(57)【要約】【課題】オレフィン系樹脂組成物およびフィルムを提供すること。【解決手段】オレフィン系樹脂、層間に多量体酸素酸イオンを含む複合水酸化物および下記式（１）で表される光安定剤間の配合割合において、オレフィン系樹脂２０〜９９．８９重量％と、層間に多量体酸素酸イオンを含む複合水酸化物を０．１〜７５重量％と、下記式（１）で表される光安定剤を０．０１〜５重量％配合してなるオレフィン系樹脂組成物。式（１）2004051947.tif 000009（式中、Ａは互いに独立して、−ＯＲ１、−Ｎ（Ｒ２）（Ｒ３）または次式（４）2004051947.tif 000010を示し、ここで、Ｒ１はアルキル基、アルケニル基；Ｒ２、Ｒ３は、水素、アルキル基、シクロアルキル基、アルケニル基等、Ｒ４はアルキレン基等、Ｒ５はアルキル基等）【選択図】　なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
オレフィン系樹脂、層間に多量体酸素酸イオンを含む複合水酸化物および下記式（１）で表される光安定剤間の配合割合において、
オレフィン系樹脂２０〜９９．８９重量％と、層間に多量体酸素酸イオンを含む複合水酸化物を０．１〜７５重量％と、式（１）で表される光安定剤を０．０１〜５重量％配合してなるオレフィン系樹脂組成物。
式（１）
2004051947.tif 000007
（式中、Ａは互いに独立して、−ＯＲ１、−Ｎ（Ｒ２）（Ｒ３）または次式（４）
2004051947.tif 000008
を示し、ここで、Ｒ１は炭素原子数１〜１８のアルキル基、炭素数３〜１８のアルケニル基を表し；Ｒ２およびＲ３は同一または相異なり、水素原子、炭素原子数１〜１８のアルキル基、未置換または炭素原子数１〜４のアルキル基の１〜３個で置換された炭素原子数５〜１２のシクロアルキル基、炭素原子数３〜１８のアルケニル基、未置換または炭素原子数１〜４のアルキル基の１〜３個で置換されたフェニル基、未置換または炭素原子数１〜４のアルキル基の１〜３個で置換された炭素原子数７〜９のフェニルアルキル基を表し；Ｒ４は炭素原子数２〜１２のアルキレン基、炭素原子数４〜１２のアルケニレン基、炭素原子数５〜７のシクロアルキレン基、炭素原子数５〜７のシクロアルキレンジ（炭素原子数１〜４のアルキレン）基、炭素原子数１〜４のアルキレンジ（炭素原子数５〜７のシクロアルキレン）基、フェニレンジ（炭素原子数１〜４のアルキレン）基を表し；Ｒ５は炭素原子数３〜１８のアルキル基、炭素原子数３〜１８のアルケニル基を表し；Ｒ６は水素原子、炭素原子数１〜１８のアルキル基、炭素原子数３〜１８のアルケニル基、未置換または炭素原子数１〜４のアルキル基の１〜３個で置換された炭素原子数５〜１２のシクロアルキル基、未置換または炭素原子数１〜４のアルキル基の１〜３個によりフェニル基上に置換された炭素原子数７〜９のフェニルアルキル基を表し；Ｘは−Ｏ−または−Ｎ（Ｒ７）−を表し、ここで、Ｒ７は水素原子、炭素原子数１〜１８のアルキル基、炭素原子数３〜１８のアルケニル基、未置換または炭素原子数１〜４のアルキル基の１〜３個で置換された炭素原子数５〜１２のシクロアルキル基、未置換または炭素原子数１〜４のアルキル基の１〜３個によりフェニル基上に置換された炭素原子数７〜９のフェニルアルキル基を表す。ｎは１〜１０の整数を表す。）
【請求項２】
層間に多量体酸素酸イオンを含む複合水酸化物が、下記式（２）または（３）の少なくとも１種で表されることを特徴とする、請求項１に記載のオレフィン系樹脂組成物。
式（２）：　［｛Ｍｇｙ１Ｍ２＋ｙ２｝１−ｘＡｌｘ（ＯＨ）２］ｘ＋・［（Ａ’）ｚ１・（Ｂ）ｚ２・ｂＨ２Ｏ］ｘ−
（式中、Ｍ２＋はＣａ、Ｎｉ及びＺｎから選ばれる１種以上の２価金属イオンを示す。
Ａ’は珪素系、燐系、硼素系多量体酸素酸イオンの少なくとも１種であることを示す。
ＢはＡ以外のアニオンの少なくとも１種を示し、ｘ、ｙ１、ｙ２、ｚ１、ｚ２、ｂは下記条件を満足する。
０＜ｘ≦０．５、ｙ１＋ｙ２＝１、ｙ１≦１、ｙ２＜１、０＜ｚ１、０≦ｚ２、０≦ｂ＜２
式（３）：　［｛Ｌｉｙ１Ｇ２＋ｙ２｝Ａｌ２（ＯＨ）６］ｘ＋・［（Ａ’）ｚ１・（Ｂ）ｚ２・ｂＨ２Ｏ］ｘ−
（式中、Ｇ２＋はＭｇ、Ｃａ、Ｎｉ及びＺｎから選ばれる１種以上の２価金属イオンを示す。
Ａ’は珪素系、燐系、硼素系多量体酸素酸イオンの少なくとも１種であることを示す。
ＢはＡ’以外のアニオンの少なくとも１種を示し、ｙ１、ｙ２、ｘ、ｚ１、ｚ２、ｂは下記条件を満足する。
０＜ｙ１≦１、０≦ｙ２≦１、０．５≦（ｙ１＋ｙ２）≦１、ｘ＝ｙ１＋２ｙ２、０＜ｚ１、０≦ｚ２、０≦ｂ＜５）
【請求項３】
層間に多量体酸素酸イオンを含む複合水酸化物（２）、（３）のアニオンＡが珪素系多量体酸素酸イオンであり、アニオンＢが炭酸イオンおよび／または硫酸イオンである請求項２に記載のオレフィン系樹脂組成物。
【請求項４】
下記式（１）で表される光安定剤の基Ａがジブチルアミノ基、Ｒ４が炭素原子数６のアルキレン基、Ｒ５が炭素原子数３のアルキル基、Ｒ６が炭素原子数４のアルキル基である請求項１〜３のいずれか一項に記載のオレフィン系樹脂組成物。
【請求項５】
オレフィン系樹脂が、メタロセン触媒および／または遷移金属錯体触媒を用いて重合される密度が０．８８〜０．９０２ｇ／ｃｍ３であるエチレン／α−オレフィン共重合体である請求項１〜４のいずれか一項に記載のオレフィン系樹脂組成物。
【請求項６】
エチレン／α−オレフィン共重合体が、下記式（ａ）で定義される組成分布変動係数（Ｃｘ）が０．１〜０．３である請求項５に記載のオレフィン系樹脂組成物。
Ｃｘ＝σ／ＳＣＢａｖｅ．　（ａ）
（式中、σは、温度上昇カラム分別法により、各温度における溶出成分の溶出量とその分岐度とから求めたエチレン／α−オレフィン共重合体の組成分布の標準偏差を表わし、ＳＣＢａｖｅ．は、エチレン／α−オレフィン共重合体中の炭素原子１０００個あたりの短鎖分岐の数の平均値を表わす。）
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか一項に記載のオレフィン系樹脂組成物からなる層を少なくとも１層有することを特徴とする積層フィルム。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、オレフィン系樹脂組成物およびそれからなる優れた耐候性と熱安定性を有する積層フィルムに関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、自動車資材、建築資材、農業資材等、屋外で用いられる樹脂の需要量は飛躍的に増加している。例えば、農業資材としては、ハウス、トンネル等の施設の被覆に用いられる農業用フィルムが挙げられる。農業用フィルムとしては、従来、ポリ塩化ビニルフィルムや、ポリオレフィン系樹脂フィルム（例えば、ポリエチレンフィルム、エチレン／酢酸ビニル共重合体フィルム）などの樹脂フィルムが汎用的に使用されている。中でも最近では、汚れにくく、軽量で、焼却時に有毒ガスが発生し難いポリオレフィン系樹脂フィルムが施設園芸用に広く普及している。なお施設園芸用としては良好な作物成育性を発現するため、太陽光が良好に透過するための透明性や、特に夜間の温度低下を防ぎハウスなど施設内の温度を高く保つ保温性などが要求される基本的な性能であり、これら機能を長期間保持できるような耐久性を有することが重要である。
【０００３】
施設園芸用など屋外で使用されるフィルムは、フィルムのベース樹脂の耐候性が十分でないと、樹脂の酸化劣化反応のためフィルムが劣化し、伸びあるいは引張強度などの物性が使用中に低下する。これに対して、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤などの各種耐光性付与剤をポリオレフィン系樹脂に配合する方法が一般的に用いられている。中でもヒンダードアミン系安定剤は、例えば、特許文献１や特許文献２に開示されているように、少量の添加でポリオレフィン系樹脂の耐候性が著しく向上するとともに、その効果が長期間保たれ、ポリオレフィン系樹脂の光沢や色調の変化が極めて低く抑制されていることから好ましく使用されている。
【０００４】
特許文献３には、熱可塑性樹脂、ヒンダードアミン系化合物およびハイドロタルサイト類化合物を含有してなる農業用フィルム、また特許文献４には、ヒンダードアミン系化合物と金属酸化物または金属水酸化物を含有してなるポリオレフィン系フィルムが開示されている。
さらに、特許文献５には、立体障害性アミンエーテル化合物およびそれによる有機材料の安定化方法が開示されている。
【０００５】
【特許文献１】
特開昭５９−８６６４５号公報
【特許文献２】
特開平２−１６７３５０号公報
【特許文献３】
特開昭６３−１７５０７２号公報
【特許文献４】
特開平８−４８８２２号公報
【特許文献５】
特開平１１−３１５０６７号公報
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、これら従来の技術では、殺虫剤・殺菌剤のような有害生物防除剤や酸性雨などに暴露される環境下では機械的物性を十分に保持するには至っていない。さらには加工時の熱安定性不良に伴う着色あるいは保管中における変色などの問題が生じる場合があり、耐候性改良技術として未だ十分なものとは言いがたい。
本発明は、優れた耐候性と熱安定性を有する積層フィルムおよびそれに用いるオレフィン系樹脂組成物を提供しようとするものである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、かかる問題点を解決して、耐候性および熱安定性に優れたオレフィン系樹脂組成物を開発するため鋭意検討した結果、本発明を完成した。
すなわち、本発明は、オレフィン系樹脂、層間に多量体酸素酸イオンを含む複合水酸化物および下記式（１）で表される立体障害性アミンエーテル系光安定剤間の割合において、
オレフィン系樹脂２０〜９９．８９重量％と、層間に多量体酸素酸イオンを含む複合水酸化物を０．１〜７５重量％と、立体障害性アミンエーテル系光安定剤を０．０１〜５重量％配合してなるオレフィン系樹脂組成物を提供するものである。
式（１）
2004051947.tif 000002
（式中、Ａは互いに独立して、−ＯＲ１、−Ｎ（Ｒ２）（Ｒ３）または次式（４）
2004051947.tif 000003
を示し、ここで、Ｒ１は炭素原子数１〜１８のアルキル基、炭素数３〜１８のアルケニル基を表し；Ｒ２およびＲ３は同一または相異なり、水素原子、炭素原子数１〜１８のアルキル基、未置換または炭素原子数１〜４のアルキル基の１〜３個で置換された炭素原子数５〜１２のシクロアルキル基、炭素原子数３〜１８のアルケニル基、未置換または炭素原子数１〜４のアルキル基の１〜３個で置換されたフェニル基、未置換または炭素原子数１〜４のアルキル基の１〜３個によりフェニル基上に置換された炭素原子数７〜９のフェニルアルキル基を表し；Ｒ４は炭素原子数２〜１２のアルキレン基、炭素原子数４〜１２のアルケニレン基、炭素原子数５〜７のシクロアルキレン基、炭素原子数５〜７のシクロアルキレンジ（炭素原子数１〜４のアルキレン）基、炭素原子数１〜４のアルキレンジ（炭素原子数５〜７のシクロアルキレン）基、フェニレンジ（炭素原子数１〜４のアルキレン）基を表し；Ｒ５は炭素原子数３〜１８のアルキル基、炭素原子数３〜１８のアルケニル基を表し；Ｒ６は水素原子、炭素原子数１〜１８のアルキル基、炭素原子数３〜１８のアルケニル基、未置換または炭素原子数１〜４のアルキル基の１〜３個で置換された炭素原子数５〜１２のシクロアルキル基、未置換または炭素原子数１〜４のアルキル基の１〜３個によりフェニル基上に置換された炭素原子数７〜９のフェニルアルキル基を表し；Ｘは−Ｏ−または−Ｎ（Ｒ７）−を表し、ここで、Ｒ７は水素原子、炭素原子数１〜１８のアルキル基、炭素原子数３〜１８のアルケニル基、未置換または炭素原子数１〜４のアルキル基の１〜３個で置換された炭素原子数５〜１２のシクロアルキル基、未置換または炭素原子数１〜４のアルキル基の１〜３個によりフェニル基上に置換された炭素原子数７〜９のフェニルアルキル基を表す。ｎは１〜１０の整数を表す。）；
また、本発明は、上記オレフィン系樹脂組成物からなる層を少なくとも１層有してなる積層フィルムを提供するものである。
【０００８】
【発明の実施の形態】
本発明に用いられるオレフィン系樹脂とは、二重結合を有する重合性単量体を重合してなる樹脂であり、具体的には、ポリエチレン、ポリプロピレン等のα−オレフィンの単独重合体、エチレン／プロピレン共重合体、エチレン／ブテン−１共重合体、エチレン／４−メチル−１−ペンテン共重合体、エチレン／ヘキセン−１共重合体、エチレン／オクテン−１共重合体などのエチレン／α−オレフィン共重合体、エチレン／酢酸ビニル共重合体、エチレン／アクリル酸共重合体、エチレン／メタクリル酸メチル共重合体、エチレン／酢酸ビニル／メタクリル酸メチル共重合体、アイオノマー樹脂などのα−オレフィンを主成分とする異種単量体との共重合体、さらには、エチレン／スチレン共重合体などのオレフィンとビニル基含有芳香族系重合単量体との共重合体、エチレン／ノルボルネン共重合体、エチレン／スチレン／ノルボルネン共重合体などのオレフィンと環状重合単量体との共重合体が挙げられる。また、エチレンと炭素数３〜１８のα−オレフィンとをパラジウム、ニッケルなどの遷移金属錯体触媒やメタロセン系触媒などのいわゆるシングルサイト触媒を使用して、溶媒の存在下又は不存在下に、気相−固相、液相−固相又は均一液相下で重合して得られるエチレン／α−オレフィン共重合体も好ましく用いることができる。
中でも、ポリエチレン、エチレン／α−オレフィン共重合体、エチレン／酢酸ビニル共重合体、エチレン／メタクリル酸メチル共重合体は、加工性、価格などの観点から特に好ましく用いることができる。
【０００９】
ここで特にオレフィン系樹脂として好ましく用いられるエチレン／α−オレフィン共重合体について詳述する。
エチレン／α−オレフィン共重合体に用いられるα−オレフィンは通常、炭素数３〜１８、好ましくは炭素数４〜１２のα−オレフィンである。かかるα−オレフィンの具体例としては、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセンなどをあげることができる。これらは、その一種を単独で用いてもよく、又は二種以上を併用してもよい。エチレン−α−オレフィン共重合体中のα−オレフィンモノマー単位の含有量（２種以上を併用した場合はその合計量）は、通常０．５〜２５モル％程度、好ましくは０．５〜１０モル％である。
【００１０】
エチレン／α−オレフィン共重合体のメルトフローレートは０．１〜５０ｇ／１０分、好ましくは０．３〜１０ｇ／１０分、さらには０．５〜５ｇ／１０分、特に０．８〜２．５ｇ／１０分である。該メルトフローレートが過小であるとフィルム化する際の加工性に劣り、過大な場合にもそれら加工性に劣るばかりでなく得られるフィルムの強度が劣ることがあり好ましくない。
また、ＪＩＳ　Ｋ７１１２（１９８０）の規定により測定した密度（以下、同様）は０．８７５〜０．９４５ｇ／ｃｍ３の範囲で用いられるが、通常０．８７５〜０．９０５ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．８８０〜０．９０２ｇ／ｃｍ３、より好ましくは０．８９０〜０．９００ｇ／ｃｍ３である。
密度がより大きい場合には、フィルムの透明性や衝撃強度に劣り、密度がより小さすぎる場合にはフィルムの強度や加工性に劣る。
【００１１】
ＧＰＣで求めた分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は加工性と強度の観点から１．２〜４が好ましく、１．５〜３．５が、さらには１．７〜２．５がより好ましい。分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が過大であると透明性、強度が不良となり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を過小にするには樹脂の重合が困難となりコストがかかる。
また、下記式（ａ）で求められる組成分布変動係数Ｃｘが０．５以下であることがより好ましく、０．１〜０．４であることが、さらには０．１〜０．３５、特に０．１〜０．３であることが好ましい。
Ｃｘ＝σ／ＳＣＢａｖｅ．　（ａ）
（式中、σは下記の温度上昇カラム分別法により、各温度における溶出量とその溶出成分の分岐度から求めた組成分布の標準偏差を表わし、ＳＣＢａｖｅ．は下記方法により求められる炭素数１０００個当たりの短鎖分岐の数の平均値をあらわす。）
なお、σおよびＳＣＢａｖｅ．の具体的な求め方は、以下のとおりである。ＳＣＢａｖｅ．は、通常、ポリエチレン等の短鎖分岐の測定で行われているように、エチレン／α−オレフィン共重合体をＦＴ−ＩＲで測定することにより求めることができる。ここで短鎖分岐とは、通常、炭素数１から４程度を有する分岐のことである。また、σは、温度上昇カラム分別法の定法に従って、エチレン／α−オレフィン共重合体を所定の温度に加熱した溶媒に溶解し、カラムオーブン中のカラムにいれ、一旦、オーブンの温度を下げ、続いて所定の温度まで上昇させ、その温度で溶出した溶出成分の相対濃度と分岐度をカラムに接続したＦＴ−ＩＲで測定する。引き続き、温度を段階的に上昇させ、最終温度（溶解した共重合体がすべて溶出する温度）まで上昇させる。得られた各溶出成分の相対濃度と分岐度を統計処理し、分岐度から求めた組成分布の標準偏差σを求めることができる。
【００１２】
上記範囲のＣｘを有するエチレン／α−オレフィン共重合体を得る方法としては、たとえば、エチレンと炭素数３〜１８のα−オレフィンとをパラジウム、ニッケルなどの遷移金属錯体触媒やメタロセン系触媒などの均一系触媒を使用して、溶媒の存在下又は不存在下、気−固、液−固又は均一液相下で重合する方法等が例示できる。重合温度は通常３０℃〜３００℃であり、重合圧力は常圧〜３００ＭＰａ（３０００ｋｇ／ｃｍ２）である。例えば、特開平６−９７２４号公報、特開平６−１３６１９５号公報、特開平６−１３６１９６号公報、特開平６−２０７０５７号公報等に記載されているメタロセン触媒成分を含む、いわゆるメタロセン系オレフィン重合用触媒の存在下に、エチレンと炭素原子数３〜１８のα−オレフィンとを、得られる共重合体の密度が０．８７５〜０．９４５ｇ／ｃｍ３となるように共重合させることによって製造することができる。
なお、本発明に用いられるオレフィン系樹脂は、それぞれ、上記した複数の樹脂からなる混合物を用いることもできる。
【００１３】
本発明で用いられる層間に多量体酸素酸イオンを含む複合水酸化物とは、複合水酸化物層をホスト層とし、多量体酸素酸イオンや各種アニオンおよび水などからなるゲスト層がホスト層と交互に積層する構造を有しているものが挙げられる。例えば、、下記式（２）または（３）の少なくとも１種で表される化合物が挙げられる。
式（２）：　［｛Ｍｇｙ１Ｍ２＋ｙ２｝１−ｘＡｌｘ（ＯＨ）２］ｘ＋・［（Ａ’）ｚ１・（Ｂ）ｚ２・ｂＨ２Ｏ］ｘ−
（式中、Ｍ２＋はＣａ、Ｎｉ及びＺｎから選ばれる１種以上の２価金属イオンを示す。
Ａ’は珪素系、燐系、硼素系多量体酸素酸イオンの少なくとも１種であることを示す。
ＢはＡ以外のアニオンの少なくとも１種を示し、ｘ、ｙ１、ｙ２、ｚ１、ｚ２、ｂは下記条件を満足する。
０＜ｘ≦０．５、ｙ１＋ｙ２＝１、ｙ１≦１、ｙ２＜１、０＜ｚ１、０≦ｚ２、０≦ｂ＜２
式（３）：　［｛Ｌｉｙ１Ｇ２＋ｙ２｝Ａｌ２（ＯＨ）６］ｘ＋・［（Ａ’）ｚ１・（Ｂ）ｚ２・ｂＨ２Ｏ］ｘ−
（式中、Ｇ２＋はＭｇ、Ｃａ、Ｎｉ及びＺｎから選ばれる１種以上の２価金属イオンを示す。
Ａ’は珪素系、燐系、硼素系多量体酸素酸イオンの少なくとも１種であることを示す。
ＢはＡ’以外のアニオンの少なくとも１種を示し、ｙ１、ｙ２、ｘ、ｚ１、ｚ２、ｂは下記条件を満足する。
０＜ｙ１≦１、０≦ｙ２≦１、０．５≦（ｙ１＋ｙ２）≦１、ｘ＝ｙ１＋２ｙ２、０＜ｚ１、０≦ｚ２、０≦ｂ＜５）
式（２）で表される複合水酸化物としては、例えば、商品名マグクリスタ（協和化学工業社製）等が挙げられる。
また、式（３）で表される複合水酸化物としては、例えば、商品名フジレイン（富士化学工業社製）等が挙げられる。
なお式（２）、（３）の複合水酸化物は、ＷＯ　００／３２５１５号公報、ＷＯ　９７／００８２８号公報に記載の方法により製造することができる。
【００１４】
本発明で用いられる複合水酸化物の層間に含まれる多量体酸素酸イオンとは、酸素酸が縮合してなるイオンであり、例えば、珪素系、燐系、硼素系などの酸素酸の縮合物が挙げられる。
【００１５】
本発明で用いられる層間に多量体酸素酸イオンを含む複合水酸化物（２）または（３）において、アニオン種（Ａ）は珪素系、燐系、硼素系多量体酸素酸イオンの少なくとも１種であり、例えば、珪素系多量体酸素酸イオンとしては、Ｓｉ２Ｏ５２−、Ｓｉ３Ｏ７２−、Ｓｉ４Ｏ９２−、Ｓｉ５Ｏ１１２−　などの（ＳｉｎＯ２ｎ＋１）２−、（ＨＳｉ２Ｏ５）−、（ＨＳｉ３Ｏ７）−、（ＨＳｉ４Ｏ９）−などの（ＨＳｉｎＯ２ｎ＋１）−などが挙げられる（ｎは２以上の整数）。
また、燐系多量体酸素酸イオンとしては、Ｐ３Ｏ５３−、Ｐ４Ｏ１２４−　などの（ＰｎＯ３ｎ）ｎ−（ｎは３以上の整数）、Ｐ２Ｏ７４−、　Ｐ３Ｏ１０５−、あるいは（Ｈ２Ｐ２Ｏ７）２−のように燐系多量体酸素酸イオンに水素が幾つか付加したものが挙げられる。
硼素系としては、［Ｂ３Ｏ３（ＯＨ）４］−、［Ｂ５Ｏ６（ＯＨ）４］−　、［Ｂ４Ｏ５（ＯＨ）４］２−、などが挙げられる。
（Ｂ）のアニオン種としては、（Ａ）以外の少なくとも１種のアニオンであれば特に限定されず、具体的には、塩素、臭素などのハロゲンイオン、過塩素酸イオン、硝酸イオン、炭酸イオン、硫酸イオン、珪素系、燐系、硼素系の単量体酸素酸イオン、シアン化鉄イオンなどの無機酸イオンや蟻酸イオン、酢酸イオン、テレフタル酸イオン、アルキルスルホン酸イオンなどの有機酸イオンが挙げられる。
【００１６】
本発明の積層フィルムを農業資材として適用する場合、耐候性、熱安定性、透明性、保温性および加工性などの観点から、（Ａ）のアニオン種は珪素系多量体酸素酸イオンが、（Ｂ）のアニオン種は炭酸および／または硫酸イオンが好ましく用いられる。
さらに、オレフィン系樹脂組成物としての色相安定性の観点から、層間に多量体酸素酸イオンを含む複合水酸化物としては、リチウムアルミニウムを基本骨格とする式（３）で示される構造のものが特に好ましく用いられる。
【００１７】
上記層間に多量体酸素酸イオンを含む複合水酸化物は、樹脂中での分散性を更に向上させるために、分散剤で表面処理を施されていてもよい。分散剤としては、ステアリン酸、パルミチン酸、ラウリン酸等の高級脂肪酸、高級脂肪酸のカルシウム塩、亜鉛塩、マグネシウム塩、バリウム塩、ナトリウム塩等の金属石鹸、高級脂肪族アルコールとリン酸のエステルおよびその金属塩、ワックス類、ノニオン系界面活性剤、カチオン系界面活性剤、両性界面活性剤、シラン系カップリング剤、アルミニウム系カップリング剤、ジルコニウム系カップリング剤等が例示できる。中でもステアリン酸、ステアリン酸ナトリウム塩、ステアリルアルコールとリン酸のモノエステル、ジエステルおよびそのナトリウム塩などが好ましく挙げられる。
分散剤の添加量は上記層間に多量体酸素酸イオンを含む複合水酸化物１００重量部に対し０．１〜１０重量部であり、好ましくは０．５〜６重量部の範囲である。０．１重量部以下では分散性、熱安定性が悪化、１０重量部以上では余剰の分散剤がブリードアウトし、フィルムとした場合、表面外観を損なうなどの問題が生じ易く好ましくない。
【００１８】
上記上記層間に多量体酸素酸イオンを含む複合水酸化物の平均粒径は、通常０．０５〜３μｍであり、好ましくは、０．１〜２μｍ程度、さらに好ましくは０．２〜１μｍ程度である。
【００１９】
オレフィン系樹脂、層間に多量体酸素酸イオンを含む複合水酸化物および光安定剤の配合割合において、オレフィン系樹脂　２０〜９９．８９重量％、光安定剤　０．０１〜５重量％に対し、層間に多量体酸素酸イオンを含む複合水酸化物の配合割合は、通常、０．１〜７５重量％である。
本発明におけるオレフィン系樹脂組成物としての上記層間に多量体酸素酸イオンを含む複合水酸化物［例えば、式（２）または（３）の化合物］の含有量は５重量％以上が好ましく、さらには１０重量％以上が好ましい。上限は通常、７５重量％程度である。
また、オレフィン系樹脂、層間に多量体酸素酸イオンを含む複合水酸化物および光安定剤の配合割合において、積層フィルムとしての上記層間に多量体酸素酸イオンを含む複合水酸化物の配合割合は、目的とする用途に応じて適宜選択されるが、例えば農業資材として用いる場合には、５重量％以上が好ましく、さらには７重量％以上がより好ましい。上限は通常２０重量％程度である。
なお、ここに示す含有量は、上記層間に多量体酸素酸イオンを含む複合水酸化物の少なくとも１種を含んでいればよい。
【００２０】
また、公知の無機化合物は、本発明の効果を阻害しない範囲で併用されていてもよい。かかる公知の無機化合物とは、特開平１１−１５７０２５号公報などに示されている。以下に例示すれば、ハイドロタルサイト類化合物、リチウムアルミニウム複合水酸化物などの複合水酸化物、アルミノ珪酸塩類、酸化珪素等がこれらの観点から好ましい化合物として例示できる。ハイドロタルサイト類化合物とは、下記式（ア）で示される化合物が挙げられる。
Ｍ２＋１−ｘＡｌｘ（ＯＨ−）２（Ａ１ｎ−）ｘ／ｎ・ｍＨ２Ｏ　　　　（ア）
（式中、Ｍ２＋は、マグネシウム、カルシウムおよび亜鉛よりなる群から選ばれた２価金属イオンを示し、ｘおよびｍは、０＜ｘ＜０．５、０≦ｍ≦２を満足し、Ａ１ｎ−はｎ価のアニオンを示す。）
ｎ価のアニオンしては特に限定されず、例えばＣｌ−、Ｂｒ−、Ｉ−、ＮＯ３−、ＣｌＯ４−、ＳＯ４２−、ＣＯ３２−、ＳｉＯ３２−、ＨＰＯ４３−、ＨＢＯ４３−、ＰＯ４３−、Ｆｅ（ＣＮ）６３−、Ｆｅ（ＣＮ）６４−、ＣＨ３ＣＯＯ−、Ｃ６Ｈ４（ＯＨ）ＣＯＯ−、（ＣＯＯ）２２−、テレフタル酸イオン、ナフタレンスルホン酸イオン等のアニオンや、特開平８−２１７９１２号公報に記載のポリ珪酸イオンやポリ燐酸イオンが挙げられる。
具体例としては、例えば、天然ハイドロタルサイトや商品名：ＤＨＴ−４Ａ（協和化学工業製）のような合成ハイドロタルサイトが挙げられる。
【００２１】
リチウムアルミニウム複合水酸化物としては、例えば、特開平５−１７９０５２号公報に記載の下記一般式（イ）で示される化合物
Ｌｉ＋（Ａｌ３＋）２（ＯＨ−）６・（Ａ２ｎ−）１／ｎ・ｍＨ２Ｏ　　　　（イ）
（式中、ｍは０≦ｍ≦３の範囲であり、Ａ２ｎ−はｎ価のアニオンを示すが、ｎ価のアニオンとしては特に限定されないが、例えば、前記と同様なアニオンが挙げられる。）が挙げられる。
さらに、特開平９−２７９１３１号公報に記載されている下記式（ウ）：
ｍＡｌ２Ｏ３・（ｎ／ｐ）Ｍ２／ｐＯ・Ｘ・ｋＨ２０　　　　（ウ）
（式中、Ｘは炭酸根であり、Ｍはアルカリ金属またはアルカリ土類金属、ｐは金属Ｍの価数であり、ｍ、ｎおよびｋは、０．３≦ｍ≦１、０．３≦ｎ≦２、０．５≦ｋ≦４の条件を満たす。）
で示される塩基性炭酸アルミニウム複塩も、好ましい無機化合物の一つである。上記式（ウ）におけるＸとして硫黄のオキシ酸（硫酸、亜硫酸）、窒素のオキシ酸（硝酸、亜硝酸）、塩化水素酸、塩素のオキシ酸（例えば、過塩素酸）、リンのオキシ酸（リン酸、亜リン酸、メタリン酸）などの無機アニオンや、酢酸、プロピオン酸、アジピン酸、安息香酸、フタル酸、テレフタル酸、マレイン酸、フマル酸、コハク酸、ｐ−オキシ安息香酸、サリチル酸、ピクリン酸、トルエンスルホン酸などの有機アニオンを含む複塩を、上記塩基性炭酸アルミニウム複塩と併用してもよい。
【００２２】
本発明のオレフィン系樹脂組成物からなる層と積層される層を構成する樹脂層には、上記無機化合物が含有されていてもよく、その含有量は限定されないが、一般的には本発明のオレフィン系樹脂組成物からなる層の含有量よりは少ない。
【００２３】
本発明で用いられる立体障害性アミンエーテル系光安定剤は、立体障害性アミン系化合物におけるアミン部位を−Ｏ−Ｒ基で修飾した構造を有する光安定剤である。
具体的には、前記式（１）で表されるものである。
式（１）で表される立体障害性アミンエーテル系光安定剤としては、例えば、商品名チヌビンＮＯＲ３７１（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）が挙げられる。
なお式（１）の光安定剤は、特開平１１−３１５０６７号公報に記載の方法により製造することができる。
【００２４】
本発明で用いられる立体障害性アミンエーテル系光安定剤（１）は、分子中に、２，２，６，６−テトラメチルピペリジンから誘導ざれた＞Ｎ−Ｏ−Ｒ基を有するものである。Ｒ基は炭素原子数３〜１８のアルキル基、炭素原子数３〜１８のアルケニル基であり、具体的には、例えば、炭素原子数３のアルキル基であるプロピル基が挙げられる。
また立体障害性アミンエーテル系光安定剤（１）は、光安定性とその効果の持続性の観点から、ＧＰＣ法による数平均分子量：Ｍｎが１０００以上であることが好ましく、さらには２０００以上であることが好ましい。
【００２５】
本発明におけるオレフィン系樹脂組成物において、オレフィン系樹脂、層間に多量体酸素酸イオンを含む複合水酸化物および光安定剤間の配合割合において、立体障害性アミンエーテル系光安定剤（１）の配合割合は、通常、０．０１〜５重量％であり、０．０５重量％以上が好ましく、さらには０．１重量％以上が好ましい。
また積層フィルムとしての立体障害性アミンエーテル系光安定剤（１）の配合割合は、目的とする用途に応じて適宜選択されるが、例えば農業資材として用いる場合には、０．１重量％以上が好ましく、さらには０．２重量％以上がより好ましい。
【００２６】
また、他の公知の光安定剤は、本発明の効果を阻害しない範囲で併用されていてもよい。かかる公知の光安定剤とは、特開平７−２８６０５２号公報などに示されており、具体例としては、チヌビン６２２−ＬＤ、キマソーブ９４４−ＬＤ、ホスタビンＮ３０、ＶＰ　Ｓａｎｄｕｖｏｒ　ＰＲ−３１などが挙げられる。
【００２７】
本発明のオレフィン系樹脂組成物からなる層と積層される層を構成する樹脂層には、本発明のオレフィン系樹脂組成物と同様の立体障害性アミンエーテル系光安定剤が含有されることも可能であり、本発明のオレフィン系樹脂組成物からなる層と同等の含有量とすることができる。
【００２８】
本発明の積層フィルムは、実質的に本発明のオレフィン系樹脂組成物を含んでなる層を少なくとも一層含んおればよく、上記層間に多量体酸素酸イオンを含む複合水酸化物のみを含んだオレフィン系樹脂組成物を含んでなる層と、上記立体障害性アミンエーテル系光安定剤のみを含んだオレフィン系樹脂組成物を含んでなる層とを積層したフィルムを再生原料として用いる形態も含んでいる。
【００２９】
本発明の積層フィルムには、目的や用途に応じて、通常用いられると同様の各種添加剤、例えば、酸化防止剤、紫外線吸収剤、防霧剤、防曇剤、ワックス、帯電防止剤、滑剤、アンチブロッキング剤、顔料、防藻剤など（例えば「プラスチック及びゴム用添加剤実用便覧」化学工業（１９７０年）など参照）を含有していてもよい。これらの添加剤は、単独で用いても２種類以上を併用してもかまわない。
【００３０】
酸化防止剤としては、例えば、２，６−ジアルキルフェノール誘導体や２−アルキルフェノール誘導体などのいわゆるヒンダードフェノール系化合物、フォスファイト系化合物、フォスフォナイト系化合物などの３価のリン原子を含むリン系エステル化合物が挙げられる。さらには、ビタミンＥ群から選ばれるトコフェロール類が挙げられる。ただし、２，６−ジターシャリーブチル、４−メチルフェノールは、本発明のオレフィン系樹脂組成物に含有される立体障害性アミンエーテル系光安定剤（１）と速やかに反応し、著しい黄変を呈するため、使用を控えることが好ましい。また、ステアリル−β（３，５−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネートも、本発明のオレフィン系樹脂組成物に含有される立体障害性アミンエーテル系光安定剤（１）の存在下で高温多湿環境にさらされると黄変を呈し易いため使用を控えることが好ましい。
これら酸化防止剤は、単独で用いても２種類以上を併用してもよい。特に色相安定化の観点から、フォスファイト系化合物とビタミンＥ群から選ばれるトコフェロール類との併用が好ましい。
ポリオレフィン系樹脂組成物としての酸化防止剤の含有量は、０．０１〜１重量％が好ましく、０．０３〜０．５重量％がより好ましい。また積層フィルムとしての酸化防止剤の含有量は、目的とする用途に応じて適宜選択されるが、例えば農業資材として用いる場合には上記と同様の含量が挙げられる。
【００３１】
紫外線吸収剤としては、例えば、ベンゾフェノン系紫外線吸収剤、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、ベンゾエート系紫外線吸収剤、シアノアクリレート系紫外線吸収剤等が挙げられ、これらは、単独で用いても２種類以上を併用してもよい。
紫外線吸収剤の含有量は、目的とする用途に応じて適宜選択され、例えば農業資材として用いる場合には、耐候性付与効果とブルーミング抑制の観点から、積層フィルムとして０．０１〜３重量％が好ましく、０．０３〜２重量％がより好ましい。
【００３２】
防霧剤としては、例えば、パ−フルオロアルキル基、ω−ヒドロフルオロアルキル基等を有するフッ素化合物（特にフッ素系界面活性剤）、またアルキルシロキサン基を有するシリコン系化合物（特にシリコン系界面活性剤）等が挙げられる。フッ素系界面活性剤の具体例としては、ダイキン工業（株）製のユニダインＤＳ−４０３、ＤＳ−４０６、ＤＳ−４０１（商品名）、セイミケミカル（株）製のサーフロンＫＣ−４０（商品名）等が挙げられ、シリコン系界面活性剤としては、東レダウコーニングシリコン（株）社製のＳＨ−３７４６（商品名）が挙げられる。これらは、単独で用いても２種類以上を併用してもよい。防霧剤の含有量は、目的とする用途に応じて適宜選択され、例えば農業資材として用いる場合には、積層フィルムとして０．０１〜３重量％が好ましく、０．０２〜２重量％がより好ましく、０．０５〜１重量％が特に好ましい。
【００３３】
防曇剤としては、界面活性剤であれば特に限定されないが、樹脂との相溶性および熱安定性の観点から、非イオン界面活性剤が好ましく用いられる。具体的には、ソルビタンモノパルミテート、ソルビタンモノステアレート、ソルビタンモノパルミテート、ソルビタンモノモンタネート、ソルビタンモノオレエート、ソルビタンジオレエート等のソルビタン脂肪酸エステル及びそのアルキレンオキサイド付加物等のソルビタン系界面活性剤、グリセリンモノパルミテート、グリセリンモノステアレート、ジグリセリンジステアレート、トリグリセリンモノステアレート、テトラグリセリンジモンタネート、グリセリンモノオレエート、ジグリセリンモノオレエート、ジグリセリンセスキオレエート、テトラグリセリンモノオレエート、ヘキサグリセリンモノオレエート、ヘキサグリセリントリオレエート、テトラグリセリントリオレエート、テトラグリセリンモノラウレート、ヘキサグリセリンモノラウレート等のグリセリン脂肪酸エステル及びそのアルキレンオキサイド付加物等のグリセリン系界面活性剤、ポリエチレングリコールモノパルミテート、ポリエチレングリコールモノステアレート等のポリエチレングリコール系界面活性剤、アルキルフェノールのアルキレンオキシド付加物、ソルビタン／グリセリン縮合物と有機酸とのエステル、ポリオキシエチレン（２モル）ステアリルアミン、ポリオキシエチレン（４モル）ステアリルアミン、ポリオキシエチレン（２モル）ステアリルアミンモノステアレート、ポリオキシエチレン（４モル）ラウリルアミンモノステアレート等のポリオキシエチレンアルキルアミン及びその脂肪酸エステル等が挙げられる。これらは、単独で用いても２種類以上を併用してもよい。防曇剤の含有量は、目的とする用途に応じて適宜選択され、例えば農業資材として用いる場合には、防曇持続性とブルーミング抑制の観点から、積層フィルムとして０．１〜４重量％が好ましく、さらには０．５〜３重量％が好ましい。
【００３４】
本発明におけるオレフィン系樹脂組成物の製造方法は特に限定されるものではなく、例えば、次の方法によって製造される。オレフィン系樹脂に所定量の無機化合物と光安定剤および必要に応じて他の添加剤を、混合機を用いて混合する。混合機としては、例えば、リボンブレンダー、スーパーミキサー、バンバリーミキサー、１軸押出機、２軸押出機などの慣用的な装置を用いてオレフィン系樹脂組成物を製造する。
【００３５】
本発明におけるオレフィン系樹脂組成物は、押出成形、射出成形、ブロー成形などに好適に用いることができる。特に、本発明のオレフィン系樹脂組成物は、それを含んでなる層を少なくとも一層有する防曇性ポリオレフィンフィルムの製造に好適に用いることができる。
【００３６】
本発明のオレフィン系樹脂組成物を積層フィルムとする場合、その積層フィルムの層構成は特に限定されず、例えば、２種２層、２種３層、３種３層、２種４層、３種４層、４種４層、２種５層、３種５層、４種５層、５種５層、２種６層、３種６層、４種６層、５種６層、６種６層、一般式でＰ種Ｑ層（Ｐ≦Ｑ、ＰとＱは自然数）などが可能である。
【００３７】
本発明の積層フィルムの製造方法は特に限定されるものではなく、例えば、例えば、共押出インフレーション成形法、共押出成形法、溶融コーティング法、押出ラミネーション法、ドライラミネーション法等など通常の積層フィルムを形成する方法によって製造することができる。
また本発明のオレフィン系樹脂組成物は、他のオレフィン系樹脂で希釈された後に成形加工工程に供されても良い。この場合、希釈前のオレフィン系樹脂組成物は、通常、マスターバッチと称される。
【００３８】
本発明のオレフィン系樹脂組成物をマスターバッチとして使用する場合、希釈する目的で用いられるポリオレフィン系樹脂は特に限定されるものではなく、本発明のポリオレフィン系樹脂として開示された中から選択することができる。また、希釈用ポリオレフィン系樹脂はマスターバッチのポリオレフィン系樹脂と同一である必要は無く、目的に応じて任意に選択することができる。さらには、２種以上のポリオレフィン系樹脂を希釈用に用いることもできる。
【００３９】
本発明の積層フィルムの厚みは、本発明のオレフィン系樹脂組成物の層とそれに積層される層の層厚み比が２：８〜８：２であることが好ましく、２：７〜７：２がより好ましい。また、トータル厚みについてはフィルムの用途に応じて適宜選択することができる。例えば、本発明の積層フィルムを農業資材として用いる場合は、フィルム強度の観点から、０．０１ｍｍ以上であることが好ましい。また、フィルムの中継ぎ加工性や、使用時の被覆作業性などの観点から、０．３ｍｍ以下が好ましく、０．０３〜０．２５ｍｍがより好ましい。
【００４０】
本発明の積層フィルムはその目的に応じて少なくとも片側の表面に単層もしくは２層以上の被膜を有していてもよい。かかる被膜は被膜形成後、本発明の積層フィルムに積層してもよいし、通常のコーティング剤を塗布することによって容易に形成することもできる。かかるコーティング剤は特に限定されるものではなく、積層フィルムの用途に応じて適宜選択される。例えば、農業資材として防曇性を付与するために塗布される防曇性被膜の場合、例えば、特公昭４９−３２６６８号公報、特公昭５０−１１３４８号公報などに記載されている、コロイダルシリカやアルミナゾルに代表される無機酸化物ゾルのコーティング膜、特開昭５５−５６１７７号公報、特開昭５７−９８５７８号公報、特開昭５７−１１９９７４号公報、特開平３−２０７６４３号公報等に記載された無機酸化物ゾルと有機化合物（界面活性剤や樹脂など）などのコーティング膜、界面活性剤を主成分とする液のコーティング膜、親水性樹脂（例えば、ポリビニルアルコール、多糖類、ポリアクリル酸などが挙げられる。）を主成分とする膜などが挙げられる。
【００４１】
本発明に用いられる層間に多量体酸素酸イオンを含む複合水酸化物について、ホスト層の基本構造が同じで、ゲスト層として珪素系、燐系、硼素系多量体酸素酸イオンなどの嵩高いイオンを持つか持たないかのみ異なる複合水酸化物のミクロ結晶構造を比較した場合、これら嵩高い多量体酸素酸イオンを持つ複合水酸化物のゲスト層には、多量体酸素酸イオンの大きさと電荷密度などによって規定されるマイクロポアが形成されるといった特徴がある。このことはゲスト層に嵩高く、イオン半径の大きな珪素系、燐系、硼素系多量体酸素酸イオンを存在させることで、上記マイクロポアが多く形成された結果、オレフィン樹脂組成物中の立体障害性アミンエーテル系光安定剤を含む各種添加剤の酸化反応や加水分解などで生じた熱安定性阻害物質を効率的に吸着し、反応の進行を抑制し得ることを示唆していると考えられる。これにより、反応性に富んだ立体障害性アミンエーテル系光安定剤を含んだオレフィン系樹脂組成物において、加工中または保管中の立体障害性アミンエーテル系光安定剤の変質またはその他添加剤との反応が抑制され、その結果、熱安定性や色相安定性に優れ、かつ光安定剤本来の性能が十分に保全された樹脂組成物を与えているのではないかと推測している。
一方、ゲスト層におけるマイクロポア形成による熱安定性改良および色相安定性改良効果とは別に、ホスト層の基本骨格による熱安定性の差が認識されている。すなわち、ゲスト層が水酸化マグネシウムを基本骨格とする複合水酸化物（前記式（２）で示される）と、水酸化アルミニウムを基本骨格とする複合水酸化物（前記式（３）で示される）との比較においては、水酸化アルミニウムを基本骨格とする複合水酸化物（上記式（３）で示される）を用いた方がオレフィン系樹脂組成物としての熱安定性や色相安定性に優れている。このことは、複合水酸化物の基本骨格を形成する無機化合物またはそれを構成する元素が有する触媒活性の違いに起因するものと推測している。
【００４２】
【発明の効果】
本発明の積層フィルムは、耐候性や熱安定性に優れていることから、屋外使用のフィルムに好適に使用される。特に、該オレフィン系樹脂組成物を用いた積層フィルムは、農業用ハウス・トンネルの被覆フィルムとして用いた場合の耐候性に著しく優れており、施設園芸に好適な資材である。また本発明の積層フィルムは、光、農薬暴露などの環境下において、従来の農業用被覆フィルムよりも耐候性に優れている。さらに、本発明のポリオレフィン系樹脂組成物は、加熱条件下において、劣化または変質に伴う色相変化が小さく、長時間の成型加工安定性および保管安定性に優れている。
これらの積層フィルムはその少なくとも一方の面に前記の防曇コート層を設けるなどにより、流滴性とその持続性にも優れ、長期の使用に耐える施設園芸用被覆フィルムとして有用である。
【００４３】
【実施例】
以下に、本発明の実施例を示すが、本発明はこれらに限定されるものではない。なお実施例及び比較例中の試験方法は次の通りである。
【００４４】
［熱安定性］
オレフィン系樹脂組成物を用いて、１６０℃、予熱６分、プレス圧力５０ｋｇ／ｃｍ２でプレス２分間、２０℃冷却プレス２分間の条件で厚み１ｍｍのプレスシートを作製した。得られたシートから２０ｍｍ×２０ｍｍの試験片を採取し、ギアオーブン中、１８０℃の空気雰囲気下に静置、３時間後の着色度を、カラーコンピューター（スガ試験機株式会社製　ＳＭ４．２．ＧＶ５型）を用いてＹＩ値として測定した。
［耐候性］
厚さ；０．１ｍｍ、幅；３０ｃｍ、長さ；４ｍの積層フィルムを簡易型ハウスに被覆展張し、タイマー付イオウ薫蒸装置（商品名：スーパースモーキー、大信油化工業株式会社製）を用いて６時間／日の頻度で３ヶ月間イオウ薫蒸試験を行い、耐候性試験用試料を調整した。なお、イオウ薫蒸後のフィルム中の残留イオウ濃度は、酸素燃焼−イオンクロマト法により測定した結果、３０００〜４０００ｐｐｍの範囲であった。調整された試料からＪＩＳ１号引張り試験片を採取し、ＪＩＳ　Ｋ　６７８３号に準拠し、ブラックパネル温度６３℃、連続乾式サイクルで、サンシャインウエザーオメーターにおいて暴露した。様々な暴露時間後に、引張り試験を行い、伸びを測定した。暴露時間と伸びの残率の関係から、伸びの残率が５０％となる時間（耐候半減期）を求めた。
［湿熱安定性］
オレフィン系樹脂組成物を用いて、１６０℃、予熱６分、プレス圧力５０ｋｇ／ｃｍ２でプレス２分間、２０℃冷却プレス２分間の条件で厚み１ｍｍのプレスシートを作製した。得られたシートから２０ｍｍ×２０ｍｍの試験片を採取し、６０℃、相対湿度９０％に調整された恒温恒湿槽中に保管し、２８日経過後の色相を、カラーコンピューター（スガ試験機株式会社製　ＳＭ５−ＣＨ）を用いてＹＩ値として測定した。
【００４５】
実施例１
エチレン／ヘキセン−１共重合体Ａ（商品名：エクセレンＦＸ　ＣＸ２００１、組成分布変動係数Ｃｘ＝０．２５、Ｍｗ／Ｍｎ＝１．８；住友化学工業社製）８１．９重量％、複合水酸化物Ａ（商品名：マグクリスタ；協和化学工業社製）１６重量％、光安定剤Ａ（商品名：チヌビンＮＯＲ３７１；チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）０．４重量％、酸化防止剤Ａ（商品名：イルガノックス１０１０；チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）０．１重量％およびジグリセリンモノオレエート１．６重量％をバンバリーミキサーにて１７０℃、５分間混練後、４０ｍｍ単軸押出機にて造粒し、ペレットを得た。得られたオレフィン系樹脂組成物を樹脂組成物（１）とする。次に、得られたペレットをプレス成形にて厚み１ｍｍのシートとし、熱安定性試験に供した。結果は表１に示す通り、加熱後の色相安定性に優れるものであった。
【００４６】
実施例２
エチレン／ヘキセン−１共重合体Ａ（商品名：エクセレンＦＸ　ＣＸ２００１、組成分布変動係数Ｃｘ＝０．２５，Ｍｗ／Ｍｎ＝１．８；住友化学工業社製）８３．５重量％、複合水酸化物Ｂ（商品名：フジレイン；富士化学工業社製）１６重量％、光安定剤Ａ（商品名：チヌビンＮＯＲ３７１；チバ・スペシャルティ・ケミカルズ製）０．４重量％および酸化防止剤Ａ（商品名：イルガノックス１０１０；チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）０．１重量％をバンバリーミキサーにて１７０℃、５分間混練後、４０ｍｍ単軸押出機にて造粒し、ペレットを得た。得られたオレフィン系樹脂組成物を樹脂組成物（２）とする。樹脂組成物（２）について実施例１と同様の熱安定性試験を行った。結果は、表１に示す通り、実施例１と同様、加熱後の色相安定性に優れるものであった。
【００４７】
比較例１
実施例２で用いた複合水酸化物Ｂに代えて、ハイドロタルサイト（商品名：ＤＨＴ−４Ａ；協和化学工業社製）を用いた以外は実施例２と全く同様にオレフィン系樹脂組成物を作製した。得られたポリオレフィン系樹脂組成物を樹脂組成物（３）とする。樹脂組成物（３）について実施例１および２と同様の熱安定性試験を行った。結果は、表１に示す通り、樹脂組成物（３）の加熱後の色相安定性は実施例１および２に比べて明らかに劣るものであった。
【００４８】
実施例３
エチレン／ヘキセン−１共重合体Ｂ（商品名：スミカセンＥ　ＦＶ２０１；住友化学工業社製）７５．０重量％、ポリエチレン樹脂（商品名；スミカセン　Ｆ２０８−１；住友化学工業社製）２４．５重量％、光安定剤Ａ（商品名：チヌビンＮＯＲ３７１；チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）０．４重量％および酸化防止剤Ａ（商品名：イルガノックス１０１０；チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）０．１重量％をバンバリーミキサーにて１７０℃、５分間混練後、４０ｍｍ単軸押出機にて造粒し、ペレットを得た。得られたオレフィン系樹脂組成物を樹脂組成物（４）とする。次いで、樹脂組成物（１）を中間層とし、その両側に樹脂組成物（４）を積層した厚み０．１ｍｍの積層フィルム（中間層：０．０６ｍｍ、内外各層：０．０２ｍｍ）を作製した。得られた積層フィルムを積層フィルム（１）とする。積層フィルム（１）を耐候性試験に供した。結果は、耐候半減期が１５００時間以上と極めて優れたものであった。
【００４９】
実施例４
実施例１で用いたエチレン／ヘキセン−１共重合体Ａに代えて、エチレン／酢酸ビニル共重合体（商品名：エバテート　Ｈ２０３１；住友化学工業社製）を用いた以外は実施例１と全く同様にポリオレフィン系樹脂組成物を作製した。得られたオレフィン系樹脂組成物を樹脂組成物（５）とする。次いで、樹脂組成物（５）を中間層に、その両側に樹脂組成物（４）を積層した厚み０．１ｍｍの積層フィルム（中間層：０．０６ｍｍ、内外各層：０．０２ｍｍ）を作製した。得られた積層フィルムを積層フィルム（２）とする。積層フィルム（２）について実施例３と同様の耐候性試験に供した。結果は、耐候半減期が１０００時間以上と優れたものであった。
【００５０】
比較例２
エチレン／酢酸ビニル共重合体（商品名：エバテート　Ｈ２０３１；住友化学工業社製）８３．１重量％、複合水酸化物Ａ（商品名：マグクリスタ；協和化学工業社製）１６重量％、光安定剤Ｂ（商品名：チヌビン７８３；チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）０．８重量％および酸化防止剤Ａ（商品名：イルガノックス１０１０；チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）０．１重量％をバンバリーミキサーにて１７０℃、５分間混練後、４０ｍｍ単軸押出機にて造粒し、ペレットを得た。得られたオレフィン系樹脂組成物を樹脂組成物（６）とする。また、エチレン／ヘキセン−１共重合体Ｂ（商品名：スミカセンＥ　ＦＶ２０１；住友化学工業社製）７５．０重量％、ポリエチレン樹脂（商品名；スミカセン　Ｆ２０８−１；住友化学工業社製）２４．１重量％、光安定剤Ｃ（商品名：チヌビン６２２；チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）０．８重量％および酸化防止剤Ａ（商品名：イルガノックス１０１０；チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）０．１重量％をバンバリーミキサーにて１７０℃、５分間混練後、４０ｍｍ単軸押出機にて造粒し、ペレットを得た。得られたオレフィン系樹脂組成物を樹脂組成物（７）とする。
次いで、樹脂組成物（６）を中間層に、その両側に樹脂組成物（７）を積層した厚み０．１ｍｍの積層フィルム（中間層：０．０６ｍｍ、内外各層：０．０２ｍｍ）を作製した。得られた積層フィルムを積層フィルム（３）とする。積層フィルム（３）について実施例３と同様の耐候性試験に供した。結果は、耐候半減期が７００時間と、実施例３および４に比べて明らかに劣るものであった。
【００５１】
実施例５
エチレン／ヘキセン−１共重合体Ｃ（商品名：エクセレンＦＸ　ＣＸ５０１１；住友化学工業社製）８４．４重量％、複合水酸化物Ｂ（商品名：フジレイン；富士化学工業社製）１５重量％、光安定剤Ａ（商品名：チヌビンＮＯＲ３７１；チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）０．４重量％、酸化防止剤Ｂ（商品名：イルガフォス１６８；チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）０．１９重量％、酸化防止剤Ｃ（商品名：イルガノックスＥ２０１；チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）０．０１重量％をバンバリーミキサーにて１７０℃、５分間混練後、４０ｍｍ単軸押出機にて造粒し、ペレットを得た。得られたオレフィン系樹脂組成物を樹脂組成物（８）とする。樹脂組成物（８）について湿熱安定性試験を行った。結果は表３に示す通り、湿熱エージング後の色相安定性に優れるものであった。
【００５２】
参考例１
実施例５で用いた酸化防止剤ＢおよびＣ（合計０．２重量％）に代えて、酸化防止剤Ｄ（商品名：イルガノックス１０７６；チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）０．２重量％を用いた以外は実施例５と同様にオレフィン系樹脂組成物を作製した。得られたオレフィン系樹脂組成物を樹脂組成物（９）とする。樹脂組成物（９）について実施例５と同様の湿熱安定性試験を行った。
【００５３】
【表１】
2004051947.tif 000004
【００５４】
【表２】
2004051947.tif 000005
【００５５】
【表３】
2004051947.tif 000006
（注）
エチレン／ヘキセン−１共重合体Ａ：エクセレンＦＸ　ＣＸ２００１（ＭＦＲ：２．０、密度：０．８９８、組成分布変動係数Ｃｘ＝０．２５、Ｍｗ／Ｍｎ＝１．８）
エチレン／ヘキセン−１共重合体Ｂ：スミカセンＥ　ＦＶ２０１（ＭＦＲ：２．０、密度：０．９１５）
エチレン／ヘキセン−１共重合体Ｃ：エクセレンＦＸ　ＣＸ５０１１（ＭＦＲ：２６、密度：０．９０６）
エチレン／酢酸ビニル共重合体：エバテート　Ｈ２０３１（ＭＦＲ：１．５、ＶＡ含量：１９ｗｔ％）
ポリエチレン：スミカセン　Ｆ２０８−１（ＭＦＲ：１．５、密度：０．９２３）
複合水酸化物Ａ：マグクリスタ（協和化学工業社製）
複合水酸化物Ｂ：フジレイン（富士化学工業社製）
光安定剤Ａ：チヌビンＮＯＲ３７１（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）
光安定剤Ｂ：チヌビン７８３（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）
光安定剤Ｃ：チヌビン６２２（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ製）
酸化防止剤Ａ：イルガノックス１０１０（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）
酸化防止剤Ｂ：イルガフォス１６８（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）
酸化防止剤Ｃ：イルガノックスＥ２０１（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）
酸化防止剤Ｄ：イルガノックス１０７６（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）