(57)【要約】【課題】複雑な形状にも対応でき、エンボス加工後の外観不良の発生を極力抑制しうるアクリル系樹脂フィルム積層体の製造方法、および積層体を提供する。【解決手段】アクリル系樹脂フィルム（Ａ）と他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）を加熱ドラム上で連続的に積層する方法であって；▲１▼加熱ドラムの温度が、アクリル系樹脂フィルム（Ａ）および他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）を構成するそれぞれの樹脂組成物のガラス転移温度（Ｔｇ）〜２４０℃であり；▲２▼他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）を加熱ドラムに面接触させた後に；▲３▼アクリル系樹脂フィルム（Ａ）を、前記の加熱ドラムに面接触した他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）上に、入射角２０度以上で接触積層することを特徴とする。【特許請求の範囲】
【請求項１】
アクリル系樹脂フィルム（Ａ）と他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）を加熱ドラム上で連続的に積層する方法であって、
（１）加熱ドラムの温度が、アクリル系樹脂フィルム（Ａ）および他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）を構成するそれぞれの樹脂組成物のガラス転移温度（Ｔｇ）〜２４０℃であり、
（２）他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）を加熱ドラムに面接触させた後に、
（３）アクリル系樹脂フィルム（Ａ）を、前記の加熱ドラムに面接触した他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）上に、入射角２０度以上で接触積層し、
（４）アクリル系樹脂フィルム（Ａ）を構成する樹脂組成物のＳＰ値（溶解度係数）と他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）を構成する樹脂組成物のＳＰ値の差が０．５〜２．０である、
ことを特徴とするエンボス加工に適したアクリル系樹脂フィルム積層体の製造方法。
【請求項２】
アクリル系樹脂フィルム（Ａ）の厚みが５０〜３００μｍである請求項１記載のエンボス加工性に適したアクリル系樹脂フィルム積層体の製造方法。
【請求項３】
他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）の厚みが１０〜２００μｍである請求項１〜２のいずれかに記載のエンボス加工に適したアクリル系樹脂フィルム積層体の製造方法。
【請求項４】
他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）の片面または両面に離型剤が塗布されていることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のエンボス加工に適したアクリル系樹脂フィルム積層体の製造方法。
【請求項５】
アクリル系樹脂フィルム（Ａ）と他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）との積層体であって、アクリル系樹脂フィルム（Ａ）、および他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）を構成する樹脂組成物のＳＰ値（溶解度係数）の差が０．５〜２．０であることを特徴とするエンボス加工に適したアクリル系樹脂フィルム積層体。
【請求項６】
アクリル系樹脂フィルム（Ａ）の厚みが５０〜３００μｍ、他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）の厚みが１０〜２００μｍである請求項５記載のエンボス加工に適したアクリル系樹脂フィルム積層体。
【請求項７】
他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）の片面または両面に離型剤を塗布した請求項５または６記載のエンボス加工に適したアクリル系樹脂フィルム積層体。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、エンボス加工に適したアクリル系樹脂フィルム積層体の製造方法、および積層体に関する。
【０００２】
【従来の技術】アクリル系樹脂は優れた透明性、耐候性を有しているため、屋外で使用される看板、ショーケースに利用されたり、航空機の窓や自動車のテールランプに利用されている。アクリル系樹脂フィルムも、透明性を有する他の樹脂成形品に耐候劣化防止の目的でラミネートに使用されている。その中で、すりガラス調にエンボスをかけたり、フィルム表面に凹凸（エンボス）を施し、意匠性が必要な分野にも利用されている。しかしながら、太陽光が照射された際に温度が上がるなど、高温での使用ではエンボスが消えてしまう弊害も発生している。高温によるエンボス消えを解消する方法としては、その温度より高い温度にてエンボスを施すことが有効であるが、その場合、アクリル系樹脂フィルムが収縮を起こしたり、溶融したりして、複雑なエンボス形状を必要とする場合、望むエンボス外観を得ることができない。
【０００３】
さらにアクリル樹脂にエンボスを施す方法として、アメリカ合衆国特許ＵＳ　Ｐａｔｅｎｔ　Ｎｏ．４，６０１，８６１号公報（日本特許　特公平５−１７０２３号公報）に、アクリル系樹脂フィルムとプラスチックフィルムを同時に貼り合せ、アクリル系樹脂フィルムのＴｇ以上且つプラスチックフィルムのＴｇ以下で加熱し、複雑な形状のエンボスを施す方法が開示されている。しかし、この方法では、アクリル系樹脂フィルムとプラスチックフィルムが接触すると同時に加熱する際、アクリル系樹脂フィルムとプラスチックフィルムの間で空気の巻き込みが発生しやすく、エンボス加工後の外観不良による製品のロスが発生し易く環境負荷を増大させるばかりか、アクリル系樹脂フィルムのＴｇ以上、プラスチックフィルムのＴｇ以下という、条件的には非常に狭い範囲でのみ生産することができない上に、高温のＴｇを有する高価な素材が必要となるので、経済的に損失が大きい製造方法となっている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、このようなアクリル系樹脂フィルムにエンボス加工を施す際、複雑な形状にも対応しうる、エンボス後の外観不良の発生を極力抑制したアクリル系樹脂フィルム積層体とその製造方法を提供するものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明者らは上記課題を解決するために鋭意検討を重ねた結果、特定の条件でアクリル系樹脂フィルムと他の樹脂フィルムまたはシートを積層することでエンボス加工に優れたアクリル系樹脂フィルム積層体が得られることを見出し、本発明を完成させた。
【０００６】
すなわち本発明は、
（１）アクリル系樹脂フィルム（Ａ）と他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）を加熱ドラム上で連続的に積層する方法であって、
▲１▼加熱ドラムの温度が、アクリル系樹脂フィルム（Ａ）および他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）を構成するそれぞれの樹脂組成物のガラス転移温度（Ｔｇ）〜２４０℃であり、
▲２▼他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）を加熱ドラムに面接触させた後に、
▲３▼アクリル系樹脂フィルム（Ａ）を、前記の加熱ドラムに面接触した他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）上に、入射角２０度以上で接触積層し、
▲４▼アクリル系樹脂フィルム（Ａ）を構成する樹脂組成物のＳＰ値（溶解度係数）と他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）を構成する樹脂組成物のＳＰ値の差が０．５〜２．０である、
ことを特徴とするエンボス加工に適したアクリル系樹脂フィルム積層体の製造方法（請求項１）、
（２）アクリル系樹脂フィルム（Ａ）の厚みが５０〜３００μｍである請求項１または２記載のエンボス加工性に適したアクリル系樹脂フィルム積層体の製造方法（請求項２）、
（３）他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）の厚みが１０〜２００μｍである請求項１〜２のいずれかに記載のエンボス加工に適したアクリル系樹脂フィルム積層体の製造方法（請求項３）、
（４）他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）の片面または両面に離型剤が塗布されていることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のエンボス加工に適したアクリル系樹脂フィルム積層体の製造方法（請求項４）、
（５）アクリル系樹脂フィルム（Ａ）と他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）との積層体であって、アクリル系樹脂フィルム（Ａ）、および他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）を構成する樹脂組成物のＳＰ値（溶解度係数）の差が０．５〜２．０であることを特徴とするエンボス加工に適したアクリル系樹脂フィルム積層体（請求項５）、
（６）アクリル系樹脂フィルム（Ａ）の厚みが５０〜３００μｍ、他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）の厚みが１０〜２００μｍである請求項５記載のエンボス加工に適したアクリル系樹脂フィルム積層体（請求項５）、および
（７）他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）の片面または両面に離型剤を塗布した請求項５または６記載のエンボス加工に適したアクリル系樹脂フィルム積層体（請求項７）、
に関する。
【０００７】
【発明の実施の形態】本発明の積層体を得る場合、アクリル系樹脂フィルム（Ａ）に用いるアクリル系樹脂組成物は特に限定されないが、多層構造アクリル系樹脂（ａ−１）とアクリル系熱可塑性樹脂（ａ−２）を配合したものが好ましく使用される。
【０００８】
前記アクリル系樹脂の具体例としては以下のものが挙げられる。
【０００９】
多層構造アクリル系樹脂（ａ−１）５〜１００重量部とアクリル系熱可塑性樹脂（ａ−２）９５〜０重量部、好ましくは、前者１０〜９９．９重量部、後者９０〜０．１重量部、さらに好ましくは、前者２０〜９９重量部、後者８０〜１重量部を混合してなるものである。多層構造アクリル系樹脂（ａ−１）の使用量が５重量部未満の場合、フィルムの耐衝撃性が低下する。
【００１０】
多層構造アクリル系樹脂（ａ−１）はアクリル酸アルキルエステル５０〜９９．９重量％、他の共重合ビニル単量体０〜４９．９重量％および共重合可能な１分子当たり個以上の非共役二重結合を有する多官能性単量体０．１〜１０重量％からなる少なくとも一層の弾性共重合体（ａ−１ａ）５〜８５重量部にメタクリル酸アルキルエステル５０〜１００重量％と、これと共重合可能な他のビニル系単量体０〜５０重量％とからなる単量体またはその混合物である少なくとも一層のグラフト成分（ａ−１ｂ）９５〜１５重量部を共重合してなり、かつその弾性共重合体（ａ−１ａ）の重量平均粒子径が５０〜４００ｎｍが好ましい。
【００１１】
弾性共重合体（ａ−１ａ）に用いられるアクリル酸アルキルエステルのアルキル基の炭素数は、１〜８が好ましく、例えば、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸−ｎ−ブチル、アクリル酸ターシャリーブチル、アクリル酸−２−エチルヘキシル、アクリル酸−ｎ−オクチル等が挙げられる。これらは単独で使用してもよく、２種以上併用してもよい。前記アクリル酸アルキルエステルのアルキル基は直鎖状でも分岐鎖状でもよいが、炭素数が８を超える場合には反応速度が低下する。共重合可能な他のビニル系単量体としては、スチレン、α−メチルスチレン等の芳香族ビニル、アクリロニトリル、メタクリロニトリル等のシアン化ビニルなどが挙げられる。
【００１２】
前記アクリル酸アルキルエステルの使用範囲は５０〜９９．９重量％であり、好ましくは６０〜９９重量％、さらに好ましくは７０〜９５重量％である。アクリル酸アルキルエステルが５０重量％未満になると耐衝撃性が低下する。また、弾性共重合体（ａ−１ａ）に用いられる１分子当たり２個以上の非共役二重結合を有する多官能性単量体は、架橋剤、グラフト交叉剤として使用する成分であり、例えば、ジエチレングリコールジメタクリレート、ジプロピレングリコールジメタクリレート、ジブチレングリコールジメタクリレートなどのジアルキレングリコールジメタクリレートまたはこれらのメタクリレートをアクリレートにしたもの、ジビニルベンゼン、ジビニルアジペートなどのビニル基含有多官能性単量体、ジアリルフタレート、ジアリルマレエート、アリルアクリレート、アリルメタクリレート、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレートなどのアリル基含有多官能性単量体などが挙げられ、これらは単独または２種以上組み合わせて用いられる。前記多官能性単量体の使用割合は、０．１〜１０重量％、好ましくは、０．５〜８重量％、さらに好ましくは０．７〜５重量％である。多官能性単量体の使用割合が０．１重量％未満の場合はフィルムの耐溶剤性が低下し、１０重量％を超えるとフィルムの伸度や耐衝撃性が低下する。
【００１３】
弾性共重合体（ａ−１ａ）は一層でも多層でも規定の単量体の範囲内であればよい。弾性共重合体（ａ−１ａ）の重量平均粒子径は通常、５０〜４００ｎｍ、好ましくは１００〜３５０ｎｍ、さらに好ましくは、１５０〜３００ｎｍである。弾性共重合体（ａ−１ａ）の重量平均粒子径が５０ｎｍ未満の場合にはフィルムの耐衝撃性が低下し、４００ｎｍを超える場合にはフィルムの成形性が低下する。
【００１４】
グラフト成分（ａ−１ｂ）に用いられるメタクリル酸アルキルエステルのアルキル基の炭素数は１〜４が好ましく、例えば、代表例として、メタクリル酸メチルが挙げられるが、メタクリル酸エチル、メタクリル酸プロピル、メタクリル酸−ｎ−ブチル等が挙げられる。これらは単独で用いてもよく、２種以上併用してもよい。前記メタクリル酸アルキルエステルのアルキル基は直鎖状でも分岐鎖状でもよいが、炭素数が４を超える場合には反応速度が遅くなる。グラフト成分（ａ−１ｂ）に用いられるアクリル酸アルキルエステルは弾性共重合体（ａ−１ａ）で用いられたものと同様のものが使用できる。前記メタクリル酸アルキルエステルとアクリル酸アルキルエステルの使用割合は、前者５０〜９９．９重量％、後者５０〜０．１重量％、好ましくは、前者６０〜９５重量％、後者４０〜５重量％、さらに好ましくは前者７０〜９０重量％、後者３０〜１０重量％である。メタクリル酸アルキルエステルの使用割合が５０重量％未満になると、フィルムの耐溶剤性や全光線透過率が低下する。
【００１５】
グラフト成分（ａ−１ｂ）は一層でも多層でも規定の単量体の範囲内であれば特に規定されない。
【００１６】
多層構造アクリル系樹脂（ａ−１）に用いられる弾性共重合体（ａ−１ａ）とグラフト成分（ａ−１ｂ）の使用割合は、前者が５〜８５重量部、後者が９５〜１５重量部、好ましくは、前者が１０〜８０重量部、後者が９０〜２０重量部、さらに好ましくは、前者が２０〜６５重量部、後者が８０〜３５重量部である。弾性共重合体（ａ−１ａ）が５重量部未満では、フィルムの耐衝撃性が低下し、８５重量部を超えるとフィルムの伸度や全光線透過率が低下する。
【００１７】
本発明で使用する多層構造アクリル系樹脂（ａ−１）の製造方法は特に限定されない。例えば、懸濁重合法、乳化重合法などが挙げられるが、アクリル酸アルキルエステル、メタクリル酸アルキルエステル、これらの単量体と共重合しうる１分子当たり２個以上の非共役二重結合を有する多官能性単量体を用い、乳化重合法で製造するのが好ましい。
【００１８】
さらに詳しくは、例えば、乳化重合法を用いて、弾性共重合体（ａ−１ａ）を得て、グラフト成分（ａ−１ｂ）を同一重合機で製造することができる。
【００１９】
前記乳化重合法においては、通常の重合開始剤、特に遊離基を発生する重合開始剤が使用される。このような重合開始剤の具体例としては、例えば、過硫酸カリウム、過硫酸ナトリウム等の無機過酸化物や、クメンハイドロパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド等の有機過酸化物等が挙げられる。さらにアゾビスイソブチロニトリル等の油溶性開始剤も使用される。これらは単独または２種以上組み合わせて用いられる。
【００２０】
これら重合開始剤は、亜硫酸ナトリウム、チオ硫酸ナトリウム、ナトリウムホルムアルデヒドスルフォキシレート、アスコルビン酸、硫酸第一鉄等の還元剤とを組み合わせた通常のレドックス型開始剤として使用してもよい。
【００２１】
前記乳化重合に使用される界面活性剤にも特に限定はなく、通常の乳化重合用の界面活性剤であれば使用することができる。例えば、アルキル硫酸ソーダ、アルキルベンゼンスルフォン酸ソーダ、ラウリン酸ソーダ等の陰イオン界面活性剤やアルキルフェノール類とエチレンオキサイドとの反応生成物等の非イオン界面活性剤が挙げられる。これらの界面活性剤は単独で用いてもよく、２種以上併用してもよい。さらに必要に応じて、アルキルアミン塩酸塩等の陽イオン界面活性剤を使用してもよい。
【００２２】
このような共重合によって得られる重合体ラテックスから、通常の凝固（例えば、塩を用いた凝固）と洗浄、脱水、乾燥により、または噴霧、凍結乾燥等による処理によって樹脂分が分離、回収される。
【００２３】
アクリル系熱可塑性樹脂（ａ−２）は、メタクリル酸アルキルエステル５０〜９９．９重量％とアクリル酸アルキルエステル５０〜０．１重量％および共重合可能な他のビニル系単量体２０重量％以下とからなる単量体またはその混合物を共重合してなるものである。アクリル系熱可塑性樹脂（ａ−２）に使用されるメタクリル酸アルキルエステル、アクリル酸アルキルエステル、これらと共重合可能な他のビニル系単量体は、多層構造アクリル系樹脂（ａ−１）に用いたものと同様のものが使用される。
【００２４】
メタクリル酸アルキルエステルの使用割合は５０〜９９．９重量％、好ましくは、６０〜９８重量％、さらに好ましくは、７０〜９５重量％である。メタクリル酸アルキルエステルの使用割合が５０重量％未満の場合は、フィルムの全光線透過率が低下する。アクリル酸アルキルエステルの使用割合は、５０〜０．１重量％、好ましくは、４０〜２重量％、さらに好ましくは３０〜５重量％である。アクリル酸アルキルエステルの使用割合が０．１重量％未満の場合には、フィルムの耐衝撃性が低下し、３０重量％を超える場合にはフィルムの全光線透過率が低下する。これらと共重合可能な他のビニル系単量体の使用割合は、２０重量％以下、好ましくは、１０重量％以下、さらに好ましくは、５重量％以下である。これらと共重合可能な他のビニル系単量体の使用割合が２０重量％を超える場合には、フィルムの全光線透過率が低下する。
【００２５】
アクリル系熱可塑性樹脂（ａ−２）は、一層でも多層でも規定の単量体の範囲内であれば特に限定されない。
【００２６】
アクリル系熱可塑性樹脂（ａ−２）の製造方法は特に限定されない。多層構造アクリル系樹脂（ａ−１）の製造方法と同様の方法が挙げられるが、メタクリル酸アルキルエステル、アクリル酸アルキルエステル、これらの単量体と共重合可能な他のビニル系単量体を用い、懸濁重合法で製造するのが好ましい。このような共重合によって得られる重合体スラリーから、通常の洗浄、脱水、乾燥等の処理によって分離、回収される。
【００２７】
上記アクリル系樹脂は必要に応じて、一般の配合剤、例えば、艶消剤、安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、滑剤、加工助剤、着色剤等を含むことができる。特に耐候性を付与するために、紫外線吸収剤を添加することができる。使用される紫外線吸収剤は特に限定されないが、ベンゾトリアゾール系やトリアジン系のものが特に好ましく使用でき、前者の具体例としてはチバガイギー社のチヌビン２３４、旭電化工業のアデカスタブＬＡ−３１、後者の具体例としては、チバガイギー社のチヌビン１５７７等が挙げられる。
【００２８】
上記アクリル系樹脂をアクリル系樹脂フィルム（Ａ）に成形する方法は特に限定されない。例えば、通常の溶融押出法であるインフレーション法やＴ型ダイス押出法、あるいはカレンダー法等により、また、溶液キャスト法等により、高延伸が良好なフィルムが得られる。
【００２９】
本発明で積層するアクリル系樹脂フィルム（Ａ）に用いるアクリル系樹脂と他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）のＳＰ値の差は０．５〜２．０の範囲がよく、好ましくは０．７〜１．８、さらに好ましくは、１．０〜１．５である。ＳＰ値の差が０．５未満であると、積層品が剥離しにくくなる。ＳＰ値が２．０を超えると、積層品の界面で容易に剥離を起こし、エンボス加工できなくなることがある。積層するアクリル系樹脂以外のフィルムまたはシートとしては、ポリエステルフィルム、エポキシ樹脂フィルム、フェノール樹脂フィルム、ポリエチレンフィルム等が挙げられるが、経済性、汎用性からポリエステルフィルム及びポリエチレンフィルムが好適である。
【００３０】
図１の加熱ドラムに接触させる際には、他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）を加熱ドラムに先に接触させ、その後アクリル系樹脂フィルム（Ａ）を接触させる。同時に接触すると、積層体の接着界面に空気溜まりを起こし易くなり好ましくなく、先にアクリル系樹脂フィルム（Ａ）を接触させると、加熱ドラム表面の凹凸がアクリル系樹脂フィルム（Ａ）に転写し好ましくない。
【００３１】
アクリル系樹脂フィルム（Ａ）と他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）を貼り合せる際の加熱温度は、両者のＴｇ〜２４０℃である。Ｔｇ未満では十分な接着効果が得られず、エンボス加工ができなくなったり、積層体の接着界面に空気溜まりが発生するので、好ましくない。２４０℃を超えると、アクリル系樹脂フィルムがロール等に粘着して好ましくない。
【００３２】
図１に示す加熱ドラムとアクリル系樹脂フィルム（Ａ）が加熱ドラムとの接点［他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）との接点］で成す入射角は２０度以上、好ましくは３０度以上、さらに好ましくは４０度以上である。入射角が２０度未満の場合は、積層体の接着界面に空気溜まりを起こし易くなり好ましくない。なお、入射角の上限はそれぞれのフィルムと供給ロールが接することにより形成される入射角以下であり、ロールサイズによるが、通常８０度以下である。
【００３３】
アクリル系樹脂フィルム（Ａ）の厚みは、５０〜３００μｍ、好ましくは、６０〜２８０μｍ、さらに好ましくは８０〜２５０μｍである。アクリル系樹脂フィルムの厚みが５０μｍ未満の場合は、エンボス加工の際にフィルム切れが発生し易く、３００μｍを超える場合は、エンボス加工の際の加熱が十分にできなくなり必要とするエンボス形状を得ることが難しい。
【００３４】
他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）の厚みは、１０〜２００μｍ、好ましくは、１５〜１５０μｍ、さらに好ましくは、２０〜１００μｍである。他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）の厚みが、１０μｍ未満では、積層体の剛性が得られず積層体が撓ってしまい、エンボス加工が難しくなり、２００μｍを超えると、積層時に十分に熱が伝導しにくくなり積層体が剥離しやすくなる。
【００３５】
他の樹脂フィルムまたはシート（Ｂ）の片面または両面に離型剤を塗布していても差し支えなく、エンボス加工後に積層体の剥離強度の調整に補助的に用いることができる。ただし、過度の離型剤塗布は、エンボス加工の際に積層体が剥離してしまうので注意を有する。
【００３６】
離型材は、一般的にプラスチックに利用されるものが使用できる。離型剤の例としては、シリコン系離型剤、フッ素系離型剤、ポリエステル系離型剤などがあげられる。
【００３７】
【実施例】以下、実施例により本発明を詳細に説明するが、本発明は実施例により限定されるものではない。なお、実施例中「部」とあるのは「重量部」を表し、「％」は「重量％」を表す。
【００３８】
実施例及び比較例中の測定、評価は次の条件及び方法を用いて行った。
（１）ガラス転移温度（Ｔｇ）
セイコー電子の示差熱走査型熱量計（ＤＳＣ）を用いて、ＪＩＳ　Ｋ７１２１に準拠して測定した。
（２）ＳＰ値（溶解度係数）
Ｐｏｌｙｍｅｒ　Ｈａｎｄｂｏｏｋ，Ｆｏｕｒｔｈ　Ｅｄｉｔｉｏｎ，Ｊｏｈｎ　Ｗｉｌｅｙ　＆　Ｓｏｎｓ，Ｉｎｃ．，１９９９のＶＩＩ／６７５頁〜ＶＩＩ／６８６頁記載の方法により算出した。
（３）エンボス性、外観
積層体のアクリル面を２４０℃に加熱し、アクリル面に深さが５０μｍの梨地状エンボスプレート（重量１ｋｇ）を乗せ、３０秒間放置した。放置後２５℃の水をかけ十分に冷却した後、エンボス面の断面を１５０倍のマイクロスコープで観察しエンボスの深さを計測し、次の基準により判断した。
【００３９】
○：深さが３０μｍ以上であり、かつ、外観が良い。
【００４０】
×：深さが３０μｍ未満であるか、または、外観が悪い。
（４）エンボス加工前の積層体の剥離性
積層体を手で剥がし、次の基準により官能検査を行った。
【００４１】
○：手を使って容易に剥離させることができる
×：手を使って剥離させることができない。
【００４２】
××：積層体が全く貼り付いていない。
（５）エンボス加工後の積層体の剥離性
積層体を手で剥がし、次の基準により官能検査を行った。
【００４３】
○：手を使って容易に剥離させることができる
×：手を使って剥離させることができない。
（６）積層体の接着界面の空気溜まり
積層体を１ｍ２観察し、空気溜まりの有無を目視で観察した。
【００４４】
○：空気溜まりが無い。
【００４５】
×：空気溜まりが有る。
【００４６】
また、以下の記載による略号は、それぞれ下記の物質を表す。
【００４７】
Ｂ　Ａ；アクリル酸ブチル
ＭＭＡ；メタクリル酸メチル
Ｓ　Ｔ；スチレン
ＣＨＰ；クメンハイドロパーオキサイド
ＡＭＡ；メタクリル酸アリル
ｔＤＭ；ターシャリードデシルメルカプタン
ＢＤＭＡ；１，４−ブチレングリコールジメタクリレート
ＢＰＯ；過酸化ベンゾイル
（１）　アクリル系樹脂フィルム（Ａ）の製造
（１）−１　多層構造アクリル系樹脂（ａ−１）の製造
攪拌機、温度計、窒素ガス導入管、モノマー供給管、還流冷却器を備えた８リットル重合機に以下の物質
水（イオン交換水）　　　　　　　　　　　　　　２００部
ナトリウムホルムアルデヒドスルホキシレート　　０．１５部
硫酸第一鉄・２水塩　　　　　　　　　　　　　　０．００１５部
エチレンジアミン四酢酸−２−ナトリウム　　　　０．００６部
ジオクチルスルホコハク酸ナトリウム　　　　　　０．００１５部
を仕込み、器内を窒素ガスで十分に置換して実質的に酸素のない状態とした後、内温を６０℃にし、ＢＡ４２部、ＭＭＡ４部、ＳＴ４部、ＡＭＡ０．５０部、ＣＨＰ０．０５部の混合物を１５部／時間の割合で連続的に添加し、重合させた。添加終了後更に１時間重合を継続し、重合転化率を９８％以上にし、弾性共重合体（ａ−１ａ）を得た。
【００４８】
次に、弾性共重合体（ａ−１ａ）の存在下、ＭＭＡ４５部、ＢＡ５部、ｔＤＭ０．４０部、ＣＨＰ０．２部の混合物を１０部／時間の割合で連続的に添加して重合させ、更に１時間重合を継続し、重合転化率を９８％以上にして、多層構造アクリル系樹脂（ａ−１）のラテックスを得た。前記ラテックスを塩化カルシウムで塩析し、水洗、乾燥を行い、多層構造アクリル系樹脂（ａ−１）の乾燥粉末を得た。
【００４９】
（１）−２　アクリル系熱可塑性樹脂（ａ−２）　メタクリル酸メチル・アクリル酸メチル共重合体　旭化成工業製　デルペット８０Ｎ
（１）−３　アクリル樹脂は、上記の如く得られた多層構造アクリル系樹脂（ａ−１）を６０％とアクリル系熱可塑性樹脂（ａ−２）を４０％でヘンシェルミキサーにより混合した。
【００５０】
（１）−４　アクリル系樹脂フィルム（Ａ）の製造
上記の如く得られたアクリル樹脂１００部に紫外線吸収剤として旭電化工業製のアデカスタブＬＡ−３１を１．５部添加し、ヘンシェルミキサーにより混合した。次いで４０ｍｍφのベント付き押出機を用い、１９０℃設定で溶融混練し、ペレット化した。このペレットを８０℃熱風乾燥機で４時間乾燥し、ペレット中の水分が２００ｐｐｍ以下を確認した。該ペレットのＴｇは１０５℃でであった。ＳＰ値は９．５である。さらに該ペレットをＴ型ダイス付き押出機で押出し、延伸することによりアクリル系樹脂フィルム（Ａ）を得た。
【００５１】
（実施例１）上記アクリル系樹脂フィルム（Ａ）と他の樹脂フィルム（Ｂ）として、ルミラーＳ＃２５（厚み：２５μｍ、Ｔｇ：７５℃、東レ社製ポリエステルフィルム）を使用した。ＳＰ値は１０．７である。図１に示す方法で、加熱温度を１４０℃とし、両者の入射角を４５度とし、先にポリエステルフィルムを次にアクリル系樹脂フィルム（Ａ）を加熱ドラムに接触させ、積層した。
【００５２】
（実施例２）実施例１の他の樹脂フィルム（Ｂ）として、ＯＰＳフィルム（厚み：２５μｍ、Ｔｇ：１０５℃、ＳＰ値：８．９、旭化成社製ポリスチレンフィルム）を使用した以外は実施例１と同様に実施した。
【００５３】
（比較例１）上記の実施例１での入射角を１０度とした以外は、実施例１と同様に実施した。
【００５４】
（比較例２）上記の実施例で加熱温度を４０℃とした以外は、実施例１と同様に実施した。
【００５５】
（比較例３）上記の実施例１において、ポリエステルフィルムとアクリル系樹脂フィルム（Ａ）を図２に示す方法で、ポリエステルフィルムの加熱ドラムとの入射角を４０度、アクリル系樹脂フィルム（Ａ）を６０度とし、加熱ドラムに接触させ積層した。
【００５６】
（比較例４）上記アクリル系樹脂フィルム（Ａ）と他の樹脂フィルム（Ｂ）として、ＥＣＧ１００（厚み：１００μｍ、Ｔｇ：１４５℃、ＳＰ値：９．８、筒中プラスチック工業社製ポリカーボネートフィルム）を使用した。図１に示す方法により加熱温度を１８０℃とし、両者の入射角を４５度とし、先にポリカーボネートフィルムを次にアクリル系樹脂フィルム（Ａ）を加熱ドラムに接触させ、積層した。
【００５７】
【表１】
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【００５８】
【発明の効果】複雑な形状にも対応でき、エンボス加工後の外観不良の発生を抑制しうるアクリル系樹脂フィルム積層体が容易に得られる。。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明のアクリル系樹脂フィルム積層体の積層方法の説明図である。
【図２】従来のアクリル系樹脂フィルム積層体の積層方法の説明図である。
【図１】
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【図２】
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