(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
たばこ材料とエアロゾル生成液体とを含む非燃焼型加熱喫煙物品用のたばこ充填物であって、
エアロゾル生成液体がジアセチン及びモノアセチンの少なくとも一方を含み、
たばこ材料の酢酸生成速度定数が１．２５×１０−８ ｓ−１以下であり、エアロゾル生成液体の添加量が、たばこ材料の重量に対して５０重量％以上３００重量％以下である、たばこ充填物。
【請求項２】
エアロゾル生成液体が、ジアセチンとモノアセチンの両方を含む、請求項１に記載のたばこ充填物。
【請求項３】
エアロゾル生成液体における、ジアセチン及びモノアセチンの含有量の合計が５０重量％以上である、請求項１または２に記載のたばこ充填物。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか一項に記載のたばこ充填物が充填された、非燃焼型加熱喫煙物品用のポッド。
【請求項５】
請求項１〜３のいずれか一項に記載のたばこ充填物を含む、非燃焼型加熱喫煙物品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、非燃焼型加熱喫煙物品に充填して使用する非燃焼型加熱喫煙物品用のたばこ充填物に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、シガレットに代わり、たばこを燃焼させることなく、香喫味を味わう非燃焼型加熱喫煙物品が開発されており、代表的なものとして、ポッド状の容器内部に香喫味成分とエアロゾルを発生させる成分を充填して使用する形態のものや先端に熱源を備えたものなどが知られている。
また、このような非燃焼型加熱喫煙物品において、充填物にグリセリン、トリエチレングリコール及びプロピレングリコールを添加する技術も報告されている（特許文献１参照。）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開昭６３−１４８９７５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
非燃焼型加熱喫煙物品を使用した喫煙においては、香喫味成分の十分な蒸発量が求められるとともに、いわゆる「香喫味阻害感」を低減することが求められている。
例えば、上述した特許文献１では、グリセリン、トリエチレングリコール、プロピレングリコールをエアロゾル生成液体として用いたときに、香喫味が良好になることが記載されている。一方で、特許文献１の発明で添加するプロピレングリコールについては、沸点が低く蒸気圧が高いため、口腔内で容易に揮発しやすい性質がある。そのため、エアロゾル中に含まれていたプロピレングリコール以外の成分も揮発しやすい雰囲気となり、プロピレングリコールと同様にガス相へと相変化する。これらの揮発した成分には、香喫味成分の他に香喫味を感じる際に阻害となる物質も含まれるため、香喫味の阻害感をなくすためには、プロピレングリコールの生成量自体を大幅に増加させるか、揮発しにくいエアロゾル生成液体へと変更する必要が生じる。
このことから、本発明では、良好な香喫味を維持するとともに、「香喫味阻害感」を抑制することができる非燃焼型加熱喫煙物品用のたばこ充填物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者らは、前記の課題を解決すべく鋭意検討を重ねた結果、たばこ充填物にジアセチン及びモノアセチンの少なくとも一方を含むエアロゾル生成液体を添加し、たばこ材料として酢酸生成速度定数が１．２５×１０−８ｓ−１以下であるものを用いることで、上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成させた。
即ち、本発明は以下の通りである。
［１］  たばこ材料とエアロゾル生成液体とを含む非燃焼型加熱喫煙物品用のたばこ充填物であって、
エアロゾル生成液体がジアセチン及びモノアセチンの少なくとも一方を含み、
たばこ材料の酢酸生成速度定数が１．２５×１０−８ ｓ−１以下であり、エアロゾル生成液体の添加量が、たばこ材料の重量に対して５０重量％以上３００重量％以下である、たばこ充填物。
［２］  エアロゾル生成液体が、ジアセチンとモノアセチンの両方を含む、［１］に記載のたばこ充填物。
［３］  エアロゾル生成液体における、ジアセチン及びモノアセチンの含有量の合計が５０重量％以上である、［１］または［２］に記載のたばこ充填物。
［４］  ［１］〜［３］のいずれかに記載のたばこ充填物が充填された、非燃焼型加熱喫煙物品用のポッド。
［５］  ［１］〜［３］のいずれかに記載のたばこ充填物を含む、非燃焼型加熱喫煙物品。
【発明の効果】
【０００６】
本発明によれば、たばこ材料を含んだ充填物を加熱する形態の非燃焼型加熱喫煙物品において、良好な香喫味を維持しつつ、「香喫味阻害感」を抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００７】
【図１】希釈後エアロゾル残存率と香喫味阻害感の関係を示す図である。
【図２】ジアセチン添加量と香喫味阻害感の関係を示す図である。
【図３】水分添加量と酢酸量の関係を示す図である。
【図４】酢酸量とすっぱさの関係を示す図である。
【図５】蔵置日数と酢酸生成量の関係を示す図である。
【図６】蔵置日数と酢酸生成割合の関係を示す図である。
【図７】蔵置日数と-ln(1-C/Cmax)の関係を示す図である。
【図８】非燃焼型加熱喫煙物品の例を表した断面図である。
【発明を実施するための形態】
【０００８】
本発明を説明するに当たり、具体例を挙げて説明するが、本発明の趣旨を逸脱しない限り以下の内容に限定されるものではなく、適宜変更して実施することができる。
【０００９】
＜非燃焼型加熱喫煙物品用のたばこ充填物＞
本発明の一態様である非燃焼型加熱喫煙物品用のたばこ充填物（以下、「本発明のたばこ充填物」と略す場合がある。）は、酢酸生成速度定数が１．２５×１０−８ｓ−１以下であるたばこ材料と、ジアセチン及びモノアセチンの少なくとも一方を含むエアロゾル生成液体とを含み、エアロゾル生成液体の添加量が、たばこ材料の重量に対して５０重量％以上３００重量％以下であるたばこ充填物である。
【００１０】
＜たばこ材料の酢酸生成速度定数＞
本発明のたばこ充填物に含まれるたばこ材料は、その酢酸生成速度定数が、１．２５×１０−８ｓ−１以下である。
たばこ材料の酢酸生成速度定数が、１．２５×１０−８ｓ−１以下であることで、たばこ充填物に含まれるたばこ材料の加水分解酵素（アセチルエステラーゼ）の活性が十分に抑制され、たばこ充填物の蔵置時に、モノアセチンやジアセチンが加水分解することにより生成する酢酸の生成量が抑制される。これにより、たばこ充填物の使用時の香喫味の悪化を防止することができる。
たばこ材料の酢酸生成速度定数は、１．１７×１０−８ｓ−１以下であることがより好ましく、１．００×１０−８ｓ−１以下であることが特に好ましい。
【００１１】
後述する実施例で確認した蔵置日数に対する酢酸生成割合の関係を示す図６より、蔵置日数が２１日までの酢酸の生成（ジアセチンの分解）は一次反応の挙動を示す。これにより、酢酸生成速度定数ｋを、以下の一次反応速度式とし、蔵置日数ｔに対して整理すると以下のように表すことができる。
【００１２】
【化１】
0006685398.tif 000002
上記式において、Ｃは酢酸量、Ｃｍａｘは添加したジアセチンが加水分解して生成する最大酢酸量を示す。
【００１３】
酢酸生成速度定数を算出するための条件は、以下の通りである。
たばこ材料１００ｍｇ（湿重量）に対して、ジアセチンを１００ｍｇ添加することでたばこ材料とジアセチンの混合物を調製する。
調製した混合物を２ヶ月２２℃、湿度６０％の条件で蔵置する。
蔵置後の混合物をスクリュー管に入れ、メタノール溶媒で４０分間振とう抽出し、ＧＣ−ＭＳで酢酸の定量を行い、上記の式に従って、酢酸生成速度定数を算出する。
【００１４】
上記のような酢酸生成速度定数を有するたばこ材料は、たばこ刻のほか、葉たばこを粉末状に粉砕した後に成形して得られるシート状のものを後述する加水分解酵素を失活させる処理を経て得ることができる。
たばこ材料として用いる葉たばこの種類は特に制限されず、黄色種、バーレー種、在来種、再生たばこ等が挙げられ、また使用する部位としては、葉（緩和刻）、茎、葉脈（中骨刻）、根、花等が挙げられる。
【００１５】
たばこ刻の寸法は、限定されるものではないが、投影断面積を用いた測定方法（例えば、Ｃａｍｓｉｚｅｒ（Ｒｅｔｓｃｈ社）などを用いた方法）にて、球相当径が通常１．５ｍｍ以下、好ましくは０．５ｍｍ以下であり、通常０．０１ｍｍ以上である。
たばこ刻を使用する場合、たばこ葉を、０．０１〜１００ｍｍの大きさ（最大径）に裁断したものを用いることができる。
【００１６】
本発明では、上記のようなたばこ材料の取得のために用いる原料を、酢酸速度定数が１．２５×１０−８ｓ−１以下になるように処理したものをたばこ材料として用いる。
そのような処理としては、酢酸生成速度定数に影響を与える、たばこ材料になる原料中のたばこ葉等に含まれる加水分解酵素を失活させる処理を挙げることができる。
たばこ葉中の加水分解酵素を失活させる処理としては、酵素を構成するタンパク質の構造変化を伴う処理を挙げることができ、例えば加熱処理を挙げることができる。具体的には、１３０℃以上の温度で、６０分以上加熱させる態様を挙げることができる。温度をより高温にする場合には、加熱時間を適宜減らしてもよい。
また、加水分解酵素を失活させる別の処理としては、加熱と同時に乾燥させる処理や凍結乾燥などの物理的処理を挙げることもできる。
さらに別の処理としては、有機溶媒の存在下でたばこ材料となる原料を使用したり、たばこ葉に酸／塩基を加えたりする化学的処理を挙げることができる。
【００１７】
本発明のたばこ充填物における、たばこ材料の含有量は、通常２０重量％以上、好ましくは３０重量％以上、より好ましくは４０重量％以上であり、通常８０重量％以下、好ましくは７０重量％以下、より好ましくは６０重量％以下である。上記範囲内であると、使用時の香喫味を良好に維持できるとともに、「香喫味阻害感」をより効果的に抑制することができる。
【００１８】
本発明のたばこ充填物は、ジアセチン及びモノアセチンの少なくとも一方を含むエアロゾル生成液体を含む。
後述する実施例で示すように、本発明のたばこ充填物にジアセチン及びモノアセチンの少なくとも一方を含むエアロゾル生成液体が含まれることで、本発明のたばこ充填物を含む非燃焼型喫煙物品を使用した際に、生成するエアロゾルが口腔内希釈によって揮発しにくくなり、エアロゾルに含まれていた香喫味成分を感じる際に阻害となる成分がガス相に相変化しにくくなる。これにより、香喫味阻害感が低減される。
本発明では、生成するエアロゾルが口腔内希釈による揮発の程度を「希釈後エアロゾル残存率」を測定することで評価している。この希釈後エアロゾル残存率が高いほど、香喫味阻害感が低いことを示す。
【００１９】
本発明で用いるエアロゾル生成液体には、ジアセチン及びモノアセチンの少なくとも一方を含む。
その含有量については、たばこ充填物に含まれるたばこ材料に対し、エアロゾル生成液体の添加量として５０重量％以上、３００重量％以下である。
ジアセチン及びモノアセチンの少なくとも一方を含むエアロゾル生成液体の含有量として、たばこ材料に対して５０重量％以上であることで、香喫味阻害感の効果的な低減を確保できる。
一方、ジアセチン及びモノアセチンの少なくとも一方を含むエアロゾル生成液体の含有量の上限については、たばこ充填物を非燃焼型喫煙物品に使用した際に、たばこ充填物の加熱がスムーズに行われるようにするために、３００重量％以下である。
【００２０】
なお、ジアセチンやモノアセチンは、それぞれを単独で含む液体を調製することは難しく、市販の「ジアセチン」溶液はジアセチンを約４２重量％、モノアセチンを約３８重量％含む。一方、市販の「モノアセチン」溶液は、モノアセチンを約４５重量％、ジアセチンを約３６重量％含んでいる。
このことから、例えば市販の「ジアセチン」溶液を、ジアセチン及びモノアセチンの少なくとも一方を含む溶液として、たばこ材料に対して５０重量％添加する場合には、ジアセチンの含有量がたばこ材料に対して約２１重量％となり、モノアセチンの含有量が約１９重量％になる。
また、「ジアセチン」の市販品の溶液には、ジアセチンとモノアセチンが合計で８１重量％含まれ、「モノアセチン」の市販品の溶液には、ジアセチンとモノアセチンが合計で８１重量％含まれていることになる。
したがって、本発明のたばこ充填物において、市販品の「ジアセチン」溶液または市販品の「モノアセチン」溶液をたばこ材料に対して５０重量％添加する場合、ジアセチン及びモノアセチンの合計量は、たばこ材料に対して約４０重量％になる。
本発明で用いるエアロゾル生成液体では、ジアセチンとモノアセチンの両方を含む態様を挙げることができる。
本発明で用いるエアロゾル生成液体における、ジアセチン及びモノアセチンの含有量の合計は、５０重量％以上であることが好ましく、７０重量％以上であることがより好ましく、７５重量％以上であることが特に好ましい。
【００２１】
エアロゾル生成液体には、上記のようなジアセチン及びモノアセチンの少なくとも一方以外にも、必要に応じて他の成分が含まれていてもよい。
例えば、以下に示すような第一酸解離定数が４．０以上６．０以下、かつ沸点が３６６℃以上６００℃以下である酸を挙げることができる。なお、「第一酸解離定数」とは、常温（２５℃）における水への酸解離定数を意味するものとする。
また、「沸点」とは、圧力が７６０ｍｍＨｇにおける沸点を意味するものとする。
そのような酸としては、アスコルビン酸、イソアスコルビン酸、ヘンエイコサン酸、リグノセリン酸、オクタコサン酸、ノナデカン酸等が挙げられる。
この中でも、アスコルビン酸、イソアスコルビン酸等が特に好ましい。
上記のようなものであると、香喫味成分の蒸発量の低下をより抑制し易くなるとともに、「香喫味阻害感」をより効果的に抑制することができる。
【００２２】
本発明のたばこ充填物に、上記の酸を含有させる場合、その含有量は、通常０．２５重量％以上、好ましくは１重量％以上であり、通常１０重量％以下である。上記範囲内であると、香喫味成分の蒸発量の低下をより抑制し易くなるとともに、「香喫味阻害感」をよりよく低減できる。
【００２３】
また、上記のような酸以外の他の添加物としては、グリセリン、プロピレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール等の多価アルコール；ステアリン酸メチル、ドデカン二酸ジメチル、テトラデカン二酸ジメチル等のカルボン酸脂肪族エステルが挙げられる。
なお、これらの成分は１種類に限られず、２種類以上を組み合せて使用してもよい。
【００２４】
本発明のたばこ充填物は、その調製後、蔵置２か月以上経過後のたばこ充填物における酢酸量が、添加したエアロゾル生成液体の添加重量に対して１．１重量％以下にまでしか増加しないことが見込まれる。これは、上述したようにたばこ材料に含まれていた加水分解酵素が失活することで、たばこ材料が低い酢酸生成速度定数を有することによるものである。
したがって、本発明のたばこ充填物は、その保存安定性にも優れる。
【００２５】
本発明のたばこ充填物は、たばこ刻とエアロゾル生成液体とを含むものであるが、通常たばこ刻に含まれる水等の成分がエアロゾル生成液体に溶け出すため、本発明のたばこ充填物も水を含んでいるものと言える。
本発明のたばこ充填物の水の含有量は、たばこ充填物全体の通常５重量％以上、好ましくは７．５重量％以上、より好ましくは１０重量％以上であり、通常３０重量％以下、好ましくは２５重量％以下、より好ましくは２０重量％以下である。上記範囲内であると、使用時の香喫味を良好に保つとともに、「香喫味阻害感」をより効果的に抑制することができる。
【００２６】
本発明のたばこ充填物は、非燃焼型加熱喫煙物品に用いるために、以下で示すポッド（以下、ｐｏｄとも表記する）のような容器に充填された形態で流通することがある。その際のポッドの形状については公知のものを採用することができ、その材質としても特に制限されず、アルミなどの熱伝導性の高い金属を用いることができる。
ポッドに充填されるたばこ充填物の量は、販売製品の種類に応じて適宜調整することができる。
【００２７】
本発明のたばこ充填物は、たばこ刻とエアロゾル生成液体とを含む非燃焼型加熱喫煙物品用のたばこ充填物であるが、本発明のたばこ充填物を充填する非燃焼型加熱喫煙物品の具体的な構造等は、特に限定されず、公知のものを適宜採用することができる。以下、具体例を挙げて説明する。
非燃焼型加熱喫煙物品としては、図８に示される非燃焼型加熱喫煙物品１０のような構造を有するものが挙げられる。図８は、円筒形の非燃焼型加熱喫煙物品１０をその長手方向に切断した場合の断面図であり、バッテリー１０１と充填物１０２を入れるポッド１０３およびヒーター１０４とマウスピース１０５を有した構造となっている。本発明のたばこ充填物をポッド１０３に充填して、加熱によりエアロゾルが発生することとなる。
非燃焼型加熱喫煙物品におけるたばこ充填物の加熱温度は、通常２２℃以上、好ましくは１００℃以上、より好ましくは１５０℃以上であり、通常３５０℃以下、好ましくは３００℃以下、より好ましくは２５０℃以下である。たばこ充填物の加熱温度が上記範囲内である非燃焼型加熱喫煙物品に本発明のたばこ充填物を用いた場合、本発明のたばこ充填物の特性を、「香喫味阻害感」についての課題を解決するために、より有効に活用することができる。
【実施例】
【００２８】
以下に実施例を挙げて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明の趣旨を逸脱しない限り適宜変更することができる。【００２９】
＜実施例１、２および比較例１−７：エアロゾル生成液体変更の効果検証＞
エアロゾル生成液体を変更した場合の香喫味阻害感低減の効果を検証するため、たばこ材料として以下の実施例５と同じ黄色刻（日本産、以下、単に刻ともいう。酢酸速度定数：１．１７×１０−８ｓ−１）１００ｍｇに、表１に示す各種エアロゾル生成液体を１００ｍｇ添加したサンプルを作製した。
刻は予め家庭用ミキサーにて粉砕した後、ふるい（ＡＳ２００、 Ｒｅｔｃｈ社製）にて条件: amplitude-1.5 mm/”g”において２分間振動させ、ふるい目径０．５ｍｍ以下の刻を使用した。調製したサンプルは日本たばこ産業株式会社から発売されている商品名「Ｐｌｏｏｍ」専用のｐｏｄに張り付ける様に添加し、２日以上２２℃、湿度６０％の条件で蔵置した。
なお、本実施例で使用した「ジアセチン」は市販品の溶液であり、上記の通りジアセチンを約４２重量％、モノアセチンを約３８重量％含む。一方、「本実施例で使用した「モノアセチン」も市販品の溶液であり、上記の通りモノアセチンを約４５重量％、ジアセチンを約３６重量％含む。【００３０】
なお、Ｐｌｏｏｍを用いた際における刻の加熱温度（安定稼働時）は、熱電対を用いた事前の計測により１６０℃〜１７０℃程度であることを確認した。
前述した通り、香喫味阻害感の低減を測る上で重要となる「エアロゾルの揮発のしにくさ」は、希釈前のエアロゾル量と清浄空気により希釈した後のエアロゾル量をそれぞれ測定し、その比である「希釈後エアロゾル残存率」によって評価した。なお、希釈前のエアロゾル量の測定は、喫煙機（Ｂｏｒｇｗａｌｄｔ, ＲＭ−２６）を用いて実施し、作製したｐｏｄをＰｌｏｏｍに装着し、規程の喫煙条件（５５ｍｌ／２ｓ、喫煙間隔３０ｓ）の下、初期５ｐｕｆｆ分を測定した。【００３１】
一方、希釈後のエアロゾル量の測定は、前述と同様の方法で発生させたエアロゾルをＳＵＳ管（容積：約１２７ｃｃ、長さ：２５．０ｃｍ、内径：２．５４ｃｍ）に一度ため込み、清浄空気を流通することで擬似的な希釈条件を作った後、チャコール充填層（１００ｍｇ）を通過させ、ガス相として存在している成分を取り除いた後のエアロゾル量をケンブリッジフィルタにて初期５ｐｕｆｆ分測定した。また、作製したサンプルの官能評価は４名にて実施し、「香喫味阻害感」を１〜７の７段階評価にて実施した。本実施例の結果において、香喫味阻害感が２．０以下の場合、評価者にとって明らかに違いを識別できる値であり、効果が優れている領域とした。【００３２】
表１に示す各種エアロゾル生成液体を用いた際の希釈後エアロゾル残存率と香喫味阻害感の関係を図１に示す。図１より、希釈後エアロゾル残存率が高くなるほど、香喫味阻害感は低下傾向にあることが分かる。すなわち、生成するエアロゾルが口腔内希釈によって揮発しにくく、口腔内希釈後に口腔内に残存するエアロゾル量が多い方が、エアロゾル中に含まれる香喫味を感じる際に疎外となる物質がガス相へと相変化しにくく、香喫味阻害感は低くなると考えられる。ジアセチンは、希釈後エアロゾル残存率が高いことから、結果的に最も香喫味阻害感が低くなるエアロゾル生成液体であることが分かった。【００３３】
【表１】
0006685398.tif 000003
【００３４】
＜実施例２−４および比較例８−１４＞香喫味阻害感低減に効果的な添加量の検討
前述したように、ジアセチンおよびモノアセチンはそれぞれ単離が困難なため、ジアセチンおよびモノアセチンを含む溶液の構成は非常に類似している。そこで、以下では代表としてジアセチンを含む溶液（市販品）を用い、香喫味阻害感低減に効果的な添加量の検討を実施した。
香喫味阻害感の低減に効果的な添加量を検討するため、バーレー刻（日本産）１００ｍｇにジアセチンおよび比較としてプロピレングリコールを表２に示す量を添加したサンプルを作製した。サンプルは、先の実施例と同様の方法で作製し、２日以上２２℃、湿度６０％の条件で蔵置した。また、作製したサンプルの官能評価は４名にて実施し、「香喫味阻害感」を１〜７の７段階評価にて実施した。本実施例の結果において、香喫味阻害感が２．０以下の場合、評価者にとって明らかに違いを識別できる値であり、効果が優れている領域とした。
たばこ刻重量に対する溶液添加量と香喫味阻害感の関係を図２に示す。図２より、たばこ刻にエアロゾル生成液体を添加しない場合（たばこ刻重量に対する溶液添加率が０重量％の場合）、香喫味阻害感は６．８と非常に高い値を示すことが分かる。一方、たばこ刻にエアロゾル生成液体としてジアセチンを添加すると、たばこ刻重量に対する溶液添加率が高くなるにつれて、香喫味阻害感が低減することが分かる。
さらに、たばこ刻重量に対して溶液の添加率が５０重量％以上になると香喫味阻害感は大幅に低減することから、香喫味阻害感低減に効果的なジアセチン添加量は、たばこ刻重量に対して５０重量％以上である。比較として、エアロゾル生成液体としてプロピレングリコールをたばこ刻重量に対して１００重量％添加した場合、香喫味阻害感はたばこ刻にエアロゾル生成液体を添加しない場合と同等程度であることが分かった。このことから香喫味阻害感の低減は、たばこ刻重量に対する溶液添加率の増加が単に効果的であるのではなく、香喫味阻害感の低減に効果的なエアロゾル生成液体であるジアセチンを使用した場合に効果的に発現することが分かる。【００３５】
【表２】
0006685398.tif 000004
【００３６】
＜参考例１−８：ジアセチンおよびモノアセチン加水分解生成物（酢酸）の生成機構の調査＞
ジアセチンおよびモノアセチンの加水分解生成物である酢酸の生成機構を調査するため、たばこ刻（国内黄色刻）および炭酸カルシウム（刻なしを模擬）１００ｍｇに対して、代表として、ジアセチンを１００ｍｇ添加することで作製した表３で示すサンプルの香喫味阻害感および酢酸量を評価した。なお、水分量による加水分解の影響を調査するため、表３に示すように水分を上乗せで添加した。官能評価は、２名にて実施し、「すっぱさ」を１〜７の７段階評価にて実施した。本実施例の結果において、すっぱさが１．５以上の場合、評価者にとってすっぱさを識別できる値であり、１．５以下の範囲は、ジアセチン分解抑制効果が優れている領域とした。酢酸の定量分析は、表３の条件で作製したサンプルを１週間２２℃、湿度６０％の条件で蔵置し、スクリュー管（Ｎｏ.５，株式会社マルエム製）に入れ、メタノール溶媒で４０分間振とう抽出し、ＧＣ−ＭＳにて定量した。【００３７】
【表３】
0006685398.tif 000005
【００３８】
水分添加量と酢酸生成量の関係を表したグラフを図３に示す。図３より、炭酸カルシウムにジアセチンを添加したサンプルでは、水分添加量によらず、サンプルｐｏｄ内の酢酸量は極めて低い値を示す。一方、たばこ刻にジアセチンを添加した場合、酢酸は水分添加量に比例して大幅に生成していることが分かった。このことから、ジアセチンのみ（ただし炭酸カルシウム含む）を蔵置した場合、水分添加量自体はジアセチンの分解にほとんど影響しないが、ジアセチンをたばこ刻共存下で蔵置すると、水分添加量の増加によってジアセチンの分解が促進され、ジアセチンの分解生成物である酢酸が急激に増加することが分かった。したがって、ジアセチン単独の加水分解は起こりにくいものの、たばこ刻中の加水分解酵素がジアセチンの加水分解を促進し、分解生成物である酢酸を大量に生成すると考えられる。
最後に、酢酸量とすっぱさの関係を表したグラフを図４に示す。図４より、酢酸量とすっぱさの相関は高く、蔵置後のサンプルを喫煙した際に感じる「すっぱさ」は、ジアセチン分解による酢酸の生成量の増加によって引き起こされることが分かる。【００３９】
＜実施例５、６および比較例１５−１７：加水分解抑制方法の検証＞
先の実施例より、たばこ刻中の加水分解酵素が触媒となってジアセチンの加水分解生成物である酢酸が生成していることが分かった。ここでは、加水分解酵素を失活させる手法として、一般的に行われている加熱処理によって、代表として、ジアセチンの加水分解抑制効果を検証した。
たばこ刻の加熱処理方法は、スクリュー管（Ｎｏ.５ 株式会社マルエム製）にたばこ刻（国内黄色刻）を２ｇ入れて蓋をし、熱風循環オーブン（ＫＬＯ−６０Ｍ、光洋サーモシステム株式会社製）にて１００℃、１２０℃、１４０℃、１６０℃で６０ｍｉｎ加熱することとした。なお、各サンプルの作製方法は、先の実施例と同様の方法で作製し、２ヶ月２２℃、湿度６０％の条件で蔵置し、酢酸量の定量ならびに官能評価を行った。官能評価は、２名にて実施し、「すっぱさ」を１〜７の７段階評価にて実施した。本実施例の結果において、すっぱさが１．５以上の場合、評価者にとってすっぱさを明らかに識別できる値であり、逆に１．５以下の範囲は、ジアセチン分解抑制効果が優れている領域とした。酢酸の定量分析は、表４の条件で作製したサンプルを２か月２２℃、湿度６０％の条件で蔵置し、スクリュー管（Ｎｏ.５ 株式会社マルエム製）に入れ、メタノール溶媒で４０分間振とう抽出し、ＧＣ−ＭＳにて定量した。【００４０】
【表４】
0006685398.tif 000006
【００４１】
蔵置日数とＰｏｄ内酢酸量の関係を表したグラフを図５に示す。図５より、刻加熱なしの場合、蔵置日数に対してＰｏｄ内酢酸量が大幅に増加していくのに対し、たばこ刻のみを事前に加熱処理することで、Ｐｏｄ内で生成する酢酸量が減少していることが分かる。
ここで、刻加熱なしの場合、蔵置日数が２１日（３週間）までは酢酸の生成量が急激に増加しているが、一方、蔵置日数が２１日から６０日（２ヶ月）では、酢酸量の増加割合は小さく、ジアセチン分解による酢酸の生成速度が減少し、酢酸量はジアセチンの加水分解による最大酢酸生成量に漸近していることが分かる。したがって、刻加熱なし２か月蔵置後の酢酸生成量（８．９０ｍｇ／ｐｏｄ）は、Ｐｏｄ内に添加したジアセチンが加水分解したことによる最大酢酸生成量（Ｃｍａｘ）と近似できるため、Ｐｏｄ内酢酸量（Ｃ）を最大酢酸生成量（Ｃｍａｘ）で割った値を酢酸生成割合（Ｃ／Ｃｍａｘ）と定義する。
さらに、蔵置日数に対する酢酸生成割合の関係を示した図６より、蔵置日数が２１日までの酢酸の生成（ジアセチンの分解）は一次反応の挙動を示すことから、酢酸の生成速度定数ｋを以下一次反応速度式とし、蔵置日数ｔに対して整理すると以下式になる。【００４２】
【数２】
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【００４３】
各加熱温度条件に対して、上式をプロットしたグラフを図７に示す。図７より、蔵置日数１日から２１日までのプロットの傾きから、たばこ刻の酢酸生成速度定数ｋを算出した。なお、たばこ刻中にわずかに酢酸が含まれることから図７のグラフは原点を通らない。
たばこ刻の酢酸生成速度定数ｋを算出した表４より、たばこ刻の酢酸生成速度定数が１．１７×１０−８ ｓ−１以下の場合、サンプル蔵置２ヶ月後も酢酸量は極めて低い値をとり、官能評価結果からもすっぱさを全く識別できないことから、酢酸生成速度定数が１．１７×１０−８ ｓ−１以下のたばこ刻をジアセチンとともに使用することでジアセチンの加水分解を抑制できることが分かった。ここで、すっぱさ１．５に該当する酢酸生成速度定数は１．２５×１０−８ ｓ−１と概算できるため、分解抑制効果はたばこ材料の酢酸生成速度定数が１．２５×１０−８ ｓ−１以下である場合に十分に確保できると考えられる。
【産業上の利用可能性】
【００４４】
本発明のたばこ充填物は、非燃焼型加熱喫煙物品に用いられるポッドなどの容器に充填して喫煙に利用することができる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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