(57)【要約】【課題】良好な形状保持性を有しつつも、廃棄時の環境負荷が小さく焼却やリサイクルが容易な複合シートを提供する。【解決手段】引張弾性率が１０ＧＰａ以上である延伸ポリエチレン系樹脂シート１の少なくとも片面に熱可塑性樹脂フィルム２が積層されてなる積層シート４と引張弾性率が１０ＧＰａ以上である延伸ポリプロピレン系樹脂シート５の少なくとも片面に熱可塑性樹脂フィルム３が積層されてなる積層シート８とが（好ましくは、不織布を介して）積層されてなる。【選択図】　図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
引張弾性率が１０ＧＰａ以上である延伸ポリエチレン系樹脂シートの少なくとも片面に熱可塑性樹脂フィルムが積層されてなる積層シートと、引張弾性率が１０ＧＰａ以上である延伸ポリプロピレン系樹脂シートの少なくとも片面に熱可塑性樹脂フィルムが積層されてなる積層シートとが積層されてなることを特徴とする複合シート。
【請求項２】
引張弾性率が１０ＧＰａ以上である延伸ポリエチレン系樹脂シートの少なくとも片面に熱可塑性樹脂フィルムが積層されてなる積層シートと、引張弾性率が１０ＧＰａ以上である延伸ポリプロピレン系樹脂シートの少なくとも片面に熱可塑性樹脂フィルムが積層されてなる積層シートとが不織布を介して積層されてなることを特徴とする複合シート。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は複合シートに関し、詳しくは曲げや捻りなどの外力に対して変形し難く形状保持性を有する樹脂製の複合シートに関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来、曲げや捻りなどの外力に対して変形し難く形状保持性を有する材料としては金属製のものが多用され、例えば袋状物などの形状保持材、各種ハンガーなどの材料、ブラジャーなど各種衣類において形状保持性を高めるために用いられる種々の保形ワイヤー、光ファイバーケーブルなど各種ケーブルに用いられるテンションメンバー類、医療用カテーテルなどの形状保持材などに用いられていた。
しかし、金属製のものは水分などによって錆びたり劣化したりし易いという問題、衣類などに用いた場合には身体を傷つけるおそれがあるという問題、廃棄時に分別する必要があり手間がかかるという問題などがあった。
【０００３】
上記の問題を解決するため、近年は金属を用いない形状保持材が要望されており、例えば衣類の保形ワイヤーとして、スーパーエンジニアリングプラスチックス又は延伸により長さ方向に分子配向された汎用エンジニアリングプラスチックスからなるカップワイヤーが開示されている（特許文献１参照）。
【０００４】
【特許文献１】
特開２００１−１３１８０７号公報
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、本発明者等の検討によれば、上記のような保形ワイヤーにおいては、廃棄時に有害物を排出するなど環境負荷が大きくなることや、単に延伸により分子配向させるだけでは必ずしも充分な形状保持性を発揮しないこと等の問題があり、この双方の問題を必ずしも充分に解決できるものではなかった。
【０００６】
本発明の目的は、上記従来の形状保持材の問題点に鑑み、樹脂製の複合シートであって、衣類などの形状保持材として用いた場合に、良好な形状保持性を有しつつも、廃棄時の環境負荷が小さく焼却やリサイクルが容易な複合シートを提供することにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
請求項１記載の複合シートは、引張弾性率が１０ＧＰａ以上である延伸ポリエチレン系樹脂シートの少なくとも片面に熱可塑性樹脂フィルムが積層されてなる積層シートと、引張弾性率が１０ＧＰａ以上である延伸ポリプロピレン系樹脂シートの少なくとも片面に熱可塑性樹脂フィルムが積層されてなる積層シートとが積層されてなることを特徴とする。
請求項２記載の複合シートは、引張弾性率が１０ＧＰａ以上である延伸ポリエチレン系樹脂シートの少なくとも片面に熱可塑性樹脂フィルムが積層されてなる積層シートと、引張弾性率が１０ＧＰａ以上である延伸ポリプロピレン系樹脂シートの少なくとも片面に熱可塑性樹脂フィルムが積層されてなる積層シートとが不織布を介して積層されてなることを特徴とする。
【０００８】
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明の複合シートは、引張弾性率が１０ＧＰａ以上である延伸ポリエチレン系樹脂シート及び延伸ポリプロピレン系樹脂シートが用いられる。
【０００９】
上記引張弾性率は、低すぎると樹脂シートとしての曲げ剛性が低下し過ぎて形状保持性が不充分になり易いので１０ＧＰａ以上とされる。引張弾性率の上限は特に認められないが、７０ＧＰａを越える場合は、樹脂シートの剛性が大きくなり過ぎて割れ等が発生し易くなる傾向があるので注意を要する。
【００１０】
また上記樹脂シートは延伸されたものが用いられ、その延伸倍率は、小さ過ぎると引張強度及び弾性率などの機械的強度が低くなるため充分な形状保持性が得られ難くなる傾向があり、大き過ぎると横裂けしやすくなる傾向があるので１３〜４０倍であることが好ましく、より好ましくは２０〜３５倍である。
【００１１】
上記延伸ポリエチレン系樹脂シートを構成するポリエチレン系樹脂としては、フィルム形成能を有する任意のポリエチレン系樹脂が使用でき、例えば、高密度ポリエチレン樹脂、中密度ポリエチレン樹脂、低密度ポリエチレン樹脂、線状低密度ポリエチレン樹脂、エチレン−ペンテン−１共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸エステル共重合体、エチレン−塩化ビニル共重合体、等が挙げられ、高密度ポリエチレン樹脂が好適に使用される。
【００１２】
上記延伸ポリプロピレン系樹脂シートを構成するポリプロピレン系樹脂としては、フィルム形成能を有する任意のポリプロピレン系樹脂が使用でき、例えば、ポリプロピレン樹脂、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−プロピレン−ブテン共重合体等が挙げられ、ポリプロピレン樹脂が好適に使用される。
【００１３】
上記高密度ポリエチレン樹脂の密度は小さくなると延伸しても機械的強度が向上しなくなるので、０．９４ｇ／ｃｍ３以上が好ましい。
又、高密度ポリエチレン樹脂の重量平均分子量は、小さくなり過ぎると延伸しても機械的強度があまり向上せず、大きくなり過ぎるとシート成形や延伸がしにくくなるので、２０万〜５０万が好ましく、メルトインデックス（ＭＩ）はシート成形性が優れている０．１〜２０が好ましく、より好ましくは０．２〜１０である。
【００１４】
上記高密度ポリエチレンは単独で用いてもよいが、他のポリオレフィンを高密度ポリエチレン１００重量部に対し３０重量部以下の割合で混入させてもよい。併用される他のポリオレフィンとしては、例えば、低密度ポリエチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリ酢酸ビニルなどを挙げることができる。
【００１５】
更に上記高密度ポリエチレンは架橋されたものが用いられてもよい。この場合得られる樹脂シートのゲル分率は２０％以上であることが好ましい。
【００１６】
本発明における延伸ポリエチレン系樹脂シートや延伸ポリプロピレン系樹脂シート（以下、単に「延伸樹脂シート」ともいう）の延伸方法は従来公知の任意の方法が採用されてよいが、１３〜４０倍と高度に延伸するには、樹脂シートを圧延した後、延伸又は延伸を複数回繰り返す多段延伸する方法が好ましい。
【００１７】
上記圧延は、樹脂シートを一対の反対方向に回転するロールに供給し、押圧してシートの厚みを薄くすると共に伸長する方法であり、圧延されたシートは延伸シートとは異なり、樹脂が配向されることなく緻密になっているので、高度に延伸しやすくなっている。
【００１８】
圧延温度は、低くなると均一に圧延できず、高くなると溶融切断するので、圧延する際のロール温度は、圧延する樹脂シートに用いられる樹脂の「融点−４０℃」〜融点の範囲が好ましく、より好ましくは、樹脂の「融点−３０℃」〜「融点−５℃」である。
【００１９】
尚、本発明において、融点とは示差走査型熱量測定機（ＤＳＣ）で熱分析を行った際に認められる、結晶の融解に伴う吸熱ピークの最大点をいう。
【００２０】
又、圧延倍率は小さいと後の延伸に負担がかかり、大きくするのは圧延が困難になるので４〜１０倍が好ましい。尚、本発明において、圧延倍率及び延伸倍率は、圧延又は延伸前のシートの断面積を圧延又は延伸後のシートの断面積で徐した値である。
【００２１】
上記延伸は、従来公知の任意の方法でよく、例えば、ロール延伸法、ゾーン延伸法により、ヒータや熱風により加熱しながら延伸する方法が挙げられる。
【００２２】
延伸温度は、低くなると均一に延伸できず、高くなるとシートが溶融切断するので、延伸樹脂シートに用いられる樹脂の「融点−６０℃」〜融点の範囲が好ましく、より好ましくは、樹脂の「融点−５０℃」〜「融点−５℃」である。
【００２３】
又、圧延後の延伸倍率は、全体の延伸倍率が１３〜４０倍とするには、圧延倍率を考慮し、全体の延伸倍率がこの範囲にはいるように決定すればよいが、圧延後の延伸が少ないと機械的強度が向上しないので、２倍以上が好ましく、より好ましくは３倍以上である。尚、全体の延伸倍率は圧延倍率と圧延後の延伸倍率を乗じた数値である。
【００２４】
上記延伸樹脂シートは、薄くなると機械的強度が低下し、厚くなると延伸方向に割れやすくなるため、その厚みは一般に０．０５〜１．５ｍｍであり、好ましくは０．１５〜０．７ｍｍである。
【００２５】
本発明においては、上記延伸樹脂シートの少なくとも片面に熱可塑性樹脂フィルムが積層されてなる積層シートが用いられる。熱可塑性樹脂フィルムが積層されることにより、上記延伸樹脂シートの割れを防止し易くなり、また、これらのシートを積層する際の熱融着性などを向上することができる。
【００２６】
上記熱可塑性樹脂フィルムを構成する熱可塑性樹脂としては、延伸オレフィン系樹脂シートと強固に接着されるものが好ましいので、例えば、高密度ポリエチレン樹脂、中密度ポリエチレン樹脂、低密度ポリエチレン樹脂、線状低密度ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−ペンテン−１共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸エステル共重合体、エチレン−塩化ビニル共重合体、エチレン−プロピレン−ブテン共重合体等のオレフィン系樹脂が好適に使用できる。
【００２７】
上記熱可塑性樹脂が、上記延伸樹脂シートを構成する樹脂の融点より低い融点を有し、且つ該樹脂に接着しうるものであると、例えば熱融着などの接着手段により熱可塑性樹脂フィルムを積層する際に、延伸樹脂シートが実質的に熱収縮することなく接着しうる点で好ましい。より好ましくは、上記熱可塑性樹脂の融点が上記樹脂シートを構成する樹脂の融点より５〜５０℃低い融点を有するものである。
【００２８】
従って、例えば上記延伸ポリエチレン系樹脂シートを構成する樹脂が高密度ポリエチレン樹脂の場合、上記熱可塑性樹脂は線状低密度ポリエチレン樹脂又は低密度ポリエチレン樹脂が好ましい。
【００２９】
上記熱可塑性樹脂フィルムの厚みとしては、特に限定されないが、厚過ぎると得られる複合シートの機械的強度が低下しやすくなるので、一般に０．０１〜０．３ｍｍであり、好ましくは０．０２〜０．１ｍｍである。
【００３０】
上記熱可塑性フィルムは、上記延伸樹脂シートの片面に積層されたものであってもよいし、両面に積層されたものであってもよい。
【００３１】
本発明の複合シートは、上記延伸ポリエチレン系樹脂シートの少なくとも片面に熱可塑性樹脂フィルムが積層されてなる積層シートと上記延伸ポリプロピレン系樹脂シート５の少なくとも片面に熱可塑性樹脂フィルムが積層されてなる積層シートとが積層されてなるものである。
【００３２】
上記積層シートは、請求項２に示すように、不織布を介して積層されたものであると、積層シート同士が更に確実に積層され、形状保持性が向上する点で好ましい。
【００３３】
上記不織布としては、紡績機，織機，編機を用いずに繊維を接合させてつくった布状のものであれば特に限定されないが、上記延伸樹脂シートに熱融着などによる積層がし易い点で、ポリオレフィン系やポリエステル系などの熱可塑性樹脂系繊維からなるものが好ましい。上記不織布の坪量は１０〜３００ｇ／ｍ２であるものが好ましく、さらに好ましくは２０〜２００ｇ／ｍ２である。
【００３４】
上記不織布の繊維を構成する熱可塑性樹脂が、延伸樹脂シートを構成する樹脂の融点より低い融点を有し、且つ該樹脂に接着しうる樹脂であると、例えば熱融着などの接着手段により積層する際に、延伸樹脂シートが実質的に熱収縮することなく接着しうる点で好ましい。より好ましくは、上記熱可塑性樹脂の融点が上記延伸樹脂シートを構成する樹脂の融点より５〜５０℃低い融点を有するものである。
【００３５】
従って、上記熱可塑性樹脂としては、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、エチレン酢酸ビニル樹脂（ＥＶＡ）などが挙げられ、また、延伸樹脂シートを構成する樹脂が高密度ポリエチレン樹脂の場合、上記熱可塑性樹脂は線状低密度ポリエチレン樹脂、低密度ポリエチレン樹脂又はエチレン酢酸ビニル樹脂（ＥＶＡ）が好ましい。
【００３６】
上記複合シートの積層方法としては、特に限定されないが、例えば、積層シート複数枚を重ね合わせてプレス板にて加熱しつつ加圧成形する方法などが好適である。この場合、積層される面には、ホットメルト接着剤を含む一般の接着剤を用いることができるが、積層シートの少なくとも片面に積層された熱可塑性樹脂フィルムが接着性や粘着性を有する場合には、この熱可塑性樹脂フィルムを挟んで積層シートが接するように重ね合わせて積層することも有効である。
【００３７】
また、不織布を介して積層する場合も上記同様に、ホットメルト接着剤を含む一般の接着剤を用いることができるが、積層シートの少なくとも片面に積層された熱可塑性樹脂フィルムが接着性や粘着性を有する場合には、この熱可塑性樹脂フィルムと不織布とが接するように重ね合わせて積層することも有効である。
【００３８】
上記積層シート複数枚の重ね合わせの方向としては、例えば、延伸方向が略同一方向となるように重ね合わせてもよいし、適宜複数枚の一部の延伸方向が直交するように重ね合わせてもよい。
【００３９】
（作用）
本発明の複合シートが良好な形状保持性を発揮する発現機構については、必ずしも明らかではないが、熱可塑性樹脂フィルムが積層された、引張弾性率が１０ＧＰａ以上である延伸ポリエチレン系樹脂シートと延伸ポリプロピレン系樹脂シートが用いられ強固に積層されることにより、延伸ポリエチレン系樹脂シートが有する剛性などの機械的特性と延伸ポリプロピレン系樹脂シートの有する機械的特性が相互作用を発揮し、引張や曲げなどの応力に対して高い剛性を有しつつも、変形量に対しては弾性領域が広い範囲を示し得るという優れた形状保持性が発現されると推定される。
上記積層シートが不織布を介して積層されたものであると、上記形状保持性の効果は更に確実なものとなる。
【００４０】
【実施例】
以下に実施例および比較例を示すことにより、図面を参照しつつ本発明を具体的に説明する。
尚、本発明は下記実施例のみに限定されるものではない。
【００４１】
図１は、本発明の複合シートの１例を示す模式断面図である。
また、図２は、本発明の他の１例を示す模式断面図である。
（実施例１）
図１に示す構成で、ポリプロピレン樹脂（日本ポリケム社製、「ＭＡ３」）を押出機に供給して樹脂温度２００℃で溶融した後、Ｔダイからシート状に吐出し、吐出された溶融混練物をロール温度１１５℃に制御したカレンダー成形機にて幅２００ｍｍ、厚さ４．５ｍｍのシートに成形して巻き取った。このポリプロピレン樹脂シートを１５０℃に加熱した圧延成形機を用いて圧延倍率６．２倍に圧延し、幅２００ｍｍ、厚み７２０μｍのポリプロピレン樹脂圧延シート（以下、「ＰＰ圧延シート」）を得た。
【００４２】
上記ＰＰ圧延シートを１５０℃に加熱された熱風加熱式の多段延伸装置にて３．５倍の多段延伸を行い、総延伸倍率２１．７倍、幅１３０ｍｍ、厚さ３６０μｍのポリエチレン樹脂延伸シート１（以下、「ＰＰ延伸シート」）を得た。得られたＰＰ延伸シートについて以下の方法で測定した引張弾性率は２８．５ＧＰａであった。
（引張弾性率の測定方法）
ＪＩＳ　Ｋ７１２７に準ずる引張試験により、試料長２００ｍｍ、幅１０〜１１ｍｍ、チャック間１００ｍｍ、試験速度１００ｍｍ／分にて測定した。
【００４３】
フィルム融着装置（甲南設計工業社製）を用いて上記ＰＰ延伸シートの両面に、幅１２０ｍｍ、厚さ３０μｍのポリプロピレン樹脂製フィルム２、３（東洋紡社製、「パイレンフィルム−ＣＴ」）を１６０℃の加熱ロールにて積層しながら熱融着し、厚さ４２０μｍのポリプロピレン樹脂積層シート４（以下、「ＰＰ積層シート」）を得た。
【００４４】
次に、高密度ポリエチレン樹脂（日本ポリケム社製、「ＨＹ５４０」）を同方向二軸混練押出機（プラスチック工学研究所社製）に供給して樹脂温度２００℃で溶融混練した後、溶融混練物をロール温度１１０℃に制御したカレンダー成形機にて幅２１０ｍｍ、厚さ６．５ｍｍのシートに成形して巻き取った。この高密度ポリエチレン樹脂シートを１２０℃に加熱した圧延成形機（積水工機製作所社製）を用いて圧延倍率９．４倍に圧延し、幅２００ｍｍ、厚み６９０μｍのポリエチレン樹脂圧延シート（以下、「ＰＥ圧延シート」）を得た。
【００４５】
上記ＰＥ圧延シートを１１０℃に加熱された熱風加熱式の多段延伸装置（協和エンジニアリング社製）にて３．０倍の多段延伸を行い、総延伸倍率２８．２倍、幅１２１ｍｍ、厚さ４００μｍのポリエチレン樹脂延伸シート５（以下、「ＰＥ延伸シート」）を得た。得られたＰＥシートの引張弾性率は１５．３ＭＰａであった（測定方法は上記ＰＰ延伸シート１の場合と同様）。
【００４６】
フィルム融着装置（甲南設計工業社製）を用いて上記ＰＥ延伸シートの両面に融点１２０℃、幅１１０ｍｍ、厚さ３０μｍの線状低密度ポリエチレン製フィルム６，７（積水フィルム社製、「ラミロン」）を１６０℃の加熱ロールにて積層しながら熱融着することにより厚さ４６０μｍのポリエチレン樹脂積層シート８（以下、「ＰＥ積層シート」）を得た。
【００４７】
上記ＰＰ積層シート４を２枚と上記ＰＥ積層シート８を１枚とを長さ３００ｍｍ幅１００ｍｍに切り取り、ＰＰ積層シート４／ＰＥ積層シート８／ＰＰ積層シート４の順で延伸方向が略同一方向となるように重ね合わせ、長さ３００ｍｍのプレス板にて加熱温度１３５℃に加熱しながら、積層圧力７．２ｋｇ／ｃｍ２で５分間加圧した。次に循環水にて冷却されたプレス成型機にて５分間５．６ｋｇ／ｃｍ２に加圧しながら冷却し、厚さ１．３０ｍｍのＰＥ−ＰＰ３層複合シートを得た。
【００４８】
（実施例２）
図２に示す構成で、実施例１と同様の方法で得られたＰＰ積層シート４の片面にフィルム融着装置（甲南設計工業製）を用いてＰＥ／ＰＰ製不織布９（バイリーン社製、目付量３０ｇ／ｍ２）を１６０℃の加熱ロールにて積層しながら熱融着することにより厚さ４５０μｍの不織布付きＰＰ積層シート１０を得た。
【００４９】
上記により得られた不織布付きＰＰ積層シート１０をＰＰ積層シート４の代わりに用いたこと以外は実施例１と同様にして、不織布付きＰＰ積層シート１０／ＰＥ積層シート８／不織布付きＰＰ積層シート１０の順で、不織布付きＰＰ積層シート１０の不織布面側がＰＥ積層シート８側に積層された厚さ１．３６ｍｍのＰＥ−不織布ＰＰ３層複合シートを得た。
【００５０】
（実施例３）
図３に示す構成の、実施例１と同様の方法で得られたＰＥ積層シート８を３枚およびＰＰ積層シート４を２枚を、ＰＰ積層シート４（０°）／ＰＥ積層シート８（０°）／ＰＥ積層シート８（９０°）／ＰＥ積層シート８（０°）／ＰＰ積層シート４（０°）の順で積層した厚さ２．２２ｍｍのＰＥ−ＰＰ５層複合シートを得た。なお、上記（　）の角度を表す数字は、シートを積層する際の延伸方向の重ね合わせ角度を意味し、（０°）は延伸方向を略同一方向に、（９０°）は延伸方向を略直交方向に重ね合わせたことを示す。また、積層条件は実施例１と同様に、長さ３００ｍｍのプレス板にて加熱温度１３５℃に加熱しながら、積層圧力７．２ｋｇ／ｃｍ２で５分間加圧し、次いで循環水にて冷却されたプレス成型機にて５分間５．６ｋｇ／ｃｍ２に加圧しながら冷却した。
【００５１】
（比較例１）
ＰＥ積層シート８の代わりに実施例１におけるＰＰ積層シート４を用いたこと以外は実施例１と同様にして厚さ１．２６ｍｍのＰＰ３層複合シートを得た。
【００５２】
ＰＰ積層シート４の代わりに実施例１におけるＰＥ積層シート８を用いたこと以外は実施例１と同様にして厚さ１．３８ｍｍのＰＰ３層複合シートを得た。
【００５３】
（評価）
実施例および比較例で得られた複合シートを延伸方向が略長手方向となるように長さ３００ｍｍ、幅３０ｍｍに切り取り、温度２３℃、スパン間距離２５０ｍｍ、変形速度１０ｍｍ／ｍｉｎにて曲げ試験を行い、曲げ弾性率を測定した。
【００５４】
また、１つの試料について曲げ試験を繰り返し行う繰り返し曲げ試験により弾性限界変形量および弾性限界応力を測定した。このとき、ｎ回目の試験では、変形速度１０ｍｍ／分にて変形量１０＋２（ｎ−１）ｍｍまで達したところで変形をとめ、さらに変形速度−１０ｍｍ／分にて変形量０ｍｍに戻している。１つの試料について見かけの曲げ応力を変形量に対してプロットして得られる応力−変形量線図で、弾性領域において上記線図が重ならなくなった変形量をもって弾性限界変形量とした。また、弾性限界応力は上記弾性限界変形量における見かけの曲げ応力とした。評価結果は表１に示した
【００５５】
【表１】
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【００５６】
表１より明らかなように、本発明における実施例においては、高い弾性率を有し、弾性限界変形量が大きいことで、良好な形状保持性を発揮しうることが判明した。
【００５７】
【発明の効果】
本発明の複合シートによれば、良好な形状保持性を有しつつも、廃棄時の環境負荷が小さく焼却やリサイクルが容易であり、衣類などの形状保持材として好適である。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の複合シートの構成例を示す模式断面図である。
【図２】本発明の複合シートの他の構成例を示す模式断面図である。
【図３】本発明の複合シートの他の構成例を示す模式断面図である。
【符号の説明】
１　延伸ポリプロピレン系樹脂シート（ＰＰ延伸シート）
２　熱可塑性樹脂フィルム（ポリプロピレン樹脂製フィルム）
４　積層シート（ＰＰ積層シート）
５　延伸ポリエチレン系樹脂シート（ＰＥ延伸シート）
６　熱可塑性樹脂フィルム（線状低密度ポリエチレン製フィルム）
８　積層シート（ＰＥ積層シート）
９　不織布
１０　不織布付きＰＰ積層シート
【図１】
2004114451.tif 000004
【図２】
2004114451.tif 000005
【図３】
2004114451.tif 000006