(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体酸化物を含む電解質層と、
前記電解質層を挟んで互いに対向する空気極および燃料極と、
前記電解質層と前記空気極との間に配置される中間層と、を備える燃料電池単セルにおいて、
前記空気極に含まれる材料であって、電子導電性を有する空気極材料の平均粒径は、０．２μｍ以上、０．７μｍ以下であり、
前記中間層に含まれる材料であって、イオン伝導性を有する中間層材料の平均粒径は、０．４μｍ以上、１μｍ以下であり、
前記空気極材料の平均粒径と前記中間層材料の平均粒径との差は、０．１μｍ以上、０．３μｍ以下であることを特徴とする、燃料電池単セル。
【請求項２】
請求項１に記載の燃料電池単セルにおいて、
前記中間層材料は、ＳＤＣおよびＧＤＣの少なくとも一方であることを特徴とする、燃料電池単セル。
【請求項３】
請求項１または請求項２に記載の燃料電池単セルにおいて、
前記空気極材料は、電子導電性に加えてイオン伝導性を有し、
前記空気極材料の平均粒径は、前記中間層材料の平均粒径より小さいことを特徴とする、燃料電池単セル。
【請求項４】
複数の燃料電池単セルを備える燃料電池スタックにおいて、
前記複数の燃料電池単セルの少なくとも１つは、請求項１から請求項３までのいずれか一項に記載の燃料電池単セルであることを特徴とする、燃料電池スタック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本明細書に開示される技術は、燃料電池単セルに関する。
【背景技術】
【０００２】
固体酸化物を電解質として用いる固体酸化物形燃料電池（以下、「ＳＯＦＣ」ともいう）が知られている。このＳＯＦＣに備えられる燃料電池単セルは、電解質層と、所定の方向（以下、「対向方向」ともいう）において電解質層を挟んで互いに対向する空気極および燃料極とを備え、空気極に酸化剤ガスが供給され、燃料極に燃料ガスが供給されることによって発電する。このような燃料電池単セル（以下、「単セル」ともいう）の中には、例えば、電解質層と空気極との境界面付近で、空気極に含まれる物質が電解質層に含まれる物質と反応して高抵抗層が形成されることを抑制するために、空気極と電解質層との間にイオン伝導性材料を含む中間層が配置されたものが知られている（例えば特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１０−３４７８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
上述した中間層を含む燃料電池単セルでは、空気極を構成する材料であって、電子導電性を有する空気極材料と、中間層を構成する材料であって、イオン伝導性を有する中間層材料とが連結する連結箇所において、酸化剤ガスに含まれる酸素分子のイオン化反応が起きる。従って、この連結箇所の表面積が小さいと、そのイオン化反応による酸化物イオンの生成量が少なくなるため、燃料電池単セルの発電効率が低くなるという問題が生じる。
【０００５】
本明細書では、上述した課題の少なくとも一部を解決することが可能な技術を開示する。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本明細書に開示される技術は、以下の形態として実現することが可能である。
【０００７】
（１）本明細書に開示される燃料電池単セルは、固体酸化物を含む電解質層と、前記電解質層を挟んで互いに対向する空気極および燃料極と、前記電解質層と前記空気極との間に配置される中間層と、を備える燃料電池単セルにおいて、前記空気極に含まれる材料であって、電子導電性を有する空気極材料の平均粒径は、０．２μｍ以上、０．７μｍ以下であり、前記中間層に含まれる材料であって、イオン伝導性を有する中間層材料の平均粒径は、０．４μｍ以上、１μｍ以下であり、前記空気極材料の平均粒径と前記中間層材料の平均粒径との差は、０．１μｍ以上、０．３μｍ以下であることを特徴とする。空気極材料の平均粒径と中間層材料の平均粒径との差が小さいほど、空気極材料と中間層材料とが連結する連結箇所の面積を大きくすることができる。一方、上記の差を小さくしても、空気極材料および中間層材料の平均粒径が大きすぎると、連結箇所の面積を大きくすることができない。この燃料電池単セルによれば、空気極材料の平均粒径は、０．２μｍ以上、０．７μｍ以下であり、中間層材料の平均粒径は、０．４μｍ以上、１μｍ以下であり、空気極材料の平均粒径と中間層材料の平均粒径との差は、０．１μｍ以上、０．３μｍ以下である。これにより、例えば、空気極材料の平均粒径が０．７μｍより大きく、中間層材料の平均粒径が１μｍより大きく、空気極材料の平均粒径と中間層材料の平均粒径との差が０．３μｍより大きい場合に比べて、空気極材料と中間層材料とが連結する連結箇所の面積を大きくすることができるため、燃料電池単セルの発電効率を向上させることができる。
【０００８】
（２）上記燃料電池単セルにおいて、前記空気極材料は、電子導電性に加えてイオン伝導性を有し、前記空気極材料の平均粒径は、前記中間層材料の平均粒径より小さい構成としてもよい。空気極材料が電子導電性とイオン伝導性とを有する場合、中間層材料が近傍に存在する空気極材料の表面で生成された酸化物イオンだけでなく、中間層材料が近傍に存在しない空気極材料の表面で生成された酸化物イオンが、空気極材料によって中間層側に伝達される。このため、このように空気極材料が電子導電性とイオン伝導性とを有する場合、空気極材料がイオン伝導性を有しない場合に比べて、燃料電池単セルの発電効率が高くなる。そして、空気極材料の表面の内、酸化剤ガスが通過する空間に露出する露出箇所の面積が大きいほど、多くの酸化物イオンが生成され中間層側に伝達されるため、この中間層材料が近傍に存在しない空気極材料の表面で生成された酸化物イオンに基づく発電量が大きくなる。そこで、この燃料電池単セルによれば、空気極材料の平均粒径が、中間層材料の平均粒径より小さい。これにより、空気極材料の平均粒径が、中間層材料の平均粒径より大きい場合に比べて、空気極材料の露出箇所の面積が大きいため、燃料電池単セルの発電効率を向上させることができる。
【０００９】
なお、本明細書に開示される技術は、種々の形態で実現することが可能であり、例えば、燃料電池スタック、燃料電池スタックを備える発電モジュール、発電モジュールを備える燃料電池システム等の形態で実現することが可能である。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図である。
【図２】図１のＩＩ−ＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図である。
【図３】図１のＩＩＩ−ＩＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＹＺ断面構成を示す説明図である。
【図４】図２に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図である。
【図５】図３に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＹＺ断面構成を示す説明図である。
【図６】単セル１１０の一部分（空気極１１４、中間層３００）のＸＺ断面構成を示す説明図である。
【図７】単セル１１０の一部分（空気極１１４、中間層３００）のＸＺ断面構成の分析画像Ｍを示す説明図である。
【図８】連結度とＩＲ抵抗値との関係を表すグラフである。
【図９】空気極材料３１０の平均粒径と中間層材料３３０の平均粒径との組み合わせの５つパターンと、連結度との関係を表すグラフである。
【図１０】図９に示す５つのパターンについて、粒径差と連結度との関係を表すグラフである。
【図１１】空気極材料３１０の平均粒径が中間層材料３３０の平均粒径に比べて極端に小さい状態を示した模式図である。
【図１２】空気極材料３１０の平均粒径が中間層材料３３０の平均粒径に比べて極端に大きい状態を示した模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
Ａ．第１実施形態：
Ａ−１．構成：
（燃料電池スタック１００の構成）
図１は、本実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図であり、図２は、図１のＩＩ−ＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図３は、図１のＩＩＩ−ＩＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＹＺ断面構成を示す説明図である。各図には、方向を特定するための互いに直交するＸＹＺ軸が示されている。本明細書では、便宜的に、Ｚ軸正方向を上方向と呼び、Ｚ軸負方向を下方向と呼ぶものとするが、燃料電池スタック１００は実際にはそのような向きとは異なる向きで設置されてもよい。図４以降についても同様である。
【００１２】
燃料電池スタック１００は、複数の（本実施形態では７つの）発電単位１０２と、一対のエンドプレート１０４，１０６とを備える。７つの発電単位１０２は、所定の配列方向（本実施形態では上下方向）に並べて配置されている。一対のエンドプレート１０４，１０６は、７つの発電単位１０２から構成される集合体を上下から挟むように配置されている。
【００１３】
燃料電池スタック１００を構成する各層（発電単位１０２、エンドプレート１０４，１０６）のＺ方向回りの周縁部には、上下方向に貫通する複数の（本実施形態では８つの）孔が形成されており、各層に形成され互いに対応する孔同士が上下方向に連通して、一方のエンドプレート１０４から他方のエンドプレート１０６にわたって上下方向に延びる連通孔１０８を構成している。以下の説明では、連通孔１０８を構成するために燃料電池スタック１００の各層に形成された孔も、連通孔１０８と呼ぶ場合がある。
【００１４】
各連通孔１０８には上下方向に延びるボルト２２が挿入されており、ボルト２２とボルト２２の両側に嵌められたナット２４とによって、燃料電池スタック１００は締結されている。なお、図２および図３に示すように、ボルト２２の一方の側（上側）に嵌められたナット２４と燃料電池スタック１００の上端を構成するエンドプレート１０４の上側表面との間、および、ボルト２２の他方の側（下側）に嵌められたナット２４と燃料電池スタック１００の下端を構成するエンドプレート１０６の下側表面との間には、絶縁シート２６が介在している。ただし、後述のガス通路部材２７が設けられた箇所では、ナット２４とエンドプレート１０６の表面との間に、ガス通路部材２７とガス通路部材２７の上側および下側のそれぞれに配置された絶縁シート２６とが介在している。絶縁シート２６は、例えばマイカシートや、セラミック繊維シート、セラミック圧粉シート、ガラスシート、ガラスセラミック複合剤等により構成される。
【００１５】
各ボルト２２の軸部の外径は各連通孔１０８の内径より小さい。そのため、各ボルト２２の軸部の外周面と各連通孔１０８の内周面との間には、空間が確保されている。図１および図２に示すように、燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における１つの辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸正方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ａ）と、そのボルト２２Ａが挿入された連通孔１０８とにより形成された空間は、燃料電池スタック１００の外部から酸化剤ガスＯＧが導入され、その酸化剤ガスＯＧを各発電単位１０２に供給するガス流路である酸化剤ガス導入マニホールド１６１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸負方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｂ）と、そのボルト２２Ｂが挿入された連通孔１０８とにより形成された空間は、各発電単位１０２の空気室１６６から排出されたガスである酸化剤オフガスＯＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する酸化剤ガス排出マニホールド１６２として機能する。なお、本実施形態では、酸化剤ガスＯＧとして、例えば空気が使用される。
【００１６】
また、図１および図３に示すように、燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における１つの辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸正方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｄ）と、そのボルト２２Ｄが挿入された連通孔１０８とにより形成された空間は、燃料電池スタック１００の外部から燃料ガスＦＧが導入され、その燃料ガスＦＧを各発電単位１０２に供給する燃料ガス導入マニホールド１７１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸負方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｅ）と、そのボルト２２Ｅが挿入された連通孔１０８とにより形成された空間は、各発電単位１０２の燃料室１７６から排出されたガスである燃料オフガスＦＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する燃料ガス排出マニホールド１７２として機能する。なお、本実施形態では、燃料ガスＦＧとして、例えば都市ガスを改質した水素リッチなガスが使用される。
【００１７】
燃料電池スタック１００には、４つのガス通路部材２７が設けられている。各ガス通路部材２７は、中空筒状の本体部２８と、本体部２８の側面から分岐した中空筒状の分岐部２９とを有している。分岐部２９の孔は本体部２８の孔と連通している。各ガス通路部材２７の分岐部２９には、ガス配管（図示せず）が接続される。また、図２に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１を形成するボルト２２Ａの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、酸化剤ガス導入マニホールド１６１に連通しており、酸化剤ガス排出マニホールド１６２を形成するボルト２２Ｂの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、酸化剤ガス排出マニホールド１６２に連通している。また、図３に示すように、燃料ガス導入マニホールド１７１を形成するボルト２２Ｄの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、燃料ガス導入マニホールド１７１に連通しており、燃料ガス排出マニホールド１７２を形成するボルト２２Ｅの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、燃料ガス排出マニホールド１７２に連通している。
【００１８】
（エンドプレート１０４，１０６の構成）
一対のエンドプレート１０４，１０６は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばステンレスにより形成されている。一方のエンドプレート１０４は、最も上に位置する発電単位１０２の上側に配置され、他方のエンドプレート１０６は、最も下に位置する発電単位１０２の下側に配置されている。一対のエンドプレート１０４，１０６によって複数の発電単位１０２が押圧された状態で挟持されている。上側のエンドプレート１０４は、燃料電池スタック１００のプラス側の出力端子として機能し、下側のエンドプレート１０６は、燃料電池スタック１００のマイナス側の出力端子として機能する。
【００１９】
（発電単位１０２の構成）
図４は、図２に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図５は、図３に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＹＺ断面構成を示す説明図である。
【００２０】
図４および図５に示すように、発電の最小単位である発電単位１０２は、単セル１１０と、セパレータ１２０と、空気極側フレーム１３０と、空気極側集電体１３４と、燃料極側フレーム１４０と、燃料極側集電体１４４と、発電単位１０２の最上層および最下層を構成する一対のインターコネクタ１５０とを備えている。セパレータ１２０、空気極側フレーム１３０、燃料極側フレーム１４０、インターコネクタ１５０におけるＺ方向回りの周縁部には、上述したボルト２２が挿入される連通孔１０８に対応する孔が形成されている。
【００２１】
インターコネクタ１５０は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばフェライト系ステンレスにより形成されている。インターコネクタ１５０は、発電単位１０２間の電気的導通を確保すると共に、発電単位１０２間での反応ガスの混合を防止する。なお、本実施形態では、２つの発電単位１０２が隣接して配置されている場合、１つのインターコネクタ１５０は、隣接する２つの発電単位１０２に共有されている。すなわち、ある発電単位１０２における上側のインターコネクタ１５０は、その発電単位１０２の上側に隣接する他の発電単位１０２における下側のインターコネクタ１５０と同一部材である。また、燃料電池スタック１００は一対のエンドプレート１０４，１０６を備えているため、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えておらず、最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていない（図２および図３参照）。
【００２２】
単セル１１０は、電解質層１１２と、電解質層１１２を挟んで上下方向（発電単位１０２が並ぶ配列方向）に互いに対向する空気極（カソード)１１４および燃料極（アノード）１１６と、電解質層１１２と空気極１１４との間に配置される中間層３００とを備える。なお、本実施形態の単セル１１０は、燃料極１１６で電解質層１１２と中間層３００と空気極１１４とを支持する燃料極支持形の単セルである。
【００２３】
電解質層１１２は、略矩形の平板形状部材であり、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、ＳｃＳＺ（スカンジア安定化ジルコニア）、ＳＤＣ（サマリウムドープセリア）、ＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）、ペロブスカイト型酸化物等の固体酸化物により形成されている。空気極１１４は、略矩形の平板形状部材であり、例えば、ペロブスカイト型酸化物（例えばＬＳＣＦ（ランタンストロンチウムコバルト鉄酸化物）、ＬＳＭ（ランタンストロンチウムマンガン酸化物）、ＬＮＦ（ランタンニッケル鉄））といった電子導電性を有する材料により形成されている。なお、ＬＳＣＦは、電子導電性に加えてイオン伝導性をも有する酸化物イオン−電子混合導電性の空気極材料の一例である。燃料極１１６は、矩形の平板形状部材であり、例えば、Ｎｉ（ニッケル）、Ｎｉとセラミック粒子からなるサーメット、Ｎｉ基合金等により形成されている。このように、本実施形態の単セル１１０（発電単位１０２）は、電解質として固体酸化物を用いる固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）である。
【００２４】
図４および図５に示すように、中間層３００は、電解質層１１２と空気極１１４との間に配置されている。中間層３００は、空気極１１４と略同一の大きさの方形の平板形状部材であり、例えば、ＳＤＣ、ＧＤＣ、ペロブスカイト型酸化物といったイオン伝導性を有する固体酸化物により形成されている。仮に、電解質層１１２と空気極１１４との間に中間層３００が無い場合、燃料電池スタック１００の運転動作時のような高温条件下において、空気極１１４に含まれる金属の元素（例えばＳｒやＬａ  （以下、「拡散元素」ともいう））と、電解質層１１２に含まれる遷移元素（例えばＺｒ）とが反応して空気極１１４と電解質層１１２との境界付近に高抵抗層（例えばＳｒＺｒＯ３）が形成されることにより、単セル１１０の発電効率が低下することがある。
【００２５】
これに対して、本実施形態の単セル１１０では、中間層３００が、電解質層１１２と空気極１１４との間に配置されている。このため、中間層３００は、空気極１１４に含まれる金属の元素と、電解質層１１２に含まれる遷移元素とが反応して高抵抗層が形成されることを防止する反応防止層としての機能を有する。また、中間層３００は、イオン伝導性を有する固体酸化物により形成されている。このため、中間層３００は、酸化剤ガスＯＧに含まれる酸素分子のイオン化反応により空気極１１４にて生成された酸化物イオンを電解質層１１２へと見かけ上移動させる機能を有する。
【００２６】
セパレータ１２０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１２１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。セパレータ１２０における孔１２１の周囲部分は、電解質層１１２における空気極１１４の側の表面の周縁部に対向している。セパレータ１２０は、その対向した部分に配置されたロウ材（例えばＡｇロウ）により形成された接合部１２４により、電解質層１１２（単セル１１０）と接合されている。セパレータ１２０により、空気極１１４に面する空気室１６６と燃料極１１６に面する燃料室１７６とが区画され、単セル１１０の周縁部における一方の電極側から他方の電極側へのガスのリークが抑制される。なお、セパレータ１２０が接合された単セル１１０をセパレータ付き単セルともいう。
【００２７】
空気極側フレーム１３０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１３１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、マイカ等の絶縁体により形成されている。空気極側フレーム１３０の孔１３１は、空気極１１４に面する空気室１６６を構成する。空気極側フレーム１３０は、セパレータ１２０における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における空気極１１４に対向する側の表面の周縁部とに接触している。また、空気極側フレーム１３０によって、発電単位１０２に含まれる一対のインターコネクタ１５０間が電気的に絶縁される。また、空気極側フレーム１３０には、酸化剤ガス導入マニホールド１６１と空気室１６６とを連通する酸化剤ガス供給連通孔１３２と、空気室１６６と酸化剤ガス排出マニホールド１６２とを連通する酸化剤ガス排出連通孔１３３とが形成されている。
【００２８】
燃料極側フレーム１４０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１４１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。燃料極側フレーム１４０の孔１４１は、燃料極１１６に面する燃料室１７６を構成する。燃料極側フレーム１４０は、セパレータ１２０における電解質層１１２に対向する側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面の周縁部とに接触している。また、燃料極側フレーム１４０には、燃料ガス導入マニホールド１７１と燃料室１７６とを連通する燃料ガス供給連通孔１４２と、燃料室１７６と燃料ガス排出マニホールド１７２とを連通する燃料ガス排出連通孔１４３とが形成されている。
【００２９】
燃料極側集電体１４４は、燃料室１７６内に配置されている。燃料極側集電体１４４は、インターコネクタ対向部１４６と、電極対向部１４５と、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６とをつなぐ連接部１４７とを備えており、例えば、ニッケルやニッケル合金、ステンレス等により形成されている。電極対向部１４５は、燃料極１１６における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面に接触しており、インターコネクタ対向部１４６は、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面に接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２におけるインターコネクタ対向部１４６は、下側のエンドプレート１０６に接触している。燃料極側集電体１４４は、このような構成であるため、燃料極１１６とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０６）とを電気的に接続する。なお、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６との間には、例えばマイカにより形成されたスペーサー１４９が配置されている。そのため、燃料極側集電体１４４が温度サイクルや反応ガス圧力変動による発電単位１０２の変形に追随し、燃料極側集電体１４４を介した燃料極１１６とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０６）との電気的接続が良好に維持される。
【００３０】
空気極側集電体１３４は、空気室１６６内に配置されている。空気極側集電体１３４は、複数の略四角柱状の集電体要素１３５から構成されており、例えば、フェライト系ステンレスにより形成されている。空気極側集電体１３４は、空気極１１４における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面と、インターコネクタ１５０における空気極１１４に対向する側の表面とに接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２における空気極側集電体１３４は、上側のエンドプレート１０４に接触している。空気極側集電体１３４は、このような構成であるため、空気極１１４とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０４）とを電気的に接続する。なお、空気極側集電体１３４とインターコネクタ１５０とが一体の部材として形成されていてもよい。
【００３１】
Ａ−２．燃料電池スタック１００の動作：
図２および図４に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１の位置に設けられたガス通路部材２７の分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して酸化剤ガスＯＧが供給されると、酸化剤ガスＯＧは、ガス通路部材２７の分岐部２９および本体部２８の孔を介して酸化剤ガス導入マニホールド１６１に供給され、酸化剤ガス導入マニホールド１６１から各発電単位１０２の酸化剤ガス供給連通孔１３２を介して、空気室１６６に供給される。また、図３および図５に示すように、燃料ガス導入マニホールド１７１の位置に設けられたガス通路部材２７の分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して燃料ガスＦＧが供給されると、燃料ガスＦＧは、ガス通路部材２７の分岐部２９および本体部２８の孔を介して燃料ガス導入マニホールド１７１に供給され、燃料ガス導入マニホールド１７１から各発電単位１０２の燃料ガス供給連通孔１４２を介して、燃料室１７６に供給される。
【００３２】
各発電単位１０２の空気室１６６に酸化剤ガスＯＧが供給され、燃料室１７６に燃料ガスＦＧが供給されると、単セル１１０において酸化剤ガスＯＧおよび燃料ガスＦＧの電気化学反応による発電が行われる。この発電反応は発熱反応である。各発電単位１０２において、単セル１１０の空気極１１４は空気極側集電体１３４を介して一方のインターコネクタ１５０に電気的に接続され、燃料極１１６は燃料極側集電体１４４を介して他方のインターコネクタ１５０に電気的に接続されている。また、燃料電池スタック１００に含まれる複数の発電単位１０２は、電気的に直列に接続されている。そのため、燃料電池スタック１００の出力端子として機能するエンドプレート１０４，１０６から、各発電単位１０２において生成された電気エネルギーが取り出される。なお、ＳＯＦＣは、比較的高温（例えば７００℃から１０００℃）で発電が行われることから、起動後、発電により発生する熱で高温が維持できる状態になるまで、燃料電池スタック１００が加熱器（図示せず）により加熱されてもよい。
【００３３】
各発電単位１０２の空気室１６６から排出された酸化剤オフガスＯＯＧは、図２および図４に示すように、酸化剤ガス排出連通孔１３３を介して酸化剤ガス排出マニホールド１６２に排出され、さらに酸化剤ガス排出マニホールド１６２の位置に設けられたガス通路部材２７の本体部２８および分岐部２９の孔を経て、当該分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。また、各発電単位１０２の燃料室１７６から排出された燃料オフガスＦＯＧは、図３および図５に示すように、燃料ガス排出連通孔１４３を介して燃料ガス排出マニホールド１７２に排出され、さらに燃料ガス排出マニホールド１７２の位置に設けられたガス通路部材２７の本体部２８および分岐部２９の孔を経て、当該分岐部２９に接続されたガス配管（図示しない）を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。
【００３４】
Ａ−３．中間層の詳細構成：
図６には、単セル１１０の一部分（空気極１１４、中間層３００）の上下方向（Ｚ方向）に平行な断面構成（ＸＺ平面に平行な断面構成）が示されている。図６に示すように、空気極１１４には、空気極材料３１０に加えて、イオン伝導性を有するイオン伝導性材料３２０が含まれており、中間層３００には、中間層材料３３０が含まれている。空気極材料３１０は例えばＬＳＣＦであり、イオン伝導性材料３２０および中間層材料３３０は、同一材料でもよく、例えばＧＤＣである。このように、空気極１１４に、中間層３００と同一材料を含めることにより、空気極１１４と中間層３００との熱膨張率の差が小さくなるため、熱膨張率の差に起因して空気極１１４と中間層３００とが剥がれることを抑制することができる。また、空気極１１４におけるイオン伝導性材料３２０（ＧＤＣ）の濃度は、９０ｍｏｌ％未満であることが好ましく、５０ｍｏｌ％未満であることがより好ましい。また、中間層３００における中間層材料３３０（ＧＤＣ）の濃度は、９０ｍｏｌ％以上であることが好ましい。
【００３５】
また、空気極１１４および中間層３００は、次の３つの条件１〜３の全てを満たす。
条件１：空気極材料３１０の平均粒径は、０．２μｍ以上、０．７μｍ以下である。
条件２：中間層材料３３０の平均粒径は、０．４μｍ以上、１μｍ以下である。
条件３：空気極材料３１０の平均粒径と中間層材料３３０の平均粒径との差は、０．１μｍ以上、０．３μｍ以下である。
また、空気極材料３１０の平均粒径は、中間層材料３３０の平均粒径より小さい。
【００３６】
ここでいう空気極材料３１０の平均粒径とは、空気極１１４の内、機能層（実質的に空気極として機能する部分）、あるいは、三相界面を形成し得る空気極材料３１０の平均粒径をいう。より具体的には、空気極材料３１０の平均粒径とは、例えば、空気極１１４の内、空気極１１４と中間層３００との境界Ｂから、空気極１１４と燃料極１１６との対向方向（Ｚ方向）における空気極１１４の中央位置までの領域、あるいは、上記境界Ｂから、空気極１１４と燃料極１１６との対向方向（Ｚ方向）に０．５μｍ離間した位置までの領域に存在する空気極材料３１０の平均粒径をいう。また、中間層材料３３０の平均粒径とは、中間層３００の内、三相界面を形成し得る中間層材料３３０の平均粒径をいう。より具体的には、中間層材料３３０の平均粒径とは、例えば、燃料極１１６の内、上記境界Ｂから、空気極１１４と燃料極１１６との対向方向（Ｚ方向）における中間層３００の中央位置までの領域、あるいは、上記境界Ｂから、空気極１１４と燃料極１１６との対向方向に０．５μｍ離間した位置までの領域に存在する中間層材料３３０の平均粒径をいう。
【００３７】
Ａ−４．単セル１１０の製造方法：
単セル１１０の製造方法の一例は、次の通りである。
（固体電解質層用のグリーンシートの作製）
ＢＥＴ法による比表面積が、５〜７ｍ２／ｇであるＹＳＺ粉末に対して、ブチラール樹脂と、可塑剤であるジオクチルフタレート（ＤＯＰ）と、分散剤と、トルエンとエタノールとの混合溶剤とを加え、ボールミルにて混合して、スラリーを調製する。得られたスラリーにドクターブレード法を用いることによって、厚さ１０μｍの固体電解質層用グリーンシートを得る。
【００３８】
（燃料極層用のグリーンシートの作製）
ＢＥＴ法による比表面積が、３〜４ｍ２／ｇであるＮｉＯの粉末を、Ｎｉ重量に換算して５５質量部となるように秤量し、ＢＥＴ法による比表面積が５〜７ｍ２／ｇであるＹＳＺの粉末４５質量部と混合し、混合粉末を得る。この混合粉末に対して、ブチラール樹脂と、可塑剤であるＤＯＰと、分散剤と、トルエンとエタノールとの混合溶剤とを加え、ボールミルにて混合して、スラリーを調製する。得られたスラリーにドクターブレード法を用いることによって、厚さ１０μｍの燃料極活性層用グリーンシートを得る。
【００３９】
（固体電解質層と燃料極層との積層）
固体電解質層用のグリーンシートと、燃料極層用のグリーンシートとを、貼り付け、乾燥させる。さらに、１４００℃にて焼成を行い、電解質層１１２と燃料極（燃料極層）１１６との積層体を得る。
【００４０】
（中間層形成用スラリーの調製、印刷、及び焼成）
ＧＤＣ粉末に、アクリルバインダーとイソプロピルアルコールとからなる溶媒を添加し、混合して、中間層形成用スラリーを調製する。調製したスラリーを、電解質層１１２と燃料極１１６との積層体における、固体電解質成形体側の表面に、スクリーン印刷法にて塗布し、塗布後の積層体を焼成する。この際、中間層材料３３０の平均粒径が上記条件２を満たすように、中間層材料３３０の初期の原料粒度と、積層体の焼成温度とをそれぞれ調整する。例えばＧＤＣ粉末の粒径が小さいほど、焼成後の積層体における中間層材料３３０の平均粒径を小さくすることができる。また、焼成温度を高くするほど、焼成後の積層体における中間層材料３３０の平均粒径を大きくすることができる。
【００４１】
（空気極１１４の形成）
Ｌａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３粉末と、イソプロピルアルコールとからなる混合液を作成した。作成した混合液を、中間層３００が形成された上記積層体における中間層３００の表面に噴霧塗布し、１１００℃で焼成することによって空気極１１４を成形する。この際、空気極材料３１０の平均粒径が上記条件１を満たすように、空気極材料３１０の初期の原料粒度と、積層体の焼成温度とをそれぞれ調整する。例えばＬａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３粉末の粒度が高いほど、焼成後の積層体における空気極材料３１０の平均粒径を小さくすることができる。また、焼成温度を高くするほど、焼成後の積層体における空気極材料３１０の平均粒径を大きくすることができる。このようにして、上記条件１〜３の全てを満たす単セル１１０を製造することができる。
【００４２】
Ａ−５．中間層３００の分析方法：
（分析画像Ｍの取得方法）
図７には、単セル１１０の一部分（空気極１１４、中間層３００）の上下方向（Ｚ方向）に平行な断面構成（ＸＺ平面に平行な断面構成）の分析画像Ｍが示されている。まず、中間層３００について、空気極材料３１０や中間層材料３３０の平均粒径等を分析するための分析画像Ｍを次のようにして取得する。
【００４３】
まず、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により観察された画像において、各粒子の径の相違や、空気極材料３１０の有無等により、空気極１１４と中間層３００とを識別することができるため、この両領域の境界を、空気極１１４と中間層３００との境界Ｂであると推測することができる。例えば、空気極材料３１０が存在する領域（空気極１１４）と、空気極材料３１０が存在しない領域（中間層３００）とを識別することができるため、この両領域の境界を、空気極１１４と中間層３００との境界Ｂであると推測することができる。そして、図７に示すように、空気極１１４と中間層３００との境界Ｂであると推測される部分が上下方向（Ｚ方向）における略中央の位置に配置された画像であって、中間層３００および空気極１１４の内、境界Ｂであると推測される部分から上下方向（Ｚ方向）に略０．５μｍ離れた位置までの領域が含まれる画像を、例えばＳＥＭにより観察できるようにする。そして、ＳＥＭにより観察された画像を撮影することにより、分析画像Ｍを取得する。
【００４４】
この分析画像Ｍは、ＳＥＭにより観察された画像を２値化処理した後の２値化画像でもよい。但し、２値化画像における空気極材料３１０等の形態が実際のものと大きく異なる場合には、ＳＥＭにより観察された２値化処理前の画像のコントラストを調整し、その調整後の画像を２値化処理した画像でもよい。また、ＳＥＭにより観察された２値化処理前の画像そのものでもよい。また、ＳＥＭの画像の倍率は、５，０００〜２０，０００倍とすることができる。なお、分析画像Ｍを取得する方法は、これに限定されず、本分析に適当な画像を得るために適宜変更することができる。なお、ＳＥＭに限らず、ＦＩＢ−ＳＩＭ（集束イオンビーム走査イオン顕微鏡）やＥＢＳＤ（電子線後方散乱回折法）により得られた画像を撮影することにより、分析画像Ｍを取得してもよい。
【００４５】
（平均粒径の測定方法）
空気極材料３１０や中間層材料３３０の平均粒径の測定は、"水谷惟恭、尾崎義治、木村敏夫、山口喬著、「セラミックプロセッシング」、技報堂出版株式会社、1985年3月25日発行、第192頁から第195頁"において記載されている方法（インターセプト方法）に従って行うことができる。具体的には、分析画像Ｍにおいて、空気極１１４に、境界Ｂであると推測される部分と略平行な直線を複数本（図７のＬ（１）〜Ｌ（５））引き、この直線上に位置する空気極材料３１０の粒子の長さを粒子ごとに測定し、これらの長さの平均値を、空気極材料３１０の平均粒径とする。また、中間層３００に、境界Ｂであると推測される部分と略平行な直線を複数本（図７のＬ（−１）〜Ｌ（−５））引き、この直線上に位置する中間層材料３３０の粒子の長さを粒子ごとに測定し、これらの長さの平均値を、中間層材料３３０の平均粒径とする。
【００４６】
（連結度の測定方法）
本実施形態では、単セル１１０（燃料電池スタック１００）の発電効率を評価するパラメータとして、空気極１１４と中間層３００との連結度を使用する。この連結度とは、境界Ｂにおける空気極材料３１０と中間層材料３３０との連結の程度を示す。なお、連結とは、空気極材料３１０と中間層材料３３０とが、隙間無しで、あるいは、若干の隙間を介して、対面していることをいう。この連結度が高いことは、空気極材料３１０と中間層材料３３０と酸化剤ガスＯＧとで形成される三相界面の長さが長いことを意味し、三相界面の長さが長いことは、イオン化反応による酸化物イオンの生成量が多く、燃料電池単セルの発電効率が高いことを意味する。従って、空気極１１４と中間層３００との連結度は、単セル１１０の発電効率を評価するためのパラメータの１つとして使用することができる。なお、次の理由により、連結度は５０％以上であることが好ましい。図８には、連結度とＩＲ抵抗値との関係を表すグラフが示されている。このグラフによれば、連結度が５０％未満になると、空気極１１４と中間層３００との間のＩＲ抵抗値が極端に大きくなり、単セル１１０の発電効率が低下することが分かる。
【００４７】
また、三相界面の長さが長いことは、分析画像Ｍにおいて空気極材料３１０と中間層材料３３０との第１連結箇所Ｒ１の長さの合計が長いことを意味する。従って、空気極１１４と中間層３００との連結度は、例えば、次の式（１）で表すことができる。
連結度（％）＝（（空気極材料３１０と中間層材料３３０との第１連結箇所Ｒ１の長さの合計）／（境界Ｂの長さ−イオン伝導性材料３２０と中間層材料３３０とが連結している第２連結箇所Ｒ２の長さの合計））×１００    ・・・（１）
第１連結箇所Ｒ１は、単セル１１０の一部分（空気極１１４、中間層３００）の上下方向（Ｚ方向）に平行な少なくとも１つの断面（分析画像Ｍ）において、空気極材料３１０と中間層材料３３０とが連結している連結箇所であり、その連結箇所の長さが第１連結箇所Ｒ１の長さである。第２連結箇所Ｒ２は、単セル１１０の一部分（空気極１１４、中間層３００）の上下方向（Ｚ方向）に平行な少なくとも１つの断面（分析画像Ｍ）において、イオン伝導性材料３２０と中間層材料３３０とが連結している連結箇所であり、その連結箇所の長さが第２連結箇所Ｒ２の長さである。境界Ｂの長さは、分析画像Ｍにおいて境界Ｂであると推測される部分の長さである。
【００４８】
（空気極材料３１０および中間層材料３３０の平均粒径と連結度との関係）
図９には、空気極材料３１０の平均粒径（Ｐ１〜Ｐ５）と中間層材料３３０の平均粒径（Ｑ１〜Ｑ５）との組み合わせの５つパターンと、連結度との関係を表すグラフが示されている。図１０には、図９に示す５つのパターンについて、空気極材料３１０の平均粒径と中間層材料３３０の平均粒径との差（Ｓ１〜Ｓ５  （以下、単に「粒径差」ともいう））と、連結度との関係を表すグラフが示されている。
【００４９】
第１パターン（Ｐ１，Ｑ１）と他のパターンとを比較すると、第１パターンの各平均粒径Ｐ１，Ｑ１および粒径差Ｓ１は最も小さい。その結果、第１パターンの連結度は最も高い。次に、第２パターン（Ｐ２，Ｑ２）と第３パターン（Ｐ３，Ｑ３）とを比較すると、中間層材料３３０の平均粒径は略同一であるが、空気極材料３１０の平均粒径は第２パターンの方が大きいため、第２パターンの粒径差Ｓ２は第３パターンの粒径差Ｓ３より小さい。その結果、第２パターンの連結度は第３パターンの連結度より高い。また、第２パターン（Ｐ２，Ｑ２）と第５パターン（Ｐ５，Ｑ５）とを比較すると、空気極材料３１０の平均粒径は略同一であるが、中間層材料３３０の平均粒径は第２パターンの方が小さいため、第２パターンの粒径差Ｓ２は第５パターンの粒径差Ｓ５より小さい。その結果、第２パターンの連結度は第５パターンの連結度より高い。これらの結果によれば、粒径差が小さいほど連結度が高くなっている。
【００５０】
一方、第３パターン（Ｐ３，Ｑ３）と第４パターン（Ｐ４，Ｑ４）とを比較すると、両者の粒径差は略同一であるが、空気極材料３１０および中間層材料３３０の平均粒径のいずれも第３パターンの方が小さい。その結果、第３パターンの連結度は第４パターンの連結度より高い。この結果と上述の結果との両方を踏まえると、連結度を高くするには、粒径差と、空気極材料３１０および中間層材料３３０の各平均粒径とを総合的に考慮することが必要であることが分かる。つまり、連結度は、境界Ｂにおける空気極材料３１０と中間層材料３３０との凹凸具合と、空気極材料３１０と中間層材料３３０とがうまくかみ合うかによって変動する。そして、これらの凹凸具合およびかみ合い具合は、粒径差と、空気極材料３１０および中間層材料３３０の各平均粒径とによって制御することができることが分かる。
【００５１】
これに対して、本実施形態の単セル１１０の空気極１１４および中間層３００は、上述した条件１〜条件３を満たしており、図９および図１０の結果によれば、連結度を５０％以上にすることができる。なお、連結度を５５％以上にするための条件４〜６（第１パターンおよび第２パターンを含む条件）は次の通りである。
条件４：空気極材料３１０の平均粒径は、０．２μｍ以上、０．４μｍ以下である。
条件５：中間層材料３３０の平均粒径は、０．４μｍ以上、０．６μｍ以下である。
条件６：空気極材料３１０の平均粒径と中間層材料３３０の平均粒径との差は、０．１μｍ以上、０．２５μｍ以下である。
【００５２】
（空気極材料３１０および中間層材料３３０の平均粒径の程度）
次に、空気極材料３１０および中間層材料３３０の平均粒径の程度について説明する。図１１は、空気極材料３１０の平均粒径が中間層材料３３０の平均粒径に比べて極端に小さい状態を示した模式図であり、図１２は、空気極材料３１０の平均粒径が中間層材料３３０の平均粒径に比べて極端に大きい状態を示した模式図である。なお、図１１および図１２では、イオン伝導性材料３２０が省略されている。
【００５３】
図１１に示すように、空気極材料３１０の平均粒径が中間層材料３３０の平均粒径に比べて極端に小さいほど、第１連結箇所Ｒ１の面積が小さくなるため、連結度が低くなる。しかも、空気極材料３１０の平均粒径が極端に小さいと、空気極１１４内を酸化剤ガスＯＧが通過し難くなるため、イオン化反応による酸化物イオンの生成量が低下し、単セル１１０の発電効率が低下するおそれがある。
【００５４】
一方、図１２に示すように、空気極材料３１０の平均粒径が中間層材料３３０の平均粒径に比べて極端に大きいほど、第１連結箇所Ｒ１の面積が小さくなるため、連結度が低くなる。ここで、ＬＳＣＦのように、空気極材料３１０が電子導電性とイオン伝導性とを有する場合、中間層材料３３０が近傍に存在する境界Ｂ付近の空気極材料３１０の表面で生成された酸化物イオンだけでなく、中間層材料３３０が近傍に存在しない境界Ｂから離間した空気極材料３１０の表面で生成された酸化物イオンが、空気極材料３１０によって中間層３００側に伝達される。このため、このように空気極材料３１０が電子導電性とイオン伝導性とを有する場合、空気極材料３１０がイオン伝導性を有しない場合に比べて、単セル１１０の発電効率が高くなる。そして、空気極材料３１０の表面の内、酸化剤ガスＯＧが通過する空間に露出する露出箇所Ｈ（他の粒子と接触していない箇所）の面積が大きいほど、多くの酸化物イオンが生成され中間層３００側に伝達されるため、この中間層材料３３０が近傍に存在しない空気極材料３１０の表面で生成された酸化物イオンに基づく発電量が大きくなる。
【００５５】
しかし、空気極材料３１０の平均粒径が極端に大きいと、上記露出箇所Ｈの面積が小さくなるため、中間層材料３３０が近傍に存在しない空気極材料３１０の表面で生成された酸化物イオンに基づく発電量が低下し、単セル１１０の発電効率が低下するおそれがある。以上より、空気極材料３１０の平均粒径は極端に大きかったり小さかったりすることは好ましくなく、空気極材料３１０の平均粒径は上述の条件１を満たすことが好ましい。また、中間層材料３３０の平均粒径は、空気極材料３１０の平均粒径との間で上述の条件３を満たしつつ、条件２を満たすことが好ましい。
【００５６】
Ａ−６．本実施形態の効果：
空気極材料３１０の平均粒径と中間層材料３３０の平均粒径との差が小さいほど、空気極材料３１０と中間層材料３３０とが連結する第１連結箇所Ｒ１の面積を大きくすることができる。一方、その粒径差を小さくしても、空気極材料３１０および中間層材料３３０の平均粒径が大きすぎると、第１連結箇所Ｒ１の面積を大きくすることができない。これに対して、本実施形態によれば、空気極材料３１０の平均粒径は、０．２μｍ以上、０．７μｍ以下であり、中間層材料３３０の平均粒径は、０．４μｍ以上、１μｍ以下であり、粒径差は、０．１μｍ以上、０．３μｍ以下である。これにより、例えば、空気極材料３１０の平均粒径が０．７μｍより大きく、中間層材料３３０の平均粒径が条件１μｍより大きく、粒径差が０．３μｍより大きい場合に比べて、第１連結箇所Ｒ１の面積を大きくすることができるため、単セル１１０の発電効率を向上させることができる。
【００５７】
また、空気極材料３１０の平均粒径が、中間層材料３３０の平均粒径より小さい。これにより、空気極材料３１０の平均粒径が、中間層材料３３０の平均粒径より大きい場合に比べて、空気極材料３１０の露出箇所Ｈの面積が大きいため、単セル１１０の発電効率を向上させることができる。
【００５８】
Ｂ．変形例：
本明細書で開示される技術は、上述の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の形態に変形することができ、例えば次のような変形も可能である。
【００５９】
上記実施形態では、空気極として、空気極材料３１０に加えてイオン伝導性材料３２０を含む空気極１１４を例示したが、空気極は、これに限定されず、空気極材料３１０だけを含むものや、空気極材料３１０およびイオン伝導性材料３２０に加えて、さらに別の材料を含むものでもよい。また、空気極材料として、電子導電性とイオン伝導性とを有する空気極材料３１０を例示したが、空気極材料は、これに限定されず、イオン伝導性を有しないものでもよい。
【００６０】
上記実施形態では、中間層として、１つの層から構成された中間層３００を例示したが、中間層は、これに限定されず、上下方向（Ｚ方向）に並ぶ複数の層から構成された中間層もよい。この場合、複数の層の内、空気極に隣接する層と、空気極とについて上記条件１〜３を満たせばよい。また、中間層は、反応防止層として機能するものに限定されず、反応防止層として機能しないものでもよい。また、中間層は、イオン伝導性を有する中間層材料に加えて、さらに別の材料を含むものでもよい。
【００６１】
また、上記実施形態において、燃料電池スタック１００に含まれる発電単位１０２の個数は、あくまで一例であり、発電単位１０２の個数は燃料電池スタック１００に要求される出力電圧等に応じて適宜決められる。
【００６２】
なお、本明細書において、平行とは、互いのなす角が−１度以上、１度以下であることを意味する。
【００６３】
また、上記実施形態では、ボルト２２の両側にナット２４が嵌められているとしているが、ボルト２２が頭部を有し、ナット２４はボルト２２の頭部の反対側にのみ嵌められているとしてもよい。また、上記実施形態では、締結部材としてボルト２２が用いられているが、ボルト２２以外の他の締結部材により燃料電池スタック１００が締結されるとしてもよい。
【００６４】
また、上記実施形態では、エンドプレート１０４，１０６が出力端子として機能するとしているが、エンドプレート１０４，１０６の代わりに、エンドプレート１０４，１０６のそれぞれと接続された別部材（例えば、エンドプレート１０４，１０６のそれぞれと発電単位１０２との間に配置された導電板）が出力端子として機能するとしてもよい。
【００６５】
また、上記実施形態では、各ボルト２２の軸部の外周面と各連通孔１０８の内周面との間の空間を各マニホールドとして利用しているが、これに代えて、各ボルト２２の軸部に軸方向の孔を形成し、その孔を各マニホールドとして利用してもよい。また、各マニホールドを、各ボルト２２が挿入される連通孔１０８と別に設けてもよい。
【００６６】
また、上記実施形態では、２つの発電単位１０２が隣接して配置されている場合には、１つのインターコネクタ１５０が隣接する２つの発電単位１０２に共有されるとしているが、このような場合でも、２つの発電単位１０２がそれぞれのインターコネクタ１５０を備えてもよい。また、上記実施形態では、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２の上側のインターコネクタ１５０や、最も下に位置する発電単位１０２の下側のインターコネクタ１５０は省略されているが、これらのインターコネクタ１５０を省略せずに設けてもよい。
【００６７】
また、上記実施形態において、燃料極側集電体１４４は、空気極側集電体１３４と同様の構成であってもよく、燃料極側集電体１４４と隣接するインターコネクタ１５０とが一体部材であってもよい。また、空気極側フレーム１３０ではなく燃料極側フレーム１４０が絶縁体であってもよい。また、空気極側フレーム１３０や燃料極側フレーム１４０は、多層構成であってもよい。
【００６８】
また、上記実施形態における各部材を形成する材料は、あくまで例示であり、各部材が他の材料により形成されてもよい。
【００６９】
また、上記実施形態において、都市ガスを改質して水素リッチな燃料ガスＦＧを得るとしているが、ＬＰガスや灯油、メタノール、ガソリン等の他の原料から燃料ガスＦＧを得るとしてもよいし、燃料ガスＦＧとして純水素を利用してもよい。
【００７０】
上記実施形態では、燃料電池スタック１００に本発明を適用した例を説明したが、これに限らず、発電単位１０２単体や、単セル１１０単体に本発明を適用することにより、中間層内の気孔に起因して燃料電池の発電効率が低下することを抑制することができる。
【符号の説明】
【００７１】
２２：ボルト  ２４：ナット  ２６：絶縁シート  ２７：ガス通路部材  ２８：本体部  ２９：分岐部  ４５：粉末  １００：燃料電池スタック  １０２：発電単位  １０４，１０６：エンドプレート  １０８：連通孔  １１０：単セル  １１２：電解質層  １１４：空気極  １１６：燃料極  １２０：セパレータ  １２１：孔  １２４：接合部  １３０：空気極側フレーム  １３１：孔  １３２：酸化剤ガス供給連通孔  １３３：酸化剤ガス排出連通孔  １３４：空気極側集電体  １４０：燃料極側フレーム  １４１：孔  １４２：燃料ガス供給連通孔  １４３：燃料ガス排出連通孔  １４４：燃料極側集電体  １４５：電極対向部  １４６：インターコネクタ対向部  １４７：連接部  １４９：スペーサー  １５０：インターコネクタ  １６１：酸化剤ガス導入マニホールド  １６２：酸化剤ガス排出マニホールド  １６６：空気室  １７１：燃料ガス導入マニホールド  １７２：燃料ガス排出マニホールド  １７６：燃料室  ３００：中間層  ３１０：空気極材料  ３２０：イオン伝導性材料  ３３０：中間層材料  Ｂ：境界  ＦＧ：燃料ガス  ＦＯＧ：燃料オフガス  Ｈ：露出箇所  Ｍ：分析画像  ＯＧ：酸化剤ガス  ＯＯＧ：酸化剤オフガス  Ｐ１〜Ｐ５，Ｑ１〜Ｑ５：平均粒径  Ｒ１：第１連結箇所  Ｒ２：第２連結箇所  Ｓ１〜Ｓ５：粒径差
【図１】
0006780920.tif 000002
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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