(57)【要約】【課題】コンデンサーを樹脂で外装した場合にも、高温下での荷電寿命に優れた耐熱性フィルムコンデンサーを提供することを目的とするものである。【解決手段】ポリエステルとポリイミドを含有する組成物からなる基層部（Ａ層）の少なくとも一方の最外層に、ポリエステルからなる積層部（Ｂ層）を設けてなり、かつフィルム中に含まれる金属化合物とリン化合物とのモル比Ｍ／Ｐが、０．１≦Ｍ／Ｐ≦２．０であるコンデンサー用積層フィルム。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリエステルとポリイミドを含有する組成物からなる基層部（Ａ層）の少なくとも一方の最外層に、ポリエステルからなる積層部（Ｂ層）を設けてなり、かつフィルム中に含まれる金属化合物とリン化合物とのモル比Ｍ／Ｐが、０．１≦Ｍ／Ｐ≦２．０であることを特徴とするコンデンサー用積層フィルム。
【請求項２】
全厚み（ｄＴ）に対する、ポリイミドを含有する基層部（Ａ層）の厚みｄＡの比φ（ｄＡ／ｄＴ）と、Ａ層に含まれるポリイミド分率ｘの積ｙ（＝φ×ｘ）が１〜５０であることを特徴とする請求項１に記載のコンデンサー用積層フィルム。
【請求項３】
積層部（Ｂ層）に平均粒径が０．１〜２．５μｍの不活性粒子を含有することを特徴とする請求項１または２に記載のコンデンサー用積層フィルム。
【請求項４】
Ｂ層側の表面粗さ（Ｒａ）が１０〜１５０ｎｍであることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のコンデンサー用積層フィルム。
【請求項５】
１５０℃絶縁破壊電圧が６０〜２００Ｖ／μｍ以上であることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載のコンデンサー用積層フィルム。
【請求項６】
前記ポリエステルがエチレンテレフタレートを主たる繰り返し単位とすることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載のコンデンサー用積層フィルム。
【請求項７】
前記ポリイミドがポリエーテルイミドであることを特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載のコンデンサー用積層フィルム。
【請求項８】
積層フィルムが一軸または二軸に配向されたことを特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載のコンデンサー用積層フィルム。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれかに記載のコンデンサー用積層フィルムを用いることを特徴とするコンデンサー。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、コンデンサー用に好適な積層フィルムに関するものであり、さらに詳しくは、長期耐熱性や電気特性に優れ、生産性にも適したコンデンサー用積層フィルムおよびそれを用いたコンデンサーに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
二軸配向ポリエステルフィルムを誘電層とし、その表面に金属蒸着層を電極として形成させたコンデンサーは、これまでにも広く用いられている。また、近年、コンデンサーとしての使用温度を高温化する目的で主成分とするポリエステルに異種のポリエステルまたはポリカーボネートをブレンドし、使用温度範囲を高温側まで高めるという技術的開示もなされている。例えば、特公平７−２１０７０号公報には、多種のポリエステルのブレンド物からなるフィルムを使用した、耐熱性に優れたコンデンサー用フィルムが開示されている。
【０００３】
また、特開２００１−３１９８２５号公報には、フィルムコンデンサーの耐熱性を向上させる目的で、ポリエステルにポリイミドを含有させた二軸配向ポリエステルフィルムが開示されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、従来のポリイミド含有ポリエステルフィルムは、樹脂で外装を行っていないコンデンサーの場合には問題なくとも、一般にコンデンサーの耐湿性を向上させるために実施するエポキシなどの樹脂外装を行った場合、その外装樹脂から発生する気体などの影響により高温で長時間使用した場合には、特性が悪化するという問題があった。
【０００５】
本発明は、かかる従来の欠点を改良するものであり、コンデンサーを樹脂で外装した場合にも、高温下での荷電寿命に優れた耐熱性フィルムコンデンサーを提供することを目的とするものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
上記課題を解決するため本発明のコンデンサー用積層フィルムは主として次の構成を有する。すなわち、
ポリエステルとポリイミドを含有する組成物からなる基層部（Ａ層）の少なくとも一方の最外層に、ポリエステルからなる積層部（Ｂ層）を設けてなり、かつフィルム中に含まれる金属化合物とリン化合物とのモル比Ｍ／Ｐが、０．１≦Ｍ／Ｐ≦２．０であることを特徴とするコンデンサー用積層フィルムである。
【０００７】
また、本発明のコンデンサーは主として次の構成を有する。すなわち、
上記コンデンサー用積層フィルムを用いることを特徴とするコンデンサーである。
【０００８】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の詳細について説明する。
【０００９】
本発明のコンデンサー用積層フィルムを構成するポリエステルは、例えば、芳香族ジカルボン酸、脂環族ジカルボン酸または脂肪族ジカルボン酸などの酸成分やジオール成分から構成される。
【００１０】
芳香族ジカルボン酸成分としては、例えば、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸、１，５−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、４，４’−ジフェニルエーテルジカルボン酸、４，４’−ジフェニルスルホンジカルボン酸等を用いることができ、なかでも好ましくは、テレフタル酸、フタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸を用いることができる。脂環族ジカルボン酸成分としては、例えば、シクロヘキサンジカルボン酸等を用いることができる。脂肪族ジカルボン酸成分としては、例えば、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、ドデカンジオン酸等を用いることができる。これらの酸成分は一種のみを用いてもよく、二種以上を併用してもよい。
【００１１】
また、ジオール成分としては、例えば、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、ネオペンチルグリコール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，２−シクロヘキサンジメタノール、１，３−シクロヘキサンジメタノール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリアルキレングリコール、２，２’−ビス（４’−β−ヒドロキシエトキシフェニル）プロパン等を用いることができ、なかでも好ましくは、エチレングリコール、１，４−ブタンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、ジエチレングリコール等を用いることができ、特に好ましくは、エチレングリコール等を用いることができる。これらのジオール成分は一種のみを用いてもよく、二種以上を併用してもよい。
【００１２】
また、ポリエステルには、ラウリルアルコール、イソシアン酸フェニル等の単官能化合物が共重合されていてもよいし、トリメリット酸、ピロメリット酸、グリセロール、ペンタエリスリトール、２，　　４−ジオキシ安息香酸、等の３官能化合物などが、過度に分枝や架橋をせずポリマーが実質的に線状である範囲内で共重合されていてもよい。さらに酸成分、ジオール成分以外に、ｐ−ヒドロキシ安息香酸、ｍ−ヒドロキシ安息香酸、２，６−ヒドロキシナフトエ酸などの芳香族ヒドロキシカルボン酸およびｐ−アミノフェノール、ｐ−アミノ安息香酸などを本発明の効果が損なわれない程度の少量であればさらに共重合せしめることができる。
【００１３】
本発明に用いるポリエステルは、特に限定されないが、機械強度、生産性および取り扱い性等の点から、エチレンテレフタレートおよび／またはエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート単位を主たる構成成分とするポリエステルおよびそれらの変性体よりなる群から選ばれた少なくとも一種であることが好ましい。これらのうちでも、構成成分として、少なくとも８０モル％以上のエチレンテレフタレート単位を含むポリエステルが特に望ましい。エチレンテレフタレート単位を主たる構成成分とするポリエステルは、エチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート単位を主たる構成成分とするポリエステルよりも、成形加工がしやすい利点を有する。
【００１４】
本発明に用いるポリエステルは、従来公知の製造方法により製造することができる。例えば、ポリエチレンテレフタレートの場合、テレフタル酸とエチレングリコールを直接反応させて水を除去しエステル化した後、減圧下に重縮合を行う直接エステル法、テレフタル酸ジメチルとエチレングリコールを反応させてメチルアルコールを除去しエステル交換した後、減圧下で重縮合を行うエステル交換法などが挙げられる。
【００１５】
エステル交換法におけるエステル交換触媒として、マンガン、亜鉛、コバルト、マグネシウム、カルシウムなどの金属元素と酢酸などのカルボン酸とのカルボン酸金属塩化合物が用いられ、また、重縮合反応の触媒として、ゲルマニウム化合物、アンチモン化合物、チタン化合物などが用いられる。また、エステル交換反応の活性を低下させるために、エステル反応終了後、リン酸、トリメチルフォスフェイトなどのリン化合物を添加することもできる。直接エステル化法による場合は、重縮合触媒として、ゲルマニウム化合物、アンチモン化合物、チタン化合物などが用いられる。
【００１６】
本発明に用いるポリイミドは、特に限定されないが、環状イミド基を繰り返し単位として含有するポリマーであり、溶融成形性を有するポリマーであることが好ましく例示される。例えば、米国特許第４１４１９２７号明細書、特許第２６２２６７８号公報、特許第２６０６９１２号公報、特許第２６０６９１４号公報、特許第２５９６５６５号公報、特許第２５９６５６６号公報、特許第２５９８４７８号公報などのポリエーテルイミド、特許第２５９８５３６号公報、特許第２５９９１７１号公報、特開平９−４８８５２号公報、特許第２５６５５５６号公報、特許第２５６４６３６号公報、特許第２５６４６３７号公報、特許第２５６３５４８号公報、特許第２５６３５４７号公報、特許第２５５８３４１号公報、特許第２５５８３３９号公報、特許第２８３４５８０号公報に記載のポリマー等が挙げられる。本発明の効果が損なわれない範囲であれば、ポリイミドの主鎖に環状イミド以外の構造単位、例えば、芳香族、脂肪族、脂環族、脂環族エステル単位、オキシカルボニル単位等が含有されていてもよいことは無論である。
【００１７】
本発明に用いるポリイミドは、下記一般式で表される。
【００１８】
【化１】
2004031681.tif 000002
上記式中のＡｒは炭素６〜４２個の炭素原子を有する芳香族基であり、Ｒは６〜３０個の炭素原子を有する２価の芳香族基、２〜３０個の炭素原子を有する脂肪族基、４〜３０個の炭素原子を有する脂環族基からなる群より選択された２価の有機基である。Ａｒとしては、例えば、
【００１９】
【化２】
2004031681.tif 000003
を挙げることができる。Ｒとしては、例えば、
【００２０】
【化３】
2004031681.tif 000004
を挙げることができる。
【００２１】
これらは、本発明の効果を阻害しない範囲内で、１種あるいは２種以上一緒にポリマー鎖中に存在してもよい。
【００２２】
本発明に用いるポリイミドは、特に限定されないが、ポリエステル（Ａ）との溶融成形性や取り扱い性などの点から好ましい例として、例えば、下記一般式で示されるように、ポリイミド構成成分にエーテル結合を含有する構造単位のポリエーテルイミドを挙げることができる。
【００２３】
【化４】
2004031681.tif 000005
ただし、上記式中Ｒ１　は、２〜３０個の炭素原子を有する２価の芳香族または脂肪族基、脂環族基からなる群より選択された２価の有機基である。
【００２４】
上記Ｒ１　、Ｒ２　としては、例えば、下記式群に示される芳香族基を挙げることができる。
【００２５】
【化５】
2004031681.tif 000006
本発明において、ポリエーテルイミドとしては、ポリエステル（Ａ）との相溶性、溶融成形性等の観点から、下記式で示される構造単位を有する、２，２−ビス［４−（２，３−ジカルボキシフェノキシ）フェニル］プロパン二無水物とｍ−フェニレンジアミン、またはｐ−フェニレンジアミンとの縮合物が特に好ましい。
【００２６】
【化６】
2004031681.tif 000007
本発明では、ガラス転移温度が３５０℃以下、より好ましくは２５０℃以下のポリエーテルイミドを用いると本発明の効果が得やすい。
【００２７】
上記ポリイミドは、公知の方法によって製造することができる。例えば、上記Ａｒを誘導することができる原料であるテトラカルボン酸および／またはその酸無水物と、上記Ｒを誘導することができる原料である脂肪族一級ジアミンおよび／または芳香族一級ジアミンよりなる群から選ばれる一種もしくは二種以上の化合物を脱水縮合することにより得られ、具体的には、ポリアミド酸を得て、次いで、加熱閉環する方法を例示することができる。または、酸無水物とピリジン、カルボジイミドなどの化学閉環剤を用いて化学閉環する方法、上記テトラカルボン酸無水物と上記Ｒを誘導することのできるジイソシアネートとを加熱して脱炭酸を行って重合する方法などを例示することができる。
【００２８】
上記方法で用いられるテトラカルボン酸としては、例えば、ピロメリット酸、１，　　２，　　３，　　４―ベンゼンテトラカルボン酸、３，　　３’，　４，　　４’―ビフェニルテトラカルボン酸、２，　　２’，　３，　　３’―ビフェニルテトラカルボン酸、３，　　３’，　４，　　４’―ベンゾフェノンテトラカルボン酸、２，　　２’，　３，　　３’―ベンゾフェノンテトラカルボン酸、ビス（２，　　３―ジカルボキシフェニル）メタン、ビス（３，　　４―ジカルボキシフェニル）メタン、１，　　１’　　―ビス（２，　　３―ジカルボキシフェニル）エタン、２，　　２’―ビス（３，　　４―ジカルボキシフェニル）プロパン、２，　　２’―ビス（２，　　３―ジカルボキシフェニル）プロパン、ビス（３，　　４―ジカルボキシフェニル）エーテル、ビス（２，　　３―ジカルボキシフェニル）エーテル、ビス（３，　　４―ジカルボキシフェニル）スルホン、ビス（２，　　３―ジカルボキシフェニル）スルホン、２，　　３，　　６，　　７―ナフタレンテトラカルボン酸、１，　　４，　　５，　　８―ナフタレンテトラカルボン酸、１，　　２，　　５，　　６―ナフタレンテトラカルボン酸、２，　　２’―ビス［（２，　　３―ジカルボキシフェノキシ）フェニル］プロパン等および／またはその酸無水物等が用いられる。
【００２９】
またジアミンとしては、例えば、ベンジジン、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジフェニルエタン、ジアミノジフェニルプロパン、ジアミノジフェニルブタン、ジアミノジフェニルエーテル、ジアミノジフェニルスルホン、ジアミノジフェニルベンゾフェノン、ｏ，　　ｍ，　　ｐ―フェニレンジアミン、トリレンジアミン、キシレンジアミン等およびこれらの例示した芳香族一級ジアミンの炭化水素基を構造単位に有する芳香族一級ジアミン等や、エチレンジアミン、１，２−プロパンジアミン、１，３−プロパンジアミン、２，２−ジメチル−１，３−プロパンジアミン、１，６−ヘキサメチレンジアミン、１，８−オクタメチレンジアミン、１，９−ノナメチレンジアミン、１，１０−デカメチレンジアミン、１，１１−ウンデカメチレンジアミン、１，１２−ドデカメチレンジアミン、２，２，４−トリメチルヘキサメチレンジアミン、２，４，４−トリメチルヘキサメチレンジアミン、１，３−シクロヘキサンジアミン、１，４−シクロヘキサンジアミン、１，４−シクロヘキサンジメチルアミン、２−メチル−１，３−シクロヘキサンジアミン、イソホロンジアミン等およびこれらの例示した脂肪族および脂環族一級ジアミンの炭化水素基を構造単位に有する脂肪族および脂環族一級ジアミン等を例示することができる。
【００３０】
本発明のコンデンサー用積層ポリエステルの基層部（Ａ層）に用いる組成物は、ポリエステルとポリイミドを含有するものであり、両者を相溶させたものがより好ましい。ここでいう相溶とは、ガラス転移温度（Ｔｇ）が単一であることを意味する。このように両者が相溶した場合のＴｇは、ポリエステルのＴｇとポリイミドのペレットのＴｇの間に存在することが一般的に知られている。本発明でいうガラス転移温度は、示差走査熱分析における昇温時の熱流束ギャップからＪＩＳ　Ｋ　７１２１に従って求めることができる。示差走査熱分析による方法のみで判定しにくい場合には、動的粘弾性測定あるいは顕微鏡観察などの形態学的方法を併用してもよい。また、示差走査熱分析によってガラス転移温度を判定する場合は、温度変調法や高感度法を使用することも有効である。
【００３１】
ポリエステルの構成成分としてエチレンテレフタレート単位を８０モル％以上含有するポリエステルとポリイミドとを含有してなる組成物の場合、基層部（Ａ層）に用いる組成物は、上記した単一のガラス転移温度（Ｔｇ）が８０〜１６０℃であることが好ましい。Ｔｇは、より好ましくは８３〜１２５℃、さらに好ましくは８５〜１１０℃の範囲内にあることである。単一のＴｇがかかる好ましい範囲であれば、本発明に用いるポリエステル組成物を成形加工して、コンデンサー用フィルムとしたときに、耐熱性が十分であり、また、溶融成形性などの成形加工も優れたものとなる。
【００３２】
ポリエステルとポリイミドを相溶させる場合、ポリイミドをポリエステルに添加する時期は、特に限定されないが、ポリエステルの重合前、例えば、エステル化反応前に添加してもよいし、重合後に溶融押出前に添加してもよい。
【００３３】
中でも、ポリエステルとポリイミドを、ポリイミドが高濃度となるように二軸押出機に供給し溶融押出を行い、ポリイミドが高濃度のマスターペレットを作製する。その後、該マスターペレットとポリエステルを押出成形機に供給し溶融成形を行うことにより、ポリイミド濃度が低濃度（４０重量部以下）の積層フィルムを得る方法（高濃度マスター希釈法）が、本発明の積層フィルムを得る上で特に好ましい。
【００３４】
本発明のコンデンサー用積層フィルム中に含有する金属化合物とリン化合物とのモル比（Ｍ／Ｐ）は、下記式を満足することが必要である。
【００３５】
０．１≦Ｍ／Ｐ≦２．０
ここで、Ｍはフィルム中に含有される金属元素量（ｐｐｍ）から換算した金属化合物のモル数を示し、また、Ｐはフィルム中に含有されるリン元素量（ｐｐｍ）から換算したリン化合物のモル数を示す。上記Ｍ／Ｐが２．０よりも大きい場合は、コンデンサー特性としての体積抵抗率に劣り、また、０．１よりも小さい場合は、フィルム製造時に用いる静電印可キャスト性に劣る。さらに、好ましい範囲は、０．５≦Ｍ／Ｐ≦１．８、最も好ましい範囲は０．８≦Ｍ／Ｐ≦１．５である。
【００３６】
尚、この場合のＭは、上述した金属化合物中、例えばアルカリ金属化合物の価数は１価であり、アルカリ土類金属、亜鉛、またはマンガン化合物は、２価の金属化合物である。本発明におけるＭは２価の金属化合物を基準としてＭ／Ｐで示されるモル比を規定するものであるため、価数が異なる金属化合物を用いる場合にはその価数を考慮して計算される。したがって、例えばアルカリ金属を使用した場合には、アルカリ金属のモル数に０．５を乗じた値をＭとしてＭ／Ｐが計算される。
【００３７】
本発明のコンデンサー用積層フィルムに金属元素を含有せしめる方法としては、カルシウム、マグネシウムなどのアルカリ土類金属、リチウム、ナトリウム、カリウムなどのアルカリ金属、および亜鉛、マンガン等の金属元素を含有する化合物、具体的には、酢酸カルシウム、酢酸リチウム、酢酸マグネシウム、酢酸マンガン等のモノカルボン酸のグリコール可溶塩化合物、塩化リチウム、塩化マンガンなどの塩化物などをポリエステル製造時の反応系内に反応触媒・添加剤として添加・配合する方法などを挙げることができる
また、リン元素を含有せしめる方法としては、例えばリン酸、亜リン酸、ホスホン酸、ジメチルフェニルホスフェートもしくはこれらのエステル等のリン元素を含有する化合物をポリエステル製造時の反応系内に添加・配合する方法などを挙げることができる。
【００３８】
この際、本発明のコンデンサー用積層フィルム中に含有する金属元素量は、１０〜８００ｐｐｍであることが好ましい。金属元素の総量が８００ｐｐｍ以下であれば、コンデンサーとして使用した場合に、高温での耐電圧や絶縁抵抗などの電気特性に優れたフィルムが得られやすくなる。また、溶融押出時のポリエステルの熱劣化物に起因した粗大異物の発生を抑制し、その結果、耐電圧を向上させやすい、などの効果も得られやすくなる。また、金属含有量が１０ｐｐｍ以上であれば、ポリエステルの重合時間を短くすることができるため、生産性の観点から好ましい。金属含有量のより好ましい範囲は１００〜７００ｐｐｍ、最も好ましい範囲は３００〜６００ｐｐｍである。
【００３９】
また、本発明のコンデンサー用積層フィルム中に含有するリン元素量は、好ましくは１０ｐｐｍ以上、より好ましくは２０ｐｐｍ以上、さらに好ましくは５０ｐｐｍ以上、特に好ましくは１００ｐｐｍ以上である。
【００４０】
また、全厚み（ｄＴ）に対するポリイミドを含有する基層部（Ａ層）の厚みｄＡの比φ（ｄＡ／ｄＴ）と、Ａ層に含まれるポリイミド分率ｘの積ｙ（＝φ×ｘ）は、１〜５０であることが好ましい。ｙがこの範囲内であれば耐熱性と延伸性に優れた本発明のフィルムが得られやすくなるため好ましい。ｙのより好ましい範囲としては、５〜２５、最も好ましい範囲としては９〜２３である。
【００４１】
尚、積層部（Ｂ層）には、平均粒径が０．１〜２．５μｍの不活性粒子を含有していることが好ましい。不活性粒子がこの範囲であれば、巻取り性、蒸着膜の安定性、コンデンサー素子としたときの絶縁破壊電圧などの特性が向上するため好ましい。不活性粒子のより好ましい平均粒径としては、０．２〜１．５μｍ、最も好ましい範囲は０．３〜１．０μｍである。
【００４２】
不活性粒子としては、二酸化珪素、二酸化チタン、二酸化ジルコニウム、炭酸カルシウム、アルミナ、タルク、カオリンなどの無機系粒子が一般的に使用される。また、これら不活性粒子が凝集した不活性凝集粒子を用いてもよく、スチレン、シリコーン、ポリメチルメタクリレート、ポリアミドイミドなどの高耐熱性高分子の有機系粒子を使用することもできる。
【００４３】
また、不活性粒子の添加量は０．００１〜１重量％の範囲が好ましい。０．００１重量％以上であれば良好なスベリ性が得られやすくなり、１重量％以下であれば溶融押出時の再凝集が少なくなり、粗大突起低減などに効果的である。
【００４４】
積層部であるＢ層側の表面粗さ（Ｒａ）は、１０〜１５０ｎｍの範囲が好ましく用いられる。Ｒａがこの範囲内である場合には、巻取り性、蒸着膜の安定性、コンデンサー素子としたときの絶縁破壊電圧などの特性が向上する。Ｒａのより好ましい範囲は２０〜１２０ｎｍ、最も好ましい範囲は３０〜１００ｎｍである。
【００４５】
さらに、本発明のコンデンサー用積層フィルムの溶融比抵抗としては、１×１０８〜１×１０１０Ω・ｃｍが好ましい。溶融比抵抗が１×１０８Ω・ｃｍ以上である場合、コンデンサーとしての電気特性、特に絶縁抵抗が低下するために好ましく、１×１０１０Ω・ｃｍ以下である場合には、押出キャスト工程で一般に使用されている正電印可法が適用され易いため好ましい。溶融比抵抗のより好ましい範囲は２×１０８〜５×１０９Ω・ｃｍ、最も好ましい範囲は５×１０８〜３×１０９Ω・ｃｍである。
【００４６】
また、本発明のコンデンサー用積層フィルムの１５０℃絶縁破壊抵抗としては、６０〜２００Ｖ／μｍ以上であることが好ましい。絶縁破壊抵抗がこの範囲内であれば、高温で使用したときにコンデンサーの破壊確率を大きく低下させることができる。より好ましい範囲は７０〜１５０Ｖ／μｍ、最も好ましい範囲は８０〜１２０Ｖ／μｍである。
【００４７】
本発明のコンデンサー用積層フィルムの長手方向と幅方向の少なくとも一方向の温度１５０℃、３０分における熱収縮率は、特に限定されないが、コンデンサーに用いた場合の成形性、使用環境での変形などによる劣化の観点から、０．１〜３％であることが好ましい。１５０℃熱収縮率のより好ましい範囲は０．３〜２％、最も好ましい範囲は０．５〜１．５％である。
【００４８】
本発明のコンデンサー用積層フィルムの厚さは、特に限定されないが、０．５〜１５μｍの範囲が好ましい。フィルム厚さがこの範囲内であると、コンデンサーの小型化、フィルムの製膜性の観点から、好ましく用いられる。フィルムのより好ましい範囲は、０．８〜１０μｍ、最も好ましくは１〜６μｍである。
【００４９】
本発明のコンデンサーは、公知の方法で製造することができる。導電体は、金属を箔状にした金属箔またはコンデンサー用積層ポリエステルに金属を真空蒸着、スパッタリング法等の方法で形成した金属薄膜のいずれかで合っても良い。また、コンデンサーを作製する場合には、本発明のフィルムのみでなく、多種フィルム（例えば、ポリオレフィンフィルム、フッ素フィルムなど）と重ねて使用することも可能である。導電体を構成する金属としては、アルミニウム、亜鉛、錫、チタン、ニッケル、或いはそれらの合金などが挙げられるが、もちろんこれに限定されるものではない。
【００５０】
また、本発明のコンデンサー用積層フィルムは、溶融押出製膜、溶液キャスト製膜などの公知の製膜法によりフィルムに成形され、実用に供される。無配向であっても、一軸や二軸に配向したフィルムであっても良いが、二軸配向フィルムとすることがより好ましい。
【００５１】
本発明のコンデンサー用積層フィルムの製造方法は、次のような工程で製造されるが、一例でありこれに制約されることはない。まず、少なくとも２台以上の押出機を用いた溶融押出により口金から吐出し、溶融ポリマーを冷却固化させてシート状に成形する積層ポリエステルの製造方法において、１台はポリエステルとポリイミドを押出機に供給し、溶融させ、少なくとも１台はポリエステルを押出機に供給し、溶融させ、その溶融体をパイプ内あるいは口金内で合流させて口金から吐出し、溶融ポリマーを冷却固化させてシート状に成形する。
【００５２】
次に、特に限定されるものではないが、該シート状成型物を長手方向に１〜１０倍、幅方向に１〜１０倍の倍率で延伸し、しかる後に１５０℃〜２５０℃の温度で熱処理することが好ましい。より好ましい条件は、長手方向に２〜５倍、幅方向に２〜８倍の倍率で延伸しする。しかる後に熱処理を行う場合は、その温度が１５０℃〜２５０℃が好適である。さらに好ましい熱処理温度の範囲は１８０〜２４０℃、最も好ましい範囲は２００〜２３０℃である。熱処理温度が上記範囲の場合、フィルムの熱収縮率が低く、また配向緩和が少ないためにコンデンサーとして用いた場合の絶縁破壊電圧が高いフィルムが得られやすくなるため好ましい。熱処理温度は、フィルムの示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によって観察される吸熱ピークによって求めることができる。
【００５３】
ポリイミドをポリエステルに添加する時期は、特に限定されないが、ポリエステルの重合前、例えば、エステル交換反応前に添加しても良いし、重合後に溶融押出前に添加しても良い。中でも、溶融押出前に、ポリエステルとポリイミドを二軸押出機などを用いて混練してマスターチップにすることが好ましい。
【００５４】
本発明のコンデンサー用積層フィルムの延伸形式としては、長手方向または幅方向のいずれか一方向に延伸する一軸延伸法や、長手方向に延伸した後に幅方向に延伸を行う方法などの一方向ずつの延伸を組み合わせた逐次二軸延伸法や、同時二軸テンター等を用いて長手方向と幅方向を同時に延伸する同時二軸延伸法、さらに、逐次二軸延伸法と同時二軸延伸法を組み合わせた方法などが好ましく用いられる。
【００５５】
次いで、ポリエステルとしてポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を用い、ポリイミドとしてジーイープラスチックス社製“ウルテム”（登録商標）を使用した場合を例示して、本発明の耐熱性コンデンサー用フィルムの好ましい製造方法について説明するが、本発明は、下記の製造方法に限定されないことは無論である。
【００５６】
まず、テレフタル酸を主成分とするカルボン酸またはそのアルキルエステルとエチレングリコールを主成分とするグリコールを、カルシウム、マグネシウム、リチウム、マンガン元素などの金属触媒化合物の存在下、１３０〜２６０℃で
エステル化あるいはエステル交換反応を行なう。その後、アンチモン、ゲルマニウム、チタン元素からなる触媒化合物およびリン化合物を添加して、高真空下、温度２２０〜３００℃で重縮合反応させる。上記リン化合物の種類としては、亜リン酸、リン酸、ジメチルフェニルホスホネート、リン酸トリエステル、ホスホン酸、ホスホネート等があるが、特に限定されず、またこれらのリン化合物を二種以上併用しても良い。
【００５７】
また、エステル化あるいはエステル交換から重縮合の任意の段階で必要に応じて酸化防止剤、熱安定剤、滑剤、紫外線吸収剤、核生成剤、表面突起形成用無機および有機粒子を添加する。
【００５８】
本発明では、絶縁破壊電圧の観点から、ポリエステルをポリイミドと共に二軸混練押出機に投入し、ポリエステル／ポリイミドの重量分率が４０／６０〜６０／４０であるマスターチップを予め作製し、該マスターチップを、ポリエステルおよび必要に応じてこれらの回収原料と共に押出機に投入して、ポリイミドの重量分率を下げて、目的とする組成のフィルムを製膜することが好ましい。このように、ポリイミドを高濃度に添加したマスターチップを予め作製して、その後、ポリエステルで希釈して使用すると、フィルム中のポリイミド樹脂をＰＥＴと相溶化（ポリマーの分散ドメインサイズが約１０ｎｍ以下）させることができ、コスト的にも優れる、高品質のコンデンサー用フィルムが得られ易くなるからである。
【００５９】
上記の好ましい製造法の具体的な条件は以下のとおりである。
まず、ＰＥＴのペレットと“ウルテム”（登録商標）１０１０のペレットを、一定の割合で混合して、２７０〜３００℃に加熱されたベント式の２軸混練押出機に供給し、溶融混練してブレンドチップを得る。このときのベント式二軸押出機は、ＰＥＴによる“ウルテム”（登録商標）の可塑化混合、“ウルテム”（登録商標）の均一微分散を経て、ＰＥＴと“ウルテム”（登録商標）のナノオーダー混合を行うには、２穴ベント式３段押出型のスクリューを装備したものが好ましい。
【００６０】
その後、上記ペレタイズ作業により得られたＰＥＴと“ウルテム”（登録商標）１０１０からなるブレンドチップ、希釈用ＰＥＴチップ、および必要に応じて製膜後の回収原料を、“ウルテム”（登録商標）１０１０成分が所定の含有量（重量％）となるように適量配合し、１８０℃で３時間以上真空乾燥する。その後、これらを押出機に投入し、２７０〜３２０℃にて溶融押出し、フィルター内を通過させた後、Ｔダイよりシート状に吐出し、このシート状物を表面温度２０〜７０℃の冷却ドラム上に密着させて冷却固化し、実質的に無配向状態の未延伸フィルムを得る。
【００６１】
次に、この未延伸フィルムを二軸延伸し、配向せしめる。延伸の方法としては、逐次二軸延伸または同時二軸延伸法を用いることができる。二軸延伸の条件は特に限定されず、フィルム（登録商標）の長手方向および幅方向に一段階もしくは二段階以上の多段階で３．０〜６．０の倍率で延伸することができる。延伸温度は９０〜１８０℃の範囲であれば良く、未延伸フィルムのガラス転移温度（Ｔｇ）〜（Ｔｇ＋４０）℃の範囲で長手方向及び幅方向に二軸延伸を行なうことが好ましい。さらに必要に応じて再延伸を行なっても良い。延伸の方式、温度にもよるが、フィルムの破断伸度を本発明で開示する特定の範囲にし、本発明のフィルムを得る観点から、延伸倍率は、長手方向、幅方向共に３〜４倍程度に設定するのが好ましい。４倍以上延伸する場合には、配向を高めすぎないように注意すべきである。また、延伸後の熱処理は、温度２１０℃以上、ポリエステル（Ａ）の融点以下の温度、好ましくは２１０〜２４５℃で１〜３０秒間熱処理することが好ましい。さらに、熱処理時あるいは／または熱処理後フィルムを冷却する段階で幅方向あるいは／または長手方向に１〜９％の弛緩処理を加えることが本発明の耐熱性コンデンサー用積層フィルムを得る上で有効である。本発明では、製膜したフィルムを５０〜１２０℃の温度条件下で５分〜５００時間、エージング処理することも好ましく行うことができる。
【００６２】
次に、本発明にかかる耐熱性フィルムコンデンサーの製造方法について説明する。
【００６３】
上記の如くして得られた耐熱性コンデンサー用フィルムを誘電体とし、金属箔または金属薄膜を導電体として、耐熱性コンデンサー用金属化フィルムを作製し、これを平板または円筒状に巻き回してコンデンサー素子を作る
が、金属薄膜を導電体とした金属化フィルムを用いた方が本発明の効果が得られ易いので好ましい。この場合、金属薄膜形成法としては、周知の蒸着法、スパッタリング法等を用いることができ、特に誘電体フィルム厚みが０．８〜８μｍ、蒸着膜厚が５０〜２００オングストローム、あるいは金属膜の表面抵抗値が０．５〜５Ω／ｃｍの蒸着金属化フィルムを用いてコンデンサーにすることが、本発明の効果を得る上で好ましい。
【００６４】
次いで、このようにして得られたコンデンサー素子を、常法に従って、プレス、端面封止およびリード線取り付け、必要に応じて電圧処理、熱処理等を行なってコンデンサーとする。ここで、素子作製時のプレスは、温度を１２０〜１８０℃、プレス圧を２０〜１００ｋｇ／ｃｍ２の条件下で、１〜３０分処理することが、部分損傷による荷電寿命低下を抑制する観点から好ましい。より好ましいプレス条件は、１２０〜１４５℃、プレス圧２０〜６０ｋｇ／ｃｍ２、処理時間１〜８分である。
【００６５】
本発明では、上記耐熱性コンデンサー用フィルムに公知のコロナ放電処理を施してもよいし、接着性、ヒートシール性、耐湿性、滑性および表面平滑性等を付与する目的で多種ポリマーを積層した構成や、有機または／および無機組成物で被覆した構成で使用しても良い。また、本発明のコンデンサーに絶縁油等を含浸せしめて、いわゆる油浸コンデンサーとして用いても良い。
［物性の測定方法ならびに効果の評価方法］
本発明における特性値の測定方法ならびに効果の評価方法は次の通りである。（１）フィルム中の金属元素含有量、リン元素含有量
フィルム中の金属元素含有量は原子吸光法によって測定した。またリン元素量はリン−モリブデン酸ブルー比色法で測定した。
（２）固有粘度
オルトクロロフェノール中、２５℃で測定した溶液粘度から、下式で計算した値を用いた。すなわち、
ηｓｐ／Ｃ＝［η］＋Ｋ［η］２・Ｃ
ここで、ηｓｐ＝（溶液粘度／溶媒粘度）−１であり、Ｃは、溶媒１００ｍｌあたりの溶解ポリマ重量（ｇ／１００ｍｌ、通常１．２）、Ｋはハギンス定数（０．３４３とする）である。また、溶液粘度、溶媒粘度はオストワルド粘度計を用いて測定した。単位は［ｄｌ／ｇ］で示す。
（３）表面粗さ（Ｒａ）
（株）小坂研究所製高精度薄膜段差計ＥＴ−１０を用いて測定し、ＪＩＳ　Ｂ０６０１に従って中心線平均表面粗さ（Ｒａ、Ｒｔ）を求めた。触針先端半径０．５μｍ、針圧５ｍｇ、測定長１ｍｍ、カットオフ０．０８ｍｍとした。
（４）製膜性
逐次二軸延伸製膜機を用いた製膜に伴う製膜性を観察して、次の基準で判定した。
【００６６】
◎：フィルム破れが皆無である場合
○：フィルム破れが極まれに生じる場合
△：フィルム破れが時々生じる場合
×：フィルム破れが頻発する場合
（５）フィルムコンデンサー特性
［コンデンサーの作製］
フィルムの片面に表面抵抗値が２Ω／ｃｍとなるようにアルミニウムを真空蒸着した。その際、長手方向に走るマージン部を有するストライブ状に蒸着する（蒸着部の幅５８ｍｍ、マージン部の幅２ｍｍの繰り返し）。次に、各蒸着部の中央と各マージン部の中央に刃を入れてスリットし、左もしくは右に１ｍｍのマージンを有する全幅３０ｍｍのテープ状巻取リールとした。
【００６７】
得られたリールの左マージンおよび右マージンのものを各１枚づつ重ね合わせて巻回し、静電容量２．２μＦのコンデンサー素子とし、外装として別の１２μｍのＰＥＴフィルムを外周に３周巻き付けた。このコンデンサー素子を１３０℃、３０ｋｇ／ｃｍ２の温度、圧力で５分間プレスした。この両端面にメタリコンを溶射して外部電極とし、メタリコンにリード線を溶接した。このコンデンサーに直流１５０Ｖ／μｍ（フィルム厚み換算）の電圧で３０秒間の荷電処理を１回行い、さらに２本のリード線に印加する電極の正負を逆転させてもう１回行なう。作製したコンデンサーの静電容量が±１０％以内であること、絶縁抵抗が１００００ＭΩ以上であることを確認し、この規格外を選別した。さらに、このコンデンサー素子を樹脂ケースに入れ、周囲をサンユレック社製エポキシ樹脂（ＥＸ−２６５）を注入した後１００℃×２時間の条件でエポキシ樹脂を硬化させることによりコンデンサー素子を得た。
［長期耐熱性試験］
５個のコンデンサーについて、予めコンデンサー容量の測定を行い、この値をＣＳとする。次に、温度１５０℃、電圧５０Ｖ／μｍ（ＤＣ）の条件下でオーブン中に置き、５００時間経過後のコンデンサー容量をＣＥとして、下記式で求められる値をコンデンサーの容量変化によって評価する。
【００６８】
ΔＣ／Ｃ＝（ＣＳ−ＣＥ）／ＣＳ
［１５０℃絶縁破壊電圧］
コンデンサーを１５０℃のオーブン中で６０分間放置した後、電圧を１００Ｖ／秒の昇圧速度でＤＣ電圧を印加し、コンデンサーが絶縁破壊し、１０ｍＡ以上の電流が流れた時点の電圧を絶縁破壊電圧とした。本発明では、３０個のコンデンサーの絶縁破壊電圧値の平均値を示す。なおコンデンサーの容量が大きく、充電電流のみで１０ｍＡ以上の電流が流れる場合は、該電流値を充電電流と絶縁破壊電流を分離できる適切な値に設定する。
［高温絶縁抵抗］
１２５℃に調節されたオーブン中でＤＣ１００Ｖの電圧を印可し、１分間経過時の値を絶縁抵抗計によって測定した。
【００６９】
【実施例】
本発明を以下、実施例、比較例に基づいて説明する。
実施例１
ジメチルテレフタレート１００重量部とエチレングリコール６０重量部の混合物に、エステル交換反応触媒として酢酸カルシウムを添加し、加熱昇温してメタノールを留出させてエステル交換反応を行った。次いで、該エステル交換反応生成物に、重合触媒として三酸化アンチモン、熱安定剤としてリン酸を加え重縮合反応槽に移行した。次いで、加熱昇温しながら反応系を徐々に減圧し、２９０℃減圧下で内部を攪拌しメタノールを留出させながら重合し、固有粘度０．６２相当まで重合度が上がった時点で吐出し、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を得た。
【００７０】
一方、イソホロンジイソシアネート２００ｇを窒素雰囲気下でＮ−メチルー２−ピロリドン（ＮＭＰ）３０００ｍｌ中に添加し攪拌する。次いで、この溶液に無水ピロメリット酸１９６ｇを室温で添加した後、徐々に昇温する。その後、１８０℃で６時間加熱すると、二酸化炭素の発生が終了したので加熱を止めた。このポリマー溶液を水中に展開して洗浄した後、ここで得られたポリマーを乾燥しポリイミドを得た。
【００７１】
得られた上記ＰＥＴ（５０重量％）と、１５０℃で５時間熱風乾燥を行った上記ポリイミド（５０重量％）をドライブレンドし、同方向回転型二軸混練押出機（東芝機械株式会社製ＴＥＭ−３５Ｂ）を用いて溶融混練し、ポリイミドを５０重量％含有したブレンドチップ（ａ）を作製した。溶融混練は、３１０℃、平均滞留時間３．５分、ベント真空度０．５ｍｍＨｇの条件で実施した。
【００７２】
押出機２台を用い、２８５℃に加熱された押出機Ａには固有粘度０．６２のポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）のペレット（４０重量％）と上記ブレンドチップ（ａ）（６０重量％）を１８０℃で３時間真空乾燥した後に供給し、２８５℃に加熱された押出機Ｂには固有粘度０．６２のＰＥＴ（平均径２．５μｍの凝集シリカ０．１重量％含有）のペレットを１８０℃で３時間真空乾燥した後に供給し、押出機Ａからのポリマーが主層、押出機Ｂからのポリマーが最外層になるように３層積層するべくＴダイ中で合流させ（積層比Ｂ／Ａ／Ｂ＝２／１０／２）、表面温度２５℃のキャストドラムに静電荷を印可させながら密着冷却固化し、積層未延伸フィルムを作製した。
【００７３】
この未延伸フィルムを、加熱された複数のロール群からなる縦延伸機を用い、ロールの周速差を利用して、１１０℃の温度でフィルムの縦方向に３．５倍の倍率で延伸した。その後、このフィルムの両端部をクリップで把持して、テンターに導き、延伸温度１１５℃、延伸倍率３．５倍でフィルムの幅方向に延伸を行い、引き続いて２３０℃の温度で３秒間熱処理を行った後、１００℃にコントロールされた冷却ゾーンで横方向に４％弛緩処理を行って室温まで冷却した後、フィルムエッジを除去し、厚さ６μｍの積層フィルムを得た。得られたフィルムの積層厚み比、Ｍ／Ｐ、表面粗さ、製膜性を表１に示す。
【００７４】
【表１】
2004031681.tif 000008
また、本発明のコンデンサー用積層フィルムを用いてコンデンサー素子を作製し、その後エポキシ樹脂で外装した後、コンデンサーの特性評価を行った。結果を表２に示す。得られたコンデンサーは、長期耐熱性試験後の容量変化に優れ、かつ、高温絶縁破壊電圧や高温絶縁抵抗にも優れたコンデンサーであった。
【００７５】
【表２】
2004031681.tif 000009
実施例２
実施例１と同様にして、ＰＥＴとポリイミドを作製し、さらに、ブレンドチップ（ａ）を作製した。
【００７６】
次に、押出機２台を用い、２８５℃に加熱された押出機Ａには固有粘度０．６２のＰＥＴのペレット（８０重量％）と上記ブレンドチップ（ａ）（２０重量％）を１８０℃で３時間真空乾燥した後に供給し、同じく２８５℃に加熱された押出機Ｂには固有粘度０．６２のＰＥＴ（平均径２．５μｍの凝集シリカ０．１重量％含有）のペレットを１８０℃で３時間真空乾燥した後に供給し、押出機Ａからのポリマーが主層、押出機Ｂからのポリマーが最外層になるように３層積層するべくＴダイ中で合流させ（積層比Ｂ／Ａ／Ｂ＝１／１０／１）、表面温度２５℃のキャストドラムに静電荷を印可させながら密着冷却固化し、積層未延伸フィルムを作製した。
【００７７】
その後、実施例１と同様に製膜を行って本発明のフィルムを得た。得られたフィルムの積層比、Ｍ／Ｐ、表面粗さ、製膜性を表１に併せて示す。
【００７８】
また、本発明のコンデンサー用積層フィルムを用いてコンデンサー素子を作製し、その後エポキシ樹脂で外装した後、コンデンサーの特性評価を行った。結果を表２に併せて示す。得られたコンデンサーは、長期耐熱性試験後の容量変化に優れ、かつ、高温絶縁破壊電圧や高温絶縁抵抗にも優れたコンデンサーであった。
実施例３
実施例１と同様にして得た、固有粘度０．６２のＰＥＴ（５０重量％）と、１５０℃で５時間熱風乾燥を行ったポリエーテルイミド（絶対重量平均分子量３０，０００、日本ジーイープラスチックス（株）製、“ウルテム”（登録商標）１０１０）（５０重量％）をドライブレンドし、同方向回転型二軸混練押出機（東芝機械（株）製ＴＥＭ−３５Ｂ）を用いて溶融混練し、ポリエーテルイミドを５０重量％含有したブレンドチップ（ｂ）を作製した。溶融混練は、３１０℃、平均滞留時間３．５分、ベント真空度０．５ｍｍＨｇの条件で実施した。
【００７９】
押出機２台を用い、２８５℃に加熱された押出機Ａには固有粘度０．６２のポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）のペレット（８０重量％）と上記ブレンドチップ（ｂ）（２０重量％）を１８０℃で３時間真空乾燥した後に供給し、同じく２８５℃に加熱された押出機Ｂには固有粘度０．６２のＰＥＴ（平均径２．５μｍの凝集シリカ０．１重量％含有）のペレットを１８０℃で３時間真空乾燥した後に供給し、押出機Ａからのポリマーが主層、押出機Ｂからのポリマーが最外層になるように３層積層するべくＴダイ中で合流させ（積層比Ｂ／Ａ／Ｂ＝２／１０／２）、表面温度２５℃のキャストドラムに静電荷を印可させながら密着冷却固化し、積層未延伸フィルムを作製した。
【００８０】
この未延伸フィルムを、加熱された複数のロール群からなる縦延伸機を用い、ロールの周速差を利用して、１１０℃の温度でフィルムの縦方向に３．５倍の倍率で延伸した。その後、このフィルムの両端部をクリップで把持して、テンターに導き、延伸温度１１５℃、延伸倍率３．５倍でフィルムの幅方向に延伸を行い、引き続いて２３０℃の温度で３秒間熱処理を行った後、１００℃にコントロールされた冷却ゾーンで横方向に４％弛緩処理を行って室温まで冷却した後、フィｒムエッジを除去し、厚さ６μｍの積層フィルムを得た。得られたフィルムの積層比、Ｍ／Ｐ、表面粗さ、製膜性を表１に併せて示す。
【００８１】
また、本発明のコンデンサー用積層フィルムを用いてコンデンサー素子を作製し、その後エポキシ樹脂で外装した後、コンデンサーの特性評価を行った。結果を表２に併せて示す。得られたコンデンサーは、長期耐熱性試験後の容量変化に優れ、かつ、高温絶縁破壊電圧や高温絶縁抵抗にも優れたコンデンサーであった。
実施例４〜９
積層厚み比と、Ｍ／Ｐを変更すること以外は、実施例３と同様に製膜を行った。結果を表１，２に併せて示す。得られたフィルムは、コンデンサー特性に優れた積層フィルムであった。
実施例１０
ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）の代わりに、公知の方法によって得られたポリエチレン−２，６−ナフタレートを用いること以外は、実施例３と同様に積層フィルムを得た。結果を表１，２に併せて示す。得られたフィルムは、コンデンサー特性に優れた積層フィルムであった。
実施例１１
Ｂ層に含有させる不活性粒子の濃度を変更し、表面粗さを変更すること以外は、実施例３と同様に積層フィルムを得た。結果を表１，２に併せて示す。得られたフィルムは、コンデンサー特性に優れた積層フィルムであった。
比較例１
押出機Ｂからの吐出は行わず、押出機Ａのみを用いて実施例１と同様に製膜を行うことにより、単層のフィルムを得た。この場合も同様に、本発明のコンデンサー用積層フィルムを用いてコンデンサー素子を作製し、その後エポキシ樹脂で外装して、その特性を評価したところ、結果を表１，２に併せて示すとおり、長期耐熱性に劣ったコンデンサーであった。
比較例２、３
ＰＥＴ作製時の触媒とリン化合物添加量を変更すること以外は、実施例１、または３と同様に積層フィルムを得た。この場合も同様に、樹脂で外装したコンデンサー素子を作製して、その特性を評価した。結果を表１，２に併せて示すとおり、Ｍ／Ｐが本発明の規定の範囲外であったため、高温絶縁抵抗が低くなっており、長期耐熱性にも劣ったコンデンサーしか得られなかった。
【００８２】
【発明の効果】
本発明によれば、耐熱性と荷電安定性に優れた積層フィルムが得られる。本発明のフィルムは、フィルムコンデンサーとして使用した場合に、樹脂で外装しても、高温下での荷電寿命に優れたフィルムコンデンサーが得られる。