(57)【要約】【課題】８００℃〜１０００℃で焼成することが可能であり、１７ＧＨｚ以上の高周波領域において、低い比誘電率と、低い誘電損失を有する低温焼成磁器組成物及び低温焼成磁器の製造方法を提供する。【解決手段】ＣａＯ、ＭｇＯ、ＺｎＯ及びＳｉＯ２を合計量で８２〜９８質量％、Ｂ２Ｏ３及び／またはＢｉ２Ｏ３　０．０〜１３．５質量％及びＬｉ２Ｏ　０．９〜４．５質量％を含み、ＣａＯ：ＭｇＯ：ＺｎＯ＝ｘ：ｘ：２（１−ｘ）〔ここで、０．１≦ｘ≦０．９〕、（ＣａＯ＋ＭｇＯ＋ＺｎＯ）：ＳｉＯ２＝２：ｙ〔ここで、１．３≦ｙ≦３．６〕の含有比（モル比）を満たす低温焼結磁器組成物及びその製造方法。【選択図】　なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＣａＯ、ＭｇＯ、ＺｎＯ及びＳｉＯ２を合計量で８２〜９８質量％、Ｂ２Ｏ３及び／またはＢｉ２Ｏ３　０．０〜１３．５質量％及びＬｉ２Ｏ　０．９〜４．５質量％を含み、
ＣａＯ：ＭｇＯ：ＺｎＯ＝ｘ：ｘ：２（１−ｘ）〔ここで、０．１≦ｘ≦０．９〕、（ＣａＯ＋ＭｇＯ＋ＺｎＯ）：ＳｉＯ２＝２：ｙ〔ここで、１．３≦ｙ≦３．６〕
の含有比（モル比）を満たす低温焼結磁器組成物。
【請求項２】
少なくともＣａ、Ｍｇ、Ｚｎのいずれか１種の元素とＳｉを含む１種以上の複合酸化物相を含む請求項１記載の低温焼成磁器組成物。
【請求項３】
ＣａとＭｇとＳｉを含むディオプサイト系結晶相、ＺｎとＳｉを含むウイレマイト系結晶相及びＢｉ２Ｏ３−ＳｉＯ２系結晶相及び／またはＢ２Ｏ３−ＳｉＯ２非結晶相及びＬｉ２Ｏ−ＳｉＯ２系結晶相を含む請求項２記載の低温焼成磁器組成物。
【請求項４】
前記複合酸化物が、さらに、他のアルカリ土類金属、遷移金属、アルカリ金属、及び１３族元素からなる群から選択される１種以上の元素を含む請求項２または３記載の低温焼成磁器組成物。
【請求項５】
１７ＧＨｚでの誘電率（εｒ）が８．５以下、誘電損失（ｔａｎδ）が１．０×１０−３以下である請求項１乃至４のいずれかに記載の低温焼成磁器組成物。
【請求項６】
ＣａＯ、ＭｇＯ、ＺｎＯ及びＳｉＯ２を合計量で８２〜９８質量％、Ｂ２Ｏ３及び／またはＢｉ２Ｏ３　０．０〜１３．５質量％及びＬｉ２Ｏ　０．９〜４．５質量％を含み、
ＣａＯ：ＭｇＯ：ＺｎＯ＝ｘ：ｘ：２（１−ｘ）〔ここで、０．１≦ｘ≦０．９〕、（ＣａＯ＋ＭｇＯ＋ＺｎＯ）：ＳｉＯ２＝２：ｙ〔ここで、１．３≦ｙ≦３．６〕
の含有比（モル比）を満たす原料粉を所定形状に成形後、８００〜１０００℃で焼成する低温焼成磁器組成物の製造方法。
【請求項７】
Ｃａ、Ｍｇ、Ｚｎが、少なくともこれらの元素のいずれかとＳｉを含む１種以上の複合酸化物相として含有されている原料粉を用いる請求項６記載の低温焼成磁器組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、低誘電率で低誘電損失の高周波用低温焼成磁器組成物及び低温焼成磁器の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、高度情報化時代を迎え、半導体素子には、高速化、高集積化、実装のより高密度化が求められている。半導体素子における高度化を進めるためには、配線長の短縮等に加え、回路上の信号伝播速度の高速化が不可欠であるが、信号伝播は基板材料の比誘電率の平方根に反比例するため、より低い誘電率の基板材料が必要である。また、高集積化や実装の高密度化のためには、抵抗率の低い配線材料（Ａｇ、Ａｕ、Ｃｕ等）の使用が求められるが、これらの金属は融点が低いため、配線パターンの印刷後に基板を焼成する多層配線基板では、低温焼成可能な基板材料を用いる必要がある。このため、電子機器用基板材料として従来広く用いられてきたアルミナ基板（誘電率：９〜９．５、焼成温度：１５００℃前後）は高周波回路基板には適さず、これに代わる、より低い誘電率を有し低温焼成可能な材料が必要とされている。また、マイクロ波、ミリ波帯域での低損失化も要求されている。
【０００３】
そこで、最近では、高速化に対応し得る低誘電率基板材料として、ガラスと無機質フィラーとからなるガラスセラミック材料が検討されている。この種のガラスセラミック材料は、誘電率が３〜７程度と低いことから、高周波用絶縁基板として適しており、また、８００〜１０００℃の温度で焼成することができるため、導体抵抗の低いＡｇ、Ａｕ、Ｃｕ等と同時焼成できるという特徴がある。
【０００４】
例えば、特開２０００−１８８０１７号公報には、ディオプサイト（ＣａＭｇＳｉ２Ｏ６）型結晶相を析出可能なガラス相と、フィラーとしてＭｇ及び／またはＺｎとＴｉとを含有する酸化物を含む１０００℃以下で焼成可能な高周波用磁器組成物が開示されている。また、特開２００１−２４０４７０号公報には、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＭＯ（Ｍはアルカリ土類金属元素）及びＰｂを含む結晶化ガラス成分と、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＭｇＴｉＯ３、（Ｍｇ，Ｚｎ）ＴｉＯ３、ＴｉＯ２、ＳｒＴｉＯ３、ＭｇＡｌ２Ｏ４、ＺｎＡｌ２Ｏ４、コージェライト、ムライト、エンスタタイト、ウイレマイト、ＣａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８、ＳｒＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８、（Ｓｒ，Ｃａ）Ａｌ２Ｓｉ２Ｏ８、フォルステライトの群から選ばれる少なくとも１種のフィラーとからなる高周波用配線基板が開示されている。
【０００５】
しかしながら、従来のガラスセラミックス材料は、誘電率は低くても、信号周波数１０ＧＨｚ以上の高周波帯域における誘電損失が概ね２．０×１０−３以上と高く、高周波用基板材料として実用化し得るに十分な特性を有していない。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
従って、本発明は、Ａｇ、Ａｕ、Ｃｕ等の低抵抗金属と同時焼成が可能であり、しかも低誘電率及び高周波領域で低誘電損失を実現する低温焼成磁器組成物及び低温焼成磁器組成物の製造方法を提供することを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、上記問題点を解決するべく検討した結果、Ｃａ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｓｉとを特定比率で含有する複合酸化物に対して、Ｂ２Ｏ３及び／またはＢｉ２Ｏ３とＬｉ２Ｏを添加した組成物は、８００〜１０００℃以下の温度にて焼成可能であり、かかる組成物を焼成して得られる低温焼成磁器は、低い比誘電率と低い誘電損失を有することを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００８】
すなわち、本発明は、以下の低温焼成磁器組成物及び低温焼成磁器の製造方法を提供する。
（１）　ＣａＯ、ＭｇＯ、ＺｎＯ及びＳｉＯ２を合計量で８２〜９８質量％、Ｂ２Ｏ３及び／またはＢｉ２Ｏ３　０．０〜１３．５質量％及びＬｉ２Ｏ　０．９〜４．５質量％を含み、
ＣａＯ：ＭｇＯ：ＺｎＯ＝ｘ：ｘ：２（１−ｘ）〔ここで、０．１≦ｘ≦０．９〕、（ＣａＯ＋ＭｇＯ＋ＺｎＯ）：ＳｉＯ２＝２：ｙ〔ここで、１．３≦ｙ≦３．６〕
の含有比（モル比）を満たす低温焼結磁器組成物。
（２）　少なくともＣａ、Ｍｇ、Ｚｎのいずれか１種の元素とＳｉを含む１種以上の複合酸化物相を含む前記１記載の低温焼成磁器組成物。
（３）　ＣａとＭｇとＳｉを含むディオプサイト系結晶相、ＺｎとＳｉを含むウイレマイト系結晶相及びＢｉ２Ｏ３−ＳｉＯ２系結晶相及び／またはＢ２Ｏ３−ＳｉＯ２非結晶相及びＬｉ２Ｏ−ＳｉＯ２系結晶相を含む前記２記載の低温焼成磁器組成物。
【０００９】
（４）　前記複合酸化物が、さらに、他のアルカリ土類金属、遷移金属、アルカリ金属、及び１３族元素からなる群から選択される１種以上の元素を含む前記２または３記載の低温焼成磁器組成物。
（５）　１７ＧＨｚでの誘電率（εｒ）が８．５以下、誘電損失（ｔａｎδ）が１．０×１０−３以下である前記１乃至４のいずれかに記載の低温焼成磁器組成物。
（６）　ＣａＯ、ＭｇＯ、ＺｎＯ及びＳｉＯ２を合計量で８２〜９８質量％、Ｂ２Ｏ３及び／またはＢｉ２Ｏ３　０．０〜１３．５質量％及びＬｉ２Ｏ　０．９〜４．５質量％を含み、
ＣａＯ：ＭｇＯ：ＺｎＯ＝ｘ：ｘ：２（１−ｘ）〔ここで、０．１≦ｘ≦０．９〕、（ＣａＯ＋ＭｇＯ＋ＺｎＯ）：ＳｉＯ２＝２：ｙ〔ここで、１．３≦ｙ≦３．６〕
の含有比（モル比）を満たす原料粉を所定形状に成形後、８００〜１０００℃で焼成する低温焼成磁器組成物の製造方法。
（７）　Ｃａ、Ｍｇ、Ｚｎが、少なくともこれらの元素のいずれかとＳｉを含む１種以上の複合酸化物相として含有されている原料粉を用いる前記６記載の低温焼成磁器組成物の製造方法。
【００１０】
【発明の実施の形態】
（Ａ）磁器組成物
本発明の低温焼成磁器組成物は、ＣａＯ、ＭｇＯ、ＺｎＯ及びＳｉＯ２を合計量で８２〜９８質量％、Ｂ２Ｏ３及び／またはＢｉ２Ｏ３　０．０〜１３．５質量％及びＬｉ２Ｏ　１．５〜４．５質量％を含み、
ＣａＯ：ＭｇＯ：ＺｎＯ＝ｘ：ｘ：２（１−ｘ）〔ここで、０．１≦ｘ≦０．９〕、（ＣａＯ＋ＭｇＯ＋ＺｎＯ）：ＳｉＯ２＝２：ｙ〔ここで、１．３≦ｙ≦３．６〕
の含有比（モル比）を満たす低温焼成磁器組成物である。
Ｃａ、Ｍｇ、Ｚｎ及びＳｉを含有する複合酸化物に対してＢ２Ｏ３及び／またはＢｉ２Ｏ３とＬｉ２Ｏとを含有させることにより、加熱時、Ｂｉ２Ｏ３−ＳｉＯ２、Ｂ２Ｏ３−ＳｉＯ２、Ｌｉ２Ｏ−ＳｉＯ２系液相が形成され、これらの液相の反応を介して８００〜１０００℃以下の温度で焼成できる。
【００１１】
ＣａＯ、ＭｇＯ、ＺｎＯ及びＳｉＯ２の含有量は合計量で８２〜９８質量％、Ｂ２Ｏ３及び／またはＢｉ２Ｏ３　０．０〜１３．５質量％及びＬｉ２Ｏ　０．９〜４．５質量％である（合計で１００質量％。但し、他の元素の酸化物を含む場合はそれらを含めて１００質量％としてもよい。）。Ｌｉ２Ｏが０．９質量％より少ないと、８００〜１０００℃の焼成では磁器を十分に緻密化することができない。一方、Ｂ２Ｏ３及び／またはＢｉ２Ｏ３の量が１３．５質量％より多いか、あるいはＬｉ２Ｏの量が４．５質量％より多いと、１７ＧＨｚの高周波領域においての誘電損失が１．０×１０−３以上と高くなる。Ｂ２Ｏ３及び／またはＢｉ２Ｏ３は好ましくは１３重量％以下であり、Ｌｉ２Ｏは好ましくは１．８〜４．５質量％の範囲である。
【００１２】
ＣａＯ、ＭｇＯ、ＺｎＯ及びＳｉＯ２の含有比（モル比）は
ＣａＯ：ＭｇＯ：ＺｎＯ＝ｘ：ｘ：２（１−ｘ）〔ここで、０．１≦ｘ≦０．９〕、（ＣａＯ＋ＭｇＯ＋ＺｎＯ）：ＳｉＯ２＝２：ｙ〔ここで、１．３≦ｙ≦３．６〕
を満たす範囲とする。
上記第１式においてＣａＯ：ＭｇＯ＝ｘ：ｘ（＝１：１）とするのはディオプサイト結晶相生成のためである。ＣａＯとＭｇＯが過少であるとディオプサイトの形成が不十分である。また、ＺｎＯが過少であるとウイレマイト相の形成が不十分となる。このため、０．１≦ｘ≦０．９、好ましくは０．２≦ｘ≦０．８とする。
上記第２式においてｙを上記の範囲に限定したのは、ｙ＜１．３ではＣａＯ相及びＭｇＯ相及びＺｎＯ相が過剰となり誘電特性が劣化する。一方、ｙ＞３．６ではＳｉＯ２相が過剰となり焼結性が劣化し、磁器が緻密化しなくなるためである。
【００１３】
本発明では、好ましくはＣａ、Ｍｇ、Ｚｎが、少なくともこれらの元素のいずれかとＳｉを含む１種以上の複合酸化物相として含有されている。ＣａとＭｇの８０％以上、好ましくは９０％以上が少なくともＣａとＭｇとＳｉを含む複合酸化物相に含まれ、Ｚｎの８０％以上、好ましくは９０％以上が少なくともＺｎとＳｉを含む複合酸化物相に含まれていることが好ましい。このような複合酸化物相の例には、少なくともＣａとＭｇとＳｉを含むディオプサイト系結晶相、及び、少なくともＺｎとＳｉを含むウイレマイト系結晶相が含まれる。ここで、ディオプサイト系結晶相とは、ＣａＭｇＳｉ２Ｏ６（ディオプサイト）構造及びこれに属する結晶相であり、ウイレマイト系結晶相とは、Ｚｎ２ＳｉＯ４（ウイレマイト）構造及びこれに属する結晶相である。
これらの複合酸化物は、磁器組成物の成分から構成される同型の結晶相を含んでもよい。例えば、ウイレマイトに属する結晶相Ｌｉ２ＺｎＳｉＯ４を含んでもよい。なお、本発明の効果を示す限り、複合酸化物相中の金属元素は、その一部が他の金属元素で置換されていてもよい。こうした金属元素には、他のアルカリ土類金属もしくは遷移金属、またはアルカリ金属、１３族元素のいずれか１種以上が含まれる。
なお、発明の効果を損なわない限りにおいて、ＳｉＯ２系結晶相等や非晶質等を含んでもよい。
本発明の組成物は、いずれも８００〜１０００℃の温度範囲での焼成によって相対密度９５％以上まで緻密化することができ、得られた低温焼成磁器は、１７ＧＨｚでの誘電率（εｒ）が８．５以下、誘電損失（ｔａｎδ）が１．０×１０−３以下であり、８００〜１０００℃の温度範囲での焼成によって相対密度９５％以上まで緻密化されたものである。
【００１４】
（Ｂ）低温焼成磁器の製造方法
本発明の低温焼成磁器は、ＣａＯ、ＭｇＯ、ＺｎＯ及びＳｉＯ２を合計量で８２〜９８質量％、Ｂ２Ｏ３及び／またはＢｉ２Ｏ３　０．０〜１３．５質量％及びＬｉ２Ｏ　０．９〜４．５質量％を含み、
ＣａＯ：ＭｇＯ：ＺｎＯ＝ｘ：ｘ：２（１−ｘ）〔ここで、０．１≦ｘ≦０．９〕、（ＣａＯ＋ＭｇＯ＋ＺｎＯ）：ＳｉＯ２＝２：ｙ〔ここで、１．３≦ｙ≦３．６〕
の含有比（モル比）を満たす原料粉を所定形状に成形後、８００〜１０００℃で焼成することにより製造できる。
主原料であるＣａＯ、ＭｇＯ、ＺｎＯとＳｉＯ２は各金属酸化物の混合物でもよいが、好ましくはディオプサイト（ＣａＭｇＳｉ２Ｏ６）及び／またはウイレマイト（Ｚｎ２ＳｉＯ４）等の複合酸化物に必要に応じて他の成分を必要量混合したものである。出発原料として用い得るＣａＯ、ＭｇＯ、ＺｎＯとＳｉＯ２は、各金属の酸化物粉末のほかに、焼結過程で酸化物を形成し得る炭酸塩、酢酸塩、硝酸塩等の形態で添加できる。
【００１５】
上記の主成分原料に対して、焼結助剤としてＢ２Ｏ３粉末、Ｂｉ２Ｏ３粉末、Ｌｉ２Ｏ粉末を、主成分原料８２〜９８質量％、Ｂ２Ｏ３及び／またはＢｉ２Ｏ３　０．０〜１３．５質量％及びＬｉ２Ｏ　０．９〜４．５質量％の範囲となるように添加混合する。Ｂ２Ｏ３及び／またはＢｉ２Ｏ３とＬｉ２Ｏも、各金属の酸化物粉末のほかに、焼結過程で酸化物を形成し得る炭酸塩、酢酸塩、硝酸塩等の形態で添加できる。
ＣａＭｇＳｉ２Ｏ６、Ｚｎ２ＳｉＯ４、ＳｉＯ２、ＺｎＯ、Ｂ２Ｏ３、Ｂｉ２Ｏ３、Ｌｉ２Ｏ等の原料粉末は分散性を高め、低い誘電損失を得るために２．０μｍ以下、特に１．０μｍ以下の微粉末とすることが望ましい。
【００１６】
上記の割合で添加混合した混合粉末に適宜バインダーを添加した後、例えば、金型プレス、押し出し成形、ドクターブレード法、圧延法等により任意の形状に成形後、酸化雰囲気中または、Ｎ２、Ａｒ等の非酸化性雰囲気中において８００℃〜１０００℃、特に８５０℃〜９８０℃の温度で１時間焼成することにより相対密度９５％以上に緻密化することができる。この時の焼成温度が８００℃より低いと、磁器が十分に緻密化せず、１０００℃を越えると緻密化は可能であるが、Ａｇ、Ａｕ、Ｃｕ等の低融点な導体を配線材料として用いることが難しくなる。
【００１７】
本発明の方法によれば、複合酸化物から生成するＣａ、Ｍｇ及びＺｎを主とする固相とＢｉ２Ｏ３−ＳｉＯ２系液相及び／またはＢ２Ｏ３−ＳｉＯ２系液相及びＬｉ２Ｏ−ＳｉＯ２系液相とのより活性な固相反応が生じる結果、少ない焼結助剤量で磁器を緻密化することができる。このために、誘電損失を増大させる要因となる粒界の非晶質相の量を最小限に抑えることができる。このように本発明の製造方法によれば、磁器中に、少なくともＣａ及びＭｇ及びＳｉを含むディオプサイト系結晶相、少なくともＺｎとＳｉを含むウイレマイト系結晶相、Ｂｉ２Ｏ３−ＳｉＯ２系結晶相及び／またはＢ２Ｏ３−ＳｉＯ２系非晶質相及びＬｉ２Ｏ−ＳｉＯ２系結晶相を析出させることにより比誘電率を８．５以下に制御できるとともに、誘電損失の低い高周波用磁器を得ることができる。
【００１８】
（Ｃ）磁器組成物の用途
本発明における磁器組成物は、８００〜１０００℃で焼成可能であることから、特にＡｇ、Ａｕ、Ｃｕなどを配線する配線基板の絶縁基板として用いることができる。かかる磁器組成物を用いて配線基板を作製する場合には、例えば、上記のようにして調合した混合粉末を公知のテープ成形法、例えばドクターブレード法、押し出し成形等に従い、絶縁層形成用のグリーンシートを作製した後、そのシートの表面に配線回路層用として、Ａｇ、Ａｕ及びＣｕのうちの少なくとも１種の金属、特に、Ａｇ粉末を含む導体ペーストを用いて、グリーンシート表面に配線パターンをスクリーン印刷法等によって回路パターン状に印刷し、場合によってはシートにスルーホールやビアホール形成後、上記導体ペーストを充填する。その後、複数のグリーンシートを積層圧着した後、上述した条件で焼成することにより、配線層と絶縁層とを同時に焼成することができる。
【００１９】
【実施例】
以下、実施例及び比較例により本発明を具体的に説明するが、これらは本発明を限定するものではない。
実施例１〜２７
平均粒径が１μｍ以下のＣａＭｇＳｉ２Ｏ６、Ｚｎ２ＳｉＯ４、ＺｎＯ、ＳｉＯ２、Ｂ２Ｏ３、Ｂｉ２Ｏ３、Ｌｉ２Ｏを酸化物換算の含有比を表１の組成に従い混合した。そして、これらの混合物に有機バインダー、可塑剤、トルエンを添加し、ドクターブレード法により厚さ１５０μｍのグリーンシートを作成した。そして、このグリーンシートを５枚積層し、７０℃の温度で１５０ｋｇ／ｃｍ２の圧力を加えて熱圧着した。得られた積層体を大気中で、５００℃で脱バインダーした後、大気中で表２の条件下に焼成して多層基板用磁器を得た。なお、表中のｘはＣａＯ：ＭｇＯ：ＺｎＯ＝ｘ：ｘ：２（１−ｘ）と表した際のｘであり、表中のｙは（ＣａＯ＋ＭｇＯ＋ＺｎＯ）：ＳｉＯ２＝２：ｙと表した際のｙである。
【００２０】
得られた焼結体について誘電率、誘電正接を以下の方法で評価した。測定はＪＩＳ　Ｒ１６２７「マイクロ波用ファインセラミックスの誘電率特性の試験方法」に準じて行った。すなわち、上記の多層基板用磁器を直径１〜５ｍｍ、厚み２〜３ｍｍの試料を円盤状に切り出し、円盤状試料の両端面を２枚の平行導体板で短絡して誘電体共振器を構成し、この誘電体共振器のＴＥ０１１モードの共振特性と無負荷Ｑを１７ＧＨｚでネットワークアナライザー（ヒューレット・パッカード社製８７２２Ｃ）を用いて測定し、誘電率と誘電損失（ｔａｎδ）を算定した。測定結果を表２に示す。
また、各試料についてＸ線回折測定を行い、標準試料のＸ線回折ピークとの比較によって磁器の構成相を同定したところ、ディオプサイト系結晶相（ＣａＭｇＳｉ２Ｏ６）、ウイレマイト系結晶相（Ｚｎ２ＳｉＯ４）、Ｂｉ２Ｏ３−ＳｉＯ２系結晶相、Ｌｉ２Ｏ−ＳｉＯ２系結晶相の各相の存在が確認された。各相の有無についても表２に併せて示す。
【００２１】
表１及び表２の結果から明らかなように、ＣａＯ、ＭｇＯ、ＺｎＯ、ＳｉＯ２、Ｂ２Ｏ３、Ｂｉ２Ｏ３及びＬｉ２Ｏを本発明の範囲で含み、結晶相としてディオプサイト系結晶相、ウイレマイト系結晶相、Ｂｉ２Ｏ３−ＳｉＯ２系結晶相、Ｂ２Ｏ３−ＳｉＯ２系非晶質相、Ｌｉ２Ｏ−ＳｉＯ２系結晶相が主として析出した本発明の磁器は、いずれも誘電率が８．５以下、１７ＧＨｚでの誘電正接が１．０×１０−３以下の優れた値を示した。
【００２２】
比較例１〜７
平均粒径が１μｍ以下のＣａＭｇＳｉ２Ｏ６、Ｚｎ２ＳｉＯ４、ＺｎＯ、ＳｉＯ２、Ｂ２Ｏ３、Ｂｉ２Ｏ３、Ｌｉ２ＣＯ３を各酸化物換算の組成が表１の割合となるように混合し、実施例１〜２７と同様にして、表１の条件下に焼成して多層基板用磁器を得た。結果を表１及び表２にまとめて示す。
Ｂｉ２Ｏ３及び／またはＢ２Ｏ３量が１３．５質量％を超える試料（比較例１）では焼結助剤であるＢｉ２Ｏ３及び／またはＢ２Ｏ３量が過剰なため誘電損失が１．０×１０−３以上となり、また、Ｌｉ２Ｏ量が４．５質量％を超える試料（比較例２）でも焼結助剤であるＬｉ２Ｏが過剰なため誘電損失が１．０×１０−３以上となっている。Ｌｉ２Ｏが１．５質量％より少ない試料（比較例３）では、８００〜１０００℃の焼成では磁器を十分に緻密化することができなかった。また、ｘが０．１未満の試料（比較例４）ではディオプサイト形成が不十分であり、ｘが０．９を超える試料（比較例５）ではウィレマイト形成が不十分である。また、ｙが１．３未満の試料（比較例６）ではＳｉＯ２のと反応しきらないＣａＯ、ＭｇＯまたはＺｎＯが存在し、ｙが３．６を超える試料（比較例７）では過剰なＳｉＯ２の結晶化が不十分で誘電損失が１．０×１０−３以上となっている。
【００２３】
【表１】
2004115295.tif 000002
【００２４】
【表２】
2004115295.tif 000003
【００２５】
【発明の効果】
以上詳述した通り、本発明の低温焼成磁器組成物は、誘電率が低く、１７ＧＨｚの高周波においても誘電損失が小さいので、高周波用途のマイクロ波用回路素子等において最適である。しかも、８００℃〜１０００℃で焼成できるため、Ｃｕ、Ａｕ、Ａｇ等による配線を同時焼成により形成することができる。