(57)【要約】【課題】天然放射線を利用してマイナスイオンを発生させるセラミック製品において、当該製品中に含有される放射性同位元素量を軽減させ、しかも発生するマイナスイオン量を増加かつ安定化させるマイナスイオン発生セラミック物質の製法を提供する。【解決手段】ウラン元素又はウラン系列核種あるいはトリウム元素又はトリウム系列核種のいずれかが含有される原料鉱石を１種類以上とする鉱物系原料を水中に浸漬した後、直流電圧を通電する電磁気処理を行い、前記電磁気処理された鉱物系原料に対して粉砕、焼成、造粒・成型の加工を組み合わせて行う。または、予め鉱物系原料に対して粉砕、焼成、造粒・成型の加工を組み合わせて行う際に前記電磁気処理を行う。さらには、予め鉱物系原料に対して粉砕、焼成、造粒・成型の加工を組み合わせて製品とした後に前記電磁気処理を行う。【選択図】　　　　図５
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ウラン元素又はウラン系列核種あるいはトリウム元素又はトリウム系列核種のいずれかが含有される原料鉱石を１種類以上とする鉱物系原料を水中に浸漬した後、直流電圧を通電する電磁気処理を行うことを特徴とするマイナスイオン発生セラミック物質の製法。
【請求項２】
前記電磁気処理された鉱物系原料を粉砕する工程を含むことを特徴とする請求項１に記載のマイナスイオン発生セラミック物質の製法。
【請求項３】
前記電磁気処理された鉱物系原料を粉砕する工程と、前記粉砕後に焼成する工程と、前記焼成後に粉砕する工程を含むことを特徴とする請求項１に記載のマイナスイオン発生セラミック物質の製法。
【請求項４】
前記電磁気処理された鉱物系原料を粉砕する工程と、前記粉砕物を所定形状に造粒又は成型する工程と、前記造粒物又は成型物を焼成する工程を含むことを特徴とする請求項１に記載のマイナスイオン発生セラミック物質の製法。
【請求項５】
ウラン元素又はウラン系列核種あるいはトリウム元素又はトリウム系列核種のいずれかが含有される原料鉱石を１種類以上とする鉱物系原料を粉砕する工程後、前記粉砕物を水中に浸漬し、直流電圧を通電する電磁気処理を行う工程を含むことを特徴とするマイナスイオン発生セラミック物質の製法。
【請求項６】
ウラン元素又はウラン系列核種あるいはトリウム元素又はトリウム系列核種のいずれかが含有される原料鉱石を１種類以上とする鉱物系原料を粉砕する工程と、前記粉砕後に焼成する工程と、前記焼成後に粉砕する工程を含み、いずれかの粉砕工程の後、当該粉砕物を水中に浸漬し、直流電圧を通電する電磁気処理を行う工程を含むことを特徴とするマイナスイオン発生セラミック物質の製法。
【請求項７】
ウラン元素又はウラン系列核種あるいはトリウム元素又はトリウム系列核種のいずれかが含有される原料鉱石を１種類以上とする鉱物系原料を粉砕する工程後、前記粉砕物を水中に浸漬し、直流電圧を通電する電磁気処理を行う工程と、前記電磁気処理物を所定形状に造粒又は成型する工程と、前記造粒物又は成型物を焼成する工程を含むことを特徴とするマイナスイオン発生セラミック物質の製法。
【請求項８】
ウラン元素又はウラン系列核種あるいはトリウム元素又はトリウム系列核種のいずれかが含有される原料鉱石を１種類以上とする鉱物系原料を粉砕する工程と、前記粉砕物を所定形状に造粒又は成型する工程と、前記造粒物又は成型物を水中に浸漬し、直流電圧を通電する電磁気処理を行う工程と、前記電磁気処理した造粒物又は成型物を焼成する工程を含むことを特徴とするマイナスイオン発生セラミック物質の製法。
【請求項９】
ウラン元素又はウラン系列核種あるいはトリウム元素又はトリウム系列核種のいずれかが含有される原料鉱石を１種類以上とする鉱物系原料を粉砕する工程と、前記粉砕物を所定形状に造粒又は成型する工程と、前記造粒物又は成型物を焼成する工程と、前記焼成された造粒物又は成型物を水中に浸漬し、直流電圧を通電する電磁気処理を行う工程を含むことを特徴とするマイナスイオン発生セラミック物質の製法。
【請求項１０】
前記粉砕する工程において、酸化チタンが添加されることを特徴とする請求項２ないし９のいずれか１項に記載のマイナスイオン発生セラミック物質の製法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
この発明は、原料鉱石及びその加工物に直流電圧を通電するマイナスイオン発生セラミック物質の製法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
マイナスイオンの働きについては、消臭、抗菌、防濁等の環境改善効果の他、疲労回復、免疫機能の向上等をはじめとする生理的機能の改善効果について、とりわけ近年、関心が高まりつつある。
【０００３】
前記マイナスイオンを生成させる方法には、レナード効果を利用して水に衝撃を与える方法、空気放電等が知られている。これらの方法によると、水の処理に要する設備の増設やオゾンの発生等の不具合もみられる。このため近年では、安価かつ容易にマイナスイオンを生成させる方法として微量放射線の有するエネルギーの応用が主流となり、種々の天然鉱石が利用される傾向にある。前出の各種鉱石中には、極微量の放射性同位元素が含まれ、これら元素が放射性壊変を行うことにより、α線，β線，γ線の天然放射線が常時放射される。前記の各放射線は、水又は空気中の水分子からＨ３Ｏ＋，ＯＨ−，・ＯＨ等のラジカル様物質を生成することが知られ、直接マイナスイオンとして作用するものの他、他の分子に作用しマイナスイオンを発生させるものであると考えられる（例えば、特許文献１参照。）。
【０００４】
上記のとおり、放射性同位元素を含有する鉱石からは容易にマイナスイオンが得られるため、利用頻度が高まり多彩な製品が開発されている。とりわけ鉱石種にトルマリンを用いるものが多用されている。しかしながら、トルマリンそのものから放射される放射線量は極端に低く、単独でマイナスイオン生成に寄与する励起エネルギーは、ほとんどないことが報告されている（例えば、特許文献２参照。）。
【０００５】
従って、所望のマイナスイオン発生体を得ようとする場合、トルマリン以外の鉱石を使用するため、より多くのマイナスイオンを得ようとすると、いきおい放射線量を高めることにつながり、安全管理上の相反が懸念される。そのため、モナザイト等の鉱石を用いつつ長石等のバインダーを適宜添加し、単位重量中の放射線量を抑制しながらマイナスイオンの発生量を高めた材料が報告されている（例えば、特許文献３参照。）。
【０００６】
しかるに、放射性同位元素を含有する各種鉱石中の天然放射線を利用し、マイナスイオンを発生させようとするものは、使用する鉱石種及びその産地により、放射線量のばらつきが大きく、各種鉱石を適宜加工し製品化する場合、製造工程中に放射性同位元素を含む成分が気散、分離するなどの欠損が生じるため、一定の放射線量を得ることが難しく、マイナスイオンの発生量の安定化が容易でなかった。
【０００７】
【特許文献１】
特開２００２−１０２８６６号公報（第４，５頁）
【特許文献２】
特許３３０６７９０号公報（第２，３頁）
【特許文献３】
特許３０８５１８２号公報（第４−６頁）
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
この発明は前記の点に鑑みなされたものであり、天然放射線を利用してマイナスイオンを発生させるセラミック製品において、当該製品中に含有される放射性同位元素量を軽減させ、しかも発生するマイナスイオン量を増加かつ安定化させるマイナスイオン発生セラミック物質の製法を見出し、ここに提案するものである。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
すなわち、請求項１の発明は、ウラン元素又はウラン系列核種あるいはトリウム元素又はトリウム系列核種のいずれかが含有される原料鉱石を１種類以上とする鉱物系原料を水中に浸漬した後、直流電圧を通電する電磁気処理を行うことを特徴とするマイナスイオン発生セラミック物質の製法に係る。
【００１０】
請求項２の発明は、前記電磁気処理された鉱物系原料を粉砕する工程を含むことを特徴とする請求項１に記載のマイナスイオン発生セラミック物質の製法に係る。
【００１１】
請求項３の発明は、前記電磁気処理された鉱物系原料を粉砕する工程と、前記粉砕後に焼成する工程と、前記焼成後に粉砕する工程を含むことを特徴とする請求項１に記載のマイナスイオン発生セラミック物質の製法に係る。
【００１２】
請求項４の発明は、前記電磁気処理された鉱物系原料を粉砕する工程と、前記粉砕物を所定形状に造粒又は成型する工程と、前記造粒物又は成型物を焼成する工程を含むことを特徴とする請求項１に記載のマイナスイオン発生セラミック物質の製法に係る。
【００１３】
請求項５の発明は、ウラン元素又はウラン系列核種あるいはトリウム元素又はトリウム系列核種のいずれかが含有される原料鉱石を１種類以上とする鉱物系原料を粉砕する工程後、前記粉砕物を水中に浸漬し、直流電圧を通電する電磁気処理を行う工程を含むことを特徴とするマイナスイオン発生セラミック物質の製法に係る。
【００１４】
請求項６の発明は、ウラン元素又はウラン系列核種あるいはトリウム元素又はトリウム系列核種のいずれかが含有される原料鉱石を１種類以上とする鉱物系原料を粉砕する工程と、前記粉砕後に焼成する工程と、前記焼成後に粉砕する工程を含み、いずれかの粉砕工程の後、当該粉砕物を水中に浸漬し、直流電圧を通電する電磁気処理を行う工程を含むことを特徴とするマイナスイオン発生セラミック物質の製法に係る。
【００１５】
請求項７の発明は、ウラン元素又はウラン系列核種あるいはトリウム元素又はトリウム系列核種のいずれかが含有される原料鉱石を１種類以上とする鉱物系原料を粉砕する工程後、前記粉砕物を水中に浸漬し、直流電圧を通電する電磁気処理を行う工程と、前記電磁気処理物を所定形状に造粒又は成型する工程と、前記造粒物又は成型物を焼成する工程を含むことを特徴とするマイナスイオン発生セラミック物質の製法に係る。
【００１６】
請求項８の発明は、ウラン元素又はウラン系列核種あるいはトリウム元素又はトリウム系列核種のいずれかが含有される原料鉱石を１種類以上とする鉱物系原料を粉砕する工程と、前記粉砕物を所定形状に造粒又は成型する工程と、前記造粒物又は成型物を水中に浸漬し、直流電圧を通電する電磁気処理を行う工程と、前記電磁気処理した造粒物又は成型物を焼成する工程を含むことを特徴とするマイナスイオン発生セラミック物質の製法に係る。
【００１７】
請求項９の発明は、ウラン元素又はウラン系列核種あるいはトリウム元素又はトリウム系列核種のいずれかが含有される原料鉱石を１種類以上とする鉱物系原料を粉砕する工程と、前記粉砕物を所定形状に造粒又は成型する工程と、前記造粒物又は成型物を焼成する工程と、前記焼成された造粒物又は成型物を水中に浸漬し、直流電圧を通電する電磁気処理を行う工程を含むことを特徴とするマイナスイオン発生セラミック物質の製法に係る。
【００１８】
請求項１０の発明は、前記粉砕する工程において、酸化チタンが添加されることを特徴とする請求項２ないし９のいずれか１項に記載のマイナスイオン発生セラミック物質の製法に係る。
【００１９】
【発明の実施の形態】
以下添付の図面に従ってこの発明を詳細に説明する。
図１は本発明の原料鉱石の選鉱プロセスを示す第一概略図、図２は本発明の原料鉱石の選鉱プロセスを示す第二概略図、図３は本発明の電磁気処理に用いる電磁気処理装置の斜視図、図４は図３の２−２線の位置で切断した状態の断面図である。
【００２０】
本発明において、ウラン元素又はウラン系列核種あるいはトリウム元素又はトリウム系列核種を含む原料鉱石とは、ウラン元素又はトリウム元素の各種化合物を含有する鉱石の他、ウラン元素又はトリウム元素から放射性壊変を伴い生じた元素（化合物を含む）を含有する鉱石であり、含有される種類はいずれか１種又は複数種を問わない。ウラン系列核種は、２３８Ｕを親核種とし、２２６Ｒａ、２１４Ｐｂ、２１４Ｂｉ等を経た後、２０６Ｐｂに至る放射性崩壊を行う一連の核種であり、トリウム系列核種は、２３２Ｔｈを親核種とし、２２８Ａｃ、２１２Ｐｂ、２０８Ｔｌ、２１２Ｂｉ等を経た後、２０８Ｐｂに至る放射性崩壊を行う一連の核種である。このようにウラン元素又ウラン系列核種あるいはトリウム元素又はトリウム系列核種に含まれる各元素が１種類もしくは２種類以上が含有される原料鉱石であり、当該原料鉱石を１種類又は２種類以上を組み合わせたものが鉱物系原料である。なお、ウラン元素には、２３８Ｕに加え、他の同位体を含むものである。
【００２１】
前記ウラン元素又ウラン系列核種あるいはトリウム元素又はトリウム系列核種を含む原料鉱石は、「原子力委員会月報　昭和３１年　第１巻第６号」等によると、少なくとも１００種類以上が知られている。下記の表１には、ウラン元素又はトリウム元素の各種化合物を含有する鉱石のうち主要なものを原料番号１〜３９として明記する。表１において、各原料鉱石中のウラン元素又はトリウム元素は、ウラン元素（Ｕ２Ｏ８）、トリウム元素（ＴｈＯ２）の酸化物として概ね表記の範囲内で当該鉱石に含有される。
【００２２】
【表１】
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【００２３】
表１に記載の原料鉱石において、ウラン，トリウム成分の含有量、入手容易性及び保管設備等を考慮し、デーヴィッド石（５）、ユーゼン石（６）、フェルグソン石（７）、石川石（８）、ポリクレース（９）、パイロクロア（１０）、サマルスキー石（１１）、トロゴム石（１９）、ラウヴ石（３１）、イットロクラサイト（３４）、ジッケル鉱（３５）、褐れん石（３６）、苗木石（３７）が好適であり、後述の実施例の鉱物系原料に挙げられる。
【００２４】
前出の鉱物系原料に加え、図１に示す選鉱プロセスにより分離されるもの及び図２の選鉱プロセスに用いられる原料番号５１〜６３のヘビーミネラルコンセントレイト（重砂）、ダーティジルコン、スタンダードジルコン、ピュアジルコン、プライムジルコン、モナザイト原砂、イットリュウム原砂（ゼノタイム）、イルメナイト中間品、バテライト、ジルコニア、バストネサイト、セリウム鉱石、ランタン鉱石が後述の実施例に挙げられる。
【００２５】
図１において、出発原料であるヘビーミネラルコンセントレイト（重砂）（５１）は、オーストラリア、南アフリカ、ブラジル、インド、ロシア、ウクライナ、ベトナム、アメリカ合衆国、マレーシア、インドネシア、中国等の産地より、主に酸性火成岩が風化して堆積した漂砂鉱床からジルコンサンドとして産出する。特に東南アジアでは、錫やセリサイト、金を採取した後の重砂（アマン）に含まれるものである。前記ヘビーミネラルコンセントレイト（５１）からは、磁力選鉱及び静電選鉱を経ることによりルチルが分離されダーティジルコン（５２）が得られる。このとき磁性を持つ鉱石はイルメナイト中間品（５８）として分離され、スタンダードジルコン（５３）が得られる。さらに静電選鉱を経ることによりピュアジルコン（５４）とモナザイト原砂（５６）が得られる。モナザイト原砂（５６）から適宜選鉱を経た後、イットリュウム原砂（ゼノタイム）（５７）が得られる。前記ピュアジルコン（５４）からは、酸洗い及び磁力選鉱を経ることによりプライムジルコン（５５）が得られ、さらにジルコニウムの組成比率を高めたものがバテライト（５９）及びジルコニア（６０）である。
【００２６】
図２に示す、バストネサイト（６１）は、主にアメリカ合衆国、中国等のカーボナイト鉱床から、鉄、チタン、錫、ウラン、トリウム等を採掘した際の副産物として得られるものである。バストネサイト（６１）をさらに選鉱することにより、セリウムに富むセリウム鉱石（６２）とランタンに富むランタン鉱石（６３）が得られる。
【００２７】
原料鉱石５１〜６３は、以下の表２及び表３に記載の成分より組成される。表中において、数値は単位重量あたりの重量パーセントを表す。なお、上記原料鉱石５１〜６３の組成成分は、理学電気工業株式会社製の蛍光Ｘ線分析装置（ＲＩＸ３０００）により分析されたものである。
【００２８】
【表２】
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【００２９】
【表３】
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【００３０】
図１に示す選鉱プロセスにおいて、鉱山から産出される原料鉱石の純度・含有量の他、選鉱精度（例えば、選鉱時の磁力の強さ、選鉱の回数等）が大きく異なるため、原料鉱石５１〜６３の組成成分は、必ずしも表２及び表３に示す組成分布に拘泥されるものではない。なお、表１中のジルコン（１３）はダーティジルコン（５３）、ゼノタイム（１２）はイットリュウム原砂（ゼノタイム）（５７）、モナザイト（３９）はモナザイト原砂（５６）に相当するものである。
【００３１】
請求項１０に規定する酸化チタン（ＴｉＯ２）は、太陽光に含まれる紫外線等の照射により光触媒として機能し、消臭、抗菌、防濁等の種々の分野において強力な触媒効果を発揮することが知られている。このため、衛生効果を高める目的から、後述の粉砕工程において適宜量鉱物系原料に添加され、鉱物系原料と均質化される。なお、酸化チタン（ＴｉＯ２）には、ルチル、アナターゼ、ブルッカイトの３種類が存在すると言われ、本発明においては、アナターゼを利用するものである。
【００３２】
また、後述の図７ないし図１６に示す主に粉砕、焼成、造粒・成型の工程において、粉砕時の鉱物成分の分離を防ぐ他、焼成時の鉱物系原料の焼結及び固着性（バインダーとしての作用）を高め、鉱物系原料の放射線強度の調整、融着性、耐火温度を考慮して、珪酸質原料（珪石、珪砂、珪藻土）、長石質原料（カリ長石（ＫＡｌＳｉ３Ｏ８）、ソーダ長石（ＮａＡｌＳｉ３Ｏ８）、灰長石（ＣａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８））、粘土質原料（カオリン、耐火粘土、木節粘土、蛙目粘土、陶石、セリサイト、モンモリロナイト、ベントナイト、ろう石）、石灰質及びマグネシア原料（石灰、ドロマイト、タルク、かんらん石、蛇紋岩）、ガラス原料（ガラス、フリット）、その他（パーライト、しらす、沸石、珪灰石、アルミナ質原料）、有機バインダー（カルボキシメチルセルロース、ポリビニルアルコール等）等が副原料として適宜の種類、配合比のもと、前記鉱物系原料に添加される。上記した副原料中で、後述の実施例に用いる副原料は、珪石（１０１）、長石（１０２）、フリット（１０３）、ドロマイト（１０４）、珪灰石（１０５）、陶石（１０６）、ガラス（１０７）、粘土（１０８）、石灰石（１０９）、酸化チタン（１１１）であり、かっこ内はその原料番号である。
【００３３】
請求項１ないし９に記載の電磁気処理とは、鉱物系原料、鉱物系原料の粉砕物又は造粒，成型物、さらには完成品（加工済み）のマイナスイオン発生セラミック物質を絶縁製の容器あるいはタンクに投入後、前記の被処理物が完全に埋没するように注水して浸漬する。続いて水中に浸漬する原料等（セラミック物質製品を含む）に対し、直流電圧を通電する処理である。このように通電（電磁気処理）を行うことにより、被処理物（鉱物系原料，セラミック物質製品等）から発せられるマイナスイオン量を増加させようとする処理である。なお、電磁気処理は、必ずしも使用する鉱物系原料の全量に対して行わなくてもよい。
【００３４】
図３を用い、前記電磁気処理について詳述する。図３において、電磁気処理装置１０は、ポリプロピレン等の公知の絶縁性樹脂容器１５に、絶縁性の支持材１７により固定された陽極側電極板１３と陰極側電極板１４を挿入し、トランス１６と両極の電極板１３，１４を配線１８により接続したものである。トランス１６は、交流１００Ｖ等の交流電圧を適宜の直流電圧（後述の実施例においては１６Ｖ）の直流電圧に変圧するものである。陽極側電極板１３にはトランス１６の正極が接続され、陰極側電極板１４には負極が接続される。
【００３５】
絶縁性樹脂容器１５に未加工の鉱物系原料、鉱物系原料の粉砕物、さらには加工済みのセラミック物質製品を投入後、被処理物を完全に埋没させるように注水し浸漬する。続いて絶縁性樹脂容器１５内の被処理物及び水に対し、トランス１６により変圧された直流電圧を通電して電磁気処理を行う。所定時間通電後に排水し、被処理物を適宜乾燥して加工、出荷等に供する。
【００３６】
前記電磁気処理に際し、直流電圧の通電を８ないし７２時間行い、対象物（未加工の鉱物系原料、鉱物系原料の粉砕物又は造粒，成型物、加工済みのセラミック物質製品）のマイナスイオン発生量を増加させるものである。後述の実施例から明らかなとおり、発明者の実験によるとマイナスイオン発生量の顕著な増加には、少なくとも８時間は必要とされる。また、表記はしないが３日間を超える通電では大きく変化がみられないためである。
【００３７】
図５の概略工程図を用い、本発明の鉱物系原料に対する電磁気処理を用いるマイナスイオン発生セラミック物質の製法を説明する。
【００３８】
図５（ａ）は、請求項１に規定するマイナスイオン発生セラミック物質の製法を概略的に示すものである。すなわち、前記鉱物系原料を電磁気処理用の容器（絶縁処理を施したタンク、水槽等）内で水中に浸漬し直流電圧の通電による電磁気処理を行い、製品Ｎを得るものである。
【００３９】
図５（ｂ）は、請求項２ないし４に規定するマイナスイオン発生セラミック物質の製法を概略的に示すものである。すなわち、予め鉱物系原料を電磁気処理用の容器内で水中に浸漬し直流電圧の通電による電磁気処理を行い、これに粉砕、焼成等の適宜の加工を行い、製品Ｐを得るものである。
【００４０】
図５（ｃ）は、請求項５ないし８に規定するマイナスイオン発生セラミック物質の製法を概略的に示すものである。すなわち、鉱物系原料に対し、粉砕、焼成、造粒又は成型等の適宜の加工を行い、加工中の粉砕あるいは造粒又は成型の後に当該粉砕物、造粒物、成型物を電磁気処理用の容器内で水中に浸漬し直流電圧の通電による電磁気処理を行い、製品Ｑを得るものである。
【００４１】
図５（ｄ）は、請求項９に規定するマイナスイオン発生セラミック物質の製法を概略的に示すものである。すなわち、鉱物系原料に対し、粉砕、焼成、造粒又は成型等の適宜の加工を行い、得られた造粒物又は成型物（セラミック製品）を電磁気処理用の容器内で水中に浸漬し直流電圧の通電による電磁気処理を行うことによって、製品Ｒを得るものである。
【００４２】
前記図５（ａ）〜（ｄ）の製品Ｎ，製品Ｐ，製品Ｑ，製品Ｒを製造するための「加工」について、図６ないし図１５に示す加工工程図を用いて詳述する。
【００４３】
図６に示す加工工程図は、図５（ａ）における製品Ｎの製法に相当し、その加工を説明するものである。鉱物系原料Ｍｍは、前出の図３あるいは適宜の電磁気処理用容器（絶縁処理を施したタンク、水槽）等において、水中で直流電圧の通電による電磁気処理（Ｓ１０）が行われる。鉱物系原料は脱水後、必要に応じて付着水を除去するため、前記電磁気処理済みの鉱物系原料はロータリーキルン等の公知の乾燥手段により、４００℃の雰囲気下において乾燥（Ｓ１１）され、篩い分け等によって粒径を揃える分級（Ｓ１２）が行われる。むろん、乾燥（Ｓ１１）、分級（Ｓ１２）は省略しても何ら支障はない。なお、実施例において、鉱物系原料の形状は、適宜であるが砂状体であることが浸漬時の表面積を拡大するため望ましい。
【００４４】
図７ないし図１０に示す加工工程図は、図５（ｂ）における製品Ｐの製法に相当し、その加工を説明するものである。図７の加工工程図において、鉱物系原料Ｍｍは、前出の図３あるいは適宜の電磁気処理用容器等において、水中で直流電圧の通電による電磁気処理（Ｓ２０）が行われる。鉱物系原料は脱水後ロータリーキルン等の公知の乾燥手段により、４００℃の雰囲気下において乾燥（Ｓ２１）され、前出の副原料Ｍｓが必要に応じて添加される。両原料Ｍｍ，Ｍｓはボールミル、振動ミル等の公知の粉砕手段を用い平均粒径を１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは２．５μｍ以下に粉砕（Ｓ２２）される。続いて公知の乾燥手段であるスプレードライヤー、フィルタープレス（脱水乾燥機）、デカンター（遠心分離脱水乾燥機）等により乾燥（Ｓ２３）される。Ｓ２３の乾燥物は分級（Ｓ２４）において、エアセパレーター、サイクロン等の公知の分級機（クラシファイヤー）により均一の粒径に揃えられ、製品ＡＰが得られる。前記製品ＡＰの製法は、請求項２に規定するマイナスイオン発生セラミック物質の製法に相当する。
【００４５】
前記乾燥（Ｓ２１）は、鉱物系原料に含まれる水分を蒸発させ、鉱物系原料同士又は鉱物系原料と副原料との配合比率（重量％）を明確にするためである。以降の図８ないし図１０において示す乾燥（Ｓ３１，Ｓ５１，Ｓ６１，Ｓ１００，Ｓ１１０，Ｓ１３０，Ｓ１４０，Ｓ２００，Ｓ２１０）も同目的によるものである。ただし、Ｓ２０の電磁気処理後、ボールミル等により湿式で粉砕を行う場合は、鉱物系原料の含水率を検査し、量を補正した電磁気処理済み鉱物系原料をそのままボールミルに投入して粉砕できるため、Ｓ２１の乾燥は省略可能である。なお、振動ミルを用い乾式粉砕を行う場合には、鉱物系原料の乾燥が必要となる。また、加工により得られた製品の純度等により粉砕後の乾燥や分級まで求められないこともある。そのため、図７を含め、以降の図８ないし図１６において、かっこ囲みの表記は必要に応じて行われ、適宜省略可能である。なお、鉱物系原料の計量に際し、付着水を取り除くため予め乾燥しておくことが望ましい。
【００４６】
図８の加工工程図において、鉱物系原料Ｍｍは、前出の図３あるいは適宜の電磁気処理用容器等において、水中で直流電圧の通電による電磁気処理（Ｓ３０）が行われる。鉱物系原料は脱水後ロータリーキルン等の公知の乾燥手段により、４００℃の雰囲気下において乾燥（Ｓ３１）され、前出の副原料Ｍｓが添加される。両原料Ｍｍ，Ｍｓはボールミル、振動ミル等の公知の粉砕手段を用い平均粒径を１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは２．５μｍ以下に粉砕（Ｓ３２）される。続いて前出の乾燥手段であるスプレードライヤー等により乾燥（Ｓ３３）される。
【００４７】
前記Ｓ３２の粉砕ににより得られた粉砕物（Ｓ３３の乾燥を含む場合あり）は、トンネルキルン、ロータリーキルン等の公知の焼成手段により１１００〜１５００℃、好ましくは、１１００〜１３５０℃の範囲において焼成（Ｓ３４）され、平均粒径を１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは２．５μｍ以下に粉砕（Ｓ３５）される。続いてスプレードライヤー等による乾燥（Ｓ３６）、前出の分級機（クラシファイヤー）による分級（Ｓ３７）が行われ、製品ＢＰが得られる。前記製品ＢＰの製法は、請求項３に規定するマイナスイオン発生セラミック物質の製法である。
【００４８】
また、前記Ｓ３２の粉砕により得られた粉砕物（Ｓ３３の乾燥を含む場合あり）は、造粒・成型（Ｓ４０）において、造粒は公知の造粒機あるいはプレス成型機が用いられ、適宜粒径の造粒物が造粒される。成型は公知の成型機が用いられ、平板状，ハニカム状等の各種形状の成型物が成型される。前記造粒物，成型物は、トンネルキルン、ロータリーキルン等の公知の焼成手段により１１００〜１５００℃、好ましくは、１１００〜１５００℃の範囲において焼成（Ｓ４１）され、製品ＣＰが得られる。前記製品ＣＰの製法は、請求項４に規定するマイナスイオン発生セラミック物質の製法に相当する。
【００４９】
図８において副原料Ｍｓに酸化チタン（アナターゼ）が含まれる場合、前記Ｓ３４及びＳ４１の焼成温度帯では酸化チタンがアナターゼからルチル化する。このようなルチル化を防ぐため、８００〜１１００℃、好ましくは８００〜１０００℃の範囲で焼成される。
【００５０】
図９の加工工程図において、鉱物系原料Ｍｍは、前出の図３あるいは適宜の電磁気処理用容器等において、水中で直流電圧の通電による電磁気処理（Ｓ５０）が行われる。鉱物系原料は脱水後ロータリーキルン等の公知の乾燥手段により、４００℃の雰囲気下において乾燥（Ｓ５１）され、ボールミル、振動ミル等の公知の粉砕手段を用い平均粒径を１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは２．５μｍ以下に粉砕（Ｓ５２）される。続いて前出の乾燥手段であるスプレードライヤー等による乾燥（Ｓ５３）が行われる。
【００５１】
前記Ｓ５２の粉砕により得られた粉砕物（Ｓ５３の乾燥を含む場合あり）は、トンネルキルン、ロータリーキルン等の公知の焼成手段により１１００〜１５００℃、好ましくは、１１００〜１３５０℃の範囲において焼成（Ｓ５４）される。前記焼成物に前出の副原料Ｍｓが添加され、平均粒径を１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは２．５μｍ以下に粉砕（Ｓ５５）される。続いてスプレードライヤー等による乾燥（Ｓ５６）、前出の分級機（クラシファイヤー）による分級（Ｓ５７）が行われ、製品ＤＰが得られる。前記製品ＤＰの製法は、請求項３に規定するマイナスイオン発生セラミック物質の製法に相当する。
【００５２】
図１０の加工工程図において、鉱物系原料Ｍｍは、前出の図３あるいは適宜の電磁気処理用容器等において、水中で直流電圧の通電による電磁気処理（Ｓ６０）が行われる。鉱物系原料は脱水後ロータリーキルン等の公知の乾燥手段により、４００℃の雰囲気下において乾燥（Ｓ６１）され、前出の副原料Ｍｓの一部を添加後、ボールミル、振動ミル等の公知の粉砕手段を用い平均粒径を１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは２．５μｍ以下に粉砕（Ｓ６２）される。続いて前出の乾燥手段であるスプレードライヤー等による乾燥（Ｓ６３）が行われる。
【００５３】
前記Ｓ６２の粉砕により得られた粉砕物（Ｓ６３の乾燥を含む場合あり）は、トンネルキルン、ロータリーキルン等の公知の焼成手段により１１００〜１５００℃、好ましくは、１１００〜１３５０℃の範囲において焼成（Ｓ６４）される。前記焼成物に残りの副原料Ｍｓが添加され、平均粒径を１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは２．５μｍ以下に粉砕（Ｓ６５）される。続いてスプレードライヤー等により乾燥（Ｓ６６）される。
【００５４】
前記Ｓ６５の粉砕により得られた粉砕物（Ｓ６６の乾燥を含む場合あり）は、再度トンネルキルン、ロータリーキルン等の公知の焼成手段により１１００〜１５００℃、好ましくは、１１００〜１３５０℃の範囲において焼成（Ｓ６７）され、平均粒径を１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは２．５μｍ以下に粉砕（Ｓ６８）される。続いてスプレードライヤー等により乾燥（Ｓ６９）、前出の分級機（クラシファイヤー）による分級（Ｓ７０）が行われ、製品ＥＰが得られる。前記製品ＥＰの製法は、請求項３に規定するマイナスイオン発生セラミック物質の製法に相当する。
【００５５】
また、前記Ｓ６５の粉砕により得られた粉砕物（Ｓ６６の乾燥を含む場合あり）は、造粒・成型（Ｓ８０）において、造粒は公知の造粒機あるいはプレス成型機が用いられ、適宜粒径の造粒物が造粒される。成型は公知の成型機が用いられ、平板状，ハニカム状等の各種形状の成型物が成型される。前記造粒物，成型物は、トンネルキルン、ロータリーキルン等の公知の焼成手段により１１００〜１５００℃、好ましくは、１１００〜１５００℃の範囲において焼成（Ｓ８１）され、製品ＦＰが得られる。前記製品ＦＰの製法は、請求項４に規定するマイナスイオン発生セラミック物質の製法に相当する。
【００５６】
実施例の副原料Ｍｓは、前出の長石類（好ましくは新島長石あるいは、しらす長石）、ガラス、フリット類及び必要に応じて任意量配合された粘土類により構成され、特に図１０の焼成（Ｓ６４）前にこれらの中から長石類、ガラス、フリット類の一部が適宜添加される。副原料Ｍｓの一部は、鉱物系原料ＭｍとともにＳ６２において粉砕される。副原料Ｍｓ中の長石類、ガラス、フリット類の一部を焼成前に予め添加することにより、焼成時の耐火温度を調節し、微量元素成分の揮発を抑制することが可能となる。なお、前記副原料において、長石類、ガラス、フリット類等のうちから適宜選択されて使用される。
【００５７】
前出のＳ６４の焼成を終えた原料に対し、副原料Ｍｓの残り（長石類、ガラス、フリット類、粘土類）が添加される。前出の副原料Ｍｓは、耐火温度調節に加え、焼成（Ｓ６７）時の焼結バインダーとして利用される。前記製品ＥＰ，ＦＰは、１回の焼成のみから製造される製品と比して、焼結を強固なものとすることができる。
【００５８】
図１０において、副原料Ｍｓに酸化チタン（アナターゼ）が含まれる場合、酸化チタンはＳ６４の焼成後に添加され、２回目の焼成（Ｓ６７，Ｓ８１）では、酸化チタンのルチル化を防ぐため、８００〜１１００℃、好ましくは８００〜１０００℃の焼成温度で焼成される。
【００５９】
図１１ないし図１４に示す加工工程図は、図５（ｃ）における製品Ｑの製法に相当し、その加工を説明するものである。図１１の加工工程図において、鉱物系原料Ｍｍは、ロータリーキルン等の公知の乾燥手段により、４００℃の雰囲気下において乾燥（Ｓ１００）され、前出の副原料Ｍｓが必要に応じて添加される。両原料Ｍｍ，Ｍｓはボールミル、振動ミル等の公知の粉砕手段を用い平均粒径を１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは２．５μｍ以下に粉砕（Ｓ１０１）される。前記両原料Ｍｍ，Ｍｓの粉砕物は前出の図３あるいは適宜の電磁気処理用容器等において、水との混合によりスラリー状態となり攪拌されながら直流電圧の通電による電磁気処理（Ｓ１０２）が行われる。続いて公知の乾燥手段であるスプレードライヤー、フィルタープレス（脱水乾燥機）、デカンター（遠心分離脱水乾燥機）等により乾燥（Ｓ１０３）される。Ｓ１０３の乾燥物は分級（Ｓ１０４）において、エアセパレーター、サイクロン等の公知の分級機（クラシファイヤー）により均一の粒径に揃えられ、製品ＡＱが得られる。前記製品ＡＱの製法は、請求項５に規定するマイナスイオン発生セラミック物質の製法に相当する。
【００６０】
図１２の加工工程図において、鉱物系原料Ｍｍは、ロータリーキルン等の公知の乾燥手段により、４００℃の雰囲気下において乾燥（Ｓ１１０）され、前出の副原料Ｍｓが必要に応じて添加される。両原料Ｍｍ，Ｍｓはボールミル、振動ミル等の公知の粉砕手段を用い平均粒径を１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは２．５μｍ以下に粉砕（Ｓ１１１）される。前記両原料Ｍｍ，Ｍｓの粉砕物は前出の図３あるいは適宜の電磁気処理用容器等において、水との混合によりスラリー状態となり攪拌されながら直流電圧の通電による電磁気処理（Ｓ１１２）が行われる。続いて公知の乾燥手段であるスプレードライヤー等により乾燥（Ｓ１１３）される。
【００６１】
前記Ｓ１１２の電磁気処理物は、トンネルキルン、ロータリーキルン等の公知の焼成手段により１１００〜１５００℃、好ましくは、１１００〜１３５０℃の範囲において焼成（Ｓ１１４）され、平均粒径を１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは２．５μｍ以下に粉砕（Ｓ１１５）される。さらに前記Ｓ１１５の粉砕物に対して前記Ｓ１１２と同様の電磁気処理（Ｓ１１６）が行われ、スプレードライヤー等による乾燥（Ｓ１１７）、前出の分級機（クラシファイヤー）による分級（Ｓ１１８）が行われ、製品ＢＱが得られる。製品ＢＱの製法において、電磁気処理は、Ｓ１１２もしくはＳ１１６のいずれか一方又は両方としてもよい。前記製品ＢＱの製法は、請求項６に規定するマイナスイオン発生セラミック物質の製法に相当する。
【００６２】
また、前記Ｓ１１２により得られた電磁気処理物（Ｓ１１３の乾燥を含む場合あり）は、造粒・成型（Ｓ１２０）において、造粒は公知の造粒機あるいはプレス成型機が用いられ、適宜粒径の造粒物が造粒される。成型は公知の成型機が用いられ、平板状，ハニカム状等の各種形状の成型物が成型される。前記造粒物，成型物は、トンネルキルン、ロータリーキルン等の公知の焼成手段により１１００〜１５００℃、好ましくは、１１００〜１５００℃の範囲において焼成（Ｓ１２２）され、製品ＣＱが得られる。前記製品ＣＱの製法は、請求項７に規定するマイナスイオン発生セラミック物質の製法に相当する。
【００６３】
さらに図１２の加工工程図では、前記Ｓ１１１の粉砕により得られた粉砕物（Ｓ１１３の乾燥を含む場合あり）は、造粒・成型（Ｓ１２０）において、適宜粒径の造粒物、平板状，ハニカム状等の各種形状の成型物に造粒・成型された後、前出の図３あるいは適宜の電磁気処理容器等に当該造粒物，成型物は投入され、水中にて直流電圧の通電による電磁気処理（Ｓ１２１）が行われる。脱水後、トンネルキルン、ロータリーキルン等の公知の焼成手段により１１００〜１５００℃、好ましくは、１１００〜１５００℃の範囲において焼成（Ｓ１２２）され、製品ＧＱが得られる。なお、電磁気処理をＳ１２１に加え、さらにＳ１１２で行ってもよい。前記製品ＧＱの製法は、請求項８に規定するマイナスイオン発生セラミック物質の製法に相当する。
【００６４】
図１２において副原料Ｍｓに酸化チタン（アナターゼ）が含まれる場合、前記Ｓ１１４及びＳ１２２の焼成温度帯では酸化チタンがアナターゼからルチル化する。このようなルチル化を防ぐため、８００〜１１００℃、好ましくは８００〜１０００℃の範囲で焼成される。
【００６５】
図１３の加工工程図において、鉱物系原料Ｍｍは、ロータリーキルン等の公知の乾燥手段により、４００℃の雰囲気下において乾燥（Ｓ１３０）され、ボールミル、振動ミル等の公知の粉砕手段を用い平均粒径を１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは２．５μｍ以下に粉砕（Ｓ１３１）される。前記粉砕物は前出の図３あるいは適宜の電磁気処理用容器等において、水との混合によりスラリー状態となり攪拌されながら直流電圧の通電による電磁気処理（Ｓ１３２）が行われ、前出の乾燥手段であるスプレードライヤー等により乾燥（Ｓ１３３）される。
【００６６】
前記Ｓ１３２により得られた電磁気処理物（Ｓ１３３の乾燥を含む場合あり）は、トンネルキルン、ロータリーキルン等の公知の焼成手段により１１００〜１５００℃、好ましくは、１１００〜１３５０℃の範囲において焼成（Ｓ１３４）される。前記焼成物に前出の副原料Ｍｓが添加され、平均粒径を１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは２．５μｍ以下に粉砕（Ｓ１３５）される。また、前記Ｓ１３５の粉砕物に対してＳ１３２と同様の電磁気処理（Ｓ１３６）が行われ、スプレードライヤー等による乾燥（Ｓ１３７）、前出の分級機（クラシファイヤー）による分級（Ｓ１３８）が行われ、製品ＤＱが得られる。製品ＤＱの製法において、電磁気処理は、Ｓ１３２もしくはＳ１３６のいずれか又は両方としてもよい。前記製品ＤＱの製法は、請求項６に規定するマイナスイオン発生セラミック物質の製法に相当する。
【００６７】
図１４の加工工程図において、鉱物系原料Ｍｍは、ロータリーキルン等の公知の乾燥手段により、４００℃の雰囲気下において乾燥（Ｓ１４０）され、前出の副原料Ｍｓの一部を添加後、ボールミル、振動ミル等の公知の粉砕手段を用い平均粒径を１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは２．５μｍ以下に粉砕（Ｓ１４１）される。前記粉砕物は前出の図３あるいは適宜の電磁気処理用容器等において、水との混合によりスラリー状態となり攪拌されながら直流電圧の通電による電磁気処理（Ｓ１４２）が行われ、前出の乾燥手段であるスプレードライヤー等により乾燥（Ｓ１４３）される。
【００６８】
前記Ｓ１４２により得られた電磁気処理物（Ｓ１４３の乾燥を含む場合あり）は、トンネルキルン、ロータリーキルン等の公知の焼成手段により１１００〜１５００℃、好ましくは、１１００〜１３５０℃の範囲において焼成（Ｓ１４４）される。前記焼成物に残りの副原料Ｍｓが添加され、平均粒径を１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは２．５μｍ以下に粉砕（Ｓ１４５）される。また、前記Ｓ１４５の粉砕物に対してＳ１４２と同様の電磁気処理（Ｓ１４６）が行われ、スプレードライヤー等により乾燥（Ｓ１４７）される。
【００６９】
前記Ｓ１４６により得られた電磁気処理物（Ｓ１４７の乾燥を含む場合あり）は、再度トンネルキルン、ロータリーキルン等の公知の焼成手段により１１００〜１５００℃、好ましくは、１１００〜１３５０℃の範囲において焼成（Ｓ１４８）され、平均粒径を１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは２．５μｍ以下に粉砕（Ｓ１４９）される。また、前記Ｓ１４９の粉砕物に対してＳ１４２と同様の電磁気処理（Ｓ１５０）が行われ、スプレードライヤー等により乾燥（Ｓ１５１）、前出の分級機（クラシファイヤー）による分級（Ｓ１５２）が行われ、製品ＥＱが得られる。電磁気処理は、Ｓ１４２，Ｓ１４６，Ｓ１５０のいずれかの工程から、少なくとも１工程以上選択して行われる。前記製品ＥＱの製法は、請求項６に規定するマイナスイオン発生セラミック物質の製法に相当する。
【００７０】
また、前記Ｓ１４６により得られた電磁気処理物（Ｓ１４７の乾燥を含む場合あり）は、造粒・成型（Ｓ１６０）において、造粒は公知の造粒機あるいはプレス成型機が用いられ、適宜粒径の造粒物が造粒される。成型は公知の成型機が用いられ、平板状，ハニカム状等の各種形状の成型物が成型される。前記造粒物，成型物は、トンネルキルン、ロータリーキルン等の公知の焼成手段により１１００〜１５００℃、好ましくは、１１００〜１５００℃の範囲において焼成（Ｓ１６２）され、製品ＦＱが得られる。電磁気処理は、Ｓ１４２，Ｓ１４６のいずれか一方又は両方に行われる。前記製品ＦＱの製法は、請求項７に規定するマイナスイオン発生セラミック物質の製法である。
【００７１】
さらに図１４の加工工程図では、前記Ｓ１４５の粉砕により得られた粉砕物（Ｓ１４７の乾燥を含む場合あり）は、造粒・成型（Ｓ１６０）において、適宜粒径の造粒物、平板状，ハニカム状等の各種形状の成型物に造粒・成型された後、前出の図３あるいは適宜の電磁気処理容器等に当該造粒物，成型物は投入され、水中にて直流電圧の通電による電磁気処理（Ｓ１６１）が行われる。脱水後、トンネルキルン、ロータリーキルン等の公知の焼成手段により１１００〜１５００℃、好ましくは、１１００〜１５００℃の範囲において焼成（Ｓ１６２）され、製品ＨＱが得られる。なお、電磁気処理をＳ１６１に加え、さらにＳ１４２，Ｓ１４６で行ってもよい。前記製品ＨＱの製法は、請求項８に規定するマイナスイオン発生セラミック物質の製法に相当。
【００７２】
図１４において、副原料Ｍｓを２度に分けて添加する理由は前記図１０で詳述したとおり、焼成時の耐火温度の調節、微量元素成分の揮発の抑制、焼結バインダーとして機能し、焼結を強固にするためである。
【００７３】
図１４において、副原料Ｍｓに酸化チタン（アナターゼ）が含まれる場合、酸化チタンはＳ１４４の焼成後に添加され、２回目の焼成（Ｓ１４８，Ｓ１６２）では、酸化チタンのルチル化を防ぐため、８００〜１１００℃、好ましくは８００〜１０００℃の焼成温度で焼成される。
【００７４】
図１５及び図１６に示す加工工程図は、図５（ｄ）における製品Ｒの製法に相当し、その加工を説明するものである。図１５の加工工程図において、鉱物系原料Ｍｍは、ロータリーキルン等の公知の乾燥手段により、４００℃の雰囲気下において乾燥（Ｓ２００）され、前出の副原料Ｍｓが添加される。両原料Ｍｍ，Ｍｓはボールミル、振動ミル等の公知の粉砕手段を用い平均粒径を１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは２．５μｍ以下に粉砕（Ｓ２０１）される。続いて公知の乾燥手段であるスプレードライヤー、フィルタープレス（脱水乾燥機）、デカンター（遠心分離脱水乾燥機）等により乾燥（Ｓ２０２）される。
【００７５】
前記Ｓ２０１の粉砕により得られた粉砕物（Ｓ２０２の乾燥を含む場合あり）は、造粒・成型（Ｓ２０３）において、造粒は公知の造粒機あるいはプレス成型機が用いられ、適宜粒径の造粒物が造粒される。成型は公知の成型機が用いられ、平板状，ハニカム状等の各種形状の成型物が成型される。前記造粒物，成型物は、トンネルキルン、ロータリーキルン等の公知の焼成手段により１１００〜１５００℃、好ましくは、１１００〜１５００℃の範囲において焼成（Ｓ２０４）される。前記Ｓ２０４により得られた焼成物は、前出の図３あるいは適宜の電磁気処理用容器等において、水中で直流電圧の通電による電磁気処理（Ｓ２０５）が行われる。続いて脱水後、ロータリーキルン等の公知の乾燥手段により、約４００℃の雰囲気下において乾燥（Ｓ２０６）され、製品ＣＲが得られる。前記製品ＣＲの製法は、請求項９に規定するマイナスイオン発生セラミック物質の製法に相当する。
【００７６】
図１５において副原料Ｍｓに酸化チタン（アナターゼ）が含まれる場合、前記Ｓ２０４の焼成温度帯では酸化チタンがアナターゼからルチル化する。このようなルチル化を防ぐため、８００〜１１００℃、好ましくは８００〜１０００℃の範囲で焼成される。
【００７７】
図１６の加工工程図において、鉱物系原料Ｍｍは、ロータリーキルン等の公知の乾燥手段により、４００℃の雰囲気下において乾燥（Ｓ２１０）され、前出の副原料Ｍｓの一部を添加後、ボールミル、振動ミル等の公知の粉砕手段を用い平均粒径を１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは２．５μｍ以下に粉砕（Ｓ２１１）される。続いて前出の乾燥手段であるスプレードライヤー等による乾燥（Ｓ２１２）が行われる。
【００７８】
前記Ｓ２１１の粉砕により得られた粉砕物（Ｓ２１２の乾燥を含む場合あり）は、トンネルキルン、ロータリーキルン等の公知の焼成手段により１１００〜１５００℃、好ましくは、１１００〜１３５０℃の範囲において焼成（Ｓ２１３）される。前記焼成物に残りの副原料Ｍｓが添加され、平均粒径を１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは２．５μｍ以下に粉砕（Ｓ２１４）される。続いてスプレードライヤー等により乾燥（Ｓ２１５）される。
【００７９】
前記Ｓ２１４の粉砕により得られた粉砕物（Ｓ２１５の乾燥を含む場合あり）は、造粒・成型（Ｓ２１６）において、造粒は公知の造粒機あるいはプレス成型機が用いられ、適宜粒径の造粒物が造粒される。成型は公知の成型機が用いられ、平板状，ハニカム状等の各種形状の成型物が成型される。前記造粒物，成型物は、トンネルキルン、ロータリーキルン等の公知の焼成手段により１１００〜１５００℃、好ましくは、１１００〜１５００℃の範囲において焼成（Ｓ２１７）され、前出の図３あるいは適宜の電磁気処理用容器等において、水中で直流電圧の通電による電磁気処理（Ｓ２１８）が行われる。続いて脱水後、ロータリーキルン等の公知の乾燥手段により、約４００℃の雰囲気下において乾燥（Ｓ２１９）され、製品ＦＲが得られる。前記製品ＦＲの製法は、請求項９に規定するマイナスイオン発生セラミック物質の製法に相当する。
【００８０】
図１６において、副原料Ｍｓを２度に分けて添加する理由は前記図１０で詳述したとおり、焼成時の耐火温度の調節、微量元素成分の揮発の抑制、焼結バインダーとして機能し、焼結を強固にするためである。
【００８１】
図１６において、副原料Ｍｓに酸化チタン（アナターゼ）が含まれる場合、酸化チタンはＳ２１３の焼成後に添加され、２回目の焼成（Ｓ２１７）では、酸化チタンのルチル化を防ぐため、８００〜１１００℃、好ましくは８００〜１０００℃の焼成温度で焼成される。
【００８２】
以上図示し前述した製法において、粉砕では主に湿式粉砕を用いるものである。粉砕には湿式粉砕と乾式粉砕の２種類が存在するが、乾式粉砕を用い主原料あるいは主原料と副原料の混合物を平均粒径５μｍ以下の微粒子に粉砕する場合、原料中の各成分の硬度が異なり粉砕むらが生じやすくなる。その結果、一部の粉砕粒子が集塵機に引き寄せられるため、含有成分（元素）のバランスが崩れるおそれがある。このため、マイナスイオンの発生量（照射線量）への影響を考慮し、湿式粉砕とすることが望ましい。湿式による粉砕に際し、沈殿防止のため副原料Ｍｓに粘土を含める他、別途粘土類を２〜５重量％程度添加することもある。また、粘土類に代えて塩化カルシウム、塩化マグネシウム等、有機バインダー（カルボキシメチルセルロース、ポリビニルアルコール等）を沈殿防止剤として添加することもできる。なお、粉砕をハンマーミル、ジェットミル等を用い乾式で行った場合は、粉砕に続いて行われる乾燥は省略できる。
【００８３】
また、鉱物系原料等の粉砕後に行われる焼成は、原料中の揮発成分、結晶水、有機物等を除去するものである。とりわけ、鉱物系原料にジルコン（ＺｒＳｉＯ４）を多く含まれる場合、ジルコン中の微量成分に含まれる放射性同位元素が焼結し、微量成分中の放射性同位元素が以降の加工において分離を防ぐことができる。従って、当該焼成後に続く粉砕、乾燥、分級等の各種工程において、微量成分の分離が抑制される。同様に、本発明の製法に基づくセラミック物質を利用した最終製品（マイナスイオン発生製品）を製造する場合、すなわち、他の原料に本発明のマイナスイオン発生セラミック物質を所定量混合し加工する工程時等においては、含有微量成分中の放射性同位元素の分離を防ぐことができる。結果的に、最終製品中の微量成分（放射性同位元素）の濃度は、本発明のセラミック物質の添加量に比して増加し、ひいては、後述する実施例のサンプルの試作より明らかなとおり、マイナスイオンの発生量が安定する効果が示される。
【００８４】
特に本発明のように、粉砕を行うことによって１０μｍ以下の微粒子化すると、粉砕しないものに比べ表面積が増加し、微量成分に含まれる放射性同位元素から放射される放射線量が単位面積当たりで増加し、マイナスイオンの発生量が多くなる。とりわけ焼成を行うものについては、焼成熱による固着もしくは固溶体となり、粒径が大きくなるため、粉砕する必要がある。従って、本発明の製法により得られたマイナスイオン発生セラミック物質（製品ＡＰ，ＢＰ，ＤＰ，ＥＰ，ＡＱ，ＢＱ，ＤＱ，ＥＱ）は、良好なマイナスイオン発生源である微粒子として塗料、樹脂、繊維、紙等に添加する際に分散されやすく、後述する実施例のサンプルの試作より明らかなとおり、加工原料として利用度が高まる。さらに副原料に酸化チタンを添加した場合も粉砕により表面積が増加するため触媒効果がより一層向上する。
【００８５】
また、本発明の製法により得られたマイナスイオン発生セラミック物質（製品ＣＰ，ＦＰ，ＣＱ，ＦＱ，ＧＱ，ＨＱ，ＣＲ，ＦＲ）のうち、造粒物又は平板状の成型物は、マイナスイオン発生源として、床に敷き詰めたりや壁に貼り付ける他、浴槽に入れる等の利用が想定される。この場合、造粒物の粒径は利便性を考慮して３ないし３０ｍｍの適宜の粒径が例示される。また、平板状の成型物も強度維持上十分な適宜の大きさとされ、表面に凹凸を付することも可能である。さらに、ハニカム状の成型物にあっては、内部の貫通孔内に空気や水を通すことにより、空気や水のマイナスイオン量を効率よく上昇させることができる。なお、貫通孔の孔径は１ないし１０ｍｍが好適なものとして例示される。
【００８６】
前記の本発明の製法により得られたマイナスイオン発生セラミック物質（各製品）は、ウラン元素又はウラン系列核種あるいはトリウム元素又はトリウム系列核種のいずれかが含有される原料鉱石を１種類以上とする鉱物系原料と粘土類、長石類、ガラス、フリット類、酸化チタン等からなる副原料を混合することにより、元来放射線強度の高い原料鉱石を用いる場合であっても、原子力基本法、核原料物質及び原子炉の規制に関する法律等の法的規制を受けない３７０Ｂｑ／ｇ以下に、特に生活用品に使用する塗料、建材中に配合する場合は７４Ｂｑ／ｇ以下の放射線強度となるように所望の放射線強度への調整が容易となる。
【００８７】
なお、図６ないし図１６の各加工工程図における粉砕において、平均粒径の２倍を超える粒子及び平均粒径の半分長を下回る粒子の含有量は、総量の５重量％以下とすることが望ましい。平均粒径はレーザ回折／散乱方式による粒度測定装置により測定した。
【００８８】
【実施例】
（原料鉱石の電磁気処理）
図１及び図２に記載の選鉱プロセスにより選鉱されたピュアジルコン（５４）に対して電磁気処理を行い、マイナスイオンの個数の経時変化を観察した。図３に示す電磁気処理装置１０（絶縁性容器１５）に前記ピュアジルコンを２ｋｇ（粒径約０．８ｍｍの砂状物）を投入し、水で完全に満たし浸漬した。
【００８９】
絶縁性の支持材１７により固定された銅製の陽極側電極板１３とアルミニウム製の陰極側電極板１４をピュアジルコンと水の入った絶縁性樹脂容器１５に挿入し、トランス１６の正極と陽極側電極板１３、負極と陰極側電極板１４を配線１８により接続した。トランス１６により、交流１００Ｖの交流電圧を１６Ｖの直流電圧に変圧し、２〜４８時間連続して通電（電磁気処理）した。
【００９０】
次にマイナスイオンの個数の測定について、図４を用いて説明する。マイナスイオン測定器２０の本体部分を絶縁性樹脂容器１５の縁１５ｈに押し当て、前記測定器２０の測定部２１をピュアジルコンが含まれる水側に向け、飛散するマイナスイオンの個数を測定した。測定にあたり、測定部２１と水面ｗまでの距離ｋを常に５ｃｍとなるようにした。また、下記の表３に示す陽極部の測定においては、マイナスイオン測定器２０を陽極側電極板１３（銅製）側の支持材１７付近に配置し、陽極側電極板１３（銅製）付近のマイナスイオンの個数を測定した。陰極部の測定においても同様に陰極側電極板１４（アルミニウム製）付近のマイナスイオンの個数を測定した。中央部の測定においては、両電極の電極板１３，１４の中間点に測定部２１を位置するようにして測定した。
【００９１】
マイナスイオンの個数の測定には、（株）エコホリスティック社製のイオンテスターＥＢ−１２Ａを使用した。前記測定器により、各部より発生するマイナスイオンの個数を１０回ずつ測定し、１ｃｍ３当たりの存在個数の平均を表４に示した。また、表４に示す中央部の変化は、通電（電磁気処理）を行う前に測定したマイナスイオンの個数との比較を表したものである。
【００９２】
通電（電磁気処理）を行う前に測定したマイナスイオンの個数は、１２３３個／ｃｍ３であり、通電開始時の室温は２５℃、湿度は４８％であった。また、通電とあわせて磁気の変化をアナログ磁気検知器（ＴｒｉＦｉｅｌｄ　ＭｅｔｅｒＡｌｐｈａＬａｂ　Ｉｎｃ，製）により測定した結果、約２Ｔ（０．２ｍＧ）（通電開始前）から２５０Ｔ（２５ｍＧ）（４８時間通電後）に増加した。
【００９３】
【表４】
2004051940.tif 000006
【００９４】
通電開始から４８時間経過後、通電を終了し、中央部のみのマイナスイオンの個数の変化を測定し表５に示した。表５において中央部の変化は、通電前の測定との比較である。なお、表中の１日目、２日目（４８時間経過後）までは通電を行い、３日目からが非通電状態である。
【００９５】
【表５】
2004051940.tif 000007
【００９６】
（サンプルの試作）
前出のピュアジルコン（５４）（粒径約０．８ｍｍの砂状物）に対し、図１７に示す各工程に従い粉砕、電磁気処理、焼成及びこれらの組み合わせによる加工を施し、実用段階のサンプルにおけるマイナスイオン発生量を計測した。図１７中に示すとおり、サンプルＩないしＩＩＩはピュアジルコン（５４）に対し、それぞれ粉砕（サンプルＩ）、電磁気処理（サンプルＩＩ）、焼成（サンプルＩＩＩ）を行ったものである。サンプルＩＶないしＶＩはそれぞれピュアジルコン（５４）に対し粉砕、電磁気処理、焼成の順序を変えながら３種類の処理を行ったものである。サンプルＩＶは電磁気処理，粉砕，焼成の順により処理し、サンプルＶは粉砕，電磁気処理，焼成の順により処理し、サンプルＶＩは粉砕，焼成，電磁気処理の順により処理したものである。
【００９７】
各サンプルに対して行われた粉砕は、ボールミルを使用し、ピュアジルコン（砂状物）の平均粒径を２．５μｍになるまで湿式粉砕したものである。電磁気処理は前記と同様の方法に基づき、電磁気処理装置１０を用い１６Ｖの直流電圧を４２時間通電した。焼成は、トンネルキルンを使用し、１２００〜１３００℃の加熱温度とした。また、焼成熱により固着もしくは固溶体となって粒径が大きくなるため、サンプルＩＶないしＶＩの焼成後には適宜粉砕が行われる。なお、湿式粉砕後、スプレードライヤーにより乾燥した。
【００９８】
サンプルから発生したマイナスイオンの個数を測定するにあたり、前記マイナスイオン測定器２０（ＥＢ１２−Ａ（エコホリスティック社製））の精度や測定場所の環境などを調べるために、予めスタンダードを測定し、その測定値が基準値の範囲内に入ることを確認することにした。スタンダードの作成については、ピュアジルコンを粉砕して得た一定量の粉砕物をシリコーン樹脂に練り込んで加工し、マイナスイオン測定器２０の測定部２１（円形状の検知部で内径４．５ｃｍ）と同様の型にカットすることにより作成した。このスタンダードから発生するマイナスイオンの個数をマイナスイオン測定器２０により１００回測定し、平均値とその標準偏差値を算出した。
【００９９】
未処理のピュアジルコン（５４）及びサンプルＩないしＶＩのそれぞれより５０ｇずつ秤量し、マイナスイオン測定器２０の測定部２１の外径とほぼ同径である直径７ｃｍ、高さ３ｃｍの円筒形の透明樹脂製の専用容器内に封入した。前記容器の上部に測定部２１をあてながら未処理のピュアジルコン（５４）及びサンプルＩないしＶＩより発生するマイナスイオンの１ｃｍ３当たりの個数をそれぞれ１２回測定し、最大値と最小値を除いた１０回の平均値をそれぞれ求め、この結果を表６に示した。なお、表中の増加率とは、未処理のピュアジルコン（５３）から発生するマイナスイオンの個数（１３３２個／ｃｍ３）を基準とし、各サンプルから発生するマイナスイオン個数の増加量を表したものである。
【０１００】
【表６】
2004051940.tif 000008
【０１０１】
表６の結果から理解されるとおり、粉砕、電磁気処理、焼成のいずれの工程も、これらの工程を行わない場合に比べて、ピュアジルコン（５４）からのマイナスイオンの発生量を増加させることができる。さらに、粉砕、電磁気処理、焼成の３種類の工程が全て含まれている場合（サンプルＩＶないしＶＩ）は、その工程の順序にかかわらず、これら３種類の工程のうち、１種類のみが行われた場合（サンプルＩないしＩＩＩ）に比して、ピュアジルコン（５４）からのマイナスイオンの発生量がさらに増加していることが分かる。
【０１０２】
上記サンプルの試作において、ピュアジルコン（５４）に電磁気処理を行ったサンプルＩＩの製法は、請求項１に規定し、図６に示す製品Ｎに該当するものである。
【０１０３】
（製品の試作）
表７ないし表１５に示す配合量（重量％）に基づき、鉱物系原料単独あるいは鉱物系原料と必要量に応じて添加された副原料を配合し、図７ないし図１６に詳述した製法に従い、試作例１ないし試作例６として示すマイナスイオン発生セラミック物質の試作品を製造した。なお、試作品においては、一部各図中のかっこ囲みの処理を省略した。
【０１０４】
＜試作例１＞
試作例１における試作品ａ１〜ａ１９は、図７に示す製品ＡＰの製法に基づいて下記の表７及び表８に示す比率を満たした鉱物系原料もしくは鉱物系原料と副原料との混合物の粉砕物である。
【０１０５】
【表７】
2004051940.tif 000009
【０１０６】
【表８】
2004051940.tif 000010
【０１０７】
各試作品の鉱物系原料（単一種類又は複数種類）を前出の電磁気処理装置１０に投入し、水で浸漬した後、１６Ｖ、２４時間の電磁気処理を行った。脱水後、副原料を表中の所定量配合してボールミルにより湿式粉砕後、スプレードライヤーにより乾燥を行い、エアセパレーターにより平均粒径２．５μｍの粒子に分級した。
【０１０８】
また、図１１に示す製品ＡＱの製法について、ａ１，ａ７，ａ９，ａ１０の原料組成を用いて４種類の試作品を作成した。これら４種類の試作品については、図示し、前述のとおり、副原料を表中の所定量配合してボールミルにより湿式粉砕後、前出の電磁気処理装置１０に投入し、水との混合によりスラリー状態としたものを攪拌しながら１６Ｖ、２４時間の電磁気処理を行った。脱水後、スプレードライヤーにより乾燥を行い、エアセパレーターにより平均粒径２．５μｍの粒子に分級した。
【０１０９】
＜試作例２＞
試作例２における試作品ｂ１〜ｂ１９は、図８に示す製品ＢＰの製法に基づいて下記の表９及び表１０に示す比率を満たした鉱物系原料と副原料との混合物の焼成粉砕物である。
【０１１０】
【表９】
2004051940.tif 000011
【０１１１】
【表１０】
2004051940.tif 000012
【０１１２】
各試作品の鉱物系原料（単一種類又は複数種類）を前出の電磁気処理装置１０に投入し、水で浸漬した後、１６Ｖ、２４時間の電磁気処理を行った。脱水後、副原料を表中の所定量配合してボールミルにより湿式粉砕後、スプレードライヤーにより乾燥を行った。乾燥物をトンネルキルンにおいて１１００〜１３５０℃で焼成し、ボールミルによる湿式粉砕後、スプレードライヤーにより再度乾燥を行い、エアセパレーターにより平均粒径２．５μｍの粒子に分級した。
【０１１３】
また、図１２に示す製品ＢＱの製法について、ｂ１，ｂ２，ｂ３，ｂ５，ｂ１２，ｂ１８の原料組成による６種類の試作品を作成した。これら６種類の試作品では、鉱物系原料に副原料を表中の所定量配合してボールミルにより湿式粉砕後、前出の電磁気処理装置１０に投入し、水との混合によりスラリー状態としたものを攪拌しながら１６Ｖ、２４時間の電磁気処理を行った。脱水後、スプレードライヤーにより乾燥を行い、トンネルキルンにおいて１１００〜１３５０℃で焼成し、ボールミルによる湿式粉砕後、スプレードライヤーにより再度乾燥を行い、エアセパレーターにより平均粒径２．５μｍの粒子に分級した。実施例では、最初の粉砕後に電磁気処理を行ったが２回目の粉砕後に同処理を行うこととしてもよい。
【０１１４】
前出の各試作品において、副原料中に酸化チタン（１１１）を含む場合、トンネルキルンにおける焼成温度は、８００℃とした。
【０１１５】
＜試作例３＞
試作例３における試作品ｃ１〜ｃ１６は、図８に示す製品ＣＰの製法に基づいて下記の表１１及び表１２に示す比率を満たした鉱物系原料と副原料との混合物の焼成造粒成形物である。
【０１１６】
【表１１】
2004051940.tif 000013
【０１１７】
【表１２】
2004051940.tif 000014
【０１１８】
各試作品の鉱物系原料を前出の電磁気処理装置１０に投入し、水で浸漬した後、１６Ｖ、２４時間の電磁気処理を行った。脱水後、副原料を表中の所定量配合してボールミルにより湿式粉砕後、スプレードライヤーにより乾燥を行った。乾燥物を造粒機により、粒径約５ｍｍの略球状体に造粒後、造粒物（略球状体）をトンネルキルンにおいて８００〜１２９０℃で焼成した。
【０１１９】
また、図１２に示す製品ＣＱの製法について、ｃ１，ｃ２，ｃ３，ｃ４，ｃ１１の原料組成による５種類の試作品を作成した。これら５種類の試作品では、鉱物系原料に副原料を表中の所定量配合してボールミルにより湿式粉砕後、前出の電磁気処理装置１０に投入し、水との混合によりスラリー状態としたものを攪拌しながら１６Ｖ、２４時間の電磁気処理を行った。脱水後、スプレードライヤーにより乾燥を行い、乾燥物を造粒機により、粒径約５ｍｍの略球状体に造粒後、造粒物（略球状体）をトンネルキルンにおいて９００〜１２９０℃で焼成した。
【０１２０】
さらに、図１２に示す製品ＧＱについてｃ２の原料組成による試作品を作成した。この試作品では、鉱物系原料に副原料を表中の所定量配合してボールミルにより湿式粉砕し、スプレードライヤーにより乾燥後、乾燥物を造粒機により、粒径約５ｍｍの略球状体に造粒した。前記造粒物を前出の電磁気処理装置１０に投入し、水で浸漬した後、１６Ｖ、２４時間の電磁気処理を行い、トンネルキルンにおいて１２１０℃で焼成した。当該試作品作成にあたり、造粒の際に、原料同士の凝集性を高めるためにカルボキシメチルセルロースを０．０１重量％程度添加した。
【０１２１】
加えて、図１５に示す製品ＣＲについてもｃ２の原料組成による試作品を作成した。この試作品では、鉱物系原料に副原料を表中の所定量配合してボールミルにより湿式粉砕し、スプレードライヤーにより乾燥後、乾燥物を造粒機により、粒径約５ｍｍの略球状体に造粒した。造粒物（略球状体）をトンネルキルンにおいて９００〜１２９０℃で焼成した後、前出の電磁気処理装置１０に投入し、水で浸漬後、１６Ｖ、２４時間の電磁気処理を行い、乾燥した。
【０１２２】
前出の各試作品において、副原料中に酸化チタン（１１１）を含む場合、トンネルキルンにおける焼成温度は、８００〜９００℃とした。
【０１２３】
＜試作例４＞
試作例４における試作品ｄ１〜ｄ７は、図９に示す製品ＤＰの製法に基づいて下記の表１３に示す比率を満たした鉱物系原料と副原料との混合物の焼成粉砕物である。
【０１２４】
【表１３】
2004051940.tif 000015
【０１２５】
各試作品の鉱物系原料を前出の電磁気処理装置１０に投入し、水で浸漬した後、１６Ｖ、２４時間の電磁気処理を行った。脱水後、ボールミルにより湿式粉砕後、スプレードライヤーにより乾燥を行った。乾燥物をトンネルキルンにおいて１２００〜１３５０℃で焼成し、副原料を表中の所定量配合して再度ボールミルにより湿式粉砕を行った。湿式粉砕後、スプレードライヤーにより再度乾燥を行い、エアセパレーターにより平均粒径２．５μｍの粒子に分級した。
【０１２６】
また、図１３に示す製品ＤＱの製法について、ｄ１，ｄ２，ｄ３の原料組成による３種類の試作品を作成した。これら３種類の試作品では、鉱物系原料をボールミルにより湿式粉砕後、トンネルキルンにおいて１３００〜１３５０℃で焼成し、副原料を表中の所定量配合して再度ボールミルにより湿式粉砕を行った。前記粉砕物を前出の電磁気処理装置１０に投入し、水との混合によりスラリー状態としたものを攪拌しながら１６Ｖ、２４時間の電磁気処理を行った。脱水後、スプレードライヤーにより乾燥を行い、エアセパレーターにより平均粒径２．５μｍの粒子に分級した。
【０１２７】
＜試作例５＞
試作例５における試作品ｅ１〜ｅ１０は、図１０に示す製品ＥＰの製法に基づいて下記の表１４に示す比率を満たした鉱物系原料と副原料との混合物の焼成粉砕物である。
【０１２８】
【表１４】
2004051940.tif 000016
【０１２９】
各試作品の鉱物系原料を前出の電磁気処理装置１０に投入し、水で浸漬した後、１６Ｖ、２４時間の電磁気処理を行った。脱水後、鉱物系原料と表中の副原料の一部（粘土，長石等の一部）をボールミルにより湿式粉砕し、スプレードライヤーにより乾燥を行い、乾燥物をトンネルキルンにおいて１２７０〜１３００℃（焼成温度−１）で焼成した。前記焼成物に副原料の残りを添加し、ボールミルにより湿式粉砕を行った。なお、副原料に酸化チタン（１１１）を含むものは、当該粉砕において酸化チタンを添加した。粉砕物をスプレードライヤーによる乾燥の後、トンネルキルンにおいて８００〜１２５０℃（焼成温度−２）で焼成し、再度ボールミルによる湿式粉砕を行い、スプレードライヤーによる乾燥の後、エアセパレーターにより平均粒径２．５μｍの粒子に分級した。
【０１３０】
また、図１４に示す製品ＥＱの製法について、ｅ６，ｅ７，ｅ８の原料組成による３種類の試作品を作成した。これら３種類の試作品では、鉱物系原料に副原料の一部（粘土，長石等の一部）を添加してボールミルにより湿式粉砕後、トンネルキルンにおいて１２００〜１３００℃（焼成温度−１）で焼成し、前記焼成物に副原料の残りを添加し、ボールミルにより湿式粉砕を行った。前記粉砕物を前出の電磁気処理装置１０に投入し、水との混合によりスラリー状態としたものを攪拌しながら１６Ｖ、２４時間の電磁気処理を行った。前記ｅ６，ｅ７，ｅ８の原料組成には酸化チタンが含まれるため、脱水後、トンネルキルンにおいて８００〜９００℃（焼成温度−２）で焼成し、再度ボールミルによる湿式粉砕を行い、スプレードライヤーによる乾燥の後、エアセパレーターにより平均粒径２．５μｍの粒子に分級した。
【０１３１】
＜試作例６＞
試作例６における試作品ｆ１〜ｆ９は、図１０に示す製品ＦＰの製法に基づいて下記の表１５に示す比率を満たした鉱物系原料と副原料との混合物の焼成粉砕物である。
【０１３２】
【表１５】
2004051940.tif 000017
【０１３３】
各試作品の鉱物系原料を前出の電磁気処理装置１０に投入し、水で浸漬した後、１６Ｖ、２４時間の電磁気処理を行った。脱水後、鉱物系原料と表中の副原料の一部（粘土，長石等の一部）をボールミルにより湿式粉砕し、スプレードライヤーにより乾燥を行い、乾燥物をトンネルキルンにおいて１２２０〜１３２０℃（焼成温度−１）で焼成した。前記焼成物に副原料の残りを添加し、ボールミルにより湿式粉砕を行った。なお、副原料に酸化チタン（１１１）を含むものは、当該粉砕において酸化チタンを添加した。粉砕物を造粒機により粒径約５ｍｍの略球状体に造粒し、トンネルキルンにおいて８００〜１２５０℃（焼成温度−２）で焼成した。
【０１３４】
また、図１４に示す製品ＦＱの製法について、ｆ２，ｆ６の原料組成による２種類の試作品を作成した。これら２種類の試作品では、鉱物系原料に副原料の一部（粘土，長石等の一部）を添加してボールミルにより湿式粉砕後、トンネルキルンにおいて１２００〜１３００℃（焼成温度−１）で焼成し、前記焼成物に副原料の残りを添加し（酸化チタンはこの時点で添加）、ボールミルにより湿式粉砕を行った。前記粉砕物を前出の電磁気処理装置１０に投入し、水との混合によりスラリー状態としたものを攪拌しながら１６Ｖ、２４時間の電磁気処理を行った。脱水後、前記電磁気処理が行われた粉砕物をスプレードライヤーにより乾燥し、造粒機を用いて粒径約５ｍｍの略球状体に造粒した。前記造粒物（略球状体）をトンネルキルンにおいて８５０℃，１２００℃（焼成温度−２）で焼成した。
【０１３５】
さらに、図１４に示す製品ＨＱについてｆ６の原料組成による試作品を作成した。この試作品では、鉱物系原料に副原料の一部（粘土等の一部）を添加してボールミルにより湿式粉砕後、トンネルキルンにおいて１２２０℃（焼成温度−１）で焼成し、前記焼成物に副原料の残りを添加し（酸化チタンはこの時点で添加）、ボールミルにより湿式粉砕を行った。前記粉砕物をスプレードライヤーにより乾燥し、造粒機を用いて粒径約５ｍｍの略球状体に造粒した。前記造粒物を前出の電磁気処理装置１０に投入し、水で浸漬した後、１６Ｖ、２４時間の電磁気処理を行い、トンネルキルンにおいて８５０℃（焼成温度−２）で焼成した。当該試作品作成にあたり、造粒の際に、原料同士の凝集性を高めるためにカルボキシメチルセルロースを０．０１重量％程度添加した。
【０１３６】
加えて、図１６に示す製品ＦＲについてもｆ６の原料組成による試作品を作成した。この試作品では、鉱物系原料に副原料の一部（粘土等の一部）を添加してボールミルにより湿式粉砕後、トンネルキルンにおいて１２２０℃（焼成温度−１）で焼成し、前記焼成物に副原料の残りを添加し（酸化チタンはこの時点で添加）、ボールミルにより湿式粉砕を行った。前記粉砕物をスプレードライヤーにより乾燥した後、造粒機を用いて粒径約５ｍｍの略球状体に造粒し、トンネルキルンにおいて８５０℃（焼成温度−２）で焼成した。焼成の終えた造粒物を前出の電磁気処理装置１０に投入し、水で浸漬後、１６Ｖ、２４時間の電磁気処理を行い、乾燥した。
【０１３７】
なお、本発明のマイナスイオン発生セラミック物質の製法においては、以上の説明及び実施例に明記した原料、加工手段に限定されるものではなく、他の原料、加工手段を適切に選択し、組み合わせることができる。例えば請求項に掲げた電磁気処理を行う電磁気処理装置を量産可能な規模に拡大する場合、コンクリート製水槽の内側を樹脂により絶縁処理を施したものが検討される。このコンクリート製水槽内に鉱物系原料と水を投入後、適宜の直流電圧による、電磁気処理を行うものである。また、実施例の試作品製造では全ての鉱物系原料に対して電磁気処理を行い以降の加工処理に供したものであるが、電磁気処理を行った鉱物系原料と行っていない鉱物系原料とを必要により組み合わせて用い、マイナスイオン発生セラミック物質を製造することも可能である。
【０１３８】
【発明の効果】
以上図示し説明したように、請求項１に係るマイナスイオン発生セラミックス物質の製法によると、ウラン元素又はウラン系列核種あるいはトリウム元素又はトリウム系列核種の少なくとも１種以上が含有される原料鉱石を１種類以上とする鉱物系原料に対して直流電圧を通電する電磁気処理を行うため、発生するマイナスイオン量を増加させることができた。
【０１３９】
請求項２ないし９に係るマイナスイオン発生セラミックス物質の製法によると、直流電圧を通電する電磁気処理と共に、粉砕を加えることにより、微粒子化することに伴い表面積が増加し、マイナスイオン発生量の効率が向上する。
【０１４０】
さらに、加工時に焼成を加えた場合、微量成分中の放射性同位元素が焼結し、製品加工時において放射性同位元素の分離を防ぐことができるため、製品としての放射線量の一定化（調整）が容易になり、マイナスイオンの発生量の増加及び安定化が可能となる。
【０１４１】
また、請求項４，７，８，９に係るマイナスイオン発生セラミックス物質の製法によると、造粒又は所定形状に成型を行うことにより、微量成分中の放射性同位元素の焼結と同時に造粒物又は成型物自体の強度が増し、粒状体やハニカム体等としての使用にも対応可能となる。
【０１４２】
加えて、電磁気処理は、請求項２ないし９に示すとおり、適宜の段階に行うことができるため、所望のマイナスイオン発生量への調整、製造設備の処理能力等を勘案して最適な段階に設定することが可能である。
【０１４３】
とりわけ、原料鉱石のうち、放射性同位元素成分の少ない原料鉱石（マイナスイオン発生量の少ない鉱石）に対して電磁気処理を行うことにより、マイナスイオン発生量を増加させることができ、より一層、製品中の放射性同位元素成分の低減が可能となる。一方、放射性同位元素成分の多い原料鉱石であっても、電磁気処理を行うことにより、マイナスイオン発生量を事後的に増加させることが可能であるため、当該放射性同位元素成分の多い原料鉱石を使用する場合においても、製品中、その使用量を従来の製法より抑制しながらもマイナスイオン発生量を維持することが可能である。このため、放射線強度に関する各種法令の規制値の回避が容易になる。
【０１４４】
併せて、請求項１０に係るマイナスイオン発生セラミックス物質の製法によると、マイナスイオンに由来する環境改善効果及び生理的機能改善効果に加え、酸化チタンの触媒作用も付加されるため、消臭、抗菌、防汚効果が強化され、窯業、建材、塗料、繊維、生活用品等の利用に有効かつ好適なマイナスイオン発生セラミック物質の製法を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の原料鉱石の選鉱プロセスを示す第一概略図である。
【図２】本発明の原料鉱石の選鉱プロセスを示す第二概略図である。
【図３】本発明の電磁気処理に用いる電磁気処理装置の斜視図である。
【図４】図３の２−２線の位置で切断した状態の断面図である。
【図５】本発明の実施例に係る概略工程図である。
【図６】製品Ｎの製造に係る加工工程図である。
【図７】製品Ｐの製造に係る第一加工工程図である。
【図８】製品Ｐの製造に係る第二加工工程図である。
【図９】製品Ｐの製造に係る第三加工工程図である。
【図１０】製品Ｐの製造に係る第四加工工程図である。
【図１１】製品Ｑの製造に係る第一加工工程図である。
【図１２】製品Ｑの製造に係る第二加工工程図である。
【図１３】製品Ｑの製造に係る第三加工工程図である。
【図１４】製品Ｑの製造に係る第四加工工程図である。
【図１５】製品Ｒの製造に係る第一加工工程図である。
【図１６】製品Ｒの製造に係る第二加工工程図である。
【図１７】サンプルの試作に係る概略工程図である。
【符号の説明】
１０　電磁気処理装置
１３　陽極側電極板
１４　陰極側電極板
１６　トランス
２０　マイナスイオン測定器
２１　測定部
Ｍｍ　鉱物系原料
【図１】
2004051940.tif 000018
【図２】
2004051940.tif 000019
【図３】
2004051940.tif 000020
【図４】
2004051940.tif 000021
【図５】
2004051940.tif 000022
【図６】
2004051940.tif 000023
【図７】
2004051940.tif 000024
【図８】
2004051940.tif 000025
【図９】
2004051940.tif 000026
【図１０】
2004051940.tif 000027
【図１１】
2004051940.tif 000028
【図１２】
2004051940.tif 000029
【図１３】
2004051940.tif 000030
【図１４】
2004051940.tif 000031
【図１５】
2004051940.tif 000032
【図１６】
2004051940.tif 000033
【図１７】
2004051940.tif 000034