(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性樹脂６５〜９５質量部と、繊維状フィラー５〜３５質量部とを含有する射出成形品であって、
前記熱可塑性樹脂が、ポリプロピレン及び液晶性ポリエステルからなる群より選ばれる少なくとも１種を、前記熱可塑性樹脂の総量に対して１０質量％以上含み、
下記［繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ａ）］から決定される、前記射出成形品中の繊維状フィラー充填量バラツキの標準偏差が、１．０質量％を超え５質量％以下である、射出成形品。
［繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ａ）］
手順（１ａ）：射出成形品を平面視した際の平面図において、５ｍｍ角正方形を１個の試験片としたとき、該平面図上で８個の５ｍｍ角正方形が縦２個及び横４個に配列した長方形となるように、射出成形品から試験片８個を切り出す。
手順（２ａ）：前記試験片８個それぞれについて繊維状フィラーの充填量を測定する。
手順（３ａ）：繊維状フィラーの充填量８点の測定値から、当該充填量の標準偏差を算出する。
【請求項２】
前記熱可塑性樹脂が、液晶性ポリエステルを、前記熱可塑性樹脂の総量に対して１０質量％以上含む、請求項１に記載の射出成形品。
【請求項３】
前記繊維状フィラーの長さ加重平均繊維長が、４ｍｍ以上である、請求項１又は２に記載の射出成形品。
【請求項４】
前記繊維状フィラーが、ガラス繊維である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の射出成形品。
【請求項５】
下記［繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ｂ）］から決定される、前記射出成形品中の前記繊維状フィラー充填量バラツキの最大差が、３．０質量％を超える、請求項１〜４のいずれか一項に記載の射出成形品。
［繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ｂ）］
手順（１ｂ）：射出成形品を平面視した際の平面図において、５ｍｍ角正方形を１個の試験片としたとき、該平面図上で８個の５ｍｍ角正方形が縦２個及び横４個に配列した長方形となるように、射出成形品から試験片８個を切り出す。
手順（２ｂ）：前記試験片８個それぞれについて繊維状フィラーの充填量を測定する。
手順（３ｂ）：繊維状フィラーの充填量８点の測定値のうち、最大値と最小値との差を求める。
【請求項６】
熱可塑性樹脂６５〜９５質量部と、繊維状フィラー５〜３５質量部とを含有する射出成形品の製造方法であって、
前記熱可塑性樹脂が、ポリプロピレン及び液晶性ポリエステルからなる群より選ばれる少なくとも１種を、前記熱可塑性樹脂の総量に対して１０質量％以上含み、
前記射出成形品は、下記［繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ａ）］から決定される、前記射出成形品中の繊維状フィラー充填量バラツキの標準偏差が、１．０質量％を超えるものであり、
［繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ａ）］
手順（１ａ）：射出成形品を平面視した際の平面図において、５ｍｍ角正方形を１個の試験片としたとき、該平面図上で８個の５ｍｍ角正方形が縦２個及び横４個に配列した長方形となるように、射出成形品から試験片８個を切り出す。
手順（２ａ）：前記試験片８個それぞれについて繊維状フィラーの充填量を測定する。
手順（３ａ）：繊維状フィラーの充填量８点の測定値から、当該充填量の標準偏差を算出する。
第１の熱可塑性樹脂が前記繊維状フィラーに含浸した第１のペレットと、前記繊維状フィラーを含まず、前記第１の熱可塑性樹脂に比べて流動開始温度が低い第２の熱可塑性樹脂を含む第２のペレットとを混合して、ペレット混合物を得る工程、及び
前記ペレット混合物を射出成形する工程
を有する、射出成形品の製造方法。
【請求項７】
前記射出成形品が含有する熱可塑性樹脂は、液晶性ポリエステルを、前記熱可塑性樹脂の総量に対して１０質量％以上含む、請求項６に記載の射出成形品の製造方法。
【請求項８】
前記射出成形品が含有する繊維状フィラーの長さ加重平均繊維長が、４ｍｍ以上である、請求項６又は７に記載の射出成形品の製造方法。
【請求項９】
前記繊維状フィラーが、ガラス繊維である、請求項６〜８のいずれか一項に記載の射出成形品の製造方法。
【請求項１０】
前記射出成形品は、下記［繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ｂ）］から決定される、前記射出成形品中の前記繊維状フィラー充填量バラツキの最大差が、３．０質量％を超えるものである、請求項６〜９のいずれか一項に記載の射出成形品の製造方法。
［繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ｂ）］
手順（１ｂ）：射出成形品を平面視した際の平面図において、５ｍｍ角正方形を１個の試験片としたとき、該平面図上で８個の５ｍｍ角正方形が縦２個及び横４個に配列した長方形となるように、射出成形品から試験片８個を切り出す。
手順（２ｂ）：前記試験片８個それぞれについて繊維状フィラーの充填量を測定する。
手順（３ｂ）：繊維状フィラーの充填量８点の測定値のうち、最大値と最小値との差を求める。
【請求項１１】
前記第１の熱可塑性樹脂又は前記第１のペレットと、前記第２の熱可塑性樹脂との流動開始温度の差が、５℃以上であり、
前記ペレット混合物の溶融混練温度（可塑化部）が、前記第２の熱可塑性樹脂の流動開始温度を超え、前記第１の熱可塑性樹脂又は前記第１のペレットの流動開始温度以下である、請求項６〜１０のいずれか一項に記載の射出成形品の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、射出成形品及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、自動車や航空機を含む輸送機器の分野において、燃費向上を目的として部品の軽量化が進められている。部品の軽量化を図るため、各部品の材質に、現行の金属材料の代わりに樹脂材料を用いることが検討されている。例えば、熱可塑性樹脂を自動車用のフレーム系部材やサスペンション系部材、衝撃吸収部材などの成形材料として用いることにより、現行品に比べて軽量な自動車が得られる。
【０００３】
しかしながら、上述の熱可塑性樹脂を含有する成形材料から得られる成形体は、金属材料から得られる成形体と比べて機械的性質が低いという問題があった。
このような問題に対し、従来、熱可塑性樹脂組成物などの成形材料の強度向上を図るため、熱可塑性樹脂に、充填材として繊維を混合する方法が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００５−２９８６６３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
自動車用のフレーム系部材やサスペンション系部材、衝撃吸収部材のような車体重量に占める割合の大きな成形体の形成においては、更なる軽量化が求められる。
成形体の更なる軽量化に伴い、成形体強度の確保が問題となる。例えば、自動車用の衝撃吸収部材においては、衝突時における車内の安全性の点から、衝突荷重に対する強度等が必要とされる。
しかしながら、熱可塑性樹脂と繊維とを含有する従来の成形材料から得られる成形体では、衝突荷重に対して必要な成形体強度が得られない。
【０００６】
本発明は、上記のような事情に鑑みてなされたものであり、特に衝突荷重に対する強度が高められた射出成形品及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記課題を解決するため、本発明は、以下の構成を採用する。
【０００８】
本発明の一態様は、熱可塑性樹脂６５〜９５質量部と、繊維状フィラー５〜３５質量部とを含有する射出成形品であって、前記熱可塑性樹脂が、ポリプロピレン及び液晶性ポリエステルからなる群より選ばれる少なくとも１種を、前記熱可塑性樹脂の総量に対して１０質量％以上含み、下記［繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ａ）］から決定される、前記射出成形品中の繊維状フィラー充填量バラツキの標準偏差が、１．０質量％を超えることを特徴とする、射出成形品である。
【０００９】
［繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ａ）］
手順（１ａ）：射出成形品を平面視した際の平面図において、５ｍｍ角正方形を１個の試験片としたとき、該平面図上で８個の５ｍｍ角正方形が縦２個及び横４個に配列した長方形となるように、射出成形品から試験片８個を切り出す。
手順（２ａ）：前記試験片８個それぞれについて繊維状フィラーの充填量を測定する。
手順（３ａ）：繊維状フィラーの充填量８点の測定値から、当該充填量の標準偏差を算出する。
【００１０】
本発明の一態様の射出成形品においては、前記繊維状フィラーの長さ加重平均繊維長が、４ｍｍ以上であることが好ましい。
【００１１】
本発明の一態様の射出成形品においては、前記繊維状フィラーが、ガラス繊維であることが好ましい。
【００１２】
本発明の一態様の射出成形品においては、下記［繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ｂ）］から決定される、前記射出成形品中の前記繊維状フィラー充填量バラツキの最大差が、３．０質量％を超えることが好ましい。
【００１３】
［繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ｂ）］
手順（１ｂ）：射出成形品を平面視した際の平面図において、５ｍｍ角正方形を１個の試験片としたとき、該平面図上で８個の５ｍｍ角正方形が縦２個及び横４個に配列した長方形となるように、射出成形品から試験片８個を切り出す。
手順（２ｂ）：前記試験片８個それぞれについて繊維状フィラーの充填量を測定する。
手順（３ｂ）：繊維状フィラーの充填量８点の測定値のうち、最大値と最小値との差を求める。
【００１４】
また、本発明の一態様は、前記射出成形品の製造方法であって、第１の熱可塑性樹脂が前記繊維状フィラーに含浸した第１のペレットと、前記繊維状フィラーを含まず、前記第１の熱可塑性樹脂に比べて流動開始温度が低い第２の熱可塑性樹脂を含む第２のペレットとを混合して、ペレット混合物を得る工程、及び前記ペレット混合物を射出成形する工程を有することを特徴とする、射出成形品の製造方法である。
【００１５】
本発明の一態様の射出成形品の製造方法においては、前記第１の熱可塑性樹脂又は前記第１のペレットと、前記第２の熱可塑性樹脂との流動開始温度の差が、５℃以上であり、前記ペレット混合物の溶融混練温度（可塑化部）が、前記第２の熱可塑性樹脂の流動開始温度を超え、前記第１の熱可塑性樹脂又は前記第１のペレットの流動開始温度以下である実施形態としてもよい。
【発明の効果】
【００１６】
本発明の一態様によれば、特に衝突荷重に対する強度が高められた射出成形品を提供することができる。
また、本発明の一態様に係る、射出成形品の製造方法によれば、機械的性質がより高められた樹脂成形品、特に衝突荷重に対する強度が高められた樹脂成形品を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】第１のペレットの製造装置の一例を示す模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
（射出成形品）
本実施形態の射出成形品は、熱可塑性樹脂と繊維状フィラーとを含有する。
【００１９】
本実施形態の射出成形品において、熱可塑性樹脂と繊維状フィラーとの比率（質量比）は、熱可塑性樹脂６５〜９５質量部であり、繊維状フィラー５〜３５質量部である。
かかる質量比は、好ましくは熱可塑性樹脂が６５〜９０質量部、繊維状フィラーが１０〜３５質量部であり、より好ましくは熱可塑性樹脂が６５〜８５質量部、繊維状フィラーが１５〜３５質量部である。
繊維状フィラーの比率が、前記範囲の下限値以上であれば、繊維状フィラーによる射出成形品の強度向上の効果が得られる。一方、前記範囲の上限値以下であれば、熱可塑性樹脂と繊維状フィラーとの混合物の溶融粘度上昇が抑制され、成形加工性が良好となる。
【００２０】
本実施形態の射出成形品中の、熱可塑性樹脂と繊維状フィラーとの合計の含有量は、射出成形品の総量（１００質量％）に対して、８０質量％以上が好ましく、９０質量％以上がより好ましく、９５質量％以上がさらに好ましく、１００質量％であってもよい。
【００２１】
＜熱可塑性樹脂＞
本実施形態の射出成形品は、ポリプロピレン及び液晶性ポリエステルからなる群より選ばれる少なくとも１種の熱可塑性樹脂（以下「樹脂（Ｔｒ１）」という。）を含有する。
樹脂（Ｔｒ１）の中でも、耐熱性及び寸法精度等がより高いことから、液晶性ポリエステルを用いることが好ましい。
【００２２】
本実施形態の射出成形品が含有する液晶性ポリエステルは、溶融状態で液晶性を示すポリエステルであり、４００℃以下の温度で溶融するものであることが好ましい。
尚、本実施形態の射出成形品が含有する液晶性ポリエステルは、液晶ポリエステルアミドであってもよいし、液晶ポリエステルエーテルであってもよいし、液晶ポリエステルカーボネートであってもよいし、液晶ポリエステルイミドであってもよい。本実施形態の射出成形品が含有する液晶性ポリエステルは、原料モノマーとして芳香族化合物のみを用いてなる全芳香族液晶ポリエステルであることが好ましい。
【００２３】
本実施形態の射出成形品が含有する液晶性ポリエステルの典型的な例としては、芳香族ヒドロキシカルボン酸と、芳香族ジカルボン酸と、芳香族ジオール、芳香族ヒドロキシアミンおよび芳香族ジアミンからなる群から選ばれる少なくとも１種の化合物と、を重合（重縮合）させてなるもの；複数種の芳香族ヒドロキシカルボン酸を重合させてなるもの；芳香族ジカルボン酸と、芳香族ジオール、芳香族ヒドロキシアミンおよび芳香族ジアミンからなる群から選ばれる少なくとも１種の化合物と、を重合させてなるもの；およびポリエチレンテレフタレートなどのポリエステルと芳香族ヒドロキシカルボン酸とを重合させてなるものが挙げられる。
ここで、芳香族ヒドロキシカルボン酸、芳香族ジカルボン酸、芳香族ジオール、芳香族ヒドロキシアミンおよび芳香族ジアミンは、それぞれ独立に、その一部または全部に代えて、その重合可能な誘導体が用いられてもよい。
【００２４】
芳香族ヒドロキシカルボン酸および芳香族ジカルボン酸のようなカルボキシル基を有する化合物の重合可能な誘導体の例としては、カルボキシル基をアルコキシカルボニル基またはアリールオキシカルボニル基に変換してなるもの（エステル）、カルボキシル基をハロホルミル基に変換してなるもの（酸ハロゲン化物）、およびカルボキシル基をアシルオキシカルボニル基に変換してなるもの（酸無水物）が挙げられる。芳香族ヒドロキシカルボン酸、芳香族ジオールおよび芳香族ヒドロキシアミンのようなヒドロキシル基を有する化合物の重合可能な誘導体の例としては、ヒドロキシル基をアシル化してアシルオキシル基に変換してなるもの（アシル化物）が挙げられる。芳香族ヒドロキシアミンおよび芳香族ジアミンのようなアミノ基を有する化合物の重合可能な誘導体の例としては、アミノ基をアシル化してアシルアミノ基に変換してなるもの（アシル化物）が挙げられる。
【００２５】
本実施形態の射出成形品が含有する液晶性ポリエステルは、下記式（１）で表される繰返し単位（以下「繰返し単位（１）」ということがある。）を有することが好ましく、繰返し単位（１）と、下記式（２）で表される繰返し単位（以下「繰返し単位（２）」ということがある。）と、下記式（３）で表される繰返し単位（以下「繰返し単位（３）」ということがある。）とを有することがより好ましい。
【００２６】
（１）−Ｏ−Ａｒ１−ＣＯ−
（２）−ＣＯ−Ａｒ２−ＣＯ−
（３）−Ｘ−Ａｒ３−Ｙ−
【００２７】
（Ａｒ１は、フェニレン基、ナフチレン基またはビフェニリレン基を表す。Ａｒ２およびＡｒ３は、それぞれ独立に、フェニレン基、ナフチレン基、ビフェニリレン基または下記式（４）で表される基を表す。ＸおよびＹは、それぞれ独立に、酸素原子またはイミノ基（−ＮＨ−）を表す。Ａｒ１、Ａｒ２またはＡｒ３で表される前記基にある水素原子は、それぞれ独立に、ハロゲン原子、アルキル基またはアリール基で置換されていてもよい。）
【００２８】
（４）−Ａｒ４−Ｚ−Ａｒ５−
【００２９】
（Ａｒ４およびＡｒ５は、それぞれ独立に、フェニレン基またはナフチレン基を表す。Ｚは、酸素原子、硫黄原子、カルボニル基、スルホニル基またはアルキリデン基を表す。）
【００３０】
前記ハロゲン原子としては、フッ素原子、塩素原子、臭素原子およびヨウ素原子が挙げられる。前記アルキル基の例としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｓ−ブチル基、ｔ−ブチル基、ｎ−ヘキシル基、２−エチルヘキシル基、ｎ−オクチル基およびｎ−デシル基が挙げられ、その炭素数は、１〜１０が好ましい。前記アリール基の例としては、フェニル基、ｏ−トリル基、ｍ−トリル基、ｐ−トリル基、１−ナフチル基および２−ナフチル基が挙げられ、その炭素数は、６〜２０が好ましい。
前記水素原子がこれらの基で置換されている場合、その数は、Ａｒ１、Ａｒ２またはＡｒ３で表される前記基毎に、それぞれ独立に、２個以下が好ましく、１個以下がより好ましい。
【００３１】
前記アルキリデン基の例としては、メチレン基、エチリデン基、イソプロピリデン基、ｎ−ブチリデン基および２−エチルヘキシリデン基が挙げられ、その炭素数は１〜１０が好ましい。
【００３２】
繰返し単位（１）は、所定の芳香族ヒドロキシカルボン酸に由来する繰返し単位である。繰返し単位（１）としては、Ａｒ１が１，４−フェニレン基であるもの（ｐ−ヒドロキシ安息香酸に由来する繰返し単位）、およびＡｒ１が２，６−ナフチレン基であるもの（６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸に由来する繰返し単位）が好ましい。
【００３３】
尚、本明細書において「由来」とは、原料モノマーが重合するために、重合に寄与する官能基の化学構造が変化し、その他の構造変化を生じないことを意味する。
【００３４】
繰返し単位（２）は、所定の芳香族ジカルボン酸に由来する繰返し単位である。繰返し単位（２）としては、Ａｒ２が１，４−フェニレン基であるもの（テレフタル酸に由来する繰返し単位）、Ａｒ２が１，３−フェニレン基であるもの（イソフタル酸に由来する繰返し単位）、Ａｒ２が２，６−ナフチレン基であるもの（２，６−ナフタレンジカルボン酸に由来する繰返し単位）、およびＡｒ２がジフェニルエ−テル−４，４’−ジイル基であるもの（ジフェニルエ−テル−４，４’−ジカルボン酸に由来する繰返し単位）が好ましい。
【００３５】
繰返し単位（３）は、所定の芳香族ジオール、芳香族ヒドロキシルアミンまたは芳香族ジアミンに由来する繰返し単位である。繰返し単位（３）としては、Ａｒ３が１，４−フェニレン基であるもの（ヒドロキノン、ｐ−アミノフェノールまたはｐ−フェニレンジアミンに由来する繰返し単位）、およびＡｒ３が４，４’−ビフェニリレン基であるもの（４，４’−ジヒドロキシビフェニル、４−アミノ−４’−ヒドロキシビフェニルまたは４，４’−ジアミノビフェニルに由来する繰返し単位）が好ましい。
【００３６】
繰返し単位（１）の含有量は、全繰返し単位の合計量（液晶性ポリエステルを構成する各繰返し単位の質量をその各繰返し単位の式量で割ることにより、各繰返し単位の物質量相当量（モル）を求め、それらを合計した値）に対して、３０モル％以上が好ましく、３０モル％以上８０モル％以下がより好ましく、４０モル％以上７０モル％以下がさらに好ましく、４５モル％以上６５モル％以下が特に好ましい。
【００３７】
繰返し単位（２）の含有量は、全繰返し単位の合計量に対して、３５モル％以下が好ましく、１０モル％以上３５モル％以下がより好ましく、１５モル％以上３０モル％以下がさらに好ましく、１７．５モル％以上２７．５モル％以下が特に好ましい。
【００３８】
繰返し単位（３）の含有量は、全繰返し単位の合計量に対して、３５モル％以下が好ましく、１０モル％以上３５モル％以下がより好ましく、１５モル％以上３０モル％以下がさらに好ましく、１７．５モル％以上２７．５モル％以下が特に好ましい。
【００３９】
繰返し単位（１）の含有量が多いほど、溶融流動性や耐熱性や強度・剛性が向上し易いが、あまり多いと、溶融温度や溶融粘度が高くなり易く、成形に必要な温度が高くなり易い。
【００４０】
繰返し単位（２）の含有量と繰返し単位（３）の含有量との割合は、［繰返し単位（２）の含有量］／［繰返し単位（３）の含有量］（モル／モル）で表して、０．９／１〜１／０．９が好ましく、０．９５／１〜１／０．９５がより好ましく、０．９８／１〜１／０．９８がさらに好ましい。
【００４１】
尚、本実施形態の射出成形品が含有する液晶性ポリエステルは、繰返し単位（１）〜（３）を、それぞれ独立に、２種以上有してもよい。また、液晶性ポリエステルは、繰返し単位（１）〜（３）以外の繰返し単位を有してもよいが、その含有量は、全繰返し単位の合計量に対して、１０モル％以下が好ましく、５モル％以下がより好ましい。
【００４２】
本実施形態の射出成形品が含有する液晶性ポリエステルは、繰返し単位（３）として、ＸおよびＹがそれぞれ酸素原子であるものを有すること、すなわち、所定の芳香族ジオールに由来する繰返し単位を有することが、溶融粘度が低くなり易いため、好ましく、繰返し単位（３）として、ＸおよびＹがそれぞれ酸素原子であるもののみを有することが、より好ましい。
【００４３】
本実施形態の射出成形品が含有する液晶性ポリエステルは、それを構成する繰返し単位に対応する原料モノマーを溶融重合させ、得られた重合物（以下「プレポリマー」ということがある。）を固相重合させることにより、製造することが好ましい。これにより、耐熱性や強度・剛性が高い高分子量の液晶性ポリエステルを操作性良く製造することができる。
溶融重合は、触媒の存在下に行ってもよい。この触媒の例としては、酢酸マグネシウム、酢酸第一錫、テトラブチルチタネート、酢酸鉛、酢酸ナトリウム、酢酸カリウム、三酸化アンチモンなどの金属化合物や、４−（ジメチルアミノ）ピリジン、１−メチルイミダゾールなどの含窒素複素環式化合物が挙げられ、含窒素複素環式化合物が好ましく用いられる。
【００４４】
本実施形態の射出成形品が含有する液晶性ポリエステルの流動開始温度は、２６０℃以上が好ましく、２６０℃以上４００℃以下がより好ましく、２６０℃以上３８０℃以下がさらに好ましい。
かかる液晶性ポリエステルの流動開始温度が高いほど、液晶性ポリエステルの耐熱性並びに強度が向上する傾向がある。一方で、液晶性ポリエステルの流動開始温度が４００℃を超えると、液晶性ポリエステルの溶融温度や溶融粘度が高くなる傾向がある。そのため、液晶性ポリエステルの成形に必要な温度が高くなる傾向がある。
【００４５】
本明細書において、液晶性ポリエステルの流動開始温度は、フロー温度または流動温度とも呼ばれ、液晶性ポリエステルの分子量の目安となる温度である（小出直之編、「液晶ポリマー−合成・成形・応用−」、株式会社シーエムシー、１９８７年６月５日、ｐ．９５参照）。
流動開始温度は、毛細管レオメーターを用いて、液晶性ポリエステルを９．８ＭＰａ（１００ｋｇ／ｃｍ２）の荷重下４℃／分の速度で昇温しながら溶融させ、内径１ｍｍおよび長さ１０ｍｍのノズルから押し出すときに、４８００Ｐａ・ｓ（４８０００ポイズ）の粘度を示す温度である。
【００４６】
本実施形態で、液晶性ポリエステルは、一種単独で用いてもよいし、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
二種以上の液晶性ポリエステルを組み合わせて用いる場合、後述のように、流動開始温度の異なるものを併用することが好ましい。
【００４７】
本実施形態の射出成形品が含有する熱可塑性樹脂のうち、樹脂（Ｔｒ１）の割合は、熱可塑性樹脂の総量（１００質量％）に対して、１０質量％以上であり、２５質量％以上が好ましく、５０質量％以上がより好ましく、７５質量％以上がさらに好ましく、９０質量％以上が特に好ましく、１００質量％であってもよい。
本実施形態の射出成形品中の、樹脂（Ｔｒ１）の含有量は、射出成形品の総量（１００質量％）に対して、６５〜９５質量％が好ましく、６５〜９０質量％がより好ましく、６５〜８５質量％がさらに好ましい。
【００４８】
本実施形態の射出成形品は、樹脂（Ｔｒ１）に加え、樹脂（Ｔｒ１）以外の熱可塑性樹脂を含有してもよい。
樹脂（Ｔｒ１）以外の熱可塑性樹脂としては、ナイロン６６（ＰＡ６６）やナイロン６（ＰＡ６）などのポリアミド、液晶性ポリエステル以外のポリエステル、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンスルフィド、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリカーボネート、ポリフェニレンエーテル、ポリエーテルイミド等が挙げられる。
本実施形態の射出成形品が含有する熱可塑性樹脂のうち、樹脂（Ｔｒ１）以外の熱可塑性樹脂の割合は、熱可塑性樹脂の総量（１００質量％）に対して、例えば０〜２５質量％であり、０〜１０質量％であってもよい。
【００４９】
＜繊維状フィラー＞
本実施形態の射出成形品が含有する繊維状フィラーは、繊維状の無機充填材であってもよいし、繊維状の有機充填材であってもよい。
【００５０】
繊維状の無機充填材としては、ガラス繊維；ＰＡＮ系、ピッチ系、レーヨン系、フェノール系、リグニン系炭素繊維等の炭素繊維；シリカ繊維、アルミナ繊維、シリカアルミナ繊維等のセラミック繊維；鉄、金、銅、アルミニウム、黄銅、ステンレス等の金属繊維；炭化ケイ素繊維、ボロン繊維が挙げられる。また、繊維状の無機充填材としては、チタン酸カリウムウイスカー、チタン酸バリウムウイスカー、ウォラストナイトウイスカー、ホウ酸アルミニウムウイスカー、窒化ケイ素ウイスカー、炭化ケイ素ウイスカー等のウイスカーも挙げられる。
繊維状の有機充填材としては、ポリエステル繊維、パラ又はメタアラミド繊維、ＰＢＯ繊維が挙げられる。
【００５１】
成形加工時の装置に与える磨耗負荷や入手性を考慮すると、繊維状フィラーとしては、ＰＡＮ系若しくはピッチ系等の炭素繊維及びガラス繊維からなる群より選択される少なくとも１種がより好ましい。また、導電性を付与する目的で、ニッケル、銅、イッテルビウム等の金属を被覆した繊維状フィラーを用いてもよい。
【００５２】
炭素繊維は、その引張強度が好ましくは２０００ＭＰａ以上であり、より好ましくは３０００ＭＰａ以上であり、さらに好ましくは４０００ＭＰａ以上である。また、炭素繊維は、その引張伸度が、好ましくは０．５％以上、より好ましくは１．０％以上、さらに好ましくは１．８%以上である。繊維状フィラーとして、高引張強度、高伸度な炭素繊維を使用することで、成形体作製までの加工プロセス中の繊維折損が抑制され、繊維を長く残せることで、発明の効果が得られやすくなる。
中でも、ＰＡＮ系炭素繊維は、引張強度、引張弾性率、引張伸度のバランスが良く、残存繊維長を長く残すことが可能である点から好ましく用いることができる。
【００５３】
ＰＡＮ系炭素繊維としては、例えば、東レ株式会社製「トレカ（登録商標）」、三菱ケミカル株式会社製「パイロフィル（登録商標）」、帝人株式会社製「テナックス（登録商標）」等が挙げられる。
ピッチ系炭素繊維としては、例えば、三菱ケミカル株式会社製「ダイアリード（登録商標）」、日本グラファイトファイバー株式会社「ＧＲＡＮＯＣ（登録商標）」、大阪ガスケミカル株式会社製「ドナカーボ（登録商標）」、クレハ株式会社製「クレカ（登録商標）」等が挙げられる。
【００５４】
ガラス繊維としては、Ｅガラス（すなわち、無アルカリガラス）、Ｓガラス又はＴガラス（すなわち、高強度、高弾性ガラス）、Ｃガラス（すなわち、耐酸用途向けガラス）、Ｄガラス（すなわち、低誘電率ガラス）、ＥＣＲガラス（すなわち、Ｂ２Ｏ３、Ｆ２を含まないＥガラス代替ガラス）、ＡＲガラス（すなわち、耐アルカリ用途向けガラス）などの、ＦＲＰ強化材用のガラス繊維が挙げられる。
本実施形態の射出成形品においては、衝突荷重に対する強度付与、弾性率のバランス及び入手しやすさから、繊維状フィラーとしてガラス繊維を用いることが好ましく、その中でも、Ｅガラスを用いることが特に好ましい。
【００５５】
＜その他成分＞
本実施形態の射出成形品は、上述の熱可塑性樹脂及び繊維状フィラーの他、必要に応じて、その他充填材、添加剤等を１種以上含有してもよい。
【００５６】
その他充填材としては、板状充填材、球状充填材その他の粒状充填材であってもよい。その他充填材は、無機充填材であってもよいし、有機充填材であってもよい。
【００５７】
板状無機充填材としては、タルク、マイカ、グラファイト、ウォラストナイト、ガラスフレーク、硫酸バリウム、炭酸カルシウムが挙げられる。マイカは、白雲母であってもよいし、金雲母であってもよいし、フッ素金雲母であってもよいし、四ケイ素雲母であってもよい。
粒状無機充填材としては、シリカ、アルミナ、酸化チタン、ガラスビーズ、ガラスバルーン、窒化ホウ素、炭化ケイ素、炭酸カルシウムが挙げられる。
【００５８】
添加剤としては、計量安定化剤、難燃剤、導電性付与材剤、結晶核剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、制振剤、抗菌剤、防虫剤、防臭剤、着色防止剤、熱安定剤、離型剤、帯電防止剤、可塑剤、滑剤、着色剤、顔料、染料、発泡剤、制泡剤、粘度調整剤、界面活性剤が挙げられる。
【００５９】
＜射出成形品中における繊維状フィラーの分散状態＞
本実施形態の射出成形品においては、下記［繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ａ）］から決定される、前記射出成形品中の繊維状フィラー充填量バラツキの標準偏差が、１．０質量％を超える。
【００６０】
［繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ａ）］
手順（１ａ）：射出成形品を平面視した際の平面図において、５ｍｍ角正方形を１個の試験片としたとき、該平面図上で８個の５ｍｍ角正方形が縦２個及び横４個に配列した長方形となるように、射出成形品から試験片８個を切り出す。
手順（２ａ）：前記試験片８個それぞれについて繊維状フィラーの充填量を測定する。
手順（３ａ）：繊維状フィラーの充填量８点の測定値から、当該充填量の標準偏差を下式（ＳＤ）より算出する。
【００６１】
【数１】
0006741832.tif 000002
Ｓ：標準偏差
Ｓ２：分散
ｎ：５ｍｍ角正方形の総数（８個）
ｘｉ：５ｍｍ角正方形それぞれの繊維状フィラーの充填量
Ｘ：繊維状フィラーの充填量８点の平均値
【００６２】
ただし、前記の手順（１ａ）において、射出成形品の厚さが５ｍｍを超える部分がある場合は、縦１０ｍｍ×横２０ｍｍで切り出し、厚さが５ｍｍ以下、かつ、厚さの最大値と最小値との差が０．５ｍｍ以下となるように加工したものから５ｍｍ角正方形を８個切り出し、試験片とする。
【００６３】
前記の手順（２ａ）において、繊維状フィラーの充填量は以下のようにして測定する。
【００６４】
繊維状フィラーがガラス繊維である場合：
手順（１）５ｍｍ角に切り出した試験片の質量及びるつぼの質量を、精密天秤にて０．１ｍｇ単位まで測定する。
手順（２）前記試験片を前記るつぼに入れ、マッフル炉で６００℃、４時間加熱して樹脂分を除去する。
手順（３）るつぼに残っているガラス繊維の質量を、るつぼごと精密天秤にて０．１ｍｇ単位まで測定し、手順（１）で測定した試験片の質量及びるつぼ質量からガラス繊維充填量を求める。
上述した、繊維状フィラーがガラス繊維である場合の充填量の測定方法は、繊維状フィラーがシリカ繊維、アルミナ繊維等のセラミック繊維、チタン酸カリウムウイスカー、チタン酸バリウムウイスカー等の繊維状の無機充填材である場合にも用いることができる。
【００６５】
繊維状フィラーが炭素繊維である場合：
手順（１）５ｍｍ角に切り出した試験片の質量及びろ紙の質量を、精密天秤にて０．１ｍｇ単位まで測定する。
手順（２）前記試験片を３００ｍＬ耐圧容器に入れ、次いでトリエチレングリコールとモノエタノールアミンとが質量比で４：１の混合液１５０ｍＬを３００ｍＬ耐圧容器に入れた後、蓋を閉め、オーブンで１７０℃、１０時間加熱する。室温に冷却後、内容物を吸引ろ過によりろ過し、前記ろ紙上の炭素繊維をアセトンで洗浄後、水で洗浄し、１２０℃、３時間乾燥させる。
手順（３）ろ紙上に残っている炭素繊維の質量を、ろ紙ごと精密天秤にて０．１ｍｇ単位まで測定し、手順（１）で測定した試験片の質量及びろ紙の質量から炭素繊維充填量を求める。
上述した、繊維状フィラーが炭素繊維である場合の充填量の測定方法は、繊維状フィラーが鉄、アルミニウム、ステンレス等の金属繊維、炭化ケイ素繊維、ボロン繊維である場合にも用いることができる。
【００６６】
本実施形態においては、射出成形品中の繊維状フィラー充填量バラツキの標準偏差が、１．０質量％を超え、１．１質量％以上であることが好ましく、１．２質量％以上がより好ましく、１．５質量％以上であることがさらに好ましい。
一方、射出成形品中の繊維状フィラー充填量バラツキの標準偏差の上限値は、例えば５質量％以下が好ましく、４質量％以下がより好ましい。
例えば、射出成形品中の繊維状フィラー充填量バラツキの標準偏差は、１．１質量％以上５質量％以下が好ましく、１．２質量％以上４質量％以下がより好ましく、１．５質量％以上４質量％以下がさらに好ましい。
射出成形品中の繊維状フィラー充填量バラツキの標準偏差が、前記範囲の下限値以上であれば、射出成形品における、特に衝突荷重に対する強度が高められる。一方、前記の好ましい範囲の上限値以下であれば、射出成形品中で繊維状フィラーが良好に分散され、成形品の部位による強度差が生じにくい。
【００６７】
また、本実施形態の射出成形品においては、下記［繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ｂ）］から決定される、前記射出成形品中の前記繊維状フィラー充填量バラツキの最大差が、３．０質量％を超えるものが好ましい。
【００６８】
［繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ｂ）］
手順（１ｂ）：射出成形品を平面視した際の平面図において、５ｍｍ角正方形を１個の試験片としたとき、該平面図上で８個の５ｍｍ角正方形が縦２個及び横４個に配列した長方形となるように、射出成形品から試験片８個を切り出す。
手順（２ｂ）：前記試験片８個それぞれについて繊維状フィラーの充填量を測定する。
手順（３ｂ）：繊維状フィラーの充填量８点の測定値のうち、最大値と最小値との差を求める。
【００６９】
ただし、前記の手順（１ｂ）において、射出成形品の厚さが５ｍｍを超える部分がある場合は、縦１０ｍｍ×横２０ｍｍで切り出し、厚さが５ｍｍ以下、かつ、厚さの最大値と最小値との差が０．５ｍｍ以下となるように加工したものから５ｍｍ角正方形を８個切り出し、試験片とする。
【００７０】
本実施形態においては、射出成形品中の繊維状フィラー充填量バラツキの最大差が、３．０質量％を超えるものが好ましく、４質量％以上であるものがより好ましく、５質量％以上であるものがさらに好ましく、５．５質量％以上であるものが特に好ましく、６質量％以上であるものが最も好ましい。
一方、射出成形品中の繊維状フィラー充填量バラツキの最大差の上限値は、例えば１０質量％以下であるものが好ましく、９質量％以下であるものがより好ましい。
例えば、射出成形品中の繊維状フィラー充填量バラツキの最大差は、３．０質量％を超え１０質量％以下であるものが好ましく、４質量％以上９質量％以下であるものがより好ましく、５質量％以上９質量％以下であるものがさらに好ましく、５．５質量％以上９質量％以下であるものがよりさらに好ましく、６質量％以上９質量％以下であるものが特に好ましい。
射出成形品中の繊維状フィラー充填量バラツキの最大差が、前記の好ましい範囲の下限値以上であれば、射出成形品における、衝突荷重に対する強度がより高められやすくなる。一方、前記の好ましい範囲の上限値以下であれば、射出成形品中で繊維状フィラーが良好に分散され、成形品の部位による強度差がより生じにくくなる。
【００７１】
また、本実施形態の射出成形品中の繊維状フィラーは、長さ加重平均繊維長４ｍｍ以上であることが好ましく、長さ加重平均繊維長４．５ｍｍ以上がより好ましく、長さ加重平均繊維長５ｍｍ以上がさらに好ましく、長さ加重平均繊維長５．５ｍｍ以上が特に好ましく、長さ加重平均繊維長６ｍｍ以上が最も好ましい。
一方、繊維状フィラーは、長さ加重平均繊維長５０ｍｍ未満であることが好ましく、長さ加重平均繊維長４０ｍｍ以下であることがより好ましく、長さ加重平均繊維長２０ｍｍ以下がさらに好ましく、長さ加重平均繊維長１５ｍｍ以下が特に好ましい。
例えば、繊維状フィラーの長さ加重平均繊維長は、４ｍｍ以上５０ｍｍ未満であることが好ましく、４．５ｍｍ以上４０ｍｍ以下であることがより好ましく、５ｍｍ以上２０ｍｍ以下であることがさらに好ましく、５．５ｍｍ以上１５ｍｍ以下であることがよりさらに好ましく、６ｍｍ以上１５ｍｍ以下であることが特に好ましい。
繊維状フィラーの長さ加重平均繊維長が、前記の好ましい範囲の下限値以上であることで、衝突荷重に対する強度がより高められる。一方、前記の好ましい範囲の上限値以下であることで、より成形しやすくなる。
【００７２】
本実施形態において、射出成形品中の繊維状フィラーの繊維長、長さ加重平均繊維長は、以下のようにして測定する。
手順（１）射出成形品より、幅１０ｍｍ×長さ３０ｍｍ×厚さ４ｍｍの試験片を切り出し、マッフル炉で加熱して樹脂分を除去する。
例えば、繊維状フィラーが炭素繊維である場合、加熱条件は５００℃、３時間とする。繊維状フィラーがガラス繊維である場合、加熱条件は６００℃、４時間とする。
手順（２）射出成形品から樹脂分を除去したものを、界面活性剤（Ｍｉｃｒｏ９０ ＩＮＴＥＲＮＡＴＩＯＮＡＬ ＰＲＯＤＵＣＴＳ ＣＯＲＰＯＲＡＴＩＯＮ社製）０．０５体積％入り水溶液１０００ｍＬに分散させて、分散液を調製する。
手順（３）分散液から１００ｍＬを取り出し、純水で５〜２０倍に希釈する。希釈後の分散液から一部を取り出して、マイクロスコープ（ＶＨ−ＺＳＴ（ＫＥＹＥＮＣＥ社製）倍率２０倍）にて繊維を観察し、画像を１サンプルにつき、撮影領域が重ならないように１０枚撮影する。
ただし、繊維状フィラーが炭素繊維である場合、希釈後の分散液から５０ｍＬを取り出し、φ９０ｍｍの桐山ロート用ろ紙（Ｎｏ．５Ｃ）を用いて減圧濾過を行い、ろ紙に分散した炭素繊維の画像を撮影する。
繊維状フィラーがガラス繊維である場合、希釈後の分散液から５０ｍＬを取り出し、シャーレに分散させ、続いて、シャーレの中に分散したガラス繊維の画像を撮影する。
手順（４）撮影した画像１枚中に存在する全ての繊維の長さを、マイクロスコープの計測ツールで測定する。尚、屈曲した繊維は、多点間計測により測定する。繊維の測定本数合計が５００本を超えるまで、撮影した１０枚の画像で順次同様の操作を行い、繊維長を測定する。撮影した１０枚の画像中の繊維本数合計が５００本を超えない場合、手順（３）に戻り、純水での希釈倍率を適宜調整した上で、画像を再撮影して繊維長を再測定する。
手順（５）手順（４）で測定した繊維状フィラーの繊維長から、長さ加重平均繊維長ｌｍ＝（Σｌｉ２×ｎｉ）／（Σｌｉ×ｎｉ）を求める（Σｎｉ＞５００）。
ｌｉ：繊維状フィラーの繊維長
ｎｉ：繊維長ｌｉの繊維状フィラーの本数
【００７３】
本実施形態の射出成形品中の、繊維長１ｍｍ以下である前記繊維状フィラーの割合は、射出成形品中の前記繊維状フィラーの総量（１００質量％）に対して、好ましくは４０質量％以下であり、より好ましくは３０質量％以下であり、さらに好ましくは２５質量％以下であり、特に好ましくは２０質量％以下である。
繊維長１ｍｍ以下である前記繊維状フィラーの割合は、小さいほど好ましいが、その下限値は、例えば１質量％以上であり、又は２質量％以上である。
例えば、繊維長１ｍｍ以下である前記繊維状フィラーの割合は、１質量％以上４０質量％以下であることが好ましく、１質量％以上３０質量％以下であることがより好ましく、１質量％以上２５質量％以下であることがさらに好ましく、２質量％以上２０質量％以下であることが特に好ましい。
繊維長１ｍｍ以下である前記繊維状フィラーの割合が、前記の好ましい範囲内であれば、成形品に衝撃が加わった際に、成形品中の亀裂の進行が抑制されて、衝突荷重に対する強度がより高められやすくなる。
【００７４】
本実施形態の射出成形品中の、繊維長５ｍｍを超える前記繊維状フィラーの割合は、射出成形品中の前記繊維状フィラーの総量（１００質量％）に対して、好ましくは３０質量％以上であり、より好ましくは３５質量％以上であり、さらに好ましくは４０質量％以上であり、特に好ましくは４５質量％以上である。
繊維長５ｍｍを超える前記繊維状フィラーの割合は、大きいほど好ましいが、その上限値は、例えば９０質量％以下であり、又は８０質量％以下である。
例えば、繊維長５ｍｍを超える前記繊維状フィラーの割合は、３０質量％以上９０質量％以下が好ましく、３５質量％以上９０質量％以下がより好ましく、４０質量％以上９０質量％以下がさらに好ましく、４５質量％以上８０質量％以下が特に好ましい。
繊維長５ｍｍを超える前記繊維状フィラーの割合が、前記の好ましい範囲内であれば、成形品に衝撃が加わった際に、繊維状フィラーがマトリックス樹脂から引き抜かれることによるエネルギー消費が効果的に行われて、衝突荷重に対する強度がより高められやすくなる。
【００７５】
上述したように、本実施形態の射出成形品は、熱可塑性樹脂６５〜９５質量部と、繊維状フィラー５〜３５質量部とを含有する射出成形品であって、前記熱可塑性樹脂が、ポリプロピレン及び液晶性ポリエステルからなる群より選ばれる少なくとも１種を、前記熱可塑性樹脂の総量に対して１０質量％以上含み、上記［繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ａ）］から決定される、前記射出成形品中の繊維状フィラー充填量バラツキの標準偏差が、１．０質量％を超える。
【００７６】
本実施形態の射出成形品としては、熱可塑性樹脂６５〜９０質量部と、繊維状フィラー１０〜３５質量部とを含有する射出成形品であって、前記熱可塑性樹脂が、ポリプロピレン及び液晶性ポリエステルからなる群より選ばれる少なくとも１種を、前記熱可塑性樹脂の総量に対して５０〜１００質量％含み、上記［繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ａ）］から決定される、前記射出成形品中の繊維状フィラー充填量バラツキの標準偏差が、１．１質量％以上５質量％以下であるものが好ましい。
【００７７】
また、本実施形態の射出成形品としては、熱可塑性樹脂６５〜８５質量部と、繊維状フィラー１５〜３５質量部とを含有する射出成形品であって、前記熱可塑性樹脂が、ポリプロピレン及び液晶性ポリエステルからなる群より選ばれる少なくとも１種を、前記熱可塑性樹脂の総量に対して７５〜１００質量％含み、上記［繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ａ）］から決定される、前記射出成形品中の繊維状フィラー充填量バラツキの標準偏差が、１．２質量％以上４質量％以下であるものがより好ましい。
【００７８】
また、本実施形態の射出成形品としては、熱可塑性樹脂６５〜８５質量部と、繊維状フィラー１５〜３５質量部とを含有する射出成形品であって、前記熱可塑性樹脂が、ポリプロピレン及び液晶性ポリエステルからなる群より選ばれる少なくとも１種を、前記熱可塑性樹脂の総量に対して９０〜１００質量％含み、上記［繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ａ）］から決定される、前記射出成形品中の繊維状フィラー充填量バラツキの標準偏差が、１．５質量％以上４質量％以下であるものがさらに好ましい。
【００７９】
また、本実施形態の射出成形品は、例えば、熱可塑性樹脂６７〜８０質量部と、繊維状フィラー２０〜３３質量部とを含有する射出成形品であって、前記熱可塑性樹脂が、液晶性ポリエステルを、前記熱可塑性樹脂の総量に対して２０〜１００質量％含み、上記［繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ａ）］から決定される、前記射出成形品中の繊維状フィラー充填量バラツキの標準偏差が、１．４質量％以上３．０質量％以下であるものでもよい。
【００８０】
以上説明したように、本実施形態の射出成形品は、熱可塑性樹脂６５〜９５質量部と、繊維状フィラー５〜３５質量部とを含有する。加えて、本実施形態の射出成形品は、ポリプロピレン及び液晶性ポリエステルからなる群より選ばれる少なくとも１種を、前記熱可塑性樹脂の総量に対して１０質量％以上含む。すなわち、本実施形態においては、ポリプロピレンまたは液晶性ポリエステルが繊維状フィラーと適度な密着性を示すため、射出成形品に衝撃が加わった際に、射出成形品中の亀裂が繊維状フィラー破断方向ではなく、繊維状フィラー長手方向（繊維状フィラーとマトリックス樹脂との界面に沿った方向）に伸展しやすくなる。これにより、結果として、繊維状フィラーのマトリックス樹脂からの引き抜きが生じ、その際、効果的にエネルギー消費が行われるため、衝突荷重に対する強度が高められている、と推測される。さらに、本実施形態の射出成形品は、特定の［繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ａ）］から決定される、繊維状フィラー充填量バラツキの標準偏差が、１．０質量％を超えるものである。すなわち、本実施形態においては、射出成形品中に、繊維状フィラーが開繊し過ぎず、適度に繊維束の状態で分散している（射出成形品中の繊維濃度のバラツキが比較的に大きい）。また、射出成形品中に適度に繊維束の状態で存在しているために、繊維破断が抑制される。このため、本実施形態の射出成形品は、衝突荷重に対する強度が高められている、と推測される。
【００８１】
（射出成形品の製造方法）
上述した実施形態の射出成形品は、熱可塑性樹脂６５〜９５質量部と、繊維状フィラー５〜３５質量部と、必要に応じてその他成分とを混合して調製した熱可塑性樹脂組成物（成形材料）を、射出成形することにより製造することができる。
【００８２】
尚、本明細書においては、熱可塑性樹脂と繊維状フィラーとを混合して得られる混合物を「熱可塑性樹脂組成物」とする。また、得られた混合物をペレット状に調製した射出成形品作製用の成形材料も同様に「熱可塑性樹脂組成物」という。
【００８３】
以下、上述した（射出成形品）の製造方法の一例について説明する。
本実施形態の射出成形品の製造方法は、上述した（射出成形品）を製造する方法であって、第１の熱可塑性樹脂が前記繊維状フィラーに含浸した第１のペレットと、前記繊維状フィラーを含まず、前記第１の熱可塑性樹脂に比べて流動開始温度が低い第２の熱可塑性樹脂を含む第２のペレットとを混合して、ペレット混合物を得る工程、及び前記ペレット混合物を射出成形する工程を有する。
【００８４】
［ペレット混合物を得る工程］
本実施形態における、ペレット混合物を得る工程では、第１のペレットと、第２のペレットとを混合して、ペレット混合物を得る。
【００８５】
第１のペレットは、第１の熱可塑性樹脂が前記繊維状フィラーに含浸した樹脂構造体からなる。
第１のペレットは、例えば、第１の熱可塑性樹脂と、必要に応じてその他成分とを溶融混練して得られる溶融物を、繊維状フィラーに含浸させて、ペレット化することにより、繊維状フィラーが第１の熱可塑性樹脂で固められた状態のペレットとして得られる。
【００８６】
図１は、第１のペレットの製造装置の一実施形態を示している。
図１に示す本実施形態では、複数本の繊維状フィラーが収束剤にて収束された繊維束１１をロール状に巻き取った繊維ロービング１０を用いて、第１の熱可塑性樹脂組成物からなるペレット１５を得る場合を説明する。
【００８７】
図１に示すように、製造装置１００は、予備加熱部１２１と、含浸部１２３と、冷却部１２５と、引取部１２７と、切断部１２９と、搬送ロール１０１〜１０９とを備える。図１に示す製造装置１００では、含浸部１２３に押出機１２０が接続されている。
【００８８】
図１では、繊維ロービング１０から繊維束１１が連続的に繰り出される様子を示している。本実施形態では、繊維ロービング１０から繰り出される繊維束１１を搬送ロール１０１〜１０９によって長手方向に搬送しながら、第１の熱可塑性樹脂組成物からなるペレット１５を作製する。
【００８９】
本実施形態の第１のペレットの製造に用いられる繊維ロービング１０の繊度は、特に限定されないが、２００ｇ／１０００ｍ以上が好ましく、５００ｇ／１０００ｍ以上がより好ましく、８００ｇ／１０００ｍ以上がさらに好ましい。繊維ロービング１０の繊度が、前記の好ましい範囲の下限値以上であると、第１のペレットの製造方法において、繊維ロービング１０を取り扱いやすい。
また、繊維ロービング１０の繊度は、３７５０ｇ／１０００ｍ以下が好ましく、３２００ｇ／１０００ｍ以下がより好ましく、２５００ｇ／１０００ｍ以下がさらに好ましい。繊維ロービング１０の繊度が、前記の好ましい範囲の上限値以下であると、第１の熱可塑性樹脂中で繊維が分散されやすい。また、第１のペレットの製造時に繊維を取り扱いやすい。
すなわち、繊維ロービング１０の繊度は、２００ｇ／１０００ｍ以上、３７５０ｇ／１０００ｍ以下が好ましく、８００ｇ／１０００ｍ以上、２５００ｇ／１０００ｍ以下がより好ましい。
【００９０】
繊維ロービング１０の数平均繊維径は、特に限定されないが、１〜４０μｍであることが好ましく、３〜３５μｍであることがより好ましい。
繊維状フィラーが炭素繊維の場合、１〜１５μｍであることが好ましく、３〜１０μｍであることがより好ましく、４〜９μｍであることがさらに好ましい。
繊維状フィラーがガラス繊維の場合、５〜３５μｍであることが好ましく、１０〜２５μｍであることがより好ましく、１０〜２０μｍであることがさらに好ましい。
【００９１】
繊維ロービング１０の数平均繊維径は、繊維状フィラーを走査型電子顕微鏡（１０００倍）にて観察し、無作為に選んだ５００本の繊維状フィラーについて繊維径を計測した値の数平均値を採用する。
繊維ロービング１０の数平均繊維径が、前記の好ましい範囲の下限値以上であると、第１のペレット中で繊維状フィラーが分散されやすい。また、第１のペレットの製造時に繊維状フィラーを取り扱いやすい。一方、前記の好ましい範囲の上限値以下であると、繊維状フィラーによる成形体の強化が効率良く行われる。そのため、本実施形態の射出成形品に、優れたシャルピー衝撃強度を付与できる。
【００９２】
本実施形態で、繊維状フィラーは、収束剤（サイジング剤）で処理されたものが用いられている。適度にサイジング処理された繊維状フィラーの方が、ペレット生産時の生産性や品質安定性に優れ、成形体での物性ばらつきを小さくできる。
【００９３】
収束剤（サイジング剤）は、特に限定されないが、例えば、ナイロン系ポリマー、ポリエーテル系ポリマー、エポキシ系ポリマー、エステル系ポリマー、ウレタン系ポリマー、又はこれらの混合系ポリマー若しくはこれらの各変性ポリマーが挙げられる。またアミノシランやエポキシシラン等のいわゆるシランカップリング剤、チタンカップリング剤等公知のカップリング剤を使用することもできる。
【００９４】
本実施形態の第１のペレットに用いられる繊維状フィラーは、単繊維が必ずしも一方向に配列している必要はないが、成形材料を製造する過程での生産性の観点から、単繊維が一方に配列し繊維束が繊維の長さ方向に亘り連続した状態であることが好ましい。
【００９５】
繊維状フィラーがガラス繊維の場合、経済性と含浸性向上の観点から、繊維ロービング１０の単糸数は、１０００本以上１００００以下が好ましく、１０００本以上８０００本以下がより好ましく、１５００本以上６０００本以下がさらに好ましい。
また、繊維状フィラーが炭素繊維の場合、同様の観点から、繊維ロービング１０の単糸数は、１００００本以上１０００００本以下が好ましく、１００００本以上５００００本以下がより好ましく、１００００本以上３００００本以下がさらに好ましい。
【００９６】
予備加熱部１２１では、繊維ロービング１０から繰り出される繊維束１１を加熱して乾燥させる。その際の加熱温度は、特に限定されないが、例えば５０〜２５０℃である。
また、予備加熱部１２１での加熱時間は、特に限定されないが、例えば３〜３０秒間である。
【００９７】
含浸部１２３では、繊維束１１以外の成形材料Ｍ（第１の熱可塑性樹脂、必要に応じて配合されるその他成分）を、繊維束１１に含浸させる。
第１の熱可塑性樹脂は、後述のように、第２の熱可塑性樹脂の種類、溶融粘度、流動開始温度等を考慮して、適宜選択することが好ましい。例えば、第１の熱可塑性樹脂としては、液晶性ポリエステル、ポリプロピレンが好適に挙げられる。
第１の熱可塑性樹脂は、一種単独で用いてもよいし、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００９８】
成形材料Ｍを供給口１２３ａから投入し、含浸部１２３内で加熱して得られる溶融物を、繊維束１１に含浸させてもよいし、押出機１２０にて溶融混練した成形材料Ｍを供給口１２３ａから投入して、繊維束１１に含浸させてもよい。
そして、図１に示す実施形態では、繊維束１１に前記溶融物が含浸及び被覆した樹脂構造体１３が得られる。
【００９９】
含浸部１２３での加熱温度は、第１の熱可塑性樹脂の種類に応じて適宜決定され、用いる第１の熱可塑性樹脂の流動開始温度より１０〜８０℃高い温度に設定することが好ましく、例えば３００〜４００℃である。
【０１００】
含浸部１２３においては、成形体に要求される特性等に応じて、第１の熱可塑性樹脂１００質量部を、好ましくは繊維状フィラー（繊維束１１）８０〜１５０質量部、より好ましくは繊維状フィラー８５〜１４０質量部、さらに好ましくは繊維状フィラー９０〜１３０質量部に含浸させる。繊維状フィラーの配合量が、前記の好ましい範囲の下限値以上であれば、繊維による射出成形品の強化が効率良く行われる。一方、前記の好ましい範囲の上限値以下であれば、繊維束の開繊及び第１の熱可塑性樹脂の繊維束への含浸が容易になる。
含浸部１２３の出口におけるダイヘッドのノズル径を、繊維束１１の径に対して変化させることにより、樹脂構造体１３における第１の熱可塑性樹脂と繊維状フィラーとの配合比を調整することができる。
【０１０１】
冷却部１２５では、含浸部１２３で加熱された状態の樹脂構造体１３（繊維束に前記溶融物が含浸及び被覆した樹脂構造体１３）を、例えば５０〜１５０℃に冷却する。冷却時間は、特に限定されないが、例えば３〜３０秒である。
【０１０２】
引取部１２７では、冷却部１２５で冷却された樹脂構造体１３を連続的に引き取り、次の切断部１２９へ繰り出していく。
【０１０３】
切断部１２９では、冷却後の樹脂構造体１３を所望の長さに切断し、ペレット１５を作製する。切断部１２９は、例えば回転刃などを備える。
【０１０４】
上述した製造装置１００を用い、本実施形態の第１のペレットとして、例えば、繊維状フィラーが第１の熱可塑性樹脂で固められたペレットを以下のようにして製造する。
【０１０５】
樹脂構造体を得る工程：
繊維ロービング１０から複数本の単繊維が収束剤にて収束された繊維束１１を連続的に繰り出しながら、まず、予備加熱部１２１で、繊維束１１を加熱して乾燥させる。
次に、含浸部１２３に、乾燥後の繊維束１１を供給しつつ、押出機１２０により溶融混練した成形材料Ｍを供給口１２３ａから投入して、繊維束１１に、溶融状態の成形材料Ｍを含浸させる。これにより、繊維束に前記溶融物が含浸及び被覆した樹脂構造体１３が得られる。この後、含浸部１２３で加熱された状態の樹脂構造体１３を冷却部１２５で冷却する。
ここで得られる樹脂構造体１３においては、繊維が樹脂構造体１３の長手方向に略平行に配列している。
「繊維が樹脂構造体の長手方向に略平行に配列する」とは、繊維の長手方向と樹脂構造体の長手方向とのなす角度が、略０°であり、具体的には、繊維及び樹脂構造体のそれぞれの長手方向のなす角度が−５°〜５°である状態を示す。
【０１０６】
ペレットを得る工程：
次に、冷却後の樹脂構造体１３を、引取部１２７でストランド状に引き取り、切断部１２９へ繰り出していく。
次に、切断部１２９で、ストランド状の樹脂構造体１３を、その長手方向に所定の長さで切断し、ペレット１５を得る。
ここでいうペレット１５についての所定の長さとは、ペレット１５を材料とする成形体の要求性能に応じて設定されるペレット１５の長さのことである。本実施形態の製造方法で得られる第１のペレットにおいては、ペレット１５の長さと、ペレット１５中に配列している繊維の長さと、が実質的に同じ長さとなる。
「ペレットの長さと繊維の長さとが実質的に同じ長さになる」とは、ペレット中に配列している繊維の、長さ加重平均繊維長が、ペレットの長手方向の長さの９５〜１０５％であることを示す。
【０１０７】
上述のようにして、第１の熱可塑性樹脂が繊維状フィラーに含浸した第１のペレット（ペレット１５）が製造される。
このペレット１５は、繊維状フィラーが第１の熱可塑性樹脂で固められたものであって、当該繊維状フィラーは、当該ペレットの長手方向に略平行に配列している。また、ペレット１５中に配列している繊維状フィラーの長さは、当該ペレットの長さと実質的に同じ長さである。本実施形態で製造されるペレット１５の長さは、ペレット１５を材料とする成形体の要求性能等によるが、例えば３〜５０ｍｍである。
このように、繊維状フィラーが当該ペレットの長手方向に略平行に配列し、かつ、繊維状フィラーの長さがペレットの長さと実質的に同じ長さとされていることにより、射出成形品とした際、当該射出成形品中の残存繊維状フィラーの長繊維化が可能となり、成形体の耐熱性向上及び異方性緩和に効果がある。
【０１０８】
ペレット中における繊維状フィラーの配列方向については、ペレットを長手方向に切断した断面をマイクロスコープにて観察することで確認できる。
また、本実施形態において、ペレット中の繊維状フィラーの繊維長、長さ加重平均繊維長は、以下の手順で測定する。
【０１０９】
手順（１）ペレット２ｇをマッフル炉で加熱して、樹脂分（第１の熱可塑性樹脂）を除去する。
例えば、繊維状フィラーが炭素繊維である場合、加熱条件は５００℃、３時間とする。
繊維状フィラーがガラス繊維である場合、加熱条件は６００℃、４時間とする。
【０１１０】
手順（２）ペレットから樹脂分を除去したものを、界面活性剤（Ｍｉｃｒｏ９０、ＩＮＴＥＲＮＡＴＩＯＮＡＬ  ＰＲＯＤＵＣＴＳ  ＣＯＲＰＯＲＡＴＩＯＮ社製）０．０５体積％入り水溶液１０００ｍＬに分散させて、分散液を調製する。
【０１１１】
手順（３）分散液から１００ｍＬを取り出し、純水で５〜２０倍に希釈する。希釈後の分散液から一部を取り出して、マイクロスコープ（ＶＨ−Ｚ２５、キーエンス社製、倍率１０〜２０倍）にて繊維状フィラーを観察し、画像を１サンプルにつき、撮影領域が重ならないように１０枚撮影する。
ただし、繊維状フィラーが炭素繊維である場合、希釈後の分散液から５０ｍＬを取り出し、φ９０ｍｍの桐山ロート用ろ紙（Ｎｏ．５Ｃ）を用いて減圧濾過を行い、ろ紙に分散した炭素繊維の画像を撮影する。
繊維状フィラーがガラス繊維である場合、希釈後の分散液から５０ｍＬを取り出し、シャーレに分散させ、続いて、シャーレの中に分散したガラス繊維の画像を撮影する。
【０１１２】
手順（４）撮影した画像１枚中に存在する全ての繊維の長さを、マイクロスコープの計測ツールで測定する。尚、屈曲した繊維は、多点間計測により測定し、画像の淵に接している繊維は測定しないこととする。繊維の測定本数合計が５００本を超えるまで、撮影した１０枚の画像で順次同様の操作を行い、繊維長を測定する。撮影した１０枚の画像中の繊維本数合計が５００本を超えない場合、手順（３）に戻り、純水での希釈倍率を適宜調整した上で、画像を再撮影して繊維長を再測定する。
【０１１３】
手順（５）手順（４）で測定した繊維状フィラーの繊維長から、長さ加重平均繊維長ｌｍ＝（Σｌｉ２×ｎｉ）／（Σｌｉ×ｎｉ）を求める（Σｎｉ＞５００）。
ｌｉ：繊維状フィラーの繊維長
ｎｉ：繊維長ｌｉの繊維状フィラーの本数
【０１１４】
第２のペレットは、前記繊維状フィラーを含まず、前記第１の熱可塑性樹脂に比べて流動開始温度が低い第２の熱可塑性樹脂を含む樹脂構造体からなる。
第２のペレットは、例えば、第２の熱可塑性樹脂と、必要に応じてその他成分とを配合した混合物を、溶融押出成形法、又は溶融圧縮成形法によりペレット化することにより得られる。
【０１１５】
本実施形態の射出成形品の製造方法において、第２の熱可塑性樹脂には、前記第１の熱可塑性樹脂に比べて流動開始温度が低いものが用いられる。
好ましくは、前記第２の熱可塑性樹脂と、前記第１の熱可塑性樹脂との流動開始温度の差が、５℃以上であり、５〜４０℃がより好ましい。又は、好ましくは、前記第２の熱可塑性樹脂と、前記第１のペレットとの流動開始温度の差が、５℃以上であり、５〜４０℃がより好ましい。
このような第２の熱可塑性樹脂を、第１の熱可塑性樹脂に対して選択することで、射出成形品中で繊維状フィラーが繊維束として適度に分散し、また、射出成形中に繊維束として存在していることで、繊維破断が抑制され、成形品中の繊維状フィラーが長く残るために、衝突荷重に対する強度が発現しやすくなる。
【０１１６】
第２の熱可塑性樹脂は、後述するペレット混合物の溶融混練温度（可塑化部）での溶融粘度が５〜５００Ｐａ・ｓ（測定条件：ノズルの孔径０．５ｍｍ、せん断速度１０００ｓ−１）であるものが好ましい。
例えば、第２の熱可塑性樹脂としては、液晶性ポリエステル、ポリプロピレン、ナイロン６６（ＰＡ６６）やナイロン６（ＰＡ６）などのポリアミド、液晶性ポリエステル樹脂以外のポリエステル、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンスルフィド、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリカーボネート、ポリフェニレンエーテル、ポリエーテルイミド等が挙げられる。
第２の熱可塑性樹脂は、一種単独で用いてもよいし、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
【０１１７】
上述した第１のペレットと第２のペレットとを混合して、ペレット混合物を得る。
第１のペレットと第２のペレットとの混合比率（質量比）は、射出成形品とした際に、熱可塑性樹脂６５〜９５質量部と、繊維状フィラー５〜３５質量部となるように、第１のペレットと第２のペレットとを混合すればよい。
例えば、両者の混合比率（質量比）は、第１のペレット３０〜８０質量部、第２のペレット２０〜７０質量部が好ましく、第１のペレット３５〜７５質量部、第２のペレット２５〜６５質量部がより好ましく、第１のペレット４０〜７０質量部、第２のペレット３０〜６０質量部がさらに好ましい。
【０１１８】
第１のペレットと第２のペレットとは、例えば、それぞれ別個に成形機内へ投入し、成形機内で両者を混合してもよいし、又は予め両者を混合した混合物を調製してもよい。あるいは、第１のペレットと第２のペレットとは、第１のペレット表面に第２のペレットを被覆したものとして用いてもよい。
【０１１９】
［ペレット混合物を射出成形する工程］
本実施形態における、ペレット混合物を射出成形する工程では、例えば、公知の射出成形機を用いて、ペレット混合物を溶融させ、溶融したペレット混合物を、金型内に射出することにより成形する。
公知の射出成形機としては、例えば、株式会社ソディック製のＴＲ４５０ＥＨ３、日精樹脂工業社製の油圧式横型成形機ＰＳ４０Ｅ５ＡＳＥ型などが挙げられる。
【０１２０】
射出成形の温度条件は、熱可塑性樹脂の種類に応じて適宜決定され、射出成形機のシリンダー温度を、用いる熱可塑性樹脂の流動開始温度より１０〜８０℃高い温度に設定することが好ましい。
例えば、前記ペレット混合物の溶融混練温度（可塑化部）は、前記第２の熱可塑性樹脂の流動開始温度を超え、前記第１の熱可塑性樹脂又は前記第１のペレットの流動開始温度以下であることが好ましい。具体的には、当該溶融混練温度（可塑化部）は、２５０〜３５０℃が好ましく、２６０〜３４０℃がより好ましく、２７０〜３２０℃がさらに好ましい。計量部又はプランジャー部は、２８０〜４００℃が好ましく、２９０〜３８０℃がより好ましく、３００〜３７０℃がさらに好ましい。
【０１２１】
金型の温度は、熱可塑性樹脂の冷却速度と生産性の点から、室温（例えば２３℃）から１８０℃の範囲に設定することが好ましい。
その他射出条件として、スクリュー回転数、背圧、射出速度、保圧、保圧時間などを適宜調節すればよい。
【０１２２】
以上説明した本実施形態の射出成形品の製造方法は、第１の熱可塑性樹脂が前記繊維状フィラーに含浸した第１のペレットと、前記繊維状フィラーを含まず、前記第１の熱可塑性樹脂に比べて流動開始温度が低い第２のペレットとを混合して、ペレット混合物を得る工程、及び前記ペレット混合物を射出成形する工程を有する。
本実施形態においては、かかる第１のペレットと第２のペレットとのペレット混合物を採用するため、射出成形品の製造途中で、繊維状フィラーは開繊し過ぎず、最終的に製造される射出成形品中に、適度に繊維束の状態で分散し（射出成形品中の繊維濃度のバラツキが比較的に大きい）、また、射出成形品中に適度に繊維束の状態で存在していることで、繊維破断が抑制され、成形品中の繊維状フィラーが長く残る。このため、本実施形態の製造方法によれば、衝突荷重に対する強度が高められた射出成形品を容易に製造することができる。
【０１２３】
上述した本実施形態の射出成形品は、一般に熱可塑性樹脂が適用し得るあらゆる用途に適用可能であり、中でも自動車分野の用途に特に好適である。
【０１２４】
自動車分野の用途としては、例えば、自動車内装材用射出成形体として、天井材用射出成形体、ホイールハウスカバー用射出成形体、トランクルーム内張用射出成形体、インパネ表皮材用射出成形体、ハンドルカバー用射出成形体、アームレスト用射出成形体、ヘッドレスト用射出成形体、シートベルトカバー用射出成形体、シフトレバーブーツ用射出成形体、コンソールボックス用射出成形体、ホーンパッド用射出成形体、ノブ用射出成形体、エアバッグカバー用射出成形体、各種トリム用射出成形体、各種ピラー用射出成形体、ドアロックベゼル用射出成形体、グラブボックス用射出成形体、デフロスタノズル用射出成形体、スカッフプレート用射出成形体、ステアリングホイール用射出成形体、ステアリングコラムカバー用射出成形体などが挙げられる。
【０１２５】
また、自動車分野の用途としては、例えば、自動車外装材用射出成形体として、バンパー用射出成形体、スポイラー用射出成形体、マッドガード用射出成形体、サイドモール用射出成形体、ドアミラーハウジング用射出成形体、アンダーボディシールド用射出成形体などが挙げられる。
【０１２６】
その他の自動車部品用射出成形体としては、自動車ヘッドランプ用射出成形体、グラスランチャンネル用射出成形体、ウェザーストリップ用射出成形体、ドレーンホース用射出成形体、ウィンドウォッシャーチューブ用射出成形体などのホース用射出成形体、チューブ類用射出成形体、ラックアンドピニオンブーツ用射出成形体、ガスケット用射出成形体、バンパービーム用射出成形体、クラッシュボックス用射出成形体、各種メンバー用射出成形体、サスペンションシステム用射出成形体、フロントエンドモジュール用射出成形体、ラジエーターサポート用射出成形体、バックドアインナー用射出成形体などが挙げられる。
【０１２７】
また、本実施形態の射出成形品は、上述の他、センサー、ＬＥＤランプ、コネクター、ソケット、抵抗器、リレーケース、スイッチ、コイルボビン、コンデンサー、バリコンケース、光ピックアップ、発振子、各種端子板、変成器、プラグ、プリント基板、チューナー、スピーカー、マイクロフォン、ヘッドフォン、小型モーター、磁気ヘッドベース、パワーモジュール、半導体、液晶ディスプレイ、ＦＤＤキャリッジ、ＦＤＤシャーシ、モーターブラッシュホルダー、パラボラアンテナ、コンピューター関連部品、電子レンジ部品、音響・音声機器部品、照明部品、エアコン部品、オフィスコンピューター関連部品、電話・ＦＡＸ関連部品、および複写機関連部品などの用途にも適用可能である。
【実施例】
【０１２８】
以下、具体的な実施例により、本発明についてさらに詳しく説明する。ただし、本発明は、以下に示す実施例に何ら限定されるものではない。
【０１２９】
［熱可塑性樹脂の流動開始温度］
フローテスター（株式会社島津製作所の「ＣＦＴ−５００型」）を用いて、熱可塑性樹脂の約２ｇを、内径１ｍｍ及び長さ１０ｍｍのノズルを有するダイを取り付けたシリンダーに充填した。次に、９．８ＭＰａ（１００ｋｇ／ｃｍ２）の荷重下、４℃／分の速度で昇温しながら、熱可塑性樹脂を溶融させ、ノズルから押し出し、４８００Ｐａ・ｓ（４８０００ポイズ）の粘度を示す温度（流動開始温度）を測定し、熱可塑性樹脂の流動開始温度とした。
【０１３０】
［第１のペレットの流動開始温度］
ボールミル型凍結粉砕機（日本分析工業株式会社製の「ＪＦＣ−１５００」）を用いて、第１のペレットを、所定の条件（ペレット投入量：５ｇ、予備凍結時間：１０分間、凍結粉砕時間：１０分間）で凍結粉砕した。
次に、上記［熱可塑性樹脂の流動開始温度］において、熱可塑性樹脂を、第１のペレット凍結粉砕物に変更した以外は同様にして、第１のペレットの流動開始温度を測定した。
【０１３１】
＜プレペレットの製造＞
熱可塑性樹脂を加工したプレペレット（１）、プレペレット（２）をそれぞれ用意した。
【０１３２】
≪プレペレット（１）の製造≫
プレペレット（１）（ＬＣＰ１ペレット）を以下のようにして製造した。
撹拌装置、トルクメータ、窒素ガス導入管、温度計及び還流冷却器を備えた反応器に、６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸（１０３４．９９ｇ、５．５モル）と、２，６−ナフタレンジカルボン酸（３７８．３３ｇ、１．７５モル）と、テレフタル酸（８３．０７ｇ、０．５モル）と、ヒドロキノン（２７２．５２ｇ、２．４７５モル、２，６−ナフタレンジカルボン酸及びテレフタル酸の合計量に対して０．２２５モル過剰）と、無水酢酸（１２２６．８７ｇ、１２モル）と、触媒として１−メチルイミダゾール（０．１７ｇ）とを入れ、反応器内のガスを窒素ガスで置換した後、窒素ガス気流下、撹拌しながら、室温から１４５℃まで１５分間かけて昇温し、１４５℃で１時間還流させた。
次いで、副生酢酸及び未反応の無水酢酸を留去しながら、１４５℃から３１０℃まで３．５時間かけて昇温し、３１０℃で３時間保持した後、内容物を取り出し、これを室温まで冷却した。
得られた固形物を、粉砕機で粒径約０．１〜１ｍｍに粉砕後、窒素雰囲気下、室温から２５０℃まで１時間かけて昇温し、２５０℃から２９５℃まで８時間かけて昇温し、２９５℃で６時間保持することにより、固相重合を行った。固相重合後、冷却して、粉末状の液晶ポリエステルを得た。
【０１３３】
ここで得られた液晶ポリエステルは、全繰り返し単位の合計量に対して、Ａｒ１が２，６−ナフチレン基である繰返し単位（１）を５５モル％、Ａｒ２が２，６−ナフチレン基である繰返し単位（２）を１７．５モル％、Ａｒ２が１，４−フェニレン基である繰返し単位（２）を５モル％、及びＡｒ３が１，４−フェニレン基である繰返し単位（３）を２２．５モル％有し、その流動開始温度は３００℃であった。
【０１３４】
次いで、得られた粉末状の液晶ポリエステルを、二軸押出機（ＰＭＴ４７、ＩＫＧ社製）にてシリンダー温度３００℃で造粒し、プレペレット（１）（ＬＣＰ１ペレット）を製造した。製造されたＬＣＰ１ペレットの流動開始温度は２９４℃であった。
【０１３５】
≪プレペレット（２）の製造≫
プレペレット（２）（ＬＣＰ２ペレット）を以下のようにして製造した。
撹拌装置、トルクメータ、窒素ガス導入管、温度計及び還流冷却器を備えた反応器に、６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸（１０３４．９９ｇ、５．５モル）と、２，６−ナフタレンジカルボン酸（３７８．３３ｇ、１．７５モル）と、テレフタル酸（８３．０７ｇ、０．５モル）と、ヒドロキノン（２７２．５２ｇ、２．４７５モル、２，６−ナフタレンジカルボン酸及びテレフタル酸の合計量に対して０．２２５モル過剰）と、無水酢酸（１２２６．８７ｇ、１２モル）と、触媒として１−メチルイミダゾール（０．１７ｇ）とを入れ、反応器内のガスを窒素ガスで置換した後、窒素ガス気流下、撹拌しながら、室温から１４５℃まで１５分間かけて昇温し、１４５℃で１時間還流させた。
次いで、副生酢酸及び未反応の無水酢酸を留去しながら、１４５℃から３１０℃まで３．５時間かけて昇温し、３１０℃で３時間保持した後、内容物を取り出し、これを室温まで冷却した。
得られた固形物を、粉砕機で粒径約０．１〜１ｍｍに粉砕後、窒素雰囲気下、室温から２５０℃まで１時間かけて昇温し、２５０℃から３１０℃まで１０時間かけて昇温し、３１０℃で５時間保持することにより、固相重合を行った。固相重合後、冷却して、粉末状の液晶ポリエステルを得た。
【０１３６】
ここで得られた液晶ポリエステルは、全繰り返し単位の合計量に対して、Ａｒ１が２，６−ナフチレン基である繰返し単位（１）を５５モル％、Ａｒ２が２，６−ナフチレン基である繰返し単位（２）を１７．５モル％、Ａｒ２が１，４−フェニレン基である繰返し単位（２）を５モル％、及びＡｒ３が１，４−フェニレン基である繰返し単位（３）を２２．５モル％有し、その流動開始温度は３２２℃であった。
【０１３７】
次いで、得られた粉末状の液晶ポリエステルを、二軸押出機（ＰＭＴ４７、ＩＫＧ社製）にてシリンダー温度３２０℃で造粒し、プレペレット（２）（ＬＣＰ２ペレット）を製造した。製造されたＬＣＰ２ペレットの流動開始温度は３０３℃であった。
【０１３８】
＜第１のペレットの用意＞
熱可塑性樹脂が繊維状フィラーに含浸した、第１のペレット（１）〜（５）を用意した。
【０１３９】
第１のペレット（１）〜（４）については、図１に示す形態と同様の製造装置を用い、以下のようにして製造した。
押出機１２０にはＧＴＳ−４０型押出機（株式会社プラスチック工学研究所製）を用いた。ベルト式引取機にはＥＢＤ−１５００Ａ（アイメックス株式会社製）を用いた。繊維状フィラーには下記のガラス繊維を用いた。
【０１４０】
繊維状フィラー：日東紡績株式会社製のガラス繊維ロービング（ＨＭＥ−ガラス、数平均繊維径１７μｍ、繊度１１００ｇ／１０００ｍ）
【０１４１】
第１のペレット（１）の製造：
プレペレットとして、プレペレット（２）（ＬＣＰ２ペレット）を用いた。
プレペレット（２）（ＬＣＰ２ペレット）１００質量部に対してガラス繊維束が９５．２質量部となる樹脂構造体１３を得た。具体的には以下のようにして製造した。
【０１４２】
樹脂構造体を得る工程：
前記ベルト式引取機（引取部１２７）を作動させることにより、ガラス繊維ロービング１０からガラス繊維束１１を引取速度１０ｍ／分で連続的に繰り出しながら、まず、予備加熱部１２１で、ガラス繊維束１１を１５０℃に加熱して乾燥させた。
次に、押出機１２０の先端に取り付けたダイ（含浸部１２３）に、乾燥後のガラス繊維束１１を供給しつつ、押出機１２０から溶融状態のプレペレット（２）を供給口１２３ａから投入した。ダイ（含浸部１２３）内で、プレペレット（２）を、３８０℃で溶融し、ガラス繊維束１１に含浸させて、ダイ（含浸部１２３）出口にてノズル径１．５ｍｍのダイヘッドにてストランド径を調整することで、プレペレット（２）１００質量部に対してガラス繊維束が９５．２質量部となる樹脂構造体１３を得た。
ここで得られた樹脂構造体１３においては、ガラス繊維が第１の熱可塑性樹脂（ＬＣＰ２）層の長手方向に略平行に配列していた。
この後、ダイ（含浸部１２３）内で加熱された状態の樹脂構造体１３を、冷却部１２５で１５０℃以下に冷却した。
【０１４３】
ペレットを得る工程：
次に、冷却後の樹脂構造体１３を、前記ベルト式引取機（引取部１２７）でストランド状に引き取り、ペレタイザー（切断部１２９）へ繰り出し、その長手方向に所定の長さで切断して、円柱形状（長さ１２ｍｍ）のペレット１５を得た。
【０１４４】
ペレット１５を長手方向に切断し、切断により得られた断面をマイクロスコープにて観察した。その観察の結果、ガラス繊維の配列方向は、ペレットの長手方向と略一致し、ペレットの長手方向と略平行であることを確認できた。
また、ペレット中のガラス繊維の長さに関して、長さ加重平均繊維長は以下の手順で測定した。
【０１４５】
手順（１）ペレット２ｇをマッフル炉で６００℃、４時間加熱して、樹脂分（第１の熱可塑性樹脂）を除去した。
【０１４６】
手順（２）ペレットから樹脂分を除去したものを、界面活性剤（Ｍｉｃｒｏ９０、ＩＮＴＥＲＮＡＴＩＯＮＡＬ  ＰＲＯＤＵＣＴＳ  ＣＯＲＰＯＲＡＴＩＯＮ社製）０．０５体積％入り水溶液１０００ｍＬに分散させて、分散液を調製した。
【０１４７】
手順（３）分散液から１００ｍＬを取り出し、純水で１０倍に希釈した。希釈後の分散液から５０ｍＬを取り出し、シャーレに分散させ、マイクロスコープ（ＶＨ−Ｚ２５、キーエンス社製、倍率１０倍）にてシャーレの中に分散したガラス繊維を観察し、画像を１サンプルにつき、撮影領域が重ならないように１０枚撮影した。
【０１４８】
手順（４）撮影した画像１枚中に存在する全ての繊維の長さを、マイクロスコープの計測ツールで測定した。尚、屈曲した繊維は、多点間計測により測定し、画像の淵に接している繊維は測定しないこととした。繊維の測定本数合計が５００本を超えるまで、撮影した１０枚の画像で順次同様の操作を行い、繊維長を測定した。
【０１４９】
手順（５）手順（４）で測定したガラス繊維の繊維長から、長さ加重平均繊維長ｌｍ＝（Σｌｉ２×ｎｉ）／（Σｌｉ×ｎｉ）を求めた（Σｎｉ＞５００）。
ｌｉ：ガラス繊維の繊維長
ｎｉ：繊維長ｌｉのガラス繊維の本数
その結果、ガラス繊維の長さ加重平均繊維長は、ペレットの長さ（１２ｍｍ）と同じであった。
【０１５０】
第１のペレット（２）の製造：
プレペレットとして、プレペレット（１）（ＬＣＰ１ペレット）を用い、ノズル径２．０ｍｍのダイヘッドにてストランド径を調整することで、プレペレット（１）（ＬＣＰ１ペレット）１００質量部に対してガラス繊維束が４８．８質量部となる樹脂構造体１３を得た。
これら以外は、上記の第１のペレット（１）の製造と同様にして、円柱形状（長さ１２ｍｍ）のペレット１５を得た。
【０１５１】
第１のペレット（３）の製造：
プレペレットとして、プレペレット（１）（ＬＣＰ１ペレット）を用い、ノズル径１．３ｍｍのダイヘッドにてストランド径を調整することで、プレペレット（１）（ＬＣＰ１ペレット）１００質量部に対してガラス繊維束が１２５質量部となる樹脂構造体１３を得た。
これら以外は、上記の第１のペレット（１）の製造と同様にして、円柱形状（長さ１２ｍｍ）のペレット１５を得た。
【０１５２】
第１のペレット（４）の製造：
プレペレットとして、プレペレット（２）（ＬＣＰ２ペレット）を用いた。
プレペレット（２）（ＬＣＰ２ペレット）１００質量部に対してガラス繊維束が９７．１質量部となる樹脂構造体１３を得た。
これら以外は、上記の第１のペレット（１）の製造と同様にして、円柱形状（長さ１２ｍｍ）のペレット１５を得た。
【０１５３】
第１のペレット（５）については、下記のＰＡ６６長繊維ＧＦペレットを用いた。
ＰＡ６６長繊維ＧＦペレット：ダイセルポリマー株式会社製のＰＬＡＳＴＲＯＮ  ＰＡ６６−ＧＦ５０（ガラス繊維充填量がペレット総量に対して５０質量％、ペレット長９ｍｍ）、流動開始温度２６４℃、ポリアミド樹脂がガラス繊維に含浸したペレット。
【０１５４】
＜第２のペレットの用意＞
繊維状フィラーを含まず、熱可塑性樹脂を含む第２のペレット（１）〜（２）を用意した。
第２のペレット（１）として、プレペレット（１）（ＬＣＰ１ペレット）をそのまま用いた。
【０１５５】
第２のペレット（２）として、下記のＰＡ６ペレットを用いた。
ＰＡ６ペレット：宇部興産株式会社製のＵＢＥ  ナイロン  １０１３Ｂ、流動開始温度２２６℃
【０１５６】
第１のペレット（１）〜（５）及び第２のペレット（１）〜（２）の組成を表１に示した。
【０１５７】
【表１】
0006741832.tif 000003
【０１５８】
＜射出成形品の製造＞
第１のペレットと第２のペレットと計量安定化剤とを混合してペレット混合物を得る工程、及び前記ペレット混合物を射出成形する工程により、各例の射出成形品を製造した。
【０１５９】
（実施例１）
ペレット混合物を得る工程：
上記で用意した第１のペレット（１）と第２のペレット（１）とを、表２に記載の割合で混合した後、第１のペレット（１）と第２のペレット（１）との混合物１００質量部に対し、計量安定化剤としてＣＳ−７（ベヘン酸カルシウム、日東化成工業株式会社製）０．０４質量部を添加し、均一に混合してペレット混合物を得た。
【０１６０】
ペレット混合物を射出成形する工程：
前記ペレット混合物を、射出成形機ＴＲ４５０ＥＨ３（株式会社ソディック製）のホッパーへ投入した。溶融混練温度（可塑化部）３００℃の前記射出成形機内で溶融混練し、金型温度１００℃の金型内へ、射出速度２０ｍｍ／秒にて射出することにより、ＪＩＳ  Ｋ７１３９に準拠した多目的試験片（タイプＡ１）（厚さ４ｍｍ）を成形した。尚、ゲートは、多目的試験片の片側つかみ部の上辺より厚さ４ｍｍのフィルムゲートとした。
その他射出条件：プランジャー部の温度３６０℃、スクリュー回転数（可塑化部）１００ｒｐｍ、背圧０ＭＰａ、保圧１００ＭＰａ、保圧時間５秒間
【０１６１】
（比較例１〜２）
溶融混練温度（可塑化部）を変更した以外は、実施例１の射出成形品を製造する方法と同様にして、ＪＩＳ  Ｋ７１３９に準拠した多目的試験片（タイプＡ１）（厚さ４ｍｍ）を成形した。
【０１６２】
（比較例３）
第１のペレット（２）と第２のペレット（１）とを併用し、ペレット混合物の混合比率を変更した以外は、実施例１の射出成形品を製造する方法と同様にして、ＪＩＳ  Ｋ７１３９に準拠した多目的試験片（タイプＡ１）（厚さ４ｍｍ）を成形した。
【０１６３】
（実施例２）
ペレット混合物を得る工程：
上記で用意した第１のペレット（３）と第２のペレット（２）とを、表２に記載の割合で混合した後、第１のペレット（３）と第２のペレット（２）との混合物１００質量部に対し、計量安定化剤としてＣＳ−７（ベヘン酸カルシウム、日東化成工業株式会社製）０．０４質量部を添加し、均一に混合してペレット混合物を得た。
【０１６４】
ペレット混合物を射出成形する工程：
前記ペレット混合物を、射出成形機ＴＲ４５０ＥＨ３（株式会社ソディック製）のホッパーへ投入した。溶融混練温度（可塑化部）２７０℃の前記射出成形機内で溶融混練し、金型温度１００℃の金型内へ、射出速度２０ｍｍ／秒にて射出することにより、ＪＩＳ  Ｋ７１３９に準拠した多目的試験片（タイプＡ１）（厚さ４ｍｍ）を成形した。尚、ゲートは、多目的試験片の片側つかみ部の上辺より厚さ４ｍｍのフィルムゲートとした。
その他射出条件：プランジャー部の温度３００℃、スクリュー回転数（可塑化部）１００ｒｐｍ、背圧０ＭＰａ、保圧１００ＭＰａ、保圧時間５秒間
【０１６５】
（比較例４）
溶融混練温度（可塑化部）を変更した以外は、実施例２の射出成形品を製造する方法と同様にして、ＪＩＳ  Ｋ７１３９に準拠した多目的試験片（タイプＡ１）（厚さ４ｍｍ）を成形した。
【０１６６】
（比較例５）
第１のペレット（５）と第２のペレット（２）とを併用し、ペレット混合物の混合比率を変更した以外は、実施例２の射出成形品を製造する方法と同様にして、ＪＩＳ  Ｋ７１３９に準拠した多目的試験片（タイプＡ１）（厚さ４ｍｍ）を成形した。
【０１６７】
（実施例３）
ペレット混合物を得る工程：
上記で用意した第１のペレット（４）と第２のペレット（１）とを、表２に記載の割合で混合した後、第１のペレット（４）と第２のペレット（１）との混合物１００質量部に対し、計量安定化剤としてＣＳ−７（ベヘン酸カルシウム、日東化成工業株式会社製）０．０４質量部を添加し、均一に混合してペレット混合物を得た。
【０１６８】
ペレット混合物を射出成形する工程：
前記ペレット混合物を、射出成形機ＴＲ４５０ＥＨ３（株式会社ソディック製）のホッパーへ投入した。溶融混練温度（可塑化部）３００℃の前記射出成形機内で溶融混練し、金型温度１００℃の金型内へ、射出速度２０ｍｍ／秒にて射出することにより、ＪＩＳ  Ｋ７１３９に準拠した多目的試験片（タイプＡ１）（厚さ４ｍｍ）を成形した。尚、ゲートは、多目的試験片の片側つかみ部の上辺より厚さ４ｍｍのフィルムゲートとした。
その他射出条件：プランジャー部の温度３６０℃、スクリュー回転数（可塑化部）１００ｒｐｍ、背圧０ＭＰａ、保圧１００ＭＰａ、保圧時間５秒間
【０１６９】
（比較例６）
溶融混練温度（可塑化部）を変更した以外は、実施例３の射出成形品を製造する方法と同様にして、ＪＩＳ  Ｋ７１３９に準拠した多目的試験片（タイプＡ１）（厚さ４ｍｍ）を成形した。
【０１７０】
各例の射出成形品（多目的試験片（タイプＡ１）（厚さ４ｍｍ））に対して、繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ａ）、繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ｂ）、射出成形品中の繊維状フィラーの長さ加重平均繊維長の測定を、それぞれ以下のようにして行った。これらの測定結果を表２に示した。
【０１７１】
［繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ａ）］
手順（１ａ）：射出成形品（多目的試験片（タイプＡ１）（厚さ４ｍｍ））を平面視した際の平面図において、５ｍｍ角正方形を１個の試験片としたとき、該平面図上で８個の５ｍｍ角正方形が縦２個及び横４個に配列した長方形となるように、射出成形品から試験片８個を切り出した。
手順（２ａ）：前記試験片８個それぞれについて繊維状フィラーの充填量を測定した。
手順（３ａ）：繊維状フィラーの充填量８点の測定値から、当該充填量の標準偏差を下式（ＳＤ）より算出した。
【０１７２】
【数２】
0006741832.tif 000004
Ｓ：標準偏差
Ｓ２：分散
ｎ：５ｍｍ角正方形の総数（８個）
ｘｉ：５ｍｍ角正方形それぞれの繊維状フィラーの充填量
Ｘ：繊維状フィラーの充填量８点の平均値
【０１７３】
・試験片における、繊維状フィラーの充填量の測定方法
手順（１）５ｍｍ角に切り出した試験片の質量及びるつぼの質量を、精密天秤にて０．１ｍｇ単位まで測定した。
手順（２）前記試験片を前記るつぼに入れ、マッフル炉で６００℃、４時間加熱して樹脂分を除去した。
手順（３）るつぼに残っているガラス繊維の質量を、るつぼごと精密天秤にて０．１ｍｇ単位まで測定し、手順（１）で測定した試験片の質量及びるつぼ質量からガラス繊維充填量を求めた。
【０１７４】
［繊維状フィラー充填量バラツキの測定（ｂ）］
手順（１ｂ）：射出成形品（多目的試験片（タイプＡ１）（厚さ４ｍｍ））を平面視した際の平面図において、５ｍｍ角正方形を１個の試験片としたとき、該平面図上で８個の５ｍｍ角正方形が縦２個及び横４個に配列した長方形となるように、射出成形品から試験片８個を切り出した。
手順（２ｂ）：前記試験片８個それぞれについて繊維状フィラーの充填量を測定した。試験片における、繊維状フィラーの充填量の測定方法は、上記手順（２ａ）と同様である。
手順（３ｂ）：繊維状フィラーの充填量８点の測定値のうち、最大値と最小値との差を求めた。
【０１７５】
［射出成形品中の繊維状フィラーの長さ加重平均繊維長の測定］
手順（１）多目的試験片（タイプＡ１）（厚さ４ｍｍ）の中央部より、幅１０ｍｍ×長さ３０ｍｍ×厚さ４ｍｍの試験片を切り出し、マッフル炉で６００℃、４時間加熱して樹脂分を除去した。
手順（２）試験片から樹脂分を除去したものを、界面活性剤（Ｍｉｃｒｏ９０ ＩＮＴＥＲＮＡＴＩＯＮＡＬ ＰＲＯＤＵＣＴＳ ＣＯＲＰＯＲＡＴＩＯＮ社製）０．０５体積％入り水溶液１０００ｍＬに分散させて、分散液を調製した。
手順（３）分散液から１００ｍＬを取り出し、純水で１０倍に希釈した。希釈後の分散液から５０ｍＬを取り出してシャーレに分散させ、続いて、シャーレの中に分散したガラス繊維を、マイクロスコープ（ＶＨ−ＺＳＴ（ＫＥＹＥＮＣＥ社製）倍率２０倍）にて観察し、画像を１サンプルにつき、撮影領域が重ならないように１０枚撮影した。
手順（４）撮影した画像１枚中に存在する全ての繊維の長さを、マイクロスコープの計測ツールで測定した。尚、屈曲した繊維は、多点間計測により測定した。繊維の測定本数合計が５００本を超えるまで、撮影した１０枚の画像で順次同様の操作を行い、繊維長を測定した。
手順（５）手順（４）で測定したガラス繊維の繊維長から、長さ加重平均繊維長ｌｍ＝（Σｌｉ２×ｎｉ）／（Σｌｉ×ｎｉ）を求めた（Σｎｉ＞５００）。
ｌｉ：ガラス繊維の繊維長
ｎｉ：繊維長ｌｉのガラス繊維の本数
【０１７６】
＜射出成形品の評価＞
各例の射出成形品について、下記シャルピー衝撃試験を実施し、シャルピー衝撃強度を測定して、衝突荷重に対する強度を評価した。この測定結果を表２に示した。
【０１７７】
シャルピー衝撃試験: 
各例の射出成形品（多目的試験片（タイプＡ１）（厚さ４ｍｍ））から、幅１０ｍｍ×長さ８０ｍｍ×厚さ４ｍｍのノッチなし試験片を切り出した。
このノッチなし試験片について、ＩＳＯ  ２８１８、ＪＩＳ  Ｋ７１４４に準拠し、深さ２ｍｍの４５°Ｖ字溝（ノッチ先端半径：０．２５ｍｍ±０．０５ｍｍ）のノッチ加工を施した。ノッチ加工には、ノッチングツール（東洋精機株式会社  型式Ａ−４）を用いた。
ノッチ加工を施した試験片（ノッチあり試験片）を用いて、ＩＳＯ１７９−１、ＪＩＳ  Ｋ７１１１−１に準拠し、ハンマー２．０Ｊ、４．０Ｊを採用して、シャルピー衝撃試験を実施した。ノッチあり試験片のシャルピー衝撃強度は、５回測定の平均値を採用した。
【０１７８】
【表２】
0006741832.tif 000005
【０１７９】
表２に示す結果から、本発明を適用した実施例１の射出成形品は、比較例１〜３の射出成形品に比べて、シャルピー衝撃強度の値が大きく、衝突荷重に対する強度がより高められていることが確認できる。
【０１８０】
また、本発明を適用した実施例２の射出成形品は、比較例４〜５の射出成形品に比べて、シャルピー衝撃強度の値が大きく、衝突荷重に対する強度がより高められていることが確認できる。
【０１８１】
また、本発明を適用した実施例３の射出成形品は、比較例６の射出成形品に比べて、シャルピー衝撃強度の値が大きく、衝突荷重に対する強度がより高められていることが確認できる。
【符号の説明】
【０１８２】
１００  製造装置、１０１〜１０９  搬送ロール、１２０  押出機、１２１  予備加熱部、１２３  含浸部、１２５  冷却部、１２７  引取部、１２９  切断部
【要約】
【課題】特に衝突荷重に対する強度が高められた射出成形品及びその製造方法を提供する。
【解決手段】熱可塑性樹脂６５〜９５質量部と、繊維状フィラー５〜３５質量部とを含有する射出成形品であって、熱可塑性樹脂が、ポリプロピレン及び液晶性ポリエステルからなる群より選ばれる少なくとも１種を、熱可塑性樹脂の総量に対して１０質量％以上含み、射出成形品中の繊維状フィラー充填量バラツキの標準偏差が、１．０質量％を超える、射出成形品を採用する。
【選択図】なし【図１】
0006741832.tif 000006