(57)【要約】【課題】発光層の内部により多くの量の光を閉じ込めることができる有機半導体レーザを作製すること。【解決手段】基板上に、少なくとも、透明な第一電極層、有機色素材料を含む発光層、そして透明な第二電極層をこの順に積層してなる有機半導体レーザであって、前記基板と第一電極層との間に、基板の屈折率、第一電極層の屈折率、および発光層の屈折率のいずれよりも低い屈折率を示す透明低屈折率層が備えられていることを特徴とする有機半導体レーザ。【選択図】        図２
2004214276.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板上に、少なくとも、透明な第一電極層、有機色素材料を含む発光層、そして透明な第二電極層をこの順に積層してなる有機半導体レーザであって、前記基板と第一電極層との間に、基板の屈折率、第一電極層の屈折率、および発光層の屈折率のいずれよりも低い屈折率を示す透明低屈折率層が備えられていることを特徴とする有機半導体レーザ。
【請求項２】
第一電極層と第二電極層のそれぞれの屈折率が、発光層の屈折率よりも低い請求項１に記載の有機半導体レーザ。
【請求項３】
発光層の一方の表面に、正孔輸送層もしくは電子輸送層が付設されている請求項１に記載の有機半導体レーザ。
【請求項４】
発光層の一方の表面に正孔輸送層が、そして他方の表面に電子輸送層が付設されている請求項１に記載の有機半導体レーザ。
【請求項５】
正孔輸送層と電子輸送層のそれぞれの屈折率が、発光層の屈折率よりも低い請求項２もしくは３に記載の有機半導体レーザ。
【請求項６】
基板上に、少なくとも、透明な第一電極層、有機色素材料を含む発光層、正孔輸送層もしくは電子輸送層、そして金属材料からなる第二電極層をこの順に積層してなる有機半導体レーザであって、前記正孔輸送層もしくは電子輸送層の屈折率が発光層の屈折率よりも低く、そして前記基板と第一電極層との間に、基板の屈折率、第一電極層の屈折率、および発光層の屈折率のいずれよりも低い屈折率を示す透明低屈折率層が備えられていることを特徴とする有機半導体レーザ。
【請求項７】
第一電極層の屈折率が、発光層の屈折率よりも低い請求項６に記載の有機半導体レーザ。
【請求項８】
透明低屈折率層が、ＭｇＦ2 からなる請求項１もしくは６に記載の有機半導体レーザ。
【請求項９】
透明低屈折率層の厚みが、１００ｎｍ乃至１μｍの範囲にある請求項１もしくは６に記載の有機半導体レーザ。
【請求項１０】
基板の屈折率が、発光層の屈折率よりも低い請求項１もしくは６に記載の有機半導体レーザ。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、有機半導体レーザに関する。
【０００２】
【従来の技術】
エネルギーを吸収して発光を示す有機色素材料（有機蛍光物質ともいう）のうちのいくつかは、その内部にて正孔と電子が再結合することにより、短波長（例、４００〜５５０ｎｍ）の光を発する。この光の波長は、無機半導体レーザによって得られるレーザ光の波長（一般に、６２０ｎｍ〜８００ｎｍ）に較べて著しく短い。従って、有機色素材料を用いた有機半導体レーザは、得られるレーザ光の波長が短いという特性を利用して、ＣＤ（コンパクトディスク）に高密度で記録された情報を読み出すための光ピックアップ装置の光源などへの応用が期待されている。
【０００３】
有機半導体レーザは、光励起型の有機半導体レーザと電流励起型の有機半導体レーザとに分類される。光励起型の有機半導体レーザでは、再結合のための正孔と電子を生じさせるための励起に、光エネルギーが用いられている。そして電流励起型の有機半導体レーザでは、再結合のための正孔と電子を生じさせるための励起に、電気エネルギーが用いられている。
【０００４】
特許文献１には、図１に示す構成の従来の電流励起型の有機半導体レーザについて記載されている。図１の従来の有機半導体レーザは、基板１１上に、第一電極層１２、正孔輸送層１３、有機色素材料を含む発光層１４、電子輸送層１５、そして第二電極層１６が積層された構成を有している。
【０００５】
第一電極層１２と第二電極層１６とのそれぞれに電気的エネルギーを付与すると、第一電極層から正孔輸送層１３の内部に正孔が注入され、そして第二電極層から電子輸送層１５の内部に電子が注入される。そして正孔は正孔輸送層１３の内部を通って発光層１４の内部に注入され、そして電子は電子輸送層１５の内部を通って発光層１４の内部に注入される。正孔と電子は発光層１４の内部で再結合して、その結果、発光層の内部にて光が発生する。正孔輸送層１３（もしくは電子輸送層１５）は、正孔（もしくは電子）を効率良く発光層１４の内部に注入して、発光効率を高める機能を有している。
【０００６】
発光層１４の内部に光が存在すると、電子と正孔が再結合するときに前記光と同位相の光が放出されることが知られている。このような光の放出は、一般に誘導放出と呼ばれている。発光層１４の内部にて発生した光は、このような誘導放出によって増幅され、そして発光層の端部からレーザ光として取り出される。従って、レーザ光を効率良く取り出すためには、再結合により発生した光をできるだけ多く発光層１４の内部に閉じ込めることが必要である。
【０００７】
図１の有機半導体レーザの場合には、正孔輸送層１３と電子輸送層１５との各々の屈折率を発光層１４の屈折率よりも低く設定して、発光層を導波路とすることにより、発光層の内部に光を閉じ込めている。これは、光ファイバにおいて、コアの周りに、コアの屈折率より低い屈折率を示すクラッドを設けて、コアを導波路とすることにより、コアの内部に光を閉じ込める場合と同様である。
【０００８】
また、発光層１４の内部にて発生した光は、発光層の内部で全反射を繰り返しながら、発光層の端部へと伝わる。ところが、光は全反射するときに、低屈折率媒質（正孔輸送層１３もしくは電子輸送層１５）の側に僅かに侵入する。一般に、このように全反射のときに低屈折率媒質の側に僅かに侵入する光は、エバネッセント光と呼ばれている。エバネッセント光が第一電極層１２（もしくは第二電極層１６）まで到達すると、光が電極層に吸収されて損失となる。このような損失が生じると、光が発光層１４の内部で全反射を繰り返すたびに損失が生じて、発光層の内部に閉じ込められる光の量が少なくなる。
【０００９】
図１の有機半導体レーザにおいては、エバネッセント光が電極に到達することにより生じる損失を抑えるために、正孔輸送層１３と電子輸送層１５の厚みが厚く（例えば、各々２２０ｎｍと２４０ｎｍに）設定されている。このように正孔輸送層１３と電子輸送層１５を所定の厚み以上に設定することにより、発光層１４の内部により多くの量の光を閉じ込めることができる。発光層１４の内部に多くの量の光が閉じ込められると、有機半導体レーザによりレーザ光を発生させるために必要な電流値（一般に、しきい値電流と呼ばれている）を小さくすることができ、そして強度の大きなレーザ光を発生させることができる。
【００１０】
一般に、有機半導体レーザに用いる基板１１としては、ガラス基板もしくはシリコン基板などが用いられている。これらの基板は、その取り扱いに耐える十分な強度と、有機半導体レーザの形成に好ましい優れた表面平滑性とを有し、そして基板上に有機半導体レーザと共に他の電子部品を集積し易い利点を有しているからである。
【００１１】
【特許文献１】
特開２０００−１５６５３６号公報
【００１２】
【発明が解決しようとする課題】
図１の有機半導体レーザに限らず、従来の電流励起型の有機半導体レーザにおいては、発光層の内部に多くの量の光を閉じ込めるため、即ち、しきい値電流を小さくし、そして強度の大きなレーザ光を発生させるために、有機半導体レーザの第一電極層から第二電極層までの層構成や、各々の層を形成する材料について検討されているが、さらにしきい値電流を小さく、そしてレーザ光の強度を大きくする改善の余地がある。
本発明の目的は、発光層の内部により多くの量の光を閉じ込めることができる有機半導体レーザを作製することにある。
本発明の目的はまた、しきい値電流が小さく、そして強度の大きなレーザ光を発生することができる有機半導体レーザを作製することにある。
【００１３】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、これまでとは異なり、発光層の内部により多くの量の光を閉じ込めるために、有機半導体レーザを形成する基板も含めて、その全体の構成について詳細な検討をした。その結果、基板と第一電極層との間に、基板の屈折率、第一電極層の屈折率、および発光層の屈折率のいずれよりも低い屈折率を示す透明低屈折率層を付設することにより、発光層の内部により多くの量の光を閉じ込めることができる有機半導体レーザを作製することに成功した。
【００１４】
本発明は、基板上に、少なくとも、透明な第一電極層、有機色素材料を含む発光層、そして透明な第二電極層をこの順に積層してなる有機半導体レーザであって、前記基板と第一電極層との間に、基板の屈折率、第一電極層の屈折率、および発光層の屈折率のいずれよりも低い屈折率を示す透明低屈折率層が備えられていることを特徴とする有機半導体レーザにある。
【００１５】
本発明の有機半導体レーザの好ましい態様は、下記の通りである。
（１）第一電極層と第二電極層のそれぞれの屈折率が、発光層の屈折率よりも低い。
（２）発光層の一方の表面に、正孔輸送層もしくは電子輸送層が付設されている。
（３）発光層の一方の表面に正孔輸送層が、そして他方の表面に電子輸送層が付設されている。
（４）正孔輸送層と電子輸送層のそれぞれの屈折率が、発光層の屈折率よりも低い。
【００１６】
本発明はまた、基板上に、少なくとも、透明な第一電極層、有機色素材料を含む発光層、正孔輸送層もしくは電子輸送層、そして金属材料からなる第二電極層をこの順に積層してなる有機半導体レーザであって、前記正孔輸送層もしくは電子輸送層の屈折率が発光層の屈折率よりも低く、そして前記基板と第一電極層との間に、基板の屈折率、第一電極層の屈折率、および発光層の屈折率のいずれよりも低い屈折率を示す透明低屈折率層が備えられていることを特徴とする有機半導体レーザにもある。
【００１７】
上記の第二電極層が金属から形成されている本発明の有機半導体レーザの好ましい態様は、下記の通りである。
（１）第一電極層の屈折率が、発光層の屈折率よりも低い。
【００１８】
上記二つの本発明の有機半導体レーザの好ましい態様は、下記の通りである。
（１）透明低屈折率層が、ＭｇＦ2 からなる。
（２）透明低屈折率層の厚みが、１００ｎｍ乃至１μｍの範囲にある。
（３）基板の屈折率が、発光層の屈折率よりも低い。
【００１９】
なお、本明細書において、「屈折率」とは、発光層で発生した光の波長における屈折率を意味する。また、「透明」とは、発光層で発生した光の透過率が、７０％以上であることを意味する。
【００２０】
【発明の実施の形態】
図２は、本発明に従う有機半導体レーザの一例の構成を示す側面図である。図２の有機半導体レーザは、基板２１上に、透明な第一電極層２２、有機色素材料を含む発光層２４、そして透明な第二電極層２６がこの順に積層された構成を有している。そして、本発明の有機半導体レーザは、基板２１と第一電極層２２との間に、基板２１の屈折率、第一電極層２２の屈折率、そして発光層２４の屈折率のいずれよりも低い屈折率を示す透明低屈折率層２７が備えられていることを特徴とする。
【００２１】
第一電極層２２と第二電極層２６とのそれぞれに電気的エネルギーを付与すると、第一電極層から発光層２４の内部に正孔が注入され、そして第二電極層から発光層の内部に電子が注入される。正孔と電子は発光層１４の内部で再結合して、その結果、発光層の内部にて光が発生する。
【００２２】
発光層２４にて発生した光は、第一電極層２２、発光層２４、および第二電極層２６の内部にて全反射を繰り返しながら増幅し、これらの層の端部からレーザ光として取り出される。透明低屈折率層２７と、第二電極層２６の表面と接触する空気層とが、光ファイバのクラッドと同様の働きをする。なお、第一電極層２２と第二電極層２６における光の吸収を抑えるために、各々の電極層は透明とする。
【００２３】
透明低屈折率層２７を付設することにより、発光層２４の内部に閉じ込められる光の量が多くなる理由は、以下のように推測される。
【００２４】
光が屈折率の高い媒質に集まる性質を有していることは、岡本勝就著「光導波路の基礎」（１９９６年１２月，ｐ．２３）、および日本光学測定機工業会編「実用光キーワード事典」（株式会社朝倉書店，１９９９年４月，ｐ．１６２）などの文献に記載されている。
【００２５】
透明低屈折率層が付設されていない場合、発光層にて発生した光は、第一電極層、発光層、および第二電極層の内部で全反射を繰り返しながら、これらの層の端部へと伝わる。この光は、前記と同様に、全反射をするときに低屈折率媒質（基板もしくは空気層）の側に僅かに侵入する。
【００２６】
基板２１と第一電極層２２との間に、基板２１の屈折率、第一電極層２２の屈折率、および発光層２４の屈折率のいずれよりも低い屈折率を示す透明低屈折率層２７を付設すると、透明低屈折率層を付設しない場合に基板中の第一電極層側を伝わっていた光が、透明低屈折率層の屈折率が低いために、より屈折率の高い媒質（第一電極層２２と発光層２４）に集まる。このような理由から、透明低屈折率層２７を付設することにより、発光層２４の内部により多くの量の光を閉じ込めることができると推測される。なお、低屈折率層２７を透明とするのは、低屈折率層における光の吸収を抑えるためである。
【００２７】
また、後にコンピュータシミュレーションの結果を示すが、透明低屈折率層２７を付設することにより、発光層２４を伝わる光の導波モードの数が少なくなることも、発光層の内部により多くの量の光を閉じ込めることができる原因の一つと推測される。
【００２８】
一般に、導波路となる高屈折率層（本発明においては、透明低屈折率層２７と第二電極層２２に接触する空気層との間にある層）の内部を全反射を繰り返しながら伝わる光は、高屈折率層の厚みと光の波長との関係により高屈折率層の内部で共振するため、導波モードと呼ばれる高屈折率層の厚み方向において所定の強度分布を有する光として伝わることが知られている。
【００２９】
高屈折率層の厚みが薄い場合には、光は高屈折率層の内部を、高屈折率層の厚み方向の中央に最大の強度を有する０次モード（基本モードともいう）の光として伝わる。そして、高屈折率層の厚みが厚くなるにつれ、高屈折率層の内部には、前記の０次モードに加えて、１次モード、そして２次モードなど、より多くの数の導波モードの光が存在できるようになり、各々の導波モードの光が高屈折率層の内部を伝わるようになる。例えば、１次モードは、高屈折率層の厚み方向の中央に最小の強度を有し、中央から離れた各々の側に最大の強度を有する導波モードである。光の導波モードについては、多くの文献（例えば、吉田貞史、矢嶋弘義著，「薄膜・光デバイス」，初版，東京大学出版会，１９９４年９月，ｐ．１８５−１８６など）に記載がある。
【００３０】
本発明においては、発光層２４の内部になるべく多くの量の光を閉じ込める必要がある。前記の１次モード、２次モードなどの高次の導波モードの光が存在すると、高次モードの光の強度の最大値が高屈折率層の厚み方向において複数存在しているために、光が発光層の厚み方向に広がって分布するようになる。このため、このような高次モードが存在することは、発光層の内部に多くの量の光を集めるためには好ましくない。また、このような高次モードの光が存在しなければ、発光層の内部を高次モードとして伝わっていた光を、０次モードの光として伝えることができるので、発光層の内部により多くの量の光を閉じ込めることができる。
【００３１】
後にコンピュータシミュレーションの結果を示すが、透明低屈折層２７を付設することにより、発光層を伝わる導波モードの数が少なくなることが判明している。これは、前記のように低屈折率層を付設することにより、発光層により多くの量の光が集められることにより、実質的に光が伝わることのできる範囲が狭くなり、前記の導波路となる高屈折率層の厚みが薄い場合と同様に、発光層の内部に存在可能なモードの数が少なくなるためと推測される。
【００３２】
発光層２４で発生した光を、発光層２４と第一電極層２２との界面、そして発光層２４と第二電極層２６との界面にて反射させて、さらに多くの量の光を発光層の内部に閉じ込めるために、第一電極層と第二電極層のそれぞれの屈折率は、発光層の屈折率よりも低いことが好ましい。
【００３３】
また、基板２１の屈折率は、発光層２４の屈折率よりも低いことが好ましい。これは、前記のように光は高屈折率の媒質に集まる性質を有しているため、基板２１の屈折率を低くすることにより、透明低屈折率層を付設する場合と同様に、光をより屈折率の高い発光層２４の内部に集めることができるからである。
【００３４】
透明低屈折率層２７の付設により、発光層２４の内部により多くの量の光が閉じ込められることを確認するために、導波路解析用のコンピュータソフトウエア（「Kappa」、B.Jonsson作成のフリーソフト）を用いて、有機半導体レーザの各々の層を伝わる光の量の割合（confinement factor）について解析した。
【００３５】
先ず、透明低屈折層が付設されていない有機半導体レーザについて、その各々の層を伝わる光の量の割合について解析した。なお、光は発光層の内部をＴＥ波（transverse electric wave）として伝わるものとして解析した。解析結果を、第１表に示す。
【００３６】
【表１】
2004214276.tif 000003
【００３７】
第１表に示すように、透明低屈折率層が付設されていない場合には、光は、０次モードと１次モードとの二つのモードとして伝わることがわかる。第１表に示すように、１次モードの光は、第一電極層と第二電極層とを伝わる割合が大きいことがわかる。このように透明低屈折率層が付設されていない場合には、光を発光層に集めるためには好ましくない１次モードの光が存在することがわかる。
【００３８】
次に、透明低屈折率層が付設されている本発明の有機半導体レーザについて、同様に解析した。解析結果を、第２表に示す。
【００３９】
【表２】
2004214276.tif 000004
【００４０】
第２表に示すように、透明低屈折率層を付設することにより、光は０次モードの光としてのみ伝わることがわかる。また、発光層の内部を伝わる０次モードの光の量の割合が大きくなることもわかる。
【００４１】
本発明の有機半導体レーザは、基板と第一電極層との間に、透明低屈折率層が付設されていることに特徴がある。従来の有機半導体レーザの基板として、十分に低い屈折率を示す基板を用いることにより、本発明と同様に発光層の内部により多くの量の光を閉じ込めることができると推測される。ところが、前述のように、有機半導体レーザに用いられる基板には、高い強度、そして優れた表面平滑性などが必要とされる。これに加えて、十分に低い屈折率を示す基板を選定するのは難しいと思われる。本発明の有機半導体レーザは、従来の有機半導体レーザの基板と第一電極層との間に透明低屈折率層を付設するという簡単な方法により、発光層の内部により多くの光を閉じ込めることができるという大きな利点を有している。
【００４２】
また、従来の有機半導体レーザのように、発光層により多くの量の光を閉じ込めるために、発光層と電極層との間に付設される正孔輸送層（もしくは電子輸送層）の屈折率を低くしようとすると、正孔輸送層の材料として、屈折率が十分に低く且つ正孔輸送性にも優れる材料を選定する必要があり、選択できる材料の種類が制限される。本発明の有機半導体レーザの透明低屈折率層は、第一電極層の外側（基板の側）に付設されており、有機半導体レーザの電気的な特性には何ら影響を与えることがないために、その材料の選定も容易である。
【００４３】
透明低屈折率層の材料の例としては、ＭｇＦ2 （１．３）、ＳｉＯ2 エアロゲル（１．０１）などが挙げられる。なお、括弧内の数値は、波長５１０ｎｍにおける屈折率である。
【００４４】
透明低屈折率層は、基板からの剥離、あるいはクラックが生じない範囲で厚く形成することが好ましい。実用的には、透明低屈折率層の厚みは、１００ｎｍ乃至１μｍの範囲にあることが好ましい。
【００４５】
本発明の有機半導体レーザにおいては、発光層にて効率よく発光を生じさせるために、発光層の一方の表面に、正孔輸送層もしくは電子輸送層を付設することが好ましい。また、発光層の一方の面に正孔輸送層を、そして他方の面に電子輸送層を付設することも好ましい。発光層と正孔輸送層との界面、もしくは発光層と電子輸送層との界面において光を反射させ、発光層の内部にさらに多くの量の光を閉じ込めるために、正孔輸送層と電子輸送層のそれぞれの屈折率は、発光層の屈折率よりも低いことがより好ましい。
【００４６】
図３は、本発明に従う有機半導体レーザの別の一例の構成を示す図である。図３の有機半導体レーザの構成は、発光層の一方の面に正孔輸送層が、そして他方の面に電子輸送層が設けられていること以外は、図２の有機半導体レーザと同様である。低屈折率層の付設、そして正孔輸送層と電子輸送層の付設により、発光層の内部に閉じ込められる光の量をさらに多くすることができる。
【００４７】
また、図１の有機半導体レーザのように、発光層２４と第二電極層２６とが接触している場合には、第二電極層が金属材料から形成されていると、発光層で発生した光の大部分が金属材料に吸収されてしまい、発光層に閉じ込められる光の量が著しく少なくなる。図３の有機半導体レーザのように、発光層２４と第二電極層２６との間に電子輸送層２５が設けられている場合、あるいは発光層２４と第二電極層２６との間に正孔輸送層が設けられている場合には、第二電極層は金属材料から形成することもできる。このような場合、導波路を構成するために、発光層２４と第二電極層２６との間に付設する正孔輸送層もしくは電子輸送層の屈折率は、発光層の屈折率よりも低くする必要がある。
【００４８】
基板２１、第一電極層２２、正孔輸送層２３、発光層２４、電子輸送層２５、そして第二電極層２６を形成する材料としては、従来の有機半導体レーザ、あるいはこれと同様の構成をとる有機エレクトロルミネッセンス発光素子に用いられている材料を用いることができる。これらの材料については、堀江一之編「光・電子機能有機有機材料ハンドブック」（朝倉書店、１９９７年）、有機エレクトロニクス材料研究会編「有機ＬＥＤ素子の残された重要課題と実用化戦略」（ぶんしん出版、１９９９年）などに詳しく記載されている。
【００４９】
有機半導体レーザを構成する材料の屈折率は、例えば、干渉屈折計などにより測定することができる。そして、前記のような屈折率の関係を満足するように、基板、透明低屈折率層、第一電極層、発光層、そして第二電極層などの材料を選定することにより、本発明の有機半導体レーザを構成することができる。
【００５０】
以下に、基板、第一電極層、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、そして第二電極層を形成する材料の一例を記載する。なお、括弧内に記入した数値は、波長５１０ｎｍ（ジアミノジスチリルベンゼンから形成された発光層にて発生する光のピーク波長）における屈折率である。
【００５１】
基板を形成する材料の例としては、ＳｉＯ2 （１．４６）などが挙げられる。
【００５２】
第一電極層及び第二電極層を形成する材料の例としては、錫ドープ酸化インジウム（１．８４）などが挙げられる。
【００５３】
発光層を形成する材料の例としては、ジアミノジスチリルベンゼン（２．１１）などが挙げられる。
【００５４】
正孔輸送層を形成する材料の例としては、コ−ポリ［３，３’−ハイドロキシテトラフェニルベンジジン／ジエチレングリコール］カーボネート（１．７５）、下記の化学式（１）で表される４，４’−ビス（９−カルバゾリル）ビフェニル（１．７８）などが挙げられる。
【００５５】
【化１】
2004214276.tif 000005
【００５６】
電子輸送層を形成する材料の例としては、下記の化学式（２）で表されるオキサジアゾール誘導体（１．９３）、下記の化学式（３）で表される２，９−ジメチル−４，７−ジフェニル［１，１０］フェナントロリン（１．６８）などが挙げられる。
【００５７】
【化２】
2004214276.tif 000006
【００５８】
【化３】
2004214276.tif 000007
【００５９】
【発明の効果】
本発明の有機半導体レーザは、基板と第一電極層との間に付設された透明低屈折率層により、発光層の内部により多くの量の光を閉じ込めることができる。従って、本発明の有機半導体レーザは、しきい値電流が小さく、そして強度の大きなレーザ光を発生することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】従来の有機半導体レーザの一例の構成を示す側面図である。
【図２】本発明に従う有機半導体レーザの一例の構成を示す側面図である。
【図３】本発明に従う有機半導体レーザの別の一例の構成を示す側面図である。
【符号の説明】
１１  基板
１２  第一電極層
１３  正孔輸送層
１４  発光層
１５  電子輸送層
１６  第二電極層
２１  基板
２２  第一電極層
２３  正孔輸送層
２４  発光層
２５  電子輸送層
２６  第二電極層
２７  透明低屈折率層
【図１】
2004214276.tif 000008
【図２】
2004214276.tif 000009
【図３】
2004214276.tif 000010