(57)【要約】【課題】ダイヤモンドを使用して、携帯性が優れていると共に、中性子線の検出効率が高い中止線検出器を提供する。【解決手段】中性子を吸収して２次粒子を放出する物質からなる中性子吸収部としての酸化ガドリニウム粉膜５を、検出層としてのダイヤモンド膜４と素子台１との間に配置し、銀ペースト６によりダイヤモンド層４と素子台１とを接合する。そして、シリコン基板３の裏面に接続された金線８ｂを端子２ｂに接続し、銀ペースト６と端子２ａとを金線８ａにより接続する。これにより、中性子線の照射により発生した電子により、ダイヤモンド膜４内で電子−正孔対が生成し、端子２ａ、２ｂ間に電流が流れる。【選択図】  図１
2004184104.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
中性子を吸収して２次粒子を放出する物質からなる中性子吸収部と、この中性子吸収部に接し信号取り出し用の電極を具備するダイヤモンドからなる検知層とを有し、前記検知層内に発生した電荷量を読みとることで中性子線の線量を測定することを特徴とする中性子線検出器。
【請求項２】
中性子を吸収して２次粒子を放出する物質からなる中性子吸収部と、この中性子吸収部を挟むように前記中性子吸収部に接して設けられ信号取り出し用の電極を具備するダイヤモンドからなる第１及び第２検知層とを有し、前記第１及び第２検知層内に発生した電荷量を読みとることで中性子線の線量を測定することを特徴とする中性子線検出器。
【請求項３】
前記中性子を吸収して２次粒子を放出する物質は、６Ｌｉ、１０Ｂ、Ｇｄ、Ｃｄ、Ｉｎ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｄｙ及びＲｈからなる群から選択された少なくとも１種の元素を含有することを特徴とする請求項１又は２に記載の中性子線検出器。
【請求項４】
前記ダイヤモンドは気相合成によって形成された多結晶ダイヤモンドであることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載の中性子線検出器。
【請求項５】
前記ダイヤモンドは気相合成によって形成された高配向性ダイヤモンドであることを特徴とする請求項４に記載の中性子線検出器。
【請求項６】
前記ダイヤモンドは基材上に形成した後、基材を除去することにより形成された自立膜であることを特徴とする請求項４又は５に記載の中性子線検出器。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、原子力発電所、放射線利用施設、又は加速器施設において、個人被ばく管理に利用される携帯可能な中線子線検出器に関する。
【０００２】
【従来の技術】
原子力発電所、放射線利用設備、加速器施設及びその周辺区域では、作業に従事する作業員及び日常的に出入りする人々の安全及び健康を守るため、各個人レベルでの被ばく量の測定及び管理が必要である。
【０００３】
放射線設備から放出される種々の放射線のうち、中性子は電荷を持たないため、通常の電離を利用する放射線検出器では検出できない。このため、通常、中性子を他の物質と作用させて、その荷電粒子を検出することにより間接的に中性子を検出する。このような物質は、中性子コンバータといわれ、中性子コンバータに照射された中性子をα線、β線、γ線等に変換する。なお、この中性子コンバータは、中性子に対する核反応断面積が大きいＧｄ（ガドリニウム）、Ｌｉ（リチウム）等の物質を含む層を有し、この層に中性子を吸収して、α粒子、β粒子等の２次粒子に変換するものである。
【０００４】
このような中性子線検出器には、コンバータにより変換された放射線を受けると、その量に比例して充電電位が低下する電離箱の原理を利用した所謂ポケット線量計といわれる検知器がある。また、中性子線検出器には、コンバータ一物質に１０Ｂを使用し、その背後に半導体検出器を備えた中性子線検知器（例えば、特願平１１−３７８６（特許文献１）、特願平４−８３６６５（特許文献２））と、コンバータ物質にＧｄを使用した検出器（Ｔ．Ａｏｙａｍａ  ｅｔ  ａｌ．：Ｎｕｃｌｅａｒ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ  ａｎｄ  Ｍｅｔｈｏｄｓ  ｉｎ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  Ｒｅｓｅａｒｃｈ  Ａ３１４（１９９２）ｐ．５９０（非特許文献１））等もある。
【０００５】
【特許文献１】
特願平１１−３７８６号公報
【特許文献２】
特願平４−８３６６５号公報
【特許文献３】
特願平１０一３５７３８４号公報
【非特許文献１】
Ｔ．Ａｏｙａｍａ  ｅｔ  ａｌ．：Ｎｕｃｌｅａｒ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ  ａｎｄ  Ｍｅｔｈｏｄｓ  ｉｎ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  Ｒｅｓｅａｒｃｈ  Ａ３１４（１９９２）ｐ．５９０
【非特許文献２】
Ｊ．Ｐｈｙｓ．Ｄ５，４３（１９７２）
【非特許文献３】
Ｔ．Ｔａｃｈｉｂａｎａ  ｅｔ  ａｌ．：  Ａｐｐｌ．  Ｐｈｙｓ．  Ｌｅｔｔ．，  Ｖｏｌ．６８，  Ｎｏ．１１  （１９９６），  ｐ．１４９１．
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
ところで、中性子線のビームには一般にγ線が含まれることが多い。上記中性子線検知器に使用する半導体検出器は、γ線と中性子線を区別することができないため、従来技術では、電離によって発生する電気パルスのうち、所定の波高パルスをマルチチャンネルアナライザー（波高弁別回路）で選別したり、γ線検知器を平行に設けて影響をキャンセルしたり（Ｔ．Ａｏｙａｍａ  ｅｔ  ａｌ．：Ｎｕｃｌｅａｒ  ｌｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ  ａｎｄ  Ｍｅｔｈｏｄｓ  ｉｎ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  Ｒｅｓｅａｒｃｈ  Ａ３１４  （１９９２）ｐ．５９０）、複雑な演算処理により補正を行ったり（特願平１０一３５７３８４（特許文献３））しており、製造コストが高くなると共に、信頼性が低いという難点がある。
【０００７】
一方、ポケット線量計は、その動作原理が電離箱であり、被ばく量のリアルタイムモニターができず、また、その構造上、衝撃等にも弱い等、必ずしも満足できるものではなかった。また、ポケット線量計は、その使用に際し充電が必要で、利便性という意味では劣っている。
【０００８】
本発明はかかる問題点に鑑みてなされたものであって、ダイヤモンドを使用して、携帯性が優れていると共に、中性子線の検出効率が高い中性子線検出器を提供することを目的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
本発明に係る中性子線検出器は、中性子を吸収して２次粒子を放出する物質からなる中性子吸収部と、この中性子吸収部に接し信号取り出し用の電極を具備するダイヤモンドからなる検知層とを有し、前記検知層内に発生した電荷量を読みとることで中性子線の線量を測定することを特徴とする。
【００１０】
本発明に係る他の中性子線検出器は、中性子を吸収して２次粒子を放出する物質からなる中性子吸収部と、この中性子吸収部を挟むように前記中性子吸収部に接して設けられ信号取り出し用の電極を具備するダイヤモンドからなる第１及び第２検知層とを有し、前記第１及び第２検知層内に発生した電荷量を読みとることで中性子線の線量を測定することを特徴とする。
【００１１】
これらの中性子線検出器において、前記中性子を吸収して２次粒子を放出する物質は、例えば、６Ｌｉ、１０Ｂ、Ｇｄ、Ｃｄ、Ｉｎ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｄｙ及びＲｈからなる群から選択された少なくとも１種の元素を含有することを特徴とする。それらの中でも、特に６Ｌｉと１０ＢおよびＧｄが好適に用いられ得る。６Ｌｉは中性子を吸収して２．０５ＭｅＶのα粒子及び２．７４ＭｅＶの３Ｈ粒子を放出し、１０Ｂは中性子を吸収して１．４７ＭｅＶのα粒子及び０．８３ＭｅＶの７Ｌｉ粒子を放出する。Ｇｄは中性子を吸収して７２ｋｅＶの電子線を放出する。このような反応は、原子核との相互作用に基づくので、単体でも酸化物でも化合物でも同様の効果を発揮する。
【００１２】
前記ダイヤモンドは気相合成によって形成された多結晶ダイヤモンドであることが好ましく、これにより、製作コストを低減できる。
【００１３】
また、前記ダイヤモンドは気相合成によって形成された高配向性ダイヤモンドであることが好ましい。即ち、前記ダイヤモンドが（００１）面が軸方向にも平面内でも一定方向に配向しているいわゆる高配向性ダイヤモンドであることが、感度を高め、安定性を増すという観点でさらに好ましい。このような高配向性ダイヤモンドは、結晶の品質が高く、欠陥が少ない。なお、前記ダイヤモンドは基材上に形成された後、化学エッチング又は物理的加工等により基材を除去することにより制作される所謂ダイヤモンド自立膜としてもよく、このダイヤモンド自立膜を使用すると、中性子場に必ず存在するγ線によって生じるコンプトン電子の影響を避けることができ、より低ノイズ化することができる。
【００１４】
ダイヤモンド検知層上に配置される信号取り出し用の電極は、公知の電極作製方法を使用して形成することができる。例えば、導電性の銀ペースト等を使用して金属又はシリコン基板等の導電体へ固定する方法及び金属板等を圧力印加により密着させる方法等も利用可能である。また、ダイヤモンド表面上への薄膜形成も好適である。この場合、スパッタリング、真空蒸着又は化学気相合成等の公知の方法も適応可能である。
【００１５】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態について添付の図面を参照して具体的に説明する。図１は本発明の第１実施形態に係る中性子線検出器を示す断面図である。基板３はｐ型低抵抗シリコンウエハからなり、基板３の下面上にダイヤモンド膜４が形成されている。このダイヤモンド膜４の形成方法は例えば以下のとおりである。このシリコン基板３に対し、数１０μｍ径のダイヤモンド粉末のエタノール混濁液中で超音波を印加することにより、核発生促進処理を行う。次いで、上記ダイヤモンド粒子を洗い流した後、ステンレス製の反応容器を持つマイクロ波プラズマＣＶＤ装置を使用してダイヤモンド膜４を成膜する。このとき、マイクロ波プラズマＣＶＤの原料ガスは、例えば、メタン濃度１％、水素を９９％であり、例えば、６時間の成膜で、厚さが２０μｍの多結晶ダイヤモンド膜４を得ることできる。
【００１６】
次に、ダイヤモンド膜４をクロム酸硫酸飽和溶液中で２００℃、更に、王水中で１００℃の表面クリーニングを行い、その後、以下の手順で素子を作製する。先ず、素子台１（ＴＯ−８：ハーメチックシール）上にカーボンテープ９を貼り付け、更に中性子吸収部としての酸化ガドリニウムの粉末５を貼り付ける。このカーボンテープ９及び粉末５上に、シリコン基板３をダイヤモンド膜４を下方にして配置し、ダイヤモンド膜４とカーボンテープ９とを銀ペースト６により接着して固定する。更に、シリコン基板３の裏面（上面）に銀ペースト７により金線８ｂを接続し、更にこの金線８ｂと素子台１の端子２ｂとを接続する。また、銀ペースト６と素子台１上の他の端子２ａとを金線８ａにより接続する。このようにして、酸化ガドリニウムの粉末５をコンバータ金属とする中性子線検出器が得られる。
【００１７】
次に、本実施形態の中性子線検出器の動作について説明する。先ず、入射した中性子が酸化ガドリニウム粉末５のＧｄ（ガドリニウム原子）にあたると、７２ｋｅＶの電子が発生する。これは、Ｋａｎａｙａ−Ｏｋａｙａｍａの式（Ｊ．Ｐｈｙｓ．Ｄ５，４３（１９７２）（非特許文献２））によると、電子の飛程約２４μｍに相当する。つまり、Ｇｄから発生した電子は発生点を中心に２４μｍの範囲に広がり、電子と相互作用を起こしてダイヤモンド膜４内に電子−正孔対を形成する。
【００１８】
一方、ダイヤモンド膜４内で１組の電子−正孔対をつくるために必要なエネルギーは、ダイヤモンドのバンドギャップの約３倍なので、１００００個程度の電荷が発生する。従って、１個の中性子が入射し、全ての反応が１００％の確率で起こるとすれば、１．６×１０―１５Ｃ（クーロン）の電荷が発生する。
【００１９】
この電荷の量は、端子２ａ、２ｂ間にチャージセンシティブアンプ及び電荷収集用のバイアス用直流電源を接続し、ダイヤモンド膜４内で発生した電荷によって減少した蓄積電荷の量から、発生した電子−正孔対の量を計測することにより、入射した中性子線の線量を測定できる。
【００２０】
なお、１個の中性子線が１秒間に１回入射するたびに、「１．６ｆＡ（フェムトアンペア）」の電流が流れることから、入射する中性子線の強度が大きい場合では、通常の高インピーダンス入力のＦＥＴ初段を持つ電流アンプを使用しても計測が可能である。この場合では、更に、コストが低い検知器を実現可能となる。
【００２１】
図２は本発明の第２実施形態に係る中性子線検出器を示す図である。シリコン基板１３，１５は、ｎ型低抵抗シリコンウエハからなる。このシリコン基板１３，１５の一面に、ダイヤモンド膜１４，１６が形成されている。このダイヤモンド膜１４，１６の形成方法は以下のとおりである。
【００２２】
先ず、シリコン基板１３，１５に対し、数１０μｍ径のダイヤモンド粉末のエタノール混濁液中で超音波を印加することにより、核発生促進処理を行う。基板１３，１５に付着しているダイヤモンド粒子を洗い流した後、基板１３，１５をマイクロ波プラズマＣＶＤ装置のステンレス製の反応容器内に装入し、マイクロ波プラズマＣＶＤにより、ダイヤモンド膜を成膜する。このとき、例えば、原料ガスはメタンを１％、水素を９９％含むものとし、８時間の成膜で厚さ２５μｍの多結晶膜を得る。
【００２３】
次に、ダイヤモンド膜１４，１６を２００℃のクロム酸硫酸飽和溶液中で表面洗浄し、次に１００℃の王水中で表面洗浄する。その後、以下の手順で素子を作製する。
【００２４】
先ず、素子台１（ＴＯ−８）上に、ダイヤモンド膜１６を上方にしてシリコン基板１５を配置し、このシリコン基板１５と素子台１とを銀ペーストにより固定する。次に、中性子吸収部としてのガドリニウム板１７をダイヤモンド膜１６から一方向に延出するようにして配置し、ガドリニウム板１７をダイヤモンド膜１６に銀ペーストで固定する。更に、ダイヤモンド膜１４を下方にしてシリコン基板１３をガドリニウム板１７上に配置し、ダイヤモンド膜１４とガドリニウム板１７とを銀ペーストにより固定する。次に、シリコン基板１３の裏面（上面）に金線１９ａを銀ペースト１８により接続し、更にこの金線１９ａと素子台１上の端子２ｃとを接続する。また、この端子２ｄと素子台１とを金線１９ｂにより接続し、更に、ガドリニウム板１７のダイヤモンド膜１６から外方に延出している部分と、素子台１上の端子２ｂとを金線１９ｃにより接続する。端子２ｃと端子２ｄとは、絶縁分離されており、更に、端子２ｂ、２ｃ及び２ｄと素子台１とは絶縁分離されている。よって、端子２ｂはガドリニウム板１７とのみ接続され、端子２ｃはシリコン基板１３とのみ接続され、端子２ｄは導電性の又は表面が導電成膜で被覆された素子台１を介してシリコン基板１５と接続されている。
【００２５】
本実施形態においては、通常の使用では端子２ｃと端子２ｄは接続され、端子２ｂと、端子２ｃ、２ｄとの間に、ダイヤモンド膜１４、１６における電荷の移動を検出する検出器（チャージセンシティブアンプ又は電流アンプ）と、電荷収集用のバイアス電圧用直流電源とを接続する。これにより、各ダイヤモンド膜１４，１６における電荷の移動の総量を測定する。
【００２６】
本実施形態においては、ガドリニウム板１７に接触しつつこれを挟むようにしてダイヤモンド膜１４，１６を配置したので、中性子線をより高効率で検出することができる。即ち、中性子線の入射によりガドリニウム板１７から発生する電子は、前述のように入射点から球状に広がるため、図２に示すように、中性子コンバータであるガドリニウム板１７を、検出層であるダイヤモンド膜１４，１６で挟むことにより、更に効率がよい中性子線の検知が可能となる。ダイヤモンドはバンドギャップが大きいため、従来の半導体検出器とは異なり、その非照射時における漏れ電流（リーク電流）が小さい。例えば、後述するように、ダイヤモンド膜による検知の場合では、漏れ電流は数ｐＡ程度である。従って、本実施形態により、従来困難であった中性子線の検出が容易になる。また、端子２ｃ、２ｄを接続せずに、端子２ｂと端子２ｃとの間に、ダイヤモンド膜１４における電荷の移動を検出する検出器（チャージセンシティブアンプ又は電流アンプ）とバイアス電源を接続し、端子２ｂと端子２ｄとの間に、ダイヤモンド膜１６における電荷の移動を検出する検出器（チャージセンシティブアンプ又は電流アンプ）とバイアス電源を接続し、その出力を比較することで、入射する中性子線の入射方向を推定することも可能となる。
【００２７】
次に、図３を参照して本発明の第３実施形態について説明する。基板２１は、ｐ型低抵抗シリコン（００１）ウエハからなる。この基板２１上にダイヤモンド膜２２が成膜されている。この基板２１上にダイヤモンド膜２２を成膜する方法は、例えば、文献「Ｔ．Ｔａｃｈｉｂａｎａ  ｅｔ  ａｌ．：  Ａｐｐｌ．  Ｐｈｙｓ．  Ｌｅｔｔ．，  Ｖｏｌ．６８，  Ｎｏ．１１  （１９９６），  ｐ．１４９１．」（非特許文献３）に示された無機材研型マイクロ波プラズマＣＶＤ装置を使用したものがある。この方法においては、先ず、基板表面をメタンプラズマで炭化した後、バイアス印加法により核形成を行い、その後、（００１）面優先成長により、膜厚１５〜２５μｍ、（００１）面のファセットの大きさ（粒径）が数十μｍのダイヤモンド膜２２を得る。次に、表面の非ダイヤモンド成分の除去と、表面に存在する水素に起因する伝導層の除去を目的に、ダイヤモンド膜２２を硫酸及びクロム酸を使用して洗浄し、引き続き、王水により洗浄し、更に純水を使用してリンスする。洗浄後、フォトリソグラフィによりダイヤモンド膜２２上にレジストによる電極パターンを形成し、マグネトロンスパッタリングにより中性子吸収部としてのＧｄ膜２３を形成した後、リフトオフ法によりＧｄ膜２３をパターニングして、電極を形成した。この電極の膜厚は典型的には約２００ｎｍであった。
【００２８】
電極形成後、素子台１（ＴＯ−８）上に、電極面を上にしてシリコン基板２１を銀ペーストにより固定する。更に、金線２５ａを銀ペースト２４によりＧｄ膜２３に接続し、この金線２５ａと素子台１上の端子２ａとを接続した。また、素子台１上の端子２ｂと導電性の素子台１とを金線２５ｂにより接続する。
【００２９】
このように構成された中性子線検出器においては、中性子線吸収層としてのＧｄ膜２３に中性子線が入射すると、発生する電子が、検出層としてのダイヤモンド膜２２内で電子−正孔対を発生させる。これにより、端子２５ａと端子２５ｂとの間で電荷量の移動を測定することにより、ダイヤモンド層２２で発生した電荷量を検出することができ、中性子線量を検出することができる。
【００３０】
ダイヤモンド膜は、リーク電流を低く抑制するために、気相合成によるダイヤモンド膜が適しているが、この気相合成によるダイヤモンド膜の中でも、欠陥が少ない高配向性ダイヤモンド膜を使用すると、更に良好な特性が得られる。このため、中性子線検出器としては、高配向性ダイヤモンド膜を使用することが好ましい。
【００３１】
第２の実施形態に係る中性子線検出器において、合成時間を延長することより、ダイヤモンドの厚さを７０μｍと厚くして、ダイヤモンド層をシリコン基板上に合成した後、弗硝酸によりシリコン基板を除去し、ダイヤモンド層を自立膜とし、その後、前述と同様にして、素子を制作することにより、図２に示す素子構造において、シリコン基板が存在しない素子を製造することができる。このようなダイヤモンド自立膜を使用した中性子線検出器により中性子線を測定すると、γ線が存在する環境においても、影響を受けることがなく、低ノイズの測定が可能となる。
【００３２】
以上の各実施形態は、中性子線を吸収して２次粒子を放出する物質層として、Ｇｄを例に示したが、その他の材料においても、中性子線の吸収により、α線等の２次粒子を放出することができる。例えば、このような中性子線吸収層として、６Ｌｉ、１０Ｂ、Ｇｄ、Ｃｄ、Ｉｎ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｄｙ及びＲｈがある。
【００３３】
【実施例】
次に、本発明の実施例を本発明の範囲から外れる比較例と比較して、その効果について説明する。
【００３４】
［実施例１］
図１に示す実施形態の中性子線検出器について、端子２ａ、２ｂ間の暗電流を測定すると、１０ｐＡ以下であった。得られた素子を交流駆動のチャージ保存型の増幅器に接続し、中性子を照射したところ、線量に比例した出力が得られた。
【００３５】
［実施例２］
図２に示す実施形態の中性子線検出器において、端子２ｂ、２ｃ間、及び端子２ｂ、２ｄ間の暗電流を測定すると、１０ｐＡ以下であった。そして、端子２ｃと端子２ｄとを接続し、素子の端子２ｂ及び端子２ｃ、２ｄ間にバイアス電圧を印加し、そのうちの１端子に初段にＦＥＴ（電界効果トランジスタ）を持つオペアンプからなる高インピーダンス増幅器を接続し、照射により発生した電流を前記オペアンプで増幅することにより回路に流れる電流値をモニターしたところ、線量に比例した電流が得られた。
【００３６】
［実施例３］
図３に示す実施形態の中性子線検出器において、端子２ａ、２ｂ間の暗電流を測定すると、ｌｐＡ以下であった。得られた素子を交流駆動のチャージ保存型の増幅器に接続し、中性子を照射したところ、線量に比例した出力が得られた。
【００３７】
【発明の効果】
以上詳述したように、本発明によれば、ダイヤモンド膜を検出層に使用して、携帯性が優れ、かつ中性子線の検出効率が高い中性子線検出器を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１実施形態に係る中性子線検出器を示す図である。
【図２】本発明の第２実施形態に係る中性子検出器を示す図である。
【図３】本発明の第３実施形態に係る中性子線検出器を示す図である。
【符号の説明】
１：素子台
２ａ、２ｂ、２ｃ、２ｄ：端子
３、１３，１５，２１：シリコン基板
４、１４，１６，２２：ダイヤモンド膜
５：酸化ガドリニウム粉末
１７：ガドリニウム板
２３：Ｇｄ膜（ガドリニウム薄膜電極）
【図１】
2004184104.tif 000003
【図２】
2004184104.tif 000004
【図３】
2004184104.tif 000005