(57)【要約】【課題】（２−１４−１）合金材料などの包晶点を有する磁性合金材料を簡易に製造することが可能な、新規な方法及び装置を提供する。【解決手段】誘導加熱コイル１によって磁性合金原料Ｘを浮游及び加熱溶融させ、生成したメルトＹをソレノイドコイル３で駆動させた冷却銅板２の相打ちによってスプラット急冷し、磁性合金原料Ｘの包晶点以下にまで過冷して凝固させる。【選択図】　　　　図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
包晶点を有する磁性合金原料を加熱溶融してメルトを生成する工程と、
固液界面の温度が前記磁性合金原料の前記包晶点以下となり、前記包晶点における包晶相の成長速度が初晶の成長速度よりも大きくなるようにして、前記メルトを前記磁性合金原料の前記包晶点以下にまで過冷して凝固させる工程と、
を含むことを特徴とする、磁性合金材料の製造方法。
【請求項２】
前記凝固工程は、前記メルトを電磁場によって空中に浮遊させた状態において行うことを特徴とする、請求項１に記載の磁性合金材料の製造方法。
【請求項３】
前記凝固工程において、前記メルトをスプラット急冷して凝固させることを特徴とする、請求項１又は２に記載の磁性合金材料の製造方法。
【請求項４】
前記スプラット急冷は、前記初晶が核生成する温度の直前の温度から実施することを特徴とする、請求項３に記載の磁性合金材料の製造方法。
【請求項５】
前記スプラット急冷は、前記初晶が核生成する温度より１０℃〜１００℃高い温度から行うことを特徴とする、請求項４に記載の磁性合金材料の製造方法。
【請求項６】
前記磁性合金材原料の成分組成を制御することにより、前記初晶が核生成する温度を前記磁性合金原料の前記包晶点以下とすることを特徴とする、請求項３に記載の磁性合金材料の製造方法。
【請求項７】
前記磁性合金原料は、Ｎｄ、Ｆｅ及びＢを含む合金であることを特徴とする、請求項１〜６のいずれか一に記載の磁性合金材料の製造方法。
【請求項８】
前記磁性合金原料の前記メルトを、γ−Ｆｅが核生成する直前の温度から急冷することを特徴とする、請求項７に記載の磁性合金材料の製造方法。
【請求項９】
γ−Ｆｅの核生成温度を前記磁性合金原料の包晶点以下とすることを特徴とする、請求項７に記載の磁性合金材料の製造方法。
【請求項１０】
前記メルト生成工程及び前記凝固工程は、不活性ガス雰囲気中で実施することを特徴とする、請求項１〜９のいずれか一に記載の磁性合金材料の製造方法。
【請求項１１】
磁性合金原料を加熱溶融してメルトを生成させる加熱溶融手段と、
固液界面の温度が前記磁性合金原料の包晶点以下となり、この包晶点における包晶相の成長速度が初晶の成長速度よりも大きくなるようにして、前記メルトを前記磁性合金原料の包晶点以下にまで過冷して凝固させる冷却手段と、
を具えることを特徴とする、磁性合金材料の製造装置。
【請求項１２】
前記冷却手段は、スプラット冷却機構を含むことを特徴とする、請求項１１に記載の磁性合金材料の製造装置。
【請求項１３】
前記メルトを電磁場によって空中に浮遊させるための電磁場発生手段を具えることを特徴とする、請求項１１又は１２に記載の磁性合金材料の製造装置。
【請求項１４】
前記加熱溶融手段及び前記冷却手段は、所定の容器内に配置され、前記容器には内部に不活性ガスを導入するための不活性ガス導入手段を設けたことを特徴とする、請求項１１〜１３のいずれか一に記載の磁性合金材料の製造装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、磁性合金材料の製造方法及び磁性合金材料の製造装置に関し、特に小型アクチュエータ用磁歪合金、超小型熱電変換素子、及び低コスト高性能磁石などとして好適に用いることのできる、磁性合金材料の製造方法及び磁性合金材料の製造装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
様々な形状への成形が可能なボンド磁石に代表されるように、近年においては新規の磁石材料の開発が急速に進められている。このような磁石材料のなかでも特にＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ（２−１４−１）合金材料については精力的に研究開発が行われている。
【０００３】
（２−１４−１）合金は包晶点を有するため、（２−１４−１）合金原料を加熱溶融し、凝固させて、前記（２−１４−１）合金材料を製造する際には、液相線温度（ＴＬ）において初晶であるγ−Ｆｅが晶出し、次いで包晶温度（Ｔｐ，ＴＬ＞ＴＰ）において、初晶＋液晶→包晶相の包晶反応が生じて包晶相が生成される。この包晶反応速度は初晶中の固相拡散が律速となるため、反応が終了するまでに長時間を要する。また、多くの場合、相当程度の割合で初晶が残存するため、（２−１４−１）合金相の割合が減少し、目的とする（２−１４−１）合金材料を得ることができない場合が多々生じていた。
【０００４】
かかる点に鑑み、（２−１４−１）合金原料を加熱溶融してメルトを生成させた後、このメルトを急冷してアモルファス化し、このアモルファス状の組織を結晶化させることによって目的とする（２−１４−１）合金材料を製造する試みがなされている。このような方法によれば、上述した包晶反応を伴わないため（２−１４−１）合金材料の製造時間を短縮化できるとともに、初晶であるγ−Ｆｅが生成しないために、このような初晶が多量に残存することなく、目的とする（２−１４−１）合金材料を効率良く得ることができるものである。
【０００５】
上述した急冷手段としては、例えばメルトスピン法などを用いることができるが、この方法では最終的に得られる（２−１４−１）合金材料の形状は薄帯状又はフレーク状となる。したがって、（２−１４−１）合金磁石を製造するには、前述した薄帯状又はフレーク状の（２−１４−１）合金材料を粉砕し、樹脂によって固化するなどの多くの追加の工程が必要となる。結果的に製造工程が複雑になるとともに、製造コストが増大してしまっていた。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、（２−１４−１）合金材料などの包晶点を有する磁性合金材料を簡易に製造することが可能な、新規な方法及び装置を提供することを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成すべく、本発明は、包晶点を有する磁性合金原料を加熱溶融してメルトを生成する工程と、
固液界面の温度が前記磁性合金原料の前記包晶点以下となり、前記包晶点における包晶相の成長速度が初晶の成長速度よりも大きくなるようにして、前記メルトを前記磁性合金原料の前記包晶点以下にまで過冷して凝固させる工程と、
を含むことを特徴とする、磁性合金材料の製造方法に関する。
【０００８】
また、本発明は、磁性合金原料を加熱溶融してメルトを生成させる加熱溶融手段と、
固液界面の温度が前記磁性合金原料の包晶点以下となり、この包晶点における包晶相の成長速度が初晶の成長速度よりも大きくなるようにして、前記メルトを前記磁性合金原料の包晶点以下にまで過冷して凝固させる冷却手段と、
を具えることを特徴とする、磁性合金材料の製造装置に関する。
【０００９】
本発明者は、上記目的を達成すべく鋭意検討を実施した。その結果、（２−１４−１）合金材料などのように包晶点を有する磁性合金の原料を加熱溶融してメルトを生成した後、前記メルトを前記包晶点以下にまで過冷して凝固させるに際して、生成した固相と液相との固液界面の温度が前記包晶点以下となり、さらに前記包晶点における包晶相の成長速度が初晶の成長速度よりも大きくなるようにすることによって、前記初晶がほとんど残存することなく、目的とする磁性合金相が晶出してなる、所定形状の磁性合金材料を得られることを見出したものである。
【００１０】
さらに、本発明によれば、最終的な磁性合金材料を得るに際して、上述した過冷却工程のみが要求され、包晶反応や、粉砕及び固化などの追加の工程は要求されない。したがって、本発明によれば、（２−１４−１）合金材料などの包晶点を有する磁性合金材料を短時間で簡易に製造することができる。
【００１１】
なお、本発明の好ましい態様においては、前記凝固工程は、前記メルトを電磁場発生手段から発生させた電磁場によって空中に浮遊させた状態で行う。これによって、例えば所定の容器中で凝固させる際に生じる不均一核生成を抑制することができ、目的とする磁性合金材料をより簡易に得ることができる。
【００１２】
また、本発明の他の好ましい態様においては、スプラット冷却機構を準備し、前記凝固工程において前記メルトをスプラット急冷する。これによって、前記メルトをより高い冷却速度で急冷することができ、上述した過冷時の要件を比較的簡易に満足できるようになる。したがって、目的とする磁性合金材料をより簡易に製造することができる。
【００１３】
さらに、本発明のその他の好ましい態様においては、前記スプラット急冷を前記メルトの初晶の核生成が発生する直前、具体的は前記核生成の温度に対して１０℃〜１００℃高い温度範囲から実施する。これによって、前記初晶の生成をより効果的に抑制することができ、大部分が目的とする磁性合金相で占有された磁性合金材料を簡易に得ることができるようになる。
【００１４】
なお、磁性合金材料、すなわちその原料である磁性合金原料の成分組成を制御することによって、初晶の核生成温度を包晶点以下に設定することもできる。この場合においては、前述した初晶の発生を抑制することができるとともに、スプラット急冷を包晶点以上の任意の温度から実施することができる。
【００１５】
また、本発明のその他の好ましい態様においては、前記メルト生成工程及び前記凝固工程は、不活性ガス雰囲気中で実施する。これによって、前記メルトの飛散を効果的に防止できるとともに、放電の発生などを抑制することができ、目的とする磁性合金材料を安定的に製造することができる。
【００１６】
本発明の詳細及びその他の利点については以下の発明の実施の形態において詳述する。
【００１７】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を発明の実施の形態に基づいて詳細に説明する。
図１は、本発明の磁性合金材料の製造装置の一例を示す構成図である。図１に示す製造装置２０は、原料の浮游手段及び加熱溶融手段としての誘導加熱コイル１と、スプラット冷却機構としての一対の冷却銅板２と、ソレノイドコイル３とを含む。誘導加熱コイル１及び冷却銅板２は、所定の容器１０内において誘導加熱コイル１が冷却銅板２間の中心部分に位置するように互いに離隔して配置されている。
【００１８】
冷却銅板２は、２０℃〜１００℃に保持される。ソレノイドコイル３は容器１０外において冷却銅板２の後方に配置され、冷却銅板２を駆動するように構成されている。
【００１９】
誘導加熱コイル１は、容器１０外に設けられた高周波発生装置４に接続されている。また、容器１０には不活性ガスを導入及び排出するためのガス導入口５及びガス排出口６が設けられており、これらガス導入口５及びガス排出口６を介して不活性ガスを導入及び排出することにより、容器１０内部を不活性ガスで置換し充填している。磁性合金原料Ｘは誘導加熱コイル１内に配置される。容器１０の外部には、磁性合金原料Ｘの加熱溶融状態を窓１Ａ及び１Ｂを通してモニタリングするためのパイロメータ７及び高速ビデオカメラ８が設けられている。
【００２０】
誘導加熱コイル１に対して、高周波発生装置４から所定の高周波が印加されると、誘導加熱コイル１内に配置された磁性合金原料Ｘは前記高周波を受けて浮游するとともに、加熱溶融される。磁性合金原料Ｘの加熱状態は前述したパイロメータ７及び高速ビデオカメラ８でモニタリングし、その加熱状態に応じて高周波発生装置４からの高周波出力などを制御して、磁性合金原料Ｘが常に均一に加熱溶融されるようにしている。
【００２１】
加熱溶融された磁性合金原料Ｘは、前記高周波を遮断することによりメルトＹとなって下方へ落下して、ソレノイドコイル３によって駆動された冷却銅板２間に挟み込まれることによってスプラット急冷される。
【００２２】
なお、このときの冷却速度は、メルトＹの量、並びに冷却銅板２の温度などに依存するが、約１０，０００℃／秒〜１００，０００℃／秒である。そして、このような冷却速度でメルトＹを磁性合金原料Ｘの包晶点以下にまで過冷し、凝固させる。このとき、メルトＹの凝固過程で生成した固相と液相との界面の温度は磁性合金原料の包晶点以下となり、この包晶点における包晶相の成長速度は初晶の成長速度よりも大きくなる。したがって、凝固組織中には前記初晶がほとんど残存しなくなり、目的とする大部分において磁性合金相が存在する所定形状の磁性合金材料を得ることができる。
【００２３】
さらに、他の追加の工程を必要とすることなく、上述した冷却速度でメルトＹを過冷却するのみで目的とする磁性合金材料を得ることができる。したがって、包晶反応や、粉砕及び固化などの追加の工程を必要とすることなく、目的とする磁性合金材料を短時間で簡易に得ることができる。
【００２４】
また、冷却銅板２によるメルトＹの急冷は初晶が生成する温度の直前の温度から行うことが望ましい。これによって、初晶の発生をより効果的に抑制することができ、大部分において目的とする磁性合金相が晶出してなる磁性合金材料を簡易に得ることができる。なお、前記初晶が生成する温度の直前の温度とは、具体的には、上述したように前記初晶の核生成温度から１０℃〜１００℃高い温度である。
【００２５】
なお、磁性合金原料Ｘの成分組成を制御することによって、初晶の核生成温度を包晶点以下にしても良い。この場合において、初晶の核生成を効果的に抑制することができるとともに、スプラット急冷の開始温度を任意の温度に設定することができ、過冷却操作の自由度が増大し、目的とする磁性合金材料をより簡易に製造できるようになる。
【００２６】
図１に示す製造装置２０においては、加熱溶融及び冷却凝固を実施する容器１０内が不活性ガスで充填されているため、加熱溶融の際の放電や凝固中のメルトの飛散などを効果的に抑制することができる。
【００２７】
本発明は、包晶点を有する磁性合金材料を製造する際に適用することができる。前記磁性合金材料としては、上述した（２−１４−１）合金材料などのＮｄ、Ｆｅ及びＢを含む合金や、Ｓｍ−Ｃｏ合金、Ｓｍ−Ｆｅ合金、及びＦｅ−希土類系の磁歪合金などを例示することができる。また、前記合金中には初晶の発生を抑制すべく、Ｔｉなどの元素を添加することもできる。特に、現在精力的に研究開発が行われている（２−１４−１）合金材料などのＮｄ、Ｆｅ及びＢを含む合金材料の製造に際して好適に用いることができる。
【００２８】
本発明の製造方法及び製造装置を用いてＮｄ、Ｆｅ及びＢを含む合金材料の製造するに際しては、冷却及び凝固の過程においてγ−Ｆｅが初晶として晶出する。したがって、このγ−Ｆｅの晶出をより効果的に抑制するためには、γ−Ｆｅの核生成温度の直前の温度、具体的には前記温度より１０℃〜１００℃高い温度からスプラット急冷する。また、上述したＴｉなどの元素を添加することにより、前記合金材料のγ−Ｆｅ核生成温度を包晶点以下に設定して、初晶であるγ−Ｆｅの生成を抑制することもできる。
【００２９】
【実施例】
本実施例においては、図１に示す製造装置を用いて、Ｎｄ、Ｆｅ及びＢを含む合金である（２−１４−１）合金材料を製造した。上述した手順に従って（２−１４−１）合金原料を加熱溶融し、初晶であるγ−Ｆｅの核生成温度１２５０℃より３０℃高い１２８０℃よりスプラット急冷を実施した。このときの冷却銅板２の温度は２５℃であり、冷却速度は５０，０００℃／秒であった。
【００３０】
図２は、このようにして得た（２−１４−１）合金材料の断面組織写真である。図２から明らかなように、（２−１４−１）合金材料中には初晶であるγ−Ｆｅはほとんど存在せず、目的とする（２−１４−１）合金相のみが存在していることが分かる。なお、図１に示す製造装置を用い、上述した手順に従うことにより、Ｎｄ７．８Ｆｅ８４Ｂ８．２合金材料及び　Ｎｄ８Ｆｅ８２Ｂ８．１Ｔｉ１．９合金材料をも得られることが確認された。
【００３１】
以上、具体例を挙げながら、発明の実施の形態に基づいて本発明を詳細に説明したが、本発明は上記内容に限定されるものではなく、本発明の範疇を逸脱しない限りあらゆる変更や変形が可能である。
【００３２】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明によれば、（２−１４−１）合金材料などの包晶点を有する磁性合金材料を簡易に製造することが可能な、新規な方法及び装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の磁性合金材料の製造装置の一例を示す構成図である。
【図２】本発明の製造方法及び製造装置を用いて得た（２−１４−１）合金材料の顕微鏡組織写真である。
【符号の説明】
１　誘導加熱コイル
２　冷却銅板
３　ソレノイドコイル
４　高周波発生装置
５　ガス導入口
６　ガス排出口
７　パイロメータ
８　高速ビデオカメラ
１０　容器
２０　磁性合金材料の製造装置
Ｘ　磁性合金原料
Ｙ　メルト
【図１】
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【図２】
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