(57)【要約】【課題】電極と固体高分子電解質膜とを接合する際のホットプレス時に生じる固体高分子電解質膜のしわを抑えて、信頼性及び耐久性に優れた電極と固体高分子電解質膜との接合体（膜電極）を形成する。【解決手段】一対の電極１，２と、一対の電極１，２に挟み込まれた状態で接合される固体高分子電解質膜３を有する固体高分子型燃料電池の電極１，２と固体高分子電解質膜３とを接合する装置であって、一対の電極１，２を互いに接近する方向に押圧する一対の加圧体１１，１２を備え、一対の加圧体１１，１２に、電極１，２と同じ寸法を有して電極１，２のみに接触して加熱する熱盤１３を設けた。【選択図】        図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
一対の電極と、この一対の電極に挟み込まれた状態で接合される固体高分子電解質膜を有する固体高分子型燃料電池の電極と固体高分子電解質膜とを接合するに際して、上記一対の電極で固体高分子電解質膜を挟み込み、一対の加圧体で上記一対の電極を互いに接近する方向に押圧すると共に一対の電極のみを加熱して固体高分子電解質膜と電極とを接合することを特徴とする電極と固体高分子電解質膜との接合方法。
【請求項２】
一対の加圧体のうちの少なくとも一方の加圧体に設けられて電極と同じ寸法を有する押圧部で電極のみを加熱する請求項１に記載の電極と固体高分子電解質膜との接合方法。
【請求項３】
加圧体に一体で設けられて電極に向けて張出す凸形状をなす押圧部で電極のみを加熱する請求項２に記載の電極と固体高分子電解質膜との接合方法。
【請求項４】
加圧体に一体で設けられて電極と嵌合する凹形状をなす押圧部で電極のみを加熱する請求項２に記載の電極と固体高分子電解質膜との接合方法。
【請求項５】
加圧体とは別体に設けた熱伝導性金属材料から成る押圧部で電極のみを加熱する請求項２に記載の電極と固体高分子電解質膜との接合方法。
【請求項６】
一対の電極と、この一対の電極に挟み込まれた状態で接合される固体高分子電解質膜を有する固体高分子型燃料電池の電極と固体高分子電解質膜とを接合するに際して、上記一対の電極で固体高分子電解質膜を挟み込み、一対の加圧体のうちの一方の加圧体に一体で設けられて電極と同じ寸法を有し且つ電極に向けて張出す凸形状をなす押圧部又は電極と嵌合する凹形状をなす押圧部と、一対の加圧体のうちの他方の加圧体に別体で設けられて電極と同じ寸法を有する熱伝導性金属材料から成る押圧部とによって、上記一対の電極を互いに接近する方向に押圧すると共に一対の電極のみを加熱して固体高分子電解質膜と電極とを接合することを特徴とする電極と固体高分子電解質膜との接合方法。
【請求項７】
電極の周囲の固体高分子電解質膜に接触する弾性体を加圧体と固体高分子電解質膜との間に介在させて、一対の電極を互いに接近する方向に押圧すると共に一対の電極のみを加熱して固体高分子電解質膜と電極とを接合する請求項１〜６のいずれか１つの項に記載の電極と固体高分子電解質膜との接合方法。
【請求項８】
固体高分子電解質膜と電極との接合温度を１２０℃以上１６０℃未満、接合圧力を２０×（９．８×１０−２）ＭＰａ以上１６０×（９．８×１０−２）ＭＰａ未満、接合時間を０．５分以上２０分未満とした請求項１〜７のいずれか１つの項に記載の電極と固体高分子電解質膜との接合方法。
【請求項９】
一対の電極と、この一対の電極に挟み込まれた状態で接合される固体高分子電解質膜を有する固体高分子型燃料電池の電極と固体高分子電解質膜とを接合する装置であって、一対の電極を互いに接近する方向に押圧する一対の加圧体を備え、一対の加圧体のうちの少なくとも一方の加圧体に、電極と同じ寸法を有して電極のみに接触して加熱する押圧部を設けたことを特徴とする電極と固体高分子電解質膜との接合装置。
【請求項１０】
押圧部は、加圧体に一体で設けられて電極に向けて張出す凸形状をなしている請求項９に記載の電極と固体高分子電解質膜との接合装置。
【請求項１１】
押圧部は、加圧体に一体で設けられて電極と嵌合する凹形状をなしている請求項９に記載の電極と固体高分子電解質膜との接合装置。
【請求項１２】
押圧部は、熱伝導性金属材料から成り、加圧体とは別体に設けてある請求項９に記載の電極と固体高分子電解質膜との接合装置。
【請求項１３】
一対の電極と、この一対の電極に挟み込まれた状態で接合される固体高分子電解質膜の電極と固体高分子電解質膜とを接合する装置であって、一対の電極を互いに接近する方向に押圧する一対の加圧体を備え、一対の加圧体のうちの一方の加圧体には、電極と同じ寸法を有し且つ電極に向けて張出す凸形状をなす押圧部又は電極と嵌合する凹形状をなす押圧部を一体で設けると共に、一対の加圧体のうちの他方の加圧体には、この加圧体とは別体をなして電極と同じ寸法を有する熱伝導性金属材料から成る押圧部を設けたことを特徴とする電極と固体高分子電解質膜との接合装置。
【請求項１４】
加圧体に、電極の周囲の固体高分子電解質膜に接触する弾性体を設けた請求項９〜１３のいずれか１つの項に記載の電極と固体高分子電解質膜との接合装置。
【請求項１５】
請求項９〜１４に記載の電極と固体高分子電解質膜との接合装置で接合した電極と固体高分子電解質膜との接合体をセパレータで挟持したことを特徴とする固体高分子型燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、電気化学反応によって電気エネルギを得る固体高分子型燃料電池の電極と固体高分子電解質膜とを接合する際に用いられる電極と固体高分子電解質膜との接合方法及び接合装置に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
【０００３】
燃料電池は、電気化学反応による生成物が原理的に水であり、地球環境への悪影響がほとんど無いクリーンな発電システムである。特に、固体高分子型燃料電池は、他の燃料電池と比較して低温で動作することから、自動車等の移動体用の動力源として期待されている。
【０００４】
固体高分子型燃料電池は、図９に示すように、プロトン伝導性を有する固体高分子製の電解質膜Ａと、酸素電極（カソード）Ｂ及び水素電極（アノード）Ｃを備えている。酸素電極Ｂ及び水素電極Ｃは、撥水性ポリマーを含浸させたカーボンクロスやカーボンペーパー等のポーラスカーボンから成る各々のガス拡散層Ｂａ，Ｃａ、カーボン層Ｂｂ，Ｃｂ、触媒層Ｂｃ，Ｃｃを積層した構成をなしている。
【０００５】
ガス拡散層Ｂａ，Ｃａは、カーボン層Ｂｂ，Ｃｂを通して触媒層Ｂｃ，Ｃｃに反応ガスを供給すると共に、触媒層Ｂｃ，Ｃｃで発生した電荷を集電する。触媒層Ｂｃ，Ｃｃは、白金等の触媒を担持させ且つ電解質層と同種又は異種のイオン交換樹脂で被覆したカーボン粒子、プロトン伝導性を有するポリマー及び撥水性を有するポリマー等の材料で構成してあり、カーボン粒子の二次粒子間に形成された微小な空隙部が反応ガスの拡散流路として機能する。
【０００６】
上記固体高分子型燃料電池は、電解質膜Ａと両電極Ｂ，Ｃとを相互に対向させた状態でホットプレスにより接合して膜と電極との接合体（膜電極（ＭＥＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  Ａｓｓｅｍｂｌｙ））を形成した後、この膜電極とセパレータＤａ，Ｄｂとを交互に積層して製造される。
【０００７】
そして、この固体高分子型燃料電池において、一方のセパレータＤａに設けた酸素供給溝Ｅから酸素電極Ｂに酸素ガスを供給すると共に、他方のセパレータＤｂに設けた水素供給溝Ｆから水素電極Ｃに水素ガスを供給するようになっており、この反応ガスの供給によって、次式（１）、（２）に示す電気化学的反応が生じて、その進行に伴って電子が発生し、この電子を電極から外部回路に取り出すことにより、電気エネルギが発生する。
カソード反応（酸素電極）：２Ｈ＋＋２ｅ−＋（１／２）Ｏ２  →Ｈ２Ｏ  （１）
アノード反応（水素電極）：Ｈ２→２Ｈ＋  ＋２ｅ−                    （２）
【０００８】
上記固体高分子型燃料電池の製造に際して、電解質膜Ａと両電極Ｂ，Ｃとをホットプレスにより接合して膜電極を形成する場合には、電解質膜Ａと両電極Ｂ，Ｃとの接合強度を大きくするために、電解質膜Ａを予め湿潤状態にする。この電解質膜Ａは、ホットプレス時の加熱によって乾燥して収縮するが、電極Ｂ，Ｃの部分では収縮せずに電極Ｂ，Ｃの周りの部分のみが収縮することとなり、その結果、電解質膜Ａにしわが発生する。
【０００９】
上記電解質膜Ａはその内部に水を包含しており、電解質としての機能とは別に膜電極をセパレータＤａ，Ｄｂで挟持する際のガスシールの機能をも有している。つまり、電解質膜Ａにしわが生じていると、膜電極をセパレータＤａ，Ｄｂで挟持してなるセルを積層して燃料電池を製造した際に、上記電解質膜Ａ自体が破損したり、ガスシールの不具合が発生しやすくなったりして、燃料電池の性能が低下してしまう。
【００１０】
従来において、電解質膜Ａにしわが生じるのを回避するべく、固体高分子電解質膜の周縁部を電極よりも厚い弾性体で挟持しつつホットプレスするようにした電極と電解質膜との接合方法（例えば、特許文献１参照）や、電極の周縁から突出する固体高分子電解質膜を耐熱性弾性体で挟持しながらホットプレスするようにした電極と電解質膜との接合方法（例えば、特許文献２参照）が試みられているほか、固体高分子電解質膜の周縁部をカーボンペーパーやカーボンクロスで挟持しつつホットプレスする電極と電解質膜との接合方法（例えば、特許文献３参照）が試みられている。
【００１１】
【特許文献１】
特開平３−２９５１７１号公報
【特許文献２】
特開２００２−２６０６８４号公報
【特許文献３】
特開２０００−２２３１３４号公報
【００１２】
【発明が解決しようとする課題】
ところが、上記した特許文献１及び特許文献２に記載された接合方法では、何れの方法においても、弾性体と固体高分子電解質膜との接着強度が弱いため、ホットプレス後における電解質膜のしわの発生を完全に抑えることができないうえ、電極が固体高分子電解質膜から剥離しやすいという問題があった。
【００１３】
また、特許文献３に記載された接合方法では、ホットプレス後におけるカーボンペーパーやカーボンクロスの取り外しの際に、固体高分子電解質膜から無理に引き剥がそうとすると、固体高分子電解質膜とカーボンペーパーやカーボンクロスとの接着力が強いために、固体高分子電解質膜が破損してしまうことがないとはいえないという問題を有しており、これらの問題を解決することが従来の課題となっていた。
【００１４】
【発明の目的】
本発明は、上記した従来の課題に着目してなされたもので、電極と固体高分子電解質膜とを接合する際のホットプレス時に生じる固体高分子電解質膜のしわを抑えることができ、加えて、信頼性及び耐久性に優れた電極と固体高分子電解質膜との接合体（膜電極）を形成することが可能である電極と固体高分子電解質膜との接合方法及び接合装置を提供することを目的としている。
【００１５】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するため、本発明は、一対の電極と、この一対の電極に挟み込まれた状態で接合される固体高分子電解質膜を有する固体高分子型燃料電池の電極と固体高分子電解質膜とを接合するに際して、上記一対の電極で固体高分子電解質膜を挟み込み、一対の加圧体で上記一対の電極を互いに接近する方向に押圧すると共に一対の電極のみを加熱して固体高分子電解質膜と電極とを接合する構成としている。
【００１６】
本発明では、電極と固体高分子電解質膜とを接合するに際して、電極と固体高分子電解質膜との接着部分のみを加熱しそして加圧するので、加熱に伴って固体高分子電解質膜の電極周囲が乾燥して収縮することがなくなって、固体高分子電解質膜の電極周囲におけるしわの発生を抑え得ることとなり、その結果、膜電極とセパレータとの間におけるガスシール性の低下が回避されることとなる。
【００１７】
【発明の効果】
本発明では、上記した構成としているので、電極と固体高分子電解質膜とを接合するに際して、固体高分子電解質膜の電極周囲にしわが生じるのを防ぐことができ、したがって、膜電極とセパレータとの間におけるシール性能の低下を防いで、燃料電池の発電性能の向上を実現することが可能であるという極めて優れた効果がもたらされる。
【００１８】
【発明の実施の形態】
本発明によって電極と固体高分子電解質膜とを接合する場合、固体高分子電解質膜と電極との接合温度を１２０℃以上１６０℃未満、接合圧力を２０×（９．８×１０−２）ＭＰａ以上１６０×（９．８×１０−２）ＭＰａ未満、接合時間を０．５分以上２０分未満（望ましくは１〜５分）とすることが望ましく、接合温度を１２０〜１４０℃、接合圧力を５０×（９．８×１０−２）〜１００×（９．８×１０−２）ＭＰａ、接合時間を１〜５分とすることがより望ましい。
【００１９】
上記したように接合条件を設定した理由は、接合温度が１２０℃よりも低く、接合圧力が２０×（９．８×１０−２）ＭＰａよりも小さいと、十分な接合力を得ることができないため、燃料電池の発電性能を十分に発揮することがでず、一方、接合温度が１６０℃よりも高く、接合圧力が１６０×（９．８×１０−２）ＭＰａよりも大きいと、固体高分子電解質膜の変形や破損を生じる可能性があるからである。
【００２０】
【実施例】
以下、本発明の実施例を図面に基づいて説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【００２１】
［実施例１］
本実施例によって電極と固体高分子電解質膜とを接合するのに先立って、まず、白金担持カーボン（田中貴金属製、１０Ｖ３０Ｅ：ＶａｌｃａｎＸｃ−７２に白金を３０重量％担持）と純水及び陽イオン交換樹脂（アルドリッチ社製、５重量％ナフィオン溶液）とを混合分散して、電極の触媒層用のスラリー溶液を調製した。
【００２２】
電極基材には、厚さ０．２７ｍｍのカーボンペーパー（東レ社製ＴＧＰ−Ｈ−０９０）を６０×６０ｍｍに切り出したものを用いた。このカーボンペーパーは、テトラフルオロエチレン分散液（ダイキン工業社製Ｄ−１Ｅ）を純水で希釈した溶液に２分間浸漬するのに続いて、６０℃で１０分間乾燥させた後、大気雰囲気下において３５０℃で６０分間熱処理を行って得た。この処理後に得られたカーボンペーパーには、テトラフルオロエチレン粒子が２５重量％含浸されている。次に、この撥水処理済みのカーボンペーパー上に、カーボンブラック（ファーネスブラック）粒子及びポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）粒子をイソプロピルアルコール（ＩＰＡ）に均一に分散させてなるスラリー溶液をダイコーター法により塗布した後、風乾させてカーボンペーパー上にカーボン層を形成した。
【００２３】
次に、調製した上記スラリー溶液を処理済みのカーボンペーパー上にダイコーター法により塗布した後、風乾させて厚みが４０μｍとなる電極を形成し、この電極を５０×５０ｍｍに切り出して本実施例仕様の電極を得た。そして、この電極で固体高分子電解質膜（デュポン社製、ナフィオン１１２：膜厚５０μｍ）を両側から挟持してホットプレスすることで、膜と電極との接合体を得る。
【００２４】
上記電極と固体高分子電解質膜とを接合する接合装置は、図１に示すように、一対の電極１，２を互いに接近する方向に押圧する一対の加圧体１１，１２を備えており、これらの一対の加圧体１１，１２に、電極に向けて１０ｍｍ程度張出す凸形状の熱盤（押圧部）１３を一体で設けた構成をなしている。この熱盤１３は、電極１，２と同じ寸法の５０×５０ｍｍに形成してあり、電極１，２のみに接触して加熱するようになっている。
【００２５】
そこで、１００×１００ｍｍに切断した固体高分子電解質膜３の中央部を上記電極１，２で挟持し、上記接合装置の熱盤１１，１２を電極１，２のみに接触させて、ホットプレスを行った。この際、接合温度を１２０℃、接合圧力を５０×（９．８×１０−２）ＭＰａ、接合時間を３分としてホットプレスを行い、これにより、電極と固体高分子電解質膜との接合体４を得た。
【００２６】
本実施例によれば、ホットプレス時において、固体高分子電解質膜３の電極接着部のみが加熱されることから、上記電極と固体高分子電解質膜との接合体４における固体高分子電解質膜３にはまったくしわが見られなかった。
【００２７】
［実施例２］
図２は本発明の他の実施例による接合装置を示しており、本実施例の接合装置が先の実施例による接合装置と異なるところは、加圧体２１，２２とは別体に設けた金（熱伝導性金属材料）から成る５０×５０×１０ｍｍ、面粗さ１０μｍのプレート２３を押圧部とした点にあり、他の構成は先の実施例による接合装置と同じである。
【００２８】
そこで、１００×１００ｍｍに切断した固体高分子電解質膜３の中央部を上記電極１，２で挟持し、上記接合装置のプレート２３を電極１，２のみに接触させて、ホットプレスを行った。この際も、接合温度を１２０℃、接合圧力を５０×（９．８×１０−２）ＭＰａ、接合時間を３分としてホットプレスを行い、これにより、電極と固体高分子電解質膜との接合体４を得た。
【００２９】
本実施例においても、ホットプレス時には固体高分子電解質膜３の電極接着部のみが加熱されることから、上記電極と固体高分子電解質膜との接合体４における固体高分子電解質膜３にはまったくしわが見られなかった。
【００３０】
［実施例３］
図３は本発明のさらに他の実施例による接合装置を示しており、本実施例の接合装置が上記実施例２による接合装置と異なるところは、加圧体３１，３２に、電極１，２の周囲の固体高分子電解質膜３に接触する弾性体としての発泡体ポリ四フッ化エチレンシート（１００×１００×０．５ｍｍ、中央部に５１×５１ｍｍの開口付き）３４を配置した点にあり、他の構成は上記実施例２による接合装置と同じである。
【００３１】
そこで、１００×１００ｍｍに切断した固体高分子電解質膜３の中央部を上記電極１，２で挟持し、上記接合装置のプレート３３を電極１，２のみに接触させると共に、発泡体ポリ四フッ化エチレンシート３４を固体高分子電解質膜３に接触させて、ホットプレスを行った。この際も、接合温度を１２０℃、接合圧力を５０×（９．８×１０−２）ＭＰａ、接合時間を３分としてホットプレスを行い、これにより、電極と固体高分子電解質膜との接合体４を得た。
【００３２】
本実施例においても、ホットプレス時には固体高分子電解質膜３の電極接着部のみが加熱されることから、上記電極と固体高分子電解質膜との接合体４における固体高分子電解質膜３にはまったくしわが見られなかった。加えて、ホットプレスの間は、発泡体ポリ四フッ化エチレンシート３４が固体高分子電解質膜３に接触しているので、固体高分子電解質膜３に対する不純物イオンの付着がほとんど回避され、不純物イオンの付着による悪影響が少なく抑えられることとなる。
【００３３】
［実施例４］
図４は本発明のさらに他の実施例による接合装置を示しており、本実施例の接合装置は、一対の電極１，２を互いに接近する方向に押圧する一対の加圧体４１，４２を備えており、これらの一対の加圧体４１，４２に、深さが約０．２ｍｍの凹形状をなす熱盤（押圧部）４３を一体で設けた構成をなしている。この熱盤４３は、電極１，２と同じ寸法の５０×５０ｍｍに形成してあり、電極１，２と嵌合してこの電極１，２のみを加熱するようになっている。
【００３４】
そこで、１００×１００ｍｍに切断した固体高分子電解質膜３の中央部を上記電極１，２で挟持し、上記接合装置の凹形状をなす熱盤４３に電極を嵌合してホットプレスを行った。この際も、接合温度を１２０℃、接合圧力を５０×（９．８×１０−２）ＭＰａ、接合時間を３分としてホットプレスを行い、これにより、電極と固体高分子電解質膜との接合体４を得た。
【００３５】
本実施例においても、ホットプレス時には固体高分子電解質膜３の電極接着部のみが加熱されることから、上記電極と固体高分子電解質膜との接合体４における固体高分子電解質膜にはまったくしわが見られなかった。
【００３６】
［実施例５］
図５は本発明のさらに他の実施例による接合装置を示しており、本実施例の接合装置は、一対の電極１，２を互いに接近する方向に押圧する一対の加圧体５１，５２を備えており、一対の加圧体５１，５２のうちの一方の加圧体５１（図示上側の加圧体）には、電極１に向けて１０ｍｍ程度張出す凸形状の熱盤（押圧部）５３を一体で設けると共に、他方の加圧体５２（図示下側の加圧体）には、深さが約０．２ｍｍの凹形状をなす熱盤（押圧部）５３を一体で設けた構成をなしている。一方の加圧体５１側の熱盤５３は、電極１と同じ寸法の５０×５０ｍｍに形成することで電極１のみに接触して加熱するようになっており、他方の加圧体５２側の熱盤５３は、電極２と同じ寸法の５０×５０ｍｍに形成することで電極２と嵌合してこの電極２のみを加熱するようになっている。
【００３７】
そこで、１００×１００ｍｍに切断した固体高分子電解質膜３の中央部を上記電極１，２で挟持し、上記接合装置の一方の加圧体５１側の熱盤５３を電極１のみに接触させると共に、他方の加圧体５２側の熱盤５３を電極２と嵌合させて、ホットプレスを行った。この際も、接合温度を１２０℃、接合圧力を５０×（９．８×１０−２）ＭＰａ、接合時間を３分としてホットプレスを行い、これにより、電極と固体高分子電解質膜との接合体４を得た。
【００３８】
本実施例においても、ホットプレス時には固体高分子電解質膜３の電極接着部のみが加熱されることから、上記電極と固体高分子電解質膜との接合体４における固体高分子電解質膜３にはまったくしわが見られなかった。
【００３９】
［実施例６］
図６は本発明のさらに他の実施例による接合装置を示しており、本実施例の接合装置が上記実施例５による接合装置と異なるところは、一方の加圧体６１（図示上側の加圧体）とは別体に設けた金（熱伝導性金属材料）から成る５０×５０×１０ｍｍ、面粗さ１０μｍのプレート６３を押圧部とすると共に、他方の加圧体６２（図示下側の加圧体）に一体で設けた深さが約０．２ｍｍの凹形状をなす熱盤６４を押圧部とした点にあり、他の構成は上記実施例５による接合装置と同じである。
【００４０】
そこで、１００×１００ｍｍに切断した固体高分子電解質膜３の中央部を上記電極１，２で挟持し、上記接合装置のプレート６３を電極１のみに接触させると共に、他方の加圧体６２側の熱盤６４を電極２と嵌合させて、ホットプレスを行った。この際も、接合温度を１２０℃、接合圧力を５０×（９．８×１０−２）ＭＰａ、接合時間を３分としてホットプレスを行い、これにより、電極と固体高分子電解質膜との接合体４を得た。
【００４１】
本実施例においても、ホットプレス時には固体高分子電解質膜３の電極接着部のみが加熱されることから、上記電極と固体高分子電解質膜との接合体４における固体高分子電解質膜３にはまったくしわが見られなかった。
【００４２】
［実施例７］
図７は本発明のさらに他の実施例による接合装置によって接合された電極と固体高分子電解質膜との接合体４Ａを示している。図示は省略するが、本実施例の接合装置は、一対の電極を互いに接近する方向に押圧する一対の加圧体に、電極に向けて１０ｍｍ程度張出す凸形状の熱盤（押圧部）を６個ずつそれぞれ一体で設けた構成をなしている。これらの熱盤は、いずれも電極と同じ寸法の５０×５０ｍｍに形成してあり、電極のみに接触して加熱するようになっている（図１参照）。
【００４３】
そこで、３００×２００ｍｍに切断した固体高分子電解質膜３の中央部に、この固体高分子電解質膜の縁から２５ｍｍ、電極１（２）同士の間隔を５０ｍｍとして６組の電極１（２）を配置し、上記接合装置の６組の熱盤を電極１（２）のみに接触させて、ホットプレスを行った。この際も、接合温度を１２０℃、接合圧力を５０×（９．８×１０−２）ＭＰａ、接合時間を３分としてホットプレスを行い、これにより、電極と固体高分子電解質膜との接合体４Ａを得た。
【００４４】
本実施例においても、ホットプレス時には固体高分子電解質膜３の電極接着部のみが加熱されることから、上記電極と固体高分子電解質膜との接合体４Ａにおける固体高分子電解質膜３にはまったくしわが見られなかった。また、ホットプレスの後に、固体高分子電解質膜３の周端部から縦横１００ｍｍ離れた部位を切断すれば、電極と固体高分子電解質膜との接合体４が６個得られることから、すなわち、一度のホットプレスで多数の接合体４が得られることから、接合体製造コストの低減が図られることとなる。
【００４５】
［比較例］
図８は比較例の接合装置を示しており、この比較例の接合装置は、一対の電極１，２を互いに接近する方向に押圧しつつ加熱する一対の加圧体１０１，１０２を備えている。そこで、１００×１００ｍｍに切断した固体高分子電解質膜３の中央部を電極１，２で挟持し、この比較例の接合装置の加圧体１０１，１０２を電極１，２に接触させて、ホットプレスを行った。この際も、接合温度を１２０℃、接合圧力を５０×（９．８×１０−２）ＭＰａ、接合時間を３分としてホットプレスを行い、これにより、電極と固体高分子電解質膜との接合体４を得た。
【００４６】
この比較例によれば、電極周縁部の固体高分子電解質膜３が、加圧体１０１，１０２による加熱に伴って乾燥しそして収縮するため、作製された電極と固体高分子電解質膜との接合体４の固体高分子電解質膜３の電極１，２の周辺にしわが発生した。これにより、上記実施例では、信頼性及び耐久性に優れた電極と固体高分子電解質膜との接合体４（膜電極）を形成し得ることが実証できた。
【００４７】
続いて、上記の実施例１〜７で作製した電極と固体高分子電解質膜との接合体４をそれぞれセパレータ及びエンドプレートで挟持して、本発明の固体高分子型燃料電池を製造し、この固体高分子型燃料電池の単セル評価を行った。
【００４８】
この場合、セル温度を７０℃とし、燃料に水素ガスを用いると共に酸化剤に空気ガスを用い、ガス圧力は大気圧とし、水素ガス及び空気ガスのいずれのガスに対しても７０℃で加湿を行ってセルへ供給した。この条件下において、５００時間の発電を行ったが、固体高分子電解質膜の破傷やガスリークなどの不具合は発生しなかった。
【００４９】
つまり、固体高分子電解質膜にしわのない電極と固体高分子電解質膜との接合体を用いた上記固体高分子型燃料電池では、電池性能が低下することのない信頼性に優れた運転が実現となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の電極と固体高分子電解質膜との接合装置の一実施例を示す部分断面説明図である。
【図２】本発明の電極と固体高分子電解質膜との接合装置の他の実施例を示す部分断面説明図である。
【図３】本発明の電極と固体高分子電解質膜との接合装置のさらに他の実施例を示す部分断面説明図である。
【図４】本発明の電極と固体高分子電解質膜との接合装置のさらに他の実施例を示す部分断面説明図である。
【図５】本発明の電極と固体高分子電解質膜との接合装置のさらに他の実施例を示す部分断面説明図である。
【図６】本発明の電極と固体高分子電解質膜との接合装置のさらに他の実施例を示す部分断面説明図である。
【図７】本発明のさらに他の実施例による電極と固体高分子電解質膜との接合装置によって接合された電極と固体高分子電解質膜との接合体の平面説明図である。
【図８】比較例による電極と固体高分子電解質膜との接合装置を示す部分断面説明図である。
【図９】固体高分子型燃料電池の一構造例を示す断面説明図である。
【符号の説明】
１，２  電極固体電解質型燃料電池
３  固体高分子電解質膜
４，４Ａ  電極と固体高分子電解質膜との接合体
１１，２１，３１，４１，５１，６１  一方の加圧体
１２，２２，３２，４２，５２，６２  他方の加圧体
１３，４３，５３，６４  熱盤（押圧部）
２３，３３，６３  プレート（押圧部）
３４  発泡体ポリ四フッ化エチレンシート（弾性体）
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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