(57)【要約】【課題】吸湿性が小さく、強度が高く、透明性が高く、更に耐熱性の高い導光板を提供すること。【解決手段】（１）スチレン系単量体５０〜２０質量％、（メタ）アクリル酸エステル系単量体５０〜８０質量％、及びこれらの単量体と共重合可能なビニル系単量体０〜１０質量％からなるスチレン−（メタ）アクリル酸エステル系共重合樹脂（Ａ）２０〜８０質量部とスチレン７０〜９０質量％、不飽和ジカルボン酸無水物単量体１０〜３０質量％、及びこれらと共重合可能なビニル単量体０〜１０質量％からなるスチレン−無水マレイン酸系共重合体（Ｂ）８０〜２０質量部からなることを特徴とする耐熱性導光板を構成とする。【選択図】      なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
スチレン系単量体５０〜２０質量％、（メタ）アクリル酸エステル系単量体５０〜８０質量％、及びこれらの単量体と共重合可能なビニル系単量体０〜１０質量％からなるスチレン−（メタ）アクリル酸エステル系共重合樹脂（Ａ）２０〜８０質量部とスチレン７０〜９０質量％、不飽和ジカルボン酸無水物単量体１０〜３０質量％、及びこれらと共重合可能なビニル単量体０〜１０質量％からなるスチレン−無水マレイン酸系共重合体（Ｂ）８０〜２０質量部からなることを特徴とする耐熱性導光板。
【請求項２】
スチレン−（メタ）アクリル酸エステル系共重合樹脂（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）が６０，０００〜１７０，０００であり、スチレン−無水マレイン酸共重合体（Ｂ）の重量平均分子量（Ｍｗ）が８０，０００〜１５０，０００であることを特徴とする請求項１記載の耐熱性導光板。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、パーソナルコンピュータ等のＯＡ機器や、画像信号の各種モニター等に用いられる液晶表示装置等のバックライトに用いられる導光板、特に耐熱性導光板に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
最近、照明ランプを備えた液晶表示装置のバックライト用導光体が使用されている。バックライトの方式としては、導光体を光源と液晶ユニットの間に挟んだ、いわゆる直下式と、光源を導光板のエッジに取り付けるエッジライト方式の２種が通常用いられている。光源を導光体の側面に配置し、光源から導光体に入射した光が発光面に対向する底面部で散乱する、エッジライト方式が主流となっている。こうした技術はこれまでに多数開示されている。
【０００３】
例えば、光源から遠ざかるにつれて光散乱量が増大するように凹凸を設けた導光体を使用する技術が開示されている（例えば、特許文献１〜４参照。）。また、光源からの光が効率よく観察側に出射できるよう形状を工夫した溝を導光体の発光面に対向する底面部に形成し、光源から遠ざかるほど溝の間隔を広く、かつ深溝にすることによって光散乱量を増大させる技術が開示されている（例えば、特許文献５参照。）。
更に、光を散乱させる溝形状を導光体の発光面に対向する底面部に形成させるとともに、導光体の形状を光源から遠ざかるほど厚みが減少する、楔形とすることによって、薄肉軽量化と高輝度化を達成しようとする技術が開示されている（例えば、特許文献６参照。）。
【０００４】
【特許文献１】
実開昭６１−１５７９８６号公報
【特許文献２】
実開昭６２−８７３１５号公報
【特許文献３】
実開昭６３−４３１８６号公報
【特許文献４】
実開平５−４７９２２号公報
【特許文献５】
特開平２−１６５５０４号公報
【特許文献６】
実開昭６０−９４６０５号公報
【発明が解決しようとする課題】
このように、導光体に関する様々な技術が開示されているが、導光板に用いられている樹脂としては、ポリスチレンやアクリル樹脂、その中でもアクリル樹脂が主に検討されたが、アクリル樹脂は、吸湿性が高く、そのため導光板の寸法が変化しやすいという課題や、耐熱性が低く車載用の導光板に使用出来ないなどの課題があった。
【０００５】
本発明者らは、前記課題を解消すべく種々検討した結果、特定の割合のスチレン系単量体、（メタ）アクリル酸エステル系単量体、及びこれらの単量体と共重合可能なビニル系単量体からなるスチレン−（メタ）アクリル酸エステル系共重合樹脂（Ａ）と特定の割合のスチレン系単量体、無水マレイン酸、及びこれらの単量体と共重合可能なビニル単量体からなるスチレン−無水マレイン酸系共重合体（Ｂ）とを所定量配合し、且つ該スチレン−（メタ）アクリル酸エステル系共重合樹脂（Ａ）と該スチレン−無水マレイン酸系共重合体（Ｂ）の重量平均分子量を特定の範囲に制御した樹脂が、吸湿性が小さく、強度が高く、透明性が高く耐熱性が高く、導光板に好適であるという知見を得て本発明を完成するに至った。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
すなわち本発明は（１）スチレン系単量体５０〜２０質量％、（メタ）アクリル酸エステル系単量体５０〜８０質量％、及びこれらの単量体と共重合可能なビニル系単量体０〜１０質量％からなるスチレン−（メタ）アクリル酸エステル系共重合樹脂（Ａ）２０〜８０質量部とスチレン７０〜９０質量％、不飽和ジカルボン酸無水物単量体１０〜３０質量％、及びこれらと共重合可能なビニル単量体０〜１０質量％からなるスチレン−無水マレイン酸系共重合体（Ｂ）８０〜２０質量部からなることを特徴とする耐熱性導光板、（２）スチレン−（メタ）アクリル酸エステル系共重合樹脂（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）が６０，０００〜１７０，０００であり、スチレン−無水マレイン酸共重合体（Ｂ）の重量平均分子量（Ｍｗ）が８０，０００〜１５０，０００であることを特徴とする（１）記載の耐熱性導光板である。
【０００７】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明のスチレン−（メタ）アクリル酸エステル系共重樹脂（Ａ）用いられるスチレン系単量体としては、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｏ−メチルスチレン、ｍ−メチルスチレン、エチルスチレン、ｐ−ｔ−ブチルスチレン等を挙げることができるが、好ましくはスチレンである。これらのスチレン系単量体は、単独でもよいが二種以上を併用してもよい。
【０００８】
本発明のスチレン−（メタ）アクリル酸エステル系共重樹脂（Ａ）に用いられる（メタ）アクリル酸エステル系単量体としては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレートのメタクリル酸エステル、メチルアクリレート、エチルアクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、２−メチルヘキシルアクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート、デシルアクリレート等のアクリル酸エステルが挙げられるが、好ましくはメチル（メタ）アクリレート、またはｎ−ブチルアクリレート、特に好ましくはメチル（メタ）アクリレートである。これらの（メタ）アクリル酸エステル系単量体は単独で用いてもよいが二種以上を併用してもよい。
【０００９】
さらに、必要に応じてこれらの単量体と共重合可能なビニル系単量体としては、アクリル酸、メタクリル酸、アクリロニトリル、メタアクリロニトリル、Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド等が挙げられる。
【００１０】
本発明で用いスチレン−（メタ）アクリル酸エステル共重樹脂（Ａ）の製造方法については特に制限はなく、例えば乳化重合法、懸濁重合法、塊状重合法、溶液重合法等の重合方法が採用できる。
【００１１】
本発明で用いられるスチレン−（メタ）アクリル酸エステル系共重合樹脂のスチレン系単量体、（メタ）アクリル酸エステル系単量体、及びこれらの単量体と共重合可能なビニル系単量体は、スチレン系単量体５０〜２０質量％、（メタ）アクリル酸エステル系単量体５０〜８０質量％、及びこれらの単量体と共重合可能なビニル系単量体０〜１０質量％（但し、スチレン系単量体、（メタ）アクリル酸エステル系単量体、及びこれらの単量体と共重合可能なビニル系単量体の合計を１００質量％とする）であることが好ましい。特に、（メタ）アクリル酸エステル系単量体が５０質量％未満では、曲げ強度及び全光線透過率が低下するので好ましくなく、（メタ）アクリル酸エステル系単量体が８０質量％を超えると吸湿性と比重が大きくなるので好ましくない。
【００１２】
本発明で用いられるスチレン−（メタ）アクリル酸エステル系共重合樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、６０，０００〜１７０，０００であることが好ましい。重量平均分子量（Ｍｗ）が６０，０００未満では、曲げ強度が低下するので好ましくなく、１７０，０００を超えるとフローが低下するので好ましくない。
【００１３】
本発明で用いられるスチレン−（メタ）アクリル酸エステル系共重合樹脂の残存モノマー量は、３０００ｐｐｍ以下であることが好ましい。残存モノマー量が３０００ｐｐｍを超えると成形不良や耐熱性低下を生じるので好ましくない。
【００１４】
本発明で用いられるスチレン−（メタ）アクリル酸エステル系共重合樹脂のオリゴマー量は２％以下であることが好ましい。オリゴマー量が２％を超えると耐熱性が低下するので好ましくない。
尚、本発明では、オリゴマー量は、凍結粉砕したサンプル（Ｘｇとする）をソックスレー等の抽出器を用いてｎ−ヘキサンを６時間以上還流させることにより得た抽出液を、蒸発乾固させることにより抽出物（Ｙｇとする）を得て、次式により算出する。
オリゴマー量（％）＝Ｙ／Ｘ×１００
上記のことから、オリゴマー量（％）は、ｎ−ヘキサン抽出分（％）と同等であるといえる。
【００１５】
更に、本発明で用いられるスチレン−（メタ）アクリル酸エステル系共重合樹脂は、アルカリ土類金属塩を分散剤として懸濁重合することができるが、共重合樹脂中に残存するアルカリ土類金属が更に透明性を良好とするために１０ｐｐｍ以下であることが好ましい。
【００１６】
次に、本発明の（Ｂ）成分のスチレン−不飽和ジカルボン酸無水物系共重合体について説明する。
【００１７】
不飽和ジカルボン酸無水物としては、マレイン酸、イタコン酸、シトラコン酸、アコニット酸等の無水物が挙げられ、マレイン酸無水物が特に好ましい。
【００１８】
これらと共重合可能なビニル単量体としては、アクリロニトリル、メタクリロニトリル等のシアン化ビニル単量体、メチルアクリル酸エステル、エチルアクリル酸エステル、ブチルアクリル酸エステル等のアクリル酸エステル単量体，メチルメタクリル酸エステル、エチルメタクリル酸エステル等のメタクリル酸エステル単量体、アクリル酸、メタクリル酸等のビニルカルボン酸単量体、アクリル酸アミド、メタクリル酸アミド、およびＮ−ビニルカルバゾール等が挙げられる。これらの中でアクリロニトリル、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル、アクリル酸、メタクリル酸等の単量体が特に好ましい。
【００１９】
（Ｂ）成分を製造するにあたって、スチレンモノマー、不飽和ジカルボン酸無水物単量体およびこれらと共重合可能なビニル単量体混合物を塊状−懸濁重合、溶液重合、塊状重合等公知の重合方法を用いることができる。
【００２０】
（Ａ）成分に用いられるスチレンは７０〜９０質量％であり、好ましくは７５〜８５質量％が好適である。７０重量％未満では成形性が低下し、９０質量％を越えると耐熱性が低下してしまうので好ましくない。不飽和ジカルボン酸無水物単量体は１０〜３０質量％であり、好ましくは１５〜２５質量％が好ましい。１０質量％未満では耐熱性が向上せず、３０質量％を越えると成形性が低下するので好ましくない。
【００２１】
本発明の耐熱性導光板には、本発明の目的を損なわない範囲で、その他の成分として架橋アクリル系粒子、架橋スチレン系粒子等の有機系光拡散剤、硫酸バリウム、炭酸カルシウム、酸化チタン等の無機系光拡散剤、着色剤、熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤等を配合することができる。
【００２２】
本発明の耐熱性導光板を得る方法は、特に限定されない。必要があれば本発明の目的を損なわない範囲の任意の添加剤をヘンシェルミキサーやブレンダーで混合した後、シート成形押出機で押出すことによりシート状成形体を得る方法や加熱プレス成形機、あるいは射出成形機等で型枠あるいは金型内に樹脂を充填することにより、任意の形状の成形体を得る方法を用いることができる。
【００２３】
【実施例】
以下、詳細な内容について実施例を用いて説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【００２４】
（評価方法）
▲１▼ＭＦＲ        ＪＩＳ  Ｋ−６８７４に準じて２００℃、５ｋｇ荷重にて測定した。
▲２▼ＶＳＰ        ＪＩＳ  Ｋ−７２０６に準じて５ｋｇ荷重にて測定した。
▲３▼曲げ強度      ＡＳＴＭ  Ｄ７９０に準じて測定した。
▲４▼Ｈａｚｅ        ＡＳＴＭ  Ｄ１００３に準じて測定した。
【００２５】
（重量平均分子量の測定方法）
試料ペレットを下記のＧＰＣ測定条件で測定した。
装置名：ＳＹＳＴＥＭ−２１  Ｓｈｏｄｅｘ（昭和電工社製）
カラム：ＰＬ  ｇｅｌ  ＭＩＸＥＤ−Ｂを３本直列
温度：４０℃
検出：示差屈折率
溶媒：テトラハイドロフラン
濃度：２質量％
検量線：標準ポリスチレン（ＰＳ）（ＰＬ社製）を用いて作成し、重量平均分子量はＰＳ換算値で表した。
【００２６】
（ポリマー組成）
試料ペレットを重クロロホルムに溶解して２％溶液とし、これを試料溶液として、ＦＴ−ＮＭＲ（日本電子社製ＦＸ−９０Ｑ型）を用いて、１３Ｃを測定しピーク面積比からモノマー構成比を求めた。
【００２７】
製造例１（Ａ成分の製造）
容積約１５リットルの完全混合型反応器、容積約４０リットルの塔式プラグフロー型反応器、予熱器を付した第１脱揮槽、スタティックミキサー、予熱器を付した第２脱揮槽を直列に接続して構成した。スチレン２０質量部、メタクリル酸メチル８０質量部で構成する単量体溶液に対し、エチルベンゼン１５質量部、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート（１時間半減期温度：１１８℃）０．０３質量部、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート（酸化防止剤）を０．１質量部、ｔ−ドデシルメルカプタン０．０５質量部を混合し原料溶液とした。この原料溶液を毎時６．９ｋｇで温度１２０℃に制御した完全混合型反応器に供給した。さらにこの重合液を流れの方向に向かって１２０℃から１５０℃の勾配がつくように調整した塔式プラグフロー型反応器に導入した。この重合液を予熱器で加温しながら、１０．６ｋＰａに減圧した第１脱揮槽に導入し、第１脱揮槽内温度２３０℃にて未反応単量体の一部を除去した。さらにこの液をギアポンプで抜き出しながら、スタティックミキサーに水を毎時１８ｇ（単量体の合計１００質量部に対し０．３質量部）添加して混合し、次に予熱器で加温しながら、１．３ｋＰａに減圧した第２脱揮槽に導入し、第２脱揮槽内温度２３０℃にて未反応単量体を除去した。これをギアポンプで抜き出し、ストランド状に押出し切断することによりペレット形状の共重合樹脂を得た。これを共重合樹脂ＭＳ（１）とした。
【００２８】
製造例２（Ａ成分の製造）
スチレン２０質量部を５０質量部に、メタクリル酸メチル８０質量部を５０質量部に替えた以外は製造例１と同様に行った。得られた共重合樹脂をＭＳ（２）とした。
【００２９】
製造例３（Ａ成分の製造）
ｔ−ドデシルメルカプタンを０．０５質量部から０．２質量部に替えた以外は製造例１と同様に行った。得られた共重合樹脂をＭＳ（３）とした。
【００３０】
製造例４（Ａ成分の製造）
スチレン２０質量部を６０質量部に、メタクリル酸メチル８０質量部を４０質量部に替えた以外は製造例１と同様に行った。得られた共重合樹脂をＭＳ（４）とした。
【００３１】
製造例５（Ａ成分の製造）
スチレン２０質量部を５質量部に、メタクリル酸メチル８０質量部を９５質量部に替えた以外は製造例１と同様に行った。得られた共重合樹脂をＭＳ（５）とした。
【００３２】
製造例６（Ｂ成分の製造）
撹拌機を備えたオートクレーブ中にスチレン８０質量部、メチルエチルケトン１００質量部を仕込み、系内を窒素ガスで置換した後温度を８５℃に昇温し、無水マレイン酸２０質量部とベンゾイルパーオキサイド０．１５質量部をメチルエチルケトン２００質量部に溶解した溶液を８時間で連続的に添加した。添加後更に３時間温度を８５℃に保った。ここで得られた共重合体溶液をベント付き２軸押出機に供給し、脱揮してスチレン−不飽和ジカルボン酸無水物系共重合体Ｂ−１を得た。Ｂ−１の無水マレイン酸含有量を赤外線スペクトルで測定したところ、１９質量％であり、重量平均分子量は１２万であった。
【００３３】
製造例７（Ｂ成分の製造）
スチレンを６０質量部に、無水マレイン酸を４０質量部に替えた以外は製造例６と同様に行い、スチレン−不飽和ジカルボン酸系共重合体Ｂ−２を得た。
Ｂ−２の無水マレイン酸含有量は３９質量％であり、重量平均分子量は１３万であった。
【００３４】
製造例８（Ｂ成分の製造）
スチレンを９５質量部に、無水マレイン酸を５質量部に替えた以外は製造例６と同様に行い、スチレン−不飽和ジカルボン酸系共重合体Ｂ−３を得た。
Ｂ−３の無水マレイン酸含有量は４．５質量％であり、重量平均分子量は１４万であった。
【００３５】
製造例９（Ｂ成分の製造）
スチレン８０質量部にｔ−ドデシルメルカプタン０．５質量部を添加した以外は製造例６と同様に行い、スチレン−不飽和ジカルボン酸系共重合体Ｂ−４を得た。Ｂ−４の無水マレイン酸含有量は１９質量％であり、重量平均分子量は５万であった。製造例１〜９で得られた共重合体の物性を表１に示す。
【００３６】
【表１】
2004318021.tif 000002
【００３７】
実施例１〜４及び比較例１〜７
次に、このＭＳ（１）〜ＭＳ（５）とＢ−１〜Ｂ−４とを表２配合比でブレンドし、３０ｍｍ２軸押出機を用いて２３０℃の温度でペレット化した。次いで得られたペレットを日本製鋼所製電動射出成形機Ｊ３５０ＥＬＩＩＩにより、成形温度２７０℃で縦２９２．５ｍｍ、横２２０ｍｍ、厚さ２ｍｍの導光板を得た。次いで、得られた導光板の特性評価を行った。その結果を表２に示す。
【００３８】
【表２】
2004318021.tif 000003
【００３９】
表２より、実験Ｎｏ．１〜４は、曲げ強度、全光線透過率、ＨａＺｅ、寸法の変化等の導光板としての優れた特性を有しているが、実験Ｎｏ．５〜１０は、実験Ｎｏ．１〜４に比べ、導光板としての特性が劣っていることがわかる。
【００４０】
【発明の効果】
本発明により、吸湿性が小さく、強度が高く、透明性が高く、更に耐熱性の高い導光板を提供することができる。
また、本発明により、製造コストを低減でき、更に外観良好な導光板を容易に得ることができるため、工業上極めて有用である。