(57)【要約】【課題】巻き取り時に発生するしわによるフィルムの平面性の悪化が改良されたポリイミドフィルムロールを提供する。【解決手段】巻取コアにポリイミドフィルムが巻かれてなるポリイミドフィルムロールであって、幅５００ｍｍ以上のポリイミドフィルムが巻取コアに３０回以上巻かれてなり、該巻き付けコアの両端部の径より中央部の径が大きく、外径斑が０．５％以下であることを特徴とするポリイミドフィルムロール。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
巻取コアにポリイミドフィルムが巻かれてなるポリイミドフィルムロールであって、幅５００ｍｍ以上のポリイミドフィルムが巻取コアに３０回以上巻かれてなり、外径斑が０．５％以下であることを特徴とするポリイミドフィルムロール。
【請求項２】
フィルムの厚み斑が５％以下である請求項１に記載のポリイミドフィルムロール。
【請求項３】
フィルムの静摩擦係数が１．０以下である請求項２に記載のポリイミドロール
【請求項４】
前記巻取コアが繊維強化プラスチックまたは樹脂含紙を基材とするものである請求項１〜３のいずれかに記載のポリイミドフイルムロール。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、銅箔を代表とする金属箔または金属薄膜が積層された電気配線板の支持体として好ましく使用されるまたはフレキシブル印刷回路保護用カバーレイフィルムとして好ましく使用されるポリイミドフィルムロールに関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリイミドフィルムは高耐熱性、高電気絶縁性を有することから耐熱性を必要とする電気絶縁素材として広範な産業分野で使用されており、特に銅箔が積層された電気配線板の支持体としての用途においては例えばＩＣ等の電気部品と銅箔との接続にはんだを使用することができ、電気配線の小型軽量化が可能となった。これに伴い、フレキシブル印刷回路基板は、その使用に範囲が広がり、ポリイミドフィルムの需要も伸びている。しかしながら電気配線板の用途の多様化と共に配線数の高密度化の進展に伴って電気絶縁支持体としての性能の向上及び加工性改善の要求が高まってきた。しかし、ポリイミドフィルム表面のしわの生成は、その大部分がフィルムをロールに巻き取った直後または経時的に起こっている。ポリイミドフィルムは、耐熱フレキシブル印刷回路（ＦＰＣ）等の電子部品などに使用される場合は、耐熱接着剤をポリイミドフィルム表面に塗布すると塗布ムラ、接着剤ハジキとなり、歩留まりの低下をきたしていた。
【０００３】
一方、フィルム層間に巻き込まれる空気層を小さくしてしわを防止する例が知られている（特許文献１参照）が、この例では、スリッターでフィルムの不良部部を落とすときに発生するフィルムの端部の厚み斑またはコアの外径斑が大きなロールには効果がなく、ＦＰＣ等の歩留まり改善効果がない。また、しわのないポリエステルフィルムが、フレキシブルプリント回路に使用されることもあるが、はんだ耐熱性が悪く不十分であった。
【特許文献１】特開昭５７−１９３３２２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明はかかるポリイミドフィルムロールの問題点を根本的に解決し、従来のポリイミドフィルロールとは異なる巻き取り時に発生するしわによるフィルムの平面性の悪化が改良されたポリイミドフィルムロールを提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の課題は、ポリイミドフイルムと巻き取りコアを有するポリイミドフィルムロールにおいて、外径斑が０．５％以下のコアを使用することにより達成でき、フィルムの厚み斑が５％以下であること、フィルムの静摩擦係数が１．０以下であることが好ましい。このような手段により、フレキシブルプリント回路で問題となる接着剤はじきの発生が大幅に減少し、歩留まりが改善できる。
【発明の効果】
【０００６】
本発明においては、巻き取り時に発生するしわによるフィルムの平面性の悪化が改良される。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
本発明におけるポリイミドフィルムロールは、ポリイミドフィルムと巻取コアとを有するポリイミドフィルムロールにおいて、巻取コアに幅５００ｍｍ以上のポリイミドフィルムを３０回以上巻き取ってなるロールを対象とする。幅５００ｍｍに満たないポリイミドフィルムロールでは、フィルム巻き取り工程での巻き込み空気の流露が短いため、しわは発生しにくい。また、巻き取り回数が３０回に満たないポリイミドフィルムロールでは、フィルム層間に空気が比較的少ないので、しわは発生しにくい。
【０００８】
本発明のポリイミドフィルムロールに使用されるポリイミドフィルムは、基本的に、芳香族テトラカルボン酸類と芳香族ジアミン類を極性溶媒中で反応させ、ポリアミド酸溶液を製造し、これを支持体に流延させて加熱あるいは脱水閉環剤を用いてイミド化し、剥離することにより製造される。
【０００９】
本発明におけるポリイミドの先駆体であるポリアミド酸は芳香族テトラカルボン酸類と芳香族ジアミン類とからなり次の式１に示される繰り返し単位で構成されものである。
【００１０】
【化１】
2004217425.tif 000002
【００１１】
上記式においてＲ１は少なくとも１個の芳香族環を有する４価の有機基で、その炭素数は２５以下であるものとしてＲ１に結合する２つのカルボキシル基の夫々はＲ１における芳香族環のアミド基が結合する炭素原子とは相隣接する炭素原子に結合しているものであり、またＲ２は少なくとも１個の芳香族環を有する２価の有機基で、その炭素数は２５以下であるものとし、アミノ基はＲ２における芳香族環の炭素原子に結合しているものである。
【００１２】
上記の芳香族テトラカルボン酸類の具体例としては、ピロメリット酸、３，３’，４，４’−ビフェニルテトラカルボン酸、２，３’，３，４’−ビフェニルテトラカルボン酸、３，３’，４，４’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸、２，３，６，７−ナフタレンジカルボン酸、２，２−ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）エーテル、ピリジンー２，３，５，６−テトラカルボン酸及びこれらのアミド形成性誘導体が挙げられる。ポリアミド酸の製造にあたってはこれらの酸の二無水物が好ましく使用される。
【００１３】
上記の芳香族ジアミン類の具体例としては、パラフェニレンジアミン、メタフェニレンジアミン、ベンチジン、パラキシリレンジアミン、４，４’−ジアミノジフェニルエーテル、４，４’−ジアミノジフェニルメタン、４，４’−ジアミノジフェニルスルホン、３，３’−ジメチル−４，４’−ジアミノジフェニルメタン、１，５−ジアミノナフタレン、３，３’−ジメトキシベンチジン、１，４−ビス（３メチル−５アミノフェニル）ベンゼン及びこれらのアミド形成性誘導体が挙げられる。中でも、少なくともパラフェニレンジアミンを含有させることが好ましい。
【００１４】
本発明で使用される有機溶媒の具体例としては、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチル−２−ピロリドンなども有機極性アミド系溶媒が挙げられ、これらの有機溶媒は単独で、又は２つ又はそれ以上を組み合わせて使用しても、又はベンゼン、トルエン、キシレンのような非溶媒と組み合わせて使用してもよい。本発明で用いるポリアミド酸の有機溶媒溶液は固形分を５〜４０重量％、好ましくは１０〜３０重量％を含有しており、またその粘度はブルックフィールド粘度計による測定値で５００〜２００００ポイズ、好ましくは、１０００〜１００００ポイズのものが安定した送液のために好ましい。また有機溶媒溶液中のポリアミド酸は部分的にイミド化されてもよく、少量の無機化合物を含有してもよい。
【００１５】
本発明において芳香族テトラカルボン酸類と芳香族ジアミン類とはそれぞれのモル数が大略等しくなる割合で重合されるかその一方が１０モル％、好ましくは５モル％の範囲内で他方に対して過剰に配合されてもよい。重合反応は有機溶媒中で攪拌そして／または混合しながら０〜８０度の温度の範囲で１０分〜３０時間連続して進められるが、必要により重合反応を分割したり、温度を上下させてもかまわない。両反応体の添加順序には特に制限はないが、芳香族ジアミン類の溶液中に芳香族テトラカルボン酸類を添加するのが好ましい。重合反応中に真空脱法することは良質なポリアミド酸の有機溶媒溶液を製造するのに有効な方法である。また重合反応の前に芳香族ジアミン類に少量の末端封止剤を添加して重合反応を制御することを行ってもよい。
【００１６】
本発明で使用される閉環触媒の具体例としてはトリメチルアミン、トリエチレンジアミン等の脂肪族第３級アミン、及びイソキノリン、ピリジン、ベータピコリン等の複組環第３級アミンがあげられるが、複組環式第３級アミンから選ばれる少なくとも一種類のアミンを使用するのが好ましい。
【００１７】
本発明で使用される脱水剤の具体例としては無水酢酸、無水プロピオン酸、無水酪酸等の脂肪族カルボン酸無水物、および無水安息香酸等の芳香族カルボン酸無水物があげられるが無水酢酸および／または無水安息香酸が好ましい。
【００１８】
ポリアミド酸に対する閉環触媒及び脱水剤の含有量は次の式１、２
【００１９】
【数１】
2004217425.tif 000003
【００２０】
【数２】
2004217425.tif 000004
【００２１】
となるようにするのが好ましい。またアセチルアセトン等のゲル化遅延剤を併用してもよい。
【００２２】
ポリアミド酸の有機溶媒からポリイミドフィルムを製造する方法としては、閉環触媒及び脱水剤を含有しなポリアミド酸の有機溶媒溶液をスリット付き口金から支持体上に流延してフィルムに成形し、支持体上で加熱乾燥することにより自己支持性を有するゲルフィルムとなしたる後、支持体より剥離し、更に高温下で乾燥熱処理することによりイミド化する熱閉環法、及び閉環触媒及び脱水剤を含有せしめたポリアミド酸の有機溶媒をスリット付き口金から支持体上に流延してフィルム状に成形し、支持体上でイミド化を一部進行させて自己支持性を有するゲルフィルムとした後、支持体より剥離し、加熱乾燥／イミド化し、熱処理を行う化学閉環法が代表的な方法である。本発明では、どちらの閉環方法を採用してもよいが、化学閉環法はポリアミド酸の有機溶媒溶液に閉環触媒および脱水剤を含有設備を必要とするが、自己支持性を有するゲルフィルムが短時間で得られるのでより好ましい。
【００２３】
ポリアミド酸に閉環触媒及び脱水剤を含有せしめる方法としては、ポリアミド酸の有機溶媒溶液と閉環触媒及び脱水剤を回転式混合機で混合する方法、ポリアミド酸の有機溶媒溶液を静的混合機に送り込みながら該静的混合機の直前で閉館触媒及び脱水剤を注入する方法、ポリアミド酸の有機溶媒溶液を支持体上に流延した後閉環触媒及び脱水剤に接触させる方法等があげられるが、閉環触媒及び脱水剤の含有量及びその均一性の面から混合機で混合して閉環触媒と脱水剤とポリアミド酸の有機溶媒溶液との混合液をスリット状口金に送り込む方法が好ましい。該混合液の粘度が１００〜１００００ポイズとなるように固形分濃度と温度を調整する必要がある。該混合液はポリアミド酸が熱閉環反応し粘度が著しく高くなり口金から吐出できなくなる性質を持っているため、低温（例えば−１０℃）に保持する必要がある。
【００２４】
該混合液はスリット状口金を通ってフィルム状に成型され、加熱された支持体上に流延され、支持体上で熱閉環反応をし、自己支持性を有するゲルフィルムとなって支持体から剥離される。支持体は金属製の回転ドラムやエンドレスベルトであり、その温度は液体または気体の熱媒により、および／または電気ヒーター等の輻射熱により制御される。
【００２５】
ゲルフィルムは支持体からの受熱および／または熱風や電気ヒータ等の熱源からの受熱により３０〜２００℃、好ましくは４０〜１５０℃に加熱されて閉環反応し、遊離した有機溶媒等の揮発分を乾燥させることにより自己支持性を有するようになり、支持体から剥離される。
【００２６】
支持体から剥離されたゲルフィルムは回転ロールにより走行速度を規制しながら走行方向に延伸されるのが好ましい。延伸は１４０℃以下の温度で１．０５〜１．９倍、好ましくは、１．１〜１．６倍、さらに好ましくは、１．１〜１．５倍の倍率で実施される。
【００２７】
走行方向に延伸されたゲルフィルムは、テンター装置に導入され、テンタークリップに幅方向両端部を把持されて、テンタークリップと共に走行しながら、幅方向へ延伸される。乾燥ゾーンで、ゲルフィルムは、乾燥される。乾燥ゾーンで、熱風等により加熱される前に、漏れ込みエアーと加熱エアーを排気できるノズルを設置して、乾燥ゾーン内でのフィルム乾燥後の溶媒を含んだエアーと漏れ込みエアーの混合を防ぐ。乾燥ゾーンでは、熱風温度は、２００〜３００℃が好ましい。また熱風だけでなく、輻射加熱を使用しても良い。
【００２８】
上記の乾燥ゾーンで乾燥したフィルムは、熱風、赤外線ヒーター等で１５秒から１０分加熱される。ついで  熱風および／または電気ヒーター等により、２５０から５００℃の温度で１５秒から２０分熱処理を行う。急激に加熱すると、平面性を失うため、加熱方法を適宜選択する必要がある。熱処理されたフィルムは、冷却され、巻き取られる。巻き取られた原反フィルムは、スリットされる。尚、本発明のフィルム中には、本発明の目的を阻害しない範囲で、高強度化などの目的で異種ポリマーをブレンドしても良い、また酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、遮光剤、耐電防止剤などの有機添加剤が通常され添加される程度添加されても良い。また、原反フィルムをプラズマ処理、コロナ放電処理、更にはアニール処理をして接着性、低熱収処理がされていても良い。
【００２９】
本発明におけるコアの中央部の径は、該コアの両端部の径より大きいことが必要である。コアの中央部の径がかかる範囲を満足すれば、本発明の効果が得られるが、好ましくは、スリット後のフィルムの両端部と中央部の厚み差を巻き取り回数倍した値よりも大きいことが必要である。フィルムを巻き取ったロールの形状斑が大きいと、ロール中に空気だまり斑ができて、空気が抜けるときにフィルムが座屈しわとなる。またコアの径の斑が０．５％以上を超えると、径の大きな部分に囲まれた径の小さな部分では空気だまり斑となりしわが発生する。コアの径は、コア製造工程の成型時の圧力を変えることより、コアの外径を調整する。本発明における巻き取りコアは、その表面粗さ（Ｒａ）が０．５μｍ以下であることが好ましい、かかる範囲を超えるものでは巻き取りコアの表面の凹凸が巻き取りフィルムの表面に転写されるので、フィルムの平坦性を要求される高精度ＦＰＣ用ベースフィルムとしては、歩留まりを悪化させてしまうことがある。巻き取りコアの表面粗さ（Ｒａ）をかかる範囲とするためには、コア表面にエポキシ樹脂などの固い樹脂を用い、表面を精度良く研削後にバフ研磨工程を経ることにより精度良く仕上げることができる。また、巻き取りコアの軸方向弾性率（Ｙa）が１０００Kg/mm2以上であることが好ましく、さらに好ましくは１５００Kg/mm2以上である。かかる範囲に満たない巻取コアを使用するとフィルムを巻き取り時にかかる張力と接圧により巻き取りコアが変形してしまうことがある。また、巻き取りコアの円周方向弾性率（Ｙｒ）も１０００Kg/mm2以上であることが好ましく、さらに好ましくは１５００Kg/mm2以上である。かかる範囲に満たない巻取コアを使用すると前記同様に巻き取りコアが変形してしまうことがある。巻き取りコアの強度をかかる範囲とするための方法は、特に限定されないが、例えば繊維強化プラスチックコアの場合には、基材中の繊維量を適宜選ぶことにより調整することによっても所望の強度が得られる。本発明における巻き取りコアの基材としては特に限定されものではないが、繊維強化プラスチック、アルミ、樹脂含浸紙管を用いることが望ましい。
【００３０】
本発明のフィルムの厚み斑は、５％以下であることが好ましく、さらに好ましくは、２％以下である。フィルムの厚みが大きいと、ロールの外径斑となり、空気だまり斑となりシワが発生する。フィルムの厚み斑は、口金の間隙を調整することにより小さくすることができる。
【００３１】
本発明におけるフィルムの静摩擦係数は、１．０以下である必要がある。より好ましくは、０．８以下である。静摩擦係数が１．０以下のフィルムでは、フィルム巻き取り時の空気抜けが良好となり、フィルム層間に空気が比較的少ないので、しわは発生しにくい。フイルムの静摩擦係数を低下するためには、滑剤として不活性粒子を添加するのが一般的であり、不活性粒子には、リン酸水素カルシウム、シリカ、炭酸カルシウム、二酸化チタン、アルミナ、ケイ酸アルミニウム、架橋ポリスチレン、シリコーンなどの粒子が用いられる。本発明のフィルムに含有される粒子の平均一次径は０．００５〜５μｍ、好ましくは、０．０１〜２μｍの範囲である。粒子径が、０．００５μｍ以下では静摩擦係数は１．０を超えてしまう。５μｍを超えるとフィルム表面に粗大な突起ができて、しわの発生は抑制されるものの、粗大突起により接着剤層にハジキが生じる。本発明に含有される粒子の含有率は０．０５〜１０重量％、この益城は０．１〜５重量％である。添加量が、０．０５重量未満静摩擦係数は１．０を超えてしまう。１０重量％を超えるとフィルム表面に粗大な突起ができて、しわの発生は抑制されるものの、粗大突起により接着剤層にハジキが生じる。前記不活性粒子をポリマーに含有せしめる時期としては、流延工程前の段階であればいずれでもよく、例えば樹脂ポリマの重合前、重合中、重合後のいずれでもよい。また流延直前でもよい。
【００３２】
次に本発明のフイルムロールを得る方法について説明する。前記のようなフイルムをロール状に巻取る方法として、センターワインド方式とサーフェースワインド方式があるが、本発明のロールを得るためにはそのどちらの方式を選んでもよいが、巻取時の接圧が制御できるサーフェースワインド方式の方が好ましい。巻取条件も特に限定されないが、下記のような条件が一般的に用いられている。すなわち、巻取張力４〜１２Kg/m、巻取接圧２０〜８０Kg/m、巻取速度５０〜２００m/分とするとフイルムロールの外観、特に縦しわや横しわなどを防止する点で好ましい。
【実施例】
【００３３】
以下に実施例を示し、その結果を表１に示す。
【００３４】
［物性の測定方法ならびに効果の評価方法］
本発明における各特性値の測定方法および効果の評価方法は次の通りである。
【００３５】
（１）フイルムの静摩擦係数
ＡＳＴＭ  −６３に基づき測定した。
【００３６】
（２）コアの直径
ノギスを用いて１０ｍｍ間隔でコーアの外径を全幅について測定した。この結果から、下式で外径斑を求めた。
外径斑＝１００Ｘ（最大値−最小値）／（最大値＋最小値）／２
（３）フイルム厚み斑
アンリツ社製広範囲電子マイクロメータＫ３０１を用い、フィルム送り装置により、１．５ｍ／分の送り速度でフィルムを送り出し、日本電子科学株式会社製卓上型自動平衡記録計に、厚みチャートを記録し測定した。この結果から、最大値と最小値を求め、下式で厚み斑を求めた。
厚み斑＝１００Ｘ（最大値−最小値）／（最大値＋最小値）／２
（４）しわの評価
ポリイミドフィルムロールを、温度２５℃、湿度６５％の条件下へ搬入し、６時間放置した後、フィルムロールからフィルムを巻き出し、しわの確認を目視で行った。
二重丸：フリーテンションでしわがないもの。
丸：フリーテンションでしわがあり、３ｋｇ／ｍのテンションで消えるもの
ばつ：フリーテンションでしわがり、  ３ｋｇ／ｍのテンションでも消えないもの
［実施例１］
乾燥したＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド１９０．６kg中に４，４’−ジアミノジフェニールエーテル２０．００２４ｋｇ（０．１ｋｍｏｌ）を溶解し、２０℃で攪拌しながら、精製した粉末状のピロメリット酸二無水物２１．８１２ｋｇ（０．１ｋｍｏｌ）を少量ずつ添加し、１時間攪拌し続けて、透明なポリアミド酸溶液を得た。この溶液は、２０℃で３５０Ｐa・ｓの粘度であった。一方、メジアン平均径０．９７μｍのリン酸水素カルシュームをポリマー固形分に対して、無機粉体が０．２重量％になるように先に調整したポリアミド酸溶液に凝集しないように添加した。このポリアミド酸溶液に、無水酢酸をポリアミド酸単位に対して２．５ｍｏｌ、ピリジンをポリアミド酸単位に対して２．０ｍｏｌを冷却しながら混合し、ポリアミド酸有機溶媒溶液を得た。このポリアミド酸の有機溶媒溶液を−１０℃に冷却して、定量供給して、口金のスリット幅は、１．３ｍｍ、長さ１８００ｍｍのＴダイから押し出して、９０℃の金属エンドレスベルト上に流延し、自己支持性のあるゲルフィルムを得た。ゲルフィルムを金属エンドレスベルトから剥離して、６５℃の温度で、走行方向に延伸しついでテンタに導入した。テンターで幅方向に延伸して、２６０℃の温度で４０秒間乾燥し、ついで４３０℃で１分熱処理し、冷却ゾーンでリラックスさせながら３０秒間冷却し、フィルムをエッジカットし、幅２０００ｍｍ、厚さ２５μｍのポリイミドフィルム原反を得た。この原反を得る際、オンラインで幅方向にフィルム厚みを測定して、そのデータを前記スリットダイへフィードバックさせスリットダイの間隙を調整する方法を用い、フィルムの厚み斑が２．５％になるように調整した。
静摩擦係数は０．５であった。この原反を外径斑が０．２％の繊維強化プラスチック（ＦＷＰ）コアーに、フェースセンターワインド方式のスリッターにより幅１０２８ｍｍ、長さ３，０００ｍのフィルムロールに巻き取り張力１０ｋｇ／ｍ、巻き取り接圧２５ｋｇ／ｍ、巻き取り速度１００ｍ／分で巻き上げた。
【００３７】
［実施例２］
乾燥したＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド１９０．６kg中に４，４’−ジアミノジフェニールエーテル１４．００２ｋｇ（０．０７ｋｍｏｌ）とパラフェニレンジアミン３．２３６ｋｇ（０．０３ｋｍｏｌ）を溶解し、２０℃で攪拌しながら、精製した粉末状のピロメリット酸二無水物２１．８１２ｋｇ（０．１ｋｍｏｌ）を少量ずつ添加し、１時間攪拌し続けて、透明なポリアミド酸溶液を得た。この溶液は、２０℃で３５０Ｐa・ｓの粘度であった。、メジアン平均径０．８１μｍのリン酸水素カルシュームをポリマー固形分に対して、無機粉体が０．１５重量％になるように先に調整したポリアミド酸溶液に凝集しないように添加した。このポリアミド酸溶液に、無水酢酸をポリアミド酸単位に対して２．５ｍｏｌ、ピリジンをポリアミド酸単位に対して２．０ｍｏｌを冷却しながら混合し、ポリアミド酸有機溶媒溶液を得た。このポリアミド酸の有機溶媒溶液を−１０℃に冷却して、定量供給して、口金のスリット幅は、１．３ｍｍ、長さ１８００ｍｍのＴダイから押し出して、９０℃の金属エンドレスベルト上に流延し、自己支持性のあるゲルフィルムを得た。ゲルフィルムを金属エンドレスベルトから剥離して、６５℃の温度で、走行方向に延伸しついでテンタに導入した。テンターで幅方向に延伸して、２６０℃の温度で４０秒間乾燥し、ついで４３０℃で１分熱処理し、冷却ゾーンでリラックスさせながら３０秒間冷却し、フィルムをエッジカットし、幅２０００ｍｍ、厚さ１２．５μｍのポリイミドフィルムを得た。この原反を得る際、オンラインで幅方向にフィルム厚みを測定して、そのデータを前記スリットダイへフィードバックさせスリットダイの間隙を調整する方法を用い、フィルムの厚み斑が４．５％になるように調整した。
【００３８】
このフィルムの静摩擦係数は０．６２であった。この原反を外径斑が０．０７％の外径１５２．４ｍｍの繊維強化プラスチック（ＦＷＰ）コアーに、フェースセンターワインド方式のスリッターにより幅１０２８ｍｍ、長さ３，０００ｍのフィルムロールに巻き取り張力１０ｋｇ／ｍ、巻き取り接圧２５ｋｇ／ｍ、巻き取り速度１００ｍ／分で巻き上げた。
【００３９】
［実施例３］
乾燥したＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド１９０．６kg中に４，４’−ジアミノジフェニールエーテル２０．００２４ｋｇ（０．１ｋｍｏｌ）を溶解し、２０℃で攪拌しながら、精製した粉末状のピロメリット酸二無水物２１．８１２ｋｇ（０．１ｋｍｏｌ）を少量ずつ添加し、１時間攪拌し続けて、透明なポリアミド酸溶液をえた。この溶液は、２０℃で３５０Ｐa・ｓの粘度であった。一方、メジアン平均径０．９７μｍのリン酸水素カルシュームをポリマー固形分に対して、無機粉体が０．２重量％になるように先に調整したポリアミド酸溶液に凝集しないように添加した。このポリアミド酸溶液に、無水酢酸をポリアミド酸単位に対して２．５ｍｏｌ、ピリジンをポリアミド酸単位に対して２．０ｍｏｌを冷却しながら混合し、ポリアミド酸有機溶媒溶液を得た。このポリアミド酸の有機溶媒溶液を−１０℃に冷却して、定量供給して、口金のスリット幅は、１．３ｍｍ、長さ１８００ｍｍのＴダイから押し出して、９０℃の金属エンドレスベルト上に流延し、自己支持性のあるゲルフィルムを得た。ゲルフィルムを金属エンドレスベルトから剥離して、６５℃の温度で、走行方向に延伸しついでテンタに導入した。テンターで幅方向に延伸して、２６０℃の温度で４０秒間乾燥し、ついで４３０℃で１分熱処理し、冷却ゾーンでリラックスさせながら３０秒間冷却し、フィルムをエッジカットし、幅２０００ｍｍ、厚さ１０μｍのポリイミドフィルム原反を得た。この原反を得る際、オンラインで幅方向にフィルム厚みを測定して、そのデータを前記スリットダイへフィードバックさせスリットダイの間隙を調整する方法を用い、フィルムの厚み斑が３．５％になるように調整した。
【００４０】
このフィルムの静摩擦係数は０．７８であった。この原反を外径斑０．０７％の繊維強化プラスチック（ＦＷＰ）コアーに、フェースセンターワインド方式のスリッターにより幅１０２８ｍｍ、長さ３，０００ｍのフィルムロールに巻き取り張力１０ｋｇ／ｍ、巻き取り接圧２５ｋｇ／ｍ、巻き取り速度１００ｍ／分で巻き上げた。
【００４１】
［比較例１］
実施例１において、原反を得る際、オンラインで幅方向にフィルム厚みを測定して、そのデータを前記スリットダイへフィードバックさせスリットダイの間隙を調整する方法を用いなかった。フィルムの厚み斑が６．５％であった。
【００４２】
［比較例２］
実施例１において、メジアン平均径０．９７μｍのリン酸水素カルシュームの代わりに、メジアン平均径０．００５μｍのコロイダルシリカを０．０４％添加した。静摩擦係数は１．２であった。
【００４３】
［比較例３］
実施例２において、外径斑が０．０７％の外径１５２．４ｍｍの繊維強化プラスチック（ＦＷＰ）コアーの代わりに、外径が０．８％の繊維強化プラスチック（ＦＷＰ）コアーを使用した。
【００４４】
［比較例４］
実施例１において、コアーの外径斑が０．０７％の繊維強化プラスチック（ＦＷＰ）コアーの代わりに、０．６％の繊維強化プラスチック（ＦＷＰ）コアーを使用した。
【００４５】
【表１】
2004217425.tif 000005
【産業上の利用可能性】
【００４６】
本発明のフィルムロールに巻かれたフィルムは、巻き取り時に発生するしわによるフィルムの平面性が良いので、電気配線板の支持体またはフレキシブル印刷回路保護用カバーレイフィルムとして好ましく用いられる。