(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
核動力炉のための核燃料ペレットを製作する方法であって、
粉体形態の核燃料材料を提供するステップ、
いわゆる生ペレットが得られるように前記粉体を押圧するステップ、
前記生ペレットに加えられる添加物を含む液体を提供するステップ、
前記添加物を有する前記液体が前記ペレットに入り込むように、前記生ペレットを前記液体と接触させるステップ、
上記のように処理された生ペレットを焼結するステップ、
を含み、
前記添加物は、この種の添加物が加えられなかったペレットが同様に焼結される場合に得られる粒度と比較して、前記核燃料材料におけるより大きな粒度が前記焼結ステップ後の前記ペレット中に存在するようなものであり、
前記添加物は、前記焼結されたペレットにおける前記より大きな粒度を生じさせる物質を構成するかまたは含み、前記添加物は、Ｂおよび／またはＣｒでできているかまたはそれを含み、前記物質は選択され、そして前記方法は、前記焼結ステップの前またはその間に、前記物質がその量の少なくとも９０％まで、前記ペレットのうちの前記添加物を有する前記液体が入り込んだ少なくとも外方部分を去るように実行される、
方法。
【請求項２】
前記添加物は、前記液体中に分散した粒子の形である、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記生ペレットへの前記液体の浸透深さを、すなわち前記添加物の浸透深さを制御するステップを含む、請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
前記浸透深さを制御するステップは、
含まれた添加物を有する前記液体の粘性、
前記生ペレットを、前記添加物を有する前記液体と接触させるときに、前記生ペレットに加えられる、前記添加物を有する前記液体の量、
のうちの一方または両方を選択することによってなされる、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
前記生ペレットの外方部分が前記生ペレットの内方部分に比べて実質的により多くの液体を、そして延いてはより多くの添加物を含むように、前記生ペレットへの、前記添加物を有する前記液体の前記浸透深さは制御され、そうすると、前記焼結されたペレットは、内方部分に比べて外方部分においてより大きい粒度を有する、請求項３または４に記載の方法。
【請求項６】
添加物を有する前記液体は選択され、そして前記方法は、添加物を有する前記液体が前記生ペレットの粒と粒との間に存在する孔へと入り込むように実行される、請求項１〜５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項７】
添加物を有する前記液体は選択され、そして前記方法は、添加物を有する前記液体が前記生ペレットの粒に存在する孔へと、少なくともいかなる実質的な程度までも、入り込まないように実行される、請求項６に記載の方法。
【請求項８】
添加物を有する前記液体は選択され、そして前記方法は、添加物を有する前記液体が前記生ペレットの粒に存在する孔へも入り込むように実行される、請求項６に記載の方法。
【請求項９】
前記液体は選択され、そして前記方法は、前記焼結ステップの前またはその間に、前記液体が完全にまたは少なくとも９９％まで前記ペレットを去るように実行される、請求項１〜８のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１０】
前記添加物はＢを含み、前記Ｂの少なくとも９０％は１１Ｂである、請求項１に記載の方法。
【請求項１１】
前記添加物が前記液体中に溶解しないように、そして前記生ペレットにおける前記核燃料材料が前記液体によって溶解されないように、前記液体は選択される、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１２】
前記液体は、油である、請求項１〜１１のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１３】
核燃料を製作して使用する方法であって、
請求項１〜１２のいずれか１項にしたがって複数の核燃料ペレットを製作すること、
前記核燃料ペレットを被覆管内に配置すること、
前記コア内の前記核燃料材料の少なくとも２０％が請求項１〜１２のいずれか１項にしたがって製作されるペレットでできているように、核動力プラントにおける核動力炉のコア内に、前記核燃料ペレットを有する前記被覆管を配置すること、
エネルギーを生成するために前記核動力炉を運転すること、
を含む、方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、核動力炉のための核燃料ペレットを製作する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
核燃料ペレットを製作する異なる方法は、当業者に知られている。粉体形態の核燃料材料から核燃料ペレットを製作することは、一般的である。核燃料材料は、例えば、ＵＯ２（Ｕが２３５Ｕに関してリッチにされる）でもよい。粉体材料は、他の添加物（例えばＵ３Ｏ８およびバインダ材料）を含んでもよい。粉体は、いわゆる生ペレットを形成するために押圧される。この技術分野における「生ペレット」の概念は、それが焼結される前に押圧されたペレットを意味する。生ペレットは、このように炉においてその後焼結される。焼結されたペレットは、正しい直径および表面仕上げを得るために、その後挽かれる。
【０００３】
焼結されたペレットの粒度を増加させるために、若干の添加物を粉体に含むことも公知である。例えば、特許文献１は、この種の添加物の若干の例を挙げて、核燃料ペレットがどのようにして製作されてよいかについて記述する。
【０００４】
特許文献２は、粒度を増加させるために過酸化水素溶液が二酸化ウラン粉体に加えられることを記載する。
【０００５】
特許文献３は、核燃料の熱伝導率を強化するために、多孔性二酸化ウランアレンジメントがアリルヒドリドポリカルボシランの形における前駆体液体によって浸透されることを記載する。
【０００６】
本発明の背景として、さらなる現象は、言及されなければならない。この現象は、高燃焼度構造（ＨＢＳ）またはリム構造と呼ばれている使用される核燃料ペレットの構造である。核燃料が原子炉（すなわち高燃焼度）においてより長時間使用されたときに、新規な再構成された構成は、燃料ペレットの外側の薄い領域に現れる。この現象は、例えば、Ｖ．Ｖ．  Ｒｏｎｄｉｎｅｌｌａ  ｅｔ  ａｌ．  ｉｎ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  Ｔｏｄａｙ，  ２０１０年１２月、第１３巻、Ｎｏ．１２、ページ２４−３２による記事「Ｔｈｅ  ｈｉｇｈ  ｂｕｒｎ−ｕｐ  ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ  ｉｎ  ｎｕｃｌｅａｒ  ｆｕｅｌ」に記載されている。ＨＢＳは、核燃料ペレットの外側領域の粒が非常に小さい粒に細別されることを意味する。ＨＢＳが現れる外側領域は、例えば、１００μｍ未満の厚さでもよい。
【０００７】
この文書において材料の特定のパーセンテージが言及されるときに、他に何も言われない場合、これは重量パーセントに関する。
【０００８】
この文書において特定の粒度が言及されるときに、他に何も言われない場合、これは、いわゆる二次元（２Ｄ）の粒度（すなわち平面において測定される粒度）に関する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】国際公開第００／４９６２１  Ａ１号
【特許文献２】独国特許第３２３５９４４  Ａ１号
【特許文献３】国際公開第２００５／０４１２０８  Ａ２号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明の目的は、核燃料ペレットを製作する方法であって、その方法は、核燃料ペレットへの添加物の添加をよりよく制御することが可能であり、その添加物は粒度を増加させる、方法を提供することである。さらなる目的は、比較的単純なやり方で実施されることができるこの種の方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記目的は、請求項１に記載の方法によって達成される。
【００１２】
本発明によれば、生ペレットが形成された後、粒度を増加させる添加物がこのように加えられる。したがって、生ペレットを押圧する前に粉体に添加物を加えることは必要でない。添加物が液体中に提供されるので、添加物が生ペレットへと入る範囲を制御することができる。粒度を増加させる添加物の添加の改良された制御は、したがって達成される。さらに、添加物を有する液体を生ペレットに適用することは、全く容易である。
【００１３】
本発明による方法を実施する１つのやり方によれば、前記添加物は、前記液体中に分散する粒子の形態である。添加物は、このように、生ペレットにおける孔へと深く入り込んでよい粒子の形態である。この種の粒子のキャリアとして液体を使用することは、有利である。粒子が液体中に分散するので、粒子は、液体に溶解しない。
【００１４】
本発明による方法を実施するさらなるやり方によれば、方法は、生ペレットへの液体の、そしてこれにより添加物の、浸透深さを制御するステップを含む。浸透深さを制御することによって、添加物を有する液体がペレットのどの領域において存在するかを制御することができる。これにより、添加物がペレットのどこに存在するかを制御することができる。
【００１５】
本発明による方法を実施するさらなるやり方によれば、浸透深さを制御する前記ステップは、以下のうちの一方または両方を選択することによってなされる：
含まれた添加物を有する液体の粘性、
生ペレットを、添加物を有する液体と接触させるときに、生ペレットに加えられる、添加物を有する液体の量。
特定の粘性を有する液体を選択することによって、液体の浸透深さを制御することができる。どれくらいの量の液体が生ペレットに加えられるかを制御することによって、浸透深さは、制御されてもよい。添加物粒子のための特定の粒度を選択することによって、または、特定の粒径分布を選択することによって、浸透深さは、制御されることもできる。より大きな粒子に比べてより小さい粒子は、生ペレットの中により深く入り込む傾向がある。
【００１６】
例えば、ペレット上に、添加物を有する一定量の液体を噴霧することによって、または、所定時間の間、添加物を有する液体に生ペレットをさらすことによって（例えば、添加物を有する生ペレットを液体中に浸漬することによって）、生ペレットに加えられる、添加物を有する液体の量は、制御されることができる。
【００１７】
本発明による方法を実施するさらなるやり方によれば、生ペレットの外方部分が生ペレットの内方部分に比べて実質的により多くの液体を、そして延いてはより多くの添加物を含むように、生ペレットへの、添加物を有する液体の浸透深さは制御され、そうすると、焼結されたペレットは、内方部分に比べて外方部分においてより大きい粒度を有する。焼結されたペレットの外方部分において粒度をより大きく制御することが、このようにできる。本発明の発明者は、核燃料ペレットが核燃料ペレットの外方部分（ＨＢＳが発生する）においてより大きな粒度を有する場合に、上記したＨＢＳの発生が防止されてよいかまたは遅延されてよいことを理解した。
【００１８】
外方部分および内方部分は、異なるやり方で定められてよい。例えば、半径ｒを有する円筒状の核燃料ペレットを考慮する場合、内方部分は、例えば、ペレットの中心から外側へ例えば０．６ｒまでの核燃料ペレットの部分でもよい。そして、外方部分は、例えば、（粒がより大きいことを要求されるのに応じて）０．８ｒ〜ｒの間、または０．９ｒ〜ｒの間、または０．９５ｒ〜ｒの間に位置する核燃料ペレットの部分でもよい。粒度が外方部分においてより大きいと述べられるときに、これはまた、異なるやり方で定められてもよい。例えば、外方部分の平均２Ｄ粒度および内方部分の平均２Ｄ粒度を考慮する場合、外方部分の平均粒度は、内方部分の平均粒度より大きい少なくとも５０％、好ましくは少なくとも１００％でもよい。
【００１９】
本発明による方法を実施するさらなるやり方によれば、添加物を有する前記液体は選択され、そして前記方法は、添加物を有する液体が生ペレットの粒と粒との間に存在する孔へと深く入り込むように実行される。生ペレットは、生ペレットにおける粒と粒との間に、および生ペレットにおける粒の内側に孔を有する。粒の内側の孔は、通常、粒と粒との間に存在する孔よりも小さい。したがって、液体が粒と粒との間に存在する孔に深く入り込むことは、（例えば、特定の粘性を選択することによって）制御されることができる。
【００２０】
本発明による方法を実施するさらなるやり方によれば、添加物を有する前記液体は選択され、そして前記方法は、添加物を有する液体が生ペレットの粒と粒との間に存在する孔へと深く、少なくともいかなる実質的な程度までも入り込まないように実行される。この変形例によれば、添加物は、粒へといかなる実質的な程度までも入り込まないが、しかし添加物は、粒と粒との間に存在する孔に加えられる。
【００２１】
本発明による方法を実施するさらなるやり方によれば、添加物を有する前記液体は選択され、そして前記方法は、添加物を有する液体が生ペレットの粒と粒との間に存在する孔へも深く入り込むように実行される。この変形例によれば、添加物は、粒の孔へもこのように入る。本発明については、生ペレットにおいて添加物が加えられる場所を制御することがこのように可能である。
【００２２】
本発明による方法を実施するさらなるやり方によれば、前記液体は選択され、そして前記方法は、焼結ステップの前またはその間に、液体が完全にまたは少なくとも９９％までペレットを去るように実行される。液体がペレットを去るので、液体（および液体を構成する材料）は、焼結されたペレット中に存在しない。したがって、液体は、添加物のキャリアとして作用して、製作されたペレットの特性に影響しない。
【００２３】
好ましくは、液体は、ペレットを加熱するステップの間にペレットを去る。これは、焼結ステップの前の別々の加熱ステップ、または焼結ステップの間に実行される加熱のいずれかでありえる。後者の変形例は、別々の加熱ステップが必要でない利点がある。
【００２４】
本発明による方法を実施するさらなるやり方によれば、前記添加物は、焼結されたペレットにおけるより大きな粒度を生じさせる物質を構成するかまたは含み、前記物質は選択され、そして前記方法は、焼結ステップの前またはその間に、物質が完全に、または少なくとも９０％まで、好ましくは少なくとも９５％まで、より好ましくは少なくとも９９％まで、ペレットの少なくとも外方部分を去るように実行される。若干の添加物は、中性子経済に影響を及ぼしてよい。すなわち、それらは中性子を吸収してよい。他方では、前述したように、核燃料ペレットの少なくとも外方部分における大きな粒は、ＨＢＳを防止するために有利である。したがって、焼結ステップの前か間に、ペレットを去る物質（しかしそれはより大きな粒を生じさせる）を使用することは、有利でもよい。これは本発明によってより容易になりもする。というのも、本発明については、添加物はペレットの外方部分にだけ加えられてよいからである。添加物が外方部分において存在するだけである場合、例えば、焼結ステップのような加熱ステップの間、添加物がペレットを去ることはより容易である。
【００２５】
物質がより大きな粒を生じさせることがなぜ述べられるかは、ここで説明される。物質は化合物に含まれてよい。そうすると、添加物は、より大きな粒を生じさせる物質を含む化合物である。化合物の残余は、より大きな粒を生じさせる物質のキャリアとして主に作用してよい。例えば、添加物はＵＢ４でもよい。この場合、Ｂはより大きな粒を生じさせる。しかし、化合物ＵＢ４のＵそれ自体は、より大きな粒に実質的には寄与しない。これは、したがって、物質が大きな粒を生じさせるとクレームにおいて述べられる理由である。物質は、好ましくは元素（例えばＢまたはＣｒ）である。添加物は、そのような１つの物質よりも多くのものを含んでよい。
【００２６】
本発明による方法を実施するさらなるやり方によれば、前記添加物は、Ｂおよび／またはＣｒでできているかまたはそれを含む。これらの材料は、粒度を増加させる有利な物質である。
【００２７】
Ｂを含む添加物は、例えば、ＵＢ４、Ｂ４Ｃ、ＺｒＢ２またはちょうどＢでもよい。
【００２８】
Ｃｒを好ましくは含んでよい添加物は、酸化クロムの形態（例えばＣｒＯ、ＣｒＯ２および／またはＣｒ２Ｏ３）である。
【００２９】
本発明による方法を実施するさらなるやり方によれば、前記添加物はＢを含み、前記Ｂの少なくとも９０％は１１Ｂである。同位元素１０Ｂの形のＢは、中性子吸収体として作用する。しかしながら、付加的なＢの目的が粒度を増加させることであり、中性子吸収体として作用しないことである場合には、同位元素１１Ｂを使用することが好ましい。というのも、若干のＢが焼結されたペレット中に残留する場合、このＢはこの場合、中性子吸収体として作用しないからである。
【００３０】
少なくとも９８％まで前記添加物においてそれが同位元素１１Ｂの形で存在するように、Ｂは、例えば、選択されてよい。
【００３１】
本発明による方法を実施するさらなるやり方によれば、添加物が液体中に溶解しないように、そして生ペレットにおける核燃料材料が液体によって溶解されないように、前記液体は選択される。添加物または生ペレットが液体によって溶かされるように液体が添加物または生ペレットと相互作用しないことが好ましい。
【００３２】
本発明による方法を実施するさらなるやり方によれば、前記液体は、油、好ましくは鉱物油である。この種の液体は、添加物のためのキャリアとして作用するための有利な特性を有する。さらに、適切な鉱物油を選択することによって、適切な粘性が達成される。
【００３３】
本発明はまた、核燃料を製作して使用する方法に関する。この方法は、以下を含む：
前のやり方のいずれか１つにしたがって複数の核燃料ペレットを製作すること、
核燃料ペレットを被覆管内に配置すること、
核動力プラントにおける核動力炉のコア内に、核燃料ペレットを有する被覆管を配置することであって、そうすると、コア内の核燃料材料の少なくとも２０％、好ましくは少なくとも５０％、最も好ましくは１００％は、前のやり方のいずれか１つにしたがって製作されるペレットでできている、配置すること、
エネルギーを生成するために核動力炉を運転すること。
【００３４】
実際の核動力炉において本発明による方法によって得られた有利な核燃料ペレットを用いることによって、製作された核燃料の利点は、エネルギーを生成するための核動力炉プラントにおいて、このように達成される。核動力炉は、好ましくは、本発明による方法によって製作される核燃料ペレットを含む数千本の被覆管を備える。
【図面の簡単な説明】
【００３５】
【図１】図１は、本発明による方法を実施するやり方のフローチャートを概略的に示す。
【図２】図２は、本発明により製作されるペレットの粒度がペレットの半径方向においてどのように変化してよいかという実施例を概略的に示す。
【発明を実施するための形態】
【００３６】
当業者は粉体から核燃料ペレットを作り出す方法を知っているので、この種の方法のすべての詳細が本明細書に記載されるというわけではない。しかしながら、本発明に関連する主要なステップは記載されている。
【００３７】
図１は、本発明による方法を実施するやり方の主要なステップを概略的に示す。
【００３８】
粉体形態の核燃料材料が提供される。核燃料材料は、ＵＯ２に基づいてよい。そしてそれは、２３５Ｕに関してリッチにされる。粉体は、その他の材料（例えば、バインダ材料、Ｕ３Ｏ８、可燃物中性子吸収体、ポア形成物および焼結助剤）を含んでもよい。粉体は、少なくとも６０％、好ましくは少なくとも８０％、ＵＯ２を含んでよい。
【００３９】
「生の」ペレットが形成されるように、粉体は押圧される。生ペレットは、多孔性である。例えば、押圧されたペレットの５０％は、孔から成ってよい。
【００４０】
添加物が提供される。添加物は、焼結されたペレットの粒度を増加させるものである。添加物は、例えばＵＢ４の形で、例えば、Ｂ（より大きな粒度を生じさせる）を含んでよい。一実施形態によれば、Ｂは、１１Ｂの形である。
【００４１】
別の変形例によれば、添加物は、Ｃｒ２Ｏ３でもよい。
【００４２】
添加物は、好ましくは粒子の形（すなわち粉体）である。粒子が生ペレットの孔に深く入り込むことができるように、粒子の寸法は、十分に小さくなければならない。そしてその中へと粒子が貫通しなければならないことが意図される。粒度は、例えば、約１μｍでもよい。
【００４３】
液体が提供される。液体は、鉱物油でもよい。鉱物油は、所望の粘性（例えば３２０センチストークの動粘度）を有するように選択されてよい。
【００４４】
添加物は、液体と混ぜ合わされる。好ましくは、添加物粒子は、液体中に分散する。すなわち、添加物粒子が液体に溶解しないように、そしてまた、生ペレットにおける核燃料材料が液体に溶解しないように、液体は選択される。
【００４５】
生ペレットは、添加物を有する液体との接触へともたらされる。生ペレットは、例えば、添加物を有する液体へと浸漬されてもよいし、または、添加物を有する液体は、生ペレット上に噴霧されてもよい。
【００４６】
生ペレットへの液体の、そしてこれにより添加物の浸透深さは、制御される。液体の適切な粘性を選択することによって、または、添加物を有する、生ペレットに加えられる液体の量を制御することによって、これは、なされることができる。例えば、ペレット上に一定量の液体を噴霧することによって、または、所定時間の間、添加物を有する液体中に生ペレットを浸漬することによって、これは、なされることができる。粒度または粒径分布によって浸透深さを制御することも可能である。
【００４７】
本発明による方法を実行する１つのやり方によれば、添加物が生ペレットの外方部分にだけ加えられるように、浸透深さは制御される。
【００４８】
例えば、添加物を有する液体の粘性、または添加物粒子の寸法を制御することによって、添加物が入る生ペレットにおける孔を制御することも可能である。例えば、生ペレットにおける粒と粒との間に存在する孔に添加物が実質的に入り込むだけであることは、制御されてもよい。あるいは、生ペレットにおける粒と粒との間に存在する孔に添加物が入り込むことも、制御されてよい。
【００４９】
そのように処理された生ペレットは、次いで、焼結される。例えば、ペレットが約１８００℃の最終的な温度まで加熱される異なるゾーンを含む炉において、これは、通常の焼結プロセスによってなされることができる。
【００５０】
加熱プロセスの間それが蒸発するように、液体は、好ましくは選択される。液体を蒸発させるために、実際の焼結の前に別々の加熱ステップがあってもよい。しかしながら、この種の別々の加熱ステップは必要なくてもよい。というのも、焼結プロセスの間、液体は蒸発するからである。
【００５１】
本発明による方法を実施する１つのやり方によれば、また、焼結ペレットにおけるより大きな粒を生じさせる物質は、加熱プロセスの間、例えば焼結ステップの間、ペレットを去る（蒸発する）。
【００５２】
核燃料ペレット全体の粒度を増加させることが望ましいときに、添加物および液体の粘性は、全部のペレットが添加物を有する液体によって浸透されるように選択されてもよい。しかしながら、前述したように、添加物を有する液体の浸透深さを制御することは、可能である。本発明を実施する好適なやり方によれば、添加物が生ペレットの外周部分にだけ実質的に入り込むように、浸透深さは制御される。生ペレットが次いで焼結されるときに、より大きな粒は、ペレットの外方部分において主に得られる。
【００５３】
図２は、このやり方で処理されるペレットにおいて粒度がどのように変化してよいかについて概略的に示す。ｘ軸は、焼結されたペレットの半径を示す。半径ｒ１．０は、したがってペレットの外周面である。ペレットの半径は、例えば、約４．６ｍｍでもよい。図２のｙ軸は、平均２Ｄ粒度を示す。図２のカーブは、平均２Ｄ粒度が半径によってどのように変化するかについてしたがって示す。図２は、本発明のこの実施形態によれば、実質的により大きい粒度が焼結されたペレットの外方部分において得られることをしたがって示す。これは、特に、上記したＨＢＳの発生が防止されることができるかまたは遅延されることができる効果がある。
【００５４】
複数の核燃料ペレットが、本発明の方法にしたがって作り出される。
【００５５】
製作されたペレットは、被覆管内に配置される。
【００５６】
被覆管は、核動力炉のコア内に配置される。そうすると、コアは、本発明により製作されたペレットを有する数千本の被覆管を含む。
【００５７】
原子炉は、エネルギーを生成するために運転される。
【００５８】
本発明は、本明細書に記載されている実施例に制限されなくて、以下の請求項の範囲内で変更されることができて、修正されることができる。
【図１】
0006722172.tif 000002
【図２】
0006722172.tif 000003