(57)【要約】      （修正有）【課題】直接メタノール形燃料電池に用いる電解質膜−電極積層体（ＭＥＡ）を効率よく、かつ精度よく作製する。【解決手段】電解質膜１０の一方の面に第１電極１１の一方の面を位置させ、前記電解質膜１０の他方の面に第２電極１２の他方の面を位置させるとともに、前記第１電極１１の他方の面に第１治具１を配し、前記第２電極１２の一方の面に第２治具２を配し、各治具によって加圧して電解質膜−電極積層体とする作製方法において、前記第１治具１または第２治具２は両者の対向位置を定めるためのガイドピンを有し、かつ前記各電極に第１枠体３および第２枠体４を周設し、前記第１治具１と第２治具２によって第１電極１１、電解質膜１０および第２電極１２を保持した後ホットプレスによって接合する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
プロトン導電性固体高分子膜からなる電解質膜の一方の面に第１電極の触媒層面を位置させ、前記電解質膜の他方の面に第２電極の触媒層面を位置させるとともに、前記第１電極の非触媒層面に第１治具を配し、前記第２電極の非触媒層面に第２治具を配して各治具によって前記第１電極、電解質膜および第２電極を加圧して電解質膜−電極積層体とする直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法において、前記第１治具または第２治具は両者の対向位置を定めるためのガイドピンを有し、かつ前記各電極に第１枠体および第２枠体を周設し、前記第１治具および第１枠体と第２治具および第２枠体によって第１電極、電解質膜および第２電極を保持した後、ホットプレスによって接合することを特徴とする直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法。
【請求項２】
請求項１記載の直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法において、第１電極および第２電極は、触媒層付ガス拡散層または触媒層付フイルムであることを特徴とする直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法。
【請求項３】
請求項２記載の直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法において、第１電極は空気極触媒層付ガス拡散層または空気極触媒層付フイルムであり、第２電極は燃料極触媒層付ガス拡散層または燃料極触媒層付フイルムであることを特徴とする直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法。
【請求項４】
請求項２記載の直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法において、第１電極は燃料極触媒層付ガス拡散層または燃料極触媒層付フイルムであり、第２電極は空気極触媒層付ガス拡散層または空気極触媒層付フイルムであることを特徴とする直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか一項記載の直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法において、含水処理によって膨潤させた電解質膜を第１電極および第２電極に接合することを特徴とする直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項記載の直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法において、第１電極、電解質膜および第２電極を第１治具と第２治具によって保持させる際の温度を４０℃以下とすることを特徴とする直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法。
【請求項７】
請求項６記載の直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法において、ホットプレス時の第１治具と第２治具の温度が１５０〜２５０℃であることを特徴とする直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか一項記載の直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法において、ホットプレス時の第１治具と第２治具の圧力が電極の有効面積当り１０〜１５０ｋｇ／ｃｍ２であることを特徴とする直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか一項記載の直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法において、第１冶具、第２冶具および枠体の材質がフェライト系またはオーステナイト系ステンレスであることを特徴とする直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれか一項記載の直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法において、第１冶具または第２冶具の少なくとも一方は電極に当接する面を凸状にしたことを特徴とする直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、プロトン導電性固体高分子膜からなる電解質膜の両面に一対の空気極と燃料極とを接合し、燃料極側にメタノール水溶液を供給し、空気極側に空気中の酸素を供給することによって発電を行う直接メタノール形燃料電池を構成するための、電解質膜に、空気極としての触媒層または触媒層付ガス拡散層を接合し、燃料極としての触媒層または触媒層付ガス拡散層を接合して一体化する直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法に関するものであり、さらに詳しく言えば、上記電解質膜−電極積層体の作製時に、電解質膜と空気極または燃料極との積層を安定して行うことができ、また前記電解質膜に水分を含浸させ、膨潤させたものを用いても、電解質膜と空気極または燃料極との積層を安定して行うことができる作製方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
近年、環境問題や資源問題への対策が重要になってきており、その対策のひとつとして燃料電池の開発が活発に行われている。特に、プロトン導電性固体高分子膜からなる電解質膜を用いた直接メタノール型燃料電池は、構造がシンプルであることから、小型化、軽量化が容易であり、移動体用電源、家庭用コジェネレーション電源、携帯用電源として有望である。
【０００３】
このような直接メタノール形燃料電池は、パーフルオロスルフォン酸系の電解質膜の両面に空気極および燃料極を接合した電解質膜−電極積層体（以下、ＭＥＡと略称する）を基本に構成されている。
【０００４】
この基本となるＭＥＡには大きく分けて二種類あり、その一つは電解質膜の表面に、直接、触媒粉末、撥水材およびパーフルオロスルフォン酸系樹脂からなる触媒層を接合したものであり、通常、このようなＭＥＡでは、触媒層の外側にガス拡散層が別途設けられる（以下、このタイプのＭＥＡを３層形ＭＥＡと略称する）。
【０００５】
一方、もう一つは、前述した触媒層を、撥水処理を行ったカーボンペーパーやカーポンクロスからなるガス拡散層の表面に形成し、電解質膜の表面に接合するものである（以下、このタイプのＭＥＡを５層形ＭＥＡと略称する）。
【０００６】
いずれのＭＥＡでも、空気極の触媒には白金微粒子を比表面積が大きい炭素粉末に担持させたものが用いられ、燃料極の触媒には白金微粒子およびルテニウム微粒子を比表面積が大きい炭素粉末に担持させたものが用いられる。
【０００７】
３層形ＭＥＡを作製する方法の一例としては、前述した触媒粉末、ＰＴＦＥの微粉末からなる撥水材およびパーフルオロスルフォン酸系樹脂溶液を少量の溶媒中に分散させて得た触媒ペーストを、フッ素樹脂シートに、スクリーン印刷法やコーター法によって塗布し、これをホットプレスすることによって触媒層と電解質膜を接着して一体化させる方法がある。この方法では、一体化させた後、フッ素樹脂シートをＭＥＡから剥離させれば、３層ＭＥＡが得られる。この方法は、触媒層をフッ素樹脂シートから電解質膜に転写する方法であるため、転写法とも言われる。
【０００８】
５層ＭＥＡを作製する方法の一例としては、微細なパーフルオロスルフォン酸系樹脂溶液に、３層ＭＥＡの場合と同じ触媒粉末、ＰＴＦＥの微粉末からなる撥水材を分散させ、これを、撥水処理を施したカーボンペーパーやカーポンクロスからなる拡散層の表面に塗布して、乾燥することによって表面に触媒層が形成された拡散層を作製する方法がある。この方法は、燃料極、空気極の触媒層付拡散層をそれぞれ作製した後、これらを電解質膜の各面に配してホットプレスを行って拡散層、触媒層、電解質膜、触媒層および拡散層を接着して一体化させるものであり、これによって５層ＭＥＡが得られる。この方法は、一回で５層ＭＥＡが作製できるため、これにセパレータ板を組み合わせると、容易にセルが作製できる点で３層ＭＥＡよりすぐれている、と言える。
【０００９】
また、これらのＭＥＡを作製する場合のホットプレスの方法としては、２枚のステンレスやチタン等の薄い金属板で、前述した空気極の触媒層を設けたフッ素樹脂シート、電解質膜および燃料極の触媒層を設けたフッ素樹脂シートを挟持して、または前記金属板で、拡散層、触媒層、電解質膜、触媒層および拡散層を挟持して、それぞれホットプレスの加圧板の間にセットして接合する方法が行われていた。
【００１０】
一方、ナフィオン（商標）によって代表されるパーフルオロスルフォン酸系の電解質膜は水分を含むと膨潤する性質を有しており、十分に含水させると、乾燥時と比較して１０〜１８％程度膨張する。すなわち、直接メタノール形燃料電池のような燃料極に直接水溶液を循環させるようなタイプの燃料電池では、それが動作状態にあれば、電解質膜は膨潤した状態にある。このため、電極と電解質膜とを接合する際に、電解質膜を膨潤させた条件下で行い、燃料電池の運転中の、ＭＥＡの電極と電解質膜との間の応力を小さくし、応力によって電極と電解質との剥離が生じないようにすることが不可欠であった。
【００１１】
また、電極と電解質膜を接合する際、電解質膜を乾燥させた状態で接合を行うと、電解質膜の含水率が著しく低下してその抵抗が大きくなり、電池抵抗が大きくなることも知られている。
【００１２】
【特許文献１】
特開２００２−１１０１９７号公報
【特許文献２】
特開平３−２９５１７１号公報
【特許文献３】
特開平９−６３６２１号公報
【特許文献４】
特開平１０−４０９３２号公報
【００１３】
前記特許文献１には、５層ＭＥＡを作製するために、拡散層、触媒層、電解質膜、触媒層および拡散層を積層したものを室温でホットプレス装置の加圧板に挟み、これを加圧した後、加熱を開始し、所定の温度まで加熱した後、該プレス装置を冷却して温度を低下させる方法が開示されている。また、前記特許文献２には、電解質膜と電極をセットした周囲をゴムシートで覆い、ホットプレスの際に水分が蒸発するのを防止する方法が開示されている。さらに、前記特許文献３，４には、ホットプレスの際またはホットプレスの後でも電解質膜やＭＥＡに水分が含まれた状態にするプレス条件が開示されている。
【００１４】
【発明が解決しようとする課題】
上述したように、電解質膜を膨潤させた状態でホットプレスを行う場合に、上記した特許文献１に示されたような方法では、一つのＭＥＡを作製するのに、ホットプレス装置の加圧板の温度を上下させなければならないことから、生産性の点で問題があるだけでなく、加熱のためのエネルギーや冷却のための設備を設けなければならないことから、コストの点でも問題があった。
【００１５】
また、上記した特許文献１〜４に開示されたものは、いずれも作製したＭＥＡの空気極と燃料極の位置ずれを小さくする手だてを持たないだけでなく、空気および燃料を供給するためのセパレータ板を組み合わせて燃料電池とするに際して、電解質膜を挟んだ前記各電極の位置ずれを小さくすることができないという問題があった。
【００１６】
【課題を解決するための手段】
このような問題に鑑み、直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製に際し、ＭＥＡの品質向上、製造コストの低減および生産性の向上を図ることができる作製方法を得ることが不可欠であった。
【００１７】
すなわち、その請求項１記載の発明は、プロトン導電性固体高分子膜からなる電解質膜の一方の面に第１電極の触媒層面を位置させ、前記電解質膜の他方の面に第２電極の触媒層面を位置させるとともに、前記第１電極の非触媒層面に第１治具を配し、前記第２電極の非触媒層面に第２治具を配して各治具によって前記第１電極、電解質膜および第２電極を加圧して電解質膜−電極積層体とする直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法において、前記第１治具または第２治具は両者の対向位置を定めるためのガイドピンを有し、かつ前記各電極に第１枠体および第２枠体を周設し、前記第１治具および第１枠体と第２治具および第２枠体によって第１電極、電解質膜および第２電極を保持した後ホットプレスによって接合することを特徴とする直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法である。
【００１８】
また、請求項２記載の発明は、請求項１記載の直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法において、第１電極および第２電極は、触媒層付ガス拡散層または触媒層付フイルムであることを特徴とする直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法である。
【００１９】
この請求項２記載の発明において、触媒層付ガス拡散層とは、微細なＰＴＦＥやＰＦＡのようなフッ素樹脂を分散させた溶液を用いて、撥水処理を施したカーボンペーパーやカーポンクロスからなる拡散層の表面に、空気極用または燃料極用の触媒層を形成し、これを乾燥したものであり、触媒層付フイルムとは、ＰＴＦＥやＰＦＡのようなフッ素樹脂シートに、空気極用または燃料極用の触媒粉末、撥水材およびパーフルオロスルフォン酸系樹脂溶液を少量の溶媒中に分散させて得た触媒ペーストを塗布して触媒層を形成し、これを乾燥したものである。従って、５層ＭＥＡでは、電解質膜に触媒層付ガス拡散層を接合して、これらを一体化する工程において、位置決め用のガイドピンを設けた第１冶具または第２冶具を用い、このガイドピンを挿通させて第１枠体および第２枠体を配し、触媒層付ガス拡散層が前記各枠体の内側に位置するようにできるから、触媒層付ガス拡散層の位置ずれが防止でき、３層ＭＥＡでは、電解質膜に触媒層を接合して、これらを一体化する工程において、位置決め用のガイドピンを設けた第１冶具または第２冶具を用い、このガイドピンを挿通させて第１枠体および第２枠体を配し、触媒層付フイルムが前記各枠体の内側に位置するようにできるから、触媒層付フイルムの位置ずれが防止できる。
【００２０】
また、請求項３記載の発明は、請求項２記載の直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法において、第１電極は空気極触媒層付ガス拡散層または空気極触媒層付フイルムであり、第２電極は燃料極触媒層付ガス拡散層または燃料極触媒層付フイルムであることを特徴とする直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法である。
【００２１】
また、請求項４記載の発明は、請求項２記載の直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法において、第１電極は燃料極触媒層付ガス拡散層または燃料極触媒層付フイルムであり、第２電極は空気極触媒層付ガス拡散層または空気極触媒層付フイルムであることを特徴とする直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法である。
【００２２】
この請求項３、４記載の発明によれば、第１電極が空気極で、第２電極が燃料極のものでも、また、第１電極が燃料極で、第２電極が空気極のものでも、用いる触媒を選択することによって適用することができる。
【００２３】
また、請求項５記載の発明は、請求項１〜４のいずれか一項記載の直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法において、含水処理によって膨潤させた電解質膜を第１電極および第２電極に接合することを特徴とする直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法である。
【００２４】
この請求項５記載の発明によれば、電解質膜に含水処理を行い、これを膨潤させた状態で第１冶具、第２冶具および枠体に固定してプレスすることができるから、電解質膜を膨潤させた状態でのＭＥＡを作製することができ、直接メタノール燃料電池の運転時に、電解質膜と電極との間で発生する応力を低減することができる。
【００２５】
また、請求項６記載の発明は、請求項１〜５のいずれか一項記載の直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法において、第１電極、電解質膜および第２電極を第１治具と第２治具によって保持させる際の温度を４０℃以下とすることを特徴とする直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法である。
【００２６】
この請求項６記載の発明によれば、第１冶具、第２冶具および枠体に電極と電解質膜を保持する際、各冶具および枠体の温度が比較的室温に近いため、含水、膨潤した電解質膜の乾燥による収縮が防止できる。ここで、前記温度が４０℃以上であれば、電解質膜が乾燥して収縮し始めて電解質膜を不均一に収縮させ、これによってプレスした後のＭＥＡにもシワが生じる。このようなシワの生じたＭＥＡを用いて燃料電池を構成すると、電池の気密性が低下するため、好ましくない。なお、この請求項６記載の発明は、プレスを開始する前に電解質膜を膨潤させた状態にしておくものであり、前記特許文献３、４のように、プレス中またはプレス後に電解質膜やＭＥＡを含水させるものではない。従って、プレス中に第１冶具と第１枠体との隙間や第２冶具と第２枠体との隙間から水蒸気が漏出するが、プレス終了後、各冶具と各枠体を除去し、ＭＥＡを数分〜十数分程度大気中に放置して冷却すれば、ＭＥＡはほぼ乾燥した状態となる。
【００２７】
また、請求項７記載の発明は、請求項６記載の直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法において、ホットプレス時の第１治具と第２治具の温度が１５０〜２５０℃であることを特徴とする直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法である。
【００２８】
この請求項７記載の発明によれば、４０℃以下の温度で各電極と電解質膜を第１冶具および第２冶具にセットし、これを、既に温度を１５０〜２５０℃に加熱したホットプレスにセットして加圧するものであるから、一つのＭＥＡを作製するのに、ホットプレスの温度を上下させることを回避できる。実際のプレス作業では、第１、第２冶具、第１、第２枠体および第１、第２電極と電解質膜をセットし、温度を上昇させたホットプレスにセットすると、数分〜二十数分程度で各冶具の温度が熱伝導によって上昇し、ほぼホットプレスの加熱板と同程度の温度に達するので、１〜５分程度加圧状態を維持した後圧力を解除して各冶具を取り出し、その後の冶具の温度が４０℃付近まで低下するのを待ってＭＥＡを取り出すようにすれば、冶具の自重によって加圧状態が維持された状態で温度が低下するので、電解質膜が収縮することはない。なお、実用性を考慮するならば、冶具を数セット用意し、電解質膜と電極をセットした冶具を順次プレスしていくのがよい。また、プレスに使用した後の冶具は水冷等によって、その温度を早く下げることによって、用意する冶具のセット数を減らすことができる。ここで、ホットプレス時の第１治具と第２治具の温度を１５０〜２５０℃のように、通常の温度より高くしているのは、電極添加剤として用いているナフィオン（登録商標）の溶解を防止するためである。
【００２９】
また、請求項８記載の発明は、請求項１〜７のいずれか一項記載の直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法において、ホットプレス時の第１治具と第２治具の圧力が電極の有効面積当り１０〜１５０ｋｇ／ｃｍ２であることを特徴とする直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法である。
【００３０】
この請求項８記載の発明によれば、これ以下の圧力では作製したＭＥＡの触媒層やガス拡散層の剥離が生じ、これ以上の圧力ではガス拡散層のカーボンペーパーがカーボンクロスが圧力によって破壊して特性低下の原因となるだけでなく、電解質膜の含水率が低下して内部抵抗が増加する原因となって、好ましくない。
【００３１】
また、請求項９記載の発明は、請求項１〜８のいずれか一項記載の直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法において、第１冶具、第２冶具および枠体の材質がフェライト系またはオーステナイト系ステンレスであることを特徴とする直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法である。
【００３２】
この請求項９記載の発明によれば、第１冶具、第２冶具および枠体に錆が発生することはなく、ＭＥＡへの不純物の混入が防止できる。
【００３３】
また、請求項１０記載の発明は、請求項１〜９のいずれか一項記載の直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法において、第１冶具または第２冶具の少なくとも一方は電極に当接する面を凸状にしたことを特徴とする直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法である。
【００３４】
この請求項１０記載の発明によれば、凸状にすることにより、枠体をガイドピンに挿通させなくても、電極の位置決めが可能であり、安定した加圧を行うことができる。なお、このように、凸状にするのは第１冶具または第２冶具の少なくとも一方であればよい。
【００３５】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を、その実施の形態に基づいて説明する。
【００３６】
図１は、本発明の実施の形態に係る直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法を説明するための図である。
【００３７】
図１において、１は第１冶具、２は第２冶具、３は第１枠体、４は第２枠体を示している。また、１０は電解質膜、１１は第１電極、１２は第２電極を示している。以下、５層ＭＥＡを例にして、その作製方法について述べる。まず、位置決め用のガイドピン１ａを四隅に設けた平板状の第１冶具１の上面に、前記ガイドピン１ａを挿通させるための孔３ａが四隅に設けられ、触媒層付ガス拡散層を配するための穴３ｂが中央に設けられた第１枠体３を配し、この第１枠体３と前記穴３ｂによって形成される凹部に、カーボンペーパー（東レ製）上に白金微粒子を比表面積が大きい炭素粉末に担持させた空気極触媒、ＰＴＦＥの微粉末を主成分とする撥水材およびパーフルオロスルフォン酸系樹脂溶液を少量の溶媒中に分散させたものを塗布して乾燥させて得た第１電極１１としての空気極触媒付ガス拡散層を配する。そして、前記空気極触媒付ガス拡散層の上面（第１電極１１の触媒層面）と前記第１枠体３の上面（第１冶具１に当接していない面）に、あらかじめ９０℃程度に加熱した水中に数時間浸漬して十分に膨潤させたパーフルオロスルフォン酸膜（ナフィオン／登録商標）からなる電解質膜１０を配して該電解質膜１０の一方の面が第１電極１１の触媒層面に接触するようにする。さらに、前記電解質膜１０の上面（第１枠体３に接触していない面）に、第１枠体３と同一形状の第２枠体４を、ガイドピン１ａが孔４ａに挿通するように配し、この第２枠体４と穴４ｂによって形成される凹部の、電解質膜１０の上面（電解質膜１０の他方の面）に、カーボンペーパー（東レ製）に白金微粒子とルテニウム微粒子を比表面積が大きい炭素粉末に担持させた燃料極触媒、ＰＴＦＥの微粉末を主成分とする撥水材およびパーフルオロスルフォン酸系樹脂溶液を少量の溶媒中に分散させたものを塗布して乾燥させて得た第２電極１２としての燃料極触媒層付ガス拡散層を配する。次いで、前記燃料極触媒層付ガス拡散層の上面（第２電極１２の非触媒層面）に、その当接する部分が凸状で、前記ガイドピン１ａが挿通する孔２ａを有した第２冶具２を配して挟持する。
【００３８】
このように挟持した挟持体は、図２に断面図で示したようなものであり、この挟持体を約１４５℃に加熱したホットプレスの加圧板に挟み込んで、挟持体の各冶具１、２間を、電極の有効面積当りの圧力が５０ｋｇｆ／ｃｍ２になるように約１０分間加圧して５層ＭＥＡを作製した。なお、前記挟持体は、ホットプレスの加圧板に挟み込む前にバネ等によって加圧しておくと、ホットプレス前に電解質膜１０が収縮し、５層ＭＥＡにシワが発生することを防止することができる。
【００３９】
こうして作製された５層ＭＥＡは、ホットプレスの加圧板自体の昇降温が必要であった従来のものが３０分以上の時間を要したのに対し、約１５分の時間で済んだ。また、本発明では、第１冶具１に設けたガイドピン１ａによって各冶具、各枠体の位置決めが確実にでき、形成する空気極付ガス拡散層や燃料極付ガス拡散層の位置ずれについても、その精度を±０．２ｍｍ以下にすることができた。これらのことから、５層ＭＥＡの製造コストの削減と精度の向上を図ることができた。
【００４０】
以上、５層ＭＥＡを例にして、その作製方法について説明したが、３層ＭＥＡについても、図１に基づいて同様に説明することができる。すなわち、３層ＭＥＡでは、カーボンペーパー（東レ製）に代えて、電極面積と同じサイズに切断したテフロン（登録商標）シートに空気極触媒、ＰＴＦＥの微粉末を主成分とする撥水材およびパーフルオロスルフォン酸系樹脂溶液を少量の溶媒中に分散させたものを塗布し、乾燥させて得た第１電極１１としての空気極触媒層付フィルムを形成したものを用いればよい。そして、前記空気極触媒付フィルムの触媒層面と前記第１枠体の上面に、あらかじめ９０℃程度に加熱した水中に数時間浸漬して十分に膨潤させたパーフルオロスルフォン酸膜（ナフィオン／登録商標）からなる電解質膜１０を配する。さらに、前記電解質膜１０の上面に、カーボンペーパー（東レ製）に代えて、電極面積と同じサイズに切断したテフロン（登録商標）シートに燃料極触媒、ＰＴＦＥの微粉末を主成分とする撥水材およびパーフルオロスルフォン酸系樹脂溶液を少量の溶媒中に分散させたものを塗布し、乾燥させて得た第２電極１２としての燃料極触媒層付フィルムを配し、その後、同様に加圧して得た接合体からテフロン（登録商標）シートを剥離して３層ＭＥＡとする、ものである。
【００４１】
上記した実施の形態では、第１電極１１として空気極触媒付ガス拡散層または空気極触媒付フィルムを形成し、第２電極１２として燃料極触媒層付ガス拡散層または燃料極触媒層付フィルムを形成したが、第１電極１１として燃料極触媒層付ガス拡散層または燃料極触媒層付フィルムを形成し、第２電極１２として空気極触媒付ガス拡散層または空気極触媒付フィルムを形成してもよい。
【００４２】
また、上記した実施の形態では、第２電極１２を燃料極触媒層付ガス拡散層および燃料極触媒層付フィルムとし、その非触媒層面に当接する部分が凸状である第２冶具２を配したが、第１電極１１である空気極触媒付ガス拡散層または空気極触媒付フィルムの非触媒層面に当接する部分が凸状の第１冶具１を配したり、両方の冶具の各電極が当接する部分を凸状にしてもよい。第２冶具２を凸状にする場合、燃料極触媒層付ガス拡散層および燃料極触媒層付フィルムの非触媒層面が第２枠体４の上面より突出しないようにすれば、第２冶具２にガイドピンを挿通させなくても、電極の形成位置を決めることができる。これに対し、第２冶具２を平面状にする場合、燃料極触媒層付ガス拡散層および燃料極触媒層付フィルムの厚さと第２枠体４の厚さをほぼ等しくする必要があり、冶具のガイドピンに枠体を挿通させないと電極の形成位置を決めることができない。また、第１冶具１を凹状にする場合であれば、第１枠体３を省略することができる。なお、上記した例は第２冶具２を凸状または平面状にする場合、第１冶具１を凹状にする場合であるが、第１冶具１を凸状または平面状にする場合や第２冶具２を凹状にする場合など、多様な形態に応じた変形例が考えられる。
【００４３】
このような条件下で、形成する電極の厚さや形状を考慮して、冶具または枠体の形状を定めればよい。すなわち、前記各枠体は、作製する第１電極１１や第２電極１２の厚さまたは冶具のガイドピンの有無に応じて変更することができ、穴３ｂ、４ｂの形状も作製する第１電極１１や第２電極１２の形状に応じて変更することができる。
【００４４】
【発明の効果】
上記した如く、本発明は、直接メタノール形燃料電池に用いる電解質膜−電極積層体（ＭＥＡ）を効率よく、かつ精度よく作製することができるので、直接メタノール形燃料電池の普及に寄与するところが大である。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の実施の形態に係る直接メタノール形燃料電池用電解質膜−電極積層体の作製方法を説明するための図である。
【図２】前記作製過程における挟持体の断面図である。
【図１】
2004303627.tif 000003
【図２】
2004303627.tif 000004