(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
硝酸性窒素及び亜硝酸性窒素の少なくとも一方と、アンモニア性窒素と、有機物とを含有する被処理液を、活性汚泥中の従属栄養性細菌を用いた脱窒反応により嫌気的に脱窒処理して第一従属脱窒処理液を得る第一従属脱窒処理と、
前記第一従属脱窒処理液中に含まれるアンモニア性窒素の一部を活性汚泥及びアンモニア酸化菌付着の微生物担体の共存下で、亜硝酸性窒素に酸化して亜硝酸化処理液を得る亜硝酸化処理と、
前記亜硝酸化処理液を、活性汚泥及び独立栄養細菌付着の微生物担体の共存下で、脱窒反応により嫌気的に脱窒処理して嫌気性アンモニア酸化処理液を得る嫌気性アンモニア酸化処理と、
前記嫌気性アンモニア酸化処理液中に含まれる亜硝酸性窒素及び硝酸性窒素を、活性汚泥中の従属栄養性細菌を用いた脱窒反応により嫌気的に脱窒処理して第二従属脱窒処理液を得る第二従属脱窒処理と、
前記亜硝酸化処理液を被処理液の一部として前記第一従属脱窒処理へ循環し、前記従属栄養性細菌を用いた脱窒反応により、前記亜硝酸化処理液中の亜硝酸性窒素を窒素ガスに変換して除去する亜硝酸化処理液循環処理と、
を含むアンモニア性窒素含有被処理液の硝化脱窒処理方法において、
前記亜硝酸化処理に流入する第一従属脱窒処理液のＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度とＭ−アルカリ度とを測定し、その測定結果に基づいて第一従属脱窒処理液のＭ−アルカリ度を調整することにより、第一従属脱窒処理液のＭ−アルカリ度（単位：ＣａＣＯ3  ｍｇ／Ｌ）／（ＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度）（単位：ｍｇ／Ｌ）比を３．５〜５．５に制御すること、並びに、前記嫌気性アンモニア酸化処理を経た後の液のＮＨ4−Ｎ濃度及び／又はＮＯ2−Ｎ濃度をモニタリングし、その結果に基づいて第一従属脱窒処理液のＭ−アルカリ度を調整し、第一従属脱窒処理液のＭ−アルカリ度（単位：ＣａＣＯ3  ｍｇ／Ｌ）／（ＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度）（単位：ｍｇ／Ｌ）比を制御することを含む方法。
【請求項２】
前記嫌気性アンモニア酸化処理を経た後の液のＮＨ4−Ｎ濃度をモニタリングし、ＮＨ4−Ｎ濃度が１０ｍｇ／Ｌ以上の何れかの値となった場合に、第一従属脱窒処理液のＭ−アルカリ度を上げることにより、第一従属脱窒処理液のＭ−アルカリ度／（ＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度）比を上げることを含む請求項１に記載のアンモニア性窒素含有被処理液の硝化脱窒処理方法。
【請求項３】
前記嫌気性アンモニア酸化処理を経た後の液のＮＯ2−Ｎ濃度をモニタリングし、ＮＯ2−Ｎ濃度が１５ｍｇ／Ｌ以上の何れかの値となった場合に、第一従属脱窒処理液のＭ−アルカリ度を下げることにより、第一従属脱窒処理液のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ（Ｔ−Ｎ）比を下げることを含む請求項１又は２に記載のアンモニア性窒素含有被処理液の硝化脱窒処理方法。
【請求項４】
亜硝酸化処理と嫌気性アンモニア酸化処理との間に、亜硝酸化処理水に含まれる活性汚泥を濃縮分離する固液分離処理を更に含む請求項１〜３の何れか一項に記載のアンモニア性窒素含有被処理液の硝化脱窒処理方法。
【請求項５】
前記第二従属脱窒処理液中に含まれる有機物を活性汚泥存在下で好気処理して処理水を得る曝気処理と、
前記曝気処理により得られた処理水に含まれる活性汚泥を濃縮分離する濃縮分離処理と、
前記曝気処理により得られた処理水に含まれる活性汚泥を濃縮分離する濃縮分離処理により濃縮分離された濃縮汚泥を前記第一従属脱窒処理及び／又は第二従属脱窒処理へ返送する返送処理と、
を更に含む請求項１〜４の何れか一項に記載のアンモニア性窒素含有被処理液の硝化脱窒処理方法。
【請求項６】
硝酸性窒素及び亜硝酸性窒素の少なくとも一方と、アンモニア性窒素と、有機物とを含有する被処理液を、活性汚泥中の従属栄養性細菌を用いた脱窒反応により嫌気的に脱窒処理して第一従属脱窒処理液を得るための第一従属脱窒槽と、
前記第一従属脱窒槽からの流出液に含まれるアンモニア性窒素の一部を活性汚泥及びアンモニア酸化菌付着の微生物担体の共存下で、亜硝酸性窒素に酸化して亜硝酸化処理液を得るための亜硝酸化槽と、
前記亜硝酸化槽からの流出液を、活性汚泥及び独立栄養細菌付着の微生物担体の共存下で、脱窒反応により嫌気的に脱窒処理して嫌気性アンモニア酸化処理液を得るための嫌気性アンモニア酸化槽と、
前記嫌気性アンモニア酸化槽からの流出液に含まれる亜硝酸性窒素及び硝酸性窒素を、活性汚泥中の従属栄養性細菌を用いた脱窒反応により嫌気的に脱窒処理して第二従属脱窒処理液を得るための第二従属脱窒槽と、
前記亜硝酸化槽からの流出液の一部を被処理液の一部として前記第一従属脱窒槽へ循環するための機構と、
前記第一従属脱窒槽から流出液のＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度とＭ−アルカリ度とを測定するための測定器と、
ＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度とＭ−アルカリ度とを測定するための前記測定器による測定結果に基づいて、Ｍ−アルカリ度（単位：ｍｇ／Ｌ）／（ＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度）（単位：ｍｇ／Ｌ）比が３．５〜５．５となるように、亜硝酸化槽のＭ−アルカリ度を調整する制御機構と、
前記嫌気性アンモニア酸化槽又はそれよりも後段の流出液のＮＨ4−Ｎ濃度及び／又はＮＯ2−Ｎ濃度をモニタリングするための測定器と、
ＮＨ4−Ｎ濃度及び／又はＮＯ2−Ｎ濃度をモニタリングするための前記測定器による測定結果に基づいて亜硝酸化槽のＭ−アルカリ度を調整し、第一従属脱窒処理液のＭ−アルカリ度／（ＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度）比を制御するための制御機構とを備えた、
アンモニア性窒素含有被処理液の硝化脱窒処理装置。
【請求項７】
前記嫌気性アンモニア酸化槽又はそれよりも後段の流出液のＮＨ4−Ｎ濃度をモニタリングするための測定器と、
前記測定器によるＮＨ4−Ｎ濃度が１０ｍｇ／Ｌ以上の何れかの値を示した場合に、亜硝酸化槽のＭ−アルカリ度を上げることにより、亜硝酸化槽のＭ−アルカリ度／（ＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度）比を上げるための機構を備えた請求項６に記載のアンモニア性窒素含有被処理液の硝化脱窒処理装置。
【請求項８】
前記嫌気性アンモニア酸化槽又はそれよりも後段からの流出液のＮＯ2−Ｎ濃度をモニタリングするための測定器と、
前記測定器によるＮＯ2−Ｎ濃度が１５ｍｇ／Ｌ以上の何れかの値を示した場合に、亜硝酸化槽のＭ−アルカリ度を下げることにより、亜硝酸化槽のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ（Ｔ−Ｎ）比を下げるための機構を備えた請求項６又は７に記載のアンモニア性窒素含有被処理液の硝化脱窒処理装置。
【請求項９】
亜硝酸化槽と嫌気性アンモニア酸化槽との間に、亜硝酸化処理水に含まれる活性汚泥を固液分離するための固液分離装置を更に備えた請求項６〜８の何れか一項に記載のアンモニア性窒素含有被処理液の硝化脱窒処理装置。
【請求項１０】
前記第二従属脱窒槽からの流出液に含まれる有機物を活性汚泥存在下で好気処理して処理水を得るための再曝気槽と、
前記再曝気槽からの流出液に含まれる活性汚泥を、固液分離槽にて濃縮分離するための濃縮分離槽と、
前記固液分離槽にて濃縮分離された濃縮汚泥を前記第一従属脱窒槽及び／又は第二従属脱窒槽へ返送するための機構と、
を更に備えた請求項６〜９の何れか一項に記載のアンモニア性窒素含有被処理液の硝化脱窒処理装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はアンモニア性窒素含有被処理液の硝化脱窒処理方法に関する。また、本発明はアンモニア性窒素含有被処理液の硝化脱窒処理装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
排水中に含まれる窒素は、湖沼及び湾などの閉鎖系水域における富栄養化の原因物質であり、排水処理工程で効率的に除去されることが望まれる。排水から窒素を除去する方法としては生物学的硝化脱窒法が多用されている。生物学的硝化脱窒法では、原水中のアンモニア性窒素を、好気状態の反応槽、通称硝化槽においてアンモニア酸化細菌（ＡＯＢ）により亜硝酸性窒素（ＮＯ2−Ｎ）に酸化し、次に亜硝酸性窒素を亜硝酸酸化細菌（ＮＯＢ）により硝酸性窒素（ＮＯ3−Ｎ）に酸化する。さらに、この硝化槽からの処理液を、嫌気状態の反応槽、通称脱窒槽に導入して、硝化槽処理液中の硝酸性窒素及び亜硝酸性窒素を従属栄養性細菌である脱窒菌を用いて有機物を電子供与体として利用しながら無害の窒素ガスに還元している。
【０００３】
このような従来の生物学的硝化脱窒法では、アンモニア性窒素を亜硝酸性窒素及び硝酸性窒素に酸化する硝化工程において多量の酸素（空気）を必要とし、また、脱窒工程では電子供与体としてのメタノールの使用量が多量であり、ランニングコストを増加させるという課題があった。そこで、近年では、生物学的硝化脱窒法に代わる処理方法として、嫌気性アンモニア酸化処理法（Anaerobic Ammonium Oxidation Process）、所謂アナモックス反応によるアンモニア脱窒法を利用した水処理が進められている。アンモニア脱窒法は、独立栄養性脱窒細菌の作用で、嫌気性条件の下、アンモニア態窒素で亜硝酸態窒素を還元して窒素ガスに変換する方法である。
【０００４】
この変換の反応式は次の反応式のように表される。
1.0NH4+ + 1.32NO2- + 0.066HCO3- + 0.13H+
→1.02N2 + 0.26NO3- + 0.066CH2O0.5N0.15 + 2.03H2O・・・(1)
アンモニア脱窒法においては、（１）式に示さるように脱窒素のために排水中のアンモニア性窒素を脱窒素の水素供与体として利用する。このため、当該反応の前工程で原水中のアンモニア性窒素を亜硝酸化する必要があるが、アンモニア性窒素の約半量を亜硝酸化するだけであり、従来のように硝酸にまで酸化させる必要はないことから、酸素供給量も著しく減少させることが可能である。従って、亜硝酸化型硝化工程と嫌気性アンモニア酸化工程を組み合わせた水処理は、従来の硝化工程と脱窒工程を組み合わせた水処理と比較して、全体のランニングコストを低減することができる。
【０００５】
亜硝酸化型硝化工程と嫌気性アンモニア酸化工程を組み合わせた水処理を安定して行おうとする場合、（１）式からみて、亜硝酸化型硝化工程でＮＨ4+に対するＮＯ2-の比率が１．３２となるように硝化を制御することが望ましい。しかしながら、一般的に硝化プロセスでは、以下の反応式（２）及び（３）に示すように、好気条件において原水中のアンモニア性窒素（ＮＨ4−Ｎ）はアンモニア酸化反応及び亜硝酸酸化反応を経て、最終的には硝酸性窒素（ＮＯ3−Ｎ）となる。両者の反応はほぼ同時に起こるので、アンモニア酸化のみを進行させることは通常困難とされている。
NH4+ + 1.5O2 → NO2- + 2H+ + H2O・・・(2) 
NO2- + 0.5O2 → NO3-・・・(3) 
【０００６】
このような背景の下、亜硝酸化型硝化工程と嫌気性アンモニア酸化工程を組み合わせた水処理を安定して行うべく、研究開発が進められている。特許第５５８１８７２号公報（特許文献１）では、活性汚泥及びアンモニア酸化菌付着生物担体の共存する亜硝酸化槽に導入する被処理液のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比が３．７〜４．４となるように亜硝酸化槽にアルカリ又は酸を注入し、かつ、該亜硝酸化槽のｐＨが６．０〜６．９となるように、曝気風量及び活性汚泥の返送量の両方を調整する方法が開示されている。そして、当該方法によれば安定した亜硝酸化処理が得られるとともに亜硝酸化処理水のＮＯ2−Ｎ／ＮＨ4−Ｎ比がアンモニア脱窒反応に必要な１．３付近となることが記載されている。
【０００７】
特開２０１４−１０４４１６号公報（特許文献２）においては、亜硝酸化型硝化工程における全窒素濃度とアンモニア態窒素濃度を検出し、その差分に基づいて亜硝酸態窒素を算出し、硝化槽から流出する処理水中のアンモニア態窒素濃度と亜硝酸態窒素濃度の割合が所定の割合（例：１．００〜１．３２）に近づくように、硝化槽中のＤＯ（溶存酸素）濃度を制御する方法が開示されている。
【０００８】
また、特開２０１５−９３２５８号公報（特許文献３）においては、水処理の安定に加えて、処理効率の向上及び装置の小型化を可能にすることを目的として、亜硝酸化プロセスと従属栄養性脱窒工程を組み合わせた方法が開示されている。具体的には、当該文献には、窒素及び有機物を含有する被処理液を、従属栄養性細菌を用いた脱窒反応により嫌気的に脱窒処理して第１脱窒処理液を得、第１脱窒処理液に含まれるアンモニア態窒素を亜硝酸性窒素に酸化して亜硝酸化処理液を得、亜硝酸化処理液を独立栄養性細菌を用いた脱窒反応により嫌気的に脱窒処理する一方で、亜硝酸化処理液を第１脱窒処理へ循環し、従属栄養性細菌を用いた脱窒反応により亜硝酸化処理液中の亜硝酸性窒素を窒素ガスに変換して除去する亜硝酸化処理液循環処理を含む脱窒方法が提案されている。特許文献３には、亜硝酸化処理液を得る工程では、担体添加と浮遊活性汚泥の共存が望ましいことが記載されている。これは、浮遊活性汚泥の共存により、亜硝酸化槽に流入する第１脱窒処理液の水質が変動しても、活性汚泥処理による平均化が可能であり、アンモニア酸化菌付着の微生物担体への影響がほとんど無く、安定した亜硝酸化処理が得られるからであると記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特許第５５８１８７２号公報
【特許文献２】特開２０１４−１０４４１６号公報
【特許文献３】特開２０１５−９３２５８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
特許文献２に記載の方法では、亜硝酸化型硝化工程においてＤＯ制御によりアンモニア態窒素濃度と亜硝酸態窒素濃度の割合を制御する。しかしながら、当該制御方法によれば常にアンモニア態窒素と亜硝酸態窒素の濃度を把握し、その差分により目標とするＤＯ値を設定して、曝気量を調整しなければならない。ＤＯ制御は曝気ブロワ等で吹込む空気量を調整することで行うが、目的とする曝気量に対して過曝気又は曝気不足の状態を起こす可能性が高く、調整が困難である。更には、本発明者の実験によれば亜硝酸化型硝化工程においてＤＯ制御だけでは、アンモニア態窒素と亜硝酸態窒素の比率を適正値に保つことが難しいことも確認されている。
【００１１】
この点、特許文献１に記載の方法は、ＤＯ制御に加え、亜硝酸化槽に導入する被処理液のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比が３．７〜４．４となるように亜硝酸化槽にアルカリ又は酸を注入する方法であり、硝酸化処理液のＮＯ2−Ｎ／ＮＨ4−Ｎ比を１．３２付近に制御する方法としては有効である。しかしながら、特許文献１に記載の方法ではアンモニア性窒素（ＮＨ4−Ｎ）を含有する被処理液をそのまま活性汚泥及びアンモニア酸化菌付着の微生物担体が共存する亜硝酸化槽で処理しているため、被処理液のＢＯＤが高くなりやすく、亜硝酸化処理及びアンモニア脱窒処理の安定化は不十分である。また、亜硝酸化槽から活性汚泥が嫌気性アンモニア酸化槽に流入すると、亜硝酸化処理液を脱窒する嫌気性アンモニア酸化槽において、活性汚泥及び独立栄養性細菌付着の微生物担体が共存することになるが、この場合、亜硝酸化処理液のＮＯ2−Ｎ／ＮＨ4−Ｎ比を１．３２付近に制御したとしても、嫌気性アンモニア酸化に必要なＮＯ2−Ｎが不足し、ＮＨ4−Ｎの一部が未処理のまま流出する場合があるという問題が発生することを見出した。
【００１２】
特許文献３に記載の方法では亜硝酸化槽の前段に、従属栄養脱窒菌を用いた脱窒槽を設けるとともに、亜硝酸化槽で得られた亜硝酸化処理液をその脱窒槽に返送し、亜硝酸化処理液中のＮＯ2−Ｎを脱窒槽で窒素ガスに変換させることにより、被処理液のＢＯＤを低減させていることから、後段の亜硝酸化処理及びアンモニア脱窒処理の安定性は向上する。しかしながら、亜硝酸化槽に導入する被処理液のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比については検討がされていない。むしろ、亜硝酸化処理液を第１脱窒槽へ循環させる比率に重きが置かれている。
【００１３】
本発明は上記事情に鑑みて創作されたものであり、亜硝酸化型硝化工程と嫌気性アンモニア酸化工程を組み合わせたアンモニア性窒素含有被処理液の硝化脱窒処理方法を行う際に、嫌気性アンモニア酸化工程の処理性能を安定して得ることのできる方法を提供することを課題の一つとする。また、本発明は当該硝化脱窒処理方法の実施に好適な硝化脱窒処理装置を提供することを別の目的の一つとする。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明者は、上記課題を解決すべく鋭意検討したところ、亜硝酸化槽の前段に従属栄養脱窒菌を用いた脱窒槽を設けた上で、亜硝酸化槽に導入する被処理液のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を制御することが嫌気性アンモニア酸化工程を安定して実施する上で好ましいことを見出した。
【００１５】
また、本発明者は、嫌気性アンモニア酸化工程において活性汚泥及び独立栄養性細菌付着の微生物担体が共存している場合に安定した処理性能が得られない原因について鋭意研究した。そして、本発明者は、亜硝酸化処理液を脱窒する嫌気性アンモニア酸化槽において、活性汚泥及び独立栄養性細菌付着の微生物担体が共存している場合、活性汚泥には従属栄養性細菌が混在していることから、独立栄養性細菌によるアンモニア脱窒のみならず従属栄養性細菌によるＮＯ2−Ｎの従属脱窒が同時に進行することで、アンモニア脱窒に必要なＮＯ2−Ｎが不足することを確認した。活性汚泥が共存していない状態で、微生物担体に従属栄養性細菌が混在している場合も、同様の反応が進行することを確認した。このため、亜硝酸化処理液におけるＮＯ2−Ｎ／ＮＨ4−Ｎ比を理想的な１．３２に制御しても、アンモニア脱窒に必要なＮＯ2−Ｎが不足し、ＮＨ4−Ｎの一部が未処理のまま流出する場合があることが分かった。この未処理のＮＨ4−Ｎは後段に第二従属脱窒槽及び再曝気槽を設置したとしても脱窒処理まではされ難いため、最終的な処理水の全窒素濃度の上昇を招く。
【００１６】
この点に関し、本発明者は亜硝酸化工程と嫌気性アンモニア酸化工程の間に、亜硝酸化処理水に含まれる活性汚泥を固液分離する工程を導入することで、亜硝酸化工程に活性汚泥が流入することを防止することができ、嫌気性アンモニア酸化工程がより安定して実施可能となることを見出した。また、本発明者は、アンモニア脱窒処理液のＮＨ4−Ｎ濃度の上昇がみられた際には、亜硝酸化処理液のＮＯ2−Ｎ／ＮＨ4−Ｎ比を１．３２以上に上昇させることとなる場合であっても、亜硝酸化槽流入液おけるＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を増加し、亜硝酸化処理液のＮＯ2−Ｎ／ＮＨ4−Ｎ比を高める制御を行ったところ、アンモニア脱窒処理液中のＮＨ4−Ｎの濃度が低く安定することを突き止めた。つまり、本発明者は嫌気性アンモニア酸化工程からの流出液（アンモニア脱窒処理液）のＮＨ4−Ｎ濃度をモニタリングし、ＮＨ4−Ｎ濃度に基づいて亜硝酸化処理液のＮＯ2−Ｎ／ＮＨ4−Ｎ比を制御することが有効であることも見出した。
【００１７】
本発明は上記知見に基づいて完成したものであり、一側面において、
硝酸性窒素及び亜硝酸性窒素の少なくとも一方と、アンモニア性窒素と、有機物とを含有する被処理液を、活性汚泥中の従属栄養性細菌を用いた脱窒反応により嫌気的に脱窒処理して第一従属脱窒処理液を得る第一従属脱窒処理と、
前記第一従属脱窒処理液中に含まれるアンモニア性窒素の一部を活性汚泥及びアンモニア酸化菌付着の微生物担体の共存下で、亜硝酸性窒素に酸化して亜硝酸化処理液を得る亜硝酸化処理と、
前記亜硝酸化処理液を、活性汚泥及び独立栄養細菌付着の微生物担体の共存下で、脱窒反応により嫌気的に脱窒処理して嫌気性アンモニア酸化処理液を得る嫌気性アンモニア酸化処理と、
前記嫌気性アンモニア酸化処理液中に含まれる亜硝酸性窒素及び硝酸性窒素を、活性汚泥中の従属栄養性細菌を用いた脱窒反応により嫌気的に脱窒処理して第二従属脱窒処理液を得る第二従属脱窒処理と、
前記亜硝酸化処理液を被処理液の一部として前記第一従属脱窒処理へ循環し、前記従属栄養性細菌を用いた脱窒反応により、前記亜硝酸化処理液中の亜硝酸性窒素を窒素ガスに変換して除去する亜硝酸化処理液循環処理と、
を含むアンモニア性窒素含有被処理液の硝化脱窒処理方法において、
前記亜硝酸化処理に流入する第一従属脱窒処理液のＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度とＭ−アルカリ度とを測定し、その測定結果に基づいて第一従属脱窒処理液のＭ−アルカリ度を調整することにより、第一従属脱窒処理液のＭ−アルカリ度（単位：ＣａＣＯ3  ｍｇ／Ｌ）／（ＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度）（単位：ｍｇ／Ｌ）比を３．５〜５．５に制御することを含む方法である。
【００１８】
本発明に係る硝化脱窒処理方法は一実施形態において、前記嫌気性アンモニア酸化処理を経た後の液のＮＨ4−Ｎ濃度及び／又はＮＯ2−Ｎ濃度をモニタリングし、その結果に基づいて第一従属脱窒処理液のＭ−アルカリ度を調整し、第一従属脱窒処理液のＭ−アルカリ度（単位：ＣａＣＯ3  ｍｇ／Ｌ）／（ＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度）比（単位：ｍｇ／Ｌ）を制御することを更に含む。
【００１９】
本発明に係る硝化脱窒処理方法は別の一実施形態において、前記嫌気性アンモニア酸化処理を経た後の液のＮＨ4−Ｎ濃度をモニタリングし、ＮＨ4−Ｎ濃度が１０ｍｇ／Ｌ以上の何れかの値となった場合に、第一従属脱窒処理液のＭ−アルカリ度を上げることにより、第一従属脱窒処理液のＭ−アルカリ度／（ＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度）比を上げることを含む。
【００２０】
本発明に係る硝化脱窒処理方法は更に別の一実施形態において、前記嫌気性アンモニア酸化処理を経た後の液のＮＯ2−Ｎ濃度をモニタリングし、ＮＯ2−Ｎ濃度が１５ｍｇ／Ｌ以上の何れかの値となった場合に、第一従属脱窒処理液のＭ−アルカリ度を下げることにより、第一従属脱窒処理液のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ（Ｔ−Ｎ）比を下げることを含む。
【００２１】
本発明に係る硝化脱窒処理方法は更に別の一実施形態において、亜硝酸化処理と嫌気性アンモニア酸化処理との間に、亜硝酸化処理水に含まれる活性汚泥を濃縮分離する固液分離処理を更に含む。
【００２２】
本発明に係る硝化脱窒処理方法は更に別の一実施形態において、
前記第二従属脱窒処理液中に含まれる有機物を活性汚泥存在下で好気処理して処理水を得る曝気処理と、
前記処理水に含まれる活性汚泥を濃縮分離する濃縮分離処理と、
前記濃縮分離された濃縮汚泥を前記第一従属脱窒処理及び／又は第二従属脱窒処理へ返送する返送処理と、
を更に含む。
【００２３】
本発明は別の一側面において、
硝酸性窒素及び亜硝酸性窒素の少なくとも一方と、アンモニア性窒素と、有機物とを含有する被処理液を、活性汚泥中の従属栄養性細菌を用いた脱窒反応により嫌気的に脱窒処理して第一従属脱窒処理液を得るための第一従属脱窒槽と、
前記第一従属脱窒槽からの流出液に含まれるアンモニア性窒素の一部を活性汚泥及びアンモニア酸化菌付着の微生物担体の共存下で、亜硝酸性窒素に酸化して亜硝酸化処理液を得るための亜硝酸化槽と、
前記亜硝酸化槽からの流出液を、活性汚泥及び独立栄養細菌付着の微生物担体の共存下で、脱窒反応により嫌気的に脱窒処理して嫌気性アンモニア酸化処理液を得るための嫌気性アンモニア酸化槽と、
前記嫌気性アンモニア酸化槽からの流出液に含まれる亜硝酸性窒素及び硝酸性窒素を、活性汚泥中の従属栄養性細菌を用いた脱窒反応により嫌気的に脱窒処理して第二従属脱窒処理液を得るための第二従属脱窒槽と、
前記亜硝酸化槽からの流出液の一部を被処理液の一部として前記第一従属脱窒槽へ循環するための機構と、
前記第一従属脱窒槽から流出液のＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度とＭ−アルカリ度とを測定するための測定器と、
前記測定器による測定結果に基づいて、Ｍ−アルカリ度（単位：ｍｇ／Ｌ）／（ＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度）（単位：ｍｇ／Ｌ）比が３．５〜５．５となるように、亜硝酸化槽のＭ−アルカリ度を調整する制御機構とを備えた、
アンモニア性窒素含有被処理液の硝化脱窒処理装置である。
【００２４】
本発明に係る硝化脱窒処理装置は一実施形態において、
前記嫌気性アンモニア酸化槽又はそれよりも後段の流出液のＮＨ4−Ｎ濃度及び／又はＮＯ2−Ｎ濃度をモニタリングするための測定器と、
前記測定器による測定結果に基づいて亜硝酸化槽のＭ−アルカリ度を調整し、第一従属脱窒処理液のＭ−アルカリ度／（ＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度）比を制御するための制御機構を備える。
【００２５】
本発明に係る硝化脱窒処理装置は別の一実施形態において、
前記嫌気性アンモニア酸化槽又はそれよりも後段の流出液のＮＨ4−Ｎ濃度をモニタリングするための測定器と、
前記測定器によるＮＨ4−Ｎ濃度が１０ｍｇ／Ｌ以上の何れかの値を示した場合に、亜硝酸化槽のＭ−アルカリ度を上げることにより、亜硝酸化槽のＭ−アルカリ度／（ＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度）比を上げるための機構を備える。
【００２６】
本発明に係る硝化脱窒処理装置は更に別の一実施形態において、
前記嫌気性アンモニア酸化槽又はそれよりも後段からの流出液のＮＯ2−Ｎ濃度をモニタリングするための測定器と、
前記測定器によるＮＯ2−Ｎ濃度が１５ｍｇ／Ｌ以上の何れかの値を示した場合に、亜硝酸化槽のＭ−アルカリ度を下げることにより、亜硝酸化槽のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ（Ｔ−Ｎ）比を下げるための機構を備える。
【００２７】
本発明に係る硝化脱窒処理装置は更に別の一実施形態において、
亜硝酸化槽と嫌気性アンモニア酸化槽との間に、亜硝酸化処理水に含まれる活性汚泥を固液分離するための固液分離装置を更に備える。
【００２８】
本発明に係る硝化脱窒処理装置は更に別の一実施形態において、
前記第二従属脱窒槽からの流出液に含まれる有機物を活性汚泥存在下で好気処理して処理水を得るための再曝気槽と、
前記再曝気槽からの流出液に含まれる活性汚泥を、固液分離槽にて濃縮分離するための濃縮分離槽と、
前記固液分離槽にて濃縮分離された濃縮汚泥を前記第一従属脱窒槽及び／又は第二従属脱窒槽へ返送するための機構と、
を更に備える。
【発明の効果】
【００２９】
本発明によれば、亜硝酸化型硝化工程と嫌気性アンモニア酸化工程を組み合わせたアンモニア性窒素含有被処理液の硝化脱窒処理方法を行う際に、嫌気性アンモニア酸化工程の処理性能を安定して得ることができるようになる。
【図面の簡単な説明】
【００３０】
【図１】本発明の第一実施形態に係る脱窒処理の一例を示す処理フロー図である。
【図２】本発明の第一実施形態に係る脱窒処理の別の一例を示す処理フロー図である。
【図３】本発明の第一実施形態に係る脱窒処理の更に別の一例を示す処理フロー図である。
【図４】本発明の第二実施形態に係る脱窒処理の一例を示す処理フロー図である。
【図５】本発明の第二実施形態に係る脱窒処理の別の一例を示す処理フロー図である。
【図６】本発明の第二実施形態に係る脱窒処理の更に別の一例を示す処理フロー図である。
【図７】実施例２の実験結果から得られた亜硝酸化工程流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比と亜硝酸化処理水の水質の関係を示すグラフである。
【図８】実施例３における亜硝酸化工程への流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比と、亜硝酸化処理水のＮＯ2−Ｎ濃度／ＮＨ4−Ｎ濃度比の関係を示すグラフである。
【図９】実施例３の実験における亜硝酸化工程流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比の制御フローチャートを示す。
【発明を実施するための形態】
【００３１】
＜第一実施形態＞
次に本発明の第一実施形態について図１〜３に基づいて説明する。本発明の第一実施形態に係る脱窒処理装置は、図１に示すように、硝酸性窒素及び亜硝酸性窒素の少なくとも一方と、アンモニア性窒素と、有機物とを含有する被処理液を、活性汚泥中の従属栄養性細菌を用いた脱窒反応、典型的には活性汚泥中の主に従属栄養性細菌を用いた脱窒反応により嫌気的に脱窒処理して第一従属脱窒処理液を得るための第一従属脱窒槽１１と、前記第一従属脱窒槽１１からの流出液に含まれるアンモニア性窒素の一部を活性汚泥及びアンモニア酸化菌付着の微生物担体の共存下で、亜硝酸性窒素に酸化して亜硝酸化処理液を得るための亜硝酸化槽１２と、前記亜硝酸化槽１２からの流出液を、活性汚泥及び独立栄養細菌付着の微生物担体の共存下で、脱窒反応により嫌気的に脱窒処理して嫌気性アンモニア酸化処理液を得るための嫌気性アンモニア酸化槽１３と、前記嫌気性アンモニア酸化槽１３からの流出液に含まれる亜硝酸性窒素及び硝酸性窒素を、活性汚泥中の従属栄養性細菌を用いた脱窒反応、典型的には活性汚泥中の主に従属栄養性細菌を用いた脱窒反応により嫌気的に脱窒処理して第二従属脱窒処理液を得るための第二従属脱窒槽１４と、前記亜硝酸化槽１２からの流出液の一部を前記第一従属脱窒槽１１へ循環するための機構１７と、前記第一従属脱窒槽１１から流出液のＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度とＭ−アルカリ度とを測定するための測定器２６と、前記測定器２６による測定結果に基づいて、Ｍ−アルカリ度／（ＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度）比が３．５〜５．５となるように、亜硝酸化槽のＭ−アルカリ度を調整する制御機構（演算指示装置２７及びアルカリ／酸注入装置２８）とを備える。
【００３２】
また、本発明の第一実施形態に係る脱窒処理装置は、前記第二従属脱窒槽１４からの流出液に含まれる有機物を活性汚泥存在下で好気処理して処理水を得るための再曝気槽１５と、前記再曝気槽１５からの流出液に含まれる活性汚泥を、固液分離するための濃縮分離槽１６ａと、前記濃縮分離槽１６ａにて濃縮分離された濃縮汚泥を前記第一従属脱窒槽１１へ返送するための機構１８ａとを更に備える。
【００３３】
（第一従属脱窒槽）
第一従属脱窒槽１１にはアンモニア性窒素及び有機物を含有する原水１０と、亜硝酸化槽１２から機構１７を介して循環する亜硝酸化処理液と、濃縮分離槽１６ａから機構１８ａを介して返送される濃縮汚泥が被処理液として流入する。第一従属脱窒槽１１では、活性汚泥中の従属栄養性細菌である脱窒菌を用いて、典型的には活性汚泥中の主に従属栄養性細菌である脱窒菌を用いて、原水１０中の有機物を電子供与体として利用しながら窒素ガスを発生させる従属栄養脱窒反応を進行させる。従属栄養脱窒反応により脱窒できるＮＯX−Ｎ量は、第１従属脱窒槽１１に流入されるＢＯＤ量に依存する。通常は、ＮＯX−Ｎが１ｇに対しＢＯＤが約３ｇ必要となる。第１従属脱窒槽１１に流入するＢＯＤは、原水１０のＢＯＤを測定することにより予め測定できる。このため、亜硝酸化槽１２から第一従属脱窒槽１１へ循環する亜硝酸化処理液に含まれるＮＯX−Ｎ量が、第一従属脱窒槽１１における脱窒処理により処理される原水１０中のＢＯＤ量に対して理論上必要量（例えば約１／３倍）となるように、亜硝酸化処理液の循環流量を調整すれば、第一従属脱窒槽１１でＮＯX−Ｎを確実に除去できる上、原水１０中のＢＯＤも同時に消費して、原水１０中のＢＯＤを小さくすることができる。
【００３４】
その結果、第一従属脱窒槽１１から得られる第一従属脱窒処理液は、ＢＯＤ残留が少なく、窒素成分として、主にアンモニア性窒素（ＮＨ4−Ｎ）を含有することとなる。すなわち、第一従属脱窒処理液に残留する窒素の形態はほとんどがアンモニア性窒素（ＮＨ4−Ｎ）となるため、ＮＨ4−Ｎ及びＴ−Ｎは概ね同じ挙動を示す。また、第一従属脱窒槽１１で処理された第一従属脱窒処理液の全窒素濃度（Ｔ−Ｎ）は、亜硝酸化処理液を循環させない場合に比べて低減されていることから、嫌気性アンモニア酸化槽１３のＴ−Ｎ負荷も低減でき、嫌気性アンモニア酸化槽１３がコンパクトとなる。
【００３５】
第一従属脱窒槽１１内の液は撹拌機構２４ａにより流動させることが可能である。液を流動させることで活性汚泥の沈降と滞留を妨げるという利点が得られる。液を流動させる方法としては、撹拌羽を用いた機械撹拌、ガス循環を用いた内部ガス循環方式のいずれも効果的である。ガス撹拌用のガスとしては、窒素、空気等が上げられ、脱窒反応に必要な嫌気環境を維持するため、窒素による撹拌が好ましく、第一従属脱窒槽１１で発生する窒素を使うことがより好ましい。図示の実施形態においては、撹拌羽を用いた機械撹拌を採用している。
【００３６】
（亜硝酸化槽）
亜硝酸化槽１２では、硝化菌の働きにより、第一従属脱窒処理液中に含まれるＮＨ4−Ｎの一部をＮＯ2−Ｎに変換する部分亜硝酸化処理が行われる。部分亜硝酸化処理では、アンモニア酸化菌を安定して亜硝酸化槽１２内に維持することが望ましい。アンモニア酸化菌を安定して維持するための方法としては、亜硝酸化槽１２内にアンモニア酸化菌を付着固定できる高分子流動担体（高分子生物担体）を添加すること等が挙げられる。これにより、アンモニア酸化菌を安定して付着できることから、亜硝酸化槽１２において安定した亜硝酸化性能が得られる。
【００３７】
亜硝酸化槽１２の前段には、第一従属脱窒槽１１からの流出液のＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度とＭ−アルカリ度とをモニタリングするための測定器２６が設置されている。測定器２６による測定結果が演算指示装置２７に伝達されると、演算指示装置２７は測定結果に基づいて、Ｍ−アルカリ度／（ＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度）比が３．５〜５．５の範囲となるように、アルカリ／酸注入装置２８に対してアルカリ又は酸の注入指令を出す。これにより、亜硝酸化槽１２のＭ−アルカリ度が制御される。
【００３８】
具体的には、演算指示装置２７は、測定器２６による測定結果から、Ｍ−アルカリ度（単位：ＣａＣＯ3  ｍｇ／Ｌ）／（ＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度）（単位：ｍｇ／Ｌ）比を算出する。そして、例えば、Ｍ−アルカリ度／（ＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度）比が３．５を下回る場合にはアルカリを、５．５を上回る場合には酸を亜硝酸化槽１２に注入するように作動する。この際、Ｐ制御、ＰＩ制御、及びＰＩＤ制御などのフィードバック制御を採用することが可能である。フィードバック制御は手動制御及び自動制御の何れでもよいが、自動制御が管理の容易性、制御の安定性及びコストの観点から望ましい。ここで、添加するアルカリとしては水酸化ナトリウム、炭酸ナトリウム、重炭酸ナトリウム等の水溶液が挙げられ、添加する酸としては硫酸、塩酸等が挙げられる。この場合、酸又はアルカリ注入後の被処理液のＭ−アルカリ度／（ＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度）比が３．５〜５．５、好ましくは３．７〜４．４、より好ましくは３．９〜４．１となるように添加量を設定する。亜硝酸化槽１２への流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比が４．０〜４．５付近であれば、亜硝酸化処理水のＮＯ2−Ｎ／ＮＨ4−Ｎ比は、ほぼ１．３２となり、嫌気性アンモニア酸化における理想値となる。
【００３９】
Ｍ−アルカリ度は日本工業規格ＪＩＳ  Ｋ０１０２：２０１３の方法によって測定されるアルカリ消費量（ｐＨ４．８）を指すこととする。また、ＮＨ4−Ｎ及びＴ−Ｎ濃度は日本工業規格ＪＩＳ  Ｋ０１０２：２０１３に規定されるインドフェノール青法（TRAACS2000）及び紫外線吸光光度法によって測定される値をそれぞれ指すこととする。ＮＯ2−Ｎは日本工業規格ＪＩＳ  Ｋ０１０２：２０１３に規定されるナフチルエチレンジアミン吸光光度法によって測定される値を指すこととする。但し、このことは本発明において使用するＭ−アルカリ度、ＮＨ4−Ｎ濃度及びＴ−Ｎ濃度の測定器として当該方法のみを採用することを意味するのではなく、あくまで本発明において規定する数値範囲を明確にするという趣旨にすぎない。そのため、他の測定機器を使用している場合でも、本発明で指定する方法で測定した場合に本発明で規定する数値範囲内となる場合には本発明の範囲内である。
【００４０】
亜硝酸化槽１２に充填する高分子生物担体としては、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリアクリルアミド、光硬化性樹脂等の合成高分子、カラギーナン、アルギン酸ソーダ等の高分子を用いたゲル担体、ポリエチレンやポリウレタン、ポリポロピレン等からなる流動担体が挙げられる。
【００４１】
担体の形状としては球形、四角形、円筒形の何れも使用可能であり、その有効径は亜硝酸化槽１２の出口のスクリーンより安定して分離できる３〜１０ｍｍが好ましい。担体比重は曝気状態において均一に流動可能となる１．０１〜１．０５であるものが好ましい。また、担体充填量は均一に混合流動可能となる１０〜３０Ｖ％であることが望ましい。
【００４２】
亜硝酸化槽１２では、担体添加と浮遊活性汚泥の共存が望ましい。浮遊活性汚泥の共存により、亜硝酸化槽１２に流入する第一従属脱窒処理液の水質が変動しても、活性汚泥処理による平均化が可能であり、アンモニア酸化菌付着の微生物担体への影響がほとんど無く、安定した亜硝酸化処理が得られる。
【００４３】
亜硝酸化槽１２内においては、担体および活性汚泥の沈降と滞留を妨げ、微生物を活性させるという理由により液を流動させること及び酸素を供給することが好ましい。液を流動させる方法としては、機械撹拌、散気筒等による曝気装置が挙げられ、撹拌と酸素供給を同時に行うことができるという理由により散気筒等による曝気装置が好ましい。図１に示す亜硝酸化槽１２においては、ブロア及び散気筒を備えた曝気装置２１ａが設置されている。酸素供給用のガスとしては、空気、酸素等が上げられ、装置が容易になるという理由により空気が好ましい。
【００４４】
（循環流量）
亜硝酸化槽１２で処理された亜硝酸化処理液の一部は、亜硝酸化槽１２の出口側と第一従属脱窒槽１１の入口側とを繋ぐ配管等の循環手段１７（亜硝酸化処理液循環手段）によって循環される。ここで、亜硝酸化処理液の循環処理は、原水１０の供給流量（流入流量）に対する亜硝酸化処理液の循環流量の比（ｒ）を、以下の関係式（１）に基づいて決定することが好ましい。
ｒ＝ａ×２．３２／（１．３２×３×（１−ａ／３））  ・・・（１）
（１）式において、ｒは原水１０の供給流量に対する前記亜硝酸化処理液の循環流量の比［−］を示し、ａは原水１０の全窒素濃度に対する生物化学的酸素要求量の比（ＢＯＤ／Ｔ−Ｎ比）を示す。
【００４５】
（１）式より求めた循環流量で亜硝酸化処理液を第一従属脱窒槽１１に循環すれば、第一従属脱窒槽１１に流入する原水１０のＢＯＤを利用した脱窒により、循環された亜硝酸化処理液中のＮＯ2−Ｎ成分を完全にＮ2に変換することができる。
【００４６】
例えば、原水１０のＢＯＤ／Ｔ−Ｎ比が１．６の場合、循環流量比ｒは２．０［−］とすることが好ましい。即ち、原水１０を供給流量１００Ｌ／ｄａｙで供給する場合には、亜硝酸化処理液の循環流量を２００Ｌ／ｄａｙで供給するのが好ましい。
【００４７】
（嫌気性アンモニア酸化槽）
嫌気性アンモニア酸化槽１３においては、独立栄養細菌であるアンモニア脱窒菌を付着固定した高分子流動担体が添加されており、嫌気性アンモニア酸化槽１３に亜硝酸化処理液を供給することにより、アンモニア性窒素を水素供与体、亜硝酸性窒素を水素受容体とする独立栄養性脱窒反応を進行させる。ここでは、増殖の遅いアンモニア脱窒菌を槽内にできるだけ多く保持することが重要である。嫌気性アンモニア酸化槽１３にアンモニア脱窒菌を付着固定できる高分子流動担体（高分子生物担体）を充填すれば、アンモニア脱窒菌を安定して付着できることから、嫌気性アンモニア酸化槽１３において安定した脱窒性能が得られる。また、嫌気性アンモニア酸化により発生する窒素ガスを嫌気性アンモニア酸化槽１３内で循環させて高分子流動担体を流動させることにより、より安定した脱窒性能が得られる。
【００４８】
嫌気性アンモニア酸化槽１３に充填する高分子担体としては、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ）、ポリアクリルアミド、光硬化性樹脂等の合成高分子、カラギーナン、アルギン酸ソーダ等の高分子を用いたゲル担体、ポリエチレンやポリウレタン、ポリポロピレン等からなる流動担体が挙げられる。
【００４９】
担体の形状としては球形、四角形、円筒形の何れも使用可能であり、その有効径は嫌気性アンモニア酸化槽１３の出口のスクリーンより安定して分離できる３〜１０ｍｍが好ましい。担体として表面に微細孔径を多く有するもの、内部中空であるスポンジ、表面に無数の凹凸を有するものがアンモニア脱窒菌の付着固定が速く、短期間で高い脱窒性能が得られる。さらに長期間、脱窒槽内アンモニア脱窒菌を高濃度に維持できることから、安定した脱窒性能が得られる。
【００５０】
担体比重は嫌気状態において撹拌より均一流動できる１．０１〜１．１０であるものが好ましい。担体充填量は脱窒槽内において局部堆積のないように１０〜３０Ｖｏｌ％とすることが望ましい。
【００５１】
嫌気性アンモニア酸化槽１３内において担体を流動させる方法としては、機械撹拌及びガス撹拌の何れを採用してもよい。例えば、撹拌羽を用いた機械撹拌、ガス循環を用いた内部ガス循環方式のいずれも効果的である。機械撹拌の場合は撹拌羽と担体との衝突による担体付着脱窒菌剥離を抑制するために撹拌羽の回転速度ができるだけ緩慢であることが望ましい。一方、ガス撹拌の場合は、担体と撹拌羽との衝突がないことから、担体付着アンモニア脱窒菌の剥離が少なく、高濃度のアンモニア脱窒菌を嫌気性アンモニア酸化槽１３内に保持することが可能である。図１に示す嫌気性アンモニア酸化槽１３においては、ガス撹拌用の散気筒２１ｂが設置されている。ガス撹拌用のガスとしては、窒素・空気が上げられ、脱窒反応に必要な嫌気環境を維持するという理由により窒素による撹拌が好ましく、嫌気性アンモニア酸化槽１３で発生する窒素を使うことがより好ましい。 
【００５２】
嫌気性アンモニア酸化槽１３には、亜硝酸化槽１２からの流出液に随伴されて浮遊活性汚泥が混入しやすい。この場合、嫌気性アンモニア酸化槽１３では独立栄養性脱窒反応に加えて活性汚泥中の従属栄養性細菌によるＮＯ2−Ｎの従属脱窒が同時に進行する。このため、亜硝酸化処理水のＮＯ2−Ｎ／ＮＨ4−Ｎ比が理想的な１．３２に制御されたとしても、独立栄養性脱窒反応に必要なＮＯ2−Ｎが不足することがある。そこで、図２に示すように、亜硝酸化槽１２と嫌気性アンモニア酸化槽１３との間に、亜硝酸化処理水に含まれる活性汚泥を固液分離するための装置（例示的には図中の、濃縮分離槽１６ｂ）を設置し、嫌気性アンモニア酸化槽１３に浮遊活性汚泥が持ち込まれないようにすることが好ましい。活性汚泥を固液分離する装置としては、限定的ではないが、重力濃縮分離装置以外に、膜分離装置、遠心濃縮分離装置、加圧浮上分離装置、多重円板濃縮分離装置等が挙げられる。濃縮分離槽１６ｂにて濃縮分離された濃縮汚泥は、図２に示す第一従属脱窒槽１１へ返送するための機構１８ｂ、例えば濃縮分離槽１６ｂの底部出口側と第一従属脱窒槽１１の入口側とを繋ぐ配管及びポンプ等により第一従属脱窒槽１１へ返送することが可能である。濃縮分離槽１６ｂからの濃縮汚泥を第一従属脱窒槽１１に返送することで、第一従属脱窒槽と亜硝酸化槽の活性汚泥濃度を維持するという利点が得られる。濃縮汚泥の返送流量としては、汚泥沈降性や必要汚泥濃度に応じて適宜選定すればよいが、原水１０の流入流量に対する比率として一般的に０．２５〜３．０倍とすることができる。
【００５３】
（第二従属脱窒槽）
嫌気性アンモニア酸化槽１３においては、亜硝酸性窒素及びアンモニア性窒素が過不足なく反応することが理想的であるが、実際には亜硝酸性窒素及びアンモニア性窒素の何れかが未反応の状態で、嫌気性アンモニア酸化槽１３から流出する場合がある。また、上述した式（１）から理解できるように、亜硝酸性窒素及びアンモニア性窒素が過不足なく反応したとしてもＮＯX−Ｎが生成する。このため、要求される処理水質に応じて、さらに後段に第二従属脱窒槽１４を別に設ければ、処理水３０の全窒素濃度（Ｔ−Ｎ）の更なる低減が可能である。
【００５４】
第二従属脱窒槽１４では、メタノール等の水素供与体を添加しつつ、嫌気性アンモニア酸化槽１３からの流出液に含まれる亜硝酸性窒素及び硝酸性窒素を、活性汚泥中の従属栄養性細菌を用いた脱窒反応、典型的には活性汚泥中の主に従属栄養性細菌を用いた脱窒反応により嫌気的に脱窒処理して第二従属脱窒処理液を得ることができる。このため、前記嫌気性アンモニア酸化槽１３から亜硝酸性窒素が流出したとしても処理可能である。但し、第二従属脱窒槽１４ではアンモニア性窒素（ＮＨ4−Ｎ）を処理することはできないため、嫌気性アンモニア酸化槽１３の流出液には、ＮＨ4−ＮよりもＮＯX−Ｎを残留させるほうが好ましい。
【００５５】
第二従属脱窒槽１４内の液は撹拌機構２４ｂにより流動させることが可能である。液を流動させることで活性汚泥の沈降と滞留を妨げるという利点が得られる。液を流動させる方法としては、撹拌羽を用いた機械撹拌、ガス循環を用いた内部ガス循環方式のいずれも効果的である。ガス撹拌用のガスとしては、窒素・空気等が上げられ、脱窒反応に必要な嫌気環境を維持するという理由により窒素による撹拌が好ましく、第二従属脱窒槽１４で発生する窒素を使うことがより好ましい。図示の実施形態においては、撹拌羽を用いた機械撹拌を採用している。
【００５６】
また、嫌気性アンモニア酸化槽１３と第二従属脱窒槽１４の間には、図３に示すように、嫌気性アンモニア酸化処理液に含まれるアンモニア脱窒菌を固液分離するための装置（例示的には図中の濃縮分離槽１６ｃ）を設置することができる。アンモニア脱窒菌を固液分離する装置としては、限定的ではないが、重力濃縮分離装置以外に、膜分離装置、遠心濃縮分離装置、加圧浮上分離装置、多重円板濃縮分離装置等が挙げられる。濃縮分離槽１６ｃにて濃縮分離された濃縮汚泥は、図３に示す嫌気性アンモニア酸化槽１３へ返送するための機構１８ｄ、例えば濃縮分離槽１６ｃの底部出口側と嫌気性アンモニア酸化槽１３の入口側とを繋ぐ配管等により嫌気性アンモニア酸化槽１３へ返送することが可能である。濃縮分離槽１６ｃからの濃縮汚泥を嫌気性アンモニア酸化槽１３に返送することで、培養したアンモニア脱窒菌を嫌気性アンモニア酸化槽１３に維持できるという利点が得られる。濃縮汚泥の返送流量としては、汚泥沈降性や必要汚泥濃度に応じて適宜選定すればよいが、原水１０の流入流量に対する比率として一般的に０．２５〜３．０倍とすることができる。
【００５７】
（再曝気槽）
第二従属脱窒槽１４の後段には再曝気槽１５を設置することができ、第二従属脱窒槽１４からの流出液に含まれる有機物を活性汚泥存在下で好気処理することができる。再曝気槽１５内においては、活性汚泥の沈降と滞留を妨げ、微生物を活性させるという理由により液を流動させること及び酸素を供給することが好ましい。液を流動させる方法としては、機械撹拌、散気筒等による曝気装置が挙げられ、撹拌と酸素供給を同時に行うことができるという理由により散気筒等による曝気装置が好ましい。図１に示す再曝気槽１５においては、ブロア及び散気筒を備えた曝気装置２１ｃが設置されている。酸素供給用のガスとしては、空気、酸素等が上げられ、装置が容易になるという理由により空気が好ましい。
【００５８】
（濃縮分離槽）
再曝気槽１５の後段には、再曝気槽１５からの流出液に含まれる活性汚泥を、固液分離するための装置（例示的には図中の、濃縮分離槽１６ａ）を設置することができる。活性汚泥を固液分離する装置としては、限定的ではないが、重力濃縮分離装置以外に、膜分離装置、遠心濃縮分離装置、加圧浮上分離装置、多重円板濃縮分離装置等が挙げられる。濃縮分離槽１６ａから流出する清澄な上澄み液は処理水３０として得られる。一方、濃縮分離槽１６ａにて濃縮分離された濃縮汚泥は、図１に示す第一従属脱窒槽１１へ返送するための機構１８ａ、例えば濃縮分離槽１６ａの底部出口側と第一従属脱窒槽１１の入口側とを繋ぐ配管等により第一従属脱窒槽１１へ返送することが可能である。濃縮汚泥を第一従属脱窒槽１１へ返送することにより、処理水３０のＴ−Ｎの更なる低減が可能となる。また、濃縮汚泥の返送先は第一従属脱窒槽１１に限られるものではなく、図２に示すように、第二従属脱窒槽１４へ返送するための機構１８ｃ、例えば濃縮分離槽１６ａの底部出口側と第二従属脱窒槽１４の入口側とを繋ぐ配管等により第二従属脱窒槽１４へ返送することが可能である。濃縮汚泥の返送流量としては、汚泥沈降性や必要汚泥濃度に応じて適宜選定すればよいが、原水１０の流入流量に対する比率として一般的に０．２５〜３．０倍とすることができる。
【００５９】
＜第二実施形態＞
次に本発明の第二実施形態について図４〜６に基づいて説明する。図４に示す脱窒処理装置は、図１に示す脱窒処理装置に対して、嫌気性アンモニア酸化槽１３からの流出液のＮＨ4−Ｎ濃度及び／又はＮＯ2−Ｎ濃度をモニタリングするための測定器２５を備えており、更に、演算指示装置２７にはこの測定器２５からの測定結果が伝達され、前記測定器２５による測定結果に基づいて亜硝酸化処理のＭ−アルカリ度を調整するようにアルカリ／酸注入装置２８に対してアルカリ又は酸の注入指令を出すことができる点で相違する。同様に、図５に示す脱窒処理装置は、図２に示す脱窒処理装置に対して、嫌気性アンモニア酸化槽１３からの流出液のＮＨ4−Ｎ濃度及び／又はＮＯ2−Ｎ濃度をモニタリングするための測定器２５を備えており、更に、演算指示装置２７にはこの測定器２５からの測定結果が伝達され、前記測定器２５による測定結果に基づいて亜硝酸化処理のＭ−アルカリ度を調整するようにアルカリ／酸注入装置２８に対してアルカリ又は酸の注入指令を出すことができる点で相違する。すなわち、本発明の第二実施形態によれば、亜硝酸化槽１２のＭ−アルカリ度は、第一従属脱窒槽１１からの流出液のＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度とＭ−アルカリ度とをモニタリングするための測定器２６による測定結果に加えて、嫌気性アンモニア酸化槽１３からの流出液のＮＨ4−Ｎ濃度及び／又はＮＯ2−Ｎ濃度をモニタリングするための測定器２５による測定結果に基づいて調整され、これによって亜硝酸化槽１２におけるＭ−アルカリ度／（ＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度）比が制御される。その他の機器構成は図１及び図２に関する第一実施形態と同様であるため重複した説明を省略する。処理水３０のＮＨ4−Ｎ濃度及びＮＯ2−Ｎ濃度の長期安定性を考慮すると、図５に示すように、濃縮分離層１６ｂを亜硝酸化槽１２と嫌気性アンモニア酸化槽１３の間に設けた態様が好ましい
【００６０】
嫌気性アンモニア酸化槽１３からの流出液のＮＨ4−Ｎ濃度及び／又はＮＯ2−Ｎ濃度をモニタリングするための測定器２５の設置場所は、嫌気性アンモニア酸化槽１３の直後、すなわち、嫌気性アンモニア酸化槽１３とその後段の槽（例えば第二従属脱窒槽１４）の間とすることができ、この場所が制御応答性が良いなどの理由により好ましいが、これに限られるものではなく、嫌気性アンモニア酸化槽１３の後段であれば構わない。例えば図５に示すように、濃縮分離槽１６ａの後段に設置すること、すなわち処理水３０を測定対象とすることも可能である。また、図示しないが、第二従属脱窒槽１４と再曝気槽１５の間とすることも可能である。
【００６１】
第二実施形態におけるＭ−アルカリ度／（ＮＨ4−Ｎ又はＴ−Ｎ濃度）比の具体的な制御方法について説明する。上述したように、亜硝酸化槽１２への流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比が４．０〜４．５付近であれば、亜硝酸化処理水のＮＯ2−Ｎ／ＮＨ4−Ｎ比は、ほぼ１．３２となり、嫌気性アンモニア酸化における理想値となる。しかしながら、嫌気性アンモニア酸化槽１３への流入水のＮＯ2−Ｎ／ＮＨ4−Ｎ比が１．３２であっても、理想的な嫌気性アンモニア酸化処理が行われず、嫌気性アンモニア酸化槽１３の流出液中にＮＯ2−Ｎ又はＮＨ4−Ｎが残留する場合がある。これは嫌気性アンモニア酸化槽１３中の浮遊活性汚泥の存在に少なくとも一部は起因する。浮遊活性汚泥は亜硝酸化工程においては存在することが望ましいが、嫌気性アンモニア酸化工程において存在すると、活性汚泥には従属栄養性細菌が混在していることから、独立栄養性細菌によるアンモニア脱窒のみならず従属栄養性細菌によるＮＯ2−Ｎの従属脱窒が同時に進行することで、アンモニア脱窒に必要なＮＯ2−Ｎが不足するからであると考えられる。また、過分な亜硝酸化の進行により、ＮＨ4−Ｎが不足する場合もあると考えられる。
【００６２】
そこで、第二実施形態においては、第一実施形態で述べた方法により亜硝酸化工程への流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を３．５〜５．５の範囲に制御した上で、更に嫌気性アンモニア酸化処理水のＮＯ2−Ｎを測定し、その結果、所定濃度以上のＮＯ2−Ｎの残留が確認された場合、演算指示装置２７はアルカリ／酸注入装置２８に対して酸の注入指令を出し、亜硝酸化流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を下げることで、亜硝酸化処理水のＮＯ2−Ｎを低下させ、ＮＨ4−Ｎを上昇させる操作を行うことができる。ＮＯ2−Ｎは過度な亜硝酸化反応が進行した場合に残留しやすい。演算指示装置２７がアルカリ／酸注入装置２８に対して酸の注入指令を出すＮＯ2−Ｎの残留量の目安となる条件としては、ＮＯ2−Ｎの残留量を極端に低く抑えようとすると逆にＮＨ4−Ｎの残留が懸念されることから、嫌気性アンモニア酸化処理水のＮＯ2−Ｎ濃度が１５ｍｇ／Ｌ以上の何れかの値にあるとき、好ましくはＮＯ2−Ｎ濃度が２０ｍｇ／Ｌ以上の何れかの値にあるとき、より好ましくはＮＯ2−Ｎ濃度が２５ｍｇ／Ｌ以上の何れかの値にあるとき、更により好ましくはＮＯ2−Ｎ濃度が３０ｍｇ／Ｌ以上の何れかの値にあるときが挙げられる。ただし、演算指示装置２７がアルカリ／酸注入装置２８に対して酸の注入指令を出すＮＯ2−Ｎの残留量は、大きくなると処理水質の悪化を招くことから、ＮＯ2−Ｎ濃度が５０ｍｇ／Ｌ以下の何れかの値にあるとき、好ましくは４５ｍｇ／Ｌ以下の何れかの値にあるとき、より好ましくは４０ｍｇ／Ｌ以下の何れかの値にあるときに演算指示装置２７がアルカリ／酸注入装置２８に対して酸の注入指令を出すことが望ましい。このような制御を行うと、亜硝酸化処理水のＮＯ2−Ｎ／ＮＨ4−Ｎ比は１．３２を下回ることがあり得るが、後段の嫌気性アンモニア酸化処理水でＮＯ2−Ｎの残留を低減することが可能となる。酸の注入は嫌気性アンモニア酸化処理水のＮＯ2−Ｎ濃度が酸の注入指令が発令される値よりも小さな値に低下することを目標として実行することができ、例えば嫌気性アンモニア酸化処理水のＮＯ2−Ｎ濃度の目標値を５０ｍｇ／Ｌ未満の何れかの値とすることができ、好ましくは４５ｍｇ／Ｌ未満の何れかの値とすることができ、より好ましくは４０ｍｇ／Ｌ未満の何れかの値とすることができる。ただし、嫌気性アンモニア酸化処理水のＮＯ2−Ｎ濃度の目標値を低く設定しすぎると逆にＮＨ4−Ｎの残留が懸念されるため、嫌気性アンモニア酸化処理水のＮＯ2−Ｎ濃度の目標値を１５ｍｇ／Ｌ超の何れかの値とすることができ、好ましくは２０ｍｇ／Ｌ超の何れかの値とすることができ、より好ましくは２５ｍｇ／Ｌ超の何れかの値とすることができる。この際、Ｐ制御、ＰＩ制御、及びＰＩＤ制御などのフィードバック制御によりＮＯ2−Ｎ濃度を制御することが可能である。フィードバック制御は手動制御及び自動制御の何れでもよいが、自動制御が管理の容易性、制御の安定性及びコストの観点から望ましい。なお、当該制御を実施中に亜硝酸化工程への流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比が３．５〜５．５の範囲から逸脱した場合には、亜硝酸化工程への流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を３．５〜５．５の範囲に制御することを優先することが望ましい。
【００６３】
また、第二実施形態においては、第一実施形態で述べた方法により亜硝酸化工程への流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を３．５〜５．５の範囲に制御した上で、更に嫌気性アンモニア酸化処理水のＮＨ4−Ｎを測定し、その結果、所定濃度以上のＮＨ4−Ｎの残留が確認された場合、演算指示装置２７はアルカリ／酸注入装置２８に対してアルカリの注入指令を出し、亜硝酸化流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を上げることで、亜硝酸化処理水のＮＨ4−Ｎを低下させ、ＮＯ2−Ｎを上昇させる操作を行うことができる。ＮＨ4−Ｎは亜硝酸化反応が不足する、または亜硝酸が従属脱窒反応によって除去されるなどの事象が発生すると残留しやすい。演算指示装置２７がアルカリ／酸注入装置２８に対してアルカリの注入指令を出すＮＨ4−Ｎの残留量の目安となる条件としては、ＮＨ4−Ｎの残留量を極端に低く抑えようとすると逆にＮＯ2−Ｎの残留が懸念されることから、ＮＨ4−Ｎ濃度が１０ｍｇ／Ｌ以上の何れかの値にあるとき、好ましくはＮＨ4−Ｎ濃度が１５ｍｇ／Ｌ以上の何れかの値にあるとき、より好ましくはＮＨ4−Ｎ濃度が２０ｍｇ／Ｌ以上の何れかの値にあるときが挙げられる。ただし、演算指示装置２７がアルカリ／酸注入装置２８に対してアルカリの注入指令を出すＮＨ4−Ｎの残留量は、大きくなると処理水質の悪化を招くことから、ＮＨ4−Ｎ濃度が３５ｍｇ／Ｌ以下の何れかの値にあるとき、好ましくは３０ｍｇ／Ｌ以下の何れかの値にあるとき、より好ましくは２５ｍｇ／Ｌ以下の何れかの値にあるときに演算指示装置２７がアルカリ／酸注入装置２８に対してアルカリの注入指令を出すことが望ましい。このような制御を行うと、亜硝酸化処理水のＮＯ2−Ｎ／ＮＨ4−Ｎ比は１．３２を上回ることがあり得るが、後段の嫌気性アンモニア酸化処理水でＮＨ4−Ｎの残留を低減することが可能となる。アルカリの注入は嫌気性アンモニア酸化処理水のＮＨ4−Ｎ濃度がアルカリの注入指令が発令される値よりも小さな値に低下することを目標として実行することができ、例えば嫌気性アンモニア酸化処理水のＮＨ4−Ｎ濃度の目標値を３５ｍｇ／Ｌ未満の何れかの値とすることができ、好ましくは３０ｍｇ／Ｌ未満の何れかの値とすることができ、より好ましくは２５ｍｇ／Ｌ未満の何れかの値とすることができる。ただし、嫌気性アンモニア酸化処理水のＮＨ4−Ｎ濃度の目標値を低く設定しすぎると逆にＮＯ2−Ｎの残留が懸念されるため、嫌気性アンモニア酸化処理水のＮＨ4−Ｎ濃度の目標値を１０ｍｇ／Ｌ超の何れかの値とすることができ、好ましくは１５ｍｇ／Ｌ超の何れかの値とすることができ、より好ましくは２０ｍｇ／Ｌ超の何れかの値とすることができる。この際、Ｐ制御、ＰＩ制御、及びＰＩＤ制御などのフィードバック制御によりＮＨ4−Ｎ濃度を制御することが可能である。フィードバック制御は手動制御及び自動制御の何れでもよいが、自動制御が管理の容易性、制御の安定性及びコストの観点から望ましい。なお、当該制御を実施中に亜硝酸化工程への流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比が３．５〜５．５の範囲から逸脱した場合には、亜硝酸化工程への流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を３．５〜５．５の範囲に制御することを優先することが望ましい。
【００６４】
演算指示装置２７がアルカリ／酸注入装置２８に対して酸の注入指令を出す条件と、嫌気性アンモニア酸化処理水の演算指示装置２７がアルカリ／酸注入装置２８に対してアルカリの注入指令を出す条件の両方が満たされることはあまり想定されないが、このようなときは、何れか一方の指令を優先させることができる。この際、ＮＨ4−Ｎは後段に第二従属脱窒槽及び再曝気槽を設置したとしても脱窒処理まではされ難いため、ＮＨ4−Ｎの残留量を減らしたほうが好ましいことから、アルカリの注入指令を優先させることが好ましい。
【００６５】
このように、本発明の第二実施形態によれば、亜硝酸化型硝化工程と嫌気性アンモニア酸化工程を組み合わせたアンモニア性窒素含有被処理液の硝化脱窒処理方法を行う際に、嫌気性アンモニア酸化工程において活性汚泥が共存する場合であっても、嫌気性アンモニア酸化工程の処理性能を安定して得ることができるようになる。
【００６６】
なお、本発明の第二実施形態は、図４〜図６に示すものに限られるものではなく、本発明の技術思想の範囲で種々の改変が可能である。例えば、図３に記載のように、濃縮分離槽１６ｃを追加することもできる。
【実施例】
【００６７】
以下、本発明の実施例について説明するが、下記の実施例は本発明及びその利点をより良く理解するための例示であって、本発明が限定されることを意図するものではない。
【００６８】
（実施例１）
実施例１では、図１に示す構成の硝化脱窒処理装置（但し、亜硝酸化槽流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎの比のフィードバック制御は行わない。）を使用し、表１に記載の各槽の仕様として表２の設定値において、有機性廃水の窒素除去処理を実施した。この際、亜硝酸化槽流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎの比を亜硝酸化槽にアルカリ又は酸を供給することによって実験（１）〜（４）で変化させ、処理水質の変化を調査した。第二従属脱窒槽では、嫌気性アンモニア酸化処理水のＮＯX−Ｎを脱窒するのに必要量のメタノールを添加し、従属脱窒を促進した。その結果、表３に示す処理水質を得ることができた。系内の活性汚泥濃度は下水試験方法（２０１２年版）によりモニタリングしたところ実験期間を通して１５００〜３０００ｍｇ／Ｌであった。
【００６９】
実験（１）では、亜硝酸化槽流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を４．０に調整したところ、亜硝酸化処理水のＮＯ2−Ｎ／ＮＨ4−Ｎ比は１．３２となった。ＮＯ2−Ｎの一部は嫌気性アンモニア酸化槽で従属脱窒菌により脱窒が先行し、嫌気性アンモニア酸化処理水ではＮＯ2−Ｎは０．５ｍｇ／Ｌ以下となり、ＮＨ4−Ｎが５０ｍｇ／Ｌ残留した。
実験（２）では、亜硝酸化槽流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を４．５に調整したところ、亜硝酸化処理水のＮＯ2−Ｎ／ＮＨ4−Ｎ比は１．５７となった。嫌気性アンモニア酸化槽に混在する従属脱窒菌によるＮＯ2−Ｎの従属脱窒分を考慮しても嫌気性アンモニア酸化処理分が多く残留したため、嫌気性アンモニア酸化処理水ではＮＯ2−Ｎは６６ｍｇ／Ｌ、ＮＨ4−Ｎが５ｍｇ／Ｌ残留した。
実験（３）では、亜硝酸化槽流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を３．２に調整したところ、亜硝酸化処理水のＮＯ2−Ｎ／ＮＨ4−Ｎ比は０．９３となった。嫌気性アンモニア酸化処理分のＮＯ2−Ｎが不足し、嫌気性アンモニア酸化処理水ではＮＯ2−Ｎは０．５ｍｇ／Ｌ以下、ＮＨ4−Ｎは８５ｍｇ／Ｌ残留した。
実験（４）では、亜硝酸化槽流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を５．０に調整したところ、亜硝酸化処理水のＮＯ2−Ｎ／ＮＨ4−Ｎ比は１．９０となった。ＮＯ2−Ｎが過剰となり、嫌気性アンモニア酸化処理水ではＮＯ2−Ｎは１６３ｍｇ／Ｌ残留し、ＮＨ4−Ｎが０．５ｍｇ／Ｌ以下となった。
【００７０】
実験（１）〜（４）において、嫌気性アンモニア酸化処理水で残留したＮＯX−Ｎは、第二従属脱窒槽にて脱窒処理することが可能であるが、ＮＨ4−Ｎ残留分は再曝気槽で硝化され、処理水にＮＯX−Ｎとして残留した。また、第二従属脱窒槽で脱窒するＮＯX−Ｎが増加すると、添加するメタノール量も増加するため、維持管理コストを低減するためにも、亜硝酸化処理水のＮＯ2−Ｎ／ＮＨ4−Ｎ比が１．４〜１．８、好ましくは１．４５〜１．６５となるように亜硝酸化槽流入水のＭ−アルカリ度とＮＨ4−Ｎの比率を調整することが望ましい。
【００７１】
【表１】
0006666165.tif 000002
【００７２】
【表２】
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【００７３】
【表３】
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＊ＮＨ4−Ｎ、ＢＯＤ、Ｍ−アルカリ度、ＮＯ2−Ｎ、及びＮＯ3−ＮはすべてＪＩＳ  Ｋ０１０２：２０１３により測定した（以下の実験も同様）。
【００７４】
（比較例）
比較例では、亜硝酸化槽流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を望ましい数値範囲外としたときの影響を調査した。亜硝酸化槽流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比以外の実験条件は実施例１と同様とした。第二従属脱窒槽では、嫌気性アンモニア酸化処理水のＮＯX−Ｎが脱窒するのに必要量のメタノールを添加し、従属脱窒を促進した。その結果、表４に示す処理水質を得た。系内の活性汚泥濃度は、実施例１と同様に実験期間を通して１５００〜３０００ｍｇ／Ｌであった。
【００７５】
比較実験（１）では、亜硝酸化槽流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を７．０に調整したところ、亜硝酸化処理水のＮＯ2−Ｎ／ＮＨ4−Ｎ比は１６．５となった。ＮＯ2−Ｎ過多のため嫌気性アンモニア酸化処理が進行せず、嫌気性アンモニア酸化処理水ではＮＯ2−Ｎが２７４ｍｇ／Ｌ残留した。
比較実験（２）では、亜硝酸化槽流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を２．７に調整したところ、亜硝酸化処理水のＮＯ2−Ｎ／ＮＨ4−Ｎ比は０．５４となった。ＮＨ4−Ｎが過分に残留したため、嫌気性アンモニア酸化処理水ではＮＨ4−Ｎが１５０ｍｇ／Ｌ残留した。
比較実験（１）、比較実験（２）とも、嫌気性アンモニア酸化処理での窒素残留が過分であり、処理水で窒素の残留が多く見られた。
【００７６】
【表４】
0006666165.tif 000005
【００７７】
（実施例２）
実施例２では、図１に示す構成の硝化脱窒処理装置を使用し、表１に記載の各槽の仕様として表２の設定値において、有機性廃水の窒素除去処理を実施した。亜硝酸化槽流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎの比をフィードバック制御することなく意図的に変化させ、処理水質の変化を調査した。第二従属脱窒槽では、嫌気性アンモニア酸化処理水のＮＯX−Ｎが脱窒するのに必要量のメタノールを添加し、従属脱窒を促進した。その結果、亜硝酸化工程への流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比と、亜硝酸化処理水のＮＨ4−Ｎ及びＮＯ2−Ｎの関係は図７に示す通りであった。系内の活性汚泥濃度は実験期間を通して１５００〜３０００ｍｇ／Ｌであった。
【００７８】
（実施例３）
実施例３では、図５に示す構成の硝化脱窒素処理装置（ただし、図５では自動制御を想定しているが、本実験では手動制御とした。）を使用し、表５に記載の各槽の仕様として表６の設定値において、有機性廃水の窒素除去処理を実施した。最初は亜硝酸化槽流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎの比をフィードバック制御することなく意図的に変化させ、処理水質の変化を調査した。その結果、亜硝酸化工程への流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比と、亜硝酸化処理水のＮＯ2−Ｎ濃度／ＮＨ4−Ｎ濃度比の関係は図８に示す通りであり、両者に相関が見られた。系内の活性汚泥濃度は実験期間を通して１５００〜３０００ｍｇ／Ｌであった。図８より、亜硝酸化槽流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比が４．０〜４．５付近であれば、亜硝酸化処理水のＮＯ2−Ｎ／ＮＨ4−Ｎ比は、ほぼ１．３２となり、嫌気性アンモニア酸化における理想値となることが分かる。
【００７９】
【表５】
0006666165.tif 000006
【００８０】
【表６】
0006666165.tif 000007
【００８１】
＜実験（５）＞
そこで、亜硝酸化処理に流入する第一従属脱窒処理液のＮＨ4−Ｎ及びＭ−アルカリ度を測定し、その測定結果に基づいて第一従属脱窒処理液のＭ−アルカリ度を調整するフィードバック制御を実施することにより、第一従属脱窒処理液のＭ−アルカリ度（単位：ＣａＣＯ3  ｍｇ／Ｌ）／（ＮＨ4−Ｎ濃度）（単位：ｍｇ／Ｌ）比を４．０〜４．５付近に制御しながら、表５及び表６に示す条件で有機性廃水の窒素除去処理を実施した。
【００８２】
実験（５）の代表的な処理水質を表７に示す。嫌気性アンモニア酸化槽への流入水のＮＯ2−Ｎ／ＮＨ4−Ｎ比が１．３２近傍となる条件であっても、理想的な嫌気性アンモニア酸化処理が行われず、嫌気性アンモニア酸化槽の流出液中にＮＨ4−Ｎが３０ｍｇ／Ｌ以上残留する場合があり、結果として処理水にＮＯ3−Ｎが残留する場合があることが分かる。
【００８３】
＜実験（６）＞
そこで、図５に示す構成の硝化脱窒素処理装置（ただし、図５では自動制御を想定しているが、本実験では手動制御とした。）を使用し、表５及び表６に示す条件で有機性廃水の窒素除去処理を実施するにあたって、図９に示す制御フローに沿って、亜硝酸化工程への流入水のＭ−アルカリ度及びＮＨ4−Ｎ濃度に加えて嫌気性アンモニア酸化処理水のＮＯ2−Ｎ濃度及びＮＨ4−Ｎ濃度も測定し、それらの結果に基づいて亜硝酸化槽への酸又はアルカリの注入を行った。具体的には、亜硝酸化工程への流入水（第一従属脱窒処理液）のＭ−アルカリ度とＮＨ4−Ｎとをモニタリングし、その測定結果に基づいて亜硝酸化槽への酸又はアルカリの注入を行うことで、亜硝酸化工程への流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を３．５〜５．５の範囲になるよう制御するとともに、嫌気性アンモニア酸化処理水のＮＯ2−Ｎ及びＮＨ4−Ｎをモニタリングし、嫌気性アンモニア酸化処理水中のＮＨ4−Ｎの残留が３０ｍｇ／Ｌ以上となった場合に亜硝酸化槽へアルカリの注入を行い、亜硝酸化流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を上げることで、亜硝酸化処理水のＮＯ2−Ｎを上昇させ、ＮＨ4−Ｎを低下させる操作を行った。アルカリの注入量は亜硝酸化工程への流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比が３．５〜５．５の範囲から逸脱しないように、手動で調整した。結果として、亜硝酸化処理水のＮＯ2−Ｎ／ＮＨ4−Ｎ比は１．３２以上となり得るが、後段の嫌気性アンモニア酸化処理水ではＮＨ4−Ｎの残留は解消された。
【００８４】
上記の結果、嫌気性アンモニア酸化槽からの流出液のＮＨ4−Ｎ濃度とＮＯ2−Ｎ濃度をモニタリングし、嫌気性アンモニア酸化処理水中のＮＨ4−Ｎの残留が過剰となった場合に亜硝酸化流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を上げることで、嫌気性アンモニア酸化槽においてＮＨ4−Ｎ濃度とＮＯ2−Ｎを過不足なく反応させることができることが確認された。つまり、亜硝酸化流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比及び亜硝酸化処理水のＮＯ2−Ｎ／ＮＨ4−Ｎ比を固定することなく、処理水の水質状況に応じて、適切な制御を行い、処理水の窒素の残留をなくすことが可能であった。実験（６）の代表的な処理水質を表７に示す。なお、図６に示すとおり、別の実施形態として処理水のＮＯ2−Ｎ又はＮＨ4−Ｎを測定し、その結果で亜硝酸化工程流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を制御しても良い。
【００８５】
＜実験（７）＞
実験（６）においてさらにＮＨ4−Ｎの残留を下げるため、Ｍ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を上げながら、有機性廃水の窒素除去処理を実施した。
【００８６】
実験（７）の代表的な処理水質を表７に示す。結果として嫌気性アンモニア酸化槽の抽出液中のＮＨ4−Ｎは１ｍｇ／Ｌ以下まで処理できたが、ＮＯ2−Ｎが５０ｍｇ／Ｌ以上残留した。
【００８７】
＜実験（８）＞
また、図５に示す構成の硝化脱窒素処理装置（ただし、図５では自動制御を想定しているが、本実験では手動制御とした。）を使用し、表５及び表６に示す条件で有機性廃水の窒素除去処理を実施するにあたって、図９に示す制御フローに沿って、亜硝酸化工程への流入水のＭ−アルカリ度及びＮＨ4−Ｎ濃度に加えて嫌気性アンモニア酸化処理水のＮＯ2−Ｎ濃度及びＮＨ4−Ｎ濃度も測定し、それらの結果に基づいて亜硝酸化槽への酸又はアルカリの注入を行った。具体的には、亜硝酸化工程への流入水（第一従属脱窒処理液）のＭ−アルカリ度とＮＨ4−Ｎとをモニタリングし、その測定結果に基づいて亜硝酸化槽への酸又はアルカリの注入を行うことで、亜硝酸化工程への流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を３．５〜５．５の範囲になるよう制御するとともに、嫌気性アンモニア酸化処理水のＮＯ2−Ｎ及びＮＨ4−Ｎをモニタリングし、嫌気性アンモニア酸化処理水中のＮＯ2−Ｎの残留が５０ｍｇ／Ｌ以上となった場合に亜硝酸化槽へ酸の注入を行い、亜硝酸化流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を下げることで、亜硝酸化処理水のＮＯ2−Ｎを低下させ、ＮＨ4−Ｎを上昇させる操作を行った。酸の注入量は亜硝酸化工程への流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比が３．５〜５．５の範囲から逸脱しないように、手動で調整した。結果として、後段の嫌気性アンモニア酸化処理水ではＮＯ2−Ｎの残留は解消された。
【００８８】
上記の結果、嫌気性アンモニア酸化槽からの流出液のＮＨ4−Ｎ濃度とＮＯ2−Ｎ濃度をモニタリングし、嫌気性アンモニア酸化処理水中のＮＯ2−Ｎの残留が過剰となった場合に亜硝酸化流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を下げることで、嫌気性アンモニア酸化槽においてＮＨ4−Ｎ濃度とＮＯ2−Ｎを過不足なく反応させることができることが確認された。つまり、亜硝酸化流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比及び亜硝酸化処理水のＮＯ2−Ｎ／ＮＨ4−Ｎ比を固定することなく、処理水の水質状況に応じて、適切な制御を行い、処理水の窒素の残留をなくすことが可能であった。実験（８）の代表的な処理水質を表７に示す。なお、図６に示すとおり、別の実施形態として処理水のＮＯ2−Ｎ又はＮＨ4−Ｎを測定し、その結果で亜硝酸化工程流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を制御しても良い。
【００８９】
＜実験（９）＞
図９に示す制御フローに沿って、嫌気性アンモニア酸化処理水中のＮＨ4−Ｎの残留が３０ｍｇ／Ｌ以上となった場合に亜硝酸化槽へアルカリの注入を行い、亜硝酸化流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を上げる制御と、嫌気性アンモニア酸化処理水中のＮＯ2−Ｎの残留が５０ｍｇ／Ｌ以上となった場合は亜硝酸化槽へ酸の注入を行い、亜硝酸化流入水のＭ−アルカリ度／ＮＨ4−Ｎ比を下げる制御を組み合わせた図９に示す制御フローに従った有機性廃水の窒素除去処理を実施した場合、継続して３ヶ月間の長期にわたって安定した処理水質が得られることが確認できた。
【００９０】
【表７】
0006666165.tif 000008
【符号の説明】
【００９１】
１０      原水
１１      第一従属脱窒槽
１２      亜硝酸化槽
１３      嫌気性アンモニア酸化槽
１４      第二従属脱窒槽
１５      再曝気槽
１６ａ、１６ｂ、１６ｃ  濃縮分離槽
２１ａ、２１ｃ  曝気装置
２１ｂ  散気筒
２４ａ、２４ｂ  撹拌機構
２５      ＮＨ4−Ｎ測定用センサー／ＮＯ2−Ｎ測定用センサー
２６      ＮＨ4−Ｎ測定用センサー／Ｔ−Ｎ測定用センサー及びＭ−アルカリ度測定用センサー
２７      演算指示装置
２８      アルカリ／酸注入装置
２９      添加アルカリ又は酸
３０      処理水
【図１】
0006666165.tif 000009
【図２】
0006666165.tif 000010
【図３】
0006666165.tif 000011
【図４】
0006666165.tif 000012
【図５】
0006666165.tif 000013
【図６】
0006666165.tif 000014
【図７】
0006666165.tif 000015
【図８】
0006666165.tif 000016
【図９】
0006666165.tif 000017