(57)【要約】      （修正有）【課題】弾性率が低下することなく従来の補強剤では達成が困難であった機械的強度と流動性に優れた熱可塑性樹脂組成物及びその成形体を提供する。【解決手段】（Ａ）主としてシンジオタクチック構造を有するスチレン系重合体を２５〜９０質量％。（Ｂ）（Ａ）成分に対し相溶性又は親和性を有し、且つ極性基を有する重合体０．２〜１０質量％。（Ｃ）シンジオタクチック構造を有するスチレン系重合体以外の熱可塑性樹脂及び／又はゴム状弾性体０〜６０質量％（０を含む）（Ｄ）スチレン系重合体の結晶化速度を促進する成分０〜５質量％（０を含む）を有する熱可塑性樹脂組成物と（Ｅ）長さ方向に直角の断面が、長径と短径を持つ扁平な断面形状の繊維強化剤を同組成物に対し１０〜６５質量％（Ｆ）有機充填材又は無機充填材を組成物に対して０〜５０質量％（０を含む）、但し、（Ｅ）＋（Ｆ）は、同組成物に対して１０〜６５質量％である。及びその成形体である。【選択図】    なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記の（Ａ）成分〜（Ｆ）成分からなる熱可塑性樹脂組成物。
（Ａ）主としてシンジオタクチック構造を有するスチレン系重合体
（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｃ）＋（Ｄ）の２５〜９０質量％
（Ｂ）（Ａ）成分に対し相溶性又は親和性を有し、且つ極性基を有する重合体
（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｃ）＋（Ｄ）の０．２〜１０質量％
（Ｃ）シンジオタクチック構造を有するスチレン系重合体以外の熱可塑性樹脂及び／又はゴム状弾性体
（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｃ）＋（Ｄ）の０〜６０質量％（０を含む）
（Ｄ）シンジオタクチック構造を有するスチレン系重合体の結晶化速度を促進する成分
（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｃ）＋（Ｄ）の０〜５質量％（０を含む）
（Ｅ）長さ方向に直角の断面が、長径と短径を持つ扁平な断面形状の繊維強化剤
熱可塑性樹脂組成物に対し１０〜６５質量％
（Ｆ）有機充填材又は無機充填材
（Ｆ）は熱可塑性樹脂組成物に対して０〜５０質量％（０を含む）、但し、
（Ｅ）＋（Ｆ）は、熱可塑性樹脂組成物に対して１０〜６５質量％である。
【請求項２】
繊維強化剤の短径（長径と直角な方向での最長直線距離）の長さが３μｍ以上、長径（断面の最長部分の直線距離）／短径が２．５以上である請求項１に記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項３】
繊維強化剤がガラス繊維である請求項１又は２に記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物からなる成形体。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、弾性率、機械的強度及び流動性に優れた熱可塑性樹脂組成物及びその成形体に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
従来より、シンジオタクチック構造を有するスチレン系重合体（以下、「ＳＰＳ」と略す場合がある。）は、優れた機械物性、耐熱性、耐薬品性及び成形加工性を有するので、電気・電子部品、自動車部品及び機械部品等の材料として用いられている。
近年益々、製品の小型化、高性能化に伴い材料の流動性及び強度に対する要求レベルが高くなってきている。
耐熱性の向上には、無機充填剤の増量が一般的であるが、良く知られている現象として、通常のガラス繊維及びその他の補強剤の増量では流動性が低下する問題点がある（例えば、非特許文献１参照）。
【０００３】
【非特許文献１】
Ｌ．Ｅ．Ｎｉｅｌｓｅｎ著「高分子と複合材料の力学的性質」化学同出版、１９７６年１１月１５日第１版発行、ｐ．２３３
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、かかる現状に鑑み、弾性率が低下することなく従来の補強剤では達成が困難であった機械的強度と流動性に優れた熱可塑性樹脂組成物及びその成形体を提供することを目的とするものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
本発明者等は、上記の目的を達成するために補強剤として用いる繊維強化剤について鋭意研究を重ねた結果、断面が円形の繊維強化剤に代えて、断面が長径と短径を持つ扁平な繊維強化剤が有効であることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００６】
即ち、本発明は、
１．下記の（Ａ）成分〜（Ｆ）成分からなる熱可塑性樹脂組成物。
（Ａ）主としてシンジオタクチック構造を有するスチレン系重合体
（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｃ）＋（Ｄ）の２５〜９０質量％
（Ｂ）（Ａ）成分に対し相溶性又は親和性を有し、且つ極性基を有する重合体
（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｃ）＋（Ｄ）の０．２〜１０質量％
（Ｃ）シンジオタクチック構造を有するスチレン系重合体以外の熱可塑性樹脂及び／又はゴム状弾性体
（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｃ）＋（Ｄ）の０〜６０質量％（０を含む）
（Ｄ）シンジオタクチック構造を有するスチレン系重合体の結晶化速度を促進する成分
（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｃ）＋（Ｄ）の０〜５質量％（０を含む）
（Ｅ）長さ方向に直角の断面が、長径と短径を持つ扁平な断面形状の繊維強化剤熱可塑性樹脂組成物に対し１０〜６５質量％
（Ｆ）有機充填材又は無機充填材
（Ｆ）は熱可塑性樹脂組成物に対して０〜５０質量％（０を含む）、但し、（Ｅ）＋（Ｆ）は、熱可塑性樹脂組成物に対して１０〜６５質量％である。
２．繊維強化剤の短径（長径と直角な方向での最長直線距離）の長さが３μｍ以上、長径（断面の最長部分の直線距離）／短径が２．５以上である上記１に記載の熱可塑性樹脂組成物。
３．繊維強化剤がガラス繊維である上記１又は２に記載の熱可塑性樹脂組成物。４．上記１〜３のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物からなる成形体。
に関するものである。
【０００７】
【発明の実施の形態】
以下、本発明について、詳細に説明する。
（Ａ）主としてシンジオタクチック構造を有するスチレン系重合体
本発明の（Ａ）成分である主としてシンジオタクチック構造を有するスチレン系重合体におけるシンジオタクチック構造とは、立体化学構造がシンジオタクチック構造、即ち炭素−炭素結合から形成される主鎖に対して側鎖であるフェニル基が交互に反対方向に位置する立体構造を有するものであり、そのタクティシティーは同位体炭素による核磁気共鳴法（１３Ｃ―ＮＭＲ法）により定量される。１３Ｃ−ＮＭＲ法により測定されるタクティシティーは、連続する複数個の構成単位の存在割合、例えば、２個の場合はダイアッド、３個の場合はトリアッド、５個の場合はペンタッドによって示すことができるが、本発明のシンジオタクチック構造を有するスチレン系重合体とは、通常、ラセミダイアッドで７５％以上、好ましくは８５％以上、若しくはラセミペンタッドで３０％以上、好ましくは５０％以上のシンジオタクティシティーを有するポリスチレン、ポリ（アルキルスチレン）、ポリ（ハロゲン化スチレン）、ポリ（ハロゲン化アルキルスチレン）、ポリ（アルコキシスチレン）、ポリ（ビニル安息香酸エステル）、これらの水素化重合体及びこれらの混合物、又はこれらを主成分とする共重合体を意味する。
【０００８】
ポリ（アルキルスチレン）としては、ポリ（メチルスチレン）、ポリ（エチルスチレン）、ポリ（イソピルスチレン）、ポリ（ターシャリープチルスチレン）、ポリ（フェニルスチレン）、ポリ（ビニルナフタレン）、ポリ（ビニルスチレン）等が挙げられ、ポリ（ハロゲン化スチレン）としては、ポリ（クロロスチレン）、ポリ（ブロモスチレン）、ポリ（フルオロスチレン）等が挙げられる。
又、ポリ（ハロゲン化アルキルスチレン）としては、ポリ（クロロメチルスチレン）等が挙げられ、ポリ（アルコキシスチレン）としては、ポリ（メチキシスチレン）、ポリ（エトキシスチレン）が挙げられる。
【０００９】
特に、好ましいシンジオタクチック構造を有するスチレン系重合体としては、ポリスチレン、ポリ（ｐ−メチルスチレン）、ポリ（ｍ−メチルスチレン）、ポリ（ｐ−タ−シャリーブチルスチレン）、ポリ（ｐ−クロロスチレン）、ポリ（ｍ−クロロスチレン）、ポリ（ｐ−フルオロスチレン）、水素化ポリスチレン及びこれらの構造単位を含む共重合体が挙げられる。
【００１０】
このようなシンジオタクチック構造を有するスチレン系重合体は、例えば、不活性炭化水素溶媒中又は溶媒の不存在下に、チタン化合物及び水とトリアルキルアルミニウムの縮合生成物を触媒として、スチレン系単量体（上記スチレン系重合体に対応する単量体）を重合することにより製造することができる（特開昭６２−１８７７０号公報）。
又、ポリ（ハロゲン化アルキルスチレン）については、特開平１−４６９１２号公報、これらの水素化重合体については特開平１−１７８５０５号公報記載の方法等により製造することできる。
尚、これらの主としてシンジオタクチック構造を有するスチレン系重合体は、一種のみを単独で、又は、二種以上を組み合わせて用いることができる。
【００１１】
該（Ａ）成分の配合量は、（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｃ）＋（Ｄ）に基づき、２５〜９０質量％、好ましくは４０〜９０質量％の範囲で選ばれる。
この配合量が２５質量％未満では、他の成分の種類に応じて、成形性、強度及び耐熱性の低下が起こり、９０質量％を超えると、強度及び耐熱性の低下が起こる場合がある。
【００１２】
（Ｂ）シンジオタクチック構造を有するスチレン系重合体に対し相溶性又は親和性を有し、且つ極性基を有する重合体
本発明の（Ｂ）成分は、上記（Ａ）成分に対し相溶性又は親和性を示す連鎖をポリマー鎖中に含有するものであり、例えば、シンジオタクチックポリスチレン、アタクチックポリスチレン、アイソタクチックポリスチレン、スチレン系重合体、ポリフェニレンエーテル、ポリビニルメチルエーテル等を主鎖、ブロック鎖又はグラフト鎖として有する重合体が挙げられる。
ここでいう極性基とは、（Ｆ）成分である無機充填材との接着性を向上させるものであればよく、具体的には、例えば、酸無水物基、カルボン酸基、カルボン酸エステル基、カルボン酸ハライド基、カルボン酸アミド、カルボン酸塩基、スルホン酸基、スルホン酸エステル基、スルホン酸塩化物基、スルホン酸アミド基、スルホン酸塩基、エポキシ基、アミノ基、イミド基、オキサゾリン基等が挙げられる。
【００１３】
具体的には、スチレン−無水マレイン酸共重合体（ＳＭＡ）、スチレン−グリシジルメタクリレート共重合体、末端カルボン酸変性ポリスチレン、末端エポキシ変性ポリスチレン、末端オキサゾリン変性ポリスチレン、末端アミン変性ポリスチレン、スルホン化ポリスチレン、スチレン系アイオノマー、スチレン−メチルメタクリレートーグラフトポリマー、（スチレン−グリシジルメタクリレート）−メチルメタクリレート−グラフト共重合体、酸変性アクリル−スチレン−グラフトポリマー、（スチレン−グリシジルメタクリレート）−スチレン−グラフトポリマー、ポリブチレンテレフタレート−ポリスチレン−グラフトポリマー、無水マレイン酸変性ＳＰＳ、フマル酸変性ＳＰＳ、グリシジルメタクリレート変性ＳＰＳ、アミン変性ＳＰＳ等の変性スチレン系ポリマー、（スチレン―無水マレイン酸）−ポリフェニレンエーテル−グラフトポリマー、無水マレイン酸変性ポリフェニレンエーテル、フマル酸変性ポリフェニレンエーテル、グリシジルメタクリレート変性ポリフェニレンエーテル、アミン変性ポリフェニレンエーテル等の変性ポリフェニレンエーテル系ポリマー等が挙げられる。
特に、変性ポリフェニレンエーテル、変性ＳＰＳ等が好適である。
尚、上記（Ｂ）成分の重合体は、一種のみを単独で、又は二種以上を組み合わせて用いることができる。
【００１４】
上記変性ポリフェニレンエーテルとは、以下に示すようなポリフェニレンエーテルを変性剤を用いて変性したものであるが、本発明の目的に沿うものであれば、変性方法によって限定されるものではない。
ポリフェニレンエーテルは公知の化合物であり、例えば、米国特許第３，３０６，８７４号公報、同３，３０６，８７５号公報、同３，２５７，３５７号公報及び同３，２５７，３５８号公報の各明細書を参照することができる。
ポリフェニレンエーテルは、通常、銅アミン錯体、一種又は二種以上の二置換又は三置換フェノールの存在下、ホモポリマー又はコポリマーを生成する酸化カップリング反応によって製造することができる。
銅アミン錯体としては、第１級、第２級及び第３級アミンから誘導される銅アミン錯体が挙げられる。
【００１５】
ポリフェニレンエーテルの具体例としては、例えば、ポリ（２，３−ジメチル−６−エチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−クロロメチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−ヒドロキシエチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−ｎ−ブチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−エチル−６−イソプロピル−１，４−フェニルエーテル）、ポリ（２−エチル−６−ｎ−プロピル−１，４フェニレンエーテル）、ポリ（２，３，６−トリメチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ［２−（４‘−メチルフェニル）−１，４−フェニレンエーテル］、ポリ（２−ブロモ−６−フェニル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−フェニル１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−フェニル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−クロロ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−クロロ−６−エチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−クロロ−６−プロモ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジ−ｎ−プロピル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−イソプロピル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−クロロ−６−メチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−エチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジプロモ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジクロロ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジエチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）等が挙げられる。
【００１６】
又、例えば、前記ホモポリマーの調製に使用されるようなフェノール化合物の二種又はそれ以上から誘導される共重合体等も適切である。
更に、例えば、ポリスチレン等のビニル芳香族化合物と前述のポリフェニレンエーテルとのグラフト共重合体及びブロック共重合体が挙げられる。
これら例示された各種ポリフェニレンエーテルのうち、ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）が特に好ましく用いられる。
【００１７】
これらのポリフェニレンエーテルの変性に用いられる変性剤としては、同一分子内にエチレン性二重結合と極性基とを有する化合物が挙げられ、具体的には、例えば、無水マレイン酸、マレイン酸、マレイン酸エステル、マレイミド及びそのＮ置換体、マレイン酸塩等のマレイン酸誘導体、フマル酸、フマル酸エステル、フマル酸塩等のフマル酸誘導体、無水イタコン酸、イタコン酸、イタコン酸エステル、イタコン酸塩等のイタコン酸誘導体、アクリル酸、アクリル酸エステル、アクリル酸アミド、アクリル酸塩等のアクリル酸誘導体、メタクリル酸、メタクリル酸エステル、メタクリル酸アミド、メタクリル酸塩、グリシジルメタクリレート等のメタクリル誘導体等が挙げられる。
これらのうち、特に無水マレイン酸、フマル酸又はグリシジルメタクリレートが好ましく用いられる。
上記各種の変性剤は一種用いてもよいし、二種以上を組合せて用いてもよい。
【００１８】
上記変性ポリフェニレンエーテルは、例えば、溶媒や他樹脂の存在下、上記ポリフェニレンエーテルと変性剤とを反応させることにより得られる。
変性の方法については特に制限はなく、公知の方法、例えば、ロールミル，パンパリミキサー，押出機等を用いて１５０〜３５０℃の範囲の温度において溶融混練し、反応させる方法、又はベンゼン，トルエン，キシレン等の溶媒中で加熱反応させる方法等を用いることができる。
更に、これらの反応を容易にするために、反応系に、ベンゾイルパーオキサイド；ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド；ジクミルパーオキサイド；ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート；アゾビスイソブチロニトリル；アゾビスイソパレロニトリル；２，３−ジフェニル−２，３−ジメチルブタン等のラジカル発生剤を存在させることも有効である。
これらのポリフェニレンエーテルの中で、特に、無水マレイン酸変性ポリフェニレンエーテル，フマル酸変性ポリフェニレンエーテル又はグリシジルメタクリレート変性ポリフェニレンエーテルが好ましく用いられる。
【００１９】
また、（Ｂ）成分として、極性基を有する変性ＳＰＳを用いることもできる。この変性ＳＰＳは、例えば、上記（Ａ）成分のＳＰＳを変性剤を用いて変性することにより得ることができるが、本発明の目的に使用可能であれば、この方法に限定されるものではない。
変性に用いるＳＰＳは、特に制限はなく、上記（Ａ）成分のＳＰＳを用いることが可能であるが、特に、スチレンと置換スチレンとの共重合体が他の成分との相溶性の点で好ましく用いられる。
該共重合体の組成比については特に制限はないが、置換スチレン単位の含有量が３〜５０モル％の範囲にあるのが好ましく、更に好ましくは３〜２５モル％の範囲である。
この含有量が３モル％未満では変性が困難であるし、５０モル％を超えると他の成分との相溶性が低下するため好ましくない。
特に好ましい置換スチレンとしては、例えば、メチルスチレン，エチルスチレン，イソプロピルスチレン，ターシャリープチルスチレン，ビニルスチレン等のアルキルスチレン，クロロスチレン，ブロモスチレン，フルオロスチレン等のハロゲン化スチレン，クロロメチルスチレン等のハロゲン化アルキルスチレン、メトキシスチレン，エトキシスチレン等のアルコキシスチレン等が挙げられる。
これらの置換スチレンは一種用いてもよいし、二種以上を組合せて用いてもよい。
【００２０】
上記ＳＰＳの変性に用いる変性剤としては、同一分子内にエチレン性二重結合と極性基とを有する化合物が使用できる。
このような変性剤としては、例えば、無水マレイン酸，マレイン酸，マレイン酸エステル，マレイミド及びそのＮ置換体，マレイン酸塩等のマレイン酸誘導体、フマル酸，フマル酸エステル，フマル酸塩等のフマル酸誘導体、無水イタコン酸，イタコン酸，イタコン酸エステル，イタコン酸塩等のイタコン酸誘導体、アクリル酸，アクリル酸エステル，アクリル酸アミド，アクリル酸塩等のアクリル酸誘導体、メタクリル酸，メタクリル酸エステル，メタクリル酸アミド，メタクリル酸塩，グリシジルメタクリレート等のメタクリル酸誘導体等が挙げられる。これらのうち、特に無水マレイン酸、フマル酸又はグリシジルメタクリレートが好ましく用いられる。
上記各種の変性剤は一種用いてもよいし、二種以上を組み合わせてもよい。
【００２１】
変性ＳＰＳは、例えば、溶媒や他樹脂の存在下、上記ＳＰＳと変性剤とを反応させることにより得られる。
変性の方法については特に制限はなく、公知の方法、例えば、ロールミル，パンパリミキサー，押出機等を用いて１５０〜３５０℃の範囲の温度において溶融混練し、反応させる方法、又はベンゼン，トルエン，キシレン等の溶媒中で加熱反応させる方法等を用いることができる。
更に、これらの反応を容易にするために、反応系にベンゾイルパーオキサイド，ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド，ジクミルパーオキサイド，ｔ−プチルパーオキシベンゾエート，アゾビスイソブチロニトリル，アゾビスイソバレロニトリル，２，３−ジフェニル−２，３−ジメチルブタン等のラジカル発生剤を存在させることも有効である。
これらの変性ＳＰＳの中で、特に無水マレイン酸変性ＳＰＳ，フマル酸変性ＳＰＳ及びグリシジルメタクリレート変性ＳＰＳが好ましく用いられる。
【００２２】
上記（Ｂ）成分は、一種用いてもよいし、二種以上を組み合わせて用いてもよく、又、（Ｂ）成分中の極性基含有量は０．０１〜２０質量％、好ましくは０．０５〜１０質量％の範囲にあるのが好ましい。
この含有量が０．０１質量％未満では、相溶化剤としての効果を発揮させるために、（Ｂ）成分を多量に配合する必要があり、その結果、熱可塑性樹脂組成物の力学物性や耐熱性が低下し、好ましくない。
又、２０質量％を超えると、（Ａ）成分との相溶性が低下するため好ましくない。
該（Ｂ）成分の配合量は、（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｃ）＋（Ｄ）に基づき、０．２〜１０質量％、好ましくは０．５〜８質量％の範囲で選ばれる。
この配合量が０．２質量％未満であると、Ｅ成分及びＦ成分と樹脂成分の親和性が低下するため、熱可塑性樹脂組成物の強度が低下し、１０質量％を超えると熱可塑性樹脂組成物の耐熱性及び成形性が低下し好ましくない。
【００２３】
（Ｃ）シンジオタクチック構造を有するスチレン系重合体以外の熱可塑性樹脂及び／又はゴム状弾性体
シンジオタクチック構造を有するスチレン系重合体以外の熱可塑性樹脂としては、直鎖状高密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、高圧法低密度ポリエチレン、アイソタクチックポリプロピレン、シンジオタクチックポリプロピレン、ブロックポリプロピレン、ランダムポリプロピレン、ポリブテン、１，２−ポリブタジエン、４−メチルペンテン、環状ポリオレフィンを始めとするポリオレフィン系樹脂、アタクチックポリスチレン、アイソタクチックポリスチレン、ＨＩＰＳ、ＡＢＳ、ＡＳを始めとするポリスチレン系樹脂、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートを始めとするポリエステル系樹脂、ポリアミド６、ポリアミド６，６を始めとするポリアミド系樹脂、ポリフェニレンエーテル、ＰＰＳ又はこれらを変性したもの等公知のものから任意に選択して用いることができる。
尚、これらの熱可塑性樹脂は一種のみを単独で、又は、二種以上を組み合わせて用いることができる。
アタクティックな立体構造を有するスチレン系重合体（以下、「アタクティックポリスチレン」と呼ぶことがある）は、溶液重合、塊状重合、懸濁重合、塊状−懸濁重合等の重合方法によって得られる、下記一般式（１）
【００２４】
【化１】
2004155928.tif 000002
【００２５】
（式中、Ｒは水素原子、ハロゲン原子又は炭素原子、酸素原子、窒素原子、硫黄原子、リン原子、セレン原子、ケイ素原子及びスズ原子のいずれか１種類以上を含む置換基を示し、ｍは１〜３の整数を示す。但し、ｍが複数の時は、各Ｒは同一でも異なるものであってもよい。）
で表される１種以上の芳香族ビニル化合物からなる重合体、又は１種類以上の芳香族ビニル化合物と共重合可能な１種類以上の他のビニル単量体の共重合体、これらの重合体の水素化重合体、及びこれらの混合物である。
【００２６】
好ましい芳香族ビニル化合物としては、スチレン，α−メチルスチレン，メチルスチレン，エチルスチレン，イソプロピルスチレン，ターシャリーブチルスチレン，フェニルスチレン，ビニルスチレン，クロロスチレン，ブロモスチレン，フルオロスチレン，クロロメチルスチレン，メトキシスチレン，エトキシスチレン等が挙げられ、これらは１種又は２種以上で使用される。
特に好ましい芳香族ビニル化合物としては、スチレン，ｐ−メチルスチレン，ｍ−メチルスチレン，ｐ−ターシャリーブチルスチレン，ｐ−クロロスチレン，ｍ−クロロスチレン，ｐ−フルオロスチレンが挙げられる。
【００２７】
共重合体可能な他のビニル単量体としては、アクリロニトリル，メタクリロニトリル等のビニルシアン化合物、メチルアクリレート，エチルアクリレート，プロピルアクリレート，ブチルアクリレート，アミルカクリレート，ヘキシルアクリレート，オクチルアクリレート，２−エチルヘキシルアクリレート，シクロヘキシルアクリレート，ドデシルアクリレート，オクタデシルアクリレート，フェニルアクリレート，ベンジルアクリレート等のアクリル酸エステル、メチルメタクリレート，エチルメタクリレート，ブチルメタクリレート，アミルメタクリレート，ヘキシルメタクリレート，オクチルメタクリレート，２−エチルヘキシルメタクリレート，シクロヘキシルメタクリレート，ドデシルメタクリレート，オクタデシルメタクリレート，フェニルメタクリレート，ベンジルメタクリレート等のメタクリル酸エステル、マレイミド，Ｎ−メチルマレイミド，Ｎ−エチルマレイミド，Ｎ−ブチルマレイミド，Ｎ−ラウリルマレイミド，Ｎ−シクロヘキシルマレイミド，Ｎ−フェニルマレイミド，Ｎ−（ｐ−プロモフェニル）マレイミド等のマレイミド系化合物等が挙げられる。
【００２８】
共重合可能なゴム状重合体としては、ポリブタジエン，スチレン−ブタジエン共重合体，アクリロニトリル−ブタジエン共重合体，ポリイソプレン等のジエン系ゴム、エチレン−α−オレフィン共重合体，エチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体，ポリアクリル酸エステル等の非ジエン系ゴム、スチレン−ブタジエンブロック共重合体，水素化スチレン−ブタジエンブロック共重合体，エチレン−プロピレンエラストマー，スチレン−グラフト−エチレン−プロピレンエラストマー，エチレン系アイオノマー樹脂，水素化スチレン−イソプレン共重合体等が挙げられる。
【００２９】
アタクティックポリスチレンは、分子量については特に制限はないが、一般に、重量平均分子量が１０，０００以上、好ましくは５０，０００以上である。
重量平均分子量が１０，０００未満のものでは、得られる成形品の熱的性質，機械的性質が低下し好ましくない。
更に、分子量分布についても広狭の制限はなく、様々のものを充当することができる。
【００３０】
ポリフェニレンエーテルは、前述のように、この目的に使用するため、米国特許３，３０６，８７４号公報、同３，３０６，８７５号公報、同３，２５７，３５７号公報の各明細書を参照することができる。
ポリフェニレンエーテルは、通常、銅アミン錯体、一種又はそれ以上の二置換又は三置換フェノールの存在下で、ホモポリマー又はコポリマーを生成する酸化カップリング反応によって調製される。
銅アミン錯体としては、第１級、第２級及び第３級アミンから誘導される銅アミン錯体が挙げられる。
好ましいポリフェニレンエーテルの例としては、ポリ（２，３−ジメチル−６−エチル１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−クロロメチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−ヒドロキシエチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−ｎ−ブチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−エチル−６−イソプロピル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−エチル−６−ｎ−プロピル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，３，６−トリメチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−（４´−メチルフェニル）−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−ブロモ−６−フェニル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−フェニル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−フェニル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−クロロ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−クロロ−６−エチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−クロロ−６−ブロモ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジ−ｎ−プロピル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−イソプロピル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−クロロ−６−メチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−エチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジブロモ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジクロロ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジエチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）等が挙げられる。
例えば、前記ホモポリマーの調製に使用されるようなフェノール化合物の二種又はそれ以上から誘導される共重合体等の共重合体も適切である。
更に、例えば、ポリスチレン等のビニル芳香族化合物と前述のポリフェニレンエーテルとのグラフト共重合体及びブロック共重合体が挙げられる。
特に好ましくは、ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）が用いられる。
【００３１】
ゴム状弾性体の具体例としては、例えば、天然ゴム、ポリブタジエン、ポリイソプレン、ポリイソプチレン、ネオプレン、ポリスルフィドゴム、チオコールゴム、アクリルゴム、ウレタンゴム、シリコーンゴム、エピクロロヒドリンゴム、スチレン−ブタジエンブロック共重合体（ＳＢＲ）、水素添加スチレン−ブタジエンブロック共重合体（ＳＥＢ）、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体（ＳＢＳ）、水素添加スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体（ＳＥＢＳ）、スチレン−イソプレンブロック共重合体（ＳＩＲ）、水素添加スチレン−イソプレンブロック共重合体（ＳＥＰ）、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体（ＳＩＳ）、水素添加スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体（ＳＥＰＳ）、エチレンプロピレンゴム（ＥＰＭ）、エチレンプロピレンジエンゴム（ＥＰＤＭ）、エチレン・オクテン共重合体系エラストマー等のオレフィン系ゴム、ブタジエン−アクリロニトリル−スチレン−コアシェルゴム（ＡＢＳ）、メチルメタクリレート−ブタジエン−スチレン−コアシェルゴム（ＭＢＳ）、メチルメタクリレート−プチルアクリレート−スチレン−コアシェルゴム（ＭＡＳ）、オクチルアクリレート−ブタジエン−スチレン−コアシェルゴム（ＭＡＢＳ）、アルキルアクリレート−ブタジエン−アクリロニトリル−スチレン−コアシェルゴム（ＡＡＢＳ）、ブタジエン−スチレン−コアシェルゴム（ＳＢＲ）、メチルメタクリレート−ブチルアクリレート−シロキサンを始めとするシロキサン含有コアシェルゴム等のコアシェルタイプの粒子状弾性体、又はこれらを変性したゴム等が挙げられる。
これらのうち、特に、ＳＢＲ、ＳＥＢ、ＳＢＳ、ＳＥＢＳ、ＳＩＲ、ＳＥＰ、ＳＩＳ、ＳＥＰＳ、コアシェルゴム、ＥＰＭ、ＥＰＤＭ、エチレン・オクテン共重合体系エラストマー又はこれらを変性したゴムが好ましく用いられる。
尚、これらのゴム状弾性体は一種のみを単独で、又は、二種以上を組み合わせて用いることができる。
【００３２】
該（Ｃ）成分の配合量は、（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｃ）＋（Ｄ）に基づき、０〜６０質量％、好ましくは０〜４５質量％の範囲で選ばれる。
この配合量が６０質量％を超えると、添加した成分に応じて熱可塑性樹脂組成物の耐熱性、成形性及び耐薬品性等が低下し、好ましくない。
【００３３】
（Ｄ）シンジオタクチック構造を有するスチレン系重合体の結晶化速度を促進する成分
シンジオタクチック構造を有するスチレン系重合体の結晶化速度を促進する成分（核剤）としては、アルミニウムジ（ｐ−ｔ−ブチルベンゾエート）を始めとするカルボン酸の金属塩、メチレンビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェノール）アシッドホスフェートナトリウムを始めとするリン酸の金属塩、タルク、フタロシアニン誘導体等、公知のものから任意に選択して用いることができる。
尚、これらの核剤は一種のみを単独で、又は、二種以上を組み合わせて用いることができる。
該（Ｄ）成分の配合量は、（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｃ）＋（Ｄ）に基づき０〜５質量％、好ましくは０〜３質量％の範囲で選ばれる。
この配合量が５質量％を超えると、Ｄ成分が異物として作用し、強度の低下及び熱安定性の低下が生じる場合がある。
【００３４】
（Ｅ）長さ方向に直角の断面が、長径（断面の最長部分の直線距離）と短径（長径と直角な方向での最長直線距離）を持つ扁平な断面形状の繊維強化剤
（Ｅ）成分の繊維強化剤としてのガラス繊維を説明する。
断面が扁平のガラス繊維は、ガラス繊維の製造過程において、通常は円形の穴形状のプッシングに対して長円形の穴形状を持つプッシングを用いることにより製造される（特公平４−１３３００号公報）。
ガラス繊維の長さ方向に対して直角な方向での補強強化が重要な因子で長径／短径が２．５以上のものが望ましい。
より好ましくは３．０以上、更に好ましくは３．５以上である。
長径／短径が２．５未満であると、目的とする良好な流動性と力学的物性のバランスを保つことができず、流動性の低下が起こる場合がある。
尚、長径／短径の上限は６程度である。
更に、断面の形状には、余分な応力集中を起こさないように角が無いことが望ましい。
ガラス繊維の長さ方向に対して直角な方向での補強強化を耐熱性に反映させるためには少量のガラス繊維の配合量では不十分であり、熱可塑性樹脂組成物に対し１０〜６５質量％の配合が必要である。
好ましくは１５〜６５質量％、更に好ましくは２０〜６５質量％である。
配合量が１０質量％未満であると、耐熱性及び剛性が不十分であり、６５質量％を超えると、成形性の低下及びガラス繊維の分散不良による外観不良が発生する。
【００３５】
更に、本発明の目的に使用されるガラス繊維は、樹脂との密着性を確保し、補強効果を発現させるために表面処理したものが好ましい。
表面処理に用いられるカップリング剤は、ガラス繊維と樹脂との接着性を良好にするために用いられるものであり、所謂、シラン系カップリング剤、チタン系カップリング剤等、従来公知のものの中から任意のものを選択して用いることができる。
中でもγ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン等のアミノシラン、エポキシシラン、イソプロピルトリ（Ｎ−アミドエチル，アミノエチル）チタネートが好ましい。
又、上記のカップリング剤と共にガラス用フィルム形成性物質を併用することができる。
このフィルム形成性物質には、特に制限はなく、例えば、ポリエステル系、ポリエーテル系、ウレタン系、エポキシ系、アクリル系、酢酸ビニル系等の重合体が挙げられる。
尚、これらの繊維強化剤は一種のみを単独で、又は、二種以上を組み合わせて用いることができる。
【００３６】
（Ｆ）有機充填材又は無機充填材
無機充填材としては、例えば、ガラス繊維（１本の繊維が扁平な断面形状のものを除く）、炭素繊維、ウイスカー、マイカ等が挙げられ、繊維状、粒状及び粉状のものがある。
形状としては、クロス状、マット状、集束切断状、短繊維、フィラメント状、ウィスカー等が挙げられるが、集束切断状の場合、長さが０．０５ｍｍ〜５０ｍｍ、繊維径が５〜２０μｍのものが好ましい。
一方、粒状及び粉状の充填材としては、例えば、タルク、カーボンブラック、グラファイト、二酸化チタン、シリカ、マイカ、硫酸カルシウム、炭酸カルシウム、炭酸バリウム、炭酸マグネシウム、硫酸マグネシウム、硫酸バリウム、オキシサルフェート、酸化スズ、アルミナ、カオリン、炭化ケイ素、金属粉末、ガラスパウダー、ガラスフレーク、ガラスビーズ等が挙げられる。
【００３７】
有機充填剤としては、有機合成繊維、天然繊維等が挙げられる。
有機合成繊維としては、ポリアミド繊維、全芳香族ポリアミド繊維、ポリイミド繊維、ＬＣＰ（液晶ポリマー）繊維等を挙げることができる。
【００３８】
上述の充填材としては表面処理したものが好ましい。
表面処理に用いられるカップリング剤は、充填剤と樹脂との接着性を良好にするために用いられるものであり、所謂、シラン系カップリング剤、チタン系カップリング剤等、従来公知のものの中から任意のものを選択して用いることができる。
中でも、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン等のアミノシラン、エポキシシラン、イソプロピルトリ（Ｎ−アミドエチル，アミノエチル）チタネートが好ましい。
また、上記のカップリング剤と共に、ガラス用フィルム形成性物質を併用することができる。
このフィルム形成性物質には、特に制限はなく、例えば、ポリエステル系、ポリエーテル系、ウレタン系、エポキシ系、アクリル系、酢酸ビニル系等の重合体が挙げられる。
【００３９】
（Ｆ）成分の配合量は、熱可塑性樹脂組成物に対し、０〜５０質量％（０を含む）である。
５０質量％を超えると、強度及び成形性の低下が起こる場合がある。
又、（Ｅ）＋（Ｆ）の合計量は、１０〜６５質量％である。
６５質量％を超えると、強度及び成形性の低下が起こる場合がある。
上記有機充填材又無機充填材は、一種のみを単独で、又は、二種以上を組み合わせて用いることができる。
【００４０】
（Ｇ）その他の添加成分
本発明の熱可塑性樹脂組成物には、本発明の目的を阻害しない限り、酸化防止剤、可塑剤、難燃剤、難燃助剤、顔料及び帯電防止剤等の添加剤を配合することができる。
酸化防止剤としては、リン系、フェノール系、イオウ系等公知のものから任意に選択して用いることができる。
酸化防止剤は一種のみを単独で、又は二種以上を組み合わせて用いることができる。
可塑剤としては、ポリエチレングリコール、ポリアミドオリゴマー、エチレンビスステアロアマイド、フタル酸エステル、ポリスチレンオリゴマー、ポリエチレンワックス、シリコーンオイル等公知のものから任意に選択して用いることができる。
難燃剤としては、臭素化ポリスチレン、臭素化シンジオタクチックポリスチレン、臭素化ポリフェニレンエーテルを始めとする臭素化ポリマー、臭素含有ジフェニルアルカン、臭素含有ジフェニルエーテルを始めとする臭素化芳香族化合物等公知のものから任意に選択して用いることができる。
又、難燃助剤として、三酸化アンチモンを始めとしたアンチモン化合物、その他公知のものから任意に選択して用いることができる。
更に、酸化防止剤、可塑剤、難燃剤、難燃助剤、顔料及び帯電防止剤等の添加剤は、それぞれ、一種のみを単独で、又は、二種以上を組み合わせて用いることができる。
【００４１】
本発明の熱可塑性樹脂組成物の調製方法は、特に制限はなく公知の方法により調製することができる。
例えば、上記各成分を常温で混合、又は溶融混練等の様々な方法でブレンドすればよく、その方法は特に制限はされない。
これらの混合・混練方法の中で、二軸押出機を用いた溶融混練が好ましく用いられる。
二軸押出機を用いた溶融混練においては、用いるＳＰＳの融点以上、３５０℃未満での混練が好ましい。
混練温度が用いるＳＰＳの融点より低いと、樹脂の粘度が高すぎるため、生産性が低くなる可能性があり、３５０℃を超えると樹脂が熱分解する可能性がある。
【００４２】
本発明の熱可塑性樹脂組成物の成形方法には、特に制限はなく、射出成形、押出成形等公知の方法により成形することができる。
射出成形では、成形温度が用いるＳＰＳの融点以上、３５０℃未満が好ましい。
成形温度が用いるＳＰＳの融点より低いと、流動性が低下する可能性があり、３５０℃を超えると、樹脂が熱分解する可能性がある。
金型温度としては、４０℃〜２００℃が好ましく、５０℃〜１８０℃が更に好ましい。
金型温度が４０℃未満であると、ＳＰＳが十分結晶化せず、ＳＰＳの特徴が十分発揮されないおそれがあり、２００℃を超えると、離型時の剛性が低下し、エジェクター割れ、変形等が発生するおそれがある。
【００４３】
【実施例】
以下に、実施例に基づいて本発明を更に具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例により何ら制限されるものではない。
（１）用いた原料
（Ａ）シンジオタクチック構造を有するスチレン系重合体
▲１▼ＳＰＳ：ホモシンジオタックポリスチレン（特開昭６２−１８７７０８号公報に準拠して製造した。）；１，２，４−トリクロロベンゼンを溶媒とし、１５０℃でＧＰＣ法にて測定したポリスチレン換算の重量平均分子量Ｍｗ＝２００，０００、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．２０
【００４４】
（Ｂ）（Ａ）成分に対し、相溶性又は親和性を有し、且つ極性基を有する重合体▲１▼ＦＡＰＰＯ：フマル酸変性ポリフェニレンエーテル
（フマル酸変性ポリフェニレンエーテルの製造）
ポリフェニレンエーテル（固有粘度０．４５デシリットル／ｇ、クロロホルム中、２５℃）１ｋｇ、フマル酸３０ｇ、ラジカル発生剤として２，３−ジメチル−２，３−ジフェニルブタン（日本油脂社製、ノフマーＢＣ）２０ｇをドライブレンドし、３０ｍｍ二軸押出機を用いてスクリュー回転数２００ｒｐｍ、設定温度３００℃で溶融混練を行った。この時の樹脂温度は約３３１℃であった。
ストランドを冷却後、ペレット化し、フマル酸変性ポリフェニレンエーテルを得た。
変性率測定のため、得られた変性ポリフェニレンエーテル１ｇをエチルベンゼンに溶解し、メタノールで再沈し、回収したポリマーをメタノールでソックスレー抽出し、乾燥後、赤外吸収スペクトルのカルボニルの吸収の強度及びアルカリ滴定により変性率を求めた。
変性率は１．４５重量％であった。
【００４５】
（Ｃ）構造を有するスチレン系重合体以外の熱可塑性樹脂および／又はゴム状弾性体
▲１▼ＰＰＯ：ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）〔三菱ガス化学社製  ＹＰＸ−１００Ｈ〕
▲２▼ＨＨ３０：ホモポリスチレン（出光石油化学社製  出光スチロール  ＨＨ３０）
▲３▼ＰＰＳ：ポリフェニレンサルファイド（出光石油化学社製、出光ＰＰＳ）
▲４▼Ｓ８００６：ＳＥＢＳタイプエラストマー（水素添加スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体）〔クラレ社製  セプトン  ８００６〕
【００４６】
（Ｄ）シンジオタクチック構造を有するスチレン系重合体の結晶化速度を促進する成分
▲１▼核剤（旭デンカ社製  ＮＡ３５）
▲２▼核剤（旭デンカ社製  ＮＡ１１）
【００４７】
（Ｅ）扁平な断面形状のガラス繊維（特開平２−１７３０４７号公報に準拠して製造した扁平なガラス繊維）
▲１▼扁平ＧＦ１：アミノシラン／ウレタン系表面処理（短径７μｍ、長径／短径＝３／１）
▲２▼扁平ＧＦ２：アミノシラン／ウレタン系表面処理（短径７μｍ、長径／短径＝４／１）
▲３▼扁平ＧＦ３：アミノシラン／ウレタン系表面処理（短径８μｍ、長径／短径＝５／１）
【００４８】
（Ｆ）有機充填材又は無機充填材
▲１▼炭酸カルシウム：白石カルシウム社製  重質タンカル  Ｐ−３０
▲２▼円ＧＦ：円形な断面形状のガラス繊維〔旭ファイバーグラス社製  ＣＳ０３ＭＡ  ＦＴ１６４Ｇ〕
▲３▼まゆ型ＧＦ：アミノシラン／ウレタン系表面処理〔日東紡紡績（株）社製、ＣＳＨ−３Ｐａ−２５６〕
▲３▼Ｇ（ガラス）フレーク：日本板硝子社製  ＲＥＦＧ３０２
【００４９】
（Ｇ）その他の成分
▲１▼Ｉｒｇ．１０１０：酸化防止剤チバガイギー社製  イルガノックス１０１０▲２▼ＰＥＰ３６：酸化防止剤、旭デンカ社製
▲３▼Ｓ．８０１０：難燃剤〔１，２−ジ（ペンタブロモフェニル）エタン〕〔エチル社製  ＳＡＹＴＥＸ  ８０１０〕
▲３▼ＰＡＴＯＸ：難燃助剤（三酸化アンチモン）〔日本精鉱社製  ＰＡＴＯＸ−Ｍ〕
▲４▼ＤＨＴ−４Ａ：ハロゲン捕捉剤（協和化学社製）
【００５０】
各実施例及び比較例の熱可塑性樹脂組成物は、ガラス繊維を除く所定の原料をヘンシェルミキサーでドライブレンドした後、二軸押出機［東芝機械（株）製、ＴＥＭ−３５］にてシリンダー温度を２９０℃に設定して、ガラス繊維をサイドから供給して溶融混練を行い、ペレット化した。
得られたペレットを射出成形機（住友重機械工業社製ＳＨ１００Ａ）にて、シリンダー温度２９０℃、射出速度１８％、冷却時間２０秒、金型温度１４５℃に設定して、ファミリーテストピース金型を用いて各試験片を作製し、その時の最大成形（射出）圧力を流動性の指標に、又、テストピースから曲げ強度、引張強度を測定した。
【００５１】
〔成形収縮率測定方法〕
樹脂温度２９０℃、金型温度１５０℃、充填時間１秒、冷却時間１０秒で、厚み２ｍｍ、縦横８０ｍｍの平板状品を成形し、ＭＤ方向成形の成形品寸法と金型寸法を比較して成形収縮率とした。
成形収縮率＝（金型寸法−成形品寸法）／（金型寸法）
【００５２】
〔接着強度評価方法〕
半分に切断したＡＳＴＭ１号ダンベル２つの接着面を２０００紙ヤスリで軽く研磨し、表面をエタノールで脱脂後風乾した。
２つのダンベルを、エポキシ接着剤（ＭＥ２６８：日本ペルノックス社製，硬化条件１５０℃、１時間、接着剤厚み：１０ｍｍ×１２ｍｍ×０．２ｍｍ）で接着し、２３℃で２４時間養生後、引張試験を行ない、接着面が剥離する力を求めた。
【００５３】
【表１】
2004155928.tif 000003
【００５４】
表１において、実施例１〜３の組成物は、比較例１（円形ガラス繊維）、比較例２（まゆ型ガラス繊維）の組成物に対し、引張強度、曲げ強度が高く、成形圧力が低い（流動性が良い）ことが分かる。
又、実施例２〔ＦＡＰＰＯ（フマル酸変性ポリフェニレンエーテル）添加〕及び比較例３〔ＦＡＰＰＯ無添加〕から、（Ｂ）成分が存在しないと、扁平なガラス繊維を用いてもその効果が発現しないことが分かる。
更に、実施例４と比較例５、実施例５と比較例５から、ガラス繊維の配合量がそれぞれ、３０質量％、５０質量％においてもガラス繊維の配合量が４０質量％と同様に扁平なガラス繊維の方が引張強度、曲げ強度が高く、流動性が良い。
【００５５】
【表２】
2004155928.tif 000004
【００５６】
無機充填剤を添加する目的の一つに成形収縮率を抑え、成形部品の寸法精度向上があるが、無機充填剤の添加には、強度及び流動性の問題がある。
表２において、比較例６及び比較例７では、炭酸カルシウム（Ｐ−３０）及びガラスフレークを添加することにより、ガラス繊維単独系（比較例４）に比し、成形収縮率は低下しているが、流動性の低下（成形圧力の上昇）及び強度の低下が起こっている。
これに対し、実施例６及び実施例７では、扁平なガラス繊維を用いたことにより、円形ガラス繊維系に比べて、強度及び成形性が向上している。
【００５７】
【表３】
2004155928.tif 000005
【００５８】
表３において、実施例８と比較例８、実施例９と比較例９、実施例１０と比較例１０から、ＳＰＳ＋他の樹脂の系においても、ＳＰＳのみの系と同様に扁平ＧＦの方が引張強度、曲げ強度が高く、流動性が良い。
又、比較例４に比べ、比較例８〜１０はエポキシ接着剤に対する接着強度は向上しているが、比較例８では強度の低下、比較例９及び１０では流動性が低下している。
これに対し、扁平なガラス繊維を用いた実施例８〜１０では、円形ガラス繊維系に比べて、強度及び成形性の低下が小さく、強度及び流動性が良好な熱可塑性樹脂組成物となっている。
ＳＰＳは難燃剤無添加では、可燃性（ＨＢ）であるが、電気・電子部品等の用途によっては難燃性が要求されるため、難燃剤の添加必要になるが、難燃剤の添加は強度が低下する場合がある。
円形のガラス繊維を用いた比較例１１に対し、扁平なガラス繊維を用いた実施例１１では引張強度、曲げ強度が高く、流動性が良い。
【００５９】
【発明の効果】
本発明によれば、複雑な成形、量産性（金型多数個取り）を低下させることなく従来の補強剤系では達成が困難であった強度と流動性が向上した熱可塑性樹脂組成物及びその成形体を容易に得ることができる。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、下記の分野において用いることができる。
電気・電子分野においては、各種コネクター（ＳＬＯＴ，ＰＧＡ，Ｄ−ＳＵＢ，ＡＧＰ，ＰＣＩ，ＵＳＢ，オーディオジャック等），プリント基板，ＬＥＤ部品，端子台，リレーボックス，Ｆ端子，モーターインシュレーター，パワーモジュール，ファンモーター部品（フレーム，ファン），レンズ周り部品（ＣＤピックアップレンズホルダー，ＤＶＤピックアップレンズホルダー）等が挙げられ、自動車分野においては、車両搭載用コネクター，制御ユニットボックス，ヒューズボックス，ジャンクションボックス，リフレクター，エクステンション，キャニスター，各種バルブ，ラジエターグリル，グリル，マーク，バックパネル，ドアミラー，ホイールキャップ，エアスポイラー，二輪車用カウル，シリンダーヘッドカバー，インスツルメントパネル，メーターフード，ピラー，グローブボックス，コンソールボックス，スピーカーボックス，リッド等が挙げられ、電気器具分野においては、ハウジング，シャーシ，カセットケース，ＣＤマガジン，リモコンケース，コネクター，ファン，冷蔵庫部品（内張り，トレイ，アーム，ドアキャップ，把手，ファン等），電気掃除機部品（ハウジング，把手，パイプ，吸入口，ファンガイド等），エアコン部品（ハウジング，ファン，リモコンケース等），ポット，扇風機，換気扇，洗濯機，照明器具用部品，食器乾燥機用部品，電子レンジ用部品（チョークカバー，ローラーリング），バッテリーケース等が挙げられる。
その他一般機器としては、プリンター（ハウジング，シャーシ，リボンカセット，トレイ，インク周辺部品等），複写機、パソコン（ハウジング，フレキシブルディスクシェル，キーボード等），プロジェクター部品，電話機，通信機器（ハウジング，受話器等）が挙げられ、メカシャーシ，ミシン，レジスター，タイプライター，計算機，光学機器，楽器等の雑貨、玩具，レジャー，スポーツ用品，リモコンカー，ブロック，パチンコ台部品，サーフボード，ヘルメット，便座，便蓋，タンク，シャワー部品，ポンプ用部品，給排水口，弁当箱，各種容器，ポット，建材住宅部品，コンテナ，家具，文房具（ボールペン，マジック，筆記具トレー等），スタンプ台等をはじめとする各種部品、パイプ、シート、トレイ、フィルム等の産業用資材が挙げられる。