(57)【要約】【課題】成形性、転写性に優れた、転写箔用ポリエステルフィルムを提供すること。【解決手段】フィルムを構成するポリエステルＡ中のエチレングリコール成分量Ｘ（モル％）と融点Ｔｍ（℃）が下記式を満足し、かつ面配向係数が０〜０．０５の範囲の転写箔用ポリエステルフィルム。５０≦Ｘ≦１００２４０≦Ｔｍ≦３００Ｔｍ≧２５０−１．５×（１００−Ｘ）【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
フィルムを構成するポリエステルＡ中のエチレングリコール成分量Ｘ（モル％）と融点Ｔｍ（℃）が下記式を満足し、かつ面配向係数が０〜０．０５であることを特徴とする転写箔用ポリエステルフィルム。
５０≦Ｘ≦１００
２４０≦Ｔｍ≦３００
Ｔｍ≧２５０−１．５×（１００−Ｘ）
【請求項２】
ポリエステルＡの中の１，３−プロパンジオール成分量および１，４−ブタンジオールの成分量がともに０．１〜５０モル％であることを特徴とする請求項１に記載の転写箔用ポリエステルフィルム。
【請求項３】
ポリエステルＡ中の２，６−ナフタレンジカルボン酸成分量が０．５〜５０モル％であることを特徴とする請求項１または２に記載の転写箔用ポリエステルフィルム。
【請求項４】
ポリエステルＡの少なくとも片面に２，６−ナフタレンジカルボン酸成分を３〜１００モル％有するポリエステルＢを積層したことを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の転写箔用ポリエステルフィルム。
【請求項５】
自動車内装品の加飾に用いることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の転写箔用ポリエステルフィルム。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、成形性及び転写性に優れる転写箔用ポリエステルフィルムに関するものである。特に深絞り性、被転写体の表面形状への追従性などの成形性に優れ、また印刷の転写性に優れた転写箔用ポリエステルフィルムに関するものである。また、形状の複雑な樹脂部材、たとえば自動車内装品などの表面の加飾用途に好適な転写箔用ポリエステルフィルムに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
従来、転写箔用フィルムとしては、たとえば特開平６−２１０７９９号公報などに二軸延伸ポリエステルフィルムを用いることが提案されているが、形状の複雑な部材への転写に対しては、成形性の点で不十分であった。
【０００３】
一方、特開２０００−２３８０３７号公報には、成形応力が特定の範囲のポリエステルフィルムを転写箔に用いた例が示されている。ここには、転写箔に一般の二軸延伸ＰＥＴに比べて成形応力の低いポリエステルを用いることが示されている。成形応力を低下させる具体的手法としては、２種以上の多価アルコールを用いた共重合ＰＥＴを用いることが開示されている。しかしながら、通常の共重合ＰＥＴを用いると融点が低く耐熱性に劣るだけでなく耐溶剤性が悪く、フィルム層と印刷層との剥離性、すなわち転写性が不十分である。
【０００４】
このように従来の技術では成形性と転写性の両立という点では満足できるものが得られずであり、改善が望まれていた。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の課題は、上記した従来の技術の問題点を解決し、成形性と転写性を共に満足したフィルムを提供することである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
上記した課題を解決するため本発明の転写箔用ポリエステルフィルムは主として次の構成を有する。すなわち、
フィルムを構成するポリエステルＡ中のエチレングリコール成分量Ｘ（モル％）と融点Ｔｍ（℃）が下記式を満足し、かつ面配向係数が０〜０．０５であることを特徴とする転写箔用ポリエステルフィルムである。
【０００７】
５０≦Ｘ≦１００
２４０≦Ｔｍ≦３００
Ｔｍ≧２５０−１．５×（１００−Ｘ）
【０００８】
【発明の実施の形態】
本発明に用いるポリエステルは、ジカルボン酸成分とグリコール成分とで基本的に構成されるポリマーであることが好ましい。
【０００９】
ジカルボン酸成分としては、例えば、イソフタル酸、テレフタル酸、ジフェニル−４，４’−ジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、ナフタレン−２，７−ジカルボン酸、ナフタレン−１，５−ジカルボン酸、ジフェノキシエタン−４，４’−ジカルボン酸、ジフェニルスルホン−４，４’−ジカルボン酸、ジフェニルエーテル−４，４’−ジカルボン酸、マロン酸、１，１−ジメチルマロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、セバチン酸、デカメチレンジカルボン酸などを用いることができる。
【００１０】
また、グリコール成分としては、例えば、エチレングリコール、テトラメチレングリコール、ヘキサメチレングリコール、ネオペンチルグリコール、１，３−プロパンジオールなどの脂肪族グリコール、シクロヘキサンジメタノールなどの脂環族グリコール、ビスフェノール−Ａ、ビスフェノールＳなどの芳香族グリコールなどのグリコール成分やポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール、ポリエチレングリコール−プロピレングリコール共重合体等を用いることができる。本発明におけるポリエステルでは、グリコール成分の中で、エチレングリコール、テトラメチレングリコール、１，３−プロパンジオールを成形性と生産性の点から好ましく用いることができる。
【００１１】
中でも好ましく使用できるポリエステルとして、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリプロピレンテレフタレート（ＰＰＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリヘキサメチレンテレフタレート（ＰＨＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレート（ＰＣＴ）、ポリヒドロキシベンゾエート（ＰＨＢ）が挙げられる。なおこれらのポリエステルは、２種類以上を併用することができる。
【００１２】
本発明のポリエステルを製造する際には、従来から用いられている反応触媒、着色防止剤を使用することができ、反応触媒としては、例えばアルカリ土類金属化合物、亜鉛化合物、鉛化合物、マンガン化合物、コバルト化合物、アルミニウム化合物、アンチモン化合物、チタン化合物等を用いることができ、着色防止剤としては、例えばリン化合物等を用いることができる。好ましくは、通常、ポリエステルの製造が完結する以前の任意の段階において、重合触媒としてアンチモン化合物またはゲルマニウム化合物、チタン化合物を添加することが好ましい。このような方法としては、例えば、ゲルマニウム化合物を例にすると、ゲルマニウム化合物粉体をそのまま添加する方法や、あるいは特公昭５４−２２２３４号公報に記載されているように、ポリエステルの出発原料であるグリコ−ル成分中にゲルマニウム化合物を溶解させて添加する方法等を用いることができる。
【００１３】
ゲルマニウム化合物としては、例えば二酸化ゲルマニウム、結晶水含有水酸化ゲルマニウム、あるいはゲルマニウムテトラメトキシド、ゲルマニウムテトラエトキシド、ゲルマニウムテトラブトキシド、ゲルマニウムエチレングリコキシド等のゲルマニウムアルコキシド化合物、ゲルマニウムフェノレ−ト、ゲルマニウムβ−ナフトレ−ト等のゲルマニウムフェノキシド化合物、リン酸ゲルマニウム、亜リン酸ゲルマニウム等のリン含有ゲルマニウム化合物、酢酸ゲルマニウム等を用いることができる。中でも二酸化ゲルマニウムが好ましい。
【００１４】
アンチモン化合物としては、特に限定されないが、例えば、三酸化アンチモンなどのアンチモン酸化物、酢酸アンチモンなどを用いることができる。
【００１５】
チタン化合物としては、特に限定されないが、テトラエチルチタネート、テトラブチルチタネートなどのアルキルチタネート化合物、またチタンと珪素、ジルコニウム、アルミニウム元素から選ばれる元素との複合酸化物などが好ましく使用できる。
【００１６】
本発明のポリエステルフィルムを構成するポリエステルＡの固有粘度は、０．６〜１．３ｄｌ／ｇの範囲にあることが好ましい。０．６未満であると、特に成形性の悪化が顕著となり、また１．３以上となると特に製膜性の悪化、フィルムの厚み斑が顕著となる。また、ポリエステルＡの固有粘度は、さらに好ましくは０．６５〜１．２ｄｌ／ｇ、特に好ましくは０．７〜１．１ｄｌ／ｇの範囲である。
【００１７】
ポリエステルＡの融点は、２４０℃以上であることが必要である。これ以下の温度では、特に転写性や耐熱性の点での特性の悪化が顕著である。また、より好ましくは２４５℃以上、特に好ましくは２５０℃以上である。
【００１８】
ここで本発明における融点とは、ポリマーに起因する結晶融解ピークであり、ポリマー（５ｍｇ）をＤＳＣにおいて窒素雰囲気下、２０℃／分の昇温速度で測定したときのＤＳＣ曲線から求められる吸熱曲線の極小点、すなわち微分値が０となる点である。
【００１９】
特にポリマーが複数の融解ピークを有する場合、融解熱量の最も大きい主融解ピークをそのポリマーの融点とする。
【００２０】
本発明のポリエステルＡは、ＤＳＣ昇温測定におけるフィルムの結晶融解曲線が実質的に単一のピークを示すものであることが好ましい。ポリエステルＡの結晶融解曲線のピークが二つ以上を示すものであると、分子構造が均一となっていないため、成形性が不良となる場合がある。
【００２１】
ここで、一つの吸熱曲線に部分的に重なる融解熱量が２Ｊ／ｇ以上のショルダーピーク（ピークの極小点）についても独立した結晶融解曲線のピークとし、２つ（またはそれ以上）のピークが存在するものとする。
【００２２】
さらに本発明のポリエステルＡのカルボキシル末端基は３０ｅｑ／ｔ以下の範囲にあることが好ましい。かかる好ましい範囲であると優れた転写性を確保できる。より好ましくは、２５ｅｑ／ｔ以下であり、特に好ましくは１０ｅｑ／ｔ以下の範囲である。
【００２３】
本発明に用いるポリエステルＡを構成するグリコール成分のうちエチレングリコール成分量Ｘ（モル％）が５０≦Ｘ≦１００の範囲であることが必要である。Ｘが５０モル％未満であると成形性と転写性の両立が不可能であり、特に転写性の低下が顕著である。
【００２４】
また１，３−プロパンジオール成分量および１，４−ブタンジオール成分量の合計Ｙ（モル％）が、０．１〜５０の範囲であることが成形性の点から好ましい。
【００２５】
このとき、ポリエステルＡは融点の降下に伴い、耐溶剤性などの特性が悪化し、転写性の悪化の原因となるため融点Ｔｍ（℃）が２４０≦Ｔｍ≦３００の範囲であることが必要である。Ｔｍがこの範囲外であれば、本発明の目的である成形性と転写性の両立が不可能であり、融点Ｔｍが２４０℃未満であると耐溶剤性などの特性が悪化し、特に転写性の悪化が顕著であり、３００℃を超えると特に成形性の低下が顕著である。
【００２６】
また、エチレングリコール成分量Ｘ（モル％）と融点Ｔｍは、Ｔｍ≧２５０−１．５×（１００−Ｘ）の関係を満たすことが必要である。好ましくはＴｍ≧２５０−１．０×（１００−Ｘ）であり、さらに好ましくはＴｍ≧２５５−１．０×（１００−Ｘ）である。エチレングリコール成分量Ｘ（モル％）と融点Ｔｍの関係がＴｍ＜２５０−１．５×（１００−Ｘ）で有る場合には、特に転写性の悪化が顕著である。
【００２７】
融点を上述の範囲とする好ましい手段としては特に限定されないが、たとえば融点２５０℃以上のＰＥＴ樹脂を用い、これにプロピレンテレフタレート単位または／およびブチレンテレフタレート単位を含有させる場合にはＰＰＴ樹脂および／またはＰＢＴ樹脂を混合して用いる方法が挙げられる。
【００２８】
また特に高度な転写性を達成するためにはポリエステルＡにはエチレンナフタレートの繰り返し単位を３〜１００モル％有するＰＥＮ系樹脂を混合することが好ましい。
【００２９】
また上述のようにポリエステルＡとして２種類以上のポリエステルを混合して用いる場合には、ポリエステルＡがＭ／Ｐ≦１を満足することが、耐熱性、耐溶剤性、印刷性、品質のバラツキを低減させる上で好ましい。ここで、式中のＭはポリエステルＡ中に残存する触媒金属元素の濃度（ミリモル％）、ＰはポリエステルＡ中に残存するリン元素の濃度（ミリモル％）を示す。またこれらのＭおよびＰはポリエステルの繰り返し単位１ユニット（モル）あたりの濃度として表しているものである。
【００３０】
さらに好ましくはＭ／Ｐが０．０００１以上１未満、特に好ましくは０．００１以上０．８以下である。
【００３１】
Ｍ／Ｐ≦１の制御により、熱安定性が増し、ブレンドポリマーのエステル交換を抑制でき、熱処理による融点の低下を抑えることが可能である。この結果、上に挙げた特性を向上させることができる。
【００３２】
本発明におけるポリエステルに熱安定剤として添加されるリン化合物は特に限定されないが、リン酸、亜リン酸、リン酸エステルなどが好ましい。
【００３３】
特に、製膜中のブリードアウトを抑制する点からは分子量３００以上、特に好ましくは４００以上のリン化合物が好ましく用いられる。分子量３００以上のリン化合物としては、たとえばステアリルリン酸、トリフェニルホスフェート、トリクレジルフォスフェート、トリキシレニルフォスフェート、クレジルジフェニルフォスフェートなどが挙げられるが、特にステアリルリン酸がブリードアウト抑制の点からは好ましい。
【００３４】
ポリエステルＡ中に添加するリン化合物の含有量（添加量）は、熱安定性、色調などの点からはリン化合物をリン元素量として２０〜１０００ミリモル％であることが好ましく、より好ましくは９０〜９００ミリモル％、特に好ましくは１２０〜８００ミリモル％の範囲である。
【００３５】
さらにリン化合物の添加方法としては、重合時に添加する方法、押出機にポリマーと共に供給して添加する方法のいずれでも構わない。一般に重合時に多量のリン化合物を添加すると重合反応を阻害することから、通常のＭ／Ｐ＞１の範囲のポリエステルと共に押出機に供給して添加する方法が好ましい。
【００３６】
本発明のポリエステルフィルムの構成は、単層構成であってもかまわないし、積層構成としてもよい。特に高度な転写性と成形性を達成するためには、ポリエステルＡからなるＡ層の片面または両面に、耐溶剤性に優れるポリエステルＢからなるＢ層を積層することがより好ましい。
【００３７】
このとき、転写性の点から好ましいポリエステルＢとしては、エチレンナフタレートの繰り返し単位を３〜１００モル％有するＰＥＮ系樹脂、特開昭５８−１６７６１７号公報などに開示される１，３ビス（２−ヒドロキシエトキシ）ベンゼンを共重合したポリエステル、ナイロンＭＸＤ６などの主鎖に芳香族環を有する脂肪族ポリアミドなどが挙げられる。なかでもＰＥＮ系樹脂は製膜安定性の点で好ましく用いることができる。
【００３８】
本発明において好ましいフィルムの厚さは１０〜５００μｍの範囲であり、より好ましくは３０〜３００μｍ、特に好ましくは４０〜２００μｍである。かかる好ましい厚さであると、製膜安定性、平面性が良好であり、また、取り扱い性や成形性にも優れる。
【００３９】
また、積層とする場合、ポリエステルＢの積層厚みは任意に設定して構わないが、通常は製膜の安定性などの点から１〜５０μｍ程度の範囲である。
【００４０】
本発明のポリエステルフィルムは、特に成形性の点から、面配向係数が０〜０．０５の範囲であることが必要である。面配向係数が０．０５を超える場合には、成形性に劣ったものとなる。
【００４１】
ここで、面配向係数とは、下記［化１］で表されるｆｎのことであり、フィルムの配向度を表したものである。
【００４２】
面配向係数：　ｆｎ＝｛（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２｝−Ｎｚ　・・・［化１］
また、Ｎｘ、Ｎｙ、Ｎｚはそれぞれ長手方向の屈折率、幅方向の屈折率、厚み方向の屈折率を表し、アッベ屈折率計などを用いて測定することのできる値である。なお、フィルムが不透明などの理由で屈折率の測定が困難な場合は、赤外吸収スペクトルやＸ線などの配向度の測定手法により、屈折率による面配向係数に換算することが可能である。
【００４３】
本発明のポリエステルフィルム中には、目的や用途に応じて各種の粒子を添加することができる。添加する粒子は、ポリエステルに不活性なものであれば特に限定されないが、無機粒子、有機粒子、架橋高分子粒子、重合系内で生成させる内部粒子などを挙げることができる。これらの粒子を２種以上添加しても構わない。かかる粒子の添加量は、０．０１〜１０重量％が好ましく、さらに好ましくは０．０５〜３重量％である。
【００４４】
特にフィルムの易滑性を付与し取扱性を向上させる点からは、添加する粒子の平均粒子径は好ましくは０．００１〜２０μｍであり、さらに好ましくは０．０１〜１０μｍである。平均粒子径がかかる好ましい範囲であると、樹脂組成物、フィルムの欠陥が生じにくく、成形性が良好である。また、十分な易滑性が発現する。
【００４５】
無機粒子の種類としては、特に限定されないが、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭酸バリウムなどの各種炭酸塩、硫酸カルシウム、硫酸バリウムなどの各種硫酸塩、カオリン、タルクなどの各種複合酸化物、リン酸リチウム、リン酸カルシウム、リン酸マグネシウムなどの各種リン酸塩、酸化アルミニウム、酸化ケイ素、酸化チタン、酸化ジルコニウムなどの各種酸化物、フッ化リチウムなどの各種塩を使用することができる。
【００４６】
また有機粒子としては、シュウ酸カルシウムやカルシウム、バリウム、亜鉛、マンガン、マグネシウム等のテレフタル酸塩などが使用される。
【００４７】
架橋高分子粒子としては、ジビニルベンゼン、スチレン、アクリル酸、メタクリル酸のビニル系モノマーの単独または共重合体が挙げられる。その他、ポリテトラフルオロエチレン、ベンゾグアナミン樹脂、熱硬化エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、熱硬化性尿素樹脂、熱硬化性フェノール樹脂などの有機微粒子も好ましく使用される。
【００４８】
重合系内で生成させる内部粒子としては、アルカリ金属化合物、アルカリ土類金属化合物などを反応系内に添加し、さらにリン化合物を添加する公知の方法で生成される粒子も使用される。
【００４９】
本発明のポリエステルフィルムには、必要に応じて公知の添加剤、例えば、難燃剤、熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、可塑剤、粘着性付与剤、脂肪酸エステル、ワックス等の有機滑剤またはポリシロキサン等の消泡剤、顔料または染料等の着色剤を適量配合することができる。
【００５０】
本発明のポリエステルフィルムは印刷の転写を行う転写箔（スタンピング箔）として用いるのに好適なものである。ここで、転写箔とは印刷の転写加工を行うためのシートである。すなわち本発明のポリエステルフィルムには絵柄印刷を施した後、シートの印刷面側と成型品を射出成型などにより直接密着させ、フィルムのみを剥離除去させ印刷を成型品表面に残すといった、印刷の転写加工に用いることができる。
【００５１】
さらに印刷層の他に成型品に転写させる層として、ハードコート層、耐候層、難燃層、防汚層、抗菌層などをフィルム表面に設けることができる。また転写性向上の点からはフィルムを印刷溶剤から保護する溶剤保護層、フィルムと印刷層の剥離を容易にする離型層などを積層することができる。
【００５２】
本発明の転写箔用ポリエステルフィルムは立体形状への成形が可能であるため、特に自動車内装品などの形状の複雑な部品表面への印刷用として好ましく用いることができる。
【００５３】
【実施例】
以下、実施例によって本発明を詳細に説明する。なお、諸特性は以下の方法により測定、評価した。
（１）ポリエステルの固有粘度
ポリエステルをオルソクロロフェノ−ルに溶解し、２５℃において測定した。
【００５４】
なお、積層フィルムについては各層のポリマーを片刃で削りとり、所定量の試料を採取した。
（２）ポリエステルの融点
ポリエステルフィルム試料５ｍｇを、セイコー電子工業（株）製示差走査熱量計ＲＤＣ２２０型を用い、窒素雰囲気下、−３０℃で５分間保持後２０℃／分の昇温速度で測定し、ＤＳＣ曲線から求められる吸熱曲線の極小点（すなわち微分値が０となる点）を結晶融解ピーク温度とした。
【００５５】
なお、積層フィルムについては各層のポリマーを片刃で削りとり、所定量の試料を採取した。
（３）面配向係数
ナトリウムＤ線（波長５８９ｎｍ）を光源として、アッベ屈折計を用いて、フィルムの長手方向屈折率（Ｎｘ），幅方向屈折率（Ｎｙ），厚み方向屈折率（Ｎｚ）を測定し、次の式Ｖから面配向係数（ｆｎ）を算出した。
【００５６】
ｆｎ＝｛（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２｝−Ｎｚ　　　・・・式Ｖ
（４）成形性
アクリル樹脂を主成分とするインク（溶剤：トルエン／酢酸エチル／メチルエチルケトン＝１／２／２）をポリエステルフィルム表面にコートし、さらにＡＢＳ樹脂を主成分（溶剤：トルエン／酢酸エチル＝３／７）とする接着層をコートし転写箔を作製した。なお、このときフィルムが積層構成の場合はポリエステルＢ層にコートした。
【００５７】
得られた転写箔を半径２ｃｍの半球形状および一辺２ｃｍ立体形状（角のＲは１ｍｍ）に８０〜１４０℃の温度領域での真空成形により成形を行い、射出成形部材に密着させた。
【００５８】
得られた成形品２０個の状態（密着の状態、成形時のしわ、フィルムの割れ）からフィルムの成形性についてを目視で判定を行った。
【００５９】
優（合格）　　：成形性は非常に良好（不良品０〜１個）。
【００６０】
良（合格）　　：成形性は良好（不良品２〜３個）。
【００６１】
劣（不合格）　：成形性不良（不良品４個以上）。
（５）転写性
得られた成形品のうち成形性の比較的良好なものについて、ポリエステルフィルムを手で剥離した。剥離後の印刷層の部材への密着状態、剥離のしやすさ（剥離の際にかかる負荷）から判定を行った。
【００６２】
優（合格）　　：容易に剥離が可能。また印刷の状態も良好である。
【００６３】
良（合格）　　：剥離に多少負荷があるが、印刷の状態は良好である。
【００６４】
劣（不合格）　：印刷の状態に不良なものが見られる。
【００６５】
実施例、比較例で用いたポリエステル原料は次のとおりであった。
・ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）
エチレングリコールとテレフタル酸の縮重合により、融点２５５℃のポリエチレンテレフタレートを得た。なおＰＥＴは固有粘度の異なる２種類準備し、それぞれ０．８８ｄｌ／ｇのタイプ（以下ＰＥＴ１）、０．６５ｄｌ／ｇのタイプ（以下ＰＥＴ２）である。得られたポリエチレンテレフタレート中には凝集シリカ（平均粒子径１．７μｍ）を０．６重量％含有させた。
・ＰＰＴ（ポリプロピレンテレフタレート）
１、３−プロパンジオールとテレフタル酸の縮重合により、固有粘度０．９８ｄｌ／ｇ、融点２２０℃のポリプロピレンテレフタレートを得た。
・ＰＢＴ（ポリブチレンテレフタレート）
１，４−ブタンジオールとテレフタル酸の縮重合により、固有粘度１．２６ｄｌ／ｇ、融点２２０℃のポリブチレンテレフタレートを得た。
・ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）
エチレングリコールと２，６−ナフタレンジカルボン酸の縮重合により、固有粘度０．６８ｄｌ／ｇ、融点２７２℃のポリエチレンナフタレートを得た。得られたポリエチレンナフタレートには架橋ポリスチレン粒子（平均粒子径６μｍ）を０．４重量％含有させた。
・Ｐ（Ｅ／Ｐ）Ｔ（ポリエチレンテレフタレート・プロピレンテレフタレート共重合体）
エチレングリコールと１，３プロパンジオールとテレフタル酸の縮重合により、プロピレンテレフタレートを１０モル％共重合した共重合ポリエチレンテレフタレートを得た。なお、固有粘度０．８４ｄｌ／ｇ、融点２２０℃であった。得られたＰ（Ｅ／Ｐ）Ｔ共重合ポリエチレンテレフタレート中には凝集シリカ（平均粒子径１．７μｍ）を０．６重量％含有させた。
【００６６】
なお、ポリエステルに添加した各粒子は以下の方法で得た。
凝集シリカ粒子：４塩化珪素１当量に対し、酸素１当量、および、水素１当量を気化器において気化させ、酸水素炎中において１，０００℃で加水分解を行い、酸化ケイ素粒子を得た。さらに、直径０．５ｍｍのビーズを用いた湿式サンドミルにて粉砕し所望の平均粒子径を有する凝集シリカを得た。
架橋ポリスチレン：積水化成品工業（株）社製　ＳＢＸ−６を用いた。
（実施例１）
上述のＰＥＴ１とＰＢＴを重量比９５／５でブレンドしベント式二軸押出機に供給し、樹脂を２８０℃で溶融させた後に真空ベント部２ヶ所を通過させた。次いで、スリット状のダイからシート状に押出し、静電印加方式によりキャスティングドラムに密着させ冷却固化し厚み８０μｍに調整した無延伸シートを得た。
【００６７】
得られたフィルムは、表１に示すように成形性、転写性ともに良好であり、特に成形性では優れた特性を示した。
【００６８】
【表１】
2004009596.tif 000002
（実施例２）
使用する樹脂をＰＥＴ１とＰＰＴの重量比９０／１０でのブレンドとした以外は、実施例１と同様の手法により無延伸フィルムを作製した。
【００６９】
得られたフィルムは、表１に併せて示すように成形性、転写性ともに良好であり、特に成形性では優れた特性を示した。
（実施例３）
使用する樹脂をＰＥＴ１、ＰＢＴ、ＰＥＮのブレンド（重量比８０／１０／１０）とした以外は、実施例１と同様の手法により無延伸フィルムを作製した。
【００７０】
得られたフィルムは、表１に併せて示すように成形性、転写性ともに優れた特性を示した。
（実施例４）
使用する樹脂をＰＥＴ１のみとした以外は実施例１と同様の手法により無延伸フィルムを作製した。
【００７１】
得られたフィルムの特性は、表１に併せて示すように成形性、転写性ともに良好であり合格レベルである。
（実施例５）
使用する樹脂をＰＥＴ１とＰＥＮのブレンド（重量比７０／３０）とした以外は実施例１と同様の手法により無延伸フィルムを作製した。
【００７２】
得られたフィルムの特性は、表１に併せて示すように特に転写性で優れた特性を示した。
（実施例６）
Ａ層を構成するポリエステルＡをＰＥＴ１とＰＰＴのブレンド（重量比８０／２０）とし、Ｂ層を構成するポリエステルＢをＰＥＴ１とＰＥＮのブレンド（重量比５０／５０）とした。ポリエステルＢは真空乾燥機にて１８０℃、５時間乾燥を行った。次いでベント式二軸押出機にポリエステルＡを供給し、単軸押出機にポリエステルＢを供給し、ピノールにて複合構成Ｂ層／Ａ層／Ｂ層＝８／６４／８で積層を行い、スリット状のダイからシート状に押出し、静電印加方式によりキャスティングドラムに密着させ冷却固化し８０μｍの無延伸フィルムを得た。
【００７３】
得られたフィルムの特性は、表１に併せて示すように成形性、転写性ともに良好であり、特に転写性では最もに優れた特性を示した。
（実施例７）
使用するポリエステルＡをＰＥＴ１、ポリエステルＢをＰＥＴ１とＰＥＮのブレンド（重量比７０／３０）とした。それ以外は実施例５と同様の手法により８０μｍの無延伸フィルムを得た。
【００７４】
得られたフィルムは、表１に併せて示すように成形性、転写性ともに良好であり、特に転写性の面で優れた特性を示した。また、成形性についても実施例１同様優れたものであった。
（比較例１）
使用するポリエステルＡをＰ（Ｅ／Ｐ）Ｔとした以外は、実施例１と同様の手法にて８０μｍの無延伸フィルムを作製した。
【００７５】
得られたフィルムの特性は表１に併せて示した通りであり、成形性には優れるものの転写性の面で非常に劣るものであった。
（比較例２）
使用する樹脂をＰＥＴ１とＰＢＴのブレンド（重量比４０／６０）とした以外は、実施例１と同様の手法により無延伸フィルムを作製した。
【００７６】
得られたフィルムは、表１に併せて示すように成形性は合格レベルであったものの、転写性に非常に劣るものであった。
（比較例３）
使用する樹脂をＰＥＴ２とし、実施例１と同様にして得られた無延伸フィルムを温度９５℃にて長手方向に３．４倍ロール延伸し、延伸温度１１５℃で幅方向に３．０５倍テンター延伸した後、２００℃にて弛緩５％、５秒間熱処理し、厚みを８０μｍに調整した二軸延伸積層ポリエステルフィルムを作製した。得られたフィルムの面配向係数は０．１６であった。
【００７７】
また、成形性は非常に劣り、成形品が得られなかったため転写性の評価は不可能であった。
【００７８】
【発明の効果】
本発明によれば、成形性、転写性に優れた、転写箔用ポリエステルフィルムを得ることができる。
【００７９】
本発明で得られるポリエステルフィルムは印刷の転写加工を行うための転写箔として用いるために好適なものである。