(57)【要約】【課題】適切な温度勾配を容易に設けることができる単結晶引上装置用坩堝及び単結晶引上装置装置を提供すること。【解決手段】単結晶引上装置１０は、加熱コイル１１、単結晶引上装置用坩堝１２、断熱材１３、熱反射体１４、及び引上げ軸１５を備えている。また、坩堝１２は、加熱コイル１１内に配され、側壁を構成する円筒状部材１６と、底部を構成する円板状部材１７とを備えている。円筒状部材１６及び円板状部材１７はイリジウムで構成されており、円板状部材１７の板厚は、円筒状部材１６より薄く（例えば、円筒状部材１６の板厚の８０％）形成されている構成とした。【選択図】      図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
垂直な中心軸を有する加熱コイル内に配され、該コイルにより誘導加熱されて内部の原料を溶融し貯留された融液から単結晶を引き上げる単結晶引上装置用の坩堝であって、
金属で形成され、
下部が、上部よりも薄い板厚で形成されていることを特徴とする単結晶引上装置用坩堝。
【請求項２】
側壁を構成する円筒状部材と、底部を構成する円板状部材とから構成され、
前記円板状部材が前記円筒状部材の板厚より薄いことを特徴とする請求項１記載の単結晶引上装置用坩堝。
【請求項３】
前記円板状部材の中央部が、前記円板状部材の周辺部より板厚が薄く形成されていることを特徴とする請求項２記載の単結晶引上装置用坩堝。
【請求項４】
前記金属が、イリジウム若しくはイリジウムを含む合金又は白金若しくは白金を含む合金であることを特徴とする請求項１から３の何れか記載の単結晶引上装置用坩堝。
【請求項５】
前記単結晶が、Ｌａ３Ｇａ５ＳｉＯ１４（ランガサイト）単結晶であることを特徴とする請求項１から４の何れか記載の単結晶引上装置用坩堝。
【請求項６】
前記金属が、イリジウムであり、
側壁を構成する円筒状部材と、底部を構成する円板状部材とから構成され、
前記円板状部材の板厚が、前記円筒状部材の板厚の８０％以下であることを特徴とする請求項５記載の単結晶引上装置用坩堝。
【請求項７】
垂直な中心軸を有する加熱コイル内に金属製の坩堝を配し、該コイルにより前記坩堝を誘導加熱して内部の原料を溶融させ貯留した融液から単結晶を引き上げる単結晶引上装置であって、
前記坩堝が、請求項１から６の何れか記載の単結晶引上装置用坩堝であることを特徴とする単結晶引上装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、Ｌａ３Ｇａ５ＳｉＯ１４（ランガサイト）等の単結晶を引上げ成長するための単結晶引上装置用坩堝及び単結晶引上装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
Ｌａ３Ｇａ５ＳｉＯ１４（ランガサイト）の単結晶は、温度による弾性波伝搬速度や周波数の変化率が小さく、圧電性の大きさを示す電気機械結合係数が大きいことから、表面弾性波フィルタ等の圧電デバイスの基板材料として研究が行われている。すなわち、このランガサイト単結晶は水晶と同等の温度特性を有し、しかも電気機械結合係数が水晶の３倍というように大きいことから、ランガサイト単結晶を用いると、携帯電話等に多用されているＳＡＷフィルタの広帯域化と小型化を図ることが可能となる（例えば、特許文献１参照。）。
この単結晶を製造する方法として、育成速度を速く設定することができるチョクラルスキー法による単結晶育成方法がある。
【０００３】
このチョクラルスキー法による育成方法では、予め単結晶原料を容器となる坩堝内に充填した後これを加熱して融解させ、その融液にシードといわれる種結晶を接触させた後、回転させながらゆっくりと引き上げ、ある程度融液を残して育成を終了する。
このときに使われる単結晶引上装置の一つに誘導加熱を利用する装置が知られている。この装置は、垂直な中心軸を有する加熱コイル内に底部と側壁とからなる坩堝を配しており、加熱コイルにより坩堝を誘導加熱して内部の原料を溶融させ、貯留した融液から単結晶を引き上げることによって単結晶を育成させる。
【０００４】
しかし、加熱コイルによって坩堝を誘導加熱しても、底部は側壁部よりも加熱コイルから離れているために渦電流の発生が少なく発熱が不十分であった。そのため、坩堝内に発生する自然対流が弱くなり、融液界面の成長速度が安定しないために、得られたランガサイト単結晶から作製したウエハ面内における表面弾性波速度のバラツキが大きく、均一な単結晶を育成するのが困難であった。
【０００５】
また、坩堝下部のほうが坩堝上部よりも温度が高くなるという適正な温度勾配を得にくいため、結晶成長時に融液から結晶になる際の潜熱を逃がしにくく、単結晶内に二次相等の結晶欠陥が生じ、結晶の長尺化に影響を及ぼす可能性があった。
従来、これらを解決する単結晶引上装置用坩堝として、適正な温度勾配を得るために、坩堝底部に補助ヒータを配設して加熱することによって、坩堝下部の温度を上部よりも高温となるように補正するものが提案されている（例えば、特許文献２参照。）。
【０００６】
【特許文献１】
特開平１０−１２６２０９号公報
【特許文献２】
特開昭６３−１０３８８９号公報
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上記従来の単結晶引上装置用坩堝においては、補助ヒータを配設するスペースが必要となるとともに、補助ヒータを加熱コイルとは別に配設して制御する必要が生じるため、適正な温度勾配を付与して制御するのが困難であった。そのため、単一相で長尺な単結晶を得ることが未だ困難であった。
本発明は上記事情に鑑みて成されたものであり、適正な温度勾配を容易に設けることができる単結晶引上装置用坩堝及び単結晶引上装置を提供することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明は、上記課題を解決するため、以下の手段を採用する。
本発明の単結晶引上装置用坩堝は、垂直な中心軸を有する加熱コイル内に配され、該コイルにより誘導加熱されて内部の原料を溶融し貯留された融液から単結晶を引き上げる単結晶引上装置用の坩堝であって、金属で形成され、下部が、上部よりも薄い板厚で形成されていることを特徴とする。
【０００９】
この単結晶引上装置用坩堝は、下部が上部よりも薄い板厚で形成されているので、坩堝下部が加熱コイルの高周波電流によって誘導加熱されやすくなり、坩堝上部よりも高温にすることができる。その結果、下部側が上部側よりも高温となる適正な温度勾配を容易に設けることができるとともに、融液となった内部の原料内に発生する自然対流を強くすることができる。
【００１０】
本発明は、前記単結晶引上装置用坩堝において、側壁を構成する円筒状部材と、底部を構成する円板状部材とから構成され、前記円板状部材が前記円筒状部材の板厚より薄いことを特徴とする。
また、本発明では、前記円板状部材の中央部が、前記円板状部材の周辺部より板厚が薄く形成されていることが好ましい。
この単結晶引上装置用坩堝は、コイルからより遠く離れた位置に配設される底部及びその中央部を側壁よりも十分に発熱させることができるので、単結晶引上装置用坩堝に、傾斜のより大きい適正な温度勾配を生み出すことができる。
【００１１】
本発明は、前記単結晶引上装置用坩堝において、前記金属が、イリジウム若しくはイリジウムを含む合金又は白金若しくは白金を含む合金であることを特徴とする。
この単結晶引上装置用坩堝は、坩堝を構成する金属がイリジウム若しくはイリジウムを含む合金又は白金若しくは白金を含む合金で構成されているので、効率よい高周波誘導加熱ができるとともに、高温融点を有する単結晶原料も溶融できる。
【００１２】
本発明は、前記単結晶引上装置用坩堝において、前記単結晶が、Ｌａ３Ｇａ５ＳｉＯ１４（ランガサイト）単結晶であることを特徴とする。
この単結晶引上装置用坩堝には、Ｌａ３Ｇａ５ＳｉＯ１４（ランガサイト）単結晶原料が収納されるので、単結晶育成時に融液の界面における成長速度が一様なランガサイト単結晶を育成できる。また結晶欠陥が抑えられるので、長尺なランガサイト単結晶を製造することができる。
【００１３】
本発明は、前記単結晶引上装置用坩堝において、前記金属が、イリジウムであり、側壁を構成する円筒状部材と、底部を構成する円板状部材とから構成され、前記円板状部材の板厚が、前記円筒状部材の板厚の８０％以下であることを特徴とする。
この単結晶引上装置用坩堝は、円板状部材の板厚が円筒状部材の板厚の８０％以下なので、後述する実験データから、円板状部材と円筒状部材との厚さの違いが鮮明となって、表面弾性波速度のバラツキが少なく直胴長が長くとれるとともに結晶欠陥の発生が抑制されるランガサイト単結晶を得ることができる。
【００１４】
本発明の単結晶引上装置は、垂直な中心軸を有する加熱コイル内に金属製の坩堝を配し、該コイルにより前記坩堝を誘導加熱して内部の原料を溶融させ貯留した融液から単結晶を引き上げる単結晶引上装置であって、前記坩堝が、本発明に係る単結晶引上装置用坩堝であることを特徴とする。
この単結晶引上装置は、坩堝の下部表面に渦電流を多く流して誘導加熱させ、坩堝内に強い自然対流を発生させることができるので、単結晶育成時、固液界面の成長速度が一様になるとともに、坩堝下部側が上部側よりも高温となる適正な温度勾配を維持することができる。また結晶欠陥が抑えられ、長尺な単結晶を製造することができる。
【００１５】
【発明の実施の形態】
次に、本発明の一実施形態について、図１及び図２を参照して説明する。
図１に示す単結晶引上装置１０は、加熱コイル１１、単結晶引上装置用坩堝１２、断熱材１３、熱反射体１４、及び引上げ軸１５を備えている。
加熱コイル１１は、垂直な中心軸を有して構成されており、図示しない外部の高周波電源に接続されている。
坩堝１２は、加熱コイル１１内に中心軸を同じくして配され、図２に示すように側壁を構成する円筒状部材１６と、底部を構成する円板状部材１７とを互いに接合させて備えている。
円筒状部材１６及び円板状部材１７はイリジウムで構成されており、円板状部材１７の板厚は、円筒状部材１６より薄く（例えば、円筒状部材１６の板厚の８０％）形成されている。
坩堝１２には、内部にランガサイト単結晶１８の原料１９が配設されており、加熱コイル１１により誘導加熱されることによって発熱して原料１９を溶融し、融液２０となった後はこれを内部に貯留する。
【００１６】
断熱材１３は、加熱コイル１１と坩堝１２との間を断熱するもので、円筒状に形成されたアルミナ製の外部断熱材２１と、外部断熱材２１の内部に配設され、円筒状に形成されて内部に坩堝１２を収納するジルコニア製の内部断熱材２２とを備えている。
熱反射体１４は、引き上げたランガサイト単結晶１８が急激に冷却するのを防ぐために、ランガサイト単結晶１８の周囲から放射される熱を反射するのものであり、坩堝１２と同じ材質のイリジウム又は白金で円筒状に構成されている。この熱反射体１４は、円筒状に形成されたアルミナ製の中間断熱材２３を介して内部断熱材２２の上方に配設されている。
引上げ軸１５は、先端部にランガサイト種結晶２４が固定されており、坩堝１２の上方から坩堝１２の内部に挿入されて配設されている。この引上げ軸１５に所定の回転数と引上げ速度を付加することによって、融液２０を坩堝１２上方に引き上げてランガサイト単結晶１８を育成する。
【００１７】
次に、本発明に係る単結晶引上用坩堝１２及び単結晶引上装置１０を用いたランガサイト単結晶１８の製造方法について説明する。
まず、化学量論比で酸化ランタンＬａ２Ｏ３（３０ｍｏｌ％）、酸化ガリウム（ＩＩＩ）Ｇａ２Ｏ３（５０ｍｏｌ％）、二酸化珪素ＳｉＯ２（２０ｍｏｌ％）の粉末を秤量する。それらを充分混合して混合粉末とし、これを１００ｍｍ×６０ｍｍの寸法となるようにプレスを行い成形加工した後、ゴム袋に入れて真空引きを行うことによってゴムと密着させる。さらに、静水圧ラバープレスを行い、ゴムを除去した後焼結させてペレット状の原料１９を得る。
この原料１９を、図２に示すように坩堝１２に挿入する。
【００１８】
続いて、原料１９を融解する。
加熱コイル１１に図示しない高周波電源から高周波電圧を印加して電流を流す。すると、加熱コイル１１と坩堝１２とに磁界が発生し、これに伴う渦電流が円筒状部材１６及び円板状部材１７それぞれの表面に発生する。この渦電流と坩堝１２を構成するイリジウムの電気抵抗とによって坩堝１２が誘導加熱され、内部の原料１９を加熱溶解させる。
このとき、加熱コイル１１に近い位置となる円筒状部材１６のほうが、円板状部材１７よりも渦電流が発生しやすい。しかし、円板状部材１７の板厚が円筒状部材１６の板厚よりも薄いので、円板状部材１７全体が発熱しやすくなり、円筒状部材１６よりも高効率により速く高温になる。こうして坩堝１２に、下部のほうが上部よりも高温となる適正な温度勾配を付加することができ、原料１９を溶解して内部の対流が強い融液２０を得る。
【００１９】
次に、所定の温度とされた融液２０から、ランガサイト単結晶１８を育成する。
引上げ軸１５を坩堝１２内に挿入してランガサイト種結晶２４を融液２０に浸漬させ、所定の回転数と引上げ速度を付加する。すると、このランガサイト種結晶２４を基にしてランガサイト単結晶１８が析出する。
このとき、適正な温度勾配を融液２０に付与していることから、界面での成長速度が一定となり均一なランガサイト単結晶１８を得る。
【００２０】
この単結晶引上用坩堝１２及び単結晶引上装置１０によれば、円板状部材１７が円筒状部材１６よりも薄く設定されて底部が効率的に誘導加熱されるので、坩堝１２に適正な温度勾配を容易に付加することができ、融液２０の界面における成長速度が一様なランガサイト単結晶１８を育成できる。また、結晶欠陥が抑えられるので、長尺なランガサイト単結晶１８を製造することができる。さらに、得られたランガサイト単結晶１８から切り出された圧電デバイス用基板は、その表面弾性波速度のバラツキを大幅に減少させ、この基板上に作製する表面弾性波デバイス等の表面弾性波素子の製造歩留まりを大幅に向上することができる。
【００２１】
なお、本発明の技術範囲は上記実施の形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々の変更を加えることが可能である。
例えば、上記実施形態では、坩堝１２の円板状部材１７を一様の板厚としているが、図３（ａ）に示すように、円板状部材２５の中央部２５ａが、円板状部材２５の周辺部２５ｂより板厚が薄く形成されている坩堝２６でも、同様の作用・効果を得ることができる。
また、図３（ｂ）及び図３（ｃ）に示すように、円筒状部材２７の上部が厚く下部が薄くなるようなテーパ部２７ａが形成されている坩堝２８、及び段差部２７ｂが形成されている坩堝２９の側壁が形成されていても、同様の作用・効果を得ることができる。
さらに、坩堝１２の材質は、ランガサイト単結晶１８を育成するのに好適な材料であればよく、イリジウムに限らず白金でもよい。
【００２２】
【実施例】
上述した実施形態に係る単結晶引上用坩堝１２及び単結晶引上装置１０から、本実施例として直径１１５ｍｍ、直胴部の長さ１８０ｍｍのランガサイト単結晶を育成した。また、比較例として従来の坩堝を用いて同形状のランガサイト単結晶を育成した。
このとき、融液中及び融液上の温度を熱電対で測定して、温度勾配の評価を実施した。結果を表１及び図４に示す。
この結果、本実施例のランガサイト単結晶のほうが、融液中及び融液上の何れの場合も従来よりも温度勾配が大きくなっており、また、二次相等の結晶欠陥の発生が皆無であった。
【００２３】
【表１】
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【００２４】
次に、円筒状部材と円板状部材との板厚比を変化させて構成した坩堝にてランガサイト単結晶を育成した。板厚比は、側壁に対する底部厚み比として、９０％、８０％、５０％、２０％とし、それぞれ実施例１から実施例４とした。また、比較例として厚み比が１００％の従来の坩堝にてランガサイト単結晶を育成した。
各実施例における結晶に対し、上部（直胴下３０ｍｍ位置）、中部（直胴下９０ｍｍ位置）、下部（直胴下１５０ｍｍ位置）のそれぞれをスライスした。そして、得られたランガサイト単結晶の均質性を表面弾性波速度のバラツキとして評価するために、さらにラッピング、ポリッシングにより、図５に示す圧電デバイス用基板３０を作製した。この圧電デバイス用基板３０の表面に、一対のアルミ製励振電極３１ａ、３１ｂと、シリコン系樹脂製の一対の吸音部３２ａ、３２ｂとを形成してＳＡＷフィルタ３３を作製した。
なお、比較例の場合、直胴下部に二次相が発生したので結晶上部と中部のみを使用した。
【００２５】
そして、ネットワークアナライザを用いてＳＡＷフィルタ３３の入力端子に交流信号をかけ、出力端子からの出力信号を測定し、周波数走査によって出力信号と入力信号との相対振幅の周波数特性を得て、このピーク値から挿入損失が−１０ｄＢとなる通過帯域中心点の周波数である中心周波数ｆｃを測定した。
ここで、表面弾性波速度は、ｖ＝ｆｃ・２ｄという関係式によって求める。式中の２ｄは、ＳＡＷフィルタ３３の励振電極３１ａ、３１ｂの配線周期であり電子顕微鏡で測定して求めた。測定結果を表２に示す。
【００２６】
【表２】
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【００２７】
各実施例における表面弾性波速度の平均値は２７４０．７３ｍ／ｓ、バラツキの平均値は９２．２７ｐｐｍとなった。このことから、均質性の優れた圧電デバイス用基板の目安とされる１００ｐｐｍ以下を実現できたこととなり、結晶の均質性を向上させることができた。
一方、比較例では、それぞれ、２７４０．２３ｍ／ｓ、２５０．６３ｐｐｍとなり、特に結晶の育成方向の表面弾性波のバラツキは４００ｐｐｍ以上であり、表面弾性波素子としては大きすぎる結果となった。
【００２８】
【発明の効果】
以上説明した本発明においては以下の効果を奏する。
本発明の単結晶引上用坩堝によれば、適切な温度勾配を容易に設けることができ、坩堝内に発生する自然対流が強くなることで、単結晶育成時における固液界面の成長速度を一様にするので、二次相等の異相及び結晶欠陥が発生するのを抑制し、単結晶構造の均一化及び長尺化を図ることができる。
【００２９】
また、本発明の単結晶引上装置によれば、二次相等の異相及び結晶欠陥の発生を抑制し、均一化及び長尺化された単結晶を得ることができる。また、得られた単結晶から切り出された圧電デバイス用基板は、その表面弾性波速度のバラツキを大幅に減少させ、この基板上に作製する表面弾性波デバイス等の表面弾性波素子の製造歩留まりを大幅に向上することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の一実施形態における単結晶引上装置の要部断面図である。
【図２】本発明の一実施形態における単結晶引上装置用坩堝を示す断面図である。
【図３】本発明の一実施形態における単結晶引上装置用坩堝の他の例を示す断面図である。
【図４】本発明に係る実施例において、溶融した単結晶原料の融液中及び融液上の温度を示すグラフである。
【図５】本発明に係る実施例において、育成したランガサイト単結晶で作製したＳＡＷフィルタを示す斜視図である。
【符号の説明】
１０  単結晶引上装置
１１  加熱コイル
１２、２６、２８、２９  坩堝（単結晶引上装置用坩堝）
１６、２７  円筒状部材
１７、２５  円板状部材
１８  Ｌａ３Ｇａ５ＳｉＯ１４（ランガサイト）単結晶
１９  原料
２０  融液
２５ａ  中央部
２５ｂ  周辺部
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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