(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質層と前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含み、前記電解質層と前記空気極との間に配置される中間層を備える、電気化学反応単セルと、
前記空気極に面する空気室を構成するとともに、酸化剤ガス導入流路と前記空気室とを連通する空気極側流入路が形成された空気極側部材と、
前記燃料極に面する燃料室を構成するとともに、燃料ガス導入流路と前記燃料室とを連通する燃料極側流入路が形成された燃料極側部材と、を備える電気化学反応単位において、
前記電解質層は、Ｚｒを含み、
前記空気極は、Ｓｒを含み、
前記空気室は、運転時における酸化剤ガスの濃度が相対的に高い酸化剤ガス高濃度空間と、運転時における前記酸化剤ガスの濃度が前記酸化剤ガス高濃度空間より低い酸化剤ガス低濃度空間とを含み、
前記燃料室は、運転時における燃料ガスの濃度が相対的に高い燃料ガス高濃度空間と、運転時における燃料ガスの濃度が前記燃料ガス高濃度空間より低い燃料ガス低濃度空間とを含み、
前記電解質層の前記空気極側の表面の少なくとも一部は、前記電解質層と前記中間層との間に形成され、かつ、ＺｒおよびＳｒを含む酸化物に覆われており、
前記電解質層の前記空気極側の表面の一の部分である第１の表面部分であって、前記第１の方向視で前記酸化剤ガス高濃度空間と前記燃料ガス高濃度空間との両方に重なる第１の表面部分における前記酸化物の被覆率は、前記電解質層の前記空気極側の表面の他の部分である第２の表面部分であって、前記第１の方向視で前記酸化剤ガス低濃度空間と前記燃料ガス低濃度空間との少なくとも一方に重なる第２の表面部分における前記酸化物の被覆率より高いことを特徴とする、電気化学反応単位。
【請求項２】
請求項１に記載の電気化学反応単位において、
前記電気化学反応単セルは、前記第１の方向視で多角形状であり、
前記空気極側部材には、酸化剤ガス排出流路と前記空気室とを連通する空気極側流出路が形成されており、
前記燃料極側部材には、燃料ガス排出流路と前記燃料室とを連通する燃料極側流出路が形成されており、
前記空気極側流入路と前記空気極側流出路とを通る第１の仮想直線と、前記燃料極側流入路と前記燃料極側流出路とを通る第２の仮想直線とが略直交しており、
前記電解質層において、前記第１の表面部分は、前記電気化学反応単セルの前記空気極側流入路および前記燃料極側流入路側に位置し、前記第２の表面部分は、前記空気極側流出路および前記燃料極側流出路側に位置することを特徴とする、電気化学反応単位。
【請求項３】
請求項１または請求項２に記載の電気化学反応単位において、
前記電気化学反応単セルは、前記第１の方向視で矩形状であり、
前記空気極側部材において前記電気化学反応単セルの第１の辺側に前記空気極側流入路が形成されており、
前記燃料極側部材において前記電気化学反応単セルの前記第１の辺と共通の第１の角部に繋がっている第２の辺側に前記燃料極側流入路が形成されており、
前記電解質層において、前記第１の表面部分は、前記電気化学反応単セルの前記第１の角部側に位置し、前記第２の表面部分は、前記第１の辺と対向する第３の辺と、前記第２の辺と対向する第４の辺との間に繋がっている第２の角部側に位置することを特徴とする、電気化学反応単位。
【請求項４】
請求項１に記載の電気化学反応単位において、
前記電気化学反応単セルは、前記第１の方向視で多角形状であり、
前記空気極側部材において前記電気化学反応単セルの第１の辺側に前記空気極側流入路が形成されており、
前記燃料極側部材において前記電気化学反応単セルの前記第１の辺と対向する側の第３の辺側に前記燃料極側流入路が形成されており、
前記電解質層において、前記第１の表面部分は、前記第１の辺と前記第３の辺との対向方向の中央部に位置し、前記第２の表面部分は、前記対向方向の端側に位置することを特徴とする、電気化学反応単位。
【請求項５】
請求項４に記載の電気化学反応単位において、
前記電気化学反応単セルは、前記第１の方向視で矩形状であることを特徴とする、電気化学反応単位。
【請求項６】
請求項１に記載の電気化学反応単位において、
前記電気化学反応単セルは、前記第１の方向視で多角形状であり、
前記空気極側部材において前記電気化学反応単セルの第１の辺側に前記空気極側流入路が形成されており、
前記燃料極側部材において前記電気化学反応単セルの前記第１の辺側に前記燃料極側流入路が形成されており、
前記電解質層において、前記第１の表面部分は、前記第１の辺側に位置し、前記第２の表面部分は、前記第１の辺と対向する側の第３の辺側に位置することを特徴とする、電気化学反応単位。
【請求項７】
請求項６に記載の電気化学反応単位において、
前記電気化学反応単セルは、前記第１の方向視で矩形状であることを特徴とする、電気化学反応単位。
【請求項８】
請求項１から請求項７までのいずれか一項に記載の電気化学反応単位において、
前記電気化学反応単位は、燃料電池発電単位であることを特徴とする、電気化学反応単位。
【請求項９】
複数の電気化学反応単位を備える電気化学反応セルスタックにおいて、
前記複数の電気化学反応単位の少なくとも１つは、請求項１から請求項８までのいずれか一項に記載の電気化学反応単位であることを特徴とする、電気化学反応セルスタック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本明細書に開示される技術は、電気化学反応単位に関する。
【背景技術】
【０００２】
水素と酸素との電気化学反応を利用して発電を行う燃料電池の種類の１つとして、固体酸化物形の燃料電池（以下、「ＳＯＦＣ」という）が知られている。ＳＯＦＣを構成する燃料電池発電単位は、電解質層と電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含む燃料電池単セルと、空気極側部材と、燃料極側部材と、を備える。空気極側部材は、空気極に面する空気室を構成し、空気極側部材には、酸化剤ガス導入流路と空気室とを連通する空気極側流入路が形成されている。燃料極側部材は、燃料極に面する燃料室を構成し、燃料極側部材には、燃料ガス導入流路と燃料室とを連通する燃料極側流入路が形成されている（特許文献１，２参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１５−３５４１６号公報
【特許文献２】特開２０１４−２６９２６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
空気室において空気極側流入路に近い空間ほど、酸化剤ガスの濃度が高く、また、燃料室において燃料極側流入路に近い空間ほど、燃料ガスの濃度が高い。このため、燃料電池単セルにおいて、第１の方向視で酸化剤ガスの濃度が高い空間と燃料ガスの濃度が高い空間との両方に重なる部分の電力密度が相対的に高くなり、発電集中が起きるおそれがある。例えば、発電箇所の電解質層と中間層との界面に、高抵抗の反応生成物であるＳｒＺｒＯ３が形成されている場合、発電集中は抑制される。しかし、特に、ＳＯＦＣが高電流密度で運転される場合、空気極に含まれるＳｒが電解質層とは反対側に移動しやすくなるため、反応生成物が形成されにくくなり、より発電集中が起こりやすくなる。発電集中が起こると、例えば、燃料電池単セルの一部に熱応力が集中し、燃料電池単セルにクラックが発生することがある。
【０００５】
なお、このような課題は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形の電解セル（以下、「ＳＯＥＣ」という）を構成する電解セル単位にも共通の課題である。なお、本明細書では、燃料電池単セルと電解セルとをまとめて、電気化学反応単セルといい、燃料電池発電単位と電解セル単位とをまとめて、電気化学反応単位という。
【０００６】
本明細書では、上述した課題を解決することが可能な技術を開示する。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本明細書に開示される技術は、以下の形態として実現することが可能である。
【０００８】
（１）本明細書に開示される電気化学反応単位は、電解質層と前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含む電気化学反応単セルと、前記空気極に面する空気室を構成するとともに、酸化剤ガス導入流路と前記空気室とを連通する空気極側流入路が形成された空気極側部材と、前記燃料極に面する燃料室を構成するとともに、燃料ガス導入流路と前記燃料室とを連通する燃料極側流入路が形成された燃料極側部材と、を備える電気化学反応単位において、前記電解質層は、Ｚｒを含み、前記空気極は、Ｓｒを含み、前記空気室は、運転時における酸化剤ガスの濃度が相対的に高い酸化剤ガス高濃度空間と、運転時における前記酸化剤ガスの濃度が前記酸化剤ガス高濃度空間より低い酸化剤ガス低濃度空間とを含み、前記燃料室は、運転時における燃料ガスの濃度が相対的に高い燃料ガス高濃度空間と、運転時における燃料ガスの濃度が前記燃料ガス高濃度空間より低い燃料ガス低濃度空間とを含み、前記電解質層の前記空気極側の表面の少なくとも一部は、ＺｒおよびＳｒを含む酸化物に覆われており、前記電解質層の前記空気極側の表面の一の部分である第１の表面部分であって、前記第１の方向視で前記酸化剤ガス高濃度空間と前記燃料ガス高濃度空間との両方に重なる第１の表面部分における前記酸化物の被覆率は、前記電解質層の前記空気極側の表面の他の部分である第２の表面部分であって、前記第１の方向視で前記酸化剤ガス低濃度空間と前記燃料ガス低濃度空間との少なくとも一方に重なる第２の表面部分における前記酸化物の被覆率より高い。電気化学反応単セルにおいて、第１の方向視で酸化剤ガス高濃度空間と燃料ガス高濃度空間との両方に重なる部分（以下、「第１のセル部分」という）の電力密度は相対的に高く、第１の方向視で酸化剤ガス低濃度空間と燃料ガス低濃度空間との少なくとも一方に重なる部分（以下、「第２のセル部分」という）の電力密度は相対的に低い。このため、第１のセル部分は、第２のセル部分に比べて発電集中が起こり易い。そこで、本電気化学反応単位では、電解質層において、相対的に発電集中が起こり易い第１のセル部分に対応する第１の表面部分における酸化物の被覆率が、相対的に発電集中が起こり難い第２のセル部分に対応する第２の表面部分における酸化物の被覆率より高い。これにより、本電気化学反応単位によれば、運転時において電気化学反応単セルに発電集中が起こることを抑制することができる。
【０００９】
（２）上記電気化学反応単位において、前記電気化学反応単セルは、前記第１の方向視で多角形であり、前記空気極側部材には、酸化剤ガス排出流路と前記空気室とを連通する空気極側流出路が形成されており、前記燃料極側部材には、燃料ガス排出流路と前記燃料室とを連通する燃料極側流出路が形成されており、前記空気極側流入路と前記空気極側流出路とを通る第１の仮想直線と、前記燃料極側流入路と前記燃料極側流出路とを通る第２の仮想直線とが略直交しており、前記電解質層において、前記第１の表面部分は、前記電気化学反応単セルの前記空気極側流入路および前記燃料極側流入路側に位置し、前記第２の表面部分は、前記空気極側流出路および前記燃料極側流出路側に位置する構成としてもよい。本電気化学反応単位によれば、いわゆるクロスフロー型の構成について、運転時において電気化学反応単セルに発電集中が起こることを抑制することができる。
【００１０】
（３）上記電気化学反応単位において、前記電気化学反応単セルは、前記第１の方向視で矩形状であり、前記空気極側部材において前記電気化学反応単セルの第１の辺側に前記空気極側流入路が形成されており、前記燃料極側部材において前記電気化学反応単セルの前記第１の辺と共通の第１の角部に繋がっている第２の辺側に前記燃料極側流入路が形成されており、前記電解質層において、前記第１の表面部分は、前記電気化学反応単セルの前記第１の角部側に位置し、前記第２の表面部分は、前記第１の辺と対向する第３の辺と、前記第２の辺と対向する第４の辺との間に繋がっている第２の角部側に位置する構成としてもよい。本電気化学反応単位によれば、いわゆるクロスフロー型の構成について、運転時において電気化学反応単セルに発電集中が起こることを抑制することができる。
【００１１】
（４）上記電気化学反応単位において、前記電気化学反応単セルは、前記第１の方向視で多角形状であり、前記空気極側部材において前記電気化学反応単セルの第１の辺側に前記空気極側流入路が形成されており、前記燃料極側部材において前記電気化学反応単セルの前記第１の辺と対向する側の第３の辺側に前記燃料極側流入路が形成されており、前記電解質層において、前記第１の表面部分は、前記第１の辺と前記第３の辺との対向方向の中央部に位置し、前記第２の表面部分は、前記対向方向の端側に位置する構成としてもよい。本電気化学反応単位によれば、いわゆるカウンタフロー型の構成について、運転時において電気化学反応単セルに発電集中が起こることを抑制することができる。
【００１２】
（５）上記電気化学反応単位において、前記電気化学反応単セルは、前記第１の方向視で矩形状である構成としてもよい。
【００１３】
（６）上記電気化学反応単位において、前記電気化学反応単セルは、前記第１の方向視で多角形状であり、前記空気極側部材において前記電気化学反応単セルの第１の辺側に前記空気極側流入路が形成されており、前記燃料極側部材において前記電気化学反応単セルの前記第１の辺側に前記燃料極側流入路が形成されており、前記電解質層において、前記第１の表面部分は、前記第１の辺側に位置し、前記第２の表面部分は、前記第１の辺と対向する側の第３の辺側に位置する構成としてもよい。本電気化学反応単位によれば、いわゆるコフロー型の構成について、運転時において単セルに発電集中が起こることを抑制することができる。
【００１４】
（７）上記電気化学反応単位において、前記電気化学反応単セルは、前記第１の方向視で矩形状である構成としてもよい。
【００１５】
なお、本明細書に開示される技術は、種々の形態で実現することが可能であり、例えば、燃料電池発電単位、複数の燃料電池発電単位を備える燃料電池スタック、燃料電池スタックを備える発電モジュール、発電モジュールを備える燃料電池システム、電解セル単位、複数の電解セル単位を備える電解セルスタック、電解セルスタックを備える水素生成モジュール、水素生成モジュールを備える水素生成システム等の形態で実現することが可能である。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】第１の実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図である。
【図２】図１のＩＩ−ＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図である。
【図３】図１のＩＩＩ−ＩＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＹＺ断面構成を示す説明図である。
【図４】図２に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図である。
【図５】図３に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＹＺ断面構成を示す説明図である。
【図６】図４のＶＩ−ＶＩの位置における発電単位１０２のＸＹ断面構成を示す説明図である。
【図７】単セル１１０の一部（空気極１１４、中間層１８０、電解質層１１２、燃料極１１６）のＸＺ断面構成を示す説明図である。
【図８】第２の実施形態における発電単位１０２ＡのＸＹ断面構成を示す説明図である。
【図９】第３の実施形態における発電単位１０２ＢのＸＹ断面構成を示す説明図である。
【図１０】変形例における単位セル１１０ＸのＸＹ断面構成の外形を模式的に示す説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
Ａ．第１の実施形態：
Ａ−１．構成：
（燃料電池スタック１００の構成）
図１は、本実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図であり、図２は、図１のＩＩ−ＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図３は、図１のＩＩＩ−ＩＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＹＺ断面構成を示す説明図である。各図には、方向を特定するための互いに直交するＸＹＺ軸が示されている。本明細書では、便宜的に、Ｚ軸正方向を上方向といい、Ｚ軸負方向を下方向というものとするが、燃料電池スタック１００は実際にはそのような向きとは異なる向きで設置されてもよい。図４以降についても同様である。
【００１８】
燃料電池スタック１００は、複数の（本実施形態では７つの）発電単位１０２と、一対のエンドプレート１０４，１０６とを備える。７つの発電単位１０２は、所定の配列方向（本実施形態では上下方向）に並べて配置されている。一対のエンドプレート１０４，１０６は、７つの発電単位１０２から構成される集合体を上下から挟むように配置されている。なお、上記配列方向（上下方向）は、特許請求の範囲における第１の方向に相当する。
【００１９】
図１に示すように、各発電単位１０２のＺ方向回りの外周の４つの角部には、上下方向に貫通する孔が形成されており、各層に形成され互いに対応する孔同士が上下方向に連通して、上下方向に延びるボルト孔１０９を構成している。各ボルト孔１０９にはボルト２２が挿入されており、各ボルト２２によって燃料電池スタック１００は締結されている。
【００２０】
図１、図２および図３に示すように、各発電単位１０２および下側のエンドプレート１０６のＺ方向回りの外周辺の中点付近には、上下方向に貫通する孔が形成されており、各層に形成され互いに対応する孔同士が上下方向に連通して、各発電単位１０２およびエンドプレート１０６にわたって上下方向に延びる連通孔１０８を構成している。
【００２１】
図１および図２に示すように、燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における１つの辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸正方向側の辺  以下、「第１の辺ＳＤ１」という）の中点付近に位置する連通孔１０８は、燃料電池スタック１００の外部から酸化剤ガスＯＧが導入され、その酸化剤ガスＯＧを各発電単位１０２に供給するガス流路である酸化剤ガス導入マニホールド１６１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸負方向側の辺  以下、「第３の辺ＳＤ３」という）の中点付近に位置する連通孔１０８は、各発電単位１０２の空気室１６６から排出されたガスである酸化剤オフガスＯＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する酸化剤ガス排出マニホールド１６２として機能する。なお、本実施形態では、酸化剤ガスＯＧとして、例えば空気が使用される。また、酸化剤ガス導入マニホールド１６１は、特許請求の範囲における酸化剤ガス導入流路に相当し、酸化剤ガス排出マニホールド１６２は、特許請求の範囲における酸化剤ガス排出流路に相当する。
【００２２】
また、図１に示すように、燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における１つの辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸正方向側の辺  以下、「第２の辺ＳＤ２」という）の中点付近に位置する連通孔１０８は、燃料電池スタック１００の外部から燃料ガスＦＧが導入され、その燃料ガスＦＧを各発電単位１０２に供給するガス流路である燃料ガス導入マニホールド１７１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸負方向側の辺  以下、「第４の辺ＳＤ４」という）の中点付近に位置する連通孔１０８は、各発電単位１０２の燃料室１７６から排出されたガスである燃料オフガスＦＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する燃料ガス排出マニホールド１７２として機能する。なお、本実施形態では、燃料ガスＦＧとして、例えば都市ガスを改質した水素リッチなガスが使用される。また、燃料ガス導入マニホールド１７１は、特許請求の範囲における燃料ガス導入流路に相当し、燃料ガス排出マニホールド１７２は、特許請求の範囲における燃料ガス排出流路に相当する。なお、以下、第１の辺ＳＤ１と第２の辺ＳＤ２との間の角部を「第１の角部Ｃ１」という。第３の辺ＳＤ３と第４の辺ＳＤ４との間の角部を「第２の角部Ｃ２」という。第２の辺ＳＤ２と第３の辺ＳＤ３との間の角部を「第３の角部Ｃ３」といい第１の辺ＳＤ１と第４の辺ＳＤ４との間の角部を「第４の角部Ｃ４」という。
【００２３】
図１から図３に示すように、燃料電池スタック１００には、４つのガス通路部材２７が設けられている。各ガス通路部材２７は、中空筒状の本体部２８と、本体部２８の側面から分岐した中空筒状の分岐部２９とを有している。分岐部２９の孔は本体部２８の孔と連通している。各ガス通路部材２７の分岐部２９には、ガス配管（図示せず）が接続される。図２に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１の位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、酸化剤ガス導入マニホールド１６１に連通しており、酸化剤ガス排出マニホールド１６２の位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、酸化剤ガス排出マニホールド１６２に連通している。また、図３に示すように、燃料ガス導入マニホールド１７１の位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、燃料ガス導入マニホールド１７１に連通しており、燃料ガス排出マニホールド１７２の位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、燃料ガス排出マニホールド１７２に連通している。なお、各ガス通路部材２７とエンドプレート１０６の表面との間には、絶縁シート２６が介在している。絶縁シート２６は、例えばマイカシートや、セラミック繊維シート、セラミック圧粉シート、ガラスシート、ガラスセラミック複合剤等により構成される。
【００２４】
（エンドプレート１０４，１０６の構成）
一対のエンドプレート１０４，１０６は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばステンレスにより形成されている。一方のエンドプレート１０４は、最も上に位置する発電単位１０２の上側に配置され、他方のエンドプレート１０６は、最も下に位置する発電単位１０２の下側に配置されている。一対のエンドプレート１０４，１０６によって複数の発電単位１０２が押圧された状態で挟持されている。上側のエンドプレート１０４は、燃料電池スタック１００のプラス側の出力端子として機能し、下側のエンドプレート１０６は、燃料電池スタック１００のマイナス側の出力端子として機能する。
【００２５】
（発電単位１０２の構成）
図４は、図２に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図５は、図３に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＹＺ断面構成を示す説明図であり、図６は、図４のＶＩ−ＶＩの位置における発電単位１０２のＸＹ断面構成を示す説明図である。なお、図６では、説明上、断面を示すハッチングの一部と後述の空気極側集電体１３４とが省略されている。また、図６における符号Ｅ１からＥ９は、単セル１１０、空気室１６６および燃料室１７６を、Ｚ方向視で９つに均等分割して形成された各区画領域を意味する。
【００２６】
図４および図５に示すように、発電の最小単位である発電単位１０２は、単セル１１０と、セパレータ１２０と、空気極側フレーム１３０と、空気極側集電体１３４と、燃料極側フレーム１４０と、燃料極側集電体１４４と、発電単位１０２の最上層および最下層を構成する一対のインターコネクタ１５０とを備えている。セパレータ１２０、空気極側フレーム１３０、燃料極側フレーム１４０、インターコネクタ１５０におけるＺ方向回りの周縁部には、上述したボルト２２が挿入されるボルト孔１０９に対応する孔や、各マニホールドして機能する連通孔１０８に対応する孔が形成されている（図６参照）。なお、発電単位１０２は、特許請求の範囲における電気化学反応単位に相当し、単セル１１０は、特許請求の範囲における電気化学反応単セルに相当する。
【００２７】
インターコネクタ１５０は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばフェライト系ステンレスにより形成されている。インターコネクタ１５０は、発電単位１０２間の電気的導通を確保すると共に、発電単位１０２間での反応ガスの混合を防止する。なお、本実施形態では、２つの発電単位１０２が隣接して配置されている場合、１つのインターコネクタ１５０は、隣接する２つの発電単位１０２に共有されている。すなわち、ある発電単位１０２における上側のインターコネクタ１５０は、その発電単位１０２の上側に隣接する他の発電単位１０２における下側のインターコネクタ１５０と同一部材である。また、燃料電池スタック１００は一対のエンドプレート１０４，１０６を備えているため、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えておらず、最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていない（図２および図３参照）。
【００２８】
単セル１１０は、電解質層１１２と、電解質層１１２を挟んで上下方向（発電単位１０２が並ぶ配列方向）に互いに対向する空気極（カソード)１１４および燃料極（アノード）１１６と、電解質層１１２と空気極１１４との間に配置される中間層１８０とを備える。なお、本実施形態の単セル１１０は、燃料極１１６で電解質層１１２と中間層１８０と空気極１１４とを支持する燃料極支持形の単セルである。なお、本実施形態では、単セル１１０の外周の１辺の長さは、１００ｍｍから２５０ｍｍ程度である。
【００２９】
電解質層１１２は、略矩形の平板形状部材であり、少なくともＺｒを含んでおり、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、ＳｃＳＺ（スカンジア安定化ジルコニア）、ＣａＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）等の固体酸化物により形成されている。空気極１１４は、略矩形の平板形状部材であり、少なくともＳｒを含んでおり、例えば、ペロブスカイト型酸化物（例えばＬＳＣＦ（ランタンストロンチウムコバルト鉄酸化物）、ＬＳＭ（ランタンストロンチウムマンガン酸化物）により形成されている。燃料極１１６は、略矩形の平板形状部材であり、例えば、Ｎｉ（ニッケル）、Ｎｉとセラミック粒子からなるサーメット、Ｎｉ基合金等により形成されている。このように、本実施形態の単セル１１０（発電単位１０２）は、電解質として固体酸化物を用いる固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）である。
【００３０】
中間層１８０は、略矩形の平板形状部材であり、例えば、ＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）等の固体酸化物により形成されている。中間層１８０は、燃料電池スタック１００の運転動作時のような高温条件下において、空気極１１４に含まれるＳｒと電解質層１１２に含まれるＺｒとが反応して高抵抗層（例えばＳｒＺｒＯ３）が形成されることを抑制する反応防止層として機能する。なお、中間層１８０は、イオン伝導性を有するため、空気極１１４において酸化剤ガスＯＧに含まれる酸素分子のイオン化反応により生成された酸化物イオンを電解質層１１２へと移動させる機能も有する。
【００３１】
セパレータ１２０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１２１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。セパレータ１２０における孔１２１の周囲部分は、電解質層１１２における空気極１１４の側の表面の周縁部に対向している。セパレータ１２０は、その対向した部分に配置されたロウ材（例えばＡｇロウ）により形成された接合部１２４により、電解質層１１２（単セル１１０）と接合されている。セパレータ１２０により、空気極１１４に面する空気室１６６と燃料極１１６に面する燃料室１７６とが区画され、単セル１１０の周縁部における一方の電極側から他方の電極側へのガスのリークが抑制される。なお、セパレータ１２０が接合された単セル１１０をセパレータ付き単セルともいう。
【００３２】
空気極側フレーム１３０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１３１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、マイカ等の絶縁体により形成されている。空気極側フレーム１３０の孔１３１は、空気極１１４に面する空気室１６６を構成する。空気極側フレーム１３０は、セパレータ１２０における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における空気極１１４に対向する側の表面の周縁部とに接触している。また、空気極側フレーム１３０によって、発電単位１０２に含まれる一対のインターコネクタ１５０間が電気的に絶縁される。また、空気極側フレーム１３０には、酸化剤ガス導入マニホールド１６１と空気室１６６とを連通する酸化剤ガス供給連通孔１３２と、空気室１６６と酸化剤ガス排出マニホールド１６２とを連通する酸化剤ガス排出連通孔１３３とが形成されている。なお、空気極側フレーム１３０は、特許請求の範囲における空気極側部材に相当し、酸化剤ガス供給連通孔１３２は、特許請求の範囲における空気極側流入路に相当し、酸化剤ガス排出連通孔１３３は、特許請求の範囲における空気極側流出路に相当する。
【００３３】
燃料極側フレーム１４０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１４１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。燃料極側フレーム１４０の孔１４１は、燃料極１１６に面する燃料室１７６を構成する。燃料極側フレーム１４０は、セパレータ１２０における電解質層１１２に対向する側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面の周縁部とに接触している。また、燃料極側フレーム１４０には、燃料ガス導入マニホールド１７１と燃料室１７６とを連通する燃料ガス供給連通孔１４２と、燃料室１７６と燃料ガス排出マニホールド１７２とを連通する燃料ガス排出連通孔１４３とが形成されている。なお、燃料極側フレーム１４０は、特許請求の範囲における燃料極側部材に相当し、燃料ガス供給連通孔１４２は、特許請求の範囲における燃料極側流入路に相当し、燃料ガス排出連通孔１４３は、特許請求の範囲における燃料極側流出路に相当する。酸化剤ガス供給連通孔１３２および燃料ガス供給連通孔１４２の詳細な配置については後述する。
【００３４】
燃料極側集電体１４４は、燃料室１７６内に配置されている。燃料極側集電体１４４は、インターコネクタ対向部１４６と、電極対向部１４５と、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６とをつなぐ連接部１４７とを備えており、例えば、ニッケルやニッケル合金、ステンレス等により形成されている。電極対向部１４５は、燃料極１１６における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面に接触しており、インターコネクタ対向部１４６は、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面に接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２におけるインターコネクタ対向部１４６は、下側のエンドプレート１０６に接触している。燃料極側集電体１４４は、このような構成であるため、燃料極１１６とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０６）とを電気的に接続する。なお、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６との間には、例えばマイカにより形成されたスペーサー１４９が配置されている。そのため、燃料極側集電体１４４が温度サイクルや反応ガス圧力変動による発電単位１０２の変形に追随し、燃料極側集電体１４４を介した燃料極１１６とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０６）との電気的接続が良好に維持される。
【００３５】
空気極側集電体１３４は、空気室１６６内に配置されている。空気極側集電体１３４は、複数の略四角柱状の集電体要素１３５から構成されており、例えば、フェライト系ステンレスにより形成されている。空気極側集電体１３４は、空気極１１４における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面と、インターコネクタ１５０における空気極１１４に対向する側の表面とに接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２における空気極側集電体１３４は、上側のエンドプレート１０４に接触している。空気極側集電体１３４は、このような構成であるため、空気極１１４とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０４）とを電気的に接続する。なお、空気極側集電体１３４とインターコネクタ１５０とが一体の部材として形成されていてもよい。
【００３６】
Ａ−２．燃料電池スタック１００の動作：
図２および図４に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１の位置に設けられたガス通路部材２７の分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して酸化剤ガスＯＧが供給されると、酸化剤ガスＯＧは、ガス通路部材２７の分岐部２９および本体部２８の孔を介して酸化剤ガス導入マニホールド１６１に供給され、酸化剤ガス導入マニホールド１６１から各発電単位１０２の酸化剤ガス供給連通孔１３２を介して、空気室１６６に供給される。また、図３および図５に示すように、燃料ガス導入マニホールド１７１の位置に設けられたガス通路部材２７の分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して燃料ガスＦＧが供給されると、燃料ガスＦＧは、ガス通路部材２７の分岐部２９および本体部２８の孔を介して燃料ガス導入マニホールド１７１に供給され、燃料ガス導入マニホールド１７１から各発電単位１０２の燃料ガス供給連通孔１４２を介して、燃料室１７６に供給される。
【００３７】
各発電単位１０２の空気室１６６に酸化剤ガスＯＧが供給され、燃料室１７６に燃料ガスＦＧが供給されると、単セル１１０において酸化剤ガスＯＧおよび燃料ガスＦＧの電気化学反応による発電が行われる。この発電反応は発熱反応である。各発電単位１０２において、単セル１１０の空気極１１４は空気極側集電体１３４を介して一方のインターコネクタ１５０に電気的に接続され、燃料極１１６は燃料極側集電体１４４を介して他方のインターコネクタ１５０に電気的に接続されている。また、燃料電池スタック１００に含まれる複数の発電単位１０２は、電気的に直列に接続されている。そのため、燃料電池スタック１００の出力端子として機能するエンドプレート１０４，１０６から、各発電単位１０２において生成された電気エネルギーが取り出される。なお、ＳＯＦＣは、比較的高温（例えば７００℃から１０００℃）で発電が行われることから、起動後、発電により発生する熱で高温が維持できる状態になるまで、燃料電池スタック１００が加熱器（図示せず）により加熱されてもよい。
【００３８】
各発電単位１０２の空気室１６６から排出された酸化剤オフガスＯＯＧは、図２および図４に示すように、酸化剤ガス排出連通孔１３３を介して酸化剤ガス排出マニホールド１６２に排出され、さらに酸化剤ガス排出マニホールド１６２の位置に設けられたガス通路部材２７の本体部２８および分岐部２９の孔を経て、当該分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。また、各発電単位１０２の燃料室１７６から排出された燃料オフガスＦＯＧは、図３および図５に示すように、燃料ガス排出連通孔１４３を介して燃料ガス排出マニホールド１７２に排出され、さらに燃料ガス排出マニホールド１７２の位置に設けられたガス通路部材２７の本体部２８および分岐部２９の孔を経て、当該分岐部２９に接続されたガス配管（図示しない）を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。
【００３９】
なお、本実施形態の燃料電池スタック１００では、上述したように、複数のボルト孔１０９とは別に複数のマニホールド（連通孔１０８）が形成されているため、ボルト２２に含まれる汚染物質が各マニホールドにおけるガス流れによって燃料室１７６や空気室１６６に運ばれ、燃料極１１６や空気極１１４に付着して電極の反応速度が低下する被毒現象の発生を回避することができると共に、各ボルト２２が互いに異なる温度のガスにさらされて各ボルト２２の熱膨張による変形量に差が生じ、燃料電池スタック１００の面方向において燃料電池スタック１００の接圧がばらつき、燃料電池スタック１００の内部から外部にガスが漏洩する事態の発生を回避することができる。
【００４０】
Ａ−３．酸化剤ガス供給連通孔１３２および燃料ガス供給連通孔１４２の詳細な配置：
本実施形態におけるガスフロー方式は、Ｚ方向視で、酸化剤ガス供給連通孔１３２から酸化剤ガス排出連通孔１３３に向かう酸化剤ガスＯＧの流れ方向と、燃料ガス供給連通孔１４２から燃料ガス排出連通孔１４３に向かう燃料ガスＦＧの流れ方向とが略直交する、いわゆるクロスフロー方式である。具体的には、図６に示すように、酸化剤ガス供給連通孔１３２の空気室１６６への開口孔と、酸化剤ガス排出連通孔１３３との空気室１６６への開口孔とを通る第１の仮想直線Ｖ１と、燃料ガス供給連通孔１４２の燃料室１７６への開口孔と、燃料ガス排出連通孔１４３の燃料室１７６への開口孔とを通る第２の仮想直線Ｖ２とが略直交している。ここで、例えば、図６のように、酸化剤ガス供給連通孔１３２が複数の開口孔を含む場合、第１の仮想直線は、当該複数の開口孔の並び方向における中心位置を通る直線とするのが好ましい。酸化剤ガス排出連通孔１３３、燃料ガス供給連通孔１４２および燃料ガス排出連通孔１４３のそれぞれが複数の開口孔を含む場合も同様である。
【００４１】
より具体的には、酸化剤ガス供給連通孔１３２は、空気極側フレーム１３０の第１の辺ＳＤ１側部分に配置されている。より具体的には、Ｚ方向視で、空気極側フレーム１３０の第１の辺ＳＤ１の中心付近と第１の角部Ｃ１付近との間に、複数（本実施形態では３つ）の酸化剤ガス供給連通孔１３２が、第１の辺ＳＤ１に平行な方向（Ｙ方向）に等間隔で並ぶように配置されており、また、空気極側フレーム１３０の第１の辺ＳＤ１の中心付近と第４の角部Ｃ４付近との間に、複数（本実施形態では３つ）の酸化剤ガス供給連通孔１３２が、第１の辺ＳＤ１に平行な方向に等間隔で並ぶように配置されている。酸化剤ガス排出連通孔１３３は、空気極側フレーム１３０の第１の辺ＳＤ１に対向する第３の辺ＳＤ３側部分に配置されている。
【００４２】
このような構成により、空気室１６６の内、酸化剤ガス供給連通孔１３２に相対的に近い区間領域Ｅ３，Ｅ６，Ｅ９，Ｅ２，Ｅ５，Ｅ８に位置する空間は、燃料電池スタック１００の運転時における酸化剤ガスＯＧの濃度が相対的に高い酸化剤ガス高濃度空間であり、酸化剤ガス供給連通孔１３２から相対的に遠い区間領域Ｅ１，Ｅ４，Ｅ７に位置する空間は、燃料電池スタック１００の運転時における酸化剤ガスＯＧの濃度が相対的に低い酸化剤ガス低濃度空間である。
【００４３】
一方、燃料ガス供給連通孔１４２は、燃料極側フレーム１４０の第２の辺ＳＤ２側部分に配置されている。より具体的には、Ｚ方向視で、燃料極側フレーム１４０の第２の辺ＳＤ２の中心付近と第１の角部Ｃ１付近との間に、複数（本実施形態では３つ）の燃料ガス供給連通孔１４２が、第２の辺ＳＤ２に平行な方向（Ｘ方向）に等間隔で並ぶように配置されており、また、燃料極側フレーム１４０の第２の辺ＳＤ２の中心付近と第３の角部Ｃ３付近との間に、複数（本実施形態では３つ）の燃料ガス供給連通孔１４２が、第２の辺ＳＤ２に平行な方向に等間隔で並ぶように配置されている。燃料ガス排出連通孔１４３は、燃料極側フレーム１４０の第２の辺ＳＤ２に対向する第４の辺ＳＤ４側部分に配置されている。
【００４４】
このような構成により、燃料室１７６の内、燃料ガス供給連通孔１４２に相対的に近い区間領域Ｅ１〜Ｅ３，Ｅ４〜Ｅ６に位置する空間は、燃料電池スタック１００の運転時における燃料ガスＦＧの濃度が相対的に高い燃料ガス高濃度空間であり、燃料ガス供給連通孔１４２から相対的に遠い区間領域Ｅ７〜Ｅ９に位置する空間は、燃料電池スタック１００の運転時における燃料ガスＦＧの濃度が相対的に低い燃料ガス低濃度空間である。
【００４５】
Ａ−４．ＳｒＺｒＯ３の被覆率：
図７は、単セル１１０の一部（空気極１１４、中間層１８０、電解質層１１２、燃料極１１６）のＸＺ断面構成を示す説明図である。図７に示すように、ＳｒＺｒＯ３が電解質層１１２と中間層１８０との界面Ｄの一部に形成されることによって、電解質層１１２の空気極１１４側の表面の一部がＳｒＺｒＯ３に覆われている。以下、電解質層１１２の空気極１１４側の表面の内、ＳｒＺｒＯ３に被覆されている部分の面積の割合である被覆率（％）を、ＳｒＺｒＯ３の被覆率という。なお、ＳｒＺｒＯ３は、特許請求の範囲におけるＺｒおよびＳｒを含む酸化物に相当する。本実施形態では、ＳｒＺｒＯ３の被覆率は、次の式１で示すものとする。
ＳｒＺｒＯ３の被覆率＝（（ａ１＋ａ２＋ａ３＋・・・＋ａｎ）／Ａ）×１００
Ａ：界面Ｄの近似直線Ｌの長さ
ａｎ：近似直線Ｌの内、各ＳｒＺｒＯ３と重なる部分の長さ
【００４６】
そして、本実施形態では、電解質層１１２の空気極１１４側の表面におけるＳｒＺｒＯ３の被覆率は、均一ではなく、第１の角部Ｃ１に近いほど高くなっている。具体的には、電解質層１１２の空気極１１４側の表面の内、区画領域Ｅ２，Ｅ３，Ｅ５，Ｅ６に位置する第１の表面部分１１２ＡにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率（例えば、４９．５％、５７．５％）は、区画領域Ｅ１，Ｅ４，Ｅ７〜Ｅ９に位置する第２の表面部分１１２ＢにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率（例えば、３８．２％、４６．３％）より高い。図７の例を上記式１に当てはめると、各ＳｒＺｒＯ３の被覆率は、次の式で表すことができる。
第１の表面部分１１２ＡにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率＝（（ａ１ａ＋ａ２ａ＋ａ３ａ＋ａ４ａ）／Ａａ）×１００
第２の表面部分１１２ＢにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率＝（（ａ１ｂ＋ａ２ｂ＋ａ３ｂ）／Ａｂ）×１００
【００４７】
また、第１の表面部分１１２Ａは、Ｚ方向視で、酸化剤ガス高濃度空間と燃料ガス高濃度空間との両方に重なっており、第２の表面部分１１２Ｂは、Ｚ方向視で、酸化剤ガス低濃度空間と燃料ガス低濃度空間との少なくとも一方に重なっている。以下、単セル１１０において、Ｚ方向視で、酸化剤ガス高濃度空間と燃料ガス高濃度空間との両方に重なる部分を、「第１のセル部分１１０Ａ」といい、Ｚ方向視で、酸化剤ガス低濃度空間と燃料ガス低濃度空間との少なくとも一方に重なる部分を、「第２のセル部分１１０Ｂ」という。
【００４８】
また、第１の表面部分１１２Ａと第２の表面部分１１２ＢとにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率の差は、５％以上でもよく、８％以上でもよい。
【００４９】
Ａ−５．発電単位１０２の製造方法：
上述したＳｒＺｒＯ３の被覆率の電解質層１１２を含む発電単位１０２は、例えば以下の方法に従い製造される。まず、ＢＥＴ法による比表面積が例えば５〜７ｍ２／ｇであるＹＳＺの粉末に対して、ブチラール樹脂と、可塑剤であるジオクチルフタレート（ＤＯＰ）と、分散剤と、トルエンとエタノールとの混合溶剤とを加え、ボールミルにて混合してスラリーを調製する。得られたスラリーをドクターブレード法によって薄膜化することにより、例えば厚さ１０μｍの電解質層用グリーンシートを得る。
【００５０】
また、ＢＥＴ法による比表面積が例えば３〜４ｍ２／ｇであるＮｉＯの粉末を、Ｎｉ重量に換算して例えば５５質量部となるように秤量し、ＢＥＴ法による比表面積が例えば５〜７ｍ２／ｇである例えば４５質量部のＹＳＺ粉末と混合して混合粉末を得る。この混合粉末に対して、ブチラール樹脂と、可塑剤であるＤＯＰと、分散剤と、トルエンとエタノールとの混合溶剤とを加え、ボールミルにて混合してスラリーを調製する。得られたスラリーをドクターブレード法によって薄膜化することにより、例えば厚さ１０μｍの燃料極用グリーンシートを得る。
【００５１】
電解質層用グリーンシートと燃料極用グリーンシートとを貼り合わせて乾燥させ、例えば１４００℃にて同時焼成を行い、電解質層１１２と燃料極１１６との積層体を得る。
【００５２】
次に、ＧＤＣ粉末に、アクリルバインダーとイソプロピルアルコールとからなる溶媒を添加し、混合し、中間層形成用のスラリーを調製する。調整したスラリーを、電解質層１１２と燃料極１１６との積層体における電解質層１１２側の表面にスクリーン印刷法にて印刷する。スラリーが印刷された積層体に、例えば１１８０℃にて焼成を行うことにより、中間層１８０を形成する。
【００５３】
次に、ＬＳＣＦ（例えばＬａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３）の粉末とイソプロピルアルコールとからなる混合液を作成し、この混合液を、中間層１８０が形成された上記積層体における中間層１８０側の表面に塗布し、例えば１１００℃以上の温度にて焼成を行うことにより、空気極１１４を形成する。ここで、上述したように、ＳｒＺｒＯ３は、高温条件下において、空気極１１４に含まれるＳｒと電解質層１１２に含まれるＺｒとが反応することにより形成される。また、焼成温度が高いほど、電解質層１１２に含まれるＺｒが拡散し易いため、ＳｒＺｒＯ３の形成量が多い。そこで、混合液が塗布された上記積層体に焼成を行う際、例えば、電気炉内において、別途、熱源を第１の角部Ｃ１側に配置することにより、発電単位１０２の第１の角部Ｃ１側の温度が、第２の角部Ｃ２側の温度より高い状態で焼成を行う。これにより、第１の表面部分１１２ＡにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率を、第２の表面部分１１２ＢにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率より高くすることができる。なお、中間層１８０は、ＳｒＺｒＯ３の形成を抑制することはできるが、ＳｒＺｒＯ３の形成を完全に防止することはできない。以上の工程により、上述した構成の発電単位１０２が製造される。
【００５４】
Ａ−６．本実施形態の効果：
仮に、電解質層１１２の空気極１１４側の表面全体におけるＳｒＺｒＯ３の被覆率が均一である比較例の場合、燃料電池スタック１００を運転すると、単セル１１０の特定部分に発電が集中する、いわゆる発電集中が起こり易くなる。すなわち、電解質層１１２の第１の表面部分１１２Ａは、Ｚ方向視で、酸化剤ガス高濃度空間と燃料ガス高濃度空間との両方に重なっているので、電力密度が相対的に高くなる。特に電流密度の高い箇所では、発電を阻害する高抵抗の反応生成物が形成されにくい。一方、電解質層１１２の第２の表面部分１１２Ｂは、Ｚ方向視で、酸化剤ガス低濃度空間と燃料ガス低濃度空間との少なくとも一方に重なっているので、第１の表面部分１１２Ａに比べて、電力密度が相対的に低くなる。特に、電流密度の低い箇所では、発電を阻害する高抵抗の反応生成物が形成されやすい。このため、単セル１１０の第１のセル部分１１０Ａに発電集中が起こり、第１のセル部分１１０Ａに熱応力が集中し、単セル１１０にクラックが発生することがある。
【００５５】
これに対して、本実施形態では、電解質層１１２の第１の表面部分１１２ＡにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率は、第２の表面部分１１２ＢにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率より高い。換言すれば、相対的に発電集中が起こり易い第１のセル部分１１０Ａに対応する第１の表面部分１１２ＡにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率が、相対的に発電集中が起こり難い第２のセル部分１１０Ｂに対応する第２の表面部分１１２ＢにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率より高い。このため、第１のセル部分１１０Ａでは、第２のセル部分１１０Ｂに比べて、上述のイオン伝導性を抑制する効果が高い。すなわち、空気室１６６において、第１のセル部分１１０Ａに接触する酸化剤ガスＯＧの濃度は、第２のセル部分１１０Ｂに接触する酸化剤ガスＯＧの濃度に比べて高い。しかし、第１のセル部分１１０Ａでは、第２のセル部分１１０Ｂに比べて、該酸化剤ガスＯＧから生成された上記酸化物イオンが空気極１１４から電解質層１１２へ移動することが、ＳｒＺｒＯ３によって制限され易い（図６参照）。従って、本実施形態によれば、上述の比較例に比べて、第１のセル部分１１０Ａと第２のセル部分１１０Ｂとにおける発電量のバラツキが抑えられ、発電集中を抑制することができる。
【００５６】
なお、本実施形態でも、比較例と同様、燃料電池スタック１００の運転動作時のような高温条件下では、電解質層１１２の空気極１１４側の表面に、ＳｒＺｒＯ３がさらに形成される。そして、最終的に、ＳｒＺｒＯ３によって、酸化物イオンが空気極１１４側に移動できなくなり発電不良が生じる可能性がある。しかし、本実施形態では、発電集中が抑制されるので、比較例に比べて、第１のセル部分１１０Ａが第２のセル部分１１０Ｂより高温になることが抑えられ、第１のセル部分１１０Ａに集中的にＳｒＺｒＯ３が形成されることを抑制することができる。すなわち、本実施形態によれば、発電集中だけでなく、ＳｒＺｒＯ３による発電不良をも抑制することができる。
【００５７】
また、一般に、クロスフロー方式は、後述のカウンタフロー方式やコフロー方式等の他のガスフロー方式に比べて、空気室１６６や燃料室１７６におけるガスの濃度の差が大きく、発電集中が起こり易い。これに対して、本実施形態によれば、クロスフロー方式であっても、発電集中を効果的に抑制することができる。
【００５８】
Ｂ．第２の実施形態：
図８は、第２の実施形態における発電単位１０２Ａの断面構成を示す説明図である。第２の実施形態の構成の内、上述した第１の実施形態と同一の構成については、同一符号を付すことによって、その説明を省略する。
【００５９】
Ｂ−１．酸化剤ガス供給連通孔１３２Ａおよび燃料ガス供給連通孔１４２Ａの詳細な配置：
本実施形態におけるガスフロー方式は、Ｚ方向視で、酸化剤ガスＯＧの流れ方向と燃料ガスＦＧの流れ方向とが互いに対向する、いわゆるカウンタフロー方式である。具体的には、図８に示すように、酸化剤ガス供給連通孔１３２Ａは、空気極側フレーム１３０Ａの第１の辺ＳＤ１側部分に配置されており、酸化剤ガス排出連通孔１３３Ａは、空気極側フレーム１３０Ａの第１の辺ＳＤ１に対向する第３の辺ＳＤ３側部分に配置されている。このような構成により、空気室１６６の内、酸化剤ガス供給連通孔１３２Ａに相対的に近い区間領域Ｅ３，Ｅ６，Ｅ９，Ｅ２，Ｅ５，Ｅ８に位置する空間は、酸化剤ガス高濃度空間であり、酸化剤ガス供給連通孔１３２Ａから相対的に遠い区間領域Ｅ１，Ｅ４，Ｅ７に位置する空間は、酸化剤ガス低濃度空間である。
【００６０】
一方、燃料ガス供給連通孔１４２Ａは、燃料極側フレーム１４０Ａの第３の辺ＳＤ３側部分に配置されており、燃料ガス排出連通孔１４３Ａは、燃料極側フレーム１４０Ａの第１の辺ＳＤ１側部分に配置されている。このような構成により、燃料室１７６の内、燃料ガス供給連通孔１４２Ａに相対的に近い区間領域Ｅ１，Ｅ４，Ｅ７，Ｅ２，Ｅ５，Ｅ８に位置する空間は、燃料ガス高濃度空間であり、燃料ガス供給連通孔１４２Ａから相対的に遠い区間領域Ｅ３，Ｅ６，Ｅ９に位置する空間は、燃料ガス低濃度空間である。
【００６１】
Ｂ−２．ＳｒＺｒＯ３の被覆率：
本実施形態では、電解質層１１２の空気極１１４側の表面におけるＳｒＺｒＯ３の被覆率は、均一ではなく、ガスＯＧ，ＦＧの流れ方向（Ｘ方向）における中央部に近いほど高くなっている。具体的には、電解質層１１２の空気極１１４側の表面の内、区画領域Ｅ２，Ｅ５，Ｅ８に位置する第１の表面部分１１２ＣにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率は、区画領域Ｅ１，Ｅ４，Ｅ７，Ｅ３，Ｅ６，Ｅ９に位置する第２の表面部分１１２ＤにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率より高い。第１の表面部分１１２Ｃは、Ｚ方向視で、酸化剤ガス高濃度空間と燃料ガス高濃度空間との両方に重なっており、第２の表面部分１１２Ｄは、Ｚ方向視で、酸化剤ガス低濃度空間と燃料ガス低濃度空間との少なくとも一方に重なっている。以下、単セル１１０において、Ｚ方向視で、酸化剤ガス高濃度空間と燃料ガス高濃度空間との両方に重なる部分を、「第１のセル部分１１０Ｃ」といい、Ｚ方向視で、酸化剤ガス低濃度空間と燃料ガス低濃度空間との少なくとも一方に重なる部分を、「第２のセル部分１１０Ｄ」という。
【００６２】
Ｂ−３．発電単位１０２の製造方法：
上述したＳｒＺｒＯ３の被覆率の電解質層１１２を含む発電単位１０２Ａを製造するには、混合液が塗布された上記積層体に焼成を行う際、例えば、電気炉内において、別途、熱源を、ガスＯＧ，ＦＧの流れ方向（Ｘ方向）における中央部近傍に配置することにより、発電単位１０２の中央部の温度が、端側の温度より高い状態で焼成を行う。これにより、第１の表面部分１１２ＣにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率を、第２の表面部分１１２ＤにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率より高くすることができる。
【００６３】
Ｂ−４．本実施形態の効果：
本実施形態によれば、電解質層１１２の第１の表面部分１１２ＣにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率は、第２の表面部分１１２ＤにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率より高い。換言すれば、相対的に発電集中が起こり易い第１のセル部分１１０Ｃに対応する第１の表面部分１１２ＣにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率が、相対的に発電集中が起こり難い第２のセル部分１１０Ｄに対応する第２の表面部分１１２ＤにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率より高い。このため、第１のセル部分１１０Ｃでは、第２のセル部分１１０Ｄに比べて、上述のイオン伝導性を抑制する効果が高い。従って、本実施形態によれば、第１のセル部分１１０Ｃと第２のセル部分１１０Ｄとにおける発電量のバラツキが抑えられ、発電集中を抑制することができる。
【００６４】
Ｃ．第３の実施形態：
図９は、第３の実施形態における発電単位１０２Ｂの断面構成を示す説明図である。第３の実施形態の構成の内、上述した第１の実施形態と同一の構成については、同一符号を付すことによって、その説明を省略する。
【００６５】
Ｃ−１．酸化剤ガス供給連通孔１３２Ｂおよび燃料ガス供給連通孔１４２Ｂの詳細な配置：
本実施形態におけるガスフロー方式は、Ｚ方向視で、酸化剤ガスＯＧの流れ方向と燃料ガスＦＧの流れ方向とが同じである、いわゆるコフロー方式である。具体的には、図９に示すように、酸化剤ガス供給連通孔１３２Ｂは、空気極側フレーム１３０Ｂの第１の辺ＳＤ１側部分に配置されており、酸化剤ガス排出連通孔１３３Ｂは、空気極側フレーム１３０Ｂの第１の辺ＳＤ１に対向する第３の辺ＳＤ３側部分に配置されている。このような構成により、空気室１６６の内、酸化剤ガス供給連通孔１３２Ｂに相対的に近い区間領域Ｅ３，Ｅ６，Ｅ９，Ｅ２，Ｅ５，Ｅ８に位置する空間は、酸化剤ガス高濃度空間であり、酸化剤ガス供給連通孔１３２Ｂから相対的に遠い区間領域Ｅ１，Ｅ４，Ｅ７に位置する空間は、酸化剤ガス低濃度空間である。
【００６６】
一方、燃料ガス供給連通孔１４２Ｂは、燃料極側フレーム１４０Ｂの第１の辺ＳＤ１側部分に配置されており、燃料ガス排出連通孔１４３Ｂは、燃料極側フレーム１４０Ｂの第３の辺ＳＤ３側部分に配置されている。このような構成により、燃料室１７６の内、燃料ガス供給連通孔１４２Ｂに相対的に近い区間領域Ｅ３，Ｅ６，Ｅ９，Ｅ２，Ｅ５，Ｅ８に位置する空間は、燃料ガス高濃度空間であり、燃料ガス供給連通孔１４２Ａから相対的に遠い区間領域Ｅ１，Ｅ４，Ｅ７に位置する空間は、燃料ガス低濃度空間である。
【００６７】
Ｃ−２．ＳｒＺｒＯ３の被覆率：
本実施形態では、電解質層１１２の空気極１１４側の表面におけるＳｒＺｒＯ３の被覆率は、均一ではなく、第１の辺ＳＤ１に近いほど高くなっている。具体的には、電解質層１１２の空気極１１４側の表面の内、区画領域Ｅ３，Ｅ６，Ｅ９，Ｅ２，Ｅ５，Ｅ８に位置する第１の表面部分１１２ＥにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率は、区画領域Ｅ１，Ｅ４，Ｅ７に位置する第２の表面部分１１２ＦにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率より高い。第１の表面部分１１２Ｅは、Ｚ方向視で、酸化剤ガス高濃度空間と燃料ガス高濃度空間との両方に重なっており、第２の表面部分１１２Ｆは、Ｚ方向視で、酸化剤ガス低濃度空間と燃料ガス低濃度空間との少なくとも一方に重なっている。以下、単セル１１０において、Ｚ方向視で、酸化剤ガス高濃度空間と燃料ガス高濃度空間との両方に重なる部分を、「第１のセル部分１１０Ｅ」といい、Ｚ方向視で、酸化剤ガス低濃度空間と燃料ガス低濃度空間との少なくとも一方に重なる部分を、「第２のセル部分１１０Ｆ」という。
【００６８】
Ｃ−３．発電単位１０２の製造方法：
上述したＳｒＺｒＯ３の被覆率の電解質層１１２を含む発電単位１０２Ｂを製造するには、混合液が塗布された上記積層体に焼成を行う際、例えば、電気炉内において、別途、熱源を、ガスＯＧ，ＦＧの流れ方向（Ｘ方向）の上流側に配置することにより、発電単位１０２の上流側の温度が、下流側の温度より高い状態で焼成を行う。これにより、第１の表面部分１１２ＥにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率を、第２の表面部分１１２ＦにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率より高くすることができる。
【００６９】
Ｃ−４．本実施形態の効果：
本実施形態によれば、電解質層１１２の第１の表面部分１１２ＥにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率は、第２の表面部分１１２ＦにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率より高い。換言すれば、相対的に発電集中が起こり易い第１のセル部分１１０Ｅに対応する第１の表面部分１１２ＥにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率が、相対的に発電集中が起こり難い第２のセル部分１１０Ｆに対応する第２の表面部分１１２ＦにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率より高い。このため、第１のセル部分１１０Ｅでは、第２のセル部分１１０Ｆに比べて、上述のイオン伝導性を抑制する効果が高い。従って、本実施形態によれば、第１のセル部分１１０Ｅと第２のセル部分１１０Ｆとにおける発電量のバラツキが抑えられ、発電集中を抑制することができる。
【００７０】
Ｄ．変形例：
本明細書で開示される技術は、上述の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の形態に変形することができ、例えば次のような変形も可能である。
【００７１】
上記第１実施形態において、酸化剤ガス供給連通孔１３２は、空気極側フレーム１３０の第１の辺ＳＤ１の中心付近と第１の角部Ｃ１付近との間に配置され、空気極側フレーム１３０の第１の辺ＳＤ１の中心付近と第４の角部Ｃ４付近との間に配置されていないとしてもよい。要するに、酸化剤ガス供給連通孔１３２は、少なくとも、空気極側フレーム１３０の第１の辺ＳＤ１の中心より第１の角部Ｃ１側に配置されていることが好ましい。また、燃料ガス供給連通孔１４２は、燃料極側フレーム１４０の第２の辺ＳＤ２の中心付近と第１の角部Ｃ１付近との間に配置され、燃料極側フレーム１４０の第２の辺ＳＤ２の中心付近と第３の角部Ｃ３付近との間に配置されていないとしてもよい。要するに、燃料ガス供給連通孔１４２は、少なくとも、燃料極側フレーム１４０の第２の辺ＳＤ２の中心より第１の角部Ｃ１側に配置されていることが好ましい。
【００７２】
上記各実施形態において、第１の表面部分１１２ＡにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率を、第２の表面部分１１２ＢにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率より高くする方法は、次のようにしてよい。まず、空気極１１４の形成段階で、混合液が塗布された上記積層体に、全体的に均一な温度で焼成を行って発電単位１０２を生成する。この発電単位１０２では、電解質層１１２の空気極１１４側の表面におけるＳｒＺｒＯ３の被覆率は略均一である。そして、この発電単位１０２が組み込まれた燃料電池スタック１００について、酸化剤ガスＯＧと燃料ガスＦＧとを運転時とは逆方向に流して発電させる。例えば、第１実施形態の図６の構成であれば、酸化剤ガスＯＧを、酸化剤ガス排出マニホールド１６２を介して酸化剤ガス排出連通孔１３３から空気室１６６内に供給し、燃料ガスＦＧを、燃料ガス排出マニホールド１７２を介して燃料ガス排出連通孔１４３から燃料室１７６内に供給する。この場合、第２の角部Ｃ２側の発電量が多くなり、第１の角部Ｃ１側の発電量が少なくなる。そして、通電量が多いほど、空気極１１４に含まれるＳｒが空気極側集電体１３４側に移動し易くなるため、ＳｒＺｒＯ３の形成量が少ない。従って、第１の表面部分１１２ＡにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率を、第２の表面部分１１２ＢにおけるＳｒＺｒＯ３の被覆率より高くすることができる。
【００７３】
上記実施形態では、電気化学反応単セルとして、中間層１８０を備える単セル１１０を例示したが、これに限定されず、中間層１８０を備えないものでもよい。要するに、電気化学反応単セルは、電解質層の空気極側の表面の少なくとも一部が、ＺｒおよびＳｒを含む酸化物に覆われていればよい。なお、ＺｒおよびＳｒを含む酸化物は、ＳｒＺｒＯ３に限定されず、例えばＳｒ４Ｚｒ３Ｏ１０等の他の酸化物であってもよい。
【００７４】
本明細書において、「矩形状」には、必ずしも厳密な四角形だけを意味するものではなく、例えば矩形の基材の少なくとも１つの角部がＣ面取り加工やＲ面取り加工により面取りされたものも含まれる。
【００７５】
上記実施形態において、単セル１１０は、矩形状であったが、これに限定されず、単セル１１０は、例えば八角形状など、多角形状でもよい。ここで、「多角形状」には、必ずしも厳密な多角形だけを意味するものではなく、例えば多角形の基材の少なくとも１つの角部がＣ面取り加工やＲ面取り加工により面取りされたものも含まれる。ただし、特許請求の範囲における辺は、例えば、上述したように１００ｍｍから２５０ｍｍ程度の長さを有するものであり、Ｃ面取りされた角部等のように、長さが極めて短い部分は含まれない。
【００７６】
なお、本発明は、次の構成にも適用可能である。
「前記電気化学反応単セルは、前記第１の方向視で多角形状であり、
前記空気極側部材において前記電気化学反応単セルの第１の辺側に前記空気極側流入路が形成されており、
前記燃料極側部材において前記電気化学反応単セルを構成する複数の辺の内、前記第１の辺の隣に位置する第２の辺側に前記燃料極側流入路が形成されており、
前記電解質層において、前記第１の表面部分は、前記電気化学反応単セルの前記第１の辺の延長線と前記第２の辺の延長線とが交差する第１の交差点側に位置し、前記第２の表面部分は、前記第１の辺と対向する側の第３の辺の延長線と、前記第２の辺と対向する側の第４の辺の延長線とが交差する第２の交差点側に位置する、電気化学反応単位。」
【００７７】
本明細書において、例えば「前記第１の辺と対向する側の第３の辺」には、第１の辺と平行な第３の辺だけを意味するものではなく、第１の辺に対して傾斜しているが概ね第１の辺と対向する第３の辺も含まれる。その他の「・・・辺と対向する側の・・・」も同様である。図１０は、単位セル１１０ＸのＸＹ断面構成の外形を模式的に示す説明図である。単セル１１０Ｘは五角形状である。この場合、辺ＳＤ１１を第１の辺とすると、単セル１１０Ｘを構成する５つの辺（ＳＤ１１〜ＳＤ１５）の内、第１の辺の隣に位置する第２の辺は、辺ＳＤ１２または辺ＳＤ１５である。また、第１の辺と対向する側の第３の辺は、辺ＳＤ１３または辺ＳＤ１４である。また、辺ＳＤ１２を第２の辺とすると、第２の辺と対向する側の第４の辺は、辺ＳＤ１４または辺ＳＤ１５であって、かつ、第３の辺とは異なる。
【００７８】
本明細書において、「第１の仮想直線と第２の仮想直線とが略直交する」は、第１の仮想直線と第２の仮想直線とのなす角度が９０度であることだけに限定されず、第１の仮想直線と第２の仮想直線とのなす角度が、９０度±２０度である場合も含まれる。
【００７９】
また、上記実施形態において、燃料電池スタック１００に含まれる発電単位１０２の個数は、あくまで一例であり、発電単位１０２の個数は燃料電池スタック１００に要求される出力電圧等に応じて適宜決められる。
【００８０】
また、上記実施形態では、ボルト２２の両側にナット２４が嵌められているとしているが、ボルト２２が頭部を有し、ナット２４はボルト２２の頭部の反対側にのみ嵌められているとしてもよい。
【００８１】
また、上記実施形態では、エンドプレート１０４，１０６が出力端子として機能するとしているが、エンドプレート１０４，１０６の代わりに、エンドプレート１０４，１０６のそれぞれと接続された別部材（例えば、エンドプレート１０４，１０６のそれぞれと発電単位１０２との間に配置された導電板）が出力端子として機能するとしてもよい。
【００８２】
また、上記実施形態では、各ボルト２２の軸部の外周面と各連通孔１０８の内周面との間の空間を各マニホールドとして利用しているが、これに代えて、各ボルト２２の軸部に軸方向の孔を形成し、その孔を各マニホールドとして利用してもよい。また、各マニホールドを各ボルト２２が挿入される各連通孔１０８とは別に設けてもよい。
【００８３】
また、上記実施形態では、２つの発電単位１０２が隣接して配置されている場合には、１つのインターコネクタ１５０が隣接する２つの発電単位１０２に共有されるとしているが、このような場合でも、２つの発電単位１０２がそれぞれのインターコネクタ１５０を備えてもよい。また、上記実施形態では、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２の上側のインターコネクタ１５０や、最も下に位置する発電単位１０２の下側のインターコネクタ１５０は省略されているが、これらのインターコネクタ１５０を省略せずに設けてもよい。
【００８４】
また、上記実施形態において、燃料極側集電体１４４は、空気極側集電体１３４と同様の構成であってもよく、燃料極側集電体１４４と隣接するインターコネクタ１５０とが一体部材であってもよい。また、空気極側フレーム１３０ではなく燃料極側フレーム１４０が絶縁体であってもよい。また、空気極側フレーム１３０や燃料極側フレーム１４０は、多層構成であってもよい。
【００８５】
また、上記実施形態における各部材を形成する材料は、あくまで例示であり、各部材が他の材料により形成されてもよい。
【００８６】
また、上記実施形態において、都市ガスを改質して水素リッチな燃料ガスＦＧを得るとしているが、ＬＰガスや灯油、メタノール、ガソリン等の他の原料から燃料ガスＦＧを得るとしてもよいし、燃料ガスＦＧとして純水素を利用してもよい。
【００８７】
本明細書において、部材（または部材のある部分、以下同様）Ａを挟んで部材Ｂと部材Ｃとが互いに対向するとは、部材Ａと部材Ｂまたは部材Ｃとが隣接する形態に限定されず、部材Ａと部材Ｂまたは部材Ｃとの間に他の構成要素が介在する形態を含む。例えば、電解質層１１２と空気極１１４との間に他の層が設けられた構成であっても、空気極１１４と燃料極１１６とは電解質層１１２を挟んで互いに対向すると言える。
【００８８】
また、上記実施形態（または変形例、以下同様）では、燃料電池スタック１００に含まれるすべての発電単位１０２について、第１の表面部分におけるＳｒＺｒＯ３の被覆率を、第２の表面部分におけるＳｒＺｒＯ３の被覆率より高いという構成であるとしているが、燃料電池スタック１００に含まれる少なくとも１つの発電単位１０２について、そのような構成となっていれば、当該少なくとも１つの発電単位１０２について発電集中を抑制できるという効果を奏する。
【００８９】
また、上記実施形態では、燃料ガスに含まれる水素と酸化剤ガスに含まれる酸素との電気化学反応を利用して発電を行うＳＯＦＣを対象としているが、本発明は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形の電解セル（ＳＯＥＣ）の最小単位である電解セル単位や、複数の電解セル単位を備える電解セルスタックにも同様に適用可能である。なお、電解セルスタックの構成は、例えば特開２０１４−２０７１２０号に記載されているように公知であるためここでは詳述しないが、概略的には上述した実施形態における燃料電池スタック１００と同様の構成である。すなわち、上述した実施形態における燃料電池スタック１００を電解セルスタックと読み替え、発電単位１０２を電解セル単位と読み替えればよい。ただし、電解セルスタックの運転の際には、空気極１１４がプラス（陽極）で燃料極１１６がマイナス（陰極）となるように両電極間に電圧が印加されると共に、連通孔１０８を介して原料ガスとしての水蒸気が供給される。これにより、各電解セル単位において水の電気分解反応が起こり、燃料室１７６で水素ガスが発生し、連通孔１０８を介して電解セルスタックの外部に水素が取り出される。このような構成の電解セル単位および電解セルスタックにおいても、上記実施形態と同様に、第１の表面部分におけるＳｒＺｒＯ３の被覆率を、第２の表面部分におけるＳｒＺｒＯ３の被覆率より高いという構成を採用すれば、発電集中を抑制できるという効果を奏する。
【００９０】
上記第１から第３の実施形態に限定されず、例えば円筒型など、各形態の発電単位において、空気極と燃料極とが対向する第１の方向視で酸化剤ガス高濃度空間と燃料ガス高濃度空間との両方に重なる第１の表面部分におけるＳｒＺｒＯ３の被覆率を、酸化剤ガス低濃度空間と燃料ガス低濃度空間との少なくとも一方に重なる第２の表面部分におけるＳｒＺｒＯ３の被覆率より高いとすることにより、発電集中を抑制することができる。
【符号の説明】
【００９１】
２２：ボルト  ２４：ナット  ２６：絶縁シート  ２７：ガス通路部材  ２８：本体部  ２９：分岐部  １００：燃料電池スタック  １０２，１０２Ａ，１０２Ｂ：発電単位  １０４，１０６：エンドプレート  １０８：連通孔  １０９：ボルト孔  １１０，１１０Ｘ：単セル  １１０Ａ，１１０Ｃ，１１０Ｅ：第１のセル部分  １１０Ｂ，１１０Ｄ，１１０Ｆ：第２のセル部分  １１２：電解質層  １１２Ａ，１１２Ｃ，１１２Ｅ：第１の表面部分  １１２Ｂ，１１２Ｄ，１１２Ｆ：第２の表面部分  １１４：空気極  １１６：燃料極  １２０：セパレータ  １２１：孔  １３０，１３０Ａ，１３０Ｂ：空気極側フレーム  １３１：孔  １３２，１３２Ａ，１３２Ｂ：酸化剤ガス供給連通孔  １３３，１３３Ａ，１３３Ｂ：酸化剤ガス排出連通孔  １３４：空気極側集電体  １３５：集電体要素  １４０，１４０Ａ，１４０Ｂ：燃料極側フレーム  １４１：孔  １４２，１４２Ａ，１４２Ｂ：燃料ガス供給連通孔  １４３，１４３Ａ，１４３Ｂ：燃料ガス排出連通孔  １４４：燃料極側集電体  １４５：電極対向部  １４６：インターコネクタ対向部  １４７：連接部  １５０：インターコネクタ  １６１：酸化剤ガス導入マニホールド  １６２：酸化剤ガス排出マニホールド  １６６：空気室  １７１：燃料ガス導入マニホールド  １７２：燃料ガス排出マニホールド  １７６：燃料室  １８０：中間層  Ｃ１：第１の角部  Ｃ２：第２の角部  Ｃ３：第３の角部  Ｃ４：第４の角部  Ｄ：界面  Ｅ１〜Ｅ９：区画領域  ＦＧ：燃料ガス  ＦＯＧ：燃料オフガス  Ｌ：近似直線  ＯＧ：酸化剤ガス  ＯＯＧ：酸化剤オフガス  ＳＤ１：第１の辺  ＳＤ２：第２の辺  ＳＤ３：第３の辺  ＳＤ４：第４の辺
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
0006675234.tif 000008
【図８】
0006675234.tif 000009
【図９】
0006675234.tif 000010
【図１０】
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