(57)【要約】【課題】ＥＬ素子内部への水分や酸素の侵入を効果的に防止してＥＬ素子の長寿命化を図ることができるＥＬ素子用封止板、及び該封止板多面取り用マザーガラス基板を提供する。【解決手段】ＥＬ素子１００は、ボトムエミッション構造をとり、板状の透明な無アルカリガラス製の基板１０と、基板１０の上に形成された有機ＥＬ積層体２０と、この有機ＥＬ積層体２０を覆うように形成された封止板３０とから成る。封止板３０は、例えばウェットエッチング法により板状の透明な無アルカリガラス製のガラス素板から形成され、周辺部に周辺突状部３１を規定すべく中央部が凹状に加工されている。周辺突状部３１の先端は、基板１０に接着層４０を介して基板１０に接着される。周辺突状部３１の頂面の凹凸の最大値が１０μｍ未満である。【選択図】　　　図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板上に積層されたＥＬ積層体を覆うように、頂面が接着剤を介して前記基板に接着される周辺突状部を周辺部に規定すべく中央部が凹状に加工されたガラス製のＥＬ素子用封止板において、前記周辺突状部の頂面の凹凸の最大値が１０μｍ未満であることを特徴とするＥＬ素子用封止板。
【請求項２】
前記中央部がエッチング法を用いて凹状に加工されたことを特徴とする請求項１記載のＥＬ素子用封止板。
【請求項３】
前記エッチング法はウェットエッチング法であることを特徴とする請求項２記載のＥＬ素子用封止板。
【請求項４】
前記１乃至３のいずれか１項に記載のＥＬ素子用封止板がほぼマトリックス状に形成されたことを特徴とする封止板多面取り用マザーガラス基板。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ＥＬ（エレクトロ・ルミネッセンス）素子用封止板、及び該封止板多面取り用マザーガラス基板に関し、特に、基板上に積層されたＥＬ積層体を覆うように中央部が凹状に加工されたＥＬ素子用封止板、及び該封止板多面取り用マザーガラス基板に関する。
【０００２】
【従来の技術】
ＥＬ素子は、一般的には、表面にＥＬ積層膜が形成された基板と、基板上に形成されたＥＬ積層膜を覆うように、頂面が接着剤を介して基板に接着される周辺突状部を周辺部に規定すべく中央部が凹状に加工されたＥＬ素子用封止板とから構成される。基板と封止板とは、基板と周辺突状部の間の封止部分に配された接着剤から成る接着層を介して接着される。
【０００３】
この封止板の材料としては、金属、ガラス、又は樹脂等が用いられる。これらのうち封止板が金属から成る場合は、基板に形成された引出し電極部分の電気的絶縁性の保持を目的として、基板と周辺突状部の間の封止部分に配される接着剤に絶縁性のスペーサーを混ぜる必要があるため、基板と周辺突状部との隙間がスペーサーの分だけ大きくなってしまい、この部分から外部の水分が侵入する可能性が高くなる。また、発光層からの光を封止板側から取出すトップエミッション構造では、封止板に透明性が要求されるため、金属から成る封止板は使用できない。
【０００４】
従って、ＥＬ素子がトップエミッション構造を採る場合は、封止板は絶縁性と透明性を有するプラスチック又はガラスが用いられる。しかし、プラスチックは、それ自体が有する吸水性のために封止板の材料として用いられることは少ないのに対して、ガラスは絶縁性、透明性、及び耐水性に優れているため封止板の材料としてよく用いられる。
【０００５】
ガラス製の封止板の加工方法としては、ガラス素板自体を曲げて加工するプレス法（図３）や、ガラス素板の中央部を取り除くサンドブラスト法（図４）がある。
【０００６】
図３に示すように、プレス法で加工された封止板３０は、焼付き防止のために微小な凹凸を持たせた型を用いるため、この凹凸が周辺突状部３１の頂面に転写されて平坦度が低くなり、基板１０と周辺突状部３１の間の封止部分に配された接着層４０から水分や酸素が侵入し易くなる。また、図４に示すように、サンドブラスト法で加工された封止板３０は、中央凹部の表面にサンドブラスト法特有の微小なクラック６０を多く発生するため、封止板３０を基板１０に接着すべく、基板１０と周辺突状部３１の間の封止部分に配された接着層４０に圧力を印加すると封止板３０が破壊する場合がある。
【０００７】
封止板３０の加工方法としては、上記プレス法やサンドブラスト法以外に、エッチング法があり、この方法によれば、周辺突状部３１の頂面の平坦度が高く、また、中央凹部の表面に微小なクラックが発生しないので、基板１０と封止板３０の接着のために圧力をかけても封止部分において均一な接着を行うことできる。
【０００８】
また、封止板３０が耐水性に優れるガラスから成る場合でも、基板１０と周辺突状部３１との間の封止部分への接着剤の塗布量が少ないと封止部分から外部の水分や酸素が侵入してＥＬ積層膜自体にダメージを与え、ＥＬ素子の寿命が極端に短くなる。そのため、封止部分へ塗布する接着剤の量は厳密に制御されている。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、周辺突状部３１の頂面の凹凸にバラツキがあると、その凹部分に接着剤が滞留し易くなるのに加えて、周辺突状部３１の頂面の面積、即ち接着剤を塗布する面積が大きいと、接着層４０の厚さを均一に形成するのが困難となる。
【００１０】
従って、基板１０と周辺突状部３１との間の封止部分へ塗布する接着剤の量のみを厳密に制御しても、封止部分への一定の厚さの接着層４０の形成が困難となり、接着層４０の一定の厚さを満たない部分から外部の水分や酸素が侵入して、ＥＬ素子の寿命が短くなるという問題があった。
【００１１】
本発明の目的は、ＥＬ素子内部への水分や酸素の侵入を効果的に防止してＥＬ素子の長寿命化を図ることができるＥＬ素子用封止板、及び該封止板多面取り用マザーガラス基板を提供することにある。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
上述の目的を達成するために、請求項１記載のＥＬ素子用封止板は、基板上に積層されたＥＬ積層体を覆うように、頂面が接着剤を介して前記基板に接着される周辺突状部を規定すべく中央部が凹状に加工されたガラス製のＥＬ素子用封止板において、前記周辺突状部の頂面の凹凸の最大値が１０μｍ未満であることを特徴とする。
【００１３】
請求項２記載のＥＬ素子用封止板は、請求項１記載のＥＬ素子用封止板において、前記中央部がエッチング法を用いて凹状に加工されたことを特徴とする。
【００１４】
請求項３記載のＥＬ素子用封止板は、請求項２記載のＥＬ素子用封止板において、前記エッチング法はウェットエッチング法であることを特徴とする。
【００１５】
上述の目的を達成するために、請求項４記載の封止板多面取り用マザーガラス基板は、前記１乃至３のいずれか１項に記載のＥＬ素子用封止板がほぼマトリックス状に形成されたことを特徴とする。
【００１６】
【発明の実施の形態】
本発明者は、上記目的を達成すべく鋭意研究を行った結果、基板上に積層されたＥＬ積層体を覆うように、頂面が接着剤を介して前記基板に接着される周辺突状部を周辺部に規定すべく中央部が凹状に加工されたガラス製のＥＬ素子用封止板において、前記周辺突状部の頂面の凹凸の最大値が１０μｍ未満であると、封止板の基板の封止部分の接着層の厚さを均一にして、ＥＬ素子内部への水分や酸素の侵入を効果的に防止してＥＬ素子の長寿命化を図ることができることを見出した。
【００１７】
本発明は、上記研究の結果に基づいてなされたものである。
【００１８】
以下、本発明の実施の形態に係るＥＬ素子用封止板を図面を参照しながら説明する。
【００１９】
図１は、本発明の実施の形態に係るＥＬ素子用封止板を備えるＥＬ素子の断面図である。
【００２０】
図１において、ＥＬ素子１００は、ボトムエミッション構造をとり、大きさ７．０ｃｍ角、厚さ１．０ｍｍの板状の透明な無アルカリガラス製の基板１０と、基板１０の上に形成された有機ＥＬ積層体２０と、この有機ＥＬ積層体２０を覆うように形成された封止板３０とから成る。
【００２１】
封止板３０は、例えばウェットエッチング法により大きさ５．０ｃｍ角、厚さ０．７０ｍｍの板状の透明な無アルカリガラス（例えばＮＡ−３５：エヌエッチ・テクノグラス株式会社製）製のガラス素板から形成され、凹部３２の周辺部に幅２．０ｍｍの周辺突状部３１を規定すべく中央部が凹状に加工され、凹部２底部の厚さが０．４ｍｍである。基板１０と周辺突状部３１とは、基板１０と周辺突状部３１の頂部との間に形成された封止部分に配された、例えば紫外線硬化型エポキシ樹脂製の接着剤から成る接着層４０を介して接着される。
【００２２】
封止板３０の基板１０への接着は、まず、周辺突状部３１に接着剤を一定量塗布した後、封止板３０を基板１０上に載置し、次に、封止部分に９８０Ｎ／ｍ２（１００ｋｇ／ｍ２）程度の力が印加されるように封止板３０を基板１０に押圧しつつ接着剤に紫外線を照射することにより行う。
【００２３】
封止板３０の凹部３２の底部表面３３には、水分を吸着させるためにモレキュラー・シーヴス（ユニオンカーバイド社製）の粉末５０が塗布されている。なお、モレキュラー・シーヴスの粉末５０の塗布時及び封止板３０の基板１０への接着時には、水分や酸素の影響をなくすために乾燥雰囲気や減圧下で行うのが好ましい。
【００２４】
有機ＥＬ積層体２０は、基板１０上にＩＴＯ膜から成る高さ３００ｎｍの透明導電膜２１が形成され、該透明導電膜２１の上面には後述する発光層を含む有機ＥＬ積層膜２２が積層され、有機ＥＬ積層膜２２の側面にはＭｇ−Ａｇ合金製の高さ３００ｎｍの背面電極２３が形成され、さらにＩＴＯ膜から成る高さ３００ｎｍの引出し電極２４が背面電極２３に接続されて構成されている。
【００２５】
有機ＥＬ積層膜２２は、透明導電膜２１側から順に、トリフェニルジアミンから成る高さ７０ｎｍの正孔輸送層、次いでキノリノールアルミ錯体から成る高さ７０ｎｍの発光層が配されて構成されている。さらには、背面電極２３と発光層との間に、さらにトリアゾールやオキサジアゾールから成る透明な電子輸送層が配されて構成されていてもよい。
【００２６】
上記ウェットエッチング法で用いられるエッチング液は、フッ化水素酸５〜５０質量％に、硫酸、塩酸、硝酸、及びリン酸から成る無機酸の群から選択された少なくとも１つの酸を適量含有させることが好ましい。これにより、エッチング力を大きくすることができる。なお、これら無機酸の群から選択される強酸は、単体でも２種類以上の混合物でもよい。
【００２７】
また、上記エッチング液は、カルボン酸類、ジカルボン酸類、アミン類、及びアミノ酸類からなる群から選択された１種又は２種以上の有機の酸や塩基の類を適量含有することが好ましい。また、上記エッチング液に界面活性剤を適宜添加してもよく、添加される界面活性剤を適宜変更してもよい。
【００２８】
上述したようなエッチング液の成分とその濃度は、エッチング液の温度、並びにエッチングされるガラスの組成及び種類等によって適宜変更される。また、エッチング処理を施す際に、エッチングされるガラスを揺動させたり、弱い出力の超音波を付与したりすることも有効である。これにより、エッチング液を均一な溶液にすることができる。さらに、エッチング処理を施しているときに、エッチング液から取出して一旦水、又は硫酸、塩酸、硝酸、及びリン酸から成る無機酸の群から選択された少なくとも１つの酸、又はカルボン酸類、ジカルボン酸類、アミン類、及びアミノ酸類から成る群から選択された１種又は２種以上の有機酸や塩基の類に浸漬することも有効である。これにより、エッチング処理を均一に施すことができる。
【００２９】
上記実施の形態では、ガラス素板に凹部３２を形成する方法として、ウェットエッチング法を用いているが、ドライエッチング法でもよく、ドライエッチング法とウェットエッチング法とを併用してもよい。
【００３０】
ウェットエッチング法では、エッチング液の成分とエッチング温度とを選択することによりバッチ処理を行うことができ、もって封止板３０の生産性を向上させることができる。これに対して、ドライエッチング法では、エッチング処理を精密に行うことができるものの、バッチ処理を行うことができず、枚葉処理を余儀なくされるので、封止板３０の生産性が低い。
【００３１】
また、封止板３０は、無アルカリガラスのガラス素板を用いたが、ＥＬ素子１００の構成によっては、低アルカリガラスを用いてもよいし、ソーダライムガラス又は石英ガラス等を用いてもよい。
【００３２】
封止板３０の凹部３２底部の厚さは、０．３〜１．１ｍｍが好ましい。厚さが、０．３ｍｍ未満では封止板３０の凹部３２底部の強度は小さすぎ、１．１ｍｍで封止板３０の強度は十分大きい。
【００３３】
本実施の形態によれば、周辺突状部３１の頂面の凹凸の最大値が１０μｍ未満であるので、基板１０と周辺突状部３１の間の封止部分における接着層４０の厚さを均一にして、ＥＬ素子１００内部への水分や酸素の侵入を効果的に防いでＥＬ素子１００の長寿命化を図ることができる。
【００３４】
本実施の形態では、有機ＥＬ積層膜２２はパッシブ構造をとるものであったが、アクティブ構造をとるものであってもよい。また、本実施の形態では、有機ＥＬ素子１００はボトムエミッション構造をとるものとしたが、トップエミッション構造をとるものであってもよい。
【００３５】
また、有機ＥＬ積層膜２２は正孔輸送層と発光層からなるものを用いたが、正孔輸送層、発光層、及びトリアゾールやオキサジアゾールからなる電子輸送層からなるものを用いてもよい。
【００３６】
さらに、ＥＬ積層膜は、有機ＥＬ積層膜２２に代えて、無機ＥＬ積層膜であってもよい。この場合、透明導電膜側から順に、絶縁層、発光層、絶縁層からなるものや、電子障壁層、発光層、電流制限層からなるものが用いられる。
【００３７】
図１のＥＬ素子１００に用いられる封止板３０は、上記のように枚葉処理による作製に加えて、下記図２の封止板多面取り用マザーガラス基板から切り出すことができる。
【００３８】
図２は、図１のＥＬ素子１００に用いられる封止板３０がほぼマトリックス状に形成された封止板多面取り用マザーガラス基板の平面図である。
【００３９】
図２において、縦３０ｃｍ、横４０ｃｍの封止板多面取り用マザーガラス基板２００は、５×６のマトリックス状に形成された封止板３０を有する。
【００４０】
ガラス素板に封止板３０を５×６のマトリックス状に形成する方法としては、ウェットエッチング法を含むエッチング法よりガラス素板の所定部分を凹状に取り除く方法がある。使用されるガラス素板は、その取り扱い上厚さ０．５ｍｍ以上、ＥＬ素子１００の薄型化の観点から１．１ｍｍ以下のものが好適に用いられる。
【００４１】
この方法では、まず、無アルカリガラス（例えばＮＡ−３５等）製のガラス素板に、露出部を５×６のマトリックス状に形成すべく幅が２．５ｍｍのテープ状のレジストによりマスキング処理し、このマスキング処理されたガラス素板を、上述のエッチング液中に１０〜１８０分間程度浸漬して、ガラス素板から突状部１０１を残して凹状に取り除いて凹部１０２を形成するものである。このガラス素板を純水で十分洗浄した後にレジストを剥離する。
【００４２】
このようにガラス素板の所定部分をウェットエッチング法により凹状に取り除くので、封止板３０の凹部３２の底部表面を確実に平坦にすることができ、外部圧力に対して封止板３０の強度を増大させることができる。
【００４３】
次いで、上記のように５×６のマトリックス状に凹部１０２が形成された封止板多面取り用マザーガラス基板２００を、凹部１０２を規定する突状部１０１の部位で切断する。これにより、例えば後述する図２のＥＬ素子１００に用いられる封止板３０を３０（５×６）個取得することができる。
【００４４】
上記実施の形態では、ガラス素板に凹部１０２を形成する方法として、ウェットエッチング法を用いているが、ドライエッチング法でもよく、ドライエッチング法とウェットエッチング法とを併用してもよい。
【００４５】
封止板多面取り用マザーガラス基板２００は、封止板３０の配列をマトリックス状としたが、多面取りに適した配列であればマトリックス状以外のものであってもよい。
【００４６】
また、レジストの幅は、２．５ｍｍに限定されることはなく、取得された封止板３０の周辺突状部３１の幅が当該周辺突状部３１の厚さ以上であればよく、封止板３０の取りしろとして確保すべく１ｃｍ程度であってもよい。
【００４７】
図２の封止板多面取り用マザーガラス基板２００によれば、切断分離により各封止板３０を取得することができ、切断時に外部圧力に対して強度を増大させ、且つ枚葉処理を行うことをなくして封止板３０の生産性を向上させることができる。
【００４８】
【実施例】
以下、本発明の実施例を説明する。
【００４９】
本発明者は、ガラス素板から、夫々、ウェットエッチング法（実施例１）、プレス法（比較例１）、サンドブラスト法（比較例２）により、中央部に凹部を規定すべく周辺部に周辺突状部を備える封止板の実験片（実施例１及び比較例１〜２）を以下のように作製した（表１）。
【００５０】
【表１】
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【００５１】
まず、２０質量％フッ化水素酸、１質量％ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウムの混合液から成るエッチング液を調製し、大きさ５．０ｃｍ角、厚さ０．７０ｍｍの大きさの無アルカリガラス（ＮＡ−３５）から成るガラス素板の外面、周辺面、及び周辺突状部を覆う耐酸性テープでマスキング処理を施し、このガラス素板を２５℃に保った上記エッチング液中に６０分間浸積して、エッチング液中から取り出し、純水で充分洗浄した後に耐酸性テープを剥離することにより、深さ３００μｍの凹部と幅２．５ｍｍの周辺突状部とをガラス素板に形成し、封止板の実験片を取得した。
【００５２】
これらの取得した封止板の実験片から、周辺突状部の頂面の凹凸の最大値が１０μｍ未満のものを実施例１とした。
【００５３】
次いで、厚さ０．５０ｍｍのＮＡ−３５のガラス基板を作業温度付近に加熱しながらカーボン製の鋳型で押圧し、このＮＡ−３５のガラス基板に深さ３００μｍの凹部と幅２．０ｍｍの周辺突状部とを形成して、封止板の実験片を取得し、これらを比較例１とした。カーボン製の鋳型として、焼付き防止のために微小な凹凸を持たせたものを用いたので、比較例１の封止板の実験片には、カーボン製の鋳型の微小な凹凸が中央凹部に限らず周辺突状部の頂面にも転写され、周辺突状部の頂面の凹凸の最大値が１０μｍを越えていた。
【００５４】
さらに、厚さ０．７０ｍｍのＮＡ−３５のガラス基板にサンドブラスト処理を施して、このＮＡ−３５のガラス基板に深さ３００μｍの凹部と幅２．０ｍｍの周辺突状部とを形成して、封止板の実験片を取得し、これらを比較例２とした。比較例２の封止板の実験片には、中央凹部にサンドブラスト法特有の微小なクラック等が生じていたが、周辺突状部の頂面の凹凸の最大値は、ＮＡ−３５のガラス基板の凹凸が維持されており、必ずしも１０μｍ未満ではなかった。
【００５５】
次いで、実施例１及び比較例１〜２の封止板の実験片の周辺突状部に、夫々、紫外線硬化型のエポキシ樹脂製の接着剤を適量塗布し、ガラス基板と封止板の実験片との両側からガラス基板と周辺突状部の間に形成された封止部分に対して９８０Ｎ／ｍ２（１００ｋｇ／ｍ２）程度の力を加えつつ接着剤に紫外線を照射することにより、ガラス基板と周辺突状部の間の封止部分に接着層を形成して、有機ＥＬ素子を作製した。
【００５６】
このようにして作製した有機ＥＬ素子を駆動電流１０ｍＡ／ｃｍ２で連続駆動を行って輝度の半減寿命を測定した。その測定結果を表１に示す。
【００５７】
表１から以下のことが分かった。
【００５８】
実施例１
実施例１では、基板と周辺突状部の間の封止部分の全領域で、接着層の厚さが均一であり、輝度の半減寿命は５０００時間と非常に長寿命であった。
【００５９】
また、初期の駆動電圧は８Ｖは駆動時間の増加とともに輝度が低下し、輝度を維持するために駆動電圧を上昇させる必要があったが、初期の駆動電圧を１２Ｖまで上昇させるだけで輝度を維持することができた。
【００６０】
比較例１
比較例１では、周辺突状部の頂面に転写されたカーボン製の鋳型の微小な凹凸のため、基板と周辺突状部の間の封止部分に接着層を均一に形成することができず、半減寿命は２０００時間と短寿命となった。また、初期の駆動電圧は、実施例１と同様に８Ｖであったものの、輝度を維持するためには初期の駆動電圧を２５Ｖ以上まで上昇させる必要があった。
【００６１】
比較例２
比較例２では、サンドブラストで生じた細かいクラックのため、接着層の形成時の押圧で実験片が割れてしまい、有機ＥＬ素子を作製することができなかった。
【００６２】
そこで、接着層の形成時に４９０Ｎ／ｍ２（５０ｋｇ／ｍ２）程度の力を加えて有機ＥＬ素子を作製した（図３）。しかし、この条件では接着層を封止部分に均一に形成することができず、輝度の半減寿命は２５００時間と短寿命となった。また、初期の駆動電圧は実施例１と同様に８Ｖであったものの、輝度を維持するためには初期の駆動電圧を、２５Ｖ以上まで上昇させる必要があった。
【００６３】
本実施例によれば、周辺突状部の頂面の凹凸の最大値が１０μｍ未満であると、基板と周辺突状部の間の封止部分における接着層の厚さを均一にして、ＥＬ素子内部への水分や酸素の侵入を効果的に防いでＥＬ素子の長寿命化を図ることができることが分かった。
【００６４】
【発明の効果】
以上詳細に説明したように、請求項１記載のＥＬ素子用封止板によれば、周辺突状部の頂面の凹凸の最大値が１０μｍ未満であるので、基板と周辺突状部の間の封止部分における接着層の厚さを均一にして、ＥＬ素子内部への水分や酸素の侵入を効果的に防いでＥＬ素子の長寿命化を図ることができる。
【００６５】
請求項２記載のＥＬ素子用封止板によれば、中央部がエッチング法を用いて凹状に加工されるので、中央凹部の底面を平滑に加工することができる。
【００６６】
請求項３記載のＥＬ素子用封止板によれば、エッチング法はウェットエッチング法であるので、中央凹部の底面をより平滑に加工することができる。
【００６７】
請求項４記載の封止板多面取り用マザーガラス基板によれば、請求項１乃至３のいずれか１項に記載のガラス製ＥＬ素子用封止板がほぼマトリックス状に形成されたので、ＥＬ素子用封止板の生産性を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の実施の形態に係るＥＬ素子用封止板を備えるＥＬ素子の断面図である。
【図２】図１のＥＬ素子１００に用いられる封止板３０がほぼマトリックス状に形成された封止板多面取り用マザーガラス基板の平面図である。
【図３】プレス法を用いて加工されたＥＬ素子用封止板を備えるＥＬ素子の断面図である。
【図４】サンドブラスト法を用いて加工されたＥＬ素子用封止板を備えるＥＬ素子の断面図である。
【符号の説明】
１０　基板
２０　有機ＥＬ積層体
３０　封止板
４０　接着層
５０　モレキュラー・シーヴスの粉末
１００　ＥＬ素子
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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