(57)【要約】【目的】揮発性有害物質を含有するガス等の被処理ガスを常圧下でプラズマ処理して無害化するのに際して、放電により生成する放電副生成物（ＮＯｘ）の生成を顕著に低減して前記被処理ガスを効率的に分解して無害化することができるプラズマ処理装置及びプラズマ処理方法を提供する。【構成】常圧下で放電を発生させてプラズマを生起せしめて被処理ガスをプラズマ処理するプラズマ処理空間を備えたプラズマリアクターを有するプラズマ処理装置であって、前記プラズマ処理空間は接地側電極（３）と高圧側電極と（２）を備え、前記プラズマ処理空間内の前記接地側電極と前記高圧側電極との間には無機誘電体（４）が充填されていて、前記無機誘電体（４）と少なくともいずれかの一方の前記接地側電極又は前記高圧側電極との間に前記無機誘電体（４）より低い比誘電率を有する無機誘電体（５）が配設されており、前記プラズマリアクターの後段には、オゾンを分解する機能を有する触媒が充填された触媒槽が設けられていることを特徴とする。【選択図】  図３
2004283742.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
気体の流通が可能な構造を有し且つプラズマ処理空間を備えたプラズマリアクターを有し、前記プラズマリアクターは被処理ガスを前記プラズマ処理空間に導入するためのガス導入部と前記プラズマ処理空間から排出するガスを排出するためのガス排出部を有し、前記プラズマ処理空間は接地側電極と高圧側電極とを備え、前記プラズマ処理空間内の前記接地側電極と前記高圧側電極との間には無機誘電体（イ）が充填されていて、前記接地側電極と前記高圧側電極との間に電圧を印加することにより常圧下で前記プラズマ処理空間に放電を発生させてプラズマを生起せしめ、前記ガス導入部を介して前記プラズマ処理空間内に導入した被処理ガスをプラズマ処理して無害化するプラズマ処理装置であって、前記無機誘電体（イ）と少なくともいずれかの一方の前記接地側電極又は前記高圧側電極との間に前記無機誘電体（イ）より低い比誘電率を有する無機誘電体（ロ）が配設され、前記プラズマリアクターの後段に、前記プラズマ処理空間から排出するガスを触媒処理する触媒槽が設けられていることを特徴とするプラズマ処理装置。
【請求項２】
前記無機誘電体（イ）及び（ロ）は、強誘電体である請求項１に記載のプラズマ処理装置。
【請求項３】
前記無機誘電体（イ）又は／及び（ロ）は、粒状の無機誘電体である請求項１または請求項２に記載のプラズマ処理装置。
【請求項４】
前記無機誘電体（イ）は、粒状の無機誘電体であり、前記無機誘電体（ロ）は、粒状又は板状の無機誘電体である請求項１または請求項２に記載のプラズマ処理装置。
【請求項５】
前記無機誘電体（ロ）は、比誘電率が１００以下のものである請求項１乃至請求項４のいずれかに記載のプラズマ処理装置。
【請求項６】
前記触媒槽には、オゾン分解機能を有する触媒が充填されている請求項１乃至請求項５のいずれかに記載のプラズマ処理装置。
【請求項７】
前記触媒槽に充填される前記オゾン分解機能を有する触媒は、マンガン系触媒、ニッケル系触媒、又は銅系触媒である請求項６に記載のプラズマ処理装置。
【請求項８】
前記触媒槽に充填される前記オゾン分解機能を有する触媒は、粒状又はハニカム状のものである請求項６または請求項７に記載のプラズマ処理装置。
【請求項９】
前記プラズマ処理空間で発生させる放電は、グロー放電である請求項１乃至請求項８のいずれかに記載のプラズマ処理装置。
【請求項１０】
前記被処理ガスは、揮発性有機化合物を含有する気体である請求項１乃至請求項９のいずれかに記載のプラズマ処理装置。
【請求項１１】
気体の流通が可能な構造を有し且つプラズマ処理空間を備えたプラズマリアクターと該プラズマリアクターの後段に配置された触媒槽を有するプラズマ処理装置を使用して被処理ガスをプラズマ処理することにより無害化するプラズマ処理方法であって、前記プラズマリアクターは被処理ガスを前記プラズマ処理空間に導入するためのガス導入部と前記プラズマ処理空間から排出するガスを排出するためのガス排出部を有し、前記プラズマ処理空間は接地側電極と高圧側電極とを備え、前記プラズマ処理空間内の前記接地側電極と前記高圧側電極との間には無機誘電体（イ）が充填されており、前記無機誘電体（イ）と少なくともいずれかの一方の前記接地側電極又は前記高圧側電極との間に前記無機誘電体（イ）より低い比誘電率を有する無機誘電体（ロ）が配設され、前記触媒槽は前記プラズマリアクターの前記ガス排出部に連通しており、前記被処理ガスを前記ガス導入部から導入して前記プラズマ処理空間内に流入させ、前記被処理ガスを前記高圧側電極及び前記接地側電極と直接接触することなく少なくとも前記無機誘電体（イ）と接触させながら前記プラズマ処理空間内を流し、その際前記接地側電極と前記高圧側電極との間に電圧を印加することにより常圧下で前記プラズマ処理空間に放電を発生させてプラズマを生起せしめて前記被処理ガスをプラズマ処理し、前記プラズマ処理空間から排出するプラズマ処理されたガスを前記ガス排出部を介して前記触媒槽内に流入させて触媒処理することを特徴とするプラズマ処理方法。
【請求項１２】
前記無機誘電体（イ）及び（ロ）は、強誘電体である請求項１１に記載のプラズマ処理方法。
【請求項１３】
前記無機誘電体（イ）又は／及び（ロ）は、粒状の無機誘電体である請求項１１または請求項１２に記載のプラズマ処理方法。
【請求項１４】
前記無機誘電体（イ）は、粒状の無機誘電体であり、前記無機誘電体（ロ）は、粒状又は板状の無機誘電体である請求項１１または請求項１２に記載のプラズマ処理方法。
【請求項１５】
前記無機誘電体（ロ）は、比誘電率が１００以下のものである請求項１１乃至請求項１４のいずれかに記載のプラズマ処理方法。
【請求項１６】
前記触媒槽には、オゾン分解機能を有する触媒が充填されている請求項１１乃至請求項１５のいずれかに記載のプラズマ処理方法。
【請求項１７】
前記触媒槽に充填される前記オゾン分解機能を有する触媒は、マンガン系触媒、ニッケル系触媒、又は銅系触媒である請求項１６に記載のプラズマ処理方法。
【請求項１８】
前記触媒槽に充填される前記オゾン分解機能を有する触媒は、粒状又はハニカム状のものである請求項１６または請求項１７に記載のプラズマ処理装置。
【請求項１９】
前記前記プラズマ処理空間で発生させる放電は、グロー放電である請求項１１乃至請求項１８のいずれかに記載のプラズマ処理方法。
【請求項２０】
前記被処理ガスは、揮発性有機化合物を含有する気体である請求項１１乃至請求項１９のいずれかに記載のプラズマ処理方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、被処理ガス、特に各種の工業的処理工程などから排出される揮発性有機化合物を（ＶＯＣ）  ［ｖｏｌａｔｉｌｅ  ｏｒｇａｎｉｃ  ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ］を含有する気体をプラズマ反応を利用して分解処理することにより無害化するプラズマ処理装置及びプラズマ処理方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
被処理ガス、特に各種処理工程などから排出される揮発性有機化合物（ＶＯＣ）を含有する気体（排ガス）を分解して無害化するガス処理装置として、大気圧状態で発生させたプラズマにより前記排ガスをプラズマ処理して分解するプラズマ処理装置が幾つか提案されている。これらのプラズマ処理装置においては、大気圧状態でプラズマを発生するための放電方式として、無声放電、パルス放電、沿面放電、或いは強誘電体ペレット充填放電などが採用されている。これらの放電方式は、いずれも、大気圧或いはそれに近い圧力状態の所定の空間に対し、その空間の近傍に位置する電極に電圧を加えることで所定の空間をプラズマ状態にするもので、その際、前記プラズマ状態にされた空間に前記揮発性有機化合物を含有する気体を導入することで、該気体中の前記有機化合物はプラズマ処理されて分解される。強誘電体ペレット充填放電方式を採用したプラズマ処理装置の具体的一例として、例えば、特開２００２−２９２２７３号公報には、温度調節手段を備えたリアクター内に高電位側電極と低電位側電極が配設され、前記高電位側電極と前記低電位側電極の間には、気体が流れることが可能な構造を有する無機誘電体が充填されており、前記高電位側電極と前記低電位側電極の間に放電を生起してプラズマを発生せしめて前記高電位側電極と前記低電位側電極の間に充填された前記無機誘電体内を流れる被処理気体をプラズマ処理する装置が開示されている。この他、このように大気圧状態でプラズマを生起させて被処理ガスをプラズマ処理する装置の下流側にオゾン分解触媒等の触媒槽を設け、放電処理と触媒処理の併用により排ガスの処理効率を向上させる提案がなされている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
上述したように常圧（大気圧）下で放電を生起してプラズマを発生させて被処理ガス、特に揮発性有害物質を含有する排ガスをプラズマ処理して無害化する場合、低濃度条件下では投入エネルギー当りの分解効率が低いため運転効率が非常に悪いという問題がある。一方、運転効率を向上するために被処理ガスの処理流量を大きく場合、装置を大規模化する必要があり、その場合、装置コスト及び運転コストの高騰を招く問題がある。また前記分解効率を向上させるについて、強誘電体と多孔質吸着剤または触媒を混合させ、濃縮分解または触媒分解を同一槽内で行う方法が考えられるが、被処理ガスの処理流量を大きくする場合、上記の場合と同様に、装置を大規模化する必要があり、装置コスト及び運転コストの高騰を招く問題がある。
【０００４】
また、常圧（大気圧）下で放電を生起してプラズマを発生させて、被処理ガス、特に揮発性有害物質を含有する排ガスをプラズマ処理する場合、前記放電により生成する副生成物の制御が重要な課題となる。副生成物の生成は、被処理ガスの成分種、濃度、放電条件等により異なるが、関係する条件を限定することで副生成物の生成を抑制することが可能である。しかしその場合、処理効率の低下、運転コストの増大等の問題を生ずる為、副生成物の生成を効率的に抑制することが可能な放電装置及び放電方法が求められている。そうした副生成物の代表的なものとして、ＮＯｘが挙げられる。ＮＯｘは、酸性雨、光化学スモッグ等の原因物質であるため、その生成を低減化することが課題となっている。放電により生成されるＮＯｘを除去する方法として、特開２０００−５１６５３号公報には、プラズマ処理の後段に生成したＮＯｘを還元剤溶液に接触させて除去する方法が開示されている。この他、プラズマ処理の後段に水またはアルカリ液にＮＯｘを接触処理させるスクラバーを設ける方法及び吸着材により吸着除去する方法が提案されている。しかしこれらの方法には、使用する装置の容積を大型化することが必要であったり、処理プロセスが複雑になる等の問題点がある。この他、排水処理が必要である等の問題点がある。
【０００５】
上述した、大気圧状態でプラズマを生起させて被処理ガスをプラズマ処理する装置の下流側にオゾン分解触媒等の触媒槽を設け、放電処理と触媒処理の併用により排ガスの処理効率を向上させる提案については、オゾン分解触媒の効果を最大限に活かすオゾン濃度を得る為には、放電処理部の放電条件を高電力とする必要があるため、運転コストが不可避的に増大してしまうという問題がある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明は、従来技術における上記課題を解決し、揮発性有機化合物（ＶＯＣ）等の揮発性有害物質を含有する気体（排ガス）等の被処理ガスを、ＮＯｘ等の副生成物の生成を低減させて、効率的に分解処理して無害化できるプラズマ処理装置及びプラズマ処理方法を提供することを目的とする。より詳細には、本発明は、放電を生起して生成するプラズマにより被処理ガスを分解する放電処理部が該放電の生起時にオゾンを積極的に生成してＮＯｘ等の副生成物の生成を低減せしめて前記被処理ガスの効率的分解を促進する構造を有し、且つ前記放電処理部の後段に該放電処理部から排出するガスに含まれる主としてオゾンを分解する触媒処理部を有し、これにより被処理ガスの分解効率の向上とＮＯｘ等の副生成物の生成の著しい低減が達成できるプラズマ処理装置及びプラズマ処理方法を提供することを目的とする。
【０００７】
本発明のプラズマ処理装置は、代表的には、気体の流通が可能な構造を有し且つプラズマ処理空間を備えたプラズマリアクターを有し、前記プラズマリアクターは被処理ガスを前記プラズマ処理空間に導入するためのガス導入部と前記プラズマ処理空間から排出するガスを排出するためのガス排出部を有し、前記プラズマ処理空間は接地側電極と高圧側電極とを備え、前記プラズマ処理空間内の前記接地側電極と前記高圧側電極との間には無機誘電体（イ）が充填されていて、前記接地側電極と前記高圧側電極との間に電圧を印加することにより常圧下で前記プラズマ処理空間に放電を発生させてプラズマを生起せしめ、前記ガス導入部を介して前記プラズマ処理空間内に導入した被処理ガスをプラズマ処理して無害化するプラズマ処理装置であって、前記無機誘電体（イ）と少なくともいずれかの一方の前記接地側電極又は前記高圧側電極との間に前記無機誘電体（イ）より低い比誘電率を有する無機誘電体（ロ）が配設され、前記プラズマリアクターの後段に、前記プラズマ処理空間から排出するガスを触媒処理する触媒槽が設けられていることを特徴とする。
前記無機誘電体（イ）及び（ロ）は、強誘電体であるのが好ましい。前記無機誘電体（イ）又は／及び（ロ）は、粒状の無機誘電体であることができる。また、前記無機誘電体（イ）は、粒状の無機誘電体であり、前記無機誘電体（ロ）は、粒状又は板状の無機誘電体であることができる。前記無機誘電体（ロ）は、比誘電率が１００以下のものであるのが好ましい。前記触媒槽には、オゾン分解機能を有する触媒が充填されているのが好ましい。前記オゾン分解機能を有する触媒は、マンガン系触媒、ニッケル系触媒、及び銅系触媒の中から選ばれる触媒であることができる。また、前記触媒槽に充填される前記オゾン分解機能を有する触媒は、粒状又はハニカム状のものであることができる。前記プラズマ処理空間で発生させる放電は、グロー放電であるのが好ましい。
上記構成の本発明のプラズマ処理装置によれば、揮発性有機化合物（ＶＯＣ）等の揮発性有害物質を含有する気体（排ガス）等の被処理ガスを、ＮＯｘ等の副生成物の生成を著しく低減して、極めて効率的に分解して無害化することができる。
【０００８】
本発明は、前記プラズマ処理装置を使用して揮発性有機化合物（ＶＯＣ）等の揮発性有害物質を含有する気体（排ガス）等の被処理ガスを分解して無害化するプラズマ処理方法を提供する。即ち本発明のプラズマ処理方法は、前記プラズマ処理装置に被処理ガスを前記ガス導入部から導入し、該被処理ガスを前記プラズマ処理空間内に流入させ、前記被処理ガスを前記接地側電極及び前記高圧側電極のいずれとも直接接触することなく前記無機誘電体（イ）及び（ロ）と接触させながら前記プラズマ処理空間内を流し、その際前記接地側電極と前記高圧側電極との間に電圧を印加することにより常圧下で前記プラズマ処理空間に放電を生起させてプラズマ発生をせしめ、前記被処理ガスをプラズマ処理し、前記プラズマ処理空間から排出するプラズマ処理されたガスを前記ガス排出部を介して前記触媒槽に流入させて触媒処理することを特徴とする。
【０００９】
【実施態様例】
以下に、図を用いて、本発明の実施態様例を説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。図１及び図２は、それぞれ、本発明のプラズマ処理装置における平行平板型プラズマリアクターの一例を示す略断面図である。図３及び図４は、それぞれ、本発明のプラズマ処理装置における円筒型プラズマリアクターの一例を示す略断面図である。尚、本発明のプラズマ処理装置におけるプラズマリアクターの形状は、図１乃至図４に示すものに限定されるものではない。図１乃至図４には示されていないが、図１乃至図４の夫々に示すプラズマリアクターのガス排出口は触媒槽（図５及び図６に示す触媒槽９に該当する）に連通している。尚、図５は、図３に示す円筒型プラズマリアクターを備えた本発明のプラズマ処理装置の一例を模式的に示すものであり、前記プラズマリアクターのガス排出部は触媒槽９に接続し、前記プラズマリアクターのガス導入部はガス給送ファン８を介して被処理ガスの供給源（不図示）に接続している。図６は、図３に示す円筒型プラズマリアクターを備えた本発明のプラズマ処理装置の他の一例を模式的に示すものであり、該プラズマリアクターのガス排出部は触媒槽９に接続している。図６についは、後に詳しく説明する。
【００１０】
図１に示す平行平板型プラズマリアクターは、被処理ガスを導入するためのガスを導入口１を備えたガス導入部Ｂ、ガス導入部Ｂから流入する被処理ガスをプラズマ処理するためのプラズマ処理室Ａ、及びプラズマ処理室Ａから排出するプラズマ処理されたガスを系外に排出するためのガス排出口６を有するガス排出部Ｃを有する。プラズマ処理室Ａ内には、接地側電極３と高圧側電極２との間に第１の誘電体（粒状）４が充填され且つ接地側電極３と第１の誘電体４との間及び高圧側電極２と第１の誘電体４との間の夫々に第１の誘電体４とは誘電率の異なる第２の誘電体（板状）５を挟み込んだ構成のプラズマ処理ユニットが複数個積層された形態で設けられている。尚、第１の誘電体（粒状）４は接地側電極３と高圧側電極２のいずれとも接触しないようにされている。
各プラズマ処理ユニットの第１の誘電体４は粒状であることから粒子間に間隙を有し、それらの間隙がガス流路となる。粒状の第１の誘電体４の形状は、球形或いは円柱形等、充填された状態でガスが粒子の間を流れることが可能であればいずれの形状であってもよい。  プラズマ処理室Ａのガス導入部Ｂ側の側壁には各プラズマ処理ユニットの第１の誘電体（粒状）４内にガスが流入するガス流入孔が設けられ、またプラズマ処理室Ａのガス排出部Ｃ側の側壁には各プラズマ処理ユニットでプラズマ処理されたガスが流出するガス流出孔が設けられている。
【００１１】
第１の誘電体４は、比誘電率が１０００以上である強誘電体であることが望ましい。そうした強誘電体の好ましい具体例として、チタン酸バリウム及びチタン酸ストロンチウムが挙げられる。しかしこれらに限定されるものではなく、この条件を満たすものであれば、他の強誘電体を使用することができる。
【００１２】
接地側電極３と第１の誘電体４との間及び高圧側電極２と第１の誘電体４との間の夫々に配置する第２の誘電体５の形状は、図１では、板状であるが、これに限定されず、粒状であってもよい。その場合、粒状の形状は、粒状であれば球形或いは円柱形等の適宜の形状であることができる。第２の誘電体５は、オゾン生成効率の高い比誘電率が１００以下の誘電体であることが望ましい。そうした誘電体の好ましい具体例として、酸化ジルコニウム及び酸化チタンが挙げられる。しかしこれに限定されるものではなく、この条件を満たすものであれば、他の誘電体を使用することができる。
上述したように、第２の誘電体５は、接地側電極３と第１の誘電体４との間及び高圧側電極２と第１の誘電体４との間の夫々に、第１の誘電体４が何れの電極とも接触しないように、配置される。第２の誘電体５は、高電圧による絶縁破壊の恐れのない層の厚さを有するものであり、板状の場合、板厚０．５ｍｍ〜５．０ｍｍ程度が望ましい。また粒状の場合、第２の誘電体５の層が、層厚０．５ｍｍ〜５．０ｍｍ程度に充填されることが望ましく、粒径は、前記層厚を確保できる粒径であれば特に限定されない。
【００１３】
上述した触媒槽に充填する触媒としては、オゾン分解機能を有する触媒を使用を使用する。そうした触媒の好ましい具体例として、マンガン系触媒、ニッケル系触媒、及び銅系触媒が挙げられる。しかしこれに限定されるものではなく、オゾン分解機能を有する他の触媒を使用することができる。前記触媒の形状は、粒状或いはハニカム状であることが好ましい。しかしこれに限定されるものではなく、他の形状であってもよい。
【００１４】
図２に示す平行平板型プラズマリアクターは、図１に示す平行平板型プラズマリアクターにおける第２の誘電体（板状）５を、粒状のものに変更した以外は、図１に示す平行平板型プラズマリアクターと同じ構成のものである。尚、粒状である第２の誘電体５の形状は、球形或いは円柱形等適宜の形状であることができる。図２に示す平行平板型プラズマリアクターに接続する触媒槽に充填する触媒としては、
【００１３】に述べたのと同様のものが使用できる。
【００１５】
図１及び図２のそれぞれに示す平行平板型プラズマリアクターによる被処理ガスのプラズマ処理は、次のように実施される。揮発性有害物質を含有するガス等の被処理ガスをガス導入部Ｂからプラズマ処理室Ａ内の各プラズマ処理ユニット内に流入させ、前記被処理ガスを接地側電極３及び高圧側電極２のいずれとも直接接触することなく第１の誘電体４及び第２の誘電体５と接触させながら各プラズマ処理ユニット内を流し、その際電源（図示せず）より接地側電極３と高圧側電極２との間に電圧を印加することにより常圧下で前記各プラズマ処理ユニット内に放電を生起させてプラズマを生成せしめる。その際、第２の誘電体５によりオゾンが生成する。これにより、放電副生成物（ＮＯｘ）の生成が著しく抑制されて、前記被処理ガスは効率的に分解される。このように各プラズマ処理ユニット内でプラズマ処理されてガス（未処理ガス及びオゾンを含む）はガス排出部Ｃに流出し、ガス排出口６を介して触媒槽に流入し、そこでの触媒処理により無害化されて系外に排出される。
このように、図１及び図２のそれぞれに示す平行平板型プラズマリアクターによれば、放電副生成物（ＮＯｘ）の生成を著しく抑制した、プラズマの発生を実現することができ、それにより揮発性有害物質を含有するガス等の被処理ガスを効率的に無害化処理することができる。
【００１６】
図３に示す円筒型プラズマリアクターは、被処理ガスを導入するためのガスを導入口１を備えたガス導入部Ｂ、ガス導入部Ｂから流入する被処理ガスをプラズマ処理するためのプラズマ処理室Ａ、及びプラズマ処理室Ａから排出するプラズマ処理されたガスを系外に排出するためのガス排出口６を有するガス排出部Ｃを有する。プラズマ処理室Ａ内には、一つの高圧側電極２を共有する二つのプラズマ処理ユニットが設けられている。それぞれのプラズマ処理ユニットは、高圧側電極２と接地側電極３との間に第１の誘電体（粒状）４が充填され且つ接地側電極３と第１の誘電体４との間及び高圧側電極２と第１の誘電体４との間の夫々に第１の誘電体４とは誘電率の異なる第２の誘電体（板状）５を挟み込んだ構成を有する。尚、第１の誘電体（粒状）４は接地側電極３と高圧側電極２のいずれとも接触しないようにされている。各プラズマ処理ユニットの第１の誘電体４は粒状であることから粒子間に間隙を有し、それらの間隙がガス流路となる。粒状の第１の誘電体４の形状は、球形或いは円柱形等、充填された状態でガスが粒子の間を流れることが可能であればいずれの形状であってもよい。  プラズマ処理室Ａのガス導入部Ｂ側の側壁には各プラズマ処理ユニットの第１の誘電体（粒状）４内にガスが流入するガス流入孔が設けられ、またプラズマ処理室Ａのガス排出部Ｃ側の側壁には各プラズマ処理ユニットでプラズマ処理されたガスが流出するガス流出孔が設けられている。
第１の誘電体４としては、
【００１１】に述べたのと同様の比誘電率が１０００以上である強誘電体が使用できる。また、第２の誘電体５としては、
【００１２】に述べたのと同様のオゾン生成効率の高い比誘電率が１００以下の誘電体が使用できる。更に、図３に示す円筒型プラズマリアクターに接続する触媒槽に充填する触媒としては、
【００１３】に述べたのと同様のものが使用できる。
【００１７】
図４に示す円筒型プラズマリアクターは、図３に示す円筒型プラズマリアクターにおける第２の誘電体（板状）５を、粒状のものに変更した以外は、図３に示す円筒型プラズマリアクターと同じ構成のものである。尚、粒状である第２の誘電体５の形状は、球形或いは円柱形等適宜の形状であることができる。図４に示す円筒型プラズマリアクターに接続する触媒槽に充填する触媒としては、
【００１３】に述べたのと同様のものが使用できる。
【００１８】
図３及び図４のそれぞれに示す円筒型プラズマリアクターによる被処理ガスのプラズマ処理は、次のように実施される。揮発性有害物質を含有するガス等の被処理ガスをガス導入部Ｂからプラズマ処理室Ａ内の各プラズマ処理ユニット内に流入させ、前記被処理ガスを接地側電極３及び高圧側電極２のいずれとも直接接触することなく第１の誘電体４及び第２の誘電体５と接触させながら各プラズマ処理ユニット内を流し、その際電源（図示せず）より接地側電極３と高圧側電極２との間に電圧を印加することにより常圧下で前記各プラズマ処理ユニット内に放電を生起させてプラズマを生成せしめる。その際、第２の誘電体５によりオゾンが生成する。これにより、放電副生成物（ＮＯｘ）の生成が著しく抑制されて、前記被処理ガスは効率的に分解される。このように各プラズマ処理ユニット内でプラズマ処理されてガス（未処理ガス及びオゾンを含む）はガス排出部Ｃに流出し、ガス排出口６を介して触媒槽に流入し、そこでの触媒処理により無害化されて系外に排出される。
このように、図３及び図４のそれぞれに示す円筒型プラズマリアクターによれば、放電副生成物（ＮＯｘ）の生成を著しく抑制した、プラズマの発生を実現することができ、それにより揮発性有害物質を含有するガス等の被処理ガスを効率的に無害化処理することができる。
【００１９】
【実施例】
本発明の特徴及び効果を以下に示す実施例、参考例及比較例により具体的に説明するが、本発明は該実施例によって何ら限定されるものではない。
【００２０】
実施例では図６に示す構成のプラズマ処理装置を使用した。図６に示すプラズマ処理装置においては、図３に示す円筒型プラズマリアクターを使用した。前記プラズマリアクターのガス導入口には、被処理ガスボンベ１２から延びるガス流量調節器９を有するガス導入パイプが接続され、前記プラズマリアクターのガス排出口はパイプを介して触媒槽９に接続され、触媒槽９のガス排出口はパイプを介して分析器１１に接続されている。また、前記プラズマリアクターには、高圧電源７が接続されている。
参考例では図７に示す構成のプラズマ処理装置を使用した。図７に示すプラズマ処理装置は、図６に示すプラズマ処理装置から触媒槽９を除いた構成のものである。
比較例では図８に示す構成のプラズマ処理装置を使用した。図８に示すプラズマ処理装置は、図６に示すプラズマ処理装置におけるプラズマリアクターを、図３に示す円筒型プラズマリアクターのから第２の誘電体５を全て除いた構成の円筒型プラズマリアクターに変更した構成のものである。
実施例、参考例及び比較例においては、前記プラズマ処理装置を使用して揮発性有害物質を含有するガスを無害化する処理を行った。
【００２１】
図６、図７及び図８の夫々に示すプラズマ処理装置のプラズマリアクターは、装置内容積が３２０ｍＬであり、高圧側電極２及び接地側電極３の大きさが４０ｍｍ（幅）×１６０ｍｍ（長さ）×０．５ｍｍ（厚さ）であり、電極間距離が２０ｍｍのものである。第１の誘電体４としては、平均粒径３ｍｍのチタン酸バリウム（比誘電率ε＝１６００）ペレットを充填した。触媒槽９としては、触媒処理容積が１２８ｍＬであり、酸化マンガンからなるハニカム状オゾン分解触媒を充填したものを使用した。分析機器１１としては、ガスクロマトグラフ（島津製作所製ＧＣ−１４Ｂ）、ガスクロマトグラフ質量分析計（Ａｇｉｌｅｎｔ社製、６８９０／５９７３）、常圧化学発光式ＮＯｘ計（島津製作所社製ＮＯＡ−７０００）、及びオゾンモニター（荏原実業社製、ＰＧ−６２０Ｍ）を使用した。触媒槽９としては、触媒処理容積が１２８ｍＬであり、酸化マンガンからなるハニカム状オゾン分解触媒を充填したものを使用した。
【００２２】
【実施例】
図６に示すプラズマ処理装置におけるプラズマリアクターは、高圧側電極２及び接地側電極３の両電極と充填された第１の誘電体４との間に、第２の誘電体５としての０．５ｍｍ厚のジルコニア板を配した構造のものである。該プラズマ処理装置を用い、１０００ｐｐｍトルエンガスを毎分６．４Ｌ流量で流通させ、実効電力５Ｗから２５Ｗで放電処理を行った。放電処理後のガスを分析したところ、トルエン濃度は、０ｐｐｍから３３０ｐｐｍ程度であり、処理率としては、６７％から１００％となった。生成したＮＯｘ濃度は、０ｐｐｍから７ｐｐｍであり、オゾン濃度は、触媒槽９の入口部で３４５ｐｐｍから９８０ｐｐｍであり、触媒槽９の出口部では検出されなかった。
【００２３】
【参考例】
本参考例では、プラズマリアクターの後段に触媒槽が設けられていない図７に示す構成のプラズマ処理装置を用い、１０００ｐｐｍトルエンガスを毎分６．４Ｌ流量で流通させ、実効電力５Ｗから２５Ｗで放電処理を行った。放電処理後のガスを分析したところトルエン濃度は、１０ｐｐｍから６３０ｐｐｍ程度であり、処理率としては、３７％から１００％となった。生成したＮＯｘ濃度は、４ｐｐｍから１６ｐｐｍであり、プラズマリアクターから排出したガスのオゾン濃度は、３４５ｐｐｍから９８０ｐｐｍとなった。
【００２４】
【比較例】
本比較例では、高圧側電極２及び接地側電極３の両電極と充填された第１の誘電体４との間に第２の誘電体５を配さない構造のプラズマリアクターを使用した図８に示す構成のプラズマ処理装置を用い、１０００ｐｐｍトルエンガスを毎分６．４Ｌ流量で流通させ、実効電力５Ｗから２５Ｗで放電処理を行った。放電処理後のガスを分析したところトルエン濃度は、６０ｐｐｍから６１０ｐｐｍ程度であり、処理率としては、３９％から９４％となった。生成したＮＯｘ濃度は、１６ｐｐｍから６２ｐｐｍであり、オゾン濃度は、触媒槽９の入口部で７０ｐｐｍから２７０ｐｐｍであり、触媒槽９の出口部では、検出されなかった。
【００２５】
図９は、実施例及び比較例における触媒槽入口における実効電力当りオゾン生成濃度を対比的に示す図である。図９に徴して明らかなように、実施例におけるオゾン濃度は、比較例の３．６倍から４．９倍の濃度となり、オゾン生成が向上したことが理解される。
図１０は、実施例及び比較例におけるの実効電力当りのトルエン分解率を対比的に示す図である。図１０に徴して明らかなように、被処理ガス（トルエンガス）の分解率は、実施例＞比較例であり、分解率９０％で比較した場合、実施例での実効電力は８Ｗであり、比較例では２２Ｗであり、実施例では、１４Ｗの消費電力を抑えられたことが理解される。図１１は、実施例及び比較例における、ＮＯｘ生成濃度とトルエン分解率との相関関係を対比的に示す図である。図１１に徴して、ＮＯｘ生成濃度をトルエン分解率に関して比較すると、実施例では、比較例に対して９０％程度抑制されたことが理解される。
図１２は、実施例及び参考例における実効電力当りのトルエン分解率を対比的に示す図である。図１２に徴して明らかなように、被処理ガス（トルエンガス）の分解率は、実施例＞参考例であり、分解率９０％で比較した場合、実施例での実効電力は８Ｗであり、参考例では１５Ｗであり、実施例では、７Ｗの消費電力を抑えられたことが理解される。図１３は、実施例及び参考例における、ＮＯｘ生成濃度とトルエン分解率との相関関係を対比的に示す図である。図１３に徴して、ＮＯｘ生成濃度をトルエン分解率に関して比較すると、実施例では、参考例に対して８０％程度抑制されたことが理解される。
【００２６】
【発明の効果】
上述したように、本発明によれば、放電を生起して生成するプラズマにより被処理ガスを分解する放電処理部を該放電の生起時にオゾンを積極的に生成してＮＯｘ等の副生成物の生成を低減せしめて前記被処理ガスの効率的分解を促進する構造を有するものとし、且つ前記放電処理部の後段に該放電処理部から排出するガスに含まれる主としてオゾンを分解する触媒処理部を設けることにより、被処理ガスの分解効率の向上とＮＯｘ等の副生成物の生成の著しい低減が達成できるプラズマ処理装置及びプラズマ処理方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明のプラズマ処理装置における平行平板型プラズマリアクターの一例を示す縦断面図である。
【図２】本発明のプラズマ処理装置における平行平板型プラズマリアクターの他の一例を示す縦断面図である。
【図３】本発明のプラズマ処理装置における円筒型プラズマリアクターの一例を示す縦断面図である。
【図４】本発明のプラズマ処理装置における円筒型プラズマリアクターの他の一例を示す縦断面図である。
【図５】本発明のプラズマ処理装置の一例の構成を模式的に示す図である。
【図６】本発明の実施例において使用したプラズマ処理装置の構成を模式的に示す図である。
【図７】参考例において使用したプラズマ処理装置の構成を模式的に示す図である。
【図８】比較例において使用したプラズマ処理装置の構成を模式的に示す図である。
【図９】本発明の実施例と比較例に係る実効電力当りのオゾン生成濃度を対比的に示す図である。
【図１０】本発明の実施例と比較例に係る実効電力当りトルエン分解率を対比的に示す図である。
【図１１】本発明の実施例と比較例に係るトルエン分解率当りのＮＯｘ生成濃度を対比的に示す図である。
【図１２】本発明の実施例と参考例に係る実効電力当りトルエン分解率を対比的に示す図である。
【図１３】本発明の実施例と参考例に係るトルエン分解率当りのＮＯｘ生成濃度を対比的に示す図である。
【符号の説明】
Ａ    プラズマ処理室
Ｂ  ガス導入部
Ｃ    ガス排出部
１  ガス導入口
２  高圧側電極
３  接地側電極
４  第１の誘電体
５  第２の誘電体
６  ガス排出口
７  高圧電源
８  ガス給送ファン
９  触媒槽
１０  流量調節器
１１  分析機器
１２  被処理ガスボンベ
【図１】
2004283742.tif 000003
【図２】
2004283742.tif 000004
【図３】
2004283742.tif 000005
【図４】
2004283742.tif 000006
【図５】
2004283742.tif 000007
【図６】
2004283742.tif 000008
【図７】
2004283742.tif 000009
【図８】
2004283742.tif 000010
【図９】
2004283742.tif 000011
【図１０】
2004283742.tif 000012
【図１１】
2004283742.tif 000013
【図１２】
2004283742.tif 000014
【図１３】
2004283742.tif 000015