(57)【要約】【課題】土壌中のラジウムを環境レベルの低濃度領域まで簡単にかつ精度よく定量できる分析方法を提供する。【解決手段】ラジウム（Ｒａ−２２６）に汚染された土壌試料を測定容器に密封し、好ましくは、容器に内蓋をし、その上にシール剤を充填して上蓋をし、さらに上蓋と容器の隙間を硬化性樹脂によって密封し、娘核種との放射平衡状態に到達させた後、娘核種であるＰｂ−２１４もしくはＢｉ−２１４から放出されるガンマ線を計測することによって土壌中のラジウム（Ｒａ−２２６）を定量することを特徴とするラジウムの分析方法。【選択図】    図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ラジウム（Ｒａ−２２６）に汚染された土壌試料を測定容器に密封し、娘核種との放射平衡状態に到達させた後、娘核種であるＰｂ−２１４もしくはＢｉ−２１４から放出されるガンマ線を計測することによって土壌中のラジウム（Ｒａ−２２６）を定量することを特徴とするラジウムの分析方法。
【請求項２】
土壌試料をプラスチック製容器に入れて内蓋をし、その上にシール剤を充填して上蓋をし、さらに上蓋と容器の隙間を硬化性樹脂によって密封した試料を用いる請求項１の分析方法。
【請求項３】
測定容器中に土壌試料を２８日間以上気密に保持した後に、ガンマ線スペクトロメータによってガンマ線を２４時間計測する請求項１または２の分析方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は土壌に含まれるラジウムの定量測定方法に関し、放射性元素であるラジウムを環境レベルの低濃度領域まで簡単にかつ精度よく、しかも安全に定量測定することができる方法に関する。
【０００２】
放射性元素であるラジウム（Ｒａ−２２６）はウラン（Ｕ−２３８）の娘核種として天然に存在しており、また原子力産業界においてウラン鉱石の鉱さい処分やウラン系廃棄物の処理に伴って排出され、この廃棄物を地中埋設処分する際などの安全性が問題となる核種の一つである。
【０００３】
【従来の技術】
放射性物質の分析方法として、この放射性物質から放出されるガンマ線を直接計測して定量する方法が一般に知られている。このガンマ線による測定は一般的に定量下限値が低いこと、物質中におけるガンマ緑の透過カが強いため試料の性状によっては化学処理を行なえない試料について直接的な定量（非破壊分析）が可能であるなどの理由によって従来から広く行なわれている分析方法である。
【０００４】
しかし、ラジウム（Ｒａ−２２６）については、半減期が約１６００年と長く、比放射能値が低いこと、放出される主なガンマ線は１８６ｋｅＶの低エネルギーのガンマ線であり、その放出率は３．３％と低いことから、環境レベルの低濃度領域における測定が困難である。そこで、従来、アルファ線を利用した分析方法が実施されている。
【０００５】
アルファ線を利用したラジウムラジウム（Ｒａ−２２６）の分析方法として、“文部科学省の放射能測定シリーズ、Ｎｏ．１９ラジウム分析方法”に標準的な測定方法と検出下限値が示されている。本指針によれば、土壌中のラジウム（Ｒａ−２２６）の分析方法として、土壌を溶解し、その溶液から硫酸バリウム沈澱法等によってＲａ−２６６を分離した後、２πガスフロー比例計数管もしくはＺｎＳ（Ａｇ）シンチレーションカウンタを用いてＲａ−２２６のアルファ線を直接測定するか、より低濃度の場合には、土壌を溶解してＲａ−２２６を分離精製した後、さらに再溶解してキュリーピン、ラドンパブラー管もしくはラドン生成容器内に２週間以上密閉し、電離箱、ＺｎＳ（Ａｇ）シンチレーションカウンタ、比例計数管もしくは液体シンチレーンョンカウンタを用いてラジウムの放射壊変によって生じたラドン（Ｒｎ−２２２）以下の娘核種から放射されるアルファ線を測定する方法が示されている。なお、本方法によるラジウム（Ｒａ−２２６）の定量下限値は、電離箱で０．００７Ｂｑ／ｇ（０．２ｐｇ／ｇ）、ＺｎＳ（Ａｇ）シンチレーションカウンタおよび比例計数管で０．００３Ｂｑ／ｇ（０．０８ｐｇ／ｇ）とされている。
【０００６】
この他に、ラジウムの放射壊変によるラドン（Ｒｎ−２２２）等の娘核種との放射平衡後、娘核種から放出されるアルファ線を各種の放射線測定器を用いて測定する方法も従来知られている。しかし、これら従来の測定方法は何れもラジウム（Ｒａ−２２６）を分離精製するための複雑な化学的操作や専用の気密性容器を必要とする等の問題がある。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、ラジウムの測定方法について、従来の上記課題を解消したものであり、土壌に含まれるラジウムを簡単にかつ精度よく、しかも安全に定量測定することができる方法を提供するものである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明によれば以下の構成からなるラジウムの分析方法が提供される。
（１）ラジウム（Ｒａ−２２６）に汚染された土壌試料を測定容器に密封し、娘核種との放射平衡状態に到達させた後、娘核種であるＰｂ−２１４もしくはＢｉ−２１４から放出されるガンマ線を計測することによって土壌中のラジウム（Ｒａ−２２６）を定量することを特徴とするラジウムの分析方法。
（２）土壌試料をプラスチック製容器に入れて内蓋をし、その上にシール剤を充填して上蓋をし、さらに上蓋と容器の隙間を硬化性樹脂によって密封した試料を用いる上記（１）の分析方法。
（３）  測定容器中に土壌試料を２８日間以上気密に保持した後に、ガンマ線スペクトロメータによってガンマ線を２４時間計測する上記（１）または（２）の分析方法。
【０００９】
【具体的な説明】
本発明の分析方法は、ラジウム（Ｒａ−２２６）に汚染された土壌試料を測定容器に密封し、娘核種との放射平衡状態に到達させた後、娘核種であるＰｂ−２１４もしくはＢｉ−２１４から放出されるガンマ線を計測することによって土壌中のラジウム（Ｒａ−２２６）を定量する方法である。
【００１０】
本分析方法において、測定容器は市販のプラスチック製容器等を用いることができる。測定容器は土壌試料を密封できる容器であれば良い。図１に示すようにこの容器１０にラジウム（Ｒａ−２２６）を含む土壌試料１１を入れて密封し、娘核種との放射平衡状態に到達させる。ラジウム（Ｒａ−２２６）は放射壊変し、ラドン（Ｒｎ−２２２）を経て鉛（Ｐｂ−２１４）ないしビスマス（Ｂｉ−２１４）に壊変する。この放射壊変の過程で発生するラドン（Ｒｎ−２２２）はガス化し易いので、土壌試料を入れた測定容器１０は高い気密性を保つように密封する。具体的には、例えば、土壌試料をプラスチック製容器１０に入れて内蓋（落し蓋）１２をし、その上にシール剤１３を充填して上蓋１４をし、さらに上蓋１４と容器１０の隙間を硬化性樹脂１５によって密封する。シール剤１３はシリコーン等を含むものが好ましい。上蓋１４と容器１０の隙間を覆う樹脂１５はエポキシ樹脂等を用いることができる。
【００１１】
ラジウム（Ｒａ−２２６）は２８日間経過するとラドン（Ｒｎ−２２２）を経て鉛（Ｐｂ−２１４）ないしビスマス（Ｂｉ−２１４）に放射壊変するので、２８日間以上、試料の気密性を保ってラジウム（Ｒａ−２２６）と娘核種との放射平衡状態に到達させる。次いで、ラドン（Ｒｎ−２２２）以下の娘核種であるＰｂ−２１４もしくはＢｉ−２１４から放出される高エネルギーのガンマ線を計測することによって土壌中のラジウム（Ｒａ−２２６）を定量する。ガンマ線の定量はガンマ線スペクトロメータ等を用いると良い。計測時間は２４時間程度であれば良い。
【００１２】
本発明の分析方法において利用する、娘核種のＰｂ−２１４もしくはＢｉ−２１４から放出されるガンマ線の放出エネルギーと放出率の一例を表１に示す。表示するように、Ｐｂ−２１４のガンマ線放出率は３４．３％と高く、また、Ｂｉ−２１４は放出エネルギーが最初の半減期までの放出エネルギーが６０９ｋｅＶでもガンマ線放出率は４２．６％と高く、次の半減期ごとの放出エネルギーは各々１１２０ｋｅＶ、１７７６４ｋｅＶと高い。このように、娘核種のＰｂ−２１４およびＢｉ−２１４から放出されるガンマ線の放出エネルギーが高いので、低濃度領域でも精度の良い定量分析を行うことができる。
【００１３】
【実施例】
以下、本発明を実施例によって具体的に示す。
ラジウム（Ｒａ−２２６）を１．４５Ｂｑ／ｇ添加した土壌試料１．０ｇをプラスチック製容器（容積２．５ｍｌ）に入れ、試料面を固定するために厚さ０．５ｍｍ程度の落し蓋を入れ、その上にシリコーン含有接着剤を容器一杯まで充填し、この接着剤を充分（１昼夜以上）に乾燥させた。接着剤が乾燥した後に、ねじ込み式の上蓋をし、この上蓋と容器の隙間にエボキシ樹脂を塗布して完全に密封した。これを、Ｒａ−２２６が娘核種と放射平衡状態に到達するように２８日間放置した。その後、ガンマ線スペクトロメータによって娘核種のＰｂ−２１４もしくはＢｉ−２１４から放出されるガンマ線の放出エネルギーを測定し、このガンマ線の放出エネルギーに基づいてラジウム（Ｒａ−２２６）の濃度を求めた。計測時間は２４時間である。この結果を表２に示した。
【００１４】
表２に示すように、Ｐｂ−２１４もしくはＢｉ−２１４の何れの娘核種についても、その放出ガンマ線によって測定した土壌中のラジウム（Ｒａ−２２６）濃度は、試料に添加したラジウム（Ｒａ−２２６）濃度とほぼ一致しており、従って、本測定方法は充分な測定精度を有することが確認された。なお、天然に存在するガンマ線のバックグランドレベルにより、本方法によるラジウム（Ｒａ−２２６）の検出下限値は０．０８Ｂｑ／ｇ（２ｐｇ／ｇ）程度である。
【００１５】
【表１】
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【００１６】
【表２】
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【００１７】
【発明の効果】
本発明の分析方法は、土壌中に含まれるラジウム（Ｒａ−２２６）を簡便に精度良くかつ安全に定量することができる。また、本分析方法によれば土壌中のラジウム（Ｒａ−２２６）濃度を環境レベルの低濃度領域まで測定することが可能である。さらに、プラスチック製容器、シール剤および樹胎などに一般的な市販品を利用してことができるので実施が容易である。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の分析方法に用いる試料を入れた容器の断面図。
【符号の説明】１０−容器、１１−土壌試料、１２−内蓋、１３−シール剤、１４−上蓋、１５−硬化樹脂。
【図１】
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