(57)【要約】【課題】耐熱性に優れた燃料電池を提供する。また、より部品点数が少なく組み立て容易で、かつ、形状の自由度が大きい燃料電池を提供する。【解決手段】多孔質セラミックス基板１００に、酸素を還元する酸素極１１と、燃料を酸化する燃料極１２と、酸素極と燃料極との間に配置されるイオン伝導部１０とを形成する。また、セラミックス基板１００には、酸素と燃料とを隔離するガスバリア領域１５を形成する。さらに、セラミックス基板１００には、酸素極１１におけるイオン伝導部１０の反対側に酸素が供給される酸素供給領域１３を形成し、燃料極１２におけるイオン伝導部１０の反対側に燃料が供給される燃料供給領域１４を形成する。【選択図】　　　　図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
多孔質のセラミックス基板（１００）に形成されたイオン伝導部（１０）と、
前記イオン伝導部に隣接するように配置された、酸素を還元する酸素極（１１）と、
前記イオン伝導部における前記酸素極の反対側に隣接するように配置された、燃料を酸化する燃料極（１２）とを備えることを特徴とする燃料電池。
【請求項２】
前記酸素極および前記燃料極は、前記セラミックス基板に形成されていることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
【請求項３】
前記セラミックス基板には、前記酸素と前記燃料とを隔離するガスバリア領域（１５）が形成されていることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の燃料電池。
【請求項４】
前記セラミックス基板には、前記酸素極における前記イオン伝導部の反対側に酸素が供給される酸素供給領域が形成され、前記燃料極における前記イオン伝導部の反対側に燃料が供給される燃料供給領域が形成されていることを特徴とする請求項２または請求項３に記載の燃料電池。
【請求項５】
前記セラミックス基板内には、少なくとも前記イオン伝導部、前記酸素極および前記燃料極を含んで構成される燃料電池セルが複数形成されていることを特徴とする請求項２ないし４のいずれか１つに記載の燃料電池。
【請求項６】
前記複数の燃料電池セルは、前記燃料供給領域を囲むように配置されていることを特徴とする請求項５に記載の燃料電池。
【請求項７】
前記セラミックス基板は、複数枚が積層されて用いられることを特徴とする請求項１ないし６のいずれか１つに記載の燃料電池。
【請求項８】
多孔質のセラミックス基板（１００）を用意する工程と、
前記セラミックス基板にイオン伝導部（１０）を形成する工程と、
前記セラミックス基板において、前記イオン伝導部に隣接するように酸素を還元する酸素極（１１）を形成する工程と、
前記セラミックス基板において、前記イオン伝導部における前記酸素極の反対側に隣接するように燃料を酸化する燃料極（１２）を形成する工程とを備えることを特徴とする燃料電池の製造方法。
【請求項９】
前記セラミックス基板を用意する工程では、前記セラミックス基板を構成する多孔質セラミックス材料が押出成型により成型されることを特徴とする請求項８に記載の燃料電池の製造方法。
【請求項１０】
前記多孔質セラミックス材料には、多孔化用の有機物が混入されていることを特徴とする請求項８または請求項９に記載の燃料電池の製造方法。
【請求項１１】
前記酸素極を形成する工程および前記燃料極を形成する工程では、前記酸素極および前記燃料極は、前記セラミックス基板の空孔に触媒を担持した導電材料を充填することにより形成されることを特徴とする請求項８ないし１０のいずれか１つに記載の燃料電池の製造方法。
【請求項１２】
前記酸素極を形成する工程および前記燃料極を形成する工程は、前記セラミックス基板を用意する工程中で行われ、
前記多孔質セラミックス材料における前記酸素極および前記燃料極が形成される領域に混入される前記有機物は、表面に触媒が担持されているとともに、さらに前記有機物の表面が露出するように金属膜で被覆されていることを特徴とする請求項１０に記載の燃料電池の製造方法。
【請求項１３】
前記イオン伝導部を形成する工程では、前記イオン伝導部は、前記セラミックス基板の空孔にイオン伝導材を充填することにより形成されることを特徴とする請求項８ないし１２のいずれか１つに記載の燃料電池の製造方法。
【請求項１４】
前記セラミックス基板は中空部（１０３）を有しており、前記イオン伝導部を形成する工程では、前記イオン伝導部は、前記中空部にイオン伝導材を充填することにより形成されることを特徴とする請求項８ないし１２のいずれか１つに記載の燃料電池の製造方法。
【請求項１５】
前記酸素と前記燃料とを隔離するガスバリア領域（１５）を形成する工程を備えることを特徴とする請求項８ないし１４のいずれか１つに記載の燃料電池の製造方法。
【請求項１６】
前記ガスバリア領域を形成する工程では、前記ガスバリア領域は、前記セラミックス基板の空孔に絶縁性物質を充填することにより形成されることを特徴とする請求項１５に記載の燃料電池の製造方法。
【請求項１７】
前記ガスバリア領域を形成する工程は、前記前記セラミックス基板を用意する工程中で行われ、前記多孔質セラミックス材料と、前記ガスバリア領域を構成する絶縁性セラミックス材料とを共押し出しにより一体成型されることを特徴とする請求項１５に記載の燃料電池の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、水素と酸素との電気化学反応により電力を発生させる燃料電池およびその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
小型の燃料電池、特に携帯機器向けに研究開発されている小型の燃料電池として、固体高分子電解質膜を用いた直接メタノール方式燃料電池や純水素方式燃料電池が数多く提案されている。このような燃料電池は、例えば特開２００１−６７００号公報や特開２０００−２６８８３６号公報に記載されているように、固体高分子電解質膜や触媒層などをシート状に積層して構成されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上記構成の燃料電池では、構成要素である固体高分子膜が膜状部材であることから耐熱性が低く、燃料電池にとって有利な高温領域での動作が不可能となっている。また、上記構成の燃料電池は、多くの部品からなり、煩雑な組み立てを必要とする。特に複数の燃料電池セルを積層してスタック化する場合には、それぞれの部品を精度よく積み重ねた上で、強固に接続する必要がある。さらに、形状の自由度が低いといった問題点もある。
【０００４】
本発明は、上記点に鑑み、耐熱性に優れた燃料電池を提供することを目的とする。また、より部品点数が少なく組み立て容易で、かつ、形状の自由度が大きい燃料電池を提供することを他の目的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するため、請求項１に記載の発明では、多孔質のセラミックス基板（１００）に形成されたイオン伝導部（１０）と、イオン伝導部に隣接するように配置された、酸素を還元する酸素極（１１）と、イオン伝導部における酸素極の反対側に隣接するように配置された、燃料を酸化する燃料極（１２）とを備えることを特徴としている。
【０００６】
このような構成により、イオン伝導部に備えられたイオン伝導材は高温環境下でもセラミックス基板内に保持されるため、燃料電池の耐熱温度はイオン伝導材の変質温度に支配されることとなる。従って、燃料電池の耐熱性を向上させることができ、燃料電池にとって有利な高温領域での動作が可能となる。
【０００７】
また、請求項２に記載の発明のように、同一のセラミックス基板にイオン伝導部に加えて酸素極および燃料極も形成することができる。さらに、請求項３に記載の発明のように、同一のセラミックス基板に酸素と燃料とを隔離するガスバリア領域（１５）を形成することができる。このような構成によれば、燃料電池を構成する部品点数を少なくすることができ、より簡単な工程で製造することができる。
【０００８】
また、請求項４に記載の発明のように、セラミックス基板には、酸素極におけるイオン伝導部の反対側に酸素が供給される酸素供給領域が形成され、燃料極におけるイオン伝導部の反対側に燃料が供給される燃料供給領域が形成することができる。
【０００９】
また、請求項５に記載の発明では、セラミックス基板内には、少なくともイオン伝導部、酸素極および燃料極を含んだ燃料電池セルが複数形成されていることを特徴としている。これにより、燃料電池の構成の自由度を飛躍的に向上させることができる。
【００１０】
また、請求項６に記載の発明では、複数の燃料電池セルは、燃料供給領域を囲むように配置されていることを特徴としている。これにより、燃料供給領域を容易に隔離することができるとともに、セラミックス基板の外周部を酸素供給領域とすることができる。
【００１１】
また、請求項７に記載の発明では、セラミックス基板は、複数枚が積層されて用いられることを特徴としている。この場合、セラミックス基板自身が多孔質であるため、積層する際に接着剤等を用いれば、強固な接着強度を容易に得ることができる。また、このようにセラミックス基板に形成された燃料電池を積層する際には、高い精度を要求されることなく、容易にスタック化することができる。
【００１２】
また、請求項８に記載の発明は燃料電池の製造方法であって、多孔質のセラミックス基板（１００）を用意する工程と、セラミックス基板にイオン伝導部（１０）を形成する工程と、セラミックス基板において、イオン伝導部に隣接するように酸素を還元する酸素極（１１）を形成する工程と、セラミックス基板において、イオン伝導部における酸素極の反対側に隣接するように燃料を酸化する燃料極（１２）を形成する工程とを備えることを特徴としている。
【００１３】
これにより、多孔質セラミックスの構造体として用いた燃料電池を形成することができる。
【００１４】
また、請求項９に記載の発明のように、セラミックス基板を構成する多孔質セラミックス材料を押出成型により成型することができる。
【００１５】
また、請求項１０に記載の発明のように、多孔質セラミックス材料に多孔化用の有機物を混入することで、焼結時に有機物が焼失し、多孔質のセラミックス基板を得ることができる。
【００１６】
また、請求項１１に記載の発明のように、酸素極を形成する工程および燃料極を形成する工程において、酸素極および燃料極を、セラミックス基板の空孔に触媒を担持した導電材料を充填することにより形成することができる。
【００１７】
また、請求項１２に記載の発明のように、酸素極を形成する工程および燃料極を形成する工程は、セラミックス基板を用意する工程中で行われ、多孔質セラミックス材料における酸素極および燃料極が形成される領域に混入される有機物は、表面に触媒を担持しておき、さらに有機物の表面が露出するように金属膜で被覆しておくことができる。これによっても、酸素極および燃料極を形成することができる。
【００１８】
また、請求項１３に記載の発明のように、イオン伝導部を形成する工程では、イオン伝導部はセラミックス基板の空孔にイオン伝導材を充填することで形成することができる。
【００１９】
また、請求項１４に記載の発明では、セラミックス基板は中空部（１０３）を有しており、イオン伝導部を形成する工程では、イオン伝導部は、中空部にイオン伝導材を充填することにより形成されることを特徴としている。これにより、充填によりイオン伝導領域を形成する場合より、燃料電池の反応面積を増大させることができる。
【００２０】
また、請求項１５に記載の発明では、酸素と燃料とを隔離するガスバリア領域（１５）を形成する工程を備えることを特徴としている。
【００２１】
また、請求項１６に記載の発明のように、ガスバリア領域は、セラミックス基板の空孔に絶縁性物質を充填することにより形成することができる。
【００２２】
また、請求項１７に記載の発明のように、ガスバリア領域を形成する工程はセラミックス基板を用意する工程中で行われ、多孔質セラミックス材料と、ガスバリア領域を構成する絶縁性セラミックス材料とを共押し出しにより一体成型されることを特徴としている。これにより、ガスバリア領域を独立して行う必要が無くなる。
【００２３】
なお、上記各手段の括弧内の符号は、後述する実施形態に記載の具体的手段との対応関係を示すものである。
【００２４】
【発明の実施の形態】
（第１実施形態）
以下、本発明を適用した燃料電池の第１実施形態について図１〜図４に基づいて説明する。図１は、本第１実施形態の燃料電池１の構成を示す平面図とＡ−Ａ断面図である。図１に示す燃料電池１は単電池セル（燃料電池セル）である。
【００２５】
図１に示すように、燃料電池１は絶縁性の多孔質セラミックス基板１００を構造体として用いている。本第１実施形態では、ミクロンサイズ（１０μｍ程度）の空孔を有する多孔質セラミックス基板１００を用いている。セラミックス基板１００には、イオン伝導領域（イオン伝導部）１０、触媒集電領域１１、１２、空気供給領域１３、水素供給領域１４、ガスバリア領域１５、電極領域１６、１７が形成されている。
【００２６】
イオン伝導領域１０は、セラミックス基板１００の中央付近において、セラミックス基板１００の一面側から他面側に到達するように形成されている。イオン伝導領域１０には、水素イオン（プロトン）や酸素イオンを通過させることができるイオン伝導材が充填されている。本第１実施形態のイオン伝導材は、プロトンを通過させるとともに反応ガス（酸素と水素）を通過させないプロトン伝導材であり、例えばナフィオン（デュポン社製）をゲル化したナフィオンゲル、あるいはイオン伝導性の無機水和物ゲル（例えば１２−タングストリン酸）を用いることができる。
【００２７】
触媒集電領域１１、１２は、イオン伝導領域１０を挟み込むように形成されている。触媒集電領域１１、１２は、空気に含まれる酸素を還元する酸素極（正極）１１と、燃料（水素）を酸化する水素極（負極）１２を構成している。これらは、燃料電池１の電極を構成する。イオン伝導部１０に隣接するように酸素極１１が配置され、イオン伝導部１０における酸素極１１の反対側に隣接するように燃料極１２が配置されている。触媒集電領域１１、１２もイオン伝導領域１０と同様に、セラミックス基板１００の一面側から他面側に到達するように形成されている。
【００２８】
触媒集電領域１１、１２では、触媒（例えば白金）を担持した触媒担持炭素材料（導電材料）とイオン伝導材とが、セラミックス基板１００の空孔の内壁に担持されている。炭素材料としては例えばカーボンブラックあるいは活性炭を用いることができ、イオン伝導材としてはイオン伝導領域１０と同じプロトン導電材を用いることができる。触媒集電領域１１、１２では、触媒担持炭素とプロトン導電材でセラミック基板１００の空孔が完全には塞がっておらず、空気と燃料としての水素が通過する空隙が確保されている。
【００２９】
空気供給領域１３、水素供給領域１４は、触媒集電領域１１、１２の両外側に形成されている。空気供給領域１３、水素供給領域１４はともに、空孔が形成されたセラミックスからなり、反応ガスが通過可能に構成されている。
【００３０】
空気供給領域１３は、酸素極領域１１におけるイオン伝導領域１０の反対側に形成されている。空気供給領域１３には酸素を含んだ空気が供給され、この空気は酸素極１１に供給される。本第１実施形態では、空気は大気中から空気供給領域１３に自然吸入される。
【００３１】
燃料供給領域１４は、燃料極１２におけるイオン伝導領域１０の反対側に形成されている。燃料供給領域１４には、図示しない水素供給装置から燃料として水素が供給され、この水素は燃料極１２に供給される。水素供給装置としては、例えば高圧水素タンク、改質装置等を用いることができる。
【００３２】
ガスバリア領域１５は、イオン伝導領域１０と触媒集電領域１１、１２の両端部に形成されている。ガスバリア領域１５は、空気供給領域１３に供給される酸素と燃料供給領域１４に供給される水素とが直接反応しないように、酸素と水素とを隔離するように構成されている。また、触媒集電領域１１、１２間を電気的に遮断している。ガスバリア領域１５もイオン伝導領域１０と同様に、セラミックス基板１００の一面側から他面側に到達するように形成されている。ガスバリア領域１５には、ガスを透過しない絶縁性物質が充填されている。
【００３３】
電極領域１６、１７は燃料電池１で発電した電力を取り出す引出電極として構成され、触媒集電領域１１、１２の表面に形成されている。この電極領域１６、１７は、可能な限り大きな面積とすることで、電気抵抗成分を小さくして効果的に集電できる。
【００３４】
上記構成の燃料電池１は、空気供給領域１３に空気（酸素）が供給され、燃料供給領域１４に水素が供給されることにより、酸素極および燃料極では以下の化学反応が起こる。
（酸素極）２Ｈ＋＋１／２Ｏ２＋２ｅ−→Ｈ２Ｏ
（燃料極）Ｈ２→２Ｈ＋＋２ｅ−
燃料極では水素燃料が水素イオンと電子に分離し、水素イオンはイオン伝導領域１０を通過して酸素極に移動する。酸素極では酸素、電子、水素イオンが反応して水が生成する。これにより、電気エネルギが発生する。
【００３５】
以下、上記構成の燃料電池１の製造方法を図２〜図４に基づいて説明する。図２は、本第１実施形態の燃料電池１の製造工程を示す工程図である。
〔図２（ａ）に示す工程〕
まず、多孔質のセラミックス基板１００を作製する。例えば、絶縁性セラミックス粉末とミクロンサイズの有機物を混合し、成型、乾燥後に焼結する。絶縁性セラミックス粉末としては例えばコージェライトを用いることができ、ミクロンサイズの有機物としては例えばスチレンビーズを用いることができる。スチレンビーズは焼結時に焼失するため、スチレンビーズが存在していた箇所に空孔が形成される。これにより、空孔を有する多孔質セラミックス基板１００を作製することができる。
【００３６】
次に、空気と燃料を分離する領域にガスバリア領域１５を形成する。ガスバリア領域１５には絶縁性の物質、例えばシリカ等の絶縁性セラミックスあるいは高分子材料（例えばポリイミド）を充填する。セラミックス基板１００内部に絶縁性物質を充填する方法としては、ノズルにより描画する方法やスクリーンを用いて印刷する方法を用いることができる。
【００３７】
図３、図４は、セラミックス基板１００に所望の物質を充填する充填装置２０の概略断面構成を示している。図３はノズル２２を用いた例であり、図４はスクリーン２４を用いた例である。
【００３８】
図３、図４に示すように、充填装置２０には、ノズル２２あるいはスクリーン２４と対向する位置に吸引口２３が設けられており、下方に設置された図示しない吸引装置（例えばポンプ）により、多孔質支持体２１を介してセラミックス基板１００全面を吸引可能に構成されている。
【００３９】
図３の例では、充填装置２０の多孔質支持体２１上に配置されたセラミックス基板１００に、ノズル２１から絶縁性物質が所定パターンに描画される。吸引口２２より吸引しながらノズル２１でセラミックス基板１００表面に充填物質を供給する。このように、下方より吸引を行うことで、充填時に充填物質が横方向にはみ出して、境界でにじみが発生することを防止できる。
【００４０】
セラミックス基板１００に充填物質を所望のパターンで充填するには、ノズル２１の位置を固定して基板１００を移動させればよい。あるいは逆に、ノズル２１と吸入口２２をセラミックス基板１００と平行に移動させてもよい。
【００４１】
また、図４の例では、充填装置２０の多孔質支持体２１上に配置されたセラミックス基板１００に、スクリーン２４を用いたスクリーン印刷により絶縁性物質が所定パターンに印刷される。スクリーン印刷の場合には、印刷と吸引を同時に行うとセラミックス基板１００の下方まで充填することが難しいので、印刷→吸引→印刷→吸引を繰り返しながら必要な領域を形成する。
〔図２（ｂ）に示す工程〕
次に、上記絶縁物質を乾燥後、イオン伝導領域１０を形成する。イオン伝導領域１０は、一対のガスバリア領域１５を結ぶようにセラミックス基板１００にプロトン伝導材を充填して形成する。イオン伝導領域１０に充填するプロトン伝導材としては、セラミックス基板１００に充填可能で、かつ、セラミックス基板１００の空孔に保持可能な粘度を有していることが必要である。本第１実施形態では、上述のナフィオンゲルを用いている。プロトン伝導材の充填方法は、上記ガスバリア領域１５の絶縁物質の充填方法と同様である。
〔図２（ｃ）に示す工程〕
次に、イオン伝導領域１０を挟み込むように、イオン伝導領域１０の両側面に触媒集電領域１１、１２を形成する。触媒集電領域１１、１２には、白金を担持した炭素材料（カーボンブラックや活性炭）とプロトン伝導材の混合材料を充填する。触媒担持炭素材料とプロトン伝導材の混合材料は、セラミック基板１００の空孔内壁に担持すればよいので、例えばアルコール（メタノール、エタノール）からなる溶媒にて希釈した上で充填する。
【００４２】
充填方法は、上記ガスバリア領域１５等と同様であるが、混合材料溶液は流動性が高いため、触媒集電領域１１、１２の周囲に低温で揮発して流動除去可能な保護材を充填しておく。保護材としてはパラフィンのようなロウ材料を用いることができる。保護材の充填方法も上記ガスバリア領域１５等と同様である。保護材は、混合材料充填後、加熱してセラミックス基板１００から除去する。
【００４３】
触媒集電領域１１、１２を形成する際、触媒集電領域１１、１２の両外側には何も充填しない領域を確保しておく。これにより、空気供給領域１３および燃料供給領域１４が形成される。
〔図２（ｄ）に示す工程〕
次に、触媒集電領域１１、１２上に電極領域１６、１７を形成する。電極領域１６、１７は、スクリーン印刷によりパターニングして形成することができる。電極領域１６、１７には、通常スクリーン印刷に用いられる伝導性ペーストを用いることができる。
【００４４】
電極領域１６、１７形成後、セラミックス基板１００の各領域に残留している溶媒の除去や密着性の改善のために熱処理を施す。この熱処理は、プロトン伝導材の特性が変化してしまう変質温度以下で行えばよい。
【００４５】
以上の工程で図１に示した燃料電池１を完成することができる。このような構成により、イオン伝導材は高温環境下でもセラミックス基板１００内に保持される。このため、燃料電池１の耐熱温度はイオン伝導材の変質温度に支配されることとなる。従って、燃料電池１の耐熱性を向上させることができ、燃料電池１にとって有利な高温領域での動作が可能となる。これにより、燃料電池１の発電効率を向上させることができる。特に、イオン伝導材として耐熱性の高い無機酸化物系のイオン伝導材を用いれば、さらに耐熱性を向上させることができる。
【００４６】
また、水素を生成する改質装置は、改質反応のために高温に加熱する必要がある。特に改質原料としてガソリン等を用いる場合に顕著である。本第１実施形態の燃料電池１の構成であれば耐熱性が高いため、改質装置と同じ高温環境下に設置することが可能となる。このことは、これらを搭載スペースの限られた車両に搭載する際に有利である。
【００４７】
さらに、本第１実施形態の燃料電池１の構成によれば、部品点数を少なくすることができ、より簡単な工程で製造することができる。
【００４８】
（第２実施形態）
次に、本発明の第２実施形態について図５、図６に基づいて説明する。上記第１実施形態と同様の部分は同一の符号を付して説明を省略し、異なる部分についてのみ説明する。
【００４９】
図５、図６は、本第２実施形態の燃料電池１の平面図である。本第２実施形態の燃料電池１は、セラミックス基板１００上にイオン伝導材１０と一対の触媒集電領域１１、１２を含んで構成される単電池セル（燃料電池セル）を複数形成したものである。それぞれの単電池セルは直列接続あるいは並列接続することができる。図５に示す例では４個の単電池セルを直列接続し、図６に示す例では６個の単電池セルを直列接続している。
【００５０】
各単電池セルは、上記第１実施形態と同様の工程でセラミックス基板１００に形成することができる。この際、各単電池セルは燃料供給領域１４を取り囲むように形成されている。空気供給領域１３は、セラミックス基板１００の外周部に形成される。各単電池セルの間にはガスバリア領域１５が形成されている。隣り合う単電池セルは、ガスバリア領域１５を介して電気的に接続されており、所定の単電池セルの酸素極１１上に形成された共通電極領域４０は、隣り合う単電池セルの燃料極領域１２上に形成された共通電極領域４０と接続されている。
【００５１】
上記構成の燃料電池１では、セラミックス基板１００の外周部に形成された空気供給領域１３に空気が供給され、セラミックス基板１００の中央部に形成された燃料供給領域１４に水素が供給されることにより、各単電池セルで発電し、電力を得ることができる。
【００５２】
このような構成によれば、セラミックス基板１００に複数の単電池セルを任意に配置することができ、構成の自由度が飛躍的に増す。また、各単電池セルで燃料供給領域１４を取り囲むことで、容易に燃料供給領域の隔離を行うことができる。また、セラミックス基板１００の外周部を空気供給領域１３とすることで、効果的な酸素供給領域を形成できる。
【００５３】
さらに、図６に示すように、隣り合う単電池セルの間隔を小さくして各単電池セルを配置することで、ガスバリア領域１５を小さくすることができる。
【００５４】
（第３実施形態）
次に、本発明の第３実施形態について図７に基づいて説明する。上記各実施形態と同様の部分は同一の符号を付して説明を省略し、異なる部分についてのみ説明する。
【００５５】
図７は、本第３実施形態の燃料電池積層体２の斜視図である。本第３実施形態の燃料電池積層体２は、上記第２実施形態の燃料電池１を複数積層して構成したものである。積層する燃料電池１の数は任意に設定できる。それぞれの燃料電池は、直列接続あるいは並列接続する。
【００５６】
個々の燃料電池１は接着剤で互いに固定される。接着剤は、少なくとも燃料電池１の燃料供給部１４を除いた部分に塗布する。セラミックス基板１００自身が多孔質であるため、強固な接着強度を容易に得ることができる。各燃料電池１を接合する接着剤は、空気供給領域１３に供給される酸素と燃料供給領域１４に供給される水素とが直接接触するのを防ぐガスシールとしても機能する。また、このようにセラミックス基板１００に形成された燃料電池１を積層する際には、高い精度を要求されることなく、容易にスタック化することができる。
【００５７】
燃料電池積層体２の両端（最上面および最下面）は、燃料供給部１４のガスシールのため、例えばガス透過性のないセラミックス基板２００、２０１を積層する。最上面のセラミックス基板２００には、燃料供給用のポート３０を設ける。また、最下面のセラミックス基板２０１には、燃料パージ用のポートを必要に応じて設ける。
【００５８】
（第４実施形態）
次に、本発明の第４実施形態について図８に基づいて説明する。上記各実施形態と同様の部分は同一の符号を付して説明を省略し、異なる部分についてのみ説明する。
【００５９】
上記第１実施形態の燃料電池１の製造方法では、セラミックス基板１００に充填によりイオン伝導領域１０、触媒集電領域１１、１２を形成した。しかしながら、充填ではイオン伝導材等をセラミックス多孔体内部に深く浸透させることが難しいため、燃料電池１の反応面積を大きくすることが困難である。そこで、本第４実施形態では、燃料電池１の反応面積を増大させることのできる製造方法を提供する。
【００６０】
以下、本第４実施形態の燃料電池１の製造方法を図８の製造工程図に基づいて説明する。
〔図８（ａ）に示す工程〕
まず、セラミックス基板１００を作製する。本第４実施形態では、２種類のセラミックス材料を用いた共押し出しにより、必要な長さを持つ中空形状の押し出し成型体を形成する。セラミックス材料としては、多孔質セラミックス材料と絶縁性セラミックス材料を用いる。多孔質セラミックス材料は、セラミックス材料に燃焼により除去可能な有機物を混合したものである。絶縁性セラミックス材料は、焼結後、ガスシール性を有するものであればよく、多孔質セラミックス材料との親和性、熱膨張率、粘性、焼結時の収縮率等を考慮して選定する。
【００６１】
絶縁性セラミックス材料が多孔質セラミックス材料の両端に位置し、かつ、中空部が形成されるように押し出し成型を行う。押し出し成型体を乾燥焼結することで、多孔質セラミックス部１０１、絶縁性セラミックス部１０２、中空部１０３を有するセラミックス基板１００を作製することができる。絶縁性セラミックス部１０２が、ガスバリア領域１５を構成する。
〔図８（ｂ）に示す工程〕
次に、多孔質セラミックス部１０１に触媒集電領域１１、１２を形成する。白金を添加したカーボンブラック溶液にセラミックス基板１００を浸漬することにより、触媒集電領域１１、１２を形成することができる。あるいは無電解メッキにより、多孔質セラミックス部１０１の空孔内壁に触媒金属である白金をメッキすることによっても、触媒集電領域１１、１２を形成することができる。メッキの場合には、絶縁性セラミックス部１０２に付着しないようにするために、例えば絶縁性セラミックス部１０２に保護膜を形成したり、あるいは疎水性の絶縁性セラミックスを採用する。
【００６２】
また、多孔質セラミックス材料に予め混入する有機物の表面に、予め触媒を担持し、さらにその上からメッキ等により金属膜（例えばニッケル）を有機物表面が露出するように被覆しておくことで、乾燥焼結の完了時に触媒集電領域１１、１２を形成することも可能である。
〔図８（ｃ）に示す工程〕
次に、中空部１０３にプロトン伝導材を充填して、プロトン伝導領域１０を形成する。プロトン伝導材は、中空部１０３に押し込み注入すればよく、注入時に反対側から吸引を行ってもよい。
〔図８（ｄ）に示す工程〕
次に、触媒集電領域１１、１２上に電極領域１６、１７を形成する。電極領域１６、１７の形成は、例えばスクリーン印刷やマスク蒸着により行うことができる。電極領域１６、１７は、接触抵抗を小さくするために面積をできるだけ大きくする必要があるとともに、触媒集電領域１１、１２に対するガス供給領域を確保する必要がある。このため、本第４実施形態では、電極領域１６、１７を櫛歯状に形成している。
【００６３】
以上の工程により、本第４実施形態の燃料電池１を完成することができる。これにより、イオン伝導領域１０を、イオン伝導方向に薄く、イオン伝導方向の直交方向長さを長く形成して、反応面積を増大させることができる。これにより、燃料電池１の出力密度を大きくすることが可能となる。
【００６４】
（他の実施形態）
なお、上記各実施形態では、イオン伝導領域１０は水素イオンが移動するプロトン伝導領域として構成したが、これに限らず、酸素イオンが移動する酸素イオン伝導領域として構成することもできる。
【００６５】
また、上記第４実施形態では、２種の異なるセラミックス材料を共押し出ししてセラミックス基板１００を成型したが、これに限らず、多孔質セラミックス材料のみを用いてセラミックス基板１００を成型してもよい。この場合には、ガスバリア領域１５が形成される領域に、上記第１実施形態と同様に絶縁性セラミックスあるいはポリイミドといった絶縁性材料を充填すればよい。その後は、上記第４実施形態と同様の工程で燃料電池１を製造する。
【００６６】
また、上記第４実施形態において、多孔質セラミックス材料と絶縁性セラミックス材料に同じセラミックス材料を用いることで、共押し出しの条件設定を簡単にすることができる。この場合、多孔質セラミックス材料に混入する有機物には触媒や金属を担持しないものを用いる。共押し出しによりセラミックス基板１００を成型した後は、絶縁性材料を充填してガスバリア領域１５を形成する。その後は、上記第４実施形態と同様の工程で燃料電池１を製造する。
【００６７】
また、上記各実施形態では、同一の多孔質セラミックス基板１００内にイオン伝導領域１０、触媒集電領域１１、１２、ガスバリア領域１５等を形成したが、燃料電池の構成要素のうち少なくともイオン伝導領域１０を多孔質セラミックス基板１００に形成することで、耐熱性の高い燃料電池を提供することができる。この場合には、他の構成要素は別部材にて構成してもよい。
【図面の簡単な説明】
【図１】第１実施形態の燃料電池の構成を示す平面図およびＡ−Ａ断面図である。
【図２】第１実施形態の燃料電池の製造工程を示す工程図である。
【図３】セラミックス基板に充填物を充填する充填装置の断面図である。
【図４】セラミックス基板に充填物を充填する充填装置の断面図である。
【図５】第２実施形態の燃料電池の平面図である。
【図６】第２実施形態の燃料電池の平面図である。
【図７】第３実施形態の燃料電池積層体の斜視図である。
【図８】第４実施形態の燃料電池の製造工程を示す工程図である。
【符号の説明】
１…燃料電池、１０…イオン伝導領域（イオン伝導部）、１１、１２…触媒集電領域（酸素極、燃料極）、１３…空気供給領域、１４…燃料供給領域、１５…ガスバリア領域、１６、１７…電極領域、１００…セラミックス基板。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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