(57)【要約】【課題】低電圧駆動の大面積有機エレクトロルミネッセンス素子の製造を迅速かつ低コストで行うことのできる有機エレクトロルミネッセンス素子の製法およびそれにより得られた有機エレクトロルミネッセンス素子を提供する。【解決手段】透明フィルム上に、電極と、発光層を含む有機物層とが積層形成されてなる有機エレクトロルミネッセンス素子の製法であって、下記の（Ａ）および（Ｂ）工程を備えている。そして上記製法により得られた有機エレクトロルミネッセンス素子とする。（Ａ）電極を形成するに際し、巻取リールの回転駆動等により帯状の透明フィルムを走行させ、その走行する面に対しロール  トゥー  ロール法によって有機金属酸化物に由来する薄膜を連続的に形成する工程と、銀系金属薄膜を形成する工程とにより、有機金属酸化物薄膜と銀系金属薄膜とが積層されてなる電極を形成する。（Ｂ）発光層を形成するに際し、ロール  トゥー  ロール法によって高分子系有機材料の塗工を行うことにより発光層を連続的に形成する。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
透明フィルム上に、電極と、発光層を含む有機物層とが積層形成されてなる有機エレクトロルミネッセンス素子の製法であって、下記の（Ａ）および（Ｂ）工程を備えていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製法。
（Ａ）電極を形成するに際し、巻取リールの回転駆動等により帯状の透明フィルムを走行させ、その走行する面に対しロール  トゥー  ロール法によって有機金属酸化物に由来する薄膜を連続的に形成する工程と、銀系金属薄膜を形成する工程とにより、有機金属酸化物薄膜と銀系金属薄膜とが積層されてなる電極を形成する。
（Ｂ）発光層を形成するに際し、ロール  トゥー  ロール法によって高分子系有機材料の塗布を行うことにより発光層を連続的に形成する。
【請求項２】
上記有機物層に含まれる正孔輸送層および電子輸送層の少なくとも一方を、ロール  トゥー  ロール法によって連続的に形成する工程を備えている請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製法。
【請求項３】
上記ロール  トゥー  ロール法が、マイクログラビアコート法、グラビアコート法およびキャップコート法からなる群より選ばれた少なくとも一種の塗布方法によって連続的に行われる請求項１または２記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製法。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか一項に記載の製法により得られた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、透明フィルム上に、陽極電極と有機物層と陰極電極とが積層形成されてなることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子（以下「有機ＥＬ素子」と略す）の製法およびそれにより得られた有機ＥＬ素子に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
通常、有機ＥＬ素子は、透明基板上に陽極電極を成膜し、その表面に発光層を含む有機物層を成膜し、さらにその表面に陰極電極を成膜して構成されている。そして、上記陽極電極としては、発光層からの発光を取り出すため、通常、透明で導電性を有する酸化インジウム錫（ＩＴＯ）膜が用いられている。このＩＴＯ膜は、一般的には、真空蒸着法（イオンプレーティング法、スパッタ法）により作製される。また、上記発光層は、その材料として高分子系有機材料を用いる場合では、塗布法により成膜され、低分子系有機材料を用いる場合では、塗布法による成膜が困難なことから、通常、蒸着法により成膜される。そのようななか、可とう性のある長尺の透明フィルム（高分子フィルム）上にＩＴＯ膜を蒸着法により成膜し、さらに、その上から、高分子系有機材料を含む塗布液を用いて塗布法により発光層を連続的に成膜し、有機ＥＬ素子を製造する技術が既に提案されている。この技術により上記発光層の成膜がスピーディーとなることから、有機ＥＬ素子の生産性の効率化が図られる（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
【特許文献１】
特開平１０−７７４６７号公報
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、大面積の有機ＥＬ素子を作製する際、上記提案の技術では、低電圧駆動の有機ＥＬ素子を作製するのは非常に困難である。その理由は、以下の通りである。すなわち、大面積の有機ＥＬ素子を低電圧で駆動させるには、特に、低抵抗（１０Ω／□以下）な透明電極が必要とされる。ＩＴＯ膜電極の抵抗率は基板温度依存性があり、基板温度が高いほど低抵抗になるが、基板に透明フィルム（高分子フィルム）を用いた場合、高温にすることが難しいため、低抵抗なＩＴＯ膜を得るためには、厚膜（５００ｎｍ以上）にしないと低抵抗とはならない。ところが、ＩＴＯ膜を厚膜にすると、高硬度となり、これにより透明フィルム（高分子フィルム）の可とう性が阻害されることから、上記のように連続的な塗布法により無理に発光層を成膜すると、ロール等に張架した状態でＩＴＯ膜電極付き高分子フィルムを走行させる工程の経由により、ＩＴＯ膜電極にクラックが生じたりするからである。なお、ＩＴＯ膜の厚膜化は、生産コストの増大にもつながる。これらのことから、低電圧駆動の大面積有機ＥＬ素子の生産において、その品質を損なうことなく迅速かつ低コストで製造を行うことは、非常に困難であるのが現状である。
【０００５】
本発明は、このような事情に鑑みなされたもので、低電圧駆動の大面積有機ＥＬ素子の製造を迅速かつ低コストで行うことのできる有機ＥＬ素子の製法およびそれにより得られた有機ＥＬ素子の提供をその目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
上記の目的を達成するため、本発明は、透明フィルム上に、電極と、発光層を含む有機物層とが積層形成されてなる有機ＥＬ素子の製法であって、下記の（Ａ）および（Ｂ）工程を備えている有機ＥＬ素子の製法を第１の要旨とし、上記製法により得られた有機ＥＬ素子を第２の要旨とする。
（Ａ）電極を形成するに際し、巻取リールの回転駆動等により帯状の透明フィルムを走行させ、その走行する面に対しロール  トゥー  ロール法によって有機金属酸化物に由来する薄膜を連続的に形成する工程と、銀系金属薄膜を形成する工程とにより、有機金属酸化物薄膜と銀系金属薄膜とが積層されてなる電極を形成する。
（Ｂ）発光層を形成するに際し、ロール  トゥー  ロール法によって高分子系有機材料の塗布を行うことにより発光層を連続的に形成する。
【０００７】
すなわち、本発明者らは、前記課題を解決すべく鋭意研究を重ねた。その過程で、従来のＩＴＯ膜電極に代えて、有機金属酸化物薄膜と銀系金属薄膜との積層体により電極を形成すると、ＩＴＯ膜よりも薄膜であっても、低抵抗の電極とすることができ、電極形成によるフィルム基板の可とう性の阻害を防ぐことができるとの知見を得た。また、この有機金属酸化物薄膜は、その後の研究により、ロール  トゥー  ロール法を応用して有機金属酸化物溶液（有機金属アルコキシド等に由来する有機成分を含有する金属酸化物の溶液）の塗布を行うと、走行する帯状の透明フィルムの表面に対し連続的に形成することが可能であることを突き止め、発光層も、高分子系有機材料のロール  トゥー  ロール法による塗布により連続的に形成することが可能であることも突き止めた。したがって、これらの工程により連続的に有機ＥＬ素子を製造すると、生産性が向上し、また、このような連続的製法であっても、電極にクラックが生じないことから、低電圧駆動の大面積有機ＥＬ素子を迅速かつ低コストで製造しうるようになることを見いだし、本発明に到達した。
【０００８】
【発明の実施の形態】
つぎに、本発明の実施の形態を説明する。
【０００９】
本発明の製法により得られる有機ＥＬ素子としては、その素子構成を、例えば、透明フィルム／陽極電極／有機物層（発光層を含む）／陰極電極としたものや、透明フィルム／陰極電極／有機物層（発光層を含む）／陽極電極としたものがあげられ、上記素子構成において、陽極電極および陰極電極の少なくとも一方の電極（発光を取り出す側の電極であって、特に、透明フィルム上に直接形成される電極）を、有機金属酸化物薄膜と銀系金属薄膜との積層による透明電極としていることが特徴である。
【００１０】
そして、本発明の製法において、上記透明電極における有機金属酸化物薄膜は、巻取リールの回転駆動等により、帯状の透明フィルムを走行させ、その走行する面に対しロール  トゥー  ロール法によって有機金属酸化物溶液の塗布を行い、有機金属酸化物に由来する薄膜を連続的に成膜することにより形成され、また、上記発光層も、ロール  トゥー  ロール法によって高分子系有機材料の塗布を行うことにより連続的に形成される。ここで、有機金属酸化物に由来する薄膜とは、有機金属アルコキシド等に由来する有機成分を含有する金属酸化物を用いて形成した薄膜のことである。
【００１１】
つまり、このような特徴的製法により、上記有機ＥＬ素子は、連続的に製造することが可能となる。ここで、ロール  トゥー  ロール法とは、ロールに張架した状態で帯状の長尺基板（フィルム基板）を、その長手方向に連続して搬送させ、上記長尺基板表面に対し、膜を連続的に塗布形成する方法をいい、具体的には、マイクログラビアコート法、グラビアコート法、キャップ（ＣＡＰ）コート法等があげられる。
【００１２】
上記透明フィルムの形成材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリアリレート、シクロオレフィンポリマー等があげられる。特に、透明性に優れ、かつ柔軟性に優れる点で、ＰＥＴフィルムが好ましい。
【００１３】
上記透明フィルムの厚みは、通常、０．００３〜１０ｍｍであり、好ましくは０．０２５〜５ｍｍである。
【００１４】
上記透明フィルム上に直接（あるいは他の層を介して）形成される透明電極は、有機金属酸化物薄膜と銀系金属薄膜とをそれぞれ少なくとも１層含む、２層以上の多層構造であれば、特に限定はないが、上記有機金属酸化物薄膜は、先にも述べたように、ロール  トゥー  ロール法による有機金属酸化物溶液の塗布により連続的に形成される必要がある。
【００１５】
上記透明電極の総厚みは、通常、６〜４００ｎｍであり、好ましくは１５〜１５０ｎｍである。すなわち、従来のようにＩＴＯ膜だけを用いる場合には、導電性を確保するため先述のような厚膜に形成する必要があったが、本発明のように、有機金属酸化物薄膜と銀系金属薄膜との多層からなる透明電極とすると、銀系金属薄膜の作用により導電性が確保されるため、ＩＴＯ膜だけを用いた場合に比べ、厚くしなくて済み、その結果、柔軟性に優れ低コストな電極となる。
【００１６】
上記透明電極における銀系金属薄膜の材料としては、銀、あるいは、銀を必須成分とし、これに、銅、パラジウム、アルミニウム、白金、金、マグネシウム、チタン等のゲスト金属を合金化したものが用いられる。
【００１７】
上記銀系金属薄膜の厚みは、好ましくは１〜５０ｎｍであり、より好ましくは５〜３０ｎｍである。
【００１８】
上記透明電極における有機金属酸化物薄膜の材料としては、例えば、金属アルコキシド、金属アルコキシドの加水分解物、金属アルコキシドの縮合物、金属アルコキシドのキレート化合物、上記キレート化合物の加水分解物、上記キレート化合物の縮合物、金属アシレート、金属アシレートの加水分解物および金属アシレートの縮合物からなる群から選ばれた少なくとも一つに由来する有機成分を含有する金属酸化物が好適に用いられる。このように、金属アルコキシド等に由来する有機成分を含有する金属酸化物を用いると、ロール  トゥー  ロール法により薄膜を形成する際に、金属アルコキシド等の加水分解および熱分解により、金属酸化物薄膜中に有機成分（アルキル基等）を残存させることができるため、スパッタ蒸着法により薄膜を形成する場合に比べて、層間の接着性および透明フィルムに対する接着性が向上するとともに、コストが安くなるため好ましい。
【００１９】
上記金属アルコキシドおよび金属アルコキシドのキレート化合物は、Ｍ−Ｏ−Ｒ結合（Ｒはアルキル基を示し、Ｍはチタン、ジルコニウム、タンタル、インジウム、アルミニウム、錫、亜鉛等の金属原子を示す）を有する化合物であれば特に限定はなく、例えば、テトラ−ｉ−プロポキシチタン、テトラ−ｎ−ブトキシチタン、テトラ−ｔ−ブトキシチタン、ジ−ｉ−プロポキシ−ビス（エチルアセトアセテート）チタン、ジ−ｉ−プロポキシ−ビス（アセチルアセテート）チタン、ジ−ｉ−プロポキシ−ビス（アセチルアセトナート）チタン、ジ−ｎ−ブトキシ−ビス（トリエタノールアミナート）チタン、ジヒドロキシ−ビスラクテタートチタン、ジヒドロキシチタンラクテート、テトラキス（２−エチルヘキシルオキシ）チタンといったチタン化合物等があげられる。また、上記金属アシレートとしては、Ｍ−Ｏ−ＣＯ−Ｒ結合（Ｒはアルキル基を示し、Ｍはチタン、ジルコニウム、タンタル、インジウム、アルミニウム、錫、亜鉛等の金属原子を示す）を有する化合物であれば特に限定はなく、例えば、ジヒドロキシチタンジブチレート、ジ−ｉ−プロポキシチタンジアセテート、ジ−ｉ−プロポキシチタンジプロピオネート、ジ−ｉ−プロポキシチタンジマロニエート、ジ−ｉ−プロポキシチタンジベンゾイレート等があげられる。
【００２０】
また、上記金属アルコキシド等から生成する金属酸化物としては、例えば、酸化チタン（ＴｉＯ２  ）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２  ）、酸化インジウム（Ｉｎ２  Ｏ３  ）、酸化インジウム錫（ＩＴＯ）、酸化アルミニウム（Ａｌ２  Ｏ３  ）、酸化タンタル（Ｔａ２  Ｏ５  ）、酸化錫（ＳｎＯ２  ）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）等があげられる。
【００２１】
上記有機金属酸化物薄膜の厚みは、５〜３５０ｎｍの範囲に設定すると好ましく、より好ましくは１０〜１２０ｎｍの範囲である。
【００２２】
なお、陽極電極，陰極電極の双方とも、必ずしも上記のような積層による透明電極とする必要はなく、特に、透明フィルム上に、発光層等を介して設けられる電極（透明フィルムから最も遠い電極）の材料としては、例えば、アルミニウム、マグネシウム、インジウム、銀、リチウム、ナトリウム、カリウム、カルシウム、セシウムもしくはこれらの合金等により単層形成してもよい。
【００２３】
本発明の有機ＥＬ素子において、透明フィルム上に形成される陽極電極と陰極電極との間には、先にも述べたように、有機物層が設けられる。上記有機物層は、発光層のみの単層構造に限定されるものではなく、例えば、正孔輸送層と発光層との２層構造、発光層と電子輸送層との２層構造、正孔輸送層と発光層と電子輸送層の３層構造等があげられる。
【００２４】
上記発光層用材料としては、ロール  トゥー  ロール法による塗布が可能である高分子系有機材料が用いられる。具体的には、ポリ（Ｎ−ビニルカルバゾール）（ＰＶＫ）、ポリパラフェニレンビニレン誘導体（ＰＰＶ）、ポリチオフェン誘導体（ＰＡＴ）、ポリパラフェニレン誘導体（ＰＰＰ）、ポリ（９，９−ジアルキルフルオレン）（ＰＤＡＦ）、ポリアセチレン誘導体（ＰＡ）、ポリフルオレン（ＰＦ）類、ポリ（Ｎ−アルキルカルバゾール）誘導体（ＰＡＣｚ）、ポリフェニレンアセチレン誘導体（ＰＰＡ）、ポリフェニレンエチレン誘導体（ＰＰＥ）、ポリフェニレンブタジイニレン誘導体（ＰＰＢ）等があげられる。
【００２５】
上記発光層の厚みは、通常、２０〜５０００ｎｍであり、好ましくは３０〜５００ｎｍである。
【００２６】
上記正孔輸送層用材料としては、特に限定はなく、例えば、トリアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体、ピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、ポリシラン、アニリン系共重合体、導電性高分子オリゴマー（好ましくはチオフェンオリゴマー）、ポリフィリン化合物、芳香族第三級アミン化合物、スチリルアミン化合物、有機発光材料としても用いることができる芳香族ジメチリディン系化合物、ｐ型−Ｓｉやｐ型−ＳｉＣ等の無機半導体等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。
【００２７】
上記正孔輸送層の厚みは、通常、１〜４００ｎｍであり、好ましくは１０〜２００ｎｍである。
【００２８】
また、上記電子輸送層用材料としては、特に限定はなく、例えば、ニトロ置換フルオレノン誘導体、アントラキノジメタン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、ナフタレンペリレン等の複素環テトラカルボン酸無水物、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントロン誘導体、オキサジアゾール誘導体、特開昭５９−１９４３９３号公報において発光層の材料として開示されている一連の電子伝達性化合物、オキサジアゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有したキノキサリン誘導体、８−キノリノール誘導体の金属錯体、メタルフリーもしくはメタルフタロシアニンまたはこれらの末端がアルキル基，スルホン基等で置換されているもの、ジスチリルピラジン誘導体、ｎ型−Ｓｉやｎ型−ＳｉＣ等の無機半導体等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。
【００２９】
上記電子輸送層の厚みは、通常、１〜４００ｎｍであり、好ましくは１０〜２００ｎｍである。
【００３０】
そして、上記有機ＥＬ素子は、本発明の製法により、例えば、つぎのようにして作製することができる。すなわち、まず、金属アルコキシド系化合物等に由来する有機成分を含有する金属酸化物液（有機金属酸化物溶液）を準備し、ついで、巻取リールの回転駆動等により、帯状の透明フィルムを走行させ、その走行する面に対しロール  トゥー  ロール法によって上記有機金属酸化物溶液の塗布を行い、乾燥、加水分解、熱分解させることにより、有機金属酸化物薄膜を連続的に成膜する。続いて、この薄膜の表面に、直流マグネトロンスパッタ方式等により銀系金属薄膜を成膜する。これらの作業をそれぞれ少なくとも一回行うことにより、有機金属酸化物薄膜と銀系金属薄膜とが積層されてなる透明電極（陽極電極）を形成する。このように陽極電極が形成された帯状の透明フィルムを、巻取リールの回転駆動等によってさらに走行させ、陽極電極の表面に対しロール  トゥー  ロール法によって高分子系有機材料の塗布等を行うことにより、発光層（あるいは発光層を含む有機物層）を連続的に形成する。さらに、その発光層の表面に、アルミニウム−リチウム系合金等を蒸着等することにより、陰極電極を形成する。このようにして得られた積層体を、所定の大きさに切断することにより、目的とする有機ＥＬ素子を得ることができる。
【００３１】
上記ロール  トゥー  ロール法としては、先にも述べたように、例えば、マイクログラビアコート法、グラビアコート法、ＣＡＰコート法等があげられる。ここで、その一例として、マイクログラビアコート法を、図面にもとづき、以下に詳しく説明する。
【００３２】
すなわち、図１は、上記マイクログラビアコート法の要部を模式的に示したものであり、図において、６は透明フィルム（帯状）、７は姿勢制御ロール、８はドクターブレード、９はマイクログラビアロール、１０は有機金属酸化物溶液等の塗液、１１はその貯槽、１８は上記溶液による液溜まり部である。そして、上記各ロールが図示の矢印方向に回転し、かつ、上記透明フィルム６が、巻取リールの回転駆動等により、図示の矢印方向に走行することにより、上記透明フィルム６の表面に塗液１０が連続的に塗布されるようになっている。なお、上記各ロールの回転スピード等は、本発明において特に限定されるものではない。
【００３３】
このようにして得られる本発明の有機ＥＬ素子は、所定の大きさに切断する際、大面積のものとしても、低電圧駆動を達成することができる。また、可とう性に優れるため、曲面への貼着も容易であり、巻物とすることもできる。しかも、従来のＩＴＯ膜電極を備えた有機ＥＬ素子よりも低コストである。
【００３４】
つぎに、実施例について比較例と併せて説明する。
【００３５】
【実施例】
まず、テトラ−ｎ−ブトキシチタン７量体（日本曹達社製）と、ｎ−ブタノールと、イソプロピルアルコール（ＩＰＡ）とを、それぞれ、３重量％、６７重量％、３０重量％の比率で配合し、これを攪拌機を用いて１０分間混合し、コーティング溶液を調製した。そして、このコーティング溶液を用いて、以下のようにしてサンプルａおよび有機ＥＬ素子（サンプルｂ）を作製した。
【００３６】
〔サンプルａの作製〕
まず、帯状のＰＥＴフィルム（幅２５ｃｍ、厚み０．１ｍｍ）を準備し、これを巻取リールの回転駆動等により走行させながら、そのフィルム表面に、上記コーティング溶液を、マイクログラビアコート法により塗布し、乾燥、加水分解、熱分解させることにより、有機金属酸化物薄膜（厚み２０ｎｍ）を連続的に成膜した。続いて、この薄膜の表面に、直流マグネトロンスパッタ方式により、銀系合金を蒸着し、金属薄膜（厚み１０ｎｍ）を成膜した。このようにして、ＰＥＴフィルムの表面に、有機金属酸化物薄膜と金属薄膜とからなる二層構造の透明電極が積層形成されたものを、所定の大きさ（２０ｃｍ×２０ｃｍ）に切断することにより、サンプルａを作製した。
【００３７】
〔有機ＥＬ素子（サンプルｂ）の作製〕
まず、上記サンプルａと同様の方法により、帯状のＰＥＴフィルムの表面に、有機金属酸化物薄膜と金属薄膜とからなる二層構造の透明電極が積層形成されたものを作製し、引き続いて、これを巻取リールの回転駆動等により走行させながら、その透明電極（陽極電極）の表面に、さらに、マイクログラビアコート法によりポリ（Ｎ−ビニルカルバゾール）（ＰＶＫ）ジクロロエタン溶液を塗布し、有機発光層（厚み１００ｎｍ）を連続的に形成した。そして、その発光層の表面にアルミニウム−リチウム系合金を真空蒸着機を用いて蒸着し、陰極電極（厚み２００ｎｍ）を形成した。このようにして得られた積層体を、所定の大きさ（２０ｃｍ×２００ｃｍ）に切断することにより、有機ＥＬ素子（サンプルｂ）を作製した。
【００３８】
【比較例１】
実施例における２層構造の透明電極（陽極電極）に代えて、帯状のＰＥＴフィルム上に、マグネトロンスパッタ蒸着装置を用いてＩＴＯ膜（厚み３０ｎｍ）のみからなる透明電極（陽極電極）を形成した。それ以外は、実施例と同様にして、サンプルａおよび有機ＥＬ素子（サンプルｂ）を作製した。
【００３９】
【比較例２】
実施例における２層構造の透明電極（陽極電極）に代えて、帯状のＰＥＴフィルム上に、マグネトロンスパッタ蒸着装置を用いてＩＴＯ膜（厚み５００ｎｍ）のみからなる透明電極（陽極電極）を形成した。それ以外は、実施例と同様にして、サンプルａおよび有機ＥＬ素子（サンプルｂ）を作製した。
【００４０】
このようにして得られた実施例および比較例のサンプルａおよび有機ＥＬ素子（サンプルｂ）を用いて、下記の基準に従い、各特性の評価を行った。そして、これらの結果を後記の表１に示した。
【００４１】
〔導電性〕
サンプルａにおける抵抗率を、三菱化学社製のＭＣＰ−Ｔ６００にてＪＩＳ  Ｋ  ７１９４に準拠して測定し、導電性の評価を行った。
【００４２】
〔低電圧駆動〕
サンプルｂに電圧を加え、ＥＬ素子を発光させたときの、発光面全体の平均輝度が１００ｃｄ／ｍ２  となったときの駆動電圧を測定し、評価した。なお、平均輝度が１００ｃｄ／ｍ２  に至らなかったものや発光しなかったものを「×」として評価した。
【００４３】
〔生産性〕
実施例と比較し、生産性が同じか、もしくは大きいものは○、小さいものは×として評価した。
【００４４】
【表１】
2004247100.tif 000002
【００４５】
上記表１の結果からも明らかなように、実施例では、サンプルａの評価から、導電性が高いことがわかる。これに対し、比較例１では、サンプルａにおいて、薄膜のＩＴＯ膜により透明電極が形成されているため、導電性に劣ることがわかる。なお、比較例２では、厚膜のＩＴＯ膜であることから、導電性は高いが、可とう性に劣っていた。
【００４６】
上記のことは、有機ＥＬ素子（サンプルｂ）においても同様に言えることである。すなわち、上記表１の結果からも明らかなように、実施例では、サンプルｂの評価から、低電圧駆動が可能であり、また、陽極電極（有機金属酸化物薄膜）や有機発光層を連続的に形成できることから、生産性にも優れていることがわかる。これに対し、比較例１では、薄膜のＩＴＯ膜であるため導電性が低く、低電圧駆動は困難であり、また、比較例２では、ＩＴＯ膜電極が厚膜であるため、ロールで巻き取る際に、ＩＴＯ膜電極にクラックが生じることから、低電圧駆動は不可能であることがわかる。また、比較例２では、ＩＴＯ膜電極を厚膜とすることから、生産性に劣ることもわかる。
【００４７】
【発明の効果】
以上のように、本発明では、有機ＥＬ素子の製法において、その透明電極（有機金属酸化物薄膜）形成時に、基板である帯状の透明フィルムを走行させながら、ロール  トゥー  ロール法によって連続的に行い、かつ、発光層形成時にも、ロール  トゥー  ロール法によって連続的に行っている。そのため、従来に比べ、迅速かつ低コストで、かつ、電極にクラックを生じさせることなく、低電圧駆動の大面積有機ＥＬ素子の製造を行うことができる。
【００４８】
特に、上記有機物層に含まれる正孔輸送層や電子輸送層も、ロール  トゥー  ロール法によって連続的に形成すると、より迅速に有機ＥＬ素子の製造を行うことができる。
【００４９】
また、上記ロール  トゥー  ロール法が、マイクログラビアコート法、グラビアコート法、ＣＡＰコート法等の塗布方法によって連続的に行われると、より迅速に有機ＥＬ素子の製造を行うことができる。
【００５０】
そして、上記製法により得られた有機ＥＬ素子は、大面積のものとしても、低電圧駆動を達成することができる。また、可とう性に優れるため、ガラス曲面等の曲面への貼着も容易であり、巻物とすることもできる。しかも、従来のＩＴＯ膜電極を備えた有機ＥＬ素子よりも低コストである。
【図面の簡単な説明】
【図１】マイクログラビアコート法の一例を示す模式図である。
【図１】
2004247100.tif 000003