(57)【要約】【課題】パルスレーザを用いて所望の構造を有する物質を作製することが可能な反応方法及び反応装置を提供する。【解決手段】真空容器１１内にターゲット１３ａをセットする工程と、真空容器１１内にターゲット１３ｂをセットする工程と、ターゲット１３ａにパルスレーザ１５ａを照射してプラズマプルーム１８ａを生じさせるとともに、ターゲット１３ｂにパルスレーザ１５ｂを照射してプラズマプルーム１８ａと交差するプラズマプルーム１８ｂ生じさせることにより、プラズマプルーム１８ａとプラズマプルーム１８が交差する領域１８ｃで所定の反応を生じさせる工程とを備えている。【選択図】    図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
真空容器内に第１のターゲットをセットする工程と、
前記真空容器内に第２のターゲットをセットする工程と、
前記第１のターゲットに第１のパルスレーザを照射して第１のプラズマプルームを生じさせるとともに、前記第２のターゲットに第２のパルスレーザを照射して前記第１のプラズマプルームと交差する第２のプラズマプルーム生じさせることにより、前記第１のプラズマプルームと前記第２のプラズマプルームが交差する領域で所定の反応を生じさせる工程と、
を備えたこと特徴とする反応方法。
【請求項２】
前記所定の反応は、前記第１のプラズマプルームに基づく第１のクラスタと前記第２のプラズマプルームに基づく第２のクラスタとの反応である
ことを特徴とする請求項１に記載の反応方法。
【請求項３】
前記第１のパルスレーザの波長と前記第２のパルスレーザの波長は互いに異なる
ことを特徴とする請求項１に記載の反応方法。
【請求項４】
前記所定の反応によって生成された反応物は、前記真空容器内に保持された基板上に堆積される
ことを特徴とする請求項１に記載の反応方法。
【請求項５】
前記所定の反応を生じさせる工程において、前記第１のプラズマプルーム及び第２のプラズマプルームに磁界を印加する
ことを特徴とする請求項１に記載の反応方法。
【請求項６】
真空容器と、
前記真空容器内に設けられた第１のターゲット保持手段と、
前記真空容器内に設けられた第２のターゲット保持手段と、
前記第１のターゲット保持手段に保持された第１のターゲットに第１のパルスレーザを照射して第１のプラズマプルームを生じさせる第１のレーザ照射手段と、
前記第２のターゲット保持手段に保持された第２のターゲットに第２のパルスレーザを照射して前記第１のプラズマプルームと交差する第２のプラズマプルーム生じさせる第２のレーザ照射手段と、を備え、
前記第１のプラズマプルームと前記第２のプラズマプルームが交差する領域で所定の反応を生じさせるように構成された
ことを特徴とする反応装置。
【請求項７】
前記所定の反応によって生成された反応物が堆積する基板を保持するための基板保持手段をさらに備えた
ことを特徴とする請求項６に記載の反応装置。
【請求項８】
前記第１のパルスレーザの波長と前記第２のパルスレーザの波長は互いに異なる
ことを特徴とする請求項６に記載の反応装置。
【請求項９】
前記第１のプラズマプルーム及び第２のプラズマプルームに磁界を印加する磁界印加手段をさらに備えた
ことを特徴とする請求項６に記載の反応装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、パルスレーザを用いた反応方法及び反応装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
パルスレーザデポジション（ＰＬＤ）法は、結晶性に優れた薄膜を低温で比較的容易に作製できる、放電を用いないため広い条件範囲で薄膜の作製ができる、ターゲットとの組成ずれの少ない薄膜が作製できる、電極が不要であるため真空容器内のクリーン度を高く維持することができる、といった特徴を有している。その一方で、生成されるプラズマプルームの大きさが小さいため大面積の薄膜を作製することが困難である、プラズマプルーム中にナノメータ〜マイクロメータ程度のサイズの微粒子（いわゆるドロップレット）が多数存在するため膜質が劣化し易い、薄膜の組成が基本的にターゲットの組成と同じであるため薄膜の組成制御が難しい、といった欠点も有している。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
このように、薄膜形成技術としてパルスレーザデポジション法が知られている。しかしながら、パルスレーザデポジション法を用いた従来の方法は、単一のパルスレーザを単一のターゲットに照射して単一のプラズマプルームを生成するものであるため、所望の構造を有する物質を作製することが困難であった。
【０００４】
本発明は上記従来の課題に対してなされたものであり、パルスレーザを用いて所望の構造を有する物質を作製することが可能な反応方法及び反応装置を提供することを目的としている。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
本発明に係る反応方法は、真空容器内に第１のターゲットをセットする工程と、前記真空容器内に第２のターゲットをセットする工程と、前記第１のターゲットに第１のパルスレーザを照射して第１のプラズマプルームを生じさせるとともに、前記第２のターゲットに第２のパルスレーザを照射して前記第１のプラズマプルームと交差する第２のプラズマプルーム生じさせることにより、前記第１のプラズマプルームと前記第２のプラズマプルームが交差する領域で所定の反応を生じさせる工程と、を備えたこと特徴とする。
【０００６】
前記方法の好ましい態様は、以下の通りである。
【０００７】
・前記所定の反応は、前記第１のプラズマプルームに基づく第１のクラスタと前記第２のプラズマプルームに基づく第２のクラスタとの反応である。
【０００８】
・前記第１のパルスレーザの波長と前記第２のパルスレーザの波長は互いに異なる。
【０００９】
・前記所定の反応によって生成された反応物は、前記真空容器内に保持された基板上に堆積される。
【００１０】
・前記所定の反応を生じさせる工程において、前記第１のプラズマプルーム及び第２のプラズマプルームに磁界を印加する。
【００１１】
本発明に係る反応装置は、真空容器と、前記真空容器内に設けられた第１のターゲット保持手段と、前記真空容器内に設けられた第２のターゲット保持手段と、前記第１のターゲット保持手段に保持された第１のターゲットに第１のパルスレーザを照射して第１のプラズマプルームを生じさせる第１のレーザ照射手段と、前記第２のターゲット保持手段に保持された第２のターゲットに第２のパルスレーザを照射して前記第１のプラズマプルームと交差する第２のプラズマプルーム生じさせる第２のレーザ照射手段と、を備え、前記第１のプラズマプルームと前記第２のプラズマプルームが交差する領域で所定の反応を生じさせるように構成されたことを特徴とする。
【００１２】
前記装置の好ましい態様は、以下の通りである。
【００１３】
・前記所定の反応によって生成された反応物が堆積する基板を保持するための基板保持手段をさらに備える。
【００１４】
・前記第１のパルスレーザの波長と前記第２のパルスレーザの波長は互いに異なる。
【００１５】
・前記第１のプラズマプルーム及び第２のプラズマプルームに磁界を印加する磁界印加手段をさらに備える。
【００１６】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施形態を図面を参照して説明する。
【００１７】
図１は、本発明の実施形態に係る反応装置についてその基本的な構成を模式的に示した図である。
【００１８】
真空容器１１内は、真空ポンプ（図示せず）によって排気され、所定の圧力になるように調整可能である。真空容器１１内には、ターゲット保持部１２ａ及び１２ｂが設けられ、それぞれターゲット１３ａ及び１３ｂが保持されるようになっている。真空容器１１の外壁部にはレーザ源１４ａ及び１４ｂが設置され、それぞれターゲット１３ａ及び１３ｂに互いに異なった波長のパルスレーザ１５ａ及び１５ｂが照射されるようになっている。また、真空容器１１内には、基板保持部１６が設けられ、この基板保持部１６上に基板１７が保持される。
【００１９】
ターゲット保持部１２ａ及び１２ｂにそれぞれターゲット１３ａ及び１３ｂをセットし、基板保持部１６上に基板１７をセットする。真空容器１１内を所定の圧力に調整した後、パルスレーザ１５ａをターゲット１３ａに照射するとともにパルスレーザ１５ｂをターゲット１３ｂに照射することで、基板１７の上方で互いに交差するプラズマプルーム１８ａ及びプラズマプルーム１８ｂが生成される。プラズマプルーム１８ａ中にはターゲット１３ａの材料を主成分とした微粒子のクラスタが含まれ、プラズマプルーム１８ｂ中にはターゲット１３ｂの材料を主成分とした微粒子のクラスタが含まれている。その結果、プラズマプルーム１８ａとプラズマプルーム１８ｂとの交差領域１８ｃにおいてクラスタどうしが反応し、生成された反応物が基板１７上に堆積する。
【００２０】
パルスレーザ照射によって生成されたプラズマプルーム中には、ナノメータサイズ以上の微粒子が高密度で存在することが知られており、それらの一部は微結晶化されている。また、生成されたプラズマプルーム、特に発生初期のプラズマプルームでは、核融合のような特殊な空間でしか実現できないような完全電離プラズマに近い状態、すなわち極めて活性な反応場が形成されているものと考えられる。したがって、プラズマプルーム１８ａとプラズマプルーム１８ｂとを交差させることにより、交差領域１８ｃにおいてプラズマプルーム１８ａ、１８ｂそれぞれに含まれるクラスタどうしが反応し、これまでに得ることのできなかった新しいナノクラスタを生成することが可能である。このようなクラスタを基板１７上に堆積させることで、従来のパルスレーザデポジション法では得ることができなかった特異な微結晶構造を有する薄膜を形成することが可能である。
【００２１】
例えば、ターゲット１３ａにシリコン（Ｓｉ）を、ターゲット１３ｂにカーボン（Ｃ）を用いることにより、シリコン被覆フラーレン（Ｃ６０の周囲に６０個のシリコン原子が結合した”Ｓｉ６０Ｃ６０”）のような特異な結晶構造を有する微結晶粒子を生成することが可能である。また、金属被覆フラーレンやシリコンナノチューブといった新しい微結晶粒子を生成することも可能である。
【００２２】
従来試みられてきた、マルチターゲット型のスパッタリング法や、原料ガスを混合させる複合型のプラズマＣＶＤ法では、原子単位或いは分子単位の反応が主であるため、生成エネルギーが単調増加してしまい、最終生成物（クラスタ）まで到達することができない。本手法によれば、極めて高密度で活性な反応場においてクラスタどうしを反応させることができるため、上述したような特異な微結晶構造を有するクラスタを生成することが可能である。
【００２３】
図２は、本実施形態の変更例に係り、図１に示した装置の一部を変更したものである。変更部分以外の基本的な構成は図１に示した装置と同様であるため、図２では変更部分についてのみ示している。
【００２４】
すでに述べたように、パルスレーザデポジション法では大面積の薄膜を作製することが困難である。本変更例では、このような問題を解決するために、図２に示すように、ターゲット１３（図２に示したターゲット１３ａ及び１３ｂに対応）を保持するターゲット保持部１２（図２に示したターゲット保持部１２ａ及び１２ｂに対応）に磁界印加部として磁石（永久磁石或いは電磁石）２１を設け、駆動部２２によって磁石２１を回転させるようにしている。このような構成により、プラズマプルーム１８に対してプラズマプルーム１８の成長方向と垂直な方向の磁界が印加され、プラズマプルームの位置や形状を時間的に変化させることができる。その結果、プラズマプルームどうしの交差領域の位置が時間的に変化し、基板上に大面積の薄膜を形成することができる。また、磁界の強度を調整するようにすれば、プラズマプルーム１８中のドロップレットの存在位置を変えることができ、形成される薄膜中のドロップレットの数を減少させることができ、膜質を向上させることが可能である。
【００２５】
なお、上述した実施形態では、二つのパルスレーザ源を用いて二つのプラズマプルームを交差させるようにしたが、３以上のパルスレーザ源を用いて３以上のプラズマプルームを交差させるようにしてもよい。また、スパッタリング機構やガス導入機構を設け、スパッタリングによって得られた元素や導入ガスに含まれる元素を、生成される反応物中に添加するようにしてもよい。さらに、上述した実施形態では、反応物を基板上に堆積して薄膜を形成するようにしたが、微粒子状態の反応物を適当な手段によって回収するようにしてもよい。
【００２６】
以上、本発明の実施形態を説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲内において種々変形して実施することが可能である。さらに、上記実施形態には種々の段階の発明が含まれており、開示された構成要件を適宜組み合わせることによって種々の発明が抽出され得る。例えば、開示された構成要件からいくつかの構成要件が削除されても、所定の効果が得られるものであれば発明として抽出され得る。
【００２７】
【発明の効果】
本発明によれば、パルスレーザによって生じたプラズマプルームどうしを交差させて交差領域で反応を生じさせることにより、特異な結晶構造を有する物質を作製することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の実施形態に係る反応装置についてその基本的な構成を模式的に示した図である。
【図２】本発明の実施形態の変更例について示した図である。
【符号の説明】
１１…真空容器、  １２、１２ａ、１２ｂ…ターゲット保持部、
１３、１３ａ、１３ｂ…ターゲット、  １４ａ、１４ｂ…レーザ源、
１５ａ、１５ｂ…パルスレーザ、  １６…基板保持部、  １７…基板、
１８、１８ａ、１８ｂ…プラズマプルーム、  １８ｃ…交差領域、
２１…磁石、  ２２…駆動部
【図１】
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【図２】
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