(57)【要約】【課題】本発明は、放射性金属廃棄物から、その一部に含まれる放射性同位体核種のみを除去する方法、及びその方法を実現する装置を提供することを課題とする。【解決手段】放射化された金属元素を含む複数の金属元素から構成される放射性金属廃棄物を高温で蒸発させ、その際、各金属元素の蒸気圧（蒸発温度）の違いを利用して、元素を個別に又は蒸気圧の近い複数の元素を含むグループごとに蒸発させ、次いで蒸発させた元素にレーザーをアシスト（照射）して、元素から放射性核種を選択的に除去すること（レーザーアシスト高温蒸留法）を特徴とする、放射化された金属廃棄物の減容・減量方法。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射化された金属元素を含む複数の金属元素から構成される放射性金属廃棄物を高温で蒸発させ、その際、各金属元素の蒸気圧（蒸発温度）の違いを利用して、元素を個別に又は蒸気圧の近い複数の元素を含むグループごとに蒸発させ、次いで蒸発させた元素にレーザーをアシスト（照射）して、元素から放射性核種を選択的に除去すること（レーザーアシスト高温蒸留法）を特徴とする、放射化された金属廃棄物の減容・減量方法。
【請求項２】
放射化された金属廃棄物を溶融・蒸発する方法が、高周波加熱蒸発、電子ビーム加熱蒸発、抵抗加熱蒸発又はレーザー加熱蒸発のいずれかであることを特徴とする、請求項１記載の方法。
【請求項３】
放射性核種の選択除去が、レーザーアシストによる放射性核種のイオン化、イオン化後の化学反応、又は偏向を利用することによって達成される、請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
アシスト用レーザーの波長が可変で紫外から赤外域にあることを特徴とする、請求項１〜３もいずれか１項に記載の方法。
【請求項５】
アシスト用レーザーが、色素レーザー装置、波長可変固体レーザー装置、それらの和周波若しくは差周波を発生させる装置、又は自由電子レーザー装置であることを特徴とする、請求項１〜４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項６】
放射化された金属廃棄物が、原子力発電施設、核燃料再処理施設若しくは原子力研究施設の解体、又は原子力施設で利用された機器の交換によって発生したものであることを特徴とする、請求項１〜５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項７】
放射化された金属廃棄物中の放射性核種が、中性子、ガンマ線等の放射線の照射によって生成されたものであることを特徴とする、請求項１〜６のいずれか１項に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【従来の技術】
金属元素は、原子力発電所の原子炉等で発生する中性子やガンマ線などの放射線を照射されると、その中の原子、例えばＦｅ，Ｎｉ，Ｃｏ等の一部がこれら放射線の照射によって放射性同位体核種に変化し、この結果、金属が放射化する。放射性同位体核種は安定な同位体とその化学的な性質が等しいため、化学的な方法では分離除去することができない。このため、現在のところ、放射化された金属は全て放射性廃棄物として処理されている。このような放射性廃棄物に対してはその減容のために、溶融によってその体積を減らす処理が適用されている（例えば、特許文献１及び非特許文献１〜４参照。）。
【０００２】
金属は元素によって蒸気圧（蒸発温度）が異なる。従って、金属を溶融蒸発させる場合は、蒸気圧の高い元素から順に蒸発し、蒸気圧の低いものほど後で蒸発する。このような物性を利用することによって放射性核種を含む元素の蒸発をある程度制御することができる（高温蒸留）。
【０００３】
しかし、元素による蒸気圧の違いはクリティカルではない。従って、蒸気圧の違いだけでは放射性元素を完全に（シャープに）分離除去することはできない。また、溶融では放射性同位体核種自体を除去することができないため、高温蒸留だけでは廃棄物の大幅な減量は実現できず、その殆どが安定な核種から構成される金属であっても全てを放射性廃棄物として廃棄施設に長期間保管しなければならない。将来、多くの原子力施設が老朽化に伴い解体されるような場合には、大量の放射化された金属廃棄物が発生するが、従来の技術では、その保管廃棄のために広大な施設が必要となり、環境負荷が増大する。国土が狭い我が国では、原子力施設で発生する放射性廃棄物の量を可能な限り減少させる必要がある。
【０００４】
鉄、ニッケル、コバルト、炭素等の複数の元素から構成される金属廃棄物は、原子炉の中などで長い間放射線にさらされると、その間に極一部が放射性同位体核種となる。従って、放射線照射によって生成した放射性同位体核種のみを除去することができれば廃棄物量の大幅減容・減量が達成できる。
【０００５】
例えば、我が国で最初に解体された発電用原子炉である日本原子力研究所のＪＰＤＲでは、放射化された金属の重量は、約１７０トンである。このうち、放射性核種は１万分の１程度である。従って、放射性廃棄物から放射性核種のみを除去することができれば、保管しなければならない廃棄物の量は原理的には２０ｋｇ程度へと激減する。
【０００６】
【特許文献１】特許第２０９７３６７号明細書
【非特許文献１】田村洋介、外４名，「マグネシウムの真空蒸留精製」，軽金属，社団法人軽金属学会，１９９８年，第４８巻，第５号，ｐ．２３７−２４１
【非特許文献２】柴是行、外２名，「レーザー法によるウラン濃縮の現状と将来」，原子力工業，日刊工業新聞社，１９８４年，第３０巻，第１２号，ｐ．３５−４０
【非特許文献３】有沢孝（Ｔ．，  Ａｒｉｓａｗａ）、外４名，「レーザーによるリチウム同位体の分離（Ｌｉｔｈｉｕｍ  ｉｓｏｔｏｐｅ  ｓｅｐａｒａｔｉｏｎ  ｂｙ  ｌａｓｅｒ）」，アプライド・フィジクス（Ａｐｐｌｉｅｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  Ｂ），スプリンガー・ファエラーグ（Ｓｐｌｉｎｇｅｒ−Ｖｅｒｌａｇ），（ドイツ），１９８２年，Ｂ２８，ｐ．７３−７６
【非特許文献４】丸山庸一郎（Ｙ．，  Ｍａｒｕｙａｍａ）、外３名，「二段階光イオン化によるチタンのレーザー同位体分離（Ｌａｓｅｒ  ｉｓｏｔｏｐｅ  ｓｅｐａｒａｔｉｏｎ  ｆｏｒ  Ｔｉｔａｎｉｕｍ  ｂｙ  ｔｗｏ−ｓｔｅｐ  ｐｈｏｔｏｉｏｎｉｚａｔｉｏｎ）」，アプライド・フィジクス（Ａｐｐｌｉｅｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  Ｂ），スプリンガー・ファエラーグ（Ｓｐｌｉｎｇｅｒ−Ｖｅｒｌａｇ），（ドイツ），１９８７年，Ｂ４４，ｐ．１６３−１６６
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
従って、本発明においては、放射性金属廃棄物から、その一部に含まれる放射性同位体核種のみを除去する方法、及びその方法を実現する装置を提供することを課題とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明は、放射化された金属元素を含む複数の金属元素から構成される放射性金属廃棄物を高温で蒸発させ、その際、各金属元素の蒸気圧（蒸発温度）の違いを利用して、元素を個別に又は蒸気圧の近い複数の元素を含むグループごとに蒸発させ、次いで蒸発させた元素にレーザーをアシスト（照射）して、元素から放射性核種を選択的に除去すること（レーザーアシスト高温蒸留法）を特徴とする、放射化された金属廃棄物の減容・減量方法を課題解決手段とする。
【０００９】
【発明の実施の形態】
金属は元素によって蒸気圧（蒸発温度）が異なる。従って、金属を溶融蒸発させる場合は、蒸気圧の高い元素から順に蒸発し、蒸気圧の低いものほど後で蒸発する。このような物性を利用することによって放射性核種を含む元素の蒸発をある程度制御することができる（高温蒸留）。
【００１０】
しかし、元素による蒸気圧の違いはクリティカルではない。従って、蒸気圧の違いだけでは放射性元素を完全に（シャープに）分離除去することはできず、また放射性同位体核種は除去することはできないため、高温蒸留だけでは廃棄物の大幅な減量は実現できない。
【００１１】
そこで、本発明においては、この高温蒸留にレーザーをアシストすることにより放射性同位体核種の除去を実現する。レーザーにより、個別に蒸発した、又は蒸気圧の近い複数の元素を含むグループごとに蒸発した元素中の除去すべき放射性同位体核種のみに選択的にエネルギーを与え、高いエネルギー状態にする。この高いエネルギー状態の原子に、更にレーザーでエネルギーを与えてイオン化したり、他の物質と化学反応を起こさせたり、或いは偏向を利用したりすることなどによって、放射性同位体核種を選択的に分離除去することが可能になる。
【００１２】
本発明によれば、放射化された金属廃棄物の減容・減量方法が提供される。
本発明の一態様においては、放射化された金属元素を含む複数の金属元素から構成される放射性金属廃棄物を高温で溶融・蒸発させ、各金属元素の蒸気圧（蒸発温度）の違いとレーザーを利用して、金属廃棄物中の放射性核種を除去することを特徴とする、放射化された金属廃棄物の減容・減量方法（レーザーアシスト高温蒸留法）が提供される。
【００１３】
本発明において、高温蒸留では元素の分離が行なわれる。元素の蒸発は、それぞれの蒸気圧の大きさに依存し、具体的には、最初に最も蒸気圧の高い元素が蒸発し、次いでそれより蒸気圧の低い元素が蒸発する。このような蒸気圧の違いによる蒸発特性を利用することにより、複数の元素を個別に、又は蒸気圧の近い複数の元素からなるグループごとに分離することができる。続いて、蒸発により分離された元素にレーザーをアシストすることによって、それぞれの元素中の核種の分離が可能となる。
【００１４】
従来のレーザーを使った核種分離研究の代表的な例にはウラン濃縮があるが、これは、天然ウラン（ウラン２３８が９９．３％、ウラン２３５が０．７％）を原料に発電用原子炉の低濃縮ウラン（ウラン２３５濃度が３％程度）を生産する方法である。かかる方法においては、原料はウラン単一元素であり、それに含まれる同位体であるウラン２３５がウラン２３８から分離される。このとき、１個の光子で効率良くウラン２３５を電離（イオン）することは困難であり、波長の異なる４個の光子（４台のレーザー）をほぼ同時に吸収させて電離する。４本のレーザービームは、光を同時に原子に吸収させるため１本に結合され、原子に吸収させる光の波長は、光路を制御（反射）するミラーの反射率を考慮して決定される。
【００１５】
一方、通常の金属、例えばステンレスについては、鉄だけでなくニッケル、クロム等の複数の元素を含んで構成されており、これらの元素は、原子炉で発生する中性子により核反応を起こし、各々ある割合で放射性核種となる。すなわち、光を吸収する波長が異なる核種が複数存在することとなる。
【００１６】
従来のレーザー法においては、２種類の同位体核種間の分離については良好な結果が得られるが、原料が複数の元素から構成され、これらが同時に蒸発するような条件下では、元素の数に応じた数の波長の異なるレーザーを準備する必要がある。更に、光子を同時に吸収させるためレーザー光を一本に結合する必要があるが、そのようなミラーの製作は技術的に困難である。加えて、処理する金属の種類や元素の数が増加する場合には、レーザーの数やミラーの数をその都度変更する必要があり装置的な困難も付随する。このように、複数の元素からなる多成分金属の分離は、ウラン濃縮のような方法では殆ど不可能である。
【００１７】
しかしながら、本発明においては、高温蒸留を利用することにより、複数の種類の元素から構成される金属を、個別に又は蒸気圧の近い複数の元素を含むグループごとに蒸発させることができ、これにより、その元素の処理だけを行うことが可能となる。また、本発明においては、金属に含まれる元素の逐次的な蒸発に合わせて照射レーザーの波長を変えることにより、従来のウラン濃縮に付随する装置的な困難も解消することができる。
【００１８】
本発明方法に使用することができる放射化された金属廃棄物は、例えば、原子力発電施設、核燃料再処理施設、原子力研究施設等の解体或いは原子力施設で利用された機器の交換等によって発生し、放射化された金属廃棄物中の放射性核種は、中性子、ガンマ線等の放射線の照射によって生成されたものである。
【００１９】
放射性金属廃棄物を高温で溶融・蒸発するためには、高周波加熱蒸発、電子ビーム加熱蒸発、抵抗加熱蒸発、レーザー加熱蒸発等の手段を用いることができる。
【００２０】
本発明において、放射性核種の選択除去は、レーザーアシストによる放射性核種のイオン化、レーザーによる励起核種と分子の化学反応、又は偏向を利用することによって達成することができる。
【００２１】
放射性核種除去の一手段である放射性核種のイオン化については、図１にしたがい後述する。
放射性核種除去の別の手段である化学反応は、エネルギーの高い励起核種が基底状態の核種より分子との反応度が高いことを利用して、励起核種にある種の分子を衝突させて放射性核種を含む分子を形成させる手段である。この分子はエネルギー状態が変化するので進行方向が変化する。従って、この進行方向の変化した新たな分子を回収することによって放射性核種の除去が可能となる。
【００２２】
放射性核種除去の更に別の手段である偏向は、光子を吸収したときそれを同じ方向に吐き出すという原子の性質に基づく手段である。光子を吐き出すとき原子には運動エネルギーが付与され、そのようなプロセスを何回も繰り返すと、例えば、真っ直ぐ上の方向に進んでいた（蒸発）原子の方向が徐々に変わり（偏向）、原子（放射性核種）の運動方向が大きく変わったところで、適当な手段によりその原子を捕獲すれば、放射性核種の分離が可能となる。
【００２３】
本発明において使用することができるアシスト用レーザーは、波長が可変で紫外から赤外域にあるものであればよく、例えば、色素レーザー装置、波長可変固体レーザー装置、それらの和周波若しくは差周波を発生させる装置、又は自由電子レーザー装置によるレーザーである。
【００２４】
図１に、本発明方法の一態様を実現するための、放射化された金属廃棄物の減量装置の構成図を示す。図１の減量装置は、放射化されたステンレス鋼に含まれる放射性同位体核種をイオン化することによって選択的に除去するものである。
【００２５】
図１において、減量装置は、蒸留蒸発装置１、波長可変レーザー装置２、放射性同位体核種除去装置３、安定元素回収装置４、真空セル６、レーザー光導入用ウィンドー７、真空排気装置８から構成される。
【００２６】
蒸留蒸発装置１においては、除去すべき放射性核種を含む金属廃棄物が高温蒸留され、原子蒸気５が生成される。原子蒸気５は、高温蒸留により、金属廃棄物に含まれる元素のうち、例えば、クロム、鉄、ニッケル等の蒸気圧の低い順で蒸発する。波長可変レーザー装置２により所望の波長のレーザービームが放出される。放出されたレーザービームは、レーザー光導入用ウィンドー７を通して、原子蒸気５が満たされた領域に導入される。レーザービームは、蒸留蒸発装置１から順番に蒸発してくる元素のうち放射性同位体核種にのみエネルギーを与えるように照射され、放射性同位体核種は励起電離しイオン化する。ここで、同位体は、それぞれ吸収する光の波長が僅かに異なることから、放射性核種（放射性同位体）のみが吸収する波長の光を照射すれば、他の安定な核種（安定同位体）はその影響を受けず、放射性核種のみがエネルギーを受け、その結果、放射性同位体核種のみを電離させてイオン化することができる。次いで、放射性同位体核種除去装置３にプラス／マイナスの電位を印加すると、プラスの電荷を持つイオンはマイナス電位の除去装置３の方向に移動し（マイナスの電荷を持つイオンも同様）、原子蒸気５から除去される。結果として、原子蒸気５から放射性同位体核種が除去され、安定元素からなる蒸気として安定元素回収装置４に回収される。
【００２７】
金属を大気中で蒸発させると、金属蒸気は大気中の酸素や窒素などと衝突するため、レーザーにより付与されたエネルギーが、散乱や衝突などによって他の原子（酸素や窒素）に奪われたり、金属原子が他の原子と反応したりしてしまう。したがって、無方向に散乱するような蒸発では、特定の核種や元素の電離を実現したとしてもそれらを選択的に回収することは不可能である。また、空気中の原子と反応して、例えば、酸化物になると、吸収する光の波長が変わるためその後の処理が不可能となる。以上のことから、本発明においては、処理を真空セル６の内部で行い、真空排気装置８により、真空セル中の空気を外部に排気しセル内を高い真空に保ちながら、金属を一方向に蒸発させる。
【００２８】
【発明の効果】
本発明によれば、廃棄物発生量の減容・減量が達成され、（１）必要な施設が狭くて済む、（２）管理が容易になる、（３）管理に関わる費用を減らすことができる、などの利点がもたらされる。この結果、原子力の利用に係わる環境負荷並びに経済的負荷の低減に大きく寄与することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は、本発明の放射化された金属廃棄物の減量装置の構成図である。
【符号の説明】
１  蒸留蒸発装置
２  波長可変レーザー装置
３  放射性同位体核種除去装置
４  安定元素回収装置
５  原子蒸気
６  真空セル
７  レーザー光導入用ウィンドー
８  真空排気装置
【図１】
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