(57)【要約】【課題】シート状二次電池における電極リードとバスバーとを、低接続抵抗、高機械的強度、および低コストを実現しつつ良好に接続し得る電極接続方法を提供すること。【解決手段】シート状の正電極およびシート状の負電極を、セパレータを介して交互に積層して形成されたシート状の内部電極対と、該内部電極対および電解液を内部に密封状態に収容する可撓性の袋状外包体２と、袋状外包体２からそれぞれ引き出された、前記正電極と接続する正極リード３ａおよび前記負電極と接続する負極リード３ｂと、からなる１個の、または、２個以上が直列あるいは並列接続されたシート状二次電池１０に対して、袋状外包体２外部でリード３ａ，３ｂにそれぞれ、金属製で板状のバスバー６ａ，６ｂを接続する電極接続方法であって、リード３ａ，３ｂとバスバー６ａ，６ｂとを超音波溶接することにより接続することを特徴とするシート状二次電池の電極接続方法である。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
活物質が表面に塗布されたシート状の正電極およびシート状の負電極を、セパレータを介して交互に積層して形成されたシート状の内部電極対と、該内部電極対および電解液を内部に密封状態に収容する可撓性の袋状外包体と、該袋状外包体からそれぞれ引き出された、前記正電極と接続する正極リードおよび前記負電極と接続する負極リードと、からなる１個の、または、２個以上が直列あるいは並列接続されたシート状二次電池に対して、前記袋状外包体外部で前記リードにそれぞれ、金属製で板状のバスバーを接続する電極接続方法であって、
前記リードと前記バスバーとを超音波溶接することにより接続することを特徴とするシート状二次電池の電極接続方法。
【請求項２】
前記リードと前記バスバーとの接続部における超音波溶接による接続箇所の総面積Ｗ（ｃｍ２）と、該バスバーが接続するシート状二次電池からの平均放電電流Ｉ（Ａ）との関係が、各極において、下記式（１）を満たすことを特徴とする請求項１に記載のシート状二次電池の電極接続方法。
Ｗ／Ｉ≧０．１  ・・・（１）
【請求項３】
前記リードと前記バスバーとの接続部において、複数の接続箇所に分けて超音波溶接することを特徴とする請求項１または２に記載のシート状二次電池の電極接続方法。
【請求項４】
前記接続部における隣接する接続箇所同士の間隔が、０．５ｍｍ以上となるように、超音波溶接することを特徴とする請求項３に記載のシート状二次電池の電極接続方法。
【請求項５】
前記各リードにおいて、それが接続する電極の活物質が塗布された部位から７ｍｍ以上離れた位置を前記接続箇所とすることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１に記載のシート状二次電池の電極接続方法。
【請求項６】
前記各リードの接続部における接続箇所が位置する領域が、全体として略長方形となることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１に記載のシート状二次電池の電極接続方法。
【請求項７】
前記各リードの接続部における接続箇所の幅方向の長さの合計が、当該リードの幅と略等しいことを特徴とする請求項６に記載のシート状二次電池の電極接続方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、シート状二次電池の電極接続方法に関し、特に限定されるものではないが、例えば電気自動車（ＥＶおよびＨＥＶ）、ＵＰＳ（無停電電源装置）、ロードレベリング等の用途に好適に用いられる大容量のシート状二次電池、特にシート状リチウムイオン二次電池の電極接続方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
各種電子機器に対する小型・軽量化への要望は非常に強く、そのためには動力源である二次電池の性能向上が要求され、種々の電池の開発や改良が進められてきている。電池に期待されている特性の向上には、高電圧化、高エネルギー密度化、耐高負荷化、形状の任意化、安全性の確保等がある。リチウムイオン二次電池は、現有する電池の中で最も高電圧、高エネルギー密度、耐高負荷化が実現できる二次電池であり、現在でもその改良が盛んに進められている。
【０００３】
このリチウムイオン二次電池は、その主要な構成要素として、正極、負極および両電極間に挟まれるイオン伝導層（セパレータ）を有する。現在実用化されている丸形または角形のリチウムイオン二次電池においては、正極にはリチウムとコバルト、ニッケルまたはマンガンとの複合酸化物微粒子を電子伝導体粒子とバインダー樹脂とで混合し、アルミニウム集電体に塗布して板状としたものが、また負極には黒鉛や難黒鉛化炭素やコークスなどの炭素原子を含む微粉末をバインダー樹脂と混合し、銅集電体に塗布して板状としたものが用いられている（各電極に塗布されるこれら物質を、一般に活物質と言う）。またイオン伝導層には、ポリエチレンやポリプロピレンなどの多孔質膜を、リチウムイオンを含む非水系の溶媒で満たしたものが使用されている。
【０００４】
例えば、特開平８−８３６０８号公報には、従来の円筒型リチウムイオン二次電池の構造が開示されている。円筒型リチウムイオン二次電池においては、負極端子を兼ねるステンレス等の金属製の外装缶の内部に、正極、電解液を含浸したセパレータ（イオン伝導層）および負極を渦巻状に巻いた構造になっている電極体が収納されてなる。この円筒型リチウムイオン二次電池は、電極体を強固な外装缶に入れて加圧することで、正極、セパレータおよび負極の各面間の接触が維持されている。
また角形電池では、短冊状の電極体を束ねて角形の金属缶に入れるなどの方法により、外部から力を加えて押さえつける方法が採られている。
【０００５】
このように、現有する従来のリチウムイオン二次電池においては、正極と負極とを密着させる方法として、金属などでできた強固な外装缶を用いる方法が採られている。前述のように、外装缶がなければ電極体における面間が剥離してしまうため、電気的な接続を維持することが困難になり、電池特性が劣化してしまう。一方、この外装缶の電池全体に占める重量および体積が大きいために、電池自身のエネルギー密度を低下させるだけでなく、外装缶自身が剛直であるために電池形状が限定されてしまい、任意の形状とするのが困難である。
【０００６】
このような背景のもと、軽量化や薄型化を目指し、強固な外装缶の不要なリチウムイオン二次電池の開発が進められている。具体的には、可撓性の袋状外包体の中に、シート状の内部電極対と電解液とを封入して形成される、軽量かつ薄型で可撓性を有するシート状リチウムイオン二次電池が提案されている（例えば、特開２００１−２２９，９２４号、特開２０００−１３３，２２０号、再表９８／０４２，０３６号参照）。
【０００７】
シート状リチウムイオン二次電池においては、袋状外包体内部で各内部電極対に接続された各電極リード（端子）が袋状外包体外部に引き出されており、これにバスバーを接続することで、電流を外部に取り出したり、他のシート状リチウムイオン二次電池の電極リードと並列または直列接続させたりしている。前記電極リードと前記バスバーとの接続には、シート状リチウムイオン二次電池本体を特定の場所に固定する役割を担わせる場合もある。
【０００８】
この電極リードとバスバーとの接続には、高い電気特性を実現するために、接続抵抗を極力小さくすることが望まれる。また、シート状リチウムイオン二次電池においては、例えば電気自動車に使用する場合に、安全・安定走行の見地から高パワー化が要求され、その際、大電流放電が行われる場合があり、かかる大電流放電に対応し得るに十分な接続面積を確保することが望まれる。さらに、シート状リチウムイオン二次電池全体としての薄型化の要請から、前記リードに薄板状の金属板が用いられる場合があり、接続時の負荷や使用時の振動等により、接続部に亀裂が生じ易い。
【０００９】
電極リードとバスバーとの接続方法としては、抵抗溶接、レーザー溶接、およびリベット止め等が挙げられる。
抵抗溶接とは、接合部に大電流を流し、発熱により金属を溶融・接合することにより対象部材相互を接続する方法であるが、溶融面積を大きく取ることが困難な為、接続抵抗が大きくなってしまうという問題がある。
【００１０】
レーザー溶接とは、接合部にレーザー光線を照射して金属を溶融し、接合することにより対象部材相互を接続する方法であるが、大掛かりなレーザー発生装置が必要な為、高コストであるという問題がある。また、レーザー溶接では、溶融温度、光反射率および熱伝導率が各金属で異なるため、異種金属を接続することは困難である。さらに、レーザー溶接では、リードが複数枚ある場合に、これを積層させてバスバーに一度に接続することは不可能であり、単純な１枚のリードとバスバーとの接続のみに限られてしまう。
【００１１】
リベット止めとは、２つの部材をリベットにより貫通させ、当該リベットの両端または一方の端部をかしめることにより両部材を接続することにより対象部材相互を接続する方法であり、接続抵抗も初期の段階では小さいが、振動等により接続箇所に亀裂が生じたり、リベットが浮いたりし易く、結果として長期的に接続抵抗が増加してしまう場合がある。
【００１２】
以上のように、接続抵抗が低く、機械的強度が高く、低コストで、しかも異種金属においても良好に電極リードとバスバーとを接続し得る方法は見出されていなかった。
【００１３】
【発明が解決しようとする課題】
したがって、本発明の目的は、シート状二次電池における電極リードとバスバーとを、低接続抵抗、高機械的強度、および低コストを実現しつつ良好に接続し得る電極接続方法を提供することにある。
【００１４】
【課題を解決するための手段】
上記目的は、以下の本発明により達成される。
すなわち本発明は、活物質が表面に塗布されたシート状の正電極およびシート状の負電極を、セパレータを介して交互に積層して形成されたシート状の内部電極対と、該内部電極対および電解液を内部に密封状態に収容する可撓性の袋状外包体と、該袋状外包体からそれぞれ引き出された、前記正電極と接続する正極リードおよび前記負電極と接続する負極リードと、からなる１個の、または、２個以上が直列あるいは並列接続されたシート状二次電池に対して、前記袋状外包体外部で前記リードにそれぞれ、金属製で板状のバスバーを接続する電極接続方法であって、
前記リードと前記バスバーとを超音波溶接することにより接続することを特徴とするシート状二次電池の電極接続方法である。
【００１５】
本発明によれば、前記リードと前記バスバーとの接続に超音波溶接を用いていることから、接続面積を広く取ることができることは勿論のこと、金属表面の酸化膜が溶接時に除去されることから、接続抵抗を低く抑えることができ、前記リードにダメージを与えることが少なく、低コストで安定的に、かつ広い面積で両者を確実に接続することができる。また、超音波溶接では、異種金属間でも接続が可能であるため、前記リードと前記バスバーとについて材質の異なるものを選択しても、良好に両者を接続することができる。
【００１６】
前記リードと前記バスバーとの接続部における超音波溶接による接続箇所の総面積Ｗ（ｃｍ２）と、該バスバーが接続するシート状二次電池からの平均放電電流Ｉ（Ａ）との関係としては、各極において、下記式（１）を満たすことが望ましい。
Ｗ／Ｉ≧０．１  ・・・（１）
【００１７】
例えば電気自動車に使用する場合等、大電流放電が行われる際には、前記接続箇所の総面積をある程度大きく確保する必要があるため、上記式（１）を満たすことが望ましく、本発明のように接続に超音波溶接を採用すれば、このような、大きな接続箇所の総面積を確保することが容易である。一方、接続箇所の総面積Ｗ（ｃｍ２）の上限は特に限定されないが、あまりに接続箇所の総面積を大きくし過ぎても無駄であり、スペース効率も低下することから、バスバーの面積の９０％以下であることが望ましい。
【００１８】
なお、本発明において「接続部」とは、前記リードと前記バスバーとが当接して両者が接続されるべき領域を概略的に表す用語であり、超音波溶接される箇所は、当該接続部の領域の一部または全部から選択される。一方、「接続箇所」とは、前記リードと前記バスバーとが超音波溶接により一体化して接続した箇所を指し、両者が物理的に接触しているに過ぎない箇所は、接続部の一部と言い得るものの、接続箇所には含まれない。
【００１９】
前記リードと前記バスバーとの接続部において、複数の接続箇所に分けて超音波溶接することが望ましい。超音波溶接であっても、広い面積を一度に溶接しようとする場合には高い出力が必要となり、前記リードに大きな負荷を与えかねない。特に前記リードとして薄い板状の金属を用いた場合には、当該負荷により前記リードに亀裂を生じてしまう可能性があるが、接続箇所を複数に分けることにより、１の接続箇所における超音波溶接の出力を低減させることができる。すなわち、接続箇所を２箇所に分ければ２分の１、３箇所に分ければ３分の１、ｎ箇所に分ければｎ分の１の、超音波溶接の出力で１箇所を接続することができ、前記リードに与える負荷を大幅に軽減することができる。したがって、特に前記リードとして薄板の金属を用いた場合にも、亀裂を生じさせてしまうことがない。
【００２０】
このように接続箇所を複数に分けた場合、１の接続箇所を溶接する際に、隣接する接続箇所のうち既に溶接が終了した箇所の溶接強度に影響を与えてしまう可能性があり、場合によっては、再剥離してしまうこともある。したがって、前記接続部における隣接する接続箇所同士の間隔としては、０．５ｍｍ以上となるようにすることが望ましい。
【００２１】
また、超音波溶接においては、前記各リードにおいて、それが接続する電極に塗布された活物質の付着強度に影響を与えてしまう可能性があり、場合によっては、活物質が脱落したり、塗布面から剥離してしまうこともある。したがって、前記各リードにおいて、それが接続する電極の活物質が塗布された部位から７ｍｍ以上離れた位置を前記接続箇所とすることが望ましい。
【００２２】
前記各リードの接続部における接続箇所が位置する領域としては、所定の長さを有するバスバーに対して効率的に接続面積を確保できるようにするため、全体として略長方形となるようにすることが望ましい。このとき、接続箇所の総面積をより大きく確保するためには、前記各リードの接続部における接続箇所の幅方向の長さの合計ができるだけ長いことが好ましく、特に、当該リードの幅と略等しいことが好ましい。
【００２３】
ここで、「全体として略長方形」とは、複数の接続箇所の位置する領域の縁端を線で結んだときに、その線により描かれる図形が長方形ないしそれに近似していることを指す。また、個々の接続箇所の形状が円形や楕円形のように矩形でない場合には、前記線で描かれる図形は、厳密には長方形になり得ないが、大略長方形と見立てられる程度の図形となっていれば、ここで言う略長方形の概念に含まれる。例えば、同一形状の円形の接続箇所が一直線状に配置されている場合に、これら接続箇所の縁端を線で結ぶことにより描かれる図形は、接続箇所の円の半径と同じＲの半円を両端に有する長方形となるが、これもここで言う略長方形の概念に含めるものとする。
【００２４】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を、好ましい実施形態を挙げて説明する。
図１は、本発明の電極接続方法を説明するためのシート状二次電池の一例を示す模式斜視図であり、図２は図１における左側面図である。また、図３は、図１のＡ−Ａ断面図であり、図２における円Ａ’で囲まれた部分のみが拡大されて示してある。
【００２５】
図１〜３において、１０はシート状リチウムイオン二次電池（シート状二次電池）であり、可撓性の袋状外包体２により内部電極対１および電解液５が内部に密封状態に収容されている。内部電極対１は、図３に示すように、シート状の正電極１ａとシート状の負電極１ｂとを、セパレータ１ｃを介して交互に積層してシート状に形成されており、当該内部電極対１における正電極１ａとそれぞれ個別に連結する正極リード３ａが、袋状外包体２のヒートシール部４を気密に貫通するとともにこのヒートシール部４に固着され、ヒートシール部４を貫通して外部に突出し、引き出された部分が外部リードとして用いられている。なお、図示を省略しているが、負電極１ｂにも負極リード３ｂがそれぞれ個別に連結しており、該負極リード３ｂは、図１に示されるように袋状外包体２の正極リード３ａとは反対の端面から（図面上の上下関係）、同様に気密状態で引き出されている。
【００２６】
本実施形態において、内部電極対１は、図４に示すように、各正電極１ａがアルミニウム製の正極集電体１１の両面に正極活物質１２を積層して形成されており、また、各負電極１ｂが銅製の負極集電体１３の両面に負極活物質１４を積層して形成されている。また、正極リード３ａは上記正極集電体１１と同じアルミニウム製であり、負極リード３ｂは上記負極集電体１３と同じニッケル製である。ただし、その材質としては特に限定されるものではなく、電気化学的に安定な金属材料を用いることが望ましい。なかでも、正極リード３ａとしてはアルミニウム、アルミニウム合金等を、負極リード３ｂとしては銅、ステンレス、ニッケル等を好ましいものとして例示することができる。また、正極リード３ａについては、正極集電体を形成する材質と同じ材質、例えばアルミニウムを用いるのが特に好ましく、負極リード３ｂについては、銅および／またはニッケルを用いるのが特に好ましい。
【００２７】
正極リード３ａおよび負極リード３ｂの厚さはともに１００μｍであり、その幅ＷａおよびＷｂは、ともに３０ｍｍである。本発明において、リード３ａおよび３ｂの厚さとしては、例えば５０μｍ程度以上、好ましくは１００〜２００μｍの帯状に形成されたものを使用することができる。
【００２８】
正極リード３ａおよび負極リード３ｂには、板状のバスバー６ａおよび６ｂがそれぞれ接続されている。バスバー６ａおよび６ｂの大きさは、本例においては、幅８ｍｍ、厚さ１ｍｍのものを用いた。本発明においては、これらの大きさは特に制限されるものではない。ただし、厚さについては、バスバー６ａおよび６ｂによりシート状二次電池１０を、所望のケース等にしっかりと固定する観点や、超音波溶接時に破損することが無いようにするとの観点から、０．４ｍｍ以上とすることが好ましく、０．８ｍｍ以上とすることがより好ましい。
【００２９】
バスバー６ａおよび６ｂは、本例においては銅を用いた。ただし、その材質としては特に限定されるものではなく、任意の金属材料を問題なく使用することができるが、電気伝導性に優れた金属材料を用いることが望ましい。なかでも銅、アルミニウム、ニッケル、リン青銅、黄銅等を好ましいものとして例示することができる。
【００３０】
本発明において、内部電極対１と電解液５とを内部に密封状態に収容する可撓性の袋状外包体２については、シート状二次電池の電池ケースとして使用可能な強度を有するとともに収容される電解液５に対して優れた耐電解液性を有するものであれば特に制限されるものではなく、具体的には、内面側に例えばポリエチレン、ポリプロピレン、ポリアミド、アイオノマー等の耐電解液性及びヒートシール性に優れた熱可塑性樹脂製の内面層を、中間に例えばアルミ箔、ステンレス箔等の可撓性及び強度に優れた金属箔製の中間層を、また、外面側に例えばポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂等の電気絶縁性に優れた絶縁樹脂製の外面層を有する三層構造のラミネートフィルムを用いて形成される可撓性の袋状外包体（再表９８／０４２，０３６号参照）を例示することができる。
【００３１】
本例においては、上記袋状外包体２は、内面側にポリエチレン製の内面層２ａを、中間にアルミ箔製の中間層２ｂを、また、外面側にナイロン製の外面層２ｃを有する三層構造のラミネートフィルムで形成されている。
セパレータ１ｃは、多孔質膜、不織布、網など、電子絶縁性で正電極１ａおよび負電極１ｂとの密着に対して充分な強度を有するものであれば、どのようなものでも使用可能である。材質は特に限定されないが、ポリエチレン、ポリプロピレンの単層多孔質膜およびこれらの多層化した多孔質膜が接着性および安全性の観点から好ましい。
【００３２】
また、イオン伝導体として用いる電解液５に供する溶剤および電解質塩としては、従来の電池に使用されている非水系の溶剤およびリチウムを含有する電解質塩が使用可能である。具体的には、溶剤として、炭酸エチレン、炭酸プロピレン、炭酸ジメチル、炭酸ジエチル、炭酸メチルエチルなどのエステル系溶剤、ジメトキシエタン、ジエトキシエタン、ジエチルエーテル、ジメチルエーテルなどのエーテル系溶剤の単独液、および前述の同一系統の溶剤同士あるいは異種系統の溶剤からなる２種の混合液が使用可能である。また電解質塩は、ＬｉＰＦ６、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＣ（ＣＦ３ＳＯ２）３、ＬｉＮ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２などが使用可能である。
【００３３】
正極リード３ａとバスバー６ａとの間、および負極リード３ｂとバスバー６ｂとの間の接続は、本発明においては、超音波溶接により為されている。
ここで、超音波溶接について説明する。図５は、超音波溶接の概略を説明するための超音波溶接装置の概略構成図である。図５に示されるように、超音波溶接装置は、ホーン３１と、その先端に取り付けられたチップ３２と、チップ３２に対向配置されたアンビル３３とから構成される。
【００３４】
チップ３２とアンビル３３との間に接合対象となる２つの部材（ホーン側部材３４およびアンビル側部材３５）を重ねて配置し、チップ３２とアンビル３３とで挟んで加圧し、ホーン３１に超音波振動を与えると、該超音波振動がチップ３２を介してホーン側部材３４およびアンビル側部材３５に伝達され、接面効果、工作効果および熱効果により両者が接続される。
【００３５】
超音波溶接は、溶接界面を溶融せずに、あるいは極めて限られた薄層だけを溶融することができる、溶接界面における酸化膜等の不純物の摩擦によるクリーニング効果が期待できる、等の特徴を有し、接続抵抗を低く抑えることができ、接合対象となる部材に大きなダメージを与えることなく、低コストで安定的に、かつ広い面積で両者を確実に接続することができる。
本発明では、ホーン側部材３４として電極リードを、アンビル側部材３５としてバスバーを、それぞれ配することで、両者を超音波溶接することができる。
【００３６】
図６に、図１のシート状二次電池における、正極リード３ａとバスバー６ａとの間、および負極リード３ｂとバスバー６ｂとの間の接続状態を模式的に表す模式平面図を示す。図６においては、超音波溶接による接続箇所が、網掛けで表されている（正側接続箇所７ａ、負側接続箇所７ｂ）。本例においては、図６に示されるように、正側・負側ともに、複数の接続箇所７ａ，７ｂに分けて超音波溶接を行っている。接続箇所７ａ，７ｂそれぞれは、全て同一形状であり、その面積は、本例において４９ｍｍ２である。したがって、接続箇所７ａまたは７ｂの総面積は、正負どちら側も４９×３＝１４７ｍｍ２となっている。
【００３７】
例えば電気自動車に使用する等、大容量の電池とする場合には、そのパワーを有効に引き出すために、超音波溶接による接続箇所を広くとることが望まれる。本発明では、接続に超音波溶接を採用しているため、接続箇所を広くとることができる。
【００３８】
接続箇所７ａの総面積Ｗ（ｃｍ２）と、該バスバーが接続するシート状二次電池からの平均放電電流Ｉ（Ａ）との関係が、下記式（１）を満たすことが好ましい。
Ｗ／Ｉ≧０．１  ・・・（１）
【００３９】
上記式（１）を満たすことにより、正極リード３ａと、バスバー６ａとの間における熱伝導効率と、電気伝導効率とが極めて良好となる。上記式（１）における右辺としては、特に０．１５であることが好ましい。一方、接続箇所の総面積Ｗ（ｃｍ２）の上限は特に限定されないが、あまりに接続箇所の総面積を大きくし過ぎても無駄であり、スペース効率も低下することから、バスバーの面積の９０％以下であることが望ましい。
【００４０】
ここで接続部における接続箇所の「総面積Ｗ」とは、各接続部における超音波溶接が１つの領域によりなされている場合には、そのままその領域の面積がＷに相当するが、例えば本例の接続箇所７ａのように３箇所等、複数の領域により溶接が為されている場合には、これら複数の領域の合計面積が「総面積Ｗ」に相当する。
【００４１】
広い面積を一度に溶接しようとする場合には高い出力が必要となり、正極リード３ａおよび負極リード３ｂに大きな負荷を与えかねない。特にこれらリード３ａ，３ｂとして本例では薄膜の金属を用いており、当該負荷によりリード３ａ，３ｂに亀裂を生じてしまう可能性があるが、接続箇所７ａ，７ｂをそれぞれ３つに分けることにより、１の接続箇所における超音波溶接を３分の１の出力で接続することができ、リード３ａ，３ｂに与える負荷を大幅に軽減することができ、亀裂を生じさせてしまうことがない。
【００４２】
図７に、図１のシート状二次電池における、正極側の接続状態のみを模式的に表す模式平面図を示す。以下、図７を用い正極側を代表させて説明するが、負極側についても同様である。
接続箇所を複数に分けた場合、１の接続箇所を溶接する際に、超音波振動やそれにより生ずる熱により、隣接する接続箇所のうち既に溶接が終了した箇所の溶接強度に影響を与えてしまう可能性があり、場合によっては、再剥離してしまうこともある。したがって、隣接する接続箇所７ａ同士の間隔Ｄ１としては、０．５ｍｍ以上となるようにすることが好ましく、１ｍｍ以上となるようにすることがより好ましい。この「隣接する接続箇所同士の間隔」は、１の接続箇所に対して最も近接した接続箇所との最短距離を意味する。
【００４３】
また、正極リード３ａは、正電極１ａと接続しており、超音波溶接の際の超音波振動やそれにより生ずる熱は、正電極１ａとして正極集電体１１表面に塗布された正極活物質１２の付着強度に影響を与えてしまう可能性があり、場合によっては、正極活物質１２を剥離させてしまうこともある。したがって、正極リード３ａにおいて、それが接続する正電極１ａの正極活物質１２が塗布された部位から接続箇所７ａまでの距離Ｄ２としては、７ｍｍ以上となるようにすることが好ましく、１０ｍｍ以上となるようにすることがより好ましい。
【００４４】
接続箇所７ａが位置する領域としては、所定の長さを有するバスバー６ａに対して効率的に接続面積を確保できるようにするため、本例のように全体として略長方形となるようにすることが望ましい。このとき、接続箇所７ａの総面積をより大きく確保するためには、リード３ａの接続部における接続箇所７ａの幅方向の長さＷ１の合計（Ｗ１×３）ができるだけ長いことが好ましく、特に、リード３ａの幅Ｗ２と略等しいことが好ましい。ここで「略等しい」とは、リード（３ａ）の幅（Ｗ２）に対して、接続箇所（７ａ）の幅方向の長さ（Ｗ１）の合計（Ｗ１×３）が、±２０％以内の範囲であることを言う。接続箇所の幅方向の長さの合計を大きくするには、本例のように接続箇所を一列に配する場合には、隣接する接続箇所同士の間隔を狭める、接続箇所の分割を少なくする、等の対応が考えられるが、既述の如くこれらは他の理由から制限があるため、２列以上に配することが、効果的である。
【００４５】
図８に、本発明において採用可能な、超音波溶接による接続箇所の態様の８つの例を列挙した平面図を示す。図８の各図（Ａ）〜（Ｇ）において、接続箇所は網掛けで示されている（７Ａ〜７Ｈ）。
図８（Ａ）は、矩形でやや長めの接続箇所７Ａが２つ並列に配置された例である。接続箇所７Ａが位置する領域は、全体として長方形となっている。
【００４６】
図８（Ｂ）は、矩形で大きめの接続箇所７Ｂと、矩形で小さめの接続箇所７Ｂ’とが交互に配置された例である。接続箇所の個々の大きさは、本例に示すように必ずしも同じ大きさでなくてもよい。また、それぞれ形状を異ならせることもできる。接続箇所７Ｂ，７Ｂ’が位置する領域は、ややいびつであるものの、全体として略長方形になっていると言い得る。
【００４７】
図８（Ｃ）は、３つの矩形の接続箇所７Ｃが、一直線上に配置されていない例である。接続箇所の配置される位置は、本例に示すように必ずしも一直線上でなくてもよい。接続箇所７Ｃが位置する領域は、ややいびつであるものの、全体として略長方形になっていると言い得る。
【００４８】
図８（Ｄ）は、小さな矩形の接続箇所７Ｄが、２列に、千鳥状に配置された例である。本例に示すように、接続箇所の配置される位置は、必ずしも一直線上でなくてもよい。接続箇所７Ｃが位置する領域は、平行四辺形に近いものの、全体として略長方形になっていると言い得る。本例においては、接続箇所７Ｄの幅方向の長さの合計は、リード３ａの幅と等しい。
【００４９】
図８（Ｅ）は、小さな矩形の接続箇所７Ｅが、２列に、碁盤目状に整列して配置された例である。接続箇所７Ｅが位置する領域は、全体として長方形になっている。
【００５０】
図８（Ｆ）は、同一形状の円形の接続箇所７Ｆが、一直線状に配置された例である。本例に示すように、接続箇所の形状としては、必ずしも矩形でなくてもよく、本例の如き円形のほか、楕円形、三角形、多角形、星型、不定形等を選択することができ、複数の形状を選択してもよい。接続箇所７Ｆが位置する領域は、接続箇所の円の半径と同じＲの半円を両端に有するものの、全体として略長方形になっていると言い得る。
【００５１】
図８（Ｇ）は、矩形の接続箇所７Ｇが、扇状に並べられて配置された例である。本例に示すように、接続箇所の配置される位置は、必ずしも一直線上でなくてもよい。
図８（Ｈ）は、長方形の接続箇所７Ｈが、バスバーの辺の傾きに対して斜めになるように、かつその傾ける向きが交互になるように並べられて配置された例である。本例に示すように、溶接箇所ごとに傾きを設けてやれば、超音波溶接の際の振動の方向を変化させることができ、共振を受け難くすることができる。
【００５２】
本発明において採用可能な、超音波溶接による接続箇所の状態の例を８つ列挙して説明したが、接続箇所の配置はこれら例に限定されるものではない。
【００５３】
本発明のシート状二次電池の電極接続方法の対象となるシート状二次電池は、以上説明した、シート状二次電池が１枚の態様に限定されるものではなく、シート状二次電池が２枚以上積層され、並列接続で、または直列接続で各電極リードが束ねられて、これにバスバーを接続する場合にも本発明が適用され得る。むしろ、、シート状二次電池が２枚以上積層され各電極リードを束ねて、これにバスバーを接続する場合に、超音波溶接の有効性がいかんなく発揮される。
【００５４】
図９は、シート状二次電池が３枚積層されて、束ねられた電極リードに、本発明の電極接続方法を適用する状態を説明するための図であり、（Ａ）は模式断面図、（Ｂ）は（Ａ）におけるＣ−Ｃ断面図である。図９において、３枚のシート状二次電池２０−１、２０−２および２０−３が積層され、各シート状二次電池２０−１，２０−２，２０−３の袋状外包体からそれぞれ引き出された、内部の正電極（不図示）と接続する正極リード２３−１，２３−２，２３−３が束ねられ、この束ねられた部分に、バスバー２６が超音波溶接により固定されている。また、各シート状二次電池２０−１，２０−２，２０−３の袋状外包体からそれぞれ引き出された、内部の負電極と接続する負極リード２４−１，２４−２，２４−３についても束ねられ、この束ねられた部分に、負極用のバスバー２７が超音波溶接により固定されている。すなわち、本例の電極の接続は、複数のシート状二次電池の正極同士および負極同士がそれぞれ接続された並列接続となっている。
【００５５】
なお、各シート状二次電池２０−１，２０−２，２０−３は同一のものであり、第１の実施形態におけるシート状二次電池１０と同一であり、好ましい態様等も同一であるので、その詳細な説明は省略する。
【００５６】
本発明の電極接続方法によりバスバーが取り付けられたシート状二次電池は、１枚のみのものであるか積層されたものであるかは問わず、バスバーにより所望の容器に固定することで、低接続抵抗で電気特性に優れるとともに、機械的強度に優れた二次電池を低コストで製造することができる。また、シート状二次電池を並置して、各電極リードをバスバーにより並列または直列接続することで、大容量化、高出力化を実現することができる。
【００５７】
なお、本例においては、バスバー６ａおよびバスバー６ｂの断面積や材質、リード３ａおよびリード３ｂの幅や断面積、両者の接続箇所の形状や面積等が、正極と負極とでそれぞれ同一のものを例示したが、本発明において両者が必ずしも同一である必要はない。
【００５８】
【実施例】
以下、実施例を挙げて、本発明をより具体的に説明するが、本発明は、以下の実施例の内容に限定されるものではない。
＜実施例１＞
前記実施形態として挙げた、図１〜図３に示されるシート状リチウムイオン二次電池を製造した。用いた材料、形状、大きさ等は、基本的に前記実施形態で説明した通りだが、超音波溶接を行った箇所（接続箇所）は、７×７（ｍｍ）の１箇所（図６における７ａおよび７ｂで示される接続箇所の１箇所ずつ）とした。したがって接続面積は４９ｍｍ２である。
【００５９】
また、正極リード３ａにおいて、それが接続する正電極１ａの正極活物質１２が塗布された部位から接続箇所７ａまでの距離（Ｄ２）は１０ｍｍに、負電極１ａの負極活物質１４が塗布された部位から接続箇所７ｂまでの距離も同様に１０ｍｍとした。
【００６０】
また、超音波溶接は、以下の条件により行った。
・正極リード３ａ（Ａｌ）とバスバー６ａ（Ｃｕ）との超音波溶接時の強度：１５０Ｊ
・負極リード３ｂ（Ｎｉ）とバスバー６ｂ（Ｃｕ）との超音波溶接時の強度：３００Ｊ
・圧力：２ｋｇ／ｃｍ２
・Ａｍｐｌｉｔｕｄｅ：８０％
・保持時間：０．５秒
・ホーン形状：８ｍｍ×８ｍｍ
【００６１】
※「Ａｍｐｌｉｔｕｄｅ」とは、超音波溶接機の溶着項目の１つで、超音波溶接機から出力された全振動エネルギーに対して、溶着される材料に伝わった振動エネルギーの割合。材料に負担が掛からない様、適切な値に設定することが好ましい。
【００６２】
得られた試料について、正極リード３ａ（Ａｌ）とバスバー６ａ（Ｃｕ）との、および、負極リード３ｂ（Ｎｉ）とバスバー６ｂ（Ｃｕ）との、それぞれ接続抵抗を測定したところ、共に０．８ｍΩであった。さらに、この試料について、ＪＩＳ  Ｃ８７１１に準じて振動試験を行った。すなわち、二次電池を完全充電した後、２０℃の環境で、振幅０．８ｍｍ、周波数１０Ｈｚ←→５５Ｈｚ、掃引速度１Ｈｚ／分で、相互に直角に交わるＸＹＺ方向に９０分間振動した。
【００６３】
振動試験の後、電池の状態、特にリードとバスバーとの接続状態を目視にて観察したところ、いずれも漏液、安全弁の作動、破裂、発火等の問題は発生しなかった。また、上記同様接続抵抗を測定したところ、共に０．８ｍΩであり、振動試験により変動することはなかった。
【００６４】
＜比較例１＞
実施例１において、各リードとバスバーとの接続方法をリベット止めに変えたこと以外は、実施例１と同様にして、比較例１のシート状リチウムイオン二次電池を製造した。なお、用いたリベットは、正極側・負極側ともアルミニウム製で、外径３．４ｍｍ、厚さ６ｍｍのパイプ状のものを用いた。また、各リードとバスバーとには、リベットが貫通する径３．５ｍｍの孔を予め穿孔しておいた。これらリードとバスバーとをそれぞれの孔の位置を合わせて重ねた状態で、前記リベットを当該孔に貫通させた後、リベットかしめ機を用いてリベットをかしめることで各リードとバスバーとを接続した。この接続は、各接続箇所において、１箇所ずつ行った。
【００６５】
得られた試料について、正極リード３ａ（Ａｌ）とバスバー６ａ（Ｃｕ）との、および、負極リード３ｂ（Ｎｉ）とバスバー６ｂ（Ｃｕ）との、それぞれ接続抵抗を測定したところ、共に１．２ｍΩであった。さらに、この試料について、実施例１と同様にして振動試験を行った。
【００６６】
振動試験の後、電池の状態、特にリードとバスバーとの接続状態を目視にて観察したところ、いずれも漏液、安全弁の作動、破裂、発火等の問題は発生しなかったが、接続箇所に亀裂が生じ、リベットも浮いていた。また、上記同様接続抵抗を測定したところ、共に４．５ｍΩであり、振動試験により接続抵抗が大幅に上昇してしまった。
【００６７】
＜比較例２＞
実施例１において、各リードとバスバーとの接続方法を抵抗溶接に変えたこと以外は、実施例１と同様にして、比較例２のシート状リチウムイオン二次電池を製造した。なお、抵抗溶接の条件は、以下の通りである。
・電極：クロム銅
・電圧：２．５Ｖ
・時間：２．８ｍｓｅｃ
【００６８】
得られた試料について、正極リード３ａ（Ａｌ）とバスバー６ａ（Ｃｕ）との、および、負極リード３ｂ（Ｎｉ）とバスバー６ｂ（Ｃｕ）との、それぞれ接続抵抗を測定したところ、共に１．５ｍΩであった。したがって、実施例１の超音波溶接の場合に比べ、接続抵抗が約２倍にも達し、実用に供するには不利なものであった。
【００６９】
さらに、この試料について、実施例１と同様にして振動試験を行い、上記同様接続抵抗を測定したところ、電池の状態の目視観察において問題は発生せず、接続抵抗も振動試験により変動することはなく（共に１．５ｍΩであり）、振動試験により接続状態が変化することはなかった。
【００７０】
＜実施例２＞
実施例１において、各リードとバスバーとの超音波溶接を行った箇所（接続箇所）を３箇所に増やした（図６における７ａおよび７ｂで示される接続箇所と同様３箇所ずつ）こと以外は、実施例１と同様にして、実施例２のシート状リチウムイオン二次電池を製造した。したがって接続面積は１４７ｍｍ２である。なお、隣接する接続箇所（７ａあるいは７ｂ）同士の間隔（Ｄ１）は、１．０ｍｍとした。
【００７１】
得られた試料について、正極リード３ａ（Ａｌ）とバスバー６ａ（Ｃｕ）との、および、負極リード３ｂ（Ｎｉ）とバスバー６ｂ（Ｃｕ）との、それぞれ接続抵抗を測定したところ、共に０．３ｍΩであった。さらに、この試料について、実施例１と同様にして振動試験を行った。
【００７２】
振動試験の後、電池の状態、特にリードとバスバーとの接続状態を目視にて観察したところ、いずれも漏液、安全弁の作動、破裂、発火等の問題は発生しなかった。また、上記同様接続抵抗を測定したところ、共に０．３ｍΩであり、振動試験により変動することはなかった。
【００７３】
＜実施例３＞
実施例１において、各リードとバスバーとの超音波溶接を行った面積（接続箇所の面積）を１ｃｍ２、２ｃｍ２、３ｃｍ２の３水準で振ったこと以外は、実施例１と同様にして、実施例３の３種類のシート状リチウムイオン二次電池を製造した。
【００７４】
得られた各シート状二次電池表面に、熱電対を数箇所装着した状態で、電流を放電させ（４０Ｖ、１０Ａ）、放電から十分後における各シート状二次電池の表面温度をモニターし、最高温度部の温度を記録することで、各シート状二次電池表面の温度上昇を確認した。結果は図１０に示すグラフの通りとなった。
【００７５】
この結果から、バスバー（６ａまたは６ｂ）の接続部における超音波溶着の総面積Ｗ（ｃｍ２）と、該バスバーが接続するシート状二次電池からの平均放電電流Ｉ’（Ａ）との関係が、Ｗ／Ｉ≧０．１（式（１））を満たす溶着面積Ｗ＝２（ｃｍ２）および３（ｃｍ２）における表面温度上昇は、極めて低く保たれていることがわかる。
【００７６】
＜実施例４＞
実施例２において、隣接する接続箇所（７ａあるいは７ｂ）同士の間隔（Ｄ１）を０．５ｍｍとしたこと以外は、実施例２と同様にして、実施例３のシート状リチウムイオン二次電池を製造した。
得られた試料について、接続箇所を確認したところ、亀裂や剥離が生じることはなく、良好に接続されていた。
【００７７】
＜実施例５＞
実施例１において、正極リード３ａにおいて、それが接続する正電極１ａの正極活物質１２が塗布された部位から接続箇所７ａまでの距離（Ｄ２）を７ｍｍに、負電極１ａの負極活物質１４が塗布された部位から接続箇所７ｂまでの距離も同様に７ｍｍとしたこと以外は、実施例２１同様にして、実施例５のシート状リチウムイオン二次電池を製造した。
得られた試料について、接続箇所を確認したところ、各極の活物質に脱落等の不具合が生じることはなく、良好に接続されていた。
【００７８】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明によれば、シート状二次電池における電極リードとバスバーとを、低接続抵抗、高機械的強度（特に引っ張り強度）、および低コストを実現しつつ良好に接続し得る電極接続方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の電極接続方法を説明するためのシート状二次電池の一例を示す模式斜視図である。
【図２】図１のシート状二次電池の左側面図である。
【図３】図１のシート状二次電池のＡ−Ａ断面図であり、図２における円Ａ’で囲まれた部分のみが拡大されて示してある。
【図４】図１における内部電極対を説明するための模式拡大図である。
【図５】超音波溶接の概略を説明するための超音波溶接装置の概略構成図である。
【図６】図１のシート状二次電池における、正極リードとバスバーとの間、および負極リードとバスバーとの間の接続状態を模式的に表す模式平面図である。
【図７】図１のシート状二次電池における、正極側の接続状態のみを模式的に表す模式平面図である。
【図８】本発明において採用可能な、超音波溶接による接続箇所の態様の例を列挙した平面図である。
【図９】シート状二次電池が３枚積層されて、束ねられた電極リードに、本発明の電極接続方法を適用する状態を説明するための図であり、（Ａ）は模式断面図、（Ｂ）は（Ａ）におけるＣ−Ｃ断面図である。
【図１０】実施例３の結果を示すグラフである。
【符号の説明】
１  内部電極対
１ａ  正電極
１ｂ  負電極
１ｃ  セパレータ
２  袋状外包体
３ａ、２３−１，２３−２，２３−３  正極リード
３ｂ、２４−１，２４−２，２４−３  負極リード
４  ヒートシール部
５  電解液
６ａ、６ｂ、２６、２７  バスバー
７ａ、７ｂ、７Ａ、７Ｂ、７Ｃ、７Ｄ、７Ｅ、７Ｆ、７Ｇ  接続箇所
１０、２０−１，２０−２，２０−３  シート状二次電池
１１  正極集電体
１２  正極活物質
１３  負極集電体
１４  負極活物質
３１  ホーン
３２  チップ
３３  アンビル
３４  ホーン側部材
３５  アンビル側部材
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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