(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性樹脂を含む原反フィルムを一軸方向に延伸する延伸工程を含むフィルムの製造方法であって、
前記延伸工程において、前記一軸方向に対する垂直方向のフィルム幅全体を加熱して、前記フィルム幅中央におけるフィルム温度をＴｃとした後、前記垂直方向におけるフィルム周縁部を加熱して、前記フィルム周縁部におけるフィルム温度をＴｅとし、
前記フィルム周縁部は、前記フィルム幅を１００％としたとき、前記垂直方向におけるフィルム両最端部からの距離がそれぞれ５％以上３０％以下の領域であり、
前記温度Ｔｃ及びＴｅは、下記式（１）：
Ｔｅ−Ｔｃ＞０℃      （１）
を満たし、
前記延伸工程における延伸は、前記一軸方向に前記原反フィルムを搬送しながら行い、
前記フィルム幅全体を加熱する第１加熱手段のフィルム搬送方向下流側に、前記フィルム周縁部を加熱する第２加熱手段を配置し、
但し、
前記延伸工程において、前記垂直方向のフィルム幅全体を加熱して、前記フィルム幅中央におけるフィルム温度をＴｃとする前に、前記垂直方向におけるフィルム周縁部を加熱して、前記フィルム周縁部におけるフィルム温度をＴｅとすること、及び、
前記延伸工程において、前記垂直方向のフィルム幅全体を加熱して、前記フィルム幅中央におけるフィルム温度をＴｃとすると同時に、前記垂直方向におけるフィルム周縁部を加熱して、前記フィルム周縁部におけるフィルム温度をＴｅとすること
を行わず、かつ、
前記第１加熱手段のフィルム搬送方向上流側、及び、フィルム搬送方向に前記第１加熱手段と横並びの同位置には、前記第２加熱手段を配置しないことを特徴とするフィルムの製造方法。
【請求項２】
前記フィルム幅全体の加熱と前記フィルム周縁部の加熱を、輻射加熱装置によって行うことを特徴とする請求項１に記載のフィルムの製造方法。
【請求項３】
延伸倍率が１．１倍以上３．０倍以下である請求項１又は２に記載のフィルムの製造方法。
【請求項４】
前記延伸工程における延伸は、前記一軸方向に離間して配置された一対の挟持部で前記原反フィルムを挟持しながら行い、
前記原反フィルムの幅をｗ、前記一対の挟持部間の距離をＬとしたとき、Ｌ／ｗが０．１以上２．０以下であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載のフィルムの製造方法。
【請求項５】
前記原反フィルムの幅が９００ｍｍ以上２０００ｍｍ以下であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載のフィルムの製造方法。
【請求項６】
熱可塑性樹脂を含む原反フィルムを一軸方向に延伸する延伸手段と、
前記一軸方向に対する垂直方向のフィルム幅全体を加熱して、前記フィルム幅中央におけるフィルム温度をＴｃとする第１加熱手段と、
第１加熱手段による加熱の後、前記垂直方向におけるフィルム周縁部を加熱して、前記フィルム周縁部におけるフィルム温度をＴｅとする第２加熱手段と、
を備えるフィルムの製造装置であって、
前記フィルム周縁部は、前記フィルム幅を１００％としたとき、前記垂直方向におけるフィルム両最端部からの距離がそれぞれ５％以上３０％以下の領域であり、
前記温度Ｔｃ及びＴｅは、下記式（１）：
Ｔｅ−Ｔｃ＞０℃      （１）
を満たし、
前記延伸手段における延伸は、前記一軸方向に前記原反フィルムを搬送しながら行われ、
前記第２加熱手段は、前記第１加熱手段のフィルム搬送方向下流側に配置され、前記第１加熱手段のフィルム搬送方向上流側、及び、フィルム搬送方向に前記第１加熱手段と横並びの同位置には配置されないことを特徴とするフィルムの製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、フィルムの製造方法、フィルムの製造装置、及び一軸延伸フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
偏光子を保護するための偏光子保護フィルムや、液晶表示装置用のフィルム基板等に代表される光学フィルムには、機械的強度、外観、透明性に優れ、位相差精度及び厚み精度が高いことが要求される。
【０００３】
このようなフィルムの製造方法としては、溶融押出法等で成形し得られたフィルム原反を二軸延伸することで上記フィルムを得る製造方法が挙げられる。この場合の二軸延伸としては、縦横の逐次延伸からなる逐次二軸延伸が一般的である。ここで、逐次二軸延伸における一軸目の縦延伸の方法として、ロール縦延伸法が用いられる。フィルムを近接した低周速ロール及び高周速ロールによって所定の温度に加熱しながら進行方向に延伸する方法であるロール延伸により、フィルムに傷なく外観美麗なフィルムを容易に製造する方法が報告されている（特許文献１〜２を参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平１１−１７０３５３
【特許文献２】特開２００８−３０７８８８
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、本発明者の検討によれば、延伸の際ネックインが生じることで、フィルムの端部が中央部に比べ厚くなり、幅方向の厚み精度が悪くなる問題が生じた。特に、高倍率の場合にこの傾向は顕著になり、倍率２．０倍以上では、厚み薄い中央部が搬送ロールに接触せずに浮きが生じてしまい、結果として中央部に顕著なしわが発生する問題があった。
【０００６】
本発明は、上記現状に鑑み、ロール縦延伸時等の一軸方向への延伸時に、上記一軸方向に対する垂直方向（以下、幅方向ともいう。）における厚みむらが小さく、厚みむらに起因するしわの生じにくいフィルムを得ることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
そこで、本発明者が鋭意検討した結果、本発明に至った。即ち、本発明は、以下のものを提供する。
（ｉ）  熱可塑性樹脂を含む原反フィルムを一軸方向に延伸する延伸工程を含むフィルムの製造方法であって、
前記延伸工程において、前記一軸方向に対する垂直方向のフィルム幅全体におけるフィルム弾性率を低下させた後、前記垂直方向におけるフィルム周縁部におけるフィルム弾性率を更に低下させ、
前記フィルム周縁部は、前記フィルム幅を１００％としたとき、前記垂直方向におけるフィルム両最端部からの距離がそれぞれ５％以上３０％以下の領域であることを特徴とするフィルムの製造方法。
（ｉｉ）  熱可塑性樹脂を含む原反フィルムを一軸方向に延伸する延伸工程を含むフィルムの製造方法であって、
前記延伸工程において、前記一軸方向に対する垂直方向のフィルム幅全体を加熱して、前記フィルム幅中央におけるフィルム温度をＴｃとした後、前記垂直方向におけるフィルム周縁部を加熱して、前記フィルム周縁部におけるフィルム温度をＴｅとし、
前記フィルム周縁部は、前記フィルム幅を１００％としたとき、前記垂直方向におけるフィルム両最端部からの距離がそれぞれ５％以上３０％以下の領域であり、
前記温度Ｔｃ及びＴｅは、下記式（１）：
Ｔｅ−Ｔｃ＞０℃      （１）
を満たすことを特徴とするフィルムの製造方法。
（ｉｉｉ）  前記延伸工程における延伸は、前記一軸方向に前記原反フィルムを搬送しながら行い、
前記フィルム幅全体を加熱する第１加熱手段のフィルム搬送方向下流側に、前記フィルム周縁部を加熱する第２加熱手段を配置することを特徴とする（ｉｉ）に記載のフィルムの製造方法。
（ｉｖ）  前記フィルム幅全体の加熱と前記フィルム周縁部の加熱を、輻射加熱装置によって行うことを特徴とする（ｉｉ）又は（ｉｉｉ）に記載のフィルムの製造方法。
（ｖ）  延伸倍率が１．１倍以上３．０倍以下である（ｉ）〜（ｉｖ）のいずれか一項に記載のフィルムの製造方法。
（ｖｉ）  前記延伸工程における延伸は、前記一軸方向に離間して配置された一対の挟持部で前記原反フィルムを挟持しながら行い、
前記原反フィルムの幅をｗ、前記一対の挟持部間の距離をＬとしたとき、Ｌ／ｗが０．１以上２．０以下であることを特徴とする（ｉ）〜（ｖ）のいずれか一項に記載のフィルムの製造方法。
（ｖｉｉ）  前記原反フィルムの幅が９００ｍｍ以上２０００ｍｍ以下であることを特徴とする（ｉ）〜（ｖｉ）のいずれか一項に記載のフィルムの製造方法。
（ｖｉｉｉ）  熱可塑性樹脂を含む原反フィルムを一軸方向に延伸する延伸手段と、
前記一軸方向に対する垂直方向のフィルム幅全体におけるフィルム弾性率を低下させる第１弾性率低下手段と、
第１弾性率低下手段による弾性率低下の後、前記垂直方向におけるフィルム周縁部におけるフィルム弾性率を更に低下させる第２弾性率低下手段と、
を備えるフィルムの製造装置であって、
前記フィルム周縁部は、前記フィルム幅を１００％としたとき、前記垂直方向におけるフィルム両最端部からの距離がそれぞれ５％以上３０％以下の領域であることを特徴とするフィルムの製造装置。
（ｉｘ）  熱可塑性樹脂を含む原反フィルムを一軸方向に延伸する延伸手段と、
前記一軸方向に対する垂直方向のフィルム幅全体を加熱して、前記フィルム幅中央におけるフィルム温度をＴｃとする第１加熱手段と、
第１加熱手段による加熱の後、前記垂直方向におけるフィルム周縁部を加熱して、前記フィルム周縁部におけるフィルム温度をＴｅとする第２加熱手段と、
を備えるフィルムの製造装置であって、
前記フィルム周縁部は、前記フィルム幅を１００％としたとき、前記垂直方向におけるフィルム両最端部からの距離がそれぞれ５％以上３０％以下の領域であり、
前記温度Ｔｃ及びＴｅは、下記式（１）：
Ｔｅ−Ｔｃ＞０℃      （１）
を満たすことを特徴とするフィルムの製造装置。
（ｘ）  熱可塑性樹脂を含む一軸延伸フィルムであって、延伸方向に対する垂直方向のフィルム幅を１００％としたとき、前記垂直方向におけるフィルム両最端部からの距離がそれぞれ５％の位置におけるフィルム厚みと、前記フィルム幅中央におけるフィルム厚みとの差の平均値が１０．０μｍ以下であることを特徴とする一軸延伸フィルム。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、幅方向における厚み精度が良好で、しわの生じにくい外観美麗なフィルムの製造方法を提供することができる。本発明の製造方法により、光学用途においても好適に用いることができるフィルムを製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本発明の製造方法におけるロール縦延伸方法の一例を示す概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、本発明の製造方法について詳細に説明する。
本発明に係るフィルムの製造方法は、第１の実施形態において、熱可塑性樹脂を含む原反フィルムを一軸方向に延伸する延伸工程を含み、
前記延伸工程において、前記一軸方向に対する垂直方向のフィルム幅全体におけるフィルム弾性率を低下させた後、前記垂直方向におけるフィルム周縁部におけるフィルム弾性率を更に低下させ、
前記フィルム周縁部は、前記フィルム幅を１００％としたとき、前記垂直方向におけるフィルム両最端部からの距離がそれぞれ５％以上３０％以下の領域であることを特徴とする。
【００１１】
上記の通りにフィルム弾性率を低下させることにより、フィルム中央部に比較してフィルム周縁部の弾性率が小さくなり、フィルム周縁部の延伸を促進する効果がある。その結果、ネックインによる端部の肉厚化の影響を抑制し、前記垂直方向の厚みむらがより小さなフィルムを得ることができる。
【００１２】
上記の効果を達成するためには、前記垂直方向のフィルム幅全体におけるフィルム弾性率を低下させた後、前記垂直方向におけるフィルム周縁部におけるフィルム弾性率を更に低下させることが必要である。前記垂直方向におけるフィルム周縁部におけるフィルム弾性率を低下させた後、前記垂直方向のフィルム幅全体におけるフィルム弾性率を更に低下させても、上記フィルム周縁部におけるフィルム弾性率の低下が十分となりにくく、上記の効果を達成しにくい。予め前記フィルム幅全体におけるフィルム弾性率を低下させておいてから、上記フィルム周縁部におけるフィルム弾性率を低下させることで、上記フィルム周縁部におけるフィルム弾性率の低下が十分となりやすく、上記の効果を達成しやすい。フィルム弾性率は、例えば、フィルムを加熱することで、所望の値に低下させることができる。
【００１３】
上記の通り、前記フィルム周縁部は、前記フィルム幅を１００％としたとき、前記垂直方向におけるフィルム両最端部からの距離がそれぞれ５％以上３０％以下の領域である。上記距離が５％より小さい場合、周縁部の弾性率を下げ延伸を促進し厚みむらを小さくする効果が十分となりにくい。上記距離が３０％より大きい場合、中央部に対して周縁部の弾性率を下げ延伸を促進し厚みむらを小さくする効果が十分となりにくい。
【００１４】
本発明に係るフィルムの製造方法は、第２の実施形態において、熱可塑性樹脂を含む原反フィルムを一軸方向に延伸する延伸工程を含み、
前記延伸工程において、前記一軸方向に対する垂直方向のフィルム幅全体を加熱して、前記フィルム幅中央におけるフィルム温度をＴｃとした後、前記垂直方向におけるフィルム周縁部を加熱して、前記フィルム周縁部におけるフィルム温度をＴｅとし、
前記フィルム周縁部は、前記フィルム幅を１００％としたとき、前記垂直方向におけるフィルム両最端部からの距離がそれぞれ５％以上３０％以下の領域であり、
前記温度Ｔｃ及びＴｅは、下記式（１）：
Ｔｅ−Ｔｃ＞０℃      （１）
を満たすことを特徴とする。
【００１５】
以下、第２の実施形態に係るフィルムの製造方法について、図１を参照しながら説明する。図１は、本発明のフィルムの製造方法におけるロール縦延伸方法を示す図である。延伸前のフィルムを、数本の予熱ロール１により加熱する。その後、延伸前ロール２にて、延伸可能な温度領域までフィルム温度を更に上げ、低周速の延伸前ロール２と高周速の延伸後ロール３間で縦延伸を行う。その後、冷却ロール４によりフィルムを冷却固化し縦延伸後フィルムを得る。図１中、矢印は、フィルムの流れ方向を示す。
【００１６】
フィルムを延伸する、延伸前ロールと延伸後ロールとの間に、加熱手段を設け、延伸時のフィルムを加熱する。このフィルム幅全体を加熱する手段５により、延伸時ロール間でフィルム全幅を加熱し、所望の延伸温度にすることができる。また、フィルム周縁部を加熱する加熱手段６により、フィルム周縁部の温度をフィルム中央部に比べ高くし、延伸を促進させることができる。
【００１７】
本発明によると、幅方向における厚み精度に優れ、しわの生じにくい延伸フィルム、特に縦延伸フィルムを得るには、以下の２つの条件を満たす必要がある。
【００１８】
（１）延伸時のフィルム中央部の温度Ｔｃと延伸時のフィルム周縁部の温度Ｔｅ
延伸時のフィルム中央部の温度Ｔｃは、前記フィルム幅中央におけるフィルム温度を、放射式非接触式温度計を用いて測定した温度とする。図１の場合、Ｔｃは、フィルム幅全体を加熱する加熱手段５の幅方向・流れ方向の中央地点直下のフィルム温度を、放射式非接触式温度計を用いて測定した温度とする。フィルム延伸時のフィルム周縁部の温度Ｔｅは、前記フィルム幅を１００％としたとき、前記垂直方向におけるフィルム両最端部からの距離がそれぞれ５％以上３０％以下の領域の、前記垂直方向の中央地点のフィルム温度を、放射式非接触式温度計を用いて測定した温度とする。図１の場合、Ｔｅは、フィルム周縁部を加熱する加熱手段６の幅方向・流れ方向の中央地点直下のフィルム温度を、放射式非接触式温度計を用いて測定した温度とする。ＴｃとＴｅが以下の関係式を満たす必要がある。
Ｔｅ−Ｔｃ＞０℃
【００１９】
上式によって、延伸時のフィルム周縁部の温度Ｔｅは延伸時のフィルム中央部の温度Ｔｃに比べて高く設定される。その差の上限は、特に限定されず、好ましくは４０℃以下である。Ｔｅ−Ｔｃの値は、好ましくは０℃超４０℃以下、より好ましくは５℃以上３０℃以下、更に好ましくは１０℃以上２０℃以下である。
【００２０】
上記関係式を満たすようにフィルム周縁部の温度とフィルム中央部の温度を設定することで、フィルム中央部に比較してフィルム周縁部の弾性率が小さくなり、フィルム周縁部の延伸を促進する効果がある。その結果、フィルム中央部に比較してフィルム周縁部の温度を高くした場合、ネックインによる周縁部の肉厚化の影響を抑制し、幅方向の厚みむらがより小さなフィルムを得ることができる。
【００２１】
なお、延伸時の幅方向における厚みむらの悪化は、フィルムの中央部とフィルムの周縁部で延伸時の伸長の形態が異なることに起因する。フィルム中央部では幅方向にはほぼ変形せず、長手方向（引っ張り方向）のみに変形される。一方、フィルム周縁部は、フィルムの最端部が自由端であるため、延伸時幅方向に収縮（ネックイン）しながら伸張される。その結果、フィルム周縁部は、フィルム中央部よりフィルム厚みが厚くなる。
【００２２】
フィルム周縁部の温度が中央部の温度と同じか低い場合、フィルム周縁部の弾性率が中央部に比べて高く、フィルム周縁部はネックインの影響で極端に厚くなり、結果として幅方向にＵ字型の厚みプロファイルとなり厚み精度が悪くなる。また、厚み精度が悪い場合、延伸後ロール４から冷却ロール４上を搬送される過程で、厚いフィルム周縁部のみでロールと接しフィルム中央部で浮きが生じてしまうため、しわが発生する。
【００２３】
フィルム周縁部の温度が中央部の温度と比べて４０℃以下である場合、フィルムの周縁部が大きく軟化しにくく、延伸後ロールから剥離する際に粘着が生じにくく、フィルム周縁部に横ダン模様が生じにくい。
【００２４】
（２）フィルムの加熱方法
上記のように、延伸時のフィルム中央部の温度Ｔｃと延伸時のフィルム周縁部の温度Ｔｅを調整するためには、前記一軸方向に対する垂直方向のフィルム幅全体を加熱して、前記フィルム幅中央におけるフィルム温度をＴｃとした後、前記垂直方向におけるフィルム周縁部を加熱して、前記フィルム周縁部におけるフィルム温度をＴｅとする必要があり、装置の作製のしやすさ等の観点から、フィルム幅方向全体を加熱する手段の下流側に、フィルム周縁部を加熱する手段を設けることが好ましい。
【００２５】
フィルム温度は予熱ロールや延伸前ロールによって幅全体方向に対してＴｇ付近まで加温される。延伸前ロールを通過後、延伸ロール間においてフィルム幅方向全体を加熱する手段の上流側に周縁部を温めるヒーターを設置した場合、熱量が十分でなく、ＴｅをＴｃより高い温度に上げることはできない。
【００２６】
フィルム幅方向全体を加熱する手段の下流側に周縁部を加熱する手段を設置した場合、フィルム幅方向全体を加熱する手段にてフィルム全幅に対し温度Ｔｃに加熱した後に、周縁部を加熱する手段にて周縁部を加熱するため、必然的にＴｅをＴｃより大きくすることができる。なお、フィルム幅方向全体を加熱する手段と周縁部を加熱する手段の間隔は特に限定されないが、１０ｍｍ〜２００ｍｍであることが好ましい。
【００２７】
上記の通り、前記フィルム周縁部は、フィルム幅を１００％としたとき、前記垂直方向におけるフィルム両最端部からの距離がそれぞれ５％以上３０％の領域である。上記距離が５％より小さい場合、周縁部の弾性率を下げ延伸を促進し厚みむらを小さくする効果が十分となりにくい。上記距離が３０％より大きい場合、フィルム幅に対して温度がＴｅである領域が広く、中央部に対して周縁部の弾性率を下げ延伸を促進し厚みむらを小さくする効果が十分となりにくい。
【００２８】
更に、本発明においては、フィルム幅全体の加熱とフィルム周縁部の局所的な加熱を、赤外線ヒーター等の輻射加熱装置によって行うことが好ましい。赤外線ヒーター等の輻射加熱装置は、輻射の効果によってラインスピードが速い場合でも、短時間で効率的にフィルム内部まで加熱することが可能である。また、フィルムと輻射加熱装置の距離や、出力、輻射加熱装置の照射時間を変えることで、所望の温度に制御することが可能である。赤外線ヒーターの延伸温度制御の具体例としては、短波長赤外線ヒーター（ヘレウス製：ＺＫＢ２４００／３４０Ｇ）を用いた際、フィルムとヒーター管との距離が４０ｍｍで照射時間０．２秒とした場合フィルム温度を約２０℃、フィルムとヒーター管との距離が２０ｍｍで照射時間０．２秒とした場合フィルム温度を約３０℃上昇させることが可能である。
【００２９】
更に、本発明においては、延伸倍率を１．１倍以上３．０倍以下とすることが好ましく、１．５倍以上２．７倍以下とすることがより好ましく、２．０倍以上２．４倍以下とすることが更により好ましい。延伸倍率が１．１倍以上である場合、十分なフィルム長手方向（即ち、延伸方向）の機械的強度を付与しやすい。また、延伸倍率が３．０倍以下である場合、ネックイン量が増えにくく、極端に周縁部が厚くなりにくいため、フィルム幅全体におけるフィルム弾性率を低下させた後、フィルム周縁部におけるフィルム弾性率を更に低下させたり、フィルム周縁部温度Ｔｅをフィルム中央部温度Ｔｃに比べて高くしたりすることで幅方向厚みむらを小さくする効果が十分に発揮されやすい。
【００３０】
更に、本発明において、延伸工程における延伸は、前記一軸方向に離間して配置された一対の挟持部（例えば、一対の延伸ロール）で前記原反フィルムを挟持しながら行い、原反フィルムの幅をｗ、前記一対の挟持部間の距離をＬとしたとき、Ｌ／ｗが０．１以上２．０以下であることが好ましく、０．２以上１．０以下であることがより好ましく、０．３以上０．５以下であることが更により好ましい。挟持部間距離Ｌの定義について図１を用いて説明する。本発明では、例えば、一定間隔を置いて配置された両延伸ロールと両延伸ロールに個々近接したニップロールによってそれぞれフィルムを挟持することで、フィルムの搬送と縦延伸を行っている。このとき両挟持部間９の距離をＬとする。ここで、フィルムの搬送経路が両延伸ロールの回転軸を含む面と平行になるように延伸ロール及びニップロールを配置しているため、下記の関係が成り立つ。
（挟持部間距離）＝（ロール延伸間距離）
即ち、ロール間の距離を変化させることで挟持部間距離を直接変化させることができる。
【００３１】
Ｌ／ｗが０．１以上の場合、極端に周縁部が厚くなりにくいため、フィルム幅全体におけるフィルム弾性率を低下させた後、フィルム周縁部におけるフィルム弾性率を更に低下させたり、フィルム周縁部温度Ｔｅをフィルム中央部温度Ｔｃに比べて高くしたりすることで幅方向厚みむらを小さくする効果が十分に発揮されやすい。Ｌ／ｗが２．０以下である場合、ネックイン量が大きくなりにくく、幅収率が悪くなりにくいとともに、延伸間距離が長くなりにくく、延伸間での温度むらによる流れ方向の厚みむらが問題となりにくい。
【００３２】
更に、本発明においては、原反フィルム（延伸前のフィルム）の幅を９００ｍｍ以上２０００ｍｍ以下とすることが好ましく、１０００ｍｍ以上２０００ｍｍ以下とすることがより好ましい。
【００３３】
本発明において、使用するロール延伸機は、予熱ロール１、延伸ロール２、３、冷却ロール４から構成される。予熱ロールは、フィルムを加熱するため、５０℃以上、より好ましくはガラス転移点以上の温度で設定される。予熱ロール設定値まで、充分な加熱時間が得られる構成であれば、いかなるロール径・本数であっても本発明の範囲内である。冷却ロールは、フィルムを冷却するため、ガラス転移点以下で設定される。冷却ロール設定値まで、充分な冷却時間が得られる構成であれば、いかなるロール径・本数であっても本発明の範囲内である。なお、各冷却ロール間同士のドロー比に関しては、特に限定されないが、１００．０１％以上であることが好ましい。各冷却ロール間同士のドロー比を１００．０１％以上とすることで、しわの発生をより効果的に抑制することができる。延伸ロールは、フィルムを近接した低周速ロール及び高周速ロールによって所定の温度に加熱しながら進行方向に延伸する方法である。ロール縦延伸の方法としては、特に制限されないが、前記周速差の異なる一組のロールによって延伸を行う一段延伸と、二組以上の延伸ロールによって延伸を行う多段延伸等があげられ、前者の一段延伸により延伸を行うことが好ましい。
【００３４】
一段延伸には、例えば、延伸前ロール、延伸後ロールとそれぞれ近接するニップロール、ニップロールによってフィルムが挟持される間においてフィルムが各ロールに接触するような方法と、図１のように前記挟持部間においてフィルムが各ロールに接触しないような方法があげられるが、本発明においては、後者に示すような挟持部間においてフィルムが各ロールに接触しないような方法、即ち、低周速ロール及び前記高周速ロールによるフィルム挟持部間において、フィルムは各ロールに接触することなく縦延伸する方法を用いる。なかでも、図１に示すように、延伸前ロール２と延伸後ロール３の回転軸を含む面とフィルムの搬送面が平行になるように且つ、延伸前ロール２と延伸後ロール３の回転方向が同一方向となるような延伸方法を用いることが好ましい。
【００３５】
多段延伸であっても、一組の延伸ロールが上記のように挟持部間においてフィルムが各ロールに接触しないような構成であれば、本発明の範囲内である。
【００３６】
次に縦延伸時のフィルム幅全体を加熱する手段について説明する。本発明において、フィルム幅全体を加熱する手段はロールによる接触加熱やヒーターによる非接触加熱が挙げられるが、非接触である赤外線ヒーターによる加熱が好ましい。赤外線ヒーターは特に限定されないが、最大エネルギー波長域１．２〜１．７μｍの短波長、幅１ｍｍあたり７．０Ｗ以上の出力が可能なヒーターが好ましい。ヒーター管内のコイルの温度は１０００℃以上と高温になるため、ヒーターユニットは、空冷や水冷による冷却機構を備えていることが好ましい。特に、厚み精度の観点からフィルムの搬送に影響を及ばさない水冷による冷却機構が好ましい。
【００３７】
上記赤外線ヒーターの大きさは特に限定されないが、幅方向には、フィルム幅全てを照射できるように、フィルム幅Ｗより充分に長く、流れ方向には速いラインスピードにおいても十分な照射時間を確保できる長さ（本数）のヒーターを用いることが好ましい。特に、照射時間Ｔについては、ヒーターの流れ方向の長さＬｈ、延伸前ロール周速Ｖ１、延伸後ロール周速Ｖ２とした場合、Ｔ＝２×Ｌｈ／（Ｖ１＋Ｖ２）で表され、０．０５秒≦Ｔ≦１秒であることが好ましく、０．１秒≦Ｔ≦０．５秒であることがより好ましく、０．１５秒≦Ｔ≦０．３秒であることが更により好ましい。
【００３８】
上記赤外線ヒーターの設置位置としては、図１のようにフィルム上面、もしくはフィルム下面に設置することが好ましい。また流れ方向の位置は、延伸前ロールと延伸後ロール間であれば、特に制限されない。フィルムとヒーター管の距離は、特に限定されないが、２０ｍｍ以上１００ｍｍ以下であることが好ましい。フィルムとヒーター管の距離が２０ｍｍ以上の場合、フィルム搬送の際の振れでフィルムがヒーター管に接触する可能性が高まりにくい。また、フィルムとヒーター管の距離が１００ｍｍ以下の場合、加熱の効果が十分となりやすい。
【００３９】
延伸時のフィルム中央部の温度Ｔｃはガラス転移温度Ｔｇ−１０℃以上Ｔｇ＋４０℃以下、更に好ましくはＴｇ−５℃以上Ｔｇ＋１０℃以下である。ＴｃがＴｇ−１０℃以上である場合、フィルムが塑性変形しやすく破断する可能性が低い。また、フィルムがＴｇ＋４０℃以下である場合、延伸後ロール３から剥離する際に、剥離紋が生じる可能性が低い。なお、中央部の温度ＴｃがＴｇ−５℃以上Ｔｇ＋１０℃以下とＴｇに近い温度領域である場合、フィルム中央部の弾性率が大きく、フィルム周縁部の温度をフィルム中央部の温度より高くし弾性率を下げる効果が相対的に大きくなり、厚みむらを効果的に抑制することができる。
【００４０】
上記フィルム温度の測定方法は特に限定されないが、延伸ロール間に設置固定された放射式温度計によって行われることが好ましい。上記温度計は、特に制限されないが、フィルム搬送面から１００ｍｍ〜３００ｍｍ離れたフィルム上面、もしくはフィルム下面に設置することが好ましい。ヒーターの出力を４０％〜１００％変更し、所望のフィルム中央部の温度Ｔｃとなるように調整する。
【００４１】
また、フィルムに対してヒーターと反対側に反射板を設置することが好ましい。フィルムを透過した赤外線が反射され、再度フィルムに照射されるため効率的な加熱が可能となる。
【００４２】
また、縦延伸時のフィルム周縁部を加熱する手段について説明する。本発明において、フィルム周縁部を加熱する手段はロールによる接触加熱やヒーターによる非接触加熱が挙げられるが、非接触である赤外線ヒーターによる加熱が好ましい。赤外線ヒーターは特に限定されないが、最大エネルギー波長域１．２〜１．７μｍの短波長、幅１ｍｍあたり２．０Ｗ以上の出力が可能なヒーターが好ましい。ヒーター管内のコイルの温度は１０００℃以上と高温になるため、ヒーターユニットは、空冷や水冷による冷却機構を備えていることが好ましい。特に、厚み精度の観点からフィルムの搬送に影響を及ばさない水冷による冷却機構が好ましい。
【００４３】
上記赤外線ヒーターの大きさは特に限定されないが、幅方向には、フィルム幅Ｗの３０％より充分に長く、流れ方向には速いラインスピードにおいても十分な照射時間を確保できる長さ（本数）のヒーターを用いることが好ましい。
【００４４】
本発明には、あらゆるアクリル熱可塑樹脂組成物及びゴム粒子含有熱可塑樹脂組成物を好適に適用することができる。
【００４５】
ゴム粒子含有熱可塑樹脂組成物の一例であるゴム状重合体含有アクリル樹脂組成物について具体的に説明する。なお、本発明におけるアクリル樹脂は特に限定されず、ゴム状アクリル体の成分・粒径等についても特に限定されない。
【００４６】
ゴム状重合体としては、例えば、ガラス転移温度が２０℃未満である重合体が挙げられ、より具体的には、例えば、ブタジエン系架橋重合体、（メタ）アクリル系架橋重合体、オルガノシロキサン系架橋重合体等が挙げられる。なかでも、フィルムの耐候性（耐光性）、透明性の面で、（メタ）アクリル系架橋重合体（アクリル系ゴム状重合体）が特に好ましい。
【００４７】
アクリル系ゴム状重合体としては、例えば、ＡＢＳ樹脂ゴム、ＡＳＡ樹脂ゴムが挙げられるが、透明性等の観点から、以下に示すアクリル酸エステル系ゴム状重合体を含むアクリル系グラフト共重合体（以下、単に「アクリル系グラフト共重合体」と称する。）を好ましく用いることができる。
【００４８】
アクリル系グラフト共重合体は、アクリル酸エステル系ゴム状重合体の存在下に、メタクリル酸エステルを主成分とする単量体混合物を重合して得ることができる。
【００４９】
アクリル酸エステル系ゴム状重合体は、アクリル酸エステルを主成分としたゴム状重合体であり、具体的には、アクリル酸エステル５０〜１００重量％及び共重合可能な他のビニル系単量体５０〜０重量％からなる単量体混合物（１００重量％）並びに、１分子あたり２個以上の非共役な反応性二重結合を有する多官能性単量体０．０５〜１０重量部（単量体混合物１００重量部に対して）を重合させてなるものが好ましい。単量体を全部混合して使用してもよく、また単量体組成を変化させて２段以上で使用してもよい。
【００５０】
アクリル酸エステルとしては、重合性やコストの点より、アルキル基の炭素数１〜１２のものを用いることが好ましい。例えば、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸２−ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸ベンジル、アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸ｎ−オクチル、アクリル酸フェニル、アクリル酸フェノキシエチル等が挙げられ、これらの単量体は２種以上併用してもよい。アクリル酸エステル量は、単量体混合物１００重量％において５０重量％以上１００重量％以下が好ましく、６０重量％以上９９重量％以下がより好ましく、７０重量％以上９９重量％以下が更に好ましく、８０重量％以上９９重量％以下が最も好ましい。５０重量％以上では耐衝撃性が低下しにくく、引張破断時の伸びが低下しにくく、フィルム切断時にクラックが発生しにくくなる傾向がある。
【００５１】
共重合可能な他のビニル系単量体としては、耐候性、透明性の点より、メタクリル酸エステル類が特に好ましく、例えばメタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸プロピル、メタクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸２−ブチル、メタクリル酸イソブチル、メタクリル酸ベンジル、メタクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸フェノキシエチル、メタクリル酸２−エチルヘキシル、メタクリル酸フェニル、メタクリル酸ｎ−オクチル等があげられる。また、芳香族ビニル類及びその誘導体、及びシアン化ビニル類も好ましく、例えば、スチレン、メチルスチレン、アクリロニトリル、メタクリロニトリル等があげられる。その他、無置換及び／又は置換無水マレイン酸類、（メタ）アクリルアミド類、ビニルエステル、ハロゲン化ビニリデン、（メタ）アクリル酸及びその塩、（ヒドロキシアルキル）アクリル酸エステル等が挙げられる。
【００５２】
多官能性単量体は通常使用されるものでよく、例えばアリルメタクリレート、アリルアクリレート、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート、ジアリルフタレート、ジアリルマレート、ジビニルアジペート、ジビニルベンゼン、エチレングリコールジメタクリレート、ジエチレングリコールメタクリレート、トリエチレングリコールジメタクリレート、トリメチルロールプロパントリメタクリレート、テトロメチロールメタンテトラメタクリレート、ジプロピレングリコールジメタクリレート及びこれらのアクリレート類等を使用することができる。これらの多官能性単量体は２種以上使用してもよい。
【００５３】
多官能性単量体の量は、単量体混合物の総量１００重量部に対して、０．０５〜１０重量部が好ましく、０．１〜５重量部がより好ましい。多官能性単量体の添加量が０．０５重量部以上では、架橋体が形成されやすい傾向があり、１０重量部以下では、フィルムの耐割れ性が低下しにくい傾向がある。
【００５４】
ゴム状重合体は、メタクリル酸エステル４０〜１００重量％、アクリル酸エステル０〜６０重量％、芳香族ビニル系単量体０〜６０重量％、多官能性単量体０〜１０重量％、並びに、これらと共重合体可能なビニル系単量体０〜２０重量％を重合して得られる重合体を内側に有していてもよい。
【００５５】
ゴム状重合体の体積平均粒子径は、２０〜４５０ｎｍが好ましく、２０〜３００ｎｍがより好ましく、２０〜１５０ｎｍが更に好ましく、３０〜８０ｎｍが最も好ましい。２０ｎｍ以上では耐割れ性が悪化しにくい。一方、４５０ｎｍ以下であると透明性が低下しにくい。なお、本明細書において、体積平均粒子径は、動的散乱法により測定される体積平均粒子径を意味し、例えば、ＭＩＣＲＯＴＲＡＣ  ＵＰＡ１５０（日機装株式会社製）を用いることにより測定することができる。
【００５６】
アクリル系グラフト共重合体は、アクリル酸エステル系ゴム状重合体５〜９０重量部（より好ましくは、５〜７５重量部）の存在下に、メタクリル酸エステルを主成分とする単量体混合物９５〜２５重量部を少なくとも１段階で重合させることより得られるものが好ましい。グラフト共重合組成（単量体混合物）中のメタクリル酸エステルは５０重量％以上が好ましい。５０重量％以上では得られるフィルムの硬度、剛性が低下しにくい傾向がある。グラフト共重合に用いられる単量体としては、前述のメタクリル酸エステル、アクリル酸エステル、これらを共重合可能なビニル系単量体を同様に使用でき、メタクリル酸エステル、アクリル酸エステルが好適に使用される。アクリル系樹脂との相溶性の観点からメタクリル酸メチル、ジッパー解重合を抑制する点からアクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−ブチルが好ましい。
【００５７】
光学的等方性の観点からは、脂環式構造、複素環式構造又は芳香族基を有する（メタ）アクリル系単量体（「環構造含有（メタ）アクリル系単量体」と称する。）が好ましく、具体的には（メタ）アクリル酸ベンジル、（メタ）アクリル酸ジシクロペンタニル、（メタ）アクリル酸フェノキシエチルが挙げられる。その使用量は、単量体混合物の総量（環構造含有（メタ）アクリル系単量体及びこれと共重合可能な他の単官能性単量体の総量）１００重量％において１〜１００重量％が好ましく、５〜７０重量％がより好ましく、５〜５０重量％が最も好ましい。ここでいう、これと共重合可能な他の単官能性単量体には、前述のメタクリル酸エステル、アクリル酸エステル、共重合可能な他のビニル系単量体が同様に使用できるが、メタクリル酸エステル及びアクリル酸エステルを含むことが好ましい。メタクリル酸エステルは、前記環構造含有ビニル系単量体及びこれと共重合可能な他の単官能性単量体の総量１００重量％において０〜９８重量％含まれることが好ましく、０．１〜９８重量％含まれることがより好ましく、１〜９４重量％が更に好ましく、３０〜９０重量％が特に好ましい。また、アクリル酸エステルは、前記環構造含有ビニル系単量体及びこれと共重合可能な他の単官能性単量体の総量１００重量％において０〜９８重量％含まれることが好ましく、０．１〜９８重量％含まれることがより好ましく、１〜５０重量％が更に好ましく、５〜５０重量％が特に好ましい。更に、成形加工時の熱安定性が向上し、耐溶剤性が向上する点から、（メタ）アクリル酸及び／又はその塩が含有されてもよい。
【００５８】
アクリル酸エステル系ゴム状重合体に対するグラフト率は、１０〜２５０％が好ましく、より好ましくは４０〜２３０％、最も好ましくは６０〜２２０％である。グラフト率が１０％以上では、成形体中でアクリル系グラフト共重合体が凝集しにくく、透明性が低下したり、異物が生じたりする恐れが低い。また引張破断時の伸びが低下しにくく、フィルム切断時にクラックが発生しにくい傾向がある。２５０％以下では、成形時、例えば、フィルム成形時の溶融粘度が高くなりにくく、フィルムの成形性が低下しにくい傾向がある。
【００５９】
上記グラフト率とは、アクリル系グラフト共重合体におけるグラフト成分の重量比率であり、次の方法で測定される。
【００６０】
得られたアクリル系グラフト共重合体２ｇをメチルエチルケトン５０ｍｌに溶解させ、遠心分離機（日立工機（株）製、ＣＰ６０Ｅ）を用い、回転数３００００ｒｐｍ、温度１２℃にて１時間遠心し、不溶分と可溶分とに分離する（遠心分離作業を合計３回セット）。得られた不溶分の重量と、アクリル系グラフト共重合体に含まれるアクリル酸エステル系ゴム状重合体の重量とから、以下の式によりグラフト率を算出する。
グラフト率（％）＝［｛（メチルエチルケトン不溶分の重量）−（アクリル酸エステル系ゴム状重合体の重量）｝／（アクリル酸エステル系ゴム状重合体の重量）］×１００
【００６１】
アクリル系グラフト共重合体は、一般的な乳化重合法によって製造できる。具体的には、水溶性重合開始剤の存在下、乳化剤を用いてアクリル酸エステル単量体を連続的に重合させる方法を例示できる。
【００６２】
乳化重合法では、連続重合を単一の反応槽で行うことが好ましく、二槽以上の反応槽を用いるとラテックスの機械的安定性が低下するため好ましくない。
【００６３】
重合温度としては３０℃以上１００℃以下が好ましく、より好ましくは５０℃以上８０℃以下である。３０℃以上では生産性が低下しにくい傾向があり、１００℃以下の温度では、目標分子量が過剰に大きくなりにくく、品質が低下しにくい傾向がある。重合反応槽へ連続的に添加するアクリル酸エステル単量体、開始剤、乳化剤及び脱イオン水等の原料類は、定量ポンプの制御下で正確に添加するが、反応槽内で発生する重合熱の除熱量を確保するため必要に応じて予め冷却しても支障ない。反応槽から払い出されたラテックスには、必要に応じて重合禁止剤、凝固剤、難燃剤、酸化防止剤、ｐＨ調節剤を添加しても良く、未反応単量体の回収や後重合を行っても良い。その後、凝固、熱処理、脱水、水洗、乾燥等公知の方法を経て共重合体を得ることができる。
【００６４】
乳化重合においては、通常の重合開始剤を使用できる。例えば過硫酸カリウム、過硫酸ナトリウム等の無機過酸化物や、クメンハイドロパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド等の有機過酸化物、更にアゾビスイソブチロニトリル等の油溶性開始剤も使用される。これらは単独又は２種以上併用してもよい。これらの開始剤は亜硫酸ナトリウム、チオ硫酸ナトリウム、ナトリウムホルムアルデヒド、スルフォキシレート、アスコロビン酸、硫酸第一鉄とエチレンジアミン四酢酸２ナトリウム錯体等の還元剤と併用した通常のレドックス型重合開始剤として使用してもよい。
【００６５】
重合開始剤と合わせて連鎖移動剤を併用してもよい。連鎖移動剤には炭素数２〜２０のアルキルメルカプタン、メルカプト酸類、チオフェノール、四塩化炭素等が挙げられ、これらは単独又は２種以上併用してもよい。
【００６６】
乳化重合法にて使用する乳化剤に関して特に制限はなく、通常の乳化重合用の乳化剤であれば使用することが出来る。例えば、アルキル硫酸ナトリウム等の硫酸エステル塩系界面活性剤、アルキルベンゼンスルフォン酸ナトリウム、アルキルスルフォン酸ナトリウム、ジオクチルスルホコハク酸ナトリウム等のスルホン酸塩系界面活性剤、アルキルリン酸ナトリウムエステル、ポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸ナトリウムエステル等のリン酸塩系界面活性剤といったアニオン系界面活性剤が挙げられる。また上記ナトリウム塩はカリウム塩等の他のアルカリ金属塩やアンモニウム塩でも良い。これらの乳化剤は単独で用いてもよく、２種以上併用してもよい。更に、ポリオキシアルキレン類又はその末端水酸基のアルキル置換体又はアリール置換体に代表される、非イオン性界面活性剤を使用又は一部併用しても差し支えない。その中でも、重合反応安定性、粒子系制御性の点から、スルホン酸塩系界面活性剤、又はリン酸塩系界面活性剤が好ましく、中でも、ジオクチルスルホコハク酸塩、又はポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸エステル塩がより好ましく用いることができる。
【００６７】
乳化剤の使用量としては、単量体成分全体１００重量部に対して、０．０５重量部以上１０重量部が好ましく、０．１重量部以上１．０重量部以下であることがより好ましい。０．０５重量部以上では、共重合体の粒系が大きくなり過ぎず、１０重量部以下では共重合体の粒系が小さくなりすぎず、また、粒度分布が悪化しにくい。
【００６８】
本発明におけるゴム状重合体含有アクリル樹脂組成物としては、特に限定されないが、１種類以上のアクリル系ゴム状重合体と１種類以上のアクリル系樹脂との混合組成物であることが好ましい。
【００６９】
アクリル系ゴム状重合体は、アクリル系ゴム状重合体が含有するゴム状重合体が、熱可塑性樹脂組成物１００重量部において、１〜６０重量部含まれるように配合されることが好ましく、１〜３０重量部含まれるように配合されることがより好ましく、１〜２５重量部含まれるように配合されることが更に好ましい。１重量部以上ではフィルムの耐割れ性、真空成形性が悪化したり、また光弾性定数が大きくなって光学的等方性に劣ったりしにくい。一方、６０重量部以下であると、フィルムの耐熱性、表面硬度、透明性、耐折曲げ白化性が悪化しにくい傾向がある。
【００７０】
アクリル系ゴム状重合体とアクリル系樹脂との混合は、直接、フィルム生産時に混合しても良く、また一度、アクリル系ゴム状重合体とアクリル系樹脂とを混合、ペレット化してから、改めてフィルム生産を実施しても良い。
【００７１】
アクリル系樹脂としては、特に制限が無いが、メタクリル酸メチルを単量体成分としたメタクリル系樹脂が使用でき、メタクリル酸メチル由来の構成単位が３０〜１００重量％含有されたものが好ましい。また、中でも耐熱性のアクリル系樹脂が好ましく、例えば、共重合成分としてＮ−置換マレイミド化合物が共重合されているアクリル系樹脂、無水グルタル酸アクリル系樹脂、ラクトン環構造を有するアクリル系樹脂、グルタルイミドアクリル系樹脂、水酸基及び／又はカルボキシル基を含有するアクリル系樹脂、芳香族ビニル単量体及びそれと共重合可能な他の単量体を重合して得られる芳香族ビニル含有アクリル系重合体（例えば、スチレン単量体及びそれと共重合可能な他の単量体を重合して得られるスチレン含有アクリル系重合体）又はその芳香族環を部分的に又は全て水素添加して得られる水添芳香族ビニル含有アクリル系重合体（例えば、スチレン単量体及びそれと共重合可能な他の単量体を重合して得られるスチレン含有アクリル系重合体の芳香族環を部分水素添加して得られる部分水添スチレン含有アクリル系重合体）、環状酸無水物繰り返し単位を含有するアクリル系重合体等を挙げることができる。耐熱性及び光学特性の観点からグルタルイミドアクリル系樹脂をより好ましく用いることができる。グルタルイミドアクリル系樹脂については、以下に詳述する。グルタルイミドアクリル系樹脂としては具体的には、例えば、下記一般式（１）
【化１】
0006698282.tif 000002
（式中、Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立して、水素又は炭素数１〜８のアルキル基であり、Ｒ３は、炭素数１〜１８のアルキル基、炭素数３〜１２のシクロアルキル基、又は炭素数５〜１５の芳香環を含む置換基である。）
で表される単位（以下、「グルタルイミド単位」ともいう）と、
下記一般式（２）
【化２】
0006698282.tif 000003
（式中、Ｒ４及びＲ５は、それぞれ独立して、水素又は炭素数１〜８のアルキル基であり、Ｒ６は、炭素数１〜１８のアルキル基、炭素数３〜１２のシクロアルキル基、又は炭素数５〜１５の芳香環を含む置換基である。）
で表される単位（以下、「（メタ）アクリル酸エステル単位」ともいう）とを含むグルタルイミドアクリル系樹脂を好適に用いることができる。
【００７２】
また、上記グルタルイミドアクリル系樹脂は、必要に応じて、下記一般式（３）
【化３】
0006698282.tif 000004
（式中、Ｒ７は、水素又は炭素数１〜８のアルキル基であり、Ｒ８は、炭素数６〜１０のアリール基である。）
で表される単位（以下、「芳香族ビニル単位」ともいう）を更に含んでいてもよい。
【００７３】
上記一般式（１）において、Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立して、水素又はメチル基であり、Ｒ３は水素、メチル基、ブチル基、又はシクロヘキシル基であることが好ましく、Ｒ１はメチル基であり、Ｒ２は水素であり、Ｒ３はメチル基であることがより好ましい。
【００７４】
上記グルタルイミドアクリル系樹脂は、グルタルイミド単位として、単一の種類のみを含んでいてもよいし、上記一般式（１）におけるＲ１、Ｒ２、及びＲ３が異なる複数の種類を含んでいてもよい。
【００７５】
グルタルイミド単位は、上記一般式（２）で表される（メタ）アクリル酸エステル単位をイミド化することにより、形成することができる。
【００７６】
また、無水マレイン酸等の酸無水物、又は、このような酸無水物と炭素数１〜２０の直鎖又は分岐のアルコールとのハーフエステル；アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸、イタコン酸、無水イタコン酸、クロトン酸、フマル酸、シトラコン酸等のα，β−エチレン性不飽和カルボン酸等をイミド化することによっても、上記グルタルイミド単位を形成させることができる。
【００７７】
上記一般式（２）において、Ｒ４及びＲ５は、それぞれ独立して、水素又はメチル基であり、Ｒ６は水素又はメチル基であることが好ましく、Ｒ４は水素であり、Ｒ５はメチル基であり、Ｒ６はメチル基であることがより好ましい。
【００７８】
上記グルタルイミドアクリル系樹脂は、（メタ）アクリル酸エステル単位として、単一の種類のみを含んでいてもよいし、上記一般式（２）におけるＲ４、Ｒ５、及びＲ６が異なる複数の種類を含んでいてもよい。
【００７９】
上記グルタルイミドアクリル系樹脂は、上記一般式（３）で表される芳香族ビニル構成単位として、スチレン、α−メチルスチレン等を含むことが好ましく、スチレンを含むことがより好ましい。
【００８０】
また、上記グルタルイミドアクリル系樹脂は、芳香族ビニル構成単位として、単一の種類のみを含んでいてもよいし、Ｒ７、及びＲ８が異なる複数の種類を含んでいてもよい。
【００８１】
上記グルタルイミドアクリル系樹脂において、一般式（１）で表されるグルタルイミド単位の含有量は、特に限定されるものではなく、例えば、Ｒ３の構造等に依存して変化させることが好ましい。
【００８２】
一般的には、上記グルタルイミド単位の含有量は、グルタルイミドアクリル系樹脂の１重量％以上とすることが好ましく、１重量％〜９５重量％とすることがより好ましく、２重量％〜９０重量％とすることが更に好ましく、３重量％〜８０重量％とすることが特に好ましい。グルタルイミド単位の含有量が上記範囲内であれば、得られるグルタルイミドアクリル系樹脂の耐熱性及び透明性が低下したり、成形加工性、及びフィルムに加工したときの機械的強度が低下したりしにくい。
【００８３】
上記グルタルイミドアクリル系樹脂において、一般式（３）で表される芳香族ビニル単位の含有量は、特に限定されるものではなく、求められる物性に応じて適宜設定することが可能である。使用される用途によっては、一般式（３）で表される芳香族ビニル単位の含有量は０であってもよい。一般式（３）で表される芳香族ビニル単位を含む場合は、グルタルイミドアクリル系樹脂の総繰り返し単位を基準として、１０重量％以上とすることが好ましく、１０重量％〜４０重量％とすることがより好ましく、１５重量％〜３０重量％とすることが更に好ましく、１５重量％〜２５重量％とすることが特に好ましい。芳香族ビニル単位の含有量が上記範囲内であれば、得られるグルタルイミドアクリル系樹脂の耐熱性が不足したり、フィルム加工時の機械的強度が低下したりしにくい。
【００８４】
上記グルタルイミドアクリル系樹脂には、必要に応じ、グルタルイミド単位、（メタ）アクリル酸エステル単位、及び芳香族ビニル単位以外のその他の単位が更に共重合されていてもよい。
【００８５】
その他の単位としては、例えば、アクリロニトリルやメタクリロニトリル等のニトリル系単量体、マレイミド、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド等のマレイミド系単量体を共重合してなる構成単位を挙げることができる。
【００８６】
これらのその他の単位は、上記グルタルイミドアクリル系樹脂中に、直接共重合していてもよいし、グラフト共重合していてもよい。
【００８７】
上記グルタルイミドアクリル系樹脂の重量平均分子量は特に限定されるものではないが、１×１０４〜５×１０５であることが好ましい。上記範囲内であれば、溶融押出時の粘度が高くなったり、成形加工性が低下したり、成形品の生産性が低下したり、フィルム加工時の機械的強度が不足したりしにくい。
【００８８】
また、上記グルタルイミドアクリル系樹脂のガラス転移温度は特に限定されるものではないが、１１０℃以上であることが好ましく、１２０℃以上であることがより好ましい。ガラス転移温度が上記範囲内であれば、得られる熱可塑性樹脂組成物の適用範囲を広げることができる。
【００８９】
上記グルタルイミドアクリル系樹脂の製造方法は特に制限されないが、例えば、特開２００８−２７３１４０号公報に記載されている方法等があげられる。
【００９０】
本発明で用いる熱可塑性樹脂組成物には、熱や光に対する安定性を向上させるための酸化防止剤、紫外線吸収剤、紫外線安定剤等を単独又は２種以上併用して添加してもよい。
【００９１】
なお、本発明によって得られる縦延伸後フィルムを、二軸方向に強度が発現させるため、幅方向に延伸する横延伸を連続して行うことが好ましい。横延伸の延伸時の温度はＴｇ〜Ｔｇ＋２０℃であることが好ましい。この範囲で横延伸することで、厚みむらを更に向上させることが可能である。
【００９２】
本発明に係る一軸延伸フィルムは、熱可塑性樹脂を含む一軸延伸フィルムであって、延伸方向に対する垂直方向のフィルム幅を１００％としたとき、前記垂直方向におけるフィルム両最端部からの距離がそれぞれ５％の位置におけるフィルム厚みと、前記フィルム幅中央におけるフィルム厚みとの差の平均値が１０．０μｍ以下であることを特徴とする。上記平均値は、好ましくは７．０μｍ以下、より好ましくは６．０μｍ以下、更により好ましくは５．０μｍ以下、特に好ましくは４．０μｍ以下である。
【実施例】
【００９３】
本発明を実施例に基づき、更に詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。以下「部」及び「％」は、特記がない限り、「重量部」及び「重量％」を意味する。
【００９４】
（製造例１）
＜グルタルイミドアクリル系樹脂（Ａ１）の製造＞
原料樹脂としてポリメタクリル酸メチル、イミド化剤としてモノメチルアミンを用いて、グルタルイミドアクリル系樹脂（Ａ１）を製造した。
この製造においては、押出反応機を２台直列に並べたタンデム型反応押出機を用いた。
タンデム型反応押出機に関しては、第１押出機、第２押出機共に直径が７５ｍｍ、Ｌ／Ｄ（押出機の長さＬと直径Ｄの比）が７４の噛合い型同方向二軸押出機を使用し、定重量フィーダー（クボタ（株）製）を用いて、第１押出機の原料供給口に原料樹脂を供給した。
第１押出機、第２押出機における各ベントの減圧度は−０．０９５ＭＰａとした。更に、直径３８ｍｍ、長さ２ｍの配管で第１押出機と第２押出機を接続し、第１押出機の樹脂吐出口と第２押出機の原料供給口を接続する部品内圧力制御機構には定流圧力弁を用いた。
第２押出機から吐出された樹脂（ストランド）は、冷却コンベアで冷却した後、ペレタイザでカッティングしペレットとした。ここで、第１押出機の樹脂吐出口と第２押出機の原料供給口を接続する部品内圧力調整、又は押出変動を見極めるために、第１押出機の吐出口、第１押出機と第２押出機間の接続部品の中央部、及び、第２押出機の吐出口に樹脂圧力計を設けた。
第１押出機において、原料樹脂としてポリメタクリル酸メチル樹脂（Ｍｗ：１０．５万）を使用し、イミド化剤として、モノメチルアミンを用いてイミド樹脂中間体１を製造した。この際、押出機の最高温部の温度は２８０℃、スクリュー回転数は５５ｒｐｍ、原料樹脂供給量は１５０ｋｇ／時間、モノメチルアミンの添加量は原料樹脂１００部に対して２．０部とした。定流圧力弁は第２押出機の原料供給口直前に設置し、第１押出機のモノメチルアミン圧入部圧力を８ＭＰａになるように調整した。
第２押出機において、リアベント及び真空ベントで残存しているイミド化剤及び副生成物を脱揮したのち、エステル化剤として炭酸ジメチルを添加しイミド樹脂中間体２を製造した。この際、押出機の各バレル温度は２６０℃、スクリュー回転数は５５ｒｐｍ、炭酸ジメチルの添加量は原料樹脂１００部に対して３．２部とした。更に、ベントでエステル化剤を除去した後、ストランドダイから押し出し、水槽で冷却した後、ペレタイザでペレット化することで、グルタルイミドアクリル系樹脂（Ａ１）を得た。
得られたグルタルイミドアクリル系樹脂（Ａ１）は、グルタミルイミド単位と、（メタ）アクリル酸エステル単位が共重合したアクリル系樹脂である。
【００９５】
（製造例２）
＜グラフト共重合体（Ｂ２）の製造＞
最内層重合体の作成：
以下の組成の混合物をガラス製反応器に仕込み、窒素気流中で撹持しながら８００℃に昇温したのち、メタクリル酸メチル２５部、メタクリル酸アリル１部からなる単量体混合物とｔーブチルハイドロパーオキサイド０．１部との混合液のうち２５％を一括して仕込み４５分間の重合を行なった。
脱イオン水  ２２０部
ホウ酸  ０．３部
炭酸ナトリウム  ０．０３部
Ｎーラウロイルサルコシン酸ナトリウム  ０．０９部
ソディウムホルムアルデヒドスルフォキシレート０．０９部
エチレンジアミン四酢酸−２−ナトリウム０．００６部
硫酸第１鉄０．００２部
続いてこの混合液の残り７５％を１時間にわたって連続添加した。添加終了後、同温度で２時間保持し重合を完結させた。また、この聞に０．２部のＮ−ラウロイルサルコシン酸ナトリウムを追加した。得られた最内層架橋メタクリル系重合体ラテックスの重合転化率（重合生成量／モノマー仕込量）は９８％であった。
【００９６】
ゴム粒子の作製：
得られた最内層重合体ラテックスを窒素気流中で８０℃に保ち、過硫酸カリウム０．１部を添加したのち、アクリル酸ｎ−ブチル４１部、スチレン９部、メタクリル酸アリル１部からなる単量体混合物を５時間にわたって連続添加した。この間にオレイン酸カリウム０．１部を３回に分けて添加した。モノマー混合液の添加終了後、重合を完結させるために更に過硫酸カリウムを０．０５部添加し２時間保持した。
得られたゴム粒子の重合転化率は９９％であった。
【００９７】
ゴム含有グラフト共重合体の作製：
得られたゴム粒子ラテックスを８０℃に保ち、過硫酸カリウム０．０２部を添加したのちメタクリル酸メチル１４部、アクリル酸ｎ−ブチル１部の単量体混合物を１時間にわたって連続添加した。モノマー混合液の追加終了後１時間保持して重合した。重合転化率は９９％であった。
【００９８】
更に、メタクリル酸メチル５部、アクリル酸ｎ−ブチル５部の単量体混合物を０．５時間にわたって連続添加した。モノマー混合液の追加終了後１時間保持しゴム含有グラフト共重合体ラテックスを得た。重合転化率は９９％であった。
得られたゴム含有グラフ卜共重合体ラテックスを塩化カルシウムで塩析凝園、熱処理、乾燥を行ない、白色粉末状のゴム含有グラフト共重合体を得た。なお、平均粒子径は２５０ｎｍであった。
【００９９】
（製造例３）
＜樹脂ペレットの製造＞
直径４０ｍｍのフルフライトスクリューを用いた単軸押出機を用い、押出機の温度調整ゾーンの設定温度を２５５℃、スクリュー回転数を５２ｒｐｍとし、グルタルイミドアクリル系樹脂（Ａ１）９５重量部、及び白色粉末状のグラフト共重合体（Ｂ２）５重量部の混合物を、１０ｋｇ／ｈｒの割合で供給した。押出機出口に設けられたダイスからストランドとして出てきた樹脂を水槽で冷却し、ペレタイザでペレット化した。
【０１００】
（製造例４）
＜フィルム製造装置＞
押出製造装置を使用しフィルム化を行った。押出機としては、直径６５ｍｍの単軸押出機を使用し、窒素ラインを設置したホッパーから、製造例３で製造したペレットを供給した。吐出量が一定となるように、ギアポンプを用いた。Ｔダイとしては、フィルム幅方向のダイ出口の幅が１８５０ｍｍで、手動偏肉ボルトによりリップクリアランス（フィルム厚み方向におけるダイ吐出口の高さ）の調整が可能であるものを用いた。Ｔダイのリップ（吐出口を構成する部材）はフィルム幅方向に７つの領域に分割され、各領域毎に温度調節が可能である。吐出後には、キャストロールとタッチロールで挟み込みつつ引き取ることでフィルムを冷却固化した。キャストロールは直径２００ｍｍの剛体ロールを用い、オイル温調を用いてロール温度１００℃とし、速度（引き取り速度）２０ｍ／分で回転させ１２０μｍのフィルムを製膜した。タッチロールとしては、金属製スリーブを有した弾性ロールを用いた。その後、両端をトリミングし、１０００ｍｍ幅の、厚み１２０μｍの平滑な原反フィルムを得た。なお、フィルムのガラス転移温度ＴｇはＤＳＣによる中点法で評価したところ、１２２℃であった。
【０１０１】
（製造装置）
各実施例及び比較例では、図１に示されるロール延伸機を用いた。予熱ロール径は２５０ｍｍ、延伸前ロール径は１８０ｍｍ、延伸後ロール１８０ｍｍ、冷却ロール２５０ｍｍ径とした。図１に記載するように、フィルムの搬送経路が両延伸ロールの回転軸を含む面と平行になるように、ニップロールを配置して、両延伸ロールと両延伸ロールに個々近接したニップロールとによってそれぞれフィルムを挟持することで、フィルムの搬送と縦延伸を行った。そして、両延伸ロールを、共にフィルムの搬送方向であり、互いに同方向に回転させた。また挟持部間隔Ｌを４００ｍｍとした。フィルム幅１０００ｍｍ全体を加熱する、幅１３００ｍｍ３本組（フィルム流れ方向の照射長さは１６０ｍｍ）の赤外線ヒーターをフィルム上面から中央部に向けて、フィルムから５０ｍｍの高さ、挟持部間の中央位置に設置した。また、周縁部を加熱するヒーターは、幅２００ｍｍの赤外線ヒーターにてフィルム両端１５０ｍｍを加熱するように設置した。フィルム中央部の温度Ｔｃ、フィルム周縁部の温度Ｔｅを測定するためにフィルム上面５００ｍｍの位置からヒーター照射部のフィルム中央に向けて、放射式温度計（フルーク株式会社、Ｒａｙｔｅｃ  ＸＲ）を設置した。また、各実施例及び比較例では、延伸時の延伸前ロールの周速２０ｍ／ｍiｎとして縦延伸を行った。
【０１０２】
（厚み評価方法）
接触式厚み測定機（アンリツ株式会社  ＫＧ３００１Ａ）にて、フィルムの幅方向に１ｍｍピッチで測定を行った。延伸後のフィルムの幅を１００％とし、フィルム幅方向位置を−５０％〜＋５０％に規格化した。０％位置はフィルム中央部である。なお、厚みむらは、フィルム位置±４５％位置における中央部（０％位置）厚みとの差を平均化した値で示した。
【０１０３】
（実施例１）
フィルム幅全体を加熱する手段の下流側にフィルム周縁部を加熱する手段を設置し、延伸時のフィルム中央部の温度Ｔｃ＝１２２℃、延伸時のフィルム周縁部の温度Ｔｅ＝１３２℃とし、延伸倍率２．０倍で延伸した結果、しわの無い厚みむら１．５μｍのフィルムが得られた。
【０１０４】
（実施例２）
フィルム幅全体を加熱する手段の下流側にフィルム周縁部を加熱する手段を設置し、延伸時のフィルム中央部の温度Ｔｃ＝１２２℃、延伸時のフィルム周縁部の温度Ｔｅ＝１４２℃とし、延伸倍率２．０倍で延伸した結果、しわの無い厚みむら１．０μｍのフィルムが得られた。
【０１０５】
（実施例３）
フィルム幅全体を加熱する手段の下流側にフィルム周縁部を加熱する手段を設置し、延伸時のフィルム中央部の温度Ｔｃ＝１４２℃、延伸時のフィルム周縁部の温度Ｔｅ＝１５２℃とし、延伸倍率２．０倍で延伸した結果、しわの無い厚みむら３．５μｍのフィルムが得られた。
【０１０６】
（実施例４）
フィルム幅全体を加熱する手段の下流側にフィルム周縁部を加熱する手段を設置し、延伸時のフィルム中央部の温度Ｔｃ＝１２２℃、延伸時のフィルム周縁部の温度Ｔｅ＝１３２℃とし、延伸倍率２．４倍で延伸した結果、しわの無い厚みむら２．０μｍのフィルムが得られた。
【０１０７】
（比較例１）
フィルム幅全体を加熱する手段の下流側にフィルム周縁部を加熱する手段を設置し、延伸時のフィルム中央部の温度Ｔｃ＝１４２℃、延伸時のフィルム周縁部の温度Ｔｅ＝１４２℃とし、延伸倍率２．０倍で延伸した結果、しわの無い厚みむら１５．０μｍのフィルムが得られた。
【０１０８】
（比較例２）
フィルム幅全体を加熱する手段の上流側にフィルム周縁部を加熱する手段を設置し、延伸時のフィルム中央部の温度Ｔｃ＝１４２℃、延伸時のフィルム周縁部の温度Ｔｅ＝１３２℃とし、延伸倍率２．０倍で延伸した結果、しわの有る厚みむら３０．０μｍのフィルムが得られた。
【０１０９】
（比較例３）
フィルム幅全体を加熱する手段の上流側にフィルム周縁部を加熱する手段を設置し、延伸時のフィルム中央部の温度Ｔｃ＝１２２℃、延伸時のフィルム周縁部の温度Ｔｅ＝１１２℃とし、延伸倍率２．０倍で延伸した結果、しわの有る厚みむら４０．０μｍのフィルムが得られた。
【０１１０】
（比較例４）
フィルム幅全体を加熱する手段の下流側にフィルム周縁部を加熱する手段を設置し、延伸時のフィルム中央部の温度Ｔｃ＝１４２℃、延伸時のフィルム周縁部の温度Ｔｅ＝１４２℃とし、延伸倍率２．４倍で延伸した結果、しわの有る厚みむら２０．０μｍのフィルムが得られた。
【０１１１】
（比較例５）
フィルム幅全体を加熱する手段と同じ流れ方向位置にフィルム周縁部を加熱する手段を設置し、延伸時のフィルム中央部の温度Ｔｃ＝１４２℃、延伸時のフィルム周縁部の温度Ｔｅ＝１５２℃とし、延伸倍率２．０倍で延伸した結果、しわの有る厚みむら１２．０μｍのフィルムが得られた。
【０１１２】
【表１】
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【符号の説明】
【０１１３】
１：予熱ロール群、２：延伸前ロール、３：延伸後ロール、４：冷却ロール、５：ＩＲヒーター（フィルム全幅を加熱）、６：ＩＲヒーター（フィルム周縁部を加熱）、７：反射板、８：ニップロール、９：挟持部間隔
【図１】
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