(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の樹脂を含む複屈折性の第１層と第２の樹脂を含む等方性の第２層との多層交互積層体を有する多層積層フィルムであって、
前記第１層と前記第２層の光学干渉により波長３８０〜７８０ｎｍにある光を反射可能である層厚みプロファイルを有し、
第１層の光学厚みでの層厚みプロファイルは、第１の単調増加領域を有し、前記第１の単調増加領域は、最大光学厚みが１００ｎｍまでの１Ａ単調増加領域および最小光学厚みが１００ｎｍ超である１Ｂ単調増加領域からなり、前記１Ａ単調増加領域における傾き１Ａに対する、前記１Ｂ単調増加領域における傾き１Ｂの比１Ｂ／１Ａが０．８〜１．５であり、
第２層の光学厚みでの層厚みプロファイルは、第２の単調増加領域を有し、前記第２の単調増加領域は、最大光学厚みが２００ｎｍまでの２Ａ単調増加領域および最小光学厚みが２００ｎｍ超である２Ｂ単調増加領域からなり、前記２Ａ単調増加領域における傾き２Ａに対する、前記２Ｂ単調増加領域における傾き２Ｂの比２Ｂ／２Ａが５〜１０である、
多層積層フィルム。
【請求項２】
前記１Ａ単調増加領域における平均光学厚みが７５〜９５ｎｍであり、前記１Ｂ単調増加領域における平均光学厚みが１２０〜１４０ｎｍである、請求項１に記載の多層積層フィルム。
【請求項３】
前記２Ａ単調増加領域における平均光学厚みが１４０〜１６５ｎｍであり、前記２Ｂ単調増加領域における平均光学厚みが２５０〜２９０ｎｍである、請求項１または２に記載の多層積層フィルム。
【請求項４】
前記比１Ｂ／１Ａが１．０〜１．５である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の多層積層フィルム。
【請求項５】
法線入射において反射軸に平行に偏光された光の３８０ｎｍ〜７８０ｎｍの波長領域における平均反射率が８５％以上である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の多層積層フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、可視光領域の光を幅広く反射可能な多層積層フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
屈折率の低い層と高い層とを交互に多数積層させた多層積層フィルムは、層間の構造的な光干渉によって特定波長の光を選択的に反射または透過する光学干渉フィルムとすることができる。また、このような多層積層フィルムは、各層の膜厚を厚み方向に沿って徐々に変化させたり、異なる反射ピークを有するフィルムを貼り合わせたりすることで、幅広い波長範囲に渡って光を反射または透過することができ、金属を使用したフィルムと同等の高い反射率を得ることもでき、金属光沢フィルムや反射ミラーとして使用することもできる。さらには、このような多層積層フィルムを１方向に延伸することで、特定の偏光成分のみを反射する反射偏光フィルムとしても使用でき、液晶ディスプレイなどの輝度向上部材等に使用できることが知られている（特許文献１〜４など）。【０００３】
これらの多層積層フィルムは、任意の波長領域においてより高い反射率が求められることが多い。しかし、積層する層数は有限であるため、その反射波長領域がブロードな場合、高反射率も両立することは非常に困難である。また、特定の波長領域の反射率のみを増加させることは他の反射波長領域の反射率の低下を招き、光学的な品質問題を引き起こすことが懸念される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平０４−２６８５０５号公報
【特許文献２】特表平９−５０６８３７号公報
【特許文献３】特表平９−５０６９８４号公報
【特許文献４】国際公開第０１／４７７１１号パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明者らは、多層積層フィルムが厚み斑を有すると、法線入射では視認し難いが、斜め方向から観察した際にストライプ状乃至まだら状あるいはそれらに類似した色むらがより顕著に生じることを見出し、着目した。本発明者らは、これは特に、例えば反射偏光フィルムに用いられるような１軸延伸した多層積層フィルムにおいて生じ易いことを発見した。１軸延伸フィルムであると、延伸方向が帯となるようなストライプ状の斑となり易く、２軸延伸フィルムであるとまだら状の斑となり易い。また、このような斜め方向から観察したときの色むらを抑制するためには、反射帯域を長波長側に拡張することが考えられるが、これでは上述のように特定の反射波長の反射強度の低下を招くことにつながる。なお、厚み斑をなくすことが理想ではあるが、良好な厚み斑を得るための樹脂や製膜条件を選択すると、高い偏光度や反射率が得られ難くなるなど、求める光学特性が得難くなる。【０００６】
そこで本発明の一実施形態は、多層積層フィルムがある程度の厚み斑を有していたとしても、かかる厚みむらに起因する色むらが視認され難く、かつ、高反射率を有する多層積層フィルムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意研究を重ねた結果、多層交互積層体の複屈折層と等方層の層厚みプロファイルを別々に制御することにより、又は、複屈折層の層厚みプロファイルの傾きと等方層の層厚みプロファイルの傾きとを特定の範囲に制御し、これらを組み合わせることにより、色むらが顕著に抑制されるという予期せぬ効果を奏することを見出し、本発明を完成するに至った。
本発明は、以下の態様を包含する。
１．第１の樹脂を含む複屈折性の第１層と第２の樹脂を含む等方性の第２層との多層交互積層体を有する多層積層フィルムであって、
前記第１層と前記第２層の光学干渉により波長３８０〜７８０ｎｍにある光を反射可能である層厚みプロファイルを有し、
第１層の光学厚みでの層厚みプロファイルは、第１の単調増加領域を有し、前記第１の単調増加領域は、最大光学厚みが１００ｎｍまでの１Ａ単調増加領域および最小光学厚みが１００ｎｍ超である１Ｂ単調増加領域からなり、前記１Ａ単調増加領域における傾き１Ａに対する、前記１Ｂ単調増加領域における傾き１Ｂの比１Ｂ／１Ａが０．８〜１．５であり、
第２層の光学厚みでの層厚みプロファイルは、第２の単調増加領域を有し、前記第２の単調増加領域は、最大光学厚みが２００ｎｍまでの２Ａ単調増加領域および最小光学厚みが２００ｎｍ超である２Ｂ単調増加領域からなり、前記２Ａ単調増加領域における傾き２Ａに対する、前記２Ｂ単調増加領域における傾き２Ｂの比２Ｂ／２Ａが５〜１０である、
多層積層フィルム。
２．前記１Ａ単調増加領域における平均光学厚みが７５〜９５ｎｍであり、前記１Ｂ単調増加領域における平均光学厚みが１２０〜１４０ｎｍである、上記１に記載の多層積層フィルム。
３．前記２Ａ単調増加領域における平均光学厚みが１４０〜１６５ｎｍであり、前記２Ｂ単調増加領域における平均光学厚みが２５０〜２９０ｎｍである、上記１または２に記載の多層積層フィルム。
４．前記比１Ｂ／１Ａが１．０〜１．５である、上記１〜３のいずれか１つに記載の多層積層フィルム。
５．法線入射において反射軸に平行に偏光された光の３８０ｎｍ〜７８０ｎｍの波長領域における平均反射率が８５％以上である、上記１〜４のいずれか１つに記載の多層積層フィルム。
【発明の効果】
【０００８】
本発明の一実施形態によれば、厚み斑に起因した色むらの抑制をしながら、高い反射率を有する多層積層フィルムを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本発明の層厚みプロファイルの一例を示す模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
［多層積層フィルム］
本発明の一実施形態の多層積層フィルムは、第１の樹脂から主になる複屈折性の第１層と第２の樹脂から主になる等方性の第２層との多層交互積層体を有し、第１層と第２層とによる光の干渉効果により、波長３８０〜７８０ｎｍの可視光領域において、幅広い波長範囲で反射可能である。例えば波長４００〜７６０ｎｍの波長範囲において反射可能であり、好ましくは波長３８０〜７８０ｎｍの波長範囲において反射可能である。本開示において、反射可能とは、少なくともフィルム面内の任意の一方向において、かかる方向と平行な偏光の垂直入射での平均反射率が５０％以上であることをいう。かかる反射は、各波長範囲での平均反射率として５０％以上であればよく、好ましくは６０％以上、より好ましくは７０％以上である。
【００１１】
本開示において、平均反射率とは、偏光フィルム測定装置（日本分光株式会社製「ＶＡＰ７０７０Ｓ」）を用いて求めた、波長３８０〜７８０ｎｍでの平均透過率を１００から引いた値である。
【００１２】
本開示において、「主になり」とは、各層において樹脂が各層の全質量に対し７０質量％以上を占めることをいい、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上である。
【００１３】
このような反射特性とするために、多層交互積層体は、第１の樹脂から主になり膜厚が１０〜１０００ｎｍの複屈折性の第１層と、第２の樹脂から主になり膜厚が１０〜１０００ｎｍの等方性の第２層とが合計３０層以上で厚み方向に交互に積層した構造を有することが好ましい。また、各層を構成する樹脂については、詳細は後述するが、複屈折性の層および等方性の層を形成し得るものであれば特に制限されない。いずれも、フィルムを製造し易い観点から、熱可塑性樹脂が好ましい。なお、本開示においては、縦方向、横方向、厚み方向の屈折率につき、最大と最小の差が０．１以上のものを複屈折性、０．１未満のものを等方性とする。
【００１４】
［厚み斑］
本開示において厚み斑は、好ましくは下記（式１）によるＲ値（％）で表される。
【００１５】
【数１】
0006736763.tif 000002
【００１６】
ここで、ＲｍａｘおよびＲｍｉｎは、それぞれ、フィルムの製膜機械軸方向（縦方向、
長手方向またはＭＤという場合がある。）に対する厚みの最大値および最小値を表す。また、Ｒａｖｅはフィルムの製膜機械軸方向に対する厚みの平均値を意味する。
【００１７】
本発明の一実施形態の多層積層フィルムは、例えば厚み斑がＲ値で０．５％以上である。厚み斑がないことが色むら抑制には好ましいが、現実的には厚み斑をゼロにすることは非常に困難である。そのような中で本発明の一実施形態によれば、ある程度の厚み斑を有したとしても、色むらを抑制する効果を奏する。厚み斑Ｒ値が、例えば１．０％以上であったり、１．５％以上であっても、本発明の一実施形態によれば色むらは抑制され得る。
【００１８】
［層厚みプロファイル］
本発明の一実施形態の多層積層フィルムは、様々な光学厚みの第１層および第２層を有することで、広い波長範囲の光を反射することが可能となる。これは、反射波長が多層積層フィルムを構成する各層の光学厚みに起因するためである。一般的に多層積層フィルムの反射波長は、下記（式２）で示される。
【００１９】
λ＝２（ｎ１×ｄ１＋ｎ２×ｄ２）      （式２）
（上式中、λは反射波長（ｎｍ）、ｎ１、ｎ２はそれぞれの層の屈折率、ｄ１、ｄ２はそれぞれの層の物理厚み（ｎｍ）を表わす）
【００２０】
また、光学厚みλＭ（ｎｍ）は、下記（式３）のように、各層それぞれの屈折率ｎｋおよび物理厚みｄｋの積で表される。ここでの物理厚みは透過型電子顕微鏡を用いて撮影した写真から求めたものが採用され得る。
【００２１】
λＭ（ｎｍ）＝ｎｋ×ｄｋ      （式３）
【００２２】
上記のことを鑑みれば、波長３８０〜７８０ｎｍにある光を広く反射可能である層厚みプロファイルとすることができる。例えば、後述する単調増加領域における厚み範囲を広くして、幅広い波長範囲の光を反射するように設計することもできるし、かかる単調増加領域では特定の波長範囲の光を反射するようにし、他の領域でかかる特定の波長範囲以外の光を反射するようにし、全体として幅広い波長範囲の光を反射するように設計することもできる。
【００２３】
本発明の一実施形態においては、第１層と第２層のそれぞれの層厚みプロファイルを特定の態様とすることにより、色むらを抑制できる。
【００２４】
すなわち、第１層の光学厚みでの層厚みプロファイルは、第１の単調増加領域を有し、
前記第１の単調増加領域は、最大光学厚みが１００ｎｍまでの１Ａ単調増加領域および最小光学厚みが１００ｎｍ超である１Ｂ単調増加領域からなり、前記１Ａ単調増加領域における傾き１Ａに対する、前記１Ｂ単調増加領域における傾き１Ｂの比１Ｂ／１Ａが０．８〜１．５である。同時に、第２層の光学厚みでの層厚みプロファイルは、第２の単調増加領域を有し、前記第２の単調増加領域は、最大光学厚みが２００ｎｍまでの２Ａ単調増加領域および最小光学厚みが２００ｎｍ超である２Ｂ単調増加領域からなり、前記２Ａ単調増加領域における傾き２Ａに対する、前記２Ｂ単調増加領域における傾き２Ｂの比２Ｂ／２Ａが５〜１０である。図１に本発明の層厚みプロファイルの一例の模式図を示す。
【００２５】
図１に例示するように、第１の単調増加領域を構成する、傾き１Ａを有する１Ａ単調増加領域および傾き１Ｂを有する１Ｂ単調増加領域は、光学厚み１００ｎｍを境界とし、比１Ｂ／１Ａが０．８〜１．５を満たす、連続する領域である。また、第２の単調増加領域を構成する、傾き２Ａを有する２Ａ単調増加領域および傾き２Ｂを有する２Ｂ単調増加領域は、光学厚み２００ｎｍを境界とし、比２Ｂ／２Ａが５〜１０を満たす、連続する領域である。
【００２６】
上記傾きの比１Ｂ／１Ａの範囲と２Ｂ／２Ａの範囲とを同時に満たすことによって、ストライプ状乃至まだら状、あるいはそれに類する形状の色むらが低減できる。これは、上記傾きの比を同時に満たすことで、ブロードな反射波長領域を有しつつ、より高反射率の多層積層フィルムが実現できるからである。従来では、高反射率にすると反射波長領域は狭くなる傾向にあるところ、本発明の一実施形態はブロードな反射波長領域を有するため、可視光領域において厚み斑によるスペクトル変動が生じ難い、つまり厚み斑に起因する該色むらが視認し難いというものである。
【００２７】
なお、本開示において層厚みプロファイルの傾きとは、以下の方法による１次近似直線の傾きである。すなわち、第１層の１Ａ単調増加領域における層厚みプロファイルの１次近似直線の傾きを１Ａとし、１Ｂ単調増加領域における層厚みプロファイルの１次近似直線の傾きを１Ｂとして、得られた値から１Ｂ／１Ａを求める。また、第２層の２Ａ単調増加領域における層厚みプロファイルの１次近似直線の傾きを２Ａとし、２Ｂ単調増加領域における層厚みプロファイルの１次近似直線の傾きを２Ｂとして、得られた値から２Ｂ／２Ａを求める。また、本発明の一実施形態においては後述のようにダブリング等により層数増加することも可能であるが、このような場合においては、１つのパケットについての層厚みプロファイルを見ればよく、かかる１つのパケットは多層交互積層体になり得る。パケットは、多層積層フィルムの全体の層厚みプロファイルを見たときに、例えば、同じような層厚みプロファイルの部分が複数あれば、それぞれがパケットであるとみなせるし、中間層等に区切られたそれぞれの多層構造部分は異なるパケットであるとみなせる。
【００２８】
第１層については、第１の単調増加領域において、境界を１００ｎｍの光学厚みとし、
光学厚みが薄い範囲である１Ａ単調増加領域における傾きと光学厚みが厚い範囲である１Ｂ単調増加領域における傾きとの差を特定の範囲とすることで、かかる第１の単調増加領域に対応する波長領域を広げつつ、反射強度を均一に向上させることが可能となる。他方、かかる傾きの差が特定の範囲外であると、反射強度の向上が均一ではなくなる。ここで境界を１００ｎｍとすることで反射強度をより均一にすることが可能となる。第１層について境界が１５０ｎｍや２００ｎｍであったりすると、任意の波長領域で反射強度を均一に調整することが困難になる傾向にある。
【００２９】
第２層については、第２の単調増加領域において、境界を２００ｎｍの光学厚みとし、
光学厚みが薄い範囲である２Ａ単調増加領域における傾きに対して光学厚みが厚い範囲である２Ｂ単調増加領域における傾きを特定の範囲とすることで、反射波長帯域を広げ、厚み斑に起因する色むらが視認しにくくなる。傾きの比が特定の範囲以下であると、反射波長帯域を広げる効果が小さくなる傾向にある。他方、傾きの比が特定の範囲を超える場合には、反射帯域を過剰に広げることとなり、反射率が低下する傾向にある。また、ここで境界を２００ｎｍとし、傾き２Ａおよび２Ｂとの関係において、傾き２Ａを比較的小さくすることで、反射強度を均一に調整することが可能となる。また、傾き２Ｂを比較的大きくすることで、反射波長帯域を広げながらも、２次反射、３次反射といった高次反射を利用することで目的の波長領域の反射強度を増加させることが可能となる。
【００３０】
このような観点から、１Ｂ／１Ａの比の値は、０．８〜１．５が好ましく、例えば下限値として０．８、１．０または１．１とする態様、上限値として１．５、１．４、１．３、１．２または１．０とする態様、およびこれらの任意の下限値および上限値を組み合わせた態様が好ましい。より具体的には、１．０〜１．５の範囲とする態様、１．１〜１．４の範囲とする態様、１．１〜１．２の範囲とする態様、０．８以上１．０未満の範囲とする態様等が好ましい。また、２Ｂ／２Ａの比の値は、５〜１０が好ましく、例えば下限値として５．５、６．０または６．５とする態様、上限値として８．５、８．０または７．５とする態様、およびこれらの任意の下限値および上限値を組み合わせた態様が好ましい。より具体的には、５．５〜８．５の範囲とする態様、６．０〜８．０の範囲とする態様、６．５〜７．５の範囲とする態様等が好ましい。
【００３１】
このような層厚みプロファイルは、フィードブロックにおける櫛歯の調整などにより得ることができる。
【００３２】
第１の単調増加領域において、光学厚み１００ｎｍまでの範囲における１Ａ単調増加領域の傾き１Ａは、好ましくは０．４０〜０．７０、より好ましくは０．４３〜０．６７、さらに好ましくは０．４６〜０．６４である。また、光学厚み１００ｎｍからの範囲における１Ｂ単調増加領域の傾き１Ｂは、好ましくは０．５６〜０．７５、より好ましくは０．５８〜０．７３、さらに好ましくは０．６０〜０．７１である。このようにすることで上記した傾きの比による効果にさらに優れ、色むらがより抑制されえる。
【００３３】
第２の単調増加領域において、光学厚み２００ｎｍまでの範囲における２Ａ単調増加領域の傾き２Ａは、好ましくは０．６６〜０．８４、より好ましくは０．６９〜０．８１、さらに好ましくは０．７２〜０．７８である。また、光学厚み２００ｎｍからの範囲における２Ｂ単調増加領域の傾き２Ｂは、好ましくは３．９〜７．１、より好ましくは４．２〜６．８、さらに好ましくは４．５〜６．５である。このようにすることで上記した傾きの比による効果にさらに優れ、色むらがより抑制されえる。
【００３４】
第１の単調増加領域において、１Ａ単調増加領域の光学厚みの薄い側の端の層は、光学厚みが６１〜７９であることが好ましく、より好ましくは６３〜７７、さらに好ましくは６５〜７５である。また、１Ｂ単調増加領域の光学厚みの厚い側の端の層は、光学厚みが１４０〜１８０であることが好ましく、より好ましくは１４５〜１７５、さらに好ましくは１５０〜１７０である。このようにすることで上記した傾きの比による効果にさらに優れ、色むらがより抑制されえる。
【００３５】
第２の単調増加領域において、２Ａ単調増加領域の光学厚みの薄い側の端の層は、光学厚みが１０４〜１２６であることが好ましく、より好ましくは１０７〜１２３、さらに好ましくは１１０〜１２０である。また、２Ｂ単調増加領域の光学厚みの厚い側の端の層は、光学厚みが３３５〜４２５であることが好ましく、より好ましくは３５０〜４１０、さらに好ましくは３６５〜３９５である。このようにすることで上記した傾きの比による効果にさらに優れ、色むらがより抑制されえる。
【００３６】
第１層の光学厚みの平均は、第１の単調増加領域において、１Ａ単調増加領域において７５〜９５ｎｍであり、１Ｂ単調増加領域において１２０〜１４０ｎｍであることが好ましい。このようにすることで上述したような第１層の層厚みプロファイルによる効果をより奏し易くなり、色むら抑制の効果がより向上する。
【００３７】
第２の光学厚みの平均は、第２の単調増加領域において、２Ａ単調増加領域において１４０〜１６５ｎｍであり、２Ｂ単調増加領域において、２５０〜２９０ｎｍであることが好ましい。このようにすることで上述したような第２層の層厚みプロファイルによる効果をより奏し易くなり、色むら抑制の効果がより向上する。
【００３８】
さらにこれらを同時に満たすことで、厚み斑に起因する色むらはさらにみえにくくなり、かつ可視光領域でより高い反射率を示す多層積層フィルムを得ることが出来る。
【００３９】
上記第１層の光学厚みの平均は、上記効果をさらに奏し易くする観点から、１Ａ単調増加領域と１Ｂ単調増加領域とで、それぞれ７７〜９３ｎｍと１２０〜１３５ｎｍとであることが好ましい。さらに好ましくはそれぞれ７９〜９１ｎｍと１２５ｎｍ〜１３０ｎｍとである。
【００４０】
上記第２層の光学厚みの平均は、上記効果をさらに奏し易くする観点から、２Ａ単調増加領域と２Ｂ単調増加領域とで、それぞれ１４３〜１６２ｎｍと２６０〜２８５ｎｍとであることが好ましい。さらに好ましくはそれぞれ１４５〜１６０ｎｍと２６５ｎｍ〜２８０ｎｍとである。
【００４１】
［単調増加領域］
本開示において「単調増加している」とは、多層積層フィルムにおける多層交互積層体の全てにおいてより厚い側の層がより薄い側の層よりも厚くなっていることが好ましいが、それに限定されず、全体を見て厚みがより薄い側からより厚い側に厚みが増加している傾向が見られればよい。より具体的には、光学厚みがより薄い側からより厚い側に向かって層に番号を付し、それを横軸として、各層の膜厚を縦軸にプロットしたときに、膜厚が増加傾向を示す範囲内での層数を５等分し、膜厚が厚くなる方向に、等分された各エリアでの膜厚の平均値が単調に増加している場合は単調増加であるとし、そうでない場合は単調増加でないとした。なお、第１層と第２層とはそれぞれ個別に見ればよく、第１層の単調増加と第２層の単調増加とは、それぞれ異なる傾きであり得る。また、上記単調増加については、多層交互積層体における一方の最表層から他方の最表層までの全てにおいて単調増加している態様であってもよいが、多層交互積層体において、層数で８０％以上、好ましくは９０％以上、より好ましくは９５％以上の部分において単調増加している態様であってもよく、その余の部分においては厚みが一定であったり減少していたりしていてもよい。例えば本発明の実施例１は、１００％の部分において単調増加している態様であるが、かかる厚みプロファイルの層番号が小さい側および／または層番号が大きい側に単調増加でない領域を設けた態様であってもよい。
【００４２】
本発明の一実施形態において、第１層の単調増加領域のうち、上述の比１Ｂ／１Ａが０．８〜１．５を満たす領域を第１の単調増加領域といい、第２層の単調増加領域のうち、上述の比２Ｂ／２Ａが５〜１０を満たす領域を第２の単調増加領域という。
【００４３】
第１層と第２層とは交互に多層積層され多層交互積層体を形成するところ、第１層および第２層の単調増加領域の範囲は、多層交互積層体として光学干渉により波長３８０〜７８０ｎｍの光を反射可能である範囲を有していればよい。また、第１層および第２層の単調増加領域の範囲は、多層交互積層体を形成した際に波長３８０〜７８０ｎｍの光を反射可能な範囲を超える広さを有してもよい。
【００４４】
［多層積層フィルムの構成］
［第１層］
本発明の一実施形態の多層積層フィルムを構成する第１層は、複屈折性の層であり、すなわちこれを構成する樹脂（本開示において、第１の樹脂ともいう）は、複屈折性の層を形成し得るものである。従い、第１層を構成する樹脂としては配向結晶性の樹脂が好ましく、かかる配向結晶性の樹脂として特にポリエステルが好ましい。該ポリエステルは、それを構成する繰り返し単位を基準として好ましくはエチレンテレフタレート単位および／またはエチレンナフタレート単位を、より好ましくはエチレンナフタレート単位を、８０モル％以上、１００モル％以下の範囲で含有することが、より高い屈折率の層とし易く、それにより第２層との屈折率差を大きくしやすいことから好ましい。ここで樹脂の併用の場合は、合計の含有量である。
【００４５】
（第１層のポリエステル）
第１層の好ましいポリエステルとして、ジカルボン酸成分としてナフタレンジカルボン酸成分を含有し、その含有量は該ポリエステルを構成するジカルボン酸成分を基準として８０モル％以上、１００モル％以下であることが好ましい。かかるナフタレンジカルボン酸成分としては、２，６−ナフタレンジカルボン酸成分、２，７−ナフタレンジカルボン酸成分、またはこれらの組み合わせから誘導される成分、もしくはそれらの誘導体成分が挙げられ、特に２，６−ナフタレンジカルボン酸成分もしくはその誘導体成分が好ましく例示される。ナフタレンジカルボン酸成分の含有量は、好ましくは８５モル％以上、より好ましくは９０モル％以上であり、また、好ましくは１００モル％未満、より好ましくは９８モル％以下、さらに好ましくは９５モル％以下である。
【００４６】
第１層のポリエステルを構成するジカルボン酸成分としては、ナフタレンジカルボン酸成分以外にさらに本発明の目的を損なわない範囲でテレフタル酸成分、イソフタル酸成分などを含有してもよく、中でもテレフタル酸成分を含有することが好ましい。含有量は０モル％を超え、２０モル％以下の範囲であることが好ましい。かかる第２のジカルボン酸成分の含有量は、より好ましくは２モル％以上、さらに好ましくは５モル％以上であり、また、より好ましくは１５モル％以下、さらに好ましくは１０モル％以下である。
【００４７】
液晶ディスプレイ等に用いられる輝度向上部材や反射型偏光板として使用する場合、第１層が第２層よりも相対的に高屈折率特性を有する層であり、第２層が第１層よりも相対的に低屈折率特性を有する層であり、また１軸方向に延伸することが好ましい。なお、この場合、本発明においては、１軸延伸方向をＸ方向、フィルム面内においてＸ方向と直交する方向をＹ方向（非延伸方向ともいう。）、フィルム面に対して垂直な方向をＺ方向（厚み方向ともいう。）と称する場合がある。
【００４８】
第１層に、上記のようにナフタレンジカルボン酸成分を主成分として含有するポリエステルを用いることで、Ｘ方向に高屈折率を示すと同時に１軸配向性の高い複屈折率特性を実現でき、Ｘ方向について第２層との屈折率差を大きくすることができ、高偏光度に寄与する。一方、ナフタレンジカルボン酸成分の含有量が下限値に満たないと、非晶性の特性が大きくなり、Ｘ方向の屈折率ｎＸと、Ｙ方向の屈折率ｎＹとの差異が小さくなる傾向にあるため、多層積層フィルムにおいて、フィルム面を反射面とし、１軸延伸方向（Ｘ方向）を含む入射面に対して平行な偏光成分と定義される本発明におけるＰ偏光成分について十分な反射性能が得難くなる傾向にある。なお、本発明におけるＳ偏光成分とは、多層積層フィルムにおいて、フィルム面を反射面とし、１軸延伸方向（Ｘ方向）を含む入射面に対して垂直な偏光成分と定義される。
【００４９】
第１層の好ましいポリエステルを構成するジオール成分としては、エチレングリコール成分が用いられ、その含有量は該ポリエステルを構成するシオール成分を基準として８０モル％以上、１００モル％以下であることが好ましく、より好ましくは８５モル％以上、１００モル％以下、さらに好ましくは９０モル％以上、１００モル％以下、特に好ましくは９０モル％以上、９８モル％以下である。該ジオール成分の割合が下限値に満たない場合は、前述の１軸配向性が損なわれることがある。
【００５０】
第１層のポリエステルを構成するジオール成分として、エチレングリコール成分以外に、さらに本発明の目的を損なわない範囲でトリメチレングリコール成分、テトラメチレングリコール成分、シクロヘキサンジメタノール成分、ジエチレングリコール成分などを含有してもよい。
【００５１】
（第１層のポリエステルの特性）
第１層に用いられるポリエステルの融点は、好ましくは２２０〜２９０℃の範囲、より好ましくは２３０〜２８０℃の範囲、さらに好ましくは２４０〜２７０℃の範囲である。融点は示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定して求めることができる。該ポリエステルの融点が上限値を越えると、溶融押出して成形する際に流動性が劣り、吐出などが不均一化しやすくなることがある。一方、融点が下限値に満たないと、製膜性は優れるものの、ポリエステルの持つ機械的特性などが損なわれやすくなり、また液晶ディスプレイの輝度向上部材や反射型偏光板として使用される際の屈折率特性が発現し難い傾向にある。
【００５２】
第１層に用いられるポリエステルのガラス転移温度（以下、Ｔｇと称することがある。
）は、好ましくは８０〜１２０℃、より好ましくは８２〜１１８℃、さらに好ましくは８５〜１１８℃、特に好ましくは１００〜１１５℃の範囲にある。Ｔｇがこの範囲にあると、耐熱性および寸法安定性に優れ、また液晶ディスプレイの輝度向上部材や反射型偏光板として使用される際の屈折率特性を発現し易い。かかる融点やガラス転移温度は、共重合成分の種類と共重合量、そして副生物であるジエチレングリコールの制御などによって調整できる。
【００５３】
第１層に用いられるポリエステルは、ｏ−クロロフェノール溶液を用いて３５℃で測定した固有粘度が０．５０〜０．７５ｄｌ／ｇであることが好ましく、より好ましくは０．５５〜０．７２ｄｌ／ｇ、さらに好ましくは０．５６〜０．７１ｄｌ／ｇである。これにより適度な配向結晶性を有し易くなる傾向にあり、第２層との屈折率差を発現し易くなる傾向にある。
【００５４】
［第２層］
本発明の一実施形態の多層積層フィルムを構成する第２層は、等方性の層であり、すなわちこれを構成する樹脂（本開示において、第２の樹脂ともいう）は、等方性の層を形成し得るものである。従い、第２層を構成する樹脂としては非晶性の樹脂が好ましい。中でも非晶性であるポリエステルが好ましい。なおここで「非晶性」とは、極めて僅かな結晶性を有することを排除するものではなく、本願発明の多層積層フィルムが目的とする機能を奏する程度に第２層を等方性にできればよい。
【００５５】
（第２層の共重合ポリエステル）
第２層を構成する樹脂としては、共重合ポリエステルが好ましく、特に、ナフタレンジカルボン酸成分、エチレングリコール成分およびトリメチレングリコール成分を共重合成分として含む共重合ポリエステルを用いることが好ましい。なお、かかるナフタレンジカルボン酸成分としては、２，６−ナフタレンジカルボン酸成分、２，７−ナフタレンジカルボン酸成分、またはこれらの組み合わせから誘導される成分、もしくはそれらの誘導体成分が挙げられ、特に２，６−ナフタレンジカルボン酸成分もしくはその誘導体成分が好ましく例示される。なお、本発明における共重合成分とは、ポリエステルを構成するいずれかの成分であることを意味しており、従たる成分（共重合量として全酸成分または全ジオール成分に対して５０モル％未満）としての共重合成分に限定されず、主たる成分（共重合量として全酸成分または全ジオール成分に対して５０モル％以上）も含めて用いられる。
【００５６】
本発明の一実施形態においては、上述したように、第２層の樹脂としてエチレンナフタレート単位を主成分とするポリエステルを用いることが好ましく、そのとき、第２層の樹脂としてナフタレンジカルボン酸成分を含む共重合ポリエステルを用いることで、第１層との相溶性が高くなり、第１層との層間密着性が向上する傾向にあり、層間剥離が生じ難くなるため好ましい。
【００５７】
第２層の共重合ポリエステルは、ジオール成分がエチレングリコール成分と、トリメチレングリコール成分の少なくとも２成分を含むことが好ましい。このうち、エチレングリコール成分は、フィルム製膜性などの観点より主たるジオール成分として用いられることが好ましい。
【００５８】
本発明の一実施形態における第２層の共重合ポリエステルは、さらにジオール成分としてトリメチレングリコール成分を含有することが好ましい。トリメチレングリコール成分を含有することで、層構造の弾性を補い、層間剥離を抑制する効果が高まる。
【００５９】
かかるナフタレンジカルボン酸成分、好ましくは２，６−ナフタレンジカルボン酸成分は、第２層の共重合ポリエステルを構成する全カルボン酸成分の３０モル％以上、１００モル％以下であることが好ましく、より好ましくは３０モル％以上、８０モル％以下、さらに好ましくは４０モル％以上、７０モル％以下である。これにより第１層との密着性をより高くできる。ナフタレンジカルボン酸成分の含有量が下限に満たないと相溶性の観点から密着性が低下することがある。また、ナフタレンジカルボン酸成分の含有量の上限は特に制限されないが、多すぎると第１層との屈折率差を発現し難くなる傾向にある。なお、第１層との屈折率の関係を調整するために他のジカルボン酸成分を共重合させてもよい。
【００６０】
エチレングリコール成分は、第２層の共重合ポリエステルを構成する全ジオール成分の５０モル％以上、９５モル％以下であることが好ましく、より好ましくは５０モル％以上、９０モル％以下、さらに好ましくは５０モル％以上、８５モル％以下、特に好ましくは５０モル％以上、８０モル％以下である。これにより第１層との屈折率差を発現し易くなる傾向にある。
【００６１】
トリメチレングリコール成分は、第２層の共重合ポリエステルを構成する全ジオール成分の３モル％以上、５０モル％以下であることが好ましく、さらに５モル％以上、４０モル％以下であることが好ましく、より好ましくは１０モル％以上、４０モル％以下、特に好ましくは１０モル％以上、３０モル％以下である。これにより第１層との層間密着性をより高くできる。また、第１層との屈折率差を発現し易くなる傾向にある。トリメチレングリコール成分の含有量が下限に満たないと層間密着性の確保が難しくなる傾向にあり、上限を超えると所望の屈折率とガラス転移温度の樹脂とすることがし難くなる。
【００６２】
本発明の一実施形態における第２層は、本発明の目的を損ねない範囲であれば、第２層の質量を基準として１０質量％以下の範囲内で該共重合ポリエステル以外の熱可塑性樹脂を第２のポリマー成分として含有してもよい。
【００６３】
（第２層のポリエステルの特性）
本発明の一実施形態において、上述する第２層の共重合ポリエステルは、８５℃以上のガラス転移温度を有することが好ましく、より好ましくは９０℃以上、１５０℃以下、さらに好ましくは９０℃以上、１２０℃以下、特に好ましくは９３℃以上、１１０℃以下である。これにより耐熱性により優れる。また、第１層との屈折率差を発現し易くなる傾向にある。第２層の共重合ポリエステルのガラス転移温度が下限に満たない場合、耐熱性が十分に得られないことがあり、例えば９０℃近辺での熱処理などの工程を含むときに第２層の結晶化や脆化によってヘーズが上昇し、輝度向上部材や反射型偏光板として使用される際の偏光度の低下を伴うことがある。また、第２層の共重合ポリエステルのガラス転移温度が高すぎる場合には、延伸時に第２層のポリエステルも延伸による複屈折性が生じることがあり、それに伴い延伸方向において第１層との屈折率差が小さくなり、反射性能が低下することがある。
【００６４】
上述した共重合ポリエステルの中でも、９０℃×１０００時間の熱処理で結晶化によるヘーズ上昇を極めて優れて抑制できる点から、非晶性の共重合ポリエステルであることが好ましい。ここでいう非晶性とは、ＤＳＣにおいて昇温速度２０℃／分で昇温させたときの結晶融解熱量が０．１ｍＪ／ｍｇ未満であることを指す。
【００６５】
第２層の共重合ポリエステルの具体例として、（１）ジカルボン酸成分として２，６−ナフタレンジカルボン酸成分を含み、ジオール成分としてエチレングリコール成分およびトリメチレングリコール成分を含む共重合ポリエステル、（２）ジカルボン酸成分として２，６−ナフタレンジカルボン酸成分およびテレフタル酸成分を含み、ジオール成分としてエチレングリコール成分およびトリメチレングリコール成分を含む共重合ポリエステル、が挙げられる。
【００６６】
第２層の共重合ポリエステルは、ｏ−クロロフェノール溶液を用いて３５℃で測定した固有粘度が０．５０〜０．７０ｄｌ／ｇであることが好ましく、さらに好ましくは０．５５〜０．６５ｄｌ／ｇである。第２層に用いられる共重合ポリエステルが共重合成分としてトリメチレングリコール成分を有する場合、製膜性が低下することがあり、該共重合ポリエステルの固有粘度を上述の範囲とすることで製膜性をより高めることができる。第２層として上述する共重合ポリエステルを用いる場合の固有粘度は、製膜性の観点からはより高い方が好ましいものの、上限を超える範囲では第２層のポリエステルとの溶融粘度差が大きくなり、各層の厚みが不均一になることがある。
【００６７】
［その他の層］
（最外層）
本発明の一実施形態の多層積層フィルムは、片方または両方の表面に最外層を有していても良い。かかる最外層は、樹脂から主になる。なお、ここで「主になる」とは、層において樹脂が層の全質量に対し７０質量％以上を占めることをいい、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上である。また、最外層は、等方性の層であることが好ましく、製造上の容易性の観点からは第２層と同一樹脂であってもよく、上述した第２層の共重合ポリエステルから構成することができ、そのような態様が好ましい。
【００６８】
（中間層）
本発明の一実施形態の多層積層フィルムは、中間層を有していてもよい。
該中間層は、本発明において内部厚膜層などと称することがあるが、第１層と第２層の交互積層構成の内部に存在する厚膜の層を指す。なお、ここで厚膜とは、光学的に厚膜であることをいう。本発明においては、多層積層フィルムの製造の初期段階で交互積層構成の両側に膜厚の厚い層（厚み調整層、バッファ層と称することがある。）を形成し、その後ダブリングにより積層数を増やす方法が好ましく用いられるが、その場合は、膜厚の厚い層同士が２層積層されて中間層が形成されることとなり、内部に形成された厚膜の層が中間層となり、外側に形成された厚膜の層が最外層となる。
【００６９】
中間層は、たとえば層厚みが好ましくは５μｍ以上、また、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下の厚さであることが好ましい。このような中間層を第１層と第２層の交互積層構成の一部に有する場合、偏光機能に影響をおよぼすことなく、第１層および第２層を構成する各層厚みを均一に調整しやすくなる。中間層は、第１層、第２層のいずれかと同じ組成、またはこれらの組成を部分的に含む組成であってもよく、層厚みが厚いため、反射特性には寄与しない。一方、透過特性には影響することがあるため、層中に粒子を含める場合は光線透過率を考慮して粒子径や粒子濃度を選択すればよい。
【００７０】
該中間層の厚さが下限に満たない場合は、多層構造の層構成に乱れが生じることがあり、反射性能が低下することがある。一方、該中間層の厚さが上限を超える場合は、多層積層フィルム全体の厚みが厚くなり、薄型の液晶ディスプレイの反射型偏光板や輝度向上部材として用いた場合に省スペース化しにくいことがある。また、多層積層フィルム内に複数の中間層を含む場合には、それぞれの中間層の厚みは、上記範囲の下限以上であることが好ましく、また中間層の厚みの合計は、上記範囲の上限以下であることが好ましい。
【００７１】
中間層に用いられるポリマーは、本発明の多層積層フィルムの製造方法を用いて多層構造中に存在させることができれば、第１層あるいは第２層と異なる樹脂を用いてもよいが、層間接着性の観点より、第１層または第２層のいずれかと同じ組成か、これらの組成を部分的に含む組成であることが好ましい。
【００７２】
該中間層の形成方法は特に限定されないが、例えばダブリングを行う前の交互積層構成の両側に膜厚の厚い層を設け、それをレイヤーダブリングブロックと呼ばれる分岐ブロックを用いて交互積層方向に垂直な方向に２分割し、それらを交互積層方向に再積層することで中間層を１層設けることができる。同様の手法で３分割、４分割することにより中間層を複数設けることもできる。
【００７３】
（塗布層）
本発明の一実施形態の多層積層フィルムは、少なくとも一方の表面に塗布層を有することができる。
かかる塗布層としては、滑り性を付与するための易滑層や、プリズム層や拡散層等との接着性を付与するためのプライマー層などが挙げられる。塗布層は、バインダー成分を含み、滑り性を付与するためにはたとえば粒子を含有させるとよい。易接着性を付与するためには、用いるバインダー成分を、接着したい層の成分と化学的に近いものとすることが挙げられる。また、塗布層を形成するための塗布液は、環境の観点から水を溶媒とする水系塗布液であることが好ましいが、特にそのような場合等において、積層多層フィルムに対する塗布液の濡れ性を向上させる目的で、界面活性剤を含有することができる。その他、塗布層の強度を高めるために架橋剤を添加したりなど、機能剤を添加してもよい。
【００７４】
［多層積層フィルムの製造方法］
本発明の一実施形態の多層積層フィルムの製造方法について詳述する。なお、ここで以下に示す製造方法は一例であり、本発明はこれに限定されない。また、異なる態様についても、以下を参照して得ることができる。
【００７５】
本発明の一実施形態の多層積層フィルムは、第１層を構成するポリマーと第２層を構成するポリマーとを、多層フィードブロック装置を用いて溶融状態で交互に重ね合わせて、例えば、合計で３０層以上の交互積層構成を作成し、その両面にバッファ層を設け、その後レイヤーダブリングと呼ばれる装置を用いて該バッファ層を有する交互積層構成を例えば２〜４分割し、該バッファ層を有する交互積層構成を１ブロックとしてブロックの積層数（ダブリング数）が２〜４倍になるように再度積層する方法で積層数を増やすことで得ることができる。かかる方法によると、多層構造の内部にバッファ層同士が２層積層された中間層と、バッファ層１層からなる最外層を両面に有する多層積層フィルムを得ることができる。
【００７６】
かかる多層構造は、第１層と第２層の各層の厚みが所望の傾斜構造を有するように積層される。これは、たとえば、多層フィードブロック装置においてスリットの間隔や長さを変化させることで得られる。例えば、第１層および第２層は、少なくとも２つの光学厚み領域で異なる傾きの変化率を有することから、該多層フィードブロックにおいても、少なくとも１つ以上の変曲点を有するようにスリットの間隔や長さを調整すればよい。
【００７７】
上述した方法で所望の積層数に積層したのち、ダイより押出し、キャスティングドラム上で冷却し、多層未延伸フィルムを得る。多層未延伸フィルムは、製膜機械軸方向、またはそれにフィルム面内で直交する方向（横方向、幅方向またはＴＤという場合がある）の少なくとも１軸方向（かかる１軸方向はフィルム面に沿った方向である。）に延伸されることが好ましい。延伸温度は、第１層のポリマーのガラス転移点温度（Ｔｇ）〜（Ｔｇ＋２０）℃の範囲で行うことが好ましい。従来よりも低めの温度で延伸を行うことにより、フィルムの配向特性をより高度に制御することができる。
【００７８】
延伸倍率は２．０〜７．０倍で行うことが好ましく、さらに好ましくは４．５〜６．５倍である。かかる範囲内で延伸倍率が大きいほど、第１層および第２層における個々の層の面方向の屈折率のバラツキが延伸による薄層化により小さくなり、多層積層フィルムの光干渉が面方向に均一化され、また第１層と第２層の延伸方向の屈折率差が大きくなるので好ましい。このときの延伸方法は、棒状ヒータによる加熱延伸、ロール加熱延伸、テンター延伸など公知の延伸方法を用いることができるが、ロールとの接触によるキズの低減や延伸速度などの観点から、テンター延伸が好ましい。
【００７９】
また、かかる延伸方向とフィルム面内で直交する方向（Ｙ方向）にも延伸処理を施し、
２軸延伸を行う場合は、用途にもよるが、反射偏光特性を具備させたいときは、１．０１〜１．２０倍程度の延伸倍率にとどめることが好ましい。Ｙ方向の延伸倍率をこれ以上高くすると、偏光性能が低下することがある。
【００８０】
また、延伸後にさらに（Ｔｇ）〜（Ｔｇ＋３０）℃の温度で熱固定を行いながら、５〜１５％の範囲で延伸方向にトーアウト（再延伸）させることにより、得られた多層積層フィルムの配向特性を高度に制御することができる。
【００８１】
本発明の一実施形態において上述の塗布層を設ける場合、多層積層フィルムへの塗布は任意の段階で実施することができるが、フィルムの製造過程で実施することが好ましく、延伸前のフィルムに対して塗布することが好ましい。
かくして本発明の一実施形態の多層積層フィルムが得られる。
【００８２】
なお、金属光沢フィルムや反射ミラーの用途に用いる多層積層フィルムである場合は、
２軸延伸フィルムとすることが好ましく、この場合は、逐次２軸延伸法、同時２軸延伸法のいずれであってもよい。また、延伸倍率は、第１層および第２層の各層の屈折率および膜厚が、所望の反射特性を奏するように調整されるようにすればよいが、例えばこれら層を構成する樹脂の通常の屈折率を考慮すると、縦方向および横方向ともに２．５〜６．５倍程度とすればよい。
【実施例】
【００８３】
以下に、本発明の実施形態を実施例を挙げて説明するが、本発明は以下に示した実施例に制限されるものではない。なお、実施例中の物性や特性は、下記の方法にて測定または評価した。【００８４】
（１）各層の厚み
多層積層フィルムをフィルム長手方向２ｍｍ、幅方向２ｃｍに切り出し、包埋カプセルに固定後、エポキシ樹脂（リファインテック（株）製エポマウント）にて包埋した。包埋されたサンプルをミクロトーム（ＬＥＩＣＡ製ＵＬＴＲＡＣＵＴ  ＵＣＴ）で幅方向に垂直に切断し、５０ｎｍ厚の薄膜切片にした。透過型電子顕微鏡（日立Ｓ−４３００）を用いて加速電圧１００ｋＶにて観察撮影し、写真から各層の厚み（物理厚み）を測定した。
１μｍを超える厚さの層について、多層構造の内部に存在しているものを中間層、最表層に存在しているものを最外層とし、それぞれの厚みを測定した。【００８５】
上記で得られた各層の物理厚みの値と、下記（２）により求めた各層の屈折率の値を用い、これらを上記（式３）に代入することで各層の光学厚みを求め、第１層について、単調増加領域において、光学厚みが薄い側の端〜１００ｎｍの範囲および１００ｎｍ〜厚い側の端の範囲のそれぞれについて平均光学厚みを求めた。第２層についても同様にして、単調増加領域において、光学厚みが薄い側の端〜２００ｎｍの範囲および２００ｎｍ〜厚い側の端の範囲のそれぞれについて平均光学厚みを求めた。
なお、第１層か第２層かは、屈折率の態様により判断できるが、それが困難な場合は、
ＮＭＲでの解析や、ＴＥＭでの解析による電子状態により判断することも可能である。【００８６】
（２）各方向の延伸後の屈折率
各層を構成する個々のポリエステルについて、それぞれ溶融させてダイより押出し、キャスティングドラム上にキャストしたフィルムをそれぞれ用意した。また、得られたフィルムを１２０℃にて一軸方向に５倍延伸した延伸フィルムを用意した。得られたキャストフィルムと延伸フィルムについて、それぞれ延伸方向（Ｘ方向）とその直交方向（Ｙ方向）、厚み方向（Ｚ方向）のそれぞれの屈折率（それぞれｎＸ、ｎＹ、ｎＺとする）を、メトリコン製プリズムカプラを用いて波長６３３ｎｍにおける屈折率を測定して求め、延伸後の屈折率とした。【００８７】
（３）単調増加の判断
第１層と第２層とを個別に、各層の光学厚みの値を縦軸に入力し、各層の層番号を横軸に入力した際の層厚みプロファイルの任意の領域において、膜厚が増加傾向を示す範囲内での層数を５等分し、膜厚が厚くなる方向に、等分された各エリアでの膜厚の平均値が単調に増加している場合は単調増加であるとし、そうでない場合は単調増加でないとした。【００８８】
ここで、第１層の上記単調増加領域において、薄い側の端の層および厚い側の端の層を確定し、光学厚みが薄い側の端から１００ｎｍの範囲における層厚みプロファイルの１次近似直線の傾きを１Ａとし、光学厚みが１００ｎｍを越え厚い側の端までの範囲における層厚みプロファイルの１次近似直線の傾きを１Ｂとした。また、第２層の上記単調増加領域において薄い側の端の層および厚い側の端の層を確定し、光学厚みが薄い側の端から２００ｎｍの範囲における層厚みプロファイルの１次近似直線の傾きを２Ａとし、光学厚みが２００ｎｍを超え厚い側の端までの範囲における層厚みプロファイルの１次近似直線の傾きを２Ｂとした。これら得られた値から１Ｂ／１Ａおよび２Ｂ／２Ａを求めた。【００８９】
（４）厚み斑
製膜機械軸方向に幅約３０ｍｍで、約６００ｍｍの長さで切り出し、短冊状のサンプルを用意した。その表面をアルコールで拭き、ゴミ採りをしたのち、電子マイクロメータ及びレコーダー（Ｋ−３１２Ａ，Ｋ３１０Ｂ、安立電気（株）製）を使用してフィルム上を２５ｍｍ／ｓで走行させ、製膜機械軸方向０．２５ｍｍピッチで厚みを測定しグラフを作成した。得られたグラフの厚みの最大値、最小値および平均値をそれぞれＲｍａｘ、Ｒｍｉｎ、Ｒａｖｅとした。ＲｍａｘとＲｍｉｎの差をＲａｖｅで割ることで厚み斑Ｒ値を算出した。【００９０】
（５）色むら評価
ライトボックス（ＬＥＤ  Ｖｉｅｗｅｒ  Ｐｒｏ，ＦＵＪＩＣＯＬＯＲ）に６０ｍｍ角に切ったフィルムを置き、その上に偏光板を置いた状態で、フィルムを透過軸が横になる方向から斜め６０度から見たときに見える反射軸方向に平行な色むらの本数を数えた。その際、偏光板の透過軸はフィルムの透過軸と並行になるようにした。色むらの本数に応じてＡ、Ｂ、Ｃの評価をした。評価がＡまたはＢであれば、本発明の一実施形態に係る効果を奏すると認められる。
Ａ：色むらがない
Ｂ：色むらが１〜２本
Ｃ：色むらが３本以上
また、色斑がまだら状である場合はフィルムを任意の方向から斜め６０度から見た時に見える面積が１ｃｍ２以上の色斑の数によって、Ａ、Ｂ、Ｃの評価をした。評価がＡまたはＢであれば、本発明の一実施形態に係る効果を奏すると認められる。
Ａ：色斑がない
Ｂ：色斑が１〜３か所
Ｃ：色斑が４か所以上【００９１】
（６）反射スペクトル
偏光フィルム測定装置（日本分光株式会社製「ＶＡＰ７０７０Ｓ」）を用いて、得られた多層積層フィルムの反射スペクトルを測定した。なお、測定はスポット径調整用マスクΦ１．４、および偏角ステージを使用し、測定光の入射角は０度設定とし、クロスニコルサーチ（６５０ｎｍ）で定まる多層積層フィルムの透過軸と直行する軸の各波長における透過率を３８０〜７８０ｎｍの範囲で５ｎｍ間隔で測定した。３８０〜７８０ｎｍの範囲で透過率の平均値をとり、平均透過率を１００から引いた値を法線入射における反射軸の平均反射率とした。平均反射率が５０％以上であれば、測定した多層積層フィルムの反射軸において反射可能であると判断した。輝度向上部材等の光学用に用いる場合は、かかる平均反射率は８５％以上、好ましくは８７％以上、より好ましくは９０％以上である。【００９２】
［製造例１］ポリエステルＡ
第１層用ポリエステルとして、２，６−ナフタレンジカルボン酸ジメチル、テレフタル酸ジメチル、そしてエチレングリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、酸成分の９５モル％が２，６−ナフタレンジカルボン酸成分、酸成分の５モル％がテレフタル酸成分、グリコール成分がエチレングリコール成分である共重合ポリエステル（固有粘度０．６４ｄｌ／ｇ）（ｏ―クロロフェノール、３５℃、以下同様）を準備した。【００９３】
［製造例２］ポリエステルＢ
第２層用ポリエステルとして、２，６−ナフタレンジカルボン酸ジメチル、テレフタル酸ジメチル、そしてエチレングリコールとトリメチレングリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、酸成分の５０モル％が２，６−ナフタレンジカルボン酸成分、酸成分の５０モル％がテレフタル酸成分、グリコール成分の８５モル％がエチレングリコール成分、グリコール成分の１５モル％がトリメチレングリコール成分である共重合ポリエステル（固有粘度０．６３ｄｌ／ｇ）を準備した。【００９４】
［実施例１］
第１層用にポリエステルＡを１７０℃で５時間乾燥した後、第２層用にポリエステルＢを８５℃で８時間乾燥した後、それぞれ第１、第２の押し出し機に供給し、３００℃まで加熱して溶融状態とし、第１層用ポリエステルを１３９層、第２層用ポリエステルを１３８層に分岐させた後、第１層と第２層が交互に積層され、かつ表１に示すような層厚みプロファイルとなるような櫛歯を備える多層フィードブロック装置を使用して、総数２７７層の積層状態の溶融体とし、その積層状態を保持したまま、その両側に第３の押し出し機から第２層用ポリエステルと同じポリエステルを３層フィードブロックへと導き、層数２７７層の積層状態（両表層は第１層である）の溶融体の積層方向の両側にバッファ層をさらに積層した。両側のバッファ層の合計が全体の４７％となるよう第３の押し出し機の供給量を調整した。その積層状態をさらにレイヤーダブリングブロックにて、２分岐して１：１の比率で積層し、内部に中間層、最表層に２つの最外層を含む全層数５５７層の未延伸多層積層フィルムを作製した。
この未延伸多層積層フィルムを１３０℃の温度で幅方向に５．９倍に延伸した。得られた１軸延伸多層積層フィルムの厚みは７５μｍであった。【００９５】
［実施例２〜１０、比較例１〜３］
表１に示す層厚みプロファイルとなるように用いる多層フィードブロック装置を変更した以外は実施例１と同様にして、１軸延伸多層積層フィルムを得た。【００９６】
【表１】
0006736763.tif 000003
【産業上の利用可能性】
【００９７】
本発明の一実施形態によれば、本発明の多層積層フィルムは、交互に積層した複屈折性の層と等方性の層の光学的厚みを適切に設計することで、厚み斑によって生じる色斑がみえにくく、かつ幅広い波長領域でより高い反射率を実現させることが可能となる。そのため、例えば偏光性能が求められる輝度向上部材、反射型偏光板などとして用いる場合に、高偏光度を有しつつ色斑が見えないことから、より信頼性の高い輝度向上部材、液晶ディスプレイ用偏光板などを提供できる。【００９８】
２０１７年３月３１日に出願された日本国特許出願第２０１７−０７１１９１号の開示は、その全体が参照により本明細書に取り込まれる。
本明細書に記載された全ての文献、特許出願、および技術規格は、個々の文献、特許出願、および技術規格が参照により取り込まれることが具体的かつ個々に記された場合と同程度に、本明細書に参照により取り込まれる。
【図１】
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