(57)【要約】【課題】フラーレンの製造条件の変動を防止して高温排ガス中からフラーレン含有すす状物質を回収することが可能なサンプリング装置を備えたフラーレンの製造設備及びそれを用いたフラーレンの製造方法を提供する。【解決手段】冷却構造を備えフラーレン含有すす状物質を捕集する捕集手段２１と、捕集手段２１を排ガス導出配管１２に対して進退させる駆動手段２２を備えたサンプリング装置１３を有するフラーレンの製造設備１０を用いたフラーレンの製造において、採取したフラーレン含有すす状物質からフラーレンを抽出しその品質を測定して、フラーレンの製造条件を調整する。【選択図】　　　　図２
2004026521.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
フラーレン含有すす状物質が浮遊した排ガス中より該フラーレン含有すす状物質を採取するサンプリング装置を備えたフラーレンの製造設備において、
前記サンプリング装置は冷却構造を備え前記フラーレン含有すす状物質を捕集する捕集手段と、
前記捕集手段を前記排ガスの流路に対して進退させる駆動手段を備えていることを特徴とするフラーレンの製造設備。
【請求項２】
請求項１記載のフラーレンの製造設備において、前記捕集手段には前記フラーレン含有すす状物質を前記排ガスと共に吸引して回収する吸引回収機構が設けられていることを特徴とするフラーレンの製造設備。
【請求項３】
請求項１記載のフラーレンの製造設備において、前記捕集手段には前記フラーレン含有すす状物質を付着させて回収する付着回収機構が設けられていることを特徴とするフラーレンの製造設備。
【請求項４】
請求項１記載のフラーレンの製造設備において、前記捕集手段には前記排ガス中から前記フラーレン含有すす状物質を捕捉し該排ガスを透過させる濾過回収機構が設けられていることを特徴とするフラーレンの製造設備。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか１項に記載のフラーレンの製造設備を用い、前記サンプリング装置で前記フラーレン含有すす状物質を採取し、該フラーレン含有すす状物質からフラーレンを抽出しその品質を測定して、フラーレンの製造条件を調整することを特徴とするフラーレンの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、サンプリング装置を備えたフラーレンの製造設備及びそれを用いたフラーレンの製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
フラーレンは、ダイヤモンド、黒鉛に次ぐ第三の炭素同素体の総称であり、Ｃ６０、Ｃ７０等に代表されるように５員環と６員環のネットワークを有する閉じた中空殻状の炭素分子である。フラーレンの存在が最終的に確認されたのは比較的最近の１９９０年のことであり、比較的新しい炭素材料であるが、その特殊な分子構造ゆえに特異的な物理的性質を示すことが認められ、例えば、超硬材料への応用、医薬品への応用、超伝導材料への応用、半導体製造への応用等の広範囲な分野に渡り、革新的な用途開発が急速に展開されつつある。特に、フラーレンの中でもＣ６０、及びＣ７０は比較的合成が容易であり、それゆえ今後の需要も爆発的に高まることが予想されている。
フラーレンの製造方法としては、例えば、レーザ蒸着法、抵抗加熱法、アーク放電法、高周波誘導加熱法、燃焼法、ナフタレン熱分解法等の種々の方法が提案されている。そして、いずれの方法においても、フラーレンは気流中で形成されるすす状物質（カーボンブラック）中に含まれて生成する。また、品質、特性の安定したフラーレンを歩留り良く製造するには、生成したフラーレンの品質を測定してその品質特性に応じてフラーレンの製造条件を随時調整することが必要となる。このとき、品質測定の対象となるフラーレンは、製造されたフラーレンの平均的な品質を反映しているフラーレンではなくて、現在の製造条件の影響を反映しているフラーレンとすることが重要である。そのためには、先ず、フラーレン含有すす状物質をその生成領域の近傍位置で適宜採取することが必要となる。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、フラーレン含有すす状物質の回収は、減圧下の高温の気流中から行う必要がある。特に、フラーレンを製造する上で最も安価で、効率的な製造方法の一つとして考えられている燃焼法では、フラーレン含有すす状物質は、フラーレン製造炉から排出される、例えば１４００℃の高温排ガス（主成分は一酸化炭素ガスと水蒸気）中に浮遊している。このため、フラーレン製造設備内の高温排ガス中からフラーレン含有すす状物質を、フラーレンの製造条件の変動を防止して採取する必要がある。
本発明はかかる事情に鑑みてなされたもので、フラーレンの製造条件の変動を防止して高温排ガス中からフラーレン含有すす状物質を回収することが可能なサンプリング装置を備えたフラーレンの製造設備及びそれを用いたフラーレンの製造方法を提供することを目的とする。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
前記目的に沿う第１の発明に係るフラーレンの製造設備は、フラーレン含有すす状物質が浮遊した排ガス中より該フラーレン含有すす状物質を採取するサンプリング装置を備えたフラーレンの製造設備において、前記サンプリング装置は冷却構造を備え前記フラーレン含有すす状物質を捕集する捕集手段と、前記捕集手段を前記排ガスの流路に対して進退させる駆動手段を備えている。
フラーレン含有すす状物質は減圧下の高温（例えば、６００〜１８００℃）の排ガス中に浮遊しているので、フラーレン含有すす状物質を回収するにはこの高温の排ガス中に捕集手段を所定時間（例えば、１〜５分）挿入する必要がある。このため、捕集手段に冷却構造を設けることにより、高温の排ガス中に挿入して所定時間にわたって安定して使用することができる。その結果、フラーレン含有すす状物質を確実に回収することができる。また、駆動手段を設けて、フラーレン含有すす状物質の回収を行うときだけ捕集手段を流路内に挿入するので、排ガスの流通を妨げることが少ない。更に、捕集手段にガスシール機構を設けてもよく、捕集手段を流路内に出し入れしてもフラーレン製造設備内の雰囲気の変動を防止することができる。その結果、フラーレンの製造条件の変動を防止して、フラーレン含有すす状物質の回収をおこなうことができる。
【０００５】
第１の発明に係るフラーレンの製造設備において、前記捕集手段には前記フラーレン含有すす状物質を前記排ガスと共に吸引して回収する吸引回収機構を設けることができる。
ここで、吸引回収機構は、排ガスの吸込み部と、排ガスを吸引する吸引部を備えた構成とすることができる。吸込み部は、例えば、ステンレス鋼、ハステロイ、インコネル等の耐熱金属を使用して作製することができる。また、吸引部には排気ポンプを使用することができ、排気ポンプの入口側にフラーレン含有すす状物質を捕集するフィルタ（例えば、線径が１〜１０μｍの略線状焼結金属をプレス成形等によって形成したフィルター等）を設置することにより、フラーレン含有すす状物質を回収することができる。なお、吸引する排ガス量は、全排ガス量に対して１／５０〜１／１００００とするのがよい。全排ガス量の１／５０を超えて排ガスを吸引すると、製品として回収するフラーレンの製造歩留りが低下すると共に、フラーレン製造設備内の圧力バランスが変化してフラーレンの製造条件が変化する。また、全排ガス量の１／１００００未満では回収されるフラーレン含有すす状物質の量が少なく、フラーレン含有すす状物質を回収する時間が長くなる。
【０００６】
第１の発明に係るフラーレンの製造設備において、前記捕集手段には前記フラーレン含有すす状物質を付着させて回収する付着回収機構を設けることができる。付着回収機構は、捕集手段の先側に設けられフラーレン含有すす状物質を付着させる付着部と、付着したフラーレン含有すす状物質を掻き取って回収するガスシール性の回収部を有した構成とすることができる。ここで、付着部は、例えば、ステンレス鋼、ハステロイ、インコネル等の耐熱金属を使用して作製され、内部を冷却することにより外表面側の温度を低く（例えば、２００〜６００℃に）保つことができる。排ガス中に挿入した付着部の外表面側の温度を低くすることにより、排ガス中のフラーレン含有すす状物質を容易に付着させることができる。また、回収部には、付着部に付着したフラーレン含有すす状物質を回収する掻き取り部材と、回収したフラーレン含有すす状物質を収納する回収ボックスを設けることにより、付着させたフラーレン含有すす状物質を確実に回収することができる。
【０００７】
第１の発明に係るフラーレンの製造設備において、前記捕集手段には前記排ガス中から前記フラーレン含有すす状物質を捕捉し該排ガスを透過させる濾過回収機構を設けることができる。
ここで、濾過回収機構は、捕集手段の先側に設けられた濾過部と、濾過部を収納するガスシール性を備えた回収部を有する構成とすることができる。濾過部を、例えば、ステンレス鋼、ハステロイ、インコネル等の耐熱金属を使用して形成された網を使用して作製することにより、排ガス中に挿入して排ガス中のフラーレン含有すす状物質だけを捕捉することができる。また、回収部はガスシール性を有しているので、フラーレン製造設備内の雰囲気を乱さないで濾過部をフラーレン製造設備から外部に取り出すことができる。
【０００８】
前記目的に沿う第２の発明に係るフラーレンの製造方法は、第１の発明のフラーレンの製造設備を用い、前記サンプリング装置で前記フラーレン含有すす状物質を採取し、該フラーレン含有すす状物質からフラーレンを抽出しその品質を測定して、フラーレンの製造条件を調整する。
サンプリング装置によりフラーレン製造設備で生成した直後のフラーレン含有すす状物質をサンプリングして、その中のフラーレンの品質を測定するので、フラーレンの生成に及ぼす製造条件の影響を適宜把握することができ、フラーレンの製造条件の調整を的確に行うことができる。
【０００９】
【発明の実施の形態】
続いて、添付した図面を参照しつつ、本発明を具体化した実施の形態につき説明し、本発明の理解に供する。
ここに、図１は本発明の第１の実施の形態に係るフラーレンの製造設備の全体構成を示すブロック図、図２は同フラーレンの製造設備に備えられたサンプリング装置の説明図、図３は同フラーレンの製造設備に備えられたサンプリング装置の吸込み部の説明図、図４は本発明の第２の実施の形態に係るフラーレンの製造設備に備えられたサンプリング装置の説明図、図５は同フラーレンの製造設備に備えられたサンプリング装置からのフラーレン含有すす状物質の回収方法の説明図、図６は本発明の第３の実施の形態に係るフラーレンの製造設備に備えられたサンプリング装置の説明図、図７は同フラーレンの製造設備に備えられたサンプリング装置からのフラーレン含有すす状物質の回収方法の説明図、図８は同フラーレンの製造設備に備えられたサンプリング装置の濾過部本体の説明図である。
【００１０】
図１に示すように、本発明の第１の実施の形態に係るフラーレンの製造設備１０は、フラーレンの原料である炭素含有化合物を酸素含有ガスの下で燃焼してフラーレンを製造するフラーレン製造炉１１と、フラーレン製造炉１１で発生した排ガスを排出する排ガス導出配管１２（排ガスが流れる流路の一例）と、排ガス導出配管１２に取付けられ排ガス中よりフラーレン含有すす状物質を採取するサンプリング装置１３と、排ガス導出配管１２を介して送られた排ガス中よりフラーレン含有すす状物質を回収する回収装置１４と、回収装置１４から排出された排ガスを処理して大気中に放散する排ガス処理装置１５とを有している。以下、これらについて詳細に説明する。
【００１１】
フラーレン製造炉１１は、例えば、製造炉本体１６と、製造炉本体１６の上部側に設けられた炉頂部１７を備えている。製造炉本体１６と炉頂部１７は、例えばステンレス鋼等の耐熱鋼で構成されており、その内周面側は、例えばアルミナ質の耐火煉瓦やアルミナ質の不定形耐火材等の耐火物でライニングされている。また、製造炉本体１６の下部側には、例えば、ステンレス鋼等の耐熱鋼で形成されたバーナ部１８が備えられ、バーナ部１８には炭素含有化合物を吐出する複数の供給口と、酸素含有ガスを吐出する複数の供給口がそれぞれ設けられている。炉頂部１７には排ガス導出管１２が接続されている。排ガス導出管１２に接続された回収装置１４は、排ガス中からフラーレン含有すす状物質を捕集する、例えば濾過部材を備えた回収装置本体１９と、捕集されたフラーレン含有すす状物質を濾過部材から回収して貯留する貯留槽２０を有している。回収装置１４を通過した排ガスは、排ガス処理装置１５に導入されて、例えば一酸化炭素ガス等の有害成分が吸着除去されて大気中に放出される。
【００１２】
図２に示すように、排ガス導出配管１２に取付けられたサンプリング装置１３は、フラーレン含有すす状物質を排ガスと共に吸引して回収する吸引回収機構２０ａを備えた捕集手段２１と、捕集手段２１を排ガス導出配管１２に対して進退する駆動手段２２を有している。吸引回収機構２０ａは、排ガスを取り込む吸込み部２３と、排ガスを吸引する吸引部２４と、吸込み部２３を排ガス導出配管１２内に取付ける取付け部２５を備えている。図３に示すように、吸込み部２３は、例えば、ステンレス鋼、ハステロイ、インコネル等の耐熱金属を使用して作製することができ、吸込み部本体２６と、吸込み部本体２６の先側に設けられた先部２８を備えている。また、先部２８には排ガスを吸引する吸引口２７が設けられ、内部には吸引したガスが滞留する空間部が形成されている。吸込み部本体２６は、外管２９、中管３０、及び内管３１を備えた３重管の冷却構造３１ａを有しており、基部側は端板３２に固定されて閉じている。吸込み部本体２６の先側において、外管２９の先端に端板３３が固定され、内管３１は端板３３を貫通して先部２８の空間部にその先端側を突出しており、中管３０は外管２９と連通している。更に、吸込み部本体２６の基部側において、外管２９には冷却水導入口３４が、中管３０には冷却水導出口３５が、内管３１には排ガス導出口３６がそれぞれ設けられている。吸引部２４は、排ガス導出口３６に排ガス配管３７を介して接続された排気ポンプ３８と、排気ポンプ３８の入口側に設けられフラーレン含有すす状物質を捕集する捕集部３９を備えている。なお、捕集部３９には、例えば、線径が１〜１０μｍの略線状焼結金属をプレス成形等によって形成したフィルタを使用することができる。
【００１３】
取付け部２５は、吸込み部２３を軸受４０を介して支持する取付け部材の一例である取付け板４１と、吸込み部２３の基部側に接合された固定部材の一例である固定板４２と、両端が取付け板４１及び固定板４２にそれぞれ取付けられた耐熱性のベローズ４３を有している。そして、排ガス導出配管１２に設けたフランジ部４４のフランジ４５で図示しないガスケットを介して取付け板４１を固定している。駆動手段２２は、吸込み部本体２６の端板３２に一端側が固定されたピストン４６と、このピストン４６を進退させる、例えばエアシリンダ４７を有している。
このような構成とすることにより、エアシリンダ４７を駆動させてピストン４６を押し出し、吸込み部２３を排ガス導出配管１２内に挿入することができる。その際、吸込み部本体２６を支持している取付け板４１では、その一方側はガスケットを介してフランジ４５で、他方側は固定板４２とベローズ４３でそれぞれシールされているので、排ガスが洩れたり、空気が排ガス導出配管１２内に流入することを防止できる。また、冷却水導入口３４より冷却水を外管２９の基部側から導入し、先部側で中管３０内に流入させて中管３０の基部側から冷却水導出口３５より排出することができ、吸込み部本体２６を冷却することができる。また、吸込み部本体２６が冷却されるため、熱伝導により吸込み部本体２６の先側に設けられた先部２８の冷却も間接的に行うことができる。更に、排気ポンプ３８を運転することにより、先部２８に形成された吸引口２７から排ガス導出配管１２内の排ガスを吸引して内管３１内を流通させながら冷却し、排ガス導出管口３６より捕集部３９に流入させることができ、捕集部３９に設けられたフィルタにより排ガス中のフラーレン含有すす状物質を捕集することができる。
【００１４】
次に、本発明の第１の実施の形態に係るフラーレンの製造設備１０を適用したフラーレンの製造方法について詳細に説明する。
先ず、サンプリング装置１３の吸込み部２３が排ガス導出配管１２内から退避していることを確認し、冷却水導入口３４から冷却水を流入し冷却水導出口３５から排出して吸込み部本体２６を冷却する。
フラーレン製造炉１１のバーナ部１８に炭素含有化合物の一例であるトルエンと、酸素含有ガスの一例である酸素とアルゴンの混合ガスを供給し、燃焼させてフラーレン含有すす状物質を生成させる。生成したフラーレン含有すす状物質は、同時に発生した排ガス（主成分は一酸化炭素ガス、水蒸気）中に浮遊した状態で、炉頂部１７に接続された排ガス導出配管１２を経由して、回収装置１４内に流入する。回収装置１４では、回収装置本体１９で排ガス中からフラーレン含有すす状物質を捕集して貯留槽２０に貯留する。回収装置１４を通過した排ガスを排ガス処理装置１５に流入させ、例えば一酸化炭素ガス等の有害成分を吸着除去して大気中に放散する。
【００１５】
フラーレンの製造が開始されると、予め設定された時間間隔でサンプリング装置１３を稼働させて排ガス中よりフラーレン含有すす状物質の回収を行う。先ず、エアシリンダ４７を駆動して吸込み部２３を排ガス導出配管１２内に挿入する。次いで、排気ポンプ３８を運転して吸引口２７より排ガスを吸引し、吸込み部本体２６の内管３１内を通過させて排ガス導出口３６から捕集部３９に流入させる。捕集部３９では、捕集部３９に設けられたフィルタにより排ガス中のフラーレン含有すす状物質は捕集され、排ガスは透過して排気ポンプ３８の出口から排出する。なお、吸引する排ガス量は、全排ガス量に対して１／５０〜１／１００００であるが、フラーレン製造炉１１内でのより動的状態を把握しフラーレンの製造条件の調整を行う場合は、サンプリング時間を短縮するため、吸引する排ガス量を多くする。また、フラーレン製造炉１１内での平均的な状態を把握してフラーレンの製造条件の調整を行う場合は、サンプリング時間を長くするため、吸引する排ガス量を少なくする。捕集部３９のフィルタに品質測定に十分な量のフラーレン含有すす状物質が回収されると、排気ポンプ３８の運転を停止し、エアシリンダ４７を運転して吸込み部２３を排ガス導出配管１２内から退避する。
【００１６】
捕集部３９のフィルタで捕集されたフラーレン含有すす状物質を、捕集部３９から回収し、フラーレンの品質測定工程に送る。フラーレンの品質測定工程では、例えば、有機溶剤等のフラーレンを溶解する溶媒中にフラーレン含有すす状物質を分散させて、フラーレンのみを抽出し、液体クロマトグラフ等を用いてフラーレンの定量分析を行う。
その結果、例えば、Ｃ６０のフラーレンを製造することが目的の場合、フラーレンの生成量が少ない場合は、製造炉１１へ供給する炭素含有化合物や酸素含有ガスの量を調整し、また該製造炉１１内の圧力や流速を調整する等の対応を行う。以上のように、フラーレンの製造条件を調整することが可能となる。
【００１７】
図４に示すように、本発明の第２の実施の形態に係るフラーレンの製造設備４８は、フラーレン含有すす状物質を付着させて回収する付着回収機構４９が設けられた捕集手段５０と、捕集手段５０を排ガス導出配管１２に対して出し入れする駆動手段２２を有したサンプリング装置５１が排ガス導出配管１２に取付けられていることが特徴である。なお、第１の実施の形態に係るフラーレンの製造設備１０と同一の構成要素には同一の符号を付して詳細な説明は省略する。
捕集手段５０に設けられた付着回収機構４９には、フラーレン含有すす状物質を付着させる付着部５２と、付着したフラーレン含有すす状物質を掻き取って回収するガスシール性を備えた回収部５３を有している。付着部５２は、例えば、ステンレス鋼、ハステロイ、インコネル等の耐熱金属を使用して作製され、内部を冷却することにより外表面側の温度を低く（例えば、２００〜６００℃）保つことにより、排ガス中のフラーレン含有すす状物質を付着させる。回収部５３は、付着部５２の周囲に付着したフラーレン含有すす状物質を掻き落とす掻き取り部材の一例である掻き取り刃５４と、掻き取り刃５４を支持して掻き落としたフラーレン含有すす状物質を収納する回収ボックス５５を下側に有している。回収部５３の一端側にある分岐管５６は、排ガス導出配管１２に取付けられている。また、分岐管５６の内側には、付着部５２を挿通させ排ガス導出配管１２側が拡径したテーパー孔５８が形成された分離壁５９が設けられている。付着部５２は、外管２９と、図示しない中管からなる２重管の冷却構造５９ａを有しており、基部側は端板３２に固定されて閉じており、付着部５２の先側で中管は外管２９と連通している。更に、付着部５２の基部側において、外管２９には冷却水導入口３４が、中管には冷却水導出口３５がそれぞれ設けられている。
【００１８】
回収部５３の他端側には、付着部５２を軸受４０を介して支持する支持部５７が設けられている。また、付着部５２の基部側には固定板４２が接続されており、支持部５７及び固定板４２には耐熱性のベローズ４３が取付けられている。付着部５２の先側には、分離壁５９に形成されたテーパー孔５８を閉じる蓋６０が設けられ、更にその先側には分岐管５６の接続口６１を閉じる蓋６２が設けられている。なお、蓋６０、６２は、例えば、ステンレス鋼、ハステロイ、インコネル等の耐熱金属を使用して作製することができる。駆動手段２２は、付着部５２の端板３２に一端側が固定されたピストン４６と、このピストン４６を進退させる、例えばエアシリンダ４７を有している。
回収ボックス５５には、回収したフラーレン含有すす状物質を取り出すための取り出し手段５５ａが接続されている。取り出し手段５５ａには、排出バルブ６３を介して回収ボックス５５と接続している保留槽６４と、開閉バルブ６５を介して保留槽６４に接続している貯留ボックス６６と、保留槽６４及び貯留ボックス６６内を排気する排気ポンプ３８が設けられている。
【００１９】
このような構成とすることにより、エアシリンダ４７を駆動させてピストン４６を押し出し、付着部５２を排ガス導出配管１２内に挿入することができる。その際、付着部５２を支持している軸受４０は、一方側は支持部５７で、他方側は固定板４２とベローズ４３でそれぞれシールされているので、排ガスが洩れたり、空気が排ガス導出配管１２内に流入することを防止できる。また、冷却水導入口３４より冷却水を外管２９の基部側から導入し、先部側で中管内に流入させて中管の基部側から冷却水導出口３５より排出することができ、付着部５２を冷却することができる。また、付着部５２が冷却されるため、熱伝導により付着部５２の先側に設けられた蓋６０、６２の冷却も間接的に行うことができる。
図５に示すように、エアシリンダ４７を駆動させてピストンを後退させて付着部５２を排ガス導出配管１２内から後退させると、付着部５２の外表面は掻き取り刃５４内を摺動しながら後退するので、外表面に付着したフラーレン含有すす状物質を回収ボックス５５内に掻き落とすことができる。付着部５２の後退が完了すると、排ガス導出配管１２の接続口６１は蓋６２で、またテーパー孔５８は蓋６０でそれぞれ閉じられるので、回収ボックス５５を排ガス導出配管１２に対して密封することができる。そのため、排出バルブ６３を開けて、回収ボックスの上側に設けられたガス流入口６７から、例えば窒素ガスを流入させながら排気ポンプ３８で保留槽６４内を排気すると、回収したフラーレン含有すす状物質を保留槽６４内に移動させることができる。更に排出バルブ６３を閉じて、排気ポンプ３８で貯留ボックス６６内を真空状態としてから開閉バルブ６５を開けると、圧力差を利用して保留槽６４内のフラーレン含有すす状物質を貯留ボックス６６内に移すことができる。
【００２０】
本発明の第２の実施の形態に係るフラーレンの製造設備４８を適用したフラーレンの製造方法は、排ガス中よりフラーレン含有すす状物質の採取をサンプリング装置５１を用いて行うこと以外は第１の実施の形態に係るフラーレンの製造装置１０を使用したフラーレンの製造方法と実質的に同じであるので、サンプリング装置５１の使用方法についてのみ説明し、その他のフラーレンの製造方法についての詳細な説明は省略する。
先ず、サンプリング装置５１の付着部５２が排ガス導出配管１２内から退避していることを確認し、冷却水導入口３４から冷却水を流入し冷却水導出口３５から排出させて付着部５２を冷却する。フラーレンの製造が開始されると、予め設定された時間間隔でサンプリング装置５１を稼働させて排ガス中よりフラーレン含有すす状物質の回収を行う。先ず、エアシリンダ４７を駆動して付着部５２を排ガス導出配管１２内に挿入する。付着部５２の表面温度は２００〜６００℃と排ガス温度に比べて低いので、排ガス中のフラーレン含有すす状物質は付着部５２の表面に接触すると急激に温度が低下してその表面に付着する。特に、フラーレンは高温の排ガス中では気相状態であるが、付着部５２に接触して温度が低下すると凝縮する。このため、排ガス中より特にフラーレンを効率的に付着させることができる。
【００２１】
付着部５２に品質測定に十分な量のフラーレン含有すす状物質が付着すると、エアシリンダ４７を駆動して付着部５２を排ガス導出配管１２内から後退する。その際、付着部５２は、掻き取り刃５４内を摺動しながら後退するので、表面に付着したフラーレン含有すす状物質は掻き落とされて回収ボックス５５内に落下する。付着部５２の後退が完了すると、接続口６１及びテーパー孔５８はそれぞれ蓋６２、６０で閉じられ、回収ボックス５５は排ガス導出配管１２に対して気密状態となる。そこで、ガス流入口６７から窒素ガスを流入させながら保留槽６４内を排気ポンプ３８で排気すると、窒素ガスの流れに乗って、回収ボックス５５内に堆積しているフラーレン含有すす状物質は保留槽６４内に移動する。次いで、排出バルブ６３を閉じて、排気ポンプ３８で貯留ボックス６６内を真空状態にして開閉バルブ６５を開け、保留槽６４内のフラーレン含有すす状物質を貯留ボックス６６内に移す。開閉バルブ６５を閉じて貯留ボックス６６を保留槽６４から切り離してフラーレン含有すす状物質を取り出し、フラーレンの品質測定工程に送って、フラーレンの定量分析を行う。
【００２２】
図６〜図８に示すように、本発明の第３の実施の形態に係るフラーレンの製造設備６８は、フラーレン含有すす状物質を捕捉し排ガスを透過させる濾過回収機構６９が設けられた捕集手段７０と、捕集手段７０を排ガス導出配管１２に対して出し入れする駆動手段２２を有したサンプリング装置７１が排ガス導出配管１２に取付けられていることが特徴である。なお、第１の実施の形態に係るフラーレンの製造設備１０と同一の構成要素には同一の符号を付して詳細な説明は省略する。
捕集手段７０は、排ガス導出配管１２設けた取付け部７０ａを介して排ガス導出配管１２に取付けられている。捕集手段７０の濾過回収機構６９には、濾過部７２と、濾過部７２を取り出す気密性の回収部７３が設けられている。濾過部７２は、例えば、ステンレス鋼、ハステロイ、インコネル等の耐熱金属を使用して作製され内部が水冷された濾過部支持体７３ａと、ステンレス鋼、ハステロイ、インコネル等の耐熱金属を使用して作製された濾過部本体７４を有している。濾過部支持体７３ａは、外管２９と、中管３０を備えた２重管の冷却構造７３ｂを有しており、基部側は端板３２に固定されて閉じており、濾過部支持体７３ａの先部側で外管２９の先端側には端板３３が接合されて中管３０は外管２９と連通状態となっている。更に、濾過部支持体７３ａの基部側において、外管２９には冷却水導入口３４が、中管３０には冷却水導出口３５がそれぞれ設けられている。濾過部本体７４は、排ガスの流れ方向に対向して排ガスの流入口７５が設けられた円筒形の濾材７６と、濾材７６を端板３３に固定する固定部材７７を有している。固定部材７７は、例えば、ステンレス鋼、ハステロイ、インコネル等の耐熱金属を使用して作製することができ、押え板７８と一端側が押え板７８に接続され他端側が端板３３にねじ止めされる支持棒７９を備えている。このような構成とすることにより、支持棒７９を端板３３にねじ込んで押え板７８で濾材７６を端板３３に押しつけることができ、濾材７６を端板３３の先端に固定することができる。
【００２３】
取付け部７０ａは、排ガス導出配管１２に接続した分岐配管８０と、分岐配管８０に取付けられたボールバルブ８１を有している。回収部７３は、ボールバルブ８１に一端側が接続され他端側にフランジ８２を備えた支持管８３と、濾過部支持体７３ａを支持する支持部材８４を有している。
支持部材８４は、濾過部支持体７３ａにガスケット８５とガスケット押え８６により固定された支持板８７と、支持板８７を支持管８３に接続する接続管８８を有している。なお、支持板８７と接続管８８とは、支持板８７に設けられたフランジ８９と接続管８８に設けられたフランジ９０の間にガスケット９０ａを介して固定している。また、接続管８８と支持管８３は、接続管８８に設けられたフランジ９１と支持管８３のフランジ８２との間にガスケット９２を介しクランプ９３で締めつけることにより接続している。
【００２４】
このような構成とすることにより、ボールバルブ８１を開けてエアシリンダ４７を駆動させ、ピストン４６を押し出して濾過部支持体７３ａを前進させ濾過部本体７４を排ガス導出配管１２内に挿入することができる。その際、濾過部支持体７３ａを支持している支持部材８４の支持板８７はガスケット８５、９０ａで、接続管はガスケット９２でそれぞれシールされているので、排ガスが洩れたり、空気が排ガス導出配管１２内に流入することを防止できる。また、冷却水導入口３４より冷却水を外管２９の基部側から導入し、先部側で中管３０内に流入させて中管３０の基部側から冷却水導出口３５より排出することができ、濾過部支持体７３ａを冷却することができる。また、濾過部支持体７３ａが冷却されるため、熱伝導により濾過部支持体７３ａの先側に設けられた濾過部本体７４の冷却も間接的に行うことができる。
図７に示すように、エアシリンダ４７を駆動させてピストン４６を後退させて濾過部支持体７３ａを後退させて濾過部本体７４を排ガス導出配管１２内から退避させてボールバルブ８１を閉じると、排ガス導出配管１２と回収部７３を分離することができる。そして、例えば、支持管８３の上側に設けられたガス流入口９４から窒素ガスを回収部７３内に流入させて、支持管８３の下側に設けられたガス流出口９５から排出することにより、濾過部本体７４を急速に冷却することができ、クランプ９３を外して、濾過部７２を取り出すことができる。
【００２５】
本発明の第３の実施の形態に係るフラーレンの製造設備６８を適用したフラーレンの製造方法は、排ガス中よりフラーレン含有すす状物質の捕集をサンプリング装置７１を用いて行うこと以外は第１の実施の形態に係るフラーレンの製造装置１０を使用したフラーレンの製造方法と実質的に同じであるので、サンプリング装置７１の使用方法についてのみ説明し、その他のフラーレンの製造方法についての詳細な説明は省略する。
先ず、サンプリング装置７１の濾過部本体７４が回収部７３内に収納され、ボールバルブ８１が閉じていることを確認し、冷却水導入口３４から冷却水を流入し冷却水導出口３５から排出させて濾過部支持体７３ａを冷却する。フラーレンの製造が開始されると、予め設定された時間間隔でサンプリング装置７１を稼働させて排ガス中よりフラーレン含有すす状物質の回収を行う。先ず、ボールバルブ８１を開けてエアシリンダ４７を駆動して濾過部本体７４を排ガス導出配管１２内に挿入する。濾過部本体７４には、流入口７５が排ガスの流れに対向して設けられているので、排ガスは流入口７５から濾過部本体７４内に流入する。濾過部本体７４の側壁部分は濾材７６で構成されているので、排ガスはこの濾材７６を透過して濾過部本体７４の外部に流出できるが、排ガス中に浮遊しているフラーレン含有すす状物質は濾材７６に捕捉される。従って、濾過部本体７４の内部には、徐々にフラーレン含有すす状物質が堆積していく。
【００２６】
濾過部本体７４の内部に品質測定に十分な量のフラーレン含有すす状物質が堆積すると、エアシリンダ４７を駆動して濾過部本体７４を排ガス導出配管１２内から後退させ、回収部７３内に収納して、ボールバルブ８１を閉じる。次いで、ガス流入口９４から窒素ガスを回収部７３内に流入させガス流出口９５から排出させることにより窒素ガス流を形成し、濾過部本体７４を冷却する。濾過部本体７４が冷却されたのを確認して、クランプ９３を取り外して濾過部７２を回収部７３から取り出す。取り出された濾過部７２から、濾過部本体７４の先端側に設けられている固定部材７７を取り外し濾材７６を回収し、フラーレンの品質測定工程に送って、フラーレンの定量分析を行う。
【００２７】
以上、本発明の実施の形態を説明したが、本発明は、この実施の形態に限定されるものではなく、例えば、第１及び第２の実施の形態では軸受のガスシールをベローズを使用して行ったが、ガスシール性を備えた軸受を使用することもできる。ガスシール性を有する軸受を使用することによりサンプリング装置の構造を簡単にすることができる。第２の実施の形態で付着部の先端に耐熱金属製の蓋を設けたが、排ガス導出配管の接続口を閉じる蓋部分まで冷却可能な構造とすれば、蓋を耐熱金属の代りに銅を用いて作製することができる。第３の実施の形態では、フラーレン含有すす状物資の捕捉に濾材を使用したが、側面に多数の孔が形成された耐熱金属性の管を使用することもできる。また、本実施の形態では、サンプリング装置を排ガス導出配管に取付けたが、製造炉本体、あるいは炉頂部に取付けてもよい。更に、発明の要旨を変更しない範囲での変更は可能であり、前記したそれぞれの実施の形態や変形例の一部又は全部を組み合わせて本発明のフラーレンの製造設備及びフラーレンの製造方法を構成する場合にも本発明は適用される。
【００２８】
【発明の効果】
請求項１〜４記載のフラーレンの製造設備においては、サンプリング装置は冷却構造を備えフラーレン含有すす状物質を捕集する捕集手段と、捕集手段を排ガスの流路に対して進退させる駆動手段を備えているので、フラーレンの製造条件の変動を防止して高温の排ガス中からフラーレン含有すす状物質を回収することが可能となる。
【００２９】
特に、請求項２記載のフラーレンの製造設備においては、捕集手段にはフラーレン含有すす状物質を排ガスと共に吸引して回収する吸引回収機構が設けられているので、最も簡便にフラーレン製造設備内の高温の排ガス中からフラーレン含有すす状物質を回収することが可能となる。
【００３０】
請求項３記載のフラーレンの製造設備においては、捕集手段にはフラーレン含有すす状物質を付着させて回収する付着回収機構が設けられているので、フラーレン製造設備内の高温の排ガス中からフラーレン含有率の高いフラーレン含有すす状物質を回収することが可能となる。
【００３１】
請求項４記載のフラーレンの製造設備においては、捕集手段には排ガス中からフラーレン含有すす状物質を捕捉し排ガスを透過させる濾過回収機構が設けられているので、フラーレンの製造条件の変動を防止して、フラーレン製造設備内の高温排ガス中からフラーレン含有すす状物質を多量に回収することが可能となる。
【００３２】
請求項５記載のフラーレンの製造方法においては、請求項１〜４のいずれか１項に記載のフラーレンの製造設備を用い、サンプリング装置でフラーレン含有すす状物質を採取し、フラーレン含有すす状物質からフラーレンを抽出しその品質を測定して、フラーレンの製造条件を調整するので、フラーレンの製造条件の調整を的確に行うことができ、フラーレンの品質を安定させると共に、歩留りを向上させることが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１の実施の形態に係るフラーレンの製造設備の全体構成を示すブロック図である。
【図２】同フラーレンの製造設備に備えられたサンプリング装置の説明図である。
【図３】同フラーレンの製造設備に備えられたサンプリング装置の吸込み部の説明図である。
【図４】本発明の第２の実施の形態に係るフラーレンの製造設備に備えられたサンプリング装置の説明図である。
【図５】同フラーレンの製造設備に備えられたサンプリング装置からのフラーレン含有すす状物質の回収方法を示す説明図である。
【図６】本発明の第３の実施の形態に係るフラーレンの製造設備に備えられたサンプリング装置の説明図である。
【図７】同フラーレンの製造設備に備えられたサンプリング装置からのフラーレン含有すす状物質の回収方法を示す説明図である。
【図８】同フラーレンの製造設備に備えられたサンプリング装置の濾過部本体の説明図である。
【符号の説明】
１０：フラーレンの製造設備、１１：フラーレン製造炉、１２：排ガス導出配管、１３：サンプリング装置、１４：回収装置、１５：排ガス処理装置、１６：製造炉本体、１７：炉頂部、１８：バーナ部、１９：回収装置本体、２０：貯留槽、２０ａ：吸引回収機構、２１：捕集手段、２２：駆動手段、２３：吸込み部、２４：吸引部、２５：取付け部、２６：吸込み部本体、２７：吸引口、２８：先部、２９：外管、３０：中管、３１：内管、３１ａ：冷却構造、３２、３３：端板、３４：冷却水導入口、３５：冷却水導出口、３６：排ガス導出口、３７：排ガス配管、３８：排気ポンプ、３９：捕集部、４０：軸受、４１：取付け板、４２：固定板、４３：ベローズ、４４：フランジ部、４５：フランジ、４６：ピストン、４７：エアシリンダ、４８：フラーレンの製造設備、４９：付着回収機構、５０：捕集手段、５１：サンプリング装置、５２：付着部、５３：回収部、５４：掻き取り刃、５５：回収ボックス、５５ａ：取り出し手段、５６：分岐管、５７：支持部、５８：テーパー孔、５９：分離壁、５９ａ：冷却構造、６０：蓋、６１：接続口、６２：蓋、６３：排出バルブ、６４：保留槽、６５：開閉バルブ、６６：貯留ボックス、６７：ガス流入口、６８：フラーレンの製造設備、６９：濾過回収機構、７０：捕集手段、７０ａ：取付け部、７１：サンプリング装置、７２：濾過部、７３：回収部、７３ａ：濾過部支持体、７３ｂ：冷却構造、７４：濾過部本体、７５：流入口、７６：濾材、７７：固定部材、７８：押え板、７９：支持棒、８０：分岐配管、８１：ボールバルブ、８２：フランジ、８３：支持管、８４：支持部材、８５：ガスケット、８６：ガスケット押え、８７：支持板、８８：接続管、８９、９０：フランジ、９０ａ：ガスケット、９１：フランジ、９２：ガスケット、９３：クランプ、９４：ガス流入口、９５：ガス流出口
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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