(57)【要約】【課題】ガラスとフレキシブル基板との圧着において、基板温度１５０℃で３０秒間、基板温度１６０℃で１７秒間といった低温かつ短時間の圧着条件で、強い剥離強度と低い接続抵抗値の両方を満たし、接続信頼性と長期保存性に満足する異方導電性フィルムを提供すること。【解決手段】導電性粒子と、エポキシ環を一つ以上有するエポキシ樹脂と、有機バインダーと、マイクロカプセル型潜在性硬化剤固体粉末からなる異方導電性フィルムにおいて、エポキシ樹脂の重量をｘとし、マイクロカプセル型潜在性硬化剤固体粉末の重量をｙとした場合の組成重量比が０．５≦ｘ／ｙ≦２．３を満たすことを特徴とする異方導電性フィルム。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）導電性粒子
（ｂ）エポキシ環を一つ以上有するエポキシ樹脂
（ｃ）（ｂ）以外の樹脂からなる有機バインダー
（ｄ）マイクロカプセル型潜在性硬化剤固体粉末
からなる異方導電性フィルムにおいて、（ｂ）の重量をｘ、（ｄ）の重量をｙとした場合の組成重量比が０．５≦ｘ／ｙ≦２．３を満たすことを特徴とする異方導電性フィルム。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、異方導電性フィルムに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
近年の電子機器は、高機能化、小型化、薄型化に伴い、微細な回路同士の接続、微小端子と微細回路との接続などの必要性が増してきており、その接続方法として異方導電性フィルムが用いられていることが多い。異方導電性フィルムは、接着フィルム中に導電性粒子を分散させたものであり、これを接続しようとする回路間に挟み込み、所定の温度・圧力・時間で熱圧着させて用いられる。これにより、回路間の電気的接続および接着を行うことができ、また、それと同時に隣接する回路間では絶縁性を確保するために用いられる。
【０００３】
近年になって、液晶ディスプレイパネルやプラズマディスプレイパネル、有機ＥＬディスプレイパネルが登場し、生産量が伸びてきた。これらのディスプレイパネルにおけるパネル部とフレキシブル回路との接続方法において、異方導電性フィルムを介して圧着する手法が主流になってきた。パネル上の隣接する配線同士、あるいはフレキシブル基板上の隣接する回路同士は絶縁性を確保し、パネルの配線とフレキシブル基板の回路との電気的接続をする接続方法としては、特に配線、回路のピッチが狭い場合には、異方導電性フィルムは非常に有用な材料である。
【０００４】
異方導電性フィルムとして、圧着部の長期信頼性のため熱硬化性樹脂が多く使われるようになってきており、熱硬化性の異方導電性フィルムとしては、エポキシ樹脂と硬化剤を混ぜたものが公知である。硬化剤としては、特許文献１〜３に記載されている旭化成エポキシ社の潜在性硬化剤などのようなものが公知である。最近になって、接続する回路部分またはパネルが大型化してきていること、また、適応する基材が多様化してきていることから、熱圧着の際の熱ダメージや熱膨張収縮差による寸法変化が無視できない問題となってきている。そのため、より低温、より短時間で接続できる異方導電性フィルムが求められている。
低温で短時間接続が可能な異方導電性フィルムというのは、例えば特許文献４および特許文献５に示されるような有機過酸化物を反応開始剤に用いたラジカル重合型が公知である。
【０００５】
【特許文献１】
特開平５−３２０６１０
【特許文献２】
特開平７−１９７００１
【特許文献３】
特開２００１−６４６１３
【特許文献４】
特開２００１−２０７１３３
【特許文献５】
特開２００１−３２３２３３
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、それらはいずれも異方導電性フィルムとしての長期保存性と圧着部の接続信頼性という点で十分ではなかった。圧着温度の低温化と圧着部の信頼性、フィルムの保存性の全てに優れる異方導電性フィルムが求められている。
【０００７】
マイクロカプセル型潜在性硬化剤を使用した異方導電性フィルムにおいて、低温化のために硬化剤濃度を増やすということは容易に考えられる。しかし、従来のマイクロカプセル型潜在性硬化剤は、その製造工程上エポキシ樹脂の中に硬化剤固体粉末を分散して得られるために、異方導電性フィルムの中のエポキシ樹脂に対する硬化剤固体粉末濃度が限定されていた。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明者等は、前記の課題を解決するために鋭意検討を行った結果、エポキシ樹脂（ｘ）とマイクロカプセル型潜在性硬化剤固体粉末（ｙ）との組成重量比を特定の範囲とすることにより、保存性と接続信頼性を両立可能な異方導電性フィルムが得られることを見出し、本発明をなすに至った。
本発明は下記の構成を有するものである。
【０００９】
（ａ）導電性粒子
（ｂ）エポキシ環を一つ以上有するエポキシ樹脂
（ｃ）（ｂ）以外の樹脂からなる有機バインダー
（ｄ）マイクロカプセル型潜在性硬化剤固体粉末
からなる異方導電性フィルムにおいて、（ｂ）の重量をｘ、（ｄ）の重量をｙとした場合の組成重量比が０．５≦ｘ／ｙ≦２．３を満たすことを特徴とする異方導電性フィルム
【００１０】
【発明の実施の形態】
本発明について、以下に具体的に説明する。
本発明における導電性粒子（ａ）としては、金、銀、銅、ニッケル、はんだやこれらの合金からなる金属粒子、あるいは前記の金属粒子およびプラスチックに導電層を被覆した粒子が好ましい。
【００１１】
本発明における導電性粒子（ａ）の粒径は０．１〜２０μｍであることが好ましい。粒子径が小さすぎる場合は、端子の表面粗さのバラツキに影響されて接続が不安定に成りやすくて好ましくなく、また、大きすぎる場合は、隣接する端子間の短絡が起こりやすくなって好ましくない。また、接続抵抗を損なわない範囲で絶縁粒子を併用してもよい。導電性粒子の配合量は、隣接する端子間の絶縁性を確保しつつ、圧着方向の電気的接続が可能となる範囲が好ましい。（ｂ）および（ｃ）のバインダー成分に対して、０．０３〜２０ｖｏｌ％の範囲が好ましく、０．１〜１０ｖｏｌ体積％の範囲がより好ましい。導電性粒子の配合量が多すぎる場合は、隣接する端子間の絶縁性が不十分に成りやすくて好ましくなく、少なすぎる場合は、圧着方向の接続性が低下して好ましくない。
【００１２】
本発明におけるエポキシ環を一つ以上含むエポキシ樹脂（ｂ）としては、公知の種々の化合物を用いることが出来るが、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂やビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、エポキシノボラック樹脂、ナフタレン系エポキシ樹脂、多官能エポキシ樹脂などが好ましい。中でもビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ナフタレン系エポキシ樹脂がより好ましい。
【００１３】
本発明におけるエポキシ樹脂以外に使うことが出来る有機バインダーとしては、シランカップリング剤などの添加剤やアクリル樹脂、フェノキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ウレタン樹脂、アクリルゴム、ＳＢＲ、ＮＢＲ、ポリビニルブチラールなどが好ましい。
【００１４】
本発明におけるマイクロカプセル型潜在性硬化剤粉末は、市販されている種々の固体潜在性硬化剤をポリウレタンやポリエステル等で被覆したものが好ましい。マイクロカプセル型潜在性硬化剤固体粉末の大きさは１〜１０μｍのものが好ましく、マイクロカプセルの厚みは０．０１μｍ〜３μｍであることが好ましい。マイクロカプセル型潜在性硬化剤固体粉末に用いられる固体潜在性硬化剤としては、イミダゾール化合物とその誘導体、有機酸ヒドラジド、ジアミノマレオニトリル、メラミンおよびその誘導体、ポリアミン塩、アミンイミド化合物などが好ましく、イミダゾール化合物とエポキシ樹脂とのアダクト化合物がより好ましい。
【００１５】
本発明の異方導電性フィルムにおける、エポキシ樹脂（ｘ）とマイクロカプセル型潜在性硬化剤固体粉末（ｙ）の組成重量比は、０．５≦（ｘ／ｙ）≦２．３である必要がある。（ｘ／ｙ）が２．３より大きい、つまり潜在性硬化剤固体粉末の量が少ないと、低温での硬化速度が遅くなり、圧着時間が短縮されない。（ｘ／ｙ）が０．５より小さい、つまり潜在性硬化剤固体粉末の量が多すぎると、異方導電性フィルムの膜質が良好でないために好ましくない。実用上としては、１．０≦（ｘ／ｙ）≦２．３の範囲がより好ましい。
【００１６】
エポキシ樹脂用潜在性硬化剤として市販されているものに、特許文献１、特許文献２，特許文献３等の公知文献に記載の旭化成エポキシ社製潜在性硬化剤があり、これを硬化剤として用いた異方導電性フィルムが記載されている。これらに用いられている潜在性硬化剤は、製造プロセス上、エポキシ樹脂の中にマイクロカプセル型潜在性硬化剤固体粉末が分散したものである。よって、潜在性硬化剤中におけるマイクロカプセル型潜在性硬化剤固体粉末の重量分率の範囲が限定されているため、前記エポキシ樹脂（ｘ）とマイクロカプセル型潜在性硬化剤固体粉末（ｙ）との関係式ｘ／ｙ≦２．３を満足することができない。
【００１７】
本発明における好適なエポキシ樹脂とマイクロカプセル型潜在性硬化剤固体粉末の重量比を達成するためには、別途マイクロカプセル型潜在性硬化剤固体粉末を作製し、異方導電性フィルムに添加すればいい。あるいは、別途作製したマイクロカプセル型潜在性硬化剤固体粉末を、エポキシ樹脂の中に高濃度に添加して熟成させて、高濃度にマイクロカプセル型潜在性硬化剤固体粉末を含有するエポキシ樹脂組成物を作製し、異方導電性フィルムに添加すればいい。こうすることによって、従来と比べて硬化剤粉末濃度を自由にコントロールすることができる。硬化剤粉末濃度が高い異方導電性フィルムは、その反応活性点の多さから、従来よりも低い温度でエポキシ硬化反応を進めることができる。また、エポキシ樹脂中で熟成したマイクロカプセル型潜在性硬化剤固体粉末は、マイクロカプセルの状態が良好であるため、これを用いて製造された異方導電性フィルムは保存性が維持できる。
【００１８】
本発明における異方導電性フィルムはおおよそ次のような手法で作製できる。例えば、フェノキシ樹脂とエポキシ樹脂とトルエンと酢酸エチルと導電性粒子とシランカップリング剤とマイクロカプセル型潜在性硬化剤固体粉末とを適当な重量比で混合する。その後、ポリエチレンテレフタレートフィルム上に塗布し、必要温度で必要時間送風乾燥して、任意の厚さの異方導電性フィルムを得ることができる。
【００１９】
以下に本発明を実施例により詳細に説明する。なお、本発明は実施例により制限されるものではない。
【実施例１〜４】
○マイクロカプセル型潜在性硬化剤固体粉末の調製
特開昭５９−５９７２０に記載されている実施例１を参考に、２−メチルイミダゾールとビスフェノールＡ型エポキシ樹脂との付加物（反応モル比２：１）を粉砕し、ジオクチルフタレート４部にトリレンジイソシアネート０．１部を溶解したものに上記粉末７部を少量ずつ添加しながら均一になるように攪拌して、マイクロカプセル型潜在性硬化剤固体粉末を得た。
トルエン５０部にビスフェノールＡ型エポキシ樹脂５部を溶解したものに、上記マイクロカプセル型潜在性硬化剤固体粉末１００部を少量すつ添加しながら、均一になるように攪拌した。この混合物を１０分間真空乾燥し、マイクロカプセル型潜在性硬化剤固体粉末を調製した。
○異方導電性フィルムの作製
フェノキシ樹脂とエポキシ樹脂とトルエンと酢酸エチルと導電性粒子とアミノ基を官能基とするシランカップリング剤と上記調製したマイクロカプセル型潜在性硬化剤固体粉末（表１中では「硬化剤Ａ」と略）とを表１に示す重量比で混合した。その後、厚さ１００μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム上に塗布して、６０℃で１０分間送風乾燥し、厚さ３５μｍの異方導電性フィルム１〜４を得た。
但し、上記におけるエポキシ樹脂として、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（表１中では「ビスＡ」と略）、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（表１中では「ビスＦ」と略）、ナフタレン型エポキシ樹脂（表１中では「ナフ」と略）、をそれぞれ表１に示すように用いた。上記における導電性粒子として、プラスチック粒子が金メッキで被覆された粒子（表１中では「金プラ」と略）、銀銅合金粉（表１中では「銀銅粉」と略）をそれぞれ表１に示すように用いた。
【００２０】
○異方導電性フィルムの評価
上記の異方導電性フィルム１〜４を幅１．２ｍｍに切断し、ＩＴＯ（インジウム―すず酸化物）を蒸着したガラス上に貼りつけ、圧着機によって、圧力２０ｋｇｆ／ｃｍ３、実温９０℃×４秒の圧着条件で仮圧着した。その後、上記の異方導電性フィルムが仮圧着されたガラスと、配線幅２０μｍ、配線高２０μｍ、ピッチ５０μｍのすずめっき銅回路付きポリイミドフィルム（ＴＣＰ）とを、圧力３０ｋｇｆ／ｃｍ３、実温１６０℃×１７秒の圧着条件にて圧着した。
【００２１】
上記の圧着サンプルにおいて、ＴＣＰの隣接する端子間の電気接続抵抗を抵抗測定器（ＨＩＯＫＩ−３２２７）にて測定し、配線の抵抗１組分とＩＴＯの抵抗分とを差し引いて２で割った値を端子―ＩＴＯ間の抵抗値とし、抵抗値８個の平均値を測定値とした。また、ＴＣＰとガラスとの９０度剥離強度を引っ張り試験機（島津製作所社製、ＡＧＳ−５０Ａ）にて測定した。
【００２２】
接続信頼性試験として、上記のＩＴＯ−ＴＣＰ圧着サンプルを６０℃−９０％ＲＨの恒温恒湿槽にて５００時間放置し、抵抗値と９０度剥離強度値を測定した。抵抗値において接続が取れなかった端子が一つでもあったものと、剥離強度値が圧着直後の値の半分以下になっていたものは不可とした。
【００２３】
異方導電性フィルムの保存性試験として、上記の異方導電性フィルム１〜４を４０℃−５０％ＲＨの恒温恒湿槽内に放置し、７２時間経過後の異方導電性フィルムについて上記と同じように圧着サンプルを作製し、抵抗値において接続が取れなかった端子が一つでもあったものと、剥離強度値が保存性試験前のフィルムの値の半分以下になっていたものは不可とした。
これらの測定結果を表２に示した。
【００２４】
【比較例１】
特許文献２に記載されている実施例を参考に、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とトルエンと酢酸エチルとＮｉ粒子粉とアミノ基を官能基とするシランカップリング剤と潜在性硬化剤（表では「硬化剤Ｂ」と略）とを表１に示す重量比で混合した。（ｘ／ｙ）の比率を計算したところ、表１に示す値になった。その後、厚さ１００μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム上に塗布して、６０℃で１０分間送風乾燥し、厚さ３５μｍの異方導電性フィルム５を得た。
実施例１〜４と同じ手法で評価を行った。結果を表２に示した。
【００２５】
【比較例２〜３】
ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂またはナフタレン型エポキシ樹脂とフェノキシ樹脂とトルエンと酢酸エチルと導電性粒子とアミノ基を官能基とするシランカップリング剤と前記調製したマイクロカプセル型潜在性硬化剤固体粉末とを表１に示す重量比で混合した。その後、厚さ１００μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム上に塗布して、６０℃で１０分間送風乾燥し、厚さ３５μｍの異方導電性フィルム６〜７を得た。しかし、異方導電性フィルム７はフィルムの表面平滑度が良好ではなかった。
異方導電性フィルム６について、実施例１〜４と同じ手法で評価を行った。結果を表２に示した。
【００２６】
【表１】
2004263122.tif 000002
【００２７】
【表２】
2004263122.tif 000003
【００２８】
【発明の効果】
本発明の異方導電性フィルムによれば、低温かつ短時間の圧着条件で高い剥離強度を有し、低い接続抵抗値を有することができる。