(57)【要約】【課題】ハロゲンフリーフェノール樹脂銅張積層板等の基材にハロゲン系難燃剤を含まない熱硬化性樹脂を含浸、加熱乾燥してなるプリプレグを所定枚数重ねて、必要に応じその片側又は両側に銅箔を重ね、加熱加圧積層してなる積層板の耐熱性レベルを向上し、リフロー工程時にふくれ等の不具合を発生しない熱硬化性樹脂積層板、熱硬化性樹脂銅張積層板等の積層板を提供する。【解決手段】基材にハロゲン系難燃剤を含まない熱硬化性樹脂を含浸、加熱乾燥してなるプリプレグを所定枚数重ねて、必要に応じその片側又は両側に銅箔を重ね、加熱加圧積層してなる積層板において、基材としてアルコキシシラン誘導体及び／又はその縮合物を含有する溶液で含浸処理して得られた基材を用いた積層板。【選択図】　　　　なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
基材にハロゲン系難燃剤を含まない熱硬化性樹脂を含浸、加熱乾燥してなるプリプレグを所定枚数重ねて、必要に応じその片側又は両側に銅箔を重ね、加熱加圧積層してなる積層板において、基材としてアルコキシシラン誘導体及び／又はその縮合物を含有する溶液で含浸処理して得られた基材を用いたことを特徴とする積層板。
【請求項２】
アルコキシシラン誘導体が、少なくとも１つのエポキシ基を有するアルコキシシランである請求項１に記載の積層板。
【請求項３】
アルコキシシラン誘導体が、一般式（式１）で示される化合物である請求項１又は２記載の積層板。
【化１】
2004123894.tif 000004
（式中、Ｒ１〜Ｒ３は炭素数１〜３のアルキル基を示し、Ｒ４は２価の有機基を示す。）
【請求項４】
アルコキシシラン誘導体及び／又はその縮合物を含有する溶液が、水溶性フェノール樹脂１００重量部に一般式（式１）で示されるアルコキシシラン誘導体及び／又はその縮合物３〜５０重量部を配合した溶液である請求項１〜３何れか記載の積層板。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、フェノール樹脂積層板及びフェノール樹脂銅張積層板等の積層板に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年の電子機器の小型化、多機能化に伴い、プリント配線板も高密度化、小型化が進んでいる中、紙基材フェノール樹脂銅張積層板は、打抜加工性、ドリル加工性にすぐれ、かつ安価であるため民生用電子機器のプリント配線板用基板として広く用いられている。
紙基材フェノール樹脂積層板は、フェノール類とアルデヒド類とをアルカリ触媒の存在下に反応させてフェノール樹脂を得、フェノール樹脂を溶剤で調整し、紙基材に含浸乾燥して得られるプリプレグを所定枚数重ね合わせて加熱加圧して製造される。紙基材フェノール樹脂銅張積層板は、上記の所定枚数のプリプレグと銅はくとを重ね合わせて加熱加圧して製造される。銅張積層板の銅はくをエッチングすることにより、回路を形成してプリント配線板が得られる。
最近、セットメーカーでは、環境保護の意識の高まりから、難燃剤にハロゲン系難燃剤を使用しない材料（ハロゲンフリー材）、及び有害物質である鉛を使用しないはんだ（鉛フリーはんだ）が検討されている。
しかし、鉛フリーはんだは、従来の鉛含有はんだ（Ｓｎ−Ｐｂ）と比較して溶融温度が高く、そのために、リフロー工程時の設定温度が高くなる傾向にあり、プリント配線板の耐熱性向上、特にリフロー工程での耐熱性向上が要求されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
紙基材フェノール樹脂銅張積層板は、安価であることから、広く用いられているが、ガラス基材エポキシ樹脂銅張積層板と比較して、耐熱性レベルが低いため、リフロー工程時の温度設定も低く設定されており、温度設定が高くなるとふくれ等の不具合が発生する。
また、鉛フリーはんだの溶融温度が従来のはんだ（Ｓｎ−Ｐｂ）より高いため、鉛フリーはんだ採用時は、リフロー工程の温度設定も高く設定するため、紙基材フェノール樹脂銅張積層板を用いたプリント配線板は、ふくれ等の不具合が発生する。特にフェノール樹脂がハロゲンフリーである場合、難燃性を付与するためハロゲン系難燃剤の代わりにリン系、窒素系、無機系難燃剤を多量に、かつバランス良く使用しなければならず、難燃剤の耐熱性の影響を大きく受けることから樹脂の耐熱性レベルを向上させることは非常に困難であった。
本発明は、ハロゲンフリーフェノール樹脂銅張積層板等の基材にハロゲン系難燃剤を含まない熱硬化性樹脂を含浸、加熱乾燥してなるプリプレグを所定枚数重ねて、必要に応じその片側又は両側に銅箔を重ね、加熱加圧積層してなる積層板の耐熱性レベルを向上し、リフロー工程時にふくれ等の不具合を発生しない熱硬化性樹脂積層板、熱硬化性樹脂銅張積層板等の積層板を提供することを目的とする。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
本発明は、次のものに関する。
（１）基材にハロゲン系難燃剤を含まない熱硬化性樹脂を含浸、加熱乾燥してなるプリプレグを所定枚数重ねて、必要に応じその片側又は両側に銅箔を重ね、加熱加圧積層してなる積層板において、基材としてアルコキシシラン誘導体及び／又はその縮合物を含有する溶液で含浸処理して得られた基材を用いたことを特徴とする積層板。
（２）アルコキシシラン誘導体が、少なくとも１つのエポキシ基を有するアルコキシシランである上記の積層板。
（３）アルコキシシラン誘導体が、一般式（式１）で示される化合物である上記の積層板。
【化２】
2004123894.tif 000002
（式中、Ｒ１〜Ｒ３は炭素数１〜３のアルキル基を示し、Ｒ４は２価の有機基を示す。）
（４）アルコキシシラン誘導体及び／又はその縮合物を含有する溶液が、水溶性フェノール樹脂１００重量部に一般式（式１）で示される化合物及び／又はその縮合物３〜５０重量部を配合した溶液である上記の積層板。
【０００５】
【発明の実施の形態】
本発明で用いられるアルコキシシラン誘導体としては、
Ｓｉ（ＯＣＨ３）４、Ｓｉ（ＯＣ２Ｈ５）４、
Ｓｉ（ＯＣ３Ｈ７）４、Ｓｉ（ＯＣ４Ｈ９）４
等のテトラアルコキシシラン等の４官能性シラン化合物（以下、シラン化合物における官能性とは、縮合反応性の官能基を有することを意味する。）、
Ｈ３ＣＳｉ（ＯＣＨ３）３、Ｈ５Ｃ２Ｓｉ（ＯＣＨ３）３、
Ｈ７Ｃ３Ｓｉ（ＯＣＨ３）３、Ｈ９Ｃ４Ｓｉ（ＯＣＨ３）３、
Ｈ３ＣＳｉ（ＯＣ２Ｈ５）３、Ｈ５Ｃ２Ｓｉ（ＯＣ２Ｈ５）３、
Ｈ７Ｃ３Ｓｉ（ＯＣ２Ｈ５）３、Ｈ９Ｃ４Ｓｉ（ＯＣ２Ｈ５）３、
Ｈ３ＣＳｉ（ＯＣ３Ｈ７）３、Ｈ５Ｃ２Ｓｉ（ＯＣ３Ｈ７）３、
Ｈ７Ｃ３Ｓｉ（ＯＣ３Ｈ７）３、Ｈ９Ｃ４Ｓｉ（ＯＣ３Ｈ７）３、
Ｈ３ＣＳｉ（ＯＣ４Ｈ９）３、Ｈ５Ｃ２Ｓｉ（ＯＣ４Ｈ９）３、
Ｈ７Ｃ３Ｓｉ（ＯＣ４Ｈ９）３、Ｈ９Ｃ４Ｓｉ（ＯＣ４Ｈ９）３、
等のモノアルキルトリアルコキシシラン、
ＰｈＳｉ（ＯＣＨ３）３、ＰｈＳｉ（ＯＣ２Ｈ５）３、
ＰｈＳｉ（ＯＣ３Ｈ７）３、ＰｈＳｉ（ＯＣ４Ｈ９）３
（ただし、Ｐｈはフェニル基を示す。以下同様）
等のフェニルトリアルコキシシラン、
（ＣＨ２ＯＣＨ）ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ３）３、ＣＨ２＝ＣＨＳｉ（ＯＣＨ３）３、
ＨＳＣ３Ｈ６Ｓｉ（ＯＣＨ３）３、Ｈ２ＮＣ３Ｈ６Ｓｉ（ＯＣＨ３）３、
（ＣＨ２ＯＣＨ）ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣ２Ｈ５）３、ＣＨ２＝ＣＨＳｉ（ＯＣ２Ｈ５）３、
ＨＳＣ３Ｈ６Ｓｉ（ＯＣ２Ｈ５）３、Ｈ２ＮＣ３Ｈ６Ｓｉ（ＯＣ２Ｈ５）３、
（ＣＨ２ＯＣＨ）ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣ３Ｈ７）３、ＣＨ２＝ＣＨＳｉ（ＯＣ３Ｈ７）３、
ＨＳＣ３Ｈ６Ｓｉ（ＯＣ３Ｈ７）３、Ｈ２ＮＣ３Ｈ６Ｓｉ（ＯＣ３Ｈ７）３
等の反応性基を持つトリアルコキシシランなどの３官能性シラン化合物、
（Ｈ３Ｃ）２Ｓｉ（ＯＣＨ３）２、（Ｈ５Ｃ２）２Ｓｉ（ＯＣＨ３）２、
（Ｈ７Ｃ３）２Ｓｉ（ＯＣＨ３）２、（Ｈ９Ｃ４）２Ｓｉ（ＯＣＨ３）２、
（Ｈ３Ｃ）２Ｓｉ（ＯＣ２Ｈ５）２、（Ｈ５Ｃ２）２Ｓｉ（ＯＣ２Ｈ５）２、
（Ｈ７Ｃ３）２Ｓｉ（ＯＣ２Ｈ５）２、（Ｈ９Ｃ４）２Ｓｉ（ＯＣ２Ｈ５）２、
（Ｈ３Ｃ）２Ｓｉ（ＯＣ３Ｈ７）２、（Ｈ５Ｃ２）２Ｓｉ（ＯＣ２Ｈ５）２、
（Ｈ７Ｃ３）２Ｓｉ（ＯＣ３Ｈ７）２、（Ｈ９Ｃ４）２Ｓｉ（ＯＣ３Ｈ７）２、
（Ｈ３Ｃ）２Ｓｉ（ＯＣ４Ｈ９）２、（Ｈ５Ｃ２）２Ｓｉ（ＯＣ４Ｈ９）２
（Ｈ７Ｃ３）２Ｓｉｉ（ＯＣ４Ｈ９）２、（Ｈ９Ｃ４）２Ｓｉｉ（ＯＣ４Ｈ９）２
等のジアルキルジアルコキシシラン、
Ｐｈ２Ｓｉ（ＯＣＨ３）２、Ｐｈ２Ｓｉ（ＯＣ２Ｈ５）２
等のジフェニルジアルコキシシラン、
（（ＣＨ２ＯＣＨ）ＣＨ２）２Ｓｉ（ＯＣＨ３）２、（ＣＨ２＝ＣＨ）２Ｓｉ（ＯＣＨ３）２、
（ＨＳＣ３Ｈ６）２Ｓｉ（ＯＣＨ３）２、（Ｈ２ＮＣ３Ｈ６）２Ｓｉ（ＯＣＨ３）２、
（（ＣＨ２ＯＣＨ）ＣＨ２）２Ｓｉ（ＯＣ２Ｈ５）２、（ＣＨ２＝ＣＨ）２Ｓｉ（ＯＣ２Ｈ５）２、
（ＨＳＣ３Ｈ６）２Ｓｉ（ＯＣ２Ｈ５）２、（Ｈ２ＮＣ３Ｈ６）２Ｓｉ（ＯＣ２Ｈ５）２、
（（ＣＨ２ＯＣＨ）ＣＨ２）２Ｓｉ（ＯＣ３Ｈ７）２、（ＣＨ２＝ＣＨ）２Ｓｉ（ＯＣ３Ｈ７）２、
（ＨＳＣ３Ｈ６）２Ｓｉ（ＯＣ３Ｈ７）２、（Ｈ２ＮＣ３Ｈ６）２Ｓｉ（ＯＣ３Ｈ７）２
等の反応性基を有するジアルコキシシランなどの２官能性シラン化合物などがある。
【０００６】
これらのアルコキシシラン誘導体は単独あるいは数種組合せて用いることができる。これらの中でも反応基を持つアルコキシシラン誘導体は、この後熱硬化性樹脂を含浸する際、熱硬化性樹脂と反応することができ、紙と熱硬化性樹脂との界面の接着性が向上するため好ましい。アルコキシシラン誘導体として、少なくとも１つエポキシ基を有するアルコキシシランが好ましく、一般式（式１）で示される化合物がより好ましい。（式１）において、Ｒ４としては炭素数１〜５のアルキレン基が好ましい。さらに、この中でもトリメトキシ（グリシジルメチル）シラン（（ＣＨ２ＯＣＨ）ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ３）３）はアルコキシシランの反応性が高く、またグリシジル基を持つため、熱硬化性樹脂を含浸する際に親和性が良く、とりわけ好ましい。
【０００７】
また、これらのアルコキシシラン誘導体は予め縮合させ、オリゴマー化した上で用いてもよい。この際には、触媒として塩酸、硫酸、リン酸、硝酸、フッ酸等の無機酸、マレイン酸、スルホン酸、シュウ酸、ギ酸等の有機酸、あるいはアンモニア、トリメチルアミン、トリエチルアミン、トリブチルアミンなどの塩基触媒を用いると好ましい。これらの触媒は、用いるアルコキシシラン誘導体の種類、量によって適当量用いられるが、好適にはアルコキシシラン誘導体１モルに対して０．００１〜０．５モルの範囲で用いられる。
【０００８】
上記縮合は、例えばアセトン、メチルエチルケトン、トルエン、キシレン、酢酸エチル、メタノール、エタノールなどの溶媒中でおこなうことが好ましい。また、この反応に際して水が適量必要であり、多すぎる場合には縮合の進行が早すぎてゲル化する可能性があり、少なすぎると十分に縮合が進行しないため、アルコキシシラン１モルに対して０．１〜５モルが好ましく、０．３〜４モルとするのがより好ましい。
【０００９】
これらのアルコキシシラン誘導体及び／又はその縮合物を含有する溶液は、アルコキシシラン誘導体及び／又はその縮合物５〜５０重量％、水１０〜７０重量％及びアルコール１０〜７０重量％の溶液として用いることが好ましい。この際、水が多すぎると保存安定性が悪くなる傾向があり、水とアルコールの比率は５：５程度とすることが好ましい。
用いるアルコールの種類については特に限定はしないが、メタノールを用いると沸点が低く、加熱乾燥を容易におこなうことができるため好ましい。
この溶液中に水溶性フェノール樹脂を、水溶性フェノール樹脂１００重量部に対してアルコキシシラン誘導体及び／又はその縮合物が３〜５０重量部になるように含有させることが好ましい。
アルコキシシラン誘導体及び／又はその縮合物は基材に対して好ましくは付着量が０．５〜１０重量％となるように付着させることが好ましい。
【００１０】
本発明の積層板の製造方法においては、基材を予めアルコキシシラン誘導体及び／又はその縮合物を含有する溶液で含浸処理を行う。
本発明で用いる基材は、打抜加工性の点から、紙基材を用いるのが好ましい。紙基材としては，クラフト紙、コットンリンター紙、リンターとクラフトパルプの混抄紙、ガラス繊維と紙繊維の混抄紙等も使用できる。
含浸処理は、基材にアルコキシシラン誘導体及び／又はその縮合物を含む溶液を含浸した後、加熱乾燥を行う。この際、アルコキシシラン誘導体は、縮合が進み、紙の疎水性を向上させる。
この後、更に熱硬化性樹脂を含浸し、加熱乾燥させることにより、加熱加圧積層が可能なプリプレグを得ることができる。
【００１１】
本発明で使用する熱硬化性樹脂としては、安価であることから、植物油変性フェノール樹脂があげられる。
植物油変性フェノール樹脂は、フェノール類と植物油とを酸触媒の存在下に反応させ、ついで、アルデヒド類をアルカリ触媒の存在下に反応させることにより得られる。
酸触媒としてはパラトルエンスルフォン酸などが挙げられる。アルカリ触媒としては、アンモニア、トリメチルアミン、トリエチルアミンなどのアミン系触媒が挙げられる。
植物油としては、乾性油を用いることが好ましく、これらの例として、桐油、アマニ油、脱水ヒマシ油、オイチシカ油等がある。
フェノール類としては、フェノール、メタクレゾール、パラクレゾール、オルソクレゾール、イソプロピルフェノール、ノニルフェノール等が使用される。
アルデヒド類としては、ホルムアルデヒド、パラホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、パラアセトアルデヒド、ブチルアルデヒド、オクチルアルデヒド、ベンズアルデヒド等が上げられ，特に制限されるものではない。一般にはホルムアルデヒド又はパラホルムアルデヒドが使用される。
【００１２】
熱硬化性樹脂は、溶剤にて調整し、溶解ないし分散させワニスとして基材に含浸される。
【００１３】
ワニスには、積層板に可塑性、難燃性を付与するために各種の可塑剤、難燃剤を添加してもよい。
難燃剤は、ハロゲン系難燃剤を使用しないので、市販の窒素系難燃剤又はリン系難燃剤を使用することが好ましい。
【００１４】
熱硬化性樹脂として、植物油変性フェノール樹脂を用いる場合、メラミン変性フェノール樹脂を併用することが好ましい。メラミン変性フェノール樹脂としては、市販品が使用でき、窒素含有率が３〜１５重量％のものが好ましい。窒素含有率が３重量％未満では、難燃性が劣り、１５重量％を超えると打抜加工性が劣る傾向がある。
メラミン変性フェノール樹脂は、植物油変性フェノール樹脂と反応して難燃性に寄与する。このことから植物油変性フェノール樹脂１００重量部に対し、５〜３０重量部の範囲で配合するのが好ましい。植物油変性フェノール樹脂１００重量部に対する配合量が５重量部未満であると難燃性付与の効果が不十分となり、３０重量部を超えると打抜加工性が悪くなる傾向にある。
このことから、植物油変性フェノール樹脂１００重量部に対し、１０〜２０重量部の範囲で配合することがより好ましい。
【００１５】
本発明で用いられるリン系難燃剤であるリン酸エステルは、トリエチルホスフェイト、トリブチルホスフェイト、トリフェニルホスフェイト、トリクレジルホスフェイト、クレジルジフェニルホスフェイト、レゾルシルジフェニルホスフェイト、トリイソプロピルフェニルホスフェイト等が挙げられ、これらは、１種又は２種以上の混合系として使用される。なかでも、トリフェニルホスフェイトを用いるのが安価で、好ましい。
リン酸エステルは、植物油変性フェノール樹脂１００重量部に対し、１０〜１００重量部の範囲で配合するのが好ましい。植物油変性フェノール樹脂１００重量部に対する配合量が１０重量部未満であると、配合する効果が小さく、１００重量部を超えると打抜加工性が悪くなり、吸水率等の他の特性が低下する傾向を示す。
【００１６】
リン酸エステルの他、他の難燃剤、例えば、水酸化アルミニウムような無機充填剤系難燃剤を全組成物１００重量部のうち、５０重量部までの範囲で配合することもできる。これらリン酸エステル以外の難燃剤を配合すると、相乗作用により少量の配合で難燃性をより高めることができ、難燃剤の配合量を少なくすることができる。これらリン酸エステル以外の難燃剤の配合量が５０重量部を超えると、打抜加工性、耐熱性が悪くなる傾向を示す。
前記のワニスを基材に含浸、加熱乾燥してプリプレグとし、得られたプリプレグを所定枚数重ね、その片面若しくは両面に必要に応じ銅はくを重ね、好ましくは温度１５０〜１８０℃、圧力９〜２０ＭＰａで加熱加圧積層して積層板とする。
【００１７】
【実施例】
次に実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明は、これらに限定されるものではない。
（上塗り用フェノール樹脂の合成）
桐油１５０重量部とフェノール２８０重量部、ｐ−トルエンスルホン酸０．２重量を反応釜に仕込み、９０℃１時間反応させ、次いでパラホルムアルデヒド２００重量部、２８重量％アンモニア水３０重量部を加えて７５℃で２時間反応させて桐油変性率３５重量％の桐油変性レゾール樹脂を得た。
桐油変性レゾール樹脂１００重量部に表１に示すメラミン変性フェノール樹脂及びトリフェニルホスフェイトを所定量（重量部）添加し、溶剤で溶解して、樹脂分５０重量％のワニスとした。
【００１８】
（水溶性フェノール樹脂の合成）
フェノール１モル、３７重量％ホルマリンをホルムアルデヒド換算で１．２モル及びトリエチルアミン換算で０．４モル量のトリエチルアミン水溶液（濃度：３０重量％）を７０℃６時間反応させて水溶性フェノール樹脂を得た。
得られた水溶性フェノール樹脂を重量比で、水１対メタノール１の混合溶媒で希釈し、固形分１２重量％の水溶性フェノール樹脂とした。
【００１９】
実施例１、２、３
上記、水溶性フェノール樹脂の固形分に対し、トリメトキシ（グリシジルメチル）シランを表１に示す割合（重量％）で配合し、攪拌後、この溶液を用いて、厚さ０．２ｍｍ、坪量１２５ｇ／ｍ２のクラフト紙に含浸処理し、付着量が１８重量％となるように付着させ、次に、上塗り用フェノール樹脂ワニスを、乾燥後の全樹脂付着量が、５０重量％になるように含浸、加熱乾燥してプリプレグを得た。
得られたプリプレグ８枚を重ね、その両側に銅箔の厚さが３５μｍで、接着剤付銅箔を接着剤層がプリプレグ側となるようにして重ね、温度１７０℃、圧力１５ＭＰａで９０分加熱加圧して、厚さ１．６ｍｍの両面銅張積層板を得た。
【００２０】
比較例１、２
トリメトキシ（グリシジルメチル）シランを配合しないほかは、表１の配合で、実施例と同様にして厚さ１．６ｍｍの両面銅張積層板を得た。以上で得られた両面銅張積層板について、リフロー耐熱性、打抜加工性を評価した。その結果を表１に示す。なお、試験方法は、以下の通りとした。リフロー耐熱性は、印刷法により回路を形成し、銅はくをエッチングし、残銅７０％のプリント配線板を作成し、リフロー装置にて、プリント配線板を流し、ふくれの有無を目視により観察した。リフロー装置の温度設定は、プリント配線板の基材表面の最高温度を測定し、温度設定を行った。難燃性は、得られた片面銅張積層板から、銅箔を全面エッチングして、１２７×１３ｍｍの試験片を切り出した。この試験片を長辺が垂直になるように保持し、バーナーにより下から１０秒間接炎を２回繰り返し、消炎するまでの時間を測定した。難燃性の試験は，試験片数５個について行い、その平均値、及び測定値の範囲（かっこ内）を示した。打抜加工性は、試験片の表面温度を変えて、ポンチ径１．０〜１．２ｍｍ、穴間ピッチ２．５４ｍｍ、２４穴の試験用金型を用いて打抜加工した。打抜加工した試験片の穴周辺の目視観察し、その状態を記号で示した。
○：　はくり、目白なし
△：はくり、目白、若干あり
×：　はくり、目白あり
【００２１】
【表１】
2004123894.tif 000003
比較例１のように、難燃剤にトリフェニルホスフェイトを２０部のみ添加した系ではリフロー耐熱性は良好であるが、難燃性はＵＬ９４Ｖ―０を満足せず、打抜加工性も低温でのはくりがみられた。比較例２のように難燃剤にトリフェニルホスフェイトを４０部、メラミン変性フェノール樹脂１５部添加した系では難燃性、打抜加工性は良好であるが、リフロー耐熱性は低下した。
実施例１〜３のように、トリメトキシ（グリシジルメチル）シランを添加することによって、リフロー耐熱性が良好となり、　トリフェニルホスフェイトを４０部、メラミン変性フェノール樹脂１５部添加することにより、打抜加工性、難燃性ともに良好なフェノール樹脂銅張積層板を得ることができた。また、トリメトキシ（グリシジルメチル）シランは添加量が多いほどリフロー耐熱性は良好な傾向にあった。
【００２２】
【発明の効果】
本発明によれば、ハロゲン系難燃剤を含まない、難燃性、リフロー耐熱性に優れた積層板を得ることができる。