(57)【要約】【課題】フィード性およびフィード安定性に優れた樹脂組成物を製造する方法を提供すること。【解決手段】含水率が２０〜６０重量％のエチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物（Ａ）および２５０℃で６０分放置したときの加熱重量減少率が５％以下で２，３，６，７位の少なくとも一つに置換基を有する置換９，１０−アントラキノン（Ｂ）を溶融押出機に供給して樹脂組成物を得るにあたり、該溶融押出機内で水分調整を行って樹脂組成物の含水率を３重量％以下とする。【特許請求の範囲】
【請求項１】
含水率が２０〜６０重量％のエチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物（Ａ）および２５０℃で６０分放置したときの加熱重量減少率が５％以下で２，３，６，７位の少なくとも一つに置換基を有する置換９，１０−アントラキノン（Ｂ）を溶融押出機に供給して樹脂組成物を得るにあたり、該溶融押出機内で水分調整を行って樹脂組成物の含水率を３重量％以下とすることを特徴とする樹脂組成物の製造方法。
【請求項２】
樹脂組成物が１００℃未満の温度で押出機内に滞留する時間が３０秒以上であることを特徴とする請求項１の樹脂組成物の製造方法。
【請求項３】
２５０℃で６０分放置したときの加熱重量減少率が５％以下で２，３，６，７位の少なくとも一つに置換基を有する置換９，１０−アントラキノン（Ｂ）が水溶性であることを特徴とする請求項１または２記載の樹脂組成物の製造方法。
【請求項４】
２５０℃で６０分放置したときの加熱重量減少率が５％以下で２，３，６，７位の少なくとも一つに置換基を有する置換９，１０−アントラキノン（Ｂ）が、アントラキノンスルホン酸ナトリウムまたはアントラキノン−ジ−スルホン酸ナトリウムであることを特徴とする請求項１〜３いずれか記載の樹脂組成物の製造方法。
【請求項５】
樹脂組成物中の２５０℃で６０分放置したときの加熱重量減少率が５％以下で２，３，６，７位の少なくとも一つに置換基を有する置換９，１０−アントラキノン（Ｂ）の含有量が、エチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物（Ａ）に対して０．５〜１０重量％であることを特徴とする請求項１〜４いずれか記載の樹脂組成物の製造方法。
【請求項６】
さらに、２５０℃で６０分放置したときの加熱重量減少率が５％以下で２，３，６，７位の少なくとも一つに置換基を有する置換９，１０−アントラキノン（Ｂ）に対して、０．００１〜０．５当量の酸（Ｃ）を含有することを特徴とする請求項１〜５いずれか記載の樹脂組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、エチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物（以下、ＥＶＯＨと略記する）組成物の製造方法に関し、更に詳しくは、ＥＶＯＨ組成物ペレットを押出機に供給して溶融成形を行うときに、該ペレットの押出機へのフィード性およびフィード安定性に優れた効果を発揮するＥＶＯＨ組成物の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
一般に、ＥＶＯＨは、ガスバリア性、透明性、溶融成形性等に優れた樹脂であり、食品用包装材として用いられた時には、機能的に酸素を遮断して食品の劣化を抑制できることが知られている。
そして、最近では、食品の安全性を高めるために更なる酸素バリア性が求められており、また、これまでは金属缶やガラス瓶で保存されてきた酸素に非常に敏感な食品についても、使い易さからプラスチック容器に置き換える傾向があり、この場合にも、より高い酸素バリア性が要求されている。
【０００３】
また、一方では、外部からの酸素だけでなく、食品を包装した際の包装体中に残存する酸素についても食品を劣化させる可能性があり、該酸素を除去することも望まれるようになってきた。
このような背景から、物理的に外部からの酸素を遮断するだけでなく、内部の酸素が吸収できる樹脂組成物の検討もなされている。
【０００４】
たとえば、アントラキノン系化合物とポリマーが含まれる組成物を中間層とした積層体（例えば、特許文献１参照。）やアントラキノン系化合物を酸素不透過性の区画やマイクロカプセル内に入れた酸素捕獲材料が提案されている（例えば、特許文献２参照。）。
【０００５】
【特許文献１】
特表平８−５０４８５１号公報
【特許文献２】
特表平１１−５０４６６６号公報
【０００６】
【発明が解決しようとする問題点】
しかしながら、上記の各特許文献に記載の開示技術について詳細に検討した結果、これらの文献に開示の方法では、酸素バリア層と酸素吸収層を別々に設ける必要があり、これらの層を有する積層構造体を得るには、高価な加工機と高い技術力が必要となり実用的ではないことが判明した。
【０００７】
そこで、先に本発明者は、ＥＶＯＨとアントラキノン系化合物との組成物の検討を行ったが、かかる組成物は、その製造方法により、得られた組成物ペレットを溶融押出機等で溶融成形に供した場合に、押出機へのフィード性やフィード安定性に影響が出ることが判明した。
すなわち、得られた組成物ペレットを溶融押出機等で溶融成形に供した場合に、一定の吐出量を確保するためにスクリューの回転数を上げることが必要で（フィード性が悪い）、その結果、該組成物に高せん断がかかって熱劣化等を招く恐れがあり、逆に吐出量を多少犠牲にしてスクリューの回転数を落としたときには吐出量のばらつきが生じて安定した成形物（厚みのばらつき）が得られない（フィード安定性の低下）という恐れもあり、改善が望まれるところである。
【０００８】
【問題点を解決するための手段】
そこで、本発明者等は上記の事情に鑑みて鋭意研究を重ねた結果、含水率が２０〜６０重量％のＥＶＯＨ（Ａ）および２５０℃で６０分放置したときの加熱重量減少率が５％以下で２，３，６，７位の少なくとも一つに置換基を有する置換９，１０−アントラキノン（Ｂ）を溶融押出機に供給して樹脂組成物を得るにあたり、該溶融押出機内で水分調整を行って樹脂組成物の含水率を３重量％以下にすることにより、上記の問題点を解決することができることを見出して本発明を完成するに至った。
【０００９】
また、本発明においては、さらに樹脂組成物が１００℃未満の温度で押出機内に滞留する時間を３０秒以上（さらには１分以上、特には２分以上）とすることにより、成形物、特にフィルムの外観を向上させることができるものである。
また、本発明においては、１００℃以上の温度で押出機内に滞留する時間を２０分以下（さらには１５分以上、特には１０分以上）とすることが好ましい。
【００１０】
【発明の実施の形態】
以下に、本発明を詳細に説明する。
本発明に用いるＥＶＯＨ（Ａ）としては、特に限定されないが、エチレン含有量は５〜５０モル％（さらには１０〜５０モル％、特には２０〜５０モル％、殊に２５〜５０モル％）が好ましく、かかるエチレン含有量が５モル％未満では耐水性が不十分となり、逆に５０モル％を越えるとガスバリア性が低下して好ましくない。
【００１１】
また、酢酸ビニル成分のケン化度は９０モル％以上（さらには９５モル％以上、特には９９モル％以上、殊に９９．５モル％以上）が好ましく、かかるケン化度が９０モル％未満ではガスバリア性や耐熱性が不十分となって好ましくない。
【００１２】
さらに、メルトフローレート（ＭＦＲ）（２１０℃、荷重２１６０ｇ）は、０．１〜５０ｇ／１０分（さらには１〜３０ｇ／１０分、特には２〜２０ｇ／１０分、殊に５〜１５ｇ／１０分）が好ましく、該ＭＦＲが０．１ｇ／１０分未満では、溶融成形時に樹脂圧が高くなって成形が困難となり、逆に５０ｇ／１０分を越えると、得られる成形物の耐ピンホール性が低下して好ましくない。なお、かかるＭＦＲはＥＶＯＨの含水率が０．３重量％以下の状態で測定されるものである。
【００１３】
また、上記のＥＶＯＨ（Ａ）は、本発明の目的を逸脱しない範囲で、共重合可能なエチレン性不飽和単量体を共重合していてもよく、かかる単量体としては、プロピレン、１−ブテン、イソブテン等のオレフィン類、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、（無水）フタル酸、（無水）マレイン酸、（無水）イタコン酸等の不飽和酸類あるいはその塩あるいは炭素数１〜１８のモノまたはジアルキルエステル類、アクリルアミド、炭素数１〜１８のＮ−アルキルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド、２−アクリルアミドプロパンスルホン酸あるいはその塩、アクリルアミドプロピルジメチルアミンあるいはその酸塩あるいはその４級塩等のアクリルアミド類、メタクリルアミド、炭素数１〜１８のＮ−アルキルメタクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルメタクリルアミド、２−メタクリルアミドプロパンスルホン酸あるいはその塩、メタクリルアミドプロピルジメチルアミンあるいはその酸塩あるいはその４級塩等のメタクリルアミド類、Ｎ−ビニルピロリドン、Ｎ−ビニルホルムアミド、Ｎ−ビニルアセトアミド等のＮ−ビニルアミド類、アクリルニトリル、メタクリルニトリル等のシアン化ビニル類、炭素数１〜１８のアルキルビニルエーテル、ヒドロキシアルキルビニルエーテル、アルコキシアルキルビニルエーテル等のビニルエーテル類、塩化ビニル、塩化ビニリデン、フッ化ビニル、フッ化ビニリデン、臭化ビニル等のハロゲン化ビニル類、酢酸アリル、塩化アリル、アリルアルコール、ジメチルアリルアルコール、トリメチル−（３−アクリルアミド−３−ジメチルプロピル）−アンモニウムクロリド、アクリルアミド−２−メチルプロパンスルホン酸等が挙げられる。又、本発明の趣旨を損なわない範囲で、ウレタン化、アセタール化、シアノエチル化等、後変性されても差し支えない。だだし、その変性量は５０ｍｏｌ％を越えるものではない。また、ＥＶＯＨ（Ａ）として、例えば特開昭６０−１４４３０４号公報に記載の如きケイ素を含有したＥＶＯＨを用いることも可能である。
【００１４】
本発明に用いられる２，３，６，７位の少なくとも一つに置換基を有する置換９，１０−アントラキノン（Ｂ）は、２５０℃で６０分放置したときの加熱重量減少率が５％以下であることが必要で、かかる重量減少率が５％を超えるときは、高温加工した時の酸素バリア性や積層体としたときの層間接着性が低下して不適である。
【００１５】
なお、上記の加熱重量減少率とは、化合物が気化するときに起こる重量変化を意味するもので、具体的には、熱天秤（ＴＧＡ）を用いて、２５０℃で６０分放置したときの重量減少から求められるものであり、たとえば、パーキンエルマー社製の熱天秤『ＴＧ８１２０』等を用いて測定することができる。また、加熱重量減少率を測定する前にはアントラキノンは充分に乾燥されている必要があり、また、結晶水として含有している水分も除かれる必要がある。水分以外に低温での気化成分が殆どない場合はＴＧＡ測定において１００〜１２０℃で１０〜６０分程度、重量減少が収まるまで放置し、その後２５０℃に昇温して加熱重量減少率を測定することができる。低温での気化成分が多い場合は、ＴＧＡ測定で発生した気化成分を炭酸カルシウムを詰めた管に通し、その重量変化を確認する方法や、アントラキノンをアンプル中に密封し、２５０℃に保持したのちアンプル中のガスをガスクロマトグラフィー重量分析（ＧＣ−ＭＳ）で成分分析することにより気化成分中の水分を測定することができる。しかし、１００〜１２０℃において水分以外の気化成分が多い場合は２５０℃では更に多くなり重量変化が５％を大きく越えるのが通常である。
【００１６】
かかる重量減少率を５％以下にする方法については特に制限はないが、例えば、クロル基、スルホン酸（塩）基、アミン基、ヒドロキシエトキシ基などの置換基を導入するが好ましく、さらにはスルホン酸（塩）基を置換基として導入することが好ましい。
【００１７】
また、本発明で用いるアントラキノン（Ｂ）は、ＥＶＯＨとの混合性を考慮すると水溶性のものが好ましく、上記の置換基の中でもスルホン酸（塩）基やアミン基を導入することが好ましい。
【００１８】
本発明は、上記の如きＥＶＯＨ（Ａ）及びアントラキノン（Ｂ）を含有する樹脂組成物の製造方法を提供するもので、その含有（配合）割合については特に限定されないが、ＥＶＯＨ（Ａ）に対してアントラキノン（Ｂ）を０．５〜１０重量％含有させることが好ましく、かかる含有量が０．５重量％未満では、酸素吸収能が低下するためか酸素透過量が増加し、逆に１０重量％を越えると外観が悪化したりＥＶＯＨのガスバリア性が低下するためかこのときも酸素透過量が増加して好ましくない。かかる含有量のさらに好ましい下限は１重量％であり、さらに好ましい上限は８重量％で特に６重量％である。
【００１９】
本発明において、ＥＶＯＨ（Ａ）とアントラキノン（Ｂ）を混合するにあたっては、まず、ＥＶＯＨ（Ａ）の含水率を２０〜６０重量％（さらには２５〜５０重量％、特には２５〜４０重量％）に調整しておくことが必要で、かかる含水率が２０重量％未満ではアントラキノン（Ｂ）が十分に溶解するだけの水がない為か、フィルムにした場合に異物の量が多くなり、逆に含水率が６０重量％を越えるとＥＶＯＨ（Ａ）からアントラキノン（Ｂ）を含んだ水が容易に排斥されてしまう為か、このときもフィルムにした場合に異物の量が多くなって不適である。
【００２０】
かかる含水したＥＶＯＨ（Ａ）を得るには、特に限定されないが、通常ＥＶＯＨの溶液を凝固液中にストランド状に押出して凝固させ、その後に切断してペレット状にしてから、水洗浄処理することが行われており、かかる諸工程中においてＥＶＯＨの含水率を２０〜６０重量％に調整すればよい。
【００２１】
なお、上記の含水率の測定方法についてはＥＶＯＨを電子天秤にて秤量｛Ｗ１（ｇ）｝後、１５０℃に維持された熱風オーブン型乾燥器にいれ、５時間乾燥させた後、デシケーター内で３０分間放冷して、重量を秤量｛Ｗ２（ｇ）｝し、次式にて算出する。
含水率（％）＝｛（Ｗ１−Ｗ２）／Ｗ１｝×１００
【００２２】
かかるＥＶＯＨ（Ａ）とアントラキノン（Ｂ）を混合するにあたっては、単軸或いは２軸（好ましくは２軸）の溶融押出機に含水率２０〜６０重量％のＥＶＯＨ（Ａ）およびアントラキノン（Ｂ）を供給し、押出機内で溶融混合するのであるが、本発明においては、該溶融押出機内で水分調整を行って樹脂組成物の含水率を３重量％以下とすることが最大の特徴で、かかる含水率が３重量％を越えると得られる樹脂組成物（ペレット）のフィード性が悪くなって本発明の目的を達成することができない。
【００２３】
かかる押出機内で樹脂組成物の含水率を３重量％以下に調整するには、押出機内で溶融混練しながら、ベント孔から水分を吸引除去して、該押出機から押出される樹脂組成物の含水率を３重量％以下（さらには２重量％以下、特には１重量％以下）にすればよい。ベント孔から水分を除去する際には、特に限定はされないが、ベント孔位置での樹脂温度が１８０℃以上であると効率良く水分が除去され好ましく。さらに複数のベント孔を設けることが好ましい。
【００２４】
また、本発明においては、上記の押出機内での溶融混練において、樹脂組成物が１００℃未満の温度で押出機内に滞留する時間を３０秒以上（さらには１〜２分）設けることにより、得られる成形物、特にフィルム等の外観性がさらに向上して好ましく、また、逆に１００℃を越える温度で押出機内に滞留する時間を２０分以下（さらには１５分以下、特には２〜１０分）とすることがゲル物や分解臭が抑制できる点で好ましい。
【００２５】
かかる押出機内での樹脂組成物の温度調整にあたっては、例えば、押出機のシリンダーブロックが８ブロックあった場合、シリンダーブロックＣ１〜Ｃ４（Ｃ１がホッパー側）の温度を１００℃未満（好ましくは８０〜１００℃、さらに好ましくは８５〜９８℃）に設定しておき、シリンダーブロックＣ５〜Ｃ８の温度を１００℃以上（好ましくは１８０〜２５０℃  さらに好ましくは２００〜２３０℃）に設定し、さらにダイ温度を２１０℃程度に設定して、ＥＶＯＨ（Ａ）及びアントラキノン（Ｂ）の投入速度を上記の滞留時間に合うように設定して溶融混錬（押出）をすればよい。すなわち、押出機の溶融部分の前半と後半のそれぞれのシリンダーブロック温度とシリンダーブロックの長さやスクリューパターン等を調整して、上記の条件に合うようにすればよい。通常は、前半を１００℃未満とし、後半を１００℃以上とするのが好ましい。また、それぞれの温度が異なるブロックを複数設けたときにはそれぞれの温度部分の滞留時間の合計が上記の範囲になるようにすればよい。
【００２６】
かくして本発明の方法で、ＥＶＯＨ（Ａ）及びアントラキノン（Ｂ）を含有してなる樹脂組成物が得られるのであるが、かかる樹脂組成物は、押出機で溶融混合された後、ストランド状に押出され、さらにペレット状にカッティングされて実用に供されることが好ましく、カッティング後は乾燥機を用いて、さらに乾燥処理が行われても良い。
【００２７】
なお、本発明においては、得られる樹脂組成物の高温での加工安定性を向上させるために、上記のアントラキノン（Ｂ）に対して０．００１〜０．５当量の酸を含有していることが好ましい。含有する酸としては特に限定はされないが、酢酸、プロピオン酸、酪酸、ラウリン酸、ステアリン酸、オレイン酸、ベヘニン酸、アジピン酸、安息香酸、クエン酸、ニコチン酸などの有機酸、塩酸、硫酸、亜硫酸、炭酸、リン酸、硼酸等の無機酸が挙げられる。さらに長期にわたる加工安定性を付与するには低揮発の酸であること、また、弱酸であることが好ましく、クエン酸、ニコチン酸が好ましい。
なお、上記の酸を含有させるにあたっては、あらかじめ含水したＥＶＯＨ（Ａ）の中に含有させていてもよいし、粉末もしくは水溶液として押出機のホッパーもしくはベント孔から添加されてもよい。
【００２８】
また、本発明においては、得られる樹脂組成物に、本発明の目的を逸脱しない範囲において、上記のＥＶＯＨ（Ａ）及びアントラキノン（Ｂ）以外に、上記で添加していない他の酸類（酢酸、ホウ酸、リン酸等）やそのアルカリ金属塩（ナトリウム、カリウム等）、アルカリ土類金属、遷移金属等の金属塩、飽和脂肪族アミド（例えばステアリン酸アミド等）、不飽和脂肪酸アミド（例えばオレイン酸アミド等）、ビス脂肪酸アミド（例えばエチレンビスステアリン酸アミド等）、脂肪酸金属塩（マグネシウム塩、カルシウム塩、亜鉛塩を除く）、低分子量ポリオレフィン（例えば分子量５００〜１０，０００程度の低分子量ポリエチレン、又は低分子量ポリプロピレン等）などの滑剤、無機塩（例えばハイドロタルサイト等）、可塑剤（例えばエチレングリコール、グリセリン、ヘキサンジオール等の脂肪族多価アルコールなど）、酸化防止剤、紫外線吸収剤、結晶核剤、着色剤、帯電防止剤、界面活性剤、乾燥剤、抗菌剤、アンチブロッキング剤（例えばタルク微粒子等）、スリップ剤（例えば無定形シリカ等）、充填材（例えば無機フィラー等）、他樹脂（例えばポリオレフィン系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリ塩化ビニル系樹脂、ポリ塩化ビニリデン、アクリル系樹脂、ビニルエステル系樹脂、ポリエステルエラストマー、ポリウレタンエラストマー、塩素化ポリエチレン、塩素化ポリプロピレン、芳香族および脂肪族ポリケトン、脂肪族ポリアルコール等）等を配合しても良い。但し、その量は該組成物の重量を超えるものではない。また、他のＥＶＯＨ（エチレン含有量、ケン化度、ＭＦＲ等の異なるＥＶＯＨ）等を配合しても良い。
上記の添加物を添加するにあたっては、特に制限はなく、あらかじめ含水したＥＶＯＨ（Ａ）の中に含有されていてもよいし、粉末もしくは水溶液として押出機のホッパーもしくはベント孔から添加されてもよい。但し、その添加量は５０重量％を越えるものではない。
【００２９】
かくして本発明の方法で得られた樹脂組成物は、フィード性やフィード安定性に優れ、また、該樹脂組成物は上記の（Ａ）および（Ｂ）成分を含有しているので酸素バリア性、外観性等にも優れており、各種用途に有用で、積層構造体に適用することも大変有用である。
【００３０】
かかる積層構造体は、上記の樹脂組成物の層を一層含むもので、該積層構造体を製造するに当たっては、該樹脂組成物からなる層の片面又は両面に他の基材を積層すればよく、その積層方法としては、例えば該樹脂組成物からなるフィルムやシートに熱可塑性樹脂を溶融押出する方法、逆に熱可塑性樹脂等の基材に該樹脂組成物を溶融押出する方法、該樹脂組成物と他の熱可塑性樹脂とを共押出する方法、さらには該樹脂組成物からなるフィルムやシートと他の基材のフィルム、シートとを有機チタン化合物、イソシアネート化合物、ポリエステル系化合物、ポリウレタン化合物等の公知の接着剤を用いてドライラミネートする方法等が挙げられる。
【００３１】
上記の熱可塑性樹脂としては、ポリオレフィン系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリ塩化ビニル系樹脂、ポリ塩化ビニリデン、アクリル系樹脂、ビニルエステル系樹脂、ポリエステルエラストマー、ポリウレタンエラストマー、塩素化ポリエチレン、塩素化ポリプロピレン、芳香族および脂肪族ポリケトン、脂肪族ポリアルコール等が挙げられ、好適にはポリオレフィン系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂が用いられ、中でもボトル等の容器に適用する時には、ポリエステル系樹脂を用いることが好ましい。
【００３２】
かかるポリオレフィン系樹脂としては、具体的に直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、超低密度ポリエチレン（ＶＬＤＰＥ）、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）、アイオノマー、エチレン−プロピレン（ブロック又はランダム）共重合体、エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−アクリル酸エステル共重合体、エチレン−メタクリル酸共重合体、エチレン−メタクリル酸エステル共重合体、ポリプロピレン、プロピレン−α−オレフィン（炭素数４〜２０のα−オレフィン）共重合体、ポリブテン、ポリペンテン、ポリメチルペンテン等のオレフィンの単独又は共重合体、或いはこれらのオレフィンの単独又は共重合体を不飽和カルボン酸又はそのエステルでグラフト変性したものやこれらのブレンド物などの広義のポリオレフィン系樹脂を挙げることができ、なかでも、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、超低密度ポリエチレン（ＶＬＤＰＥ）、エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）、アイオノマーが、得られる積層構造体の耐屈曲疲労性、耐振動疲労性等に優れる点で好ましい。
【００３３】
特に、密度０．８６〜０．９５ｇ／ｃｍ３のエチレン−α−オレフィン共重合体からなる直鎖状低密度ポリエチレンが好ましく用いられ、密度が上記範囲より小さいときは、積層構造体の機械的諸物性が不足したり、ブロッキングが発生したりする恐れがあり、逆に大きいときは、耐屈曲疲労性や耐振動疲労性等が不十分となることがあり好ましくない。なお、ここで言う密度とは、２０℃においてＪＩＳ  Ｋ６７６０によって測定される値であり、エチレン−α−オレフィンとは、エチレンとブテン−１，ペンテン−１，４−メチルペンテン−１，ヘキセン−１，オクテン−１等の炭素数１８以下の共重合物である。これらの中でも炭素数が４〜８のオレフィンを用いたエチレン−α−オレフィン共重合体が好適に用いられる。
【００３４】
上記の直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）においては、さらに、シングルサイト触媒の存在下に製造されたエチレン−α−オレフィン共重合体であることが、本発明の効果をより発現できうる点で好ましい。シングルサイト触媒とは、現行のチーグラー触媒やフィリップス触媒が活性点が不均一でマルチサイト触媒と呼ばれているのに対し、活性点が均一（シングルサイト）である特徴を有する触媒のことであり、代表的なものとしてメタロセン系触媒等が挙げられる。具体的な商品名としては、『カーネル』（日本ポリケム社製）、『エボリュー』（三井化学社製）、『エグザクト』（エクソンケミカル社製）、『アフィニティー』（ダウケミカル社製）などが挙げられる。
【００３５】
かかるポリアミド系樹脂としては、具体的に、ポリカプラミド（ナイロン６）、ポリ−ω−アミノヘプタン酸（ナイロン７）、ポリ−ω−アミノノナン酸（ナイロン９）、ポリウンデカンアミド（ナイロン１１）、ポリラウリルラクタム（ナイロン１２）、ポリエチレンジアミンアジパミド（ナイロン２６）、ポリテトラメチレンアジパミド（ナイロン４６）、ポリヘキサメチレンアジパミド（ナイロン６６）、ポリヘキサメチレンセバカミド（ナイロン６１０）、ポリヘキサメチレンドデカミド（ナイロン６１２）、ポリオクタメチレンアジパミド（ナイロン８６）、ポリデカメチレンアジパミド（ナイロン１０８）、カプロラクタム／ラウリルラクタム共重合体（ナイロン６／１２）、カプロラクタム／ω−アミノノナン酸共重合体（ナイロン６／９）、カプロラクタム／ヘキサメチレンジアンモニウムアジペート共重合体（ナイロン６／６６）、ラウリルラクタム／ヘキサメチレンジアンモニウムアジペート共重合体（ナイロン１２／６６）、エチレンジアミンアジパミド／ヘキサメチレンジアンモニウムアジペート共重合体（ナイロン２６／６６）、カプロラクタム／ヘキサメチレンジアンモニウムアジペート／ヘキサメチレンジアンモニウムセバケート共重合体（ナイロン６６／６１０）、エチレンアンモニウムアジペート／ヘキサメチレンジアンモニウムアジペート／ヘキサメチレンジアンモニウムセバケート共重合体（ナイロン６／６６／６１０）、ポリヘキサメチレンイソフタルアミド、ポリヘキサメチレンテレフタルアミド、ヘキサメチレンイソフタルアミド／テレフタルアミド共重合体あるいはこれらのポリアミド系樹脂をメチレンベンジルアミン、メタキシレンジアミン等の芳香族アミンで変性したものやメタキシリレンジアンモニウムアジペート等が挙げられ、本発明においては、これらの１種または２種以上のブレンド物を用いることができる。
【００３６】
また、ポリアミド系樹脂の分子末端のカルボキシル基および／またはアミノ基が、アルキルモノカルボン酸、アルキルジカルボン酸、アルキルモノアミン、アルキルジアミン等で調整（変性）されたものを用いることもできる。
【００３７】
かかるポリエステル系樹脂としては、具体的に、芳香族ジカルボン酸またはこれらのアルキルエステルとグリコールを主成分とする縮合重合体が挙げられ、代表的にはエチレンテレフタレートを主たる繰り返し単位とするものが好ましい。さらに、加工性、強度等を大幅に損なわない範囲で共重合成分を含有させることも可能で、そのような共重合成分として、酸成分としては、イソフタル酸、ジフェニル−４，４’−ジカルボン酸、ジフェノキシエタンジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、２，７−ナフタレンジカルボン酸等の芳香族ジカルボン酸およびこれらのエステル形成性誘導体、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸、コハク酸等の脂肪族ジカルボン酸およびこれらのエステル形成性誘導体、シクロヘキサンジカルボン酸、ヘキサヒドロテレフタル酸等の脂環族ジカルボン酸およびこれらのエステル形成性誘導体、ｐ−オキシ安息香酸、オキシカプロン酸等のオキシ酸およびこれらのエステル形成性誘導体の他、トリメリット酸、ピロメリット酸等を挙げることができる。
【００３８】
また、グリコール成分としては、ジエチレングリコール、トリメチレングリコール、テトラメチレングリコール、ネオペンチルグリコール等の脂肪族グリコール、１，４−シクロヘキサンジメタノール等の脂環族グリコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＡのアルキレンオキサイド付加物等の芳香族グリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール等のポリアルキレングリコールの他、グリセリン、１，３−プロパンジオール、ペンタエリスリトール等を挙げることができる。
【００３９】
エチレンテレフタレート単位の含有量は、７５〜１００モル％、好ましくは８５〜１００モル％程度である。また、好ましい固有粘度（フェノールとテトラクロルエタンの５０重量％／５０重量％の混合溶剤中、温度３０℃にて測定）は、０．５〜１．３ｄｌ／ｇ（さらには０．６５〜１．２ｄｌ／ｇ）である。
【００４０】
次に、代表的には、エチレンテレナフタレートを主たる繰り返し単位とするものが挙げられる。上記と同様の共重合成分を含有させることも可能であり、エチレンテレナフタレートの含有量は、７５〜１００モル％、好ましくは８５〜９８モル％程度である。また、好ましい固有粘度は０．４〜１．２ｄｌ／ｇ（さらには０．５５〜１．０ｄｌ／ｇ）である。
【００４１】
また、上記エチレンテレフタレート系ポリエステル樹脂とエチレンテレナフタレート系樹脂をブレンドして使用することも、ガスバリア性や紫外線遮断性、溶融成形性が向上する点で好ましく、その場合のブレンド比率は、エチレンテレフタレート系ポリエステル樹脂が５〜９０重量％、さらには１５〜８５重量％であり、エチレンテレナフタレート系ポリエステル樹脂が９５〜１０重量％、さらには８５〜１５重量％である。
さらに、諸特性を大幅に損なわない範囲で、他の熱可塑性樹脂や添加剤を配合することも可能で、熱可塑性樹脂としては、ＭＸＤ−６ナイロン、ポリカーボネート、ポリアリレート、液晶ポリマー等が挙げられる。
【００４２】
また、上記の樹脂組成物から一旦フィルムやシート等の成形物を得、これに他の基材を押出コートしたり、他の基材のフィルム、シート等を接着剤を用いてラミネートする場合、本発明の目的を逸脱しない範囲において、上記の熱可塑性樹脂以外に任意の基材（紙、金属箔、無延伸、一軸又は二軸延伸プラスチックフィルム又はシート及びその無機物蒸着体、織布、不織布、金属綿状、木質等）も使用することは可能である。
【００４３】
積層構造体の層構成としては、樹脂組成物からなる層をａ（ａ１、ａ２、・・・）、他の基材、例えば熱可塑性樹脂層をｂ（ｂ１、ｂ２、・・・）とするとき、フィルム、シート、ボトル状であれば、ａ／ｂの二層構造のみならず、ｂ／ａ／ｂ、ａ／ｂ／ａ、ａ１／ａ２／ｂ、ａ／ｂ１／ｂ２、ｂ２／ｂ１／ａ／ｂ１／ｂ２、ｂ１／ｂ２／ａ／ｂ３／ｂ４、ａ１／ｂ１／ａ２／ｂ２等任意の組み合わせが可能で、特にｂ／ａ／ｂまたはｂ２／ｂ１／ａ／ｂ１／ｂ２の層構成が好ましい。また、フィラメント状ではａ、ｂがバイメタル型、芯（ａ）−鞘（ｂ）型、芯（ｂ）−鞘（ａ）型、或いは偏心芯鞘型等任意の組み合わせが可能である。
【００４４】
なお、上記の層構成において、それぞれの層間には、必要に応じて接着性樹脂層を設けることができ、かかる接着性樹脂としては、種々のものを使用することができ、ｂの樹脂の種類によって異なり一概に言えないが、不飽和カルボン酸又はその無水物をオレフィン系重合体（上述の広義のポリオレフィン系樹脂）に付加反応やグラフト反応等により化学的に結合させて得られるカルボキシル基を含有する変性オレフィン系重合体を挙げることができ、具体的には、無水マレイン酸グラフト変性ポリエチレン、無水マレイン酸グラフト変性ポリプロピレン、無水マレイン酸グラフト変性エチレン−プロピレン（ブロック又はランダム）共重合体、無水マレイン酸グラフト変性エチレン−エチルアクリレート共重合体、無水マレイン酸グラフト変性エチレン−酢酸ビニル共重合体等から選ばれた１種または２種以上の混合物が好適なものとして挙げられる。このときの、オレフィン系重合体に含有される不飽和カルボン酸又はその無水物の量は、０．００１〜３重量％が好ましく、さらに好ましくは０．０１〜１重量％、特に好ましくは０．０３〜０．５重量％である。該変性物中の変性量が少ないと、接着性が不充分となることがあり、逆に多いと架橋反応を起こし、成形性が悪くなることがあり好ましくない。またこれらの接着性樹脂には、該樹脂組成物や他のＥＶＯＨ、ポリイソブチレン、エチレン−プロピレンゴム等のゴム・エラストマー成分、更にはｂ層の樹脂等をブレンドすることも可能である。特に、接着性樹脂の母体のポリオレフィン系樹脂と異なるポリオレフィン系樹脂をブレンドすることにより、接着性が向上することがあり有用である。
【００４５】
上記の積層構造体の最も好ましい層構成の具体的な形態としては、ボトルの場合には、内外層にポリエステル樹脂を配したポリエステル樹脂層／樹脂組成物の層／ポリエステル樹脂層やポリエステル樹脂層／樹脂組成物の層／ポリエステル樹脂層／樹脂組成物の層／ポリエステル樹脂層等が、フィルムの場合には、ポリエチレン樹脂層／接着性樹脂層／樹脂組成物の層／接着性樹脂層／ポリエチレン樹脂層、ポリエチレン樹脂層／接着性樹脂層／ポリアミド系樹脂／樹脂組成物の層／接着性樹脂層／ポリエチレン樹脂層、ポリアミド系樹脂層／樹脂組成物の層／ポリアミド系樹脂層、ポリエチレン樹脂層／接着性樹脂層／ポリアミド系樹脂層／樹脂組成物の層／ポリアミド系樹脂層等がそれぞれ挙げられる。
【００４６】
積層構造体の各層の厚みは、層構成、ｂの種類、用途や容器形態、要求される物性などにより一概に言えないが、通常は、ａ層は５〜５００μｍ（さらには１０〜２００μｍ）、ｂ層は５〜５０００μｍ（さらには３０〜１０００μｍ）、接着性樹脂層は５〜４００μｍ（さらには１０〜１５０μｍ）程度の範囲から選択される。ａ層が５μｍ未満ではガスバリア性が不足し、またその厚み制御が不安定となり、逆に５００μｍを越えると耐屈曲疲労性が劣り、かつ経済的でなく好ましくなく、またｂ層が５μｍ未満では剛性が不足し、逆に５０００μｍを越えると耐屈曲疲労性が劣り、かつ重量が大きくなり好ましくなく、接着性樹脂層が５μｍ未満では層間接着性が不足し、またその厚み制御が不安定となり、逆に４００μｍを越えると重量が大きくなり、かつ経済的でなく好ましくない。
また、積層構造体の各層には、成形加工性や諸物性の向上のために、前述の各種添加剤や改質剤、充填材、他樹脂等を本発明の効果を阻害しない範囲で添加することもできる。
【００４７】
該積層構造体は、そのまま各種形状のものに使用されるが、さらに該積層構造体の物性を改善するためには延伸処理を施すことも好ましく、かかる延伸については、一軸延伸、二軸延伸のいずれであってもよく、できるだけ高倍率の延伸を行ったほうが物性的に良好で、延伸時にピンホールやクラック、延伸ムラ、デラミ等の生じない延伸フィルムや延伸シート、延伸容器、延伸ボトル等の成形物が得られる。
【００４８】
延伸方法としては、ロール延伸法、テンター延伸法、チューブラー延伸法、延伸ブロー法等の他、深絞成形、真空圧空成形等のうち延伸倍率の高いものも採用できる。二軸延伸の場合は同時二軸延伸方式、逐次二軸延伸方式のいずれの方式も採用できる。延伸温度は６０〜１７０℃、好ましくは８０〜１６０℃程度の範囲から選ばれる。
【００４９】
延伸が終了した後、次いで熱固定を行うことも好ましい。熱固定は周知の手段で実施可能であり、上記延伸フィルムを緊張状態を保ちながら８０〜１７０℃、好ましくは１００〜１６０℃で２〜６００秒間程度熱処理を行う。
例えば、多層シートや多層フィルムからカップやトレイ状の多層容器を得る場合は、絞り成形法が採用され、具体的には真空成形法、圧空成形法、真空圧空成形法、プラグアシスト式真空圧空成形法等が挙げられる。
【００５０】
さらに多層パリソン（ブロー前の中空管状の予備成形物）からチューブやボトル状の多層容器を得る場合はブロー成形法が採用され、具体的には押出ブロー成形法（双頭式、金型移動式、パリソンシフト式、ロータリー式、アキュムレーター式、水平パリソン式等）、コールドパリソン式ブロー成形法、射出ブロー成形法、二軸延伸ブロー成形法（押出式コールドパリソン二軸延伸ブロー成形法、射出式コールドパリソン二軸延伸ブロー成形法、射出成形インライン式二軸延伸ブロー成形法等）などが挙げられる。
また、多層容器を製造するときには、共射出成形機等を用いて、直接多層容器を得ることもできる。
【００５１】
かくして得られた積層構造体の形状としては任意のものであってよく、フィルム、シート、テープ、ボトル、パイプ、フィラメント、異型断面押出物等が例示される。又、得られる積層構造体は必要に応じ、熱処理、冷却処理、圧延処理、印刷処理、ドライラミネート処理、溶液又は溶融コート処理、製袋加工、深絞り加工、箱加工、チューブ加工、スプリット加工等を行うことができる。
【００５２】
上記の如く得られたカップ、トレイ、チューブ、ボトル等からなる容器や延伸フィルムからなる袋や蓋材は一般的な食品の他、マヨネーズ、ドレッシング等の調味料、味噌等の発酵食品、サラダ油等の油脂食品、ジュース、炭酸飲料、ビール、ワイン等の飲料、化粧品、医薬品、洗剤、香粧品、工業薬品、農薬、燃料などの各種の容器として有用であるが、本発明の積層構造体は、特に液状食品（飲料品を含む）等の容器に有用である。また、本発明の積層構造体は、ボイル処理やレトルト処理用の包装体にも好適に利用することができる。
【００５３】
また、本発明の樹脂組成物は、（Ｂ）成分として特定のアントラキノン系化合物を含有しているため、酸素捕捉能力にも優れており、かかる能力を十分に発揮させる為には、前述の積層構造体中の該樹脂組成物に紫外線（ＵＶ）又は電子線（ＥＢ）を照射させる必要があるが、装置のコストやランニングコストと点から、紫外線照射を採用することが好ましい。かかる紫外線照射の方法としては特に限定されるものではないが、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、カーボンアーク灯、キセノン灯、メタルハライドランプ、ケミカルランプ等を紫外線の発生源として、紫外線を該積層構造体に照射すればよい。なお、該樹脂組成物の層が表面に配されていないときは、表面層に透明性の高い層を設けたりして、紫外線が通過して該樹脂組成物の層に達するように配慮することは言うまでもない。
紫外線の照射量は、該樹脂組成物中の（Ｂ）成分の量や積層構造体の用途等により一概に言えないが、２００〜５０００ｍＪ／ｃｍ２（更には５００〜５０００ｍＪ／ｃｍ２）程度紫外線照射を行えばよい。
【００５４】
【実施例】
以下、実施例を挙げて本発明を具体的に説明する。
なお、実施例中「部」、「％」とあるのは特に断りのない限り重量基準を示す。
【００５５】
実施例１
含水率３５％のＥＶＯＨ（Ａ）［エチレン含有量３２モル％、ケン化度９９．５モル％、乾燥時のＭＦＲ１２ｇ／１０分］と９，１０−アントラキノン−β−スルホン酸ナトリウム（Ｂ）［２５０℃、６０分の重量減少率０．１％］を水を除くＥＶＯＨ（Ａ）に対して添加量が３％となるように２軸押出機（１５ｍｍφ、Ｌ／Ｄ＝６０、押出機を８つのセクションに分けシリンダーブロックＣ１〜Ｃ８とし、シリンダーブロックＣ１〜Ｃ４の溶融温度９５℃、シリンダーブロックＣ５を１５０℃、シリンダーブロックＣ６〜Ｃ８を２１０℃に設定し、シリンダーブロックＣ６およびＣ８に設置されたベント孔より真空吸引により水分を除去）に供給して、スクリュー回転数２００ｒｐｍ、含水率３５％のＥＶＯＨ（Ａ）のフィード量２５ｇ／ｍｉｎの条件で、溶融混錬（押出）を開始した。
【００５６】
このときの９５℃（シリンダーブロックＣ１〜Ｃ４）での溶融混練時間は２分、１５０〜２１０℃（シリンダーブロックＣ５〜Ｃ８）での溶融混練時間は３分であった。該押出機よりストランド状に押し出された樹脂組成物を水槽で冷却し、ペレタイザーで切断して、樹脂組成物のペレット（含水率は１．５重量％）を得た。
ついで、得られたペレットを１４０℃で３時間、窒素気流下の流動乾燥機で含水率が０．１５重量％となるまで乾燥して、平均直径２．５ｍｍ、平均長さ４．０ｍｍの樹脂組成物ペレットを得た。
得られた樹脂組成物ペレットを用いて、下記の要領で、多層フィルムを製造して、そのときのフィード性およびフィード安定性の評価を行った。
【００５７】
〔多層フィルムの製造〕
得られた樹脂組成物（ペレット）を単軸押出機（４０ｍｍφ、Ｌ／Ｄ＝２８、ＣＲ＝４．０）に供給し、ポリエチレン［高密度ポリエチレン、日本ポリケム社製『ノバテックＨＤ  ＨＢ４３１』、ＭＦＲ０．３５ｇ／１０ｍｉｎ（１９０℃、荷重２１６０ｇ）］を単軸押出機（４０ｍｍφ、Ｌ／Ｄ＝２８、ＣＲ＝２．０）に供給し、接着性樹脂［無水マレイン酸変性高密度ポリエチレン、三菱化学社製『モディックＡＰ  Ｈ５２１』］を単軸押出機（３５ｍｍφ、Ｌ／Ｄ＝２８、ＣＲ＝３．０）に供給し、フィードブロック３種５層の多層Ｔダイ（幅３００ｍｍ）を用いて、ダイ温度２２０℃の加工温度で、ポリエチレン層／接着性樹脂層／樹脂組成物の層／接着性樹脂層／ポリエチレン層の層構成（平均厚み４０／５／２０／５／４０μｍ）を有する積層構造体（多層フィルム）に加工した。
この時の該組成物層の押出機のスクリュー回転数は、４０ｒｐｍでフィード性は良好で、吐出された多層フィルム中の該組成物層の厚みをフィルムの流れ方向に１ｍ毎に２０箇所測定した時の標準偏差も１．２でフィード安定性に良好であった。なお、この時のフィルムの引き取り速度は１５ｍ／ｍｉｎに設定した。
【００５８】
実施例２
実施例１において、９，１０−アントラキノンβ−スルホン酸ナトリウムを１．５％となるよう供給した以外は同様に行って樹脂組成物（ペレット）を得て、同様に評価を行った。
この時の押出機のスクリュー回転数は、３５ｒｐｍでフィード性は良好で、吐出された多層フィルムの厚みをフィルムの流れ方向に１ｍ毎に２０箇所測定した時の標準偏差も０．９でフィード安定性に良好であった。
【００５９】
実施例３
実施例１において、ニコチン酸をアントラキノン（Ｂ）に対して０．０５当量になるように添加し溶融混練した以外は同様に行って樹脂組成物（ペレット）を得て、同様に評価を行った。
この時の押出機のスクリュー回転数は、４２ｒｐｍでフィード性は良好で、吐出された多層フィルムの厚みをフィルムの流れ方向に１ｍ毎に２０箇所測定した時の標準偏差も１．１でフィード安定性に良好であった。
【００６０】
実施例４
実施例３において、ＥＶＯＨ（Ａ）として、エチレン含有量４４モル％、ケン化度９９．８モル％、ＭＦＲ１２ｇ／１０分（２１０℃  ２１６０ｇ）のＥＶＯＨに４０％の水を含んだＥＶＯＨを用い、二軸押出機へのフィード量を２０ｇ／ｍｉｎとし、シリンダーブロックＣ１〜Ｃ４の滞留時間を２分３０秒、シリンダーブロックＣ５〜Ｃ８の滞留時間を３分３０秒とした以外は同様に行って樹脂組成物（ペレット）を得て、同様に評価を行った。
この時の押出機のスクリュー回転数は、３７ｒｐｍでフィード性は良好で、吐出された多層フィルムの厚みをフィルムの流れ方向に１ｍ毎に２０箇所測定した時の標準偏差も１．０でフィード安定性に良好であった。
【００６１】
実施例５
実施例１において、シリンダーブロックＣ１〜Ｃ４の温度を８５℃とし、シリンダーブロックＣ５の温度を１２０℃、シリンダーブロックＣ６〜Ｃ８の温度を２２０℃とした以外は同様に行って樹脂組成物（ペレット）を得た。得られたペレットの含水率は３％であった。このペレットを実施例１と同様に乾燥し、同様に評価を行った。
この時の押出機のスクリュー回転数は、４５ｒｐｍでフィード性は良好で、吐出された多層フィルムの厚みをフィルムの流れ方向に１ｍ毎に２０箇所測定した時の標準偏差も１．５でフィード安定性に良好であった。
【００６２】
実施例６
実施例１において、シリンダーブロックＣ１〜Ｃ２の温度を８０℃とし、シリンダーブロックＣ３〜Ｃ４を９０℃とし、シリンダーブロックＣ５を９５℃、シリンダーブロックＣ６を１５０℃、シリンダーブロックＣ７〜８を２２０℃、さらにシリンダーブロックＣ１〜Ｃ５の滞留時間を３分３０秒、シリンダーブロックＣ６〜Ｃ８の滞留時間を２分３０秒とした以外は同様に行って樹脂組成物（ペレット）を得た。得られたペレットの含水率は２％であった。てこのペレットを実施例１と同様に乾燥し、同様に評価を行った。
この時の押出機のスクリュー回転数は、３８ｒｐｍでフィード性は良好で、吐出された多層フィルムの厚みをフィルムの流れ方向に１ｍ毎に２０箇所測定した時の標準偏差も０．９でフィード安定性に良好であった。
【００６３】
実施例７
実施例１において、シリンダーブロックが６個の押出機を用いて、シリンダーブロックＣ１〜Ｃ３の温度を９５℃とし、シリンダーブロックＣ４〜Ｃ６の温度を２１０℃とし、さらにペレットのフィード量を１５ｇ／ｍｉｎとしてシリンダーブロックＣ１〜Ｃ３の滞留時間を２分、シリンダーブロックＣ４〜Ｃ６の滞留時間を２分３０秒とした以外は同様に行って樹脂組成物（ペレット）を得て、同様に評価を行った。
この時の押出機のスクリュー回転数は、４３ｒｐｍでフィード性は良好で、吐出された多層フィルムの厚みをフィルムの流れ方向に１ｍ毎に２０箇所測定した時の標準偏差も１．４でフィード安定性に良好であった。
【００６４】
比較例１
実施例１において、シリンダーブロックＣ８に設置された２軸押出機のベントを閉じて、押出されるストランド（樹脂組成物）の含水率を６％に調整したが、該ストランドが発泡して良好なストランドが得られず、ペレットとすることが不可能であった。
【００６５】
比較例２
実施例１において、２軸押出機のベントを閉じて、シリンダーブロックＣ５〜Ｃ８の温度を９５℃として樹脂組成物ペレットの製造を行った。この時のペレットの含水率は３０％であった。このペレットを乾燥機で乾燥し、得られた樹脂組成物ペレットを同様に評価した。
この時の押出機のスクリュー回転数は、５５ｒｐｍとする必要があり、しかも吐出された多層フィルムの厚みをフィルムの流れ方向に１ｍ毎に２０箇所測定した時の標準偏差も２．７でフィード安定性も不良であった。
【００６６】
【発明の効果】
本発明の方法によって得られた樹脂組成物（ペレット）は、フィード性およびフィード安定性に優れ、かかる樹脂組成物は、酸素バリア性等にも優れるもので、単層は勿論のこと、特に該樹脂組成物を多層構造体に適用したときには、食品等の各種包装用途に有用である。