(57)【要約】　　　（修正有）【課題】一方は気体であって軽く、他方は液体であって濃い二つの流体の混合物の最も均質化された分配を行う。【解決手段】反応室内における粒状床70の上流または２つの連続する粒状床どうしの間に配置されて、一般に液体である濃い流体と、一般に気体である軽い流体とを混合および分配する装置である。前記装置は、反応器の外部から、濃い流体を、プレートの上方であって好ましくはプレート62のレベルにほぼ隣接して位置させられる、濃い流体と軽い流体との界面が形成されるレベルよりも低いレベルへ導入するチューブシステム50により特徴づけられる。この装置の、特に水素化処理のための固定床におけるあらゆるタイプの気体／液体反応への適用も含まれる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
反応器内における粒状床の上流または２つの連続する粒状床どうしの間に配置されて、一般に液体である濃い流体と、一般に気体である軽い流体とを混合および分配する装置であって、
　反応器の断面全体を覆うほぼ水平なプレート（６２）を備え、
　該プレートは、複数のほぼ垂直なパイプ（６０）を支持しており、該パイプは、反応器におけるプレート（６２）の上方に位置する部分と連通する上端部、および反応器におけるプレート（６２）の下方に位置する部分と連通する下端部を有するとともに、内部に濃い流体と軽い流体の一部とを導入しうるように複数の横方向オリフィス（６３）が穿孔されており、前記装置は、反応器の外部から、濃い流体を、プレートとパイプにおける濃い流体に接触する少なくとも１つの横方向オリフィス（６３）のレベルとの間の容積へ導入するチューブシステム（５０）により特徴づけられ、該チューブシステムは、プレート（６２）上にある前記容積に全体が浸される濃い流体用の出口スロットを有している、装置。
【請求項２】
チューブシステムが、プレートのレベルに隣接したレベルに位置させられている、請求項１による混合および分配装置。
【請求項３】
パイプの密集度が、反応器断面のｍ２当り１００〜７００本、好ましくは反応器断面のｍ２当り１５０〜５００本である、請求項１または２による装置。
【請求項４】
横方向オリフィス（６３）が複数のレベルにおいてパイプに沿って分配され、最下のレベルは、チューブシステム（５０）が排出するレベルから１００〜３００ｍｍの距離に位置させられている、請求項１〜３のいずれか１つによる装置。
【請求項５】
パイプ（６０）が、プレート（６２）のレベルの下方に距離（ｈ）だけ延長させられ、この距離が、好ましくは１０〜１００ｍｍである、請求項１〜４のいずれか１つによる装置。
【請求項６】
パイプ（６０）の下端部をこれらの真下に位置する粒状床の上端レベルから隔てる距離（ｄ）が、０を含まない０〜５０ｍｍ、好ましくは０を含まない０〜２０ｍｍである、請求項１〜５のいずれか１つによる装置。
【請求項７】
チューブシステム（５０）が、ほぼ垂直な主チューブと、出口オリフィス（５４）が設けられたほぼ水平な副チューブ（５１）とを備えている、請求項１〜６のいずれか１つによる装置。
【請求項８】
チューブシステム（５０）が、下端部に横方向スロット（５３）が設けられたほぼ垂直なチューブを備えており、該横方向スロットは、パイプ（６０）の横方向オリフィス（６３）の最下レベルから１００〜５００ｍｍの距離に位置させられている、請求項１〜７のいずれか１つによる装置。
【請求項９】
副チューブ（５１）の出口オリフィス（５４）が、鉛直線に対して−９０°〜＋９０°、好ましくは−４５°〜＋４５°の角度を形成するように下方へ向けられている、請求項７または８による装置。
【請求項１０】
副チューブ（５１）の出口オリフィス（５４）が、ほぼ一様な断面のノズルの形状を有している、請求項７〜９のいずれか１つによる装置。
【請求項１１】
副チューブ（５１）の出口オリフィス（５４）が、流体の流れ方向に先細部分に続いて末広部分が形成されるような可変断面を備えたノズルの形状を有している、請求項７〜１０のいずれか１つによる装置。
【請求項１２】
パイプ（６０）の横方向オリフィス（６３）が、少なくとも２つのレベルにわたって分配され、前記レベルは、少なくとも互いに２０ｍｍ離間させられている、請求項１〜１１のいずれか１つによる装置。
【請求項１３】
流路部分（６３）の最大幅、または、該流路部分の断面が円形である場合にはそれらの径が、パイプ（６０）の径の７５％未満であって、かつ２ｍｍより大きい、請求項１〜１２のいずれか１つによる装置。
【請求項１４】
分配すべき流体が混合物として導入される場合に気相と液相とを分離するシステム（２００）が、反応器の上端部に付加され、前記分離システムは、前記混合物の回転と分離を可能にする内部取付け部(internal fittings)を備えた円筒形チューブ（２１０）を備えている、請求項１〜１３のいずれか１つによる装置。
【請求項１５】
分離システム（２００）が、１〜４個の液相用接線方向出口（２１５）および気相用接線方向出口（２３０）を有し、気相用出口（２３０）の総面積の比、すなわち、出口部分（２３０）の面積の合計を、チューブ（２１０）の断面積で割った比は、円筒形チューブ（２１０）の流路断面の０．５〜４倍、好ましくはほぼ２倍である、請求項１４による装置。
【請求項１６】
分離システム（２００）の液相用接線方向出口（２１５）と気相用接線方向出口（２３０）とが、５０ｍｍよりも大きい距離（ｐ）、好ましくは１００〜３００ｍｍの間隙（ｐ）だけ離間させられている、請求項１４または１５による装置。
【請求項１７】
分離システム（２００）の円筒形チューブ（２１０）が、スクリューを内蔵しており、該スクリューのピッチ数が、１〜６、好ましくは２〜３である、請求項１４〜１６のいずれか１つによる装置。
【請求項１８】
炭化水素の水素化処理における、請求項１〜１７のいずれか１つによる装置の使用。
【請求項１９】
液体に対する気体の容積比が０を含まない０〜４００である気体と液体の下降流並流型反応器における、請求項１８による装置の使用。
【請求項２０】
液体流束が、０．５〜１００ｋｇ／ｍ２／秒、好ましくは１０〜８０ｋｇ／ｍ２／秒である気体と液体の下降流並流型反応器における、請求項１９による装置の使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
　本発明は、第１の流体が、最も多くは少なくとも部分的に水素からなる、本質的に気体の相により構成され、第２の流体が、炭化水素を備えた、本質的に液体の相により構成される、２つの流体の、混合および分配の最適化を可能にする装置に関する。前記装置は、粒状床の上流、または２つの連続する粒状床どうしの間に配置される。粒状床は、粒の形状を有する固体粒子の集成体を意味し、これらの粒は、任意の形状を有することができるが、ほぼ円筒形または球形であることが最も多く、典型的には数ミリメートル程度の寸法を有する。これらの粒状固形物は、有利には触媒活性を有する。好ましくは、本発明の混合および分配装置は、互いに分離される１つ以上の連続する粒状固定床を収容しうる反応器内に組み込まれる。該反応器内において、液相および気相の流れは、粒状固形物の前記固定床を通って並流で下降する。
【０００２】
　本説明の残りの部分において、混合と分配の装置またはシステムは、区別することなく言及する。これらのシステムは、一般に粒状床の上流または２つの連続する粒状床どうしの間であって、一般には液体と気体である少なくとも２つの異なる物理的状態の流体が供給される反応器の上端部に一般に配置することができる。
【０００３】
　本出願に記載される本発明は、分配される液体の流束が、一般的に０．５〜１００ｋｇ／ｍ２／ｓ、より一般的には１０〜８０ｋｇ／ｍ２／ｓである反応器に適用される。
【０００４】
　本発明は、特に、気相が液相に比べて少ない場合、すなわち気体と液体の容積比が１未満である全ての場合に適用されるが、気相が液相に比べて多い場合、すなわち気体と液体の容積比が３／１より大きいことが多く、かつ一般的には４００／１未満である場合にも使用できる。よって、本発明の分野は、気体と液体の容積比が０を含まない０〜４００の範囲である場合を包含する。
【０００５】
　本発明は、また、反応が強い発熱を伴うものであって、気体／液体混合物を冷却するために、最も多くは気体である補助流体を反応器内に導入することを必要とする場合にも適用される。
【０００６】
　本発明は、また、最も多くは例えば水素Ｈ２のような気体である配合物を液相に溶解させるために、反応において確実な接触を必要とする場合にも適用される。本発明は、特に、例えば水素化分解、水素化脱硫、水素化脱窒、Ｃ２〜Ｃ５留分の選択的または全面的な水素化のような水素化処理を実施するのに使用される気体／液体分配器の分野に適用される。本発明は、また、水蒸気分解ガソリンの選択的水素化、脂肪族留分および／またはナフテン留分における芳香族化合物の水素化、および芳香族留分におけるオレフィンの水素化の場合にも適用される。
【０００７】
　本発明は、また、気相と液相の良好な混合を必要とする他の反応、例えば、部分的または全体的な酸化反応、アミノ化、アセチル酸化、アンモ酸化、および特に塩素化であるハロゲン化反応を実施する場合にも適用される。
【０００８】
　水素化脱硫、水素化脱窒、水素化分解反応の特定の分野において、特に、例えば３０ｐｐｍ（百万分の１単位）未満の硫黄を含有する生成物を得るために強力な転化の達成が望ましい場合に、一般的にはほぼ３／１からほぼ４００／１の範囲で、最も多くはほぼ１０／１からほぼ２００／１の範囲で変動する気体−液体容積比が関係することを認識した上で、気体および液体、主として液体、を良好に分配させることが必要である。これは、アングロサクソン語で急冷剤(quench)と呼ばれる補助冷却流体を使用する場合にも当てはまり、その場合、冷却を達成するために導入される補助流体と、しばしばプロセス流体と呼ばれるプロセスの流体との間の十分に良好な接触が必要である。
【背景技術】
【０００９】
　少なくとも１つの気相と少なくとも１つの液相から成る流体の分配の最適化の問題は、既に、以下に検討される幾つかの解決策の主題になっている。
【００１０】
　例えば、仏国特許第２７４５２０２号明細書（特許文献１）および米国特許第５６８８４４５号明細書（特許文献２）は、パイプに沿って段状に配置される気体の流路のための孔（上部孔）および液体の流路のための孔（下部孔）が設けられたパイプを有するプレートを提案している。この従来技術には、反応器の上端部において液体の注入により生じる、プレート上方の液体／気体界面の変動を防止するシステムは設けられていない。事実、それらの形状のために、この界面の不均衡は、１つのパイプから他のパイプへの気体と液体の流束の不均衡を必然的に意味し、それは混合物の均質性にとって明らかに有害である。
【００１１】
　国際公開第９５／３５１５９号パンフレット（特許文献３）は、２つのレベル上にある分配システムを提案している。第１のレベルは、反応器に流入する気体／液体流の衝撃を減衰するように意図された立上り縁部を有する円形プレートから構成される。次いで、液体は、この第１のプレートから分配器プレートへ向けて、ベースに長孔を有する複数のチューブを通して流れる。これらのチューブは、液体の圧力を受けないので、一定量の気体が液体と混合して流れうる。この第１のプレートは、第２のプレートまたは分配器プレート上の液体レベルの揺動を静めるにちがいないが、下降チューブにおける気体のエントレインメントにより、分配器プレートの液体保護部において発泡を生じることがあるので、分配器パイプの供給量が低下する恐れがある。第２のレベルは、プレートの上方に部分的に位置しかつプレートの下方に部分的に位置する孔あきパイプを有するプレートによって構成される。このプレートの欠点は、液体流量に対する適応性が、２種類のパイプを使用して達成されることである。それ故、液体流量に応じて、注入箇所の密集度が変動することになる。加えて、２つのレベルでの導入により、反応器の上端部をかなりの高さにする必要がある。
【００１２】
　米国特許第４１４０６２５号明細書（特許文献４）は、ベンチュリ流路が横断するプレートのシステムを提案している。気体は、これら流路の上端部に注入され、液体は、ベンチュリ流路の首部、またはベンチュリ流路における先細ゾーンの上流に注入される。次いで、気体／液体混合物が触媒床に注入される。このシステムは、液体のための孔のレベルが１つしかないので、液体流量に関する適応性が小さい、という欠点を有する。
【００１３】
　米国特許第５７９９８７７号明細書（特許文献５）は、分配器プレートのシステムを提案しており、該システムにおいて、気体および液体は、同心状の複数のチューブを通して注入され、気体を注入するチューブが中心に配される。液体流量に関して広い作動範囲を保証するために、液体導入用のチューブの高さは、注入箇所に応じて可変である。それ故、この発明は、液体流量に応じて可変である液体注入箇所の密集をもたらす、という欠点を有する。特に、十分に分配するのが最も難しい最小液体流量は、最小数の注入箇所でないと効果がない。第２に、反応器に流入する際に気体／液体流の衝撃によるものと推定されるプレートの上方の液体レベルの変動を減衰するシステムは設けられていない。
【００１４】
　要約すると、これらの種々の特許において提案されかつ液相と気相の混合注入を伴うプレートを使用するシステムにおいて、該プレートは、液体流量に関して大きい適応性を提供するが、該プレートの上流の気体／液体界面を安定化する手段を有しないものであるか、または、該プレートは、気体／液体界面の変動を減衰するために２つのレベルを有するが、液体流量に関しては小さい適応性しか提供しないものである。
【特許文献１】仏国特許第２７４５２０２号明細書
【特許文献２】米国特許第５６８８４４５号明細書
【特許文献３】国際公開第９５／３５１５９号パンフレット
【特許文献４】米国特許第４１４０６２５号明細書
【特許文献５】米国特許第５７９９８７７号明細書
【発明の開示】
【００１５】
　本発明の主題は、一方は気体であって軽く、他方は液体であって濃い２つの流体の混合と、粒状固形物の床の上流における反応器の断面全体を通しての、この混合物の最も均質化された分配とを実施することを可能にした装置である。この装置は、ほぼ水平なプレートを備え、該プレートは、反応室の断面全体を覆うものであるとともに、反応器におけるプレートの上方に位置する部分と連通する上端部、および反応器におけるプレートの下方に位置する部分と連通する下端部を有し、有利には一定の断面を有する複数のほぼ垂直なパイプを支持するものである。前記複数のパイプには、濃い流体と軽い流体の一部とを該パイプ内に導入しうるように複数の横方向オリフィスが穿孔されている。前記装置は、反応器の外部から、濃い流体を、プレートとパイプにおける濃い流体に接触する少なくとも１つの横方向オリフィスのレベルとの間のレベル（容積）へ導入するチューブシステムにより特徴づけられ、該チューブシステムは、プレート上にある前記容積に全体が浸される濃い流体用の出口スロットを有している。
【００１６】
　薄い第１の流体は、プレートの上流にある反応器の入口から注入される。濃い第２の流体は、有利には後述する複数のほぼ水平な副チューブにより補足される、ほぼ垂直な主チューブを備えたチューブシステムを経て注入しうる。このチューブシステムは、好ましくはパイプを支持するプレートのレベルよりも僅かに上方に位置するレベルに排出する複数のオリフィスを備えており、このレベルは、プレートの上にあるこの第２の流体の容積に全体が浸される。これら２つの流体がプレートの上流に個別に注入されると、平坦な界面が、パイプを支持するプレートの上にある第２の流体の容積と、第２の流体の上部と反応器の上部との間に解放される空間を占める第１の流体の容積との間に形成される。この発明に記載される該システムにより、第２の流体の容積と第１の流体の容積との間の界面が、平坦かつ水平に保たれるので、２つの流体それぞれによる、種々に穿孔されたパイプへの均質な供給を制御することができる。より正確には、第１の流体の大部分は、前記パイプの上端部に位置するオリフィスおよび該パイプに沿って複数のレベルに配置される横方向オリフィスの第１の部分により、該パイプに導入され、また、第２の流体は、第１の部分の下方に位置するこれら横方向オリフィスの第２の部分により導入される。このシステムにより、濃い流体の容積に生じてパイプへの供給を妨害することがある気泡の生成または発泡現象を回避することができる。より正確には、本装置によれば、パイプによる濃い流体の供給が、２つの流体間の界面が妨害されるときに起こりうるような、濃い流体中におけるエマルジョンまたは非常に細かい気泡の形態での軽い流体の一部の存在により多少曝気された状態ではなく、この濃い流体が均質な物理的状態となるように、かつ１つのパイプから次のパイプへと同じように、確かに行なわれるのを保証することができる。
【００１７】
　好ましい実施形態によれば、液相と気相は、前記粒状固形物の床を経て、下降並流で循環しうる。
【００１８】
　反応器断面のｍ２当りのパイプの本数として表されるパイプの密集度は、一般に、ｍ２当り１００〜７００本、好ましくは、ｍ２当り１５０〜５００本である。
【００１９】
　本発明の好ましい特徴によれば、横方向オリフィスは、少なくとも２つのレベルにわたりパイプに沿って分配され、最下レベルは、チューブシステムが排出するレベルから１００〜３００ｍｍの距離に位置させられ、また、それに続くレベルは、互いに少なくとも２０ｍｍ離間させられる。
【００２０】
　本発明の他の特徴によれば、パイプを、プレートのレベルから下方に距離（ｈ）だけ延長させることができる。この距離（ｈ）は、好ましくは、１０〜１００ｍｍである。
【００２１】
　本発明の他の特徴によれば、パイプの下端部を床の上端レベルから隔てる距離（ｄ）は、０を含まない０〜５０ｍｍ、好ましくは、０を含まない０〜２０ｍｍである。
【００２２】
　有利には、反応器の外側に位置し、複数の導管により本装置に連結され、かつ液相と気相との間の物質交換を可能にする緩衝ドラムを、反応器の上端部の上流に配置することができる。前記複数の導管は、任意選択的に溶解気体を含有する本質的に液体の相と、本質的に気体の相とを、反応器に個別に注入することが可能であり、前記の本質的に液体の相と本質的に気体の相とは、前記緩衝ドラムにおいて液相と気相を事前に接触させることにより生じる。
【００２３】
　本質的に気体の相とは、少なくとも５０％の気体、好ましくは少なくとも７０％の気体、さらに好ましくは少なくとも９０％の気体を含有する相を意味する。本質的に液体の相とは、少なくとも５０％の液体、好ましくは少なくとも７０％の液体、さらに好ましくは少なくとも９０％の液体を含有する相を意味する。
【００２４】
　かくして、本発明によれば、液体流量に関して大きい適応性が得られ、また、気体／液体界面のレベルの変動を無くすことが保証される。
【００２５】
　幾つかのケースにおいては、これらの相の到達と反応器への導入とを、混合状態で実施することができる。それにもかかわらず、本発明を実施するために、この混合した相を分離するシステムを反応器の上端部に設けて、少し前に示した本質的に気体の相および本質的に液体の相を前記分離システムの出口で得られるようにする必要がある。この分離システムは、気相および液相が混合物として反応器に導入される場合には、本発明と一体の構成部分となる。
【００２６】
　本発明の他の利点および特徴は、実施形態として以下に示される説明を読むことによって、より一層明らかになるであろう。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２７】
　図１に模式的に示された反応器は、１つ以上の連続した床を内部に有し、気体／液体の下降並流で運転する、細長い固定床の反応器（１０）である。液体の装入物（１２）が、反応器の上端部の近くから、導管（２）を通して、チューブシステムとも呼ばれる少なくとも１つのチューブ（５０）内に注入される。
【００２８】
　気体の装入物（１１）が、反応器（１０）の１つ以上のレベルにおいて注入され、これらのレベルのうち少なくとも１つは、反応器の上端部に位置させられる。液体の装入物は、導管（１）により、反応器の上端部に注入される。チューブシステム（５０）または導管（２）の圧力が上昇すると、差圧センサにより制御される調節弁を備えた圧力補償システム（１３）によって、液体流の一部を導管（１）に排出させることができる。
【００２９】
　反応器の断面全体を覆うほぼ水平なプレート（６２）が、前記反応器の壁に装着されている。また、該プレートは、上端部において開放し、かつほぼ円形または細長い形状をした一連の流路オリフィス（６３）を側壁に沿って備えた複数のパイプ（６０）を支持している。これらのパイプは、反応器の軸に対してほぼ平行である。
【００３０】
　液体は、有利には、前記流体のための複数の出口スロット（５３）が任意に設けられた少なくとも１本のほぼ垂直なチューブ（５０）により、プレートの最も近くに注入される。これらのスロットは、チューブ（５０）の下部の周囲に位置させられる。チューブのスロットは、プレートの上方においてプレートと液体の横方向の流通のためのオリフィスのレベルとによって規定される液体の容積の中に全体が浸され、これらのオリフィスは、好ましくは、全体が浸される。チューブ（５０）は、液体用の出口オリフィス（５４）が設けられた一連のほぼ水平なチューブ（５１）により、延長させられてもよい。チューブ（５０）は、反応器（１０）の壁を横断した後に、液体注入用導管（２）に接続される。
【００３１】
　孔あきチューブ（５１）、またはチューブ（５０）の周囲のスロット（５３）が位置するレベルは、これら孔あきチューブ（５１）が、パイプ（６０）の横方向流路部分（６３）の１つ以上のレベルへ供給する液体の容積内に浸されるように、パイプ（６０）の横方向流路部分（６３）または横方向オリフィスの最下レベル（流体の流れ方向において）の下方に位置させられる。よって、液体は、導管（２）を経て直接注入され、ついで供給チューブ（５０）に入り、ついでチューブ（５１）またはスロット（５３）に流入する。
【００３２】
　チューブ（５１）またはスロット（５３）は、プレート（６２）によって保持される液体の容積内に全体が浸される。このようにして、本発明は、パイプを包含する従来技術の装置と異なり、安定した水平な気体／液体界面の維持を可能にする。反応器の断面を最も良く覆うために、流体の分配を意図した多くのパイプがプレート上に配置される場合には、異なる複数のパイプ間での同一の流体供給量を確保するために、安定した水平な気体／液体界面を生成することが、実際には基本的に重要である。
【００３３】
　一般に、チューブ（５１）またはスロット（５３）の上端部のレベルをパイプ（６０）の横方向流路部分（６３）の最下レベルから隔てる距離は、５０ｍｍよりも大きく、好ましくは１００〜３００ｍｍであろう。
【００３４】
　流体注入用システムの設置により、気体／液体注入箇所の数ができるだけ少なく限定されるように、供給チューブ（５０）は、反応器の軸に隣接する領域において、１本以上のパイプ（６０）の代わりに位置させられ、また、チューブ（５１）は、パイプ（６０）の列の間で、ほぼ水平の軸な沿って配置されるであろう。よって、８本のチューブ（５１）は、パイプ（６０）間に、これらのパイプ間のピッチが三角形であるかまたは正方形であるかに関係なく、配置されうる。
【００３５】
　図２は、パイプ（６０）間のピッチが三角形である場合のチューブ（５１）の分配例を示すものである。
【００３６】
　図３Ａおよび図３Ｂは、チューブ（５１）を通る断面であり、これらのチューブ上に位置する出口部分の２つの例を示すものである。チューブ（５１）上に位置する出口部分（５４）は、種々のサイズのオリフィス（５４）とするか、または、ほぼ一様で円形の流路断面を有するか若しくは先細部分に続いて末広部分が形成されるような可変流路断面を有するノズル（５５）とすることができる。
【００３７】
　これらのオリフィス（５４）またはノズル（５５）は、チューブ（５１）の長さ方向に沿い、かつほぼ水平軸に沿って配置され、また一般に下方へ向けられる。好ましい方法において、オリフィスまたはノズルの軸と鉛直線との間の角度（α）（５７）は、チューブ（５１）を横断する垂直軸に関して右側半分に位置する角度を正として測り、この同じ軸に関して左側半分に位置する角度を負として測るときに、−９０°〜＋９０°、好ましくは−４５°〜＋４５°である。
【００３８】
　液体の注入速度は、チューブ（５０）が常に液体で満たされるように決められる。チューブ（５１）の出口オリフィス若しくはノズル、またはスロット（５３）における液体の注入速度は、一般に０．５〜５ｍ／ｓである。かくして、この速度範囲により、液体供給流量に関して１から１０までの変動範囲が許容される。
【００３９】
　気体の装入物と液体の装入物とは、孔あきパイプ（６０）内で混合し、液相と気相との間の界面の上方に位置する、該パイプの横方向流路部分（６３）は、気体の注入に使用され、また、液相と気相間の界面の下方に位置する、該パイプの横方向流路部分は、液体の注入に使用される。
【００４０】
　それ故、パイプ（６０）に沿って複数のレベルに配置される横方向流路部分（６３）は、特定的に液相または蒸気相の流路には割当てられないが、界面の位置に従って、気相を通過させる、界面より上方のグループと、液相を通過させる、界面より下方のグループとに自然に分割されることに留意しなければならない。
【００４１】
　この界面は、本発明による装置、特に液体導入システム（５０）の特徴により、平坦であって、かつ気体および液体流量の予想される範囲の全てにわたり十分に限定されたままである、という特性を有する。よって、一定の横方向流路部分（６３）、および同一のレベルに属する流路部分（６３）の集成体は、液相または気相を、これらの相の対応する流量に従って通過させる。
【００４２】
　液相流量が多い程、前記液相と気相との間の界面がより高いレベルに位置することになるが、このレベルがパイプ（６０）の上端部のレベルを決して超えないことは明らかである。
【００４３】
　本発明による装置の作動原理は、液相と気相の事前混合を、この混合物を床への種々の入口箇所においてパイプ（６０）の開放した下端部により注入する前に、前記パイプ（６０）において達成することにある。
【００４４】
　横方向オリフィス（６３）は、形状を変えることができ、例えば、オリフィス、または１個以上のスロットの形状をとりうる。これらの横方向オリフィスは、少なくとも２つ、好ましくは３〜１０個の異なるレベルに配置され、そのうち最も下に位置させられる少なくとも１つのレベルは、液体の流路として使用され、また、最も上に位置させられる少なくとも１つのレベルは、気体の流路として使用される。かくして、パイプ（６０）の該形態により、液体流量と気体流量の変動に関するプレートの使用の大きな適応性が得られる。
【００４５】
　オリフィスまたはスロットの２つの連続するレベルどうしの間隔は、２０ｍｍよりも大きく、好ましくは少なくとも５０ｍｍである。スロットが採用される場合は最大幅に対応し、またオリフィスが採用される場合は最大径に対応する横方向流路部分の最大幅は、有利には、パイプの径の７５％未満であり、通常は２ｍｍよりも大きい。触媒床の上端部で生じる気体／液体混合物の注入箇所の効果的な分配を確保するために、パイプの一定の密集度が必要である。この密集度は、一般に、床の断面ｍ２当り１００〜７００本となされ、好ましくはｍ２当り１５０〜５００本となされる。パイプ（６０）に沿って最も下に位置する流路部分のレベルと、チューブ（５１）のレベルまたはスロット（５３）の上端部のレベルとの間隔（Ｈ）は、一般に１００ｍｍよりも大きく、好ましくは１００〜３００ｍｍである。
【００４６】
　この間隔の効果は、第１に、オリフィス（５４）またはノズル（５５）またはスロット（５３）によりチューブ（５１）から来る液体の噴流の運動エネルギーを費消させるために、かつこれら液体の噴流がプレート（６２）に対してできるだけ平行となるように維持する必要がある気体／液体界面を妨害するのを回避するために、十分な液体の容積を残すことである。また、この間隔は、パイプ（６０）内での気体／液体混合物の滞留時間を長くし、それによって気体と液体との間の物質移動を最適化するという効果も有する。かくして、プレート（６２）のパイプ（６０）は、静的ミキサーの役割を果たす。
【００４７】
　最後に、パイプ（６０）は、有利には、プレート（６２）下面の下に液体の一部が広がるのを防止し、かつ混合物の出口箇所と床への入口との間の空間を減少するために、パイプの支持プレート（６２）の下方に距離（ｈ）だけ延長させられる。距離（ｈ）は、好ましくは１０〜１００ｍｍである。
【００４８】
　ついで、気体／液体混合物の床中への注入前にその混合物の分離を防止するために、チューブ（６０）の下端部と床の上端部との間隔は、好ましくは０を含まない０〜５０ｍｍ、より好ましくは０を含まない０〜２０ｍｍとなされる。
【００４９】
　粒状床の上部には、その上に載るように、一般に、保護床と呼ばれる不活性の球形粒子の層（７０）が、触媒床に関する限り気体と液体の流体の分配が損なわないようにするために、配置される。この層の厚さは、一般に５０ｍｍよりも大きく、好ましくは８０〜５００ｍｍ、より好ましくは１００〜３００ｍｍである。使用される不活性の球形粒子の径は、一般に６ｍｍよりも大きく、好ましくは１５ｍｍよりも大きい。
【００５０】
　図４および図５は、本発明による分配システムの第２の実施形態であって、該システムが反応器の上端部において第１の床の上流または２つの連続する床どうしの間に配置され、かつ混合される流体の少なくとも１つが、反応器の外部から直接導入される場合を示す。この第２の例において、一次流体は反応器の軸に沿って注入される。
【００５１】
　この流体は、該システムが反応器の上端部に位置する場合には、気体の装入物とし、また、該システムが２つの連続する粒状床間に位置する場合には、上流の粒状床から来た気体／液体混合物とすることができる。二次流体は、それ自体、孔あきチューブ（１２０）のシステムにより注入され、その主チューブ（１１０）は、反応器の側壁を横断する。
【００５２】
　二次流体は、該システムが反応器の上端部に位置する場合には、液体の装入物とし、また、該システムが２つの連続する粒状床間に位置する場合には、上流の床から来た気体／液体混合物を冷却するための液体または気体の流出物とすることができる。一次流体および二次流体の混合および分配は、プレート（６２）上に配置された孔あきパイプ（６０）を通して行なわれる。
【００５３】
　これらのパイプ（６０）の特徴は、第１の例で述べたものと同一である。主チューブと呼ばれるチューブ（１１０）は、パイプの２つの列どうしの間にほぼ水平になるように配置される。また、チューブ（１１０）は、主チューブに接続されかつほぼ水平な軸に沿って延びる横方向の副チューブ（１２０）により長くされるか、または単に円形、長円形、若しくは方形のオリフィスにより穿孔されうる。
【００５４】
　副チューブ（１２０）は、好ましくは、主チューブと同一の平面に位置させられる。一般に、チューブ（１１０）およびチューブ（１２０）のレベルと、パイプ（６０）上に位置する横方向流路部分（６３）の最も下に位置するレベルとの間隔は、５０ｍｍよりも大きく、好ましくは１００〜５００ｍｍである。
【００５５】
　この間隔により、プレートの上方に位置する気体／円形界面を阻害しないように、チューブ（１２０）から来た液体または気体噴流の運動エネルギーが費消される。さらに、二次流体の目的が上流に位置する粒状床から来た気体／円形混合物を冷却することにある場合、この間隔により、良好な熱交換を実施するのに必要な接触時間を増加させることができる。
【００５６】
　図５は、パイプ（６０）間のピッチが正方形である場合に、二次流体の注入に使用される複数のチューブ（１２０）のネットワークを上方から見た形態の例を示すものである。この場合、副チューブ（１２０）は、主チューブ（１１０）に対してほぼ直角に配置される。副チューブ（１２０）の出口部分の特徴は、図３で述べたものと同一である。
【００５７】
　チューブ（１２０）またはチューブ（１１０）の出口部分は、種々の形状のオリフィス（５４）とするか、または、ほぼ一様で円形の流路断面を有するか若しくは先細部分に続いて末広部分が形成されるような可変流路断面を有するノズル（５５）とすることができる。
【００５８】
　これらのオリフィスまたはノズルは、一般に下方へ向けられ、またオリフィスの軸と鉛直線との間の角度（５７）は、−９０°〜＋９０°、好ましくは−４５°〜＋４５°である。二次流体が液体である場合、オリフィス（５４）またはノズル（５５）における液体の注入速度は、０．５〜３ｍ／ｓである。二次流体が気体である場合、オリフィス（５４）またはノズル（５５）のレベルにおける注入速度は、有利には０．５〜５ｍ／ｓである。よって、この速度範囲により、気体供給量に関して、１〜１０の変動範囲が許容される。
【００５９】
　図６は、本発明による分配装置の第３の実施形態であって、該装置が反応器の上端部に配置され、かつ混合および分配される複数の流体が混合相とも呼ばれる混合物の状態で反応器に導入される場合を示す。分配される複数の流体を反応器に個別に注入するのが不可能である場合、これらの流体は、実際には、一般に下向きの２相並流の形態で導入される。
【００６０】
　この場合、分配システムは、依然として、２つの流体を供給するための複数の横方向流路部分（６３）を有するパイプ（６０）を備えたプレートによって構成されるが、プレート（６２）の上流で２つの流体を分離する分離システム（２００）が前に置かれる。この分離により生じる反応器の上端部における気体流体の導入は、横方向出口窓（２３０）によって行われ、また前記分離により生じるプレート（６２）における液体流体の導入は、先に述べた場合と同一の条件でチューブ（５１）のネットワークへ供給する同心状の複数のチューブ（２４０）（２４５）のシステムによって行われる。
【００６１】
　パイプ（６０）の特徴は、第１の例で述べたものと同一である。分離システム（２００）は、少なくとも１つの液体用接線方向出口（２１５）で終端する中央の円筒形チューブ（２１０）、およびチューブの軸に対して少なくとも９０°だけ流れを回転させる少なくとも１つの気体用接線方向出口（２３０）によって構成される。
【００６２】
　仏国特許第２７９８８６４号明細書において既に述べられているこのシステムにより、液体に対する気体の質量流量の比が０．１〜１０である気体／液体混合物の急速な分離が可能である。気体用および液体用の接線方向出口の数は、１〜４つ、好ましくはそれぞれの相について２つである。例として、チューブ（２１０）の流路断面に対する各接線方向出口の開口部断面の比は、０．２５〜１であり、好ましくは０．４〜０．６である。
【００６３】
　接線方向出口（２１５）の高さと幅の比は、一般に１〜４であり、好ましくはほぼ２である。チューブ（２１０）内における接線方向出口（２１５）の上流に、スクリュー（２２０）を付加することができる。このスクリュー（２２０）は、単旋回式または複旋回式のものとすることができる。流体の流路断面に対応するスクリュー幅のチューブ径に対する比は、０．５〜１となしうる。
【００６４】
　スクリューのピッチ数（すなわち、スクリューのピッチに対するスクリューの全高の比）は、一般に１〜６であり、好ましくは２〜３である。
【００６５】
　チューブ（２１０）から来た流体は、チャンバー（２２５）に回収される。該チャンバーの径は、チューブ（２１０）の径の２倍よりも大きく、かつ反応器の径の９０％未満である。このチャンバーの目的は、プレート（６２）において注入される液体の流量変動を減衰することにある。
【００６６】
　気体は、接線方向出口部分（２３０）を通してチャンバー（２２５）から排出される。これらの出口部分は、例えば、円形もしくは長円形のオリフィス、または方形のスロットによって構成することができる。出口部分（２３０）の総面積の比、すなわち、出口部分（２３０）の全ての面積をチューブ（２１０）の断面で割った比は、０．５〜４であり、好ましくはほぼ２である。
【００６７】
　出口部分（２３０）を出口部分（２１５）から隔てる距離（ｐ）は、一般に少なくとも５０ｍｍであり、特に１００〜３００ｍｍである。液体は、少なくとも１本のチューブ（２４０）によりチャンバー（２２５）から排出される。該チューブの上端部は、チャンバー（２２５）の底部に接続され、同下端部は、少なくとも１本の水平な孔あきチューブ（５１）に接続される。
【００６８】
　チューブ（５１）の出口部分は、種々の形状のオリフィス（５４）またはノズル（５５）とすることができ、該ノズルの流路断面は、ほぼ一様でかつ円形とするか、または、先細部分に続いて末広部分が形成されるような可変とすることができる。これらのオリフィス（５４）またはノズル（５５）は、一般に下方に向けられ、また、オリフィスの軸と鉛直線との間の角度（５７）は、好ましい方法では、−９０°〜＋９０°であり、好ましくは−４５°〜＋４５°である。オリフィス（５４）またはノズル（５５）の径は、チューブ（２４０）が液体で満たされるように、または、より一般には、この流体の全ての流量範囲にわたり濃い流体で満たされるように計算される。よって、流量変動範囲は、チャンバー（２２５）における濃い流体のレベルの高さの変動に対応することになる。
【００６９】
　このレベルは、依然として、チューブ（２１０）の底部をチャンバー（２２５）の底部から隔てる距離よりも低い。濃い流体の流量範囲を増加するために、チャンバー（２２５）用の第２の排出チューブを付加することができる。この第２のチューブ（２４５）は、一般にチューブ（２４０）と同心状にその内側に配置され、濃い流体用の入口オリフィスとして作用するその上端部において、チャンバー（２２５）に排出する。
【００７０】
　チューブ（２４５）のこの上端部は、チャンバー（２２５）の底部から距離（ｈｅ）の所に配置されていて、濃い流体の流量が距離（ｈｅ）よりも大きいチャンバー（２２５）内の濃い流体のレベルに対応する場合に限って、この第２のチューブ（２４５）が使用される。このチューブ（２４５）は、また、その下部において、孔あきチューブ（５１）と同一の形式の少なくとも１本の孔あきチューブ（５２）に接続されている。このチューブ（２４５）は、図５に示すようにチューブ（２４０）と同心状とするか、または、チューブ（２４０）から独立させることができる。
【００７１】
　チューブ（５２）の特徴は、チューブ（５１）のそれらと同一である。チューブ（５２）の出口オリフィスまたはノズルの流路径は、濃い流体の最大流量におけるチャンバー（２２５）内の濃い流体のレベルが、チャンバー（２２５）の底部とチューブ（２１０）の下端部との間隔を決して超えないように計算される。
【００７２】
　以下の例は本発明を説明するものである。
【００７３】
　従来技術のプレートと本発明のプレートとの間の比較例：
　孔あきパイプを有するプレートを備え、並流の気体／液体流により供給される標準システムと、図４に記載するように、孔あきパイプを有するプレートを備え、半径方向チューブによって液体が供給されるシステムとの間で、比較試験を実施した。この２つのシステムは、径が４００ｍｍの反応器において試験された。
【００７４】
　参照する分配システム、すなわち従来技術によるシステムは、１５ｍｍの径を有する５５本のパイプが上に固定されたプレートを備えている。これらのパイプは、プレートのレベルに関して５０〜２５０ｍｍの１０個のレベルで段状に配置された、径が７ｍｍの２０個の円形オリフィスにより穿孔されている。比較試験の実施中、該分配システムは、反応器の上端部において、垂直軸の方向にほぼ沿って導入される下向きで並流の気体／液体流により直接供給された。
【００７５】
　本出願に記載される分配システムは、１５ｍｍの径を有する５５本のパイプ（６０）が上に固定されたプレートを備えている。これらのパイプ（６０）は、プレートのレベルに関して９０〜２５０ｍｍで段状に配置された８つのレベルに位置する、径が７ｍｍの１６個の円形オリフィスにより穿孔されている。液体は、図４に示される形態に従って反応器の側壁を横断するチューブ（１１０）により導入される。このチューブは、鉛直線に対して−４５°、−３０°、＋３０°および＋４５°の角度（５７）でほぼ均一に分配されるように配置された、径が７ｍｍの６８個のオリフィスにより穿孔されている。示された試験の場合、これらのオリフィスにおける液体速度は、３．８ｍ／ｓである。チューブ（１１０）のオリフィスのレベルとパイプのオリフィスの最下レベルとの間隔は、５０ｍｍである。
【００７６】
　図７は、パイプ（６０）の底部から５００ｍｍの距離に配置されたγ線断層撮影装置によって触媒床で測定された気体成分の分配の比較を示す。図７および図８は、標準分配システムが使用された場合と、本発明により記載されたシステムが導入された場合のそれぞれについて測定された気体成分の画像を示す。色諧調は、気体成分がゼロ（液体のみが流れる）の黒色から気体成分が６０％の白色までの範囲を有する。反応器の中空断面に対する液体流量は、５６ｋｇ／ｍ２／ｈであり、また気体流量は、０．２ｋｇ／ｍ２／ｈ（図７Ａおよび図８Ａ）、０．５ｋｇ／ｍ２／ｈ（図７Ｂおよび図８Ｂ）、ならびに１ｋｇ／ｍ２／ｈ（図７Ｃおよび図８Ｃ）である。
【００７７】
　図から分るように、液体導入用システムが存在しない場合、床の断面にわたる気体の分配は、図７が図８のものよりも均一性が劣る灰色のレベルを示しているので、明らかに劣っている。反応器の径上で得られた輪郭が示すように、気体成分は、実際上、断面の全てにわたり全く均質ではない。
【００７８】
　液体レベルは、実際には、プレートにおいて不平衡であり、また、パイプは、その全てに同様には供給されない。それとは対照的に、本発明によって述べられたシステムにより、床の断面の全てにわたり気体の均質な分配が得られる。反応器の径上で得られた気体成分の輪郭は、全てが全くの水平である。この分配システムの有効性は、気体／液体混合物における容積比での気体成分が２０〜５０％変わる場合にも、依然として優れている。
【図面の簡単な説明】
【００７９】
【図１】反応器の第１の粒状床の上端部に配置され、かつ混合すべき流体が反応器に個別に導入される場合の混合分配システムの実施形態を概略形態で示す図（垂直断面図）である。
【図２】反応器の第１の粒状床の上端部に配置され、かつ混合すべき流体が反応器に個別に導入される場合の混合分配システムの実施形態を概略形態で示す図（水平断面図）である。
【図３Ａ】孔あきチューブの断面を示す図である。
【図３Ｂ】孔あきチューブの断面を示す図である。
【図４】反応器の上端部または２つの連続する粒状床どうしの間に配置され、かつ混合すべき流体が反応器に個別に導入される場合の混合分配システムの実施形態を概略形態で示す図（垂直断面図）である。
【図５】反応器の上端部または２つの連続する粒状床どうしの間に配置され、かつ混合すべき流体が反応器に個別に導入される場合の混合分配システムの実施形態を概略形態で示す図（水平断面図）である。
【図６】接触させられる流体が混合物として反応器に導入される場合に、好ましくは第１の粒状床の上流に配置される混合分配システムの実施形態を示す図（垂直断面図）である。
【図７Ａ】種々の気体流量（０．２ｋｇ／ｍ２／ｈ）について、液体導入用のチューブシステムを設けない場合に、γ線断層撮影装置により得られた反応器の断面にわたる濃い液体の分配を視覚化した図である。
【図７Ｂ】種々の気体流量（０．５ｋｇ／ｍ２／ｈ）について、液体導入用のチューブシステムを設けない場合に、γ線断層撮影装置により得られた反応器の断面にわたる濃い液体の分配を視覚化した図である。
【図７Ｃ】種々の気体流量（１ｋｇ／ｍ２／ｈ）について、液体導入用のチューブシステムを設けない場合に、γ線断層撮影装置により得られた反応器の断面にわたる濃い液体の分配を視覚化した図である。
【図８Ａ】図７Ａの場合と同一の気体流量について、液体導入用のチューブシステムを設けた場合に、γ線断層撮影装置により得られた反応器の断面にわたる濃い液体の分配を視覚化した図である。
【図８Ｂ】図７Ｂの場合と同一の気体流量について、液体導入用のチューブシステムを設けた場合に、γ線断層撮影装置により得られた反応器の断面にわたる濃い液体の分配を視覚化した図である。
【図８Ｃ】図７Ｃの場合と同一の気体流量について、液体導入用のチューブシステムを設けた場合に、γ線断層撮影装置により得られた反応器の断面にわたる濃い液体の分配を視覚化した図である。
【符号の説明】
【００８０】
（５０）：チューブシステム
（５１）：副チューブ
（５３）：横方向スロット
（５４）：出口オリフィス
（６０）：パイプ
（６２）：プレート
（６３）：横方向オリフィス
（２００）：分離システム
（２１０）：円筒形チューブ
（２１５）：液相用接線方向出口
（２３０）：気相用接線方向出口
【図１】
2004130301.tif 000003
【図２】
2004130301.tif 000004
【図３Ａ】
2004130301.tif 000005
【図３Ｂ】
2004130301.tif 000006
【図４】
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【図５】
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【図６】
2004130301.tif 000009
【図７Ａ】
2004130301.tif 000010
【図７Ｂ】
2004130301.tif 000011
【図７Ｃ】
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【図８Ａ】
2004130301.tif 000013
【図８Ｂ】
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【図８Ｃ】
2004130301.tif 000015