(57)【要約】【課題】選択酸化反応器を小型化して狭い筒状の空間内にコンパクトに収納する。【解決手段】選択酸化反応器６は、周方向の一部が切り欠かれた二重円筒状に形成されると共に、仕切り板３３により仕切られた複数の反応器本体３１，３２を備え、反応器本体３１，３２は、酸化用空気が混合された改質ガスが流通し得るようにした上下の多孔板３４，３５、３７，３８により仕切られて選択酸化触媒が填装された室３６，３９を備え、室３６の上部に形成した室４７内には、室３６からの改質ガスが流入する改質ガス導入孔４９ａを外周に穿設されると共に、先端側から酸化用空気４８が導入されて改質ガスと酸化用空気４８を混合し、且つ酸化用空気４８が混合された改質ガスを反応器本体３２の室３９上部に形成された室５１に供給し得るようにしたガス混合管４９を備える。【選択図】        図２
2004262725.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料改質装置の筒状の空間内に、改質器の関連機器として配置された選択酸化反応装置であって、
前記選択酸化反応装置は、周方向の一部が切り欠かれた二重円筒状に形成されると共に、周方向へ仕切られた複数列の反応器本体を備え、
各反応器本体は、酸化用ガスが混合された改質ガスが流通し得るようにした上下の多孔板により仕切られてそれぞれ三つの室を備えると共に中央の室には選択酸化触媒が装填され、
改質ガスは、各反応器本体における選択酸化触媒が装填された室を上方向又は下方向に送給されて選択酸化触媒の作用により酸化用ガスと反応してＣＯを除去し得るよう構成され、
改質ガスが所定の列の反応器本体から次の列の反応器本体に送給される際には、改質ガスは、当該列の反応器本体における選択酸化触媒が装填された室から上方又は下方の多孔板を流通して当該列の反応器本体における選択酸化触媒が装填されていない室に配置されたガス混合管内にその外周に設けた改質ガス導入孔から導入されるよう構成され、
前記ガス混合管内では、改質ガスは改質ガス導入孔とは異なる部分から導入された酸化用ガスと混合され、酸化用ガスの混合された改質ガスはガス混合管から次の列の反応器本体の選択酸化触媒が装填されていない、前記ガス混合管の配置された室に連設された室に送給し得るよう構成され、
最終列の反応器本体からは、選択酸化触媒が装填された室を通過した改質ガスが取り出されるよう構成したことを特徴とする選択酸化反応装置。
【請求項２】
燃料改質装置の筒状の空間内に、改質器の関連機器として配置された選択酸化反応装置であって、
前記選択酸化反応装置は、周方向の一部が切り欠かれた二重円筒状に形成されると共に、周方向へ仕切られた複数列の反応器本体を備え、
各反応器本体は、酸化用ガスが混合された改質ガスが流通し得るようにした上下の多孔板により仕切られて上下の多孔板間に選択酸化触媒が装填された室を備え、
前記反応器本体のうち改質ガス流れ方向奇数列の反応器本体においては、
下部の多孔板と底板との間の室から、前記選択酸化触媒が装填された室に酸化用ガスが混合された改質ガスが送給されるように構成されると共に、
上部の多孔板と天井板との間の室には、一端側から送給された酸化用ガスと、前記選択酸化触媒が装填された室から送給されて外周に設けた複数の改質ガス導入孔から導入された改質ガスとを混合させ、酸化用ガスが混合された改質ガスを次の偶数列の反応器本体における上部の多孔板と天井板との間の室に送給し得るようにしたガス混合管が設けられ、
前記反応器本体のうち改質ガス流れ方向偶数列の反応器本体においては、
上部の多孔板と天井板との間の室から、前記選択酸化触媒が装填された室に酸化用ガスが混合された改質ガスが送給されるように構成されると共に、
下部の多孔板と底板との間の室には、一端側から送給された酸化用ガスと、前記選択酸化触媒が装填された室から送給されて外周に設けた複数の改質ガス導入孔から導入された改質ガスとを混合させ、酸化用ガスが混合された改質ガスを次の奇数列の反応器本体における下部の多孔板と底板との間の室に送給し得るようにしたガス混合管が設けられ、
最終列の反応器本体からは、選択酸化触媒が装填された室を通過した改質ガスを取り出し得るよう構成したことを特徴とする選択酸化反応装置。
【請求項３】
燃料改質装置の筒状の空間内に、改質器の関連機器として配置された選択酸化反応装置であって、
前記選択酸化反応装置は、周方向の一部が切り欠かれた二重円筒状に形成されると共に、周方向へ仕切られた複数列の反応器本体を備え、
各反応器本体は、酸化用ガスが混合された改質ガスが流通し得るようにした上下の多孔板により仕切られて上下の多孔板間に選択酸化触媒が装填された室を備え、
前記反応器本体のうち改質ガス流れ方向奇数列の反応器本体においては、
上部の多孔板と天井板との間の室から、前記選択酸化触媒が装填された室に酸化用ガスが混合された改質ガスが送給されるように構成されると共に、
下部の多孔板と底板との間の室には、一端側から送給された酸化用ガスと、前記選択酸化触媒が装填された室から送給されて外周に設けた複数の改質ガス導入孔から導入された改質ガスとを混合させ、酸化用ガスが混合された改質ガスを次の偶数列の反応器本体における下部の多孔板と底板との間の室に送給し得るようにしたガス混合管が設けられ、
前記反応器本体のうち改質ガス流れ方向偶数列の反応器本体においては、
下部の多孔板と底板との間の室から、前記選択酸化触媒が装填された室に酸化用ガスが混合された改質ガスが送給されるように構成されると共に、
上部の多孔板と天井板との間の室には、一端側から送給された酸化用ガスと、前記選択酸化触媒が装填された室から送給されて外周に設けた複数の改質ガス導入孔から導入された改質ガスとを混合させ、酸化用ガスが混合された改質ガスを次の奇数列の反応器本体における上部の多孔板と天井板との間の室に送給し得るようにしたガス混合管が設けられ、
最終列の反応器本体からは、選択酸化触媒が装填された室を通過した改質ガスを取り出し得るよう構成したことを特徴とする選択酸化反応装置。
【請求項４】
反応器本体内の酸化用ガスの混合された改質ガスを冷却する手段を設けた請求項１、２又は３に記載の選択酸化反応装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は燃料改質装置に適用される選択酸化反応装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
一般に、燃料電池は、水の電気分解とは逆に水素と酸素を結合させて、その時に発生する電気と熱を取り出すものであり、その発電効率の高さや環境への適合性から、家庭用燃料電池コージェネレーションシステムや燃料電池自動車としての開発が盛んに行われているが、そうした燃料電池の燃料となる水素は、ナフサ、灯油等の石油系燃料や都市ガス等を改質器で改質して製造される。
【０００３】
図１０は改質器が設けられる設備の一例として、定置式の固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ：Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ  Ｆｕｅｌ  Ｃｅｌｌ）の全体系統を表わすものであって、１は改質器、２は改質器１から排出される排ガスの熱により水を蒸発させて水蒸気を発生させる水蒸発器、３は前記排ガスの熱によりナフサ等の原燃料を気化させる原燃料気化器、４は改質器１へ供給する原料ガスの脱硫を行う脱硫器、５は改質器１で改質した改質ガスを冷却水で所要温度（およそ２００〜２５０℃前後）に温度降下させ、ＣＯとＨ２ＯをＣＯ２とＨ２に変換する低温シフトコンバータ、６は低温シフトコンバータ５を通過した改質ガスを冷却水で冷却し、［化１］により示される酸化反応によってＣＯを除去する選択酸化反応器、７は選択酸化反応器６を通過した改質ガスを加湿する加湿器、８はカソード８ａとアノード８ｂを有する固体高分子型燃料電池、６０はカソード８ａからの出口ガスが導かれると共に出口ガスから水分を回収し、残余のガスを排気し得るようにしたドレンセパレータである。
【０００４】
【化１】
ＣＯ＋１／２Ｏ２→ＣＯ２
【０００５】
図１０に示される設備においては、水が水蒸発器２で水蒸気とされ、且つナフサ等の原燃料が原燃料気化器３で気化されて原料ガスとされ、前記水蒸気を混合した原料ガスが脱硫器４へ導かれ、該脱硫器４で脱硫された原料ガスが改質器１へ導かれ、該改質器１で改質された改質ガスが低温シフトコンバータ５と選択酸化反応器６と加湿器７とを介して固体高分子型燃料電池８のアノード８ｂへ導かれると共に、空気が加湿器７を介して固体高分子型燃料電池８のカソード８ａへ導かれ、発電が行われるようになっている。
【０００６】
又、前記アノード８ｂから排出されるアノードオフガスは、改質器１における燃料ガスとして再利用される一方、前記カソード８ａから出口ガスと共に排出された水は、ドレンセパレータ６０において出口ガスから分離され、固体高分子型燃料電池８と選択酸化反応器６と低温シフトコンバータ５のそれぞれの冷却水、並びに原料ガスに混合される水蒸気の一部として用いられるようになっている。
【０００７】
従来、前記改質器１と、その関連機器としての水蒸発器２、原燃料気化器３、脱硫器４、低温シフトコンバータ５、及び選択酸化反応器６は、燃料改質装置として一つのユニットにまとめられており、斯かる燃料改質装置としては、例えば先行出願１で開示したバーナ燃焼タイプの装置が提案されている。
【０００８】
【先行出願１】
特願２００２−１４０１４９号明細書
【０００９】
而して、先行出願１の燃料改質装置は図１１、図１２に示され、図中、図１０に示すものと同一の符号を付した部分は同一のものを表わしている。図１１、図１２に示す燃料改質装置では、改質器１とその関連機器（水蒸発器２、原燃料気化器３、脱硫器４、低温シフトコンバータ５、及び選択酸化反応器６）とからなるユニットに対し、内筒９ａと外筒９ｂとの間に断熱層９ｃが形成される断熱容器９を被せて覆うことにより、燃料改質装置を構成するようにしている。
【００１０】
本図示例の場合、前記断熱容器９の内筒９ａ自体を改質器１の一部として利用するようにし、該内筒９ａの内部における中心部に、燃焼器１０から噴射される燃焼ガスが流通する炉筒１１を配置すると共に、該炉筒１１と前記内筒９ａとの間に燃焼ガスの流路１２を形成し、該流路１２内に、内部に改質触媒（図示せず）が装填され原料ガスを流通させてその改質を行うための複数（図１１、図１２の例では６本）の改質管１３を並設し、改質器１を構成するようにしてある。なお、前記改質管１３は、内管１３ａと外管１３ｂとからなる二重管構造としてあり、原料ガスを内管１３ａと外管１３ｂとの間に形成される空間内を上昇させて前記燃焼ガスと熱交換させた後、その上端で折り返して内管１３ａ内の空間を下降させるようにしてある。
【００１１】
前記改質器１の炉筒１１は、ベースプレート１４から立設されたベース内筒１６の上端部に連結配置してあり、ベースプレート１４の外周端縁から立上がる長さの短いベース外筒１５の上端部に対し、前記断熱容器９の下端部を図示していないボルト・ナット等の締結手段により着脱自在となるよう気密に接続し、前記ベースプレート１４とベース内筒１６とベース外筒１５と断熱容器９の内筒９ａとで画成され且つ前記燃焼ガスの流路１２に連通する筒状の空間１７内に、前記改質器１の関連機器としての水蒸発器２、原燃料気化器３、脱硫器４、低温シフトコンバータ５、及び選択酸化反応器６を配設するようにしてある。
【００１２】
前記ベース内筒１６の内部には、前記燃焼器１０へ空気を供給するための空気流路１８を形成すると共に、その軸心部に、前記燃焼器１０へ燃料ガスとしてアノードオフガスを供給するためのアノードオフガス供給管１９を配設し、又、起動時或は定常の燃焼時には、燃焼用燃料供給管２０から前記燃焼器１０へ燃焼用燃料を供給するようにしてある。而して、起動時には燃料として燃焼用燃料が用いられ、定常の燃焼時には、アノードオフガス及び燃焼用燃料が混合されて用いられるようになっている。
【００１３】
図１１、図１２の燃料改質装置においては、断熱容器９をユニットに被せるだけで断熱層９ｃの施工が行われるため、断熱層９ｃの施工の手間が大幅に軽減され、しかも、改質器１内の触媒交換や点検等のメンテナンスの際には、断熱容器９を開放するだけで済み、迅速に作業を行うことができる。
【００１４】
又、容器として内筒９ａと外筒９ｂとの間に断熱層９ｃが形成される断熱容器９を採用しているため、断熱性能が極めて高くなり、断熱層９ｃの容積が低減され、装置を小型化することが可能となる一方、放散熱量が抑えられ、熱効率の向上にも役立つこととなる。なお、高性能断熱容器の一形態として真空断熱が考えられる。
【００１５】
更に、断熱容器９の内筒９ａ内部を改質器１の燃焼ガスの流路１２としているため、装置全体の構造が単純となり、コストダウンにつながり、更に、前記改質器１を、燃焼器１０から噴射される燃焼ガスが流通する炉筒１１と、該炉筒１１と断熱容器９の内筒９ａとの間に形成される燃焼ガスの流路１２に並設され且つ内部に改質触媒が装填され原料ガスを流通させてその改質を行うための複数の改質管１３とから構成してあるため、改質管１３の多重管化と燃焼器１０での高温燃焼による放射伝熱利用により改質器１の全長を短くすることが可能となり、これに伴って、水蒸発器２、原燃料気化器３、脱硫器４、低温シフトコンバータ５、選択酸化反応器６等の関連機器を改質器１の下側に配置でき、燃料改質装置の高さを低くすることができる。
【００１６】
なお、通常運転時には、改質器１には原燃料から生成した原料ガスが供給され、燃料ガスであるアノードオフガスを燃焼させた燃焼ガスは、改質器１と、水蒸発器２並びに原燃料気化器３において原料ガスと熱交換し、およそ２００℃程度に温度が下がり、低温シフトコンバータ５や選択酸化反応器６における反応の温度レベルになるため、前記燃焼ガスの流路となる筒状の空間１７内に低温シフトコンバータ５や選択酸化反応器６等の反応器を剥き出しで配置しても不要な熱交換が起こる虞はない。
【００１７】
こうして、装置の小型化並びに熱効率向上を図ることができ、更に、断熱層９ｃの施工の手間を大幅に低減し得、メンテナンスも容易に行うことができる。
【００１８】
【発明が解決しようとする課題】
上述のように、図１１、図１２に示すバーナ燃焼式の燃料改質装置は種々の優れた利点を有する。一方、上述の選択酸化反応器６では、導入された改質ガス中の種々の成分から選択的に濃度が数千ｐｐｍのＣＯを酸化反応により数ｐｐｍ以下の濃度に低減しなければならない。而して、この濃度の低減のためには反応温度を一定にする必要がある。従って多くの場合、選択酸化反応器６としては２〜３段の多段反応器を用いるようにしている。なお、選択酸化反応器６に導入される改質ガスは、Ｈ２が約５９％、ＣＯが約０．５％、ＣＯ２が約１９％、Ｈ２Ｏが約２１．５％である。
【００１９】
図１３には、燃料改質装置に適用される一般的な選択酸化反応器において反応器本体が二組の場合の装置フローの概要を図示している。図中、２１は低温シフトコンバータ５（図１０、図１１参照）から送給されて酸化用空気２３が混合された改質ガス２２ａが導入される上流側の反応器本体、２４は反応器本体２１からの改質ガス２２ａに酸化用空気２５を混合するためのガス混合器、２６は酸化用空気２５が混合されてガス混合器２４から送給された改質ガス２２ｂが導入される下流側の反応器本体であり、反応器本体２１，２６は冷却器２１ａ，２６ａを備えていると共に、内部にＲｕ等を活性成分とする選択酸化触媒が装填されている。
【００２０】
図１３の装置フローに示す選択酸化反応器では、低温シフトコンバータ５からの数千ｐｐｍのＣＯを含む改質ガスに酸化用空気２３が加えられて混合され、酸化用空気２３が混合された改質ガス２２ａは反応器本体２１へ導入され、触媒の作用により［化１］で示す酸化反応が行われてＣＯが減少し、反応器本体２１からガス混合器２４へ送給されて酸化用空気２５と混合される。ガス混合器２４で生成された酸化用空気２５を混合された改質ガス２２ｂは反応器本体２６へ導入され、反応器本体２１におけるのと同様にして酸化反応が行われ、ＣＯが数ｐｐｍに減少して、加湿器７から固体高分子型燃料電池８のアノード８ｂへ導入される（図１０参照）。
【００２１】
反応器本体２１，２６では冷却器２１ａ，２６ａに冷却水等の冷却媒体が供給されて冷却が行われ、改質ガス２２ａ，２２ｂの温度は酸化反応が行われ易い１２０℃〜２００℃、好ましくは１５０℃に制御される。又、反応器本体２１の入口側では、酸化用空気２３の流量も多いため特にガス混合器を設けなくても改質ガス２２ａと酸化用空気２３は容易に混合できるが、反応器本体２６の入口側では、酸化用空気２５の流量は少ないため、改質ガス２２ａと酸化用空気２５との混合は難しく、このため改質ガス２２ａと酸化用空気２５が十分に混合し得るよう、ガス混合器２４が必要となる。
【００２２】
図１３に示す選択酸化反応器において、複数の反応器本体２１，２６を設けると、通常は反応器本体２１，２６を繋ぐため連絡管が必要となる。又、反応器本体２１，２６が一般的な円筒形状の場合には、複数並設した場合には、反応器本体２１，２６間に空隙が形成され、この空隙が狭いと、空隙を他の機器の配置に有効利用することができず、空隙はデッドスペースになる。又、上述のように反応器本体２１，２６の間にガス混合器２４を設けなければならない。従って、選択酸化反応器を全体的に小型化することができない。
【００２３】
更に、図１３に示す選択酸化反応器を図１１に示す燃料改質装置に適用する場合には、装置構成上、選択酸化反応器は、円筒形のベース内筒１６とベース内筒１６の外側に同心状に配置された断熱容器９の内筒９ａと、ベース外筒１５とにより形成される空間１７内に収納しなければならない。
【００２４】
しかるに、選択酸化反応器は小型にしなければ上記空間１７に収納することはできず、従って選択酸化反応器の構造に工夫が必要となる。
【００２５】
本発明は上述の実情に鑑み、改質器の関連機器としての選択酸化反応装置を小型にして燃料改質装置の筒状の狭い空間内にコンパクトに収納させ、装置の省スペース化を図り得るようにすることを目的としてなしたものである。
【００２６】
【課題を解決するための手段】
請求項１の発明は、燃料改質装置の筒状の空間内に、改質器の関連機器として配置された選択酸化反応装置であって、
前記選択酸化反応装置は、周方向の一部が切り欠かれた二重円筒状に形成されると共に、周方向へ仕切られた複数列の反応器本体を備え、
各反応器本体は、酸化用ガスが混合された改質ガスが流通し得るようにした多孔板により仕切られてそれぞれ三つの室を備えると共に中央の室には選択酸化触媒が装填され、
改質ガスは、各反応器本体における選択酸化触媒が装填された室を上方向又は下方向に送給されて選択酸化触媒の作用により酸化用ガスと反応してＣＯを除去し得るよう構成され、
改質ガスが所定の列の反応器本体から次の列の反応器本体に送給される際には、改質ガスは、当該列の反応器本体における選択酸化触媒が装填された室から上方又は下方の多孔板を流通して当該列の反応器本体における選択酸化触媒が装填されていない室に配置されたガス混合管内にその外周に設けた改質ガス導入孔から導入されるよう構成され、
前記ガス混合管内では、改質ガスは改質ガス導入孔とは異なる部分から導入された酸化用ガスと混合され、酸化用ガスの混合された改質ガスはガス混合管から次の列の反応器本体の選択酸化触媒が装填されていない、前記ガス混合管の配置された室に連設された室に送給し得るよう構成され、
最終列の反応器本体からは、選択酸化触媒が装填された室を通過した改質ガスが取り出されるよう構成したものである。
【００２７】
請求項２の発明は、燃料改質装置の筒状の空間内に、改質器の関連機器として配置された選択酸化反応装置であって、
前記選択酸化反応装置は、周方向の一部が切り欠かれた二重円筒状に形成されると共に、周方向へ仕切られた複数列の反応器本体を備え、
各反応器本体は、酸化用ガスが混合された改質ガスが流通し得るようにした上下の多孔板により仕切られて上下の多孔板間に選択酸化触媒が装填された室を備え、
前記反応器本体のうち改質ガス流れ方向奇数列の反応器本体においては、
下部の多孔板と底板との間の室から、前記選択酸化触媒が装填された室に酸化用ガスが混合された改質ガスが送給されるように構成されると共に、
上部の多孔板と天井板との間の室には、一端側から送給された酸化用ガスと、前記選択酸化触媒が装填された室から送給されて外周に設けた複数の改質ガス導入孔から導入された改質ガスとを混合させ、酸化用ガスが混合された改質ガスを次の偶数列の反応器本体における上部の多孔板と天井板との間の室に送給し得るようにしたガス混合管が設けられ、
前記反応器本体のうち改質ガス流れ方向偶数列の反応器本体においては、
上部の多孔板と天井板との間の室から、前記選択酸化触媒が装填された室に酸化用ガスが混合された改質ガスが送給されるように構成されると共に、
下部の多孔板と底板との間の室には、一端側から送給された酸化用ガスと、前記選択酸化触媒が装填された室から送給されて外周に設けた複数の改質ガス導入孔から導入された改質ガスとを混合させ、酸化用ガスが混合された改質ガスを次の奇数列の反応器本体における下部の多孔板と底板との間の室に送給し得るようにしたガス混合管が設けられ、
最終列の反応器本体からは、選択酸化触媒が装填された室を通過した改質ガスを取り出し得るよう構成したものである。
【００２８】
請求項３の発明は、燃料改質装置の筒状の空間内に、改質器の関連機器として配置された選択酸化反応装置であって、
前記選択酸化反応装置は、周方向の一部が切り欠かれた二重円筒状に形成されると共に、周方向へ仕切られた複数列の反応器本体を備え、
各反応器本体は、酸化用ガスが混合された改質ガスが流通し得るようにした上下の多孔板により仕切られて上下の多孔板間に選択酸化触媒が装填された室を備え、
前記反応器本体のうち改質ガス流れ方向奇数列の反応器本体においては、
上部の多孔板と天井板との間の室から、前記選択酸化触媒が装填された室に酸化用ガスが混合された改質ガスが送給されるように構成されると共に、
下部の多孔板と底板との間の室には、一端側から送給された酸化用ガスと、前記選択酸化触媒が装填された室から送給されて外周に設けた複数の改質ガス導入孔から導入された改質ガスとを混合させ、酸化用ガスが混合された改質ガスを次の偶数列の反応器本体における下部の多孔板と底板との間の室に送給し得るようにしたガス混合管が設けられ、
前記反応器本体のうち改質ガス流れ方向偶数列の反応器本体においては、
下部の多孔板と底板との間の室から、前記選択酸化触媒が装填された室に酸化用ガスが混合された改質ガスが送給されるように構成されると共に、
上部の多孔板と天井板との間の室には、一端側から送給された酸化用ガスと、前記選択酸化触媒が装填された室から送給されて外周に設けた複数の改質ガス導入孔から導入された改質ガスとを混合させ、酸化用ガスが混合された改質ガスを次の奇数列の反応器本体における上部の多孔板と天井板との間の室に送給し得るようにしたガス混合管が設けられ、
最終列の反応器本体からは、選択酸化触媒が装填された室を通過した改質ガスを取り出し得るよう構成したものである。
【００２９】
請求項４の発明は、反応器本体内の酸化用ガスの混合した改質ガスを冷却する手段を設けたものである。
【００３０】
上記発明によれば、下流側の反応器本体で反応させるための改質ガスと酸化用ガスを混合するために別置きのガス混合器が不要となるため、装置の小型化が可能となり且つ狭い筒状の室内にコンパクトに収納できる結果、装置の省スペース化が可能となる。
【００３１】
又、反応器本体は、二重円筒の一部を切り欠いた構造であるため、二重円筒部の中心部や切り欠いた部分は、燃料改質装置の他の構成機器をまとまった状態で通すスペースとすることができ、スペースの有効活用が可能でデッドスペースが生じることがない。
【００３２】
更に、上流側の反応器本体でＣＯの除去された改質ガスに混合される酸化用ガスは、ガス混合管で十分効率的に混合されるため、下流側の反応器本体でＣＯを良好に除去することができる。
【００３３】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態を添付図面を参照して説明する。
図１〜図９は本発明を実施する形態の一例であって、図中、図１１と同一の符号を付した部分は同一物を表わす。
【００３４】
而して、本図示例においては、燃料改質装置に適用される選択酸化反応器６の平面形状は、図１１のＩ−Ｉ方向断面図である図１に示すごとく、円周方向の一部を切り欠いた二重円筒形状で、ベースプレート１４とベース内筒１６とベース外筒１５と断熱容器９の内筒９ａとで画成され且つ燃焼ガスの流路１２に連通する筒状の空間１７内に配置されている。
【００３５】
選択酸化反応器６は、図２〜図９に詳細に示すように、二重円筒形状の第一列目の反応器本体３１と、該反応器本体３１の円周方向側面に仕切り板３３を介して接続された二重円筒形状の第二列目の反応器本体３２とを備えて、円周方向を仕切られた複数列に形成されており、円周方向の一部は繋がらず切り欠かれた形状となっている。而して、反応器本体３１，３２の内径Ｄ１は、ベース内筒１６の外径よりも僅かに大きく、反応器本体３１，３２を空間１７に収納した際には、反応器本体３１，３２の内周はベース内筒１６の外周にぴったりと合致するようになっている。
【００３６】
反応器本体３１は、大径円弧状の外周板３１ａと小径円弧状の内周板３１ｂと、外周板３１ａ及び内周板３１ｂの上端を接続するよう配置された天井板３１ｃと、外周板３１ａ及び内周板３１ｂの下端を接続するよう配置された底板３１ｄと、反応器本体３２から離反した側部を覆う側板３１ｅと、前記仕切り板３３とにより、密閉された二重円弧容器状に形成されている。
【００３７】
反応器本体３１内は、多数の孔が設けられたパンチングメタル等により形成された上下二段の多孔板３４，３５により仕切られ、反応器本体３１内の多孔板３４，３５間に形成された室３６には、Ｒｕ等を活性成分とする選択酸化触媒が装填されている。
【００３８】
反応器本体３２は、大径円弧状の外周板３２ａと小径円弧状の内周板３２ｂと、外周板３２ａ及び内周板３２ｂの上端を接続するよう配置された天井板３２ｃと、外周板３２ａ及び内周板３２ｂの下端を接続するよう配置された底板３２ｄと、反応器本体３１から離反した側部を覆う側板３２ｅと、前記仕切り板３３とにより、密閉された二重円弧容器状に形成されている。
【００３９】
従って、反応器本体３１，３２は反応器本体３１，３２それぞれの一部を形成する仕切り板３３を間において接合されて全体として円周方向の一部を切り欠いた略二重円筒容器状に形成されており、反応器本体３１，３２を繋ぐための連絡管は必要のない構成になっている。
【００４０】
反応器本体３２内は、多数の孔が設けられたパンチングメタル等により形成された上下二段の多孔板３７，３８により仕切られ、反応器本体３１内の多孔板３７，３８間に形成された室３９には、Ｒｕ等を活性成分とする選択酸化触媒が装填されている。
【００４１】
反応器本体３１内における多孔板３５と底板３１ｄとの間の室４０に改質ガス４１ａを供給し得るよう、側板３１ｅには改質ガス供給管４２が接続されている。すなわち、改質ガス供給管４２は、室４０と連通するよう、側板３１ｅ下端部に直接接続される水平部４２ａと、水平部４２ａに接続されて反応器本体３１の上端部近傍まで延在する垂直部４２ｂと、垂直部４２ｂの上端近傍に接続された水平部４２ｃとを備え、垂直部４２ｂ内にはオリィフィス４３が設けられている。而して、改質ガス４１ａは、改質ガス供給管４２の水平部に接続された垂直管路下端から改質ガス供給管４２へ送給し得るようになっている。
【００４２】
改質ガス供給管４２の垂直部４２ｂ内における上流側のオリィフィス４３よりも上方位置には、第一段目の反応器本体３１における酸化反応に供する酸化用空気４４を垂直部４２ｂ内の上方側のオリィフィス４３よりも上流側に導入し得るよう、酸化用空気供給管４５が挿入されている。酸化用空気供給管４５は、改質ガス供給管４２の垂直部４２ｂ外で水平に曲折し、水平端部には、下方から酸化用空気４４を送給し得るようになっている。
【００４３】
反応器本体３１内における多孔板３４と天井板３１ｃとの間の室４７には、平面形状が円弧状で反応器本体３２における酸化反応に供する酸化用空気４８を送給し得るようにしたガス混合管４９が挿通されている。ガス混合管４９は反応器本体３１から外部へ延在し、外部先端には、酸化用空気４８を下方から導入し得るようになっている。
【００４４】
ガス混合管４９の先端は、仕切り板３３に外周を溶接等で完全にシールされるよう接続されて、反応器本体３２における多孔板３７と天井板３２ｃとの間の室５１側に開口していると共に、外周部には多数の改質ガス導入孔４９ａが穿設されており、反応器本体３１において室３６を上昇して来て多孔板３４を通り室４７に導入された改質ガスは、改質ガス導入孔４９ａからガス混合管４９内に導入されるようになっている。
【００４５】
而して、改質ガスと酸化用空気４８はガス混合管４９内で良好に混合されて反応器本体３２の室５１に導入されるようになっている。
【００４６】
反応器本体３２の側板３２ｅには、多孔板３８と底板３２ｄとの間の室５２に連通するよう、改質ガス取り出し管５３が接続されており、改質ガス取り出し管５３の先端からは、改質ガス４１ｂを下方へ送給し得るようになっている。
【００４７】
反応器本体３２における底板３２ｄの仕切り板３３近傍下面からは、冷却流体５４を送給するための冷却流体送給管５５が室５２を通って室３９内に敷設され、室３９内をジグザグ状に上部へ敷設されている。室３９の上部では、冷却流体送給管５５は、仕切り板３３を貫通して反応器本体３１の室３６内へ延在し、室３６内をジグザグ状に下部へ敷設されており、室４０を通って外部へ導出されている。なお、冷却流体送給管５５の仕切り板３３貫通部は密に保持されている。
【００４８】
反応器本体３１，３２は略二重円筒状で、円周方向両端は一部を切り欠いた形状となっているため、図３、図４に示すごとく、側板３１ｅ，３２ｅは平面的に見て近接した形状となっている。
【００４９】
次に、上記した実施の形態の作動を説明する。
図１０の低温シフトコンバータ５から送給された改質ガス４１ａは、改質ガス供給管４２の水平部４２ｃから垂直部４２ｂへ導入される。又、酸化用空気４４は酸化用空気供給管４５から改質ガス供給管４２の垂直部４２ｂへ導入される。而して、改質ガス４１ａと酸化用空気４４は垂直部４２ｂ内のオリィフィス４３を通過する際に混合され、室４０から多孔板３５を通って室３６内へ導入される。
【００５０】
室３６内にはＲｕ等を活性成分とする選択酸化触媒が収納されているため、改質ガス４１ａに含まれている数千ｐｐｍのＣＯは、室３６において、選択酸化触媒の作用により酸化用空気４４中の酸素と［化１］に示すように反応を行いＣＯ２となり、従って、改質ガス４１ａ中のＣＯは除去される。
【００５１】
ある程度ＣＯが除去された改質ガス４１ａは、室３６から多孔板３４を通過して室４７に送給され、室４７から改質ガス導入孔４９ａを経てガス混合管４９内に導入される。
【００５２】
又、酸化用空気４８はガス混合管４９の外端部からガス混合管４９内に供給され、改質ガス導入孔４９ａから導入された改質ガスに混合され、酸化用空気４８の混合された改質ガスは、反応器本体３２の室５１へ送給される。ガス混合管４９内における酸化用空気４８の流量は改質ガス４１ａに比べて少量であリ且つ改質ガス４１ａは改質ガス導入孔４９ａからガス混合管４９内へ高流速で導入され、しかも、流れ方向を変えるため、酸化用空気４８はガス混合管４９内において改質ガス４１ａと良好に撹拌、混合し、反応器本体３２の室５１に送給される。
【００５３】
室５１に送給された酸化用空気４８の混合した改質ガスは、多孔板３７を通過して室３９内に流下する。室３９内にはＲｕ等を活性成分とする選択酸化触媒が収納されているため、改質ガスに含まれているＣＯは、室３９において、選択酸化触媒の作用により酸化用空気４８中の酸素と［化１］に示すように反応を行いＣＯ２となり、従って、改質ガス中のＣＯは数ｐｐｍ程度まで除去される。
【００５４】
而して、所望の状態にＣＯの除去された改質ガス４１ｂは、室３９から室５２を通過して改質ガス導出管５３へ送給され、改質ガス導出管５３から導出されて加湿器７から固体高分子型燃料電池８のアノード８ｂへ送給される。
【００５５】
冷却流体５４は、冷却流体送給管５５を通り、室３９内のガス及び室３６内の改質ガスを所定の温度に冷却する。改質ガスの温度は、図１３に示した場合と同様、酸化反応が行われ易い１２０℃〜２００℃、好ましくは１５０℃に制御される。
【００５６】
上記図示例によれば、選択酸化反応器６の反応器本体３１，３２には連絡管が不要となるうえ、第二段目の反応器本体３２で反応させる改質ガスと酸化用空気を混合するために別置きのガス混合器が不要となり、従って、装置の小型化が可能となり且つ、反応器本体３１，３２を狭い筒状の空間１７内にコンパクトに収納できる結果、装置の省スペース化が可能となる。
【００５７】
又、二重円筒の一部を切り欠いた構造であるため、二重円筒部の中心部や切り欠いた部分は、燃料改質装置の他の構成機器、例えば、図１１に示す燃焼器１０に燃焼用空気を送給するための円筒状のベース内筒１６、アノードオフガス供給管１９、燃焼用燃料供給管２０等をまとまった状態で通すスペースとすることができ、スペースの有効活用が可能でデッドスペースが生じることがない。
【００５８】
更に、反応器本体３１でＣＯの除去された改質ガスと酸化用空気４８は、ガス混合管４９において十分効率的に混合されるため、第二段目の反応器本体３２においてもＣＯを良好に除去することができる。
【００５９】
なお、本発明の燃料改質装置の選択酸化反応装置は、本発明の要旨を逸脱しない範囲内で種々の変更を加えることもできる。例えば、本発明の図示例では、反応器本体を円周方向へ二組設ける場合について説明したが、複数組なら何組としても実施可能である。
【００６０】
又、反応容器本体を三組以上設ける場合には、改質ガスと酸化用空気を混合する混合管は、以下に述べるように配置する必要がある。すなわち、ガス流れ方向上流側から下流側に向けて奇数段目の反応器本体において、上部の多孔板と天井板の間の室にガス混合管を配置した場合は、偶数段目の反応容器本体においては、下部の多孔板と底板との間の室にガス混合管を配置する必要があり、奇数段目の反応器本体において、下部の多孔板と底板の間の室にガス混合管を配置した場合には、偶数段目の反応容器本体においては、上部の多孔板と天井板との間の室にガス混合管を配置する必要がある。
【００６１】
更に、ＣＯを酸化させるガスは空気に限らず酸素を含むガスなら使用することができる。
【００６２】
【発明の効果】
以上、説明したように本発明の請求項１〜請求項４に記載の選択酸化反応装置によれば、
Ｉ）下流側の反応器本体で反応させる改質ガスと酸化用ガスを混合させるためのガス混合器が不要となるので、装置の小型化が可能となり且つ狭い筒状の室内にコンパクトに収納できる結果、装置の省スペース化が可能となる、
ＩＩ）反応器本体は、二重円筒の一部を切り欠いた構造であるため、二重円筒部の中心部や切り欠いた部分は、燃料改質装置の他の構成機器をまとまった状態で通すスペースとすることができ、スペースの有効活用が可能でデッドスペースが生じることがない、
ＩＩＩ）反応器本体でＣＯの除去された改質ガスと酸化用ガスは、ガス混合管で十分効率的に混合されるため、ＣＯを良好に除去することができる、
等、種々の優れた効果を奏し得る。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の燃料改質装置の選択酸化反応装置の実施の形態の一例の平面図で、図１１のＩ−Ｉ方向矢視図である。
【図２】図１に示す選択酸化反応装置を展開して示す正面図で、図３のＩＩ−ＩＩ方向矢視図である。
【図３】図２のＩＩＩ−ＩＩＩ方向矢視図である。
【図４】図２のＩＶ−ＩＶ方向矢視図である。
【図５】図２のＶ方向矢視図である。
【図６】図２のＶＩ方向矢視図である。
【図７】図２のＶＩＩ方向矢視図である。
【図８】図１に示す選択酸化反応装置の概略斜視図である。
【図９】図８に示す選択酸化反応装置における第一列目の反応器本体の上部の室に収納したガス混合管を示す斜視図である。
【図１０】改質器が設けられる設備の一例を示す全体系統図である。
【図１１】燃料改質装置の一例を示す縦断正面図である。
【図１２】図１１のＸＩＩ−ＸＩＩ方向矢視図である。
【図１３】燃料改質装置に適用される一般的な選択酸化反応器において反応器本体が二組の場合の装置フローの概要図である。
【符号の説明】
１    改質器
６    選択酸化反応器（選択酸化反応装置）
１７    空間
３１    反応器本体
３１ｃ                天井板
３１ｄ                底板
３２    反応器本体
３２ｃ                天井板
３２ｄ                底板
３４    多孔板
３５    多孔板
３６    室
３７    多孔板
３８    多孔板
３９    室
４０    室
４１ａ                改質ガス
４１ｂ                改質ガス
４４    酸化用空気（酸化用ガス）
４７    室
４８    酸化用空気（酸化用ガス）
４９    ガス混合管
４９ａ                改質ガス導入孔
５１    室
５２    室
５４    冷却流体（冷却する手段）
５５    冷却流体送給管（冷却する手段）
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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