(57)【要約】【課題】水素吸収膨張により発生する応力に耐えることができるとともに、水素脆化が生じにくく、取扱い性、メンテナンス性に優れた水素透過膜構造体および水素精製装置を提供する。【解決手段】水素透過膜構造体は、水素透過膜とフレームとを同一素材で一体構造とした。また、水素精製装置は、耐圧容器と、耐圧容器内に設けられ原料水素室と精製水素室とを区画する隔壁と、隔壁に穿設された複数の通過孔と、複数の通過孔を覆う水素透過膜構造体と、隔壁と水素透過膜構造体のフレームとをシールするシール部材とを備えている。【選択図】            図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
水素透過膜構造体において、水素透過膜とフレームとを同一素材で一体構造としたことを特徴とする水素透過膜構造体。
【請求項２】
水素透過膜構造体において、複数の水素透過膜とフレームとを同一素材で一体構造としたことを特徴とする水素透過膜構造体。
【請求項３】
水素精製装置において、耐圧容器と、同耐圧容器内に設けられ原料水素室と精製水素室とを区画する隔壁と、同隔壁に穿設された複数の通過孔と、同複数の通過孔を覆う水素透過膜構造体と、前記隔壁と前記水素透過膜構造体のフレームとをシールするシール部材とを備えたことを特徴とする水素精製装置。
【請求項４】
水素精製装置において、耐圧容器と、同耐圧容器内に設けられ原料水素室と精製水素室とを区画する隔壁と、同隔壁に穿設された複数の通過孔と、水素透過膜とフレームとが同一素材で一体形成されるとともに前記通過孔を覆う水素透過膜構造体と、前記通過孔と前記水素透過膜構造体のフレームとをシールするシール部材とを備えたことを特徴とする水素精製装置。
【請求項５】
水素精製装置において、二つ割れの耐圧容器と、同二つ割れの耐圧容器の間に挟まれるとともに原料水素室と精製水素室とを区画する隔壁と、同隔壁に穿設された複数の通過孔と、水素透過膜とフレームとが同一素材で一体形成されるとともに前記通過孔を覆う水素透過膜構造体と、前記隔壁と前記水素透過膜構造体のフレームとをシールするシール部材とを備えたことを特徴とする水素精製装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、水素透過膜構造体、およびこれを使用する水素精製装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
図４に基づき、従来の水素精製装置につき説明する。
ここでは、具体的例として市販されている膜透過方式水素精製装置の構造を取り上げて説明する。
【０００３】
図４に示すように、従来の水素精製装置は、耐圧容器３０の外壁の中に原料水素２０が導入される原料水素室８、精製水素２１を取り出す精製水素室９、両室の隔壁３１とこれに接続され水素のみを透過する水素透過膜３２およびこれらを加熱するヒータ７とから構成される（例えば、特許文献１参照）。
【０００４】
このような従来の水素精製装置は、不純物を含む原料水素ガス２０を加圧して原料水素室８に導入し、水素のみを透過する水素透過膜３２により不純物を濾し取り精製水素２１を得るものである。水素透過膜３２を透過できない不純物と水素の一部は、ブリードガス２２として排出される。
【０００５】
水素透過膜３２は、水素吸蔵金属またはその合金を中空のパイプ形状にして使用されている。現状実用化されている金属は白金族のＰｄやＰｄ−Ａｇ合金で厚さは０．１ｍｍ以下である。ＰｄやＰｄ合金の水素透過能は温度上昇に伴い高くなる傾向にあり、３５０℃〜４２０℃で使用するため、精製装置の周囲にはヒータ７が設置されている。
【０００６】
水素透過膜３２を通って精製される水素の量は、原料水素分圧と製品水素分圧の平方根の差に比例することから、処理量を増やすためには原料水素分圧を上げ、製品水素分圧を下げることが有効な手段となる。
【０００７】
一般的な操作条件として原料水素分圧は３〜１０気圧程度であり、また、製品水素分圧は１気圧以下とされている。
したがって、原料水素室８の外壁、水素透過膜３２および隔壁３１は原料圧力を保持できる耐圧容器にする必要がある。
【０００８】
【特許文献１】
特開平１１−１０４４７２号公報（第２頁、図１０）
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、従来の水素透過膜３２は、現状市販の条件では３５０℃以上の温度環境で最大１０気圧程度の圧力差を保持する機能が求められる上、水素が金属を透過する際には水素原子が金属格子中に入り込み金属を膨張させるので、温度上昇による膨張に加えて水素吸収による膨張により発生する応力に耐えることが必要となる。
【００１０】
この点では、上述のパイプ形状は優れた形状といえるが、パイプの端部は特殊な端栓処理が必要となり、また、水素透過膜３２と隔壁３１とを接続する部分は、薄膜を異材に溶接する等特殊な加工が必要となることからコストが高くなる上、上述の熱膨張や水素膨張による応力集中や異材接合部での水素脆化が生じ、破損に至る可能性が高くなる。
【００１１】
Ｐｄ合金パイプは厚さが０．１ｍｍ以下であり、単体では変形しやすく取扱いに注意しないと破損させてしまう恐れがある。また、表面積を確保するため多数取り付けられており、このうちの１本が破損しても破損したものだけを交換することはできないため全てを交換する必要が生じるなど、取扱い性、メンテナンス性にも課題が残る。
【００１２】
そして、水素精製装置としては、熱膨張や水素による膨張による応力を緩和でき、メンテナンス性に優れた構造が求められている。
【００１３】
本発明は、上記実情に鑑みて提案されたもので、水素吸収膨張により発生する応力に耐えることができるとともに、水素脆化が生じにくく、取扱い性、メンテナンス性に優れた水素透過膜構造体および水素精製装置を提供することを課題とするものである。
【００１４】
【課題を解決するための手段】
（１）本発明は、上記の課題を解決するためになされたものであり、その第１の手段に係る水素透過膜構造体は、水素透過膜構造体において、水素透過膜２とフレーム３、３ａとを同一素材で一体構造としたことを特徴としている。
【００１５】
また、第２の手段に係る水素透過膜構造体は、複数の水素透過膜２とフレーム３ａとを同一素材で一体構造としたことを特徴としている。
【００１６】
上述の、第１の手段、および第２の手段に係る水素透過膜構造体によれば、水素透過膜２とフレーム３、３ａとを同一素材で一体構造としたので、水素吸収膨張により発生する応力に耐えることができるとともに、異材接合部がないため薄膜接合部での水素脆化が生じない。
【００１７】
第３の手段に係る水素精製装置は、耐圧容器４と、同耐圧容器４内に設けられ原料水素室８と精製水素室９とを区画する隔壁６と、同隔壁６に穿設された複数の通過孔１２と、同複数の通過孔１２を覆う水素透過膜構造体１、１ａと、前記隔壁６と前記水素透過膜構造体１、１ａのフレーム３、３ａとをシールするシール部材１０とを備えたことを特徴としている。
【００１８】
また、第４の手段に係る水素精製装置は、耐圧容器４と、同耐圧容器４内に設けられ原料水素室８と精製水素室９とを区画する隔壁６と、同隔壁６に穿設された複数の通過孔１２と、水素透過膜２とフレーム３、３ａとが同一素材で一体形成されるとともに前記通過孔１２を覆う水素透過膜構造体１、１ａと、前記通過孔１２と前記水素透過膜構造体１、１ａのフレーム３、３ａとをシールするシール部材１０とを備えたことを特徴としている。
【００１９】
上述、第３の手段、および第４の手段に係る水素精製装置によれば、水素精製装置の組立て、または水素透過膜構造体１、１ａ取替え作業が容易に行われる。
【００２０】
さらに、第５の手段に係る水素精製装置は、二つ割れの耐圧容器４ａ、４ｂと、同二つ割れの耐圧容器４ａ、４ｂの間に挟まれるとともに原料水素室２０と精製水素室２１とを区画する隔壁６と、同隔壁６に穿設された複数の通過孔１２と、水素透過膜２とフレーム３、３ａとが同一素材で一体形成されるとともに前記通過孔１２を覆う水素透過膜構造体１、１ａと、前記隔壁６と前記水素透過膜構造体１、１ａのフレーム３、３ａとをシールするシール部材１０とを備えたことを特徴としている。
【００２１】
上述の第５の手段に係る水素精製装置によれば、耐圧容器を二つ割れとするとともに隔壁および水素透過膜構造体を挟むようにしたので、水素精製装置の組立て、または水素透過膜構造体１、１ａ取替え作業が極めて容易に行われる。
【００２２】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の各実施の形態を図１、図２、図３に基づき説明する。
（Ａ）第１実施形態
図１は、本発明の実施の第１形態に係る水素透過膜構造体の断面図である。
【００２３】
図１に示す水素透過膜構造体１は、水素透過膜２とフレーム３とが同一の材料を使用し一体で成型されている。水素透過膜２は０．１ｍｍ以下と薄膜であるが、フレーム３は、水素透過膜２より十分厚く、原料水素室と純水素室を仕切る隔壁との接合に適した形状となっている。
【００２４】
上述の水素透過膜構造体１においては、下方から加圧された原料水素２０が導入されると、水素のみが水素透過膜２を透過して、精製水素２１が精製される。水素透過膜２を透過できない不純物と水素の一部は、ブリードガス２２として排出される。
【００２５】
上述の水素透過膜構造体１は、水素透過膜２とフレーム３とが同一素材で一体型構造で製造されているので、水素透過膜２とフレーム３とを溶接したり機械的に締結することなく、薄膜接合部での水素脆化を回避することが可能となる。
【００２６】
また、水素精製装置の組立ての際にも、水素透過膜単体では取扱いに注意を要し作業効率の低下につながるが、フレーム一体型構造であれば薄膜は破損し難くなり、取扱い性は格段に向上し組立て時の作業も容易になることが期待できる。
【００２７】
さらに、水素透過膜２とフレーム３とが同一素材であるので、熱膨張により発生する応力を緩和することができる。水素透過時の水素透過膜２の膨張による応力をフレーム３の変形で緩和することも期待できる。
【００２８】
なお、水素を透過させないフレーム３部分にも水素透過膜２と同一の素材を利用するため、Ｐｄのような高価な材料を使用する場合には材料コストを増加させる要因となる可能性があるが、比較的安価なＴａ、Ｖ、Ｚｒ等の材料を用いれば材料コストの増加は抑えられ、費用対効果の面でも優れた水素透過膜の提供が期待できる。
【００２９】
（Ｂ）第２実施形態
次に、図２に基づき、本発明の実施の第２形態に係る水素透過膜構造体につき説明の断面図である。
図２に示す水素透過膜構造体１ａは、水素透過膜２がフレーム３ａと一体で成型されている点において本発明の実施の第１形態と同じであるが、図２ではフレーム同士も一体で成型し、複数の水素透過膜２をまとめて取り付けられる構造としている。
【００３０】
このような、水素透過膜構造体１ａによれば、これらを水素精製装置に取り付ける際に必要な、シール部材（ガスケット等）や押え金具を減らせることができ、材料費や組立工数の低減を図ることができる。
【００３１】
なお、実施の第１形態および実施の第２形態の水素透過膜２は、平板形状となっているが、これに限定されるものではなく、水素透過膜２を水素吸蔵金属またはその合金を中空のパイプ形状にしたもの、水素透過膜２を水素吸蔵金属またはその合金を中空のパイプ形状にするとともに端栓をも同一素材で一体成型したもの、水素透過膜２からフレーム３，３ａへ移行する箇所の厚みを連続的に変化させるようにしたもの等、各種の形状が採用可能である。
【００３２】
（Ｃ）第３実施形態
次に、図３に基づき、本発明の実施の第３形態に係る水素精製装置につき説明する。
図３に示すように、水素精製装置における水素精製の耐圧容器４は、耐圧容器が二つ割れの耐圧容器４ａ、４ｂで構成されている。なお、二つ割れの耐圧容器４ａ、４ｂの各々の対峙する端部には各々図示しないフランジが配設されており、ボルトナット等により二つ割れの耐圧容器４ａ、４ｂを締結できるようになっている。
【００３３】
なお、二つ割れの耐圧容器４ａ、４ｂの締結は、これに限定されるものではなく、二つ割れの耐圧容器４ａ、４ｂの各々の対峙する端部にネジを設け、それにより締結するようにしても良い。
【００３４】
そして、二つ割れの耐圧容器４ａ、４ｂの各々の対峙する端部の間において、水素透過膜２のフレーム３をガスケット等のシール部材１０で挟み、押え金具１１で隔壁６に当設し、これらを二つ割れの耐圧容器４ａ、４ｂの間に挿入する。
そして、図示しないフランジ、ボルトナット等により、二つ割れの耐圧容器４ａ、４ｂ、押え金具１１、隔壁６等を締結する。
【００３５】
なお、二つ割れの耐圧容器４ａと押え金具１１との間、および二つ割れの耐圧容器４ｂと隔壁６との間にも、図示しないシール部材が挿入されている。
また、二つ割れの耐圧容器４ａと押え金具１１、および二つ割れの耐圧容器４ｂと隔壁６とを、各々溶接等により接合しておけば、一層簡便なものとなる。
【００３６】
そして、二つ割れの耐圧容器４ａ、４ｂの一方には、原料水素２０が導入される原料水素室８が形成され、他方には精製水素２１を取り出す精製水素室９が形成されている。また、各々の水素透過膜構造体１は、隔壁６に穿設された少なくとも１個以上の通過孔１２を覆うように配設されている。
なお、耐圧容器４の外部には、従来のものと同様に図示しないヒータが設けられている。
【００３７】
このような構造において、不純物を含む原料水素ガス２０が、加圧されて原料水素導入管１３より原料水素室８に導入され、水素のみを透過する水素透過膜２により不純物を濾し取り精製水素２１を得る。そして、精製された水素は精製水素回収管１４から回収される。水素透過膜２を透過できない不純物と水素の一部は、ブリードガス排出管１５からブリードガス２２として排出される。
【００３８】
このように、水素透過膜２のフレーム３を、シール部材（ガスケット）１０と押え金具１１とで締結する方法を採用することにより、水素透過膜２が破損や劣化した場合にも個々に交換することが可能となる。また、この応用として、複数個の水素透過膜２を締結した透過膜ユニットを交換する方法も考えられる。
【００３９】
なお、水素透過膜構造体１は、隔壁６の精製水素室９側に設けたが、これに限定されるものではなく、原料水素室８側から通過孔１２に挿入し、原料水素室８側にシール部材１０および押え金具１１を配設する構造としても良い。
【００４０】
上述の構成により、水素精製装置の組立ての際にも、水素透過膜単体では取扱いに注意を要し作業効率の低下につながるが、フレーム一体型構造であれば薄膜は破損し難くなり、取扱い性は格段に向上し組立て時の作業も容易になることが期待できる。
【００４１】
以上、本発明を図示の実施の形態について説明したが、本発明は上記の実施の形態に限定されず、本発明の範囲内でその具体的構造に種々の変更を加えてよいことはいうまでもない。
【００４２】
【発明の効果】
請求項１に係る水素透過膜構造体は、水素透過膜構造体において、水素透過膜２とフレーム３、３ａとを同一素材で一体構造としている。
【００４３】
また、請求項２に係る水素透過膜構造体は、複数の水素透過膜２とフレーム３ａとを同一素材で一体構造としている。
【００４４】
上述の、請求項１および請求項２に係る水素透過膜構造体によれば、水素透過膜２とフレーム３、３ａとを同一素材で一体構造としたので、水素吸収膨張により発生する応力に耐えることができるとともに、異材接合部がないため薄膜接合部での水素脆化が生じない。
【００４５】
請求項３に係る水素精製装置は、耐圧容器４と、同耐圧容器４内に設けられ原料水素室８と精製水素室９とを区画する隔壁６と、同隔壁６に穿設された複数の通過孔１２と、同複数の通過孔１２を覆う水素透過膜構造体１、１ａと、前記隔壁６と前記水素透過膜構造体１、１ａのフレーム３、３ａとをシールするシール部材１０とを備えている。
【００４６】
また、請求項４に係る水素精製装置は、耐圧容器４と、同耐圧容器４内に設けられ原料水素室８と精製水素室９とを区画する隔壁６と、同隔壁６に穿設された複数の通過孔１２と、水素透過膜２とフレーム３、３ａとが同一素材で一体形成されるとともに前記通過孔１２を覆う水素透過膜構造体１、１ａと、前記通過孔１２と前記水素透過膜構造体１、１ａのフレーム３、３ａとをシールするシール部材１０とを備えている。
【００４７】
上述の、請求項３および請求項４に係る水素透過膜構造体によれば、水素精製装置の組立て、または水素透過膜構造体１、１ａ取替え作業が容易に行われる。
【００４８】
さらに、請求項５に係る水素精製装置は、二つ割れの耐圧容器４ａ、４ｂと、同二つ割れの耐圧容器４ａ、４ｂの間に挟まれるとともに原料水素室２０と精製水素室２１とを区画する隔壁６と、同隔壁６に穿設された複数の通過孔１２と、水素透過膜２とフレーム３、３ａとが同一素材で一体形成されるとともに前記通過孔１２を覆う水素透過膜構造体１、１ａと、前記隔壁６と前記水素透過膜構造体１、１ａのフレーム３、３ａとをシールするシール部材１０とを備えたことを特徴としている。
【００４９】
上述の請求項５に係る水素精製装置によれば、耐圧容器を二つ割れとするとともに隔壁および水素透過膜構造体を挟むようにしたので、水素精製装置の組立て、または水素透過膜構造体１、１ａ取替え作業が極めて容易に行われる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の実施の第１形態に係る水素透過膜構造体の断面図である。
【図２】本発明の実施の第２形態に係る水素透過膜構造体の断面図である。
【図３】本発明の実施の第３形態に係る水素精製装置の断面図である。
【図４】従来の水素透過膜構造体の断面である。
【符号の説明】
１、１ａ    水素透過膜構造体
２          水素透過膜
３、３ａ    フレーム
４          耐圧容器
４ａ、４ｂ  二つ割れ耐圧容器
６          隔壁
７          ヒータ
８          原料水素室
９          精製水素室
１０        シール部材（ガスケット）
１１        押え金具
１２        通過孔
１３        原料水素導入管
１４        精製水素回収管
１５        ブリードガス排出管
２０        原料水素
２１        精製水素
２２        ブリードガス
３０        耐圧容器
３１        隔壁
３２        水素透過膜
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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