(57)【要約】【課題】本発明はデッドホールド性を有するポリエステルフィルム積層体に関する。更に詳しくは、ポリエステル延伸フィルムの優れた特性である耐熱性、保香性、耐水性等を失うことなく実用面の特性を維持し、良好なデッドホールド性を具備した包装用フィルムとして有用なポリエステル延伸フィルムを基材とした積層体及び包装体及び蓋材に関する。【解決手段】ポリエチレンテレフタレート３０〜７０重量％、３５℃以上のガラス転移温度を有するポリエステルおよび／または共重合ポリエステル３０〜７０重量％、および３４℃以下のガラス転移温度を有するポリエステルおよび／または共重合ポリエステル１〜３０重量％（各原料の合計は１００重量％とする）からなる層を有するポリエステル系延伸フィルム基材の少なくとも片面に、シーラント層を積層した積層体、及び該積層体から作成された包装袋、及び蓋材。【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリエチレンテレフタレート３０〜７０重量％、３５℃以上のガラス転移温度を有するポリエステルおよび／または共重合ポリエステル３０〜７０重量％、および３４℃以下のガラス転移温度を有するポリエステルおよび／または共重合ポリエステル１〜３０重量％（各原料の合計は１００重量％とする）からなる層を有し、１５０℃に３０分間放置した際の熱収縮率が４％以下であるポリエステル系延伸フィルム基材の少なくとも片面に、シーラント層を積層した積層体。
【請求項２】
請求項１に記載の積層体であって、該シーラント層の厚みが、積層フィルム全厚みの３０〜７０％を占める積層体。
【請求項３】
請求項１に記載の積層体であって、基材とシーラントのラミネート強度が１．５Ｎ／１５ｍｍ以上であることを特徴とする積層体。
【請求項４】
請求項１に記載の積層体であって、ポリエステル系延伸フィルム基材とシーラント層の間にガスバリア層を有することを特徴とする積層体。
【請求項５】
請求項１、２、３、４のいずれかに記載の積層体から作成されたことを特徴とする包装袋。
【請求項６】
請求項１、２、３、４のいずれかに記載の積層体から作成されたことを特徴とする包装袋。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明はデッドホールド性を有するポリエステルフィルム積層体に関する。更に詳しくは、ポリエステル延伸フィルムの優れた特性である耐熱性、保香性、耐水性等を失うことなく実用面の特性を維持し、良好なデッドホールド性を具備した包装用フィルムとして有用なポリエステル延伸フィルムを基材とした積層体及び包装体及び蓋材に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来から、デッドホールド性（折り曲げ固定性）の優れたフィルムとしては、セロハンが知られている。セロハンは、その優れた透明性と易切断性、デッドホールド性等の特性により各種包装材料、粘着テープ用として重用されている。しかし、一方ではセロハンは吸湿性を有するため特性が季節により変動し一定の品質のものを常に供給することは困難であった。
【０００３】
また、ポリエチレンテレフタレートフィルムは、強靱性、耐熱性、耐水性、透明性などの優れた特性の良さを買われて用いられているが、これらの優れた特性を有する反面、切断しにくく、包装用袋とした際に、口を引き裂き難い欠点や、デッドホールド性が劣るために折り目を付けることは困難であるという欠点を有していた。
【０００４】
上記欠点を解決する方法として、応力−ひずみ曲線において降伏点を有し、かつ該共重合物の未延伸フィルムの平均屈折率をＮ０、二軸延伸フィルムの平均屈折率をＮ１としたとき、０．００３≦Ｎ１−Ｎ０≦０．０２１を満足することを特徴とする易折り曲げポリエステルフィルム（特許文献１参照）やポリエステル樹脂層（Ａ）の少なくとも片面に、ポリエステル樹脂層（Ａ）の融点よりも１０℃以上高い融点を有し、かつ全厚みに対し５％以上、６０％以下の厚みのポリエステル樹脂層（Ｂ）を積層した未延伸積層フィルムを少なくとも一軸延伸後にポリエステル樹脂層（Ａ）の融点より１０℃低い温度以上、かつポリエステル樹脂層（Ｂ）の融点未満の温度で熱処理することを特徴とする引き裂き性とひねり性の良好なポリエステルフィルムの製造方法（特許文献２参照）などが提案されている。
【０００５】
しかしながら、上記従来技術において応力−ひずみ曲線において降伏点を有し、かつ該共重合物の未延伸フィルムの平均屈折率をＮ０、二軸延伸フィルムの平均屈折率をＮ１としたとき、０．００３≦Ｎ１−Ｎ０≦０．０２１とする方法ではデットホールド性は良好となっても印刷やラミネート、蒸着等の加工を行った時、又ヒートシールの際の熱による収縮によってシワの発生や幅方向のフィルムの寸法変化が発生した。またポリエステル樹脂層（Ａ）の少なくとも片面に、ポリエステル樹脂層（Ａ）の融点よりも１０℃以上高い融点を有し、かつ全厚みに対し５％以上、６０％以下の厚みのポリエステル樹脂層（Ｂ）を積層した未延伸積層フィルムを少なくとも一軸延伸後にポリエステル樹脂層（Ａ）の融点より１０℃低い温度以上、かつポリエステル樹脂層（Ｂ）の融点未満の温度で熱処理する方法では、融点の高いポリエステル樹脂層の影響で十分なデッドホールド性が得られないことがあった。
【０００６】
また、近年、食品工業に於いては、衛生性、経済性、取扱い簡便性等から、プラスチックフィルムによる包装が頻繁に行われている。プラスチックフィルムからなる包装材料は、一般に最内装にヒートシール層としてポリオレフィン系樹脂を使用し、このヒートシール層に基材となるプラスチックフィルム層が積層されたものである。このような積層フィルムを用いて制作された包装袋は、強度に優れ、その機能に応じて様々なものを包装できる。
【０００７】
しかしながら、基材として、二軸延伸されたポリエチレンテレフタレート系フィルム、ポリプロピレン系フィルム、ポリアミド系フィルムを基材フィルムとした包装用袋は、強靭性、透明性、耐水性等に優れているものの、一度開封した後に袋の口を閉じる為には、輪ゴム等で縛る、或いは再度ヒートシールを行うといったことが必要であった。
【０００８】
このような手間を省き、簡便に再度封をする方法として、開封した部分を折り曲げる事によって簡易的に再封する方法があり、粉末調味料等を使用した残りを保存しておく場合に用いられる。
【０００９】
しかしながら、上記の基材フィルムとした包装用袋は、デッドホールド性を有しておらず、製袋された袋の口部分を折り曲げることができず、一度開封した後に、再度封印する為には、輪ゴム等を用いて口を閉じる、又は再度ヒートシールを行う等、煩わしさがあり、特に再度ヒートシールを行うことは、一般家庭では実用的でなかった。
【００１０】
このような欠点を補い、簡単に口を閉じるために、金属箔や紙を積層してデッドホールド性を付与した包装袋が用いられている。
このようなものは、例えばポリエチレンテレフタレートフィルム／アルミ箔又は紙／ヒートシール層の３層構成としたものが挙げられる。金属箔や紙を積層した包装袋は、金属箔や紙が有する優れたデッドホールド性により、包装袋にデッドホールド性を付与しており、ふりかけやスープの素等の食品用途や、医薬品等に用いられている。
【００１１】
しかしながら、金属箔や紙を積層した包装袋は、わざわざ中間層を設けなければならず、経済性に劣り、特に金属箔を用いたものは焼却時に炉をいためることが指摘されている。又、紙は吸湿性を有しており、寸法安定性に劣り、安定した製品を得ることが困難であった。
【００１２】
【特許文献１】
第２５０５４７４号公報
【００１３】
【特許文献２】
特開平５−１０４６１８
【００１４】
【発明が解決しようとする課題】
すなわち、本発明は金属箔、或いは紙を積層した積層体、又は包装袋の特性のうち、特にデッドホールド性にから得られる開口部分の折り曲げ性に注目し、これらの特性を有し、さらにポリエステルフィルムの優れた特性である耐熱性、防湿性、透明性、保香性等を合わせて有するフィルムを得ることを目的とし、更に、包装袋として用いた際に金属箔や紙を積層することなく、デッドホールド性を有し、開封口部分を折り曲げることで、輪ゴム等を用いること無く再封可能な包装袋、及び、蓋材として用いた際に、全面を開封することなく、例えば半分開封した後に、開封した側とは反対側に折り曲げた状態で固定できる蓋材を得ることを目的として研究し、これを達成したものである。
【００１５】
【課題を解決するための手段】
本発明のデッドホールド性に優れた積層体、及びそれを用いた包装袋、或いは蓋材は、ポリエチレンテレフタレート３０〜７０重量％、３５℃以上のガラス転移温度を有するポリエステルおよび／または共重合ポリエステル３０〜７０重量％、および３４℃以下のガラス転移温度を有するポリエステルおよび／または共重合ポリエステル１〜３０重量％（各原料の合計は１００重量％とする）からなる層を有し、１５０℃に３０分間放置した際の熱収縮率が４％以下であるポリエステル系延伸フィルム基材の少なくとも片面に、シーラント層を積層した積層体及び該積層体から作成された包装袋、及び蓋材からなり、そのことにより上記目的が達成される。
【００１６】
上記組成物に含有されるポリエチレンテレフタレートの量は３０〜７０重量％であり、好ましくは４０〜６０重量％である。３０重量％を下まわると、得られたフィルムの耐熱性が低下する。逆に、７０重量％を越えると、デッドホールド性が不良となる。なお、上記ポリエチレンテレフタレートの固有粘度は、好ましくは０．５５〜１．３ｄｌ／ｇであり、さらに好ましくは０．６３〜１．２ｄｌ／ｇである。
【００１７】
上記組成物に含有されるガラス転移温度が３５℃以上のポリエステルおよび／または共重合ポリエステルの量は２０〜７０重量％であり、好ましくは３０〜５０重量％である。２０重量％を下まわるとデッドホールド性が不良になる。逆に、７０重量％を越えると、得られたフィルムの耐熱性が低下する。なお、上記ポリエステルおよび共重合ポリエステルの固有粘度は、好ましくは０．５０〜１．３ｄｌ／ｇであり、さらに好ましくは０．６０〜１．２ｄｌ／ｇである。
【００１８】
本発明に用いられるガラス転移温度が３５℃以上のポリエステルおよび共重合ポリエステルとしては、以下のようなものが挙げられる。まず、ポリエステルは、ガラス転移温度が３５℃以上であればどのようなものでもよい。共重合ポリエステルは、例えばテレフタル酸およびエチレングリコールを主成分とし、他の酸成分および／または他のグリコール成分を共重合成分として含有するポリエステルである。他の酸成分としては、脂肪族の二塩基酸（例えば、アジピン酸、セバチン酸、アゼライン酸）や芳香族の二塩基酸（例えば、イソフタル酸、ジフェニルジカルボン酸、５−第３ブチルイソフタル酸、２，２，６，６−テトラメチルビフェニル−４，４−ジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、１，１，３−トリメチル−３−フェニルインデン−４，５−ジカルボン酸）が用いられる。グリコール成分としては、脂肪族ジオール（例えば、ネオペンチルグリコール、ジエチレングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオール、ヘキサンジオール）、脂環族ジオール（例えば、１，４−シクロヘキサンジメタノール）または芳香族ジオール（例えば、キシリレングリコール、ビス（４−β−ヒドロキシフェニル）スルホン、２，２−（４−ヒドロキシフェニル）プロパン誘導体）が用いられる。
【００１９】
上記組成物に含有されるガラス転移温度が３４℃以下のポリエステルおよび／または共重合ポリエステルの量は１〜３０重量％であり、好ましくは３〜２０重量％である。３０重量％を越えると、デッドホールド性が不良になる。なお、上記ポリエステルおよび共重合ポリエステルの固有粘度は、好ましくは０．５０〜１．３ｄｌ／ｇであり、さらに好ましくは０．６０〜１．２ｄｌ／ｇである。
【００２０】
本発明に用いられるガラス転移温度が３４℃以下のポリエステルおよび共重合ポリエステルとしては、以下のようなものが挙げられる。まず、ポリエステルは、ガラス転移温度が３４℃以下であればどのようなものでもよい。共重合ポリエステルは、例えばテレフタル酸および／またはイソフタル酸とエチレングリコールとを主成分とし、他の酸成分および／または他のグリコール成分を共重合成分として含有するポリエステルである。他の酸成分としては、脂肪族の二塩基酸（例えば、アジピン酸、セバチン酸、アゼライン酸、イソフタル酸）などが用いられる。他のグリコール成分としては、脂肪族ジオール（例えば、ネオペンチルグリコール、ブタンジオール、ヘキサンジオール）などが用いられる。あるいはこれらのポリエステルとポリエーテル（例えば、ポリエチレンオキシド、ポリプロピレンオキシド）とのブロック共重合体が用いられ得る。
【００２１】
上記ポリエステルおよびポリエステル共重合体は、従来の方法により製造され得る。例えば、酸成分とグリコール成分とを直接反応させる直接エステル化法、酸成分としてのエステルとグリコール成分とを反応させるエステル交換法などが用いられ得る。上記組成物中には、ポリエステル成分の他に、必要に応じて各種添加剤が含有されていてもよい。添加剤としては、滑剤（例えば、二酸化チタン、微粒子シリカ、カオリン、炭酸カルシウム）、帯電防止剤、老化防止剤、紫外線防止剤、着色剤（例えば、染料）などが用いられる。
【００２２】
本発明においてポリエステル系フィルムの１５０℃の雰囲気下に３０分放置した際の熱収縮率の最大値は４．０％以下であることが好ましく、３．０％以下であることが更に好ましい。１５０℃における熱収縮率が４．０％より大きいとフィルムに印刷や蒸着層を形成する等の後加工時にシワ発生や平面性の乱れが発生することがあり好ましくない。
【００２３】
熱収縮率を低減するためには、熱固定処理時の温度および時間を最適化するだけでなく、縦弛緩処理を熱固定処理の最高温度より低い温度で行うことが好ましい。
【００２４】
本発明に於いて、シーラント層を積層する方法としては、ドライラミネート法、押し出しラミネート法等の方法が挙げられ、その際に用いられる接着剤、或いはアンカーコート剤としては、一般的にポリウレタン系、ポリエステル系、ポリエチレンイミン、アルキルチタネート等が挙げられる。
【００２５】
本発明に於けるシーラントィルムとしては、製袋等の加工の際に、ヒートシール、インパルスシール、超音波シール等の方法によりシール可能なフィルムであり、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィンフィルムや、ポリスチレンフィルム、ポリ塩化ビニルフィルム、ポリビニルアルコールフィルム等が挙げられる。
【００２６】
本発明に於いて、積層フィルムを得る方法としては、低密度ポリエチレンを用いた押し出しラミネート法、或いは直鎖状低密度ポリエチレン未延伸フィルム、又はポリプロピレン未延伸フィルムを用いたドライラミネート法が好適である。
【００２７】
上記ヒートシール層の厚みは積層フィルム全厚みの３０〜７０％、好ましくは４０〜６０％を占める。ヒートシール層の厚みが上記範囲を下まわると、作成された袋は強度に乏しく、使用に耐えないものとなる。逆に上記範囲を上回ると所期のデッドホールド性が発現し難いものとなり、また経済性に劣るものとなる。
【００２８】
上記ポリエステル基材フィルムの厚みとしては、１２〜２５μｍ程度のものが使用されるが、これに限ったものではない。また、この場合、ヒートシール層の厚みは５〜６０μｍ程度であるが、好ましくは１０〜４０μｍである。
【００２９】
本発明に於いて、ポリエステル系基材フィルムとシーラント層のラミネート強度は１．５Ｎ／１５ｍｍ以上であることが必要であり、より好ましくは３．０Ｎ／１５ｍｍである。ラミネート強度が１．５Ｎ／１５ｍｍより小さい場合には、得られる積層フィルムを用いて作成した包装袋を開封する際にポリエステル基材とシーラント層の間で剥離が生じ、開封性が悪化するだけでなく、包装袋や蓋材の外観や強度が低下する。
【００３０】
本発明に用い得るポリエステル基材フィルムは、公知のフィルム製膜法によって形成し得る。フィルム製膜法としては、未延伸フィルムを縦方向又は横方向に延伸する一軸延伸法やインフレーション法、同時二軸延伸法、逐次二軸延伸法などの二軸延伸法を行い、次いで熱固定処理する方法が用い得る。例えば、逐次二軸延伸法としては、縦延伸及び横延伸または横延伸及び縦延伸を順に行う方法のほか、横−縦−縦延伸法、縦−横−縦延伸法、縦−縦−横延伸法などの延伸方法を採用することができる。また、同時二軸延伸法としては、従来の同時二軸延伸法でもよいが、リニアモーター方式により駆動される新規の同時二軸延伸法が好ましい。なお、多段階に分けて同時二軸延伸してもよい。また、熱収縮率をさらに低減するために、必要に応じて、縦弛緩処理、横弛緩処理などを施してもよい。
【００３１】
好ましくは、上記延伸は、次のような工程で行われる。例えば、まず、それを構成する重合体組成物が有するガラス転移温度（Ｔｇ）以上、融点以下の温度、例えばＴｇ＋３０℃程度の温度で予熱を行う。ここで、重合体組成物が有するガラス転移温度とは、各ポリエステル成分のガラス転移温度を、その含有率で重みを付けて平均した値を意味する。延伸倍率としては一軸延伸の場合は少なくとも１．５倍以上、好ましくは３〜５倍であり、二軸延伸の場合は延伸面積で２〜３０倍、好ましくは９〜１６倍である。
【００３２】
本発明に於いて、ポリエステル系基材フィルムとシーラント層の間にガスバリア層を有していても良い。本発明に用いるガスバリア層としては、金属蒸着膜層、或いは無機酸化物蒸着膜層を設けることが好ましい。
【００３３】
金属蒸着層に使用する金属としては、Ａｌ、Ｚｎ、Ｍｇ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｉｎ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｐｂ、Ｆｅ等が挙げられる。これらの中でＡｌ、Ｚｎ、Ｍｇが本発明の金属蒸着ポリエステル系フィルムには好ましく、特にＡｌが生産性の点から好ましい。
【００３４】
上記金属蒸着層の膜厚は、通常１〜５００ｎｍ、好ましくは５〜２００ｎｍである。膜厚が１ｎｍ未満では満足のいくガスバリア性が得られ難く、また５００ｎｍを超えて過度に厚くしても、それに相当するガスバリア性向上効果は得られず、蒸着後のフィルムの平面性や製造コストの点で却って不利となる。
【００３５】
金属蒸着層の作製には、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法等の物理蒸着法、あるいはＣＶＤ等の化学蒸着法等が適宜用いられる。
【００３６】
無機酸化物蒸着層は、酸化珪素、酸化アルミニウム、酸化マグネシウムやこれらの混合物等を含有するものである。なお、本発明でいう酸化珪素とはＳｉＯやＳｉＯ２等の各種珪素酸化物の混合物からなり、酸化アルミニウムとはＡｌＯやＡｌ２Ｏ３等の各種アルミニウム酸化物の混合物からなり、酸化マグネシウムとはＭｇＯ等の各種マグネシウム酸化物の混合物からなるものである。各酸化物中の酸素の結合量はそれぞれの作製条件によって異なってくる。
【００３７】
特に、酸化アルミニウムと酸化珪素の混合物を含有する無機酸化物蒸着層は、透明で、ボイル処理やレトルト処理あるいはゲルボ試験（耐屈曲性試験）にも耐え得る優れたガスバリア性を付与できることから、本発明におけるガスバリア層として特に好ましい。この場合、無機酸化物蒸着層中の酸化アルミニウムの含有率は、好ましくは２０重量％以上９０重量％以下、より好ましくは２５重量％以上８０重量％以下、特に好ましくは３０重量％以上７５重量％以下である。酸化アルミニウム量含有率が２０重量％未満の場合、無機酸化物蒸着層中に格子欠陥が生じて十分なガスバリア性が得られないおそれがあり、逆に９０重量％を超えると、無機酸化物蒸着層の柔軟性が低下し、ガスバリア性フィルムをボイル処理した時に、基材ポリエステル系フィルムの寸法変化により、無機酸化物蒸着層の破壊（割れや剥離）が生じ易くなってガスバリア性が低下するおそれがあり、好ましくない。
【００３８】
上記の場合、特性を損なわない範囲で、酸化アルミニウムと酸化珪素以外に他の酸化物等を微量（せいぜい３重量％まで）含んでいても構わない。
【００３９】
上記無機酸化物蒸着層の膜厚は、通常１０〜５０００Å、好ましくは５０〜２０００Åである。膜厚が１０Å未満では満足のいくガスバリア性が得られ難く、また５０００Åを超えて過度に厚くしても、それに相当するガスバリア性向上効果は得られず、耐屈曲性や製造コストの点で却って不利となる。
【００４０】
無機酸化物蒸着層の作製には、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法等の物理蒸着法、あるいはＣＶＤ等の化学蒸着法等が適宜用いられる。例えば真空蒸着法を採用する場合は、蒸着原料としてＳｉＯ２とＡｌ２Ｏ３の混合物、あるいはＳｉＯ２とＡｌの混合物等が用いられる。加熱には、抵抗加熱、誘導加熱、電子線加熱等を採用することができ、また、反応ガスとして酸素、窒素、水素、アルゴン、炭酸ガス、水蒸気等を導入したり、オゾン添加、イオンアシスト等の手段を用いた反応性蒸着を採用することも可能である。更に、基材ポリエステル系フィルムにバイアスを印加したり、加熱したりあるいは冷却する等、成膜条件も任意に変更することができる。上記蒸着材料、反応ガス、基板バイアス、加熱・冷却等は、スパッタリング法やＣＶＤ法を採用する場合にも同様に変更可能である。
【００４１】
また、ポリエステル系基材フィルムと蒸着層との優れた密着強度を得るための手段としては、蒸着層の形成前に、ポリエステル系基材フィルムの表面にコロナ処理、火炎処理、プラズマ処理、グロー放電処理、逆スパッタ処理、粗面化処理等を施したり、あるいはポリエステル系基材フィルム上に接着改質層を形成する等の方法があり、中でも、接着力の持続性の点から接着改質層の形成が好ましい。
【００４２】
【作用】
上述した、所定の比率に配合されたポリエステルを延伸および熱処理し、少なくともその片面にシーラント層を積層する事により、本発明の目的とするデッドホールド性に優れた積層体及び包装袋及び蓋材が得られる。
【００４３】
【実施例】
以下実施例により本発明を説明する。実施例および比較例における評価の方法については（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）の方法で行った。
【００４４】
（ａ）熱収縮率：フィルムの長手方向、及び巾方向に、幅１０ｍｍ、長さ２５０ｍｍのサンプルを切り出し、２００ｍｍ間隔で印をつけ、５ｇの一定張力で間隔Ａを測る。続いて、１５０℃の雰囲気中のオーブンに無荷重で３０分間放置した。オーブンから取り出し室温まで冷却後に、５ｇの一定張力で間隔Ｂを求め、以下の式により熱収縮率を求めた。
熱収縮率＝（Ａ−Ｂ）／Ａ×１００（％）
【００４５】
（ｂ）デッドホールド性
官能テストで行い、幅３０ｍｍのテープ状積層サンプルをシーラントフィルム層側に折り曲げた
○：折り曲げた状態で元に戻らない
×：折り曲げた状態を維持できない
【００４６】
（ｃ）耐熱性
得られた積層フィルムを、シーラント層が内側となるように半折し、テスター産業社製ヒートシールテスター（ＴＰ−７０１−Ｂ型）を用いて、１６０℃、２Ｋｇ／ｃｍ２、１秒間のヒートシールを行い、仕上がりを見た。
○：収縮、しわ等なく仕上がり良好
×：収縮、しわ等が発生し仕上がりが汚い
【００４７】
【実施例１】
酸成分としてテレフタル酸１００ｍｏｌ％、グリコール成分としてエチレングリコール７０ｍｏｌ％およびネオペンチルグリコール３０ｍｏｌ％を用いて共重合ポリエステルＡを調製した。得られた共重合ポリエステルＡのガラス転移温度は７２℃であり、固有粘度は０．６７ｄｌ／ｇであった。
【００４８】
次いで、酸成分としてテレフタル酸７０ｍｏｌ％およびセバチン酸３０ｍｏｌ％、グリコール成分としてエチレングリコール４５ｍｏｌ％およびネオペンチルグリコール５５ｍｏｌ％、を用いて共重合ポリエステルＢを調製した。得られた共重合ポリエステルＢのガラス転移温度は７℃であり、固有粘度は０．７０ｄｌ／ｇであった。
【００４９】
本実施例のポリエステル基材フィルムは、このようにして得られた共重合ポリエステルＡおよびＢをポリエステル成分として用いて、次のように調製された。ポリエチレンテレフタレート（固有粘度０．７０ｄｌ／ｇ）を５５重量％、ガラス転移温度が３５℃以上のポリエステル成分として共重合ポリエステルＡを３５重量％、およびガラス転移温度が３４℃以下のポリエステル成分として共重合ポリエステルＢを１０重量％の割合で混合した。さらに該混合物の全重量を基準にして０．０５重量％のシリカを、この混合物に添加剤として加え、ポリエステル組成物を得た。このポリエステル組成物を２９０℃で溶融押出しし、３０℃の冷却ドラムで急冷して未延伸フィルムを得た。
【００５０】
該未延伸フィルムを長手方向に９５℃で３．５倍、次いで横方向に１０５℃で４．０倍に延伸し、続いて３％の弛緩処理を行いつつ２１０℃で３秒間熱固定を行った後、フィルムの片面にコロナ放電処理を行い、２０μｍのフィルムを得た。
【００５１】
得られたフィルムのコロナ処理面にエステル系接着剤を乾燥状態で０．３ｇ／ｍ２となるように塗布した後、押出しラミネート法にてＭＦＲ７．０の低密度ポリエチレン樹脂を１５μｍとなるように押出しして、積層フィルムを得た。
【００５２】
得られた積層体の特性を表１に示す。
【００５３】
【比較例１】
ポリエチレンテレフタレート（固有粘度０．７０ｄｌ／ｇ）を５０重量％、共重合ポリエステルＡを５０重量％の割合で混合した。さらに該混合物の全重量を基準にして０．０５重量％のシリカを、この混合物に添加剤として加え、ポリエステル組成物を得た以外は実施例１と同様にして、２０μｍのポリエステル系フィルムと１５μｍのシーラント層の積層体を得た。得られた積層体の特性を表１に示す。
【００５４】
【比較例２】
押出しラミネート法にて積層される、低密度ポリエチレン樹脂の厚さを６０μｍとした以外は実施例１と同様にして積層体を得た。得られた積層体はデッドホールド性が無く、折り曲げた状態を維持できなかった。
【００５５】
【実施例２】
実施例１と同様にして次のように調製した。ポリエチレンテレフタレート（固有粘度０．７０ｄｌ／ｇ）を３５重量％、ガラス転移温度が３５℃以上のポリエステル成分として共重合ポリエステルＡを４５重量％、およびガラス転移温度が３４℃以下のポリエステル成分として共重合ポリエステルＢを２０重量％の割合で混合した。さらに該混合物の全重量を基準にして０．０５重量％のシリカを、この混合物に添加剤として加え、ポリエステル組成物を得た。
【００５６】
得られたポリエステル樹脂組成物から、実施例１と同様にして、２０μｍのポリエステル系フィルムと１５μｍのシーラント層の積層体を得た。得られた積層体の特性を表１に示す。
【００５７】
【比較例３】
ポリエステル系基材フィルムとしてポリエチレンテレフタレート（固有粘度０．７０ｄｌ／ｇ）樹脂フィルムを用いた以外は実施例１と同様に製膜、押出しラミネートをして積層体を得た。得られた積層体の特性を表１に示す。
【００５８】
【比較例４】
ポリエチレンテレフタレート（固有粘度０．７０ｄｌ／ｇ）を２０重量％、共重合ポリエステルＢを４０重量％、共重合ポリエステルＣを４０重量％の割合で混合した。さらに該混合物の全重量を基準にして０．０５重量％のシリカを、この混合物に添加剤として加え、ポリエステル組成物を得た。このポリエステル組成物を用いて、熱固定の温度を１８０℃とした以外は実施例１と同様に製膜、押出しラミネートをして、積層体を得た。得られた積層体はヒートシールを行った際にしわが発生し、耐熱性に劣っていた。
【００５９】
【比較例５】
テレフタル酸８２ｍｏｌ％、イソフタル酸１８ｍｏｌ％、エチレングリコール１００ｍｏｌ％を共重合させ、固有粘度０．６５のペレットを得た。得られたペレットを十分に真空乾燥した後、２８５℃に加熱した押出機に供給して、Ｔ型口金よりシート状に成形し、表面温度５０℃の金属ドラムに巻きつけて冷却固化し未延伸フィルムを得た。この未延伸フィルムを表面温度８０℃の予熱ロールに導き、３．３倍に縦延伸し、２５℃のロール群で冷却した後、フィルムの両端をクリップで把持してテンターに導き、９５℃の雰囲気中で予熱して３．２倍に横延伸した。続いて１５０℃の雰囲気中で緊張熱処理を行ない、厚さ２０μｍのフィルムを得た。
【００６０】
得られたフィルムに実施例１と同様に押出しラミネートをして、積層体を得た。得られた積層体はヒートシールを行った際にしわが発生し、耐熱性に劣っていた。
【００６１】
【表１】
2004106286.tif 000002
【００６２】
【表２】
2004106286.tif 000003
【００６３】
【発明の効果】
以上の如く、デッドホールド性及び耐熱性の良好なポリエステル系フィルム積層体が得られ、包装用として有効なことがわかる。