(57)【要約】【課題】型締力の小さい射出成形機を用い、後加工工程数を減少して、大型の光拡散板を効率的に製造することができる光拡散板の製造方法を提供する。【解決手段】光拡散剤を含有する熱可塑性樹脂の射出成形による液晶表示装置の光拡散板の製造方法において、固定型平面に複数個のゲートを有し、真空引き孔を備え、キャビティの主面がほぼ長方形でその対角線の長さが４００ｍｍ以上、深さが０．１〜５ｍｍである金型を用いて成形することを特徴とする光拡散板の製造方法。【選択図】　図１
2004117544.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
光拡散剤を含有する熱可塑性樹脂の射出成形による液晶表示装置の光拡散板の製造方法において、固定型平面に複数個のゲートを有し、真空引き孔を備え、キャビティの主面がほぼ長方形でその対角線の長さが４００ｍｍ以上、深さが０．１〜５ｍｍである金型を用いて成形することを特徴とする光拡散板の製造方法。
【請求項２】
キャビティ面積をｓｍｍ２、キャビティ深さをｔｍｍとしたとき、ゲートの個数が、
｛ｓ／（ｔ＋２）｝×１０−４
以上であり、かつ２ｎ個（ｎは１〜５）である請求項１記載の光拡散板の製造方法。
【請求項３】
主面がほぼ長方形のキャビティをほぼ同一形状の２ｎ個（ｎは１〜５）の長方形に分割し、それぞれの長方形の対角線の交点を中心とし、半径が該対角線の長さの０．１倍である円を描いたときに円内に１個のゲートが存在する請求項２記載の光拡散板の製造方法。
【請求項４】
金型がホットランナを有する請求項１記載の光拡散板の製造方法。
【請求項５】
金型がコールドランナを有する請求項１記載の光拡散板の製造方法。
【請求項６】
熱可塑性樹脂が、脂環式構造を有する樹脂である請求項１記載の光拡散板の製造方法。
【請求項７】
熱可塑性樹脂が、芳香族ビニル系単量体と低級アルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステル系単量体との共重合体である請求項１記載の光拡散板の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、光拡散板の製造方法に関する。さらに詳しくは、本発明は、型締力の小さい射出成形機を用い、後加工工程数を減少して、大型の光拡散板を効率的に製造することができる光拡散板の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
電圧をかけると分子の並び方が変化するという液晶の性質を利用した液晶表示装置は、携帯情報端末、車載用パネル、パソコンなどに広く用いられている。今後液晶表示装置の大型化、高性能化が進むことにより、ＣＲＴ表示装置を代替することが期待されている。液晶自体は発光しないので、液晶表示装置は外部の光源を必要とし、液晶表示装置の側縁に光源が配置されるサイドライト方式と、液晶表示装置の背部に光源が配置される直下方式が実用化されている。サイドライト方式は、装置ユニットを薄くすることができるが、輝度が低いので、輝度が要求される大型の液晶表示装置には、直下方式が適している。
直下方式の液晶表示装置では、装置筺体の背部に複数本の蛍光管などの光源を配置し、光拡散板により入射した光を拡散させて輝度の均一な面状の光に変換する。必要に応じて、蛍光管の背後に反射板を設け、光拡散板の裏面にグラデーション印刷を施し、光拡散板の前面に集光シート、拡散シートなどを設置する。光拡散板には、光線透過率と光拡散性のバランスがよく、反りがなく十分な強度を有することが要求される。
光拡散板の材料としては、光拡散剤を含有する熱可塑性樹脂の成形品が用いられる。光拡散板の成形法としては、押出成形法、キャスト法、射出成形法などがある。押出成形法によれば、光拡散板の原材料シートを効率的に生産することができるが、光拡散板にするための後加工に手間がかかり、材料の無駄が発生する。キャスト法によれば、強度が高く、光学的な歪みのない光拡散板を得ることができるが、生産性は高くはない。射出成形法によれば、後加工工程数が少なく、短時間で光拡散板を製造することができるが、キャビティ側面のサイドゲートから溶融した熱可塑性樹脂を射出する従来の方法では、大型の光拡散板の射出成形法による製造は技術的に困難であるのみならず、型締力の大きい大型の射出成形機が必要となることから、経済的な不利も予想される。
【特許文献１】
特開平５−２８１４０３号公報
【特許文献２】
特開平６−１０７８８１号公報
【特許文献３】
特開平８−３２７８０６号公報
【特許文献４】
ＷＯ０１／３２７７４号公報
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、型締力の小さい射出成形機を用い、後加工工程数を減少して、大型の光拡散板を効率的に製造することができる光拡散板の製造方法を提供することを目的としてなされたものである。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、上記の課題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、金型に複数個のゲートと真空引き孔を設け、キャビティ内を減圧にしつつ複数個のゲートから溶融樹脂を射出することにより、型締力の小さい射出成形機を用いて大型の光拡散板を効率的に製造し得ることを見いだし、この知見に基づいて本発明を完成するに至った。
すなわち、本発明は、
（１）光拡散剤を含有する熱可塑性樹脂の射出成形による液晶表示装置の光拡散板の製造方法において、固定型平面に複数個のゲートを有し、真空引き孔を備え、キャビティの主面がほぼ長方形でその対角線の長さが４００ｍｍ以上、深さが０．１〜５ｍｍである金型を用いて成形することを特徴とする光拡散板の製造方法、
（２）キャビティ面積をｓｍｍ２、キャビティ深さをｔｍｍとしたとき、ゲートの個数が、
｛ｓ／（ｔ＋２）｝×１０−４
以上であり、かつ２ｎ個（ｎは１〜５）である第１項記載の光拡散板の製造方法、
（３）主面がほぼ長方形のキャビティをほぼ同一形状の２ｎ個（ｎは１〜５）の長方形に分割し、それぞれの長方形の対角線の交点を中心とし、半径が該対角線の長さの０．１倍である円を描いたときに円内に１個のゲートが存在する第２項記載の光拡散板の製造方法、
（４）金型がホットランナを有する第１項記載の光拡散板の製造方法、
（５）金型がコールドランナを有する第１項記載の光拡散板の製造方法、
（６）熱可塑性樹脂が、脂環式構造を有する樹脂である第１項記載の光拡散板の製造方法、及び、
（７）熱可塑性樹脂が、芳香族ビニル系単量体と低級アルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステル系単量体との共重合体である第１項記載の光拡散板の製造方法、
を提供するものである。
さらに、本発明の好ましい態様として、
（８）真空引き孔から減圧することにより、射出開始時のキャビティ内圧力を５０ｋＰａ以下とする第１項記載の光拡散板の製造方法、
（９）脂環式構造を有する樹脂が、ノルボルネン系重合体である第４項記載の光拡散板の製造方法、
（１０）脂環式構造を有する樹脂が、ビニル脂環式炭化水素重合体である第４項記載の光拡散板の製造方法、及び、
（１１）光拡散剤が、ポリスチレン系重合体、ポリシロキサン系重合体若しくはこれらの架橋物からなる微粒子、炭酸カルシウム、シリカ及びタルクからなる群から選ばれる少なくとも１種である第１項記載の光拡散板の製造方法、
を挙げることができる。
【０００５】
【発明の実施の形態】
本発明の光拡散板の製造方法においては、光拡散剤を含有する熱可塑性樹脂の射出成形による液晶表示装置の光拡散板の製造方法において、固定型平面に複数個のゲートを有し、真空引き孔を備え、キャビティの主面がほぼ長方形でその対角線の長さが４００ｍｍ以上、深さが０．１〜５ｍｍである金型を用いて成形する。長方形の対角線の長さが４００ｍｍ未満の光拡散板は、従来のサイドゲート方式の金型を用いて射出成形することができるので、特に本発明方法を適用する必要はない。金型キャビティの深さは、得られる光拡散板の厚さとほぼ一致する。キャビティの深さは、０．５〜３ｍｍであることがより好ましい。厚さ０．１ｍｍ未満の光拡散板は、厚さが薄いことと、必要な光拡散性を得るための光拡散剤の含有量が多くなることから、強度が不足するおそれがある。光拡散板の厚さは５ｍｍ以下で十分な強度と光拡散性が得られる。
図１は、本発明方法に用いる金型の一態様の説明図である。本図に示す金型は、固定型平面１に、４個のゲートＡ、Ｂ、Ｃ及びＤを有し、真空引き孔Ｅを備えている。真空引き孔は、可動型に設けることもできる。本態様の金型は、キャビティの主面が縦３０３．４ｍｍ、横４０５．２ｍｍのほぼ長方形であり、したがってその対角線の長さは５０６．２ｍｍである。キャビティの深さは、図示していないが、１．０〜２．０ｍｍである。この金型を用いて射出成形することにより、３０２．５ｍｍ×４０４ｍｍ×１．０〜２．０ｍｍの光拡散板を得ることができる。
【０００６】
本発明方法においては、金型がホットランナを有することが好ましい。ホットランナの加熱方式に特に制限はなく、例えば、ランナマニホールドを加熱する外部加熱方式、ランナの中心に加熱体を設ける内部加熱方式のいずれともすることができる。外部加熱方式は、ランナ内の樹脂温度が均一で、樹脂流動における圧力損失が小さい。内部加熱方式は、熱効率が良好である。ホットランナを用いると、ランナ部材料を節減し、射出時間を短縮し、射出量低減により成形機の能力を有効に利用することができる。また、金型のランナ取り出し機構とその周辺装置が不要になる。さらに、金型の開閉距離を短縮してサイクルアップすることができ、溶融樹脂がゲートまできているので低い圧力で充填することができ、光学的歪みが少ない成形品を得ることができる。ピンポイントゲートを用いると、成形品はほとんど完成品に近い状態で得られ、後加工工程を大幅に短縮することができる。ホットランナを用いる場合、ニードルバルブによりゲートを開閉することが好ましい。ニードルバルブは、確実なシールが可能で、しかもゲート跡が目立たない良好な成形品を得ることができる。
本発明方法においては、金型にコールドランナを設けることもできる。コールドランナは、ホットランナと比べ、スプルー・ランナの部分が廃材となるデメリットがある。但し、金型は比較的安価に製作が可能となり、ゲートをピンポイントゲート又はサブマリンゲートとすることにより、成形品を自動切断し、しかも切断跡を小さく、目立たなくすることができる。
【０００７】
本発明方法において、固定型平面のゲートの大きさに特に制限はなく、成形品の大きさとゲートの個数に応じて適宜選択することができるが、通常は直径０．８〜４ｍｍであることが好ましく、直径１〜３ｍｍであることがより好ましい。ゲートの直径が０．８ｍｍ未満であると、樹脂の充填に時間がかかったり、あるいは、充填速度を速めると溶融樹脂がゲート部で発熱して劣化するおそれがある。ゲート部の直径が４ｍｍを超えると、ゲート跡が目立ち、後加工に手間がかかるおそれがある。
本発明方法において、ゲートの個数は、キャビティ面積をｓｍｍ２、キャビティ深さをｔｍｍとしたとき、
｛ｓ／（ｔ＋２）｝×１０−４
以上であり、かつ２ｎ個（ｎは１〜５）であることが好ましい。例えば、図１に示す態様の金型では、キャビティ寸法を３０３．４ｍｍ×４０５．２ｍｍ×１．５ｍｍとすると、
｛（３０３．４×４０５．２）／（１．５＋２）｝×１０−４　＝　３．５１
となり、したがってゲートの個数は４個であることが好ましい。ゲートの個数が｛ｓ／（ｔ＋２）｝×１０−４未満であると、溶融樹脂の流動に無理を生じ、完全充填に至らなかったり、成形品に歪みが残ったりするおそれがある。ゲートの個数を２ｎ個（ｎは１〜５）とすることにより、スプルーからゲートまでの距離をすべて等しくして、溶融樹脂を均一に流動させ、バランスよく射出成形することができる。ｎは１〜５、すなわちゲートの個数は２〜３２個であることが好ましい。ゲートの個数が６４個になると、金型のランナー構成が複雑になり、安定した射出成形を行うことが困難になるおそれがある。
【０００８】
図２（ａ）はゲート２個、図２（ｂ）はゲート４個、図２（ｃ）はゲート６個、図２（ｄ）はゲート８個、図２（ｅ）はゲート１６個の場合の位置関係を示す。ただし、図中において、●　はスプルー位置を、○　はゲート位置を示し、直線はランナーを表す。図２（ａ）〜（ｅ）の各図面において、スプルーから各ゲートに至るランナーの長さはすべて同一であり、射出された溶融樹脂は、複数個のゲートにおいて、すべて同じ距離のランナーを流動したのちキャビティを充填するので、均一で歪みのない成形品を得ることができる。また、複数個のゲートを設けることにより、それぞれのゲートからキャビティ内に送り込まれる溶融樹脂のキャビティ内での流動距離が短くなるので、１個のサイドゲートからキャビティ内に溶融樹脂を射出する場合に比べて樹脂圧力を低くすることができ、型締力の小さい小型の射出成形機を用いて大型の光拡散板を射出成形することが可能となる。
図２（ｃ）に示されるように、ゲートの数が６個であると、スプルーから各ゲートに至るランナーの距離はすべて同一であるが、ランナーの分岐点において、鋭角的に曲がる溶融樹脂と鈍角的に曲がる溶融樹脂は流動状態に差異を生ずるおそれがある。図２（ｂ）、図２（ｄ）及び図２（ｅ）に示されるように、ゲートの数が２ｎ個であると、ランナーはすべて直角に２つに分岐することができ、各分岐点及びゲートにおける溶融樹脂の流動状態をすべて等しくして、均一で光学的な歪みのない光拡散板を成形することができる。
【０００９】
本発明方法においては、ほぼ長方形のキャビティをほぼ同一形状の２ｎ個の長方形に分割し、それぞれの長方形の対角線の交点を中心とし、半径が該対角線の長さの０．１倍である円を描いたときに円内に１個のゲートが存在することが好ましく、半径が該対角線の長さの０．０５倍である円内に存在することがより好ましい。図３は、４個のゲートを有する金型のゲート位置の説明図である。ほぼ長方形のキャビティを、図に仮想的な点線で示すように、ほぼ同一形状の４個の長方形に分割する。２ｎ個の長方形への分割は、分割された長方形の縦横の比が１に最も近くなるような形状に分割することが好ましい。分割された長方形の縦横の比が１に最も近くなるような形状に分割することにより、キャビティ内の溶融樹脂の流動距離を短くして、良好な状態で成形することができる。分割された長方形の対角線ａとｂの交点を中心として、半径が該対角線の長さの０．１倍である円Ｏ内にゲートを設けることが好ましい。ゲートが該円Ｏの外側に位置すると、キャビティ内における溶融樹脂の流動に偏りを生じて、輝度均一性の良好な成形品を得ることが困難となるおそれがある。
【００１０】
本発明方法において、真空引き孔の材質に特に制限はないが、純鉄、鉄−銅系合金、鉄−炭素系合金、鉄−炭素−銅系合金、鉄−炭素−銅−ニッケル系合金、鉄−炭素（銅溶浸）系合金、鉄−ニッケル系合金、鉄−炭素−ニッケル系合金、オーステナイト系ステンレス鋼、マルテンサイト系ステンレス鋼、青銅系合金などの焼結金属が好ましい。真空引き孔の穴径は、成形する樹脂の流動性に応じて選択することができる。樹脂の流動性が比較的良好な場合は、穴径が０．０２〜０．０５ｍｍであることが好ましく、流動性が比較的不良な場合は、穴径が０．１〜０．２ｍｍであることが好ましい。
本発明方法において、真空引き孔は、通常１個以上ゲートが２個の場合はその中間に位置することが好ましく、ゲートが４個以上存在する場合は、４個のゲートにより形成される長方形の中央にあることが好ましい。図４は、８個のゲートを有する金型の真空引き孔位置の説明図である。図中において、○　はゲート位置を、◎　は真空引き孔位置を示す。各ゲートを仮想的に一点鎖線で結ぶことにより、図に示す３個の長方形が形成されるので、それぞれの長方形の中央に真空引き孔を設ける。キャビティ内において、長方形の４個のゲートから溶融樹脂が長方形の内側に向かって流動すると、長方形の内側の空気は真空引き孔から流出するので、溶融樹脂はキャビティ内を完全に充填し、寸法精度の良好な成形品を得ることができる。長方形の外側の空気は、金型の外周縁にガスベントを設けて逃がすことができる。本発明方法においては、射出開始時のキャビティ内圧力が５０ｋＰａ以下であることが好ましく、３５ｋＰａ以下であることがより好ましい。射出開始時のキャビティ内圧力が５０ｋＰａを超えると、溶融樹脂のキャビティへの充填が不十分となり、ガス焼けも発生するおそれがある。
【００１１】
本発明方法に用いる金型のキャビティの主面は、ほぼ長方形である。液晶表示装置の構造に応じて、金型のキャビティは、長方形の外周縁に多少の凹凸を設けるが、全体として長方形であるとみなして、本発明方法を適用することができる。図５は、金型のキャビティ主面の３例である。
本発明方法において、光拡散剤と熱可塑性樹脂の配合物中の光拡散剤の含有量に特に制限はなく、製造する光拡散板の厚さ、用途などに応じて適宜選択することができるが、通常は配合物中の光拡散剤の含有量が０．５〜２０重量％であることが好ましく、１〜１８重量％であることがより好ましい。
本発明方法に用いる熱可塑性樹脂に特に制限はなく、例えば、ポリエチレン、プロピレン−エチレン共重合体、ポリスチレン、芳香族ビニル系単量体と低級アルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステル系単量体との共重合体、テレフタル酸−エチレングリコール−シクロヘキサンジメタノール共重合体、ポリカーボネート、アクリル樹脂、脂環式構造を有する樹脂などを挙げることができる。これらの中で、芳香族ビニル系単量体と低級アルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステル系単量体との共重合体や脂環式構造を有する重合体樹脂は、流動性が良好であり、ウェルド強度が大きいので、大型の光拡散板を効率よく得られる点で好ましく、脂環式構造を有する重合体樹脂は、吸湿による変形が少ないので反りの少ない大型の光拡散板を得ることができる点でさらに好ましい。脂環式構造を有する樹脂に光拡散剤を配合したコンパウンドは、光拡散板に必要な高透過性と高拡散性を兼ね備え、色度が良好なので、好適に用いることができる。
本発明の方法で使用する芳香族ビニル系単量体と低級アルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステル系単量体との共重合体は、芳香族ビニル系単量体と低級アルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステル系単量体とを共重合して得られる芳香族ビニル系共重合体である。
芳香族ビニル系単量体としては、スチレン、α−メチルスチレン、ｍ−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｏ−クロルスチレン、ｐ−クロルスチレン等が挙げられる。これらを単独若しくは２種以上併用して使用してもよい。
低級アルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステル系単量体としては、炭素数１〜４のアルキル基、好ましくは炭素数１又は２のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステルが挙げられ、具体的にはメタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、アクリル酸メチル、アクリル酸エチルが挙げられる。これらを単独若しくは２種以上併用して使用してもよい。
前記共重合体を構成する各成分の割合は、芳香族ビニル系単量体が９５〜５重量％、低級アルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステル系単量体が５〜９５重量％の範囲である。中でも、光学特性、成形性などの点から、上記芳香族ビニル系単量体が６０〜２０重量％、低級アルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステル系単量体が８０〜４０重量％の範囲が好ましい。
【００１２】
脂環式構造を有する樹脂とは、主鎖及び／又は側鎖に脂環式構造を有するものであり、機械的強度、耐熱性などの観点から、主鎖に脂環式構造を含有するものが好ましい。
脂環式構造としては、飽和環状炭化水素（シクロアルカン）構造、不飽和環状炭化水素（シクロアルケン）構造などが挙げられるが、機械的強度、耐熱性などの観点から、シクロアルカン構造やシクロアルケン構造が好ましく、中でもシクロアルカン構造が最も好ましい。脂環式構造を構成する炭素原子数は、格別な制限はないが、通常４〜３０個、好ましくは５〜２０個、より好ましくは５〜１５個の範囲であるときに、機械的強度、耐熱性及び光拡散板の成形性の特性が高度にバランスされ、好適である。
脂環式構造を有する樹脂中の脂環式構造を有する繰り返し単位の割合は、使用目的に応じて適宜選択すればよいが、通常５０重量％以上、好ましくは７０重量％以上、より好ましくは９０重量％以上である。脂環式構造を有する繰り返し単位の割合が過度に少ないと、耐熱性が低下し好ましくない。なお、脂環式構造を有する樹脂中における脂環式構造を有する繰り返し単位以外の繰り返し単位は、使用目的に応じて適宜選択される。
脂環式構造を有する樹脂の具体例としては、例えば、（１）ノルボルネン系モノマーの開環重合体及びノルボルネン系モノマーとこれと開環共重合可能なその他のモノマーとの開環共重合体、並びにこれらの水素添加物、ノルボルネン系モノマーの付加重合体及びノルボルネン系モノマーとこれと共重合可能なその他のモノマーとの付加共重合体などのノルボルネン系重合体；（２）単環の環状オレフィン系重合体及びその水素添加物；（３）環状共役ジエン系重合体及びその水素添加物；（４）ビニル脂環式炭化水素系単量体の重合体及びその水素添加物、ビニル芳香族系単量体の重合体の芳香環部分の水素添加物などのビニル脂環式炭化水素系重合体；などが挙げられる。これらの中でも、耐熱性、機械的強度等の観点から、ノルボルネン系重合体及びビニル脂環式炭化水素系重合体が好ましく、ノルボルネン系モノマーの開環重合体水素添加物及びビニル芳香族系単量体の重合体の芳香環部分の水素添加物がさらに好ましい。
【００１３】
本発明に用いる光拡散剤は、有機光拡散剤でも無機光拡散剤でもよい。有機光拡散剤としては、熱可塑性樹脂中で透明微粒子を形成し得る重合体又はその架橋物が挙げられ、具体的には、該重合体又はその架橋物を厚さ１ｍｍの板状成形体にしたときの全光線透過率が、７０％以上のものが好ましく、８０％以上のものがより好ましく、９０％以上のものが特に好ましい。全光線透過率が低過ぎると、重合体内部での光損失により、得られる光拡散板の光透過率が低下する。なお、ここでいう全光線透過率は一般には４００〜７００ｎｍの可視光であるが、例えば、透過、拡散させたい光線がこれ以外の波長の場合は、その目的とする波長において上記の光線透過率を有していることが好ましい。また、上記有機光拡散剤の屈折率は、熱可塑性樹脂の屈折率ｎ１、有機光拡散剤の屈折率をｎ２としたときに、ｎ１／ｎ２又はｎ２／ｎ１の下限が、好ましくは１．０１、より好ましくは１．０１５、特に好ましくは１．０２５、また上限が、好ましくは１．３、より好ましくは１．２である。また、ｎ２は、好ましくは１．４〜１．８、より好ましくは１．４２〜１．７２である。この屈折率比が低すぎると、得られる光拡散板の光拡散性が低くなる。屈折率比が高過ぎると、得られる光拡散板の光透過率が低下する。なお、この屈折率は、使用目的に応じた波長における値である。屈折率は用いる重合体の種類によって異なるが、例えば、フェニル基を含有するモノマーの使用量などによりその値を調節できる。フェニル基を含有するモノマーの使用量が多いほど、重合体の屈折率は高くなり易い。
このような有機光拡散剤としては、（１）スチレン類、アクリロニトリル類などのビニル系モノマー；（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ブチルなどの（メタ）アクリル酸エステル類モノマー；などの単独重合体又は共重合体、（２）上記モノマーと、それらと共重合可能なジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，３−ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジビニルベンゼンなどの多官能モノマーとの共重合体、（３）ポリシロキサン系重合体、（４）フッ素系樹脂などが挙げられる。
【００１４】
上記有機光拡散剤は、光拡散板中で微粒子としての形状を維持していることが必要である。成形時に形状が維持できなければ、後述のように、均一な光拡散性を持つ光拡散板が得られない。そのため、架橋物であることが好ましい。多官能モノマーを加えて共重合した共重合体などのように、重合時に架橋可能のものは、架橋して粒子形状のものを得ることが好ましい。重合後に粒子の形状にした後、又は粒子形状に重合した後に、紫外線照射などの方法で架橋した微粒子も使用できる。
具体的には、架橋ポリメタクリル酸メチル、架橋ポリスチレン、架橋ポリアクリル酸ナトリウム、架橋シリコーン、架橋メチルメタアクリレート−スチレン共重合体、架橋ポリジメチルシロキサンなどが例示される。
上記の有機光拡散剤の中でも、ポリスチレン系重合体、ポリシロキサン系重合体又はそれらの架橋物からなる微粒子が好適である。
本発明に用いられる上記重合体を微粒子にする方法は、特に限定されないが、懸濁重合などにより粒子とすることができる。例えば、スチレンとジビニルベンゼンの共重合のように、多官能モノマーを含有するモノマーを懸濁重合すれば、架橋重合体微粒子が得られ、重合後、洗浄、乾燥し、風力ミクロンセパレーターなどを用いて分級すれば、所望の粒径分布の架橋微粒子が得られる。
本発明に用いることのできる無機光拡散剤としては、熱可塑性樹脂中で透明微粒子を形成し得る無機微粒子を例示することができる。具体的には、シリカ、シリカアルミナ、アルミナ、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、タルク、ガラスフレーク、ガラスビーズ、ケイ酸ナトリウム、炭酸カルシウム、炭酸バリウム、酸化チタンなどを挙げることができる。これらの無機光拡散剤の中では、炭酸カルシウム、シリカ、タルクが透明性に優れ好ましい。これらの無機光拡散剤は、１種又は２種以上組み合わせて用いることも、透明有機光拡散剤と組み合わせて用いることもできる。
また、例えば二軸混練機などにより、熱可塑性樹脂を溶融混練して上記無機光拡散剤を配合する場合には、シリンダーやスクリューの摩耗による樹脂組成物の色調悪化を避けるために、上記無機光拡散剤の中でも硬度の低いもの、例えばタルクなどを用いることが好ましい。
【００１５】
本発明に用いる有機光拡散剤及び／又は無機光拡散剤の粒子径は特に限定されないが、平均粒径の下限は好ましくは０．３μｍ、より好ましくは０．５μｍ、特に好ましくは１μｍである。上限は好ましくは３０μｍ、より好ましくは２０μｍ、特に好ましくは１５μｍである。小さ過ぎると本発明の光拡散板の光拡散性は増大するが光透過率が低下し、大き過ぎると光透過率は増大するが光拡散性が低下し、さらに光拡散板の表面平滑性が低下したり、ムラが発生したりすることがある。
本発明に用いる有機光拡散剤及び／又は無機光拡散剤は、球状のものを多く含むほど好ましい。球状とは微粒子の短径／長径が、好ましくは０．６〜１．０、より好ましくは０．８〜１．０、特に好ましくは０．９〜１．０であり、角を有していないものをいう。短径とは、ひとつの微粒子の最も小さい径をいい、長径とは同じ微粒子の最も大きな径をいう。本発明においては、用いる微粒子中の球状微粒子の割合が８０％以上であることが好ましく、９０％以上であることがより好ましく、９５％以上であることが特に好ましい。短径、長径、平均粒径、角の有無については、顕微鏡写真の映像を基に測定すればよい。球状でないものが多いと、成形時に分散が不均一になったり、配向性を有して均一な光拡散性の成形体を得ることが困難となり易い。
なお、本発明で用いる有機光拡散剤及び／又は無機光拡散剤は、１種類である必要はなく、例えば、光透過性と光拡散性を調節する目的や、使用環境に合わせる目的で、複数種の有機光拡散剤及び／又は無機光拡散剤を併用してもよい。
有機光拡散剤及び／又は無機光拡散剤の樹脂組成物中の量は、目的とする光拡散板の光路長により異なる。例えば、１ｍｍの厚さの光拡散板においては、通常、１〜２０重量％であり、２ｍｍの厚さの光拡散板においては、通常、０．１〜１０重量％である。これは、光路長が短い（厚さが薄い）場合は、多量に有機光拡散剤及び／又は無機光拡散剤を配合しないと十分に光拡散性が得られないためである。一方、光路長が長い（厚さが厚い）場合には、少量の有機光拡散剤及び／又は無機光拡散剤を配合しただけでも、光透過性が低下してしまうので、透明微粒子の量を少なくしなければならないからである。
【００１６】
【実施例】
以下に、実施例を挙げて本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例によりなんら限定されるものではない。
製造例１（ノルボルネン系重合体の製造）
脱水したシクロヘキサン５００部、１−ヘキセン０．８２部、ジブチルエーテル０．１５部、及びトリイソブチルアルミニウム０．３０部を室温で十分に乾燥し、窒素置換したステンレス製耐圧容器に、入れ混合した後、４５℃に保ちながら、トリシクロ［４．３．０．１２，５］デカ−３，７−ジエン（ジシクロペンタジエン、以下、「ＤＣＰ」と略記する。）１７０部と、８−エチリデン−テトラシクロ［４．４．０．１２，５．１７，１０］−ドデカ−３−エン（エチリデンテトラシクロドデセン、以下、「ＥＴＤ」と略記する。）３０部と、六塩化タングステン（０．７％トルエン溶液）３０部とを、２時間かけて連続的に添加し重合した。重合溶液にブチルグリシジルエーテル１．０６部とイソプロピルアルコール０．５２部を加えて重合触媒を不活性化し重合反応を停止させた。
次いで、得られた開環重合体を含有する反応溶液１００部に対して、シクロヘキサン２７０部を加え、さらに水素添加触媒としてニッケル−アルミナ触媒［日揮化学社製］５部を加え、水素により５ＭＰａに加圧して撹拌しながら温度２００℃まで加温した後、４時間反応させ、ＤＣＰ／ＥＴＤ開環重合体水素添加物を２０％含有する反応溶液を得た。瀘過により水素添加触媒を除去した後、前記水素添加物１００部にあたり０．１部のフェノール系酸化防止剤としてペンタエリスリチル−テトラキス［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］を、得られた溶液に添加して溶解させた。次いで、円筒型濃縮乾燥器［日立製作所製］を用いて、温度２７０℃、圧力１ｋＰａ以下で、溶液から、溶媒であるシクロヘキサン及びその他の揮発成分を除去しつつ水素添加物を溶融状態で押出機からストランド状に押出し、冷却後ペレット化してペレットを回収した。この開環重合体水素添加物の、重量平均分子量（Ｍｗ）は３５，０００、水素添加率は９９．９％、Ｔｇは１４３℃であった。
製造例２（ビニル脂環式炭化水素系重合体の製造）
十分に乾燥し、窒素置換したステンレス製耐圧容器に、スチレン（Ｓｔ）７６部とイソプレン（ＩＰ）４部を密封して混合撹拌し、組成が、重量比で（Ｓｔ／ＩＰ）＝（９５／５）である混合モノマーを調整した。
次に、十分に乾燥し、窒素置換した電磁撹拌装置を備えたステンレス鋼製オートクレーブに、脱水シクロヘキサン３２０部、混合モノマー４部及びジブチルエーテル０．１部を仕込み、５０℃で撹拌しながらｎ−ブチルリチウム溶液（１５％含有ヘキサン溶液）０．１８部を添加して重合を開始した。同条件下で０．５時間重合反応を行った後（この時点での転化率は９６％であった）、同条件下での重合反応を継続しながらオートクレーブ中の重合反応溶液中に、７６部の混合モノマーを１時間かけて連続的に添加した。添加終了後（この時点での転化率は９５％であった）、同条件下で０．５時間重合を行った後、イソプロピルアルコール０．１部を添加して反応を停止させ、スチレン−イソプレン共重合体を合成した。
次いで、上記重合体含有の重合反応溶液４００部に、安定化ニッケル水素添加触媒Ｅ２２Ｕ［日揮化学工業社製；６０％ニッケル担持シリカ−アルミナ担体］８部を添加混合し、水素化反応温度を調節するための電熱加熱装置と電磁撹拌装置を備えたステンレス鋼製オートクレーブに仕込んだ。仕込み終了後、オートクレーブ内部を水素ガスで置換し、撹拌しながら、１６０℃で、オートクレーブ内部の圧力が４．５ＭＰａを保つように水素を供給しながら６時間水素添加反応を行った。水素添加反応終了後、ラジオライト＃８００を瀘過床として、加圧瀘過器［フンダフィルター、石川島播磨重工社製］を使用し、圧力０．２５ＭＰａで加圧瀘過して、無色透明な溶液を得た。次いで、得られた溶液に、重合体固形分１００部当り、フェノール系酸化防止剤（ペンタエリスリチル−テトラキス［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］）０．０２部を加えて溶解させた。
次いで、上記で得られた瀘液（重合体濃度＝２０％）を予備加熱装置で２５０℃に加熱し、圧力３ＭＰａで円筒型濃縮乾燥機［日立製作所製］に連続的に供給した。濃縮乾燥機の運転条件は、圧力６０ｋＰａ、内部の濃縮された重合体溶液の温度が２６０℃となるように調節した。濃縮された溶液は、濃縮乾燥機から連続的に導出し、さらに同型の濃縮乾燥機に温度２６０℃を保ったまま、圧力１．５ＭＰａで供給した。運転条件は、圧力１．５ｋＰａ、温度２７０℃とした。溶融状態の重合体は、濃縮乾燥機から連続的に導出し、クラス１００のクリーンルーム内でダイから押し出し、水冷後、ペレタイザー［ＯＳＰ−２、長田製作所製］でカッティングしてペレット（ビニル脂環式炭化水素系重合体）を得た。
また、このペレットについて、重量平均分子量（Ｍｗ）、及び分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を測定したところ、Ｍｗ＝１３２，０００、Ｍｗ／Ｍｎ＝１．１９であった。また、水素添加率はほぼ１００％、Ｔｇは１２５℃であった。
【００１７】
実施例１
製造例１で得られたＤＣＰ／ＥＴＤ開環重合体水素添加物９９重量部とポリシロキサン系重合体の架橋物からなる微粒子［ＧＥ東芝シリコーン（株）、トスパール１２０］１重量部を混合し、二軸押出機［東芝機械（株）、ＴＥＭ−３５Ｂ］を用いてストランド状に押し出し、ペレタイザーで切断することにより、光拡散板用ペレットを製造した。
この光拡散板用ペレットを用い、射出成形機［（株）ソディック、ＴＲ４５０ＥＨ、スクリュー／プランジャ径φ５０ｍｍ、最大型締力４５０ｔ］で、光拡散板を成形した。金型は、図１に示す形状のキャビティを有し、キャビティ寸法は縦３２０ｍｍ、横４２６ｍｍ、対角線の長さ５３３ｍｍであり、深さは１．５ｍｍ又は２．０ｍｍの可変とした。金型は、固定型平面の図１に示す位置に、直径２ｍｍのホットランナ方式のバルブゲート［三菱マテリアル（株）］を４個有し、可動型の中央の図１に示す位置に直径１０ｍｍの焼結金属の真空引き孔１個を備えている。
射出成形条件は、シリンダ温度２７５℃、ホットランナ温度２７５℃、金型温度７８℃、射出速度１００ｍｍ／ｓ、冷却時間３０秒とした。金型が低圧型締力で型締したと同時に減圧を開始し、キャビティ内の圧力を３５ｋＰａ以下とし、型締完了１秒後から射出を開始した。
キャビティの深さを１．５ｍｍとし、型締力３５０ｔで成形すると、良好な成形品が得られた。
キャビティの深さを２．０ｍｍとし、型締力を３５０ｔとして成形したときも、良好な成形品が得られた。
以上の結果から、２０インチ型で厚さ１．５ｍｍ以上の光拡散板が、型締力３５０ｔで成形し得ることが確認された。
得られた光拡散板を恒温恒湿槽（６０℃、９０％ＲＨ）に１１７時間入れ、その後の反り変化量を三次元測定機［（株）ミツトヨ、マイクロコードＢＨ５０４］を用いて測定したところ、０．０６ｍｍであった。
実施例２
製造例１で得られたＤＣＰ／ＥＴＤ開環重合体水素添加物の代わりに、製造例２で得られたビニル脂環式炭化水素重合体を用いた以外は、実施例１と同様にして、光拡散板用ペレットを製造し、射出成形による光拡散板の作製を試みた。
キャビティの深さを１．５ｍｍとし、型締力３５０ｔで成形すると、良好な成形品が得られた。
キャビティの深さを２．０ｍｍとし、型締力を３５０ｔとして成形したときも、良好な成形品が得られた。
この結果からも、２０インチ型で厚さ１．５ｍｍ以上の光拡散板が、型締力３５０ｔで成形し得ることが確認された。
得られた光拡散板について、実施例１と同様にして反り変化量を測定したところ、０．１０ｍｍであった。
実施例３
製造例１で得られたＤＣＰ／ＥＴＤ開環重合体水素添加物の代わりに、メタクリル酸メチルとスチレンとの共重合体［新日鉄化学（株）、エスチレンＭＳ−６００］を用いた以外は、実施例１と同様にして、光拡散板用ペレットを製造し、射出成形による光拡散板の作製を試みた。
キャビティの深さを１．５ｍｍとし、型締力３５０ｔで成形すると、良好な成形品が得られた。
キャビティの深さを２．０ｍｍとし、型締力を３５０ｔとして成形したときも、良好な成形品が得られた。
この結果からも、２０インチ型で厚さ１．５ｍｍ以上の光拡散板が、型締力３５０ｔで成形し得ることが確認された。
得られた光拡散板について、実施例１と同様にして反り変化量を測定したところ、０．２１ｍｍであった。
比較例１
コールドランナでサイドゲートを有し、キャビティの寸法が、縦２２９ｍｍ、横３０５ｍｍ、対角線の長さ３８１ｍｍ、深さ１．５ｍｍの金型を用い、実施例１で製造した光拡散板用ペレットから、光拡散板を成形した。
射出成形条件は、シリンダ温度２７５℃、金型温度７８℃、射出速度１００ｍｍ／ｓ、型締力３５０ｔ、冷却時間３０秒とした。良好な成形品が得られた。
金型を、コールドランナ／サイドゲートを有し、縦２４４ｍｍ、横３２５ｍｍ、対角線の長さ４０６ｍｍ、深さ１．５ｍｍの金型に交換して、同じ条件で成形すると、完全充填に至らなかった。
この結果から、コールドランナ／サイドゲートを有する金型を用いる従来の方法では、１５インチ型の光拡散板が限度であり、１６インチ型の光拡散板の射出成形は困難であることが分かる。
【００１８】
【発明の効果】
本発明の光拡散板の製造方法によれば、型締力の小さい射出成形機を用い、後加工工程を減少して、大型の光拡散板を効率的に製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は、本発明方法に用いる金型の一態様の説明図である。
【図２】図２は、複数個のゲートの位置関係を示す説明図である。
【図３】図３は、金型のゲート位置の説明図である。
【図４】図４は、金型の真空引き孔位置の説明図である。
【図５】図５は、金型のキャビティ主面の例である。
【符号の説明】
１　固定型平面
Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ　ゲート
Ｅ　真空引き孔
【図１】
2004117544.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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