(57)【要約】【課題】接着部分に良好な強度を付与でき、且つ再加熱による接着部分の変形を可能とする接着材料を提供する。【解決手段】８０℃における貯蔵弾性率が１．０×１０８Ｎ／ｍ２以上であり、且つ２００℃における貯蔵弾性率が１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下である、接着材料を提供する。このような特性を有する接着材料は、８０℃またはそれ以下では高い弾性を保持しており、被接着材料を接着する部分により高い強度を付与する。また、２００℃またはそれ以上の温度においては、接着材料は弾性が低下し、接着している被接着材料の変形や位置ずれを許容する。したがって、２００℃以上の温度において、一度、接着した被接着材料を種々の形状に成形することができる。特に、貯蔵弾性率が１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下となる温度では、変形量の大きい、いわゆる絞り成形も良好に行える。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
８０℃における貯蔵弾性率が１．０×１０８Ｎ／ｍ２以上であり、且つ２００℃における貯蔵弾性率が１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下である、接着材料。
【請求項２】
９０℃における貯蔵弾性率が１．０×１０８Ｎ／ｍ２以上であり、且つ１５０℃における貯蔵弾性率が１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下である、接着材料。
【請求項３】
ビニル単量体をラジカル重合させて得られる重量平均分子量が１０，０００〜１００，０００の重合体からなることを特徴とする、請求項１または２に記載の接着材料。
【請求項４】
ビニル単量体を乳化重合させることにより得られる重合体の水性分散体から成ることを特徴とする、請求項３に記載の接着材料。
【請求項５】
ビニル単量体の５０重量％以上がスチレンであることを特徴とする、請求項３または４に記載の接着材料。
【請求項６】
小片状の木質材料と、
前記木質材料どうしを結合させており、８０℃における貯蔵弾性率が１．０×１０８Ｎ／ｍ２以上であり、且つ２００℃における貯蔵弾性率が１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下である接着材料と
を含有する木質成形体。
【請求項７】
小片状の木質材料と、８０℃における貯蔵弾性率が１．０×１０８Ｎ／ｍ２以上であり、且つ２００℃における貯蔵弾性率が１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下である接着材料とを含有する成形材料を２００℃以上の温度で加圧して予備成形する工程と、
この予備成形工程で得られる予備成形体を２００℃以上の温度で加圧して成形する本成形工程と
を備える、木質成形体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
この発明は、木質材料等に高強度を付与して接着する接着材料および木質材料と接着材料とを用いた成形体に関する。
【０００２】
【従来の技術】
石油資源の代替材料として木質材料、すなわち廃材や間伐材などの木本類やわら、ケナフなどの草本類を使用してボードを成形することが行われている。木質材料を用いた成形体は、例えば、木質材料を開繊して繊維状に形成し、これに接着剤を添加して所定の形状に成形している（例えば、特許文献１参照。）。開繊後の繊維状の木質材料は、一般に嵩高いため、低密度のボードを製造する場合以外には、塊状の繊維状材料に粉状または液状の接着剤を付与した後、まず、予備成形しマット状などの形状を付与することにより、運搬、保管等におけるハンドリングや、成形型へのセッティングの利便を図っている。
【０００３】
【特許文献１】
特開２００１−３３４５１０号公報
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、接着材料としてポリプロピレンなどのオレフィン系熱可塑性樹脂を用いる場合、成形体の用途によっては所望の剛性、強度が得られない場合がある。そこで、剛性、強度を向上させるためにポリウレタンなどのより硬い接着材料を用いることが考えられるが、予備成形において接着性が発揮される程度に加熱した後、本成形において絞り成形など形状変化の大きい成形を行うと、材料が成形形状に追従できず、スケ、破れなどが発生して良好な成形ができないことがある。
【０００５】
そこで、本発明では、接着部分に良好な強度を付与でき、且つ再加熱による接着部分の変形を可能とする接着材料を提供することを課題とする。
また、本発明では、木質材料を含有し、良好な成形性および強度を保持する木質成形体を提供することを課題とする。
さらに、本発明では、良好な強度を保持する木質成形体を２以上の加熱工程を用いて成形する木質成形体の製造方法を提供することを課題とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
上記課題を解決するため、本発明者らは鋭意研究し、本成形時の成形材料の弾性が高いときに、絞り成形によるスケ、破れ等が発生しやすいことを見出した。そして、成形材料、特に接着材料の種々の温度における弾性に着目して、以下の発明を完成させた。
すなわち、本発明は、８０℃における貯蔵弾性率が１．０×１０８Ｎ／ｍ２以上であり、且つ２００℃における貯蔵弾性率が１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下である接着材料を提供する。このような特性を有する接着材料は、８０℃またはそれ以下の温度では高い弾性を保持しており、被接着材料を接着する部分により高い強度を付与する。また、２００℃またはそれ以上の温度においては、接着材料は弾性が低下し、接着している被接着材料の変形や位置ずれを許容する。したがって、このような性質を有する本接着材料によって接着した被接着材料は２００℃以上の温度において、種々の形状に成形することができ、また８０℃以下にすることで、所望の強度を発揮させることができる。特に、貯蔵弾性率が１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下となる温度では、変形量の大きい、いわゆる絞り成形も良好に行うことができる。なお、８０℃における貯蔵弾性率の上限は特にない。しかしながら、８０℃における貯蔵弾性率が１．０×１０１１Ｎ／ｍ２以上であると、２００℃において貯蔵弾性率が１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下になる材料を得るのは通常困難である。また、２００℃における貯蔵弾性率の下限は特にない。しかしながら、１．０×１００Ｎ／ｍ２以下であると、８０℃において貯蔵弾性率が１．０×１０８Ｎ／ｍ２以上になる材料を得るのは通常困難である。
本発明では、９０℃における貯蔵弾性率が１．０×１０８Ｎ／ｍ２以上であり、且つ１５０℃における貯蔵弾性率が１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下である接着材料も提供することができる。この接着材料では、９０℃またはそれ以下において、接着材料によって接着された接着体に良好な強度を付与できるとともに、２００℃より低い温度、すなわち１５０℃以上２００℃未満での成形性も良好である。
これらの接着材料の一形態には、重量平均分子量が１０，０００〜１００，０００である、ビニル単量体の重合体からなる接着材料を挙げることができる。この接着材料は、２００℃以上の熱に対して安定であるとともに、８０℃以下の温度では、良好な強度を発揮する。また、特に木質材料に対する接着性に優れている。また、この接着材料では、ビニル単量体の５０重量％以上がスチレンであると、上述の貯蔵弾性率特性を得やすい。
【０００７】
また、本発明では、小片化された木質材料と、前記木質材料どうしを結合させており、８０℃における貯蔵弾性率が１．０×１０８Ｎ／ｍ２以上であり、且つ２００℃における貯蔵弾性率が１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下である接着材料とを含有する木質成形体を提供する。
この成形体は、８０℃以下においては高い弾性を保持しており、強度が高い。一方、２００℃以上では接着材料の弾性が低下するため、変形量の大きい絞り成形など各種の成形が可能であり、種々の形状に良好に成形された成形体となっている。
【０００８】
また、本発明では、小片化された木質材料と、８０℃における貯蔵弾性率が１．０×１０８Ｎ／ｍ２以上であり、且つ２００℃における貯蔵弾性率が１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下である接着材料とを含有する成形材料を２００℃以上の温度で加圧して予備成形する工程と、この予備成形工程で得られる予備成形体を２００℃以上の温度で加圧して成形する本成形工程とを備える木質成形体の製造方法を提供する。
この製造方法では、２００℃またはそれ以上の温度で予備成形することにより、良好に所望の形状を付与した予備成形体を作成することができる。予備成形体は、８０℃またはそれ以下の温度では、接着材料の貯蔵弾性率が高いため、強度が高く、形状を安定に保持させることができる。したがって、保管、運搬やハンドリングが簡単である。また、予備成形体を２００℃以上に加熱することにより、接着材料の貯蔵弾性率を低下させることができ、成形材料の流動性を増大させて種々の形状に追従させることができる。したがって、絞り成形など種々の成形を良好に行うことができる。したがって、本製造方法によって成形性が良く８０℃またはそれ以下での強度が高い木質成形体を得ることができる。
【０００９】
【発明の実施の形態】
本発明は、以下に詳述する材料、製造方法によって良好に実施することができる。
本接着材料は、貯蔵弾性率が８０℃において１．０×１０８Ｎ／ｍ２以上であるとともに、２００℃において１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下である非晶性の熱可塑性樹脂より成る。貯蔵弾性率（本明細書において、単に「弾性」ともいう。）は、単位の正弦波の歪みを加えたときの同位相の応力成分の大きさであり、具体的な数値については、周波数１Ｈｚで測定して得られる値をいうものとする。
【００１０】
貯蔵弾性率が１．０×１０８Ｎ／ｍ２以上である範囲では、種々の接着体の接着部分において良好な強度、剛性を付与することができる。例えば、後述する繊維状の木質材料をこの接着材料によって結合して成る木質成形体は、自動車の内装材、インストロメントパネルやドアのインナパネル、天井材などとして良好に使用できる強度を備える。典型的な接着材料（熱可塑性樹脂材料）では、低温に向かって貯蔵弾性率が増大あるいはより大きい所定の値に収束する。このため、８０℃で貯蔵弾性率が１．０×１０８Ｎ／ｍ２以上であることにより、典型的には、８０℃以下の温度において良好に１．０×１０８Ｎ／ｍ２以上の貯蔵弾性率を発揮させることが可能である。貯蔵弾性率が１．０×１０８Ｎ／ｍ２以上となる温度領域がより高温、例えば９０℃、１００℃にまでわたっていると、接着材料によって強度を付与できる温度領域が広くなり、接着された接着体の耐熱性が向上するため、好ましい。例えば、貯蔵弾性率が９０℃において１．０×１０８Ｎ／ｍ２以上であると、９０℃以下の種々の温度環境において本接着材料を用いた接着体に良好な強度を保持させられると考えられる。
【００１１】
一方、貯蔵弾性率が１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下である範囲では、接着材料部分の弾性変形性が小さくなり、接着材料によって結合された被接着材料の位置ずれや変形が許容される。したがって、接着材料の貯蔵弾性率が１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下となるように被接着材料を加熱することで、種々の成形が可能である。特に、貯蔵弾性率が１．０×１０３Ｎ／ｍ２以下の範囲では、変形量の大きい絞り形状にも良好に追従させることができる。より好ましくは、５．０×１０２Ｎ／ｍ２以下である。典型的な接着材料（熱可塑性樹脂材料）では、高温に向かって貯蔵弾性率が低下あるいはより低い所定の値に収束する。このため、２００℃において貯蔵弾性率が５．０×１０２Ｎ／ｍ２以下であることにより、典型的には２００℃以上において５．０×１０２Ｎ／ｍ２以下の貯蔵弾性率を発揮させることが可能である。貯蔵弾性率が１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下となる温度領域は、使用環境の上限の温度より高い範囲で低いと、より低い温度での接着や成形が可能となり、好ましい。例えば、本接着材料では、１５０℃における貯蔵弾性率が１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下のものも提供できる。このような接着材料は、１５０℃以上２００℃未満においても１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下の貯蔵弾性率であると考えられ、より少ないエネルギーでの成形や、耐熱性の小さい被接着材料の接着または成形に適用できる。
【００１２】
本発明に係る接着材料は、典型的には、非晶性のビニル重合体またはビニル共重合体である。具体的には、（メタ）アクリル酸、および（メタ）アクリル酸エステル、マレイン酸、フマル酸、メサコン酸、シトラコン酸、イタコン酸などのα−不飽和脂肪酸、スチレンや、芳香族置換基を備えるビニル基含有体、塩化ビニリデン、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル等のビニルエステル類、（メタ）アクリルアミド類、シアン化ビニル類、ハロゲン化ビニル類などをモノマーとする重合体である。接着材料は、スチレンなどの芳香族ビニル単量体を主成分に有すると、耐熱性が向上し、また常温における強度を向上させやすいため、好ましい。
【００１３】
好ましくは、芳香族ビニル単量体としては、スチレン、ｐ−メチルスチレン、ｏ−メチルスチレン、ｍ−メチルスチレン、ｔ−ブチルスチレン、α−メチルスチレン、１，１−ジフェニルスチレン、Ｎ，Ｎ−ジエチル−ｐ−アミノスチレン、Ｎ，Ｎ−ジエチルーｐ−アミノメチルスチレン、ビニルピリジン、ビニルキシレン、モノクロルスチレン、ジクロロスチレン、モノブロモスチレン、ジブロモスチレン、トリブロモスチレン、フルオロスチレン、エチルスチレン、ビニルナフタレンなどが挙げられる。芳香族ビニル単量体としては、上述の貯蔵弾性率特性を得やすく、かつ重合が容易であることから、スチレンが特に好ましく、その使用量は全ビニル単量体を基準として５０質量％以上が好ましく、７０質量％以上がより好ましい。
【００１４】
芳香族ビニル単量体以外の単量体としては、（メタ）アクリル酸アルキルエステルが好ましい。エステル部分のアルキル鎖は、直鎖状に限定されず、枝別れを有するものや環状部分を有するものでも良い。一般的には、炭素数１〜２２の種々のアルキル鎖を有するメタアクリル酸エステル、または炭素数２〜２２の種々のアルキル鎖を有するアクリル酸エステルを良好に用いることができる。具体的には、例えば、メタクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸プロピル、（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸ネオペンチル、（メタ）アクリル酸ステアリル、（メタ）アクリル酸ラウリルなどのアルキル鎖を有する（メタ）アクリル酸エステルを用いることができる。また、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、（メタ）アクリル酸イソボルニル等の環状アルキル鎖を備える（メタ）アクリル酸エステルを用いることができる。上述の貯蔵弾性率特性を得やすく、且つ重合が容易であることからメタクリル酸メチルが特に好ましい。また、得られる接着材料の疎水性や耐熱性、弾性などを損なわない程度にエステル鎖にヘテロ原子を含むアクリル酸エステルを使用することもできる。例えば、（メタ）アクリル酸ヒドロキシルアルキルを使用できる。
【００１５】
本接着材料が、スチレンと（メタ）アクリル酸アルキルエステルとの共重合体である形態では、スチレンと（メタ）アクリル酸アルキルエステルとの配合は、スチレン５０〜１００質量部、（メタ）アクリル酸アルキルエステル０〜５０質量部であることが好ましい。この範囲であると、建物や車両等の内装材等のための接着材料として使用する場合に好適な強度を発揮し得る弾性が得られやすい。さらに上述の貯蔵弾性率特性を得やすく、かつ重合が容易であることから、スチレン６０〜９０質量部、（メタ）アクリル酸アルキルエステル１０〜４０質量部であることが、より好ましい。
例えば、スチレン７４重量部、メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）２５重量部の共重合体において、１００℃以下における貯蔵弾性率を１．０×１０７Ｎ／ｍ２以上、９０℃以下における貯蔵弾性率を１．０×１０８Ｎ／ｍ２とすることができる。
【００１６】
本接着材料は、単量体の選択と分子量の制御とにより、種々の温度における貯蔵弾性率が調整されている。具体的には、重量平均分子量で、１０，０００以上１００，０００以下である。重量平均分子量１０，０００未満であると、通常の温度、具体的には１００℃以下での弾性が低くなり、好ましい強度の木質成形体や接着体を得にくくなる。一方、重量平均分子量が１００，０００を超える場合、２００℃以上の温度における弾性の低下が小さくなり、木質材料などの被接着材料を含む成形材料に所望の流動性を付与し難い。特に、絞り成形など成形材料により大きな荷重をかけなければならない成形は困難である。より好ましくは、重量平均分子量で２０，０００以上７０，０００以下、さらにより好ましくは重量平均分子量で３０，０００以上６０，０００以下であり、この範囲であると、また、特にスチレンを主成分とし、メタクリル酸メチルを含有する共重合体、特に上述の配合割合の共重合体において、良好な弾性特性を示す。
【００１７】
本接着材料は、粉体、液体など公知の接着材料の形態に調製できる。より少量の接着材料が、所望の領域に効率良く分散して付与されるためには、液状に調製されていることが好ましい。液状への調製は、溶液と分散液のどちらでも良い。溶液では、溶媒が有機化合物となるため、接着材料の使用環境の悪化を抑制するため、水を分散媒とする分散体に調製することが好ましい。分散体は、接着材料を生成後に界面活性剤などを用いて水に懸濁させても良いが、後で詳述するように乳化重合によって接着材料を製造することにより、接着材料の調製と同時にエマルションに調製することができる。エマルションであると、接着材料の粒子が小さく、より少ない量の接着材料をより広い領域に効率良く分散させることができ、好ましい。
【００１８】
本接着材料の製造方法は、特に限定されず、塊状重合、溶液重合、懸濁重合、乳化重合といった公知のラジカル重合法を使用することができる。好ましくは、乳化重合であると、接着材料が粒子状で得られ、分散させやすい接着材料を得ることができる。
【００１９】
乳化重合では、界面活性剤、ｐＨ調製剤等によって予め調整されている水溶媒中に、同様に界面活性剤やｐＨ調製剤等によって調整されて、上記のモノマーがエマルションに調製されているモノマー溶液を所定の量ずつ添加する。そして、これらの系を所定の温度に保ちながら、重合開始剤を添加して、所定時間、所定の温度で重合させることにより、粒子状のポリマーとして接着材料を製造することができる。
【００２０】
重合開始剤は、特に限定されず、過酸化物やレドックス開始剤等の公知のラジカル重合開始剤を用いることができる。例えば、過酸化水素、アルキルハイドロパーオキサイド、ジアルキルパーオキサイド、パーエステル、パーカーボネート、過硫酸、過酸、ケトンパーオキサイド、アゾ化合物を用いることができる。無機過酸化物や、上記過酸化物と、亜硫酸ナトリウムなどの還元剤とを組合わせたレドックス開始剤を用いても良い。
【００２１】
界面活性剤（乳化剤）は、公知のアニオン型界面活性剤および／またはノニオン型界面活性剤を用いることができる。界面活性剤は、モノマーを乳化でき、かつ重合において得られるポリマーが乳化状態に維持できる量、種類を用いれば良い。アニオン型界面活性剤としては、例えば、脂肪酸石鹸、アルキルスルホン酸塩、アルキルアリールスルホン酸塩、アルキルスルホ琥珀酸塩、ポリオキシエチレンアルキル硫酸塩、ポリオキシエチレンアリール流酸塩、アルキル硫酸エステル塩などを用いることができる。また、ノニオン型界面活性剤としては、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルアリールエーテル、ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル、オキシエチレンオキシプロピレンブロックポリマーなどのを用いることができる。
【００２２】
接着材料の製造方法では、上述の分子量となるように分子量を制御する。分子量の制御は、重合開始剤（触媒）の量を増大させたり、反応温度を上げるなど、短時間に重合を進行させる公知の方法によって行うことができる。好ましくは、連鎖移動剤を用いた重合を行うことにより、分子量の制御をより精密に行うことができ、且つ所望の重合を進行させることができる。また、連鎖移動剤による分子量制御であると、水溶性の重合開始剤を用いても得られる接着材料の耐水性の低下を抑制できるため、好ましい。
【００２３】
本接着材料の製造において分子量の制御のために用いる連鎖移動剤としては、特に限定されず、種々の材料を用いることができる。例えば、イソプロピルアルコールなどヒドロキシル基を備えるものや、ハロゲン化炭素、メルカプタン類などを用いることができる。接着材料の耐水性が低下することを防ぐために、連鎖移動剤としては重合末端に疎水性基が付加する種類が好ましく、例えば、チオグリコール酸アルキル、アルキルメルカプタンなどの疎水性メルカプタンが好ましく、チオグリコール酸オクチル、およびｔ−ドデシルメルカプタンが、乳化重合時の連鎖移動効果、及び重合安定性に優れるため特に好ましい。
【００２４】
なお、本明細書における接着材料及び接着材料の製造方法では、適宜、ｐＨ緩衝剤、発泡防止剤、安定化剤などを用いることができる。
【００２５】
この接着材料は、加熱によって軟化状態にすることにより、種々の材料どうしを接着するために利用できる。したがって、例えば、板状部材どうしや板状部材と表面加工用シートとの接着などに用いることができる。被接着材は、接着材料と相溶性を有する、あるいは親和性を有する種々の材料であり、プラスチック、ゴム、エラストマー、木質材料、獣毛、皮革など特に限定されない。上述に述べた通り、スチレン、およびメタクリル酸メチルなどの（メタ）アクリル酸アルキルエステルなどを主たるモノマーとして製造された接着材料は、木質材料との接着性が高い。したがって、種々の木材工業における接着剤として、あるいは、木質材料を接着する材料として適する。また、特に、加熱を利用することから、木質チップや繊維、粉体を集合状態で結合させることによって得られる木質成形体の製造に好適に用いることができる。
【００２６】
次に、木質成形体及びその製造方法について説明する。
木質成形体では、小片状の木質材料どうしが上述した通りの接着材料によって結合されて、所定の形状が安定に保持されている。
本明細書において木質材料とは、木本類、草本類に由来する種々の材料である。すなわち、スギ、ヒノキなどの針葉樹や、シイ、ブナなどの広葉樹、また、ワラ、麻、サイザル、ケナフなどの草本類である。また、サトウキビのバガス、パルプなど、所定の工程を経たセルロース系材料なども含む。靭皮植物であると、自然環境の破壊を抑制して容易に入手することができるため、好ましく、具体的にはケナフなど１年草で栽培できるものが好ましい。
【００２７】
木質成形体中の木質材料は、小片状に形成されている。小片状とは、チップ状、粉状、薄片状、繊維状など種々の細かい形状である。また、靭皮植物の維管束を取出した管状部分、いわゆる芯材（コア）のように、部分的に天然の構造を保持して形成される形状も含む。これらの小片状の材料の作成方法は公知であり、種々の方法を取り得るため、詳細な説明は省略する。
【００２８】
以下、図１を参照して、繊維状の木質材料を用いて木質成形体を製造する方法について説明する。
まず、繊維状の木質材料を、所定の目付けとなるように、塊状に供給する。繊維状の木質材料は、例えば、繊維部分を取出して、乾燥後、カード、エアレイ、フリース等、公知の開繊処理により、繊維状に形成することができる。この木質材料を所定の量だけ供給して、塊状の木質材料１とすることができる。
この塊状の木質材料１は、熱圧締やニードルパンチングなどによって、厚みが小さくなるように、あるいは、所定の外形となるように予備処理することができる（図示省略）。
【００２９】
次に、接着材料２を添加する。接着材料２の添加方法は、特に限定されない。接着材料が粉状の場合は、吹き付けや吹き付けと吸引との組み合わせ、静電気を利用した付着などを利用することができる。また、接着材料２が液状の場合は、ローラ等による塗布や含浸、吹き付けなどを用いることができる。好ましくは、図１に示すように吹き付けであると、少量の接着材料をより広い領域に、より均一に分散させることができる。
なお、接着材料２を付与後の木質材料について、圧締やニードルパンチングによって、予備処理しても良い。
【００３０】
本実施形態の製造方法では、木質材料１に接着材料２が添加されて得られる成形材料１ａを、まず、予備成形する。予備成形工程では、接着材料２を軟化させて木質材料１どうしを結合させる。これにより、成形材料１ａに所定の強度や剛性を付与して、形状を安定化させる。
【００３１】
具体的には、予備成形工程では、接着材料２を十分軟化させて、加圧によって木質材料１になじませる。すなわち、後述する本成形と同様、接着材料２の弾性を低下させるために、成形材料１ａを所定の温度以上に加熱する。加熱は、加圧成形に先立って行っても良いし、プレス装置のプレス面等を利用して加圧と同時に行っても良い。予備成形においても接着材料２の弾性は、１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下であることが好ましい。したがって、接着材料２の弾性特性に合わせて、２００℃以上あるいは１５０℃以上に加熱して加圧成形する。
【００３２】
なお、予備成形工程における加圧の程度は、特に限定されない。予備成形工程によって得られる予備成形体３の形状が、保管、運搬、本成形工程までの工程におけるハンドリングなど、目的に応じた作業において形状を安定に保持し得る程度の強度を備えるように成形する。後述する本成形で、絞り成形など、形状変化を伴う成形をする場合は、特に、予備成形体３中の木質材料の密度は、製造される木質成形体より小さく設定することが好ましい。
【００３３】
このようにして得られる予備成形体３は、本発明の木質成形体に含まれる。すなわち、小片状の木質材料と上述したような弾性特性を備える接着材料とを含有する木質成形体である。この予備成形体３は、例えば、マット等としてそのまま利用しても良いし、後述する本成形処理のような成形工程によって、種々の形状に成形して、種々の用途に利用することができる。
【００３４】
成形工程では、予備成形体３を、接着材料が軟化して貯蔵弾性率が十分に低下した状態で加圧成形する。この成形では、所望の形状となるように、より高い圧力をかけて加圧する。接着材料２は、通常の温度、例えば、８０℃以下の温度では、予備成形体３に強度、剛性を付与できる程に高い弾性を保持しているが、高温状態、例えば、２００℃以上では、１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下というより低い貯蔵弾性率を示す。このため、接着材料２によって互いに結合されている木質材料どうしの位置ずれや、接着材料２に面接触する木質材料自体の変形性が確保できる。したがって、凹凸変化などの大きい絞り成形などの成形を行うことができる。
【００３５】
得られる木質成形体４は、繊維状の木質材料は、分散された接着材料によって、成形工程で付与された形状に安定化されている。木質成形体４は、成形時に接着材料の弾性が低下することによって、成形材料全体の弾性が低下している。このため、成形材料を種々の絞り形状に良好に追従させることができ、スケ、破れなど形状変化に伴う成形不良の発生を低減して成形することができる。このため、木質成形体４は、良好な成形性をもって種々の形状に成形されている。また、８０℃以下、あるいは９０℃以下では、接着材料の貯蔵弾性率が１．０×１０８Ｎ／ｍ２以上と高いため、木質成形体４自体の強度、剛性が良好である。
【００３６】
この木質成形体４は、使用後にも、２００℃以上に加熱することによって、木質材料の破壊を抑制してその形状を破壊することができる。したがって、廃棄時に加圧することでその容積を縮小することができる。また、再成形しての再利用などが可能となることが期待される。
なお、本接着材料を用いる木質成形体において、予備成形工程を経ずに、直接成形しても、本発明に係る木質成形体が得られることはもちろんである。
【００３７】
本発明における接着材料の態様についてまとめると、以下の通りである。
（１）貯蔵弾性率が、８０℃以下の温度で１．０×１０８Ｎ／ｍ２以上であり、かつ２００℃以上の温度で１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下である接着材料。
（２）（１）において、貯蔵弾性率は、好ましくは、９０℃以下の温度で１．０×１０８Ｎ／ｍ２以上であり、より好ましくは、１００℃以下の温度で１．０×１０８Ｎ／ｍ２以上である接着材料。
（３）（１）または（２）において、貯蔵弾性率は、好ましくは、１５０℃以上の温度で１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下である、接着材料。
（４）（１）から（３）のいずれかにおいて、貯蔵弾性率は、１７０℃以上の温度で１．０×１０３Ｎ／ｍ２以下である、接着材料。
（５）（１）から（４）のいずれかにおいて、貯蔵弾性率は２００℃以上の温度で５．０×１０２Ｎ／ｍ２以下である、接着材料。
（６）貯蔵弾性率が、１００℃以下の温度で１．０×１０８Ｎ／ｍ２以上であり、１５０℃以上の温度で１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下である、接着材料。
（７）（６）において、貯蔵弾性率は、１７０℃以上の温度で１．０×１０３Ｎ／ｍ２以下である、接着材料。
（８）スチレンと（メタ）アクリル酸アルキルエステルとを単量体とし、貯蔵弾性率が９０℃以下の温度で１．０×１０８Ｎ／ｍ２以上であり、１５０℃以上の温度で１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下である、接着材料。
（９）貯蔵弾性率が８０℃で１．０×１０８Ｎ／ｍ２以上１．０×１０１１Ｎ／ｍ２未満であり、かつ２００℃で１．０×１００Ｎ／ｍ２を超え１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下である接着材料。
【００３８】
【実施例】
以下に、本発明に関わる接着材料の実施形態およびその貯蔵弾性率の測定について説明する。なお、以下において単に「部」または「％」と言う場合は、それぞれ質量部、質量％を意味するものとする。
（実施例）
水８７部とアニオン型界面活性剤水溶液（ラテムル２Ｆ、花王（株）製；有効成分料３０％、以下同じ）０．２部とを反応器に投入し、窒素気流下で攪拌しながら８０℃に保温した。
水２８部、アニオン型界面活性剤水溶液１．３部、ノニオン型界面活性剤（エマルゲン１１５０Ｓ−７０、花王（株）製：有効成分料７０％）１部、スチレン７４部、ＭＭＡ２５部およびチオグリコール酸オクチル１部をホモミキサーによって乳化させ、単量体エマルションを作成した。
この単量体エマルション６．５部を先に調製した反応器内に投入し、反応器内温度を８０℃に安定させてから、水２部に溶解した過硫酸アンモニウム０．８部を投入した。
その後、反応器内の温度を８５℃上昇させた後、８４〜８６℃に保ちながら、残りの単量体エマルション１２３．８部を３時間かけて一定速度で反応溶液中に滴下した。滴下終了後、３０分間、８４〜８６℃に維持した。
反応器内の温度を７０℃まで下げた後、水２部に溶解させたｔ−ブチルハイドロパーオキサイド（パーブチルＨ、日本油脂（株）製）０．１部を投入し、次いで水２部に溶解した次亜硫酸ナトリウム０．１部を投入した。投入後、３０分間７０℃に維持した。
その後、室温まで冷却し、２５％アンモニア水で反応溶液のｐＨを７に調整してエマルション状の接着材料を得た。
【００３９】
このエマルションを３０分間、１５５℃に保った後の加熱残分（不揮発分）は４５．２％だった。また、レーザー回折散乱式粒度分布計（堀場製作所（株）製ＬＡ−９１０）により測定した粒子径（体積基準メジアン径）は３７０ｎｍだった。また、エマルションを室温で減圧乾燥し、回収したポリマーについてテトラヒドロフランを溶媒とするゲル浸透クロマトグラフによって平均分子量を測定したところ、標準ポリスチレン換算で重量平均分子量は３８５００、数平均分子量は１３３００だった。
【００４０】
（比較例１）
水７２部とアニオン型界面活性剤水溶液０．５部とを反応器に投入し、窒素気流下で攪拌しながら８０℃に保温した。
水３０部、アニオン型界面活性剤水溶液１部、ノニオン型界面活性剤（エマルゲン１１５０Ｓ−７０、花王（株）製：有効成分料７０％）０．５部、スチレン９８部、メタクリル酸−２−ヒドロキシエチル２部をホモミキサーによって乳化させ、単量体エマルションを作成した。
この単量体エマルション６．６部を先に調製した反応器内に投入し、反応器内温度を８０℃に安定させてから、水１部に溶解した過硫酸アンモニウム０．２部を投入した。
その後、反応器内の温度を８５℃上昇させた後、８４〜８６℃に保ちながら、残りの単量体エマルション１２４．９部を３時間かけて一定速度で反応溶液中に滴下した。滴下終了後、３０分間、８４〜８６℃に維持した。
反応器内の温度を７０℃まで下げた後、水２部に溶解させたｔ−ブチルハイドロパーオキサイド（パーブチルＨ、日本油脂（株）製）０．１部を投入し、次いで水２部に溶解した次亜硫酸ナトリウム０．１部を投入した。投入後、３０分間７０℃に維持した。
その後、室温まで冷却し、２５％アンモニア水で反応溶液のｐＨを７に調整してエマルション状の接着材料を得た。
【００４１】
このエマルションを３０分間、１５５℃に保った後の加熱残分（不揮発分）は４５．１％だった。また、レーザー回折散乱式粒度分布計（堀場製作所（株）製ＬＡ−９１０）により測定した粒子径（体積基準メジアン径）は１６５ｎｍだった。また、エマルションを室温で減圧乾燥し、回収したポリマーについてテトラヒドロフランを溶媒とするゲル浸透クロマトグラフによって平均分子量を測定したところ、標準ポリスチレン換算で重量平均分子量は５６００００、数平均分子量は１５００００だった。
【００４２】
（貯蔵弾性率の測定）
試料の作成
実施例及び比較例１で得られたエマルションを室温で乾燥後、得られる粉末樹脂を以下の加圧成形工程によって厚さ約２ｍｍの板状に成形した。
▲１▼１５０〜２００℃×２．０×１０６Ｎ／ｍ２×７ｍｉｎ
▲２▼１５０〜２００℃×１．２×１０７Ｎ／ｍ２×２ｍｉｎ
▲３▼冷間×１．２×１０７Ｎ／ｍ２×２ｍｉｎ
板状の樹脂を直径８ｍｍの円形に切り出して試料とした。
また、比較例２として、木質材料に接着材料として添加されるポリプロピレン繊維を、同様の加圧成形工程によって厚さ約２ｍｍの板状に成形し、直径８ｍｍの円形に切り出して試料とした。
測定方法
動的粘弾性測定装置ＲＤＳ−ＩＩ（Ｒｈｅｏｍｅｔｒｉｃｓ社製）を用いて、直径７．９ｍｍのパラレルプレートにサンプルをセットし、１５０℃まで昇温した後に７０℃まで急冷した後、昇温速度２℃／ｍｉｎで７０℃から２３０℃まで昇温させて、貯蔵弾性率を測定した。なお、測定周波数は１Ｈｚとした。
結果を図２に示す。
【００４３】
図２に示すように、実施例及び比較例１のようなビニル共重合体は、ポリプロピレン繊維と比較して、数倍の強度を保持するとともに、８０℃以下における貯蔵弾性率の変化が小さく、より一定した強度を備えていることが明らかとなった。また、実施例では、温度が上昇するにつれて急激に貯蔵弾性率が低下し、１５０℃では、１．０×１０４Ｎ／ｍ２以下になっていた。これに対し、比較例１は、１００℃を超えた付近から、実施例１と同様に貯蔵弾性率が降下していくが、１３０℃付近で降下が緩やかになり、温度上昇に伴って８．０×１０４Ｎ／ｍ２付近に漸近した。なお、比較例２のポリプロピレン繊維では、１５０℃付近において急激な貯蔵弾性率の低下が見られ、１７０℃を超えたあたりで２．０×１０３Ｎ／ｍ２付近まで下がり、それ以降も緩やかに降下した。このことから、実施例の樹脂は、８０℃〜９０℃付近以下では、従来のスチレン−メタクリル酸メチル共重合体と同様の貯蔵弾性を保持するとともに、１７０℃以上の温度領域では、ポリプロピレン繊維と同等以下の貯蔵弾性となり、成形が良好に行える接着材料となることが明らかとなった。
【００４４】
（木質成形体の成形）
実施例及び比較例１によって得られるエマルションを濃度３０％に調製し、ケナフの繊維状材料が重さ１１９ｇ、３５０ｍｍ×３５０ｍｍのマット状に形成されたケナフマットの両面に、スプレーガンによる吹き付けによってそれぞれ８５ｇ／面ずつ塗布した。このマットを、両面をテフロン（Ｒ）シートで挟み込んだ状態で、内部温度が２１０℃となるように加熱プレス機（上型：２２６℃、下型：２１６℃）で圧力１．１５×１０６Ｎ／ｍ２で１２６秒間加熱し、その後板厚２．５ｍｍになるように冷間加圧した。板厚２．５ｍｍ、サイズ３５０ｍｍ×３５０ｍｍのプレボードを得た。
次に、プレボードをサイズ３００ｍｍ×３５０ｍｍに裁断して、外周をクランプした状態で内部温度が２１０℃となるように、炉内温度２３５℃のオーブンで１８４秒間加熱した。次に、圧力１．７２×１０６Ｎ／ｍ２で６０秒間、絞り成形面を備える装置で冷間プレスし、板厚保２．３ｍｍ、重量１２５ｇの木質成形体を得た。なお、絞り成形面は、高さ５０ｍｍ、サイズ１００ｍｍ×１００ｍｍの直方体状の凸部を備えるものとした。
得られた木質成形体を目視にて観察した。
【００４５】
実施例のエマルションを接着材料とする木質成形体では、良好に絞り成形された木質成形体となっていた。比較例１のエマルションを接着材料とする木質成形体では、凸部の高さ面に破断端部が存在し、天面部分は貫通していた。このように、本実施例のエマルションを用いることにより、成形性が格段に向上することが明らかとなった。
【００４６】
【発明の効果】
本発明では、接着部分に良好な強度を付与でき、且つ再加熱による接着部分の変形を可能とする接着材料と、木質材料を含有し、良好な成形性および強度を保持する木質成形体と、良好な強度を保持する木質成形体を２以上の加熱工程を用いて成形する木質成形体の製造方法とを提供することにより、強度が優れている木質成形体等の種々の接着体を、加熱成形後に再加熱して成形する方法で得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の一実施の形態に係る木質成形体の製造工程を示す模式図である。
【図２】実施例と比較例の貯蔵弾性率を示すグラフである。
【符号の説明】
１  木質材料
１ａ  成形材料
２  接着材料
３  予備成形体
４  木質成形体
【図１】
2004300229.tif 000002
【図２】
2004300229.tif 000003