(57)【要約】【課題】燃料電池用セパレータの耐食性を向上し、かつ吸水性を抑制することにより、燃料電池用セパレータの耐久性を向上する。【解決手段】燃料電池用セパレータ１０は、それぞれ同一のサイズと厚さとを有する複数のアモルファス金属箔１０ａを導電性接着剤により積層接着して構成される。このセパレータは、凹溝状の流体の流路１７，１８の側壁となる１又は２以上のスリット１１ａ，１２ａを有しかつ単一のアモルファス金属箔により形成されたスリット用基板１１と、スリット用基板の一方の面に積層接着され流路の底壁となりかつ単一のアモルファス金属箔により形成された底壁用基板１３とを備える。上記スリットの一端及び他端に相当する部分はそれぞれ流路の入口及び出口とされる。【選択図】  図１
2004241283.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
それぞれ同一のサイズと厚さとを有する複数のアモルファス金属箔（１０ａ）を導電性接着剤により積層接着して構成された燃料電池用セパレータであって、
凹溝状の流体の流路（１７，１８，４７，４８，７７，７８）の側壁となる１又は２以上のスリット（１１ａ，１２ａ，７１ａ，７２ａ）を有しかつ単一のアモルファス金属箔（１０ａ）により形成されるか或いは２以上のアモルファス金属箔（１０ａ）を積層接着して形成されたスリット用基板（１１，１２，４１，４２，７１，７２）と、前記スリット用基板（１１，１２，４１，４２，７１，７２）の一方の面に積層接着され前記流路（１７，１８，４７，４８，７７，７８）の底壁となりかつ単一のアモルファス金属箔（１０ａ）により形成されるか或いは２以上のアモルファス金属箔（１０ａ）を積層接着して形成された底壁用基板（１３，４３）とを備え、
前記スリット（１１ａ，１２ａ，７１ａ，７２ａ）の一端及び他端に相当する部分をそれぞれ前記流路（１７，１８，４７，４８，７７，７８）の入口及び出口とすることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
アモルファス金属箔（１０ａ）がＦｅ及びＢを含み、更にＳｉ，Ｎｉ，Ｍｏ，Ｃ，Ｃｒ及びＣｏからなる群より選ばれた１種又は２種以上の元素を含む請求項１記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項３】
アモルファス金属箔（１０ａ）の厚さが１０〜５０μｍである請求項１又は２記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項４】
溶融金属を急冷して厚さ１０〜５０μｍのアモルファス金属箔（１０ａ）からなるアモルファスリボンを作製する工程と、
前記アモルファスリボンを切断した後にエッチングにて１又は２以上のスリットを形成することにより単一のアモルファス金属箔（１０ａ）或いは２以上の積層されたアモルファス金属箔（１０ａ）からなるスリット用基板（１１，１２，４１，４２，７１，７２）を作製する工程と、
前記アモルファスリボンを前記スリット用基板（１１，１２，４１，４２，７１，７２）と同一外形を有するように切断して得られた単一のアモルファス金属箔（１０ａ）或いは２以上の積層されたアモルファス金属箔（１０ａ）からなる底壁用基板（１３，４３）を作製する工程と、
前記スリット用基板（１１，１２，４１，４２，７１，７２）と前記底壁用基板（１３，４３）とを積層して導電性接着剤により互いに接着する工程と
を含む燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項５】
溶融金属がＦｅ及びＢを含み、更にＳｉ，Ｎｉ，Ｍｏ，Ｃ，Ｃｒ及びＣｏからなる群より選ばれた１種又は２種以上の元素を含む請求項４記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、燃料電池、特に高分子電解質形燃料電池に適したセパレータとそのセパレータの製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
従来、この種の燃料電池のセパレータとして、金属からなる母材表面に、相互に融着した導電性粒子からなる多孔質層が形成された燃料電池用セパレータが知られている（例えば、特許文献１参照）。この燃料電池用セパレータでは、母材の多孔質層が形成された面にリブ及び溝が形成され、リブ頂部の表面及び溝の内面にわたって多孔質層が形成される。また多孔質層の少なくとも一部にアモルファス化された金属が含まれる。
このように構成された燃料電池用セパレータでは、上記融着により導電性粒子の剥離が生じにくく、かつ多孔質層の形成により接触抵抗が低減される。また多孔質層の孔の部分に生成物の水などの液体を保水できるので、長期にわたって安定して良好な親水性を保持できる。更に多孔質層の少なくとも一部にアモルファス化された金属を含むので、セパレータの耐食性を向上できるようになっている。
【０００３】
【特許文献１】
特開２００１−３２５９６６号公報
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、上記特許文献１に示された燃料電池用セパレータでは、ステンレス鋼からなる母材に多孔質層の導電性粒子がランダムに積層されているため、この母材がｐＨゼロという強酸性雰囲気に曝されて腐食するおそれがあった。
この点を解消するために、セパレータとしてカーボンシートを用いると、強酸性雰囲気におけるセパレータの耐食性は向上するけれども、セパレータの吸水性が大きいため、耐久性が低下するとともに、排水不能になって発電機能が低下してしまう問題点があった。
本発明の目的は、耐食性を向上しかつ吸水性を抑制することにより、耐久性を向上できる、燃料電池用セパレータ及びその製造方法を提供することにある。
本発明の別の目的は、電気伝導度の低下を阻止することにより、発電効率の低下を防止できる、燃料電池用セパレータ及びその製造方法を提供することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
請求項１に係る発明は、図１及び図２に示すように、それぞれ同一のサイズと厚さとを有する複数のアモルファス金属箔１０ａを導電性接着剤により積層接着して構成された燃料電池用セパレータであって、凹溝状の流体の流路１７，１８の側壁となる１又は２以上のスリット１１ａ，１２ａを有しかつ単一のアモルファス金属箔１０ａにより形成されるか或いは２以上のアモルファス金属箔を積層接着して形成されたスリット用基板１１，１２と、スリット用基板１１，１２の一方の面に積層接着され流路１７，１８の底壁となりかつ単一のアモルファス金属箔１０ａにより形成されるか或いは２以上のアモルファス金属箔を積層接着して形成された底壁用基板１３とを備え、スリット１１ａ，１２ａの一端及び他端に相当する部分をそれぞれ流路１７，１８の入口及び出口とすることを特徴とする燃料電池用セパレータである。
【０００６】
この請求項１に記載された燃料電池用セパレータでは、このセパレータ１０が耐食性に優れかつ吸水性の殆どない複数のアモルファス金属箔１０ａの積層構造であるので、セパレータ１０が強酸性雰囲気に曝されても腐食せず、セパレータ１０が水の存在下においても脆くならず、セパレータ１０の耐久性を向上できる。またアモルファス金属箔１０ａの電気伝導度は比較的高く、燃料電池の発電効率の低下を防止できる。
また上記アモルファス金属箔１０ａはＦｅ及びＢを含み、更にＳｉ，Ｎｉ，Ｍｏ，Ｃ，Ｃｒ及びＣｏからなる群より選ばれた１種又は２種以上の元素を含むことが好ましい。
更にアモルファス金属箔１０ａの厚さは１０〜５０μｍであることが好ましい。
【０００７】
請求項４に係る発明は、図１及び図２に示すように、溶融金属を急冷して厚さ１０〜５０μｍのアモルファス金属箔１０ａからなるアモルファスリボンを作製する工程と、アモルファスリボンを切断した後にエッチングにて１又は２以上のスリット１１ａ，１２ａを形成した単一のアモルファス金属箔１０ａ或いは２以上の積層されたアモルファス金属箔からなるスリット用基板１１，１２を作製する工程と、アモルファスリボンをスリット用基板１１，１２と同一外形を有するように切断して得られた単一のアモルファス金属箔１０ａ或いは２以上の積層されたアモルファス金属箔からなる底壁用基板１３を作製する工程と、スリット用基板１１，１２と底壁用基板１３とを積層して導電性接着剤により互いに接着する工程とを含む燃料電池用セパレータの製造方法である。
【０００８】
この請求項４に記載された方法で燃料電池用セパレータを製造することにより、上記請求項１に記載された燃料電池用セパレータ１０、即ち耐久性が向上しかつ電気伝導度の低下しない燃料電池用セパレータ１０を得ることができる。
また上記溶融金属はＦｅ及びＢを含み、更にＳｉ，Ｎｉ，Ｍｏ，Ｃ，Ｃｒ及びＣｏからなる群より選ばれた１種又は２種以上の元素を含むことが好ましい。
【０００９】
【発明の実施の形態】
次に本発明の第１の実施の形態を図面に基づいて説明する。
図１及び図２に示すように、燃料電池用セパレータ１０は高分子電解質形燃料電池のセパレータであり、それぞれ同一のサイズ（この実施の形態では長方形状に形成される。）と厚さとを有する複数のアモルファス金属箔１０ａを導電性接着剤により積層接着して構成される。上記アモルファス金属箔１０ａはＦｅ及びＢを含み、更にＳｉ，Ｎｉ，Ｍｏ，Ｃ，Ｃｒ及びＣｏからなる群より選ばれた１種又は２種以上の元素を含む。具体的には、アモルファス金属箔１０ａは、Ｆｅ−Ｂ−Ｓｉ系、Ｆｅ−Ｎｉ−Ｍｏ−Ｂ系、Ｆｅ−Ｂ−Ｓｉ−Ｃ系、Ｆｅ−Ｂ−Ｓｉ−Ｃｒ系、Ｆｅ−Ｃｏ−Ｂ−Ｓｉ系、Ｃｏ−Ｆｅ−Ｎｉ−Ｍｏ−Ｂ−Ｓｉ系、Ｃｏ−Ｆｅ−Ｎｉ−Ｂ−Ｓｉ系などのアモルファス金属により形成されることが好ましい。
【００１０】
またアモルファス金属箔１０ａの厚さは１０〜５０μｍ、好ましくは４０〜５０μｍに形成される。ここで、アモルファス金属箔１０ａの厚さを１０〜５０μｍの範囲に限定したのは、１０μｍ未満では機械的強度が不足し、５０μｍを越えると金属が非晶質にならずに結晶化してしまうからである。更に上記導電性接着剤は、エポキシ、ウレタン、アクリル等の樹脂をベースとして、金、銀、ニッケル等の金属やカーボンの導電性粒子を混合して分散させた熱硬化型又は常温硬化型の導電性樹脂により形成される。
【００１１】
上記セパレータ１０は、凹溝状の流体の流路１７，１８の側壁となるスリット１１ａ，１２ａを有する単一のアモルファス金属箔１０ａからなるスリット用基板１１，１２と、スリット用基板１１，１２の一方の面に積層接着され流路１７，１８の底壁となる単一のアモルファス金属箔１０ａからなる底壁用基板１３とを備える。上記流体としては、図示しないが発電セルの負極に接して流れる燃料ガス（水素）と、発電セルの正極に接して流れる酸化剤ガス（酸素や空気など）が挙げられる。電解質膜（固体高分子からなるイオン交換膜）の一方の面には負極側触媒層（白金）を介して負極（拡散層）が積層され、他方の面には正極側触媒層（白金）を介して正極（拡散層）が積層され、これにより上記発電セルが構成される。
【００１２】
スリット用基板１１，１２は、幅方向に所定の間隔をあけて長手方向に延び燃料ガス流路１７の側壁を構成する３本の燃料用スリット１１ａを有しかつ負極に接する燃料側スリット用基板１１と、幅方向に所定の間隔をあけて長手方向に延び酸化剤ガス流路１８の側壁を構成する３本の酸化剤用スリット１２ａを有しかつ正極に接する酸化剤側スリット用基板１２とからなる。また上記底壁用基板１３は上記燃料側スリット用基板１１と酸化剤側スリット用基板１２との間に介装される。なお、上記燃料用スリット１１ａ及び酸化剤用スリット１２ａは３本ではなく、１本、２本又は４本以上であってもよい。上記燃料側スリット用基板１１、酸化剤側スリット用基板１２及び底壁用基板１３の４つの各コーナ部には、４つの第１〜第４通孔２１〜２４がそれぞれ形成される。第１通孔２１は燃料ガスを発電セルの負極に供給するための孔であり、第２通孔２２は反応後の燃料ガスを発電セルの負極から排出するための孔である。また第３通孔２３は酸化剤ガスを発電セルの正極に供給するための孔であり、第４通孔２４は反応後の酸化剤ガスを発電セルの正極から排出するための孔である。上記燃料側スリット用基板１１と酸化剤側スリット用基板１２とは同一形状に形成される。
【００１３】
一方、燃料側スリット用基板１１と底壁用基板１３との間には燃料連通用基板が１４介装され、酸化剤側スリット用基板１２と底壁用基板１３との間には酸化剤連通用基板１５が介装される。燃料連通用基板１４には、３本の燃料用スリット１１ａの一端を第１通孔２１に連通する略Ｌ字状の燃料供給用長孔１４ａと、３本の燃料用スリット１１ａの他端を第２通孔２２に連通する略Ｌ字状の燃料排出用長孔１４ｂとが形成される。また酸化剤連通用基板１５には、３本の酸化剤用スリット１２ａの一端を第３通孔２３に連通する略Ｌ字状の酸化剤供給用長孔１５ａと、３本の酸化剤用スリット１２ａの他端を第４通孔２４に連通する略Ｌ字状の酸化剤排出用長孔１５ｂとが形成される。なお、燃料用スリット１１ａの一端は燃料ガス流路１７の入口となり、燃料用スリット１１ａの他端は燃料ガス流路１７の出口となる。また酸化剤用スリット１２ａの一端は酸化剤ガス流路１８の入口となり、酸化剤用スリット１２ａの他端は酸化剤ガス流路１８の出口となる。更に上記燃料連通用基板１４と酸化剤連通用基板１５とはいずれか一方を裏返した状態で同一形状に形成される。
【００１４】
このように構成された燃料電池用セパレータ１０の製造方法を説明する。
先ず溶融金属を急冷して厚さ１０〜５０μｍ、好ましくは４０〜５０μｍのアモルファス金属箔１０ａからなるアモルファスリボンを作製する。上記溶融金属はＦｅ及びＢを含み、更にＳｉ，Ｎｉ，Ｍｏ，Ｃ，Ｃｒ及びＣｏからなる群より選ばれた１種又は２種以上の元素を含むことが好ましい。具体的には、溶融金属は、Ｆｅ−Ｂ−Ｓｉ系、Ｆｅ−Ｎｉ−Ｍｏ−Ｂ系、Ｆｅ−Ｂ−Ｓｉ−Ｃ系、Ｆｅ−Ｂ−Ｓｉ−Ｃｒ系、Ｆｅ−Ｃｏ−Ｂ−Ｓｉ系、Ｃｏ−Ｆｅ−Ｎｉ−Ｍｏ−Ｂ−Ｓｉ系、Ｃｏ−Ｆｅ−Ｎｉ−Ｂ−Ｓｉ系などの組成であることが好ましい。
【００１５】
次いで上記アモルファスリボンを切断して同一サイズの長方形状のアモルファス金属箔１０ａを複数作製する。次にこれらのアモルファス金属箔１０ａに所定のエッチングをそれぞれ施すことにより、燃料側スリット用基板１１、酸化剤側スリット用基板１２、底壁用基板１３、燃料連通用基板１４及び酸化剤連通用基板１５を作製する。ここでエッチャントとしては、王水、硝酸系の強酸等が用いられる。更に上記各基板１１〜１５に導電性接着剤を塗布して、下から順に酸化剤側スリット用基板１２、酸化剤連通用基板１５、底壁用基板１３、燃料連通用基板１４及び燃料側スリット用基板１１を重ねた後に５０〜１００℃に０．５〜１時間保持する。これにより各基板１１〜１５を積層接着して構成されたセパレータ１０が得られる。
【００１６】
このセパレータ１０を用いた燃料電池の動作を説明する。
水素（燃料ガス）は第１通孔２１及び燃料供給用長孔１４ａを通って燃料用スリット１１ａの入口に流入し、燃料用スリット１１ａと底壁用基板１３（燃料連通用基板１４を含む。）と負極とにより構成された燃料ガス流路１７を流れ、負極を通過して負極側触媒層上で水素イオンと電子に分解される。この分解した電子は外部回路に取出されてモータ等の負荷に供給された後に正極に達する。また分解した水素イオンは水ととともに電解質膜（固体高分子からなるイオン交換膜）及び正極側触媒層を通り正極に達する。一方、酸素（酸化剤ガス）は第３通孔２３及び酸化剤供給用長孔１５ａを通って酸化剤用スリット１２ａの入口に流入し、酸化剤用スリット１２ａと底壁用基板１３（酸化剤連通用基板１５を含む。）と正極とにより構成された酸化剤ガス流路１８を流れる。このため電解質膜及び正極側触媒層を通って正極に達した水素イオンと、外部回路及びモータを通って正極に達した電子は、酸化剤ガス流路１８を流れる酸素と反応して水が生成される。
【００１７】
上記水素の分解反応及び水の生成反応により燃料ガス流路１７及び酸化剤ガス流路１８内はｐＨゼロという強酸性雰囲気となるけれども、セパレータ１０は耐食性に優れかつ吸水性の殆どない複数のアモルファス金属箔１０ａを積層接着することにより構成されているので、腐食することはなく、また上記のような水の存在下においても脆くならない。この結果、セパレータ１０の耐久性を向上できる。またアモルファス金属箔１０ａの電気伝導度は比較的高く、アモルファス金属箔１０ａを互いに積層接着する導電性接着剤の電気伝導度も比較的高いため、燃料電池の発電効率が低下することはない。
【００１８】
図３及び図４は本発明の第２の実施の形態を示す。図３及び図４において図１と同一符号は同一部品又は同一部分を示す。
この実施の形態では、セパレータ４０を構成する燃料側スリット用基板４１、酸化剤側スリット用基板４２、底壁用基板４３、燃料連通用基板４４及び酸化剤連通用基板４５がそれぞれ複数のアモルファス金属箔１０ａを積層接着することにより形成される。例えば、１枚の厚さが４０μｍであるアモルファス金属箔１０ａを用いて各基板４１〜４５を作製する場合、燃料側スリット用基板４１及び酸化剤側スリット用基板４２ではアモルファス金属箔１０ａを８〜１２枚積層接着し、底壁用基板４３ではアモルファス金属箔１０ａを６〜８枚積層接着し、燃料連通用基板４４及び酸化剤連通用基板４５ではアモルファス金属箔１０ａを６〜８枚積層接着することが好ましい。上記以外は第１の実施の形態と同一に構成される。
【００１９】
このように構成された燃料電池用セパレータ４０の製造方法では、燃料側スリット用基板４１、酸化剤側スリット用基板４２、底壁用基板４３、燃料連通用基板４４及び酸化剤連通用基板４５がそれぞれ複数のアモルファス金属箔１０ａを積層することにより作製されることを除いて、第１の実施の形態と略同様の方法で製造される。
このように製造された燃料電池用セパレータ４０では、燃料ガス流路４７及び酸化剤ガス流路４８の孔面積を大きくすることにより、燃料ガス及び酸化剤ガスの流量を増大できるので、燃料電池の出力を向上できることを除いて、動作は第１の実施の形態とほぼ同様であるので、繰返しの説明を省略する。
【００２０】
図５は本発明の第３の実施の形態を示す。図５において図３と同一符号は同一部品又は同一部分を示す。
この実施の形態では、燃料側スリット用基板７１に蛇行する単一の燃料用スリット７１ａ（燃料ガス流路７７の側壁を構成する。）が形成され、酸化剤側スリット用基板７２に蛇行する単一の酸化剤用スリット７２ａ（酸化剤ガス流路７８の側壁を構成する。）が形成される。燃料用スリット７１ａの一端は底壁用基板４３の第１通孔２１に対向する位置まで延びて形成され、燃料用スリット７１ａの他端は底壁用基板４３の第２通孔２２に対向する位置まで延びて形成される。また酸化剤用スリット７２ａの一端は底壁用基板４３の第３通孔２３に対向する位置まで延びて形成され、酸化剤用スリット７２ａの他端は底壁用基板４３の第４通孔２４に対向する位置まで延びて形成される。更にこの実施の形態では、第２の実施の形態の燃料連通用基板及び酸化剤連通用基板は用いられない。上記以外は第２の実施の形態と同一に構成される。
【００２１】
このように構成された燃料電池用セパレータ７０は、燃料連通用基板及び酸化剤連通用基板が不要になることを除いて、第２の実施の形態と略同様の方法で製造される。
このように製造されたセパレータ７０では、燃料連通用基板及び酸化剤連通用基板が不要になるので、部品点数及び組立工数を低減できるとともに、燃料電池の小型化を図ることができることを除いて、動作は第２の実施の形態とほぼ同様であるので、繰返しの説明を省略する。
【００２２】
【発明の効果】
以上述べたように、本発明によれば、スリット用基板と底壁用基板を、耐食性に優れかつ吸水性の殆どない単一のアモルファス金属箔か或いは２以上のアモルファス金属箔の積層体により形成し、更にこれらの基板を積層接着してセパレータを構成したので、強酸性雰囲気に曝されてもセパレータは腐食せず、水の存在下においてもセパレータは脆くならない。この結果、セパレータの耐久性を向上できる。またカーボンシートにより形成された従来のセパレータと比較して、本発明ではアモルファス金属箔の電気伝導度がカーボンシートより高いため、燃料電池の発電効率の低下を防止できる。
【００２３】
また溶融金属を急冷してアモルファス金属箔からなるアモルファスリボンを作製し、このアモルファスリボンを切断した後にエッチングにて１又は２以上のスリットを形成したスリット用基板を作製し、アモルファスリボンをスリット用基板と同一外形を有するように切断して得られた底壁用基板を作製し、更にスリット用基板と底壁用基板とを積層して導電性接着剤により互いに接着すれば、上記耐久性が向上しかつ電気伝導度の低下しない燃料電池用セパレータを得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明実施形態の燃料電池用セパレータの各基板を積層接着する直前の状態を示す斜視図。
【図２】（ａ−１）は図１のＡ−Ａ線断面図。
（ａ−２）は図１のＢ−Ｂ線断面図。
（ｂ−１）は図２（ａ−１）の各部材を積層した状態を示す断面図。
（ｂー２）は図２（ａ−２）の各部材を積層した状態を示す断面図。
【図３】本発明第２実施形態の各基板を積層接着する直前の状態を示す図１に対応する斜視図。
【図４】燃料側スリット用基板及び酸化剤側スリット基板を構成する複数のアモルファス金属箔を積層接着する直前の状態を示す斜視図。
【図５】本発明第３実施形態の各基板を積層接着する直前の状態を示す図１に対応する斜視図。
【符号の説明】
１０，４０，７０  セパレータ
１０ａ  アモルファス金属箔
１１，４１，７１  燃料側スリット用基板
１１ａ，７１ａ  燃料用スリット
１２，４２，７２  酸化剤側スリット用基板
１２ａ，７２ａ  酸化剤用スリット
１３，４３  底壁用基板
１７，４７，７７  燃料ガス流路
１８，４８，７８  酸化剤ガス流路
【図１】
2004241283.tif 000003
【図２】
2004241283.tif 000004
【図３】
2004241283.tif 000005
【図４】
2004241283.tif 000006
【図５】
2004241283.tif 000007