(57)【要約】【課題】透明基材上に形成した有機エレクトロルミネッセンス素子を金属封止容器で封止した有機エレクトロルミネッセンスパネルにおいて、透明基材と金属封止容器とを接着する紫外線硬化型樹脂の未硬化部分の残留によるパネル出荷後の水分の侵入による素子の劣化を防止する。【解決手段】金属封止容器９の接着面の紫外線に対する反射率が５０％以上になるように表面仕上げを施すことにより、金属製の取り出し電極６、７によって遮光される領域の接着剤１０にも十分に紫外線を照射し、未硬化部分の残留を防止する。【選択図】　　　図１
2004119087.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
透明基材と、
上記透明基材上に、光透過性を有する第１電極と、有機化合物からなる発光層を少なくとも有する有機層と、第２電極とを順次積層してなる積層構造体と、
上記積層構造体を内包して上記透明基材に接着された金属封止容器と、
上記第１電極及び第２電極に接続し、透明基材上に形成されて金属封止容器外に引き出された取り出し電極と、
を有する有機エレクトルミネッセンスパネルにおいて、
上記金属封止容器と透明基材とが紫外線硬化型樹脂によって接着され、
取り出し電極が少なくとも金属で形成され、
金属封止容器の接着面の少なくとも取り出し電極を挟持した領域が紫外線に対して５０％以上の反射率を有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスパネル。
【請求項２】
上記取り出し電極の幅が１００μｍ以上である請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネル。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、フラットディスプレイに用いられる有機エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）パネルに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
有機ＥＬ素子は、有機化合物からなる発光層を陽極と陰極で挟んだ積層構造体を基本構造とする自発光性の素子であり、該素子をマトリクス配置した有機ＥＬパネルは、高輝度、広視野角で応答スピードが速いといった利点を有している。そのため、有機ＥＬパネルはＬＣＤ（液晶ディスプレイ）に代わるディスプレイパネルとして、近年非常に注目を集め、大画面で高精細、且つ低消費電力であるものが求められている。
【０００３】
有機ＥＬ素子の電極は、少なくとも一方がＩＴＯ（インジウム・チン・オキサイド）などの透明導電材で形成される。この透明導電材は、金属に比して抵抗値が非常に大きく、特に単純マトリクス構成のパネルにおいて、抵抗による電圧降下がパネルの大画面化、高精細化、低消費電力化の妨げとなっている。そのため、パネルを構成する有機ＥＬ素子から外部回路への取り出し電極に金属を用い、配線抵抗を低減する方法が採られている。
【０００４】
一方、有機ＥＬ素子は、発光層が有機材料で構成されているため、水分による影響を受けやすく、素子を密封する封止構造が不可欠である。具体的には、水分は有機材料の劣化や発光層と電極の剥離、ダークスポットと呼ばれる非発光部の発生・増大を引き起こし、長期間の発光性能の維持を困難にする。これに対して、金属の封止容器を有機ＥＬ素子の形成された透明基材に接着する方法がしばしば用いられる。封止容器の内部には、乾燥状態を保持するために通常吸湿剤などの乾燥手段が配置される。また、別の方法として、積層体の上に保護膜を形成する方法もあるが、保護膜の応力が有機ＥＬ素子に加わることは避けられず、また、信頼性の高い保護膜を形成するためには複雑な工程が必要となる。特に、コストが重視される単純マトリクス構成のパネルにおいては、成形が容易で安価な金属封止容器が有利である。
【０００５】
金属封止容器と透明基材の接着には、紫外線硬化型の樹脂が接着剤として好ましく用いられている。これは、有機材料からなる有機ＥＬ素子の耐熱性や作業性の点から熱硬化型の樹脂が使用しにくいためである。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
金属の取り出し電極が形成された透明基材と金属封止容器とを、紫外線硬化型の樹脂で接着する場合、取り出し電極と金属封止容器の接着面とに挟持された領域には直接紫外線が照射されない。これに対して、紫外線の照射時間を延長し、金属電極の隙間から入射する光の回折や散乱による回り込みを利用して当該領域の接着剤を硬化させる方法がとられている。しかしながら、この方法では、当該領域の中央部に未硬化の部分が残りやすい。特に、取り出し電極の幅が光の回り込み限界を超える場合には、完全な硬化は不可能である。
【０００７】
接着剤に未硬化部分が存在すると、温度変化や衝撃によってその部分に微小な剥離が生じやすくなる。この剥離は、取り出し電極と金属封止容器の接着面との間で発生するため、製造中に発生したとしても発見しづらい。また、この微小な剥離により、金属封止容器内への水分侵入量が増加するが、内部に乾燥手段を配置していることもあり、急激に有機ＥＬ素子を破壊するレベルには至らず、パネル出荷後に不良が発見されるため、パネルの信頼性を損なう恐れがある。
【０００８】
本発明の課題は、上記問題点に鑑み、金属封止容器と透明基材とを接着する接着剤に未硬化部分を残すことなく完全な封止を行い、外部からの水分の侵入による素子の劣化を防止して、信頼性の高い有機ＥＬパネルを提供することにある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
本発明は、透明基材と、
上記透明基材上に、光透過性を有する第１電極と、有機化合物からなる発光層を少なくとも有する有機層と、第２電極とを順次積層してなる積層構造体と、
上記積層構造体を内包して上記透明基材に接着された金属封止容器と、
上記第１電極及び第２電極に接続し、透明基材上に形成されて金属封止容器外に引き出された取り出し電極と、
を有する有機エレクトルミネッセンスパネルにおいて、
上記金属封止容器と透明基材とが紫外線硬化型樹脂によって接着され、
取り出し電極が少なくとも金属で形成され、
金属封止容器の接着面の少なくとも取り出し電極を挟持した領域が紫外線に対して５０％以上の反射率を有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスパネルである。
【００１０】
【発明の実施の形態】
本発明の有機ＥＬパネルは、金属封止容器の接着面と取り出し電極で挟持される領域において、金属封止容器の接着面の紫外線反射率を５０％以上とすることにより、取り出し電極の間から侵入した光が上記接着面において反射され、取り出し電極によって遮光されていた部分にも十分な光の照射が可能になり、接着剤に未硬化部分が残留することなく、良好な封止が実現できる。
【００１１】
本発明によれば、幅が１００μｍ以上の取り出し電極を用いることもでき、取り出し電極の配線抵抗を低下させることができる。
【００１２】
以下に、実施形態を挙げて本発明を詳細に説明する。
【００１３】
図１に本発明の有機ＥＬパネルの基本構成を示す。図中、１は透明基材、２は有機ＥＬ素子の積層構造体で、透明基材１上に、光透過性を有する第１電極３と、有機化合物からなる発光層を少なくとも有する有機層４と、第２電極５とを積層してなる。６は第１電極３の取り出し電極、７は第２電極５の取り出し電極であり、８は乾燥手段、９は金属封止容器、１０は紫外線硬化型の樹脂からなる接着剤である。尚、図１は概略図であるため、第２電極５が透明基材１に達するまで延長されて陽極３の端部に接しているが、実際には第１電極３と第２電極５は絶縁材によって絶縁されている。
【００１４】
本発明において、透明基材１としては、ガラス基板が好ましく用いられる。また、積層構造体２としては、従来の有機ＥＬ素子と同じ構成を用いることができ、例えば、光透過性を有する第１電極３には、透明基材１上にスパッタ法で形成されたＩＴＯ等を用いることができる。また、有機層４の構成としては、少なくとも発光層を有していれば良く、発光層は例えばアルミキノリノール錯体（Ａｌｑ３）などを用い、蒸着等で形成することができる。また、有機層４には、発光層以外に、トリフェニルジアミン（ＴＰＤ）などをスピンコート等で成膜してなる正孔輸送層などが好ましく含まれ、その他に電子輸送層や正孔注入層、電子注入層など、従来の有機ＥＬ素子の有機層を構成していた層を適宜加えることができる。さらに、第２電極５には、真空蒸着で成膜されたＡｌ膜などを用いることができる。
【００１５】
第１電極３、第２電極５にはそれぞれ取り出し電極６、７が接続され、該取り出し電極６、７は透明基材１上に形成され、金属封止容器９外へ引き出されている。取り出し電極６、７は、少なくとも金属からなり、例えばＡｌなどで形成されている。また、取り出し電極６、７はＩＴＯなどの透明導電層と金属層との積層体であっても良い。取り出し電極６、７は透明基材１やＩＴＯで構成した場合の第１電極３との密着性を向上するために、ＴｉやＭｏなどの下地層を透明基材１上に形成した上に金属層を積層しても良い。
【００１６】
金属封止容器９には、厚さ０．２〜０．５ｍｍ程度のステンレス材が好ましく用いられ、プレス成形などで接着面及び乾燥手段８の保持部分が形成される。本発明においては、金属封止容器９の接着面は、研磨等によって紫外線に対する反射率が５０％以上になるように表面仕上げされている。尚、紫外線に対する反射率が５０％以上の領域は、少なくとも取り出し電極６、７を挟持する領域であれば良いが、より多くの紫外線を当該領域内に回り込ませるため、取り出し電極６、７に対応する領域の周辺部も同様の反射率に仕上げることが好ましい。この表面仕上げは、成形後に行う以外に、予め鏡面仕上げ材等を用いてプレス成形を行っても良い。
【００１７】
金属封止容器９内に配置される乾燥手段８は、一般に用いられるシート状または粉末状の吸湿剤を使用することができるが、吸着した水分を放出しにくい化学吸着するものが好ましい。例えば、アルカリ金属酸化物、アルカリ土類金属酸化物などが挙げられる。また、粉末状の吸湿剤を用いる場合、透湿性を有するフィルムなどを用いて金属封止容器９に固定するのが好ましい。
【００１８】
透明基材１と金属封止容器９の接着に用いられる接着剤１０としては、紫外線硬化型の樹脂が用いられ、具体的には、紫外線硬化型のエポキシ樹脂を用いることができる。ここで用いられるエポキシ樹脂は、透湿度を低く設計したものが好ましく、近年では有機ＥＬパネル用途に開発されたものも市場に出回っている。
【００１９】
このようなエポキシ樹脂の硬化条件としては、紫外線照度が１００〜４００ｍＷ／ｃｍ２程度が適当であり、これより弱いと重合反応が不十分で樹脂の強度が低下し、逆に強い場合には樹脂の劣化や凝集力過多による界面結合力の低下が生じ、十分な接着強度が得られない。また、適正な紫外線照射量は４〜６Ｊ／ｃｍ２程度であり、照度と同様に照射量不足では未硬化部分が残り、過剰では劣化や界面結合力の低下が起こる。この過剰照射量の限度は適正量の３倍程度であり、これを超えると接着界面への水分の侵入などによる剥離が生じやすくなる。また、取り出し電極６、７によって紫外線が遮られる領域への紫外線の回り込みによる硬化は、３０〜５０μｍが限度といわれ、従来の構成では取り出し電極６、７の幅がそれの倍の１００μｍ以上となると、樹脂の完全な硬化は不可能であった。
【００２０】
本発明では、図２に示すように、金属封止容器９の接着面での反射を利用し、１００μｍ以上の電極幅であっても、中央部まで紫外線を誘導して未硬化部分の残留を防ぐことができる。一定時間の紫外線照射を行った場合、過剰な紫外線照射量を適正値の３倍以内にするには、取り出し電極６、７の中央付近に到達する紫外線の照度が、取り出し電極６、７以外の領域に照射される紫外線照度の１／３以上になっている必要がある。紫外線強度の適正値範囲は、最低値に対して３倍以上であり、よって、取り出し電極６、７中央部と取り出し電極６、７以外の領域のいずれにおいても上記適正値範囲内で紫外線を照射することが可能である。
【００２１】
接着剤１０の紫外線透過率は、通常、樹脂の硬化に使用される波長３６５ｎｍの紫外線に対して厚み３０μｍで８０％程度である。隣接する取り出し電極６、７間に入射した紫外線が樹脂を透過して金属封止容器９の接着面で反射し、再び樹脂を透過して取り出し電極６、７の裏側（接着剤１０側）に到達する経路を考えると、到達する紫外線の強度は、入射光強度と樹脂の透過率の二乗、接着面の反射率の積で表される。取り出し電極６、７の裏側で入射光強度の１／３を得るには、接着面に５０％以上の反射率が要求される。実際には、この様な単純な経路だけではなく、拡散や接着面での散乱などによる複雑な経路が存在するが、接着面が５０％以上の反射率を有していれば、本発明の効果を得るには十分である。
【００２２】
【実施例】
（実施例１）
ガラス基板上に、第１電極として厚さ１５０μｍのＩＴＯ、正孔輸送層として厚さ２０ｎｍのＴＰＤ、発光層として厚さ４０ｎｍのＡｌｑ３、第２電極として厚さ１００ｎｍのＡｌをそれぞれ順次積層し、積層構造体を形成した。取り出し電極には、厚さ１５０ｎｍのＩＴＯに厚さ１００ｎｍのＡｌ膜を成膜した積層体を用いた。取り出し電極のパターンは幅１２０μｍ、間隔１２０μｍである。金属封止容器には♯８００番の表面仕上げを施した厚さ０．４ｍｍのステンレス材ＳＵＳ３０４を用い、プレス加工により接着面と吸湿剤の保持部を形成した。形成後の接着面の波長３６５ｎｍ光に対する反射率は５５〜６０％の範囲であった。接着面にはＵＶ／Ｏ３洗浄器により前処理を施した後、紫外線硬化型のエポキシ樹脂を用いて接着した。樹脂の硬化は、高圧水銀ランプを配列した紫外線照射装置で行い、樹脂に入射する紫外線の照度は約３００ｍＷ／ｃｍ２であった。照射時間６０秒の時点で、取り出し電極間での照射量は１８Ｊ／ｃｍ２、取り出し電極の裏側では照度が１００ｍＷ／ｃｍ２以上であり、照射量は６Ｊ／ｃｍ２以上であった。
【００２３】
上記条件で封止した有機ＥＬパネルを、８０℃、９０％ＲＨの高温高湿条件下で３００時間の耐久試験を行った。ここで、封止性能の確認を行うため、通常では設置する吸湿剤を用いずに、有機ＥＬパネル内に水分が侵入した場合には、有機ＥＬ素子が湿度に曝される状態にした。耐久試験後の発光部の顕微鏡観察において、試験前と比較してダークスポットの増大など目立った劣化は観察されなかった。また、金属封止容器の剥離試験を行ったところ、接着面のほぼ全面が凝集破壊し、取り出し電極の裏側の界面接着力が十分得られていることを確認した。
【００２４】
（比較例１）
金属封止容器の表面仕上げを♯４００番とし、接着面の紫外線に対する反射率を２０％とした以外は実施例１と同様にして有機ＥＬパネルを封止し、耐久試験を行った。その結果、試験後の発光部の顕微鏡観察においては、試験前に比較してダークスポットの明らかな増大が観察された。また、剥離試験では、取り出し電極裏側で多くの界面剥離が生じ、紫外線照射量不足により未硬化部分が残留した界面付近が水分の侵入口になったと推測される。
【００２５】
（比較例２）
比較例１で用いた金属封止容器を用い、取り出し電極の幅を８０μｍ、間隔を１６０μｍとした以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬパネルを封止し、耐久試験を行った。その結果、試験後の発光部の顕微鏡観察においては、試験前に比較して目立った劣化は観察されなかった。
【００２６】
（実施例２、比較例３）
取り出し電極の幅を８０μｍ、間隔を１６０μｍとして、♯８００番（実施例２）と♯４００番（比較例３）の表面仕上げを施した金属封止容器を用い、紫外線の照射時間を実施例１の半分にして有機ＥＬパネルを封止し、耐久試験を行った。その結果、比較例３では発光部にダークスポットの増大が観察されたのに対して、実施例２では目立った劣化は観察されなかった。紫外線の回り込みが可能な幅の取り出し電極においても、接着剤の硬化に要する時間を大幅に削減できるという効果が得られた。
【００２７】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明によれば、取り出し電極の幅が広い場合であっても、接着剤の未硬化部分の残留による剥離が無く、密封性の高い有機ＥＬパネルが得られる。よって、本発明によれば、経時的な水分の侵入による有機ＥＬ素子の劣化が大幅に抑制され、信頼性の高い有機ＥＬパネルが提供される。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の有機ＥＬパネルの基本構成を示す断面模式図である。
【図２】本発明の有機ＥＬパネルの透明基材と金属封止容器との接着部分の一部を拡大した断面模式図である。
【符号の説明】
１　透明基材
２　積層構造体
３　第１電極
４　有機層
５　第２電極
６、７　取り出し電極
８　乾燥手段
９　金属封止容器
１０　接着剤
【図１】
2004119087.tif 000003
【図２】
2004119087.tif 000004