(57)【要約】【課題】機械的強度に優れかつ耐衝撃性が良好な長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物、その製造方法およびそれを成形して得られる成形体を提供すること。【解決手段】下記の特徴を有するポリオレフィン樹脂（Ａ１）および繊維（Ｃ１）からなり、（Ａ１）と（Ｃ１）の重量比が２０／８０〜９５／５である長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物。［ポリオレフィン樹脂（Ａ１）］１３５℃デカリン中での極限粘度［η］が、４〜１１ｄｌ／ｇのポリオレフィン樹脂（ｈ１）と０．６〜２ｄｌ／ｇのポリオレフィン樹脂（ｌ１）を含有し、成分（ｈ１）と成分（ｌ１）の重量比（成分（ｈ１）／成分（ｌ１））が１／９９〜２５／７５である。［繊維（Ｃ１）］重量平均繊維長が０．６〜１００ｍｍである。【選択図】    なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリオレフィン樹脂（Ａ１）、繊維（Ｃ１）からなり、ポリオレフィン樹脂（Ａ１）と繊維（Ｃ１）の重量比（成分（Ａ１）／成分（Ｃ１））が２０／８０〜９５／５である下記の特徴を有する長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物。
［ポリオレフィン樹脂（Ａ１）］
１３５℃デカリン中での極限粘度［η］が、４〜１２ｄｌ／ｇのポリオレフィン樹脂（ｈ１）と０．６〜２ｄｌ／ｇのポリオレフィン樹脂（ｌ１）を含有し、成分（ｈ１）と成分（ｌ１）の重量比（成分（ｈ１）／成分（ｌ１））が１／９９〜２５／７５である。
［繊維（Ｃ１）］
重量平均繊維長が０．６〜１００ｍｍである。
【請求項２】
ポリオレフィン樹脂（Ａ１）は、そのすべて又は一部が不飽和カルボン酸又はその誘導体で変性された請求項１記載の長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物
【請求項３】
ポリオレフィン樹脂（Ａ１）、不飽和カルボン酸および／またはその誘導体で変性された変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ１）、繊維（Ｃ１）からなり、繊維（Ｃ１）の含有量がポリオレフィン樹脂（Ａ１）、変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ）および繊維（Ｃ１）の合計１００重量部に対して５〜８０重量部であり、ポリオレフィン樹脂（Ａ１）と変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ１）の重量比（（Ａ１）／（Ｂ１））が９９．９／０．１〜６０／４０であり、下記の特徴を有する請求項１又は２記載の長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物。
［ポリオレフィン樹脂（Ａ１）］
１３５℃デカリン中での極限粘度［η］が、４〜１２ｄｌ／ｇのポリオレフィン樹脂（ｈ１）と０．６〜２ｄｌ／ｇのポリオレフィン樹脂（ｌ１）を含有し、成分（ｈ１）と成分（ｌ１）の重量比（成分（ｈ１）／成分（ｌ１））が１／９９〜２５／７５である。
［変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ）］
メルトフローレイト（２３０℃，２１．２Ｎ）が３０〜４００ｇ／１０分である。
［繊維（Ｃ１）］
重量平均繊維長が０．６〜１００ｍｍである。
【請求項４】
請求項１〜３記載のいずれか一の請求項記載の長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物１００重量部に対して、エラストマー（Ｄ）が５〜５５重量部含有される長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物。
【請求項５】
ポリオレフィン樹脂（Ａ１）がポリプロピレン樹脂（Ｅ１）である請求項１〜４記載のいずれか一つの請求項に記載の長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物。
【請求項６】
ポリプロピレン樹脂（Ｅ１）が以下の特徴を有する請求項５記載の長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物。
（１）ポリプロピレン樹脂（Ｅ）中のプロピレン単独重合部における１３Ｃ−ＮＭ
Ｒで測定されるアイソタクチックペンダット分率（ｍｍｍｍ分率）が９６．０％以上。
（２）ゲルパーミエションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定されるＭｗ／Ｍｎ
（重量平均分子量／数平均分子量）で示される分子量分布が７以上。
【請求項７】
繊維（Ｃ１）がガラス繊維であることを特徴とする請求項１〜６記載の長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物。
【請求項８】
ポリオレフィン樹脂組成物（Ａ１）、長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物ペレット（Ｆ）が下記の特徴を有し、ポリオレフィン樹脂組成物（Ａ１）と長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物ペレット（Ｆ）を重量比（成分（Ａ１）／成分（Ｆ））２０／８０〜９０／１０でブレンドして得られる請求項１〜７のいずれかに記載の長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物の製造方法。
［長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物ペレット（Ｆ）］
（１）ポリオレフィン樹脂（Ａ２）、不飽和カルボン酸および／またはその誘導体
で変性された変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ２）、繊維（Ｃ２）を含有し、ペレット長が２〜１００ｍｍである。
（２）繊維（Ｃ２）の長さがペレット長にほぼ等しく、繊維（Ｃ２）が互いに平行
に配列している。
（３）繊維（Ｃ２）の含有量が、ポリオレフィン樹脂（Ａ２）、不飽和カルボン酸
および／またはその誘導体で変性された変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ２）および繊維（Ｃ２）の合計１００重量部に対して５〜７０重量部である。
【請求項９】
請求項１〜７のいずれか一つに記載の長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物を成形して得られる、又は請求項８に記載の長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物の製造方法により得られる成形品。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物、その製造方法、および、それを成形して得られる成形体に関するものである。さらに詳細には、機械的強度、耐衝撃性に優れた長繊維強化ポリオレフィン樹脂樹脂組成物、その製造方法、および、それを成形して得られる成形体に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
繊維強化樹脂は剛性や耐熱性に優れているが、エンジン内の部品等の自動車用プラスチック部品、各種電気製品の部品に使用されている（特開２００２−２１２３６４号公報）。しかし、繊維強化樹脂では機械的強度と耐衝撃性のバランスが未だ不満足である為、用途に制約があるのが現状である。例えば、特開２００２−２４１５５７号公報には、機械的強度、剛性、耐衝撃性、耐久性に優れた成形品を与える長繊維強化ポリプロピレン樹脂組成物として、プロピレン単独重合体を不飽和カルボン酸もしくはその無水物で変性させたメルトフローレイトが１００〜５００ｇ／１０分である変性プロピレン重合体、アルカリ土類金属の単体、水酸化物および酸化物から選ばれた少なくとも一種、および長さ２〜５０ｍｍのガラス長繊維から構成される組成物のペレットを混合して得られる長繊維強化プロピレン重合体組成物が記載されている。しかし、耐衝撃性については更なる改良が求められている。
【０００３】
一方、特開２０００−２２６４７８号公報には高強度ポリプロピレン樹脂組成物および成形品として超高分子量成分を含んだポリプロピレンが提案されているが、フェンダー、ドアパネルなど自動車外装部品用途に対しては機械的強度、耐衝撃性とも不十分である。
【０００４】
【特許文献１】
特開２００２−２１２３６４号公報
【０００５】
【特許文献２】
特開２００２−２４１５５７号公報
【０００６】
【特許文献３】
特開平６−２４００７０号公報
【０００７】
【特許文献４】
特開平８−３３９６号公報
【０００８】
【特許文献５】
特開２０００−２３９４３７号公報
【０００９】
【特許文献６】
特開２００１−１７１０１０号公報
【００１０】
【特許文献７】
特開２０００−２２６４７８号公報
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、機械的強度に優れかつ耐衝撃性が良好な長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物、その製造方法およびそれを成形して得られる成形体を提供することにある。
【００１２】
【課題を解決する為の手段】
本発明者等は、かかる実情を鑑み、鋭意検討の結果、以下に示す本発明が、上記の課題を解決できることを見出し、これを完成させるに至った。
【００１３】
すなわち、
ポリオレフィン樹脂（Ａ１）、繊維（Ｃ１）からなり、ポリオレフィン樹脂（Ａ１）と繊維（Ｃ１）の重量比（成分（Ａ１）／成分（Ｃ１））が２０／８０〜９５／５である下記の特徴を有する長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物。
［ポリオレフィン樹脂（Ａ１）］
１３５℃デカリン中での極限粘度［η］が、４〜１１ｄｌ／ｇのポリオレフィン樹脂（ｈ１）と０．６〜２ｄｌ／ｇのポリオレフィン樹脂（ｌ１）を含有し、成分（ｈ１）と成分（ｌ１）の重量比（成分（ｈ１）／成分（ｌ１））が１／９９〜２５／７５である。
［繊維（Ｃ１）］
重量平均繊維長が０．６〜１００ｍｍである。
【００１４】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を詳しく説明する。
【００１５】
本発明におけるポリオレフィン樹脂（Ａ１）とは、オレフィンの単独重合体、２種以上のオレフィンの共重合体、オレフィンを単独重合した後に２種以上のオレフィンの共重合部をブロック的に重合したブロック共重合体である。具体例としては、エチレン単独重合体、プロピレン単独重合体、α−オレフィン単独重合体；プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体、エチレン−プロピレンランダム共重合体、エチレン−α−オレフィン共重合体：プロピレン−エチレンブロック共重合体、プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体、、エチレン−プロピレンブロック共重合体、エチレン−α−オレフィンブロック共重合体等の２種以上のオレフィンの共重合体等を挙げることができる。本発明においては、これらのポリオレフィンを２種以上混合して使用することも可能である。前述のα−オレフィンの具体例としては、１−ブテン、２−メチル−１−プロペン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、２−エチル−１−ブテン、２，３−ジメチル−１−ブテン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３，３−ジメチル−１−ブテン、１−ヘプテン、メチル−１−ヘキセン、ジメチル−１−ペンテン、エチル−１−ペンテン、トリメチル−１−ブテン、メチルエチル−１−ブテン、１−オクテン、メチル−１−ペンテン、エチル−１−ヘキセン、ジメチル−１−ヘキセン、プロピル−１−ヘプテン、メチルエチル−１−ヘプテン、トリメチル−１−ペンテン、プロピル−１−ペンテン、ジエチル−１−ブテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン等をあげることができる。この中でも１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテンのα−オレフィンを好ましく用いることができる。
【００１６】
これらのポリオレフィン樹脂のうち、樹脂の押し出し性、成形性、得られた組成物の諸特性等の点から、エチレン又はプロピレンを過半重量含む共重合体または単独重合体が好ましく、プロピレン単独重合体、プロピレン−エチレンブロック共重合体またはプロピレン−エチレンランダム共重合体等のプロピレン樹脂が、耐熱剛性の点でより好ましい。
【００１７】
ポリオレフィン樹脂（Ａ１）に含まれるポリオレフィン（ｈ１）は、１３５℃デカリン（デカヒドロナフタレン）中で測定される極限粘度〔η〕が４〜１２ｄｌ／ｇ、好ましくは５〜１１ｄｌ／ｇ、さらに好ましくは６〜１０ｄｌ／ｇである。ポリオレフィン（ｈ１）の極限粘度〔η〕は、４ｄｌ／ｇより大きいことが曲げ弾性率または耐熱性の観点から好ましく、１２ｄｌ／ｇ以下である事が流動性の観点から好ましい。ポリオレフィン（ｈ１）は、２種以上の混合物であってもよい。２種以上の混合物の場合、混合物としての極限粘度〔η〕が上記範囲内であればよい。
【００１８】
なお、この極限粘度［η］はウベローデ型粘度計を用いて濃度０．１、０．２および０．５ｇ／ｄｌの３点について還元粘度を測定した。極限粘度は、「高分子溶液、高分子実験学１１」（１９８２年共立出版株式会社刊）第４９１頁に記載の計算方法すなわち、還元粘度を濃度に対してプロットし、濃度をゼロに外挿する外挿法によって求めた。溶媒としてテトラリンを溶媒として用い、温度１３５℃で評価した。
【００１９】
ポリオレフィン樹脂（Ａ１）に含まれるポリオレフィン樹脂（ｈ１）の含有量は１〜２５重量％、好ましくは１〜２０重量％である。ポリオレフィン樹脂（ｈ１）の含有量は、１重量％より大きいことが曲げ弾性率または耐熱性の観点から好ましく、２５重量％以下である事が流動性の観点から好ましい。ポリオレフィン樹脂（ｌ１）は２種以上の混合物であってもよい。２種以上の混合物の場合、混合物としての極限粘度〔η〕が上記範囲内であればよい。
【００２０】
ポリオレフィン樹脂組成物（Ａ１）に含まれている低分子量ポリオレフィン（ｌ１）の１３５℃デカリン中で測定される極限粘度〔η〕は０．６〜２．０ｄｌ／ｇ、好ましくは０．７〜１．５ｄｌ／ｇ、さらに好ましくは０．８〜１．４ｄｌ／ｇである。ポリオレフィン（ｌ１）の極限粘度〔η〕が０．６ｄｌ／ｇを大きく下回ると成形不良が発生する。また２．０ｄｌ／ｇ以下である事が弾性率および／または耐熱性、さらに流動性の観点から好ましい。
【００２１】
なお、上記の低分子量ポリオレフィン（ｌ１）の極限粘度〔η〕は次式（Ｉ）により計算することもできる。
ηｌ１＝（ηＡ１−ηｈ１×Ｒｈ１）／Ｒｌ１）  …（Ｉ）
［ηｈ１  ：ポリプロピレン（ｈ１）の極限粘度〔η〕（ｄｌ／ｇ）、ηｌ１  ：ポリオレフィン（ｌ１）の極限粘度〔η〕（ｄｌ／ｇ）、ηＡ１：ポリオレフィン樹脂（Ａ１）の極限粘度〔η〕（ｄｌ／ｇ）、Ｒｈ１  ：ポリオレフィン樹脂（Ａ１）中に占めるポリオレフィン樹脂（ｈ１）の重量割合（−）、Ｒｌ１  ：ポリオレフィン樹脂（Ａ１）に占めるポリオレフィン樹脂（ｌ１）の重量割合（−）］
ポリオレフィン樹脂（Ａ１）中のポリオレフィン樹脂（ｌ１）の含有量は７５〜９９重量％、好ましくは８０〜９９重量％である。ポリオレフィン樹脂（ｌ１）の含有量が７５重量％以上である事が流動性の観点から好ましく、９５重量％以下である事が曲げ弾性率および／または耐熱性の観点から好ましい。
【００２２】
本発明におけるポリオレフィン樹脂（Ａ１）は、機械的強度の観点から、そのすべて又は一部が不飽和カルボン酸又はその誘導体で変性されたポリオレフィン樹脂であっても良い。
【００２３】
変性ポリオレフィン樹脂の製造方法は、特に限定されるものではなく、“実用ポリマーアロイ設計”（井出文雄著、工業調査会（１９９６））、Ｐｒｏｇ．Ｐｏｌｙｍ．  Ｓｃｉ．，Ｖｏｌ．２４，８１−１４２（１９９９）、特開２００２−３０８９４７号公報等に例示され、溶液法、バルク法、溶融混練法のいずれの方法を用いてもよい。また、これらの方法を組み合わせて製造してもよい。
【００２４】
本発明で変性のため使用される不飽和カルボン酸としては、例えばマレイン酸、フマル酸、イタコン酸、アクリル酸、メタクリル酸等があげられる。また不飽和カルボン酸の誘導体としては、これらの酸無水物、エステル、アミド、イミド、金属塩等があり、その具体例としては、無水マレイン酸、無水イタコン酸、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸グリシジル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ブチル、メタクリル酸グリシジル、マレイン酸モノエチルエステル、マレイン酸ジエチルエステル、フマル酸モノメチルエステル、フマル酸ジメチルエステル、アクリルアミド、メタクリルアミド、マレイン酸モノアミド、マレイン酸ジアミド、フマル酸モノアミド、マレイミド、Ｎ−ブチルマレイミド、メタクリル酸ナトリウム等があげることができる。また、クエン酸、リンゴ酸のようにポリプロピレンにグラフトする工程で脱水して不飽和カルボン酸を生じるものを用いてもよい。これらの不飽和カルボン酸及びその誘導体のうち、好ましいのはアクリル酸及びメタクリル酸のグリシジルエステル及び無水マレイン酸である。
【００２５】
ポリオレフィン樹脂（Ａ１）は、成形性、高温下での剛性の観点で、ポリプロピレン樹脂（Ｅ１）が好ましい。ポリプロピレン樹脂（Ｅ１）の具体例としては、プロピレン単独重合体、プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体、プロピレンを単独重合した後にエチレン−プロピレン共重合部をブロック的に重合したプロピレンブロック共重合体等があげられる。また、これらのポリプロピレン樹脂を２種以上混合して使用することも可能である。前述のα−オレフィンの具体例としては、１−ブテン、２−メチル−１−プロペン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、２−エチル−１−ブテン、２，３−ジメチル−１−ブテン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３，３−ジメチル−１−ブテン、１−ヘプテン、メチル−１−ヘキセン、ジメチル−１−ペンテン、エチル−１−ペンテン、トリメチル−１−ブテン、メチルエチル−１−ブテン、１−オクテン、メチル−１−ペンテン、エチル−１−ヘキセン、ジメチル−１−ヘキセン、プロピル−１−ヘプテン、メチルエチル−１−ヘプテン、トリメチル−１−ペンテン、プロピル−１−ペンテン、ジエチル−１−ブテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン等をあげることができる。この中でも１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテンのα−オレフィンを好ましく用いることができる。
【００２６】
本発明に用いられる繊維（Ｃ１）は、ポリオレフィン樹脂を強化できるものであり、無機繊維、有機繊維、天然繊維が挙げられ、例えば、ガラス繊維、炭素繊維、金属繊維、芳香族ポリアミド繊維、ケナフ繊維、竹繊維，ポリエステル繊維、ナイロン繊維、ジュート繊維、セルロース繊維などが例示できる。これらの中でも好ましくは、ガラス繊維である。
【００２７】
繊維を収束するために収束剤を用いてもよく、収束剤としては、例えば、ポリオレフィン樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、アクリル系樹脂、エポキシ系樹脂、澱粉、植物油等があげられる。さらに、酸変性ポリオレフィン樹脂、表面処理剤、パラフィンワックス等の潤滑剤を配合してもよい。
【００２８】
本発明で用いられる上記繊維のポリオレフィン樹脂との濡れ性や接着性などを良好なものとするために、表面処理剤で予め処理しておいてもよい。この表面処理剤としては、例えばシラン系、チタネート系、アルミニウム系、クロム系、ジルコニウム系、ボラン系カップリング剤などがあげられるが、これらの中で好ましくはシラン系カップリング剤及びチタネート系カップリング剤であり、特に好ましくはシラン系カップリング剤である。
【００２９】
このシラン系カップリング剤としては、例えばトリエトキシシラン、ビニルトリス（β−メトキシエトキシ）シラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−クロロプロピルトリメトキシシランなどがあげられる。これらの中でもγ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシランなどのアミノシラン類が好適である。
【００３０】
本発明で用いられる前述の繊維を、上記表面処理剤で処理する方法としては、従来慣用されている方法、例えば、水溶液法、有機溶媒法、スプレー法等が挙げられる。
【００３１】
本発明で用いられる繊維の重量平均繊維長は、剛性や衝撃強度等の機械的強度の向上や、製造及び成形のしやすさの観点から、好ましくは０．６〜１００ｍｍであり、さらに好ましくは０．７〜５０ｍｍである。なお、繊維の重量平均繊維長は、本発明のポリオレフィン樹脂組成物中の長さであり、測定法は、特開２００２−５９２４号公報に記載されている。
【００３２】
ポリオレフィン樹脂（Ａ１）と繊維（Ｃ１）の重量比（成分（Ａ１）／（Ｃ１））は２０／８０〜９５／５、好ましくは３０／７０〜９５／７、更に好ましくは４０／６０〜９０／１０である。ポリオレフィン樹脂（Ａ１）の含有量は、この範囲を越えないことが機械的強度の観点から好ましく、この範囲を下回らないことが成形性の観点から好ましい。
【００３３】
また、本発明における樹脂組成物は、機械強度の観点からポリオレフィン樹脂（Ａ１）、不飽和カルボン酸および／またはその誘導体で変性された変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ１）、繊維（Ｃ１）からなる樹脂組成物であることが望ましい。
【００３４】
不飽和カルボン酸および／またはその誘導体で変性された変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ１）としては、オレフィンの単独重合体、二種以上のオレフィンの共重合体又はオレフィンを単独重合した後に２種以上のオレフィンの共重合部をブロック的に重合したブロック共重合体に、不飽和カルボン酸及び／又はその誘導体をグラフト重合したもの、オレフィンから選ばれた１種又は２以上と不飽和カルボン酸及び／又はその誘導体を共重合したものである。変性ポリオレフィン樹脂の製造方法は、特に限定されるものではなく、“実用  ポリマーアロイ設計”（井出文雄著、工業調査会（１９９６））、Ｐｒｏｇ．  Ｐｏｌｙｍ．  Ｓｃｉ．，Ｖｏｌ．２４，８１−１４２（１９９９）、特開２００２−３０８９４７号公報等に例示され、溶液法、バルク法、溶融混練法のいずれの方法を用いてもよい。また、これらの方法を組み合わせて製造してもよい。
【００３５】
ここで変性のため使用される不飽和カルボン酸としては、例えばマレイン酸、フマル酸、イタコン酸、アクリル酸、メタクリル酸等があげられる。また不飽和カルボン酸の誘導体としては、これらの酸無水物、エステル、アミド、イミド、金属塩等があり、その具体例としては、無水マレイン酸、無水イタコン酸、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸グリシジル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ブチル、メタクリル酸グリシジル、マレイン酸モノエチルエステル、マレイン酸ジエチルエステル、フマル酸モノメチルエステル、フマル酸ジメチルエステル、アクリルアミド、メタクリルアミド、マレイン酸モノアミド、マレイン酸ジアミド、フマル酸モノアミド、マレイミド、Ｎ−ブチルマレイミド、メタクリル酸ナトリウム等があげることができる。また、クエン酸、リンゴ酸のようにポリプロピレンにグラフトする工程で脱水して不飽和カルボン酸を生じるものを用いてもよい。これらの不飽和カルボン酸及びその誘導体のうち、好ましいのはアクリル酸及びメタクリル酸のグリシジルエステル及び無水マレイン酸であり、これにより変性された好ましい変性ポリオレフィン樹脂としては、エチレン及び／又はプロピレンを主たるポリマー構成単位とするポリオレフィン樹脂に無水マレイン酸をグラフト重合することにより変性したもの、エチレン及び／又はプロピレンを主体とするオレフィンとメタクリル酸グリシジルエステル又は無水マレイン酸とを共重合することにより変性したものがあげられる。また、本発明において用いられる変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ１）は、衝撃強度、疲労特性、剛性等の機械的強度の観点から、ポリマー構成単位の０．１〜１０重量％が上記のごとき不飽和カルボン酸又はその誘導体からなるものが好ましく、特にこれらの成分がランダム共重合あるいはブロック共重合によりポリマー鎖中に導入される場合には３〜１０重量％、グラフト重合による場合には０．１〜１０重量％が好ましい。
【００３６】
本発明における変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ１）のメルトフローレイト（２３０℃、２１．２Ｎ）は、成形体中における繊維（Ｃ１）の分散性低下、成形体の外観不良や衝撃強度の低下を防止するという観点から、好ましくは３０〜４００ｇ／１０分、より好ましくは４０〜２００ｇ／１０分、特に好ましいのが５０〜１００ｇ／１０分である。なお、メルトフローレイトは、Ａ．Ｓ．Ｔ．Ｍ．Ｄ１２３８に従い、２３０℃、２１．２Ｎ荷重で測定した値である。
【００３７】
ポリオレフィン樹脂（Ａ１）と変性ポリオレフィン（Ｂ１）の重量比（成分（Ａ１）／成分（Ｂ１））は、機械的強度及び疲労特性の観点より、９９．９／０．１〜６０／４０であり、好ましくは９９／１〜７０／３０、更に好ましくは９８／２〜８０／２０である。
【００３８】
ポリオレフィン樹脂（Ａ１）、変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ１）および繊維（Ｃ１）の合計１００重量部に対する繊維（Ｃ１）の含有量は、機械的強度および成形性の観点から、５〜８０重量部であり，好ましくは７〜７０重量部、更に好ましくは１０〜６０重量部である。
【００３９】
本発明では耐衝撃性付与の必要に応じてエラストマー（Ｄ）を添加することができる。
【００４０】
エラストマー（Ｄ）としては、エチレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｄ−１）、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエンランダム共重合体（Ｄ−２）、水素添加ブロック共重合体（Ｄ−３）、その他弾性重合体、およびこれらの混合物などがあげられる。
【００４１】
ポリオレフィン樹脂（Ａ１）、変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ１）および繊維（Ｃ１）の合計１００重量部に対するエラストマー（Ｄ）の含有量は、衝撃強度、剛性の観点から、５〜５５重量部、好ましくは１０〜４５重量部、さらに好ましくは１５〜３５重量部である。
【００４２】
前記エチレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｄ−１）は、エチレンと炭素数３〜２０のαα−オレフィンとのランダム共重合体ゴムである。上記炭素数３〜２０のα−オレフィンとしては、具体的にはプロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−エイコセンなどがあげられる。これらのα−オレフィンは、単独でまたは組み合せて用いることができる。これらの中では、特にプロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンが好ましく用いられる。
【００４３】
エチレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｄ−１）は、エチレンとα−オレフィンとのモル比（エチレン／α−オレフィン）が９５／５〜７０／３０、好ましくは９０／１０〜７５／２５であるのが望ましい。エチレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｄ−１）は、２３０℃、荷重２１．２ＮにおけるＭＦＲが０．１ｇ／１０ｍｉｎ以上、好ましくは０．５〜５ｇ／１０ｍｉｎであるのが望ましい。
【００４４】
前記エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエンランダム共重合体（Ｄ−２）は、エチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンと非共役ポリエンとのランダム共重合体ゴムである。上記炭素数３〜２０のα−オレフィンとしては、前記と同じものがあげられる。前記非共役ポリエチレンとしては、５−エチリデン−２−ノルボルネン、５−プロピリデン−５−ノルボルネン、ジシクロペンタジエン、５−ビニル−２−ノルボルネン、５−メチレン−２−ノルボルネン、５−イソプロピリデン−２−ノルボルネン、ノルボルナジエンなどの非環状ジエン；１，４−ヘキサジエン、４−メチル−１，４−ヘキサジエン、５−メチル−１，４−ヘキサジエン、５−メチル−１，５−ヘプタジエン、６−メチル−１，５−ヘプタジエン、６−メチル−１，７−オクタジエン、７−メチル−１，６−オクタジエンなどの鎖状の非共役ジエン；２，３−ジイソプロピリデン−５−ノルボルネンなどのトリエン等があげられる。これらの中では、１，４−ヘキサジエン、ジシクロペンタジエン、５−エチリデン−２−ノルボルネンが好ましく用いられる。
【００４５】
エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエンランダム共重合体（Ｄ−２）は、エチレンとα−オレフィンと非共役ポリエンとのモル比（エチレン／α−オレフィン／非共役ポリエン）が９０／５／５〜３０／４５／２５、好ましくは８０／１０／１０〜４０／４０／２０であるのが望ましい。
【００４６】
エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエンランダム共重合体（Ｄ−２）は、２３０℃、荷重２１６０ｇにおけるＭＦＲが０．０５ｇ／１０ｍｉｎ以上、好ましくは０．１〜１０ｇ／１０ｍｉｎであるものが望ましい。エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエンランダム共重合体（Ｄ−２）の具体的なものとしては、エチレン・プロピレン・ジエン三元共重合体（ＥＰＤＭ）などがあげられる。
【００４７】
前記水素添加ブロック共重合体（Ｄ−３）は、ブロックの形態が前記式（１）または（２）で表されるブロック共重合体の水素添加物であり、水素添加率が９０モル％以上、好ましくは９５モル％以上の水素添加ブロック共重合体である。
【００４８】
前記式（１）または（２）のＸで示される重合ブロックを構成するモノビニル置換芳香族炭化水素としては、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、クロロスチレン、低級アルキル置換スチレン、ビニルナフタレン等のスチレンまたはその誘導体などがあげられる。これらは１種単独で使用することもできるし、２種以上を組み合せて使用することもできる。
【００４９】
前記式（１）または（２）のＹで示される重合ブロックを構成する共役ジエンとしては、ブタジエン、イソプレン、クロロプレンなどがあげられる。これらは１種単独で使用することもできるし、２種以上を組み合せて使用することもできる。ｎは１〜５の整数、好ましくは１または２である。
【００５０】
水素添加ブロック共重合体（Ｄ−３）の具体的なものとしては、スチレン・エチレン・ブテン・スチレンブロック共重合体（ＳＥＢＳ）、スチレン・エチレン・プロピレン・スチレンブロック共重合体（ＳＥＰＳ）およびスチレン・エチレン・プロピレンブロック共重合体（ＳＥＰ）等のスチレン系ブロック共重合体などがあげられる。
【００５１】
水素添加前のブロック共重合体は、例えば不活性溶媒中で、リチウム触媒またはチーグラー触媒の存在下に、ブロック共重合を行わせる方法により製造することができる。詳細な製造方法は、例えば特公昭４０−２３７９８号などに記載されている。水素添加処理は、不活性溶媒中で公知の水素添加触媒の存在下に行うことができる。詳細な方法は、例えば特公昭４２−８７０４号、同４３−６６３６号、同４６−２０８１４号などに記載されている。
【００５２】
共役ジエンモノマーとしてブタジエンが用いられる場合、ポリブタジエンブロックにおける１，２−結合量の割合は２０〜８０重量％、好ましくは３０〜６０重量％であることが望ましい。
【００５３】
水素添加ブロック共重合体（Ｄ−３）としては市販品を使用することもできる。具体的なものとしては、クレイトンＧ１６５７（シェル化学（株）製、商標）、セプトン２００４（クラレ（株）製、商標）、タフテックＨ１０５２（旭化成（株）製、商標）などがあげられる。エラストマー性重合体（Ｂ）は１種単独で使用することもできるし、２種以上を組み合せて使用することもできる。
【００５４】
本発明の長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物中には、その目的、効果を大きく阻害しない範囲で、用途に応じて各種の添加剤、例えば、分散剤、滑剤、可塑剤、難燃剤、酸化防止剤、帯電防止剤、光安定剤、紫外線吸収剤、結晶化促進剤（増核剤）等の改質用添加剤、顔料、染料等の着色剤、カーボンブラック、酸化チタン、タルク、炭酸カルシウム、マイカ、クレー等の粒子状充填剤、ワラストナイト等の短繊維状充填剤、チタン酸カリウム等のウィスカー等の公知の添加剤を添加することができる。
【００５５】
本発明におけるポリピロピレン樹脂（Ｅ１）は、下記《１》および《２》の特性値を満たすことが好ましい。
《１》１３Ｃ−ＮＭＲで測定されるプロピレン単独重合部のアイソタクチックペンタッド分率（ｍｍｍｍ分率）が９６．０％以上、好ましくは９６．５％以上、さらに好ましくは９７．０％以上。
《２》ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定されるＭｗ／Ｍｎ（重量平均分子量／数平均分子量）で示される分子量分布が７以上、好ましくは８以上、さらに好ましくは１０〜３０。
【００５６】
ポリプロピレン樹脂（Ｅ１）中のプロピレン単独重合部のｍｍｍｍ分率が９６．０％より低いと、曲げ弾性率および／または耐熱性が低下する場合がある。また、プロピレン単独重合体部のＭｗ／Ｍｎの値が７より小さいと曲げ弾性率および／または耐熱性が低下する場合がある。Ｍｗ／Ｍｎの値が３０を越えると、製造上耐圧の問題が生じる場合がある。
【００５７】
なお、ペンタッド分率（ｍｍｍｍ分率）は、Ａ．Ｚａｍｂｅｌｌｉら，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，Ｖｏｌ．６，  ９２５  （１９７３）  に記載された方法、すなわち１３Ｃ−ＮＭＲ法（核磁気共鳴法）によって測定されるポリプロピレン分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタクティック分率であり、プロピレン単位が５個連続してアイソタクティック結合したプロピレンモノマー単位の分率である。
【００５８】
１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルにおけるピークの帰属は、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，  Ｖｏｌ．８，  ６８７  （１９７５）の記載に基づいて行なわれる。１３Ｃ−ＮＭＲは、フーリエ変換ＮＭＲ［５００ＭＨｚ（水素核測定時）］装置を用いて、周波数１２５ＭＨｚで、２０，０００回の積算測定することにより、シグナル検出限界を０．００１まで向上させて測定することができる。
【００５９】
本発明における長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物は、プルトルージョン成形法を用いて製造してもよいし、プルトルージョン成形法で製造した長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物ペレット（Ｆ）とポリオレフィン樹脂組成物（Ａ１）をブレンドして製造してもよい。
【００６０】
ブレンドの方法としては、ポリオレフィン樹脂組成物（Ａ１）ペレットと長繊維強化ポリオレフィン樹脂ペレット（Ｆ）とを溶融させずにブレンドして成形する方法あるいはポリオレフィン樹脂組成物（Ａ２）と長繊維強化ポリオレフィン樹脂ペレット（Ｆ）とを溶融混練してペレット化し、そのペレットを用いて成形する方法のいずれでも良い。ポリオレフィン樹脂組成物（Ａ１）と長繊維強化ポリオレフィン樹脂ペレット（Ｆ）とを溶融混練する方法としては、樹脂同士あるいは樹脂と固体もしくは液体の添加物を混合するための公知の各種方法が採用可能である。好ましい例としては、各成分の全部もしくはいくつかを組み合わせて別々にヘンシェルミキサー、リボンブレンダー、ブレンダー等により混合して均一な混合物とした後、該混合物を溶融混練する等の方法を挙げることができる。溶融混練の手段としては、バンバリーミキサー、プラストミル、ブラベンダープラストグラフ、一軸又は二軸の押出機等の従来公知の溶融混練手段が広く採用可能である。
【００６１】
本発明の長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物ペレット（Ｆ）は、ポリオレフィン樹脂（Ａ２）、不飽和カルボン酸および／またはその誘導体で変性された変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ２）、繊維（Ｃ２）を含有する。
【００６２】
本発明の長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物ペレット（Ｆ）を製造するにあたり、プルトルージョン成形法が用いられる。プルトルージョン成形法は、基本的には連続した繊維束を引きながら樹脂を含浸するものであり、樹脂のエマルジョン、サスペンジョンあるいは溶液を入れた含浸液の中を繊維束を通し含浸する方法、樹脂の粉末を繊維束に吹き付けるか粉末を入れた槽の中を繊維束を通し繊維に樹脂を付着させたのち樹脂を溶融して含浸する方法、クロスヘッドの中を繊維束を通しながら押出機等からクロスヘッドに樹脂を供給し含浸する方法等が知られているが、本発明においてはかかる公知の方法がいずれも利用できる。特に好ましいのは、特開平３−２７２８３０号公報等に例示されるクロスヘッドを用いる方法である。また、これらのプルトルージョン成形法における樹脂の含浸操作は１段で行うのが一般的であるが、これを２段以上に分けて行ってもかまわない。また、プルトルージョン成形法で製造したペレットと溶融混練法で製造したペレットをブレンドしても構わない。
【００６３】
かかるごとくして得られる本発明の樹脂組成物の形状に制約はなく、ストランド状、シート状、平板状あるいはストランドを適当な長さに裁断したペレット状等任意の形状が可能である。特に成形加工の容易な射出成形への適用のため、長さ２〜１００ｍｍのペレット状組成物にするのが好ましい。
【００６４】
本発明におけるポリオレフィン樹脂（Ａ２）とは、オレフィンの単独重合体、２種以上のオレフィンのランダム共重合体、オレフィンを単独重合した後に２種以上のオレフィンの共重合部をブロック的に重合したブロック共重合体を意味する。具体例としては、エチレン単独重合体、プロピレン単独重合体、α−オレフィンの単独重合体；プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体、エチレン−プロピレンランダム共重合体、エチレン−α−オレフィンランダム共重合体：エチレン−プロピレンブロック共重合体、エチレン−α−オレフィンブロック共重合体、プロピレン−エチレンブロック共重合体、プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体等の２種以上のオレフィンの共重合体等を挙げることができる。本発明においては、これらのポリオレフィンを２種以上混合して使用することも可能である。
【００６５】
これらのポリオレフィンのうち、樹脂の押出性、成形性、得られた組成物の諸特性等の点から、エチレン又はプロピレンを過半重量含む共重合体または単独重合体が好ましく、プロピレン単独重合体、プロピレン−エチレンブロック共重合体またはプロピレン−エチレンランダム共重合体等のポリプロピレン樹脂（Ｅ２）であることが、耐熱剛性の点で、より好ましい。
【００６６】
ポリオレフィン樹脂（Ａ２）は、成形性、耐熱剛性の観点で、ポリプロピレン樹脂（Ｅ２）であることが望ましく、下記《１》の特性値を満たすポリプロピレン樹脂（Ｅ２）が本発明に適している。
《１》１３Ｃ−ＮＭＲで測定されるプロピレン単独重合部のアイソタクチックペンタッド分率（ｍｍｍｍ分率）が９６．０％以上、好ましくは９６．５％以上、さらに好ましくは９７．０％以上。
【００６７】
ポリプロピレン樹脂（Ｅ２）中のプロピレン単独重合部のｍｍｍｍ分率が９６．０％より低いと、曲げ弾性率および／または耐熱性が低下する場合がある。
【００６８】
不飽和カルボン酸および／またはその誘導体で変性された変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ２）は、前述した変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ１）と同様の方法で製造できる。
【００６９】
本発明における変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ２）のメルトフローレイト（２３０℃、２１．２Ｎ）は、成形体中における繊維（Ｃ１）の分散性低下、成形体の外観不良や衝撃強度の低下を防止するという観点から、好ましくは３０〜４００ｇ／１０分、より好ましくは４０〜２００ｇ／１０分、特に好ましいのが５０〜１００ｇ／１０分である。なお、ＭＦＲは、Ａ．Ｓ．Ｔ．Ｍ．Ｄ７９２に従い、２３０℃、２１．２Ｎ荷重で測定した値である。
【００７０】
ポリオレフィン樹脂（Ａ２）と変性オレフィン樹脂（Ｂ２）の重量比（成分（Ａ２）／成分（Ｂ２））は機械的強度及び疲労特性の観点から、９９．１／０．１〜６０／４０であり、好ましくは９９／１〜７０／３０、更に好ましくは９８／２〜８０／２０である。
【００７１】
本発明に用いられる繊維（Ｃ２）としては、繊維（Ｃ１）にて前述した繊維、集束剤、表面処理剤、表面処理方法を適用することができる。
【００７２】
長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物ペレット（Ｆ）における繊維（Ｃ２）の含有量は、ポリオレフィン樹脂（Ａ２）、不飽和カルボン酸および／またはその誘導体で変性されたポリオレフィン樹脂（Ｂ２）および繊維（Ｃ２）の合計１００重量部に対して、５〜７０重量部、好ましくは２０〜６５重量部、更に好ましくは３０〜６０重量部である。
【００７３】
本発明における長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物は、射出成形、射出圧縮成形、ガスアシスト成形することできる。本発明による成形品は、機械的強度、耐久性及び良好な外観が必要とされるフェンダー、オーバーフェンダー、グリルガード、カウルルーバー、ホイールキャップ、サイドプロテクター、サイドモール、サイドロアスカート、フロントグリル、サイドステップ、ルーフレール、リアスポリラー、バンパー等の外装部品、或いは、耐熱剛性の要求されるインパネロア、トリム等の内装部品や、バンパービーム、クーリングファン、ファンシュラウド、ランプハウジング、カーヒーターケース、ヒューズボックス、エアクリーナーケース等のエンジン内の部品等の自動車用プラスチック部品、更には、各種電気製品の部品、各種機械の部品、建築用型枠等の構造物等の部品に使用することができる。
【００７４】
【実施例】
以下、本発明を実施例および比較例によって、本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００７５】
これら実施例および比較例において、各種の評価に用いられた試験法を以下に示した。また、得られた樹脂組成物の成形品の機械物性を第２表に示す。
【００７６】
なお、第２表に記載のポリプロピレン樹脂組成物のＭＦＲ、成形体の曲げ強度、曲げ弾性率およびアイゾット衝撃強度の試験は、下記の方法に従って行なった。
【００７７】
（１）ＭＦＲ
ＭＦＲは、ＡＳＴＭ  Ｄ  １２３８（２３０℃、荷重２１．２Ｎ）に従って測定した。
【００７８】
（２）曲げ強度
曲げ強度は、ＡＳＴＭ  Ｄ７９０に従って、下記の条件で測定した。
【００７９】
＜測定条件＞
試験片  ：１２．７ｍｍ（幅）×６．４ｍｍ（厚さ）×１２７ｍｍ（長さ）
曲げ速度：２．８ｍｍ／分
曲げスパン：１００ｍｍ
試験片の厚み：１／４インチ
（３）アイゾット衝撃強度（ＩＺ）
アイゾット衝撃強度（ＩＺ）は、ＡＳＴＭ  Ｄ２５６に準拠して下記の条件で測定した。
【００８０】
＜試験条件＞
温  度：２３℃
試験片：１２．７ｍｍ（幅）×６．４ｍｍ（厚さ）×６４ｍｍ（長さ）
ノッチは機械加工
長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物ペレット（Ｆ）は、特開平３−１２１１４６号公報に記載されている方法により、表１に記載した組成で、ガラス繊維含有量６０重量％、ペレット長９ｍｍのものを作成した。なお、含浸温度は２７０℃、引取速度は１３ｍ／分で行った。
【００８１】
用いた無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂は、特開２００２−３０８９４７公報に記載された方法により作成した。
【００８２】
【実施例１】
表１に示したポリプロピレン樹脂（Ｅ２−１）５９重量部、長繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物ペレット（Ｆ）１７重量部、エラストマー（Ｄ３−１）（クレイトンＧ１６５２（シェル化学（株）製、商標）１２重量部、エラストマー（Ｄ３−１）（クレイトンＧ１６５７（シェル化学（株）製、商標）１２重量部をタンブラーにて混合後、二軸押出機にて溶融混練してペレット状のポリプロピレン樹脂組成物を調製し、射出成形機［品番  ＩＳ１００、東芝機械（株）製］にてＡＳＴＭ試験片を成形した。成形品の物性を表３に示す。
【００８３】
＜溶融混練条件＞
二軸押出機  ：  品番  ＮＲ２−３６、ナカタニ機械（株）製
混練温度  ：  ２３０℃
スクリュー回転数  ：  １００ｒｐｍ
フィーダー回転数  ：  ４００ｒｐｍ
＜射出成形条件＞
射出成形機  ：  品番  ＩＳ１００、東芝機械（株）製
シリンダー温度  ：  ２３０℃
金型温度        ：  ４０℃
【００８４】
【実施例２】
実施例１においてポリプロピレン樹脂（Ｅ２−１）５９重量部をポリプロピレン樹脂（Ｅ２−１）３０重量部と表２に示したポリプロピレン樹脂（Ｅ２−２）２９重量部に変えた以外は同様に行った。得られた成形品の物性を表３に示す。
【００８５】
【比較例１】
実施例１においてポリプロピレン樹脂（Ｅ２−１）５９重量部を表２に示したポリプロピレン樹脂（Ｅ２−３）５９重量部に変えた以外は同様に行った。得られた成形品の物性を表３に示す。
【００８６】
【比較例２】
実施例１においてポリプロピレン樹脂（Ｅ２−１）５９重量部を表２に示したポリプロピレン樹脂（Ｅ２−４）５９重量部に変えた以外は同様に行った。得られた成形品の物性を表３に示す。
【００８７】
2004231911.tif 000002
【００８８】
本発明の要件を満足する実施例１、２は強度（曲げ強度）、剛性（曲げ弾性率）、耐衝撃性（Ｉｚｏｄ衝撃強度）に優れるものであるのに対し、高分子量ポリプロピレン樹脂成分（ｈ１）量が本発明の範囲を越える比較例１では曲げ強度が低くかつ流動性（ＭＦＲ）が著しく低下している。高分子量ポリプロピレン樹脂成分（ｈ１）が含まれない、すなわち本発明の範囲以下である比較例２では、曲げ強度、剛性（曲げ弾性率）が実施例に対して不十分であることが分かる。
【００８９】
【発明の効果】
以上、詳述したように本発明によれば、機械的強度、耐衝撃性に優れた長繊維強化樹脂組成物、およびその成形体が得ることができる。
【００９０】