(57)【要約】【課題】熱ロスや結露などを招かず、経済性および安全性に優れ、冷却効果が良く、温度制御が容易な晶析装置を提供する。【解決手段】ケーシング内部に導入した核燃料の硝酸溶解液を冷却して硝酸化合物結晶を析出させ、析出した結晶を取り出す晶析装置であって、ケーシングの外壁に冷媒が流れる冷却路が形成されており、さらにケーシングから出た冷媒を圧縮する手段、圧縮された冷媒を凝縮する手段、凝縮された冷媒を減圧気化する手段、ケーシングの冷却路と上記圧縮手段、上記凝縮手段および上記減圧手段とを連通する循環路によって形成された冷却系を有し、加圧液体冷媒を減圧してケーシングの冷却路に導入し、その気化潜熱によって上記硝酸溶解液を冷却することを特徴とする晶析装置。【選択図】  図１
2004170378.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
筒状のケーシングと該ケーシング内部に設けた回転自在な内筒とを有し、ケーシングに冷却手段が設けられており、内筒の外周にフィンが設けられており、ケーシングと内筒の間に導入した核燃料の硝酸溶解液を冷却して硝酸化合物結晶を析出させ、析出した結晶を上記内筒の回転によってケーシングの排出口に移動させて取り出す晶析装置であって、上記ケーシングの外壁に冷媒が流れる冷却路が形成されており、さらにケーシングから出た冷媒を圧縮する手段、圧縮された冷媒を凝縮する手段、凝縮された冷媒を減圧気化する手段、ケーシングの冷却路と上記圧縮手段、上記凝縮手段および上記減圧手段とを連通する循環路によって形成された冷却系を有し、加圧液体冷媒を減圧してケーシングの冷却路に導入し、その気化潜熱によって上記硝酸溶解液を冷却することを特徴とする晶析装置。
【請求項２】
ケーシングの外壁が二重構造に形成されており、該外壁に冷却路がケーシングの軸周りに形成されている請求項１の晶析装置。
【請求項３】
冷却路がケーシングの軸周りにコイル状に形成されている請求項１の晶析装置。
【請求項４】
上記冷却系をケーシングの軸方向に沿って複数系統設けた多段冷却構造を有する請求項１、２または３に記載する晶析装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、使用済核燃料の再処理などに使用する硝酸ウラニルや硝酸プルトニウムなどの核燃料の硝酸溶解液の晶析装置に関する。
【０００２】
【技術背景】
使用済み核燃料の再処理法として、溶媒抽出法を主体としたピューレックス法が従来から知られている。この処理法は多くの良好な実績が得られるが、工程が複雑であるため設備が複雑化することや、溶媒の後処理が必要であるなど改良すべき点があることから、溶媒を使用しない晶析法が提案されている。
【０００３】
上記晶析装置の冷却方式はドライアイスまたは液体窒素などの揮発性冷却剤を使用し、これをプロセス溶液（核燃料の硝酸溶解液など）と共に晶析槽に導入して攪拌し（特開平６−２６５６８９号）、あるいはケーシング内部に導入してケーシングと内筒の間に導入したプロセス溶液に直接に接触させて冷却する（特開平７−１４０２９４号）方式である。この他に、晶析槽の周囲を二重構造にして、この間に冷媒を流すことによって槽内のプロセス溶液を間接的に冷却する方式（ＪＡＥＲＩ・Ｒｅｓｅａｒｃｈ  ９９−０２７）も知られている。
【０００４】
ドライアイスまたは液体窒素などの揮発性冷媒をプロセス溶液に直接に接触させて冷却する方法は冷媒がワンススルーで消費されるために処理コストが嵩む問題がある。これら冷媒の使用時にガス化（ＣＯ２またはＮ２）したものを回収して再使用することも可能であるが、回収設備や処理コストが嵩むなどの問題がある。さらに、このような揮発性冷媒を使用する冷却方法は晶析容器内を負圧に維持する必要があり、装置構成が煩雑となり設備コストも嵩む。
【０００５】
一方、晶析槽の周囲を二重構造にして槽内を冷却水によって間接的に冷却する方式は、冷却水を循環して使用できる利点を有するが、冷却設備から晶析装置までの間を配管によって冷却水を循環させることになり、この冷却水の温度は概ね室温以下の低温であることから、配管の長さに比例して熱ロスが生じ、また配管表面に結露を生じる問題がある。さらに、この方式は冷却水の熱ロスや冷却効果が低いことなどのために多量の冷却水を必要とし、冷却に要する時間も長いなどの欠点がある。
【０００６】
【発明の解決すべき課題】
本発明は、従来の晶析装置における上記問題を解決したものであり、フロン、アンモニア、プロパン、炭酸ガスなどの加圧液体が気化するときに生じる蒸発潜熱を利用して硝酸溶解液を冷却することにより、晶析容器内部を負圧にする必要がなく、しかも配管系に結露を生じることがなく、装置構成もシンプルな晶析装置を提供するものである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本発明は、（１）筒状のケーシングと該ケーシング内部に設けた回転自在な内筒とを有し、ケーシングに冷却手段が設けられており、内筒の外周にフィンが設けられており、ケーシングと内筒の間に導入した核燃料の硝酸溶解液を冷却して硝酸化合物結晶を析出させ、析出した結晶を上記内筒の回転によってケーシングの排出口に移動させて取り出す晶析装置であって、上記ケーシングの外壁に冷媒が流れる冷却路が形成されており、さらにケーシングから出た冷媒を圧縮する手段、圧縮された冷媒を凝縮する手段、凝縮された冷媒を減圧気化する手段、ケーシングの冷却路と上記圧縮手段、上記凝縮手段および上記減圧手段とを連通する循環路によって形成された冷却系を有し、加圧液体冷媒を減圧してケーシングの冷却路に導入し、その気化潜熱によって上記硝酸溶解液を冷却することを特徴とする晶析装置に関する。
【０００８】
本発明の晶析装置は、（２）ケーシングの外壁が二重構造に形成されており、該外壁に冷却路がケーシングの軸周りに形成されている晶析装置、（３）冷却路がケーシングの軸周りにコイル状に形成されている晶析装置、（４）上記冷却系をケーシングの軸方向に沿って複数系統設けた多段冷却構造を有する晶析装置の各態様を含む。
【０００９】
上記晶析装置の装置構成を図１の概念図に基づいて具体的に説明する。上記晶析装置は、使用済み核燃料の硝酸溶解液などのプロセス溶液を冷却して、硝酸ウランや硝酸プルトニウムなどの硝酸化合物結晶を析出させる晶析装置であり、図示する晶析容器１０は、筒状のケーシング１１と、その内部に設けた内筒２０を有している。ケーシング１１の周壁は外壁１１ａと内壁１１ｂによって二重構造になっており、この二重構造部分に冷媒が流れる冷却路３１が形成されている。冷却路３１はケーシングの軸周りにコイル状に形成されている。この冷却路３１には冷媒が循環する冷却系３０が接続している。一方、内筒２０はケーシング１１の内壁１１ｂから一定の間隔を保って回転するように装着されており、このケーシング１１と内筒２０の間にプロセス溶液が導入される。内筒２０の外周にはフィン２１が軸方向に沿って螺旋状に設けられており、この螺旋状フィンを備えた内筒２０によってプロセス溶液をケーシング管端の排出口に送るスクリュー手段が形成されている。また、ケーシング内壁１１ｂの一方の管端にはプロセス溶液を内部に導入する給液口１２が設けられており、他方の管端には析出した結晶を取り出す排出口１３と、晶析後のプロセス溶液を抜き出す排液口１４が設けられている。排出口１３は液切れが良いように排液口１４よりも管端側に設けられている。
【００１０】
ケーシング１１の冷却路３１に接続する冷却系３０は、ケーシングから出た冷媒を圧縮する手段（圧縮器）３２、圧縮された冷媒を凝縮する手段（凝縮器）３３、凝縮された冷媒を減圧して気化する手段（減圧器）３４を有し、さらに、これらの冷却路３１、圧縮器３２、凝縮器３３および気化器３４を連通する循環路３５によって形成されている。上記冷却系３０を循環させる冷媒としてはフロン、アンモニア、プロパン、炭酸ガスなどを用いることができる。
【００１１】
上記晶析装置において、プロセス溶液は給液口１２を通じてケーシング１１と内筒２０の間に導入され、内筒２０のフィン２１の回転によって排出口１３ないし排液口１４に向かって送り出される。一方、ケーシング１１の冷却路３１には減圧器３４から冷媒が導入される。この冷媒は加圧液体冷媒を減圧したものであり、減圧によって気化し、ケーシング１１の冷却路３１を流れる間にその気化潜熱によってケーシング内部を冷却する。ケーシング１１と内筒２０の間を流れるプロセス溶液はこの冷却によって硝酸ウランなどの結晶を析出してスラリー化する。析出した結晶は内筒フィン２１の回転によってケーシング１１の排出口１３に送られ、ここから取り出される。一方、プロセス溶液は析出した結晶を残して排液口１４から外部に排出される。
【００１２】
ケーシング１１から排出された減圧状態の気体冷媒は循環路３５を通じて圧縮器３２に送られ、高圧に加圧して圧縮される。この圧縮冷媒を凝縮器３３に導いて冷却して液化する。さらに液体冷媒は減圧器３４に送られ、減圧した冷媒が再びケーシング１１の冷却路３１に導入され、その気化潜熱によってケーシング内部の硝酸溶解液を冷却する。この冷却サイクルを繰り返す。
【００１３】
このように、上記晶析装置の冷却系は、圧縮器から減圧器に至る配管内は数気圧以上に加圧され、冷媒は室温程度の温度で液体状態に維持されるため、この間の放熱による熱ロスや結露などを生じない。また、装置構成がシンプルであり、冷媒が繰り返し再使用されるので設備および運転コストも低廉である。さらに、晶析装置の温度制御は減圧器による圧力調整や冷媒の流量を制御することによって容易に調整できる。なお、プロセス溶液はケーシングと内筒の間の限定された空間を流れるので臨界安全制限を保つうえで好適である。
【００１４】
【実施例】
以下、本発明の具体的な装置構成を図２および図３の実施例に基づいて説明する。図２の晶析装置は、晶析容器１０とその冷却系３０、および駆動手段４０を備えている。晶析容器１０は筒状のケーシング１１と、ケーシング内部に設けた内筒２０を有している。内筒２０は回転自在に装着されており、一方の軸端は駆動手段４０に連結し、他端はケーシング１１の管端に軸支されている。さらに内筒２０はその外周に螺旋状のフィン２１を有している。
【００１５】
一方、ケーシング１１の周壁は外壁１１ａと内壁１１ｂによって二重構造に形成されており、この二重構造部分に冷媒が流れる冷却路３１が形成されている。また、ケーシング１１の一方の管端にはプロセス溶液を内部に導入する給液口１２が設けられており、他方の管端には析出した結晶を取り出す排出口１３と、晶析後のプロセス溶液を抜き出す排液口１４が設けられている。排出口１３は液切れが良いように排液口１４よりも管端側に設けられている。図示する例では、プロセス溶液の給液口１２はケーシング１１の一方の管端に設けられており、また排液口１４はケーシング周壁の外壁１１ａを貫いて設けられており、析出結晶を取り出す排出口１３はケーシング１１の二重構造部分から外れた管端に設けられている。
【００１６】
晶析容器１０の外周には図１と同様の冷却系３０が形成されている。該冷却系３０は、ケーシング１１の冷却路３１から出た冷媒を圧縮する圧縮器３２、圧縮された冷媒を凝縮する凝縮器３３、凝縮された冷媒を減圧して気化する減圧器３４を有し、これらのケーシング１１と圧縮器３２と凝縮器３３と気化器３４は循環路３５によって一体に連通されている。
【００１７】
上記装置構成において、晶析容器１０の内筒２０はケーシング１１の内壁１１ｂから一定の間隙を保った状態で駆動手段４０によって回転される。この回転はケーシング１１と内筒２０の間に導入されたプロセス溶液が内筒のフィン２１によって押し出されて排出口１３ないし排液口１４に向かって流れるように回転される。プロセス溶液が排液口１４に向かって流れる間にケーシング１１の冷却路３１を流れる冷媒の気化潜熱によって冷却される。この冷媒は図１に示すように冷却系３０を循環して流れ、加圧凝縮と減圧気化を繰り返してケーシング内部を冷却する。
【００１８】
この冷却によって析出した硝酸ウランなどの結晶は内筒のフィン２１の回転によって排出口１３に送られ、ここから取り出される。排出口１３は排液口１４よりも管端側に位置するので析出した結晶が排出口１３に送られる間にプロセス溶液が排液口１４から排出されるので、取り出される結晶は液切れが良い。
【００１９】
図３の装置構成は、晶析容器のケーシングの冷却路を管壁に沿って軸周りにコイル状に形成したものであり、さらに、この冷却系をケーシングの軸方向に沿って複数系統設けた多段冷却構造を有する晶析装置である。図示する例は三段の冷却系３０を有する。この冷却系の構造以外は図２と同様の装置構成を有する。
【００２０】
図３の装置構成においては、ケーシングの軸方向に沿って冷却系が多段に設けられているので、各冷却区間で気化潜熱が大きく低下しない間にプロセス溶液を冷却することができる。また、ケーシング内部を流れるプロセス溶液の冷却状態に応じて各冷却区間ごとに冷却温度を制御することができる。
【００２１】
【発明の効果】
本発明の晶析装置は、冷却系の圧縮器から減圧器に至る配管内が加圧され、冷媒は室温程度の液体に維持されるため、熱ロスや結露などを招かず、冷却効果が高い。また、装置構成がシンプルであり、冷媒が繰り返し再使用されるので経済性に優れる。またプロセス溶液はケーシングと内筒の間の限定された空間を流れるので臨界安全制限を保つうえで好適である。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る晶析装置の冷却系の概念図
【図２】本発明の晶析装置の装置構成を示す断面説明図
【図３】本発明に係る晶析装置の他の装置構成を示す断面説明図
【符号の説明】１０−晶析容器、１１−ケーシング、１１ａ−外壁、１１ｂ−内壁、１２−給液口、１３−排出口、１４−排液口、２０−内筒、２１−フィン、３０−冷却系、３１−冷却路、３２−圧縮器、３３−凝縮器、３４−減圧器、３５−循環路、４０−駆動手段
【図１】
2004170378.tif 000003
【図２】
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【図３】
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