(57)【要約】【課題】より優れた熱伝導性を発揮する窒化アルミニウム粉末を提供する。【解決手段】Ｓｉ及びアルカリ土類金属がそれぞれ５０重量ｐｐｍ以下、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｋ、Ｎａ及び希土類元素がそれぞれ１５重量ｐｐｍ以下、酸素が１．５重量％以下、炭素が０．１５重量％以下であることを特徴とする高純度窒化アルミニウム粉末に係る。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｓｉ及びアルカリ土類金属がそれぞれ５０重量ｐｐｍ以下、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｋ、Ｎａ及び希土類元素がそれぞれ１５重量ｐｐｍ以下、酸素が１．５重量％以下、炭素が０．１５重量％以下であることを特徴とする高純度窒化アルミニウム粉末。
【請求項２】
アルミニウム成分を含む混合粉末から還元窒化法により窒化アルミニウム粉末を製造する方法であって、窒化反応促進剤として窒化アルミニウム粉末が当該混合粉末中に含まれることを特徴とする高純度窒化アルミニウム粉末の製造方法。
【請求項３】
混合粉末が、（１）金属アルミニウム及びアルミニウム化合物の少なくとも１種のアルミニウム系材料の粉末（但し、窒化アルミニウム粉末を除く。）、（２）炭素及び炭素化合物の少なくとも１種の炭素系材料（但し、炭化アルミニウムを除く。）の粉末ならびに（３）窒化アルミニウム粉末からなる請求項２記載の製造方法。
【請求項４】
混合粉末が、アルミニウム系材料１重量部（金属アルミニウム換算）に対し、炭素系材料０．４〜５重量部（炭素換算）及び窒化アルミニウム０．０５〜２０重量部の組成を有する請求項３記載の製造方法。
【請求項５】
還元窒化法として、混合粉末を窒素含有雰囲気下１６００〜１９００℃で窒化処理した後、酸化性雰囲気下６００〜８００℃で脱炭処理する工程を有する請求項２〜４のいずれかに記載の製造方法。
【請求項６】
請求項１記載の高純度窒化アルミニウム粉末を焼結して得られる焼結体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、新規な高純度窒化アルミニウム粉末及びその製造方法ならびに高純度窒化アルミニウム焼結体に関する。
【背景技術】
【０００２】
窒化アルミニウム（ＡｌＮ）焼結体は、高い熱伝導性と高い電気絶縁性から、半導体基板、半導体パッケージ基材等をはじめとする各種の用途に幅広く利用されている。最近では、窒化アルミニウムのもう一つの特長である耐食性・耐プラズマ性により半導体製造装置部品としても使用されている。
【０００３】
これらのＡｌＮ焼結体は、主としてＡｌＮ粉末を必要により焼結助剤とともに焼結することによって製造されている。そして、これにより得られる焼結体の特性は、原料となる窒化アルミニウム粉末の特性、製造条件等により大きく異なる。
【０００４】
半導体基板に使用されるＡｌＮ焼結体は、高い熱伝導性が要求される。熱伝導性は、ＡｌＮ粉末に含まれる不純物により低下する。具体的には、ＡｌＮ粉末中の不純物は、焼結工程中にＡｌＮの格子へ拡散し、格子欠陥を引き起こすことにより、ＡｌＮ焼結体の熱伝導率を低下させる。特に、Ｓｉ、Ｆｅ及び酸素は、熱伝導率を低下させることが知られている。
【０００５】
一方、半導体製造装置部品として使用されるＡｌＮ焼結体は、シリコンウェハへの汚染を防止する目的で、可能な限り不純物を排除する必要がある。ＡｌＮ焼結体に不純物が多量に含まれる場合には、その不純物がシリコンウェハ側な拡散するおそれがある。このため、ＡｌＮ焼結体の原料となるＡｌＮ粉末は、Ｓｉをはじめとする不純物を低減させることが必要である。
【０００６】
しかしながら、従来のＡｌＮ粉末では、高純度原料を使用することによって、ある程度不純物を低減したものが製造されるようになったものの、なお十分なものとは言えない。
【０００７】
ＡｌＮ粉末は、工業的には、金属アルミニウム粉末を原料とする直接窒化法又はアルミナを原料とする還元窒化法により製造される。
【０００８】
直接窒化法では、高純度アルミニウムを用いることにより、不純物が少ないＡｌＮ粉末が得られるが、後の粉砕工程で不純物金属（特にＦｅ）による汚染がある。例えば、Ｃａ、Ｋ及びＮａが合計で５重量ｐｐｍ以下のＡｌＮ粉末が開示されている（例えば、特許文献１など参照）。ところが、これらの成分以外の不純物（例えばＦｅ）の低減については何ら触れられていない。
【０００９】
還元窒化法では、微細なアルミナ粉末を使用することにより、不純物が混入しやすい粉砕工程を省略することができる。ところが、微細なアルミナの全量を窒化反応させることは工業的に難しく、未反応のアルミナが不純物として残存する。特に、アルミナに含まれる酸素は、熱伝導性を大きく低下させたり、シリコンウェハを汚染する。これに対し、例えばアルカリ土類金属、イットリウム及びランタン族金属よりなる群から選ばれた少なくとも１種の金属又は金属酸化物を添加する方法（例えば、特許文献２など参照）、カルシウム化合物を添加する方法（例えば、特許文献３など参照）、アルカリ土類金属及び希土類金属から選ばれた少なくとも１種の化合物を添加する方法（例えば、特許文献４など参照）等が開示されている。
【００１０】
しかしながら、これらの方法では、アルカリ土類金属等の添加剤が不純物として残存するため、高純度ＡｌＮを得ることは困難である。
【００１１】
また、直接窒化法及び還元窒化法以外の方法として、有機アルミニウム化合物とアンモニアを気相反応させ、Ｆｅ、Ｓｉ、Ｃａ、Ｍｇ及びＮｉの合計が７７重量ｐｐｍ以下の高純度ＡｌＮ粉末を得る方法が知られている（例えば、特許文献５など参照）。
【００１２】
しかしながら、大量の有機アルミニウム化合物とアンモニアの取扱いが難しく、工業的規模での生産に適しているとは言い難い。
【特許文献１】特開２０００−１９１３０８
【特許文献２】特開昭６０−６５７６８号
【特許文献３】特開平２−１６０６１０号
【特許文献４】特開平５−２２１６１８号
【特許文献５】特開平７−３３４１２号
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
従って、本発明は、より高純度な窒化アルミニウム粉末を工業的規模で製造することを主な目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明者は、従来技術の問題に鑑みて鋭意研究を重ねた結果、特定のプロセスにより窒化アルミニウム粉末を製造することにより、上記目的を達成できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１５】
すなわち、本発明は、下記の高純度窒化アルミニウム粉末及びその製造方法ならびに高純度窒化アルミニウム焼結体に係るものである。
【００１６】
１．  Ｓｉ及びアルカリ土類金属がそれぞれ５０重量ｐｐｍ以下、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｋ、Ｎａ及び希土類元素がそれぞれ１５重量ｐｐｍ以下、酸素が１．５重量％以下、炭素が０．１５重量％以下であることを特徴とする高純度窒化アルミニウム粉末。
【００１７】
２．  アルミニウム成分を含む混合粉末から還元窒化法により窒化アルミニウム粉末を製造する方法であって、窒化反応促進剤として窒化アルミニウム粉末が当該混合粉末中に含まれることを特徴とする高純度窒化アルミニウム粉末の製造方法。
【００１８】
３．  混合粉末が、（１）金属アルミニウム及びアルミニウム化合物の少なくとも１種のアルミニウム系材料（但し、窒化アルミニウムを除く。）の粉末、（２）炭素及び炭素化合物の少なくとも１種の炭素系材料（但し、炭化アルミニウムを除く。）の粉末ならびに（３）窒化アルミニウム粉末からなる前記項２記載の製造方法。
【００１９】
４．  混合粉末が、アルミニウム系材料１重量部（金属アルミニウム換算）に対し、炭素系材料０．４〜５重量部（炭素換算）及び窒化アルミニウム０．０５〜２０重量部の組成を有する前記項３記載の製造方法。
【００２０】
５．  還元窒化法として、混合粉末を窒素含有雰囲気下１６００〜１９００℃で窒化処理した後、酸化性雰囲気下６００〜８００℃で脱炭処理する工程を有する前記項２〜４のいずれかに記載の製造方法。
【００２１】
６．  前記項１記載の高純度窒化アルミニウム粉末を焼結して得られる焼結体。  ７．  前記項１記載の高純度窒化アルミニウム粉末から得られる窒化アルミニウム焼結体。
【００２２】
８．  不可避不純物（ただし、Ｓｉ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｋ、Ｎａ及びアルカリ土類金属、希土類元素、酸素及び炭素を除く。）の総和が５００重量ｐｐｍ以下である前記項１記載の高純度窒化アルミニウム粉末。
【発明の効果】
【００２３】
本発明の高純度窒化アルミニウム粉末は、不純物の含有量がきわめて少なく、これにより従来技術に比して優れた熱伝導性を発揮することができる。このため、より高い熱伝導性が要求される用途に好適に用いることができる。
【００２４】
このような特徴をもつ窒化アルミニウム粉末は、半導体基板、半導体製造装置部品等に用いる材料（焼結体）のほか、樹脂、ゴム、エラストマー等の充填材、金属、ガラス、セラミックス等との複合材としても有用である。
【００２５】
また、本発明の製造方法により、上記のような高純度窒化アルミニウム粉末を工業的規模で効率的に製造することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２６】
１．高純度窒化アルミニウム粉末
本発明の高純度窒化アルミニウム粉末は、Ｓｉ及びアルカリ土類金属がそれぞれ５０重量ｐｐｍ以下、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｋ、Ｎａ及び希土類元素がそれぞれ１５重量ｐｐｍ以下、酸素が１．５重量％以下、炭素が０．１５重量％以下であることを特徴とする。
【００２７】
Ｓｉの含有量は、５０重量ｐｐｍ以下、好ましくは３５重量ｐｐｍ以下である。Ｓｉ含有量が５０重量ｐｐｍを超える場合には、本発明粉末から得られる焼結体の熱伝導性が低下するおそれがある。なお、Ｓｉ含有量の下限値は、製造可能な限り制限されないが、経済性等を考慮すれば０．０１重量ｐｐｍ程度とすれば良い。
【００２８】
アルカリ土類金属（特に、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｂａ及びＳｒの少なくとも１種）の含有量は、５０重量ｐｐｍ以下、好ましくは２０重量ｐｐｍ以下である。アルカリ土類金属含有量が５０重量ｐｐｍを超える場合には、本発明粉末から得られる焼結体の熱伝導性が低下するおそれがある。また、上記焼結体が半導体製造装置部品として使用される場合には、シリコンウェハがアルカリ土類金属により汚染されるおそれがある。なお、アルカリ土類金属含有量の下限値は、製造可能な限り制限されないが、経済性等を考慮すれば０．０１重量ｐｐｍ程度とすれば良い。
【００２９】
希土類元素（特に、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕの少なくとも１種）、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｋ及びＮａの含有量は、それぞれ１５重量ｐｐｍ以下、好ましくは１０重量ｐｐｍ以下である。これらの各成分の含有量が１５重量ｐｐｍを超える場合には、本発明粉末から得られる焼結体の熱伝導性が低下するおそれがある。また、上記焼結体が半導体製造装置部品として使用される場合には、シリコンウェハがこれらの元素により汚染されるおそれがある。なお、これらの含有量の下限値は、製造可能な限り制限されないが、経済性等を考慮すれば各０．０１重量ｐｐｍ程度とすれば良い。
【００３０】
酸素の含有量は１．５重量％以下、好ましくは１．２重量％以下である。酸素含有量が１．５重量％を超えると、本発明粉末から得られる焼結体の熱伝導性が低下するおそれがある。なお、酸素含有量の下限値は、製造可能な限り制限されないが、経済性等を考慮すれば０．３重量％程度とすれば良い。
【００３１】
炭素の含有量は０．１５重量％以下、好ましくは０．１０重量％以下である。炭素含有量が０．１５重量％を超えると、本発明粉末から得られる焼結体の熱伝導性が低下するおそれがある。また、得られる焼結体の色調が黒くなるおそれがある。なお、炭素含有量の下限値は、製造可能な限り制限されないが、経済性等を考慮すれば０．０１重量％程度とすれば良い。
【００３２】
本発明の窒化アルミニウム粉末は、その効果を損なわない限り、その他の不可避不純物（以下、単に「不可避不純物」という。）が含まれていても良いが、不可避不純物の総和が５００重量ｐｐｍ以下、特に３００重量ｐｐｍ以下であることが望ましい。
【００３３】
本発明の窒化アルミニウム粉末の平均粒径は特に限定されず、通常０．５〜２００μｍの範囲からその使用目的等に応じて適宜変更すれば良い。上記粉末の形状も特に限定されず、例えば球状、針状、扁平状、板状、棒状、涙滴状、不定形状等のいずれであっても良い。
２．高純度窒化アルミニウム粉末の製造方法
本発明高純度窒化アルミニウム粉末は、例えば、アルミニウム成分を含む混合粉末から還元窒化法により窒化アルミニウム粉末を製造する方法であって、窒化反応促進剤として窒化アルミニウム粉末が当該混合粉末中に含まれることを特徴とする高純度窒化アルミニウム粉末の製造方法によって得ることができる。
【００３４】
混合粉末は、アルミニウム成分を含むものであれば良く、好ましくは金属アルミニウム及びアルミニウム化合物の少なくとも１種のアルミニウム系材料（但し、窒化アルミニウムを除く。）を含むものを好適に用いることができる。アルミニウム系材料は、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｋ、Ｎａ及び希土類元素がそれぞれ１５重量ｐｐｍ以下、Ｓｉ及びアルカリ土類金属がそれぞれ５０重量ｐｐｍ以下で、かつ、窒化処理温度でアルミニウムの酸化物に変化するものであれば特に限定されない。
【００３５】
金属アルミニウムとしては、Ａｌ純度９９．８％以上のものを好適に使用することができる。アルミニウム化合物としては、例えばアルミニウムの酸化物（アルミナ）、水酸化物、ハロゲン化物、無機酸塩（硫酸塩、硝酸塩、炭酸塩等）、アルミニウムの有機化合物（アルミニウムのアルコキシド等）等が挙げられる。これらは１種又は２種以上で使用することができる。これらの中でも、高い反応性を得る場合には、より反応性の高いアルミニウム化合物を選択することが好ましい。例えば、アルミニウム化合物としてアルミナを用いる場合、α−アルミナよりもγ−アルミナを用いる方がより好ましい。
【００３６】
アルミニウム系材料は粉末状で使用することが望ましい。この場合の粒径は、用いる化合物の種類等に応じて適宜設定すれば良いが、高い反応性を望む場合は、できるだけ小さな粒径の粉末を用いることが好ましい。一般的には、平均粒径３０μｍ以下のアルミニウム化合物粉末を用いれば良い。
【００３７】
上記混合粉末には、還元剤が含まれていても良い。還元剤としては、炭素及び炭素化合物の少なくとも１種の炭素系材料（但し、炭化アルミニウムを除く。）を好適に用いることができる。炭素系材料は、窒化処理温度において炭素に変化するものであって、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｋ、Ｎａ及び希土類元素がそれぞれ１５重量ｐｐｍ以下、Ｓｉ及びアルカリ土類金属がそれぞれ５０重量ｐｐｍ以下のものであれば特に限定されない。炭素としては、例えば黒鉛、カーボンブラック、アセチレンブラック、無定形炭素等が挙げられる。炭素化合物としては、例えばフェノール樹脂、ポリアクリロニトリル等の樹脂類が挙げられる。これらは１種又は２種以上で使用することができる。
【００３８】
還元剤は粉末状として使用することが好ましい。この場合の粒径は、用いる還元剤の種類等に応じて適宜決定できる。例えば、炭素系材料を用いる場合には、平均粒径１μｍ以下とすることが好ましい。
【００３９】
還元剤の使用量は、用いるアルミニウム成分の種類、窒化処理条件等によって異なるが、通常はアルミニウム系材料１重量部（金属アルミニウム換算）に対し、０．４〜５重量部（炭素換算。以下同じ。）、特に０．６〜３重量部とすることが望ましい。０．４重量部未満の場合にはアルミニウム化合物の還元反応（すなわち窒化反応）が不十分となり、酸素含有量が増加し、得られるＡｌＮ焼結体の熱伝導性が低下するおそれがある。また、５重量部を超える場合には脱炭処理に多大な時間が必要となるおそれがあり、また炭素が不純物として残存するおそれがある。
【００４０】
窒化反応促進剤とする窒化アルミニウム粉末は、その種類の限定はなく、いずれの製法によって得られたものも使用することができ、また市販品も使用することが可能である。このような粉末であって、得られる窒化アルミニウム粉末の組成がＦｅ、Ｔｉ、Ｋ、Ｎａ及び希土類元素がそれぞれ１５重量ｐｐｍ以下、Ｓｉ及びアルカリ土類金属がそれぞれ５０重量ｐｐｍ以下となるようなものを適宜選択すれば良い。
【００４１】
窒化アルミニウム粉末の粒径は特に限定されないが、一般には平均粒径１０μｍ以下のものを使用することが望ましい。
【００４２】
窒化アルミニウム粉末の使用量は、用いる混合粉末の組成等に応じて適宜決定できるが、通常はアルミニウム系材料１重量部（金属アルミニウム換算）に対し、０．０５〜２０重量部、特に０．１〜１０重量部とすることが望ましい。この範囲内において、得られる窒化アルミニウム粉末の組成がＦｅ、Ｔｉ、Ｋ、Ｎａ及び希土類元素がそれぞれ１５重量ｐｐｍ以下、Ｓｉ及びアルカリ土類金属がそれぞれ５０重量ｐｐｍ以下となるように調整することができる。０．０５重量部未満の場合にはアルミニウム系材料の還元反応（すなわち窒化反応）が不十分となり、酸素含有量が増加し、得られるＡｌＮ焼結体の熱伝導性が低下するおそれがある。また、２０重量部を超える場合には相対的にアルミニウム系材料の量が減少し、生産性が低下することがあり、また不純物量も増加するおそれがある。
【００４３】
これらを均一に混合することによって混合粉末を得ることができる。混合は、乾式又は湿式のいずれであっても良いが、生産性をより向上できるという観点より乾式混合とすることが好ましい。混合は、ボールミル、振動ミル、アトライター等の公知の混合装置を使用できる。この中でも、混合装置の部材からの不純物混入を極力回避できるという点で、高純度アルミナ製又はプラスチック製の容器及びボールを使用することが望ましい。
【００４４】
次に、混合粉末を還元窒化法により処理する。還元窒化法は、公知の還元窒化法の条件等を採用できる。特に、本発明では、混合粉末を窒素含有雰囲気下１６００〜１９００℃で窒化処理した後、酸化性雰囲気下６００〜８００℃で脱炭処理することが好ましい。上記のような条件で処理することによって、不純物量が制御された高純度窒化アルミニウム粉末をより確実に得ることができる。
【００４５】
窒化処理は、窒素含有雰囲気下１６００〜１９００℃（特に１６５０〜１８５０℃）で行うことが好ましい。処理時間は、処理温度等によって異なるが、通常は３〜１０時間程度とすれば良い。窒素含有雰囲気は、窒素ガス雰囲気のほか、窒素ガスを不活性ガス（ヘリウムガス、アルゴンガス等）で希釈した雰囲気等も含まれる。
【００４６】
脱炭処理は、特に酸化性雰囲気下６００〜８００℃（特に６５０〜７５０℃）で行うことが好ましい。処理時間は、処理温度等によって異なるが、通常は２〜２４時間程度とすれば良い。酸化性雰囲気は、大気中又は酸素ガス雰囲気のほか、これらのガスを不活性ガス（ヘリウムガス、アルゴンガス等）で希釈した雰囲気等も含まれる。
３．高純度窒化アルミニウム焼結体
本発明の高純度窒化アルミニウム焼結体は、本発明の高純度窒化アルミニウム粉末を焼結することによって得られる。焼結温度は、通常は１６５０〜２１００℃程度の範囲内とすれば良い。焼結雰囲気は、窒素雰囲気とすることが望ましい。また、焼結方法も限定的でなく、常圧焼結、加圧焼結等のいずれも採用することができる。
【００４７】
本発明では、焼結に先立って高純度窒化アルミニウム粉末を所望の形状に成形することもできる。成形方法は、プレス成形法、押出し成形法、ＣＩＰ法等の公知の成形法に従えば良い。この場合、必要に応じて公知のバインダー（アクリル系バインダー、ポリビニルアルコール系バインダー、ポリビニルブチラール系バインダー等）、有機溶媒（イソプロピルアルコール、エタノール、メタノール、ブタノール、ヘキサン等）を添加しても良い。また、成形前に原料粉末を予め造粒しておくこともできる。例えば、高純度窒化アルミニウム粉末からなるスラリーを調製し、このスラリーを用いて造粒すれば良い。造粒法等は、公知の方法に従って実施することができる。
【実施例】
【００４８】
以下、実施例及び比較例を示し、本発明の特徴とするところをより明確にする。ただし、本発明の範囲は、これら実施例に限定されるものではない。なお、各物性は次のようにして測定した。
（１）炭素量
酸素気流中燃焼−赤外線吸収法により測定した。
（２）酸素量
不活性ガス中溶解−赤外線吸収法により測定した。
（３）窒素量
不活性ガス中溶解−熱伝導法により測定した。
（４）金属不純物含有量
ＩＣＰ発光分光分析法又は炎光分析法により測定した。
（５）熱伝導率
レーザー・フラッシュ法により測定した。
【００４９】
実施例１〜１１
（１）窒化アルミニウム粉末の製造
表１に示すアルミニウム系材料、炭素系材料及び窒化反応促進剤（添加剤）を用い、表２に示す組成で振動ミルにて２０分間乾式混合した。得られた混合粉末を高純度黒鉛製ルツボに移し、窒素ガスを３リットル／分で供給しながら表２に示す窒化処理温度で５時間加熱して窒化処理を行った。窒化処理後の反応物を大気中で表２に示す温度で８時間加熱することにより脱炭処理を行った。
【００５０】
得られた粉末をＸ線回折分析したところ、そのパターンはＡｌＮの回折パターンのみを示し、他のアルミニウム化合物のパターンは認められなかった。また、上記粉末の炭素量、酸素量、窒素量及び金属不純物含有量を測定した。その結果を表３に示す。
（２）焼結体Ａの製造
上記（１）で得られた各窒化アルミニウム粉末を用いて焼結体を製造した。窒化ホウ素（ＢＮ）でコーティングされた黒鉛ダイス（直径２０ｍｍ）に窒化アルミニウム粉末２ｇを充填し、高周波誘導加熱炉を用いて窒素ガス中２０００℃で３時間、９．８ＭＰａの圧力下で加圧焼結を実施した。得られた焼結体の熱伝導率を測定した。その結果を表４に示す。なお、表４に示す値は、比較例１３に対する比で示す（以下同様）。
（３）焼結体Ｂの製造
上記（１）で得られた窒化アルミニウム粉末１００重量部、Ｙ２Ｏ３（焼結助剤）５重量部及びアクリル系バインダー（バインダー）２重量部を有機溶媒（イソプロピルアルコール）５０重量部とともに湿式ボールミルで混合し、得られたスラリーを造粒及び乾燥することにより成形用顆粒を得た。成形用顆粒を一軸プレスにてペレット状に成形した後、さらにＣＩＰ法により加圧成形した。得られた成形体を４５０℃で脱脂した後、窒素雰囲気中１８００℃で３時間常圧焼結することにより焼結体を得た。得られた焼結体の熱伝導率を測定した。その結果を表４に示す。
【００５１】
【表１】
2004182585.tif 000002
【００５２】
【表２】
2004182585.tif 000003
【００５３】
【表３】
2004182585.tif 000004
【００５４】
【表４】
2004182585.tif 000005
比較例１、２、４、７、８及び１０
表２に示す組成としたほかは、実施例１と同様にして粉末及び焼結体を製造した。各粉末についてＸ線回折分析したところ、いずれの回折パターンにもＡｌＮの回折ピークとともにアルミニウム酸化物及びアルミニウム酸窒化物（ＡｌＯＮ）の回折ピークも認められた。各粉末の、酸素量、窒素量及び金属不純物含有量を表３に示す。また、焼結体の熱伝導率を表４に示す。
【００５５】
比較例３、５、６、９及び１１
表２に示す組成としたほかは、実施例１と同様にして粉末及び焼結体を製造した。各粉末についてＸ線回折分析したところ、いずれの回折パターンにもＡｌＮの回折ピークのみが認められ、アルミニウム化合物の回折ピークはなかった。この粉末の酸素量、窒素量及び金属不純物含有量を表３に示す。また、焼結体の熱伝導率を表４に示す。
【００５６】
比較例１２
還元窒化法で合成された市販の高純度ＡｌＮ粉末（品番Ｈグレード、株式会社トクヤマ製）の酸素量、窒素量及び金属不純物含有量を表３に示す。また、この粉末を用いて実施例１と同様にして製造した焼結体の熱伝導率を表４に示す。
【００５７】
比較例１３
直接窒化法で合成された市販の高純度ＡｌＮ粉末（品番ＵＦグレード、東洋アルミニウム株式会社製）の酸素量、窒素量及び金属不純物含有量を表３に示す。また、この粉末を用いて実施例１と同様にして製造した焼結体の熱伝導率を表４に示す。