(57)【要約】【課題】短時間で大量に製造が可能で、板厚が薄く、電気抵抗、強度、ガス遮蔽遮性等の性能に優れた燃料電池用セパレータの製造方法を提供すること。【解決手段】黒鉛粉末に熱可塑性樹脂と溶剤と可塑剤を加えて混合し、攪拌機を用いてスラリー化する。次に、前記スラリーをフィルム上にコーティングし、その後、乾燥、加圧成形、金型押圧による溝形成の工程を経て、燃料電池用セパレータを製造する。圧延により加圧成形することで、所望の薄さのセパレータを簡便に製造することができる。【選択図】        図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
黒鉛粉末に熱可塑性樹脂と溶剤と可塑剤を加えてスラリーとし、
前記スラリーをフィルム上にコーティングし、
その後、乾燥、加圧成形、金型押圧による溝形成の工程を経ることを特徴とする、
固体高分子型燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項２】
前記溶剤が水又は極性溶剤である、請求項１の固体高分子型燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項３】
前記熱可塑性樹脂の重量が前記黒鉛の重量の５分の１以下である、請求項１又は２の固体高分子型燃料電池用セパレータの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、固体高分子型燃料電池のセルに組込まれるセパレータの製造方法の技術分野に属する。
【０００２】
【従来の技術】
固体高分子型燃料電池（以下、「燃料電池」と呼ぶ。）は、高分子電解質膜からなる電極に、反応ガス（水素・酸素）を供給して発電する装置である。
図２は、燃料電池を構成する最小ユニットであるセルＣの斜視図である。
燃料電池のセルＣは、触媒層と多孔質支持層からなる２つの電極Ｅ１，Ｅ２（アノード、及びカソード）、電極Ｅ１，Ｅ２間に挿入される電解質Ｄ、及び電極Ｅ１，Ｅ２の外側に配置されたセパレータ１００からなる。
上記構成のセルＣでは、１つにつき１Ｖ弱の電圧しか得られないので、実際の燃料電池としては、通常、数十〜数百のセルＣを直列に積層したものが使用されている。
【０００３】
図３は、燃料電池に使用される従来のセパレータ１００の正面図である。
プレート状のセパレータ１００の両面に、図３に示すように、幅、及び深さが０．５〜２ｍｍ程度の多数の溝１２０が設けられており、この溝１２０は、反応ガスの流路、及び反応によって発生した水の排出路として機能する。
多数のセルＣが積層されてなる燃料電池において、上記のセパレータ１００は、各セルＣ間の仕切り板としてだけでなく、溝１２０を介して隣合う電極Ｅ１（又はＥ２）に反応ガスを供給したり、反応に伴って発生した水を外部に排出するために設けられている。
【０００４】
また、セパレータ１００は、セルＣで発生した電気を外部に伝達するための役割も果たしている。
従って、燃料電池のセパレータ１００としては、電極Ｅ１，Ｅ２（アノード側、カソード側）に供給される反応ガスが混合しないようにガス遮蔽性が高く、反応ガスによって腐食されることがないように耐蝕性・耐酸化性に優れ、軽量で、且つ、電気伝導性を有し、さらに、積層した各セルＣの荷重に耐え得る強度を具えていることが要求される。
また、燃料電池を小型化するためには、セパレータＣをできるだけ薄くする必要がある。
【０００５】
上記特性を満たすセパレータＣの材料として、従来から、等方性カーボンが使用されている。
等方性カーボンを使用してセパレータＣを製造するためには、図４の概要図に示すように、電気炉内でカーボン材Ｒを２０００℃以上で加熱焼成した後（図４（ａ）参照。）、プレート状に切出し（図４（ｂ）参照。）、その表面に、エンドミル等によって機械的に溝を刻む（図４（ｃ）参照。）方法がある。
【０００６】
しかし、この方法では、カーボン材を製造する為に黒鉛にピッチ含浸と２０００℃以上の焼成を繰返すこと、また得られた大きく硬く脆いカーボンの塊から板を切出しエンドミル等で機械的に流路パターンを刻むため、製造に大変時間がかかるという問題がある。また、１ｍｍ以下の薄さにすると機械加工時に曲がりが発生しやすく、精度が劣ることとなる。
【０００７】
そこで、黒鉛粉末にフェノール樹脂の造粒粉等のバインダ樹脂を添加して焼成材料を調製し、この焼成材料を溝形状の凹凸を有する金型内に充填した後、熱板プレスによって焼成する方法がある。この方法によると、カーボン粉の焼成と溝形成を同時に行なうことができるという利点がある。
しかし、この方法では、薄いセパレータを製造する場合、金型から取出す離型の際に破損しやすいため、歩留まりが悪く、熱成形時に金型全体を加熱する必要があるため、製造に時間がかかる。
また、加熱焼成の過程でフェノール樹脂から水が発生するため、焼成後のカーボン部材内には水に起因する気泡が生じてしまい、ガス遮蔽性が損なわれてしまう。そのため、この方法では、焼成後に、気泡を塞ぐための処理を施さなければならず、加工の手間がかかるという問題がある。
【０００８】
また、黒鉛粉末にバインダ樹脂を添加し、得られた２次原料ペレットを射出成形し目的形状にするという方法もあるが、この方法では短時間で製造できるが流動性を増すために樹脂量を多くする必要があり、新たな問題として電気伝導性が悪くなるということが生じる。
【０００９】
そこで、膨張黒鉛粒子、補強用繊維、熱硬化性樹脂及び水を懸濁してスラリーとし、このスラリーを湿式抄造してシート化する方法がある（例えば、特許文献１参照。）。
この方法では、シートを打抜き加工することにより溝を形成し、溝を形成していない芯材と重ね合わせて積層構造とすることで燃料電池用セパレータを形成できるため、大量生産することが容易となり、製造コストの大幅な低減が可能となる。また、抄紙機抄造法によって製造した膨張黒鉛シートを使用しているため、固有抵抗等のばらつきを減少させることができる。
【００１０】
【特許文献１】
特開２００２−９３４３１号公報
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、この方法で製造されたセパレータは、セパレータとして用いることはできるものではあるが、電気伝導性、強度、ガス遮蔽性のいずれかにおいて、従来の等方性カーボンに劣るという問題があった。
本発明は、上述した問題点に鑑み、短時間で大量に製造が可能で、板厚が薄く、電気抵抗、強度、ガス遮へい性等の性能に優れた燃料電池用セパレータ及びその製造方法を提供することを目的とする。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
本発明は、黒鉛粉末に熱可塑性樹脂と溶剤と可塑剤を加えてスラリーとし、前記スラリーをフィルム上にコーティングし、その後、乾燥、加圧成形、金型押圧による溝形成の工程を経ることを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータの製造方法によって、前記の課題を解決した。
【００１３】
【作用】
本発明によると、黒鉛粉末に熱可塑性樹脂と溶剤と可塑剤を加えてなるスラリーをフィルム上にコーティングし乾燥させた後、加圧成形することで、セパレータの密度が高まるので、従来よりも強度及びガス遮蔽性が高く、電気抵抗が小さいセパレータの製造が可能となる。
また、圧延技術を利用することで、薄く、優れた性能のセパレータを、連続的に、短時間で、大量に製造することができる。
【００１４】
【発明の実施の形態】
図１に基づいて、本発明の燃料電池用セパレータの製造方法を説明する。
まず、黒鉛粉末に熱可塑性樹脂と溶剤と可塑剤を加えて混合し、攪拌機を用いてスラリー化する。ここで、黒鉛粉末には人造黒鉛又は天然黒鉛、熱可塑性樹脂にはポリアクリル酸エステルやブチラール等、可塑剤にはフタル酸ジエチル等、攪拌機にはホモジナイザ等を用いる。溶剤は、粘度調整のためのもので、水又はアセトン等の極性有機溶剤を用いる。
次に、前記スラリーをフィルム上にコーティングし、膜状にした上で次工程に必要な粘度となる程度まで電気炉で乾燥させる。ここで、コーティングは、例えば、ダイコート法等により行うことができ、フィルムはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）又はポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）フィルムを用いる。
【００１５】
さらに、このシート状のセパレータ部材は、ロール圧延又はカレンダリングで加圧成形され、表面に凹凸が刻まれた金型を転写することにより、溝が形成されることになる。
このように、圧延により加圧成形することで、所望の薄さのセパレータを簡便に製造することができる。
【００１６】
なお、バインダである熱可塑性樹脂の添加量が多い場合には、セパレータの電気伝導性が悪くなるので、熱可塑性樹脂の重量は、黒鉛の重量の５分の１以下であることが望ましい。コーティング方法としては、ドクターブレード法、スプレー法、ディップ法があるが、コーティングの一種として印刷方法もあり、例えば、エアドクターコータ、ロッドコータ、スクイズコータ、リバースロールコータ、トランスファロールコータ、グラビアコータ等による印刷方式を用いることができる。
【００１７】
【実施例】
次に、本発明の燃料電池用セパレータの製造方法、及びその方法によって製造された燃料電池用セパレータについて、具体的な実施例を挙げて説明する。
実施例１においては、黒鉛粉末として人造黒鉛、熱可塑性樹脂としてポリアクリル酸エステル、溶剤として水、可塑剤としてフタル酸ジエチルを用いて、ダイコート法によりコーティングを行い、セパレータを作製した。
【００１８】
実施例１のセパレータと比較するため、等方性カーボンにエンドミル加工で溝を設けた従来のセパレータを作製し、これを比較例とした。
【００１９】
上記の実施例１のセパレータ、及び比較例のセパレータについて、製造に要する時間、厚さ、体積抵抗値、曲げ強度、及びガス透過係数を測定し、測定結果を表１に示す。
【表１】
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なお、体積抵抗値は、導電性プラスチックの４探針法による抵抗率試験方法（ＪＩＳＫ７１９４）により、曲げ強度は硬質プラスチックの曲げ強度試験方法（ＪＩＳＫ７２０３）により、ガス透過係数はプラスチックフィルム及びシートの気体透過度試験方法（ＪＩＳＫ７１２６）により、それぞれ測定した。
【００２０】
表１に示すように、本発明の方法によると、従来のセパレータの製造方法と比較して製造に要する時間が短く、換言すれば、単位時間当りの製造個数を多くすることができ、また、本発明の方法より製造されたセパレータは、薄く、体積抵抗値が小さく、曲げ強度が高く、ガス透過係数が低く、セパレータとして優れた性質を有することが確認された。
【００２１】
【発明の効果】
本発明によれば、黒鉛粉末をスラリー化してフィルムにコーティングすることで、セパレータの組織の均一性を向上させ、電気伝導性のばらつきを減少させることが可能となる。
また、圧延技術を利用することにより、セパレータに適した薄さに容易に調整できるので、割れやシワを発生させずに、薄く、寸法精度に優れたセパレータを短時間で大量に製造することができる。
そして、圧延によりセパレータの密度が高まるので、体積抵抗が小さく、強度が大きく、ガス透過係数の小さい、優れた性質のセパレータを得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の燃料電池用セパレータの製造方法の説明図。
【図２】燃料電池を構成する最小ユニットであるセルの斜視図。
【図３】燃料電池に使用されるセパレータの正面図。
【図４】等方性カーボンを使用する従来のセパレータの製造方法の工程を（ａ）（ｂ）（ｃ）の順序で示した図。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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