(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
「第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーと、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーと、を含む第１の組成物」を形成する方法であって、
エチレンと、α−オレフィンと、任意でポリエンと、を含む第１の混合物を撹拌タンク反応器内で重合して、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーを形成することと、
前記第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーの少なくとも一部をループ反応器に移し、そこでエチレンと、α−オレフィンと、任意でポリエンと、を含む第２の混合物を前記第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーの存在下で重合して、前記「前記第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーと、前記第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーと、を含む第１の組成物」を形成することと、を含む、方法。
【請求項２】
前記撹拌タンク反応器が、連続撹拌タンク反応器（ＣＳＴＲ）である、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記第１の混合物の前記重合が、溶液重合である、請求項１または請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記第２の混合物の前記重合が、溶液重合である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
「前記撹拌タンク反応器内の前記第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーの撹拌タンク反応器温度での溶液粘度」対「前記ループ反応器内の前記第１の組成物のループ反応器温度での溶液粘度」の比率が、３．０以上である、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
「前記撹拌タンク反応器の前記反応器温度」対「前記ループ反応器の前記反応器温度」の比率が、０．５０〜１．００℃／℃である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７】
前記第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーの重量平均分子量（Ｍｗｆｉｒｓｔ）と前記第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーの重量平均分子量（Ｍｗｓｅｃｏｎｄ）との差異（Ｍｗｆｉｒｓｔ−Ｍｗｓｅｃｏｎｄ）が、１５０，０００ｇ／モル以上である、請求項１〜６のいずれか一項に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【背景技術】
【０００１】
関連出願の相互参照
本出願は、２０１４年１２月２９日に出願された米国仮特許出願第６２／０９７，２６８号の利益を主張し、これは、本明細書に参照により組み込まれる。
【技術分野】
【０００２】
重合及び単離方法の脱揮システムへの投入（溶媒）を最小化しながら、低減されたコストで高分子量のエチレン／α−オレフィンインターポリマーを重合する必要性がある。当技術分野の重合方法は、以下の参照文献に記載される：米国特許第７，９１０，６３７号、同第６，３２９，４７１号、同第８，１４３，３５２号、同第６，６８６，４１９号、同第７，２２３，８２２号、同第８，１７８，６２５号、同第６，３２９，４７７号、同第７，２２３，８２２号、同第７，１２２，６０６号、同第７，４４９，５３０号、同第７，２２０，８０６号、同第８，４３１，６５７号、同第８，７３５，５１７号、同第８，０８８，８６７号、同第８，５６２，９１５号、同第９，１０２，８２４号、米国仮特許出願第６２／０９７，２５７号（２０１４年１２月２９日出願）、及び米国公開第２００７／０００４８７５号。しかしながら、上述の通り、反応器システムへの脱揮投入（溶媒）を最小化しながら、低減されたコストで高分子量のエチレン／α−オレフィンインターポリマーを重合する必要性が残されている。これらの必要性は、以下の発明によって満たされる。
【発明の概要】
【０００３】
本発明は、「第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーと、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーと、を含む第１の組成物」を形成する方法を提供し、
該方法は、エチレンと、α−オレフィンと、任意でポリエンと、を含む第１の混合物を撹拌タンク反応器内で重合して、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーを形成することと、
第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーの少なくとも一部をループ反応器に移し、そこでエチレンと、α−オレフィンと、任意でポリエンと、を含む第２の混合物を第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーの存在下で重合して、「第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーと、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーと、を含む第１の組成物」を形成することと、を含む。
【０００４】
本発明はまた、撹拌タンク反応器と、それに続くループ反応器と、を少なくとも備える、重合反応器構成も提供する。
【図面の簡単な説明】
【０００５】
【図１】ＣＳＴＲ−ループ反応器構成を含む重合スキームを示す。
【図２】ループ−ループ反応器構成を含む重合スキームを示す。
【図３】本発明の重合及び比較重合（ａ＝第１の反応器、ｂ＝第２の反応器）における、反応器温度に対する溶液（反応器）粘度を示す。
【図４】本発明の重合及び比較重合（ａ＝第１の反応器、ｂ＝第２の反応器）における、反応器温度に対する分子量（Ｍｗ）を示す。
【発明を実施するための形態】
【０００６】
バイモーダルＥＰＤＭ組成物等の非常に高い分子量のエチレン／α−オレフィン共重合が、本明細書に記載される本発明の重合方法を使用して生成することができることが発見された。高分子量（例えば、Ｍｗ≧３００，０００ｇ／モル）のインターポリマーを、より低コストの撹拌タンク反応器（例えば、ＣＳＴＲ）で生成することができ、その後にループ反応器に移すことができることが発見された。続くループ反応器内で、より低い分子量のインターポリマーを生成することができ、ループ反応器を使用して正味ポリマー濃度を増加させ、ポリマー単離方法の脱揮区画への投入（溶媒）を低減することができる。本発明の重合方法は、ループ／ループ方法を含む従来の重合方法と比較して、第１の反応器の「より高い分子量容量」を提供するが、所与の生成速度においてより少ない脱揮容量を要することも発見された。
【０００７】
上述のように、第１の態様において、本発明は、「第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーと、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーと、を含む第１の組成物」を形成する方法を提供し、
該方法は、エチレンと、α−オレフィンと、任意でポリエンと、を含む第１の混合物を撹拌タンク反応器内で重合して、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーを形成することと、
第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーの少なくとも一部をループ反応器に移し、そこでエチレンと、α−オレフィンと、任意でポリエンと、を含む第２の混合物を第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーの存在下で重合して、「第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーと、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーと、を含む第１の組成物」を形成することと、を含む。
【０００８】
本発明はまた、第２の態様において、撹拌タンク反応器と、それに続くループ反応器と、を少なくとも備える、重合反応器構成も提供する。
【０００９】
本発明の方法は、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
【００１０】
本発明の反応器構成は、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
【００１１】
第１の組成物は、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
【００１２】
第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
【００１３】
第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
【００１４】
一実施形態では、第１のインターポリマーの全てが、ループ反応器に移される。
【００１５】
一実施形態では、第１のインターポリマーの９０重量％超、更には９２重量％超、更には９５重量％超、更には９８重量％超、更には９９重量％超が、ループ反応器に移される。
【００１６】
ループ反応器に移された第１のインターポリマーの１．０重量％未満、更には０．５重量％未満、更には０．２重量％未満が、ループ反応器内で反応し得る（例えば、第２のインターポリマーへの組み込みよって）。実践的な目的のため、本明細書で使用される、撹拌タンク反応器内で形成される第１のインターポリマーの特質（例えば、Ｍｎ、Ｍｗ、ＭＷＤ、ムーニー粘度）は、第１の組成物の第１のインターポリマーの特質と同等とする。
【００１７】
一実施形態では、撹拌タンク反応器は、連続撹拌タンク反応器（ＣＳＴＲ）である。
【００１８】
一実施形態では、第１の混合物の重合は溶液重合であり、更には連続溶液重合である。
【００１９】
一実施形態では、第１の反応器内の第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーの溶液粘度は、撹拌タンク反応器の温度で５，０００ｃＰ以上である。
【００２０】
一実施形態では、第２の混合物の重合は溶液重合であり、更には連続溶液重合である。更なる実施形態では、「撹拌タンク反応器内の第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーの撹拌タンク反応器温度での溶液粘度」対「ループ反応器内の第１の組成物のループ反応器温度での溶液粘度」の比率は、３．０以上である。
【００２１】
一実施形態では、各重合は独立して、シングルサイト触媒（例えば、ビス−ビフェニルフェノキシ型触媒、拘束幾何触媒、またはビス−メタロセン触媒）の存在下で行われる。更なる実施形態では、各重合は独立して、ビス−ビフェニルフェノキシ型触媒または拘束幾何触媒の存在下で行われる。
【００２２】
一実施形態では、撹拌タンク反応器の反応器温度は、８０℃〜１３０℃、更には９０℃〜１２０℃、更には１００℃〜１１０℃である。
【００２３】
一実施形態では、「撹拌タンク反応器の反応器温度」対「ループ反応器の反応器温度」の比率は、０．５０〜１．００℃／℃、更には０．６０〜１．００℃／℃、更には０．７０〜１．００℃／℃である。
【００２４】
一実施形態では、ループ反応器の反応器温度は、１１０℃〜１９０℃、更には１２０℃〜１８０℃、更には１３０℃〜１７０℃である。
【００２５】
一実施形態では、撹拌タンク反応器内の第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマー濃度は、反応器内容物の総重量に基づき５．０〜１０．０重量％、更には５．５〜１０．０重量％、更には６．０〜１０．０重量％である。
【００２６】
一実施形態では、「撹拌タンク反応器内の第１のインターポリマー濃度」対「ループ反応器内の第１の組成物濃度」の比率は、０．３０〜０．８０重量％／重量％、更には０．４０〜０．７０重量％／重量％、更には０．５０〜０．６０重量％／重量％である。
【００２７】
一実施形態では、ループ反応器内の第１の組成物濃度は、反応器内容物の総重量に基づき５．０〜３０．０重量％、更には８．０〜２５．０重量％、更には１０．０〜２０．０重量％である。
【００２８】
一実施形態では、撹拌タンク反応器は、断熱反応器である。
【００２９】
一実施形態では、本方法は、第１の組成物がループ反応器を退出した後に、そこに少なくとも１つの油を添加することを更に含む。
【００３０】
一実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１２０，０００〜３００，０００ｇ／モル、更には１３０，０００〜２７０，０００ｇ／モル、更には１４０，０００〜２５０，０００ｇ／モルのＭｎを有する。
【００３１】
一実施形態では、第１のインターポリマーの数平均分子量（Ｍｎｆｉｒｓｔ）と第２のインターポリマーの数平均分子量（Ｍｎｓｅｃｏｎｄ）との差異（Ｍｎｆｉｒｓｔ−Ｍｎｓｅｃｏｎｄ）は、８０，０００ｇ／モル以上、更には９０，０００ｇ／モル以上、更には１００，０００ｇ／モル以上、更には１１０，０００ｇ／モル以上、更には１２０，０００ｇ／モル以上、１３０，０００ｇ／モル以上、更には１４０，０００ｇ／モル以上、更には１５０，０００ｇ／モル以上である。
【００３２】
一実施形態では、
第１のインターポリマーの数平均分子量（Ｍｎｆｉｒｓｔ）と第２のインターポリマーの数平均分子量（Ｍｎｓｅｃｏｎｄ）との差異（Ｍｎｆｉｒｓｔ−Ｍｎｓｅｃｏｎｄ）は、２５０，０００ｇ／モル以下、更には２４０，０００ｇ／モル以下、更には２３０，０００ｇ／モル以下、更には２２０，０００ｇ／モル以下、更には２１０，０００ｇ／モル以下、更には２００，０００ｇ／モル以下である。
【００３３】
一実施形態では、第１のインターポリマーの数平均分子量（Ｍｎｆｉｒｓｔ）対第２のインターポリマーの数平均分子量（Ｍｎｓｅｃｏｎｄ）の比率（Ｍｎｆｉｒｓｔ／Ｍｎｓｅｃｏｎｄ）は、３．００〜５．００、更には３．２０〜４．８０、更には３．４０〜４．５０である。
【００３４】
一実施形態では、「第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーのＭｎ」対「第１の組成物のＭｎ」の比率は、２．２以上、更には２．４以上、更には２．６以上である。
【００３５】
一実施形態では、第１の組成物は、２０，０００〜１２０，０００ｇ／モル、更には２０，０００〜１００，０００ｇ／モル、更には２０，０００〜８０，０００ｇ／モルのＭｎを有する。
【００３６】
一実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、２５０，０００〜５００，０００ｇ／モル、更には２８０，０００〜５００，０００ｇ／モル、更には３００，０００〜５００，０００ｇ／モルのＭｗを有する。
【００３７】
一実施形態では、第１のインターポリマーの重量平均分子量（Ｍｗｆｉｒｓｔ）と第２のインターポリマーの重量平均分子量（Ｍｗｓｅｃｏｎｄ）との差異（Ｍｗｆｉｒｓｔ−Ｍｗｓｅｃｏｎｄ）は、１００，０００ｇ／モル以上、更には１１０，０００ｇ／モル以上、更には１２０，０００ｇ／モル以上、更には１３０，０００ｇ／モル以上、更には１４０，０００ｇ／モル以上、更には１５０，０００ｇ／モル以上、更には１８０，０００ｇ／モル以上、更には２００，０００ｇ／モル以上、更には２２０，０００ｇ／モル以上である。
【００３８】
一実施形態では、第１のインターポリマーの重量平均分子量（Ｍｗｆｉｒｓｔ）と第２のインターポリマーの重量平均分子量（Ｍｗｓｅｃｏｎｄ）との差異（Ｍｗｆｉｒｓｔ−Ｍｗｓｅｃｏｎｄ）は、５００，０００ｇ／モル以下、更には４８０，０００ｇ／モル以下、４５０，０００ｇ／モル以下である。
【００３９】
一実施形態では、第１のインターポリマーの重量平均分子量（Ｍｗｆｉｒｓｔ）対第２のインターポリマーの重量平均分子量（Ｍｗｓｅｃｏｎｄ）の比率（Ｍｗｆｉｒｓｔ／Ｍｗｓｅｃｏｎｄ）は、２．５０〜５．００、更には２．８０〜４．８０、更には３．００〜４．５０である。
【００４０】
一実施形態では、「第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーのＭｗ」対「第１の組成物のＭｗ」の比率は、１．２以上、更には１．３以上、更には１．４以上、更には１．５以上、更には１．６以上である。
【００４１】
一実施形態では、「第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーのＭｗ」対「第１の組成物のＭｗ」の比率は、３．５以下、更には３．０以下、更には２．５以下である。
【００４２】
一実施形態では、第１の組成物は、１００，０００〜２５０，０００ｇ／モル、更には１２０，０００〜２３０，０００ｇ／モル、更には１５０，０００〜２１０，０００ｇ／モルのＭｗを有する。
【００４３】
一実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１．８０〜３．００、更には１．９０〜２．７０、更には２．００〜２．５０のＭＷＤを有する。
【００４４】
一実施形態では、第１のインターポリマーの分子量分布（ＭＷＤｆｉｒｓｔ）対第２のインターポリマーの分子量分布（ＭＷＤｓｅｃｏｎｄ）の比率（ＭＷＤｆｉｒｓｔ／ＭＷＤｓｅｃｏｎｄ）は、０．６０〜１．５０、更には０．７０〜１．３０、更には０．８０〜１．２０、更には０．８５〜１．１０である。
【００４５】
一実施形態では、「第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーのＭＷＤ」対「第１の組成物のＭＷＤ」の比率は、０．４０〜１．００、更には０．５０〜０．９０、更には０．６０〜０．８０である。
【００４６】
一実施形態では、第１の組成物は、２．００〜４．５０、更には２．５０〜４．００、更には２．８０〜３．５０のＭＷＤを有する。
【００４７】
一実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、第１のインターポリマーの総重量に基づき６０〜９０重量％、更には６０〜８５重量％、更には６０〜８０重量％のＣ２含有量を有する。
【００４８】
一実施形態では、「第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーのＣ２含有量」対「第１の組成物のＣ２」の重量比は、０．９０〜１．２０、更には０．９０〜１．１０、更には０．９０〜１．００である。
【００４９】
一実施形態では、第１の組成物は、第１のインターポリマーの総重量に基づき６０〜９０重量％、更には６０〜８５重量％、更には６０〜８０重量％のＣ２含有量を有する。
【００５０】
一実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、インターポリマーの重量に基づき２．０〜６．０重量％、更には２．０〜５．０重量％、更には２．０〜４．０重量％のポリエン含有量を有する。更なる実施形態では、ポリエンはジエンである。
【００５１】
一実施形態では、「第１のインターポリマーのポリエン」対「第１の組成物のポリエン」の重量比は、０．６０〜１．００、更には０．７０〜１．００、更には０．８０〜１．００である。更なる実施形態では、ポリエンはジエンである。
【００５２】
一実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーのα−オレフィンは、Ｃ３−Ｃ８α−オレフィンである。
【００５３】
一実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーのα−オレフィンは、Ｃ３−Ｃ８α−オレフィンである。
【００５４】
一実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／プロピレンコポリマーまたはＥＰＤＭから選択され、及び更にはＥＰＤＭである。
【００５５】
一実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／プロピレンコポリマーまたはＥＰＤＭから選択され、及び更にはＥＰＤＭである。
【００５６】
一実施形態では、第１及び第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーはどちらも、それぞれ独立して、ＥＰＤＭである。
【００５７】
一実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーと１つ以上の特質が異なり、これには、ムーニー粘度、Ｍｗ、Ｍｎ、ＭＷＤ、レオロジー比、エチレン含有量、及び／またはポリエン含有量、ならびに更にはムーニー粘度、Ｍｗ、Ｍｎ、ＭＷＤ、エチレン含有量、及び／またはポリエン含有量が含まれるが、これらに限定されない。
【００５８】
一実施形態では、第１及び第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、それぞれ独立して、エチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマー（ＥＡＯＤＭ）である。更なる実施形態では、各インターポリマーは独立して、エチレン／プロピレン／ジエンターポリマー（ＥＰＤＭ）である。更なる実施形態では、ジエンは、５−エチリデン−２−ノルボルネン（ＥＮＢ）である。
【００５９】
一実施形態では、第１の組成物は、５５以上、更には６０以上、更には６５以上、更には７０以上のムーニー粘度（ＭＬ  １＋４、１２５℃）を有する。ムーニー粘度は、ニートポリマー（油不含有、充填剤不含有）のムーニー粘度であり、ポリマーは典型的には、１つ以上の抗酸化剤及び／または他の安定剤によって安定化されている。
【００６０】
一実施形態では、第１の組成物は、５５〜１００、更には５５〜９０、更には５５〜８０のムーニー粘度（ＭＬ  １＋４、１２５℃）を有する。
【００６１】
一実施形態では、「第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーのムーニー粘度（ＭＬ  １＋４、１２５℃）」対「第１の組成物のムーニー粘度（ＭＬ  １＋４、１２５℃）」の比率は、１．２０〜２．００、更には１．２０〜２．００、更には１．２０〜２．００である。
【００６２】
一実施形態では、第１の組成物は、第１の組成物の重量に基づき６０重量％以上、更には７０重量％以上、更には８０重量％以上の、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマー及び第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーの総量を含む。
【００６３】
一実施形態では、第１の組成物は、第１の組成物の重量に基づき９０重量％以上、更には９５重量％以上、更には９８重量％以上、更には９９重量％以上の、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマー及び第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーの総量を含む。
【００６４】
本発明はまた、本発明の方法によって形成される組成物も提供する。
【００６５】
一実施形態では、組成物は、組成物の重量に基づき６０重量％以上、更には７０重量％以上、更には８０重量％以上の第１の組成物を含む。更なる実施形態では、第１の組成物は、第１の組成物の重量に基づき９０重量％以上、更には９５重量％以上、更には９８重量％以上、更には９９重量％以上の、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマー及び第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーの総量を含む。
【００６６】
一実施形態では、組成物は、組成物の重量に基づき９０重量％以上、更には９５重量％以上、更には９８重量％以上、更には９９重量％以上の第１の組成物を含む。更なる実施形態では、第１の組成物は、第１の組成物の重量に基づき９０重量％以上、更には９５重量％以上、更には９８重量％以上、更には９９重量％以上の、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマー及び第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーの総量を含む。
【００６７】
一実施形態では、組成物は１つ以上の添加剤を更に含む。
【００６８】
一実施形態では、組成物は少なくとも１つの安定剤を更に含む。好適な安定剤には、ＡＯ及びＵＶ安定剤が含まれるが、これらに限定されない。
【００６９】
一実施形態では、少なくとも１つの安定剤は、組成物の重量に基づき０．１〜１．０
重量％の量で存在する。
【００７０】
本発明はまた、本発明の組成物から形成された少なくとも１つの成分を含む物品も提供する。
【００７１】
一実施形態では、物品は、プロファイル、射出成形品、ガスケット、靴用部品、自動車部品、及びチューブからなる群から選択される。
【００７２】
本発明の方法は、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
【００７３】
第１の組成物は、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
【００７４】
第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
【００７５】
第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
【００７６】
本発明の組成物は、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
【００７７】
本発明の物品は、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
【００７８】
本発明はまた、撹拌タンク反応器と、それに続くループ反応器と、を少なくとも備える、重合反応器構成も提供する。
【００７９】
一実施形態では、ループ反応器は、１つ以上の導管（例えば、パイプ）によって撹拌タンク反応器に接続される。
【００８０】
一実施形態では、撹拌タンク反応器とループ反応器との間にいかなる他の反応器も設置されない。
【００８１】
一実施形態では、ループ反応器は、重合の間、５０℃〜２５０℃の温度で動作する。
【００８２】
一実施形態では、撹拌タンク反応器は、連続撹拌タンク反応器（ＣＳＴＲ）である。
【００８３】
本発明の反応器構成は、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
【００８４】
第１及び第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマー
本明細書に記載される第１の組成物のためのエチレン／α−オレフィンインターポリマー（第１及び第２のインターポリマー）は、重合形態で、エチレンと、α−オレフィンと、任意でポリエンと、及び更には非共役ポリエンと、を含む。α−オレフィンの好適な例としては、Ｃ３−Ｃ２０α−オレフィン、更にはＣ３−Ｃ１０α−オレフィン、及び好ましくはプロピレンが挙げられる。非共役ポリエンの好適な例としては、Ｃ４−Ｃ４０非共役ジエンが挙げられる。
【００８５】
α−オレフィンは、脂肪族または芳香族化合物のいずれかであってもよい。α−オレフィンは、好ましくはＣ３−Ｃ２０脂肪族化合物、好ましくはＣ３−Ｃ１６脂肪族化合物、より好ましくはＣ３−Ｃ１０脂肪族化合物である。好ましいＣ３−Ｃ１０脂肪族α−オレフィンは、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキサン、及び１−オクテンからなる群から選択され、より好ましくはプロピレンである。更なる実施形態では、各エチレン／α−オレフィンインターポリマーは独立して、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、各インターポリマーは独立して、ＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【００８６】
例証的な非共役ポリエンとしては、直鎖状脂肪族ジエン、例えば１，４−ヘキサジエン及び１，５−ヘプタジエン；分岐状脂肪族ジエン、例えば５−メチル−１，４−ヘキサジエン、２−メチル−１，５−ヘキサジエン、６−メチル−１，５−ヘプタジエン、７−メチル−１，６−オクタジエン、３，７−ジメチル−１，６−オクタジエン、３，７−ジメチル−１，７−オクタジエン、５，７−ジメチル−１，７−オクタジエン、１，９−デカジエン、及びジヒドロミルセンの混合異性体；単環脂肪族ジエン、例えば１，４−シクロヘキサジエン、１，５−シクロオクタジエン、及び１，５−シクロドデカジエン；多環脂肪族縮合環及び架橋環ジエン、例えばテトラヒドロインデン、メチルテトラヒドロインデン；アルケニル、アルキリデン、シクロアルケニル、及びシクロアルキリデンノルボルネン誘導体、例えば５−メチレン−２−ノルボルネン誘導体（ＭＮＢ）、５−エチリデン−２−ノルボルネン誘導体（ＥＮＢ）、５−ビニル−２−ノルボルネン誘導体、５−プロペニル−２−ノルボルネン誘導体、５−イソプロピリデン−２−ノルボルネン誘導体、５−（４−シクロペンテニル）−２−ノルボルネン誘導体、及び５−シクロヘキシリデン−２−ノルボルネン誘導体が挙げられる。ポリエンは、好ましくは、ＥＮＢ、ジシクロペンタジエン、１，４−ヘキサジエン、７−メチル−１，６−オクタジエンから、及び好ましくはＥＮＢ、ジシクロペンタジエン、及び１，４−ヘキサジエンから、より好ましくはＥＮＢ及びジシクロペンタジエンから、ならびになおより好ましくはＥＮＢからなる群から選択される非共役ジエンである。
【００８７】
一実施形態では、各エチレン／α−オレフィンインターポリマーは独立して、インターポリマーの重量に基づき大部分の重合エチレンを含む。更なる実施形態では、各エチレン／α−オレフィンインターポリマーは独立して、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、各インターポリマーは独立して、ＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【００８８】
一実施形態では、各エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．８５〜０．９３ｇ／ｃｃ、または０．８５〜０．９２ｇ／ｃｃ、または０．８５〜０．９１ｇ／ｃｃ、または０．８５〜０．９０ｇ／ｃｃ、または０．８５〜０．８９ｇ／ｃｃの密度を有する。更なる実施形態では、各エチレン／α−オレフィンインターポリマーは独立して、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、各インターポリマーは独立して、ＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【００８９】
一実施形態では、各エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１．８０〜３．５０、または１．９０〜３．００、または２．００〜２．８０の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を有する。更なる実施形態では、各エチレン／α−オレフィンインターポリマーは独立して、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、各インターポリマーは独立して、ＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【００９０】
一実施形態では、各エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、４０以上、または４５以上、または５０以上、または５５以上のムーニー粘度（ＭＬ（１＋４）、１２５℃）を有する。更なる実施形態では、各エチレン／α−オレフィンインターポリマーは独立して、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、各インターポリマーは独立して、ＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【００９１】
一実施形態では、各エチレン／α−オレフィンインターポリマーは独立して、４０以上、または４５以上、または５０以上、または５５以上のムーニー粘度（ＭＬ（１＋４）、１２５℃）を有する、エチレン／α−オレフィン／非共役ポリエンインターポリマーである。更なる実施形態では、各インターポリマーは独立して、エチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、各インターポリマーは独立して、ＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【００９２】
一実施形態では、各エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、３００未満、または２００以下、または１５０以下のムーニー粘度（ＭＬ（１＋４）、１２５℃）を有する。更なる実施形態では、各エチレン／α−オレフィンインターポリマーは独立して、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、各インターポリマーは独立して、ＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【００９３】
一実施形態では、各エチレン／α−オレフィンインターポリマーは独立して、４０以上、または４５以上、または５０以上、または５５以上のムーニー粘度（ＭＬ（１＋４）、１２５℃）を有する、エチレン／α−オレフィン／非共役ポリエンインターポリマーである。更なる実施形態では、各エチレン／α−オレフィンインターポリマーは独立して、エチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、各インターポリマーは独立して、ＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【００９４】
一実施形態では、各エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．８５〜０．９３ｇ／ｃｃ、または０．８５〜０．９２ｇ／ｃｃ、または０．８５〜０．９１ｇ／ｃｃ、または０．８５〜０．９０ｇ／ｃｃ、または０．８５〜０．８９ｇ／ｃｃの密度を有する。更なる実施形態では、各エチレン／α−オレフィンインターポリマーは独立して、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、各インターポリマーは独立して、ＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【００９５】
一実施形態では、各エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．８６〜０．９３ｇ／ｃｃ、または０．８６〜０．９２ｇ／ｃｃ、または０．８６〜０．９１ｇ／ｃｃ、または０．８６〜０．９０ｇ／ｃｃ、または０．８６〜０．８９ｇ／ｃｃの密度を有する。更なる実施形態では、各エチレン／α−オレフィンインターポリマーは独立して、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、各インターポリマーは独立して、ＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【００９６】
一実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、２５０，０００ｇ／モル以上、更には２７０，０００ｇ／モル以上、更には３００，０００ｇ／モル以上、更には３２０，０００ｇ／モル以上の重量平均分子量（Ｍｗ）を有する。更なる実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第１のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【００９７】
一実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、７００，０００ｇ／モル以下、更には６００，０００ｇ／モル以下、更には５００，０００ｇ／モル以下の重量平均分子量（Ｍｗ）を有する。更なる実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第１のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【００９８】
一実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１００，０００ｇ／モル以上、更には１２０，０００ｇ／モル以上、更には１３０，０００ｇ／モル以上の数平均分子量（Ｍｎ）を有する。更なる実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第１のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【００９９】
一実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、２５０，０００ｇ／モル以下、更には２４０，０００ｇ／モル以下、更には２３０，０００ｇ／モル以下の数平均分子量（Ｍｎ）を有する。更なる実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第１のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１００】
一実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１．８０以上、更には１．９０以上、更には２．００以上の分子量分布（ＭＷＤ）を有する。更なる実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第１のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１０１】
一実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、３．００以下、更には２．７０以下、更には２．５０以下の分子量分布（ＭＷＤ）を有する。更なる実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第１のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１０２】
一実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、インターポリマーの重量に基づき６０〜９５重量％のエチレン、更には６２〜９０重量％のエチレン、及び更には６５〜８０重量％のエチレンを含む。更なる実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第１のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１０３】
第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
【０１０４】
一実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、５０，０００ｇ／モル以上、更には７０，０００ｇ／モル以上、更には９０，０００ｇ／モル以上、更には１００，０００ｇ／モル以上の重量平均分子量（Ｍｗ）を有する。更なる実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第２のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１０５】
一実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、２００，０００ｇ／モル以下、更には１７０，０００ｇ／モル以下、更には１５０，０００ｇ／モル以下の重量平均分子量（Ｍｗ）を有する。更なる実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第２のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１０６】
一実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、２０，０００ｇ／モル以上、更には３０，０００ｇ／モル以上、更には４０，０００ｇ／モル以上の数平均分子量（Ｍｎ）を有する。更なる実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第２のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１０７】
一実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、８０，０００ｇ／モル以下、更には７０，０００ｇ／モル以下、更には６０，０００ｇ／モル以下の数平均分子量（Ｍｎ）を有する。更なる実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第２のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１０８】
一実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１．８０以上、更には１．９０以上、更には２．００以上の分子量分布（ＭＷＤ）を有する。更なる実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第２のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１０９】
一実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、３．１０以下、更には２．９０以下、更には２．７０以下の分子量分布（ＭＷＤ）を有する。更なる実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第２のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＤである。
【０１１０】
第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
【０１１１】
第１の組成物
一実施形態では、第１の組成物は、５０以上、更には５５以上、更には６０以上のムーニー粘度（ＭＬ  １＋４、１２５℃）を有する。更なる実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマー及び第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、それぞれ独立して、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、各インターポリマーは独立して、ＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１１２】
一実施形態では、第１の組成物は、１００，０００ｇ／モル以上、更には１２０，０００ｇ／モル以上、更には１５０，０００ｇ／モル以上の重量平均分子量（Ｍｗ）を有する。更なる実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマー及び第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、それぞれ独立して、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、各インターポリマーは独立して、ＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１１３】
一実施形態では、第１の組成物は、２５０，０００ｇ／モル以下、更には２４０，０００ｇ／モル以下、更には２３０，０００ｇ／モル以下の重量平均分子量（Ｍｗ）を有する。更なる実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマー及び第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、それぞれ独立して、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、各インターポリマーは独立して、ＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１１４】
一実施形態では、第１の組成物は、３０，０００ｇ／モル以上、更には４０，０００ｇ／モル以上、更には５０，０００ｇ／モル以上の数平均分子量（Ｍｎ）を有する。更なる実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマー及び第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、それぞれ独立して、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、各インターポリマーは独立して、ＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１１５】
一実施形態では、第１の組成物は、１００，０００ｇ／モル以下、更には９０，０００ｇ／モル以下、更には８０，０００ｇ／モル以下の数平均分子量（Ｍｎ）を有する。更なる実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマー及び第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、それぞれ独立して、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、各インターポリマーは独立して、ＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１１６】
一実施形態では、第１の組成物は、２．６以上、更には２，８以上、更には３．０以上の分子量分布（ＭＷＤ）を有する。更なる実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマー及び第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、それぞれ独立して、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、各インターポリマーは独立して、ＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１１７】
一実施形態では、第１の組成物は、４．５以下、更には４．０以下、更には３．５以下の分子量分布（ＭＷＤ）を有する。更なる実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマー及び第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、それぞれ独立して、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、各インターポリマーは独立して、ＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１１８】
一実施形態では、第１の組成物は、第１の組成物の重量に基づき６０重量％以上、更には７０重量％以上、更には８０重量％以上の、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマー及び第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーの総量を含む。更なる実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマー及び第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、それぞれ独立して、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、各インターポリマーは独立して、ＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１１９】
一実施形態では、第１の組成物は、第１の組成物の重量に基づき９０重量％以上、更には９５重量％以上、更には９８重量％以上、更には９９重量％以上の、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマー及び第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーの総量を含む。更なる実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマー及び第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、それぞれ独立して、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、各インターポリマーは独立して、ＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１２０】
一実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、第１の組成物の重量に基づき１５重量％以上、更には２０重量％以上、及び更には２５重量％以上の量で存在する。更なる実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第１のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。更なる実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第２のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１２１】
一実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、第１の組成物の重量に基づき５０重量％以下、更には４５重量％以下、及び更には４０重量％以下の量で存在する。更なる実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第１のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。更なる実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第２のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１２２】
一実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、第１のインターポリマー及び第２のインターポリマーの重量に基づき１５重量％以上、更には２０重量％以上、及び更には２５重量％以上の量で存在する。更なる実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第１のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。更なる実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第２のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１２３】
一実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、第１のインターポリマー及び第２のインターポリマーの重量に基づき５０重量％以下、更には４５重量％以下、及び更には４０重量％以下の量で存在する。更なる実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第１のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。更なる実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第２のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１２４】
一実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、第１の組成物の重量に基づき５０重量％以上、更には５５重量％以上、及び更には６０重量％以上の量で存在する。更なる実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第２のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。更なる実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第１のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１２５】
一実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、第１の組成物の重量に基づき８５重量％以下、更には８０重量％以下、及び更には７５重量％以下の量で存在する。更なる実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第２のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。更なる実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第１のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１２６】
一実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、第１のインターポリマー及び第２のインターポリマーの重量に基づき５０重量％以上、更には５５重量％以上、更には６０重量％以上の量で存在する。更なる実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第２のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。更なる実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第１のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１２７】
一実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、第１のインターポリマー及び第２のインターポリマーの重量に基づき８５重量％以下、更には８０重量％以下、及び更には７５重量％以下の量で存在する。更なる実施形態では、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第２のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。更なる実施形態では、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー、及び更にはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである。更なる実施形態では、第１のインターポリマーはＥＰＤＭターポリマーである。更なる実施形態では、ジエンはＥＮＢである。
【０１２８】
第１の組成物は、本明細書に記載される２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。
【０１２９】
添加剤
本発明の組成物は、１つ以上の追加の添加剤を含んでもよい。好適な添加剤には、充填剤、抗酸化剤、ＵＶ安定剤、架橋剤、難燃剤、発泡剤、着色剤または顔料、油、及びこれらの組み合わせが含まれるが、これらに限定されない。
【０１３０】
いくつかの抗酸化剤には、ヒンダードフェノール、ビスフェノール、及びチオビスフェノール、ならびに置換ハイドロキノンが含まれるが、これらに限定されない。
【０１３１】
充填剤には、アルミニウム、マグネシウム、カルシウム、ナトリウム、カリウムのケイ酸塩、及びこれらの混合物；カルシウム、マグネシウムの炭酸塩、及びこれらの混合物；シリコーン、カルシウム、亜鉛、鉄、チタン、及びアルミニウムの酸化物；カルシウム、バリウム、及び鉛の硫酸塩；アルミナ三水和物；水酸化マグネシウム；天然繊維、合成繊維等が含まれるが、これらに限定されない。
【０１３２】
油には、鉱油、例えば芳香油及びナフテン油；ポリアルキルベンゼン油；有機酸モノエステル、例えばアルキル及びアルコキシアルキルのオレイン酸エステル及びステアリン酸エステル；有機酸ジエステル、例えばジアルキル、ジアルコキシアルキル、及びアルキルアリールのフタル酸エステル、テレフタル酸エステル、セバシン酸エステル、アジピン酸エステル、及びグルタル酸エステル；グリコールジエステル、例えばトリ−、テトラ−、及びポリエチレングリコールジアルカノエート；トリアルキルトリメリテート；トリアルキル、トリアルコキシアルキル、アルキルジアリール、及びトリアリールのホスフェート；塩素化パラフィン油；クマロン−インデン樹脂；松脂；植物油、例えばひまし油、トール油、菜種油、及びダイズ油、ならびにこれらのエステル及びエポキシ化誘導体；等が含まれるが、これらに限定されない。一実施形態では、油は、非芳香油、パラフィン油、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される。好適な油には、ＰＡＲＡＬＵＸ  ６００１、ＨＹＤＲＯＢＲＩＴＥ  １０００、ＨＹＤＲＯＢＲＩＴＥ  ５５０、及びＣＡＬＳＯＬが含まれるが、これらに限定されない  一実施形態では、油は、組成物の重量に基づき５〜７０重量％、更には５〜５０重量％の量で存在する。
【０１３３】
用途
本発明の組成物は、多様な物品、またはそれらの構成部品または部分を準備するために使用され得る。本発明の組成物は、多くの従来の方法及び装置のうちの任意の１つを用いて加工品に変換され得る。例証的な方法には、押出し、カレンダ、圧縮成形、及び他の典型的な熱硬化性材料形成方法が含まれるが、これらに限定されない物品には、薄板、発泡体、成形品、及び押出し部品が含まれるが、これらに限定されない。追加の物品としては、自動車部品、ウェザーストリップ、ベルト、ホース、建築用プロファイル、ワイヤ及びケーブル外被、床材、ガスケット、タイヤ及びタイヤ鋼製部材、コンピュータ部品、建材及び履物用部品が挙げられる。当業者は、過度の実験を伴うことなく、容易にこの列挙を増加させることができる。
【０１３４】
定義
別途指示のない限り、文脈から暗示されていない限り、または当技術分野での慣習でない限り、全ての割合及びパーセントは重量に基づき、全ての試験方法は、本開示の出願日現在における最新のものである。
【０１３５】
本明細書で使用される「組成物」という用語には、組成物、ならびに組成物の材料から形成される反応生成物及び分解生成物を含む材料の混合物が含まれる。任意の反応生成物または分解生成物は、典型的には、少量または残存量で存在する。
【０１３６】
本明細書で使用される「ポリマー」という用語は、同じ種類または異なる種類のいずれかのモノマーを重合することで調製された高分子化合物を指す。よって、ポリマーという総称は、ホモポリマー（少量の不純物がポリマー構造に組み込まれ得るという理解の下で、１つの種類のモノマーのみから調製されるポリマーを指すために用いられる）という用語、及び下に定義されるインターポリマーという用語を包含する。少量の不純物、例えば触媒残留物は、ポリマー中に、及び／またはその内に組み込まれ得る。
【０１３７】
本明細書で使用される「インターポリマー」という用語は、少なくとも２つの異なる種類のモノマーの重合によって調製されたポリマーを指す。よって、インターポリマーという用語には、コポリマー（２つの異なる種類のモノマーから調製されるポリマーを指すために用いられる）、及び２つ以上の異なる種類のモノマーから調製されたポリマーが含まれる。
【０１３８】
本明細書で使用される「エチレン系ポリマー」という用語は、典型的には、重合形態で、大部分の重量％のエチレン（ポリマーの重量に基づく）を含み、任意で１つ以上のコモノマーを含み得るポリマーを指す。しかしながら、エチレン系ポリマーが、エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマーまたはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである場合、重合エチレンの量は、ポリマーの重量に基づき４０重量％から大部分の重量％に及び得る。一実施形態では、エチレン系ポリマー」は、重合形態で、大部分の重量％のエチレン（ポリマーの重量に基づく）を含み、任意で１つ以上のコモノマーを含み得る。
【０１３９】
本明細書で使用される「エチレン／α−オレフィンインターポリマー」という用語は、典型的には、重合形態で、大部分の重量％のエチレン（インターポリマーの重量に基づく）と、少なくとも１つのα−オレフィンと、を含むポリマーを指す。しかしながら、エチレン／α−オレフィンインターポリマーがエチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマーまたはエチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマーである場合、重合エチレンの量は、インターポリマーの重量に基づき４０重量％から大部分の重量％に及び得る。一実施形態では、エチレン／α−オレフィンインターポリマー」は、重合形態で、大部分の重量％のエチレン（インターポリマーの重量に基づく）と、少なくとも１つのα−オレフィンと、を含む。
【０１４０】
本明細書で使用される「エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー」という用語は、重合形態で、エチレンと、α−オレフィンと、ポリエンと、を含むポリマーを指す。一実施形態では、「エチレン／α−オレフィン／ポリエンインターポリマー」は、大部分の重量％のエチレン（インターポリマーの重量に基づく）を含む。
【０１４１】
本明細書で使用される「エチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマー」という用語は、重合形態で、エチレンと、α−オレフィンと、ジエンと、を含むポリマーを指す。一実施形態では、「エチレン／α−オレフィン／ジエンインターポリマー」は、大部分の重量％のエチレン（インターポリマーの重量に基づく）を含む。
【０１４２】
本明細書で使用される「エチレン／α−オレフィン／ジエンターポリマー」という用語は、重合形態で、エチレン、α−オレフィン、及びジエンの３つのモノマーの種類のみを含むポリマーを指す。一実施形態では、「エチレン／α−オレフィン／ジエンターポリマー」は、大部分の重量％のエチレン（ターポリマーの重量に基づく）を含む。
【０１４３】
本明細書で使用される「エチレン／α−オレフィンコポリマー」という用語は、重合形態で、大部分の量のエチレンモノマー（コポリマーの重量に基づく）及びα−オレフィンの２つのモノマーの種類のみを含むコポリマーを指す。
【０１４４】
本明細書で使用される「プロピレン系ポリマー」という用語は、重合形態で、大部分の量のプロピレンモノマー（ポリマーの重量に基づく）を含み、任意で１つ以上のコモノマーを含み得るポリマーを指す。
【０１４５】
本明細書で使用される「プロピレン／α−オレフィンコポリマー」という用語は、重合形態で、大部分の量のプロピレンモノマー（コポリマーの重量に基づく）及びα−オレフィンの２つのモノマーの種類のみを含むコポリマーを指す。
【０１４６】
本明細書で使用される「プロピレン／エチレンコポリマー」という用語は、重合形態で、大部分の量のプロピレンモノマー（コポリマーの重量に基づく）及びエチレンの２つのモノマーの種類のみを含むコポリマーを指す。
【０１４７】
重合方法に関連して本明細書で使用される「混合物’という用語は、重合の成分（例えば、モノマー、コモノマー（複数可）、溶媒等）を含む組成物を指す。
【０１４８】
重合方法のコモノマーに関連して本明細書で使用される「ポリエン’という用語は、少なくとも炭素−炭素二重結合を含むコモノマーを指す。
【０１４９】
「撹拌タンク反応器」という用語は、当技術分野で既知であり、典型的には、１つ以上の回転撹拌器、及び／または反応器内容物を混合するために使用される中央撹拌軸上の１つ以上のインペラを含む圧力反応器容器を指す。典型的には、１つ以上の供給流が反応物質を反応器内に導入し、出口流を使用して反応器廃物を取り出す。典型的には、混合の質を向上させるために、１つ以上のバッフルがしばしば反応器の壁に取り付けられる。撹拌タンク反応器は、熱の限定的な追加または除去を可能にするために、しばしば被覆されるが、伝熱面積の量は他の反応器設計と比べて小さく、よって、液体で満たされた撹拌タンク反応器は、とりわけ大規模な工業的規模では、主に断熱的に動作する。いくつかの撹拌タンク反応器は、重合の熱の除去を援助するために冷却コイル（例えば、米国特許第２，８７５，０２７号を参照されたい）を含み得る。他のものは、凝縮可能な蒸気を含有するガス相を用いて動作し得、凝縮を使用して熱を除去する（例えば、米国特許第３，９６８，０９０号を参照されたい）。
【０１５０】
本明細書で使用される「ループ反応器」という用語は、フローループ構成を備える反応器を指す。溶液重合のためのいくつかのループ反応器は、米国特許第５，９７７，２５１に十分に記載されている。これらの反応器は典型的に、フローループを再循環させることによって特徴づけられ、ポンプを使用して重合溶液のフローを誘発し、１つ以上の熱交換器を通るフローは重合の熱を除去し、また静的及び／または動的混合要素を通るフローは重合溶液を均質にする。典型的には、溶媒及びモノマーの供給は、様々な種類の供給材注入器を使用してループ内の１つ以上の点で導入される。典型的には、１つ以上の触媒成分が、１つ以上の触媒注入器を介して同様の様式で導入される。静的ミキサは各供給材または触媒注入器の下流で頻繁に使用され、それによりこれらの供給流のバルク流体への混合が向上する。ループ内のどこかで、出口流は反応器廃物を除去し、それは代わりに、続く反応器、または単離方法の脱揮区画に送られる。
【０１５１】
本明細書で使用される「溶液重合」という用語は、形成されたポリマーが重合溶液に溶解される重合方法を指す。
【０１５２】
本明細書で使用される「連続溶液重合」という用語は、モノマー、溶媒、及び触媒供給が、反応器（例えば、撹拌タンク、ループ、パイプフロー等）に連続的に添加される溶液重合を指す。ポリマー、溶媒、触媒、及び未反応モノマーを含む反応器廃物は、反応器から連続的に除去される。反応器の体積を、反応器を通る平均体積流量で割ることで、反応器供給物の分離量が反応器内に留まる滞留時間を計算することができる。連続溶液重合は、重合の前に供給物が導入され、反応器内容物が重合中またはその終わり近くに除去されるバッチ式重合とは異なる。セミバッチ式重合はバッチ式重合と似ているが、モノマーまたは触媒のいくつかの供給物は重合の過程で連続的に添加され得、反応器内容物は同様に重合中またはその終わり近くに除去される。
【０１５３】
本明細書で使用される「ポリマー溶液」という用語は、均質な相（ほとんどの場合、液体状態）を形成するための１つ以上の溶媒（典型的には、ポリマーよりもかなり低い分子量を有する）中でのポリマーの完全溶解を指す。溶液はポリマーと溶媒とを含み、また、未反応モノマー及び重合反応の他の残留物も含んでもよい。
【０１５４】
本明細書で使用される「溶媒」という用語は、目的の種、例えばモノマー及び／ポリマーを溶解し、液相をもたらす物質（例えば、炭化水素または２つ以上の炭化水素の混合物（モノマー及びコモノマーを除く））を指す。
【０１５５】
本明細書で使用される「断熱反応器」という用語は、有効な熱除去機構及び有効な加熱機構を有しない反応器を指す。
【０１５６】
「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」、「含む（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ）」、「有する」、及びこれらの派生語は、それらが明確に開示されているかどうかにかかわらず、いかなる追加の成分、ステップ、または手順も除外することを意図するものではない。いかなる疑義も回避するために、別途指示のない限り、「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」という用語の使用を通して請求される全ての組成物は、ポリマーであるか否かにかかわらず、いかなる追加の添加剤、アジュバント、または化合物も含んでもよい。一方、「から本質的になる」という用語は、後続の列挙の範囲から、その動作性において本質的ではないものを除き、いかなる他の成分、ステップ、または手順も除外する。「からなる」という用語は、明確に記述または列挙されていない、いかなる成分、ステップ、または手順も除外する。
【０１５７】
試験方法
ムーニー粘度
エチレン／α−オレフィンインターポリマー（例えば、添加剤不含有かつ油不含有のＥＰＤＭ）のムーニー粘度（ＭＬ１＋４、１２５℃）を、ＡＳＴＭ  １６４６に従い、１分間の予熱時間及び４分間のロータ動作時間で測定する。機器は、Ａｌｐｈａ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ  Ｒｈｅｏｍｅｔｅｒ  ＭＤＲ  ２０００である。
【０１５８】
本明細書に記載される連続での二重反応器重合において、第２の反応器の成分のムーニー粘度は以下の等式：ｌｏｇＭＬ＝ｎ（Ａ）ｌｏｇＭＬ（Ａ）＋ｎ（Ｂ）ｌｏｇＭＬ（Ｂ）によって決定され、式中、ＭＬは、最終反応生成物のムーニー粘度であり、ＭＬ（Ａ）は、第１の反応器のポリマーのムーニー粘度であり、ＭＬ（Ｂ）は、第２の反応器のポリマーのムーニー粘度であり、ｎ（Ａ）は、第１の反応器のポリマーの重量分率であり、ｎ（Ｂ）は、第２の反応器のポリマーの重量分率である。各測定されたムーニー粘度は、上述のように測定される。第２の反応器のインターポリマーの重量分率は、以下のように決定される：ｎ（Ｂ）＝１−ｎ（Ａ）、式中、ｎ（Ａ）は、第２の反応器に移された第１のポリマーの既知の質量によって決定される。
【０１５９】
ゲル浸透クロマトグラフィー
クロマトグラフシステムは、Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ  Ｍｏｄｅｌ  ＰＬ−２１０またはＰｏｌｙｍｅｒ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ  Ｍｏｄｅｌ  ＰＬ−２２０のいずれかからなる。カラム及びカルーセルコンパートメントは、１４０℃で動作された。カラムは、３つのＰｏｌｙｍｅｒ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ，１０−ｍｉｃｒｏｎ  Ｍｉｘｅｄ−Ｂカラムであった。使用された溶媒は、１，２，４トリクロロベンゼンであった。試料を、「５０ミリリットルの溶媒中に０．１グラムのポリマー」の濃度で調製した。試料を調製するために使用した溶媒は、「２００ｐｐｍのブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）」を含有した。試料を、１６０℃で２時間、軽く撹拌することにより調製した。注入量は、１００マイクロリットルであり、流量は、１．０ミリリットル／分であった。
【０１６０】
ＧＰＣカラムセットの測定を、分子量が５８０〜８，４００，０００の範囲に及ぶ２１個の「狭分子量分布ポリスチレン標準」によって実施し、これらを、個々の分子量の間が少なくとも１０離れている、６つの「カクテル」混合物に配合した。標準は、Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ（Ｓｈｒｏｐｓｈｉｒｅ，ＵＫ）から購入した。ポリスチレン標準を、１，０００ｋｇ／モル以上の分子量については「５０ミリリットルの溶媒中に０．０２５グラム」で、１，０００ｋｇ／モル未満の分子量については「５０ミリリットルの溶媒中に０．０５グラム」で調製した。ポリスチレン標準を、摂氏８０度で３０分間の緩やかな撹拌で溶解した。変質を最小化するために、狭分布の標準混合物を最初に処理し、「最大分子量」の成分から降順に処理した。ポリスチレン標準ピーク分子量を、以下の等式を使用してポリエチレン分子量に変換した：Ｍポリエチレン＝Ａ×（Ｍポリスチレン）Ｂ、式中、Ｍは、分子量であり、Ａは、０．４３１の値を有し、Ｂは、１．０に等しい（Ｗｉｌｌｉａｍｓ  ａｎｄ  Ｗａｒｄ，Ｊ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃ．，Ｐｏｌｙｍ．Ｌｅｔ．，６，６２１（１９６８）に記載されるように）。ポリエチレン当量での分子量計算は、Ｖｉｓｃｏｔｅｋ  ＴｒｉＳＥＣ  ｓｏｆｔｗａｒｅ  Ｖｅｒｓｉｏｎ  ３．０を使用して行った。
【０１６１】
ＥＰＤＭ組成物分析のためのＦＴＩＲ方法
エチレンと、プロピレンと、５−エチリデン−２−ノルボルネン誘導体と、を含有するターポリマーを、そのエチレン含有量についてＡＳＴＭ  Ｄ９３００、及びそのエチリデン−ノルボルネン誘導体（ＥＮＢ）についてＡＳＴＭ  Ｄ６０４７を使用して分析した。
【０１６２】
溶融指数
エチレン系ポリマーの溶融指数（Ｉ２またはＭＩ）は、ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８に従い、１９０℃／２．１６ｋｇの条件で測定される。
【０１６３】
密度  密度は、ＡＳＴＭ  Ｄ−７９２に従って測定される。
【０１６４】
示差走査熱量測定
示差走査熱量測定（ＤＳＣ）は、エチレン（ＰＥ）系ポリマー試料及びプロピレン（ＰＰ）系ポリマー試料の結晶化度を測定するために使用される。約５〜８ミリグラムの試料を計量し、ＤＳＣパン内に置く。密閉雰囲気を確保するため、蓋はパンに圧着される。試料パンをＤＳＣセル内に置き、次いでそれをおよそ１０℃／分の速度で、ＰＥについて１８０℃（ＰＰについては２３０℃）の温度まで加熱する。試料を３分間、この温度に維持する。次いで、試料を１０℃／分の速度で、ＰＥについて−６０℃（ＰＰについては−４０℃）まで冷却し、その温度に等温で３分間、維持する。試料を次に、１０℃／分の速度で、完全に溶融するまで加熱する（第２の加熱）。結晶化度パーセントは、第２の加熱曲線から決定される融解熱（Ｈｆ）を、ＰＥについて２９２Ｊ／ｇ（ＰＰについては１６５Ｊ／ｇ）である理論上の融解熱で割り、この数値を１００で掛けることによって計算される（例えば、ＰＥについて、結晶化度％＝（Ｈｆ／２９２Ｊ／ｇ）×１００；及びＰＰについて、結晶化度％＝（Ｈｆ／１６５Ｊ／ｇ）×１００）。
【０１６５】
別途指示のない限り、各ポリマーの溶融点（複数可）（Ｔｍ）は、上述のように、ＤＳＣから得られた第２の加熱曲線から決定される（ピークＴｍ）。結晶化温度（Ｔｃ）は、第１の冷却曲線から決定される（ピークＴｃ）。
【０１６６】
実験用
試薬
全ての溶媒及びモノマーをまず、吸収床を使用して精製し、潜在的な触媒毒を除去する。
【０１６７】
使用する溶媒は、ＩＳＯＰＡＲ  Ｅである。
【０１６８】
【化１】
0006752794.tif 000002
【０１６９】
ＣＡＴ  Ａ＝ハフニウム，ジメチル［［２’，２’’’−［１，３−プロパンジイルビス（オキシ−．カッパ．Ｏ）］ビス［３−［３，６−ビス（１，１−ジメチルエチル）−９Ｈ−カルバゾール−９−イル］−５’−フルオロ−５−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）［１，１’−ビフェニル］−２−オラト−．カッパ．Ｏ］］（２−）］−，（ＯＣ−６−３３）−
【０１７０】
【化２】
0006752794.tif 000003
【０１７１】
【化３】
0006752794.tif 000004
【０１７２】
助触媒
Ｃｏｃａｔ１：（ビス−水素化タローアルキルメチルアンモニウムテトラキス−ペンタフルオロフェニルボレート）−Ｂｏｕｌｄｅｒ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃによって供給される。
Ｃｏｃａｔ２：（修飾メチルアルミノキサン）（ＭＭＡＯ−３Ａ）−Ａｋｚｏ−Ｎｏｂｅｌによって供給される。
Ｃｏｃａｔ３：（トリス−ペンタフルオロフェニルボラン）−Ｂｏｕｌｄｅｒ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃによって供給される。
【０１７３】
重合
本発明の実施例１及び２：ＣＳＴＲ−ループ重合
この反応器構成は、図１に示される。反応性モノマーであるエチレン、プロピレン、及びＥＮＢを、溶媒（ＩＳＯＰＡＲ  Ｅ）及び水素と共に、被覆され、撹拌された連続タンク反応器（ＣＳＴＲ）へ供給物冷却器を通して供給した。３つの触媒成分（触媒、助触媒（複数可））を、他の供給物とは別に、ＣＳＴＲへ供給した。ＣＳＴＲの放出物を、追加の冷却溶媒（ＩＳＯＰＡＲ  Ｅ）、エチレン、プロピレン、ＥＮＢ、及び水素と共にループ反応器に送達した。ループ反応器内の温度を、ループ内の熱交換器を使用して制御した。３つの触媒成分（触媒、助触媒（複数可））を、他の供給物とは別に、ループ反応器へ供給した。ループ反応器の放出流を、プラントの脱揮区画に転送し、そこで溶媒及び未反応モノマーからポリマーを回収した。処理条件は、以下の表１Ａ、１Ｂ、２Ａ、及び２Ｂに示される。
【０１７４】
比較実施例Ａ〜Ｇ：ループ−ループ重合
この反応器構成は、図２に示される。反応性モノマーであるエチレン、プロピレン、及びＥＮＢを、溶媒（ＩＳＯＰＡＲ  Ｅ）及び水素と共に、供給物冷却器を通してループ反応器へ供給した。３つの触媒成分（触媒、助触媒（複数可））を、他の供給物とは別に、ループ反応器へ供給した。ループ反応器の放出物を、追加の冷却溶媒（ＩＳＯＰＡＲ  Ｅ）、エチレン、プロピレン、ＥＮＢ、及び水素と共に第２のループ反応器に送達した。３つの触媒成分（触媒、助触媒（複数可））を、他の供給物とは別に、第２のループ反応器へ供給した。第２のループ反応器の放出流を、プラントの脱揮区画に転送し、そこで溶媒及び未反応モノマーからポリマーを回収した。処理条件は、以下の表１Ａ、１Ｂ、２Ａ、及び２Ｂに示される。ポリマー特質は、表３、４、及び５に示される。第１の反応器の単離されたポリマー及び第２の反応器のポリマー組成物において測定された特質。
【０１７５】
【表１Ａ】
0006752794.tif 000005
【０１７６】
【表１Ｂ】
0006752794.tif 000006
【０１７７】
【表２Ａ】
0006752794.tif 000007
【０１７８】
【表２Ｂ】
0006752794.tif 000008
【０１７９】
【表３】
0006752794.tif 000009
【０１８０】
【表４】
0006752794.tif 000010
【０１８１】
【表５−１】
0006752794.tif 000011
【０１８２】
【表５−２】
0006752794.tif 000012
【０１８３】
溶液重合方法は、通常、達成可能な最も高いポリマー濃度で行われる。より高いポリマー濃縮能力を有するプラントは、ポリマー脱揮、溶媒供給、及び溶媒再循環システムにおけるより低い動作コストにより、概して有利である。第２の反応器内の最終ポリマー濃度（表５を参照されたい；第１の反応器からのポリマー溶液が第２の反応器に移されることに留意されたい）に示されるように、本発明の重合は、重合全体のために必要とされる同等量の溶媒を使用しながら、各反応器で生成されたポリマーの分子量間により大きい差異をもたらすことが発見された。また、撹拌タンク反応器内で非常に高い反応器粘度を動作することができることも発見された。本発明の重合方法により、第１の反応器内の著しく高い反応器粘度及び著しく高い分子量（Ｍｗ）を達成し得ることを示す表３及び４も参照されたい。また、２つの撹拌タンク反応器の使用は、熱除去ができないためにより多くの溶媒の使用を要することになり、２つのループ反応器の使用は、粘度及び分子量の制限をもたらすことになるため、本発明の方法が、動作経済性を提供することも発見された。したがって、本発明の方法は、非常に高い分子量成分（例えば、Ｍｗ）を有し、かつ第１及び第２のポリマー成分間で大きな分子量（例えば、Ｍｗ）の差異を有するポリマーを第１の反応器から生成するために有益である。これらの特質は、転じて、向上した溶融強度、ならびにブレンド配合及び最終物品の向上した加工性等の製品優位性を付与する。本発明の方法はまた、著しく少量の総プロセス溶媒を要し、よって、代わりのループ−ループ（第１のループが、高分子ポリマー（例えば、Ｍｗ＞３００，０００ｇ／モル）を形成するために追加の溶媒を要することになる）、ＣＳＴＲ−ＣＳＴＲ、またはループ−ＣＳＴＲ反応器構成と比較して、動作コストがより低い。
また、本願は、特許請求の範囲に記載の発明に関するものであるが、他の態様として以下も包含し得る。
（１）「第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーと、第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーと、を含む第１の組成物」を形成する方法であって、
エチレンと、α−オレフィンと、任意でポリエンと、を含む第１の混合物を撹拌タンク反応器内で重合して、第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーを形成することと、
前記第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーの少なくとも一部をループ反応器に移し、そこでエチレンと、α−オレフィンと、任意でポリエンと、を含む第２の混合物を前記第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーの存在下で重合して、前記「前記第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーと、前記第２のエチレン／α−オレフィンインターポリマーと、を含む第１の組成物」を形成することと、を含む、方法。
（２）前記撹拌タンク反応器が、連続撹拌タンク反応器（ＣＳＴＲ）である、上記（１）に記載の方法。
（３）前記第１の混合物の前記重合が、溶液重合である、上記（１）または上記（２）に記載の方法。
（４）前記第２の混合物の前記重合が、溶液重合である、上記（１）〜（３）のいずれか一項に記載の方法。
（５）「前記撹拌タンク反応器内の前記第１のエチレン／α−オレフィンインターポリマーの撹拌タンク反応器温度での溶液粘度」対「前記ループ反応器内の前記第１の組成物のループ反応器温度での溶液粘度」の比率が、３．０以上である、上記（４）に記載の方法。
（６）前記撹拌タンク反応器の前記反応器温度が、８０℃〜１３０℃である、上記（１）〜（５）のいずれか一項に記載の方法。
（７）「前記撹拌タンク反応器の前記反応器温度」対「前記ループ反応器の前記反応器温度」の比率が、０．５０〜１．００℃／℃である、上記（１）〜（６）のいずれか一項に記載の方法。
（８）前記第１のインターポリマーの重量平均分子量（Ｍｗｆｉｒｓｔ）と前記第２のインターポリマーの重量平均分子量（Ｍｗｓｅｃｏｎｄ）との差異（Ｍｗｆｉｒｓｔ−Ｍｗｓｅｃｏｎｄ）が、１５０，０００ｇ／モル以上である、上記（１）〜（７）のいずれか一項に記載の方法。
（９）上記（１）〜（８）のいずれか一項に記載の方法によって形成される、組成物。
（１０）前記第１のインターポリマーの重量平均分子量（Ｍｗｆｉｒｓｔ）と前記第２のインターポリマーの重量平均分子量（Ｍｗｓｅｃｏｎｄ）との差異（Ｍｗｆｉｒｓｔ−Ｍｗｓｅｃｏｎｄ）が、１５０，０００ｇ／モル以上である、上記（９）に記載の組成物。
（１１）「前記第１のインターポリマーの重量平均分子量（Ｍｗｆｉｒｓｔ）」対前記第２のインターポリマーの「重量平均分子量（Ｍｗｓｅｃｏｎｄ）」の比率（Ｍｗｆｉｒｓｔ／Ｍｗｓｅｃｏｎｄ）が、２．５０〜５．００である、上記（９）または上記（１０）に記載の組成物。
（１２）上記（９）〜（１１）のいずれか一項に記載の組成物から形成された少なくとも１つの成分を含む、物品。
（１３）撹拌タンク反応器と、それに続くループ反応器と、を少なくとも備える、重合反応器構成。
（１４）前記撹拌タンク反応器と前記ループ反応器との間にいかなる他の反応器も設置されない、上記（１３）に記載の反応器構成。
（１５）前記撹拌タンク反応器が、連続撹拌タンク反応器（ＣＳＴＲ）である、上記（１３）または上記（１４）に記載の反応器構成。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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