(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
イソブチレン構造を含むエラストマ（Ａ）と、
鱗片状粒子、楕球状粒子及び棒状粒子からなる群より選択される少なくとも１種の黒鉛粒子（Ｂ）と、
脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）と、を含有し、
前記鱗片状粒子の場合には面方向、前記楕球状粒子の場合には長軸方向又は前記棒状粒子の場合には長軸方向が、厚み方向に配向し、
２５℃における引張強度が、０．１ＭＰａ以上であり、
２５℃におけるタック力が、３．０ｋＰａ以上７０ｋＰａ未満である熱伝導シート。
【請求項２】
前記エラストマ（Ａ）が、イソブテンとスチレンとの共重合体、イソブテンとエチレンとの共重合体及びイソブテンの単独重合体からなる群より選択される少なくとも１種である請求項１に記載の熱伝導シート。
【請求項３】
前記黒鉛粒子（Ｂ）が、膨張黒鉛粉末を含む請求項１又は請求項２に記載の熱伝導シート。
【請求項４】
前記脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）が、２５℃で固形状である請求項１〜請求項３のいずれか１項に記載の熱伝導シート。
【請求項５】
前記脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）の軟化温度が、４０℃〜１５０℃である請求項１〜請求項４のいずれか１項に記載の熱伝導シート。
【請求項６】
前記脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）の含有率が、前記エラストマ（Ａ）に対して、１０質量％〜２００質量％である請求項１〜請求項５のいずれか１項に記載の熱伝導シート。
【請求項７】
前記黒鉛粒子（Ｂ）の含有率が、１５体積％〜５０体積％である請求項１〜請求項６のいずれか１項に記載の熱伝導シート。
【請求項８】
イソブチレン構造を含むエラストマ（Ａ）と、鱗片状粒子、楕球状粒子及び棒状粒子からなる群より選択される少なくとも１種の黒鉛粒子（Ｂ）と、脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）と、を含有する組成物を準備する工程と、
前記組成物をシート化してシートを得る工程と、
前記シートの複数枚を重ねるか、前記シートの１枚を折り畳むか、又は前記シートの１枚を捲回させるかにより積層体を作製する工程と、
前記積層体の側端面をスライスする工程と、
を有する請求項１〜請求項７のいずれか１項に記載の熱伝導シートの製造方法。
【請求項９】
前記スライスする工程では、前記黒鉛粒子（Ｂ）の質量平均粒子径の２倍以下の厚みでスライスする請求項８に記載の熱伝導シートの製造方法。
【請求項１０】
請求項１〜請求項７のいずれか１項に記載の熱伝導シートを、発熱体と放熱体の間に介在させてなる放熱装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱伝導シート、熱伝導シートの製造方法及び放熱装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、多層配線板を用いた半導体パッケージにおける配線及び電子部品の搭載密度の高密度化による発熱量が増大し、半導体素子の高集積化による単位面積当たりの発熱量が増大しており、半導体パッケージからの熱放散性を高めることが望まれている。
【０００３】
半導体パッケージ等の発熱体とアルミ、銅等の放熱体との間に、熱伝導グリース又は熱伝導シートを挟んで密着させることにより熱を放散する放熱装置が一般に簡便に使用されている。通常、熱伝導グリースよりも熱伝導シートの方が、放熱装置を組み立てる際の作業性に優れている。
【０００４】
近年、ＣＰＵ（中央処理装置、Ｃｅｎｔｒａｌ  Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ  Ｕｎｉｔ）のチップはマルチコア化及びマルチチップ化により大面積化する傾向がある。また、発熱体であるＣＰＵと放熱体との圧着圧力を低くする傾向がある。そのため、熱伝導シートには圧着時の柔軟性が求められている。また、チップ段差によって熱伝導シートが厚くなっても低熱抵抗となるよう、熱伝導シートは熱伝導性に優れることが求められている。
【０００５】
発熱体と放熱体とを熱伝導性材料を介して密着する方法としては、常温でバネ等の治具により加圧する方法、加熱圧着する方法などがある。いずれの方法でも、密着時の温度において十分に熱伝導シートが柔軟であることが、高い密着を得る上で重要である。
【０００６】
加熱圧着する方法としては、熱伝導性材料として金属インジウム等の低融点金属を用いて発熱体と放熱体とを溶融圧着する方法が挙げられる。この方法では、得られる放熱装置は極めて熱伝導性に優れるが、修理等のために発熱体から放熱体を剥離することが困難な場合がある。また、金属の融液は粘度が低いため、融点を超える温度に再加熱した場合に金属が流出してしまう恐れがある。このような点では加熱しても粘性を保つことが可能な樹脂系の熱伝導シートが有利であるが、一般に、樹脂系の熱伝導シートは金属インジウム等に比べて、熱伝導率が劣る。
【０００７】
一方、常温でバネ等の治具により加圧する方法では、半導体素子等が動作して発生する熱により溶融して固体シートから液状流動性体に変化することで高い密着性を得る、いわゆるフェイズチェンジシートも一般に使用されている。しかし、一般に、フェイズチェンジシートは熱伝導率が低く、また、液化して厚さが薄くなることで低熱抵抗化するため、チップ段差が生じるマルチチップ化に対応することは困難である。
【０００８】
熱伝導シートとして、熱伝導フィラを充填した樹脂シートも知られている。熱伝導フィラを充填した熱伝導性に優れる樹脂シートとして、熱伝導性の高い無機粉末を熱伝導フィラとして選択し、さらに無機粉末をシート面に対し垂直に配向させた樹脂シートが種々提案されている。
例えば、シート面に関してほぼ垂直な方向に熱伝導フィラ（窒化ホウ素）が配向した熱伝導シート（例えば、特許文献１参照）、及びゲル状物質に分散された炭素繊維がシート面に対して垂直に配向した構造の熱伝導シート（例えば、特許文献２参照）が提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２００２−２６２０２号公報
【特許文献２】特開２００１−２５０８９４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
しかしながら、一般に、樹脂系の熱伝導シートは、使用により熱又は湿度に曝されると酸化したり、加水分解したり、場合によっては可塑剤が揮発したり、架橋の進行等により樹脂が硬くなったりする傾向がある。樹脂が硬くなると、温度変動に伴う部材の熱膨張に追従して変形できなくなる結果、熱伝導シートの密着性が低下する傾向がある。
このように、室温（２５℃）でのハンドリング強度及びタック性を良好にした上で、耐熱性及び耐湿度性を有しながら、高熱伝導性及び段差吸収性につながる高圧縮性を有用なレベルで両立させることは難しい。
【００１１】
本発明の目的は、発熱体と放熱体とを低い熱抵抗で密着させることができ、圧縮性、耐熱性、耐湿度性、及び貼り付けのハンドリング性に優れる熱伝導シートを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記課題を解決するための具体的手段は、以下の態様を含む。
＜１＞  イソブチレン構造を含むエラストマ（Ａ）と、
鱗片状粒子、楕球状粒子及び棒状粒子からなる群より選択される少なくとも１種の黒鉛粒子（Ｂ）と、
脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）と、を含有し、
前記鱗片状粒子の場合には面方向、前記楕球状粒子の場合には長軸方向又は前記棒状粒子の場合には長軸方向が、厚み方向に配向している熱伝導シート。
【００１３】
＜２＞  前記エラストマ（Ａ）が、イソブテンとスチレンとの共重合体、イソブテンとエチレンとの共重合体及びイソブテンの単独重合体からなる群より選択される少なくとも１種である＜１＞に記載の熱伝導シート。
【００１４】
＜３＞  前記黒鉛粒子（Ｂ）が、膨張黒鉛粉末を含む＜１＞又は＜２＞に記載の熱伝導シート。
【００１５】
＜４＞  ２５℃における引張強度が、０．１ＭＰａ以上である＜１＞〜＜３＞のいずれか１項に記載の熱伝導シート。
【００１６】
＜５＞  ２５℃におけるタック力が、３．０ｋＰａ以上７０ｋＰａ未満である＜１＞〜＜４＞のいずれか１項に記載の熱伝導シート。
【００１７】
＜６＞  前記脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）が、２５℃で固形状である＜１＞〜＜５＞のいずれか１項に記載の熱伝導シート。
【００１８】
＜７＞  前記脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）の軟化温度が、４０℃〜１５０℃である＜１＞〜＜６＞のいずれか１項に記載の熱伝導シート。
【００１９】
＜８＞  前記脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）の含有率が、前記エラストマ（Ａ）に対して、１０質量％〜２００質量％である＜１＞〜＜７＞のいずれか１項に記載の熱伝導シート。
【００２０】
＜９＞  前記黒鉛粒子（Ｂ）の含有率が、１５体積％〜５０体積％である＜１＞〜＜８＞のいずれか１項に記載の熱伝導シート。
【００２１】
＜１０＞  イソブチレン構造を含むエラストマ（Ａ）と、鱗片状粒子、楕球状粒子及び棒状粒子からなる群より選択される少なくとも１種の黒鉛粒子（Ｂ）と、脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）と、を含有する組成物を準備する工程と、
前記組成物をシート化してシートを得る工程と、
前記シートの複数枚を重ねるか、前記シートの１枚を折り畳むか、又は前記シートの１枚を捲回させるかにより積層体を作製する工程と、
前記積層体の側端面をスライスする工程と、
を有する＜１＞〜＜９＞のいずれか１項に記載の熱伝導シートの製造方法。
【００２２】
＜１１＞  前記スライスする工程では、前記黒鉛粒子（Ｂ）の質量平均粒子径の２倍以下の厚みでスライスする＜１０＞に記載の熱伝導シートの製造方法。
【００２３】
＜１２＞  ＜１＞〜＜９＞のいずれか１項に記載の熱伝導シートを、発熱体と放熱体の間に介在させてなる放熱装置。
【発明の効果】
【００２４】
本発明によれば、発熱体と放熱体とを低い熱抵抗で密着させることができ、圧縮性、耐熱性、耐湿度性、及び貼り付けのハンドリング性に優れる熱伝導シートを提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
以下、本発明を実施するための形態について詳細に説明する。但し、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。以下の実施形態において、その構成要素（要素ステップ等も含む）は、特に明示した場合を除き、必須ではない。数値及びその範囲についても同様であり、本発明を制限するものではない。
本明細書において「工程」との語には、他の工程から独立した工程に加え、他の工程と明確に区別できない場合であってもその工程の目的が達成されれば、当該工程も含まれる。
本明細書において「〜」を用いて示された数値範囲には、「〜」の前後に記載される数値がそれぞれ最小値及び最大値として含まれる。
本明細書中に段階的に記載されている数値範囲において、一つの数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本明細書中に記載されている数値範囲において、その数値範囲の上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
本明細書において組成物中の各成分の含有率は、組成物中に各成分に該当する物質が複数種存在する場合、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の物質の合計の含有率を意味する。
本明細書において組成物中の各成分の粒子径は、組成物中に各成分に該当する粒子が複数種存在する場合、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の粒子の混合物についての値を意味する。
本明細書において「層」との語には、当該層が存在する領域を観察したときに、当該領域の全体に形成されている場合に加え、当該領域の一部にのみ形成されている場合も含まれる。
本明細書において「積層」との語は、層を積み重ねることを示し、二以上の層が結合されていてもよく、二以上の層が着脱可能であってもよい。
【００２６】
〔熱伝導シート〕
本実施形態の熱伝導シートは、イソブチレン構造を含むエラストマ（Ａ）（以降「（Ａ）成分」又は「エラストマ（Ａ）」とも称する。）と、鱗片状粒子、楕球状粒子及び棒状粒子からなる群より選択される少なくとも１種の黒鉛粒子（Ｂ）（以降「（Ｂ）成分」とも称する。）と、脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）（以降「（Ｃ）成分」とも称する。）と、を含有し、前記鱗片状粒子の場合には面方向、前記楕球状粒子の場合には長軸方向又は前記棒状粒子の場合には長軸方向が、熱伝導シートの厚み方向に配向している。
【００２７】
かかる構成であることで、熱伝導シートは、発熱体と放熱体とを低い熱抵抗で密着させることができ、圧縮性、耐熱性、耐湿度性、及び貼り付けのハンドリング性に優れる。
【００２８】
＜イソブチレン構造を含むエラストマ（Ａ）＞
熱伝導シートは、イソブチレン構造を含むエラストマ（Ａ）の少なくとも１種を含む。ここで、「イソブチレン構造」とは、「−ＣＨ２−Ｃ（ＣＨ３）２−」をいう。
イソブチレン構造を含むエラストマ（Ａ）は、例えば、耐熱性及び耐湿度性に優れた応力緩和剤と粘着性付与剤とを兼ねて主に機能すると考えられる。すなわち、脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）のみでは不足しがちな柔軟性及び粘着性を補う役割を果たすと考えることができる。見方を変えれば、脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）は、イソブチレン構造を含むエラストマ（Ａ）のみでは不足しがちな凝集力及び加熱時の流動性を補う役割を果たしているとも言え、（Ａ）成分と（Ｃ）成分とは相互補完の関係にあると考えられる。
【００２９】
イソブチレン構造を含むエラストマ（Ａ）は、イソブチレン構造を含んでいればその他の構造については特に制限されない。イソブチレン構造を含むエラストマ（Ａ）としては、例えば、イソブテン（別名：イソブチレン、略名：ブテン）の単独重合体、イソブテンとスチレンとの共重合体、及びイソブテンとエチレンとの共重合体が挙げられる。靭性、柔軟性及び粘着性を両立する観点からは、イソブテンとスチレンとの共重合体、イソブテンとエチレンとの共重合体及びイソブテンの単独重合体からなる群より選択される少なくとも１種であることが好ましい。
【００３０】
共重合体は、ランダム共重合体、ブロック共重合体及びグラフト共重合体のいずれであってもよく、ブロック共重合体（つまり、ポリイソブチレン構造を有する共重合体）であることが好ましい。
【００３１】
共重合体中のイソブチレン構造の含有率は特に制限されない。例えば、共重合体中のイソブチレン構造の含有率は、４０質量％〜９９質量％が挙げられ、５０質量％〜９５質量％であってもよく、６０質量％〜９５質量％であってもよい。
【００３２】
イソブチレン構造を含むエラストマ（Ａ）は、固形状であっても液状であってもよい。本明細書において「液状」とは、２５℃において流動性と粘性を示し、かつ粘性を示す尺度である粘度が２５℃において０．０００１Ｐａ・ｓ〜１０００Ｐａ・ｓである物質を意味する。本明細書において「粘度」とは、２５℃でレオメーターを用いて５．０ｓ−１のせん断速度で測定したときの値と定義する。詳細には、「粘度」は、せん断粘度として、コーンプレート（直径４０ｍｍ、コーン角０°）を装着した回転式のせん断粘度計を用いて、温度２５℃で測定される。一方、本明細書において「固形状」とは、上記「液状」の定義に該当しないものをいう。
【００３３】
イソブチレン構造を含むエラストマ（Ａ）は、１種を単独で用いても又は２種以上を併用してもよい。例えば、イソブテンの単独重合体は、固形状のものと液状のものとを併用してもよい。
【００３４】
イソブチレン構造を含むエラストマ（Ａ）の分子量は、特に制限されない。
固形状のイソブテンの単独重合体は、重量平均分子量（Ｍｗ）又は粘度平均分子量（Ｍｖ）が４００００以上であることが好ましく、４００００〜１０００００であることがより好ましく、５００００〜８００００であることがさらに好ましい。
固形状のイソブテンの単独重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）又は粘度平均分子量（Ｍｖ）が４００００以上であると、仮固定に必要な粘着力を十分に得ることができ、また耐熱性に優れ、熱伝導シートの強度にも優れる傾向にある。また、粘度平均分子量が１０００００以下であると、脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）との相溶性に優れる傾向にある。
【００３５】
なお、本明細書において、重量平均分子量（Ｍｗ）は、ＧＰＣ（Ｇｅｌ  Ｐｅｒｍｅａｔｉｏｎ  Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ）法によって測定される。粘度平均分子量（Ｍｖ）は、ＦＣＣ法によって測定される。
ＧＰＣ法では、分子量分布から標準ポリスチレンの検量線を使用して換算して、重量平均分子量が求められる。検量線は、標準ポリスチレンの５サンプルセット（東ソー株式会社、ＰＳｔＱｕｉｃｋ  ＭＰ−Ｈ、ＰＳｔＱｕｉｃｋ  Ｂ）を用いて３次式で近似する。本明細書におけるＧＰＣの測定条件を以下に示す。
【００３６】
装置：（ポンプ：Ｌ−２１３０型［株式会社日立ハイテクノロジーズ］）
（検出器：Ｌ−２４９０型ＲＩ［株式会社日立ハイテクノロジーズ］）
（カラムオーブン：Ｌ−２３５０［株式会社日立ハイテクノロジーズ］）
カラム：Ｇｅｌｐａｃｋ  ＧＬ−Ｒ４４０  ＋  Ｇｅｌｐａｃｋ  ＧＬ−Ｒ４５０  ＋  Ｇｅｌｐａｃｋ  ＧＬ−Ｒ４００Ｍ（計３本）（日立化成株式会社、商品名）
カラムサイズ：１０．７ｍｍ（内径）×３００ｍｍ
溶離液：テトラヒドロフラン
試料濃度：１０ｍｇ／２ｍＬ
注入量：２００μＬ
流量：２．０５ｍＬ／分
測定温度：２５℃
【００３７】
ＦＣＣ法では、次のＭａｒｋ−Ｈｏｕｗｉｎｋの式から、粘度平均分子量（Ｍｖ）を算出する。
［η］  ＝  Ｋ  Ｍｖα
α及びＫは、それぞれ、測定温度、溶媒の種類、及び高分子の種類によって決まる既知の定数であり、化学便覧等を参照できる。固有粘度［η］は、ＪＩＳＫ７３６７−１：２００２（プラスチック−毛細管形粘度計を用いたエラストマ希釈溶液の粘度の求め方−）に準拠して測定する。
【００３８】
液状のイソブテンの単独重合体は、数平均分子量（Ｍｎ）が１０００〜３０００であることが好ましく、１３００〜３０００であることがより好ましく、２０００〜３０００であることがさらに好ましい。数平均分子量が３０００以下であると軟化効果が十分となる傾向があり、１０００以上であると耐熱性が十分となる傾向がある。数平均分子量（Ｍｎ）はＶＰＯ法（蒸気圧式分子量測定法、Ｖａｐｏｒ  Ｐｒｅｓｓｕｒｅ  Ｏｓｏｍｏｍｅｔｒｙ）により測定される。
【００３９】
ＶＰＯ法では、エラストマを溶媒に完全に溶解し、濃度の異なる３種類以上のサンプル溶液を調製し、サンプル溶液及びリファレンスとしての純溶媒の凝縮時のエンタルピーの変化によって生じた温度差を、サーミスタープローブ等で測定することで分子量を求める。
【００４０】
熱伝導シート中、イソブチレン構造を含むエラストマ（Ａ）の含有率は、例えば、粘着力、密着性、シート強度及び耐加水分解性の観点からは、３質量％〜５０質量％であることが好ましく、４質量％〜４５質量％であることがより好ましく、５質量％〜４０質量％であることがさらに好ましい。
イソブチレン構造を含むエラストマ（Ａ）の含有率が３質量％以上であると、粘着性及び密着性がより向上する傾向がある。イソブチレン構造を含むエラストマ（Ａ）の含有率が５０質量％以下であると、シート強度及び熱伝導性の低下をより効果的に抑制できる傾向にある。
【００４１】
熱伝導シートは、イソブチレン構造を含むエラストマ（Ａ）に加えてその他のエラストマを含有してもよい。その他のエラストマとしては、例えば、ポリブテンを挙げることができる。ポリブテンの分子量は特に制限されない。
【００４２】
ポリブテンの含有量は、３０質量％以下であってもよく、２５質量％以下であってもよい。
【００４３】
＜黒鉛粒子（Ｂ）＞
熱伝導シートは、黒鉛粒子（Ｂ）の少なくとも１種を含む。
黒鉛粒子（Ｂ）は、高熱伝導性フィラとして主に機能すると考えられる。黒鉛粒子（Ｂ）は、鱗片状粒子、楕球状粒子及び棒状粒子からなる群より選択される少なくとも１種である。また、黒鉛粒子（Ｂ）が、鱗片状粒子の場合には面方向、楕球状粒子の場合には長軸方向、及び棒状粒子の場合には長軸方向に、その六員環面が配向していることが好ましい。
【００４４】
黒鉛粒子（Ｂ）の形状としては、鱗片状がより好ましい。鱗片状の黒鉛粒子を選択することで、熱伝導性がより向上する傾向にある。これは例えば、鱗片状の黒鉛粒子は、熱伝導シート中で、所定の方向へより容易に配向するためと考えることができる。なお、六員環面とは、六方晶系において六員環が形成されている面であり、（０００１）結晶面を意味する。
【００４５】
黒鉛粒子（Ｂ）の結晶中の六員環面が、鱗片状粒子の面方向、楕球状粒子の長軸方向又は棒状粒子の長軸方向に配向しているかどうかは、Ｘ線回折測定により確認することができる。黒鉛粒子（Ｂ）の結晶中の六員環面の配向方向は、具体的には以下の方法で確認する。
【００４６】
先ず、黒鉛粒子（Ｂ）の鱗片状粒子の面方向、楕球状粒子の長軸方向又は棒状粒子の長軸方向が、シートの面方向に沿って配向した測定用サンプルシートを作製する。測定用サンプルシートの具体的な作製方法としては、例えば、以下の方法を挙げることができる。
【００４７】
樹脂と１０体積％以上の量の黒鉛粒子（Ｂ）との混合物をシート化する。ここで用いる「樹脂」とは、Ｘ線回折の妨げになるピークが現れない材料で、かつシート物を形成可能な材料であれば特に制限されない。具体的には、アクリルゴム、ＮＢＲ（アクリロニトリルブタジエンゴム）、ＳＩＢＳ（スチレン−イソブチレン−スチレン共重合体）等、バインダとしての凝集力を有する非晶質樹脂を使用することができる。
【００４８】
この混合物のシートが、元の厚みの１／１０以下となるようにプレスし、プレスしたシートの複数枚を積層して積層体を形成する。この積層体を更に１／１０以下まで押しつぶす操作を３回以上繰り返して測定用サンプルシートを得る。この操作により、測定用サンプルシート中では、黒鉛粒子（Ｂ）が鱗片状粒子の場合には面方向、楕球状粒子の場合には長軸方向、及び棒状粒子の場合には長軸方向が、測定用サンプルシートの面方向に沿って配向した状態になる。
【００４９】
上記のように作製した測定用サンプルシートの表面に対してＸ線回折測定を行う。２θ＝７７°付近に現れる黒鉛の（１１０）面に対応するピークの高さＨ１と、２θ＝２７°付近に現れる黒鉛の（００２）面に対応するピークの高さＨ２とを測定する。このように作製した測定用サンプルシートでは、Ｈ１をＨ２で割った値が０〜０．０２となる。
【００５０】
このことより、「黒鉛粒子（Ｂ）の結晶中の六員環面が、鱗片状粒子の場合には面方向、楕球状粒子の場合には長軸方向、及び棒状粒子の場合には長軸方向に配向している」とは、黒鉛粒子（Ｂ）を含有するシートの表面に対し、Ｘ線回折測定を行い、２θ＝７７°付近に現れる黒鉛粒子（Ｂ）の（１１０）面に対応するピークの高さを、２θ＝２７°付近に現れる黒鉛粒子（Ｂ）の（００２）面に対応するピークの高さで割った値が０〜０．０２となる状態をいう。
【００５１】
本明細書において、Ｘ線回折測定は以下の条件で行なう。
装置：ブルカーエイエックス(株)製「Ｄ８ＤＩＳＣＯＶＥＲ」
Ｘ線源：波長１．５４０６ｎｍのＣｕＫα、４０ｋＶ、４０ｍＡ
ステップ（測定刻み幅）：０．０１°
ステップタイム：７２０ｓｅｃ
【００５２】
ここで、「黒鉛粒子が鱗片状粒子の場合には面方向、楕球状粒子の場合には長軸方向、及び棒状粒子の場合には長軸方向が熱伝導シートの厚み方向に配向している」とは、鱗片状粒子の場合には面方向、楕球状粒子の場合には長軸方向、及び棒状粒子の場合には長軸方向と、熱伝導シートの表面とのなす角度（以下、「配向角度」ともいう）が、６０°以上であることをいう。配向角度は、８０°以上であることが好ましく、８５°以上であることがより好ましく、８８°以上であることがさらに好ましい。
【００５３】
配向角度は、熱伝導シートの断面をＳＥＭで観察し、任意の５０個の黒鉛粒子（Ｂ）について、鱗片状粒子の場合には面方向と、楕球状粒子の場合には長軸方向と、及び棒状粒子の場合には長軸方向と、熱伝導シート表面（主面）とのなす角度（配向角度）を測定したときの平均値である。
【００５４】
黒鉛粒子（Ｂ）の粒子径は特に制限されない。黒鉛粒子（Ｂ）の平均粒子径は、熱伝導シートの平均厚みの１／２〜平均厚みであることが好ましい。黒鉛粒子（Ｂ）の平均粒子径が熱伝導シートの平均厚みの１／２以上であると、熱伝導シート中に効率的な熱伝導パスが形成され、熱伝導率が向上する傾向がある。黒鉛粒子（Ｂ）の平均粒子径が熱伝導シートの平均厚み以下であると、熱伝導シートの表面からの黒鉛粒子（Ｂ）の突出が抑えられ、熱伝導シートの表面の密着性に優れる傾向がある。
【００５５】
尚、特開２００８−２８０４９６号公報に記載されているような積層スライス法を用いる場合、原料として用いる黒鉛粒子（Ｂ）の粒子径は、質量平均粒子径として、熱伝導シートの平均厚みの１／２倍以上であることが好ましく、平均厚みを超えてもよい。原料として用いる黒鉛粒子（Ｂ）の粒子径が熱伝導シートの平均厚みを超えてもよい理由は、例えば、熱伝導シートの平均厚みを超える粒子径の黒鉛粒子（Ｂ）を含んでいても、黒鉛粒子（Ｂ）ごとスライスして熱伝導シートを形成するため、結果的に黒鉛粒子（Ｂ）が熱伝導シートの表面から突出しないからである。またこのように黒鉛粒子（Ｂ）ごとスライスすると、熱伝導シートの厚み方向に貫通する黒鉛粒子（Ｂ）が多数生じ、極めて効率的な熱伝導パスが形成され、熱伝導性がより向上する傾向にある。
【００５６】
積層スライス法を用いる場合、原料として用いる黒鉛粒子（Ｂ）の粒子径は、質量平均粒子径として、熱伝導シートの平均厚みの１倍〜５倍であることがより好ましい。黒鉛粒子（Ｂ）の質量平均粒子径が、熱伝導シートの平均厚みの１倍以上であると、更に効率的な熱伝導パスが形成され、熱伝導性がより向上する。熱伝導シートの平均厚みの５倍以下であると、黒鉛粒子（Ｂ）の表面部に占める面積が大きくなりすぎるのが抑えられ、密着性の低下が抑制できる。
【００５７】
黒鉛粒子（Ｂ）の質量平均粒子径（Ｄ５０）は、レーザー回折・散乱法を適応したレーザー回折式粒度分布装置（例えば、日機装株式会社製「マイクロトラックシリーズＭＴ３３００」）を用いて測定され、重量累積粒度分布曲線を小粒径側から描いた場合に、重量累積が５０％となる粒子径に対応する。
【００５８】
黒鉛粒子（Ｂ）としては、例えば、球状黒鉛粉末、鱗片黒鉛粉末、人造黒鉛粉末、薄片化黒鉛粉末、酸処理黒鉛粉末、膨張黒鉛粉末及び炭素繊維フレークを用いることができる。中でも、黒鉛粒子（Ｂ）としては、結晶化度が高くかつ大粒径の鱗片が得やすい観点から、シート化した膨張黒鉛を粉砕して得る膨張黒鉛粉末が好ましい。
【００５９】
黒鉛粒子（Ｂ）の粒子径分布は特に制限されず、横軸に粒子径を、縦軸に頻度をとった粒子径分布が単一のピークを有する単分散系であっても、粒子径分布が複数のピークを有する多分散系であってもよい。また粒子径分布が狭いものであっても、粒子径分布が広いものであってもよい。
前述のように大粒子の方が効率的な熱伝導パスを形成でき、熱伝導性の観点から好適であるが、大粒子かつ粒度分布が狭いと、大粒子どうしにより形成される空隙も大きくなる傾向があるため、熱伝導シートの面内で熱伝導性のバラツキが大きくなる傾向がある。このため、適度に小粒子を存在させて大粒子により生じた空隙に小粒子が充填できるよう、ある程度広い粒子径分布であるか、又は複数のピークが存在する多分散の粒径分布であることが好ましい。粒子径分布の形状は、粒子形状等により大きく異なるため、定量的に一概に限定されないが、上記の理由から、熱伝導シートの平均厚みに近い平均粒子径を有する大粒子と、大粒子により形成される空隙の大きさよりも小さい平均粒子径を有する小粒子とを含み、且つ小粒子がその空隙に収まる量で含有されるような粒子径分布であることが特に好ましい。
【００６０】
熱伝導シート中の黒鉛粒子（Ｂ）の含有率は、例えば、熱伝導性と密着性のバランスの観点からは、１５体積％〜５０体積％であることが好ましく、２０体積％〜４５体積％であることがより好ましく、２５体積％〜４０体積％であることがさらに好ましい。
黒鉛粒子（Ｂ）の含有率が１５質量％以上であると、熱伝導性がより向上する傾向にある。黒鉛粒子（Ｂ）の含有率が５０質量％以下であると、粘着性及び密着性の低下をより効果的に抑制できる傾向にある。
【００６１】
黒鉛粒子（Ｂ）の含有率（体積％）は、次式により求めた値である。
黒鉛粒子（Ｂ）の含有量（体積％）＝（Ｂｗ／Ｂｄ）／（（Ａｗ／Ａｄ）＋（Ｂｗ／Ｂｄ）＋（Ｃｗ／Ｃｄ）＋（Ｄｗ／Ｄｄ））×１００
Ａｗ：エラストマ（Ａ）の質量組成（質量％）
Ｂｗ：黒鉛粒子（Ｂ）の質量組成（質量％）
Ｃｗ：脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）の質量組成（質量％）
Ｄｗ：その他の任意成分の質量組成（質量％）
Ａｄ：エラストマ（Ａ）の密度
Ｂｄ：黒鉛粒子（Ｂ）の密度（本明細書においてＢｄは２．１で計算する。）
Ｃｄ：脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）の密度
Ｄｄ：その他の任意成分の密度
【００６２】
＜脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）＞
熱伝導シートは脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）の少なくとも１種を含む。脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）は、例えば、上述の通り、（Ａ）成分と相互補完的に、耐熱性と耐湿度性に優れた凝集力及び加熱時の流動性を向上する効果があると考えられる。
【００６３】
脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）としては、例えば、水素化された芳香族系石油樹脂（以降、「水素石油樹脂」ともいう）、水素化テルペンフェノール樹脂、及びシクロペンタジエン系石油樹脂が挙げられる。これらの脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）は、市販の脂環族炭化水素樹脂から適宜選択して用いることができる。
【００６４】
中でも、脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）としては、水素化された芳香族系石油樹脂、及び水素化テルペンフェノール樹脂から選択される少なくとも１種であることが好ましい。これらの脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）は、安定性が高く、かつイソブチレン構造を含むエラストマ（Ａ）との相溶性に優れるため、熱伝導シートを構成した場合に、より優れた熱伝導性、柔軟性、及びハンドリング性が達成できる傾向にある。
【００６５】
水素化された芳香族系石油樹脂としては、例えば、荒川化学工業株式会社製「アルコン」、及び出光興産株式会社製「アイマーブ」を挙げることができる。
また、水素化テルペンフェノール樹脂としては、例えば、ヤスハラケミカル株式会社製「クリアロン」を挙げることができる。
また、シクロペンタジエン系石油樹脂としては、例えば、日本ゼオン株式会社製「クイントン」、及び丸善石油化学株式会社製「マルカレッツ」を挙げることができる。
【００６６】
脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）は、２５℃で固形であることが好ましい。
脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）は、熱可塑性であることが好ましく、軟化温度が４０℃〜１５０℃であることが好ましい。熱可塑性の樹脂を使用すると、熱圧着時の軟化流動性が向上する結果、密着性が向上する傾向がある。また、軟化温度が４０℃以上であると、室温付近での凝集力を保てる結果、必要なシート強度が得やすくなって取扱い性に優れる傾向にある。軟化温度が１５０℃以下であると、熱圧着時の軟化流動性が高くなる結果、密着性が向上する傾向にある。軟化温度としては、８０℃〜１３０℃であることがより好ましい。尚、軟化温度は、環球法（ＪＩＳ−Ｋ２２０７：１９９６）で測定される。
【００６７】
脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）の重量平均分子量は、特に制限されない。熱伝導シートの強度と柔軟性の観点からは、脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）の重量平均分子量は、２００〜１００００であることが好ましく、５００〜２０００であることがより好ましい。
【００６８】
熱伝導シート中の脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）の含有率は、例えば、粘着力、密着性、及びシート強度の観点からは、エラストマ（Ａ）に対して、１０質量％〜２００質量％であることが好ましく、２５質量％〜１００質量％であることがより好ましく、４０質量％〜６０質量％であることが更に好ましい。
脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）の含有率が（Ａ）成分に対して１０質量％以上であると、粘着力、加熱流動性、及びシート強度が十分となる傾向があり、２００質量％以下であると、柔軟性が十分となってハンドリング性及び耐サーマルサイクル性に優れる傾向がある。
【００６９】
＜その他の成分＞
熱伝導シートは、（Ａ）成分、（Ｂ）成分及び（Ｃ）成分以外のその他の成分を、目的に応じて含有してもよい。例えば、難燃性を付与する目的で、難燃剤を含有してもよい。
【００７０】
難燃剤としては特に限定されず、通常用いられる難燃剤から適宜選択することができる。例えば、赤りん系難燃剤及びりん酸エステル系難燃剤を挙げることができる。中でも、安全性に優れ、可塑性効果により密着性が向上する観点から、りん酸エステル系難燃剤が好ましい。
【００７１】
赤りん系難燃剤としては、純粋な赤りん粉末の他に、安全性又は安定性を高める目的で種々のコーティングを施したもの、マスターバッチ化したもの等を用いてもよい。具体的には、燐化学工業株式会社製のノーバレッド、ノーバエクセル、ノーバクエル、ノーバペレット（いずれも商品名）等が挙げられる。
【００７２】
りん酸エステル系難燃剤としては、トリメチルホスフェート、トリエチルホスフェート、トリブチルホスフェート等の脂肪族リン酸エステル；トリフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート、クレジルジフェニルホスフェート、トリキシレニルホスフェート、クレジルジ２，６−キシレニルホスフェート、トリス（ｔ−ブチル化フェニル）ホスフェート、トリス（イソプロピル化フェニル）ホスフェート、リン酸トリアリールイソプロピル化物等の芳香族リン酸エステル；レゾルシノールビスジフェニルホスフェート、ビスフェノールＡビス（ジフェニルホスフェート）、レゾルシノールビスジキシレニルホスフェート等の芳香族縮合リン酸エステルなどが挙げられる。
これらの中でもビスフェノールＡビス（ジフェニルホスフェート）が、耐加水分解性に優れ、かつ可塑効果により密着性を向上する効果に優れる観点から好ましい。
【００７３】
熱伝導シート中の難燃剤の含有率は制限されず、難燃性が発揮される量で用いることができ、３０質量％以下程度とすることが好ましい。
【００７４】
熱伝導シートは、必要に応じて、酸化防止剤、ラジカルトラップ剤、ｐＨ調整剤等の添加剤を含有してもよい。これらの添加剤の含有率は、熱伝導シート中、５質量％以下であることが好ましい
【００７５】
〔熱伝導シートの物性及び構成〕
熱伝導シートは、貼り付け性及びハンドリング強度の観点からは、２５℃における引張強度が０．１ＭＰａ以上であることが好ましく、０．２ＭＰａ以上であることがより好ましい。
また、熱伝導シートは、貼り付け性及びハンドリング強度の観点からは、２５℃におけるタック力が３．０ｋＰａ以上７０ｋＰａ未満であることが好ましく、４．０ｋＰａ以上５０ｋＰａ未満であることが好ましい。
【００７６】
引張強度及びタック力は、イソブチレン構造を含むエラストマ（Ａ）、黒鉛粒子（Ｂ）、及び脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）の種類及び含有率を、上述のそれぞれの好適な範囲で適宜選択することで、調整することが可能である。
【００７７】
熱伝導シートの平均厚みは特に制限されず、目的に応じて適宜選択することができる。具体的には、熱伝導シートの平均厚みは、５０μｍ〜３０００μｍとすることができ、熱伝導性及び密着性の観点からは、１００μｍ〜１０００μｍであることが好ましい。
熱伝導シートの平均厚みは、マイクロメータを用いて３箇所の厚みを測定し、その算術平均値として与えられる。
【００７８】
熱伝導シートは、少なくとも一方の面に保護フィルムを有していてもよく、両面に保護フィルムを有していることが好ましい。これにより、熱伝導シートの粘着面を保護することができる。
【００７９】
保護フィルムとしては、例えば、ポリエチレン、ポリエステル、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリエーテルナフタレート、メチルペンテン等の樹脂フィルム、コート紙、コート布、及びアルミ等の金属箔が使用できる。これらの保護フィルムは、１種単独で使用しても、２種以上組み合わせて多層フィルムとしてもよい。保護フィルムは、シリコーン系、シリカ系等の離型剤などで表面処理されていることが好ましい。
【００８０】
〔熱伝導シートの製造方法〕
熱伝導シートの製造方法は、上記の構成を有するものが得られるのであれば特に制限されない。熱伝導シートの製造方法としては、例えば以下の方法を挙げることができる。
【００８１】
その製造方法は、イソブチレン構造を含むエラストマ（Ａ）と、鱗片状粒子、楕球状粒子及び棒状粒子からなる群より選択される少なくとも１種の黒鉛粒子（Ｂ）と、脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）と、を含有する組成物を準備する工程（「準備工程」ともいう）と、前記組成物をシート化してシートを得る工程（「シート作製工程」ともいう）と、前記シートの複数枚を重ねて、前記シートの１枚を折り畳んで、又は前記シートの１枚を捲回させて積層体を作製する工程（「積層体作製工程」ともいう）と、前記積層体の側端面をスライスする工程（スライシング工程）と、を有する。
【００８２】
熱伝導シートをかかる方法で製造することで、効率的な熱伝導パスが形成され易く、そのため高熱伝導性と密着性に優れる熱伝導シートが得られる傾向にある。
【００８３】
＜準備工程＞
熱伝導シートを構成する組成物の調製は、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、及び必要に応じてその他の成分を均一に混合することが可能であれば、いずれの方法であってもよく、特に限定されない。また、組成物は市販のものを入手して準備してもよい。組成物の調製の詳細は、特開２００８−２８０４９６号公報の段落［００３３］を参照することができる。
【００８４】
＜シート作製工程＞
シート作製工程は、先の工程で得られた組成物をシート化できれば、いずれの方法であってもよく、特に限定されない。例えば、圧延、プレス、押出、及び塗工からなる群から選択される少なくとも１つの成形方法を用いて実施することが好ましい。シート作製工程の詳細は、特開２００８−２８０４９６号公報の段落［００３４］を参照することができる。
【００８５】
＜積層体作製工程＞
積層体作製工程は、先の工程で得られたシートの積層体を形成する。積層体は、例えば、独立した複数枚のシートを順に重ね合わせた形態に限らず、１枚のシートを切断せずに折り畳んだ形態であっても、又はシートの１枚を捲回させた形態であってもよい。積層体作製工程の詳細は、特開２００８−２８０４９６号公報の段落［００３５］〜［００３７］を参照することができる。
【００８６】
＜スライシング工程＞
スライシング工程は、先の工程で得られた積層体の側端面をスライスできれば、いずれの方法であってもよく、特に限定されない。熱伝導シートの厚み方向に貫通する黒鉛粒子（Ｂ）によって極めて効率的な熱伝導パスが形成され、熱伝導性がより向上する観点から、黒鉛粒子（Ｂ）の質量平均粒子径の２倍以下の厚みでスライスすることが好ましい。スライシング工程の詳細は、特開２００８−２８０４９６号公報の段落［００３８］を参照することができる。
【００８７】
＜放熱装置＞
放熱装置は、発熱体と放熱体の間に、上述の熱伝導シートを介在させてなる。熱伝導シートを介して発熱体と放熱体とが積層されていることで、発熱体からの熱を放熱体に効率よく伝導することができる。また、発熱体から放熱体を取り外す際に容易に熱伝導シートを除去することができる。
【００８８】
熱伝導シートを特に好適に使用できる温度範囲が、例えば、−１０℃〜１２０℃であることから、発熱体としては、例えば、半導体パッケージ、ディスプレイ、ＬＥＤ、及び電灯を好適な発熱体の例として挙げることができる。
【００８９】
放熱体としては、例えば、アルミ又は銅のフィン、板等を利用したヒートシンク、ヒートパイプに接続されているアルミ又は銅のブロック、内部に冷却液体をポンプで循環させているアルミ又は銅のブロック、及びペルチェ素子及びこれを備えたアルミ又は銅のブロックを挙げることができる。
【００９０】
放熱装置は、発熱体と放熱体とに熱伝導シートの各々の面を接触させることで構成される。発熱体と熱伝導シートの一方の面とを接触させる方法、及び放熱体と熱伝導シートの他方の面とを接触させる方法は、それぞれを十分に密着させた状態で固定できる方法であれば特に制限されない。
【００９１】
具体的には、発熱体と放熱体との間に熱伝導シートを配置し、０．１ＭＰａ〜２ＭＰａ程度に加圧可能なクリップ等の治具で固定し、この状態で発熱体を発熱させるか、又はオーブン等により８０℃〜１８０℃程度に加熱する方法が挙げられる。この方法で好ましい圧力の範囲は、０．１５ＭＰａ〜１ＭＰａであり、好ましい温度の範囲は、１００℃〜１７０℃である。圧力を０．１ＭＰａ以上又は加熱温度を８０℃以上とすることで、優れた密着性が得られる傾向にある。また、圧力が２ＭＰａ以下又は加熱温度が１８０℃以下であることで、密着の信頼性がより向上する傾向にある。これは熱伝導シートが過度に圧縮されて厚みが薄くなったり、周辺部材の歪み又は残留応力が大きくなりすぎたりすることを抑制できるためと考えられる。
【００９２】
熱伝導シートは、発熱体と放熱体との間に配置して圧着する前の初期厚みに対する、圧着後により減少した厚みの割合（圧縮率）が、５％〜３５％であってもよい。
【００９３】
固定においては、クリップの他、ネジ、バネ等の治具を用いてもよく、接着剤等の通常用いられる手段で更に固定されていることが、密着を持続させる上で好ましい。
【実施例】
【００９４】
以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。尚、特に断りのない限り、「％」は質量基準である。
【００９５】
（実施例１）
下記材料を４Ｌ加圧ニーダに投入し、到達温度１７０℃の条件で混練し、組成物を調製した。
【００９６】
＜エラストマ（Ａ）＞
・スチレン−イソブテン（別名：イソブチレン）−スチレントリブロックコポリマー（ＳＩＢＳ）（株式会社カネカ製「ＳＩＢＳＴＥＲ１０２Ｔ」、スチレン含有率：１５％、密度：０．９４２ｇ／ｃｍ３）：２４０ｇ
・ポリブテン２００Ｎ（日油株式会社製、数平均分子量：２６５０、密度：０．９１ｇ／ｃｍ３）：３６０ｇ
＜黒鉛粒子（Ｂ）＞
・鱗片状の膨張黒鉛粉末（日立化成株式会社製「ＨＧＦ−Ｌ」、質量平均粒子径：２７０μｍ、前述のＸ線回折測定を用いた方法により、結晶中の六員環面が、鱗片状粒子の面方向に配向していることを確認した。）：２１５６ｇ
＜脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）＞
・水素化石油樹脂（荒川化学工業株式会社製「アルコンＰ９０」、密度：０．９９１ｇ／ｃｍ３）：４００ｇ
＜難燃剤＞
・ビスフェノールＡビス（ジフェニルホスフェート）（りん酸エステル系難燃剤、大八化学工業株式会社製「ＣＲ−７４１」、密度：１．２６ｇ／ｃｍ３）：８４４ｇ
【００９７】
組成物全体に対する、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、及び難燃剤のそれぞれの含有率は、順に、１５．０質量％、５３．９質量％、１０．０質量％、及び２１．１質量％であった。各材料の密度から計算される黒鉛粒子（Ｂ）の含有量は、３７体積％であった。
【００９８】
この組成物を押出機に入れ、幅２０ｃｍ、１．５ｍｍ〜１．６ｍｍ厚の平板形状に押出して一次シートを得た。得られた一次シートを、４０ｍｍ×１５０ｍｍの型刃を用いてプレス打ち抜きし、打ち抜いたシートを６１枚積層し、高さが８０ｍｍになるよう、高さ８０ｍｍのスペーサを挟んで積層方向に１２０℃で２分間圧力をかけ、積層体を得た。次いで、この８０ｍｍ×１５０ｍｍの積層体の側端面を木工用スライサーでスライスし、縦８０ｍｍ×横１５０ｍｍ×厚さ０．１３ｍｍの熱伝導シート（Ｉ）を得た。
【００９９】
熱伝導シート（Ｉ）の断面をＳＥＭで観察し、任意の５０個の黒鉛粒子（Ｂ）について、鱗片状粒子の面方向と熱伝導シート表面とのなす角度（以下、「配向角度」ともいう）を測定したところ、配向角度の平均値は９０度であり、黒鉛粒子（Ｂ）の鱗片状粒子の面方向は熱伝導シートの厚み方向に配向していることが認められた。
【０１００】
上記で得られた熱伝導シートについて以下の評価を行なった。評価結果を表１に示す。
なお、耐熱性試験の前後における熱抵抗の変化を耐熱性の指標とした。ＨＡＳＴ（Ｈｉｇｈｌｙ−Ａｃｃｅｌｅｒａｔｅｄ  Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ  ａｎｄ  Ｈｕｍｉｄｉｔｙ  Ｓｔｒｅｓｓ  Ｔｅｓｔ）耐性試験の前後における熱抵抗の変化を耐熱性及び耐湿度性の指標とした。タック力を仮固定性の指標とし、引張強度をハンドリング性の指標とし、タック力及び引張強度により貼り付けのハンドリング性を評価した。
【０１０１】
（熱伝導率の測定）
熱伝導シートを直径１４ｍｍの円形に打ち抜き、厚さ１ｍｍの２７ｍｍ角の銅板の２枚を準備し、この２枚の銅板の間の中央に打ち抜いた熱伝導シートを挟んだ。これを２３Ｎ〜２４Ｎの強さを持つクリップ２個で固定した。加圧力はそれぞれ０．３ＭＰａに相当する。この試料を１６５℃のオーブンで１時間加熱した。室温（２５℃）まで冷却後、ずれないように銅板の縁をエポキシ接着剤で固定し、そしてクリップを取り外して、圧着サンプルを得た。
【０１０２】
続いて、圧着サンプルの２５℃での熱伝導率を、熱拡散率測定装置（ＮＥＴＺＣＨ社製「ＬＦＡ４４７」）を用いて測定した。予め銅板の熱伝導率を測定しておき、熱拡散率測定装置の３層法により、熱伝導シート部分の熱伝導率λ（Ｗ／ｍＫ）を求めた。
【０１０３】
（熱抵抗の測定）
熱抵抗Ｒｔｈ（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）は、上記の熱伝導率λと熱伝導シートの厚みｔ（ｍｍ）から下式により求めた。なお、熱伝導シートの厚みｔ（ｍｍ）は、圧着サンプルの厚みから予め測定しておいた２枚の銅板の厚みを引くことで求めた値である。圧着サンプル及び銅板の厚みは、それぞれマイクロメータで測定した。圧着サンプルは３個作製し、各３ショット測定し、その平均値を採用した。
Ｒｔｈ＝１０×ｔ／λ
【０１０４】
（圧縮率の測定）
上記の圧着サンプルの作製において、熱伝導シートを２枚の銅板に挟む前に予め熱伝導シートの初期厚みｔ１を測定し、そして、熱圧着後の圧着サンプルの厚みｔ２を測定した。初期厚みｔ１及び圧着サンプルの厚みｔ２は、それぞれマイクロメータで測定した。
圧縮率は、熱伝導シートの初期厚みｔ１に対する、熱圧着により減少した厚み（ｔ１−ｔ２）の割合（％）として求めた。
圧縮率（％）＝（ｔ１−ｔ２）／ｔ１×１００
【０１０５】
（耐熱性試験後の熱抵抗の測定）
エポキシ接着剤が劣化しても銅板が剥がれないように、圧着サンプルをクリップで再固定してステンレスバットに載せ、１５０℃に設定したエスペック株式会社製「セーフティオーブンＳＰＨＨ１０１型」の中に入れて、２００時間、熱処理した。熱抵抗の測定のためクリップを外す際に、エポキシ接着剤を銅板の縁に再塗布した。そして、上記の熱抵抗の測定を行なった。
【０１０６】
（ＨＡＳＴ耐性試験後の熱抵抗の測定）
エポキシ接着剤が劣化しても銅板が剥がれないように、圧着サンプルをクリップで再固定してステンレスバットに載せ、１１０℃、８５％ＲＨに設定した株式会社平山製作所製「ＨＡＳＴＴＥＳＴ  ＰＣ−Ｒ８Ｄ型」の中に１２５時間入れた。熱抵抗の測定のためクリップを外す際に、エポキシ接着剤を銅板の縁に再塗布した。そして、上記の熱抵抗の測定を行なった。
【０１０７】
（タック力の測定）
タック力は、以下の装置及び条件で測定した。
使用装置：株式会社レスカ製のタッキング試験機「ＴＡＣ２」
温度：２５℃
押し込み速度：１２０ｍｍ／分
引き上げ速度：６００ｍｍ／分
荷重：４９０ｍＮ（５０ｇｆ）
時間：１０秒
【０１０８】
（引張強度の測定）
引張強度は、熱伝導シートから１ｃｍ×５ｃｍに打ち抜いたサンプルシートを用い、以下の装置及び条件で測定した。
使用装置：東洋精機株式会社製「ＳＴＲＯＧＲＡＰＨ  Ｅ−Ｓ」
温度：２５℃
引張速度：５ｍｍ／分
【０１０９】
熱伝導シート（Ｉ）の初期熱伝導率は１４．８（Ｗ／ｍＫ）、初期熱抵抗は０．０９（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と良好な値を示した。
また耐熱試験後の熱抵抗は０．０８（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と良好な値を保持した。さらにＨＡＳＴ耐性試験後の熱抵抗は０．０８（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と良好な値を保持した。
圧縮率は１０％と良好であった。
タック力は１３．９（ｋＰａ）であり、良好な仮固定性を発揮できる数値であった。
引張強度は０．３９（ＭＰａ）であり、良好なハンドリング性が得られる強度であった。
【０１１０】
（実施例２）
スチレン−イソブテン−スチレントリブロックコポリマー及びポリブテンの代わりに、イソブチレン構造を含むエラストマ（Ａ）として、イソブテンの単独重合体（新日本石油株式会社製「テトラックス６Ｔ」、粘度平均分子量：６００００、２５℃で固形状、密度：０．９２ｇ／ｃｍ３）の６００ｇを用いた以外は実施例１と同様の方法で組成物を調製し、そして、この組成物を用いた以外は実施例１と同様の方法で縦８０ｍｍ×横１５０ｍｍ×厚さ０．１４ｍｍの熱伝導シート（ＩＩ）を得た。
【０１１１】
組成物全体に対する、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、及び難燃剤の含有率は、順に、１５．０質量％、５３．９質量％、１０．０質量％、及び２１．１質量％であった。各材料の密度から計算される、黒鉛粒子（Ｂ）の含有量は、３７体積％であった。
【０１１２】
熱伝導シート（ＩＩ）において、黒鉛粒子（Ｂ）の配向角度の平均値は８９度であり、黒鉛粒子（Ｂ）の鱗片状粒子の面方向は熱伝導シートの厚み方向に配向していることが認められた。
【０１１３】
得られた熱伝導シート（ＩＩ）について、実施例１と同様にして評価を行なった。評価結果を表１に示す。
【０１１４】
得られた熱伝導シート（ＩＩ）の初期熱伝導率は１５．６（Ｗ／（ｍＫ））、初期熱抵抗は０．０９（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と良好な値を示した。
また耐熱試験後の熱抵抗は０．０８（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と良好な値を保持した。さらにＨＡＳＴ耐性試験後の熱抵抗は０．０８（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と良好な値を保持した。
圧縮率は１０％と良好であった。
タック力は１３．０（ｋＰａ）であり、良好な仮固定性を発揮できる数値であった。
引張強度は０．２１（ＭＰａ）であり、良好なハンドリング性が得られる強度であった。
【０１１５】
（実施例３）
実施例１と同様にして、但し、下記材料を下記配合量で用いて組成物を調製した。
【０１１６】
＜エラストマ（Ａ）＞
・スチレン−イソブテン−スチレントリブロックコポリマー（ＳＩＢＳ）（株式会社カネカ製「ＳＩＢＳＴＥＲ１０２Ｔ」）：２１０ｇ
・ポリブテン（日油株式会社製「２００Ｎ」）：３９０ｇ
＜黒鉛粒子（Ｂ）＞
・鱗片状の膨張黒鉛粉末（日立化成株式会社製「ＨＧＦ−Ｌ」）：２１５６ｇ
＜脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）＞
・水素化石油樹脂（荒川化学工業株式会社製「アルコンＰ９０」）：１００ｇ
＜難燃剤＞
・ビスフェノールＡビス（ジフェニルホスフェート）（大八化学工業株式会社製「ＣＲ−７４１」）：８４４ｇ
＜その他の樹脂＞
・テルペンフェノール（ヤスハラケミカル株式会社製「ＹＳポリスターＴ８０」）：３００ｇ
【０１１７】
組成物全体に対する、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、及び難燃剤の含有率は、順に、１５．１質量％、５３．９質量％、２．５質量％、２１．１質量％であった。各材料の密度から計算される、黒鉛粒子（Ｂ）の含有量は、３７体積％であった。
得られた組成物を用いて、縦８０ｍｍ×横１５０ｍｍ×厚さ０．１４ｍｍの熱伝導シート（ＩＩＩ）を得た。
【０１１８】
熱伝導シート（ＩＩＩ）において、黒鉛粒子（Ｂ）の配向角度の平均値は８９度であり、黒鉛粒子（Ｂ）の鱗片状粒子の面方向は、熱伝導シートの厚み方向に配向していることが認められた。
【０１１９】
得られた熱伝導シート（ＩＩＩ）について、実施例１と同様にして以下のような評価を行なった。評価結果を表１に示す。
【０１２０】
得られた熱伝導シート（ＩＩＩ）の初期熱伝導率は１５．９（Ｗ／ｍＫ）、初期熱抵抗は０．０９（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と良好な値を示した。
また耐熱試験後の熱抵抗は０．０８（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と良好な値を保持した。さらにＨＡＳＴ耐性試験後の熱抵抗は０．０８（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と良好な値を保持した。
圧縮率は１０％と良好であった。
タック力は４．２（ｋＰａ）であり、良好な仮固定性を発揮できる数値であった。
引張強度は０．２１（ＭＰａ）であり、良好なハンドリング性が得られる強度であった。
【０１２１】
（実施例４）
脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）として、水素化石油樹脂（荒川化学工業株式会社製「アルコンＰ９０」）に代えて、水素化テルペン樹脂（ヤスハラケミカル株式会社製「クリアロンＰ８５」、軟化温度：８５℃、密度：０．９８ｇ／ｃｍ３）を用いた以外は実施例２と同様の方法で組成物を調製し、そして、この組成物を用いた以外は実施例１と同様の方法で縦８０ｍｍ×横１５０ｍｍ×厚さ０．１５ｍｍの熱伝導シート（ＩＶ）を得た。
【０１２２】
組成物全体に対する、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、及び難燃剤の含有率は、順に、１５．０質量％、５３．９質量％、１０．０質量％、及び２１．１質量％であった。各材料の密度から計算される、黒鉛粒子（Ｂ）の含有量は、３７体積％であった。
【０１２３】
熱伝導シート（ＩＶ）の黒鉛粒子（Ｂ）の配向角度の平均値は９０度であり、黒鉛粒子（Ｂ）の鱗片状粒子の面方向は熱伝導シートの厚み方向に配向していることが認められた。
【０１２４】
得られた熱伝導シート（ＩＶ）について、熱圧着温度を１２５℃、クリップ数を１個（圧力０．１５ＭＰａ相当）とした以外は実施例１と同様にして以下のような評価を行なった。評価結果を表１に示す。
【０１２５】
得られた熱伝導シート（ＩＶ）の初期熱伝導率は１５．５（Ｗ／ｍＫ）、初期熱抵抗は０．０９（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と良好な値を示した。
また耐熱試験後の熱抵抗は０．０８（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と良好な値を保持した。さらにＨＡＳＴ耐性試験後の熱抵抗は０．０８（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と良好な値を保持した。
圧縮率は１０％と良好であった。
タック力は３．２（ｋＰａ）であり、良好な仮固定性を発揮できる数値であった。
引張強度は０．１７（ＭＰａ）であり、良好なハンドリング性が得られる強度であった。
【０１２６】
（実施例５）
実施例１と同様にして、但し、難燃剤を使用せず、下記材料を下記配合で用いて組成物を調製した。
【０１２７】
＜エラストマ（Ａ）＞
・スチレン−イソブテンジブロックコポリマー（ＳＩＢ）（株式会社カネカ製「ＳＩＢＳＴＥＲ０６２Ｍ」、スチレン含有率：２３％、密度：０．９４７ｇ／ｃｍ３）：６６８ｇ
・ポリブテン（日油株式会社製「２００Ｎ」）：８１７ｇ
＜黒鉛粒子（Ｂ）＞
・鱗片状の膨張黒鉛粉末（日立化成株式会社製「ＨＧＦ−Ｌ」）、質量平均粒子径：２７０μｍ）：１６７５ｇ
＜脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）＞
・水素化石油樹脂（荒川化学工業株式会社製アルコン「Ｐ９０」）：８１７ｇ
【０１２８】
組成物全体に対する、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、及び（Ｃ）成分の含有率は、順に、３７．３質量％、４２．２質量％、及び２０．５質量％であった。各材料の密度から計算される、黒鉛粒子（Ｂ）の含有量は、２５体積％であった。
得られた組成物を用いて、縦８０ｍｍ×横１５０ｍｍ×厚さ０．５１ｍｍの熱伝導シート（Ｖ）を得た。
【０１２９】
熱伝導シート（Ｖ）において、黒鉛粒子（Ｂ）の配向角度の平均値は９０度であり、黒鉛粒子（Ｂ）の鱗片状粒子の面方向は熱伝導シートの厚み方向に配向していることが認められた。
【０１３０】
得られた熱伝導シート（Ｖ）について、熱圧着温度を１２５℃、クリップ数を１個（圧力０．１５ＭＰａ相当）とした以外は実施例１と同様にして以下のような評価を行なった。評価結果を表１に示す。
【０１３１】
得られた熱伝導シート（Ｖ）の初期熱伝導率は１４．７（Ｗ／ｍＫ）と良好な値を示し、初期熱抵抗は０．２７（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と厚さの割には良好な値を示した。
また耐熱試験後の熱抵抗は０．２４（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と良好な値を保持した。さらにＨＡＳＴ耐性試験後の熱抵抗は０．２４（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と良好な値を保持した。
圧縮率は２７％と良好であった。
タック力は５．４（ｋＰａ）であり、良好な仮固定性を発揮できる数値であった。
引張強度は０．４０（ＭＰａ）であり、良好なハンドリング性が得られる強度であった。
【０１３２】
【表１】
0006638407.tif 000002
【０１３３】
（比較例１）
脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）を使用せず、代わりにその他の樹脂として、テルペンフェノール（ヤスハラケミカル株式会社製「ＹＳポリスターＴ８０」）を４００ｇ用いた以外は実施例３と同様の方法で組成物を調製し、そして、この組成物を用いた以外は実施例１と同様の方法で、縦８０ｍｍ×横１５０ｍｍ×厚さ０．１４ｍｍの熱伝導シート（ＶＩ）を得た。
組成物全体に対する、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、その他の樹脂、及び難燃剤の含有率は、順に１５．１質量％、５３．９質量％、０質量％、１０質量％、及び２１．１質量％であった。各材料の密度から計算される、黒鉛粒子（Ｂ）の含有量は、３７体積％であった。
【０１３４】
熱伝導シート（ＶＩ）において、黒鉛粒子（Ｂ）の配向角度の平均値は９０度であり、黒鉛粒子（Ｂ）の鱗片状粒子の面方向は熱伝導シートの厚み方向に配向していることが認められた。
【０１３５】
得られた熱伝導シート（ＶＩ）について、実施例１と同様にして以下のような評価を行なった。評価結果を表２に示す。
【０１３６】
得られた熱伝導シート（ＶＩ）の初期熱伝導率は１５．６（Ｗ／ｍＫ）と良好な値を示し、初期熱抵抗は０．０９（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と良好な値を示した。
また耐熱試験後の熱抵抗は０．０８（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と良好な値を保持した。さらにＨＡＳＴ耐性試験後の熱抵抗は０．０８（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と良好な値を保持した。
圧縮率は１１％と良好であった。
タック力は２．０（ｋＰａ）と弱く、仮固定力が不足した。
引張強度は０．０９（ＭＰａ）と弱く、やぶけやすいため、ハンドリング性に劣っていた。
【０１３７】
（比較例２）
実施例１と同様にして、但し、イソブチレン構造を含むエラストマ（Ａ）及び脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）を使用せず、下記材料を下記配合で用いて組成物を調製した。
【０１３８】
＜黒鉛粒子（Ｂ）＞
・鱗片状の膨張黒鉛粉末（日立化成株式会社製「ＨＧＦ−Ｌ」）：２１５６ｇ、
＜その他の樹脂＞
・アクリル酸ブチル／アクリル酸エチル／アクリロニトリル／アクリル酸共重合体（ナガセケムテックス株式会社製「ＨＴＲ−２８０改２ＤＲ」、共重合質量比：８２／１０／３／５、Ｔｇ：−３９℃、重量平均分子量：５３万、密度：１．０５６ｇ／ｃｍ３）：３３３ｇ
・テルペンフェノール（ヤスハラケミカル株式会社製「ＹＳポリスターＴ８０」、軟化温度：８０℃、密度：０．９９４ｇ／ｃｍ３）：３３３ｇ
＜難燃剤＞
・ビスフェノールＡビス（ジフェニルホスフェート）（りん酸エステル系難燃剤、大八化学工業株式会社製「ＣＲ−７４１」、密度１．２６ｇ／ｃｍ３）１０６７ｇ
【０１３９】
組成物全体に対する、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、その他の樹脂、及び難燃剤の含有率は、順に、０質量％、５５．４質量％、０質量％、１７．２質量％、及び２７.４質量％であった。各材料の密度から計算される、黒鉛粒子（Ｂ）の含有量は、３９体積％であった。
この組成物を用いて実施例１と同様の方法で、縦８０ｍｍ×横１５０ｍｍ×厚さ０．１５ｍｍの熱伝導シート（ＶＩＩ）を得た。
【０１４０】
熱伝導シート（ＶＩＩ）において、黒鉛粒子（Ｂ）の配向角度の平均値は８９度であり、黒鉛粒子（Ｂ）の鱗片状粒子の面方向は熱伝導シートの厚み方向に配向していることが認められた。
【０１４１】
得られた熱伝導シート（ＶＩＩ）の初期熱伝導率は１５．５（Ｗ／ｍＫ）と良好な値を示し、初期熱抵抗は０．０９（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と良好な値を示した。
また耐熱試験後の熱抵抗は０．０８（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と良好な値を保持した。しかし、ＨＡＳＴ耐性試験後の熱抵抗は０．１５（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と悪化が見られた。
圧縮率は１０％と良好であった。
タック力は３．４（ｋＰａ）であり、良好な仮固定性を発揮できる数値であった。
引張強度は０．０７（ＭＰａ）と弱く、やぶけやすいため、ハンドリング性に劣っていた。
【０１４２】
（比較例３）
実施例１と同様にして、但し、脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）を使用せず、下記材料を下記配合で用いて組成物を調製した。
【０１４３】
＜エラストマ（Ａ）＞
・スチレン−イソブテン−スチレントリブロックコポリマー（ＳＩＢＳ）（株式会社カネカ製「ＳＩＢＳＴＥＲ１０２Ｔ」）：３５０ｇ
・ポリブテン（日油株式会社製「２００Ｎ」）：６５０ｇ
＜黒鉛粒子（Ｂ）＞
・鱗片状の膨張黒鉛粉末（日立化成株式会社製「ＨＧＦ−Ｌ」）：２１５６ｇ
＜難燃剤＞
・ビスフェノールＡビス（ジフェニルホスフェート）（大八化学工業株式会社製「ＣＲ−７４１」）：８４４ｇ
【０１４４】
組成物全体に対する、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、及び難燃剤の含有率は、順に、２５．０質量％、５３．９質量％、０質量％、及び２１．１質量％であった。各材料の密度から計算される、黒鉛粒子（Ｂ）の含有量は、３７体積％であった。
この組成物を用いて実施例１と同様の方法で、縦８０ｍｍ×横１５０ｍｍ×厚さ０．１５ｍｍの熱伝導シート（ＶＩＩＩ）を得た。
【０１４５】
熱伝導シート（ＶＩＩＩ）において、黒鉛粒子（Ｂ）の配向角度の平均値は９０度であり、黒鉛粒子（Ｂ）の鱗片状粒子の面方向は熱伝導シートの厚み方向に配向していることが認められた。
【０１４６】
得られた熱伝導シート（ＶＩＩＩ）の初期熱伝導率は１３．６（Ｗ／ｍＫ）とやや低く、初期熱抵抗は０．１２（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）とやや劣っていた。
また耐熱試験後の熱抵抗は０．１０（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と良好な値を保持した。さらにＨＡＳＴ耐性試験後の熱抵抗は０．１１（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と良好な値を保持した。
圧縮率は７％と悪かった。
タック力は１．３（ｋＰａ）と弱く、仮固定力が不足した。
引張強度は０．３３（ＭＰａ）であり、良好なハンドリング性が得られる強度であった。
【０１４７】
（比較例４）
実施例１と同様にして、但し、脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）及び難燃剤を使用せず、下記材料を下記配合で用いて組成物を調製した。
【０１４８】
＜エラストマ（Ａ）＞
・イソブテンの単独重合体（新日本石油株式会社製「テトラックス６Ｔ」、粘度平均分子量：６００００、密度：０．９２ｇ／ｃｍ３）：６６０ｇ
・ポリブテン（日油株式会社製「２００Ｎ」）：９２９ｇ
＜黒鉛粒子（Ｂ）＞
・鱗片状の膨張黒鉛粉末（日立化成株式会社製「ＨＧＦ−Ｌ」）：１９７０ｇ、
＜その他の樹脂＞
・テルペンフェノール（ヤスハラケミカル株式会社製「ＹＳポリスターＴ８０」）：４４０ｇ
【０１４９】
組成物全体に対する、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、及びその他の樹脂の含有率は、順に、３９．７質量％、４９．３質量％、０質量％、及び１１．０質量％であった。各材料の密度から計算される、黒鉛粒子（Ｂ）の含有量は、３０体積％であった。
この組成物を用いて、実施例１と同様の方法で縦８０ｍｍ×横１５０ｍｍ×厚さ０．５９ｍｍの熱伝導シート（ＩＸ）を得た。
【０１５０】
熱伝導シート（ＩＸ）において、黒鉛粒子（Ｂ）の配向角度の平均値は８９度であり、黒鉛粒子（Ｂ）の鱗片状粒子の面方向は熱伝導シートの厚み方向に配向していることが認められた。
【０１５１】
得られた熱伝導シート（ＩＸ）の初期熱伝導率は２２．５（Ｗ／ｍＫ）と良好な値を示し、初期熱抵抗は０．２３（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と厚みの割には良好な値を示した。
また耐熱試験後の熱抵抗は０．２２（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と良好な値を保持した。さらにＨＡＳＴ耐性試験後の熱抵抗は０．２３（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と良好な値を保持した。
圧縮率は１０％と良好であった。
タック力は３．６（ｋＰａ）であり、良好な仮固定性を発揮できる数値であった。
引張強度は０．０６（ＭＰａ）と弱く、やぶけやすかった。
【０１５２】
（比較例５）
脂環族炭化水素樹脂（Ｃ）を使用せず、代わりにその他の樹脂として、テルペンフェノール（ヤスハラケミカル株式会社製「ＹＳポリスターＴ８０」）を８１７ｇ用いた以外は実施例５と同様の方法で組成物を調製し、そして、縦８０ｍｍ×横１５０ｍｍ×厚さ０．０．５１ｍｍの熱伝導シート（Ｘ）を得た。
組成物全体に対する、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、及びその他の樹脂の含有率は、順に、３７．２質量％、４２．４質量％、０質量％、及び２０．５質量％であった。各材料の密度から計算される、黒鉛粒子（Ｂ）の含有量は２５体積％であった。
【０１５３】
熱伝導シート（Ｘ）において、黒鉛粒子（Ｂ）の配向角度の平均値は８９度であり、黒鉛粒子（Ｂ）の鱗片状粒子の面方向は熱伝導シートの厚み方向に配向していることが認められた。
【０１５４】
得られた熱伝導シート（Ｘ）の初期熱伝導率は１３．３（Ｗ／ｍＫ）とやや低いが、初期熱抵抗は０．２７（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と厚みの割には良好な値を示した。
また耐熱試験後の熱抵抗は０．２４（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と良好な値を保持した。さらにＨＡＳＴ耐性試験後の熱抵抗は０．２４（Ｋ・ｃｍ２／Ｗ）と良好な値を保持した。
圧縮率は２８％と良好であった。
タック力は０．１（ｋＰａ）と仮固定できないレベルであった。
引張強度は０．１７（ＭＰａ）であり、良好なハンドリング性が得られる強度であった。
【０１５５】
【表２】
0006638407.tif 000003
【０１５６】
以上から、実施例の熱伝導シートは、優れた熱伝導性を有し、発熱体と放熱体とを低い熱抵抗で密着させることができ、圧縮性、耐熱性、耐湿度性、及び貼り付けのハンドリング性にも優れることが分かる。