(57)【要約】【課題】従来の軟質ポリ塩化ビニルと同様の曲げ弾性率、柔軟性、透明性および耐熱性並びに優れた流動性を有するプロピレン系軟質樹脂組成物の提供。【解決手段】数平均分子量が１５，０００〜５０，０００の、プロピレンと１−ブテンおよび／またはエチレンからなる非晶性オレフィン樹脂（Ａ）３０〜７０重量％と、下記の室温キシレン可溶分を含有し、融点ピーク温度が１５０℃以上の、プロピレンと炭素数２〜８のα−オレフィンとからなる結晶性プロピレン系樹脂（Ｂ）７０〜３０重量％からなるプロピレン系樹脂組成物。ｉ）室温キシレン可溶分が１０〜６０重量％、ｉｉ）室温キシレン可溶分中のプロピレン以外の炭素数２〜８のα−オレフィン含有量が５〜２０重量％、ｉｉｉ）室温キシレン可溶分の数平均分子量が５０，０００〜２００，０００。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
数平均分子量が１５，０００〜５０，０００の、プロピレンと１−ブテンおよび／またはエチレンからなる非晶性オレフィン樹脂（Ａ）３０〜７０重量％と、下記の室温キシレン可溶分を含有し、融点ピーク温度が１５０℃以上のプロピレンと炭素数２〜８のα−オレフィンとからなる結晶性プロピレン系樹脂（Ｂ）７０〜３０重量％からなるプロピレン系樹脂組成物。
ｉ）室温キシレン可溶分が１０〜６０重量％、
ｉｉ）室温キシレン可溶分中のプロピレン以外の炭素数２〜８のα−オレフィン含有量が５〜２０重量％、
ｉｉｉ）室温キシレン可溶分の数平均分子量が５０，０００〜２００，０００。
【請求項２】
結晶性プロピレン系樹脂（Ｂ）の室温キシレン可溶分中のプロピレン以外の炭素数２〜８のα−オレフィンがエチレンである請求項１に記載のプロピレン系樹脂組成物。
【請求項３】
結晶性プロピレン系樹脂（Ｂ）が２段以上の多段重合により製造される請求項１または２に記載のプロピレン系樹脂組成物。
【請求項４】
非晶性オレフィン樹脂（Ａ）がプロピレンとエチレンおよびブテンの共重合体である請求項１ないし３のいずれか１項に記載のプロピレン系樹脂組成物。
【請求項５】
請求項１ないし４のいずれか１項に記載のプロピレン系樹脂組成物のシート状またはフィルム状成形体。
【請求項６】
請求項１ないし４のいずれか１項に記載のプロピレン系樹脂組成物を中間層とする積層体。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、プロピレン系樹脂組成物に関し、詳しくは、室温域における柔軟性、透明性と耐熱性とのバランスに優れ、また成形時の流動性に優れるプロピレン系樹脂組成物、およびその成形体に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、環境問題およびリサイクルの観点から、従来から可塑剤で軟質化されたポリ塩化ビニルが使用されてきた、例えば化粧シート等の建材分野、ラップフィルム、シュリンクフィルム等の食品包装分野、輸液バッグ等の医療分野において、ポリオレフィンへの代替の検討が積極的に行われ、柔軟性、耐熱性、透明性を併せ持つ材料が要望されている。
しかしながら、エチレンと酢酸ビニル、アクリル酸エチルあるいはメタクリル酸エチル等との共重合体やエチレンとブテン、ヘキセン、オクテン等のα−オレフィンとの共重合体等のエチレン系共重合体は、透明性と柔軟性に優れる材料であるが、耐熱性が乏しく、耐熱性のある材料が望まれていた。
【０００３】
また、従来のポリプロピレンは、耐熱性には優れるが、柔軟性、透明性に乏しく、例えば、このようなポリプロピレンと上記エチレン系共重合体とのブレンドが容易に考えられるが、本発明者等の検討では、柔軟性と耐熱性を併せ持つ材料は得られない。
【０００４】
一方、近年、従来のポリプロピレンを軟質化した材料が提案されている。
例えば、透明性と柔軟性を改善した多段重合によるプロピレン系重合体組成物が提案されているが（特許文献１、２参照）、これらは、その実施例からわかるように、柔軟性は依然として乏しく、最も柔軟なものでも曲げ弾性率は３００ＭＰａ程度である。また、同様な多段重合によるプロピレン系重合体組成物も提案されているが（特許文献３参照）、その実施例には曲げ弾性率１００ＭＰａ以下の柔軟性に優れるものが見られるが、透明性が不十分である。
【０００５】
さらに、プロピレンおよび／または１−ブテン成分含有率が５０重量％以上の非晶質ポリオレフィンと結晶性ポリプロピレンからなる樹脂組成物を用いる試みもある（特許文献４参照）。しかし、本発明者等の検討では、この樹脂組成物には、耐熱性と透明性および曲げ弾性率１００ＭＰａ前後の柔軟性を併せ持つものも見られるが、非晶質ポリオレフィンの数平均分子量が小さいことと、結晶性ポリプロピレンの非晶質ポリオレフィンに対する親和性が乏しいことから、経時的に、非晶質ポリオレフィンが大量にブリードアウトして表面がべたつくために、フィルム・シート等ではブロッキングの問題が、射出成形体や押し出し成形体等では塵が付着する等、商品価値を著しく損なう傾向があった。
【０００６】
【特許文献１】
特開平９−３２４０２２号公報
【特許文献２】
特開平１０−３１６８１０号公報
【特許文献３】
特開平６−２５３６７号公報
【特許文献４】
特開平５−１９４８０２号公報
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、上記のようなエチレン系重合体およびプロピレン系重合体組成物が抱える欠点を克服し、過去に賞用されてきた軟質ポリ塩化ビニルと同様に曲げ弾性率１００ＭＰａ前後の柔軟性と透明性および耐熱性を併せ持ち、また優れた流動性を有する軟質プロピレン系樹脂組成物およびその成形体を提供することである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、鋭意検討を重ねた結果、プロピレンと１−ブテンおよび／またはエチレンとを共重合してなる特定の非晶性オレフィン樹脂と特定の結晶性プロピレン系樹脂からなるプロピレン系樹脂組成物を使用することにより、上記目的を達成し得るとの知見を得て、本発明の完成に至った。
【０００９】
即ち、本発明は、数平均分子量が１５，０００〜５０，０００の、プロピレンと１−ブテンおよび／またはエチレンからなる非晶性オレフィン樹脂（Ａ）３０〜７０重量％と、下記の室温キシレン可溶分を含有し、融点ピーク温度が１５０℃以上のプロピレンと炭素数２〜８のα−オレフィンとからなる結晶性プロピレン系樹脂（Ｂ）７０〜３０重量％からなるプロピレン系樹脂組成物である。
ｉ）室温キシレン可溶分が１０〜６０重量％、
ｉｉ）室温キシレン可溶分中のプロピレン以外の炭素数２〜８のα−オレフィン含有量が５〜２０重量％、
ｉｉｉ）室温キシレン可溶分の数平均分子量が５０，０００〜２００，０００。
【００１０】
【発明の実施の形態】
次に、本発明をさらに詳細に説明する。
本発明のプロピレン系樹脂組成物は、特定の非晶性オレフィン樹脂（Ａ）と特定の結晶性プロピレン系樹脂（Ｂ）からなるプロピレン系樹脂組成物である。
ここで、非晶性オレフィン樹脂（Ａ）とは、プロピレン５０重量％以上、好ましくは５０〜９０重量％と１−ブテンおよび／またはエチレン５０重量％未満、好ましくは１０重量％以上５０重量％未満とからなる共重合体である。プロピレンが５０重量％未満では、プロピレン系樹脂組成物の透明性が乏しくなる傾向があり、９０重量％を超えるとプロピレン系樹脂組成物は柔軟性が低下する。共重合体としては、プロピレンとエチレンおよび１−ブテンとからなる３元系共重合体が耐熱性の観点から好ましい。
【００１１】
また、非晶性オレフィン樹脂（Ａ）は、数平均分子量が１５，０００〜５０，０００の範囲が好ましい。数平均分子量が１５，０００より小さいと、プロピレン系樹脂組成物の成形体表面にブリードアウトしやすくなり、また、破断時の伸びも劣る傾向にある。数平均分子量が５０，０００を超えると、該樹脂組成物の流動性が低下する傾向にあり、例えばフィルム表面の平滑が乏しくなる傾向にある。非晶性ポリオレフィン樹脂（Ａ）は、チーグラー・ナッタ触媒またはメタロセン触媒等の均一系触媒の存在下、溶液法またはバルク法等の重合プロセスにより製造される。
【００１２】
本発明で使用する結晶性プロピレン系樹脂（Ｂ）は、融点ピーク温度が１５０℃以上のプロピレンとプロピレン以外の炭素数２〜８のα−オレフィンとの共重合体で、下記の室温キシレン可溶分を含有するものである。プロピレン以外の炭素数２〜８のα−オレフィンとしては、エチレン、１−ブテン、３−メチル−１−１−ブテン−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン等の直鎖状のα−オレフィンが挙げられるが、特にエチレンが好ましい。
ｉ）室温キシレン可溶分が１０〜６０重量％、好ましくは３０〜５０重量％、
ｉｉ）室温キシレン可溶分中のプロピレン以外の炭素数２〜８のα−オレフィンの含有量が５〜２０重量％、好ましくは１０〜１８重量％、
ｉｉｉ）室温キシレン可溶分の数平均分子量が５０，０００〜２００，０００の範囲。
【００１３】
室温キシレン可溶分が１０重量％未満では、プロピレン系樹脂組成物の柔軟性が劣り、非晶性オレフィン樹脂がブリードアウトし易くなり、６０重量％を超えると、該樹脂組成物の耐熱性が劣る。室温キシレン可溶分中のプロピレン以外の炭素数２〜８のα−オレフィン含有量が５重量％未満では、該樹脂組成物の柔軟性が劣り、非晶性オレフィン樹脂がブリードアウトし易くなり、２０重量％を超えると、該樹脂組成物の透明性が乏しくなる。
また、室温キシレン可溶分の数平均分子量が５０，０００未満では、非晶性オレフィン樹脂との親和性が乏しくなり、非晶性オレフィン樹脂がブリードアウトし易くなる。室温キシレン可溶分の数平均分子量が２００，０００を超えると、該樹脂組成物の透明性が劣る。
【００１４】
結晶性プロピレン系樹脂（Ｂ）は、チーグラー・ナッタ触媒またはメタロセン触媒等の均一系触媒の存在下、気相法、バルク−気相法等の重合プロセスによる２段以上の多段重合により製造されるものが好ましく、その場合、例えば、第１段で、結晶性のプロピレン単独重合体または少量のエチレンおよびまたは他の炭素数４〜８のα−オレフィンとのランダム共重合体を製造した後、第２段以降にプロピレンとプロピレン以外の炭素数２〜８のα−オレフィンを、結晶性プロピレン系樹脂（Ｂ）の室温キシレン可溶分が１０〜６０重量％、室温キシレン可溶分中のプロピレン以外の炭素数２〜８のα−オレフィン含有量が５〜２０重量％、さらには、室温キシレン可溶分の数平均分子量が５０，０００〜２００，０００となるように共重合する方法が挙げられる。第２段以降に重合するプロピレン以外の炭素数２〜８のα−オレフィンは、一種でもよいし、二種以上を組み合わせて使用してもよいが、好ましくはエチレンである。
【００１５】
また、結晶性プロピレン系樹脂（Ｂ）の融点ピーク温度は１５０℃以上、好ましくは１６０〜１７０℃である。１５０℃未満では、該樹脂組成物の耐熱性が劣る傾向にあり、さらに非晶性オレフィン樹脂（Ａ）が該樹脂組成物の成形体表面にブリードアウトし易くなる。
【００１６】
本発明のプロピレン系樹脂組成物は、上記の非晶性オレフィン樹脂（Ａ）３０〜７０重量％、好ましくは３０〜６０重量％と、上記の結晶性プロピレン系樹脂（Ｂ）７０〜３０重量％、好ましくは７０〜４０重量％を配合することで得られる。
非晶性オレフィン樹脂（Ａ）が３０重量％未満、すなわち結晶性プロピレン系樹脂（Ｂ）が７０重量％を超ると、該樹脂組成物の常温域での柔軟性が劣る傾向となる。
一方、非晶性オレフィン樹脂（Ａ）が７０重量％を超ると、すなわち結晶性プロピレン系樹脂（Ｂ）が３０重量％未満であると、該樹脂組成物の機械的強度や耐熱性が低下し、さらに非晶性オレフィン樹脂（Ａ）が組成物の成形体表面にブリードアウトし易くなり、実用に適さない。
【００１７】
本発明のプロピレン系樹脂組成物は、室温域における曲げ弾性率が２０〜２００ＭＰａ、引張強度が１０〜３０ＭＰａ、透明性の指標であるヘイズが、例えば、プレス１ｍｍ厚シートでは３０％以下、フィルム１００μｍ厚では３％以下となるものであり、耐熱性の指標となる加熱加圧変形率は９．８Ｎ加重下、１２０℃、１時間で１０％以下である。また、流動性は、ＭＦＲ（メルトフローレート：２３０℃、荷重２１．１８Ｎ）は７〜２０ｇ／１０分程度である。
【００１８】
上記の非晶性オレフィン樹脂（Ａ）と、上記の結晶性プロピレン系樹脂（Ｂ）との配合方法は特に制限されず、従来から慣用されている方法、例えば、ニーダー、バンバリーミキサー等の混練機または単軸もしくは二軸押出機等を用いて加熱溶融下で混合する方法が挙げられる。
【００１９】
本発明のプロピレン系樹脂組成物には、本発明の要旨に反さない範囲で、従来公知のプロピレン単独重合体、ランダム共重合体、ブロック共重合体等のポリプロピレンや、エチレンと酢酸ビニル、アクリル酸エチルあるいはメタクリル酸エチル等との共重合体やエチレンとブテン、ヘキセン、オクテン等のα−オレフィンとの共重合体等のエチレン系共重合体、スチレンとブタジエンやイソプレン等の共役ジエンとのジブロック、トリブロックあるいはランダム共重合体およびその水素添加物等を添加することができる。
【００２０】
また、必要に応じて、従来公知の酸化防止剤、中和剤、耐候剤（紫外線吸収剤等）、滑剤、核剤、帯電防止剤等の添加剤あるいは水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウムといった無機系難燃材や炭酸カルシウム、マイカ、タルク、ガラス短繊維等の充填剤、補強材、さらには、石油樹脂、テルペン樹脂、クマロン−インデン樹脂、ロジン系樹脂、またはそれらの水素添加誘導体等の粘着性調整およびガラス転移点を調整可能な添加剤を添加することができる。
一方、無水マレイン酸等の酸無水物やグリシジル基、水酸基等を有するα、β不飽和カルボン酸を非晶性オレフィン樹脂（Ａ）および／または結晶性プロピレン系樹脂（Ｂ）にグラフトして使用することも可能である。
【００２１】
本発明のプロピレン系樹脂組成物は、ポリオレフィンに従来から適用されているインフレーション法、Ｔダイ法、カレンダー法等によりシート状またはフィルム状成形体とされ、単層、あるいは、２層以上の各種層を適宜必要に応じて設けることもできる。積層化に際しては、押し出しラミネート法、熱ラミネート法、ドライラミネート法等も可能であり、また、フィルムを一軸あるいは二軸延伸することも可能である。
【００２２】
積層体の層構成としては、本発明のプロピレン系樹脂組成物を中間層とすることが好ましく、その内層、および外層には、プロピレン単独重合体、ランダム共重合体、ブロック共重合体等のポリプロピレンや、高圧法ポリエチレン、エチレン−α−オレフィン共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ＥＶＯＨ等のエチレン系重合体、無水マレイン酸等で変性された接着性ポリオレフィン、ポリアミド、ポリエステル等を挙げることができる。
【００２３】
なかでも、ランダム共重合体のポリプロピレンやエチレン−酢酸ビニル共重合体が好適である。さらにランダム共重合体のポリプロピレンとしては、日本ポリケム（株）製の商品名「ウィンテック」といったメタロセン系触媒により製造されたものがべたつきの点で好ましい。積層体における、本発明のプロピレン系樹脂組成物からなる中間層と内層および外層との厚みの比率は、特に限定されないが、好ましくは、外層／中間層／内層が１／１／１から１／５／１の範囲である。中間層の比率がこの範囲より低いと、本発明のプロピレン系樹脂組成物の透明性、柔軟性、耐熱性が乏しくなる傾向となる。中間層の比率がこの範囲より高いと、積層体の成形性が困難となる傾向にある。
【００２４】
単層フィルムおよび積層体は延伸することもでき、延伸法としては、ロール法、テンター法、チューブラー法等が挙げられる。さらに、通常工業的に利用されるコロナ放電処理、火炎処理、プラズマ処理、オゾン処理等の表面処理を施すこともできる。
シートの厚みは特に限定されないが、好ましくは０．５〜１００ｍｍの範囲であり、フィルムの厚みは特に限定されないが、好ましくは、１０〜３００μｍの範囲である。
【００２５】
【実施例】
以下、実施例および比較例を挙げて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。尚、以下の文中の部、％は特に断りのない限り重量基準である。
また、非晶性オレフィン樹脂（Ａ）および結晶性プロピレン系樹脂（Ｂ）の評価方法は下記のとおりである。
（１）数平均分子量
オルトジクロロベンゼンを移動相、カラム温度１４０℃にて、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー装置により測定した。分子量は標準ポリスチレン換算の数平均分子量である。
【００２６】
（２）室温キシレン可溶分
サンプル１ｇを油浴中のキシレン３００ミリリットルに入れ、キシレンの沸点１４０℃で攪拌下に溶解し、１時間後に、攪拌を続けながら１時間以内に１００℃まで降温した後、急冷用油浴槽に移して攪拌を続けながら２３±２℃まで急冷してキシレン不溶分を析出させ、２０分間以上放置した。その析出物を濾紙で自然濾過し、濾液をエバポレーターを用いて蒸発乾固させ、更に１２０℃で２時間減圧乾燥させた後、常温まで放冷してその重量を測定し、サンプル１ｇ中の溶解分（ＣＸＳ）の重量割合（％）を算出した。
【００２７】
（３）可溶分中の１−ブテンおよびエチレン含有量
１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルによりＫａｎｇ−Ｂｏｎｇ  Ｌｅｅ  ｅｔ．ａｌ．，Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｊ．，２８，６９６〜７０２ページ（１９９６年）に記載の方法で算出した。
（４）融解ピーク温度
示差操作熱量計（セイコーインスツルメンツ社製ＤＳＣ）を用いて、ＪＩＳ  Ｋ７１２１に準拠して、昇温速度１０℃／分で融解ピーク温度を測定した。
【００２８】
下記の実施例１〜４および比較例１〜９で用いた非晶性オレフィン樹脂Ａ１〜Ａ４の組成、数平均分子量、および結晶性プロピレン系樹脂Ｂ１〜Ｂ６の室温キシレン可溶分、室温キシレン可溶分のエチレン含有量、室温キシレン可溶分の数平均分子量、および融解ピーク温度を表１、２に示す。
【００２９】
2004217839.tif 000002
【００３０】
2004217839.tif 000003
【００３１】
（１）非晶性オレフィン樹脂（Ａ）の製造例
十分に窒素置換された内容積５５０リットルの反応器に、温度５７〜６８℃、圧力２０〜３５ｋｇにおいて、プロピレンとブテン（Ａ３、Ａ４）、さらにエチレン（Ａ１、Ａ２）を重合体生成速度が２０ｋｇ／時間となるような量比の、マグネシウム担持型四塩化チタン触媒（東邦チタニウム社製ＮＤ−Ｕ）および助触媒としてトリエチルアルミニウム、さらに第３成分としてシクロヘキシルメチルジメトキシシランとからなる固体触媒成分を連続的に供給し、更に、分子量制御剤としての水素を連続的に供給して液相中で重合を実施し、生成重合体を連続的にベッセルに移した後、水分を含んだ窒素ガスを導入して反応を停止させた。
【００３２】
（２）結晶性プロピレン系樹脂（Ｂ）の製造例
（１）固体成分触媒の製造
窒素置換した内容積５０リットルの攪拌機付槽に脱水および脱酸素したｎ−ヘプタン２０リットルを導入し、次いで塩化マグネシウム４モルとテトラブトキシチタン８モルとを導入して９５℃で２時間反応させた後、温度を４０℃に下げ、メチルヒドロポリシロキサン（粘度２０センチストークス）４８０ミリリットルを導入して更に３時間反応させた後、反応液を取り出し、生成した固体成分をｎ−ヘプタンで洗浄した。
【００３３】
引き続いて、前記攪拌機付槽を用いて該槽に脱水および脱酸素したｎ−ヘプタン１５リットルを導入し、次いで、得られた固体成分をマグネシウム原子換算で３モル導入し、更に、四塩化珪素８モルをｎ−ヘプタン２５ミリリットルに加えた混合液を３０℃で３０分間かけて導入して、温度を９０℃に上げ、１時間反応させた後、反応液を取り出し、生成した固体成分をｎ−ヘプタンで洗浄した。
【００３４】
引き続いて、前記攪拌機付槽を用いて該槽に脱水および脱酸素したｎ−ヘプタン５リットルを導入し、次いで、前記で得られたチタン含有固体成分２５０グラムと、１，５−ヘキサジエン７５０グラム、ｔ−ブチル−メチル−ジメトキシシラン１３０ミリリットル、ジビニルジメチルシラン１０ミリリットル、トリエチルアルミニウム２２５グラムとをそれぞれ導入して３０℃で２時間接触させた後、反応液を取り出し、ｎ−ヘプタンで洗浄して固体成分触媒を得た。
得られた固体成分触媒は、１，５−ヘキサジエンの予備重合量がチタン含有固体成分あたり、２．９７グラムのものであった。
【００３５】
（２）結晶性プロピレン系樹脂（Ｂ）の重合
内容積５５０リットルの第１段反応器に、温度７０℃、圧力（７０℃においては約３．２ＭＰａになる）において、プロピレンと、場合によりエチレンをトリエチルアルミニウム、および、重合体生成速度が２０ｋｇ／時間となるような量比の前記固体成分触媒とを連続的に供給し、更に、分子量制御剤としての水素を連続的に供給して液相中で重合を実施した（第１段階重合）。
【００３６】
引き続いて、生成重合体を、プロピレンパージ槽を経由させて、内容積１９００リットルの第２段反応器に導入し、温度６０℃で、圧力３．０ＭＰａになるように、生成する共重合体中の組成割合に応じたプロピレンとエチレンとを連続的に供給し、更に、分子量制御剤としての水素を連続的に供給すると共に、活性水素化合物を、第１段階で供給した固体成分触媒中のチタン原子に対して２００倍モルで、トリエチルアルミニウムに対して２．５倍モルになるように供給して気相中で重合を実施し、生成重合体を連続的にベッセルに移した後、水分を含んだ窒素ガスを導入して反応を停止させた（第２段階重合）。
【００３７】
実施例１〜４、比較例１〜９
非晶性オレフィン樹脂（Ａ）と結晶性プロピレン系樹脂（Ｂ）を表３、４に示す割合にて、酸化防止剤としてテトラキス［メチレン−３−（３′，５′−ジ−ｔ−ブチル−４′−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン（日本チバガイギー社製ＩＲＧＡＮＯＸ  １０１０）とトリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト（日本チバガイギー社製ＩＲＧＡＦＯＳ  １６８））とを、また、中和剤としてステアリン酸亜鉛を、組成物１００重量部に対して各０．０５重量部添加して、スーパーミキサーで均一に混合し、シリンダー径４５ｍｍの二軸押出機（池貝社製ＰＣＭ４５）を用い、設定温度２００℃にて溶融混練してペレット化した。
【００３８】
以下に示す曲げ弾性率、引張強度、耐熱性の指標となる加熱加圧変形率は、このペレットを射出成形機（日本製鋼所社製Ｎ−１００（型締め圧１００ｔ））を用い、ホッパー下温度１７５℃、シリンダー温度２２０℃、ノズル温度２１０℃、金型温度４０℃にて成形して得られたサンプルを用いて測定した。
【００３９】
また、このペレットを中間層とし、日本ポリケム社製ウィンテックＷＦＸ４Ｔ（ＭＦＲ＝７ｇ／１０分、エチレン含量＝４．５％）を外層、内層として外層／中間層／内層の厚みの比率が１／３／１の１００μｍ厚、幅３０ｃｍのフィルムをＴダイ押出機（プラコー社製）を用いて２３０℃の設定温度にて製膜し、そのヘイズ、引張弾性率、べたつきを評価した。
得られた組成物のＭＦＲ、曲げ弾性率、引張強度、ヘイズおよび加熱加圧変形率、フィルムのヘイズ、引張弾性率およびべたつきを以下に示す方法で測定した。結果を表３、４に示した。
【００４０】
（１）ＭＦＲ
ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準拠し、温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎにて測定。
（２）曲げ弾性率
ＪＩＳ  Ｋ７２０３（１９８２）に準拠し、温度２３℃にて測定。
（３）引張強度（破断時の）
ＪＩＳ  Ｋ７１１３に準拠し、２号形試験片を用いて、温度２３℃、引張速度５０ｍｍ／分にて測定。
（４）ヘイズ
ＪＩＳ  Ｋ６７１７に準拠し、１ｍｍ厚のプレス成形シートを用いて測定。
【００４１】
（５）加熱加圧変形率
ＪＩＳ  Ｃ３００５に準拠し、厚み２ｍｍの１０ｍｍ×１０ｍｍ四方の試験片を、１２０℃雰囲気下、９．８Ｎの荷重下で１時間処理後、１０分間室温放置した試料の変形率を算出。
（６）フィルムの引張り弾性率
ＩＳＯ  Ｒ−１１８４に準拠し、幅１５ｍｍの短冊状の試験片を温度２３℃、引張速度１ｍｍ／分にて測定。
（７）フィルムのべたつき
幅１５ｍｍの短冊状の試験片を接着面積１５ｍｍ×３０ｍｍ、圧着荷重１ｋｇｆ（９．８Ｎ）、圧着温度６０℃、圧着時間２４時間後に接着された試験片の剥離強度を測定。結果の表示は下記の通りである。
○：剥離強度１００ｋｇｆ（９８０．７Ｎ）／１５ｍｍ未満
△：剥離強度１００ｋｇｆ（９８０．７Ｎ）／１５ｍｍ以上５００ｋｇｆ（４９０３．３Ｎ）／１５ｍｍ未満
×：剥離強度５００ｋｇｆ（４９０３．３Ｎ）／１５ｍｍ以上
【００４２】
2004217839.tif 000004
【００４３】
2004217839.tif 000005
【００４４】
〈結果のまとめ〉
表３、４の結果から、次の諸点が判明する。
（１）非晶性オレフィン樹脂（Ａ）の数平均分子量が本発明より低い比較例１、２では、透明性が低く、べたつきが大きく、実用上好ましくないものとなる。また、数平均分子量が本発明より高い比較例３では、透明性が不十分であり、また流動性も低く、成形性が不十分である。
（２）結晶性プロピレン系樹脂（Ｂ）の含有量が本発明の範囲より高い比較例４では、柔軟性が不十分であり、また透明性も不十分なものとなり、本発明の範囲より低い比較例５では、引張強度、耐熱性が不十分でべたつきも大きい。
【００４５】
（３）結晶性プロピレン系樹脂（Ｂ）の融解ピーク温度が１５０℃より低い比較例６では、耐熱性が不十分でべたつきも大きい。また、さらに、結晶性プロピレン系樹脂（Ｂ）の室温キシレン可溶分のエチレン含有量が本発明の範囲より低い比較例７では耐熱性が不十分で、べたつきが大きい。一方、室温キシレン可溶分のエチレン含有量が本発明の範囲より高い比較例８では耐熱性、引張強度、透明性が不十分となり、べたつきも大きい。
（４）結晶性プロピレン系樹脂（Ｂ）の室温キシレン可溶分の数平均分子量が本発明の範囲より大きい比較例９では透明性が不十分である。
【００４６】
【発明の効果】
本発明によれば、過去に賞用されてきた軟質ポリ塩化ビニルと同様に、曲げ弾性率１００ＭＰａ前後の室温域における柔軟性、透明性、強度および耐熱性とのバランスに優れ、また成形時の流動性に優れるプロピレン系樹脂組成物およびフィルムまたはシート状の成形体を提供することができる。
本発明のプロピレン系樹脂組成物は、従来軟質ポリ塩化ビニルが使用されてきた用途に好適に使用することができる。例えば、業務用および家庭用の食品包装ストレッチラップフィルム、シュリンクフィルム、文具や雑貨等の包装用フィルム、土木や建築分野における建材用化粧フィルム、建材や自動車等金属の表面保護フィルム、半導体分野におけるバックグラインドテープやダイシングフィルムや各種テープ等の粘着性フィルムの基材フィルムや、輸液バッグ等のフィルム・シートや、パイプ、ホース、医療用または工業用チューブ等の各種用途に好適に使用することができる。