(57)【要約】【課題】ポリオレフィンの製造工程において、押出し機にろ過精度にすぐれたフィルターを装着した単軸押出し機を用いてペレット化する際に、溶融樹脂粘度のコントロール範囲（実質的には溶融樹脂温度のコントロール範囲）を予測して押出し機を運転する方法を提供すること。【解決手段】ポリオレフィン樹脂の製造工程において、ペレット化前の溶融樹脂を押し出す単軸押出し機を、粗大粒子の除去のためにろ過精度にすぐれたフィルターを使用して運転する際に、あらかじめ４つの計算式による計算を行って、当該押出し機の機械的制約条件の範囲内で生産能力が最大となるように、（１）溶融樹脂粘度、（２）スクリュー回転数を算出し、この予測値を設定して運転する単軸押出し機の運転方法。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリオレフィン樹脂の製造工程において、ペレット化前の溶融樹脂を押出す単軸押出し機を、粗大粒子の除去のためにろ過精度にすぐれたフィルターを使用して運転する際に、あらかじめ下記式１〜式４による計算により、当該押出し機の機械的制約条件の範囲内で生産能力が最大となるように、（１）溶融樹脂粘度、（２）スクリュー回転数、を設定して運転することを特徴とする単軸押出し機の運転方法。
式１：Ｑｔ  ＝  ｛  αＮ  −  β（ΔＰ／μ）  −  γ（ΔＰ／μ）｝  ×  ρ
（ここで、Ｑｔ：  理論押出し量［トン／Ｈｒ］、Ｎ：  押出し機スクリュー回転数［ｒｐｍ］、ΔＰ：  スクリュー計量化部出入口圧力差［ＭＰａ］、μ：  溶融樹脂粘度［ｋｇ・ｍｉｎ／ｍ２］、ρ：溶融樹脂密度［トン／ｍ３］であり；α、β、γは、下式により定義される単軸押出し機の固有定数である。
α＝（１／２）・π・Ｄ・ｈ・（ｔ−ｅ）・ｃｏｓ２θ；
β＝｛１／（１２／Ｌ）｝・ｈ３・（ｔ−ｅ）・ｓｉｎθ・ｃｏｓθ；
γ＝｛１／（１０／ｅ・Ｌ）｝・π２・Ｄ３・δ３・ｔａｎθ；
（ここで、Ｄ：  スクリュー直径［ｍ］、ｈ：  スクリュー計量化部の溝深さ［ｍ］、ｔ：  スクリュー計量化部のピッチ［ｍ］、θ：  スクリュー計量化部の螺旋角度［度］、ｅ：  スクリュー計量化部のねじ山の幅［ｍ］、Ｌ：  スクリュー計量化部の長さ［ｍ］、δ：  スクリュー山とバレル面との隙間［ｍ］である。）  ）
式２：Ｑｒ  ＝  Ｑｔ  ・  Ｒ
（ここで、Ｑｒ：  実際の押出し量［トン／Ｈｒ］であり、Ｒは式３で求められる定数である。）
式３：Ｒ  ＝  ０．１８×ｌｎ（μ）  −  ０．０２×ΔＰ  −  Ｃ
（ここで、Ｃは０．６５という定数である。）
式４：ΔＰ  ＝  Ａ・ｌｎ（μ）  ＋  Ｂ
（ここで、Ａ，Ｂはフィルターメディアの種類により決まる定数である。）
【請求項２】
ろ過精度にすぐれたフィルターとして、下記（ａ）の性質を有する細密フィルター、もしくはそれを１枚以上含むスクリーンパックを使用する、請求項１の押出し機の運転方法。
（ａ）ろ過精度（ＪＩＳ−Ｂ８３５６の方法によりフィルターメディアにグラスビーズを透過させた時、９５％以上捕捉可能な最小グラスビーズ粒径）が８０μｍ以下。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ポリエチレンなどポリオレフィンの製造方法に関し、さらに詳細には、ろ過精度にすぐれたフィルターを装着した押出し機を用いてペレット化する際の、押出し機の運転方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
ポリエチレンなどポリオレフィン樹脂の用途として、たとえば、各種工業生産品あるいはその部品をその次の段階での使用までの間、その表面を保護するために用いられるマスキングフィルムと呼ばれるフィルムがある。その用途には、フィッシュアイ（ゲルもしくは異物を核として凝集した粗大ポリマー粒子）を極力低減した超低フィッシュアイ・グレードのポリオレフィン樹脂が要請される。そのような超低フィッシュアイ・グレード生産のためには、押出し機にろ過精度にすぐれたフィルターを適用する必要がある。
しかし、細密フィルターなどろ過精度にすぐれたフィルター（金属繊維焼結フィルターＭＦＦなど）を用いた場合、背圧流が多くなるため、押出し機シリンダー内のフィルター上流面にかかる圧力（以下、フィルター上流圧力という。）が高くなる。一方で、押出し機シリンダー及びスクリューに掛かる圧力は、許容圧力（押出し機の耐圧）以下に抑えなければならない。このため、ポリオレフィン樹脂の溶融粘度を下げる必要が生じるが、逆に下げすぎると漏洩流が多くなり、押出し機のスクリュー回転数に対する溶融樹脂押出し量が低下するため、溶融樹脂粘度を下げすぎることもできない。
【０００３】
以上のことより、ろ過精度にすぐれたフィルターを押出し機に適用する際、上記のような機械的制約条件のもと、ポリオレフィンの生産性をそこなわずに製造するには、重合反応器出口に設置されている熱交換器の出口温度をコントロールすることにより、押出し機を通過する時のポリオレフィン樹脂の溶融粘度を一定の範囲内に収めることが必要となる。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、ポリエチレンなどポリオレフィンの製造プロセスにおいて、ろ過精度にすぐれたフィルターを装着した押出し機を用いてペレット化する際の、押出し機の運転方法につき、溶融樹脂粘度のコントロール範囲（実質的には溶融樹脂温度のコントロール範囲）をあらかじめ予測して運転する方法を提供することを目的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは上記課題を解決するために、実験機を用いて各種樹脂、各種フィルターに関する押出し実験を行った。フィルター種類、溶融樹脂粘度、スクリュー回転数、フィルター上流圧力など押出し機シリンダー圧力、溶融樹脂押出し量等のデータをとって、実験式を導き、さらに、実験機と実機との相関を求めることにより、公知の理論式から出発して、４つの計算式を得た。これら計算式に基づいて算出した値に沿って実機を運転して得た実測値は、計算値によく合致することを見出し、上記目的を達成することができることを確認して、本発明を完成するに至った。
【０００６】
すなわち本発明は、ポリオレフィン樹脂の製造工程において、ペレット化前の溶融樹脂を押出す単軸押出し機を、粗大粒子の除去のためにろ過精度にすぐれたフィルターを使用して運転する際に、あらかじめ下記式１〜式４による計算により、当該押出し機の機械的制約条件の範囲内で生産能力が最大となるように、（１）溶融樹脂粘度、（２）スクリュー回転数、を設定して運転することを特徴とする単軸押出し機の運転方法を提供するものである。
式１：Ｑｔ  ＝  ｛  αＮ  −  β（ΔＰ／μ）  −  γ（ΔＰ／μ）｝  ×  ρ
（ここで、Ｑｔ：  理論押出し量［トン／Ｈｒ］、Ｎ：  押出し機スクリュー回転数［ｒｐｍ］、ΔＰ：  スクリュー計量化部出入口圧力差［ＭＰａ］、μ：  溶融樹脂粘度［ｋｇ・ｍｉｎ／ｍ２］、ρ：溶融樹脂密度［トン／ｍ３］であり；α、β、γは、下式により定義される単軸押出し機の固有定数である。
α＝（１／２）・π・Ｄ・ｈ・（ｔ−ｅ）・ｃｏｓ２θ；
β＝｛１／（１２／Ｌ）｝・ｈ３・（ｔ−ｅ）・ｓｉｎθ・ｃｏｓθ；
γ＝｛１／（１０／ｅ・Ｌ）｝・π２・Ｄ３・δ３・ｔａｎθ；
（ここで、Ｄ：  スクリュー直径［ｍ］、ｈ：  スクリュー計量化部の溝深さ［ｍ］、ｔ：  スクリュー計量化部のピッチ［ｍ］、θ：  スクリュー計量化部の螺旋角度［度］、ｅ：  スクリュー計量化部のねじ山の幅［ｍ］、Ｌ：  スクリュー計量化部の長さ［ｍ］、δ：  スクリュー山とバレル面との隙間［ｍ］である。）  ）
式２：Ｑｒ  ＝  Ｑｔ  ・  Ｒ
（ここで、Ｑｒ：  実際の押出し量［トン／Ｈｒ］であり、Ｒは式３で求められる定数である。）
式３：Ｒ  ＝  ０．１８×ｌｎ（μ）  −  ０．０２×ΔＰ  −  Ｃ
（ここで、Ｃは０．６５という定数である。）
式４：ΔＰ  ＝  Ａ・ｌｎ（μ）  ＋  Ｂ
（ここで、Ａ，Ｂはフィルターメディアの種類により決まる定数である。）
【０００７】
また、本発明は、ろ過精度にすぐれたフィルターとして、下記（ａ）の性質を有する細密フィルター、もしくはそれを１枚以上含むスクリーンパックを使用する、押出し機の上記運転方法を提供するものである。なお、スクリーンパックとは、複数枚のフィルターを重ね合わせて構成されたものをいう。
（ａ）ろ過精度（ＪＩＳ−Ｂ８３５６の方法によりフィルターメディアにグラスビーズを透過させた時、９５％以上捕捉可能な最小グラスビーズ粒径）が８０μｍ以下。
【０００８】
【発明の実施の形態】
本発明は、一基ないし二基以上の重合反応器を有するポリオレフィン製造プロセスにおいて、押出し機にろ過精度にすぐれたフィルターを装着してペレット化する際の、溶融樹脂粘度のコントロール範囲（実質的には溶融樹脂温度のコントロール範囲）を予測して押出し機を運転する方法に関するものである。
以下、その詳細を説明する。
【０００９】
まず、当該押出し機の機械的制約条件の範囲内で生産能力が最大となるように、（１）溶融樹脂粘度、（２）スクリュー回転数、を予測するための計算式について説明する。
なお、押出し機の構造の概要は図１に示した。
【００１０】
式１は、押出し可能量を推定するための公知の理論式であり、理論押出し量Ｑｔは、推進流「αＮ」から背圧流「β（ΔＰ／μ）」および漏洩流「γ（ΔＰ／μ）」を減じたものに溶融樹脂密度ρを掛けることにより得られる。
【００１１】
式１：Ｑｔ  ＝  ｛  αＮ  −  β（ΔＰ／μ）  −  γ（ΔＰ／μ）｝  ×  ρ
（ここで、Ｑｔ：  理論押出し量［トン／Ｈｒ］、Ｎ：  押出し機スクリュー回転数［ｒｐｍ］、ΔＰ：  スクリュー計量化部出入口圧力差（スクリュー計量化部出口圧力（＝フィルター上流圧力）Ｐ２−同入口圧力Ｐ１）［ＭＰａ］、μ：  溶融樹脂粘度［ｋｇ・ｍｉｎ／ｍ２］、ρ：溶融樹脂密度［トン／ｍ３］であり；α、β、γは、下式により定義される単軸押出し機の固有定数である。
α＝（１／２）・π・Ｄ・ｈ・（ｔ−ｅ）・ｃｏｓ２θ；
β＝｛１／（１２／Ｌ）｝・ｈ３・（ｔ−ｅ）・ｓｉｎθ・ｃｏｓθ；
γ＝｛１／（１０／ｅ・Ｌ）｝・π２・Ｄ３・δ３・ｔａｎθ；
（ここで、Ｄ：  スクリュー直径［ｍ］、ｈ：  スクリュー計量化部の溝深さ［ｍ］、ｔ：  スクリュー計量化部のピッチ［ｍ］、θ：  スクリュー計量化部の螺旋角度［度］、ｅ：  スクリュー計量化部のねじ山の幅［ｍ］、Ｌ：  スクリュー計量化部の長さ［ｍ］、δ：  スクリュー山とバレル面との隙間［ｍ］である。）  ）
【００１２】
式１で算出される理論押出し量Ｑｔはポリエチレン樹脂を非圧縮性のニュートン流体として算出するものであり、また、この式中では圧力勾配による影響やスクリューとバレル面との間に生じる滑りについては考慮されていないため、実際の押出し量Ｑｒと比べると低めに算出される。
そこで、実際に使えるものとするため、理論押出し量Ｑｔと実際の押出し量Ｑｒとの比を、押出し効率Ｒと定義し、このＲを求めることで実際の押出し量Ｑｒが算出できる（式２）。押出し効率Ｒは一般的に式３により算出可能である。
【００１３】
式２：Ｑｒ  ＝  Ｑｔ  ・  Ｒ
（ここで、Ｑｒ：  実際の押出し量［トン／Ｈｒ］であり、Ｒは式３で求められる定数である。）
式３：Ｒ  ＝  ０．１８×ｌｎ（μ）  −  ０．０２×ΔＰ  −  Ｃ
（ここで、Ｃは０．６５という定数である。なお、背圧流等の影響により、多少の誤差を生じるため、０．６５により推算後、実機の適用結果から補正することが望ましい。）
【００１４】
式１、式３における計量化部出入口圧力差ΔＰ（スクリュー計量化部出口圧力（＝フィルター上流圧力）Ｐ２−同入口圧力Ｐ１）は、生産量が４〜８トン／Ｈｒの範囲では、フィルターメディアの種類と溶融樹脂粘度により式４により近似できる。
【００１５】
式４：ΔＰ  ＝  Ａ・ｌｎ（μ）  ＋  Ｂ
ここで、Ａ、Ｂはフィルターメディアの種類により決まる定数であり、当該フィルターメディアを装着した押出し機を用いて、種々の樹脂について溶融樹脂粘度（μ）とフィルター上流圧力（下記理由によりΔＰ近似値である。）を測定して、その関係式を求めることにより決定できる。
表１は、本発明において使用されるろ過精度にすぐれたフィルターメディアの例についてのＡ、Ｂの値を示すものである。
なお、計量化部出入口圧力差ΔＰ（スクリュー計量化部出口圧力Ｐ２−同入口圧力Ｐ１）は、フィルター上流圧力とスクリュー圧縮部との圧力差に同じであるが、実際には前者の値は後者の値に対して極めて大きいので、前者の値で近似してもよい。そこで、以下において、「スクリュー計量化部出入口圧力差ΔＰ」［ＭＰａ］  は近似値としての「フィルター上流圧力」の測定値［ＭＰａ］  で置き換えることがある。
【００１６】
【表１】
2004224976.tif 000002
＊１：日本精線（株）測定値。
【００１７】
次に、本発明において使用されるろ過精度にすぐれたフィルターについて説明する。
ろ過精度にすぐれたフィルターは、図１に示すように単軸押出し機の出口付近に装着される。
ろ過精度にすぐれたフィルターとしては、ろ過精度が高ければ特に制限されないが、それを装着すると、極めて高いろ過精度が得られるが押出し機側で高い背圧が発生して押出し機の耐圧上限が問題となるようなフィルターにおいて、本発明の効果をより多く享受することができる。そのような高ろ過精度フィルターとして、例えば、下記（ａ）の性質を有する細密フィルター、もしくはそれを１枚以上含むスクリーンパックを使用するときに本発明はより有効に利用することができる。
（ａ）ろ過精度（ＪＩＳ−Ｂ８３５６の方法によりフィルターメディアにグラスビーズを透過させた時、９５％以上捕捉可能な最小グラスビーズ粒径）が８０μｍ以下。
【００１８】
このような細密フィルターとして、ろ過精度が８０μｍ以下の金属繊維焼結フィルターが挙げられる（たとえば、日本精線（株）製ＮＦ−１０Ｔ、ＮＦ−１２Ｔ、ＮＦ−１３Ｔ）。このフィルターは、金網などの平面に１種類の孔を有するものではなく、押し付けられた金属繊維が絡み合って各種孔径の孔を有する立体構造の細密フィルターである。かかる立体構造細密フィルターを装着することで、フィッシュアイの大きさ（直径０．３ｍｍ以上）に遥か至らない架橋ゲルポリマー等を捕捉することも可能となる。
なお、金属繊維焼結フィルターを使用する場合、該フィルターの微小粒子捕捉性を有効に利用することと合わせて、補強材として前後により大きなメッシュを有する複数枚の金網フィルターを組み合わせた構成のスクリーンパックとして用いられるのが好適である。
【００１９】
本発明は、超低フィッシュアイ・グレードのポリオレフィン樹脂などを生産するために、上記したようなろ過精度にすぐれたフィルターを使用して単軸押出し機を運転する際、背圧流が多くなるために、押出し機シリンダー内にかかる圧力が高くなる。押出し機は、機械的な強度及びフィルターの耐圧により、個々の押出し機に設定されている許容上限圧力以下の運転されなければならないから、押出し機内で最も圧力が高い部位であるフィルター上流圧力（＝スクリュー計量化部出口圧力Ｐ２）を許容上限圧力以下におさめつつ、生産能力が最大となるような運転条件を、あらかじめ前記式１〜式４による計算により予測するものである。
【００２０】
【実施例】
本発明を実施例に基づいて、より具体的に説明するが、もとより本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
【００２１】
（実施例）
重合反応器を二基有する高圧法ポリエチレン製造プロセスにおいて、ＭＦＲ（メルトフローレート）＝２．０、生産性が約８．０トン／Ｈｒのポリエチレンを製造する際の押出し機（実機）の運転につき考える。単軸押出し機には細密フィルターとしてＮＦ−１２Ｔ（日本精線（株）製のろ過精度５３μｍの金属繊維焼結フィルター）を装着する。この時、下記比較例における６０メッシュ金網フィルターを装着した表３の単軸押出し機の運転条件で生産ができるかどうか、式１〜式４を用いて検証した。
すなわち、式１〜式４から、変数としての「Ｎ：押出し機スクリュー回転数」、「ΔＰ：計量化部出入口圧力差（≒フィルター上流圧力）」、「μ：溶融樹脂粘度」の間の実機における関係を計算によって予測し、制約事項である、押出し機の許容圧力及びスクリュー回転数の各運転管理値の上限と比較した。
なお、ここで使用した単軸押出し機の、許容圧力（耐圧）の上限は２７．４ＭＰａ（運転管理値上限としては２０ＭＰａ）であり、スクリュー回転数の運転管理値の上限は９００ｒｐｍであった。
【００２２】
まず、単軸押出し機内の溶融ポリエチレン樹脂温度が、参考例と同じ２１７℃であった場合、溶融樹脂粘度は４６３０［ｐｏｉｓｅ］である（１ｐｏｉｓｅ＝１．６９９×１０−４［ｋｇ・ｍｉｎ／ｍ２］）。この時予想される押出し機のスクリュー回転数を式１〜３より算出すると、８００ｒｐｍと予想され、当該押出し機のスクリュー回転数の運転管理値上限である９００ｒｐｍに対して１００ｒｐｍの余裕があることが推定される。
しかし、フィルター上流圧力を式４により算出すると、２０．６ＭＰａとなり、当該押出し機の運転圧力の管理上限値である２０．０ＭＰａを上回ってしまう。そして、実際にはスクリュー表面でのポリエチレン樹脂の背圧流により、フィルター上流圧力には脈動があるため、実運転時の圧力の上限値はこの算出値より若干高くなる。
【００２３】
そこで、式４を用いて、フィルター上流圧力を運転管理上限値内の１８ＭＰａにするための溶融樹脂粘度を算出し、その時の溶融樹脂温度を求めた。その結果、溶融樹脂粘度は３６９０［ｐｏｉｓｅ］、溶融樹脂温度は２３８℃と算出された。この計算結果と、この条件に従って運転したデータ（実測値）を表２に示す。この実運転データは、計算結果と非常によく合致していることがわかる。
なお、溶融ポリエチレン樹脂粘度の実測値は、実測されるポリエチレンのＭＦＲからの換算値である（せん断速度は１５０［１／ｓｅｃ］として算出した。）（下記参考例の溶融ポリエチレン樹脂粘度の実測値も同様である。）。
【００２４】
【表２】
2004224976.tif 000003
【００２５】
（参考例）
フィルターとして６０メッシュ金網フィルターを単軸押出し機に装着すること以外は実施例と同じ条件で実機を運転した。このときの単軸押出し機の運転状況の各実測値は表３に示す通りであった。スクリュー回転数は、当該押出し機のスクリュー回転数の運転管理値上限である９００ｒｐｍに対し、かなりの余裕があり、押出し能力的には全く問題がない。また、フィルター上流圧力は、当該押出し機の許容圧力の運転管理値の上限２０ＭＰａと比較しても大きな余裕がある値であり、耐圧条件からも全く問題がない。
【００２６】
【表３】
2004224976.tif 000004
【００２７】
【発明の効果】
式１〜式４の４つの計算式に基づいて算出した値に沿って実機を運転して得た実測値は、予測値としての計算値によく合致している。
したがって、本発明によれば、細密フィルターなどろ過精度にすぐれたフィルターを装着した単軸押出し機を用いてペレット化する際の押出し機の運転方法につき、溶融樹脂粘度のコントロール範囲を予測して運転する方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に使用される押出し機の構造を示す概念図である。
【符号の説明】
１  ：押出し機スクリュー計量化部
Ｐ１  ：押出し機スクリュー計量化部入口圧力
Ｐ２  ：押出し機スクリュー計量化部出口圧力（フィルター上流圧力）
２  ：押出し機スクリュー圧縮部
３  ：押出し機スクリュー供給部
４  ：単軸押出し機
５  ：スクリューねじ山
６  ：バレル面
７  ：細密フィルター
【図１】
2004224976.tif 000005