(57)【要約】【課題】Ａモード濃縮廃液中の硫酸ナトリウム濃度を低減することによって、エトリンジャイトの形成によるセメント固化体の劣化を抑制すること。【解決手段】本発明は、少なくとも、放射性イオン種が吸着したイオン交換樹脂に溶離用硫酸水溶液を通液し、イオン交換樹脂に吸着している放射性イオン種を溶離用硫酸水溶液に溶離させる溶離槽６４と、溶離用硫酸水溶液に放射性イオン種が溶離してなる溶離済硫酸水溶液に水酸化ナトリウムを中和剤として添加することによって、中和体である硫酸ナトリウムを含有する中和液を生成する中和タンク７３と、中和液を濃縮してＡモート゛濃縮廃液を生成する蒸発器７６とを備えた放射性イオン交換樹脂の処理システムにおいて、電気透析法を用いてＡモート゛濃縮廃液液から硫酸と水酸化ナトリウムとを生成し、生成した硫酸と水酸化ナトリウムとをＡモート゛濃縮廃液から除去することによって、Ａモート゛濃縮廃液の含有硫酸ナトリウム量を低減する３室ハ゛イホ゜ーラ膜電槽１２を備えている。【選択図】　図１
2004028902.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
硫酸ナトリウム（Ｎａ２ＳＯ４）を含有する放射性廃液に含有される硫酸ナトリウムから、電気透析法を用いて硫酸（Ｈ２ＳＯ４）と水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）とを生成し、生成した硫酸と水酸化ナトリウムとを前記放射性廃液から除去する硫酸ナトリウム量低減装置。
【請求項２】
一端側に陰イオン交換膜が配置され、他端側に陽イオン交換膜が配置されるように、陰イオン交換膜と陽イオン交換膜とを交互に３つずつ互いにほぼ平行になるように配置し、前記一端側に配置された陰イオン交換膜とこの陰イオン交換膜に隣接して配置された陽イオン交換膜とを互いに貼り合わせて第１のバイポーラ膜を形成し、前記他端側に配置された陽イオン交換膜とこの陽イオン交換膜に隣接して配置された陰イオン交換膜とを互いに貼り合わせて第２のバイポーラ膜を形成する一方、前記第１および第２のバイポーラ膜を形成していない陽イオン交換膜および陰イオン交換膜を互いに隣接するイオン交換膜と隔離させて配置することによって、前記第１のバイポーラ膜と前記陰イオン交換膜とに挟まれてなる第１の流路と、前記陰イオン交換膜とこれに隣接する陽イオン交換膜とに挟まれてなる第２の流路と、この陽イオン交換膜と前記第２のバイポーラ膜とに挟まれてなる第３の流路とを形成し、硫酸ナトリウムを含有する放射性廃液を前記第２の流路へ、水を第１および第３の流路へそれぞれ導入した状態で、前記第１のバイポーラ膜側から前記第２のバイポーラ膜側へと水の理論分解電圧以上の電圧を与えることによって、
前記第２の流路では、前記第２の流路に導入された放射性廃液に含まれる硫酸ナトリウムからナトリウムイオンと硫酸イオンとを生ぜしめ、前記電圧にしたがって、前記ナトリウムイオンを前記第２の流路を形成している陽イオン交換膜側に移動させ、しかる後に該陽イオン交換膜を通過させて前記第３の流路内に移動させる一方、前記硫酸イオンを前記第２の流路を形成している陰イオン交換膜側に移動させ、しかる後に該陰イオン交換膜を通過させて前記第１の流路内に移動させ、
前記第１の流路では、前記第１のバイポーラ膜によって、前記第１の流路に導入された水から水素イオンを生成する一方、前記第２の流路から移動してきた硫酸イオンと前記生成した水素イオンとから硫酸を生成し、
前記第３の流路では、前記第２のバイポーラ膜によって、前記第３の流路に導入された水から水酸化イオンを生成する一方、前記第２の流路から移動してきたナトリウムイオンと前記生成した水酸化イオンとから水酸化ナトリウムを生成することによって、
前記放射性廃液に含まれる硫酸ナトリウムから、硫酸と水酸化ナトリウムとを生成し、生成した硫酸と水酸化ナトリウムとを前記放射性廃液から除去する硫酸ナトリウム硫酸ナトリウム量低減装置。
【請求項３】
少なくとも、
放射性イオン種が吸着したイオン交換樹脂に溶離用硫酸水溶液を通液し、前記イオン交換樹脂に吸着している放射性イオン種をこの溶離用硫酸水溶液に溶離させる溶離槽と、
前記溶離用硫酸水溶液に放射性イオン種が溶離してなる溶離済硫酸水溶液に水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）を中和剤として添加することによって、中和体である硫酸ナトリウム（Ｎａ２ＳＯ４）を含有する中和液を生成する中和手段と、
前記中和液を濃縮して濃縮中和液を生成する濃縮手段とを備えた放射性イオン交換樹脂の処理システムにおいて、
前記濃縮手段によって生成された濃縮中和液に含有される硫酸ナトリウムから、電気透析法を用いて硫酸と水酸化ナトリウムとを生成し、生成した硫酸と水酸化ナトリウムとを前記放射性廃液から除去する硫酸ナトリウム硫酸ナトリウム量低減装置を備えた放射性イオン交換樹脂の処理システム。
【請求項４】
請求項３に記載の放射性イオン交換樹脂の処理システムにおいて、
前記硫酸ナトリウム量低減装置は、
一端側に陰イオン交換膜が配置され、他端側に陽イオン交換膜が配置されるように、陰イオン交換膜と陽イオン交換膜とを交互に３つずつ互いにほぼ平行になるように配置し、前記一端側に配置された陰イオン交換膜とこの陰イオン交換膜に隣接して配置された陽イオン交換膜とを互いに貼り合わせて第１のバイポーラ膜を形成し、前記他端側に配置された陽イオン交換膜とこの陽イオン交換膜に隣接して配置された陰イオン交換膜とを互いに貼り合わせて第２のバイポーラ膜を形成する一方、前記第１および第２のバイポーラ膜を形成していない陽イオン交換膜および陰イオン交換膜を互いに隣接するイオン交換膜と隔離させて配置することによって、前記第１のバイポーラ膜と前記陰イオン交換膜とに挟まれてなる第１の流路と、前記陰イオン交換膜とこれに隣接する陽イオン交換膜とに挟まれてなる第２の流路と、この陽イオン交換膜と前記第２のバイポーラ膜とに挟まれてなる第３の流路とを形成し、硫酸ナトリウムを含有する濃縮中和液を前記第２の流路へ、水を第１および第３の流路へそれぞれ導入した状態で、前記第１のバイポーラ膜側から前記第２のバイポーラ膜側へと水の理論分解電圧以上の電圧を与えることによって、
前記第２の流路では、前記第２の流路に導入された濃縮中和液に含まれる硫酸ナトリウムからナトリウムイオンと硫酸イオンとを生ぜしめ、前記電圧にしたがって、前記ナトリウムイオンを前記第２の流路を形成している陽イオン交換膜側に移動させ、しかる後に該陽イオン交換膜を通過させて前記第３の流路内に移動させる一方、前記硫酸イオンを前記第２の流路を形成している陰イオン交換膜側に移動させ、しかる後に該陰イオン交換膜を通過させて前記第１の流路内に移動させ、
前記第１の流路では、前記第１のバイポーラ膜によって、前記第１の流路に導入された水から水素イオンを生成する一方、前記第２の流路から移動してきた硫酸イオンと前記生成した水素イオンとから硫酸を生成し、
前記第３の流路では、前記第２のバイポーラ膜によって、前記第３の流路に導入された水から水酸化イオンを生成する一方、前記第２の流路から移動してきたナトリウムイオンと前記生成した水酸化イオンとから水酸化ナトリウムを生成することによって、
前記濃縮中和液に含まれる硫酸ナトリウムから、硫酸と水酸化ナトリウムとを生成し、生成した硫酸と水酸化ナトリウムとを前記濃縮中和液から除去する硫酸ナトリウム放射性イオン交換樹脂の処理システム。
【請求項５】
請求項３または請求項４に記載の放射性イオン交換樹脂の処理システムにおいて、
前記硫酸ナトリウム量低減装置によって除去された硫酸から硫酸水溶液を生成し、前記溶離用硫酸水溶液として前記溶離槽に供給する硫酸回収手段と、
前記硫酸ナトリウム量低減装置によって除去された水酸化ナトリウムを、前記中和剤として前記中和手段が溶離済硫酸水溶液に添加すべく、前記中和手段に供給する中和剤回収手段と
を備えた放射性イオン交換樹脂の処理システム。
【請求項６】
請求項３乃至５のうち何れか１項に記載の放射性イオン交換樹脂の処理システムにおいて、
前記硫酸ナトリウム量低減装置によって含有硫酸ナトリウム量が低減された濃縮中和液を固化処理する固化処理手段を付加した放射性イオン交換樹脂の処理システム。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、例えば原子力発電所の放射性核種を含む系統水中に含まれる放射性イオンを吸着した放射性イオン交換樹脂を廃棄するための処理システム、およびこの処理システムによって得られた硫酸ナトリウムを含有する放射性廃液に含まれる硫酸ナトリウム量を低減する硫酸ナトリウム量低減装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
原子力発電所等の原子力施設においてイオン交換樹脂は、放射性イオンを吸着するために用いられている。具体的には、原子力発電所の放射性核種を含む系統水中に含まれる放射性イオンを吸着して、放射性核種を含む系統水を純化するために用いられている。原子力発電所の運転に伴い、放射性イオンを吸着した使用済の放射性イオン交換樹脂が廃棄物として発生する。
【０００３】
イオン交換樹脂は、一般にスチレンとジビニルベンゼン（Ｄ．Ｖ．Ｂ）の共重合体を基材とし、これにイオン交換基として陽イオン交換樹脂の場合にはスルホン酸基を、また陰イオン交換樹脂の場合には、４級アンモニウム基を結合させた構造を有する芳香族系有機高分子化合体である。
【０００４】
さて、放射性核種を含む系統水には、Ｃｏ−６０（コバルト６０）、Ｃｓ−１３７（セシウム１３７）、Ｓｒ−９０（ストロンチウム９０）、その他Ｆｅ（鉄）やＮｉ（ニッケル）等の放射能強度の高い陽イオン種と、Ｉ（ヨウ素）、Ｃ−１４（炭素１４）を含む有機物質等の放射能強度が低い陰イオン種とが含まれている。したがって、放射性核種を含む系統水中のＣｏ−６０、Ｃｓ−１３７、Ｓｒ−９０等の陽イオン種は、陽イオン交換樹脂に吸着され、Ｉ、Ｃ−１４を含む有機物質等の陰イオン種は、陰イオン交換樹脂に吸着されることによって浄化される。
【０００５】
イオン交換樹脂は放射性イオン交換樹脂塔に陽イオン交換樹脂および陰イオン交換樹脂の２種類がほぼ同量充填されており、系統水から陽イオン種または陰イオン種を除去する能力である除染係数が所定能力以下に低下した場合には、使用済の放射性イオン交換樹脂として廃棄処理され、放射性イオン交換樹脂塔には、未使用の陽イオン交換樹脂および陰イオン交換樹脂が充填される。廃棄物として処理される放射性イオン交換樹脂の体積比は、原子力発電所にて発生する全廃棄物のうち少量を占めているにすぎないが、放射性イオン交換樹脂によって吸着された物質による放射能量の合計は、原子力発電所の通常運転において発生する廃棄物中の放射能量の大部分を占めている。このように、運転中に原子力発電所から排出される放射性廃棄物に含まれる放射能のほとんどは、放射性イオン交換樹脂によって吸着されている。
【０００６】
このような使用済の放射性イオン交換樹脂を廃棄物として処理する場合には、以下のようにして行われている。すなわち、放射性イオン交換樹脂塔に充填された陽イオン交換樹脂および陰イオン交換樹脂は、その除染係数が所定値以下に低下したことが確認されると、図６に示すように、放射性イオン交換樹脂搭（図示せず）から使用済樹脂貯蔵タンク６２へと移し替えられ、そこでしばらく貯蔵される。この貯蔵期間中に、陽イオンであるＣｏ−５８、陰イオンであるＩ−１３１等半減期の短い核種を減衰させることができる。
【０００７】
このように、半減期の短い核種が減衰したところで、使用済の放射性イオン交換樹脂が、使用済樹脂貯蔵タンク６２から一旦廃樹脂供給タンク６３に移し替えられ、さらにそこから溶離器６４へと移される。溶離器６４に移された使用済の放射性イオン交換樹脂には、硫酸タンク６０から供給される硫酸水溶液が通液される。これによって、使用済の放射性イオン交換樹脂に吸着していた放射性イオンが、硫酸水溶液中に移行して溶離する。
【０００８】
このようにして放射性物質が溶離して取り除かれたイオン交換樹脂は、溶離器６４の下部から取り出され、溶離済樹脂輸送容器６７によって焼却設備６８に移送され、そこで焼却処理される。
【０００９】
一方、溶離器６４において放射性イオン交換樹脂に通液された硫酸水溶液中には、放射性イオンが溶存している。この硫酸水溶液は、溶離器６４から硫酸回収器６９の左室７０に導入される。硫酸水溶液は、この硫酸回収器６９に備えられた拡散透析膜７１によって放射性物質と硫酸とが分離される。すなわち、図７に示すように、溶離器６４から左室７０に導入された硫酸水溶液のうち、硫酸は拡散透析膜７１を介して右室７２側に拡散され回収される一方、放射性物質は左室７０に残る。右室７２側に回収された硫酸は、溶離器６４に送られ再使用される。この結果、左室７０には放射性物質を含む廃液が得られる。
【００１０】
図８に示すように、左室７０で得られた溶離初期の廃液（以下、「Ａモード廃液」と称する）は、左室７０で得られた溶離後期の廃液（以下、「Ｂモード廃液」と称する）に比べて、放射能が有意に高い。
【００１１】
このためＡモード廃液は、第１中和タンク７３（＃１）において中和剤タンク７５から供給された中和剤であるＮａＯＨが添加されることによって中和処理され、中和体である硫酸ナトリウム（Ｎａ２ＳＯ４）が生成された後に、蒸発器７６に送られる。そして、蒸発器７６によって蒸発濃縮され、Ａモード濃縮廃液とされた後に濃縮廃液タンク７７に送られ、そこで長期貯蔵される。これによって、放射能が減衰した後に、セメント固化される。このような蒸発濃縮は、Ａモード廃液を減容し、廃棄物の発生量の低減化を図るという観点から重要である。
【００１２】
一方、Ｂモード廃液は、放射能濃度が低いために第２中和タンク７３（＃２）に移され、ここでも同様に中和剤タンク７５から供給された中和剤であるＮａＯＨが添加されることによって中和処理され、中和体である硫酸ナトリウム（Ｎａ２ＳＯ４）が生成される。その後は、液体廃棄物処理系７８へと送られ、アスファルト等によって固化処理されている。
【００１３】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、このような従来の放射性イオン交換樹脂の処理方法では、以下のような問題がある。
【００１４】
Ａモード廃液には硫酸ナトリウムが含まれているために、それが濃縮されたＡモード濃縮廃液には、同時に濃縮された硫酸ナトリウムも含まれており、含有硫酸ナトリウム濃度が高い。セメントは、その中に硫酸ナトリウムを含むと、エトリンジャイト（ｅｔｔｒｉｎｇｉｔｅ）を形成し、含有硫酸ナトリウム濃度の上昇に伴ってひび割れ等の損傷が発生することが知られている。
【００１５】
本発明はこのような事情に鑑みてなされたものであり、Ａモード濃縮廃液に含まれる硫酸ナトリウムから硫酸と水酸化ナトリウムとを生成して除去することによりＡモード濃縮廃液に含まれる硫酸ナトリウム濃度を低減することを可能とする硫酸ナトリウム量低減装置、およびそれを備えた放射性イオン交換樹脂の処理システムを提供することを目的とする。
【００１６】
【課題を解決するための手段】
上記の目的を達成するために、本発明では、以下のような手段を講じる。
【００１７】
すなわち、請求項１の発明の硫酸ナトリウム量低減装置は、硫酸ナトリウム（Ｎａ２ＳＯ４）を含有する放射性廃液に含有される硫酸ナトリウムから、電気透析法を用いて硫酸（Ｈ２ＳＯ４）と水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）とを生成し、生成した硫酸と水酸化ナトリウムとを放射性廃液から除去することによって、放射性廃液の含有硫酸ナトリウム量を低減する。
【００１８】
従って、請求項１の発明の硫酸ナトリウム量低減装置においては、以上のような手段を講じることにより、放射性廃液中に含まれる硫酸ナトリウムの量を低減することができる。
【００１９】
請求項２の発明の硫酸ナトリウム量低減装置は、一端側に陰イオン交換膜が配置され、他端側に陽イオン交換膜が配置されるように、陰イオン交換膜と陽イオン交換膜とを交互に３つずつ互いにほぼ平行になるように配置し、一端側に配置された陰イオン交換膜とこの陰イオン交換膜に隣接して配置された陽イオン交換膜とを互いに貼り合わせて第１のバイポーラ膜を形成し、他端側に配置された陽イオン交換膜とこの陽イオン交換膜に隣接して配置された陰イオン交換膜とを互いに貼り合わせて第２のバイポーラ膜を形成する一方、第１および第２のバイポーラ膜を形成していない陽イオン交換膜および陰イオン交換膜を互いに隣接するイオン交換膜と隔離させて配置することによって、第１のバイポーラ膜と陰イオン交換膜とに挟まれてなる第１の流路と、陰イオン交換膜と陽イオン交換膜とに挟まれてなる第２の流路と、陽イオン交換膜と第２のバイポーラ膜とに挟まれてなる第３の流路とを形成し、硫酸ナトリウムを含有する放射性廃液を第２の流路へ、水を第１および第３の流路へそれぞれ導入した状態で、第１のバイポーラ膜側から第２のバイポーラ膜側へと水の理論分解電圧以上の電圧を与える。
【００２０】
これによって、第２の流路では、第２の流路に導入された放射性廃液に含まれる硫酸ナトリウムからナトリウムイオンと硫酸イオンとを生ぜしめ、電圧にしたがって、ナトリウムイオンを第２の流路を形成している陽イオン交換膜側に移動させ、しかる後に該陽イオン交換膜を通過させて第３の流路内に移動させる一方、硫酸イオンを第２の流路を形成している陰イオン交換膜側に移動させ、しかる後に該陰イオン交換膜を通過させて第１の流路内に移動させる。
【００２１】
そして、第１の流路では、第１のバイポーラ膜によって、第１の流路に導入された水から水素イオンを生成する一方、第２の流路から移動してきた硫酸イオンと生成した水素イオンとから硫酸を生成し、第３の流路では、第２のバイポーラ膜によって、第３の流路に導入された水から水酸化イオンを生成する一方、第２の流路から移動してきたナトリウムイオンと生成した水酸化イオンとから水酸化ナトリウムを生成する。このように、放射性廃液に含まれる硫酸ナトリウムから、硫酸と水酸化ナトリウムとを生成し、生成した硫酸と水酸化ナトリウムとを放射性廃液から除去することによって、放射性廃液の含有硫酸ナトリウム量を低減する。
【００２２】
従って、請求項２の発明の硫酸ナトリウム量低減装置においては、以上のような手段を講じることにより、電気透析法を用いたバイポーラ膜によって、放射性廃液に含まれる硫酸ナトリウム量を低減することができる。
【００２３】
請求項３の発明の放射性イオン交換樹脂の処理システムは、少なくとも、放射性イオン種が吸着したイオン交換樹脂に溶離用硫酸水溶液を通液し、イオン交換樹脂に吸着している放射性イオン種をこの溶離用硫酸水溶液に溶離させる溶離槽と、溶離用硫酸水溶液に放射性イオン種が溶離してなる溶離済硫酸水溶液に水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）を中和剤として添加することによって、中和体である硫酸ナトリウム（Ｎａ２ＳＯ４）を含有する中和液を生成する中和手段と、中和液を濃縮して濃縮中和液を生成する濃縮手段とを備えた放射性イオン交換樹脂の処理システムにおいて、濃縮手段によって生成された濃縮中和液に含有される硫酸ナトリウムから、電気透析法を用いて硫酸と水酸化ナトリウムとを生成し、生成した硫酸と水酸化ナトリウムとを放射性廃液から除去することによって、濃縮中和液の含有硫酸ナトリウム量を低減する硫酸ナトリウム量低減装置を備えている。
【００２４】
従って、請求項３の発明の放射性イオン交換樹脂の処理システムにおいては、以上のような手段の硫酸ナトリウム量低減装置を備えることによって、放射性イオン交換樹脂の処理に用いられた濃縮中和液に含まれる含有硫酸ナトリウム量を低減することができる。
【００２５】
請求項４の発明は、請求項３の発明の放射性イオン交換樹脂の処理システムにおいて、硫酸ナトリウム量低減装置は、一端側に陰イオン交換膜が配置され、他端側に陽イオン交換膜が配置されるように、陰イオン交換膜と陽イオン交換膜とを交互に３つずつ互いにほぼ平行になるように配置し、一端側に配置された陰イオン交換膜とこの陰イオン交換膜に隣接して配置された陽イオン交換膜とを互いに貼り合わせて第１のバイポーラ膜を形成し、他端側に配置された陽イオン交換膜とこの陽イオン交換膜に隣接して配置された陰イオン交換膜とを互いに貼り合わせて第２のバイポーラ膜を形成する一方、第１および第２のバイポーラ膜を形成していない陽イオン交換膜および陰イオン交換膜を互いに隣接するイオン交換膜と隔離させて配置することによって、第１のバイポーラ膜と陰イオン交換膜とに挟まれてなる第１の流路と、陰イオン交換膜と陽イオン交換膜とに挟まれてなる第２の流路と、陽イオン交換膜と第２のバイポーラ膜とに挟まれてなる第３の流路とを形成し、硫酸ナトリウムを含有する濃縮中和液を第２の流路へ、水を第１および第３の流路へそれぞれ導入した状態で、第１のバイポーラ膜側から第２のバイポーラ膜側へと水の理論分解電圧以上の電圧を与える。
【００２６】
そして、第２の流路では、第２の流路に導入された濃縮中和液に含まれる硫酸ナトリウムからナトリウムイオンと硫酸イオンとを生ぜしめ、電圧にしたがって、ナトリウムイオンを第２の流路を形成している陽イオン交換膜側に移動させ、しかる後に該陽イオン交換膜を通過させて第３の流路内に移動させる一方、硫酸イオンを第２の流路を形成している陰イオン交換膜側に移動させ、しかる後に該陰イオン交換膜を通過させて第１の流路内に移動させる。
【００２７】
これによって、第１の流路では、第１のバイポーラ膜によって、第１の流路に導入された水から水素イオンを生成する一方、第２の流路から移動してきた硫酸イオンと生成した水素イオンとから硫酸を生成し、第３の流路では、第２のバイポーラ膜によって、第３の流路に導入された水から水酸化イオンを生成する一方、第２の流路から移動してきたナトリウムイオンと生成した水酸化イオンとから水酸化ナトリウムを生成することによって、濃縮中和液に含まれる硫酸ナトリウムから、硫酸と水酸化ナトリウムとを生成し、生成した硫酸と水酸化ナトリウムとを濃縮中和液から除去することによって、濃縮中和液の含有硫酸ナトリウム量を低減するようにしている。
【００２８】
従って、請求項４の発明の放射性イオン交換樹脂の処理システムにおいては、以上のように電気透析法を用いたバイポーラ膜によって、放射性廃液に含まれる硫酸ナトリウム量を低減することができる。
【００２９】
請求項５の発明は、請求項３または請求項４の発明の放射性イオン交換樹脂の処理システムにおいて、硫酸ナトリウム量低減装置によって除去された硫酸から硫酸水溶液を生成し、溶離用硫酸水溶液として溶離槽に供給する硫酸回収手段と、硫酸ナトリウム量低減装置によって除去された水酸化ナトリウムを、中和剤として中和手段が溶離済硫酸水溶液に添加すべく、中和手段に供給する中和剤回収手段とを備えている。
【００３０】
従って、請求項５の発明の放射性イオン交換樹脂の処理システムにおいては、以上のような手段を講じることにより、濃縮中和液に含まれる硫酸ナトリウムを硫酸水溶液と水酸化ナトリウムとに転換して除去することによって硫酸ナトリウム量を低減するとともに、この除去した硫酸水溶液と水酸化ナトリウムとを再利用することができる。
【００３１】
請求項６の発明は、請求項３乃至５のうち何れか１項の発明の放射性イオン交換樹脂の処理システムにおいて、硫酸ナトリウム量低減装置によって含有硫酸ナトリウム量が低減された濃縮中和液を固化処理する固化処理手段を付加している。
【００３２】
従って、請求項６の発明の放射性イオン交換樹脂の処理システムにおいては、以上のような手段を講じることにより、濃縮中和液をセメント等に固化処理することができる。
【００３３】
【発明の実施の形態】
以下に、本発明の各実施の形態について図面を参照しながら説明する。
【００３４】
なお、以下の各実施の形態の説明に用いる図中の符号は、図６から図８と同一部分については同一符号を付して示してその説明を省略し、ここでは異なる部分についてのみ述べる。
【００３５】
（第１の実施の形態）
本発明の第１の実施の形態を図１から図３を用いて説明する。
【００３６】
図１は、第１の実施の形態に係る硫酸ナトリウム量低減装置を付加した放射性イオン交換樹脂処理システムの一例を示す系統構成図である。
【００３７】
すなわち、本実施の形態に係る硫酸ナトリウム量低減装置を付加した放射性イオン交換樹脂処理システムは、図６に示す従来技術の放射性イオン交換樹脂処理システムに、抽出ポンプ１０と、３室バイポーラ膜電槽１２と、バッチタンク１３と、セメント固化装置１８とから構成してなる硫酸ナトリウム量低減装置を付加した構成としている。
【００３８】
濃縮廃液タンク７７は、Ｃｏ（コバルト）、Ｃｓ（セシウム）、Ｓｒ（ストロンチウム）、Ｎｂ（ニオブ）等の放射性物質、および硫酸ナトリウムを含んでいるＡモード濃縮廃液を貯液している。
【００３９】
抽出ポンプ１０は、濃縮廃液タンク７７に貯液されているこのようなＡモード濃縮廃液を、３室バイポーラ膜電槽１２の中央室１５（後述する）に、その下部から上部に向けて導入するようにしている。
【００４０】
３室バイポーラ膜電槽１２は、図２に示すような断面構成をしている。すなわち、図中左側に示す一端側に陰イオン交換膜２０（＃１）が配置され、図中右側に示す他端側に陽イオン交換膜２１（＃３）が配置されるように、陰イオン交換膜２０（＃１〜＃３）と陽イオン交換膜２１（＃１〜＃３）とを交互に３つずつ互いにほぼ平行になるように配置している。そして、陰イオン交換膜２０（＃１）と陽イオン交換膜２１（＃１）とを互いに貼り合わせてバイポーラ膜２２（＃１）を形成し、陽イオン交換膜２１（＃３）と陰イオン交換膜２０（＃３）とを互いに貼り合わせてバイポーラ膜２２（＃２）を形成している。
【００４１】
更に、陽イオン交換膜２１（＃２）および陰イオン交換膜２０（＃２）を互いに隔離させて配置することによって、バイポーラ膜２２（＃１）と陰イオン交換膜２０（＃２）とに挟まれてなる左室１４と、陰イオン交換膜２０（＃２）と陽イオン交換膜２１（＃２）とに挟まれてなる中央室１５と、陽イオン交換膜２１（＃２）とバイポーラ膜２２（＃２）とに挟まれてなる右室１６とを形成している。
【００４２】
そして、抽出ポンプ１０から送液されたＡモード濃縮廃液が、中央室１５の下部側から導入されるようにしている一方、図示しない水供給系から水を左室１４および右室１６へそれぞれ導入している。更にこの状態で、電極２４によって、バイポーラ膜２２（＃１）側からバイポーラ膜２２（＃２）側へと水の理論分解電圧（０．８３　ホ゛ルト）以上の電圧を与える。これによって、整流現象が生じ、図３中に示すように、水（Ｈ２Ｏ）を、水素イオン（Ｈ＋）と水酸化イオン（ＯＨ−）とに分解し、水素イオンを負の電極２４側へ、水酸化イオンを正の電極２４側へとそれぞれ供給する。更に、図２に示すように、中央室１５では、導入されたＡモード濃縮廃液に含まれる硫酸ナトリウム（Ｎａ２ＳＯ４）からナトリウムイオン（Ｎａ＋）と硫酸イオン（ＳＯ４２−）とが生じる。
【００４３】
そして、電位勾配にしたがって、ナトリウムイオン（Ｎａ＋）が陽イオン交換膜２１（＃２）側に移動し、この陽イオン交換膜２１（＃２）を通過して右室１６内に移動する。一方、硫酸イオン（ＳＯ４２−）が陰イオン交換膜２０（＃２）側に移動し、陰イオン交換膜２０（＃２）を通過して左室１４内に移動する。
【００４４】
左室１４では、バイポーラ膜２２（＃１）によって、水から水素イオンが生成される一方、中央室１５から移動してきた硫酸イオンとこの水素イオンとが結合し、以下に示すような反応によって硫酸を生成する。
２Ｈ＋　＋　ＳＯ４２−　→　Ｈ２ＳＯ４
一方、右室１６では、バイポーラ膜２２（＃２）によって、水から水酸化イオンが生成される一方、中央室１５から移動してきたナトリウムイオンと水酸化イオンとが結合し、以下に示すような反応によって水酸化ナトリウムを生成する。
【００４５】
Ｎａ＋　＋　ＯＨ−　→　ＮａＯＨ
このように中央室１５に導入された硫酸ナトリウムを硫酸イオンとナトリウムイオンとに分解し、この硫酸イオンを左室１４に取り込み、左室１４において硫酸を生成する一方、このナトリウムイオンを右室１６に取り込み、右室１６において水酸化ナトリウムを生成する。このようにして、含有硫酸ナトリウム量が低減されたＡモード濃縮廃液が中央室１５の上部側から排出され、濃縮廃液タンク７７へと戻されるようにしている。すなわち、濃縮廃液タンク７７に貯液されたＡモード濃縮廃液が、３室バイポーラ膜電槽１２によって含有硫酸ナトリウムが低減された後に戻されるようにしている。このようにＡモード濃縮廃液から硫酸ナトリウムを連続的に除去することによって、濃縮廃液タンク７７に貯液されているＡモード濃縮廃液に含まれる硫酸ナトリウム濃度を、３室バイポーラ膜電槽１２を備えていない従来技術に比べて、約２５ｗｔ％（重量％）から約２．５ｗｔ％へと約１／１０に低減するようにしている。そして、このように硫酸ナトリウム量が低減されたＡモード濃縮廃液を、所定のタイミングでバッチタンク１３へと払い出すようにしている。
【００４６】
一方、左室１４の下部側からは、図示しない水供給系から水が連続的に供給されることによって、左室１４で生成した硫酸を含む水溶液が、左室１４の上部側から連続的に排出されて硫酸タンク６０へと回収され、この硫酸は、溶離器６４に供給される溶離用硫酸水溶液として再利用されるようにしている。
【００４７】
また、右室１６の下部側からは、図示しない水供給系から水が連続的に供給されることによって、右室１６で生成した水酸化ナトリウムを含む水溶液が、右室１６の上部側から連続的に排出されて中和剤タンク７５へと回収され、この水酸化ナトリウムは、第１中和タンク７３（＃１）および第２中和タンク７３（＃２）に供給される中和剤として再利用されるようにしている。
【００４８】
バッチタンク１３は、濃縮廃液タンク７７に貯液されているＡモード濃縮廃液が、所定のタイミングで払い出されるようにしている。そして、払い出されたＡモード濃縮廃液を、セメント固化装置１８によってセメント固化されるまで一時的に貯液する。セメント固化装置１８は、バッチタンク１３に一時的に貯液されていたＡモード濃縮廃液を受け入れ、これらをセメント固化する。
【００４９】
バッチタンク１３に払い出されたＡモード濃縮廃液は、上述したように３室バイポーラ膜電槽１２によって、含有硫酸ナトリウムの重量割合が約２．５ｗｔ％に低減されている。すなわち、エトリンジャイト（ｅｔｔｒｉｎｇｉｔｅ）の形成によりセメント固化体が劣化する重量割合である５ｗｔ％よりも十分に小さい。
【００５０】
次に、以上のように構成した本実施の形態に係る硫酸ナトリウム量低減装置を付加した放射性イオン交換樹脂処理システムの動作について説明する。
【００５１】
濃縮廃液タンク７７には、Ｃｏ（コバルト）、Ｃｓ（セシウム）、Ｓｒ（ストロンチウム）、Ｎｂ（ニオブ）等の放射性物質、および硫酸ナトリウムを含んでいるＡモード濃縮廃液が貯液されている。
【００５２】
濃縮廃液タンク７７に貯液されているこのようなＡモード濃縮廃液は、抽出ポンプ１０によって、３室バイポーラ膜電槽１２の中央室１５に、その下部から上部に向けて導入される。
【００５３】
３室バイポーラ膜電槽１２では、抽出ポンプ１０から送液されたＡモード濃縮廃液が、中央室１５の下部側から導入される一方、図示しない水供給系から左室１４および右室１６のそれぞれへ水が導入される。更に、この状態で、電極２４によって、バイポーラ膜２２（＃１）側からバイポーラ膜２２（＃２）側へと水の理論分解電圧（０．８３　ホ゛ルト）以上の電圧が与えられる。
【００５４】
これによって、整流現象が生じ、図３中に示すように、バイポーラ膜２２によって、水（Ｈ２Ｏ）が、水素イオン（Ｈ＋）と水酸化イオン（ＯＨ−）とに分解される。更に、図２に示すように、中央室１５では、導入されたＡモード濃縮廃液に含まれる硫酸ナトリウム（Ｎａ２ＳＯ４）がナトリウムイオン（Ｎａ＋）と硫酸イオン（ＳＯ４２−）とに分解される。
【００５５】
そして、電位勾配にしたがって、ナトリウムイオン（Ｎａ＋）が陽イオン交換膜２１（＃２）側に引き寄せられ、陽イオン交換膜２１（＃２）を通過して右室１６内に移動する。一方、硫酸イオン（ＳＯ４２−）が陰イオン交換膜２０（＃２）側に引き寄せられ、陰イオン交換膜２０（＃２）を通過して左室１４内に移動する。
【００５６】
そして、左室１４では、バイポーラ膜２２（＃１）によって、水から水素イオンが生成される一方、中央室１５から移動してきた硫酸イオンとこの水素イオンとが結合して硫酸が生成される。一方、右室１６では、バイポーラ膜２２（＃２）によって、水から水酸化イオンが生成される一方、中央室１５から移動してきたナトリウムイオンとこの水酸化イオンとが結合して水酸化ナトリウムが生成される。
【００５７】
このように、ナトリウムと硫酸とがそれぞれイオンの形態で除去されることによって、含有硫酸ナトリウム量が低減されたＡモード濃縮廃液は、中央室１５の上部側から排出され、濃縮廃液タンク７７へと戻される。すなわち、濃縮廃液タンク７７に貯液されたＡモード濃縮廃液が、３室バイポーラ膜電槽１２によって含有硫酸ナトリウムが低減された後に濃縮廃液タンク７７に戻される。このようにＡモード濃縮廃液から硫酸ナトリウムを連続的に除去することによって、濃縮廃液タンク７７に貯液されているＡモード濃縮廃液に含まれる硫酸ナトリウム濃度は、３室バイポーラ膜電槽１２を備えていない従来技術に比べて、約２５ｗｔ％（重量％）から約２．５ｗｔ％へと約１／１０に低減される。このように硫酸ナトリウム量が低減されたＡモード濃縮廃液は、濃縮廃液タンク７７から、所定のタイミングでバッチタンク１３へと払い出される。
【００５８】
一方、左室１４の下部側からは、図示しない水供給系から水が連続的に供給されることによって、左室１４で生成した硫酸を含む水溶液が、左室１４の上部側から連続的に排出されて硫酸タンク６０へと回収される。そして、この硫酸が、硫酸タンク６０から溶離器６４に溶離用硫酸水溶液として供給されることによって効果的に再利用される。
【００５９】
また、右室１６の下部側からは、図示しない水供給系から水が連続的に供給されることによって、右室１６で生成した水酸化ナトリウムを含む水溶液が、右室１６の上部側から連続的に排出されて中和剤タンク７５へと回収される。そして、この水酸化ナトリウムが、中和剤タンク７５から、第１中和タンク７３（＃１）および第２中和タンク７３（＃２）に中和剤として供給されることによって効果的に再利用される。
【００６０】
このように、３室バイポーラ膜電槽１２によって硫酸ナトリウムが連続的に除去され、濃縮廃液タンク７７に戻されるＡモード濃縮廃液は、所定のタイミングでバッチタンク１３へと払い出される。バッチタンク１３へと払い出されたＡモード濃縮廃液は、セメント固化装置１８によってセメント固化されるまで一時的にバッチタンク１３に貯液されたのちにセメント固化装置１８へと払い出され、セメント固化装置１８によってセメント固化される。
【００６１】
バッチタンク１３に払い出されたＡモード濃縮廃液は、上述したように３室バイポーラ膜電槽１２によって、含有している硫酸ナトリウムの重量割合が約２．５ｗｔ％に低減されている。すなわち、エトリンジャイト（ｅｔｔｒｉｎｇｉｔｅ）の形成によりセメント固化体が劣化する重量割合である５ｗｔ％よりも十分に小さい。
【００６２】
したがって、セメント固化装置１８によって固化されたセメント固化体は、エトリンジャイト（ｅｔｔｒｉｎｇｉｔｅ）を形成することなく、強度的に健全な状態で長期間放射性物質を閉じ込めておくことができる。
【００６３】
（第２の実施の形態）
本発明の第２の実施の形態を図４を用いて説明する。
【００６４】
図４は、第２の実施の形態に係る硫酸ナトリウム量低減装置を付加した放射性イオン交換樹脂処理システムの一例を示す系統構成図であり、図１と同一部分には同一符号を付してその説明を省略し、ここでは異なる部分についてのみ述べる。
【００６５】
すなわち、本実施の形態に係る硫酸ナトリウム量低減装置を付加した放射性イオン交換樹脂処理システムの構成は、図１に示す第１の本実施の形態に係る硫酸ナトリウム量低減装置を付加した放射性イオン交換樹脂処理システムに、中和剤回収タンク２６を付加した点のみが異なっている。
【００６６】
中和剤回収タンク２６は、３室バイポーラ膜電槽１２の右室１６から排出される水酸化ナトリウムを回収するとともに、回収した水酸化ナトリウムを、第１中和タンク７３（＃１）および第２中和タンク７３（＃２）へ、中和剤として供給する。
【００６７】
濃縮廃液タンク７７に貯液されているＡモード濃縮廃液には、放射性物質が含まれているために、右室１６から排出される水酸化ナトリウムを含む水溶液には、若干の放射性物質が含まれている。一方で、中和剤タンク７５は、放射性物質を取り扱う機器としては設計されていないので、このように放射性物質を含む水溶液を取り扱う場合には、遮蔽対策や腐食対策等の特別な設備対応が必要となる。
【００６８】
しかしながら、上述したように、中和剤回収タンク２６を付加し、放射性物質を含む水酸化ナトリウム水溶液については、この中和剤回収タンク２６に回収し、回収した水酸化ナトリウムを、中和剤タンク７５には入れずに第１中和タンク７３（＃１）および第２中和タンク７３（＃２）へ、中和剤として供給することにより、第１の実施の形態で奏される作用効果に加えて、中和剤タンク７５を放射性物質と隔離することができ、中和剤タンク７５に特別な設備対応を講じる必要が無くなる。
【００６９】
（第３の実施の形態）
本発明の第３の実施の形態を図５を用いて説明する。
【００７０】
図５は、第３の実施の形態に係る硫酸ナトリウム量低減装置を付加した放射性イオン交換樹脂処理システムの一例を示す系統構成図であり、図１と同一部分には同一符号を付してその説明を省略し、ここでは異なる部分についてのみ述べる。
【００７１】
すなわち、本実施の形態に係る硫酸ナトリウム量低減装置を付加した放射性イオン交換樹脂処理システムの構成は、図１に示す第１の本実施の形態に係る硫酸ナトリウム量低減装置を付加した放射性イオン交換樹脂処理システムに、無機イオン吸着剤塔３０を付加した点のみが異なっている。
【００７２】
無機イオン吸着剤塔３０は、内部に吸着剤を備えており、抽出ポンプ１０によって送液されたＡモード濃縮廃液が、図５中下方から図５中上方に向かって送液されるようにしている。これによって、Ａモード濃縮廃液に含まれる放射性物質が、吸着剤に吸着されるようにしている。Ａモード濃縮廃液は、このように無機イオン吸着剤塔３０において放射性物質が除去され、放射能濃度が低減された後に、３室バイポーラ膜電槽１２の中央室１５へ導入されるようにしている。一方、吸着剤は、Ａモード濃縮廃液に含まれる放射性物質を吸着すると、廃棄物としてセメント固化装置１８に払い出されるようにしている。
【００７３】
これによって、放射性物質が除去されたＡモード濃縮廃液が３室バイポーラ膜電槽１２へと導入されるので、右室１６から排出される水酸化ナトリウムを含む水溶液には、放射性物質の量が極めて少なくなる。よって、右室１６から排出された水酸化ナトリウム溶液を直接中和剤タンク７５へと払い出すことができ、第２の実施の形態で説明したような中和剤回収タンク２６を不要とすることができる。
【００７４】
以上、本発明の好適な実施の形態について、添付図面を参照しながら説明したが、本発明はかかる構成に限定されない。特許請求の範囲の発明された技術的思想の範疇において、当業者であれば、各種の変更例及び修正例に想到し得るものであり、それら変更例及び修正例についても本発明の技術的範囲に属するものと了解される。
【００７５】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明によれば、Ａモード濃縮廃液に含まれる硫酸ナトリウムから硫酸と水酸化ナトリウムとを生成して除去することによりＡモード濃縮廃液に含まれる硫酸ナトリウム濃度を低減することができる。
【００７６】
以上により、Ａモード濃縮廃液の濃縮度をより高め、もって、セメント固化体の発生量を低減し、貯蔵コストを低減することが可能な硫酸ナトリウム量低減装置、およびそれを備えた放射性イオン交換樹脂の処理システムを実現することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】第１の実施の形態に係る硫酸ナトリウム量低減装置を付加した放射性イオン交換樹脂処理システムの一例を示す系統構成図
【図２】３室バイポーラ膜電槽の構成例を示す断面構成概念図
【図３】バイポーラ膜近傍における整流現象を説明するための概念図
【図４】第２の実施の形態に係る硫酸ナトリウム量低減装置を付加した放射性イオン交換樹脂処理システムの一例を示す系統構成図
【図５】第３の実施の形態に係る硫酸ナトリウム量低減装置を付加した放射性イオン交換樹脂処理システムの一例を示す系統構成図
【図６】従来技術の放射性イオン交換樹脂処理装置の系統構成図
【図７】硫酸回収器における酸回収原理を説明するための概念図
【図８】溶離済硫酸水溶液に含まれる放射能濃度の時間推移を示す図
【符号の説明】
１０…抽出ポンプ
１２…３室バイポーラ膜電槽
１３…バッチタンク
１４…左室
１５…中央室
１６…右室
１８…セメント固化装置
２０…陰イオン交換膜
２１…陽イオン交換膜
２２…バイポーラ膜
２４…電極
２６…中和剤回収タンク
３０…無機イオン吸着剤塔
６０…硫酸タンク
６２…使用済樹脂貯蔵タンク
６３…廃樹脂供給タンク
６４…溶離器
６７…溶離済樹脂輸送容器
６８…焼却設備
６９…硫酸回収器
７０…左室
７１…拡散透析膜
７２…右室
７３…中和タンク
７５…中和剤タンク
７６…蒸発器
７７…濃縮廃液タンク
７８…液体廃棄物処理系
【図１】
2004028902.tif 000003
【図２】
2004028902.tif 000004
【図３】
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【図４】
2004028902.tif 000006
【図５】
2004028902.tif 000007
【図６】
2004028902.tif 000008
【図７】
2004028902.tif 000009
【図８】
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