されないポリアルキレンエーテルグリコール等を含有してもよく、さらにヒンダードフェノール系、亜リン酸エステル、チオエーテル系等の酸化防止剤、ベンゾトリアゾール系、ベンゾフェノン系、ベンゾエート系、ヒンダードアミン系、シアノアクリレート系等の光安定剤、無機系および有機系の結晶核剤、分子量調整剤、耐加水分解剤、帯電防止剤、滑剤、離型剤、可塑剤、難燃剤、難燃助剤、発泡剤、着色剤、分散助剤等の添加剤やガラス繊維、カーボンファイバー、マイカ、チタン酸カリファイバー等の強化剤を含有してもよい。
【００３９】
これらの他の熱可塑性樹脂や熱可塑性エラストマー、添加剤、強化剤を含有させるには、共重合ポリエステルの重縮合過程で添加することによってもよいが、共重合ポリエステルのフィルム過程で添加することによってもよい。
【００４０】
【実施例】
以下、実施例により本発明をさらに詳細に説明するが、本発明は、その要旨を越えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。まお、本発明で用いた物性測定法は下記のとおりである。実施例および比較例中、「部」とあるはあは「重量部」を示す。
【００４１】
（１）ガラス転移温度［Ｔｇ（℃）］、融点［Ｔｍ（℃）］
ＴＡ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ製差動熱量計（ＤＳＣ−２９２０型）を用いて測定した。ＤＳＣ測定条件は、以下のとおりである。すなわち、試料１０ｍｇを窒素気流下で２８０℃、５分間溶融保持し、ついで液体窒素で急冷した。得られたサンプルを１０℃／ｍｉｎ．の速度で昇温する過程でガラス状態からゴム状態への転移に基づく比熱変化を読みとり、この温度をガラス転移温度（Ｔｇ）とし、結晶融解に基づく吸熱ピーク温度を融点（Ｔｍ）とした。
【００４２】
（２）ポリマーの極限粘度（ｄｌ／ｇ）
ポリマー１ｇをフェノール／テトラクロロエタン（５０／５０（重量比））の混合溶媒１００ｍｌ中に溶解させ、ウベローデ型粘度計にて３０℃で測定した。
【００４３】
（３）粒子の平均粒径（μｍ）
レーザー回折散乱法（（株）堀場製作所製  ＬＡ−９１０）によって求められる全粒子の５０％点にある粒子の等価球形直径をもって平均粒径とした。
【００４４】
（４）フィルムの厚み方向の屈折率（ｎα）、フィルムの全幅方向の複屈折率（Δｎ）
アタゴ光学社製アッベ屈折計を用い、フィルム面内の屈折率の最大値（ｎγ）、それに直角方向の屈折率（ｎβ）およびフィルムの厚さ方向の屈折率（ｎα）を測定し、下記式より複屈折率（Δｎ）を算出した。なお、屈折率の測定は、Ｎａ−Ｄ線（波長λ＝５８９ｎｍ）を用い、マウント液にはヨウ化メチレンを用いて、２３℃、５０％ＲＨで行った。
Δｎ＝ｎγ−ｎβ
フィルム全幅方向の複屈折率（Δｎ）は、幅方向に２ｍの長さ、あるいは、全幅のフィルムを用意し、５ｃｍ間隔に測定点をマークし、上記の方法で複屈折率（Δｎ）を測定する。全ての測定点の測定が終了したら、その中で、最大値をフィルムの全幅方向の複屈折率（Δｎ）とした。
【００４５】
（５）フィルムのヤング率（ＧＰａ）
（株）インテスコ製引っ張り試験機（２００１型）を用いて、温度２３℃、湿度５０％ＲＨに調節された室内において、長さ（チャック間）３００ｍｍ、幅２０ｍｍの試料フィルムを、２５ｍｍ／ｍｉｎ．の速度で引っ張り、引っ張り応力−歪み曲線の初期の直線部分を用いて次式より計算した。
Ｅ＝Δσ／Δε
（上記式中、Ｅはヤング率（ＧＰａ）、Δσは直線上の２点間の元の平均断面積による応力差（ＧＰａ）、Δεは上記２点間の歪み差／初期長さ（−）を表す）
【００４６】
（６）フィルムの引っ張り破断伸度（％）
（株）インテスコ製引っ張り試験機（２００１型）を用いて、温度２３℃、湿度５０％ＲＨに調節された室内において、長さ（チャック間）５０ｍｍ、幅１５ｍｍの試料フィルムを、２００ｍｍ／ｍｉｎ．の速度で引っ張り、引っ張り応力−歪み曲線から次式より求めた。
ＬＢ＝（Ｌ−Ｌ０）×１００／Ｌ０
（上記式中、ＬＢは引っ張り破断伸度（％）、Ｌは破断時のフィルム長さ（ｍｍ）、Ｌ０は元のフィルム長さ（ｍｍ）を表す。
【００４７】
（７）フィルム表面粗さ（μｍ）
中心線平均粗さ（Ｒａ）（μｍ）をもって表面粗さとした。（株）小坂研究所製表面粗さ測定機（ＳＥ−３Ｆ型）を用いて次のようにして求めた。すなわち、フィルム断面曲線からその中心線の方向に基準長さＬ（２．５ｍｍ）の部分を抜き取り部分の中心線をｘ軸、縦倍率の方向をｙ軸として粗さ曲線ｙ＝ｆ（ｘ）で表したとき、次式で与えられた値を（μｍ）で表す。中心線平均粗さは、試料フィルム表面から１０本の断面曲線を求め、これらの断面曲線から求めた抜き取り部分の中心線平均粗さの平均値で表した。なお、触針の先端半径は２μｍ、荷重は３０ｍｇとし、カットオフ値は０．０８ｍｍとした。
Ｒａ＝（１／Ｌ）∫０１｜ｆ（ｘ）｜ｄｘ
【００４８】
（８）フィルムの滑り性
平滑なガラス板上に、幅１５ｍｍ、長さ１５０ｍｍに切り出したフィルム同士を２枚重ね、その上にゴム版をのせ、２枚のフィルム接圧を２ｇ／ｃｍ２として、２０ｍｍ／ｍｉｎ．でフィルム同士を滑らせて摩擦力を測定し、５ｍｍ滑らせた点での摩擦係数を動摩擦係数として求めた。なお、測定は、温度２３℃、湿度５０％ＲＨの雰囲気下で行った。
【００４９】
（９）フィルムヘーズ
ＪＩＳ−Ｋ７１３６に準じ、日本電色工業製分球式濁度計（ＮＤＨ−２０００型）によりフィルムの濁度を測定した。
【００５０】
実施例１
テレフタル酸、エチレングリコール、ポリテトラメチレンエーテルグリコール（数平均分子量１０００）を下記表１に記載の構成比になるように、また触媒および助触媒として、テトラブトキシチタネートを０．００９部、エチルアシッドフォスフェートを０．０２５部、酢酸コバルトを０．０５部、さらに平均粒径が２．４μｍの非晶質微細シリカ粒子１部をエチレングリコールスラリーとして反応器にとり、２７０℃、４００Ｐａでの直接重合法によりポリエステル樹脂を得た。ポリエステル樹脂は、重合槽よりストランド状に抜き出し、これを冷却後、ペレタイザーでカットすることによりペレット形状で回収した。かくして得られたポリエステル樹脂ペレットのガラス転移温度（Ｔｇ）は５２℃、融点（Ｔｍ）は２４９℃、極限粘度は０．７９であった。このペレットを風乾して、ベント付きの２軸スクリューの押し出し機に供給して、２５０℃、−１００ＫＰａのベント減圧下で溶融混練りし、スリット状ダイより２０℃の回転冷却ロール上にシート状に押し出し、静電印加冷却法を使用して回転冷却ロールにより急冷して未延伸シートを得た。得られた未延伸シートを、同時二軸延伸機に導入し、６０℃で予熱した後、６５℃で縦方向に３．５倍、横方向に３．５倍クリップで把持しながら同時二軸延伸した。その後、熱固定ゾーンにおいて１７０℃で熱固定し、フィルム厚みが２５μｍの二軸配向ポリエステルフィルムを得た。
【００５１】
実施例２、３
表１記載の組成比とする以外は、実施例１と同様にしてフィルム厚みが２５μｍの二軸配向ポリエステルフィルムを得た。
【００５２】
比較例１
実施例１により得られたポリエステルを用い、ベント付き２軸スクリューの押し出し機に供給して、２５０℃、−１００ＫＰａのベント減圧下で溶融混練りし、スリット状ダイスより２０℃の回転冷却ロール上にシート状に押し出し、静電印加冷却法を使用して回転冷却ロールにより急冷して未延伸シートを得、次いで、当該未延伸シートを縦方向に５０℃で３．５倍、横方向に７０℃で３．５倍逐次二軸延伸した。その後熱固定ゾーンにおいて１７０℃で熱固定し、フィルム厚みが２５μｍの二軸配向ポリエステルフィルムを得た。
【００５３】
比較例２、３
表１記載の組成比とする以外は、実施例１と同様にしてフィルム厚みが２５μｍの二軸配向ポリエステルフィルムを得た。
【００５４】
比較例４
実施例１において、数平均分子量が２５０のポリテトラメチレンエーテルグリコールを用いること以外は、実施例１と同様にして、フィルム厚みが２５μｍの二軸配向ポリエステルフィルムを得た。
【００５５】
比較例５
実施例１において、数平均分子量が４５００のポリテトラメチレンエーテルグリコールを用いること以外は、実施例１と同様にして、フィルム厚みが２５μｍの二軸配向ポリエステルフィルムを得た。
【００５６】
比較例６〜９
実施例１において、非晶質微細シリカ粒子の粒径および添加量を変更すること以外は、実施例１と同様にして、フィルム厚みが２５μｍの二軸配向ポリエステルフィルムを得た。
以上、実施例および比較例で得られたフィルムの内容および特性をまとめて下表１〜３に示す。
【００５７】
【表１】
2004331755.tif 000002
表１中、ＴＰＡはテレフタル酸、ＥＧはエチレングリコール、ＰＴＭＧはポリテトラメチレンエーテルグリコールをそれぞれ意味する。
【００５８】
【表２】
2004331755.tif 000003
【００５９】
【表３】
2004331755.tif 000004
【００６０】
本発明の要件を満たす実施例１〜３のフィルムは、幅方向に均一な物性を有し、柔軟性、透明性、滑り性、且つ取り扱い性に優れた特性を有し、包装用あるいは工業用として好適に利用できる二軸配向ポリエステルフィルムであるが、これに対し、比較例１〜９のフィルムは、本発明の要件を満たさないために、幅方向に均一な物性を得ることができず、柔軟性、透明性、滑り性、取り扱い性に劣るものであった。
【００６１】
【発明の効果】
以上、詳述したように、本発明の二軸配向ポリエステルフィルムは、幅方向に均一な物性を有し、柔軟性、透明性、滑り性、取り扱い性等に優れたものであり、その工業的価値は高い。