(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ズイナ葉の破砕物、粉砕物、摺砕物、ペースト及び搾汁、並びにズイナ樹液からなる群から選択される少なくとも一種のズイナ原料を得る工程、
水酸化カルシウムを９０質量％以上含む焼成貝殻の消化粉末からなる除草相乗剤を得る工程、及び
該ズイナ原料と該除草相乗剤とを混合する工程、
を含む除草剤の製造方法。
【請求項２】
前記ズイナ原料の総質量に対して、前記除草相乗剤を０．００１質量％〜１０質量％にて含む、請求項１に記載の除草剤の製造方法。
【請求項３】
前記焼成貝殻の消化粉末が、ホタテ貝殻又はその粉砕物を原料とする焼成貝殻の消化粉末である、請求項１又は請求項２に記載の除草剤の製造方法。
【請求項４】
前記焼成貝殻の消化粉末が、０．５〜１０μｍの平均粒径を有する微粉末形態である、請求項１乃至請求項３のうちいずれか一項に記載の除草剤の製造方法。
【請求項５】
前記除草相乗剤を得る工程が、
貝殻又はその粉砕物を加熱し、８００℃乃至１５００℃の温度下にて焼成して焼成粉末を得る焼成工程、及び
続いて７００℃乃至１２００℃の温度下にて前記焼成粉末に加水し、水和（消化）させて前記消化粉末を得る消化工程、
を含む、請求項１乃至請求項４のうちいずれか一項に記載の除草剤の製造方法。
【請求項６】
ズイナ葉の破砕物、粉砕物、摺砕物、ペースト及び搾汁、並びにズイナ樹液からなる群から選択される少なくとも一種のズイナ原料を得る工程、
水酸化カルシウムを９０質量％以上含む焼成貝殻の消化粉末からなる成長抑制相乗剤を得る工程、及び
該ズイナ原料と該成長抑制相乗剤とを混合する工程、
を含む植物成長抑制剤の製造方法。
【請求項７】
前記ズイナ原料の総質量に対して、前記成長抑制相乗剤を０．００１質量％〜１０質量％にて含む、請求項６に記載の植物成長抑制剤の製造方法。
【請求項８】
前記焼成貝殻の消化粉末が、ホタテ貝殻又はその粉砕物を原料とする焼成貝殻の消化粉末である、請求項６又は請求項７に記載の植物成長抑制剤の製造方法。
【請求項９】
前記焼成貝殻の消化粉末が、０．５〜１０μｍの平均粒径を有する微粉末形態である、請求項６乃至請求項８のうちいずれか一項に記載の植物成長抑制剤の製造方法。
【請求項１０】
前記成長抑制相乗剤を得る工程が、
貝殻又はその粉砕物を加熱し、８００℃乃至１５００℃の温度下にて焼成して焼成粉末を得る焼成工程、及び
７００℃乃至１２００℃の温度下にて前記焼成粉末に加水し、水和（消化）させて前記消化粉末を得る消化工程、
を含む、請求項６乃至請求項９のうちいずれか一項に記載の植物成長抑制剤の製造方法。
【請求項１１】
ズイナ葉の破砕物、粉砕物、摺砕物、ペースト及び搾汁、並びにズイナ樹液からなる群から選択される少なくとも一種のズイナ原料と、水酸化カルシウムを９０質量％以上含む焼成貝殻の消化粉末とを含有する混合物を、土壌又は植物体、種子に施用する工程を含む、望ましくない植物生育を選択的に防除する方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ズイナ原料と除草相乗剤或いは成長抑制相乗剤として焼成貝殻の消化粉末とを含有する除草剤又は植物成長抑制剤に関する。
【背景技術】
【０００２】
ズイナ属の植物は、希少糖と称されるＤ−プシコースとアリトールをその植物体内で生産し含有してなることが知られている植物であり、これまで新葉が食用にされたり、また一部の種は、その長い穂と香りの良い頭花から観賞用として育てられている。
【０００３】
前記Ｄ−プシコースは、食後の血糖上昇や脂肪の蓄積を抑制する効果が報告され、糖尿病や動脈硬化の改善や予防への効果が期待されるほか、植物の育成調整作用や病害抵抗性増進作用についても研究が進められ、健康・医療分野や植物分野における新たな素材として様々な研究・報告が進められている。
例えばＤ−プシコースの植物分野における提案としては、Ｄ−プシコースの植物病害抵抗性増幅剤としての使用（特許文献１）や、植物の休眠打破や環境ストレス耐性といった植物の全身獲得抵抗性誘導の有効成分としてのＤ−プシコースの使用（特許文献２）などがある。
これらの報告や提案において、上記Ｄ−プシコースは、例えばフルクトースを酵素エピメラーゼ処理する方法（特許文献３）より得られるものが、一般に使用されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００４−３０００７９号公報
【特許文献２】特許第４９３４４２５号明細書
【特許文献３】特許第３３３３９６９号明細書
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
前述したようにズイナ属の植物には希少糖Ｄ−プシコースが含有されていることが知られているものの、その含有量はごく少量であり、上述の健康・医療分野や植物分野における新たな素材の原料としてズイナ自体を使用することは、実用上の観点からは困難なものであった。
本発明は、これまでに提案のないズイナ葉自体の摺砕物や搾汁等のズイナ原料と焼成貝殻の消化粉末とを含有する新規な除草剤又は植物成長抑制剤を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは鋭意研究を行った結果、ズイナ葉の摺砕物や搾汁等のズイナ原料と、水酸化カルシウムを９０質量％以上含む焼成貝殻の消化粉末との混合物を栽培植物の育成土壌に施用したところ、雑草を選択的に防除できる除草効果・植物成長抑制効果を奏することを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００７】
すなわち本発明は、ズイナ葉の破砕物、粉砕物、摺砕物、ペースト及び搾汁、並びにズイナ樹液からなる群から選択される少なくとも一種のズイナ原料、及び水酸化カルシウムを９０質量％以上含む焼成貝殻の消化粉末からなる除草相乗剤を含有する除草剤に関する。
前記除草剤は、前記ズイナ原料の総質量に対して、前記焼成貝殻の消化粉末を０．００
１質量％〜１０質量％にて含むことが好ましい。
また除草剤に含まれる前記焼成貝殻の消化粉末は、ホタテ貝殻又はその粉砕物を原料とする焼成貝殻の消化粉末であることが好ましい。また前記焼成貝殻の消化粉末が、０．５〜１０μｍの平均粒径を有する微粉末形態であるものを使用することが好ましい。
【０００８】
さらに本発明は、ズイナ葉の破砕物、粉砕物、摺砕物、ペースト及び搾汁、並びにズイナ樹液からなる群から選択される少なくとも一種のズイナ原料、及び水酸化カルシウムを９０質量％以上含む焼成貝殻の消化粉末からなる成長抑制相乗剤を含有する植物成長抑制剤に関する。
前記植物成長抑制剤は、前記ズイナ原料の総質量に対して、前記焼成貝殻の消化粉末を０．００１質量％〜１０質量％にて含むことが好ましい。
また植物成長抑制剤に含まれる前記焼成貝殻の消化粉末は、ホタテ貝殻又はその粉砕物を原料とする焼成貝殻の消化粉末であることが好ましい。また前記焼成貝殻の消化粉末が、０．５〜１０μｍの平均粒径を有する微粉末形態であるものを使用することが好ましい。
【０００９】
また本発明は、ズイナ葉の破砕物、粉砕物、摺砕物、ペースト及び搾汁、並びにズイナ樹液からなる群から選択される少なくとも一種のズイナ原料と、水酸化カルシウムを９０質量％以上含む焼成貝殻の消化粉末とを含有する混合物を、土壌又は植物体、種子に施用する工程を含む、望ましくない植物生育を選択的に防除する方法を対象とする。
【００１０】
さらに本発明は、貝殻又はその粉砕物、好ましくは前記貝殻又はその粉砕物が、ホタテ貝殻又はその粉砕物を加熱し、８００℃乃至１５００℃の温度下にて焼成して焼成粉末を得る焼成工程、及び続いて７００℃乃至１２００℃の温度下にて前記焼成粉末に加水し、水和（消化）させて水酸化カルシウム主体の消化粉末を得る消化工程、を含む除草相乗剤の製造方法を対象とする。
また本発明は、貝殻又はその粉砕物、好ましくは前記貝殻又はその粉砕物が、ホタテ貝殻又はその粉砕物を加熱し、８００℃乃至１５００℃の温度下にて焼成して焼成粉末を得る焼成工程、及び続いて７００℃乃至１２００℃の温度下にて前記焼成粉末に加水し、水和（消化）させて水酸化カルシウム主体の消化粉末を得る消化工程、を含む成長抑制相乗剤の製造方法を対象とする。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の除草剤又は植物成長抑制剤は、これを土壌又は植物体、種子に施用することにより、望ましくない植物の生育、例えば栽培植物の栽培において雑草の生育を選択的に防除することができる。特に本発明においては、ズイナ原料に加えて水酸化カルシウム主体の焼成貝殻の消化粉末を配合することにより、前記焼成貝殻の消化粉末が除草相乗剤又は成長抑制相乗剤として働き、前述の雑草の選択的な防除に関して相乗的効果を発揮することができる。
上記除草剤又は植物成長抑制剤に使用するズイナ原料は、ズイナ葉やズイナ樹液といった植物原料からなるものであるため、施用土壌や植物体、種子に対する毒性が低い。また上記除草剤又は植物成長抑制剤に使用する焼成貝殻の消化粉末は、食品添加物としても使用される水酸化カルシウムを主成分とするため、安定性・安全性が高く、また安価である。したがって本発明の除草剤又は植物成長抑制剤は、土壌等に対する安全性と経済性の観点からも有利な製剤である。
また本発明の除草剤又は植物成長抑制剤は、ズイナ葉の摺砕物や搾汁等のズイナ原料と、除草相乗剤又は成長抑制相乗剤として水酸化カルシウムを主成分とする焼成貝殻の消化粉末とを配合するだけで調製し得、上述の除草効果・植物成長抑制効果を発揮させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】図１は本発明の除草剤の施用による植物育成阻害試験結果（生育１日目及び２日目）を示す結果である（Ａ：水道水のみ（ブランク）、Ｂ：除草剤を種子の発芽前に添加、Ｃ：除草剤未添加）。
【図２】図２は本発明の除草剤の施用による植物育成阻害試験結果（生育３日目及び４日目）を示す結果である（Ａ：水道水のみ（ブランク）、Ｂ：除草剤を種子の発芽前に添加、Ｃ：除草剤未添加）。
【図３】図３は本発明の除草剤の施用による植物育成阻害試験結果（生育５日目及び６日目）を示す結果である（Ａ：水道水のみ（ブランク）、Ｂ：除草剤を種子の発芽前に添加、Ｃ：除草剤未添加）。
【図４】図４は本発明の除草剤の施用による植物育成阻害試験結果（生育７日目及び８日目）を示す結果である（Ａ：水道水のみ（ブランク）、Ｂ：除草剤を種子の発芽前に添加、Ｃ：除草剤を生育７日目に添加）。
【図５】図５は本発明の除草剤の施用による植物育成阻害試験結果（生育９日目及び１０日目）を示す結果である（Ａ：水道水のみ（ブランク）、Ｂ：除草剤を種子の発芽前に添加、Ｃ：除草剤を生育７日目に添加）。
【図６】図６は本発明の除草剤の施用による植物育成阻害試験結果（生育１１日目及び２２日目）を示す結果である（Ａ：水道水のみ（ブランク）、Ｂ：除草剤を種子の発芽前に添加、Ｃ：除草剤を生育７日目に添加）。
【図７】図７は本発明の除草剤の施用による植物育成阻害試験結果（生育１３日目及び１４日目）を示す結果である（Ａ：水道水のみ（ブランク）、Ｂ：除草剤を種子の発芽前に添加、Ｃ：除草剤を生育７日目に添加）。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
本発明の除草剤又は植物成長抑制剤は、ズイナ原料と焼成貝殻の消化粉末からなる除草相乗剤又は成長抑制剤を含みて構成される。
上述したように、ズイナ属の植物のＤ−プシコース含有量はごく微量であることから、ズイナ自体からＤ−プシコースを抽出しこれを実用化することは困難とされ、そのため植物分野等における新素材の原料としてのズイナ自体の採用は見送られてきた。
ところが驚くべきことに、本発明者らは、ズイナ葉の摺砕物等のズイナ原料と焼成貝殻の消化粉末とを組み合わせたところ、ズイナに含まれるＤ−プシコースは微量であるものの、雑草の生育を選択的に防除することができることを見出し、本発明の完成に至った。
以下、本発明を更に詳細に説明する。
【００１４】
＜ズイナ原料＞
ズイナ原料としては、ズイナ葉を破砕、粉砕、摺砕、ペースト化、あるいは搾汁して得られる破砕物、粉砕物、摺砕物、ペースト及び搾汁が使用され、またズイナの樹液を使用することもできる。
これら破砕、粉砕、摺砕、ペースト化、あるいは搾汁は当業者に既知の手段及び装置にて実施し得る。例えば上記ズイナ葉を、マイクロカッター、フードプロセッサー、ミキサー、ジューサー、ブレンダー等を用いて破砕、粉砕、摺砕でき、またその後に既知のペースト化法（スラリー化法、磨砕法）を適用することによってペースト状とすることができる。また搾汁の調製方法としては、ズイナ葉をフードカッター、マスコロイダー、スクリュープレス処理などを経て実施し得、その後所望により粗繊維を除去してもよい。
なお上記ズイナ葉の破砕物、粉砕物、摺砕物、ペースト及び搾汁や、ズイナ樹液の処理物も使用することもできる。該処理物としては、凍結物、乾燥物、濃縮物又は希釈物が挙げられる。
【００１５】
上記ズイナ原料は、原料１００ｇ当たりプシコースを１ｍｇ乃至５０ｍｇ程度、好ましくは５ｍｇ乃至３０ｍｇ、より好ましくは５ｍｇ乃至２０ｍｇ、例えば１０ｍｇ前後含有
する原料であることが好ましい。あるいは上記ズイナ原料は、原料１００ｇ当たり０．０１ｍｇ乃至１０ｍｇ程度、好ましくは０．０５ｍｇ乃至８ｍｇ、より好ましくは０．５ｍｇ乃至５ｍｇ、最も好ましくは１ｍｇ乃至５ｍｇ含有する原料であってもよい。さらに上記ズイナ原料は、原料１００ｇ当たり１０ｍｇ乃至１０００ｍｇ程度、例えば１００ｍｇ乃至８００ｍｇ、好ましくは３００ｍｇ乃至６００ｍｇ含有する原料であってもよい。
このようにズイナ原料自体に含まれるプシコースは少量といえるものの、後述する除草相乗剤・成長抑制相乗剤によって、雑草の生育を選択的に防除する点に関して相乗的な効果を得ることができる。
【００１６】
＜除草相乗剤・成長抑制相乗剤＞
本発明に使用する除草相乗剤・成長抑制相乗剤は、水酸化カルシウムを主成分とするもの、すなわち水酸化カルシウムを９０質量％以上含むものであり、好ましくは９５質量％以上の水酸化カルシウムを含む焼成貝殻の消化粉末からなるものである。
【００１７】
上記焼成貝殻の消化粉末の原料としては、例えばホタテ貝殻、アワビ貝殻、サザエ貝殻、ホッキ貝殻、ウニ貝殻の天然か養殖の貝類を使用し得、さらに珊瑚殻等の動物性由来のカルシウムを含有する他の原料を使用してもよい。これらのうち、貝殻組成が均一である点及び供給量が多いなどの点から、ホタテ貝殻（又はその粉砕物）を使用することが好ましい。
これらの貝殻は、そのまま、または粉砕して貝殻粉末（或いは粒状物）とし、８００℃〜１５００℃で、より好ましくは８５０℃〜１２００℃で、例えば炭酸ガスを導入しながら焼成する。焼成は空気中で行ってもよいし、窒素等の不活性ガス雰囲気下で行なってもよい。焼成時間は焼成温度等によって適宜設定されるが、通常、雰囲気温度が所定の焼成温度に到達した後、１０〜１２０分、好ましくは１５〜９０分である。こうした焼成処理により、不要な有機物を熱分解によって除去する。
焼成後、続いて７００℃乃至１２００℃の温度下にて、加水し水和（消化）させて水酸化カルシウム主体の焼成物（粉末）を得る。
焼成又は水和（消化）の過程で、必要に応じてさらに粉砕を行い、最終的には平均粒径０．１〜５００μｍ、好ましくは０．５〜１００μｍ、より好ましくは０．５〜４０μｍ、最も好ましくは０．５〜１０μｍの微粉末形態の焼成貝殻の消化粉末を得る。微粒子の粒径をより細かくすることにより、除草相乗剤・成長抑制相乗剤とズイナ原料と均一に混合させることができ、すなわち除草相乗剤・成長抑制相乗剤としての効果をムラなく発揮させ、ひいては除草剤・植物成長抑制剤としての効果をムラなく発揮させることができる。
【００１８】
なお、以上に述べた、貝殻又はその粉砕物を、８００℃乃至１５００℃の温度下にて焼成して焼成粉末を得る焼成工程、及び続いて７００℃乃至１２００℃の温度下にて前記焼成粉末に加水し、水和（消化）させて水酸化カルシウム主体の消化粉末を得る消化工程、を含む除草相乗剤或いは成長抑制相乗剤の製造方法も本発明の対象である。
【００１９】
＜除草剤・植物成長抑制剤＞
本発明の除草剤・植物成長抑制剤は、ズイナ原料と焼成貝殻の消化粉末からなる除草相乗剤又は成長抑制相乗剤とを混合することで製造され得、好ましくは前記ズイナ原料の総質量に対して、前記除草相乗剤又は成長抑制相乗剤を０．００１質量％〜１０質量％にて、より好ましくは０．０１質量％〜５質量％にて、例えば、０．０５質量％〜１質量％にて配合してなることが好ましい。
前記除草相乗剤又は成長抑制相乗剤の配合量が、上記数値範囲未満、並びに、上記数値範囲を超えた場合のいずれにおいても、所望とする除草・植物成長抑制効果、とりわけ栽培植物の栽培において雑草を選択的に防除する効果（相乗効果）を十分に得にくくなる。
【００２０】
本発明の除草剤・植物成長抑制剤には、所望により、従来の除草剤や植物成長抑制剤に慣用されている種々の添加剤を配合し得、例えば、農薬活性成分（例えば除草活性成分）、固体担体（動植物性由来粉末、粘土鉱物等）、界面活性剤、溶剤、ｐＨ調整剤、着色剤、安定剤及び防腐剤等を添加してもよい。
【００２１】
本発明の除草剤・植物成長抑制剤は、目的とする土壌への散布や灌注によって施用でき、また、植物体や種子に直接施用し、これにより、例えば栽培植物の栽培において雑草等の望ましくない植物の生育を選択的に防除することができる。上記除草剤・植物成長抑制剤を使用した望ましくない植物生育を選択的に防除する方法も本発明の対象である。
本発明の除草剤・植物成長抑制剤は、水田、畑地、稲等の育苗箱や、園芸作物のセルトレイ等、さらには、家庭菜園やガーデニング等の土壌、プランターなどのコンテナ等の種々に施用することができ、該除草剤・植物成長抑制剤を施用する際の施用量は、施用箇所や目的とする防除植物の種類によって適宜選択可能である。例えば土壌やコンテナにおいて、１ｍ２当たり１０ｇ〜１００００ｇ、例えば５０ｇ〜５０００ｇの量で施用してもよい。
なお本発明の除草剤・植物成長抑制剤は、目的とする植物（栽培植物）の成長後、例えば発芽後に適用することが望ましい。当該目的とする植物が成長（発芽）する前に除草剤・植物成長抑制剤を施用すると、雑草だけでなく、目的の植物の生育も防除する虞がある。
【実施例】
【００２２】
以下、実施例を挙げて、本発明を更に詳しく説明するが、本発明は、これら実施例に限定されるものでない。
【００２３】
製造例１：除草剤の製造
ホタテ貝の貝殻を粉砕した後、１２００℃で１時間焼成した。焼成物に水を加えて消化し、得られた消化物（水酸化カルシウム主体）を粉砕機でさらに微粉砕して、平均粒径が１０μｍの粉末状の焼成貝殻の消化粉末（除草相乗剤）を製造した。なお、該焼成貝殻の消化粉末を元素分析した結果、カルシウムを９９％以上含む点が確認され、また熱重量分析した結果、水酸化カルシウムを９５．７質量％含む点が確認された。
一方、ズイナ葉（生）は、これを乳鉢ですりつぶしてズイナ原料（ズイナ葉摺砕物）とした。
そして上記ズイナ原料の総質量に対して、上記除草相乗剤を０．５質量％加え、本発明の除草剤とした。
【００２４】
実施例１：植物育成阻害試験
本発明の除草剤による除草効果（植物育成阻害効果）を検証するべく、以下の手順にて試験を実施した。
プラスチック容器（縦１７ｃｍ×横１１ｃｍ×高さ６ｃｍ）を準備し、ここにカット綿（大きさ：１４．５ｃｍ×７．５ｃｍ）を入れた。そして、該容器に水道数１００ｍＬを入れ、カット綿を十分に湿らせた。この試験培地を３種準備し、Ａ：水道水のみ（ブランク）、Ｂ：製造例１で調製した除草剤を種子の発芽前に添加、Ｃ：製造例１で調製した除草剤を種子の発芽後に添加、に検体を分類した。
前述のカット綿を水道水で湿らせた後、Ｂ検体のみさらに製造例１で調製した除草剤６．０ｇを入れ、カット綿全体に除草剤を広げた。その後、Ａ〜Ｃの全ての検体（試験培地）に、カイワレ種子を２８粒ずつ播種し、常温（２０℃）にて１４日間カイワレを生育した。なお、Ｃ検体は播種後、カイワレの発芽を確認し、７日目に製造例１で調製した除草剤６．０ｇを入れた。またＡ〜Ｃ検体のいずれにおいても、培地（カット綿）が乾燥しない程度に、水道水のみを適宜添加した。
生育１日目〜１４日目におけるＡ〜Ｃ検体のカイワレの育成状況を示す写真を図１〜図
７に示す。
【００２５】
図１〜図３に示すように、生育１日目〜２日目（図１）はＡ〜Ｃ検体で特に変化はみられなかったが、生育３日目〜４日目（図２）においてＡ及びＣ検体では多くの種子から発芽したもののＢ検体は発芽が遅れており、さらに生育５日目〜６日目（図４）にあってはＡ及びＣ検体では葉が育ち始める一方、Ｂ検体では発芽したものの葉が育たず成長が遅れている結果となった。
図４に示すように生育７日目において、Ｂ検体においてもようやく一部の葉が育ち始め、一方Ａ及びＣ検体では葉が大きく育ち始め、ここでＣ検体に除草剤６ｇを添加した。
図４〜図７に示すように、生育８日目（図４）、生育９日目〜１０日目（図５）、生育１１日目〜１２日目（図６）、生育１３日目〜１４日目（図７）において、Ａ検体とＣ検体には差がみられず、カイワレ葉が順調に成長しているのにもかかわらず、Ｂ検体は発芽した状態のままで葉がほとんど成長しておらず、成長が停止したとみられる結果となった。
【００２６】
以上、本試験により、本発明の除草剤をカイワレ種子の発芽前に適用すると、カイワレは発芽するもののそこで成長が停止し、一方、種子の発芽後に適用した場合には、カイワレ葉の成長に影響を与えないとする結果が得られた。本試験結果は、目的とする植物（栽培植物）の成長後に本発明の除草剤（植物成長抑制剤）を適用すれば、その後に生育し得る望ましくない植物（雑草）の成長を抑制し、一方、目的とする植物の成長には影響を与えることがないことを示唆するものであり、本発明の除草剤・植物成長抑制剤が栽培植物の栽培において雑草等の望ましくない植物の生育を選択的に防除することができる点を証明するものである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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