(57)【要約】【課題】空気極と燃料極との絶縁性を確保しつつ両ガス相互間シール性を確保する。【解決手段】多孔質基板９上に燃料極１１，固定酸化物電解質層１３，空気極１５を順次積層してセル１を構成する。セル１の中心部には中心セル枠部１９を、同外周には外周セル枠部１７をそれぞれ設け、セル１とセパレータ３とを複数積層してスタック５を構成する。外周セル枠部１９とセパレータ３との間には導電性中心ホルダ部２５を介装し、セパレータ３とその下層の中心セル枠部１９との間には、絶縁ホルダ部３１を介装する。絶縁ホルダ部３１は、ガス供給路となる凹部３５ａを有する流路付き金属製リング３５および、絶縁リング状シール材３７を備える。導電性中心ホルダ部２５が位置する燃料導入空間２７には、外周の開放部分から燃料を導入する。絶縁ホルダ部３１が位置する空気導入空間４１には、中心部の空気導入通路４７から凹部３５ａを経て空気を供給する。【選択図】      図１
2004303462.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体電解質の一方の面に燃料極を、同他方の面に酸化剤極をそれぞれ配置したセルと、セパレータとを交互に積層してスタックを構成し、このスタックの中心部において、前記セルと前記セパレータとを、中心ホルダ部で保持し、この中心ホルダ部に燃料ガスと酸化剤ガスとのいずれか一方のガスをスタック内に導入するガス導入通路を設け、この中心ホルダ部のうち前記ガス導入通路から、前記一方のガスを前記セルと前記セパレータとの間の空間に供給するガス供給路、および前記セルと前記セパレータとの間を電気的に絶縁する絶縁部材を備えた中心ホルダ部を絶縁性ホルダとし、
前記中心ホルダ部のうち前記スタックの他方のガスが供給される空間に位置する中心ホルダ部を導電性中心ホルダ部とし、
前記スタックの外周部において、前記一方のガスが供給される空間に位置して、前記セルと前記セパレータとを保持する導電性外周ホルダ部を設けたことを特徴とする燃料電池。
【請求項２】
前記セルの中心部および外周部に、中心セル枠部および外周セル枠部をそれぞれ設けるとともに、前記セル，前記導電性中心ホルダ部，前記セパレータ，前記他方の中心ホルダ部の順に、これらを重ね合わせて単位セルを構成し、この単位セルにおける前記中心セル枠部を、前記セルと電気的に絶縁させたことを特徴とする請求項１記載の燃料電池。
【請求項３】
前記セルの中心部および外周部に、中心セル枠部および外周セル枠部をそれぞれ設けるとともに、前記セル，前記他方の中心ホルダ部，前記セパレータ，前記導電性中心ホルダ部の順に、これらを重ね合わせて単位セルを構成し、この単位セルにおける前記外周セル枠部を、前記セルと電気的に絶縁させたことを特徴とする請求項１記載の燃料電池。
【請求項４】
前記導電性中心ホルダ部を備えた前記一方のガスが供給される空間の外周部を開放し、この開放部分から前記一方のガスを前記空間に供給することを特徴とする請求項１ないし３のいずれかに記載の燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
この発明は、固体電解質の一方の面に燃料極を、同他方の面に酸化剤極をそれぞれ配置したセルと、セパレータとを交互に積層してスタックを構成した燃料電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】
燃料電池において、セルとセパレータとを交互に積層して構成したスタックは、セルとセパレータとの間に、空気あるいは燃料ガスの流路を形成してある。このようなスタックの形状として、円盤状のセルおよびセパレータを使用し、空気あるいは燃料ガスのうち少なくとも一方を供給するガス供給管部を、円盤形状の中心部に設けたものが、非特許文献１や特許文献２に記載されている。
【０００３】
【非特許文献１】
Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ  ｏｆ  Ｔｈｅ  ５ｔｈ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｓｙｍｐｏｓｉｕｍ  ｏｎ  Ｓｏｌｉｄ  Ｏｘｉｄｅ  Ｆｕｅｌ  Ｃｅｌｌｓ，Ｐ７９
【０００４】
【特許文献１】
ＵＳＰ６３４４２９０
非特許文献１に記載されたものは、燃料ガスを、スタックの中央部からセルの燃料極とセパレータとの間に導入し、外周部からスタック外部へ排気する。セパレータは２層構造となっており、セパレータの上層の外周部から空気を導入して中央部で折り返し、下層のセルの空気極との間の流路を通過して外周部から排気する。
【０００５】
一方、特許文献１に記載されたものは、セルとセパレータとを積層し、燃料ガスおよび空気ともに、スタックの中央部から供給し、外周部からスタック外部へ排気する。
【０００６】
そして、セルは、多孔質基板上に燃料極、電解質、空気極を積層したものであり、空気極とセパレータとの間の空気流路に、燃料ガスが漏れないように、かつ、セル部で発電させるための絶縁を行うために、空気極と燃料極とを電気的に絶縁する絶縁性シール材でシールしている。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、非特許文献１のものは、スタック中央部の燃料供給管部内壁に、燃料極、電解質、空気極を積層したセルの端面が露出しており、特に空気極は、ガスが拡散する必要があるので多孔質であり、この多孔質層の端面から空気極流路へ燃料が漏れたり、空気が燃料供給管へ漏れる恐れがある。
【０００８】
このため、上記した燃料や空気の漏れを防止するため燃料と空気の漏れ経路にシールを施す必要があるが、固体酸化物型燃料電池のような高温域で使用する場合、一般にシールは困難を伴ない、そのため微量な漏れが生じる場合がある。これにより、シールを施しても、空気と燃料が反応してシール部が過熱し、シール性能がしだいに低下することが問題となる場合があった。
【０００９】
また、非特許文献１の場合、厚さが極めて薄い空気極端面に対するガスシールを構成する必要があり、さらに、セル部で発電させるためには、空気極と燃料極とを電気的に絶縁する必要もあり、このような機能を満たすシールは微量な漏れがより生じやすい。またこのようなシールは高度な製造技術が必要となり、コストアップを招くものとなる。
【００１０】
一方、特許文献１のものは、スタック中央部から燃料および空気の双方を供給する構造であることから、非特許文献１同様に万一漏れが微量でも生じると、シール部が過熱し、さらにシール性能の低下を招く問題があった。
【００１１】
また、絶縁性シール材によるシール部は、高い面精度により製造後初期の段階でシール性が確保されたとしても、絶縁性シール材として用いるガラスあるいはセラミックスと、金属製セパレータとは、温度変化に対する熱膨張挙動が異なるため、使用に伴い熱衝撃に対して界面でクラックが発生するなどして、シール性が低下し、上記微量な漏れの原因となる。
【００１２】
また、シール性が低下して、両ガスが混合すると、発電に寄与しないところで燃焼反応が起き、発電出力が大きく損失する問題もある。
【００１３】
そこで、この発明は、両ガス相互間のシール性を容易に確保することを目的としている。
【００１４】
【課題を解決するための手段】
前記目的を達成するために、この発明は、固体電解質の一方の面に燃料極を、同他方の面に酸化剤極をそれぞれ配置したセルと、セパレータとを交互に積層してスタックを構成し、このスタックの中心部において、前記セルと前記セパレータとを、中心ホルダ部で保持し、この中心ホルダ部に燃料ガスと酸化剤ガスとのいずれか一方のガスをスタック内に導入するガス導入通路を設け、この中心ホルダ部のうち前記ガス導入通路から、前記一方のガスを前記セルと前記セパレータとの間の空間に供給するガス供給路、および前記セルと前記セパレータとの間を電気的に絶縁する絶縁部材を備えた中心ホルダ部を絶縁性ホルダとし、前記中心ホルダ部のうち前記スタックの他方のガスが供給される空間に位置する中心ホルダ部を導電性中心ホルダ部とし、前記スタックの外周部において、前記一方のガスが供給される空間に位置して、前記セルと前記セパレータとを保持する導電性外周ホルダ部を設けた構成としてある。
【００１５】
【発明の効果】
この発明によれば、セルとセパレータとの間の一方のガスを導入する空間における中心部のシールおよび、同他方のガスを導入する空間における外周部のシールは、それぞれ導電性中心ホルダ部および導電性外周ホルダ部によって容易にできるので、燃料および酸化剤両ガスの漏れを確実に防止することができ、また他方のガスを導入する空間における絶縁部材を備えた中心ホルダ部を、他方のガスのみに晒され、両ガスに晒されない構造とすることで、シール性低下に起因する発電出力の低下を防止することができる。
【００１６】
【発明の実施の形態】
以下、この発明の実施の形態を図面に基づき説明する。
【００１７】
図１は、この発明の第１の実施形態に係わる燃料電池の断面図である。この燃料電池は、円盤状のセル１と円盤状のセパレータ３とを、複数交互に積層して全体として円筒形状を呈するスタック５を構成しており、このスタック５は、図２に示すように、ケース７内に収容して使用する。
【００１８】
セル１は、ガス透過性のある導電性の多孔質基板９上に、燃料極１１，固体電解質としての固体酸化物電解質１３，空気極１５を順次形成しており、これらはいずれも中心部が開口するドーナツ形状を呈している。このうち空気極１５は、燃料極１１や固体酸化物電解質１３に比べて外径が小さく、かつ内径が大きく形成してあり、外周部にて露出する固体酸化物電解質１３上には導電性の外周セル枠部１７を、内周部にて露出する固体酸化物電解質１３上には導電性の中心セル枠部１９を、ろう付けによりそれぞれ接合固定してある。
【００１９】
これら各外周セル枠部１７および中心セル枠部１９は、図３にスタック５の平面図として示すように、いずれも環状に形成してある。ここで、中心セル枠部１９と空気極１５とは、電気的に絶縁するために、相互間に所定の間隔をあけて配置する。あるいは、空気極１５の内周部にろう材の染み出しを防止する、例えばろう材をはじくストップオフ材を形成して絶縁を図ることもできる。
【００２０】
また、多孔質基板９の外周部および内周部の、外周セル枠部１７の内周部および中心セル枠部１９の外周部にそれぞれ対応する位置には、多孔質基板９と同材料からなるガス透過性のない環状のバルク材料２１および２３をそれぞれ設けてある。
【００２１】
中心セル枠部１９とセパレータ３との間には、一方の中心ホルダ部となる円筒形状を呈する耐熱ステンレス製の導電性中心ホルダ部２５を介装してある。中心セル枠部１９と導電性中心ホルダ部２５との間は、拡散接合法を用いて接合してシールする。一方導電性中心ホルダ部２５とセパレータ３との間は、相互の接合面を鏡面に研磨する、導電性中心ホルダ部２５の接合面に金メッキを施して締め付ける、金属製シール材を介在させて締め付ける、などにより接合してシールする。
【００２２】
また、上記した導電性中心ホルダ部２５を配置してあるセル１とセパレータ３との間の燃料導入空間２７には、集電体２９を、多孔質基板９およびセパレータ３にそれぞれ接触した状態で収容する。
【００２３】
そして、この集電体２９を収容する燃料導入空間２７は、外周部の全周を開放してあり、この開放部から一方のガスとして燃料ガスを供給する。
【００２４】
セパレータ３と、その下層のセル枠部１９との間には、他方の中心ホルダ部としての円筒状の絶縁性ホルダとなる絶縁ホルダ部３１を配置してある。この絶縁ホルダ部３１は、図１中で上部から金属製ワッシャ３３，流路付き金属製リング３５，絶縁部材としての例えばセラミックス製ワッシャからなる絶縁リング状シール材３７，金属製ワッシャ３９の順に積層したものである。図４に、絶縁ホルダ部３１を構成する上記した各部材の分解斜視図を示す。
【００２５】
セパレータ３と金属製ワッシャ３３とは、拡散接合によって接合する。流路付き金属製リング３５は、その円筒形状の内部と外部とを連通するガス供給路となる凹部３５ａを円周方向等間隔に複数形成してある。この流路付き金属製リング３５と金属製ワッシャ３３とは、拡散接合によって接合する。さらに、流路付き金属製リング３５と絶縁リング状シール材３７との接合および、絶縁リング状シール材３７と金属製ワッシャ３９との接合は、いずれもろう付けによって行う。また、金属性ワッシャ３９とその下層の中心セル枠部１９とは、拡散接合によって接合する。
【００２６】
すなわち、金属同士の接合は拡散接合によって行い、金属と絶縁材（絶縁リング状シール材３７）との接合は、ろう付けによって行っている。ろう付けに代えて、ガラス製やセラミックス製の接着剤により貼付してもよい。
【００２７】
また、上記した絶縁ホルダ部３１を配置してある、セパレータ３とその下層のセル１との間の空気導入空間４１には、集電体４３を、セパレータ３および空気極１５にそれぞれ接触した状態で収容する。
【００２８】
さらに、この空気導入空間４１の外周部におけるセパレータ３と外周セル枠部１７との間には、円筒状の導電性外周ホルダ部４５を介装する。導電性外周ホルダ部４５と、その上下のセパレータ３および外周セル枠部１７とは拡散接合によって接合固定する。
【００２９】
そして、上記したスタック５の中心部には、図１中で上下方向に貫通する空気導入通路４７を設ける。この空気導入通路４７は、他方のガスをスタック５内に導入するガス導入通路を構成する。
【００３０】
空気導入通路４７に導入した空気は、絶縁ホルダ部３１における流路付き金属製リング３５の凹部３５ａを通って空気導入空間４１に供給し、その外周部の図示しない空気排出口に、例えば空気排出管を接続して、前記図２に示してあるケース７の外部へ排出する。
【００３１】
ここで、上記したスタック５では、図１中で上部から、外周セル枠部１７および中心セル枠部１９を含むセル１，導電性中心ホルダ部２５，セパレータ３，絶縁ホルダ部３１の順に、これらを重ね合わせて単位セルを構成する。
【００３２】
この単位セルを多数積層してスタック５となる。この際、単位セルにおける中心セル枠部１９を、前記セル１の空気極１５と電気的に絶縁（図１中Ｐｉ部）させている。なお、外周セル枠部１７と空気極は電気的に通電（図１中Ｐｏ部）させた状態としてもよい。
【００３３】
このようなスタック５を収容する前記図２に示したケース７は、スタック５を収容するケース本体部７ａに、燃料を供給するための燃料供給部７ｂおよび、発電反応により消費された燃料を排出する燃料排出部７ｃをそれぞれ一体に備えている。ケース７内のスタック５は、その中心部を、ケース本体部７ａの中央で上下から挟持して固定保持される。
【００３４】
ケース本体部７ａの下面には、空気導入管４８を接続してあり、空気導入管４８から導入する空気は、スタック５における空気導入通路４７に流れ込む。
【００３５】
またケース７には、配管ユニット４９を接続してある。配管ユニット４９は、燃料供給部７ｂに接続する燃料供給管部４９ａと、燃料排出部７ｃに接続する燃料排出管部４９ｂと、これら燃料供給管部４９ａと燃料排出管部４９ｂとを互いに接続する燃料循環管部４９ｃとをそれぞれ備えている。
【００３６】
燃料供給管部４９ａの燃料循環管部４９ｃより上流側には、燃料注入管５１を接続し、燃料循環管部４９ｃには、燃料排出管部４９ｂから燃料供給管部４９ａに燃料を循環させるブロワ５３を設ける。燃料排出管部４９ｂの出口５５から排出するガスは、図示しない排出ガス処理系で処理し、処理後のガスを燃料供給管部４９ａに入口５７から戻す。
【００３７】
したがって、スタック５には、燃料注入管５１からの燃料ガスと、ブロワ５３によって強制循環させた排出ガスと、排出ガス処理系で処理後のガスを、それぞれ供給することになり、この供給ガスは、前記した燃料導入空間２７にその外周囲側の開放部から入り込む。
【００３８】
なお、燃料電池システムの効率などによっては、必ずしも排出後のガスを燃料電池に戻さなくてもよい。
【００３９】
上記したブロワ５３により強制循環させる燃料ガスの流速は、できる限り速い方がセル１の表面でのガス交換と熱交換の面で効率と安定性が向上し、発熱がこもりやすい単位セルの中心の冷却に好ましい。ところが、この流速を得るためにはエネルギを消費するので、流速は単位セル相互の積層間の寸法と発電効率と消費エネルギのバランスから決めるとよい。
【００４０】
上記した第１の実施形態によれば、セル１とセパレータ３との間の、一方のガスである燃料ガスを導入する燃料導入空間２７における中心部のシールは、導電性中心ホルダ部２５を、中心セル枠部１９に対して拡散接合する一方、セパレータ３に対しては接合面を鏡面とするなどにより、容易確実にシール性を確保することができる。
【００４１】
また、他方のガスである空気を導入する空気導入空間４１における外周部のシールは、導電性外周ホルダ部４５を、セパレータ３および外周セル枠部１７に対してそれぞれ拡散接合することによって、容易確実にシール性を確保することができる。
【００４２】
これにより、スタック５の外周部に供給する燃料の空気導入通路４７および空気導入空間４１への漏れを防止できるとともに、空気導入通路４７を流れる空気の燃料導入空間２７への漏れおよび、空気導入空間４１内の空気のスタック５外への漏れを防止することができ、燃料と空気との混合を回避できる。
【００４３】
また、空気導入空間４１の中心部における絶縁性シールは、空気のみが接触する位置をシールするので、微少な漏れが発生しても両ガスが接触する場合に比べて熱衝撃を受けにくく、このため隣接する単位セル相互の絶縁性を確保しつつ両ガス相互間シール性を、高度な製造技術を必要とすることなく、容易に確保することができる。
【００４４】
このように、燃料および空気の両ガス相互間のシール性を確保することで、燃焼反応は発電に寄与する部分のみで発生し、高効率な発電出力を得ることができる。
【００４５】
また、ガス流路となる凹部３５ａを備える流路付き金属製リング３５に対しては、金属であることから微細な流路加工が容易であり、スタック５の小型化に寄与することができる。
【００４６】
さらに、単位セルにおける中心セル枠部１９を、セル１と電気的に絶縁させることで、外周セル枠部１７はその上方のセパレータ３と電気的に導通する接合としても電池として機能させることができる。これにより、例えば、セパレータ３と外周セル枠部１７とを、導電性外周ホルダ部４５を間に挟んで、拡散接合したり、または必要箇所をレーザ溶接や電子ビーム溶接により接合することができ、スタック５の製造工程を簡便化することができるとともに、信頼性も向上することができる。
【００４７】
なお、上記したスタック５は、その中心部に、空気導入通路４７とともに空気排出通路を設け、空気導入空間４１に導入した空気を、この中心部の空気排出通路を経てスタック５外へ排出するようにしてもよい。この場合、図２に示すように、ケース７の上面に、空気排出通路に連通する空気排出管５９を接続して排出空気をスタック５外へ排気する。
【００４８】
図５は、この発明の第２の実施形態に係わる燃料電池の断面図である。第２の実施形態は、前記図１に示した第１の実施形態における導電性中心ホルダ部２５と絶縁ホルダ部３１との配置を入れ替え、かつ第１の実施形態における導電性外周ホルダ部４５を、絶縁ホルダ部３１を配置した燃料導入空間２７０に対応する位置に配置している。
【００４９】
したがって、この実施形態の場合、導電性中心ホルダ部２５が位置する空間（空気導入空間４１０）の外周部が開放されて、この開放部から一方のガスとして空気を導入する。他方のガスとなる燃料は、中心部の燃料導入通路４７０からスタック５内に導入し、絶縁ホルダ部３１における流路付き金属製リング３５の凹部３５ａを通って燃料導入空間２７０に導入する。
【００５０】
空気導入空間４１０に導入した空気の排気は、外周部に適宜排気管を接続して排出する。
【００５１】
なお、この実施形態におけるスタック５０は、図２のものとは別の図示しないケース内に収容してそのケース内に空気を供給することで、空気導入空間４１０に空気を導入することができる。
【００５２】
ここで、上記した図５のスタック５０では、図５中で上部から、中心セル枠部１９を含むセル１，絶縁ホルダ部３１，セパレータ３，導電性中心ホルダ部２５，の順に、これらを重ね合わせて単位セルを構成する。
【００５３】
この単位セルを多数積層してスタック５となる。この際、単位セルにおける外周セル枠部１７を、前記セル１の空気極１５と電気的に絶縁（図５中Ｑｏ）させている。なお、中心セル枠部１９と空気極は電気的に通電（図１中Ｐｏ部）させた状態としてもよい。
【００５４】
上記した第２の実施形態においては、単位セルにおける外周セル枠部１７を、セル１と電気的に絶縁させることで、外周セル枠部１７はその下方のセパレータ３と電気的に導通する接合とすることができる。例えば、セパレータ３と外周セル枠部１７とを、第１の実施形態と同様に、導電性外周ホルダ部４５を間に挟んで、拡散接合したり、または必要箇所をレーザ溶接や電子ビーム溶接により接合することができ、スタック５の製造工程を簡便化することができるとともに、信頼性も向上することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】この発明の第１の実施形態に係わる燃料電池の断面図である。
【図２】図１の燃料電池をケース内に収容した状態を示す斜視図である。
【図３】図１の燃料電池の上面図である。
【図４】図１の燃料電池における絶縁ホルダ部の分解斜視図である。
【図５】この発明の第２の実施形態に係わる燃料電池の断面図である。
【符号の説明】
１  セル
３  セパレータ
５，５０  スタック
１１  燃料極
１３  固体酸化物電解質（固定電解質）
１５  空気極（酸化剤極）
１７  外周セル枠部
１９  中心セル枠部
２５  導電性中心ホルダ部
２７  燃料導入空間（一方のガスが供給される空間）
３１  絶縁ホルダ部（絶縁性ホルダ）
３５ａ  凹部（ガス供給路）
３７  絶縁リング状シール材（絶縁部材）
４１  空気導入空間（他方のガスが供給される空間）
４５  導電性外周ホルダ部
４７  空気導入通路（他方のガスをスタック内に導入するガス導入通路）
２７０  燃料導入空間（他方のガスが供給される空間）
４１０  空気導入空間（一方のガスが供給される空間）
４７０  燃料導入通路（他方のガスをスタック内に導入するガス導入通路）
【図１】
2004303462.tif 000003
【図２】
2004303462.tif 000004
【図３】
2004303462.tif 000005
【図４】
2004303462.tif 000006
【図５】
2004303462.tif 000007