(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
可視光を発生するように構成された１以上の発光ダイオード（ＬＥＤ）モジュールと、
前記可視光をフィルタリングするように構成された封止層であって、シリコーン中に添加または分散されたＮｄ・Ｘ・Ｆで表される化合物（式中、ＸはＯ、Ｎ、Ｓ、Ｃｌ、ＯＨ、Ｎａ、Ｋ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｌｉ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ及びＹの１種以上である）からなる封止層と、を含み、
前記封止層は蛍光体を含むか、または前記封止層は蛍光体を含む１以上のさらなる封止層に堆積され、
前記Ｎｄ・Ｘ・Ｆで表される化合物とシリコーンの屈折率が整合し、前記Ｎｄ・Ｘ・Ｆで表される化合物が約５３０ｎｍ〜６００ｎｍの可視領域に固定吸収を有する、
装置。
【請求項２】
化合物がＮｄ3+イオン及びＦ-イオンを含む、請求項１に記載の装置。
【請求項３】
１以上のＬＥＤモジュールが有機ＬＥＤを含む、請求項１に記載の装置。
【請求項４】
前記封止層が、１以上のＬＥＤモジュールの上面に堆積された、請求項１に記載の装置。
【請求項５】
前記Ｎｄ・Ｘ・Ｆ化合物におけるＸが、ＯまたはＯＨである、請求項１に記載の装置。
【請求項６】
前記化合物がＮｄＦＯである、請求項１に記載の装置。
【請求項７】
可視光を発生するように構成された１以上の発光ダイオード（ＬＥＤ）モジュールと、
１以上の光学素子であって、光学素子が、表面に皮膜が設けられた透明、半透明又は反射性基材を備え、
皮膜が、シリコーンに添加または分散され、約５３０ｎｍ〜６００ｎｍの可視光をフィルタリングする化合物を含み、
前記可視光をフィルタリングする化合物がＮｄ・Ｘ・Ｆで表される化合物（式中、ＸはＯ、Ｎ、Ｓ、Ｃｌ、ＯＨ、Ｎａ、Ｋ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｌｉ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ及びＹの１種以上である）であり、前記Ｎｄ・Ｘ・Ｆで表される化合物とシリコーンの屈折率が整合している、
装置。
【請求項８】
皮膜中の化合物の重量百分率が約１％〜約２０％である、請求項７に記載の装置。
【請求項９】
皮膜の厚さが約５０ｎｍ〜約１０００μｍである、請求項７に記載の装置。
【請求項１０】
皮膜が、前記化合物よりも屈折率の大きい添加剤をさらに含有し、添加剤が金属酸化物及び非金属酸化物から選択される、請求項７に記載の装置。
【請求項１１】
添加剤が、ＴｉＯ2、ＳｉＯ2及びＡｌ2Ｏ3からなる群から選択される、請求項１０に記載の装置。
【請求項１２】
皮膜が基材の内面に被覆される、請求項７に記載の装置。
【請求項１３】
基材が、１以上のＬＥＤモジュールを封入するドーム、電球及びレンズからなる群から選択されるディフューザーである、請求項７に記載の装置。
【請求項１４】
光学素子が、基材と皮膜との間に接合層をさらに含み、接合層は有機接着剤又は無機接着剤を含む、請求項７に記載の装置。
【請求項１５】
皮膜が、５プレー塗装法及び静電塗装法のいずれかによって基材の表面に被覆される、請求項７に記載の装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は概して照明用途及びその関連技術に関し、より具体的には、本発明は、これには限定されないが、ＬＥＤ照明装置に所望のカラーフィルタリング効果を与えるためにネオジム及びフッ素を含む化合物を使用することに関する。
【背景技術】
【０００２】
発光ダイオード（ＬＥＤ）（本明細書では有機ＬＥＤ（ＯＬＥＤ）も包含する）は、電気エネルギーを可視光（波長：約４００〜７５０ｎｍ）を含む電磁放射に変換する固体半導体デバイスである。ＬＥＤは、一般に、ｐｎ接合を形成するために不純物を添加した半導体材料のチップ（ダイ）を含む。ＬＥＤチップはアノード及びカソードと電気的に接続され、多くの場合、アノード及びカソードはともにＬＥＤパッケージの内部に実装される。ＬＥＤが放出する可視光は、白熱電球や蛍光灯等の他のランプに比べて指向性が高く、ビーム幅が狭い。
【０００３】
ＯＬＥＤは、一般に、電極間（１以上の電極は透明である）に設けられる１以上のエレクトロルミネセンス発光層（有機半導体の膜）を含む。エレクトロルミネセンス発光層は、電極間を流れる電流に応答して光を放射する。
【０００４】
ＬＥＤ／ＯＬＥＤ光源（ランプ）は、従来の白熱電球及び蛍光灯よりも多様な利点をもたらす。かかる利点の例として、期待寿命がより長い、エネルギー効率がより高い、最終輝度に達するのに安定化時間を必要としない、等が挙げられる。ただし、これらには限定されない。
【０００５】
ＬＥＤ／ＯＬＥＤ照明は効率、長寿命、柔軟性その他の好ましい側面に関して魅力的であるが、一般照明及びディスプレイ用途の両方での利用に関して、ＬＥＤ照明の（特に、白色ＬＥＤ／ＯＬＥＤデバイスにおける）色特性を絶えず改善することが依然として必要とされている。
【０００６】
図１は、エリア照明用途に好適な従来のＬＥＤ系照明装置１０の斜視図である。照明装置（「照明ユニット」又は「ランプ」ともいいうる）１０は、透明又は半透明のカバーもしくは外囲器１２と、ねじ込み式口金１４と、外囲器１２と口金１４との間のハウジングもしくは基部１６とを備えている。
【０００７】
ＬＥＤ光源（図示せず）は、複数のＬＥＤデバイスを含むＬＥＤアレイとすることができ、ＬＥＤアレイは外囲器１２の下端及び隣接する基部１６に設けられうる。ＬＥＤデバイスは狭い帯域の波長（例えば、緑、青、赤等）で可視光を放射することから、白色光を含む様々な色の光を発生させるために、様々なＬＥＤデバイスをＬＥＤランプ内で組合せて用いることがよく行われる。或いは、実質的に白色に見える光は、青色ＬＥＤからの光と、青色ＬＥＤの青色光の少なくとも一部を異なる色に変換する蛍光体（例えば、イットリウムアルミニウムガーネット：セリウム、ＹＡＧ：Ｃｅと略す）からの光とを組合せることによって生成し得る。変換された光と青色光とを組合せることで、白色又は実質的に白色に見える光を発生させることができる。ＬＥＤデバイスは基部１６内部の搭載部に実装することができ、保護カバーによって搭載部上に封入することができる。ＬＥＤデバイスからの可視光抽出効率を高めるために、保護カバーは屈折率整合材料を含む。
【０００８】
照明装置１０が可視光をほぼ全方向に放射する能力を高めるため、図１に示す外囲器１２は、実質的に回転楕円形又は楕円形であってもよい。ほぼ全方向に向けて照射する能力をさらに高めるため、外囲器１２は、外囲器１２をディフューザーとして機能させることのできる材料を含んでいてもよい。ディフューザーとするために使用される材料は、ポリアミド（例えば、ナイロン）、ポリカーボネート（ＰＣ）、又はポリプロピレン（ＰＰ）等を含んでいてもよい。光の屈折を強め、それによって反射性の白色外観を得るために、これらのポリマー材料はＳｉＯ2を含んでいてもよい。外囲器１２の内面に、蛍光体組成物を含む皮膜（図示せず）を設けてもよい。
【０００９】
異なるＬＥＤデバイス及び／又は蛍光体の組合せを用いることにより、白色光効果を生成するＬＥＤランプの能力を高めることができる。しかし、その代替方法として、又は追加的方法として、ＬＥＤデバイスによって生成される白色光の色特性を向上させる他のアプローチが望ましい。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】米国特許出願公開第２０１４／２６８，７９４号明細書
【発明の概要】
【００１１】
本発明の一態様では、装置は、可視光を発生するように構成された１以上の発光ダイオード（ＬＥＤ）モジュールと、ネオジム（Ｎｄ）元素及びフッ素（Ｆ）元素を含む化合物を含む１以上の構成要素であって、発生した可視光を化合物でフィルタリングすることによって所望の光スペクトルを与えるように構成された１以上の構成要素とを備える。
【００１２】
本発明の態様に加えて、化合物はＮｄ3+イオン及びＦ-イオンを含んでいてもよい。
【００１３】
さらに本発明の態様では、１以上のＬＥＤモジュールは有機ＬＥＤを含んでいてもよい。
【００１４】
さらに本発明の一態様では、１以上の構成要素は、１以上のＬＥＤモジュールの上面に堆積された封止層であってもよい。さらに、封止層は、ガラス（例えば、低温ガラス）、ポリマー、ポリマー前駆体、熱可塑性又は熱硬化性ポリマー又は樹脂、エポキシ、シリコーン、或いはシリコーンエポキシ樹脂を含んでいてもよい。それに加えて、１以上の構成要素は蛍光体をさらに含んでいてもよい。
【００１５】
さらに本発明の態様では、１以上の構成要素は封止層であってもよく、封止層は、蛍光体を含むさらなる封止層の上に堆積され、さらなる封止層は、１以上のＬＥＤの上に堆積されている。
【００１６】
さらに本発明の態様では、化合物は、Ｎｄ・Ｆ化合物及びＮｄ・Ｘ・Ｆ化合物の１種以上を含み得る。式中、Ｘは元素Ｏ、Ｎ、Ｓ、Ｃｌ、ＯＨ、Ｎａ、Ｋ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｌｉ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ及びＹの１種以上である。さらに、化合物は、ＮｄＦ3及びＮｄＦＯの１種以上であってもよい。
【００１７】
さらに本発明の態様では、１以上の構成要素は光学素子であってもよい。光学素子は、表面に皮膜が設けられた透明、半透明又は反射性基材を備える。皮膜は、Ｎｄ及びＦを含む化合物を含んでいて、発生した可視光のフィルタリングによって所望の光スペクトルを与える。さらに、皮膜中の化合物の重量百分率は約１％〜約２０％であってもよく、皮膜の厚さは約５０ｎｍ〜約１０００μｍであってもよい。さらに、皮膜は、上記化合物よりも屈折率の大きい添加剤をさらに含んでいてもよく、添加剤は金属酸化物及び非金属酸化物から選択される（ここに、添加剤は、ＴｉＯ2、ＳｉＯ2及びＡｌ2Ｏ3からなる群から選択されうる）。さらに、皮膜は基材の内面に被覆しうる。さらに、基材は、電球、レンズ及び１以上のＬＥＤモジュールを封入するドームからなる群から選択されるディフューザーであってもよい。さらに、光学素子は基材と皮膜との間に接合層をさらに含んでいてもよい。接合層は有機接着剤又は無機接着剤を含む。
【００１８】
さらに本発明の態様では、皮膜は、スプレー塗装法及び静電塗装法のいずれかによって基材の表面に被覆しうる。
【００１９】
さらに本発明の態様では、化合物は、有機又は無機材料の離散粒子を含んでいてもよい。有機又は無機材料の粒径は、約１ｎｍ〜約１０μｍにある。
【００２０】
さらに本発明の態様では、装置は、回路（例えば、集積回路）と、構成要素の少なくとも１つ（例えば、対応する複数の構成要素）を有する複数のＬＥＤモジュールとを備えうる。
【００２１】
本開示の上記その他の特徴並びに態様は、添付の図面を参照しながら以下の詳細な説明を読むとさらによく理解されるだろう。図中、同じ参照番号は同様の部分を表す。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】従来のＬＥＤ照明装置の斜視図である。
【図２】シリコーン中に分散するフッ化ネオジムの可視スペクトルにおける吸収を標準的なネオジムガラスのそれと比較するグラフである。
【図３】シリコーン中にＮｄＦ3を添加して市販のＬＥＤパッケージ（日亜７５７）上に直接堆積した素子の発光スペクトルと、ベースとなる日亜７５７ＬＥＤの発光スペクトルとを比較するグラフである。
【図４】シリコーン中にＮｄＦ3を添加してチップオンボード（ＣＯＢ）アレイ（ＴＧ６６）上に直接堆積した素子の発光スペクトルと、ベースとなるＴＧ６６  ＣＯＢアレイの発光スペクトルとを比較するグラフである。
【図５】シリコーン中にＮｄ・Ｆ・Ｏを添加して市販のＬＥＤパッケージ（ＣＣＴが４０００Ｋの日亜７５７）上に直接堆積した素子の発光スペクトルと、ベースとなる日亜７５７ＬＥＤの発光スペクトルとを比較するグラフである。
【図６ａ−６ｄ】好ましい可視光吸収・生成特性を得るために蛍光体とともにＮｄ・Ｆ化合物（又は、より一般的には本明細書に記載するようなＮｄ・Ｘ・Ｆ化合物）を添加した、本発明の様々な実施形態に係るＬＥＤ照明装置の非限定的な例を示す図である。
【図７】本発明の一実施形態に係るＬＥＤ照明装置の断面図である。
【図８】本発明の別の実施形態に係るＬＥＤ照明装置の断面図である。
【図９】本発明のさらに別の実施形態に係るＬＥＤ照明装置の斜視図である。
【図１０】本発明のさらに別の一実施形態に係るＬＥＤ照明装置の斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
照明装置等の新規の装置が本明細書において示される。装置は、白色光等の可視光を発生するように構成された１以上のＬＥＤ（又はＯＬＥＤ）モジュールと、ネオジム（Ｎｄ）及びフッ素（Ｆ）の元素を含有し、さらに１種以上の他の元素を適宜含む化合物、を含む１以上の構成要素（例えば、光学素子）とを備える。照明装置は、発生した可視光を化合物を用いてフィルタリングすることによって所望の光スペクトルを与えるように構成される。これについては本明細書に記載するとおりである。一般に、化合物はＮｄ3+イオン及びＦ-イオンを含む。本発明では、「Ｎｄ・Ｆ化合物」は、ネオジムとフッ化物、並びに任意選択において他の元素、を含む化合物を含むものとして広義に解釈するべきである。
【００２４】
一実施形態によると、構成要素は、ＬＥＤ（ＯＬＥＤ）チップの表面上に複合材／封止層を含んでいてもよく、ＮｄＦ3等のＮｄ・Ｆ化合物及び／又は本明細書に開示される他の材料を（例えば、蛍光体とともに）封止層に混合（拡散）でき、それによって好ましい可視光吸収プロファイルが実現するようにする。複合材／封止層は、低温ガラス、ポリマー、ポリマー前駆体、シリコーンもしくはシリコーンエポキシ樹脂もしくは前駆体等を用いて形成されうる。
【００２５】
別の実施形態によると、光学素子は、透明、半透明、反射性、又は半透過性（部分的に反射性かつ透過性）の基材であってもよい。ＬＥＤモジュールによって生成される可視光がこの光学素子を通過する間、基材の表面上に備わる皮膜が、可視光に対してカラーフィルタリング効果を及ぼすことができ、それにより、例えば、黄色光の波長域にある可視光を例えば約５６０ｎｍ〜約６００ｎｍの波長に対してフィルタリングすることができる。
【００２６】
また、光学素子の透明又は半透明の基材は、電球、レンズ及び１以上のＬＥＤチップを封入する外囲容器等のディフューザーであってもよい。さらに、基材は反射性基材であってもよく、ときＬＥＤチップは基材の外側に配置することができる。Ｎｄ・Ｆ及び／又はＮｄ・Ｘ・Ｆ化合物の皮膜は基材の表面上に配置しえ、皮膜の厚さはカラーフィルタリング効果を実現するのに十分なものであるとする。厚さは一般に約５０ｎｍから１０００μｍであってもよく、好ましい厚さは１００ｎｍ〜５００μｍであってもよい。
【００２７】
得られるデバイスは、Ｎｄ・Ｆ化合物／材料によるフィルタリングを用いて光パラメータの改善を示すことができる。化合物／材料は約５３０ｎｍ〜６００ｎｍの可視領域に固有吸収を有し、それによって、ＣＳＩ（彩度指数：ｃｏｌｏｒ  ｓａｔｕｒａｔｉｏｎ  ｉｎｄｅｘ）、ＣＲＩ（演色評価数）、Ｒ９（ある特定のカラーチップに対する演色値）、「顕現度（ｒｅｖｅａｌｎｅｓｓ）」（当業者がＬＰＩ（照明選好指数）を指すと解する演色指標）等の少なくとも１種類を改善する。Ｒ９は、ＣＲＩの計算に用いられない６つの飽和試験色の１つと定義される。「顕現度」はＬＰＩの一形態に基づく放射光のパラメータである。これについては、２０１４年９月９日に出願された、同時係属、共同所有の国際出願ＰＣＴ／ＵＳ２０１４／０５４８６８号明細書（２０１５年３月１２日にＷＯ２０１５／０３５４２５として公開された）に記載されている。同特許出願は関連部分において本明細書に援用される。
【００２８】
一実施形態では、ＬＥＤパッケージ及びＣＯＢアレイにおける散乱損失を低減するために、屈折率（ＲＩ）が比較的低いＮｄ・Ｆ材料（例えば、屈折率が１．６前後のＮｄＦ3）を用いて封止材料の屈折率と整合させると好都合である。また、Ｎｄ・Ｘ・Ｆ材料中に電気的に陰性の「Ｘ」原子（ただし、Ｘは例えばＯ、Ｎ、Ｓ、又はＣｌ等とすることができる）を含めることによって吸収スペクトルを微調整し、それによって、５８０ｎｍ前後における吸収幅を広げ、Ｒ９カラーチップの演色性を高めることが可能になればさらに好都合である。色調整にあたってはのうちの任意のものを封止材料に混合し得る。適切なＮｄ・Ｆ又はＮｄ・Ｘ・Ｆ材料（詳しい定義は下で行う）の選択においては屈折率の不一致による散乱損失が最小となるように行うとよい。Ｎｄ・Ｆ化合物の使用は、短いＵＶ波長を含むＬＥＤ照明用途に用いるのにも好都合であってもよい。これは、Ｎｄ・Ｆ化合物が一般に約３８０から４５０ｎｍの波長域で活性化されないことによる。
【００２９】
別の実施形態によると、Ｎｄ・Ｆ化合物は、フッ化ネオジム（ＮｄＦ3）、又はオキシフッ化ネオジム（例えば、ＮｄＯxＦy（式中、２ｘ＋ｙ＝３）、例えばＮｄ4Ｏ3Ｆ6）、又は外来的な水及び／又は酸素を含むフッ化ネオジム、又は水酸化フッ化ネオジム（例えば、Ｎｄ（ＯＨ）aＦb。ただし、ａ＋ｂ＝３）、又は、ネオジム及びフッ化物を含む多くの他の化合物であって、以下の説明から容易に明らかになるもの、を含んでいてもよい。いくつかの用途では、低損失混合物を提供するために、Ｎｄ・Ｆ化合物は、比較的低い屈折率（例えば、選択したポリマー材料と整合する屈折率）を有し得る。かかるＮｄ・Ｆ材料の１つは、フッ化ネオジム（ＮｄＦ3）だと考えられる。その屈折率は１．６前後であり、散乱損失を最小化するにあたり、ある種のポリマーマトリックス材料との屈折率整合にとって好適に低い屈折率を実現する。
【００３０】
さらに別の実施形態によると、本明細書に記載する利点をもたらすために他のＮｄ・Ｆ化合物／材料が使用できる。例えば、Ｎｄ・Ｆを含む他の化合物の非限定的な例として、Ｎｄ・Ｘ・Ｆ化合物が挙げられうる。ＸがＯ、Ｎ、Ｓ、又はＣｌ等とすることができるというの説明に加え、Ｘは、フッ素と化合物を形成できる（Ｎｄ以外の）少なくとも１種類の金属元素とすることができる。例として次のものが挙げられる：Ｎａ、Ｋ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｌｉ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、又はＹ等の金属元素、又はかかる元素の組合せ。例えば、Ｎｄ・Ｘ・Ｆ化合物はＮａＮｄＦ4を含んでいてもよい。Ｎｄ・Ｘ・Ｆ化合物のさらなる例として、ＸがＭｇ及びＣａである、或いはＭｇ、Ｃａ及びＯである化合物、さらにはＮｄ・Ｆを含む他の化合物（ネオジムをドープしたペロブスカイト構造体を含む）が挙げられうる。一部のＮｄ・Ｘ・Ｆ化合物は、好都合にも、約５８０ｎｍの波長においてより幅広い吸収を可能にし得る。オキシフッ化ネオジム化合物は様々な量のＯ及びＦを含有し得る（これは、オキシフッ化ネオジム化合物が一般に様々な量の酸化ネオジム（ネオジミア）Ｎｄ2Ｏ3及びフッ化ネオジムＮｄＦ3から誘導されることによる）ため、オキシフッ化ネオジム化合物は、Ｎｄ・Ｏ化合物の屈折率（例えば、ネオジミアは１．８）とＮｄ・Ｆ化合物の屈折率（例えば、ＮｄＦ3は１．６０）との間で選択した屈折率を有し得る。ネオジムをドープしたペロブスカイト構造体材料の非限定的な例として、ネオジム化合物（例えば、ＮｄＦ3）よりも屈折率が低い少なくとも１種類の成分（例えば、Ｎａ、Ｋ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｌｉ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ及びＹの金属フッ化物）を含むもの、を挙げることができる。かかる「ホスト」化合物は可視光スペクトルにおいてＮｄＦ3より低い屈折率を有し得る。その非限定的な例として、５８９ｎｍの波長におけるＮａＦ（ｎ＝１．３２）、ＫＦ（ｎ＝１．３６）、ＡｌＦ3（ｎ＝１．３６）、ＭｇＦ2（ｎ＝１．３８）、ＬｉＦ（ｎ＝１．３９）、ＣａＦ2（ｎ＝１．４４）、ＳｒＦ2（ｎ＝１．４４）、ＢａＦ2（ｎ＝１．４８）及びＹＦ3（ｎ＝１．５０）が挙げられうる。高屈折率のＮｄ・Ｆ化合物（例えば、ＮｄＦ3）をドープする結果、ドープして得られるペロブスカイト構造体化合物の屈折率をホストの屈折率（例えば、ＭｇＦ2の１．３８）とＮｄＦ3の屈折率（１．６０）との間の値にすることができる。ＮｄＦ3をドープした金属フッ化物化合物の屈折率は、Ｎｄイオンと金属イオンの比に依存することになる。
【００３１】
ＮｄＦ3の屈折率は約１．６０である。したがって、ＮｄＦ3は、比較的良好な屈折率整合を与える、シリコーン（１．５１前後の屈折率を有し得る）との混合物を実現すると時々見なされうる。ＮｄＦ3を別の材料と混合することによってさらに優れた屈折率整合が得られうる。その材料はＮｄを含有してもいいし、しなくてもよい。例えば、ＮａＮｄＦ4の屈折率は１．４６前後である。したがって、ＮｄＦ3を別の材料（例えば、ＮａＦ又はＮａＮｄＦ4）と適切に混合することで、混合物の屈折率をシリコーンの屈折率とさらによく整合させることができる。
【００３２】
図２は、シリコーン中に分散するフッ化ネオジムの可視スペクトルにおける吸収（曲線２２）と、標準的なネオジムガラス（例えば、Ｎｄガラスの組成としてＮａ2Ｏ・Ｎｄ2Ｏ3・ＣａＯ・ＭｇＯ・Ａｌ2Ｏ3・Ｋ2Ｏ・Ｂ2Ｏ3・ＳｉＯ2を使用）のそれ（曲線２０）とを、波長の関数として比較するグラフである。それぞれの材料が（特に黄色の領域（例えば、約５７０ｎｍ〜約５９０ｎｍ）において）同じ吸収特徴の多くを共有することが重要である。実用時には、ＬＥＤチップ／ダイを封止材（例えば、シリコーン、エポキシ、アクリル樹脂等）で封止し得る。封止材は、ＬＥＤチップ上、又はＬＥＤチップのアレイ（例えば、チップオンボードアレイ、ＣＯＢアレイ）上、に直接堆積したシリコーン中に、Ｎｄ・Ｆ又はＮｄ・Ｆ・Ｏベースの材料（例えば、ＮｄＦ3）を含んでいてもよい。これについては本明細書中でさらに詳細に説明している。
【００３３】
図３は、シリコーン中にＮｄＦ3を添加して市販のＬＥＤパッケージ（日亜７５７）上に直接堆積した（すなわち、ＬＥＤパッケージをさらに封止した）素子の発光スペクトル（曲線３２）を比較するグラフである。図３からわかるように、スペクトルにはかなりの違いがある。具体的には、ベースとなる日亜７５７ＬＥＤの発光スペクトル（曲線３０）と比べ、約５７０ｎｍ〜約５９０ｎｍの領域に大きく落ち込む領域が１以上、見られる。
【００３４】
図４は、シリコーン中にＮｄＦ3を添加してＣＯＢアレイ（ＴＧ６６）上に直接堆積した素子の発光スペクトル（曲線４２）と、ベースとなるＴＧ６６  ＣＯＢアレイのそれ（曲線４０）とを波長の関数として比較するグラフである。曲線４２のスペクトルは図３の曲線３２に類似している。
【００３５】
の例は、Ｎｄ・Ｆ材料（例えば、ＮｄＦ3）を封止材料の一部としてＬＥＤパッケージ又はアレイに使用したときに、それが次に示す照明指標の少なくとも１つを高めるうえでカラーフィルタリング吸光材料として有用であることを証明している：ＣＳＩ、ＣＲＩ、Ｒ９、又は白色度（すなわち、白体放射軌跡との近さ）等。下の表１は、図３及び図４に挙げた例に対して得られる性能を、Ｎｄガラスを含む従来のＬＥＤと比較して示したものである。
【００３６】
【表１】
0006706448.tif 000002
表１．図３及び図４に示す性能結果とＮｄガラスを有する従来のＬＥＤとの比較
上の表１からわかるように、日亜７５７のＬＥＤデバイスは概して２３６のルーメン／ワット値を有する。シリコーン中の封止材としてＮｄＦ3を使用すると、ＣＲＩ（演色／彩度評価数）は９２、Ｒ９（赤色チップの演色値）は６０の値、色域指数（ＧＡＩ）は４９、放射光のＬＰＩに基づく顕現度（本発明で定義するもの）は１１０である。ＬＥＤチップのＴＧ６６アレイ（ＣＯＢアレイ）をＮｄＦ3含有のシリコーン中に封止する場合、ＣＲＩは９０、Ｒ９値は３９、ＧＡＩは５０、「顕現度」は同じく１１０である。これらの値は、表１の最下行に示す、白色ＬＥＤをＮｄガラスと組合せたときのカラーフィルタリング効果よりも好ましい。３つのケースすべてについて、色度座標（ＣＣＸとＣＣＹ）及びＣＣＴ（相関色温度）の値を参考として示している。
【００３７】
Ｎｄ・Ｆ材料は、図３及び図４の例のように単にフッ化ネオジム（ＮｄＦ3）である必要はない。Ｎｄ・Ｆ材料は任意のＮｄ・Ｘ・Ｆ化合物であってもよい（ここに、Ｘは上述した他の元素もしくは元素の組合せを表し、化学的にＦと結合している）。ように、かかるＮｄ・Ｘ・Ｆ材料は、次に示す照明指標の少なくとも１つを高めうる：ＣＳＩ、ＣＲＩ、Ｒ９、白色度（すなわち、白体放射軌跡との近さ）等。
【００３８】
例えば、図５は、シリコーン中にＮｄ・Ｆ・Ｏを添加して市販のＬＥＤパッケージ（ＣＣＴが４０００Ｋの日亜７５７）上に直接堆積し、ＬＥＤパッケージをさらに封止した素子の発光スペクトル（曲線５２）を波長の関数として比較するグラフである。図３及び図４の例と同様、ベースとなる日亜７５７ＬＥＤの発光スペクトル（曲線５０）と比べ、スペクトル５２には、約５７０ｎｍと約５９０ｎｍとの間の区間において大きく落ち込む領域が１以上、見られる。
【００３９】
下の表２は、図５に挙げた例に対して得られる性能を、シリコーンにＮｄ・Ｆ・Ｏを添加して市販のＬＥＤパッケージ（ＣＣＴが４０００Ｋの日亜７５７）上に直接堆積した素子について示したものである。シリコーン封止材を有する従来のＬＥＤ（ＣＣＴが４０００Ｋの日亜７５７）、並びにネオジミア（Ｎｄ2Ｏ3）及びフッ化ネオジム（ＮｄＦ3）をドープした他種類のシリコーン封止材を有する素子についても、比較のために示してある。表２は、表１と同様のパラメータに加え、ＣＳＩ（彩度指数）パラメータも材料について示している。
【００４０】
【表２】
0006706448.tif 000003
表２．各種Ｎｄベース材料をドープしたシリコーン封止材とドーピングのないシリコーン封止材とを有するＬＥＤの性能結果の比較
Ｎｄ2Ｏ3は他より屈折率が高いため、散乱損失もＮｄＦＯとＮｄＦ3のいずれか一方より大きくなるだろうことが留意される。しかし、ＣＳＩとＬＰＩのバランスの面ではＮｄＦＯのほうが性能が優れている。ＮｄＦ3等のＮｄ・Ｆ化合物は、単独であれＮｄＦＯ材料との混合物であれ、Ｎｄ2Ｏ3に比べて屈折率が低く、散乱損失が最小限に抑えられる。さらに、ＮｄＦ3等のＮｄ・Ｆ化合物は、単独であれＮｄＦＯ材料との混合物であれ、Ｎｄ2Ｏ3に比べて、ＬＥＤ光のスペクトルに対して望ましい黄色吸収ピークを実現でき、（ルーメン数が低下する欠点があるものの）ＣＳＩ値が向上する。色度座標（ＣＣＸとＣＣＹ）、ＣＣＴ及びＣＲＩの値も４つのすべてのケースについて示している。
【００４１】
一部の実施形態では、屈折率を封止材料と整合させて散乱損失を最小化するように、Ｎｄ・Ｆ材料又はＮｄ・Ｆ・Ｏ材料又はＮｄ・Ｘ・Ｆ材料を選択し得る。また、あるＮｄ・Ｆ材料（例えば、フッ化ネオジム）を別のＮｄ・Ｘ・Ｆ材料（例えば、オキシフッ化ネオジム）と混合し得る。Ｎｄ・Ｘ・Ｆ化合物中の元素「Ｘ」は、スペクトルを「Ｒ９曲線」とよりよく一致させるために、５８０ｎｍ前後の領域における吸収を微調整するように選択し得る。
【００４２】
いくつかの実施形態では、Ｎｄ・Ｆ材料（本明細書に記載するすべてのＮｄ・Ｘ・Ｆ材料を広く包含する）は、１種類以上のルミネセンス材料（例えば、蛍光体）とともに封止材料に混合し得る。例えば、Ｎｄ・Ｆカラーフィルタリング材料は、黄緑色蛍光体及び／又は赤色蛍光体とともに混合し得る。例えば、Ｎｄ・Ｆ材料は、ＣｅをドープしたＹＡＧ蛍光体及び／又は従来の赤色窒化物蛍光体（例えば、Ｅｕ2+をドープしたＣａＡｌＳｉＮ赤色蛍光体）とともに混合し得る。別の例において、Ｎｄ・Ｆ・Ｏ材料をＹＡＧ：Ｃｅ蛍光体及び赤色窒化物蛍光体とともにシリコーンに混合し、それを用いて日亜７５７の青色発光ＬＥＤを封止することができる。理論に限定されることなく、ＹＡＧ：Ｃｅ蛍光体及び赤色窒化物蛍光体からの発光は、ミー散乱理論により、Ｎｄ・Ｆ・Ｏの添加によって向上させうる。
【００４３】
図６ａ〜図６ｄは、好ましい可視光吸収・生成特性を実現するために蛍光体とともにＮｄ・Ｆ化合物（又は、より一般的には本明細書に記載するようなＮｄ・Ｘ・Ｆ化合物）をそれぞれ添加した、本発明の様々な実施形態に係る異なるＬＥＤ照明装置６０ａ、６０ｂ、６０ｃ及び６０ｄの非限定的な例を示したものである。図６ａ〜図６ｄにおいて、ＬＥＤ照明装置６０ａ、６０ｂ、６０ｃ、又は６０ｄはドーム６２を備える。ドーム６２は、プリント回路基材（ＰＣＢ）６６に実装されるＬＥＤチップ６５を封止する、光学的に透明又は半透明の基材とすることができる。リード線は電流をＬＥＤチップ６５に供給し、それによって発光を行わせる。ＬＥＤチップは任意の半導体光源であってもよく、特に、放出された放射線が蛍光体に当たると白色光を発生できる青色又は紫外光源であってもよい。特に、半導体光源は、約２００ｎｍ超かつ約５５０ｎｍ未満の発光波長を有し、かつＩｎiＧａjＡｌkＮ（ただし、０≦ｉ、０≦ｊ、０≦ｋ、かつｉ＋ｊ＋ｋ＝１）の形で一般化される窒化物化合物半導体、に基づく青色／紫外線発光ＬＥＤであってもよい。より具体的には、ＬＥＤチップは、約４００〜約５００ｎｍのピーク発光波長を有する近紫外又は青色発光ＬＥＤであってもよい。さらにより具体的には、ＬＥＤチップは、約４４０から４６０ｎｍの範囲内のピーク発光波長を有する青色発光ＬＥＤであってもよい。かかるＬＥＤ半導体は当技術分野で公知である。
【００４４】
図６ａに示す一実施形態によると、ポリマー複合材（封止材化合物）層６４ａは、好ましい可視光吸収・生成特性を与えるために蛍光体とともに混合される、本明細書に記載する様々な実施形態に係るＮｄ・Ｆ化合物（及び／又は、一般にＮｄ・Ｘ・Ｆ化合物）を含むことができる。化合物層６４ａは、ＬＥＤチップ６５の表面上に直接配置し、かつＬＥＤチップに対して放射的に結合することができる。「放射的に結合する」とは、ＬＥＤチップからの放射が蛍光体まで透過し、かつ蛍光体が異なる波長の放射を放出することを意味する。ある特定の実施形態では、ＬＥＤチップ６５は青色ＬＥＤであってもよく、ポリマー複合材層はＮｄ・Ｆと黄緑色蛍光体（例えば、セリウムをドープしたイットリウムアルミニウムガーネット、Ｃｅ：ＹＡＧ）との混合物を含むことができる。ＬＥＤチップによって放出された青色光は、ポリマー複合材層の蛍光体によって放出された黄緑色光と混合し、さらにＮｄ・Ｆによってフィルタリングされ、正味の発光は白色光に見える。ように、ＬＥＤチップ６５は封止材層６４ａによって封入されうる。封止材料は低温ガラス、熱可塑性又は熱硬化性ポリマー又は樹脂、又はシリコーンもしくはエポキシ樹脂であってもよい。ＬＥＤチップ６５と封止材層６４ａとは、シェル（ドーム６２によって限定される）の内部に封止されうる。或いは、ＬＥＤ照明装置６０ａは封止材層６４ａのみを備え、外殻／ドーム６２を備えなくてもよい。また、封止材料の中に散乱粒子を埋め込みうる。散乱粒子は、例えば、アルミナ（Ａｌ2Ｏ3）、シリカ（ＳｉＯ2）、又はチタニア（ＴｉＯ2）であってもよい。散乱粒子は、ＬＥＤチップから放出された指向性の光を（好ましくは無視できる吸収量で）効果的に散乱させることができる。
【００４５】
Ｎｄ・Ｆ（Ｎｄ・Ｘ・Ｆ）を含むポリマー複合材層をＬＥＤチップの表面に形成するために、ポリマー又はポリマー前駆体（特に、シリコーンもしくはシリコーンエポキシ樹脂、又はその前駆体）中に散乱粒子が分散されうる。かかる材料はＬＥＤパッケージングの分野で周知である。分散混合物は任意の好適な処理によってＬＥＤチップ上に被覆されるが、密度又は粒径が大きい、或いは密度と粒径とがともに大きい粒子ほどＬＥＤチップに近い位置に優先的に定着し、組成が段階的に変化する層が形成される。定着は、ポリマー又は前駆体のコーティング中或いは硬化中に起こりえ、また当技術分野で知られるように、遠心処理によって促進し得る。蛍光体成分によって生成される光がＮｄ・Ｆ／Ｎｄ・Ｘ・Ｆ化合物によって適切にフィルタリングされるよう、蛍光体及びＮｄ・Ｆ（Ｎｄ・Ｘ・Ｆ）の分散に関するパラメータ（例えば、粒子の密度や粒径及びプロセスパラメータを含む）は、Ｎｄ・Ｆ（Ｎｄ・Ｘ・Ｆ）化合物よりも蛍光体材料のほうがＬＥＤチップ６５に近い位置に来るように選択すればよいことがさらに留意される。
【００４６】
図６ｂに示す代替的な例示的実施形態では、蛍光体層６４ｂが従来のやり方で製造される封止材層であってもよく、Ｎｄ・Ｆ（Ｎｄ・Ｘ・Ｆ）化合物を有する別個の封止材層６８ｂが、例えば、適切な従来の堆積／粒子分散手法を用いてポリマーもしくはポリマー前駆体内で、蛍光体層６４ｂの上に堆積されうる。
【００４７】
図６ｃに示すさらに別の例示的な実施形態では、ドーム（シェル）６２の外面にＮｄ・Ｆ／Ｎｄ・Ｘ・Ｆ複合材層６８ｃをコーティングすることができる。被覆した層６８ｂの性能は、図６ｂにおける、Ｎｄ・Ｆ（Ｎｄ・Ｘ・Ｆ）化合物を有する封止材層６８ｂの性能と同様である。或いは、図６ｃにおける皮膜６８ｃは、ドーム６２の内面上に堆積することができる。ドーム／基材のコーティングに関する実装のさらなる詳細については図７〜図１０を参照して別途説明する。ドーム６２そのものは透明又は半透明にできることが留意される。
【００４８】
さらに別の例示的な実施形態では、図６ｄに示すように、ドーム６２の外面にＮｄ・Ｆ／Ｎｄ・Ｘ・Ｆ複合材層／皮膜６８ｄを、またドーム６２の内面に蛍光体皮膜層６４ｄをそれぞれ堆積するように、ドーム（シェル）６２を用いることができる。アプローチには異なる変形がありうることがさらに留意される。例えば、両皮膜６４ｄ及び６８ｄは、蛍光体皮膜６４ｄが皮膜６８ｄよりＬＥＤチップ６５に近くなるようにしてドーム６２の片面（外面又は内面）に堆積してもよい。また、皮膜６４ｄ及び６８ｄは（ドーム６２の片面に堆積する場合）、図６ａの封止材化合物層６４ａと同様のある層と組合せることもできる。図６ｄに示す例に対して様々な変形を実現するため、ドーム６２そのものを透明、半透明、又は半透過性にできることが留意される。
【００４９】
Ｎｄ・Ｆ及び／又はＮｄ・Ｘ・Ｆ化合物を含む皮膜を用いて所望のカラーフィルタリング効果を生み出すＬＥＤ照明装置の非限定的な例を以下にいくつか提示する。
【００５０】
図７は、本発明の一実施形態に係る、エリア照明用途に好適なＬＥＤ照明装置である。ＬＥＤ照明装置（「照明ユニット」又は「ランプ」ともいいうる）は、ほぼ全方向性の照明能力を与えるように構成されうるＬＥＤランプ７０である。図７に示すように、ＬＥＤランプ７０は、電球７２と、口金７４と、電球７２と口金７４との間の基部７６と、電球７２の外面上の皮膜７８とを備えている。皮膜７８は、本明細書に記載するＮｄ・Ｆ及び／又はＮｄ・Ｘ・Ｆ化合物を含む。他の実施形態では、電球７２の代わりに他の透明又は半透明の基材を用いることができる。或いは、皮膜７８は、電球７２（透明又は半透明とすることができる）の内面に被覆しうる。
【００５１】
図８は、本発明のさらに別の実施形態に係るＬＥＤ照明装置である。図８に示すように、ＬＥＤ照明装置はシーリングライト８０である（ＬＥＤチップは図示せず）。シーリングライト８０は、半球型の基材８２と、Ｎｄ・Ｆ及び／又はＮｄ・Ｘ・Ｆ化合物を含む皮膜８８とを備えている。皮膜８８は、半球型の基材８２の内面上にある。或いは、皮膜８８は、半球型の基材８２（透明又は半透明とすることができる）の外面にコーティングしてもよい。
【００５２】
図９は、本発明のさらに別の実施形態に係るＬＥＤ照明装置である。図９に示すようにこのＬＥＤ照明装置はレンズ９０であり、レンズ９０は基材９２（例えば、平らな基材）を備えている。実施形態では、基材９２はその内面及び／又は外面にＮｄ・Ｆ及び／又はＮｄ・Ｘ・Ｆ化合物皮膜（図示せず）を備えている。
【００５３】
図１０は、本発明のさらに別の一実施形態に係るＬＥＤ照明装置１００である。ＬＥＤ照明装置１００は、電球（ドーム）１０２と、１以上のＬＥＤチップ１０５と、反射性基材１０６とを備えている。反射性基材１０６はＬＥＤチップ１０５によって発生した可視光を反射するように構成されている。本明細書に記載する一実施形態では、反射性基材１０６は、所望のフィルタリングを行うためにその外面にＮｄ・Ｆ及び／又はＮｄ・Ｘ・Ｆ化合物皮膜（図示せず）を備えている。図１０において、ドーム（１０２）は拡散材料で製造することができる。その場合、ＬＥＤからの光のうちのある量が透過し、ある量が反射して空洞部に戻される（それらの量はドーム材料の拡散性に左右される）。反射光はドーム１０２の拡散率に応じて鏡面反射又は拡散反射される。ドーム１０２からの拡散及び／又は鏡面反射光は、本明細書に記載する実施形態の１つによって被覆した反射性基材１０６に入射する。或いは、ドーム１０２は、半反射性材料で製造することによって同じ機能を提供することもできる。
【００５４】
Ｎｄ3+イオン及びＦ・イオンを含む化合物を含む、本明細書に記載する皮膜材料は、光学的散乱（拡散）効果をほとんど有しなくてもいいし、或いは皮膜材料を通過する光に大きな光学的散乱をもたらしてもよい。散乱角を増やすために皮膜は有機又は無機材料の離散粒子を含んでいてもよい。或いは、有機又は無機材料を、Ｎｄ・Ｆ及び／又はＮｄ・Ｘ・Ｆ化合物の離散粒子（例えば、一部又は全部がＮｄ・Ｆ及び／又はＮｄ・Ｘ・Ｆ化合物で形成される）でのみ構成する及び／又はＮｄ・Ｆ及び／又はＮｄ・Ｘ・Ｆ化合物の離散粒子（例えば、一部又は全部がＮｄ・Ｆ及び／又はＮｄ・Ｘ・Ｆ化合物で形成される）と少なくとも１種類の他の材料で形成される粒子との混合物で構成する、ことができる。
【００５５】
一実施形態では、有機又は無機材料に好適な粒径は約１ｎｍ〜約１０μｍであってもよい。図７に示すＬＥＤランプ７０の場合、ＬＥＤランプ７０が全方向照明を行えるように散乱角を最大化するために、粒径が３００ｎｍよりかなり小さくなるように選択してレイリー散乱の効率を最大化してもよい。
【００５６】
限定の意図はないが、Ｎｄ・Ｆ及び／又はＮｄ・Ｘ・Ｆ化合物皮膜は、例えば、スプレー塗装、ローラ塗装、メニスカスもしくは浸漬塗装、スタンピング、スクリーン印刷、ディスペンシング、ローリング、はけ塗り、接着、静電塗装、又は均一な厚さの皮膜を実現できる任意の他の方法によって施工し得る。以下に、Ｎｄ・Ｆ及び／又はＮｄ・Ｘ・Ｆ化合物皮膜を基材上に形成する方法について３つの非限定的な例を挙げて説明する。
【００５７】
一実施形態では、図７に示すように、皮膜７８は接着法を用いて電球７２に被覆しうる。ＬＥＤランプ７０は電球７２と皮膜７８との間に接合層（図示せず）を含むことができ、接合層は有機接着剤又は無機接着剤を含んでいてもよい。有機接着剤は、エポキシ樹脂、有機シリコーン接着剤、アクリル樹脂等を含むことができる。無機接着剤は、ケイ酸塩無機接着剤、硫酸塩接着剤、リン酸塩接着剤、酸化物接着剤、ホウ酸塩接着剤等を含むことができる。
【００５８】
別の実施形態では、図７に示すように、皮膜７８は、スプレー塗装法によって電球７２の外面に被覆しうる。初めに、例えば、ＮｄＦＯ及び／又はＮｄＦ3化合物、二酸化ケイ素、分散剤（例えば、Ｄｉｓｐｅｘ  Ａ４０）、水及び適宜ＴｉＯ2又はＡｌ2Ｏ3を含む液体混合物を製造する。次に、製造した液体混合物を電球７２に吹き付ける。最後に液体混合物を硬化すると、皮膜を備えたＬＥＤランプ７０が得られる。
【００５９】
一実施形態では、図７に示すように、皮膜７８は、静電塗装法によって電球７２の外面に被覆しうる。初めに、例えば、ＮｄＦＯ及び／又はＮｄＦ3化合物、ＳｉＯ2及びＡｌ2Ｏ3で構成される帯電粉末を製造する。次に、粉末を、逆電荷に帯電させた電球７２にコーティングする。
【００６０】
本発明の他の実施形態では、スプレー塗装法及び静電塗装法は、有機溶媒又は有機化合物を含まない材料を使用し得る。それにより、ＬＥＤ照明装置の耐用年数を延ばし、スルホン化によって一般に生じる変退色を回避することができる。
【００６１】
さらに別の実施形態では、皮膜におけるＮｄＦ3又は別のＮｄ3+イオン源（例えば、Ｎｄ・Ｆ化合物及びＮｄ・Ｘ・Ｆ化合物の使用による）の重量百分率は約１％〜約２０％の間であってもよい。特定の一実施形態では、皮膜におけるＮｄＦ3又は別のＮｄ3+イオン源の重量百分率は、約１％〜約１０％であってもよい。他の実施形態では、光の屈折を促進して反射性の白色外観を得るために、皮膜は、Ｎｄ・Ｆ及び／又はＮｄ・Ｘ・Ｆ化合物よりも屈折率の大きい添加剤をさらに含んでいてもよい。添加剤は、金属酸化物及び非金属酸化物（例えば、ＴｉＯ2、ＳｉＯ2及びＡｌ2Ｏ3）から選択することができる。
【００６２】
別途定義のないかぎり、本書に使用する科学技術用語は、本開示が属する技術分野の当業者が一般に理解するものと同じ意味を有する。本書に使用する「第１の」「第２の」等の語は、順序、数量、又は重要性のいずれをも示すものではなく、ある要素を別の要素から区別するために用いるものである。また、「ａ」及び「ａｎ」の語は数量の限定を示すものではなく、対象の事物が少なくとも１つ存在することを示している。本書において「含む」、「備える」、又は「有する」の語及びその変形を用いることは、その後に列挙する事物及びその等価物、並びに追加的な事物を包含することを意味する。「接続される」及び「結合される」の語は物理的又は機械的な接続又は結合に限定されず、直接であれ間接であれ、電気的及び光学的な接続又は結合を含むことが可能である。
【００６３】
さらに、当業者には、異なる実施形態の様々な特徴を相互に交換できることは明らかであろう。記載した様々な特徴、並びにそれぞれの特徴に対応する他の公知の均等物は、当業者によって混合及び整合されて、本開示の原理に従う追加的なシステム及び方法を構築することが可能である。
【００６４】
特許請求の範囲に規定する装置の代替的な実施形態を記載するにあたっては、明確化のために具体的な文言を用いているが、本発明は説明に用いた具体的文言に限定されない。したがって、個々の具体的要素は、同様に動作することによって同様の機能を実現する、すべての技術的等価物を含むことを理解するべきである。
【００６５】
のこれまでの記載は説明が目的であり、本発明の範囲を限定するものでないことを理解するべきである。本発明の範囲は添付の特許請求の範囲の範囲によって規定される。以外の実施形態も下記の特許請求の範囲の範囲に含まれる。
【００６６】
本書に記載及び規定される様々な非限定的実施形態は、具体的な用途のために別個に、組合せて、又は選択的に組合せて使用されうることが留意される。
【００６７】
さらに、の非限定的実施形態の様々な特徴のいくつかを使用すれば、記載される他の特徴をそれに対応して使用しなくても、本発明の利点が得られうる。したがって、のこれまでの記載はあくまでも本発明の原理、教示及び例示的実施形態の説明と見なすべきであり、本発明を限定するものと見なすべきではない。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６ａ−６ｄ】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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