(57)【要約】【課題】　有機発光素子において、膜端面からの光が減衰，消滅し効率が低い問題があった。【解決手段】　有機薄膜の上部に金属薄膜を有する構造の有機発光素子において、その金属薄膜を機械的に切削し、その結果得られた金属薄膜形状をマスクとして用い、有機薄膜全体及びその上下の薄膜の一部について、薄膜の横端面をさらにドライエッチングにより加工形成する。【効果】　膜端面を半透明反射鏡として機能させ一定の割合の光を膜内部に戻す作用によって損失を低減させ、膜前面に出る有効な光の総量を増大させ、発光素子の、入力エネルギー当たりの出力発光量を向上させる。【選択図】図１
2004047496.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
　基板のうえに有機薄膜を形成した有機発光素子において、前記有機薄膜の端面を光を反射する光反射機能を有する端面としたことを特徴とする有機発光素子。
【請求項２】
　基板のうえに有機薄膜を形成した有機発光素子において、前記有機薄膜の端面で前記有機薄膜内の光が外部との屈折率の差によって閉じ込められるようにしたことを特徴とする有機発光素子。
【請求項３】
　基板のうえに有機薄膜を形成した有機発光素子において、前記有機薄膜の端面が前記基板面に対して少なくとも５０〜９０％程度に亘ってほぼ直角の関係を有していることを特徴とする有機発光素子。
【請求項４】
　基板のうえに透明膜，透明電極，ホール輸送層，発光層および金属電極を積層した有機発光素子において、少なくとも前記金属電極、前記発光層及びホール輸送層までの端面が前記基板面に対して少なくとも５０〜９０％程度に亘ってほぼ直角の関係を有していることを特徴とする有機発光素子。
【請求項５】
　基板のうえに透明膜，透明電極，ホール輸送層，発光層および金属電極を積層した有機発光素子において、少なくとも前記ホール輸送層，前記発光層および金属電極とを個別に分離して構成すると共に互いにとなり合う間隔を発光波長の１／４以上にしたことを特徴とする有機発光素子。
【請求項６】
　有機発光膜の発光前面の膜面側に誘電体積層膜或いは半透明金属膜からなる半透明の反射鏡を形成し、この反射鏡と上部電極の間で膜面垂直方向に光共振器を構成すると共に、前記有機薄膜の端面を光を反射する光反射機能を有する端面としたことを特徴とする有機発光素子。
【請求項７】
　有機発光膜の発光前面の膜面側に誘電体積層膜或いは半透明金属膜からなる半透明の反射鏡を形成し、この反射鏡と上部電極の間で膜面垂直方向に光共振器を構成すると共に、前記有機薄膜の端面で前記有機薄膜内の光が外部との屈折率の差によって閉じ込められるようにしたことを特徴とする有機発光素子。
【請求項８】
　有機発光膜の発光前面の膜面側に誘電体積層膜或いは半透明金属膜からなる半透明の反射鏡を形成し、この反射鏡と上部電極の間で膜面垂直方向に光共振器を構成すると共に、前記有機薄膜の端面が前記基板面に対して少なくとも５０〜９０％程度に亘ってほぼ直角の関係を有していることを特徴とする有機発光素子。
【請求項９】
　基板のうえに半透明の反射膜，ホール輸送層，発光層および金属電極を積層し、前記反射膜と前記金属電極の間で膜面垂直方向に光共振器を構成すると共に、少なくとも前記金属電極，前記発光層及びホール輸送層までの端面が前記基板面に対して少なくとも５０〜９０％程度に亘ってほぼ直角の関係を有していることを特徴とする有機発光素子。
【請求項１０】
　基板のうえに半透明の反射膜，ホール輸送層，発光層および金属電極を積層し、前記反射膜と前記金属電極の間で膜面垂直方向に光共振器を構成すると共に、少なくとも前記ホール輸送層，前記発光層および金属電極とを個別に分離して構成すると共に互いにとなり合う間隔を発光波長の１／４以上にしたことを特徴とする有機発光素子。
【請求項１１】
　基板のうえに有機薄膜を形成した有機発光素子において、前記有機薄膜のうえに金属薄膜を形成し、前記金属薄膜を機械的あるいは物理的に取り除いて必要な形状のマスクとして形成し、その後ドライエッチング処理によって有機発光素子を得ることを特徴とする有機発光素子の作成方法。
【請求項１２】
　請求項１１において、残された金属薄膜を金属電極として使用することを特徴とする有機発光素子の作成方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
　本発明は有機発光素子に係り、特に表示光源，光回路構成素子，光スイッチ，光アレイ，通信素子，光記録用ヘッド等を用いた光関連製品に用いられる有機発光素子に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
　従来の微小共振器構造を有する有機電界発光素子は「微小共振器構造を利用した有機発光素子による多色発光素子の検討」：中山，角田，長江：電子情報通信学会志、Ｊ７７−Ｃ−II，４３７（１９９４）のように、２平面の反射鏡の間に有機発光薄膜を挟んだ共振器構造であった。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
　従来の微小共振器構造を有する有機電界発光素子では、膜面平行方向に進む光を閉じ込める構造はなく、その光は活用されずに損失となっていた。この点においては、共振器構造を持たない通常型の有機電界発光素子においても同様である。
【０００４】
　ここで、従来の有機発光素子において膜面平向方向に進む光が減衰する理由を説明する。
【０００５】
　まず、図１１において有機発光素子を製作する場合の方法を説明する。
【０００６】
　参照番号Ａは有機発光素子の基板で、この基板Ａに有機原料によって膜Ｂを蒸着する。この場合メタルマスクＣによってマスクされるものでこれは蒸着源Ｄによるマスク領域を決めるものである。
【０００７】
　このような装置において、基板Ａの凹凸やマスクのそり，マスク端部のまるみ等のため、膜成長面とマスクエッジとの間には実際には光学顕微鏡で観察可能な程度の隙間が生じている。仮りに隙間を０.１mm＝１００μｍ とすると、その位置から蒸着源を見た時、
２°の視角に見えたとすると、
　　１００μｍ×tan(２°)＝３.５μｍ
の膜厚変化長さが発生する。
【０００８】
　すなわち、膜が１００％成長している部分と膜が０％の部分との間には３.５μｍ に亘る膜厚変化領域ができることになる。
【０００９】
　通常有機発光素子等の有機薄膜の厚さは０.１μｍ の程度であるので、この膜厚が変化する領域は厚さと横の長さの比率でみると１：３５となる。
【００１０】
　したがって、マスク蒸着で膜を形成した場合に形成される膜のエッジは、
　　arctan(１／３５)＝１.６°
の角度をとることになる。
【００１１】
　そしてこのようなエッジに対して入り込んだ光は図１２にあるように反射して戻されることなく進行して減衰，消滅するものである。
【００１２】
　本発明の目的はこれらの有機発光素子で活用されずに損失となっていた有機薄膜の平行方向に進む光を有効に活用する素子を得ることにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
　本発明の特徴は、基板のうえに有機薄膜を形成した有機発光素子において、前記有機薄膜の端面を光を反射する光反射機能を有する端面としたものである。
【発明の効果】
【００１４】
　本発明によれば膜端面の、一定の割合の光を膜内部に戻す作用によって損失を低減させ、膜前面に出る有効な光の総量を増大させ、発光素子の入力エネルギー当たりの出力発光量を向上させる効果がある。あるいは、この膜内部に光を戻す効果により、発光する領域を閉じ込めて素子内部に光共振器を構成し、閉じ込めや共振による古典的，量子的効果
（遷移確率の構造による修正など）を利用した素子を実現することも可能になる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
　以下図面に基づき本発明の一実施例を詳細に説明する。
【００１６】
　図１は、微小共振器構造を有する有機電界発光素子に、本発明を適用した時の素子である。素子周辺部除去による膜端面形成は、透明電極膜の途中まで行っている。素子構造は発光層，ホール輸送層を積層した、ｐ／ｎの、２積層型ＥＬ素子を用いて示しているが、有機層の機能分担や機能併合により、１層や３層以上の積層構造の有機電界発光素子が報告されており、いずれの構造も用いることができる。
【００１７】
　見体的には、ガラスで形成された基板１０１の上に酸化チタンあるいは酸化シリコン等よりなる半透明膜１０２を形成し、更にそのうえに透明電極１０３，ホール輸送層１０４，発光層１０５及び背面金属電極１０６を積層している。これらの具体的な材料等については本発明者等が発表した前述した「電子情報通信学会誌，Ｊ７７−Ｃ−II，４３７
（１９９４）」等を用いることができるし、またこれ以外の適当な材料もまた当然用いることもできる。
【００１８】
　そして、本発明の特徴はこの図１から理解できるように有機薄膜の端面を外部との屈折率の差によって反透明反射鏡として機能させ光が内部で反射するような形状としたものである。つまり従来の膜厚変化領域を可及的に短かくし、光を閉じ込めて光の減衰，消滅を少なくするものである。
【００１９】
　参考までに図２は発光層，ホール輸送層の例として、アルミキレート（ＡＬＱ），トリフェニルジアミン（ＴＡＤ）を示した。図３は酸化チタン（５４ｎｍ厚）と酸化シリコン（８６ｎｍ厚）の薄膜を合計で６層積層した、誘電体半透明反射膜の透過特性を示す。
４００ｎｍより長波長の領域では、透過光以外の殆どは反射される。
【００２０】
　次に素子の作製は、切削とドライエッチングを組み合わせた手法で実現することができる。切削は、背面金属電極まで形成した電界発光素子に対し、ガラス等の鋭利な先端を面に沿うように走らせることで可能である。図４にその模式図を示す。この切削後の素子の電顕写真を図５に示す。この素子を、表１に示した条件でドライエッチングを行い作製した素子の電顕写真を図６に示す。これからわかるように、膜横部に有機薄膜を除去した端面を形成できていることがわかる。
【００２１】
【表１】
2004047496.tif 000003
【００２２】
　尚、図５，図６に示す記号はそれぞれQuartzがガラス基板１０１、ＩＴＯが透明電極
１０３、ＴＡＤがホール輸送層１０４、ＡＬＱが発光層１０５及びＡＬ：ＬＩ１０６が背面金属電極である。
【００２３】
　そして、この作成方法の長所は、レジストなどの薬品を膜上に使用せずに加工できることにある。有機電界発光素子は、十分な性能を発揮させるには有機薄膜部分を高純度に維持することが重要であり、不純物の僅かな混入により極端な性能劣化を示す。有機薄膜の膜厚は１００ｎｍ程度であり体積的にも極めて小さいため、総量的にはごく僅かの、レジストなどからの不純物拡散混入も、性能を大きく劣化させる。本作成方法はこの問題点を解決する。また、作製コストに関しても、作製パターンに応じた専用の切削装置を使用することにより、レジストを使用する加工プロセスより低減できる可能性がある。
【００２４】
　加工の微細化の精度に関しては、切削時に、刃または基板を動かす精度で決まる。STMやＳＥＭ等に用いられている、ステージ位置の精密制御技術を適用することにより、ミクロンオーダー或いはそれより微細な加工の精度まで実現できる。
【００２５】
　尚、有機薄膜の端面は理想的には基板に対して直角が良いわけであるが、実際には膜の厚さの内４０〜９０％程度の直角部があれば充分光の反射（いいかえれば光の閉じ込め）を得ることができるものである。
【００２６】
　図７はエッチングの深さの異なる素子構造の断面図を示しており、図７（ａ）は有機薄膜１０４までエッチングした素子、図７（ｂ）はＩＴＯまでエッチングした素子、図７
（ｃ）は半透明反射膜までエッチングした素子である。尚、どこまで加工した素子を用いるかは、作製コストと側面反射の効果を考慮し、用途ごとに最適化をすることになる。深くエッチングをするためには、背面金属電極の膜厚を厚くする、エッチング速度の遅い物質を電極に用いる、エッチング速度の遅い物質を電極上に積層して同時に切削する、などの必要が生じる。
【００２７】
　また、図８に示したように、絶縁膜１０７を形成した上に金属などの反射膜１０８を形成することにより、側面反射の効果を上げることができる。
【００２８】
　次に図９（ａ）は側面加工により３次元閉じ込め構造とした素子、及び図９（ｂ）に２次元閉じ込め構造とした素子の模式図を示す。このように、発光する領域を閉じ込めることにより素子内部に光共振器を構成し、閉じ込めや共振による古典的，量子的効果（遷移確率の構造による修正など）を利用した素子を実現することができる。また、当然ながら、素子の面積を微小化するほど端面の寄与は相対的に大きくなるため、本特許の効果も大きく現れるようになる。
【００２９】
　ここで図７，図８，図９（ａ）でエッチングされた各素子の間の間隔は発光波長λの１／４より広くすることが必要である。
【００３０】
　すなわち、相互の素子から漏れ出る光は波長の１／４の範囲まで到達し、この各素子の間隔が１／４より狭いと一方の光が他方の素子へ干渉するようになるからである。
【００３１】
　図１０（ａ）は３次元閉じ込め構造を有する有機電界発光素子を用いた発光パネルである。この場合図１に示したものと同一の画素を用いている。１０１及び１０１Ａはガラス基板、１０２は酸化チタンと酸化シリコンを６積層した半透明反射膜、１０３は透明電極ＩＴＯ（厚さ２００ｎｍ）、１０４はホール輸送層ＴＡＤ（厚さ５０ｎｍ）、１０５は発光層ＡＬＱ（厚さ５０ｎｍ）、１０６は背面金属電極Ａｌ：Ｌｉ合金（厚さ２００ｎｍ）である。また、１０１と１０１Ａの２枚の基板は接着剤３０２で接着して素子は封止されている。基板１０１，１０１Ａの間の空隙３０１には、乾燥した窒素ガスを封入する。
【００３２】
　図１０（ｂ）に示したように、前面透明電極１０３と、背面金属電極３０３とによってマトリクス状の配線とし、発光する部分を選択する。図１０（ｃ）に示したように、Ｉｎなどの柔らかい金属を突起状に作製した突起３０４を３０３上に作製し、それによって、前面透明電極１０６と背面金属電極３０３との間で圧着を行う。そのとき、画素以外の場所で３０３と１０３が接触しないようにする絶縁部３０５が必要である。
【００３３】
　３０３と１０３がクロスした部分に配置する、３次元閉じ込め構造を有する有機電界発光素子の数は、クロスした部分１つあたり一個である必要はなく、２個以上の任意の数にすることもできる。図１０（ｃ）の実施例では、２個配置している。
【図面の簡単な説明】
【００３４】
【図１】微小共振器構造を有する有機電界発光素子に、膜端面加工を行った素子の断面図である。
【図２】図１に示す有機薄膜材料の組成図である。
【図３】素子に用いた半透明反射層の透過特性例。
【図４】切削加工の概念図である。
【図５】有機発光素子の劈開したものの切削後のＳＥＭ像である。
【図６】ドライエッチング後のＳＥＭ像である。
【図７】エッチングの深さの異なる素子構造の断面図で、それぞれ、（ａ）は有機薄膜までエッチングした素子、（ｂ）はＩＴＯまでエッチングした素子、（ｃ）は半透明反射膜までエッチングした素子である。
【図８】絶縁膜を形成した上に金属などの反射膜を形成することにより、側面反射の効果を上げた素子の断面図である。
【図９】（ａ）は３次元閉じ込め構造の素子、（ｂ）は２次元閉じ込め構造の素子の構造を示す図である。
【図１０】本発明の応用例を示す図であり、（ａ）はその断面構造図、（ｂ）はマトリクス電極の構造、（ｃ）は斜めから俯瞰した図である。
【図１１】有機薄膜を形成する装置の構成図である。
【図１２】従来の有機薄膜の拡大断面図である。
【図１】
2004047496.tif 000004
【図２】
2004047496.tif 000005
【図３】
2004047496.tif 000006
【図４】
2004047496.tif 000007
【図５】
2004047496.tif 000008
【図６】
2004047496.tif 000009
【図７】
2004047496.tif 000010
【図８】
2004047496.tif 000011
【図９】
2004047496.tif 000012
【図１０】
2004047496.tif 000013
【図１１】
2004047496.tif 000014
【図１２】
2004047496.tif 000015
【手続補正書】
【提出日】平成15年12月4日(2003.12.4)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
　基板と、半透明の反射膜と、透明電極と、有機薄膜と、金属電極とを有する有機発光素子であって、
　少なくとも前記有機薄膜及び前記金属電極とを、
　互いにとなり合う間隔を発光波長の１／４以上となるように個別に分離して構成しており、
　前記有機薄膜の厚さの４０〜９０％の厚みにわたり、前記有機薄膜の端面が、前記基板面に対してほぼ直角であることを特徴とする
有機発光素子。
【請求項２】
　基板と、半透明の反射膜と、透明電極と、ホール輸送層と、有機薄膜と、金属電極とを有する有機発光素子であって、
　少なくとも前記ホール輸送層、前記有機薄膜及び前記金属電極とを、
　互いにとなり合う間隔を発光波長の１／４以上となるように個別に分離して構成しており、
　前記有機薄膜の厚さの４０〜９０％の厚みにわたり、前記有機薄膜の端面が、前記基板面に対してほぼ直角であることを特徴とする
有機発光素子。
【請求項３】
　請求項１又は２記載の有機発光素子であって、
　分離して構成した部分を絶縁膜で覆い、
　該絶縁膜の上部に反射膜を有すことを特徴とする
有機発光素子。
【請求項４】
　請求項１〜３記載の有機発光素子であって、
　分離して構成した部分が２次元方向で光を閉じ込める構造となっていることを特徴とする
有機発光素子。
【請求項５】
　請求項１〜３記載の有機発光素子であって、
　分離して構成した部分が３次元方向で光を閉じ込める構造となっていることを特徴とする
有機発光素子。
【請求項６】
　基板と、半透明の反射膜と、透明電極と、有機薄膜と、金属電極とを有する有機発光素子であって、
　少なくとも前記有機薄膜及び前記金属電極とを、
　互いにとなり合う間隔を発光波長の１／４以上となるように個別に分離して構成しており、
　前記分離して構成した部分を絶縁膜で覆い、
　該絶縁膜の上部に反射膜を有すことを特徴とする
有機発光素子。
【請求項７】
　基板と、半透明の反射膜と、透明電極と、有機薄膜と、金属電極とを有する有機発光素子であって、
　少なくとも前記有機薄膜及び前記金属電極とを、
　互いにとなり合う間隔を発光波長の１／４以上となるように個別に分離して構成しており、
　前記分離して構成した部分が２次元方向で光を閉じ込める構造となっていることを特徴とする
有機発光素子。
【請求項８】
　基板と、半透明の反射膜と、透明電極と、有機薄膜と、金属電極とを有する有機発光素子であって、
　少なくとも前記有機薄膜及び前記金属電極とを、
　互いにとなり合う間隔を発光波長の１／４以上となるように個別に分離して構成しており、
　前記分離して構成した部分が３次元方向で光を閉じ込める構造となっていることを特徴とする
有機発光素子。