(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池のセルユニットを製造する方法であって、
ａ）電解質膜と、該電解質膜の第１表面の側に配置されたアノード触媒層と、前記電解質膜とは反対の前記アノード触媒層の側に配置された第１のガス拡散電極と、前記第１表面とは反対の前記電解質膜の第２表面の側に配置されたカソード触媒層と、前記電解質膜とは反対の前記カソード触媒層の側に配置された第２のガス拡散電極と、前記電解質膜の周辺領域に対向して配置されて、前記電解質膜と前記第１のガス拡散電極との間に少なくとも部分的に延びている第１の補強フレームと、前記電解質膜の前記周辺領域に対向して配置されて、前記電解質膜と前記第２のガス拡散電極との間に少なくとも部分的に延びている第２の補強フレームとを含む組立体を形成する工程、
ｂ）前記第１の補強フレーム及び前記第２の補強フレームを前記電解質膜の両側に固定する工程、
ｃ）前記第１の補強フレーム及び前記第２の補強フレームの内の少なくとも１つを前記電解質膜と局所的に溶接する工程、及び
ｄ）前記第１の補強フレーム及び前記第２の補強フレームの一部にレーザビームによって開口部を形成する工程
を有し、
溶接箇所が、少なくとも１つの前記補強フレームで覆われた前記電解質膜の周辺領域の一部に対向して前記周辺領域全体に亘って延びていない領域に設けられていることを特徴とする方法。
【請求項２】
ｂ）の工程の終了後に前記電解質膜が前記少なくとも１つの補強フレームと接している領域に、前記溶接箇所は設けられていることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項３】
ｂ）の工程の終了後に前記電解質膜及び前記少なくとも１つの補強フレームが前記ガス拡散電極で覆われていない領域に、前記溶接箇所は設けられていることを特徴とする請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
前記溶接箇所は、前記セルユニットの活性部分を連続的に囲む領域に設けられていることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
前記溶接箇所は、前記セルユニットの活性部分を断続的に囲む領域に設けられていることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項６】
前記第１の補強フレーム及び前記第２の補強フレームは、異なる溶解温度を有する材料から形成されており、
ｃ）の工程で、最も低い溶融温度を有する前記補強フレームの側で局所的に溶接することを特徴とする請求項１乃至５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７】
ｃ）の工程で、前記第１の補強フレームを前記電解質膜と局所的に溶接し、前記第２の補強フレームを前記電解質膜と局所的に溶接することを特徴とする請求項１乃至６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８】
ｂ）の工程を前記セルユニット全体のホットプレスによって行うことを特徴とする請求項１乃至７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９】
レーザビームによって局所的に溶接することを特徴とする請求項１乃至８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０】
燃料電池のセルユニットを製造する方法であって、
ａ）電解質膜と、該電解質膜の第１表面の側に配置されたアノード触媒層と、前記電解質膜とは反対の前記アノード触媒層の側に配置された第１のガス拡散電極と、前記第１表面とは反対の前記電解質膜の第２表面の側に配置されたカソード触媒層と、前記電解質膜とは反対の前記カソード触媒層の側に配置された第２のガス拡散電極と、前記電解質膜の周辺領域に対向して配置されて、前記電解質膜と前記第１のガス拡散電極との間に少なくとも部分的に延びている第１の補強フレームと、前記電解質膜の前記周辺領域に対向して配置されて、前記電解質膜と前記第２のガス拡散電極との間に少なくとも部分的に延びている第２の補強フレームとを含む組立体を形成する工程、
ｂ）前記第１の補強フレーム及び前記第２の補強フレームを前記電解質膜の両側に固定する工程、及び
ｃ）前記第１の補強フレーム及び前記第２の補強フレームの内の少なくとも１つを前記電解質膜と局所的に溶接する工程
を有し、
溶接箇所が、少なくとも１つの前記補強フレームで覆われた前記電解質膜の周辺領域の一部に対向して前記周辺領域全体に亘って延びていない領域に設けられており、
前記第１の補強フレーム及び前記第２の補強フレームは、異なる溶解温度を有する材料から形成されており、
ｃ）の工程で、最も低い溶融温度を有する前記補強フレームの側で局所的に溶接することを特徴とする方法。
【請求項１１】
燃料電池のセルユニットを製造する方法であって、
ａ）電解質膜と、該電解質膜の第１表面の側に配置されたアノード触媒層と、前記電解質膜とは反対の前記アノード触媒層の側に配置された第１のガス拡散電極と、前記第１表面とは反対の前記電解質膜の第２表面の側に配置されたカソード触媒層と、前記電解質膜とは反対の前記カソード触媒層の側に配置された第２のガス拡散電極と、前記電解質膜の周辺領域に対向して配置されて、前記電解質膜と前記第１のガス拡散電極との間に少なくとも部分的に延びている第１の補強フレームと、前記電解質膜の前記周辺領域に対向して配置されて、前記電解質膜と前記第２のガス拡散電極との間に少なくとも部分的に延びている第２の補強フレームとを含む組立体を形成する工程、
ｂ）前記第１の補強フレーム及び前記第２の補強フレームを前記電解質膜の両側に固定する工程、及び
ｃ）前記第１の補強フレーム及び前記第２の補強フレームの内の少なくとも１つを前記電解質膜と局所的に溶接する工程
を有し、
溶接箇所が、少なくとも１つの前記補強フレームで覆われた前記電解質膜の周辺領域の一部に対向して前記周辺領域全体に亘って延びていない領域に設けられており、
ｃ）の工程で、前記第１の補強フレームを前記電解質膜と局所的に溶接し、前記第２の補強フレームを前記電解質膜と局所的に溶接することを特徴とする方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、燃料電池の分野に関し、より具体的には、燃料電池のセルユニットを製造する方法を提供することを目的とする。本明細書では、水素・酸素燃料電池をより具体的に検討する。
【背景技術】
【０００２】
従来、水素・酸素燃料電池は一又は複数の基本セルユニットを備えており、基本セルユニットは夫々、電解質膜、電解質膜の第１表面の側に配置されたアノード触媒層、電解質膜とは反対のアノード触媒層の側に配置された第１のガス拡散電極、第１表面とは反対の電解質膜の第２表面の側に配置されたカソード触媒層、及び電解質膜とは反対のカソード触媒層の側に配置された第２のガス拡散電極を含む積層体を有している。
【０００３】
作動中、第１のガス拡散電極、つまりアノード電極は、水素(H2)、例えば純粋な水素又は水素を含むあらゆる他の適したガス状混合物に接しており、第２のガス拡散電極、つまりカソード電極は、酸素(O2)、例えば純粋な酸素、周囲空気又は酸素を含むあらゆる他の適したガス状混合物に接している。
【０００４】
このような状態で、セルユニットが負荷に接続されると、正電圧がセルユニットのアノード電極とカソード電極との間に生じて、電流が負荷を流れる。アノード側では、触媒がガス状水素分子を２つの陽子及び２つの電子に変える。電子は負荷を流れて、陽子は、アノード触媒層から電解質膜を通ってカソード触媒層に移動し、カソード触媒層で陽子が酸素と反応して水（H2O ）が生成される。
【０００５】
一般に燃料電池は、直列に接続された複数の同一又は同様の基本セルユニットを備えている。実際、２つの隣り合うセルユニットの反対の極性を有する面が互いに対向するように、セルユニットは積層されている。２つの隣り合うセルユニットは、バイポーラ板と称されることもある導電板によって分離されており、この導電板は、電極（夫々２つのセルユニットの内の一方のアノード電極及び他方のセルユニットのカソード電極）の表面で反応ガス（夫々水素及び酸素）を分散させて、カソード側で生じる反応によって生成された水を排出することを可能にするチャネルを有している。セルユニット及びバイポーラ板を交互に配置することによって形成された積層体は、２枚の固定板間に圧縮して維持されてもよい。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
水素・酸素燃料電池の分野で生じる問題として、基本セルユニットの寿命がある。特に、電解質膜は比較的壊れ易く、電解質膜の寸法、特に厚さがセルユニットの湿度の程度及び／又は温度に応じてセルユニットの動作サイクル中に著しく変わる場合があるのでかなりの機械的応力を受ける。従って、セルユニットの劣化は比較的速く、これは信頼性、更に安全性の問題を引き起こす。確かに、ある劣化の場合、例えば電解質膜の破損の場合、ガス状水素及びガス状酸素がセル内で接触する危険性があり、その結果、セルユニットが発火する場合がある。
【０００７】
例えば米国特許出願公開第2008／0105354 号明細書には、セルユニットの堅牢性を高めて、ひいてはセルユニットの寿命を延ばすことを可能にする補強要素を、各セルユニット内の電解質膜の両側に電解質膜の周辺領域のレベルで配置する構成が既に提供されている。
【０００８】
しかしながら、本発明者らは、このように周辺領域を補強しても、基本セルユニットの堅牢性がある用途には不十分なままであることを認めた。
【０００９】
従って、水素・酸素燃料電池の基本セルユニットが既存の基本セルユニットより更に抵抗性があることが必要である。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
従って、実施形態は、燃料電池のセルユニットを製造する方法であって、ａ）電解質膜と、該電解質膜の第１表面の側に配置されたアノード触媒層と、前記電解質膜とは反対の前記アノード触媒層の側に配置された第１のガス拡散電極と、前記第１表面とは反対の前記電解質膜の第２表面の側に配置されたカソード触媒層と、前記電解質膜とは反対の前記カソード触媒層の側に配置された第２のガス拡散電極と、前記電解質膜の周辺領域に対向して配置されて、前記電解質膜と前記第１のガス拡散電極との間に少なくとも部分的に延びている第１の補強フレームと、前記電解質膜の前記周辺領域に対向して配置されて、前記電解質膜と前記第２のガス拡散電極との間に少なくとも部分的に延びている第２の補強フレームとを含む組立体を形成する工程、ｂ）前記第１の補強フレーム及び前記第２の補強フレームを前記電解質膜の両側に固定する工程、及び、ｃ）前記第１の補強フレーム及び前記第２の補強フレームの内の少なくとも１つを前記電解質膜に又は前記電解質膜と局所的に溶接する工程を有することを特徴とする方法を提供する。
【００１１】
実施形態によれば、溶接箇所が、前記補強フレームで覆われた前記電解質膜の周辺領域の一部に対向して前記周辺領域全体に亘って延びていない領域に設けられている。
【００１２】
実施形態によれば、ｂ）の工程の終了後に前記電解質膜が前記補強フレームと接している領域に、前記溶接箇所は設けられている。
【００１３】
実施形態によれば、ｂ）の工程の終了後に前記電解質膜及び前記補強フレームが電極で覆われていない領域に、前記溶接箇所は設けられている。
【００１４】
実施形態によれば、前記溶接箇所は、前記セルユニットの活性部分を連続的に囲む領域に設けられている。
【００１５】
実施形態によれば、前記溶接箇所は、前記セルユニットの活性部分を断続的に囲む領域に設けられている。
【００１６】
実施形態によれば、前記第１の補強フレーム及び前記第２の補強フレームは、異なる溶解温度を有する材料から形成されており、ｃ）の工程で、最も低い溶融温度を有する前記補強フレームの側で局所的に溶接する。
【００１７】
実施形態によれば、ｃ）の工程で、前記第１の補強フレームを前記電解質膜に又は前記電解質膜と局所的に溶接し、前記第２の補強フレームを前記電解質膜に又は前記電解質膜と局所的に溶接する。
【００１８】
実施形態によれば、ｂ）の工程を前記セルユニット全体のホットプレスによって行う。
【００１９】
実施形態によれば、レーザビームによって局所的に溶接する。
【００２０】
実施形態によれば、前記方法は、前記第１の補強フレーム及び前記第２の補強フレームの一部にレーザビームによって開口部を形成する工程を更に有する。
【００２１】
別の実施形態は、電解質膜、該電解質膜の第１表面の側に配置されたアノード触媒層、前記電解質膜とは反対の前記アノード触媒層の側に配置された第１のガス拡散電極、前記第１表面とは反対の前記電解質膜の第２表面の側に配置されたカソード触媒層、前記電解質膜とは反対の前記カソード触媒層の側に配置された第２のガス拡散電極、前記電解質膜の周辺領域に対向して配置されて、前記電解質膜と前記第１のガス拡散電極との間に少なくとも部分的に延びている第１の補強フレーム、及び、前記電解質膜の前記周辺領域に対向して配置されて、前記電解質膜と前記第２のガス拡散電極との間に少なくとも部分的に延びている第２の補強フレームと、前記第１の補強フレーム及び前記第２の補強フレームの内の少なくとも１つが前記電解質膜に又は前記電解質膜と局所的に溶接されている局所的な溶接箇所とを含む組立体を備えた、燃料電池のセルユニットであって、前記第１の補強フレーム及び前記第２の補強フレームは前記電解質膜の両側に固定されていることを特徴とするセルユニットを提供する。
【００２２】
実施形態によれば、前記局所的な溶接箇所は、前記セルユニットの活性部分を連続的に囲んでいる。
【００２３】
実施形態によれば、前記局所的な溶接箇所は、前記セルユニットの活性部分を断続的に囲んでいる。
【００２４】
前述及び他の特徴及び利点を、添付図面を参照して本発明を限定するものではない具体的な実施形態について以下に詳細に説明する。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】燃料電池の基本セルユニットの例を概略的に示す断面図である。
【図２】燃料電池の基本セルユニットの例を概略的に示す平面図である。
【図３】燃料電池のセルユニットの別の例を概略的に示す断面図である。
【図４】燃料電池のセルユニットを製造する方法の実施形態の例を示す、燃料電池のセルユニットの断面図である。
【図５】燃料電池のセルユニットを製造する方法の実施形態の例を示す、燃料電池のセルユニットの平面図である。
【図６】比較的長い使用期間後の図４及び５のセルユニットを示す断面図である。
【図７】図４及び５の方法の代替的な実施形態を示す、燃料電池のセルユニットの平面図である。
【図８】図４及び５の方法の別の代替的な実施形態を示す、燃料電池のセルユニットの断面図である。
【図９】図４及び５の方法の別の代替的な実施形態を示す、燃料電池のセルユニットの断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
明瞭化のために、同一の要素は様々な図面において同一の参照番号で示されており、更に、様々な図面は正しい縮尺で示されていない。更に本開示では、「およそ」、「略」、「前後」、「程度」などの用語は、特に示されていない場合「20％の範囲内」を意味し、「上」、「下」、「頂部」、「上方」、「側方」などの方向を参照する用語は、対応する図面に示されているように配置されたデバイスに適用され、実際、デバイスは様々な方向を有してもよいと理解される。
【００２７】
図１及び２は夫々、燃料電池のセルユニットの例を概略的に示す断面図及び平面図である。図１は、図２の線1-1 に沿った断面図である。
【００２８】
図１及び２のセルユニットは膜、つまり電解質層101 を備えている。膜101 は陽子交換膜であり、つまり、膜101 は、陽子の通過を可能にする一方、反応ガス、特に水素及び酸素に透過性を有して、電気絶縁性も有する。膜101 は、高分子材料又は複数の高分子材料の合金から形成されてもよい。膜101 は、例えばナフィオンから形成されている。
【００２９】
膜101 は、膜101 の上面側でアノード触媒層103 で少なくとも部分的に被覆されており、膜101 の下面側でカソード触媒層105 で少なくとも部分的に被覆されている。アノード触媒層103 は、例えば白金、又は炭素及び白金を含む混合物から形成されており、カソード触媒層105 は、例えば白金及びコバルトを含む混合物から形成されている。
【００３０】
アノード触媒層103 は、ガス拡散電極107 、つまりアノード電極で少なくとも部分的に被覆されており、カソード触媒層105 は、ガス拡散電極109 、つまりカソード電極で少なくとも部分的に被覆されている。ガス拡散電極107 及びガス拡散電極109 は導電性を有し、アノード触媒層103 の上面及びカソード触媒層105 の下面に夫々反応ガスを分散し得る開口部を有している。
【００３１】
図１及び２のセルユニットは、膜101 の上面側に膜の周辺領域の頂部を覆う第１の補強フレーム111 を更に有している。示された例では、第１の補強フレーム111 の内側縁部側で、第１の補強フレーム111 の一部がアノード電極107 と膜101 との間に挟持されている。更に、示された例では、第１の補強フレーム111 の外側縁部側で、第１の補強フレーム111 の一部が膜101 の側縁部を越えて延びている。この例では、アノード電極107 は、平面図で膜101 の表面積より小さな表面積を有する。より具体的には、この例では、アノード電極107 は、膜101 の周辺ストリップを除いて膜101 の上面全体を覆っている。従って、第１の補強フレーム111 の（アノード電極107 と膜101 との間に挟持された）内側部分と（膜101 の側縁部を越えて延びる）外側部分との間に位置する第１の補強フレーム111 の中間部分の頂部がアノード電極107 で覆われていない。第１の補強フレーム111 は、反応ガスに気密な材料から形成されており、例えば高分子材料、例えばポリエチレンテレフタレート（PET ）又はポリエチレンナフタレート（PEN ）から形成されている。第１の補強フレーム111 は、高分子材料のシートから形成されるべきであり、このシートの中央部分は環状ストリップの形状の周辺部分のみを残すべく切り取られている。セルユニットの通常の使用状態では、第１の補強フレーム111 はより硬く、膜101 より変形にさらされないことが好ましい。
【００３２】
図１及び２のセルユニットは、膜101 の下面側に膜の周辺領域に対向する第２の補強フレーム113 を更に有している。示された例では、第２の補強フレーム113 の内側縁部側で、第２の補強フレーム113 の一部がカソード電極109 と膜101 との間に挟持されている。更に、示された例では、第２の補強フレーム113 の外側縁部側で、第２の補強フレーム113 の一部が膜101 の側縁部を越えて延びている。この例では、カソード電極109 は、平面図で膜101 の表面積より小さな表面積を有する。より具体的には、この例では、カソード電極109 は、膜101 の周辺ストリップを除いて膜101 の下面全体を覆っている。例として、平面図では、カソード電極109 はアノード電極107 と略同一の表面積を占めている。従って、第２の補強フレーム113 の（カソード電極109 と膜101 との間に挟持された）内側部分と（膜101 の側縁部を越えて延びる）外側部分との間に位置する第２の補強フレーム113 の中間部分の頂部がカソード電極109 で覆われていない。第２の補強フレーム113 は、反応ガスに気密な材料から形成されており、例えば第１の補強フレーム111 と同一の材料から形成されている。
【００３３】
この例では、第１の補強フレーム111 の外側部分の下面が第２の補強フレーム113 の上面に接している。変形例（不図示）として、第１の補強フレーム111 及び第２の補強フレーム113 が膜101 の側縁部を越えて延びていないことも可能である。この場合、第１の補強フレーム111 及び第２の補強フレーム113 は互いに接していない。
【００３４】
セルユニットの活性部分は、平面図で第１の補強フレーム111 及び第２の補強フレーム113 の内側に位置するカソード電極109 、カソード触媒層105 、膜101 、アノード触媒層103 及びアノード電極107 の積層体の部分によって形成されている。
【００３５】
図２に示されているように、第１の補強フレーム111 及び第２の補強フレーム113 によって形成された組立体は開口部115 を有してもよく、開口部115 は特に、燃料電池の様々なセルユニットに反応ガスを供給して、燃料電池の動作中に生成された水を排出すべく構成されている。開口部115 は、例えば、アノード電極107 及びカソード電極109 で覆われていない第１の補強フレーム111 及び第２の補強フレーム113 の部分のレベルに設けられている。
【００３６】
図１のセルユニットは以下のように形成されてもよい。
【００３７】
まず、アノード触媒層103 及びカソード触媒層105 を、膜101 の上面及び下面に夫々成膜する。
【００３８】
その後、膜101 、アノード触媒層103 及びカソード触媒層105 によって形成された積層体の両側に上側の第１の補強フレーム111 及び下側の第２の補強フレーム113 を配置し、その後、上記の構成に従って、膜101 、アノード触媒層103 、カソード触媒層105 、第１の補強フレーム111 及び第２の補強フレーム113 によって形成された組立体の上面側及び下面側にアノード電極107 及びカソード電極109 を夫々配置する。
【００３９】
その後、特に反応ガスに気密であるように第１の補強フレーム111 及び第２の補強フレーム113 を膜101 に又は膜101 と固定するために、膜101 、アノード触媒層103 、カソード触媒層105 、第１の補強フレーム111 、第２の補強フレーム113 、アノード電極107 及びカソード電極109 を含む組立体をホットプレスする。この工程中、組立体の温度を、例えば膜101 のガラス転移温度より高い温度にする。しかしながら、セルユニットの活性部分のレベルでの膜101 の劣化を防ぐために、プレス加工中の組立体の温度をあまり高くすべきではない。非限定例として、ホットプレス工程を100 〜200 ℃、好ましくは120 〜160 ℃の範囲内の温度で行う。
【００４０】
その後、第１の補強フレーム111 及び第２の補強フレーム113 が重なり合う領域に開口部115 をレーザー切断によって形成してもよい。
【００４１】
図１に示されているように、上記の方法によって、第１の補強フレーム111 の（アノード電極107 と膜101 との間に位置する）内側部分は、アノード触媒層103 の上面に接する下面とアノード電極107 の下面に接する上面とを有し、第２の補強フレーム113 の（カソード電極109 と膜101 との間に位置する）内側部分は、カソード触媒層105 の下面に接する上面とカソード電極109 の上面に接する下面とを有する。
【００４２】
示された例では、平面図で、アノード触媒層103 の表面はアノード電極107 の表面と略一致する。（アノード電極107 の側縁部と膜101 の側縁部との間に延びる）第１の補強フレーム111 の中間部分は膜101 の上面に接している。更にこの例では、平面図で、カソード触媒層105 の表面はカソード電極109 の表面と略一致する。従って、（カソード電極109 の側縁部と膜101 の側縁部との間に延びる）第２の補強フレーム113 の中間部分は膜101 の下面に接している。
【００４３】
図３は、燃料電池のセルユニットの別の例を概略的に示す断面図である。図３のセルユニットは、図１及び２のセルユニットと同一の要素を備えており、その製造方法によって基本的に図１及び２のセルユニットとは異なる。
【００４４】
図３のセルユニットは以下のように形成される。
【００４５】
アノード電極107 の下面及びカソード電極109 の上面に、アノード触媒層103 及びカソード触媒層105 を連続的に成膜する。
【００４６】
膜101 によって形成された積層体の両側に上側の第１の補強フレーム111 及び下側の第２の補強フレーム113 を配置し、その後、上記の構成に従って、膜101 、第１の補強フレーム111 及び第２の補強フレーム113 によって形成された組立体の上面側及び下面側に、アノード触媒層103 及びカソード触媒層105 で夫々被覆されたアノード電極107 及びカソード電極109 を夫々配置する。
【００４７】
その後、図１及び２の例のように、セルユニット全体をホットプレスして、第１の補強フレーム111 及び第２の補強フレーム113 を反応ガスに気密であるように膜101 に又は膜101 と固定する。
【００４８】
その後、図１及び２の例のように、第１の補強フレーム111 及び第２の補強フレーム113 に（図３に示されていない）開口部115 を形成してもよい。
【００４９】
従って、図３のセルユニットは、図３の例では膜101 と対向して位置する第１の補強フレーム111 の部分全体、特に（アノード電極107 と膜101 との間に配置された）第１の補強フレーム111 の内側部分が膜101 の上面に接している下面とアノード触媒層103 の下面に接している上面とを有しており、膜101 と対向して位置する第２の補強フレーム113 の部分全体、特に（カソード電極109 と膜101 との間に配置された）第２の補強フレーム113 の内側部分が膜101 の下面に接している上面とカソード触媒層105 の上面に接している下面とを有している点で基本的に図１及び２のセルユニットとは異なる。
【００５０】
本発明者らによって行なわれた試験により、第１の補強フレーム111 及び第２の補強フレーム113 が周辺部に設けられているにもかかわらず、図１、２及び３に関して述べられているタイプの燃料電池のセルユニットは劣化する虞があることが示された。特に、本発明者らは、セルユニットのある使用期間後、特に膜101 の厚さが繰り返し変化するためにセルユニットの周辺領域で剥離が生じる可能性があることを認めた。特に、上側の第１の補強フレーム111 及び／又は下側の第２の補強フレーム113 は膜101 から離れる場合がある。剥離により、第１の補強フレーム111 と膜101 との固定箇所の緊密性の損失、及び第２の補強フレーム113 と膜101 との固定箇所の緊密性の損失の両方が生じる場合、このような剥離は特に危険である。確かにこの場合、膜101 の両側でセルユニットに供給するガス状水素及びガス状酸素が接する可能性があり、セルユニットが発火する危険性がある。
【００５１】
図４及び５は夫々、燃料電池の基本セルユニットを製造する方法の実施形態の例を示す、燃料電池の基本セルユニットの断面図及び平面図である。図４は、図５の線4-4 に沿った断面図である。
【００５２】
図４及び５のセルユニットは、図１及び２のセルユニットと同一の要素を備えており、主にその製造方法によって図１及び２のセルユニットとは異なる。
【００５３】
図４及び５の製造方法は、図１及び２に関して述べられている製造方法と略同一の工程を有してもよく、第１の補強フレーム111 及び第２の補強フレーム113 を膜101 に緊密に固定する工程の後、第１の補強フレーム111 を膜101 に又は膜101 と第１の補強フレーム111 の領域121 のレベルで局所的に溶接する更なる工程を有する点で基本的に図１及び２の製造方法とは異なる。
【００５４】
平面図では、第１の補強フレーム111 が膜101 に溶接されている溶接領域121 は、膜101 と重なる第１の補強フレーム111 の部分の表面の一部のみに設けられている。溶接作業をより容易にするために、溶接領域121 は、アノード電極107 で覆われていない第１の補強フレーム111 の一部のレベルに設けられていることが好ましい。しかしながら、記載されている実施形態は、この特定の場合に限定されない。局所的な溶接領域121 は、膜101 と直接接する第１の補強フレーム111 の一部に設けられていることが好ましい。
【００５５】
示された例では、局所的な溶接領域121 は、平面図（図５）ではセルユニットの活性部分を完全に囲む連続的なフレームの形状を有する。
【００５６】
局所的な溶接を、溶接領域121 を走査するレーザビームによって行ってもよい。この場合、溶接を行って且つ第１の補強フレーム111 及び第２の補強フレーム113 を切断して開口部115 を形成するために同一のツールが使用され得る点に利点がある。溶接工程中にセルユニットを貫通する危険性を回避するために、レーザビームの焦点をずらしてもよく、並びに／又は切断して開口部115 を形成する工程中に使用される設定とは異なる倍率及び／若しくは異なる走査速度にレーザビームを設定してもよい。
【００５７】
より一般的には、第１の補強フレーム111 を膜101 に局所的に溶接する工程を、第１の補強フレーム111 の表面の一部を局所的に加熱し得るあらゆる他の熱源によって行ってもよく、例えば、第１の補強フレーム111 に適用される加熱金属パターン、局所的な熱気流、半田ごてなどによって行ってもよい。
【００５８】
図４及び５の製造方法の利点は、膜101 への第１の補強フレーム111 の局所的な溶接がセルユニットの剥離に対する耐性を著しく高めるということである。特に、溶接箇所がセルユニットの活性部分の外側に位置しているため、セルユニットの活性部分を劣化する危険性なく、セルユニットのホットプレス工程で使用される温度より高い温度で溶接を行ってもよい。例として、第１の補強フレーム111 を膜101 に局所的に溶接する工程を、200 〜400 ℃の範囲内の温度で行ってもよい。このため、セルユニットのホットプレス工程で得られる第１の補強フレーム111 の膜101 への固定箇所より強固な固定箇所が得られる。
【００５９】
特に、本発明者らによって行なわれた試験により、第１の補強フレーム111 が膜101 に局所的に溶接されている局所的な溶接箇所が存在するため、セルユニットの長い使用期間の後であっても、第１の補強フレーム111 は膜101 から離れず、第１の補強フレーム111 と膜101 との固定箇所は緊密なままであることが示された。従って、第１の補強フレーム111 を膜101 に局所的に溶接することにより、セルユニット内のガス状水素又はガス状酸素の接触による発火の危険性が回避されるか、又は著しく制限される。確かに、（この例では局所的な溶接箇所を含まない）第２の補強フレーム113 が図らずも膜101 から離れた場合であっても、カソード電極109 を介して導入された酸素が、第１の補強フレーム111 が膜101 に緊密に固定されている領域によって、アノード電極107 に導入された水素から隔離されたままである。
【００６０】
この状態が、特に頻繁に使用した後に第２の補強フレーム113 と膜101 との剥離が生じた、図４及び５のセルユニットを示す断面図である図６に示されている。図６では、第２の補強フレーム113 が膜101 の下面の周辺領域全体に沿って緊密に固定されていないことが観察され得る。その結果、カソード側で注入された酸素が、局所的な溶接領域121 によって形成された第１の補強フレーム111 の外側で第１の補強フレーム111 の下面と接する場合がある。しかしながら、局所的な溶接領域121 が設けられているため、第１の補強フレーム111 が膜101 の上面に固定されている箇所の緊密性が保持されている。従って、カソード側でセルユニットから横方向に抜け得るガス状酸素が、アノード側で注入されたガス状水素から分離されたままである。この状態が、セルユニット内のガス状酸素及びガス状水素の流れを夫々概略的に示す図６の線151 及び線153 によって示されている。
【００６１】
図４及び５の実施形態では、局所的な溶接領域121 がセルユニットの活性部分を（平面図で）連続的に囲んでいることに注目すべきである。従って、溶接領域121 は、アノード側で組立体の機械抵抗を高めて、ひいては第１の補強フレーム111 と膜101 との剥離の危険性を防ぐという利点だけでなく、第１の補強フレーム111 が膜101 上に又は膜101 と緊密に固定されている局所領域を溶接領域121 自体が形成することにより、ガス状酸素及びガス状水素の接触を防ぐという利点をも有する。
【００６２】
変形例として、第１の補強フレーム111 を膜101 に局所的に溶接する代わりに、上記に記載された工程と同様に、第２の補強フレーム113 を膜101 に又は膜101 と局所的に溶接してもよい。このため、溶接が第１の補強フレーム111 の側で行われるときと同様の、耐性及び安全性を高めるという利点を実質的に得ることが可能になる。
【００６３】
図７は、図４及び５に関して述べられた方法の代替的な実施形態を示す、燃料電池の基本セルユニットの平面図である。
【００６４】
図７のセルユニットは、図７の例では、第１の補強フレーム111 が膜101 に溶接されている局所的な溶接領域121 がセルユニットの活性部分を連続的ではなく断続的に囲んでいる点で、基本的に図４及び５のセルユニットとは異なる。より具体的には、図７の例では、平面図で、溶接領域121 が、セルユニットの活性部分の周囲に規則的に分散された複数の別個の溶接箇所によって形成されている。本発明者らは、溶接領域が断続的に設けられていても、第１の補強フレーム111 （又は第２の補強フレーム113 ）の膜101 への局所的な溶接箇所によって、剥離に対する耐性を著しく高めることができ、第１の補強フレーム111 と膜101 との固定箇所の緊密性が失われる危険性を制限することができることを実際に認めた。図７に示されたパターンとは異なる他の断続的な溶接領域121 のパターンが設けられてもよい。溶接領域121 の２つの別個の隣り合う部分間の距離が１センチメートルを超過しないことが好ましい。更に溶接箇所は、特に剥離の対象になるセルユニットの角領域のレベルに設けられていることが好ましい。
【００６５】
図８は、図４及び５に関して述べられた方法の代替的な実施形態を示す、燃料電池の基本セルユニットの断面図である。図８の例は、図８の例では上側の第１の補強フレーム111 及び下側の第２の補強フレーム113 が異なる材料から形成されている点で図４及び５の例とは異なる。局所的に溶接されて局所的な溶接箇所121 を有する補強フレーム、つまり示された例では第１の補強フレーム111 が、局所的に溶接されない補強フレーム、つまりこの例では第２の補強フレーム113 の材料の溶融温度より低い溶融温度を有する材料から形成されている。非制限例として、第１の補強フレーム111 が、180 ℃程度の溶融温度を有するPET タイプの重合体、例えばマイラーから形成されており、第２の補強フレーム113 が、400 ℃程度の温度を有するポリイミド、例えばカプトンから形成されている。
【００６６】
図８の実施形態の利点は、局所的な溶接領域121 の反対側に比較的高い溶融温度を有する第２の補強フレーム113 が設けられているため、第１の補強フレーム111 、膜101 及び第２の補強フレーム113 によって形成された積層体を貫通する危険性なく、第１の補強フレーム111 と膜101 との間で、特に抵抗力がある深溶け込み溶接を行うことが可能になるということである。
【００６７】
図９は、図４及び５に関して述べられている方法の代替的な実施形態を示す、燃料電池の基本セルユニットの断面図である。図９の例は、セルユニットの剥離に対するセルユニットの耐性を更に高めるために、上側の第１の補強フレーム111 の膜101 への連続的又は断続的な局所的な溶接領域121 と、下側の第２の補強フレーム113 の膜101 への連続的又は断続的な局所的な溶接領域131 とが設けられている点で基本的に図４及び５の例とは異なる。溶接領域121 及び溶接領域131 の両方が断続的に設けられている場合、溶接領域121 のパターン及び溶接領域131 のパターンが相補的であることが好ましく、つまり、溶接された領域121 のパターンが溶接されていない領域のパターンと対向しており、またその逆も同様である。このため、特に高耐性のセルユニットが提供される。
【００６８】
具体的な実施形態が記載されている。様々な変更、調整及び改良が当業者に容易に想起される。
【００６９】
特に、記載された実施形態は、第１の補強フレーム111 及び第２の補強フレーム113 の内の少なくとも１つを膜101 に局所的に溶接する工程の前に、第１の補強フレーム111 及び第２の補強フレーム113 を膜110 に緊密に固定する工程を、セルユニットのホットプレスによって行う上記の具体的な例に限定されない。変形例として、第１の補強フレーム111 及び第２の補強フレーム113 は、あらゆる他の適した手段によって、例えば反応ガスに気密な接着剤によって膜上に又は膜と固定されてもよい。
【００７０】
更に、図４〜９に関して述べられている実施形態は、アノード触媒層103 及びカソード触媒層105 を膜101 の上面及び下面ではなく、アノード電極107 及びカソード電極109 に夫々成膜する、図３に関して述べられたタイプの製造方法と適合する。
【００７１】
更に、様々な代替的な実施形態が上記に記載されている。当業者は、いかなる進歩性を示すことなくこれらの様々な変形例の様々な要素を組み合わせてもよいことに留意すべきである。
【００７２】
本出願は、2014年11月12日に出願された仏国特許出願第14／60894 号明細書の優先権を主張しており、その内容全体が、特許法で許容可能な最大限に至るまで参照により本明細書に組み込まれる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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