(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
両面に電子線が照射されてなるポリエチレンフィルム基材と、ポリエチレンフィルム層と、を備え、
前記ポリエチレンフィルム層の両面が、電子線照射されておらず、
前記ポリエチレンフィルム基材が、積層基材であり、
前記ポリエチレンフィルム基材と、前記ポリエチレンフィルム層との間に、バリア膜を備えてなることを特徴とする、包装体作製用積層体。
【請求項２】
前記ポリエチレンフィルム基材および前記ポリエチレンフィルム層に含まれる前記ポリエチレンが、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、エチレンと他のモノマーとの共重合体からなる群より選択される少なくとも１種を含む、請求項１に記載の包装体作製用積層体。
【請求項３】
請求項１または２に記載の積層体からなる包装体であって、前記積層体における前記ポリエチレンフィルム側の面が、ヒートシールされてなることを特徴とする、包装体。
【請求項４】
請求項１または２に記載の包装体作製用積層体の製造方法であって、
両面に電子線が照射されてなるポリエチレンフィルム基材を準備する工程と、
前記ポリエチレンフィルム基材の一方の面に、バリア膜を設ける工程と、
前記バリア膜上に、ポリエチレンフィルム層を設ける工程と、を含む、包装体作製用積層体の製造方法。
【請求項５】
前記電子線の線量が１０〜１０００ｋＧｙである、請求項４に記載の包装体作製用積層体の製造方法。
【請求項６】
前記電子線の加速電圧が２５〜４００ｋＶである、請求項４または５に記載の包装体作製用積層体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、積層体に関し、より詳細には、両面に電子線が照射されたポリエチレンフィルム基材と、両面とも電子線が照射されていないポリエチレンフィルム層と、を備える積層体およびそれを用いた包装体に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリエチレン樹脂からなるフィルムは、適度な柔軟性をもち、透明性、防湿性、耐薬品性等に優れるとともに、安価であることから、各種の包装材料に使用されている。特に、ポリエチレンの融点は、種類によっても多少異なるが、概ね１００〜１４０℃程度であるため、包装材料分野ではシーラントフィルムとして使用されるのが一般的である。
【０００３】
一方、他の熱可塑性樹脂と比較して、ポリエチレン樹脂は耐熱性が劣り、また強度的にも不十分であることから、包装材料として用いる際は、ポリエステルフィルムやナイロンフィルム等の耐熱性および強度に優れる樹脂フィルムとポリエチレンフィルムとをラミネートした積層フィルムとして使用されており、ポリエチレンフィルム側を包装体の内側になるようにして積層フィルムの端部をヒートシールすることにより包装体を作製することが行われている（例えば、特開２００５−１０４５２５号公報）。
【０００４】
ところで、近年、循環型社会の構築を求める声の高まりとともに、包装材料をリサイクルして使用することが試みられている。しかしながら、上記のような異種の樹脂フィルムを貼り合わせた積層フィルムでは樹脂の種類ごとに分離することが難しく、リサイクルに適していないという課題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００５−１０４５２５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明者らは、今般、ポリエチレンフィルムに電子線を照射することによって、電子線が照射されたフィルム表面近傍のポリエチレンを硬化ないし架橋することができることがわかった。さらに、このような電子線を照射したポリエチレンフィルムを基材として使用し、これに電子線を照射しないポリエチレンフィルムを貼り合わせ、積層体とすれば、従来包装体に使用されていた異種の樹脂フィルムを貼り合わせた積層体に代えて、ポリエチレンフィルムのみによって包装体を作製でき、リサイクルに適した包装体を得ることができるとの知見を得た。本発明はかかる知見によるものである。
【０００７】
したがって、本発明の目的は、従来包装体に使用されていた異種の樹脂フィルムを貼り合わせた積層フィルムに代えて、ポリエチレンフィルムのみによって包装体を作製できる積層体を提供することである。また、本発明の別の目的は、そのような積層体を使用した包装体を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明による積層体は、両面に電子線照射されてなるポリエチレンフィルム基材と、少なくとも片面が電子線照射されていないポリエチレンフィルム層と、を備えてなることを特徴とするものである。
【０００９】
また、本発明による積層体においては、前記ポリエチレンが、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、エチレンと他のモノマーとの共重合体からなる群より選択される少なくとも１種を含むことが好ましい。
【００１０】
また、本発明による積層体においては、前記電子線の線量が１０〜１０００ｋＧｙであることが好ましい。
【００１１】
また、本発明による積層体においては、前記電子線の加速電圧が２５〜４００ｋＶであることが好ましい。
【００１２】
また、本発明による積層体においては、前記ポリエチレンフィルム基材と、前記ポリエチレンフィルム層との間に、バリア膜を備えてなることが好ましい。
【００１３】
また、本発明による積層体においては、前記ポリエチレンフィルム基材が、積層基材であることが好ましい。
【００１４】
また、本発明の別の態様による包装体は、上記した積層体からなる包装体であって、前記積層体における前記ポリエチレンフィルム側の面が、ヒートシールされてなることを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、積層体を構成するポリエチレンフィルム基材の両面に電子線を照射することによって、電子線が照射されたフィルム表面近傍のポリエチレンを硬化ないし架橋することができる。電子線照射によって通常のポリエチレンよりも架橋密度が高くなったポリエチレンフィルム表面は耐熱性および強度が向上するため、包装体の外層として要求される物性を満足できる。また、本発明による積層体は、少なくとも片面が電子線照射されていない、すなわち、シーラント性や柔軟性が維持されたポリエチレンフィルム層を備えているため、包装体の作製が可能である。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明による積層体の断面概略図である。
【図２】本発明の一実施形態による積層体の断面概略図である。
【図３】本発明の一実施形態による積層体の断面概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
＜積層体＞
本発明による積層体を図面を参照しながら説明する。図１は、本発明による積層体１０の断面概略図である。積層体１０は、両面に電子線が照射されたポリエチレンフィルム基材１と、両面とも電子線が照射されていないポリエチレンフィルム層２とを備えてなる。また、一実施形態において、図２に示すように、積層体１０は、両面に電子線が照射されたポリエチレンフィルム基材１と、片面が電子線照射されていないポリエチレンフィルム層２とを備えてなる。このとき、電子線照射されていないポリエチレンフィルム層の面が最外面となるように積層されていることが好ましい。ポリエチレンフィルム層の電子線照射されていない面が最外面であることにより、積層体のヒートシール性を維持することができる。また、一実施形態において、積層体は、図３に示すように、両ポリエチレンフィルム基材１と、ポリエチレンフィルム層２との間に、バリア膜３が設けられていてもよい。
【００１８】
＜ポリエチレンフィルム基材＞
本発明による積層体が備えるポリエチレンフィルム基材は、ポリエチレンフィルムからなり、その両面が、電子線照射されたものである。また、このポリエチレンフィルム基材は単層であっても、複数のポリエチレンフィルムからなる積層基材であってもよい。積層体がこのようなポリエチレンフィルム基材を備えてなることにより、積層体表面の耐熱性および強度が向上し、包装体などの外層として要求される物性を満足できる。
【００１９】
電子線の照射によりポリエチレンの架橋密度が向上する理由は定かではないが、以下のように考えられる。すなわち、ポリエチレンに電子線が照射されると、フィルム表面近傍のポリエチレンの炭素−水素結合が切断され、切断された結合末端にラジカルが発生する。発生したラジカルは、分子鎖の分子運動により、他のポリエチレン分子鎖に接触し、水素原子を引き抜いてポリエチレン分子鎖中の炭素原子と結合し、その結果、架橋構造が形成されるものと考えられる。
【００２０】
ポリエチレンフィルムは、通常、加熱すると収縮する傾向があるが、架橋密度が高くなると寸法安定性が向上する傾向にある。そのため、表裏で架橋密度が異なるポリエチレンフィルムを用意し、これを加熱するとバイメタルのようにカールする。したがって、ポリエチレンフィルムの架橋密度が異なっていることを確認する簡易的な方法としては、一方の面のみを電子線で照射したポリエチレンフィルムを加熱することで確認することができる。
【００２１】
また、架橋部分が溶剤に溶解しないことを利用して、ポリエチレンフィルムをメチルエチルケトン等の有機溶媒中に浸漬し、溶解せずに残った不溶フィルムを乾燥後、質量を測定して、溶解前のポリエチレンフィルム質量からの変化率（ゲル分率）を算出することでも、架橋密度を調べることができる。具体的には、まず、ポリエチレンフィルム基材Ｘｇを、Ｙｇのステンレス金網で包み、溶剤中で加熱、浸漬させ、ステンレス金網で包まれたポリエチレンフィルム基材を取り出す。次いで、これを真空乾燥させ、乾燥後のステンレス金網で包まれたポリエチレンフィルム基材の質量（Ｚｇ）を測定する。そして、下記式（１）からゲル分率を測定することができる。
ゲル分率（質量％）＝（Ｚ−Ｙ）／Ｘ×１００                （１）
【００２２】
なお、本発明において、「両面に電子線が照射されたポリエチレンフィルム基材」とは、両方の面から電子線が照射されたポリエチレンフィルム基材のみでなく、一方の面からのみ電子線が照射された結果、電子線がポリエチレンフィルム基材を貫通し、照射面とは反対側の面の架橋密度も向上されたポリエチレンフィルム基材も含むものとする。
【００２３】
本発明に使用できるポリエチレンとしては、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、および直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）等の密度や分岐の違うものを１種または２種以上混合して使用することができる。なお、一般的に、高密度ポリエチレンは密度が０．９４０ｇ／ｃｍ３以上のものを、中密度ポリエチレンは密度が０．９２５〜０．９４０ｇ／ｃｍ３のものを、低密度ポリエチレンは密度が０．９２５ｇ／ｃｍ３未満のものをいう。
【００２４】
上記したような密度や分岐の違うポリエチレンは、重合方法を適宜選択することによって得ることができる。例えば、重合触媒として、チーグラー・ナッタ触媒等のマルチサイト触媒や、メタロセン系触媒等のシングルサイト触媒を用いて、気相重合、スラリー重合、溶液重合、および高圧イオン重合のいずれかの方法により、１段または２段以上の多段で行うことが好ましい。
【００２５】
上記のシングルサイト触媒とは、均一な活性種を形成しうる触媒であり、通常、メタロセン系遷移金属化合物や非メタロセン系遷移金属化合物と活性化用助触媒とを接触させることにより、調整される。シングルサイト触媒は、マルチサイト触媒に比べて、活性点構造が均一であるため、高分子量かつ均一度の高い構造の重合体を重合することができるため好ましい。シングルサイト触媒としては、特に、メタロセン系触媒を用いることが好ましい。メタロセン系触媒は、シクロペンタジエニル骨格を有する配位子を含む周期律表第ＩＶ族の遷移金属化合物と、助触媒と、必要により有機金属化合物と、担体の各触媒成分とを含む触媒である。
【００２６】
上記のシクロペンタジエニル骨格を有する配位子を含む周期律表第ＩＶ族の遷移金属化合物において、そのシクロペンタジエニル骨格とは、シクロペンタジエニル基、置換シクロペンタジエニル基等である。置換シクロペンタジエニル基としては、炭素数１〜３０の炭化水素基、シリル基、シリル置換アルキル基、シリル置換アリール基、シアノ基、シアノアルキル基、シアノアリール基、ハロゲン基、ハロアルキル基、ハロシリル基等から選ばれた少なくとも一種の置換基を有するものである。その置換シクロペンタジエニル基の置換基は２個以上有していてもよく、また置換基同士が互いに結合して環を形成し、インデニル環、フルオレニル環、アズレニル環、その水添体等を形成してもよい。置換基同士が互いに結合し形成された環がさらに互いに置換基を有していてもよい。
【００２７】
シクロペンタジエニル骨格を有する配位子を含む周期律表第ＩＶ族の遷移金属化合物において、その遷移金属としては、ジルコニウム、チタン、ハフニウム等が挙げられ、特にジルコニウム、ハフニウムが好ましい。該遷移金属化合物は、シクロペンタジエニル骨格を有する配位子としては通常２個を有し、各々のシクロペンタジエニル骨格を有する配位子は架橋基により互いに結合しているものが好ましい。なお、架橋基としては炭素数１〜４のアルキレン基、シリレン基、ジアルキルシリレン基、ジアリールシリレン基等の置換シリレン基、ジアルキルゲルミレン基、ジアリールゲルミレン基等の置換ゲルミレン基等が挙げられる。好ましくは、置換シリレン基である。上記のシクロペンタジエニル骨格を有する配位子を含む周期律表第ＩＶ族の遷移金属化合物は、一種または二種以上の混合物を触媒成分とすることができる。
【００２８】
助触媒としては、上記の周期律表第ＩＶ族の遷移金属化合物を重合触媒として有効になしうる、または触媒的に活性化された状態のイオン性電荷を均衝させうるものをいう。助触媒としては、有機アルミニウムオキシ化合物のベンゼン可溶のアルミノキサンやベンゼン不溶の有機アルミニウムオキシ化合物、イオン交換性層状珪酸塩、ホウ素化合物、活性水素基含有あるいは非含有のカチオンと非配位性アニオンからなるイオン性化合物、酸化ランタン等のランタノイド塩、酸化スズ、フルオロ基を含有するフェノキシ化合物等が挙げられる。
【００２９】
シクロペンタジエニル骨格を有する配位子を含む周期律表第ＩＶ族の遷移金属化合物は、無機または有機化合物の担体に担持して使用されてもよい。該担体としては無機または有機化合物の多孔質酸化物が好ましく、具体的には、モンモリロナイト等のイオン交換性層状珪酸塩、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＭｇＯ、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２、Ｂ２Ｏ３、ＣａＯ、ＺｎＯ、ＢａＯ、ＴｈＯ２等またはこれらの混合物が挙げられる。また更に必要により使用される有機金属化合物としては、有機アルミニウム化合物、有機マグネシウム化合物、有機亜鉛化合物等が例示される。このうち有機アルミニウムが好適に使用される。
【００３０】
また、エチレンと他のモノマーとの共重合体を使用することもできる。エチレン共重合体としては、エチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンとからなる共重合体が挙げられ、炭素数３〜２０のα−オレフィンとしては、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、１−エイコセン、３ーメチルー１−ブテン、４−メチル−１−ペンテン、６−メチル−１−ヘプテンなどが挙げられる。また、本発明の目的を損なわない範囲であれば、酢酸ビニル、アクリル酸エステル等との共重合体であってもよい。
【００３１】
また、本発明においては、化石燃料から得られるエチレンに代えて、バイオマス由来のエチレンをその原料としたポリエチレンを用いてもよい。このようなバイオマス由来のポリエチレンはカーボニュートラルな材料であるため、より一層、環境負荷の少ない包装体とすることができる。このようなバイオマス由来のポリエチレンは、例えば、特開２０１３−１７７５３１号公報に記載されているような方法にて製造することができる。また、市販されているバイオマス由来のポリエチレン樹脂（例えば。ブラスケム社から市販されているグリーンＰＥ等）を使用してもよい。
【００３２】
ポリエチレンフィルムは、上記したポリエチレン樹脂を溶融し、これをインフレーション成形またはＴ−ダイ成形等の溶融押出成形法によって製膜することによって得ることができる。例えば、ポリエチレンの融点（Ｔｍ）以上の温度〜Ｔｍ＋７０℃の温度に加熱された溶融押出機に供給して、樹脂組成物を溶融し、例えばＴダイ等のダイよりシート状に押出し、押出されたシート状物を回転している冷却ドラム等で急冷固化することによりフィルムを成形することができる。溶融押出機としては、一軸押出機、二軸押出機、ベント押出機、タンデム押出機等を目的に応じて使用することができる。
【００３３】
積層フィルム基材は、接着剤などを用いたドライラミネーション法によって２枚のポリエチレンフィルム基材を貼り合わせ、次いで電子線を照射することによっても製造できる。また、接着剤の塗布工程や貼り合わせ工程を省略するために、ポリエチレンおよび架橋剤を含む樹脂組成物と、ポリエチレンや組成の異なる樹脂組成物とを、インフレーション成膜機などから共押出し、次いで、電子線照射を行うことによっても積層フィルム基材を製造することができる。さらに、樹脂組成物からなるポリエチレンフィルム基材上に、溶融したポリエチレンや組成の異なる樹脂組成物を押出コーティングすることによって、ポリエチレンフィルムを製膜し、次いで、電子線照射を行うことによっても積層フィルム基材を製造することができる。
【００３４】
ポリエチレンフィルムには、その製膜化に際して、例えば、フィルムの加工性、耐熱性、耐候性、機械的性質、寸法安定性、抗酸化性、滑り性、離形性、難燃性、抗カビ性、電気的特性、強度、その他等を改良、改質する目的で、種々のプラスチック配合剤や添加剤等を添加することができ、その添加量としては、ごく微量から数十％まで、その目的に応じて、任意に添加することができる。一般的な添加剤としては、例えば、架橋剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、充填剤、補強剤、帯電防止剤、顔料、改質用樹脂等が挙げられる。
【００３５】
本発明による積層体が備えるポリエチレンフィルム基材は、上記ポリエチレンフィルムの両面に電子線を照射することより得ることができる。なお、一方の面から電子線が照射された結果、電子線がポリエチレンフィルム基材を貫通し、照射面とは反対側の面の架橋密度が向上したものであってもよい。電子線の照射エネルギーは、目的とする包装体の使用用途によっても異なるが、電子線の照射エネルギーが高いほど、発生するラジカル量も多くなり、架橋構造が形成されやすくなるが、照射エネルギーが高すぎるとポリエチレンの分子鎖が切断されすぎて、強度等のフィルム物性が著しく低下する。
【００３６】
電子線の線量は１０〜２０００ｋＧｙの範囲が好ましく、好ましくは、１０〜１０００ｋＧｙであり、より好ましくは５０〜１０００ｋＧｙである。電子線の加速電圧は、電子線を一方の面から照射する場合、２０〜７５０ｋＶの範囲が好ましく、より好ましくは２５〜４００ｋｅＶであり、特に好ましくは５０〜４００ｋＶである。また、両面から照射する場合、２０〜７５０ｋＶの範囲が好ましく、より好ましくは２５〜４００ｋＶであり、特に好ましくは３０〜３００ｋＶであり、２０〜２００ｋＶであってもよい。
【００３７】
電子線照射装置としては、従来公知のものを使用でき、例えば、カーテン型電子照射装置（ＬＢ１０２３、株式会社アイ・エレクトロンビーム社製）やライン照射型低エネルギー電子線照射装置（ＥＢ−ＥＮＧＩＮＥ、浜松ホトニクス株式会社製）等を好適に使用することができ、特には、カーテン型電子照射装置（ＬＢ１０２３、株式会社アイ・エレクトロンビーム社製）を好適に使用することができる。
【００３８】
電子線照射装置内の酸素濃度は、５００ｐｐｍ以下であることが好ましく、１００ｐｐｍ以下であることがより好ましい。このような条件下で電子線照射を行うことにより、オゾンの発生を抑制することができるとともに、電子線照射によって生じたラジカルが、雰囲気中の酸素によって失活してしまうのを抑制することができる。このような条件は、例えば、装置内を不活性ガス（窒素、アルゴンなど）雰囲気とすることにより達成することができる。
【００３９】
ポリエチレンフィルム基材の厚さは、その用途に応じて任意であるが、通常、１５μｍ〜１５０μｍ程度、好ましくは２０μｍ〜１３０μｍ程度、より好ましくは２０μｍ〜１００μｍ程度である。基材の厚みは、上記ポリエチレンフィルムの製造において、溶融押出機のスクリュー回転数や冷却ロールの回転数の変更等によって適宜調整することができる。
【００４０】
＜ポリエチレンフィルム層＞
本発明による積層体が備えるポリエチレンフィルム層は、ポリエチレンフィルムからなり、その少なくとも片面が、電子線照射されていないことを特徴とする。積層体がこのような層を備えることにより、同一材料（ポリエチレン）を使用しながら、基材と、その基材上に設けられた層とで異なる物性（例えば、強度や耐熱性）が異なる積層体とすることができる。ポリエチレンフィルム層を構成する材料としては、上記したポリエチレンフィルムで使用した材料と同様のものを使用することができる。したがって、同じポリエチレンを使用しているためリサイクルを容易に行うことができる。
【００４１】
ポリエチレンフィルム層の厚さは、その用途に応じて任意であるが、通常、１５μｍ〜１００μｍ程度、好ましくは２０μｍ〜２００μｍ程度、より好ましくは２５μｍ〜１６０μｍ程度である。基材の厚みは、上記ポリエチレンフィルムの製造において、溶融押出機のスクリュー回転数や冷却ロールの回転数の変更等によって適宜調整することができる。
【００４２】
上記したポリエチレンフィルム基材と、ポリエチレンフィルム層とは、接着剤等を用いたドライラミネーション法によって貼り合わせることによっても製造できるが、接着剤の塗布工程や貼り合わせ工程を省略するために、ポリエチレンフィルム基材上に溶融したポリエチレン樹脂を押出コーティングすることによって、ポリエチレンフィルム層の製膜と同時に積層体を製造することができる。なお、本発明においては、共押出により２層の積層ポリエチレンフィルムを製造した後に、一方の面からのみ電子線を照射してもよい。
【００４３】
また、ポリエチレンフィルム層が、片面が電子線照射されたフィルム層である場合、ポリエチレンフィルム層の電子線照射されていない面が最外面となるように、ポリエチレンフィルム基材と積層することが好ましい。
【００４４】
＜バリア膜＞
本発明による積層体は、所望により、ポリエチレンフィルム基材と、ポリエチレンフィルム層との間にバリア膜を備えていてもよい。バリア膜としては、アルミニウム箔などの金属箔のほか、アルミニウムなどの金属やアルミニウム酸化物、珪素酸化物などの無機酸化物をポリエチレンフィルム層の表面に蒸着することにより形成することができる。蒸着方法としては、従来公知の方法を採用でき、例えば真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法などの物理気相成長法（Ｐｈｙｓｉｃａｌ Ｖａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ法、ＰＶＤ法）、あるいは、プラズマ化学気相成長法、熱化学気相成長法、光化学気相成長法などの化学気相成長法（Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｖａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ法、ＣＶＤ法）などを挙げることができる。なお、包装用材料に用いられる透明積層体からなるフィルムを製造する場合には、主に、真空蒸着法を用い、一部、プラズマ化学気相成長法も用いられる。
【００４５】
また、例えば、物理気相成長法と化学気相成長法の両者を併用して異種の無機酸化物の蒸着膜の２層以上からなる複合膜を形成して使用することもできる。蒸着チャンバーの真空度としては、酸素導入前においては、１０−２〜１０−８ｍｂａｒ程度、特に、１０−３〜１０−７ｍｂａｒ程度が好ましく、酸素導入後においては、１０−１〜１０−６ｍｂａｒ程度、特に１０−２〜１０−５ｍｂａｒ程度が好ましい。なお、酸素導入量等は、蒸着機の大きさ等によって異なる。導入する酸素には、キャリヤーガスとしてアルゴンガス、ヘリウムガス、窒素ガス等の不活性ガスを支障のない範囲で使用してもよい。フィルムの搬送速度としては、１０〜８００ｍ／分程度、特に５０〜６００ｍ／分程度が好ましい。
【００４６】
また、本発明においては、上記のようにして形成した蒸着膜の表面に酸素プラズマ処理を施してもよい。酸素プラズマ処理のために導入する酸素の量は、蒸着機の大きさ等によって異なるが、通常５０ｓｃｃｍ〜２０００ｓｃｃｍ程度であり、３００ｓｃｃｍ〜８００ｓｃｃｍ程度が特に好ましい。ここで、ｓｃｃｍは標準状態（ＳＴＰ：０℃、１ａｔｍ）での１分当りの酸素の平均導入量（ｃｃ）を意味する。導入する酸素には、キャリヤーガスとしてアルゴンガス、ヘリウムガス、窒素ガス等の不活性ガスを支障のない範囲で使用してもよい。このような処理を蒸着膜（バリア膜）に行うことによって、ポリエチレンフィルム基材上に形成されたバリア膜にポリエチレンフィルム膜を貼り合わせた際の密着性が向上する。これらは一例であって、本発明がこれらの方法により得られたものに限定されるものではない。
【００４７】
バリア膜を備えた積層体を製造するには、ポリエチレンフィルム基材１上に、上記のようにしてバリア膜を形成し、その後、中間層上に溶融したポリエチレン樹脂を押出コーティングすることによって、ポリエチレンフィルム層の製膜と同時に積層体を製造することができる。
【００４８】
＜包装体＞
本発明による包装体は、上記した積層体を、両面が電子線照射されたポリエチレンフィルム基材が外側、ポリエチレンフィルム層が内側、ポリエチレンフィルム層の片面が電子線照射されてなる場合は、ポリエチレンフィルム層の電子線照射されていない面が内側になるように二つ折にして重ね合わせて、その端部などをヒートシールすることにより製造することができる。シール方法により、例えば、側面シール型、二方シール型、三方シール型、四方シール型、封筒貼りシール型、合掌貼りシール型（ピローシール型）、ひだ付シール型、平底シール型、角底シール型、ガゼット型、その他などのヒートシール形態によりヒートシールして、種々の形態の包装体を製造することができる。その他、例えば、自立性包装用袋（スタンデイングパウチ）なども可能である。ヒートシールの方法としては、例えば、バーシール、回転ロールシール、ベルトシール、インパルスシール、高周波シール、超音波シールなどの公知の方法で行うことができる。
【００４９】
本発明によれば、一種の材料（すなわちポリエチレン）のみからなる積層体であっても、積層体が備える電子線を照射したポリエチレンフィルム基材が、包装体の外側フィルムとして要求される強度や寸法安定性等の物性を満たすことができ、電子線が照射されていないポリエチレンフィルム層のヒートシール性は維持されているため、包装体用フィルムとして好適に使用することができる。また、一種の材料をのみからなる積層体を用いて包装体を製造することができるため、包装体の使用後に材料のリサイクルを容易に行うことができる。
【実施例】
【００５０】
本発明について実施例を挙げてさらに具体的に説明するが、本発明がこれら実施例によって限定されるものではない。
【００５１】
＜ポリエチレンフィルム基材用ポリエチレンフィルムＡ〜Ｄの準備＞
直鎖状低密度ポリエチレン（エボリューＳＰ２０２０、プライムポリマー社製）を用いてインフレーション成膜機により、厚み２５μｍの未延伸ポリエチレンフィルムＡを得た。
また、成膜条件を変更した以外は上記と同様にして厚み５０μｍの未延伸ポリエチレンフィルムＢを得た。さらに、低密度ポリエチレン（ＬＤ２４２０Ｈ、ＰＴＴケミカル社製）を使用した以外は上記と同様にして、厚み２５μｍおよび５０μｍの未延伸ポリエチレンフィルムＣおよび未延伸ポリエチレンフィルムＤを得た。
【００５２】
＜ポリエチレンフィルム基材１〜５の準備＞
得られたポリエチレンフィルムＡの両面に電子線照射装置（ＬＢ１０２３、株式会社アイ・エレクトロンビーム社製）を用いて、以下の条件にて電子線を照射し、両面が電子線により照射されたポリエチレンフィルム基材１を得た。
電圧：３００ｋＶ
電流：４ｍＡ
照射線量：７５０ｋＧｙ
装置内酸素濃度：１００ｐｐｍ以下      
【００５３】
照射線量を５００ｋＧｙに変更した以外は、ポリエチレンフィルム基材Ａの作製と同様にして、ポリエチレンフィルム基材２を得た。また、ポリエチレンフィルムＡに代え、ポリエチレンフィルムＢ、ポリエチレンフィルムＣ、ポリエチレンフィルムＤを使用した以外は、ポリエチレンフィルム基材Ａの作製と同様にして、ポリエチレンフィルム基材３、ポリエチレンフィルム基材４、ポリエチレンフィルム基材５を得た。
【００５４】
＜実施例１＞
得られたポリエチレンフィルム基材１上に、直鎖状低密度ポリエチレン（エボリューＳＰ２０２０、プライムポリマー社製）を押出しコーティングし、厚さ６０μｍのポリエチレンフィルム層を形成させることにより、積層体１を得た。
【００５５】
＜実施例２＞
実施例１において、ポリエチレンフィルム層の厚みを１００μｍで変更した以外は、実施例１と同様にして積層体２を得た。
【００５６】
＜実施例３＞
実施例１において、基材をポリエチレンフィルム基材２に変更した以外は、実施例１と同様にして積層体３を得た。
【００５７】
＜実施例４＞
実施例１において、基材をポリエチレンフィルム基材３に変更し、ポリエチレンフィルム層の厚みを１００μｍに変更した以外は実施例１と同様にして積層体４を得た。
【００５８】
＜実施例５＞
実施例１において、基材をポリエチレンフィルム基材４に変更した以外は、実施例１と同様にして積層体５を得た。
【００５９】
＜実施例６＞
実施例１において、基材をポリエチレンフィルム基材５に変更した以外は、実施例１と同様にして積層体６を得た。
【００６０】
＜比較例１＞
実施例１において、電子線を照射する前の未延伸ポリエチレンフィルムＡをポリエチレンフィルム基材６とした以外は、実施例１と同様にして積層体７を得た。
【００６１】
＜ヒートシール性評価＞
実施例１〜６および比較例１の各積層体を１０ｃｍ×１０ｃｍにカットしてサンプル片を作製し、このサンプル片を、ポリエチレンフィルム層側の面が内側になるように二つ折りにし、ヒートシールテスターを用いて、温度１８０℃、圧力１ｋｇｆ／ｃｍ２、１秒の条件にて１ｃｍ×１０ｃｍの領域をヒートシールした。
【００６２】
得られたヒートシール後のサンプル片を目視により外観評価を行った。評価基準は以下の通りとした。
○：表面が溶融しておらず外観上の問題がない
×：表面が溶融しており、外観上の問題がある
評価結果は下記の表１に示される通りであった。
【００６３】
また、ヒートシール後のサンプル片を１．５ｃｍ幅で短冊状に切り、ヒートシールしなかった両端部を引張試験機に把持し、速度３００ｍｍ／分、荷重レンジ５０Ｎの条件にて剥離強度（Ｎ／１５ｍｍ）を測定した。測定結果は下記の表１に示される通りであった。
【００６４】
【表１】
0006740592.tif 000002
【図１】
0006740592.tif 000003
【図２】
0006740592.tif 000004
【図３】
0006740592.tif 000005