(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
発光デバイスの製造方法であって、
複数の発光素子を支持基板の上に提供するステップと、
波長変換フィルムを第１の温度で透明基板に積層するステップであり、前記第１の温度が、前記波長変換フィルムを前記透明基板に接着させるが、前記波長変換フィルムを完全には硬化させずに半硬化波長変換フィルムを生じさせる、ステップと、
前記半硬化波長変換フィルムを伴う前記透明基板を複数の小プレートへとスライシングするステップと、
前記複数の小プレートの各個を第２の温度で、各前記発光素子に積層するステップであり、前記第２の温度が、前記波長変換フィルムを各前記発光素子に接着させ、前記波長変換フィルムを完全に硬化させる、ステップと、
を有する製造方法。
【請求項２】
請求項１に記載の製造方法であり、さらに
前記支持基板の上の積層された波長変換層を伴う前記複数の発光素子の各々を完全に包囲するように、反射性モールド材料を適用するステップと、
前記透明基板の表面を露出させるように前記反射性モールド材料を仕上げるステップと、
を有する製造方法。
【請求項３】
請求項２に記載の製造方法であり、さらに
前記仕上げが、マイクロビードブラスティングを含む、
製造方法。
【請求項４】
請求項２に記載の製造方法であり、さらに
前記仕上げが、前記透明基板の表面を粗化して全反射率を減少する、
製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本出願は、２０１４年１月７日に出願された米国仮出願第６１／９２４２８３号に基づく優先権を主張して２０１４年１２月３０日に発明の名称を「蛍光変換体を有する接着剤のない発光デバイス」として出願された国際出願ＰＣＴ／ＩＢ２０１４／０６７４１２の国内移行出願である。国際出願ＰＣＴ／ＩＢ２０１４／０６７４１２及び米国仮出願第６１／９２４２８３号を参照して本明細書に引用する。
本発明は、発光デバイスの分野に関し、特に、蛍光変換体を含み、素子を互いに固着するための接着剤を用いない発光デバイスに関する。
【背景技術】
【０００２】
ますます拡大する半導体発光デバイスの使用が、これらのデバイスの高度に競争的な市場を作り出している。このような市場においては、数ある供給元の中での製品の差別化をもたらすのに性能と価格が重要であることが多い。光学損失を減少させること、したがって光出力効率を増大させることが、性能の改良をもたらし、光学特性も改良される。もし、光学特性を減少させ、かつ／あるいは光学品質を改良するのに用いられるプロセスが、より低い製造コストで実行されるならば、性能対価格比が劇的に増大する可能性がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】米国特許第７，３４４，９５２号明細書
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
従来の発光デバイスは典型的に、所望の光出力パターンを有する所望の色の光を生成するに用いられる多数のディスクリート素子を含む。多くの例において、発光素子が、特定の波長の光を放出する。代表的には蛍光体材料である波長変換素子が、放出された光の一部又は全部を１以上の他の波長に変換して、合成光出力が所望の色及び色温度になる。光学素子が、合成光出力を指向して、所望の光出力パターンを生み出す。呼び方を簡単にするために、本明細書及び特許請求の範囲で用いる用語「蛍光体」は、波長変換材料と同義であるとする。発光素子により放出された光の波長とは異なる波長で光を放出する如何なる材料も、この定義に含まれるものとする。本明細書及び特許請求の範囲で用いる用語「積層（する）（laminate）」は、１層及び複数層を形成することを含むものとする。
【０００５】
ある具体例において、波長変換材料を含む光学素子が、発光素子を覆ってモールドされ、所望の光出力パターンをもたらすような形状でモールドされる。しかしながら、そのような例では、光学素子内の蛍光体の特定濃度がバッチごとに変化し、発光素子により放出される光の特定波長がウェハーごとに変化するので、一定の合成光出力を維持するのが困難である。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
ある実施形態では、予め成形された波長変換フィルムが製造され、各フィルムの波長変換特性が試験により決定される。同様にして、各ウェハーの発光素子の波長特性が試験により決定される。所望の合成光出力を達成するために、ウェハーの発光素子に適用するために選ばれるフィルムの選択は、特定のウェハーの発光素子の特性と組合せたフィルムの特性が所望の合成光出力を生じるように、行われる。発光素子が、素子間の適切な間隔を保って、基板上に位置される。フィルムが、基板上の発光素子上に重ねられ、発光素子及び発光素子間の間隔にある基板に積層され、真空及び加熱の組合せが用いられて、フィルムが発光素子及び基板上に一致し固着される。光学素子が、積層された蛍光体フィルムとともに、発光素子上に成形される。
【０００７】
予備的に成形され、予備的に特徴づけられた波長変換フィルムを使用すると、各フィルムの特性と各セットの発光素子の特性とのマッチングにより製造された発光素子の中に、一定の合成光出力をもたらし得る。しかし、発光素子上の蛍光体埋設材料のモールディングよりも高コストの処理になってしまう。
【０００８】
他の実施形態において、代表的にはガラス中に１以上の蛍光体を埋設することにより、予備的に成形した波長変換プレートが創作される。上述の予備的に成形したフィルム実施形態におけるように、これらのプレートは、試験されて特徴づけることが可能であり、特定セットの発光素子にマッチングさせて、所望の合成光出力をもたらすことが可能である。波長変換プレートをスライシング／ダイシングして、発光素子の発光表面の寸法と実質的に同一寸法である小プレートを形成し、発光素子の各々に接着する。発光素子上に、付設された蛍光体小プレートとともに光学素子が形成される。
【０００９】
予備的に特徴づけられた波長変換フィルムにおけると同様に、予備的に特徴づけられた波長変換小プレートを使用することにより、一定の色光出力をもたらす。比較的コスト高の波長変換材料が発光表面上のみに適用され、発光素子間のスペース上には適用されないので、より低い製造コストをもたらす。しかしながら、小プレートと発光素子との間に接着剤を導入すると、製造複雑性を増大させ、接着材料が光学損失をもたらす。追加的に接着材料は一般に、貧弱な熱伝導特性を有し、発光デバイスにより生成された熱が周囲環境へと散逸するのを阻止するように機能してしまう。
【発明の効果】
【００１０】
最小光学損失で一定の合成色光出力を示す波長変換材料を有する発光デバイスを製造する方法を提供することは利点がある。もし当該方法が追加的な製造複雑性及び／又はコストをもたらさなければ有利である。もし当該方法が製造複雑性及び又はコストを減少させれば、更に有利である。
【００１１】
本発明の実施形態において、これらの１つ又はそれ以上の懸念によりよく取り組むために、多重積層プロセスを用いて、波長変換フィルムを透明基板に積層し、続いて発光素子に積層する。波長変換フィルムは、未硬化蛍光体埋設シリコーンポリマーでよく、積層プロセスは、ポリマーがガラス基板に接着するが完全には硬化しない程度のポリマーの加熱を含む。蛍光体積層ガラス基板をスライシング／ダイシングして、ダイシングされた各基板の蛍光体フィルムを各発光素子上に置く。次に、半硬化の蛍光体フィルムを発光素子上に積層し、加熱により続いて蛍光体フィルムを硬化させる。プロセスを通じて、接着剤は使用せず、接着材料光学損失は導入されない。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
以下の図を含む添付図面を参照して、例として、本発明を更に詳細に説明する。
【００１３】
図面を通して、同一の参照符号は同様な又は対応する特徴または機能を示す。図面は例示の目的のためのものであり、本発明の範囲を制限することを意図していない。
【図１】図１A〜１Cは、基板上の発光素子を製造する例を示す。
【図２Ａ】透明基板上へ波長変換フィルムを積層する実施形態を示す。
【図２Ｂ】透明基板上へ波長変換フィルムを積層する実施形態を示す。
【図２Ｃ】透明基板上へ波長変換フィルムを積層する実施形態を示す。
【図２Ｄ】透明基板上へ波長変換フィルムを積層する実施形態を示し、基板をスライシング／ダイシングして、波長変換積層を有するダイシングされた小プレートをもたらす様子を示す。
【図３Ａ】波長変換積層を伴うダイシングされた小プレートを基板上の発光素子に積層する実施形態を示す。
【図３Ｂ】波長変換積層を伴うダイシングされた小プレートを基板上の発光素子に積層する実施形態を示す。
【図３Ｃ】波長変換積層を伴うダイシングされた小プレートを基板上の発光素子に積層する実施形態を示し、基板上の各積層構造体周囲に反射性材料をモールドする様子を示す。
【図３Ｄ】波長変換積層を伴うダイシングされた小プレートを基板上の発光素子に積層する実施形態を示し、基板上の各積層構造体周囲に反射性材料をモールドする様子を示す。
【図４】波長変換積層を伴うダイシングされた小プレートを透明板に、そして発光素子に積層し、続いて各積層構造体周囲に反射性材料をモールディングすることを示すフローチャートである。
【図５Ａ】変形的な形状の透明基板の例を示す。
【図５Ｂ】変形的な形状の透明基板の例を示す。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下の説明においては、限定ではなく説明の目的で、本発明の概念の完全なる理解を提供するために、例えば特定のアーキテクチャ、インタフェース、技術などの具体的に詳細な事項を説明する。しかしながら、当業者に明らかなように、本発明は、これらの具体的詳細事項からは外れる他の実施形態でも実施され得るものである。同様に、本明細書の説明は、図面に示した実施形態例に向けられたものであり、請求項に係る発明に、請求項に明示的に含められた限定以外の限定を加えるものではない。単純化及び明瞭化の目的のため、不要な詳細事項で本発明の説明を不明瞭にしないよう、周知のデバイス、回路及び方法についての詳細な説明は省略する。
【００１５】
図１A〜１Cは、基板１３０上に発光素子１１０を製造する例を示す。発光素子１１０は、如何なる種類の従来の発光素子であってよく、例えば、N型半導体層とP型半導体層との間に挟まれた活性発光層を含んでよい。コンタクトパッド１２０が、発光素子１１０への外部電力接続を可能にする。発光素子１１０はフリップチップ形態で片側に両コンタクトを有しているが、各側に１つのコンタクトを設ける適切な形態も本発明の範囲内に含まれる。
【００１６】
発光素子１１０は、図１A及び１Bに示すように、従来のピックアンドプレース処理（pick-and-place  processes）を用いて基板１３０上に位置することができ、発光素子間に適切なスペース１６０を有する。基板１３０は、発光素子１１０が一時的に接着する表面であってよい。しかし、多くの実施形態では、基板１３０は、発光素子１１０のための永久的な支持を形成し、コンタクトパッド１２０が、代表的にはハンダにより結合する導体（図示せず）を含む。該導体は、基板１３０を通って延びてもよく、基板の下方表面からの発光素子１１０への外部接触を可能にする。
【００１７】
基板１３０上の発光素子１１０への機械的支持をもたらすために、フィラー材料１４０が発光素子１１０の下方に適用されてもよい。このフィラー材料１４０は、発光素子１１０の上方表面、意図した発光表面へ光を指向するために反射性であってよい。
【００１８】
参照を容易にするために、基板１３０上の発光構造体を本明細書において構造体１５０と呼ぶ。当業者は、発光デバイス体１５０が上述のものとは異なる素子を含みうることを認識するであろう。
【００１９】
前述のように、如何なる技法を用いて、波長変換材料が発光構造体１５０に追加されてもよい。埋設蛍光体を有する光学素子が構造体１５０上にモールドされてもよく、予備成形した蛍光体埋設フィルムが基板１３０に積層されて各構造体１５０及びこれら構造体間のスペース１６０を覆ってもよく、或いは、蛍光体埋設小プレートを構造体１５０の発光表面に接着（glue）されてもよい。
【００２０】
本発明の実施形態において、予備成形し、かつ予備的に特徴づけた蛍光体埋設フィルムが透明プレートに積層される。このプレートが、発光構造体１５０の発光表面と同寸法である小プレートにスライシング／ダイシングされる。特に注意すべきは、蛍光体埋設フィルムは半硬化（クラスB）状態にあるポリマーであり、積層プロセスは、該ポリマーがガラスプレートに積層された後に完全には硬化されていないようになっている。後続の積層プロセスにおいて、小プレート上の蛍光体埋設フィルムが発光構造体１５０の発光表面に積層され、このプロセスにおいて該ポリマーが完全に硬化される。
【００２１】
図２A〜２Dは、透明基板上の波長変換フィルムの積層の例を示し、透明基板をスライシング／ダイシングして、積層波長変換素子を有するダイシングされた小プレートをもたらすことを示している。
【００２２】
図２Aにおいて、支持剥離層２１０上の予備成形された波長変換フィルム２２０が透明基板２３０上に位置される。波長変換フィルム２２０は、米国特許第7,344,952号に記載されたプロセスを用いて製造することができる。米国特許第7,344,952号は、2008年３月１８日付け、Haryanto  Chandra  に対して発行された特許であり、以下に記述する内容を本明細書中に参照して引用する。
【００２３】
「平坦表面を覆う非粘着性剥離層の上にシリコーン蛍光体混合物を付着させ、材料を回転して一様厚さの薄いシートを形成することにより、薄い蛍光体シートを形成することができる。薄いシートは、所定量のシリコーン蛍光体混合物をモールド中に付着させるか、或いは剥離層上に所定量の材料を噴霧するかして、形成することもできる。
【００２４】
一実施形態では、蛍光体シートが可撓性であり少し粘着性があるように、粘着性シートに熱を与えて部分的に硬化させる。次に、シートを、剥離層とともに、平坦表面から除去する（米国特許第7,344,952号コラム３第66行〜コラム４第24行）。」
波長変換フィルム２２０は、波長変換特性を決定するために試験することができる。そのような実施形態では、米国特許第7,344,952号に開示されているように、異なる特定の波長の発光などの異なる光出力特性を有する発光素子が、それらの特性に基づいて種分け（binned）される。例えば、もし発光素子が、公称波長450nmの青色光を放出すると、その試験された発光素子は、４種のビン（bin）１〜ビン４のうちの１つに分類（グループ分け）できる。４種のビンは、1)  440-445nm;  2)  445-450nm;  3)  450-455nm;  及び  4)  455-460nmである。波長変換フィルムの試験した特性に基づいて、波長変換フィルムの整合のために適切なビンが認識され、所望の合成色出力をもたらす。所望の合成色出力は、例えば、所望の色温度にある白色光であってよい。発光構造体１５０の発光素子１１０はそれぞれ、特定の波長変換フィルム２２０と対をなすための認識されたビンから得られる。変形的には、異なる特性を有する多重波長変換フィルムが提供されうる。発光構造体１５０の特定の発光素子１１０の特性に対応するように、特定の波長変換フィルム２２０を選択して、所望の合成色出力をもたらすことができる。
【００２５】
透明基板２３０は、ガラス、サファイア、プラスティック等を含む如何なる透明材料であってもよい。ガラス及びサファイアは一般に、より良い熱散逸のために、プラスティックよりも好ましい。呼び方を簡単にするために、本明細書中で用いる「ガラス」及び「プレート」の用語は、発光素子１１０により放出された光および波長変換フィルム２２０により放出された如何なる光に対しても透明である基板と同義であるものとする。
【００２６】
波長変換フィルム２２０を透明基板２３０上に置いた後に、熱、圧力及び真空を適用することにより、フィルム２２０を基板２３０に積層する。適用される熱は、波長変換フィルム２２０の硬化を制限するように制御される。例えば、140-160℃の硬化温度を有する実施例ポリマーに対しては70-100℃の範囲に制御される。当該ポリマー（G’-貯蔵弾性率及び損失係数-損失と貯蔵弾性率との比（G'-storage  modulus  and  TanDelta-ratio  between  loss  and  storage  modulus））の粘弾性振る舞いは、フィルムへ適用するに必要な熱を定義する。波長変換フィルム２２０を透明基板２３０に積層下後に、図２Bに示すように、支持剥離シート２１０を除去することができる。選択的に、スライシング／ダイシングプロセス（後述）後まで剥離シート２１０を波長変換フィルム２２０上に残すことも可能であるが、そうすると、ダイシングした小プレート（platelets）の各々から剥離材料を除去しなければならなくなる。
【００２７】
積層した波長変換フィルム２２０を伴う透明基板２３０は、スライシング表面２４０上に位置され、図２Cに示すようにスライシング／ダイシングされ、個々の小プレート２５０を製造する。個々の小プレート２５０は、透明基板（プレート）２３０に積層された波長変換フィルム２２０の対応する個片（corresponding  pieces）を有する。これらの小プレート２５０の各々は、発光構造体１５０の発光表面と実質的に同寸法であるように形状づけられている。名目上、基板は約50-200ミクロン厚であってよく、波長変換フィルム２２０は50ミクロン厚と150ミクロン厚との間であってよい。
【００２８】
図３A〜３Dは、波長変換層を伴うダイシングした小プレート250を基板上の発光構造体１５０に積層する積層実施例を示しており、基板上の各積層構造体の周囲の反射性材料のモールディングを示している。
【００２９】
図３A〜３Bにおいて、積層波長変換材料２２０を伴う個々の小プレート２５０は、発光構造体１５０上に置かれ、そのことは、例えば、半導体製造技術において周知である従来のピックアンドプレース型の機械を用いて、行うことができる。加熱ステージの温度は約120-150℃であり、波長変換材料が発光構造体１５０に接着可能となる。最終的な硬化は、積層フィルム内のポリマーのタイプに依存して、１〜４時間を要する。
【００３０】
図３Cにおいて、材料３１０が適用され、変換された光を反射し、発光素子１１０及び波長変換材料２２０を環境効果から保護し、結果たるデバイスに構造的支持を提供する。
【００３１】
図３Dにおいて、収容材料３１０が仕上げられて、透明基板素子２３０の発光表面２３５を露出させる。マイクロビードブラスティング（microbead  blasting）その他の平面化技術を用いて、収容材料３１０の表面仕上げの効果を奏することができる。表面仕上げは、基板素子２３０の表面を粗化することができ、該表面における全内部反射（total  internal  reflections  (TIR)）を減少させて表面を通る光出力高率の増大をもたらす。
【００３２】
収容材料は、発光素子１１０により放出された光及び波長変換フィルム２２０により放出された如何なる光に対して反射性であってよい。この材料は、この材料がなければ小プレート２５０及び構造体１５０の側部を通過して漏出してしまうであろう光を反射するようにアレンジされており、それにより、光は最終的に透明基板２３０の発光表面２３５を介して脱出する。シリコーンとTiO2との混合物（TiO2の濃度が20％以上）が高反射性の収容材料３１０をもたらすが、他の材料も用いうる。
【００３３】
透明基板２３０の発光表面を露出させた後、基板１３０及び収容材料３１０を、図３Dに示す切断線３２０によりスライシング／ダイシングすることができ、個々の発光デバイス３５０をもたらすことができる。
【００３４】
基板１３０上の発光素子１１０の特性に整合するよう予備成形し予備的に特性づけた波長変換フィルム２２０を用いることにより、結果としての複数の発光デバイス３５０が一定の光出力特性を示すことが期待できる。接着層がないことにより、かつ、反射性材料３１０，１４０の存在により、デバイス３５０はまた、高い光出力高率を示すことが期待できる。接着層がないことにより、かつ、ガラスなどの高い熱伝動度の透明基板２３０を使用することにより、デバイス３５０は、良好な熱散逸を示すことが期待できる。
【００３５】
図４は、波長変換フィルムを透明基板に積層し、そして発光素子に積層する多重積層を示し、続いて各積層構造体周囲の反射材料のモールディングを示した実施例フローダイアグラムを図示する。説明を簡単、理解容易にするために、ガラスの透明基板、シリコーンポリマーに埋設した蛍光体などの蛍光体を含む波長変換フィルムを用いた例のプロセスを提示した。
【００３６】
ステップ４１０において、蛍光体フィルムがガラス基板上に積層される。積層は、ガラスを70-100℃に加熱（蛍光体フィルムが半硬化状態のままである）することにより実効される。
【００３７】
もし蛍光体フィルムが支持剥離シート上に位置されていたら、当該シートはステップ４２０で除去しても良い。しかしながら、注意すべきことは、蛍光体フィルムをガラスに積層するために加熱する前に支持シートを除去してもよい。
【００３８】
ステップ４３０において、蛍光体積層ガラスをスライシング／ダイシングして、個々の蛍光体ガラス小プレートを提供する。小プレートは、ステップ４４０で基板上に提供される発光素子の発光表面の領域を覆う寸法である。
【００３９】
前述したように、所望の合成色出力を提供するように蛍光体フィルムの特性に整合する発光特性を有するように、基板上に提供される発光素子が選択され得る。或いは、所望の合成色出力を提供するように発光素子の特性に整合するように、特定の蛍光体フィルムが選択され得る。
【００４０】
ステップ４５０において、ガラス蛍光体小プレートを基板上の各発光素子上に位置付け、蛍光体を発光素子の発光表面に直接接触させる。
【００４１】
ステップ４６０において、120-150℃の熱を適用することにより、ガラス蛍光体小プレートを発光素子に積層する。選択的には、発光素子を伴う基板をこの温度に予め加熱して、ステップ４５０でガラス蛍光体小プレートを発光素子上に位置づけてもよい。
【００４２】
ステップ４７０において、基板上の積層された発光及び波長変換構造体の周囲に、反射性モールド材料を適用し、モールド材料をさらに硬化させ、或いは硬化処理をする。特定の硬化プロセスは、用いる特定のモールド材料に依存する。
【００４３】
ステップ４８０において、もしモールド材料がガラス蛍光体小プレートの発光表面を隠していたら、モールド材料を仕上げしてガラス蛍光体小プレートを露出させる。
【００４４】
ステップ４９０において、モールド材料で包囲された発光及び波長変換構造体を伴う基板をスライシング／ダイシングして、個々の発光デバイスを形成する。前述したように、基板は一般に、基板を貫通するコンタクトを含み、発光素子のコンタクトパッドへの外部接触を可能にする。変形的には、もし一時的支持として基板が提供されるならば、コンタクトパッドを露出させるために一時的支持たる基板を除去することができる。この除去は、収容された発光及び波長変換構造体のスライシング／ダイシングに先立ち行うことができ、それにより基板の再利用を可能にする。
【００４５】
前述した実施形態において、透明基板は平坦上方表面及び平坦下方表面を有する直線的構造として示した。変形的実施形態において、発光表面を通過する光出力が所望のパターンになるように透明基板を形成してもよい。
【００４６】
図５A〜５Bは、変形的な形状の透明基板の実施形態を示している。これらの実施形態の各々において、波長変換フィルム２２０は透明基板５３０の実質的に平坦な表面に積層され、基板の反対側の表面５１０，５２０は、完成した発光デバイス（図示せず）の発光表面を最終的に形成する。
【００４７】
図５Aにおいて、透明基板５３０の発光表面５１０は半球ドームを含み、表面５１０を出る光が広範な角度で出射することを可能にする。
【００４８】
図５Bにおいて、当面基板５３０の発光表面５２０は、表面５２０から出射される光を平行にする（collimate）ような形状の輪郭を含む。
【００４９】
透明基板５３０の発光表面は、デバイスからの光出力を所望のパターンにするように、様々な形状にすることができることを当業者は認識する。
【００５０】
図面及び上述の記載にて本発明を詳細に図示して説明してきたが、これらの図示及び説明は、例示的あるいは典型的なものであり限定的なものではないとみなされるべきであり、本発明は、開示した実施形態に限定されるものではない。
【００５１】
例えば、剥離フィルムを使わずに、波長変換材料を透明基板上に液体／半液体状で配置させ、スピンや他の処理によって、所望の厚さの被覆を形成する実施形態で本発明を実施することができる。
【００５２】
開示した実施形態に対する他の変形が、図面、本開示及び添付の請求項の検討から、請求項に係る発明を実施する当業者によって理解されて実現され得る。請求項において、用語“有する”及び“含む”はその他の要素又はステップを排除するものではなく、不定冠詞“ａ”又は“ａｎ”は複数であることを排除するものではない。複数の特定の手段が互いに異なる従属請求項に記載されているという単なる事実は、それらの手段の組み合わせが有利に使用され得ないということを指し示すものではない。請求項中の如何なる参照符号も、請求項の範囲を限定するものとして解されるべきではない。
【図１】
0006709159.tif 000002
【図２Ａ】
0006709159.tif 000003
【図２Ｂ】
0006709159.tif 000004
【図２Ｃ】
0006709159.tif 000005
【図２Ｄ】
0006709159.tif 000006
【図３Ａ】
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【図３Ｂ】
0006709159.tif 000008
【図３Ｃ】
0006709159.tif 000009
【図３Ｄ】
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【図４】
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【図５Ａ】
0006709159.tif 000012
【図５Ｂ】
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