(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
二酸化炭素および窒素を少なくとも含む原料ガスを、二酸化炭素を吸着する吸着材が収容された吸着部に通して、前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度を低減する吸着工程と、
前記吸着工程によって二酸化炭素の濃度が低減された前記原料ガスを、有機物質を生成する有機物質生成装置に供給する供給工程と、
前記吸着部に通される前又は通された後の前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度、若しくは前記有機物質生成装置に供給された二酸化炭素の濃度および窒素の濃度を測定するモニタ工程と、
を有し、
前記吸着工程は、前記モニタ工程においてモニタされた二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度が閾値を超えた場合に、前記吸着部が前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度を低減する能力を高める能力調整工程を有する、ガス処理方法。
【請求項２】
前記吸着工程で用いられる前記吸着部は、吸着材に二酸化炭素を吸着させる吸着処理と吸着材に吸着した二酸化炭素を放出する再生処理とを交互に実施する第１吸着部及び第２吸着部を含み、
前記能力調整工程は、モニタ工程においてモニタされた二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度が閾値を超えた場合に、前記第１吸着部及び前記第２吸着部に交互に実施させる前記吸着処理及び前記再生処理の切替周期を短くする、請求項１に記載のガス処理方法。
【請求項３】
前記吸着工程で用いられる前記吸着部は、吸着材に二酸化炭素を吸着させる吸着処理と吸着材に吸着した二酸化炭素を放出する再生処理とを交互に実施する第１吸着部及び第２吸着部を含み、
前記能力調整工程は、モニタ工程においてモニタされた二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度が閾値を超えた場合に、前記第１吸着部及び前記第２吸着部を含む前記吸着部に供給する原料ガスの流量を低下させる、請求項１または２に記載のガス処理方法。
【請求項４】
前記原料ガスが、さらに水素及び一酸化炭素を含む合成ガスであることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか一項に記載のガス処理方法。
【請求項５】
前記有機物質が一酸化炭素と水素を原料として生成される、請求項４に記載のガス処理方法。
【請求項６】
前記吸着工程は、圧力スイング吸着方式により前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度を低減する、請求項１〜５のいずれか一項に記載のガス処理方法。
【請求項７】
二酸化炭素および窒素を少なくとも含む原料ガスのガス処理装置であって、
二酸化炭素を吸着する吸着材が収容された吸着部と、前記原料ガスを前記吸着部に導入する導入部と、前記原料ガスを前記吸着部から導出する導出部と、を有する、前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度を低減する吸着装置と、
前記吸着装置によって二酸化炭素の濃度が低減された前記原料ガスを、有機物質を生成する有機物質生成装置に供給する供給装置と、
前記吸着部に通される前又は通された後の前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度を測定するモニタ部と、
前記モニタ部で測定された二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度が閾値を超えた場合に、前記吸着部が前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度を低減する能力を高めるよう前記吸着部、前記導入部又は前記導出部を制御する制御部と、
を有する、ガス処理装置。
【請求項８】
前記吸着装置の前記吸着部は、吸着材に二酸化炭素を吸着させる吸着処理と吸着材に吸着した二酸化炭素を放出する再生処理とを交互に実施する第１吸着部及び第２吸着部を含み、
前記制御部は、前記吸着部に通される前又は通された後の前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度、若しくは前記有機物質生成装置に供給された前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度が閾値を超えた場合に、前記第１吸着部及び前記第２吸着部に交互に実施させる前記吸着処理及び前記再生処理の切替周期を短くする、請求項７に記載のガス処理装置。
【請求項９】
前記吸着装置の前記吸着部は、吸着材に二酸化炭素を吸着させる吸着処理と吸着材に吸着した二酸化炭素を放出する再生処理とを交互に実施する第１吸着部及び第２吸着部を含み、
前記制御部は、前記吸着部に通される前又は通された後の前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度、若しくは前記有機物質生成装置に供給された前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度が閾値を超えた場合に、前記第１吸着部及び前記第２吸着部を含む前記吸着部に供給する原料ガスの流量を低下させる、請求項７または８に記載のガス処理装置。
【請求項１０】
前記吸着部は、圧力スイング吸着方式により前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度を低減する、請求項７〜９のいずれか一項に記載のガス処理装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、二酸化炭素および窒素を少なくとも含む原料ガスを処理するガス処理方法及びガス処理装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
産業廃棄物や一般廃棄物の処理方法として、熱分解によるガス化方法が知られている。この方法によれば、廃棄物を熱分解することで、一酸化炭素及び水素を含む原料ガスが得られる。原料ガスは、種々の用途に利用可能である。例えば特許文献１では、原料ガスを、微生物を含む培養液が収容された培養槽に導入して、微生物発酵によってエタノール等の有機物質を生成している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１８−５８０４２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
培養槽などの、原料ガスから有機物質を生成する有機物質生成装置においては、反応に起因して液面上に泡沫が生じ易い。泡沫が過度に成長すると、有機物質生成装置の下流側の装置に泡沫が入り込むことで故障の原因になったり、コンタミネーションの原因になったりすることが考えられる。【０００５】
本発明は、有機物質生成装置における泡沫の発生を抑制するように原料ガスを処理することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは上記課題を解決するべく鋭意検討を行った。その結果、有機物質生成装置において有機物質の生成に用いられない、またはほとんど用いられない二酸化炭素および窒素に着目し、これらの総濃度が閾値を超えた場合に原料ガス中の二酸化炭素の濃度を低減させることで、上記課題が解決されうることを見出し、本発明を完成させるに至った。すなわち、本発明の要旨は以下の通りである。【０００７】
［１］二酸化炭素および窒素を少なくとも含む原料ガスを、二酸化炭素を吸着する吸着材が収容された吸着部に通して、前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度を低減する吸着工程と、
前記吸着工程によって二酸化炭素の濃度が低減された前記原料ガスを、有機物質を生成する有機物質生成装置に供給する供給工程と、
前記吸着部に通される前又は通された後の前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度、若しくは前記有機物質生成装置に供給された二酸化炭素の濃度および窒素の濃度を測定するモニタ工程と、
を有し、
前記吸着工程は、前記モニタ工程においてモニタされた二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度が閾値を超えた場合に、前記吸着部が前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度を低減する能力を高める能力調整工程を有する、ガス処理方法。
［２］前記吸着工程で用いられる前記吸着部は、吸着材に二酸化炭素を吸着させる吸着処理と吸着材に吸着した二酸化炭素を放出する再生処理とを交互に実施する第１吸着部及び第２吸着部を含み、
前記能力調整工程は、モニタ工程においてモニタされた二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度が閾値を超えた場合に、前記第１吸着部及び前記第２吸着部に交互に実施させる前記吸着処理及び前記再生処理の切替周期を短くする、［１］に記載のガス処理方法。
［３］前記吸着工程で用いられる前記吸着部は、吸着材に二酸化炭素を吸着させる吸着処理と吸着材に吸着した二酸化炭素を放出する再生処理とを交互に実施する第１吸着部及び第２吸着部を含み、
前記能力調整工程は、モニタ工程においてモニタされた二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度が閾値を超えた場合に、前記第１吸着部及び前記第２吸着部を含む前記吸着部に供給する原料ガスの流量を低下させる、［１］または［２］に記載のガス処理方法。
［４］前記原料ガスが、さらに水素及び一酸化炭素を含む合成ガスであることを特徴とする、［１］〜［３］のいずれかに記載のガス処理方法。
［５］前記有機物質が一酸化炭素と水素を原料として生成される、［４］に記載のガス処理方法。
［６］前記吸着工程は、圧力スイング吸着方式により前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度を低減する、［１］〜［５］のいずれかに記載のガス処理方法。
［７］二酸化炭素および窒素を少なくとも含む原料ガスのガス処理装置であって、
二酸化炭素を吸着する吸着材が収容された吸着部と、前記原料ガスを前記吸着部に導入する導入部と、前記原料ガスを前記吸着部から導出する導出部と、を有する、前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度を低減する吸着装置と、
前記吸着装置によって二酸化炭素の濃度が低減された前記原料ガスを、有機物質を生成する有機物質生成装置に供給する供給装置と、
前記吸着部に通される前又は通された後の前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度を測定するモニタ部と、
前記モニタ部で測定された二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度が閾値を超えた場合に、前記吸着部が前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度を低減する能力を高めるよう前記吸着部、前記導入部又は前記導出部を制御する制御部と、
を有する、ガス処理装置。
［８］前記吸着装置の前記吸着部は、吸着材に二酸化炭素を吸着させる吸着処理と吸着材に吸着した二酸化炭素を放出する再生処理とを交互に実施する第１吸着部及び第２吸着部を含み、
前記制御部は、前記吸着部に通される前又は通された後の前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度、若しくは前記有機物質生成装置に供給された前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度が閾値を超えた場合に、前記第１吸着部及び前記第２吸着部に交互に実施させる前記吸着処理及び前記再生処理の切替周期を短くする、［７］に記載のガス処理装置。
［９］前記吸着装置の前記吸着部は、吸着材に二酸化炭素を吸着させる吸着処理と吸着材に吸着した二酸化炭素を放出する再生処理とを交互に実施する第１吸着部及び第２吸着部を含み、
前記制御部は、前記吸着部に通される前又は通された後の前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度、若しくは前記有機物質生成装置に供給された前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度が閾値を超えた場合に、前記第１吸着部及び前記第２吸着部を含む前記吸着部に供給する原料ガスの流量を低下させる、［７］または［８］に記載のガス処理装置。
［１０］前記吸着部は、圧力スイング吸着方式により前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度を低減する、［７］〜［９］のいずれかに記載のガス処理装置。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、有機物質生成装置における泡沫の発生を抑制するように原料ガスを処理することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】図１は、本発明の一実施の形態を説明するための図であって、ガス処理装置が適用されたガス処理システムの概略構成を説明するためのブロック図である。
【図２】図２は、図１のガス処理システムのガス処理装置の概略構成を説明するためのブロック図である。
【図３】図３は、図１のガス処理システムの吸着装置の一例を模式的に示す図である。
【図４】図４は、図１のガス処理システムの有機物質生成装置を模式的に示す図である。
【図５】図５は、吸着装置の制御方法の一例を説明するための図である。
【図６】図６は、吸着装置の制御方法の一例を説明するための図である。
【図７】図７は、吸着装置の一変形例を模式的に示す図である。
【図８】図８は、吸着装置の制御方法の一例を説明するための図である。
【図９】図９は、吸着装置の一変形例を模式的に示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、図面を参照して本発明の一実施の形態について説明する。なお、本件明細書に添付する図面においては、図示と理解のしやすさの便宜上、適宜縮尺および縦横の寸法比等を、実物のそれらから変更し誇張してある。
【００１１】
以下に説明する一実施の形態において、ガス処理装置は、原料ガスを処理して、原料ガスに含まれる各種のガスの濃度を調整し、処理後の原料ガスを有機物質生成装置に供給する装置である。このガス処理装置には、有機物質生成装置において泡沫が発生することを抑制するように原料ガスを処理するための工夫が施されている。以下、このガス処理装置を、炭素化合物を含んだ廃棄物をガス化してなる原料ガスから有機物質を生成するガス処理システムに適用した例について、説明する。しかしながら、本実施の形態によるガス配管装置は、ガス処理システムへの適用に限られず、原料ガスを利用する種々のシステムへ適用可能である。
【００１２】
まず、ガス処理システム１０の全体構成について説明する。図１に示すように、原料ガスを生成する原料ガス生成装置１２と、原料ガス生成装置１２で生成されたガスを処理するガス処理装置１４と、ガス処理装置１４で処理されたガスを反応させて有機物質を生成する有機物質生成装置１６と、有機物質生成装置１６で生成された有機物質を精製する有機物質精製装置１８と、を有している。
【００１３】
このうち、原料ガス生成装置１２は、炭素源をガス化させることによって原料ガスを生成する装置とすることができる。原料ガス生成装置１２として、炭素源を燃焼（不完全燃焼）させるガス化炉、例えば、シャフト炉、キルン炉、流動床炉、ガス化改質炉等を用いることができる。原料ガス生成装置１２をなすガス化炉は、廃棄物を部分燃焼させることにより、高い炉床負荷、優れた運転操作性が可能となるため、流動層炉式であることが好ましい。廃棄物を低温（約４５０〜６００℃）かつ低酸素雰囲気の流動床炉中でガス化することにより、ガス（一酸化炭素、二酸化炭素、水素、メタン等）および炭素分を多く含むチャーに分解することができる。さらに廃棄物に含まれる不燃物が炉底から、衛生的でかつ酸化度の低い状態で分離されるため、不燃物中の鉄やアルミニウム等といった有価物を選択回収することが可能である。従って、このような廃棄物のガス化は、効率の良い資源リサイクルが可能となる。
【００１４】
ガス化炉としての原料ガス生成装置１２において、ガス化の温度は、通常１００℃以上１５００℃以下、好ましくは２００℃以上１２００℃以下である。ガス化炉としての原料ガス生成装置１２において、ガス化の反応時間は、通常２秒以上、好ましくは５秒以上である。
【００１５】
原料ガス生成装置１２に投入される炭素源は、特に限定されず、例えば、製鉄所のコークス炉、高炉（高炉ガス）、転炉や石炭火力発電所に用いる石炭、焼却炉（特にガス化炉）に導入される一般廃棄物および産業廃棄物、各種産業によって副生した二酸化炭素等、リサイクルを目的として種々の炭素含有材料も好適に利用することができる。より詳しくは、炭素源には、プラスチック廃棄物、生ゴミ、都市廃棄物（ＭＳＷ）、廃棄タイヤ、バイオマス廃棄物、布団や紙等の家庭ごみ、建築部材等の廃棄物や、石炭、石油、石油由来化合物、天然ガス、シェールガス等が挙げられ、その中でも各種廃棄物が好ましく、分別コストの観点から未分別の都市廃棄物がより好ましい。
【００１６】
炭素源をガス化して得られる原料ガスは、後述する有機物質生成装置１６との組み合わせにおいて、一酸化炭素および水素を含む。とりわけ後述する有機物質生成装置１６との組み合わせにおいて、炭素源を燃焼（不完全燃焼）させる熱処理（通称：ガス化）を行うことにより、即ち、炭素源を部分酸化させることにより、一酸化炭素を多く含む原料ガスを生成することが好ましい。原料ガスは、二酸化炭素、及び窒素をさらに含む。さらにその他の成分として、原料ガスは、スス、タール、窒素化合物、硫黄化合物、リン系化合物、芳香族系化合物等の成分をさらに含んでもよい。
【００１７】
次に、原料ガス生成装置１２で生成された原料ガスを処理するガス処理装置１４について説明する。ガス処理装置１４は、原料ガス生成装置１２で生成された原料ガスを、下流側となる有機物質生成装置１６での使用に適するよう処理する。例えば、ガス処理装置１４は、原料ガスを処理して、原料ガスに含まれる各種のガスの濃度を適切に調整する。また、ガス処理装置１４は、原料ガス生成装置１２で生成された原料ガスから様々な汚染物質、ばいじん粒子、不純物、好ましくない量の化合物等の特定の物質を除去ないし低減してもよい。ガス処理装置１４は、例えば、ガスチラー（水分分離装置）、低温分離方式（深冷方式）の分離装置、サイクロン、バグフィルターのような微粒子（スス）分離装置、スクラバー（水溶性不純物分離装置）、脱硫装置（硫化物分離装置）、膜分離方式の分離装置、脱酸素装置、圧力スイング吸着方式の分離装置（ＰＳＡ）、温度スイング吸着方式の分離装置（ＴＳＡ）、圧力温度スイング吸着方式の分離装置（ＰＴＳＡ）、活性炭を用いた分離装置またはパラジウム触媒を用いた分離装置等のうちの１種または２種以上を含むようにしてもよい。
【００１８】
図２に示された例において、ガス処理装置１４は、スクラバー３０、水分分離装置として構成されたガス配管装置４０、吸着装置５０、及び供給装置６０を含んでいる。
【００１９】
スクラバー３０は、原料ガス中の汚染物質等を除去するために用いられ、その目的に応じて、湿式洗浄法または乾式洗浄法のいずれも用いることができる。このうち、粒子状の物質が洗浄液と接触することにより行われる湿式洗浄法を好適に用いることができ、一例として、いわゆるウォーターカーテンを用いた洗浄法を用いることができる。湿式洗浄法を使用した場合、洗浄液は、例えば、水、酸性溶液、アルカリ性溶液等が挙げられ、水であることが好ましい。また、洗浄液の液温は、通常４０℃以下、好ましくは３０℃以下、より好ましくは２５℃以下、さらに好ましくは１５℃以下である。
【００２０】
水分分離装置として機能するガス配管装置４０は、スクラバー３０で処理された原料ガスを冷却して、原料ガス中から水分を除去する。
【００２１】
吸着装置５０は、原料ガス中の二酸化炭素を吸着する性能を有する。吸着装置５０は、ＰＳＡ、ＴＳＡ、ＰＴＳＡの少なくともいずれか１つを有する。本実施の形態においては、吸着装置５０がＰＳＡを有する例について説明する。なお、吸着装置５０は、二酸化炭素以外のガスを吸着する性能を有していてもよい。
【００２２】
図３は、吸着装置５０の一例を模式的に示す図である。吸着装置５０は、導入部５１、第１吸着部５２１及び第２吸着部５２２を含む吸着部５２、導出部５４、制御部５５及びモニタ部５６を有する。
【００２３】
導入部５１は、加圧した原料ガスを吸着部５２に導入する。図３に示す例において、導入部５１は、加圧した原料ガスを吸着部５２の第１吸着部５２１又は第２吸着部５２２のいずれか一方に導入するよう原料ガスの流路を切り替える導入側切替部５１１を含む。
【００２４】
吸着部５２の第１吸着部５２１及び第２吸着部５２２はいずれも、二酸化炭素を吸着する吸着材５３を収容している。吸着材５３としては、活性炭、ゼオライト、モレキュラーシーブズ等の多孔質材や、アミン溶液等の水溶液を用いることが出来る。
【００２５】
第１吸着部５２１及び第２吸着部５２２は、吸着処理と再生処理とを交互に実施する。吸着処理とは、吸着材に二酸化炭素を、加圧環境下で吸着させる処理である。再生処理とは、吸着材に吸着した二酸化炭素が、減圧環境下で放出される処理である。上述の導入部５１は、第１吸着部５２１又は第２吸着部５２２のうち吸着処理が実施されるべき吸着部に原料ガスを導入する。
【００２６】
導出部５４は、吸着部５２を通った原料ガスを下流側へ導出する。図３に示す例において、導出側切替部５４１は、第１吸着部５２１又は第２吸着部５２２のうち吸着処理が実施されている吸着部を通った原料ガスを下流側へ導出するよう原料ガスの流路を切り替える導出側切替部５４１を含む。
【００２７】
制御部５５は、導入側切替部５１１を制御して導入部５１の流路を切り替えることにより、第１吸着部５２１及び第２吸着部５２２に吸着処理と再生処理とを交互に実施させる。また、制御部５５は、第１吸着部５２１又は第２吸着部５２２のうち吸着処理が実施されている吸着部を通った原料ガスを下流側の供給装置６０へ導出するよう、導出側切替部５４１を制御する。
【００２８】
供給装置６０は、吸着装置５０によって二酸化炭素の濃度が低減された原料ガスを有機物質生成装置１６に供給する。ガス処理装置１４の供給装置６０が有機物質生成装置１６に供給する原料ガス中の、一酸化炭素濃度、水素濃度、二酸化炭素濃度、及び窒素濃度はそれぞれ、例えば、３５〜４５体積％、３５〜４５体積％、５〜１５体積％、及び５〜１５体積％である。供給装置６０は、例えば、吸着装置５０と有機物質生成装置１６とを接続する配管を含む。また、供給装置６０は、単位時間あたりに有機物質生成装置１６に供給される原料ガスの流量を調整する調整部を含んでいてもよい。調整部は、例えばバルブを含む。
【００２９】
次に有機物質生成装置１６について説明する。有機物質生成装置１６は、原料ガスを微生物発酵又は金属触媒と接触させて有機物質を製造する。原料ガスの微生物発酵又は金属触媒反応により得られる有物物質として、例えば、メタノール、エタノール、２，３−ブタンジオール、酢酸、乳酸、イソプレン、ブタジエン等が挙げられる。これらのうち、炭素数１〜４のアルコールまたはジオール類を含むことが好ましく、エタノールを含むことがより好ましい。得られる有機物質の用途は、特に限定されない。得られた有機物質は、例えば、プラスチックや樹脂等の原料として用いてもよいし、各種溶媒、殺菌剤、または燃料として用いてもよい。高濃度のエタノールは、ガソリン等に混合する燃料エタノールとして用いることができる他、例えば、化粧品、飲料、化学物質、燃料（ジェット燃料）等の原材料、食品等の添加物として用いることができ、汎用性が極めて高い。
【００３０】
有機物質生成装置１６は、例えば、図４に示すように、微生物（種）を含む発酵槽１６１を有している。発酵槽１６１は、微生物種の他に培地（培養液）１６２を含んでもよい。有機物質生成装置１６には、原料ガスを供給する供給管１６３と、得られた有機物質を回収する回収管１６４と、有機物質の生成に用いられなかったガスを排出する排出管１６５とが接続している。図４において、符号１６６は、培養液１６２中の気泡１６６を表す。気泡１６６は、主に、有機物質の生成に用いられなかったガスを含み、例えば窒素及び二酸化炭素を含む。気泡１６６は、培地（培養液）１６２の液面まで浮上した後、排出管１６５によって排出される。
【００３１】
ある種の嫌気性微生物は、発酵作用によって、原料ガス等の基質ガスから、エタノール等の有価物である有機物質を生成することが知られており、この種のガス資化性微生物は、液状の培地で培養される。例えば、培養液とガス資化性細菌とを供給して収容しておき、この状態で培養液を撹拌しつつ、発酵槽内に原料ガスを供給してもよい。これにより、培養液中でガス資化性細菌を培養して、その発酵作用により原料ガスから有機物質を生成することができる。培養液は、主成分の水と、この水に溶解または分散された栄養分（例えば、ビタミン、リン酸等）とを含有する液体である。このような培養液の組成は、ガス資化性細菌が良好に成育し得るように調製される。
【００３２】
原料ガスを微生物発酵させる微生物（種）は、水素及び一酸化炭素を主たる原料として原料ガスを微生物発酵させることによって所望の有機物質を製造できるものであれば、特に限定されない。例えば、微生物（種）は、ガス資化性細菌の発酵作用によって、原料ガスから有機物質を生成するものであることが好ましい。ガス資化性細菌のなかでも、クロストリジウム（Clostridium）属がより好ましく、クロストリジウム・オートエタノゲナムが特に好ましいが、これに限定されるものではない。以下、さらに例示する。
【００３３】
ガス資化性細菌は、真性細菌および古細菌の双方を含む。真性細菌としては、例えば、クロストリジウム（Clostridium）属細菌、ムーレラ（Moorella）属細菌、アセトバクテリウム（Acetobacterium）属細菌、カルボキシドセラ（Carboxydocella）属細菌、ロドシュードモナス（Rhodopseudomonas）属細菌、ユーバクテリウム（Eubacterium）属細菌、ブチリバクテリウム（Butyribacterium）属細菌、オリゴトロファ（Oligotropha）属細菌、ブラディリゾビウム（Bradyrhizobium）属細菌、好気性水素酸化細菌であるラルソトニア（Ralsotonia）属細菌等が挙げられる。
【００３４】
一方、古細菌としては、例えば、Methanobacterium属細菌、Methanobrevibacter属細菌、Methanocalculus属、Methanococcus属細菌、Methanosarcina属細菌、Methanosphaera属細菌、Methanothermobacter属細菌、Methanothrix属細菌、Methanoculleus属細菌、Methanofollis属細菌、Methanogenium属細菌、Methanospirillium属細菌、Methanosaeta属細菌、Thermococcus属細菌、Thermofilum属細菌、Arcaheoglobus属細菌等が挙げられる。これらの中でも、古細菌としては、Methanosarcina属細菌、Methanococcus属細菌、Methanothermobacter属細菌、Methanothrix属細菌、Thermococcus属細菌、Thermofilum属細菌、Archaeoglobus属細菌が好ましい。
【００３５】
さらに、一酸化炭素および二酸化炭素の資化性に優れることから、古細菌としては、Methanosarcina属細菌、Methanothermobactor属細菌、またはMethanococcus属細菌が好ましく、Methanosarcina属細菌、またはMethanococcus属細菌が特に好ましい。なお、Methanosarcina属細菌の具体例として、例えば、Methanosarcina barkeri、Methanosarcina mazei、Methanosarcina acetivorans等が挙げられる。
【００３６】
以上のようなガス資化性細菌の中から、目的とする有機物質の生成能の高い細菌が選択されて用いられる。例えば、エタノール生成能の高いガス資化性細菌としては、クロストリジウム・オートエタノゲナム（Clostridium autoethanogenum）、クロストリジウム・ユングダリイ（Clostridium ljungdahlii）、クロストリジウム・アセチクム（Clostridium aceticum）、クロストリジウム・カルボキシジボランス（Clostridium carboxidivorans）、ムーレラ・サーモアセチカ（Moorella thermoacetica）、アセトバクテリウム・ウッディイ（Acetobacterium woodii）等が挙げられる。
【００３７】
上記した微生物（種）を培養する際に用いる培地は、菌に応じた適切な組成であれば特に限定されない。例えば、微生物にクロストリジウム属を用いる場合の培地は、米国特許出願公開第２０１７／２６０５５２号明細書の「００９７」〜「００９９」等を参考にすることができる。
【００３８】
発酵槽において、培地（培養液）の温度（培養温度）は、任意の温度を採用してよいが、好ましくは３０〜４５℃程度、より好ましくは３３〜４２℃程度、さらに好ましくは３６．５〜３７．５℃程度とすることができる。また、培養時間は、好ましくは連続培養で１２時間以上、より好ましくは７日以上、特に好ましくは３０日以上、最も好ましくは６０日以上であり、上限は特に設定されないが設備の定修等の観点から７２０日以下が好ましく、より好ましくは３６５日以下である。なお、培養時間とは、種菌を培養槽に添加してから、培養槽内の培養液を全量排出するまでの時間を意味するものとする。
【００３９】
また、反応装置に金属触媒を用いる場合は、原料ガスから目的の有機物質を得るために使用される公知の金属触媒が適用可能であり、例えば、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム及び白金から選択される１種以上の白金族元素を含む金属触媒が、ＣＯ転化率を高める観点から好ましい。
【００４０】
次に、有機物質精製装置１８について説明する。有機物質精製装置１８は、有機物質生成装置１６での微生物発酵を経て得られた有機物質含有液を、精製する装置である。例えば有機物質精製装置１８は、得られた有機物質含有液を、精製部において、目的の有機物質の濃度を高めた留出液と、目的の有機物質の濃度を低下させた残留液とに分離する。このような有機物質精製装置１８として、例えば、蒸留装置、浸透気化膜を含む処理装置、ゼオライト脱水膜を含む処理装置、有機物質より沸点の低い低沸点物質を除去する処理装置、有機物質より沸点の高い高沸点物質を除去する処理装置、イオン交換膜を含む処理装置等が挙げられる。これらの装置は単独でまたは２種以上を組み合わせてもよい。単位操作としては、加熱蒸留や膜分離を好適に用いてもよい。
【００４１】
加熱蒸留では、蒸留装置を用いることができる。有機物質（特に、エタノール）の蒸留時における蒸留器内の温度は、特に限定されないが、１００℃以下であることが好ましく、７０〜９５℃程度であることがより好ましい。蒸留器内の温度を前記範囲に設定することにより、必要な有機物質とその他の成分との分離、即ち、有機物質の蒸留（精製）をより確実に行うことができる。
【００４２】
有機物質の蒸留時における蒸留装置内の圧力は、常圧であってもよいが、好ましくは大気圧未満、より好ましくは６０〜９５ｋＰａ（絶対圧）程度である。蒸留装置内の圧力を前記範囲に設定することにより、有機物質の分離効率を向上させること、ひいては有機物質の収率を向上させることができる。有機物質の収率（蒸留後に得られた有機物質の濃度）は、好ましくは９０重量％以上、より好ましくは９９重量％以上、特に、９９．５重量％以上とすることが好ましい。
【００４３】
膜分離では、公知の分離膜を適宜用いることができ、例えばゼオライト膜を好適に用いることができる。
【００４４】
以上のようにして、ガス処理システム１０において、原料ガスから有機物質を製造することができる。
【００４５】
ところで、原料ガス生成装置１２によって生成される原料ガスに含まれる各ガスの濃度は変動することがある。このような場合として、炭素源が一定でない場合、原料ガス生成装置１２で行われる反応が均一系の反応ではない場合等が挙げられる。上記の通り、培養槽などの原料ガスから有機物質を生成する有機物質生成装置においては、反応に起因して液面上に泡沫が生じ易い。このような状況で、原料ガス中の不活性ガスのガス量が増大すると、仮にそれが一時的なものであっても、泡沫が生じうる。その結果、有機物質生成装置の下流側の装置に泡沫が入り込むことで故障の原因になったり、コンタミネーションの原因になったりする。この傾向は、炭素源が一定でないプラスチック廃棄物、生ゴミ、都市廃棄物（ＭＳＷ）、廃棄タイヤ、バイオマス廃棄物、布団や紙等の家庭ごみ等の廃棄物、好ましくはプラスチック廃棄物、生ゴミ、都市廃棄物（ＭＳＷ）、廃棄タイヤ、より好ましくは都市廃棄物（ＭＳＷ）で顕著となりうる。
【００４６】
これに対し、本実施形態では、原料ガス中の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度に着目し、二酸化炭素の濃度を低減する能力を高める能力調整によって泡沫を防止または抑制する。二酸化炭素および窒素は、有機物質の生成に用いられない、またはほとんど用いられないことから発酵槽１６１の泡沫発生に直接的に寄与するとともに、有機物質の生成への影響がない、またはほとんどない。よって、これらに着目することで泡沫発生の防止または抑制が容易となる。また、このうち、二酸化炭素については、吸着装置によって濃度調整が容易であることから、本実施形態では、特に二酸化炭素の濃度を制御する。これによって、泡沫の発生を防止または抑制することができる。
【００４７】
より詳細には、吸着部に通される前の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度、または吸着部に通される後の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度を測定する。なお、吸着部に通される前および後の両方の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度を測定することもできる。測定した二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度が閾値を超えた場合、吸着部が前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度を低減する能力を高め、二酸化炭素の濃度を低減する。これによって、二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度を低減し、泡沫の発生を抑制できる。なお、本明細書において、「閾値」とは、通常、原料ガスに含まれる二酸化炭素の濃度（体積％）および窒素の濃度（体積％）の総濃度（体積％）に対して、５％以上高いことを意味する。この際、「原料ガスに含まれる二酸化炭素の濃度（体積％）および窒素の濃度（体積％）の総濃度（体積％）」とは、炭素源から原料ガスを２４時間連続して生成した場合の平均値を意味する。以下、吸着装置５０の構成について詳細に説明する。
【００４８】
本実施の形態において、吸着装置５０は、図３に示すように、原料ガス中の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度を測定するモニタ部５６を有する。図３に示す例において、モニタ部５６は、吸着部５２の下流側において導出部５４に設けられている。この場合、モニタ部５６は、吸着部５２を通った後の原料ガス中の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度を測定する。
【００４９】
本実施の形態において、吸着装置５０の制御部５５は、原料ガス中の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度が閾値を超えた場合に、第１吸着部５２１及び第２吸着部５２２に交互に実施させる吸着処理及び再生処理の切替周期を短くするよう、導入部５１及び導出部５４を制御する。これにより、吸着部５２が原料ガス中の二酸化炭素の濃度を低減する能力（以下、二酸化炭素除去能力とも称する）を高めることができる。この結果、吸着部５２を通った後の原料ガス中の二酸化炭素の濃度を低減することができる。なお、吸着処理及び再生処理の切替周期を短くすることにより吸着部５２の二酸化炭素除去能力が高まることの理由については、後述する。
【００５０】
有機物質生成装置１６に供給される原料ガスのうち、有機物質の生成に用いられない、またはほとんど用いられないガスの主成分は、窒素及び二酸化炭素である。従って、原料ガス中の窒素の濃度が増加した場合であっても、吸着部５２の二酸化炭素除去能力を高め、原料ガス中の二酸化炭素の濃度を低減させれば、有機物質の生成に用いられないガスの合計量の増加を抑制できる。これにより、培地（培養液）１６２の液面に泡沫が形成されることを抑制することができる。
【００５１】
次に、以上のような構成からなるガス処理装置１４を用いて原料ガスを処理する方法について説明する。
【００５２】
ガス処理装置１４は、原料ガス生成装置１２によって生成された原料ガスを、スクラバー３０、ガス配管装置４０などによって処理した後、吸着装置５０に導入する。吸着装置５０は、原料ガスを吸着部５２に通して原料ガス中の二酸化炭素の濃度を低減する吸着工程を実施する。
【００５３】
吸着工程においては、吸着部５２の第１吸着部５２１及び第２吸着部５２２が、吸着処理及び再生処理を交互に実施する。例えば、制御部５５が、加圧された原料ガスが第１吸着部５２１及び第２吸着部５２２に交互に導入されるよう、第１の切替周期Ｔ１で導入部５１の導入側切替部５１１を切り替える。また、制御部５５は、第１吸着部５２１又は第２吸着部５２２のうち吸着処理が実施されている吸着部を通った原料ガスを下流側へ導出するよう、第１の切替周期Ｔ１で導出部５４の導出側切替部５４１を切り替える。
【００５４】
図５は、第１の切替周期Ｔ１で吸着処理及び再生処理を切り替える場合の、吸着部５２を通った後の原料ガス中の二酸化炭素の濃度を示す図である。図５において、矢印Ａで示される期間の間は、第１吸着部５２１が吸着処理を実施しており、矢印Ｂで示される期間の間は、第２吸着部５２２が吸着処理を実施している。
【００５５】
吸着材５３が二酸化炭素を吸着する能力は、再生処理の後に吸着処理を開始した直後に最も高い。その後、吸着処理を継続して実施するにつれて、吸着材５３が二酸化炭素を吸着する能力が次第に低下していく。このため、図５に示すように、吸着部５２を通った後の原料ガス中の二酸化炭素の濃度は、第１吸着部５２１又は第２吸着部５２２が吸着処理を開始した直後に最も低くなる。符号Ｃ０は、第１吸着部５２１又は第２吸着部５２２が吸着処理を開始した直後の二酸化炭素の濃度であり、例えば約０体積％である。符号Ｃ１は、第１の切替周期Ｔ１で吸着処理及び再生処理を切り替える場合の、第１吸着部５２１又は第２吸着部５２２が吸着処理を終了する直前の二酸化炭素の濃度であり、例えば約２０体積％である。吸着部５２を通った後の原料ガス中の二酸化炭素の濃度の平均値Ｃ１（ａｖｅ）は、濃度Ｃ０と濃度Ｃ１の中間の値になり、例えば約１０体積％である。
【００５６】
吸着部５２において吸着工程が施された原料ガスは、導出部５４を介して供給装置６０に送られる。供給装置６０は、吸着工程によって二酸化炭素の濃度が低減された原料ガスを有機物質生成装置１６に供給する
【００５７】
吸着工程の間、吸着装置５０のモニタ部５６は、吸着部５２に通された後の原料ガス中の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度を測定するモニタ工程を実施する。原料ガス中の窒素の濃度は、例えば１０体積％である。
【００５８】
また、吸着工程の間、吸着装置５０の制御部５５は、モニタ工程においてモニタされた二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度が閾値を超えているか否かを判定する。閾値は、発酵槽１６１内の培地（培養液）１６２の液面の高さによって変えることができ、好ましくは１０〜２０体積％の範囲内であり、例えば１５体積％である。
【００５９】
制御部５５は、モニタ工程においてモニタされた二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度が閾値を超えた場合、吸着部５２の二酸化炭素除去能力を高める能力調整工程を実施する。具体的には、制御部５５は、第１吸着部５２１及び第２吸着部５２２に交互に実施させる吸着処理及び再生処理の切替周期を、第１の切替周期Ｔ１よりも短い第２の切替周期Ｔ２に変更する。第２の切替周期Ｔ２は、例えば第１の切替周期Ｔ１の４／５以下である。また、第２の切替周期Ｔ２は、第１の切替周期Ｔ１の３／５以下であってもよく、第１の切替周期Ｔ１の２／５以下であってもよい。
【００６０】
以下、吸着処理及び再生処理の切替周期を短くすることによって吸着部５２の二酸化炭素除去能力が高まることの理由について、図６を参照して説明する。図６は、第１の切替周期Ｔ１よりも短い第２の切替周期Ｔ２で吸着処理及び再生処理を切り替える場合の、吸着部５２を通った後の原料ガス中の二酸化炭素の濃度を示す図である。図６においても、図５の場合と同様に、矢印Ａで示される期間の間は、第１吸着部５２１が吸着処理を実施しており、矢印Ｂで示される期間の間は、第２吸着部５２２が吸着処理を実施している。
【００６１】
上述のように、吸着材５３が二酸化炭素を吸着する能力は、再生処理の後に吸着処理を開始した直後に最も高く、その後、能力が次第に低下していく。ここで、図６に示す例においては、第１の切替周期Ｔ１よりも短い第２の切替周期Ｔ２で吸着処理及び再生処理を切り替えている。このため、図６に示すように、第１吸着部５２１又は第２吸着部５２２が吸着処理を終了する直前の、吸着材５３が二酸化炭素を吸着する能力は、第１の切替周期Ｔ１で吸着処理及び再生処理を切り替える場合に比べて高い。従って、図６に示す例における、第１吸着部５２１又は第２吸着部５２２が吸着処理を終了する直前の二酸化炭素の濃度Ｃ２は、図５に示す例における二酸化炭素の濃度Ｃ１に比べて低い。例えば、濃度Ｃ２は約１０体積％である。この場合、吸着部５２を通った後の原料ガス中の二酸化炭素の濃度の平均値Ｃ２（ａｖｅ）は、濃度Ｃ０と濃度Ｃ２の中間の値になり、例えば約５体積％である。このように、吸着処理及び再生処理の切替周期を短くすることにより、吸着部５２を通った後の原料ガス中の二酸化炭素の濃度の平均値を低くすることができる。すなわち、吸着処理及び再生処理の切替周期を短くすることにより、吸着部５２の二酸化炭素除去能力を高めることができる。
【００６２】
このように、本実施の形態によれば、吸着処理及び再生処理の切替周期を周期Ｔ１から周期Ｔ２に変更することにより、吸着部５２の二酸化炭素除去能力を高めることができる。これにより、吸着部５２に通された後の原料ガス中の二酸化炭素の濃度を、第１の切替周期Ｔ１で吸着部５２が制御されている場合に比べて低くすることができる。このため、原料ガス中の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度が増加した場合であっても、二酸化炭素の濃度の低減によって、前記総濃度を低い値とすることができる。これにより、有機物質生成装置１６において培地（培養液）１６２の液面に泡沫が形成されることを抑制することができる。
【００６３】
その後、制御部５５は、モニタ工程においてモニタされた二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度が閾値を下回った場合に、吸着処理及び再生処理の切替周期を周期Ｔ２から周期Ｔ１に戻してもよい。
【００６４】
なお、上述した実施の形態に対して様々な変更を加えることが可能である。以下、必要に応じて図面を参照しながら、変形例について説明する。以下の説明および以下の説明で用いる図面では、上述した実施の形態と同様に構成され得る部分について、上述の実施の形態における対応する部分に対して用いた符号と同一の符号を用いることとし、重複する説明を省略する。また、上述した実施の形態において得られる作用効果が変形例においても得られることが明らかである場合、その説明を省略することもある。
【００６５】
（第１の変形例）
本変形例においては、吸着部５２に供給する原料ガスの流量を調整することにより、吸着部５２の二酸化炭素除去能力を調整する例について説明する。図７は、本変形例における吸着装置５０を示す図である。
【００６６】
図７に示すように、吸着装置５０は、導入部５１が吸着部５２に供給する原料ガスの流量を調整する流量調整部５８を有する。流量調整部５８は、例えば絞り弁である。流量調整部５８は制御部５５によって制御される。
【００６７】
制御部５５は、モニタ工程においてモニタされた二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度が閾値を超えた場合、吸着部５２の二酸化炭素除去能力を高める能力調整工程を実施する。本変形例において、制御部５５は、吸着部５２に供給する原料ガスの流量を低下させる。
【００６８】
以下、吸着部５２に供給する原料ガスの流量を低下させることによって吸着部５２の二酸化炭素除去能力が高まることの理由について、図８を参照して説明する。図８は、図５に示す上述の実施の形態の場合よりも低い流量で吸着部５２に原料ガスを供給する場合の、吸着部５２を通った後の原料ガス中の二酸化炭素の濃度を示す図である。図８においても、図５の場合と同様に、矢印Ａで示される期間の間は、第１吸着部５２１が吸着処理を実施しており、矢印Ｂで示される期間の間は、第２吸着部５２２が吸着処理を実施している。
【００６９】
上述のように、吸着材５３が二酸化炭素を吸着する能力は、再生処理の後に吸着処理を開始した直後に最も高く、その後、能力が次第に低下していく。能力の低下の程度は、吸着材５３によって吸着された二酸化炭素の累積量に対応する。このため、図５に示す場合と同様に第１の切替周期Ｔ１で吸着処理及び再生処理を切り替える場合であっても、吸着部５２に供給する原料ガスの流量が低いと、吸着材５３によって吸着された二酸化炭素の累積量が少ないので、吸着材５３が二酸化炭素を吸着する能力の低下の程度も小さい。従って、図８に示す例における、第１吸着部５２１又は第２吸着部５２２が吸着処理を終了する直前の二酸化炭素の濃度Ｃ３は、図５に示す例における二酸化炭素の濃度Ｃ１に比べて低い。この場合、吸着部５２を通った後の原料ガス中の二酸化炭素の濃度の平均値Ｃ３（ａｖｅ）は、濃度Ｃ０と濃度Ｃ３の中間の値になり、例えば約５体積％である。
【００７０】
このように、吸着部５２に供給する原料ガスの流量を低下させることにより、吸着部５２の二酸化炭素除去能力を高めることができる。このため、原料ガス中の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度が増加した場合であっても、二酸化炭素の濃度の低減によって、前記総濃度を低い値とすることができる。これにより、有機物質生成装置１６において培地（培養液）１６２の液面に泡沫が形成されることを抑制することができる。
【００７１】
（第２の変形例）
上述の実施の形態及び変形例においては、吸着装置５０が圧力スイング吸着方式の分離装置（ＰＳＡ）である例について説明したが、吸着装置５０のタイプは特には限定されない。図示はしないが、吸着装置５０は、温度スイング吸着方式の分離装置（ＴＳＡ）であってもよく、圧力温度スイング吸着方式の分離装置（ＰＴＳＡ）であってもよい。吸着装置５０の方式に依らず、吸着装置５０の二酸化炭素除去能力を原料ガス中の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度に応じて調整することにより、有機物質生成装置１６において培地（培養液）１６２の液面に泡沫が形成されることを抑制することができる。
【００７２】
図９は、温度スイング吸着方式の分離装置（ＴＳＡ）として構成された吸着装置５０の一例を示す図である。図９に示す例において、制御部５５は、第１吸着部５２１及び第２吸着部５２２の温度を交互に高くすることにより、第１吸着部５２１及び第２吸着部５２２に吸着処理と再生処理とを交互に実施させる。また、吸着処理と再生処理の切替周期を調整したり、吸着部５２に供給する原料ガスの流量を調整したりすることによって、吸着装置５０の二酸化炭素除去能力を調整することができる。
【００７３】
（第３の変形例）
上述の実施の形態及び変形例においては、吸着装置５０のモニタ部５６が、導出側切替部５４１の下流側において導出部５４に設けられている例を示した。すなわち、モニタ工程において、吸着部５２を通った後の原料ガス中の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度が測定される例を示した。しかしながら、原料ガス中の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度を測定する位置が特に限られることはない。例えば、図示はしないが、吸着装置５０のモニタ部５６が、吸着部５２の上流側において導入部５１に設けられていてもよい。この場合、モニタ工程において、吸着部５２を通る前の原料ガス中の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度が測定される。また、原料ガス中の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度を測定するモニタ部が、有機物質生成装置１６に設けられていてもよい。この場合、モニタ工程において、有機物質生成装置１６に供給された二酸化炭素の濃度および窒素の濃度が測定される。
【００７４】
なお、上述した実施の形態に対するいくつかの変形例を説明してきたが、当然に、複数の変形例を適宜組み合わせて適用することも可能である。
【符号の説明】
【００７５】
１０    ガス処理システム
１２    原料ガス生成装置
１４    ガス処理装置
１６    有機物質生成装置
１８    有機物質精製装置
２０    監視装置
３０    スクラバー
４０    ガス配管装置
５０    吸着装置
５１    導入部
５１１  導入側切替部
５２    吸着部
５２１  第１吸着部
５２２  第２吸着部
５３    吸着材
５４    導出部
５４１  導出側切替部
５５    制御部
５６    モニタ部
５８    流量調整部
６０    供給装置
【要約】
有機物質生成装置における泡沫の発生を抑制する。
二酸化炭素および窒素を少なくとも含む原料ガスを、二酸化炭素を吸着する吸着材が収容された吸着部に通して、前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度を低減する吸着工程と、前記吸着工程によって二酸化炭素の濃度が低減された前記原料ガスを、有機物質を生成する有機物質生成装置に供給する供給工程と、前記吸着部に通される前又は通された後の前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度および窒素の濃度、若しくは前記有機物質生成装置に供給された二酸化炭素の濃度および窒素の濃度を測定するモニタ工程と、を有し、前記吸着工程は、前記モニタ工程においてモニタされた二酸化炭素の濃度および窒素の濃度の総濃度が閾値を超えた場合に、前記吸着部が前記原料ガス中の二酸化炭素の濃度を低減する能力を高める能力調整工程を有する、ガス処理方法。【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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