(57)【要約】【課題】原子レーザ法を用いながら、濃縮ガドリニウム製品／廃品のガドリニウム金属を効果的に回収することができるとともに、経済性にも優れたガドリニウム同位体の分離方法および装置を提供する。【解決手段】本発明のガドリニウム同位体の分離方法および装置においては、分離プロセスを経て廃品となったガドリニウム金属の一部を、４０％以下の範囲で、かつ予備溶融るつぼ２０において溶融させた後に蒸発るつぼ３に供給する。また、製品回収板２５の下縁に沿って配設される樋２４の断面形状をＶ字形とする。【選択図】　図１
2004113941.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の同位体を含む天然ガドリニウム金属原料をるつぼ上で加熱し蒸発させて得た金属蒸気原子に複数波長のレーザ光を照射して特定のガドリニウム同位体を励起して電離させ、
電場を印加するとともに加熱した製品回収電極により電離イオンを回収して前記特定のガドリニウム同位体を濃縮して回収するガドリニウム同位体の分離方法において、
上記の分離プロセスを経て廃品となったガドリニウム金属の一部を前記天然ガドリニウム金属原料に加えて供給原料とすることを特徴とするガドリニウム同位体の分離方法。
【請求項２】
前記廃品となったガドリニウム金属を４０％以下の範囲で前記天然ガドリニウム金属原料に加えることを特徴とする請求項１に記載したガドリニウム同位体の分離方法。
【請求項３】
複数の同位体を含む天然ガドリニウム金属原料をるつぼ上で加熱し蒸発させて得た金属蒸気原子に複数波長のレーザ光を照射して特定のガドリニウム同位体を励起して電離させ、
電場を印加するとともに加熱した製品回収電極により電離イオンを回収して前記特定のガドリニウム同位体を濃縮して回収するガドリニウム同位体の分離装置であって、
上記の分離プロセスを経て廃品となったガドリニウム金属の一部を前記天然ガドリニウム金属原料に所定の割合で混合し溶融させた後に前記るつぼに原料供給するための予備溶融るつぼ、
を備えることを特徴とするガドリニウム同位体の分離装置。
【請求項４】
複数の同位体を含む天然ガドリニウム金属原料をるつぼ上で加熱し蒸発させて得た金属蒸気原子に複数波長のレーザ光を照射して特定のガドリニウム同位体を励起して電離させ、
電場を印加するとともに加熱した製品回収電極により電離イオンを回収して前記特定のガドリニウム同位体を濃縮して回収するガドリニウム同位体の分離装置であって、
前記製品回収電極の傾斜を有する下縁に沿って配設された断面形状がＶ字形の樋を備え、
前記樋は、溶融状態の製品ガドリニウムがその表面に沿って流下して回収される内面と、溶融状態のガドリニウム金属原料がその表面に沿って流下して蒸気封入器内に還流される外面と、を有する、
ことを特徴とするガドリニウム同位体の分離装置。
【請求項５】
前記樋は、前記製品回収電極の一端側から他端側に向かって斜め下方に傾斜して延びることを特徴とする請求項４に記載したガドリニウム同位体の分離装置。
【請求項６】
前記樋は、前記製品回収電極の長手方向中央部から両端部に向かってそれぞれ斜め下方に傾斜して延びることを特徴とする請求項４に記載したガドリニウム同位体の分離装置。
【請求項７】
前記樋は、前記外面から下方に突出する突出部を有することを特徴とする請求項４乃至６のいずれかに記載したガドリニウム同位体の分離装置。
【請求項８】
複数の同位体を含む天然ガドリニウム金属原料をるつぼ上で加熱し蒸発させて得た金属蒸気原子に複数波長のレーザ光を照射して特定のガドリニウム同位体を励起して電離させ、
電場を印加するとともに加熱した製品回収電極により電離イオンを回収して前記特定のガドリニウム同位体を濃縮して回収するガドリニウム同位体の分離装置であって、
複数のるつぼを有した単一の真空容器と、
前記複数のるつぼからそれぞれ蒸発する金属蒸気原子が互いに混合することを防止する、前記複数のるつぼの間に配設された隔壁と、
を備えることを特徴とするガドリニウム同位体の分離装置。
【請求項９】
複数の同位体を含む天然ガドリニウム金属原料をるつぼ上で加熱し蒸発させて得た金属蒸気原子に複数波長のレーザ光を照射して特定のガドリニウム同位体を励起して電離させ、
電場を印加するとともに加熱した複数の製品回収電極により電離イオンを回収して前記特定のガドリニウム同位体を濃縮して回収するガドリニウム同位体の分離装置であって、
前記るつぼの鉛直方向上方に配設された前記製品回収電極と前記るつぼとの距離をｄ０とするときに、前記るつぼの鉛直方向上方に対して角度θをなす方向に配設される前記製品回収電極と前記るつぼとの距離がｄ０ｃｏｓｎ／２θである、
ことを特徴とするガドリニウム同位体の分離装置。
【請求項１０】
複数の同位体を含む天然ガドリニウム金属原料をるつぼ上で加熱し蒸発させて得た金属蒸気原子に複数波長のレーザ光を照射して特定のガドリニウム同位体を励起して電離させ、
電場を印加するとともに加熱した製品回収電極により電離イオンを回収して前記特定のガドリニウム同位体を濃縮して回収するガドリニウム同位体の分離装置であって、
前記製品回収電極間の光反応部を通過した行きレーザ光を反射して再び前記光反応部を通過させるレーザ光反射機構を備えることを特徴とするガドリニウム同位体の分離装置。
【請求項１１】
複数の同位体を含む天然ガドリニウム金属原料をるつぼ上で加熱し蒸発させて得た金属蒸気原子に複数波長のレーザ光を照射して特定のガドリニウム同位体を励起して電離させ、
電場を印加するとともに加熱した製品回収電極により電離イオンを回収して前記特定のガドリニウム同位体を濃縮して回収するガドリニウム同位体の分離装置であって、
前記製品回収電極間の光反応部に照射する３波長のレーザ光を合成する、ハーフミラーとダイクロイックミラーおよびダイアゴナルミラーを有したレーザビーム合成機構を備えることを特徴とするガドリニウム同位体分離装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、軽水型原子炉用の燃料集合体を構成する燃料棒の一部に可燃性毒物として含有されるガドリニウム元素の特定の同位体を、原子レーザ法を用いて分離する方法および装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来、軽水型原子炉用の燃料集合体を構成する燃料棒の一部には、原子炉の初期反応度を制御するために、可燃性毒物としてのガドリニア（ガドリニウムの酸化物）がウランの酸化物に混合されて使用されているが、このようなガドリニアとして天然の同位体組成のガドリニウムが用いられている。
【０００３】
天然のガドリニウムには、図１６に示したように７種類の同位体が含まれており、このうち熱中性子吸収断面積の大きい１５５Ｇｄと１５７Ｇｄが中性子吸収材として反応度制御の役割を果たしている。これにより、反応度制御の特性を向上させるためには、熱中性子吸収断面積の特に大きな１５７Ｇｄ若しくは１５７Ｇｄおよび１５５Ｇｄの同位体の組成比を高めた濃縮ガドリニウムを用いたり、あるいは熱中性子吸収断面積の小さな１５６Ｇｄ等の同位体の組成比を減少させることにより１５７Ｇｄ等の組成比を相対的に高めたガドリニウムを用いたりすることが考えられ、原子レーザ法によりこれらの同位体を分離する試みがなされている。
【０００４】
原子レーザ法を用いて同位体を分離する装置においては、図１７および図１８に示したように、真空容器１の内部を真空排気手段２によって高真空度に保つ。また、真空容器１の内部に配設した蒸発るつぼ３には、ガドリニウム金属原料供給器４から供給されるガドリニウム金属原料と、同伴蒸発金属供給器５から供給される鉄や銅等の同伴蒸発元素とを、原料混合器６において所定の混合比率で混合して連続的若しくは断続的に供給する。蒸発るつぼ３内に装荷されたガドリニウム金属原料と同伴蒸発元素との混合物は、電子銃７から照射する高速の電子ビーム８により加熱し溶融させて蒸発させる。蒸発したガドリニウムおよび同伴蒸発元素の原子蒸気流９は、蒸気整流器としての樋１０を通過した後、その上方に設けられているイオン捕集電極板１１で挟まれた光反応部１２に達する。
【０００５】
光反応部１２に照射するレーザ光Ｌは、ガドリニウム蒸気原子を３段階励起法により電離させるのに必要な波長、強度、波長幅等を有する。光電離した１５７Ｇｄイオンは、高電場を印加したイオン捕集電極板１２のうち負の電極板（製品回収電極）に捕集される。レーザ光によって電離されなかった残りの１５７Ｇｄ原子や他のＧｄ同位体原子および同伴蒸発原子の大部分はイオン捕集電極板１１を素通りしてさらに上方に設けられている蒸気封入器１３の天井下面に付着し、これが流下して廃品回収容器１４に回収される。
【０００６】
負のイオン捕集電極板（製品回収板）１１に捕集された、１５７Ｇｄ同位体が６０％以上に濃縮されているガドリニウムと同伴蒸発元素との合金は、製品回収板１１の下縁に沿って設置された樋１０の内面に沿って流下し、蒸気封入器１３の外部に設置された製品回収容器１５に回収される。回収された濃縮ガドリニウムと同伴蒸発元素との合金は、容器から取り出された後に化学分離法によって溶融分離され、濃縮ガドリニウムと同伴元素とに分離される。
【０００７】
一方、光反応部１２にレーザ光Ｌを照射するレーザシステムは、図１９に示したように、波長可変レーザ励起用レーザ（例えば銅蒸気レーザ、ＣＶＬ）１６と、これにより励起される波長可変レーザ（例えば色素レーザ，ＤＬ）１７とを組み合わせるとともに、発生させたレーザ光を全反射ミラー１８ａ，ハーフミラー１８ｂおよびダイクロイックミラー１８ｃで各レーザ光を合成する構造となっている。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
ところで、ガドリニウム元素の特定の同位体を原子レーザ法を用いて分離する際には、以下のような特徴を考慮しなくてはならない。
（１）ガドリニウム金属の天然存在比（同位体比）において、熱中性子吸収断面積の大きい１５７Ｇｄの値は１６％と比較的大きい。
（２）Ｇｄ原子の準安定レベルは比較的低エネルギー状態にも多く存在し、蒸気化する際に励起レベルに存在する原子の割合も無視できない。
（３）複数の同位体の吸収スペクトルが混在し、同位体シフトによる選択電離法は適用できず、偏光法による分離法が必要で、この場合の電離率の理論的な上限は７０％である。
（４）３段階の効果的な光電離をさせる３つの共鳴波長の組み合わせにおいて、波長差の小さな共鳴波長に電離断面積の大きな場合がある。
【０００９】
したがって、このような特徴を有するガドリニウムの特定の同位体を原子レーザ法によって分離する際には、以下のような配慮が必要である。
（ａ）光反応によって生じたプラズマを回収する際にプラズマ密度が大きくなるとイオン回収のロスや電荷交換反応が大きくなるため、蒸気密度に上限がある。
（ｂ）光照射を受ける蒸気中の１５７Ｇｄ同位体の電離率に理論的な上限があるため、高濃度の製品を得るためには製品回収板への光反応に寄与しない蒸気の付着（これを中性原子付着率とよぶ）をできるだけ低くする必要が　ある。
（ｃ）複数の同位体の吸収スペクトルが蒸気の光吸収のドップラー広がり程度のものが多く、特に第１励起用のレーザ光は標的同位体のみならず非標的同位体も吸収するため、同位体シフトが大きなものを選択するとともに光反応部の蒸気のドップラ広がりを小さくする必要がある。
（ｄ）異なる波長のレーザ光の合成には、その波長差が１０ｎｍ以上の大きな場合にはダイクロイックミラーが、波長差が少ない場合には偏光素子が用いられるが、偏光法を利用したＧｄの原子レーザ法分離においては偏光の向きが限定されており、偏光素子による合成が行えない。したがって、波長差の少ない共鳴波長のレーザ光の合成には合成ロスの少ない波長合成系が必要である。
【００１０】
ガドリニウムはこのような特有の性質を有するから、ガドリニウムの濃縮手法としての原子レーザ法を効果的に適用するためには、これらの点を考慮した分離システムが求められる。
【００１１】
しかしながら、上述した従来の原子レーザ法によるガドリニウム同位体分離装置においては、図１７に示したように、廃品回収容器１４に回収した廃品を全て系外に排出し、１５７Ｇｄを有効に回収するために再利用することがない。
また、図１８に示したように、光反応部１２に照射するレーザ光Ｌは波長合成された片道の１ビームのみであり、少ないレーザ出力で効果的な電離を行う工夫がなされていない。
さらに、図１９に示した構成のレーザシステムにおいては、レーザ光の波長が近接すると合成効率が悪くなってしまう。
【００１２】
そこで本発明の目的は、原子レーザ法を用いながら、濃縮ガドリニウム製品／廃品のガドリニウム金属を効果的に回収することができるとともに、経済性にも優れたガドリニウム同位体の分離方法および装置を提供することにある。
【００１３】
【課題を解決するための手段】
上記の課題を解決するため、本発明においては、蒸気を有効に活用する方法、中性原子付着率を低減しかつ有効に製品／廃品ガドリニウムを分別する方法、レーザ光を有効に利用する方法をそれぞれ提案する。
【００１４】
上記の課題を解決する請求項１に記載した手段は、
複数の同位体を含む天然ガドリニウム金属原料をるつぼ上で加熱し蒸発させて得た金属蒸気原子に複数波長のレーザ光を照射して特定のガドリニウム同位体を励起して電離させ、
電場を印加するとともに加熱した製品回収電極により電離イオンを回収して前記特定のガドリニウム同位体を濃縮して回収するガドリニウム同位体の分離方法において、
上記の分離プロセスを経て廃品となったガドリニウム金属の一部を前記天然ガドリニウム金属原料に加えて供給原料とすることを特徴とする。
【００１５】
すなわち、天然ガドリニウム金属原料に含まれる１５７Ｇｄの割合は約１６％であるが、これがレーザ照射によってイオン回収される割合は最高でも７０％である。
これにより、分離プロセスを経て廃品となったガドリニウム金属中には、最低でも約５％の１５７Ｇｄが含まれている。
したがって、請求項１に記載したガドリニウム同位体の分離方法によれば、分離プロセスを経て廃品となったガドリニウム金属の一部を天然ガドリニウム金属原料に加えることによって、１５７Ｇｄを有効に回収することができる。
【００１６】
また、請求項２に記載した手段は、請求項１に記載したガドリニウム同位体の分離方法において、廃品となったガドリニウム金属を４０％以下の範囲で前記天然ガドリニウム金属原料に加えることを特徴とする。
【００１７】
すなわち、請求項２に記載したガドリニウム同位体の分離方法においては、廃品となったガドリニウム金属を４０％以下の範囲で天然ガドリニウム金属原料に加えるので、供給蒸気中の１５７Ｇｄの密度が下がり、イオン回収プロセス過程におけるプラズマ密度が低減され、イオン回収過程における電荷交換量やスパッタリング損失の低減にもつながり、原料の有効利用だけでなく分離プロセス条件の緩和にも有効である。
【００１８】
また、上記の課題を解決する請求項３に記載の手段は、
複数の同位体を含む天然ガドリニウム金属原料をるつぼ上で加熱し蒸発させて得た金属蒸気原子に複数波長のレーザ光を照射して特定のガドリニウム同位体を励起して電離させ、
電場を印加するとともに加熱した製品回収電極により電離イオンを回収して前記特定のガドリニウム同位体を濃縮して回収するガドリニウム同位体の分離装置であって、
上記の分離プロセスを経て廃品となったガドリニウム金属の一部を前記天然ガドリニウム金属原料に所定の割合で混合し溶融させた後に前記るつぼに原料供給するための予備溶融るつぼを備えることを特徴とする。
【００１９】
すなわち、請求項３に記載したガドリニウム同位体の分離装置によれば、分離プロセスを経て廃品となったガドリニウム金属と天然ガドリニウム金属原料とを、所定の割合で混合し溶融させて原料供給することが可能となる。
また、ガドリニウム金属の溶融温度を低減するために添加する金属、例えば銅や鉄を同時に溶解させることにより、必要濃度の成分比を設定することが可能となる。
【００２０】
また、上記の課題を解決する請求項４に記載の手段は、
複数の同位体を含む天然ガドリニウム金属原料をるつぼ上で加熱し蒸発させて得た金属蒸気原子に複数波長のレーザ光を照射して特定のガドリニウム同位体を励起して電離させ、
電場を印加するとともに加熱した製品回収電極により電離イオンを回収して前記特定のガドリニウム同位体を濃縮して回収するガドリニウム同位体の分離装置であって、
前記製品回収電極の傾斜を有する下縁に沿って配設された断面形状がＶ字形の樋を備え、
かつ前記樋は、溶融状態の製品ガドリニウムがその上を流下して回収される内面と、溶融状態のガドリニウム金属原料がその表面に沿って流下して蒸気封入器内に還流される外面と、を有することを特徴とする。
【００２１】
すなわち、請求項４に記載したガドリニウム同位体の分離装置によれば、製品回収電極に回収されてその表面を流下する製品ガドリニウムは、樋の内面上に集められるとともに樋の傾斜に沿って流下して回収される。
原料蒸気は、断面形状がＶ字形の樋によって整流されて製品回収電極間の光反応部に導かれるので、製品回収電極への中性原子の付着を減少させることができる。
また、原料蒸気の一部が樋の外面に付着して溶融状態のガドリニウム金属原料となるが、樋の傾斜に沿って流下し蒸気封入器内に還流する。
これにより、製品ガドリニウムとガドリニウム金属原料とを確実に分離して回収することができる。
【００２２】
また、請求項５に記載した手段は、請求項４に記載したガドリニウム同位体の分離装置において、前記樋が、前記製品回収電極の一端側から他端側に向かって斜め下方に傾斜して延びることを特徴とする。
【００２３】
すなわち、請求項５に記載したガドリニウム同位体の分離装置によれば、ガドリニウム同位体の分離量が少ない場合に、製品ガドリニウムおよびガドリニウム金属原料を集中的に回収することができる。
これに対して、ガドリニウム同位体の分離量が多い場合には、場複数の製品回収電極にそれぞれ設けられている全ての樋が同一方向、言い換えると製品回収電極の一端側に向かって傾斜するように構成することもできるし、製品回収電極の一端側に向かって傾斜する樋と他端側に向かって傾斜する樋とが交互に並ぶように構成することもできる。
この場合には、樋の外面に沿って流下するガドリニウム金属原料を蒸気封入器内に均一に還流させることができる。
【００２４】
また、請求項６に記載した手段は、請求項４に記載したガドリニウム同位体の分離装置において、前記樋が、前記製品回収電極の長手方向中央部から両端部に向かってそれぞれ斜め下方に傾斜して延びることを特徴とする。
【００２５】
すなわち、請求項６に記載したガドリニウム同位体の分離装置においては、製品ガドリニウムおよびガドリニウム金属原料がそれぞれ樋の端部に速やかに到達するから、両者を確実に分離させて回収することができる。
【００２６】
また、請求項７に記載した手段は、請求項４乃至６のいずれかに記載したガドリニウム同位体の分離装置において、前記樋が、前記外面から下方に突出する突出部を有することを特徴とする。
【００２７】
すなわち、請求項７に記載したガドリニウム同位体の分離装置によれば、樋の外面に沿って流下する溶融状態のガドリニウム金属原料を、樋の外面に設けられている突出部を起点として落下させることができるから、ガドリニウム金属原料を製品ガドリニウムから確実に分離させて回収することができる。
なお、突出部は樋の外面の最下端部、言い換えると樋の下縁に設けるとともに、その下端が下方に向かって尖った形状とすることが好ましい。
【００２８】
また、上記の課題を解決する請求項８に記載の手段は、
複数の同位体を含む天然ガドリニウム金属原料をるつぼ上で加熱し蒸発させて得た金属蒸気原子に複数波長のレーザ光を照射して特定のガドリニウム同位体を励起して電離させ、
電場を印加するとともに加熱した製品回収電極により電離イオンを回収して前記特定のガドリニウム同位体を濃縮して回収するガドリニウム同位体の分離装置であって、
複数のるつぼを有した単一の真空容器と、
前記複数のるつぼからそれぞれ蒸発する金属蒸気原子が互いに混合することを防止する、前記複数のるつぼの間に配設された隔壁と、
を備えることを特徴とする。
【００２９】
すなわち、請求項８に記載したガドリニウム同位体の分離装置によれば、単一の真空容器内に複数のるつぼを配設するから、真空容器や排気装置にかかる装置コストを削減し、経済性を高めることができる。
また、複数のるつぼ間に隔壁を配設するから、他のるつぼから蒸発した中性原子の付着および蒸発原子の光吸収ドップラー広がりを低減して、分離性能が低下することを防止できる。
【００３０】
また、上記の課題を解決する請求項９に記載の手段は、
複数の同位体を含む天然ガドリニウム金属原料をるつぼ上で加熱し蒸発させて得た金属蒸気原子に複数波長のレーザ光を照射して特定のガドリニウム同位体を励起して電離させ、
電場を印加するとともに加熱した複数の製品回収電極により電離イオンを回収して前記特定のガドリニウム同位体を濃縮して回収するガドリニウム同位体の分離装置であって、
前記るつぼの鉛直方向上方に配設された前記製品回収電極と前記るつぼとの距離をｄ０としたときに、前記るつぼの鉛直方向上方に対して角度θをなす方向に配設される前記製品回収電極と前記るつぼとの距離がｄ０ｃｏｓｎ／２θであることを特徴とする。
【００３１】
すなわち、るつぼの鉛直方向上方でるつぼから距離ｄ０の位置における蒸気密度をＮ０（ａｔｏｍ／ｃｍ３）とすると、るつぼの鉛直方向上方に対して角度θをなす方向でるつぼから距離ｄ０の位置における蒸気密度はＮ０ｃｏｓｎθ（ａｔｏｍ／ｃｍ３）と表すことができる。
一方、蒸気密度はるつぼからの距離の二乗に反比例するため、角度θでるつぼから距離ｄの位置における蒸気密度は（ｄ０／ｄ）２Ｎ０ｃｏｓｎθとなる。
したがって、るつぼの鉛直方向上方に対して角度θをなす方向でるつぼから距離ｄの位置における蒸気密度がＮ０と等しくなるためには、距離ｄの値はｄ＝ｄ０ｃｏｓｎ／２θでなければならない。
このとき、請求項９に記載したガドリニウム同位体の分離装置においては、るつぼの鉛直方向上方に対して角度θをなす方向に配設される製品回収電極とるつぼとの距離がｄ０ｃｏｓｎ／２θであるから、各製品回収電極の光反応部における蒸気密度をほぼ等しくすることができる。
これにより、各製品回収電極におけるイオン密度の違いに無くしてイオン回収率の違いを無くすことができるから、効果的なイオン回収を行うことができる。
【００３２】
また、上記の課題を解決する請求項１０に記載の手段は、
複数の同位体を含む天然ガドリニウム金属原料をるつぼ上で加熱し蒸発させて得た金属蒸気原子に複数波長のレーザ光を照射して特定のガドリニウム同位体を励起して電離させ、
電場を印加するとともに加熱した製品回収電極により電離イオンを回収して前記特定のガドリニウム同位体を濃縮して回収するガドリニウム同位体の分離装置であって、
前記製品回収電極間の光反応部を通過した行きレーザ光を反射して再び前記光反応部を通過させるレーザ光反射機構を備えることを特徴とする。
【００３３】
すなわち、請求項１０に記載したガドリニウム同位体の分離装置によれば、レーザ光反射機構によってレーザ光を往復させて、製品回収電極間の光反応部に存在する蒸気原子を行きレーザ光および帰りレーザ光の２つのレーザ光で照射するから、少ないレーザ出力で効果的な電離を行うことができる。
【００３４】
また、上記の課題を解決する請求項１１に記載の手段は、
複数の同位体を含む天然ガドリニウム金属原料をるつぼ上で加熱し蒸発させて得た金属蒸気原子に複数波長のレーザ光を照射して特定のガドリニウム同位体を励起して電離させ、
電場を印加するとともに加熱した製品回収電極により電離イオンを回収して前記特定のガドリニウム同位体を濃縮して回収するガドリニウム同位体の分離装置であって、
前記製品回収電極間の光反応部に照射する３波長のレーザ光を合成する、ハーフミラーとダイクロイックミラーおよびダイアゴナルミラーを有したレーザビーム合成系を備えることを特徴とする。
なお、光反応部に照射する合成されたレーザ光は、１本若しくは２本とすることができる。
【００３５】
すなわち、請求項１１に記載したガドリニウム同位体の分離装置においては、光反応部に照射する３波長（λ１，λ２，λ３）のレーザ光を合成するビーム合成機構は、ハーフミラー、ダイクロイクミラーおよびダイアゴナルミラーを有するとともに、３波長合成後のレーザビームを１本ないしは２本に設定する。
３波長のレーザ光を合成する順序としては、３本のレーザ光のうち、波長差の少ない２本（例えばλ１とλ２，波長差＝｜λ１−λ２｜＜１０ｎｍ）をハーフミラー合成で２分割し、これを２分割した残りの１波長（λ３）とダイクロイックミラーにより合成し、これら３波長が合成された２ビームをダイアゴナルミラーにて照射前に１本ないしは２本に合成する。
これにより、ガドリニウムの共鳴電離に使用する波長可変レーザ光（λ１，λ２，λ３）を全て光反応に寄与させることができる。
【００３６】
【発明の実施の形態】
以下、本発明に係るガドリニウム同位体の分離方法および装置の各実施形態について、図１乃至図１５を参照して詳細に説明する。
なお、以下の説明においては、同一の部分に同一の参照符号を付すことによりその説明を省略する。
【００３７】
まず最初に図１および図２を参照し、原子レーザ法を用いてガドリニウム同位体を分離する装置１００の全体構造について説明する。
【００３８】
図１に示した分離装置１００の真空容器１は、油拡散ポンプ若しくはターボ分子ポンプまたは油回転ポンプ等の真空排気手段２によって、その内部が１０−４パスカル程度の高真空度に保たれる。
【００３９】
真空容器１の内側には、天然ガドリニウム金属原料を供給するための原料供給機構が設けられている。この原料供給機構は、ガドリニウム金属原料供給器４から供給されるガドリニウム金属原料と、同伴蒸発金属供給器５から供給される鉄や銅等の同伴蒸発元素とを原料混合器１９において所定の混合比率で混合する。混合された原料は予備溶融るつぼ２０において加熱して液化させた後、加熱される原料導入管２１を介して連続的または断続的に蒸発るつぼ３内に供給され、蒸発るつぼ３内における溶融金属の液位を一定に保つ。
【００４０】
原料としてガドリニウム金属単体に代えてガドリニウム金属と銅や鉄を主とした金属との二元以上の合金を用いる際には、例えば銅や鉄などの同伴蒸発元素を１０〜６０重量％の範囲の比率で混合したガドリニウム合金を用いる。
すると、このような原料は電子ビームによる加熱によって７００℃〜１２００℃程度で溶融するとともに、２０００℃程度に加熱することによって所要の蒸気密度のガドリニウムおよび同伴蒸発元素の蒸気流を得ることができる。
なお、蒸発るつぼ３は銅製であって水で冷却される。
また、ガドリニウム金属は直接蒸発るつぼ３内に設置され、若しくはガドリニウム金属の蒸発効率を高めるためにイットリア・タングステン合金等から製造した断熱性ハースライナが設置される。
【００４１】
蒸発るつぼ３内に装荷されたガドリニウム原料金属は、電子銃７から照射される高速の電子ビーム８によって加熱され、溶融して蒸発する。
蒸発したガドリニウムおよび同伴蒸発元素の原子蒸気流９は、蒸気整流器としての樋２４を通過した後、その上方に設けられているイオン捕集電極板２５で挟まれた光反応部２６に達する。
【００４２】
光反応部２６においては、波長可変レーザ光（例えば色素レーザや波長可変固体レーザ等）によって、天然のガドリニウム蒸気原子に約１６％含まれる１５７Ｇｄ同位体のうち熱励起されていない基底レベルの原子のみを３段階励起法により励起して電離させる。
光反応部２６に照射するレーザ光は、ガドリニウム蒸気原子を３段階励起法により電離させるのに必要な波長、強度、波長幅等を有する。
【００４３】
光電離した１５７Ｇｄイオンは、高電場を印加したイオン捕集電極板２５のうち負の電極板（製品回収電極）に捕集される。
レーザ光によって電離されなかった残りの１５７Ｇｄ原子や他のＧｄ同位体原子および同伴蒸発原子は、その一部分が中性原子のままイオン捕集電極板２５に付着して捕集されるが、他の大部分はイオン捕集電極板２５を素通りしてさらに上方に設けられている蒸気封入器１３の天井下面に付着し、これが流下して廃品回収容器１４に回収される。
また、横方向に飛散してイオン捕集電極板２５および蒸気整流器（樋）２４に到達しなかったガドリニウムおよび同伴蒸発元素の蒸気もまた、蒸気封入器１３によって捕獲される。
なお、参照符号３１で示す物は熱遮蔽器である。
【００４４】
負のイオン捕集電極板（製品回収板）２５に捕集された、１５７Ｇｄ同位体が６０％以上に濃縮されているガドリニウムと同伴蒸発元素との合金２９は、この合金２９の融点６７５℃より２００℃余り高い９００℃程度に製品回収板２５を加熱することにより液化して流動し、製品回収板２５の表面に沿って流下する。
そして、製品回収板２５の下縁に沿って設置された樋２４の内面に沿って流下し、蒸気封入器１３の外部に設置された製品回収容器１５に集められる。
【００４５】
また、中性原子のまま蒸気封入器１３の天井下面に付着した、１５７Ｇｄ同位体の組成が劣化したガドリニウムと同伴蒸発元素との合金は、蒸気封入器１３を加熱することにより液化して流動し、真空容器１の外部に設置された廃品回収容器１４に回収される。
さらに、蒸気封入器１３のそれ以外の部分に付着したガドリニウムと同伴蒸発元素との合金もまた、蒸気封入器１３をその融点以上の温度に加熱することにより液化して流動し下方の蒸発るつぼ３に還流する。
【００４６】
このとき、製品回収板２５、蒸気封入器１３および廃品回収容器１４の加熱は、ガドリニウム原料金属と同伴蒸発元素との合金を蒸発させるための電子ビーム８による加熱の輻射熱により行うことができるが、製品回収容器３０および廃品回収容器１４に至る流動管の加熱を含めて、補助的な抵抗通電加熱手段を併用して加熱することもできる。
【００４７】
製品回収容器１５および廃品回収容器１４にそれぞれ回収された合金は、冷却水によって冷却されて固体金属合金として一時的に保管された後、分離装置１００の外部に取り出される。
製品回収容器１５に回収された濃縮ガドリニウムと同伴蒸発元素との合金（製品ガドリニウム）２９は、製品回収容器から取り出した後に化学分離法によって溶融分離することにより濃縮ガドリニウムを得ることができる。
【００４８】
次に、本実施形態におけるガドリニウム同位体分離装置１００の特徴部分について説明する。
【００４９】
同位体分離においては分離する同位体（これを標的同位体と言い、それ以外の同位体を非標的同位体と言う）の存在率に応じて、標的同位体を選択電離して回収するか、非標的同位体を選択電離して取り除くかの選択が必要になる。
このとき、天然ガドリニウムに含まれる同位体のうち、中性子吸収材として反応度制御の役割を果たす熱中性子吸収断面積の大きい１５７Ｇｄの存在率は約１６％であるから、１５７Ｇｄを選択的に電離して回収する方が効率的である。
【００５０】
ただし、処理量（製品収量）を高めようとして原料供給量（光反応部の蒸気密度）を多くすると光電離イオン密度が高くなり、全ての光電離イオンを回収しきれなくなるばかりでなく、電荷交換やスパッタリングなどによる回収損失が増加する。
したがって、このように比較的存在比の大きな同位体を原子レーザ法により濃縮する際には、光反応部の蒸気密度と光電離イオン密度の最適化を図る必要がある。
また、分離する原料の価格が分離コストに比して無視できない場合には、分離プロセスを経た廃品の再利用もまたトータルコストの低減にも効果がある。
【００５１】
ここで、図３は廃品リサイクル率をパラメータとして製品収量と原料使用率の関係を表すグラフを示している。
なお、原料使用率とは単位量の製品Ｇｄを生産するのに用いる原料Ｇｄの量の比をとったものである。
【００５２】
ガドリニウム濃縮プロセスにおいては製品中における１５７Ｇｄの濃縮度は６０％と高いものの、原料ガドリニウム中から１５７Ｇｄを回収できる比率が低いため、原料中に１５．６％含まれる１５７Ｇｄが廃品中にも１０％以上含まれることになる。
したがって、そのままでは原料中を多量に使用してしまい濃縮コストの上昇にもつながる。
【００５３】
このとき、図３に示したように廃品還流率を高くすると製品収量が減ってしまうために効率的ではないが、廃品還流率４０％は製品収量が急に低下する手前であり、還流無しの場合に比べ原料使用量を３０％も節約できる。
したがって、劣化ガドリニウムを４０％まで還流させて再利用することにより、濃縮コストの経済性を高めることができる。
【００５４】
一方、天然ガドリニウム金属原料および廃品ガドリニウムが供給される蒸発るつぼ３においては、１５７Ｇｄができるだけ均質に混じり合っている必要がある。
また、天然ガドリニウム金属原料にはガドリニウムの溶融温度を低減するために鉄や銅等の同伴蒸発金属を添加するが、これらもまた均質に混じり合っている必要がある。
このとき、本実施形態の分離装置１００においては、蒸発るつぼ３に供給する原料の成分比を設定することが可能な予備溶融るつぼ２０を設置しているので、安定的な同位体分離が可能となる。
【００５５】
図１に示した分離装置１００においては、廃品回収容器１４に回収された廃品ガドリニウムが流下路３５を介して原料混合器１９に供給される。
そして、原料供給器４から供給される天然ガドリニウム金属原料と、同伴蒸発金属供給器５から供給される鉄若しくは銅等の同伴蒸発金属と、流下路３５を介して供給される廃品ガドリニウムとが、原料混合器１９において所定の成分比に混合されて予備溶融るつぼ２０に供給される。
【００５６】
予備溶融るつぼ２０の容量は蒸発用蒸発るつぼ３のように大きい必要は無く、その１／１０程度の容量で十分である。
また、原料を溶融させる加熱用電子銃の出力も２０ｋＷ程度で十分である。
予備溶融るつぼ２０から蒸発るつぼ３に供給する蒸発原料を溶融状態に保つために原料導入管２１をヒータ加熱するが、この原料導入管２１の温度を蒸発原料の融点よりも高く設定することにより、原料導入管２１を流れる途中において蒸発原料の均質な混合を促進することができる。
これにより、所望の割合で混合された蒸発原料を溶融状態で蒸発るつぼ３に供給することが可能となるばかりでなく、必要濃度の成分比を設定することも可能となる。
【００５７】
次に、図４乃至図１０を参照し、樋２４および製品回収板２５の構造について説明する。
【００５８】
図４に示したように、製品回収板２５の下縁に沿って傾斜して延びる樋２４は、その断面形状が略Ｖ字形となっている。
これにより、製品回収板２５の表面に付着して流下する製品ガドリニウム２９は樋２４の内面に沿って流下し、かつ樋２４の外面に付着した原料ガドリニウム３２は樋２４の下縁に沿って流下するから、製品ガドリニウム２９と原料ガドリニウム３２とを確実に分離して回収することができる。
【００５９】
また、樋２４の下縁に沿って流下する原料ガドリニウム３２は、樋２４の下縁から下方に向かって突設された３角形状の突出部３３の斜縁３３ａに沿って流下するとともに、その先端３３ｂから落下して蒸気封入器１３の下部に還流し、蒸発るつぼ３に至る。
【００６０】
なお、製品回収板２５は、中性原子の付着率を低くするために原料蒸気流の流れ方向と平行に延びるように配設する必要がある。
これにより、製品回収板２５は蒸発るつぼ３を基点して扇型に開くように配設されるため、末端側の製品回収板２５は、蒸発るつぼ３から上方に延びる鉛直線に対してかなり傾斜する。
そこで、樋２４の上面の途中から製品ガドリニウム２９が落下しないように、樋２４の上面に製品ガドリニウム２９の流れを案内する凹溝を設けることも考えられる。
【００６１】
また、断面形状がＶ字形の樋２４は、製品ガドリニウム２９と原料ガドリニウム３２とを分離して回収する機能だけではなく、光反応部２６に流入する原子蒸気流９を整流して製品回収板２５への中性原子の付着を減少させる役割をも果たす。
【００６２】
また、光反応部２６に流入する原子蒸気流９中には、電子銃７が照射する電子ビーム８によってガドリニウム蒸気がイオン化したバックグラウンドイオン（ＢＧイオン）が１％程度存在する。
このとき、断面形状がＶ字形の樋２４は、製品回収板２５にイオン回収電圧を印加することにより、光反応部２６に流入する前にバックグラウンドイオンを樋２４の下面で回収することができるから、ガドリニウムの分離プロセスにおいて極めて効果的な役割を果たす。
【００６３】
また、所望する同位体の分離量の規模に応じて蒸発るつぼ３等の蒸発系や製品回収板２５の大きさを適正化する必要がある。
このとき、分離量が小さい場合には、図５乃至図７に示した分離装置１００のように、製品回収板２５の長手方向の一方の側にのみ製品ガドリニウム２９および原料ガドリニウム３２を流下させて集めることができる。
この場合、図８に示した分離装置１１０のように、互いに隣接する製品回収板２５ごとに製品ガドリニウム２９および原料ガドリニウム３２の流下方向を変えることにより、蒸気封入器１３内における原料ガドリニウム３２の還流バランスを保つことができる。
さらに、分離量が大きい場合には、図９および図１０に示した分離装置１２０のように、製品回収板２５の長手方向中央部を基点とし、左右の両端側に製品ガドリニウム２９および原料ガドリニウム３２を分けて流下させることもできる。
【００６４】
次に、図１２および図１３を参照し、真空容器の内部に複数のるつぼを設置した分離装置について説明する。
【００６５】
構造や設備を合理化したシステムとして、真空容器１の内部に複数の蒸発るつぼ３を設置した分離装置が考えられる。
このとき、他のるつぼから供給される中性原子の付着や標的同位体以外の原子によるレーザ光の吸収等により、分離性能が低下する。
【００６６】
そこで、図１２および図１３に示した分離装置２００においては、左右一対の蒸発るつぼ３Ｌ，３Ｒの間に隔壁１３Ｌ，１３Ｒを配設することにより、左右一対の蒸発るつぼ３Ｌ，３Ｒ間における原料蒸気の混合を防止している。
これにより、一つの真空容器１の内部に複数のるつぼを設置することが可能となるから、真空容器１や真空排気手段２のコストを削減して経済性を高めることができる。
なお、一つのるつぼに対して一組の製品回収板を設けるのではなく、図１２に示したように複数の蒸発るつぼ３Ｌ，３Ｒに対して一組の製品回収板２５を用いて製品ガドリニウムを回収することも可能である。
【００６７】
次に、図１２を参照し、蒸気封入器１３内における製品回収板２５の配置について説明する。
【００６８】
蒸気封入器１３内に複数配設された製品回収板２５毎に光電離イオンの密度が異なると、全イオンを製品回収板２５に回収するためには最も光電離イオン密度が高い領域に合わせて電圧条件を設定する必要がある。
ところが、光電離イオン密度が低い領域において電圧が過大となると、スパッタリングによる製品ガドリニウムの損失が大きくなってしまう。
したがって、蒸気封入器１３の内部において、光電離イオンの密度ができるだけ均一であることが望ましい。
【００６９】
そこで、図１２に示した分離装置３００においては、原料蒸気密度が最も高い中央領域においては製品回収板２５を蒸発るつぼ３から遠ざけるとともに、原料蒸気密度が低い周辺領域においては製品回収板２５を蒸発るつぼ３に近づけることにより、各製品回収板２５における光電離イオンの密度分布ができるだけ均一化されるようにしている。
【００７０】
すなわち、蒸発るつぼ３から鉛直方向上方に延びる直線Ｌ１上において、蒸発るつぼ３から距離ｄ０における部分の原料蒸気密度をＮ０（ａｔｏｍ／ｃｍ３）とすると、直線Ｌ１に対して角度θをなして延びる直線Ｌ２上において蒸発るつぼ３から距離ｄ０における部分の原料蒸気密度をＮ（ａｔｏｍ／ｃｍ３）＝Ｎ０ｃｏｓｎθとなる。
このとき、原料蒸気密度は蒸発るつぼ３からの距離の二乗に反比例するから、各製品回収板２５の光反応部２６における蒸気密度を均一化するためには、角度θ方向にある製品回収板２５ａの蒸発るつぼ３からの距離を、蒸発るつぼ３の真上に位置する製品回収板２５と蒸発るつぼ３との距離のおよそｃｏｓｎ／２θ倍とすれば良い。
これにより、複数の製品回収板２５におけるそれぞれの光電離イオン密度の差に起因するイオン回収率の差を無くすことができるから、効果的なイオン回収を行うことができる。
【００７１】
次に、図２、図４および図１１を参照し、ガドリニウムの同位体を効率的に電離させるためのレーザ光の有効利用について説明する。
【００７２】
ガドリニウム同位体分離装置における光反応部２６は、回収板間距離で５ｃｍ程度、回収板高さで１０ｃｍ程度の寸法が適正である。この場合、レーザビーム径は幅４ｃｍ×高さ８ｃｍ程度が適正であり、１５７Ｇｄについて約７０％の電離率を得るためには合計で５ｍＪ／ｃｍ２レベルの出力密度の波長可変レーザの照射が必要となる。
【００７３】
このように高いレーザ出力密度を必要とするレーザシステムの規模を合理化するために、前述した分離装置１００，２００は共に、図２、図４および図１１に示したように光反応部２６の上半分領域の蒸気を行きレーザビーム４１によって照射する。
そして、真空容器１の外部に設けた多重反射ミラー（反射機構）４２によって行きレーザビーム４１を反射し、今度は光反応部２６の下半分領域の蒸気を帰りレーザビーム４３で照射する。
これにより、より小さいレーザ出力のレーザシステムを用いつつ、光反応部２６におけるガドリニウム蒸気原子を効率良く光電離させ、図４に示したように光電離イオン流４４を製品回収板２５に向かわせることができる。
【００７４】
次に、図１４および図１５を参照し、ガドリニウム蒸気原子に照射する３波長のレーザ光を合成するためのレーザ光合成機構について説明する。
【００７５】
図１４に示したレーザ光合成機構５０においては、各波長可変レーザ（例えば色素レーザＤＬ）５１，５２，５３を用いて波長がλ１，λ２，λ３のレーザ光をそれぞれ発生させた後、各ビーム整形光学系５４に導く。
第１波長可変レーザ５１が発生させた波長がλ１の波長可変レーザ光５５は、全反射ミラー５８で反射されてハーフミラー５９に達し、全反射ミラー６０に向かう部分と全反射ミラー６１に向かう部分とに２分割される。
また、第２波長可変レーザ５２が発生させた波長がλ２の波長可変レーザ光５６は、全反射ミラー６２で反射されてハーフミラー５９に達し、全反射ミラー６０に向かう部分と全反射ミラー６１に向かう部分とに２分割される。
これにより、全反射ミラー６０および全反射ミラー６１に向かう波長可変レーザ光６３，６４は、それぞれ波長がλ１の波長可変レーザ光５５と波長がλ２の波長可変レーザ光５６とを合成したものとなる。
【００７６】
一方、第３波長可変レーザ５３が発生させた波長がλ３の波長可変レーザ光５７はハーフミラー６９に向かい、全反射ミラー６６，６７，６８に向かう部分と全反射ミラー６９，７０に向かう部分とに２分割される。
全反射ミラー６８に達した波長λ３の波長可変レーザ光５７は、ダイクロイックミラー７１で反射される際に、このダイクロイックミラー７１を透過してくる波長可変レーザ光６３と合成される。
これにより、全反射ミラー７２で反射されてダイアゴナルミラー７３に向かう波長可変レーザ光７４は、それぞれ波長がλ１、λ２、λ３の波長可変レーザ光５５，５６，５７を合成したものとなる。
【００７７】
同様に、全反射ミラー７０に達した波長λ３の波長可変レーザ光５７は、ダイクロイックミラー７５で反射される際に、このダイクロイックミラー７５を透過してくる波長可変レーザ光６４と合成される。
これにより、全反射ミラー７６で反射されてダイアゴナルミラー７３に向かう波長可変レーザ光７７は、それぞれ波長がλ１、λ２、λ３の波長可変レーザ光５５，５６，５７を合成したものとなる。
【００７８】
そして、各波長可変レーザ光７４，７７はダイアゴナルミラー７３で反射される際に一体となり、１本のレーザビーム７８として分離装置１００，２００の光反応部２６に導かれる。
これにより、全ての波長可変レーザ光５５，５６，５７をガドリニウムの共鳴電離における光反応に寄与させることができる。
なお、図１５に示したように、各波長可変レーザ光７４，７７をダイアゴナルミラー７３で反射する際に２本のレーザビーム７９，８０として、分離装置１００，２００の光反応部２６に導くこともできる。
【００７９】
【発明の効果】
以上の説明から明らかなように、本発明によれば、原子レーザ法を用いながら、濃縮ガドリニウム製品／廃品のガドリニウム金属を効果的に回収することができるとともに、経済性にも優れたガドリニウム同位体の分離方法および装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る一実施形態のガドリニウム同位体分離装置を示す正面図。
【図２】図１に示した分離装置の側面図。
【図３】廃品ガドリニウムの還流率と製品収量との相関を示す図。
【図４】製品回収板間における光反応部を示す正面図。
【図５】製品回収板および樋を示す側面図。
【図６】図５に示した製品回収板および樋を示す斜視図。
【図７】図５に示した製品回収板と樋および蒸気封入器を示す斜視図。
【図８】製品回収板と樋および蒸気封入器の変形例を示す斜視図。
【図９】他の実施形態の製品回収板および樋を示す側面図。
【図１０】図９に示した製品回収板と樋および蒸気封入器を示す斜視図。
【図１１】他の実施形態の分離装置を示す側面図。
【図１２】図１１に示した製品回収板と樋および蒸気封入器を示す斜視図。
【図１３】製品回収板のるつぼに対する角度および距離の関係を示す概念図。
【図１４】本発明に係るガドリニウム同位体分離装置に用いるレーザシステムの全体概念図。
【図１５】図１４に示したレーザシステムの変形例を示す全体概念図。
【図１６】天然ガドリニウムの組成を示す図。
【図１７】従来の原子レーザ法によるガドリニウム同位体分離装置を示す正面図。
【図１８】図１７に示した装置の側面図。
【図１９】図１７に示した装置に用いるレーザシステムの構造を模式的に示す図。
【符号の説明】
１　真空容器
２　真空排気手段
３　蒸発るつぼ
４　ガドリニウム金属原料供給器
５　同伴蒸発金属供給器
６　原料混合器
７　電子銃
８　電子ビーム
９　原子蒸気流
１３　蒸気封入器
１３Ｌ，１３Ｒ　隔壁
１４　廃品回収容器
１５　製品回収容器
１９　原料混合器
２０　予備溶融るつぼ
２１　原料導入管
２４　樋
２５　製品回収板（イオン捕集電極板）
２６　光反応部
３１　熱遮蔽器
３２　原料ガドリニウム
３３　突出部
４１　行きレーザビーム
４２　多重反射ミラー
４３　帰りレーザビーム
４４　光電離イオン流
２９　製品ガドリニウム
３５　流下路
５０　レーザ照射システム
５１，５２，５３　波長可変レーザ
５４　ビーム整形光学系
５５　波長可変レーザ光（波長λ１）
５６　波長可変レーザ光（波長λ２）
５７　波長可変レーザ光（波長λ３）
５８，６０，６１，６２，６６，６７，６８，６９，７０，７２，７６　全反射ミラー
５９，６５，　ハーフミラー
６３，６４　λ１とλ２の合成レーザ光
７１，７５　ダイクロイックミラー
７３　ダイアゴナルミラー
７４，７７　λ１とλ２のλ３の合成レーザ光
７８，７９，８０　照射ビーム
【図１】
2004113941.tif 000003
【図２】
2004113941.tif 000004
【図３】
2004113941.tif 000005
【図４】
2004113941.tif 000006
【図５】
2004113941.tif 000007
【図６】
2004113941.tif 000008
【図７】
2004113941.tif 000009
【図８】
2004113941.tif 000010
【図９】
2004113941.tif 000011
【図１０】
2004113941.tif 000012
【図１１】
2004113941.tif 000013
【図１２】
2004113941.tif 000014
【図１３】
2004113941.tif 000015
【図１４】
2004113941.tif 000016
【図１５】
2004113941.tif 000017
【図１６】
2004113941.tif 000018
【図１７】
2004113941.tif 000019
【図１８】
2004113941.tif 000020
【図１９】
2004113941.tif 000021