(57)【要約】【課題】蛍光体層と粘着剤層との密着力を向上し、蛍光体層と粘着剤層の界面での剥離を防止する。【解決手段】蛍光体層２のバインダポリマーと粘着剤形成ポリマーとを、粘着剤層３に含まれる架橋剤で架橋する。また、架橋剤が含有する粘着剤が半硬化状態で蛍光体層に接着し、更に、蛍光体層に接着後、数百時間放置し、その後、光電変換撮像素子基板に接着することで、光電変換撮像素子への架橋剤の悪影響を排除する。【選択図】        図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも、基材／蛍光体層／粘着剤層／光電変換撮像素子層が順次積層された放射線撮影装置において、前記蛍光体層のバインダポリマーと粘着剤形成ポリマーが、前記粘着剤層に含まれる架橋剤で架橋されていることを特徴とする放射線撮影装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、放射線を用いて画像を撮影するデジタル放射線撮影装置に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
近年、Ｘ線（放射線）撮影のフィルムの廃止及びデジタルＸ線撮影を目的として、半導体を用いた光電変換素子とＸ線光変換材料を組み合わせたデジタルＸ線撮影装置が実用化されている。
【０００３】
光電変換撮像素子はガラス基板上に薄膜トランジスタや電気配線を含む画素（一辺の大きさが５０〜３００μｍ）として２次元的に形成されている。光電変換撮像素子の周囲には、情報の読み取りのためのＩＣが配置されている（特開平１０−３４１０１３号公報）。なお、以下の説明において光電変換撮像素子とＴＦＴ等から成る複数の画素をガラス基板等の絶縁基板上に二次元に形成したものを光電変換撮像素子基板という。
【０００４】
また、Ｘ線光変換材料は、シンチレータ又は蛍光体と呼ばれる材料である。デジタルＸ線撮影用放射線変換シートに用いるＸ線光変換材料としては、例えば、特開平１１−３０５０００号公報や特開２０００−１５５１９８号公報に開示されているように、シート状のプラスチック基板上に蛍光体粒子とバインダ樹脂を混合してなる蛍光体層を、塗布方式により形成したデジタルＸ線撮影用放射線変換シート（蛍光体シート）がある。
【０００５】
蛍光体粒子としては酸硫化ガドリニュウムが主に用いられ、これらの蛍光体シートは基板材料に蛍光体粒子を連続に塗布し、溶剤を乾燥後、一定サイズに切断して得られる。蛍光体のＸ線光変換効率を高めるため、蛍光体層に含まれるバインダーの含有量は１〜１０重量％である。
【０００６】
デジタルＸ線撮影装置を作製するためには、光電変換撮像素子基板とＸ線蛍光体層（以下、蛍光体層とする）を積層することが必須である。光電変換撮像素子基板を積層するため、粘着剤を介して光電変換撮像素子基板上にシンチレータを積層する技術が、特開平１０−３４１０１３号公報、特開２００２−２４３８５９号に開示されている。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
ところで、蛍光体層を光電変換撮像素子基板の表面に粘着剤層を介して積層する場合の課題としては、粘着剤層を薄くしないと解像度が低下するため、粘着剤層の厚さは通常２０μｍ以下とすることが必要である。
【０００８】
また、本願発明者等の研究によれば、蛍光体層のバインダポリマーが１〜１０重量％、特に、５％重量％以下の場合には、蛍光体層と粘着剤との密着力が低下することが判明した。また、特に、４０℃以上の環境下での密着力の低下が著しかった。
【０００９】
上述のようにデジタルＸ線撮影装置において蛍光体層と光電変換撮像素子基板は光学的に透明な粘着剤または接着剤を用いて接着している。接着しないと、蛍光体の発光量が電変換撮像素子に伝わる量が減少し、解像度が低下する問題を生じる。
【００１０】
一般に、光電変換撮像素子はガラス基板に形成され、蛍光体層はプラスチック基板に形成されることが多い。この場合には、プラスチック基板の熱膨張量とガラス基板の熱膨張量の差異によって蛍光体層と粘着剤を剥がすような応力が発生し、上述のように蛍光体層と粘着剤との密着力が低下すると、蛍光体層と粘着剤の界面で剥離が生じ易い。そこで、密着力を向上させるため蛍光体層のバインダポリマー量を増加すると、Ｘ線光変換効率が低下し、デジタルＸ線撮影装置の感度が低下する問題が生じる。
【００１１】
一方、粘着剤に代えて接着剤を用いて接着する場合には、それを薄くするために低粘度の接着剤を光電変換撮像素子基板表面に塗布し、ラミネータロール等を用いて蛍光体シートの表面から圧力をかけて蛍光体シートを積層すると、周辺に接着剤がはみ出るため、はみ出した接着剤の清掃が必要となる。また、光電変換撮像素子基板の周囲には、光電変換情報を読み取るためにＩＣを接続するパット部が形成されており、光電変換撮像素子基板毎に接着剤を塗布し、貼り合せると、パッド部に接着剤を塗布しないようにする必要があり、接着工程のコストが高くなる。
【００１２】
更に、低粘度の接着剤層を安定にするため、架橋剤を用いて接着剤を硬化する工程が必要となる。一般に、熱硬化を行うためには、光電変換撮像素子／粘着剤層／蛍光体シートの積層体を６０〜１００℃に加熱する工程が必要となるが、加熱により異種材料の積層体の熱膨張差で積層体の層間剥離、そりが発生するという問題があった。
【００１３】
加熱硬化しないまでも、架橋剤に含まれる反応活性物質が光電変換撮像素子基板の表面近傍に存在すると、光電変換撮像素子基板に感度分布が生じる。光電変換撮像素子基板の感度分布は、光電変換撮像素子を形成する半導体材料がアモルファスシリコンから形成されている場合に顕著である。
【００１４】
また、酢酸ビニル系樹脂に代表される溶剤蒸発硬化タイプの粘着剤は、粘着剤層の厚さに対して面積が著しく大きい面を貼り合わせる場合には、粘着剤層内に残存溶剤が残り、光電変換素子の耐久性に悪影響が発生するため、デジタルＸ線撮影装置に用いることはできなかった。
【００１５】
本発明は、上記従来の問題点に鑑みなされたもので、その目的は、蛍光体層と粘着剤層との密着力を向上でき、長期に渡って安定した性能を得ることが可能な放射線撮影装置を提供することにある。
【００１６】
【課題を解決するための手段】
本発明は、上記目的を達成するため、少なくとも、基材／蛍光体層／粘着剤層／光電変換撮像素子層が順次積層された放射線撮影装置おいて、前記蛍光体層のバインダポリマーと粘着剤形成ポリマーが、前記粘着剤層に含まれる架橋剤で架橋されていることを特徴とする。
【００１７】
また、本発明は、前記粘着剤の粘着成分によって前記光電変換撮像素子層と前記粘着剤が接着されていること、
前記蛍光体層のバインダポリマーはブチラール化ポリビニルアルコール系樹脂からなり、前記粘着剤に含有している架橋材はイソシアネート化合物からなり、前記ブチラール化ポリビニルアルコールの水酸基と粘着剤の極性基がウレタンアクリレート結合で架橋されていること、
前記蛍光体層のバインダポリマーに含まれる水酸基（−ＯＨ）の量が蛍光体層内部と比較して蛍光体層表面で少ないこと、
前記粘着剤モノマーの極性基がヒドロキシル基であること、
を好適に含む。
【００１８】
【発明の実施の形態】
次に、本発明の実施の形態について図面を参照して詳細に説明する。図１は本発明による放射線撮影装置の一実施形態の構成を示す断面図である。基材１は蛍光体層を形成するための基材シートの役割をする。また、２は蛍光体層、３は粘着剤層、８はガラス基板、７はガラス基板８上に２次元に形成された光電変換撮像素子、６は画像信号読み出し用ＩＣを示す。
【００１９】
光電変換撮像素子７と信号転送素子であるＴＦＴ（図示せず）等で１画素が構成され、この複数の画素をガラス基板８上に二次元に形成することで光電変換撮像素子基板が構成されている。また、ガラス基板８上には、画像信号読み出し回路がＩＣ６として形成されている。光電変換撮像素子が形成された基板と蛍光体層２は粘着剤層３によって接合されている。
【００２０】
基材１としてはＸ線を透過する材料が好ましい。基材１の材料としては、プラスチック基板、シリコン基板、カーボン基板等を用いることができる。プラスチック材料としては、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリエチレンナフタレートなどの樹脂材料、または樹脂材料に酸化チタン、酸化アルミニウム等の顔料を混入した白色樹脂材料を用いることができる。基材１の厚さとしては、Ｘ線の透過量を十分に確保するために０．１〜２ｍｍが好ましい。
【００２１】
蛍光体層２はＸ線を可視光に変換する機能を有する。蛍光体層２には蛍光体材料とバインダ樹脂から成る粒子状蛍光体層が用いられる。蛍光体材料としては、Ｇｄ３Ｏ２Ｓ２：Ｔｂ、Ｇｄ３Ｏ２Ｓ２：Ｅｕ等の粒子が用いられる。また、バインダ樹脂としては、ブチラール化ポリビニルアルコール樹脂、アクリルポリオール樹脂等の水酸基を有する樹脂が好ましい。
【００２２】
粘着剤層３としては、ゴム系粘着剤、アクリル系粘着剤、シリコーン系粘着剤等いずれのものでもよいが、その中でも、アクリル系粘着剤を主とするのが好ましい。アクリル系粘着剤としては、粘着性を付与する低Ｔｇの主モノマー成分、架橋や接着性改良のための極性基含有モノマー成分を主とする重合体または共重合体より構成されている。
【００２３】
主モノマー成分としては、例えば、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸アミル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸オクチル、アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸ベンジル等のアクリル酸アルキルエステルや、メタクリル酸ブチル、メタクリル酸２−エチルヘキシル、メタクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸ベンジル等のメタクリル酸アルキルエステル等が挙げられる。
【００２４】
極性基含有モノマー成分としては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、イタコン酸等のカルボキシル基含有モノマーや、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレ−ト、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレ−ト、Ｎ−メチロールアクリルアミド等のヒドロキシル基含有モノマー、アクリルアミド、メタクリルアミド、グリシジルメタクリレート等が挙げられる。
【００２５】
このような材料が好ましい理由は、粘着性、凝集性に優れると共に、ポリマー中に不飽和結合がないため光や酸素に対する安定性が高く、また、モノマーの種類や分子量の選択により用途に応じた任意の品質、特性を得られるからである。
【００２６】
特に、極性基含有モノマー成分としては、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレ−ト、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレ−ト、Ｎ−メチロールアクリルアミド等のヒドロキシル基含有モノマーが好ましい。
【００２７】
極性基としてのヒドロキシル基（−ＯＨ）は、カルボキシル基（−ＣＯＯＨ）と比較して解離しにくい。その結果、半導体を用いた光電変換撮像素子の電位に影響を及ぼす可能性が低くなり、光電変換撮像素子の感度変化が発生しにくい。従って、大画面でも撮影された画像が鮮明で、ゴーストの無い画像が得られ、特に、本発明による放射線撮影装置を医療診断分野に用いた場合には、誤診を招くことがない放射線画像が得られる。なお、放射線としては、Ｘ線の他にα線、β線、γ線等を用いることができる。
【００２８】
粘着剤としては、架橋型のものが使用できる。架橋剤として、エポキシ系化合物、イソシアナート系化合物、金属キレート化合物、金属アルコキシド、金属塩、アミン化合物、ヒドラジン化合物、アルデヒド系化合物等の各種架橋剤等が挙げられ、これらは官能基の種類等に応じて適宜選択する。
【００２９】
粘着剤層３は、剥離フィルムに上記モノマー混合物と、架橋剤を混合した塗布液を、（１）剥離フィルムに塗布し、数時間硬化した後得られる。または、（２）直接蛍光体層表面に塗布し数時間硬化した後得られる。
【００３０】
ここで、蛍光体層２と粘着剤層３との界面９において蛍光体層２のバインダ樹脂に含まれている極性基と粘着剤層３に含有している架橋剤が反応して強固な接着がなされている。例えば、バインダ樹脂が図２に示すようにブチラール化ポリビニルアルコールの場合には、バインダ樹脂の−ＯＨ基と粘着剤のＯＨ基がイソシアネート架橋剤を介して架橋することが可能となる。
【００３１】
次に、蛍光体層２と粘着剤層３を接着した後、２０℃〜３０℃、１００時間以上放置することで、粘着剤層内に含有する架橋剤は機能が消失し、その後、光電変換撮像素子基板表面に接着することで、架橋剤がセンサに及ぼす影響を回避することができる。
【００３２】
粘着剤としては、光電変換撮像素子において感光する波長の光透過性を有するものが必須である。このような粘着剤には、必要に応じて可塑剤が添加される。可塑剤としては、フタル酸エステル、トリメリット酸エステル、ピロメリット酸エステル、アジピン酸エステル、セバシン酸エステル、リン酸トリエステル、グリコールエステル等のエステル類や、プロセスオイル、液状ポリエーテル、液状ポリテルペン、その他の液状樹脂等が挙げられ、このうちの１種又は２種以上を混合して用いることができる。可塑剤の他、必要に応じて、例えば、紫外線吸収剤、老化防止剤等の各種添加剤を添加することができる。
【００３３】
剥離フィルムとしては、いずれのものを使用してもよく、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリアリレート、ポリプロピレン等の各種樹脂よりなるフィルムを基材とし、この基材の粘着剤層３との接合面に図示しない離型コート層（シリコーン層）が形成されたものを用いることができる。
【００３４】
剥離フィルムの粘着剤層３への密着力は、粘着剤層３の蛍光体層２への密着力よりも十分に低いことが望ましい。更に、剥離フィルムは光学的に透明であることが望ましい。少なくとも、蛍光体層２が発生する蛍光の波長領域において透明であることが望ましい。
【００３５】
デジタル放射線撮影用放射線変換シートは、光電変換撮像素子基板に積層する前に、蛍光体層２または粘着剤層３の中或いは表面に含まれるごみ異物を検査し、規格外のごみ異物を持つデジタルＸ線撮影用放射線変換シートを不良品として排除するため、剥離フィルムは透明である必要がある。剥離フィルムとしては、例えば、ポリエステルフィルム（ＰＥＴ）等が好ましい。
【００３６】
図３（ａ）は剥離フィルム付き粘着剤シートの断面図を示す。剥離フィルム４１の表面に粘着剤を塗布、硬化後、厚さ５〜２０μｍの粘着剤層３を形成し、次にその粘着剤層３の上に剥離フィルム４２を積層している。剥離フィルム４１と４２の粘着剤層３への密着力に差異があり、どちらか一方の剥離フィルムが容易に剥離できるように設計されている。
【００３７】
【実施例】
次に、本発明の実施例について説明する。
【００３８】
（実施例１）
（１）剥離シート
剥離フィルム４１として、構成材料をポリエステルフィルムを用い、片面にシリコーン処理（リンテック社製、ＳＰ、ＰＥＴ２５）を施した。厚さは２５μｍとした。一方、剥離フィルム４２は剥離フィルム４１と同一の材料を用い、その厚さを３８μｍとした。なお、剥離フィルム４１のように片面にシリコーン処理は行っていない。
【００３９】
（２）粘着剤シート
アクリル酸ブチル：９０質量部に対してアクリル酸：１０質量部の割合のアクリル酸エステル系重合体（粘着剤）：９９．９質量部に、トリメチロールプロパントリレンジイソシアナート（架橋剤）：０．２質量部を混合し、粘着剤溶液を調整した。この溶液を剥離フィルム４１のシリコーン処理面上に塗布し、７０℃で熱硬化乾燥し、粘着剤層３を形成した。更に、その上に剥離フィルム４２を積層し、図３（ａ）に示す粘着剤シートを作製した。
【００４０】
（３）蛍光体シート
図３（ｂ）は放射線変換シートの製造方法の概要を示す。まず、厚さ１８８μｍの白色ＰＥＴ材料（東レ製：Ｅ４００）１１の１００ｍの巻物を用意した。このＰＥＴ材料は図１の基材１に相当する。
【００４１】
次いで、図３（ｂ）に示すように白色ＰＥＴ材料１１の表面に第一の蛍光体層３１（厚さ３０μｍ）を塗布し、次に第二の蛍光体層３２（厚さ１５０μｍ）を塗布した後、溶媒を乾燥し、蛍光体層２を得た。蛍光体としてはＧｄ３Ｏ２Ｓ２：Ｔｂ９６重量部をバインダ樹脂に分散した材料を用いた。バインダ樹脂としては、図２に示すブチラール化ポリビニルアルコールを４重量％添加した。
【００４２】
ここで、図３（ｂ）に示すＧＯＳ塗布用ノズル２３は第一の蛍光体層３１を塗布するノズル、ＧＯＳ塗布用ノズル２４は第二の蛍光体層３２を塗布するノズルである。また、乾燥炉２１、２２はそれぞれ第一の蛍光体層３１、第二の蛍光体層３２を乾燥させるものである。
【００４３】
（４）粘着剤の蛍光体への接着
次に、粘着剤の蛍光体への接着方法を説明する。上述のように作製した粘着剤シートを作製後、２００時間以内に図３（ｂ）に示すように粘着剤の剥離フィルム４１を剥離しながら、第二の蛍光体層３２の表面に連続的に接着した。接着温度は５０〜８０℃で行った。また、接着後、３０〜７０℃の温度に１〜１０分放置した。図３（ｂ）に示す加熱ロール２５、２６は粘着剤層３を蛍光体層に接着する時の加熱に用いるものである。
【００４４】
このように着剤シートを作製後、２００時間以内に接着することで、粘着剤の架橋剤が機能を消失する前に蛍光体層のバインダ樹脂と反応させることが可能となり、粘着剤と蛍光体層との密着力が向上できる。
【００４５】
（５）光電変換撮像素子基板への蛍光体層の接着
次に、光電変換撮像素子基板（センサ基板）への蛍光体層の接着方法について説明する。まず、図３（ｂ）に示すように白色ＰＥＴ１１、第一、第二の蛍光体層３１、３２、粘着剤層３等が積層されたシートを所定の大きさに切断した。また、それらの白色ＰＥＴ１１、蛍光体層２、粘着剤層３のごみや異物をＸ線検査で検出し、規格外の不良品を排除した。次いで、３００時間程度放置した後、図３（ｃ）に示すように剥離フィルム４２を剥離し、光電変換撮像素子基板表面に蛍光体層２を接着した。接着は粘着剤によるタック成分で行った。
【００４６】
次に、電気信号を読み取るためのＩＣ回路を形成することで図１に示すデジタル放射線撮影装置を作製した。得られた放射線撮影装置は、センサの暗特性の分布が小さなセンサであることを確認した。
【００４７】
（実施例２）
実施例１の粘着剤を、アクリル酸ブチル：９０質量部に対して２―ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート：１０質量部の割合のアクリル酸エステル系重合体（粘着剤）：９９．８質量部に、トリメチロールプロパントリレンジイソシアナート（架橋剤）：０．２質量部を混合した溶液に変更し、粘着剤溶液を調整した。この溶液を実施例１の剥離シート４１のシリコーン処理面上に塗布し、８０℃で熱硬化乾燥し、更に、その上に剥離フィルム４２を積層して粘着剤シートを得た。
【００４８】
また、この粘着剤を用いて、極性基として−ＯＨ基を有する粘着材料を用いた粘着剤層付きデジタルＸ線撮影用放射線変換シートを得た。その後、１５０時間以内に実施例１と同様の方法を用いて蛍光体層に接着し、同工程でデジタル放射線撮影装置を作製した。
【００４９】
（実施例３）
実施例１の蛍光体層の表面に実施例２の粘着剤塗布液をロールコーターで塗布し、６０℃で４時間硬化した後、剥離フィルムを形成し粘着剤付き蛍光体層を得た。蛍光体層のバインダポリマーと粘着剤のポリマーとの間にイソシアネートによる架橋剤形成がＩＲ分析（赤外吸収分析）で確認された。
【００５０】
更に、３００時間以上放置し、粘着剤層に残存するイソシアネート系架橋剤を消失させた後、光電変換撮像素子基板の表面に粘着剤を介して蛍光体層を接着し、実施例１と同様にデジタル放射線撮影装置を作製した。
【００５１】
（比較例１）
実施例２と同様に粘着剤を形成した後、５００時間以上放置した後、蛍光体層に粘着剤を貼り合せた。
【００５２】
（比較例２）
比較例１の放置時間を１０００時間とし、その後、蛍光体層と粘着剤を貼り合せた。
【００５３】
（比較例３）
実施例２の粘着剤と蛍光体層を接着した後、１２時間以内に粘着剤を介して蛍光体層を光電変換撮像素子基板表面に貼り合せた。
【００５４】
次に、実施例１〜３、比較例１〜３の性能を測定した。図４は実施例１〜３と比較例１〜３の性能測定結果を示す。ここでは、５０℃の環境下における蛍光体層と粘着剤層とのせん断強度の測定、センサ感度分布の測定、５０℃の環境下における１０００時間の保存耐久テストを行った。
【００５５】
図５はせん断強度の測定方法を示す図である。測定条件は、蛍光体層と粘着剤層との接着幅を２５ｍｍ、長さを５ｍｍとし、引張速度は０．２ｍｍ／ｓとした。この条件で、図５に示すように白色ＰＥＴとガラス基板を矢印方向に引っ張り、せん断強度を測定した。
【００５６】
せん断強度の測定結果は図４に示すように実施例１では７Ｋｇ／ｃｍ２、実施例２では８Ｋｇ／ｃｍ２、実施例３では１０Ｋｇ／ｃｍ２であった。一方、比較例１では２Ｋｇ／ｃｍ２、比較例２では０、比較例３では５Ｋｇ／ｃｍ２であり、実施例１〜３の方が比較例に比べてせん断強度が大きい結果が得られ、蛍光体層と粘着剤層との密着力が大きくなったことを確認した。また、剥離箇所は実施例１〜３、比較例３が粘着剤と光電変換撮像素子基板との界面、比較例１、２が粘着剤と蛍光体層の界面であった。
【００５７】
センサ感度分布は実施例１〜３、比較例１〜２はいずれも小さい結果が得られ、比較例３のみ大きい結果が得られた。保存耐久テストでは、実施例１〜３はいずれも異常は認められなかったが、比較例１では一部に蛍光体層と粘着剤層との界面で剥離が確認され、比較例２では蛍光体層と粘着剤層との界面で剥離が確認され、比較例３では感度分布が増加する異常が認められた。
【００５８】
【発明の効果】
（１）蛍光体層と粘着との密着力を向上することができる。なお、５０℃高温環境下においても異常が発生しなかった。
（２）イソシアネート架橋剤が含有するアクリル系粘着剤を用いても、アモルファスシリコンから構成される光電変換撮像素子への微弱電位の変化の影響が小さく、感度分布の小さい放射線撮影装置を得ることができる。
（３）光電変換撮像素子基板表面への放射線変換シートの積層が常温で可能となり、放射線変換シート／粘着剤層／光電変換撮像素子層／ガラス基板から構成される素子のそり変形を無くすことができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の放射線撮影装置の一実施形態を示す断面図である。
【図２】本発明に用いる粘着剤のバインダ樹脂の構造例を示す図である。
【図３】本発明の実施例における放射線撮影装置の製造工程の概要を説明する図である。
【図４】本発明の実施例と比較例の性能測定結果を示す図である。
【図５】せん断強度の測定方法を示す図である。
【符号の説明】
１  基材
２  蛍光体層
３  粘着剤層
６  画像信号読み出し用ＩＣ
７  光電変換撮像素子
８  ガラス基板
１１  白色ＰＥＴ
２１、２２  乾燥炉
２３、２４  ＧＯＳ塗布用ノズル
２５、２６  加熱ロール
３１  第一の蛍光体層
３２  第二の蛍光体層
４１、４２  剥離フィルム
【図１】
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【図２】
2004309169.tif 000004
【図３】
2004309169.tif 000005
【図４】
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【図５】
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