(57)【要約】【課題】樹脂を成形する際の粘度を高める機能を有する樹脂成形用添加剤、成形されるべき樹脂に前記添加剤が添加された樹脂材料、及び前記樹脂材料から構成された樹脂成形品を提供する。【解決手段】ポリマー成分と相溶化剤とを含む樹脂成形用添加剤。相溶化剤は、例えば、アイオノマー系相溶化剤、オキサゾリン系相溶化剤、エラストマー系相溶化剤、反応性相溶化剤、及び共重合体系相溶化剤から選ばれる。成形されるべき樹脂に前記樹脂成形用添加剤が添加された樹脂材料。前記樹脂材料から構成された樹脂成形品。未使用の樹脂の成形にも、使用済みの回収樹脂の成形にも適用できる。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリマー成分と相溶化剤とを含む樹脂成形用添加剤。
【請求項２】
前記相溶化剤は、アイオノマー系相溶化剤、オキサゾリン系相溶化剤、エラストマー系相溶化剤、反応性相溶化剤、及び共重合体系相溶化剤からなる群から選ばれる少なくとも１種の相溶化剤である、請求項１に記載の樹脂成形用添加剤。
【請求項３】
前記ポリマー成分１００重量部に対して、前記相溶化剤０．１〜１００重量部を含む、請求項１又は２に記載の樹脂成形用添加剤。
【請求項４】
前記ポリマー成分は、前記相溶化剤によって、成形されるべき樹脂と相溶化されるものである、請求項１〜３のうちのいずれか１項に記載の樹脂成形用添加剤。
【請求項５】
前記ポリマー成分がポリオレフィン系樹脂であり、成形されるべき樹脂がポリエステル系樹脂である、請求項１〜４のうちのいずれか１項に記載の樹脂成形用添加剤。
【請求項６】
前記ポリマー成分がポリエチレン又はポリプロピレンであり、成形されるべき樹脂がポリエチレンテレフタレートである、請求項１〜５のうちのいずれか１項に記載の樹脂成形用添加剤。
【請求項７】
成形されるべき樹脂に、請求項１〜６のうちのいずれか１項に記載の樹脂成形用添加剤が添加された樹脂材料。
【請求項８】
前記成形されるべき樹脂１００重量部に対して、前記樹脂成形用添加剤０．５〜１００重量部が添加された、請求項７に記載の樹脂材料。
【請求項９】
さらに、無機フィラー及び／又は有機フィラーが配合された、請求項７又は８に記載の樹脂材料。
【請求項１０】
前記成形されるべき樹脂は、使用済みのポリマーである、請求項７〜９のうちのいずれか１項に記載の樹脂材料。
【請求項１１】
請求項７〜１０のうちのいずれか１項に記載の樹脂材料から構成された樹脂成形品。
【請求項１２】
成形品は、押出成形品、中実状または中空状成形品、射出成形品、ブロー成形品、シート状あるいはフィルム状成形品、繊維状成形品、又は発泡成形品である、請求項１１に記載の樹脂成形品。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ポリマー成分と相溶化剤とを含む樹脂成形用添加剤に関し、より詳しくは、樹脂を成形する際の粘度調整に好適な樹脂成形用添加剤に関する。また、本発明は、成形されるべき樹脂に前記樹脂成形用添加剤が添加された樹脂材料に関し、前記樹脂材料から構成された樹脂成形品にも関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、地球環境保護、資源の有効利用すなわち再資源化、廃棄物処理問題などの観点から、廃棄プラスチックの再利用・再使用は重要な課題となっている。
【０００３】
しかし、プラスチック製品の再使用には、極めて大きな技術的問題があり、ペット（ＰＥＴ）ボトルのリサイクル以外では再使用は殆ど行われていないのが現状である。すなわち、ペットボトルの様に添加物もない透明な単一樹脂からなり、且つ使用時の内容物も極めて清浄なものでも、リサイクル樹脂であることから再使用の際の溶融粘度の低下が大きく、加工性が悪く、種々の物性低下が避けられない。このため、ペットボトルのリサイクルにおいても、繊維やシートへとリサイクルされているにとどまっているのが現状である。
【０００４】
また、ペットボトル以外のプラスチック製品の再使用に際しても、リサイクル樹脂であるがゆえに、品質の安定性が悪く、溶融粘度の低下やばらつきにより、リサイクル樹脂を用いた成形品の加工性低下や物性低下の問題がある。すなわち、プラスチック製品については、再生品の安全性、生産性、品質が実用的使用には十分でない場合が多く、また再生コストもかかり、リサイクルシステムとして課題がある。
【０００５】
このような事情から、廃棄プラスチックのリサイクルは依然として極めて低いレベルに止まっており、環境・資源問題の大きな要因となっている。このため、プラスチック製品について、再生品の安全性、生産性、品質の向上のために、溶融粘度を高める機能を付与する技術の開発が要望されている。
【０００６】
【特許文献１】
特開２０００−１２９０９９号公報
【特許文献２】
特開２００１−２２０４７３号公報
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
そこで、本発明の目的は、樹脂を成形する際の粘度を高める機能を有する樹脂成形用添加剤を提供することにある。また、本発明の目的は、成形されるべき樹脂に前記樹脂成形用添加剤が添加された樹脂材料を提供することにある。さらに、本発明の目的は、前記樹脂材料から構成された樹脂成形品を提供することにある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、樹脂を成形する際に、ポリマー成分と、前記ポリマー成分及び前記成形されるべき樹脂を相溶化するための相溶化剤とから主としてなる樹脂成形用添加剤を樹脂中に添加することにより、樹脂の溶融粘度が高くなり、加工性が向上し、物性や品質に優れた各種成形品が得られることを見いだし、本発明に到達した。
【０００９】
本発明は、ポリマー成分と相溶化剤とを含む樹脂成形用添加剤である。
本発明は、前記相溶化剤は、アイオノマー系相溶化剤、オキサゾリン系相溶化剤、エラストマー系相溶化剤、反応性相溶化剤、及び共重合体系相溶化剤からなる群から選ばれる少なくとも１種の相溶化剤である、前記の樹脂成形用添加剤である。
【００１０】
本発明は、前記ポリマー成分１００重量部に対して、前記相溶化剤０．１〜１００重量部を含む、前記の樹脂成形用添加剤である。
【００１１】
本発明は、前記ポリマー成分は、前記相溶化剤によって、成形されるべき樹脂と相溶化されるものである、前記の樹脂成形用添加剤である。
【００１２】
本発明は、前記ポリマー成分がポリオレフィン系樹脂であり、成形されるべき樹脂がポリエステル系樹脂である、前記の樹脂成形用添加剤である。
【００１３】
本発明は、前記ポリマー成分がポリエチレン又はポリプロピレンであり、成形されるべき樹脂がポリエチレンテレフタレートである、前記の樹脂成形用添加剤である。
【００１４】
本発明は、成形されるべき樹脂に、前記のうちのいずれかの樹脂成形用添加剤が添加された樹脂材料である。
【００１５】
本発明は、前記成形されるべき樹脂１００重量部に対して、前記樹脂成形用添加剤０．５〜１００重量部が添加された、前記の樹脂材料である。
【００１６】
本発明は、さらに、無機フィラー及び／又は有機フィラーが配合された、前記の樹脂材料である。
【００１７】
本発明は、前記成形されるべき樹脂は、使用済みのポリマーである、前記の樹脂材料である。
【００１８】
本発明は、前記のうちのいずれかの樹脂材料から構成された樹脂成形品である。成形品としては、限定されることなく、押出成形品、中実状または中空状成形品、射出成形品、ブロー成形品、シート状あるいはフィルム状成形品、繊維状成形品、又は発泡成形品等の各種のものが挙げられる。
【００１９】
繊維状成形品として、マルチフィラメント、モノフィラメント、フラットヤーン、ステープルファイバー、スパンボンド又はフラッシュ紡糸構造物が挙げられる。とりわけ、表面にストリークを有する繊維状成形品が挙げられる。
【００２０】
本発明は、前記のうちのいずれかの樹脂材料を主成分とする、コーティング材料、被覆材料、又は接着剤である。コーティング材料のコーティング対象物としては、例えば、金属板、プラスチックフィルムやシート、繊維又はパルプ製不織布等が挙げられる。コーティング材料の形態としては、粉体塗料、水分散塗料又は有機系塗料の形態が挙げられる。接着材料の接着対象物としては、金属、セラミック、有機構造物等が挙げられる。接着材料の形態としては、例えば、ホットメルト接着剤が挙げられる。
【００２１】
【発明の実施の形態】
樹脂成形用添加剤について説明する。樹脂成形用添加剤は、ポリマー成分と相溶化剤とを主として含む。相溶化剤は、例えば、アイオノマー系相溶化剤（Ａ）、オキサゾリン系相溶化剤（Ｂ）、エラストマー系相溶化剤（Ｃ）、反応性相溶化剤（Ｄ）、及び共重合体系相溶化剤（Ｅ）から選ばれる。
【００２２】
本発明において、アイオノマー系相溶化剤（Ａ）としては、種々のタイプのものが含まれる。典型的なアイオノマーは、（ａ）ホスト高分子の主鎖に部分的に側鎖イオン基が存在するものである（側鎖型）。別のタイプのアイオノマーは、（ｂ）両末端に例えばカルボン酸基が存在するホスト高分子あるいはオリゴマーに金属イオンが中和することより高分子化したものである（テレケリック型）。また別のタイプのアイオノマーは、（ｃ）主鎖に陽イオンを有し、そこに陰イオンが結合したものである（アイオネン）。
【００２３】
【化１】
2004346251.tif 000002
【００２４】
ホスト高分子のイオン基に対する対イオンとしては、Ｌｉ＋  、Ｎａ＋  、Ｋ＋  等のアルカリ金属イオン、Ｍｇ２＋、Ｃａ２＋、Ｓｒ２＋、Ｂａ２＋等のアルカリ土類金属イオン、Ｚｎ２＋、Ｃｕ２＋、Ｍｎ２＋、Ｎｉ２＋、Ｃｏ２＋、Ｃｏ３＋、Ｆｅ３＋、Ｃｒ３＋等の遷移金属イオンが用いられる。また、陽イオンホスト高分子に対しては、Ｃｌ−  、Ｂｒ−  、Ｉ−  等の陰イオンが用いられる。
【００２５】
このようなアイオノマー樹脂としては、特に限定されないが、例えば、エチレン−メタクリル酸共重合体アイオノマー、エチレン―アクリル酸共重合体アイオノマー、プロピレン−メタクリル酸共重合体アイオノマー、プロピレン−アクリル酸共重合体アイオノマー、ブチレン−アクリル酸共重合体アイオノマー、エチレン−ビニルスルホン酸共重合体アイオノマー、スチレン−メタクリル酸共重合体アイオノマー、スルホン化ポリスチレンアイオノマー、フッ素系アイオノマー、テレケリックポリブタジエンアクリル酸アイオノマー、スルホン化エチレン−プロピレン−ジエン共重合体アイオノマー、水素化ポリペンタマーアイオノマー、ポリペンタマーアイオノマー、ポリ（ビニルピリジウム塩）アイオノマー、ポリ（ビニルトリメチルアンモニウム塩）アイオノマー、ポリ（ビニルベンジルホスホニウム塩）アイオノマー、スチレン−ブタジエンアクリル酸共重合体アイオノマー、ポリウレタンアイオノマー、スルホン化スチレン−２−アクリルアミド−２−メチルプロパンサルフェイトアイオノマー、酸−アミンアイオノマー、脂肪族系アイオネン、芳香族系アイオネン等が挙げられる。
【００２６】
これらアイオノマー樹脂のうち、エチレン−メタクリル酸共重合体アイオノマー、エチレン−アクリル酸共重合体アイオノマーが好ましく用いられる。これらは、脂肪族ポリマーと芳香族ポリマーの相溶性、及び極性ポリマーと非極性ポリマーの相溶性を向上させる場合に特に有効である。エチレン−メタクリル酸共重合体アイオノマーとして、より具体的には、ハイミラン１５５４、ハイミラン１５５５、ハイミラン１５５７、ハイミラン１６０１、ハイミラン１６０５、ハイミラン１６５０、ハイミラン１６５２、ハイミラン１６５２  ＳＲ  、ハイミラン１６５２  ＳＢ  、ハイミラン１７０２、ハイミラン１７０５、ハイミラン１７０６、ハイミラン１７０７、ハイミラン１８５５、ハイミラン１８５６（以上、三井・デュポンポリケミカル株式会社製）が挙げられる。
【００２７】
オキサゾリン系相溶化剤（Ｂ）としては、例えば、次のＢ１〜Ｂ３の各タイプが挙げられる。
Ｂ１タイプとして、ビスオキサゾリン／スチレン／無水マレイン酸共重合体（ＯＸＺ；三国製薬製）等が挙げられる。
Ｂ２タイプとして、ビスオキサゾリン／無水マレイン酸変性ポリエチレン〔ＯＸＺ（三国製薬製）とＰＥ（三洋化成製、ユーメックス２０００）とのブレンド〕等が挙げられる。
Ｂ３タイプとして、ビスオキサゾリン／無水マレイン酸変性ポリプロピレン〔ＯＸＺ（三国製薬製）とＰＰ（三洋化成製、ユーメックス１０１０）とのブレンド〕等が挙げられる。
【００２８】
エラストマー系相溶化剤（Ｃ）としては、例えば、次のＣ１〜Ｃ４の各タイプが挙げられる。
Ｃ１タイプとして、スチレンエチレンブタジエン共重合体（ＳＥＢ；旭化成工業製、タフテック）等が挙げられる。
Ｃ２タイプとして、スチレンエチレンブタジエンスチレン共重合体（ＳＥＢＳ；旭化成工業製）等が挙げられる。
Ｃ３タイプとして、水添スチレンイソプロピレンスチレン共重合体（Ｈ−ＳＩＳ）等が挙げられる。
Ｃ４タイプとして、芳香族系樹脂、石油樹脂（新日本石油製のネオポリマー）等が挙げられる。
【００２９】
反応性相溶化剤（Ｄ）は、二重結合、カルボキシル基、エポキシ基などを有するポリマーであって、成形加工工程で相溶化させようとするポリマーの一方または両方と反応してグラフトまたはブロック構造に基づく界面活性剤的な働きをして相溶化剤として機能するものである（参考文献：「ポリマーアロイ」基礎と応用、高分子学会編、１９９３年発行）。反応性相溶化剤（Ｄ）としては、例えば、次のＤ１〜Ｄ５の各タイプが挙げられる。
【００３０】
Ｄ１タイプ：
エチレングリシジルメタクリレート共重合体（Ｅ−ＧＭＡ；共重合重量組成、例えばＥ／ＧＭＡ＝１００／６〜１２）、エチレングリシジルメタクリレート−ビニルアルコール共重合体（Ｅ−ＧＭＡ−ＶＡ；共重合重量組成、例えばＥ／ＧＭＡ／ＶＡ＝１００／３〜１２／８〜５）、エチレングリシジルメタクリレート−メタクリレート共重合体（Ｅ−ＧＭＡ−ＭＡ；共重合重量組成、例えばＥ／ＧＭＡ／ＭＡ＝１００／３〜６／３０）等が挙げられる。具体的には、住友化学製、ボンドファーストＥ、ボンドファースト２Ｃ；日本ポリオレフィン製、レクスパールＲＡ、レクスパールＥＴ、レクスパールＲＣが挙げられる。
【００３１】
Ｄ２タイプ：
エチレン無水マレイン酸エチルアクリレート共重合体（Ｅ−ＭＡＨ−ＥＡ；住友化学製、ボンダイン）等が挙げられる。
【００３２】
Ｄ３タイプ：
エチレングリシジルメタクリレート−アクリロニトリルスチレン（ＥＧＭＡ−ＡＳ；共重合重量組成、例えばＥＧＭＡ／ＡＳ＝７０／３０）、エチレングリシジルメタクリレート−ポリスチレン（ＥＧＭＡ−ＰＳ；共重合重量組成、例えばＥＧＭＡ／ＰＳ＝７０／３０）、エチレングリシジルメタクリレート−ポリメチルメタクリレート（ＥＧＭＡ−ＰＭＭＡ、例えばＥＧＭＡ／ＰＭＭＡ＝７０／３０）等が挙げられる。具体的には、日本油脂製、モディパーが挙げられる。
【００３３】
Ｄ４タイプ：
酸変性型ポリエチレンワックス（ＡＰＥＷ；三井化学製、ハイワックス）等が挙げられる。
【００３４】
Ｄ５タイプ：
ＣＯＯＨ化ポリエチレングラフトポリマー、ＣＯＯＨ化ポリプロピレングラフトポリマー等が挙げられる。
【００３５】
共重合体系相溶化剤（Ｅ）としては、例えば、ポリエチレン−ポリアミドグラフト共重合体（ＰＥ−ＰＡ  ＧＰ）、ポリプロピレン−ポリアミドグラフト共重合体（ＰＰ−ＰＡ  ＧＰ）等が挙げられる。また、アルコキシ基、アミノ基、メルカプト基、ビニル基、エポキシ基、アセタール基、マレイン酸基、オキサゾリン基及びカルボン酸基からなる群から選ばれる少なくとも１種の基を含み、メルトフローレートが１以上の低粘度の共重合体ポリマーが挙げられ、具体的には、メチルメタクリレート−ブタジエン−スチレン樹脂、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、ＥＶＡ・ＰＶＣ・グラフト共重合体、酢酸ビニル−エチレン共重合体樹脂、エチレン−α−オレフィン共重合体、プロピレン−α−オレフィン共重合体、水添スチレン−イソプロピレン−ブロック共重合体等が挙げられる。具体的には、三井・デュポンポリケミカル製、エルバロイが例示される。
【００３６】
これらアイオノマー系相溶化剤（Ａ）、オキサゾリン系相溶化剤（Ｂ）、エラストマー系相溶化剤（Ｃ）、反応性相溶化剤（Ｄ）、及び共重合体系相溶化剤（Ｅ）は、互いに相溶する異種ポリマー同士のみならず、互いに非相溶の異種ポリマー同士を相溶化させる効果を有する。本発明においては、これら相溶化剤は、樹脂成形用添加剤に用いるポリマー成分と、成形されるべき樹脂とを相溶化させる。
【００３７】
本発明の樹脂成形用添加剤においては、対象とする成形されるべき樹脂の種類や、樹脂成形用添加剤に用いるポリマー成分の種類等に応じて、上記の相溶化剤の中から選ばれる１種の相溶化剤を用いてもよく、必要に応じて２種以上を併用してもよい。
【００３８】
樹脂成形用添加剤に含まれるポリマー成分としては、前記相溶化剤によって、対象とする成形されるべき樹脂と相溶化されるものを用いる。例えば、対象とする成形されるべき樹脂が芳香族ポリマーであれば、ポリマー成分として脂肪族ポリマーを用いることができ、この添加剤は、芳香族ポリマーの成形に適用できる。同様にして、成形されるべき樹脂：非極性ポリマー、ポリマー成分：極性ポリマーの組み合わせ、成形されるべき樹脂：極性ポリマー、ポリマー成分：非極性ポリマーの組み合わせ、成形されるべき樹脂：エンジニアリングプラスチック、ポリマー成分：ポリオレフィン系樹脂の組み合わせ、成形されるべき樹脂：ポリオレフィン系樹脂、ポリマー成分：エンジニアリングプラスチックの組み合わせ等が挙げられる。成形されるべき樹脂は、回収された使用済みポリマーであってもよい。
【００３９】
ここで、エンジニアリングプラスチックには、ＡＢＳ樹脂、ポリアミド、ポリカーボネート、変性ポリフェニレンオキサイド、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエーテルイミド、ポリスルホン、ポリアセタールポリアリレート、ポリエーテルエーテルケトン、ポリスチレン、ポリイミド等及びそれらの混合物が含まれる。
【００４０】
より具体的に、例えば、対象とする成形されるべき樹脂がポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等のポリエステル系樹脂であれば、前記ポリマー成分としてポリプロピレン、極低密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン等のポリオレフィン系樹脂及びそれらの混合物を用いることができる。
【００４１】
樹脂成形用添加剤における前記相溶化剤の配合量は、前記ポリマー成分１００重量部に対して、通常相溶化剤の合計量０．１〜１００重量部、好ましくは０．５〜５０重量部、更に好ましくは１〜３０重量部、より好ましくは１〜１５重量部とする。相溶化剤が０．１重量部未満では、この添加剤を成形すべき樹脂に添加した場合の相溶化効果が得られにくく、一方、相溶化剤が１００重量部を超えると、相溶化効果が飽和するばかりか耐熱性の低下やコストアップとなる場合があり好ましくない。特に、用途毎に生産性や目的物の品位や性能を考慮して、相溶化剤の使用量を決めるとよい。
【００４２】
樹脂成形用添加剤を得るには、前記ポリマー成分と前記相溶化剤とを混合する。室温での混合により樹脂成形用添加剤が得られる場合もあるが、通常は常法により溶融混練し、その後チップ化するとよい。例えば、前記ポリマー成分と前記相溶化剤とを、ロールニーダー、バンバリーミキサー、インターミックス、１軸押出機、２軸押出機などの混練機で混練すると良い。混練は、前記混練機のうちから選ばれる１種の混練機を用いて行ってもよく、又は２種以上の混練機を用いて行ってもよい。
【００４３】
対象とする樹脂の成形時において、上記のように構成された樹脂成形用添加剤を樹脂中に添加する。樹脂成形用添加剤の添加により、前記樹脂と前記ポリマー成分との良好な相溶化が得られ、成形時における高い溶融粘度が得られるようになる。樹脂の成形時において、樹脂成形用添加剤を添加せずに前記ポリマー成分のみを添加したのでは、前記樹脂と前記ポリマー成分との相溶化が得られない。あるいは、樹脂成形用添加剤を添加せずに前記相溶化剤のみを添加したのでは、前記樹脂の溶融粘度向上効果は小さい。予め、前記ポリマー成分と前記相溶化剤とが混合された樹脂成形用添加剤を成形されるべき樹脂中に添加することによって、より少ない樹脂成形用添加剤の使用量で、良好な溶融粘度向上効果が得られる。
【００４４】
成形されるべき樹脂が使用済みの樹脂である場合には、使用済みの樹脂中への種々の異種ポリマーやその他の異物の混入があるため、品質の安定性が悪く、成形時の溶融粘度の低下やばらつきが起こり、高い物性を有する再生成形品や材料は得られなかった。本発明の樹脂成形用添加剤の添加によって、使用済みの樹脂材料の品質の安定性を向上させ、成形時の溶融粘度の低下やばらつきを抑制することができ、十分高い物性を有する再生樹脂材料やそれから構成される成形品が得られる。
【００４５】
この際の樹脂成形用添加剤の添加量については、成形されるべき樹脂の種類やグレード（未使用又は使用済み等によるクレード）、樹脂成形用添加剤における相溶化剤の種類や配合量などにもよるので、使用者が適宜決定するとよい。目安としては、成形されるべき樹脂１００重量部に対して、通常樹脂成形用添加剤０．５〜１００重量部程度、好ましくは１〜６５重量部、更に好ましくは２〜４０重量部を添加する。樹脂成形用添加剤が０．５重量部未満では、添加剤による溶融粘度向上効果が得られにくく、一方、樹脂成形用添加剤が１００重量部を超えると、溶融粘度や品質の点では不都合はないが、成形すべき樹脂よりも添加剤の方が多くなってしまう。
【００４６】
本発明において、樹脂を成形するに際して、樹脂材料には前記樹脂成形用添加剤の他に、必要に応じて改質剤として、難燃剤及び／又はフィラーを含ませてもよい。
【００４７】
難燃剤は、優れた難燃性を付与するために必要に応じて添加される。難燃剤には、特に限定されることなく、種々のタイプの難燃剤、すなわち、ホウ酸系難燃剤、リン系難燃剤、前記ホウ酸系難燃剤及び前記リン系難燃剤以外のその他の無機系難燃剤、チッソ系難燃剤、ハロゲン系難燃剤、有機系難燃剤、及びコロイド難燃物質からなる群から選ばれる各種の難燃剤が含まれる。
【００４８】
ハロゲン系難燃剤としては、例えば、テトラブロモ・ビスフェノールＡ誘導体（ＴＢＡ）、テトラブロモ・ビスフェノールＳ誘導体、ヘキサブロモベンゼン、デカブロモジフェニルエーテル、テトラブロモエタン（ＴＢＥ）、ブタンテトラブロモブタン（ＴＢＢ）、ヘキサブロモシクロデカン（ＨＢＣＤ）等の臭素系難燃剤、塩素化パラフィン、塩素化ポリフェニル、塩素化ジフェニル、パークロロペンタシクロデカン、塩素化ナフタレン等の塩素系難燃剤が挙げられる。これらは、三酸化アンチモン等と併用することにより、さらに良好な難燃効果を発揮する。
【００４９】
リン系難燃化合物としては、例えば、リン酸アンモニウム、リン酸メラミン、赤燐、リン酸エステル、トリクレジルホスフェート、トリ（β−クロロエチル）ホスフェート、トリ（ジクロロプロピル）ホスフェート、トリ（ジブロモプロピル）ホスフェート、２，３−ジブロモプロピル−２，３−ジクロロプロピルホスフェート等が挙げられる。
【００５０】
その他の無機系難燃剤としては、例えば、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化ジルコニウム、水酸化カルシウム、水酸化バリウム、塩基性炭酸マグネシウム、ドロマイト、酸化スズの水和物、ホウ砂等の無機金属水和物、硼酸亜鉛、メタ硼酸バリウム、炭酸亜鉛、炭酸マグネシウム−カルシウム、炭酸バリウム、酸化マグネシウム、酸化モリブデン、酸化ジルコニウム、酸化スズ、赤リン、膨張黒鉛等が挙げられる。
【００５１】
これらの難燃剤は、単独であるいは２種以上を組み合わせて使用することができる。本発明において、樹脂材料への難燃剤の添加量は、目的とする難燃性により異なるため特に限定されることはないが、通常、成形されるべき樹脂と前記樹脂成形用添加剤の合計量１００重量部に対して、難燃剤０．  １〜２００重量部、好ましくは１〜１００重量部、さらに好ましくは５〜８０重量部を配合することにより、良好な難燃性が得られる場合が多い。
【００５２】
無機フィラー及び／又は有機フィラーは、強度向上、耐熱性向上、耐水性向上、耐温水性向上、耐湿性向上などのために、あるいはその他の種々の性能・機能の向上のために必要に応じて添加される。例えば、酸化物、水酸化物、炭酸塩、硫酸塩、ケイ酸塩、窒化物、炭素類、金属粉、セラミックス粉、食品屑、ガラス繊維などから選ばれる各種無機フィラーを樹脂材料に含ませてもよい。より具体的には、無機フィラーとして、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、酸化チタン、炭化珪素、マイカ等が例示される。また、木粉、綿フロック、木綿などから選ばれる各種有機フィラーを樹脂材料に含ませてもよい。もちろん、無機フィラーと有機フィラーの両者を用いてもよく、上記例示以外のフィラーを用いてもよい。
【００５３】
本発明において、樹脂材料への無機フィラーの添加量は、目的とする物性、性能、機能や、無機フィラーの種類により異なるため特に限定されることはないが、通常、成形されるべき樹脂と前記樹脂成形用添加剤の合計量１００重量部に対して、無機フィラー０．  １〜２００重量部、好ましくは１〜１００重量部、さらに好ましくは１〜５０重量部を配合することにより、良好な物性、性能、機能が得られる場合が多い。
【００５４】
本発明において、難燃剤と無機フィラーの両者を添加する場合、樹脂材料中への分散性の観点から、難燃剤と無機フィラーの合計添加量が、成形されるべき樹脂と前記樹脂成形用添加剤の合計量１００重量部に対して、前記合計添加量２００重量部までとすることが好ましく、１００重量部までとすることがより好ましい。
【００５５】
本発明において、樹脂材料への有機フィラーの添加量は、目的とする物性、性能、機能や、有機フィラーの種類により異なるため特に限定されることはないが、通常、成形されるべき樹脂と前記樹脂成形用添加剤の合計量１００重量部に対して、有機フィラー０．  １〜２００重量部を配合することにより、良好な物性、性能、機能が得られる場合が多い。
【００５６】
本発明において、樹脂材料には、さらに他の添加剤、例えば、アンチブロッキング剤、結晶化促進剤、ガス吸着剤、老化防止剤（エステル、アミド等）、酸化防止剤、オゾン劣化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、粘着付与剤、可塑剤（ステアリン酸、オレイン酸等の脂肪酸又はそれらの金属塩等）、軟化剤（鉱物油、ワックス、パラフィン類等）、安定剤、滑剤、離型剤、帯電防止剤、変性剤、着色剤、カップリング剤、防腐剤、防カビ剤等の添加剤を適宜配合してもよい。
【００５７】
本発明の樹脂材料を得るための配合方法は、特に限定されることなく、通常の溶融混練方法により行うことができる。例えば、成形されるべき樹脂、前記樹脂成形用添加剤及びその他の任意成分を、ロールニーダー、バンバリーミキサー、インターミックス、１軸押出機、２軸押出機などの混練機で混練すると良い。混練は、前記混練機のうちから選ばれる１種の混練機を用いて行ってもよく、又は２種以上の混練機を用いて行ってもよい。あるいは、目的とする成形品を製造する押出機或いは成形機に、成形されるべき樹脂、前記樹脂成形用添加剤及びその他の任意成分を投入して成形することもできる。
【００５８】
本発明において、成形されるべき樹脂、前記樹脂成形用添加剤及びその他の任意成分を含む樹脂材料を常法により成形して各種成形品とする。また、前記樹脂材料にさらに必要に応じて添加剤を加えて、被覆材料、コーティング材料又は接着材料とすることも可能である。
【００５９】
前記樹脂材料からの各種成形品は、常法の成形法により製造することができる。例えば、円形状、矩形状或いはその他の各種断面形状を有する中空状或いは中実状の押出成形品、各種射出成形品、ブロー成形品、Ｔダイから押出成形されたシート或いはフィルム、インフレーションフィルム、溶融紡糸法によるマルチフィラメント、モノフィラメント、フラットヤーン、ステープルファイバー、スパンボンド不織布、フラッシュ紡糸不織布等の繊維状構造物、各種発泡成形品が得られる。
【００６０】
前記樹脂材料からの各種材料としては、有機又は無機線状物、又は撚り紐状物等への被覆材料、金属板、プラスチックフィルムやシート、繊維又はパルプ製不織布等の少なくとも１面へのコーティング材料やラミネート材料、粉体塗料、水分散塗料又は有機系塗料等の塗料が得られる。また、金属、セラミック、有機構造物等同士、あるいはこれら相互を接着するために好適な接着剤が得られる。
【００６１】
本発明には、これらに限定されず、各種成形品や各種材料が含まれる。いずれの場合にも、樹脂材料中に本発明の樹脂成形用添加剤が添加されているので、樹脂材料の相溶性が良好で且つ成形時の溶融粘度向上効果が得られる。成形されるべき樹脂が使用済みの樹脂であっても、成形時の溶融粘度の低下やばらつきが抑制され、十分高い物性を有する再生樹脂成形品が得られる。
【００６２】
押出し法にて繊維状構造物を得る場合は、剪断速度１００（１／ｓｅｃ）  での溶融粘度（η）を樹脂材料の流動性の目安として用いる。なお、剪断速度１００（１／ｓｅｃ）  での溶融粘度（η）について、用いられた樹脂（成形されるべき樹脂、樹脂成形用添加剤に用いられたポリマー成分）の融点のうち、最も高い融点を考慮して測定温度を設定する必要がある。例えば、ＰＥ／相溶化剤からなる樹脂成形用添加剤のＰＥＴへの添加では２８０℃で測定する。例えばモノフィラメントの成形では、ηが通常少なくとも８００ｐｏｉｓｅ  、好ましくは少なくとも１，０００ｐｏｉｓｅ、更に好ましくは１，５００  〜２０，０００  ｐｏｉｓｅであり、もちろんこの範囲以外でも条件設定によっては成形可能である。また、マルチフィラメントの成形では、ηが通常高々５，０００ｐｏｉｓｅ、好ましくは８００  〜４，０００ｐｏｉｓｅ、更に好ましくは１，０００  〜３，０００ｐｏｉｓｅであり、もちろんこの範囲以外でも条件設定によっては成形可能である。
【００６３】
又、繊維の形状が非常に小さいために、ポリマー混合物での相分離の形状も、生産性や品質、物性に大きく影響を及ぼす。生産性や品質、物性を低下させない相分離の大きさとしては、少量成分（島成分）ドメインの面積（Ｓ１）と繊維断面積（Ｓ）との比（Ｓ１／Ｓ）が、０．３以下、好ましくは０．２以下、更に好ましくは０．１５以下、特に好ましくは０．１以下である。この比が０．５を超えると糸切れによる生産性の低下や糸斑による品質や物性の低下が著しく好ましくない。
【００６４】
そのためには、混合樹脂（成形されるべき樹脂、樹脂成形用添加剤に用いられたポリマー成分）の組成としては、少量成分の比率が混合樹脂を基準として、通常高々４０重量％、好ましくは高々３５重量％、更に好ましくは高々３０重量％である。少量成分が４０重量％より大きくなると、樹脂混合物の相分離形態が大きくなり繊維の切断や部分変形が生じ易く、生産性の低下や品位、物性の低下をもたらし、好ましくない。
【００６５】
射出成形では、比較的高い流動性が必要であり、ＭＦＲ（メルトフローレート：  測定温度２８０℃、荷重２．１６ｋｇ、単位ｇ／１０ｍｉｎ）としては通常７０以下、好ましくは０．１以上６０以下、更に好ましくは０．２以上５５以下である。
【００６６】
シート、フィルムやボトル成形品においては、その厚みにもよるが、一般的に繊維における程には相分離の形状を小さくする必要はなく、樹脂組成物での少量成分の量は好ましくは高々４０重量％である。少量成分の量が４０重量％を超えると、成形時の破れが生じ易く生産性が低下し、且つフィルムの厚み斑や強度斑が顕著になり好ましくない。
【００６７】
混合樹脂の流動性については、シート、フィルム、ボトルにより最適値は各々異なる。ボトル成形では比較的流動性が小さくなるように樹脂組成を調整する必要がある。ボトル成形では樹脂組成物のＭＦＲとしては、通常１０以下、好ましくは７以下、更に好ましくは０．１〜５である。
【００６８】
又、シートやフィルムではその製造方式によって最適の流動性は異なり、Ｔダイ方式によるシート、フィルム製造では混合樹脂の流動性は比較的小さくし、インフレーション方式でのフィルム製造では比較的流動性は大きくすることが好ましい。インフレーション方式での樹脂組成物のηとしては、通常少なくとも２，０００ｐｏｉｓｅ、好ましくは少なくとも３，０００ｐｏｉｓｅ、更に好ましくは４，０００  〜２０，０００ｐｏｉｓｅ  であり、もちろんこの範囲以外でも条件設定によっては成形可能である。Ｔダイ法での樹脂組成物のＭＦＲとしては、通常３０以下、好ましくは２５以下、更に好ましくは０．１〜８である。Ｔダイ法での樹脂組成物のηとしては、通常少なくとも２，０００ｐｏｉｓｅ、好ましくは少なくとも３，０００ｐｏｉｓｅ、更に好ましくは４，０００  〜５０，０００ｐｏｉｓｅ  である。
【００６９】
Ｔダイ法により押し出し成形を行う場合、混合ポリマーにおいて、島成分のη１と海成分のη２との比（η１／η２）は、０．０１≦η１／η２≦１０、好ましくは０．０２≦η１／η２≦５である。
【００７０】
その他の成形品については、各種の混合比が可能であるが、生産性や品位、物性を考えると少量成分の比は、高々４５重量％が好ましい。又、異種ポリマーの混合による相分離のサイズは必ずしもなくす必要はないが、大きい場合は、生産性、操業性、品質、物性等に悪影響を及ぼす。又、融着が必要な成形品では多量成分として軟化点が低いもの（例えばＰＥ）が良く、柔軟性があって且つ表面硬度の高い耐熱性が要求される成形品では、多量成分として軟化点が高いもの（例えばＰＥＴ）が良い。
【００７１】
それぞれの成形品や材料について、成形されるべき樹脂の種類やグレード（未使用又は使用済み等によるクレード）、樹脂成形用添加剤における相溶化剤の種類や配合量などを考慮して、さらに装置特性や生産性、目標とする品位、物性に応じて、前記樹脂成形用添加剤の樹脂中への添加量を適宜選択するとよい。
【００７２】
【実施例】
以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されるものではない。
【００７３】
［実施例１：樹脂成形用添加剤の作製］
高密度ＰＥ（ＨＤＰＥ）と以下に示す相溶化剤とをそれぞれ用いて、次のようにして樹脂成形用添加剤を作製した。
相溶化剤Ｉ：ビスオキサゾリン（三国製薬製）と無水マレイン酸変性ＰＥ（ユーメックス２０００、三洋化成製）の１：９．６（重量比）混合物
相溶化剤ＩＩ：エチレン（８８重量％）−グリシジルメタクリレート（１２重量％）共重合体
相溶化剤ＩＩＩ  ：エチレン−メタクリル酸共重合体アイオノマー（ハイミラン１７０７Ｎａ、三井・デュポンポリケミカル製）と、エチレン（８８重量％）−グリシジルメタクリレート（１２重量％）共重合体との等重量混合物
相溶化剤ＩＶ：酸変性型ポリエチレンワックス（ハイワックス２２０３Ａ、三井化学製）
【００７４】
ＨＤＰＥ（ＨＪ３４０、ＭＩ＝１．５、日本ポリケム製）１００重量部及び相溶化剤Ｉの５重量部を、２軸押出機（株式会社プラスチック工学研究所製、ＢＴ−３０−Ｌ、Ｌ／Ｄ＝３０）を用いて樹脂温度２００℃、回転数６０ｒｐｍで溶融混練し、ストランド状に押し出し、樹脂成形用添加剤のチップＮＩを得た。相溶化剤Ｉを相溶化剤ＩＩ、ＩＩＩ  又は  ＩＶ  にそれぞれ変えた以外は同様にして、樹脂成形用添加剤のチップＮＩＩ、ＮＩＩＩ  又はＮＩＶをそれぞれ得た。
【００７５】
【表１】
2004346251.tif 000003
【００７６】
［実施例２：樹脂材料の作製］
よのペットボトルリサイクル社製のリサイクルＰＥＴペレット（剪断速度１００（１／ｓｅｃ）  での剪断粘度１１００ポイズ）１００重量部及び樹脂成形用添加剤チップＮＩの５重量部を、２軸押出機（株式会社プラスチック工学研究所製、ＢＴ−３０−Ｌ、Ｌ／Ｄ＝３０）を用いて樹脂温度２７０℃、回転数６０ｒｐｍで溶融混練し、ストランド状に押し出し、樹脂材料チップＮｏ．１を得た。
【００７７】
樹脂成形用添加剤チップＮＩの５重量部をチップＮＩＩ、ＮＩＩＩ  又はＮＩＶの５重量部にそれぞれ変えた以外は同様にして、樹脂材料チップＮｏ．２、３又は４をそれぞれ得た。
【００７８】
さらに、樹脂成形用添加剤の各チップの添加量を１０重量部にそれぞれ変えた以外は同様にして、樹脂材料チップＮｏ．５、６、７又は８をそれぞれ得た。
【００７９】
また、比較のために、樹脂成形用添加剤チップ用いずにリサイクルＰＥＴペレットのみを用いて上記と同様の操作を行い、樹脂材料チップＮｏ．９を得た。
【００８０】
得られた各樹脂材料チップについて、成形性の評価として、キャピログラフ（東洋精機社製キャピログラフ１Ｂ、毛管サイズ：Ｌ＝１０ｍｍ、Ｄ＝０．５ｍｍ）を用いて、剪断速度１００（１／ｓｅｃ）  での剪断粘度（ポイズ）を測定した。以上の結果を表２に示す。
【００８１】
【表２】
2004346251.tif 000004
【００８２】
表２より、本発明の樹脂材料チップＮｏ．１〜８ではいずれも、比較のチップＮｏ．９よりも高い剪断粘度が得られた。このことから、本発明の樹脂成形用添加剤の添加によって、樹脂材料の成形加工性が向上することが分かる。
【００８３】
［実施例３：マルチフィラメント］
実施例１の樹脂成形用添加剤チップＮＩの５重量部と実施例２で用いたのと同じリサイクルＰＥＴペレット１００重量部とをドライブレンドし、ドライブレンドした樹脂チップを１００℃の脱湿乾燥空気（露点：−３５℃）で水分率８０重量ｐｐｍまで乾燥した。
【００８４】
乾燥後に、チップを溶融し、２４個の微細孔より冷却空気中に押し出し固化しながら、１０００ｍ／ｍｉｎの速度で巻き取った。次いで９０℃で４倍延伸し、１５０℃で定長熱セットした後、７５ｄＴｅｘの連続繊維として巻き取った。その結果、紡糸時の糸切れや延伸時の延伸斑もなく、品質に優れた繊維が得られた。
【００８５】
樹脂成形用添加剤チップＮＩの代わりにチップＮＩＩ、ＮＩＩＩ  又はＮＩＶをそれぞれ用いた以外は上記と同様の操作を行ったところ、紡糸時の糸切れや延伸時の延伸斑もなく、品質に優れた繊維が得られた。
【００８６】
一方、比較のために、樹脂成形用添加剤チップの５重量部とリサイクルＰＥＴペレット１００重量部とをドライブレンドした樹脂チップの代わりに、樹脂チップＮｏ．９のみを用いた以外は上記と同様の操作を行ったが、紡糸時の単糸切れや延伸・熱処理ローラーへの巻きつきが多発した。
【００８７】
［実施例４：モノフィラメント］
実施例１の樹脂成形用添加剤チップＮＩの３重量部と実施例２で用いたのと同じリサイクルＰＥＴペレット１００重量部とをドライブレンドし、ドライブレンドした樹脂チップを１００℃の脱湿乾燥空気（露点：−３５℃）で水分率１００重量ｐｐｍまで乾燥した。
【００８８】
乾燥後のチップを１軸混練機にて２６０℃で溶融し、口金ノズル径１．２ｍｍ、孔数１８個の紡糸口金から真下に吐出し、空中を３０ｍｍ通過させた後、６０℃に調整した冷却浴に通し冷却・固化し、その後、９８℃の熱水中で６倍に一段延伸し、さらに２１０℃の空気中で１．２５倍に二段延伸して、直径０．２１ｍｍのモノフィラメントを得た。紡糸時の糸切れや延伸時の延伸斑もなく、品質に優れた繊維が得られた。
【００８９】
樹脂成形用添加剤チップＮＩの代わりにチップＮＩＩ、ＮＩＩＩ  又はＮＩＶをそれぞれ用いた以外は上記と同様の操作を行ったところ、紡糸時の糸切れや延伸時の延伸斑もなく、品質に優れた繊維が得られた。
【００９０】
一方、比較のために、樹脂成形用添加剤チップの３重量部とリサイクルＰＥＴペレット１００重量部とをドライブレンドした樹脂チップの代わりに、樹脂チップＮｏ．９のみを用いた以外は上記と同様の操作を行ったが、紡糸時の単糸切れや延伸・熱処理ローラーへの巻きつきが多発した。
【００９１】
［実施例５：スパンボンド］
実施例１の樹脂成形用添加剤チップＮＩの５重量部と実施例２で用いたのと同じリサイクルＰＥＴペレット１００重量部とをドライブレンドし、ドライブレンドした樹脂チップを１００℃の脱湿乾燥空気（露点：−３５℃）で水分率１００重量ｐｐｍまで乾燥した。
【００９２】
乾燥チップを溶融し０．３５ｍｍの孔径の孔を２０００個有する口金から、冷却空気中に押し出し冷却し、３６００ｍ／ｍｉｎの速度を有する空気エジェクターを通じて延伸し、前方方向に進むネットコンベア上に吹き付けた。吹き付けられた繊維は互いに弱く融着し、ソフトな風合いを有するウェブが得られた。コンベアに運ばれて、次に、１３０℃に保持された金属製のエンボスローラー（圧着面積率：１９％）と常温に保持されたフラットローラー間で加圧され、部分的に加圧・加熱融着し強度に優れたスパンボンド不織布を得た。スパンボンド不織布は、ソフトな風合いと適度の伸度と十分な強度を有した。
【００９３】
樹脂成形用添加剤チップＮＩの代わりにチップＮＩＩ、ＮＩＩＩ  又はＮＩＶをそれぞれ用いた以外は上記と同様の操作を行ったところ、ソフトな風合いと適度の伸度と十分な強度を有するスパンボンド不織布が得られた。
【００９４】
一方、比較のために、樹脂成形用添加剤チップの５重量部とリサイクルＰＥＴペレット１００重量部とをドライブレンドした樹脂チップの代わりに、樹脂チップＮｏ．９のみを用いた以外は上記と同様の操作を行ったが、紡糸時の単糸切れが多発し、非常に毛羽とムラの多い品位の悪いウェブが得られ、実用性は非常に低いものであった。
【００９５】
［実施例６：フラットヤーン］
実施例１の樹脂成形用添加剤チップＮＩの５重量部と実施例２で用いたのと同じリサイクルＰＥＴペレット１００重量部とをドライブレンドし、ドライブレンドした樹脂チップを１００℃の脱湿乾燥空気（露点：−３５℃）で水分率８０重量ｐｐｍまで乾燥した。
【００９６】
得られた樹脂チップを使用し、通常使用される公知の環状口金を有する溶融押し出し機より、外部及び内部からエアーを吹きつけ、冷却とバルーニングを行い押し出し成型した。押し出された筒状のシートは、シート状に畳まれて、次いで幅５ｍｍにカットされ、次いで７０℃に保持されたホットプレート上に接触しながら定長で余熱され、次いで８０℃のホットプレート上で３．５倍に延伸した。次いで、１６０℃に保持されたホットプレート上で２％収縮させながら、熱固定後、所定のパーンに巻き取り、フラットヤーンを得た。
【００９７】
樹脂成形用添加剤チップＮＩの代わりにチップＮＩＩ、ＮＩＩＩ  又はＮＩＶをそれぞれ用いた以外は上記と同様の操作を行ったところ、同様なフラットヤーンが得られた。
【００９８】
一方、比較のために、樹脂成形用添加剤チップの５重量部とリサイクルＰＥＴペレット１００重量部とをドライブレンドした樹脂チップの代わりに、樹脂チップＮｏ．９のみを用いた以外は上記と同様の操作を行ったが、口金からの均一な押し出しができず、かなり円周方向や流れ方向に樹脂ムラが見られた。そのために、エアーにより膨らませることも十分にできず、又延伸の不均一性や途中での破断が生じ、生産性や品位、品質に劣るものであった。
【００９９】
［実施例７：管状押し出し成形体］
実施例１の樹脂成形用添加剤チップＮＩの１０重量部と実施例２で用いたのと同じリサイクルＰＥＴペレット１００重量部とをドライブレンドし、ドライブレンドした樹脂チップを１００℃の脱湿乾燥空気（露点：−３５℃）で水分率２００重量ｐｐｍまで乾燥した。
【０１００】
乾燥後のチップを内径２５ｍｍの１軸混練機にて溶融し、外径２５ｍｍ、内径２０ｍｍ、厚さ２．５ｍｍの円形口金から水中に押し出して連続パイプを得た。スムースで均一な外観を有するパイプが得られた。
【０１０１】
樹脂成形用添加剤チップＮＩの代わりにチップＮＩＩ、ＮＩＩＩ  又はＮＩＶをそれぞれ用いた以外は上記と同様の操作を行ったところ、スムースで均一な外観を有する連続パイプが得られた。
【０１０２】
一方、比較のために、樹脂成形用添加剤チップの１０重量部とリサイクルＰＥＴペレット１００重量部とをドライブレンドした樹脂チップの代わりに、樹脂チップＮｏ．９のみを用いた以外は上記と同様の操作を行ったが、得られたパイプは、相分離による不均一さのために、やや凹凸のある外観になり、又ハンマーでの打撃で簡単に破損した等、物性的にも不十分であった。
【０１０３】
［実施例８：フィルム成形体］
実施例１の樹脂成形用添加剤チップＮＩの５重量部と実施例２で用いたのと同じリサイクルＰＥＴペレット１００重量部とをドライブレンドし、ドライブレンドした樹脂チップを内径２５ｍｍの１軸押し出し機にて２７０℃で溶融混練し、スリット幅０．２ｍｍで横幅５０ｃｍのＴダイより押し出し、プレスローラーでプレス・冷却し、フィルム成形体を得た。得られたフィルムは光沢に優れた均一な外観を呈した。
【０１０４】
樹脂成形用添加剤チップＮＩの代わりにチップＮＩＩ、ＮＩＩＩ  又はＮＩＶをそれぞれ用いた以外は上記と同様の操作を行ったところ、光沢に優れた均一な外観を呈するフィルム成形体が得られた。
【０１０５】
一方、比較のために、樹脂成形用添加剤チップの５重量部とリサイクルＰＥＴペレット１００重量部とをドライブレンドした樹脂チップの代わりに、樹脂チップＮｏ．９のみを用いた以外は上記と同様の操作を行ったが、フィルムを得ることができなかった。
【０１０６】
［実施例９：インフレーションフィルム］
実施例１の樹脂成形用添加剤チップＮＩの５重量部と実施例２で用いたのと同じリサイクルＰＥＴペレット１００重量部とをドライブレンドし、ドライブレンドした樹脂チップを１００℃の脱湿乾燥空気（露点：−３５℃）で乾燥し水分率１００重量ｐｐｍ以下とした。
【０１０７】
得られた乾燥チップを用いて常法通りインフレーションフィルムを作製した。先ず、チップを該チップの溶融に適した温度勾配を有する単軸混練機にて溶融混練し、直径８５ｍｍの円形ダイスより押し出した。内圧の調整によりＢＵＲ（ブロー比）を変化させた。また、フィルム厚みは押し出し量を調整し２５μｍとした。このようにして、インフレーションフィルムを作製することができ、製膜状態も良く、得られたフィルムも良好であった。
【０１０８】
樹脂成形用添加剤チップＮＩの代わりにチップＮＩＩ、ＮＩＩＩ  又はＮＩＶをそれぞれ用いた以外は上記と同様の操作を行ったところ、インフレーションフィルムを作製することができ、製膜状態も良く、得られたフィルムも良好であった。
【０１０９】
一方、比較のために、樹脂成形用添加剤チップの５重量部とリサイクルＰＥＴペレット１００重量部とをドライブレンドした樹脂チップの代わりに、樹脂チップＮｏ．９のみを用いた以外は上記と同様の操作を行ったが、亀裂や皺が多く製膜状態が良好ではなかった。
【０１１０】
［実施例１０：射出成形品］
実施例１の樹脂成形用添加剤チップＮＩの５重量部と実施例２で用いたのと同じリサイクルＰＥＴペレット１００重量部とをドライブレンドし、ドライブレンドした樹脂チップを１００℃の脱湿乾燥空気（露点：−３５℃）で乾燥し水分率１００重量ｐｐｍ以下とした。
【０１１１】
得られたチップを射出成形（射出成形機：日本製鋼所株式会社製、Ｎ１００ＢＩＩ、Ｌ／Ｄ＝２２、樹脂温度２６０℃、射出圧力３５〜４０ｋｇ／ｃｍ２  ）して、良好な射出成形品を得た。
【０１１２】
樹脂成形用添加剤チップＮＩの代わりにチップＮＩＩ、ＮＩＩＩ  又はＮＩＶをそれぞれ用いた以外は上記と同様の操作を行ったところ、良好な射出成形品を得ることができた。
【０１１３】
一方、比較のために、樹脂成形用添加剤チップの５重量部とリサイクルＰＥＴペレット１００重量部とをドライブレンドした樹脂チップの代わりに、樹脂チップＮｏ．９のみを用いた以外は上記と同様の操作を行ったが、亀裂が多く良好な射出成形品が得られなかった。
【０１１４】
［実施例１１：フィルム成形体］
実施例１で用いたのと同じＨＤＰＥ（ＨＪ３４０、ＭＩ＝１．５、日本ポリケム製）１００重量部及び相溶化剤Ｉの２０重量部を、２軸押出機（株式会社プラスチック工学研究所製、ＢＴ−３０−Ｌ、Ｌ／Ｄ＝３０）を用いて樹脂温度２００℃、回転数６０ｒｐｍで溶融混練し、ストランド状に押し出し、樹脂成形用添加剤のチップＮＶ  を得た。相溶化剤Ｉの２０重量部を相溶化剤ＩＩ、ＩＩＩ  又は  ＩＶ  の２０重量部にそれぞれ変えた以外は同様にして、樹脂成形用添加剤のチップＮＶＩ、ＮＶＩＩ  又はＮＶＩＩＩをそれぞれ得た。
【０１１５】
上記樹脂成形用添加剤チップＮＶ  の５重量部と実施例２で用いたのと同じリサイクルＰＥＴペレット１００重量部とをドライブレンドし、ドライブレンドした樹脂チップを内径２５ｍｍの１軸押し出し機にて２７０℃で溶融混練し、スリット幅０．２ｍｍで横幅５０ｃｍのＴダイより押し出し、プレスローラーでプレス・冷却し、フィルム成形体を得た。得られたフィルムは光沢に優れた均一な外観を呈した。
【０１１６】
樹脂成形用添加剤チップＮＶ  の代わりにチップＮＶＩ、ＮＶＩＩ  又はＮＶＩＩＩをそれぞれ用いた以外は上記と同様の操作を行ったところ、光沢に優れた均一な外観を呈するフィルムが得られた。
【０１１７】
［実施例１２：インフレーションフィルム］
回収食品容器ＰＰ（ポリプロピレン）１００重量部及び相溶化剤Ｉの１０重量部を、２軸押出機（株式会社プラスチック工学研究所製、ＢＴ−３０−Ｌ、Ｌ／Ｄ＝３０）を用いて樹脂温度２２０℃、回転数６０ｒｐｍで溶融混練し、ストランド状に押し出し、樹脂成形用添加剤のチップＮＩＸを得た。相溶化剤Ｉの１０重量部を相溶化剤ＩＩ、ＩＩＩ  又は  ＩＶ  の１０重量部にそれぞれ変えた以外は同様にして、樹脂成形用添加剤のチップＮＸ  、ＮＸＩ又はＮＸＩＩ  をそれぞれ得た。
【０１１８】
上記樹脂成形用添加剤チップＮＩＸの１０重量部と実施例２で用いたのと同じリサイクルＰＥＴペレット１００重量部とをドライブレンドし、ドライブレンドした樹脂チップを１００℃の脱湿乾燥空気（露点：−３５℃）で乾燥し水分率１００重量ｐｐｍ以下とした。
【０１１９】
得られた乾燥チップを用いて常法通りインフレーションフィルムを作製した。先ず、チップを該チップの溶融に適した温度勾配を有する単軸混練機にて溶融混練し、直径８５ｍｍの円形ダイスより押し出した。内圧の調整によりＢＵＲ（ブロー比）を変化させた。また、フィルム厚みは押し出し量を調整し２５μｍとした。このようにして、インフレーションフィルムを作製することができ、製膜状態も良く、得られたフィルムも良好であった。
【０１２０】
樹脂成形用添加剤チップＮＩＸの代わりにチップＮＸ  、ＮＸＩ又はＮＸＩＩ  をそれぞれ用いた以外は上記と同様の操作を行ったところ、インフレーションフィルムを作製することができ、製膜状態も良く、得られたフィルムも良好であった。
【０１２１】
【発明の効果】
本発明によれば、樹脂を成形する際の粘度を高める機能を有する樹脂成形用添加剤（樹脂成形用粘度調整剤）が提供される。樹脂の成形に際して、この樹脂成形用添加剤を樹脂に添加することにより、成形時における高い溶融粘度が得られるようになり、成形加工性が向上し、物性や外観に優れた各種成形品を得ることができる。
【０１２２】
本発明は、未使用の樹脂の成形にも使用済みの回収樹脂の成形にも適用できるが、回収樹脂の場合にも高い物性を有する再生成形品が得られるので、利用価値が大きい。このように、本発明は、廃棄プラスチックの再生利用、とりわけ廃棄量の多いポリエチレンテレフタレートの再生利用に大いに貢献する。