(57)【要約】【課題】レーザパルス励起により生じた固体の非平衡キャリアおよび非平衡格子振動による固体の反射率または透過率変化を高速且つＳ／Ｎ比良く測定することのできる、物質の光応答を測定する方法および装置を提供する。【解決手段】ポンプ＆プローブ分光法において、時間遅延回路上の時間遅延発生装置（１３）における反復動作を、高速リニアスキャンを用いて２０Ｈｚ以上１００Ｈｚ以下の高速で行い、かつ固体試料（１０）に照射した後Ｓｉ−ＰＩＮフォトダイオード（１７）で受光したプローブ光（６）の光電流出力の信号を電流増幅器（１８）に取り込んで増幅し、さらにその増幅された信号を、デジタルオシロスコープ（１５）において時間遅延発生装置（１３）からの位置信号（１４）によりトリガーすることでそのデジタルオシロスコープ（１５）上に記録する。【選択図】          図１
2004226224.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
フェムト秒レーザパルス光であって直線偏光しかつ変調された励起パルス光と、フェムト秒レーザパルス光であって励起パルス光の偏光方向と直交した方向もしくは４５°傾いた方向に直線偏光したプローブ光とを、いずれか一方の光を時間遅延回路により時間遅延させた状態で固体試料に照射し、励起パルス光により反射率あるいは透過率が変化した固体試料において反射あるいは透過されたプローブ光の強度を測定する方法において、時間遅延回路上の時間遅延発生装置における反復動作を、高速リニアスキャンを用いて２０Ｈｚ以上１００Ｈｚ以下の高速で行い、かつ固体試料に照射した後フォトダイオードで受光したプローブ光の光電流出力の信号を電流増幅器に取り込んで増幅し、さらにその増幅された信号を、デジタルオシロスコープにおいて時間遅延発生装置からの位置信号によりトリガーすることでそのデジタルオシロスコープ上に記録することを特徴とする物質の光応答を測定する方法。
【請求項２】
プローブ光を時間遅延させることを特徴とする請求項１記載の物質の光応答を測定する方法。
【請求項３】
フォトダイオードがＳｉ−ＰＩＮダイオードであることを特徴とする請求項１または２記載の物質の光応答を測定する方法。
【請求項４】
時間遅延発生装置におけるスキャンの振幅が２０μｍ以上２００ｍｍ以下であって、スキャン周波数が０．１Ｈｚ以上１ｋＨｚ以下であることを特徴とする請求項１ないし３いずれかに記載の物質の光応答を測定する方法。
【請求項５】
時間遅延発生装置におけるスキャンの振幅が１ｍｍ以上５ｍｍ以下であってスキャンの周波数が２０Ｈｚ以上１００Ｈｚ以下であることを特徴とする請求項１ないし４いずれかに記載の物質の光応答を測定する方法。
【請求項６】
反射率８０％以上の金属ミラーコーティングを施したレトロミラーが時間遅延回路に組み込まれ、パルス幅１フェムト秒以上２００フェムト秒以下、パルスエネルギー１ｐＪ以上１Ｊ以下、波長２００ｎｍ以上２０００ｎｍ以下のフェムト秒レーザパルス光を、このレトロミラーにより入射光と同方向に反射することを特徴とする請求項１ないし４いずれかに記載の物質の光応答を測定する方法。
【請求項７】
時間遅延発生装置の電圧値である位置信号をデジタルオシロスコープにより記録し、この電圧波形を、
（時間軸）＝（位置信号の電圧値）×（位置信号の感度）
の式を用いて実時間の値に変換し、これをプローブ光の反射率信号あるいは透過率信号の時間軸とすることを特徴とする請求項１ないし６いずれかに記載の物質の光応答を測定する方法。
【請求項８】
フォトダイオードからの光電流出力の信号を電流増幅器に取り込んで１０４〜１０８倍に増幅し、その後その信号を高速デジタルオシロスコープにおいて時間遅延発生装置からの位置信号をトリガーとして１〜１００００回積算記録することを特徴とする請求項１ないし７いずれかに記載の物質の光応答を測定する方法。
【請求項９】
電流増幅器において増幅する信号にバンドパスフィルターをかけることを特徴とする請求項１ないし８いずれかに記載の物質の光応答を測定する方法。
【請求項１０】
半金属、金属、半導体、誘電体、分子性結晶の固体試料ならびにそれらの混晶、超格子、微結晶、ナノ結晶の試料のコヒーレントな電子励起状態やフォノン励起状態による試料の反射率変化あるいは透過率変化を時間分解測定することを特徴とする請求項１ないし９いずれかに記載の物質の光応答を測定する方法。
【請求項１１】
請求項１ないし１０いずれかに記載の物質の光応答を測定する方法に用いられる装置であって、少なくともフェムト秒レーザパルス光を発振するレーザ光源と、高速リニアスキャンを備えた時間遅延回路と、固体試料に照射された後のプローブ光を受光するフォトダイオードと、フォトダイオードで受光したプローブ光の光電流出力の信号を取り込んで増幅する電流増幅器と、その増幅された信号が高速リニアスキャンからの位置信号によりトリガーされかつ記録されるデジタルオシロスコープとを備えていることを特徴とする物質の光応答を測定する装置。
【請求項１２】
フォトダイオードがＳｉ−ＰＩＮダイオードであることを特徴とする請求項１１記載の物質の光応答を測定する装置。
【請求項１３】
反射率８０％以上の金属ミラーコーティングを施したレトロミラーが時間遅延回路に組み込まれていることを特徴とする請求項１１または１２記載の物質の光応答を測定する装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
この出願の発明は、物質の光応答を測定する方法および装置に関するものである。さらに詳しくは、この出願の発明は、レーザパルス励起により生じた固体の非平衡キャリアおよび非平衡格子振動による固体の反射率または透過率変化を高速且つＳ／Ｎ比良く測定することのできる、物質の光応答を測定する方法および装置に関するものである。
【０００２】
【従来の技術とその課題】
近年、固体試料の光応答時間を正確に測定する手法として、フェムト秒（１ｆｓ＝１０−１５ｓ）パルスレーザ光を励起光（ポンプ光）およびプローブ光として用い、励起光照射によって固体試料中に生じた反射率変化あるいは透過率変化を、プローブ光を用いて測定するというポンプ＆プローブ分光法が注目されている。このポンプ＆プローブ分光法で測定できる事象は、固体の光励起状態であり、電子−電子散乱、電子正孔対（光励起キャリアあるいは励起子）の再結合緩和時間、格子振動の寿命、電子−格子散乱時間などで、光スイッチの光応答特性の評価や格子欠陥によるキャリアの短寿命化などに応用されている。その典型的な手法としては、光学遅延回路と光変調器を組み合わせたいわゆる“スロースキャン型”時間分解ポンプ＆プローブ法である（特開２００２−２１４１３７）。
【０００３】
具体的には、このタイプの測定方法では、固体試料に、直線偏光であって且つ光変調器により２ｋＨｚ程度で変調された励起パルス光を照射し、その後励起パルス光の偏光方向と直交した方向に直線偏光したプローブ（探査）光を時間遅延させた状態で固体試料の励起パルス光照射位置に照射し、光検出器で固体試料によって反射されたプローブ光強度を測定している。そして、プローブ光の信号成分のうち、励起光と同じ周波数で光変調された信号成分のみをロックイン・アンプを用いて取り出し、プローブ光の遅延時間を少しずつ変化させながら繰り返し記録することで固体試料の反射率あるいは透過率を時間分解測定している。
【０００４】
このときプローブ光の遅延時間の変化は、ステッピングモータ（もしくはＤＣモータ）駆動の光学遅延回路によってなされる。このスロースキャン型時間分解ポンプ＆プローブ法では通常Ｓ／Ｎ比の向上のために上記のようなステッピングモータ駆動の光学遅延回路によるスキャンを測定時間範囲において反復動作させる。その反復回数Ｎに対してＮ１／２（√Ｎ）倍のＳ／Ｎ比向上が可能である。
【０００５】
なおこの方法を“スロースキャン型”というのは、反復回数Ｎを行うためには光学遅延回路のステッピングモータ（もしくはＤＣモータ）を約１μｍ／ｓ（時間分解能が約６．７ｆｓの典型的な場合）のゆっくりとした速さで走査させなくてはならないからである。
【０００６】
つまりこの手法で１０ピコ秒（１ｐｓ＝１０−１２ｓ）の時間範囲の時間分解信号を１００回反復させることによりＳ／Ｎ比を１０倍向上させるのに要する測定時間を計算すると、
測定時間＝２×（１０×１０−１２（ｓ））×（光速ｃ（３×１０８（ｍ／ｓ））÷（ステッピングモータの速度（１．０×１０−６（ｍ／ｓ））×（反復回数（１００（回）））
で表され、測定時間＝６０００ｓとなり、１００分を要することになる。さらにこの測定手法の未解決課題としては、測定可能な反射率（透過率）変化ΔＲ／Ｒ（ΔＴ／Ｔ）が最小値でΔＲ／Ｒ（ΔＴ／Ｔ）＝１０−４程度に限られていることが挙げられる。このとき、信号のノイズレベルは１０−５に相当する。
【０００７】
これまで、この手法ではＧａＡｓなど直接遷移型半導体のキャリアダイナミクスおよびＢｉ、Ｓｂなど半金属のコヒーレントフォノン信号（位相が揃った格子振動の信号）が測定されており、その信号強度はおおよそΔＴ／Ｔ＝１０−４〜１０−３（ＧａＡｓのキャリア）、ΔＲ／Ｒ＝１０−４〜１０−３（Ｂｉ、Ｓｂのコヒーレントフォノン）であった。しかしながら、他の間接遷移型半導体（Ｓｉ、Ｇｅなど）などでは光励起キャリアやコヒーレントフォノンの信号強度がさらに小さいと考えられることから、さらに反射率（透過率）変化の測定感度をΔＲ／Ｒ＝１０−５以下に下げる必要があった。
【０００８】
上記のような状況の中、ドイツの研究グループが反射率ΔＲ／Ｒ＝１０−５の大きさのＧａＡｓのコヒーレントフォノン信号およびΔＲ／Ｒ＝１０−６のＧｅのコヒーレントフォノン信号を高速スキャンとデータ積算器およびＡＤ変換ボードを用いて測定したが（非特許文献１および非特許文献２）、その研究においても半導体Ｓｉのコヒーレントフォノンおよび光励起キャリアダイナミクスはＳ／Ｎ比の不足で観測されていなかった。なおそのドイツのシステムのノイズレベルは１０−７程度であった。
【０００９】
【特許文献１】
特開２００２−２１４１３７
【非特許文献１】
Ｇ．Ｃ．Ｃｈｏ，  Ｗ．ＫｕｔｔおよびＨ．  Ｋｕｒｚ、”Ｓｕｂｐｉｃｏｓｅｃｏｎｄ  ｔｉｍｅ−ｒｅｓｏｌｖｅｄ  ｃｏｈｅｒｅｎｔ−ｐｈｏｎｏｎ  ｏｓｃｉｌｌａｔｉｏｎｓ  ｉｎ  ＧａＡｓ”  Ｐｈｙｓｉｃａｌ  Ｒｅｖｉｅｗ  Ｌｅｔｔｅｒｓ，６５巻，ｐ．７６４−７６６  １９９０年
【非特許文献２】
Ｔ．Ｐｆｅｉｆｅｒ，  Ｗ．Ｋｕｔｔ，  Ｈ．  ＫｕｒｚおよびＲ．Ｓｃｈｏｌｚ、”Ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ  ａｎｄ  ｄｅｔｅｃｔｉｏｎ  ｏｆ  ｃｏｈｅｒｅｎｔ  ｏｐｔｉｃａｌ  ｐｈｏｎｏｎｓ  ｉｎ  ｇｅｒｍａｎｉｕｍ”，  Ｐｈｙｓｉｃａｌ  Ｒｅｖｉｅｗ  Ｌｅｔｔｅｒｓ，６９巻，ｐ．３２４８−３２５１  １９９２年
この出願の発明は、以上のとおりの事情に鑑みてなされたものであり、従来技術の問題点を解消し、ポンプ＆プローブ分光法において、レーザパルス励起により生じた固体の非平衡キャリアおよび非平衡格子振動による固体の反射率または透過率変化を高速且つＳ／Ｎ比良く（１０−８以下のノイズレベルで）測定することのできる、物質の光応答を測定する方法および装置を提供することを課題としている。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
この出願の発明は、上記の課題を解決するものとして、まず第１には、フェムト秒レーザパルス光であって直線偏光しかつ変調された励起パルス光と、フェムト秒レーザパルス光であって励起パルス光の偏光方向と直交した方向もしくは４５°傾いた方向に直線偏光したプローブ光とを、いずれか一方の光を時間遅延回路により時間遅延させた状態で固体試料に照射し、励起パルス光により反射率あるいは透過率が変化した固体試料において反射あるいは透過されたプローブ光の強度を測定する方法において、時間遅延回路上の時間遅延発生装置における反復動作を、高速リニアスキャンを用いて２０Ｈｚ以上１００Ｈｚ以下の高速で行い、かつ固体試料に照射した後フォトダイオードで受光したプローブ光の光電流出力の信号を電流増幅器に取り込んで増幅し、さらにその増幅された信号を、デジタルオシロスコープにおいて時間遅延発生装置からの位置信号によりトリガーすることでそのデジタルオシロスコープ上に記録することを特徴とする物質の光応答を測定する方法を提供する。
【００１１】
第２には、この出願の発明は、第１の発明においてプローブ光を時間遅延させることを特徴とする物質の光応答を測定する方法を提供する。
【００１２】
第３には、この出願の発明は、第１または２の発明において、フォトダイオードがＳｉ−ＰＩＮダイオードであることを特徴とする物質の光応答を測定する方法を提供する。
【００１３】
第４には、第１ないし３いずれかの発明において、時間遅延発生装置におけるスキャンの振幅が２０μｍ以上２００ｍｍ以下であって、スキャン周波数が０．１Ｈｚ以上１ｋＨｚ以下であることを特徴とする物質の光応答を測定する方法を提供する。
【００１４】
さらに、第５には、第１ないし４いずれかの発明において、時間遅延発生装置におけるスキャンの振幅が１ｍｍ以上５ｍｍ以下であってスキャンの周波数が２０Ｈｚ以上１００Ｈｚ以下であることを特徴とする物質の光応答を測定する方法を提供する。
【００１５】
また第６には、第１ないし５のいずれかの発明において、反射率８０％以上の金属ミラーコーティングを施したレトロミラーが時間遅延回路に組み込まれ、パルス幅１フェムト秒以上２００フェムト秒以下、パルスエネルギー１ｐＪ以上１Ｊ以下、波長２００ｎｍ以上２０００ｎｍ以下のフェムト秒レーザパルス光を、このレトロミラーにより入射光と同方向に反射することを特徴とする物質の光応答を測定する方法を提供する。
【００１６】
第７には、第１ないし６いずれかの発明において、時間遅延発生装置の電圧値である位置信号をデジタルオシロスコープにより記録し、この電圧波形を、
（時間軸）＝（位置信号の電圧値）×（位置信号の感度）
の式を用いて実時間の値に変換し、これをプローブ光の反射率信号あるいは透過率信号の時間軸とすることを特徴とする物質の光応答を測定する方法を提供する。
【００１７】
第８には、第１ないし７いずれかの発明において、フォトダイオードからの光電流出力の信号を電流増幅器に取り込んで１０４〜１０８倍に増幅し、その後その信号を高速デジタルオシロスコープにおいて時間遅延発生装置からの位置信号をトリガーとして１〜１００００回積算記録することを特徴とする物質の光応答を測定する方法を提供する。
【００１８】
第９には、第１ないし８いずれかの発明において、電流増幅器において増幅する信号にバンドパスフィルターをかけることを特徴とする物質の光応答を測定する方法を提供する。
【００１９】
第１０には、第１ないし９いずれかの発明において、半金属、金属、半導体、誘電体、分子性結晶の固体試料ならびにそれらの混晶、超格子、微結晶、ナノ結晶の試料のコヒーレントな電子励起状態やフォノン励起状態による試料の反射率変化あるいは透過率変化を時間分解測定することを特徴とする物質の光応答を測定する方法を提供する。
【００２０】
第１１には、第１ないし１０いずれかの発明の物質の光応答を測定する方法に用いられる装置であって、少なくともフェムト秒レーザパルス光を発振するレーザ光源と、高速リニアスキャンを備えた時間遅延回路と、固体試料に照射された後のプローブ光を受光するフォトダイオードと、フォトダイオードで受光したプローブ光の光電流出力の信号を取り込んで増幅する電流増幅器と、その増幅された信号が高速リニアスキャンからの位置信号によりトリガーされかつ記録されるデジタルオシロスコープとを備えていることを特徴とする物質の光応答を測定する装置をも提供する。
【００２１】
第１２には、第１１の発明において、フォトダイオードがＳｉ−ＰＩＮダイオードであることを特徴とする物質の光応答を測定する装置を提供する。
【００２２】
第１３には、第１１または１２の発明において、反射率８０％以上の金属ミラーコーティングを施したレトロミラーが時間遅延回路に組み込まれていることを特徴とする物質の光応答を測定する装置を提供する。
【００２３】
【発明の実施の形態】
この出願の発明は上記のとおりの特徴をもつものであるが、以下にその実施の形態について説明する。
【００２４】
この出願の発明の物質の光応答を測定する方法は、フェムト秒レーザパルス光であって直線偏光しかつ変調された励起パルス光と、フェムト秒レーザパルス光であって励起パルス光の偏光方向と直交した方向もしくは４５°傾いた方向に直線偏光したプローブ光とを、いずれか一方の光を時間遅延回路により時間遅延させた状態で固体試料に照射し、励起パルス光により反射率あるいは透過率が変化した固体試料において反射あるいは透過されたプローブ光の強度を測定する、いわゆるポンプ＆プローブ分光法に関するものであって、とくに時間遅延回路上の時間遅延発生装置における励起パルス光とプローブ光のいずれか一方の光の時間遅延のための反復動作を、ドイツＡＰＥ社製のＭＩＮＩなどの高速リニアスキャンを用いて２０Ｈｚ以上１００Ｈｚ以下の高速で行い、プローブ光を固体試料に照射した後にフォトダイオードで受光し、そのプローブ光の光電流出力の信号を、米国Ｓｔａｎｆｏｒｄ  Ｒｅｓｅａｒｃｈ  Ｓｙｓｔｅｍｓ  社製ＳＲ−５３０などの電流増幅器に取り込んで増幅し、その信号をデジタルオシロスコープにおいて時間遅延発生装置からの位置信号によりトリガーすることでデジタルオシロスコープ上に記録することを大きな特徴としている。
【００２５】
このとき、時間遅延回路においては励起パルス光とプローブ光の相対的な時間遅延が生じればよいことから、励起パルス光とプローブ光のどちらか一方の光を時間遅延させればよく、励起パルス光をプローブ光よりも時間遅延させることも可能であるが、通常はプローブ光を励起パルス光よりも時間遅延させる。
【００２６】
また、プローブ光を受光するフォトダイオードとしては、他のフォトダイオードに比べて高速の光応答性を有するＳｉ−ＰＩＮフォトダイオードを用いるのが望ましいが、もちろんＳｉ−ＰＩＮフォトダイオード以外のフォトダイオードを用いても実施可能である。
【００２７】
このとき時間遅延発生装置におけるスキャンの振幅を２０μｍ以上２００ｍｍ以下とし、スキャン周波数を０．１Ｈｚ以上１ｋＨｚ以下として高速スキャンを行うことが望ましく、とくにスキャンの振幅を１ｍｍ以上５ｍｍ以下としスキャン周波数を２０Ｈｚ以上１００Ｈｚ以下とすることによりさらに物質の光応答を測定するのに適した高速スキャンを行うことができる。
【００２８】
すなわち、時間遅延発生装置において上記のように高速リニアスキャンを用いることによって、これまでのスロースキャン法においては時間分解信号のＳ／Ｎ比の向上のため１００回の反復を行うのに１００分以上かかっていたものを、スキャン周波数２０Ｈｚの場合に５秒で終了することができ、従来のスロースキャンの積算速度に比べると約１２００倍にもなるのである。
【００２９】
また、この出願の発明の物質の光応答を測定する方法において、反射率８０％以上の金属ミラーコーティングを施したレトロミラーが、時間遅延回路、より具体的には時間遅延回路上の時間遅延発生装置に組み込まれ、パルス幅１フェムト秒以上２００フェムト秒以下、パルスエネルギー１ｐＪ以上１Ｊ以下、波長２００ｎｍ以上２０００ｎｍ以下のフェムト秒レーザパルス光が、このレトロミラーにより入射光と同方向に反射される。
【００３０】
このレトロミラーはフェムト秒レーザパルス光である励起パルス光もしくはプローブ光の時間遅延を精度良く与えるためのものであって、もしフェムト秒レーザパルス光が入射方向と同じ方向に反射されなければ、時間遅延発生装置を動作させた際にレーザパルス光の位置にブレが生じ、これにより試料上でのレーザパルス光の光照射位置に狂いが生じてしまい、結果として信号取得の精度が大幅に減少してしまうのである。
【００３１】
そしてこのとき、時間遅延発生装置の電圧値である位置信号をデジタルオシロスコープにより記録し、この電圧波形を（時間軸）＝（位置信号の電圧値）×（位置信号の感度）の式を用いて実時間の値に変換し、これをプローブ光の反射率信号あるいは透過率信号の時間軸とすることができ、また、フォトダイオードからの光電流出力の信号を電流増幅器において１０４〜１０８倍に増幅し、その後、その信号を、高速デジタルオシロスコープによって時間遅延発生装置からの位置信号をトリガーとすることで１〜１００００回積算記録することにより、反復の時間を大幅に減らすことができる。さらに電流増幅器において増幅する信号にバンドパスフィルターをかけることでＳ／Ｎ比の向上を助け、たとえば、３Ｈｚから３００ｋＨｚのバンドパスフィルターを用いることにより、低周波のノイズと高周波ノイズを低減することができる。
【００３２】
また、この出願の発明においては、半金属、金属、半導体、誘電体、分子性結晶の固体試料ならびにそれらの混晶、超格子、微結晶、ナノ結晶の試料のコヒーレントな電子励起状態やフォノン励起状態による試料の反射率変化あるいは透過率変化を時間分解測定できる。
【００３３】
さらに、上記のようなこの出願の発明の光応答を測定する方法に用いられる装置として、少なくとも、フェムト秒レーザパルス光を発振するレーザ光源と、時間遅延発生装置として高速リニアスキャンを備えた時間遅延回路と、固体試料に照射された後のプローブ光を受光するフォトダイオードと、フォトダイオードで受光したプローブ光の光電流出力の信号を取り込んで増幅する電流増幅器と、その信号を高速リニアスキャンからの位置信号によりトリガーし記録するデジタルオシロスコープとを備えた物質の光応答を測定する装置を用いることができる。このとき、フォトダイオードとしては他のフォトダイオードに比べて高速の光応答性を有するＳｉ−ＰＩＮフォトダイオードを用いるのが望ましい。さらにその装置において、反射率８０％以上の金属ミラーコーティングを施したレトロミラーが時間遅延回路に組み込むことも可能である。
【００３４】
上記のようにこの出願の発明の物質の光応答を測定する方法および装置を用いることで、時間遅延発生装置における高速の反復動作、電流増幅器およびデジタルオシロスコープを組み合わせることによって、従来のスロースキャンの積算速度に比べて約１２００倍もの積算速度が得られるとともに、固体の反射率または透過率変化をΔＲ／Ｒ＝１０−７（ΔＴ／Ｔ＝１０−７）の大きさまで測定することが可能となる程度までＳ／Ｎ比を向上させることができるのである。このとき、信号のノイズレベルは１０−８に相当する。
【００３５】
また、この出願の発明の方法および装置を用いることで、半金属、半導体、金属、誘電体などの光物性、とくに光応答特性を正確に決めることができるほか、いままで測定が困難であったＳｉの励起状態の緩和信号を測定することが可能となるため、実用材料であるＳｉ半導体デバイスなどの光応答特性を測定することなどにも応用することができる。
【００３６】
ここでこの出願の発明の物質の光応答測定方法の原理を図１および図２に示す。
【００３７】
図１はこの出願の発明の物質の光応答測定装置の全体図の一例であり、まずレーザ光源（１）から発振されたフェムト秒レーザパルス光（２）をミラー（３）で反射させた後ビームスプリッタ（４）により分割して一方を励起パルス光（５）とし他方をプローブ光（６）とする。
【００３８】
励起パルス光（５）は波長板（７）を通過し４５°ミラー（８）を含めた複数のミラー（３）によって反射されることで進行方向を変え、レンズ（９）で集光された後固体試料（１０）に照射される。
【００３９】
一方プローブ光（６）は偏光子（１１）を通ってレトロミラー（１２）を備えた時間遅延発生装置（１３）に到達し、そこで時間遅延が行われ、その後励起パルス光（５）と同様にミラー（３）で反射されレンズ（９）で集光された後、固体試料（１０）に照射される。
【００４０】
より具体的には、図２の要部拡大図に示すように、レトロミラー（１２）を備えたフェムト秒レーザパルス光の時間分解反射率（透過率）測定の時間遅延発生装置（１３）においてプローブ光（探査光）（６）の時間遅延を高速リニアスキャンにより与える。そのときのスキャン周波数は２０Ｈｚ以上１００Ｈｚ以下とする。このとき時間遅延発生装置（１３）からの位置信号（１４）はトリガー信号として高速デジタルオシロスコープ（１５）に送られる。
【００４１】
図３にこの位置信号（１４）の波形の一例を実線の正弦波で示す。時間遅延発生装置（１３）の位置信号（１４）の感度が１．５ｐｓ／Ｖであったので、位置信号波形（電圧値）にこの感度を掛け合わせることにより実際の遅延時間に変換することができ、その実時間への変換結果を点線で示している。
【００４２】
高速スキャンにより励起パルス光（５）に対してある遅延時間を与えられたプローブ光（６）は、固体試料（１０）によって反射あるいは透過した後、図１に示すように、レンズ（１６）を通ってＳｉ−ＰＩＮフォトダイオード（１７）に取り込まれる。このＳｉ−ＰＩＮフォトダイオード（１７）からの光電流出力の信号を電流増幅器（１８）に入力しここで信号を１０４〜１０８倍程度増幅する。
【００４３】
このとき増幅する信号に３Ｈｚ〜３００ｋＨｚのバンドパスフィルターを用いることにより、低周波ノイズと高周波ノイズを低減することができる。
【００４４】
電流増幅器（１８）から出力された信号は高速デジタルオシロスコープ（１５）に入力され、ここでこの信号は予め入力されている時間遅延発生装置（１３）からのトリガー信号により時間軸がトリガーされる。この状態で高速デジタルオシロスコープ（１５）内の積算機能を用いて信号を１００回以上積算する。
【００４５】
以上のような物質の光応答を測定する方法および装置を用いることにより、レーザパルス励起により生じた固体の非平衡キャリアおよび非平衡格子振動による固体の反射率または透過率変化を高速且つＳ／Ｎ比良く測定することが可能となるのである。
【００４６】
以下、添付した図面に沿って実施例を示し、この出願の発明の実施の形態についてさらに詳しく説明する。もちろん、この発明は以下の例に限定されるものではなく、細部については様々な態様が可能であることは言うまでもない。
【００４７】
【実施例】
＜実施例１＞
図４に半導体Ｓｉにおいて実際に得られた時間分解反射率信号を示す。励起光強度は５２ｍＷ（０．６５ｎＪ／ｐｕｌｓｅ）、レーザ波長は４００ｎｍ、レーザパルスの幅は約１０ｆｓであり、積算回数は１５００回である。また信号の時間微分を取ることによって光励起キャリアによる遅い信号成分を消去している。振動成分は位相の揃った格子振動（コヒーレントフォノン）に対応する。このコヒーレントフォノンによる反射率変化の値は２×１０−６と非常に小さい。この振動モードは光学フォノンに対応し、この周波数は図４の右上挿入図のグラフのフーリエ変換スペクトルから明らかなように、約１５．２ＴＨｚである。これは時間周期に変換すると約６６ｆｓになる。
【００４８】
したがってこの出願の発明によってこれまで困難であった反射率（ΔＲ／Ｒ）にして１０−７程度の半導体シリコンのフォノン励起状態の時間分解測定が高速且つＳ／Ｎ比良く（信号のノイズレベル：１０−８）測定されることが可能となったのである。
【００４９】
【発明の効果】
以上詳しく説明したとおり、この出願の発明によって、レーザパルス励起により生じた固体の非平衡キャリアおよび非平衡格子振動による固体の反射率または透過率変化を高速且つＳ／Ｎ比良く測定することのできる、物質の光応答を測定する方法および装置が提供される。
【００５０】
そしてこの出願の発明を用いることにより、実用材料であるＳｉ半導体デバイスなどの光応答特性を測定することや、テラヘルツ帯域（１０１２Ｈｚ）の電磁波発生デバイスに用いられる低温成長ＧａＡｓのキャリア寿命を感度良く測定することにも応用することができるようになる。
【００５１】
またこの出願の発明の物質の光応答を測定する装置はシステム構成が分かりやすく汎用性のある電流増幅器、デジタルオシロスコープ、高速リニアスキャンを組み合わせるため、システムの立ち上げに複雑な準備を必要とせず、また測定時間が短縮化されているため、効率の良い物性評価装置としての実用も可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】この発明の物質の光応答を測定する装置の全体を例示した概念図である。
【図２】この発明の物質の光応答を測定する装置の要部を例示した概念図である。
【図３】この発明における時間遅延を校正する方法を示したグラフである。
【図４】この発明の手法を用いて得られた半導体Ｓｉのコヒーレントフォノンによる時間分解反射率変化およびフォノン信号のフーリエ変換スペクトルを示した図である。
【符号の説明】
１  レーザ光源
２  フェムト秒レーザパルス光
３  ミラー
４  ビームスプリッタ
５  励起パルス光
６  プローブ光
７  波長板
８  ４５°ミラー
９  レンズ
１０  固体試料
１１  偏光子
１２  レトロミラー
１３  時間遅延発生装置
１４  位置信号
１５  （高速）デジタルオシロスコープ
１６  レンズ
１７  Ｓｉ−ＰＩＮフォトダイオード
１８  電流増幅器
【図１】
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【図２】
2004226224.tif 000004
【図３】
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【図４】
2004226224.tif 000006