(57)【要約】  【解決課題】  フッ素ガス反応物の腐食性及び高い剪断速度に因るミキシングアセンブリ（例えば、撹拌羽根）の腐食に関する問題なしに、収率が改良されたNF3製造システムを提供する。  【解決手段】  比較的低エネルギー雰囲気を有する第１の反応ゾーン（４）内でフッ素ガスと液体酸性フッ化アンモニアを反応させ、得られた反応生成物を比較的高エネルギー雰囲気を有する第２の反応ゾーン（６）内で処理する。得られた粗三フッ化窒素生成物を昇温された温度にてフッ素ガスで更に処理して、所望の製造物の収率を改良してもよい。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）初期濃度におけるフッ素ガスと、液体酸性フッ化アンモニウムと、を第１の反応ゾーン内で、比較的低エネルギー雰囲気にて反応させて、ＮＦ3及び少なくとも幾らかの未反応フッ素ガスを含有する第１の反応生成物を生成させる工程と、
（ｂ）該未反応フッ素ガスを含有する第１の反応生成物を第２の反応ゾーン内で、比較的高エネルギー雰囲気にて反応させて、第２の反応生成物を生成させる工程と、
を含み、該第１の反応ゾーン内の比較的低エネルギー雰囲気と、該第２の反応ゾーン内の比較的高エネルギー雰囲気とは、該第１の反応ゾーン及び該第２の反応ゾーン内でのフッ素ガスの腐食特性に起因する腐食を少なくとも実質的に減少させる態様で、実質的にフッ素ガスをＮＦ3に変換させるＮＦ3製造方法。
【請求項２】
前記第１の反応ゾーンは第１のパワー入力と第１のアスペクト比とを有し、前記第２の反応ゾーンは、該第１のパワー入力よりも高い第２のパワー入力と、該第１のアスペクト比よりも低い第２のアスペクト比とを有する、請求項１に記載の製造方法。
【請求項３】
さらに、前記第２の反応生成物からＮＦ3を分離する工程を含む請求項１に記載の製造方法。
【請求項４】
前記第１のアスペクト比は、約５〜１５０である、請求項２に記載の製造方法。
【請求項５】
前記第１のアスペクト比は、約１０〜１００である、請求項４に記載の製造方法。
【請求項６】
前記第１の反応ゾーン内での第１のパワー入力は、NH4F(HF)xの１ｍ3当たり約１，０００ｗ未満である、請求項２に記載の製造方法。
【請求項７】
前記第１の反応ゾーン内での第１のパワー入力は、NH4F(HF)xの１ｍ3当たり約５００ｗ未満である、請求項２に記載の製造方法。
【請求項８】
前記第２のアスペクト比は、約５以下である、請求項２に記載の製造方法。
【請求項９】
前記第２のアスペクト比は、約１である請求項８に記載の製造方法。
【請求項１０】
前記第２の反応ゾーン内での第２のパワー入力は、NH4F(HF)xの１ｍ3当たり少なくとも５，０００ｗである、請求項２に記載の製造方法。
【請求項１１】
前記第１の反応ゾーン内でのフッ素ガスの反応は、フッ素ガスの少なくとも３５％を第１の反応生成物に変換させる、請求項１に記載の製造方法。
【請求項１２】
前記第１の反応ゾーン内でのフッ素ガスの反応は、フッ素ガスの少なくとも４５％を第１の反応生成物に変換させる、請求項１１に記載の製造方法。
【請求項１３】
前記第１の反応ゾーン内でのフッ素ガスの反応は、フッ素ガスの少なくとも６５％を第１の反応生成物に変換させる、請求項１２に記載の製造方法。
【請求項１４】
前記第１の反応ゾーン内での第１のパワー入力は、フッ素ガスの前記第１の反応ゾーンへの導入により部分的に得られる、請求項１に記載の製造方法。
【請求項１５】
前記第１の反応ゾーン及び第２の反応ゾーン内での反応を約１１０℃〜１５０℃の温度にて行う工程を含む請求項１に記載の製造方法。
【請求項１６】
前記第１の反応ゾーン及び第２の反応ゾーン内での反応を約１２０℃〜１４０℃の温度にて行う工程を含む請求項１５に記載の製造方法。
【請求項１７】
液体NH4F(HF)x溶融物の酸化度ｘ値は、約１．２〜２．２である請求項１に記載の製造方法。
【請求項１８】
前記液体NH4F(HF)x溶融物の酸化度ｘ値は、約１．４〜２．０である請求項１７に記載の製造方法。
【請求項１９】
前記液体NH4F(HF)x溶融物の酸化度ｘ値は、約１．６〜１．８である請求項１８に記載の製造方法。
【請求項２０】
前記第１の反応生成物は、Ｎ2Ｆ4を含有する不純物ガスを含み、前記方法は、さらに該不純物ガスを昇温された温度にてフッ素ガスと反応させて、不純物ガスの少なくとも幾分かをＮＦ3に変換する工程を含む、請求項１に記載の製造方法。
【請求項２１】
前記不純物ガスは、Ｎ2Ｆ4及びＮ2Ｆ2を含む、請求項２０に記載の製造方法。
【請求項２２】
前記不純物ガスを２００〜４００℃の温度にてフッ素ガスと反応させる工程を含む、請求項２０に記載の製造方法。
【請求項２３】
前記第１の反応ゾーンは、スタティックミキシング要素を含む請求項１に記載の製造方法。
【請求項２４】
前記第２の反応ゾーンは、ダイナミックミキシングアセンブリを含む請求項１に記載の製造方法。
【請求項２５】
（ａ）初期濃度のフッ素ガスと液体酸性フッ化アンモニウムとを反応させる第１の反応ゾーンと、
（ｂ）ＮＦ3及び少なくとも幾らかの未反応フッ素ガスを含有する第１の反応生成物を生成させるため、該第１の反応ゾーンに低エネルギー雰囲気を提供する手段と、
（ｃ）該第１の反応生成物を受け入れて、該未反応フッ素ガスを反応させる第２の反応ゾーンと、
（ｄ）フッ素ガスの腐食特性に起因する第１の反応ゾーン及び第２の反応ゾーン内での腐食を実質的に減少させる態様にて、フッ素ガスをＮＦ3に変換させるため、第２の反応ゾーンに高エネルギー雰囲気を提供する手段と、
を含むＮＦ3製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、概して、三フッ化窒素に関し、特にアンモニア、元素状フッ素（elemental fluorine）及び液体酸性フッ化アンモニウム（liquid ammonium acid fluoride）から三フッ化窒素を製造する反応器システム及び製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
三フッ化窒素（NF3）は、高エネルギー液体推進薬及び固体推進薬等の製品として、及び半導体デバイス製造用のフッ素源として、用いられている。フッ化窒素は、本願明細書に参照として組み込まれている米国特許U.S. Patent No. 4,091,081及び5,637,285及び米国特許出願U.S. Patent Publication No. 2002/0127167に開示されているような種々のプロセスにより調製することができる。三フッ化窒素の製造物は、一般に、アンモニア及びフッ素ガスを液体酸性フッ化アンモニウム中間体と組み合わせる下記に記載するような一連の反応から得られる。
【０００３】
反応１は、所望のNF3生成反応を表す。反応２は、最も迅速な望ましくない副反応である。反応３は、反応しないフッ素ガスを表す。
【０００４】
【化１】
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【０００５】
この単純化された表現は、反応１、反応２及び反応３が単なるフッ素消費反応(Ｃ1＋Ｃ2＋Ｃ3＝１)であると仮定して、ゆっくりであるが重要なN2F2、及びN2F4、OF2及び他の不純物を生成するフッ素反応を無視する。Ｃ1及びＣ2の値は、反応して所望のNF3製造物及び望ましくないN2副産物をそれぞれ生成するフッ素供給物の概算分率（estimated fraction）である。Ｃ3分率は、反応しないフッ素ガスを表す。NH4F(HF)x溶融物の酸性度ｘ値は、溶融物中でアンモニアに対するフッ化水素のモル比から１を差し引いた値である。α値は、最小化学量論的NH4F(HF)x供給速度に対する実際の液体酸性フッ化アンモニア溶融物 [NH4F(HF)x]供給速度の比率である。反応ゾーンの温度は、過剰のNH4F(HF)xを用いて緩和される。この単純化されたプロセス表現は、他の因子、例えば粗NF3蒸気生成物中のHFの小さな分率を無視している。これらの制限にもかかわらず、反応１、反応２及び反応３は、NF3製造に関する従来技術及びこれに関連する問題点（後述する）を記載するために良好な枠組みを提供する。
【０００６】
F2からNF3への変換率を増加させる努力がなされている。米国特許United States Patent No. 4,091,081は、フッ素及びアンモニアをカラム中の液体酸性フッ化アンモニウムへ散布することによるNF3の製造を開示する。米国特許United States Patent No. 5,637,285は、同時に酸性フッ化アンモニウム溶融物のフッ化水素含量及び混合強度を増加させることで、F2からNF3への変換率を向上させることを開示する。特に、NH4F(HF)x溶融物の酸性度ｘ値を増加させると、反応１に対して反応２の速度が低下し、全体的なNF3収率を増加させる傾向にある。しかしながら、より高いNH4F(HF)x溶融物の酸性度ｘ値は、所与の界面表面積当たりの反応１を介するNF3製造の速度を幾らか低下もさせる。
【０００７】
米国特許United States Patent 5,637,285は、NF3収率を改良するが、幾つかの大きな問題を残す。第一に、高度に発熱性のNF3反応は、撹拌羽根先端にて最も迅速であり、局所的な過熱を引き起こし、撹拌羽根先端における腐食を促進し、機械的信頼性の問題を引き起こす。第二に、ミキシングシャフトの長さを増加せずには、ガス残留時間を増加させるための溶液深さを増加することができず、これもまた機械的安定性の問題を増長する。
【０００８】
米国特許出願公開公報United States Patent Application Publication No. US/2002/0127167 A1は、米国特許United States Patent No. 5,637,285に開示されているようなより高い混合強度及びより高い循環速度の利点を用いて、有効α値を増加させて、局所的な過熱を減少させ、F2からNF3への変換率（ｃ1）を増加させ、撹拌羽根の腐食を減少させる。しかし、このアプローチは、撹拌羽根シャフト長さに関する問題又は高い混合速度及び高いフッ素濃度の組合せに関する問題を解決しない。加えて、NH4F(HF)x溶融物の再循環速度は、ガス状生成物流速及び気−液分離により制限される。
【０００９】
したがって、フッ素ガス反応物質の腐食性及び高い剪断速度に因るミキシングアセンブリ（例えば、撹拌羽根）の腐食に関連する問題なしに、収率が改良されたNF3製造システムを提供することは、当該分野において顕著な利点である。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、概して、フッ素ガス、アンモニアガス及び液体酸性フッ化アンモニウムを反応させることによるＮＦ3の製造に関する。本発明は、比較的高濃度の腐食性反応物質フッ素ガスの近辺に低いエネルギー入力を与え、比較的低濃度のフッ素の近辺により高いエネルギー入力を与えるプロセスを提供する。本発明によれば、ミキシングアセンブリの過剰の腐食なしに、ＮＦ3の収率を改良するＮＦ3製造システムが提供される。エネルギー入力とフッ素濃度とのバランスをとることで、腐食を導きにくい反応雰囲気を作り出すことができる。特に、反応ゾーンのアスペクト比及び反応ゾーンに供給されるパワー入力を選択して、腐食を引き起こしやすい条件（例えば、高い剪断速度、高いエネルギー入力及び高濃度のフッ素ガス）を腐食を引き起こしにくい条件（低い剪断速度、低いエネルギー入力及び低濃度のフッ素ガス）と釣り合わせる反応ゾーンを構築する。
【００１１】
本プロセスは、２つの反応ゾーン内で行われる。第１の反応ゾーンは、比較的高いアスペクト比及び低いパワー入力により特徴づけられ、比較的高濃度でのフッ素ガスを反応させるために用いられる。第２の反応ゾーンは、比較的低いアスペクト比及び高いパワー入力で、プロセスを行うことができ、第２の反応ゾーンでは、フッ素ガスの幾分かは既に反応してしまっているのでフッ素ガスは比較的低濃度である。
【００１２】
本発明の特定の側面において、ＮＦ3製造プロセスが提供される。本プロセスは、
（ａ）第１の反応ゾーン内で、比較的低エネルギー雰囲気中で、初期濃度のフッ素ガスと、液体酸性フッ化アンモニウムとを反応させて、ＮＦ3及び少なくとも幾らかの未反応フッ素ガスを含有する第１の反応生成物を生成する工程と、
（ｂ）未反応フッ素ガスを含有する第１の反応生成物を第２の反応ゾーン内で比較的高エネルギー雰囲気中で反応させて、第２の反応生成物を生成する工程と、
を含み、第１の反応ゾーン内の低エネルギー雰囲気及び第２の反応ゾーン内の高エネルギー雰囲気は、フッ素ガスの腐食特性に起因する第１及び第２の反応ゾーン内での腐食を少なくとも実質的に減少させる態様にて、フッ素ガスをＮＦ3に実質的に変換させる。
【００１３】
本発明の好ましい実施形態において、ＮＦ3製造プロセスの一部として形成された少なくともＮ2Ｆ4を含む不純物ガスとＮＨ4（ＦＨ）xは、昇温された温度にてフッ素ガスと反応して、不純物の少なくとも幾分かをＮＦ3に変換させ、本質的に完全に不純物を除去する。
【実施形態】
【００１４】
以下、本発明の一実施形態を示す添付図面を参照しながら本発明を更に詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
本発明は、フッ素ガス及び液体酸性フッ化アンモニウムを含有する反応混合物から、ＮＦ3を製造するプロセスに関する。後述するように、反応は、異なるエネルギー雰囲気を有するものとして特徴づけられる２つの反応ゾーン内で行われる。フッ素ガスの濃度が比較的高い第１の反応ゾーン内のエネルギー雰囲気は、比較的低エネルギー雰囲気であるとして特徴づけられる。フッ素ガスの濃度が第１の反応ゾーン内よりも低い第２の反応ゾーン（すなわち、フッ素ガスの少なくとも一部が第１の反応ゾーン内で反応してしまっているから）内のエネルギー雰囲気は、比較的高エネルギー雰囲気であるとして特徴づけられる。
【００１５】
「比較的高エネルギー雰囲気」とは、反応ゾーン内の反応条件及び／又は特性が、比較的低エネルギー雰囲気内で見られるよりも多量のエネルギーをフッ素ガス反応物質の位置に与えるように選択されることを意味する。反応条件及び／又は構造的条件としては、反応ゾーンに与えられるパワー入力及び反応ゾーンのアスペクト比を挙げることができるが、これらに限定されるものではない。一般的に、より高いパワー入力及びより低いアスペクト比が高エネルギー雰囲気に好ましく、より低いパワー入力及びより高いアスペクト比が低エネルギー雰囲気に好ましい。
【００１６】
本発明の特定の側面において、２つの反応ゾーンは、異なるパワー入力での異なるアスペクト比を有するものとして特徴づけられる。第１の反応ゾーンの初期の低エネルギー雰囲気において、アスペクト比は比較的高く、フッ素ガス供給物に与えられる圧力などの比較的低いエネルギー入力において混合が行われる間は、可動部品がない状態で混合を行うスタティック構造型ミキシングアセンブリの存在下でフッ素ガスと他の反応物質とが混合される。第２の反応ゾーンの比較的高エネルギー雰囲気において、この反応ゾーン内のアスペクト比は減少され、パワー入力は増加するので、典型的には撹拌羽根を含むミキシングアセンブリが用いられて反応物質を混合してもよい。本プロセスの効果は、高い発熱反応であることを特徴とし、腐食性反応物質を含み、典型的には高い剪断力を生じさせるミキシングアセンブリを使用する反応から、所望の生成物（ＮＦ3）の有効収率を得る際の困難性を解消することにある。特に、液体酸性フッ化アンモニウム溶融物を伴うフッ素ガスと、液体酸性フッ化アンモニウムを伴うアンモニアガスとの反応は、ガス状アンモニア及びフッ素の間の反応を最小とするように設計され且つ典型的には撹拌羽根を含むミキシングアセンブリを含むシステム内で行われる。この反応から生じる高い熱、腐食性反応物質及び高い剪断速度は、典型的には撹拌羽根の保護層（例えば、フッ化物層）に損傷を与える。プロセスアセンブリに関連する高い熱と、腐食性物質と、高い剪断速度との組合せは、撹拌羽根を迅速に腐食させ、これによりプロセスアセンブリは遮断され、撹拌羽根を交換するために製造時間を損失することになる。
【００１７】
本発明は、撹拌羽根損傷を減少させるか及び／又は排除する条件及び態様にてプロセスを行うことにより、撹拌羽根損傷の問題を解決する。
本明細書において用いる「アスペクト比」なる用語は、反応ゾーンの長さと反応ゾーンの幅との比率を意味する。よって、例えば、アスペクト比２を有する筒状容器から構成される反応ゾーンは、幅の大きさの２倍の長さを有することになる。逆に、アスペクト比が０．５とは、幅寸法の１／２の寸法の長さを有する反応ゾーンを意味する。導管又はチャネル若しくはチャネルアセンブリから構成される反応ゾーンについて、反応ゾーンアスペクト比は、チャネル長さとチャネル流体圧径との比率を意味する。チャネル又はチャネルアセンブリの流体圧径は、単位長さあたりのチャネル壁面積で割ったチャネル断面積の４倍である。
【００１８】
「パワー入力」なる用語は、いずれかの反応ゾーンへの機械的エネルギー入力を意味し、反応ゾーン間で伝達されるエネルギーの意味ではない。典型的には、ミキサー、ポンプ又は圧縮ガスが用いられて、いずれかの反応ゾーンにパワーを入力する。パワー入力は、第１及び第２の反応ゾーン内のNH4F(HF)x溶融物の総容積（ｍ3）当たりのワットで測定される。本発明の特定の側面によれば、２つの反応ゾーンが与えられる。第１の反応ゾーンは、比較的高いアスペクト比（すなわち、反応ゾーンの長さが幅よりも大きい）及び低いパワー入力（例えば、温和な圧力のフッ素供給）を有する。第２の反応ゾーンは、第１の反応ゾーンとは本質的に逆となり、比較的低いアスペクト比と比較的高いパワー入力とを有する。
【００１９】
図１を参照すれば、第１の反応ゾーン４と、第２の反応ゾーン６とを有する三フッ化窒素製造システム２が示されている。本発明によれば、典型的には、第１の反応ゾーン４は、典型的には約５〜１５０、好ましくは約１０〜１００の範囲内にある比較的高いアスペクト比を有する１個以上の導管又はチャネルの形態である。典型的には、第２の反応ゾーンは、５以下、典型的には約１であるアスペクト比を有する。第１の反応ゾーン４は、典型的にはNH4F(HF)xのｍ3当たり約１００Ｗ未満、好ましくは５００ｗ／ｍ3未満である比較的低いパワー入力を有し、参照符号１４で示され導管４０内のスタティックミキシング要素を含むスタティックミキシング要素を用いて、反応物質を静的に混合する。熱交換能を有するスタティックミキシング要素は、Chemineer, Inc.から商標Kenicsとして入手可能である。第１の反応ゾーン４内でのNH4F(HF)x流束は、典型的には３０〜３００ｃｍ3／ｃｍ2／ｓの範囲にあり、好ましくは５０〜２００ｃｍ3／ｃｍ2／ｓの範囲にある。
【００２０】
より多くのパワーが第２の反応ゾーン６に入力され、このパワーはダイナミックミキサーアセンブリ８を運転させるに十分である。ダイナミックミキサーアセンブリ８の機能は、第１の反応ゾーン４での生成物流１０における気泡寸法を減少させ、第１の反応ゾーン４での生成物流１０の一部をストリーム３８を介して第１の反応ゾーンに再循環させ、第１の反応ゾーン４での生成物流１０の一部を第２の反応ゾーンの混合物タンクに搬送して三フッ化窒素生成物を回収し、より低いｘ値及びより低いガス濃度を有するNH4F(HF)x溶融物の一部を第２の反応ゾーン混合タンクから第１の反応ゾーン４へストリーム３８を介して搬送することを含む。これらの機能の総ては、ダイナミックミキシングアセンブリ８内に含まれる撹拌羽根により行われ得る。追加の撹拌羽根１２を用いて、第２の反応ゾーン混合タンク内でのミキシングを増加させることもできる。ダイナミックミキシングアセンブリ８は、さらに、第１の反応ゾーン４内でのスタティックミキサー要素１４に対するエネルギー入力の量をより少なくすることもできる。
【００２１】
第２の反応ゾーン６は、好ましくは、閉鎖型直立筒状タンクの形態であり、ダイナミックミキサーアセンブリ８に加えて、第１の反応ゾーン４からの供給流１０を含む。
第２の反応ゾーン６は、さらに、粗三フッ化窒素ガス生成物出口１６を含み、この出口を通って、第２の反応ゾーン６から得られた粗三フッ化窒素ガス生成物は、後述する本発明の任意の側面におけるさらなる処理のために送られる。
【００２２】
曝気された酸性フッ化アンモニウム溶融副産物を導管１８を介して任意の容器２０に搬送することができる出口１６は、好ましくは、加熱ジャケット２２と嵌合しており、粗ＮＦ3生成物２６からNH4F(HF)x副産物の分離を援助する。NH4F(HF)xを随伴している粗三フッ化窒素生成物２６の大半は、慣用のデミスター２８を用いて有利なことに除去され、粗三フッ化窒素を実質的に含まない酸性フッ化アンモニウム生成物３０を製造する。
【００２３】
第２の反応ゾーン６はさらに、開始物質であるアンモニアを源（図示せず）から第２の反応ゾーン６に搬送するための導管の形態である入口３２を含む。フッ素ガスは、源（図示せず）から導管３４を介して、三フッ化窒素製造システム２のガススパージャー（多孔分散管）３６に与えられる。フッ素ガスが第１の反応ゾーン４に入るポイントにて、酸性フッ化アンモニウム速度は、供給物流１０を介してフッ素ガスの本質的に全量が第１の反応ゾーン４を確実に出るようにするに十分である。
【００２４】
第２の反応ゾーン６には出口３８が設けられ、再循環可能な酸性フッ化アンモニウムを第２の反応ゾーン６から出して、第１の反応ゾーン４に再循環させて、供給物流１０を介して第２の反応ゾーン６に最終的には戻すことができるようになされている。再循環された酸性フッ化アンモニウムの搬送経路は、冷却流体入口４４及び出口４６を具備する１個以上の冷却ジャケット４２を有する導管４０を通って、多量の反応熱を除去し、反応器温度を制御する。第１及び第２の反応ゾーンの温度は、共に、典型的には１１０〜１５０℃の間、より好ましくは１２０〜１４０℃の間で運転される。
【００２５】
三フッ化窒素製造システム２は種々の条件で運転することができるが、ただし、第１の反応ゾーン４は比較的低エネルギー雰囲気で運転され、第２の反応ゾーン６は比較的高エネルギー雰囲気で運転され、こうして過剰腐食なしに、ＮＦ3の製造に最も資する運転条件を与える。三フッ化窒素の製造を行う際には、第１の反応ゾーン４において、フッ素ガスの少なくとも３５％が三フッ化窒素を含有する第１の反応生成物に変換されることが望ましい。好ましくは、フッ素ガスの第１の反応生成物への変換率は少なくとも４５％であり、最も好ましくは少なくとも６５％である。第１の反応ゾーン４内でのフッ素ガスの反応は、第２の反応ゾーン６内でのフッ素ガス濃度を減少させて、例えば反応ゾーンに対する低いアスペクト比及び過度の腐食を伴わずにミキシングアセンブリを運転するに十分な比較的高いパワー入力を含む、第２の反応ゾーン内でのより高いエネルギー雰囲気を利用できるようにする。
【００２６】
約１．２〜２．２の範囲、好ましくは約１．４〜２．０の範囲、最も好ましくは１．６〜１．８の酸性度ｘ値の液体NH4F(HF)x溶融物を用いることが望ましく、これらはそれぞれ、酸性フッ化アンモニウムフッ化水素とアンモニアとの容積比で２．２〜３．２：１、２．４〜３．０：１及び２．６〜２．８：１に等しい。
【００２７】
出口１６から得られる粗三フッ化窒素生成物は、典型的には約０．５〜５ｂａｒ（絶対）、好ましくは０．７５〜３ｂａｒ（絶対）及び最も好ましくは約１〜２ｂａｒ（絶対）の圧力下にある。
【００２８】
本発明は、従来技術を越える幾つかの利点を有する。本発明は、従来のプロセスには典型的であった高いフッ素濃度及び高い剪断速度の組合せに関連して促進される腐食を避けることができる。フッ素供給物は、最初に、比較的低エネルギー雰囲気（例えば、低いパワー入力及び高いアスペクト比）を有する第１の反応ゾーン内で液体酸性フッ化アンモニウムと接触するので、第１の反応ゾーン内での腐食は本質的に回避され、フッ素の大部分が所望の三フッ化窒素生成物に変換される（すなわち、変換率は典型的には３５％を越える）。第２の反応ゾーンは、フッ素の分圧が減少するにもかかわらず、過剰の腐食速度なしに、フッ素ガスの変換を維持するために用いられ得る。第２の反応ゾーン６内でダイナミックミキシングアセンブリ８により一緒に運ばれるフッ素ガス及び三フッ化窒素ガスを含む気泡の大部分は、有利に第１の反応ゾーン４に再循環されて、撹拌羽根の長さを増加するなどの撹拌羽根の実質的な改変をする必要なしに、ガスの滞留時間を実質的に増加させることができる。
【００２９】
本発明のさらなる側面において、出口３０から得られる粗三フッ化窒素ガスは、典型的にはＮ2Ｆ4を含む不純物ガス及びNH4F(HF)x溶融物単独又はＮ2Ｆ2との組合せを除去するために更に処理されてもよい。出口３０からの不純物ガスは、金属パッキング、好ましくはニッケルパッキングを具備する容器４８内で、フッ素ガスと反応する。反応温度は、典型的には２００〜４００℃の範囲であり、ガス滞留時間は約１秒である。これらの運転条件は、本質的に全量のフッ素化が不充分であるフッ化不純物（subfluorinated impurities）［N2F4、N2F2及びNH4F(HF)x］を除去し、幾らかの三フッ化窒素を製造する。
【００３０】
上述の実施形態は、本発明の例示であり、本発明の変更及び当業者の通常の手順内での拡張も本発明の範囲に含むことを意図するものである。
【図面の簡単な説明】
【００３１】
【図１】図１は、二重反応ゾーンシステム及びフッ素ガス処理アセンブリを具備する任意の不純物ガス処理用アセンブリを示す本発明の一実施形態の概略斜視図である。
【符号の説明】
【００３２】
２：三フッ化窒素製造システム
４：第１の反応ゾーン
６：第２の反応ゾーン
８：ダイナミックミキシングアセンブリ
１２：撹拌羽根
１４：スタティックミキサー
【図１】
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