(57)【要約】【解決手段】（Ａ）１分子中に少なくとも２個のケイ素原子に結合したアルケニル基を有するシリコーンレジン、（Ｂ）１分子中に少なくとも２個のケイ素原子に結合した水素原子を有するオルガノハイドロジェンシラン及び／又はオルガノハイドロジェンポリシロキサン、（Ｃ）付加反応触媒を必須成分とすることを特徴とする発光ダイオード（ＬＥＤ）素子用シリコーン樹脂組成物。【効果】本発明のシリコーン樹脂組成物は、発光ダイオード素子の保護、封止や接着、波長変更・調整、レンズなど、発光ダイオード素子用として使用されて、耐熱性、耐変色性に優れた透明硬化物を与える。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）１分子中に少なくとも２個のケイ素原子に結合したアルケニル基を有するシリコーンレジン、
（Ｂ）１分子中に少なくとも２個のケイ素原子に結合した水素原子を有するオルガノハイドロジェンシラン及び／又はオルガノハイドロジェンポリシロキサン、
（Ｃ）付加反応触媒
を必須成分とすることを特徴とする発光ダイオード（ＬＥＤ）素子用シリコーン樹脂組成物。
【請求項２】
シリコーン樹脂組成物が加熱硬化型であることを特徴とする請求項１記載の発光ダイオード（ＬＥＤ）素子用シリコーン樹脂組成物。
【請求項３】
シリコーン樹脂組成物が、
（Ａ）下記平均組成式（１）
ＲｎＳｉＯ（４−ｎ）／２                                  （１）
（但し、式中Ｒは同一又は異種の置換又は非置換の一価炭化水素基、アルコキシ基又は水酸基で、全Ｒの０．１〜８０モル％がアルケニル基であり、ｎは１≦ｎ＜２を満たす正数である。）で示される２５℃での粘度が１０ｍＰａ・ｓ以上の液状又は固体のオルガノポリシロキサン                                                １００重量部、
（Ｂ）下記平均組成式（２）
Ｒ’ａＨｂＳｉＯ（４−ａ−ｂ）／２                            （２）
（但し、式中Ｒ’は脂肪族不飽和炭化水素基を除く同一又は異種の置換又は非置換の一価炭化水素基、ａ，ｂは０．７≦ａ≦２．１、０．００１≦ｂ≦１．０、かつ０．８≦ａ＋ｂ≦２．６を満たす正数である。）で示される１分子中に少なくとも２個のＳｉＨ結合を有し、かつ２５℃での粘度が１０００ｍＰａ・ｓ以下であるオルガノハイドロジェンポリシロキサン及び／又はＲ’ｃＳｉＨ（４−ｃ）（但し、ｃは１又は２）で示されるオルガノハイドロジェンシラン                                              ２〜１００重量部、
（Ｃ）付加反応触媒                                              触媒量
を必須成分とすることを特徴とする請求項１又は２記載の発光ダイオード（ＬＥＤ）素子用シリコーン樹脂組成物。
【請求項４】
（Ａ）成分のシリコーンレジンが、下記平均組成式（１−１）
Ｒｐ（Ｃ６Ｈ５）ｑＳｉＯ（４−ｐ−ｑ）／２                （１−１）
（但し、式中Ｒは同一又は異種の置換又は非置換の一価炭化水素基、アルコキシ基又は水酸基で、全Ｒの０．１〜８０モル％がアルケニル基であり、ｐ，ｑは１≦ｐ＋ｑ＜２、０．２０≦ｑ／（ｐ＋ｑ）≦０．９５を満たす正数である。）で示される２５℃での粘度が１００ｍＰａ・ｓ以上の液状又は固体のオルガノポリシロキサンである請求項３記載の発光ダイオード（ＬＥＤ）素子用シリコーン樹脂組成物。
【請求項５】
（Ｂ）成分のオルガノハイドロジェンポリシロキサンが、組成式（２）の全Ｒ’とＨのうち５モル％以上がフェニル基である請求項３又は４記載の発光ダイオード（ＬＥＤ）素子用シリコーン樹脂組成物。
【請求項６】
（Ｂ）成分のオルガノハイドロジェンポリシロキサンが、組成式（２）の全Ｒ’とＨのうち１５モル％未満がフェニル基であるオルガノハイドロジェンポリシロキサンと、フェニル基が１５モル％以上であるオルガノハイドロジェンポリシロキサンの１：９〜９：１（重量比）の混合物である請求項３又は４記載の発光ダイオード（ＬＥＤ）素子用シリコーン樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、発光ダイオード素子の保護、接着、波長変更・調整、レンズに使用される発光ダイオード（ＬＥＤ）素子用シリコーン樹脂組成物に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来、発光ダイオード素子の封止材料としては、一般的にエポキシ樹脂が用いられている。シリコーン樹脂に関しても特開平１０−２２８２４９号公報や特開平１０−２４２５１３号公報などでレンズ材への使用、特開２０００−１２３９８１号公報では波長調整コーティングへの使用が試みられているが、実際の使用例は少ない。
【０００３】
一方、白色ＬＥＤが注目される中で、これまで問題とされなかったエポキシ封止材の実使用中の紫外線などによる黄変や、小型化に伴う発熱量の増加に伴うクラックなどの問題が発生しており、対応が急務となっている。
【０００４】
【特許文献１】
特開平１０−２２８２４９号公報
【特許文献２】
特開平１０−２４２５１３号公報
【特許文献３】
特開２０００−１２３９８１号公報
【特許文献４】
特開平１１−１６１９号公報
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上記事情に鑑みなされたもので、透明性に優れ、経時による変色の少ない硬化物を与える発光ダイオード（ＬＥＤ）素子用シリコーン樹脂組成物を提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段及び発明の実施の形態】
本発明者は、上記目的を達成するために鋭意努力を行った結果、
（Ａ）１分子中に少なくとも２個のケイ素原子に結合したアルケニル基を有するシリコーンレジン、
（Ｂ）１分子中に少なくとも２個のケイ素原子に結合した水素原子を有するオルガノハイドロジェンシラン及び／又はオルガノハイドロジェンポリシロキサン、
（Ｃ）付加反応触媒
を必須成分とする付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物、特に、
（Ａ）下記平均組成式（１）
ＲｎＳｉＯ（４−ｎ）／２                                  （１）
（但し、式中Ｒは同一又は異種の置換又は非置換の一価炭化水素基、アルコキシ基又は水酸基で、全Ｒの０．１〜８０モル％がアルケニル基であり、ｎは１≦ｎ＜２を満たす正数である。）で示される２５℃での粘度が１０ｍＰａ・ｓ以上の液状又は固体のオルガノポリシロキサン                                                １００重量部、
（Ｂ）下記平均組成式（２）
Ｒ’ａＨｂＳｉＯ（４−ａ−ｂ）／２                            （２）
（但し、式中Ｒ’は脂肪族不飽和炭化水素基を除く同一又は異種の置換又は非置換の一価炭化水素基、ａ，ｂは０．７≦ａ≦２．１、０．００１≦ｂ≦１．０、かつ０．８≦ａ＋ｂ≦２．６を満たす正数である。）で示される１分子中に少なくとも２個のＳｉＨ結合を有し、かつ２５℃での粘度が１０００ｍＰａ・ｓ以下であるオルガノハイドロジェンポリシロキサン及び／又はＲ’ｃＳｉＨ（４−ｃ）（但し、ｃは１又は２）で示されるオルガノハイドロジェンシラン                                              ２〜１００重量部、
（Ｃ）付加反応触媒                                              触媒量
を必須成分とする付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物が、耐熱性、耐変色性に優れた透明硬化物を与えることを知見し、本発明をなすに至った。
【０００７】
以下、本発明につき更に詳しく説明する。
本発明に係る発光ダイオード（ＬＥＤ）素子用シリコーン樹脂組成物は、
（Ａ）１分子中に少なくとも２個のケイ素原子に結合したアルケニル基を有するシリコーンレジン、
（Ｂ）１分子中に少なくとも２個のケイ素原子に結合した水素原子を有するオルガノハイドロジェンシラン及び／又はオルガノハイドロジェンポリシロキサン、
（Ｃ）付加反応触媒
を必須成分とする。その中でも、実ラインでの使用を考えた場合は、短時間で硬化可能な加熱硬化型が好ましい。
【０００８】
ここで、（Ａ）成分のシリコーンレジンとしては、下記平均組成式（１）
ＲｎＳｉＯ（４−ｎ）／２                                  （１）
（但し、式中Ｒは同一又は異種の置換又は非置換の一価炭化水素基、アルコキシ基又は水酸基で、全Ｒの０．１〜８０モル％がアルケニル基であり、ｎは１≦ｎ＜２、好ましくは１≦ｎ≦１．８、更に好ましくは１≦ｎ≦１．５を満たす正数である。）で示される２５℃での粘度が１０ｍＰａ・ｓ以上の液状又は固体の分岐状又は三次元網状構造のオルガノポリシロキサンであることが好ましい。
【０００９】
上記式（１）において、Ｒで示されるケイ素原子に結合した置換又は非置換の一価炭化水素基としては、通常、炭素数１〜１２、好ましくは１〜８程度のものが挙げられ、具体的にはメチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ネオペンチル基、ヘキシル基、シクロヘキシル基、オクチル基、ノニル基、デシル基等のアルキル基、フェニル基、トリル基、キシリル基、ナフチル基等のアリール基、ベンジル基、フェニルエチル基、フェニルプロピル基等のアラルキル基、ビニル基、アリル基、プロペニル基、イソプロペニル基、ブテニル基、ヘキセニル基、シクロヘキセニル基、オクテニル基等のアルケニル基や、これらの基の水素原子の一部又は全部をフッ素、臭素、塩素等のハロゲン原子、シアノ基等で置換したもの、例えばクロロメチル基、クロロプロピル基、ブロモエチル基、トリフロロプロピル基等のハロゲン置換アルキル基やシアノエチル基等が挙げられる。
【００１０】
この場合、Ｒのうち少なくとも２個はアルケニル基（炭素数２〜８のものが好ましく、更に好ましくは２〜６である）であることが必要である。なお、アルケニル基の含有量は、全有機基（即ち、上記の置換又は非置換の一価炭化水素基）Ｒ中０．１〜８０モル％、好ましくは０．５〜５０モル％、特に１〜３０モル％程度とすることが好ましい。
【００１１】
上記シリコーンレジンの中では、高屈折率を得るために本レジンへのフェニル基の導入が有効であり、特に下記平均組成式（１−１）
Ｒｐ（Ｃ６Ｈ５）ｑＳｉＯ（４−ｐ−ｑ）／２                （１−１）
（式中、Ｒは上記と同様であり、ｐ，ｑは１≦ｐ＋ｑ＜２、好ましくは１≦ｐ＋ｑ≦１．８、更に好ましくは１≦ｐ＋ｑ≦１．５であり、かつ０．２０≦ｑ／（ｐ＋ｑ）≦０．９５、好ましくは０．３０≦ｑ／（ｐ＋ｑ）≦０．８０、更に好ましくは０．４５≦ｑ／（ｐ＋ｑ）≦０．７０を満たす正数である。）で示されるフェニル基高含有のシリコーンレジンの使用が好ましい。
【００１２】
上記シリコーンレジンとしては、２５℃での粘度が１０ｍＰａ・ｓ以上、好ましくは１００ｍＰａ・ｓ以上、更に好ましくは１００００ｍＰａ・ｓ以上の液状又は固体であるものをベースポリマーとして使用することが好ましい。なお、（Ａ）成分には、組成物の粘度や硬化物の硬度を調整する等の目的で、任意成分として必要に応じて分子鎖末端のケイ素原子、分子鎖途中のケイ素原子あるいは分子鎖末端及び分子鎖途中のケイ素原子に結合したアルケニル基（例えばビニル基）を含有し、主鎖がジオルガノシロキサン単位の繰り返しからなり、分子鎖両末端がトリオルガノシロキシ基で封鎖されたフェニル基含有あるいは非含有の直鎖状のジオルガノポリシロキサンを配合することもできる。
【００１３】
次に、（Ｂ）成分のオルガノハイドロジェンシラン及び／又はオルガノハイドロジェンポリシロキサンは、（Ａ）成分のアルケニル基含有シリコーンレジンとヒドロシリル化反応により組成物を硬化させる架橋剤として作用するものであり、下記平均組成式（２）
Ｒ’ａＨｂＳｉＯ（４−ａ−ｂ）／２                          （２）
（但し、式中Ｒ’は脂肪族不飽和炭化水素基を除く同一又は異種の置換又は非置換の一価炭化水素基、ａ，ｂは０．７≦ａ≦２．１、０．００１≦ｂ≦１．０、かつ０．８≦ａ＋ｂ≦２．６、好ましくは０．８≦ａ≦２、０．０１≦ｂ≦１、１≦ａ＋ｂ≦２．４を満たす正数である。）で示される１分子中に少なくとも２個、好ましくは３個以上のＳｉＨ結合を有し、かつ２５℃での粘度が１０００ｍＰａ・ｓ以下であるオルガノハイドロジェンポリシロキサン及び／又はＲ’ｃＳｉＨ（４−ｃ）（但し、ｃは１又は２）で示されるオルガノハイドロジェンシランが好ましい。
【００１４】
ここで、Ｒ’としては、式（１）中のＲと同様の基を挙げることができるが、好ましくは脂肪族不飽和結合を有さないものがよい。
【００１５】
上記オルガノハイドロジェンシラン及びオルガノハイドロジェンポリシロキサンとしては、（ＣＨ３）ＳｉＨ３、（ＣＨ３）２ＳｉＨ２、（Ｃ６Ｈ５）ＳｉＨ３、１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン、１，３，５，７−テトラメチルシクロテトラシロキサン、両末端トリメチルシロキシ基封鎖メチルハイドロジェンポリシロキサン、両末端トリメチルシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルハイドロジェンシロキサン共重合体、両末端ジメチルハイドロジェンシロキシ基封鎖ジメチルポリシロキサン、両末端ジメチルハイドロジェンシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルハイドロジェンシロキサン共重合体、両末端トリメチルシロキシ基封鎖メチルハイドロジェンシロキサン・ジフェニルシロキサン共重合体、両末端トリメチルシロキシ基封鎖メチルハイドロジェンシロキサン・ジフェニルシロキサン・ジメチルシロキサン共重合体、（ＣＨ３）２ＨＳｉＯ１／２単位とＳｉＯ４／２単位とからなる共重合体、（ＣＨ３）２ＨＳｉＯ１／２単位とＳｉＯ４／２単位と（Ｃ６Ｈ５）ＳｉＯ３／２単位とからなる共重合体などが挙げられる。
【００１６】
このオルガノハイドロジェンポリシロキサンの分子構造は、直鎖状、環状、分岐状、三次元網状構造のいずれであってもよいが、１分子中のケイ素原子の数（又は重合度）は３〜１０００、特に３〜３００程度のものを使用することができる。
【００１７】
また、このオルガノハイドロジェンポリシロキサンの２５℃における粘度は、１０００ｍＰａ・ｓ以下、より好ましくは０．１〜５００ｍＰａ・ｓ、更に好ましくは０．５〜３００ｍＰａ・ｓであることが好ましい。
【００１８】
なお、（Ａ）成分のシリコーンレジンがフェニル基を有する場合、（Ｂ）成分のオルガノハイドロジェンシラン及び／又はオルガノハイドロジェンポリシロキサンもフェニル基を有することが、透明性の確保、保存中の分離防止のためにも好ましい。この場合、上記式（２）において、ケイ素原子に結合する全基（Ｒ’と水素原子）のうち５モル％以上、より好ましくは８〜５０モル％、更に好ましくは１０〜３０モル％がフェニル基であることが好ましい。また、式（２）において、ケイ素原子に結合する全基（Ｒ’と水素原子）のうち１５モル％未満で好ましくは１０モル％以上がフェニル基であるオルガノハイドロジェンポリシロキサンと、ケイ素原子に結合する全基（Ｒ’と水素原子）のうち１５モル％以上で好ましくは５０モル％以下がフェニル基であるオルガノハイドロジェンポリシロキサンとを重量比１：９〜９：１、特に３：７〜７：３で併用したものが好ましい。
【００１９】
上記（Ｂ）成分のオルガノハイドロジェンシラン及び／又はオルガノハイドロジェンポリシロキサンの配合量は、（Ａ）成分のシリコーンレジン１００重量部に対して２〜１００重量部、特に１０〜１００重量部とすることが好ましい。
【００２０】
また、このオルガノハイドロジェンシラン及び／又はオルガノハイドロジェンポリシロキサンは、（Ａ）成分のシリコーンレジンあるいは該シリコーンレジンと前記した任意成分としてのアルケニル基含有直鎖状ジオルガノポリシロキサンとの合計中のケイ素原子に結合したアルケニル基に対する（Ｂ）成分中のケイ素原子に結合した水素原子（即ち、ＳｉＨ基）のモル比が０．５〜５モル／モル、好ましくは０．８〜４モル／モル、より好ましくは１〜３モル／モルとなる量で配合することもできる。
【００２１】
（Ｃ）成分の付加反応触媒は、（Ａ）成分中のアルケニル基と（Ｂ）成分中のＳｉＨ基とのヒドロシリル化付加反応を促進するための触媒であり、この付加反応触媒としては、白金黒、塩化第２白金、塩化白金酸、塩化白金酸と一価アルコールとの反応物、塩化白金酸とオレフィン類との錯体、白金ビスアセトアセテート等の白金系触媒、パラジウム系触媒、ロジウム系触媒などの白金族金属触媒が挙げられる。なお、この付加反応触媒の配合量は触媒量とすることができるが、通常、白金族金属として（Ａ）及び（Ｂ）成分の合計重量に対して１〜５００ｐｐｍ、特に２〜１００ｐｐｍ程度配合することが好ましい。
【００２２】
本発明の組成物には、上記（Ａ）〜（Ｃ）成分に加え、任意成分として硬化性、ポットライフを与えるために付加反応制御剤、硬度・粘度を調節するために例えばジメチルポリシロキサン等の前記したフェニル基含有又は非含有のアルケニル基を有する直鎖状のジオルガノポリシロキサンの他にも直鎖状の非反応性オルガノポリシロキサン、ケイ素原子数が２〜１０個程度の直鎖状又は環状の低分子オルガノポリシロキサンなどを本発明の効果を損なわない範囲で添加してもよい。
【００２３】
更に透明性に影響を与えない範囲で、強度を向上させるためにヒュームドシリカ等の無機質充填剤を配合してもよいし、必要に応じて波長調整剤、染料、顔料、難燃剤、耐熱剤、耐酸化劣化剤などを配合してもよい。
【００２４】
なお、上記組成物の硬化条件は特に制限されないが、１２０〜１８０℃、３０〜１８０分の条件とすることが好ましい。
【００２５】
【発明の効果】
本発明のシリコーン樹脂組成物は、発光ダイオード素子の保護、封止や接着、波長変更・調整、レンズなど、発光ダイオード素子用として使用されて、耐熱性、耐変色性に優れた透明硬化物を与える。
【００２６】
【実施例】
以下、実施例及び比較例を示し、本発明を具体的に説明するが、本発明は下記の実施例に制限されるものではない。
【００２７】
［実施例１］
トルエン、エチルポリシリケート、ビニルジメチルクロロシラン、トリメチルクロロシランを仕込み、共加水分解にて重合し、ＣＨ２＝ＣＨ（ＣＨ３）２ＳｉＯ１／２単位、（ＣＨ３）３ＳｉＯ１／２単位及びＳｉＯ２単位からなり、［（ＣＨ３）３ＳｉＯ１／２単位＋ＣＨ２＝ＣＨ（ＣＨ３）２ＳｉＯ１／２単位］／ＳｉＯ２単位＝０．８５モル／モル、ビニル基含有量＝０．０２ｍｏｌ／１００ｇであるオルガノポリシロキサン樹脂共重合体（シリコーンレジン）の５０重量％トルエン溶液を調製した。これに固形分として等量の末端がビニル基で封鎖された２３℃の粘度が５０００ｍＰａ・ｓのジメチルポリシロキサンと混合した後、１５０℃で溶出分がなくなるまで減圧ストリップを行い、３００００ｍＰａ・ｓの液状材料を得た。このシリコーンレジンをベースとして１００重量部に対して、白金触媒を白金原子として２０ｐｐｍ、反応制御剤としてテトラビニルテトラメチルテトラシクロシロキサンを０．５重量部添加した。この混合物１００重量部に対して、水素ガス発生量が３５０ｍｌ／ｇで粘度が２３℃で２０ｍＰａ・ｓのメチルハイドロジェンシロキサンを硬化剤として６重量部添加し、混合した後、脱泡を行い、ガラス板で組んだ型の中に３ｍｍ厚になるよう流し込み、１２０℃で１時間硬化させた。
【００２８】
［実施例２］
トルエン、フェニルトリクロロシラン、ビニルメチルジクロロシラン、ジメチルジクロロシランを仕込み、共加水分解後、重合し、（Ｃ６Ｈ５）ＳｉＯ３／２単位、（ＣＨ２＝ＣＨ）（ＣＨ３）ＳｉＯ２／２単位及び（ＣＨ３）２ＳｉＯ２／２単位からなり、平均組成が（ＣＨ３）０．６５（Ｃ６Ｈ５）０．５５（ＣＨ２＝ＣＨ）０．２５ＳｉＯ１．２８で示されるオルガノポリシロキサン樹脂共重合体（シリコーンレジン）の５０重量％のトルエン溶液を調製した。このレジン溶解物１００重量部に対して、ケイ素原子に結合したメチル基、フェニル基、水素原子（ＳｉＨ基）の合計に対してフェニル基を２０モル％有する水素ガス発生量が１５０ｍｌ／ｇである粘度１０ｍＰａ・ｓのフェニルメチルハイドロジェンシロキサンを１０重量部添加し、混合した後、１５０℃で溶出分がなくなるまで減圧下でストリップを行った。これを室温まで冷却した後、反応制御剤としてエチニルシクロヘキサノールを０．２重量部添加した。この混合物に白金触媒を白金原子として２０ｐｐｍ添加後、撹拌混合、脱泡して実施例１と同様な型に流し込み、１２０℃で３０分硬化させて、型より脱型後、１８０℃の乾燥機で２時間ポストキュアーを行い、サンプルを得た。
【００２９】
［実施例３］
トルエン、フェニルトリクロロシラン、ビニルメチルジクロロシラン、ジメチルジクロロシランを仕込み、共加水分解後、重合し、（Ｃ６Ｈ５）ＳｉＯ３／２単位、（ＣＨ２＝ＣＨ）（ＣＨ３）ＳｉＯ２／２単位及び（ＣＨ３）２ＳｉＯ２／２単位からなり、平均組成が（ＣＨ３）０．６５（Ｃ６Ｈ５）０．５５（ＣＨ２＝ＣＨ）０．２５ＳｉＯ１．２８で示されるオルガノポリシロキサン樹脂共重合体（シリコーンレジン）の５０重量％のトルエン溶液を調製した。このレジン溶解物１００重量部に対して、ケイ素原子に結合したメチル基、フェニル基、水素原子（ＳｉＨ基）の合計に対してフェニル基を２０モル％有する水素ガス発生量が１５０ｍｌ／ｇである粘度１０ｍＰａ・ｓのフェニルメチルハイドロジェンシロキサンを２０重量部及びケイ素原子に結合したメチル基、フェニル基、水素原子（ＳｉＨ基）の合計に対してフェニル基を１０モル％有する水素ガス発生量が１２０ｍｌ／ｇである粘度２０ｍＰａ・ｓのフェニルメチルハイドロジェンシロキサンを１０重量部添加し、混合した後、１５０℃で溶出分がなくなるまで減圧下でストリップを行った。これを室温まで冷却した後、反応制御剤としてエチニルシクロヘキサノールを０．２重量部添加した。この混合物に白金触媒を白金原子として２０ｐｐｍ添加後、撹拌混合、脱泡して実施例１と同様な型に流し込み、１２０℃で３０分硬化させて、型より脱型後、１８０℃の乾燥機で２時間ポストキュアーを行い、サンプルを得た。
【００３０】
［比較例］
一般的に砲弾型ＬＥＤに使用されている透明エポキシ材料を入手し、実施例と同様に型に流し込み、１５０℃で８時間の硬化を行い、サンプルを得た。
【００３１】
上記実施例、比較例の一般物性を表１に示す。
【表１】
2004186168.tif 000002
【００３２】
次に、上記実施例、比較例の光透過率を下記方法により評価した。
評価方法：
作成したサンプルの光透過率を４００ｎｍで測定して初期値とした。これをサンシャインウエザーメーター（スガ試験機）にて紫外線を照射し、１００時間後及び５００時間後の光透過率を測定した。その結果を表２に示す。
【００３３】
【表２】
2004186168.tif 000003
【００３４】
また、同様に作成したサンプルを利用し、１２０℃の乾燥機に放置し、１００時間及び５００時間後の光透過性を測定した。その結果を表３に示す。
【００３５】
【表３】
2004186168.tif 000004