(57)【要約】【課題】フッ素系有機溶剤と非フッ素系有機溶剤を均一に混合するための相溶化剤及び該相溶化剤を含む混合溶剤等を提供する。【解決手段】フッ素系有機溶剤（Ａ）と非フッ素系有機溶剤（Ｂ）との相溶化剤（Ｃ）であって、式（Ｉ）：Ｒ１（ＣＦ２ＣＦ２）ｎＣＨ２−Ｏ−（ＣＨ２）ｍ−Ｏ−Ｒ２、式（ＩＩ）：Ｒ３ＣＯ２ＣＨ２（ＣＦ２ＣＦ２）ｎＲ４及び式（ＩＩＩ）：Ｒ５ＯＣＯ２ＣＨ２（ＣＦ２）ｐＲ６（式（Ｉ）、（ＩＩ）及び（ＩＩＩ）中、Ｒ２、Ｒ３及びＲ５は炭素数１〜４のアルキル基を示し、Ｒ１、Ｒ４及びＲ６はＨまたはＦを表す。ｎ及びｍは、同一又は異なって１，２，３または４を示す。ｐは１〜８の整数を示す。）で表される化合物の少なくとも１種を含む相溶化剤（Ｃ）；（Ａ）、（Ｂ）、及び（Ｃ）からなる混合溶剤；該混合溶剤を含む離型剤希釈用溶剤及び離型剤。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
フッ素系有機溶剤（Ａ）と非フッ素系有機溶剤（Ｂ）との相溶化剤（Ｃ）であって、
式（Ｉ）：Ｒ１（ＣＦ２ＣＦ２）ｎＣＨ２−Ｏ−（ＣＨ２）ｍ−Ｏ−Ｒ２
（式中、Ｒ１はＨまたはＦを表し、Ｒ２は炭素数１〜４のアルキル基を表す。ｎ及びｍは、同一又は異なって、１，２，３または４を示す。）、
式（ＩＩ）：Ｒ３ＣＯ２ＣＨ２（ＣＦ２ＣＦ２）ｎＲ４
（式中、Ｒ３は炭素数１〜４のアルキル基を示し、Ｒ４はＨまたはＦを表す。ｎは１，２，３または４を示す。）及び
式（ＩＩＩ）：Ｒ５ＯＣＯ２ＣＨ２（ＣＦ２）ｐＲ６
（式中、Ｒ５は炭素数１〜４のアルキル基を示し、Ｒ６はＨまたはＦを表す。ｐは１〜８の整数を示す。）
で表される化合物の少なくとも１種を含む相溶化剤（Ｃ）。
【請求項２】
フッ素系有機溶剤（Ａ）、非フッ素系有機溶剤（Ｂ）、及び相溶化剤（Ｃ）を含む混合溶剤。
【請求項３】
請求項２記載の混合溶剤を含有する離型剤希釈用溶剤。
【請求項４】
請求項２記載の混合溶剤を含有する離型剤組成物。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、フッ素系有機溶剤と非フッ素系有機溶剤を均一に混合するための相溶化剤に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来、離型剤（フッ素系、シリコン系、ワックス系など）の希釈溶剤としては、アルコール類、ケトン類、エーテル類、多価アルコール誘導体類、石油系炭化水素類、塩素化炭化水素類、塩素化フッ素化炭化水素類などが知られている。これらの中でも、安全性などの面から、塩素化フッ素化炭化水素類であるジクロロフルオロエタン（Ｒ−１４１ｂ）を用いるのが好ましい。
【０００３】
しかしながら、近年の環境問題と関連するオゾン層の破壊防止の観点からフロン系溶剤の製造・使用が大幅に規制されるようになった。これに伴い、従来のフロン系溶剤の代替溶剤として、フッ素系エーテル化合物などのフッ素系有機溶剤が提案されている。これらフッ素系有機溶剤は、難燃性であり、毒性が低いなどの安全性の点で優れているのでフッ素系離型剤だけでなく非フッ素系離型剤の希釈剤として用いることが望ましいが、フロン系溶剤と比べて非フッ素系離型剤との相溶性が悪く、離型剤の性能を十分発揮できない。そこで、非フッ素系離型剤を含む離型剤の希釈用溶剤としては、非フッ素系離型剤と相溶性の良い非フッ素系希釈用溶剤（非フッ素系有機溶剤）と、フッ素系有機溶剤とを併用させる手段が提案されているが、非フッ素系有機溶剤とフッ素系有機溶剤との相溶性が悪いので、やはり離型剤の性能を充分発揮させることができないという問題点がある。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、フッ素系有機溶剤と非フッ素系有機溶剤を均一に混合するための相溶化剤を提供することを目的とする。また、本発明の相溶化剤を含む混合溶剤を離型剤希釈用溶剤として提供することを目的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、離型剤、特にフッ素系と非フッ素系離型剤希釈用溶剤の相溶化剤について鋭意検討したところ、特定の含フッ素ジエーテルおよび／または含フッ素エステル誘導体を相溶化剤として用いると離型剤の性能を充分に発揮できることを見出し、本発明に到達した。
【０００６】
即ち、本発明は、以下の各項に係る発明に関するものである。
項１　フッ素系有機溶剤（Ａ）と非フッ素系有機溶剤（Ｂ）との相溶化剤（Ｃ）であって、
式（Ｉ）：Ｒ１（ＣＦ２ＣＦ２）ｎＣＨ２−Ｏ−（ＣＨ２）ｍ−Ｏ−Ｒ２
（式中、Ｒ１はＨまたはＦを表し、Ｒ２は炭素数１〜４のアルキル基を表す。ｎ及びｍは、同一又は異なって、１，２，３または４を示す。）、
式（ＩＩ）：Ｒ３ＣＯ２ＣＨ２（ＣＦ２ＣＦ２）ｎＲ４
（式中、Ｒ３は炭素数１〜４のアルキル基を示し、Ｒ４はＨまたはＦを表す。ｎは１，２，３または４を示す。）及び
式（ＩＩＩ）：Ｒ５ＯＣＯ２ＣＨ２（ＣＦ２）ｐＲ６
（式中、Ｒ５は炭素数１〜４のアルキル基を示し、Ｒ６はＨまたはＦを表す。ｐは１〜８の整数を示す。）で表される化合物の少なくとも１種を含む相溶化剤（Ｃ）。
項２　フッ素系有機溶剤（Ａ）、非フッ素系有機溶剤（Ｂ）、及び相溶化剤（Ｃ）を含む混合溶剤。
項３　項２記載の混合溶剤を含有する離型剤希釈用溶剤。
項４　項２記載の混合溶剤を含有する離型剤組成物。
【０００７】
【発明の実施の形態】
以下、本発明につき詳細に説明する。
【０００８】
本発明は、前記式（Ｉ）：Ｒ１（ＣＦ２ＣＦ２）ｎＣＨ２−Ｏ−（ＣＨ２）ｍ−Ｏ−Ｒ２、式（ＩＩ）：Ｒ３ＣＯ２ＣＨ２（ＣＦ２ＣＦ２）ｎＲ４及び式（ＩＩＩ）：Ｒ５ＯＣＯ２ＣＨ２（ＣＦ２）ｐＲ６の少なくとも１種を含む相溶化剤である。本発明の相溶化剤は、フッ素系有機溶剤（Ａ）と非フッ素系有機溶剤（Ｂ）との相溶化剤（Ｃ）として用いることが好ましい。
【０００９】
従って、本発明には、フッ素系有機溶剤（Ａ）、非フッ素系有機溶剤（Ｂ）、及び本発明の相溶化剤（Ｃ）を含有する混合溶剤が含まれる。該混合溶剤は、離型剤を希釈するための溶剤（離型剤希釈用溶剤）として好ましく用いられる。
【００１０】
前記相溶化剤が離型剤希釈用溶剤に配合されていると、配合されない場合と比べ、離型剤（特に、非フッ素系離型剤を含むもの）の性能が格段に向上する。これは、本発明の相溶化剤を加えることにより希釈剤として用いるフッ素系有機溶剤と非フッ素系有機溶剤の相溶性が向上するためと考えられる。
【００１１】
前記式（Ｉ）、（ＩＩ）及び（ＩＩＩ）において、Ｒ１、Ｒ４及びＲ６は、水素原子又はフッ素原子を示す。Ｒ２、Ｒ３及びＲ５は、メチル、エチル、ｎ−プロピル、ブチル、イソブチルなどの炭素数１〜４程度のアルキル基を表す。ｎ及びｍは、１〜４程度の整数を示す。ｐは１〜８程度の整数を示す。
【００１２】
式（Ｉ）、（ＩＩ）及び（ＩＩＩ）で表される化合物としては、より具体的には以下の化合物が挙げられる。
ＨＣＦ２ＣＦ２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ３、ＨＣＦ２ＣＦ２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ３、Ｈ（ＣＦ２ＣＦ２）２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ３、Ｈ（ＣＦ２ＣＦ２）２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ３、Ｈ（ＣＦ２ＣＦ２）３ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ３、Ｈ（ＣＦ２ＣＦ２）３ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ３、ＣＦ３ＣＦ２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ３、Ｆ（ＣＦ２ＣＦ２）３ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ３；ＣＨ３ＣＯ２ＣＨ２ＣＦ２ＣＦ２Ｈ、ＣＨ３ＣＨ２ＣＯ２ＣＨ２（ＣＦ２ＣＦ２）２Ｈ、ＣＨ３ＣＯ２ＣＨ２（ＣＦ２ＣＦ２）２Ｈ、ＣＨ３ＣＨ２ＣＯ２ＣＨ２ＣＦ２ＣＦ３、ＣＨ３ＣＨ２ＣＯ２ＣＨ２（ＣＦ２ＣＦ２）４Ｈ、ＣＨ３ＣＨ２ＣＯ２ＣＨ２（ＣＦ２ＣＦ２）２Ｆ；ＣＨ３ＯＣＯ２ＣＨ２ＣＦ２ＣＦ２Ｈ、ＣＨ３ＯＣＯ２ＣＨ２ＣＦ２ＣＦ３、ＣＨ３ＣＨ２ＯＣＯ２ＣＨ２（ＣＦ２ＣＦ２）２Ｈ、ＣＨ３ＯＣＯ２ＣＨ２（ＣＦ２ＣＦ２）３Ｈ。
【００１３】
本発明の相溶化剤と共に用いるフッ素系有機溶剤（Ａ）としては、クロロフルオロカーボンであるフロン系溶剤を除く含フッ素有機溶剤が好ましい。フッ素系有機溶剤としては、例えば、ＲｆＯ（ＣＨ２）ｍＨ（ｍは１〜４程度の整数を、Ｒｆは炭素数１〜１０程度の直鎖または分岐のパーフルオロアルキル基を示す。）、Ｈ（ＣＦ２ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＣｍＨ２ｍ＋１、Ｈ（ＣＦ２ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＣＦ２ＣＦ２Ｈ、Ｈ（ＣＦ２ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＣＦ２ＣＦＨＣＦ３、Ｈ（ＣＦ２ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＣＦ２Ｈ、ＣＦ３ＣＦ２ＣＨ２ＯＣｍＨ２ｍ＋１（ｎ及びｍは１〜４程度の整数を示す。）、ＣＦ３ＣＦ２ＣＨ２ＯＣＦ２ＣＦ２Ｈ、ＣＦ３ＣＦ２ＣＨ２ＯＣＦ２ＣＦＨＣＦ３、ＣＦ３ＣＦ２ＣＨ２ＯＣＦ２Ｈ、ＣＦ３ＣＨ２ＯＣＦ２ＣＦ２Ｈ、ＣＦ３ＣＨ２ＯＣＦ２ＣＦＨＣＦ３、（ＣＦ３）２ＣＨＣＦ２ＯＣＨ３、ＣＦ３ＣＨＦＣＦ２ＣＨ２ＯＣＦ２Ｈなどの含フッ素エーテル類などが挙げられる。フッ素系有機溶剤（Ａ）は、単独で又は２種以上を併用して用いることができる。
【００１４】
本発明の相溶化剤とともに用いる非フッ素系有機溶剤（Ｂ）としては、オクタン、ノナン、デカン、トルエン、キシレン等の炭化水素類；メタノール、エタノール、プロパノール等のアルコール類；アセトン、メチルエチルケトン等のケトン類；酢酸エチル、酢酸ブチル、γ−ブチロラクトン等のエステル類；ジオキサン、テトラヒドロフラン、ジメトキシエタン、ジエトキシエタン等のエーテル類；プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、ブチレンカーボネート等の環状カーボネート類；ジエチルカーボネート、ジメチルカーボネート、メチルエチルカーボネート等の鎖状カーボネート類が挙げられる。非フッ素系有機溶剤（Ｂ）は、単独でまたは２種以上を併用しても用いることができる。
【００１５】
本発明には、フッ素系有機溶剤（Ａ）、非フッ素系有機溶剤（Ｂ）並びに本発明の相溶化剤（Ｃ）を含む混合溶剤も含まれる。
【００１６】
かかる混合溶剤におけるフッ素系有機溶剤（Ａ）及び非フッ素系有機溶剤（Ｂ）の配合量は、（Ａ）及び（Ｂ）の種類、混合溶剤の用途等に応じて適宜設定することができ、特に限定されるものではないが、混合溶剤全体に対して、通常、（Ａ）と（Ｂ）の合計量が、２０〜９９．９９ｍａｓｓ％程度、好ましくは８０〜９９．９ｍａｓｓ％程度であり、（Ａ）：（Ｂ）（重量比）が、１：０．１〜１：１０程度、好ましくは１：０．２〜１：５程度である。本発明の混合溶剤を離型剤の希釈剤として用いる場合には、離型剤の種類、非フッ素系離型剤をどの程度含有しているかなどに応じて（Ａ）及び（Ｂ）の配合量及び配合比率を設定することができる。
【００１７】
また、混合溶剤における本発明の相溶化剤の配合量は、（Ａ）及び（Ｂ）の種類、混合溶剤の用途等に応じて適宜設定することができ、特に限定されるものではないが、混合溶剤全体に対して、通常０．０１〜８０ｍａｓｓ％程度、好ましくは０．０７〜５０ｍａｓｓ％程度、特に好ましくは０．１〜２０ｍａｓｓ％程度である。
【００１８】
本発明には、（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）を含む混合溶剤を含有する離型剤も含まれる。離型剤としては、従来公知のフッ素系、シリコン系、ワックス系等のいずれの離型剤であってもよい。特に、シリコン系、ワックス系などの非フッ素系離型剤を含む離型剤（非フッ素系離型剤のみからなるもの、及びフッ素系及び非フッ素系離型剤を含むもの）の希釈剤として本発明の混合溶剤を用いると、安全性の点からフッ素系有機溶剤を用いているにもかかわらず非フッ素系離型剤の性能が充分に発揮されるので好ましい。もちろん、フッ素系離型剤のみからなる離型剤の希釈剤として、本発明の混合溶剤を用いてもよい。
【００１９】
非フッ素系離型剤としては、例えば、動物性ワックス、植物性ワックス、鉱物性ワックス、合成ワックス（脂肪酸エステルワックス、脂肪酸アミド系ワックス、ポリエチレンワックス、マイクロワックス、パラフィンワックス等）等のワックス系の離型剤；ジメチルシリコーンオイル、メチルフェニルシリコーンオイル、アミノアルキル変性ジオルガノシロキサン、シリコーンレジン等のシリコン系の離型剤等が挙げられる。
【００２０】
フッ素系の離型剤としては、パーフルオロアルキル基又はパーフルオロアルケニル基を含有する化合物が挙げられ、例えば、Ｆ（ＣＦ２ＣＦ２ＣＦ２Ｏ）ａＣＦ２ＣＦ３（ａは１０〜３０　程度の整数）、Ｆ（ＣＦ（ＣＦ３）ＣＦ２Ｏ）ｂ（ＣＦ２Ｏ）ｃＣＦ３（ｂ及びｃは、同一又は異なって５〜２０程度の整数）等のエーテル化合物；パーフルオロアルキル基又はパーフルオロアルケニル基を含有するリン酸エステル又はその塩、パーフルオロアルキル基又はパーフルオロアルケニル基を含有するカルボン酸又はその塩、パーフルオロアルキル基又はパーフルオロアルケニル基を含有するスルホン酸又はその塩、パーフルオロアルキル基又はパーフルオロアルケニル基を含有するアクリル系ポリマー等を例示できる。
【００２１】
フッ素系離型剤と、非フッ素系離型剤の組み合わせとしては、リン酸エステル系またはアクリルポリマー系のフッ素系離型剤とシリコン系の非フッ素系離型剤の組み合わせが好ましい。
【００２２】
フッ素原子とケイ素原子を含む離型剤としては、一般式（１）　（Ｒ７Ｏ）ｎＳｉＲ８４−ｎ（式中、Ｒ７は炭素原子数１〜１２の直鎖又は分岐を有するフルオロアルキル基を示し、Ｒ８はアルキル基を示し、ｎ＝１〜４の整数を示す）で表されるフルオロアルコキシ基を有する含フッ素ケイ素化合物が挙げられる。Ｒ７で表される炭素原子数１〜１２の直鎖または分岐を有するフルオロアルキル基としては、例えば、２，２−ジフルオロエチル基、２，２，２−トリフルオロエチル基、３，３−ジフルオロプロピル基、３，３，３−トリフルオロロピル基、２，２，３，３−テトラフルオロプロピル基、２，２，３，３，３−ペンタフルオロプロピル基、１，１，１，３，３，３−ヘキサフルオロイソプロピル基、１，１，３，３−テトラフルオロイソプロピル基、２−トリフルオロメチル−３，３，３−トリフルオロプロピル基、２，２，３，４，４，４−ヘキサフルオロブチル基、ノナフルオロ−ｔ−ブチル基、２，２，３，３，４，４，４−ヘプタフルオロブチル基、２，２，３，３，４，４，５，５，５−ノナフルオロペンチル基、２，２，３，３，４，４，５，５，６，６，６−ウンデカフルオロヘキシル基等が挙げられ、例えば２−パーフルオロプロポキシ−２，３，３，３−テトラフルオロプロポキシ基のように鎖中に酸素原子を含んでいてもよい。Ｒ８のアルキル基としては、同一または相異なるアルキル基で、具体的にはメチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、２−ブチル基、ｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基等が挙げられる。
【００２３】
一般式（１）で表される、フルオロアルコキシ基を有する含フッ素ケイ素化合物としては、具体的には、２，２，２−トリフルオロエトキシトリメチルシラン、２，２，３，３，３−ペンタフルオロプロポキシトリメチルシラン、２，２，３，３，４，４，４−ヘプタフルオロブトキシトリメチルシラン、２，２，３，３，４，４，５，５，５−ノナフルオロペンチルオキシトリメチルシラン、２，２，３，３，３−ペンタフルオロプロポキシトリエチルシラン、２，２，３，３，３−ペンタフルオロプロポキシジメチルエチルシラン等が挙げられる。
【００２４】
離型剤組成物における本発明混合溶剤の配合割合は、離型剤の種類などに応じて適宜設定することができるが、通常、離型剤組成物全体に対して、通常、５０〜９９．９９ｍａｓｓ％程度、好ましくは７０〜９９．９ｍａｓｓ％程度配合することができる。
【００２５】
本発明の（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）を含む混合溶剤は、難燃性が高く、安全面で優れているので、例えば、リチウム電池、リチウムイオン電池（一次又は二次）のような電池の電解液用溶剤として用いることもできる。従って、本発明には、かかる電解液用溶剤、及び該電解液用溶剤を含む電解液も含まれる。
【００２６】
電解液には、電池の種類に応じた各種成分が配合されており、例えば、リチウムイオン電池（一次又は二次）の場合には、本発明電解液用溶剤とその溶媒に溶解するリチウム塩（例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＣ４Ｆ９ＳＯ３、ＬｉＮ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２、ＬｉＣ（ＣＦ３ＳＯ２）３、ＬｉＢ（ＯＣＯＣＦ３）４等）が配合されている。本発明の混合溶剤を含む電解液を用いた電池の形状や構成要素は特に限定されず、公知の技術を用いることができる。例えば電池の形状としては、円筒型、角型、コイン型、フィルム状等を挙げることができる。負極材料としては、リチウムイオン電池の場合は、リチウム金属及びその合金、リチウムをドープ・脱ドープできる炭素材料や高分子材料、金属酸化物などが挙げられる。正極材料としては、リチウムイオン電池の場合は、ＬｉＣｏＯ２などのリチウムコバルト酸化物、ＬｉＮｉＯ２などのリチウムニッケル酸化物、ＬｉＭｎ２Ｏ４などリチウムマンガン酸化物、ＬｉＮｉＯ２のＮｉの一部をＣｏで置換したＬｉＮｉ１−ｘＣｏｘＯ２などのリチウムと遷移金属の複合酸化物や、高分子材料などが挙げられる。セパレーターとしては、ポリエチレンやポリプロピレン等の高分子材料の多孔膜や、本発明混合溶剤を含む電解液を吸蔵して固定化する高分子材料（いわゆるゲル電解質）を用いることができる。集電体の材質としては、例えば、銅、アルミ、ステンレススチール、チタン、ニッケル、タングステン鋼、炭素材料などが用いられ、その形状は箔、網、不織布、パンチドメタル等が用いられる。
【００２７】
【実施例】
下記▲１▼〜▲２▼に示す含フッ素ポリエーテル油および下記▲３▼〜▲４▼に示すラダーオルガノシオキサン（以下ＰＬＯＳとする）を使用し、相溶剤として下記▲５▼〜▲８▼の化合物を表１に示す配合割合で各成分を混合して８種類の本発明離型剤を調製した。また、比較例として相溶剤を添加しない場合の配合割合を表２に示す。表中、“％”は、離型剤組成物全体に対する“ｍａｓｓ％”を示す。
【００２８】
【化１】
2004051766.tif 000002
【００２９】
【表１】
2004051766.tif 000003
【００３０】
【表２】
2004051766.tif 000004
【００３１】
フッ素ゴムの離型試験
（Ａ）フッ素ゴムの配合組成
ダイエルＧ９０１　　　　　　　　　［ダイキン工業（株）製］　　　　　　　１００重量部
ＭＴカーボンブラック　　　　　　　［Ｒ．Ｔ．Ｖａｎｄｅｒｂｉｌｔ　Ｃｏ．　Ｉｎｃ．製］　　２０重量部
パーヘキサ２．５Ｂ　　　　　　　［日本油脂（株）製］　　　　　　　　　１．５重量部
トリアリルイソシアヌレート　　［日本化成（株）製］　　　　　　　　４重量部
（Ｂ）加硫条件
加硫圧力　３５ｋｇ／ｃｍ２
加硫温度　１６０℃
加硫時間　１０分
（Ｃ）試験方法
鋼製メッキなし金型に離型剤を常温で刷毛塗り風乾後、直径４０ｍｍ×厚さ２ｍｍのゴム板２０枚を加硫成形し、離型剤を下記判定基準で測定した。
【００３２】
６：金型から浮き上がってくる
５：手で簡単に取れる
４：軽く力をいれれば取れる
３：力をいれれば取れる
２：金型から取れにくい
１：接着して取れない
離型寿命は、離型剤を１回塗布後、離型性が悪化するまでの回数により測定した。即ち、成形物が完全な形で取れる間、離型剤を塗布せずに成形を繰り返し、完全な形で取り出せた回数を離型寿命とした。表３での離型性の値は、測定時に離型性の判定値の平均である。
【００３３】
【表３】
2004051766.tif 000005