(57)【要約】【課題】本発明の課題は、プロテイナーゼＫ等の酵素の作用により迅速に分解処理することが可能であるポリ乳酸含有生分解性樹脂組成物を提供することである。【解決手段】Ａ）ポリ乳酸、Ｂ）マンナン分解物、及びＣ）グリコールと脂肪族ジカルボン酸又はその無水物を主成分とする脂肪族ポリエステル、を含有することを特徴とする生分解性樹脂組成物。【選択図】なし。【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ａ）ポリ乳酸、Ｂ）マンナン分解物、及びＣ）グリコールと脂肪族ジカルボン酸又はその無水物を主成分とする脂肪族ポリエステル、を含有することを特徴とする生分解性樹脂組成物。
【請求項２】
マンナン分解物が、マンノオリゴ糖、ガラクトマンナン分解物及びグルコマンナン分解物よりなる群から選択される少なくとも１種である請求項１に記載の生分解性樹脂組成物。
【請求項３】
グリコールと脂肪族ジカルボン酸又はその無水物を主成分とする脂肪族ポリエステルが、ポリエチレンサクシネート、ポリエチレンサクシネート／アジペート、ポリブチレンサクシネート、ポリブチレンサクシネート／アジペート、ポリブチレンサクシネートカーボネートよりなる群から選択される少なくとも１種である請求項１又は２に記載の生分解性樹脂組成物。
【請求項４】
生分解性樹脂組成物１００重量％中に、ポリ乳酸を５〜９５重量％の割合で含有する請求項１乃至３のいずれかに記載の生分解性樹脂組成物。
【請求項５】
ポリ乳酸１００重量部に対して、マンナン分解物を０．０１〜２重量部の割合で含有する請求項１乃至４のいずれかに記載の生分解性樹脂組成物。
【請求項６】
ポリ乳酸１００重量部に対して、グリコールと脂肪族ジカルボン酸又はその無水物を主成分とする脂肪族ポリエステルを４〜５００重量部の割合で含有する請求項１乃至４のいずれかに記載の生分解性樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、生分解性樹脂組成物に関する。より詳細には、本発明は、プロテイナーゼＫ等の酵素の作用により迅速に分解処理することが可能であるポリ乳酸含有生分解性樹脂組成物に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、プラスチック廃棄物の処理が問題になっている。プラスチック廃棄物の処理方法としては焼却や埋め立てが主であるが、焼却は地球温暖化の促進、埋め立ては埋立地の減少等の問題を抱え、生物学的分解処理法が注目されている。ポリ乳酸は生分解性を有し、次世代のプラスチックとして種々の用途開発が進められているが、近い将来、現在使用されているプラスチック同様廃棄物問題がクローズアップされることが十分に予想される。
【０００３】
ポリ乳酸は水系の中で加水分解する高分子であり、現在医療や医薬用材料として応用されているが、澱粉等の再生可能な資源から乳酸醗酵を通して合成できることから、環境分解が困難である汎用プラスチックに代わる生分解性樹脂の素材として注目されている。このように、今後ポリ乳酸の需要が増加するであろうことを考慮すると、優れた機能を備えたポリ乳酸の開発と共に該ポリ乳酸を効率的に分解処理する技術を開発する必要がある。
【０００４】
一方、ポリ乳酸の生分解性という観点からは、ポリ乳酸の自然界における分解速度は遅く、更にポリ乳酸を分解する微生物の分布も限定されているため、自然分解によるポリ乳酸の効率的な分解処理は望めない。そこで今日では、効率的なポリ乳酸の分解処理方法として、ポリ乳酸にプロテイナーゼＫ等の酵素を作用させて、ポリ乳酸を乳酸や乳酸オリゴマー等に分解する方法が試みられている。しかしながら、ポリ乳酸は、生分解性であるとはいえ、これらの酵素の作用を受けにくく、かかる方法では迅速に分解処理できないという問題点があった。このような従来技術を背景として、ポリ乳酸が酵素の作用によって迅速に分解処理されるように設計された生分解性樹脂の開発が望まれていた。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
そこで、本発明は、プロテイナーゼＫ等の酵素の作用により迅速に分解処理することが可能であるポリ乳酸含有生分解性樹脂組成物を提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明者等は、上記課題を解決するため鋭意研究を行った結果、ポリ乳酸にマンナン分解物及び特定の脂肪族ポリエステルを組み合わせて配合することによって、酵素によって迅速に分解処理できるポリ乳酸含有生分解性樹脂組成物を調製することができることを見出した。本発明は、かかる知見に基づいて完成したものである。
【０００７】
すなわち、本発明は下記に掲げる生分解性樹脂組成物である。
項１．Ａ）ポリ乳酸、Ｂ）マンナン分解物、及びＣ）グリコールと脂肪族ジカルボン酸又はその無水物を主成分とする脂肪族ポリエステル、を含有することを特徴とする生分解性樹脂組成物。
項２．マンナン分解物が、マンノオリゴ糖、ガラクトマンナン分解物及びグルコマンナン分解物よりなる群から選択される少なくとも１種である項１に記載の生分解性樹脂組成物。
項３．グリコールと脂肪族ジカルボン酸又はその無水物を主成分とする脂肪族ポリエステルが、ポリエチレンサクシネート、ポリエチレンサクシネート／アジペート、ポリブチレンサクシネート、ポリブチレンサクシネート／アジペート、ポリブチレンサクシネートカーボネートよりなる群から選択される少なくとも１種である項１又は２に記載の生分解性樹脂組成物。
項４．生分解性樹脂組成物１００重量％中に、ポリ乳酸を５〜９５重量％の割合で含有する項１乃至３のいずれかに記載の生分解性樹脂組成物。
項５．ポリ乳酸１００重量部に対して、マンナン分解物を０．０１〜２重量部の割合で含有する項１乃至４のいずれかに記載の生分解性樹脂組成物。
項６．ポリ乳酸１００重量部に対して、グリコールと脂肪族ジカルボン酸又はその無水物を主成分とする脂肪族ポリエステルを４〜５００重量部の割合で含有する項１乃至４のいずれかに記載の生分解性樹脂組成物。
【０００８】
【発明の実施の形態】
本発明の生分解性樹脂組成物は、Ａ）ポリ乳酸、Ｂ）マンナン分解物、及びＣ）グリコールと脂肪族ジカルボン酸又はその無水物を主成分とする脂肪族ポリエステル、を含有することを特徴とするものである。
【０００９】
本発明の生分解性樹脂組成物は、Ａ）成分として、ポリ乳酸を含有する。ここで、ポリ乳酸とは、ポリマーの主要な構成単位として乳酸を有するポリマーをいい、例えば、ポリＬ−乳酸やポリＤ−乳酸等の乳酸ホモポリマー、Ｌ−乳酸及びＤ−乳酸の少なくとも１種とアラニン、グリコール酸、グリコリド、グリシン、ε−カプロラクトン、グルコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリビニルアルコール、糖類、多価アルコールの少なくとも１種との乳酸コポリマー、ポリＤ，Ｌ−乳酸等を挙げることができる。これらの中で、好ましくは、乳酸ホモポリマー、Ｌ−乳酸及びＤ−乳酸の少なくとも１種とアラニン若しくはグリコリドとの乳酸コポリマー、ポリＤ，Ｌ−乳酸であり、さらに好ましくはＬ−乳酸及びＤ−乳酸の少なくとも１種とグリコリドとの乳酸コポリマー、ポリＬ−乳酸である。これらのポリ乳酸は、１種単独で用いてもよく、又２種以上を任意に組み合わせて用いてもよい。ポリ乳酸の数平均分子量は特に制限されないが、好ましくは５×１０３〜１×１０６、さらに好ましくは５×１０４〜４×１０５である。ポリ乳酸中の乳酸単位の重量比率は特に制限されないが、好ましくは１０％以上、さらに好ましくは３０％以上である。本発明において、上記ポリ乳酸として、簡便には、市販されているものを使用することもできる。市販されているものとしては、「ラクティー」（ポリ乳酸、島津製作所社製）、商品名「エコプレイ」（ポリ乳酸、Ｃａｒｇｉｌ−Ｄｏｗ社製）等を挙げることができる。
【００１０】
Ａ）成分であるポリ乳酸の配合割合としては、特に制限されないが、一例として、生分解性樹脂組成物１００重量％中に、ポリ乳酸が総量で５〜９５重量％、好ましくは１０〜９５重量％となる範囲を挙げることができる。
【００１１】
本発明の生分解性樹脂組成物は、Ｂ）成分として、マンナン分解物を含有する。ここで、マンナン分解物とは、マンナンの分解物であってマンノースを構成成分として有する化合物である。マンナンとは、マンノースを主な構成成分とする多糖類であり、次の分類に属するものが例示される；
▲１▼　植物由来のマンナン：かかるマンナンにはココナッツ椰子から得られるコプラミール、コプラフレーク、南アフリカ産椰子科植物　Ｈｕａｃｒａ　Ｐａｉｍ、ツクネイモマンナン、ヤマイモマンナン等が包含される。
▲２▼　グルコマンナン：グルコースとマンノースから構成される多糖類であり、かかるマンナンにはコンニャクイモ、ユリ、スイセン、ヒガンバナ地下茎から得られるマンナンが包含される。
▲３▼　ガラクトマンナン：ガラクトースとマンノースから構成される多糖類であり、かかるマンナンにはローカストビーンガム、大豆種皮由来のソイビーンフル、タムソンガム、タラガム、グアガム等から得られるマンナンが包含される。
▲４▼　マンノース以外に２種類以上の糖から構成されるマンナンであり、針葉樹の木質部に含まれるＤ−ガラクト−Ｄ−グルコ−Ｄ−マンナンのほか、キサンタンガム等から得られるマンナンが包含される。
【００１２】
本発明で用いられるマンナン分解物は、上記各種のマンナンを任意の方法で分解することによって得ることができる。マンナンの分解方法としては、例えば多糖分解酵素（マンナーゼ、ガラクトマンナーゼ、グルコマンナーゼ等）または該酵素を産生する細菌類を直接用いて分解する生化学的分解方法；酸やアルカリなどを用いて分解する化学的分解方法；高速撹拌、剪断機などを用いて分解する物理的分解方法などが知られており、本発明ではこれらの方法で分解され生成されるマンナン分解物を広く用いることができる。なお、本発明で用いるマンナン分解物は、上記任意の分解方法で得られ得るものであればよく、実際の取得方法が上記分解方法である必要はない。
【００１３】
マンナン分解物としては、具体的には、β−１，４マンノビオース、β−１，４マンノトリオース、β−１，４マンノテトラオース、メチルβ−マンノシド等のβ−１，４マンノオリゴ糖；β−１，４マンノビオース、β−１，４マンノトリオース若しくはβ−１，４マンノテトラオースに１又は２のガラクトースが分枝結合してなるβ−１，６ガラクトマンノオリゴ糖、β−１，４ガラクトマンノオリゴ糖、α−１，６ガラクトマンノオリゴ糖、α−１，３ガラクトマンノオリゴ糖等のマンノオリゴ糖；コプラ粕、コーヒー粕、グアガム又はローカストビーンガム等をマンナナーゼで分解して得られるオリゴ糖などのガラクトマンナン分解物；マンノトリオースやマンノテトラオース等にβ−１，４結合によりグルコース又はマルトースが結合したオリゴ糖；コンニャクに含まれるグルコマンナン分解物などを挙げることができる。
【００１４】
本発明においてマンナン分解物は、簡便には商業的に入手できるものを使用することができる。また、例えばガラクトマンナン分解物は、ローカスト、タラ又はグアプラント等の種子から水抽出又はアルコール沈殿などの方法でガラクトマンナンを抽出し、次いで酸またはガラクトマンナーゼなどの酵素で分解処理し、分子量５，０００〜５０，０００、好ましくは１０，０００〜２０，０００を有する画分を分画することによっても取得することができる。さらにグルコマンナン分解物はコンニャク粉を水で膨潤させてコンニャク糊とし、これをグルコマンナーゼにより分解処理することによっても取得することができる。なお、これらのマンナン分解物は、精製品および粗精製品の別を問わず、また水溶液やゲル等の液状物若しくは半液状物であっても、粉末や顆粒等の固形状であってもまた乾燥品などの任意の形態を有していてもよい。
【００１５】
なお、本発明においてはマンナン分解物としてマンナン分解物の誘導物質を使用することもできる。かかる誘導物質とは、マンナン分解物のヘミアセタール性水酸基と他の物質を脱水的縮合反応で結合して生じた物質を広く意味する。ここでヘミアセタール性水酸基と結合する他の物質としては、リボース、アスコルビン酸、アクリル酸、スチレン、高級アルコール及びこれらの誘導体、並びに脂肪族エーテル、長鎖エポキシ誘導体等を例示することができる。またマンナン分解物の誘導物質には、イソプロピリデン誘導体、ベンジリデン誘導体、ブチレングリコール誘導体、多価アルコール誘導体、ピロリドン誘導体が含まれる。
【００１６】
本発明において、Ｂ）成分のマンナン分解物として、上記マンナン分解物を１種単独で使用しても、又２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【００１７】
Ｂ）成分であるマンナン分解物の配合割合としては、特に制限されないが、一例として、生分解性樹脂組成物１００重量％中に、上記マンナン分解物が総量で０．０１〜１０重量％、好ましくは０．１〜５重量％となる範囲を挙げることができる。又、ポリ乳酸に対する配合割合として、ポリ乳酸１００重量部に対して、上記マンナン分解物が総量で、０．０１〜２重量部、好ましくは０．０５〜１重量部となる範囲を挙げることができる。
【００１８】
本発明の生分解性樹脂組成物は、Ｃ）成分として、グリコールと脂肪族ジカルボン酸又はその無水物を主成分とする脂肪族ポリエステルを含有する。かかる脂肪族ポリエステルとして、具体的には、ポリエチレンサクシネート、ポリエチレンサクシネート／アジペート、ポリブチレンサクシネート、ポリブチレンサクシネート／アジペート、ポリブチレンサクシネートカーボネート等を挙げることができる。好ましくは、ポリブチレンサクシネート／アジペートである。これらの樹脂で市販ないし試作されている例としては、商品名「ユーペック」（ポリブチレンサクシネートカーボネート、三菱ガス化学社製）、商品名「ルナーレＳＥ」（ポリエチレンサクシネート、日本触媒社製）、商品名「ビオノーレ＃１０００」（ポリブチレンサクシネート、昭和高分子社製）、商品名「ビオノーレ＃３０００」（ポリブチレンサクシネート／アジペート・コポリマー、昭和高分子社製）等が挙げられる。本発明の生分解性樹脂組成物において、Ｃ）成分として、上記脂肪族系ポリエステルを１種単独で使用してもよく、又２種以上を任意に組み合わせて使用してもよい。
【００１９】
Ｃ）成分の脂肪族ポリエステルの添加割合としては、使用する酵素の種類、期待される分解特性等によって異なり、一律に規定することはできないが、一例として、生分解性樹脂組成物１００重量％中に、上記脂肪族ポリエステルが総量で４〜９０重量％、好ましくは４〜７０重量％となる範囲を挙げることができる。又、ポリ乳酸に対する配合割合として、ポリ乳酸１００重量部に対して、上記脂肪族ポリエステルが総量で、４〜５００重量部、好ましくは４〜２５０重量部となる範囲を挙げることができる。
【００２０】
本発明の生分解性樹脂組成物は上記Ａ）、Ｂ）及びＣ）成分を含有することによって、ポリ乳酸がプロテイナーゼＫ等の酵素の作用を受けて、乳酸や乳酸オリゴマー等に一層迅速に分解処理される特性を備えることができる。
【００２１】
本発明の生分解性樹脂組成物には、機能性を向上させる目的乃至は更に新たな機能を付加する目的で、必要に応じて、顔料、酸化防止剤、帯電防止剤、艶消剤、劣化防止剤、蛍光増白剤、紫外線吸収剤、紫外線安定剤、滑り剤、フィラー、カーボンブラック、増粘剤、鎖延長剤、架橋剤、結晶核剤、可塑剤、安定剤、粘度安定剤等を任意の割合で添加することができる。とりわけ、タルク、窒化ホウ素、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化チタンなどの結晶核剤を添加することは、熱成形時の結晶化を促進させて成形品の耐熱性や機械的強度を向上させる点で好ましい。また、本発明の効果を妨げないことを限度として、澱粉や加工澱粉、ペクチン、キチン、キトサン、アルギン酸又はその塩、キシロース、セルロース、またはカルボキシメチルセルロース等のセルロース誘導体等を配合することも特に制限されない。
【００２２】
本発明の生分解性樹脂組成物は、上記Ａ）、Ｂ）及びＣ）成分を加熱混合することによって調製することができる。
【００２３】
上記Ａ）、Ｂ）及びＣ）成分を混合する方法は特に制限されない。例えば、Ａ）成分のポリ乳酸を加熱しながらＢ）成分のマンナン分解物及びＣ）成分の脂肪族ポリエステルを添加しロールミールなどの混練機で混合する方法、押出機中でＡ）、Ｂ）及びＣ）成分を溶融混練する方法、ブロー成形、発泡成形等を例示することができる。加熱する温度は、通常１２０〜２５０℃の範囲を挙げることができるが、好ましくは１２０〜１６０℃である。
【００２４】
得られた生分解性樹脂組成物は、加熱時に押し出し成形鋳型に注入する方法などで加工することができ、また溶剤に溶かして膜状、シート状、フィルム状、ネット状に成形することもできる。
【００２５】
かくして本発明の生分解性樹脂組成物は、フィルム、シート、板体、発泡体、ボトル状などの各種に形状に成形することが可能である。従って、本発明の樹脂組成物は、トレー、発泡トレー、ストレッチフィルム、シュリンクフィルム、飲料用ボトル、歯ブラシ用ブリスター等の包装資材；ハウス用フィルム、トンネルフィルム、マルチフィルム、植生フィルム、苗木用ポット、種ひも、肥料・農薬の被覆材等の農業・園芸用資材；植生ネット、重袋、工事用型枠、土木用シート、芝止め杭などの土木用資材；漁網、海苔網、養殖用網、釣り糸、釣り餌袋などの漁業用資材；紙おむつや生理用品等の防水シート並びに包装材；注射器などの医療器具；ゴミ袋、レジ袋、ポリ袋、水切りネット、皿・スプーン・フォークなどのラミネーション容器、結束テープ、歯ブラシや剃刀の柄、シャンプー・リンス用ボトル、化粧品ボトル、ペン、マーカー等の日用品や雑貨品；骨接合材、縫合材、創傷被覆材などの医療用資材；空気清浄用フィルター；その他磁気カード、ラベル、離型紙、ゴルフティ等、各種の用途に好適に使用することができる。
【００２６】
本発明の生分解性樹脂組成物は、プロテイナーゼＫ又はプロテイナーゼＫ様プロテアーゼ等の酵素によって、迅速に分解処理することができる。ここでプロテイナーゼＫ様プロテアーゼとは、例えば、タンパク質をペプチド結合鎖の中ほどから切断するセリンプロテアーゼの一種で、分子量が約２９０００、至適ｐＨが７．５〜１２．０程度、等電点がｐＨ８．９程度のような性質を有するプロテアーゼのことである。当該プロテイナーゼＫ様プロテアーゼは、例えば、Ｔｒｉｔｉｒａｃｈｉｕｍ属、Ａｍｙｃｏｌａｔｏｐｓｉｓ属、Ｓａｃｃｈａｒｏｔｈｒｉｘ属、Ｓｔｒｅｐｔｏｍｙｃｅｓ属、Ｂａｃｉｌｌｕｓ属、Ｓｔｒｅｐｔｏａｌｌｏｔｅｉｃｈｕｓ属、Ｋｉｂｄｅｌｏｓｐｏｒａｎｇｉｕｍ属、Ｌｅｎｔｚｅａ属、Ｓａｃｃｈａｒｏｍｏｎｏｓｐｏｒａ属、Ｓａｃｃｈａｒｏｐｏｌｙｓｐｏｒａ属、Ｓｔａｐｈｙｌｏｃｏｃｃｕｓ属に属する微生物により産生されており、これらの微生物を培養することによって取得できることが知られている。
【００２７】
本発明の生分解性樹脂組成物をプロテイナーゼＫ又はプロテイナーゼＫ様プロテアーゼ等の酵素によって分解処理するには、常法に従って行うことができる。例えば、処理温度が１５〜７０℃、好ましくは２５〜６０℃、更に好ましくは２５〜５５℃となる範囲；処理時間が０．２〜７２時間、好ましくは０．５〜４８時間、更に好ましくは１〜２４時間となる範囲；添加酵素量が分解処理対象ポリ乳酸１重量部に対して、０．０５〜１重量部、好ましくは０．１〜０．５重量部、更に好ましくは０．１〜０．２重量部となる範囲を挙げることができる。
【００２８】
【実施例】
以下、実施例を挙げて本発明を更に詳しく説明するが、本発明は以下の実施例により何ら限定されるものではない。
【００２９】
実施例１
ポリ乳酸（ラクティ＃９０３１：島津製作所社製、平均分子量１６８０００）、マンナン分解物としてガラクトマンノオリゴ糖（（株）Ｃ・Ｐ・Ｒ製）、ポリブチレンサクシネート／アジペート・コポリマー（商品名：「ビオノーレ＃３００３」昭和高分子（株）製）を用い、該ポリ乳酸、ガラクトマンノオリゴ糖及びポリブチレンサクシネート／アジペート・コポリマーを７５：０．１：２５の重量比率で混合した後、１２０℃に加温したブラベンダープラストグラフ中で３０分間混練した後、試験用押し出し機にて加熱溶融してペレット化した。得られたペレットを肉厚５００μｍ程度を有するフィルムに成形した
実施例２
ポリ乳酸、ガラクトマンノオリゴ糖及びポリブチレンサクシネート／アジペート・コポリマーを５０：０．１：５０の重量比率で配合する以外は、実施例１と同様の調製法で樹脂組成物を調製しフィルムに成形した。
【００３０】
比較例１
ポリブチレンサクシネート／アジペート・コポリマーを配合せず、ポリ乳酸及びガラクトマンノオリゴ糖を１００：０．１の重量比率で配合する以外は、実施例１と同様の調製法で樹脂組成物を調製しフィルムに成形した。
【００３１】
比較例２
ポリ乳酸を配合せず、ポリブチレンサクシネート／アジペート・コポリマー及びガラクトマンノオリゴ糖を１００：０．１の重量比率で配合する以外は、実施例１と同様の調製法で樹脂組成物を調製しフィルムに成形した。
【００３２】
試験例１　酵素分解試験
実施例１及び２で調製したフィルム５ｍｇを０．１Ｍリン酸緩衝液（ｐＨ　７．０）５ｍＬ中に添加し、該リン酸緩衝液中に更にプロテイナーゼＫ（ＩＣＮ社製）を１１２ｐｐｍとなるように添加して、３７℃で１２時間、攪拌しながらポリ乳酸の分解反応を行った。その後、該リン酸緩衝液中の水性有機炭素濃度（ＴＯＣ）をＴＯＣ−５０００アナライザー（島津製作所社製）により測定した。比較として、比較例１及び２で調製したフィルムについても、同様に試験して、ＴＯＣの測定を行った。又、コントロールとして、プロテイナーゼＫを添加しないことを除いては、上記と全く同じ条件のものについても、試験した。なお、ＴＯＣは、Ｌ−乳酸、乳酸オリゴマー等の分解生成物の指標となるものである。
【００３３】
得られた結果を表１に示す。この結果、実施例１及び２の生分解性樹脂組成物を用いたものは、比較例１のものに比して、高いＴＯＣを示すことが明らかとなり、ポリ乳酸に加えて、ガラクトマンノオリゴ糖及びポリブチレンサクシネート／アジペート・コポリマーを配合することによって、ポリ乳酸を含有する生分解性樹脂組成物に迅速に酵素分解処理される特性を備えさせることができることが確認された。
【００３４】
【表１】
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【００３５】
【発明の効果】
本発明の生分解性樹脂組成物は、プロテイナーゼＫやプロテイナーゼＫ様プロテアーゼ等の酵素の作用を受けて、ポリ乳酸が乳酸や乳酸オリゴマー等に迅速に分解される特性を備えているので、生分解性樹脂組成物として有用性の高いものである。又、本発明の生分解性樹脂組成物は、このような優れた酵素分解特性に加えて、樹脂組成物として必要とされる成形性や強度等といった所望の機械的性質を備えているため、幅広い用途に応用することができる。