(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ジルコニウムを含む放射性溶液からジルコニウムを分離する方法であって、
前記放射性溶液にモリブデンを添加することにより、ジルコニウムとモリブデンとの反応生成物である沈殿物を生成し、
前記沈殿物と液とを分離し、
前記沈殿物は、乾燥し、フッ素と反応させ、１００℃以上６００℃以下とすることにより、前記沈殿物に含まれるモリブデンをフッ化物の気体として分離する、ジルコニウムの分離方法。
【請求項２】
ジルコニウムを含む放射性溶液からジルコニウムを分離する方法であって、
前記放射性溶液にモリブデンを添加することにより、ジルコニウムとモリブデンとの反応生成物である沈殿物を生成し、
前記沈殿物と液とを分離し、
前記沈殿物は、乾燥し、フレーム炉でフッ素と反応させることにより、前記沈殿物に含まれるモリブデン及びジルコニウムをフッ化物の気体とし、この気体を６００℃以下に冷却することにより、前記ジルコニウムのフッ化物を固体とするとともに、前記モリブデンのフッ化物を気体として分離する、ジルコニウムの分離方法。
【請求項３】
請求項１又は２に記載のジルコニウムの分離方法であって、
前記放射性溶液にモリブデンを添加する前に、前記放射性溶液を濃縮する、ジルコニウムの分離方法。
【請求項４】
請求項１又は２に記載のジルコニウムの分離方法であって、
前記放射性溶液は、硝酸溶液である、ジルコニウムの分離方法。
【請求項５】
請求項１記載のジルコニウムの分離方法であって、
前記沈殿物とフッ素とを反応させる温度は、１００℃以上２００℃以下である、ジルコニウムの分離方法。
【請求項６】
請求項２記載のジルコニウムの分離方法であって、
前記気体は、２００℃以下に冷却する、ジルコニウムの分離方法。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか一項に記載のジルコニウムの分離方法であって、
前記モリブデンのフッ化物は、その化学形態を転換し、前記放射性溶液に添加する、ジルコニウムの分離方法。
【請求項８】
ジルコニウムを含む使用済の核燃料である使用済燃料を処理する方法であって、
前記使用済燃料を溶解した溶液にモリブデンを添加することにより、ジルコニウムとモリブデンとの反応生成物である沈殿物を生成し、
前記沈殿物と液とを分離し、
前記沈殿物は、乾燥し、フッ素と反応させ、１００℃以上６００℃以下とすることにより、前記モリブデンのフッ化物を気体として分離する、使用済燃料の処理方法。
【請求項９】
請求項８記載の使用済燃料の処理方法であって、
前記溶液にモリブデンを添加する前に、前記溶液に含まれるウラン及びプルトニウムを除去する、使用済燃料の処理方法。
【請求項１０】
請求項８記載の使用済燃料の処理方法であって、
前記沈殿物と前記液とを分離した後、前記液に含まれるウラン及びプルトニウムを除去する、使用済燃料の処理方法。
【請求項１１】
請求項８〜１０のいずれか一項に記載の使用済燃料の処理方法であって、
前記溶液は、硝酸溶液である、使用済燃料の処理方法。
【請求項１２】
請求項８記載の使用済燃料の処理方法であって、
前記モリブデンのフッ化物は、その化学形態を転換し、前記溶液に添加する、使用済燃料の処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性溶液からジルコニウムを分離する方法及び使用済燃料の処理方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力発電所から排出される使用済燃料は、再処理によって核燃料物質が回収された後、ガラス固化体へ加工され、地層処分される計画となっている。これまで再処理工程で回収する元素は、核燃料物質であるウラン（Ｕ）とプルトニウム（Ｐｕ）であった。【０００３】
しかしながら、近年、半減期が非常に長い放射性核種であるマイナーアクチニド（ＭＡ）を使用済燃料から回収し、半減期の短い核種に核変換することで、ガラス固化体の放射能毒性が減衰する期間を大幅に短縮する研究が盛んに行われるようになってきた。これに加えて、使用済燃料に含まれる核分裂生成物（ＦＰ）のうち、比較的半減期の長い核分裂生成物（長寿命核分裂生成物：ＬＬＦＰ）を分離することが検討されてきている。使用済燃料から分離することを検討されているＬＬＦＰの一つに、ジルコニウム（Ｚｒ）がある。【０００４】
ジルコニウムを含む半揮発性ＦＰフッ化物を使用済燃料から分離する方法の一例が特許文献１に記載されている。特許文献１には、核燃料物質とフッ素ガスとを供給して両者を反応させてフレームを形成するフレーム炉内で、半揮発性ＦＰフッ化物を凝集材の表面に温度差により凝集させ、残渣回収部に送る方法が開示されている。【０００５】
非特許文献１においては、高レベル放射性廃液のような硝酸溶液中では、溶解しているジルコニウムは、同じく溶解しているモリブデン（Ｍｏ）と反応してモリブデン酸ジルコニウム（ＺｒＭｏ２Ｏ７（ＯＨ）２・２Ｈ２Ｏ）を形成し、固体として沈殿する性質があることが報告されている。【０００６】
非特許文献２には、高レベル放射性廃液中のモリブデン濃度がジルコニウム濃度よりも低いというデータが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２０１２−４７５４６号公報
【非特許文献】
【０００８】
【非特許文献１】Y. Kondo et al., Proceedings of Global 2009, 277-280 (2009)
【非特許文献２】総説  分離変換工学、日本原子力学会、4-2ページ（2004）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
ジルコニウム等の元素を単独で分離するためには、元素の化学的性質の違いを利用して元素を相互に分離していく必要がある。【００１０】
特許文献１に記載の手法でジルコニウムを分離することは可能であるが、より簡素な方法で特定の元素を分離できるようになることが望まれている。【００１１】
また、湿式再処理で発生した高レベル放射性廃液を乾燥固化し、その固化物を溶融塩に溶解してから、電解法で元素を分離してもよい。これは、溶融塩電解法と呼ばれている。【００１２】
本発明者は、高レベル放射性廃液から長寿命核分裂生成物（ＬＬＦＰ）を元素ごとに回収する方法を検討した。前述のように高レベル放射性廃液を乾燥固化し、溶融塩電解法で元素を回収する方法でも、高レベル放射性廃液に含まれるＬＬＦＰを元素ごとに回収可能と考えられる。しかし、あらかじめ簡素な手法で高レベル放射性廃液からジルコニウムを分離することができれば、溶融塩電解法等でＬＬＦＰを分離する際にジルコニウムを分離する手間が省け、より望ましい分離プロセスを構築できるという考えに至った。【００１３】
本発明の目的は、高レベル放射性廃液に含まれる長寿命核分裂生成物（ＬＬＦＰ）のうち、ジルコニウムを簡便な方法により分離し、その他のＬＬＦＰの回収を容易にすることにある。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明のジルコニウムの分離方法は、ジルコニウムを含む放射性溶液からジルコニウムを分離する方法であって、放射性溶液にモリブデンを添加することにより、ジルコニウムとモリブデンとの反応生成物である沈殿物を生成し、沈殿物と液とを分離する。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、高レベル放射性廃液に含まれる長寿命核分裂生成物（ＬＬＦＰ）のうち、ジルコニウムを簡便な方法により分離し、その他のＬＬＦＰの回収を容易にすることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】実施例１のジルコニウムの分離方法を示すフローチャートである。
【図２】実施例１のジルコニウムの分離装置を示す概略図である。
【図３】実施例２のジルコニウムの分離方法を示すフローチャートである。
【図４】実施例２のジルコニウムの分離装置を示す概略図である。
【図５】本発明の原理に関するものであって、モリブデン酸化物とフッ素ガスとの反応及びジルコニウム酸化物とフッ素ガスとの反応についてギブス自由エネルギーを計算した結果を示すグラフである。
【図６】本発明の原理に関するものであって、フッ化モリブデン及びフッ化ジルコニウムの蒸気圧の温度依存性を計算した結果を示すグラフである。
【図７】本発明の原理に関するものであって、モリブデン、ジルコニウム又はウランの酸化物とフッ素ガスとが反応する際の反応のエンタルピーを示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
本発明は、放射性溶液からジルコニウムを分離する方法及び使用済燃料の処理方法に関する。ここで、放射性溶液は、高レベル放射性廃液等である。また、使用済燃料は、ジルコニウムを含む使用済の核燃料である。
【００１８】
非特許文献１に記載されているように、モリブデン酸ジルコニウムとして沈殿したジルコニウムについては、固体沈殿物として高レベル放射性廃液（以下「高レベル廃液」という。）から回収することができる。しかしながら、非特許文献２のデータから、高レベル廃液中のモリブデンとジルコニウムが反応したとしても、全てのジルコニウムが沈殿しないことがわかる。このため、高レベル廃液中には、一定量のジルコニウムが溶解しつづけることになる。
【００１９】
そこで、本発明者は、モリブデンとジルコニウムとの反応に着目し、高レベル廃液からジルコニウムを簡素な方法で分離する方法を案出した。
【００２０】
具体的には、一つ目の方法は、高レベル廃液にモリブデンを追加的に溶解し、ジルコニウムをモリブデンと反応させることで、すべてのジルコニウムをモリブデン酸ジルコニウムとして沈殿させ、その沈殿物を高レベル廃液から回収することにより、ジルコニウムを分離する方法である。
【００２１】
二つ目の方法は、高レベル廃液を濃縮し、ジルコニウム及びモリブデンの濃度を濃くすることにより、反応を起こしやすくする方法である。
【００２２】
ただし、二つ目の方法だけでは、すべてのジルコニウムを沈殿させるためにはモリブデンの量が不足する。したがって、一つ目の方法と二つ目の方法を組み合わせることも有効な方法となりうる。
【００２３】
以下、実施例について説明する。
【実施例１】
【００２４】
図１は、本実施例のフローチャートであり、使用済燃料からジルコニウムを分離するまでの工程を示したものである。【００２５】
本図においては、ジルコニウムの分離方法は、高レベル廃液５（ジルコニウムを含む放射性溶液）にモリブデン６を添加して高レベル廃液中のジルコニウムをモリブデン酸ジルコニウムとして沈殿させるための沈殿析出工程Ｓ１０１と、生成した沈殿物７を残液８から回収する沈殿物回収工程Ｓ１０２と、回収した沈殿物７を乾燥する乾燥工程Ｓ１０３と、乾燥させた沈殿物７をフッ素ガス１１と反応させてフッ化モリブデン９とフッ化ジルコニウム１０を得るフッ化工程Ｓ１０４と、を含む。また、ジルコニウムの分離方法は、フッ化モリブデン９の化学形態を変える転換工程Ｓ１０５を含むものであってもよい。【００２６】
以下に、本実施例のジルコニウムの分離方法について更に詳細に説明する。【００２７】
原子力発電所から排出された使用済燃料の再処理では、使用済燃料をせん断し、そのせん断物を硝酸溶液に入れて燃料成分を溶解し、その溶液から溶媒抽出法によりウランとプルトニウムを回収する。ウランとプルトニウムを回収した後に残った廃液が高レベル廃液である。この高レベル廃液５にモリブデン６を添加する。モリブデン６の化学形態は特に問わないが、溶液中に不要な成分を持ち込まないためにも、硝酸塩、酸化物又は金属の形態が好ましい。なお、ウラン及びプルトニウムの回収は、使用済燃料を溶解した溶液にモリブデンを添加し、ジルコニウムを分離した後でもよい。その場合も溶媒抽出法を用いることができる。【００２８】
また、モリブデン酸ジルコニウムの化学形態から検討すると、高レベル廃液５中のモリブデンのモル濃度がジルコニウムのモル濃度の２倍以上になるように、モリブデン６を調整して加える。そうすると、高レベル廃液５中ですべてのジルコニウムがモリブデンと反応し、不溶解性のモリブデン酸ジルコニウムとなり、沈殿する。この沈殿物が沈殿物７に相当する。この沈殿物７を溶液中から回収する。回収方法には、一般的な固液分離法を適用することができる。例えば、ろ過法が適用できる。【００２９】
以上で説明した方法によれば、非常に簡素な方法で高レベル廃液からジルコニウムをモリブデン酸ジルコニウムとして回収することができる。沈殿物７が除かれた高レベル廃液５である残液８については、残液８中に残されたジルコニウム以外のＬＬＦＰを回収するための工程へ送られて、例えば溶融塩電解法等の処理が行われる。【００３０】
以下に、モリブデン酸ジルコニウムからジルコニウムを単独で分離する方法を説明する。【００３１】
上記の工程により得られた沈殿物７は、溶液で濡れているため、乾燥工程Ｓ１０３で乾燥させる。例えば、沈殿物７を入れた容器に空気を吹き込みながら１００℃程度まで加熱することにより、沈殿物７に付着した水分を飛ばすことができる。このようにして乾燥させた沈殿物７をフッ化工程Ｓ１０４においてフッ素ガス１１と反応させる。フッ素ガス１１は、純粋なフッ素である必要はなく、フッ素と不活性ガスの混合ガスでもよい。不活性ガスには、アルゴン等の希ガスや、窒素ガス等が使用できる。【００３２】
図５は、モリブデン酸化物とフッ素ガスとの反応、及びジルコニウム酸化物とフッ素ガスとの反応について、ギブス自由エネルギーを計算した結果を示したものである。【００３３】
本図から、これらの酸化物とフッ素ガスとの反応のギブス自由エネルギーの値は、どの温度においても大きな負の値であり、フッ素ガスと非常に反応しやすいことが分かる。したがって、これらの酸化物にフッ素ガスを接触させると、ただちにフッ化物に転換すると考えられる。【００３４】
モリブデン酸化物およびジルコニウム酸化物は、モリブデン酸ジルコニウムとは化学形態が異なる。しかしながら、酸化物が非常にフッ化物と反応しやすいため、主要な構成元素が酸素と水素とモリブデンとジルコニウムであるモリブデン酸ジルコニウムも、フッ素ガスと接触すると、容易に反応してフッ化物に転換すると考えられる。【００３５】
沈殿物７とフッ素ガス１１を反応させる温度は、１００℃以上かつ２００℃以下（１００℃から２００℃までの範囲）に設定することが好ましい。反応時の温度を１００℃以上とすると、フッ化モリブデン９は揮発し、フッ化ジルコニウム１０は固体のままであるため、モリブデンとジルコニウムとを分離することができる。【００３６】
この理由は、図６を用いて説明する。【００３７】
図６は、フッ化モリブデン及びフッ化ジルコニウムの蒸気圧の温度依存性の計算結果を示したものである。【００３８】
フッ化モリブデンは、蒸気圧が高く、１００℃以上であれば蒸気圧が１気圧を超えるため、気体として飛散しやすいことがわかる。一方、フッ化ジルコニウムは、９００℃程度以上にならないと蒸気圧が１気圧を超えない。このため、通常使用する炉の材料の耐熱温度以下で１００℃以上に加熱すれば、蒸気圧の差を利用してモリブデンとジルコニウムとを分離することができる。通常使用する炉の材料（例えば、Ｎｉ合金）の耐熱温度は約６００℃である。よって、１００℃以上６００℃以下で加熱することにより、フッ化モリブデンを気化し、残ったフッ化ジルコニウムを固体として取り出すことができる。ここで、加熱温度は、低い方が操作として容易であり、２００℃以下でも分離操作は可能であり望ましい。【００３９】
図１において、フッ化モリブデン９については、転換工程Ｓ１０５で化学形態をフッ化物以外に転換する。化学形態としては、酸化物とすることが好ましい。また、硝酸塩又は金属としてもよい。化学形態を転換したモリブデンは、再び高レベル廃液５に添加する用途で用いてもよい。【００４０】
以上で説明した方法によれば、高レベル廃液からジルコニウムを単独で回収することができる。【００４１】
なお、実施例１では、一例として、モリブデンを加える対象を高レベル廃液としている。しかしながら、モリブデンを加える対象は高レベル廃液に対象を限定する必要はなく、使用済燃料を硝酸に溶解した溶液に対してモリブデンを追加し、ジルコニウムをモリブデン酸ジルコニウムとして分離してもよい。この方法でも、実施例１と同様に、ジルコニウムを分離することができる。【００４２】
また、高レベル廃液にモリブデンを添加する前に、高レベル廃液をあらかじめ濃縮してもよい。このようにすれば、高レベル廃液中のジルコニウム濃度を高くすることができ、それによりモリブデンとの反応を促進し、効率よくモリブデン酸ジルコニウムを得ることができる。【００４３】
次に、本実施例のジルコニウムの分離装置について説明する。【００４４】
図２は、本実施例のジルコニウムの分離装置を示す概略図である。【００４５】
本図に示すジルコニウムの分離装置は、乾燥器２１及びフッ化反応器２２を備えている。【００４６】
まず、上述のように、沈殿析出工程Ｓ１０１で高レベル廃液５にモリブデン６を添加し、溶液中から沈殿物７を回収する（図１の沈殿回収工程Ｓ１０２）で。回収した沈殿物７は、乾燥器２１に供給する（図１の乾燥工程Ｓ１０３）。乾燥器２１には、ロータリーキルン型の乾燥器を使用できる。乾燥器２１には、ヒーター２３が備え付けられており、加熱により内部の温度を１００℃程度に保持する。沈殿物７とともに空気３０を乾燥器２１に供給する。これにより、沈殿物７の水分が蒸発する。このようにして、乾燥された沈殿物７である回収物３２を得る。【００４７】
一方、空気３０および蒸発した水分は、排ガス３１として回収物３２とは別に回収される。その後、回収物３２をフッ化反応器２２に供給する（図１のフッ化工程Ｓ１０４）。フッ化反応器２２には、ロータリーキルン型の反応器を使用できる。フッ化反応器２２には、ヒーター２４が備え付けられており、加熱により内部の温度を１００℃以上かつ２００℃以下に保持する。そして、回収物３２とフッ素混合ガス３３とをフッ化反応器２２に供給し、内部で反応させる。フッ化物混合ガス３３は、フッ素ガスと不活性ガスの混合ガスである。不活性ガスとしては、反応に影響しないガスを使用し、例えばアルゴンガスや窒素ガスを使用できる。【００４８】
フッ化反応器２２の内部での反応により、回収物３２がフッ化モリブデン９とフッ化ジルコニウム１０に変化する。フッ化反応器２２内の温度では、フッ化モリブデン９はガスであり、フッ化ジルコニウム１０は固体であるため、気体と固体を分離して回収することでフッ化ジルコニウム１０を単独で回収できる。このようにして、ジルコニウムを単独で回収することができる。【００４９】
本実施例によれば、高レベル廃液にモリブデンを加えることや、高レベル廃液を濃縮することといった、非常に簡素な手法により、ジルコニウムを固体として沈殿させることができる。また、固液分離法といった非常に簡素な手法により、高レベル廃液から沈殿物であるジルコニウムを高レベル廃液から回収できる。したがって、総じて非常に簡素な手法で高レベル廃液からジルコニウムを分離することができる。この手法と溶融塩電解法のような既存のＬＬＦＰの分離法を組み合わせることで、ＬＬＦＰの分離において溶融塩電解法を使った分離プロセスを簡素化する効果が得られる。
【実施例２】
【００５０】
図３は、使用済燃料からジルコニウムを分離するまでの本実施例の工程を示すフローチャートである。【００５１】
本実施例は、実施例１で説明したジルコニウムの分離プロセスに、分離工程Ｓ２０５を追加した構成となっている。以下に、本実施例のジルコニウムの分離方法について、詳細に説明する。【００５２】
本実施例においては、フッ化工程Ｓ２０４に至るまでの方法は、実施例１と同じである。乾燥工程Ｓ２０３で得られた乾燥させた沈殿物７をフッ化工程Ｓ２０４においてフッ素ガス１１と反応させる。実施例１と違い、フッ化工程Ｓ２０４ではフレーム炉型の反応器を用いる。また、９０％以上の高濃度のフッ素ガスを用いることが好ましい。フレーム炉型の反応器については、例えば特許文献１にその一例が示されている。フレーム炉型の反応器では、フッ化する対象物と高濃度のフッ素ガスを反応させるため、化学反応の際に発生する反応熱により反応がおこる領域が１０００℃以上のかなりの高温となる。それにより、化学反応の速度が増すため、フレーム炉型の反応器は反応効率が高い反応器である。【００５３】
図７は、各酸化物とフッ素ガスとが反応する際の反応のエンタルピーを示したものである。【００５４】
本発明者は、これまでに、ウラン酸化物をフレーム炉で処理可能なことを実験により確認している。本発明でフッ化する対象物であるモリブデンとジルコニウムの酸化物についても、フッ素との反応では大きな負の反応のエンタルピーを持つことが図７から読み取ることができる。したがって、モリブデンとジルコニウムの化合物であるモリブデン酸ジルコニウム（沈殿物７に相当）も、同様にフレーム炉で処理が可能と予測される。【００５５】
このように、図３の乾燥工程Ｓ２０３で得られた乾燥させた沈殿物７をフレーム炉方式のフッ化工程Ｓ２０４でフッ素ガス１１と反応させると、化学反応の反応熱により化学反応が起こる領域が非常に１０００℃以上の高温になるため、生成するフッ化モリブデンとフッ化ジルコニウムはいずれもガスとなる。【００５６】
ここで得られた混合ガスは、分離工程Ｓ２０５に供する。分離工程Ｓ２０５は、ガスを流通させることができる配管状の容器であり、温度が２００℃以下に保たれている（図４の固体回収部４１（後述））。【００５７】
２００℃以下では、図６に示すように、フッ化ジルコニウムのみが固体となるため、分離工程Ｓ２０５においてはフッ化ジルコニウムが固体として析出し、フッ化モリブデンはガスとして流出する。【００５８】
以上で説明した方法によれば、高レベル廃液からジルコニウムを単独で回収することができる。また、本実施例では、フッ化工程Ｓ２０４で一時的にジルコニウムとモリブデンの両方をフッ化物のガスとするため、気固反応において未反応の固体が残りにくくなり、モリブデンとジルコニウムとの分離が容易になる効果が得られる。【００５９】
次に、図４を用いて、本実施例のジルコニウムの分離装置について説明する。【００６０】
本図に示すジルコニウムの分離装置は、実施例１で説明したジルコニウムの分離装置において、フッ化反応器２２をフレーム炉４０と固体回収部４１に置き換えた構成となっている。また、フレーム炉４０にはヒーター４２、固体回収部４１にはヒーター４５が備え付けられている。回収物３２を得るまでの工程は、実施例１と同じである。【００６１】
本実施例では、回収物３２をフッ素ガス４３とともにフレーム炉４０に供給する。このとき、フレーム炉４０の壁面は、ヒーター４２により１５０℃程度に保温されている。フレーム炉４０の内部では、回収物３２とフッ素ガス４３との反応により高温の反応領域であるフレーム４４が形成され、このフレーム４４の内部および近傍でフッ化反応が起こる。フッ化反応により発生したガスは、順次供給されてくるフッ素ガスやフッ化反応により生じるガスに追い出される形ですみやかにフレーム炉４０から出て、固体回収部４１へ流入する。【００６２】
固体回収部４１は、ヒーター４５により１５０℃程度に保温されている。そのため、流入したガスの温度が低下し、フッ化ジルコニウムのみが凝縮し、気体のフッ化モリブデンと分離される。また、固体回収部４１の内部にラシヒリング等を入れておき、気体と接する面積を増やすことでフッ化ジルコニウムを凝縮させやすくしてもよい。気体のフッ化モリブデンは、流入してくるガスに追い出されて固体回収部４１から排出される。このようにして、ジルコニウムを単独で回収することができる。【００６３】
本実施例によれば、フッ化工程Ｓ２０４で一時的にジルコニウムとモリブデンの両方をフッ化物のガスとするため、気固反応において未反応の固体が残りにくくなり、実施例１よりもモリブデンとジルコニウムの分離が容易になる効果が得られる。
【符号の説明】
【００６４】
Ｓ１０１、Ｓ２０１：沈殿析出工程、Ｓ１０２、Ｓ２０２：沈殿物回収工程、Ｓ１０３、Ｓ２０３：乾燥工程、Ｓ１０４、Ｓ２０４：フッ化工程、Ｓ１０５、Ｓ２０６：転換工程、Ｓ２０５：分離工程、５：高レベル廃液、６：モリブデン、７：沈殿物、８：残液、９：フッ化モリブデン、１０：フッ化ジルコニウム、１１：フッ素ガス、２１：乾燥器、２２：フッ化反応器、２３：ヒーター、２４：ヒーター、３１：排ガス、３２：回収物、３３：フッ素混合ガス、４０：フレーム炉、４１：固体回収部、４２：ヒーター、４３：フッ素ガス、４４：フレーム、４５：ヒーター。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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