(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
希土類元素を含む金属粉末を、型内へ供給して、成形体を形成する成形工程と、
前記型内に保持された前記成形体に磁場を印加して、前記成形体に含まれる前記金属粉末を配向させる配向工程と、
前記配向工程後、前記型の少なくとも一部を、前記成形体から分離する分離工程と、
前記分離工程後、前記成形体を加熱して、前記成形体の温度を２００℃以上４５０℃以下に調整する加熱工程と、
前記加熱工程後、前記成形体を焼結させる焼結工程と、
を備え、
前記型内へ供給される前記金属粉末に、有機物が添加されており、
前記成形工程において、前記型が前記金属粉末に及ぼす圧力を、０．０４９ＭＰａ以上２０ＭＰａ以下に調整し、
前記加熱工程における前記成形体の加熱により、前記成形体中の前記有機物を分解する、
希土類磁石の製造方法。
【請求項２】
前記加熱工程における前記成形体中の前記有機物の分解により、炭素を前記成形体中に生成させる、
請求項１に記載の希土類磁石の製造方法。
【請求項３】
前記炭素が、前記成形体中の前記金属粉末同士を結着する、
請求項２に記載の希土類磁石の製造方法。
【請求項４】
前記炭素が、アモルファスカーボンである、
請求項２又は３に記載の希土類磁石の製造方法。
【請求項５】
前記有機物が、潤滑剤である、
請求項１〜４のいずれか一項に記載の希土類磁石の製造方法。
【請求項６】
前記加熱工程では、赤外線を前記成形体へ照射することにより、前記成形体を加熱する、
請求項１〜５のいずれか一項に記載の希土類磁石の製造方法。
【請求項７】
前記赤外線が、遠赤外線である、
請求項６に記載の希土類磁石の製造方法。
【請求項８】
前記焼結工程では、複数の前記成形体を焼結用トレイ上に載置し、前記焼結用トレイ上に載置された複数の前記成形体を一括して加熱する、
請求項１〜７のいずれか一項に記載の希土類磁石の製造方法。
【請求項９】
前記加熱工程では、不活性ガスを含む雰囲気中又は真空中で前記成形体を加熱する、
請求項１〜８のいずれか一項に記載の希土類磁石の製造方法。
【請求項１０】
前記加熱工程では、水素ガスを含む雰囲気中で前記成形体を加熱する、
請求項１〜８のいずれか一項に記載の希土類磁石の製造方法。
【請求項１１】
前記加熱工程では、水素ガス及び不活性ガスを含む雰囲気中で前記成形体を加熱する、
請求項１〜１０のいずれか一項に記載の希土類磁石の製造方法。
【請求項１２】
前記雰囲気における水素ガスの分圧が、０Ｐａ以上１０ｋＰａ以下である、
請求項９〜１１のいずれか一項に記載の希土類磁石の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、希土類磁石の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
希土類磁石は、モータ又はアクチュエーター等の部品であり、例えば、ハードディスクドライブ、ハイブリッド自動車、電気自動車、磁気共鳴画像装置（ＭＲＩ）、スマートフォン、デジタルカメラ、薄型ＴＶ、スキャナー、エアコン、ヒートポンプ、冷蔵庫、掃除機、洗濯乾燥機、エレベーター及び風力発電機等の様々な分野で利用されている。これらの多様な用途に応じて、希土類磁石に要求される寸法及び形状は異なる。したがって、多品種の希土類磁石を効率的に製造するためには、希土類磁石の寸法及び形状を容易に変更することが可能な成形方法が望まれる。【０００３】
従来の希土類磁石の製造では、希土類元素を含む金属粉末（例えば合金粉末）を高圧(例えば、５０ＭＰａ以上２００ＭＰａ以下)で加圧しながら、磁場を金属粉末へ印加する。その結果、磁場に沿って配向した金属粉末から成形体が形成される。このような成形方法を、以下では「高圧磁場プレス法」と記す。高圧磁場プレス法によれば、金属粉末が配向し易く、高い残留磁束密度Ｂｒと優れた保形性とを有する成形体を得ることが可能である。この成形体の焼結によって焼結体を得て、焼結体を所望の形状に加工することにより、磁石製品が完成する。【０００４】
しかし、高圧磁場プレス法では、磁場中で高い圧力を金属粉末へ及ぼす必要があるため、大規模で複雑な成形装置が必要であり、成形用の金型の寸法及び形状が制限される。この制限のために、高圧磁場プレス法によって得られる一般的な成形体の形状は、粗大なブロックに限られる。したがって、従来の方法によって多品種の磁石製品を製造する場合、ブロック状の成形体を焼結させて焼結体を得た後、磁石製品に要求される寸法及び形状に応じて焼結体を加工する必要がある。焼結体の加工では、焼結体を切削したり、研磨したりするため、高価な希土類元素を含む屑が生じてしまう。その結果、磁石製品の歩留まり率（ｙｉｅｌｄ  ｒａｔｅ）が低下する。また、高圧磁場プレス法では、金型同士のカジリ（ｇａｌｌｉｎｇ）、又は金型と成形体との間におけるカジリによって、金型又は成形体が破損し易い。例えば、高圧磁場プレス法で得られた成形体には亀裂（ｃｒａｃｋ）が発生することがある。【０００５】
上記のような理由のため、従来の高圧磁場プレス法を用いた製造方法は、多品種又は少量の磁石製品の製造に適していない。高圧磁場プレス法に代わる成形方法として、下記特許文献１には、低圧（０．９８ＭＰａ以上２．０ＭＰａ以下）で合金粉末を成形する方法が開示されている。この希土類磁石の製造方法は、合金粉末をモールド内に充填して、合金粉末を低圧で加圧することにより、成形体を作製する工程（充填工程）と、モールド中の成形体に磁場を印加して、成形体中の合金粉末を配向させる工程（配向工程）と、モールドから取り出した成形体を焼結する工程（焼結工程）と、を備える。そして、下記特許文献１に記載の製造方法では、充填工程と、配向工程とが、別の場所で行われる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】国際公開第２０１６／０４７５９３号パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
上記特許文献１に記載の成形方法のように、低圧で金属粉末を成形する場合、高圧に対する耐久性が金型に要求されず、大規模で複雑な成形装置も不要である。したがって、低圧で金属粉末を成形する場合、金型の材質、寸法及び形状が制限されず、多様な寸法及び形状を有する型を用いて、多品種の希土類磁石を比較的容易に製造することができる。また、高圧磁場プレス法では、金属粉末の成形及び配向に長時間を要するが、低圧で金属粉末を成形することにより、成形及び配向に要する時間が大幅に短縮され、希土類磁石の生産性が向上する。【０００８】
しかしながら、上記特許文献１に記載の成形方法では、金属粉末を低圧で成形するため、金属粉末が押し固まり難く、得られる成形体が崩れ易い。したがって、成形体を型から取り出して後工程（例えば焼結工程）の設備へ搬送する際に、成形体が破損し易い。【０００９】
本発明は、このような従来技術の有する課題に鑑みてなされたものであり、希土類元素を含む金属粉末から成形体を形成する際に成形体における亀裂を抑制し、且つ成形体の保形性（ｓｈａｐｅ  ｒｅｔａｉｎｉｎｇ  ａｂｉｌｉｔｙ）を向上させる希土類磁石の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の一側面に係る希土類磁石の製造方法は、希土類元素を含む金属粉末を、型内へ供給して、成形体を形成する成形工程と、型内に保持された成形体に磁場を印加（ａｐｐｌｙ）して、成形体に含まれる金属粉末を配向させる配向工程と、配向工程後、型の少なくとも一部を成形体から分離する分離工程と、分離工程後、成形体を加熱して、成形体の温度を２００℃以上４５０℃以下に調整する加熱工程と、加熱工程後、成形体を焼結させる焼結工程と、を備え、型内へ供給される金属粉末に、有機物が添加されており、成形工程において、型が金属粉末に及ぼす圧力を、０．０４９ＭＰａ以上２０ＭＰａ以下に調整し、加熱工程における成形体の加熱により、成形体中の有機物を分解する。
加熱工程における成形体中の有機物の分解により、炭素を成形体中に生成させてよい。
炭素が、成形体中の金属粉末同士を結着してよい。
炭素が、アモルファスカーボンであってよい。
有機物が、潤滑剤であってよい。
【００１１】
加熱工程では、赤外線を成形体へ照射することにより、成形体を加熱してよい。
赤外線が、遠赤外線であってよい。
【００１２】
焼結工程では、複数の成形体を焼結用トレイ上に載置してよく、焼結用トレイ上に載置された複数の成形体を一括して加熱してよい。【００１５】
加熱工程では、不活性ガスを含む雰囲気中又は真空中で成形体を加熱してよい。【００１６】
加熱工程では、水素ガスを含む雰囲気中で成形体を加熱してよい。【００１７】
加熱工程では、水素ガス及び不活性ガスを含む雰囲気中で成形体を加熱してよい。【００１８】
上記雰囲気における水素ガスの分圧が、０Ｐａ以上１０ｋＰａ以下であってよい。
【発明の効果】
【００１９】
本発明によれば、希土類元素を含む金属粉末から成形体を形成する際に成形体における亀裂を抑制し、且つ成形体の保形性を向上させる希土類磁石の製造方法が提供される。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下、本発明の好適な一実施形態について詳細に説明する。ただし、本発明は下記の実施形態に限定されるものではない。
【００２１】
本実施形態において、希土類磁石とは焼結磁石を意味する。希土類磁石の製造方法では、まず合金を鋳造する。鋳造方法は、例えば、ストリップキャスト法であってよい。合金はフレーク状であってよく、インゴット状であってもよい。合金は、希土類元素Ｒを含む。希土類元素Ｒは、Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｐｍ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔｍ，Ｙｂ及びＬｕからなる群より選ばれる少なくとも一種であればよい。原料合金は、希土類元素Ｒに加えて、Ｂ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｃｕ，Ｎｉ，Ｍｎ，Ａｌ，Ｎｂ，Ｚｒ，Ｔｉ，Ｗ，Ｍｏ，Ｖ，Ｇａ，Ｚｎ，Ｓｉ及びＢｉからなる群より選ばれる少なくとも一種の元素を含んでよい。合金の化学組成は、最終的に得たい希土類磁石の主相及び粒界相の化学組成に応じて調整すればよい。つまり、目的とする希土類磁石の組成に応じて上記元素を含む各出発原料を秤量・配合して、合金の原料を調製すればよい。希土類磁石は、例えば、ネオジム磁石、サマリウムコバルト磁石、サマリウム‐鉄‐窒素磁石、又はプラセオジム磁石であってよい。希土類磁石の主相は、例えば、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ，ＳｍＣｏ５，Ｓｍ２Ｃｏ１７，Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３，Ｓｍ１Ｆｅ７Ｎｘ，又はＰｒＣｏ５であってよい。粒界相は、例えば、主相に比べて希土類元素Ｒの含有量が大きい相（Ｒリッチ相）であってよい。粒界相は、Ｂリッチ相、酸化物相又は炭化物相を含んでもよい。
【００２２】
上記の合金の粗粉砕により、合金の粗大粉末を得る。粗粉砕では、例えば、水素を合金の粒界（Ｒリッチ相）に吸蔵させることより、合金を粉砕してよい。合金の粗粉砕では、ディスクミル、ジョークラッシャー、ブラウンミル又はスタンプミル等の機械的な粉砕方法を用いてもよい。粗粉砕によって得られた粗大粉末の粒径は、例えば、１０μｍ以上１００μｍ以下であってよい。
【００２３】
上記の粗大粉末の微粉砕により、合金の微粉末を得る。微粉砕では、ジェットミル、ボールミル、振動ミル、又は湿式アトライター等により、合金粉末を粉砕してよい。微粉砕によって得られた微粉末の粒径は、例えば、０．５μｍ以上５μｍ以下であってよい。以下では、粗大粉末又は微粉末を、合金粉末又は金属粉末と記載する場合がある。
【００２４】
粗粉砕で得た合金粉末へ有機物を添加してよい。微粉砕で得た微粉末へ有機物を添加してもよい。つまり、微粉砕の前後いずれかにおいて、有機物を金属粉末と混ぜてよい。有機物は、例えば、潤滑剤として機能する。潤滑剤を金属粉末へ添加することにより、金属粉末の凝集が抑制される。また、潤滑剤を金属粉末へ添加することにより、後工程において型と金属粉末との摩擦が抑制され易い。その結果、配向工程において金属粉末が配向し易く、金属粉末から得られる成形体の表面又は型の表面における傷を抑制し易い。有機物は、例えば、脂肪酸又は脂肪酸の誘導体であってよい。有機物は、例えば、オレイン酸アミド、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸アミド、パルミチン酸アミド、ペンタデシル酸アミド、ミリスチン酸アミド、ラウリン酸アミド、カプリン酸アミド、ペラルゴン酸アミド、カプリル酸アミド、エナント酸アミド、カプロン酸アミド、バレリアン酸アミド及びブチル酸アミドからなる群より選ばれる少なくとも一種であってよい。潤滑剤は、粉末状の有機物であってよい。潤滑剤は、液状の有機物であってもよい。粉末状の潤滑剤が溶解した有機溶媒を合金粉末へ添加してもよい。
【００２５】
成形工程では、上記の手順で得られた合金粉末を、型内へ供給して、成形体を形成する。型は、例えば、下型と、下型の上に配置される筒状の側型と、側型の上に配置される上型（パンチ）と、を備える。希土類磁石の形状及び寸法に対応する空間が、側型を鉛直方向に貫通している。側型は、型の側壁と言い換えてよい。下型は板状であってよい。側型の下部が、下型の表面に形成された爪部（ｓｔｏｐｓ）に嵌合することにより、水平方向における側型の位置が固定されてよい。成形工程では、側型を下型の上に載置して、側型の下面側の開口部（穴）を下型で塞ぐ。このような配置により、側型及び下型がキャビティ（雌型）を構成する。続いて、合金粉末を、側型の上面側の開口部（穴）からキャビティ内へ導入する。その結果、合金粉末がキャビティ内において希土類磁石の形状及び寸法に対応するように成形される。合金粉末を、キャビティへ充填してよい。つまり、キャビティを合金粉末で満たしてよい。上型は、コア（雄型）と言い換えてよい。上型は、キャビティに嵌合する形状を有してよい。上型をキャビティへ挿入してよい。キャビティ内の成形体（合金粉末）を、上型の先端面で圧縮してよい。ただし、焼結工程における合金粉末同士の焼結だけにより、成形体の密度が十分に高まり、所望の密度を有する希土類磁石が得られるので、キャビティ内の合金粉末を圧縮しなくてもよい。
【００２６】
型の構造は上記の構造に限定されるものではない。型の組成は限定されない。型は、例えば、鉄、ケイ素鋼、ステンレス、パーマロイ、アルミニウム、モリブデン、タングステン、炭素質材料、セラミックス、及びシリコン樹脂からなる群より選ばれる少なくとも一種から構成されていてよい。型は、合金（例えば、アルミニウム合金）から構成されていてもよい。
【００２７】
成形工程において、型が合金粉末に及ぼす圧力を、０．０４９ＭＰａ以上２０ＭＰａ以下（０．５ｋｇｆ／ｃｍ２以上２００ｋｇｆ／ｃｍ２以下）に調整してよい。圧力とは、例えば、上型の先端面が合金粉末に及ぼす圧力であってよい。このように、従来の高圧磁場プレス法よりも低圧で、合金粉末から成形体を形成することにより、型と成形体との摩擦が抑制され易く、型又は成形体の破損（例えば成形体の亀裂）が抑制され易い。圧力が高過ぎる場合、型が撓んでしまい、目的のキャビティの容量を確保し難く、目的の成形体の密度が得られ難い。従来の高圧磁場プレス法では、高圧下で合金粉末の成形及び配向を同時に行う必要があった。一方、本実施形態では、成形及び配向を同時に行う必要がないので、成形工程後に、配向工程を行うことができる。成形工程と配向工程とを分けることにより、従来よりも小型で安価な装置（例えば、プレス成形装置、及び磁場印加装置）を各工程に用いることができる。成形工程及び配向工程を略同時に行ってもよい。
【００２８】
配向工程では、型内に保持された成形体に磁場を印加する。つまり、型内の成形体に磁場を印加して、成形体を構成する合金粉末を型内で磁場に沿って配向させる。磁場は、パルス磁場又は静磁場であってよい。例えば、型内に保持された成形体を、型と共に、空芯コイル（ソレノイドコイル）の内側に配置して、空芯コイルに電流を流すことにより、型内の成形体に磁場を印加してよい。ダブルコイル又はヘルムホルツコイルに電流を流すことにより、型内の成形体に磁場を印加してよい。ダブルコイルとは、二つのコイルが同一の中心軸を持つように配置された磁場発生装置である。ダブルコイル又はヘルムホルツコイルを用いることにより、空芯コイルを用いる場合に比べて、より均質な磁場を成形体に印加することができる。その結果、成形体における合金粉末の配向性が向上し易く、最終的に得られる希土類磁石の磁気特性が向上し易い。着磁ヨークを用いて、型内の成形体に磁場を印加してもよい。型内の成形体に印加する磁場の強度は、例えば、７９６ｋＡ／ｍ以上５１７３ｋＡ／ｍ以下（１０ｋＯｅ以上６５ｋＯｅ以下）であってよい。配向工程後、成形体を脱磁してもよい。型内の成形体に印加する磁場の強度は、必ずしも上記の範囲に限定されない。
【００２９】
型内の合金粉末を加圧しながら、合金粉末を磁場で配向させてもよい。つまり、配向工程においても、型内の成形体を圧縮してよい。型が成形体に及ぼす圧力は、上記の理由により、０．０４９ＭＰａ以上２０ＭＰａ以下に調整してよい。
【００３０】
分離工程では、型の少なくとも一部を、成形体から分離する。例えば、分離工程では、上型及び側型を成形体から分離・除去することにより、成形体を下型の上に載置してよい。成形体を保持した側型及び上型を下型から分離して、成形体を保持した側型及び上型を加熱工程用トレイの上に載置してもよい。そして、側型及び上型を成形体から分離して、成形体を加熱工程用トレイに載置してもよい。上型及び側型のうち一方又は両方は、分解及び組立てが可能であってよい。分離工程において、上型及び側型のうち一方又は両方を分解することにより、上型及び側型のうち一方又は両方を成形体から外してよい。
【００３１】
成形工程及び配向工程を経た成形体（加熱工程前の成形体）の密度は、例えば、３．０ｇ／ｃｍ３以上４．４ｇ／ｃｍ３以下、好ましくは３．２ｇ／ｃｍ３以上４．２ｇ／ｃｍ３以下、より好ましくは３．４ｇ／ｃｍ３以上４．０ｇ／ｃｍ３以下に調整されていてよい。
【００３２】
分離工程に続く加熱工程では、成形体を加熱して、成形体の温度を２００℃以上４５０℃以下に調整する。加熱工程では、成形体の温度を２００℃以上４００℃以下、又は２００℃以上３５０℃以下に調整してもよい。成形工程では、合金粉末にかかる圧力が、従来の高圧磁場プレス法よりも低いため、合金粉末が押し固まり難く、得られる成形体が崩れ易い。しかし、加熱工程によって、成形体の保形性が向上する。
【００３３】
加熱工程では、成形体の温度が２００℃以上になると、成形体が固まり始めて、成形体の保形性が向上する。換言すると、成形体の温度が２００℃以上になると、成形体の機械的強度が向上する。成形体の保形性が向上するため、成形体の搬送、又は後工程における成形体のハンドリングの際に、成形体が破損し難い。例えば、成形体を搬送用チャック（ｃｈｕｃｋ）等により掴んで焼結用トレイ上に並べる際に、成形体が崩れ難い。その結果、最終的に得られる希土類磁石の欠陥が抑制される。
【００３４】
仮に加熱工程において成形体の温度が４５０℃を超えた場合、加熱工程後に実施される焼結工程において、成形体に亀裂が形成され易い。亀裂が形成される原因は定かでない。例えば、加熱工程における成形体の急激な温度上昇により、成形体中に残存する水素が、ガスとして成形体外へ吹き出すことで、成形体に亀裂が形成される可能性がある。しかし、本実施形態では、加熱工程において成形体の温度を４５０℃以下に調整するため、焼結工程における成形体の亀裂が抑制される。その結果、最終的に得られる希土類磁石における亀裂も抑制され易い。また、加熱工程において成形体の温度を４５０℃以下に調整するため、成形体の昇温又は冷却に要する時間が抑制され、希土類磁石の生産性が向上する。また、加熱工程における成形体の温度が４５０℃以下であり、一般的な焼結温度よりも低いため、型の一部（例えば下型）とともに成形体を加熱したとしても、型の劣化又は成形体と型との化学反応が起き難い。したがって、必ずしも耐熱性が高くない組成物から構成される型であっても利用することができる。
【００３５】
成形体の温度を２００℃以上４５０℃以下に調整することにより、成形体の保形性が向上するメカニズムは明らかではない。例えば、合金粉末に添加されている有機物（例えば、潤滑剤）が、加熱工程において炭素（例えば、アモルファスカーボン）になり、合金粉末（合金粒子）同士が炭素を介して結着される可能性がある。その結果、成形体の保形性が向上するのかもしれない。仮に加熱工程において成形体の温度が４５０℃を超えた場合、合金粉末を構成する金属の炭化物が生成したり、合金粉末（合金粒子）同士が直接焼結したりする可能性がある。一方、成形体の温度が２００℃以上４５０℃以下に調整される場合、金属の炭化物は必ずしも生成せず、合金粒子同士は必ずしも直接焼結しない。
【００３６】
加熱工程において成形体の温度を２００℃以上４５０℃以下に維持する時間は、特に限定されず、成形体の寸法及び形状に応じて適宜調整すればよい。
【００３７】
加熱工程では、赤外線を成形体へ照射することにより、成形体を加熱してよい。赤外線の照射（つまり輻射熱）によって成形体を直接加熱することにより、伝導又は対流による加熱の場合に比べて、成形体の昇温に要する時間が短縮され、生産効率及びエネルギー効率が高まる。ただし、加熱工程では、加熱炉内の熱伝導又は対流により、成形体を加熱してもよい。赤外線の波長は、例えば、０．７５μｍ以上１０００μｍ以下、好ましくは０．７５μｍ以上３０μｍ以下であってよい。赤外線は、近赤外線、短波長赤外線、中波長赤外線、長波長赤外線（熱赤外線）、及び遠赤外線からなる群より選ばれる少なくとも一つであってよい。上記の赤外線のうち近赤外線は比較的金属に吸収され易い。したがって、近赤外線を成形体へ照射する場合、短時間で金属（合金粉末）を昇温し易い。一方、上記の赤外線のうち遠赤外線は比較的有機物に吸収され易く、金属（合金粉末）によって反射され易い。したがって、遠赤外線を成形体へ照射する場合、上述した有機物（例えば、潤滑剤）が選択的に加熱され易く、有機物に起因する上記のメカニズムによって成形体が硬化し易い。赤外線を成形体へ照射する場合、例えば、赤外線ヒーター（セラミックヒーター等）又は赤外線ランプを用いてよい。
【００３８】
本実施形態は、分離工程後に加熱工程を行う。つまり、加熱工程では、型の一部又は全部と分離された成形体を加熱するため、加熱による型の劣化（例えば、型の変形、硬化又は摩耗）が抑制され易く、成形体と型との焼き付きも抑制され易い。また加熱工程では、型の一部又は全部と分離された成形体を加熱するため、型が熱を断熱し難く、成形体が加熱され易い。その結果、成形体の保形性が向上する。加熱工程では、型の一部又は全部と分離された成形体を加熱するため、型が成形体と化学的に反応する可能性が低い。そのため、必ずしも型に耐熱性が要求されるわけではなく、型の材質が制限され難い。したがって、型の原料として、所望の寸法及び形状に加工し易く、且つ安価な材料を選定し易い。仮に、加熱工程において成形体と型の全部とを一括して加熱した場合、成形体と型との間の熱膨張率の差に起因して、成形体に応力が作用し易く、成形体が変形したり、破損したりする。また、加熱工程において成形体と型の全部とを一括して加熱した場合、加熱対象全体の体積・熱容量が大きい。その結果、一括して加熱される成形体の数量が制限され、加熱工程に要する時間が長くなり、エネルギーが浪費され、希土類磁石の生産性が低下する。
【００３９】
加熱工程では、例えば、下型の上に載置された成形体を加熱してよい。加熱工程では、加熱工程用トレイに載置された成形体を加熱してもよい。加熱工程では、成形体の酸化を抑制するために、不活性ガスを含む雰囲気又は真空中で成形体を加熱してよい。不活性ガスは、アルゴン等の希ガスであってよい。加熱工程では、不活性ガスのみからなる雰囲気中で成形体を加熱してもよい。加熱工程では、水素ガスを含む雰囲気中で成形体を加熱してもよい。水素ガスの存在下で成形体を加熱することにより、成形体中の有機物の分解（例えば、有機物における炭素‐炭素結合の切断）が促進されて、炭素（例えば、アモルファスカーボン）が生成し易い。この炭素が成形体中の金属粉末同士を結着することにより、成形体が全体的に硬くなる。以上のような理由から、水素ガスを含む雰囲気中で成形体を加熱することにより、加熱工程において成形体の硬化に要する時間が短縮される。ただし、水素ガスの存在下での成形体の加熱に関するメカニズムは、上記のメカニズムに限定されるわけではない。加熱工程では、水素ガスのみからなる雰囲気中で成形体を加熱してもよい。加熱工程では、水素ガス及び不活性ガスを含む雰囲気中で成形体を加熱してもよい。加熱工程では、水素ガス及び不活性ガスのみからなる雰囲気中で成形体を加熱してもよい。加熱工程の雰囲気における水素ガスの分圧は、０Ｐａ以上１０ｋＰａ以下、０Ｐａ以上８ｋＰａ以下、０Ｐａ以上５ｋＰａ以下、０Ｐａ以上１ｋＰａ以下、０Ｐａ以上１００Ｐａ以下、２０Ｐａ以上８ｋＰａ以下、又は２０Ｐａ以上１００Ｐａ以下であってよい。水素ガスの分圧がこれらの範囲内である場合、加熱工程において成形体の硬化に要する時間が短縮され易い。水素ガスの分圧が高過ぎる場合、加熱工程において水素ガスが成形体中に取り込まれ易く、続く焼結工程において水素ガスが成形体から勢いよく吹き出し易い。水素ガスが成形体から勢いよく吹き出すことにより成形体が割れることがある。ただし、加熱工程の雰囲気における水素ガスの分圧が上記の範囲外である場合であっても、本発明の効果を奏することは可能である。加熱工程の雰囲気が水素ガスのみからなる場合、上記の「雰囲気における水素ガスの分圧」は、「雰囲気の全圧」又は「水素ガスの気圧」と言い換えられてよい。
【００４０】
加熱工程において、成形体の温度を２００℃以上４５０℃以下に調整した後、成形体を１００℃以下に冷却してよい。加熱工程後の成形体の搬送に用いるチャックの表面が樹脂から構成されている場合、成形体の冷却により、チャックの表面と成形体との化学反応が抑制され、チャックの劣化、及び成形体表面の汚染が抑制される。冷却方法は、例えば、自然冷却であってよい。
【００４１】
加熱工程に続く焼結工程では、成形体を加熱して焼結させる。つまり、焼結工程では、成形体中の合金粒子同士が焼結して、焼結体（希土類磁石）が得られる。
【００４２】
焼結工程において焼結させる成形体の密度（焼結工程直前の成形体の密度）は、例えば、３．０ｇ／ｃｍ３以上４．４ｇ／ｃｍ３以下、好ましくは３．２ｇ／ｃｍ３以上４．２ｇ／ｃｍ３以下、より好ましくは３．４ｇ／ｃｍ３以上４．０ｇ／ｃｍ３以下に調整されていてよい。成形工程及び配向工程において型が成形体（合金粉末）に及ぼす圧力が低いほど、焼結工程直前の成形体の密度が低い傾向がある。また、成形工程及び配向工程において型が成形体（合金粉末）に及ぼす圧力が低いほど、成形体を構成する合金粉末が自由に回転し易く、磁場に沿って配向し易い。その結果、最終的に得られる希土類磁石の残留磁束密度が高まり易い。したがって、焼結工程直前の成形体の密度が低いほど、希土類磁石の残留磁束密度が高まり易い、といえる。ただし、成形工程及び配向工程において型が成形体（合金粉末）に及ぼす圧力が低過ぎる場合、成形体の保形性（機械的強度）が不十分であり、分離工程に伴う成形体と型との摩擦により、成形体の表面に位置する合金粉末の配向性が乱れる。その結果、最終的に得られる希土類磁石の残留磁束密度が低下する。したがって、焼結工程直前の成形体の密度が低過ぎる場合、希土類磁石の残留磁束密度が低い、といえる。一方、成形工程から焼結工程に至るまでの間に成形体（合金粉末）に及ぶ圧力が高いほど、焼結工程直前の成形体の密度が高く、成形体の保形性（機械的強度）が高い。その結果、最終的に得られる希土類磁石における亀裂が抑制され易い。したがって、焼結工程直前の成形体の密度が高いほど、希土類磁石における亀裂が抑制され易い、といえる。ただし、成形工程及び配向工程において型が成形体（合金粉末）に及ぼす圧力が高過ぎる場合、スプリングバックに因り、成形体に亀裂が形成され易く、成形体から得られる希土類磁石に亀裂が残ってしまう。なお、スプリングバックとは、合金粉末を加圧して成形した後、圧力を解除した時に、成形体が膨張する現象である。以上の通り、焼結工程直前の成形体の密度は、希土類磁石の残留磁束密度及び亀裂に相関している。焼結工程直前の成形体の密度が上記の範囲内に調整されることにより、希土類磁石の残留磁束密度が高まり易く、且つ希土類磁石における亀裂が抑制され易い。
【００４３】
焼結工程では、下型に載置された成形体を、焼結用トレイの上に移してよい。焼結工程では、加熱工程用に載置された成形体を、焼結用トレイの上に移してもよい。加熱工程において成形体の保形性が向上しているため、成形体を搬送用チャックで掴んで焼結用トレイ上に並べる際に、成形体の破損が抑制される。
【００４４】
焼結工程では、複数の成形体を焼結用トレイ上に載置してよく、焼結用トレイ上に載置された複数の成形体を一括して加熱してよい。多数の成形体を狭い間隔で焼結用トレイ上に並べて、多数の成形体を一括して加熱することにより、希土類磁石の生産性が向上する。
【００４５】
焼結用トレイの組成は、焼結時に成形体と反応し難く、且つ成形体を汚染する物質を生成し難い組成物であればよい。例えば、焼結用トレイは、モリブデン又はモリブデン合金から構成されていてよい。
【００４６】
焼結温度は、例えば９００℃以上１２００℃以下であればよい。焼結時間は、例えば０．１時間以上１００時間以下であればよい。焼結工程を繰り返してもよい。焼結工程では、不活性ガス又は真空中で成形体を加熱してよい。不活性ガスは、アルゴン等の希ガスであってよい。
【００４７】
焼結体に対して時効処理を施してよい。時効処理では、焼結体を例えば４５０℃以上９５０℃以下で熱処理してよい。時効処理では、焼結体を例えば０．１時間以上１００時間以下の間、熱処理してよい。時効処理は不活性ガス又は真空中で行えばよい。時効処理は、温度の異なる多段階の熱処理から構成されてもよい。
【００４８】
焼結体を切削又は研磨してもよい。焼結体の表面に保護層を形成してもよい。保護層は、例えば、樹脂層、又は無機物層（例えば、金属層若しくは酸化物層）であってよい。保護層の形成方法は、例えば、めっき法、塗布法、蒸着重合法、気相法、又は化成処理法であってよい。
【００４９】
希土類磁石の寸法及び形状は、希土類磁石の用途に応じて様々であり、特に限定されない。希土類磁石の形状は、例えば、直方体状、立方体状、多角柱状、セグメント状、扇状、矩形状、板状、球状、円板状、円柱状、リング状、又はカプセル状であってよい。希土類磁石の断面の形状は、例えば、多角形状、円弦状、弓状、又は円状であってよい。型又はキャビティの寸法及び形状は、希土類磁石の寸法及び形状に対応するものであり、限定されない。
【実施例】
【００５０】
以下、本発明を実施例により更に詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。【００５１】
（実施例１）
ストリップキャスト法により、主成分がＮｄ２Ｆｅ１４Ｂであるフレーク状の合金を作製した。合金を水素吸蔵法により粗粉砕して、粗粉末を得た。粗粉末にオレイン酸アミド（潤滑剤）を添加した。続いて粗粉末を不活性ガス中でジェットミルにより粉砕して、微粉末（希土類元素を含む金属粉末）を得た。【００５２】
成形工程では、オレイン酸アミドが添加された微粉末を、型内へ供給して、成形体を形成した。成形工程の詳細は以下の通りであった。【００５３】
型は、矩形状の下型と、下型の上に配置される直方体状の側型と、側型の上に配置される上型と、を備えていた。側型の中央部には、直方体状の空間が鉛直方向に貫通していた。つまり、側型は筒状であった。上型は、側型内に嵌合する形状を有していた。成形工程では、側型を下型の上に載置して、側型の下面側の開口部を下型で塞いだ。続いて、上記の微粉末を、側型の上面側の開口部から側型内へ充填した。上型を側型内へ挿入して、側型内の微粉末を上型の先端面で圧縮した。【００５４】
配向工程では、型内に保持された成形体を、空芯コイル内に配置して、パルス磁場を型内の成形体へ印加した。【００５５】
配向工程に続く分離工程では、上型及び側型を成形体から分離して、成形体を下型の上に載置した。【００５６】
加熱工程では、下型に載置された成形体へ赤外線を照射することにより、成形体を加熱した。そして、成形体を２００℃まで加熱した後、成形体の温度を３分間、２００℃に維持した。成形体の昇温速度は、約１０℃／秒であった。以上の加熱工程では、アルゴンガス中で成形体を加熱した。つまり加熱工程では、アルゴン中の成形体へ赤外線を照射した。【００５７】
加熱工程後、搬送用チャックを用いて、成形体を下型から焼結用トレイへ移した。成形体を搬送用チャックで掴んだ際、成形体は破損しなかった。つまり、実施例１の加熱工程後の成形体は、掴まれることにより破損しない程度の保形性（固さ）を有していることが確認された。【００５８】
焼結工程では、焼結用トレイに載置された成形体を、１０７０℃で４時間加熱した。焼結工程で得られた希土類磁石（焼結体）を目視で観察した。実施例１の希土類磁石に亀裂は生じていなかった。【００５９】
（実施例２）
実施例２の加熱工程では、下型に載置された成形体へ赤外線を照射することにより、成形体を加熱した。そして、成形体を３００℃まで加熱した後、成形体の温度を３分間、３００℃に維持した。実施例２の加熱工程における成形体の昇温速度は、実施例１と同様であった。実施例２の加熱工程においても、アルゴンガス中で成形体を加熱した。つまり加熱工程では、アルゴン中の成形体へ赤外線を照射した。【００６０】
加熱工程後、実施例２の成形体を搬送用チャックで掴んだ際に、成形体は破損しなかった。【００６１】
上記の加熱工程以外は実施例１と同様の方法で、実施例２の希土類磁石を製造した。実施例２の希土類磁石を目視で観察した。実施例２の希土類磁石に亀裂は生じていなかった。【００６２】
（実施例３）
実施例３の加熱工程では、下型に載置された成形体へ赤外線を照射することにより、成形体を加熱した。そして、成形体を３５０℃まで加熱した後、成形体の温度を３分間、３５０℃に維持した。実施例３の加熱工程における成形体の昇温速度は、実施例１と同様であった。実施例３の加熱工程においても、アルゴンガス中で成形体を加熱した。つまり加熱工程では、アルゴン中の成形体へ赤外線を照射した。【００６３】
加熱工程後、実施例３の成形体を搬送用チャックで掴んだ際に、成形体は破損しなかった。【００６４】
上記の加熱工程以外は実施例１と同様の方法で、実施例３の希土類磁石を製造した。実施例３の希土類磁石を目視で観察した。実施例３の希土類磁石に亀裂は生じていなかった。【００６５】
（実施例４）
実施例４の加熱工程では、下型に載置された成形体へ赤外線を照射することにより、成形体を加熱した。そして、成形体を４５０℃まで加熱した後、成形体の温度を３分間、４５０℃に維持した。実施例４の加熱工程における成形体の昇温速度は、実施例１と同様であった。実施例４の加熱工程においても、アルゴンガス中で成形体を加熱した。つまり加熱工程では、アルゴン中の成形体へ赤外線を照射した。【００６６】
加熱工程後、実施例４の成形体を搬送用チャックで掴んだ際に、成形体は破損しなかった。【００６７】
上記の加熱工程以外は実施例１と同様の方法で、実施例４の希土類磁石を製造した。実施例４の希土類磁石を目視で観察した。実施例４の希土類磁石に亀裂は生じていなかった。【００６８】
（比較例１）
比較例１では、実施例１と同様の方法で成形体を作製した。しかし、比較例１では加熱工程を行わなかった。加熱工程を経ていない比較例１の成形体を搬送用チャックで掴んだ結果、成形体が粉々に崩れてしまった。したがって、比較例１では、焼結工程を実施することができなかった。【００６９】
（比較例２）
比較例２の加熱工程では、下型に載置された成形体へ赤外線を照射することにより、成形体を加熱した。そして、成形体を５００℃まで加熱した後、成形体の温度を３分間、５００℃に維持した。比較例２の加熱工程における成形体の昇温速度は、実施例１と同様であった。比較例２の加熱工程においても、アルゴンガス中で成形体を加熱した。つまり加熱工程では、アルゴン中の成形体へ赤外線を照射した。【００７０】
加熱工程後、比較例２の成形体を搬送用チャックで掴んだ際に、成形体は破損しなかった。【００７１】
上記の加熱工程以外は実施例１と同様の方法で、比較例２の希土類磁石を製造した。
比較例２の希土類磁石を目視で観察した。比較例２の希土類磁石には、亀裂が形成されていた。【００７２】
（実施例５）
実施例５の加熱工程では、下型に載置された成形体へ赤外線を照射することにより、成形体を加熱した。そして、成形体を２００℃まで加熱した後、成形体の温度を２分間、２００℃に維持した。実施例５の加熱工程における成形体の昇温速度は、実施例１と同様であった。実施例５の加熱工程では、アルゴンガス及び水素ガスからなる雰囲気中で成形体を加熱した。つまり加熱工程では、アルゴンガス及び水素ガスからなる雰囲気中の成形体へ赤外線を照射した。加熱工程の雰囲気における水素ガスの分圧は１００Ｐａであった。【００７３】
加熱工程後、実施例５の成形体を搬送用チャックで掴んだ際に、成形体は破損しなかった。【００７４】
上記の加熱工程以外は実施例１と同様の方法で、実施例５の希土類磁石を製造した。実施例５の希土類磁石を目視で観察した。実施例５の希土類磁石に亀裂は生じていなかった。【００７５】
実施例５の加熱工程における成形体の温度（２００℃）は、実施例１の場合の温度と同じであったが、実施例５における成形体の温度の保持時間（２分）は、実施例１の場合の保持時間（３分）よりも短かった。それにもかかわらず、実施例５の場合も、加熱工程後の成形体は破損せず、希土類磁石に亀裂が生じなった。つまり実施例５は、水素ガスを含む雰囲気中での成形体の加熱によって加熱時間（成形体の硬化に要する時間）が短縮されることを示した。【００７６】
（実施例６）
実施例６の加熱工程では、下型に載置された成形体へ赤外線を照射することにより、成形体を加熱した。そして、成形体を３００℃まで加熱した後、成形体の温度を１分間、３００℃に維持した。実施例６の加熱工程における成形体の昇温速度は、実施例１と同様であった。実施例６の加熱工程では、アルゴンガス及び水素ガスからなる雰囲気中で成形体を加熱した。つまり加熱工程では、アルゴンガス及び水素ガスからなる雰囲気中の成形体へ赤外線を照射した。加熱工程の雰囲気における水素ガスの分圧は１００Ｐａであった。【００７７】
加熱工程後、実施例６の成形体を搬送用チャックで掴んだ際に、成形体は破損しなかった。【００７８】
上記の加熱工程以外は実施例１と同様の方法で、実施例６の希土類磁石を製造した。実施例６の希土類磁石を目視で観察した。実施例６の希土類磁石に亀裂は生じていなかった。【００７９】
実施例６の加熱工程における成形体の温度（３００℃）は、実施例２の場合の温度と同じであったが、実施例６における成形体の温度の保持時間（１分）は、実施例２の場合の保持時間（３分）よりも短かった。それにもかかわらず、実施例６の場合も、加熱工程後の成形体は破損せず、希土類磁石に亀裂が生じなった。つまり実施例６は、水素ガスを含む雰囲気中での成形体の加熱によって加熱時間（成形体の硬化に要する時間）が短縮されることを示した。【００８０】
（実施例７）
実施例７の加熱工程では、下型に載置された成形体へ赤外線を照射することにより、成形体を加熱した。そして、成形体を３００℃まで加熱した後、成形体の温度を２分間、３００℃に維持した。実施例７の加熱工程における成形体の昇温速度は、実施例１と同様であった。実施例７の加熱工程では、アルゴンガス及び水素ガスからなる雰囲気中で成形体を加熱した。つまり加熱工程では、アルゴンガス及び水素ガスからなる雰囲気中の成形体へ赤外線を照射した。加熱工程の雰囲気における水素ガスの分圧は２０Ｐａであった。【００８１】
加熱工程後、実施例７の成形体を搬送用チャックで掴んだ際に、成形体は破損しなかった。【００８２】
上記の加熱工程以外は実施例１と同様の方法で、実施例７の希土類磁石を製造した。実施例７の希土類磁石を目視で観察した。実施例７の希土類磁石に亀裂は生じていなかった。【００８３】
実施例７の加熱工程における成形体の温度（３００℃）は、実施例２の場合の温度と同じであったが、実施例７における成形体の温度の保持時間（２分）は、実施例２の場合の保持時間（３分）よりも短かった。それにもかかわらず、実施例７の場合も、加熱工程後の成形体は破損せず、希土類磁石に亀裂が生じなった。つまり実施例７は、水素ガスを含む雰囲気中での成形体の加熱によって加熱時間（成形体の硬化に要する時間）が短縮されることを示した。【００８４】
（実施例８）
実施例８の加熱工程では、下型に載置された成形体へ赤外線を照射することにより、成形体を加熱した。そして、成形体を３００℃まで加熱した後、成形体の温度を３分間、３００℃に維持した。実施例７の加熱工程における成形体の昇温速度は、実施例１と同様であった。実施例８の加熱工程では、アルゴンガス及び水素ガスのいずれも実質的に存在しない真空中で成形体を加熱した。つまり加熱工程では、真空中の成形体へ赤外線を照射した。【００８５】
加熱工程後、実施例８の成形体を搬送用チャックで掴んだ際に、成形体は破損しなかった。【００８６】
上記の加熱工程以外は実施例１と同様の方法で、実施例８の希土類磁石を製造した。実施例８の希土類磁石を目視で観察した。実施例８の希土類磁石に亀裂は生じていなかった。【００８７】
（実施例９）
実施例９の加熱工程では、下型に載置された成形体へ赤外線を照射することにより、成形体を加熱した。そして、成形体を３００℃まで加熱した後、成形体の温度を１分間、３００℃に維持した。実施例９の加熱工程における成形体の昇温速度は、実施例１と同様であった。実施例９の加熱工程では、水素ガスのみからなる雰囲気中で成形体を加熱した。つまり加熱工程では、水素ガス中の成形体へ赤外線を照射した。加熱工程の雰囲気の全圧（つまり水素ガスの気圧）は、１００Ｐａであった。【００８８】
加熱工程後、実施例９の成形体を搬送用チャックで掴んだ際に、成形体は破損しなかった。【００８９】
上記の加熱工程以外は実施例１と同様の方法で、実施例９の希土類磁石を製造した。実施例９の希土類磁石を目視で観察した。実施例９の希土類磁石に亀裂は生じていなかった。【００９０】
実施例９の加熱工程における成形体の温度（３００℃）は、実施例２の場合の温度と同じであったが、実施例９における成形体の温度の保持時間（１分）は、実施例２の場合の保持時間（３分）よりも短かった。それにもかかわらず、実施例９の場合も、加熱工程後の成形体は破損せず、希土類磁石に亀裂が生じなった。つまり実施例９は、水素ガス中での成形体の加熱によって加熱時間（成形体の硬化に要する時間）が短縮されることを示した。【００９１】
（実施例１０）
実施例１０の加熱工程では、下型に載置された成形体へ赤外線を照射することにより、成形体を加熱した。そして、成形体を２００℃まで加熱した後、成形体の温度を１分間、２００℃に維持した。実施例１０の加熱工程における成形体の昇温速度は、実施例１と同様であった。実施例１０の加熱工程では、アルゴンガス及び水素ガスからなる雰囲気中で成形体を加熱した。つまり加熱工程では、アルゴンガス及び水素ガスからなる雰囲気中の成形体へ赤外線を照射した。加熱工程の雰囲気における水素ガスの分圧は８０００Ｐａであった。【００９２】
加熱工程後、実施例１０の成形体を搬送用チャックで掴んだ際に、成形体は破損しなかった。【００９３】
上記の加熱工程以外は実施例１と同様の方法で、実施例１０の希土類磁石を製造した。実施例１０の希土類磁石を目視で観察した。実施例１０の希土類磁石に亀裂は生じていなかった。【００９４】
実施例１０の加熱工程における成形体の温度（２００℃）は、実施例１の場合の温度と同じであったが、実施例１０における成形体の温度の保持時間（１分）は、実施例１の場合の保持時間（３分）よりも短かった。それにもかかわらず、実施例１０の場合も、加熱工程後の成形体は破損せず、希土類磁石に亀裂が生じなった。つまり実施例１０は、水素ガスを含む雰囲気中での成形体の加熱によって加熱時間（成形体の硬化に要する時間）が短縮されることを示した。
【産業上の利用可能性】
【００９５】
本発明に係る希土類磁石の製造方法によれば、例えば、ハードディスクドライブ、ハイブリッド自動車又は電気自動車等の多様な用途に応じて、多品種の希土類磁石を生産することが可能であり、その生産量が少量であっても製造コストを抑制することが可能である。