(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
シリコーン樹脂と、粒径が３０μｍ〜１００μｍである大粒径熱伝導フィラーと、粒径が１０μｍ以下である小粒径熱伝導フィラーと、粒径が１０μｍ以下であり、かつアスペクト比が５０以下であるマイカとを有する混合物を硬化させてなる熱伝導部材であって、
前記シリコーン樹脂１００質量部に対する前記マイカの添加割合が、０．９〜１１質量部であり、
前記小粒径熱伝導フィラーが、炭化ケイ素からなり、
前記大粒径熱伝導フィラーが、低ソーダアルミナ、窒化アルミニウム、及び窒化ホウ素からなる群より選ばれる少なくとも１種からなり、
前記低ソーダアルミナに含まれる可溶性ナトリウム量が、１００ｐｐｍ以下である熱伝導部材。
【請求項２】
全体積に対する前記大粒径熱伝導フィラー及び前記小粒径熱伝導フィラーの合計充填量が５０〜６０体積％であり、かつ前記大粒径熱伝導フィラーと前記小粒径熱伝導フィラーとの充填割合が、体積比で、大粒径熱伝導フィラー：小粒径熱伝導フィラー＝２：３〜４：１である請求項１に記載の熱伝導部材。
【請求項３】
未硬化のシリコーン樹脂に、粒径が３０μｍ〜１００μｍである大粒径熱伝導フィラー、粒径が１０μｍ以下である小粒径熱伝導フィラー、及び粒径が１０μｍ以下であり、かつアスペクト比が５０以下であるマイカを添加し、それらを混合して混合物を得る混合物調製工程と、
前記混合物を、硬化させて前記混合物の硬化物からなる熱伝導部材を得る硬化工程とを有し、
前記混合物調製工程において、前記シリコーン樹脂１００質量部に対する前記マイカの添加割合が、０．９〜１１質量部であり、前記小粒径熱伝導フィラーが、炭化ケイ素からなり、前記大粒径熱伝導フィラーが、低ソーダアルミナ、窒化アルミニウム、及び窒化ホウ素からなる群より選ばれる少なくとも１種からなり、前記低ソーダアルミナに含まれる可溶性ナトリウム量が、１００ｐｐｍ以下である熱伝導部材の製造方法。
【請求項４】
シリコーン樹脂と、粒径が３０μｍ〜１００μｍである大粒径熱伝導フィラーと、粒径が１０μｍ以下である小粒径熱伝導フィラーと、粒径が１０μｍ以下であり、かつアスペクト比が５０以下であるマイカとを有するシリコーン混合物であって、
前記シリコーン樹脂１００質量部に対する前記マイカの添加割合が、０．９〜１１質量部であり、
前記小粒径熱伝導フィラーが、炭化ケイ素からなり、
前記大粒径熱伝導フィラーが、低ソーダアルミナ、窒化アルミニウム、及び窒化ホウ素からなる群より選ばれる少なくとも１種からなり、
前記低ソーダアルミナに含まれる可溶性ナトリウム量が、１００ｐｐｍ以下であるシリコーン混合物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱伝導部材、熱伝導部材の製造方法及びシリコーン混合物に関する。
【背景技術】
【０００２】
シリコーン樹脂に、熱伝導フィラーとして炭化ケイ素を充填した熱伝導部材が知られている（例えば、特許文献１）。この種の熱伝導部材は、電子部品等の発熱体からの放熱を促すために、その発熱体に接触するように配置して使用される。具体的には、シート状の熱伝導部材を、発熱体とヒートシンクのとの間に介在させる形で使用される。
【０００３】
ところで、近年、シリコンカーバイド（ＳｉＣ）等を使用した次世代パワー半導体が注目されている。この種の半導体は、これまで実現不可能であった高温下（例えば、２００℃以上）での使用が可能であり、また、将来的に最大発熱温度は、２５０℃以上になると言われている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００４−６９８１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
従来の熱伝導部材を、上記のような高温下で使用した場合、熱伝導部材の絶縁性が確保されず、問題となっていた。
【０００６】
本発明の目的は、耐熱性かつ絶縁性に優れた熱伝導部材、及びその製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、前記目的を達成すべく鋭意検討を行った結果、シリコーン樹脂と、粒径が３０μｍ〜１００μｍである大粒径熱伝導フィラーと、粒径が１０μｍ以下である小粒径熱伝導フィラーと、粒径が１０μｍ以下であり、かつアスペクト比が５０以下であるマイカとを有し、前記シリコーン樹脂１００質量部に対する前記マイカの添加割合が、０．９〜１１質量部である熱伝導部材が、耐熱性かつ絶縁性に優れることを見出し、本願発明の完成に至った。
【０００８】
前記熱伝導部材において、全体積に対する前記大粒径熱伝導フィラー及び前記小粒径熱伝導フィラーの合計充填量が５０〜６０体積％であり、かつ前記大粒径熱伝導フィラーと前記小粒径熱伝導フィラーとの充填割合が、体積比で、大粒径熱伝導フィラー：小粒径熱伝導フィラー＝２：３〜４：１であることが好ましい。
【０００９】
前記熱伝導部材において、前記小粒径熱伝導フィラーが、炭化ケイ素からなることが好ましい。
【００１０】
前記熱伝導部材において、前記大粒径熱伝導フィラーが、低ソーダアルミナ、窒化アルミニウム、及び窒化ホウ素からなる群より選ばれる少なくとも１種からなるものが好ましい。
【００１１】
前記熱伝導部材において、前記低ソーダアルミナに含まれる可溶性ナトリウム量が、１００ｐｐｍ以下であることが好ましい。
【００１２】
また、本発明の熱伝導部材の製造方法は、未硬化のシリコーン樹脂に、粒径が３０μｍ〜１００μｍである大粒径熱伝導フィラー、粒径が１０μｍ以下である小粒径熱伝導フィラー、及び粒径が１０μｍ以下であり、かつアスペクト比が５０以下であるマイカを添加し、それらを混合して混合物を得る混合物調製工程と、前記混合物を、硬化させて前記混合物の硬化物からなる熱伝導部材を得る硬化工程とを有する。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、耐熱性かつ絶縁性に優れた熱伝導部材、及びその製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明の一実施形態に係る熱伝導部材の構成を模式的に表した断面図
【発明を実施するための形態】
【００１５】
本発明の熱伝導部材は、母材としてのシリコーン樹脂（シリコーンゴム）と、粒径が３０μｍ〜１００μｍである大粒径熱伝導フィラーと、粒径が１０μｍ以下である小粒径熱伝導フィラーと、粒径が１０μｍ以下であり、かつアスペクト比が５０以下であるマイカとを有する。
【００１６】
図１は、本発明の一実施形態に係る熱伝導部材１の構成を模式的に表した断面図である。図１に示される熱伝導部材１は、シート状であり、母材としてのシリコーン樹脂２と、その中に大粒径熱伝導フィラー３、小粒径熱伝導フィラー４、及びマイカ５が分散されている。
【００１７】
シリコーン樹脂としては、一般的にシリコーンゴムとして知られているものが利用される。上市されているものとしては、例えば、２液硬化型のシリコーン樹脂である商品名「ＣＹ５２−２７６Ａ／Ｂ」（東レ・ダウコーニング株式会社製）が挙げられる。なお、シリコーン樹脂には、必要に応じて、硬化遅延剤等が添加されてもよい。
【００１８】
大粒径熱伝導フィラーは、粒径が３０μｍ〜１００μｍである熱伝導フィラーからなる。  大粒径熱伝導フィラーは、略球形であり、その粒径は、レーザー回折法等によって求められる平均粒径Ｄ５０で示される。
【００１９】
具体的な大粒径熱伝導フィラーとしては、例えば、低ソーダアルミナ、窒化アルミニウム、及び窒化ホウ素等が挙げられ、それらからなる群より選ばれる少なくとも１種からなるものが好ましく、特に低ソーダアルミナが好ましい。
【００２０】
なお、低ソーダアルミナに含まれる可溶性ナトリウム量は、１００ｐｐｍ以下が好ましく、４０ｐｐｍがより好ましく、２０ｐｐｍ以下が更に好ましい。本明細書において、可溶性ナトリウム量とは、低ソーダアルミナと水とを接触させた時に水中へ溶解するナトリウムイオン（Ｎａ＋）の量である。
【００２１】
上市されている低ソーダアルミナとしては、例えば、商品名「ＡＳ−０５」（昭和電工株式会社製、粒径：４４μｍ、可溶性ナトリウム量：２ｐｐｍ）、商品名「ＣＢ−４０」（昭和電工株式会社製、粒径：４４μｍ、可溶性ナトリウム量：２０ｐｐｍ）、商品名「ＡＺ７５−１５０」（新日鉄住金マテリアルズ株式会社製、粒径７２μｍ、可溶性ナトリウム量：１０ｐｐｍ）、商品名「ＡＺ３５−１２５」（新日鉄住金マテリアルズ株式会社製、粒径３５μｍ、可溶性ナトリウム量：６ｐｐｍ）等が挙げられる。
【００２２】
小粒径熱伝導フィラーは、粒径が１０μｍ以下である熱伝導フィラーからなる。小粒径熱伝導フィラーは、略球形であり、その粒径は、レーザー回折法等によって求められる平均粒径Ｄ５０で示される。具体的な小粒径熱伝導フィラーとしては、例えば、炭化ケイ素が挙げられる。
【００２３】
上市されている炭化ケイ素としては、例えば、商品名「ＧＣ＃２５００」（粒径：５．５μｍ）、商品名「ＧＣ＃１０００」（粒径：１０μｍ）、商品名「ＧＣ＃３０００」（粒径：４μｍ）、商品名「ＧＣ＃６０００」（粒径：２μｍ）、商品名「ＧＣＦ１８０」（粒径：６３μｍ）（何れも、昭和電工株式会社製）等が挙げられる。
【００２４】
熱伝導部材の全体積に対する大粒径熱伝導フィラー及び小粒径熱伝導フィラーの合計充填量は、５０〜６０体積％である。
【００２５】
熱伝導部材の全質量に対する大粒径熱伝導フィラーの含有量（質量％）は、例えば、３１〜７５％が好ましく、３８〜７２％がより好ましい。また、熱伝導部材の全質量に対する小粒径熱伝導フィラーの含有量（質量％）は、例えば、１０〜３９％が好ましく、１０〜３８％がより好ましい。
【００２６】
また、大粒径熱伝導フィラーと小粒径熱伝導フィラーとの充填割合は、体積比で、大粒径熱伝導フィラー：小粒径熱伝導フィラー＝２：３〜４：１が好ましい。
【００２７】
マイカとしては、粒径が１０μｍ以下であり、かつアスペクト比が５０以下であるものが利用される。マイカは、大粒径熱伝導フィラー及び小粒径熱伝導フィラー以外の添加剤として、シリコーン樹脂に添加される。
【００２８】
マイカは、偏平状であり、その「粒径」は、レーザー回折法等によって求められる体積平均粒径Ｄｖで示される。なお、マイカの粒径は、好ましくは８μｍ以下である。また、マイカのアスペクト比は、好ましくは３０以下である。
【００２９】
シリコーン樹脂１００質量部に対するマイカの添加割合は、０．９〜１１質量部であり、好ましくは０．９〜６質量部である。
【００３０】
なお、熱伝導部材の全質量に対するマイカの含有量（質量％）は、例えば、０．１３〜１．７６質量％が好ましく、０．１３〜３．２３質量％がより好ましい。
【００３１】
上市されている炭化ケイ素としては、例えば、商品名「ＳＪ−００５」（粒径：５μｍ、アスペクト比：２０）、商品名「ＳＪ−０１０」（粒径：５μｍ、アスペクト比：２０）、商品名「Ａ−１１」（粒径：３μｍ）（何れも株式会社ヤマグチマイカ製）、商品名「ＭＫ−１００」（粒径：４．５μｍ、アスペクト比：４０、片倉コープアグリ株式会社製）等が挙げられる。
【００３２】
熱伝導部材の製造方法は、未硬化のシリコーン樹脂に、粒径が３０μｍ〜１００μｍである大粒径熱伝導フィラー、粒径が１０μｍ以下である小粒径熱伝導フィラー、及び粒径が１０μｍ以下であり、かつアスペクト比が５０以下であるマイカを添加し、それらを混合して混合物を得る混合物調製工程と、前記混合物を、硬化させて前記混合物の硬化物からなる熱伝導部材を得る硬化工程とを有する。
【００３３】
混合物調製工程では、必要に応じて、大粒径熱伝導フィラー、小粒径熱伝導フィラー及びマイカ以外の添加剤が添加されてもよい。
【００３４】
シリコーン樹脂が熱硬化型の場合、硬化工程では、前記混合物が加熱され、また、シリコーン樹脂が光硬化型の場合、硬化工程では、前記混合物に紫外線等の活性エネルギー線が照射される。
【００３５】
なお、混合物調製工程と硬化工程との間には、前記混合物を所定の形に成形する成形工程を備えていてもよい。成形工程は、前記混合物を、所定の金型内に充填して、又はコーター等を利用して所定形状（例えば、層状（シート状））に成形する工程である。成形工程では、コーター等の塗工機を用いる成形方法、成形型を用いる成形方法等の公知の成形方法を適用できる。
【００３６】
なお、成形工程としては、薄いシートの作製が容易であり、生産性（特に大量生産性）が良く、シートの厚み精度が高い等の理由より、コーターを利用した成形工程が好ましい。
【００３７】
熱伝導部材は、高温条件下においても、優れた絶縁破壊強度を備えている。具体的には、２７５℃の温度条件下で１００時間放置する高温加速試験後の絶縁破壊強度は、５ｋＶ／ｍｍ以上となる。
【００３８】
なお、熱伝導部材の体積抵抗率［Ω・ｃｍ］は、加熱前の状態では、５．９×１０１２Ω・ｃｍ程度であり、上記高温加速試験後の状態では、５．４×１０１３Ω・ｃｍ程度である。
【００３９】
本発明の熱伝導部材は、優れた耐熱性を備えており、ＳｉＣパワー半導体等の高温発熱体等にも適用可能である。
【実施例】
【００４０】
以下、実施例に基づいて本発明を更に詳細に説明する。なお、本発明はこれらの実施例により何ら限定されるものではない。
【００４１】
〔各種フィラーの検討〕
（実施例１）
シリコーン樹脂として、２液硬化型のもの（商品名「ＣＹ５２−２７６Ａ／Ｂ」、東レ・ダウコーニング株式会社製、粘度：１Ｐａ・ｓ（硬化前））を用意した。また、大粒径熱伝導フィラーとして、低ソーダアルミナ（商品名「ＡＺ７５−１５０」、新日鉄住金マテリアルズ株式会社製、粒径：７２μｍ、可溶性ナトリウム量：１０ｐｐｍ）を用意し、小粒径熱伝導フィラーとして、炭化ケイ素（商品名「ＧＣ＃２５００」、昭和電工株式会社製、粒径：５．５μｍ）を用意した。また、その他の添加剤として、マイカ（商品名「ＳＪ−００５」、株式会社ヤマグチマイカ製、粒径：５μｍ、アスペクト比：２０）を用意した。
【００４２】
そして、未硬化状態である液状のシリコーン樹脂に、低ソーダアルミナ、炭化ケイ素、及びマイカを、以下に示される添加条件で、それぞれ添加した。
【００４３】
大粒径熱伝導フィラー（低ソーダアルミナ）及び小径熱伝導フィラー（炭化ケイ素）については、それらの合計充填量が５５体積％であり、かつそれらの充填割合が、体積比で、３：２となるように、液状のシリコーン樹脂に添加した。
【００４４】
また、マイカについては、シリコーン樹脂に対するマイカの添加率が、２質量％となるように、低ソーダアルミナ及び炭化ケイ素と共に、液状のシリコーン樹脂に添加した。
【００４５】
低ソーダアルミナ、炭化ケイ素、マイカ及びシリコーン樹脂を混練して、流動性を有する混合物を得た。その混合物を、所定の金型内に充填し、その状態で加熱して混合物を硬化させた。その後、適宜冷却し、金型内から混合物の硬化物を取り出すことによって、実施例１のシート状の熱伝導部材を得た。
【００４６】
（比較例１）
表１に示されるように、大粒径熱伝導フィラーとして、低ソーダアルミナに代えて、標準グレードのアルミナ（商品名「ＡＸ７５−１５０」、新日鉄住金マテリアルズ株式会社製、粒径：７２μｍ、可溶性ナトリウム量：１５０ｐｐｍ）を使用したこと以外は、実施例１と同様にして、シート状の熱伝導部材を得た。なお、表１等において、大粒径熱伝導フィラーは、「大粒子」と表し、小径熱伝導フィラーは、「小粒子」と表す。
【００４７】
（比較例２）
マイカを添加しないこと以外は、実施例１と同様にして、シート状の熱伝導部材を得た。
【００４８】
（比較例３）
マイカを添加しないこと以外は、比較例１と同様にして、シート状の熱伝導部材を得た。
【００４９】
（比較例４）
表１に示されるように、大粒径熱伝導フィラーとして、低ソーダアルミナに代えて、炭化ケイ素（商品名「ＧＣＦ１８０」、昭和電工株式会社製、粒径：６３μｍ）を使用し、かつマイカを添加しないこと以外は、実施例１と同様にして、シート状の熱伝導部材を得た。
【００５０】
（比較例５）
大粒径熱伝導フィラーとして、低ソーダアルミナに代えて、炭化ケイ素（商品名「ＧＣＦ１８０」、昭和電工株式会社製、粒径：６３μｍ）を使用したこと以外は、実施例１と同様にして、シート状の熱伝導部材を得た。
【００５１】
（比較例６）
大粒径熱伝導フィラーとして、低ソーダアルミナに代えて、炭化ケイ素（商品名「ＧＣＦ１８０」、昭和電工株式会社製、粒径：６３μｍ）を使用し、小径熱伝導フィラーとして、炭化ケイ素に代えて、低ソーダアルミナ（商品名「ＡＺ２−７５」、粒径：４μｍ、可溶性ナトリウム量：４ｐｐｍ）を使用し、かつマイカを添加しないこと以外は、実施例１と同様にして、シート状の熱伝導部材を得た。
【００５２】
（比較例７）
マイカを添加しないこと以外は、比較例６と同様にして、シート状の熱伝導部材を得た。
【００５３】
（比較例８）
マイカとして、商品名「ＭＫ−３００」（片倉コープアグリ株式会社製、粒径：１２．４、アスペクト比：１５０）を使用し、かつその添加量を、１質量％に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、シート状の熱伝導部材を得た。
【００５４】
（実施例２）
マイカの添加量を１０質量％に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、シート状の熱伝導部材を得た。
【００５５】
（比較例９）
マイカの添加量を２０質量％に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、シート状の熱伝導部材を得た。
【００５６】
（比較例１０）
マイカに代えて、窒化ホウ素（商品名「ＵＨＢ−Ｓ１」、昭和電工株式会社製、粒径：０．５μｍ、形状：偏平状）を使用し、かつその添加量を、１質量％に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、シート状の熱伝導部材を得た。
【００５７】
（比較例１１）
大粒径熱伝導フィラーとして、低ソーダアルミナに代えて、シリカ（商品名「ＨＳ３１０」、新日鉄住金マテリアルズ株式会社製、粒径：７５μｍ）を使用し、かつマイカを添加しないこと以外は、実施例１と同様にして、シート状の熱伝導部材を得た。
【００５８】
（比較例１２）
大粒径熱伝導フィラーとして、低ソーダアルミナに代えて、シリカ（商品名「ＨＳ３１０」、新日鉄住金マテリアルズ株式会社製、粒径：７５μｍ）を使用すること以外は、実施例１と同様にして、シート状の熱伝導部材を得た。
【００５９】
（比較例１３）
大粒径熱伝導フィラーとして、低ソーダアルミナに代えて、窒化アルミニウム（商品名「ＨＦ−５０」、株式会社トクヤマ製、粒径：５０μｍ）を使用し、かつマイカを添加しないこと以外は、実施例１と同様にして、シート状の熱伝導部材を得た。
【００６０】
（実施例３）
大粒径熱伝導フィラーとして、低ソーダアルミナに代えて、窒化アルミニウム（商品名「ＨＦ−５０」、株式会社トクヤマ製、粒径：５０μｍ）を使用すること以外は、実施例１と同様にして、シート状の熱伝導部材を得た。
【００６１】
（比較例１４）
大粒径熱伝導フィラーとして、低ソーダアルミナに代えて、窒化ホウ素（商品名「ＰＴ−１１０」、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン合同会社製、粒径：４３μｍ）を使用し、かつマイカを添加しないこと以外は、実施例１と同様にして、シート状の熱伝導部材を得た。
【００６２】
（実施例４）
大粒径熱伝導フィラーとして、低ソーダアルミナに代えて、窒化ホウ素（商品名「ＰＴ−１１０」、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン合同会社製、粒径：４３μｍ）を使用すること以外は、実施例１と同様にして、シート状の熱伝導部材を得た。
【００６３】
（比較例１５）
小粒径熱伝導フィラーとして、炭化ケイ素に代えて、低ソーダアルミナ（商品名「ＡＺ２−７５」、粒径：４μｍ、可溶性ナトリウム量：４ｐｐｍ）を使用し、かつマイカを添加しないこと以外は、実施例１と同様にして、シート状の熱伝導部材を得た。
【００６４】
（比較例１６）
小粒径熱伝導フィラーとして、炭化ケイ素に代えて、低ソーダアルミナ（商品名「ＡＺ２−７５」、粒径：４μｍ、可溶性ナトリウム量：４ｐｐｍ）を使用すること以外は、実施例１と同様にして、シート状の熱伝導部材を得た。
【００６５】
【表１】
0006675543.tif 000002
【００６６】
【表２】
0006675543.tif 000003
【００６７】
〔初期物性の測定、及び評価〕
（熱伝導率の測定）
上記実施例及び比較例の各熱伝導部材に対し、切断等の加工を施して、測定サンプル（縦５０ｍｍ×横７０ｍｍ×厚み７ｍ）を用意した。それらの測定サンプルについて、ＩＳＯ  ２２００７−２に準拠しつつ、ホットディスク法により、測定装置（製品名「ＴＰＳ−５００」、京都電子工業株式会社製）を用いて、熱伝導率（Ｗ／ｍ・ｋ）を測定した。
【００６８】
また、各測定サンプルの測定結果を利用しつつ、以下に示される基準に基づいて、熱伝導性を評価した。結果は、表３，４に示した。
＜熱伝導性の評価基準＞
「◎」：熱伝導率が２Ｗ／ｍ・ｋ以上であり、特に熱伝導性に優れる。
「○」：熱伝導率が１．５Ｗ／ｍ・ｋ以上であり、熱伝導性に優れる。
「△」：熱伝導率が１．０Ｗ／ｍ・ｋ以上であり、概ね熱伝導性に優れる。
「×」：熱伝導率が１．０Ｗ／ｍ・ｋ未満であり、熱伝導性に劣る。
【００６９】
（硬度の測定）
上記実施例及び比較例の各熱伝導部材に対し、切断等の加工を施して、測定サンプル（縦５０ｍｍ×横７０ｍｍ×厚み７ｍ）を用意した。それらの測定サンプルについて、ＪＩＳＫ７３１２に準拠しつつ、ゴム高度計（デュロメーター、ＡＳＫＥＲ  Ｃ、高分子計器株式会社製）を用いて、硬度を測定した。結果は、表３，４に示した。
【００７０】
（絶縁破壊強度の測定）
上記実施例及び比較例の各熱伝導部材に対し、切断等の加工を施して、測定サンプル（縦５０ｍｍ×横５０ｍｍ×厚み１ｍ）を用意した。それらの測定サンプルについて、ＪＩＳＣ２１１０−１に準拠しつつ、耐電圧測定装置（製品名「ＴＯＳ５１０１」、菊水電子工業株式会社製）を用いて、絶縁破壊強度（ｋＶ／ｍｍ）を測定した。
【００７１】
また、各測定サンプルの測定結果を利用しつつ、以下に示される基準に基づいて、絶縁破壊強度を評価した。結果は、表３，４に示した。
＜絶縁破壊強度の評価基準＞
「○」：絶縁破壊強度が５ｋＶ／ｍｍ以上であり、絶縁性に優れる。
「×」：絶縁破壊強度が５ｋＶ／ｍｍ未満であり、絶縁性に劣る。
【００７２】
〔耐熱試験後の物性の測定、及び評価〕
（絶縁破壊強度の測定）
上記実施例及び比較例の各熱伝導部材に対し、切断等の加工を施して、測定サンプル（縦５０ｍｍ×横５０ｍｍ×厚み１ｍ）を用意した。それらの測定サンプルを、加熱装置内に入れ、２７５℃の温度条件下で１００時間放置することで耐熱試験を行った。その後、各測定サンプルを加熱装置内から取り出し、適宜、放冷した。このようにして加熱処理された各測定サンプルについて、上記初期物性の場合と同様にして、絶縁破壊強度（ｋＶ／ｍｍ）を測定した。また、上記初期物性の場合と同様にして、耐熱試験後の各測定サンプルについて、絶縁破壊強度を評価した。結果は、表３，４に示した。
【００７３】
（重量減少率の測定）
上記実施例及び比較例の各熱伝導部材に対し、切断等の加工を施して、測定サンプル（縦５０ｍｍ×横７０ｍｍ×厚み７ｍ）を用意した。それらの測定サンプルについて、計りを用いて、予め質量を測定し、その得られた値を、耐熱試験前質量とした。その後、各測定サンプルに対し、上述した耐熱試験と同様に、２７５℃の温度条件下で１００時間放置する加熱処理を施した。その後、各測定サンプルを、適宜、室温まで冷却し、同じ計りを用いて、各測定サンプルの質量を測定した。その得られた値を、耐熱試験後質量とした。そして、以下に示される式１を利用して、各測定サンプルの耐熱試験前後の重量減少率（質量％）を求めた。結果は、表３，４に示した。
重量減少率（％）＝（耐熱試験前質量（ｇ）−耐熱試験後質量（ｇ））／耐熱試験前質量（ｇ）×１００  ・・・・・（式１）
【００７４】
また、各測定サンプルの重量減少率の結果を利用しつつ、以下に示される基準に基づいて、耐熱安定性を評価した。結果は、表３，４に示した。
「○」：重量減少率が１質量％以下であり、耐熱安定性に優れる。
「×」：重量減少率が１質量％を超え、耐熱安定性に劣る。
【００７５】
（耐熱試験後の外観評価）
上記重量減少率の測定時に利用した耐熱試験後の各測定サンプルの外観を、以下に示される基準に基づいて目視で評価した。結果は、表３，４に示した。
＜外観の評価基準＞
「○」：クラック又は発泡の発生がなく、表面の高硬度化もない。
「△」：小さな発泡痕があるものの全体的な外観状態は維持されている。
「×」：クラック、発泡の発生、又は表面が高硬度化している。 
【００７６】
（耐熱試験後の硬度の測定）
上記重量減少率の測定時に利用した耐熱試験後の各測定サンプルについて、上記初期物性の場合と同様にして、硬度を測定した。結果は、表３，４に示した。
【００７７】
〔加工性〕
上記実施例及び比較例の各熱伝導部材について、製造のし易さ（加工性）を、以下に示される基準に基づいて評価した。結果は、表３，４に示した。
「○」：問題なく成形可能である。 
「×」：シリコーン樹脂組成物の粘度が高くなり過ぎて成形できない。 
【００７８】
〔総合評価〕
以下に示される基準に基づいて、上記実施例及び比較例の各熱伝導部材について、総合的な評価を行った。結果は、表３，４に示した。
＜総合評価基準＞
「◎」：評価項目がすべて「○」又は「◎」の場合。
「○」：評価項目に「×」がなく、「△」が１つ以上の場合。
「×」：評価項目に「×」が１つ以上の場合。
【００７９】
【表３】
0006675543.tif 000004
【００８０】
【表４】
0006675543.tif 000005
【００８１】
表３，４に示されるように、実施例１〜４の熱伝導部材は、耐熱性に優れることが確かめられた。
【００８２】
〔大小フィラーの合計充填量及び充填割合の検討〕
（実施例５〜１４、及び比較例１７〜３１）
実施例１と同じシリコーン樹脂（商品名「ＣＹ５２−２７６Ａ／Ｂ」、東レ・ダウコーニング株式会社製、粘度：１Ｐａ・ｓ（硬化前））を使用しつつ、表５〜７に示される「大粒径熱伝導フィラー（大粒子）」、「小径熱伝導フィラー（小粒子）」、「合計充填量（大粒子及び小粒子）の合計充填量）（体積％）」、「大粒子：小粒子（体積比）」、「添加剤（種類、粒径、アスペクト比、添加量」の各条件に基づいて、実施例１と同様の手法により、実施例５〜１４、及び比較例１７〜３１に係るシート状の熱伝導部材を作製した。
【００８３】
なお、表５〜７において、説明の便宜上、既に説明した一部の実施例及び比較例を併記した。
【００８４】
〔初期物性、及び耐熱試験後の物性の測定、及び評価等〕
実施例５〜１４、及び比較例１７〜３１の熱伝導部材について、上記実施例１等で実施したように、初期物性の測定、及び評価（熱伝導率、絶縁破壊強度、硬度）、熱試験後の物性の測定、及び評価（絶縁破壊強度、重量減少率（耐熱安定性）、外観）、加工性、及び総合評価を行った。結果は、表８〜１０に示した。
【００８５】
【表５】
0006675543.tif 000006
【００８６】
【表６】
0006675543.tif 000007
【００８７】
【表７】
0006675543.tif 000008
【００８８】
【表８】
0006675543.tif 000009
【００８９】
【表９】
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【００９０】
【表１０】
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【００９１】
表８〜１０に示されるように、実施例５〜１４の熱伝導部材は、耐熱性に優れることが確かめられた。
【符号の説明】
【００９２】
１…熱伝導部材、２…シリコーン樹脂、３…大粒径熱伝導フィラー、４…小粒径熱伝導フィラー、５…マイカ
【図１】
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