(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
強化繊維束にマトリックス樹脂組成物が含浸しているプリプレグテープが複数並んで配置されている単位層が、複数積層しているプリプレグシートであって、
少なくともいずれか一枚の前記単位層が、隣り合う前記プリプレグテープの間に間隙を有し、
前記間隙の幅は、隣り合う前記プリプレグテープのどちらか幅が狭い方の幅の１０％以下、０．１％以上の長さであり、
前記マトリックス樹脂組成物を２．０℃／分で昇温した昇温粘度測定において、前記マトリックス樹脂組成物の最低粘度は、０．３〜２０Ｐａ・ｓである、プリプレグシート。
【請求項２】
前記最低粘度を示す温度範囲が１００〜１２０℃である、請求項１に記載のプリプレグシート。
【請求項３】
少なくとも一枚の前記単位層が、直上又は直下の単位層に含まれる前記プリプレグテープの少なくとも一本の配向方向と交差する方向に配向されている前記プリプレグテープを含む、請求項１または２に記載のプリプレグシート。
【請求項４】
それぞれの前記単位層の前記プリプレグテープは、側端部に、直上又は直下の単位層の前記プリプレグテープと重なっていない領域を有している、請求項１から３の何れか１項に記載のプリプレグシート。
【請求項５】
前記単位層中の前記プリプレグテープが平行に並んでいる、請求項１から４の何れか１項に記載のプリプレグシート。
【請求項６】
表皮材と、その上に配置されている単位層とを含み、
前記単位層は、複数のプリプレグテープが間隙を有して並んで配置されており、
前記プリプレグテープは、強化繊維束とマトリックス樹脂組成物とを含み、
前記間隙の幅は、隣り合う前記プリプレグテープのどちらか幅が狭い方の幅の１０％以下、０．１％以上の長さであり、
前記マトリックス樹脂組成物を２．０℃／分で昇温した昇温粘度測定において、前記マトリックス樹脂組成物の最低粘度は、０．３〜２０Ｐａ・ｓである、表皮材付き単位層。
【請求項７】
前記最低粘度を示す温度範囲が１００〜１２０℃である、請求項６に記載の表皮材付き単位層。
【請求項８】
強化繊維束にマトリックス樹脂組成物が含浸しているプリプレグテープを複数並べて配置して単位層を形成する単位層形成工程を繰り返すことにより、前記プリプレグテープの単位層が複数積層しているプリプレグシートを製造する方法であって、
前記マトリックス樹脂組成物を２．０℃／分で昇温した昇温粘度測定において、前記マトリックス樹脂組成物の最低粘度は、０．３〜２０Ｐａ・ｓであり、
前記単位層形成工程では、隣り合う前記プリプレグテープの間に間隙を有するように前記プリプレグテープを配置し、
前記間隙の幅が、隣り合う前記プリプレグテープのどちらか幅が狭い方の幅の１０％以下、０．１％以上の長さとなるように配置し、
複数回の前記単位層形成工程の内、少なくとも一回は、前記プリプレグテープを、他の単位層の前記プリプレグテープの配向方向と交差する方向に配向させる、プリプレグシートの製造方法。
【請求項９】
強化繊維束にマトリックス樹脂組成物が含浸しているプリプレグテープを複数並べて配置して単位層を形成する単位層形成工程を繰り返すことにより、前記プリプレグテープの単位層が複数積層しているプリプレグシートを製造する方法であって、
前記単位層形成工程では、隣り合う前記プリプレグテープの間に間隙を有するように前記プリプレグテープを配置し、
前記間隙の幅は、隣り合う前記プリプレグテープのどちらか幅が狭い方の幅の１０％以下、０．１％以上の長さであり、
複数回の前記単位層形成工程の内、少なくとも一回は、前記プリプレグテープを、他の単位層の前記プリプレグテープの配向方向と交差する方向に配向させる、プリプレグシートの製造方法であって、
前記マトリックス樹脂組成物を２．０℃／分で昇温した昇温粘度測定において、前記マトリックス樹脂組成物の最低粘度は、０．３〜２０Ｐａ・ｓである、プリプレグシートの製造方法。
【請求項１０】
前記最低粘度を示す温度範囲が１００〜１２０℃である、請求項９に記載のプリプレグシートの製造方法。
【請求項１１】
請求項１から５の何れか１項に記載のプリプレグシートを複数枚重ねたものを成形して、繊維強化複合材料の成形品を製造する繊維強化複合材料成形品の製造方法であって、
１枚の前記プリプレグシート又は前記プリプレグシートを２枚以上重ねたものを、当該プリプレグシートの形状よりも前記成形品の形状に近い形状に賦形することにより、プリフォームを作製する賦形工程と、
前記プリフォームを前記マトリックス樹脂組成物の硬化温度以上に調温せしめた成形型内で加熱加圧して硬化する成形工程と、を含む、繊維強化複合材料成形品の製造方法。
【請求項１２】
前記賦形工程では、前記プリプレグシートを２枚〜４枚重ねて賦形する、請求項１１に記載の繊維強化複合材料成形品の製造方法。
【請求項１３】
前記成形工程では、複数個の前記プリフォームを重ねて成形型内で加熱加圧して硬化する、請求項１１又は１２に記載の繊維強化複合材料成形品の製造方法。
【請求項１４】
前記成形工程では、成形時の金型の面圧が１〜１５ＭＰａである、請求項１１から１３の何れか１項に記載の繊維強化複合材料成形品の製造方法。
【請求項１５】
前記賦形工程では、２枚以上の前記プリプレグシートを重ね合わせる場合に、第１のプリプレグシートの前記プリプレグテープの配向方向がいずれも、その直下の第２のプリプレグシートの前記プリプレグテープの配向方向のいずれとも重ならないように、前記第１のプリプレグシート及び前記第２のプリプレグシートを重ね合わせて賦形する、請求項１１から１４の何れか１項に記載の繊維強化複合材料成形品の製造方法。
【請求項１６】
前記賦形工程の前に、前記プリプレグシートの圧密化工程を含む、請求項１１から１５の何れか１項に記載の繊維強化複合材料成形品の製造方法。
【請求項１７】
繊維強化複合材料の成形品を製造する繊維強化複合材料成形品の製造方法であって、
請求項６または７に記載の表皮材付き単位層から前記表皮材を剥離して前記単位層を取り出す工程と、
１枚の前記単位層又は前記単位層を２枚以上重ねたものを、前記単位層の形状よりも前記成形品の形状に近い形状に賦形することにより、プリフォームを作製する賦形工程と、
前記プリフォームを前記マトリックス樹脂組成物の硬化温度以上に調温せしめた成形型内で加熱加圧して硬化する成形工程と、を含む、繊維強化複合材料成形品の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、プリプレグシート、その製造方法、表皮材付き単位層、繊維強化複合材料成形品の製造方法、及び繊維強化複合材料成形品に関する。
【背景技術】
【０００２】
繊維強化複合材料成形品の製造には、強化繊維を一方向に引き揃えたシート状物や織物や不織布等に、熱硬化性マトリックス樹脂を含浸させた中間基材である、シート状プリプレグを用いることが多い。【０００３】
特許文献１には、複数の強化繊維を引き揃えたシート状繊維束を、横方向に隣接する側端部同士を重ね合わせて配列して強化繊維シートとし、これに樹脂組成物を含浸させてプリプレグを製造する方法が開示されている。【０００４】
一方、シート状プリプレグ以外にも、数千〜数万本のフィラメントが一方向に配列した強化繊維束に熱硬化性マトリックス樹脂を含浸させた、トウプリプレグ、ヤーンプリプレグ、あるいはストランドプリプレグと呼ばれる細幅の中間基材（以下、トウプリプレグということがある）が、繊維強化複合材料成形品の製造に利用されている。【０００５】
特許文献２には、強化材料を平坦に敷設することでシート状プリプレグと見立て、これをインフュージョン成形やスタンピング成形に利用する、繊維強化複合材料成形品の製造方法が提案されている。【０００６】
特許文献３には、連続強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸させた繊維強化熱可塑性のプリプレグテープを用いて繊維強化熱可塑性複合材料を成形する方法が開示されている。この方法では、上記プリプレグテープを各層毎に一定の方向に並べて、各層毎に強化繊維の方向を異ならせて積層する。そして、得られる多軸積層シートにスティッチングを施して一体化し、一体化した多軸積層シートを裁断又は積層して金型に設置し、所定形状に成形する。【０００７】
特許文献４には、金属製の成形型に形成された格子状の溝にテーププリプレグを配置して加圧下で加熱することにより成形する先進グリッド構造体の製造方法が開示されている。格子状の溝は、三方向に延出する溝で構成されている。三方向に延出する溝は、交差部では太く、それ以外の部分で細く形成されている。テーププリプレグは、交差部では幅方向に折り曲げられることなく溝内に配置され、その以外の部分では幅方向に折り曲げられて配置される。また、テーププリプレグは、交差部において、交差する二本のテーププリプレグの三組が一点で接するように配置される。【０００８】
特許文献５には、２．０〜３０００ｍｍの幅を有し、長さに沿った最大幅と最小幅の間の差が０．２０ｍｍ未満に制御されているテープ状プリプレグを、互いに平行になるように所定の幅未満の間隔を有してレイダウンして使用することが記載されている。レイダウンされたテーププリプレグ間の間隙は、１．００ｍｍ未満である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】日本国公開特許公報「特開２０１２−２０１７１６号公報（２０１２年１０月２２日公開）」
【特許文献２】日本国公表特許公報「特表２００４−５０４９６２号公報（２００４年  ２月１９日公表）」
【特許文献３】日本国公開特許公報「特開２００７−００１０８９号公報（２００７年  １月１１日公開）」
【特許文献４】日本国公開特許公報「特開２０１３−１０７３８５号公報（２０１３年  ６月  ６日公開）」
【特許文献５】国際公開第２０１２／０２０１０９号（２０１２年２月１６日国際公開）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
しかしながら、テープ状プリプレグを複数整列して、立体形状の成形品をプレス成形で製造する場合、成形品の立体形状に合わせてテープが移動する際に、隣接するテープや、重なっているテープに移動が阻害されるため、得られる成形品にシワや繊維の蛇行が発生しやすくなる。その結果、成形品の強度が損なわれたり、所望する立体形状の成形品を得ることが困難となったりすることがある。【００１１】
本発明は、前記の問題に鑑みてなされた発明であり、その目的は、成形時にシワ及び強化繊維の蛇行の発生を抑制することができ、且つ成形性に優れたプリプレグシートを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
前記の課題を解決するため、本発明の一態様は、強化繊維束にマトリックス樹脂組成物が含浸しているプリプレグテープが複数並んで配置されている単位層が、複数積層しているプリプレグシートであって、少なくともいずれか一枚の前記単位層が、隣り合う前記プリプレグテープの間に間隙を有し、前記間隙の幅は、隣り合う前記プリプレグテープのどちらか幅が狭い方の幅の１０％以下の長さである、プリプレグシートである。【００１３】
また、前記の課題を解決するため、本発明の一態様は、表皮材と、その上に配置されている単位層とを含み、前記単位層は、複数のプリプレグテープが間隙を有して並んで配置されており、前記プリプレグテープは、強化繊維束とそれにマトリックス樹脂組成物とを含み、前記間隙の幅は、隣り合う前記プリプレグテープのどちらか幅が狭い方の幅の１０％以下の長さである、表皮材付き単位層である。
【発明の効果】
【００１４】
本発明の一態様に係る発明によれば、成形時にシワ及び強化繊維の蛇行の発生を抑制することができ、且つ成形性に優れたプリプレグシートを提供することができる。また、本発明の一態様に係るプリプレグシートを成形することによって、外観が優れた繊維強化複合材料成形品を提供することができるという効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】本発明の実施形態１に係るプリプレグシートの概略の構成を示す上面図である。
【図２】プリプレグテープの変形における間隙の効果を説明する図である。
【図３】本発明の実施形態２に係るプリプレグシートの概略の構成を示す上面図である。
【図４】本発明の実施形態３に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法における圧密化工程を説明する図である。
【図５】本発明の実施形態３に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法における賦形工程を説明する図である。
【図６】本発明の実施形態３に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法における裁断工程を説明する図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
〔１．プリプレグシート〕
本発明の一態様に係る発明は、強化繊維束にマトリックス樹脂組成物が含浸しているプリプレグテープが複数並んで配置されている単位層が、複数積層しているプリプレグシートに関する。複数積層している単位層のうちの少なくともいずれか一枚の単位層は、隣り合う前記プリプレグテープの間に間隙を有し、前記間隙の幅は、隣り合う前記プリプレグテープのどちらか幅が狭い方の幅の１０％以下の長さである。複数の前記単位層は、直上又は直下の単位層の前記プリプレグテープの配向方向と交差する方向に配向されている前記プリプレグテープを含んでいてもよい。これにより、成形時にシワ及び強化繊維の蛇行の発生を抑制することができ、且つ成形性に優れたプリプレグシートとなり得る。また、このようなプリプレグシートを使用することによって、外観に優れた繊維強化複合材料成形品を製造することができる。
【００１７】
（プリプレグシートの構成）
以下に、図面を参照しながら本発明の第一の実施形態に係るプリプレグシート１の構成について具体的に説明する。図１は、プリプレグシート１の概略の構成を示す上面図である。プリプレグシート１は、プリプレグテープ１００が複数並んで配置されている単位層１０ａと単位層１０ｂとが積層している構成である。「プリプレグテープ」の詳細は後述する。
【００１８】
単位層１０ａ及び単位層１０ｂは、隣り合うプリプレグテープ１００の間に、所定の幅の間隙を有しており、この間隙の幅は、隣り合うプリプレグテープ１００のどちらか狭い方の幅の１０％以下の長さとなっている。具体的には、単位層１０ａにおいて隣り合うプリプレグテープ１００ａと１００ｂとの間の間隙ｇ１の幅は、プリプレグテープ１００ａと１００ｂとのどちらか狭い方の幅の１０％以下の長さとなっている。単位層１０ａ及び単位層１０ｂにおける他の間隙（ｇ２〜ｇ６）の幅についてもこれと同じく、隣り合うプリプレグテープ１００のどちらか狭い方の幅の１０％以下の長さとなっている。
【００１９】
プリプレグシート１は、隣り合うプリプレグテープ１００の間に間隙ｇ１〜ｇ６を有している。間隙ｇ１〜ｇ６があることで、同一単位層内のプリプレグテープ１００同士が拘束されないため、プリプレグシートが剛直にならず、ドレープ性が良好になる。また、プリプレグテープ１００の移動が容易になり、賦形中、もしくは成形中に、各プリプレグテープ１００が賦形型、もしくは成形型の形状に追従して移動することを可能にする。このため、プリプレグシート１は、型材形状への追従性（賦形性・成形性）が良好である。また、間隙ｇ１〜ｇ６は、プリプレグシート１の成形中に局所的に生じる樹脂流動の流路を担うことができるので、樹脂は金型とシート表面との界面ではなく流路を通ることもできる。これにより、金型とシート表面との界面を樹脂が流動することに伴って強化繊維が流動して蛇行することを抑制することができる。従って、プリプレグシート１は、成形時にシワ及び強化繊維の蛇行が発生し難い。
【００２０】
また、プリプレグシート１は、間隙ｇ１〜ｇ６の幅が、隣り合うプリプレグテープ１００のどちらか幅が狭い方の幅の１０％以下の長さである。かかる構成とすることにより、後述する理由によって、プリプレグシート１は、シートの形状保持性及びドレープ性の両方が良好である。その結果、プリプレグシート１は、取扱い性に優れる。さらに、間隙ｇ１〜ｇ６の幅が前記範囲内であれば、プリプレグシート１を成形した成形品においては、繊維が流動して間隙が消失する。その結果、成形品の機械物性が良好になる。
【００２１】
図中の矢印が示す方向を０°とした場合に、単位層１０ａのプリプレグテープ１００ａ〜１００ｃは、０°の方向（図中の矢印が示す方向）に配向するように配置されている。単位層１０ｂのプリプレグテープ１００ｄ〜１００ｈは、９０°の方向に配向するように配置されている。単位層１０ｂのプリプレグテープ１００ｄ〜１００ｈは、それぞれが、単位層１０ａのプリプレグテープ１００ａ〜１００ｃの配向方向に対して９０°の角度で交差する方向に配向するように配置されている。かかる構成とすることにより、プリプレグシート１を自立させることが可能となる。その結果、プリプレグシート１は、取扱い性に優れる。尚、本明細書において前記「配向方向」は、プリプレグテープの長手方向をいう。
【００２２】
単位層１０ａ、１０ｂは、それぞれが間隙を有しているので、各単位層のプリプレグテープ１００は、他の単位層のプリプレグテープ１００と重なっている領域と、他の単位層のプリプレグテープ１００と重なっていない領域とを有している。具体的には、単位層１０ａのプリプレグテープ１００において、単位層１０ｂの間隙と重なっている領域は、単位層１０ｂのプリプレグテープ１００と重なっていない領域となる。この領域において、単位層１０ａのプリプレグテープ１００は、単位層１０ｂのプリプレグテープ１００によって拘束されていない。一方、単位層１０ａのプリプレグテープ１００において、単位層１０ｂのプリプレグテープ１００と重なっている領域では、単位層１０ａのプリプレグテープ１００は、単位層１０ｂのプリプレグテープ１００によって拘束されている。本明細書では、各単位層のプリプレグテープ１００における他の単位層のプリプレグテープ１００と重なっていない領域を「非拘束領域」と称し、各単位層のプリプレグテープ１００における他の単位層のプリプレグテープ１００と重なっている領域を「拘束領域」と称する。
【００２３】
このように、間隙ｇ１〜ｇ６は、直上又は直下の他の単位層のプリプレグテープ１００において非拘束領域を生じさせる。このため、間隙ｇ１〜ｇ６は、同一単位層内のプリプレグテープ１００同士の動きを分断することによって引きずりによるシワの発生を抑制するだけではなく、プリプレグテープ１００の変形にも寄与する。
【００２４】
図２は、プリプレグテープ１００の変形における間隙の効果を説明する図である。図２に示すように、例えば、単位層１０ａのプリプレグテープ１００ｂ、１００ｃが矢印ａ方向及び矢印ａ方向に直交する方向に引っ張られると、プリプレグテープ１００ｄ〜１００ｈの非拘束領域が変形し、プリプレグシート１が変形する。この場合、プリプレグシート１の変形と同時に、プリプレグテープ１００も変形する。具体的には、プリプレグシート１の変形に寄与した非拘束領域は、張力により矢印ｃ、ｃ’方向に幅収縮する。一方、プリプレグテープ１００ｂ、１００ｃの拘束領域には、矢印ｂ、ｂ’方向（幅方向）の張力がかかり拡幅する。かかるプリプレグテープ１００の変形の結果、単位層１０ｂにおいては、プリプレグシート１の変形に寄与した非拘束領域と隣り合う間隙の幅が拡張し、単位層１０ａにおいては、プリプレグテープ１００ｂ及び１００ｃと隣り合う間隙の幅が縮小する。
【００２５】
プリプレグシート１では、単位層１０ａ、１０ｂは、プリプレグテープ１００の配向方向が互いに異なるので、プリプレグテープ１００の側端部に非拘束領域を有している。これにより、プリプレグテープ１００の変形の自由度がより高くなる。
【００２６】
拘束領域は、プリプレグシートの形状保持及び上記役割を担うが、プリプレグシートの加熱加圧時には、プリプレグテープ同士を拘束するマトリックス樹脂組成物の粘度が低下することで、プリプレグテープを完全に拘束することがない。そのため、加熱加圧時には、プリプレグテープが移動することも可能になり、得られる成形品においては、図２に見られるような繊維の蛇行が解消される。
【００２７】
プリプレグシートを構成する複数積層している単位層のうちの一部は、本実施形態の効果が得られる範囲において、上記間隙を有していなくてもよい。
【００２８】
たとえば、上記間隙を有する単位層と間隙を有さない単位層とを含むプリプレグシートにおける、間隙を有する単位層の割合は、本実施形態の効果が得られる範囲において適宜に決めてよい。このような観点から、上記割合は、０．１％以上であることが好ましく、０．２％以上がより好ましく、０．５％以上であることが更に好ましい。たとえば、単位層を５枚重ねたプリプレグシートであれば、当該プリプレグシートにおける上記間隙を有する単位層の数は、２〜５枚であってよい。
【００２９】
なお、上記プリプレグシートでの積層方向における上記間隙を有する単位層の位置は、本実施形態の効果が得られる範囲において適宜に決めてよく、間隙を有する単位層と間隙を有さない単位層は、積層方向において、交互に配置されていてもよいし、偏って配置されていてもよい。
【００３０】
（単位層の積層数及びプリプレグシートの厚さ）
本発明の一態様に係るプリプレグシートは、単位層が複数積層していればよく、単位層の積層数は限定されない。プリプレグシートが有している単位層の積層数は、プリプレグシートまたは得られる成形品に要求される厚さに応じて適宜設定することができる。
【００３１】
本発明の一態様に係るプリプレグシートは、シートの厚さは、特に制限されるものではないが、０．０３ｍｍ〜６ｍｍの範囲であることが好ましい。シートの厚さが０．０３ｍｍ以上であれば、プリフォームの形状保持性が良好となる。シートの厚さの下限値は、より好ましくは、０．２ｍｍ以上であり、さらに好ましくは０．４ｍｍ以上である。また、シートの厚さが６ｍｍ以下であれば、プリフォームの賦形性が良好となり、得られる成形品におけるシワの発生を低減させることができる。シートの厚さの上限値は、より好ましくは、５ｍｍ以下であり、さらに好ましくは４ｍｍ以下である。
【００３２】
（プリプレグテープの配向方向）
本発明の一態様に係るプリプレグシートは、同一単位層における複数のプリプレグテープ間に所定の幅の間隙が形成されるように配置されていればよい。従って、同一単位層における複数のプリプレグテープの配向方向は、同一であってもよく、異なっていてもよい。同一単位層におけるプリプレグテープの配向方向は、実質的に同じであり、且つ略平行であることが好ましい。かかる構成とすることにより、プリプレグシートの生産性と物性とを両立させることができる。プリプレグテープの配向方向は、強化繊維の配向方向と実質的に同じであることが好ましい。
【００３３】
（プリプレグテープの幅）
本発明の一態様に係るプリプレグシートにおいて、プリプレグテープの幅は特に限定されないが、３ｍｍ〜５５ｍｍの範囲であることが好ましい。プリプレグテープの幅が３ｍｍ以上であれば、効率よく単位層を形成することができる。プリプレグテープの幅の下限値は、より好ましくは５ｍｍ以上であり、さらに好ましくは６ｍｍ以上である。また、プリプレグテープの幅が５５ｍｍ以下であれば、プリプレグテープを敷設する平面形状に関わらず、プリプレグテープの歩留まりが良好である。プリプレグテープの幅の上限値は、より好ましくは４０ｍｍ以下であり、さらに好ましくは３０ｍｍ以下である。
【００３４】
また、本発明の一態様に係るプリプレグシートは、同一単位層におけるプリプレグテープの幅が異なっていてもよく、同一であってもよい。また、異なる単位層間でプリプレグテープの幅は異なっていてもよく、同一であってもよい。
【００３５】
なお、プリプレグテープの幅は、各プリプレグテープの幅方向の寸法を代表する値であればよい。たとえば、プリプレグテープの幅は、プリプレグテープの長手方向における両端を含む任意の３点における幅方向の寸法の平均値であってもよいし、あるいは、各プリプレグテープにおける当該幅方向の寸法の最大値と最小値との平均値であってもよい。
【００３６】
プリプレグテープの幅は、前述した隙間を確保可能な範囲において、多少のばらつきを含んでいてもよい。たとえば、後述するトウプリプレグは、その製法に起因する幅のばらつきを含むことがある。当該ばらつきは、大きすぎると前述した間隙を確保できないことがあり、小さいほど精度の観点で好ましいものの、プリプレグテープの製造コストが高くなることがある。
【００３７】
プリプレグの幅のばらつきは、プリプレグテープ幅の大きさによるが、例えば１２．７ｍｍ幅であれば、±０．７ｍｍ以下であることが好ましく、±０．４ｍｍ以下であることがさらに好ましい。ただし、プリプレグテープの幅のばらつきは、プリプレグテープの幅の大きさにもよるため、上記例に限定されることはない。また、まれに炭素繊維束に撚りが含まれることがあり、撚り部分では局所的にプリプレグテープ幅が小さくなることがあるが、この幅変動は前記ばらつきからは除外する。
【００３８】
（間隙の幅）
本発明の一態様に係るプリプレグシートにおいて、間隙の幅は、隣り合うプリプレグテープのどちらか幅が狭い方の幅の１０％以下の長さである限りは特に限定されず、同一単位層における間隙の幅が異なっていてもよく、同一であってもよい。
【００３９】
間隙の幅の下限値は、隣り合うプリプレグテープ１００のどちらか幅が狭い方の幅の０．１％以上であることが好ましく、０．５％以上であることがより好ましく、１％以上であることがさらに好ましい。間隙の幅の下限値が前記範囲であれば、プリプレグシートのドレープ性がより良好となる。
【００４０】
（プリプレグテープの数）
本発明の一態様に係るプリプレグシートにおいて、１つの単位層を構成するプリプレグテープの数は特に限定されない。目的とするプリプレグシートの大きさ及び敷設するプリプレグテープの幅に応じて適宜選択することができる。
【００４１】
（プリプレグシートの積層構成）
本発明の一態様に係るプリプレグシートは、複数の単位層が、直上又は直下の単位層のプリプレグテープの配向方向と交差する方向に配向されているプリプレグテープを含んでいてもよい。本発明の一態様に係るプリプレグシートは、複数の単位層が、直上又は直下の単位層の複数のプリプレグテープの配向方向と交差する方向に配向されているプリプレグテープを含んでいることが好ましい。これにより、直上又は直下の単位層のプリプレグテープとの間に複数個所の拘束領域が形成される。本発明の一態様に係るプリプレグシートは、複数の単位層の内、直上又は直下の単位層ではない他の単位層のプリプレグテープの配向方向と同一の方向に配向されているプリプレグテープを含んでいる単位層が存在していてもよい。また、全ての単位層のプリプレグテープが、他の単位層のプリプレグテープの配向方向と交差する方向に配向されていてもよい。このような積層構成とすることにより、プリプレグシートを自立させることが可能となる。また、プリプレグシートを賦形しやすく、得られるプリフォームに目開きが発生しにくい。さらに、得られたプリフォームを成形した際に、成形品の目開きが発生しにくく、外観及び物性が良好になる。
【００４２】
本発明の一態様に係るプリプレグシートにおいて、プリプレグテープの配向方向が交差する角度（交差角）は特に限定されない。ここで、本明細書において「交差する」とは、一方のプリプレグテープの配向方向が、他方のプリプレグテープの配向方向に対して、平行ではない任意の角度を成して交わっている状態が意図される。尚、ここでいう「交差角」は、２本のプリプレグテープの配向方向が交差して成す角度の絶対値が小さい方の角度が意図される。
【００４３】
図３は、本発明の実施形態２に係るプリプレグシート１ａの概略の構成を示す上面図である。プリプレグシート１ａは、３層の単位層１０ａ、１０ｂ及び１０ｃを備えている。図中の矢印が示す方向を０°とした場合に、単位層１０ａのプリプレグテープ１００は、０°の方向に配向するように配置されている。単位層１０ｂのプリプレグテープ１００は、交差角が−６０°になるよう配置されている。単位層１０ｃのプリプレグテープ１００は、交差角が６０°になるよう配置されている。単位層１０ｂのプリプレグテープ１００は、それぞれが、単位層１０ａのプリプレグテープ１００の配向方向に対して−６０°の交差角になるように配向されている。また、単位層１０ｃのプリプレグテープ１００は、それぞれが、単位層１０ｂのプリプレグテープ１００の配向方向に対して交差角が６０°になるよう配向されている。このような積層構成を、疑似等方積層と称する場合がある。疑似等方積層とは、異方性がある材料を（３６０／ｎ）°ずつずらしてｎ層（ｎ≧３）積層することをいう。尚、上述した実施形態１のプリプレグシート１の様に、交差角が直角（−９０°又は９０°）となるようにプリプレグテープを配向させた積層構成は、特に、直交積層と称する。
（その他の構成）
本発明の一態様に係るプリプレグシートは、圧密化されたものであってもよい。プリプレグシートを圧密化する方法については後述する。
【００４４】
また、本発明の一態様に係るプリプレグシートは、両面又はどちらか一方の面に、表皮材を更に備えていてもよい。これによって、成形品に効率良く意匠性を付与することができる。表皮材としては、特に制限されることなく、目的とする繊維強化複合材料成形品に応じて適宜選択することができる。
【００４５】
（表皮材付き単位層）
本発明の一態様に係るプリプレグシートは、単層の単位層を有する表皮材付き単位層から表皮材を剥離し、得られた単位層を積み重ねることによって製造することも可能である。当該表皮材付き単位層は、表皮材と、その上に配置されている単位層とを含む。単位層は、複数のプリプレグテープが間隙を有して並んで配置されている構成であり、前述したとおりである。プリプレグテープは、強化繊維束とマトリックス樹脂組成物とを含む。プリプレグテープについては、後述する。表皮材付き単位層における上記間隙の幅は、隣り合う前記プリプレグテープのどちらか幅が狭い方の幅の１０％以下の長さであればよく、前述した単位層の間隙と同じである。
【００４６】
上記表皮材は、プリプレテープを剥離可能に担持する部材であり、可撓性を有することが好ましく、その例には可撓性フィルムが含まれる。可撓性フィルムは、可撓性を有するとともに、プリプレグテープに対する接着性と剥離性との両方を有する範囲において、公知の樹脂フィルムから適宜に選ぶことが可能である。上記可撓性フィルムとしては、ポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリプロピレンフィルム、ポリイミドフィルム、アラミドフィルム、ポリエチレンナフタレートフィルム、アラミドフィルムなどを用いることができる。上記可撓性フィルムは、好ましくは、しなやかさと離型性の点からポリエチレンフィルムである。また、上記可撓性フィルムの厚さは、フィルムの皺がシートに与える影響が小さく、形態保持性の点から、コシがあるものとして、１０μｍから１００μｍであることが好ましい。なお、上記可撓性フィルム以外の表皮材の例には、プリプレグシートに対する接着性と離型性とを有する離型紙（「裏当て紙」とも言われる）、及び、アルミニウム泊等の金属箔、が含まれる。
【００４７】
以下に、本発明の一態様に係るプリプレグシートを構成しているプリプレグテープについて詳細に説明する。
【００４８】
（プリプレグテープ）
本明細書中に記載するプリプレグテープとしては、連続した強化繊維束にマトリックス樹脂組成物を含浸させたテープ状の中間材料であるトウプリプレグであってもよく、強化繊維束を一方向に引き揃えた状態でマトリックス樹脂組成物を含浸させたシート状のプリプレグを細長くスリットしたスリットテープであってもよい。
【００４９】
（トウプリプレグ）
トウプリプレグとは、例えば、数千〜数万本の強化繊維のフィラメントが一方向に配列した強化繊維束に、マトリックス樹脂組成物を含浸させた後、これを紙管等のボビンに巻き取ることにより得られる細幅の中間基材である。スリットテープは、プリプレグを製造した後に、スリッターを用いてスリットする工程（スリッティング工程）を経て製造するため、スリッター導入のコスト、及びスリッティング工程のコストがかかる。一方、トウプリプレグは、スリッティング工程が不要であるため、安価に製造することができる。このため、トウプリプレグは、高い生産性での製造を要求される繊維強化複合材料成形品（例えば、自動車用製品）を製造するための中間基材として有用である。
【００５０】
また、トウプリプレグの断面形状は、限定されないが、例えば略楕円形である。スリットテープは、一般に、平面状のプリプレグを切断して製造するため、断面形状が略矩形になる。一方、トウプリプレグでは、炭素繊維のトウに対し、圧力をかけずに低粘度の樹脂を含浸するため、炭素繊維のトウを巻き出したままの形状をほぼ維持しており、このような断面形状の相違が生じる。断面形状が略楕円形であることで、本発明の間隙を有するプリプレグシートを成形する際に、断面が矩形であるよりもより大きな流路を確保できる。このため、繊維の蛇行が発生しにくい。また、単位層の上下の層が互いに重なって拘束点が発生しても、拘束面積がより小さくなる。このため、トウの移動及び変形が容易であり、プリプレグシートの賦形性及び成形性が高まりやすい。そのため、プリプレグテープとしてトウプリプレグを用いることがより好ましい。
【００５１】
（強化繊維）
強化繊維としては、例えば、ガラス繊維、炭素繊維（尚、本発明では、黒鉛繊維も炭素繊維に含まれるものとして扱う）、ガラス繊維、アラミド繊維、高強度ポリエステル繊維、ボロン繊維、アルミナ繊維、窒化珪素繊維、ナイロン繊維等、通常の繊維強化複合材料に使用される強化繊維を使用することができる。中でも、軽量且つ高強度で高弾性率を有し、耐熱性、耐薬品性にも優れる点から、炭素繊維が好ましい。炭素繊維としては、ピッチ系、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ系）、レーヨン系等の種類が挙げられ、いずれの炭素繊維を用いてもよい。炭素繊維の生産性の面からＰＡＮ系炭素繊維がより好ましい。また、炭素繊維トウの収束性や、繊維強化複合材料成形品とした際の炭素繊維とマトリックス樹脂との接着性を改善するため、エポキシ基、水酸基、アミノ基、カルボキシル基、カルボン酸無水物基、アクリレート基及びメタクリレート基から選ばれる１種類以上の官能基を持つ物質が０．０１質量％〜５質量％程度表面に付着処理されたものであってもよい。
【００５２】
炭素繊維としては、ストランド引張強度が４ＧＰａ以上、好ましくは４．６ＧＰａ以上、引張伸度１．５％以上の高強度炭素繊維が、繊維強化複合材料の強度発現に適している。ここで、ストランド引張強度とは、ＪＩＳ  Ｒ７６０１（１９８６）  に基づいて行うストランド引張試験で測定される強度をいう。
【００５３】
強化繊維の太さは、フィラメント径が１μｍ〜２０μｍの範囲であることが好ましく、より好ましくは３μｍ〜１０μｍの範囲である。強化繊維の太さを２０μｍ以下とすることにより、引張強度や引張弾性率を高くすることができる。また、強化繊維の太さを１μｍ以上とすることにより、強化繊維束の生産性を高くすることができ、製造コストを安くすることができる。
【００５４】
（強化繊維束）
本発明の一態様で使用する強化繊維束のフィラメント数は、１０００本〜１０００００本、好ましくは１０００本〜６００００本、より好ましくは３０００本〜５００００本である。フィラメント数を１０００本以上とすることによりプリプレグテープとして自動積層する際の生産性を高めることができる。６００００本以下とすることにより強化繊維束へのマトリックス樹脂組成物の含浸を容易にすることができる。
【００５５】
また、本発明に使用する強化繊維糸条は、プリプレグシート表面の凹凸が減少する傾向にあること、ギャップの均一性が高まること、更に、成形後のギャップが埋まりやすいことから、無撚りであることが好ましい。撚りがある場合は撚り数にして５回／ｍ以下が好ましく、２回／ｍ以下がさらに好ましい。
【００５６】
（マトリックス樹脂組成物）
マトリックス樹脂組成物は、マトリックス樹脂を含む。マトリックス樹脂としては、熱可塑性樹脂及び／又は熱硬化性樹脂を用いることができる。
【００５７】
熱可塑性樹脂は、加熱により粘度の高い液体状態になって、外力により自由に変形でき、冷却して外力を除去すると、固体状態でその形状を保つ。また、この過程を繰り返し行える。熱可塑性樹脂としては、特に制限は無く、成形品としての機械特性を大きく低下させない範囲で適宜選択することができる。熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂等のポリオレフィン系樹脂、ナイロン６樹脂、ナイロン６，６樹脂等のポリアミド系樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂等のポリエステル系樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリエーテルスルフォン樹脂、芳香族ポリアミド樹脂等を用いることができる。中でも、物性や価格の観点で、ポリアミド樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂のいずれかであることが好ましい。
【００５８】
熱硬化性樹脂は、熱または触媒の作用を受けて、分子間架橋による硬化反応が進行し、不溶不融の三次元網目構造をとる反応性ポリマーである。熱硬化性マトリックス樹脂としても特に制限は無く、成形品としての機械特性を大きく低下させない範囲で適宜選択することができる。熱硬化性マトリックス樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、フェノキシ樹脂、アルキド樹脂、ウレタン樹脂、マレイミド樹脂、シアネート樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、エポキシアクリレート樹脂、ウレタンアクリレート樹脂等が挙げられる。熱硬化性マトリックス樹脂としては、これらの中から１種以上を適宜選択して使用することができるが、中でも硬化後の強度を高くできる傾向にあることから、エポキシ樹脂が好ましい。
【００５９】
マトリックス樹脂組成物の熱特性及び種類は、繊維強化複合材料成形品の用途に応じて適宜選択できる。たとえば、自動車用製品の繊維強化複合材料成形品では、高い生産性が求められており、よって、速硬化性と耐熱性が求められる。
【００６０】
自動車用の製品を製造する上で、十分な生産性を確保する為に、熱硬化性マトリックス樹脂組成物の硬化時間の短縮のための速硬化性と、成形物を金型から歪みなく取り出すための作業性向上のための耐熱性が要求される。硬化後の熱硬化性マトリックス樹脂組成物のガラス転移温度（Ｔｇ）は、成形温度において必要十分な剛性を有する程度であれば良く、１００℃以上であることが好ましく、１２０℃以上であることがより好ましい。上記Ｔｇは、上記の観点からは高いほど好ましく、その上限値は、上記観点からは特定されないが、熱硬化性マトリックス樹脂の熱分解温度以下が好ましい。エポキシ樹脂を使用する場合は、熱分解温度が３００℃程度であるため、上記Ｔｇは３００℃以下が好ましい。上記Ｔｇが高くなるほど、成形温度が高く、成形時間が長くなる傾向にあるが、上記Ｔｇが３００℃以下であることで、短時間硬化（ハイサイクル成形）が可能になる。
【００６１】
また、自動車用製品の用途における熱硬化性マトリックス樹脂の種類は、例えば、エポキシ樹脂や、フェノール樹脂、シアネート樹脂、イソシアネート樹脂、不飽和イミド樹脂、アミノ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アリル樹脂、ジシクロペンタジエン樹脂、シリコーン樹脂、メラミン樹脂等が挙げられる。上記の十分な速硬性及び十分な機械的強度を発現させる観点から、これらのうち、エポキシ樹脂であることが好ましい。
【００６２】
熱硬化性マトリックス樹脂の硬化剤は、速硬化性の発現の観点から、例えば熱硬化性マトリックス樹脂がエポキシ樹脂である場合では、アミン化合物、ウレア化合物又はイミダゾール化合物が好ましく、これらを組み合わせ、任意の量で配合することがより好ましい。上記硬化剤の添加量は、反応性と貯蔵安定性の点から、エポキシ樹脂と上記硬化剤とを含有する組成物中のエポキシ樹脂１００質量部に対して、１〜１５質量部が好ましく、２〜１０質量部がより好ましい。
【００６３】
熱硬化性マトリックス樹脂組成物の３０℃での粘度は、１００００Ｐａ・ｓ〜１０００００Ｐａ・ｓであってよく、当該粘度は、好ましくは１００００Ｐａ・ｓ〜５００００Ｐａ・ｓであり、さらに好ましくは１４０００Ｐａ・ｓ〜３５０００Ｐａ・ｓである。上記粘度を前記下限以上とすることは、適度な硬さのトウプリプレグを得る観点から好ましい。上記粘度を前記上限以下とすることは、トウプリプレグをスムーズにボビンに巻き取る観点から好ましい。尚、前記「粘度」は昇温粘度測定によって測定した値を言う。昇温粘度測定は、ＡＲ−Ｇ２（ティー・エー・インスツルメント社製）で、直径２５ｍｍのパラレルプレートを用い、プレートギャップ０．５ｍｍ、測定周波数１０ｒａｄ／ｓｅｃ、昇温速度２．０℃／ｍｉｎ、ストレス：３００Ｐａの条件で行った。
【００６４】
熱硬化性マトリックス樹脂組成物の粘度は、プリプレグテープの種類に応じて適宜に決めることが可能である。たとえば、トウプリプレグでは、熱硬化性マトリックス樹脂組成物の粘度は、トウプリプレグの製造時における強化繊維へ熱硬化性マトリックス樹脂組成物を迅速かつ十分に浸透させる観点から、７０℃で１００Ｐａ・ｓ以下であることが好ましく、１０Ｐａ・ｓ以下であることがより好ましい。一方、トウプリプレグに用いられる熱硬化性マトリックス樹脂組成物の粘度は、上記の良好な浸透性を有しつつも、シート化加工時の取扱性の観点及び熱硬化後の十分な機械的強度を発現させる観点から、７０℃で０．１Ｐａ・ｓ以上であることが好ましく、７０℃で１Ｐａ・ｓ以上であることがより好ましい。
【００６５】
また、本発明の一態様に用いる熱硬化性マトリックス樹脂組成物を２．０℃／分で昇温した昇温粘度測定において、最低粘度は０．３〜２０Ｐａ・ｓであることが好ましく、０．５〜２０Ｐａ・ｓであることがより好ましい。上記最低粘度を前記下限以上とすることは、プレス成形時の樹脂フロー量を抑え、得られる繊維強化複合材料の表面に凹凸が生じるなどの外観不良を防ぐ観点から好ましい。上記最低粘度を前記上限以下とすることは、プレス成形の際に、樹脂フローを発生させて、シート層内および層間に含まれている気泡を排除させ、硬化物の欠陥を減少させる点から好ましい。
【００６６】
前記最低粘度を示す温度範囲は１００〜１２０℃であることが好ましい。前記最低粘度を示す温度範囲が１００℃以上であることは、プレス成形時のフロー量が低くなりすぎて、成形体に樹脂が行き渡らないことを防ぐ観点から好ましい。また、前記最低粘度を示す温度範囲が１２０℃以下であることは、プレス成形時のフロー量を抑える観点から好ましい。
【００６７】
（プリプレグテープの樹脂含有率）
プリプレグテープの樹脂含有率は、２０〜４５質量％が好ましく、２５〜４０質量％がさらに好ましい。上記樹脂含有率が２０質量％以上であることは、得られる繊維強化複合材料中のボイドを低減させる観点から好ましい。また、上記樹脂含有率が４５質量％以下であることは、得られる繊維強化複合材料の機械物性を高くするとともに、プリプレグテープのタックが強くなりすぎることを防ぐ観点から好ましい。
【００６８】
また、熱硬化性マトリックス樹脂中には、硬化剤、離型剤、脱法剤、紫外線吸収剤、充填剤等の各種添加剤等が含まれてもよい。
【００６９】
（トウプリプレグの製造方法）
トウプリプレグはマトリックス樹脂組成物を強化繊維束に含浸させることにより作製することができる。強化繊維束への熱硬化性マトリックス樹脂組成物の供給方法としては、強化繊維束（トウ）をレジンバス内に通過させて熱硬化性マトリックス樹脂組成物を含浸させた後、オリフィス、ロール等によって余剰の熱硬化性マトリックス樹脂組成物を搾り取り樹脂含有量を調整する「レジンバス法」；回転ロール上に熱硬化性マトリックス樹脂組成物層を形成し、これをトウに転写するような転写ロール式の含浸法（例えばドクターブレードを持つ回転ドラムによる含浸法）である「回転ロール法」；紙上に熱硬化性マトリックス樹脂組成物層を形成し、トウに転写する「紙上転写法」；特開平０９−１７６３４６号公報、特開２００５−３３５２９６号公報、特開２００６−０６３１７３号公報等に記載された「ノズル滴下法」等が挙げられる。これらの中でも、熱硬化性マトリックス樹脂組成物の供給量の制御や実施の容易さの点で、回転ロール法が好ましい。熱硬化性マトリックス樹脂組成物は強化繊維束に均一に含浸されていることが好ましい。
【００７０】
（スリットテープ）
スリットテープは、通常の一方向プリプレグをスリッターで短冊状にスリットした後、これを紙管等のボビンに巻き取ることにより得られる細幅の中間基材である。
【００７１】
尚、上述したトウプリプレグとスリットテープとの相違点は、前者は強化繊維束単位でマトリックス樹脂組成物を含浸させ幅を一定にして巻き取ることによって製造されるのに対して、後者は強化繊維束を一方向に引き揃えた状態でマトリックス樹脂組成物を含浸させたシート状の一方向プリプレグを作製し、それを所定の幅にスリットして製造される点である。そこで、かかる相違点に関連する事項のみを以下に説明する。以下に説明すること以外については、上述したトウプリプレグについての説明を、スリットテープにも適用できるので説明を繰り返さない。
【００７２】
（スリットテープの製造方法）
スリットテープは、強化繊維束を一方向に引き揃えた状態でマトリックス樹脂組成物を含浸させたシート状の一方向プリプレグを、専用スリッターで短冊状にスリットすることにより作製することができる。前記一方向プリプレグの製造方法としては、マトリックス樹脂組成物をフィルム化したものを、一方向に引き揃えた炭素繊維束に貼り付けてから熱をかけて含浸させるホットメルト方式等が挙げられる。
【００７３】
（プリプレグシートの用途）
本発明の一態様に係るプリプレグシートは、上述したとおり、型材形状への追従性に優れる。従って、複雑な形状を有する成形品（例えば、自動車部品等）を製造するために使用される繊維強化複合材料として適している。
【００７４】
〔２．プリプレグシートの製造方法〕
本発明の一態様に係るプリプレグシートの製造方法は、強化繊維束にマトリックス樹脂組成物が含浸しているプリプレグテープを複数並べて配置して単位層を形成する単位層形成工程を繰り返すことにより、プリプレグテープの単位層が複数積層しているプリプレグシートを製造する方法である。
【００７５】
（単位層形成工程）
単位層形成工程では、隣り合うプリプレグテープの間に間隙を有するようにプリプレグテープを配置する。前記間隙の幅については、前記「１．プリプレグシート」の項で説明した通りである。
【００７６】
隣り合うプリプレグテープの間に所定の幅の間隙を有するようにプリプレグテープを平面状に敷設して１層の単位層を形成し、さらにこの単位層上に、単位層形成工程を複数回繰り返すことにより、プリプレグテープの単位層が複数積層しているプリプレグシートを製造することができる。
【００７７】
本発明の一態様に係るプリプレグシートの製造方法では、複数回の単位層形成工程の内、少なくとも一回は、プリプレグテープを、他の単位層のプリプレグテープの配向方向と交差する方向に配向させるように配置する。これによって、他の単位層のプリプレグテープの配向方向と交差する方向に配向されているプリプレグテープを含む単位層を少なくとも１層含むプリプレグシートを製造することができる。
【００７８】
単位層形成工程は、プリプレグテープを加熱しながら行うことが好ましい。加熱によって、プリプレグテープに粘着性を持たせながら積層することができる。これにより、プリプレグシートにおけるプリプレグテープの剥がれが生じることを防ぐことができる。
【００７９】
単位層形成工程は、手作業で行ってもよいが、自動積層装置（オートメイテッドファイバープレースメント装置（Ａｕｔｏｍａｔｅｄ  Ｆｉｂｅｒ  Ｐｌａｃｅｍｅｎｔ（ＡＦＰ）））を用いて行うことも可能である。これにより、プリプレグテープを自動積層させることができるので、効率よく、プリプレグシートを製造することができる。
【００８０】
プリプレグテープを自動積層するための自動積層装置としては公知の装置を用いることができる。また、公知のドラムワインド装置を用いて手動で積層することも可能である。自動積層装置及びドラムワインド装置は、積層後の剥がれが生じないように、積層部において加熱を行える機能を有していることが好ましい。
【００８１】
単位層形成工程は、表皮材付き単位層の項で前述した表皮材の上で行ってもよい。これにより、両面又はどちらか一方の面に、表皮材を更に備えたプリプレグシートを製造することができる。
【００８２】
（圧密化工程）
本発明の一態様に係るプリプレグシートの製造方法は、単位層形成工程によって製造したプリプレグシートを圧密化する工程を含んでいてもよい。プリプレグシートを圧密化することによって、プリプレグシートにおけるプリプレグテープの配置を適切な位置に保持させることができる。
【００８３】
プリプレグシートの圧密化方法としては、材料の加熱がなく、プリプレグシートの強化繊維が蛇行しない方法が好ましい。例えば、平坦なツール上にプリプレグシートを配置して、その上部からゴム膜等を配置した後、内部を真空引きしてゴム膜を圧着させることで圧密化する方法等を挙げることができる。
【００８４】
本発明の一態様に係るプリプレグシートの製造方法によって製造されたプリプレグシートも、本発明の範囲に含まれる。
【００８５】
〔３．繊維強化複合材料成形品の製造方法〕
本発明の一態様に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法は、上述した本発明の一態様に係るプリプレグシートを複数枚重ねたもの（以下、「プリプレグ積層シート」とも言う）を成形して、繊維強化複合材料の成形品を製造する繊維強化複合材料成形品の製造方法であって、１枚のプリプレグシート又はプリプレグ積層シートを、当該プリプレグシートの形状よりも前記成形品の形状に近い形状に賦形することにより、プリフォームを作製する賦形工程と、前記プリフォームを前記熱硬化性マトリックス樹脂組成物の硬化温度以上に調温せしめた成形型内で加熱加圧して硬化する成形工程と、を含む構成である。
【００８６】
本発明の一態様に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法は、賦形工程と成形工程とを含むことによって、所望する立体形状の成形品を得ることができる。また、本発明の一態様に係るプリプレグシートを賦形、成形するので、成形時のシワ及び強化繊維の蛇行の発生を抑制することができる。従って、本発明の一態様に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法は、所望する立体形状を有し且つ外観に優れた繊維強化複合材料成形品を製造することができる。
【００８７】
（賦形工程）
賦形工程では、１枚のプリプレグシート又はプリプレグ積層シートを、当該プリプレグシートの形状よりも成形品の形状に近い形状に賦形することにより、プリフォームを製作する。これにより、１枚のプリプレグシート又はプリプレグ積層シートを、当該プリプレグシートの立体形状よりも成形品の立体形状に近い形状に賦形することができる。賦形工程では、所望する成形品形状のほぼ正味形状（立体形状）を有するプリフォームを製作することが好ましく、所望する成形品形状の正味形状（立体形状）を有するプリフォームを製作することがより好ましい。目的とする繊維強化複合材料成形品を得る成形工程に先立って、プリプレグシートを賦形することにより、所望する形状の成形品を製作することができる。
【００８８】
賦形工程において、１枚の本発明の一態様に係るプリプレグシートからプリフォームを製作する場合は、プリプレグ積層シートからプリフォームを製作する場合と比較してプリフォームしやすい。
【００８９】
賦形工程において、プリプレグ積層シートからプリフォームを製作する場合は、２枚以上のプリプレグシートを一度にプリフォームすることができるため、作業効率が高い。
【００９０】
賦形工程におけるプリプレグシートの賦形方法としては、例えば、(i)人手によって上述のプリプレグシートを型材に貼り込むことにより、このプリプレグシートを賦形してプリフォームを製作する方法、(ii)型材上にプリプレグシートを配置して、その上部からゴム膜等を配置した後に、内部を真空引きしてゴム膜を圧着させることでプリプレグシートを圧密化する方法、(iii)簡易な成形機に雄雌型を配置し、開いた雄雌型の間にプリプレグシートを配置して、雄雌型を挟圧することで賦形してプリフォームを製作する方法等を挙げることができる。前記(i)〜(iii)の方法を適宜組み合わせることによって賦形することも可能である。大きな形状であっても短時間で賦形できることから、前記(iii)の方法が好ましい。ここでの雄雌型とは、一方の型の凸部又は凹部に、他方の凹部又は凸部が対応する一対の型のことを意味する。
【００９１】
賦形工程に供されるプリプレグシートの枚数は、成形品に要求される厚さに応じて適宜選択することができる。例えば、成形品に要求される厚さが、プリプレグシートを５枚以上重ねた厚さである場合は、１枚のプリプレグシート又はプリプレグシートを２枚〜４枚重ねて賦形する工程を複数回行うことが好ましい。一回の賦形工程において賦形するプリプレグシートの数を１枚又は２枚〜４枚とすることによって、プリプレグシートの賦形をより好適に行うことができる。複数個のプリフォーム得る場合、得られたプリフォームを重ねて成形しても良い。
【００９２】
また、賦形工程では、２枚以上のプリプレグシートを重ね合わせる場合に、第１のプリプレグシートの前記プリプレグテープの配向方向がいずれも、その直下の第２のプリプレグシートの前記プリプレグテープの配向方向のいずれとも重ならないように、前記第１のプリプレグシート及び前記第２のプリプレグシートを重ね合わせて賦形しても良い。具体的には、例えば、プリプレグテープ同士の交差角（交差する各プリプレグテープの配向方向における、所定の方向に対する角度）が０°／９０°である実施形態１のプリプレグシート１を２枚重ね合わせる場合に、第１のプリプレグシートのプリプレグテープの配向方向がいずれも、その直下の第２のプリプレグシートのプリプレグテープの配向方向のいずれとも重ならないように、プリプレグテープ同士の交差角が０°／９０°である実施形態１のプリプレグシート１同士を、プリプレグシートのプリプレグテープの配向方向を４５°回転させて重ね合わせることによって、０°／９０°／４５°／−４５°の様な擬似等方積層とすることができる。これにより、成形品に高い等方性や、任意の方向に高い強度を有するような設計を可能にすることができる。
【００９３】
（成形工程）
成形工程では、プリフォームを熱硬化性マトリックス樹脂組成物の硬化温度以上もしくは熱可塑性マトリックス樹脂組成物の軟化温度以上に調温せしめた成形型内で加熱加圧する（プレス成形する）。熱硬化性マトリックス樹脂組成物はこれにより硬化する。熱可塑性マトリックス樹脂組成物は、プレス成形後に冷却することにより形態を保持する。これにより、所望の立体形状を有する繊維強化複合材料の成形品を得ることができる。
【００９４】
成形工程では、複数個のプリフォームを重ねて成形型内で加熱加圧して硬化することが好ましい。例えば、成形品に要求される厚さが、プリプレグシートを５枚以上重ねた厚さである場合は、１枚のプリプレグシートを賦形したプリフォーム又はプリプレグシートを２枚〜４枚重ねて賦形したプリフォームを複数個重ねて使用することが好ましい。これにより、所望の厚さ且つ立体形状を有する繊維強化複合材料成形品を得ることができる。
【００９５】
複数個のプリフォームを重ねて使用する場合は、第１のプリフォームのプリプレグテープの配向方向がいずれも、その直下の第２のプリフォームのプリプレグテープの配向方向のいずれとも重ならないように、第１のプリフォーム及び第２のプリフォームを重ね合わせて使用することが好ましい。これにより、成形物に高い等方性や、任意の方向に高い強度を有するような設計を可能にすることができる。
【００９６】
成形工程では、予め、成形型を調温しておくことが好ましい。これにより、成形型の昇降温を回避しながら、成形サイクルを短くすることができる。その結果、効率よく成形品を得ることができる。
【００９７】
成形工程において使用される成形型に特に制限は無く、プリフォームを高温高圧下で硬化させることのできるものであればよい。成形型は、プリフォームの厚さに応じたクリアランス（隙間）が設定されていることが好ましい。また、成形型は、必要に応じ、真空引き機構やイジェクター機構等を採用することができる。これにより、成形型を閉じた時に該成形型の内部を気密に保つことができる。ここで、気密とは、成形型を満たすのに十分な量の成形材料を成形型内に入れ、加圧した際に、成形材料に含まれている熱硬化性マトリックス樹脂が成形型から実質的に漏れ出さないことをいう。
【００９８】
内部を気密に保つ成形型としては、成形型を締めた時に上型・下型（雄型・雌型）が接触する部分にシアエッジ構造やゴムシール構造を採用したものが挙げられる。また、成形型の内部を気密に保つものであれば公知のいかなる構造を採用した成形型であってもよい。
【００９９】
本発明の一態様に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法は、必要に応じて、下記の工程を更に含んでいてもよい。
【０１００】
（圧密化工程）
圧密化されていないプリプレグシートを繊維強化複合材料成形品の製造に使用する場合は、賦形工程の前に、プリプレグシートを圧密化する圧密化工程を行うことが好ましい。圧密化工程については、前記「２．プリプレグシートの製造方法」の項で説明した通りである。
【０１０１】
（予備加熱工程）
予備加熱工程は、賦形工程の前にプリプレグシートを予備加熱する工程である。これにより、マトリックス樹脂の粘度が適度に低下することで、後段の賦形工程における賦形作業が容易となる。その結果、後段の賦形工程において、プリフォームを良好に製作することができる。
【０１０２】
予備加熱工程は、プリプレグシートに用いた熱硬化性マトリックス樹脂が硬化しない温度で行われる。例えば、プリプレグシートの温度が４０℃〜８０℃になるよう予備加熱することが好ましい。予備加熱温度を４０℃以上とすることによって、例えば、熱硬化性マトリックス樹脂としてエポキシ樹脂を使用する場合に、マトリックス樹脂に充分な成形性を付与できる傾向にある。また、予備加熱温度を８０℃以下とすることによって、マトリックス樹脂の粘性を適度に維持することができ、後段の賦形工程においてプリフォームの繊維乱れを発生させることなく、機械特性に優れた繊維強化複合材料成形品を最終的に得ることができる傾向にある。
【０１０３】
予備加熱の方法としては、例えば、プリプレグシートに温風を当てる方法、プリプレグシートに赤外線を照射する方法、加熱したプレート上にプリプレグシートを配置する方法等を挙げることができる。プリプレグシートを短時間で予備加熱できることや、予備加熱後のプリプレグシートの取り扱いが容易であることから、赤外線を照射することによって予備加熱を行うことが好ましい。
【０１０４】
（裁断工程）
賦形工程の前又は成形工程の前に、プリプレグシート又はプリフォームを所望の形状に裁断する裁断工程を行ってもよい。裁断工程を行うことで、プリフォームの形状（特に、プリフォームの寸法）を所望する成形品形状の正味形状（寸法）とすることができる。
【０１０５】
成形品の正味形状（寸法）を有するプリフォームを製作するための裁断工程としては、例えば、プリプレグシートを、所望する成形品形状の平面展開形状となるよう裁断し、このプリプレグシートを賦形することで、成形品の正味形状（寸法）を有するプリフォームを製作してもよい。又は、プリプレグシートを賦形することで、成形品のほぼ正味形状（寸法）のプリフォームを製作した後に、このプリフォームの余剰部分を裁断することで、成形品の正味形状（寸法）を有するプリフォームを製作してもよい。得られるプリフォームの寸法精度を高められることから、裁断工程を、賦形工程の後且つ成形工程の前に行い、成形品形状のほぼ正味形状（寸法）を有するプリフォームを裁断することで、成形品の正味形状（寸法）を有するプリフォームを製作することが好ましい。
【０１０６】
以下に、本発明の一実施形態に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法を説明する。本実施形態では、実施形態１のプリプレグシート１を２枚重ねて使用する。プリプレグシート１は、二層の単位層を有しており、各単位層のプリプレグテープの配向方向が、０°／９０°と互いに直交するように積層されている。
【０１０７】
（圧密化工程）
まず、プリプレグシート１を圧密化する。図４に示すように、プリプレグシート１を平坦な作業台上に搬送し、プリプレグシート１をデバルグ装置３（例えば、Ｔｏｒｒ社製；Ｔ−７シールシステム）で覆い、真空ポンプで内部を減圧状態にすることで、プリプレグシート１を圧密化する。減圧状態は、真空圧は７００ｍｍＨｇの状態を、５分間維持する。その後、内部を大気圧に戻し、圧密化されたプリプレグシート１を得る。
【０１０８】
（賦形工程）
次いで、圧密化されたプリプレグシート１を、プリプレグシート１のプリプレグテープの配向方向を４５°回転させて２枚重ね合わせることによって、０°／９０°／４５°／−４５°に擬似等方積層した積層体２を、図５に示される上面が開口したキャビティを有する雌型５の開口部上に載せ、積層体２を可動式赤外線ヒーター６により７０℃に加熱した後、簡易成形機７に取り付けた雄型８を下降させ、雌型５と雄型８とで挟み込みこむことにより、積層体２を賦形して、成形品のほぼ正味形状（立体形状）を有するプリフォーム９を製作する。そして、雌型５及び雄型８に空気を吹き付けて冷却した後、雄型８を上昇させて、成形品の形状に近い形状のプリフォーム９を雌型５のキャビティから取り出す。
【０１０９】
（裁断工程）
次いで、プリフォーム９を図６に示されるトリミング冶具１３に載せ、プリフォーム９の外周を固定し、トリミング冶具１３の溝に沿って超音波カッター１１によりプリフォーム９を裁断することで、成形品の正味形状（寸法）を有するプリフォーム１２を製作する。
【０１１０】
（成形工程）
次いで、プリフォーム１２を、予め１４０℃に調温せしめた成形型の下型内に配置し、これを１４０℃に調温せしめた成形型の上型で挟み込み、この挟み込みに十分な圧力で加圧するとともに上記のように調温された成形型によって加熱してプリフォーム１２を硬化させる。これによって、所望の形状の成形品を得る。成形時間は、１〜１５分が好ましく、２〜５分がより好ましい。成形時の金型の面圧は、１〜１５ＭＰａが好ましく、４〜１０ＭＰａがより好ましい。成形時間は、成形品に求められる生産性及びそれを実現するための材料の選択に基づいて、適宜に決めることが可能である。たとえば、前述した自動車用製品用の熱硬化性マトリックス樹脂を適宜に選択することによって、１５０〜６００秒間の上記の加熱加圧によって成形品を得ることが可能である。
【０１１１】
（表皮材付き単位層を用いる繊維強化複合材料成形品の製造方法）
上記賦形工程における１枚のプリプレグシートとして、前述した表皮材付き単位層の単位層を用いることによっても、本発明の一態様に係る繊維強化複合材料成形品を製造することが可能である。表皮材付き単位層を用いる繊維強化複合材料成形品を製造する方法では、上記表皮材付き単位層から上記表皮材を剥離して上記単位層を取り出す工程をさらに含む以外は、前述した繊維強化複合材料成形品の製造方法と同様に行うことが可能である。
【０１１２】
本発明の実施形態に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法によって製造された繊維強化複合材料成形品も、本発明の範囲に含まれる。
【０１１３】
〔４．繊維強化複合材料成形品〕
本発明の一態様に係る繊維強化複合材料成形品は、上述した本発明の一態様に係るプリプレグシートを硬化させて製造される。例えば、本発明の一態様に係る繊維強化複合材料は、上述した本発明の一態様に係る繊維強化複合材料成形品の製造方法によって製造することができる。
【０１１４】
本発明の一態様に係る繊維強化複合材料成形品は、本発明の一態様に係るプリプレグシートを硬化させて製造されるので、成形時のシワ及び強化繊維の蛇行の発生が抑制されている。従って、本発明の一態様に係る繊維強化複合材料成形品は、外観に優れる。
【０１１５】
〔まとめ〕
［１］  強化繊維束にマトリックス樹脂組成物が含浸しているプリプレグテープが複数並んで配置されている単位層が、複数積層しているプリプレグシートであって、それぞれ少なくともいずれか一枚の前記単位層は、隣り合う前記プリプレグテープの間に間隙を有し、前記間隙の幅は、隣り合う前記プリプレグテープのどちらか幅が狭い方の幅の１０％以下の長さである、プリプレグシート。
［２］  前記間隙の幅は、隣り合う前記プリプレグテープのどちらか幅が狭い方の幅の０．１％以上の長さである、［１］に記載のプリプレグシート。
［３］  少なくとも一枚の前記単位層が、直上又は直下の単位層に含まれる前記プリプレグテープの少なくとも一本の配向方向と交差する方向に配向されている前記プリプレグテープを含む、［１］又は［２］に記載のプリプレグシート。
［４］  それぞれの前記単位層の前記プリプレグテープは、側端部に、直上又は直下の単位層の前記プリプレグテープと重なっていない領域を有している、［１］から［３］の何れか１つに記載のプリプレグシート。
［５］  前記単位層中の前記プリプレグテープが平行に並んでいる、［１］から［４］の何れか１項に記載のプリプレグシート。
［６］  表皮材と、その上に配置されている単位層とを含み、前記単位層は、複数のプリプレグテープが間隙を有して並んで配置されており、前記プリプレグテープは、強化繊維束とマトリックス樹脂組成物とを含み、前記間隙の幅は、隣り合う前記プリプレグテープのどちらか幅が狭い方の幅の１０％以下の長さである、表皮材付き単位層。
［７］  強化繊維束にマトリックス樹脂組成物が含浸しているプリプレグテープを複数並べて配置して単位層を形成する単位層形成工程を繰り返すことにより、前記プリプレグテープの単位層が複数積層しているプリプレグシートを製造する方法であって、前記単位層形成工程では、隣り合う前記プリプレグテープの間に間隙を有するように前記プリプレグテープを配置し、前記間隙の幅は、隣り合う前記プリプレグテープのどちらか幅が狭い方の幅の１０％以下の長さであり、複数回の前記単位層形成工程の内、少なくとも一回は、前記プリプレグテープを、他の単位層の前記プリプレグテープの配向方向と交差する方向に配向させる、プリプレグシートの製造方法。
［８］  ［１］から［５］の何れか１つに記載のプリプレグシートを複数枚重ねたものを成形して、繊維強化複合材料の成形品を製造する繊維強化複合材料成形品の製造方法であって、１枚の前記プリプレグシート又は前記プリプレグシートを２枚以上重ねたものを、当該プリプレグシートの形状よりも前記成形品の形状に近い形状に賦形することにより、プリフォームを作製する賦形工程と、前記プリフォームを前記マトリックス樹脂組成物の硬化温度以上に調温せしめた成形型内で加熱加圧して硬化する成形工程と、を含む繊維強化複合材料成形品の製造方法。
［９］  前記賦形工程では、前記プリプレグシートを２枚〜４枚重ねて賦形する、［８］に記載の繊維強化複合材料成形品の製造方法。
［１０］  前記成形工程では、複数個の前記プリフォームを重ねて成形型内で加熱加圧して硬化する、［８］又は［９］に記載の繊維強化複合材料成形品の製造方法。
［１１］  前記賦形工程では、２枚以上の前記プリプレグシートを重ね合わせる場合に、第１のプリプレグシートの前記プリプレグテープの配向方向がいずれも、その直下の第２のプリプレグシートの前記プリプレグテープの配向方向のいずれとも重ならないように、前記第１のプリプレグシート及び前記第２のプリプレグシートを重ね合わせて賦形する、［８］から［１０］の何れか１つに記載の繊維強化複合材料成形品の製造方法。
［１２］  前記賦形工程の前に、前記プリプレグシートの圧密化工程を含む、［８］から［１１］の何れか１つに記載の繊維強化複合材料成形品の製造方法。
［１３］  ［１］から［５］の何れか１つに記載のプリプレグシートを硬化させた繊維強化複合材料成形品。
［１４］  繊維強化複合材料の成形品を製造する繊維強化複合材料成形品の製造方法であって、［６］に記載の表皮材付き単位層から前記表皮材を剥離して前記単位層を取り出す工程と、１枚の前記単位層又は前記単位層を２枚以上重ねたものを、前記プリプレグシートの形状よりも前記成形品の形状に近い形状に賦形することにより、プリフォームを作製する賦形工程と、前記プリフォームを前記マトリックス樹脂の硬化温度以上に調温せしめた成形型内で加熱加圧して硬化する成形工程と、を含む、繊維強化複合材料成形品の製造方法。
［１５］  ［８］または［１４］に記載の繊維強化複合材料成形品の製造方法で得られた繊維強化複合材料成形品。
【０１１６】
本発明は上述した各実施形態に限定されるものではなく、請求項に示した範囲で種々の変更が可能であり、異なる実施形態にそれぞれ開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる実施形態についても本発明の技術的範囲に含まれる。
【実施例】
【０１１７】
以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例により何ら限定されるものではない。特に断りが無い限り、材料（原料）の配合比率は全て質量部で表すものとする。本実施例及び比較例では、プリプレグシートから自動車のフロアパンを成形した。【０１１８】
＜熱硬化性樹脂組成物特性の評価＞
（粘度測定）
各実施例及び比較例で調製した熱硬化性樹脂組成物につき、以下の通り昇温粘度測定を行った。得られた測定結果において３０℃における粘度を読み取った。
装置：ＡＲ−Ｇ２（ティー・エー・インスツルメント社製）
使用プレート：直径２５ｍｍのパラレルプレート
プレートギャップ：０．５ｍｍ
測定周波数：１０ｒａｄ／ｓｅｃ
昇温速度：２．０℃／ｍｉｎ
ストレス：３００Ｐａ【０１１９】
（マトリックス樹脂組成物）
実施例で用いたマトリックス樹脂組成物を以下に示す。
・樹脂組成物１：主成分としてエポキシ樹脂予備重合物とｊＥＲ８２８とを８６．９：１３．１（単位：質量部）で混合し、１００℃で加熱し、室温付近（３０℃）においてＢ型粘度計で測定した粘度が３５０００Ｐａ・ｓとなるように調製したもの
・樹脂組成物２：主成分としてｊＥＲ８２８とＴＳＲ−４００とＮ−７４０とを３２．５：４２．５：２５（単位：質量部）で混合し、１２０℃で加熱し、３０℃において測定した粘度が１５０００Ｐａ・ｓとなるように調製したもの
尚、樹脂組成物１及び樹脂組成物２の調製に使用したエポキシ樹脂は以下のとおりである。
ｊＥＲ８２８：ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（三菱ケミカル（株）製、商品名「ｊＥＲ８２８」）
ＴＳＲ−４００：オキサゾリドン環骨格を有するエポキシ樹脂（ＤＩＣ（株）製、商品名「エピクロン  ＴＳＲ−４００」）
Ｎ−７４０：フェノールノボラック型エポキシ樹脂（ＤＩＣ（株）製、商品名「エピクロン  Ｎ−７４０」）【０１２０】
（強化繊維束）
実施例で用いた強化繊維束を以下に示す。
・炭素繊維束１：フィラメント数２４，０００本のＭｉｔｓｕｂｉｓｈｉ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃａｒｂｏｎ  Ｆｉｂｅｒ  ａｎｄ  Ｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ社製の３４−７００  ２４Ｋ（引張強度４８３０ＭＰａ、引張弾性率２３４ＧＰａ）
・炭素繊維束２：フィラメント数５０，０００本の三菱ケミカル（株）社製のＰＹＲＯＦＩＬＴＭ  ＴＲＷ４０  ５０Ｌ（引張強度４１２０ＭＰａ、引張弾性率２４０ＧＰａ）
・炭素繊維束３：フィラメント数１５，０００本の三菱ケミカル（株）製の  ＴＲ５０Ｓ（引張強度４９００ＭＰａ、引張弾性率２４０ＧＰａ）【０１２１】
＜１．プリプレグシートの製造＞
〔実施例１〕
炭素繊維束１に樹脂組成物１を加熱含浸させて、樹脂含有量が３４質量％となるプリプレグテープ１（テープ幅（「トウ幅」とも言う）６．４ｍｍ）を得た。プリプレグテープ１は、前述したトウプリプレグに該当する。【０１２２】
円周３．１４ｍのドラムが設置されたドラムワインドマシンに幅６００ｍｍの離型紙を巻付け、離型紙表面が５０℃に成るようにドラムを加熱した。この上に、プリプレグテープ１を、隣り合うプリプレグテープの間の間隙の幅が０．１ｍｍとなるように離間して平行に複数本敷設した単位層を作製し、ドラムワインドマシンから回収して単位層のシートを得た。前記作業を繰り返し、単位層を複数枚作製した。前記３．１４ｍの単位層を６００ｍｍ長にカットし、トウプレグが直交する様に重ね合わせた二層積層シートを得た。ついで、これらを、シリンダー圧力０．１ＭＰａ、送り速度０．９ｍ／ｍｉｎ、ロール温度５０℃の条件でフュージングプレス（アサヒ繊維機械工業株式会社、「ＪＲ−６００Ｓ」）に１回通して、実施例１のプリプレグシートを製作した。実施例１のプリプレグシートにおける間隙の幅は、トウ幅の１．６％であった。また、各単位層におけるプリプレグテープの配向方向は、０°／９０°と互いに直交していた。【０１２３】
〔実施例２〕
プリプレグシートにおける間隙の幅を、トウ幅の９．４％としたこと以外は、実施例１と同じ方法により、実施例２のプリプレグシートを製造した。【０１２４】
〔実施例３〕
炭素繊維束２に樹脂組成物２を加熱含浸させて、実施例１と同様にプリプレグテープ２（トウ幅１１．２ｍｍ）を得た。このプリプレグテープを、隣り合うプリプレグテープの間の間隙の幅が０．２ｍｍとなるように離間して敷設したこと以外は、実施例１と同じ方法により、実施例３のプリプレグシートを製造した。実施例３のプリプレグシートにおける間隙の幅は、トウ幅の１．８％であった。【０１２５】
〔実施例４〕
炭素繊維束２に樹脂組成物１を加熱含浸させて、樹脂含有量が３４質量％となるプリプレグテープ３を得た。このプリプレグテープを、隣り合うプリプレグテープの間の間隙の幅が１ｍｍとなるように離間して敷設したこと以外は、実施例１と同じ方法により、実施例４のプリプレグシートを製造した。実施例４のプリプレグシートにおける間隙の幅は、トウ幅の８．９％であった。【０１２６】
〔実施例５〕
プリプレグシートの各単位層におけるプリプレグテープの配向方向を、６０°／−６０°／０°と互いに交差するような三層の積層体としたこと以外は、実施例２と同じ方法により、実施例５のプリプレグシートを製造した。【０１２７】
〔比較例１〕
プリプレグシートにおける間隙の幅を、トウ幅の０．０％としたこと以外は、実施例１と同じ方法により、比較例１のプリプレグシートを製造した。【０１２８】
〔比較例２〕
プリプレグシートにおける間隙の幅を、トウ幅の１５．６％としたこと以外は、実施例１と同じ方法により、比較例２のプリプレグシートを製造した。【０１２９】
〔比較例３〕
プリプレグシートにおける間隙の幅を、トウ幅の１００．０％としたこと以外は、実施例１と同じ方法により、比較例３のプリプレグシートを製造した。【０１３０】
〔比較例４〕
プリプレグシートにおける間隙の幅を、トウ幅の０．０％としたこと以外は、実施例３と同じ方法により、比較例４のプリプレグシートを製造した。【０１３１】
〔比較例５〕
プリプレグシートにおける間隙の幅を、トウ幅の１３．４％としたこと以外は、実施例３と同じ方法により、比較例５のプリプレグシートを製造した。【０１３２】
〔比較例６〕
プリプレグシートにおける間隙の幅を、トウ幅の０．０％としたこと以外は、実施例５と同じ方法により、比較例６のプリプレグシートを製造した。【０１３３】
〔比較例７〕
プリプレグシートにおける間隙の幅を、トウ幅の１００．０％としたこと以外は、実施例５と同じ方法により、比較例７のプリプレグシートを製造した。【０１３４】
〔比較例８〕
プリプレグシートの代わりに、一方向プリプレグであるＴＲ３６８Ｅ２５０Ｓ（三菱ケミカル株式会社製）を用いた。【０１３５】
＜２．成形品の製造＞
実施例１〜５、比較例１〜８のプリプレグシートを下記の通り圧密化、賦形、トリミング及び加熱加圧して、成形品を製造した。【０１３６】
（圧密化）
前記プリプレグシートを平坦な作業台上に搬送し、前記プリプレグシートをデバルグ装置（Ｔｏｒｒ社製；Ｔ−７シールシステム）で覆い、真空ポンプで内部を減圧状態にすることで、前記プリプレグシートを圧密化した。減圧状態は、真空圧は７００ｍｍＨｇの状態を、５分間維持した。その後、内部を大気圧に戻し、圧密化されたプリプレグシートを得た。【０１３７】
（賦形）
前記圧密化されたプリプレグシートを、上面が開口したキャビティを有する雌型の開口部上に載せ、前記圧密化されたプリプレグシートを可動式赤外線ヒーターにより７０℃に加熱した後、簡易成形機に取り付けた雄型を下降させ、雌型と雄型とで挟み込みこむことにより、前記圧密化されたプリプレグシートを賦形して、成形品の立体形状に近い形状を有するプリフォームを製作した。そして、雌型及び雄型に空気を吹き付けて冷却した後、雄型を上昇させて、プリフォームを雌型のキャビティから取出した。【０１３８】
（トリミング）
前記プリフォームをトリミング冶具に載せ、当該プリフォームの外周を固定し、トリミング冶具の溝に沿ってカッターにより前記プリフォームを裁断することで、成形品の寸法と同じ寸法のプリフォームを製作した。【０１３９】
（成形）
得られたプリフォームを、予め離型剤を塗布して１４０℃に調温せしめた成形型の下型内に配置し、これを１４０℃に調温せしめた成形型の上型で挟み込み、加熱加圧してプリフォームを硬化させ、成形品を得た。離型剤は「フリリース６５」（株式会社ネオス製）を用いた。【０１４０】
＜３．プリプレグシートの性能評価方法＞
実施例及び比較例で作製したプリプレグシートの性能を、複数（４名）の熟練技術者が以下の方法によって評価した。【０１４１】
（１．シート形態保持性）
６００ｍｍ×６００ｍｍの大きさのプリプレグシートから離型紙（保護フィルム）の支持体を除去した状態での取扱性を評価した。【０１４２】
評価結果を以下の通り示した。
Ａ：プリプレグテープ同士が重なっている領域（拘束領域）のみでシート形状を十分保持できた。
Ｂ：拘束領域のみではシート形状を保持できなかった。【０１４３】
（２．立体構造賦形性）
プリプレグシートをプリフォーム賦形し、プリプレグテープの変形や拘束領域のスライドによって、型材形状への追従が可能か否かを評価した。【０１４４】
評価結果を以下の通り示した。
Ａ：プリプレグテープが変形及び／又は移動し、型材形状に追従した。
Ｂ：シワは発生したが、プレス成形によってシワが緩和され、許容される程度であった。
Ｃ：プリプレグテープの変形及び／又は移動が不十分で、シワが発生し、プレス成形後にも大きなシワが残る程度であった。【０１４５】
（３．成形品の間隙の消失）
プリプレグシートをプリフォーム賦形したものを、所定の厚さとなるように重ね合せて一体化したプリフォームプリプレグシートをプレス成形した成形品において、プリプレグシートに設けたプリプレグテープ間の間隙が繊維流動によって消失するか否かを評価した。【０１４６】
評価結果を以下の通り示した。
Ａ：プレス成形によって強化繊維が十分に流動し、プリプレグシートに設けた間隙が埋まった（間隙が消失した）。
Ｂ：賦形形状によってギャップが広がった部分の隙間はのこるものの、大半の隙間が埋まった（大半の間隙が消失した）。
Ｃ：プレス成形によって強化繊維が十分に流動せず、プリプレグシートに設けた間隙が埋まらなかった（間隙が消失しなかった）。【０１４７】
（４．成形品における繊維蛇行）
賦形時とは異なる繊維蛇行の評価を行った。成形品の形状によって、プレス成形中に局所的に生じた樹脂流動によって、強化繊維が蛇行するか否かを評価した。【０１４８】
評価結果を以下の通り示した。
Ａ：強化繊維の蛇行が抑制された。
Ｂ：強化繊維の小さい蛇行が発生した。
Ｃ：周囲に比べて著しい強化繊維の蛇行が発生した部分を含む。【０１４９】
（５．成形作業性及び成形物の総合評価）
賦形時のシワと成形時の蛇行から判定した。【０１５０】
評価結果を以下の通り示した。
Ａ：外観良好、あるいは一部シワ又は蛇行が見られるが許容できるレベル。
Ｂ：各評価項目に最も低い評価（シート形態保持性では「Ｂ」、その他の評価項目では「Ｃ」）を１つでも含む、或いは二番目に低い評価（シート形態保持性以外の評価項目において「Ｂ」）を２個以上含む場合。【０１５１】
＜結果＞
結果を表１及び表２に示す。表中、「ＣＦ」は、炭素繊維束を意味し、「Ｗｔ」はプリプレグテープの幅を意味し、「Ｇｔ」は、単位層におけるプリプレグテープ間の隙間を意味し、「Ｇｔ／Ｗｔ」は、プリプレグテープの幅に対する上記隙間の比率を表している。【０１５２】
【表１】
0006721042.tif 000002
【０１５３】
【表２】
0006721042.tif 000003
【０１５４】
比較例３および比較例７では、成形品の繊維蛇行の評価において、繊維の著しい流動（繊維過流動）が観察された。また、比較例８では、作成したプリフォームに深い皺があり、成形が困難であったため、成形品の繊維蛇行の評価を行うことができなかった。【０１５５】
〔実施例６〕
炭素繊維束３に樹脂組成物１を加熱含浸させて、トウ幅が１２．７ｍｍであり、樹脂含有量が３６質量％となるプリプレグテープ６を得た。プリプレグテープ１に代えてプリプレグテープ６を用い、隣り合うプリプレグテープの間の間隙の幅を０．１２７ｍｍに変更する以外は実施例１と同様にして、二層積層シートを得た。実施例６のプリプレグシートにおける間隙の幅は、トウ幅の１．０％であった。【０１５６】
さらに、実施例１のプリプレグシートに代えて実施例６のプリプレグシートを用いる以外は実施例１と同様にして、プリフォームを作製した。得られたプリフォームを重ねて、［０°／９０°］５の積層構成になるよう、単位層が合計１０層になるよう積層してから、プレス成形して成形品を得た。【０１５７】
〔実施例７〕
トウ幅を３０．０ｍｍとする以外はプリプレグテープ６と同様にして、プリプレグテープ７を得た。プリプレグテープ１に代えてプリプレグテープ７を用い、隣り合うプリプレグテープの間の間隙の幅を０．３０ｍｍに変更する以外は実施例１と同様にして、二層積層シートを得た。実施例７のプリプレグシートにおける間隙の幅は、トウ幅の１．０％であった。【０１５８】
さらに、実施例１のプリプレグシートに代えて実施例７のプリプレグシートを用いる以外は実施例６と同様にして、プリフォームを作製し、成形品を得た。【０１５９】
〔実施例８〕
隣り合うプリプレグテープの間の間隙の幅を０．１５ｍｍに変更する以外は実施例７と同様にして、二層積層シート及び実施例８のプリプレグシートを製作した。実施例８のプリプレグシートにおける間隙の幅は、トウ幅の０．５％であった。【０１６０】
さらに、実施例１のプリプレグシートに代えて実施例８のプリプレグシートを用いる以外は実施例６と同様にして、プリフォームを作製し、成形品を得た。【０１６１】
実施例１〜５及び比較例１〜８と同様に、実施例６〜８のプリプレグシートのそれぞれについて、シートの形態保持性及び立体構造賦形性を評価した。さらに、実施例６〜８のプリプレグシートのそれぞれについて、中央部のシワと繊維の蛇行とを下記の基準で評価した。【０１６２】
〔中央部のシワの評価基準〕
Ａ：プリプレグテープの十分な変形及び移動により、プリプレグシートの中央部にシワが見られなかった。
Ｂ：プリプレグシートの中央部に若干のシワが確認されたが、プレス成形によりシワが緩和される程度であった。
Ｃ：プリプレグシートの中央部に深くきついシワが発生し、プレス成形の実施が困難であった。【０１６３】
〔繊維の蛇行〕
Ａ：プリプレグシートの賦形時における繊維の蛇行または繊維の撚れが見られなかった。
Ｂ：プリプレグシートの賦形時に若干の繊維の蛇行または繊維の撚れが見られたが、許容できる範囲であった。
Ｃ：プリプレグシートの賦形時に極度の繊維の蛇行または繊維の撚れが観測された。【０１６４】
さらに、実施例１〜５及び比較例１〜８と同様に、実施例６〜８の成形品のそれぞれについて、成形品の間隙の消失、成形品における繊維蛇行、ならびに、成形作業性及び成形物の総合評価を評価した、成形品の間隙の消失及び成形品における繊維蛇行については、前述した基準で評価した。成形作業性及び成形物の総合評価については、下記の基準で評価した。【０１６５】
〔成形作業性及び成形物の総合評価の評価基準〕
Ａ：外観良好、あるいは一部シワ又は蛇行が見られるが許容できるレベル。
Ｂ：実用可能な範囲ではあるが、外観良好だがシワや蛇行が目立つ、あるいはシワや蛇行が抑制されているが外観に問題がある。
Ｃ：各評価項目に最も低い評価（シート形態保持性では「Ｂ」、その他の評価項目では「Ｃ」）を１つでも含む、或いは二番目に低い評価（シート形態保持性以外の評価項目において「Ｂ」）を２個以上含む場合。【０１６６】
＜結果＞
実施例６〜８の評価結果を表３に示す。【０１６７】
【表３】
0006721042.tif 000004
【０１６８】
〔実施例９〕
炭素繊維束２にマトリックス樹脂組成物２を加熱含浸させて、樹脂含有量が３４質量％となるプリプレグテープ２（トウ幅１１．２ｍｍ）を得た。一方で、厚さ２０μｍのポリエチレン製の可撓性フィルムを、バキュームチャック機構を備えた作業台上に減圧固定した。【０１６９】
得られたプリプレグテープ２を、ハンディタイプの赤外線ヒーターで３０〜８０℃に加温しながら、ハンディタイプのロールで、減圧固定した前記可撓性フィルムに圧着した。その際、プリプレグテープ２に約１０Ｎの張力を付与しながら当該ロールから引き出した。また、プリプレグテープ２を、隣り合うプリプレグテープの間の間隙の幅が０．１ｍｍとなるように離間して上記可撓性フィルム上に敷設した。【０１７０】
上記の方法で、プリプレグテープ２を平行に複数本敷設した単位層を作製し、減圧固定を解除して、実施例９の表皮材付き単位層を得た。当該単位層におけるプリプレグテープ間の間隙の幅は、トウ幅の１．８％であった。【０１７１】
〔実施例１０〕
プリプレグシートにおける間隙の幅を１ｍｍとし、トウ幅の８．９％としたこと以外は、実施例９と同じ方法により、実施例１０の表皮材付き単位層を製造した。【０１７２】
〔実施例１１〕
可撓性フィルムとして、厚さ約２００μｍのテフロン（登録商標）製フィルムを用いた以外は、実施例９と同じ方法により、実施例１１の表皮材付き単位層を製造した。【０１７３】
＜結果＞
実施例９および１０では、可撓性フィルムによって形態が保持され、皺が少ない良好なプリプレグテープの単位層が得られた。一方、実施例１１では、可撓性フィルムをバキュームチャックから取り外した瞬間、フィルムの収縮と共に上記単位層に大きな皺が生じた。これは、プリプレグテープを敷設した際に生じたフィルムの内部応力によってフィルムの収縮が発生した為と考えられる。この実施例１１からは、可撓性シートの厚さが大き過ぎると、単位層に大きな変形を及ぼす内部応力が生じることがあることが分かる。
【産業上の利用可能性】
【０１７４】
本発明の一態様に係る発明によれば、成形時にシワ及び強化繊維の蛇行の発生を抑制することができ、且つ成形性に優れたプリプレグシートを提供することができる。本発明の一態様に係るプリプレグシートは、特に、自動車部品等の複雑な構造を有する成形品の製造に好適に使用することができる。
【符号の説明】
【０１７５】
１、１ａ  プリプレグシート
２  積層体
９、１２  プリフォーム
１０ａ、１０ｂ、１０ｃ  単位層
１００ａ、１００ｂ、１００ｃ、１００ｄ、１００ｅ、１００ｆ、１００ｇ、１００ｈ  プリプレグテープ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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