(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料ガス及び酸化剤ガスによって発電するセルスタックであって、
インターコネクタを介して互いに積層される複数の燃料電池セルと、
前記複数の燃料電池セルそれぞれに接続され、前記燃料ガスと前記酸化剤ガスとを分離するための複数のセパレータと、
前記セルスタックを構成する第１部材及び第２部材の隙間を封止するシール部材と、
を備え、
前記第１部材は、基材と、前記基材の表面を覆うアルミナ被膜とを含み、
前記シール部材は、結晶化ガラスによって構成されるガラスシール部と、前記第１部材の前記アルミナ被膜と前記ガラスシール部との間に配置され、結晶化ガラスによって構成される中間層とを含み、
前記中間層におけるアルミニウムより平衡酸素圧の低い低平衡酸素圧元素の含有率は、前記ガラスシール部における前記低平衡酸素圧元素の含有率よりも高い、
セルスタック。
【請求項２】
前記シール部材は、枠状である、
請求項１に記載のセルスタック。
【請求項３】
前記シール部材は、前記セルスタックの内部と外部とを隔離する、
請求項１又は２に記載のセルスタック。
【請求項４】
前記第１部材は、前記セパレータであり、
前記第２部材は、前記インターコネクタである、
請求項３に記載のセルスタック。
【請求項５】
前記シール部材は、前記燃料極と前記空気極との間を隔離する、
請求項１又は２に記載のセルスタック。
【請求項６】
前記第１部材は、前記セパレータであり、
前記第２部材は、前記燃料電池セルである、
請求項５に記載のセルスタック。
【請求項７】
前記中間層における前記低平衡酸素圧元素の含有率は、前記ガラスシール部における前記低平衡酸素圧元素の含有率の１．１倍以上である、
請求項１乃至６のいずれかに記載のセルスタック。
【請求項８】
前記中間層及び前記ガラスシール部のそれぞれは、前記低平衡酸素圧元素としてＣａを含む、
請求項１乃至７のいずれかに記載のセルスタック。
【請求項９】
前記中間層及び前記ガラスシール部のそれぞれは、前記低平衡酸素圧元素としてＭｇを含む、
請求項１乃至７のいずれかに記載のセルスタック。
【請求項１０】
前記低平衡酸素圧元素は、前記中間層及び前記ガラスシール部が共通して含んでいる元素のうち最も平衡酸素圧の低い元素である、
請求項１乃至９のいずれかに記載のセルスタック。
【請求項１１】
前記中間層の厚みは、０．５μｍ以上２０μｍ以下である、
請求項１乃至１０のいずれかに記載のセルスタック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、セルスタックに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、インターコネクタを介して互いに積層される複数の燃料電池セルと、各燃料電池セルに接続され、燃料ガスと酸化剤ガスとを分離するための複数のセパレータとを備える平板形のセルスタックが知られている（例えば特許文献１）。
【０００３】
特許文献１では、セパレータが、金属基材とその表面を覆うアルミナ被膜とによって構成されており、セパレータと燃料電池セルとの隙間が、Ａｌを含有するガラスシール部によって封止されている。このような構成によれば、セパレータ表面のアルミナ被膜とガラスシール部との親和性が良いため封止性を確保できるとされている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１５−０８８２６４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、特許文献１に記載の構成では、酸化剤ガスに含まれる酸素がガラスシール部を透過してセパレータ表面のアルミナ被膜に到達すると、アルミナ被膜が厚膜化することによってガラスシール部に応力が生じて、ガラスシール部にクラックが生じるおそれがある。
【０００６】
本発明は、ガラスシール部にクラックが発生することを抑制可能なセルスタックを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明に係るセルスタックは、燃料ガス及び酸化剤ガスによって発電するセルスタックであり、複数の燃料電池セルと、複数のセパレータと、シール部材とを備える。複数の燃料電池セルは、インターコネクタを介して互いに積層される。複数のセパレータは、複数の燃料電池セルそれぞれに接続され、燃料ガスと酸化剤ガスとを分離する。シール部材は、セルスタックを構成する第１部材及び第２部材の隙間を封止する。第１部材は、基材と、基材の表面を覆うアルミナ被膜とを含む。シール部材は、結晶化ガラスによって構成されるガラスシール部と、第１部材のアルミナ被膜とガラスシール部との間に配置され、結晶化ガラスによって構成される中間層とを含む。中間層におけるアルミニウムより平衡酸素圧の低い低平衡酸素圧元素の含有率は、ガラスシール部における低平衡酸素圧元素の含有率よりも高い。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、ガラスシール部にクラックが発生することを抑制可能なセルスタックを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】実施形態に係るセルスタックの斜視図。
【図２】実施形態に係るセルスタックの断面図。
【図３】実施形態に係るセルスタックの拡大断面図。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
［セルスタックの構成］
実施形態に係るセルスタック２の構成について、図面を参照しながら説明する。図１は、セルスタック２の斜視図である。図２は、セルスタック２の断面図である。図３は、セルスタック２の拡大断面図である。
【００１１】
図１及び図２に示すように、セルスタック２は、複数の燃料電池セル５と、締結部材２１〜２８と、複数のセパレータ３０と、複数のインターコネクタ４０と、複数の集電体５０と、複数のシール部材１１０と、複数のシール部材１２０とを備える。
【００１２】
セルスタック２は、燃料ガス及び酸化剤ガスによって発電する。セルスタック２は、インターコネクタ４０を介して複数の燃料電池セル５が積層された構造を有する。すなわち、セルスタック２は、いわゆる平板形のセルスタック構造である。
【００１３】
締結部材２１〜２８は、複数の燃料電池セル５を締結する。締結部材の４本には、積層方向（ｚ軸）に沿って酸化剤ガスまたは燃料ガスが流れる流路が形成されている。本実施形態において、締結部材２３は燃料ガス供給管として用いられ、締結部材２７は燃料ガス排出管として用いられ、締結部材２５は酸化剤ガス供給管として用いられ、締結部材２１は酸化剤ガス排出管として用いられる。
【００１４】
［燃料電池セル］
図２に示すように、燃料電池セル５は、固体電解質１１と、空気極１２と、燃料極１３とを有する。燃料電池セル５は、平面視（ｚ軸方向視）において、矩形状である。なお、燃料電池セル５としては、固体酸化物形燃料電池を用いることができる。本実施形態において、燃料電池セル５は、セルスタック２を構成する部材の一つであり、シール部材１２０によって封止される隙間をセパレータ３０との間に形成する第２部材の一例である。
【００１５】
固体電解質１１は、平板状であり、主面が積層方向（ｚ軸方向）を向いている。空気極１２は、固体電解質１１の一方の主面に配置されている。燃料極１３は、固体電解質１１の他方の主面に配置されている。固体電解質１１は、空気極１２と燃料極１３との間に配置される。本実施形態では、固体電解質１１の上面に空気極１２が配置され、固体電解質１１の下面に燃料極１３が配置されている。
【００１６】
燃料電池セル５の厚さ（ｚ軸方向の寸法）は全体に渡って実質的に均一である。例えば、燃料電池セル５の厚さは、１００〜２１００μｍ程度である。本実施形態では、燃料極１３は、固体電解質１１及び空気極１２の各々よりも厚く構成されている。このため、燃料極１３は、固体電解質１１及び空気極１２を支持するように構成されている。
【００１７】
具体的には、燃料極１３の厚さは５０〜２０００μｍとすることができ、固体電解質１１の厚さは１〜５０μｍとすることができ、空気極１２の厚さは５０〜２００μｍとすることができる。
【００１８】
固体電解質１１は、例えば、ＹＳＺを含む緻密質材料で構成される。空気極１２は、例えば、ＬＳＭ（Ｌａ（Ｓｒ）ＭｎＯ３：ランタンストロンチウムマンガナイト）、ＬＳＣＦ（（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３：ランタンストロンチウムコバルトフェライト）などを含む多孔質材料で構成される。燃料極１３は、例えば、ＮｉとＹＳＺとを含む多孔質材料で構成される。固体電解質１１の気孔率は０〜１０％程度とすることができ、空気極１２の気孔率は１５〜５５％程度とすることができ、燃料極１３の気孔率は１５〜５５％程度とすることができる。固体電解質１１の熱膨張率は、９〜１１ｐｐｍ/Ｋであり、空気極１２の熱膨張率は１１〜１７ｐｐｍ/Ｋであり、燃料極１３の熱膨張率は、１１〜１４ｐｐｍ/Ｋとすることができる。
【００１９】
［セパレータ］
セパレータ３０は、燃料電池セル５に接続される。詳細には、セパレータ３０は、シール部材１１０を介して、燃料電池セル５の固体電解質１１の周縁部と接続されている。セパレータ３０は、燃料ガスが流れる空間と酸化剤ガスが流れる空間とを区画する。このため、セパレータ３０は、酸化剤ガスと燃料ガスとを分離して、両者の混合を防止する機能を有している。セパレータ３０は、枠状である。
【００２０】
本実施形態において、セパレータ３０は、セルスタック２を構成する部材の一つであり、シール部材１１０及びシール部材１２０によって封止される隙間を形成する第１部材の一例である。
【００２１】
図３に示すように、セパレータ３０は、基材３１と、アルミナ被膜３２とを含む。基材３１は、金属材料、セラミックス材料などによって構成することができる。金属材料としては、Ｆｅ−Ｃｒ系合金鋼（ステンレス鋼など）やＮｉ−Ｃｒ系合金鋼などを用いることができる。アルミナ被膜３２は、基材３１の表面を覆う。アルミナ被膜３２は、基材３１の表面の一部のみを覆っていてもよい。ただし、本実施形態において、アルミナ被膜３２は、シール部材１１０の少なくとも一部と直接的に接触し、シール部材１２０の少なくとも一部と直接的に接触する。
【００２２】
セパレータ３０の厚みは、例えば１０〜１０００μｍとすることができる。セパレータの熱膨張率は、例えば１１〜１８ｐｐｍ/Ｋ程度とすることができる。
【００２３】
［インターコネクタ］
インターコネクタ４０は、燃料電池セル５間の導通を確保する。また、インターコネクタ４０は、燃料電池セル５間でのガスの混合を防止する。インターコネクタ４０は、板状であり、ｘ軸方向及びｙ軸方向に延びる。
【００２４】
本実施形態において、インターコネクタ４０は、セルスタック２を構成する部材の一つであり、シール部材１１０によって封止される隙間をセパレータ３０との間に形成する第２部材の一例である。
【００２５】
インターコネクタ４０は、Ｃｒを含有する金属材料によって構成される。このような金属材料としては、Ｆｅ−Ｃｒ系合金鋼（ステンレス鋼など）やＮｉ−Ｃｒ系合金鋼などを用いることができる。インターコネクタ４０の表面の少なくとも一部は、酸化クロム被膜によって覆われていてもよい。
【００２６】
なお、図２に示すように、最上層及び最下層には、インターコネクタ４０の代わりに、保持板４１が配置されてもよい。
【００２７】
［集電体］
集電体５０は、燃料電池セル５の空気極１２及び燃料極１３それぞれとインターコネクタ４０との間の導通を確保する。集電体５０は、例えば、インターコネクタ４０から空気極１２に向けて突出する複数の突出部である。また集電体５０は、例えば、インターコネクタ４０から燃料極１３に向けて突出する複数の突出部である。各突出部は、互いに間隔をあけて配置されている。各突出部の間は、ガス流路を構成する。例えば、集電体５０は、ｙ軸方向に間隔をあけて配置され、ｘ軸方向に延びている。集電体は、例えば、金属で構成される。
【００２８】
［シール部材］
シール部材１１０及びシール部材１２０それぞれは、セルスタック２を構成する第１部材及び第２部材の隙間を封止するシール部材の一例である。
【００２９】
シール部材１１０は、セパレータ３０及びインターコネクタ４０の隙間を封止する。これにより、セルスタック２の内部と外部とが隔離される。シール部材１１０に関して、セパレータ３０が第１部材であり、インターコネクタ４０が第２部材である。
【００３０】
本実施形態において、シール部材１１０は、セパレータ３０及びインターコネクタ４０を接合する接合部材としても機能する。
【００３１】
シール部材１２０は、セパレータ３０及び燃料電池セル５の隙間を封止する。これにより、燃料ガスが流れる空間と酸化剤ガスが流れる空間とが区画される。シール部材１２０に関して、セパレータ３０が第１部材であり、燃料電池セル５が第２部材である。
【００３２】
本実施形態において、シール部材１２０は、セパレータ３０及び燃料電池セル５を接合する接合部材としても機能する。
【００３３】
シール部材１１０及びシール部材１２０それぞれは、枠状である。すなわち、シール部材１１０及びシール部材１２０それぞれは、連続した一体の環状である。
【００３４】
（シール部材１１０）
シール部材１１０は、ガラスシール部１１１及び中間層１１２を含む。
【００３５】
ガラスシール部１１１は、インターコネクタ４０及び中間層１１２の間に配置される。ガラスシール部１１１は、結晶化ガラスによって構成される。結晶化ガラスとしては、例えば、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３系、ＳｉＯ２−ＣａＯ系、ＭｇＯ−Ｂ２Ｏ３系、又はＳｉＯ２−ＭｇＯ系のものが用いられる。ガラスシール部１１１を構成する結晶化ガラスとしては、ＳｉＯ２−ＭｇＯ系のものが最も好ましい。
【００３６】
ガラスシール部１１１を構成する結晶化ガラスは、全体積に対する「結晶相が占める体積」の割合（結晶化度）が６０％以上であり、かつ、全体積に対する「非晶質相及び不純物が占める体積」の割合が４０％未満のガラスである。
【００３７】
中間層１１２は、セパレータ３０のアルミナ被膜３２及びガラスシール部１１１の間に配置される。中間層１１２は、アルミナ被膜３２及びガラスシール部１１１それぞれに直接接続される。中間層１１２は、ガラスシール部１１１と実質的に一体であってもよい。中間層１１２は、アルミナ被膜３２及びガラスシール部１１１の間の全面に介挿されていることが好ましいが、アルミナ被膜３２及びガラスシール部１１１の間の一部のみに介挿されていてもよい。
【００３８】
中間層１１２は、結晶化ガラスによって構成される。結晶化ガラスとしては、例えば、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３系、ＳｉＯ２−ＣａＯ系、ＭｇＯ−Ｂ２Ｏ３系、又はＳｉＯ２−ＭｇＯ系のものが用いられる。中間層１１２を構成する結晶化ガラスとしては、ＳｉＯ２−ＭｇＯ系が特に好適である。
【００３９】
中間層１１２を構成する結晶化ガラスは、全体積に対する「結晶相が占める体積」の割合（結晶化度）が６０％以上であり、かつ、全体積に対する「非晶質相及び不純物が占める体積」の割合が４０％未満のガラスである。
【００４０】
中間層１１２の厚みは、０．５μｍ以上２０μｍ以下であることが好ましい。中間層１１２の厚みを０．５μｍ以上とすることによって、後述するガラスシール部１１１のクラック抑制効果を十分に発揮することができる。中間層１１２の厚みを２０μｍ以下とすることによって、ガラスシール部１１１と中間層１１２の熱膨張差に起因する応力の発生を抑制できシール不良を抑制することができる。
【００４１】
ガラスシール部１１１及び中間層１１２それぞれは、Ａｌ（アルミニウム）より平衡酸素圧の低い元素（以下、「低平衡酸素圧元素」という。）を含有する。
【００４２】
中間層１１２における低平衡酸素圧元素の含有率は、ガラスシール部１１１における低平衡酸素圧元素の含有率よりも高い。これにより、セパレータ３０のアルミナ被膜３２に向かってガラスシール部１１１を透過してくる酸素を中間層１１２に優先的に取り込むことができるため、アルミナ被膜３２が厚膜化してガラスシール部１１１に応力が発生することを抑制できる。その結果、ガラスシール部１１１にクラックが発生することを抑制できる。
【００４３】
低平衡酸素圧元素としては、Ｃａ及びＭｇなどが挙げられる。特に、Ｃａ及びＭｇのうちＣａの平衡酸素圧は特に低く酸素を取り込みやすいため好ましい。
【００４４】
ガラスシール部１１１及び中間層１１２それぞれにおいて、低平衡酸素圧元素は、結晶化ガラスの結晶中において酸化物の形態で存在していてもよい。
【００４５】
ガラスシール部１１１及び中間層１１２それぞれは、低平衡酸素圧元素を１種のみ含有していてもよいし、複数種の低平衡酸素圧元素を含有していてもよい。
【００４６】
なお、ガラスシール部１１１及び中間層１１２の少なくとも一方が複数種の低平衡酸素圧元素を含有する場合、両者に共通する低平衡酸素圧元素についての含有率を比較したときに、中間層１１２における含有率がガラスシール部１１１における含有率よりも高ければよい。この場合、平衡酸素圧が低いほど酸素を取り込みやすいため、両者に共通する低平衡酸素圧元素のうち平衡酸素圧が最も低い元素の含有率を比較することが好ましい。
【００４７】
中間層１１２における低平衡酸素圧元素の含有率は、ガラスシール部１１１における低平衡酸素圧元素の含有率の１．１倍以上が好ましく、１．２倍以上がより好ましく、１．３倍以上が特に好ましい。これにより、ガラスシール部１１１にクラックが発生することをより抑制できる。
【００４８】
中間層１１２における低平衡酸素圧元素の含有率は特に制限されないが、全構成元素のうち酸素を除く元素の総和に対する各元素のモル比をカチオン比と定義した場合、カチオン比で０.０５以上０．９以下とすることができる。中間層１１２における低平衡酸素圧元素の含有率は、カチオン比で０．１以上が好ましく、０．２以上がより好ましい。これにより、ガラスシール部１１１にクラックが発生することをより抑制できる。
【００４９】
ガラスシール部１１１における低平衡酸素圧元素の含有率は特に制限されないが、全構成元素のうち酸素を除く元素の総和に対する各元素のモル比をカチオン比と定義した場合、カチオン比で０．０４以上０．５以下とすることができる。
【００５０】
ガラスシール部１１１における低平衡酸素圧元素の含有率は、ＥＤＳ（Ｏｘｆｏｒｄ−ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製、型式Ｘ−ＭａｘＮ）を用いて、セパレータ３０の表面から２５μｍ超離れた領域から無作為に選択した１０点において低平衡酸素圧元素の含有率をカチオン比で測定し、１０個の測定値を算術平均することによって求められる。
【００５１】
中間層１１２における低平衡酸素圧元素の含有率は、以下のように求められる。まず、セパレータ３０の表面に垂直なシール部材１１０の断面において、セパレータ３０の表面に垂直な３本のラインを無作為に設定し、ＥＤＳ（Ｏｘｆｏｒｄ−ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製、型式Ｘ−ＭａｘＮ）を用いて低平衡酸素圧元素の含有率をライン分析する。次に、ライン分析結果を参照して、低平衡酸素圧元素の含有率がガラスシール部１１１より高い領域を中間層１１２と見なし、中間層１１２と見なした領域の各ライン上における厚みを算術平均することによって中間層１１２の厚みを求める。次に、セパレータ３０の表面に垂直な断面において、ＥＤＳ（Ｏｘｆｏｒｄ−ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製、型式Ｘ−ＭａｘＮ）を用いて、中間層１１２から無作為に選択した１０点における低平衡酸素圧元素の含有率をカチオン比で測定する。そして、１０個の測定値を算術平均することによって、中間層１１２における特定の低平衡酸素圧元素の含有率が求められる。
【００５２】
（シール部材１２０）
シール部材１２０は、ガラスシール部１２１及び中間層１２２を含む。
【００５３】
ガラスシール部１２１は、中間層１２２及び燃料電池セル５の間に配置される。ガラスシール部１２１は、結晶化ガラスによって構成される。結晶化ガラスとしては、例えば、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３系、ＳｉＯ２−ＣａＯ系、ＭｇＯ−Ｂ２Ｏ３系、又はＳｉＯ２−ＭｇＯ系のものが用いられる。ガラスシール部１２１を構成する結晶化ガラスとしては、ＳｉＯ２−ＭｇＯ系のものが最も好ましい。
【００５４】
ガラスシール部１２１を構成する結晶化ガラスは、全体積に対する「結晶相が占める体積」の割合（結晶化度）が６０％以上であり、かつ、全体積に対する「非晶質相及び不純物が占める体積」の割合が４０％未満のガラスである。
【００５５】
中間層１２２は、セパレータ３０のアルミナ被膜３２及びガラスシール部１２１の間に配置される。中間層１２２は、アルミナ被膜３２及びガラスシール部１２１それぞれに直接接続される。中間層１２２は、ガラスシール部１２１と実質的に一体であってもよい。中間層１２２は、アルミナ被膜３２及びガラスシール部１２１の間の全面に介挿されていることが好ましいが、アルミナ被膜３２及びガラスシール部１２１の間の一部のみに介挿されていてもよい。
【００５６】
中間層１２２は、結晶化ガラスによって構成される。結晶化ガラスとしては、例えば、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３系、ＳｉＯ２−ＣａＯ系、ＭｇＯ−Ｂ２Ｏ３系、又はＳｉＯ２−ＭｇＯ系のものが用いられる。中間層１２２を構成する結晶化ガラスとしては、ＳｉＯ２−ＭｇＯ系が特に好適である。
【００５７】
中間層１２２を構成する結晶化ガラスは、全体積に対する「結晶相が占める体積」の割合（結晶化度）が６０％以上であり、かつ、全体積に対する「非晶質相及び不純物が占める体積」の割合が４０％未満のガラスである。
【００５８】
中間層１２２の厚みは、０．５μｍ以上２０μｍ以下であることが好ましい。中間層１２２の厚みを０．５μｍ以上とすることによって、後述するガラスシール部１２１のクラック抑制効果を十分に発揮することができる。中間層１２２の厚みを２０μｍ以下とすることによって、ガラスシール部１２１と中間層１２２との熱膨張差に起因する応力の発生を抑制できシール不良を抑制することができる。
【００５９】
ガラスシール部１２１及び中間層１２２それぞれは、Ａｌ（アルミニウム）より平衡酸素圧の低い低平衡酸素圧元素を含有する。
【００６０】
中間層１２２における低平衡酸素圧元素の含有率は、ガラスシール部１２１における低平衡酸素圧元素の含有率よりも高い。これにより、セパレータ３０のアルミナ被膜３２に向かってガラスシール部１２１を透過してくる酸素を中間層１２２に優先的に取り込むことができるため、アルミナ被膜３２が厚膜化してガラスシール部１２１に応力が発生することを抑制できる。その結果、ガラスシール部１２１にクラックが発生することを抑制できる。
【００６１】
低平衡酸素圧元素としては、Ｃａ及びＭｇなどが挙げられる。特に、Ｃａ及びＭｇのうちＣａの平衡酸素圧は特に低く酸素を取り込みやすいため好ましい。
【００６２】
ガラスシール部１２１及び中間層１２２それぞれにおいて、低平衡酸素圧元素は、結晶化ガラスの結晶中において酸化物の形態で存在していてもよい。
【００６３】
ガラスシール部１２１及び中間層１２２それぞれは、低平衡酸素圧元素を１種のみ含有していてもよいし、複数種の低平衡酸素圧元素を含有していてもよい。
【００６４】
なお、ガラスシール部１２１及び中間層１２２の少なくとも一方が複数種の低平衡酸素圧元素を含有する場合、両者に共通する低平衡酸素圧元素についての含有率を比較したときに、中間層１２２における含有率がガラスシール部１２１における含有率よりも高ければよい。この場合、平衡酸素圧が低いほど酸素を取り込みやすいため、両者に共通する低平衡酸素圧元素のうち平衡酸素圧が最も低い元素の含有率を比較することが好ましい。
【００６５】
中間層１２２における低平衡酸素圧元素の含有率は、ガラスシール部１２１における低平衡酸素圧元素の含有率の１．１倍以上が好ましく、１．２倍以上がより好ましく、１．３倍以上が特に好ましい。これにより、ガラスシール部１２１にクラックが発生することをより抑制できる。
【００６６】
中間層１２２における低平衡酸素圧元素の含有率は特に制限されないが、全構成元素のうち酸素を除く元素の総和に対する各元素のモル比をカチオン比と定義した場合、カチオン比で０.０５以上０．９以下とすることができる。中間層１２２における低平衡酸素圧元素の含有率は、カチオン比で０．１以上が好ましく、０．２以上がより好ましい。これにより、ガラスシール部１２１にクラックが発生することをより抑制できる。
【００６７】
ガラスシール部１２１における低平衡酸素圧元素の含有率は特に制限されないが、全構成元素のうち酸素を除く元素の総和に対する各元素のモル比をカチオン比と定義した場合、カチオン比で０．０４以上０．５以下とすることができる。
【００６８】
ガラスシール部１２１における低平衡酸素圧元素の含有率は、ＥＤＳ（Ｏｘｆｏｒｄ−ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製、型式Ｘ−ＭａｘＮ）を用いて、セパレータ３０の表面から２５μｍ超離れた領域から無作為に選択した１０点において低平衡酸素圧元素の含有率をカチオン比で測定し、１０個の測定値を算術平均することによって求められる。
【００６９】
中間層１２２における低平衡酸素圧元素の含有率は、以下のように求められる。まず、セパレータ３０の表面に垂直なシール部材１２０の断面において、セパレータ３０の表面に垂直な３本のラインを無作為に設定し、ＥＤＳ（Ｏｘｆｏｒｄ−ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製、型式Ｘ−ＭａｘＮ）を用いて低平衡酸素圧元素の含有率をライン分析する。次に、ライン分析結果を参照して、低平衡酸素圧元素の含有率がガラスシール部１２１より高い領域を中間層１２２と見なし、中間層１２２と見なした領域の各ライン上における厚みを算術平均することによって中間層１２２の厚みを求める。次に、セパレータ３０の表面に垂直な断面において、ＥＤＳ（Ｏｘｆｏｒｄ−ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製、型式Ｘ−ＭａｘＮ）を用いて、中間層１２２から無作為に選択した１０点における低平衡酸素圧元素の含有率をカチオン比で測定する。そして、１０個の測定値を算術平均することによって、中間層１２２における特定の低平衡酸素圧元素の含有率が求められる。
【００７０】
［変形例］
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。
【００７１】
（変形例１）
上記実施形態では、セパレータ３０及びインターコネクタ４０の隙間を封止するシール部材１１０と、セパレータ３０及び燃料電池セル５の隙間を封止するシール部材１２０とについて説明した。
【００７２】
しかしながら、本発明に係るシール部材は、マニホールド２００、セパレータ３０及びインターコネクタ４０に限らず、セルスタックを構成する２つの部材のうち一方が基材とアルミナ被膜とを含む限り有用である。
【００７３】
（変形例２）
上記実施形態に係るセルスタックは平板形の燃料電池セルを備えることとしたが、セルスタックが備える燃料電池セルは、横縞形、縦縞形、平板形、円筒形のいずれでもよい。また、セルスタックは、燃料電池セルに代えて、水蒸気から水素と酸素を生成する電解セルを備えていてもよい。
【００７４】
（変形例３）
上記実施形態では、シール部材１１０が中間層１１２を含み、シール部材１２０が中間層１２２を含むこととしたが、シール部材１１０及びシール部材１２０のうち一方が中間層を含んでいなくてもよい。
【符号の説明】
【００７５】
２      セルスタック
５      燃料電池セル
３０    セパレータ
３１    基材
３２    アルミナ被膜
４０    インターコネクタ
１１０  シール部材
１１１  ガラスシール部
１１２  中間層
１２０  シール部材
１２１  ガラスシール部
１２２  中間層
【要約】
【課題】ガラスシール部にクラックが発生することを抑制可能なセルスタックを提供する。
【解決手段】セルスタック２は、複数の燃料電池セル５と、複数のセパレータ３０と、シール部材１１０とを備える。複数の燃料電池セル５は、インターコネクタ４０を介して互いに積層される。各セパレータ３０は、各燃料電池セル５に接続され、燃料ガスと酸化剤ガスとを分離する。シール部材１１０は、燃料電池セル５及びセパレータ３０の隙間を封止する。セパレータ３０は、基材３１と、基材３１の表面を覆うアルミナ被膜３２とを含む。シール部材１１０は、結晶化ガラスによって構成されるガラスシール部１１１と、ガラスシール部１１１とセパレータ３０のアルミナ被膜３２との間に配置され、結晶化ガラスによって構成される中間層１１２とを含む。中間層１１２におけるアルミニウムより平衡酸素圧の低い低平衡酸素圧元素の含有率は、ガラスシール部１１１における低平衡酸素圧元素の含有率よりも高い。
【選択図】図３【図１】
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【図２】
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【図３】
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