(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ａ層とＢ層が積層されてなる二軸延伸ポリプロピレン系フィルムであって、
Ａ層が４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）とポリプロピレン（Ａ２）とを含む樹脂組成物から構成され、
前記Ｂ層が、前記ポリプロピレン（Ａ２）と同一のポリプロピレン（Ｂ１）を含む樹脂組成物から形成されており、
前記４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）の含有量が、Ａ層の全質量に対して５質量％以上９５質量％以下であり、前記ポリプロピレン（Ａ２）の含有量がＡ層の全質量に対して５質量％以上９５質量％以下であり（ここで、成分（Ａ１）と成分（Ａ２）の合計は１００質量％）、かつ前記４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）が下記［１］の要件を満たすフィルム。
［１］４−メチル−１−ペンテンに由来する構成単位を９６モル％〜８０モル％、及び炭素原子数２〜２０のオレフィン（４−メチル−１−ペンテンを除く）から導かれる構成単位の総和が４〜２０モル％（但し、４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位と炭素原子数２〜２０のオレフィンから導かれる構成単位との合計は１００モル％である）である。
【請求項２】
前記４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）が下記［２］ないし［５］の要件をすべて満たす請求項１に記載の二軸延伸ポリプロピレン系フィルム。
［２］１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］が０．５〜５．０ｄｌ／ｇである
［３］ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定する重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．０〜３．５である
［４］密度が８２５〜８６０ｋｇ／ｍ3である
［５］ＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）が１００℃〜１９９℃の範囲にある
【請求項３】
前記４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）の、ＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）が１００℃〜１８０℃の範囲にある請求項１または２に記載の二軸延伸ポリプロピレンフィルム。
【請求項４】
層構成が、Ａ層／Ｂ層／Ａ層、またはＡ層／Ｂ層／Ｃ層（ここで、Ｃ層は、Ａ層およびＢ層のいずれとも異なる層である）の三層構成であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の二軸延伸フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、離型性に優れた二軸延伸ポリプロピレン系フィルムに関する。特に、離型層に４−メチル−１−ペンテン系共重合体を含むことにより離型性に優れ、かつ二軸延伸時にデラミを発生しない二軸延伸ポリプロピレン系フィルムに関する。さらに詳しくは、剥離フィルム、剥離ライナー、セパレータフィルム等に有用な二軸延伸ポリプロピレン系フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
建材用や光学用の樹脂製品、金属製品、ガラス製品等は表面に表面保護フィルムを貼り付け、輸送、保管や加工による表面の傷や異物混入を防ぐのが一般的である。表面保護フィルムには、柔軟性、機械特性等の性質のほか、保護対象、保護目的、使用環境等に応じて種々の特性が求められる。このため様々な観点から表面保護フィルムの開発が進められている。例えば、ポリエチレン成分を主体とした表面保護フィルムや（特許文献１）、ポリプロピレン成分を主体とした４−メチル−１−ペンテンと１−デセンとのオリゴマーを含む樹脂組成物の表面保護フィルムが検討されている（特許文献２）。
【０００３】
二軸延伸ポリプロピレンフィルムは、軽量性、熱的安定性及び機械特性に優れているので包装用、工業用材料フィルムとして広く用いられている。特に近年は非シリコーン系の離型材料として、電子部品、電子基板の製造工程、繊維強化プラスチック等の熱硬化性材料の製造工程フィルムとして広く用いられているが、更なる改良が要望されていた。離型性の改良方法として、例えばポリプロピレンにポリメチルペンテン重合体を配合することで剥離力をより高めることができる(特許文献３、４)。しかしながら、ポリメチルペンテン含有量を増やすことで二軸延伸性が悪化したり、多層フィルムの場合はデラミすることが知られており、α−オレフィン共重合体を相容化材的に配合するなどの改良が提案されている(特許文献５)。
【０００４】
本願発明者らは、離型性に優れ、成形可能温度が比較的低いことを特徴としたポリ４メチル−１−ペンテン系共重合体を含んでなる離形フィルムを既に開示しているが、成形可能温度を下げると、実用使用では問題ないもののフィルム透明性が悪くなる傾向があることを確認している（特許文献６）。
【０００５】
以上のように、近年では特に、二軸延伸などの加工性に優れ、外観に優れ、かつ離型性が良いフィルムの開発が求められていた。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００６−１１６７６９号公報
【特許文献２】特開２０１０−２７５３４０号公報
【特許文献３】特開２００８−１８９７９５号公報
【特許文献４】特開平７−０７０３８４号公報
【特許文献５】特開２０１５−１２０３３１号公報
【特許文献６】特開２０１４−１２５４９６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明者らは、成形可能温度が低く、離型性に優れ、かつ透明性に優れたフィルム、及び前記フィルムを含む表面保護フィルム、及び前記フィルムの製造に適した樹脂組成物を提供することを目的とする。    
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、特定の物性を有する４−メチル−１−ペンテン系共重合体を含む二軸延伸フィルムが上記課題を解決でき、低い成形可能温度条件下であっても離型性や透明性に優れ、且つ従来技術において時に遭遇する多層フィルムのデラミ現象を併発することなくフィルム延伸できることを見出し、本発明を完成するに至った。
すなわち、本発明の主旨は次の通りである。
【０００９】
≪１≫Ａ層とＢ層が積層されてなる二軸延伸ポリプロピレン系フィルムであって、
Ａ層が４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）とポリプロピレン（Ａ２）とを含む樹脂組成物から構成され、
前記４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）の含有量が、Ａ層の全質量に対して５質量％以上９５質量％以下であり、前記ポリプロピレン（Ａ２）の含有量がＡ層の全質量に対して５質量％以上９５質量％以下であり（ここで、成分（Ａ１）と成分（Ａ２）の合計は１００質量％）、かつ前記４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）が下記［１］の要件を満たすフィルム。
［１］４−メチル−１−ペンテンに由来する構成単位を９６モル％〜８０モル％、及び炭素原子数２〜２０のオレフィン（４−メチル−１−ペンテンを除く）から導かれる構成単位の総和が４〜２０モル％（但し、４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位と炭素原子数２〜２０のオレフィンから導かれる構成単位との合計は１００モル％である）である。
【００１０】
≪２≫前記４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）が下記［２］ないし［５］の要件をすべて満たす請求項１に記載の二軸延伸ポリプロピレン系フィルム。
［２］１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］が０．５〜５．０ｄｌ／ｇである
［３］ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定する重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．０〜３．５である
［４］密度が８２５〜８６０ｋｇ／ｍ３である
［５］ＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）が１００℃〜１９９℃の範囲にある
【００１１】
≪３≫前記４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）の、ＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）が１００℃〜１８０℃の範囲にある請求項１または２に記載の二軸延伸ポリプロピレンフィルム。
【００１２】
≪４≫前記Ｂ層が、前記ポリプロピレン（Ａ２）と同一でも異なっていてもよいポリプロピレン（Ｂ１）を含む樹脂組成物から形成されていることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の二軸延伸ポリプロピレン系フィルム。
【００１３】
≪５≫層構成が、Ａ層／Ｂ層／Ａ層、またはＡ層／Ｂ層／Ｃ層（ここで、Ｃ層は、Ａ層およびＢ層のいずれとも異なる層である）の三層構成であることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の二軸延伸フィルム。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、二軸延伸時にデラミ等を発生せず、表面平滑性と、離型性に優れる二軸延伸ポリプロピレンフィルムを提供する。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、本発明の具体的な実施形態について詳細に説明するが、本発明は、以下の実施形態に何ら限定されるものではなく、本発明の目的の範囲内において、適宜変更を加えて実施することができる。なお本明細書において、「〜」を用いて表される数値範囲は、「〜」の前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む範囲を意味する。
また、本明細書において、組成物中の各成分の量について言及する場合、組成物中に各成分に該当する物質が複数存在する場合には、特に断らない限り、組成物中に存在する複数の物質の合計量を意味する。
【００１６】
以下に本発明にかかる４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ）を含む二軸延伸離型フィルムについて詳説する。
【００１７】
本願発明の二軸延伸ポリプロピレン系フィルムはＡ層とＢ層が積層されてなり、Ａ層が ４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）とポリプロピレン（Ａ２）とを含む樹脂組成物から構成されている。以下、Ａ層とＢ層を詳説し、次いで層構成、フィルム製造方法について述べる。
【００１８】
≪Ａ層≫
Ａ層は、４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）と、ポリプロピレン（Ａ２）を含む。
〔４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）〕
【００１９】
以下、４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）について説明する。
４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）は、４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位を９６モル％〜８０モル％含み、炭素原子数２〜２０のオレフィン（４−メチル−１−ペンテンを除く）から導かれる構成単位を４モル％〜２０モル％の割合で含むことを特徴とする。なお、炭素原子数２〜２０のオレフィンとしては、１種類に限定されることなく、２種以上を選択してもよく、複数選択した場合、その構成単位の総和として、上記範囲を満たせばよい。
【００２０】
ここで、耐熱性、透明性、成形性の観点から、４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位の上限として９６モル％含まれていることが好ましく、９５モル％含まれていることがより好ましく、９３モル％含まれていることがさらに好ましい。また４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位の下限としては、８０モル％含まれていることが好ましく、８３モル％含まれていることがより好ましく、８４モル％含まれていることがさらに好ましい。
【００２１】
一方、炭素原子数２〜２０のオレフィン（４−メチル−１−ペンテンを除く）から導かれる構成単位の上限として２０モル％含まれていることが好ましく、１８モル％含まれていることがより好ましく、１７モル％含まれていることがさらに好ましい。また、炭素原子数２〜２０のオレフィン（４−メチル−１−ペンテンを除く）から導かれる構成単位の下限として、４モル％含まれていることが好ましく、５モル％含まれていることがより好ましく、７モル％含まれていることがさらに好ましい。ここで、４−メチル−１−ペンテンと炭素原子数２〜２０のオレフィンとの構成単位の合計は１００モル％である。
【００２２】
４−メチル−１−ペンテンと炭素原子数２〜２０のオレフィンとの構成単位の割合が上記範囲内にすることによって、得られる共重合体（Ａ１）の融点を上記要件［５］のように調整することができる。そのため、共重合体（Ａ１）を含む層からなるフィルムを製造する際、従来使用されている４−メチル−１−ペンテン系の重合体、特に４−メチル−１−ペンテンのホモ重合体に比べて成型温度を下げることができる。さらに構成単位の割合を上記範囲内とすることにより、共重合体（Ａ）の耐熱性を高いレベルで維持することが可能となる。
【００２３】
４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）は、４−メチル−１−ペンテン構造単位連鎖と炭素原子数２〜２０のオレフィン（４−メチル−１−ペンテンを除く）から導き出される構成単位で同種の構成単位が連続したブロックを含むブロック共重合体であってもよい。また透明性、成形性の観点からは、４−メチル−１−ペンテンと炭素原子数２〜２０のオレフィンのランダム共重合体が好ましい。
【００２４】
４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）に含まれる炭素原子数２〜２０のオレフィンとしては、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセン、１−エイコセンなどが好適な例として挙げられる。
【００２５】
得られる共重合体の物性の観点からは、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセンが好ましく、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセンがより好ましく、１−オクテン、１−デセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセンがさらに好ましい。これらのうち、炭素原子数２〜４のα−オレフィンが好ましく、具体的には、エチレン、プロピレン、１−ブテンが好適な例として挙げられる。
【００２６】
これらの炭素原子数２〜２０のオレフィンは、単独で、あるいは２種以上組み合わせて用いることができる。さらに共重合性、分散性の観点からは、プロピレンが最も好ましい。
【００２７】
なお、４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）は、本発明の目的を損なわない範囲で、４−メチル−１−ペンテンと炭素原子数２〜２０のオレフィン（４−メチル−１−ペンテンを除く）以外の重合性化合物（以下、重合性化合物ともいう）に由来する構造単位を含んでいてもよい。
【００２８】
このような前記重合性化合物としては、例えばスチレン、ビニルシクロペンテン、ビニルシクロヘキサン、ビニルノルボルナン等の環状構造を有するビニル化合物；酢酸ビニル等のビニルエステル類；無水マレイン酸等の不飽和有機酸またはその誘導体；ブタジエン、イソプレン、ペンタジエン、２，３−ジメチルブタジエン等の共役ジエン類；１，４−ヘキサジエン、１，６−オクタジエン、２−メチル−１，５−ヘキサジエン、６−メチル−１，５−ヘプタジエン、７−メチル−１，６−オクタジエン、ジシクロペンタジエン、シクロヘキサジエン、ジシクロオクタジエン、メチレンノルボルネン、５−ビニルノルボルネン、５−エチリデン−２−ノルボルネン、５−メチレン−２−ノルボルネン、５−イソプロピリデン−２−ノルボルネン、６−クロロメチル−５−イソプロペンル−２−ノルボルネン、２，３−ジイソプロピリデン−５−ノルボルネン、２−エチリデン−３−イソプロピリデン−５−ノルボルネン、２−プロペニル−２，２−ノルボルナジエン等の非共役ポリエン類などが挙げられる。
【００２９】
本発明における４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）は、前記重合性化合物から導かれる単位を、４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）に含まれる全ての重合性化合物構造単位に対して、１０モル％以下含有されていてもよく、５モル％以下、３モル％以下の量で含有していてもよい。
【００３０】
本発明における、４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）の１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］は、０．５〜５．０ｄＬ／ｇであることが好ましい。
【００３１】
ここで、極限粘度［η］は、１．０〜４．０ｄＬ／ｇの範囲であることが好ましく、１．２〜３．５ｄＬ／ｇの範囲であることがさらに好ましい。
【００３２】
上記極限粘度［η］の値は、４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）を製造する際の、重合時の水素の添加量により調整することが可能である。
【００３３】
極限粘度［η］の値が上記範囲にある４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）は、樹脂組成物製造時や各種成形時において良好な流動性を示し、またポリプロピレンをはじめとする熱可塑性樹脂（Ｂ）への分散性が良好となり、外観美麗な成形品が得られる。
【００３４】
本発明における、４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）のゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定する重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．０〜３．５であることが好ましい。ここで、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、１．０〜３．５の範囲であることが好ましく、さらには１．５〜３．０の範囲であることが好ましい。
【００３５】
上記、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）の値は、後述するオレフィン重合用触媒の種類によって調整することが可能である。
【００３６】
分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）の値が上記範囲にある４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）を含む重合体組成物は、相対的に低い分子量成分の含有率が少ない傾向がある。そのため、前記低分子量体のブリードアウトが少なく、ブロッキング性が低下し、フィルム物性全般、特に機械強度や外観美麗という観点から好ましい。
【００３７】
本発明における、４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）はゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いた標準ポリスチレン換算法により算出される値である。
【００３８】
本発明における、４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）の密度は、８２５〜８６０ｋｇ／ｍ３であることが好ましい。ここで、密度は、８３０〜８５５ｋｇ／ｍ３の範囲であることが好ましく、８３０〜８５０ｋｇ／ｍ３の範囲であることがより好ましく、８３０〜８４５ｋｇ／ｍ３の範囲であることがさらに好ましい。
【００３９】
上記、密度の値は、４−メチル−１−ペンテンと共に重合する他のα−オレフィンの種類や配合量を選択することにより、調整することが可能である。密度の値が上記範囲にある４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）を含む重合体組成物は、耐熱性と軽量性の観点から好ましい。上記４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）の密度は、ＪＩＳ  Ｋ７１１２（密度勾配管法）に準拠して、測定される値である。
【００４０】
本発明における、４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）のＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）は、１００〜１９９℃であることが好ましく、１１０〜１８０℃の範囲であることがより好ましく、１２５〜１５８℃の範囲であることがさらに好ましく、１２５〜１５０℃の範囲であることが特に好ましい。  上記、融点（Ｔｍ）の値は、重合体の立体規則性ならびに共に重合するα−オレフィン量に依存して変化する値であり、後述するオレフィン重合用触媒を用いて所望の組成に制御調整することが可能である。
【００４１】
融点（Ｔｍ）の値が上記範囲にある４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）を含む重合体組成物は、べたつきが少ないことからハンドリング性が良好となるなど成形性の観点から好ましい。
【００４２】
本発明における４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）は、オレフィン重合用触媒の存在下、４−メチル−１−ペンテンと上述した特定のα−オレフィン、さらに必要に応じて前記重合性化合物を重合することにより得ることができる。
【００４３】
上述オレフィン重合用触媒のうち、４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）を製造するに当たり、好ましい触媒の態様として、メタロセン触媒を挙げることができる。
好ましいメタロセン触媒としては、国際公開第０１／５３３６９号、国際公開第０１／２７１２４号、特開平３−１９３７９６号公報、特開平０２−４１３０３号公報中あるいは国際公開第２００６／０２５５４０号、国際公開第２０１４／０５０８１７号などに記載されたメタロセン触媒が挙げられる。
【００４４】
本発明のフィルムにおける４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）の含有量は、表面保護フィルムの全質量に対して、５質量％以上９５質量％以下が好ましく、１０質量％以上８０質量％以下がより好ましく、１０質量％以上７０質量％以下がさらに好ましい。上記範囲にあると、後述するポリプロピレン（Ａ２）との親和性が高いため、系中に４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）を微分散させることが可能となることから、該樹脂組成物を用いてフィルムを製造した際に、４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）が脱落していくことが少なく、長期間にわたり耐ブロッキング性を維持することが可能である。
【００４５】
〔ポリプロピレン（Ａ２）〕
本発明におけるポリプロピレン（Ａ２）はプロピレンを主体とする公知の重合体であり、そのような例としては、プロピレン単独重合体、プロピレンとプロピレン以外のα−オレフィンとのプロピレン・α‐オレフィン共重合体（ランダム共重合体、ブロック共重合体、プロピレン・エチレン共重合体、プロピレン・１−ブテン共重合体、プロピレン・エチレン・１−ブテン共重合体、又はこれらの混合物）等を挙げることができる。ポリプロピレンとしてはアイソタクチックポリプロピレン、シンジオタクチックポリプロピレンが好適に用いられ、立体規則性を示すアイソタクチックメソペンダッド分率（ｍｍｍｍ）またはシンジオタクチックメソペンダッド分率(ｒｒｒｒ)が９０％以上であることが好ましく、９２％以上であることがより好ましく、９３％以上であることがさらに好ましい。立体規則性が高いと、樹脂の結晶性が向上し、高い熱安定性、機械特性を付与することができる。
【００４６】
プロピレン・α‐オレフィン共重合体におけるα‐オレフィンの共重合比率としては、５質量％以下であることが好ましい。また、プロピレン・α‐オレフィン共重合体は、ランダム共重合体であってもブロック共重合体であってもよく、核剤（結晶化核剤）を含んでいても良い。核剤としては、特に限定されず、各種無機化合物、各種カルボン酸又はその金属塩、ジベンジリデンソルビトール系化合物、アリールフォスフェート系化合物、環状多価金属アリールフォスフェート系化合物と脂肪族モノカルボン酸アルカリ金属塩又は塩基性アルミニウム・リチウム・ヒドロキシ・カーボネート・ハイドレートとの混合物、各種高分子化合物等のα晶核剤等が挙げられる。これらの結晶化核剤は単独の材料でも使用でき、また二種以上の材料を併用することもできる。
【００４７】
上記ポリプロピレン（Ａ２）のＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ７２１０に準じて測定できる。具体的には、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ荷重の測定条件で、０．５〜２５ｇ／１０分であることが好ましく、１〜１５ｇ／１０分であることがより好ましく、２〜１０ｇ／１０分であることがさらに好ましい。プロピレン系重合体のＭＦＲが前記範囲にあると、押出成形に好適である。
【００４８】
ポリプロピレン（Ａ２）に含まれる重合触媒残渣等に起因する灰分は、微小異物（フィッシュアイ）を低減するため、可能な限り少ないことが好ましく、５０ｐｐｍ以下であることが好ましい。さらに好ましくは、４０ｐｐｍ以下である。５０ｐｐｍ以下とすることにより、微小異物・欠点が顕著に低減され、電子部品用途に用いた際の汚染を低減できる。
【００４９】
本発明のフィルムにおけるポリプロピレン（Ａ２）の含有量は、表面保護フィルムの全質量に対して、５質量％以上９５質量％以下が好ましく、２０質量％以上９０質量％以下がより好ましく、３０質量％以上９０質量％以下がさらに好ましい。上記範囲にあると、前記４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）との親和性が高いため、系中に４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）を微分散させることが可能となる。
【００５０】
〔その他の樹脂〕
本発明の二軸延伸フィルムのＡ層を構成する樹脂組成物には、本発明の目的を損なわない範囲内において、上述の４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）及びポリプロピレン（Ａ２）以外のその他の樹脂を含有していてもよい。その他の樹脂としては例えば、ポリエチレン、ポリ１−ブテン、スチレン系樹脂、エチレン・αオレフィン共重合体等のポリオレフィン系重合体を添加することも可能である。
【００５１】
〔添加剤〕
本発明の二軸延伸フィルムのＡ層を構成する樹脂組成物は、特定量の４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）と特定量のポリプロピレン（Ａ２）とを含有し、更に、本発明の目的を損なわない範囲内において、例えば、耐候安定剤、耐熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、スリップ防止剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、核剤、滑剤、顔料、染料、老化防止剤、塩酸吸収剤、無機又は有機の充填剤、有機系又は無機系の発泡剤、架橋剤、架橋助剤、粘着剤、軟化剤、難燃剤等の各種添加剤を含有していてもよい。
【００５２】
本発明におけるＡ層を構成する樹脂組成物には、その成形性をさらに改善させる、すなわち結晶化温度を高め結晶化速度を速めるために、特定の任意成分である核剤が配合されていてもよい。この場合、例えば核剤はジベンジリデンソルビトール系核剤、リン酸エステル塩系核剤、ロジン系核剤、安息香酸金属塩系核剤、フッ素化ポリエチレン、２，２−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）リン酸ナトリウム、ピメリン酸やその塩、２，６−ナフタレン酸ジカルボン酸ジシクロヘキシルアミド等であり、配合量は特に制限されないが、該樹脂組成物１００質量部に対して０．１〜１質量部程度があることが好ましい。配合タイミングに特に制限は無く、重合中、重合後、あるいは成形加工時での添加が可能である。
【００５３】
該樹脂組成物には、本発明の目的を損なわない範囲で、さらに必要に応じて、二次抗酸化剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止剤、スリップ剤、防曇剤、滑剤、染料、顔料、天然油、合成油、ワックス、充填剤、塩酸吸収剤や、他のオレフィン重合体などを配合することができる。配合量は特に制限されないが、該樹脂組成物１００質量部に対して、通常０〜５０質量部であり、０〜３０質量部が好ましく、０〜１０質量部がさらに好ましく、０〜１質量部が特に好ましい。
【００５４】
酸化防止剤としては、公知の酸化防止剤が使用可能である。具体的には、ヒンダードフェノール化合物、イオウ系酸化防止剤、ラクトーン系酸化防止剤、有機ホスファイト化合物、有機ホスフォナイト化合物、あるいはこれらを数種類組み合わせたものが使用できる。
【００５５】
滑剤としては、例えばラウリル酸、パルミチン酸、オレイン酸、ステアリン酸などの飽和または不飽和脂肪酸のナトリウム、カルシウム、マグネシウム塩などがあげられ、これらは単独でまたは２種以上を混合して用いることができる。またかかる滑剤の配合量は、該樹脂組成物１００質量部に対して通常０．１〜３質量部が好ましく、０．１〜２質量部がさらに好ましい。
【００５６】
スリップ剤としては、ラウリル酸、パルミチン酸、オレイン酸、ステアリン酸、エルカ酸、ヘベニン酸などの飽和または不飽和脂肪酸のアミド、あるいはこれらの飽和または不飽和脂肪酸のビスアマイドを用いることが好ましい。これらのうちでは、エルカ酸アミドおよびエチレンビスステアロアマイドが特に好ましい。これらの脂肪酸アミドは本発明に係る樹脂組成物１００質量部に対して、通常０．０１〜５質量部の範囲で配合することが好ましい。
【００５７】
本発明に係るＡ層が、成分（Ａ１）および成分（Ａ２）以外の前記任意成分を含んでなるときは、Ａ層の全質量から当該任意成分を差し引いた質量を１００％質量％として、前記成分（Ａ１）含有量定義（５〜９５質量％）と成分（Ａ２）含有量量（５〜９５質量％）定義が適用される。
【００５８】
≪Ｂ層≫
本発明の二軸延伸ポリプロピレンフィルムにおけるＢ層は、本発明の二軸延伸ポリプロピレンフィルムに優れた機械特性を付与するために設けられる層である。Ｂ層は、ポリプロピレン（Ｂ１）を含む樹脂組成物から形成される。当該ポリプロピレン（Ｂ１）としては、例えば、Ａ層で用いたポリプロピレン（Ａ２）と同様のプロピレン系重合体が挙げられる。Ａ層を形成するために用いられるポリプロピレン（Ａ２）と、Ｂ層を形成するために用いられるポリプロプレン（Ｂ１）は、同一でも異なってもよいが、接着性の観点から、同一であることが好ましい。
【００５９】
また、Ｂ層を形成する樹脂組成物には、Ａ層を形成する樹脂組成物に配合するものと同様の熱安定剤、酸化防止剤、すべり剤、塩素捕獲剤、帯電防止剤等が添加されていてもよい。
【００６０】
≪二軸延伸フィルム≫
本発明の二軸延伸離型フィルムの層構成としては、Ａ層とＢ層が積層された２層構造、Ａ層／Ｂ層／Ａ層の順に積層されてなる３層構造、Ａ層及びＢ層のいずれとも異なるＣ層（例えば、エチレン変性アイソタクティックポリプロピレン樹脂（ランダムコポリマーやブロックコポリマー）、アタクチックポリプロピレン、シンジオタクチックポリプロピン等を含む組成物、オレフィン系重合体やスチレン系重合体、アクリル系重合体等から得られる粘着性を発現する粘着材料から形成される層）が、Ａ層／Ｂ層／Ｃ層の順に積層されてなる３層構造等が挙げられる。積層時における成形性の観点からは、Ａ層／Ｂ層の２層構造または、Ａ層／Ｂ層／Ａ層の３層構造が好ましい。
【００６１】
このような積層フィルムを得る方法については特に制限は無いが、あらかじめＴ−ダイ成形またはインフレーション成形にて得られた表面層フィルム上に、押出ラミネーション、押出コーティング等の公知の積層法により積層する方法や、複数のフィルムを独立して成形した後、各々のフィルムをドライラミネーションにより積層する方法等が挙げられるが、生産性の点から、複数の成分を多層の押出機に供して成形する共押出成形が好ましい。
【００６２】
本発明に係る延伸前のフィルムの厚みは特に限定されないが、通常原反シートとして３００μｍ〜１０００μｍであり、３００〜８００μｍが好ましく、更に好ましくは、３５０〜５００μｍである。
【００６３】
本発明の二軸延伸ポプロピレンフィルムの総厚みは、３〜６０μｍであることが好ましく、より好ましくは１０〜５０μｍ、さらに好ましくは２０〜５０μｍである。フィルムの総厚みが３〜６０μｍであることにより、機械特性及び延伸性に優れたフィルムを得ることができる。Ａ層１層の厚みは、Ｂ層１層の厚みに対し、２〜１０％であることが好ましく、より好ましくは２〜５％である。本発明の二軸延伸ポリプロピレンフィルムが２つ以上のＡ層を含有する場合、各Ａ層の厚みは同じであってもよいし、互いに異なっていてもよい。
【００６４】
本発明の二軸延伸ポリプロピレンフィルムの、剥離速度３００ｍｍ／分におけるテープ剥離力は、７Ｎ／５０ｍｍ以下であることが好ましい。より好ましくは１〜６．５Ｎ／５０ｍｍである。当該テープ剥離力は、４−メチルペンテン−１系共重合体（Ａ）の融点および配合量により調節できる。
【００６５】
≪二軸延伸フィルムの製造方法≫
各成分を混合して、Ａ層用またはＢ層用の樹脂組成物ペレットを調製する方法については、種々公知の方法、例えば、多段重合法、プラストミル、ヘンシェルミキサー、Ｖ−ブレンダー、リボンブレンダー、タンブラー、ブレンダー、ニーダールーダー等で混合する方法、あるいは混合後、一軸押出機、二軸押出機、ニーダー、バンバリーミキサー等で、例えば１８０〜２５０℃下で溶融混練後、造粒あるいは粉砕する方法を採用することができる。該方法により、各成分および添加剤が均一に分散混合された高品質の樹脂組成物ペレットを得ることができる。
【００６６】
本発明においては、特に、ポリプロピレン（Ａ２）１００質量部に４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）を１〜５０質量部程度含むマスターバッチをあらかじめ作製し、それを適宜配合して所定の４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）の濃度として用いることもできる。
【００６７】
本発明の二軸延伸フィルム用の原反シートは、上述した樹脂組成物ペレットを、シリンダー温度を通常１８０〜３００℃の範囲で溶融押出して得ることができる。
【００６８】
前記原反シートから二軸延伸フィルムを製造するには、バッチ式の二軸延伸でも、キャスト成形直後に逐次二軸延伸を施すこともできる。逐次二軸延伸ではキャスト原反シートを１００〜１６０℃に保ち、速度差を設けたロール間に通して流れ方向に４〜５倍に延伸し、直ちに室温に冷却する。次いで、当該フィルムをテンターに導き、１６０℃以上の温度で幅方向に５〜１０倍に延伸した後、緩和、熱固定を施し巻き取ることにより得られる。
【００６９】
本発明の二軸延伸フィルムは、４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）がポリプロピレン（Ａ２）と親和性高く存在していることから、４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１）が脱落していくことが少なく、長期間にわたり耐ブロッキング性に優れている。
【００７０】
≪用途≫
本発明の二軸延伸ポリプロピレンフィルムの具体的な用途としては、例えば下記のような一般的なフィルム用途を挙げることができる。
【００７１】
包装用フィルム；例えば、食品包装用フィルム、ストレッチフィルム、ラップフィルム、シュリンクフィルム、イージーピールフィルム、アルミ蒸着フィルム、ＰＶＤＣコートフィルム、などが挙げられる。通気性フィルム；例えば、紙おむつ、生理用品、手術衣、手術用手袋、サージカルダウン、ハウスラップ（透湿防水シート）、使い捨てカイロ、家庭用除湿剤、乾燥剤、脱酸素剤、鮮度保持剤、堆肥化シート、簡易ジャンバー、などが挙げられる。防錆フィルム；例えば、自動車部品、ノックダウン用部品、機械・機械部品、鉄・クロム製品、鋼管、線材、ボルトナット、ベアリング、金型、工具、刃物、切削工具、建築用具などの輸送梱包、保管梱包、輸出梱包、などが挙げられる。防曇フィルム；例えば、青果物用フィルム、加工食品用フィルム、などが挙げられる。
【００７２】
方向性フィルム；菓子類のひねり包装、農業資材、ラミネート基材、コイン包装、電線束ね材、果菜類包装、段ボールカットテープ、洗剤詰め替え容器、おにぎり包装、ピロー包装、スティック包装、ボイル・レトルト包装、水物食品包装、輸液バッグ、などが挙げられる。
セルフクリーニングフィルム；例えば、道路標識、一般標識、看板、窓ガラス、道路資材、サイドミラーなどが挙げられる。
【００７３】
セパレーター；例えば、バッテリーセパレーター、リチウムイオン電池用セパレーター、燃料電池用電解質膜、粘着・接着材セパレーター、延伸フィルム；例えば、フィルムコンデンサ用フィルム、キャパシターフィルム、燃料電池用キャパシターフィルム、
半導体工程フィルム；例えば、ダイシングテープ・バックグラインドテープ・ダイボンディングフィルム、偏光板用フィルム、表面保護フィルム；例えば、偏光板用保護フィルム、液晶パネル用保護フィルム、光学部品用保護フィルム、レンズ用保護フィルム、電気部品・電化製品用保護フィルム、携帯電話用保護フィルム、パソコン用保護フィルム、マスキングフィルム、タッチパネル用保護フィルム、
電子部材用フィルム；例えば、拡散フィルム、反射フィルム、耐放射線フィルム、耐γ線フィルム、多孔フィルム、
建材フィルム；例えば、建材用ウインドウフィルム、合わせガラス用フィルム、防弾材、防弾ガラス用フィルム、遮熱シート、遮熱フィルム、などが挙げられる。
【００７４】
離型フィルム；例えば、フレキシブルプリント基板用離型フィルム（ＦＰＣ）、ＡＣＭ基板用離型フィルム、リジットフレキシブル基板用離型フィルム、先端複合材料用離型フィルム、炭素繊維複合材硬化用離型フィルム、ガラス繊維複合材硬化用離型フィルム、アラミド繊維複合材硬化用離型フィルム、ナノ複合材硬化用離型フィルム、フィラー充填材硬化用離型フィルム、半導体封止用離型フィルム、偏光板用離型フィルム、拡散シート用離型フィルム、プリズムシート用離型フィルム、反射シート用離型フィルム、離型フィルム用クッションフィルム、燃料電池用離型フィルム、各種ゴムシート用離型フィルム、ウレタン硬化用離型フィルム、エポキシ硬化用離型フィルム（金属バットやゴルフクラブなどの製造工程部材など）、などが挙げられる。
【００７５】
特に好ましくは表面保護フィルム及び粘着テープ等に使用する剥離フィルム、剥離ライナーまたはセパレータフィルム、並びに複合材料製造時のキャリアーなどを挙げることができる。
【実施例】
【００７６】
以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。なお、実施例において各物性は以下のように測定した。
【００７７】
〔組成〕
重合体中の４−メチル−１−ペンテン及びα−オレフィンの含有率（モル％）は、１３Ｃ−ＮＭＲにより測定した。測定条件は、下記のとおりである。
【００７８】
・測定装置：核磁気共鳴装置（ＥＣＰ５００型、日本電子（株）製）
・観測核：１３Ｃ（１２５ＭＨｚ）
・シーケンス：シングルパルスプロトンデカップリング
・パルス幅：４．７μ秒（４５°パルス）
・繰り返し時間：５．５秒
・積算回数：１万回以上
・溶媒：オルトジクロロベンゼン／重水素化ベンゼン（容量比：８０／２０）混合溶媒
・試料濃度：５５ｍｇ／０．６ｍＬ
・測定温度：１２０℃
・ケミカルシフトの基準値：２７．５０ｐｐｍ
【００７９】
〔極限粘度［η］〕
重合体の極限粘度［η］は、測定装置としてウベローデ粘度計を用い、デカリン溶媒中、１３５℃で測定した。具体的には、約２０ｍｇの粉末状の共重合体をデカリン２５ｍｌに溶解させた後、ウベローデ粘度計を用い、１３５℃のオイルバス中で比粘度ηｓｐを測定した。このデカリン溶液にデカリンを５ｍｌ加えて希釈した後、上記と同様にして比粘度ηｓｐを測定した。この希釈操作を更に２回繰り返し、濃度（Ｃ）を０に外挿した時のηｓｐ／Ｃの値を極限粘度［η］（単位：ｄｌ／ｇ）として求めた（下記の式１参照）。
［η］＝ｌｉｍ（ηｓｐ／Ｃ）    （Ｃ→０）・・・式１
【００８０】
〔重量平均分子量（Ｍｗ）及び分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）〕
重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）、及び重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比で表される分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ：Ｇｅｌ  Ｐｅｒｍｅａｔｉｏｎ  Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ）を用いた標準ポリスチレン換算法により算出した。測定条件は、下記のとおりである。
・測定装置：ＧＰＣ（ＡＬＣ／ＧＰＣ  １５０−Ｃ  ｐｌｕｓ型、示唆屈折計検出器一体型、Ｗａｔｅｒｓ製）
・カラム：ＧＭＨ６−ＨＴ（東ソー（株）製）２本、及びＧＭＨ６−ＨＴＬ（東ソー（株）製）２本を直列に接続
・溶離液：ｏ−ジクロロベンゼン
・カラム温度：１４０℃
・流量：１．０ｍＬ／ｍｉｎ
【００８１】
〔メルトフローレート（ＭＦＲ）〕
重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ：Ｍｅｌｔ  Ｆｌｏｗ  Ｒａｔｅ）は、ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に準拠し、２３０℃で２．１６ｋｇの荷重にて測定した。単位は、ｇ／１０ｍｉｎ）である。なお、調製例３で得られた共重合体（Ａ１−３）のみ、２６０℃、５．０ｋｇの荷重条件にて測定した。
【００８２】
〔密度〕
重合体の密度は、ＪＩＳ  Ｋ７１１２（密度勾配管法）に準拠して、測定した。この密度（ｋｇ／ｍ３）を軽量性の指標とした。
【００８３】
〔融点（Ｔｍ）およびガラス転移温度（Ｔｇ）〕
重合体の融点（Ｔｍ）は、測定装置として示差走査熱量計（ＤＳＣ２２０Ｃ型、セイコーインスツル（株）製）を用いて測定した。
【００８４】
約５ｍｇの共重合体を測定用アルミニウムパン中に密封し、室温から１０℃／ｍｉｎで２００℃まで加熱した。共重合体を完全融解させるために、２００℃で５分間保持し、次いで、１０℃／ｍｉｎで−５０℃まで冷却した。−５０℃で５分間置いた後、１０℃／ｍｉｎで２００℃まで２度目の加熱を行なった。この２度目の加熱でのピーク温度（℃）を共重合体の融点（Ｔｍ）、ガラス転移に相当する変位点をガラス転移温度（Ｔｇ）とした。重合体の融点（Ｔｍ）、ガラス転移温度（Ｔｇ）のうち高い方の温度を耐熱性の指標とした。
【００８５】
［調製例１］ ４−メチル−１−ペンテン系共重合体の製造（Ａ１−１）
充分窒素置換した容量１．５リットルの攪拌翼付ＳＵＳ製オートクレーブに、２３℃でノルマルヘキサン３００ｍｌ（乾燥窒素雰囲気、活性アルミナ上で乾燥したもの）、４−メチル−１−ペンテンを４５０ｍｌ装入した。このオートクレーブに、トリイソブチルアルミニウム（ＴＩＢＡＬ）の１．０ｍｍｏｌ／ｍｌトルエン溶液を０．７５ｍｌ装入し攪拌機を回した。次に、オートクレーブを内温６０℃まで加熱し、全圧が０．１９ＭＰａ（ゲージ圧）となるようにプロピレンで加圧した。続いて、予め調製しておいた、メチルアルミノキサンをＡｌ換算で１ｍｍｏｌとジフェニルメチレン（１−エチル−３−ｔ−ブチル−シクロペンタジエニル）（２，７−ジ−ｔ−ブチル−フルオレニル）ジルコニウムジクロリドを０．０１ｍｍｏｌとを含むトルエン溶液０．３４ｍｌを窒素でオートクレーブに圧入し、重合を開始した。重合反応中、オートクレーブ内温が６０℃になるように温度調整した。重合開始６０分後、オートクレーブにメタノール５ｍｌを窒素で圧入し重合を停止し、オートクレーブを大気圧まで脱圧した。反応溶液にアセトンを攪拌しながら注いだ。
【００８６】
得られた溶媒を含むパウダー状のポリマーを１００℃、減圧下で１２時間乾燥した。得られたポリマーは４４．０ｇで、ポリマー中の４−メチル−１−ペンテン含量（表１では、４ＭＰ１と略称）は８４．１ｍｏｌ％、プロピレン含量は１５．９ｍｏｌ％であった。ポリマーの融点（Ｔｍ）は１３２℃であり、極限粘度［η］は１．５ｄｌ／ｇであった。各種物性について測定した結果を表１に示す。
【００８７】
［調製例２］ ４−メチル−１−ペンテン系共重合体の製造（Ａ１−２）  
充分窒素置換した容量１．５リットルの攪拌翼付ＳＵＳ製オートクレーブに、２３℃で４−メチル−１−ペンテンを７５０ｍｌ装入した。このオートクレーブに、トリイソブチルアルミニウム（ＴＩＢＡＬ）の１．０ｍｍｏｌ／ｍｌトルエン溶液を０．７５ｍｌ装入し攪拌を開始した。
【００８８】
次に、オートクレーブを内温６０℃まで加熱し、全圧が０．１７ＭＰａ（ゲージ圧）となるようにプロピレンで加圧した。続いて、予め調製しておいた、メチルアルミノキサンをＡｌ換算で１ｍｍｏｌ、ジフェニルメチレン（１−エチル−３−ｔ−ブチル−シクロペンタジエニル）（２，７−ジ−ｔ−ブチル−フルオレニル）ジルコニウムジクロリドを０．００５ｍｍｏｌを含むトルエン溶液０．３４ｍｌを窒素でオートクレーブに圧入し、重合を開始した。重合反応中、オートクレーブ内温が６０℃になるように温度調整した。重合開始６０分後、オートクレーブにメタノール５ｍｌを窒素で圧入し重合を停止し、オートクレーブを大気圧まで脱圧した。反応溶液にアセトンを攪拌しながら注いだ。
【００８９】
得られた溶媒を含むパウダー状の重合体を１３０℃、減圧下で１２時間乾燥した。得られた共重合体の重量は３５．２ｇで、共重合体中の４−メチル−１−ペンテン含量は、９１．１ｍｏｌ％、プロピレン含量は、８．９ｍｏｌ％であった。重合体のＴｍは１７８.２℃であり、極限粘度［η］は１．６ｄｌ／ｇ、密度は８３２ｋｇ／ｍ３であった。各種物性について測定した結果を表１に示す。
【００９０】
［調製例３］ ４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１−３）の製造
国際公開２００６／０５４６１３号パンフレットの比較例７や比較例９の方法に準じ、４−メチル１−ペンテン、１−デセン、水素の割合を変更することによって、表１に示す物性を有する４−メチル−１−ペンテン系共重合体（Ａ１−３）を得た。各種物性について測定した結果を表１に示す。
【００９１】
【表１】
0006668065.tif 000002
【００９２】
〔実施例１〕
Ａ層を形成する樹脂組成物として、共重合体Ａ１−１  １０質量部と、ポリプロピレンＡ２−１（プライムポリプロ（登録商標）Ｆ１１３Ｇ、プロピレンのホモポリマー、密度：９１０ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲ（２３０℃）：３ｇ／１０ｍｉｎ、（株）プライムポリマー製）９０質量部と、を混合（ドライブレンド）した。また、Ｂ層を形成する樹脂はポリプロピレンＢ１として前記ポリプロピレンＡ２−１（プライムポリプロ（登録商標）Ｆ１１３Ｇ、プロピレンのホモポリマー、密度：９１０ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲ（２３０℃）：３ｇ／１０ｍｉｎ、（株）プライムポリマー製）を用いた。得られた混合物を、リップ幅３３０ｍｍのＴダイを設置し、３つのホッパー投入口と３０ｍｍφスクリューを設置した３種３層式Ｔダイシート成形機を用いて、シリンダー温度を２４０℃、ダイス温度を２４０℃に設定し、Ｔダイから溶融混練物を厚み５００μｍで押し出し、キャスト成形することにより、実施例１の原反フィルムを得た。なお、本実施例では、３つのホッパーのうち２つを使用してＢ層を成形し、Ａ層/Ｂ層の２種２層フィルムを成形した。
【００９３】
次いで、ブルックナー社製バッチ式二軸延伸機ＫＡＲＯ IVを用いて、予熱温度１６２℃、予熱時間２分、延伸温度１６２℃、延伸速度１００％／秒の延伸条件、熱セット条件１６２℃、３０秒にて、得られた原反フィルムを流れ方向（ＭＤ）に５倍、幅方向（ＴＤ）に５倍延伸し、フィルム総厚み２０μｍの二軸延伸フィルムを得た。
得られた二軸延伸フィルムについて、延伸時にフィルム層間での剥離（デラミ）が発生するかを確認すると共に、得られたフィルムの表面粗度、テープからの剥離性を評価して表２に示した。具体的な試験方法は以下の通りである。
【００９４】
〔延伸時のデラミ〕
二軸延伸した後のフィルム層間での剥離を目視で確認し、デラミの有無を確認した。
【００９５】
〔表面粗度〕
フィルムの表面粗度は、ＪＩＳ Ｂ０６０１−１９９４に準拠して接触針法にて測定し、ＴＤ方向に１５０ｍｍの範囲で０．１５ｍ／秒の速度で表面粗度を測定した。得られた断面曲線を最小二乗直線補正にてＲｚ（μｍ）として算出した
〔全ヘイズ（％）〕
ＡＳＴＭ  Ｄ−１００３に準拠して、日本電色工業（株）製のデジタル濁度計（ＮＤＨ−２０Ｄ）にて大気中で測定した。
【００９６】
〔剥離力評価〕
粘着シートの試験方法（ＪＩＳ Ｚ０２３７−２０００）に準拠して、剥離力を測定した。粘着材としてアクリル系粘着材(日東電工株式会社製、商品名ニットーテープ３１Ｂ)を使用した。５０ｍｍ幅×１００ｍｍ長さに切った試験フィルムと粘着テープを温度２３℃、相対湿度５０％の環境下に１時間放置した後、粘着フィルムを約２ｋｇのゴムロールで圧力を加えながら２往復通過させて試験板に貼り付けた。
貼り付け後、温度２３℃または５０℃、相対湿度５０％の一定環境下に１日間置いた後、温度２３℃、相対湿度５０％の環境で、１８０°方向に、速度３００ｍｍ／分で引き剥がした際の剥離力を測定した。
【００９７】
〔実施例２〕
Ａ層を形成する樹脂組成物として、共重合体Ａ１−１  ３０質量部と、ポリプロピレンＡ２-１（プライムポリプロ（登録商標）Ｆ１１３Ｇ、プロピレンのホモポリマー、密度：９１０ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲ（２３０℃）：３ｇ／１０ｍｉｎ、（株）プライムポリマー製）７０質量部と、を混合（ドライブレンド）したこと以外は、実施例１と同様の方法により、実施例２の二軸延伸フィルムを得た。得られた二軸延伸フィルムの評価結果を表２に示した。
【００９８】
〔実施例３〕
Ａ層を形成する樹脂組成物として、共重合体Ａ１−１  ７０質量部と、ポリプロピレンＡ２−１（プライムポリプロ（登録商標）Ｆ１１３Ｇ、プロピレンのホモポリマー、密度：９１０ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲ（２３０℃）：３ｇ／１０ｍｉｎ、（株）プライムポリマー製）３０質量部と、を、（株）プラスチック工学研究所社製２軸押出機ＢＴ−３０（スクリュー系３０ｍｍφ、Ｌ／Ｄ＝４６）を用い、設定温度２７０℃、樹脂押出量６０ｇ／ｍｉｎおよび２００ｒｐｍの条件で造粒した樹脂組成物を用いたこと以外は、実施例１と同様の方法により二軸延伸フィルムを得た。得られた二軸延伸フィルムの評価結果を表２に示した。
【００９９】
〔実施例４〕
Ａ層の樹脂組成物として、共重合体Ａ１−２  ３０質量部と、ポリプロピレンＡ２−１（プライムポリプロ（登録商標）Ｆ１１３Ｇ、プロピレンのホモポリマー、密度：９１０ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲ（２３０℃）：３ｇ／１０ｍｉｎ、（株）プライムポリマー製）４０質量部と、を混合（ドライブレンド）したこと以外は、実施例１と同様の方法により二軸延伸フィルムを得た。得られた二軸延伸フィルムの評価結果を表２に示した。
【０１００】
〔比較例１〕
Ａ層の樹脂組成物として、共重合体Ａ１−３  ３０質量部と、ポリプロピレン（プライムポリプロ（登録商標）Ｆ１１３Ｇ、密度：９１０ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲ（２３０℃）：３ｇ／１０ｍｉｎ、（株）プライムポリマー）７０質量部と、を混合（ドライブレンド）したこと以外は、実施例１と同様の方法により、二軸延伸フィルムを得た。得られた二軸延伸フィルムの評価結果を表２に示した。  
【０１０１】
〔比較例２〕
Ａ層およびＢ層ともにポリプロピレン（プライムポリプロ（登録商標）Ｆ１０７（株）プライムポリマー製）１００質量部で実施例１と同様の方法により、二軸延伸フィルムを得た。得られた二軸延伸フィルムの評価結果を表２に示した。
【０１０２】
【表２】
0006668065.tif 000003
【０１０３】
表２の実施例１〜４により、本発明の二軸延伸フィルムは、層間ではがれることなく、剥離性に優れることがわかる。
実施例１〜３と、Ａ層、Ｂ層ともにポリプロピレン樹脂（Ａ２−１）を用いた場合（比較例２）を比較すると、Ａ層に共重合体（Ａ−１）をブレンド使用した実施例１〜３では二軸延伸後の粘着テープに対する剥離応力、すなわち離型性がよいことがわかる。 また、実施例２および４と、４−メチル−１−ペンテンの含有量が高く、かつ融点が２００℃以上となる４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ａ１−３）を用いた場合（比較例１）と比較すると、Ａ層に本願発明に係る４−メチル−１−ペンテン共重合体（Ａ１−１）または（Ａ１−２）を用いた場合の方が延伸時のデラミが発生せず、また表面粗度も低くなっていることがわかる。 
【産業上の利用可能性】
【０１０４】
本発明に係るフィルムは、剥離性に極めて優れる上、従来の二軸延伸フィルムと同程度の機械物性を維持しており、また従来の４−メチル−１−ペンテン(共)重合体よりも低温成形により得ることが可能である。これにより光学用途、建材用途、自動車部品用途などの離型フィルム等、特に非シリコーンタイプの剥離フィルムや剥離ライナー、セパレータフィルム、表面保護フィルムとして好適に用いることができる。