(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
プロトン伝導性樹脂よりなる電解質膜の両面に電極層を備え、
前記両面の電極層は、分割溝により分割された複数の電極領域を有し、前記両面の一方の面側における一つの電極領域と、前記一つの電極領域に対向する他方の面側における一つの電極領域と、前記電解質膜と、を含む積層構造により単位セルが構成され、
前記単位セルが複数配列されてなり、
一つの前記単位セルの前記一方の面側における電極領域と、前記一つの単位セルの隣に配列された単位セルの他方の面側の電極領域とを電気的に接続するインターコネクタ部を前記電解質膜内に備え、
前記インターコネクタ部が前記電解質膜の前記プロトン伝導性樹脂由来の導電性炭化物からなる燃料電池の製造方法であって、
前記インターコネクタ部は、前記電解質膜に局所的に熱をかけて前記プロトン伝導性樹脂を炭化させる局所加熱工程を経て形成され、
前記局所加熱工程は、前記電解質膜の一部分を第１の昇温速度以下で第１の温度以下の温度に加熱する第１の加熱ステップと、前記第１の加熱ステップ後に前記電解質膜の前記一部分を前記第１の昇温速度よりも大なる昇温速度で前記第１の温度よりも高い第２の温度以上に加熱する第２の加熱ステップと、を含むことを特徴とする燃料電池の製造方法。
【請求項２】
前記第１の加熱ステップおよび前記第２の加熱ステップにおいて、前記電解質膜にレーザー光を照射することにより熱をかけることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池の製造方法。
【請求項３】
前記第１の加熱ステップにおいて、第１の照射強度でレーザー光を前記電解質膜に照射し、前記第２の加熱ステップにおいて、前記第１の照射強度よりも高い第２の照射強度でレーザー光を前記電解質膜に照射することを特徴とする請求項２に記載の燃料電池の製造方法。
【請求項４】
前記プロトン伝導性樹脂は、芳香族系高分子であることを特徴とする請求項１記載の燃料電池の製造方法。
【請求項５】
プロトン伝導性樹脂よりなる電解質膜の両面に電極層を備え、前記両面の電極層は、分割溝により分割された複数の電極領域を有し、前記両面の一方の面側における一つの電極領域と、前記一つの電極領域に対向する他方の面側における一つの電極領域と、前記電解質膜と、を含む積層構造により単位セルが構成され、前記単位セルが複数配列されてなり、一つの前記単位セルの前記一方の面側における電極領域と前記一つの単位セルの隣に配列された単位セルの他方の面側の電極領域とを電気的に接続するインターコネクタ部を前記電解質膜内に備え、前記インターコネクタ部が前記電解質膜の前記プロトン伝導性樹脂由来の導電性炭化物からなる燃料電池の前記インターコネクタ部を形成する加工装置であって、
前記電解質膜の主面に沿って相対的に移動する加工ヘッドを備え、
前記加工ヘッドは、レーザー光照射により前記電解質膜の一部分を第１の昇温速度以下で第１の温度以下の温度に加熱する第１のレーザー光照射ヘッドと、レーザー光照射により前記電解質膜の前記一部分を前記第１の昇温速度よりも大なる昇温速度で前記第１の温度よりも高い第２の温度以上に加熱する第２のレーザー光照射ヘッドと、を備えていることを特徴とする加工装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、単位セルを平面状に配列した平面配列型の燃料電池の製造方法およびインターコネクタ部形成用加工装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、水素と酸素とから電力を得る装置である。発電に伴い水を生成するのみなのでクリーンな電力源として近年注目されている。このような燃料電池の単位セルの電圧は０．６〜０．８Ｖ程度と低いため、膜電極接合体（ＭＥＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  Ａｓｓｅｍｂｌｙ）とセパレータよりなる単位セルを複数積層して直列に接続し高出力を得る燃料電池スタックが実用化されている。この燃料電池スタックは、積層するに当たり作業工程が多いため手間がかかるという問題がある。【０００３】
一方、１枚の電解質膜に平面状に複数の単位セルを形成するとともに、隣接する単位セル同士を接続するためのインターコネクタ部を形成し、複数の単位セルを直列に接続した燃料電池が知られている（例えば、特許文献１参照）。このような構成では１枚の電解質膜で高電圧化することができるということや、単位セルを積層する必要がないといったメリットがある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１１−２０４６０９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、特許文献１に記載のような燃料電池においては、インターコネクタ部は、電解質膜の一部に空隙部を形成し、その空隙部にアノード触媒層用材料またはカソード触媒層用材料を充填して形成される。このような構成では、インターコネクタ部を形成するに当たり、いくつかの工程を経る必要があり時間と手間がかかるという問題がある。【０００６】
本発明は、上記従来の問題点に鑑みなされたものであり、その目的は、平面配列型の燃料電池において、隣接する単位セル同士を電気的に接続するインターコネクタ部を容易に形成し得る燃料電池の製造方法およびインターコネクタ部形成用加工装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
かかる課題を解決するため、本発明の燃料電池の製造方法は、プロトン伝導性樹脂よりなる電解質膜の両面に電極層を備え、
前記両面の電極層は、分割溝により分割された複数の電極領域を有し、前記両面の一方の面側における一つの電極領域と、前記一つの電極領域に対向する他方の面側における一つの電極領域と、前記電解質膜と、を含む積層構造により単位セルが構成され、
前記単位セルが複数配列されてなり、
一つの前記単位セルの前記一方の面側における電極領域と、前記一つの単位セルの隣に配列された単位セルの他方の面側の電極領域とを電気的に接続するインターコネクタ部を前記電解質膜内に備え、
前記インターコネクタ部が前記電解質膜の前記プロトン伝導性樹脂由来の導電性炭化物からなる燃料電池の製造方法であって、
前記インターコネクタ部は、前記電解質膜に局所的に熱をかけて前記プロトン伝導性樹脂を炭化させる局所加熱工程を経て形成され、
前記局所加熱工程は、前記電解質膜の一部分を第１の昇温速度以下で第１の温度以下の温度に加熱する第１の加熱ステップと、前記第１の加熱ステップ後に前記電解質膜の前記一部分を前記第１の昇温速度よりも大なる昇温速度で前記第１の温度よりも高い第２の温度以上に加熱する第２の加熱ステップと、を含むことを特徴とする。【０００８】
本発明の燃料電池の製造方法では、第１および第２の加熱ステップにより、インターコネクタ部を、電解質膜のプロトン伝導性樹脂由来の導電性炭化物とすることで、煩雑な工程を要することなく容易に形成することができる。電解質膜の一部を炭化することのみで導電性炭化物、すなわちインターコネクタ部が得られるからである。また、２つの加熱ステップを備えることで、良好なインターコネクタ部を確実に形成できる。【０００９】
一方、本発明の加工装置は、プロトン伝導性樹脂よりなる電解質膜の両面に電極層を備え、前記両面の電極層は、分割溝により分割された複数の電極領域を有し、前記一方の面側における一つの電極領域と、前記一つの電極領域に対向する他方の面側における一つの電極領域と、前記電解質膜と、を含む積層構造により単位セルが構成され、前記単位セルが複数配列されてなり、一つの前記単位セルの前記一方の面側における電極領域と前記一つの単位セルの隣に配列された単位セルの他方の面側の電極領域とを電気的に接続するインターコネクタ部を前記電解質膜内に備え、前記インターコネクタ部が前記電解質膜の前記プロトン伝導性樹脂由来の導電性炭化物からなる燃料電池の前記インターコネクタ部を形成する加工装置であって、
前記電解質膜の主面に沿って相対的に移動する加工ヘッドを備え、
前記加工ヘッドは、レーザー光照射により前記電解質膜の一部分を第１の昇温速度以下で第１の温度以下の温度に加熱する第１のレーザー光照射ヘッドと、レーザー光照射により前記電解質膜の前記一部分を前記第１の昇温速度よりも大なる昇温速度で前記第１の温度よりも高い第２の温度以上に加熱する第２のレーザー光照射ヘッドと、を備えていることを特徴とする。【００１０】
本発明の加工装置では、第１および第２のレーザー光照射ヘッドにより、プロトン伝導性樹脂の電解質膜の一部分を局所的に加熱し、該一部分のプロトン伝導性樹脂を炭化して導電性炭化物とすることのみでインターコネクタ部を形成することができ、煩雑な工程を要することなく容易にかつ確実に形成することができる。【００１１】
前記プロトン伝導性樹脂としては、芳香族ポリアリーレンエーテルケトン類や芳香族ポリアリーレンエーテルスルホン類等の炭化水素系ポリマーにスルホン酸基を導入した芳香族系高分子化合物が好ましい。このような化合物は加熱により導電性炭化物に変化しやすい。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、平面配列型の燃料電池における隣接する単位セル同士を電気的に接続するインターコネクタ部を容易に形成し得る燃料電池の製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明を適用した燃料電池の一実施形態をを示す模式断面図。
【図２】図１に示す燃料電池の要部を拡大して示す断面図。
【図３】本発明の燃料電池の製造方法を説明するための燃料電池の部品を示す模式断面図。
【図４】本発明の燃料電池の製造方法を説明するための燃料電池の部品を示す模式断面図。
【図５】本発明の燃料電池の製造方法を説明するための燃料電池の部品を示す模式断面図。
【図６】本発明の燃料電池の製造方法を説明するための燃料電池の部品を示す模式断面図。
【図７】本発明の燃料電池の製造方法を説明するための燃料電池の部品を示す模式断面図。
【図８】本発明の燃料電池の製造方法を説明するための燃料電池の部品を示す模式断面図。
【図９】本発明の燃料電池の製造方法を説明するための燃料電池の部品を示す模式断面図。
【図１０】本発明の燃料電池の製造方法を説明するための燃料電池の部品を示す模式断面図。
【図１１】本発明の燃料電池の製造方法を説明するための燃料電池の部品を示す模式断面図。
【図１２】本発明の燃料電池の製造方法を説明するための燃料電池の部品を示す模式断面図。
【図１３】本発明の燃料電池の製造方法における電解質膜の局所加熱の温度プロファイルの一例を示すグラフ。
【図１４】本発明の燃料電池の製造方法における電解質膜の局所加熱の温度プロファイルの他の一例を示すグラフ。
【図１５】本発明の燃料電池の製造方法の他の一例を説明するための燃料電池の部品を示す模式断面図。
【図１６】本発明の燃料電池製造方法の他の一例におけるレーザービーム光軸に関する照射位置の電解質膜の昇温の温度プロファイルおよび同電解質膜の熱伝導による加熱の温度プロファイルの一例を示すグラフ。
【図１７】本発明の燃料電池製造方法の他の一例における電解質膜の局所加熱の温度プロファイルの他の一例を示すグラフ。
【図１８】芳香族系高分子を加熱する前のＦＴ−ＩＲスペクトルを示す図。
【図１９】芳香族系高分子を加熱した後のＦＴ−ＩＲスペクトルを示す図。
【図２０】芳香族系高分子の加熱前後におけるラマンスペクトルを示す図。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、図面を参照しながら、本発明に実施の形態についてさらに詳しく説明する。
＜燃料電池＞
図１は、本発明を適用した燃料電池の一実施形態を示す模式断面図であり、図２は図１の要部を拡大して示す図であり、上側がアノード、下側がカソードである。図２に示す燃料電池１０の膜電極接合体（ＭＥＡ）１１は、電解質膜１２（ＰＥＭ：ｐｏｌｙｍｅｒ  ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ  ｍｅｍｂｒａｎｅ）の両面側に、ガス拡散層１８を備え、下側には電極層として触媒層１６が設けられ、上側には電極層として触媒層１６と電解質膜１２に接する保護層１４が設けられている。すなわち、本実施形態では上側の電極層は触媒層１６と保護層１４の２層で構成されている。さらに、上側のガス拡散層１８の上方には上板２０が設けられ、下側のガス拡散層１８の下方には下板２２が設けられ、上板２０と下板２２とが膜電極接合体１１を挟持するように構成されている。なお、図１においては、中央に位置する積層構造を省略して描いている。
【００１５】
上板２０および下板２２のガス拡散層１８側の面には水素ガスおよび酸素含有ガス（空気）のための複数の流路溝２０Ｔおよび２２Ｔ（図中の凹部分）が対向するように、それぞれ設けられている。電解質膜１２の上面（アノード側）の周縁部と上板２０との間にはシール２４が設けられる。シール２４は電解質膜１２と上板２０とに当接し、上板２０と電解質膜１２との間の空間を密封する。なお上板２０には、図示しない水素供給手段から供給される水素を、上板２０と電解質膜１２との間に導入する、図示しない水素導入口が設けられている。一方、電解質膜１２の下面（カソード側）は上面のように密封されることなく、周囲の空気から酸素を取り入れる構造となっている。
【００１６】
また、電解質膜１２の下面（カソード側）では、膜電極接合体１１の両端部（図１中左端および右端）下面のガス拡散層１８と下板２２との間には黒鉛シート２６が配され、黒鉛シート２６はガス拡散層１８に当接するよう構成される。それぞれの黒鉛シート２６には導線２８が接続され、燃料電池１０にて生じた電力は導線２８を通じて外部に取り出されることになる。なお、電解質膜１２と、その下面側の触媒層１６、およびガス拡散層１８は、上板２０と下板２２とにより一定の圧力（例えば、２ＭＰａ以下）で押圧され挟持される。
【００１７】
電解質膜１２の上面側の保護層１４、触媒層１６、およびガス拡散層１８、並び電解質膜１２の下面側の触媒層１６およびガス拡散層１８は複数の分割溝１７により分割され、複数の領域（以下、「電極領域」と呼ぶ。）が形成されている。これら電極領域は、前記分割溝１７の延伸方向を長辺とし２つの分割溝間を短辺とする矩形状である。また、電解質膜１２の上面側における電極領域は、下面側の電極領域と対向するように配置されている。
【００１８】
膜電極接合体１１において、電解質膜１２の上面側の一つの電極領域と、この電極領域の一部に対向する下面側における電極領域と、それらの電極領域の間に位置する電解質膜１２とを含む積層構造により単位セル（発電セル）が構成されている。つまり、図１において、電解質膜１２、その上面側の保護層１４、触媒層１６、およびガス拡散層１８、ならびに、下面側の触媒層１６およびガス拡散層１８からなる積層構造が単位セルである。図１において最も左に位置する単位セルのみを破線Ａで示す。
【００１９】
電解質膜１２の内部には、一つの単位セルの上面側における電極領域と、前記一つの単位セルの隣の単位セルの下面側の電極領域とを電気的に接続するインターコネクタ部３０を有する。インターコネクタ部３０により、隣接する単位セル同士が電気的に直列接続される。
【００２０】
図１、図２において、各電極領域の幅（２つの分割溝１７の間隔）は、例えば、約５ｍｍとすることができ、インターコネクタ部３０の幅は約０．１ｍｍであってもよい。
【００２１】
以上の構成において、アノード側に水素ガスが供給され、カソード側に酸素含有ガス（空気）が供給されることで各単位セルにおいて発電され、２つの黒鉛シート２６に接続した導線２８を通じて電力を取り出すことができる。そして、各単位セルは直列接続されているため、各単位セルの電圧の和が燃料電池１０の電圧となる。
【００２２】
燃料電池１０の構成要素について、以下に詳述する。
【００２３】
［電解質膜］
本発明の燃料電池１０における電解質膜１２に特に限定はなく、種々の電解質膜を採用することができる。そして、上記の通り、電解質膜１２内に、隣接する単位セル同士を電気的に直列接続するインターコネクタ部３０を備える。インターコネクタ部３０は、後述するように、電解質膜１２の一部分を局所的に加熱して炭化することで形成される。
【００２４】
電解質膜１２のプロトン伝導性樹脂としては、芳香族ポリアリーレンエーテルケトン類や芳香族ポリアリーレンエーテルスルホン類等の炭化水素系ポリマーにスルホン酸基を導入した芳香族系高分子化合物が好ましい。ナフィオン（登録商標）等のパーフルオロスルホン酸樹脂に比べ、炭化によるインターコネクタ部３０の形成が容易にできるからである。理由は定かではないが、芳香族系高分子は分子構造中に炭素の６員環構造を含むため熱分解により黒鉛化しやすいものと考えられる。このような芳香族系高分子は例えば、約９００℃で加熱することにより導電性を有する炭化物に変化する。
【００２５】
［触媒層］
触媒層１６は、例えば、触媒金属を担持した炭素粒子（触媒粒子）を含んで構成される。炭素粒子としては、カーボンブラックを用いることができるが、この他にも、例えば、黒鉛、炭素繊維、活性炭等やこれらの粉砕物、カーボンナノファイバーおよびカーボンナノチューブ等の炭素化合物を採用することができる。一方、触媒金属としては、白金、ルテニウム、イリジウム、ロジウム、パラジウム、オスニウム、タングステン、鉛、鉄、クロム、コバルト、ニッケル、マンガン、バナジウム、モリブデン、ガリウム、アルミニウム等の金属を単独でまたは２種以上組み合わせて使用することができる。
【００２６】
触媒層１６は前記触媒粒子の他、プロトン伝導性樹脂を含む。触媒層１６は水素ガスまたは酸素含有ガスとの接触面積が大きくなるよう多孔性の構造をとる。そのため、プロトン伝導性樹脂の充填密度は後述の保護層１４よりも小さく設定される。例えば、触媒層１６におけるプロトン伝導性樹脂は３０〜５０ｗｔ％であってもよい。
【００２７】
［保護層］
電解質膜１２、または電解質膜１２内のインターコネクタ部３０またはその近傍において、ガスがリークするいわゆるクロスリークを防止するために、電解質膜１２の片面側または両面側のそれぞれに保護層１４を設けることが好ましい。図１においては、電解質膜１２の上面側に保護層１４を設けている。
【００２８】
保護層１４は、クロスリークを防止できるのであればその形態について問わないが、ガスバリア性を備えつつ、さらに電気伝導性およびプロトン伝導性を備えた保護層１４が好ましい。
【００２９】
保護層１４は、プロトン伝導性樹脂と導電性カーボン（炭素）とから構成されていてもよい。ガスバリア性を高めるため、プロトン伝導性樹脂の充填密度は、触媒層１６のそれよりも高く設定される。例えば、保護層１４におけるプロトン伝導性樹脂は７０ｗｔ％以上であってもよい。なお、プロトン伝導性樹脂は触媒層１６と同じ材料であっても異なる材料であってもよい。
【００３０】
プロトン伝導性樹脂としては、ナフィオン（登録商標）等のパーフルオロスルホン酸樹脂や前述の芳香族系高分子化合物を用いることができる。
【００３１】
導電性カーボンとしては、カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック等が挙げられる。
【００３２】
上記のような保護層１４は、例えば、ナフィオン（登録商標）等のプロトン伝導性樹脂の分散液にケッチェンブラック等の導電性カーボンを添加して調製した塗布液を塗布し乾燥することで形成することができる。なお、保護層１４の厚みは、例えば５〜５０μｍであってもよい。
【００３３】
［ガス拡散層］     
ガス拡散層１８は、基材と、多孔質層とが積層されて構成される。基材は、カーボンペーパーやカーボンクロスを用いることができる。
【００３４】
［上板、下板］
上板２０および下板２２は、前述のようにガス拡散層１８側にガスのための流路溝２０Ｔおよび２２Ｔ（凹部分）を備え、流路溝２０Ｔ，２０Ｔの間の部分および２２Ｔ、２２Ｔの間の部分（凸部分）でガス拡散層１８を押圧する。膜電極接合体１１の単位セル同士はインターコネクタ部３０を通して直列に接続されるので、上板２０および下板２２は絶縁性の樹脂で形成することが好ましい。当該汎用樹脂としては、ポリプロピレン樹脂（ＰＰ）、ポリフェニレンサルファイド樹脂（ＰＰＳ）等を挙げることができる。
＜燃料電池の製造方法＞
燃料電池１０は、以下に説明する本発明の製造方法により製造することができる。
【００３５】
まず、ガス拡散層１８の素材となるカーボンペーパーを準備する。このカーボンペーパーのガス拡散層１８の一面に対し触媒層１６を形成すべく、触媒とプロトン伝導性樹脂とを含むインクを塗工する。これにより、図３に示すようにガス拡散層１８上に、触媒層１６からなる電極層が形成される。なお、本製造方法において、図３に示すように直交座標のｘｙ方向の平面にカーボンペーパー（ガス拡散層）１８の一面があり、当該一面からｚ方向において触媒層１６の塗工がなされるものとする。
【００３６】
次に、図４に示すように、作成したガス拡散層１８と電極層との積層体ＬＢ（以下、「拡散電極積層体」と呼ぶ。）に、所定の長さの複数の分割溝１７をｘ方向に直線状に形成して、拡散電極積層体ＬＢを複数の電極領域ＥＲに区画する。分割溝の形成は、針状の刃具を用いて機械的に拡散電極積層体ＬＢの部分を除去する方法やレーザー光を照射し当該部分を蒸発させる方法により行うことができる。
【００３７】
次に、図５に示すように、分割溝１７を形成した拡散電極積層体ＬＢの触媒層１６上に電解質膜１２を載置する。
【００３８】
次に、図６に示すように、電解質膜１２のインターコネクタ部３０の形成予定箇所３０ａが、加熱手段により局所的に加熱される（第１局所加熱ステップ）。当該加熱手段としては、電解質膜１２の主面に沿ってｘ方向に直線状に相対的に移動するレーザー光照射加工ヘッドＨＤを使用する。レーザー光源としては、例えば、ＣＯ2レーザーを挙げることができる。レーザー光照射加工ヘッドＨＤは第１のレーザー光照射ヘッド２９ａを備え、そのレーザー光照射により電解質膜１２の一部分３０ａを第１の昇温速度以下で第１の温度以下の温度に加熱する。第１局所加熱ステップでは、例えばＣＯ2レーザーを用いて炭化しない温度（例えば約４００℃）まで電解質膜１２の一部を昇温する。４００℃（第１の温度）まで上昇させることでインターコネクタ部３０となる部分３０ａの電解質膜１２の水分を十分除去することができる。また、急激な水分の蒸発を防止するため、第１の昇温速度は３℃／ｍｓｅｃ以下とすることが好ましい。
【００３９】
次に、図７に示すように、第１局所加熱ステップの後に、電解質膜１２の当該一部分（図６の３０ａ）を再度加熱手段により局所的に加熱して炭化させ、インターコネクタ部３０を形成する（第２局所加熱ステップ）。レーザー光照射加工ヘッドＨＤは第２のレーザー光照射ヘッド２９ｂをも備え、第２のレーザー光照射ヘッド２９ｂのレーザー光照射により当該一部分を第１の昇温速度（例えば３℃／ｍｓｅｃ）よりも大なる第２の昇温速度で第１の温度よりも高い第２の温度（例えば９００℃）以上に加熱する。このように同一部分に第１、第２局所加熱ステップを実行することにより、水分を局所的に除去した後、当該部分を炭化させることで、厚みの増加のないインターコネクタ部３０を作ることができる。
【００４０】
なお、電解質膜１２の一部を炭化させる場合、第１局所加熱ステップを経ずに、第２局所加熱ステップのみで電解質膜１２を９００℃以上に熱する場合、出力照射強度の高いレーザーを電解質膜１２に対して照射した時、電解質膜１２が保持する水分が急激に蒸発するため、発泡した状態で炭化が起こり、当該部分の厚み（体積）が増大することを知見した。厚みが増大すると、触媒層１６とインターコネクタ部３０の接触が不充分となり、性能が低下する。本発明者らが鋭意研究を行ったところ、照射当初は低い強度で照射を行い電解質膜１２の水を蒸発させ、その後高い強度で照射を行い、炭化を促進させることによって、厚みを増大させずにインターコネクタ部３０を形成できることを見出した。
【００４１】
次に、図８に示すように、他の拡散電極積層体ＬＢａを準備する。他の拡散電極積層体ＬＢａは、ガス拡散層１８上に電極層として触媒層１６と保護層１４とが作成され、所定の長さの複数の分割溝１７がｘ方向に直線状に形成されて、複数の電極領域ＥＲに区画されたものである。保護層１４は導電材（ケッチェンブラック等）とプロトン伝導性樹脂とを含むインクを触媒層１６に塗工して形成される。分割溝１７の形成は、針状の刃具を用いて機械的に拡散電極積層体ＬＢａの部分を除去する方法またはレーザー光を照射し当該部分を蒸発させる方法により行うことができる。
【００４２】
次に、図９に示すように、上記のようにしてインターコネクタ部３０が形成された電解質膜１２の前記拡散電極積層体ＬＢとは逆の面側に、さらに他の拡散電極積層体ＬＢａをその電極層が電解質膜１２側となるよう載置する。前記他の拡散電極積層体ＬＢａも載置前に分割溝１７が形成されており、該分割溝１７が前記インターコネクタ部３０に対し所定の位置となるよう（すなわち、インターコネクタ部３０が当該拡散電極積層体ＬＢの電極領域で被覆されるよう）、位置合わせして載置される。
【００４３】
このように拡散電極積層体ＬＢと電解質膜１２と他の拡散電極積層体ＬＢａとを重ねた上で、その積層方向にホットプレスを行うことでこれらを一体化させて、膜電極接合体１１が製造される。これにより、インターコネクタ部３０を介して隣接する単位セル同士が電気的に直列接続される。
【００４４】
次に、図１０に示すように、上板２０を準備する。上板２０の膜電極接合体１１のアノード側のガス拡散層側になる面には水素ガス導入のための複数の流路溝２０Ｔおよび隣接溝の間の凸部分２０Ｐがｘ方向に直線状に平行に設けられている。凸部分２０Ｐは、組み立て完了時に膜電極接合体１１のアノード側のガス拡散層１８を押圧するものである。さらに、上板２０の複数の凸部分２０Ｐがある領域を囲むようにシール２４が設けられる。シール２４の頂面は、組み立て完了時に膜電極接合体１１に当接し、上板２０と膜電極接合体１１との間の流路溝２０Ｔおよび凸部分２０Ｐがある空間を密封する。
【００４５】
次に、図１１に示すように、下板２２を準備する。下板２２の膜電極接合体１１のカソード側のガス拡散層側になる面には酸素含有ガス（空気）導入のための複数の流路溝２２Ｔおよび隣接する各対の流路溝２２Ｔ、２２Ｔの間の凸部分２２Ｐがｘ方向に直線状に平行に設けられている。凸部分２２Ｐは、組み立て完了時に膜電極接合体１１のカソード側のガス拡散層１８を押圧するものである。さらに、下板２２の両端部にはそれぞれ黒鉛シート２６が予め設けられている。
【００４６】
次に、再び図１に示すように、上板２０および下板２２のそれぞれの凸部分同士が膜電極接合体１１のインターコネクタ部３０を挟持するようにして、上板２０と下板２２とにより、電解質膜１２、保護層１４、触媒層１６およびガス拡散層１８を一定の圧力で押圧して挟持する。これにより、一対の黒鉛シート２６は膜電極接合体１１のカソード側のガス拡散層１８に電気的に接続される。そして、それぞれの黒鉛シート２６に導線２８を接続して、組み立てが完了する。
【００４７】
上記の第１、第２局所加熱ステップ（図６、図７）においては、図１２に示すように、低い出力照射強度の第１のレーザー光照射ヘッド２９ａと、これより高い出力照射強度の第２のレーザー光照射ヘッド２９ｂとを備えたレーザー光照射加工ヘッドＨＤを、２つのレーザービームＢ１、Ｂ２が同一軌跡を描くように、ｘ方向に直線状に送り出し、分割溝１７毎に、図１３に示すような温度プロファイルとなるようにレーザー光照射を行う。当該温度プロファイルにおいては、第１局所加熱ステップ１ｓｔにて電解質膜１２の一部分を第１の昇温速度で４００℃温度以下の温度に加熱して、第２局所加熱ステップ２ｎｄにて当該一部分を第１の昇温速度よりも大なる第２の昇温速度で９００℃に加熱している。
【００４８】
他の加熱変形例としては、電解質膜１２の局所の水分を十分除去することができればよいので、第１のレーザー光照射ヘッド２９ａの出力照射強度を制御して図１４に示す温度プロファイルのような第１局所加熱ステップ１ｓｔにおいて温度を一定となるようにレーザー光照射を行うこともできる。このとき、前述の一定の温度まで加熱する昇温速度は、第１の昇温速度以下となるようにする。
【００４９】
また、上記のようにレーザーを２回照射するのではなく、１回の照射で第１、第２局所加熱ステップを構成することもできる。例えば、図１５に示すように、単一のレーザー光照射ヘッド２９ｃのみを備えたレーザー光照射加工ヘッドＨＤをｘ方向に直線状に送り出し、レーザー光照射ヘッドの出力照射強度と送り速度を制御することで、レーザー光Ｂ３の照射を行い、２段階の加熱を行うこともできる。図１６に示すように、レーザー光を電解質膜１２に照射すると、照射部分は高温になるとともに、周辺部も熱伝導により照射部分よりゆるやかに加熱され温度が上昇する。よって、レーザー光中心付近の温度が第２の温度以上となるレーザー光の照射範囲およびレーザー光照射加工ヘッドＨＤと電解質膜１２との相対移動速度を調整することで２つの局所加熱ステップを実行することができる。この場合、図１７に示す温度プロファイルのように、レーザー光照射加工ヘッドＨＤの相対移動速度が速いときの温度プロファイルｆａｓｔから同相対移動速度が遅いときの温度プロファイルｓｌｏｗに変化させることで第１局所加熱ステップ１ｓｔの期間の長さおよび第１の昇温速度を調整できる。
【００５０】
さらに、上記のようにレーザーを２回照射するのではなく、第１局所加熱ステップとして電熱線等をインターコネクタ部３０となるべき部分に接近させて当該部分の水分を十分除去した後に、１回のレーザー光照射で第２局所加熱ステップを構成することもできる。
【００５１】
なお、上記図４のように、まず触媒層１６と保護層１４とを積層させ、次いで分割溝１７を形成する製造方法では、容易に電極領域を形成することができるため、ロール・トゥ・ロール（Ｒｏｌｌ  ｔｏ  Ｒｏｌｌ）方式で連続的に製造するのに適している。
【００５２】
なお、ここで、プロトン伝導性樹脂として芳香族系高分子を用いた場合の前記インターコネクタ部３０の箇所の前記加熱前と加熱後とにおける、赤外線分光（ＦＴ−ＩＲ）と、ラマン分光の測定結果について示す。図１８、図１９はそれぞれ加熱前、加熱後のＦＴ−ＩＲスペクトルを示す。加熱前の図１８ではプロトン伝導性樹脂中の原子間の結合由来の吸収線が見られるのに対し、加熱後の図１９では前記吸収線が消失した。これは加熱によりプロトン伝導性樹脂が分解し、炭素質に変化したためと考えられる。
【００５３】
一方、ラマン分光の測定結果では、加熱前にはピークが現れていないものの、加熱後には１３５０ｃｍ-1付近と１６００℃ｍ-1付近にピークが出現していることが分かる（図２０）。これらは炭素質材料由来のそれぞれＤバンド、Ｇバンドと考えられ、前記加熱により当該箇所が炭素質に変化していると考えられる。
【００５４】
以上のようにプロトン伝導性樹脂を加熱により炭化させることで、当該箇所に対し体積抵抗率が０．１Ω・ｍｍ程度の導電性を容易に付与することができる。
【符号の説明】
【００５５】
１０‥燃料電池、１２‥電解質膜、１４‥保護層、１６‥触媒層、１７‥分割溝、１８‥ガス拡散層、２０‥上板、２２‥下板、２４‥シール、２６‥黒鉛シート、２８‥導線、２９ａ‥第１のレーザー光照射ヘッド、２９ｂ‥第２のレーザー光照射ヘッド、３０‥インターコネクタ部、ＨＤ‥レーザー光照射加工ヘッド。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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