(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）／軽装かさ密度（ｇ／ｃｍ３）の比の値が０．１６〜０．５０であって、前記軽装かさ密度は０．６〜２．２ｇ／ｃｍ３であることを特徴とする炭化珪素粉末。
【請求項２】
請求項１に記載の炭化珪素粉末において、粒径が１００〜２０００μｍである炭化珪素粉末。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、昇華再結晶法による炭化珪素単結晶の製造において原料として用いられる炭化珪素粉末に関する。
【背景技術】
【０００２】
炭化珪素単結晶の製造方法の１つとして昇華再結晶法が知られている。昇華再結晶法では、昇華用の坩堝に炭化珪素粉末を原料として充填し、それを加熱して昇華・再析出させることで炭化珪素単結晶を得る。このような昇華再結晶法において、原料として用いることができる炭化珪素粉末（以下、「ＳｉＣ粉末」とも呼称する。）として、種々のものが提案されている。例えば、特許文献１には、平均粒径が１００μｍ以上７００μｍ以下であり、かつ比表面積が０．０５ｍ２／ｇ以上０．３０ｍ２／ｇ以下である炭化珪素単結晶製造用炭化珪素粉末（粉体）が記載されている。また、特許文献２には、１回以上の昇華再結晶法により不純物を低減した単結晶の粉砕物を昇華再結晶法の原料として用いる方法が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１２−１０１９９６号公報
【特許文献２】特開２０１０−２７００００号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、一般的に改良レイリー法による単結晶の成長に用いられる黒鉛坩堝を用いた加熱においては、原料として特許文献１又は２に記載されたＳｉＣ粉末を坩堝に充填して加熱した場合、充填した原料層の中心部近傍でＳｉＣ結晶が成長し、塊状の焼結物が生成してしまう。これは、単結晶成長炉のヒーターが坩堝外部に設置されていることから、坩堝壁面から原料に伝熱が起こった結果、坩堝の内壁近傍の原料が先に昇華し、そのガスが本来比較的温度の低い中心部近傍において析出したものである。坩堝の中心部近傍で生成した焼結物は元の原料に比べて比表面積が著しく小さいため昇華させることが困難であり、その結果、昇華速度を低下させ、また原料の利用効率も低下させてしまう。昇華速度の低下はＳｉＣ単結晶の生産性に直接的に影響を与えるため不都合であり、原料の効率的な利用の観点からも好ましくない。
【０００５】
本発明は、以上の従来の問題点に鑑みなされたものであり、坩堝などに充填して加熱した場合であっても、中心部近傍におけるＳｉＣ結晶の成長を防ぎ、昇華速度の低下を抑制することができる炭化珪素粉末を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明の炭化珪素粉末は、熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）／軽装かさ密度（ｇ／ｃｍ３）の比の値が０．１６〜０．５０であることを特徴とする。
【０００７】
本発明の炭化珪素粉末は、熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）／軽装かさ密度（ｇ／ｃｍ３）の比の値が０．１６〜０．５０であることにより、坩堝に充填して加熱したとき、坩堝の内壁近傍と中心部の温度差が小さくなり（詳細は後述）、ひいては中心部近傍におけるＳｉＣ結晶の成長が抑えられ、昇華速度の低下を抑制することができる。上記比の値が０．１６未満では、内壁近傍と中心部の温度差が大きくなり、中心部近傍におけるＳｉＣ結晶の成長を抑えることができない。また、０．５０を超えると、粒子が非常に細かく、粒子の接触点が多い粉末や、粒子が平滑な面を多く含み、粒子が面で接触するような粉末となる。このような粉末は、粒子の接触が過剰であり、昇華させると粒子同士が急速に焼結し、有効な表面が減少して昇華量が低下してしまう。
【０００８】
上記比の値は、０．１６５〜０．４０が好ましく、０．１７〜０．３５がより好ましい。
【０００９】
本発明の炭化珪素粉末の軽装かさ密度は、０．６〜２．２ｇ／ｃｍ３である。当該軽装かさ密度が０．６ｇ／ｃｍ３より小さいと、坩堝内に充填できる量が小さく昇華法を適用する上で不利となることがあり、２．２ｇ／ｃｍ３を超えると比表面積が小さくなり、昇華速度の絶対値が大きくならないことがある。
【００１０】
本発明の炭化珪素粉末の粒径は、１００〜２０００μｍであることが好ましい。当該粒径が１００μｍより小さいと熱伝導率によらず焼結が起こってしまうことがあり、２０００μｍより大きいと比表面積が小さく昇華速度が大きくならないことがある。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】実施例１〜７及び比較例１〜１１の炭化珪素粉末を加熱したときの加熱時間に対する昇華速度を示すグラフ。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本発明のＳｉＣ粉末について説明する。
【００１３】
本発明のＳｉＣ粉末は、熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）／軽装かさ密度（ｇ／ｃｍ３）の比の値が０．１６〜０．５０であることを特徴とする。上述した通り、当該比の値が０．１６〜０．５０であることにより、坩堝に充填して加熱したとき、坩堝の内壁近傍と中心部近傍との温度差が小さくなり、ひいては中心部近傍におけるＳｉＣ結晶の成長が抑えられ、昇華速度の低下を抑制することができる。以下、そのメカニズムについて、（１）軽装かさ密度及び（２）熱伝導率について順次説明した上で明らかにする。
【００１４】
（１）改良レイリー法に使う原料の軽装かさ密度
改良レイリー法においては、昇華用の坩堝にＳｉＣ粉末を原料として充填し、それを加熱して昇華・再析出させることでＳｉＣ単結晶を得る。原料に用いられるＳｉＣ粉末の軽装かさ密度は０．５〜２．０ｇ／ｃｍ３程度である。軽装かさ密度が０．５ｇ／ｃｍ３より小さい場合、坩堝内に充填できる原料の質量が小さくなり１回の昇華プロセスにおいて得られるＳｉＣ単結晶の絶対量が減少して、エネルギーコストが向上することがある。また、軽装かさ密度が２．０ｇ／ｃｍ３より大きい場合、そのようなＳｉＣ粉末としては、粒径の異なるＳｉＣ粒子が細密に充填されているようなＳｉＣ粉末や、表面が平滑で充填されやすい粒子からなるＳｉＣ粉末が考えられる。前者は空隙が少ないため昇華ガスの再析出による粒子同士の焼結が起こりやすい傾向にあり、後者は比表面積が極めて小さくなるため昇華ガスが発生しにくい傾向にあり、昇華速度を向上させることができるとは必ずしも言えない。
【００１５】
（２）改良レイリー法に使う原料の熱伝導率
改良レイリー法においては、耐熱温度の高い黒鉛坩堝にＳｉＣ粉末原料を充填し、坩堝を加熱してその熱を原料に伝えることで原料の加熱を行う。加熱の方法には、例えば、坩堝周囲に配置したヒータを加熱させて坩堝に熱を伝える方法や、黒鉛坩堝の周囲にコイルを配置して電流を流し、誘導加熱の原理で黒鉛坩堝を加熱する方法がある。
【００１６】
坩堝が加熱されると、伝熱により内部のＳｉＣ粉末に熱が伝わり、ＳｉＣ粉末が高温になると昇華が起こる。ＳｉＣ粉末の熱伝導率は原料内の熱の伝達速度に依存するため、熱伝導率が大きいほど充填した原料において内壁近傍と中心部の温度差が小さくなる。ここで、充填した原料の温度差が大きいと、坩堝の内壁近傍ではＳｉＣの昇華ガスが発生する一方、相対的に温度が低い中心部ではＳｉＣガスが再析出し、焼結を引き起こす。したがって一般的には、熱伝導率が大きく、できるだけ原料内で温度分布が生じないことが好ましい。
【００１７】
（３）ＳｉＣ粉末の熱伝導率／軽装かさ密度の比の値
上記（１）及び（２）に示した通り、軽装かさ密度には好ましい範囲があり、また、熱伝導率は大きいほうが好ましい。これに対し、一般的に、ＳｉＣ粉末の軽装かさ密度と熱伝導率との間には正の相関関係がある。これは、粉末の伝熱は、粉末間の熱の伝播が律速となるためバルク状の物体伝熱と比較して小さくなるが、軽装かさ密度が大きいほど粉末を充填した際の粒子同士の接触点が増え、粒子間の熱伝導が起こりやすくなるためである。
【００１８】
従来のＳｉＣ粉末を原料として用いた改良レイリー法においては、軽装かさ密度の小さいものを使用すると熱伝導率が小さく、坩堝の内壁近傍と中心部近傍との温度差が大きいためにガスが再析出して焼結してしまい、一方、軽装かさ密度の大きいものは、温度差は軽減されるものの粒子間の空隙が少ないため少しの昇華ガスの析出で焼結してしまい、その結果、いずれの原料を使用しても焼結物の生成が回避できなかった。
【００１９】
そこで、本発明のＳｉＣ粉末においては、熱伝導率／軽装かさ密度の比の値を０．１６〜０．５０と規定することで、熱伝導率が大きいために坩堝内の原料の温度差を抑制できる一方、軽装かさ密度が小さいために昇華ガスの析出による焼結を起こりにくくすることができ、その結果、従来のＳｉＣ粉末において起こっていた焼結物の成長を抑制することができる。
【００２０】
本発明のＳｉＣ粉末の軽装かさ密度は０．６〜２．２ｇ／ｃｍ３であることが好ましい。当該軽装かさ密度が０．６ｇ／ｃｍ３より小さいと、坩堝内に充填できる量が小さく昇華法を適用する上で不利となることがあり、２．２ｇ／ｃｍ３を超えると比表面積が小さくなり、昇華速度の絶対値が大きくならないことがある。当該軽装かさ密度は０．７〜２．０ｇ／ｃｍ３であることがより好ましく、０．８〜１．８ｇ／ｃｍ３であることがさらに好ましい。
【００２１】
［軽装かさ密度の測定方法］
軽装かさ密度の測定は、ＪＩＳ  Ｒ９３０１−２−３に準じて行う。具体的には、１００ｍＬのメスシリンダーを用い、ここで測定用の試料を、粉末ロートを用いて流し入れる。この時、後述する体積が５０〜６０ｍＬの範囲に収まるように流し入れる量を調整する。試料を入れた状態のメスシリンダーの質量からメスシリンダーのみの質量を引いた値を試料の質量とする。また、メスシリンダー内の試料が占めている体積の目盛りを読み取る。この時、メスシリンダー内の試料の高さにばらつきがある場合、軽く傾けて平らにする。体積を読みとる前には振動を与えないようにする。この時の質量を体積で割った値を軽装かさ密度とする。
【００２２】
［熱伝導率の測定方法］
熱伝導率の測定は、簡易線加熱法によって行う。簡易線加熱法は、試料の片側に一定量の熱を与え、その熱が試料の反対側に移動する速度から熱伝導率を測定する方法である。測定には、京都電子工業株式会社製の迅速熱伝導率計ＱＴＭ−５００を使用し、プローブには標準プローブ（ＰＤ−１１）を用い、試料を測定するためのオプションである粉体測定用容器ＱＴＭ−ＰＡ１及びポリイミドフィルムを併用する。
【００２３】
試料をよく混合し、粉体測定用容器に静かに１２０〜１３０ｍＬの目盛り位置まで入れて測定を行う。この時、容器には振動を極力与えないようにする。これは軽装充填の状態での熱伝導率を測定するためで、振動を与えると粒子が充填されて粒子同士の接触点が増え、算出される熱伝導率が振動を与えない場合より大きくなってしまうためである。
【００２４】
次いで、本発明のＳｉＣ粉末において、熱伝導率／軽装かさ密度の比の値を０．１６〜０．５０とする手段について以下に説明する。
【００２５】
熱伝導率／軽装かさ密度の比の値は、熱伝導率を軽装かさ密度で除した値であるから、熱伝導率及び軽装かさ密度をそれぞれ適切な数値となるよう調整して上記比の値の範囲となるようにすればよい。例えば、本発明のＳｉＣ粉末における上記比の値は、従来のＳｉＣ粉末よりも大きいため、従来のＳｉＣ粉末よりも熱伝導率を大きくする及び／又は軽装かさ密度を小さくすることで上記数値範囲内の数値になり得る。
【００２６】
熱伝導率に影響を与える因子としては、ＳｉＣ粉末の結晶状態、粉末形状、粒度分布等があり、それらを適宜設定することにより熱伝導率を調整することができる。具体的には、熱伝導率を大きくするには、ＳｉＣ粉末の結晶性を高くする、粉末形状を結晶面の露出した平面の多いものや、不定形で粒子同士の接触点が増えやすいものとする、粒度分布を広く取ることで大きい粒子の間隙に小さい粒子が入り、粒子同士が接触しやすいような分布とすることが挙げられる。
【００２７】
同様に、軽装かさ密度に影響を与える因子としては、ＳｉＣ粉末の粉末形状、粒度分布等があり、それらを適宜設定することにより軽装かさ密度を調整することができる。具体的には、軽装かさ密度を小さくするには、ＳｉＣ粉末の粉末形状を針状、多孔質状など、密に充填されにくいものや内部に空隙が確保されるものとする、粒度分布を狭く取ることで、粗い粒子間の空隙が細かい粒子で埋められることを防ぐ分布とすることが挙げられる。
【００２８】
以上のような因子の調整は、後述するＳｉＣ粉末の製造において行うことができる。
【００２９】
また、上記比の値は、異なる複数のＳｉＣ粉末を混合することによっても調整することができる。例えば、粒度分布が異なる２以上のＳｉＣ粉末を混合すること、粉末形状が異なる２以上のＳｉＣ粉末を混合すること、及び粒度分布も粉末形状も異なる２以上のＳｉＣ粉末を混合すること、等が挙げられる。また、複数のＳｉＣ粉末を混合する場合、混合比率によっても熱伝導率及び軽装かさ密度は変動するため、混合比率を適切に設定することによっても上記比の値を調整することができる。
【００３０】
なお、ＳｉＣ粉末の結晶状態は、後述するように、ＳｉＣ粉末の製造時の原料や、焼成条件により調整することができる。
【００３１】
本発明のＳｉＣ粉末の粒径は１００〜２０００μｍであることが好ましい。当該粒径が１００μｍより小さいと熱伝導率によらず焼結が起こってしまうことがあり、２０００μｍより大きいと比表面積が小さく昇華速度が大きくならないことがある。当該粒径としては、好ましくは  ３００〜２０００μｍであり、より好ましくは  ５００〜２０００μｍである。
【００３２】
なお、本発明において、「粒径がＡ〜Ｂμｍである」とは、目開きＡμｍのふるい及びＢμｍのふるいをＡの上にＢを重ねてふるい分けによる分級を行ったとき、両ふるいの間に残る粒子やＢのふるいを通過したものをＡでふるい分けしたときにＡの上に残る粒子の粒度範囲を指す。
【００３３】
ここで、このような粒径の測定は、次のようなふるい分けによる分級で行うことができる。例えば、１００〜２０００μｍの場合、一番下に受け皿、その上に目開き１００μｍ、その上に目開き２０００μｍ、一番上に蓋を載置する。分級は、目開き２０００μｍのふるいに粉体を入れた上で、振動式やタップ式のふるい振とうにふるいを固定し、３分間振動を与えることで分級を行う。そして、恒量になるまで、繰り返し分級を行う。
【００３４】
以上の本発明のＳｉＣ粉末は、以下のようにして製造することができる。以下においては、ＳｉＣ粉末の製造方法の一例として、固相反応を利用した方法について述べる。
【００３５】
固相反応を利用したＳｉＣ粉末の製造方法の一例は、ケイ素を含む無機珪酸質原料及び炭素を含む炭素質原料を混合して、炭化珪素製造用原料を得る工程と、上記炭化珪素製造用原料を２，５００℃以上で焼成し、炭化珪素からなる塊状物を得る工程と、上記炭化珪素塊状物の空冷の際に、不活性ガスを炉底から導入する工程、常温まで空冷した塊状物を粉砕した後、得られた粉砕物を分級し、炭化珪素粉末を得る工程、を含む。
【００３６】
上記無機珪酸質原料としては、珪石などの結晶質シリカや、シリカフューム、シリカゲル等の非晶質シリカが挙げられる。これらは１種を単独で又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【００３７】
無機珪酸質原料の平均粒径は、焼成時の環境や原料の状態（結晶質、非晶質）、および後述する炭素質原料との反応性によって、適宜選ばれる。
【００３８】
上記炭素質原料としては、例えば、天然黒鉛、人工黒鉛等の結晶質カーボンや、カーボンブラック、コークス、活性炭等の非晶質カーボンが挙げられる。これらは１種を単独で又は２種以上を組み合わせて使用される。炭素質原料の平均粒径は、焼成時の環境や原料の状態（結晶質、非晶質）、および前述の無機珪酸質原料との反応性によって、適宜選ばれる。
【００３９】
上記無機珪酸質原料と炭素質原料とを混合して、炭化珪素製造用の原料を調製する。この際、原料の混合方法は任意であり、湿式混合と乾式混合のいずれも採用することができる。混合の際の無機珪酸質原料と炭素質原料の混合モル比（Ｃ／Ｓｉ）は、焼成時の環境、炭化珪素製造用原料の粒径や反応性を考慮して、最適なものを選択する。ここでいう「最適」とは、焼成によって得られる炭化珪素の収量を向上させ、また、残存する未反応の無機珪酸質原料や炭素質原料の残存量を小さくすることを意味する。
【００４０】
得られた混合粉末（炭化珪素製造用の原料）を２，５００℃以上で焼成することによって、塊状の炭化珪素を得ることができる。
【００４１】
焼成方法としては、特に限定されるものではないが、外部加熱による方法、通電加熱による方法等が挙げられる。外部加熱による方法としては、例えば、流動層やバッチ式の炉を用いる方法が挙げられる。通電加熱による方法としては、例えば、アチソン炉を用いる方法が挙げられる。
【００４２】
焼成雰囲気は、還元雰囲気であることが望ましい。還元性が弱い雰囲気下で焼成すると、炭化珪素の収率が低くなるからである。この際、無機珪酸質原料として非晶質シリカを用いると、反応性が良いことから炉の制御が容易になるため、無機珪酸質原料としては非晶質シリカを使うことが好適である。
【００４３】
アチソン炉としては、一般的なものを用いればよい。
【００４４】
この様な炉を用いることで、下記式（１）で示される反応が生じ、炭化珪素からなる塊状物が得られる。
ＳｉＯ２＋３Ｃ  →  ＳｉＣ＋２ＣＯ      （１）
【００４５】
アチソン炉の発熱体の種類は、電気を通すことができるものである限りにおいて、特に限定されるものではなく、例えば、黒鉛粉、カーボンロッド等が挙げられる。
【００４６】
発熱体を構成する物質の形態は、特に限定されず、例えば、粉状、塊状等が挙げられる。発熱体は、アチソン炉の通電方向の両端に設けられた電極芯を結ぶように全体として棒状の形状になるように設けられる。ここでの棒状の形状とは、例えば、円柱状、角柱状等が挙げられる。
【００４７】
通電後、炉内に炭化珪素からなる塊状物が生成する。次いで、炉内が常温になるまで空冷を行った後、得られた炭化珪素からなる塊状物を粉砕する。粉砕方法は、扱いが容易なものであれば特に限定されるものではなく、例えば、粉砕機としてボールミル、ディスクグラインダー等を用いて粉砕する方法が挙げられる。
【００４８】
最後に、所望の粒径に応じたふるいを用いて分級する。例えば、目開き２０００μｍ、１００μｍのふるいを用いることで、粒径１００〜２０００μｍの範囲に分級することができる。
【実施例】
【００４９】
以下に、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【００５０】
［ＳｉＣ粉末の試料Ａ〜Ｃ、Ａ’〜Ｃ’の製造］
無機珪酸質原料として非晶質シリカ粉末と、炭素質原料としてカーボンブラックとを、２軸ミキサーを用いて炭素と珪酸のモル比（Ｃ／ＳｉＯ２）が３．０となるように混合して、ＳｉＣ製造用原料を得た。得られたＳｉＣ製造用原料８５０ｋｇ、及び発熱体を、アチソン炉（アチソン炉の内寸：長さ２５００ｍｍ、幅１０００ｍｍ、高さ８５０ｍｍ）に収容した後、２５００℃で１２時間焼成を行った。その後、空冷を行い、結果として塊状のＳｉＣを得た。
【００５１】
得られた塊状のＳｉＣを、ジョークラッシャー、トップグラインダー、ディスクミルを用いて粉砕し、ＳｉＣ粉末を得た。なお、得られたＳｉＣ粉末は、結晶質のＳｉＣ粉末であった。
【００５２】
得られたＳｉＣ粉末を、目開き１５００μｍ、５００μｍのふるいを用い、５００〜１５００μｍの範囲に分級した。この方法で得られたＳｉＣ粉末を試料Ａと呼称する。
【００５３】
また、同様に得られたＳｉＣ粉末を、目開き１０００μｍ、２５０μｍのふるいを用い、２５０〜１０００μｍの範囲に分級した。この方法で得られたＳｉＣ粉末を試料Ａ’と呼称する。
【００５４】
さらに、非晶質シリカの代わりに結晶質シリカを使用したこと以外は上記試料Ａと同様にして塊状のＳｉＣを製造した。次いで、得られた塊状のＳｉＣを上記試料Ａと同様に粉砕、分級し、５００〜１５００μｍの範囲に分級したＳｉＣ粉末を試料Ｂ、２５０〜１０００μｍの範囲に分級したＳｉＣ粉末を試料Ｂ’と呼称する。
【００５５】
さらに、カーボンブラックの代わりにコークスを粉砕した上で高純度化処理を施し、１５０〜２０００μｍに分級したものを使用したこと以外は上記試料Ａと同様にして塊状のＳｉＣを製造した。次いで、得られた塊状のＳｉＣを上記試料Ａと同様に粉砕、分級し、５００〜１５００μｍの範囲に分級したＳｉＣ粉末を試料Ｃ、２５０〜１０００μｍの範囲に分級したＳｉＣ粉末を試料Ｃ’と呼称する。
【００５６】
［実施例１〜７、比較例１〜１１］
表１に示すように、各実施例・比較例において、試料Ａ〜Ｃ及びＡ’〜Ｃ’を単独又は表１に示す混合比率で混合して用い、以下の操作を行った。ここで、混合比率は、質量基準の比率である。表１において、例えば、実施例１は試料Ａを単独で用い、実施例２は試料Ａと試料Ｂとを３：１の混合比率で混合したことを示す。
【００５７】
まず、各実施例・比較例における試料の軽装かさ密度と熱伝導率を上述した方法で測定した。粉末の充填され方による誤差を軽減するため、両測定は各試料について測定を３回行い、その平均値を測定値とした。併せて、軽装かさ密度／熱伝導率の比を算出した。測定結果及び算出結果を表１に示す。
【００５８】
【表１】
0006669469.tif 000002
【００５９】
次いで、各実施例・比較例において、それぞれの試料１５０．０ｇを、内寸φ１００×２００ｍｍ、側面厚み５ｍｍ、底面厚み８ｍｍの黒鉛製の坩堝に充填した。この際、坩堝底面からＳｉＣ粉末を回収するのを容易にするために内寸φ１００×厚さ２ｍｍのカーボン板（質量約２．８ｇ）をＳｉＣ粉末の下に敷いた。その後、坩堝に厚さ５ｍｍのカーボン製のふたをし、該坩堝を加熱炉の中に静置して、１Ｔｏｒｒ（１３３Ｐａ）のアルゴン雰囲気下において、２，２００℃で加熱を行った。
【００６０】
ここで、坩堝の加熱は、坩堝下部側面に配置した黒鉛発熱体から熱を伝えることで行い、加熱温度は、坩堝の底面中心部の温度を、るつぼの直下に配置した放射温度計によって測定した値を使用した。昇温速度が１０℃／ｍｉｎとなるように制御し、温度が２，２００℃になった時点の時間からの加熱時間を下記の加熱時間とした。
【００６１】
加熱時間を、２時間、６時間、１２時間の３段階で変化させた。それぞれの時間で加熱を行ってから炉を停止し、常温まで空冷してから、坩堝底部に残ったＳｉＣ粉末を回収した。この時、壁面に固着したＳｉＣ粉末は、一度昇華したものとして回収しなかった。加熱前のＳｉＣ粉末とカーボン板の質量の和から加熱後のＳｉＣ粉末とカーボン板の質量の和を引いた値を昇華したＳｉＣ粉末の質量（ｇ）として算出した。この試験を各加熱時間について３回行い、平均値を算出した。また、昇華した質量を加熱時間で除した値を昇華速度（ｇ／ｈ）として算出した。算出結果を表２に示す。併せて、各実施例・比較例における、加熱時間に対する昇華速度のグラフを図１に示す。
【００６２】
【表２】
0006669469.tif 000003
【００６３】
表２及び図１より、実施例１〜７と比較して比較例１〜１１は加熱時間が長くなるほど昇華速度の低下が著しい。これは、各比較例の場合、昇華が進むにつれて原料が焼結し、焼結した部分が昇華に寄与できなくなっていると推察される。実施例１〜７の場合も昇華試験後は充填していた原料がひと塊になったが、比較例１〜１１の場合、試験後の原料はより密な塊状となった。以上のことから、本発明のＳｉＣ粉末は、坩堝などに充填して加熱した場合あっても、中心部近傍におけるＳｉＣ結晶の成長を防ぎ、昇華速度の低下を抑制することができることが分かる。
【図１】
0006669469.tif 000004