(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
天然黒鉛粒子と有機バインダとを含む混合粉末原料を焼成用容器として所望される形状である有底筒状に成形する成形工程と、
該成形工程で得られた成形体を１０００℃〜１５００℃の温度で焼成し、有機バインダを無定形炭素とする炭化工程とを具備し、
有機バインダは黒鉛化させないことにより、
天然黒鉛粒子が無定形炭素を介して焼結している焼結体が所望形状である有底筒状となった焼成用容器とするものであり、
前記成形工程は、外型と内型とを使用して行われる一軸加圧成形であり、
前記内型の外表面には、底部から側壁部にかけて円弧状の断面形状である湾曲面が形成されていると共に、
前記外型の内表面には、底部から側壁部にかけて、円弧状の断面形状である湾曲面または内角が鈍角となるように直線が連続した断面形状である多角面が形成されており、
外型の内部に前記混合粉末原料を入れた後、前記外型内に挿入した内型に上方から圧力をかけ、前記内型によって前記混合粉末原料を前記外型の底部に向かって押圧することにより、
前記外型と前記内型との間に形成されている有底筒状の空隙において、前記外型の底部と前記内型の底部との間の空隙から前記外型の側壁部と前記内型の側壁部との間の空隙に前記混合粉末原料を移動させることにより、天然黒鉛粒子が一定の方向に配向する傾向を低減させ、
前記焼結体の前記有底筒状の底部における厚さ方向の熱伝導率の平均値を１００とした場合に、前記底部における厚さ方向の熱伝導率及び前記有底筒状の側壁部における厚さ方向の熱伝導率を総合した厚さ方向の熱伝導率が９９〜１１９である焼成用容器を製造する
ことを特徴とする焼成用容器の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、黒鉛を主材とする焼成用容器の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
黒鉛は、耐熱性や熱伝導性に優れると共に、耐酸性・耐アルカリ性を示し化学的に安定なことから、黒鉛製の焼成用容器が従前より使用されている。従来の焼成用容器は人造黒鉛製であり、図５に示すように、コークスの粉砕物をピッチ等のバインダと混合・混錬する工程Ｓ１と、混錬物を押出成形または一軸加圧成形によりブロック形状に成形し成形体１００とする工程Ｓ２と、成形体を温度１０００℃〜１５００℃で焼成しブロック形状の炭化物１０１とする工程Ｓ３と、ブロック形状の炭化物１０１にピッチを含浸し熱処理することにより緻密化する工程Ｓ４と、ピッチ含浸後の炭化物を温度２７００℃〜３０００℃で焼成しブロック形状の黒鉛１０２とする工程Ｓ５と、ブロック形状の黒鉛１０２を焼成用容器１０５としての形状に切削加工する工程Ｓ６とを経て、製造されていた。
【０００３】
ここで、上記の従来の製造工程においてブロック形状のまま黒鉛化し、その後に切削加工している理由は、黒鉛化のための温度が非常に高温であるため、黒鉛化の前に切削加工をすることによって厚さの異なる部分が生じると、厚い部分と薄い部分とで加熱が不均一となってしまうからである。また、炭化物は叩くと金属音を発するほど硬く、また脆いため、所望の形状に切削加工することが困難なためである。更に、従来の黒鉛製の焼成用容器は、鉄スクラップを溶解させる電気溶解炉など、金属精錬炉で使用される電極用の人造黒鉛ブロックを、流用して製造されていたという事情も存在する。
【０００４】
このような人造黒鉛製の焼成用容器には、次のような問題があった。すなわち、その製造には、温度２７００℃〜３０００℃という非常な高温で黒鉛化する工程Ｓ５において、大量のエネルギーを消費する。２７００℃〜３０００℃という高温は、化石燃料の燃焼では困難な温度であり、電気エネルギーを使用するのが一般的である。そのため、人造黒鉛製の焼成用容器は、製造コストが非常に高いという問題があった。また、ブロック形状のまま黒鉛化した後に、焼成用容器としての形状に切削加工するため、大量の切削クズが発生する。つまり、せっかく高いコストをかけて製造した黒鉛ブロックのうち、かなりの割合が廃棄対象となり、資源の無駄であると共にコストの無駄でもあるという問題があった。
【０００５】
更に、黒鉛は還元性雰囲気における融点が３５５０℃と、耐熱性が極めて高いが、実際には焼成温度が千数百度程度、またはそれ以下の場合であっても、人造黒鉛製の焼成用容器が使用されているのが実情である。これは、黒鉛の利点を活かしつつ、さほど高くない焼成温度での使用に適した焼成用容器が存在しないためである。そのため、焼成用容器に要請される性能に対し、焼成用容器が備えている性能が過度となっており、製造のために無駄にしている資源やコストとのバランスが悪いという問題があった。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
そこで、本発明は、上記の実情に鑑み、黒鉛を主材とする焼成用容器であって、千数百度以下の焼成温度での使用に適しており、資源およびコストの無駄を排して製造することができる焼成用容器、及び、該焼成用容器の製造方法の提供を、課題とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記の課題を解決するため、本発明にかかる焼成用容器の製造方法によって製造される焼成用容器は、「天然黒鉛粒子が無定形炭素を介して焼結している焼結体で形成されている」ものである。
【０００８】
「天然黒鉛」は、走査型電子顕微鏡による粒子表面の観察や、Ｘ線回折パターンの測定により、人造黒鉛との識別が可能である（木村賢治ら，天然黒鉛と人造黒鉛の識別法についての検討，税関中央分析所報，第５４号，６５−７１ページ）。
【０００９】
本構成の焼成用容器は、黒鉛を主材とする焼結体で形成されているが、焼結体の全体が黒鉛化してはおらず、黒鉛粒子は無定形炭素で焼結している。このような構成の焼成用容器は、黒鉛粒子と有機バインダとを含む混合粉末原料から成形した成形体を、炭化させるが黒鉛化させない温度で焼成することにより、製造することができる。炭化させるが黒鉛化させない焼成温度は、１０００℃〜１５００℃とすることができる。また、コークスを含む原料を焼成によって黒鉛化していた従来とは異なり、原料として黒鉛粒子を使用する製造方法で製造できるため、安価な天然黒鉛粒子を原料とすることができる。
【００１０】
つまり、本構成の焼成用容器は、次の構成の焼成用容器の製造方法（以下、単に「製造方法」と称することがある）、すなわち、「天然黒鉛粒子と有機バインダとを含む混合粉末原料を焼成用容器として所望される形状に成形する成形工程と、該成形工程で得られた成形体を１０００℃〜１５００℃の温度で焼成し、有機バインダを無定形炭素とする炭化工程とを具備し、有機バインダは黒鉛化させない」製造方法によって、製造することができる。
【００１１】
従って、非常に高温で黒鉛化する工程を経ることなく焼成用容器を製造するため、厚い部分と薄い部分とが存在すると加熱が不均一となってしまうという従来の問題を有していない。そのため、焼成前の成形体の段階で、焼成用容器として所望される形状に成形することができる。これにより、焼成後に切削加工していた従来とは異なり、切削クズが発生しないため、資源の無駄を排することができる。また、切削加工の場合は掴み代が必要であり、掴み代となる部分にある程度の厚さが必要であるなど、最終的な形状の自由度が低いのに対し、成形体の段階で所望形状に成形する製造方法により製造できる本構成の焼成用容器は、形状の自由度が高いという利点を有している。
【００１２】
加えて、黒鉛化のために非常に高温で焼成する工程を経ることなく製造することができるため、従来に比べて製造コストを大幅に低減することができる。また、原料として安価な天然黒鉛粒子を使用する製造方法により製造できるため、更に製造コストを低減することができる。
【００１３】
そして、従来では、実際の焼成温度に対して、焼成用容器の有する耐熱性が過度となっている使用場面も少なくなかったところ、本発明によれば、優れた利点を多く有する黒鉛を主材としながら、還元性雰囲気における千数百度以下の焼成温度での使用に適している焼成用容器を提供することができる。なお、焼成用容器の使用温度は、有機バインダを炭化させるが黒鉛化させない炭化工程の温度より低く設定されるものであり、例えば炭化工程の温度が１５００℃の場合の使用温度は１５００℃未満に、炭化工程の温度が１０００℃の場合の使用温度は１０００℃未満に設定される。
【００１４】
本発明にかかる製造方法によって製造される焼成用容器は、上記構成に加え、「前記焼結体は、有底筒状であり、前記有底筒状の底部における厚さ方向の熱伝導率の平均値を１００とした場合に、前記底部における厚さ方向の熱伝導率及び前記有底筒状の側壁部における厚さ方向の熱伝導率を総合した厚さ方向の熱伝導率が９９〜１１９である」ものとすることができる。これは、従来の焼結用容器に比べて、熱伝導率の異方性が著しく低減されている構成である。
【００１５】
このような構成の焼成用容器は、上記の製造方法の構成に加え、「前前記成形工程は、外型と内型とを使用して行われる一軸加圧成形であり、前記外型と前記内型との間には、有底筒状の空間が形成され、前記内型の外表面には、底部から側壁部にかけて円弧状の断面形状である湾曲面が形成されていると共に、前記外型の内表面には、底部から側壁部にかけて、円弧状の断面形状である湾曲面または内角が鈍角となるように直線が連続した断面形状である多角面が形成されている」構成の製造方法によって製造することができる。
【００１６】
従来の人造黒鉛製の焼結用容器の製造工程において、ブロック形状の成形体１００を得る成形工程Ｓ２は、一軸加圧成形または押出成形によって行われるのが一般的であった。
【００１７】
従来の一軸加圧成形は、図６に示すように、筒状の型１３１と、底型１３２と、筒状の型１３１に内嵌される押し型１３３を使用して行われていた。その結果、成形体１３０には、押し型１３３を押し込む方向である一方向にのみ圧力が加わる。そのため、成形体１３０の原料として結晶構造に異方性を有する黒鉛粒子を使用すると、黒鉛粒子が同一方向に配向してしまう。また、押出成形では、黒鉛粒子が押出し方向に配向してしまう。そのため、一軸加圧成形または押出成形により得られた成形体を最終的に黒鉛化した焼結体は、熱伝導率に異方性を有するものとなる。その結果、焼結体を切削加工して得られた焼成用容器も、当然ながら熱伝導率に異方性を有する。焼成用容器が熱伝導率に異方性を有していると、焼成用容器に収容されて焼成される焼成対象物の加熱温度が、収容されている場所によって不均一となり易い。
【００１８】
これに対し、本構成の製造方法では、内型の側壁部と外型の側壁部との間には空間があるため、その空間内の混合粉末原料が外型の側壁部に向かって加圧される。加えて、内型の底部から側壁部にかけて円弧状の断面形状である湾曲面が形成されていると共に、外型の底部から側壁部にかけて、円弧状の断面形状である湾曲面または内角が鈍角となるように直線が連続した断面形状である多角面が形成されているため、内型の押圧に伴い外型の底部と内型の底部との間の空隙から外型の側壁部と内型の側壁部との間の空隙に混合粉末原料が移動し易い。このように、混合粉末原料に対して内型を押し下げる方向とは異なる方向に作用する圧力や、型内での混合粉末原料の移動により、天然黒鉛粒子が一定の方向に配向する傾向が低減される。これにより、詳細は後述するように、熱伝導率の異方性が低減された焼成用容器を製造することができる。従って、焼成用容器に収容されて焼成される焼成対象物を、収容場所によらず均一な温度で加熱することができる。
【００１９】
或いは、「前記焼結体は、有底筒状であり、前記有底筒状の底部における厚さ方向の熱伝導率を１００とした場合に、前記底部及び前記有底筒状の側壁部における厚さ方向の熱伝導率は９２〜１１９である」構成の焼成用容器は、「前記成形工程は、焼成用容器の内表面または外表面の形状に対応した形状の剛性型とゴム型を使用して、等方圧加圧下で行われる」構成の製造方法によって製造することができる。
【００２０】
ここで、「等方圧加圧」は、冷間等方圧加圧であっても熱間等方圧加圧であってもよい。熱間等方圧加圧である場合は、上記の成形工程と炭化工程とは同時に行われる。
【００２１】
本構成の製造方法では、成形工程を等方圧加圧下で行うことにより、熱伝導率の異方性が低減された焼成用容器を製造することができる。従って、焼成用容器に収容されて焼成される焼成対象物を、収容場所によらず均一な温度で加熱することができる。
【発明の効果】
【００２２】
以上のように、本発明の効果として、黒鉛を主材とする焼成用容器であって、千数百度以下の焼成温度での使用に適しており、資源およびコストの無駄を排して製造することができる焼成用容器の製造方法を、提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】本発明の第一実施形態及び参考例である第二実施形態の焼成用容器の製造方法を示す工程図である。
【図２】本発明の第一実施形態の焼成用容器の製造方法、及び該製造方法に使用する成形型の説明図である。
【図３】図２の成形型の変形例を示す図である。
【図４】参考例の第二実施形態の焼成用容器の製造方法、及び該製造方法に使用する成形型の説明図である。
【図５】従来の人造黒鉛製の焼成用容器の製造方法を示す工程図である。
【図６】従来の一軸加圧成形法の説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
以下、本発明の具体的な実施形態について、説明する。本実施形態の製造法によって製造される焼成用容器１１は、天然黒鉛粒子が無定形炭素を介して焼結している焼結体で形成されている。
【００２５】
このような構成の焼成用容器１１は、図１に示すように、天然黒鉛粒子と有機バインダとを混合して混合粉末原料とする原料調製工程Ｐ１と、混合粉末原料を焼成用容器として所望される形状に成形し、成形体１０を得る成形工程Ｐ２と、得られた成形体１０を１０００℃〜１５００℃の温度で焼成し、有機バインダを無定形炭素とし、所望形状の焼結体である焼成用容器１１とする炭化工程Ｐ３とを具備する製造方法によって製造される。この製造方法では、有機バインダは黒鉛化させない。
【００２６】
この製造方法において成形工程Ｐ２は、後述するように、焼結用容器として所望される形状に対応した特殊なニアネットシェイプ型を用いた一軸加圧成形法により行うことができる。或いは、成形工程Ｐ２は、焼結体として所望される形状に形づくりつつ等方圧加圧する工程とすることができる。
【００２７】
より具体的に説明すると、工程Ｐ１では天然黒鉛粒子、有機バインダに加え、他の添加剤を混合粉末原料に加えることができる。例えば、焼成用容器の機械的強度を高める目的で、原料に炭化ホウ素等を添加することができる。
【００２８】
また、従来の人造黒鉛製の焼成用容器では、所望形状とするために切削加工を行っていたため、掴み代となる部分を残して加工する必要があり、掴み代としては１０ｍｍ以上の厚さが必要であった。これに対し、本実施形態の製造方法では、所望形状とするために切削加工は行わないため、３ｍｍ〜５ｍｍという肉薄の焼成用容器とすることが可能である。肉薄の焼成用容器は、容器の外形寸法が同じであれば肉厚の容器に比べて多くの被焼成物を収容できるため、被焼成物を効率よく焼成することができる。
【００２９】
炭化工程Ｐ３は、１０００℃〜１５００℃というさほど高くない温度で行われるため、焼成用容器の成形体を搬送しながら搬送方向に長い焼成炉を通過させて連続的に焼成する連続焼成炉を使用して行うことが可能である。従来の人造黒鉛製の焼成用容器は、２７００℃〜３０００℃という非常な高温で黒鉛化しており、このような高温は気密度の高い焼成炉によらなければ実現できないため、バッチ式で焼成し黒鉛化させていた。従って、焼成のために連続焼成炉を使用可能な本実施形態の焼成用容器は、従来の人造黒鉛製の焼成用容器に比べて、極めて効率良く製造することができる。
【実施例】
【００３０】
まず、第一実施形態の焼成用容器Ｅ１１（１１）の製造方法について説明する。原料調製工程Ｐ１では、下記の組成の原料を混合し、混合粉末原料とした。
天然黒鉛粒子（純度９５％）：８０質量％〜９８質量％
有機バインダ（フェノールレジン等）：１質量％〜２０質量％
添加剤（カーボンブラック、炭化ホウ素等）：１質量％〜１０質量％
なお、天然黒鉛粒子としては、粗大粒子（平均粒子径１００μｍ〜２００μｍ）と微細粒子（平均粒子径５μｍ〜３０μｍ）とを使用した。
【００３１】
第一実施形態の成形工程Ｐ２では、図２（ａ）に示すような外型３０と内型４０とを使用した。外型３０と内型４０との間には、成形体１０の形状に相当する有底筒状の空間が形成されると共に、外型３０の内表面には底部３１から側壁部３２にかけて円弧状の断面形状である湾曲面３３が形成されていると共に、内型４０の外表面には底部４１から側壁部４２にかけて円弧状の断面形状である湾曲面４３が形成されている。
【００３２】
図２（ｂ）に示すように、調製された混合粉末原料２０を外型３０の内部に入れ、内型４０を外型３０内に挿入し、上方から圧力をかけた。混合粉末原料２０は、内型４０によって外型３０の底部３１に向かって加圧される。また、内型４０の側壁部４２と外型３０の側壁部３２との間には空間があるため、その空間内の混合粉末原料２０が外型３０の側壁部３２に向かって加圧される。加えて、内型４０の底部４１から側壁部４２にかけて湾曲面４３が形成されていると共に外型３０の底部３１から側壁部３２にかけて湾曲面３３が形成されているため、図２（ｃ）に模式的に示すように、内型４０の押圧に伴い底部３１と底部４１との空隙から側壁部３２と側壁部４２との空隙に混合粉末原料２０が移動し易い。このように、混合粉末原料２０に対して内型４０を押し下げる方向とは異なる方向に作用する圧力や、外型３０と内型４０との間隙における混合粉末原料２０の移動により、天然黒鉛粒子が一定の方向に配向する傾向が低減される。
【００３３】
ここで、外型３０は、図３（ａ），（ｃ）に示すように、内表面において底部３１から側壁部３２にかけて、内角が鈍角となるように直線が連続した断面形状である多角面３３ｂが形成されているものであっても良い。このような形状であっても、図２（ｃ）を用いて上述したように、内型４０の押圧に伴い底部３１と底部４１との空隙から側壁部３２と側壁部４２との空隙に混合粉末原料２０が移動し易い。このような多角面３３ｂを有する外型３０を使用した場合の成形体１０は、図３（ａ），（ｃ）の外型３０を使用した場合の成形体１０をそれぞれ図３（ｂ），（ｄ）に示すように、底部から側面部にかけて多角面を有している。従って、このような成形体１０から製造される焼結用容器１１は、底部近くに多角面を有しているため、実際に焼成炉で使用される際にローラ上に載置されて搬送される場合など、載置対象面に対して滑りにくい利点を有している。
【００３４】
上記の成形工程Ｐ２で成形された成形体１０を、５０℃〜９０℃の温度で４８時間〜７２時間乾燥させた。乾燥した成形体１０を、連続焼成炉により１０００℃〜１５００℃の温度で４８時間〜９６時間焼成して有機バインダ等を炭化させ、第一実施形態の焼成用容器Ｅ１１（１１）を得た。
【００３５】
次に、第二実施形態の焼成用容器Ｅ２１（１１）の製造方法について説明する。焼成用容器Ｅ２１の製造方法が焼成用容器Ｅ１１の製造方法と異なる点は、成形工程Ｐ２である。第二実施形態の成形工程Ｐ２は、等方圧加圧下で行われる。ここでは、図１に示すように、成形工程Ｐ２の後に炭化工程Ｐ３が行われる場合、すなわち、等方圧加圧が冷間等方圧加圧である場合を例示するが、等方圧加圧が熱間等方圧加圧である場合は、成形工程Ｐ２と炭化工程Ｐ３とは同時に行われる。
【００３６】
等方圧加圧下で行われる成形工程Ｐ２では、図４に示すように、剛性型５０とゴム型６０，６１とを使用して行った。図４（ａ）に示すように、剛性型５０は、有底筒状の焼成用容器の内表面の形状に対応した形状である。図４（ｂ）に示すように、成形体１０の底部に相当する面５１を上方に向けた剛性型５０の周囲に、筒状のゴム型６０をセットすると、ゴム型６０と剛性型５０との間には、成形体１０の側壁部に相当する空間が形成される。また、この状態で、ゴム型６０の上端は剛性型５０の面５１より高い位置にある。そこで、図４（ｃ）に示すように、ゴム型６０と剛性型５０との間の空間、及び面５１より上方でゴム型６０に囲まれている空間に、混合粉末原料２０を充填する。
【００３７】
その後、充填された混合粉末原料２０の上方を蓋状のゴム型６１で被覆する。これにより、剛性型５０を内包する混合粉末原料２０が、ゴム型６０，６１で被包された成形単位７０が形成される。
【００３８】
この成形単位７０を、圧力媒体８１が満たされた耐圧容器８０内に入れ、圧力媒体８１を介して全方向から圧力をかけ、成形した。通常、等方圧加圧下で成形を行う場合、所定の形状に形づくられた後の成形体に、等方圧をかける。これに対し、本実施形態の製造方法は、焼結用容器として所望される形状に形づくりつつ等方圧加圧する点で、特異な製造方法である。
【００３９】
成形工程Ｐ２の後、上記と同様の条件で、乾燥し、焼成して、有機バインダを黒鉛化させることなく炭化させ、第二実施形態の焼成用容器Ｅ２１（１１）を得た。
【００４０】
比較のために、焼成用容器Ｅ２１を更に２７００℃〜３０００℃の温度で焼成し、有機バインダ等を含む全体を黒鉛化させて、比較例の焼成用容器Ｒ１とした。
【００４１】
第一実施形態の焼成用容器Ｅ１１、第二実施形態の焼成用容器Ｅ２１、及び比較例の焼成用容器Ｒ１について、下記の方法により嵩密度、見掛け気孔率、曲げ強度、電気比抵抗、及び熱膨張率を測定した。その結果を表１に示す。また、対比のために、図５を用いて上述した従来の製造方法により製造された人造黒鉛製の焼成用容器Ｒ２、すなわち、コークス等を含有する原料を押出成形した後で加熱し黒鉛化したブロック形状の黒鉛を、焼成用容器としての形状に切削加工した試料Ｒ２についても、同様の測定を行った。その結果を表１に併せて示す。
【００４２】
嵩密度：サイズと質量の測定により計算した。
見掛け気孔率：ＪＩＳ  Ｒ２２０５に則り測定した。
曲げ強度：ＪＩＳ Ｒ１６０１に準拠し、支点間距離２０ｍｍ、クロスヘッドスピード１．５ｍｍ／ｍｉｎの条件にて、三点曲げ強度を測定した。
電気比抵抗：４端子法により測定した。
熱膨張率：焼結体を１０℃／ｍｉｎの昇温速度で１０００℃まで加熱しながら、線膨張率を縦型熱膨張計で測定した。
【００４３】
【表１】
0006680605.tif 000002
【００４４】
表１に示すように、本実施形態の焼成用容器Ｅ１１，Ｅ２１は、従来の焼成用容器Ｒ２と比べて、曲げ強度及び電気比抵抗が若干小さいものの、実用的に許容できる範囲の物性を有するものであった。また、有機バインダを黒鉛化させていない実施形態の焼結用容器Ｅ２１を、更に高温で焼成して有機バインダを黒鉛化させた比較例の焼結用容器Ｒ１の物性は、焼結用容器Ｅ２１の物性と大差がなかった。従って、焼結用容器を製造するに当たり、大量のエネルギーを消費して有機バインダ等を黒鉛化することには、意義はないと考えられた。
【００４５】
更に、本実施形態の焼成用容器Ｅ１１，Ｅ２１及び比較例の焼成用容器Ｒ２について、熱伝導率を測定した結果を、表２に示す。ここでは、焼成用容器を介して焼成対象物に熱が伝導する方向である底部及び側壁部それぞれにおける厚さ方向の熱伝導率に着目している。なお、熱伝導率は、フラッシュレーザー法により測定した熱拡散率、ＤＳＣ法により測定した比熱、及び嵩密度により算出した。表２では、焼成用容器の底部及び側壁部それぞれの厚さ方向の熱伝導率を複数箇所で測定し、底部における測定値の平均値を１００とすると共に、底部及び側壁部それぞれの測定結果を、「平均値±標準偏差」で示している。
【００４６】
また、対比のために、上記の混合粉末原料を使用し、等方圧加圧下で成形したブロック状の成形体を焼成して黒鉛化したのち、箱状（有底筒状）に切削加工した試料Ｒ３について測定した熱伝導率を、表２にあわせて示す。
【００４７】
【表２】
0006680605.tif 000003
【００４８】
表２から明らかなように、押出成形による成形体を焼成し黒鉛化した後で箱状の形状に切削加工した従来の人造黒鉛製の焼結用容器Ｒ２では、側壁部の厚さ方向の熱伝導率は底部の厚さ方向の熱伝導率の１０倍以上であり、異方性は極めて大きいものであった。これに対し、第一実施形態の焼結用容器Ｅ１１及び第二実施形態の焼結用容器Ｅ２１では、底部の厚さ方向の熱伝導率を１００とした場合に、底部及び側壁部それぞれにおける厚さ方向の熱伝導率は９２〜１１９であり、熱伝導率の異方性が低減されていた。具体的には、第一実施形態の焼結用容器Ｅ１１では、底部の厚さ方向の熱伝導率を１００とした場合、側壁部の厚さ方向の熱伝導率は１１７〜１１９であると共に、底部及び側壁部を総合した厚さ方向の熱伝導率は９９〜１１９であり、熱伝導率の異方性は小さいものであった。また、第二実施形態の焼結用容器Ｅ２１では、底部の厚さ方向の熱伝導率を１００とした場合、側壁部の厚さ方向の熱伝導率は９２〜１０８であると共に、底部及び側壁部を総合した厚さ方向の熱伝導率は９２〜１０８であり、熱伝導率の異方性は小さいものであった。
【００４９】
このように本実施形態の焼成用容器Ｅ１１，Ｅ２１において、熱伝導率の異方性が低減されている程度は、等方圧加圧下で成形したブロック状の成形体を焼成し黒鉛化したのち、箱状（有底筒状）に切削加工した試料Ｒ３の熱伝導率と比べて、遜色のないものであった。
【００５０】
以上のように、本実施形態の製造方法及び該製造方法によれば、優れた利点を多く有する黒鉛を主材としながら、還元性雰囲気における千数百度以下の焼成温度での使用に適している焼成用容器を提供することができる。また、黒鉛化のために非常な高温で焼成する工程を経ることなく製造するため、従来に比べて製造コストを大幅に低減することができることに加え、原料として安価な天然黒鉛粒子を使用するため、更に製造コストを低減することができる。
【００５１】
また、焼成前の成形体の段階で、焼成用容器として所望される形状に成形するため、焼成後に切削加工していた従来とは異なり切削クズが発生することがなく、資源の無駄が排されている。また、切削加工による成形とは異なり、掴み代を残しておく必要がないため、肉薄にできるなど形状の自由度が高い。
【００５２】
加えて、本実施形態では、熱伝導率に異方性が高い天然黒鉛粒子を原料としながら、成形工程を焼結用容器として所望される形状に対応した特殊なニアネットシェイプ型を用いた一軸加圧成形法で行うことにより、または焼成用容器として所望される形状に形づくりつつ等方圧加圧することにより、焼成用容器を介して焼成対象物に熱が伝導する方向である底部及び側壁部それぞれにおける厚さ方向の熱伝導率の異方性を、低減することができる。これにより、焼成用容器に収容されて焼成される焼成対象物を、収容場所によらず均一な温度で加熱することができる。
【００５３】
特に、従来の一軸加圧成形では、ニアネット成形を行うことを当業者は想到しなかったところ、第一実施形態では特殊な外型３０及び内型４０を使用することにより、ニアネット成形を可能とした点で意義が高い。加えて、等方圧加圧下で行う従来の成形では、予め所定の形状に形づくられた成形体に等方圧をかけていたのに対し、第二実施形態では焼結用容器として所望される形状に形づくりつつ等方圧加圧するという、従来にない方法を採用している。
【００５４】
更に、１０００℃〜１５００℃というさほど高くない温度のみで焼成を行うため、成形体が搬送されながら焼成される連続焼成炉を使用可能であり、従来の人造黒鉛製の焼成用容器に比べて、極めて効率良く製造することができる。そして、従来の人造黒鉛製の焼成用容器は、図５を用いて説明したように、その製造のために六つの工程Ｓ１〜Ｓ６を経ていたところ、本実施形態の焼成用容器は、混合粉末原料調製工程Ｐ１、成形工程Ｐ２、及び炭化工程Ｐ３という僅か三つの工程で、極めて容易に製造することができる。
【００５５】
以上、本発明について好適な実施形態を挙げて説明したが、本発明は上記の実施形態に限定されるものではなく、以下に示すように、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、種々の改良及び設計の変更が可能である。
【００５６】
例えば、上記では焼成用容器Ｅ１１，Ｅ２１の形状を、共に上方に開放した開口部を有するシンプルな箱状（有底筒状）とした場合を例示したが、開口部の縁に部分的に窪み（切欠き）が形成されている形状とすることができる。このような形状は、窪み、及び、窪みと窪みとの間の部分にそれぞれ相当する凹凸を有する成形型を使用することにより、形成することができる。かかる窪みが形成された開口部を有する焼成用容器は、複数を積重した場合に、上段の容器の底部と下段の容器の開口縁との間に、容器の内部と外部とを連通させる窓部が形成されるため、焼成中に発生する揮発成分のガスや昇温により熱膨張するガスを、容器の外部に排出することができる。
【００５７】
また、上記の第二実施形態の成形工程Ｐ２では、有底筒状となる成形体１０の内表面側を剛性型５０で形づくり、外表面側から等方圧をかける場合を例示したが、反対に、有底筒状となる成形体の外表面側を剛性型で形づくり、内表面側から等方圧をかけても良い。
【符号の説明】
【００５８】
１０  成形体
１１  焼成用容器（焼結体）
３０  外型
３３  湾曲面
３３ｂ  多角面
４０  内型
５０  剛性型
６０，６１  ゴム型
Ｅ１１  焼成用容器（第一実施形態の焼成用容器）
Ｅ２１  焼成用容器（第二実施形態の焼成用容器）
Ｐ１  原料調製工程
Ｐ２  成形工程
Ｐ３  炭化工程
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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