(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
繊維状充填剤を含み、第２樹脂を射出成形により接合するための、レーザ光の照射により設けられた溝を有する溝付き第１樹脂成形体であって、該溝が、（Ａ）該第１樹脂成形体の該繊維状充填剤の配向方向に対し９０°±６０°以内で交差する領域の投影面積割合が、溝全体の投影面積に対して６０％以上である接合強度確保部、及び、（Ｂ）該第２樹脂の成形体との接合部において、気密性が必要な、一の端部から他の端部への経路に対し、縁切りする方向に交差する気密性確保部を有する、溝付き第１樹脂成形体。
【請求項２】
前記（Ａ）接合強度確保部が、直線状、縞状、格子状、波線状、樹枝状、魚の骨状から選ばれる１種以上の構造を有する、請求項１記載の溝付き第１樹脂成形体。
【請求項３】
前記（Ａ）接合強度確保部の溝幅が、前記繊維状充填剤の平均繊維長の８０％以下である、請求項１または２記載の溝付き第１樹脂成形体。
【請求項４】
前記（Ｂ）気密性確保部が、直線状、気密性が必要な接合面の端部に沿った周状、同心円状、等高線状から選ばれる１種以上の構造を有する、請求項１〜３いずれかに記載の溝付き第１成形体。
【請求項５】
繊維状充填剤を含み、レーザ光の照射により設けられた溝を有する、溝付き第１樹脂成形体と、第２樹脂成形体との複合成形体であって、該溝が、（Ａ）該第１樹脂成形体の該繊維状充填剤の配向方向に対し９０°±４５°以内で交差する領域の投影面積割合が、溝全体の投影面積に対して６０％以上である接合強度確保部、及び、（Ｂ）該第２樹脂成形体との接合部において、気密性が必要な、一の端部から他の端部への経路に対し、縁切りする方向に交差する気密性確保部を有する、複合成形体。
【請求項６】
繊維状充填剤を含む第１樹脂成形体に第２樹脂を射出成形し複合成形体を製造する方法であって、繊維状充填剤を含む第１樹脂成形体に（Ａ）第１樹脂成形体の繊維状充填剤の配向方向に対し９０°±４５°以内で交差する領域の投影面積割合が、溝全体の投影面積に対して６０％以上である接合強度確保部、及び、（Ｂ）第２樹脂の成形体との接合部において、気密性が必要な、一の端部から他の端部への経路に対し、縁切りする方向に交差する気密性確保部を有する溝を、レーザ光の照射により形成する工程、
該（Ａ）接合強度確保部及び（Ｂ）気密性確保部を有する溝を備えた第１樹脂成形体に、第２樹脂を射出成形する工程、を有する複合成形体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、成形体、複合成形体および複合成形体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、自動車、電気製品、産業機器等をはじめとした分野では、二酸化炭素の排出量削減、製造コストの削減等の要請に応えるため、金属成形体を樹脂成形体に置き換える動きが広がっている。それに伴い、一の樹脂成形体と他の樹脂成形体または金属成形体等とを強固に一体化する技術の提供が求められる。
【０００３】
特許文献１は、一の樹脂成形体と他の成形体とを一体化して複合成形品を製造する方法を開示する。この方法は、繊維状無機充填剤を含有する樹脂成形品に樹脂の一部除去を行い、側面から無機充填剤が露出された溝を形成して溝付き樹脂成形体を得た後、溝付き樹脂成形体の溝を有する面を接触面として他の成形体と一体化する。溝付き樹脂成形体を得る際、樹脂の一部除去は、レーザ照射によって行われる。この方法によると、溝で露出する無機充填剤が溝付き樹脂成形体及び他の成形体の破壊を抑えるアンカーの役割を果たし、結果として複合成形体の強度を著しく高めることができる。
【０００４】
また、特許文献２では、第１成形体に溝を形成するにあたって、溝を凹部、溝間を凸部として、第２樹脂の流動体が射出された方向の凸部、凹部等の溝の形状を規定することにより、複合成形体の接合強度を向上させる技術が提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特許２０１５−９１６４２号公報
【特許文献２】特許第６３６６８６１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
このような溝付き第１成形体を使用する複合成形体では、非常に接合強度を向上させることができたが、接合強度だけでなく気密性をも要求される場合には、接合強度向上のために溝部を多く設けることで、当該溝部を介したエアリーク経路が生成するというジレンマにより、その両立が困難な場合があった。
【０００７】
本発明は、以上のような課題を解決するためになされたものであり、その目的は、接合強度と気密性を高いレベルで両立可能な複合成形体を得ることのできる溝形状を有する第１成形体、そして接合強度と気密性を高いレベルで両立可能な複合成形体およびその複合成形体の製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、下記によって上記課題を解決した。
【０００９】
１．  繊維状充填剤を含み、第２樹脂を射出成形により接合するための、レーザ光の照射により設けられた溝を有する溝付き第１樹脂成形体であって、該溝が、（Ａ）該第１樹脂成形体の該繊維状充填剤の配向方向に対し９０°±６０°以内で交差する領域の投影面積割合が、溝全体の投影面積に対して６０％以上である接合強度確保部、及び、（Ｂ）該第２樹脂の成形体との接合部において、気密性が必要な、一の端部から他の端部への経路に対し、縁切りする方向に交差する気密性確保部を有する、溝付き第１樹脂成形体。
２．  前記（Ａ）接合強度確保部が、直線状、縞状、格子状、波線状、樹枝状、魚の骨状から選ばれる１種以上の構造を有する、前記１記載の溝付き第１樹脂成形体。
３．  前記（Ａ）接合強度確保部の溝幅が、前記繊維状充填剤の平均繊維長の８０％以下である、前記１または２記載の溝付き第１樹脂成形体。
４．  前記（Ｂ）気密性確保部が、直線状、気密性が必要な接合面の端部に沿った周状、同心円状、等高線状から選ばれる１種以上の構造を有する、前記１〜３いずれかに記載の溝付き第１成形体。
５．  繊維状充填剤を含み、レーザ光の照射により設けられた溝を有する、溝付き第１樹脂成形体と、第２樹脂成形体との複合成形体であって、該溝が、（Ａ）該第１樹脂成形体の該繊維状充填剤の配向方向に対し９０°±４５°以内で交差する領域の投影面積割合が、溝全体の投影面積に対して６０％以上である接合強度確保部、及び、（Ｂ）該第２樹脂成形体との接合部において、気密性が必要な、一の端部から他の端部への経路に対し、縁切りする方向に交差する気密性確保部を有する、複合成形体。
６．  繊維状充填剤を含む第１樹脂成形体に第２樹脂を射出成形し複合成形体を製造する方法であって、繊維状充填剤を含む第１樹脂成形体に（Ａ）第１樹脂成形体の繊維状充填剤の配向方向に対し９０°±４５°以内で交差する領域の投影面積割合が、溝全体の投影面積に対して６０％以上である接合強度確保部、及び、（Ｂ）第２樹脂の成形体との接合部において、気密性が必要な、一の端部から他の端部への経路に対し、縁切りする方向に交差する気密性確保部を有する溝を、レーザ光の照射により形成する工程、
該（Ａ）接合強度確保部及び（Ｂ）気密性確保部を有する溝を備えた第１樹脂成形体に、第２樹脂を射出成形する工程、を有する複合成形体の製造方法。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によると、接合強度向上のための溝によるエアリーク経路生成という課題を解決し、接合強度と気密性を高いレベルで両立することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本実施形態に係る第１樹脂成形体を示す模式図である。
【図２】格子状の溝における繊維状充填剤の配向方向と溝がなす角度（θ１，θ２）を示す模式図である。
【図３】本実施形態に係る第１樹脂成形体の溝パターン例（ａ）を示す模式図である。
【図４】本実施形態に係る第１樹脂成形体の溝パターン例（ｂ）を示す模式図である。
【図５】実施例の試験片の作製工程を示す概略模式図（ａ）である。
【図６】実施例の試験片の作製工程を示す概略模式図（ｂ）である。
【図７】実施例の試験片の作製工程を示す概略模式図（ｃ）である。
【図８】実施例となる、同心円状の溝と、繊維状充填剤の配向方向に対して４５°の斜格子状の溝とを形成している試験片を示す模式図である。
【図９】実施例となる、同心円状の溝と、繊維状充填剤の配向方向に対して９０°の縞状の溝とを形成している試験片を示す模式図である。
【図１０】比較例となる同心円状の溝のみを形成している試験片を示す模式図である。
【図１１】比較例となる、繊維状充填剤の配向方向に対して４５°の斜格子状の溝のみを形成している試験片を示す模式図である。
【図１２】比較例となる、同心円状の溝と、繊維状充填剤の配向方向に対して０°の縞状の溝とを形成している試験片を示す模式図である。
【図１３】実施例で使用した気密試験機Ｅを示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本発明の実施形態について詳細に説明するが、本発明は、以下の実施形態に何ら限定されるものではなく、本発明の目的の範囲内において、適宜変更を加えて実施することができる。なお、説明が重複する箇所については、適宜説明を省略する場合があるが、発明の要旨を限定するものではない。
【００１３】
＜第１樹脂成形体＞
第１樹脂成形体は、繊維状充填剤を含有した樹脂成形体を使用することができる。
繊維状充填剤としては、特に限定されず、ガラス繊維（チョップドストランド、長繊維、扁平断面繊維等）、炭素繊維、ウィスカー繊維、金属繊維等、公知の繊維状充填剤を用いることができる。この中で、後述するレーザ光による樹脂成形体への溝の形成を効率的に行う上では、繊維状充填剤がレーザ光を透過するものであることが好ましく、ガラス繊維を用いることが特に好ましい。
【００１４】
第１樹脂成形体を構成する樹脂は、特に限定されないが、成形体中の繊維状充填剤を配向させる点で、射出成形による加工が容易な熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。好適な樹脂の例として、ポリアセタール（ＰＯＭ）、ポリアミド（ＰＡ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、液晶ポリマー（ＬＣＰ）、スチレン系樹脂、アクリル系樹脂等が挙げられる。なお、後述するレーザ光による樹脂成形体への溝の形成を効率的に行う上では、樹脂成形体がレーザ光を吸収する化合物（着色剤等）を含有していてもよい。
【００１５】
図１は、本発明の実施形態である第１樹脂成形体１が有する（Ａ）接合強度確保部の溝３及び（Ｂ）気密性確保部の溝４を示している。図１中の２は第１樹脂成形体中に含まれる繊維状充填剤であり、その配向方向に対し、溝３は４５°で交差する斜格子状となっている。また、溝３は、繊維状充填剤の繊維長に対し、約７０％の幅で形成されているため、繊維状充填剤２はほぼ脱落することなく、溝３の側壁部を橋架けする、あるいは側壁部から突出する状態で存在する。
【００１６】
これにより第２樹脂を成形する際に、溝３に入り込んだ第２樹脂が繊維状充填剤２を回り込んで保持することで、高いアンカー効果を発揮し、十分な接合強度を得ることができる。繊維状充填剤２の脱落を抑制し、かつ第２樹脂とのアンカー効果を得るための溝３と繊維状充填剤２の配向方向のなす角度は、９０°±４５°以内で交差するように形成される。
【００１７】
当該角度は、９０°±４０°以内であることが好ましく、９０°±３５°以内であることがより好ましく、９０°±３０°以内であることが特に好ましい。また、溝３全体の投影面積に対し、当該角度で交差する領域の投影面積の割合は、６０％以上であり、７０％以上であることが好ましく、７５％以上であることがより好ましく、８０％以上であることがさらに好ましい。
【００１８】
なお、繊維状充填剤２の配向方向は、必ずしも成形品内で完全に同一方向に揃っている訳では無く、通常ある程度のばらつきが存在するが、本発明において繊維状充填剤２の配向方向とは、接合強度確保部の溝３内部に露出した繊維状充填剤２から無作為に選択した１００本の配向方向の平均から算出すればよく、繊維状充填剤２が少ない等によりそれが困難な場合は、第１樹脂成形体を成形する際の接合強度確保部における樹脂の流動方向を、繊維状充填剤２の配向方向とみなしてもよい。
【００１９】
なお、当該溝３は、直線状、縞状、格子状、波線状、樹枝状、魚の骨状などのパターンで形成すれば良いが、繊維状充填剤２の配向方向がばらつきを持っている場合を考慮すると、格子状（斜格子状）や波線状、樹枝状、魚の骨状が好ましく、加工の容易性と設計に対する汎用性からは格子状（斜格子状）、第２樹脂を成形する際に溝内の空気を効率よく排出する観点からは樹枝状や魚の骨状であることが、それぞれ好ましい。また、溝３の幅は繊維状充填剤２の繊維長の８０％以下で形成されることが好ましく、７５％以下で形成されることがより好ましく、７０％以下で形成されることがさらに好ましい。
【００２０】
ここで、溝３が格子状（斜格子状）のパターンでは、図２に示すように、ある方向に配列した溝が繊維状充填剤２の配向方向と９０°±４５°以内の角度（θ１）をなす場合、格子を形成する他の方向に配列した溝は必然的に９０°±４５°以内に該当しない角度（θ２）となる場合もあり、その際は９０°±４５°以内の角度で交差する割合が６０％未満となることがある。
【００２１】
そのような場合は、θ２を無視して、θ１が上記割合を満たすようになっていればよい。また、溝３が波線状などの曲線状のパターンの場合は、溝３が繊維状充填剤２の配向方向と交差する位置での接線と、当該配向方向とがなす角度が上記割合を満たすようになっていればよい。
【００２２】
さらに図１の（Ｂ）気密性確保部の溝４は、気密性が必要な経路５に対し、縁切りする方向で交差した等高線状となっている。溝４の幅も溝３と同様に繊維状充填剤２の繊維長の７０％で形成されている。溝４の幅は繊維状充填剤２の繊維長に拘らず、必要な気密性を確保するための沿面距離を考慮して適宜設定すれば良いが、レーザ照射装置の設定を変更する煩雑さを考慮し、通常は溝３に準じて設定すれば良い。通常は、溝の幅は１０〜１０００μｍ、深さは１０〜１０００μｍであることが好ましい。
【００２３】
当該溝４は、気密性が必要な経路５に対し縁切りする方向に交差するように、直線状、波線状、帯状、気密性が必要な接合面の端部に沿った周状、同心円状、等高線状などのパターンで形成すれば良い。溝４と溝３の配置は特に限定されないが、経路５の始点または終点を確実に縁切りする意味で、溝４は接合領域の外縁部に設けることが好ましい。（Ａ）接合強度確保部及び（Ｂ）気密性確保部はそれぞれ複数あってもよい。
【００２４】
なお、図３のように、溝３のパターンとして挙げた格子状や魚の骨状などのパターンを、図４のように等高線状などの溝４のパターンとして挙げたような形態で配列させることで、経路５を縁切りしてもよい。
【００２５】
溝の断面形状としては、通常知られている形状を適宜選択することができ、矩形・台形・Ｖ字・Ｕ字・円弧等であることが好ましい。
【００２６】
＜溝付き第１樹脂成形体の製造方法＞
本発明の第１樹脂成形体の溝を形成する方法は、第１樹脂成形体の接合予定領域に対し、レーザ光を照射することにより行う。レーザにより樹脂を分解・昇華させて溝を形成することで、複雑な金型の準備を必要とせず、任意の領域に細かい溝を形成することができる。なお、第１樹脂成形体の溝部表面のラマン分光分析によって、樹脂の炭化層が存在することが確認できれば、レーザ照射によって形成されたものであると判断することができる。
【００２７】
＜複合成形体＞
本発明の複合成形体は、第１樹脂成形体に第２樹脂成形体を結合することによって製造することができる。第１樹脂成形体への結合は、第１樹脂成形体に第２樹脂成形体を構成する第２樹脂を射出成形することによって製造することができる。
【００２８】
第２樹脂成形体を構成する樹脂は、熱可塑性又は熱硬化性である。第１樹脂成形体を構成する第１樹脂と、第２樹脂成形体を構成する第２樹脂とは、同じであってもよいし、異なっていてもよい。第１樹脂成形体、第２樹脂成形体ともに、繊維状無機充填剤を含有する樹脂成形体であってもよく、その他公知の添加剤（酸化防止剤、安定剤、紫外線吸収剤、滑剤、離型剤、可塑剤、着色剤、強化材、靱性改良剤、流動性改良剤、耐加水分解性改良剤等）を含有する樹脂成形体であってもよい。
【００２９】
＜複合成形体の製造方法＞
まず第１樹脂成形体を構成する第１樹脂を溶融し、所望の形状を形成する金型によって射出成形する。この時金型に凹凸を設け、レーザによるものとは別途、溝を形成してもよい。その後レーザ光の照射によって第１樹脂成形体の第２樹脂成形体と結合する面に所望の溝を形成する。ついで、溝を形成した溝付き第１樹脂成形体を金型に配置し、そこに第２樹脂成形体を構成する第２樹脂を流動し射出成形する。第１樹脂成形体への射出成形は、通常の条件を適宜選択することができる。
【実施例】
【００３０】
以下、本発明を実施例によりさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例によって限定されるものではない。
【００３１】
図５に示すように、第１樹脂成形体として、ガラス繊維を４０質量％含むポリフェニレンサルファイド樹脂（ポリプラスチックス株式会社製、ジュラファイド（登録商標）１１４０Ａ１）を用いて、シリンダー温度３２０℃、金型温度１４０℃、射出速度３０ｍｍ／ｓｅｃ、保圧力６０ＭＰａにて、８０ｍｍ×８０ｍｍ×３ｍｍの樹脂板を、１辺の中央部に設けた幅６ｍｍ×厚さ３ｍｍのサイドゲートから射出成形にて作製し、図６に示すように、中央部から直径５０ｍｍの円盤状試験片を切り出したのち、その中央から直径２０ｍｍを切り抜いたもの６を用意した。次いで図７のハッチング部に示すように、この穴の開いた円盤の中心より直径２０ｍｍから直径３０ｍｍの領域を接合予定領域として、レーザ光照射により後述する各種パターンの溝を形成した試料１０１を作製した。
【００３２】
＜溝の形成＞
レーザマーカＭＤ−Ｖ９９００（キーエンス社製、レーザータイプ：ＹＶ０４レーザ、発信波長：１０６４ｎｍ、最大定格出力：１３Ｗ（平均））を用い、出力９０％、周波数４０ｋＨｚ、走査速度１０００ｍｍ／ｓにて、第１樹脂成形体の接合予定領域に、図４〜１１に示すような各種パターンの溝を形成した。なお、溝の深さと幅、及び溝の間隔はいずれも１００μｍとなるように調整した。
【００３３】
図８に示す実施例１では、内縁から１００μｍオフセットした位置から１００μｍ間隔で１００μｍ幅の等高線状（同心円状）の溝を２周形成した上で、１００μｍの間隔を空けて、外縁まで幅１００μｍで１００μｍ間隔の斜格子状の溝を形成している。ここで、繊維状充填剤の配向方向は紙面上下方向であり、θ１とθ２はいずれも４５°である。
【００３４】
図９に示す実施例２では、内縁から１００μｍオフセットした位置から１００μｍ間隔で１００μｍ幅の等高線状（同心円状）の溝を２周形成した上で、１００μｍの間隔を空けて、外縁まで幅１００μｍで１００μｍ間隔の紙面左右方向の縞状の溝を形成している。ここで、繊維状充填剤の配向方向は紙面上下方向であり、溝とのなす角度は９０°である。
【００３５】
図１０に示す比較例１では、内縁から１００μｍオフセットした位置から１００μｍ間隔で１００μｍ幅の等高線状（同心円状）の溝を５周形成している。ここで、繊維状充填剤の配向方向は紙面上下方向であり、溝とのなす角度は紙面の円周上下端部では９０°であるが、円周左右端部では０°であり、９０°±４５°以内で交差する溝の割合は５０％である。なお、比較例１の場合は接合強度確保部が存在しないパターンとも言えるが、気密性確保部が接合強度確保部としても機能する部分と見て上記割合を算出している。
【００３６】
図１１に示す比較例２では、内縁から外縁まで幅１００μｍで１００μｍ間隔の斜格子状の溝を形成している。ここで、繊維状充填剤の配向方向は紙面上下方向であり、θ１とθ２はいずれも４５°である。
【００３７】
図１２に示す比較例３では、内縁から１００μｍオフセットした位置から１００μｍ間隔で１００μｍ幅の等高線状（同心円状）の溝を２周形成した上で、１００μｍの間隔を空けて、外縁まで幅１００μｍで１００μｍ間隔の紙面上下方向の縞状の溝を形成している。ここで、繊維状充填剤の配向方向は紙面上下方向であり、溝とのなす角度は０°である。
【００３８】
次いで、図７に示すように、各実施例、比較例の第１樹脂成形体１０１の接合予定領域に接するように、第２樹脂を、直径３０ｍｍ、厚さ１ｍｍの円盤状に射出成形して第２樹脂成形体１０２を形成し、複合成形体（１０１および１０２）を得た。第２樹脂は、ガラス繊維を３０質量％含むポリブチレンテレフタレート樹脂（ポリプラスチックス株式会社製、ジュラネックス（登録商標）３３００）を用い、シリンダー温度２７０℃、金型温度８０℃、射出速度３０ｍｍ／ｓｅｃ、保圧力６０ＭＰａで、接合面の反対側の面の中心に設けた直径１ｍｍのピンゲートから充填した。
【００３９】
＜評価＞
上記の方法で作製した複合成形体について、以下の方法によりエアリーク試験を実施した。図１３は、気密試験機Ｅを用いた気密性評価の方法を示す縦断面図である。気密試験機Ｅは、気密試験機本体１０６と気密試験機蓋１０３とを備える。Ｏリング１０５を介して複合成形体を気密試験機本体１０６に取り付け、複合成形体の下部を封止した。その後、気密試験機蓋１０３を複合成形体の第１樹脂成形体１０１上に載せてクランプした。
【００４０】
第２樹脂成形体１０２を含む複合成形体上に蒸留水１０４を注ぎ、複合成形体の第２樹脂成形体１０２部分を蒸留水１０４中に完全に浸した。ライン１０７を介して空気を送り込み、気密試験機本体内部１０６に０．２ＭＰａの圧力をリークが発生するまで加え、気泡の漏れを目視で観察した。
【００４１】
＜結果＞
実施例１と２ではリークよりも先に第２樹脂成形体が破壊した。比較例１と３では接合強度の不足により第１樹脂成形体と第２樹脂成形体の界面が剥離した。比較例２では第１樹脂成形体と第２樹脂成形体の界面からリークが発生した。以上から、本発明によれば、高い接合強度と気密性を両立できることが確認された。
【符号の説明】
【００４２】
１      第１樹脂成形体
２      繊維状充填剤
３      （Ａ）接合強度確保部の溝
４      （Ｂ）気密性確保部の溝
５      気密性を確保することが必要な経路
（Ａ）  接合強度確保部
（Ｂ）  気密性確保部
１０１  第１樹脂成形体
１０２  第２樹脂成形体
１０３  気密試験機蓋
１０４  蒸留水
１０５  Ｏリング
１０６  気密試験機本体
１０７  加圧用ライン
１０８  圧力
【要約】
【課題】本発明目的は、接合強度と気密性を高いレベルで両立可能な複合成形体を得ることのできる溝形状を有する第１成形体、そして接合強度と気密性を高いレベルで両立可能な複合成形体およびその複合成形体の製造方法を提供することである。
【解決手段】本発明の目的は、繊維状充填剤を含み、第２樹脂を射出成形により接合するための、レーザ光の照射により設けられた溝を有する溝付き第１樹脂成形体であって、該溝が、（Ａ）該第１樹脂成形体の該繊維状充填剤の配向方向に対し９０°±６０°以内で交差する領域の投影面積割合が、溝全体の投影面積に対して６０％以上である接合強度確保部、及び、（Ｂ）該第２成形体との接合部において、気密性が必要な、一の端部から他の端部への経路に対し、縁切りする方向に交差する気密性確保部を有する、溝付き第１樹脂成形体、によって達成された。
【選択図】図１【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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