(57)【要約】【課題】分子配列制御可能なかつ厚み制度良好な円筒状フィルムを安定して製造することができる熱可塑性樹脂フィルムの製造方法を提供する【解決手段】熱塑性樹脂を押出機にて混練溶融した後、その温度が該熱可塑性樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）＋２０℃〜Ｔｇ＋８０℃となるように制御されたリング状口金部を有する金型に導入し、溶融樹脂を一定の厚みに引き取り、冷却固化させた後、円筒形状を保持した状態で切断する熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。口金部に、樹脂流路の流れ方向に垂直な断面形状がリング状であり、その径が口金部先端に向かって拡大する径拡大部を含む事により、フィルムの円周方向の分子配列を強化させる事も可能である。【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱塑性樹脂を押出機にて混練溶融した後、その温度が該熱可塑性樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）＋２０℃〜Ｔｇ＋８０℃となるように制御されたリング状口金部を有する
金型に導入し、溶融樹脂を一定の厚みに引き取り、冷却固化させた後、円筒形状を保持した状態で切断する熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項２】
前記口金部に、樹脂流路の流れ方向に垂直な断面形状がリング状であり、その径が口金部先端に向かって拡大する径拡大部を含む請求項１記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項３】
前記径拡大部の押出機側に、樹脂流路の流れ方向に垂直な断面形状がリング状であり、その径が口金部先端に向かって縮小する径縮小部を含む請求項２記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法
【請求項４】
前記口金部の間隙（ｄ）とフィルム厚（ｔ）が式（１）を満足する請求項１〜３何れか一項記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
ｔ＜ｄ＜２０ｔ  …（１）
【請求項５】
前記フィルムの引き取り・冷却固化が円筒状フィルム内部に設けられた可動ロールに沿って行われる事を特徴とする請求項１〜４何れか一項記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【請求項６】
前記フィルム厚（ｔ）が１．０ｍｍ以下である請求項１〜５何れか一項記載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明はフィルムシートの製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
一般に、熱可塑性樹脂フィルムを製造する方法には、樹脂を溶剤に溶かしフィルムにキャスティングする溶液流延法、押出機より樹脂をフィルム状に押出し、チルロールにより冷却し、フィルム化するＴ−ダイ押出法、押出機より樹脂を管状に押出すチューブ押出法、さらに管状に押ものを空気圧によりバブルを形成しながら製造するインフレーション押出法が行あり、これらのフィルムは各種産業用途で使用されてきた。
【０００３】
溶液流延法は溶液を使用するため、装置が複雑で大規模になり、製造コストが非常に高くなり、環境に悪影響を与える可能性がある。Ｔダイ法は装置が大型で広い場所を必要とし、且つ装置が高価なため製品コストが高くなる。さらに製品厚みが薄くなると両端部の厚み精度が悪くなり、製品歩留が低いという欠点を有している。
チューブ押出法あるいはインフレーション法は少ない設備投資で製品コストの低く、製品歩留の良好な製法である。
チューブ押出法・インフレーション法は特許文献１、特許文献２、特許文献３、特許文献４等でその製法は公知であるが、いずれもフィルムを引き取る際にチューブ状のフィルムを折る、或いは扁平化する必要があり、この操作により、フィルムに皺・垂れ・傷等の外観的な不良が発生するという欠点があった。この欠点を解決するために特許文献５、特許文献６、特許文献７ではインフレーション法で得られた管状フィルムを折りたたむ際にフィルムを加熱したり、収縮させたり、扁平化速度とピンチロール速度を調整したりして、ある程度の改善効果は見られたが、完全には解決することはできなかった。したがって、折りたたんだ両端部分を切断して２枚のシートを得るのが一般的であり、幅の広いシートを得るためには、管状フィルムの径を大きくする必要があった。さらに空気圧によるバブルを形成するために、その膨張程度を制御するのが困難であり、厚み精度に劣るという欠点を有していた。
また、本出願人により、円筒状フィルムを押出した後に、円筒形状を保持したまま、加熱・延伸することにより、分子配列させ、位相差を付与させるといった方法が提案されている。
この方法は、フィルム外観を損なわず、任意の分子配列を得ることが出来るといった点で有効であるが、これを実現するため、装置が複雑になり、その運転条件を制御するのが困難であるという欠点を有していた。
【０００４】
【特許文献１】
特公昭３２−５５８７
【特許文献２】
特公昭３６−２９３８
【特許文献３】
特公昭３７−３４７１
【特許文献４】
特公昭４１−２１６２９
【特許文献５】
特開昭６０−２５９４３０
【特許文献６】
特公平０７−６１６８２
【特許文献７】
特開平２−２６９０２５
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は熱可塑性樹脂の特長を生かし、経済性に優れた熱可塑性樹脂フィルムの製造方法を提供し、この方法によって得られた熱可塑性樹脂フィルムを各種産業用途で利用する為に提供するものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
すなわち本発明は、
（１）  熱塑性樹脂を押出機にて混練溶融した後、その温度が該熱可塑性樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）＋２０℃〜Ｔｇ＋８０℃となるように制御されたリング状口金部を有する金型に導入し、溶融樹脂を一定の厚みに引き取り、冷却固化させた後、円筒形状を保持した状態で切断する熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
（２）  前記口金部に、樹脂流路の流れ方向に垂直な断面形状がリング状であり、その径が口金部先端に向かって拡大する径拡大部を含む（１）の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
（３）  前記径拡大部の押出機側に、樹脂流路の流れ方向に垂直な断面形状がリング状であり、その径が口金部先端に向かって縮小する径縮小部を含む（２）の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法
（４）  前記口金部の間隙（ｄ）とフィルム厚（ｔ）が式（１）を満足する（１）〜（３）の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
ｔ＜ｄ＜２０ｔ  …（１）
（５）  前記フィルムの引き取り・冷却固化が円筒状フィルム内部に設けられた可動ロールに沿って行われる事を特徴とする（１）〜（４）の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
（６）  前記フィルム厚（ｔ）が１．０ｍｍ以下である（１）〜（５）の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
である。
【０００７】
【発明の実施の形態】
発明の形態を図１〜４に従って説明する。
本発明は任意の熱塑性樹脂を加熱押出機（２）にて混練溶融した後、リング状の口金を有する金型（３）に導入し、一定の張力で溶融樹脂を一定の厚みに引き取り、冷却固化させた後、円筒形状を保持した状態で切断するものである。
熱可塑性樹脂を溶融混練させる装置としては押出機が望ましい。押出機は熱可塑性樹脂の溶融特性により任意に選択することができる。ポリエチレンを例にとると、押出機スクリューはフルフライト単軸でＬ／Ｄ＝２５〜３０程度であり、スクリューが格納される押出機バレルの温度調節がホッパー下から押出機先端まで３ゾーンで可能であり、その温度調節範囲が１４０℃〜２５０℃であるものが好ましい。
また、用いる熱可塑性樹脂が酸化されやすい場合は押出機バレル内を不活性ガス置換や真空状態にできるものが望ましい。
【０００８】
熱可塑性樹脂を円筒状に成形する装置として、リング状の口金を有する金型を使用する。金型は樹脂を円周形状に附型する附型部（３１）と樹脂の分子配列を調整するための延伸を行なう口金部（３２）とからなる。金型は使用する熱可塑性樹脂の溶融特性（溶融温度・溶融粘度等）から、口金から出た部分の巾方向の樹脂吐出量が一定になるようにその流路寸法が設計される。また、金型温度がその溶融特性に与える影響は大きく、金型の任意の部分の温度が調節できることが好ましい。
さらに金型出口、口金部の間隙は得られるフィルムの巾方向の厚み分布に影響を与える為、口金間隙（ｄ）とフィルム厚（ｔ）が式（１）を満足する範囲で調節できることが望ましい。
ｔ＜ｄ＜２０ｔ  …（１）
場合によっては金型に複数の樹脂を別々に導入し、金型内で合流させ、多層構成にすることも可能である。
【０００９】
金型の附型部（３１）では押出機から導入された樹脂流が円筒形状に附型される。この方式として樹脂流を一時的にリング状のマンドレルに滞留させた後、円周形状に放射的に附型するスパイダー方式と一つの樹脂流を複数の流路に分岐させ、その後円筒形の金型表面をスパイラルに流した後すべての流路を合流させるスパイラル方式があるが、好ましくは樹脂の合流形状が残らないスパイラル形式が好ましい。附型されたリング状の溶融樹脂流は口金部（３２）に導かれる。口金部で溶融樹脂流は円周形状を保持したまま、分子配列を変更させられる。フィルムの円周方向の分子配列を強化させる為には、口金部（３２）に径拡大部（３４）を有していれば良い。こうすることにより、円周の直径方向に拡大するような力がかかり、円周方向の分子配列が強化される。さらに、図３に示すように径縮小部（３３）を有する事で、その拡大効果をより高める事も可能である。
この時口金部は用いる熱可塑性樹脂の種類により、温度制御がなされる必要がある。温度制御は用いる樹脂のガラス転移温度Ｔｇにより異なり、Ｔｇ＋２０℃〜Ｔｇ＋８０℃に設定するのが、樹脂の分子配列を制御するのに好ましく、Ｔｇ＋３０℃〜Ｔｇ＋５０℃に設定するのがより好ましい。この制御温度が下限値未満であると樹脂の溶融粘度が下がり、樹脂の吐出が阻害されてフィルム化が困難になる。また、上限値を超える温度に設定されると、溶融温度に近くなる為、配列された分子配列がフィルム化の為に冷却・固化されるまでに緩和され、分子配列の固定化が困難になる。
また、円周フィルムの長手方向への分子配列はフィルムの引き取りによって強化されるが、円周方向の分子配列を強化させる必要のないときは、図２に示すように、口金部（３２）の径は附型部（３１）と同径でよい。
【００１０】
金型（３）から吐出された円筒形状の溶融熱可塑性樹脂は冷却固化され、円筒形状を保持したまま、引き取られる。円筒形状の保持に、フィルム内部に円筒状ガイドパイプを設けても良い。冷却手段としては、溶融樹脂の形状を保持できる温度まで冷却できれば良く、空気を溶融樹脂に吹き付けたり、溶融樹脂を樹脂の形状保持温度に温調された円筒状ガイドパイプに接触させたりすることにより冷却することができる。
空気はブロワーで生成され、空気量、空気温度、吹付け位置等を調節され、溶融樹脂に吹き付けられることが好ましい。また、円筒状ガイドパイプからフィルム内面に吹き付けても良い。この場合、および円筒状ガイドパイプにフィルムを接触させて冷却させる場合は、円筒状ガイドパイプの外径がリング状成形金型の口金径より小さく設計することが好ましい。円筒状ガイドパイプは、熱可塑性樹脂フィルムと接触しても良いように、その外面はフィルムとの滑りが良好であることが望ましく、例えば金属表面にフッ素加工等が施されていても良い。またより搬送を円滑に実施するために、円筒状ガイドパイプ外周にロール状回転体を設ける事もできる。
フィルム駆動手段としては、口金から吐出された溶融樹脂を任意の厚みに調整し、さらに冷却固化されたフィルムを切断装置へ搬送するものであれば特に限定はしないが、例えば、円筒フィルムの外周と接触するロール状回転体をモーター等で駆動させる方式を例示でき、円筒状ガイドパイプ、または円筒状フィルム内部に設けられた可動ロールでこれを補助することができる。円筒フィルムと接触するロール回転体はフィルム表面を傷つけない硬度の材質で構成されるのが好ましい。また、安定した搬送を達成する為に円筒フィルム外周と多数点で接触する様に配置することが望ましい。
【００１１】
こうして円筒状に製膜されたフィルムは、フィルム切断装置によって切り開かれ、その円周長さをフィルム巾になるような面状フィルムとして巻取機（７）により、ロール状に巻き取られる。
切断するには、例えば、円筒フィルムの搬送方向と平行になるように円周の１ヶ所に切断刃（６）を接触させて行われる。切断後円筒フィルムは皺が生じないなように作成された搬送ガイドにより開かれる事が好ましい。円筒フィルムは、図４に示すように、皺なく、平坦な面状フィルムに開かれた後、回転する軸に取りつけられた円周フィルム長より長い紙管に巻き取られる。
フィルム切断装置はフィルムの金型による溶融製膜において与えられた一定の分子配列をもつ長尺の円筒状フィルムを任意の分子配列になるようにする為に用いられる。
本発明の熱可塑性樹脂フィルムは円筒状のフィルムを長手方向に沿って切断することによって、長尺のシート状とすることができる。勿論、円筒形状のフィルムシートを折りたたんで、両端を切断して２枚のフィルムシートを得ることも可能である。また、円筒状のフィルムをスパイラル状にカットすることで、任意の方向に分子配列をもった長尺フィルムを得ることができる。本発明の円筒状フィルムをスパイラルカットする方法としては、特に限定はしないが、例えば第一の例として、円筒状フィルムの長手方向と交差する円又は楕円周上を移動する切断手段と円筒状フィルムを長手方向に送る送り機構から成り、円筒状フィルムを長手方向に送りながら切断手段が同一の円又は楕円周上を移動してフィルムをスパイラル状に切断する方法が挙げられる。前記切断手段は特に限定はしないが、レーザー光線による方法、リング状またはカッターのような形状を持つ刃等を例示することができる。この切断手段は、円筒状フィルムの送りに合わせて、同一の円又は楕円周上を回転するように移動してフィルムを切断することが望ましい。例えば、レーザー光線による方法では、光線をプリズム等によって移動させることも可能である。また、切断手段の設置場所も、円筒状フィルムの内外を問わない。
本方法では、前記切断手段の移動速度と前記送り機構による円筒状フィルムの送り速度を調節することで、スパイラルの長手方向ピッチを変更することが可能であり、その結果、切断された長尺フィルム配向の角度は、切断手段の移動速度と前記送り機構による円筒状フィルムの送り速度との大小関係によって決定することができる。また、特に切断手段として刃等を用いた場合は、その角度を調節することが望ましい。本方法には、切断した任意の分子配列を有する長尺フィルムを巻き取るための巻き取り手段を付加しても良い。前記方法によって得られた長尺フィルムは、スパイラル状にねじれているので、巻き取り手段も切断手段の移動に合わせて回転しながら巻き取ることが必要である。例えば、一例として、切断部位の略上方に巻き取り回転軸に垂直な回転軸を持つ回転機構を有する巻取機を例示することができる。この巻取機は、フィルムを巻き取りながら巻き取りロール全体がフィルムの捻れを解消する方向に回転し、巻き取っていくことができる。
また、他の例としては、巻き取り手段を切断手段と一体に配設することで切断手段と一体に移動し、そのまま巻き取っていく方法も考えられる。このとき、巻き取りロールの巻き取り回転軸は、円錐を描くように回転する。
【００１２】
本発明に用いる熱可塑性樹脂の材質に関しては特に限定しないが、その用途によっては制限を受ける可能性がある。例えば液晶表示素子に用いる位相差板に応用する場合では、バックライト光源の発熱に耐えうる為に、そのガラス転移温度が１２０℃以上で透明な熱可塑性樹脂が好ましい。また、熱及び／又は吸湿による寸法安定性の良い材料が好ましい。用途に限らず具体的に例示するとすれば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリエステル、ポリアリレート、ナイロン、環状ポリオレフィン、エチレンビニルアルコール共重合体、ポリエーテルスルホン等が上げられる。これらは単独で用いられるほか２種以上の混合物あるいは変性物でも用いることができる。さらに要求される特性を損なわない範囲で少量の酸化防止剤、染顔料、無機フィラー、カップリング剤等を含んでも良い。
【００１３】
本発明の製造方法によって得られる位相差機能を有する熱可塑性フィルムは、その製造条件によって、任意の厚みを得ることができるが、巾方向の厚み制度を均一に制御することを考慮に入れると０．１ｍｍ以下の厚みにすることが好ましい。０．１ｍｍを超える厚みを制御する為にはフィルムの引き取り速度を低速で制御する必要があり、この制御を容易にする為には口金間隙を広くする必要があり、同一の金型で広範囲の厚みのフィルムを得ることが困難となる。
【００１４】
以下、本発明の一実施例を説明するが、本発明はこれにより限定されるものではない。
【実施例１】
熱可塑性樹脂としてＴｇ＝１６３℃である環状ポリオレフィン（ゼオノア１６００：日本ゼオン製）を、押出機（バレル径５０ｍｍ、スクリュー形状：フルフライト単軸・Ｌ／Ｄ＝２５）により樹脂温度２５０℃で溶融押出し、口金口径３００ｍｍ、口金間隙１．０ｍｍかつ平均値が３０μ、その円周方向のバラツキが±３μの出口部のコーナー半径を持つリング状口金を有する金型に導入し、口金巾方向の樹脂吐出量が一定になるように、押出機回転数・金型口金間隙を調整した。金型に導入された溶融樹脂は金型内でスパイラル形状を有する４つの流路に分岐され、その後円筒形の附型部（３１）を経て、リング状口金部（３２）に導かれる。この口金部は間隙１ｍｍ、長さ４０ｍｍの円筒形であり、溶融樹脂温度が２３０℃になるように調整されている（図２参照）。溶融樹脂は口金出口より吐出され、口金からの距離が２０ｍｍの位置に設置された間隙が１ｍｍである空気冷却装置から流れる流量５０Ｌ／分の２５℃の空気により１８０℃まで冷却された後、その後雰囲気温度２５℃の中をフィルム内部に可動ロール及びフィルムを介して外側に速度調整可能な駆動ロールを有する円筒フィルム引取装置に導かれ、５ｍ／分の速度で引き取られた。その後円筒フィルムはその外側に設けられた流れ方向と平行に設けられた切断刃により図４に示す様に切り開かれ、その後皺が生じないよう作成された搬送ガイドに沿って面状に開かれる。得られた面状フィルムは巾が１０００ｍｍの紙管に巻き取られ、厚みが０．１ｍｍで巾９４２ｍｍの面状フィルムが得られた。得られたフィルムの厚みを巾方向で１０ｍｍ毎にマイクロメーターで測定したところその巾方向の厚み精度は８０μｍ±２μｍ、面内位相差が１００ｎｍと良好な結果が得られ、その位相差の遅相軸方向はフィルムの流れ方向とほぼ平行であった。
【００１５】
【実施例２】
熱可塑性樹脂としてＴｇ＝１６３℃である環状ポリオレフィン（ゼオノア１６００：日本ゼオン製）を、押出機（バレル径５０ｍｍ、スクリュー形状：フルフライト単軸・Ｌ／Ｄ＝２５）により樹脂温度２５０℃で溶融押出し、口金口径３００ｍｍ、口金間隙１．０ｍｍかつ平均値が３０μ、その円周方向のバラツキが±３μの出口部のコーナー半径を持つリング状口金を有する金型に導入し、口金巾方向の樹脂吐出量が一定になるように、押出機回転数を調整した。金型に導入された溶融樹脂は金型内でスパイラル形状を有する４つの流路に分岐され、その後円筒形のリング状口金部に導かれる。この口金部は図３のような断面形状を有しており、溶融樹脂はリング状口金部に導かれた後、先ずリング部の直径を減少させるように絞り込まれ、その後は直径を増加させるように流動させられる。溶融樹脂は後者の直径増加部で樹脂温度が２３０℃になるように調整された。溶融樹脂は口金出口より吐出され、口金からの距離が２０ｍｍの位置に設置された間隙が１ｍｍである空気冷却装置から流れる流量５０Ｌ／分の２５℃の空気により１８０℃まで冷却された後、その後雰囲気温度２５℃の中をフィルム内部に可動ロール及びフィルムを介して外側に速度調整可能な駆動ロールを有する円筒フィルム引取装置に導かれ、５ｍ／分の速度で引き取られた。その後円筒フィルムはその外側に設けられた流れ方向と平行に設けられた切断刃により図２に示す様に切り開かれ、その後皺が生じないよう作成された搬送ガイドに沿って面状に開かれる。得られた面状フィルムは巾が１０００ｍｍの紙管に巻き取られ、厚みが０．１ｍｍで巾９４２ｍｍの面状フィルムが得られた。得られたフィルムの厚みを巾方向で１０ｍｍ毎にマイクロメーターで測定したところその巾方向の厚み精度は８０μｍ±２μｍ、面内位相差が１００ｎｍと良好な結果が得られ、その位相差の遅相軸方向はフィルムの流れ方向に対して４５度であった。
【００１６】
【発明の効果】
本発明のフィルムの製造方法は、従来困難であった分子配列制御可能なかつ厚み制度良好な円筒状フィルムを安定して製造することができ、こうしてできたフィルムは、各種用途に応じて使用することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の製造方法を行なうための装置の一例を示す図。
【図２】本発明のリング状口金部を有する金型の断面図。
【図３】本発明の金型の他の例を示す断面図。
【図４】円筒状フィルムから面状フィルムにするための切断方法を示す図。
【符号の説明】
１：円筒状フィルム
２：押出機
３：金型
４：冷却装置
５：引取装置
６：切断刃
７：巻取機
１１：面状フィルム
３１：附型部
３２：口金部
３３：径縮小部
３４：径拡大部
【図１】
2004276365.tif 000002
【図２】
2004276365.tif 000003
【図３】
2004276365.tif 000004
【図４】
2004276365.tif 000005