(57)【要約】【課題】高い電気抵抗を有し、しかも磁石特性の低下が最小限に抑えられている希土類磁石を提供する。【解決手段】希土類磁石粒子と、前記希土類磁石粒子間に存在する下記式（Ｉ）：【化１】2004031781.tif 000009（式中、Ｒはテルビウム（Ｔｂ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）、またはルテチウム（Ｌｕ）である）で表される希土類酸化物と、を含む希土類磁石によって上記課題は解決される。【選択図】　　　　　　図１
2004031781.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
希土類磁石粒子と、前記希土類磁石粒子間に存在する下記式（Ｉ）：
【化１】
2004031781.tif 000007
（式中、Ｒはテルビウム（Ｔｂ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）、またはルテチウム（Ｌｕ）である）
で表される希土類酸化物と、を含む希土類磁石。
【請求項２】
前記希土類磁石粒子の平均粒径が、１０〜５００μｍであることを特徴とする請求項１に記載の希土類磁石。
【請求項３】
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石であることを特徴とする請求項１または２に記載の希土類磁石。
【請求項４】
異方性磁石であることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか１項に記載の希土類磁石。
【請求項５】
希土類磁石粉末および下記式（Ｉ）：
【化２】
2004031781.tif 000008
（式中、Ｒはテルビウム（Ｔｂ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）、またはルテチウム（Ｌｕ）である）
で表される希土類酸化物粉末からなる混合体を調製する段階（１）と、
前記混合体を成形型に充填する段階（２）と、
前記混合体を成形する段階（３）と、
を含む希土類磁石の製造方法。
【請求項６】
前記希土類磁石粉末は異方性磁石粉末であり、前記段階（２）と（３）との間に、前記希土類磁石粉末を磁場配向させながら仮成形する段階（４）を含むことを特徴とする請求項５に記載の希土類磁石の製造方法。
【請求項７】
前記段階（３）は、加圧焼結によって前記混合体を成形する段階であることを特徴とする請求項５または６に記載の希土類磁石の製造方法。
【請求項８】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の希土類磁石を用いてなるモータ。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、高い電気抵抗を有する希土類磁石に関する。
【０００２】
【従来の技術】
永久磁石式モータに用いられる磁石としては、従来は安価なフェライト磁石が多用されていたが、回転電機の小型化・高性能化に伴い、より高性能な希土類磁石の使用量が年々増加している。代表的な希土類磁石としてはＳｍ−Ｃｏ系磁石、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石が挙げられ、さらなる高性能化、低価格化を達成するための開発が進行している。
【０００３】
しかしながら、希土類磁石は金属磁石であるために電気抵抗が低い。このため、モータに組み込んだ場合の渦電流損が増大し、モータ効率を低下させる問題が生じる。そこで、希土類磁石自体の電気抵抗を高めて、この問題を解決する技術が各種提案されている。
【０００４】
例えば、特開平１０−３２１４２７号には、希土類磁石粒子がＳｉＯ２および／またはＡｌ２Ｏ３粒子で結着された構造を有する希土類磁石が提案されている。希土類磁石の間にＳｉＯ２やＡｌ２Ｏ３が存在していると、希土類磁石の電気抵抗を高めることができる。しかしながら、ＳｉＯ２やＡｌ２Ｏ３を加えることによって磁石特性は大きく低下してしまう。これでは、中〜大出力モータには適用しづらい。
【０００５】
上述のように、従来技術は、希土類磁石の電気抵抗を上昇させることができても、その一方で磁石特性の大幅な低下を引き起こしてしまっていた。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
したがって本発明の目的とするところは、高い電気抵抗を有し、しかも磁石特性の低下が最小限に抑えられている希土類磁石を提供することである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本発明は、希土類磁石粒子と、前記希土類磁石粒子間に存在する下記式（Ｉ）：
【０００８】
【化３】
2004031781.tif 000003
【０００９】
（式中、Ｒはテルビウム（Ｔｂ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）、またはルテチウム（Ｌｕ）である）
で表される希土類酸化物と、を含む希土類磁石である。
【００１０】
【発明の効果】
本発明の希土類磁石は、希土類磁石粒子間に希土類酸化物が存在し、希土類酸化物によって希土類磁石粒子が連結された構造を有する。このため、得られる希土類磁石は非常に高い電気抵抗を有する。その上、本発明で規定する所定の希土類酸化物は、希土類元素との反応性に乏しい。このため、加圧焼結などの厳しい製造条件を用いた場合であっても、得られる希土類磁石は、非常に優れた磁石特性を有する。
【００１１】
【発明の実施の形態】
本願発明の第一は、希土類磁石粒子と、前記希土類磁石粒子間に存在する下記式（Ｉ）：
【００１２】
【化４】
2004031781.tif 000004
【００１３】
（式中、Ｒはテルビウム（Ｔｂ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）、またはルテチウム（Ｌｕ）である）
で表される希土類酸化物と、を含む希土類磁石である。まず、図面を参照しながら、本発明の希土類磁石について説明する。
【００１４】
図１は、本発明の希土類磁石の断面模式図である。本発明の希土類磁石１は、磁石特性を発現する希土類磁石粒子２、および絶縁性の希土類酸化物３を含む。希土類酸化物３は希土類磁石粒子２の間に存在し、希土類磁石粒子２が希土類酸化物３によって連結された構造となっている。図２は、図１において破線で示した部分の拡大図である。希土類磁石粒子２の原料としてＨＤＤＲ法や熱間塑性加工を用いて調製された異方性希土類磁石粉末を用いる場合には、希土類磁石粒子２は、図２に示すように、多数の微細な結晶粒４の集合体である。この場合において、粒子のサイズは、通常は、希土類磁石粒子２の大きさが１０〜５００μｍ、希土類磁石粒子２を構成する結晶粒４の大きさは５００ｎｍ以下である。
【００１５】
このように、希土類磁石１において希土類磁石粒子２の間に希土類酸化物３が存在すると、希土類酸化物３が絶縁物として作用し、希土類磁石１の電気抵抗が著しく高まる。なお、希土類磁石粒子２は、完全に希土類酸化物３によって被覆されていることが好ましいが、電気抵抗を高める効果が発現するのであれば、希土類酸化物３によって被覆されていない部分が存在してもよい。また、希土類酸化物３の形状は、図示するように連続する壁となって希土類磁石粒子２を取り囲むものであってもよく、粒子が連なって希土類磁石粒子２を隔離しているものであってもよい。なお、図は理解の容易のために簡略化されたものであり、本発明の技術的範囲が、図示するような態様の磁石に限定されるものではない。
【００１６】
ところで、エネルギー積の高い希土類磁石を得るためには、磁石中に存在する強磁性体の体積分率を十分に高める必要がある。しかしながら、希土類磁石は一般に硬いため、９８０ＭＰａ以下の実用的な印加圧力による冷間成形では、十分な塑性変形を起こすことができず、結果として得られる磁石は空孔を多く含んだ、エネルギー積が低いものとなる。
【００１７】
そこで、加熱により磁石粉末を軟化させながら加圧成形する、すなわち加圧焼結を行うことが有効である。かような加圧焼結によれば、原料である希土類磁石粉末を十分に塑性変形させ、高密度な希土類磁石を得ることができる。加圧焼結に必要な温度は、例えばＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末を用いる場合には、およそ５００℃以上である。したがって、希土類磁石中に存在する絶縁物は、加圧焼結のような高温に晒された場合であっても、十分な絶縁特性を維持しうることが要求される。
【００１８】
一方、希土類磁石は一般に表面酸化等の化学変化に弱く、特に保磁力や残留磁化等の磁石特性の劣化が問題となる。これは、加圧焼結など製造工程において、磁石中に含まれる活性な希土類元素が絶縁物を還元してしまうためと推測される。したがって、希土類磁石中に存在する絶縁物は、磁石成分と反応しないことが要求される。
【００１９】
本発明者らは、これらの特性（絶縁物の耐熱性、磁石成分との非反応性）を満足する絶縁物を得るべく鋭意検討した。これらの特性は複数の要因によって影響を受けていると考えられる。要因の一つとしては、熱力学的安定性の大小関係が考えられる。例えば、ＮｄとＲｘＯｙで表記される酸化物の反応においては、原系［（４／３）Ｎｄ＋（２／ｙ）ＲｘＯｙ）］と生成系［（２／３）Ｎｄ２Ｏ３＋（２ｘ／ｙ）Ｒ］の安定性が、希土類元素との反応性に影響を及ぼすと考えられる。本発明者らは、希土類元素との反応性が小さいと予想される絶縁物を選択することにより、化学的活性に富む希土類元素を含む希土類磁石との反応性が小さい絶縁物の探索も可能であると考えた。
【００２０】
本発明者らは、かような磁石特性に影響を与えると考えられる要因を考慮し、鋭意検討したところ、Ｒ２Ｏ３で表される希土類酸化物が絶縁物として優れていることが見出された。ここで、Ｒはテルビウム（Ｔｂ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）、またはルテチウム（Ｌｕ）である。これらの希土類酸化物は、希土類磁石の磁石特性の劣化を防ぎ、かつ、希土類磁石の電気抵抗を向上させる上で、希土類酸化物の中でも非常に好適である。なお、Ｒが異なる希土類酸化物を併用することも可能である。なお、ユーロピウム（Ｅｕ）の三二酸化物（Ｅｕ２Ｏ３）は希土類磁石粒子と反応してしまい、希土類磁石特性が劣化してしまう。Ｅｕ２Ｏ３は希土類磁石粒子と反応して、より低価数酸化物であるＥｕ３Ｏ４やＥｕＯへと還元されるためと考えられる。Ｓｍ２Ｏ３を絶縁物として用いた場合にも、同様に希土類磁石特性が劣化してしまうが、これも同様の原因によるものと考えられる。
【００２１】
本発明の希土類磁石の効果についてまとめれば、第一に、希土類磁石粒子間に希土類酸化物が存在する。このため、得られる希土類磁石は非常に高い電気抵抗を有する。第二に、本発明で規定する所定の希土類酸化物は、希土類元素との反応性に乏しい。このため、加圧焼結などの厳しい製造条件を用いた場合であっても、得られる希土類磁石は、非常に優れた磁石特性を有する。第三に、希土類磁石に含まれる希土類酸化物は、高い耐熱性を有する。このため、加圧焼結などの高温条件下に晒されても、十分な絶縁性を維持しうる。
【００２２】
続いて、本発明の希土類磁石について詳細に説明する。
【００２３】
（希土類酸化物）
希土類酸化物の組成については、上述した通り、テルビウム（Ｔｂ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）、またはルテチウム（Ｌｕ）の三二酸化物である。具体的に例示すると、Ｔｂ２Ｏ３、Ｄｙ２Ｏ３、Ｈｏ２Ｏ３、Ｅｒ２Ｏ３、Ｔｍ２Ｏ３、Ｙｂ２Ｏ３またはＬｕ２Ｏ３である。これらの二種以上を用いてもよい。
【００２４】
希土類酸化物の含有量は、所望する電気抵抗値および磁石特性を考慮して決定すればよい。磁石特性を優先する場合には、希土類酸化物の含有量を抑えればよい。また、電気抵抗値を優先する場合には、希土類酸化物の含有量を増加させればよい。ただし、希土類酸化物の含有量が少なすぎると、希土類磁石の電気抵抗値が十分に高まらない恐れがある。このため、希土類酸化物は、磁石の全質量に対して０．１質量％以上含まれることが好ましく、１質量％以上含まれることがより好ましい。一方、希土類酸化物の含有量が多すぎると、希土類磁石の磁石特性の低下が大きくなる。このため、希土類酸化物は、磁石の全質量に対して２０質量％以下含まれることが好ましく、５質量％以下含まれることがより好ましい。
【００２５】
（希土類磁石粒子）
希土類磁石粒子は、強磁性の主相および他成分からなる。希土類磁石がＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石である場合には、主相はＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ相である。磁石特性の向上を考慮すると、希土類磁石粒子は、ＨＤＤＲ法や熱間塑性加工を用いて調製された異方性希土類磁石粉末であることが好ましい。ＨＤＤＲ法や熱間塑性加工を用いて調製された異方性希土類磁石粉末は、図２に示すような多数の結晶粒４の集合体となる。このとき、結晶粒４が単磁区粒径以下の平均粒径を有していると、保磁力を向上させる上で好適である。希土類磁石粒子は、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の他に、Ｓｍ−Ｃｏ系磁石などが挙げられる。得られる希土類磁石の磁石特性や、製造コストなどを考慮すると、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石が好ましい。ただし、本発明の希土類磁石がＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石に限定されるものではない。場合によっては、希土類磁石中には２種以上の希土類磁石粒子が混在していてもよい。即ち、異なる組成比を有するＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石が２種以上含まれてもよく、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石とＳｍ−Ｃｏ系磁石とが混在していてもよい。
【００２６】
なお、本願において「Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石」とは、ＮｄやＦｅの一部が他の元素で置換されている形態も包含する概念である。Ｎｄは、Ｄｙ、Ｔｂ等の他の希土類元素で置換されていてもよい。置換にはこれらの一方のみを用いてもよく、双方を用いてもよい。置換は、原料合金の配合量を調整することによって行うことができる。かような置換によって、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の保磁力向上を図れる。置換されるＮｄの量は、Ｎｄに対して、０．０１ａｔｏｍ％以上、５０ａｔｏｍ％以下であることが好ましい。０．０１ａｔｏｍ％未満であると置換による効果が不充分となる恐れがある。５０ａｔｏｍ％を超えると、残留磁束密度を高レベルで維持できなくなる恐れがある。
【００２７】
一方、Ｆｅは、Ｃｏ等の他の遷移金属で置換されていてもよい。かような置換によって、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の磁石のキュリー温度（Ｔｃ）を上昇させ、使用温度範囲を拡大させることができる。置換されるＦｅの量は、Ｆｅに対して、０．０１ａｔｏｍ％以上、３０ａｔｏｍ％以下であることが好ましい。０．０１ａｔｏｍ％未満であると置換による効果が不充分となる恐れがある。３０ａｔｏｍ％を超えると、保磁力の低下が大きくなる恐れがある。
【００２８】
希土類磁石における希土類磁石粒子の平均粒径は、好ましくは１０〜５００μｍである。希土類磁石粒子の平均粒径が１０μｍ未満であると、磁石の比表面積が大きくなるため酸化劣化の影響が大きく、希土類磁石の磁石特性が低下する恐れがある。一方、希土類磁石粒子の平均粒径が５００μｍより大きいと、製造時の圧力によって磁石粒が砕け、十分な電気抵抗を得ることが難しくなる。加えて、異方性希土類磁石粉末を原料として異方性磁石を製造する場合には、５００μｍを超えるサイズにわたり、希土類磁石粉末における主相（Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石においては、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ相）の配向方向を揃えることは難しい。希土類磁石粒子の粒径は、磁石の原料である希土類磁石粒子粉末の粒径を調節することによって、制御される。なお、希土類磁石粒子の平均粒径はＳＥＭ像から算出することができる（本願において以下同じ）。
【００２９】
（希土類磁石の種類）
本発明は、等方性磁石粉末から製造される等方性磁石、異方性磁石粉末をランダム配向させた等方性磁石、および異方性磁石を一定方向に配向させた異方性磁石のいずれにも適用可能である。高エネルギー積を有する磁石が必要であれば、異方性磁石粉末を原料とし、これを磁場中配向させた異方性磁石が好適である。
【００３０】
次に、本願発明の第二である、希土類磁石の製造方法について説明する。本願発明の第二は、希土類磁石粉末および下記式（Ｉ）：
【００３１】
【化５】
2004031781.tif 000005
【００３２】
（式中、Ｒはテルビウム（Ｔｂ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）、またはルテチウム（Ｌｕ）である）
で表される希土類酸化物粉末からなる混合体を調製する段階（１）と、前記混合体を成形型に充填する段階（２）と、前記混合体を成形する段階（３）と、を含む希土類磁石の製造方法である。
【００３３】
以下、工程毎に順に説明する。なお、本発明の製造方法を実施するにあたっては、得られる磁石の生産性や特性を高めるために工程を追加してもよい。また、公知の改良を施してもよい。かような製造方法も、本発明において規定する段階を含む限りにおいて、本願発明の技術的範囲に属するものである。
【００３４】
（混合体の調製）
まず、希土類磁石粉末および所定の希土類酸化物粉末を準備する。
【００３５】
希土類磁石粉末は、製造する希土類磁石の組成に応じて、原料を配合して製造する。主相がＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ相であるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石を製造する場合には、Ｎｄ、Ｆｅ、およびＢを所定量配合する。希土類磁石粉末は、公知の手法を用いて製造した物を用いてもよいし、市販品を用いてもよい。好ましくは、ＨＤＤＲ法や熱間塑性加工を利用したＵＰＳＥＴ法を用いて製造された異方性希土類磁石粉末を用いる。かような異方性希土類磁石粉末は、多数の結晶粒の集合体となっている。異方性希土類磁石粉末を構成する結晶粒は、その平均粒径が単磁区臨界粒子径以下であると、保磁力を向上させる上で好適である。具体的には、結晶粒の平均粒径は、５００ｎｍ以下であるとよい。なお、ＨＤＤＲ法とは、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金を水素化させることにより、主相であるＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ化合物をＮｄＨ３、α−Ｆｅ、およびＦｅ２Ｂの三相に分解させ、その後、強制的な脱水素処理によって再びＮｄ２Ｆｅ１４Ｂを生成させる手法である。ＵＰＳＥＴ法とは、超急冷法により作製したＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金を、粉砕、仮成形後、熱間で塑性加工する手法である。
【００３６】
希土類磁石粉末の平均粒径は、１０〜５００μｍが好適である。希土類磁石粉末の平均粒径が１０μｍ未満であると、希土類磁石粉末の比表面積が大きくなるため酸化劣化の影響が大きく、希土類磁石の磁石特性が低下する恐れがある。一方、希土類酸化物の平均粒径が５００μｍより大きいと、製造時の圧力によって磁石粒が砕け、得られる希土類磁石の電気抵抗が低下する恐れがある。加えて、異方性希土類磁石粉末を原料として異方性磁石を製造する場合には、５００μｍを超えるサイズの希土類磁石粉末における主相（Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石においては、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ相）の配向方向を揃えることは難しい。希土類磁石粉末の平均粒径は、粉砕機の選択および粉砕された希土類磁石粒子の選別によって、制御され得る。
【００３７】
希土類酸化物粉末は、最終的には絶縁物として希土類磁石中に含まれる。具体的には、Ｔｂ２Ｏ３、Ｄｙ２Ｏ３、Ｈｏ２Ｏ３、Ｅｒ２Ｏ３、Ｔｍ２Ｏ３、Ｙｂ２Ｏ３またはＬｕ２Ｏ３から選択する。これらの２種以上を併用してもよい。希土類酸化物粉末は、各種市販品をそのまま、またはボールミル等の粉砕機により粉砕して用いる。所定の粒径の希土類元素を酸化処理して得てもよい。希土類酸化物粉末の平均粒径が大きすぎる場合、磁石粒どうしの接触が多く生じてしまい、結果としてバルク体の比抵抗を下げることになる。一方、超微粒子の作製は煩雑である。よって、希土類酸化物粉末の平均粒径は、およそ０．１〜３μｍとするとよい。
【００３８】
準備した希土類磁石粉末および希土類酸化物粉末を用いて混合体を得る。本発明において「混合体」とは、単に希土類磁石粉末および希土類酸化物粉末が混じり合っているもののみならず、希土類磁石粉末および希土類酸化物粉末が物理的または化学的に結着している状態も指す。最終的には、図１に示すように、希土類磁石粒子が希土類酸化物によって囲まれている状態となることを考慮すると、混合体は、希土類酸化物粉末が希土類磁石粉末を被覆してなることが、作業効率上は好ましい。混合体の形成方法は、特に限定されるものではなく、所望する混合体の状態に応じて各種公知技術を用いればよい。希土類酸化物粉末で希土類磁石粉末を被覆するには、希土類錯体化合物を出発原料としたＭＯＣＶＤなどの手法を用いうる。用いうる希土類錯体化合物は、２００℃以下の温度においても数Ｔｏｒｒ以上の蒸気圧を有する化合物が好ましい。例えば、ジスプロシウムを用いる場合には、Ｔｒｉｓ（２，２，６，６−ｔｅｔｒａｍｅｔｈｙｌ−３，５−ｈｅｐｔａｎｅｄｉｏｎａｔｅ）ｄｙｓｐｒｏｓｉｕｍ（ＩＩＩ）、Ｔｒｉｓ（ｃｙｃｌｏｐｅｎｔａｄｉｅｎｙｌ）ｄｙｓｐｒｏｓｉｕｍ（ＩＩＩ）、Ｄｙｓｐｒｏｓｉｕｍ　ｔｒｉ−ｉ−ｐｒｏｐｏｘｉｄｅなどが挙げられる。場合によっては、希土類酸化物粉末を含む溶液を用いて、希土類磁石粉末の表面に塗布する手法を用いてもよい。他の手法を用いても、勿論よい。混合体における希土類酸化物の量は、希土類磁石粉末および希土類酸化物粉末の合計量に対して０．１〜２０質量％が好ましく、１〜５質量％がより好ましい。使用する希土類酸化物粉末の粒径を制御する場合には、篩を用いることができる。
【００３９】
（混合体の成形型への充填）
混合体は成形型中に充填される。成形型の形状は特に限定されず、磁石が適用される部位に応じて決定するとよい。成形型に充填する際には、適当な圧力を加えて仮成形するとよい。仮成形の圧力は、９８〜４９０ＭＰａ程度である。なお、用いる希土類磁石粉末が異方性磁石粉末である場合には、希土類磁石粉末を磁場配向させながら仮成形することによって、異方性の希土類磁石を得ることができる。なお、加える配向磁場は１．２〜２．０ＭＡ／ｍ程度である。
【００４０】
（混合体の成形）
成形型中に充填された混合体を成形して、バルク磁石を得る。なお、上述の仮成形によって混合体を固める作業は、本願における「成形」には該当しないものとする。成形は、磁石製造に通常用いられる公知の装置を用いることができる。好ましくは、加圧焼結によって成形することが好ましい。加圧焼結を用いて成形した場合には、原料である希土類磁石粉末を十分に塑性変形させ、高密度な希土類磁石を得ることができる。加圧焼結方法としては特に規定しないが、ホットプレスまたは放電プラズマ焼結を用いることができる。特に放電プラズマ装置を用いる場合には、短時間で固化可能という利点がある。成形の圧力は、４９〜９８０ＭＰａ程度である。また、焼結条件は６００〜８５０℃で０〜５分が一般的である。通常の焼結雰囲気は１０Ｐａ以下の真空または不活性ガスフロー下である。
【００４１】
原料磁石粉末として異方性磁石粉末を使用する場合には、よく知られているように成形時に磁場配向させてもよい。原料磁石粉末の磁化容易軸をそろえた状態で成形することで、配向方向での残留磁化を大きくでき、磁石のエネルギー積を向上させることができる。なお、加える配向磁場は１．２〜２．０ＭＡ／ｍ程度である。
【００４２】
混合体を成形する段階の温度は特に限られるものではないが、作業の容易性、コストを考慮すると、作業環境の温度下で圧縮することが好ましい。また、作業環境としては、混合体が酸化により劣化することを防ぐため、湿度などの環境に配慮するとよい。
【００４３】
（成形後の処理）
成形後には、加工（切断、研磨など）、表面処理（保護膜の形成、塗装など）、着磁などの処理を行う。
【００４４】
希土類磁石の加工には、各種公知技術を適宜適用できる。すなわち、研削（外面研削、内面研削、平面研削、成型研削）、切断（外周切断、内周切断）、ラッピング、面取りなどの加工を実施できる。加工用具としては、ダイヤモンド、ＧＣ砥石、外内周切断機、外内周研削機、平面研削機、ＮＣ旋盤、フライス盤、マシニングセンターなどが用いることができる。
【００４５】
希土類磁石は酸化されやすいので、磁石表面に保護膜を設けてもよい。保護膜の構成は特に限定されるものではなく、磁石特性に応じて好適な組成を選択し、充分な保護効果が得られるように厚さを決定すればよい。保護膜の具体例としては、金属膜、無機化合物膜、有機化合物膜が挙げられる。金属膜としては、Ｔｉ、Ｔａ、Ｃａ、Ｍｏ、Ｎｉ等が挙げられ、無機化合物膜としては、ＴｉＮ、ＦｅＮ、ＣｒＮ等の遷移金属窒化物膜や、ＮｉＯ、ＦｅＯ等の遷移金属酸化膜が挙げられ、有機化合物膜としては、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリウレタン、ポリエステル等からなる樹脂膜が挙げられる。保護膜の厚さは、保護膜を金属膜または無機化合物膜から構成する場合は、０．０１〜１０μｍ程度とすることが好ましく、保護膜を有機化合物から構成する場合は、１〜１０μｍ程度であることが好ましい。
【００４６】
着磁は、静磁場またはパルス磁場によって行うことができる。飽和に近い着磁状態を得るための目安は、自発保磁力の２倍以上、望ましくは４倍程度の着磁磁場強度である。
【００４７】
続いて、本願発明の第三である、モータについて説明する。本願発明の第三は、本願発明の第一の希土類磁石を用いてなるモータである。参考までに図３に、本発明の高電気抵抗希土類磁石が適用された集中巻の表面磁石型モータの１／４断面図を示す。図中、１１はｕ相巻線、１２はｕ相巻線、１３はｖ相巻線、１４はｖ相巻線、１５はｗ相巻線、１６はｗ相巻線、１７はアルミケース、１８はステータ、１９は磁石、２０はロータ鉄、２１は軸である。本発明の希土類磁石は、高い電気抵抗を有し、その上、磁石特性にも優れる。このため、本発明の希土類磁石を用いて製造されたモータを利用すれば、モータの連続出力を高めることが容易に可能であり、中から大出力のモータとして好適といえる。また、本発明の希土類磁石を用いたモータは、磁石特性が優れるため、製品の小型軽量化が図れる。例えば、自動車用部品に適用した場合には、車体の軽量化に伴う燃費の向上が可能である。さらに、特に電気自動車やハイブリッド電気自動車の駆動用モータとしても有効である。これまではスペースの確保が困難であった場所にも駆動用モータを搭載することが可能となり、電気自動車やハイブリッド自動車の汎用化に大きな役割を果たすと考えられる。
【００４８】
【実施例】
以下実施例により本発明を説明するが、下記実施例により本発明が限定されるものではない。
【００４９】
＜実施例１＞
希土類磁石粉末は、公知のＨＤＤＲ法を用いて調製したＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系異方性磁石粉末を用いた。具体的な手順は以下の通りである。まず、組成Ｎｄ１２．６Ｆｅ残部Ｃｏ１７．４Ｂ６．５Ｇａ０．３Ａｌ０．５Ｚｒ０．１の成分組成の鋳塊を準備した。この鋳塊を１１２０℃で２０時間保持して均質化した。均質化した鋳塊は、水素雰囲気中で室温から５００℃まで昇温させて保持し、さらに、８５０℃まで昇温させて保持した。引き続いて、８５０℃の真空雰囲気中に保持した後、冷却して、微細な強磁性相の再結晶集合組織（結晶粒）を有する合金を得た。この合金をジョークラッシャーおよびブラウンミルを用いてアルゴンガス中で粉体化し、平均粒径３００μｍ以下の希土類磁石粉末とした。
【００５０】
希土類酸化物粉末は、Ｔｂ２Ｏ３粉末を用いた。希土類酸化物粉末の平均粒径はボールミルを用いて約０．６μｍに調整した。
【００５１】
これらを用いて希土類磁石粉末および希土類酸化物粉末からなる混合体を調製した。なお、Ｔｂ２Ｏ３粉末の添加量は混合体の全質量に対して７質量％となるようにした。
【００５２】
この混合体を成形型に充填した。続いて、成形型中の混合体に磁場をかけることによって、希土類磁石粉末を磁場配向させながら仮成形した。配向磁場は１．６ＭＡ／ｍ、成形圧力は２×１０２ＭＰａとした。
【００５３】
この仮成形された混合体を、真空中での加圧焼結によって成形し、バルクの希土類磁石を得た。成形には、放電プラズマ焼結装置を用いた。焼結温度は８００℃、保持時間３分、成形時圧力は２×１０２ＭＰａとした。得られた希土類磁石の密度、保磁力、最大エネルギー積、および電気抵抗率を測定した。磁石密度は希土類磁石の寸法および質量から求めた。磁石特性（保磁力、最大エネルギー積）は、東英工業株式会社製パルス励磁型着磁器ＭＰＭ−１５を用い、着磁磁界１０Ｔにてあらかじめ試験片を着磁後、東英工業株式会社製磁石ＢＨ測定器ＴＲＦ−５ＡＨ−２５Ａｕｔｏを用いて測定した。また、電気抵抗率は、エヌピイエス株式会社製抵抗率プローブを使用した４探針法にて行った。プローブの針材質はタングステンカーバイト、針先端半径は４０μｍ、針間隔は１ｍｍであり、４本の針の総加重は約４００ｇとした。なお、以下の実施例、比較例においても同様の方法に従って得られた希土類磁石を評価した。得られた希土類磁石の磁石密度は７．６×１０３ｋｇ／ｍ３、保磁力は０．９８ＭＡ／ｍ、最大エネルギー積は０．２２ＭＪ／ｍ３、電気抵抗率は３５．０μΩｍであった。結果をまとめて表１に示す。
【００５４】
得られた希土類磁石は、最大エネルギー積、電気抵抗率ともに優れる、異方性Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石であった。
【００５５】
＜実施例２＞
希土類酸化物として、平均粒径約０．５μｍのＤｙ２Ｏ３粉末を使用し、Ｄｙ２Ｏ３粉末の添加量を混合体の全質量に対して５質量％とした以外は、実施例１と同様にしてバルクの希土類磁石を得た。得られた希土類磁石の密度、保磁力、最大エネルギー積、および電気抵抗率を測定した。得られた希土類磁石の磁石密度は７．６×１０３ｋｇ／ｍ３、保磁力は０．９６ＭＡ／ｍ、最大エネルギー積は０．２３ＭＪ／ｍ３、電気抵抗率は３２．０μΩｍであった。結果をまとめて表１に示す。
【００５６】
得られた希土類磁石は、最大エネルギー積、電気抵抗率ともに優れる、異方性Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石であった。
【００５７】
＜実施例３＞
希土類酸化物として、平均粒径約０．９μｍのＨｏ２Ｏ３粉末を使用し、Ｈｏ２Ｏ３粉末の添加量を混合体の全質量に対して６質量％とした以外は、実施例１と同様にしてバルクの希土類磁石を得た。得られた希土類磁石の密度、保磁力、最大エネルギー積、および電気抵抗率を測定した。得られた希土類磁石の磁石密度は７．６×１０３ｋｇ／ｍ３、保磁力は０．９２ＭＡ／ｍ、最大エネルギー積は０．２１ＭＪ／ｍ３、電気抵抗率は３１．０μΩｍであった。結果をまとめて表１に示す。
【００５８】
得られた希土類磁石は、最大エネルギー積、電気抵抗率ともに優れる、異方性Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石であった。
【００５９】
＜実施例４＞
希土類磁石粉末は、公知のＵＰＳＥＴ法を用いて調製したＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系異方性磁石粉末を用いた。具体的な手順は以下の通りである。まず、組成Ｎｄ１３．７Ｆｅ残部Ｃｏ６．７Ｂ５．５Ｇａ０．６の成分組成の鋳塊を準備した。この鋳塊を高周波溶解し、溶湯を周速度３０ｍ／ｓで回転する片ロールに噴射することにより、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系超急冷粉末を得た。これを乳鉢により粉砕し、平均粒径３５０μｍ以下に調整した。次に、粉砕された超急冷粉末を軟鋼製の円筒状容器に充填し、容器内を真空引きした後、円筒状容器を密閉した。この容器を８００℃に高周波加熱した後、プレス機を用いて一軸に圧縮した。続いて、容器からＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石材料を取り出し、コーヒーミルを用いて平均粒径３００μｍ以下の希土類磁石粉末とした。
【００６０】
希土類酸化物粉末は、Ｔｍ２Ｏ３粉末を用いた。希土類酸化物粉末の平均粒径はボールミルを用いて約０．５μｍに調整した。
【００６１】
これらを用いて希土類磁石粉末および希土類酸化物粉末からなる混合体を調製した。なお、Ｔｍ２Ｏ３粉末の添加量は混合体の全質量に対して４質量％となるようにした。
【００６２】
この混合体を成形型に充填した。続いて、成形型中の混合体に磁場をかけることによって、希土類磁石粉末を磁場配向させながら仮成形した。配向磁場は１．６ＭＡ／ｍ、成形圧力は２×１０２ＭＰａとした。
【００６３】
この仮成形された混合体を、真空中での加圧焼結によって成形し、バルクの希土類磁石を得た。成形には、ホットプレス装置を用いた。焼結温度は８００℃、保持時間４０分、成形時圧力は２×１０２ＭＰａとした。得られた希土類磁石の密度、保磁力、最大エネルギー積、および電気抵抗率を測定した。得られた希土類磁石の磁石密度は７．６×１０３ｋｇ／ｍ３、保磁力は０．９０ＭＡ／ｍ、最大エネルギー積は０．２２ＭＪ／ｍ３、電気抵抗率は２６．０μΩｍであった。結果をまとめて表１に示す。
【００６４】
得られた希土類磁石は、最大エネルギー積、電気抵抗率ともに優れる、異方性Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石であった。
【００６５】
＜比較例１＞
希土類酸化物であるＴｂ２Ｏ３粉末を添加しない以外は、実施例１と同様にしてバルクの希土類磁石を得た。得られた希土類磁石の密度、保磁力、最大エネルギー積、および電気抵抗率を測定した。得られた希土類磁石の磁石密度は７．６×１０３ｋｇ／ｍ３、保磁力は０．９７ＭＡ／ｍ、最大エネルギー積は０．２６ＭＪ／ｍ３、電気抵抗率は１．４μΩｍであった。結果をまとめて表１に示す。
【００６６】
得られた希土類磁石は、最大エネルギー積に関しては優れていた。しかしながら、本発明で規定する所定の希土類酸化物を添加していないため、電気抵抗率に関しては非常に劣る、異方性Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石であった。
【００６７】
＜比較例２＞
希土類酸化物として、平均粒径約０．９μｍのＴｂ４Ｏ７粉末を使用し、Ｔｂ４Ｏ７粉末の添加量を混合体の全質量に対して１０質量％とした以外は、実施例１と同様にしてバルクの希土類磁石を得た。得られた希土類磁石の密度、保磁力、最大エネルギー積、および電気抵抗率を測定した。得られた希土類磁石の磁石密度は７．６×１０３ｋｇ／ｍ３、保磁力は０．３６ＭＡ／ｍ、最大エネルギー積は０．０８ＭＪ／ｍ３、電気抵抗率は５．０μΩｍであった。結果をまとめて表１に示す。
【００６８】
得られた希土類磁石は、最大エネルギー積、電気抵抗率ともに劣っていた。これは、加圧焼結によって成形する際に、希土類酸化物として添加したＴｂ４Ｏ７中の酸素が希土類磁石粉末中のＮｄによって奪われたことが原因であると推測される。
【００６９】
＜比較例３＞
希土類酸化物として、平均粒径約２μｍのＨｆＯ２粉末を使用し、ＨｆＯ２粉末の添加量を混合体の全質量に対して１０質量％とした以外は、実施例１と同様にしてバルクの希土類磁石を得た。得られた希土類磁石の密度、保磁力、最大エネルギー積、および電気抵抗率を測定した。得られた希土類磁石の磁石密度は７．８×１０３ｋｇ／ｍ３、保磁力は０．０９ＭＡ／ｍ、最大エネルギー積は０．０２ＭＪ／ｍ３、電気抵抗率は２．４μΩｍであった。結果をまとめて表１に示す。
【００７０】
得られた希土類磁石は、最大エネルギー積、電気抵抗率ともに劣っていた。これは、加圧焼結によって成形する際に、希土類酸化物として添加したＨｆＯ２中の酸素が希土類磁石粉末中のＮｄによって奪われたことが原因であると推測される。
【００７１】
＜比較例４＞
希土類磁石粉末として、実施例１と同様の方法で調製されたＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系異方性磁石粉末（ＨＤＤＲ磁石粉末；平均粒径３００μｍ以下）を用いた。これに、エポキシ樹脂を添加し混合した。なお、エポキシ樹脂の添加量は混合体の全質量に対して２質量％となるようにした。
【００７２】
この混合物を成形型に充填した。続いて、成形型中の混合物に磁場をかけることによって、希土類磁石粉末を磁場配向させながら加圧成形して、希土類磁石を得た。配向磁場は１．６ＭＡ／ｍ、成形圧力は９．８×１０２ＭＰａとした。得られた希土類磁石の密度、保磁力、最大エネルギー積、および電気抵抗率を測定した。得られた希土類磁石の磁石密度は５．９×１０３ｋｇ／ｍ３、保磁力は０．９１ＭＡ／ｍ、最大エネルギー積は０．１６ＭＪ／ｍ３、電気抵抗率は１５．２μΩｍであった。結果をまとめて表１に示す。
【００７３】
得られた希土類磁石は、最大エネルギー積、電気抵抗率ともに、本発明の希土類磁石に比べて大きく劣るものであった。
【００７４】
【表１】
2004031781.tif 000006
【００７５】
＜実施例５＞
実施例１で得た希土類磁石を表面磁石型モータ（ステータ１２極、ロータ８極）に適用した。図３は作製した集中巻の表面磁石モータの１／４断面図である。外側はアルミケース１７、その内側がステータ１８であり、１１−１２がｕ相、１３−１４がｖ相、１５−１６がｗ相巻線である。また、ステータ１８は電磁鋼板の積層体とした。ロータ鉄２０上に図示するような形状の磁石１９を配置した。なお、２１は軸である。実施例１の希土類磁石を用いて製造されたモータは、連続出力が１．８ｋＷであった。
【００７６】
＜比較例５＞
比較例１で得た希土類磁石を用いた以外は、実施例４と同様にしてモータを製造した。製造されたモータは、連続出力が１．２ｋＷであった。
【００７７】
本発明の希土類磁石は、電気抵抗が高く渦電流損失が低いため、磁石発熱が少なく、熱設計において有利である。しかも、優れた磁石特性を有する。このため、モータの連続出力を容易に高め得ることが示された。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の希土類磁石の断面模式図である。
【図２】図１において破線で示した部分の拡大図である。
【図３】本発明の高電気抵抗希土類磁石が適用された集中巻の表面磁石型モータの１／４断面図である。
【符号の説明】
１…希土類磁石、２…希土類磁石粒子、３…希土類酸化物、４…結晶粒、１１…ｕ相巻線、１２…ｕ相巻線、１３…ｖ相巻線、１４…ｖ相巻線、１５…ｗ相巻線、１６…ｗ相巻線、１７…アルミケース、１８…ステータ、１９…磁石、２０…ロータ鉄、２１…軸
【図１】
2004031781.tif 000010
【図２】
2004031781.tif 000011
【図３】
2004031781.tif 000012