(57)【要約】【課題】全体のハニカムセグメントを所望の接着強度で均一に接合すること。【解決手段】多孔質ハニカムセグメント２の各々は、各々の被接着面２ａ間に接着剤層を介在させて積層されると共に、所定の個数を積層後、最外層に位置する多孔質ハニカムセグメント２を介して全体を同時に本加圧Ｆ１、Ｆ２する。このときの本加圧力は、個々のハニカムセグメント２に対してもその全体に同時に作用することになって、いずれのハニカムセグメント２に対しても剥がす力となって作用することがない。【選択図】      図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
隔壁により仕切られ軸方向に貫通する多数の流通孔を有する多孔質ハニカムセグメントが、接着剤層を介して複数個結束されて構成されるセラミックハニカム構造体の接合方法であって、
前記多孔質ハニカムセグメントの各々は、各々の被接着面間に前記接着剤層を介在させて積層されると共に、所定の個数を積層後、最外層に位置する前記多孔質ハニカムセグメントを介して全体を同時に本加圧することにより接合されることを特徴とするセラミックハニカム構造体の接合方法。
【請求項２】
請求項１に記載のセラミックハニカム構造体の接合方法であって、
前記多孔質ハニカムセグメントの各々は、積層時に前記本加圧よりも弱い圧力で予備加圧されることを特徴とするセラミックハニカム構造体の接合方法。
【請求項３】
請求項２に記載のセラミックハニカム構造体の接合方法であって、
前記予備加圧は、０．５ｋｇｆ／ｃｍ２以下の圧力で行うことを特徴とするセラミックハニカム構造体の接合方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
この発明は、例えば、内燃機関、ボイラー、化学反応機器及び燃料電池用改質器等の触媒作用を利用する触媒用担体又は排ガス中の微粒子捕集フィルター等に用いられるセラミックハニカム構造体の接合方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
この種のセラミックハニカム構造体１００は、図５に示すように、隔壁により仕切られ軸方向に貫通する多数の流通孔４を有する多孔質ハニカムセグメント２が接着剤層３を介して複数個結束されて構成されている（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
すなわち、セラミックハニカム構造体１００は、四角柱形状の１６個の多孔質ハニカムセグメント２を、縦横４列組み合わせて接着剤層３を介して互いに接合することによって構成されている。
【０００４】
このときの接合は、多孔質ハニカムセグメント２、２の被接着面２ａ、２ａ間に接着剤層３を介在させた後、前記ハニカムセグメント２、２に押圧力を加えつつ振動を付与することにより行う。
【０００５】
すなわち、接合工程は、図６に示すように、まず被接着面２ａに下地層を形成した第１の多孔質ハニカムセグメント２を支持治具５０の切れ込み部５１の最下部に載置する。次に、１個の被接着面２ａに下地層を形成し、さらに下地層の上に接着剤を塗布した第２の多孔質ハニカムセグメント２を、第１のハニカムセグメント２と被接着面２ａ同士が接着剤を挟んで対向するようにして密接配置される（図６（ａ）参照）。この状態で、２個のハニカムセグメント２、２の端面を押圧プレート（図示せず）で押圧して予め位置決めしておく。さらに、後のハニカムセグメント２に押圧治具５２を当接させて鉛直方向に押圧すると共に、被接着面２ａ、２ａを相互にずれる方向に振動を付与する。これにより第１、第２のハニカムセグメント２、２を接合することができる。
【０００６】
次に、１個の被接着面２ａに下地層を形成し、さらに下地層の上に接着剤を塗布した第３の多孔質ハニカムセグメント２を、第１のハニカムセグメント２の他の被接着面２ａと被接着面２ａ同士が接着剤を挟んで対向するようにして密接配置される（図６（ｂ）参照）。この状態で第２のハニカムセグメント２と同様にして、第３のハニカムセグメント２を第１のハニカムセグメント２に接合することができる。
【０００７】
さらに、２個の被接着面２ａ，２ａに下地層を形成し、さらに下地層の上に接着剤を塗布した第４の多孔質ハニカムセグメント２を、第２および第３のハニカムセグメント２、２間に密接配置される（図６（ｃ）参照）。この状態で第２および第３のハニカムセグメント２と同様にして、第４のハニカムセグメント２を第２および第３のハニカムセグメント２、２間に接合することができる。
【０００８】
さらに次に、１個の被接着面２ａに下地層を形成し、さらに下地層の上に接着剤を塗布した第５の多孔質ハニカムセグメント２を、第２のハニカムセグメント２の他の被接着面２ａと被接着面２ａ同士が接着剤を挟んで対向するようにして密接配置される（図６（ｄ）参照）。この状態で前工程と同様にして、第５のハニカムセグメント２を第２のハニカムセグメント２に接合することができる。
【０００９】
以降同様にして、各ハニカムセグメント２毎に押圧と振動を付与して順次接合していき、最後に、２個の被接着面２ａ，２ａに下地層を形成し、さらに下地層の上に接着剤を塗布した第１６の多孔質ハニカムセグメント２を、押圧と振動を付与して接合することにより、セラミックハニカム構造体１００の接合工程を完成させることができる。
【００１０】
【特許文献１】
特開２０００−７４５５号公報  （段落番号［００１０］、［００１７］、［００５４］、［００６０］、［００６３］参照）
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、従来の接合方法は、各多孔質ハニカムセグメント２毎に押圧と振動を付与して順次接合していくものであるから、積層順位の早い下部のセグメント（前述の第１の多孔質ハニカムセグメント２の周辺部に位置するセグメント）は最後のハニカムセグメント（前述の例では、第１６の多孔質ハニカムセグメント２）の接合終了まで振動と加圧力が伝達されることになり、この伝達力は相互に接合しているハニカムセグメント２、２に対して剥がす力となって作用するため、下部のハニカムセグメントを接合している接着剤層３が剥離し、ひいては部分的に接着強度の低下を招く、という課題を有している。
【００１２】
そこで、この発明は、各多孔質ハニカムセグメントの積層順位に拘わらず各ハニカムセグメントを接合している接着剤層を積層時のままの状態に維持することができ、以て全体のハニカムセグメントを所望の接着強度で均一に接合することができるセラミックハニカム構造体の接合方法を提供することを目的としている。
【００１３】
【課題を解決するための手段】
前記目的を達成するために、請求項１の発明は、隔壁により仕切られ軸方向に貫通する多数の流通孔を有する多孔質ハニカムセグメントが、接着剤層を介して複数個結束されて構成されるセラミックハニカム構造体の接合方法であって、
前記多孔質ハニカムセグメントの各々は、各々の被接着面間に前記接着剤層を介在させて積層されると共に、所定の個数を積層後、最外層に位置する前記多孔質ハニカムセグメントを介して全体を同時に本加圧することにより接合されることを特徴とする。
【００１４】
このため請求項１の発明では、多孔質ハニカムセグメントを所定の個数積層後、最外層に位置する前記多孔質ハニカムセグメントを介して全体を同時に本加圧するようにしたので、このときの本加圧力は、個々のハニカムセグメントに対してもその全体に同時に作用することになって、いずれのハニカムセグメントに対しても剥がす力となって作用することがない。
【００１５】
また、請求項２の発明は、請求項１に記載のセラミックハニカム構造体の接合方法であって、
前記多孔質ハニカムセグメントの各々は、積層時に前記本加圧よりも弱い圧力で予備加圧されることを特徴とする。
【００１６】
このため請求項２の発明では、予備加圧時に他の接合済みのハニカムセグメントの移動を伴うことなく、積層時に巻き込んだ気泡を逃がすことができる。
【００１７】
また、請求項３の発明は、請求項２に記載のセラミックハニカム構造体の接合方法であって、
前記予備加圧は、０．５ｋｇｆ／ｃｍ２以下の圧力で行うことを特徴とする。
【００１８】
このため請求項３の発明では、予備加圧時のハニカムセグメントの剥がれを防ぐことができると共に、脱気泡作用をも奏することができる。
【００１９】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を、実施の形態に基づいて具体的に説明する。なお、図４および図５に示す構成要素と同一のものは、同一符号を付してその説明を簡略にすることにする。
【００２０】
図１は、本発明の一実施形態としてのセラミックハニカム構造体１の接合方法を示す。このセラミックハニカム構造体１は、隔壁により仕切られ軸方向に貫通する多数の流通孔を有する多孔質ハニカムセグメント２が、接着剤層３を介して複数個結束されて構成される。このときの多孔質ハニカムセグメント２は、図４に示すものと同様のものである。図１では、流通孔４を省略している。
【００２１】
また、このときの接合方法では、多孔質ハニカムセグメント２の各々は、各々の被接着面２ａ、２ａ間に接着剤層３を介在させて積層されると共に、所定の個数を積層後、最外層に位置する多孔質ハニカムセグメント２、２、…を介して全体を同時に本加圧することにより接合される。このときの本加圧は、図１（ｂ）中、垂直下方向矢印Ｆ１と、水平方向矢印Ｆ２で示している。
【００２２】
具体的には、多孔質ハニカムセグメント２は、原料として、例えば炭化珪素、窒化珪素、コージェライト、アルミナ、ムライト、ジルコニア、燐酸ジルコニウム、アルミニウムチタネート、チタニア及びこれらの組み合わせよりなる群から選ばれる少なくとも１種のセラミックス、Ｆｅ−Ｃｒ−Ａｌ系金属、ニッケル系金属又は金属ＳｉとＳｉＣ等を用い、これにメチルセルロース及びヒドロキシプロポキシルメチルセルロース等のバインダー、界面活性剤及び水等を添加して、可塑性の坏土を作製する。
【００２３】
この坏土を、例えば押出成形し、隔壁により仕切られた軸方向に貫通する多数の流通孔４を有する四角柱形状のハニカム成形体を成形する（図４参照）。これを、例えばマイクロ波及び熱風などで乾燥した後、焼成することにより、図４に示すような多孔質ハニカムセグメント２を製造することができる。
【００２４】
本発明において、ハニカムセグメント２を製造した後、これらのハニカムセグメント２、２、…を、接合一体化する。本発明は、この接合方法に特徴を有している。
【００２５】
この接合方法は、まず図１（ａ）に示すように、縦受板１０と横受板１１とにより、Ｌ字状断面の収容エリアＡが形成されており、この収容エリアＡ内にハニカムセグメント２の各々は、各々の被接着面２ａ、２ａ間に接着剤層３を介在させて積層される。この積層は、２面を縦受板１０および横受板１１に沿わせて行われる。
【００２６】
接着剤層３の接着剤は、ハニカムセグメント２と同様の組成のセラミックスを含むスラリーが好ましく、例えば、ハニカムセグメント２の構成成分と共通のセラミックス粉に、セラミックファイバー等の無機繊維、有機・無機のバインダー及び水などの分散媒を添加したものなどが好ましく、更にＳｉゾルなどのゾル状物質を含むことも好ましい。この接着剤をハニカムセグメント２の被接着面２ａに施与することにより接着剤層３を形成することができる。この接着剤層３の形成は、積層前のハニカムセグメント２に対して行ってもよく、あるいは既に積層されているハニカムセグメント２の露出している被接着面２ａに対して行ってもよい。また積層は、ハニカムセグメント２を１個ずつ積み重ねることにより行われる。
【００２７】
次に、図１（ｂ）に示すように、ハニカムセグメント２を所定の個数（本実施形態では、１６個）積層後、最外層に位置する多孔質ハニカムセグメント２、２、…を介して全体を同時に矢印Ｆ１およびＦ２方向に本加圧する。このときの本加圧は、積層体の２面が縦受板１０および横受板１１で覆われているので、他の２面の全体を同時に矢印Ｆ１およびＦ２方向に本加圧する。このときの加圧動力は、エアシリンダ、あるいは油圧シリンダ等が用いられる。
【００２８】
このときの本加圧は、好ましくは図２に示すように、最外層の多孔質ハニカムセグメント２の側面の略中央に当接する押圧リブ１２ａを、最外層に位置する多孔質ハニカムセグメント２の数だけ押圧面１２ｂに備えた押圧具１２を用いて行うことができる。
【００２９】
この構成では、最外層の多孔質ハニカムセグメント２の側面と押圧面１２ｂとの間に、押圧リブ１２ａの高さ分の隙間が形成されるので、はみ出た接着剤の押圧面１２ｂへの付着を避けることができる。
【００３０】
このようにセラミックハニカム構造体１は、多孔質ハニカムセグメント２を所定の個数積層後、最外層に位置する多孔質ハニカムセグメント２を介して全体を同時に本加圧するようにしたので、このときの本加圧力Ｆ１およびＦ２は、個々のハニカムセグメント２に対してもその全体に同時に作用することになって、いずれのハニカムセグメント２に対しても剥がす力となって作用することがない。これにより接着剤層３の異常な剥離を防ぐことができる。したがって、各ハニカムセグメント２を接合している接着剤層３を、積層時のままの状態に維持することができるので、各多孔質ハニカムセグメント２は、その積層順位に拘わらず所望の接着強度で均一に接合することができる。
【００３１】
図３は、本発明の他の実施形態としてのセラミックハニカム構造体１の他の接合方法を示す。この接合方法では、多孔質ハニカムセグメント２の各々は、積層時に本加圧よりも弱い圧力で予備加圧される点が異なるだけで、他の構成は前述した一の実施形態と同様になっている。予備加圧は、図３（ａ）中、垂直下方向矢印ｆ１と、水平方向矢印ｆ２で表示している。
【００３２】
すなわち、各多孔質ハニカムセグメント２は、図３（ａ）に示すように、各々の被接着面２ａ、２ａ間に接着剤層３を介在させて積層されると共に、その積層時に各多孔質ハニカムセグメント２毎に矢印ｆ１およびｆ２方向に予備加圧を行う。このようにしてハニカムセグメント２を所定の個数（本実施形態では、１６個）積層後、図３（ｂ）に示すように、最外層に位置する多孔質ハニカムセグメント２、２、…を介して全体を同時に矢印Ｆ１およびＦ２方向に本加圧する。
【００３３】
このように本実施形態に係る接合方法によれば、予備加圧が、本加圧よりも弱い圧力で行われるので、予備加圧時に他の接合済みのハニカムセグメント２の移動を伴うことなく、積層時に巻き込んだ気泡を逃がすことができる。したがって、積層時に、ハニカムセグメント２の移動に伴う接着剤層３の剥離もなく、かつ脱気泡作用が得られるので、セラミックハニカム構造体１の接着強度を一層向上させることができる。
【００３４】
また好ましくは、予備加圧は、０．５ｋｇｆ／ｃｍ２以下の圧力で行う。
【００３５】
この構成では、予備加圧時のハニカムセグメント２の剥がれを防ぐことができると共に、脱気泡作用をも奏することができ、これによりセラミックハニカム構造体１の接着強度を一層確実に向上させることができる。因みに、予備加圧力が０．５ｋｇｆ／ｃｍ２を越えるときは、予備加圧時に他の接合済みのハニカムセグメント２を移動させることになり、この移動に起因して接着剤層３の剥離が生じる。
【００３６】
以下、実施例について説明する。
【００３７】
実施例１
図４は、供試ハニカムセグメント２（図４（ａ））、および１６個の供試ハニカムセグメント２を接着剤層３を介して接合することによって構成されるセラミックハニカム構造体１（図４（ｂ））を示す。
【００３８】
供試ハニカムセグメント２は、ａ＝３５ｍｍ、ｂ＝３５ｍｍ、ｃ＝１５２ｍｍの大きさの四角柱に形成されている。
【００３９】
接着剤層３を形成する接着剤は、組成がＳｉＣが３９質量％、アルミノシリケートが３０質量％、コロイダルシリカが２０質量％、無機系可塑剤が１質量％、水が１０質量％で、粘度３５０ｐのものを用いた。
【００４０】
接合方法は、図１に示す接合方法を採用したものを実施例１とし、ハニカムセグメント２を１個ずつ積層すると共に、積層時に加圧および振動を付与する接合方法を採用したものを比較例１とした。
【００４１】
接合条件：実施例１では、加圧面圧１．５ｋｇｆ／ｃｍ２で本加圧を行った。比較例１では、積層時の加圧を加圧面圧１．５ｋｇｆ／ｃｍ２で行うと共に、振動の付与を振動周波数２００Ｈｚで行った。
【００４２】
考察：実施例１および比較例１を採用して、それぞれセラミックハニカム構造体１を１０個ずつ作製した。そして各セラミックハニカム構造体１毎に、ハニカムセグメント２、２間の境界部位Ｓ１〜Ｓ２４の接着剤層３の振動の伝播による接着剤層界面の剥離の有無を肉眼観察し、剥離の生じている境界部位の個数を表１にまとめた。
【００４３】
【表１】
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表１から明らかなように、比較例１では剥離の生じている境界部位は、セラミックハニカム構造体１個当たり３〜１２個観察されたが、実施例１では剥離の生じている境界部位は観察されなかった。これから実施例１は、比較例１に比べてセラミックハニカム構造体１の接合強度を向上させ得ることが理解できる。
【００４４】
実施例１、２、３
実施例１は、図１に示す本発明の接合方法を採用したものであり、実施例２は、図３に示す接合方法で予備加圧力０．２５ｋｇｆ／ｃｍ２を採用したものであり、実施例３は、図３に示す接合方法で予備加圧力０．５ｋｇｆ／ｃｍ２を採用したものであり、比較例２は、図３に示す接合方法で予備加圧力１ｋｇｆ／ｃｍ２を採用したものであり、比較例３は、図３に示す接合方法で予備加圧力１．５ｋｇｆ／ｃｍ２を採用したものであり、比較例４は、図３に示す接合方法で予備加圧力２ｋｇｆ／ｃｍ２を採用したものであり、比較例５は、図３に示す接合方法で予備加圧力２．５ｋｇｆ／ｃｍ２を採用したものである。
【００４５】
このとき実施例１、２、３、および比較例２、３、４、５の本加圧は、圧力１．０ｋｇｆ／ｃｍ２で行った。他の要件は、全て前述した実施例１と同一にした。
【００４６】
考察：実施例１、２、３、および比較例２、３、４、５を採用して、それぞれセラミックハニカム構造体１を作製した。そして各接合方法毎に、予備加圧時のハニカムセグメント２の剥がれ現象の有無を肉眼観察すると共に、作製したセラミックハニカム構造体１の接着剤層３中の気泡の割合、およびハニカムセグメント２、２間の接合強度を測定した。
【００４７】
気泡の割合の測定は、接着剤とハニカムセグメントを界面で切断し、その切断面をパソコンに繋いだスキャナーで画像として取り込み、画像処理を施して全体面積に対する気泡の面積割合を算出した。
【００４８】
また、接合強度の測定方法は、ＪＩＳ  Ｒ１６０１に従って所定の強度試験用サンプルを切り出し、３点曲げ接合強度の測定を行った。
【００４９】
結果を、表２にまとめた。
【００５０】
【表２】
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表２中、予備加圧時のハニカムセグメント２の剥がれ現象の有無を「予備加圧時の剥れ」の項目に、接着剤層３中の気泡の割合を「気泡の割合」の項目に、およびハニカムセグメント２、２間の接合強度を「接合強度」の項目に示した。
【００５１】
表２から明らかなように、０．５ｋｇｆ／ｃｍ２以下の圧力の予備加圧を採用した実施例２、３の接合方法によれば、予備加圧時および本加圧時のハニカムセグメント２の剥がれ現象の発生は認められなかったばかりか、気泡の割合も実施例１以下となって実施例１を上回る接合強度が得られる。
【００５２】
実施例１の接合方法は、予備加圧がないので、その分気泡の割合が増加して、接合強度の低下を招くが、本加圧時のハニカムセグメント２の剥がれ現象の発生は認められなかった。
【００５３】
これに対して、１ｋｇｆ／ｃｍ２以上の圧力の予備加圧を採用した比較例２、３、４、５の接合方法によれば、予備加圧時のハニカムセグメント２の剥がれ現象の発生が認められ、セラミックハニカム構造体１を完成させるに至らなかった。
【００５４】
【発明の効果】
以上説明したように、請求項１の発明によれば、本加圧力は、個々のハニカムセグメントに対してもその全体に同時に作用することになって、いずれのハニカムセグメントに対しても剥がす力となって作用することがないので、各ハニカムセグメントを接合している接着剤層を、積層時のままの状態に維持することができ、これにより各多孔質ハニカムセグメントは、その積層順位に拘わらず所望の接着強度で均一に接合することができる。
【００５５】
また、請求項２の発明によれば、予備加圧時に他の接合済みのハニカムセグメントの移動を伴うことなく、積層時に巻き込んだ気泡を逃がすことができるので、請求項１の発明の効果に加えて、接着強度を一層向上させることができる。
【００５６】
また、請求項３の発明によれば、予備加圧を、０．５ｋｇｆ／ｃｍ２以下の圧力で行うようにしたので、予備加圧時のハニカムセグメントの剥がれを防ぐことができると共に、脱気泡作用をも奏することができ、これにより請求項２の発明の効果に加えて、接着強度を一層確実に向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の一実施形態としてのセラミックハニカム構造体の接合方法の説明図で、（ａ）は積層途中工程を、（ｂ）は積層最終工程をそれぞれ示す。
【図２】本発明の一実施形態の接合方法の積層最終工程における本加圧を説明する説明図である。
【図３】本発明の他の実施形態としてのセラミックハニカム構造体の接合方法の説明図で、（ａ）は積層途中工程を、（ｂ）は積層最終工程をそれぞれ示す。
【図４】（ａ）は供試ハニカムセグメントの斜視図であり、（ｂ）は供試ハニカムセグメントを接合して形成したセラミックハニカム構造体の斜視図である。
【図５】従来のセラミックハニカム構造体の接合方法の説明図である。
【図６】従来のセラミックハニカム構造体の接合方法のさらに詳細な説明図である。
【符号の説明】
１  セラミックハニカム構造体
２  ハニカムセグメント（多孔質ハニカムセグメント）
２ａ  被接着面
３  接着剤層
Ｆ１、Ｆ２  本加圧
ｆ１、ｆ２  予備加圧
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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