(57)【要約】【課題】外装材に電極の機能を持たせることによって、より薄く構成できる非水電解液二次電池及びその製造法を提供する。【解決手段】本非水電解液二次電池は、正極と、負極と、正極と負極との間に介挿した電解質層と、外装材とを備え、負極が外装材の内面に負極活物質層を塗布して形成したことを特徴としている。また本非水電解液二次電池の製造方法は、外装材内面上に負極活物質層及び固体電解質層を、印刷方式によって順次形成することを特徴としている。【選択図】　　　図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
正極と、負極と、正極と負極との間に配置した電解質層と、正極、負極、正極及び電解質層を内包する外装材とを備えた非水電解液二次電池において、外装材の内面に負極活物質層を形成して負極を構成したことを特徴とする非水電解液二次電池。
【請求項２】
電解質層が外装材の内面に形成された負極活物質層上に重ねて塗布形成されていることを特徴とする請求項１に記載の非水電解液二次電池。
【請求項３】
外装材の内面が負極であり、負極間にセパレータを介して正極が配置されていることを特徴とする請求項１に記載の非水電解液二次電池。
【請求項４】
セパレータが正極を内包する袋状部材から成ることを特徴とする請求項３に記載の非水電解液二次電池。
【請求項５】
正極が、導電性箔の両面に塗布した正極活物質層から成ることを特徴とする請求項１に記載の非水電解液二次電池。
【請求項６】
正極と、負極と、正極と負極との間に配置した電解質層と、正極、負極、正極及び電解質層を内包する外装材とを備えた非水電解液二次電池の製造方法において、外装材内面上に負極活物質層及び固体電解質層を、印刷方式によって順次形成することを特徴とする非水電解液二次電池の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、非水電解液二次電池及びその製造方法に関するものである。さらに詳しくは、本発明は、工業的に大量生産が可能であって、単位容積あたりのエネルギー密度が高くかつ安全性が高いリチウム二次電池及びその製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
リチウム二次電池は、高いエネルギー密度と高い放電電圧を有するため、移動体通信、携帯型情報端末用電源として利用され、端末の普及と共にその市場が急速に伸びている。しかし端末機器の特徴である容積の大きな部分を占める電池に対し更なる小型、軽量化へ向けた性能改善が進められている。
【０００３】
中でも、アルミニウム箔のようなガスバリアフィルムを中間に挟んだ積層フィルムからなる外装材でセパレータを挟んで正負極を配置した電極を収納した構造の二次電池、例えばポリマー電池はサイズが自由に選択できる等の特徴を有するために注目されている。
【０００４】
ところで、上述のような従来の非水電解液二次電池では、例えばアルミニウム箔を中間に挟んだ積層フィルムから成るカップを有する外装材を用意し、この外装材のカップ内に正極および負極をセパレータを介して捲回・扁平化した電極と電解液とを収納し、一端が正負極にそれぞれ接続された外部リードを外装材の外部に延出させ、折り曲げ部を除く３辺を熱シールして密閉したものが知られている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、ポリマー電池に多く見られる前記の構造では、外装材の厚さと内部に収納する電極やセパレータの厚さが複数枚になり、ある程度以下に薄くすることは不可能である。また、外装材のカップ部分と収納する電極部分をそれぞれ別の工程で製造するため、その生産性を向上することが大きな課題となっている。さらに、この種の電池を利用する端末機器などの小型化、薄型化、軽量化により容積の大きな部分を占める電池に対しても更なる小型化、軽量化の要望がある。
【０００６】
そこで、本発明は、外装材に電極の機能を持たせることによって、より薄く構成できる非水電解液二次電池及びその製造法を提供することを目的としている。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
上記の目的を達成するために、本発明によれば、正極と、負極と、正極と負極との間に配置した電解質層と、正極、負極、正極及び電解質層を内包する外装材とを備えた非水電解液二次電池において、外装材の内面に負極活物質層を形成して負極を構成したことを特徴ととしている。
【０００８】
電解質層は好ましくは外装材の内面に形成された負極活物質層上に重ねて塗布形成され得る。
【０００９】
外装材の内面は負極であり、負極間にセパレータを介して正極が配置され得る。
【００１０】
セパレータは正極を内包する袋状部材から成り得る。
【００１１】
正極は、導電性箔の両面に塗布した正極活物質層から成り得る。
【００１２】
本発明による非水電解液二次電池においては、外装材の内面に負極活物質を形成したことにより、外装材に電極の機能を持たせることができ、電池をより薄く構成できるようになる。
【００１３】
本発明による非水電解液二次電池の製造方法は、外装材内面上に負極活物質層及び固体電解質層を、印刷法によって順次形成することを特徴としている。
【００１４】
本発明による非水電解液二次電池の製造方法においては、ほとんどの工程を印刷法にすることが可能であるため、従来の組み立て工程を省略し、生産性を向上することができる。
【００１５】
【発明の実態の形態】
以下添付図面を参照して本発明の実施の形態について説明する。
図１は本発明による薄型非水電解液二次電池の一実施の形態を概略縦断面図で示す。図１において、１は金属板又は金属箔から成る長方形の外装材であり、各外装材１は内側に電極組立体を収容する凹部を画定する形状に構成されている。上下の外装材１の内面には、それぞれ所定のバインダーを混合した負極活物質を塗布し、乾燥することにより負極活物質層２が形成されている。各負極活物質層２上にはゲル状の電解質層３が塗布されている。外装材１、負極活物質層２及びゲル状の電解質層３は負極組立体４を構成している。
【００１６】
また、図１において、５は長方形のアルミニウム箔で、その両主表面には正極活物質を塗布して正極活物質層６が形成され、こうして構成した正極組立体７は負極組立体４間に配置され、各負極組立体４と正極組立体７との間には、正負極の短絡を防止するためにセパレータ８が設けられている。図示実施の形態では、セパレータ８は、２枚で正極組立体７を挟む構成となっているが、代りに、セパレータ８を袋状に形成して正極組立体７を包むように構成しても良い。
【００１７】
二枚の長方形の金属製外装材１の四つの縁部うち三つの縁部は、符号９で示すように溶接によって密閉されている。残りの一つの縁部すなわちリード取り出し部は熱可塑性樹脂１０により熱シールされている。
【００１８】
図２には、本発明による薄型非水電解液二次電池の別の実施の形態を概略縦断面図で示す。図１のものと対応した部分は同じ符号で示している。この場合には、一方すなわち下方の金属製外装材１は平板状であり、他方すなわち上方の金属製外装材１は図１の場合と同様に内側に電極組立体を収容する凹部を画定する形状に構成されている。
【００１９】
図３には、本発明による薄型非水電解液二次電池のさらに別の実施の形態を概略縦断面図で示す。図１のものと対応した部分は同じ符号で示している。この場合には、長方形の外装材１は熱シール可能な積層フィルムから成り、その形状は、図１の場合と同様に内側に電極組立体を収容する凹部を画定する形状に構成されている。また積層フィルムから成る二枚の長方形の外装材１の四つの縁部は、熱可塑性樹脂１０により熱シールされている。
【００２０】
次に、図４〜図９を参照して本発明による薄型非水電解液二次電池の製造について実施例に基き説明する。
【００２１】
【実施例１】
負極組立体の作製
まず、負極材活物質となる黒鉛粉末（大阪ガス製ＭＣＭＢ）１０ｇとバインダー（呉羽化学製ＰＶＤＦ）１ｇをＮ−メチルピルリドン５ｇに均一に混合して得た負極材活物質を厚さ７０ミクロンのニッケル箔１に塗布する。ニッケル箔１は、図４に示すように予め電極リード部分１ａが突出するような形状に切断しておく。この時、ニッケル箔１上における負極材活物質の塗布は、図５に示すように電池の大きさよりも小さいパターンで膜厚７０〜１２０ミクロンで行う。
こうして負極材活物質を塗布したニッケル箔１を乾燥し、そしてプレスを行い負極材活物質の膜厚を５０〜９０ミクロン程度に揃えて負極材活物質層２を形成する。
次に、ゲル状の電解質を負極材活物質層２の上に塗布する。この時も、ゲル状の電解質の塗布は電池の大きさよりも小さいパターンで行うことが望ましい。
このようにして負極組立体を２枚作製する。
なお、溶接可能な外装材１としては、ニッケル箔以外にニッケルメッキまたは銅メッキを施したステンレス箔、ニッケルメッキを施した鉄箔などを用いても良い。箔１の厚さはそれぞれの箔の引っ張り強度により決定される。
【００２２】
正極組立体の作製
次にコバルト酸リチウムの粉末１０ｇと導電剤としてカーボンブラック０．５ｇとバインダー（呉羽化学製ＰＶＤＦ）１ｇをＮ−メチルピルリドン５ｇに均一に混合して得た正極材活物質を、厚さ１５ミクロンのアルミニウム箔５の両面に塗布し、乾燥する。正極材活物質の塗布は電池の大きさよりも小さいパターンで行う。アルミニウム箔５は、図６のように予め電極リード部分５ａが突出するように切断しておく。その後、プレスにより５０〜１００ミクロン程度に膜厚を揃えて正極材活物質層６を形成する。このようにして両面に活物質を備えた正極組立体が得られる。
なお正極組立体に用いたアルミニウム箔の代りに、他の導電性材料の箔を用いてもよい。
【００２３】
電池の組み立て
ゲル状の電解質を塗布した負極組立体上に、図７のように正極組立体よりも大きな寸法に切断したセパレータ８を重ね、その上に正極組立体を重ね、さらにセパレータ８を重ねる。最後に反対側の負極組立体を重ねて、上下二つの負極組立体のニッケル箔１のリード取出し縁部以外の三つの縁部を溶接により密封する。リード部分には、予め熱シール可能な樹脂を圧着しておき、溶接後に熱シールを行う。
上記のように作製した薄型非水電解液二次電池は、厚さが０．８ｍｍであり、良好に充放電を行うことができた。
【００２４】
【実施例２】
負極組立体の作製
まず、ポリマー電池で使用されるアルミニウム箔を中間に挟んだ積層フィルム１上に、図８に示すように負極部分とリードとなる部分にだけ銅メッキまたはニッケルメッキを施してメッキ部分１１を形成する。負極材活物質となる黒鉛粉末（大阪ガス製ＭＣＭＢ）１０ｇとバインダー（呉羽化学製ＰＶＤＦ）１ｇをＮ−メチルピルリドン５ｇに均一に混合して得た負極材活物質を、メッキした積層フィルム１に塗布する。この時、負極材活物質の塗布は図９に示すようにメッキ部分１１の大きさより小さなパターンで行う。
負極材活物質を塗布した積層フィルム１を乾燥し、所定の膜厚になるようにプレスを行う。通常は７０〜１２０ミクロンで塗布を行い、プレスにより５０〜９０ミクロン程度に膜厚を揃えて負極材活物質層２を形成する。
次に、ゲル状の電解質を負極材活物質層２の上に塗布する。この時も、ゲル状の電解質の塗布は電池の大きさよりも小さいパターンで行うことが望ましい。
こうして負極組立体を２枚作製する。
熱シール可能な外装材としては、アルミニウム箔を中間に挟んだ積層フィルム以外にステンレス箔や鉄箔などに熱可塑性の樹脂を塗布したもの、または熱可塑性の樹脂フィルムを接着したものを用いても良い。厚さはそれぞれの箔の引っ張り強度により決定される。
【００２５】
正極組立体の作製
次にコバルト酸リチウムの粉末１０ｇと導電剤としてカーボンブラック０．５ｇとバインダー（呉羽化学製ＰＶＤＦ）１ｇをＮ−メチルピルリドン５ｇに均一に混合して得た正極材活物質を、厚さ１５ミクロンのアルミニウム箔５の両面に塗布し、乾燥する。正極材活物質の塗布は電池の大きさよりも小さいパターンで行う。アルミニウム箔５は、図６のように予め電極リード部分５ａが突出するように切断しておく。その後、プレスにより５０〜１００ミクロン程度に膜厚を揃えて正極材活物質層６を形成する。このようにして両面に活物質を備えた正極組立体が得られる。
なおこの場合も正極組立体に用いたアルミニウム箔の代りに、他の導電性材料の箔を用いてもよい。
【００２６】
電池の組み立て
ゲル状の電解質を塗布した負極組立体上に、図７のように正極組立体よりも大きな寸法に切断したセパレータ８を重ね、その上に正極組立体を重ね、さらにセパレータ８を重ねる。最後に反対側の負極組立体を重ねて、上下二つの負極組立体の積層フィルム１のリード取出し縁部以外の三つの縁部を熱シールにより密封する。リード部分には、予め熱シール可能な樹脂を圧着しておき、熱シールを行う。
上記のようにして作製した薄型非水電解液二次電池は、厚さが、約０．９ｍｍであり、良好に充放電を行うことができた。
【００２７】
ところで、図示実施の形態では、電池は平型の長方形に構成されているが、当然長方形以外の多角形又は円板型に構成することもできる。
【００２８】
【発明の効果】
以上説明してきたように、本発明の非水電解液二次電池においては、外装材の内面に負極活物質層を形成して負極を構成しているので、非常に薄くでき、また全固体であるために電解液の液漏れの心配もなく、従ってこの種の電池を利用する端末機器などにおける小型化、薄型化、軽量化の要求に十分対応することができるようになる。
【００２９】
また、本の非水電解液二次電池の製造方法においては、外装材内面上に負極活物質層及び固体電解質層を、印刷法によって順次形成することにより、ほとんどの工程を印刷法にすることができ、従来の組み立て工程を省略し、生産性を向上することができ、その結果製造工程の簡単化が計られ、製造コストを大幅に低減することができるようになる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明による非水電解液二次電池の一実施の形態を示す概略縦断面図。
【図２】本発明による非水電解液二次電池の別の実施の形態を示す概略縦断面図。
【図３】本発明による非水電解液二次電池のさらに別の実施の形態を示す概略縦断面図。
【図４】電池の負極組立体における外装材の一実施例を示す概略平面図。
【図５】図４の外装材に負極活物質を塗布した状態を示す概略平面図。
【図６】電池の正極組立体を示す概略平面図。
【図７】電池のセパレータを示す概略平面図。
【図８】電池の負極組立体における外装材の別の実施例を示す概略平面図。
【図９】図８の外装材に負極活物質を塗布した状態を示す概略平面図。
【符号の説明】
１…外装材
２…負極活物質層
３…ゲル電解質
４…負極組立体
５…アルミニウム箔
６…正極活物質層
７…正極組立体
８…セパレータ
９…溶接部分
１０…熱可塑性樹脂
１１…メッキ部分
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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