(57)【要約】【課題】酸化剤ガスの流れの上流領域において電解質膜の乾燥を抑制でき、酸化剤ガスの流れの下流領域におけるフラッディング現象を抑制できる燃料電池発電システムを提供する。【解決手段】セルを複数個組み付けたサブスタック１０１〜１０４で主スタック１００を形成する。各サブスタック１０１〜１０４の酸化剤ガスセパレータは、多数の細孔をもつ多孔質性を有する。隣設する各サブスタック１０１〜１０４を直列に酸化剤ガスが流れるように各サブスタック１０１〜１０４を繋ぐ酸化剤ガスメイン通路３００が設けられている。各サブスタック１０１〜１０４の酸化剤ガスセパレータにおける細孔の細孔径は、酸化剤ガスメイン通路３００の上流領域に位置するサブスタック１０１，１０２では相対的に小さく設定され、下流領域に位置するサブスタック１０３，１０４では相対的に大きく設定されている。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
イオン伝導性をもつ電解質膜と、前記電解質膜の厚み方向の一方側に設けられた燃料極と、前記電解質膜の厚み方向の他方側に設けられた酸化剤極と、前記燃料極に燃料を供給する燃料通路を形成する燃料セパレータと、前記酸化剤極に酸化剤ガスを供給する酸化剤ガス通路を形成する酸化剤ガスセパレータと、前記酸化剤ガスセパレータのうち前記酸化剤ガス通路に背向する位置に通水路とを備えるセルを複数個組み付けたサブスタックを有し、
前記サブスタックを複数個並設した主スタックを具備する燃料電池発電システムであって、
各前記サブスタックの酸化剤ガスセパレータは、多数の細孔をもつ多孔質性を有しており、
隣設する各前記サブスタックを直列に酸化剤ガスが流れるように繋ぐと共に前記酸化剤ガス通路に連通している酸化剤ガスメイン通路が設けられ、
前記酸化剤ガスメイン通路の上流を上流領域とし、前記酸化剤ガスメイン通路の下流を下流領域としたとき、
各前記サブスタックの前記酸化剤ガスセパレータにおける細孔の細孔径は、
前記上流領域に位置する前記サブスタックでは相対的に小さく設定され、前記下流領域に位置する前記サブスタックでは相対的に大きく設定されていることを特徴とする燃料電池発電システム。
【請求項２】
請求項１において、各前記サブスタックの前記酸化剤ガスセパレータにおける細孔の細孔径は、前記酸化剤ガスメイン通路の前記上流領域から前記酸化剤ガスメイン通路の前記下流領域に向かうにつれて段階的に大きくなるように設定されていることを特徴とする燃料電池発電システム。
【請求項３】
イオン伝導性をもつ電解質膜と、前記電解質膜の厚み方向の一方側に設けられた燃料極と、前記電解質膜の厚み方向の他方側に設けられた酸化剤極と、前記燃料極に燃料を供給する燃料通路を形成する燃料セパレータと、前記酸化剤極に酸化剤ガスを供給する酸化剤ガス通路を形成する酸化剤ガスセパレータと、前記酸化剤ガスセパレータのうち前記酸化剤ガス通路に背向する位置に通水路とを備えるセルを複数個組み付けたサブスタックを有し、
前記サブスタックを複数個並設した主スタックを具備する燃料電池発電システムであって、
各前記サブスタックの酸化剤ガスセパレータは、多数の細孔をもつ多孔質性を有しており、
隣設する各前記サブスタックを直列に酸化剤ガスが流れるように繋ぐと共に前記酸化剤ガス通路に連通している酸化剤ガスメイン通路が設けられ、
前記酸化剤ガスメイン通路の上流を上流領域とし、前記酸化剤ガスメイン通路の下流を下流領域としたとき、
各前記サブスタックの前記酸化剤ガスセパレータにおける細孔の細孔径は、
前記上流領域に位置する前記サブスタックでは相対的に大きく設定され、前記下流領域に位置する前記サブスタックでは相対的に小さく設定されていることを特徴とする燃料電池発電システム。
【請求項４】
請求項３において、各前記サブスタックの前記酸化剤ガスセパレータにおける細孔の細孔径は、前記酸化剤ガスメイン通路の前記上流領域から前記酸化剤ガスメイン通路の前記下流領域に向かうにつれて段階的に小さくなるように設定されていることを特徴とする燃料電池発電システム。
【請求項５】
イオン伝導性をもつ電解質膜と、前記電解質膜の厚み方向の一方側に設けられた燃料極と、前記電解質膜の厚み方向の他方側に設けられた酸化剤極と、前記燃料極に燃料を供給する燃料通路を形成する燃料セパレータと、前記酸化剤極に酸化剤ガスを供給する酸化剤ガス通路を形成する酸化剤ガスセパレータと、前記酸化剤ガスセパレータのうち前記酸化剤ガス通路に背向する位置に通水路とを備えるセルを複数個組み付けたサブスタックを有し、
前記サブスタックを複数個並設した主スタックを具備する燃料電池発電システムであって、
各前記サブスタックの前記酸化剤ガスセパレータは、多数の細孔をもつ多孔質性を有しており、且つ、隣設する各前記サブスタックを直列に酸化剤ガスが流れるように繋ぐと共に前記酸化剤ガス通路に連通している酸化剤ガスメイン通路が設けられ、
前記酸化剤ガスメイン通路の上流を上流領域とし、前記酸化剤ガスメイン通路の下流を下流領域としたとき、
各前記サブスタックの前記酸化剤ガスセパレータのうち少なくとも前記酸化剤ガス通路に対面する側は、
前記上流領域に位置する前記サブスタックでは、前記下流領域に位置するよりも疎水性が相対的に強く設定されており、
前記下流領域に位置する前記サブスタックでは、前記上流領域に位置する前記サブスタックのサブスタックよりも疎水性が相対的に弱く設定されているか親水性に設定されていることを特徴とする燃料電池発電システム。
【請求項６】
請求項５において、各前記サブスタックの前記酸化剤ガスセパレータにおける細孔の細孔径は、前記主スタックにおいて均質化されていることを特徴とする燃料電池発電システム。
【請求項７】
請求項１〜請求項６のうちのいずれか一項において、前記酸化剤ガスセパレータの細孔の細孔径は、一の前記サブスタックにおいて均質化されていることを特徴とする燃料電池発電システム。
【請求項８】
請求項１〜請求項７のうちのいずれか一項において、複数個の前記サブスタックは、電気的に並列に接続されていることを特徴とする燃料電池発電システム。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は細孔を備えた多孔質の酸化剤ガスセパレータを搭載したタイプの燃料電池発電システムに関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、環境保護、エネルギ等の面から燃料電池発電システムが着目されている。一般に、燃料電池発電システムは、酸化剤及び燃料に基づいて発電を行うものである。燃料電池発電システムのセルは、イオン伝導性をもつ電解質膜と、電解質膜の厚み方向の一方側に設けられた燃料極と、電解質膜の厚み方向の他方側に設けられた酸化剤極と、燃料極に燃料を供給する燃料通路を形成する燃料セパレータと、酸化剤極に酸化剤ガスを供給する酸化剤ガス通路を形成する酸化剤ガスセパレータとを備えている。ＭＥＡは、固体高分子型の電解質膜を燃料極及び酸化剤極で挟むことにより形成される。燃料電池発電システムは上記したＭＥＡを燃料セパレータ及び酸化剤ガスセパレータで挟持したセルを積層することにより形成されている。一般的には、酸化剤ガスセパレータ及び燃料セパレータは、ガスリークが生じないように緻密体で形成されている。
【０００３】
上記した燃料電池発電システムによれば、イオン伝導性をもつ電解質膜が過剰乾燥すると、電解質膜のイオン伝導性が低下する。そこで電解質膜の過剰乾燥を抑える必要がある。上記した従来の燃料電池発電システムによれば、燃料電池発電システムに供給される酸化剤ガス、燃料を加湿することが行われている。
【０００４】
また、近年、細孔をもつ多孔質体で酸化剤ガスセパレータ、燃料セパレータを形成した燃料電池発電システムも開発されている。このものによれば、液相としての水を細孔に浸透させてＭＥＡに供給すると共に、水を酸化剤ガスセパレータ、燃料セパレータの細孔に浸透させて細孔を封止することができる。
【０００５】
上記したように細孔をもつ多孔質体をもつ燃料電池発電システムとして、特許文献１には、燃料セパレータを多孔質体で形成すると共に、酸化剤ガスセパレータを多孔質体で形成し、更に燃料セパレータの裏面側に通水路を形成すると共に、酸化剤ガスセパレータの裏面側に通水路を形成したものが開示されている。このものによれば、各通水路の水を多孔質の燃料セパレータの細孔、酸化剤ガスセパレータの細孔を介してＭＥＡ側に供給することができ、電解質膜の過剰乾燥を抑制することができる。
【０００６】
また特許文献２には、多数の細孔をもつ導電性多孔質体で親水性をもつ燃料セパレータを形成すると共に、燃料セパレータの裏面側には、ＭＥＡと背向する位置に、撥水性をもつ導電性多孔質体で形成した加湿水透過体を配置した燃料電池発電システムが開示されている。このものによれば、加湿水透過体に保持されている液相としての水は、導電性多孔質体で形成された燃料セパレータの細孔を経てＭＥＡ側に移行し、電解質の過剰乾燥を抑える。このものによれば、燃料セパレータは親水性をもつので、燃料セパレータの細孔には液相としての水が浸透し、細孔を封止できる。
【０００７】
更に特許文献３、４には、アノード側の燃料セパレータを多孔質体で形成した燃料電池が開示されている。
【０００８】
【特許文献１】特開平６−３３８３３８号
【特許文献２】特許番号第２９２２１３２号（特開平８−２５０１３０号公報）
【特許文献３】米国特許公報  ５，８５３，９０９
【特許文献４】米国特許公報  ５，７００，５９５
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
上記した燃料電池発電システムによれば、酸化剤ガス（一般的には、酸素を含む空気）の流れの下流領域では、発電反応に基づいて生成された水が溜まるため、電解質膜の乾燥の不具合は生じにくい。しかしながら酸化剤ガスの流れの上流領域では、発電反応に基づいて生成された水が溜まりにくいため、多孔質体の細孔を介して水を電解質膜に供給しているといえども、酸化剤ガスの流れの上流領域では、運転条件によっては、電解質膜が乾燥する不具合が生じるおそれがある。一方、酸化剤ガスの流れの下流領域では生成水が余剰に滞留して、フラッディング現象が生じるおそれがある。フラッディング現象とは、水が酸化剤ガスや燃料の流路を水が閉鎖するため、ＭＥＡに対して酸化剤ガスや燃料の供給が制約されることをいう。
【００１０】
本発明は上記した実情に鑑みてなされたものであり、酸化剤ガスの流れの上流領域において電解質膜の乾燥の不具合を抑制するのに効果的に寄与することができ、しかも酸化剤ガスの流れの下流領域におけるフラッディング現象を抑制するのに寄与することができる燃料電池発電システムを提供することを課題とする。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
（１）本発明者は、細孔をもつ多孔質性の酸化剤ガスセパレータを組み付けた燃料電池発電システムについて鋭意開発を鋭意進めている。そして本発明者は、細孔の水蒸気分圧に関するＫｅｌｖｉｎの式を見い出し、Ｋｅｌｖｉｎの式における因子を調整すれば、酸化剤ガスが流れる上流領域及び下流領域において酸化剤ガスセパレータの細孔における水蒸気分圧を調整でき、これにより酸化剤ガスセパレータのうち酸化剤ガス通路に対向する側における細孔内の水蒸気分圧を、下流領域よりも上流領域が相対的に大きくなるように設定することができ、ひいては上流領域における加湿速度を相対的に増加させると共に、下流領域における加湿速度を相対的に減少させることができ、上流領域における乾燥、下流領域におけるフラッディング現象を抑制できることを知見した。
【００１２】
【数１】
2004158237.tif 000003
【００１３】
数式１で示されるＫｅｌｖｉｎの式は、細孔における水蒸気分圧を示す。ここで、Ｐは細孔内における液体の平衡蒸気圧、Ｐｏはその温度における液体の飽和蒸気圧、σはその液体の表面張力、Ｍはその液体の分子モル質量、θはその液体の接触角、ρはその液体の密度、Ｒは気体定数、Ｔは絶対温度を示す。一般的には、親水性はθが０〜９０度以下とされ、疎水性はθが９０度越え〜１８０度とされる。
【００１４】
更に、Ｋｅｌｖｉｎの式によれば、細孔の内壁面が疎水性であれば、θが９０度越え〜１８０度とされるため、ｃｏｓθは負の値となり（ｃｏｓθ＜０）、ＰはＰｏよりも大きくなる（Ｐ＞Ｐｏ）。Ｋｅｌｖｉｎの式によれば、細孔の内壁面が疎水性である場合には、細孔径ｒが小さければ小さいほど、細孔の水蒸気分圧Ｐは大きくなる。これにより酸化剤ガスセパレータのうち酸化剤ガス通路に対向する側における細孔の細孔径について、上流領域における細孔径を相対的に小さく設定すると共に、下流領域における細孔径を相対的に大きく設定すれば、乾燥しがちの上流領域の酸化剤ガスを加湿する加湿速度を増加させることができると共に、フラッディング現象が生じるおそれがある下流領域の酸化剤ガスを加湿する加湿速度を減少させることができることを知見した。この知見によれば、酸化剤ガスセパレータにおける細孔の細孔径について、酸化剤ガス通路路の上流領域よりも下流領域が相対的に大きくなるように設定すれば、上流領域において水蒸気分圧を相対的に大きくできると共に、酸化剤ガスメイン通路の下流領域において水蒸気分圧を相対的に小さくでき、ひいては上流領域における加湿速度を相対的に増加させると共に、下流領域における加湿速度を相対的に減少させることができ、上流領域における過剰乾燥、下流領域におけるフラッディング現象を抑制できることを知見した。この知見に基づいて第１発明に係る燃料電池発電システムを開発した。
【００１５】
また、Ｋｅｌｖｉｎの式によれば、細孔の内壁面が親水性であれば、θが０〜９０度以下とされるため、ｃｏｓθは正の値となり（ｃｏｓθ≧０）、ＰはＰｏよりも小さくなる（Ｐ＜Ｐｏ）。そしてＫｅｌｖｉｎの式によれば、細孔径ｒが大きければ大きいほど、細孔の水蒸気分圧Ｐは大きくなる。これにより親水性を有する酸化剤ガスセパレータのうち酸化剤ガス通路に対向する側における細孔の細孔径について、上流領域における細孔径を相対的に大きく設定し、下流領域における細孔径を相対的に小さく設定すれば、乾燥しがちの上流領域における加湿速度を増加させることができると共に、フラッディング現象が生じるおそれがある下流領域における加湿速度を減少させることができることを知見し、第２発明に係る燃料電池発電システムを開発した。
【００１６】
また、Ｋｅｌｖｉｎの式によれば、疎水性が強ければ、θが９０度越え〜１８０度とされるため、ｃｏｓθは負の値となり（ｃｏｓθ＜０）、平衡状態の水蒸気分圧Ｐはその温度における飽和蒸気圧Ｐｏよりも大きくなる（Ｐ＞Ｐｏ）。そしてＫｅｌｖｉｎの式によれば、疎水性が強ければ強いほど、ｃｏｓθの絶対値が大きくなり、細孔の水蒸気分圧Ｐは大きくなる。また親水性が強ければ強いほど、ｃｏｓθの絶対値が小さくなり、細孔の水蒸気分圧Ｐは小さくなる。これにより酸化剤ガスの流れの上流領域に位置するサブスタックの酸化剤ガスセパレータを相対的に強い疎水性に設定し、酸化剤ガスの流れの下流領域に位置するサブスタックの酸化剤ガスセパレータを相対的に弱い疎水性または親水性に設定すれば、乾燥しがちの上流領域の水蒸気分圧を相対的に増加させて、上流領域における加湿速度を増加させることができると共に、フラッディング現象が生じるおそれがある下流領域の水蒸気分圧を相対的に減少させて、下流領域における加湿速度を減少させることができることを知見し、第３発明に係る固定高分子型燃料電池を開発した。
【００１７】
（２）第１発明に係る燃料電池発電システムは、イオン伝導性をもつ電解質膜と、電解質膜の厚み方向の一方側に設けられた燃料極と、電解質膜の厚み方向の他方側に設けられた酸化剤極と、燃料極に燃料を供給する燃料通路を形成する燃料セパレータと、酸化剤極に酸化剤ガスを供給する酸化剤ガス通路を形成する酸化剤ガスセパレータと、酸化剤ガスセパレータのうち酸化剤ガス通路に背向する位置に通水路とを備えるセルを複数個組み付けたサブスタックを有し、
サブスタックを複数個並設した主スタックを具備する燃料電池発電システムであって、
各サブスタックの酸化剤ガスセパレータは、多数の細孔をもつ多孔質性を有しており、
隣設する各サブスタックを直列に酸化剤ガスが流れるように繋ぐと共に酸化剤ガス通路に連通している酸化剤ガスメイン通路が設けられ、
酸化剤ガスメイン通路の上流を上流領域とし、酸化剤ガスメイン通路の下流を下流領域としたとき、
各サブスタックの酸化剤ガスセパレータにおける細孔の細孔径は、
上流領域に位置するサブスタックでは相対的に小さく設定され、下流領域に位置するサブスタックでは相対的に大きく設定されていることを特徴とするものである。
【００１８】
第１発明に係る燃料電池発電システムによれば、複数個のサブスタックを直列に酸化剤ガスが流れるように、複数個のサブスタックを直列に繋ぐ酸化剤ガスメイン通路が設けられている。そして、酸化剤ガスセパレータにおける細孔の細孔径は、上流領域のサブスタックでは相対的に小さく設定され、下流領域のサブスタックでは相対的に大きくなるように設定されている。このため酸化剤ガスセパレータが疎水性を有すれば、Ｋｅｌｖｉｎの式によれば、乾燥しがちの上流領域の細孔の水蒸気分圧を相対的に増加させて、上流領域の酸化剤ガスを加湿する加湿速度を増加させることができると共に、フラッディング現象が生じるおそれがある下流領域の水蒸気分圧を相対的に減少させて、下流領域の酸化剤ガスを加湿する加湿速度を減少させることができる。
【００１９】
（３）第２発明に係る燃料電池発電システムは、イオン伝導性をもつ電解質膜と、電解質膜の厚み方向の一方側に設けられた燃料極と、電解質膜の厚み方向の他方側に設けられた酸化剤極と、燃料極に燃料を供給する燃料通路を形成する燃料セパレータと、酸化剤極に酸化剤ガスを供給する酸化剤ガス通路を形成する酸化剤ガスセパレータと、酸化剤ガスセパレータのうち酸化剤ガス通路に背向する位置に通水路とを備えるセルを複数個組み付けたサブスタックを有し、
サブスタックを複数個並設した主スタックを具備する燃料電池発電システムであって、
各サブスタックの酸化剤ガスセパレータは、多数の細孔をもつ多孔質性を有しており、
隣設する各サブスタックを直列に酸化剤ガスが流れるように繋ぐと共に酸化剤ガス通路に連通している酸化剤ガスメイン通路が設けられ、
酸化剤ガスメイン通路の上流を上流領域とし、酸化剤ガスメイン通路の下流を下流領域としたとき、
各サブスタックの酸化剤ガスセパレータにおける細孔の細孔径は、
上流領域に位置するサブスタックでは相対的に大きく設定され、下流領域に位置するサブスタックでは相対的に小さく設定されていることを特徴とするものである。
【００２０】
第２発明に係る燃料電池発電システムによれば、複数個のサブスタックを直列に酸化剤ガスが流れるように複数個のサブスタックを直列に繋ぐ酸化剤ガスメイン通路が設けられている。そして、酸化剤ガスセパレータにおける細孔の細孔径は、上流領域では相対的に大きく設定されていると共に、下流領域では相対的に小さく設定されている。このため酸化剤ガスセパレータが親水性を有すれば、上記したＫｅｌｖｉｎの式によれば、乾燥しがちの上流領域の細孔の水蒸気分圧を相対的に増加させて、上流領域の酸化剤ガスを加湿する加湿速度を増加させることができると共に、フラッディング現象が生じるおそれがある下流領域の細孔の水蒸気分圧を相対的に減少させて、下流領域の酸化剤ガスを加湿する加湿速度を減少させることができる。
【００２１】
（４）第３発明に係る燃料電池発電システムは、イオン伝導性をもつ電解質膜と、電解質膜の厚み方向の一方側に設けられた燃料極と、電解質膜の厚み方向の他方側に設けられた酸化剤極と、燃料極に燃料を供給する燃料通路を形成する燃料セパレータと、酸化剤極に酸化剤ガスを供給する酸化剤ガス通路を形成する酸化剤ガスセパレータと、酸化剤ガスセパレータのうち酸化剤ガス通路に背向する位置に通水路とを備えるセルを複数個組み付けたサブスタックを有し、
サブスタックを複数個並設した主スタックを具備する燃料電池発電システムであって、
各サブスタックの酸化剤ガスセパレータは、多数の細孔をもつ多孔質性を有しており、且つ、隣設するサブスタックを直列に酸化剤ガスが流れるように繋ぐと共に酸化剤ガス通路に連通している酸化剤ガスメイン通路が設けられ、
酸化剤ガスメイン通路の上流を上流領域とし、酸化剤ガスメイン通路の下流を下流領域としたとき、
各サブスタックの酸化剤ガスセパレータのうち酸化剤ガス通路に対面する側は、上流領域に位置するサブスタックでは、下流領域に位置するサブスタックよりも疎水性が相対的に強く設定されており、
下流領域に位置するサブスタックでは、上流領域に位置するサブスタックよりも疎水性が相対的に弱く設定されているか親水性に設定されていることを特徴とするものである。
【００２２】
第３発明に係る燃料電池発電システムによれば、各サブスタックの酸化剤ガスセパレータのうち酸化剤ガス通路に対面する側は、上流領域では下流領域よりも疎水性が相対的に強く設定されており、且つ、下流領域では上流領域よりも疎水性が相対的に弱く設定されているか、あるいは、親水性に設定されている。このため上記したＫｅｌｖｉｎの式によれば、乾燥しがちの上流領域の細孔の水蒸気分圧を相対的に増加させて、酸化剤ガスを加湿する加湿速度を増加させることができると共に、フラッディング現象が生じるおそれがある下流領域に位置する細孔の水蒸気分圧を相対的に減少させて、酸化剤ガスを加湿する加湿速度を減少させることができる。
【００２３】
【発明の実施の形態】
第１発明〜第３発明に係る燃料電池発電システムによれば、次の形態のうちの少なくとも一つを採用することができる。
【００２４】
・好ましくは、各サブスタックにおける酸化剤ガスセパレータについては、細孔の細孔径は、一のサブスタックのそれぞれにおいて均質化されている形態を採用できる。この場合、細孔径、細孔径分布、気孔率等の細孔に関する物理量が一のサブスタックにおいて均質化されていることが好ましい。このように各サブスタックのそれぞれにおける酸化剤ガスセパレータについて細孔に関する物理量が均質化されていれば、酸化剤ガスセパレータを形成するのが容易となり、コストを低廉化させつつ酸化剤ガスセパレータを形成するのに有利となる。
【００２５】
『細孔に関する物理量が均質化されている』とは、一のサブスタックの酸化剤ガスセパレータのそれぞれにおいて細孔に関する物理量がその物理量の目標値に対してプラスマイナス３０％以内に設定されていることをいう。物理量が例えば細孔径であれば、一のサブスタックにおいて酸化剤ガスセパレータの細孔径は、一のサブスタックにおける酸化剤ガスセパレータの細孔径の目標値に対してプラスマイナス３０％以内（望ましくプラスマイナス２５％以内、更に望ましくプラスマイナス２０％以内）に設定されていることをいう。
【００２６】
・酸化剤ガスが流れる酸化剤ガスメイン通路は、隣設するサブスタックを直列に繋ぐ。酸化剤ガスメイン通路は、隣設するサブスタック同士を直列に繋いでおればよい。ここで、一のサブスタック内に設けられている複数の酸化剤ガス通路同士は並列に繋がれていても良い。あるいは、一のサブスタック内に設けられている複数の酸化剤ガス通路同士は直列に繋がれていても良い。
【００２７】
・好ましくは、各サブスタックは、互いに電気的に並列に接続されている形態を採用できる。酸化剤ガスメイン通路の上流領域では、発電反応による酸化剤消費があまり進行していないため、酸化剤ガスの酸化剤濃度が下流領域よりも高めとなる。また、酸化剤ガスメイン通路の下流領域では、発電反応による酸化剤消費が進行しているため、酸化剤ガスの酸化剤濃度が上流領域よりも低めとなる。
【００２８】
このように酸化剤の濃度が上流領域と下流領域とで異なるため、酸化剤ガスメイン通路の上流領域における発電条件と、酸化剤ガスメイン通路の下流領域における発電条件とは同一ではなく、酸化剤ガスメイン通路の流れ方向において発電電流量も均一ではない。この場合、酸化剤濃度が少ない下流領域のサブスタックは、発電条件は厳しい。このため、各サブスタックを電気的に直列に繋いで各サブスタックの発電電流量を同一とせんとすると、下流領域のサブスタックの負荷が大きくなり、下流領域のサブスタックの劣化が下流領域のサブスタックよりも進行するおそれがある。そこで各サブスタックを互いに電気的に並列に接続し、下流領域のサブスタックの劣化の進行をできるだけ抑え、燃料電池の運転の信頼性を更に向上させることにしている。劣化が支障ないとき等には、場合によっては、使用条件を考慮し、各サブスタックを互いに電気的に直列に接続することもできる。
【００２９】
・下流領域のサブスタックの酸化剤ガス通路の圧力をＰａ’とし、そのサブスタックにおいて当該部分に背向する通水路部分の圧力をＰｗ’とすると、Ｐａ’はＰｗ’よりも大きく設定されている形態を採用することができる（Ｐａ’＞Ｐｗ’）。この場合、Ｐａ’＞Ｐｗ’であるため、下流領域に滞留している余剰水を酸化剤ガスセパレータの細孔を介してそのサブスタックの通水路に戻すことができ、下流領域におけるフラッディング現象の抑制に有利である。
【００３０】
・上記したように酸化剤ガスセパレータは細孔を有する。第１発明によれば、酸化剤ガスセパレータにおける細孔の細孔径としては、上流領域のサブスタックでは相対的に小さく、下流領域のサブスタックでは相対的に大きくなるように設定されている。また第２発明によれば、酸化剤ガスセパレータにおける細孔の細孔径としては、上流領域のサブスタックでは相対的に大きくされ、下流領域のサブスタックでは相対的に小さくなるように設定されている。また第３発明では、各サブスタックの酸化剤ガスセパレータの細孔径は、均質化されていることが好ましく、主スタックにおいて酸化剤ガスセパレータの細孔径はほぼ程度とすることができる。酸化剤ガスセパレータの細孔径としては適宜選択できるが、１〜２００μｍ、１〜１００μｍ、殊に２〜３０μｍ、２〜１５μｍ、更に３〜４μｍを例示することができる。これらの範囲を考慮し、サブスタックの酸化剤ガスセパレータの細孔径の大小関係を設定することができる。
【００３１】
酸化剤ガスセパレータの気孔率としては適宜選択できるが、体積比で１０〜９０％、１５〜６０％、殊に２０〜４０％とすることができる。但し細孔径、気孔率は上記した範囲に限定されるものではない。なお、燃料電池発電システムとしては、車載用、定置用、ポータブル用、家庭用、業務用等を問わない。
【００３２】
・第１発明〜第３発明に係る燃料電池によれば、各サブスタックの酸化剤ガスセパレータのうち少なくとも通水路に対向する対向面は、親水性を有している形態を採用することができる。当該対向面にサブスタックの通水路の水を浸透させることができ、当該対向面における細孔を水で封止してシールすることができ、酸化剤ガスがサブスタックの酸化剤ガスセパレータを介して通水路に漏れることを抑制できる。
【００３３】
・第１発明に係る燃料電池によれば、複数のサブスタックのうち、酸化剤ガスメイン通路の流れの中間点よりも少なくとも上流側のサブスタックについては、当該サブスタックに組み付けられている酸化剤ガスセパレータのうち酸化剤ガス通路に対向する対向面は、疎水性を有していることが好ましい。酸化剤ガスセパレータの細孔が疎水性を有すれば、細孔では水は液相よりも水蒸気として存在し易くなり、細孔の水蒸気による加湿に一層有利となる。ここで、全部のサブスタックについて、当該サブスタックに組み付けられている酸化剤ガスセパレータのうち酸化剤ガス通路に対向する対向面は、疎水性を有する形態を例示することができる。酸化剤ガスセパレータがカーボン材料を基材としておれば、一般的には疎水性をもつ。
【００３４】
・第２発明に係る燃料電池によれば、複数のサブスタックに組み付けられている酸化剤ガスセパレータのうち酸化剤ガス通路に対向する対向面は、親水性を有することが好ましい。
【００３５】
【実施例】
以下、本発明の第１実施例について図１〜図１０を参照して説明する。図１〜図３は本実施例に係る燃料電池発電システムの概念図を模式的に示す。図１に示すように、本実施例に係る燃料電池発電システムのＭＥＡ１は、プロトン伝導性を有する固体高分子型の電解質膜１１と、電解質膜１１の厚み方向の一方側に設けられアノードとも呼ばれる燃料極１２と、電解質膜１１の厚み方向の他方側に設けられカソードとも呼ばれる酸化剤極１５とを有する。
【００３６】
更に、図１に示すように、燃料電池発電システムのセルは、ＭＥＡ１の燃料極１２の外側に配置され燃料極１２にガス状の燃料を供給する溝状の燃料通路２１を形成する案内凸部２７を有する燃料配流板として機能できる燃料セパレータ２と、ＭＥＡ１の酸化剤極１５の外側に配置され酸化剤極１５に酸化剤ガス（一般的には空気）を供給する溝状の酸化剤ガス通路３１を形成する案内凸部３７を有する酸化剤ガス配流板として機能できる酸化剤ガスセパレータ３と、酸化剤ガスセパレータ３のうち酸化剤極１５に背向する位置に通水路４１を形成する通水板４とを有する。このようにセルを複数個その厚み方向に積層させて組み付けることにより、後述するサブスタック１０１〜１０４が形成されている。
【００３７】
図１において、酸化剤極１５は、多孔質性及び導電性をもつカーボン系の第１ガス拡散層１６と、触媒を主要成分とする多孔質性及び導電性をもつ第１触媒層１７とを有する。燃料極１２は、多孔質性及び導電性をもつカーボン系の第２ガス拡散層１３と、触媒を主要成分とする多孔質性及び導電性をもつ第２触媒層１４とを有する。触媒としては、白金、パラジウム、ルテニウム、ロジウム、金、銀等のうちの少なくとも１種を例示できる。
【００３８】
燃料セパレータ２は燃料配流板とも呼ばれるものであり、導電性をもつ材料（カーボン系材料）で形成されており、封止用の樹脂を含浸させた緻密体とされている。従って燃料通路２１からの燃料リークは抑制される。
【００３９】
酸化剤ガスセパレータ３は、空気配流板とも呼ばれるものであり、これの厚み方向に連通する連通孔となりうる多数の細孔をもつ多孔質体で形成されており、多孔質性及び導電性を有し、一般的にはカーボン系材料を基材とする。酸化剤ガスセパレータ３は、水蒸気を利用した加湿機能を有する。
【００４０】
本実施例に係る燃料電池発電システムは、多孔質の酸化剤ガスセパレータ３の細孔を利用して、酸化剤ガス通路３１の酸化剤ガスに積極的に水分を付与させるものである。
【００４１】
酸化剤ガスセパレータ３は溝状の酸化剤ガス通路３１を形成するものであり、導電性をもつ材料（カーボン材料等）を基材として形成されており、酸化剤ガスセパレータ３の厚み方向に連通する連通孔となる多数の細孔をもつ。酸化剤ガスセパレータ３のうち酸化剤ガス通路３１に対向する対向面３４は疎水性とされている。また酸化剤ガスセパレータ３のうち通水路４１に対向する対向面３０は親水性とされている。
【００４２】
図６は酸化剤ガスセパレータ３を示す。図６に示すように、酸化剤ガスセパレータ３には、酸化剤ガスが流れる凹状の酸化剤ガス通路３１が案内凸部３７と共に形成されている。酸化剤ガスセパレータ３の一辺部３ａに、酸化剤ガス入口３５、酸化剤ガス出口３６が隣設して形成されている。酸化剤ガス通路３１は、上下方向に延設された仕切壁３８で仕切られている。酸化剤ガスセパレータ３のうち一辺部３ａに対向する他辺部３ｂには、中間口３９が形成されている。図６において、酸化剤ガスは、酸化剤ガス入口３５から酸化剤ガス通路３１に流入し、中間口３９を経て酸化剤ガス出口３６に至り、矢印Ｋ１方向に流れる。
【００４３】
図６、図７に示すように、酸化剤ガスセパレータ３において酸化剤ガス入口３５から導入された酸化剤ガスは、中間口３９に至るまでは一方向に流れ、中間口３９から酸化剤ガス出口３６までは逆方向に流れる。即ち、酸化剤ガスセパレータ３においては、酸化剤ガスは逆Ｕ字形状に流れる。
【００４４】
図６、図７に示すように、酸化剤ガスセパレータ３のうち一辺部３ａに隣設する隣設辺部３ｃには、燃料入口２５及び吐水口４４が隣設して形成されている。酸化剤ガスセパレータ３のうち他辺部３ｂに隣設する隣設辺部３ｄには、燃料出口２６及び給水口４３が隣設して形成されている。なお、図６に示すように、酸化剤ガス通路３１の通路幅は、仕切壁３８によって、上流側の通路幅Ｌ１と下流側の通路幅Ｌ２として仕切られ、且つ、Ｌ１＞Ｌ２（図６参照）に設定されているため、下流側を流れる酸化剤ガスの流速を増加させるのに寄与でき、余剰水を酸化剤ガス出口３６に排出させ易くなる効果を期待できる。
【００４５】
ここで、酸化剤ガスセパレータ３は多孔質であり、細孔をもつため、燃料入口２５及び燃料出口２６を流れるガス状の燃料が細孔を介して酸化剤ガス通路３１に混入するおそれがある。そこで本実施例によれば、図７に示すように、酸化剤ガスセパレータ３のうち燃料入口２５及び燃料出口２６の付近に緻密体部分３ｒ（図７においてハッチングで示す領域）を設けており、緻密体部分３ｒにより上記した燃料の混入が抑えられている。緻密体部分３ｒは樹脂を含浸させて、当該部分３ｒにおける細孔を封止してガスシール性を高めることにより形成できる。なお必要に応じて、仕切壁３８にも樹脂を含浸させて、仕切壁３８の細孔を封止させて緻密体とすることができる。
【００４６】
さて本実施例の要部構成について説明を加える。図２、図３に示すように、本実施例に係る主スタック１００は、複数個（例えば４個）サブスタック１０１、１０２、１０３、１０４を並設することにより形成されている。サブスタック１０１、１０２、１０３、１０４は、それぞれ、図１に示すＭＥＡ１を複数枚これの厚み方向に酸化剤ガスセパレータ３及び燃料セパレータ２と共に積層させることにより形成されている。
【００４７】
本実施例によれば、図２に示すように、サブスタック１０１、１０２、１０３、１０４の酸化剤ガス通路３１を直列に繋ぐ酸化剤ガスメイン通路３００が設けられている。酸化剤ガスメイン通路３００の上流を上流領域とし、酸化剤ガスメイン通路３００の下流を下流領域としたとき、酸化剤ガスメイン通路３００においてこれの上流領域の導入口３００ａから、下流領域の導出口３００ｃに向かうにつれて、サブスタック１０１、サブスタック１０２、サブスタック１０３、サブスタック１０４の順に直列的に配置されている。よって、酸化剤ガスの流れの最も上流側がサブスタック１０１とされている。酸化剤ガスの流れの最も下流側がサブスタック１０４とされている。
【００４８】
酸化剤ガスメイン通路３００は、隣設するサブスタック１０１〜１０４同士を直列に繋いでおればよい。ここで、一のサブスタック内に設けられている各セルの構成要素である複数の酸化剤ガス通路３１同士は、並列に繋がれているが、これに限らず、場合によっては、一のサブスタック内に設けられている複数の酸化剤ガス通路３１同士は、直列に繋がれていても良い。
【００４９】
更に図２に示すように、サブスタック１０１、１０２、１０３、１０４を直列に繋ぐ燃料メイン通路２００が燃料通路２１に連通するように設けられている。本実施例によれば、燃料メイン通路２００において燃料は、酸化剤ガスと逆に、サブスタック１０４、サブスタック１０３、サブスタック１０２、サブスタック１０１の順に直列に流れる。従って燃料の上流側がサブスタック１０４とされていると共に、下流側がサブスタック１０１とされている。
【００５０】
上記したように燃料を酸化剤ガスと逆向きに、サブスタック１０４、サブスタック１０３、サブスタック１０２、サブスタック１０１の順に直列に流せば、酸化剤ガスの下流側と燃料の上流側とが互いに背向する頻度が高くなり、次の利点が得られる。即ち、酸化剤ガスの下流はその上流よりも、生成水によって水蒸気が増して湿分が多い。このため酸化剤ガスの下流側と燃料の上流とが背向する位置にあれば、酸化剤ガスの下流側の多めの湿分を浸透させて燃料側の上流側に供給することができ、自立的に水蒸気バランスを採ることができる。
【００５１】
なお、本実施例によれば、燃料を酸化剤ガスと逆向きに流すことにしているが、これに限らず、燃料を酸化剤ガスの流れと同じように、サブスタック１０１、サブスタック１０２、サブスタック１０３、サブスタック１０４の順に直列に流すことにしても良いし、あるいは、各サブスタック１０１〜１０４に互いに並列に流すことにしても良い。
【００５２】
燃料電池発電システムを運転する際には、酸化剤ガス（一般的にはガス状の空気）が酸化剤ガスメイン通路３００の導入口３００ａに供給され、酸化剤ガスは、サブスタック１０１の各酸化剤ガス通路３１→サブスタック１０２の各酸化剤ガス通路３１→サブスタック１０３の各酸化剤ガス通路３１→サブスタック１０４の各酸化剤ガス通路３１、導出口３００ｃの順に流れる。このように各サブスタック１０１〜１０４に流入した酸化剤ガスは、酸化剤ガス通路３１から酸化剤極１５の第１ガス拡散層１６、第１触媒層１７に向けて矢印Ｅ１方向（図１参照）に流入する。
【００５３】
更に、図２において、ガス状の燃料（純水素ガスや改質ガス等の水素含有ガス）は、燃料メイン通路２００の導入口２００ａに供給され、サブスタック１０４の各燃料通路２１→サブスタック１０３の各燃料通路２１、サブスタック１０２の各燃料通路２１→サブスタック１０１の各燃料通路２１→導出口２００ｃの順に流れる。
【００５４】
更にまた、各サブスタック１０１〜１０４を冷却する冷却通路４００（図２では一部省略）が設けられている。冷却通路４００は、水が供給される給水口４００ａ、水を吐出する吐出口４００ｃをもち、各サブスタック１０１〜１０４の通水路４１に連通してこれに給水するものである。冷却通路４００の水は、酸化剤ガスの流れと同様に、サブスタック１０１の各通水路４１、サブスタック１０２の各通水路４１、サブスタック１０３の各通水路４１、サブスタック１０４の各通水路４１の順に直列的に流れる。但し、冷却通路４００は、場合によってはサブスタック１０１〜１０４に対して逆向きに流しても良いし、あるいは、サブスタック１０１〜１０４に対して並列的に水を流すことにしても良い。
【００５５】
図１において、各サブスタック１０１〜１０４に供給された燃料は、燃料通路２１から燃料極１２の第２ガス拡散層１３、第２触媒層１４に向けて矢印Ｅ２方向に流入する。そして、第２触媒層１４の触媒作用により、燃料に含まれている水素からプロトン（水素イオン）と電子（ｅ−）とが生成される。生成されたプロトンは、電解質膜１１を厚み方向に透過して酸化剤極１５に至る。電子は導電経路を流れ、導電経路の負荷で電気的仕事を行った後に、酸化剤極１５に至る。そして酸化剤極１５では、酸化剤極１５の第１触媒層１７の触媒作用により、酸化剤極１５に供給された酸化剤ガス（一般的に空気）とプロトンと電子とが反応して水が生成される。このような発電反応により熱が発生するが、通水路４１の水により燃料電池発電システムは冷却される。
【００５６】
上記した発電反応に基づいてＭＥＡ１では水が生成され、その生成水が下流領域に移送される等の理由により、酸化剤ガスの上流領域よりも下流領域の方が生成水が相対的に多くなる傾向となる。上記したＭＥＡ１では、上流領域では、下流領域よりも湿度が低めとなり、乾燥が生じるおそれがあり、下流領域では余剰水が滞留するおそれがある。なお燃料電池発電システムの酸化剤ガス直列通路３００に供給される酸化剤ガスとしては、加湿されていないものでも良いし、加湿されているものでも良い。燃料電池発電システムの燃料直列通路２００に供給される燃料についても、同様に、加湿されていないものでも良いし、加湿されているものでも良い。
【００５７】
さて本実施例によれば、前述したように、主スタック１００を構成する各サブスタック１０１〜１０４について、酸化剤ガスセパレータ３における細孔の細孔径は、図１０から理解できるように、酸化剤ガスメイン通路３００の上流領域よりも酸化剤ガスメイン通路３００の下流領域が大きくなるように設定されている。即ち、各サブスタック１０１〜１０４の酸化剤ガスセパレータ３における細孔の細孔径は、酸化剤ガスメイン通路３００上流領域から酸化剤ガスメイン通路３００の下流領域に向かうにつれて段階的に次第に大きくなるように設定されている。ここで、上流側のサブスタック１０１の酸化剤ガスセパレータ３における細孔の細孔径（目標値）をＤ１とする。次に上流側のサブスタック１０２の酸化剤ガスセパレータ３における細孔の細孔径（目標値）をＤ２とする。最も下流側のサブスタック１０４の酸化剤ガスセパレータ３における細孔の細孔径（目標値）をＤ４とする。次にサブスタック１０４よりも上流側のサブスタック１０３の酸化剤ガスセパレータ３における細孔の細孔径（目標値）をＤ３とする。
【００５８】
図１０の横軸はサブスタック１０１〜１０４を示す。図１０の縦軸は各サブスタック１０１〜１０４の酸化剤ガスセパレータ３の細孔の細孔径（目標値）を示す。本実施例によれば、図１０に示すように、サブスタック１０〜１０４の酸化剤ガスセパレータ３の細孔径（目標値）については、Ｄ１＜Ｄ２＜Ｄ３＜Ｄ４の関係に設定されている。
【００５９】
即ち、図１０に示すように、酸化剤ガスセパレータ３については、酸化剤ガスメイン通路３００の上流領域の細孔径が相対的に小さく設定されていると共に、酸化剤ガスメイン通路３００の下流領域の細孔径が相対的に大きく設定されている。これにより前述したように、各サブスタック１０１〜１０４について、酸化剤ガスセパレータ３のうち酸化剤ガス通路３１に対向する対向面３４の細孔の内壁面が疎水性であり、θが９０度越え〜１８０度とされるため、上記したＫｅｌｖｉｎの式によれば、ｃｏｓθは負の値となり（ｃｏｓθ＜０）、細孔の水蒸気分圧Ｐはその温度における飽和蒸気圧Ｐｏよりも大きくなる（Ｐ＞Ｐｏ）。そして、上記したように各サブスタック１０１〜１０４について酸化剤ガスセパレータ３の対向面３４は疎水性に設定されているため、Ｋｅｌｖｉｎの式によれば、細孔径ｒが小さければ小さいほど、細孔の水蒸気分圧Ｐは相対的に大きくなる。従って酸化剤ガスセパレータ３の細孔の水蒸気分圧Ｐとしては、サブスタック１０１＞サブスタック１０２＞サブスタック１０３＞サブスタック１０４の関係とされている。換言すれば、酸化剤ガスセパレータ３の細孔の水蒸気分圧Ｐとしては、酸化剤ガスメイン通路３００の上流側のサブスタック１０１、１０２は、酸化剤ガスメイン通路３００の下流側のサブスタック１０３、１０４よりも大きくされている。
【００６０】
ここで、サブスタック１０１〜１０４のうちサブスタック１０１、１０２は酸化剤ガスの流れの上流側であるため、サブスタック１０１、１０２の酸化剤ガス通路３１は乾燥しがちである。殊に、最も上流側のサブスタック１０１の酸化剤ガス通路３１は乾燥しがちである。この点本実施例によれば、酸化剤ガスの流れの上流側であるサブスタック１０１、１０２について、図１０から理解できるように、酸化剤ガスセパレータ３の細孔の細孔径が相対的に小さく設定されているため、前述したように、上記したＫｅｌｖｉｎの式によれば、細孔の水蒸気分圧を相対的に高くできるため、乾燥しがちの上流領域における加湿速度を増加させることができる。特に、酸化剤ガスの流れの最も上流側であるサブスタック１０１について、酸化剤ガスセパレータ３の細孔の細孔径が最も小さく設定されているため、Ｋｅｌｖｉｎの式によれば、細孔の水蒸気分圧を相対的に最も高くできるため、乾燥しがちの上流領域における加湿速度を増加させることができる。
【００６１】
また、サブスタック１０１〜１０４のうちサブスタック１０３、１０４は酸化剤ガスの流れの下流側であるため、サブスタック１０３、１０４の酸化剤ガス通路３１は水が余剰になりがちである。殊に、最も下流側のサブスタック１０４の酸化剤ガス通路３１は水が余剰になりがちである。この点本実施例によれば、酸化剤ガスの流れの下流側であるサブスタック１０３、１０４について、酸化剤ガスセパレータ３の細孔の細孔径が相対的に大きく設定されているため、前述したように、Ｋｅｌｖｉｎの式によれば、細孔の水蒸気分圧を相対的に低めにできるため、水が余剰になりがちの酸化剤ガス路印通路３００の下流領域における加湿速度を減少させることができ、酸化剤ガスメイン通路３００の下流領域におけるフラッディング現象が防止するのに有利である。殊に、最も下流側のサブスタック１０４について、酸化剤ガスセパレータ３の細孔の細孔径が最も大きく設定されているため、Ｋｅｌｖｉｎの式によれば、細孔の水蒸気分圧を相対的に最も低めにできるため、水が余剰になりがちの下流領域における加湿速度を減少させることができ、下流領域におけるフラッディング現象が防止するのに有利である。
【００６２】
上記したように酸化剤ガスメイン通路３００の上流流域から下流領域にかけて、酸化剤ガスセパレータ３の細孔の細孔径が小→大に変化している。ここで一枚の酸化剤ガスセパレータを用意し、その酸化剤ガスセパレータの細孔の細孔径の分布を酸化剤ガスの流れに沿って小→大に変化させることも考えられる。しかしこのように１枚の酸化剤ガスセパレータにおいて細孔の細孔径の分布を酸化剤ガスの流れに沿って傾斜的に変化させることは、製造が容易ではなく、量産に適しにくく、コスト高となり易い。この点本実施例によれば、酸化剤ガスメイン通路３００の上流流域から下流領域にかけて酸化剤ガスセパレータ３の細孔の細孔径が小→大に変化しているものの、各サブスタック１０１〜１０４ごとの酸化剤ガスセパレータ３の細孔径は均質化されている。即ち、サブスタック１０１の酸化剤ガスセパレータ３の細孔の細孔径（目標値）はＤ１であり、均質化されている。サブスタック１０２の酸化剤ガスセパレータ３の細孔の細孔径（目標値）はＤ２であり、均質化されている。サブスタック１０３の酸化剤ガスセパレータ３の細孔の細孔径（目標値）はＤ３であり、均質化されている。サブスタック１０４の酸化剤ガスセパレータ３の細孔の細孔径（目標値）はＤ４であり、均質化されている。
【００６３】
ここで、サブスタック１０１において実際の細孔径の平均値は、サブスタック１０１における酸化剤ガスセパレータ３の細孔径（目標値）Ｄ１に対してプラスマイナス３０％以内（望ましくプラスマイナス２５％以内、更に望ましくプラスマイナス２０％以内）に設定されている。別のサブスタック１０２において酸化剤ガスセパレータ３の実際の細孔径の平均値は、このサブスタック１０２における酸化剤ガスセパレータ３の細孔径（目標値）Ｄ２に対してプラスマイナス３０％以内（望ましくプラスマイナス２５％以内、更に望ましくプラスマイナス２０％以内）に設定されている。別のサブスタック１０３において酸化剤ガスセパレータ３の実際の細孔径の平均値は、このサブスタック１０３における酸化剤ガスセパレータ３の細孔径（目標値）Ｄ３に対してプラスマイナス３０％以内（望ましくプラスマイナス２５％以内、更に望ましくプラスマイナス２０％以内）に設定されている。細孔径Ｄ４についても同様に設定されている。
【００６４】
従って本実施例によれば、サブスタック１０１用の均質化された細孔径をもつ酸化剤ガスセパレータ３を形成し、サブスタック１０２用の均質化された細孔径をもつ酸化剤ガスセパレータ３を形成し、サブスタック１０３用の均質化された細孔径をもつ酸化剤ガスセパレータ３を形成し、サブスタック１０４用の均質化された細孔径をもつ酸化剤ガスセパレータ３を形成すればよい。
【００６５】
上記のように酸化剤ガスセパレータ３の細孔の細孔径、気孔率等の細孔に関する物理量は、サブスタック１０１〜１０４のそれぞれにおいて均質化されているため、１枚の酸化剤ガスセパレータにおいて細孔径の分布を傾斜的にせずとも良い。故に、各サブスタック１０１〜１０４の酸化剤ガスセパレータ３の製造は簡便であり、生産性を高くすることができ、コスト低廉化、量産化に貢献できる。
【００６６】
本実施例によれば、図３に示すように、並設された各サブスタック１０１〜１０４の一端側にこれらを電気的に繋ぐ集電体５００を装備し、各サブスタック１０１〜１０４の他端側にこれらを電気的に繋ぐ集電体５１０を装備することにより、各サブスタック１０１〜１０４は互いに電気的に並列に接続されている。
【００６７】
酸化剤ガスメイン通路３００の上流領域では、発電反応による酸化剤消費があまり進行していないため、酸化剤ガスの酸化剤濃度（酸素濃度）が下流領域よりも高めとなる。また、酸化剤ガスメイン通路３００の下流領域では、発電反応による酸化剤消費（酸素消費）が進行しているため、酸化剤ガスの酸化剤濃度が上流領域よりも低めとなる。このように酸化剤ガスメイン通路３００の酸化剤の濃度が上流領域と下流領域とで異なるため、酸化剤ガスメイン通路３００の上流領域における発電条件と、酸化剤ガスメイン通路３００の下流領域における発電条件とは同一ではなく、酸化剤ガスメイン通路３００の流れ方向において発電電流量も同一ではない。この場合、酸化剤濃度（酸素濃度）が少ない下流領域のサブスタック１０４は、発電条件は厳しいため、各サブスタック１０１〜１０４を直列に繋いで各サブスタック１０１〜１０４の発電電流量を同一とせんとすると、下流領域のサブスタック１０４の負荷が大きくなり、下流領域のサブスタック１０４の劣化が進行するおそれがある。そこで本実施例によれば、前述したように、各サブスタック１０１〜１０４を互いに電気的に並列に接続し、下流領域のサブスタック１０１〜１０４の劣化の進行を抑え、燃料電池の運転の信頼性を更に向上させることにしている。
【００６８】
なお、図８、図９は、各サブスタック１０１〜１０４の酸化剤ガスセパレータ３の細孔構造をモデル化して示す。本実施例によれば、酸化剤ガスセパレータ３のうち通水路４１に対面する対向面３０側は親水性領域Ｘ１を有するため、図８に示すように、通水路４１に存在する液相としての水を、毛細管圧により、酸化剤ガスセパレータ３において矢印Ａ１方向に向けて移動させて細孔に浸透させることができる。この結果、液相としての水を酸化剤ガスセパレータ３のうち通水路４１側の細孔に浸透させて細孔を封止できるため、酸化剤ガスセパレータ３の細孔のシールを図ることができ、酸化剤ガス通路３１の酸化剤ガスが通水路４１に洩れることが抑えられ、発電反応を良好に行うことができる。図８に示すように、酸化剤ガスセパレータ３のうち酸化剤ガス通路３１に対向する対向面３４は疎水性領域Ｘ２を有する。
【００６９】
また本実施例によれば、図９に示すように、この酸化剤ガスセパレータ３は、複数層構造とすることもできる。この場合、酸化剤ガスセパレータ３は、通水路４１に対向する対向面３０をもつと共に親水性領域Ｘ１をもつ第１層３２と、酸化剤ガス通路４１に対向する対向面３４をもつと共に疎水性領域Ｘ２をもつ第２層３３とで形成されている。
【００７０】
また本実施例によれば、図１〜図３に示すように、酸化剤ガスセパレータ３の酸化剤ガス通路３１が上面開放され、燃料セパレータ２の燃料通路２１が下面開放されるように、酸化剤ガスセパレータ３、ＭＥＡ１、燃料セパレータ２が水平方向に沿って配置されており、且つ、下から上に向けて（矢印Ｙ１方向）、通水路４１→酸化剤ガス通路３１を形成する酸化剤ガスセパレータ３→ＭＥＡ１→燃料通路２１を形成する燃料セパレータ２の順に位置するように上下方向に積層されている。
【００７１】
このため上流側のサブスタック１０１，１０２の酸化剤ガス通路３１では、通水路４１の水は、多孔質の酸化剤ガスセパレータ３の細孔による毛細管圧を利用して、酸化剤ガスセパレータ３をこれの厚み方向に沿って上向き（図４に示す矢印Ｙ２方向）に透過し、酸化剤ガス通路３１に供給される。このように通水路４１の水を酸化剤ガス通路３１に供給するにあたり、重力の反対方向へ水を持ち上げることにしている。このため図４に示すように、酸化剤ガス通路３１に供給された水８０は、酸化剤ガス通路３１の底面３１ｂに溜まり、その水８０の水面８１の上方に水蒸気空間８３が形成され、水蒸気空間８３の水蒸気を利用して酸化剤ガス通路３１の酸化剤ガスの加湿を行うことができる。
【００７２】
更に本実施例では、上流側のサブスタック１０１，１０２によれば、図４に示すように、酸化剤ガス通路３１に水８０が溜まったとき、その水８０は酸化剤ガス通路３１の底面３１ｂに溜まるため、酸化剤ガス通路３１内の水を持ち上げずとも、酸化剤ガス通路３１内の水８０の水面８１上の水蒸気と、酸化剤ガス通路３１内の酸化剤ガスひいてはＭＥＡ２とを効果的に接触させることができる。故に、酸化剤ガス通路３１に供給する酸化剤ガス（一般的には空気）の圧力を過剰に高圧化せずともよく、酸化剤ガス通路３１に供給する酸化剤ガスを大気圧近くに設定できる。このように酸化剤ガス通路３１に供給する酸化剤ガスの圧力を過剰に高圧化せずともよいため、酸化剤ガス通路３１に供給する酸化剤ガスの制御が容易化される。
【００７３】
また、図４から理解できるように、上流領域に位置するサブスタック１０１，１０２については、サブスタック１０１，１０２の酸化剤ガス通路３１の圧力をＰａとし、これに背向する通水路４１の通水路部分４１ｕの圧力をＰｗとし、水を浸透させる細孔の毛細管圧をαすると、水の圧力Ｐｗと毛細管圧αとの和は、Ｐａよりも大きく設定されている（Ｐｗ＋α＞Ｐａ）。ＰｗとＰａとの差圧はΔＰ１として示す（ΔＰ１＝Ｐｗ−Ｐａ）。このように本実施例によれば、上流領域では、差圧ΔＰ１の他に、多孔質の酸化剤ガスセパレータ３の細孔による毛細管圧αを利用して、通水路４１の水を酸化剤ガスセパレータ３にこれの厚み方向に沿って上向き（矢印Ｙ２方向）に透過させ、酸化剤ガスメイン通路３００に供給する。このように通水路４１の水を酸化剤ガス通路３１に供給するにあたり、差圧ΔＰ１及び細孔による毛細管圧を利用するものの、水に作用する重力の影響をできるだけ抑え得る。
【００７４】
ここで本実施例によれば、下流側のサブスタック１０４，１０３については、図５に示すように、酸化剤ガスが流れる酸化剤ガス通路３１の圧力をＰａ’とし、これに背向する通水路４１の通水路部分４１ｄの圧力をＰｗ’とすると、Ｐａ’はＰｗ’よりも大きくなるように、通水条件、酸化剤ガスの供給条件等が設定されている（Ｐａ’＞Ｐｗ’）。Ｐａ’とＰｗ’との差圧はΔＰ２として示す（ΔＰ２＝Ｐａ’−Ｐｗ’）。従って、酸化剤ガスセパレータ３の厚み方向に沿った断面（図５参照）で視たとき、酸化剤ガス通路３１の下流領域の底面３１ｂに溜まっている水は、酸化剤ガスセパレータ３の厚みを下向き（図５に示す矢印Ｙ３方向）に通水路４１に向けて透過する。即ち、酸化剤ガス通路３１の下流領域に溜まっている水を、酸化剤ガスセパレータ３の下方に配置されている通水路４１に戻す際には、差圧ΔＰ２（ΔＰ２＝Ｐａ’−Ｐｗ’：Ｐａ’＞Ｐｗ’）を利用する他に、水に作用する重力を利用して戻すことができる。故に、下流側のサブスタック１０４，１０３では、余剰の水を矢印Ｙ３方向への戻すことを早期に行うことができる。このように余剰の水を通水路４１に戻すことを早期に行ない得るため、酸化剤ガス通路３１の下流領域におけるフラッディング現象を抑えるのに寄与できる。
【００７５】
（第２実施例）
図１１は第２実施例を示す。第２実施例は第１実施例と基本的には同様の構成を有し、同様の作用効果を奏するものであり、図１〜図９を準用する。本実施例においても、図４に示すように、サブスタック１０１、１０２、１０３、１０４の酸化剤ガス通路３１を直列に繋ぐ酸化剤ガスメイン通路３００が設けられている。酸化剤ガスメイン通路３００において上流から下流に向かうにつれてサブスタック１０１、サブスタック１０２、サブスタック１０３、サブスタック１０４とされており、上流側がサブスタック１０１とされていると共に、下流側がサブスタック１０４とされている。
【００７６】
更にサブスタック１０１、１０２、１０３、１０４の燃料通路２１を直列に繋ぐ燃料メイン通路２００が設けられている。燃料メイン通路２００の上流から下流に向かうにつれてサブスタック１０４、サブスタック１０３、サブスタック１０２、サブスタック１０１の順とされており、上流側がサブスタック１０４とされていると共に、下流側がサブスタック１０１とされている。
【００７７】
本実施例によれば、サブスタック１０１〜１０４の酸化剤ガスセパレータ３のうち酸化剤ガス通路３１に対向する対向面３４は、親水性とされている。
【００７８】
更に本実施例によれば、図１１に示すように、各サブスタック１０１〜１０４について、酸化剤ガスセパレータ３における細孔の細孔径は、酸化剤ガスメイン通路３００の上流領域で相対的に大きく設定され、酸化剤ガスメイン通路３００の下流領域が相対的に小さく設定されている。即ち、各サブスタック１０１〜１０４の酸化剤ガスセパレータ３における細孔の細孔径は、酸化剤ガスメイン通路３００上流領域から酸化剤ガスメイン通路３００の下流領域に向かうにつれて次第に小さくなるように設定されている。
【００７９】
ここで、上流側のサブスタック１０１の酸化剤ガスセパレータ３における細孔の細孔径（目標値）をＤ１０とする。次に上流側のサブスタック１０２の酸化剤ガスセパレータ３における細孔の細孔径（目標値）をＤ２０とする。最も下流側のサブスタック１０４の酸化剤ガスセパレータ３における細孔の細孔径を目標値をＤ４０とする。次に下流側に位置するもののサブスタック１０４よりも上流のサブスタック１０３の酸化剤ガスセパレータ３における細孔の細孔径（目標値）をＤ３０とする。
【００８０】
図１１の横軸はサブスタック１０１〜１０４を示す。図１１の縦軸は酸化剤ガスセパレータ３の細孔の細孔径を示す。本実施例によれば、図１１に示すように、各サブスタック１０１〜１０４の細孔径についてはＤ１０＞Ｄ２０＞Ｄ３０＞Ｄ４０の関係に設定されている。
【００８１】
即ち、図１１に示すように、酸化剤ガスセパレータ３については、酸化剤ガスメイン通路３００の上流領域の細孔径が相対的に大きく設定されていると共に、酸化剤ガスメイン通路３００の下流領域の細孔径が相対的に小さく設定されている。これにより前述したように、各サブスタック１０１〜１０４について、酸化剤ガスセパレータ３のうち酸化剤ガス通路３１に対向する対向面３４は親水性とされており、θが０〜９０度未満とされるため、上記したＫｅｌｖｉｎの式によれば、ｃｏｓθは正の値となり（ｃｏｓθ≧０）、ＰはＰｏよりも大きくなる（Ｐ＞Ｐｏ）。そして親水性であれば、Ｋｅｌｖｉｎの式によれば、細孔径ｒが大きければ大きいほど、細孔の水蒸気分圧Ｐは大きくなる。従って酸化剤ガスセパレータ３の細孔の水蒸気分圧Ｐとしては、サブスタック１０１＞サブスタック１０２＞サブスタック１０３＞サブスタック１０４の関係とされている。
【００８２】
ここでサブスタック１０１〜１０４のうちサブスタック１０１、１０２は酸化剤ガスの流れの上流側であるため、サブスタック１０１、１０２の酸化剤ガス通路３１は乾燥しがちである。しかし本実施例によれば、酸化剤ガスの流れの上流側であるサブスタック１０１、１０２について、酸化剤ガスセパレータ３の細孔の細孔径が大きく設定されているため、Ｋｅｌｖｉｎの式によれば、細孔の水蒸気分圧を相対的に高くできるため、酸化剤ガスメイン通路３００の乾燥しがちの上流領域における加湿速度を増加させることができる。
【００８３】
特に、酸化剤ガスの流れの最も上流側であるサブスタック１０１について、酸化剤ガスセパレータ３の細孔の細孔径が最も大きく設定されているため、上記したＫｅｌｖｉｎの式によれば、水蒸気分圧を相対的に高くできるため、乾燥しがちの上流領域における加湿速度を増加させることができる。
【００８４】
また、サブスタック１０１〜１０４のうちサブスタック１０３、１０４は酸化剤ガスの流れの下流側であるため、サブスタック１０３、１０４の酸化剤ガス通路３１は水が余剰になりがちである。しかし本実施例によれば、酸化剤ガスの流れの上流側であるサブスタック１０３、１０４について、酸化剤ガスセパレータ３の細孔の細孔径が相対的に小さく設定されているため、上記したＫｅｌｖｉｎの式によれば、細孔の水蒸気分圧を相対的に低めにできるため、水が余剰になりがちの下流領域における加湿速度を減少させることができ、酸化剤ガスメイン通路３００の下流領域におけるフラッディング現象が防止するのに有利である。
【００８５】
殊に、最も下流側のサブスタック１０について、酸化剤ガスセパレータ３の細孔の細孔径が最も小さく設定されているため、上記したＫｅｌｖｉｎの式によれば、細孔の水蒸気分圧を相対的に低めにできるため、酸化剤ガスメイン通路３００のうち水が余剰になりがちの下流領域における加湿速度を減少させることができ、下流領域におけるフラッディング現象が防止するのに有利である。
【００８６】
上記したように酸化剤ガスメイン通路３００の上流流域から下流領域にかけて、細孔の細孔径が大→小に変化している。ここで１枚の酸化剤ガスセパレータの細孔の細孔径の分布を酸化剤ガスの流れに沿って変化させることも考えられる。しかしこのように１枚の酸化剤ガスセパレータにおいて細孔の細孔径の分布を酸化剤ガスの流れに沿って変化させることは、製造が容易ではなく、コスト高となる。この点について本実施例によれば、酸化剤ガスメイン通路３００の上流流域から下流領域にかけて酸化剤ガスセパレータ３の細孔の細孔径が大→小に変化しているものの、各サブスタック１０１〜１０４ごとの酸化剤ガスセパレータ３の細孔径は均質化されている。即ち、サブスタック１０１の酸化剤ガスセパレータ３の細孔の細孔径（目標値）はＤ１０とされ、均質化されている。サブスタック１０２の酸化剤ガスセパレータ３の細孔の細孔径（目標値）はＤ２０とされ、均質化されている。サブスタック１０３の酸化剤ガスセパレータ３の細孔の細孔径（目標値）はＤ３０とされ、均質化されている。サブスタック１０４の酸化剤ガスセパレータ３の細孔の細孔径（目標値）はＤ４０とされ、均質化されている。従って、サブスタック１０１用の均質化された細孔径をもつ酸化剤ガスセパレータ３を形成しサブスタック１０２用の均質化された細孔径をもつ酸化剤ガスセパレータ３を形成し、サブスタック１０３用の均質化された細孔径をもつ酸化剤ガスセパレータ３を形成し、サブスタック１０４用の均質化された細孔径をもつ酸化剤ガスセパレータ３を形成すればよい。このように酸化剤ガスセパレータ３の細孔の細孔径は、サブスタック１０１〜１０４のそれぞれにおいては均質化されているため、各サブスタック１０１〜１０４の酸化剤ガスセパレータ３の製造は簡便であり、生産性を高くすることができ、コスト低廉化、量産化に貢献できる。
【００８７】
本実施例によれば、第１実施例と同様に、各サブスタック１０１〜１０４を互いに電気的に並列に接続しているため、下流領域のサブスタック１０１〜１０４の劣化の進行を抑え、燃料電池の運転の信頼性を更に向上させることにしている。
（第３実施例）
図１２は第３実施例（第３発明に相当）を示す。第３実施例は第１実施例と基本的には同様の構成を有し、基本的には同様の作用効果を奏するものであり、図１〜図９を準用する。本実施例においても、図４に示すように、サブスタック１０１、１０２、１０３、１０４の酸化剤ガス通路３１を直列に繋ぐ酸化剤ガスメイン通路３００が設けられている。酸化剤ガスメイン通路３００において上流から下流に向かうにつれてサブスタック１０１、サブスタック１０２、サブスタック１０３、サブスタック１０４とされており、上流側がサブスタック１０１とされていると共に、下流側がサブスタック１０４とされている。
【００８８】
更にサブスタック１０１、１０２、１０３、１０４の燃料通路２１を直列に繋ぐ燃料メイン通路２００が設けられている。燃料メイン通路２００において上流から下流に向かうにつれてサブスタック１０４、サブスタック１０３、サブスタック１０２、サブスタック１０１の順とされており、上流側がサブスタック１０４とされていると共に、下流側がサブスタック１０１とされている。
【００８９】
本実施例によれば、各サブスタック１０１〜１０４において、酸化剤ガスセパレータ３の細孔径は均質化されており、同程度とされている。各サブスタック１０１〜１０４において、酸化剤ガスセパレータ３のうち酸化剤ガス通路３１に対向する対向面３４における疎水性は、酸化剤ガスの下流から酸化剤ガスの上流に向かうにつれて相対的に強く設定されており、具体的には、下流領域のサブスタック１０３，１０４よりも、上流領域のサブスタック１０１，１０２で強くなるように設定されている。即ち、各サブスタック１０１〜１０４の酸化剤ガスセパレータ３における疎水性は、最も上流側のサブスタック１０１で最も強く、酸化剤ガスメイン通路３００上流領域から酸化剤ガスメイン通路３００の下流領域に向かうにつれて次第に弱くなるように設定されている。ここで、最も上流側のサブスタック１０１の酸化剤ガスセパレータ３の対向面３４における疎水性はＭ１とする。次に上流側のサブスタック１０２の酸化剤ガスセパレータ３の対向面３４における疎水性Ｍ２とする。ここで疎水性Ｍ１は疎水性Ｍ２よりも強く設定されている。
【００９０】
更に、最も下流側のサブスタック１０４の酸化剤ガスセパレータ３の対向面３４における細孔の親水性はＭ４とする。次に下流側のサブスタック１０３の酸化剤ガスセパレータ３の対向面３４における細孔の親水性はＭ３とする。親水性Ｍ４は親水性Ｍ３よりも強く設定されている。
【００９１】
換言によれば、酸化剤ガスセパレータ３の疎水性の強さについては、上流側のサブスタック１０１＞サブスタック１０２＞サブスタック１０３＞下流側のサブスタック１０４の関係に設定されている。これにより前述したように、各サブスタック１０１〜１０４について、酸化剤ガスセパレータ３のうち酸化剤ガス通路３１に対向する対向面３４は親水性とされており、θが０〜９０度未満とされるため、Ｋｅｌｖｉｎの式によれば、各サブスタック１０１〜１０４の酸化剤ガスセパレータ３の細孔径が同じであれば、疎水性が強ければ強いほど、細孔の水蒸気分圧Ｐは大きくなり、親水性が強ければ強いほど、細孔の水蒸気分圧Ｐは小さくなる。従って酸化剤ガスセパレータ３の細孔の水蒸気分圧Ｐとしては、サブスタック１０１＞サブスタック１０２＞サブスタック１０３＞サブスタック１０４の関係とされている。
【００９２】
ここでサブスタック１０１〜１０４のうちサブスタック１０１、１０２は酸化剤ガスの流れの上流側であるため、サブスタック１０１、１０２の酸化剤ガス通路３１は乾燥しがちである。この点本実施例によれば、酸化剤ガスの流れの上流側であるサブスタック１０１、１０２の酸化剤ガスセパレータ３の対向面３４は疎水性に設定されているため、Ｋｅｌｖｉｎの式によれば、細孔の水蒸気分圧を相対的に高くできるため、乾燥しがちの上流領域における加湿速度を増加させることができる。特に、酸化剤ガスの流れの最も上流側であるサブスタック１０１について、酸化剤ガスセパレータ３の対向面３４の疎水性が最も強く設定されているため、Ｋｅｌｖｉｎの式によれば、細孔の水蒸気分圧を相対的に高くできるため、乾燥しがちの上流領域における加湿速度を増加させることができる。
【００９３】
また、サブスタック１０１〜１０４のうちサブスタック１０３、１０４は酸化剤ガスの流れの下流側であるため、サブスタック１０３、１０４の酸化剤ガス通路３１は余剰水が過剰になりがちである。この点本実施例によれば、酸化剤ガスの流れの上流側であるサブスタック１０３、１０４について、酸化剤ガスセパレータ３の対向面３４の親水性が相対的に強く設定されているため、Ｋｅｌｖｉｎの式によれば、細孔の水蒸気分圧を相対的に低めにできるため、水が余剰になりがちの下流領域における加湿速度を減少させることができ、酸化剤ガスメイン通路３００の下流領域におけるフラッディング現象が防止するのに有利である。殊に、酸化剤ガスメイン通路３００のうち最も下流側のサブスタック１０４について、酸化剤ガスセパレータ３の細孔の細孔径が最も小さく設定されているため、Ｋｅｌｖｉｎの式によれば、細孔の水蒸気分圧を相対的に最も低めにでき、水が余剰になりがちの酸化剤ガスメイン通路３００の下流領域における加湿速度を減少させることができ、下流領域におけるフラッディング現象が防止するのに有利である。
【００９４】
本実施例によれば、サブスタック１０１〜１０４の酸化剤ガスセパレータ３の細孔の細孔径はＤ５に設定されて均質化されている。従って各サブスタック１０１〜１０４の酸化剤ガスセパレータ３の製造は簡便であり、生産性を高くすることができ、コスト低廉化、量産化に貢献できる。
【００９５】
本実施例によれば、各サブスタック１０１〜１０４を互いに電気的に並列に接続しているため、第１実施例と同様に、サブスタック１０１〜１０４の劣化が進行を抑え、燃料電池の運転の信頼性を更に向上させることにしている。
【００９６】
（製造例）
上記した多孔質な酸化剤ガスセパレータ３は次のように形成できる。即ち、カーボン系材料（天然黒鉛、人造黒鉛等）とバインダ（熱硬化性樹脂、例えばフェノール樹脂）と消失可能な造孔材（セルロース系有機質材）とを混合した混合材料を用いる。この混合材料を成形型のキャビティ型面でプレス成形して成形体とし、その成形体を焼成温度（例えば５００〜６００℃）において焼成し、成形体の造孔材を消失させることにより、多数の細孔をもつ酸化剤ガスセパレータ３を形成することができる。サブスタック１０１〜１０４について酸化剤ガスセパレータ３の細孔径を酸化剤ガスメイン通路３００の上流領域から下流領域にかけて変化させるには、各サブスタック１０１〜サブスタック１０４毎に造孔材のサイズを変化させることにより行い得る。造孔材のサイズが大きいと、酸化剤ガスセパレータ３の細孔径が大きくなる。造孔材のサイズが小さいと、酸化剤ガスセパレータ３の細孔径が小さくなる。細孔径としては適宜選択でき、１〜１００μｍ、２〜３０μｍ、２〜１５μｍ、殊に３〜４μｍとすることができる。気孔率としては体積比で１０〜９０％、１５〜６０％、殊に２０〜４０％とすることができる。
【００９７】
上記した各実施例において、酸化剤ガスセパレータ３に疎水性を与えるにあたっては、酸化剤ガスセパレータ３に疎水性物質を付着させることにより行い得る。疎水性物質としては、フッ素原子、ＣＦ２、ＣＦ３基、ＣＨ３基、ＣＨ２基等を有するものが挙げられ、フッ素、フッ素樹脂（ＰＴＦＥ、ＦＥＰ、ＰＦＡ、ＰＶＤＦ等）、フッ化黒鉛、疎水性カーボン、シラン化合物、パラフィン等を例示できる。疎水処理を行う改質ガスとしては、フッ素ガス、あるいは、フッ素ガスと不活性ガス（窒素等）とを主要成分とするガスを用いることができる。酸化剤ガスセパレータ３に疎水性の強弱を付けるにあたっては、疎水性物質を付着させる疎水処理の時間の長短により行い得る。
【００９８】
また酸化剤ガスセパレータ３に親水性を付けるに当たっては、親水性物質を液状媒体（水、アルコール等）に溶解または分散させた溶液を用い、その溶液に酸化剤ガスセパレータ３の下流領域から浸漬させることにより行い得る。親水性の強弱を付けるには、酸化剤ガスセパレータ３のうち親水性を強くする部分の浸漬時間を長くし、酸化剤ガスセパレータ３のうち親水性を弱くする部分の浸漬時間を短くすることにより行い得る。親水性物質としては、過酸化水素水、二酸化珪素の粉末、酸化アルミニウムの粉末等を例示することができ、その表面に水酸基やカルボキシル基等の親水性の官能基を多量に含むものを例示することができる。更に、吸水性の樹脂である、デンプン・アクリル酸共重合体、ポリアクリル酸塩、ポリビニルアルコール等を用いることもできる。また、イオン交換樹脂、吸水性多糖類を親水性物質として例示できる。いずれもその構造内に、水酸基、カルボキシル基、アルデヒド基、アミノ基、スルホ基等の親水性の官能基のうちの少なくとも１種を有するものを例示することができる。
【００９９】
（その他）
上記した実施例によれば、主スタック１００は４個のサブスタック１０１〜１０４で形成されているが、主スタック１００を構成するサブスタックの数としてはこれに限らず、２個でも、３個でも、５個でも、６個でも、それ以上でも良く、要するに複数個であれば良い。上記した実施例によれば、冷却通路４００は各サブスタック１０１〜１０４において互いに独立するように並列関係で設けられているが、これに限らず、冷却通路４００は各サブスタック１０１〜１０４を直列に流れることにしても良い。
【０１００】
上記した実施例によれば、燃料セパレータ２は緻密体とされているが、これに限らず、細孔をもつ多孔質体とすることもでき、その細孔を水で封止してシールすることができる。第１触媒層１７及び第２触媒層１４は電解質膜１１の表裏に直接的に被覆されていても良い。上記した実施例によれば、酸化剤ガスは逆Ｕ字形状に流れるが、これに限らず、Ｕ字形状に流れても良いし、横Ｕ字形状に流れても良い。
【０１０１】
第３実施例において、サブスタック１０１の酸化剤ガスセパレータ３の細孔径は、サブスタック１０２の酸化剤ガスセパレータ３の細孔径よりも相対的に小さく設定することができる。その他、本発明は上記した実施例のみに限定されるものではなく、要旨を逸脱しない範囲内で適宜変更して実施できるものである。
【０１０２】
【発明の効果】
以上説明したように第１発明に係る燃料電池発電システムによれば、複数個のサブスタックを直列に酸化剤ガスが流れるように、複数個のサブスタックを繋ぐ酸化剤ガスメイン通路が設けられている。そして酸化剤ガスセパレータにおける細孔の細孔径は、上流領域のサブスタックでは相対的に小さく設定され、下流領域のサブスタックでは相対的に大きく設定されている。このため酸化剤ガスセパレータが疎水性を有すれば、Ｋｅｌｖｉｎの式によれば、乾燥しがちの上流領域のサブスタックでは、酸化剤ガスセパレータが酸化剤ガスを加湿する加湿速度を増加させることができると共に、フラッディング現象が生じるおそれがある下流領域のサブスタックでは、酸化剤ガスセパレータが酸化剤ガスを加湿する加湿速度を減少させることができる。
【０１０３】
第２発明に係る燃料電池発電システムによれば、複数個のサブスタックの酸化剤ガス通路を直列に酸化剤ガスが流れるように、複数個のサブスタックを繋ぐ酸化剤ガスメイン通路が設けられている。そして酸化剤ガスセパレータにおける細孔の細孔径は、上流領域のサブスタックでは相対的に大きく設定され、下流領域のサブスタックでは相対的に小さくように設定されている。このため酸化剤ガスセパレータが親水性を有すれば、Ｋｅｌｖｉｎの式によれば、乾燥しがちの上流領域のサブスタックでは、酸化剤ガスセパレータが酸化剤ガスを加湿する加湿速度を増加させることができると共に、フラッディング現象が生じるおそれがある下流領域のサブスタックでは、酸化剤ガスセパレータが酸化剤ガスを加湿する加湿速度を減少させることができる。
【０１０４】
第３発明に係る燃料電池発電システムによれば、各サブスタックの酸化剤ガスセパレータのうち酸化剤ガス通路に対面する側は、上流領域のサブスタックでは下流領域のサブスタックよりも疎水性が相対的に強く設定されており、且つ、下流領域のサブスタックでは上流領域のサブスタックよりも疎水性が相対的に弱く設定されているか、あるいは、親水性に設定されている。このためＫｅｌｖｉｎの式によれば、乾燥しがちの上流領域のサブスタックでは、酸化剤ガスセパレータが酸化剤ガスを加湿する加湿速度を増加させることができると共に、フラッディング現象が生じるおそれがある下流領域のサブスタックでは、酸化剤ガスセパレータが酸化剤ガスを加湿する加湿速度を減少させることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】第１実施例に係り、燃料電池発電システムのサブスタックの概念を模式的に示す断面図である。
【図２】並設したサブスタックに酸化剤ガスメイン通路及び燃料メイン通路を装備した状態の概念を模式的に示す斜視図である。
【図３】並設したサブスタックで形成した主スタックの概念を模式的に示す斜視図である。
【図４】第１実施例に係り、上流側のサブスタックの要部を模式的に示す断面図である。
【図５】第１実施例に係り、下流側のサブスタックの要部を模式的に示す断面図である。
【図６】酸化剤ガス通路をもつ酸化剤ガスセパレータの平面図である。
【図７】シール用の緻密体部分を有する酸化剤ガスセパレータの平面図である。
【図８】酸化剤ガスセパレータの断面における細孔構造をモデル化して示す断面図である。
【図９】酸化剤ガスセパレータの断面における細孔構造をモデル化して示す断面図である。
【図１０】第１実施例に係り、酸化剤ガスセパレータの細孔の細孔径とサブスタックとの関係を示すグラフである。
【図１１】第２実施例に係り、酸化剤ガスセパレータの細孔の細孔径とサブスタックとの関係を示すグラフである。
【図１２】第３実施例に係り、酸化剤ガスセパレータの疎水性及び親水性とサブスタックとの関係を示すグラフである。
【符号の説明】
図中、１はＭＥＡ、１１は電解質膜、１２は燃料極、１５は酸化剤極、２は燃料セパレータ、２１は燃料通路、３は酸化剤ガスセパレータ、３１は酸化剤ガス通路、４は通水板、４１は通水路、１００は主スタック、１０１はサブスタック、１０２はサブスタック、１０３はサブスタック、１０４はサブスタック、２００は燃料メイン通路、３００は酸化剤ガスメイン通路を示す。
【図１】
2004158237.tif 000004
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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