(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
入射レーザビームを放射するための光源と、
少なくとも１つの前記入射レーザビームを受光するための入射面（１２１A）と、少なくとも１つの周波数変換されたビームを放射するための出射面（１２１B）と、前記入射面及び前記出射面とは異なる少なくとも２つの平行面（１２０A、１２０B）と、を有し、第１位相整合波長によって特徴づけられる複屈折性非線形結晶（１２）と、
力作用面と呼ばれ、前記非線形結晶の複屈折性に変化をもたらす、少なくとも１つの前記平行面（１２０A）に外部機械力を作用させるための手段であって、作用する前記外部機械力の値が、前記第１位相整合波長とは異なる第２位相整合波長に整合する位相を得るように決定される手段（１４、１４A）と、
前記周波数変換セルの波長選択性のために前記外部機械力を調整するための手段と、
を含む周波数変換セル（１０）と、
を備え、
前記入射レーザビームは、前記複屈折性非線形結晶のスペクトル許容幅よりも広い帯域を有する
周波数変換システム。
【請求項２】
前記外部機械力は、前記力作用面に対して実質的に同じ方向に作用する
請求項１に記載の周波数変換システム。
【請求項３】
前記周波数変換セルは、前記力作用面の高さに、前記非線形結晶よりも硬くない材料からなる接触面を更に備える
請求項１又は２に記載の周波数変換システム。
【請求項４】
前記周波数変換セルは、温度の関数として前記外部機械力を調整するための手段を更に備える
請求項１〜３の何れか一項に記載の周波数変換システム。
【請求項５】
前記外部機械力を作用させるための前記手段は、回転するように固定された素子（１４A）を駆動するためのネジ（１８）を備える
請求項１〜４の何れか一項に記載の周波数変換システム。
【請求項６】
前記複屈折性非線形結晶は、その各主平面に沿ってカットされ、
入射ビームは、前記入射面に垂直な伝播軸に沿って前記非線形結晶を貫通するようになっており、非臨界位相整合を可能にする
請求項１〜５の何れか一項に記載の周波数変換システム。
【請求項７】
前記複屈折性非線形結晶は、ＣＬＢＯ、ＬＢＯ、ＬＮの中から選択される
請求項１〜６の何れか一項に記載の周波数変換システム。
【請求項８】
光源から入射レーザビームを放射し、
第１位相整合波長によって特徴づけられる複屈折性非線形結晶（１２）の入射面（１２１A）に少なくとも１つの前記入射レーザビームを送り、前記結晶は、又、少なくとも１つの周波数変換されたビームを放射するための出射面（１２１B）と、前記入射面及び前記出射面とは異なる少なくとも２つの平行面（１２０A、１２０B）と、を有し、
力作用面と呼ばれ、前記非線形結晶の複屈折性に変化をもたらす、少なくとも１つの前記平行面（１２０A）に外部機械力を作用させ、作用する前記外部機械力の値は、前記第１位相整合波長とは異なる第２位相整合波長で前記非線形結晶に整合する位相を得るために決定され、
波長選択性のために前記外部機械力を調整し、
前記入射レーザビームは、前記複屈折性非線形結晶のスペクトル許容幅よりも広い帯域を有する
周波数変換方法。
【請求項９】
作用する前記外部機械力は、１０ＭＰａから１００ＧＰａの間である
請求項８に記載の周波数変換方法。
【請求項１０】
前記外部機械力は、前記非線形結晶よりも硬くない材料からなる接触面を介して前記力作用面に作用する
請求項８又は９に記載の周波数変換方法。
【請求項１１】
温度の関数として作用する前記外部機械力を更に調整する
請求項８〜１０の何れか一項に記載の周波数変換方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光学周波数変換システムのための変換セル、光学周波数変換システム、及び周波数変換方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
第２高調波発生やパラメトリック増幅等の２次の非線形光学処理は、レーザ光源の発光波長を変えるのに非常によく利用されており、科学界及び産業界（例：レーザ加工、レーザ分光学）において多数の応用例がある。例えば、第２高調波発生（又はＳＨＧ）によってレーザ光源が発光した波の波長を半分にし、１０６４ｎｍの赤外レーザから５３２ｎｍの緑色レーザの範囲に変化させること等が可能である。
【０００３】
第２高調波発生のような周波数変換処理において求められていることは、基本波と高調波を同じ群速度で伝搬して高い変換効率を実現することである。位相がずれることなく波長が異なる２つの波を同一の材料を介して伝搬する方法の一つとして、複屈折位相整合（又はＢＰＭ）がある。この複屈折位相整合では、複屈折性結晶の各結晶軸同士で複屈折性結晶の屈折率が非対称であることを利用して、伝搬中の２つの波の重ね合わせた位相を補整する。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
図１Ａは、ＢＢＯ（β―メタほう酸バリウム又はβ−ＢａＢ２Ｏ４）の、２つの結晶軸方向における各屈折率を示しており、波長の関数としてそれぞれ通常の屈折率ｎｏ（λ）及び異常の屈折率ｎｅ（λ）とされる。この図から、ＢＢＯ結晶において、通常軸における０．４２μｍ光の屈折率は、異常軸における０．２１μｍ光の屈折率と等しいことが分かる。このように、ＢＢＯ結晶において４２０ｎｍ光の第２高調波を発生させるための複屈折位相整合が存在するが、これは入射波がＢＢＯの通常軸に偏光している場合である。これにより、この結晶から出力され、結晶の異常軸に偏光した２１０ｎｍの波が発生する。本例（ｎｏ（ω）＝ｎｅ（２ω）、「タイプ１非臨界位相整合」又は「ＮＣＰＭ」として知られている）のようになるのは、実際には非常に稀である。また、目当ての波長の光を選んで周波数を２倍にすることはできない。
【０００５】
しかしながら、図１Ｂに記載するように、結晶を通して結晶軸の１つと角度θをなす偏光状態で入射波を入射させることは可能である。そのため、これらの波（ω又は２ω）のうちの１つはｎｏとｎｅの間の屈折率ｎ（θ）となる。第２高調波発生のための位相整合を得るには、例えば、非線形結晶のカット角を変える方法がある。この方法では広い周波数域（通常は数ミクロン）で位相整合を得ることができる。しかし、これにより基本波と高調波との間にずれ（「ウォークオフ」効果として知られる）が引き起こされ、変換効率が下がり、ビームの質が低下する。
【０００６】
また、位相整合が得られる周波数の範囲を調整するために、結晶の動作温度を変えることもできる。ある種の結晶では、基本波と高調波が位相が揃った状態でかつ同じ方向に伝搬する（非臨界角度位相整合）ように、カット角と温度の両方を選択することができる。例として、ＬＢＯ（三ほう酸リチウム又はＬｉＢ３Ｏ５）結晶があげられる。これについては、T. Ukachiらによる以下の記事“Measurements of non-critically phase-matched second-harmonic generation in a LBO crystal”Appl.Phys. A Mater. Sci. Process 280, 279-280(1973))に記載されている。
【０００７】
角度及び温度に関して前述の自由度があるにも関わらず、各非線形結晶固有の屈折率によってそれらの位相整合力適性が限られる。例えば、周波数変換によって生成されるビームの目標波長が短いほど、選択可能な非線形結晶は限られることになる。温度位相整合では、屈折率の変動は限定的であり小さくなっており、実際にオーブン（又はペルティエ素子）で使用可能な温度の範囲は［−２０℃〜２００℃］に通常は限られている。
【０００８】
本明細書は、複屈折性非線形結晶の位相整合特性を変えるための独自の方法を提案するものであり、この方法は屈折率を変えるために結晶に機械的な応力を作用させるものである。前記方法により、ある種の非線形結晶の位相整合適性を拡張することが可能となる。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
第１の態様によれば、周波数変換セルに関する本発明は、少なくとも１つの入射ビームを受光するための入射面と、少なくとも１つの周波数変換されたビームを放射するための出射面と、前記入射面及び前記出射面とは異なる少なくとも２つの平行面と、を有し、第１位相整合波長によって特徴づけられる複屈折性非線形結晶と、力作用面と呼ばれ、前記非線形結晶の複屈折性に変化をもたらす、少なくとも１つの前記平行面に外部機械力を作用させるための手段と、備え、作用する前記外部機械力の値は、前記第１位相整合波長とは異なる第２位相整合波長で前記非線形結晶に整合する位相を得るために決定される。
【００１０】
前記非線形結晶の２つの平行面のうち少なくとも１つの平行面に外部機械力が作用することにより、前記非線形結晶に応力が生じており、前記応力が生じた結果前記非線形結晶の複屈折性が変化しているが、本出願人は、理論上及び実験結果の両方において、この変化により前記周波数変換セルの動作波長を変えることが可能となること、すなわち今までは位相整合が不可能又は困難であった波長で位相整合が実現可能であることを開示している。
【００１１】
本明細書における周波数変換処理としては、和周波発生（又はＳＦＧ）、差周波発生（又はＤＦＧ）、第２高調波発生、第３高調波発生、第４高調波発生、光パラメトリック発生、光パラメトリック増幅等がある。
【００１２】
複屈折性非線形結晶は、直方体であり、また、その各主平面（これらの主平面はそれぞれ当該結晶の２つの結晶軸により定義される）に沿ってカットされており、この点で優位性がある。このように、結晶は伝搬軸が入射面に垂直な１又は複数の入射ビームを受光するように形成される。優位性を有する本構成により、破壊閾値を増大させることと、作用する外部機械力の関数として結晶の複屈折性の変化を最適化することが可能となる。この態様における位相整合はタイプ１非臨界位相整合である。
【００１３】
別の態様としては、前記主平面以外の平面に沿って結晶をカットすることができ、これにより別のタイプの位相整合を実現することが可能となる。
【００１４】
複屈折性非線形結晶は、指定の周波数で周波数変換処理を行うための位相整合が可能な非線形結晶であれば一般的にいずれでもよい。
【００１５】
複屈折性非線形結晶はホウ素族から選択され、この点で優位性がある。例えば、ＬＢＯ（三ほう酸リチウム又はＬｉＢ３Ｏ５）、ＬＴＢ（四ほう酸リチウム又はＬＢ４）、ＢＢＯ（β―メタほう酸バリウム又はβ−ＢａＢ２Ｏ４）、ＢｉＢＯ（ほう酸ビスマス又はＢｉＢ３Ｏ６）、ＣＬＢＯ（cesium lithium borate又はＣｓＬｉＢ６Ｏ１０）、ＹＣＯＢ（ＹＣａ４Ｏ（ＢＯ３）３）又はＧｄＣＯＢ（ＧｄＣａ４Ｏ（ＢＯ３）３）、ＧｄｘＹ（１−ｘ）ＣＯＢ（ｘは０〜１の値をとる）等の混合された化学組成全てが挙げられるが、これに限定するものではない。また、非線形結晶は、チタン系結晶から選択することができる。例えば、ＫＴＰ（potassium titanyl phosphate又はＫＴｉＯＰＯ４）、ＫＴＡ（potassium titanyl   arsenate又はＫＴｉＯＡｓＯ４）、ＲＴＰ（rubidium titanyl phosphate又はＲｂＴｉＯＰＯ４）、ＲＴＡ（rubidium titanyl arsenate又はＲｂＴｉＡｓＰＯ４）が挙げられるが、これに限定するものではない。また、非線形結晶は、以下に記載する結晶の１つを選択することができる。ＫＤＰ（リン酸二水素カリウム又はＫＨ２ＰＯ４）、ＫＤ＊Ｐ（potassium deuterium phoshate又はＫＤ２ＰＯ４）、ＬＮ（ニオブ酸リチウム又はＬｉＮｂＯ３）、ＭｇＯ：ＬＮ（酸化マグネシウムドープニオブ酸リチウム又はＭｇＯ：ＬｉＮｂＯ３）。
【００１６】
好ましい態様としては、複屈折性非線形結晶は、複屈折性が低い非線形結晶（例：ＣＬＢＯ、ＬＢＯ、ＬＮ）の中から選択される。これらの結晶では、より大きな外部機械力を作用させることによって複屈折性の相対的な変化を実現することが可能となることを本出願人は開示している。
【００１７】
前記周波数変換セルは、前記作用させた力の外力作用面全面に亘る均一性をより良好にするために、非線形結晶よりも硬度が低い材料よりなる境界面介在物を、応力面の高さにさらに備えることを特徴とし、この点で優位性がある。前記境界面介在物は圧縮不可能であるが変形可能な材料で形成されており、前記２つの固体が当該境界面介在物のそれぞれの側に接触しながら滑ることを容易にすることが可能である。また、前記境界面介在物は、インジウム又はスズ等よりなり、非線形結晶上において良好な濡れ性を有する。これらの点で前記周波数変換セルは優位性がある。
【００１８】
別の態様としては、前記周波数変換セルは、当該周波数変換セルの波長を変えるために前記外部機械力を調整するための手段をさらに備える。
【００１９】
別の態様としては、前記周波数変換セルは、前記作用させた外部機械力を温度の関数として調整するための手段をさらに備える。当該調整するための手段は、外部の熱揺らぎに対して結晶を安定化することができ、またその一方で、温度によって複屈折性を細かく調整することができる。
【００２０】
別の態様としては、前記外部機械力を作用させるための前記手段は、回転可能に固定された要素を移動させるためのねじを備える。前述の構成により、トルクを鉛直方向の機械的な力に変換することが可能となり、非常に強い外部機械力を作用させる簡易かつ安価な装置ができる。
【００２１】
第２の態様における本発明は、以下のような周波数変換システムに関する。周波数変換システムであって、特定の波長を有する少なくとも１つの入射レーザビームを発光する光源と、前記波長で周波数変換を行う前記第１の態様に従う周波数変換セルを含む。
【００２２】
別の態様としては、前記周波数変換システムの発光光源により、広いスペクトル帯域を持つビーム（例：前記複屈折性非線形結晶のスペクトル許容幅より広い帯域を持つビーム）を発光することが可能となる。また、前記周波数変換セルの波長を変えるために前記機械的な外力を調整するための手段を、前記周波数変換セルが備える場合、この光源により、前記周波数変換システムの波長を変えることが実現可能となる。
【００２３】
第３の態様によれば、周波数変換方法に関する本発明は、第１位相整合波長によって特徴づけられる複屈折性非線形結晶の入射面に少なくとも１つの入射レーザビームを送り、前記結晶は、又、少なくとも１つの周波数変換されたビームを放射するための出射面と、前記入射面及び前記出射面とは異なる少なくとも２つの平行面と、を有し、力作用面と呼ばれ、前記非線形結晶の複屈折性に変化をもたらす、少なくとも１つの前記平行面に外部機械力を作用させ、作用する前記外部機械力の値は、前記第１位相整合波長とは異なる第２位相整合波長で前記非線形結晶に整合する位相を得るために決定される。
【００２４】
前記外部機械力を、前記２つの平行面のうち力作用面と呼ばれる１つの面にのみ作用させる。この面に前記外部機械力が作用し、且つ、反対側の平行面に反力が作用する結果、前記非線形結晶に応力が生じるが、この点で優位性がある。別の態様としては、外部機械力をこれらの平行面の両方に作用させることができる。これにより圧縮応力のみを得ることができる。
【００２５】
いずれの場合も、力作用面全体に亘ってできる限り均一に機械的な力を作用させることが求められる。特に、複屈折性非線形結晶の破壊閾値を増加させるためには、このことが必要となる。
【００２６】
前記外部機械力は、前記複屈折性非線形結晶よりも硬度が低い材料（例：インジウム又はスズ）よりなる境界面介在物を介して、前記力作用面に作用する。これにより、前記外部機械力の作用をより一層均一にすることが可能であり、この点で優位性がある。
【００２７】
前記作用させた外部機械力は、例えば、１０ＭＰａから１００ＧＰａまでの範囲である。
【００２８】
別の態様としては、前記周波数変換方法は、波長を変えるために前記作用させた外部機械力を調整することをさらに含む。
【００２９】
別の態様としては、前記周波数変換方法は、前記作用させた外部機械力を温度の関数として調整することをさらに含む。
【図面の簡単な説明】
【００３０】
本発明のその他の利点と特徴は、本明細書の記述及び以下の図面により明らかになる。
【図１Ａ】図１Ａは、既に述べたように、ＢＢＯの常光線の屈折率と異常光線の屈折率の変化を波長の関数として示したグラフである。
【図１Ｂ】図１Ｂは、結晶を通って偏光した入射波が伝搬する様子を示す図である。この偏光は、結晶の結晶軸の１つと角度θをなすものとする。
【図２】図２は、本明細書に従う周波数変換セルを用いて周波数を変換する方法を説明する図である。
【図３】図３は、応力下における結晶変形の原理を説明する図である。
【図４】図４は、機械的な外力がある場合とない場合における、ＲＴＰ結晶を用いた１０３０ｎｍ光の周波数２逓倍化の主たる結果を示すグラフである。
【図５】図５は、例示的な実施形態に従う周波数変換セルを示す図である。
【図６Ａ】図６Ａは、生じた応力の均一性、破壊閾値（図６Ａ）の特徴を調査するために使用した実験装置の図である。
【図６Ｂ】図６Ｂは、生じた応力の均一性、第２高調波発生（図６Ｂ）の特徴を調査するために使用した実験装置の図である。
【図７Ａ】図７Ａは、インジウムよりなる境界面介在物の効果を示す実験結果を示したものであり、応力の均一性に対する効果と破壊閾値に対する効果をそれぞれ示している。
【図７Ｂ】図７Ｂは、インジウムよりなる境界面介在物の効果を示す実験結果を示したものであり、応力の均一性に対する効果と破壊閾値に対する効果をそれぞれ示している。
【図８Ａ】図８Ａは、ＬＢＯを用いて得た実験結果である。
【図８Ｂ】図８Ｂは、ＬＢＯを用いて得た実験結果である。
【図８Ｃ】図８Ｃは、ＬＢＯを用いて得た実験結果である。
【発明を実施するための形態】
【００３１】
図２は、本明細書に従う周波数変換システム１００を一般的な態様で示している。この周波数変換システム１００は、１又は複数の入射レーザビームを複屈折性非線形結晶１２の入射面１２１Ａに向かって発光するレーザ光源２１を備える。この非線形結晶１２は周波数変換セル１０の一部をなす。周波数変換セル１０は、機械的な外力Ｆを当該非線形結晶の少なくとも１つの面１２０Ａに作用させるための手段１４を備える。前記少なくとも１つの面は、前記結晶の入射面１２１Ａ及び出射面１２１Ｂとは異なるものであり、本明細書では外力作用面と呼ばれる。別の態様としては、前記機械的な外力を、２つの平行な面１２０Ａと１２０Ｂに作用させることができる。図２に示す前記周波数変換システム１００は、周波数２逓倍化システム等である。これにより、波長λ１の入射ビームが波長λ２のビームに変換される。波長λ１及び波長λ２のこれらのビームは、前述の周波数変換セルからの出力時に、波長分離板２４により分離される。本例での周波数変換システムは、非線形結晶１２内の入射ビームを集光するための手段２２をさらに備える。
【００３２】
非線形結晶の複屈折性を変える原理は、当該結晶を形成する材料の光弾性に基づくものである。これについては、図３を参照して以下に説明する。また、非線形ＲＴＰ結晶を用いた実験による検証結果を図４に示す。
【００３３】
応力σが材料中に生じた場合、この材料に局所的な変形εが起きる。これら２つの値は一般化されたフックの法則に基づく以下のような関係を有する。
【００３４】
σ＝Ｃε        （１）
ε＝Ｓσ        （２）
ここでは、Ｃ及びＳはそれぞれ当該材料の弾性行列及び剛性行列である。物理量Ｃ及びＳは４階の対称テンソルであり、成分σ及びεは２階のテンソルである。関係式（１）及び（２）により、応力テンソルσの６成分を変形テンソルεの６成分と関連付けることが可能となる。
【００３５】
前述の局所的な変形εにより、以下の式に従って屈折率の変動（光弾性効果）が起きる。
【００３６】
0006696910.tif 000002
ここでは、ｎｉは、結晶（ｉ）の選択した方向における屈折率である。また、ρｉｊ及びεｊはそれぞれ、光弾性テンソル及び変形テンソルの係数である。
【００３７】
変形前の形状が図３において参照符号１２Ｂの実線で示されている非線形結晶について、結晶面の１つに機械的な外力を作用させることにより、前記非線形結晶を外力作用軸に沿って圧縮し、これに直交する軸に沿って伸長する（変形後の形状は図３に参照符号１２Ａの破線で示す）。
【００３８】
選択した結晶軸に沿って機械的な外力を作用させることにより、非線形結晶の複屈折性Δｎを増減することができる。ここでは、Δｎは以下の式により表される。
【００３９】
Δｎ＝ｎｙ（２ω）-ｎｚ（ω）                        （４）
ここでは、Ｙ及びＺは結晶の結晶軸を示し、ｎｙはＹ軸方向の屈折率であり、ｎｚはＺ軸方向の屈折率である。ωはパルセーション（ｐｕｌｓａｔｉｏｎ）である。
【００４０】
図４は、本明細書で使用されている原理を実験によって検証した主たる結果、ＲＴＰ（ＲｂＴｉＯＰＯ４）結晶を用いた周波数２逓倍化（ＳＨＧ）構成における変換効率を示している。
【００４１】
ＲＴＰは、赤外光から緑色光にする第２高調波発生に有用であることが知られている非線形結晶である。これについては、例えば、J. Manginらによる以下の記事（“Thermal Expansion,normalized thermo-optic coefficients, and conditions for second harmonic generation of a Nd:YAG laser with wide temperature bandwidth in RbTiOPO4.” Journal of the Optical Society of America B, Vol.28, no.4, 2011）に記載されている。ＲＴＰは１０３２ｎｍの第２高調波発生に対して非常に有利な性質を有するが、その一方で、ＲＴＰは１０３１．６ｎｍ未満の基本波の波長では複屈折位相整合できない。そのため、１０３０ｎｍで発光するイッテルビウムドープ物質をレーザ媒質とするレーザ等ではＲＴＰを使用することはできない。通常、このような問題は結晶を加熱することにより容易に解決でき、結晶を加熱することによって位相整合をより短い波長のほうで行うことが可能となる。しかしながら、ＲＴＰは１０３０ｎｍ近傍で温度に対して感受性が悪くなる。
【００４２】
機械的な位相整合については、図２に記載の実験装置により実現される。
【００４３】
本実験では、前述のレーザ光源２１は１０３０ｎｍで発光する赤外レーザであり、周波数２逓倍化において適切な効率（例：通常は５０％超）を得るのに十分なピーク出力を有する。この波長では、ＲＴＰでの第２高調波発生はできない。機械的な力を作用することによって、１０３０ｎｍで位相整合できるように常光線の屈折率と異常光線の屈折率を変えることができた。
【００４４】
図４は、波長１０３０ｎｍ入射光のパワーの関数として周波数２逓倍化効率（単位：％）を示す。曲線４１は結晶が外力を受けていない場合を示し、曲線４２は結晶が数ＭＰａの機械的な外力を受けている場合を示す。
【００４５】
この検証実験は、機械的な外力を作用させることにより位相整合を変えることが実際に可能となることと、それによりＲＴＰを用いた場合の変換では今まで得られなかった波長５１５ｎｍのビームが効率的に発生できることを示している。
【００４６】
図５は、周波数変換セル１０の例示的な実施形態を示している。この周波数変換セル１０は、非線形結晶の面に均一に応力が生じさせられる点で、特に優位性がある。本例における装置は、変形しないフレーム１６（例：鋼製のフレーム）を備える。回転可能に固定された要素１４Ａを移動させるねじ１８にトルクが作用する。この回転可能に固定された要素は結晶１２の外力作用面１２０Ａと接触する。また、結晶１２は前述のフレーム１６の固定された要素１４Ｂ（例：鋼製の要素）上に載置される。そして、非線形結晶よりも硬度が低い材料よりなるシート１１Ａ（例：インジウム製又はスズ製のシート）が、結晶の外力作用面１２０Ａとそれと接触する要素１４Ａの面１４０Ａとの境界面に配置されるが、この点で優位性がある。また、前記シート１１Ａと同じ材料よりなるシート１１Ｂを、非線形結晶の面１２０Ｂと前記フレーム１６の固定された要素１４Ｂの面との間に配置することができる。要素１４Ｂの前述の面は非線形結晶の面１２０Ｂと接触するようになっており、非線形結晶の面１２０Ｂは前述の外力作用面１２０Ａに平行でかつその対面に位置する。
【００４７】
本出願人は、周波数２逓倍化効果が得られるかどうかと機械的な強度（破壊閾値）の両方について試験するために、一定数の複屈折性非線形結晶をシステマチックに試験した。
【００４８】
本明細書においては、前述の破壊閾値とは、非線形結晶に「破壊」又は「亀裂」が現れたことが観察された時点において作用する機械的な外力の値である。このような「破壊」又は「亀裂」が現れると、特に拡散の効果が原因で、当該結晶の光学的な性質が失われることになる。
【００４９】
これらの試験用の実験装置を図６Ａ及び図６Ｂに示す。図７Ａ，図７Ｂ、図８Ａ乃至図８Ｃは、ＬＢＯ（ＬｉＢ３Ｏ５）を用いて得られた結果を示す。
【００５０】
ＬＢＯは、優れた性質を有し、第２高調波発生に広く用いられている結晶である。ＬＢＯは、およそ１６０ｎｍから２μｍまでに亘る広いスペクトル帯で透過するが、遠紫外線への非線形変換を生じさせるほどの複屈折性はない。本出願人は、十分強い機械的な応力を生じさせることにより、位相整合を変えることができること、また、ＬＢＯで第４高調波発生が可能となることを開示している。
【００５１】
位相整合波長を変化は、破壊が現れる前まで材料が耐え得る変形の大きさに依存することは明らかである。材料の理論上の破壊閾値はヤング率の１０分の１として与えられる場合があるが、実際の破壊閾値は、この理論上の限界値より小さく、大きさの１桁または２桁のオーダーで計測されることが多い。この閾値は、結晶表面の質（平坦さ及び粗さ）と、作用する力の均質性とによって決まる。
【００５２】
第１の実験は、図６Ａに記載の実験装置を使用し、当該非線形結晶の破壊閾値と、外力作用面に生じる応力の均一性との両方を決定するために実施する。この実験装置は、レーザ光源６１と、平行なレーザビームを形成するアフォーカルレンズ６２を備える。このレーザ光源は、例えば、６３３ｎｍで連続発光するヘリウムネオンレーザである。分析対象の非線形結晶１２は、図５に記載されたものと同種の波長変換セル１０内に載置される。この結晶１２は直交する偏光子の間に配置されており、入射側の偏光子６４と出射側の偏光子６５に半波長板６３が対応付けられている。結晶軸は、前述の２つの直交する偏光子の各偏光軸に対し４５°となるように配置される。ＣＭＯＳカメラ等の二次元検出器６６は、光が結晶を通過した後に形成される干渉パターンを観察できるように配置される。この干渉は、中間軸間での位相差の結果として現れる。
【００５３】
より正確に言えば、周波数変換セル１０は、例えば図５に記載のものと同種のものならば、機械的な外力が鉛直方向に機械的に作用するように設計されており、また、寄生トルクの影響を防ぐように設計されている。これらの例で提示する実験による試験では、０〜１２ｋＮの力を±０．１ｋＮの精度で作用させる。その面が非線形結晶の面と接触するようになっている構成要素により、機械的な外力を作用させる。当該構成要素の前記面は研磨されており、４ｘ１２ｍｍ２の断面積を有する。生じた応力が均一ではない場合、局所的な応力点において、早い段階で結晶に破壊が起きる可能性がある。上で述べたように、結晶の作用面全体に作用する力の均一性が増加するように、非線形結晶と外力作用構成要素との間の境界面介在物を調節することができる。このように、均一性の増加について、インジウムを境界面介在物の材料として使用することの効果を試験した。インジウムは非常に可撓性の高い材料なので、金属表面を湿らせることができる。また、これにより、非線形結晶の面とこの面と接触するようになっている構成要素の面との間の欠陥を、劇的に減少することができる。
【００５４】
図７Ａは、非線形ＬＢＯ結晶を使用した場合における、カメラ６６で記録した干渉図形を示している。これらの干渉図形は、以下に説明する３つの構成Ａ、Ｂ、Ｃにおけるものである。本例におけるＬＢＯ結晶はＸ軸に沿ってカットされており、破壊閾値に達する寸前の係数で機械的な外力によりＺ軸方向に応力が生じている。構成Ａ、Ｂ、Ｃはそれぞれ、インジウム製の境界面介在物を有しない構成、インジウム製の境界面介在物を非線形結晶の頂面のみに使用している構成、インジウム製の境界面介在物が結晶の全ての面に存在する構成に対応する。構成Ａは、作用する力が均一でないことを示している。構成Ｂでは、力は均一であるが、結晶の底面が変形しにくいため応力が結晶の低部の各角部に生じている。構成Ｃでは、インジウム製の境界面介在物のおかげで、底面は装置に対して相対的に滑ることができ、これにより変形可能である。前述の干渉図形は対称性があり、頂面と底面は同じ態様で変形する。
【００５５】
図７Ｂは、異なる構成における各サンプルの破壊閾値を示している。第１の構成（図７Ｂの左列に記載）では、ＬＢＯ結晶は応力が直接生じさせられており、結晶のＺ軸方向に境界面介在物は存在しない。結晶面上の応力の均一性は低く、亀裂が底面に現れるのが観察される。この場合に計測された最大作用応力は３０Ｍｐａである。機械的な力を作用する前述の構成要素の面と結晶面との間に２００μｍ厚のインジウムシートを挿入する（図７Ｂの中央列に記載の構成）場合、破壊閾値は４００Ｍｐａまで増加する。しかし、この構成では、非線形結晶の底面は伸長できないため、より大きな応力が非線形結晶の低部の各角部に生じることになる。２枚目のインジウムシートを非線形結晶の底面の下に挿入した場合、誘起される複屈折性は非常に均一になり、損傷閾値は５００Ｍｐａまで増加する。さらに図７Ｂには、ＬＢＯ結晶がＹ軸方向に応力が生じている第３の構成が記載されている。この場合、ＬＢＯの各種光弾性係数の異方性のため、損傷閾値は１００ＭＰａまで減少する。
【００５６】
図８Ａ乃至図８Ｃは、ＬＢＯ結晶を用いて実現した周波数２逓倍化の結果である。使用した実験装置は図６Ｂに示したものである。
【００５７】
ＬＢＯ結晶のような負の二軸性結晶では、タイプ１第２高調波発生処理における非臨界位相整合条件は以下のようになる。
【００５８】
ｎｚ（ω）＝ｎｙ（２ω）                                  （５）
波長の関数として屈折率ｎを表すセルマイヤーの式と組み合わせることにより、波長λの関数として複屈折性Δｎ（上記の式（４）で得られる）を計算できる。「Ｘカット」ＬＢＯ結晶（平面θ＝９０°でカット）の場合のグラフを図８Ａに示す。この構成では、基本波はＺ軸に平行な電場と共に伝搬し、周波数２逓倍波はＹ軸に平行な電場と共に伝搬する。図８Ａは、２つの波長（例：１２００ｎｍと１４００ｎｍ）において、室温で位相整合条件が満たされる（Δｎ＝０）ことを示している。そのため、１２００ｎｍ〜１４００ｎｍの範囲で位相整合波長を変えるには、複屈折性を増大させることが必要となる。また、位相整合波長を１２００ｎｍ未満又は１４００ｎｍを超える波長に変えるには、複屈折性を減少させることが必要となる。
【００５９】
応力が生じているＬＢＯ結晶を用いた高調波発生実験を、図６Ｂに記載の実験装置にて行った。この実験装置はファイバレーザ光源７１を備えている。このファイバレーザ光源７１は、非線形効果によって４００ｎｍ〜２μｍのスペクトル帯域で放射（白色スーパーコンティニュームと呼ばれる）を発生し、最大４Ｗの光学パワーを持つピコ秒パルスを４０ＭＨｚの繰り返し周波数で発光する。赤外領域（１０００〜１６００ｎｍ）でスペクトル帯を得るために、信号がダイクロイックミラー７５，７６によって分光される。波長の関数としての、分光されたパルスの強度分布は、光スペクトラムアナライザで測定される。この強度分布は図８Ｂに記載されている。１０００ｎｍ〜１６００ｎｍの残留放射は、集光レンズ７４によって非線形結晶１２内に集光され、結晶内で約５０μｍの集束半径を有する。周波数２逓倍波の波長は、可視分光計７６（１９０−６００ｎｍ、解像度±０．３ｎｍ）で計測される。また、非線形結晶が位相整合角度に正確に合っていることを確実にする。このように行われた実験においては、ＬＢＯ結晶はＹ軸方向に応力が生じ、複屈折性が増大する。このとき、位相整合波長は１２００ｎｍ未満まで短くなると予測することができる。最大１００ＭＰａ（結晶の破壊閾値に相当）の機械的な外力を結晶の表面に作用させる。図８Ｃの結果は、波長の関数として正規化された強度を示している。位相整合波長が１２００ｎｍから１１２０ｎｍへ変わることが観察される。
【００６０】
このように、本実験を行い、本明細書に記載の、機械的な力の作用によって複屈折性非線形結晶の位相整合波長を変化させる方法を検証した。これらの実験により、この変化の大きさを制限するのは材料の破壊閾値のみであることが検証された。この結果は非線形ＬＢＯ結晶の温度により誘起される位相整合波長の変化と比較することができ、例えば、Ｔ．  Ｕｋａｃｈｉらによる上述の記事に述べられているようなものと比較できる。機械的な応力を生じさせることにより、約６０℃の温度上昇から得られる値と等しい値だけ位相整合波長を変化できることを、本出願人は呈示した。また、これらの実験では、応力が生じている面に特別な処理は一切加えられていない。応力が生じている結晶面の光学研磨や化学エッチングを行うことで、結晶の破壊閾値を１０倍まで増加させることが可能となり、位相整合波長が変化する範囲をより一層広くできることが期待できる。
【００６１】
その他の複屈折性非線形結晶については、本明細書に従う周波数変換セルを使用しうることが証明されている。
【００６２】
ＬＴＢ（ＬＢ４）は、紫外線透過性のある非線形結晶であり、第４高調波発生を行うのに十分な複屈折性を備えている。しかし、非臨界位相整合構成（結晶がその光学軸の１つに沿ってカットされている）の場合を除き、満足できる変換効率を得るにはその非線形性が不十分である。この点において、この非線形性は非常に興味深い。また、この結晶は温度感受性があまりよくないので、可能な位相整合のタイプは数種類のみである。本明細書に従って機械的な応力を生じさせることにより、非臨界構成でのこの結晶の位相整合適性を拡張することが可能となる。
【００６３】
さらに、本明細書に記載の方法は自発的に動作しない（ｐａｓｓｉｖｅ）技術であり、いったん応力が生じてしまえばそれ以上力を加える必要はない。加えて、本明細書に記載の方法では機械的な構成要素の使用が必要とされるだけであり、低コストの周波数変換システムを設計することが可能である。前述の検証実験は非臨界位相整合の特定の例について述べてあるが、本明細書に記載の方法は複屈折性を変えるのに必要な非線形処理ならばどのようなものにでも適用できる。
【００６４】
例示的な実施形態の詳細を幾つか記載したが、本発明に従う周波数変換方法及びデバイスは、それとはさらに異なる態様、その改変及び改良を含む。このことは当業者にとって自明な形で明らかとなるものであり、これらの異なる態様、改変、改良が以下の請求項により定義される発明の範囲に含まれるものであることが理解される。
【図１Ａ】
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【図１Ｂ】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６Ａ】
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【図６Ｂ】
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【図７Ａ】
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【図７Ｂ】
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【図８Ａ】
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【図８Ｂ】
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【図８Ｃ】
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