(57)【要約】【課題】発電特性を向上できる燃料電池セル及びその製法並びに燃料電池を提供する。【解決手段】固体電解質３３ｂの一方側に酸素側電極３３ｃ、他方側に燃料側電極３３ａを設けるとともに、固体電解質３３ｂと燃料側電極３３ａとの間、及び固体電解質３３ｂと酸素側電極３３ｃとの間に第１、第２中間層３３ａｂ、３３ｂｃをそれぞれ形成してなり、該第１、第２中間層３３ａｂ、３３ｂｃの厚みバラツキがそれぞれ５μｍ以下である。【選択図】図１
2004063226.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体電解質の一方側に酸素側電極、他方側に燃料側電極を設けるとともに、前記固体電解質と前記燃料側電極との間、及び前記固体電解質と前記酸素側電極との間に第１、第２中間層をそれぞれ形成してなり、該第１、第２中間層の厚みバラツキがそれぞれ５μｍ以下であることを特徴とする燃料電池セル。
【請求項２】
固体電解質の一方側に酸素側電極、他方側に燃料側電極を設けるとともに、前記固体電解質と前記燃料側電極との間、及び前記固体電解質と前記酸素側電極との間に第１、第２中間層をそれぞれ形成してなる燃料電池セルの製法であって、シート状第１中間層成形体と、シート状固体電解質成形体と、シート状第２中間層成形体を順次積層してシート状積層体を作製する工程と、該シート状積層体のシート状第１中間層成形体側を燃料側電極成形体表面に、又は前記シート状積層体のシート状第２中間層成形体側を酸素側電極成形体表面に積層して積層成形体を作製する工程と、該積層成形体を焼成する工程とを具備することを特徴とする燃料電池セルの製法。
【請求項３】
焼成後、第２中間層又は第１中間層の表面に、酸素側電極材料又は燃料側電極材料を含有する成形体を作製し、熱処理して酸素側電極又は燃料側電極を作製する工程を具備することを特徴とする請求項２記載の燃料電池セルの製法。
【請求項４】
固体電解質の一方側に酸素側電極、他方側に燃料側電極を設けるとともに、前記固体電解質と前記燃料側電極との間、及び前記固体電解質と前記酸素側電極との間に第１、第２中間層をそれぞれ形成してなる燃料電池セルの製法であって、シート状第１中間層成形体と、シート状固体電解質成形体と、シート状第２中間層成形体と、シート状酸素側電極成形体とを順次積層してシート状成形体を作製する工程と、該シート状積層体のシート状第１中間層成形体側を燃料側電極成形体表面に積層して積層成形体を作製する工程と、該積層成形体を焼成する工程とを具備することを特徴とする燃料電池セルの製法。
【請求項５】
固体電解質の一方側に酸素側電極、他方側に燃料側電極を設けるとともに、前記固体電解質と前記燃料側電極との間、及び前記固体電解質と前記酸素側電極との間に第１、第２中間層をそれぞれ形成してなる燃料電池セルの製法であって、シート状燃料側電極成形体と、シート状第１中間層成形体と、シート状固体電解質成形体と、シート状第２中間層成形体とを順次積層してシート状成形体を作製する工程と、該シート状積層体のシート状第２中間層成形体側を酸素側電極成形体表面に積層して積層成形体を作製する工程と、該積層成形体を焼成する工程とを具備することを特徴とする燃料電池セルの製法。
【請求項６】
シート状積層体は、熱圧着若しくは冷間静水圧プレスにて作製されることを特徴とする請求項２乃至５のうちいずれかに記載の燃料電池セルの製法。
【請求項７】
請求項１記載の燃料電池セルを複数収納容器内に収納してなることを特徴とする燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、燃料電池セル及びその製法並びに燃料電池に関するものである。
【０００２】
【従来技術】
次世代エネルギーとして、近年、燃料電池セルのセルスタックを収納容器内に収容した燃料電池が種々提案されている。
【０００３】
図４は、従来の固体電解質型燃料電池のセルスタックを示すもので、このセルスタックは、複数の燃料電池セル１（１ａ、１ｂ）を集合させ、一方の燃料電池セル１ａと他方の燃料電池セル１ｂとの間に金属フェルトからなる集電部材５を介在させ、一方の燃料電池セル１ａの燃料側電極７と他方の燃料電池セル１ｂの酸素側電極１１とを電気的に接続して構成されていた。
【０００４】
燃料電池セル１（１ａ、１ｂ）は、円筒状の金属からなる燃料側電極７の外周面に、固体電解質９、導電性セラミックスからなる酸素側電極１１を順次設けて構成されており、固体電解質９、酸素側電極１１から露出した燃料側電極７には、酸素側電極１１に接続しないようにインターコネクタ１３が設けられ、燃料側電極１１と電気的に接続している。
【０００５】
このインターコネクタ１３は、燃料側電極７の内部を流れる燃料ガスと、酸素側電極１１の外側を流れる酸素含有ガスとを確実に遮断するため、また、燃料ガス及び酸素含有ガスで変質しにくい緻密な導電性セラミックスが用いられている。
【０００６】
一方の燃料電池セル１ａと他方の燃料電池セル１ｂとの電気的接続は、一方の燃料電極１ａの燃料側電極７を、該燃料側電極７に設けられたインターコネクタ１３、集電部材５を介して、他方の燃料電池セル１ｂの酸素側電極１１に接続することにより行われていた。
【０００７】
燃料電池は、上記セルスタックを収納容器内に収容して構成され、燃料側電極７内部に燃料（水素）を流し、酸素側電極１１に空気（酸素）を流して６００〜１０００℃で発電される。
【０００８】
そして、従来、燃料電池セルは、量産性の点から、燃料側電極７、固体電解質９を同時焼成し、固体電解質９の表面に酸素側電極１１を焼き付けて構成されていた。このような燃料電池セルでは、同時焼成時に燃料側電極の構成元素が固体電解質９に拡散することを防止するため、また実質的な電極としての機能を果たすため、燃料側電極７と固体電解質９との間に第１中間層を形成し、酸素側電極１１の構成元素の固体電解質９への拡散を防止するため、また実質的な電極としての機能を果たすため、固体電解質９と酸素側電極１１との間に第２中間層を形成して構成されていた。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上記した燃料電池セル１では、中間層形成材料を含有するスラリー中に浸漬したり、スラリーを筆等で塗布したりして（以下総称してスラリーを塗布するという）、中間層を形成していたため、一つの燃料電池セルであっても、部分的に中間層の膜厚の厚い部分や薄い部分が形成されたり、また、燃料電池セル毎に中間層の厚みが異なって厚みバラツキが生じ、これにより、厚みが薄い部分から構成元素が固体電解質に拡散し、固体電解質と中間層との間に絶縁層が形成され、発電量がバラツキ、燃料電池セルの本来の発電量を得ることができないという問題があった。
【００１０】
即ち、スラリー塗布法では、中間層の厚みにバラツキが発生し、中間層の厚みが薄い部分が存在する場合には、この部分から燃料側電極、酸素側電極から構成元素が拡散し、固体電解質に拡散して特性が劣化し、燃料電池セルの発電特性が低下するという問題があった。
【００１１】
一方、中間層の厚みが厚い部分が存在する場合には、この中間層が抵抗層となり、電極における導電性が低下し、燃料電池セルの発電特性が低下するという問題があった。
【００１２】
本発明は、発電特性を向上できる燃料電池セル及びその製法並びに燃料電池を提供することを目的とする。
【００１３】
【課題を解決するための手段】
本発明の燃料電池セルは、固体電解質の一方側に酸素側電極、他方側に燃料側電極を設けるとともに、前記固体電解質と前記燃料側電極との間、及び前記固体電解質と前記酸素側電極との間に第１、第２中間層をそれぞれ形成してなり、該第１、第２中間層の厚みバラツキがそれぞれ５μｍ以下であることを特徴とする。
【００１４】
このような燃料電池セルでは、固体電解質と燃料側電極との間、及び固体電解質と酸素側電極との間に第１、第２中間層が形成されているため、燃料側電極、酸素側電極の構成元素が固体電解質中に拡散することを抑制でき、固体電解質の特性劣化を防止することができる。
【００１５】
また、燃料電池セルにおける中間層の厚みバラツキが５μｍ以下であるため、中間層の厚みがほぼ一定であり、薄い部分が存在しないので、燃料側電極、酸素側電極の構成元素の固体電解質中への拡散を十分抑制できるとともに、中間層の厚みが極端に厚くなる部分もないため、中間層が抵抗体として機能する部分を無くすことができ、燃料電池セルの発電量を向上できる。
【００１６】
また、本発明の燃料電池セルの製法は、固体電解質の一方側に酸素側電極、他方側に燃料側電極を設けるとともに、前記固体電解質と前記燃料側電極との間、及び前記固体電解質と前記酸素側電極との間に第１、第２中間層をそれぞれ形成してなる燃料電池セルの製法であって、シート状第１中間層成形体と、シート状固体電解質成形体と、シート状第２中間層成形体を順次積層してシート状積層体を作製する工程と、該シート状積層体のシート状第１中間層成形体側を燃料側電極成形体表面に、又は前記シート状積層体のシート状第２中間層成形体側を酸素側電極成形体表面に積層して積層成形体を作製する工程と、該積層成形体を焼成する工程とを具備することを特徴とする。
【００１７】
この製法では、焼成後、第２中間層又は第１中間層の表面に、酸素側電極材料又は燃料側電極材料を含有する成形体を作製し、熱処理して酸素側電極又は燃料側電極を作製する工程を具備することが望ましい。
【００１８】
このような製法では、シート状の成形体を用いて第１、第２中間層を形成するため、第１、第２中間層の厚みを一定の厚みバラツキに容易に制御することができるとともに、第１、第２中間層を形成するためのシート状の成形体を、所定の厚みを有するシート状固体電解質成形体に積層してシート状積層体を作製し、このシート状積層体を、燃料側電極成形体表面又は酸素側電極成形体表面に積層するため、シート状第１中間層成形体とシート状第２中間層成形体の厚みを薄くしても、取り扱いが容易であり、薄いシート状第１中間層成形体、シート状第２中間層成形体を、燃料側電極成形体表面又は酸素側電極成形体表面に容易にかつ確実に積層することができる。
【００１９】
また、本発明の燃料電池セルの製法は、固体電解質の一方側に酸素側電極、他方側に燃料側電極を設けるとともに、前記固体電解質と前記燃料側電極との間、及び前記固体電解質と前記酸素側電極との間に第１、第２中間層をそれぞれ形成してなる燃料電池セルの製法であって、シート状第１中間層成形体と、シート状固体電解質成形体と、シート状第２中間層成形体と、シート状酸素側電極成形体とを順次積層してシート状成形体を作製する工程と、該シート状積層体のシート状第１中間層成形体側を燃料側電極成形体表面に積層して積層成形体を作製する工程と、該積層成形体を焼成する工程とを具備することを特徴とする。
【００２０】
また、固体電解質の一方側に酸素側電極、他方側に燃料側電極を設けるとともに、前記固体電解質と前記燃料側電極との間、及び前記固体電解質と前記酸素側電極との間に第１、第２中間層をそれぞれ形成してなる燃料電池セルの製法であって、シート状燃料側電極成形体と、シート状第１中間層成形体と、シート状固体電解質成形体と、シート状第２中間層成形体とを順次積層してシート状成形体を作製する工程と、該シート状積層体のシート状第２中間層成形体側を酸素側電極成形体表面に積層して積層成形体を作製する工程と、該積層成形体を焼成する工程とを具備することを特徴とする。
【００２１】
このような製法では、第１、第２中間層の厚みを一定の厚みバラツキに容易に制御することができるとともに、シート状第１中間層成形体とシート状第２中間層成形体の厚みを薄くしても、取り扱いが容易であり、薄いシート状第１中間層成形体、シート状第２中間層成形体を、燃料側電極成形体表面又は酸素側電極成形体表面に容易にかつ確実に積層することができ、さらに、この発明では、燃料側電極、第１中間層、固体電解質、第２中間層、酸素側電極を同時焼成により一括して作製することができる。
【００２２】
また、本発明の燃料電池セルの製法は、シート状積層体が、熱圧着若しくは冷間静水圧プレスにて作製されることを特徴とする。このような製法を採用することにより、シート状第１中間層成形体、シート状第２中間層成形体と、シート状固体電解質成形体との接合強度を向上でき、焼成後における剥離を抑制できる。
【００２３】
また、本発明の燃料電池は、上記した燃料電池セルを複数収納容器内に収納してなるものである。このような燃料電池では、発電量の多い燃料電池セルを用いて構成されるため、発電量を大幅に向上できる。
【００２４】
【発明の実施の形態】
図１は本発明の燃料電池セルの横断面を示すもので、図１の燃料電池セル３３は断面が扁平状で、全体的に見て楕円柱状であり、その内部には複数の燃料ガス通路３４が形成されている。この燃料電池セル３３は、断面が扁平状で、全体的に見て楕円柱状の多孔質な金属を主成分とする燃料側電極（内側電極）３３ａの外面に、緻密質な固体電解質３３ｂ、多孔質な導電性セラミックスからなる酸素側電極（外側電極）３３ｃを順次積層し、酸素側電極３３ｃと反対側の燃料側電極３３ａの外面にインターコネクタ３３ｄを形成して構成されており、燃料側電極３３ａが支持体となっている。
【００２５】
即ち、燃料電池セル３３は、断面形状が、幅方向両端に設けられた弧状部Ａと、これらの弧状部Ａを連結する一対の平坦部Ｂとから構成されており、一対の平坦部Ｂは平坦であり、ほぼ平行に形成されている。これらの一対の平坦部Ｂは、燃料側電極３３ａの平坦部にインターコネクタ３３ｄ、又は固体電解質３３ｂ、酸素側電極３３ｃを形成して構成されている。
【００２６】
燃料側電極３３ａは、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｔｉ、Ｒｕのうちいずれか一種の金属又は金属酸化物、もしくはこれらの合金又は合金酸化物を主成分とするものであり、これら以外に、外面の固体電解質３３ｂへの接合強度を向上し、固体電解質３３ｂの熱膨張係数に近似させるため、例えば固体電解質材料を含有している。金属又は金属酸化物としては、コストの観点からＮｉ又はＮｉＯが望ましい。
【００２７】
この燃料側電極３３ａの内部には、燃料側電極３３ａの軸長方向に複数の燃料ガス通路３４が形成されている。尚、燃料側電極３３ａは楕円柱状である必要はなく、円筒状であっても良く、四角筒状であっても良い。
【００２８】
この燃料側電極３３ａの外面に設けられた固体電解質３３ｂは、３〜１５モル％のＹ、希土類元素を含有した部分安定化あるいは安定化ＺｒＯ２からなる緻密質なセラミックスが用いられている。この固体電解質３３ｂの厚みは、ガス透過を防止するという点から１０〜１００μｍであることが望ましい。
【００２９】
また、酸素側電極３３ｃは、ＬａＦｅＯ３系材料、ＬａＣｏＯ３系材料の少なくとも一種の多孔質の導電性セラミックスから構成されている。酸素側電極３３ｃは、６００〜１０００℃程度の比較的低温での電気伝導性が高いという点からＬａＦｅＯ３系材料が望ましい。酸素側電極３３ｃの厚みは、集電性という点から３０〜１００μｍであることが望ましい。
【００３０】
燃料側電極３３ａ外面の一部には、その軸長方向に固体電解質３３ｂ及び酸素側電極３３ｃが形成されていない部分を有しており、この固体電解質３３ｂ及び酸素側電極３３ｃから露出した燃料側電極３３ａの外面には、導電性セラミックスからなるインターコネクタ３３ｄが形成されている。
【００３１】
このインターコネクタ３３ｄの厚みは、緻密性と電気抵抗という点から３０〜２００μｍであることが望ましい。インターコネクタ３３ｄは、ＬａＣｒＯ３系材料の導電性セラミックスから構成されている。インターコネクタ３３ｄは、燃料側電極３３ａの内外の燃料ガス、酸素含有ガスの漏出を防止するため緻密質とされており、また、インターコネクタ３３ｄは、その内外面が燃料ガス、酸素含有ガスと接触するため、耐還元性、耐酸化性を有している。
【００３２】
このインターコネクタ３３ｄと固体電解質３３ｂとの間には、シール性を向上すべく接合層を介在させても良い。
【００３３】
そして、本発明の燃料電池セルは、図２に示すように、固体電解質３３ｂと燃料側電極３３ａとの間に、燃料側電極３３ａの構成元素が固体電解質３３ｂに拡散することを防止するための第１中間層３３ａｂが形成され、固体電解質３３ｂと酸素側電極３３ｃとの間に、酸素側電極３３ｃの構成元素が固体電解質３３ｂに拡散することを防止するための第２中間層３３ｂｃが形成されており、これらの第１、第２中間層３３ａｂ、３３ｂｃの厚みバラツキはそれぞれ５μｍ以下とされている。
【００３４】
尚、第１中間層３３ａｂは、インターコネクタ３３ｄの形成位置を除いて、燃料側電極３３ａの全面に形成され、第２中間層３３ｂｃは、酸素側電極３３ｃが形成された部分のみ形成されている。第１、第２中間層３３ａｂ、３３ｂｃの厚みバラツキは、図１の下側の平坦部Ｂにおいて幅方向に所定間隔を置いた３点で測定し、その最大厚みと最小厚みの差とした。
【００３５】
第１中間層３３ａｂは、例えばＹを含有するＺｒＯ２と、Ｎｉ又はＮｉＯとから構成されており、厚みが１０〜５０μｍ、特に１０〜３０μｍとされており、第２中間層３３ｂｃは、Ｓｍ２Ｏ３とＣｅＯ２とから構成されており、厚みが１〜２０μｍ、特に１〜１０μｍとされている。
【００３６】
第１、第２中間層３３ａｂ、３３ｂｃの厚みバラツキを５μｍ以下としたのは、厚みバラツキが５μｍよりも大きいと、第１、第２中間層３３ａｂ、３３ｂｃの厚みが極端に厚い部分と、極端に薄い部分が形成されることになり、薄い部分では、電極材料の固体電解質３３ｂへの拡散を十分に抑制することができず、一方、厚い部分では、これらの中間層３３ａｂ、３３ｂｃが抵抗層となり、燃料電池セルの発電量が小さくなるからである。中間層３３ａｂ、３３ｂｃの厚みバラツキは、特に３μｍ以下が望ましい。
【００３７】
以上のような燃料電池セルの製造方法について説明する。先ず、例えば、ＮｉＯ粉末と、Ｙを８モル％含有したＺｒＯ２（ＹＳＺ）粉末と、有機バインダーと、溶媒とを混合した燃料側電極材料を押出成形して、楕円柱状の燃料側電極成形体を作製し、これを乾燥する。
【００３８】
次に、例えば、ＹＳＺ粉末と、有機バインダーと、溶媒とを混合した、固体電解質材料を用いてシート状成形体を作製する。
【００３９】
また、第１、第２中間層３３ａｂ、３３ｂｃを形成するシート状成形体を作製する。例えば、Ｙを含有するＺｒＯ２（ＹＳＺ）粉末と、Ｎｉ又はＮｉＯ粉末と、有機バインダーと、溶媒とを混合し、これを用いてシート第１中間層成形体を作製する。また、Ｓｍ２Ｏ３粉末と、ＣｅＯ２粉末と、有機バインダーと、溶媒とを混合し、これを用いてシート状第２中間層成形体を作製する。
【００４０】
この後、図３に示すように、シート状第１中間層成形体１３３ａｂと、シート状固体電解質成形体１３３ｂと、シート状第２中間層成形体１３３ｂｃを順次積層し、熱圧着又は冷間静水圧プレスにてシート状積層体１３５を作製する。この熱圧着又は冷間静水圧プレスにより、シート状第１中間層成形体１３３ａｂ、シート状固体電解質成形体１３３ｂ、シート状第２中間層成形体１３３ｂｃの３層間の接合強度を向上できる。
【００４１】
このシート状積層体１３５のシート状第１中間層成形体１３３ａｂ側を燃料側電極成形体１３３ａ表面に、その両端間が燃料側電極成形体１３３ａの平坦部で所定間隔をおいて離間するように巻き付け、乾燥し、積層成形体を作製する。
【００４２】
本発明では、シート状第１中間層成形体１３３ａｂと、シート状第２中間層成形体１３３ｂｃを用いて第１、第２中間層３３ａｂ、３３ｂｃが形成されるため、場所による厚みバラツキを殆どなくすことができる。
【００４３】
この後、例えば、ＬａＣｒＯ３系材料と、有機バインダーと、溶媒とを混合した、インターコネクタ材料を用いてシート状成形体を作製し、このシート状成形体を、露出した燃料側電極成形体１３３ａの外面に積層し、燃料側電極成形体１３３ａに、中間層成形体１３３ａｂ、１３３ｂｃ、シート状固体電解質成形体１３３ｂ、インターコネクタ３３ｄのシート状成形体が積層された積層成形体を作製する。
【００４４】
次に、積層成形体を脱バインダ処理し、酸素含有雰囲気中で１３００〜１６００℃で同時焼成する。焼成後、例えばＬａＦｅＯ３系材料からなる酸素側電極材料を含有するスラリーを作製し、これを浸漬塗布法により第２中間層３３ｂｃの表面に酸素側電極の成形体を形成する。尚、筆等によりスラリを塗布してもよく、また、スラリーを噴霧装置（スプレードライ）により噴霧し、落下中に乾燥させ、堆積させ、第２中間層の表面に酸素側電極を形成する成形体を作製しても良い。次に、１１００〜１３００℃の温度で大気中で加熱処理することにより、第２中間層３３ｂｃの表面に酸素側電極を作製する。
【００４５】
尚、本発明は上記形態に限定されるものではなく、発明の要旨を変更しない範囲で種々の変更が可能である。例えば、上記例では、燃料側電極の表面に固体電解質、インターコネクタの成形体が積層された積層成形体を焼成した後、酸素側電極を形成した例について説明したが、例えば、燃料側電極に固体電解質を形成した後、この固体電解質表面に酸素側電極を形成し、その後インターコネクタを形成しても良い。
【００４６】
また、上記例では、燃料側電極を支持体としたが、酸素側電極を支持体としても良い。この場合には、シート状第１中間層成形体と、シート状固体電解質成形体と、シート状第２中間層成形体を順次積層してシート状積層体を作製し、このシート状積層体のシート状第２中間層成形体側を支持体となる酸素側電極成形体表面に積層して積層成形体を作製し、これを焼成し、この後、第１中間層上に燃料電極を形成することになる。
【００４７】
さらに、上記した例では、第２中間層の表面に酸素側電極を熱処理して形成した例について説明したが、本発明では、シート状第１中間層成形体と、シート状固体電解質成形体と、シート状第２中間層成形体、シート状酸素側電極成形体を順次積層してシート状積層体を作製し、このシート状積層体を支持体となる燃料側電極成形体表面に積層して積層成形体を作製し、これを焼成して燃料電池セルを作製することもできる。この場合には一括焼成により燃料電池セルを作製することができ、工程を削減できる。
【００４８】
また、シート状燃料側電極成形体と、シート状第１中間層成形体と、シート状固体電解質成形体と、シート状第２中間層成形体を順次積層してシート状積層体を作製し、このシート状積層体のシート状第２中間層成形体側を支持体となる酸素側電極成形体表面に積層して積層成形体を作製し、これを焼成して燃料電池セルを作製することもできる。この場合にも一括焼成により燃料電池セルを作製することができるため、工程を削減できる。
【００４９】
さらに、上記例では、楕円柱型の燃料電池セルについて説明したが、本発明では燃料電池セルの形状は限定されるものではなく、例えば円筒状の燃料電池セルでも良い。さらに、上記例では、インターコネクタが外面に露出した燃料電池セルについて説明したが、インターコネクタを具備しない、即ち、燃料側電極の外面を取り囲むように固体電解質を形成し、この固体電解質の外面を取り囲むようにして酸素側電極を形成した燃料電池セルであっても良い。
【００５０】
本発明の燃料電池は、図１、２の燃料電池セルが、収納容器内に収容されて燃料電池が構成されている。
【００５１】
【実施例】
先ず、平均粒径０．５μｍのＮｉＯ粉末と、平均粒径０．５μｍのＹを８モル％含有したＺｒＯ２（ＹＳＺ）粉末と、ポアー剤、ＰＶＡからなる有機バインダーと、水からなる溶媒とを混合した燃料側電極材料を押出成形して、楕円柱状の燃料側電極成形体を作製し、これを乾燥した。
【００５２】
次に、上記ＹＳＺ粉末と、アクリル樹脂からなる有機バインダーと、トルエンからなる溶媒とを混合した固体電解質材料を用いて平均厚み４５μｍのシート状成形体を作製した。
【００５３】
また、平均粒径１μｍのＹＳＺ粉末と、平均粒径０．５μｍのＮｉ粉末と、有機バインダーと、溶媒とを混合し、これを用いて平均厚み１５μｍ、４０μｍのシート状第１中間層成形体を作製した。さらに、平均粒径１μｍのＳｍ２Ｏ３粉末と、平均粒径１μｍのＣｅＯ２粉末と、有機バインダーと、溶媒とを混合し、これを用いて平均厚み１０μｍ、２０μｍのシート状第２中間層成形体を作製した。
【００５４】
この後、シート状第１中間層成形体と、シート状固体電解質成形体と、シート状第２中間層成形体を順次積層し、このシート状積層体を冷間静水圧プレスした。
【００５５】
このシート状積層体のシート状第１中間層成形体側を燃料側電極成形体表面に、その両端間が燃料側電極成形体の平坦部で所定間隔をおいて離間するように巻き付け、乾燥した。
【００５６】
この後、ＬａＣｒＯ３系材料と、有機バインダーと、溶媒とを混合した、インターコネクタ材料を用いてシート状成形体を作製し、このシート状成形体を、露出した燃料側電極成形体の外面に積層し、燃料側電極成形体に、中間層成形体、固体電解質のシート状成形体、インターコネクタのシート状成形体が積層された積層成形体を作製した。
【００５７】
次に、積層成形体を脱バインダ処理し、大気中で１５００℃で同時焼成した。焼成後、ＬａＦｅＯ３系材料からなる酸素側電極材料を含有するスラリーを作製し、これを浸漬塗布法により第２中間層の表面に酸素側電極を形成する成形体を作製した。次に、大気中で１１５０℃で加熱処理することにより、第２中間層の表面に酸素側電極を作製し、図１に示した燃料電池セルを作製した。
【００５８】
作製した燃料電池セルの寸法は、弧状部Ａ間の距離で示される幅２６ｍｍ、平坦部Ｂ間で示される厚み３．２ｍｍ、長さ１８５ｍｍであった。また、固体電解質の厚みは３０μｍ、酸素側電極の厚みが５０μｍであった。
【００５９】
これらの燃料電池セルの出力密度を、８５０℃の温度で０．７Ｖを印加して測定し、表１に記載した。また、第１、第２中間層の厚みバラツキを、図１での下側の平坦部Ｂにおいて幅方向に所定間隔を置いた３点で顕微鏡で測定し、その最大厚みと最小厚みの差を算出し、第１、第２中間層の厚みバラツキとしてそれぞれ表１に記載した。厚みの測定個所は、幅方向の中央部と、弧状部Ａ端から５ｍｍの部分を測定した。
【００６０】
また、燃料側電極成形体上に、上記したスラリーを厚み１５μｍとなるようにスクリーン印刷して第１中間層成形体を形成し、この表面に、上記した固体電解質のシート状成形体を積層した後、仮焼し、固体電解質表面に、上記したスラリーを厚み１０μｍとなるようにスクリーン印刷して第２中間層成形体を形成し、上記したインターコネクタのシート状成形体を積層し、焼成して比較例の燃料電池セルを作製し、燃料電池セルの出力密度と第１、第２中間層の厚みバラツキを上記と同様にして測定し、表１の試料Ｎｏ．３に記載した。
【００６１】
【表１】
2004063226.tif 000003
【００６２】
この表１から、本発明の燃料電池セルでは厚みバラツキが５μｍ以下であり、出力密度が０．４Ｗ／ｃｍ２以上であるのに対して、比較例の試料Ｎｏ．３では、厚みバラツキが７μｍ以上であり、出力密度が０．２Ｗ／ｃｍ２と低かった。
【００６３】
比較例の試料Ｎｏ．３において、第１中間層近傍の固体電解質及び第２中間層近傍の固体電解質をＥＰＭＡ（元素拡散分析）により観測したところ、第１中間層近傍の固体電解質ではＹ、Ｎｉが、第２中間層近傍の固体電解質ではＬａ、Ｆｅがそれぞれに拡散していた。一方、本発明の試料では、第１中間層近傍の固体電解質及び第２中間層近傍の固体電解質には、燃料側電極、酸素側電極材料は拡散していなかった。
【００６４】
【発明の効果】
本発明の燃料電池セルでは、第１、第２中間層の厚みバラツキが５μｍ以下であるため、中間層の厚みがほぼ一定であり、薄い部分が存在しないので、燃料側電極、酸素側電極の構成元素の固体電解質中への拡散を十分抑制できるとともに、中間層の厚みが極端に厚くなる部分もないため、中間層が抵抗体として機能する部分を無くすことができ、燃料電池セルの発電量を向上できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の燃料電池セルを示す横断面図である。
【図２】図１の一部を拡大して示す横断面図である。
【図３】シート状積層体を燃料側電極成形体表面に巻き付ける状態を示す断面図である。
【図４】インターコネクタが形成された円筒状の燃料電池セルを複数接続した従来のセルスタックを示す横断面図である。
【符号の説明】
３３・・・燃料電池セル
３３ａ・・・燃料側電極
３３ｂ・・・固体電解質
３３ｃ・・・酸素側電極
３３ａｂ・・・第１中間層
３３ｂｃ・・・第２中間層
１３３ａ・・・燃料側電極成形体
１３３ｂ・・・シート状固体電解質成形体
１３３ａｂ・・・シート状第１中間層成形体
１３３ｂｃ・・・シート状第２中間層成形体
１３５・・・シート状積層体
【図１】
2004063226.tif 000004
【図２】
2004063226.tif 000005
【図３】
2004063226.tif 000006
【図４】
2004063226.tif 000007