(57)【要約】【課題】従来のＭＰＭＳ利用磁化測定装置においては、１．８Ｋ程度までしか温度が下がらないため、近年注目を浴びている物質の特性測定に必要な１Ｋ以下の温度を得るためには手作りの装置を使用しなければならなかった。【解決手段】試料ロッド５をヘリウム３冷凍装置２０の主パイプ２３内に装着し、この主パイプ２３を磁化測定装置１の試料室内筒８内に挿入し、ボックス１６の下端開口１７を試料室内筒８に密封固定する。主パイプ２３の上端部とヘリウム３ガスハンドリングシステム３０とをベローズ２８で連結し、試料ロッド５のコネクタと外部の磁化測定装置用制御装置４０とを信号線３４で接続する。液体ヘリウム容器２内は、主ポンプ９と補助ポンプ１１で減圧することにより試料室内を１．５Ｋ迄温度を下げ、主パイプ２３内に液体ヘリウム３を貯留し、これを減圧することにより、試料環境を０．３Ｋ迄下げることができる。【選択図】　　図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
試料を固定した試料ロッドと、
前記試料ロッドを装着し、該試料ロッドの周囲にヘリウム３により冷却を行う空間を形成する主パイプを備えたヘリウム３冷凍機と、
前記ヘリウム３冷凍機を装着する筒体と、該筒体外周にヘリウム４による冷却手段を備え、超伝導磁石、磁場形成手段、温度調整手段、及び磁場調整手段を備えたＭＰＭＳ磁化測定装置とを備えたことを特徴とするヘリウム３冷凍機利用磁化測定装置。
【請求項２】
主パイプと外部のヘリウム３供給装置とを連通するベローズと、
前記ヘリウム３冷凍機は、前記ベローズの可動範囲の空間を気密状態に保つためのボックスと、前記筒体に気密状態でボックスを装着するために設けられた下端開口と、
前記試料ロッドと外部の制御装置とを接続する信号線と、
前記試料ロッドに温度測定手段及び温度可変手段とを備えたことを特徴とする請求項１記載のヘリウム３冷凍機利用磁化測定装置。
【請求項３】
前記ヘリウム４による冷却手段には、前記ＭＰＭＳ用主ポンプとは別設の補助ポンプを備えることを特徴とする請求項１記載のヘリウム３冷凍機利用磁化測定装置。
【請求項４】
前記ＭＰＭＳ、ヘリウム３冷凍機、試料ロッドに接続し、磁場制御、試料温度制御、測定作動を行う磁化測定装置用制御装置を備えたことを特徴とするヘリウム３冷凍機利用磁化測定装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、各種物質の極低温時の物性を研究するのに必要な磁化測定装置に関し、特に、従来からヘリウム４を用いて１．８Ｋ程度の極低温を発生させることができるＭＰＭＳを利用し、更にヘリウム３を用いるとともに、簡単な装置を付加するのみで０．３Ｋまでの極低温を発生させ、容易に所望の磁化測定を行うことができるようにしたヘリウム３冷凍機利用磁化測定装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
磁性体・超伝導体などの各種の物性を研究するには、磁化測定は欠かすことのできない手段であるが、現在、この磁化測定については、米国のＱｕａｎｔｕｍ　Ｄｅｓｉｇｎ社のＭＰＭＳ（Ｍａｇｎｅｔｉｃ　Ｐｒｏｐｅｒｔｙ　Ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ　Ｓｙｓｔｅｍ）という測定装置が、事実上の標準測定装置として広く用いられている。
【０００３】
このＭＰＭＳの測定温度の上限は、高温オプションを導入することにより８００Ｋに及ぶが、下限は液体ヘリウム４の減圧による１．８Ｋにとどまっている。そのため、近年注目を集めている、超伝導転移温度が１Ｋ前後であるＲｕ系やＲｅ系の超伝導酸化物、種々の重い電子系超伝導体などの特異な超伝導体の研究に際してその磁化測定をこのＭＰＭＳによって行うことは不可能である。なお、磁性体の例を挙げれば、世界初の純粋有機強磁性体であるｐＮＰＮＮの強磁性転移温度は０．６Ｋであったため、手作りの装置で研究が行われた。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
上記のように、従来から広く用いられてきたＭＰＭＳは１．８Ｋ程度までしか温度が下がらないため、前記のように近年注目されている種々の物質の磁化測定を行うことができなかった。そのため、特別に１．８Ｋ以下で磁化測定を行うことができる装置を作成する必要があるが、その際はいわゆる特注品となるためきわめて高価なものとならざるを得ず、また汎用性がないため、作成された装置を広範な分野で使用することは困難である。
【０００５】
また、このような特注品の装置では、超伝導干渉素子（ＳＱＵＩＤ）を用いて直流磁化を測定できるように構成することは極めて困難であり、交流磁化を測定するしかなくなる。しかしながら、このような交流磁化による測定は感度が低く、磁化の大きさを直接判定することができない。更に、直流磁化を測定する場合であっても、引き抜き法・振動試料法・磁場挿引法など旧式の測定法を用いることとなり、超高感度のＳＱＵＩＤを用いて計測を行うことができなかった。そのため、上記のようなＳＱＵＩＤを用いることにより得られる超高感度の恩恵を受けられずにいた。
【０００６】
したがって本発明は、従来から広く用いられているＭＰＭＳ（Ｍａｇｎｅｔｉｃ　Ｐｒｏｐｅｒｔｙ　Ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ　Ｓｙｓｔｅｍ）を用いて、それに対して簡単な手段を付加するのみで０．３Ｋ程度の極低温を発生させることができるようにし、その極低温下で磁化特性を高感度で測定することができるようにした、ヘリウム３冷凍機利用磁化測定装置を提供することを主たる目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本発明は上記のような現状を踏まえて、現在広く利用されている市販の磁化測定装置としてのＭＰＭＳを利用して、０．３Ｋまでの極低温下での磁化測定が可能な装置を開発したものである。また、この装置と本件発明者による先の発明である特願２００１−３５３１４９号に示された技術を併用することで、０．３Ｋまでの電気抵抗およびホール効果測定を行うことができるようにしたものである。
【０００８】
本発明の基本的な考え方は、ＭＰＭＳが提供する１．８Ｋの空間を、補助ロータリーポンプにより１．５Ｋに下げ、その中に上下動可能な小型のヘリウム３冷凍機を挿入し、冷凍機全体をピックアップコイル中で上下させることで、直流磁化を測定するというものである。ヘリウム３冷凍機は試料の温度を０．３Ｋまで下げることができる。冷凍機全体を上下させることで、試料のみを液化ヘリウム３中で上下させる場合と異なり、試料温度を一定に保つことができる。本発明は上記のような基本的な技術思想に基づき、上記課題を解決するため下記のような構成を採用したものである。
【０００９】
即ち、請求項１に係る発明は、試料を固定した試料ロッドと、前記試料ロッドを装着し、該試料ロッドの周囲にヘリウム３により冷却を行う空間を形成する主パイプを備えたヘリウム３冷凍機と、前記ヘリウム３冷凍機を装着する筒体と、該筒体外周にヘリウム４による冷却手段を備え、超伝導磁石、磁場形成手段、温度調整手段、及び磁場調整手段を備えたＭＰＭＳ磁化測定装置とを備えたことを特徴とするヘリウム３冷凍機利用磁化測定装置としたものである。
【００１０】
また、請求項２に係る発明は、主パイプと外部のヘリウム３供給装置とを連通するベローズと、前記ヘリウム３冷凍機は、前記ベローズの可動範囲の空間を気密状態に保つためのボックスと、前記筒体に気密状態でボックスを装着するために設けられた下端開口と、前記試料ロッドと外部の制御装置とを接続する信号線と、前記試料ロッドに温度測定手段及び温度可変手段とを備えたことを特徴とする請求項１記載のヘリウム３冷凍機利用磁化測定装置としたものである。
【００１１】
また、請求項３に係る発明は、前記ヘリウム４による冷却手段には、前記ＭＰＭＳ用主ポンプとは別設の補助ポンプを備えることを特徴とする請求項１記載のヘリウム３冷凍機利用磁化測定装置としたものである。
【００１２】
また、請求項４に係る発明は、前記ＭＰＭＳ、ヘリウム３冷凍機、試料ロッドに接続し、磁場制御、試料温度制御、測定作動を行う磁化測定装置用制御装置を備えたことを特徴とするヘリウム３冷凍機利用磁化測定装置としたものである。
【００１３】
【発明の実施の形態】
本発明の実施例を図面に沿って説明する。図１は本発明によるヘリウム３冷凍機利用磁化測定装置の構造を模式的に示すと共に、磁化測定装置用制御装置のソフト構成を示した図である。同図におけるヘリウム３冷凍機利用磁化測定装置の基本構成は、従来から上記のようにＭＰＭＳと称して広く用いられている装置の主要構成部分を利用した磁化測定装置１を用いている。この装置においては、内部の液体ヘリウム容器２に上部の開口から、後述するようなヘリウム３冷凍装置２０を装着可能とし、このヘリウム３冷凍装置２０内に、従来からＭＰＭＳに用いられているものと同様に試料ロッド５を装着することができるようにしている。
【００１４】
この磁化測定装置１における測定装置としての基本機能は、試料ロッド５に固定した磁性試料によって発生する微小磁場を、超伝導体のジョセフソン効果を応用したＳＱＵＩＤ素子で検出することができるようになっており、磁性物質の磁化率、磁化曲線、及び超伝導体試料のマイスナー効果の測定等を行うことができる。
【００１５】
上記磁化測定装置１及びヘリウム３冷凍装置２０等の、より詳細な構成は図２に分解図として、また図３に一部構成を拡大して示した模式図に示すように、液体ヘリウム４を収容する液体ヘリウム容器２内に、その上部開口から円筒状の外筒６が吊り下げられており、その下端面には液体ヘリウム容器２内に貯留される液体へリウム４中に延びて開口する細管７を備えている。
【００１６】
この外筒６は液体ヘリウム容器２の上方外部に延び、その側壁部にポンプ接続用開口１９を備えており、ポンプ接続用開口１９には従来のＭＰＭＳにおいて備えている主ポンプ９が配管１０によって接続されている。更にこの装置においては前記配管１０に対して図１に示すように補助ポンプ１１も接続しており、後述するように、主ポンプ９の作動に加えてこの補助ポンプ１１を作動することによって、試料室１２内をより低温にすることができるようにしている。
【００１７】
外筒６の内側には円筒状の試料室内筒８を備え、その試料室内筒８の下端には細管７の開口から離れた位置に端面１３を備えるとともに、その上端部は外筒６の上端部よりも更に上方に延び、試料装着開口１４を形成しており、その直下に測定空間を大気から遮断するためのバルブ、試料ロッドが一部太くなっている部分をキャッチして試料ロッドを上下動させる駆動機構３３が存在する。また試料装着開口１４に対して、図２（ｃ）に示すような蓋１５、及び同図（ｂ）に示すようなボックス１６の下端開口１７と、密封性良いウィルソンシール等のシール部材１８により接続できるようになっている。なお、ウィルソンシールは、ねじを締めこむとＯリングが中央のパイプを締め付けて真空を封止することができる。該シール部分はまた、ウィルソンシール方式に限られるものではなく、Ｏリングガスケットを用いたフランジで構成しても良い。
【００１８】
図２（ａ）に示すように、下方に複数の試料片、ヒータ、温度センサ等の測定用部材２１を固定した試料ロッド５は、図２（ｂ）に示すようなヘリウム３冷凍装置２０の蓋３６を開けることにより、主パイプ２３の上端部に形成した試料ロッド装着開口２４から主パイプ２３内に挿入して装着可能となっている。なお、上記のように試料ロッド５を主パイプ２３内に挿入した際には、試料ロッド装着開口２４部分に設けたウィルソンシール等のシール部材３８により密封性良くシールを行うことができるようにしている。なお、図示実施例においては、主パイプ２３の下部外周に断熱真空部材２９を設け、主パイプ２３内部をその外部の試料室１２の空間から断熱を行うようにしている。
【００１９】
ヘリウム３冷凍装置２０は図２（ｂ）、或いは図３の模式図に示すように、主パイプ２３の上部側壁に設けた開口２５と、ボックス１６の側壁２６の開口２７との間をベローズ２８によって接続し、ヘリウム３のガスハンドリングシステム３０によって、後述するように主パイプ２３内の排気、主パイプ２３へのヘリウム３の導入、気化ヘリウム３の排出による減圧を行うことができるようにしている。なお、ヘリウム３のガスハンドリングシステム３０と開口２７との間は配管３１により接続し、その途中にバルブ３２を設けている。
【００２０】
また、このようなヘリウム３のガスハンドリングシステム３０を設けたものにおいて、主パイプ２３をボックス１６に対して移動可能とし、それにより、磁化測定装置１の外筒６に固定されるボックス１６に対して、移動装置３３により主パイプ２３を上下動可能とし、試料ロッド５を測定時に上下動させ、外筒６の外周に巻き付けられたピックアップコイルに、試料の磁化に比例した誘導起電力を発生せしめ、ＳＱＵＩＤにて検出する。
【００２１】
図２（ｂ）に示すように、ボックス１６の側壁２６から内部に対して信号線３４を延出しており、図１及び図３に示すように主パイプ２３に試料ロッド５を装着した際には、試料ロッド５の上端部に設けたコネクタ３５に接続する。それにより、図１に示すような磁化測定装置用制御装置４０と信号の授受を可能としている。なお、磁化測定装置１においても、その内部の磁場制御、温度制御のため、磁化測定装置用制御装置４０と接続可能となっている。
【００２２】
磁化測定装置用制御装置４０は図１に示すように、従来から磁化測定装置１の制御用ソフトとして既に存在するＭＶ（Ｍｕｌｔｉ−Ｖｉｅｗ）ソフト４１を用いて作動させることができ、本発明においてはヘリウム３冷凍装置２０を用いてヘリウム３の０．３〜２Ｋの温度範囲の磁化測定を行うため、図中ｉ−Ｈｅｌｉｕｍ３として示しているソフト４２を更に用いている。
【００２３】
このｉ−Ｈｅｌｉｕｍ３のソフト４２によって、試料ロッド５上の試料・温度センサー・ヒーターとの入出力を単独で直接行うことができ、また、この磁化測定装置が所定の作動を行うことができるように、予め利用者が測定作動指令としての測定用基本データ入力４３を行うようにしている。それにより、測定作動中はｉ−Ｈｅｌｉｕｍ３のソフトの指令が、現在広く用いられているＨＳＰソフト４４を介してＭＶソフト４１を作動させ、ＭＶソフト４１のシーケンス制御手段によって、磁化測定装置１内の磁場制御、試料の磁化測定、更には試料磁化測定信号の入力処理等を行うことができるようにしている。
【００２４】
上記のような装置を組み合わせて構成した本発明によるヘリウム３冷凍機利用磁化測定装置において、その使用に際しては、最初図２に示すように各部材が分解されている状態から、図２（ａ）に示すように温度センサーとヒーターが固定されている試料ロツド５に試料を装着し、図２（ｂ）に示すようなボックス１６の天井部の蓋３６を開けて主パイプ２３の試料ロッド装着開口２４中に挿入した後、図３に示すように主パイプ２３の上端部のウィルソンシール等のシール部材３８により確実にシールを行う。
【００２５】
その後、試料ロッド５上部のコネクタ３５に、ボックス１６内に延出している信号線３４のコネクタを連結する。この信号線３４を通じて試料温度の計測とその制御が行なわれる。次いでボックス１６天井部の蓋３６を閉めて内部を密封する。その後、図１に示すヘリウム３のガスハンドリングシステム３０により、ベローズ２８を介して主パイプ２３内を高真空排気系で予備排気し、その状態でバルブ３２を閉じる。
【００２６】
次いで、磁化測定装置用制御装置４０のＭＰＭＳ制御ソフトであるＭＶソフトの機能を用いて試料空間を３００Ｋに暖め、ベントバルブを開けてヘリウムガスのカーテンができるようにしておき、図２（ｃ）に示す試料室内筒８の最上部の試料装着開口１４の蓋１５を開ける。この試料装着開口１４に対して、前記のように試料ロッド５を装着したヘリウム３冷凍装置２０の主パイプ２３を挿入し、試料装着開口１４とボックス１６の下端開口１７とを当接させ、シール部材１８で封止する。なおこのシール部材１８は、ＭＰＭＳの標準品ではシール性が不十分であるので、上記のようにウィルソンシールに交換し、シール性を高めている。
【００２７】
その後、バルブ３２を解放し、ヘリウム３のガスハンドリングシステム３０によって主パイプ２３内を高真空に排気しながら、磁化測定装置用制御装置４０におけるＭＰＭＳの制御ソフトであるＭＶソフト４１の機能により主ポンプ９を作動し、試料空間を１．８Ｋに冷却する。ここでロータリポンプ等からなる補助ポンプ１１を更に稼動させると、試料空間の温度を約１．５Ｋに下げることができる。
【００２８】
この状態で、ヘリウム３ガスハンドリングシステム３０の作動により、液体窒素トラップを通じてヘリウム３ガス（３Ｈｅガス）を主パイプ２３内に導入すると、ヘリウム３ガスが液化され、主パイプ２３の下方に貯留する。所定量の液化ヘリウム３ガスの貯留後、ヘリウム３ガスハンドリングシステム３０の作動により閉鎖排気系を用いて主パイプ２３内のヘリウム３ガスを排気することにより、試料ロッド５の下端部に取り付けた試料の周囲を０．３Ｋの低温に維持することが可能となる。
【００２９】
その後は、測定者の必要に応じて試料の温度と磁場を制御しつつ、ＭＰＭＳの測定ソフトの機能によりデータを取得していくことになるが、その際は、図１に示す磁化測定装置用制御装置４０の前記のようなソフトによって作動させることができるものであるが、従来よりＭＰＭＳにおいて用いているＭＶ（Ｍｕｌｔｉ−Ｖｉｅｗ）ソフト４１で作動させることができない部分はこれを補うために開発したｉ−Ｈｅｌｉｕｍ３のソフト４２によって作動させることができるようにしている。
【００３０】
ｉ−Ｈｅｌｉｕｍ３は二つの機能を持つ。一つは、ｉ）０．３〜２Ｋの温度測定・制御で、もう一つは、ｉｉ）ＭＶをＨＳＰを介して間接的に制御し、データを自動的にとらせることである。ｉ）の機能だけでも、測定者がＭＶを直接操作すれば測定は可能であるが、それでは多くのデータをとりたい場合非常に不便なので、ｉｉ）の機能を付け加えた。即ち、測定者はｉ−Ｈｅｌｉｕｍ３に対して、必要な温度変化・磁場変化の指示を一度に与える。ｉ−Ｈｅｌｉｕｍ３は必要な温度点を、ＰＩＤ温度制御機構付き抵抗ブリッジを制御して自ら作り出し、磁場に関してはＨＳＰを介してＭＶを間接的に制御して、必要な磁場を作り出す。その後、ｉ−Ｈｅｌｉｕｍ３はＭＶを間接制御して、試料がセットされたヘリウム３冷凍機を上下動させて、磁化のデータを取得する。
【００３１】
なお、先の出願の磁気測定装置においては、ＭＰＭＳを制御するコンピューターと電気抵抗・ホール効果等を測定するコンピューターは別のものとしていたが、上記実施例に示す装置においては、オペレーティングシステムのメッセージを発行する方法により、１台にまとめることができ、さらに測定の制御を行なうソフトウェアも一つにまとめることができるようになった。
【００３２】
上記構造をなし、前記のように作動する本発明のヘリウム３冷凍装置利用磁気測定装置は、従来から広く用いられているＭＰＭＳを利用して、主パイプ２３内の空間を０．３Ｋ迄の低温の試料空間とすることができるので、これを上記のような磁化測定装置として用いる以外に、更に汎用的に用いることができる、例えば電気抵抗・ホール効果の測定も可能である。
【００３３】
【発明の効果】
本発明は上記のように構成したので、従来から広く用いられているＭＰＭＳを用い、それに対して簡単な手段を付加するのみで０．３Ｋ程度の極低温を発生させることができ、その極低温下で磁化特性等の物性を高感度で測定することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の実施例のシステム構成図である。
【図２】同実施例の分解断面図である。
【図３】同実施例の主要構成部の模式図である。
【符号の説明】
１　磁化測定装置
２　液体ヘリウム容器
５　試料ロッド
６　外筒
７　細管
９　主ポンプ
１０　配管
１１　補助ポンプ
１２　試料室
１３　端面
１４　試料装着開口
１５　蓋
１６　ボックス
１７　下端開口
１８　シール部材
１９　ポンプ接続用開口
２０　ヘリウム３冷凍装置
２１　測定用部材
２３　主パイプ
２４　試料ロッド装着開口
２５　開口
２６　側壁
２７　開口
２８　ベローズ
２９　断熱真空部材
３０　ガスハンドリングシステム
３１　配管
３２　バルブ
３３　移動装置
３４　信号線
３５　コネクタ
４０　磁化測定装置用制御装置
４１　ＭＶソフト
４２　ｉ−Ｈｅｌｉｕｍ３ソフト
４３　測定用基本データ入力部
４４　ＨＳＰソフト
【図１】
2004087899.tif 000003
【図２】
2004087899.tif 000004
【図３】
2004087899.tif 000005