(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ニッケル−６３放射性核種の製造方法であって、
ニッケル−６２を富化した初期ニッケルターゲットを生産するステップと、
原子炉内で前記ターゲットを照射するステップと、
当該照射生成物を富化するステップと、
軽質留分を原子炉に戻して照射するステップと、を含み
ニッケル−６２を含有量９８％以上まで富化した初期ニッケルを初期ニッケルターゲットの生産に使用し、
ニッケル−６２の含有量が９８％以上になるまで、照射生成物をニッケル−６２軽質留分に富化し、
含有量が９８％以上になるまで軽質留分のニッケルに、ニッケル−６２を富化したニッケルを添加した後、
それを用いて虹ニッケルターゲットを生産し、
残りの重質留分を金属形態に変換して、ベータボルタ電流源に用いるベータ放射線源の製造に使用する
ことを特徴とするニッケル−６３放射性核種の製造方法。
【請求項２】
照射ニッケルターゲットの溶液が、放射化学的精製を用いた、銅−６５およびガンマ活性同位体、特に鉄−５９およびコバルト−６０の除去に付される
ことを特徴とする請求項１に記載のニッケル−６３放射性核種の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性同位元素の製造分野に関し、より詳細には、主にベータボルタ電流源で使用するための放射性同位元素ニッケル−６３を製造する技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
ベータボルタ電流源に用いるニッケル−６３を製造するために、ニッケル−６４含有量が２％を超える初期ニッケルからニッケル−６２富化ターゲット製造し、原子炉内でターゲットの照射を行い、引き続いて濃縮製品中で照射生成物の含有量が７５％以上になるまで、ニッケル−６３を用いて照射生成物を富化する方法が知られている（特許文献１を参照）。
【０００３】
公知方法の以下の順序で実施される。
【０００４】
すなわち、ニッケルテトラフルオロホスフィンＮｉ（ＰＦ3）4の形態の天然同位体組成のニッケルを同位体濃縮に用いる。ニッケル−６４の含有量が２％を超えるまで、ニッケル−６２に対する濃縮処理を行う。ニッケル−６２を濃縮処理したニッケルテトラフルオロホスフィンを金属に変換し、反応器内で照射に供する。２年間の照射の後、ニッケル−６２の原子核に中性子が捕獲されることによって、ニッケル−６３がターゲット中に蓄積される。これと同時に、照射ターゲット中のニッケル−６４の含有量は、中性子照射によって生成されたニッケル−６３の焼損に起因する増加よりも、原子炉での照射による焼損と、半減期２．５７時間の短寿命同位体であるニッケル−６５の形成に起因して大幅に減少する。照射したニッケル金属は溶解され、ニッケル−６５の分解生成物、特に銅−６５から化学的方法、例えば収着により浄化された後、ニッケルテトラフルオロホスフィンに移行されそして濃縮工程へ送られる。照射生成物は、濃縮生成物中のニッケル−６３の含有量が７５％以上に達するまで照射されることによって、確立された耐用年数の間ベータボルタ電流源の特性が確実に維持される。
【０００５】
燃料集合体（FA: Fuel Assembly）の代わりに工業用原子炉のセル内にニッケルターゲットを設置して照射すれば、工業的規模でニッケル−６３放射性核種を生産することができる。例えば、ＲＢＭＫ−１０００セルには、約２００ｋｇの燃料集合体ＦＡに相当する質量のニッケルを配置することができる。
【０００６】
ニッケル−６３放射性核種を商業的に生産するためのコスト分析によれば、例えば、ＲＢＭＫ１０００等の工業用原子炉中でニッケル−６２を富化したターゲットに２年間照射するためのコストは、使用される原子炉での発電量の損失を補填するためにニッケル−６３放射性核種を生産するためのコストのほぼ半分に当たる。従って、ニッケル−６２同位体を原子炉にできるだけ多く装填することによってのみ、ニッケル−６３放射性核種の生産における採算性を確保することができる。
【０００７】
公知の方法の不利な点としては、ニッケル−６４含有量が２％を超えるニッケルターゲットを照射のために原子炉に装填すると、原子炉のセル容積が効率的に使用されないために、ニッケル−６３放射性核種の生産量が減少することである。
【０００８】
ニッケル−６４含有量が２％以下のニッケル−６２を富化したニッケルターゲットを生産し、原子炉内でターゲットを照射した後、ニッケル−６３生成物を濃縮することによって、照射生成物からニッケル−６４同位体を抽出する、ニッケル−６３放射性核種の製造方法が知られている（特許文献２を参照）。
【０００９】
公知の方法は以下の順に実施される。
【００１０】
すなわち、ニッケルテトラフルオロホスフィンＮｉ（ＰＦ3）4の形態の天然同位体組成のニッケルが同位体濃縮工程に供される。濃縮工程は、ニッケル−６４含有量が２％以下になるように実施される。この制限によれば、ニッケルを５０％以上濃縮することが可能になるが、主要同位体不純物は、ニッケル−６２同位体よりも軽くなる。ニッケル−６２を濃縮したニッケルテトラフルオロホスフィンは金属に変換され、照射工程のため原子炉へ送られる。公知の方法では、高濃縮ニッケルではなく、平均濃縮度５０〜８０％のニッケルを照射に使用することが推奨される。２年間の照射後、６．４％のニッケル−６３が蓄積し、ニッケル−６４の含有量は、ニッケル−６３の焼損により１．５％に増加する。照射された金属ニッケルはニッケルテトラフルオロホスフィンに移行され、濃縮工程へ送られる。ニッケル−６３放射性核種を濃縮することによって重質留分が生産され、同時にニッケル−６４が照射された材料から抽出される。ニッケルテトラホスフィンの濃縮した重質留分は金属形態に変換され、例えばベータボルタ電流源に利用される。残りの軽質留分は、ニッケル−６０、６１、および６２、ニッケル−６３の残留物を含む一方、実質的にニッケル−６４を含まない。この生成物は原子炉に戻して照射してもよい。
【００１１】
出願人は、以上の公知方法を従来技術として選択する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１２】
【特許文献１】ロシア連邦特許２５６９５４３号、Ｇ２１Ｇ １／００
【特許文献２】ロシア連邦特許２３１３１４９号、Ｇ２１Ｇ １／０６
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
従来技術の不利な点は、照射のために中濃度のニッケルを原子炉に装填する一次装填、並びにニッケル−６０およびニッケル−６１を２０％以上含有する残りの軽質留分を装填する二次装填のあいだ、原子炉のセル容積が効率的に使用されないために、ニッケル−６３放射性同位体の生成量が減少し、その生産が不採算になることである。
【００１４】
さらに、照射された材料からのニッケル−６４の抽出は、コスト上昇とニッケル−６３放射性核種の損失をもたらし、その一部は抽出されたニッケル−６４と共に留去されるであろう。
【００１５】
本発明は、ニッケル−６３放射性核種の生産、特にベータボルタ電流源に用いるニッケル−６３の生産を大規模化し、採算性を向上させることを目的とする。
【００１６】
技術的な成果は、ニッケル−６２同位体を原子炉セルに最も完全に充填すること、および生成されるニッケル−６３放射性核種の生産量を増やすことにある。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
この技術的成果を得るために、初期ニッケルからニッケルターゲットを生産して、ニッケル−６２を富化し、原子炉内でターゲットを照射し、照射生成物を濃縮し、軽質留分を原子炉に戻して照射するニッケル−６３放射性核種の製造方法において、一次ニッケルターゲットを生産するための含有量が９８％以上に達するまで、ニッケル−６２を富化した初期ニッケルを用いる。この照射生成物は、軽質留分ニッケル−６２が得られ、ニッケル−６２の含有量が９８％以上になるまで濃縮される。ニッケル−６２に富む初期ニッケルは、それが９８％以上の含有量に達するまで軽質留分ニッケルに添加され、二次ニッケルターゲットを製造するために使用される。
【００１８】
残りの重質留分は金属形態に変換され、そしてベータ放射線源、特にベータボルタ電流源の製造に使用される。
【００１９】
本方法を適用する特定の場合において、照射されたニッケルターゲットの溶液は、鉄−５９、コバルト−６０および他の放射性不純物のようなガンマ活性同位体および銅−６５を除去する放射化学的精製に供される。
【発明の効果】
【００２０】
一次ニッケルターゲットを生産するために、ニッケル−６２の含有量を９８％以上まで濃縮した初期ニッケルターゲットを使用すれば、原子炉セルにニッケル−６２同位体をできるだけ多く充填することができるとともに、照射後には、照射ターゲットにおけるニッケル−６３の含有量を最大化することができる。また、初期ニッケルをこのように富化すれば、引き続いて照射生成物を軽質留分に富化する際に、残留する重質留分におけるニッケル−６３放射性核種の含有量を７５％よりも多くすることができる。
【００２１】
軽質留分ニッケル−６２の含有量が９８％以上に達するまで照射生成物を富化すれば、重質留分へ濃縮する場合と比較して、照射生成物におけるニッケル−６２の含有量を多くすることによって、濃縮工程において生成物を分離する回数を低減することができるので、濃縮コストを削減することができる。
【００２２】
また、照射生成物を富化する際に、照射生成物は９２〜９３％が軽質留分へ除去され、主としてニッケル−６２と、部分的に分離されていないニッケル−６３放射性核種とを含む一方、ニッケル−６４は実質的に存在しない。
【００２３】
残りの重質画分は照射生成物の７〜８％であり、そして放射性核種ニッケル−６３、ニッケル−６４および部分的に分離されていないニッケル−６２を含有する。さらに、その中のニッケル−６３放射性核種の含有量は７５％以上であるので、ニッケル−６４を抽出することなくベータ放射線源を製造するために重質画分を使用することができる。
【００２４】
軽質留分に含まれるニッケル−６２に、ニッケル−６２を富化した初期ニッケルを、その含有量が９８％以上になるまで添加し、これを用いて二次ニッケルターゲットを生産すれば、ニッケル−６２同位体の量を増加させて、二次ニッケルターゲットを生産することができる。従って、ニッケル−６２同位体を原子炉セルに最大限装填することを確実にし、照射後、照射されたターゲット中のニッケル−６３放射性核種の最大可能量を得ることができる。
【００２５】
残りの重質留分を金属形態へ変換して、ベータ放射線源の製造、特にベータボルタ電流源に使用すれば、重質留分からニッケル−６４を抽出する操作が不要になるとともに、ニッケル−６４を注するする際のニッケル−６３放射性核種の損失を減らすことができる。従って、ニッケル−６３放射性核種の生産量を増加させることができる。
【００２６】
ニッケル−６２同位体の初期体積を回復させて二次ターゲットを製造する場合、ニッケル−６２同位体の含有量が９８％を超えるまで富化された初期ニッケルの７〜８％を軽質留分中に残るニッケル−６２に添加しなければならない。この場合、二次照射ニッケルターゲットにおけるニッケル−６４含有量は、添加された７〜８％濃縮初期ニッケル中のその含有量および照射時のニッケル−６３の焼損によってのみ決定される。
【００２７】
残りの重質留分中の照射生成物を濃縮した後、ニッケル−６３放射性核種の含有量は７５％を超えるであろう。
【００２８】
ニッケル−６２を９８％以上富化した初期ニッケルを８％以上、軽質留分に残留するニッケル−６２に添加することによって、ニッケル−６２同位体の初期体積が過剰な二次ターゲットを生産する場合、残りの重質留分におけるニッケル−６３の含有量は、ニッケル−６２を富化した初期ニッケルの添加量に応じて、７５〜８５％の範囲になる。
【００２９】
照射後に、ニッケルターゲットの放射化学的精製によって、鉄−５９およびコバルト−６０のガンマ活性同位体と銅−６５とを除去すれば、照射生成物を用いたさらなる操作中の放射線安全性を向上させるとともに、最終製品中の不純物量を減少させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００３０】
【図１】生成物ごとにニッケル同位体の組成を示す表である。
【発明を実施するための形態】
【００３１】
提案手法は以下の順序で実行される。
【００３２】
周知技術を用いてニッケル−６２同位体を高度に濃縮して、ニッケル−６２の含有量を９８％以上にした金属ニッケルを原子炉に充填して照射する。照射の間、ニッケル−６２の原子が中性子を捕獲することによって、ニッケル−６３放射性核種がニッケルターゲットに蓄積される。２年間の照射後、６．４％のニッケル−６３放射性核種が蓄積するとともに、照射中のニッケル−６３放射性核種の燃焼によって、ニッケル−６４含有量がわずかに増加する。
【００３３】
照射された金属ニッケルは溶解され、放射化学的精製によって銅−６５およびガンマ活性同位体、特に鉄−５９、コバルト−６０などを除去される。溶液から沈殿させた後、照射されたニッケルをニッケルテトラフルオロホスフィンに変換し、濃縮工程へ送る。
【００３４】
照射生成物の濃縮は、その含有量が９８％に達するまでニッケル−６２上で軽質画分に行われ、一方９２〜９３％の照射生成物は軽質画分に除去され、７〜８％の照射生成物は重質画分中に残る。
【００３５】
抽出された軽質留分は、ニッケル−６２、軽ニッケル同位体および部分的に分離されていないニッケル−６３放射性核種を含み、実質的にニッケル−６４を含まない。
【００３６】
さらに、重質留分中のニッケル−６３放射性核種の含有量が７５％を超えるので、重質留分のニッケルテトラフルオロホスフィンを金属に移して、特にベータボルタ電流源におけるベータ放射線源として使用する。これにより、ニッケル−６４を抽出せずにベータ放射線源の製造に使用することができる。
【００３７】
軽質留分のニッケルテトラフルオロホスフィンも金属に変換し、ニッケル−６２同位体を含有量が９８％以上まで富化した初期ニッケルを添加して、二次およびその後のニッケルターゲットを製造するために使用する。
【００３８】
二次以降のニッケルターゲットでは、ニッケル−６４同位体の含有量が、添加された濃縮ニッケル中のその含有量の値まで減少する。
【００３９】
原子炉材料研究所ＪＳＣ（Joint Stock Company）は、提案されている方法でニッケル−６３放射性核種を生産する実験的研究を開始した。現在、図１に示す表の２行目に示されているニッケル同位体含有量を有する非常に濃縮されたターゲットが、同社の研究炉内で照射されている。この表は、ニッケル−６２の含有量を９９．３６％まで高度に濃縮した初期ニッケルに対して提案方法を適用した場合の実データおよび計算データを示す。
【００４０】
表の３行目は、照射後のニッケルターゲットの同位体組成に関する同社の計算データを示している。２年間の照射後、ニッケル−６３放射性核種の６．４％がターゲットに蓄積し、ニッケル−６４含有量は照射時のニッケル−６３放射性核種の焼損により増加する。ニッケル−６２の照射生成物を９９．３６％の含有量を達成するために軽質部分に濃縮すれば、残りの重質留分中のニッケル−６２の含有量が減少し、その中のニッケル−６３放射性核種の含有量が８６．５％に増加する。
【００４１】
軽質留分および残りの重質留分の同位体組成は表の４行目および５行目に示した通りである。
【産業上の利用可能性】
【００４２】
本発明に係るニッケル−６３放射性核種の製造方法は、主にベータボルタ電流源で使用するための放射性同位元素ニッケル−６３を製造する技術として有用である。
【図１】
0006802902.tif 000002