(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
式Ｉの化合物、
【化１】
0006776446.tif 000865
ならびにその薬学的に許容される塩および溶媒和物であって、式中、
Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４が独立して、ＣＨ、ＣＦ、ＣＣＨ３、またはＮであり、
Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４のうちの０、１つ、または２つが、Ｎであり、
Ａが、Ｈ、ＣＮ、Ｃｌ、ＣＨ３−、ＣＨ３ＣＨ２−、シクロプロピル、−ＣＨ２ＣＮ、
または−ＣＨ（ＣＮ）ＣＨ３であり、
Ｂが、
（ａ）水素、
（ｂ）１〜３個のフルオロで任意選択に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル、
（ｃ）ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、前記アルキル部分が、１〜３個のフル
オロもしくはＣ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意選択に置換されている、ヒドロキシ
Ｃ２−Ｃ６アルキル−、
（ｄ）ジヒドロキシＣ３−Ｃ６アルキル−であって、前記アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シ
クロアルキリデン環で任意選択に置換されている、ジヒドロキシＣ３−Ｃ６アルキル−、
（ｅ）１〜３個のフルオロで任意選択に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６
アルキル−、
（ｆ）（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、前記アルキル部分が、ＯＨで任意
選択に置換され、Ｒ１およびＲ２が独立して、ＨもしくはＣ１−Ｃ６アルキル（１〜３個
のフルオロで任意選択に置換されている）である、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−
、
（ｇ）ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−であって、ｈｅｔＡｒ１が、Ｎ、Ｏ、およびＳ
から独立して選択される１〜３個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環であ
り、かつ、ｈｅｔＡｒ１が、１つ以上の独立して選択されるＣ１−Ｃ６アルキル置換基で
任意選択に置換されている、ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−、
（ｈ）（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ１−Ｃ３アルキル−であって、前記シクロアルキ
ルが、ＯＨで任意選択に置換されている、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ１−Ｃ３アル
キル−、
（ｉ）（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−、
（ｊ）ｈｅｔＣｙｃａ−、
（ｋ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル−であって、前記シクロアルキルが、ＯＨで任意選択に
置換されている、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル−、
（ｌ）（Ｃ１−Ｃ４アルキル）Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、前記Ｃ１
−Ｃ４アルキル部分およびＣ１−Ｃ６アルキル部分の各々が、任意選択にかつ独立して、
１〜３個のフルオロで置換されている、（Ｃ１−Ｃ４アルキル）Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−Ｃ１−Ｃ
６アルキル−、または
（ｍ）（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ（＝Ｏ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、Ｒ１およびＲ２が独立
して、ＨもしくはＣ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意選択に置換されている
）である、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ（＝Ｏ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、であり、
ｈｅｔＣｙｃａ−が、ＮおよびＯから独立して選択される１〜２個の環ヘテロ原子を有
する４〜６員複素環式環であり、ＯＨ、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意
選択に置換されている）、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、（
Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、
およびフルオロから独立して選択される１つ以上の置換基で任意選択に置換されているか
、または、
ｈｅｔＣｙｃａが、オキソで置換されており、
環Ｄが、
（ｉ）２個の環窒素原子を有する飽和４〜７員複素環式環、
（ｉｉ）２個の環窒素原子を有し、かつ任意選択に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有
する、飽和７〜９員架橋複素環式環、
（ｉｉｉ）２個の環窒素原子を有する飽和７〜１１員ヘテロスピロ環式環、または
（ｉｖ）２個の環窒素原子を有する飽和９〜１０員二環式縮合複素環式環、であり、
前記環の各々が、
（ａ）ハロゲン、ＯＨ、もしくは１〜３個のフルオロで任意選択に置換されたＣ１−
Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意選択に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキ
シから独立して選択される、１〜４個の基、
（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または
（ｃ）オキソ基
で任意選択に置換されており、
Ｅが、
（ａ）水素、
（ｂ）１〜３個のフルオロで任意選択に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル、
（ｃ）１〜３個のフルオロで任意選択に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６
アルキル−、
（ｄ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、前記アルキル部分が、１〜３個の
フルオロもしくはＲｇＲｈＮ−置換基（式中、ＲｇおよびＲｈが独立して、ＨもしくはＣ
１−Ｃ６アルキルである）で任意選択に置換されている、（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝
Ｏ）−、
（ｅ）１〜３個のフルオロで任意選択に置換された（ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル）Ｃ
（＝Ｏ）−、
（ｆ）（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ（＝Ｏ）−、
（ｇ）（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、前記シクロアルキルが、Ｃ
１−Ｃ６アルキル、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、ＯＨ、および（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１
−Ｃ６アルキル−から独立して選択される１つ以上の置換基で任意選択に置換されている
か、もしくは前記シクロアルキルが、ＮおよびＯから独立して選択される１〜３個の環ヘ
テロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環で置換されている、（Ｃ３−Ｃ６シクロアル
キル）Ｃ（＝Ｏ）−、
（ｈ）Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−、
（ｉ）Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、前記アルキル部分が、ＯＨ
、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、ＲｍＲｎＮ−、もしくはＲ
ｍＲｎＮ−ＣＨ２−（式中、各ＲｍおよびＲｎが独立して、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキル
である）で任意選択に置換されている、Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、
（ｊ）ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、前記アルキル部分が、１〜３個のフ
ルオロで任意選択に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−、
（ｋ）ｈｅｔＡｒ２（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、前記アルキル部分が
、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、もしくはＣ１−Ｃ６アルコキシで任意選択に
置換されている、ｈｅｔＡｒ２（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、
（ｌ）ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−、
（ｍ）ｈｅｔＣｙｃ１Ｃ（＝Ｏ）−、
（ｎ）ｈｅｔＣｙｃ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−、
（ｏ）Ｒ３Ｒ４ＮＣ（＝Ｏ）−、
（ｐ）Ａｒ１Ｎ（Ｒ３）Ｃ（＝Ｏ）−、
（ｑ）ｈｅｔＡｒ２Ｎ（Ｒ３）Ｃ（＝Ｏ）−、
（ｒ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−であって、前記アルキル部分が、１〜３個のフル
オロで任意選択に置換されている、（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−、
（ｓ）Ａｒ１ＳＯ２−、
（ｔ）ｈｅｔＡｒ２ＳＯ２−、
（ｕ）Ｎ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ピリジノニル、
（ｖ）Ａｒ１Ｃ（＝Ｏ）−、
（ｗ）Ａｒ１Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−、
（ｘ）（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、
（ｙ）（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−であって、前記ア
ルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意選択に置換されている、（Ｃ３−Ｃ６シクロア
ルキル）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−、
（ｚ）Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−、
（ａａ）ｈｅｔＣｙｃ１−Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−、
（ｂｂ）ｈｅｔＣｙｃ１ＣＨ２Ｃ（＝Ｏ）−、
（ｃｃ）ｈｅｔＡｒ２、または
（ｄｄ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル、であり、
Ａｒ１が、フェニルであって、前記フェニルは、ハロゲン、ＣＮ、Ｃ１−Ｃ６アルキル
（１〜３個のフルオロで任意選択に置換されている）、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個
のフルオロで任意選択に置換されている）、ＲｅＲｆＮ−（式中、ＲｅおよびＲｆが独立
して、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキルである）、（ＲｐＲｑＮ）Ｃ１−Ｃ６アルコキシ−（
式中、ＲｐおよびＲｑが独立して、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキルである）、および（ｈｅ
ｔＡｒａ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−（式中、ｈｅｔＡｒａが、１〜２個の環窒素原子を有す
る５〜６員ヘテロアリール環である）からなる群から独立して選択される、１つ以上の置
換基で任意選択に置換された、フェニルであるか、または
Ａｒ１が、ＮおよびＯから独立して選択される１〜２個の環ヘテロ原子を有する５〜６
員複素環式環に縮合したフェニル環であり、
ｈｅｔＡｒ２が、Ｎ、Ｏ、およびＳから独立して選択される１〜３個の環ヘテロ原子を
有する５〜６員ヘテロアリール環、または１〜３個の環窒素原子を有する９〜１０員二環
式ヘテロアリール環であり、ｈｅｔＡｒ２が、ハロゲン、ＣＮ、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１
〜３個のフルオロで任意選択に置換されている）、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフ
ルオロで任意選択に置換されている）、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−
（１〜３個のフルオロで任意選択に置換されている）、ＲｅＲｆＮ−（式中、Ｒｅおよび
Ｒｆが独立して、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキルである）、ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ
）Ｃ１−Ｃ６アルコキシ−、およびＣ３−Ｃ６シクロアルキルからなる群から独立して選
択される、１つ以上の置換基で任意選択に置換されており、
ｈｅｔＣｙｃ１が、Ｎ、Ｏ、およびＳから独立して選択される１〜２個の環ヘテロ原子
を有する４〜６員飽和複素環式環であり、前記複素環式環が、Ｃ１−Ｃ６アルコキシおよ
びハロゲンから独立して選択される１つ以上の置換基で任意選択に置換されており、
Ｒ３が、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキルであり、
Ｒ４が、Ｃ１−Ｃ６アルキルである、
化合物、ならびにその薬学的に許容される塩および溶媒和物。
【請求項２】
環Ｄが、２個の環窒素原子を有し、かつ任意選択に、酸素である第３の環ヘテロ原子を
有する飽和７〜８員架橋複素環式環であって、前記環が、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３
個のフルオロで任意選択に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロ
で任意選択に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（
ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意選択に置換されてい
る、請求項１に記載の化合物、ならびにその薬学的に許容される塩および溶媒和物。
【請求項３】
環Ｄが、
【化３】
0006776446.tif 000866
であり、式中、波線が、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む前記環への環Ｄの結合点を
示し、アスタリスクが、Ｅへの結合点を示す、請求項２に記載の化合物、ならびにその薬学的に許容される塩および溶媒和物。
【請求項４】
環Ｄが、以下である、請求項３に記載の化合物、ならびにその薬学的に許容される塩および溶媒和物。
【化４】
0006776446.tif 000867
【請求項５】
Ｂが、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、前記アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シ
クロアルキリデン環で任意選択に置換されている、請求項１〜４のいずれか一項に記載の
化合物、ならびにその薬学的に許容される塩および溶媒和物。
【請求項６】
Ｂが、（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−である、請求項１〜４のいずれか一項
に記載の化合物、ならびにその薬学的に許容される塩および溶媒和物。
【請求項７】
Ｘ１が、Ｎであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４が、ＣＨである、請求項１〜６のいずれか
一項に記載の化合物、ならびにその薬学的に許容される塩および溶媒和物。
【請求項８】
Ａが、ＣＮである、請求項１〜７のいずれか一項に記載の化合物、ならびにその薬学的に許容される塩および溶媒和物。
【請求項９】
下記式：
【化２８】
0006776446.tif 000868
で表される請求項１に記載の化合物、またはその薬学的に許容される塩。
【請求項１０】
下記式：
【化２８】
0006776446.tif 000869
で表される請求項９に記載の化合物。
【請求項１１】
下記式：
【化２９】
0006776446.tif 000870
で表される請求項１に記載の化合物、またはその薬学的に許容される塩。
【請求項１２】
下記式：
【化３０】
0006776446.tif 000871
で表される請求項１に記載の化合物、またはその薬学的に許容される塩。
【請求項１３】
下記式：
【化３１】
0006776446.tif 000872
で表される請求項１に記載の化合物、またはその薬学的に許容される塩。
【請求項１４】
下記式：
【化３２】
0006776446.tif 000873
で表される請求項１に記載の化合物、またはその薬学的に許容される塩。
【請求項１５】
薬学的に許容される希釈剤または担体と混合された、請求項１〜１４のいずれか一項に
記載の化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を含む、医薬組成物。
【請求項１６】
癌の治療に用いるための、請求項１〜１４のいずれか一項に記載の化合物、またはその
薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物。
【請求項１７】
前記癌がＲＥＴ関連癌である、請求項１６に記載の癌の治療に用いるための化合物、ま
たはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物。
【請求項１８】
前記ＲＥＴ関連癌が、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼタンパク質、またはそれらのいず
れかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を有する癌である、請求項１７に記載
の癌の治療に用いるための化合物、またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物。
【請求項１９】
前記ＲＥＴ関連癌が、肺癌、甲状腺乳頭癌、甲状腺髄様癌、分化型甲状腺癌、再発性甲
状腺癌、難治性分化型甲状腺癌、多発性内分泌腫瘍２Ａ型または２Ｂ型（それぞれＭＥＮ
２ＡまたはＭＥＮ２Ｂ）、褐色細胞腫、副甲状腺過形成、乳癌、結腸直腸癌、乳頭状腎細
胞癌、胃腸粘膜神経節腫、および子宮頸癌からなる群から選択される、請求項１７または１８に記載の癌の治療に用いるための化合物、またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物。
【請求項２０】
前記肺癌が、ＲＥＴ融合肺癌であるか、または前記癌が甲状腺髄様癌である、請求項１
９に記載の癌の治療に用いるための化合物、またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物。
【請求項２１】
前記肺癌が、小細胞肺癌、非小細胞肺癌、細気管支肺細胞癌、または肺腺癌である、請
求項１９に記載の癌の治療に用いるための化合物、またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物。
【請求項２２】
経口投与用に製剤化される医薬の製造における、請求項１〜１４および１６〜２１のいずれか一項に記載の化合物、またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物の使用。
【発明の詳細な説明】
【背景技術】
【０００１】
関連出願の相互参照
本出願は、２０１７年９月２９日に出願された米国仮特許出願第６２／５６６，０９３号、２０１７年９月６日に出願された同第６２／５５４，８１７号、２０１７年４月２７日に出願された同第６２／４９１，１６４号、２０１７年１月１８日に出願された同第６２／４４７，８５０号、２０１６年１０月１０日に出願された同第６２／４０６，２５２号の優先権を主張し、これらの各々は、参照によりそれらの全体が本明細書に組み込まれる。
【０００２】
本開示は、トランスフェクション中に再編成された（ＲＥＴ）キナーゼ阻害を示す新規化合物、該化合物を含む医薬組成物、該化合物の作製方法、および治療における該化合物の使用に関する。より具体的には、本発明は、ＲＥＴ関連疾患および障害を含む、ＲＥＴキナーゼ阻害剤で治療することができる疾患の治療および予防に有用な置換ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン化合物に関する。
【０００３】
ＲＥＴは、いくつかの組織および細胞型の正常な発生、成熟、および維持に必要とされるチロシンキナーゼスーパーファミリーに属する単一パス膜貫通受容体である（Ｍｕｌｌｉｇａｎ，Ｌ．Ｍ．，Ｎａｔｕｒｅ  Ｒｅｖｉｅｗｓ  Ｃａｎｃｅｒ，２０１４，１４，１７３−１８６）。ＲＥＴキナーゼの細胞外部分は、リガンド結合に関与する４つのカルシウム依存性カドヘリン様反復およびＲＥＴ細胞外ドメインの正しい折り畳みに必要な膜近傍システインリッチ領域を含み、一方、受容体の細胞質部分は、２つのチロシンキナーゼサブドメインを含む。
【０００４】
ＲＥＴシグナル伝達は、グリア細胞株由来神経栄養因子（ＧＤＮＦ）ファミリーリガンド（ＧＦＬ）の一群の可溶性タンパク質の結合によって媒介され、これにはニュールツリン（ＮＴＲＮ）、アルテミン（ＡＲＴＮ）、およびペルセフィン（ＰＳＰＮ）も含まれる（Ａｒｉｇｈｉ  ｅｔ  ａｌ．，Ｃｙｔｏｋｉｎｅ  Ｇｒｏｗｔｈ  Ｆａｃｔｏｒ  Ｒｅｖ．，２００５，１６，４４１−６７）。他の受容体チロシンキナーゼとは異なり、ＲＥＴは、ＧＦＬに直接結合せず、さらなる共受容体、すなわちグリコシルホスファチジルイノシトール結合によって細胞表面につながれている４つのＧＤＮＦファミリー受容体−α（ＧＦＲα）ファミリーメンバーのうちの１つを必要とする。ＧＦＬおよびＧＦＲαファミリーのメンバーは、次にＲＥＴに結合し、それをＲＥＴシグナル伝達が起こる脂質ラフトとして知られているコレステロールリッチな膜サブドメインに動員する、二元複合体を形成する。
【０００５】
リガンド−共受容体複合体が結合すると、細胞内チロシン残基上のＲＥＴ二量化および自己リン酸化は、アダプターおよびシグナル伝達タンパク質を動員して、複数の下流経路を刺激する。これらのドッキング部位へのアダプタータンパク質の結合は、Ｒａｓ−ＭＡＰＫおよびＰＩ３Ｋ−Ａｋｔ／ｍＴＯＲシグナル伝達経路の活性化、またはＲＥＴ媒介機能のＲＥＴ下方制御において機能するユビキチンリガーゼのＣＢＬファミリーの動員をもたらす。
【０００６】
異常なＲＥＴの発現および／または活性は、異なる癌、および過敏性腸症候群（ＩＢＳ）などの胃腸障害で実証されている。
【発明の概要】
【０００７】
現在、置換ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン化合物がＲＥＴキナーゼの阻害剤であり、癌を含む増殖性疾患などの疾患を治療するために有用であることが見出されている。
【０００８】
したがって、式Ｉの化合物、
【化１】
0006776446.tif 000002
【０００９】
または薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物が、本明細書に提供され、式中、Ａ、Ｂ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、および環Ｄは、本明細書において定義されるとおりである。
【００１０】
薬学的に許容可能な希釈剤または担体と混合された、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を含む、医薬組成物もまた、本明細書に提供される。
【００１１】
インビトロまたはインビボで、細胞増殖を阻害する方法であって、細胞を、有効量の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または本明細書に定義される医薬組成物と接触させることを含む、方法もまた、本明細書に提供される。
【００１２】
そのような治療を必要とする患者におけるＲＥＴ関連疾患または障害を治療する方法であって、患者に、治療有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または本明細書に定義される医薬組成物を投与することを含む、方法もまた、本明細書に提供される。
【００１３】
そのような治療を必要とする患者において癌を治療し、かつ／または特定の癌に関連する転移を阻害する方法であって、患者に、治療有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または本明細書に定義される医薬組成物を投与することを含む、方法もまた、本明細書に提供される。
【００１４】
そのような治療を必要とする患者における過敏性腸症候群（ＩＢＳ）および／またはＩＢＳに関連する疼痛を治療する方法であって、患者に、治療有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または本明細書に定義される医薬組成物を投与することを含む、方法もまた、本明細書に提供される。
【００１５】
化学療法的治療を含む治療に関連する下痢などの胃腸障害の予防または最小化を含む支持療法を癌患者に提供する方法であって、患者に、治療有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または本明細書に定義される医薬組成物を投与することを含む、方法もまた提供される。
【００１６】
療法における使用のための、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または本明細書に定義される医薬組成物もまた、本明細書に提供される。
【００１７】
癌の治療および／または特定の癌に関連する転移の阻害における使用のための、有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または本明細書に定義される医薬組成物もまた、本明細書に提供される。
【００１８】
過敏性腸症候群（ＩＢＳ）またはＩＢＳに関連する疼痛の治療における使用のための、有効量の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または本明細書に定義される医薬組成物もまた、本明細書に提供される。
【００１９】
化学療法的治療を含む治療に関連する下痢などの胃腸障害の予防または最小化を含む支持療法を癌患者に提供する使用のための、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または本明細書に定義される医薬組成物もまた提供される。
【００２０】
ＲＥＴキナーゼ活性の阻害における使用のための、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物もまた、本明細書に提供される。
【００２１】
ＲＥＴ関連疾患または障害の治療における使用のための、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または本明細書に定義される医薬組成物もまた、本明細書に提供される。
【００２２】
癌の治療および／または特定の癌に関連する転移の阻害のための薬剤の製造における、有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または本明細書に定義される医薬組成物の使用もまた、本明細書に提供される。
【００２３】
過敏性腸症候群（ＩＢＳ）またはＩＢＳに関連する疼痛の治療のための薬剤の製造における、有効量の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または本明細書に定義される医薬組成物の使用もまた、本明細書に提供される。
【００２４】
化学療法的治療を含む治療に関連する下痢などの胃腸障害の予防または最小化を含む支持療法を癌患者に提供するための薬剤の製造における、本明細書に定義される式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物の使用もまた、本明細書に提供される。
【００２５】
ＲＥＴキナーゼ活性の阻害のための薬剤の製造における、有効量の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または本明細書に定義される医薬組成物の使用もまた、本明細書に提供される。
【００２６】
ＲＥＴ関連疾患または障害の治療のための薬剤の製造における、有効量の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または本明細書に定義される医薬組成物の使用もまた、本明細書に提供される。
【００２７】
治療を必要とする患者において癌を治療するための方法であって、（ａ）癌が、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常に関連する（例えば、ＲＥＴ関連癌）かどうかを判定することと、（ｂ）癌が、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常と関連する（例えば、ＲＥＴ関連癌）と判定された場合、患者に、治療有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、またはその医薬組成物を投与することと、を含む、方法もまた本明細書に提供される。
【００２８】
それを必要とする患者において癌（例えば、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するＲＥＴ関連癌などのＲＥＴ関連癌）を治療するための、（ａ）式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物と、（ｂ）さらなる治療薬と、（ｃ）任意に少なくとも１つの薬学的に許容可能な担体と、を含む薬学的組み合わせもまた本明細書に提供され、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物およびさらなる治療薬は、癌の治療のための同時、別々、または連続した使用のために別々の組成物または投与量として製剤化され、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物およびさらなる治療薬の量は合わせて、癌の治療に有効である。そのような組み合わせを含む医薬組成物もまた本明細書に提供される。癌の治療のための薬剤の調製のためのそのような組み合わせの使用もまた本明細書に提供される。同時、別々、または連続した使用のための組み合わせた調製物としてそのような組み合わせを含む市販のパッケージまたは製品、および治療を必要とする癌患者の治療の方法もまた本明細書に提供される。
【００２９】
抗癌剤に対する獲得耐性を逆転または予防するための方法であって、治療有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を、抗癌剤に対する獲得耐性を発達させるかまたは有するリスクのある患者に投与することを含む、方法もまた提供される。いくつかの実施形態において、ある用量の抗癌剤を（例えば、ある用量の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を患者に投与するのと実質的に同時に）患者に投与する。
【００３０】
有効量の抗癌剤の投与前、投与中、または投与後に、有効量の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を個体に投与することを含む、個体において抗癌剤に対して耐性である癌の発生を遅延させ、かつ／または予防する方法もまた本明細書に提供される。
【００３１】
抗癌剤に対する耐性を発達させる可能性が高い癌を有する個体を治療する方法であって、（ｂ）有効量の抗癌剤の投与前、投与中、または投与後に、（ａ）有効量の式Ｉの化合物を投与することを含む、方法もまた本明細書に提供される。
【００３２】
第１のＲＥＴ阻害剤に対する癌の耐性を増加させる１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異（例えば、アミノ酸位置８０４、例えば、Ｖ８０４Ｍ、Ｖ８０４Ｌ、もしくはＶ８０４Ｅでの置換、ならびに／または表３および４に列挙される１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異）を有するＲＥＴ関連癌を有する個体を治療する方法であって、別の抗癌剤（例えば、第２のＲＥＴキナーゼ阻害剤）の投与前、投与中、または投与後に、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与することを含む、方法もまた提供される。
【００３３】
ＲＥＴ関連癌を有する個体を治療する方法であって、別の抗癌剤（例えば、第１のＲＥＴキナーゼ阻害剤）の投与前、投与中、または投与後に、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与することを含む、方法もまた提供される。
【００３４】
治療を必要とする患者において過敏性腸症候群（ＩＢＳ）を治療するための方法であって、（ａ）ＩＢＳが、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常に関連するかどうかを判定することと、（ｂ）ＩＢＳが、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常と関連すると判定された場合、患者に、治療有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、またはその医薬組成物を投与することと、を含む、方法もまた本明細書に提供される。
【００３５】
それを必要とする患者において過敏性腸症候群（ＩＢＳ）を治療するための、ＩＢＳの治療のための同時、別々、または連続した使用のために別々の組成物または投与量として製剤化された、（ａ）一般式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物と、（ｂ）さらなる治療薬と、（ｃ）任意に少なくとも１つの薬学的に許容可能な担体と、を投与することを含む薬学的組み合わせもまた本明細書に提供され、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物およびさらなる治療薬の量は合わせて、ＩＢＳの治療に有効である。そのような組み合わせを含む医薬組成物もまた本明細書に提供される。ＩＢＳの治療のための薬剤の調製のためのそのような組み合わせの使用もまた本明細書に提供される。同時、別々、または連続した使用のための組み合わせた調製物としてそのような組み合わせを含む市販のパッケージまたは製品、および治療を必要とするＩＢＳ患者の治療の方法もまた本明細書に提供される。
【００３６】
式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を調製するためのプロセスもまた、本明細書に提供される。
【００３７】
本明細書に定義される化合物を調製するプロセスによって得られた式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物もまた、本明細書に提供される。
【００３８】
別途定義されない限り、本明細書に使用される全ての専門用語および科学用語は、本発明が属する技術分野における当業者によって一般に理解されるものと同じ意味を有する。方法および材料は、本発明における使用のために本明細書に記載されており、当該技術分野で既知の他の好適な方法および材料も使用することができる。材料、方法、および実施例は、例示的のみであり、限定的であることは意図されない。本明細書において言及される全ての出版物、特許出願、特許、配列、データベースエントリ、および他の参考文献は、参照によりそれらの全体が組み込まれている。矛盾がある場合には、定義を含む本明細書を優先するものとする。
【００３９】
本発明の他の特徴および利点は、以下の詳細な説明および図面から、および特許請求の範囲から明らかになろう。
【発明を実施するための形態】
【００４０】
式Ｉの化合物、
【化２】
0006776446.tif 000003
【００４１】
ならびにその薬学的に許容される塩および溶媒和物であって、式中、
【００４２】
Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４が独立して、ＣＨ、ＣＦ、ＣＣＨ３、またはＮであり、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４のうちの０、１つ、または２つが、Ｎであり、
【００４３】
Ａが、Ｈ、ＣＮ、Ｃｌ、ＣＨ３−、ＣＨ３ＣＨ２−、シクロプロピル、−ＣＨ２ＣＮ、または−ＣＨ（ＣＮ）ＣＨ３であり、
【００４４】
Ｂが、
【００４５】
（ａ）水素、
【００４６】
（ｂ）１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル、
【００４７】
（ｃ）ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロもしくはＣ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−、
【００４８】
（ｄ）ジヒドロキシＣ３−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ジヒドロキシＣ３−Ｃ６アルキル−、
【００４９】
（ｅ）１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、
【００５０】
（ｆ）（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、ＯＨで任意に置換され、Ｒ１およびＲ２が独立して、ＨもしくはＣ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）である、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、
【００５１】
（ｇ）ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−であって、ｈｅｔＡｒ１が、Ｎ、Ｏ、およびＳから独立して選択される１〜３個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環であり、１つ以上の独立して選択されるＣ１−Ｃ６アルキル置換基で任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−、
【００５２】
（ｈ）（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ１−Ｃ３アルキル−であって、シクロアルキルが、ＯＨで任意に置換されている、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ１−Ｃ３アルキル−、
【００５３】
（ｉ）（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−、
【００５４】
（ｊ）ｈｅｔＣｙｃａ−、
【００５５】
（ｋ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル−であって、シクロアルキルが、ＯＨで任意に置換されている、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル−、
【００５６】
（ｌ）（Ｃ１−Ｃ４アルキル）Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、Ｃ１−Ｃ４アルキル部分およびＣ１−Ｃ６アルキル部分の各々が、任意にかつ独立して、１〜３個のフルオロで置換されている、（Ｃ１−Ｃ４アルキル）Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−Ｃ１−Ｃ６アルキル−、または
【００５７】
（ｍ）（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ（＝Ｏ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、Ｒ１およびＲ２が独立して、ＨもしくはＣ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）である、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ（＝Ｏ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であり、
【００５８】
ｈｅｔＣｙｃａ−が、ＮおよびＯから独立して選択される１〜２個の環ヘテロ原子を有する４〜６員複素環式環であり、ＯＨ、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、およびフルオロから独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されているか、または、ｈｅｔＣｙｃａが、オキソで置換されており、
【００５９】
環Ｄが、（ｉ）２個の環窒素原子を有する飽和４〜７員複素環式環、（ｉｉ）２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環、（ｉｉｉ）２個の環窒素原子を有する飽和７〜１１員ヘテロスピロ環式環、または（ｉｖ）２個の環窒素原子を有する飽和９〜１０員二環式縮合複素環式環であり、当該環の各々が、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、
【００６０】
Ｅが、
【００６１】
（ａ）水素、
【００６２】
（ｂ）１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル、
【００６３】
（ｃ）１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、
【００６４】
（ｄ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該アルキル部分が、１〜３個のフルオロ、もしくはＲｇＲｈＮ−置換基（式中、ＲＧおよびＲＨが独立して、ＨもしくはＣ１−Ｃ６アルキルである）で任意に置換されている、（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、
【００６５】
（ｅ）１〜３個のフルオロで任意に置換された（ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、
【００６６】
（ｆ）（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ（＝Ｏ）−、
【００６７】
（ｇ）（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該シクロアルキルが、Ｃ１−Ｃ６アルキル、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、ＯＨ、および（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されているか、もしくはシクロアルキルが、ＮおよびＯから独立して選択される１〜３個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環で置換されている、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、
【００６８】
（ｈ）Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−、
【００６９】
（ｉ）Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該アルキル部分が、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、ＲｍＲｎＮ−、もしくはＲｍＲｎＮ−ＣＨ２−（式中、各ＲｍおよびＲｎが独立して、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキルである）で任意に置換されている、Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、
【００７０】
（ｊ）ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、当該アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−、
【００７１】
（ｋ）ｈｅｔＡｒ２（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該アルキル部分が、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、もしくはＣ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、
【００７２】
（ｌ）ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−、
【００７３】
（ｍ）ｈｅｔＣｙｃ１Ｃ（＝Ｏ）−、
【００７４】
（ｎ）ｈｅｔＣｙｃ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−、
【００７５】
（ｏ）Ｒ３Ｒ４ＮＣ（＝Ｏ）−、
【００７６】
（ｐ）Ａｒ１Ｎ（Ｒ３）Ｃ（＝Ｏ）−、
【００７７】
（ｑ）ｈｅｔＡｒ２Ｎ（Ｒ３）Ｃ（＝Ｏ）−、
【００７８】
（ｒ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−であって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−、
【００７９】
（ｓ）Ａｒ１ＳＯ２−、
【００８０】
（ｔ）ｈｅｔＡｒ２ＳＯ２−、
【００８１】
（ｕ）Ｎ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ピリジノニル、
【００８２】
（ｖ）Ａｒ１Ｃ（＝Ｏ）−、
【００８３】
（ｗ）Ａｒ１Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−、
【００８４】
（ｘ）（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、
【００８５】
（ｙ）（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−であって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−、
【００８６】
（ｚ）Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−、
【００８７】
（ａａ）ｈｅｔＣｙｃ１−ＯＣ（＝Ｏ）−、
【００８８】
（ｂｂ）ｈｅｔＣｙｃ１ＣＨ２Ｃ（＝Ｏ）−、
【００８９】
（ｃｃ）ｈｅｔＡｒ２、または
【００９０】
（ｄｄ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキルであり、
【００９１】
Ａｒ１が、ハロゲン、ＣＮ、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、ＲｅＲｆＮ−（式中、ＲｅおよびＲｆが独立して、Ｈ、Ｃ１−Ｃ６アルキルである）、（ＲｐＲｑＮ）Ｃ１−Ｃ６アルコキシ−（式中、ＲｐおよびＲｑが独立して、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキルである）、および（ｈｅｔＡｒａ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−（式中、ｈｅｔＡｒａが、１〜２個の環窒素原子を有する５〜６員ヘテロアリール環である）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されたフェニルであるか、またはＡｒ１が、ＮおよびＯから独立して選択される１〜２個の環ヘテロ原子を有する５〜６員複素環式環に縮合したフェニル環であり、
【００９２】
ｈｅｔＡｒ２が独立して、Ｎ、Ｏ、およびＳから独立して選択される１〜３個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環、または１〜３個の環窒素原子を有する９〜１０員二環式ヘテロアリール環であり、ｈｅｔＡｒ２が、ハロゲン、ＣＮ、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、ＲｅＲｆＮ−（式中、ＲｅおよびＲｆが独立して、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキルである）、ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルコキシ−、およびＣ３−Ｃ６シクロアルキルからなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されており、
【００９３】
ｈｅｔＣｙｃ１が、Ｎ、Ｏ、およびＳから独立して選択される１〜２個の環ヘテロ原子を有する４〜６員飽和複素環式環であり、複素環式環が、Ｃ１−Ｃ６アルコキシおよびハロゲンから独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されており、
【００９４】
Ｒ３が、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキルであり、
【００９５】
Ｒ４が、Ｃ１−Ｃ６アルキルである、化合物、ならびにその薬学的に許容される塩および溶媒和物が本明細書に提供される。
【００９６】
本明細書で用いられる複雑な化学名については、置換基は、それが結合する基の前に命名される。例えば、メトキシエチルは、メトキシ置換基を有するエチル骨格を含む。
【００９７】
「ハロゲン」という用語は、−Ｆ（本明細書において「フルオロ（ｆｌｕｏｒｏ）」または「フルオロ（ｆｌｕｏｒｏｓ）と呼ばれる場合もある」）、−Ｃｌ、−Ｂｒ、および−Ｉを意味する。
【００９８】
本明細書で使用される「Ｃ１−Ｃ３アルキル」、「Ｃ１−Ｃ６アルキル」、「Ｃ２−Ｃ６アルキル」、および「Ｃ３−Ｃ６アルキル」という用語は、それぞれ１〜３個、１〜６個、２〜６個、または３〜６個の炭素原子の飽和直鎖または分岐鎖一価炭化水素ラジカルを指す。例としては、メチル、エチル、１−プロピル、イソプロピル、１−ブチル、イソブチル、ｓｅｃ−ブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、２−メチル−２−プロピル、ペンチル、ネオペンチル、およびヘキシルが挙げられるが、これらに限定されない。
【００９９】
本明細書で使用される「Ｃ１−Ｃ６アルコキシ」という用語は、ラジカルが酸素原子上にある、１〜６個の炭素原子の飽和直鎖または分岐鎖一価アルコキシラジカルを指す。例としては、メトキシ、エトキシ、プロポキシ、イソプロポキシ、ブトキシ、およびｔｅｒｔ−ブトキシが挙げられる。
【０１００】
本明細書で使用される「（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−」および「（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ２−Ｃ６アルキル−」いう用語は、炭素原子のうちの１個が本明細書において定義されるＣ１−Ｃ６アルコキシ基で置換されている、それぞれ１〜６個の炭素原子または２〜６個の炭素原子の飽和直鎖または分岐鎖一価ラジカルを指す。例としては、メトキシメチル（ＣＨ３ＯＣＨ２−）およびメトキシエチル（ＣＨ３ＯＣＨ２ＣＨ２−）が挙げられる。
【０１０１】
本明細書で使用される「ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−」および「ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−」という用語は、炭素原子のうちの１個がヒドロキシ基で置換されている、それぞれ１〜６個または２〜６個の炭素原子の飽和直鎖または分岐鎖一価アルキルラジカルを指す。
【０１０２】
本明細書で使用される「ジヒドロキシＣ３−Ｃ６アルキル−」という用語は、炭素原子のうちの２個がヒドロキシ基で置換されている、３〜６個の炭素原子の飽和直鎖または分岐鎖一価アルキルラジカルを指す。
【０１０３】
本明細書で使用される「（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−」および「（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ２−Ｃ６アルキル−」という用語は、炭素原子のうちの１個がＲ１Ｒ２Ｎ−基で置換され、Ｒ１およびＲ２が本明細書において定義されるとおりである、本明細書において定義される、それぞれＣ１−Ｃ６アルキルまたはＣ２−Ｃ６ラジカルを指す。
【０１０４】
本明細書で使用される「ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−」という用語は、炭素原子のうちの１個がｈｅｔＡｒ１基で置換され、ｈｅｔＡｒ１が本明細書において定義されるとおりである、本明細書において定義されるＣ１−Ｃ６アルキルラジカルを指す。
【０１０５】
本明細書で使用される「Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル」という用語は、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、またはシクロヘキシルを指す。
【０１０６】
本明細書で使用される「（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ１−Ｃ３アルキル−」および「（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ１−Ｃ６アルキル−という用語は、炭素原子のうちの１個が本明細書において定義されるＣ３−Ｃ６シクロアルキル環で置換されている、本明細書において定義される、それぞれ、Ｃ１−Ｃ３アルキルラジカル、またはＣ１−Ｃ６ラジカルを指す。
【０１０７】
本明細書で使用される「Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環」という用語は、３〜６個の炭素の二価の炭素環式環を指す。「イリジン」という接尾辞は、同じ炭素原子からの２個の水素原子の除去によって飽和炭化水素に由来する二価のラジカルを指す。
【０１０８】
本明細書で使用される「（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−」という用語は、炭素原子のうちの１個がｈｅｔＣｙｃａ基で置換され、ｈｅｔＣｙｃａが本明細書において定義されるとおりである、本明細書において定義されるＣ１−Ｃ３アルキルラジカルを指す。
【０１０９】
本明細書で使用される「Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−」という用語は、炭素原子のうちの１個がＡｒ１基で置換され、Ａｒ１が本明細書において定義されるとおりである、本明細書において定義されるＣ１−Ｃ６アルキルラジカルを指す。
【０１１０】
本明細書で使用される「ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−」という用語は、炭素原子のうちの１個がｈｅｔＡｒ２基で置換され、ｈｅｔＡｒ２が本明細書において定義されるとおりである、本明細書において定義されるＣ１−Ｃ６アルキルラジカルを指す。
【０１１１】
本明細書で使用される「ｈｅｔＣｙｃ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−」という用語は、炭素原子のうちの１個がｈｅｔＣｙｃ１基で置換され、ｈｅｔＣｙｃ１が本明細書において定義されるとおりである、本明細書において定義されるＣ１−Ｃ６アルキルラジカルを指す。
【０１１２】
本明細書で使用される「Ｎ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ピリジノニル」という用語は、環窒素原子がＣ１−Ｃ６アルキル置換基で置換され、ラジカルがオキソ基を有する炭素以外の環炭素原子のうちのいずれかであり得る、ピリジン−２（１Ｈ）−オン環を指す。例としては、以下の構造が挙げられる。
【化３】
0006776446.tif 000004
【０１１３】
本明細書で使用される「ヘテロスピロ環式環」という用語は、炭素原子を介したスピロ環式結合によって結合しており、各環が４〜６個の環原子を有し（１個の環炭素原子は、両方の環に共通している）、環原子のうちの２個が窒素原子である、２つの環を有する基を指す。
【０１１４】
本明細書で使用される「オキソ」または「オキソ基」という用語は、炭素原子と二重結合している酸素、すなわち、＝Ｏを意味する。例えば、一実施形態において、環Ｄに参照すると、２個の環窒素原子を有する飽和６員複素環式環は、例えば、オキソ基で置換されているピペラジニル環（例えば、ピペラジニル環）であり得、これは以下の構造によって表すことができる。
【化４】
0006776446.tif 000005
【０１１５】
本明細書で使用される「化合物」という用語は、示される構造の全ての立体異性体、幾何異性体、互変異性体、および同位体を含むことが意図される。１つの特定の互変異性形態として名称または構造によって識別される本明細書の化合物は、別途指定されない限り、他の互変異性形態を含むことが意図される。
【０１１６】
本明細書で使用される「互変異性体」という用語は、原子の配置が際立って異なるが、容易かつ急速な平衡状態で存在する化合物を指し、本明細書に提供される化合物は、異なる互変異性体として示されることがあり、化合物が互変異性形態を有する場合、全ての互変異性形態が本発明の範囲内であることが意図され、化合物の命名はいかなる互変異性体も除外しないことを理解されたい。例示的な互変異性化としては、ケトからエノールへ、アミドからイミドへ、ラクタムからラクチムへ、エナミンからイミンへ、およびエナミンから（異なる）エナミンへの互変異性化が挙げられるが、これらに限定されない。フェノール−ケトの互変異性化の具体例は、例えば、ピリジン−２−オールおよびピリジン−２（１Ｈ）−オン互変異性体との相互変換である。
【化５】
0006776446.tif 000006
【０１１７】
本明細書に提供されるある特定の化合物は、１つ以上の不斉中心を含むことがあり、したがって、ラセミ混合物異性体の混合物中で、または鏡像異性的に純粋な形態で調製および単離され得ることが理解されよう。
【０１１８】
式Ｉのある特定の実施形態において、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は独立して、ＣＨ、ＣＦ、またはＣＣＨ３である。特定の実施形態において、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４のそれぞれは、ＣＨである。
【０１１９】
式Ｉのある特定の実施形態において、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は独立して、ＣＨ、ＣＦ、もしくはＣＣＨ３またはＮであり、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４のうちの１つはＮであり、残りは独立して、ＣＨ、ＣＦ、またはＣＣＨ３である。式Ｉのある特定の実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は独立して、ＣＨまたはＣＦである。ある特定の実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。ある特定の実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２はＣＦであり、Ｘ３およびＸ４は、ＣＨである。
【０１２０】
式Ｉのある特定の実施形態において、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は独立して、ＣＨ、ＣＦ、もしくはＣＣＨ３またはＮであり、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４のうちの２つはＮである。式Ｉのある特定の実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は独立して、ＣＨ、ＣＦ、またはＣＣＨ３である。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。式Ｉのある特定の実施形態において、Ｘ１およびＸ２は、Ｎであり、Ｘ１およびＸ４は独立して、ＣＨまたはＣＦである。式Ｉのある特定の実施形態において、Ｘ１およびＸ２は、Ｎであり、Ｘ１およびＸ４は、ＣＨである。
【０１２１】
式Ｉのある特定の実施形態において、Ａは、Ｈである。
【０１２２】
式Ｉのある特定の実施形態において、Ａは、Ｃｌである。
【０１２３】
式Ｉのある特定の実施形態において、Ａは、ＣＮである。
【０１２４】
式Ｉのある特定の実施形態において、Ａは、ＣＨ３−である。
【０１２５】
式Ｉのある特定の実施形態において、Ａは、ＣＨ３ＣＨ２−である。
【０１２６】
式Ｉのある特定の実施形態において、Ａは、シクロプロピルである。
【０１２７】
式Ｉのある特定の実施形態において、Ａは、−ＣＨ２ＣＮである。
【０１２８】
式Ｉのある特定の実施形態において、Ａは、−ＣＨ（ＣＮ）ＣＨ３である。
【０１２９】
式Ｉのある特定の実施形態において、Ｂは、水素である。
【０１３０】
式Ｉのある特定の実施形態において、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキルである。非限定的な例としては、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、イソブチル、２−メチルブチル、２−エチルブチル、２，２−ジメチルプロピル、ジフルオロメチル、２，２−ジフルオロエチル、および２，２，２−トリフルオロエチルが挙げられる。
【０１３１】
式Ｉのある特定の実施形態において、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロまたはＣ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−である。式Ｉのある特定の実施形態において、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であり、アルキル部分は、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化６】
0006776446.tif 000007
【０１３２】
式Ｉのある特定の実施形態において、Ｂは、ジヒドロキシＣ３−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ジヒドロキシＣ３−Ｃ６アルキル−である。式Ｉのある特定の実施形態において、Ｂは、ジヒドロキシＣ３−Ｃ６アルキル−である。非限定的な例には、２，３−ジヒドロキシプロピルが含まれる。
【０１３３】
式Ｉのある特定の実施形態において、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−である。式Ｉのある特定の実施形態において、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ２−Ｃ６アルキル−である。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化７】
0006776446.tif 000008
【０１３４】
式Ｉのある特定の実施形態において、Ｂは、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、当該アルキル部分が、ＯＨで任意に置換され、Ｒ１およびＲ２は独立して、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）である、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−である。式Ｉのある特定の実施形態において、Ｂは、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、当該アルキル部分が、ＯＨで任意に置換され、Ｒ１およびＲ２は独立して、ＨまたはＣ２−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）である、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−である。式Ｉのある特定の実施形態において、Ｂは、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、当該アルキル部分が、ＯＨで任意に置換され、Ｒ１およびＲ２は独立して、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキル置換基から選択されている、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−である。Ｂが（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であるときの非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化８】
0006776446.tif 000009
【０１３５】
式Ｉのある特定の実施形態において、Ｂは、ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−であって、ｈｅｔＡｒ１が、Ｎ、Ｏ、およびＳから独立して選択される１〜３個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環であり、１つ以上の独立して選択されるＣ１−Ｃ６アルキル置換基で任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−である。ある特定の実施形態において、ｈｅｔＡｒ１は、ＮおよびＯから独立して選択される１〜３個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環であり、Ｃ１−Ｃ６アルキルで任意に置換されている。ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−の非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化９】
0006776446.tif 000010
【０１３６】
式Ｉのある特定の実施形態において、Ｂは、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ１−Ｃ３アルキル−であって、当該シクロアルキルが、ＯＨで任意に置換されている、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ１−Ｃ３アルキル−である。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化１０】
0006776446.tif 000011
【０１３７】
式Ｉのある特定の実施形態において、Ｂは、（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−であり、ｈｅｔＣｙｃａが、ＮおよびＯから独立して選択される１〜２個の環ヘテロ原子を有する４〜６員複素環式環であり、ＯＨ、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、およびフルオロから独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されているか、またはｈｅｔＣｙｃａが、オキソで置換されている。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化１１−１】
0006776446.tif 000012
【化１１−２】
0006776446.tif 000013
【０１３８】
式Ｉのある特定の実施形態において、Ｂは、ｈｅｔＣｙｃａであり、ｈｅｔＣｙｃａが、ＮおよびＯから独立して選択される１〜２個の環ヘテロ原子を有する４〜６員複素環式環であり、ＯＨ、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、およびフルオロから独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されているか、またはｈｅｔＣｙｃａが、オキソで置換されている。ある特定の実施形態において、ｈｅｔＣｙｃａは、ＯＨまたはＣ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）で任意に置換されている。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化１２】
0006776446.tif 000014
【０１３９】
式Ｉのある特定の実施形態において、Ｂは、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル−であって、当該シクロアルキルが、ＯＨで任意に置換されている、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル−である。非限定的な例は、以下の構造である。
【化１３】
0006776446.tif 000015
【０１４０】
式Ｉのある特定の実施形態において、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ４アルキル）Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−Ｃ１−Ｃ６アルキル−である。非限定的な例は、以下の構造である。
【化１４】
0006776446.tif 000016
【０１４１】
式Ｉのある特定の実施形態において、Ｂは、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ（＝Ｏ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、Ｒ１およびＲ２が独立して、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）である、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ（＝Ｏ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−である。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化１５】
0006776446.tif 000017
【０１４２】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、（ｉ）２個の環窒素原子を有する飽和４〜７員複素環式環、（ｉｉ）２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環、（ｉｉｉ）２個の環窒素原子を有する飽和７〜１１員ヘテロスピロ環式環、または（ｉｖ）２個の環窒素原子を有する飽和９〜１０員二環式縮合複素環式環であり、当該環の各々は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシ、から独立して選択される１〜４つの基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されている。
【０１４３】
本明細書で使用される、環Ｄを指すときの「２個の環窒素原子を有する」という句は、環Ｄの２個の環窒素原子が式Ｉに示される２個の環窒素原子であり、環窒素原子のうちの１つが、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環に結合され、もう一方の環窒素原子がＥ基に結合していることを意味する。
【０１４４】
一実施形態において、環Ｄは、（ｉ）２個の環窒素原子を有する飽和４〜７員複素環式環、（ｉｉ）２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環、（ｉｉｉ）２個の環窒素原子を有する飽和７〜１１員ヘテロスピロ環式環、または（ｉｖ）２個の環窒素原子を有する飽和９〜１０員二環式縮合複素環式環であり、当該環の各々は、置換されていない。
【０１４５】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和４〜７員複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されている。本明細書で使用される、環Ｄが飽和単環式４〜７員複素環式環であるときの「２個の環窒素原子を有する」という句は、当該環窒素原子が、式Ｉの環Ｄに示される２個の窒素原子であることを意味し、環Ｄが以下の構造によって表され得、
【化１６】
0006776446.tif 000018
【０１４６】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への結合点を示し、アスタリスクは、Ｅ基への結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されている。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する非置換の飽和６員複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６員複素環式環であり、当該環は、オキソで置換されている。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６員複素環式環であり、当該環は、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で置換されている。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６員複素環式環であり、当該環は、Ｃ３−Ｃ６シクロプロピルリジン環で置換されている。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６員複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基で置換されている。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６員複素環式環であり、当該環は、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキルで置換されている。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７員複素環式環であり、当該環は、置換されていない。
【０１４７】
環Ｄが、２個の環窒素原子を有する飽和６〜７員複素環式環であるときの一実施形態において、以下である式Ｉの環ＤおよびＥ部分は、
【化１７】
0006776446.tif 000019
【０１４８】
以下の構造によって表され得、
【化１８】
0006776446.tif 000020
【０１４９】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への結合点を示し、環Ｄは、ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されている。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、環Ｄは、オキソで置換されている。一実施形態において、環Ｄは、Ｃ３−Ｃ６シクロプロピルリジン環で置換されている。一実施形態において、環Ｄは、オキソで置換されている。一実施形態において、環Ｄは、ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、または１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基で置換されている。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６員複素環式環であり、当該環は、１〜３個のフルオロで任意に置換された１〜４個のＣ１−Ｃ３アルキル基で置換されている。一実施形態において、環Ｄは、置換されていないか、または環Ｄは、１〜４個の独立して選択されるＣ１−Ｃ３アルキル基（それらの各々が１−フルオロで任意に置換されている）で置換されているか、または環Ｄは、Ｃ３−Ｃ６シクロプロピルリジン環で置換されているか、または環Ｄは、オキソで置換されている。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７員複素環式環であり、当該環は、置換されていない。飽和６および７員複素環式Ｄ環の例は、以下の構造を含む。
【化１９】
0006776446.tif 000021
【０１５０】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和４〜７員複素環式環であり、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、式Ｉについて定義されるとおりである。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６〜７員複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６員複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、環Ｄは、オキソで置換されている。一実施形態において、環Ｄは、シクロプロピルリジン環で置換されている。一実施形態において、環Ｄは、１個または２個のＣ１−Ｃ３アルキル基、例えば、１個または２個のメチル基で置換されている。
【０１５１】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和４〜７員複素環式環であり、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、（ａ）水素、（ｃ）１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、（ｄ）１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、（ｅ）１〜３個のフルオロで任意に置換された（ヒドロキシＣ２−Ｃ６）アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、（ｆ）（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ（＝Ｏ）−、（ｇ）（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該シクロアルキルが、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−で任意に置換されているか、またはＮおよびＯから独立して選択される１〜３個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環で任意に置換されている、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、（ｈ）Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−、（ｉ）Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該アルキル部分が、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、またはＣ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換されている、Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、（Ｊ）ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、当該アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−、（Ｋ）ｈｅｔＡｒ２（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該アルキル部分が、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、またはＣ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、（ｌ）ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−、（ｍ）ｈｅｔＣｙｃ１Ｃ（＝Ｏ）−、（ｎ）ｈｅｔＣｙｃ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−（ｏ）Ｒ３Ｒ４ＮＣ（＝Ｏ）−、または（ｃｃ）ｈｅｔＡｒ２、であり、Ａｒ１、ｈｅｔＡｒ２、ｈｅｔＣｙｃ１、Ｒ３およびＲ４は、式Ｉについて定義されるとおりである。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６〜７員複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６員複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７員複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、飽和６〜７員複素環式環であり、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、環Ｄは、飽和６員環である。一実施形態において、環Ｄは、オキソで置換されている。一実施形態において、環Ｄは、シクロプロピルリジン環で置換されている。一実施形態において、環Ｄは、１個または２個のＣ１−Ｃ３アルキル基、例えば、１個または２個のメチル基で置換されている。
【０１５２】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和４〜７員複素環式環であり、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは水素である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６員複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造である。
【化２０】
0006776446.tif 000022
【０１５３】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和４〜７員複素環式環であり、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６員複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造である。
【化２１】
0006776446.tif 000023
【０１５４】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和４〜７員複素環式環であり、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６員複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造である。
【化２２】
0006776446.tif 000024
【０１５５】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和４〜７員複素環式環であり、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６員複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造である。
【化２３】
0006776446.tif 000025
【０１５６】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和４〜７員複素環式環であり、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ（＝Ｏ）−である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６員複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造である。
【化２４】
0006776446.tif 000026
【０１５７】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和４〜７員複素環式環であり、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該シクロアルキルが、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、またはＮおよびＯから独立して選択される１〜３個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環、例えばピリジニルで任意に置換されている、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ（＝Ｏ）−である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６員複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化２５】
0006776446.tif 000027
【０１５８】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和４〜７員複素環式環であり、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、Ａｒ１が、式Ｉについて定義されるとおりである、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６員複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、環Ｄは、オキソで置換されている。一実施形態において、Ａｒ１は、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化２６】
0006776446.tif 000028
【０１５９】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和４〜７員複素環式環であり、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該アルキル部分が、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、ＲｍＲｎＮ−、またはＲｍＲｎＮ−ＣＨ２−で任意に置換されており、各ＲｍおよびＲｎは独立して、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキルであり、Ａｒ１は、式Ｉについて定義されるとおりである、Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６員複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、Ａｒ１は、置換されていないか、または１つ以上のハロゲンで置換されている。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化２７】
0006776446.tif 000029
【０１６０】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和４〜７員複素環式環であり、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、当該アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されており、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉについて定義されるとおりである、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６〜７員複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、環Ｄは、シクロプロピルリジン環で置換されている。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、１〜２個の環窒素原子を有する５〜６員複素環式環である。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、ハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、およびＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されている。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、１〜２個の環窒素原子を有する６員ヘテロアリール環であり、かつハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、およびＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されている。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化２８−１】
0006776446.tif 000030
【化２８−２】
0006776446.tif 000031
【０１６１】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和４〜７員複素環式環であり、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該アルキル部分が、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル、またはＣ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉについて定義されたとおりである、ｈｅｔＡｒ２（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６員複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−のアルキル部分は、置換されていない。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、１〜２個の環窒素原子を有する５〜６員複素環式環である。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、ハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、およびＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されている。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、１〜２個の環窒素原子を有する６員環であり、かつ１つ以上のハロゲンで任意に置換されている。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化２９】
0006776446.tif 000032
【０１６２】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和４〜７員複素環式環であり、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−であって、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉについて定義されるとおりである、ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６〜７員複素環式環であり、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７員複素環式環であり、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、１〜２個の環窒素原子を有する５〜６員複素環式環である。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、ハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、およびＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されている。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、１〜２個の環窒素原子を有する６員環であり、Ｃ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換されている。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化３０】
0006776446.tif 000033
【０１６３】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和４〜７員複素環式環であり、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ１Ｃ（＝Ｏ）−であり、ｈｅｔＣｙｃ１は、式Ｉについて定義されるとおりである。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６員複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、ｈｅｔＣｙｃ１は、環窒素原子を有する４〜６員の飽和複素環式環であり、当該複素環式環は、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ置換基で任意に置換されている。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化３１】
0006776446.tif 000034
【０１６４】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和４〜７員複素環式環であり、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＣｙｃ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−であり、ｈｅｔＣｙｃ１は、式Ｉについて定義されるとおりである。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６員複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、ｈｅｔＣｙｃ１は、環酸素原子を有する４〜６員の飽和複素環式環である。一実施形態において、ｈｅｔＣｙｃ１は、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化３２】
0006776446.tif 000035
【０１６５】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和４〜７員複素環式環であり、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、Ｒ３Ｒ４ＮＣ（＝Ｏ）−であり、Ｒ３およびＲ４は、式Ｉについて定義されるとおりである。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６員複素環式環である。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化３３】
0006776446.tif 000036
【０１６６】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和４〜７員複素環式環であり、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２であり、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉについて定義されるとおりである。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６員複素環式環であり、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、１〜２個の環窒素原子を有する５〜６員複素環式環である。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、ハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、およびＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されている。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、１〜２個の環窒素原子を有する６員環であり、Ｃ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換されている。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化３４】
0006776446.tif 000037
【０１６７】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されている。本明細書で使用される、環Ｄが飽和７〜８員架橋複素環であるときの「２個の環窒素原子を有する」という句は、当該環窒素原子が式Ｉの環Ｄに示される２個の環窒素原子であり、環窒素原子のうちの１つが、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環に結合され、もう一方の環窒素原子が式Ｉに示されるＥ基に結合していることを意味する。環Ｄが２個の窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する７〜９員架橋複素環式環であるときの非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化３５】
0006776446.tif 000038
【０１６８】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されている。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。
【０１６９】
環Ｄが、ＮおよびＯから独立して選択される２〜３個の環ヘテロ原子を有する飽和７〜９員架橋複素環式環であるときの一実施形態において、以下である式Ｉの環ＤおよびＥ部分は、
【化３６】
0006776446.tif 000039
【０１７０】
非限定的な構造によって表され得、
【化３７】
0006776446.tif 000040
【０１７１】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されている。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。
【０１７２】
一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表される２個の環窒素原子を有する飽和７員架橋複素環式環であり、
【化３８】
0006776446.tif 000041
【０１７３】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されている。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。
【０１７４】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環であり、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、式Ｉについて定義されるとおりである。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和６〜７員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。
【０１７５】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜９員架橋複素環式環であり、当該環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、（ａ）水素、（ｂ）Ｃ１−Ｃ６アルキル、（ｃ）（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、（ｄ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、（ｅ）（ヒドロキシＣ２−Ｃ６）アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、（ｆ）（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ（＝Ｏ）−、（ｇ）（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、（ｈ）Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−、（ｉ）Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該アルキル部分が、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、またはＣ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換されている、Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、（ｊ）ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、当該アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−、（Ｋ）ｈｅｔＡｒ２（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該アルキル部分が、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、またはＣ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、（ｌ）ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−、（ｍ）ｈｅｔＣｙｃ１Ｃ（＝Ｏ）−、（ｏ）Ｒ３Ｒ４ＮＣ（＝Ｏ）−、（ｐ）Ａｒ１Ｒ３ＮＣ（＝Ｏ）−、（ｑ）ｈｅｔＡｒ２Ｎ（Ｒ３）Ｃ（＝Ｏ）−、（ｒ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−、（ｔ）ｈｅｔＡｒ２ＳＯ２−、（ｕ）Ｎ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ピリジノニル、（ｖ）Ａｒ１Ｃ（＝Ｏ）−、（ｗ）Ａｒ１ＯＣ（＝Ｏ）−、（ｘ）（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）ＣＨ２Ｃ（＝Ｏ）−、（ｙ）（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−、（ｚ）Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−、（ａａ）ｈｅｔＣｙｃ１−ＯＣ（＝Ｏ）−、（ＢＢ）ｈｅｔＣｙｃ１−ＣＨ２−Ｃ（＝Ｏ）−、および（ｃｃ）ｈｅｔＡｒ２、からなる群から選択され、Ａｒ１、ｈｅｔＡｒ２、Ｒ３、およびｈｅｔＣｙｃ１は、式Ｉについて定義されるとおりである。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造から選択され、
【化３９】
0006776446.tif 000042
【０１７６】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。
【０１７７】
一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表される２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環であり、
【化４０】
0006776446.tif 000043
【０１７８】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示環ＤのＸ１、Ｘ２、Ｘ３およびＸ４を含む環への結合点を示し、Ｅは、（ａ）水素、（ｂ）Ｃ１−Ｃ６アルキル、（ｃ）（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、（ｄ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、（ｅ）（ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル））Ｃ（＝Ｏ）−、（ｆ）（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ（＝Ｏ）−、（ｇ）（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、（ｈ）Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−、（ｉ）Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該アルキル部分が、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル、またはＣ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換されている、Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、（ｊ）ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、当該アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−、（ｋ）ｈｅｔＡｒ２（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該アルキル部分が、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、またはＣ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、（ｌ）ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−、（ｍ）ｈｅｔＣｙｃ１Ｃ（＝Ｏ）−、（ｏ）Ｒ３Ｒ４ＮＣ（＝Ｏ）−、（ｐ）Ａｒ１Ｎ（Ｒ３）Ｃ（＝（Ｏ）−、（ｑ）ｈｅｔＡｒ２Ｎ（Ｒ３）Ｃ（＝Ｏ）−、（ｒ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−、（ｔ）ｈｅｔＡｒ２ＳＯ２−、（ｕ）Ｎ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ピリジノニル、（ｖ）Ａｒ１Ｃ（＝Ｏ）−、（ｗ）Ａｒ１ＯＣ（＝Ｏ）−、（ｘ）（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）ＣＨ２Ｃ（＝Ｏ）−、（ｙ）（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−、（ｚ）Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−、（ａａ）ｈｅｔＣｙｃ１−ＯＣ（＝Ｏ）−、（ｂｂ）ｈｅｔＣｙｃ１−ＣＨ２−Ｃ（＝Ｏ）−、および（ｃｃ）ｈｅｔＡｒ２、からなる群から選択され、式中、Ａｒ１、ｈｅｔＡｒ２、Ｒ３、およびｈｅｔＣｙｃ１は、式Ｉについて定義されるとおりである。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。
【０１７９】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、Ｈである。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化４１】
0006776446.tif 000044
【０１８０】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化４２】
0006776446.tif 000045
【０１８１】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜９員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキルである。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化４３】
0006776446.tif 000046
【０１８２】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化４４】
0006776446.tif 000047
【０１８３】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜９員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−アルキルである。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化４５】
0006776446.tif 000048
【０１８４】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化４６】
0006776446.tif 000049
【０１８５】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する、飽和７〜９員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基、で任意に置換されており、Ｅは、（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該アルキル部分が、１〜３個のフルオロでまたはＲｇＲｈＮ−置換基（式中、ＲｇおよびＲｈは独立して、ＨもしくはＣ１−Ｃ６アルキルである）で任意に置換されている、（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化４７】
0006776446.tif 000050
【０１８６】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化４８】
0006776446.tif 000051
【０１８７】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜９員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化４９】
0006776446.tif 000052
【０１８８】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化５０】
0006776446.tif 000053
【０１８９】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜９員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ（＝Ｏ）−である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化５１】
0006776446.tif 000054
【０１９０】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化５２】
0006776446.tif 000055
【０１９１】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜９員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であり、当該シクロアルキルは、Ｃ１−Ｃ６アルキル、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、ＯＨ、および（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されているか、または当該シクロアルキルは、ＮおよびＯから独立して選択される１〜３個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環で置換されている。一実施形態において、Ｅは、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該シクロアルキルが、Ｃ１−Ｃ６アルキル、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、ＯＨ、および（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されている、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ（＝Ｏ）−である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化５３】
0006776446.tif 000056
【０１９２】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化５４】
0006776446.tif 000057
【０１９３】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜９員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、Ａｒ１は、式Ｉについて定義されるとおりである、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−である。一実施形態において、Ｅは、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、Ａｒ１は、ハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、（ＲｐＲｑＮ）Ｃ１−Ｃ６アルコキシ−（式中、ＲｐおよびＲｑが独立して、ＨもしくはＣ１−Ｃ６アルキルである）、および（ｈｅｔＡｒａ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−（式中、ｈｅｔＡｒａは、１〜２個の環窒素原子を有する５〜６員ヘテロアリール環である）、からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されたフェニルである、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化５５】
0006776446.tif 000058
【０１９４】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化５６】
0006776446.tif 000059
【０１９５】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜９員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該アルキル部分が、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、ＲｍＲｎＮ−、またはＲｍＲｎＮ−ＣＨ２−で任意に置換されており、式中、各ＲｍおよびＲｎは独立して、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキルであり、Ａｒ１は、式Ｉについて定義されるとおりである、Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−である。一実施形態において、Ａｒ１は、置換されないか、または１つ以上のハロゲンで置換されたフェニルである。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化５７】
0006776446.tif 000060
【０１９６】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化５８】
0006776446.tif 000061
【０１９７】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜９員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、当該アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換され、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉについて定義されるとおりである、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−である。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、Ｎ、Ｏ、およびＳから独立して選択される１〜３個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環、または１〜３個の環窒素原子を有する９〜１０員二環式ヘテロアリール環であり、ｈｅｔＡｒ２は、ハロゲン、ＣＮ、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、ＯＨ、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル、およびＲｅＲｆＮ−（式中、ＲｅおよびＲｆは独立して、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキルである）、からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されている。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化５９】
0006776446.tif 000062
【０１９８】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化６０−１】
0006776446.tif 000063
【化６０−２】
0006776446.tif 000064
【化６０−３】
0006776446.tif 000065
【化６０−４】
0006776446.tif 000066
【０１９９】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜９員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該アルキル部分が、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル、またはＣ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換され、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉについて定義されるとおりである、ｈｅｔＡｒ２（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−である。一実施形態において、当該アルキル部分は、置換されていない。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、１〜２個の環窒素原子を有する５〜６員ヘテロアリール環であり、かつ１つ以上のハロゲンで任意に置換されている。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化６１】
0006776446.tif 000067
【０２００】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造である。
【化６２】
0006776446.tif 000068
【０２０１】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜９員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉについて定義されるとおりである、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−である。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、１〜２個の環窒素原子を有する６員ヘテロアリール環であり、かつハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、および（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルコキシ−、からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されている。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化６３】
0006776446.tif 000069
【０２０２】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化６４−１】
0006776446.tif 000070
【化６４−２】
0006776446.tif 000071
【化６４−３】
0006776446.tif 000072
【０２０３】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＣｙｃ１Ｃ（＝Ｏ）−であって、ｈｅｔＣｙｃ１は、式Ｉについて定義されるとおりである、ｈｅｔＣｙｃ１Ｃ（＝Ｏ）−である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化６５】
0006776446.tif 000073
【０２０４】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化６６】
0006776446.tif 000074
【０２０５】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜９員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、Ｒ３Ｒ４ＮＣ（＝Ｏ）−であって、Ｒ３は、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキルであり、Ｒ４は、Ｃ１−Ｃ６アルキルである、Ｒ３Ｒ４ＮＣ（＝Ｏ）−である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化６７】
0006776446.tif 000075
【０２０６】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化６８】
0006776446.tif 000076
【０２０７】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜９員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、Ａｒ１Ｎ（Ｒ３）Ｃ（＝Ｏ）−であって、Ａｒ１およびＲ３は、式Ｉについて定義されるとおりである、Ａｒ１Ｎ（Ｒ３）Ｃ（＝Ｏ）−である。一実施形態において、Ａｒ１は、置換されていないか、またはＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）で置換されている。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化６９】
0006776446.tif 000077
【０２０８】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化７０】
0006776446.tif 000078
【０２０９】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜９員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｎ（Ｒ３）Ｃ（＝Ｏ）−であり、ｈｅｔＡｒ２およびＲ３は、式Ｉについて定義されるとおりである。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、置換されていないか、またはＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）で置換されている。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化７１】
0006776446.tif 000079
【０２１０】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造である。
【化７２】
0006776446.tif 000080
【０２１１】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜９員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−であって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化７３】
0006776446.tif 000081
【０２１２】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化７４】
0006776446.tif 000082
【０２１３】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜９員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２ＳＯ２−であり、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉについて定義されるとおりである。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、置換されていないか、またはＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）で置換されている。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化７５】
0006776446.tif 000083
【０２１４】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造である。
【化７６】
0006776446.tif 000084
【０２１５】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜９員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、Ｎ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ピリジノニルである。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化７７】
0006776446.tif 000085
【０２１６】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化７８】
0006776446.tif 000086
【０２１７】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜９員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、Ａｒ１Ｃ（＝Ｏ）−であり、Ａｒ１は、式Ｉについて定義されるとおりである。一実施形態において、Ａｒ１は、ハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、およびＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されたフェニルであるか、またはＡｒ１は、２個の環窒素原子を有する５〜６員複素環式環に縮合されたフェニル環である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化７９】
0006776446.tif 000087
【０２１８】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化８０】
0006776446.tif 000088
【０２１９】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜９員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、Ａｒ１Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−であり、Ａｒ１は、式Ｉについて定義されるとおりである。一実施形態において、Ａｒ１は、置換されていない。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化８１】
0006776446.tif 000089
【０２２０】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化８２】
0006776446.tif 000090
【０２２１】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜９員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）ＣＨ２Ｃ（＝Ｏ）−であって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）ＣＨ２Ｃ（＝Ｏ）−である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化８３】
0006776446.tif 000091
【０２２２】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化８４】
0006776446.tif 000092
【０２２３】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜９員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）（Ｃ１−Ｃ３アルキル）ＳＯ２−であって、アルキル部分は、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）（Ｃ１−Ｃ３アルキル）ＳＯ２−である。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化８５】
0006776446.tif 000093
【０２２４】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化８６】
0006776446.tif 000094
【０２２５】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜９員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−であり、Ａｒ１は、式Ｉについて定義されるとおりである。一実施形態において、Ａｒ１は、置換されていない。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化８７】
0006776446.tif 000095
【０２２６】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化８８】
0006776446.tif 000096
【０２２７】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜９員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＣｙｃ１−Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−であり、ｈｅｔＣｙｃ１は、式Ｉについて定義されるとおりである。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化８９】
0006776446.tif 000097
【０２２８】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化９０】
0006776446.tif 000098
【０２２９】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有する飽和７〜９員架橋複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＣｙｃ１−ＣＨ２−Ｃ（＝Ｏ）−であり、ｈｅｔＣｙｃ１は、式Ｉについて定義されるとおりである。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化９１】
0006776446.tif 000099
【０２３０】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化９２】
0006776446.tif 000100
【０２３１】
式Ｉの一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有し、かつ任意に、酸素である第３の環ヘテロ原子を有し、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２−であり、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉについて定義されるとおりである。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、１〜２個の環窒素原子を有する６員環であり、かつＣ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換されている。一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜８員架橋複素環式環である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化９３】
0006776446.tif 000101
【０２３２】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化９４】
0006776446.tif 000102
【０２３３】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜１１員ヘテロスピロ環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されている。本明細書で使用される、環Ｄが飽和７〜１１員架橋ヘテロスピロ環式環であるときの「２個の環窒素原子を有する」という句は、当該環窒素原子が式Ｉの環Ｄに示される２個の環窒素原子であり、環窒素原子のうちの１つが、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環に結合され、もう一方の環窒素原子が式Ｉに示されるＥ基に結合していることを意味する。環Ｄが２個の窒素原子を有する飽和７〜１１員架橋ヘテロスピロ環式環であるときの非限定的な例は、以下の構造を含み、
【化９５−１】
0006776446.tif 000103
【化９５−２】
0006776446.tif 000104
【０２３４】
式中、波線が、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクが、Ｅへの結合点を示し、当該環の各々が、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されている。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。
【０２３５】
環Ｄが、２個の環窒素原子を有する飽和７〜１１員ヘテロスピロ環式環であるときの一実施形態において、以下である式Ｉの環ＤおよびＥ部分は、
【化９６】
0006776446.tif 000105
【０２３６】
非限定的な構造によって表され得、
【化９７】
0006776446.tif 000106
【０２３７】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、当該環の各々は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、式Ｉについて定義されるとおりである。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。
【０２３８】
一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化９８】
0006776446.tif 000107
【０２３９】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されている。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。
【０２４０】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜１１員ヘテロスピロ環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、（ａ）水素、（ｂ）１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、（ｄ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該アルキル部分が、１〜３個のフルオロもしくはＲｇＲｈＮ−置換基（式中、ＲｇおよびＲｈが独立して、ＨもしくはＣ１−Ｃ６アルキルである）で任意に置換されている、（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、（ｆ）（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ（＝Ｏ）−、（ｌ）ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−、（ｏ）Ｒ３Ｒ４ＮＣ（＝Ｏ）−、（ｓ）Ａｒ１ＳＯ２−、（ｔ）ｈｅｔＡｒ２ＳＯ２−、（ｖ）Ａｒ１Ｃ（＝Ｏ）−、（ｃｃ）ｈｅｔＡｒ２、および（ｄｄ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル、からなる群から選択され、ｈｅｔＡｒ２、Ａｒ１、Ｒ３、およびＲ４は、式Ｉについて定義されるとおりである。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。
【０２４１】
一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表される２個の環窒素原子を有する飽和９員架橋複素環式環であり、
【化９９】
0006776446.tif 000108
【０２４２】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、（ａ）水素、（ｄ）（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ（＝Ｏ）−、および（ｏ）Ｒ３Ｒ４ＮＣ（＝Ｏ）−、からなる群から選択される。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。
【０２４３】
一実施形態において、一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜１１員ヘテロスピロ環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは水素である。一実施形態において、当該環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化１００】
0006776446.tif 000109
【０２４４】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化１０１】
0006776446.tif 000110
【０２４５】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜１１員ヘテロスピロ環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、（ｂ）１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキルである。一実施形態において、当該環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化１０２】
0006776446.tif 000111
【０２４６】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化１０３】
0006776446.tif 000112
【０２４７】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜１１員ヘテロスピロ環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該アルキル部分が、１〜３個のフルオロまたはＲｇＲｈＮ−（式中、ＲｇおよびＲｈが独立して、ＨもしくはＣ１−Ｃ６アルキルである）で任意に置換されている、（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−である。一実施形態において、当該環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化１０４】
0006776446.tif 000113
【０２４８】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化１０５】
0006776446.tif 000114
【０２４９】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜１１員ヘテロスピロ環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ（＝Ｏ）−である。一実施形態において、当該環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化１０６】
0006776446.tif 000115
【０２５０】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化１０７】
0006776446.tif 000116
【０２５１】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜１１員ヘテロスピロ環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−であり、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉについて定義されるとおりである。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、１〜２個の環窒素原子を有する５〜６員複素環式環である。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、ハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、およびＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されている。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、１〜２個の環窒素原子を有する６員環であり、かつＣ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換されている。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化１０８】
0006776446.tif 000117
【０２５２】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化１０９】
0006776446.tif 000118
【０２５３】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜１１員ヘテロスピロ環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、Ｒ３Ｒ４ＮＣ（＝Ｏ）−であり、Ｒ３およびＲ４は、式Ｉについて定義されるとおりである。一実施形態において、Ｒ３はＨであり、Ｒ４はＣ１−Ｃ６アルキルである。一実施形態において、当該環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化１１０】
0006776446.tif 000119
【０２５４】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化１１１】
0006776446.tif 000120
【０２５５】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜１１員ヘテロスピロ環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、Ａｒ１ＳＯ２−であり、Ａｒ１は、式Ｉについて定義されるとおりである。一実施形態において、Ａｒ１は、ハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、およびＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されたフェニルである。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、当該環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化１１２】
0006776446.tif 000121
【０２５６】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化１１３】
0006776446.tif 000122
【０２５７】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜１１員ヘテロスピロ環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２ＳＯ２−であり、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉについて定義されるとおりである。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、１〜２個の環窒素原子を有する５〜６員複素環式環である。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、ハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、およびＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されている。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、１〜２個の環窒素原子を有する６員環であり、かつＣ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換されている。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、当該環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化１１４】
0006776446.tif 000123
【０２５８】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化１１５】
0006776446.tif 000124
【０２５９】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜１１員ヘテロスピロ環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、Ａｒ１Ｃ（＝Ｏ）−であり、Ａｒ１は、式Ｉについて定義されるとおりである。一実施形態において、Ａｒ１は、ハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、およびＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されたフェニルである。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、当該環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化１１６】
0006776446.tif 000125
【０２６０】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化１１７】
0006776446.tif 000126
【０２６１】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜１１員ヘテロスピロ環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２であり、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉについて定義されるとおりである。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、１〜２個の環窒素原子を有する５〜６員複素環式環である。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、ハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、およびＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されている。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、１〜２個の環窒素原子を有する６員環であり、かつＣ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換されている。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、当該環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化１１８】
0006776446.tif 000127
【０２６２】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化１１９】
0006776446.tif 000128
【０２６３】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和７〜１１員ヘテロスピロ環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキルである。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、当該環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化１２０】
0006776446.tif 000129
【０２６４】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。非限定的な例は、以下の構造を含む。
【化１２１】
0006776446.tif 000130
【０２６５】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和９〜１０員二環式縮合複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されている。本明細書で使用される、環Ｄが飽和９〜１０員二環式縮合複素環式環であるときの「２個の環窒素原子を有する」という句は、当該環窒素原子が式Ｉの環Ｄに示される２個の環窒素原子であり、環窒素原子のうちの１つが、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環に結合され、もう一方の環窒素原子が式Ｉに示されるＥ基に結合していることを意味する。縮合環には、５，５、５，６、６，５、および６，６縮合環系が含まれる。一実施形態において、当該環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化１２２】
0006776446.tif 000131
【０２６６】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されている。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。
【０２６７】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和９〜１０員二環式縮合複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、式Ｉについて定義されるとおりである。
【０２６８】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和９〜１０員二環式縮合複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、水素または（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ（＝Ｏ）−である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化１２３】
0006776446.tif 000132
【０２６９】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。
【０２７０】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和９〜１０員二環式縮合複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、水素である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化１２４】
0006776446.tif 000133
【０２７１】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造である。
【化１２５】
0006776446.tif 000134
【０２７２】
一実施形態において、環Ｄは、２個の環窒素原子を有する飽和９〜１０員二環式縮合複素環式環であり、当該環は、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ（＝Ｏ）−である。一実施形態において、環Ｄは、以下の構造によって表され、
【化１２６】
0006776446.tif 000135
【０２７３】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示す。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。非限定的な例は、以下の構造である。
【化１２７】
0006776446.tif 000136
【０２７４】
一実施形態において、式Ｉは、式Ｉ−Ａの化合物を含み、式中、
【０２７５】
Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４が独立して、ＣＨ、ＣＦ、またはＮであり、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４のうちの０、１つ、または２つが、Ｎであり、
【０２７６】
Ａが、Ｈ、ＣＮ、Ｃｌ、ＣＨ３−、ＣＨ３ＣＨ２−、シクロプロピル、−ＣＨ２ＣＮ、または−ＣＨ（ＣＮ）ＣＨ３であり、
【０２７７】
Ｂが、
【０２７８】
（ａ）水素、
【０２７９】
（ｂ）１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル、
【０２８０】
（ｃ）ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロもしくはＣ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−、
【０２８１】
（ｄ）ジヒドロキシＣ３−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ジヒドロキシＣ３−Ｃ６アルキル−、
【０２８２】
（ｅ）１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、
【０２８３】
（ｆ）（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、ＯＨで任意に置換され、Ｒ１およびＲ２が独立して、ＨもしくはＣ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）である、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、
【０２８４】
（ｇ）ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−であって、ｈｅｔＡｒ１が、Ｎ、Ｏ、およびＳから独立して選択される１〜３個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環であり、１つ以上の独立して選択されるＣ１−Ｃ６アルキル置換基で任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−、
【０２８５】
（ｈ）（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ１−Ｃ３アルキル−であって、当該シクロアルキルが、ＯＨで任意に置換されている、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ１−Ｃ３アルキル−、
【０２８６】
（ｉ）（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−、
【０２８７】
（ｊ）ｈｅｔＣｙｃａ−、
【０２８８】
（ｋ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル−であって、当該シクロアルキルが、ＯＨで任意に置換されている、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル−、
【０２８９】
（ｌ）（Ｃ１−Ｃ４アルキル）Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、Ｃ１−Ｃ４アルキル部分およびＣ１−Ｃ６アルキル部分の各々が、任意にかつ独立して、１〜３個のフルオロで置換されている、（Ｃ１−Ｃ４アルキル）Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−Ｃ１−Ｃ６アルキル−、または
【０２９０】
（ｍ）（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ（＝Ｏ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、Ｒ１およびＲ２が独立して、ＨもしくはＣ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）である、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ（＝Ｏ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であり、
【０２９１】
ｈｅｔＣｙｃａ−が、ＮおよびＯから独立して選択される１〜２個の環ヘテロ原子を有する４〜６員複素環式環であり、ＯＨ、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、およびフルオロから独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されているか、または、ｈｅｔＣｙｃａが、オキソで置換されており、
【０２９２】
環Ｄは、
【化１２８】
0006776446.tif 000137
【０２９３】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への結合点を示し、アスタリスクは、Ｅ基への結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されている。
【０２９４】
Ｅが、
【０２９５】
（ａ）水素、
【０２９６】
（ｃ）１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、
【０２９７】
（ｄ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該アルキル部分が、１〜３個のフルオロもしくはＲｇＲｈＮ−置換基（式中、ＲｇおよびＲｈが独立して、ＨもしくはＣ１−Ｃ６アルキルである）で任意に置換されている、（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、
【０２９８】
（ｅ）１〜３個のフルオロで任意に置換された（ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、
【０２９９】
（ｆ）（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ（＝Ｏ）−、
【０３００】
（ｇ）（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該シクロアルキルが、Ｃ１−Ｃ６アルキル、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、ＯＨ、および（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されているか、または当該シクロアルキルが、ＮおよびＯから独立して選択される１〜３個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環で置換されている、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、
【０３０１】
（ｈ）Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−、
【０３０２】
（ｉ）Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該アルキル部分が、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、ＲｍＲｎＮ−、もしくはＲｍＲｎＮ−ＣＨ２−（式中、各ＲｍおよびＲｎが独立して、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキルである）で任意に置換されている、Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、
【０３０３】
（ｊ）ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、当該アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−、
【０３０４】
（ｋ）ｈｅｔＡｒ２（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該アルキル部分が、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、もしくはＣ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、
【０３０５】
（ｌ）ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−、
【０３０６】
（ｍ）ｈｅｔＣｙｃ１Ｃ（＝Ｏ）−、
【０３０７】
（ｎ）ｈｅｔＣｙｃ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−、
【０３０８】
（ｏ）Ｒ３Ｒ４ＮＣ（＝Ｏ）−、または
【０３０９】
（ｃｃ）ｈｅｔＡｒ２、であり、
【０３１０】
Ａｒ１が、ハロゲン、ＣＮ、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、ＲｅＲｆＮ−（式中、ＲｅおよびＲｆが独立して、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキルである）、（ＲｐＲｑＮ）Ｃ１−Ｃ６アルコキシ−（式中、ＲｐおよびＲｑが独立して、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキルである）、および（ｈｅｔＡｒａ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−（式中、ｈｅｔＡｒａが、１〜２個の環窒素原子を有する５〜６員ヘテロアリール環である）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されたフェニルであるか、またはＡｒ１が、ＮおよびＯから独立して選択される１〜２個の環ヘテロ原子を有する５〜６員複素環式環に縮合したフェニル環であり、
【０３１１】
ｈｅｔＡｒ２が独立して、Ｎ、Ｏ、およびＳから独立して選択される１〜３個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環、または１〜３個の環窒素原子を有する９〜１０員二環式ヘテロアリール環であり、ｈｅｔＡｒ２が、ハロゲン、ＣＮ、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、ＲｅＲｆＮ−（式中、ＲｅおよびＲｆが独立して、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキルである）、ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルコキシ−、およびＣ３−Ｃ６シクロアルキルからなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されており、
【０３１２】
ｈｅｔＣｙｃ１が、Ｎ、Ｏ、およびＳから独立して選択される１〜２個の環ヘテロ原子を有する４〜６員飽和複素環式環であり、当該複素環式環が、Ｃ１−Ｃ６アルコキシおよびハロゲンから独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されており、
【０３１３】
Ｒ４が、Ｃ１−Ｃ６アルキルである。
【０３１４】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。
【０３１５】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。
【０３１６】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、ＡはＣＮである。
【０３１７】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、環Ｄは、置換されておらず、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮである。
【０３１８】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキルである。
【０３１９】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル、またはヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−である。
【０３２０】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−である。式Ｉ−Ａの一実施形態において、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ２−Ｃ６アルキル−である。
【０３２１】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−である。一実施形態において、アルキル部分は、置換されていない。
【０３２２】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、環Ｄは、置換されておらず、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４はＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、またはヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−である。
【０３２３】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、環Ｄは、置換されておらず、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４はＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−である。一実施形態において、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ２−Ｃ６アルキル−である。
【０３２４】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、環Ｄは、置換されておらず、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４はＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−である。一実施形態において、Ｂ基のアルキル部分は、置換されていない。
【０３２５】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、Ｅは、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−、またはｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であり、Ａｒ１およびｈｅｔＡｒ２は、式Ｉ−Ａについて定義されるとおりである。
【０３２６】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、Ｅは、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−、またはＡｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であり、Ａｒ１は、非置換フェニルであり、ｈｅｔＡｒ２は、１〜２個の環窒素原子を有する５〜６員複素環式環であり、かつハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、およびＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されている。式Ｉ−Ａの一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、１〜２個の環窒素原子を有する６員複素環式環であり、かつハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、およびＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されている。
【０３２７】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、環Ｄは、置換されておらず、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４はＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、またはヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であり、Ｅは、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキルであって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル、またはＡｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であり、Ａｒ１およびｈｅｔＡｒ２は、式Ｉ−Ａについて定義されるとおりである。
【０３２８】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、環Ｄは、置換されておらず、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４はＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であり、Ｅは、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−、またはＡｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であり、Ａｒ１およびｈｅｔＡｒ２は、式Ｉ−Ａについて定義されるとおりである。
【０３２９】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、環Ｄは、置換されておらず、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４はＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であり、Ｅは、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−であり、Ａｒ１は、式Ｉ−Ａについて定義されるとおりである。
【０３３０】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、環Ｄは、置換されておらず、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４はＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であり、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であり、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉ−Ａについて定義されるとおりである。
【０３３１】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、環Ｄは、置換されておらず、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４はＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であるか、またはＥは、Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該アルキル部分が、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、もしくはＣ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換されている、Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であり、Ａｒ１は、式Ｉ−Ａについて定義されるとおりである。
【０３３２】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、環Ｄは、置換されておらず、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４はＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であり、Ｅは、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−、またはＡｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であり、Ａｒ１およびｈｅｔＡｒ２は、式Ｉ−Ａについて定義されるとおりである。一実施形態において、Ｂ基のアルキル部分は、置換されていない。
【０３３３】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、環Ｄは、置換されておらず、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４はＣＨであり、ＡはＣＮであり、ＢはヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であり、Ｅは、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−であり、Ａｒ１は、式Ｉ−Ａについて定義されるとおりである。一実施形態において、Ｂ基のアルキル部分は、置換されていない。
【０３３４】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、環Ｄは、置換されておらず、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４はＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であり、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であり、かつｈｅｔＡｒ２が、式Ｉ−Ａについて定義されるとおりである、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−である。一実施形態において、Ｂ基のアルキル部分は、置換されていない。
【０３３５】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、環Ｄは、置換されておらず、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４はＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であり、Ｅは、Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該アルキル部分が、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、もしくはＣ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換されている、Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であり、かつＡｒ１が、式Ｉ−Ａについて定義されるとおりである、Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−である。一実施形態において、Ａｒ１は、非置換フェニルである。一実施形態において、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、置換されていない、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−である。
【０３３６】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、環Ｄは、置換されておらず、Ｘ２はＮであり、Ｘ１、Ｘ３、およびＸ４はＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、または（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−であり、Ｅは、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−またはＡｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、アルキル部分が、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、もしくはＣ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換されている、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−またはＡｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であり、ｈｅｔＣｙｃａおよびＡｒ１は、式Ｉ−Ａについて定義されるとおりである。
【０３３７】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、環Ｄは、置換されておらず、Ｘ２はＮであり、Ｘ１、Ｘ３、およびＸ４はＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル−であり、Ｅは、Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該アルキル部分が、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、もしくはＣ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換されている、Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であり、Ａｒ１は、式Ｉ−Ａについて定義されるとおりである。
【０３３８】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、環Ｄは、置換されておらず、Ｘ２はＮであり、Ｘ１、Ｘ３、およびＸ４はＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であり、Ｅは、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−であり、Ａｒ１は、式Ｉ−Ａについて定義されるとおりである。
【０３３９】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、環Ｄは、置換されておらず、Ｘ２はＮであり、Ｘ１、Ｘ３、およびＸ４はＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−であり、Ｅは、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−であり、ｈｅｔＣｙｃａおよびＡｒ１は、式Ｉ−Ａについて定義されるとおりである。
【０３４０】
一実施形態において、式Ｉは、式Ｉ−Ｂの化合物を含み、式中、
【０３４１】
Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４が独立して、ＣＨ、ＣＦ、またはＮであり、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４のうちの０、１つ、または２つが、Ｎであり、
【０３４２】
Ａが、Ｈ、ＣＮ、Ｃｌ、ＣＨ３−、ＣＨ３ＣＨ２−、シクロプロピル、−ＣＨ２ＣＮ、または−ＣＨ（ＣＮ）ＣＨ３であり、
【０３４３】
Ｂが、
【０３４４】
（ａ）水素、
【０３４５】
（ｂ）１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル、
【０３４６】
（ｃ）ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロもしくはＣ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−、
【０３４７】
（ｄ）ジヒドロキシＣ３−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ジヒドロキシＣ３−Ｃ６アルキル−、
【０３４８】
（ｅ）１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、
【０３４９】
（ｆ）（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、当該アルキル部分が、ＯＨで任意に置換され、Ｒ１およびＲ２が独立して、ＨもしくはＣ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）である、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、
【０３５０】
（ｇ）ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−であって、ｈｅｔＡｒ１が、Ｎ、Ｏ、およびＳから独立して選択される１〜３個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環であり、１つ以上の独立して選択されるＣ１−Ｃ６アルキル置換基で任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−、
【０３５１】
（ｈ）（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ１−Ｃ３アルキル−であって、当該シクロアルキルが、ＯＨで任意に置換されている、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ１−Ｃ３アルキル−、
【０３５２】
（ｉ）（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−、
【０３５３】
（ｊ）ｈｅｔＣｙｃａ−、
【０３５４】
（ｋ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル−であって、当該シクロアルキルが、ＯＨで任意に置換されている、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル−、
【０３５５】
（ｌ）（Ｃ１−Ｃ４アルキル）Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、Ｃ１−Ｃ４アルキル部分およびＣ１−Ｃ６アルキル部分の各々が、任意にかつ独立して、１〜３個のフルオロで置換されている、（Ｃ１−Ｃ４アルキル）Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−Ｃ１−Ｃ６アルキル−、または
【０３５６】
（ｍ）（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ（＝Ｏ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、Ｒ１およびＲ２が独立して、ＨもしくはＣ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）である、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ（＝Ｏ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、であり、
【０３５７】
ｈｅｔＣｙｃａ−が、ＮおよびＯから独立して選択される１〜２個の環ヘテロ原子を有する４〜６員複素環式環であり、ＯＨ、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、およびフルオロから独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されているか、または、ｈｅｔＣｙｃａが、オキソで置換されており、
【０３５８】
環Ｄは、
【化１２９】
0006776446.tif 000138
【０３５９】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、
【０３６０】
Ｅが、
【０３６１】
（ａ）水素、
【０３６２】
（ｂ）Ｃ１−Ｃ６アルキル、
【０３６３】
（ｃ）（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、
【０３６４】
（ｄ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、
【０３６５】
（ｅ）（ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、
【０３６６】
（ｆ）（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ（＝Ｏ）−、
【０３６７】
（ｇ）（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、
【０３６８】
（ｈ）Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−、
【０３６９】
（ｉ）Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該アルキル部分が、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、ＲｍＲｎＮ−、もしくはＲｍＲｎＮ−ＣＨ２−（式中、各ＲｍおよびＲｎが独立して、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキルである）で任意に置換されている、Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、
【０３７０】
（ｊ）ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、当該アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−、
【０３７１】
（ｋ）ｈｅｔＡｒ２（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該アルキル部分が、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、もしくはＣ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、
【０３７２】
（ｌ）ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−、
【０３７３】
（ｍ）ｈｅｔＣｙｃ１Ｃ（＝Ｏ）−、
【０３７４】
（ｏ）Ｒ３Ｒ４ＮＣ（＝Ｏ）−、
【０３７５】
（ｐ）Ａｒ１Ｒ３ＮＣ（＝Ｏ）−、
【０３７６】
（ｑ）ｈｅｔＡｒ２Ｎ（Ｒ３）Ｃ（＝Ｏ）−、
【０３７７】
（ｒ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−であって、当該アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−、
【０３７８】
（ｔ）ｈｅｔＡｒ２ＳＯ２−、
【０３７９】
（ｕ）Ｎ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ピリジノニル、
【０３８０】
（ｖ）Ａｒ１Ｃ（＝Ｏ）−、
【０３８１】
（ｗ）Ａｒ１ＯＣ（＝Ｏ）−、
【０３８２】
（ｘ）（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）ＣＨ２Ｃ（＝Ｏ）−、
【０３８３】
（ｙ）（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−、
【０３８４】
（ｚ）Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−、
【０３８５】
（ａａ）ｈｅｔＣｙｃ１−ＯＣ（＝Ｏ）−、
【０３８６】
（ｂｂ）ｈｅｔＣｙｃ１−ＣＨ２−Ｃ（＝Ｏ）−、または
【０３８７】
（ｃｃ）ｈｅｔＡｒ２、であり、
【０３８８】
Ａｒ１が、ハロゲン、ＣＮ、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、ＲｅＲｆＮ−（式中、ＲｅおよびＲｆが独立して、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキルである）、（ＲｐＲｑＮ）Ｃ１−Ｃ６アルコキシ−（式中、ＲｐおよびＲｑが独立して、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキルである）、および（ｈｅｔＡｒａ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−（式中、ｈｅｔＡｒａが、１〜２個の環窒素原子を有する５〜６員ヘテロアリール環である）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されたフェニルであるか、またはＡｒ１が、ＮおよびＯから独立して選択される１〜２個の環ヘテロ原子を有する５〜６員複素環式環に縮合したフェニル環であり、
【０３８９】
ｈｅｔＡｒ２が独立して、Ｎ、Ｏ、およびＳから独立して選択される１〜３個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環、または１〜３個の環窒素原子を有する９〜１０員二環式ヘテロアリール環であり、ｈｅｔＡｒ２が、ハロゲン、ＣＮ、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、ＲｅＲｆＮ−（式中、ＲｅおよびＲｆが独立して、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキルである）、ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルコキシ−、およびＣ３−Ｃ６シクロアルキルからなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されており、
【０３９０】
ｈｅｔＣｙｃ１が、Ｎ、Ｏ、およびＳから独立して選択される１〜２個の環ヘテロ原子を有する４〜６員飽和複素環式環であり、当該複素環式環が、Ｃ１−Ｃ６アルコキシおよびハロゲンから独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されており、
【０３９１】
Ｒ３が、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキルであり、
【０３９２】
Ｒ４が、Ｃ１−Ｃ６アルキルである。
【０３９３】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。
【０３９４】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０３９５】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、ＡはＣＮである。
【０３９６】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、環Ｄは、
【化１３０】
0006776446.tif 000139
であり、
【０３９７】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されている。
【０３９８】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、環Ｄは、
【化１３１】
0006776446.tif 000140
であり、
【０３９９】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、置換されていない。
【０４００】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキルであって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル、ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−、または（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−であり、ｈｅｔＡｒ１およびｈｅｔＣｙｃａは、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。
【０４０１】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキルである。式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｂは、Ｃ１−Ｃ６アルキルである。
【０４０２】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、またはヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−である。
【０４０３】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−である。式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ２−Ｃ６アルキル−である。
【０４０４】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−である。一実施形態において、Ｂ基のアルキル部分は、置換されていない。
【０４０５】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｂは、ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−であり、ｈｅｔＡｒ１は、式Ｉ−Ｂについて定義されたとおりである。
【０４０６】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｂは、（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−であり、ｈｅｔＣｙｃａは、式Ｉ−Ｂについて定義されたとおりである。
【０４０７】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキルである。式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｂは、Ｃ１−Ｃ６アルキルである。
【０４０８】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、またはヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−である。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４０９】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−である。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４１０】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−である。一実施形態において、Ｂ基のアルキル部分は、置換されていない。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４１１】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−であり、ｈｅｔＡｒ１は、式Ｉ−Ｂについて定義されたとおりである。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４１２】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−であり、ｈｅｔＣｙｃａは、式Ｉ−Ｂについて定義されたとおりである。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４１３】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキルであり、環Ｄは、
【化１３２】
0006776446.tif 000141
であり、
【０４１４】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されている。式Ｉ−Ｂの一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４１５】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、またはヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であり、環Ｄは、
【化１３３】
0006776446.tif 000142
であり、
【０４１６】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されている。式Ｉ−Ｂの一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４１７】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であり、環Ｄは、
【化１３４】
0006776446.tif 000143
であり、
【０４１８】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４１９】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−であり、ｈｅｔＡｒ１は、式Ｉ−Ｂについて定義されたとおりであり、環Ｄは、
【化１３５】
0006776446.tif 000144
であり、
【０４２０】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されている。式Ｉ−Ｂの一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４２１】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−であり、ｈｅｔＣｙｃａは、式Ｉ−Ｂについて定義されたとおりであり、環Ｄは、
【化１３６】
0006776446.tif 000145
であり、
【０４２２】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されている。式Ｉ−Ｂの一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４２３】
式Ｉ−Ａの一実施形態において、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−、ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−、Ａｒ１Ｒ３ＮＣ（＝Ｏ）−、または（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−であり、ｈｅｔＡｒ２、Ａｒ１、およびＲ３は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、ＮおよびＯから独立して選択される１〜２個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環であり、かつハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、およびＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されている。
【０４２４】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキルであり、環Ｄは、
【化１３７】
0006776446.tif 000146
であり、
【０４２５】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキルであって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル、ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−、Ａｒ１Ｒ３ＮＣ（＝Ｏ）−、または（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−であり、ｈｅｔＡｒ２、Ａｒ１、およびＲ３は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。式Ｉ−Ｂの一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４２６】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキルであり、環Ｄは、
【化１３８】
0006776446.tif 000147
であり、
【０４２７】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキルであって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキルである。式Ｉ−Ｂの一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４２８】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキルであり、環Ｄは、
【化１３９】
0006776446.tif 000148
であり、
【０４２９】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−であり、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。式Ｉ−Ｂの一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４３０】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキルであり、環Ｄは、
【化１４０】
0006776446.tif 000149
であり、
【０４３１】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、Ａｒ１Ｒ３ＮＣ（＝Ｏ）−であり、Ａｒ１は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。式Ｉ−Ｂの一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４３２】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキルであり、環Ｄは、
【化１４１】
0006776446.tif 000150
であり、
【０４３３】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−である。式Ｉ−Ｂの一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４３４】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、またはヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であり、環Ｄは、
【化１４２】
0006776446.tif 000151
であり、
【０４３５】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキルであって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル、ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−、Ａｒ１Ｒ３ＮＣ（＝Ｏ）−、または（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−であり、ｈｅｔＡｒ２、Ａｒ１、およびＲ３は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４３６】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であり、環Ｄは、
【化１４３】
0006776446.tif 000152
であり、
【０４３７】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキルであって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル、ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−、Ａｒ１Ｒ３ＮＣ（＝Ｏ）−、または（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−であり、ｈｅｔＡｒ２、Ａｒ１、およびＲ３は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４３８】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であり、環Ｄは、
【化１４４】
0006776446.tif 000153
であり、
【０４３９】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキルであって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル、ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−、Ａｒ１Ｒ３ＮＣ（＝Ｏ）−、または（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−であり、ｈｅｔＡｒ２、Ａｒ１、およびＲ３は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４４０】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−であり、ｈｅｔＡｒ１は、式Ｉ−Ｂについて定義されたとおりであり、環Ｄは、
【化１４５】
0006776446.tif 000154
であり、
【０４４１】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキルであって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル、ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−、Ａｒ１Ｒ３ＮＣ（＝Ｏ）−、または（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−であり、ｈｅｔＡｒ２、Ａｒ１、およびＲ３は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４４２】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−であり、ｈｅｔＣｙｃａは、式Ｉ−Ｂについて定義されたとおりであり、環Ｄは、
【化１４６】
0006776446.tif 000155
であり、
【０４４３】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキルであって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル、ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−、Ａｒ１Ｒ３ＮＣ（＝Ｏ）−、または（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−であり、ｈｅｔＡｒ２、Ａｒ１、およびＲ３は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４４４】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であり、環Ｄは、
【化１４７】
0006776446.tif 000156
であり、
【０４４５】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキルであって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキルであり、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、ＮおよびＯから独立して選択される１〜２個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環であり、かつハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、およびＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されている。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４４６】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であり、環Ｄは、
【化１４８】
0006776446.tif 000157
であり、
【０４４７】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−であり、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、ＮおよびＯから独立して選択される１〜２個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環であり、かつハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、およびＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されている。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４４８】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であり、環Ｄは、
【化１４９】
0006776446.tif 000158
であり、
【０４４９】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、Ａｒ１Ｒ３ＮＣ（＝Ｏ）−であり、Ａｒ１およびＲ３は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４５０】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であり、環Ｄは、
【化１５０】
0006776446.tif 000159
であり、
【０４５１】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−である。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４５２】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であり、環Ｄは、
【化１５１】
0006776446.tif 000160
であり、
【０４５３】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキルであって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル、ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−、Ａｒ１Ｒ３ＮＣ（＝Ｏ）−、または（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−であり、ｈｅｔＡｒ２、Ａｒ１、およびＲ３は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４５４】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であり、環Ｄは、
【化１５２】
0006776446.tif 000161
であり、
【０４５５】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキルであって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキルであり、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、ＮおよびＯから独立して選択される１〜２個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環であり、かつハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、およびＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されている。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４５６】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であり、環Ｄは、
【化１５３】
0006776446.tif 000162
であり、
【０４５７】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−であり、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、当該環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、ＮおよびＯから独立して選択される１〜２個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環であり、かつハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、およびＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されている。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４５８】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であり、環Ｄは、
【化１５４】
0006776446.tif 000163
であり、
【０４５９】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、Ａｒ１Ｒ３ＮＣ（＝Ｏ）−であり、Ａｒ１およびＲ３は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４６０】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であり、環Ｄは、
【化１５５】
0006776446.tif 000164
であり、
【０４６１】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−である。一実施形態において、環Ｄは置換されていない。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４６２】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であり、環Ｄは、
【化１５６】
0006776446.tif 000165
であり、
【０４６３】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキルであって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル、またはｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）であって、ｈｅｔＡｒ２は、ハロゲンおよびＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）であり、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４６４】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であり、環Ｄは、
【化１５７】
0006776446.tif 000166
であり、
【０４６５】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキルであって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されており、ｈｅｔＡｒ２は、ハロゲンおよびＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキルであり、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４６６】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であり、環Ｄは、
【化１５８】
0006776446.tif 000167
であり、
【０４６７】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）であって、ｈｅｔＡｒ２が、ハロゲンおよびＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）であり、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４６８】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であり、環Ｄは、
【化１５９】
0006776446.tif 000168
であり、
【０４６９】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、Ｅは、Ａｒ１Ｎ（Ｒ３）Ｃ（＝Ｏ）であり、Ａｒ１およびＲ３は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４７０】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であり、環Ｄは、
【化１６０】
0006776446.tif 000169
であり、
【０４７１】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−、またはｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）であり、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４７２】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であり、環Ｄは、
【化１６１】
0006776446.tif 000170
であり、
【０４７３】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であり、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４７４】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であり、環Ｄは、
【化１６２】
0006776446.tif 000171
であり、
【０４７５】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−であり、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４７６】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であり、環Ｄは、
【化１６３】
0006776446.tif 000172
であり、
【０４７７】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であり、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４７８】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であり、環Ｄは、
【化１６４】
0006776446.tif 000173
であり、
【０４７９】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であり、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４８０】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−であり、ｈｅｔＡｒ１は、式Ｉ−Ｂについて定義されたとおりであり、環Ｄは、
【化１６５】
0006776446.tif 000174
であり、
【０４８１】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキルであって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキルであり、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、ＮおよびＯから独立して選択される１〜２個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環であり、かつハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、およびＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されている。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４８２】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−であり、ｈｅｔＡｒ１は、式Ｉ−Ｂについて定義されたとおりであり、環Ｄは、
【化１６６】
0006776446.tif 000175
であり、
【０４８３】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−であり、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、ＮおよびＯから独立して選択される１〜２個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環であり、かつハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、およびＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されている。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４８４】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−であり、ｈｅｔＡｒ１は、式Ｉ−Ｂについて定義されたとおりであり、環Ｄは、
【化１６７】
0006776446.tif 000176
であり、
【０４８５】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、Ａｒ１Ｒ３ＮＣ（＝Ｏ）−であり、Ａｒ１およびＲ３は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４８６】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−であり、ｈｅｔＡｒ１は、式Ｉ−Ｂについて定義されたとおりであり、環Ｄは、
【化１６８】
0006776446.tif 000177
であり、
【０４８７】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−である。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４８８】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−であり、ｈｅｔＣｙｃａは、式Ｉ−Ｂについて定義されたとおりであり、環Ｄは、
【化１６９】
0006776446.tif 000178
であり、
【０４８９】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキルであって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキルであり、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、ＮおよびＯから独立して選択される１〜２個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環であり、かつハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、およびＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されている。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４９０】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−であり、ｈｅｔＣｙｃａは、式Ｉ−Ｂについて定義されたとおりであり、環Ｄは、
【化１７０】
0006776446.tif 000179
であり、
【０４９１】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−であり、ｈｅｔＡｒ２は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、ｈｅｔＡｒ２は、ＮおよびＯから独立して選択される１〜２個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環であり、かつハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、およびＣ１−Ｃ６アルコキシ（１〜３個のフルオロで任意に置換された）からなる群から独立して選択される１つ以上の置換基で任意に置換されている。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４９２】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−であり、ｈｅｔＣｙｃａは、式Ｉ−Ｂについて定義されたとおりであり、環Ｄは、
【化１７１】
0006776446.tif 000180
であり、
【０４９３】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、Ａｒ１Ｒ３ＮＣ（＝Ｏ）−であり、Ａｒ１およびＲ３は、式Ｉ−Ｂについて定義されるとおりである。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４９４】
式Ｉ−Ｂの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであるか、またはＸ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−であり、ｈｅｔＣｙｃａは、式Ｉ−Ｂについて定義されたとおりであり、環Ｄは、
【化１７２】
0006776446.tif 000181
であり、
【０４９５】
式中、波線は、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への環Ｄの結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、環Ｄは、（ａ）ハロゲン、ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルキル、もしくは１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ３アルコキシから独立して選択される１〜４個の基、（ｂ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環、または（ｃ）オキソ基で任意に置換されており、Ｅは、（Ｃ１−Ｃ６アルキル）ＳＯ２−である。一実施形態において、環Ｄは、置換されていない。一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。一実施形態において、Ｘ１およびＸ３は、Ｎであり、Ｘ２およびＸ４は、ＣＨである。
【０４９６】
一実施形態において、式Ｉは、式Ｉ−Ｃの化合物を含み、式中、
【０４９７】
Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４が独立して、ＣＨ、ＣＦ、またはＮであり、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４のうちの０、１つ、または２つが、Ｎであり、
【０４９８】
Ａが、Ｈ、ＣＮ、Ｃｌ、ＣＨ３−、ＣＨ３ＣＨ２−、シクロプロピル、−ＣＨ２ＣＮ、または−ＣＨ（ＣＮ）ＣＨ３であり、
【０４９９】
Ｂは、
【０５００】
（ａ）水素、
【０５０１】
（ｂ）１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル、
【０５０２】
（ｃ）ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ジヒドロキシＣ３−Ｃ６アルキル−、
【０５０３】
（ｄ）ジヒドロキシＣ３−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ジヒドロキシＣ３−Ｃ６アルキル−、
【０５０４】
（ｅ）１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、
【０５０５】
（ｆ）（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ（＝Ｏ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、Ｒ１およびＲ２が独立して、ＨもしくはＣ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）である、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ（＝Ｏ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、
【０５０６】
（ｇ）ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−であって、ｈｅｔＡｒ１が、Ｎ、Ｏ、およびＳから独立して選択される１〜３個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環であり、１つ以上の独立して選択されるＣ１−Ｃ６アルキル置換基で任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−、
【０５０７】
（ｈ）（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ１−Ｃ３アルキル−、
【０５０８】
（ｉ）（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−、または
【０５０９】
（ｊ）ｈｅｔＣｙｃａ、であり、
【０５１０】
ｈｅｔＣｙｃａは、ＮおよびＯから独立して選択される１〜２個の環ヘテロ原子を有する４〜６員複素環式環であり、かつＯＨ、Ｃ１−Ｃ６アルキル（１〜３個のフルオロで任意に置換された）、またはヒドロキシＣ１〜Ｃ６アルキル−で任意に置換されており、
【０５１１】
環Ｄは、
【化１７３】
0006776446.tif 000182
【０５１２】
式中、波線は、環ＤのＸ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４を含む環への結合点を示し、アスタリスクは、Ｅへの結合点を示し、
【０５１３】
Ｅは、
【０５１４】
（ａ）水素、
【０５１５】
（ｂ）１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル、
【０５１６】
（ｄ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−であって、当該アルキル部分が、１〜３個のフルオロもしくはＲｇＲｈＮ−置換基（式中、ＲｇおよびＲｈが独立して、ＨもしくはＣ１−Ｃ６アルキルである）で任意に置換されている、（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、
【０５１７】
（ｆ）（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ（＝Ｏ）、
【０５１８】
（ｌ）ｈｅｔＡｒ２Ｃ（＝Ｏ）−、
【０５１９】
（ｏ）Ｒ３Ｒ４ＮＣ（＝Ｏ）−、
【０５２０】
（ｓ）Ａｒ１ＳＯ２−、
【０５２１】
（ｔ）ｈｅｔＡｒ２ＳＯ２−、
【０５２２】
（ｖ）Ａｒ１Ｃ（＝Ｏ）−、
【０５２３】
（ｃｃ）ｈｅｔＡｒ２、または
【０５２４】
（ｄｄ）Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル、であり、
【０５２５】
Ｒ３が、ＨまたはＣ１−Ｃ６アルキルであり、
【０５２６】
Ｒ４が、Ｃ１−Ｃ６アルキルである。
【０５２７】
式Ｉ−Ｃの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨである。
【０５２８】
式Ｉ−Ｃの一実施形態において、ＡはＣＮである。
【０５２９】
式Ｉ−Ｃの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮである。
【０５３０】
式Ｉ−Ｃの一実施形態において、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル、またはヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−である。
【０５３１】
式Ｉ−Ｃの一実施形態において、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキルである。式Ｉ−Ｃの一実施形態において、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ２−Ｃ６アルキルである。
【０５３２】
式Ｉ−Ｃの一実施形態において、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている。一実施形態において、Ｂ基のアルキル部分は、置換されていない。
【０５３３】
式Ｉ−Ｃの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４はＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキルである。
【０５３４】
式Ｉ−Ｃの一実施形態において、Ｘ２はＮであり、Ｘ１、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であり、Ｅは、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ（＝Ｏ）−である。
【０５３５】
式Ｉ−Ｃの一実施形態において、Ｘ１はＮであり、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、ＣＨであり、ＡはＣＮであり、Ｂは、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−である。一実施形態において、Ｂ基のアルキル部分は、置換されていない。
【０５３６】
式Ｉの化合物は、その薬学的に許容される塩を含む。さらに、式Ｉの化合物はまた、必ずしも薬学的に許容される塩ではなく、式Ｉの化合物を調製および／もしくは精製するための、ならびに／または式Ｉの化合物のエナンチオマーを分離するための中間体として有用であり得るような化合物の他の塩も含む。式Ｉの化合物の薬学的に許容される塩の非限定的な例としては、一塩酸塩、二塩酸塩、トリフルオロ酢酸、およびジ−トリフルオロ酢酸塩が挙げられる。一実施形態において、式Ｉの化合物は、トリフルオロ酢酸および二塩酸塩を含む。
【０５３７】
式Ｉの化合物またはそれらの塩が溶媒和物の形態で単離することができ、したがって任意のそのような溶媒和物が本発明の範囲内に含まれることがさらに理解されよう。例えば、式Ｉの化合物およびそれらの塩は、水、エタノールなどの薬学的に許容可能な溶媒との非溶媒和形態および溶媒和形態で存在することができる。
【０５３８】
一実施形態において、式Ｉの化合物は、実施例１〜５６１の化合物ならびにそれらの立体異性体および薬学的に許容される塩および溶媒和物を含む。一実施形態において、実施例１〜５６１の化合物は、遊離塩基形態の化合物である。一実施形態において、実施例１〜５６１の化合物は、二塩酸塩およびトリフルオロ酢酸塩である。
【０５３９】
「薬学的に許容可能な」という用語は、化合物またはその塩もしくは組成物が製剤を含む他の成分および／またはそれを用いて治療される患者と化学的および／または毒物学的に適合性があることを示す。
【０５４０】
本明細書で提供される化合物はまた、そのような化合物を構成する１つ以上の原子において、不自然な割合の原子同位体を含んでもよい。すなわち、具体的には、式Ｉによる化合物に関して言及されるとき、原子は、天然に存在するかまたは合成的に生成された、天然存在量でまたは同位体濃縮形態での、その原子のすべての同位体および同位体混合物を含む。例えば、水素が言及されるとき、それは、１Ｈ、２Ｈ、３Ｈまたはそれらの混合物を指すと理解され、炭素が言及されるとき、それは、１１Ｃ、１２Ｃ、１３Ｃ、１４Ｃまたはそれらの混合物を指すと理解され、窒素が言及されるとき、それは、１３Ｎ、１４Ｎ、１５Ｎまたはそれらの混合物を指すと理解され、酸素が言及されるとき、それは、１４Ｏ、１５Ｏ、１６Ｏ、１７Ｏ、１８Ｏまたはそれらの混合物を指すと理解され、フルオロが言及されるとき、それは、１８Ｆ、１９Ｆまたはそれらの混合物を指すと理解される。したがって、本明細書で提供される化合物はまた、１つ以上の非放射性原子がその放射性濃縮同位体のうちの１つで置き換えられている、放射性化合物を含む、１つ以上の原子の１つ以上の同位体を有する化合物も含む。放射性標識化合物は、治療剤（例えば癌治療剤）、研究用試薬（例えばアッセイ試薬）、および診断薬（例えばインビボの造影剤）として有用である。本明細書で提供される化合物のすべての同位体変化は、放射性か否かに関わらず、本発明の範囲内に包含されることが意図されている。
【０５４１】
例示的な目的のために、スキーム１〜６は、本明細書で提供される化合物および重要な中間体を調製するための一般的方法を示す。個々の反応工程のより詳細な説明については、以下の実施例の節を参照のこと。当業者は、他の合成経路が本発明の化合物を合成するために使用され得ることを認識するであろう。特定の出発物質および試薬が、スキームに示され、以下に論じられているが、他の出発物質および試薬が容易に置換され、種々の誘導体および／または反応条件を提供し得る。さらに、下記の方法によって調製される多くの化合物は、当業者に周知の簡便な化学を使用して、この開示の観点から、さらに改変され得る。
【化１７４】
0006776446.tif 000183
【０５４２】
スキーム１は、化合物１２の合成の一般スキームを示し、式中、ＡはＣＮであり、Ｂ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、環ＤおよびＥは、式Ｉについて定義されるとおりである。
【０５４３】
化合物２は、市販されている３−ブロモ−５−メトキシピリジン（化合物１）をＯ−（メシチルスルホニル）ヒドロキシルアミンで処理することによって得られる。Ｏ−メシチルスルホニルヒドロキシルアミンは、Ｍｅｎｄｉｏｌａ，Ｊ．，ｅｔ  ａｌ．，Ｏｒｇ．Ｐｒｏｃｅｓｓ  Ｒｅｓ．Ｄｅｖ．２００９，１３（２），２６３−２６７に記載されるように、調製してもよい。化合物２は、エチルプロピオレートと反応させて、化合物３Ａと３Ｂの混合物を得ることができ、それらは、典型的には、それぞれ約２：１〜９：１の比で得られる。化合物３Ａと３Ｂの混合物は、高温で４８％ＨＢｒで処理し、続いて、再結晶またはクロマトグラフィー精製して、副異性体として化合物４Ａおよび主要異性体として化合物４Ｂを単離することができる。単離後、化合物４Ａを、ＰＯＣｌ３で処理して、化合物５を得ることができる。ホルミル基は、ＮＨ２ＯＨを用いてオキシム基に変換して、化合物６を得ることができる。オキシム基は、無水酢酸を用いてニトリル基に変換して、化合物７を得ることができる。化合物７のメトキシ基は、化合物７を三塩化アルミニウムで処理して、化合物８を得ることによって、ヒドロキシ基に変換することができる。
【０５４４】
Ｂが水素である化合物１２を調製するために、化合物１２は、化合物８を対応するボロン酸エステル化合物１０（環Ｄ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、式Ｉについて定義されるとおりであり、Ｐ１は、アミノ保護基であり、Ｚは、−Ｂ（ＯＲｘ）（ＯＲｙ）であり、ＲｚおよびＲｙは、Ｈもしくは（１−６Ｃ）アルキルであるか、またはＲｘおよびＲｙは、それらが結合している原子と一緒になって、（Ｃ１−Ｃ３アルキル）から選択される１〜４個の置換基で任意に置換された５〜６員環を形成する）とカップリングすることによって調製して、適切なパラジウム触媒クロスカップリング反応条件、例えば、鈴木カップリング反応条件（例えば、パラジウム触媒、および任意に、高温でジオキサン中の、無機塩基、例えば、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４およびＮａ２ＣＯ３の存在下でのリガンド）を用いて、化合物式１１ａを得ることができる。化合物１１ａの環Ｄ上の保護基Ｐ１を、標準条件下（例えば、Ｂｏｃ基は、化合物１１ａを酸性条件、例えばＨＣｌに処理することによって除去することができる）で除去して、Ｂが水素であり、Ｅが水素である化合物１２を得ることができる。あるいは、脱保護環Ｄを、官能基化（すなわち、適切な試薬と反応または処理）して、下記のような標準的条件下で、Ｅ基を導入して、Ｂが水素であり、Ｅが水素ではないことを除いて、Ｅが、式Ｉについて定義されるとおりである、化合物１２を得ることができる。
【０５４５】
あるいは、Ｂが水素を除いて式Ｉについて定義されたとおりである化合物１２を調製するために、化合物１１ａを、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル−ＯＨ、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−ＯＨ、ジヒドロキシＣ３−Ｃ６アルキル−ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘ、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−ＯＨ（式中、Ｒ１およびＲ２は、式Ｉについて定義されるとおりである）、ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−ＯＨ、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ１−Ｃ３アルキル−ＯＨ、（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−ＯＨ、またはｈｅｔＣｙｃａ−ＯＨ（式中、ｈｅｔＡｒ１およびｈｅｔＣｙｃａは、式Ｉについて定義されるとおりである）などの試薬と反応させ、当該試薬の各々を、光延反応条件（例えば、ＰＰｈ３およびジイソプロピルアゾジカルボキシレート）下で保護基で任意に置換して、化合物１１を得ることができる。次いで、化合物１２を、上記のように化合物１１から調製し、続いて、存在する場合、Ｂ上の保護基を除去することができる。
【０５４６】
Ｂが水素を除いて式Ｉについて定義されたとおりである化合物１２を調製するための別法として、化合物９を、適切な塩基（例えば、炭酸カリウムなどの金属アルカリカーボネート）の存在下で、化合物８を、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル−Ｘ、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−Ｘ、ジヒドロキシＣ３−Ｃ６アルキル−Ｘ、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘ、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘ（式中、Ｒ１およびＲ２は、式Ｉについて定義されるとおりである）、ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−Ｘ、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ１−Ｃ３アルキル−Ｘ、（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−Ｘ、またはｈｅｔＣｙｃａ−Ｘ（式中、ｈｅｔＡｒ１およびｈｅｔＣｙｃａは、式Ｉについて定義されたとおりであり、Ｘは、離脱原子または基（ハロゲン化物またはトリフラートなど）である）などの試薬と反応させることによって調製することができ、当該試薬の各々を、保護基（例えば、Ｂ基が１個または２個の追加のヒドロキシ基を有する場合、ｔ−ブチルジメチルシリル基）で任意に置換されている。例えば、Ｂが１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキルであるとき、化合物９は、化合物８を、Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘであって、当該アルキルが、１〜３個のフルオロで任意に置換されており、Ｘは、ＢｒまたはＣｌなどのハロゲン、またはトリフレートなどの離脱基である、Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘと反応させることによって調製することができる。次いで、化合物１１は、適切なパラジウム触媒クロスカップリング反応条件、例えば鈴木カップリング反応条件（例えば、パラジウム触媒、および任意に、高温でジオキサン中の無機塩基、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４およびＮａ２ＣＯ３の存在下でのリガンド）を用いて、化合物９を対応するボロン酸エステル化合物１０とカップリングすることによって調製することができる。次いで、化合物１２は、上記のように化合物１１から調製し、続いて、存在する場合、Ｂ上の保護基を除去することができる。
【化１７５】
0006776446.tif 000184
【０５４７】
スキーム２は、化合物１２の合成の別の一般スキームを示し、式中、ＡはＣＮであり、Ｂ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、環ＤおよびＥは、式Ｉについて定義されるとおりである。
【０５４８】
Ｂが式Ｉについて定義されるとおりである化合物９（例えば、スキーム１に記載されるように調製された）は、対応するボロン酸エステル化合物１３（Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、式Ｉについて定義されるとおりであり、Ｌ２は、トリフラートまたはハロゲン化物などの離脱基であり、Ｚは、−Ｂ（ＯＲｘ）（ＯＲｙ）であり、ＲｚおよびＲｙは、Ｈもしくは（１−６Ｃ）アルキルであるか、またはＲｘおよびＲｙは、それらが結合している原子と一緒になって、（Ｃ１−Ｃ３アルキル）から選択される１〜４個の置換基で任意に置換された５〜６員環を形成する）とカップリングして、適切なパラジウム触媒クロスカップリング反応条件、例えば、鈴木カップリング反応条件（例えば、パラジウム触媒、および任意に、高温でジオキサン中の、無機塩基、例えば、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４およびＮａ２ＣＯ３の存在下でのリガンド）を用いて、化合物１４を得ることができる。化合物１６は、化合物１４を、適切なＳＮＡｒ条件下で（例えば、任意にＫ２ＣＯ３などの塩基の存在下で、および高温で）、環Ｄが式Ｉについて定義されたとおりであり、Ｐ１がアミノ保護基である、化合物１５とカップリングすることによって調製することができる。
【０５４９】
化合物１６の環Ｄ環上の保護基Ｐ１を、標準条件下で除去して（例えば、Ｂｏｃ基は、化合物１を酸性条件、例えばＨＣｌに処理することによって除去することができる）、ＥがＨである化合物１２を得ることができる。代替として、脱保護された環Ｄを、官能基化（すなわち、適切な試薬で反応または処理）して、下記のような標準的条件下で、Ｅ基を導入して、ＥがＨではないことを除いて、Ｅが式Ｉについて定義されるとおりである、化合物１２を得ることができる。
【化１７６】
0006776446.tif 000185
【０５５０】
スキーム３は、化合物２１の合成のための一般スキームを示し、式中、ＡはＨであり、Ｂ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、環ＤおよびＥは、式Ｉについて定義されるとおりである。
【０５５１】
化合物１８は、適切なパラジウム触媒クロスカップリング反応条件、例えば、鈴木カップリング反応条件（例えば、パラジウム触媒、および任意に、高温でジオキサン中の、無機塩基、例えば、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４およびＮａ２ＣＯ３の存在下でのリガンドを用いて、化合物４Ａ（例えば、スキーム１に記載のとおりに調製された）を対応するボロン酸エステル化合物１０（式中、環Ｄ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３およびＸ４は、式Ｉについて定義されるとおりであり、Ｐ１はアミノ保護基であり、Ｚは−Ｂ（ＯＲｘ）（ＯＲｙ）であり、ＲｚおよびＲｙは、Ｈもしくは（１−６Ｃ）アルキルであるか、またはＲｘおよびＲｙは、それらが結合している原子と一緒になって、（Ｃ１−Ｃ３アルキル）から選択される１〜４個の置換基で任意に置換された５〜６員環を形成する）とカップリングすることによって調製することができる。化合物１９は、化合物１８を三塩化アルミニウムで処理することによって調製することができる。
【０５５２】
Ｂが水素を除いて式Ｉについて定義されたとおりである化合物１２を調製するために、化合物２０は、化合物１９を、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル−Ｘ、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−Ｘ、ジヒドロキシＣ３−Ｃ６アルキル−Ｘ、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘ、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘ（式中、Ｒ１およびＲ２は、式Ｉについて定義されるとおりである）、ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−Ｘ、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ１−Ｃ３アルキル−Ｘ、（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−Ｘ、またはｈｅｔＣｙｃａ−Ｘ（式中、ｈｅｔＡｒ１およびｈｅｔＣｙｃａは、式Ｉについて定義されたとおりであり、Ｘは、離脱原子または基（ハロゲン化物またはトリフラートなど）である）などの試薬と反応させることによって調製することができ、当該試薬の各々は、保護基（例えば、Ｂ基が１個または２個の追加のヒドロキシ基を有する場合、ｔ−ブチルジメチルシリル基）で任意に置換されている。例えば、Ｂが１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキルであるとき、化合物１９を、Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘであって、当該アルキルが、１〜３個のフルオロで任意に置換され、Ｘは、ＢｒもしくはＣｌなどのハロゲン、またはトリフレートなどの離脱基である、Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘと反応させることによって調製することができる。化合物２０の環Ｄ環上の保護基Ｐ１を、標準条件下で除去して（例えば、Ｂｏｃ基は、化合物２０を酸性条件、例えばＨＣｌに処理することによって除去することができる）、ＥがＨである化合物２１を得ることができる。代替として、化合物２１の脱保護された環Ｄを、官能基化（すなわち、適切な試薬で反応または処理）して、下記のような標準的条件下で、Ｅ基を導入して、ＥがＨではないことを除いて、Ｅが式Ｉについて定義されるとおりである、化合物２１を得ることができる。
【０５５３】
あるいは、Ｂが水素を除いて式Ｉについて定義されたとおりである化合物２１を調製するために、化合物１９を、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル−ＯＨ、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘ、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−ＯＨ（式中、Ｒ１およびＲ２は、式Ｉについて定義されるとおりである）、ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−ＯＨ、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ１−Ｃ３アルキル−ＯＨ、（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−ＯＨ、またはｈｅｔＣｙｃａ−ＯＨ（式中、ｈｅｔＡｒ１およびｈｅｔＣｙｃａは、式Ｉについて定義されるとおりである）などの試薬で反応させ、当該試薬の各々を、光延反応条件（例えば、ＰＰｈ３およびジイソプロピルアゾジカルボキシレート）下で保護基で任意に置換して、化合物２０を得ることができる。次いで、化合物２１は、上記のように化合物２０から調製し、続いて、存在する場合、Ｂ上の保護基を除去することができる。
【０５５４】
Ｂ基が水素であるとき、化合物２１は、本明細書に記載の脱保護および任意の官能化工程に従って化合物１９から調製することができる。
【化１７７】
0006776446.tif 000186
【０５５５】
スキーム４は、化合物２１の合成のための代替一般スキームを示し、式中、ＡはＨであり、Ｂ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、環ＤおよびＥは、式Ｉについて定義されるとおりである。
【０５５６】
化合物２２は、化合物４Ａ（例えば、スキーム１に記載されるように調製された）を三塩化アルミニウムで処理することにより調製することができる。
【０５５７】
Ｂが水素である化合物２１を調製するために、化合物１９は、適切なパラジウム触媒クロスカップリング反応条件、例えば、鈴木カップリング反応条件（例えば、パラジウム触媒、および任意に、高温でジオキサン中の、無機塩基、例えば、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４およびＮａ２ＣＯ３の存在下でのリガンド）を用いて、化合物２２を対応するボロン酸エステル化合物１０（環Ｄ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、式Ｉについて定義されるとおりであり、Ｐ１は、アミノ保護基であり、Ｚは、−Ｂ（ＯＲｘ）（ＯＲｙ）であり、ＲｚおよびＲｙは、Ｈもしくは（１−６Ｃ）アルキルであるか、またはＲｘおよびＲｙは、それらが結合している原子と一緒になって、（Ｃ１−Ｃ３アルキル）から選択される１〜４個の置換基で任意に置換された５〜６員環を形成する）とカップリングすることによって調製することができる。化合物２１は、スキーム３に記載のプロセスに従って、化合物１９から調製することができる。
【０５５８】
あるいは、Ｂが水素を除いて式Ｉについて定義されたとおりである化合物２１を調製するために、化合物２３は、化合物２２を、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル−Ｘ、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−Ｘ、ジヒドロキシＣ３−Ｃ６アルキル−Ｘ、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘ、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘ（式中、Ｒ１およびＲ２は、式Ｉについて定義されるとおりである）、ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−Ｘ、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ１−Ｃ３アルキル−Ｘ、（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−Ｘ、またはｈｅｔＣｙｃａ−Ｘ（式中、ｈｅｔＡｒ１およびｈｅｔＣｙｃａは、式Ｉについて定義されたとおりであり、Ｘは、離脱原子または基（ハロゲン化物またはトリフラートなど）である）などの試薬と反応させることによって調製することができ、当該試薬の各々は、保護基（例えば、Ｂ基が１個または２個の追加のヒドロキシ基を有する場合、ｔ−ブチルジメチルシリル基）で任意に置換されている。例えば、Ｂが１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキルであるとき、化合物２３を、Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘであって、当該アルキルが、１〜３個のフルオロで任意に置換され、Ｘは、ＢｒもしくはＣｌなどのハロゲン、またはトリフレートなどの離脱基である、Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘと反応させることによって調製することができる。化合物２０を、スキーム３に記載されるように、化合物２３を化合物１０とカップリングさせることによってを調製することができる。化合物２１は、スキーム３に記載のプロセスに従って、化合物２０から調製することができる。
【０５５９】
あるいは、Ｂが水素を除いて式Ｉについて定義されたとおりである化合物２１を調製するために、化合物１９を、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル−ＯＨ、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−ＯＨ、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘ、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−ＯＨ（式中、Ｒ１およびＲ２は、式Ｉについて定義されるとおりである）、ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−ＯＨ、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ１−Ｃ３アルキル−ＯＨ、（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−ＯＨ、またはｈｅｔＣｙｃａ−ＯＨ（式中、ｈｅｔＡｒ１およびｈｅｔＣｙｃａは、式Ｉについて定義されるとおりである）などの試薬で反応させ、当該試薬の各々を、光延反応条件（例えば、ＰＰｈ３およびジイソプロピルアゾジカルボキシレート）下で保護基で任意に置換して、化合物２０を得ることができる。次いで、化合物２１は、スキーム３に記載されるように化合物２０から調製し、続いて、存在する場合、Ｂ上の保護基を除去することができる。
【化１７８】
0006776446.tif 000187
【０５６０】
スキーム５は、化合物２１の合成のための代替一般スキームを示し、式中、ＡはＨであり、Ｂ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、環ＤおよびＥは、式Ｉについて定義されるとおりである。
【０５６１】
化合物２２は、化合物４Ａ（例えば、スキーム１に記載されるように調製された）を三塩化アルミニウムで処理することにより調製することができる。
【０５６２】
Ｂが水素を除いて式Ｉについて定義されたとおりである化合物２１を調製するために、化合物２３は、化合物２２を、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル−Ｘ、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−Ｘ、ジヒドロキシＣ３−Ｃ６アルキル−Ｘ、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘ、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘ（式中、Ｒ１およびＲ２は、式Ｉについて定義されるとおりである）、ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−Ｘ、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ１−Ｃ３アルキル−Ｘ、（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−Ｘ、またはｈｅｔＣｙｃａ−Ｘ（式中、ｈｅｔＡｒ１およびｈｅｔＣｙｃａは、式Ｉについて定義されたとおりであり、Ｘは、離脱原子または基（ハロゲン化物またはトリフラートなど）である）などの試薬と反応させることによって調製することができ、当該試薬の各々は、保護基（例えば、Ｂ基が１個または２個の追加のヒドロキシ基を有する場合、ｔ−ブチルジメチルシリル基）で任意に置換されている。例えば、Ｂが１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキルであるとき、化合物は、化合物２２を、Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘであって、当該アルキルが、１〜３個のフルオロで任意に置換され、Ｘは、ＢｒもしくはＣｌなどのハロゲン、またはトリフレートなどの離脱基である、Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘと反応させることによって調製することができる。
【０５６３】
化合物２４は、適切なパラジウム触媒クロスカップリング反応条件、例えば、鈴木カップリング反応条件（例えば、パラジウム触媒、および任意に、高温でジオキサン中の、無機塩基、例えば、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４およびＮａ２ＣＯ３の存在下でのリガンド）を用いて、化合物２３をボロン酸エステル１３（Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、式Ｉについて定義されるとおりであり、Ｌ２は、トリフラートまたはハロゲン化物などの離脱基である）、Ｚは、−Ｂ（ＯＲｘ）（ＯＲｙ）であり、ＲｚおよびＲｙは、Ｈもしくは（１−６Ｃ）アルキルであるか、またはＲｘおよびＲｙは、それらが結合している原子と一緒になって、（Ｃ１−Ｃ３アルキル）から選択される１〜４個の置換基で任意に置換された５〜６員環を形成する）と反応させることによって調製することができる。
【０５６４】
Ｂが水素である化合物２１を調製するために、化合物２４は、上記のように化合物２２を化合物１３と直接反応させることによって調製することができる。
【０５６５】
化合物２０は、化合物２４を、適切なＳＮＡｒ条件下で（例えば、任意にＫ２ＣＯ３などの塩基の存在下で、および高温で）、Ｐ１がアミノ保護基である、化合物１５とカップリングすることによって調製することができる。
【０５６６】
化合物２１は、スキーム３に記載のプロセスに従って、化合物２０から調製することができる。
【化１７９】
0006776446.tif 000188
【０５６７】
スキーム６は、化合物３１の合成の一般スキームを示し、式中、ＡはＣｌであり、Ｂ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、環ＤおよびＥは、式Ｉについて定義されるとおりである。
【０５６８】
化合物２５は、化合物４Ａ（例えば、スキーム１に記載されるように調製された）を三塩化アルミニウムで処理することにより調製することができる。
【０５６９】
化合物２６は、化合物２５を三塩化アルミニウムで処理することによって調製することができる。
【０５７０】
Ｂが水素を除いて式Ｉについて定義されたとおりである化合物３１を調製するために、化合物２７は、化合物２６を、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル−Ｘ、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−Ｘ、ジヒドロキシＣ３−Ｃ６アルキル−Ｘ、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘ、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘ（式中、Ｒ１およびＲ２は、式Ｉについて定義されるとおりである）、ｈｅｔＡｒ１Ｃ１−Ｃ３アルキル−Ｘ、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ１−Ｃ３アルキル−Ｘ、（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−Ｘ、またはｈｅｔＣｙｃａ−Ｘ（式中、ｈｅｔＡｒ１およびｈｅｔＣｙｃａは、式Ｉについて定義されたとおりであり、Ｘは、離脱原子または基（ハロゲン化物またはトリフラートなど）である）などの試薬と反応させることによって調製することができ、当該試薬の各々は、保護基（例えば、Ｂ基が１個または２個の追加のヒドロキシ基を有する場合、ｔ−ブチルジメチルシリル基）で任意に置換されている。例えば、Ｂが１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキルであるとき、化合物は、化合物２６を、Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘであって、当該アルキルが、１〜３個のフルオロで任意に置換され、Ｘは、ＢｒもしくはＣｌなどのハロゲン、またはトリフレートなどの離脱基である、Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘと反応させることによって調製することができる。
【０５７１】
化合物２８（式中、Ｂ基はメチルである）、２９（式中、Ｂ基は水素である）、および３０（式中、Ｂ基は水素を除く）は、それぞれ、適切なパラジウム触媒クロスカップリング反応条件、例えば、鈴木カップリング反応条件（例えば、パラジウム触媒、および任意に、高温でジオキサン中の、無機塩基、例えば、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４およびＮａ２ＣＯ３の存在下でのリガンド）を用いて、化合物２５、２６、および２７を対応するボロン酸エステル化合物１０（環Ｄ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は、式Ｉについて定義されるとおりであり、Ｐ１は、アミノ保護基であり、Ｚは、−Ｂ（ＯＲｘ）（ＯＲｙ）であり、ＲｚおよびＲｙは、Ｈもしくは（１−６Ｃ）アルキルであるか、またはＲｘおよびＲｙは、それらが結合している原子と一緒になって、（Ｃ１−Ｃ３アルキル）から選択される１〜４個の置換基で任意に置換された５〜６員環を形成する）とカップリングすることによって調製することができる。
【０５７２】
化合物２９または３０の環Ｄ環上の保護基Ｐ１を、標準条件下で除去して（例えば、Ｂｏｃ基は、化合物２９または３０を酸性条件、例えばＨＣｌに処理することによって除去することができる）、ＥがＨである化合物２１を得ることができる。あるいは、脱保護された環Ｄを、下記のような標準的条件下で、Ｅ基を含むように、官能基化（すなわち、適切な試薬で反応または処理）して、化合物３１を得ることができ、ＥがＨではないことを除いて、Ｅは、式Ｉについて定義されるとおりである。
【０５７３】
スキーム１〜６に記載の化合物１２、２１、および３１の環Ｄは、当業者によく知られている標準的な化学を用いて、Ｅ基を含むように官能化（すなわち、適切な試薬と反応または処理）することができ、Ｅは、水素を除いて、式Ｉについて定義されるＥ基のうちのいずれかである。本明細書で使用される、「官能化された」という用語は、Ｅが水素である式１２、２１、または３１の化合物が適切な試薬と反応または処理されて、式１２、２１、または３１の化合物を得るプロセスステップを指し、Ｅは、水素を除いて式Ｉについて定義されるとおりである。
【０５７４】
例えば、Ｅが１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、１〜３個のフルオロで任意に置換された（ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ（＝Ｏ）−、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ（＝Ｏ）−（式中、当該シクロアルキルは、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキルまたはＮおよびＯから独立して選択される１〜３個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環で任意に置換される）、Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−（アルキル部分は、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、もしくはＣ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換されている）、ｈｅｔＡｒ２（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−（アルキル部分は、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル、もしくはＣ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換されている）、またはｈｅｔＣｙｃ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、である、式Ｉの化合物は、脱保護、環Ｄを有する化合物１２（すなわち、Ｅが水素である化合物１２）を、従来のアミド結合形成条件を用いて、対応するカルボン酸と処理することによって、例えば、対応するカルボン酸を活性化剤（例えば、ＨＡＴＵ）で処理し、続いて、適切な溶媒（ＤＭＡなど）中の塩基（例えば、ＤＩＥＡなどのアミン塩基）の存在下で脱保護環Ｄ（すなわち、ＥはＨである）を有する化合物１２を添加することによって得て、官能化化合物１２（すなわち、この場合、Ｅは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、１〜３個のフルオロで任意に置換された（ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ（＝Ｏ）−、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ（＝Ｏ）−（当該シクロアルキルは、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、またはＮおよびＯから独立して選択される１〜３個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環で任意に置換されている）−、Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−（アルキル部分は、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、もしくはＣ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換されている）、ｈｅｔＡｒ２（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−（アルキル部分は、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、もしくはＣ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換されている）、またはｈｅｔＣｙｃ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−）を得ることができる。同じ化学的性質は、官能化化合物２１および３１（すなわち、この場合、それぞれ、化合物２１および３１、Ｅは、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、１〜３個のフルオロで任意に置換された（ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ（＝Ｏ）−、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ（＝Ｏ）−（式中、当該シクロアルキルは、（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−またはＮおよびＯから独立して選択される１〜３個の環ヘテロ原子を有する５〜６員ヘテロアリール環で任意に置換されている）、Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−（アルキル部分は、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、もしくはＣ１−Ｃ６アルコキシで任意に置換されている）、ｈｅｔＡｒ２（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−（アルキル部分は、ＯＨ、ヒドロキシＣ１−Ｃ６アルキル−、もしくは（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシで任意に置換されている）、またはｈｅｔＣｙｃ１（Ｃ１−Ｃ６アルキル）Ｃ（＝Ｏ）−である）を調製するために、化合物２１および３１で利用することができる。
【０５７５】
別の例として、ＥがｈｅｔＣｙｃ１Ｃ（＝Ｏ）−またはＲ３Ｒ４ＮＣ（＝Ｏ）−である式Ｉの化合物は、第１に、化合物１２（すなわち、ＥがＨである）の環Ｄ中の脱保護された環窒素を、ＤＩＥＡの存在下およびＤＣＭなどの溶媒中でトリホスゲンを用いて活性化し、続いて式ｈｅｔＣｙｃ１−ＨまたはＲ３Ｒ４ＮＨ（式中、ｈｅｔＣｙｃ１−Ｈは、Ｎ、Ｏ、およびＳから独立して選択される１〜２個の環ヘテロ原子を有する飽和４〜６員複素環であり、環が少なくとも１個の環Ｎ原子を有し、「−Ｈ」は水素が環窒素原子上にあることを示し、当該複素環は、１つ以上の独立して選択されるＣ１−Ｃ６アルコキシ置換基で任意に置換されている）を添加することによって調製して、官能化化合物１２（すなわち、この場合、Ｅが、ｈｅｔＣｙｃ１Ｃ（＝Ｏ）−またはＲ３Ｒ４ＮＣ（＝Ｏ）−である、化合物１２）を得ることができる。同じ化学的性質は、官能化化合物２１および３１（すなわち、この場合、それぞれ、化合物２１および３１、ＥがｈｅｔＣｙｃ１Ｃ（＝Ｏ）−またはＲ３Ｒ４ＮＣ（＝Ｏ）−である）を調製するために、化合物２１および３１で利用することができる。
【０５７６】
別の例として、Ｅが１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキルであって、アルキル部分が１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル、またはｈｅｔＣｙｃ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−である、式Ｉの化合物は、脱保護した化合物１２（すなわち、ＥがＨである）を、１〜３個のフルオロで任意に置換された式Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘ、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘ、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘ、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘ、またはｈｅｔＣｙｃ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘ（Ｘは、ＢｒまたはＣｌである）を有する対応する試薬で、溶媒中、周囲温度または高温で、ＤＩＥＡなどの塩基の存在下で）処理することによって調製して、官能化化合物１２（すなわち、この場合、Ｅが、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−、ｈｅｔＡｒ２アルキル部分であって、アルキル部分が１〜３個のフルオロで任意に置換されている、Ｃ１−Ｃ６アルキル−、またはｈｅｔＣｙｃ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−である、化合物１２）を得ることができる。同じ化学的性質は、官能化化合物２１および３１（すなわち、この場合、この場合、それぞれ、化合物２１および３１、Ｅは、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−、またはｈｅｔＣｙｃ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−である）を調製するために、化合物２１および３１で利用することができる。
【０５７７】
別の例として、Ｅが、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキルであって、アルキル部分が１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル、またはｈｅｔＣｙｃ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−である）、式Ｉの化合物は、脱保護した化合物１２（すなわち、ＥがＨである）を、対応するアルデヒド、例えば、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ５アルキル（Ｃ＝Ｏ）Ｈ、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）（Ｃ１−Ｃ５アルキル）Ｃ（＝Ｏ）Ｈ、Ａｒ１（Ｃ１−Ｃ５アルキル）Ｃ（＝Ｏ）Ｈ、ｈｅｔＡｒ２（Ｃ１−Ｃ５アルキル）Ｃ（＝Ｏ）Ｈ、またはｈｅｔＣｙｃ１（Ｃ１−Ｃ５アルキル）−Ｃ（＝Ｏ）Ｈで、還元剤、例えばＮａＢＨ（ＡｃＯ）３の存在下で処理することによって調製して、官能化化合物１２（すなわち、この場合、Ｅが、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−、またはｈｅｔＣｙｃ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−である、化合物１２）を得ることができる。同じ化学的性質は、官能化化合物２１および３１（すなわち、この場合、この場合、それぞれ、化合物２１および３１、Ｅは、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−、Ａｒ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−であって、アルキル部分が、１〜３個のフルオロで任意に置換されている、ｈｅｔＡｒ２Ｃ１−Ｃ６アルキル−、またはｈｅｔＣｙｃ１Ｃ１−Ｃ６アルキル−である）を調製するために、化合物２１および３１で利用することができる。
【０５７８】
したがって、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩を調製するためのプロセスもまた、本明細書で提供され、これには、
【０５７９】
（ａ）ＥがＨであり、Ａが、ＣＮ、−ＣＨ２ＣＮ、または−ＣＨ（ＣＮ）ＣＨ３であり、Ｂ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、および環Ｄが、式Ｉに定義されるとおりである、式Ｉの化合物については、以下の式を有する対応する化合物９であって、
【化１８０】
0006776446.tif 000189
【０５８０】
式中、Ｂが式Ｉについて定義されるとおりである、化合物９を、以下の式１０の対応するボロン酸エステルであって、
【化１８１】
0006776446.tif 000190
【０５８１】
式中、Ｐ１が、アミノ保護基であり、Ｚが、−Ｂ（ＯＲｘ）（ＯＲｙ）であり、ＲｘおよびＲｙが、ＨもしくはＣ１−Ｃ６アルキルであるか、またはＲｘおよびＲｙは、それらが結合する原子と一緒になって、Ｃ１−Ｃ３アルキルから選択される１〜４個の置換基で任意に置換された５〜６員環を形成し、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４が、式Ｉについて定義されるとおりである、式１０の対応するボロン酸エステルとカップリングし、続いて、保護基を除去すること、または
【０５８２】
（ｂ）Ｅが水素ではないことを除いて、Ａ、Ｂ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、環Ｄ、およびＥが、式Ｉについて定義されるとおりである、式Ｉの化合物については、以下の式の対応する化合物であって、
【化１８２】
0006776446.tif 000191
【０５８３】
式中、Ａ、環Ｄ、Ｂ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４が、式Ｉについて定義されるとおりであり、Ｅ１が水素である、化合物を官能化すること、または
【０５８４】
（ｃ）ＡがＣＮであり、環Ｄ、Ｂ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、およびＥが、式Ｉについて定義されるとおりである、式Ｉの化合物については、以下の式１４の対応する化合物であって、
【化１８３】
0006776446.tif 000192
【０５８５】
式中、Ｂ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４が、式Ｉについて定義されるとおりであり、Ｌ２が脱離基または原子である、式１４の対応する化合物を、以下の式１５の化合物であって、
【化１８４】
0006776446.tif 000193
【０５８６】
式中、Ｐ１がアミノ保護基である、式１５の化合物と反応させ、続いて、保護基Ｐ１を除去し、任意に環Ｄを官能化すること、または
【０５８７】
（ｄ）ＥがＨであり、ＡがＣＮであり、Ｂ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、および環Ｄが、式Ｉについて定義されるとおりである、式Ｉの化合物については、式１４の化合物であって、
【化１８５】
0006776446.tif 000194
【０５８８】
式中、Ｌ２が脱離基または原子であり、Ｂ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４が、式Ｉについて定義されるとおりである、式１４の化合物を、以下の式１５の化合物であって、
【化１８６】
0006776446.tif 000195
【０５８９】
式中、Ｐ１がアミノ保護基である、式１５の化合物とカップリングし、続いて、保護基Ｐ１を除去すること、または
【０５９０】
（ｅ）ＡがＨであり、ＢがＨであり、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、環Ｄ、およびＥが式Ｉについて定義されるとおりである、式Ｉの化合物については、以下の式１８の化合物であって、
【化１８７】
0006776446.tif 000196
【０５９１】
式中、Ｐ１がアミノ保護基であり、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、環Ｄが式Ｉについて定義されるとおりである、式１８の化合物を、三塩化アルミニウムで処理して、化合物１９であって、
【化１８８】
0006776446.tif 000197
【０５９２】
式中、環Ｄ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４が、式Ｉについて定義されるとおりであり、Ｐ１がアミノ保護基である、化合物１９を得て、
【０５９３】
続いて、保護基Ｐ１を除去し、任意に環Ｄを官能化すること、または
【０５９４】
（ｆ）ＡがＨであり、Ｂが１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル、ジヒドロキシＣ３−Ｃ６アルキル、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル、（ｈｅｔＡｒ１）Ｃ１−Ｃ３アルキル、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ１−Ｃ３アルキル、（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル、もしくはｈｅｔＣｙｃａであり、Ｒ１、Ｒ２、ｈｅｔＡｒ１、ｈｅｔＣｙｃａ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、環Ｄ、およびＥが、式Ｉについて定義されるとおりである、式Ｉの化合物については、
【０５９５】
以下の式１８の化合物であって、
【化１８９】
0006776446.tif 000198
【０５９６】
式中、Ｐ１がアミノ保護基であり、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、環Ｄが式Ｉについて定義されるとおりである、式１８の化合物を、三塩化アルミニウムで処理して、化合物１９であって、
【化１９０】
0006776446.tif 000199
【０５９７】
式中、環Ｄが、式Ｉについて定義されるとおりであり、Ｐ１がアミノ保護基であり、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４が、式Ｉについて定義されるとおりである、化合物１９を得ること、
【０５９８】
（ｉｉ）化合物１９を、塩基の存在下で、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル−Ｘ、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル−Ｘ（式中、アルキル部分は、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキリデン環で任意に置換されている）、ジヒドロキシＣ３−Ｃ６アルキル−Ｘ、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキルＸ、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル−Ｘ、（ｈｅｔＡｒ１）Ｃ１−Ｃ３アルキル−Ｘ、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ１−Ｃ３アルキル−Ｘ、（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル−Ｘ、もしくはｈｅｔＣｙｃａ−Ｘ（式中、Ｒ１、Ｒ２、ｈｅｔＡｒ１、およびｈｅｔＣｙｃａは、式Ｉについて定義されるとおりであり、Ｘはハロゲン化物またはトリフレートなどの脱離原子もしくは基である）と反応させて、化合物２０であって、
【化１９１】
0006776446.tif 000200
【０５９９】
式中、環Ｄが式Ｉについて定義されるとおりであり、Ｐ１がアミノ保護基であり、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４が、式Ｉについて定義されるとおりであり、Ｂが、１〜３個のフルオロで任意に置換されたＣ１−Ｃ６アルキル、ヒドロキシＣ２−Ｃ６アルキル、ジヒドロキシＣ３−Ｃ６アルキル、１〜３個のフルオロで任意に置換された（Ｃ１−Ｃ６アルコキシ）Ｃ１−Ｃ６アルキル、（Ｒ１Ｒ２Ｎ）Ｃ１−Ｃ６アルキル、（ｈｅｔＡｒ１）Ｃ１−Ｃ３アルキル、（Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）Ｃ１−Ｃ３アルキル、（ｈｅｔＣｙｃａ）Ｃ１−Ｃ３アルキル、もしくはｈｅｔＣｙｃａであり、Ｒ１、Ｒ２、ｈｅｔＡｒ１、ｈｅｔＣｙｃａが式Ｉについて定義されるとおりである、化合物２０を得て、続いて、保護基Ｐ１を除去し、任意に環Ｄを官能基化すること、または
【０６００】
（ｇ）ＡがＨもしくはＣｌであり、ＢがＨであり、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、環Ｄ、およびＥが式Ｉについて定義されるとおりである、式Ｉの化合物については、以下の式の化合物であって、
【化１９２】
0006776446.tif 000201
【０６０１】
式中、ＡがＨまたはＣｌである、化合物を、式１０の対応するボロン酸エステルであって、
【化１９３】
0006776446.tif 000202
【０６０２】
式中、環Ｄ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４が式Ｉについて定義されるとおりであり、Ｐ１がアミノ保護基であり、Ｚが−Ｂ（ＯＲｘ）（ＯＲｙ）であり、ＲｚおよびＲｙがＨもしくは（１−６Ｃ）アルキルであるか、またはＲｘおよびＲｙが、それらが結合している原子と一緒になって、Ｃ１−Ｃ３アルキルから選択される１〜４個の置換基で任意に置換された５〜６員環を形成する、式１０の対応するボロン酸エステルで処理して、式１９の化合物であって、
【化１９４】
0006776446.tif 000203
【０６０３】
式中、環Ｄ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４が式Ｉについて定義されるとおりであり、Ｐ１がミノ保護基であり、ＡがＨもしくはＣＬである、式１９の化合物を得て、続いて当該保護基Ｐ１を除去し、任意に環Ｄを官能化すること、または
【０６０４】
（ｈ）ＡがＨまたはＣｌであり、Ｂ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、環ＤおよびＥが式Ｉについて定義されるとおりである、式Ｉの化合物については、以下の式の化合物であって、
【化１９５】
0006776446.tif 000204
【０６０５】
式中、ＡはＨまたはＣｌであり、Ｂは式Ｉについて定義されるとおりである、化合物を、パラジウム触媒および任意に配位子の存在下、かつ塩基の存在下で、式１０の対応するボロン酸エステルであって、
【化１９６】
0006776446.tif 000205
【０６０６】
式中、環Ｄ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４が式Ｉについて定義されるとおりであり、Ｐ１がアミノ保護基であり、Ｚが−Ｂ（ＯＲｘ）（ＯＲｙ）であり、ＲｚおよびＲｙがＨもしくは（１−６Ｃ）アルキルであるか、またはＲｘおよびＲｙが、それらが結合している原子と一緒になって、Ｃ１−Ｃ３アルキルから選択される１〜４個の置換基で任意に置換された５〜６員環を形成する、式１０の対応するボロン酸エステルでカップリングして、以下の式の化合物であって、
【化１９７】
0006776446.tif 000206
【０６０７】
式中、環Ｄ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、およびＢが式Ｉについて定義されるとおりであり、ＡがＨもしくはＣＬであり、Ｐ１がアミノ保護基である、化合物を得て、続いて、保護基Ｐ１を除去し、任意に環Ｄを官能化すること、
【０６０８】
（ｉ）ＡがＨまたはＣｌであり、Ｂ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、環ＤおよびＥが式Ｉについて定義されるとおりである、式Ｉの化合物については、式２４の化合物であって、
【化１９８】
0006776446.tif 000207
【０６０９】
式中、Ｌ２が脱離基または原子であり、Ｂ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４が、式Ｉについて定義されるとおりである、式２４の化合物を、式１５の化合物であって、
【化１９９】
0006776446.tif 000208
【０６１０】
式中、Ｐ１がアミノ保護基であり、環Ｄが式Ｉについて定義されるとおりである、式１５の化合物とカップリングして、式２０の化合物であって、
【化２００】
0006776446.tif 000209
【０６１１】
式中、Ｐ１がアミノ保護基であり、環Ｄ、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４、およびＢが式Ｉについて定義されるとおりである、式２０の化合物を得て、続いて、保護基Ｐ１を除去し、任意に環Ｄを官能化することと、
【０６１２】
存在する場合、いかなる追加の保護基も除去し、任意に、その薬学的に許容される塩を形成することと、が含まれる。
【０６１３】
本明細書で使用される、「アミノ保護基」という用語は、化合物上の他の官能基で反応している間、アミノ基をブロックまたは保護するために一般に使用される基の誘導体を指す。本明細書に記載のプロセスのいずれかに使用するのに好適な保護基の例には、カルバメート、アミド、アルキル、およびアリール基、イミン、ならびに除去して、所望のアミン基を再び生じさせることができる多くのＮ−ヘテロ原子誘導体が含まれる。アミノ保護基の非限定的な例は、アセチル、トリフルオロアセチル、ｔ−ブチルオキシカルボニル（「Ｂｏｃ」）、ベンジルオキシカルボニル（「ＣＢｚ」）、および９−フルオレニルメチレンオキシカルボニル（「Ｆｍｏｃ」）である。これらの基および他の保護基のさらなる例は、Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ，ｅｔ  ａｌ．，Ｇｒｅｅｎｅ’ｓ  Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ．Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ：Ｗｉｌｅｙ  Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ，２００６において見出される。
【０６１４】
ヒドロキシ基は、例えば、Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ，ｅｔ  ａｌ．，Ｇｒｅｅｎｅ’ｓ  Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ．Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ：Ｗｉｌｅｙ  Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ，２００６に記載されているように、任意の便利なヒドロキシ保護基で保護することができる。例としては、ベンジル、トリチル、シリルエーテルなどが挙げられる。
【０６１５】
上記の方法のいずれかに記載の化合物中の窒素原子は、例えば、Ｇｒｅｅｎｅ＆Ｗｕｔｓ，ｅｄｓ．，”Ｐｒｏｔｅｃｔｉｎｇ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ”，２ｎｄ  ｅｄ．Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ；Ｊｏｈｎ  Ｗｉｌｅｙ＆Ｓｏｎｓ，Ｉｎｃ．，１９９１に記載される、任意の便利な窒素保護基で保護することができる。窒素保護基の例には、ｔ−ブトキシカルボニル（ＢＯＣ）、フェノキシカルボニル、および［２−（トリメチルシリル）エトキシ］メチル（ＳＥＭ）などのアシルおよびアルコキシカルボニル基が含まれる。
【０６１６】
試験化合物がＲＥＴ阻害剤として作用する能力は、実施例Ａに記載のアッセイによって実証することができる。ＩＣ５０値を表５に示す。
【０６１７】
いくつかの実施形態において、本明細書で提供される化合物は、強力かつ選択的なＲＥＴ阻害を示す。例えば、本明細書に提供される化合物は、野生型ＲＥＴに対してナノモル効果を示し、ＫＩＦ５Ｂ−ＲＥＴ融合およびＶ８０４Ｍゲートキーパー変異を含み、関連キナーゼに対して最小限の活性を有する、ＲＥＴ変異体を選択する。
【０６１８】
いくつかの実施形態において、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物は、ＲＥＴキナーゼを選択的に標的とする。例えば、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物は、別のキナーゼまたは非キナーゼ標的を上回るＲＥＴキナーゼを選択的に標的とし得る。
【０６１９】
いくつかの実施形態において、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物は、別のキナーゼを上回るＲＥＴキナーゼに対して少なくとも３０倍の選択性を示す。例えば、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物は、別のキナーゼを上回るＲＥＴキナーゼに対して少なくとも４０倍の選択性、少なくとも５０倍の選択性、少なくとも６０倍の選択性、少なくとも７０倍の選択性、少なくとも８０倍の選択性、少なくとも９０倍の選択性、少なくとも１００倍の選択性、少なくとも２００倍の選択性、少なくとも３００倍の選択性、少なくとも４００倍の選択性、少なくとも５００倍の選択性、少なくとも６００倍の選択性、少なくとも７００倍の選択性、少なくとも８００倍の選択性、少なくとも９００倍の選択性、または少なくとも１０００倍の選択性を示す。いくつかの実施形態において、別のキナーゼを上回るＲＥＴキナーゼに対する選択性は、細胞アッセイ（例えば、本明細書に提供されるような細胞アッセイ）において測定される。
【０６２０】
いくつかの実施形態において、本明細書に提供される化合物は、ＫＤＲキナーゼ（例えば、ＶＥＧＦＲ２）を上回るＲＥＴキナーゼに対して選択性を示すことができる。いくつかの実施形態において、ＫＤＲキナーゼを上回るＲＥＴキナーゼに対する選択性は、ゲートキーパー変異の効果を失うことなく観察される。いくつかの実施形態において、ＫＩＦ５Ｂ−ＲＥＴの阻害と比較したときのＫＤＲキナーゼを上回る選択性は、少なくとも１０倍（例えば、少なくとも４０倍の選択性、少なくとも５０倍の選択性、少なくとも６０倍の選択性、少なくとも７０倍の選択性、少なくとも８０倍の選択性、少なくとも９０倍の選択性、少なくとも１００倍の選択性、少なくとも１５０倍の選択性、少なくとも２００倍の選択性、少なくとも２５０倍の選択性、少なくとも３００倍の選択性、少なくとも３５０倍の選択性、または少なくとも４００倍の選択性）である（すなわち、化合物は、ＫＤＲよりもＫＩＦ５Ｂ−ＲＥＴに対してより強力であった）。いくつかの実施形態において、ＫＤＲキナーゼを上回るＲＥＴキナーゼに対する選択性は、約３０倍である。いくつかの実施形態において、ＫＤＲキナーゼを上回るＲＥＴキナーゼに対する選択性は、少なくとも１００倍である。いくつかの実施形態において、ＫＤＲキナーゼを上回るＲＥＴキナーゼに対する選択性は、少なくとも１５０倍である。いくつかの実施形態において、ＫＤＲキナーゼを上回るＲＥＴキナーゼに対する選択性は、少なくとも４００倍である。いかなる理論にも拘束されないが、強力なＫＤＲキナーゼ阻害は、ＲＥＴを標的とするマルチキナーゼ阻害剤（ＭＫＩ）の間で共通の特徴であると考えられ、そのような化合物で観察される用量制限毒性の原因であり得る。
【０６２１】
いくつかの実施形態において、Ｖ８０４Ｍの阻害は、野生型ＲＥＴについて観察されたものと類似していた。例えば、Ｖ８０４Ｍの阻害は、野生型ＲＥＴの阻害の約２倍以内（例えば、約５倍、約７倍、約１０倍）であった（すなわち、化合物は、野生型ＲＥＴおよびＶ８０４Ｍに対して同様に強力であった）。いくつかの実施形態において、別のキナーゼを上回る野生型またはＶ８０４Ｍ  ＲＥＴキナーゼに対する選択性は、酵素アッセイ（例えば、本明細書に提供されるような酵素アッセイ）において測定される。いくつかの実施形態において、本明細書に提供される化合物は、ＲＥＴ変異細胞に対して選択的細胞傷害性を示す。
【０６２２】
いくつかの実施形態において、本明細書で提供される化合物は、脳および／または中枢神経系（ＣＮＳ）の浸透を示す。そのような化合物は、血液脳関門を通過し、脳内のＲＥＴキナーゼおよび／または他のＣＮＳ構造を阻害することができる。いくつかの実施形態において、本明細書で提供される化合物は、治療上有効な量で血液脳関門を通過することができる。例えば、癌（例えば、ＲＥＴ関連脳またはＣＮＳ癌などのＲＥＴ関連癌）を有する患者の治療は、患者への化合物の投与（例えば、経口投与）を含み得る。いくつかのそのような実施形態において、本明細書に提供される化合物は、原発性脳腫瘍または転移性脳腫瘍を治療するのに有用である。
【０６２３】
いくつかの実施形態において、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物は、高いＧＩ吸収、低いクリアランス、および薬物間相互作用の可能性が低いことのうちの１つ以上を示す。
【０６２４】
式Ｉの化合物は、ＲＥＴ関連疾患および障害のようなＲＥＴキナーゼ阻害剤で治療することができる疾患および障害、例えば血液癌および固形腫瘍を含む癌のような増殖性障害、ならびにＩＢＳなどの胃腸障害を治療するのに有用である。
【０６２５】
本明細書で使用される、「治療する」または「治療」という用語は、治療的または緩和的な手段を指す。有益なまたは所望の臨床結果には、検出可能か検出不能かに関わらず、疾患もしくは障害もしくは状態に関連する症状の全部または一部の緩和、疾患の程度の減少、疾患の安定した（すなわち悪化しない）状態、疾患の進行の遅延または鈍化、疾患状態（例えば、疾患の１つ以上の症状）の改善または緩和、および寛解（ｒｅｍｉｓｓｉｏｎ）（部分的か全体的にかに関わらない）が含まれるが、これらに限定されない。「治療」はまた、治療を受けていない場合に期待される生存と比較して、生存を延ばすことを意味し得る。
【０６２６】
本明細書で使用される、「対象」、「個体」、または「患者」という用語は、互換的に使用され、マウス、ラット、他の齧歯類、ウサギ、イヌ、ネコ、ブタ、ウシ、ヒツジ、ウマ、霊長類、およびヒトなどの哺乳動物を含む任意の動物を指す。いくつかの実施形態において、患者は、ヒトである。いくつかの実施形態において、対象は、治療および／または予防されるべき疾患または障害の少なくとも１つの症状を経験をしている、および／または示している。いくつかの実施形態において、対象は、（例えば、規制当局により承認された、例えばＦＤＡにより承認された、アッセイまたはキットを使用して決定されるように）ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴタンパク質、またはその発現もしくは活性、またはそれらのうちのいずれかのレベルの調節異常を有する癌（ＲＥＴ関連癌）を有すると同定または診断されている。いくつかの実施形態において、対象は、（例えば、規制機関により承認されたアッセイまたはキットを使用して決定されるように）ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴタンパク質、またはその発現もしくは活性、またはそれらのうちのいずれかのレベルの調節異常に陽性である腫瘍を有する。対象は、（例えば、規制機関により承認された、例えばＦＤＡにより承認された、アッセイまたはキットを使用して決定されるように）ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴタンパク質、またはその発現もしくは活性、またはそれらのいずれかのレベルの調節異常に陽性である腫瘍（複数可）を有する対象であり得る。対象は、（例えば、規制機関により承認された、例えばＦＤＡにより承認された、キットまたはアッセイを使用するように、腫瘍が同定される場合に）腫瘍が、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴタンパク質、またはその発現もしくは活性、またはそれらのいずれかのレベルの調節異常を有する対象であり得る。いくつかの実施形態において、対象は、ＲＥＴ関連癌を有することが疑われる。いくつかの実施形態において、対象は、対象が、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴタンパク質、またはその発現もしくは活性、またはそれらのいずれかのレベルの調節異常を有する腫瘍を有することを示す臨床記録を有する（および任意に、臨床記録は、対象が、本明細書に提供される組成物のうちのいずれかで治療されるべきであるを示す）。いくつかの実施形態において、患者は、小児科患者である。
【０６２７】
本明細書で使用される「小児患者」という用語は、診断または治療の時点で２１歳未満の患者を指す。「小児」という用語は、新生児（出生から出生後１カ月）、乳児（１カ月から２歳まで）、子供（２歳から１２歳まで）、青年期（１２歳から２１歳まで（２２歳の誕生日までであるが、これは含まれず）を含む、様々な亜集団にさらる分けることができる。Ｂｅｒｈｍａｎ  ＲＥ，Ｋｌｉｅｇｍａｎ  Ｒ，Ａｒｖｉｎ  ＡＭ，Ｎｅｌｓｏｎ  ＷＥ．Ｎｅｌｓｏｎ  Ｔｅｘｔｂｏｏｋ  ｏｆ  Ｐｅｄｉａｔｒｉｃｓ，１５ｔｈ  Ｅｄ．Ｐｈｉｌａｄｅｌｐｈｉａ：Ｗ．Ｂ．Ｓａｕｎｄｅｒｓ  Ｃｏｍｐａｎｙ，１９９６、Ｒｕｄｏｌｐｈ  ＡＭ，ｅｔ  ａｌ．Ｒｕｄｏｌｐｈ’ｓ  Ｐｅｄｉａｔｒｉｃｓ，２１ｓｔ  Ｅｄ．Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ：ＭｃＧｒａｗ−Ｈｉｌｌ，２００２、およびＡｖｅｒｙ  ＭＤ，Ｆｉｒｓｔ  ＬＲ．Ｐｅｄｉａｔｒｉｃ  Ｍｅｄｉｃｉｎｅ，２ｎｄ  Ｅｄ．Ｂａｌｔｉｍｏｒｅ：Ｗｉｌｌｉａｍｓ＆Ｗｉｌｋｉｎｓ；１９９４。いくつかの実施形態において、小児患者は、出生から出生後２８日まで、２９日から２歳未満まで、２歳から１２歳未満まで、または１２歳から２１歳まで（２２歳の誕生日までであるが、これは含まれず）である。いくつかの実施形態において、小児患者は、出生から出生後２８日まで、２９日から１歳未満まで、１カ月から４カ月未満まで、３カ月から７カ月未満、６カ月から１歳未満、１歳から２歳未満、２歳から３歳未満、２歳から７歳未満、３歳から５歳未満、５歳から１０歳未満、６歳から１３歳未満、１０歳から１５歳未満、または１５歳から２２歳未満である。
【０６２８】
ある特定の実施形態において、式Ｉの化合物は、本明細書に定義される、疾患および障害（例えば、自己免疫疾患、炎症性疾患、および癌）を予防するのに有用である。本明細書で使用される、「予防する」という用語は、本明細書で説明されるような疾患もしくは状態またはそれらの症状の発症、再発、または拡大を全部または一部予防することを意味する。
【０６２９】
本明細書で使用される、「ＲＥＴ関連疾患または障害」という用語は、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ（本明細書ではＲＥＴキナーゼタンパク質とも呼ばれる）、またはそれら（例えば、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、ＲＥＴキナーゼドメイン、または本明細書に記載のそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常のタイプのいずれか）のいずれか（１つ以上）の発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常に関連するか、またはそれを有する疾患または障害を指す。ＲＥＴ関連疾患または障害の非限定的な例としては、例えば、癌および過敏性腸症候群（ＩＢＳ）などの胃腸障害が挙げられる。
【０６３０】
本明細書で使用される、「ＲＥＴ関連癌」という用語は、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ（本明細書ではＲＥＴキナーゼタンパク質とも呼ばれる）、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常に関連するかまたはそれを有する癌を指す。ＲＥＴ関連癌の非限定的な例は、本明細書に記載されている。
【０６３１】
「ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常」という語句は、遺伝子変異（例えば、融合タンパク質の発現をもたらすＲＥＴ遺伝子転座、野生型ＲＥＴタンパク質と比較して少なくとも１つのアミノ酸の欠失を含むＲＥＴタンパク質の発現をもたらすＲＥＴ遺伝子における欠失、１つ以上の点突然変異を有するＲＥＴタンパク質の発現をもたらすＲＥＴ遺伝子における変異、もしくは野生型ＲＥＴタンパク質と比較してＲＥＴタンパク質中の少なくとも１つのアミノ酸の欠失を有するＲＥＴタンパク質をもたらすＲＥＴ  ｍＲＮＡの選択的スプライスシング（ａｌｔｅｒｎａｔｉｖｅ  ｓｐｌｉｃｅｄ）バージョン、またはＲＥＴタンパク質の過剰発現をもたらすＲＥＴ遺伝子増幅、もしくは細胞中でのＲＥＴタンパク質のキナーゼドメイン（例えば、ＲＥＴタンパク質の構成的に活性なキナーゼドメイン）の活性の病因性の（ｐａｔｈｏｇｅｎｉｃ）増加をもたらす細胞中でのＲＥＴ遺伝子の過剰発現に起因する自己分泌活性を指す。別の例として、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴタンパク質、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、構成的に活性であるか、または変異を含まないＲＥＴ遺伝子によってコードされるタンパク質と比較して増加した活性を有するＲＥＴタンパク質をコードするＲＥＴ遺伝子における変異であり得る。例えば、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴタンパク質、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、機能性キナーゼドメインを含むＲＥＴの第１部分およびパートナータンパク質（すなわち、ＲＥＴではない）の第２部分を含有する融合タンパク質の発現をもたらす、遺伝子または染色体転座の結果であり得る。いくつかの例では、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴタンパク質、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、あるＲＥＴ遺伝子と別の非ＲＥＴ遺伝子との遺伝子転座の結果であり得る。融合タンパク質の非限定的な例は、表１に記載されている。ＲＥＴキナーゼタンパク質の点突然変異／挿入／欠失の非限定的な例は、表２に記載されている。ＲＥＴキナーゼタンパク質変異（例えば点突然変異）のさらなる例は、ＲＥＴ阻害剤耐性変異である。ＲＥＴ阻害剤耐性変異の非限定的な例は、表３および４に記載されている。
【０６３２】
「野生型（ｗｉｌｄｔｙｐｅ）」または「野生型（ｗｉｌｄ−ｔｙｐｅ）」との用語は、ＲＥＴ関連疾患、例えば、ＲＥＴ関連癌を有さない（および任意に、ＲＥＴ関連疾患を発症する危険性も増加していない、ならびに／またはＲＥＴ関連疾患を有することが疑われない）対象に見出されるか、またはＲＥＴ関連疾患、例えば、ＲＥＴ関連癌を有さない（および任意に、ＲＥＴ関連疾患を発症する危険性も増加していない、ならびに／またはＲＥＴ関連疾患を有することが疑われていない）対象からの細胞または組織に見出される、核酸（例えば、ＲＥＴ遺伝子もしくはＲＥＴ  ｍＲＮＡ）またはタンパク質（例えばＲＥＴタンパク質）を説明する。
【０６３３】
「規制機関」という用語は、その国での医薬品の医学的使用を承認するためのその国の機関を指す。例えば、規制当局の非限定的な例は、米国食品医薬品局（ＦＤＡ）である。
【０６３４】
そのような治療を必要とする患者において癌（例えば、ＲＥＴ関連癌）を治療する方法であって、患者に、治療有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、またはその医薬組成物を投与することを含む、方法が、本明細書に提供される。例えば、そのような治療を必要とする患者においてＲＥＴ関連癌を治療する方法であって、ａ）ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、または患者からの試料中のそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を検出することと、ｂ）治療有効量の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与することと、を含む、方法が、本明細書に提供される。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、１つ以上の融合タンパク質を含む。ＲＥＴ遺伝子融合タンパク質の非限定的な例は、表１に記載されている。いくつかの実施形態において、融合タンパク質は、ＫＩＦ５Ｂ−ＲＥＴである。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、１つ以上のＲＥＴキナーゼタンパク質の点突然変異／挿入を含む。ＲＥＴキナーゼタンパク質の点突然変異／挿入／欠失の非限定的な例は、表２に記載されている。いくつかの実施形態において、ＲＥＴキナーゼタンパク質の点突然変異／挿入／欠失は、Ｍ９１８Ｔ、Ｍ９１８Ｖ、Ｃ６３４Ｗ、Ｖ８０４Ｌ、およびＶ８０４Ｍからなる群から選択される。いくつかの実施形態において、式Ｉの化合物は、ｉ）実施例１〜２０、ｉｉ）実施例２１〜４０、ｉｉｉ）実施例４１〜６０、ｉｖ）実施例６１〜８０、ｖ）実施例８１〜１００、ｖｉ）実施例１０１〜１２０、ｖｉｉ）実施例１２１〜１４０、ｖｉｉｉ）実施例１４１〜１６０、ｉｘ）実施例１６１〜１８０、ｘ）実施例１８１〜２００、ｘｉ）実施例２０１〜２２０、ｘｉｉ）実施例２２１〜２４０、ｘｉｉｉ）実施例２４１〜２６０、ｘｉｖ）実施例２６１〜２８０、ｘｖ）実施例２８１〜３００、ｘｖｉ）実施例３０１〜３２０、ｘｖｉｉ）実施例３２１〜３４０、ｘｖｉｉｉ）実施例３４１〜３６０、ｘｉｘ）実施例３６１〜３８０、ｘｘ）実施例番号３８１〜４００、ｘｘｉ）実施例４０１〜４２０、ｘｘｉｉ）実施例番号４２１〜４４０、ｘｘｉｉｉ）実施例４４１〜４６０、ｘｘｉｉｉ）実施例４６１〜４８０、ｘｘｉｖ）実施例４８１〜５００、ｘｘｖ）実施例５０１〜５２０、ｘｘｖｉ）実施例５２１〜５４０、もしくはｘｘｖｉｉ）実施例５４１〜５６１、から選択されるか、またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物である。
【０６３５】
本明細書に記載の方法または使用のうちのいずれかのいくつかの実施形態において、癌（例えば、ＲＥＴ関連癌）は、血液癌である。本明細書に記載の方法または使用のうちのいずれかのいくつかの実施形態において、癌（例えば、ＲＥＴ関連癌）は、固形腫瘍である。本明細書に記載の方法または使用のうちのいずれかのいくつかの実施形態において、癌（例えば、ＲＥＴ関連癌）は、肺癌（例えば、小細胞肺癌もしくは非小細胞肺癌）、甲状腺癌（例えば、甲状腺乳頭癌、甲状腺髄様癌、分化型甲状腺癌、再発性甲状腺癌、もしくは難治性分化型甲状腺癌）、甲状腺腺腫、内分泌腺腫瘍、肺腺癌、細気管支肺細胞癌、多発性内分泌腫瘍２Ａもしくは２Ｂ型（それぞれＭＥＮ２ＡまたはＭＥＮ２Ｂ）、褐色細胞腫、副甲状腺過形成、乳癌、乳癌（ｍａｍｍａｒｙ  ｃａｎｃｅｒ）、乳癌（ｍａｍｍａｒｙ  ｃａｒｃｉｎｏｍａ）、乳腺腫瘍、結腸直腸癌（例えば、転移性結腸直腸癌）、乳頭状腎細胞癌、胃腸粘膜神経節腫、炎症性筋線維芽細胞腫、または子宮頸癌である。本明細書に記載の方法または使用のうちのいずれかのいくつかの実施形態において、癌（例えば、ＲＥＴ関連癌）は、急性リンパ芽球性白血病（ＡＬＬ）、急性骨髄性白血病（ＡＭＬ）、青年期癌、副腎皮質癌、肛門癌、虫垂癌、星状細胞腫、異型奇形腫／ラブドイド腫瘍、基底細胞癌、胆管癌、膀胱癌、骨癌、脳幹神経膠腫、脳腫瘍、乳癌、気管支腫瘍、バーキットリンパ腫、カルチノイド腫瘍、原発不明癌、心臓腫瘍、子宮頸癌、小児癌、脊索腫、慢性リンパ性白血病（ＣＭＬ）、慢性骨髄性白血病（ＣＭＬ）、慢性骨髄増殖性新生物、部位別新生物、新生物、結腸癌、結腸直腸癌、頭蓋咽頭腫、皮膚Ｔ細胞リンパ腫、胆管癌、非浸潤性乳管癌、胎児性腫瘍、子宮内膜癌、上衣腫、食道癌、鼻腔神経芽細胞腫、ユーイング肉腫、頭蓋外胚細胞腫瘍、性腺外胚細胞腫瘍、肝外胆管癌、眼癌、卵管癌、骨の線維性組織球腫、胆嚢癌、胃癌、消化管カルチノイド腫瘍、消化管間質腫瘍（ＧＩＳＴ）、生殖細胞腫瘍、妊娠性絨毛性疾患、神経膠腫、有毛細胞腫瘍、有毛細胞白血病、頭頸部癌、胸部新生物、頭頸部新生物、ＣＮＳ腫瘍、原発性ＣＮＳ腫瘍、心臓癌、肝細胞癌、組織球増殖症、ホジキンリンパ腫、下咽頭癌、眼球内黒色腫、膵島細胞内腫瘍、膵神経内分泌腫瘍、カポジ肉腫、腎臓癌、ランゲルハンス細胞組織球増加症、喉頭癌、白血病、口唇癌、肝癌、肺癌、リンパ腫、マクログロブリン血症、骨の悪性線維性組織球腫、骨細胞癌、黒色腫、メルケル細胞癌、中皮腫、転移性扁平上皮癌頸部癌、正中線癌、口腔癌、多発性内分泌腫瘍症候群、多発性骨髄腫、菌状息肉腫、骨髄異形成症候群、骨髄異形成／骨髄増殖性新生物、部位別新生物、新生物、骨髄性白血病、骨髄性白血病、多発性骨髄腫、骨髄増殖性新生物、鼻腔および副鼻腔癌、鼻咽頭癌、神経芽細胞腫、非ホジキンリンパ腫、非小細胞肺癌、肺新生物、肺癌、肺新生物（ｐｕｌｍｏｎａｒｙ  ｎｅｏｐｌａｓｍ）、気道新生物、気管支癌、気管支新生物、口腔癌、口腔癌（ｏｒａｌ  ｃａｖｉｔｙ  ｃａｎｃｅｒ）、口唇癌、口腔咽頭癌、骨肉腫、卵巣癌、膵臓癌、乳頭腫症、傍神経節腫、副鼻腔および鼻腔癌、副甲状腺癌、陰茎癌、咽頭癌、褐色細胞腫、下垂体癌、形質細胞腫瘍、胸膜肺芽腫��妊娠および乳癌、原発性中枢神経系リンパ腫、原発性腹膜癌、前立腺癌、直腸癌、結腸癌、結腸癌新生物、腎細胞癌、網膜芽細胞腫、横紋筋肉腫昏睡、唾液腺癌、肉腫、セザリー症候群、皮膚癌、小細胞肺癌、小腸癌、軟部組織癌、扁平上皮癌、扁平上皮頸部癌、胃癌、Ｔ細胞リンパ腫、精巣癌、咽頭癌、胸腺腫胸腺癌、甲状腺癌、腎盂および尿管の移行上皮癌、未知の原発癌、尿道癌、子宮癌、子宮肉腫、膣癌、外陰癌、およびウィルムス腫瘍、からなる群から選択される。
【０６３６】
いくつかの実施形態において、血液癌（例えば、ＲＥＴ関連癌である血液癌）は、白血病、リンパ腫（非ホジキンリンパ腫）、ホジキン病（ホジキンリンパ腫とも呼ばれる）、および骨髄腫、例えば、急性リンパ性白血病（ＡＬＬ）、急性骨髄性白血病（ＡＭＬ）、急性前骨髄性白血病（ＡＰＬ）、慢性リンパ性白血病（ＣＬＬ）、慢性骨髄性白血病（ＣＭＬ）、慢性骨髄性白血病（ＣＭＭＬ）、慢性好中球性白血病（ＣＮＬ）、急性未分化白血病（ＡＵＬ）、未分化大細胞型リンパ腫（ＡＬＣＬ）、前リンパ球性白血病（ＰＭＬ）、若年性骨髄単球性白血病（ＪＭＭＬ）、成人Ｔ細胞ＡＬＬ、三重骨髄性異形成（ＡＭＬ／  ＴＭＤＳ）を伴うＡＭＬ、混合系統白血病（ＭＬＬ）、骨髄異形成症候群（ＭＤＳ）、骨髄増殖性疾患（ＭＰＤ）、および多発性骨髄腫（ＭＭ）、からなる群から選択される。血液癌のさらなる例には、真性赤血球増加症（ＰＶ）、本態性血小板減少症（ＥＴ）、および特発性原発性骨髄線維症（ＩＭＦ／ＩＰＦ／ＰＭＦ）などの骨髄増殖性疾患（ＭＰＤ）が含まれる。一実施形態において、血液癌（例えば、ＲＥＴ関連癌である血液癌）は、ＡＭＬまたはＣＭＭＬである。
【０６３７】
いくつかの実施形態において、癌（例えば、ＲＥＴ関連癌）は、固形腫瘍である。固形腫瘍（例えば、ＲＥＴ関連癌である固形腫瘍）の例には、例えば、甲状腺癌（例えば、甲状腺乳頭癌、甲状腺髄様癌）、肺癌（例えば、肺腺癌、小細胞肺癌）、膵臓癌、膵管癌、乳癌、結腸癌、結腸直腸癌、前立腺癌、腎細胞癌、頭頸部腫瘍、神経芽細胞腫、および黒色腫が含まれる。例えば、Ｎａｔｕｒｅ  Ｒｅｖｉｅｗｓ  Ｃａｎｃｅｒ，２０１４，１４，１７３−１８６を参照のこと。
【０６３８】
いくつかの実施形態において、癌は、肺癌、甲状腺乳頭癌、分化型甲状腺癌、再発性甲状腺癌、難治性分化型甲状腺癌、多発性内分泌腫瘍２Ａ型または２Ｂ型（それぞれ、ＭＥＮ２ＡまたはＭＥＮ２Ｂ）、褐色細胞腫、副甲状腺過形成、乳癌、結腸直腸癌、乳頭状腎細胞癌、胃腸粘膜神経節腫、および子宮頸癌、からなる群から選択される。
【０６３９】
いくつかの実施形態において、患者は、ヒトである。
【０６４０】
式Ｉの化合物ならびにその薬学的に許容される塩および溶媒和物はまた、ＲＥＴ関連癌を治療するためにも有用である。
【０６４１】
したがって、ＲＥＴ関連癌、例えば本明細書中に開示される例示的なＲＥＴ関連癌のいずれかと診断または同定された患者を治療するための方法であって、患者に、治療有効量の、本明細書に定義される式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、またはその医薬組成物を投与することを含む、方法もまた、本明細書に提供される。
【０６４２】
ＲＥＴキナーゼ、ＲＥＴ遺伝子、またはそれらのいずれか（例えば、１つ以上）の発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、腫瘍形成に寄与し得る。例えば、ＲＥＴキナーゼ、ＲＥＴ遺伝子、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、ＲＥＴキナーゼ、ＲＥＴ遺伝子、またはＲＥＴキナーゼドメインの転座、過剰発現、活性化、増幅、または変異であり得る。転座は、ＲＥＴキナーゼドメインを含む転座を含み得、変異は、ＲＥＴリガンド結合部位を含む変異を含み得、増幅は、ＲＥＴ遺伝子のものであり得る。他の調節異常は、ＲＥＴ  ｍＲＮＡスプライスバリアントおよびＲＥＴ自己分泌／パラクリンシグナル伝達を含み得、これらもまた腫瘍形成に寄与し得る。
【０６４３】
いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、野生型ＲＥＴキナーゼの過剰発現（例えば、自己分泌活性化をもたらす）を含む。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼタンパク質、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、例えば、キナーゼドメイン部分、またはキナーゼ活性を示すことができる部分を含む、ＲＥＴ遺伝子またはその一部を含む染色体セグメントにおける過剰発現、活性化、増幅、または変異を含む。
【０６４４】
いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼタンパク質、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、ＲＥＴ遺伝子融合をもたらす１つ以上の染色体転座または反転を含む。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼタンパク質、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、発現されるタンパク質が非ＲＥＴパートナータンパク質からの残基を含む融合タンパク質であり、かつ最小の機能的ＲＥＴキナーゼドメインを含む、遺伝子転座の結果である。
【０６４５】
ＲＥＴ融合タンパク質の非限定的な例を、表１に示す。
【０６４６】
【表１−１】
0006776446.tif 000210
【表１−２】
0006776446.tif 000211
【表１−３】
0006776446.tif 000212
【０６４７】
いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、ＲＥＴキナーゼにおける１つ以上の欠失（例えば、４位のアミノ酸の欠失）、挿入、または点突然変異（複数可）を含む。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、ＲＥＴキナーゼドメインの構成的活性をもたらす、ＲＥＴキナーゼからの１つ以上の残基の欠失を含む。
【０６４８】
いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、野生型ＲＥＴキナーゼと比較して、１つ以上のアミノ酸の置換、挿入、または欠失を有するＲＥＴキナーゼの生成をもたらす、ＲＥＴ遺伝子における少なくとも１つの点突然変異を含む（例えば、表２に列挙される点突然変異を参照のこと）。
【０６４９】
【表２−１】
0006776446.tif 000213
【表２−２】
0006776446.tif 000214
【表２−３】
0006776446.tif 000215
【表２−４】
0006776446.tif 000216
【表２−５】
0006776446.tif 000217
【表２−６】
0006776446.tif 000218
【０６５０】
いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、野生型ＲＥＴキナーゼと比較して、１つ以上のアミノ酸の置換、挿入、または欠失を有するＲＥＴキナーゼの生成をもたらす、ＲＥＴ遺伝子における少なくとも１つの点突然変異を含む（例えば、表２ａに列挙される点突然変異を参照のこと）。
【０６５１】
【表３−１】
0006776446.tif 000219
【表３−２】
0006776446.tif 000220
【表３−３】
0006776446.tif 000221
【表３−４】
0006776446.tif 000222
【０６５２】
いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、ＲＥＴ  ｍＲＮＡにおけるスプライス変異を含み、この変異は、ＲＥＴキナーゼドメインの構成的活性をもたらす（野生型ＲＥＴタンパク質と比較して）少なくとも１つの欠失された残基を有するＲＥＴの選択的スプライシングされたバリアントである発現タンパク質をもたらす。
【０６５３】
本明細書で定義される「ＲＥＴキナーゼ阻害剤」は、ＲＥＴ阻害活性を示す任意の化合物を含む。いくつかの実施形態において、ＲＥＴキナーゼ阻害剤は、ＲＥＴキナーゼに対して選択的である。例示的なＲＥＴキナーゼ阻害剤は、本明細書に記載のアッセイで測定した場合、約１０００ｎＭ未満、約５００ｎＭ未満、約２００ｎＭ未満、約１００ｎＭ未満、約５０ｎＭ未満、約２５ｎＭ未満、約１０ｎＭ未満、または約１ｎＭ未満のＲＥＴキナーゼに対する阻害活性（ＩＣ５０）を示し得る。いくつかの実施形態において、ＲＥＴキナーゼ阻害剤は、本明細書に提供されるアッセイで測定した場合、約２５ｎＭ未満、約１０ｎＭ未満、約５ｎＭ未満、または約１ｎＭ未満のＲＥＴキナーゼに対する阻害活性（ＩＣ５０）を示し得る。
【０６５４】
本明細書で使用される、「第１のＲＥＴキナーゼ阻害剤」または「第１のＲＥＴ阻害剤」は、本明細書に定義されるＲＥＴキナーゼ阻害剤であるが、本明細書に定義される式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を含まない。本明細書で使用される、「第２のＲＥＴキナーゼ阻害剤」または「第２のＲＥＴ阻害剤」は、本明細書に定義されるＲＥＴキナーゼ阻害剤であるが、本明細書に定義される式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を含まない。第１および第２のＲＥＴ阻害剤の両方が本明細書に提供される方法に存在するとき、第１および第２のＲＥＴキナーゼ阻害剤は異なる。
【０６５５】
いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、野生型ＲＥＴキナーゼと比較して、１つ以上のアミノ酸の挿入または除去を有するＲＥＴキナーゼの生成をもたらす、ＲＥＴ遺伝子における１つ以上のアミノ酸の置換または挿入または欠失を有するＲＥＴキナーゼの生成をもたらす、ＲＥＴ遺伝子における少なくとも１つの点突然変異を含む。場合によっては、結果として生じるＲＥＴキナーゼは、野生型ＲＥＴキナーゼまたは同じ変異を含まないＲＥＴキナーゼと比較して、１つ以上の第１のＲＥＴキナーゼ阻害剤（複数可）によるそのホスホトランスフェラーゼ活性の阻害に対してより耐性がある。そのような変異は、任意に、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を用いた治療に対するＲＥＴキナーゼを有する癌細胞または腫瘍の感受性を低下させない（例えば、特定のＲＥＴ阻害剤耐性変異を含まない癌細胞または腫瘍と比較して）。そのような実施形態において、ＲＥＴ阻害剤耐性変異は、野生型ＲＥＴキナーゼまたは同じ第１のＲＥＴキナーゼ阻害剤の存在下で同じ変異を有しないＲＥＴキナーゼと比較して、第１のＲＥＴキナーゼ阻害剤の存在下であるときに、Ｖｍａｘの増加、ＡＴＰのＫｍの減少、および第１のＲＥＴキナーゼ阻害剤のＫＤの増加のうちの１つ以上を有するＲＥＴキナーゼをもたらし得る。
【０６５６】
他の実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、野生型ＲＥＴキナーゼと比較して、１つ以上のアミノ酸の置換を有するＲＥＴキナーゼの生成をもたらし、野生型ＲＥＴキナーゼまたは同じ変異を含まないＲＥＴキナーゼと比較して、式Ｉの同じ化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物に対する耐性の増加をもたらすＲＥＴ遺伝子における少なくとも１つの点突然変異を含む。そのような実施形態において、ＲＥＴ阻害剤耐性変異は、野生型ＲＥＴキナーゼまたは式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物の存在下でその変異を有しないＲＥＴキナーゼと比較して、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物の存在下で、Ｖｍａｘの増加、Ｋｍの減少、およびＫＤの減少のうちの１つ以上を有するＲＥＴキナーゼをもたらし得る。
【０６５７】
ＲＥＴ阻害剤耐性変異の例は、例えば、ゲートキーパー残基、Ｐ−ループ残基、ＤＦＧモチーフ内およびその近傍の残基、およびＡＴＰクレフト溶媒前部アミノ酸残基が挙げられるが、これらに限定しない、ＲＥＴキナーゼの三次構造におけるＡＴＰ結合部位内およびその近傍の点突然変異、挿入、または欠失を含み得る。これらのタイプの変異のさらなる例は、活性化ループ中の残基、活性化ループの近傍もしくはそれと相互作用する残基、活性もしくは不活性酵素立体配座に寄与する残基を含むが、これらに限定されない、酵素活性および／もしくは薬物結合に影響を及ぼし得る残基の変化、Ｃヘリックスを進行するループ内およびＣヘリックス内の変異、欠失、および挿入を含む変化を含む。変更され得る（ＲＥＴ阻害剤耐性変異である）特定の残基または残基領域は、ヒト野生型ＲＥＴタンパク質配列（例えば、配列番号１）に基づいて表３に列挙されるものを含むが、これらに限定されない。ＲＥＴ阻害剤耐性突然変異位置のさらなる例を表４に示す。これらの残基に対する変化は、単一または複数のアミノ酸変化、配列内または配列に隣接する挿入、および配列内または配列に隣接する欠失を含み得る。
【０６５８】
成熟ヒトＲＥＴタンパク質の例示的な配列（配列番号１）
ＭＡＫＡＴＳＧＡＡＧ  ＬＲＬＬＬＬＬＬＬＰ  ＬＬＧＫＶＡＬＧＬＹ  ＦＳＲＤＡＹＷＥＫＬ  ＹＶＤＱＡＡＧＴＰＬ  ＬＹＶＨＡＬＲＤＡＰ  ＥＥＶＰＳＦＲＬＧＱ  ＨＬＹＧＴＹＲＴＲＬ  ＨＥＮＮＷＩＣＩＱＥ  ＤＴＧＬＬＹＬＮＲＳ  ＬＤＨＳＳＷＥＫＬＳ  ＶＲＮＲＧＦＰＬＬＴ  ＶＹＬＫＶＦＬＳＰＴ  ＳＬＲＥＧＥＣＱＷＰ  ＧＣＡＲＶＹＦＳＦＦ  ＮＴＳＦＰＡＣＳＳＬ  ＫＰＲＥＬＣＦＰＥＴ  ＲＰＳＦＲＩＲＥＮＲ  ＰＰＧＴＦＨＱＦＲＬ  ＬＰＶＱＦＬＣＰＮＩ  ＳＶＡＹＲＬＬＥＧＥ  ＧＬＰＦＲＣＡＰＤＳ  ＬＥＶＳＴＲＷＡＬＤ  ＲＥＱＲＥＫＹＥＬＶ  ＡＶＣＴＶＨＡＧＡＲ  ＥＥＶＶＭＶＰＦＰＶ  ＴＶＹＤＥＤＤＳＡＰ  ＴＦＰＡＧＶＤＴＡＳ  ＡＶＶＥＦＫＲＫＥＤ  ＴＶＶＡＴＬＲＶＦＤ  ＡＤＶＶＰＡＳＧＥＬ  ＶＲＲＹＴＳＴＬＬＰ  ＧＤＴＷＡＱＱＴＦＲ  ＶＥＨＷＰＮＥＴＳＶ  ＱＡＮＧＳＦＶＲＡＴ
ＶＨＤＹＲＬＶＬＮＲ  ＮＬＳＩＳＥＮＲＴＭ  ＱＬＡＶＬＶＮＤＳＤ  ＦＱＧＰＧＡＧＶＬＬ  ＬＨＦＮＶＳＶＬＰＶ  ＳＬＨＬＰＳＴＹＳＬ  ＳＶＳＲＲＡＲＲＦＡ  ＱＩＧＫＶＣＶＥＮＣ  ＱＡＦＳＧＩＮＶＱＹ  ＫＬＨＳＳＧＡＮＣＳ  ＴＬＧＶＶＴＳＡＥＤ  ＴＳＧＩＬＦＶＮＤＴ  ＫＡＬＲＲＰＫＣＡＥ  ＬＨＹＭＶＶＡＴＤＱ  ＱＴＳＲＱＡＱＡＱＬ  ＬＶＴＶＥＧＳＹＶＡ  ＥＥＡＧＣＰＬＳＣＡ  ＶＳＫＲＲＬＥＣＥＥ  ＣＧＧＬＧＳＰＴＧＲ  ＣＥＷＲＱＧＤＧＫＧ  ＩＴＲＮＦＳＴＣＳＰ  ＳＴＫＴＣＰＤＧＨＣ  ＤＶＶＥＴＱＤＩＮＩ  ＣＰＱＤＣＬＲＧＳＩ  ＶＧＧＨＥＰＧＥＰＲ  ＧＩＫＡＧＹＧＴＣＮ  ＣＦＰＥＥＥＫＣＦＣ  ＥＰＥＤＩＱＤＰＬＣ  ＤＥＬＣＲＴＶＩＡＡ  ＡＶＬＦＳＦＩＶＳＶ  ＬＬＳＡＦＣＩＨＣＹ  ＨＫＦＡＨＫＰＰＩＳ  ＳＡＥＭＴＦＲＲＰＡ  ＱＡＦＰＶＳＹＳＳＳ  ＧＡＲＲＰＳＬＤＳＭ
ＥＮＱＶＳＶＤＡＦＫ  ＩＬＥＤＰＫＷＥＦＰ  ＲＫＮＬＶＬＧＫＴＬ  ＧＥＧＥＦＧＫＶＶＫ  ＡＴＡＦＨＬＫＧＲＡ  ＧＹＴＴＶＡＶＫＭＬ  ＫＥＮＡＳＰＳＥＬＲ  ＤＬＬＳＥＦＮＶＬＫ  ＱＶＮＨＰＨＶＩＫＬ  ＹＧＡＣＳＱＤＧＰＬ  ＬＬＩＶＥＹＡＫＹＧ  ＳＬＲＧＦＬＲＥＳＲ  ＫＶＧＰＧＹＬＧＳＧ  ＧＳＲＮＳＳＳＬＤＨ  ＰＤＥＲＡＬＴＭＧＤ  ＬＩＳＦＡＷＱＩＳＱ  ＧＭＱＹＬＡＥＭＫＬ  ＶＨＲＤＬＡＡＲＮＩ  ＬＶＡＥＧＲＫＭＫＩ  ＳＤＦＧＬＳＲＤＶＹ  ＥＥＤＳＹＶＫＲＳＱ  ＧＲＩＰＶＫＷＭＡＩ  ＥＳＬＦＤＨＩＹＴＴ  ＱＳＤＶＷＳＦＧＶＬ  ＬＷＥＩＶＴＬＧＧＮ  ＰＹＰＧＩＰＰＥＲＬ  ＦＮＬＬＫＴＧＨＲＭ  ＥＲＰＤＮＣＳＥＥＭ  ＹＲＬＭＬＱＣＷＫＱ  ＥＰＤＫＲＰＶＦＡＤ  ＩＳＫＤＬＥＫＭＭＶ  ＫＲＲＤＹＬＤＬＡＡ  ＳＴＰＳＤＳＬＩＹＤ  ＤＧＬＳＥＥＥＴＰＬ  ＶＤＣＮＮＡＰＬＰＲ
ＡＬＰＳＴＷＩＥＮＫ  ＬＹＧＭＳＤＰＮＷＰ  ＧＥＳＰＶＰＬＴＲＡ  ＤＧＴＮＴＧＦＰＲＹ  ＰＮＤＳＶＹＡＮＷＭ  ＬＳＰＳＡＡＫＬＭＤ  ＴＦＤＳ
【０６５９】
いくつかの実施形態において、式Ｉの化合物ならびに薬学的に許容される塩および溶媒和物は、組み合わせて投与することによって、または既存の薬物治療（例えば、他のＲＥＴキナーゼ阻害剤、例えば、第１および／もしくは第２のＲＥＴキナーゼ阻害剤）に対する追跡療法としてのいずれかで、ＲＥＴ阻害剤耐性変異（例えば、第１のＲＥＴ阻害剤に対する耐性の増大、例えばアミノ酸位置８０４、例えば、Ｖ８０４Ｍ、Ｖ８０４Ｌ、もしくはＶ８０４Ｅでの置換、ならびに／または表３および４に列挙される１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異をもたらす）を有する癌を発症する患者の治療に有用である。例示的な第１および第２のＲＥＴキナーゼ阻害剤は、本明細書に記載されている。いくつかの実施形態において、第１または第２のＲＥＴキナーゼ阻害剤は、カボザンチニブ、バンデタニブ、アレクチニブ、ソラフェニブ、レンバチニブ、ポナチニブ、ドビチニブ、スニチニブ、フォレチニブ、ＢＬＵ６６７、およびＢＬＵ６８６４からなる群から選択することができる。
【０６６０】
いくつかの実施形態において、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩および溶媒和物は、（例えば、第１および第２のＲＥＴ阻害剤に対する耐性の増大、例えばアミノ酸位置８０４、例えば、Ｖ８０４Ｍ、Ｖ８０４Ｌ、もしくはＶ８０４Ｅでの置換をもたらす）１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有すると同定された癌を治療するのに有用である。ＲＥＴ阻害剤耐性変異の非限定的な例は、表３および４に列挙されている。
【表４】
0006776446.tif 000223
【表５】
0006776446.tif 000224
【０６６１】
ＲＥＴの発癌性の役割は、初めに、甲状腺濾胞細胞から生じ、最も一般的な甲状腺悪性腫瘍である甲状腺乳頭癌（ＰＴＣ）において記載された（Ｇｒｉｅｃｏ  ｅｔ  ａｌ．，Ｃｅｌｌ，１９９０，６０，５５７−６３）。約２０〜３０％のＰＴＣは、プロモーターと、ＲＥＴチロシンキナーゼドメイン（Ｇｒｅｃｏ  ｅｔ  ａｌ．，Ｑ．Ｊ．Ｎｕｃｌ．Ｍｅｄ．Ｍｏｌ．Ｉｍａｇｉｎｇ，２００９，５３，４４０−５４）に無関係の遺伝子である構成的に発現された５’部分とを連結する体細胞染色体再配列（転座または反転）を有し、したがって、甲状腺細胞におけるその異所性発現を促進する。そのような再配列によって生成された融合タンパク質は、「ＲＥＴ／ＰＴＣ」タンパク質と称される。例えば、ＲＥＴ／ＰＴＣ１は、甲状腺乳頭癌によく見られる、ＣＣＤＤ６とＲＥＴとの融合である。同様に、ＲＥＴ／ＰＴＣ３およびＲＥＴ／ＰＴＣ４の両方は、甲状腺乳頭癌によく見られる、ＥＬＥ１とＲＥＴとの融合であるが、ＲＥＴ／ＰＴＣ３およびＲＥＴ／ＰＴＣ４をもたらす融合事象は、異なる分子量を有する異なるタンパク質をもたらす（例えば、Ｆｕｇａｚｚｏｌａ  ｅｔ  ａｌ．，Ｏｎｃｏｇｅｎｅ，１３（５）：１０９３−７，１９９６を参照のこと）。ＰＴＣに関連するいくつかのＲＥＴ融合物は、「ＲＥＴ／ＰＴＣ」とは称されないが、代わりにそれ自体が融合タンパク質と称される。例えば、ＲＥＴとＥＬＫＳおよびＰＣＭ１の両方との間の融合は、ＰＴＣに見られるが、融合タンパク質は、ＥＬＫＳ−ＲＥＴおよびＰＣＭ１−ＲＥＴと称される（例えば、Ｒｏｍｅｉ  ａｎｄ  Ｅｌｉｓｅｉ，Ｆｒｏｎｔ．Ｅｎｄｏｃｒｉｎｏｌ．（Ｌａｕｓａｎｎｅ），３：５４，ｄｏｉ：１０．３３８９／ｆｅｎｄｏ．２０１２．０００５４，２０１２を参照のこと）。ＰＴＣの病因におけるＲＥＴ−ＰＴＣ再配列の役割は、トランスジェニックマウスにおいて確認されている（Ｓａｎｔｏｒｏ  ｅｔ  ａｌ．，Ｏｎｃｏｇｅｎｅ，１９９６，１２，１８２１−６）。今日までに、様々な融合パートナーがＰＴＣおよび他の癌の種類から同定されており、すべて、リガンド非依存性のＲＥＴ二量体化および構成的キナーゼ活性（例えば表１を参照のこと）を誘導するタンパク質／タンパク質相互作用ドメインを提供する。最近、ＲＥＴ遺伝子がマッピングされている１０番染色体の１０．６Ｍｂのペリセントリックインバージョンが、肺腺癌患者の約２％で確認され、キメラ遺伝子ＫＩＦ５Ｂ−ＲＥＴの異なるバリアントを生じる（Ｊｕ  ｅｔ  ａｌ．，Ｇｅｎｏｍｅ  Ｒｅｓ．，２０１２，２２，４３６−４５、Ｋｏｈｎｏ  ｅｔ  ａｌ．，２０１２，Ｎａｔｕｒｅ  Ｍｅｄ．，１８，３７５−７、Ｔａｋｅｕｃｈｉ  ｅｔ  ａｌ．，Ｎａｔｕｒｅ  Ｍｅｄ．，２０１２，１８，３７８−８１、Ｌｉｐｓｏｎ  ｅｔ  ａｌ．，２０１２，Ｎａｔｕｒｅ  Ｍｅｄ．，１８，３８２−４）。融合転写物は、高度に発現され、得られたキメラタンパク質のすべては、ホモ二量体化を媒介するＫＩＦ５Ｂのコイルドコイル領域のＮ末端部分、および全ＲＥＴキナーゼドメインを含む。ＲＥＴ陽性患者のいずれも、他の既知の発癌性変化（ＥＧＦＲまたはＫ−Ｒａｓ変異、ＡＬＫ転座など）を持たず、これは、ＫＩＦ５Ｂ−ＲＥＴ融合が肺腺���のドライバー変異であり得る可能性を示唆している。ＫＩＦ５Ｂ−ＲＥＴの発癌性能力は、培養細胞株に融合遺伝子をトランスフェクトすることによって確認されており、ＲＥＴ−ＰＴＣ融合タンパク質で確認されているものと同様に、ＫＩＦ５Ｂ−ＲＥＴは、構造的にリン酸化され、ＮＩＨ−３Ｔ３の形質転換およびＩＬ−３のＢＡ−Ｆ３細胞の独立した増殖を誘導する。しかしながら、ＣＣＤＣ６−ＲＥＴ融合タンパク質などの他のＲＥＴ融合タンパク質が肺腺癌患者において同定されており、それはヒト肺腺癌細胞株ＬＣ−２／ａｄの増殖において重要な役割を果たすことが見出されている（Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｔｈｏｒａｃｉｃ  Ｏｎｃｏｌｏｇｙ，２０１２，７（１２）：１８７２−１８７６）。ＲＥＴ阻害剤は、ＲＥＴ再配置を含む肺癌の治療に有用であることが示されている（Ｄｒｉｌｏｎ，Ａ．Ｅ．ｅｔ  ａｌ．Ｊ  Ｃｌｉｎ  Ｏｎｃｏｌ  ３３，２０１５（ｓｕｐｐｌ；ａｂｓｔｒ  ８００７））。ＲＥＴ融合タンパク質はまた、結腸直腸癌を有する患者において同定されている（Ｓｏｎｇ  Ｅｕｎ−Ｋｅｅ，ｅｔ  ａｌ．Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｃａｎｃｅｒ，２０１５，１３６：１９６７−１９７５）。
【０６６２】
ＲＥＴ配列の再配列に加えて、傍濾胞性カルシトニン産生細胞から生じる甲状腺髄様癌（ＭＴＣ）に示されるように、ＲＥＴ癌原遺伝子の機能獲得型点突然変異も、発癌性事象を推進する（ｄｅ  Ｇｒｏｏｔ，ｅｔ  ａｌ．，Ｅｎｄｏｃｒｉｎｅ  Ｒｅｖ．，２００６，２７，５３５−６０、Ｗｅｌｌｓ  ａｎｄ  Ｓａｎｔｏｒｏ，Ｃｌｉｎ．Ｃａｎｃｅｒ  Ｒｅｓ．，２００９，１５，７１１９−７１２２）。ＭＴＣの約２５％が、ＲＥＴの点突然変異を活性化する生殖細胞系列によって引き起こされる、神経内分泌臓器を冒す遺伝性癌症候群の一群である多発性内分泌腫瘍２型（ＭＥＮ２）と関連している。ＭＥＮ２サブタイプ（ＭＥＮ２Ａ、ＭＥＮ２Ｂ、および家族性ＭＴＣ／ＦＭＴＣ）において、ＲＥＴ遺伝子変異は、異なるＭＴＣ攻撃性および疾患の臨床兆候を規定する強い表現型−遺伝子型相関関係を有する。ＭＥＮ２Ａ症候群において、変異は、システインリッチな細胞外領域に位置する６つのシステイン残基の１つ（主としてＣ６３４）を含み、リガンド非依存性ホモ二量体化および構成的なＲＥＴ活性化を引き起こす。患者は若い年齢（５〜２５歳で発症）でＭＴＣを発症し、褐色細胞腫（５０％）および副甲状腺機能亢進症も発症する可能性がある。ＭＥＮ２Ｂは、主として、キナーゼドメイン内に位置するＭ９１８Ｔ変異によって引き起こされる。この変異は、その単量体状態でＲＥＴを構成的に活性化し、キナーゼによる基質認識を変化させる。ＭＥＮ２Ｂ症候群は、早期発症（１年未満）ならびにＭＴＣ、褐色細胞腫（患者の５０％）および神経節細胞腫の非常に攻撃的な形態により特徴付けられる。ＦＭＴＣにおいて、唯一の疾患の兆候は、通常成人年齢で生じるＭＴＣである。多くの異なる変異がＲＥＴ遺伝子全体にわたって検出されている。ＭＴＣの症例の残りの７５％は散発性であり、それらの約５０％はＲＥＴ体細胞突然変異を持っており、最も頻繁な変異は、ＭＥＮ２Ｂと同様に最も攻撃的な表現型に関連しているＭ９１８Ｔである。ＲＥＴの体細胞点突然変異はまた、結腸直腸癌（Ｗｏｏｄ  ｅｔ  ａｌ．，Ｓｃｉｅｎｃｅ，２００７，３１８，１１０８−１３）および小細胞肺癌（Ｊｐｎ．Ｊ．Ｃａｎｃｅｒ  Ｒｅｓ．，１９９５，８６，１１２７−３０）のような他の腫瘍においても記載されている。
【０６６３】
ＲＥＴシグナル伝達要素は、原発性乳房腫瘍において発現され、乳房腫瘍細胞株においてエストロゲン受容体−ｃｃ経路と機能的に相互作用することが見出されているが（Ｂｏｕｌａｙ  ｅｔ  ａｌ．，Ｃａｎｃｅｒ  Ｒｅｓ．２００８，６８，３７４３−５１、Ｐｌａｚａ−Ｍｅｎａｃｈｏ  ｅｔ  ａｌ．，Ｏｎｃｏｇｅｎｅ，２０１０，２９，４６４８−５７）、ＧＤＮＦファミリーリガンドによってＲＥＴ発現および活性化は、異なる種類の癌細胞によって神経周囲浸潤において重要な役割を果たし得る（Ｉｔｏ  ｅｔ  ａｌ．，Ｓｕｒｇｅｒｙ，２００５，１３８，７８８−９４、Ｇｉｌ  ｅｔ  ａｌ．，Ｊ．Ｎａｔｌ．Ｃａｎｃｅｒ  Ｉｎｓｔ．，２０１０，１０２，１０７−１８、Ｉｗａｈａｓｈｉ  ｅｔ  ａｌ．，Ｃａｎｃｅｒ，２００２，９４，１６７−７４）。
【０６６４】
ＲＥＴはまた、浸潤性乳癌の３０〜７０％において発現され、その発現はエストロゲン受容体陽性腫瘍において比較的より頻繁である（Ｐｌａｚａ−Ｍｅｎａｃｈｏ，Ｉ．，ｅｔ  ａｌ．，Ｏｎｃｏｇｅｎｅ，２０１０，２９，４６４８−４６５７、Ｅｓｓｅｇｈｉｒ，Ｓ．，ｅｔ  ａｌ．，Ｃａｎｃｅｒ  Ｒｅｓ．，２００７，６７，１１７３２−１１７４１、Ｍｏｒａｎｄｉ，Ａ．，ｅｔ  ａｌ．，Ｃａｎｃｅｒ  Ｒｅｓ．，２０１３，７３，３７８３−３７９５、Ｇａｔｔｅｌｌｉ，Ａ．，ＥＭＢＯ  Ｍｏｌ．Ｍｅｄ．，２０１３，５，１３３５−１３５０）。
【０６６５】
ＲＥＴ再配列の同定は、結腸直腸癌から確立された（患者由来異種移植片）ＰＤＸのサブセットにおいて報告されている。結腸直腸癌患者におけるこのような事象の頻度は依然として明らかにされていないが、これらのデータは、この適応における標的としてのＲＥＴの役割を示唆している（Ｇｏｚｇｉｔ  ｅｔ  ａｌ．，ＡＡＣＲ  Ａｎｎｕａｌ  Ｍｅｅｔｉｎｇ  ２０１４）。研究は、ＲＥＴプロモーターが結腸直腸癌では頻繁にメチル化され、ＲＥＴ発現を減少させると予測されるヘテロ接合ミスセンス変異が５〜１０％の症例で同定されていることを示しており、これにより、ＲＥＴが散発性結腸癌において腫瘍抑制遺伝子のいくつかの特性を有し得ることを示唆している（Ｌｕｏ，Ｙ．，ｅｔ  ａｌ．，Ｏｎｃｏｇｅｎｅ，２０１３，３２，２０３７−２０４７、Ｓｊｏｂｌｏｍ，Ｔ．，ｅｔ  ａｌ．，Ｓｃｉｅｎｃｅ，２００６，２６８−２７４、Ｃａｎｃｅｒ  Ｇｅｎｏｍｅ  Ａｔｌａｓ  Ｎｅｔｗｏｒｋ，Ｎａｔｕｒｅ，２０１２，４８７，３３０−３３７）。
【０６６６】
ますます多くの腫瘍型が現在、腫瘍の進行および広がりに影響を及ぼし得る相当なレベルの野生型ＲＥＴキナーゼを発現することが示されている。ＲＥＴは、５０〜６５％の膵管癌において発現され、発現は、転移性およびより高悪性度の腫瘍においてより頻繁である（Ｉｔｏ，Ｙ，ｅｔ  ａｌ．，Ｓｕｒｇｅｒｙ，２００５，１３８，７８８−７９４、Ｚｅｎｇ，Ｑ．，ｅｔ  ａｌ．，Ｊ．Ｉｎｔ．Ｍｅｄ．Ｒｅｓ．２００８，３６，６５６−６６４）。
【０６６７】
造血系統の新生物では、ＲＥＴは、単球分化を伴う急性骨髄性白血病（ＡＭＬ）、ならびにＣＭＭＬにおいて発現されている（Ｇａｔｔｅｉ，Ｖ．ｅｔ  ａｌ．，Ｂｌｏｏｄ，１９９７，８９，２９２５−２９３７、Ｇａｔｔｅｉ，Ｖ．，ｅｔ  ａｌ．，Ａｎｎ．Ｈｅｍａｔｏｌ，１９９８，７７，２０７−２１０、Ｃａｍｏｓ，Ｍ．，Ｃａｎｃｅｒ  Ｒｅｓ．２００６，６６，６９４７−６９５４）。最近の研究では、慢性骨髄単球性白血病（ＣＭＭＬ）を有する患者におけるＲＥＴを含む、まれな染色体再配置が同定されている。ＣＭＭＬは、しばしば、いくつかのチロシンキナーゼの再配列と関連しており、それがＲＡＳ経路の活性化をもたらすキメラ細胞質癌タンパク質の発現をもたらす（Ｋｏｈｌｍａｎｎ，Ａ．，ｅｔ  ａｌ．，Ｊ．Ｃｌｉｎ．Ｏｎｃｏｌ．２０１０，２８，２８５８−２８６５）。ＲＥＴの場合、ＲＥＴをＢＣＲと結合する遺伝子融合（ＢＣＲ−ＲＥＴ）または線維芽細胞増殖因子受容体１癌遺伝子パートナーと結合する遺伝子融合（ＦＧＦＲ１ＯＰ−ＲＥＴ）は、初期の造血前駆細胞において形質転換しており、これらの細胞の成熟を単球経路に向かって、恐らく、ＲＥＴ媒介性ＲＡＳシグナル伝達の開始によって移行させ得る（Ｂａｌｌｅｒｉｎｉ，Ｐ．，ｅｔ  ａｌ．，Ｌｅｕｋｅｍｉａ，２０１２，２６，２３８４−２３８９）。
【０６６８】
ＲＥＴ発現はまた、前立腺癌、小細胞肺癌、黒色腫、腎細胞癌、および頭頸部腫瘍を含む、いくつかの他の腫瘍型において生じることも示されている（Ｎａｒｉｔａ，Ｎ．，ｅｔ  ａｌ．，Ｏｎｃｏｇｅｎｅ，２００９，２８，３０５８−３０６８、Ｍｕｌｌｉｇａｎ，Ｌ．Ｍ．，ｅｔ  ａｌ．，Ｇｅｎｅｓ  Ｃｈｒｏｍｏｓｏｍｅｓ  Ｃａｎｃｅｒ，１９９８，２１，３２６−３３２、Ｆｌａｖｉｎ，Ｒ．，ｅｔ  ａｌ．，Ｕｒｏｌ．Ｏｎｃｏｌ．，２０１２，３０，９００−９０５、Ｄａｗｓｏｎ，Ｄ．Ｍ．，Ｊ  Ｎａｔｌ  Ｃａｎｃｅｒ  Ｉｎｓｔ，１９９８，９０，５１９−５２３）。
【０６６９】
神経芽細胞腫では、ＧＦＬによるＲＥＴ発現および活性化は、他の神経栄養因子受容体と潜在的に共同してＮ−Ｍｙｃを下方制御する、腫瘍細胞の分化に役割を果たし、その発現は予後不良のマーカーである（Ｈｏｆｓｔｒａ，Ｒ．Ｍ．，Ｗ．，ｅｔ  ａｌ．，Ｈｕｍ．Ｇｅｎｅｔ．１９９６，９７，３６２−３６４、Ｐｅｔｅｒｓｅｎ，Ｓ．ａｎｄ  Ｂｏｇｅｎｍａｎｎ，Ｅ．，Ｏｎｃｏｇｅｎｅ，２００４，２３，２１３−２２５、Ｂｒｏｄｅｕｒ，Ｇ．Ｍ．，Ｎａｔｕｒｅ  Ｒｅｆ．Ｃａｎｃｅｒ，２００３，３，２０３−２１６）。
【０６７０】
ＲＥＴと交差反応する多標的阻害剤が知られている（Ｂｏｒｒｅｌｌｏ，Ｍ．Ｇ．，ｅｔ  ａｌ．，Ｅｘｐｅｒｔ  Ｏｐｉｎ．Ｔｈｅｒ．Ｔａｒｇｅｔｓ，２０１３，１７（４），４０３−４１９、国際特許公開ＷＯ２０１４／１４１１８７、ＷＯ２０１４／１８４０６９、およびＷＯ２０１５／０７９２５１）。
【０６７１】
したがって、患者に、治療有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与することを含む、癌であると診断される（またはそれを有すると同定される）患者を治療するための方法が、本明細書に提供される。患者に、治療有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物または医薬組成物を投与することを含む、ＲＥＴ関連癌を有すると同定または診断される患者を治療するための方法もまた、本明細書に提供される。いくつかの実施形態において、患者またはその患者からの生検試料における、または本明細書に記載されるアッセイの非限定的な例のいずれかを実施することによって、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのうちのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を同定するための、規制当局により承認された、例えばＦＤＡ承認された、試験またはアッセイを用いてＲＥＴ関連癌を有すると同定または診断されている患者。いくつかの実施形態において、試験またはアッセイは、キットとして提供される。いくつかの実施形態において、癌は、ＲＥＴ関連癌である。例えば、ＲＥＴ関連癌は、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を含む癌であり得る。
【０６７２】
治療を必要とする患者において癌を治療するための方法であって、（ａ）患者における癌が、ＲＥＴ関連癌であるかどかを判定することと、（ｂ）癌が、ＲＥＴ遺伝子であると判定された場合、患者に、治療有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、またはその医薬組成物を投与することと、を含む、方法もまた、提供される。これらの方法のいくつかの実施形態は、対象に別の抗癌剤（例えば、第２のＲＥＴ阻害剤、式Ｉの第２の化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または免疫療法）を投与することをさらに含む。いくつかの実施形態において、対象は、第１のＲＥＴ阻害剤でこれまでに治療されたか、または別の抗癌治療、例えば腫瘍の切除もしくは放射線療法でこれまでに治療された。いくつかの実施形態において、患者は、患者またはその患者からの生検試料における、または本明細書に記載されるアッセイの非限定的な例のいずれかを実施することによって、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのうちのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を同定するための、規制当局により承認された、例えばＦＤＡ承認された、試験またはアッセイを用いてＲＥＴ関連癌を有すると判定される。いくつかの実施形態において、試験またはアッセイは、キットとして提供される。いくつかの実施形態において、癌は、ＲＥＴ関連癌である。例えば、ＲＥＴ関連癌は、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を含む癌であり得る。
【０６７３】
患者がＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を有するかどうかを判定するために、患者から得た試料に対してアッセイを実施することと、治療有効量の、式Ｉの化合物もしくはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物またはそれらの医薬組成物を、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を有すると判定される患者に投与すること（例えば、特異的または選択的に投与すること）と、を含む、患者を治療する方法もまた、提供される。これらの方法のいくつかの実施形態は、対象に別の抗癌剤（例えば、第２のＲＥＴ阻害剤、式Ｉの第２の化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または免疫療法）を投与することをさらに含む。これらの方法のいくつかの実施形態において、対象は、第１のＲＥＴ阻害剤でこれまでに治療されたか、または別の抗癌治療、例えば腫瘍の切除もしくは放射線療法でこれまでに治療された。いくつかの実施形態において、患者は、ＲＥＴ関連癌を有することが疑われる患者、ＲＥＴ関連癌の１つ以上の症状を呈する患者、またはＲＥＴ関連癌を発症するリスクが高い患者である。いくつかの実施形態において、アッセイは、次世代シークエンシング、パイロシーケンシング、免疫組織化学、または分解ＦＩＳＨ分析を利用する。いくつかの実施形態において、アッセイは、規制当局によって承認されたアッセイ、例えばＦＤＡ承認されたキットである。これらの方法において使用され得るさらなる非限定的アッセイは、本明細書に記載されている。さらなるアッセイもまた、当該技術分野において既知である。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を含む。
【０６７４】
ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常の存在は、患者がＲＥＴ関連癌を有すると同定する場合、患者がＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を有するかどうかを判定するために、患者から得られた試料に対してアッセイ（例えばインビトロアッセイ）を実施するステップを通じてＲＥＴ関連癌を有すると同定または診断される患者におけるＲＥＴ関連癌の治療で用いる、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物またはそれらの医薬組成物もまた、提供される。ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常の存在は、患者がＲＥＴ関連癌を有すると同定する場合、患者がＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を有するかどうかを判定するために、患者から得られた試料に対してアッセイを実施するステップを通じてＲＥＴ関連癌を有すると同定または診断される患者におけるＲＥＴ関連癌を治療するための医薬品の製造のための、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物の使用もまた、提供される。本明細書に記載の方法または使用のうちのいずれかのいくつかの実施形態は、患者がＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を有すると判定されたことを患者の臨床記録（例えばコンピュータ可読媒体）に記録することをさらに含み、アッセイの実施を通して、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、またはその医薬組成物を投与されるべきである。いくつかの実施形態において、アッセイは、次世代シークエンシング、パイロシーケンシング、免疫組織化学、または分解ＦＩＳＨ分析を利用する。いくつかの実施形態において、アッセイは、規制当局によって承認されたアッセイ、例えばＦＤＡ承認されたキットである。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を含む。
【０６７５】
治療を必要とする患者、またはＲＥＴ関連癌を有すると同定または診断された患者における癌の治療に使用するための、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物もまた、提供される。ＲＥＴ関連癌を有すると同定または診断された患者において癌を治療するための医薬品の製造ための、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物の使用もまた、提供される。いくつかの実施形態において、癌は、ＲＥＴ関連癌、例えば１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するＲＥＴ関連癌である。いくつかの実施形態において、患者は、患者またはその試料からの生検試料における、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのうちのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を同定するための、規制当局により承認された、例えばＦＤＡ承認された、キットを用いてＲＥＴ関連癌を有すると同定または診断されている。本明細書に提供されるように、ＲＥＴ関連癌は、本明細書中に記載され、当該技術分野で公知のものを含む。
【０６７６】
本明細書に記載の方法または使用のいずれかのいくつかの実施形態において、患者は、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を有する癌を有すると同定または診断されている。本明細書に記載の方法または使用のいずれかのいくつかの実施形態において、患者は、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常について陽性である腫瘍を有する。本明細書に記載の方法または使用のうちのいずれかのいくつかの実施形態において、患者は、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常について陽性である腫瘍（複数可）を有する患者であり得る。本明細書に記載の方法または使用のうちのいずれかのいくつかの実施形態において、患者は、腫瘍がＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を有する患者であり得る。本明細書に記載の方法または使用のいずれかのいくつかの実施形態において、患者は、ＲＥＴ関連癌（例えば、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌）を有することが疑われる。いくつかの実施形態において、そのような治療を必要とする患者においてＲＥＴ関連癌を治療する方法であって、ａ）ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、または患者からの試料中のそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を検出すること、ｂ）治療有効量の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与すること、を含む、方法が、本明細書に提供される。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、１つ以上の融合タンパク質を含む。ＲＥＴ遺伝子融合タンパク質の非限定的な例は、表１に記載されている。いくつかの実施形態において、融合タンパク質は、ＫＩＦ５Ｂ−ＲＥＴである。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、１つ以上のＲＥＴキナーゼタンパク質の点突然変異／挿入／欠失を含む。ＲＥＴキナーゼタンパク質の点突然変異／挿入／欠失の非限定的な例は、表２に記載されている。いくつかの実施形態において、ＲＥＴキナーゼタンパク質の点突然変異／挿入／欠失は、Ｍ９１８Ｔ、Ｍ９１８Ｖ、Ｃ６３４Ｗ、Ｖ８０４Ｌ、およびＶ８０４Ｍからなる群から選択される。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を含む。ＲＥＴ阻害剤耐性変異の非限定的な例は、表３および４に記載されている。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ阻害剤耐性変異は、Ｖ８０４Ｍである。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を有する癌は、規制当局により承認された、例えばＦＤＡ承認された、アッセイまたはキットを用いて決定される。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常について陽性である腫瘍は、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異について陽性である腫瘍である。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を有する腫瘍は、規制当局により承認された、例えばＦＤＡ承認された、アッセイまたはキットを用いて決定される。
【０６７７】
本明細書に記載の方法または使用のうちのいずれかのいくつかの実施形態において、患者は、患者がＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を有する腫瘍（例えば、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する腫瘍）を有することを示す臨床記録を有する。いくつかの実施形態において、臨床記録は、患者が式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または本明細書に提供される組成物のうちの１つ以上で治療されるべきであることを示す。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を有する癌は、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌である。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を有する癌は、規制当局により承認された、例えばＦＤＡ承認された、アッセイまたはキットを用いて決定される。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常について陽性である腫瘍は、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異について陽性である腫瘍である。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を有する腫瘍は、規制当局により承認された、例えばＦＤＡ承認された、アッセイまたはキットを用いて決定される。
【０６７８】
患者を治療する方法であって、治療有効量の、式Ｉの化合物もしくはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を、患者が、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を有することを示す臨床記録を有する患者に投与することを含む、方法もまた、提供される。患者が、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を有することを示す臨床記録を有する患者におけるＲＥＴ関連癌を治療するための医薬の製造のために、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物の使用もまた、提供される。これらの方法および使用のいくつかの実施形態は、患者から得られた試料に対して実行して、患者がＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現または活性もしくはレベルの調節異常を有するかどうかを判定するステップ、および患者がＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を有すると同定されたという患者の臨床ファイル（例えばコンピューター読み取り可能媒体）における情報を記録するステップをさらに含み得る。いくつかの実施形態において、アッセイは、インビトロアッセイである。例えば、次世代シークエンシング、免疫組織化学、または分解ＦＩＳＨ分析を利用するアッセイ。いくつかの実施形態において、アッセイは、規制当局によって承認された、例えば、ＦＤＡ承認されたキットである。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を含む。
【０６７９】
対象を治療する方法もまた、本明細書で提供される。該方法は、対象から得られた試料に対してアッセイを実行して、対象がＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴタンパク質、またはそれらのいずれかの発現もしくはレベルの調節異常を有するかどうかを判定することを含む。この方法はまた、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴタンパク質、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を有すると判定された対象に、治療有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与することも含む。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼタンパク質、またはそれらの発現もしくは活性の調節異常は、ＲＥＴ融合タンパク質（例えば、本明細書に記載の任意のＲＥＴ融合タンパク質のいずれか）の発現をもたらす遺伝子または染色体転座である。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ融合体は、ＫＩＦ５Ｂ−ＲＥＴ融合体およびＣＣＤＣ６−ＲＥＴ融合体から選択することができる。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼタンパク質、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、ＲＥＴ遺伝子における１つ以上の点突然変異（例えば、本明細書に記載の点突然変異のうちの１つ以上のいずれか）である。ＲＥＴ遺伝子における１つ以上の点突然変異は、例えば、アミノ酸置換：Ｍ９１８Ｔ、Ｍ９１８Ｖ、Ｃ６３４Ｗ、Ｖ８０４ＬおよびＶ８０４Ｍのうちの１つ以上を有するＲＥＴタンパク質の翻訳をもたらし得る。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼタンパク質、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異（例えば、本明細書に記載される１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異の任意の組み合わせ）である。これらの方法のいくつかの実施形態において、対象に、別の抗癌剤（例えば、第２のＲＥＴ阻害剤式Ｉの第２の化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または免疫療法）を投与することをさらに含む。
【０６８０】
いくつかの実施形態において、本明細書で提供される化合物は、脳および／または中枢神経系（ＣＮＳ）の浸透を示す。そのような化合物は、血液脳関門を通過し、脳内のＲＥＴキナーゼおよび／または他のＣＮＳ構造を阻害することができる。いくつかの実施形態において、本明細書で提供される化合物は、治療上有効な量で血液脳関門を通過することができる。例えば、癌（例えば、ＲＥＴ関連脳またはＣＮＳ癌などのＲＥＴ関連癌）を有する患者の治療は、患者への化合物の投与（例えば、経口投与）を含み得る。いくつかのそのような実施形態において、本明細書に提供される化合物は、原発性脳腫瘍または転移性脳腫瘍を治療するのに有用である。例えば、化合物は、グリア芽腫（多形性膠芽腫としても知られる）、星状細胞腫、乏突起膠腫、上衣腫、および混合神経膠腫、髄膜腫、髄芽腫、神経節膠腫、神経鞘腫（神経鞘腫）などの神経膠腫のうちの１つ以上、ならびに頭蓋咽頭腫の治療に使用することができる（例えば、Ｌｏｕｉｓ，Ｄ．Ｎ．ｅｔ  ａｌ．Ａｃｔａ  Ｎｅｕｒｏｐａｔｈｏｌ  １３１（６），８０３−８２０（Ｊｕｎｅ  ２０１６）に記載されている腫瘍を参照のこと）。いくつかの実施形態において、脳腫瘍は、原発性脳腫瘍である。いくつかの実施形態において、患者は、別の抗癌剤、例えば別のＲＥＴ阻害剤（例えば一般式Ｉの化合物ではない化合物）またはマルチキナーゼ阻害剤でこれまでに治療されたことがある。いくつかの実施形態において、脳腫瘍は、転移性脳腫瘍である。いくつかの実施形態において、患者は、別の抗癌剤、例えば別のＲＥＴ阻害剤（例えば一般式Ｉの化合物ではない化合物）またはマルチキナーゼ阻害剤でこれまでに治療されたことがある。
【０６８１】
ＲＥＴ関連癌を有すると同定または診断された患者に対する治療を選択する方法（例えば、インビトロ方法）も提供される。いくつかの実施形態は、ＲＥＴ関連癌を有すると同定または診断された患者に選択された治療を施すことをさらに含み得る。例えば、選択された治療は、治療有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物の投与を含み得る。いくつかの実施形態は、患者がＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を有するかどうかを判定するために、患者から得られた試料に対してアッセイを実行するステップと、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を有すると判定された患者をＲＥＴ関連癌を有すると同定および診断するステップと、をさらに含み得る。いくつかの実施形態において、癌は、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するＲＥＴ関連癌である。いくつかの実施形態において、患者は、患者またはその患者からの生検試料における、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのうちのいずれかのレベルの調節異常を同定するための、規制当局により承認された、例えばＦＤＡ承認された、キットを用いてＲＥＴ関連癌を有すると同定または診断されている。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ関連癌は、本明細書に記載されているかまたは当技術分野において公知の癌である。いくつかの実施形態において、アッセイは、インビトロアッセイである。例えば、次世代シークエンシング、免疫組織化学、または分解ＦＩＳＨ分析を利用するアッセイ。いくつかの実施形態において、アッセイは、規制当局によって承認された、例えば、ＦＤＡ承認されたキットである。
【０６８２】
患者に対する治療を選択する方法であって、患者がＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常（例えば、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異）を有するかどうかを判定するために、患者から得られた試料に対してアッセイを実行するステップと、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を有すると判定された患者をＲＥＴ関連癌を有すると同定および診断するステップと、を含む、方法もまた、本明細書に提供される。いくつかの実施形態は、ＲＥＴ関連癌を有すると同定または診断された患者に選択された治療を施すことをさらに含む。例えば、選択された治療は、ＲＥＴ関連癌を有すると同定または診断された患者に、治療有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物の投与を含み得る。いくつかの実施形態において、アッセイは、インビトロアッセイである。例えば、次世代シークエンシング、免疫組織化学、または分解ＦＩＳＨ分析を利用するアッセイ。いくつかの実施形態において、アッセイは、規制当局によって承認された、例えば、ＦＤＡ承認されたキットである。
【０６８３】
治療のために患者を選択する方法であって、ＲＥＴ関連癌を有する患者を選択、同定、または診断することと、治療有効量の、式Ｉの化合物、またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物の投与を含む治療のために患者を選択することと、を含む、方法もまた、提供される。いくつかの実施形態において、患者をＲＥＴ関連癌を有すると同定または診断することは、患者がＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を有するかどうかを判定するために、患者から得られた試料に対してアッセイを実行するステップと、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を有すると判定された患者をＲＥＴ関連癌を有すると同定または診断するステップと、を含み得る。いくつかの実施形態において、治療を選択する方法は、ＲＥＴ関連癌の様々な治療の投与を含む臨床試験の一部として使用することができる。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ関連癌は、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌である。いくつかの実施形態において、アッセイは、インビトロアッセイである。例えば、次世代シークエンシング、免疫組織化学、または分解ＦＩＳＨ分析を利用するアッセイ。いくつかの実施形態において、アッセイは、規制当局によって承認された、例えば、ＦＤＡ承認されたキットである。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を含む。
【０６８４】
本明細書に記載の方法または使用のいずれかのいくつかの実施形態において、患者からの試料を用いて、患者がＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を有するかどうかを判定するために使用されるアッセイは、例えば、次世代シークエンシング、免疫組織化学、蛍光顕微鏡検査、分解ＦＩＳＨ分析、サザンブロッティング、ウエスタンブロッティング、ＦＡＣＳ分析、ノーザンブロッティング、およびＰＣＲに基づく増幅（例えば、ＲＴ−ＰＣＲおよび定量的リアルタイムＲＴ−ＰＣＲ）を含み得る。当該技術分野において周知であるように、アッセイは、典型的には、例えば少なくとも１つの標識核酸プローブまたは少なくとも１つの標識抗体もしくはその抗原結合断片を用いて行われる。アッセイは、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常（例えば、本明細書に引用される参考文献を参照のこと）を検出するための当該技術分野において公知の他の検出方法を利用することができる。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を含む。いくつかの実施形態において、試料は、患者からの生物学的試料または生検試料（例えば、パラフィン包埋生検試料）である。いくつかの実施形態において、患者は、ＲＥＴ関連癌を有することが疑われる患者、ＲＥＴ関連癌の１つ以上の症状を有する患者、および／またはＲＥＴ関連癌を発症するリスクが高い患者）である。
【０６８５】
医療腫瘍学の分野では、癌を有する各患者を治療するために異なる形態の治療の組み合わせを用いることが通常行われている。医学腫瘍学において、本明細書に提供される組成物に加えて、そのような共同治療または療法の他の要素（複数可）は、例えば、外科手術、放射線療法、ならびにキナーゼ阻害剤、シグナル伝達阻害剤、および／またはモノクローナル抗体などの化学療法剤であり得る。したがって、式Ｉの化合物はまた、癌治療に対するアジュバントとしても有用であり得る、すなわち、それらは、１つ以上のさらなる療法または治療薬、例えば同じまたは異なる作用機序によって作用する化学療法薬と組み合わせて使用され得る。
【０６８６】
本明細書に記載の任意に方法のいくつかの実施形態において、式Ｉの化合物（またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物）は、治療有効量の、１つ以上のさらなる療法または治療（例えば化学療法）薬から選択される少なくとも１つの治療薬と組み合わせて投与される。
【０６８７】
追加の治療薬の非限定的な例には、他のＲＥＴ標的治療薬（すなわち、第１または第２のＲＥＴキナーゼ阻害剤）、受容体チロシンキナーゼ標的治療剤、シグナル伝達経路阻害剤、チェックポイント阻害剤、アポトーシス経路のモジュレーター（例えばオバタクラックス）、細胞傷害性化学療法、血管新生標的療法、免疫療法を含む免疫標的薬、および放射線療法が含まれる。
【０６８８】
いくつかの実施形態において、他のＲＥＴ標的治療薬は、ＲＥＴ阻害活性を示すマルチキナーゼ阻害剤である。いくつかの実施形態において、他のＲＥＴ標的治療阻害剤は、ＲＥＴキナーゼに対して選択的である。例示的なＲＥＴキナーゼ阻害剤は、本明細書に記載のアッセイで測定した場合、約１０００ｎＭ未満、約５００ｎＭ未満、約２００ｎＭ未満、約１００ｎＭ未満、約５０ｎＭ未満、約２５ｎＭ未満、約１０ｎＭ未満、または約１ｎＭ未満のＲＥＴキナーゼに対する阻害活性（ＩＣ５０）を示し得る。いくつかの実施形態において、ＲＥＴキナーゼ阻害剤は、本明細書に提供されるアッセイで測定した場合、約２５ｎＭ未満、約１０ｎＭ未満、約５ｎＭ未満、または約１ｎＭ未満のＲＥＴキナーゼに対する阻害活性（ＩＣ５０）を示し得る。
【０６８９】
ＲＥＴ標的治療薬の非限定的な例には、アレクチニブ、アパチニブ、カボザンチニブ（ＸＬ−１８４）、ドビチニブ、レンバチニブ、モテサニブ、ニンテダニブ、ポナチニブ、レゴラニブ、シトラバチニブ（ＭＧＣＤ５１６）、スニチニブ、ソラフェニブ、バタニブ、バンデタニブ、ＡＵＹ−９２２（５−（２，４−ジヒドロキシ−５−イソプロピル−フェニル）−Ｎ−エチル−４−［４−（モルホリノメチル）フェニル］イソオキサゾール−３−カルボキサミド）、ＢＬＵ６８６４、ＢＬＵ−６６７、ＤＣＣ−２１５７、ＧＳＫ３１７９１０６、ＮＶＰ−ＡＳＴ４８７（１−［４−［（４−エチルピペラジン−１−イル）メチル］−３−（トリフルオロメチル）フェニル］−３−［４−［６−（メチルアミノ）ピリミジン−４−イル］オキシフェニル］尿素）、ＰＺ−１、ＲＰＩ−１（１，３−ジヒドロ−５，６−ジメトキシ−３−［（４−ヒドロキシフェニル）メチレン］−Ｈ−インドール−２−オン）、ＲＸＤＸ−１０５（１−（３−（（６，７−ジメトキシキナゾリン−４−イル）オキシ）フェニル）−３−（５−（１，１，１−トリフルオロ−２−メチルプロパン−２−イル）イソオキサゾール−３−イル）尿素）、ＳＰＰ８６（１−イソプロピル−３−（フェニルエチニル）−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン−４−アミン）、およびＴＧ１０１２０９（Ｎ−（１，１−ジメチルエチル）−３−［［５−メチル−２］）−［［４−（４−メチル−１−ピペラジニル）フェニル］アミノ］−４−ピリミジニル］アミノ］−ベンゼンスルホンアミド）が含まれる。
【０６９０】
他のＲＥＴキナーゼ阻害剤のさらなる例には、米国特許第９，１５０，５１７号および第９，１４９，４６４号、ならびに国際公開ＷＯ２０１４０７５０３５に記載されているものが含まれ、これらのすべては、参照により本明細書に組み込まれる。例えば、いくつかの実施形態において、他のＲＥＴ阻害剤は、式Ｉの化合物であって、
【化２０１】
0006776446.tif 000225
式中、Ｒ１は、Ｃ６−Ｃ２４アルキルまたはポリエチレングリコールである、化合物か、またはその薬学的に許容される塩形態である。いくつかの実施形態において、他のＲＥＴ阻害剤は、４−｛５−［ビス−（クロロエチル）−アミノ］−１−メチル−１Ｈ−ベンズイミダゾール−２−イル｝酪酸ドデシルエステルである。
【０６９１】
他のＲＥＴキナーゼ阻害剤のさらなる例には、国際公開ＷＯ２０１６１２７０７４に記載されているものが含まれ、これは、参照により本明細書に組み込まれる。例えば、いくつかの実施形態において、他のＲＥＴ阻害剤は、式（Ｉ）の化合物またはその薬学的に許容される塩であり、式中、
【化２０２】
0006776446.tif 000226
式中、環Ａおよび環Ｂは、それぞれ独立して、アリール、ヘテロアリール、シクロアルキル、およびヘテロシクリルから選択され、
各Ｌ１およびＬ２は、独立して、結合、−（Ｃ１−Ｃ６アルキレン）−、−（Ｃ２−Ｃ６アルケニレン）−、−（Ｃ２−Ｃ６アルキニレン）−、−（Ｃ１−Ｃ６ハロアルキレン）−、−（Ｃ１−Ｃ６ヘテロアルキレン）−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｎ（Ｒ１）−、−Ｏ−（Ｃ１−Ｃ６アルキレン）−、−（Ｃ１−Ｃ６アルキレン）−Ｏ−、−Ｎ（Ｒ１）−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ１）−、−（Ｃ１−Ｃ６アルキレン）−Ｎ（Ｒ１）−、−Ｎ（Ｒ１）−（Ｃ１−Ｃ６アルキレン）−、−Ｎ（Ｒ１）−Ｃ（Ｏ）−（Ｃ１−Ｃ６アルキレン）−、−（Ｃ１−Ｃ６アルキレン）−Ｎ（Ｒ１）−Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−Ｎ（Ｒ１）−（Ｃ１−Ｃ６アルキレン）−、−（Ｃ１−Ｃ６アルキレン）−Ｃ（Ｏ）−Ｎ（Ｒ１）−、−Ｎ（Ｒ１）−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｓ（Ｏ）２−Ｎ（Ｒ１）−、−Ｎ（Ｒ１）−Ｓ（Ｏ）２−（Ｃ１−Ｃ６アルキレン）−、および−Ｓ（Ｏ）２−Ｎ（Ｒ１）−（Ｃ１−Ｃ６アルキレン）−から選択され、式中、各アルキレン、アルケニレン、アルキニレン、ハロアルキレン、およびヘテロアルキレンは、独立して、０〜５つのＲ’の存在で置換されており、
各ＲＡおよびＲＢは、独立して、Ｃ１−Ｃ６アルキル、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、ハロ、Ｃ１−Ｃ６ハロアルキル、Ｃ１−Ｃ６ヒドロキシアルキル、Ｃ１−Ｃ６ヘテロアルキル、および−Ｎ（Ｒ１）（Ｒ１）から選択され、式中、各アルキル、アルコキシ、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、およびヒドロキシアルキルは、独立して、０〜５つのＲａの存在で置換されており、
各ＲＣおよびＲＤは、独立して、Ｃ１−Ｃ６アルキル、Ｃ２−Ｃ６アルケニル、Ｃ２−Ｃ６アルキニル、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、ハロ、Ｃ１−Ｃ６ヘテロアルキル、Ｃ１−Ｃ６ハロアルキル、Ｃ１−Ｃ６ハロアルコキシ、Ｃ１−Ｃ６ヒドロキシアルキル、シクロアルキル、アリール、ヘテロアリール、アリールオキシ、アラルキル、ヘテロシクリル、ヘテロシクリルアルキル、ニトロ、シアノ、−Ｃ（Ｏ）Ｒ１、−ＯＣ（Ｏ）Ｒ１、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ１、−（Ｃ１−Ｃ６アルキレン））−Ｃ（Ｏ）Ｒ１、−ＳＲ１、−Ｓ（Ｏ）２Ｒ１、−Ｓ（Ｏ）２−Ｎ（Ｒ１）（Ｒ１）、−（Ｃ１−Ｃ６アルキレン）−Ｓ（Ｏ））２Ｒ１、−（Ｃ１−Ｃ６アルキレン）−Ｓ（Ｏ）２−Ｎ（Ｒ１）（Ｒ１）、−Ｎ（Ｒ１）（Ｒ１）−Ｃ（Ｏ）−Ｎ（Ｒ１）（Ｒ１）−Ｎ（Ｒ１）−Ｃ（Ｏ）Ｒ１、−Ｎ（Ｒ１）−Ｃ（Ｏ）ＯＲ１、−（Ｃ１−Ｃ６アルキレン）−Ｎ（Ｒ１）−Ｃ（Ｏ）Ｒ１、−Ｎ（Ｒ１）Ｓ（Ｏ）２Ｒ１、および−Ｐ（Ｏ）（Ｒ１）（Ｒ１）から選択され、式中、アルキル、アルケニル、アルキニル、アルコキシ、ヘテロアルキル、ハロアルキル、ハロアルコキシ、ヒドロキシアルキル、シクロアルキル、アリール、ヘテロアリール、アリールオキシ、アラルキル、ヘテロシクリル、およびヘテロシクリルアルキルの各々は、独立して、０〜５つのＲａで置換されているか、または２つのＲＣまたは２つのＲＤは、それらが結合している炭素原子（複数可）と一緒になって、０〜５つのＲａの存在で独立して置換されたシクロアルキルまたはヘテロシクリル環を形成し、
各Ｒ１は、独立して、水素、ヒドロキシル、ハロ、チオール、Ｃ１−Ｃ６アルキル、Ｃ１−Ｃ６チオアルキル、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、Ｃ１−Ｃ６ハロアルキル、Ｃ１−Ｃ６ヒドロキシアルキル、Ｃ１−Ｃ６ヘテロアルキル、シクロアルキル、シクロアルキルアルキル、ヘテロアリールアルキル、ヘテロシクリル、およびヘテロシクリルアルキルから選択され、式中、アルキル、チオアルキル、アルコキシ、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ヘテロアルキル、シクロアルキル、シクロアルキルアルキル、ヘテロアリールアルキル、ヘテロシクリル、およびヘテロシクリルアルキルの各々は、独立して、０〜５つのＲｂの存在、または２つのＲ１は、それらが結合している原子（複数可）と一緒になって、０〜５つのＲｂの存在で独立して置換されたシクロアルキルまたはヘテロシクリル環を形成し、
各ＲａおよびＲｂは、独立して、Ｃ１−Ｃ６アルキル、ハロ、ヒドロキシル、Ｃ１−Ｃ６ハロアルキル、Ｃ１−Ｃ６ヘテロアルキル、Ｃ１−Ｃ６ヒドロキシアルキル、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、シクロアルキル、ヘテロシクリル、またはシアノであり、式中、アルキル、ハロアルキル、ヘテロアルキル、ヒドロキシアルキル、アルコキシ、シクロアルキル、およびヘテロシクリルの各々は、独立して、０〜５つのＲ’の存在で置換されており、
各Ｒ’は、Ｃ１−Ｃ６アルキル、Ｃ１−Ｃ６ヘテロアルキル、ハロ、ヒドロキシル、Ｃ１−Ｃ６ハロアルキル、Ｃ１−Ｃ６ヒドロキシアルキル、シクロアルキル、またはシアノであるか、または２つのＲ’は、それらが結合している原子（複数可）と一緒になって、シクロアルキルまたはヘテロシクリル環を形成し、
ｍは、０、１、２、または３であり、
ｎは、１または２であり、
ｐおよびｑは、それぞれ独立して、０、１、２、３、または４である。例えば、ＲＥＴ阻害剤は、
【化２０３−１】
0006776446.tif 000227
【化２０３−２】
0006776446.tif 000228
【化２０３−３】
0006776446.tif 000229
【化２０３−４】
0006776446.tif 000230
【化２０３−５】
0006776446.tif 000231
からなる群から選択することができるか、またはその薬学的に許容される塩である。
【０６９２】
いくつかの実施形態において、ＲＥＴ阻害剤は、ＡＢＴ−３４８（Ｎ−［４−［４−アミノ−７−［１−（２−ヒドロキシエチル）−１Ｈ−ピラゾール−４−イル］チエノ［３，２−ｃ］ピリジン−３−イル］フェニル］−Ｎ’−（３−フルオロフェニル）尿素）、以下の構造を有する、ＡＤ−５７
【化２０４】
0006776446.tif 000232
、ＡＤ−８０（１−（４−（４−アミノ−１−イソプロピル−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン−３−イル）フェニル）−３−（２−フルオロ−５−（トリフルオロメチル）フェニル））尿素）、ＡＬＷ−ＩＩ−４１−２７（Ｎ−（５−（（４−（（４−エチルピペラジン−１−イル）メチル）−３−（トリフルオロメチル）フェニル）カルバモイル）−２−メチルフェニル）−５−（チオフェン−２−イル）ニコチンアミド）、アムバチニブ（ＭＰ４７０）（Ｎ−（ベンゾ［ｄ］［１，３］ジオキソール−５−イルメチル）−４−（ベンゾフロ［３，２−ｄ］ピリミジン−４−イル）ピペラジン−１−カルボチオアミド）、ＢＰＲ１Ｊ３７３（５−フェニルチアゾール−２−イルアミン−ピリミドの誘導体）、ＣＬＭ３、ドラマピモド（ＢＩＲＢ−７９６）（１−（３−（ｔｅｒｔ−ブチル）−１−（ｐ−トリル）−１Ｈ−ピラゾール−５−イル）−３−（４−（２−モルホリノエトキシ）ナフタレン−１−イル）尿素）、ＤＳ−５０１０、ファミチニブ（５−［２−（ジエチルアミノ）エチル］−２−［（Ｚ）−（５−フルオロ−２−オキソ−１Ｈ−インドール−３−イリデン）メチル］−３−メチル−６，７−ジヒドロ−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｃ］ピリジン−４−オン）、フェドラチニブ（ＳＡＲ  ３０２５０３、ＴＧ１０１３４８）（Ｎ−（ｔｅｒｔ−ブチル）−３−（（５−メチル−２−（（４−（２−（ピロリジン−１−イル）エトキシ）フェニル）アミノ）ピリミジン−４−イル）アミノ）ベンゼンスルホンアミド）、ＧＳＫ３１７９１０６、ＧＳＫ３３５２５８９、ＨＧ−６−６３−０１（（Ｅ）−３−（２−（４−クロロ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−５−イル）ビニル）−Ｎ−（４−（（４−エチルピペラジン−１−イル）メチル）−３−（トリフルオロメチル）フェニル）−４−メチルベンズアミド）、ＮＶＰ−ＢＢＴ５９４（５−（（６−アセトアミドピリミジン−４−イル）オキシ）−Ｎ−（４−（（４−メチルピペラジン−１−イル）メチル）−３−（トリフルオロメチル）フェニル）インドリン−１−カルボキサミド））、ＰＰ２（４−アミノ−５−（４−クロロフェニル）−７−（ジメチルエチル）ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン）、ＰＰ２４２（２−（４−アミノ−１−イソプロピル−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン−３−イル）−１Ｈ−インドール−５−オール）、キザルチニブ（ＡＣ２２０）（１−（５−（ｔｅｒｔ−ブチル）イソオキサゾール−３−イル）−３−（４−（７−（２−モルホリノエトキシ））ベンゾ［ｄ］イミダゾ［２，１−ｂ］チアゾール−２）−イル）フェニル）尿素）、セマキサニブ（ＳＵ５４１６、ＶＥＧＦＲ２キナーゼ阻害剤ＩＩＩ）（（Ｚ）−３−（（３，５−ジメチル−１Ｈ−ピロール−２−イル）メチレン）インドリン−２−オン）、ＳＵ４９８４（３−［４−（１−ホルミルピペラジン−４−イル）ベンジリデニル］−２−インドリノン）、ウィザフェリンＡ（（４β、５β、６β、２２Ｒ）−４，２７−ジヒドロキシ−５，６：２２，２６−ジエポキシエルゴスタ−２，２４−ジエン−１，２６−ジオン）、ＸＬ−９９９（（Ｚ）−５−（（１−エチルピペリジン−４−イル）アミノ）−３−（（３−フルオロフェニ���）（５−メチル−１Ｈ−イミダゾール−２−イル）メチレン）インドリン−２−オン）、ＸＭＤ１５−４４（Ｎ−（４−（（４−エチルピペラジン−１−イル）メチル）−３−（トリフルオロメチル）フェニル）−４−メチル−３−（ピリジン−３−イルエチニル）ベンズアミド）、Ｙ０７８−ＤＭ１（細胞傷害剤メイタンシンの誘導体に結合したＲＥＴ抗体（Ｙ０７８）からなる抗体薬物コンジュゲート）、およびＹ０７８−ＤＭ１（細胞傷害剤メイタンシンの誘導体に結合したＲＥＴ抗体（Ｙ０７８）からなる抗体薬物コンジュゲート）、からなる群から選択される。
【０６９３】
ＲＥＴ阻害剤のさらなる例には、Ｎ−（２−フルオロ−５−トリフルオロメチルフェニル）−Ｎ’−｛４’−［（２’’−ベンズアミド）ピリジン−４’’−イルアミノ］フェニル｝尿素、１−イソプロピル−３−（フェニルエチニル）−１Ｈ−ピラゾロ［３，４−ｄ］ピリミジン−４−アミン、３−（（６，７−ジメトキシキナゾリン−４−イル）アミノ）−４−フルオロ−２−メチルフェノール、Ｎ−（５−（ｔｅｒｔ−ブチル）イソオキサゾール−３−イル）−２−（４−（イミダゾ［１，２−ａ］ピリジン−６−イル）フェニル）アセトアミド、Ｎ−（５−（ｔｅｒｔ−ブチル）イソオキサゾール−３−イル）−２−（３−（イミダゾ［１，２−ｂ］ピリダジン−６−イルオキシ）フェニル）アセトアミド、２−アミノ−６−｛［２−（４−クロロフェニル）−２−オキソエチル］スルファニル｝−４−（３−チエニル）ピリジン−３，５−ジカルボニトリル、および３−アリールウレイドベンジリデン−インドリン−２−オンが含まれる。
【０６９４】
さらなる他の治療剤には、例えば、米国特許第７，５０４，５０９号、同第８，２９９，０５７号、同第８，３９９，４４２号、同第８，０６７，４３４号、同第８，９３７，０７１号、同第９，００６，２５６号、および同第９，０３５，０６３号、米国特許公開第２０１４／０１２１２３９号、同第２０１６０１７６８６５号、同第２０１１／００５３９３４号、同第２０１１／０３０１１５７号、同第２０１０／０３２４０６５号、同第２００９／０２２７５５６号、同第２００９／０１３０２２９号、同第２００９／００９９１６７号、同第２００５／０２０９１９５号、国際公開ＷＯ２０１６／０３７５７８、ＷＯ２０１６／０３８５１９、ＷＯ２０１６／０３８５５２、ＷＯ２０１４／１８４０６９、ＷＯ２０１４／０７２２２０、ＷＯ２０１２／０５３６０６、ＷＯ２００９／０１７８３８、ＷＯ２００８／０３１５５１、ＷＯ２００７／１３６１０３、ＷＯ２００７／０８７２４５、ＷＯ２００７／０５７３９９、ＷＯ２００５／０５１３６６、ＷＯ２００５／０６２７９５、およびＷＯ２００５／０４４８３５、ならびにＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．２０１２，５５（１０），４８７２−４８７６に記載されているものなどのＲＥＴ阻害剤が含まれ、これらのすべては、参照によりそれらの全体が本明細書に組み込まれる。
【０６９５】
受容体チロシンキナーゼ（例えば、Ｔｒｋ）標的治療剤の非限定的な例には、アファチニブ、カボザンチニブ、セツキシマブ、クリゾチニブ、ダブラフェニブ、エントレクチニブ、エルロチニブ、ゲフィチニブ、イマチニブ、ラパチニブ、レスタウルチニブ、ニロチニブ、パゾパニブ、パニツムマブ、ペルツズマブ、スニチニブ、トラスツズマブ、１−（（３Ｓ、４Ｒ）−４−（３−フルオロフェニル）−１−（２−メトキシエチル）ピロリジン−３−イル）−３−（４−メチル−３−（２−メチルピリミジン−５−イル）−１−フェニル−１Ｈ−ピラゾール−５−イル）尿素、ＡＧ  ８７９、ＡＲ−７７２、ＡＲ−７８６、ＡＲ−２５６、ＡＲ−６１８、ＡＺ−２３、ＡＺ６２３、ＤＳ−６０５１、Ｇｏ  ６９７６、ＧＮＦ−５８３７、ＧＴｘ−１８６、ＧＷ４４１７５６、ＬＯＸＯ−１０１、ＭＧＣＤ５１６、ＰＬＸ７４８６、ＲＸＤＸ１０１、ＴＰＸ−０００５、およびＴＳＲ−０１１が含まれる。追加のＴｒｋ標的治療剤には、米国特許第８，４５０，３２２号、同第８，５１３，２６３号、同第８，９３３，０８４号、同第８，７９１，１２３号、同第８，９４６，２２６号、同第８，４５０，３２２号、同第８，２９９，０５７号、および同第８，９１２，１９４号、米国特許公開第２０１６／０１３７６５４号、同第２０１５／０１６６５６４号、同第２０１５／００５１２２２号、同第２０１５／０２８３１３２号、および同第２０１５／０３０６０８６号、国際公開ＷＯ２０１０／０３３９４１、ＷＯ２０１０／０４８３１４、ＷＯ２０１６／０７７８４１、ＷＯ２０１２／１５８４１３、ＷＯ２０１４０７８４５４、ＷＯ２０１４０７８４１７、ＷＯ２０１４０７８４０８、ＷＯ２０１４０７８３７８、ＷＯ２０１４０７８３７２、ＷＯ２０１４０７８３３１、ＷＯ２０１４０７８３２８、ＷＯ２０１４０７８３２５、ＷＯ２０１４０７８３２３、ＷＯ２０１４０７８３２２、ＷＯ２０１５１７５７８８、ＷＯ２００９／０１３１２６、ＷＯ２０１３／１７４８７６、ＷＯ２０１５／１２４６９７、ＷＯ２０１０／０５８００６、ＷＯ２０１５／０１７５３３、ＷＯ２０１５／１１２８０６、ＷＯ２０１３／１８３５７８に記載されるものが含まれ、これらのすべては、参照によりそれらの全体が本明細書に組み込まれる。
【０６９６】
Ｔｒｋ阻害剤のさらなる例は、米国特許第８，６３７，５１６号、国際公開ＷＯ２０１２／０３４０９１、米国特許第９，１０２，６７１号、国際公開ＷＯ２０１２／１１６２１７、米国特許公開第２０１０／０２９７１１５号、国際公開ＷＯ２００９／０５３４４２、米国特許第８，６４２，０３５号、国際公開ＷＯ２００９０９２０４９、米国特許第８，６９１，２２１号、国際公開ＷＯ２００６１３１９５２に見出され得、これらのすべては、参照によりそれらの全体が本明細書に組み込まれる。例示的なＴｒｋ阻害剤には、Ｃａｎｃｅｒ  Ｃｈｅｍｏｔｈｅｒ．Ｐｈａｒｍａｃｏｌ．７５（１）：１３１−１４１，２０１５に記載されるＧＮＦ−４２５６、およびＡＣＳ  Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．３（２）：１４０−１４５，２０１２に記載される、ＧＮＦ−５８３７（Ｎ−［３−［［２，３−ジヒドロ−２−オキソ−３−（１Ｈ−ピロール−２−イルメチレン）−１Ｈ−インドール−６−イル］アミノ］−４−メチルフェニル）−Ｎ’−［２−フルオロ−５−（トリフルオロメチル）フェニル］−尿素）が含まれ、これらの各々は、参照によりそれらの全体が本明細書に組み込まれる。
【０６９７】
Ｔｒｋ阻害剤のさらなる例としては、米国特許公開第２０１０／０１５２２１９号、米国特許第８，１１４，９８９号、および国際公開ＷＯ２００６／１２３１１３に開示されているものが含まれ、これらのすべては、参照によりそれらの全体が本明細書に組み込まれる。例示的なＴｒｋ阻害剤には、Ｃａｎｃｅｒ  １１７（６）：１３２１−１３９１，２０１１に記載されるＡＺ６２３、Ｃａｎｃｅｒ  Ｂｉｏｌ．Ｔｈｅｒ．１６（３）：４７７−４８３，２０１５に記載される、ＡＺＤ６９１８、Ｃａｎｃｅｒ  Ｃｈｅｍｏｔｈｅｒ．Ｐｈａｒｍａｃｏｌ．７０：４７７−４８６，２０１２に記載される、ＡＺ６４、Ｍｏｌ．Ｃａｎｃｅｒ  Ｔｈｅｒ．８：１８１８−１８２７，２００９に記載される、ＡＺ−２３（（Ｓ）−５−クロロ−Ｎ２−（１−（５−フルオロピリジン−２−イル）エチル）−Ｎ４−（５−イソプロポキシ−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリミジン−２，４−ジアミン）、およびＡＺＤ７４５１が含まれ、これらの各々は、参照によりそれらの全体が本明細書に組み込まれる。
【０６９８】
Ｔｒｋ阻害剤は、米国特許第７，６１５，３８３号、同第７，３８４，６３２号、同第６，１５３，１８９号、同第６，０２７，９２７号、同第６，０２５，１６６号、同第５，９１０，５７４号、同第５，８７７，０１６号、および同第５，８４４，０９２号に記載されているものを含み得、これらの各々は、参照によりそれらの全体が本明細書に組み込まれる。
【０６９９】
Ｔｒｋ阻害剤のさらなる例には、Ｉｎｔ．Ｊ．Ｃａｎｃｅｒ  ７２：６７２−６７９，１９９７に記載されるＣＥＰ−７５１、Ａｃｔａ  Ｄｅｒｍ．Ｖｅｎｅｒｅｏｌ．９５：５４２−５４８，２０１５に記載されるＣＴ３２７、国際公開２０１２／０３４０９５号に記載される化合物、米国特許第８，６７３，３４７号および国際公開第２００７／０２２９９９号に記載される化合物、米国特許第８，３３８，４１７号に記載される化合物、国際公開ＷＯ２０１６／０２７７５４に記載される化合物、米国特許第９，２４２，９７７号に記載される化合物、米国特許公開第２０１６／００００７８３号に記載される化合物、ＰＬｏＳ  Ｏｎｅ  ９：ｅ９５６２８，２０１４に記載されるスニチニブ（Ｎ−（２−ジエチルアミノエチル）−５−［（Ｚ）−（５−フルオロ−２−オキソ−１Ｈ−インドール−３−イリデン）メチル］−２，４−ジメチル−１Ｈ−ピロール−３−カルボキサミド）、国際公開ＷＯ２０１１／１３３６３７に記載される化合物、米国特許第８，６３７，２５６号に記載される化合物、Ｅｘｐｅｒｔ．Ｏｐｉｎ．Ｔｈｅｒ．Ｐａｔ．２４（７）：７３１−７４４，２０１４に記載される化合物、Ｅｘｐｅｒｔ  Ｏｐｉｎ．Ｔｈｅｒ．Ｐａｔ．１９（３）：３０５−３１９，２００９に記載される化合物、（Ｒ）−２−フェニルピロリジン置換イミダゾピリダジン、例えば、ＡＣＳ  Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．６（５）：５６２−５６７，２０１５に記載される、ＧＮＦ−８６２５、（Ｒ）−１−（６−（６−（２−（３−フルオロフェニル）ピロリジン−１−イル）イミダゾ）［１，２−ｂ］ピリダジン−３−イル）−［２，４’−ビピリジン］−２’−イル）ピペリジン−４−オール、ＰＬｏＳ  Ｏｎｅ  ８（１２）：ｅ８３３８０，２０１３に記載される、ＧＴｘ−１８６およびその他、Ｍｏｌ．Ｃｅｌｌ  Ｂｉｏｃｈｅｍ．３３９（１−２）：２０１−２１３，２０１０に記載される、Ｋ２５２ａ（（９Ｓ−（９α、１０β、１２α））−２，３，９，１０，１１，１２−ヘキサヒドロ−１０−ヒドロキシ−１０−（メトキシカルボニル）−９−メチル−９，１２−エポキシ−１Ｈ−ジインドロ［１，２，３−ｆｇ：３’，２’，１’−ｋｌ］ピロロ［３，４−ｉ］［１，６］ベンゾジアゾシン−１−オン）、４−アミノピラゾリルピリミジン、例えば、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．５１（１５）：４６７２−４６８４，２００８に記載される、ＡＺ−２３（（（Ｓ）−５−クロロ−Ｎ２−（１−（５−フルオロピリジン−２−イル）エチル）−Ｎ４−（５−イソプロポキシ−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリミジン−２，４−ジアミン））、Ｍｏｌ．Ｃａｎｃｅｒ  Ｔｈｅｒ．６：３１５８，２００７に記載される、ＰＨＡ−７３９３５８（ダヌサチブ）、Ｊ．Ｎｅｕｒｏｃｈｅｍ．７２：９１９−９２４，１９９９に記載される、Ｇｏ  ６９７６（５，６，７，１３−テトラヒドロ−１３−メチル−５−オキソ−１２Ｈ−インドロ［２，３−ａ］ピロロ［３，４−ｃ］カルバゾール−１２−プロパンニトリル）、ＩＪＡＥ  １１５：１１７，２０１０に記載される、ＧＷ４４１７５６（（３Ｚ）−３−［（１−メチルインドール−３−イル）メチリデン］−１Ｈ−ピロロ［３，２−ｂ］ピリジン−２−オン）、Ｊ．Ｃａｒｃｉｎｏｇ．１２：２２，２０１３に記載される、ミルシクリブ（ＰＨＡ−８４８１２５ＡＣ）、ＡＧ−８７９（（２Ｅ）−３−［３，５−ビス（１，１−ジメチルエチル）−４−ヒドロキシフェニル］−２−シアノ−２−プロペンチオアミド）、アルチラチニブ（Ｎ−（４−（（２−（シクロプロパンカルボキサミド）ピリジン−４−イル）オキシ）−２，５−ジフルオロフェニル）−Ｎ−（４−フルオロフェニル）シクロプロパン−１，１−ジカルボキサミド）、カボザンチニブ（Ｎ−（４−（（６，７−ジメトキシキノリン−４−イル）オキシ）フェニル）−Ｎ’−（４−フルオロフェニル）シクロプロパン−１，１−ジカルボキサミド）、レスタウルチニブ（（５Ｓ，６Ｓ，８Ｒ）−６−ヒドロキシ−６−（ヒドロキシメチル）−５−メチル−７，８，１４，１５−テトラヒドロ−５Ｈ−１６−オキサ−４ｂ，８ａ，１４−トリアザ−５，８−メタノジベンゾ［ｂ，ｈ］シクロオクタ［ｊｋｌ］シクロペンタ［ｅ］−ａｓ−インダセン−１３（６Ｈ）−オン）、ドバチニブ（４−アミノ−５−フルオロ−３−［６−（４−メチルピペラジン−１−イル）−１Ｈ−ベンズイミダゾール−２−イル］キノリン−２（１Ｈ）−オンモノ−２−ヒドロキシプロパノエート水和物）、シトラバチニブ（Ｎ−（３−フルオロ−４−（（２−（５−（（２−メトキシエチル）アミノ）メチル）ピリジン−２−イル）チエノ［３，２−ｂ］ピリジン−７−イル）オキシ）フェニル）−Ｎ−（４−フルオロフェニル）シクロプロパン−１，１−ジカルボキシアミド）、ＯＮＯ−５３９０５５６、レゴラフェニブ（４−［４−（｛［４−クロロ−３−（トリフルオロメチル）フェニル］カルバモイル｝アミノ）−３−フルオロフェノキシ］−Ｎ−メチルピリジン−２−カルボキサミド水和物）、およびＶＳＲ−９０２Ａが含まれ、上記の参考文献のすべては、参照によりそれらの全体が本明細書に組み込まれる。
【０７００】
Ｔｒｋ阻害剤のＴｒｋＡ、ＴｒｋＢ、および／またはＴｒｋＣ阻害剤として作用する能力は、米国特許第８，５１３，２６３号の実施例ＡおよびＢに記載されるアッセイを用いて試験することができ、これは、参照により本明細書に組み込まれる。
【０７０１】
いくつかの実施形態において、シグナル伝達経路阻害剤には、Ｒａｓ−Ｒａｆ−ＭＥＫ−ＥＲＫ経路阻害剤（例えば、ビニメチニブ、セルメチニブ、エンコラフィニブ、ソラフェニブ、トラメチニブ、およびベムラフェニブ）、ＰＩ３Ｋ−Ａｋｔ−ｍＴＯＲ−Ｓ６Ｋ経路阻害剤（例えば、エベロリムス、ラパマイシン、ペリホシン、テムシロリムス）、ならびに他のキナーゼ阻害剤、例えば、バリシチニブ、ブリガチニブ、カプマチニブ、ダヌセルチブ、イブルチニブ、ミルシクリブ、ケルセチン、レゴラフェニブ、ルキソリチニブ、セマキサニブ、ＡＰ３２７８８、ＢＬＵ２８５、ＢＬＵ５５４、ＩＮＣＢ３９１１０、ＩＮＣＢ４００９３、ＩＮＣＢ５０４６５、ＩＮＣＢ５２７９３、ＩＮＣＢ５４８２８、ＭＧＣＤ２６５、ＮＭＳ−０８８、ＮＭＳ−１２８６９３７、ＰＦ  ４７７７３６（（Ｒ）−アミノ−Ｎ−［５，６−ジヒドロ−２−（１−メチル−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−６−オキソ−１Ｈ−ピロロ［４，３，２−ｅｆ］［２，３］ベンゾジアゼピン−８−イル］−シクロヘキサンアセトアミド）、ＰＬＸ３３９７、ＰＬＸ７４８６、ＰＬＸ８３９４、ＰＬＸ９４８６、ＰＲＮ１００８、ＰＲＮ１３７１、ＲＸＤＸ１０３、ＲＸＤＸ１０６、ＲＸＤＸ１０８、およびＴＧ１０１２０９（Ｎ−ｔｅｒｔ−ブチル−３−（５−メチル−２−（４−（４−メチルピペラジン−１−イル）フェニルアミノ）ピリミジン−４−イルアミノ）ベンゼンスルホンアミド）が含まれる。
【０７０２】
チェックポイント阻害剤の非限定的な例には、イピリムマブ、トレメリムマブ、ニボルマブ、ピジリズマブ、ＭＰＤＬ３２０８Ａ、ＭＥＤＩ４７３６、ＭＳＢ００１０７１８Ｃ、ＢＭＳ−９３６５５９、ＢＭＳ−９５６５５９、ＢＭＳ−９３５５５９（ＭＤＸ−１１０５）、ＡＭＰ−２２４、およびペンブロリズマブが含まれる。
【０７０３】
いくつかの実施形態において、細胞傷害性化学療法剤は、三酸化ヒ素、ブレオマイシン、カバジタキセル、カペシタビン、カルボプラチン、シスプラチン、シクロホスファミド、シタラビン、ダカルバジン、ダウノルビシン、ドセタキセル、ドキソルビシン、エトポシド、フルオロウラシル、ゲムシタビン、イリノテカン、ロムスチン、メトトレキセート、マイトマイシンＣ、オキサリプラチン、パクリタキセル、ペメトレキセド、テモゾロミド、およびビンクリスチンから選択される。
【０７０４】
血管新生標的治療の非限定的な例には、アフリベルセプトおよびベバシズマブが含まれる。
【０７０５】
「免疫療法」という用語は、免疫系を調節する薬剤を指す。いくつかの実施形態において、免疫療法は、免疫系の調節因子の発現および／または活性を増大させることができる。いくつかの実施形態において、免疫療法は、免疫系の調節因子の発現および／または活性を減少させることができる。いくつかの実施形態において、免疫療法は、免疫細胞の活性を補充および／または増強することができる。
【０７０６】
いくつかの実施形態において、免疫療法は、細胞性免疫療法（例えば、養子Ｔ細胞療法、樹状細胞療法、ナチュラルキラー細胞療法）である。いくつかの実施形態において、細胞性免疫療法は、ｓｉｐｕｌｅｕｃｅｌ−Ｔ（ＡＰＣ８０１５、Ｐｒｏｖｅｎｇｅ（商標）、Ｐｌｏｓｋｅｒ（２０１１）Ｄｒｕｇｓ  ７１（１）：１０１−１０８）である。いくつかの実施形態において、細胞性免疫療法は、キメラ抗原受容体（ＣＡＲ）を発現する細胞を含む。いくつかの実施形態において、細胞性免疫療法は、ＣＡＲ−Ｔ細胞療法である。いくつかの実施形態において、ＣＡＲ−Ｔ細胞療法は、ｔｉｓａｇｅｎｌｅｃｌｅｕｃｅｌ（Ｋｙｍｒｉａｈ（商標））である。
【０７０７】
いくつかの実施形態において、免疫療法は、抗体療法（例えば、モノクローナル抗体、コンジュゲート抗体）である。いくつかの実施形態において、抗体療法は、ベバシズマブ（Ｍｖａｓｔｉ（登録商標）、Ａｖａｓｔｉｎ（登録商標））、トラスツズマブ（Ｈｅｒｃｅｐｔｉｎ（登録商標））、アベルマブ（Ｂａｖｅｎｃｉｏ（登録商標））、リツキシマブ（ＭａｂＴｅｒａ（商標）、Ｒｉｔｕｘａｎ（登録商標））、エドレコロマブ（Ｐａｎｏｒｅｘ）、ダラツムアブ（Ｄａｒｚａｌｅｘ（登録商標））、オララツマブ（Ｌａｒｔｒｕｖｏ（商標））、オファツムマブ（Ａｒｚｅｒｒａ（登録商標））、アレムツズマブ（Ｃａｍｐａｔｈ（登録商標））、セツキシマブ（Ｅｒｂｉｔｕｘ（登録商標））、オレボボマブ、ペンブロリズマブ（Ｋｅｙｔｒｕｄａ（登録商標））、ジヌチキシマブ（Ｕｎｉｔｕｘｉｎ（登録商標））、オビヌツズマブ（Ｇａｚｙｖａ（登録商標））、トレメリムマブ（ＣＰ−６７５，２０６）、ラムシルマブ（Ｃｙｒａｍｚａ（登録商標））、ウブリツキシマブ（ＴＧ−１１０１）、パニツムマブ（Ｖｅｃｔｉｂｉｘ（登録商標））、エロツズマブ（Ｅｍｐｌｉｃｉｔｉ（商標））、アベルマブ（Ｂａｖｅｎｃｉｏ（登録商標））、ネシツムマブ（Ｐｏｒｔｒａｚｚａ（商標））、シルムツズマブ（ＵＣ−９６１）、イブリツマブ（Ｚｅｖａｌｉｎ（登録商標））、イサツキシマブ（ＳＡＲ６５０９８４）、ニモツズマブ、フレゾリムマブ（ＧＣ１００８）、リリルマブ（ＩＮＮ）、モガムリズマブ（Ｐｏｔｅｌｉｇｅｏ（登録商標））、フィクラツズマブ（ＡＶ−２９９）、デノスマブ（Ｘｇｅｖａ（登録商標））、ガニツマブ、ウレルマブ、ピディリズマブ、またはアミダキシマブである。
【０７０８】
いくつかの実施形態において、免疫療法は、抗体−薬物コンジュゲートである。いくつかの実施形態において、抗体−薬物コンジュゲートは、ゲムツズマブオゾガマイシン（Ｍｙｌｏｔａｒｇ（商標））、イノツズマブオゾガマイシン（Ｂｅｓｐｏｎｓａ（登録商標））、ブレンツキシマブベドチン（Ａｄｃｅｔｒｉｓ（登録商標））、アド−トラスツズマブエムタンシン（ＴＤＭ−１）、ミルベツキシマブソラブタンシン（ＩＭＧＮ８５３）、またはアネツマブラブタンシンである。
【０７０９】
いくつかの実施形態において、免疫療法は、ブリナツモマブ（ＡＭＧ１０３、Ｂｌｉｎｃｙｔｏ（登録商標））またはミドスタウリン（Ｒｙｄａｐｔ）を含む。
【０７１０】
いくつかの実施形態において、免疫療法は、毒素を含む。いくつかの実施形態において、免疫療法は、デニロイキンディフティトックス（Ｏｎｔａｋ（登録商標））である。
【０７１１】
【０７１２】
いくつかの実施形態において、免疫療法は、サイトカイン療法である。いくつかの実施形態において、サイトカイン療法は、インターロイキン２（ＩＬ−２）療法、インターフェロンアルファ（ＩＦＮα）療法、顆粒球コロニー刺激因子（Ｇ−ＣＳＦ）療法、インターロイキン１２（ＩＬ−１２）療法、インターロイキン１５（ＩＬ−１５）療法、インターロイキン７（ＩＬ−７）療法、またはエリスロポエチン−アルファ（ＥＰＯ）療法である。いくつかの実施形態において、ＩＬ−２療法は、アルデスロイキン（Ｐｒｏｌｅｕｋｉｎ（登録商標））である。いくつかの実施形態において、ＩＦＮα療法は、ＩｎｔｒｏｎＡ（登録商標）（Ｒｏｆｅｒｏｎ−Ａ（登録商標））である。いくつかの実施形態において、Ｇ−ＣＳＦ療法は、フィルグラスチム（Ｎｅｕｐｏｇｅｎ（登録商標））である。
【０７１３】
いくつかの実施形態において、免疫療法は、免疫チェックポイント阻害剤である。いくつかの実施形態において、免疫療法は、１つ以上の免疫チェックポイント阻害剤を含む。いくつかの実施形態において、免疫チェックポイント阻害剤は、ＣＴＬＡ−４阻害剤、ＰＤ−１阻害剤、またはＰＤ−Ｌ１阻害剤である。いくつかの実施形態において、ＣＴＬＡ−４阻害剤は、イピリムマブ（Ｙｅｒｖｏｙ（登録商標））またはトレメリムマブ（ＣＰ−６７５，２０６）である。いくつかの実施形態において、ＰＤ−１阻害剤は、ペムブロリズマブ（Ｋｅｙｔｒｕｄａ（登録商標））またはニボルマブ（Ｏｐｄｉｖｏ（登録商標））である。いくつかの実施形態において、ＰＤ−Ｌ１阻害剤は、アテゾリズマブ（Ｔｅｃｅｎｔｒｉｑ（登録商標））、アベルマブ（Ｂａｖｅｎｃｉｏ（登録商標））、またはデュルバルマブ（Ｉｍｆｉｎｚｉ（商標））である。
【０７１４】
いくつかの実施形態において、免疫療法は、ｍＲＮＡに基づく免疫療法である。いくつかの実施形態において、ｍＲＮＡに基づく免疫療法は、ＣＶ９１０４（例えば、Ｒａｕｓｃｈ  ｅｔ  ａｌ．（２０１４）Ｈｕｍａｎ  Ｖａｃｃｉｎ  Ｉｍｍｕｎｏｔｈｅｒ  １０（１１）：３１４６−５２、およびＫｕｂｌｅｒ  ｅｔ  ａｌ．（２０１５）Ｊ．Ｉｍｍｕｎｏｔｈｅｒ  Ｃａｎｃｅｒ  ３：２６を参照のこと）である。
【０７１５】
いくつかの実施形態において、免疫療法は、カルメットゲラン桿菌（ＢＣＧ）療法である。
【０７１６】
いくつかの実施形態において、免疫療法は、腫瘍溶解性ウイルス療法である。いくつかの実施形態において、腫瘍溶解性ウイルス療法は、タリモジーンアルヘルパレプベック（Ｔ−ＶＥＣ、Ｉｍｍｙｇｉｃ（登録商標））である。
【０７１７】
いくつかの実施形態において、免疫療法は、癌ワクチンである。いくつかの実施形態において、癌ワクチンは、ヒトパピローマウイルス（ＨＰＶ）ワクチンである。いくつかの実施形態において、ＨＰＶワクチンは、Ｇａｒｄａｓｉｌ（登録商標）、Ｇａｒｄａｓｉｌ（登録商標）９、またはＣｅｒｖａｒｉｘ（登録商標）である。いくつかの実施形態において、癌ワクチンは、Ｂ型肝炎ウイルス（ＨＢＶ）ワクチンである。いくつかの実施形態において、ＨＢＶワクチンは、Ｅｎｇｅｒｉｘ−Ｂ（登録商標）、Ｒｅｃｏｍｂｉｖａｘ  ＨＢ（登録商標）、またはＧＩ−１３０２０（Ｔａｒｍｏｇｅｎ（登録商標））である。いくつかの実施形態において、癌ワクチンは、Ｔｗｉｎｒｉｘ（登録商標）またはＰｅｄｉａｒｉｘ（登録商標）である。いくつかの実施形態において、癌ワクチンは、ＢｉｏｖａｘＩＤ（登録商標）、Ｏｎｃｏｐｈａｇｅ（登録商標）、ＧＶＡＸ、ＡＤＸＳ１１−００１、ＡＬＶＡＣ−ＣＥＡ、ＰＲＯＳＴＶＡＣ（登録商標）、Ｒｉｎｄｏｐｅｐｉｍｕｔ（登録商標）、ＣｉｍａＶａｘ−ＥＧＦ、ｌａｐｕｌｅｕｃｅｌ−Ｔ（ＡＰＣ８０２４、Ｎｅｕｖｅｎｇｅ（商標））、ＧＲＮＶＡＣ１、ＧＲＮＶＡＣ２、ＧＲＮ−１２０１、ｈｅｐｃｏｒｔｅｓｐｅｎｌｉｓｉｍｕｔ−Ｌ（Ｈｅｐｋｏ−Ｖ５）、ＤＣＶＡＸ（登録商標）、ＳＣＩＢ１、ＢＭＴ  ＣＴＮ  １４０１、ＰｒＣａ  ＶＢＩＲ、ＰＡＮＶＡＣ、ＰｒｏｓｔＡｔａｋ（登録商標）、ＤＰＸ−Ｓｕｒｖｉｖａｃ、またはｖｉａｇｅｎｐｕｍａｔｕｃｅｌ−Ｌ（ＨＳ−１１０）である。
【０７１８】
いくつかの実施形態において、免疫療法は、ペプチドワクチンである。いくつかの実施形態において、ペプチドワクチンは、ｎｅｌｉｐｅｐｉｍｕｔ−Ｓ（Ｅ７５）（ＮｅｕＶａｘ（商標））、ＩＭＡ９０１、またはＳｕｒＶａｘＭ（ＳＶＮ５３−６７）である。いくつかの実施形態において、癌ワクチンは、免疫原性パーソナルネオ抗原ワクチン（例えば、Ｏｔｔ  ｅｔ  ａｌ．（２０１７）Ｎａｔｕｒｅ  ５４７：２１７−２２１、Ｓａｈｉｎ  ｅｔ  ａｌ．（２０１７）Ｎａｔｕｒｅ  ５４７：２２２−２２６を参照のこと）である。いくつかの実施形態において、癌ワクチンは、ＲＧＳＨ４ＫまたはＮＥＯ−ＰＶ−０１である。いくつかの実施形態において、癌ワクチンは、ＤＮＡベースワクチンである。いくつかの実施形態において、ＤＮＡベースワクチンは、マンマグロビン−Ａ  ＤＮＡワクチン（例えば、Ｋｉｍ  ｅｔ  ａｌ．（２０１６）ＯｎｃｏＩｍｍｕｎｏｌｏｇｙ  ５（２）：ｅ１０６９９４０を参照のこと）である。
【０７１９】
いくつかの実施形態において、免疫標的薬は、アルデスロイキン、インターフェロンアルファ−２ｂ、イピリムマブ、ランブロリズマブ、ニボルマブ、プレドニゾン、およびｓｉｐｕｌｅｕｃｅｌ−Ｔから選択される。
【０７２０】
放射線療法の非限定的な例には、放射性ヨウ素療法、体外照射、およびラジウム２２３療法が含まれる。
【０７２１】
さらなるキナーゼ阻害剤には、例えば、米国特許第７，５１４，４４６号、同第７，８６３，２８９号、同第８，０２６，２４７号、同第８，５０１，７５６号、同第８，５５２，００２号、同第８，８１５，９０１号、同第８，９１２，２０４号、同第９，２６０，４３７号、同第９，２７３，０５１号、米国公開ＵＳ２０１５／００１８３３６、国際公開ＷＯ２００７／００２３２５、ＷＯ２００７／００２４３３、ＷＯ２００８／０８０００１、ＷＯ２００８／０７９９０６、ＷＯ２００８／０７９９０３、ＷＯ２００８／０７９９０９、ＷＯ２００８／０８００１５、ＷＯ２００９／００７７４８、ＷＯ２００９／０１２２８３、ＷＯ２００９／１４３０１８、ＷＯ２００９／１４３０２４、ＷＯ  ＷＯ２００９／０１４６３７、２００９／１５２０８３、ＷＯ２０１０／１１１５２７、ＷＯ２０１２／１０９０７５、ＷＯ２０１４／１９４１２７、ＷＯ２０１５／１１２８０６、ＷＯ２００７／１１０３４４、ＷＯ２００９／０７１４８０、ＷＯ２００９／１１８４１１、ＷＯ２０１０／０３１８１６、ＷＯ２０１０／１４５９９８、ＷＯ２０１１／０９２１２０、ＷＯ２０１２／１０１０３２、ＷＯ２０１２／１３９９３０、ＷＯ２０１２／１４３２４８、ＷＯ２０１２／１５２７６３、ＷＯ２０１３／０１４０３９、ＷＯ２０１３／１０２０５９、ＷＯ２０１３／０５０４４８、ＷＯ２０１３／０５０４４６、ＷＯ２０１４／０１９９０８、ＷＯ２０１４／０７２２２０、ＷＯ２０１４／１８４０６９、およびＷＯ２０１６／０７５２２４に記載されているものが含まれ、これらのすべては、参照によりそれらの全体が本明細書に組み込まれる。
【０７２２】
キナーゼ阻害剤のさらなる例には、例えば、ＷＯ２０１６／０８１４５０、ＷＯ２０１６／０２２５６９、ＷＯ２０１６／０１１１４１、ＷＯ２０１６／０１１１４４、ＷＯ２０１６／０１１１４７、ＷＯ２０１５／１９１６６７、ＷＯ２０１２／１０１０２９、ＷＯ２０１２／１１３７７４、ＷＯ２０１５／１９１６６６、ＷＯ２０１５／１６１２７７、ＷＯ２０１５／１６１２７４、ＷＯ２０１５／１０８９９２、ＷＯ２０１５／０６１５７２、ＷＯ２０１５／０５８１２９、ＷＯ２０１５／０５７８７３、ＷＯ２０１５／０１７５２８、ＷＯ／２０１５／０１７５３３、ＷＯ２０１４／１６０５２１、およびＷＯ  ２０１４／０１１９００に記載されるものが含まれ、これらの各々は、参照によりそれらの全体が本明細書に組み込まれる。
【０７２３】
したがって、癌を治療する方法であって、癌の治療を必要とする患者に、癌の治療のための同時、個別、または逐次の使用のための、（ａ）式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、（ｂ）さらなる治療薬、ならびに（ｃ）任意に少なくとも１つの薬学的に許容可能な担体を含む、癌を治療するための薬学的組み合わせを投与することを含む、方法もまた、本明細書に提供され、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、およびさらなる治療薬の量は、一緒に、癌を治療するのに有効である。
【０７２４】
いくつかの実施形態において、さらなる治療薬（複数可）は、癌がＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴタンパク質、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を有する癌における標準治療である上記の療法または治療薬のいずれか１つを含む。
【０７２５】
これらのさらなる治療薬は、式Ｉの化合物、またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または医薬組成物のうちの１つ以上の投与量で、または当業者に既知の標準的な薬学的プラクティスに従い、同じまたは異なる投与経路により、および／または同じもしくは異なる投与スケジュールで、同じもしくは異なる剤形の一部として投与することができる。
【０７２６】
（ｉ）癌の治療のための同時、個別、または逐次の使用のための、（ａ）式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、（ｂ）少なくとも１つのさらなる治療薬（例えば、本明細書に記載されるまたは当該技術分野において既知である例示的なさらなる治療薬のいずれか）、および（ｃ）任意に少なくとも１つの薬学的に許容可能な担体を含む、癌の治療を必要とする患者において、癌を治療するための薬学的組み合わせであって、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物およびさらなる治療薬の量は、一緒に、癌を治療するのに有効である、薬学的組み合わせ、（ｉｉ）そのような組み合わせを含む医薬組成物、（ｉｉｉ）癌の治療用の医薬品を調製するためのそのような組み合わせの使用、ならびに（ｉｖ）同時、個別、または逐次の使用のための組み合わせ製剤としてそのような組み合わせを含む市販の包装もしくは製品、ならびに癌の治療を必要とする患者における癌の治療方法もまた、本明細書に提供される。一の実施形態において、患者は、ヒトである。いくつかの実施形態において、癌は、ＲＥＴ関連癌である。例えば、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するＲＥＴ関連癌。
【０７２７】
本明細書で使用される、「薬学的組み合わせ」という用語は、１つを超える活性成分の混合または組み合わせから生じる薬学的療法を指し、活性成分の固定されたおよび固定されない組み合わせの両方を含む。「固定された組み合わせ」という用語は、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物および少なくとも１つのさらなる治療薬（例えば、化学療法薬）が共に、単一の組成物または投与量の形態で同時に患者に投与されることを意味する。「固定されない組み合わせ」という用語は、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物および少なくとも１つのさらなる治療薬（例えば、化学療法薬）が、別個の組成物または投与量として製剤化され、そのため、それを必要とする患者に、様々な時間制限なしで同時に、同時発生的に、または逐次的に投与することができ、そのような投与が、患者の体内に２つ以上の化合物の有効レベルを提供することを意味する。これらはまた、カクテル療法、例えば３つ以上の活性成分の投与にも適用される。
【０７２８】
したがって、癌を治療する方法であって、癌の治療を必要とする患者に、癌の治療のための同時、個別、または逐次の使用のための、（ａ）式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、（ｂ）さらなる治療薬、ならびに（ｃ）任意に少なくとも１つの薬学的に許容可能な担体を含む、癌を治療するための薬学的組み合わせを投与することを含む、方法もまた、本明細書に提供され、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、およびさらなる治療薬の量は、一緒に、癌を治療するのに有効である。一実施形態において、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、およびさらなる治療薬は、別々の用量として同時に投与される。一実施形態において、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、およびさらなる治療薬は、共同で治療的に有効な量で、例えば、毎日または断続的用量で、任意の順序で逐次的に別個の用量として投与される。一実施形態において、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、およびさらなる治療薬は、組み合わせための用量として同時に投与される。いくつかの実施形態において、癌は、ＲＥＴ関連癌である。例えば、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するＲＥＴ関連癌。
【０７２９】
そのような治療を必要とする患者におけるＲＥＴによって媒介される疾患または障害を治療する方法であって、患者に、治療有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物またはその医薬組成物を投与することを含む、方法もまた、本明細書に提供される。いくつかの実施形態において、ＲＥＴによって媒介される疾患または障害は、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常である。例えば、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常は、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を含む。ＲＥＴによって媒介される疾患または障害は、過剰発現および／または異常な活性レベルを含む、ＲＥＴの発現または活性に直接的または間接的に関与する任意の疾患、障害、または状態を含み得る。一実施形態において、疾患は、癌（例えば、ＲＥＴ関連癌）である。一実施形態において、癌は、本明細書に記載の癌またはＲＥＴ関連癌のいずれかである。
【０７３０】
腫瘍形成の遺伝的基礎は、異なる癌タイプの間で変化し得るが、転移に必要な細胞および分子機構は、すべての固形腫瘍タイプについて類似であるように見える。転移カスケードの間に、癌細胞は、増殖阻害応答を失い、接着性の変化を受け、細胞外マトリックス成分を分解し得る酵素を産生する。これは、元の腫瘍からの腫瘍細胞の剥離、新たに形成された血管系を介した循環への浸潤、それらがコロニーを形成し得る好ましい遠位部位での腫瘍細胞の移動および溢出をもたらす。多くの遺伝子が転移のプロモーターまたはサプレッサーとして同定されている。例えば、グリア細胞由来神経栄養因子（ＧＤＮＦ）およびそのＲＥＴ受容体チロシンキナーゼの過剰発現は、癌の増殖および転移と相関している。例えば、Ｚｅｎｇ，Ｑ．ｅｔ  ａｌ．Ｊ．Ｉｎｔ．Ｍｅｄ．Ｒｅｓ．（２００８）３６（４）：６５６−６４を参照のこと。
【０７３１】
したがって、それを必要とする患者において癌の転移の症状を阻害、予防、予防を補助、または軽減するための方法であって、患者に、治療有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、またはその医薬組成物を投与することを含む、方法もまた、本明細書に提供される。そのような方法は、本明細書に記載の癌のうちの１つ以上の治療に使用することができる。例えば、米国特許公開第２０１３／００２９９２５号、国際公開ＷＯ２０１４／０８３５６７、および米国特許第８，５６８，９９８号を参照のこと。いくつかの実施形態において、癌は、ＲＥＴ関連癌である。いくつかの実施形態において、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物は、追加の療法またはキナーゼ阻害剤などの化学療法薬を含む別の治療薬と組み合わせて使用される。例えば、第１または第２のＲＥＴキナーゼ阻害剤。
【０７３２】
「転移」という用語は、当該技術分野で公知の用語であり、対象または患者の原発性腫瘍から離れた部位にさらなる腫瘍（例えば、固形腫瘍）が形成されることを意味し、さらなる腫瘍には、原発性腫瘍として同じまたは類似の癌細胞が含まれる。
【０７３３】
ＲＥＴ関連癌を有する患者における転移またはさらなる転移を発症するリスクを減少させる方法であって、ＲＥＴ関連癌を有すると選択、同定、または診断された患者を選択、同定、または診断することと、治療有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物または医薬組成物を、ＲＥＴ関連癌を有すると選択、同定、または診断された患者に投与することと、を含む、方法もまた、提供される。ＲＥＴ関連癌を有する患者における転移またはさらなる転移を発症するリスクを減少させる方法であって、治療有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒を、ＲＥＴ関連癌を有する患者に投与することを含む、方法もまた、提供される。ＲＥＴ関連癌を有する患者における転移またはさらなる転移を発症するリスクの減少は、治療前の患者における転移またはさらなる転移を発症するリスクと比較することができるか、または治療を受けていないまたは異なる治療を受けている類似または同じＲＥＴ関連癌を有する患者または患者の集団と比較することができる。いくつかの実施形態において、ＲＥＴ関連癌は、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するＲＥＴ関連癌である。
【０７３４】
「転移を発症するリスク」という語句は、原発性腫瘍を有する対象または患者が、設定期間にわたって対象または患者の原発性腫瘍から離れた部位にさらなる腫瘍（例えば、固形腫瘍）を発症するであろうリスクを意味し、さらなる腫瘍には、原発性腫瘍と同じまたは類似の癌細胞が含まれる。癌を有する対象または患者において転移を発症するリスクを低減するための方法が本明細書に記載されている。
【０７３５】
「さらなる転移を発症するリスク」という語句は、原発性腫瘍および原発性腫瘍から離れた部位での１つ以上のさらなる腫瘍（１つ以上のさらなる腫瘍には、原発性腫瘍と同じまたは類似の癌細胞が含まれる）を有する対象または患者が、原発性腫瘍から離れた部位に１つ以上のさらなる腫瘍を発症するであろうリスクを意味し、さらなる腫瘍には、原発腫瘍と同じまたは類似の癌細胞が含まれる。さらなる転移を発症するリスクを低減するための方法が本明細書に記載されている。
【０７３６】
本明細書で使用される、「第１のＲＥＴキナーゼ阻害剤」または「第１のＲＥＴ阻害剤」は、本明細書に定義されるＲＥＴキナーゼ阻害剤であるが、本明細書に定義される式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を含まない。本明細書で使用される、「第２のＲＥＴキナーゼ阻害剤」または「第２のＲＥＴ阻害剤」は、本明細書に定義されるＲＥＴキナーゼ阻害剤であるが、本明細書に定義される式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を含まない。第１および第２のＲＥＴ阻害剤の両方が本明細書に提供される方法に存在するとき、第１および第２のＲＥＴキナーゼ阻害剤は異なる。
【０７３７】
いくつかの実施形態において、腫瘍における１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異の存在は、腫瘍が第１のＲＥＴ阻害剤による治療に対してより耐性となるようにする。ＲＥＴ阻害剤耐性変異が腫瘍を第１のＲＥＴ阻害剤による治療に対してより耐性にさせるときに有用な方法を以下に記載する。例えば、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する対象を同定することと、同定された対象に、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与することと、を含む、癌を有する対象を治療する方法が、本明細書に提供される。いくつかの実施形態において、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物は、第１のＲＥＴ阻害剤と組み合わせて投与される。式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を対象に投与することを含む、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有すると同定された対象を治療する方法もまた、提供される。いくつかの実施形態において、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物は、第１のＲＥＴ阻害剤と組み合わせて投与される。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、第１のＲＥＴ阻害剤による治療に対して癌細胞または腫瘍に対する耐性を増加させる。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異には、表３および４に列挙される１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異が含まれる。例えば、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、アミノ酸位置８０４、例えば、Ｖ８０４Ｍ、Ｖ８０４Ｌ、またはＶ８０４Ｅでの置換を含み得る。
【０７３８】
例えば、そのような治療を必要とする対象においてＲＥＴ関連癌を治療する方法であって、（ａ）対象からの試料中のＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を検出すること、（ｂ）対象に、治療有効量の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与すること、を含む、方法が、本明細書に提供され、第１のＲＥＴ阻害剤は、アレクチニブ、ソラフェニブ、レンバチニブ、ポナチニブ、ドビチニブ、スニチニブ、フォレチニブ、ＢＬＵ６６７、およびＢＬＵ６８６４からなる群から選択される。いくつかの実施形態において、方法は、（（ｂ）の後）（ｃ）対象から得られた試料中の癌細胞が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定すること、（ｄ）対象が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する場合、対象に、単剤療法としてまたは別の抗癌剤と組み合わせて、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与すること、または（ｅ）対象がＲＥＴ阻害剤耐性変異を有しない癌細胞を有する場合、ステップ（ｂ）の第１のＲＥＴ阻害剤のさらなる用量を対象に投与すること、をさらに含む。いくつかの実施形態において、そのような治療を必要とする対象においてＲＥＴ関連癌を治療する方法であって、（ａ）対象からの試料中のＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を検出することと、（ｂ）対象に、治療有効量の第１のＲＥＴ阻害剤を投与すること、を含む、方法が、本明細書に提供され、第１のＲＥＴ阻害剤は、カボザンチニブ、バンデタニブ、アレクチニブ、ソラフェニブ、レンバチニブ、ポナチニブ、ドビチニブ、スニチニブ、フォレチニブ、ＢＬＵ６６７、およびＢＬＵ６８６４からなる群から選択される。いくつかの実施形態において、方法は、（（ｂ）の後）（ｃ）対象から得られた試料中の癌細胞が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定すること、（ｄ）対象が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する場合、対象に、単剤療法としてまたは別の抗癌剤と組み合わせて、ｉ）実施例１〜２０、ｉｉ）実施例２１〜４０、ｉｉｉ）実施例４１〜６０、ｉｖ）実施例６１〜８０、ｖ）実施例８１〜１００、ｖｉ）実施例１０１〜１２０、ｖｉｉ）実施例１２１〜１４０、ｖｉｉｉ）実施例１４１〜１６０、ｉｘ）実施例１６１〜１８０、ｘ）実施例１８１〜２００、ｘｉ）実施例２０１〜２２０、ｘｉｉ）実施例２２１〜２４０、ｘｉｉｉ）実施例２４１〜２６０、ｘｉｖ）実施例２６１〜２８０、ｘｖ）実施例２８１〜３００、ｘｖｉ）実施例３０１〜３２０、ｘｖｉｉ）実施例３２１〜３４０、ｘｖｉｉｉ）実施例３４１〜３６０、ｘｉｘ）実施例３６１〜３８０、ｘｘ）実施例番号３８１〜４００、ｘｘｉ）実施例４０１〜４２０、ｘｘｉｉ）実施例番号４２１〜４４０、ｘｘｉｉｉ）実施例４４１〜４６０、ｘｘｉｉｉ）実施例４６１〜４８０、ｘｘｉｖ）実施例４８１〜５００、ｘｘｖ）実施例５０１〜５２０、ｘｘｖｉ）実施例５２１〜５４０、もしくはｘｘｖｉｉ）実施例５４１〜５６１、から選択される式Ｉの化合物、またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与すること、または（ｅ）対象がＲＥＴ阻害剤耐性変異を有しない癌細胞を有する場合、ステップ（ｂ）の第１のＲＥＴ阻害剤のさらなる用量を対象に投与すること、をさらに含む。いくつかの実施形態において、そのような治療を必要とする対象においてＲＥＴ関連癌を治療するための方法であって、（ａ）対象からの試料中の、表１の１つ以上の融合タンパク質および／または表２の１つ以上のＲＥＴキナーゼタンパク質の点突然変異／挿入／欠失を検出することと、（ｂ）対象に、治療有効量の第１のＲＥＴ阻害剤を投与することと、を含む、方法が、本明細書に提供され、第１のＲＥＴ阻害剤は、カボザンチニブ、バンデタニブ、アレクチニブ、ソラフェニブ、レンバチニブ、ポナチニブ、ドビチニブ、スニチニブ、フォレチニブ、ＢＬＵ６６７、およびＢＬＵ６８６４からなる群から選択される。いくつかの実施形態において、方法は、（（ｂ）の後）（ｃ）対象から得られた試料中の癌細胞が表３または４の少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定すること、（ｄ）対象が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する場合、対象に、単剤療法としてまたは別の抗癌剤と組み合わせて、ｉ）実施例１〜２０、ｉｉ）実施例２１〜４０、ｉｉｉ）実施例４１〜６０、ｉｖ）実施例６１〜８０、ｖ）実施例８１〜１００、ｖｉ）実施例１０１〜１２０、ｖｉｉ）実施例１２１〜１４０、ｖｉｉｉ）実施例１４１〜１６０、ｉｘ）実施例１６１〜１８０、ｘ）実施例１８１〜２００、ｘｉ）実施例２０１〜２２０、ｘｉｉ）実施例２２１〜２４０、ｘｉｉｉ）実施例２４１〜２６０、ｘｉｖ）実施例２６１〜２８０、ｘｖ）実施例２８１〜３００、ｘｖｉ）実施例３０１〜３２０、ｘｖｉｉ）実施例３２１〜３４０、ｘｖｉｉｉ）実施例３４１〜３６０、ｘｉｘ）実施例３６１〜３８０、ｘｘ）実施例番号３８１〜４００、ｘｘｉ）実施例４０１〜４２０、ｘｘｉｉ）実施例番号４２１〜４４０、ｘｘｉｉｉ）実施例４４１〜４６０、ｘｘｉｉｉ）実施例４６１〜４８０、ｘｘｉｖ）実施例４８１〜５００、ｘｘｖ）実施例５０１〜５２０、ｘｘｖｉ）実施例５２１〜５４０、もしくはｘｘｖｉｉ）実施例５４１〜５６１、から選択される式Ｉの化合物、またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与すること、または（ｅ）対象がＲＥＴ阻害剤耐性変異を有しない癌細胞を有する場合、ステップ（ｂ）の第１のＲＥＴ阻害剤のさらなる用量を対象に投与すること、をさらに含む。いくつかの実施形態において、そのような治療を必要とする対象においてＲＥＴ関連癌を治療するための方法であって、（ａ）対象からの試料中の、融合タンパク質ＫＩＦ５Ｂ−ＲＥＴを検出することと、（ｂ）対象に、治療有効量の第１のＲＥＴ阻害剤を投与することと、を含む、方法が、本明細書に提供され、第１のＲＥＴ阻害剤は、カボザンチニブ、バンデタニブ、アレクチニブ、ソラフェニブ、レンバチニブ、ポナチニブ、ドビチニブ、スニチニブ、フォレチニブ、ＢＬＵ６６７、およびＢＬＵ６８６４からなる群から選択される。いくつかの実施形態において、方法は、（（ｂ）の後）（ｃ）対象から得られた試料中の癌細胞がＲＥＴ阻害剤耐性変異Ｖ８０４Ｍを有するかどうかを判定すること、（ｄ）対象が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する場合、対象に、単剤療法としてまたは別の抗癌剤と組み合わせて、ｉ）実施例１〜２０、ｉｉ）実施例２１〜４０、ｉｉｉ）実施例４１〜６０、ｉｖ）実施例６１〜８０、ｖ）実施例８１〜１００、ｖｉ）実施例１０１〜１２０、ｖｉｉ）実施例１２１〜１４０、ｖｉｉｉ）実施例１４１〜１６０、ｉｘ）実施例１６１〜１８０、ｘ）実施例１８１〜２００、ｘｉ）実施例２０１〜２２０、ｘｉｉ）実施例２２１〜２４０、ｘｉｉｉ）実施例２４１〜２６０、ｘｉｖ）実施例２６１〜２８０、ｘｖ）実施例２８１〜３００、ｘｖｉ）実施例３０１〜３２０、ｘｖｉｉ）実施例３２１〜３４０、ｘｖｉｉｉ）実施例３４１〜３６０、ｘｉｘ）実施例３６１〜３８０、ｘｘ）実施例番号３８１〜４００、ｘｘｉ）実施例４０１〜４２０、ｘｘｉｉ）実施例番号４２１〜４４０、ｘｘｉｉｉ）実施例４４１〜４６０、ｘｘｉｉｉ）実施例４６１〜４８０、ｘｘｉｖ）実施例４８１〜５００、ｘｘｖ）実施例５０１〜５２０、ｘｘｖｉ）実施例５２１〜５４０、もしくはｘｘｖｉｉ）実施例５４１〜５６１、から選択される式Ｉの化合物、または式Ｉの化合物からなる群から選択されるその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与すること、または（ｅ）対象がＲＥＴ阻害剤耐性変異を有しない癌細胞を有する場合、ステップ（ｂ）の第１のＲＥＴ阻害剤のさらなる用量を対象に投与すること、をさらに含む。
【０７３９】
別の例として、そのような治療を必要とする対象においてＲＥＴ関連癌を治療するための方法であって、（ａ）対象からの試料中のＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を検出することと、（ｂ）対象に、治療有効量の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与すること、を含む、方法が、本明細書に提供される。いくつかの実施形態において、方法は、（（ｂ）の後）（ｃ）対象から得られた試料中の癌細胞が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定すること、（ｄ）対象が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する場合、対象に、単剤療法としてまたは別の抗癌剤と組み合わせて、カボザンチニブ、バンデタニブ、アレチニブ、ソラフェニブ、レンバチニブ、ポナチニブ、ドビチニブ、スニチニブ、フォレチニブ、ＢＬＵ６６７、およびＢＬＵ６８６４からなる群から選択される、第２のＲＥＴ阻害剤を投与すること、または（ｅ）対象がＲＥＴ阻害剤耐性突然変異を有さない癌細胞を有する場合、ステップ（ｂ）の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物のさらなる用量を対象に投与すること、をさらに含む。いくつかの実施形態において、そのような治療を必要とする対象においてＲＥＴ関連癌を治療するための方法であって、（ａ）対象からの試料中のＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を検出することと、（ｂ）対象に、治療有効量の、ｉ）実施例１〜２０、ｉｉ）実施例２１〜４０、ｉｉｉ）実施例４１〜６０、ｉｖ）実施例６１〜８０、ｖ）実施例８１〜１００、ｖｉ）実施例１０１〜１２０、ｖｉｉ）実施例１２１〜１４０、ｖｉｉｉ）実施例１４１〜１６０、ｉｘ）実施例１６１〜１８０、ｘ）実施例１８１〜２００、ｘｉ）実施例２０１〜２２０、ｘｉｉ）実施例２２１〜２４０、ｘｉｉｉ）実施例２４１〜２６０、ｘｉｖ）実施例２６１〜２８０、ｘｖ）実施例２８１〜３００、ｘｖｉ）実施例３０１〜３２０、ｘｖｉｉ）実施例３２１〜３４０、ｘｖｉｉｉ）実施例３４１〜３６０、ｘｉｘ）実施例３６１〜３８０、ｘｘ）実施例番号３８１〜４００、ｘｘｉ）実施例４０１〜４２０、ｘｘｉｉ）実施例番号４２１〜４４０、ｘｘｉｉｉ）実施例４４１〜４６０、ｘｘｉｉｉ）実施例４６１〜４８０、ｘｘｉｖ）実施例４８１〜５００、ｘｘｖ）実施例５０１〜５２０、ｘｘｖｉ）実施例５２１〜５４０、もしくはｘｘｖｉｉ）実施例５４１〜５６１、から選択される式Ｉの化合物、またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与することと、を含む、方法が、本明細書に提供される。いくつかの実施形態において、方法は、（（ｂ）の後）（ｃ）対象から得られた試料中の癌細胞が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定すること、（ｄ）対象が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する場合、対象に、単剤療法としてまたは別の抗癌剤と組み合わせて、カボザンチニブ、バンデタニブ、アレチニブ、ソラフェニブ、レンバチニブ、ポナチニブ、ドビチニブ、スニチニブ、フォレチニブ、ＢＬＵ６６７、およびＢＬＵ６８６４からなる群から選択される、第２のＲＥＴ阻害剤を投与すること、または（ｅ）対象がＲＥＴ阻害剤耐性突然変異を有さない癌細胞を有する場合、ステップ（ｂ）の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物のさらなる用量を対象に投与すること、をさらに含む。いくつかの実施形態において、そのような治療を必要とする対象においてＲＥＴ関連癌を治療するための方法であって、（ａ）対象からの試料中の、表１の１つ以上の融合タンパク質および／または表２の１つ以上のＲＥＴキナーゼタンパク質の点突然変異／挿入／欠失を検出することと、（ｂ）対象に、治療有効量の、ｉ）実施例１〜２０、ｉｉ）実施例２１〜４０、ｉｉｉ）実施例４１〜６０、ｉｖ）実施例６１〜８０、ｖ）実施例８１〜１００、ｖｉ）実施例１０１〜１２０、ｖｉｉ）実施例１２１〜１４０、ｖｉｉｉ）実施例１４１〜１６０、ｉｘ）実施例１６１〜１８０、ｘ）実施例１８１〜２００、ｘｉ）実施例２０１〜２２０、ｘｉｉ）実施例２２１〜２４０、ｘｉｉｉ）実施例２４１〜２６０、ｘｉｖ）実施例２６１〜２８０、ｘｖ）実施例２８１〜３００、ｘｖｉ）実施例３０１〜３２０、ｘｖｉｉ）実施例３２１〜３４０、ｘｖｉｉｉ）実施例３４１〜３６０、ｘｉｘ）実施例３６１〜３８０、ｘｘ）実施例番号３８１〜４００、ｘｘｉ）実施例４０１〜４２０、ｘｘｉｉ）実施例番号４２１〜４４０、ｘｘｉｉｉ）実施例４４１〜４６０、ｘｘｉｉｉ）実施例４６１〜４８０、ｘｘｉｖ）実施例４８１〜５００、ｘｘｖ）実施例５０１〜５２０、ｘｘｖｉ）実施例５２１〜５４０、もしくはｘｘｖｉｉ）実施例５４１〜５６１、から選択される式Ｉの化合物、またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与することと、を含む、方法が、本明細書に提供される。いくつかの実施形態において、方法は、（（ｂ）の後）（ｃ）対象から得られた試料中の癌細胞が表３または４の少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定すること、（ｄ）対象が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する場合、対象に、単剤療法としてまたは別の抗癌剤と組み合わせて、カボザンチニブ、バンデタニブ、アレチニブ、ソラフェニブ、レンバチニブ、ポナチニブ、ドビチニブ、スニチニブ、フォレチニブ、ＢＬＵ６６７、およびＢＬＵ６８６４からなる群から選択される、第２のＲＥＴ阻害剤を投与すること、または（ｅ）対象がＲＥＴ阻害剤耐性突然変異を有さない癌細胞を有する場合、ステップ（ｂ）の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物のさらなる用量を対象に投与すること、をさらに含む。いくつかの実施形態において、そのような治療を必要とする対象においてＲＥＴ関連癌を治療するための方法であって、（ａ）対象からの試料中の融合タンパク質ＫＩＦ５Ｂ−ＲＥＴを検出することと、（ｂ）対象に、治療有効量の、ｉ）実施例１〜２０、ｉｉ）実施例２１〜４０、ｉｉｉ）実施例４１〜６０、ｉｖ）実施例６１〜８０、ｖ）実施例８１〜１００、ｖｉ）実施例１０１〜１２０、ｖｉｉ）実施例１２１〜１４０、ｖｉｉｉ）実施例１４１〜１６０、ｉｘ）実施例１６１〜１８０、ｘ）実施例１８１〜２００、ｘｉ）実施例２０１〜２２０、ｘｉｉ）実施例２２１〜２４０、ｘｉｉｉ）実施例２４１〜２６０、ｘｉｖ）実施例２６１〜２８０、ｘｖ）実施例２８１〜３００、ｘｖｉ）実施例３０１〜３２０、ｘｖｉｉ）実施例３２１〜３４０、ｘｖｉｉｉ）実施例３４１〜３６０、ｘｉｘ）実施例３６１〜３８０、ｘｘ）実施例番号３８１〜４００、ｘｘｉ）実施例４０１〜４２０、ｘｘｉｉ）実施例番号４２１〜４４０、ｘｘｉｉｉ）実施例４４１〜４６０、ｘｘｉｉｉ）実施例４６１〜４８０、ｘｘｉｖ）実施例４８１〜５００、ｘｘｖ）実施例５０１〜５２０、ｘｘｖｉ）実施例５２１〜５４０、もしくはｘｘｖｉｉ）実施例５４１〜５６１、から選択される式Ｉの化合物、またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与することと、を含む、方法が、本明細書に提供される。いくつかの実施形態において、方法は、（（ｂ）の後）（ｃ）対象から得られた試料中の癌細胞がＲＥＴ阻害剤耐性変異Ｖ８０４Ｍを有するかどうかを判定すること、（ｄ）対象が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する場合、対象に、単剤療法としてまたは別の抗癌剤と組み合わせて、カボザンチニブ、バンデタニブ、アレチニブ、ソラフェニブ、レンバチニブ、ポナチニブ、ドビチニブ、スニチニブ、フォレチニブ、ＢＬＵ６６７、およびＢＬＵ６８６４からなる群から選択される、第２のＲＥＴ阻害剤を投与すること、またはまたは（ｅ）対象がＲＥＴ阻害剤耐性突然変異を有しない癌細胞を有する場合、ステップ（ｂ）の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物のさらなる用量を対象に投与すること、をさらに含む。
【０７４０】
また、そのような治療を必要とする対象においてＲＥＴ関連癌を治療するための方法であって、（ａ）対象からの試料中のＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を検出することと、（ｂ）対象に、治療有効量の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与すること、を含む、方法が、本明細書に提供される。いくつかの実施形態において、方法は、（（ｂ）の後）（ｃ）対象から得られた試料中の癌細胞が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定すること、（ｄ）対象が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する場合、対象に、単剤療法としてまたは別の抗癌剤（例えば、第２のＲＥＴ阻害剤、式Ｉの第２の化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または免疫療法）または抗癌療法（例えば、外科手術もしくは放射線療法）と組み合わせて、ステップ（ｂ）の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物のさらなる用量を対象に投与すること、をさらに含む。いくつかの実施形態において、そのような治療を必要とする対象においてＲＥＴ関連癌を治療するための方法であって、（ａ）対象からの試料中のＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を検出することと、（ｂ）対象に、治療有効量の、ｉ）実施例１〜２０、ｉｉ）実施例２１〜４０、ｉｉｉ）実施例４１〜６０、ｉｖ）実施例６１〜８０、ｖ）実施例８１〜１００、ｖｉ）実施例１０１〜１２０、ｖｉｉ）実施例１２１〜１４０、ｖｉｉｉ）実施例１４１〜１６０、ｉｘ）実施例１６１〜１８０、ｘ）実施例１８１〜２００、ｘｉ）実施例２０１〜２２０、ｘｉｉ）実施例２２１〜２４０、ｘｉｉｉ）実施例２４１〜２６０、ｘｉｖ）実施例２６１〜２８０、ｘｖ）実施例２８１〜３００、ｘｖｉ）実施例３０１〜３２０、ｘｖｉｉ）実施例３２１〜３４０、ｘｖｉｉｉ）実施例３４１〜３６０、ｘｉｘ）実施例３６１〜３８０、ｘｘ）実施例番号３８１〜４００、ｘｘｉ）実施例４０１〜４２０、ｘｘｉｉ）実施例番号４２１〜４４０、ｘｘｉｉｉ）実施例４４１〜４６０、ｘｘｉｉｉ）実施例４６１〜４８０、ｘｘｉｖ）実施例４８１〜５００、ｘｘｖ）実施例５０１〜５２０、ｘｘｖｉ）実施例５２１〜５４０、もしくはｘｘｖｉｉ）実施例５４１〜５６１、から選択される式Ｉの化合物、またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与することと、を含む、方法が、本明細書に提供される。いくつかの実施形態において、方法は、（（ｂ）の後）（ｃ）対象から得られた試料中の癌細胞が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定すること、（ｄ）対象が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する場合、対象に、単剤療法としてまたは別の抗癌剤（例えば、第２のＲＥＴ阻害剤、式Ｉの第２の化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または免疫療法）または抗癌療法（例えば、外科手術もしくは放射線療法）と組み合わせて、ステップ（ｂ）の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物のさらなる用量を対象に投与すること、をさらに含む。いくつかの実施形態において、そのような治療を必要とする対象においてＲＥＴ関連癌を治療するための方法であって、（ａ）対象からの試料中の、表１の１つ以上の融合タンパク質および／または表２の１つ以上のＲＥＴキナーゼタンパク質の点突然変異／挿入／欠失を検出することと、（ｂ）対象に、治療有効量の、式Ｉの化合物、またはｉ）実施例１〜２０、ｉｉ）実施例２１〜４０、ｉｉｉ）実施例４１〜６０、ｉｖ）実施例６１〜８０、ｖ）実施例８１〜１００、ｖｉ）実施例１０１〜１２０、ｖｉｉ）実施例１２１〜１４０、ｖｉｉｉ）実施例１４１〜１６０、ｉｘ）実施例１６１〜１８０、ｘ）実施例１８１〜２００、ｘｉ）実施例２０１〜２２０、ｘｉｉ）実施例２２１〜２４０、ｘｉｉｉ）実施例２４１〜２６０、ｘｉｖ）実施例２６１〜２８０、ｘｖ）実施例２８１〜３００、ｘｖｉ）実施例３０１〜３２０、ｘｖｉｉ）実施例３２１〜３４０、ｘｖｉｉｉ）実施例３４１〜３６０、ｘｉｘ）実施例３６１〜３８０、ｘｘ）実施例番号３８１〜４００、ｘｘｉ）実施例４０１〜４２０、ｘｘｉｉ）実施例番号４２１〜４４０、ｘｘｉｉｉ）実施例４４１〜４６０、ｘｘｉｉｉ）実施例４６１〜４８０、ｘｘｉｖ）実施例４８１〜５００、ｘｘｖ）実施例５０１〜５２０、ｘｘｖｉ）実施例５２１〜５４０、もしくはｘｘｖｉｉ）実施例５４１〜５６１、から選択される式Ｉの化合物からなる群から選択されるその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与することと、を含む、方法が、本明細書に提供される。いくつかの実施形態において、方法は、（（ｂ）の後）（ｃ）対象から得られた試料中の癌細胞が表３または４の少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定すること、（ｄ）対象が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する場合、対象に、単剤療法としてまたは別の抗癌剤（例えば、第２のＲＥＴ阻害剤、式Ｉの第２の化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または免疫療法）または抗癌療法（例えば、外科手術もしくは放射線療法）と組み合わせて、ステップ（ｂ）の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物のさらなる用量を対象に投与すること、をさらに含む。いくつかの実施形態において、カボザンチニブ、バンデタニブ、アレクチニブ、ソラフェニブ、レンバチニブ、ポナチニブ、ドビチニブ、スニチニブ、フォレチニブ、ＢＬＵ６６７、およびＢＬＵ６８６４からなる群から選択される第２のＲＥＴ阻害剤は、ステップ（ｄ）で投与される。いくつかの実施形態において、そのような治療を必要とする対象においてＲＥＴ関連癌を治療するための方法であって、（ａ）対象からの試料中の融合タンパク質ＫＩＦ５Ｂ−ＲＥＴを検出することと、（ｂ）対象に、治療有効量の、ｉ）実施例１〜２０、ｉｉ）実施例２１〜４０、ｉｉｉ）実施例４１〜６０、ｉｖ）実施例６１〜８０、ｖ）実施例８１〜１００、ｖｉ）実施例１０１〜１２０、ｖｉｉ）実施例１２１〜１４０、ｖｉｉｉ）実施例１４１〜１６０、ｉｘ）実施例１６１〜１８０、ｘ）実施例１８１〜２００、ｘｉ）実施例２０１〜２２０、ｘｉｉ）実施例２２１〜２４０、ｘｉｉｉ）実施例２４１〜２６０、ｘｉｖ）実施例２６１〜２８０、ｘｖ）実施例２８１〜３００、ｘｖｉ）実施例３０１〜３２０、ｘｖｉｉ）実施例３２１〜３４０、ｘｖｉｉｉ）実施例３４１〜３６０、ｘｉｘ）実施例３６１〜３８０、ｘｘ）実施例番号３８１〜４００、ｘｘｉ）実施例４０１〜４２０、ｘｘｉｉ）実施例番号４２１〜４４０、ｘｘｉｉｉ）実施例４４１〜４６０、ｘｘｉｉｉ）実施例４６１〜４８０、ｘｘｉｖ）実施例４８１〜５００、ｘｘｖ）実施例５０１〜５２０、ｘｘｖｉ）実施例５２１〜５４０、もしくはｘｘｖｉｉ）実施例５４１〜５６１、から選択される式Ｉの化合物、またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与することと、を含む、方法が、本明細書に提供される。いくつかの実施形態において、方法は、（（ｂ）の後）（ｃ）対象から得られた試料中の癌細胞がＲＥＴ阻害剤耐性変異Ｖ８０４Ｍを有するかどうかを判定すること、（ｄ）対象が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する場合、対象に、単剤療法としてまたは別の抗癌剤（例えば、第２のＲＥＴ阻害剤、式Ｉの第２の化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または免疫療法）または抗癌療法（例えば、外科手術もしくは放射線療法）と組み合わせて、ステップ（ｂ）の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物のさらなる用量を対象に投与すること、をさらに含む。いくつかの実施形態において、カボザンチニブ、バンデタニブ、アレクチニブ、ソラフェニブ、レンバチニブ、ポナチニブ、ドビチニブ、スニチニブ、フォレチニブ、ＢＬＵ６６７、およびＢＬＵ６８６４からなる群から選択される第２のＲＥＴ阻害剤は、ステップ（ｄ）で投与される。
【０７４１】
１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する対象を同定することと、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物の投与を含む治療を選択することと、を含む、癌を有する対象のための治療を選択する方法もまた、提供される。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、癌細胞または腫瘍に対して、第１のＲＥＴ阻害剤による治療に対する耐性を増加させる。いくつかの実施形態において、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物は、第１のＲＥＴ阻害剤と組み合わせて投与される。１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有すると同定される対象のための式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物の投与を含む治療を選択することを含む、癌を有する対象のための治療を選択する方法もまた、提供される。１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する対象を同定することと、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を含む治療のための同定された対象を選択することと、を含む、単剤療法として第１のＲＥＴ阻害剤を含まない治療のために癌を有する対象を選択する方法もまた、提供される。式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物の投与を含む治療のための１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有すると同定された対象を選択することを含む、単剤療法として第１のＲＥＴ阻害剤を含まない治療のために癌を有する対象を選択する方法もまた、提供される。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異には、表３および４に列挙される１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異が含まれる。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、アミノ酸位置８０４、例えば、Ｖ８０４Ｍ、Ｖ８０４Ｌ、またはＶ８０４Ｅでの置換を含み得る。
【０７４２】
癌（例えば、ＲＥＴ関連癌）を有する対象が、単剤療法としての第１のＲＥＴ阻害剤による治療に対して陽性応答を有するであろう可能性を決定する方法であって、対象から得られた試料中の癌細胞が、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定することと、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する対象が、単剤療法として第１のＲＥＴ阻害剤による治療に対して陽性応答を有する可能性が低い（すなわち、陰性応答を有する可能性が高い）と判定することと、を含む、方法もまた、提供される。癌（例えば、ＲＥＴ関連癌）を有する対象が、単剤療法として第１のＲＥＴ阻害剤による治療に対して陽性応答を有するであろう可能性を決定する方法であって、対象から得られた試料中の癌細胞が、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定することと、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する対象と比較して、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有しない対象が、単剤療法として第１のＲＥＴ阻害剤による治療に対して陽性応答を有する可能性が低いと判定することと、を含む、方法もまた、提供される。癌を有する対象における単剤療法として第１のＲＥＴ阻害剤による治療の有効性を予測する方法であって、対象から得られた試料中の癌細胞が、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定することと、単剤療法としての第１のＲＥＴ阻害剤による治療が、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する対象から得られた試料中の癌細胞を有する対象において有効である可能性が低いことを判定することを含む、方法もまた、提供される。癌を有する対象における単剤療法として第１のＲＥＴ阻害剤による治療の有効性を予測する方法であって、単剤療法としての第１のＲＥＴ阻害剤による治療が、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する対象から得られた試料中の癌細胞を有する対象において有効である可能性が低いことを判定することを含む、方法もまた、提供される。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、癌細胞または腫瘍に対して、第１のＲＥＴ阻害剤による治療に対する耐性を増加させる。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異には、表３および４に列挙される１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異が含まれる。例えば、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、アミノ酸位置８０４、例えば、Ｖ８０４Ｍ、Ｖ８０４Ｌ、またはＶ８０４Ｅでの置換を含み得る。
【０７４３】
癌を有する対象を治療する方法であって、（ａ）対象に、第１のＲＥＴ阻害剤の１つ以上の用量を一定期間投与すること、（ｂ）（（ａ）の後）対象から得られた試料中の癌細胞が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定すること、（ｃ）対象が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する場合、対象に、単剤療法としてまたは別の抗癌剤と組み合わせて、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与すること、または（ｄ）対象がＲＥＴ阻害剤耐性変異を有しない癌細胞を有する場合、ステップ（ａ）の第１のＲＥＴ阻害剤のさらなる用量を対象に投与すること、を含む、方法もまた、提供される。いくつかの実施形態において、対象にステップ（ａ）の第１のＲＥＴ阻害剤のさらなる用量を投与する場合、対象はまた、別の抗癌剤（例えば、第２のＲＥＴ阻害剤または式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または免疫療法）を投与され得る。いくつかの実施形態において、さらなる抗癌剤は、当該技術分野で公知の任意の抗癌剤である。例えば、さらなる抗癌剤は、別のＲＥＴ阻害剤（例えば第２のＲＥＴ阻害剤）である。いくつかの実施形態において、さらなる抗癌剤は、免疫療法である。ステップ（ｃ）のいくつかの実施形態において、別のＲＥＴ阻害剤は、ステップ（ａ）で投与される第１のＲＥＴ阻害剤であり得る。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、癌細胞または腫瘍に対して、第１のＲＥＴ阻害剤による治療に対する耐性を増加させる。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異には、表３および４に列挙される１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異が含まれる。例えば、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、アミノ酸位置８０４、例えば、Ｖ８０４Ｍ、Ｖ８０４Ｌ、またはＶ８０４Ｅでの置換を含み得る。
【０７４４】
癌を有する対象を治療する方法であって、（ａ）対象に、第１のＲＥＴ阻害剤の１つ以上の用量を一定期間投与すること、（ｂ）（ａ）の後、対象から得られた試料中の癌細胞が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定すること、（ｃ）対象が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する場合、対象に、単剤療法としてまたは別の抗癌剤と組み合わせて、第２のＲＥＴ阻害剤を投与すること、または（ｄ）対象がＲＥＴ阻害剤耐性変異を有しない癌細胞を有する場合、ステップ（ａ）の第１のＲＥＴ阻害剤のさらなる用量を対象に投与すること、を含む、方法もまた、提供される。いくつかの実施形態において、対象にステップ（ａ）の第１のＲＥＴ阻害剤のさらなる用量を投与する場合、対象はまた、別の抗癌剤を投与され得る。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、癌細胞または腫瘍に対して、第１のＲＥＴ阻害剤による治療に対する耐性を増加させる。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異には、表３および４に列挙される１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異が含まれる。例えば、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、アミノ酸位置８０４、例えば、Ｖ８０４Ｍ、Ｖ８０４Ｌ、またはＶ８０４Ｅでの置換を含み得る。いくつかの実施形態において、さらなる抗癌剤は、当該技術分野で公知の任意の抗癌剤である。例えば、さらなる抗癌剤は、別のＲＥＴ阻害剤（例えば、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物）である。いくつかの実施形態において、さらなる抗癌剤は、免疫療法である。
【０７４５】
癌（例えば、ＲＥＴ関連癌）を有する対象を治療する方法であって、（ａ）癌を有し、かつ第１のＲＥＴ阻害剤の１つ以上の用量を以前に投与したことがある対象から得られた試料中の癌細胞が、１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定すること、（ｂ）対象が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する場合、対象に、単剤療法としてまたは別の抗癌剤と組み合わせて、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与すること、または（ｃ）対象がＲＥＴ阻害剤耐性変異を有しない癌細胞を有する場合、対象に以前に投与されたことがある第１のＲＥＴ阻害剤のさらなる用量を投与すること、を含む、方法もまた、提供される。いくつかの実施形態において、対象が対象に以前に投与したことがある第１のＲＥＴ阻害剤のさらなる用量を投与される場合、対象はまた、別の抗癌剤（例えば、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または免疫療法）を投与することもできる。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、癌細胞または腫瘍に対して、第１のＲＥＴ阻害剤による治療に対する耐性を増加させる。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異には、表３および４に列挙される１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異が含まれる。例えば、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、アミノ酸位置８０４、例えば、Ｖ８０４Ｍ、Ｖ８０４Ｌ、またはＶ８０４Ｅでの置換を含み得る。いくつかの実施形態において、さらなる抗癌剤は、当該技術分野で公知の任意の抗癌剤である。例えば、さらなる抗癌剤は、別のＲＥＴ阻害剤（例えば第２のＲＥＴ阻害剤）である。いくつかの実施形態において、さらなる抗癌剤は、免疫療法である。ステップ（ｂ）のいくつかの実施形態において、別の抗癌剤は、ステップ（ａ）で投与される第１のＲＥＴ阻害剤であり得る。
【０７４６】
癌を有する対象を治療する方法であって、（ａ）癌を有し、かつ第１のＲＥＴ阻害剤の１つ以上の用量を以前に投与したことがある対象から得られた試料中の癌細胞が、１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定すること、（ｂ）対象が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する場合、対象に、単剤療法としてまたは別の抗癌剤と組み合わせて、第２のＲＥＴ阻害剤を投与すること、または（ｃ）対象がＲＥＴ阻害剤耐性変異を有しない癌細胞を有する場合、対象に以前に投与されたことがある第１のＲＥＴ阻害剤のさらなる用量を投与すること、を含む、方法もまた、提供される。いくつかの実施形態において、対象が、対象に以前に投与したことがある第１のＲＥＴ阻害剤のさらなる用量を投与される場合、対象はまた、別の抗癌剤を投与され得る。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、癌細胞または腫瘍に対して、第１のＲＥＴ阻害剤による治療に対する耐性を増加させる。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異には、表３および４に列挙される１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異が含まれる。例えば、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、アミノ酸位置８０４、例えば、Ｖ８０４Ｍ、Ｖ８０４Ｌ、またはＶ８０４Ｅでの置換を含み得る。いくつかの実施形態において、さらなる抗癌剤は、当該技術分野で公知の任意の抗癌剤である。例えば、さらなる抗癌剤は、別のＲＥＴ阻害剤（例えば、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物）である。いくつかの実施形態において、さらなる抗癌剤は、免疫療法である。（ｂ）のいくつかの実施形態において、別の抗癌剤は、ステップ（ａ）で投与される第１のＲＥＴ阻害剤であり得る。
【０７４７】
癌を有する対象を治療する方法であって、（ａ）対象に、第１のＲＥＴ阻害剤の１つ以上の用量を一定期間投与すること、（ｂ）（ａ）の後、対象から得られた試料中の癌細胞が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定すること、（ｃ）対象が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する場合、対象に、単剤療法としてまたは別の抗癌剤と組み合わせて、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与すること、または（ｄ）対象がＲＥＴ阻害剤耐性変異を有しない癌細胞を有する場合、対象のために、ステップ（ａ）の第１のＲＥＴ阻害剤のさらなる用量を選択すること、を含む、方法もまた、提供される。いくつかの実施形態において、ステップ（ａ）の第１のＲＥＴ阻害剤のさらなる用量が対象のために選択されるとき、方法は、対象のために別の抗癌剤の用量を選択することをさらに含み得る。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、癌細胞または腫瘍に対して、第１のＲＥＴ阻害剤による治療に対する耐性を増加させる。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異には、表３および４に列挙される１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異が含まれる。例えば、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、アミノ酸位置８０４、例えば、Ｖ８０４Ｍ、Ｖ８０４Ｌ、またはＶ８０４Ｅでの置換を含み得る。いくつかの実施形態において、さらなる抗癌剤は、当該技術分野で公知の任意の抗癌剤である。例えば、さらなる抗癌剤は、別のＲＥＴ阻害剤（例えば第２のＲＥＴ阻害剤）である。いくつかの実施形態において、さらなる抗癌剤は、免疫療法である。ステップ（ｃ）のいくつかの実施形態において、別のＲＥＴ阻害剤は、ステップ（ａ）で投与される第１のＲＥＴ阻害剤であり得る。
【０７４８】
癌を有する対象のための治療を選択する方法であって、（ａ）対象に、第１のＲＥＴ阻害剤の１つ以上の用量を一定期間投与すること、（ｂ）（ａ）の後、対象から得られた試料中の癌細胞が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定すること、（ｃ）対象が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する場合、単剤療法としてまたは別の抗癌剤と組み合わせて、第２のＲＥＴ阻害剤を選択すること、または（ｄ）対象がＲＥＴ阻害剤耐性変異を有しない癌細胞を有する場合、対象のために、ステップ（ａ）の第１のＲＥＴ阻害剤のさらなる用量を選択すること、を含む、方法もまた、提供される。いくつかの実施形態において、ステップ（ａ）の第１のＲＥＴ阻害剤のさらなる用量が対象のために選択されるとき、方法は、対象のために別の抗癌剤の用量を選択することをさらに含み得る。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、癌細胞または腫瘍に対して、第１のＲＥＴ阻害剤による治療に対する耐性を増加させる。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異には、表３および４に列挙される１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異が含まれる。例えば、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、アミノ酸位置８０４、例えば、Ｖ８０４Ｍ、Ｖ８０４Ｌ、またはＶ８０４Ｅでの置換を含み得る。いくつかの実施形態において、さらなる抗癌剤は、当該技術分野で公知の任意の抗癌剤である。例えば、さらなる抗癌剤は、別のＲＥＴ阻害剤（例えば、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物）である。いくつかの実施形態において、さらなる抗癌剤は、免疫療法である。いくつかの実施形態において、別のＲＥＴは、ステップ（ａ）で投与される第１のＲＥＴ阻害剤であり得る。
【０７４９】
癌を有する対象のための治療を選択する方法であって、（ａ）癌を有し、かつ第１のＲＥＴ阻害剤の１つ以上の用量を以前に投与したことがある対象から得られた試料中の癌細胞が、１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定すること、（ｂ）対象が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する場合、対象のために、単剤療法としてまたは別の抗癌剤と組み合わせて、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を選択すること、または（ｃ）対象がＲＥＴ阻害剤耐性変異を有しない癌細胞を有する場合、対象に以前に投与されたことがある第１のＲＥＴ阻害剤のさらなる用量を選択すること、を含む、方法もまた、提供される。いくつかの実施形態において、対象に以前に投与したことがある第１のＲＥＴ阻害剤のさらなる用量を対象のために選択される場合、方法は、対象のために、別の抗癌剤（例えば、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物）の用量を選択することをさらに含むことができる。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、癌細胞または腫瘍に対して、第１のＲＥＴ阻害剤による治療に対する耐性を増加させる。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異には、表３および４に列挙される１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異が含まれる。例えば、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、アミノ酸位置８０４、例えば、Ｖ８０４Ｍ、Ｖ８０４Ｌ、またはＶ８０４Ｅでの置換を含み得る。いくつかの実施形態において、さらなる抗癌剤は、当該技術分野で公知の任意の抗癌剤である。例えば、さらなる抗癌剤は、別のＲＥＴ阻害剤（例えば第２のＲＥＴ阻害剤）である。いくつかの実施形態において、さらなる抗癌剤は、免疫療法である。ステップ（ｃ）のいくつかの実施形態において、別のＲＥＴ阻害剤は、ステップ（ａ）で投与される第１のＲＥＴ阻害剤であり得る。
【０７５０】
癌を有する対象のための治療を選択する方法であって、（ａ）癌を有し、かつ第１のＲＥＴ阻害剤の１つ以上の用量を以前に投与したことがある対象から得られた試料中の癌細胞が、１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定すること、（ｂ）対象が少なくとも１つのＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する場合、対象のために、単剤療法としてまたは別の抗癌剤と組み合わせて、第２のＲＥＴ阻害剤を選択すること、または（ｃ）対象がＲＥＴ阻害剤耐性変異を有しない癌細胞を有する場合、対象に以前に投与されたことがある第１のＲＥＴ阻害剤のさらなる用量を選択すること、を含む、方法もまた、提供される。いくつかの実施形態において、対象に以前に投与したことがある第１のＲＥＴ阻害剤のさらなる用量を対象のために選択される場合、方法は、対象のために、別の抗癌剤（例えば、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、または免疫療法）の用量を選択することをさらに含むことができる。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、癌細胞または腫瘍に対して、第１のＲＥＴ阻害剤による治療に対する耐性を増加させる。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異には、表３および４に列挙される１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異が含まれる。例えば、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、アミノ酸位置８０４、例えば、Ｖ８０４Ｍ、Ｖ８０４Ｌ、またはＶ８０４Ｅでの置換を含み得る。いくつかの実施形態において、さらなる抗癌剤は、当該技術分野で公知の任意の抗癌剤である。例えば、さらなる抗癌剤は、別のＲＥＴ阻害剤（例えば、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物）である。いくつかの実施形態において、さらなる抗癌剤は、免疫療法である。いくつかの実施形態において、別のＲＥＴは、ステップ（ａ）で投与される第１のＲＥＴ阻害剤であり得る。
【０７５１】
第１のＲＥＴ阻害剤に対していくつかの耐性を有する癌を発症する対象のリスクを判定する方法であって、対象から得られた試料中の細胞が、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定することと、第１のＲＥＴ阻害剤に対していくつかの耐性を有する癌を発症する可能性が高い、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する細胞を有する対象を同定することと、を含む、方法もまた、提供される。第１のＲＥＴ阻害剤に対していくつかの耐性を有する癌を発症する対象のリスクを判定する方法であって、第１のＲＥＴ阻害剤に対していくつかの耐性を有する癌を発症する可能性が高い、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する細胞を有する対象を同定することを含む、方法もまた、提供される。第１のＲＥＴ阻害剤に対していくつかの耐性を有する癌の存在を判定する方法であって、対象から得られた試料中の癌細胞が、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定することと、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する対象が第１のＲＥＴ阻害剤に対していくつかの耐性を有する癌を有することを同定することと、を含む、方法もまた、提供される。対象における第１のＲＥＴ阻害剤に対していくつかの耐性を有する癌の存在を判定する方法であって、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する対象が、第１のＲＥＴ阻害剤に対していくつかの耐性を有する癌を有することを判定することと、を含む、方法もまた、提供される。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、癌細胞または腫瘍に対して、第１のＲＥＴ阻害剤による治療に対する耐性を増加させる。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異には、表３および４に列挙される１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異が含まれる。例えば、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、アミノ酸位置８０４、例えば、Ｖ８０４Ｍ、Ｖ８０４Ｌ、またはＶ８０４Ｅでの置換を含み得る。
【０７５２】
本明細書に記載される方法のいずれかのいくつかの実施形態において、癌細胞または腫瘍に対して、第１のＲＥＴ阻害剤による治療に対する耐性の増加をもたらすＲＥＴ阻害剤耐性変異は、表３または４に列挙されるＲＥＴ阻害剤耐性変異（アミノ酸位置８０４、例えば、Ｖ８０４Ｍ、Ｍ８０４Ｌ、またはＶ８０４Ｅでの置換）のうちのいずれかであり得る。
【０７５３】
いくつかの実施形態において、腫瘍における１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異の存在は、腫瘍が式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物による治療に対してより耐性になるようにする。ＲＥＴ阻害剤耐性変異が腫瘍を式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物での治療に対してより耐性にさせる場合に有用な方法を以下に記載する。例えば、癌を有する対象を治療する方法であって、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する対象を同定することと、同定された対象に、単剤療法（例えば、第２のＲＥＴキナーゼ阻害剤）として式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を含まない治療を施すことと、を含む、方法が、本明細書に提供される。１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有すると同定された対象を治療する方法であって、対象に、単剤療法（例えば、第２のＲＥＴキナーゼ阻害剤）として式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を含まない治療を施すことと、を含む、方法もまた、提供される。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、癌細胞または腫瘍に対して、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物による治療に対する耐性の増加をもたらす。
【０７５４】
癌細胞を有する対象のために治療を選択する方法であって、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する対象を同定することと、同定された対象のために、単剤療法（例えば、第２のＲＥＴキナーゼ阻害剤）として式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を含まない治療を選択することと、を含む、方法もまた、提供される。癌を有する対象のための治療を選択する方法であって、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有すると同定される対象のために、単剤療法（例えば、第２のＲＥＴキナーゼ阻害剤）として式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を含まない治療を選択することを含む、方法もまた、提供される。単剤療法（例えば、第２のＲＥＴキナーゼ阻害剤）として式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を含まない治療のために、癌を有する対象を選択する方法であって、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する対象を同定することと、単剤療法（例えば、第２のＲＥＴキナーゼ阻害剤）として式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を含まない治療のための同定された対象を選択することと、を含む、方法もまた、提供される。単剤療法（例えば、第２のＲＥＴキナーゼ阻害剤）として式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を含まない治療のために、癌を有する対象を選択する方法であって、単剤療法として式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を含まない治療のための１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有すると同定される対象を選択することとを含む、方法もまた、提供される。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、癌細胞または腫瘍に対して、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物による治療に対する耐性の増加をもたらす。
【０７５５】
癌を有する対象が、単剤療法として式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物による治療に対して陽性応答を有するであろう可能性を判定する方法であって、対象から得られた試料中の癌細胞が、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定することと、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する対象が、単剤療法として式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物による治療に対して陽性応答を有する可能性が低いことを判定することと、を含む、方法もまた、提供される。癌を有する対象が、単剤療法として式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物による治療に対して陽性応答を有するであろう可能性を判定する方法であって、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する対象が、単剤療法として式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物による治療に対して陽性応答を有する可能性が低いことを判定することと、を含む、方法もまた、提供される。癌を有する対象における単剤療法として式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物による治療の有効性を予測する方法であって、対象から得られた試料中の癌細胞が、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定することと、単剤療法として式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物による治療が、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する対象から得られた試料中の癌細胞を有する対象において有効である可能性が低いことを判定することを含む、方法もまた、提供される。癌を有する対象における単剤療法として式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物による治療の有効性を予測する方法であって、対象から得られた試料中の癌細胞が、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定することと、単剤療法として式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物による治療が、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する対象から得られた試料中の癌細胞を有する対象において有効である可能性が低いことを判定することを含む、方法もまた、提供される。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、癌細胞または腫瘍に対して、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物による治療に対する耐性の増加をもたらす。
【０７５６】
癌を有する対象を治療する方法であって、（ａ）式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物の１つ以上の用量を一定期間投与すること、（ｂ）（ａ）の後、対象から得られた試料中の癌細胞が１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定すること、（ｃ）１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する対象に、単剤療法としてまたは別の抗癌剤と組み合わせて、第２のＲＥＴ阻害剤または式Ｉの第２の化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与すること、または（ｄ）ＲＥＴ阻害剤耐性変異を有しない癌細胞を有する対象に、ステップ（ａ）の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物のさらなる用量を投与すること、を含む、方法もまた、提供される。いくつかの実施形態において、対象にステップ（ａ）の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物のさらなる用量を投与する場合、対象はまた、別の抗癌剤または式Ｉの第２の化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与することもできる。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、癌細胞または腫瘍に対して、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物による治療に対する耐性の増加をもたらす。いくつかの実施形態において、さらなる抗癌剤は、当該技術分野で公知の任意の抗癌剤である。例えば、さらなる抗癌剤は、別のＲＥＴ阻害剤（例えば第２のＲＥＴ阻害剤）である。いくつかの実施形態において、さらなる抗癌剤は、免疫療法である。いくつかの実施形態において、別のＲＥＴは、ステップ（ａ）で投与される式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物であり得る。
【０７５７】
癌を有する対象を治療する方法であって、（ａ）癌を有し、かつ式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物の１つ以上の用量を以前に投与したことがある対象から得られた試料中の癌細胞が１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定すること、（ｂ）１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する対象に、単剤療法としてまたは別の抗癌剤と組み合わせて、第２のＲＥＴ阻害剤または式Ｉの第２の化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与すること、または（ｃ）ＲＥＴ阻害剤耐性変異を有しない癌細胞を有する対象にこれまで投与したことがある、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物のさらなる用量を投与すること、を含む、方法もまた、提供される。いくつかの実施形態において、対象にステップ（ａ）の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物のさらなる用量を投与する場合、対象はまた、別の抗癌剤を投与することもできる。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、癌細胞または腫瘍に対して、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物による治療に対する耐性の増加をもたらす。いくつかの実施形態において、さらなる抗癌剤は、当該技術分野で公知の任意の抗癌剤である。例えば、さらなる抗癌剤は、別のＲＥＴ阻害剤（例えば第２のＲＥＴ阻害剤）である。いくつかの実施形態において、さらなる抗癌剤は、免疫療法である。いくつかの実施形態において、別のＲＥＴは、ステップ（ａ）で投与される式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物であり得る。
【０７５８】
癌を有する対象のための治療を選択する方法であって、（ａ）式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物の１つ以上の用量を一定期間投与すること、（ｂ）（ａ）の後、対象から得られた試料中の癌細胞が１以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定すること、（ｃ）対象がＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する場合、対象のために、単剤療法としてまたは別の抗癌剤と組み合わせて、第２のＲＥＴ阻害剤または式Ｉの第２の化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を選択すること、または（ｄ）対象がＲＥＴ阻害剤耐性変異を有しない癌細胞を有する場合、対象のために、ステップ（ａ）の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物のさらなる用量を選択すること、を含む、方法もまた、提供される。いくつかの実施形態において、ステップ（ａ）の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物のさらなる用量が対象に対して選択される場合、方法はまた、別の抗癌剤をさらに選択することを含み得る。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、癌細胞または腫瘍に対して、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物による治療に対する耐性の増加をもたらす。いくつかの実施形態において、さらなる抗癌剤は、当該技術分野で公知の任意の抗癌剤である。例えば、さらなる抗癌剤は、別のＲＥＴ阻害剤（例えば第２のＲＥＴ阻害剤）である。いくつかの実施形態において、さらなる抗癌剤は、免疫療法である。いくつかの実施形態において、別のＲＥＴは、ステップ（ａ）で投与される式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物であり得る。
【０７５９】
癌を有する対象のための治療を選択する方法であって、（ａ）癌を有し、かつ式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物の１つ以上の用量を以前に投与したことがある対象から得られた試料中の癌細胞が１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定すること、（ｂ）対象がＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する場合、対象のために、単剤療法としてまたは別の抗癌剤と組み合わせて、第２のＲＥＴ阻害剤または式Ｉの第２の化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を選択すること、または（ｃ）対象がＲＥＴ阻害剤耐性変異を有しない癌細胞を有する場合、対象に以前に投与したことがある式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物のさらなる用量を選択すること、を含む、方法もまた、提供される。いくつかの実施形態において、ステップ（ａ）の式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物のさらなる用量が対象に対して選択される場合、方法はまた、別の抗癌剤をさらに選択することを含み得る。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、癌細胞または腫瘍に対して、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物による治療に対する耐性の増加をもたらす。いくつかの実施形態において、さらなる抗癌剤は、当該技術分野で公知の任意の抗癌剤である。例えば、さらなる抗癌剤は、別のＲＥＴ阻害剤（例えば第２のＲＥＴ阻害剤）である。いくつかの実施形態において、さらなる抗癌剤は、免疫療法である。いくつかの実施形態において、別のＲＥＴは、ステップ（ａ）で投与される式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物であり得る。
【０７６０】
式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物に対していくつかの耐性を有する癌を発症する対象のリスクを判定する方法であって、対象から得られた試料中の細胞が、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定することと、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物に対していくつかの耐性を有する癌を発症する可能性が高い、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する細胞を有する場合、対象を同定することと、を含む、方法もまた、提供される。式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物に対していくつかの耐性を有する癌を発症するリスクを判定する方法であって、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物に対していくつかの耐性を有する癌を発症する可能性が高い、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌を有する対象を同定することを含む、方法もまた、提供される。式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物に対していくつかの耐性を有する癌の存在を判定する方法であって、対象から得られた試料中の癌細胞が、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有するかどうかを判定することと、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する対象が、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物に対していくつかの耐性を有する癌を有することを判定することと、を含む、方法もまた、提供される。対象における式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物に対していくつかの耐性を有する癌の存在を判定する方法であって、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞を有する対象が、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物に対していくつかの耐性を有する癌を有することを判定することと、を含む、方法もまた、提供される。いくつかの実施形態において、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異は、癌細胞または腫瘍に対して、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物による治療に対する耐性の増加をもたらす。
【０７６１】
本明細書に記載される方法のいずれかのいくつかの実施形態において、癌細胞または腫瘍に対して、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物による治療に対する耐性の増加をもたらすＲＥＴ阻害剤耐性変異は、表３または４に列挙されるＲＥＴ阻害剤耐性変異のうちのいずれかであり得る。
【０７６２】
ＲＥＴ阻害剤（例えば、本明細書に記載のまたは当該技術分野で公知のＲＥＴ阻害剤のいずれか）に対する癌細胞または腫瘍の耐性のレベルを判定する方法は、当該技術分野で公知の方法を用いて決定することができる。例えば、ＲＥＴ阻害剤に対する癌細胞の耐性のレベルは、癌細胞の生存率に対するＲＥＴ阻害剤（例えば、本明細書に記載のまたは当該技術分野で公知のＲＥＴ阻害剤のいずれか）のＩＣ５０を判定することによって評価され得る。他の例では、ＲＥＴ阻害剤に対する癌細胞の耐性のレベルは、ＲＥＴ阻害剤（例えば、本明細書に記載のＲＥＴ阻害剤のいずれか）の存在下での癌細胞の増殖速度を判定することによって評価され得る。他の例では、ＲＥＴ阻害剤に対する腫瘍の耐性のレベルは、ＲＥＴ阻害剤（例えば、本明細書に記載のＲＥＴ阻害剤のいずれか）による治療中に経時的に対象における１つ以上の腫瘍の質量または大きさを判定することによって評価され得る。他の例では、ＲＥＴ阻害剤に対する癌細胞または腫瘍の耐性のレベルは、ＲＥＴ阻害剤耐性変異のうちの１つ以上を含むＲＥＴキナーゼ（すなわち、対象における癌細胞または腫瘍に発現される同じＲＥＴキナーゼ）の活性を判定することによって間接的に評価され得る。ＲＥＴ阻害剤に対する１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞または腫瘍の耐性のレベルは、ＲＥＴ阻害剤耐性変異を有しない癌細胞または腫瘍（例えば、同じＲＥＴ阻害剤耐性変異を有しない癌細胞もしくは腫瘍、いかなるＲＥＴ阻害剤耐性変異も有しない癌細胞もしくは腫瘍、または野生型ＲＥＴタンパク質を発現する癌細胞もしくは腫瘍）における耐性のレベルと比較する。例えば、１つ以上のＲＥＴ阻害剤耐性変異を有する癌細胞または腫瘍の耐性の判定されたレベルは、ＲＥＴ阻害剤耐性変異を有しない癌細胞または腫瘍（例えば、同じＲＥＴ阻害剤耐性変異を有しない癌細胞もしくは腫瘍、いかなるＲＥＴ阻害剤耐性変異も有しない癌細胞もしくは腫瘍、または野生型ＲＥＴタンパク質を発現する癌細胞もしくは腫瘍）における耐性のレベルの約１％超、約２％超、約３％超、約４％超、約５％超、約６％超、約７％超、約８％超、約９％超、約１０％超、約１１％超、約１２％超、約１０％超、約１４％超、約１５％超、約２０％超、約２５％超、約３０％超、約３５％超、約４０％超、約４５％超、約５０％超、約６０％超、約７０％超、約８０％超、約９０％超、約１００％超、約１１０％超、約１２０％超、最大約１３０％超、約１４０％超、約１５０％超、約１６０％超、約１７０％超、約１８０％超、約１９０％超約２００％超、約２１０％超、約２２０％超、約２３０％超、約２４０％超、約２５０％超、約２６０％超、約２７０％超、約２８０％超、約２９０％超、または約３００％超であり得る。
【０７６３】
ＲＥＴは、皮膚や腸内の求心性侵害受容器の開発および生存に重要な役割を果たすと考えられている。ＲＥＴキナーゼノックアウトマウスは、腸ニューロンを欠き、機能的ＲＥＴキナーゼタンパク質産物が発生中に必要であることを示唆する他の神経系異常を有する（Ｔａｒａｖｉｒａｓ，Ｓ．ｅｔ  ａｌ．，Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ，１９９９，１２６：２７８５−２７９７）。さらに、正常な結腸神経支配の欠如による結腸閉塞を特徴とするヒルシュスプルング病患者の集団研究は、機能性ＲＥＴ変異の家族性および散発性の両方の喪失の割合が高い（Ｂｕｔｌｅｒ  Ｔｊａｄｅｎ  Ｎ．，ｅｔ  ａｌ．，Ｔｒａｎｓｌ．Ｒｅｓ．，２０１３，１６２：１−１５）。過敏性腸症候群（ＩＢＳ）は、先進国における個人の１０〜２０％が罹患している一般的な病気であり、異常な腸習慣、鼓脹、および内臓過敏症を特徴とする（Ｃａｍｉｌｌｅｒｉ，Ｍ．，Ｎ．Ｅｎｇｌ．Ｊ．Ｍｅｄ．，２０１２，３６７：１６２６−１６３５）。ＩＢＳの病因は知られていないが、それは、脳と胃腸管との間の障害、腸内微生物叢の乱れ、または炎症の増加のいずれかから生じると考えられている。結果として生じる胃腸の変化は、正常な腸管通過に影響を及ぼし、下痢または便秘のいずれかを引き起こす。さらに、多くのＩＢＳ患者において、末梢神経系の感作は、内臓過敏症または異痛症をもたらす（Ｋｅｓｚｔｈｅｌｙｉ，Ｄ．，Ｅｕｒ．Ｊ．Ｐａｉｎ，２０１２，１６：１４４４−１４５４）。例えば、米国特許公開第２０１５／００９９７６２号を参照のこと。
【０７６４】
したがって、患者に、治療有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与することを含む、下痢型、便秘型、または交互性の便パターン、機能性鼓腸、機能性便秘、機能性下痢、不特定機能性腸疾患、機能性腹痛症候群、慢性特発性便秘、機能性食道障害、機能性胃十二指腸障害、機能性肛門直腸疼痛、および炎症性腸疾患癌を含む、過敏性腸症候群（ＩＢＳ）と診断される（または有すると同定される）患者を治療するための方法が、本明細書に提供される。
【０７６５】
患者に、治療有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与することを含む、ＲＥＴ関連過敏性腸症候群（ＩＢＳ）を有すると同定または診断された患者（例えば、患者またはその患者からの生検試料における、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性若しくはレベルの調節異常を同定するための、規制当局により承認された、例えばＦＤＡ承認された、キットを用いてＲＥＴ関連過敏性腸症候群（ＩＢＳ）を有すると同定または診断されている患者）を治療するための方法もまた、本明細書に提供される。
【０７６６】
患者に、治療有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与することを含む、ＩＢＳに伴う疼痛を治療するための方法もまた、本明細書に提供される。いくつかの実施形態において、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物は、ＩＢＳの１つ以上の症状を治療するのに有用な別の治療薬と組み合わせて投与される。
【０７６７】
治療を必要とする患者において過敏性腸症候群（ＩＢＳ）を治療するための方法であって、（ａ）患者における過敏性腸症候群（ＩＢＳ）がＲＥＴ関連ＩＢＳ（例えば、患者またはその患者からの生検試料における、ＲＥＴ遺伝子、ＲＥＴキナーゼ、またはそれらのいずれかの発現もしくは活性もしくはレベルの調節異常を同定するための、規制当局により承認された、例えばＦＤＡ承認された、キットを用いて、または本明細書に記載のアッセイの非言敵的な例のいずれかを実施することによって）であるかどうかを判定することと、（ｂ）ＩＢＳが、ＲＥＴ関連ＩＢＳであると判定される場合、患者に、治療有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与することと、を含む、方法もまた、提供される。
【０７６８】
いくつかの実施形態において、本発明の化合物は、同じまたは異なる作用機序によって作用する過敏性腸症候群を治療するのに有効な１つ以上のさらなる治療薬または療法と組み合わせて過敏性腸症候群（ＩＢＳ）を治療するのに有用である。少なくとも１つのさらなる治療薬は、同じまたは異なる投与経路により、および同じまたは異なる投与スケジュールで、当業者に既知の標準的薬務に従って、同じまたは異なる剤形の一部として、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物で投与することができる。
【０７６９】
過敏性腸症候群（ＩＢＳ）の治療のためのさらなる治療薬の非限定的な例には、プロバイオティクス、繊維補助剤（例えば、オオバコ、メチルセルロース）、抗下痢薬（例えば、ロペラミド）、胆汁酸結合剤（例えば、コレスチラミン、コレスチポール、コレセベラム）、抗コリン薬および鎮痙薬（例えば、ヒヨスチアミン、ジシクロミン）、抗うつ薬（例えば、イミプラミンもしくはノトリプチリンなどの三環系抗うつ薬、またはフルオキセチンもしくはパロキセチンなどの選択的セロトニン再取り込み阻害剤（ＳＳＲＩ））、抗生物質（例えば、リファキシミン）、アロセトロン、およびルビプロストンが含まれる。
【０７７０】
したがって、過敏性腸症候群（ＩＢＳ）を治療する方法であって、治療を必要とする患者に、（ａ）式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、（ｂ）さらなる治療薬、ならびに（ｃ）ＩＢＳの治療のための同時、個別、または逐次の使用のための任意に少なくとも１つの薬学的に許容可能な担体を含む、ＩＢＳを治療するための薬学的組み合わせを投与することを含む、方法もまた、本明細書に提供され、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、およびさらなる治療薬の量は、一緒に、ＩＢＳを治療するのに有効である。一実施形態において、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、およびさらなる治療薬は、別々の用量として同時に投与される。一実施形態において、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、およびさらなる治療薬は、共同で治療的に有効な量で、例えば、毎日または断続的用量で、任意の順序で逐次的に別個の用量として投与される。一実施形態において、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩または溶媒和物、およびさらなる治療薬は、組み合わせの用量として同時に投与される。
【０７７１】
（ｉ）（ａ）式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物、（ｂ）少なくとも１つのさらなる治療薬（例えば、過敏性腸症候群を治療するための本明細書に記載の、または当該技術分野で公知の例示的なさらなる治療薬のいずれか）、および（ｃ）過敏性腸症候群の治療のための同時、個別、または逐次の使用のための任意に少なくとも１つの薬学的に許容可能な担体を含む、治療を必要とする患者における過敏性腸症候群を治療するための薬学的組み合わせであって、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物およびさらなる治療薬の量は、一緒に、過敏性腸症候群を治療するのに有効である、薬学的組み合わせ、（ｉｉ）そのような組み合わせを含む医薬組成物、（ｉｉｉ）過敏性腸症候群の治療用の医薬品を調製するためのそのような組み合わせの使用、ならびに（ｉｖ）同時、個別、または逐次の使用のための組み合わせ製剤としてそのような組み合わせを含む市販の包装もしくは製品、ならびに治療を必要とする患者における過敏性腸症候群の治療方法もまた、本明細書に提供される。一実施形態において、患者は、ヒトである。
【０７７２】
本明細書で使用される、「薬学的組み合わせ」という用語は、１つを超える活性成分の混合または組み合わせから生じる薬学的療法を指し、活性成分の固定されたおよび固定されない組み合わせの両方を含む。「固定された組み合わせ」という用語は、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物および少なくとも１つのさらなる治療薬（例えば、過敏性腸症候群を治療するのに有効な薬剤）が共に、単一の組成物または投与量の形態で同時に患者に投与されることを意味する。「固定されない組み合わせ」という用語は、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物および少なくとも１つのさらなる治療薬（例えば、過敏性腸症候群を治療するのに有効な薬剤）が、別個の組成物または投与量として製剤化され、そのため、それを必要とする患者に、様々な時間制限なしで同時に、同時発生的に、または逐次的に投与することができ、そのような投与が、患者の体内に２つ以上の化合物の有効レベルを提供することを意味する。一実施形態において、式Ｉの化合物およびさらなる治療薬は、別々の単位剤形として製剤化され、別々の剤形は、連続投与または同時投与のいずれかに適している。これらはまた、カクテル療法、例えば３つ以上の活性成分の投与にも適用される。
【０７７３】
いくつかの実施形態において、本明細書で提供される化合物は、癌治療を受けている患者のための支持療法のための薬剤として使用することができる。例えば、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物は、下痢もしくは便秘合併症および／または腹痛などの１つ以上の癌療法による治療に関連する１つ以上の症状を軽減するのに有用であり得る。例えば、米国特許公開第２０１５／００９９７６２号およびＨｏｆｆｍａｎ，Ｊ．Ｍ．ｅｔ  ａｌ．Ｇａｓｔｒｏｅｎｔｅｒｏｌｏｇｙ（２０１２）１４２：８４４−８５４を参照のこと。したがって、本明細書で提供される化合物またはその薬学的に許容される塩または組成物は、癌治療に関連する１つ以上の合併症（例えば、下痢、便秘、または腹痛などの胃腸合併症）に対処するために患者に投与され得る。
【０７７４】
いくつかの実施形態において、治療有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物は、癌治療を受けている患者（例えば、免疫関連の有害事象などの癌治療に関連する有害事象、または下痢、便秘、および腹痛を含む胃腸合併症を経験する患者）に投与され得る。例えば、本明細書で提供される化合物またはその薬学的に許容される塩は、チェックポイント阻害剤の投与に関連する大腸炎またはＩＢＳの治療に使用することができ、例えば、Ｐｏｓｔｏｗ，Ｍ．Ａ．ｅｔ  ａｌ．Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｃｌｉｎｉｃａｌ  Ｏｎｃｏｌｏｇｙ（２０１５）３３：１９７４−１９８２を参照のこと。いくつかのそのような実施形態において、本明細書で提供される化合物またはその薬学的に許容される塩は、低い生物学的利用能を示すように製剤化され、および／または胃腸管での送達を標的化され得る。例えば、米国特許第６，５３１，１５２号を参照のこと。
【０７７５】
細胞を式Ｉの化合物と接触させることを含む、細胞中のＲＥＴキナーゼ活性を阻害するための方法もまた、提供される。一実施形態において、接触は、インビトロである。一実施形態において、接触は、インビボである。一実施形態において、接触は、インビボであり、方法は、ＲＥＴキナーゼ活性を有する細胞を有する対象に、有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与することを含む。いくつかの実施形態において、細胞は、癌細胞である。一実施形態において、癌細胞は、本明細書に記載の任意の癌である。いくつかの実施形態において、癌細胞は、ＲＥＴ関連癌細胞である。いくつかの実施形態において、細胞は、胃腸細胞である。
【０７７６】
細胞を式Ｉの化合物と接触させることを含む、哺乳動物細胞におけるＲＥＴキナーゼ活性を阻害するための方法もまた、提供される。一実施形態において、接触は、インビトロである。一実施形態において、接触は、インビボである。一実施形態において、接触は、インビボであり、方法は、ＲＥＴキナーゼ活性を有する細胞を有する哺乳動物に、有効量の、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を投与することを含む。いくつかの実施形態において、哺乳動物細胞は、哺乳動物癌細胞である。一実施形態において、哺乳動物癌細胞は、本明細書に記載の任意の癌である。いくつかの実施形態において、哺乳動物癌細胞は、ＲＥＴ関連癌細胞である。いくつかの実施形態において、哺乳動物細胞は、胃腸細胞である。
【０７７７】
本明細書で使用される、「接触させる」という用語は、インビトロ系またはインビボ系において示された部分を一緒にすることを指す。例えば、ＲＥＴキナーゼを本明細書で提供される化合物と「接触させる」ことは、ＲＥＴキナーゼを有する個人または患者、例えばヒトへの本明細書で提供される化合物の投与、ならびに例えば、ＲＥＴキナーゼを含有する細胞調製物または精製調製物を含有する試料への本明細書で提供される化合物の導入を含む。
【０７７８】
インビトロまたはインビボで、細胞増殖を阻害する方法であって、細胞を、有効量の、本明細書に定義される、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物またはその医薬組成物と接触させることを含む、方法もまた、本明細書に提供される。
【０７７９】
「有効量」は、そのような治療を必要とする患者に投与したときに、化合物の量は、（ｉ）ＲＥＴキナーゼ関連疾患もしくは障害を治療する、（ｉｉ）特定の疾患、状態、もしくは障害の１つ以上の症状を軽減、改善、もしくは除去する、または（ｉｉｉ）本明細書に記載の特定の疾患、状態、もしくは障害の１つ以上の症状の発症を遅らせるのに十分である。そのような量に対応するであろう式Ｉの化合物の量は、特定の化合物、疾患状態およびその重症度、治療を必要とする患者の特性（例えば、体重）などの要因に応じて変動するが、それでもなお当業者により日常的に決定され得る。
【０７８０】
医薬品として使用される場合、式Ｉの化合物は、医薬組成物の形態で投与され得る。これらの組成物は、薬学的分野で周知の方法で調製することができ、局所的または全身的治療が望まれるかどうかおよび治療されるべき領域に応じて、様々な経路によって投与することができる。投与は、局所的（経皮、表皮、眼、ならびに経鼻、膣内、および直腸送達を含む粘膜を含む）、肺（例えば、噴霧器を含む粉末またはエアロゾルの吸入または吹送、気管内または鼻腔内）、経口、または非経口であり得る。経口投与は、１日１回または１日２回（ＢＩＤ）投与用に製剤化された剤形を含み得る。非経口投与には、静脈内、動脈内、皮下、腹腔内筋肉内、または注射もしくは注入、または頭蓋内、例えば、髄腔内投与もしくは脳室内の投与が含まれる。非経口投与は、単回ボーラス投与の形態であり得るか、または、例えば、連続灌流ポンプによるものであり得る。局所投与用の医薬組成物および製剤は、経皮パッチ、軟膏、ローション、クリーム、ゲル、滴剤、坐剤、スプレー、液体、および粉末を含み得る。従来の薬学的担体、水性、粉末、または油性基剤、増粘剤などが、必要または望ましくてもよい。
【０７８１】
活性成分として、式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を、１つ以上の薬学的に許容可能な担体（賦形剤）と組み合わせて含む医薬組成物もまた、本明細書で提供される。いくつかの実施形態において、組成物は、局所投与に適している。本明細書で提供される組成物を作製する際に、活性成分は、典型的には賦形剤と混合されるか、賦形剤で希釈されるか、例えばカプセル、サシェ、紙、または他の容器の形態でそのような担体内に封入される。賦形剤が希釈剤として機能するとき、それは、活性成分のためのビヒクル、担体、または媒体として作用する固体、半固体、または液体材料であり得る。したがって、組成物は、錠剤、丸剤、散剤、ロゼンジ剤、サシェ剤、カシェ剤、エリキシル剤、懸濁剤、乳剤、液剤、シロップ剤、エアロゾル剤（固体としてまたは液体媒体中）、例えば、最大１０重量％の活性化合物を含有する軟膏、ソフトおよびハードゼラチンカプセル、坐剤、滅菌注射用溶液、ならびに滅菌包装粉末の形態であり得る。一実施形態において、組成物は、経口投与用に製剤化される。一実施形態において、組成物は、錠剤またはカプセル剤として製剤化される。
【０７８２】
式Ｉの化合物またはその薬学的に許容される塩もしくは溶媒和物を含む組成物は、単位剤形で製剤化することができ、各用量は、約５〜約１，０００ｍｇ（１ｇ）、より一般的には約１００ｍｇ〜約５００ｍｇの活性成分を含有する。「単位剤形」という用語は、ヒト対象および他の患者に対する単一用量として適切な物理的に個別の単位を指し、各単位は、好適な薬学的賦形剤と関連して、所望の治療効果をもたらすように計算された所定量の活性材料（すなわち、本明細書で提供される式Ｉの化合物）を含有する。
【０７８３】
いくつかの実施形態において、本明細書で提供される組成物は、約５ｍｇ〜約５０ｍｇの活性成分を含有する。当業者は、これが、約５ｍｇ〜約１０ｍｇ、約１０ｍｇ〜約１５ｍｇ、約１５ｍｇ〜約２０ｍｇ、約２０ｍｇ〜約２５ｍｇ、約２５ｍｇ〜約３０ｍｇ、約３０ｍｇ〜約３５ｍｇ、約３５ｍｇ〜約４０ｍｇ、約４０ｍｇ〜約４５ｍｇ、または約４５ｍｇ〜約５０ｍｇの活性成分を含有する化合物または組成物を例示することを理解するであろう。
【０７８４】
いくつかの実施形態において、本明細書で提供される組成物は、約５０ｍｇ〜約５００ｍｇの活性成分を含有する。当業者は、これが、約５０ｍｇ〜約１００ｍｇ、約１００ｍｇ〜約１５０ｍｇ、約１５０ｍｇ〜約２００ｍｇ、約２００ｍｇ〜約２５０ｍｇ、約２５０ｍｇ〜約３００ｍｇ、約３５０ｍｇ〜約４００ｍｇ、または約４５０ｍｇ〜約５００ｍｇの活性成分を含有する化合物または組成物を例示することを理解するであろう。
【０７８５】
いくつかの実施形態において、本明細書で提供される組成物は、約５００ｍｇ〜約１，０００ｍｇの活性成分を含有する。当業者は、これが、約５００ｍｇ〜約５５０ｍｇ、約５５０ｍｇ〜約６００ｍｇ、約６００ｍｇ〜約６５０ｍｇ、約６５０ｍｇ〜約７００ｍｇ、約７００ｍｇ〜約７５０ｍｇ、約７５０ｍｇ〜約８００ｍｇ、約８００ｍｇ〜約８５０ｍｇ、約８５０ｍｇ〜約９００ｍｇ、約９００ｍｇ〜約９５０ｍｇ、または約９５０ｍｇ〜約１，０００ｍｇの活性成分を含有する化合物または組成物を例示することを理解するであろう。
【０７８６】
活性化合物は、広い用量範囲にわたって有効であり得、一般に、薬学的に有効な量で投与される。しかしながら、実際に投与される化合物の量は、通常、治療される状態、選択される投与経路、投与される実際の化合物、個別の患者の年齢、体重、および応答、患者の症状の重篤度などを含む、関連状況に従って、医師によって判断されることが理解されよう。
【０７８７】
いくつかの実施形態において、本明細書で提供される化合物は、約１ｍｇ／ｋｇ〜約１００ｍｇ／ｋｇの範囲の量で投与することができる。いくつかの実施形態において、本明細書で提供される化合物は、約１ｍｇ／ｋｇ〜約２０ｍｇ／ｋｇ、約５ｍｇ／ｋｇ〜約５０ｍｇ／ｋｇ、約１０ｍｇ／ｋｇ〜約４０ｍｇ／ｋｇ、約１５ｍｇ／ｋｇ〜約４５ｍｇ／ｋｇ、約２０ｍｇ／ｋｇ〜約６０ｍｇ／ｋｇ、または約４０ｍｇ／ｋｇ〜約７０ｍｇ／ｋｇの量で投与することができる。例えば、約５ｍｇ／ｋｇ、約１０ｍｇ／ｋｇ、約１５ｍｇ／ｋｇ、約２０ｍｇ／ｋｇ、約２５ｍｇ／ｋｇ、約３０ｍｇ／ｋｇ、約３５ｍｇ／ｋｇ、約４０ｍｇ／ｋｇ、約４５ｍｇ／ｋｇ、約５０ｍｇ／ｋｇ、約５５ｍｇ／ｋｇ、約６０ｍｇ／ｋｇ、約６５ｍｇ／ｋｇ、約７０ｍｇ／ｋｇ、約７５ｍｇ／ｋｇ、約８０ｍｇ／ｋｇ、約８５ｍｇ／ｋｇ、約９０ｍｇ／ｋｇ、約９５ｍｇ／ｋｇ、または約１００ｍｇ／ｋｇ。いくつかの実施形態において、そのような投与は、１日１回または１日２回（ＢＩＤ）投与であり得る。
【０７８８】
例えば、癌または過敏性腸症候群（ＩＢＳ）などのＲＥＴ関連疾患または障害の治療に有用な薬学的キットであって、それは治療有効量の本明細書で提供される化合物を含む医薬組成物を含有する１つ以上の容器を含む、キットが、本明細書で提供される。当業者には容易に理解されるように、そのようなキットは、必要に応じて、例えば、１つ以上の薬学的に許容可能な担体を有する容器、さらなる容器など、様々な従来の薬学的キット構成要素のうちの１つ以上をさらに含み得る。投与される成分の量、投与のためのガイドライン、および／または成分を混合するためのガイドラインを示す説明書は、挿入物またはラベルのいずれかとして、キットに含めることもできる。
【０７８９】
当業者であれば、好適な、既知の、一般に認められている細胞および／または動物モデルを用いたインビボおよびインビトロ試験の両方が、試験化合物が所与の障害を治療または予防する能力を予測することを認識するであろう。
【０７９０】
当業者は、健康な患者および／または所与の障害に罹患している患者を対象とした、ヒト初回投与、用量範囲、および有効性試験を含むヒト臨床試験が、臨床および医療分野で周知の方法に従って完了し得ることをさらに認識するであろう。
【実施例】
【０７９１】
以下の実施例は本発明を例示する。
生物学的実施例
実施例Ａ
ＲＥＴ酵素アッセイ
【０７９２】
ＣｉｓＢｉｏのＨＴＲＦ（登録商標）ＫｉｎＥＡＳＥ（商標）−ＴＫアッセイ技術を用いて、式Ｉの化合物を野生型およびＶ８０４Ｍ変異型ＲＥＴキナーゼを阻害するそれらの能力についてスクリーニングした。簡単に説明すると、ＥｕｒｏｆｉｎｓからのＮ末端ＧＳＴタグ付き組換えヒトＲＥＴ細胞質ドメイン（ａａ６５８−末端）（０．２５ｎＭ  ＲＥＴ；カタログ番号１４−５７０Ｍ）またはＭｉｌｌｉｐｏｒｅからのＮ末端ＧＳＴタグ付き組換えヒトＶ８０４Ｍ変異型ＲＥＴ細胞質ドメイン（ａａ６５８−末端）（０．２５ｎＭ酵素；カタログ番号１４−７６０）を、２５ｍＭのＨＥＰＥＳ（８μＬの体積中、ｐＨ７．４、１０ｍＭのＭｇＣｌ２、０．１％のトリトンＸ−１００、および２％のＤＭＳＯ）からなる緩衝液中で試験化合物と共に、２５０ｎＭのＴＫ基質ビオチン（ＣｉｓＢｉｏ、カタログ番号６２ＴＫ０ＰＥＣの一部）および１ｍＭのＡＴＰと共にインキュベートした。化合物を、典型的には、ＤＭＳＯ中の３倍連続希釈で調製し、アッセイに添加して適切な最終濃度を得た。２２℃で３０分間インキュベートした後、ＨＴＲＦ検出緩衝液中３１．２５ｎＭのＳａ−ＸＬ６６５および１倍のＴＫ−ａｂ−クリプテートを含む８μＬのクエンチ溶液（全てＣｉｓＢｉｏから、カタログ番号６２ＴＫ０ＰＥＣの一部）を添加することによって反応物をクエンチした。２２℃で１時間のインキュベーション後、ＨＴＲＦ二重波長検出によるＰｅｒｋｉｎＥｌｍｅｒ  ＥｎＶｉｓｉｏｎマルチモードプレートリーダーを用いて反応の程度を測定し、比率発光係数を用いて対照に対するパーセント（ＰＯＣ）を計算した。試験化合物を使用せずに１００ＰＯＣを測定し、予備クエンチ対照反応を用いて０ＰＯＣを測定した。ＰＯＣ値は、４パラメータロジスティック曲線に適合し、ＩＣ５０は、ＰＯＣが適合曲線の５０に等しい阻害剤の濃度として定義される。このアッセイで試験した化合物についてのＩＣ５０値を表５に提供する。
【０７９３】
実施例Ｂ
【０７９４】
ＲＥＴ細胞アッセイ
【０７９５】
ＲＥＴキナーゼを阻害する化合物の細胞効力を、Ｋｉｆ５ｂ−ＲＥＴ融合タンパク質を発現するＨＥＫ−２９３細胞において測定した。簡単に説明すると、Ｋｉｆ５ｂ−ＲＥＴ融合タンパク質を発現するＨＥＫ−２９３細胞を、アッセイの前日に９６ウェルポリ−Ｄ−リジン被覆プレートに５０Ｋ細胞／ウェルで播種した。細胞を、０．５％の最終ＤＭＳＯ濃度でＤＭＥＭ（ダルベッコ改変イーグル培地）中の試験化合物と共に１時間インキュベートした。化合物を、典型的には、ＤＭＳＯ中の３倍連続希釈で調製し、アッセイに添加して適切な最終濃度を得た。１時間後、培地を除去し、細胞を３．８％のホルムアルデヒドで２０分間固定し、ＰＢＳで洗浄し、１００％のメタノールで１０分間透過処理した。次いで、プレートをＰＢＳ−０．０５％Ｔｗｅｅｎ２０で洗浄し、ＬＩ−ＣＯＲブロッキング溶液（ＬＩ−ＣＯＲカタログ番号９２７−４００００）で１時間ブロッキングした。プレートを、ＰＢＳ−０．０５％Ｔｗｅｅｎ２０で洗浄し、次いで、抗ホスホＲＥＴ（Ｔｙｒ１０６２）（Ｓａｎｔａ  Ｃｒｕｚカタロ番号ｓｃ−２０２５２−Ｒ）抗体および抗ＧＡＰＤＨ（Ｍｉｌｌｉｐｏｒｅカタログ番号ＭＡＢ３７４）抗体と共に２時間インキュベートした。プレートを、ＰＢＳ−０．０５％Ｔｗｅｅｎ２０で洗浄し、抗ウサギ６８０（Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ  Ｐｒｏｂｅｓカタログ番号Ａ２１１０９）および抗マウス８００（ＬＩ−ＣＯＲカタログ番号９２６−３２２１０）二次抗体と共に１時間インキュベートした。すべての抗体を、０．０５％Ｔｗｅｅｎを含むＬＩ−ＣＯＲ  Ｂｌｏｃｋで希釈した。プレートを、ＰＢＳ−０．０５％Ｔｗｅｅｎ２０で洗浄し、１００μＬのＰＢＳを各ウェルに添加し、プレートをＬＩ−ＣＯＲ  Ａｅｒｉｕｓ蛍光プレートリーダーで読み取った。ホスホＲＥＴシグナルをＧＡＰＤＨシグナルに対して正常化した。試験化合物を使用せずに１００ＰＯＣ（対照に対するパーセント）を測定し、１μＭの対照阻害剤を用いて０ＰＯＣを測定した。ＰＯＣ値は４パラメータロジスティック曲線に適合した。ＩＣ５０値は、曲線が５０ＰＯＣを横切る点である。このアッセイで試験した化合物についてのＩＣ５０値を表５に提供する。
【０７９６】
実施例Ｃ
【０７９７】
ＲＥＴ  Ｇ８１０Ｒ変異体アッセイ
【０７９８】
Ｇ８１０Ｒ変異体ＲＥＴキナーゼを阻害する化合物の効力を、ＣｉｓＢｉｏのＨＴＲＦ  Ｋｉｎｅａｓｅ−ＴＫアッセイ技術を用いて測定した。アッセイは、Ａｒｒａｙ  Ｂｉｏｐｈａｒｍａ，Ｉｎｃで製造されたＧ８１０Ｒ変異体ＲＥＴ（１ｎＭ酵素−ｐ１９８２ロット番号１６０７１３を含んだ。キナーゼを、２５ｍＭのＨＥＰＥＳ（８μＬの体積中、ｐＨ７．４、１０ｍＭのＭｇＣｌ２、０．０１％のトリトンＸ−１００、および２％のＤＭＳＯ）からなる緩衝液中で試験化合物と共に、２５０ｎＭのＴＫ基質ビオチン（ＣｉｓＢｉｏ、カタログ番号６２ＴＫ０ＰＥＣの一部）および１ｍＭのＡＴＰと共にインキュベートした。化合物を、典型的には、ＤＭＳＯ中の３倍連続希釈で調製し、アッセイに添加して適切な最終濃度を得た。２２℃で６０分間インキュベートした後、ＨＴＲＦ検出緩衝液中３１．２５ｎＭのＳａ−ＸＬ６６５および１倍のＴＫ−ａｂ−クリプテートを含む８μＬのクエンチ溶液（すべてＣｉｓＢｉｏから、カタログ番号６２ＴＫ０ＰＥＣの一部）を添加することによって反応物をクエンチした。２２℃で１時間インキュベートした後、ＨＴＲＦ二重波長検出によるＰｅｒｋｉｎＥｌｍｅｒ  ＥｎＶｉｓｉｏｎマルチモードプレートリーダーを用いて反応の程度を測定し、比率発光係数を用いて対照に対するパーセント（ＰＯＣ）を計算した。試験化合物を使用せずに１００ＰＯＣを測定し、予備クエンチ対照反応を用いて０ＰＯＣを測定した。４パラメーターロジスティック曲線は化合物の濃度の関数としてＰＯＣ値に適合し、ＩＣ５０値は最良適合曲線が５０  ＰＯＣを横切った点であった。
【０７９９】
【表６−１】
0006776446.tif 000233
【表６−２】
0006776446.tif 000234
【表６−３】
0006776446.tif 000235
【表６−４】
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【表６−５】
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【表６−６】
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【表６−７】
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【表６−８】
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【表６−９】
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【表６−１０】
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【表６−１１】
0006776446.tif 000243
【表６−１２】
0006776446.tif 000244
【表６−１３】
0006776446.tif 000245
【０８００】
合成例
合成中間体の合成
中間体Ｐ１
【化２０５】
0006776446.tif 000246
【０８０１】
４−ブロモ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０８０２】
パートＡ：Ｏ−（メシチルスルホニル）ヒドロキシルアミンの調製
【０８０３】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル（メシチルスルホニル）オキシカルバメートの調製。ＭＴＢＥ（１００ｍＬ）中の２，４，６−トリメチルベンゼン−１−スルホニルクロリド（１０．０ｇ、４５．７２ｍｍｏｌ）およびｔｅｒｔ−ブチルヒドロキシカルバメート（６．０８８ｇ、４５．７２ｍｍｏｌ）の０℃溶液に、ＴＥＡ（１４．４６ｍＬ、４８．０１ｍｍｏｌ）を、撹拌しながら滴加した。得られた懸濁液を、０℃でさらに３０分間撹拌し、次いで、周囲温度に温めた。次いで、反応物を、水（１００ｍＬ）で希釈し、１ＮのＨＣｌ（ａｑ）でｐＨ４に調整した。有機層を乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、濃縮して、標題化合物を最初は黄色がかった油状物として得、これを一晩高真空下で乾燥させると白色固体（１２．８９ｇ、収率８９％）になった。１Ｈ  ＮＭＲ（ＣＤＣｌ３）δ  ７．６６（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），６．９８（ｓ，２Ｈ），２．６７（ｓ，６Ｈ），２．３２（ｓ，３Ｈ），１．３１（ｓ，９Ｈ）。
【０８０４】
ステップ２：Ｏ−（メシチルスルホニル）ヒドロキシルアミンの調製。０℃のＴＦＡ（１１７ｍＬ、１５２１ｍｍｏｌ）に２５分かけてｔｅｒｔ−ブチル（メシチルスルホニル）オキシカルバメート（３９．０ｇ、１２４ｍｍｏｌ）をゆっくり加えた。反応混合物を０℃で１．５時間撹拌し、次いで、砕いた氷と水を順次加えてクエンチした。得られた濃厚懸濁液を、周囲温度で５分間激しく撹拌した。濾過ケーキを乾燥させずに、固体を注意深く真空濾過することによって収集し、続いて濾液がｐＨ６に達するまで水（４Ｌ）ですすいだ（注意：周囲温度で乾燥化合物には爆発の危険がある）。湿った濾過ケーキをＤＣＭ（１５０ｍＬ）に溶解し、得られた二相溶液を分離した。ＤＣＭ層をＭｇＳＯ４で３０分間乾燥させ、次いで、濾過し、ＤＣＭ（４２０ｍＬ）ですすぎ、ＤＣＭ中の０．２２Ｍの溶液として標題化合物を得た。
【０８０５】
パートＢ：４−ブロモ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルの調製
【０８０６】
ステップ１：１−アミノ−３−ブロモ−５−メトキシピリジン−１−イウム２，４，６−トリメチルベンゼンスルホネートの調製。０℃に冷却したＤＣＭ（５７０ｍＬ）中のＯ−（メシチルスルホニル）ヒドロキシルアミン（パートＡ、２６．６ｇ、１１７ｍｍｏｌ）の溶液に、３−ブロモ−５−メトキシピリジン（２２．１ｇ、１１７ｍｍｏｌ）を少しずつ添加した。反応混合物を０℃で１時間撹拌し、次いで、追加の３−ブロモ−５−メトキシピリジン（２５０ｍｇ、１．３９ｍｍｏｌ）で処理し、０℃でさらに２時間撹拌した。反応混合物をＥｔ２Ｏ（６００ｍＬ）で希釈し、０℃で１０分間撹拌し、次いで、真空濾過し、Ｅｔ２Ｏ（３×２５０ｍＬ）ですすいだ。体積が約１／３減少すると、濾液は追加の沈殿物を産出し、それを濾過によって収集した。両方の濾過ケーキを真空中で乾燥させて、標題化合物（３９．３ｇ、収率８３％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（ＣＤＣｌ３）：δ９．２５（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），８．９９（ｍ，１Ｈ），８．７４（ｍ，１Ｈ），７．４６（ｍ，１Ｈ），６．８３（ｓ，２Ｈ），３．９２（ｓ，３Ｈ），２．６５（ｓ，６Ｈ），２．２２（ｓ，３Ｈ）。
【０８０７】
ステップ２：エチル６−ブロモ−４−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボキシレートおよびエチル４−ブロモ−６−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボキシレートの調製。周囲温度でＤＭＦ（８２ｍＬ）中の１−アミノ−３−ブロモ−５−メトキシピリジン−１−イウム２，４，６−トリメチルベンゼンスルホネート（３３．２４ｇ、８２．４２ｍｍｏｌ）の磁気的に撹拌した白色懸濁液に、ＴＥＡ（２２．９８ｍＬ、１６４．８ｍｍｏｌ）を添加し、続いてエチルプロピオレート（１６．７１ｍＬ、１６４．８ｍｍｏｌ）を滴加した。２日間激しく撹拌した後、急速に撹拌している氷水（８２０ｍＬ）に少しずつ添加することによって反応物をゆっくりクエンチした。混合物を周囲温度で１０分間撹拌し、次いで、真空濾過した。収集した固体を水ですすぎ、風乾させて、主異性体（２１ｇ）として６−Ｂｒ異性体を含む約４：１（１Ｈ  ＮＭＲによる）の異性体比でオレンジ色の固体として標題化合物を得た。湿った固体異性体混合物（約７５％ｗ／ｗ）をさらに精製することなくステップ３で直接使用した。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝２９８．９、３００．９（Ｍ＋Ｈ）。位置異性体比は、１Ｈ  ＮＭＲ（ＣＤＣｌ３）δ３．９８（６−Ｂｒ異性体）対３．８３（４−Ｂｒ異性体）におけるＭｅＯ化学シフトによって決定した。
【０８０８】
ステップ３：６−ブロモ−４−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン（Ｐ１）および４−ブロモ−６−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジンの調製。ステップ２からのエチル６−ブロモ−４−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボキシレートおよびエチル４−ブロモ−４−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボキシレートの異性体混合物（１５ｇ、５０．１ｍｍｏｌ）を、撹拌しながら４８％のＨＢｒ（１１４ｍＬ）に添加し、次いで、８０℃で９０分間加熱し、続いて周囲温度で一晩撹拌した。得られた懸濁液を真空濾過し、水ですすいだ。水溶性濾液および濾過ケーキを別々に処理した。濾過ケーキをＭＴＢＥに溶解し、真空濾過して、不溶性不純物を除去した。ＭＴＢＥ濾液を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して、ベージュ色の固体として６−ブロモ−４−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン（約９８：２の６−／４−Ｂｒ、５．０８ｇ）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝２２６．９、２２８．９（Ｍ＋Ｈ）。１Ｈ  ＮＭＲ（ＣＤＣｌ３）δ８．２６（ｍ，１Ｈ），７．８２（ｄ，１Ｈ），６．６１（ｍ，１Ｈ），６．４３（ｍ，１Ｈ），３．９４（ｓ，３Ｈ）。独立して、最初の水溶性反応混合物の濾液をＥｔＯＡｃ（２×５００ｍＬ）で抽出した。組み合わせた有機抽出物を乾燥させ（Ｎａ２ＳＯ４）、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をＤＣＭ（５０ｍＬ）に溶解し、次いで、濾過して不溶性固体を除去した。真空下でのＤＣＭ濾液の濃縮、続いてシリカクロマトグラフィー（０〜５０％のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）により、白色固体（上部Ｒｆスポット、２．０６ｇ）として６−ブロモ−４−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン（中間体Ｐ１）の第２のバッチ、ならびに少量の異性体の標題化合物４−ブロモ−６−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン（中間体Ｐ２）もまた白色固体（より低いＲｆスポット、１．３２ｇ）として得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝２２６．９、２２８．９（Ｍ＋Ｈ）。１Ｈ  ＮＭＲ（ＣＤＣｌ３）δ８．０２（ｍ，１Ｈ），７．８５（ｄ，１Ｈ），７．１７（ｄ，１Ｈ），６．５５（ｍ，１Ｈ），３．８０（ｓ，３Ｈ）。
【０８０９】
ステップ４：４−ブロモ−６−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルバルデヒドの調製：ＤＭＦ（２２０ｍＬ）中の４−ブロモ−６−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン（５．０ｇ、２２ｍｍｏｌ）の溶液を、０℃に冷却し、次いで、ＰＯＣｌ３（６．２ｍＬ、６６ｍｍｏｌ）でゆっくり処理した。反応物を周囲温度に温め、一晩撹拌した。反応混合物を０℃に冷却し、水（２２０ｍＬ）でクエンチし、６ＭのＮａＯＨ（ａｑ）でｐＨ９〜１０に塩基性化した。反応混合物を１時間撹拌し、次いで、真空濾過した。固体を水（３×５０ｍＬ）およびＭＴＢＥ（３×５０ｍＬ）で逐次的にすすいだ。収集した固体をＤＣＭ（５００ｍＬ）に懸濁し、超音波浴中で３０分間撹拌し、次いで、真空濾過した。濾過ケーキを水（３００ｍＬ）に溶解し、ＤＣＭで抽出しながら、濾液を保持した。有機抽出物を、保持したＤＣＭ濾液と共に組み合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、次いで濾過し、真空中で濃縮して、標題化合物（４．８４ｇ、収率８６％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ），ｍ／ｚ＝２５６．９（Ｍ＋Ｈ）。
【０８１０】
ステップ５：４−ブロモ−６−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルバルデヒドオキシムの調製。周囲温度でＥｔＯＨ（２５３ｍＬ）中の４−ブロモ−６−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルバルデヒド（４．８４ｇ、１９．０ｍｍｏｌ）の懸濁液に、水（１２７ｍＬ）および塩酸ヒドロキシルアミン（１．９８ｇ、２８．５ｍｍｏｌ）を添加した。５０℃で一晩撹拌した後、反応混合物を周囲温度に冷却し、真空中で濃縮した。残渣を水（１５０ｍＬ）に懸濁し、次いで、飽和ＮａＨＣＯ３（ａｑ）（３０ｍＬ）でゆっくりクエンチした。周囲温度で１時間撹拌した後、懸濁液を真空濾過し、濾過ケーキをＨ２Ｏ（５００ｍＬ）およびＭＴＢＥ（１００ｍＬ）で逐次的にすすいで、標題化合物（５．１３ｇ、定量的収率）を２：１のＥ／Ｚ混合物として得、これをさらに精製することなく次のステップで使用した。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝２７１．９（Ｍ＋Ｈ）。
【０８１１】
ステップ６：４−ブロモ−６−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルの調製。無水酢酸（１７２．９ｍＬ、１８３３ｍｍｏｌ）中の４−ブロモ−６−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルバルデヒドオキシム（４．９５ｇ、１８．３３ｍｍｏｌ）のＥ／Ｚ混合物を、１４０℃で２５時間撹拌し、次いで、周囲温度に冷却した。得られた懸濁液を氷浴中で１５分間さらに冷却し、次いで、真空濾過し、水（２００ｍＬ）およびＭＴＢＥ（３００ｍＬ）で逐次的にすすいで、標題化合物（３．７４ｇ、収率８１％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（ｄ６−ＤＭＳＯ）δ８．７０（ｓ，１Ｈ），８．６０（ｓ，１Ｈ），７．７８（ｓ，１Ｈ），３．８３（ｓ，３Ｈ）。
【０８１２】
ステップ７：４−ブロモ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルの調製：ＤＣＥ（５００ｍＬ）中の４−ブロモ−６−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（５０．０ｇ、１９８．４ｍｍｏｌ）のスラリーを、ＡｌＣｌ３（７９．３４ｇ、５９５．１ｍｍｏｌ）で処理した。Ｎ２（ｇ）雰囲気下で、得られた混合物を、室温に冷却する前に７６℃で１９時間撹拌した。すすぎ溶媒としてＴＨＦ（１７５０ｍＬ）を使用して、反応混合物をＴＨＦ（１０００ｍＬ）中の硫酸ナトリウム十水和物（１０当量、６３９ｇ）の機械的に撹拌された懸濁液に注ぎ入れた。周囲温度で一晩撹拌した後、得られた懸濁液を濾過し、固体を追加のＴＨＦ（２×２５０ｍＬ）ですすいだ。濾液を真空中で濃縮し、得られた固体を高真空下で３日間乾燥させ、その後の使用に十分な純度で標題化合物（４６．１８ｇ、収率９８％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（ｄ６−ＤＭＳＯ）δ１０．４８（ｓ，１Ｈ），８．５８（ｓ，１Ｈ），８．３８（ｄ，１Ｈ），７．６４（３，１Ｈ）。
【０８１３】
中間体Ｐ２
【化２０６】
0006776446.tif 000247
【０８１４】
６−メトキシ−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル塩酸塩
【０８１５】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの調製。ジオキサン（３３．７ｍＬ）中の４−ブロモ−６−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ１、パートＢのステップ６、４２５ｍｇ、１．６９ｍｍｏｌ）の撹拌溶液を、ｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（９８５ｍｇ、２．５３ｍｍｏｌ）および２ＭのＫ２ＣＯ３（ａｑ）（１．６９ｍＬ、３．３７ｍｍｏｌ）で処理した。Ｎ２（ｇ）で５分間パージした後、混合物をＸ−ｐｈｏｓ（１６１ｍｇ、０．３３７ｍｍｏｌ）およびＰｄ２（ｄｂａ）３（７７．２ｍｇ、０．０８４３ｍｍｏｌ）で処理し、Ｎ２（ｇ）でさらに５分間再度パージした。得られた反応混合物を８０℃で一晩撹拌し、次いで周囲温度に冷却し、水で希釈した。二相混合物をＥｔＯＡｃで抽出し、合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてＥｔＯＡｃ中０〜５０％２０％のＭｅＯＨ／ＤＣＭ）によって精製して、標題化合物（８４２ｍｇ、定量的収率）をきれいに得た。
【０８１６】
ステップ２：６−メトキシ−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル塩酸塩の調製。２０％のＭｅＯＨ／ＤＣＭ（２０ｍＬ）中の４−（５−（３−シアノ−６−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（８４２ｍｇ、１．９４ｍｍｏｌ）の溶液を、ｉＰｒＯＨ（５ｍＬ、１．９４ｍｍｏｌ）中の５〜６ＮのＨＣｌで処理した。周囲温度で６時間撹拌した後、懸濁液を真空濾過した。濾過ケーキを水で洗浄して、塩酸塩として標題化合物（４５９ｍｇ、収率７１％）をきれいに得た。
【０８１７】
中間体Ｐ３
【化２０７】
0006776446.tif 000248
【０８１８】
ｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート
【０８１９】
２ＭのＮａ２ＣＯ３（ａｑ）およびジオキサン（２ｍＬ）中の４−ブロモ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ１、１．２０ｇ、５．０４ｍｍｏｌ）およびｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（２．３６ｇ、６．０５ｍｍｏｌ）の混合物を、Ｎ２（ｇ）で５分間スパージした。混合物を、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（１２１ｍｇ、０．１０５ｍｍｏｌ）で処理し、さらにＮ２（ｇ）で５分間スパージした。得られた混合物をＮ２（ｇ）雰囲気下、８０℃で１６時間撹拌した。混合物を周囲温度に冷却し、水（１００ｍＬ）で処理した。得られた二相混合物をＤＣＭで抽出した。合わせた有機抽出物を無水ＭｇＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。残渣を、Ｃ１８逆相クロマトグラフィー（勾配溶離液として５〜９０％のＡＣＮ／水）によって精製した。精製されたが黄色がかった残渣をＤＣＭに溶解し、次いで活性炭で処理した。木炭混合物を、セライト（登録商標）を通して濾過し、濾液を真空中で濃縮する前に追加のＤＣＭですすいで、表題化合物（１．５５ｇ、収率７３％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４２１．１（Ｍ＋Ｈ）。
【０８２０】
中間体Ｐ４
【化２０８】
0006776446.tif 000249
【０８２１】
ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート
【０８２２】
圧力容器内で、ジオキサン（７．６１ｍＬ）中の４−ブロモ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ１；１８１ｍｇ、０．７６１ｍｍｏｌ）の溶液を（６−（６−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）ボロン酸（中間体Ｒ４；２４３ｍｇ、０．７６１ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（４４．０ｍｇ、０．０３８１ｍｍｏｌ）および２Ｍ  Ｎａ２ＣＯ３（ａｑ）（３８１μＬ、０．７６１ｍｍｏｌ）で処理した。得られた混合物をＡｒ（ｇ）でスパージし、次いで、容器を密閉し、混合物を８０℃で一晩撹拌した。続いて、反応混合物を水で希釈し、ＥｔＯＡｃで抽出した。合わせた有機抽出物を水およびブラインで洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中２５〜１００％のＥｔＯＡｃ）で精製して、表題化合物（７２ｍｇ、収率２２％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４３３．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０８２３】
中間体Ｐ５
【化２０９】
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【０８２４】
４−ブロモ−６−エトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０８２５】
ＤＭＡ（１００ｍＬ）中の４−ブロモ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ１；４．０ｇ、１６．８０ｍｍｏｌ）の溶液をＫ２ＣＯ３（ｓ）（７．０ｇ、５１ｍｍｏｌ）およびヨードエタン（２．０ｍＬ、２５ｍｍｏｌ））で処理し、次いで、６０℃で３時間撹拌した。反応混合物を周囲温度に冷却し、次いで１：１のＮＨ４ＯＨ／水でクエンチした。得られた懸濁液を濾過し、固体を単離して、その後の使用に十分な純度の表題化合物（４．３５ｇ、収率９７％）を得た。
【０８２６】
中間体Ｐ６
【化２１０】
0006776446.tif 000251
【０８２７】
６−エトキシ−４−（６−フルオロピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０８２８】
圧力容器内で、ジオキサン（９．４０ｍＬ）中の４−ブロモ−６−エトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ５；５００ｍｇ、１．８８ｍｍｏｌ）の溶液を２−フルオロ−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（６２９ｍｇ、２．８２ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（２１７ｍｇ、０．１８８ｍｍｏｌ）、および２Ｍ  Ｎａ２ＣＯ３（ａｑ）（４．７０ｍＬ、９．４０）で逐次的に処理した。得られた混合物をＡｒ（ｇ）でスパージし、次いで、容器を密封した。混合物を９０℃で８時間、次いで、周囲温度で一晩撹拌した。反応混合物を水で希釈し、ＥｔＯＡｃで抽出した。合わせた有機抽出物を水およびブラインで洗浄し、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中２５〜１００％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、標題化合物（５００ｍｇ、収率９４％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝２８３．１（Ｍ＋Ｈ）。
【０８２９】
中間体Ｐ７
【化２１１】
0006776446.tif 000252
【０８３０】
４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−エトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩
【０８３１】
２つの方法（以下に示すように、方法Ａおよび方法Ｂ）を使用して、この中間体を調製した。
【０８３２】
方法Ａ：
【０８３３】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−エトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレートの調製。ＤＭＳＯ（６．１５ｍＬ）中の６−エトキシ−４−（６−フルオロピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ６；３４７ｍｇ、１．２３ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチル３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（３６５．６ｍｇ、１．８４４ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（ｓ）（１．６９９ｇ、１２．２９ｍｍｏｌ）の混合物を８０℃で３日間撹拌した。反応混合物を周囲温度に冷却し、次いで、水で希釈し、ＤＣＭで抽出した。合わせた有機抽出物をブラインで洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中５０〜１００％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、標題化合物（４３４．５ｍｇ、収率７７％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４６１．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０８３４】
ステップ２：４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−エトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩の調製。ＤＣＭ（２ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−エトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（４４ｍｇ、０．０９６ｍｍｏｌ）の溶液をジオキサン（２ｍＬ）中の４Ｎ  ＨＣｌで処理した。得られた混合物を周囲温度で２時間撹拌した後、ジオキサン中に追加の４Ｎ  ＨＣｌ（２ｍＬ）を導入した。周囲温度でさらに１時間撹拌した後、反応混合物を真空中で濃縮して、標題化合物（３４ｍｇ、定量的収率）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３６１．１（Ｍ＋Ｈ）。
【０８３５】
方法Ｂ：
【０８３６】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−エトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレートの調製。圧力容器中で、ジオキサン（１．４ｍＬ）中の４−ブロモ−６−エトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ５；３８ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）の溶液を（６−（６−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）ボロン酸（中間体Ｒ４；５０ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（８．２ｍｇ、０．００７ｍｍｏｌ）および２Ｍ  Ｎａ２ＣＯ３（ａｑ）（０．７ｍＬ、０．１４ｍｍｏｌ）で逐次的に処理した。得られた混合物をＡｒ（ｇ）でスパージし、次いで、容器を密封した。混合物を９０℃で８時間、次いで、周囲温度で一晩撹拌した。反応混合物を水で希釈し、ＥｔＯＡｃで抽出した。合わせた有機抽出物を水およびブラインで洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中２５〜１００％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、標題化合物（４４ｍｇ、収率６７％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４６１．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０８３７】
ステップ２：４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−エトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩の調製。上記の方法Ａのステップ２と同じである。
【０８３８】
中間体Ｐ８
【化２１２】
0006776446.tif 000253
【０８３９】
６−（２，２−ジフルオロエトキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩
【０８４０】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−（２，２−ジフルオロエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート２，２，２−トリフルオロアセテートの調製。ＤＭＦ（２．０９ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ３；８８ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、２−ブロモ−１，１−ジフルオロエタン（３６．４ｍｇ、０．２５１ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（ｓ）（８６．７８ｍｇ、０．６２７９ｍｍｏｌ）の混合物を５０℃で２４時間撹拌した。続いて、追加の２−ブロモ−１，１−ジフルオロエタン（３６．４０ｍｇ、０．２５１２ｍｍｏｌ）を導入し、得られた混合物を５０℃でさらに６時間撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物を水で希釈し、ＥｔＯＡｃで抽出した。合わせた有機抽出物をブラインで洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をＣ１８逆相クロマトグラフィー（勾配溶離液として０．１％のＴＦＡを含む水中５〜９５％のＡＣＮ）によって精製して、２，２，２−トリフルオロ酢酸塩として標題化合物（３０ｍｇ、収率２６％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４８５．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０８４１】
ステップ２：６−（２，２−ジフルオロエトキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩の調製。ＤＣＭ（１ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−（２，２−ジフルオロエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート２，２，２−トリフルオロアセテート（３０ｍｇ、０．０６１９ｍｍｏｌ）の溶液をジオキサン（１ｍＬ、４．００ｍｍｏｌ）中の４Ｍ  ＨＣｌで滴下処理した。得られた混合物を周囲温度で一晩撹拌し、次いで、ジオキサン（１ｍＬ、４．００ｍｍｏｌ）中に追加の４Ｍ  ＨＣｌを導入した。反応をＬＣＭＳにより完了をモニターし、完了時にＥｔ２Ｏ（３×１０ｍＬ）と共沸させながら真空濃縮し、二塩酸塩として表題化合物（２３．８ｍｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３８５．１（Ｍ＋Ｈ）。
【０８４２】
中間体Ｐ９
【化２１３】
0006776446.tif 000254
【０８４３】
４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）−６−（２，２，２−トリフルオロエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩
【０８４４】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−（２，２，２−トリフルオロエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの調製。ＤＭＦ（１．１９ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ３；１００ｍｇ、０．２３８ｍｍｏｌ）の溶液をＤＩＥＡ（１２４．６μＬ、０．７１３５ｍｍｏｌ）および２，２，２−トリフルオロエチルトリフルオロメタンスルホネート（５１．４０μＬ、０．３５６７ｍｍｏｌ）で処理した。得られた混合物を周囲温度で４時間撹拌した後、水でクエンチした。反応混合物を、ＥｔＯＡｃと、水およびブラインとに分配した。得られた有機抽出物をブラインで洗浄し、次いで、無水ＭｇＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてＤＣＭ中０〜２０％のＭｅＯＨ）によって精製して、標題化合物（３０ｍｇ、収率２５％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５０３．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０８４５】
ステップ２：４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）−６−（２，２，２−トリフルオロエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩の調製ＤＣＭ（１ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−（２，２，２−トリフルオロエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（３０ｍｇ、０．０６０ｍｍｏｌ）の溶液をジオキサン（１ｍＬ、４．００ｍｍｏｌ）中の４Ｍ  ＨＣｌで滴下処理した。得られた混合物を周囲温度で一晩撹拌し、次いで、ジオキサン（１ｍＬ、４．００ｍｍｏｌ）中に追加の４Ｍ  ＨＣｌを導入した。反応をＬＣＭＳにより完了をモニターし、完了時にＥｔ２Ｏ（３×１０ｍＬ）と共沸させながら真空濃縮し、二塩酸塩として表題化合物（２４ｍｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４０３．１（Ｍ＋Ｈ）。
【０８４６】
中間体Ｐ１０
【化２１４】
0006776446.tif 000255
【０８４７】
４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）−６−プロポキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０８４８】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−プロポキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの調製。ＤＭＦ（１．２１ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ３；１０１．３ｍｇ）およびＫ２ＣＯ３（ｓ）（６６．５９ｍｇ、０．４８１８ｍｍｏｌ）の撹拌混合物を１−ブロモプロパン（２４．１μＬ、０．２６５ｍｍｏｌ）でゆっくり処理した。得られた混合物を、８０℃で３時間撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、次いで、水およびブラインで洗浄した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてＤＣＭ中０〜６％のＭｅＯＨ）によって精製して、標題化合物（１００ｍｇ、収率９０％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４６３．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０８４９】
ステップ２：４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）−６−プロポキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルの調製。ＤＣＭ（１．０８ｍＬ）中の４−（５−（３−シアノ−６−プロポキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（１００ｍｇ、０．２１６ｍｍｏｌ）の溶液をＴＦＡ（１．０８ｍＬ、０．２１６２ｍｍｏｌ）で処理し、周囲温度で３時間撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、飽和Ｎａ２ＣＯ３（ａｑ）およびブラインで洗浄した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して、標題化合物（７８ｍｇ、収率１００％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３６３．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０８５０】
表ＡＡ中のすべての中間体化合物およびそれらのＢｏｃ保護ピペラジン前駆体を、中間体Ｐ１０の合成について記載したものと同様の方法を使用して調製および精製した。各場合において、１−ブロモプロパンを適切なハロゲン化アルキルで置き換え、適切な勾配溶離液を各ｔ−ブチルカルバメート前駆体のクロマトグラフィー精製に使用した。反応をＬＣＭＳにより完了をモニターし、それに応じて反応時間を調整した。
【表７】
0006776446.tif 000256
【０８５１】
中間体Ｐ１６
【化２１５】
0006776446.tif 000257
【０８５２】
６−ヒドロキシ−４−（６−（４−（ピリジン−２−イルメチル）ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０８５３】
圧力容器中で、ジオキサン（４ｍＬ）および２Ｍ  Ｎａ２ＣＯ３（ａｑ）（１．０５ｍＬ、２．１０ｍｍｏｌ）中の４−ブロモ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ１；１００ｍｇ、０．４２０ｍｍｏｌ）および１−（ピリジン−２−イルメチル）−４−（５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン（中間体Ｒ９；１９２ｍｇ、０．５０４ｍｍｏｌ）の混合物をＮ２（ｇ）で５分間スパージした。混合物をＰｄ（ＰＰｈ３）４（４８．５ｍｇ、０．０４２０ｍｍｏｌ）で処理し、Ｎ２（ｇ）でさらに５分間スパージした。容器を密封し、混合物を８０℃で１５時間撹拌した。混合物を周囲温度に冷却し、次いで、水（５ｍＬ）で希釈し、２Ｍ  ＨＣｌ（ａｑ）（０．９ｍＬ）で処理した。得られた二相混合物をＤＣＭで抽出した。合わせた有機抽出物を無水ＭｇＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。残渣をＣ１８逆相クロマトグラフィー（勾配溶離液として５〜９０％のＡＣＮ／水）によって精製して、表題化合物（３４ｍｇ、収率２０％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４１２．１（Ｍ＋Ｈ）。
【０８５４】
中間体Ｐ１７
【化２１６】
0006776446.tif 000258
【０８５５】
６−（２−モルホリノエトキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０８５６】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−（２−モルホリノエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの調製。１：１のＤＣＭ：ＴＨＦ（１０．０ｍＬ）中のＰＰｈ３（４４４ｍｇ、１．６９ｍｍｏｌ）の冷（０℃）溶液をＤＩＡＤ（３３３μＬ、１．６９ｍｍｏｌ）で処理し、０℃で１５分間撹拌した。得られた０℃の混合物を、１：１のＤＣＭ：ＴＨＦ（２０．０ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ３；３５６ｍｇ、０．８４７ｍｍｏｌ）および２−モルホリノエタン−１−オール（２０７μＬ、１．６９ｍｍｏｌ）の溶液で処理した。室温で一晩撹拌した後、反応混合物を真空中で濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（勾配溶離液としてＥｔＯＡｃ中５〜３０％のＭｅＯＨ）によって精製して、表題化合物（３０３ｍｇ、収率６７％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５３４．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０８５７】
ステップ２：６−（２−モルホリノエトキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルの調製ＤＣＭ（４．０ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−（２−モルホリノエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（３０３ｍｇ、０．５６８ｍｍｏｌ）溶液をＴＦＡ（２．０ｍＬ）で処理した。得られた混合物を周囲温度で３０分間撹拌し、次いで、Ｃ１８逆相クロマトグラフィー（勾配溶離液として０．１％のＴＦＡを含む５〜９５％のＡＣＮ／水）によって精製して、ＴＦＡ塩として表題化合物を得た。この塩を、４：１のＤＣＭ：ｉＰｒＯＨと飽和ＮａＨＣＯ３（ａｑ）とに分配した。合わせた有機抽出物を分離し、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して、標題化合物（１００ｍｇ、収率４１％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４３４．１（Ｍ＋Ｈ）。
【０８５８】
中間体Ｐ１８
【化２１７】
0006776446.tif 000259
【０８５９】
６−（２−（４−メチルピペラジン−１−イル）エトキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０８６０】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−（２−（４−メチルピペラジン−１−イル）エトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの調製。１：１のＤＣＭ：ＴＨＦ（６．０ｍＬ）中のＰＰｈ３（２３３．９ｍｇ、０．８９１９ｍｍｏｌ）の冷（０℃）溶液をＤＩＡＤ（１７５．６μＬ、０．８９１９ｍｍｏｌ）で処理し、０℃で１５分間撹拌した。得られた０℃の混合物を、１：１のＤＣＭ：ＴＨＦ（１２．０ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ３；２５０．０ｍｇ、０．５９４６ｍｍｏｌ）および１−（Ｎ−ヒドロキシエチル）−４−メチルピペラジン（１０２．９ｍｇ、０．７１３５ｍｍｏｌ）の溶液で処理した。室温で一晩撹拌した後、反応混合物を真空中で濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（勾配溶離液として２％のＮＨ４ＯＨを含む１〜３０％のＤＣＭ−ＭｅＯＨ）によって精製して、表題化合物（３０３ｍｇ、収率６７％）を得、ステップ２に直ちに進めた。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５４７．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０８６１】
ステップ２：６−（２−（４−メチルピペラジン−１−イル）エトキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルの調製。１：１のＤＣＭ：ＴＦＡ（６．０ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−（２−（４−メチルピペラジン−１−イル）エトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの溶液を周囲温度で１５分間撹拌し、次いで、真空中で濃縮した。残渣をＣ１８逆相クロマトグラフィー（勾配溶離液として０．１％のＴＦＡを含む５〜９５％の水−ＡＣＮ）によって精製して、ＴＦＡ塩として標題化合物を得た。ＴＦＡ塩を４：１のＤＣＭ：ｉＰｒＯＨと飽和ＮａＨＣＯ３（ａｑ）とに分配した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して、表題化合物（１４６．４ｍｇ、５５％収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４４７．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０８６２】
中間体Ｐ１９
【化２１８】
0006776446.tif 000260
【０８６３】
６−（オキサゾール−２−イルメトキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０８６４】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−（オキサゾール−２−イルメトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの調製。ＤＭＦ（１．８４ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ３；７７．５ｍｇ、０．１８４ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（５０．９ｍｇ、０．３６９ｍｍｏｌ）を２−（クロロメチル）オキサゾール（４３．３μＬ、０．３６９ｍｍｏｌ）で処理した。得られた混合物を８０℃で１時間撹拌し、次いで、追加の２−（クロロメチル）オキサゾール（１０μＬ、０．０８５２ｍｍｏｌ）を添加した。８０℃で３日間撹拌した後、反応混合物を周囲温度に冷却した。混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、水およびブラインで洗浄した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中１０〜９０％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、表題化合物（４４ｍｇ、収率４８％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５０１．８（Ｍ＋Ｈ）。
【０８６５】
ステップ２：６−（オキサゾール−２−イルメトキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルの調製。ＤＣＭ（８８０μＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−（オキサゾール−２−イルメトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（４４ｍｇ、０．０８８ｍｍｏｌ）の溶液をＴＦＡ（８８０μＬ、０．０８８ｍｍｏｌ）で処理し、次いで、周囲温度で１時間撹拌した。得られた混合物をＤＣＭで希釈し、飽和Ｎａ２ＣＯ３（ａｑ）で中和した。二相混合物をＤＣＭで抽出した。合わせた有機抽出物を飽和ＮａＨＣＯ３（ａｑ）およびブラインで洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して、標題化合物（３０ｍｇ、収率８５％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４０１．８（Ｍ＋Ｈ）。
【０８６６】
中間体Ｐ２０
【化２１９】
0006776446.tif 000261
【０８６７】
６−（（３−メチル−１，２，４−オキサジアゾール−５−イル）メトキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０８６８】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−（（３−メチル−１，２，４−オキサジアゾール−５−イル）メトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの調製。ＤＭＦ（１．９７ｍＬ）中の４−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ３；８３ｍｇ、０．１２０ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（ｓ）（５４．６ｍｇ、０．３９５ｍｍｏｌ）の室温混合物を、５−（クロロメチル）−３−メチル−１，２，４−オキサジアゾール（４０．５μＬ、０．３９５ｍｍｏｌ）で処理し、８０℃で３．５時間撹拌した。得られた混合物を周囲温度に冷却し、ＥｔＯＡｃで希釈し、水およびブラインで洗浄した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中１０〜９０％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、標題化合物（７０．９ｍｇ、収率７０％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５１６．８（Ｍ＋Ｈ）。
【０８６９】
ステップ２：６−（（３−メチル−１，２，４−オキサジアゾール−５−イル）メトキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１、５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルの調製。ＤＣＭ（１．３７ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−（（３−メチル−１，２，４−オキサジアゾール−５−イル）メトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（７０．９ｍｇ、０．１３７ｍｍｏｌ）の溶液をＴＦＡ（１．３７ｍＬ、０．１３７ｍｍｏｌ）で処理し、次いで、周囲温度で１時間撹拌した。得られた混合物をＤＣＭで希釈し、飽和Ｎａ２ＣＯ３（ａｑ）で中和した。二相混合物をＤＣＭで抽出した。合わせた有機抽出物を飽和ＮａＨＣＯ３（ａｑ）およびブラインで洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して、標題化合物（２１ｍｇ、収率３７％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４１６．８（Ｍ＋Ｈ）。
【０８７０】
中間体Ｐ２１
【化２２０】
0006776446.tif 000262
【０８７１】
４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）−６−（ピリジン−３−イルメトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０８７２】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−（ピリジン−３−イルメトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの調製。ＴＨＦ（１．１９ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ３；０．１００２ｇ、０．２３８３ｍｍｏｌ）およびピリジン−３−イルメタノール（２５．４５μＬ、０．２６２１ｍｍｏｌ）の混合物をＰＰｈ３（１２５．０ｍｇ、０．４７６６ｍｍｏｌ）で処理した。得られた混合物をＡｒ（ｇ）で３分間スパージした後、ＤＩＡＤ（９２．６７μＬ、０．４７６６ｍｍｏｌ）を導入した。Ａｒ（ｇ）でさらに１分間スパージした後、反応混合物を周囲温度で１時間撹拌した。混合物を水で希釈し、ＤＣＭで抽出した。合わせた有機抽出物を水およびブラインで逐次的に抽出し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてＤＣＭ中１〜６％のＭｅＯＨ）によって精製して、表題化合物（１０７ｍｇ、収率８８％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４１２．２［（Ｍ−Ｂｏｃ）＋Ｈ］。
【０８７３】
ステップ２：４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）−６−（ピリジン−３−イルメトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルの調製。ＤＣＭ（１．０５ｍＬ）中の４−（５−（３−シアノ−６−（ピリジン−３−イルメトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（１０７ｍｇ、０．２０９ｍｍｏｌ）の溶液をＴＦＡ（４８．３μＬ、０．６２７ｍｍｏｌ）で処理し、次いで、周囲温度で３０分間撹拌した。得られた混合物をＤＣＭで希釈し、飽和Ｎａ２ＣＯ３（ａｑ）で中和した。二相混合物を飽和ＮａＨＣＯ３（ａｑ）で希釈し、ＤＣＭで抽出した。合わせた有機抽出物を水およびブラインで洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して、表題化合物（８６ｍｇ、収率１００％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４１２．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０８７４】
中間体Ｐ２２
【化２２１】
0006776446.tif 000263
【０８７５】
６−（２−（１Ｈ−イミダゾール−１−イル）エトキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０８７６】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（６−（２−（１Ｈ−イミダゾール−１−イル）エトキシ）−３−シアノピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの調製。ＴＨＦ（１．１９ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ３；０．１００２ｇ、０．２３８３ｍｍｏｌ）および２−（１Ｈ−イミダゾール−１−イル）エタン−１−オール（２３．０４μＬ、０．２３８３ｍｍｏｌ）の混合物をＰＰｈ３（７８．１３ｍｇ、０．２９７９ｍｍｏｌ）で処理した。得られた混合物をＡｒ（ｇ）で３分間スパージした後、ＤＩＡＤ（５７．９２μＬ、０．２９７９ｍｍｏｌ）を導入した。Ａｒ（ｇ）でさらに２分間スパージした後、反応混合物を周囲温度で１５時間撹拌した。反応混合物を追加の２−（１Ｈ−イミダゾール−１−イル）エタン−１−オール（２３．０４μＬ、０．２３８３ｍｍｏｌ）、ＰＰｈ３（６２．５０ｍｇ、０．２３８３ｍｍｏｌ）およびＤＩＡＤ（４６．３４μＬ、０．２３８３ｍｍｏｌ）で処理し、周囲温度で４時間撹拌した。混合物を水で希釈し、ＤＣＭで抽出した。合わせた有機抽出物を水およびブラインで洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてＤＣＭ中１〜９％のＭｅＯＨ）によって精製して、表題化合物（２４ｍｇ、収率２０％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５１５．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０８７７】
ステップ２：６−（２−（１Ｈ−イミダゾール−１−イル）エトキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルの調製。ＤＣＭ（９３３μＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（６−（２−（１Ｈ−イミダゾール−１−イル）エトキシ）−３−シアノピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（２４ｍｇ、０．０４６６ｍｍｏｌ）の溶液をＴＦＡ（９３３μＬ、０．０４６６ｍｍｏｌ）で処理し、次いで、周囲温度で１時間撹拌した。得られた混合物をＤＣＭで希釈し、溶液からのガスの発生が止むまでＮａ２ＣＯ３（ａｑ）で滴下処理した。二相混合物を飽和ＮａＨＣＯ３（ａｑ）で希釈し、ＤＣＭで抽出した。合わせた有機抽出物をブラインで洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して、標題化合物（１９．４ｍｇ、定量的収率）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４１５．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０８７８】
中間体Ｐ２３
【化２２２】
0006776446.tif 000264
【０８７９】
６−（２−ヒドロキシエトキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル塩酸塩
【０８８０】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（６−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）エトキシ）−３−シアノピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの調製。ＤＭＦ（２．９７ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ３；２５０ｍｇ、０．５９５ｍｍｏｌ）、（２−ブロモエトキシ）（ｔｅｒｔ−ブチル）ジメチルシラン（１２８μＬ、０．７４３ｍｍｏｌ）、およびＫ２ＣＯ３（２４７ｍｇ、１．７８ｍｍｏｌ）の混合物を５０℃で１日間撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物をシリカクロマトグラフィー（０〜１００％のＥｔＯＡｃ／ヘキサン勾配溶離液）によって直接精製して、標題化合物（３０ｍｇ、収率２６％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５７９．８（Ｍ＋Ｈ）。
【０８８１】
ステップ２：６−（２−ヒドロキシエトキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル塩酸塩の調製。ＤＣＭ（２．８１ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（６−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）エトキシ）−３−シアノピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（３２５ｍｇ、０．５６２ｍｍｏｌ）の溶液をジオキサン（２．８１ｍＬ、１１．２ｍｍｏｌ）中の４Ｍ  ＨＣｌで滴下処理した。得られた混合物を、周囲温度で１時間撹拌した。得られた白色沈殿物を、真空中で濃縮して、塩酸塩として表題化合物（２２５ｍｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３６４．９（Ｍ＋Ｈ）
【０８８２】
中間体Ｐ２４
【化２２３】
0006776446.tif 000265
【０８８３】
６−ヒドロキシ−４−（６−（４−（（６−メトキシピリジン−３−イル）メチル）ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル２  ２，２−トリフルオロ酢酸塩
【０８８４】
４−ブロモ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ１；１００ｍｇ、０．４２０ｍｍｏｌ）、１−（（６−メトキシピリジン−３−イル）メチル）−４−（５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン（中間体Ｒ１０；２０７ｍｇ、０．５０４ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（１９．４ｍｇ、０．０１６８ｍｍｏｌ）、２Ｍ  Ｎａ２ＣＯ３（ａｑ）（６３０μＬ、１．２６ｍｍｏｌ）、および１，４−ジオキサン（２．８０ｍＬ）の混合物をＮ２（ｇ）でスパージし、次いで、Ｎ２（ｇ）の雰囲気下で８５℃で一晩撹拌した。混合物を周囲温度に冷却し、シリンジフィルターで濾過し、Ｃ１８逆相クロマトグラフィー（勾配溶離液として０．１％のＴＦＡを含む５〜９５％のＡＣＮ／水）によって直接精製して、２，２，２−トリフルオロ酢酸塩として表題化合物（１４５ｍｇ、収率６２％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４４２．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０８８５】
中間体Ｐ２５
【化２２４】
0006776446.tif 000266
【０８８６】
４−ブロモ−６−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）エトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０８８７】
ＤＭＦ（１０．５ｍＬ）中の（２−ブロモエトキシ）（ｔｅｒｔ−ブチル）ジメチルシラン（４５１μＬ、２．１０ｍｍｏｌ）、４−ブロモ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ１；５００ｍｇ、２．１０ｍｍｏｌ）、およびＫ２ＣＯ３（ｓ）（８７１ｍｇ、６．３０ｍｍｏｌ）の混合物を５０℃で１日間撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、水およびブラインで洗浄した。得られた有機抽出物をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液として０〜１００％のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）によって直接精製して、標題化合物（４２０ｍｇ、収率４９％）をきれいに得た。
【０８８８】
中間体Ｐ２６
【化２２５】
0006776446.tif 000267
【０８８９】
６−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）エトキシ）−４−（６−フルオロピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０８９０】
圧力容器中で、ジオキサン（１０．６ｍＬ）中の４−ブロモ−６−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）エトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ２５；４２０ｍｇ、１．０６ｍｍｏｌ）の溶液を、２−フルオロ−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（３５５ｍｇ、１．５９ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（６１．２ｍｇ、０．５３０ｍｍｏｌ）、および２Ｍ  Ｎａ２ＣＯ３（ａｑ）（２．６５ｍＬ、５．３０で逐次的に処理した。得られた混合物をＡｒ（ｇ）でスパージし、容器を密封した。混合物を９０℃で８時間、次いで、周囲温度で一晩撹拌した。反応混合物を水で希釈し、ＥｔＯＡｃで抽出した。合わせた有機抽出物を水（１０ｍＬ）およびブライン（１０ｍＬ）で洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてＤＣＭ中０〜１５％のＭｅＯＨを使用する）によって精製して、不純な表題化合物を得た。不純な物質をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中０〜５０％のＥｔＯＡｃ）に再度供して、表題化合物（３５１ｍｇ、収率８０％）をきれいに得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６−）δ：８．８１（ｄ，１Ｈ，Ｊ＝２．０Ｈｚ），８．６１（ｓ，１Ｈ），８．４８（ｄ，１Ｈ，Ｊ＝２．７Ｈｚ），８．２５（ｔｄ，１Ｈ，Ｊ＝７．８，２．７Ｈｚ），７．４７（ｄ，１Ｈ，Ｊ＝１．９Ｈｚ），７．３８（ｄｄ，１Ｈ，Ｊ＝７．８，２．３Ｈｚ），４．２１（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝４．３Ｈｚ），３．９７（ｔ，２Ｈ，Ｊ＝４．７Ｈｚ），０．８６（ｓ，９Ｈ），０．０８（ｓ，６Ｈ）。
【０８９１】
中間体Ｐ２７
【化２２６】
0006776446.tif 000268
【０８９２】
４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレートの調製。ＤＭＳＯ（２．５ｍＬ）中の６−（２−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）エトキシ）−４−（６−フルオロピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ２６；１１０ｍｇ、０．２６７ｍｍｏｌ）、３，６−ジアザ−ビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルエステル（１５９ｍｇ、０．８００ｍｍｏｌ）の混合物を１１０℃で１時間撹拌した。周囲温度に冷却した後、混合物を水で希釈し、得られた懸濁液を濾過した。固体をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてＤＣＭ中０〜２０％のＭｅＯＨ）で単離および精製して、標題化合物（２２ｍｇ、収率１７％）をきれいに得、それをステップ２に進めた。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５９１．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０８９３】
ステップ２：４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル塩酸塩の調製。ＤＣＭ（２ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（２２ｍｇ、０．０４６ｍｍｏｌ）の溶液をジオキサン（３ｍＬ、０．０４６ｍｍｏｌ）中の４Ｎ  ＨＣｌで処理した。得られた混合物を周囲温度で一晩撹拌した後、真空中で濃縮して、二塩酸塩として表題化合物（１７ｍｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３７７．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０８９４】
中間体Ｐ２８
【化２２７】
0006776446.tif 000269
【０８９５】
（Ｒ）−６−（２−ヒドロキシプロポキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル塩酸塩
【０８９６】
ＤＣＭ（７１４μＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル（Ｒ）−４−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（実施例１１６；６８．３ｍｇ、０．１４３ｍｍｏｌ）の溶液をＴＦＡ（１１０μＬ、１．４３ｍｍｏｌ）で処理した。得られた混合物を周囲温度で１日間撹拌した後、混合物を真空中で濃縮して、表題化合物のＴＦＡ塩を得た。ＴＦＡ塩をｉＰｒＯＨ中の６Ｎ  ＨＣｌに溶解し、次いで、混合物を真空中で濃縮することによってＨＣｌ塩に変換し、塩酸塩として標題化合物（５９．２ｍｇ、定量的収率）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３７９．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０８９７】
中間体Ｐ２９
【化２２８】
0006776446.tif 000270
【０８９８】
（Ｒ）−６−（２−ヒドロキシプロポキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０８９９】
ＤＣＭ（４１８μＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル（Ｒ）−４−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（実施例１１６；４０ｍｇ、０．０８４ｍｍｏｌ）の溶液をＴＦＡ（６４μＬ、０．８４ｍｍｏｌ）で処理し、次いで、周囲温度で１日間撹拌した。得られた混合物をＤＣＭ￥と２Ｍ  Ｋ２ＣＯ３（ａｑ）とに分配した。水相をＤＣＭで逆抽出した。合わせた有機抽出物を真空中で濃縮して、標題化合物（７．２ｍｇ、収率２３％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３７９．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０９００】
中間体Ｐ３０
【化２２９】
0006776446.tif 000271
【０９０１】
４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−（（Ｒ）−２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩
【０９０２】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（（Ｒ）−２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレートの調製。ＤＭＦ（４６２μＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（中間体Ｐ４；４０ｍｇ、０．０９２５ｍｍｏｌ）の懸濁液をＫ２ＣＯ３（ｓ）（３２８．７ｍｇ、２．３７８ｍｍｏｌ）で処理し、周囲温度で１５分間撹拌した。得られた混合物をＤＭＦ（４６２μＬ）中の（Ｒ）−２−メチルオキシラン（３２．４μＬ、０．４６２ｍｍｏｌ）の溶液で処理した。反応混合物を周囲温度で４時間撹拌し、次いで、５０℃で一晩撹拌した後に、追加の（Ｒ）−２−メチルオキシラン（１３０μＬ、１．８５ｍｍｏｌ）を導入した。得られた混合物を５０℃で一晩撹拌し、周囲温度に冷却した。反応混合物をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中０〜１００％酢酸エチル）によって直接精製して、標題化合物（１６ｍｇ、収率２８％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４９１．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０９０３】
ステップ２：４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−（（Ｒ）−２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩の調製。ＤＣＭ（２ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（（Ｒ）−２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（ステップ１；１６ｍｇ、０．０２５４ｍｍｏｌ）の溶液をジオキサン（２ｍＬ）中の４Ｎ  ＨＣｌで処理した。得られた混合物を周囲温度で１時間撹拌し、次いで、真空中で濃縮して、二塩酸塩として表題化合物（１１．８ｍｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３９１．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０９０４】
中間体Ｐ３１
【化２３０】
0006776446.tif 000272
【０９０５】
（Ｓ）−６−（２−ヒドロキシプロポキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル塩酸塩
【０９０６】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル（Ｓ）−４−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの調製。ＤＭＦ（２．３８ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ３；２００ｍｇ、０．４７６ｍｍｏｌ）の懸濁液をＫ２ＣＯ３（ｓ）（３２９ｍｇ、２．３８ｍｍｏｌ）で処理し、周囲温度で１５分間撹拌した。得られた混合物を、ＤＭＦ（１ｍＬ）中の（Ｓ）−２−メチルオキシラン（１３８ｍｇ、２．３８ｍｍｏｌ）の溶液で処理した。反応混合物を５０℃で１日間撹拌し、次いで、シリカクロマトグラフィー（溶離液としてヘキサン中０〜１００％のＤＣＭ、続いて２０％のＤＣＭ／ＭｅＯＨ）によって直接精製して、標題化合物（１７６ｍｇ、７７％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４７８．９（Ｍ＋Ｈ）。
【０９０７】
ステップ２：（Ｓ）−６−（２−ヒドロキシプロポキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル塩酸塩の調製。１：１のＤＣＭ：ＴＦＡ（２ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル（Ｓ）−４−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン１−カルボキシレート（ステップ１）の溶液を周囲温度で３０分間撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮し、残渣をｉＰｒＯＨ（２ｍＬ）中の６Ｎ  ＨＣｌで処理した。得られた混合物を周囲温度で１時間撹拌し、次いで、真空中で濃縮して、表題化合物（１５３ｍｇ、収率１００％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３７８．９（Ｍ＋Ｈ）。
【０９０８】
中間体Ｐ３２
【化２３１】
0006776446.tif 000273
【０９０９】
（Ｓ）−６−（２−ヒドロキシプロポキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０９１０】
ＤＣＭ（１７８μＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル（Ｓ）−４−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（中間体３１、ステップ１；１７ｍｇ、０．０３６ｍｍｏｌ）およびＴＦＡ（２７μＬ、０．３６ｍｍｏｌ）の溶液を周囲温度で一晩撹拌した。反応混合物をＤＣＭと２Ｍ  Ｋ２ＣＯ３（ａｑ）とに分配した。水相をＤＣＭで逆抽出した。合わせた有機抽出物を真空中で濃縮して、表題化合物（１３ｍｇ、収率９７％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３７９．１（Ｍ＋Ｈ）。
【０９１１】
中間体Ｐ３３
【化２３２】
0006776446.tif 000274
【０９１２】
４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−（（Ｓ）−２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩
【０９１３】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（（Ｓ）−２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレートの調製。ＤＭＦ（４６２μＬ）中の懸濁液ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（中間体Ｐ４；４０ｍｇ、０．０９３ｍｍｏｌ）をＫ２ＣＯ３（ｓ）（６３．９ｍｇ、０．４６２ｍｍｏｌ）で処理し、周囲温度で１５分間撹拌した。得られた混合物をＤＭＦ（４６２μＬ）中の（Ｓ）−２−メチルオキシラン（３２．４μＬ、０．４６２ｍｍｏｌ）の溶液で処理した。反応混合物を周囲温度で４時間撹拌し、次いで、５０℃で一晩撹拌した後に、追加の（Ｓ）−２−メチルオキシラン（９７．２μＬ、１．３９ｍｍｏｌ）を導入した。反応混合物を５０℃で一晩撹拌し、次いで、周囲温度に冷却した。得られた混合物をＥｔＯＡｃと水に分配し、ＥｔＯＡｃで抽出した。合わせた有機抽出物をブラインで洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中０〜１００％のＥｔＯＡｃ）によって直接精製して、標題化合物（１５ｍｇ、収率２８％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４９１．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０９１４】
ステップ２：４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−（（Ｓ）−２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩の調製。ＤＣＭ（３ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（（Ｓ）−２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（ステップ１；１５ｍｇ、０．０２６ｍｍｏｌ）の溶液をジオキサン（３ｍＬ）中の４Ｎ  ＨＣｌで処理し、周囲温度で一晩撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮して、表題化合物（１２ｍｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３９１．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０９１５】
中間体Ｐ３４
【化２３３】
0006776446.tif 000275
【０９１６】
（Ｒ）−６−（２−ヒドロキシブトキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル塩酸塩
【０９１７】
ステップ１：ｔ−ブチル（Ｒ）−４−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシブトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの調製。ＤＭＦ（２．３８ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ３；２００ｍｇ、０．４７６ｍｍｏｌ）の溶液をＫ２ＣＯ３（ｓ）（３２９．０ｍｇ、２．３８ｍｍｏｌ）で処理し、周囲温度で１５分間撹拌した。得られた混合物を、ＤＭＦ（１ｍＬ）中の（Ｒ）−２−エチルオキシラン（１７１ｍｇ、２．３８ｍｍｏｌ）の溶液でゆっくり処理した。反応混合物を５０℃で１日間撹拌し、次いで、シリカクロマトグラフィー（溶離液としてヘキサン中０〜１００％のＤＣＭ、続いて２０％のＤＣＭ／ＭｅＯＨの段階的勾配を使用する）によって直接精製して、標題化合物（１９０ｍｇ、８１．４％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４９２．９（Ｍ＋Ｈ）。
【０９１８】
ステップ２：（Ｒ）−６−（２−ヒドロキシブトキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル塩酸塩の調製。１：１のＤＣＭ：ＴＦＡ（３ｍＬ）中の（Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシブトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの溶液を周囲温度で３０分間撹拌した。混合物を真空中で濃縮した。残渣をｉＰｒＯＨ（３ｍＬ）中の３Ｎ  ＨＣｌに溶解し、次いで、直ちに真空中で濃縮して、塩酸塩として標題化合物（１６６ｍｇ、収率１００％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３９２．９（Ｍ＋Ｈ）。
【０９１９】
中間体Ｐ３５
【化２３４】
0006776446.tif 000276
【０９２０】
（Ｒ）−６−（２−ヒドロキシブトキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０９２１】
ＤＣＭ（１．０７ｍＬ）中の（Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシブトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ３４、ステップ１；５２．５ｍｇ、０．１０７ｍｍｏｌ）の溶液を、ＴＦＡ（１．０７ｍＬ、０．１０７ｍｍｏｌ）で処理し、次いで、周囲温度で５日間撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、飽和Ｎａ２ＣＯ３（ａｑ）およびブラインで洗浄した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して、表題化合物（４１．９ｍｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３９２．９（Ｍ＋Ｈ）。
【０９２２】
中間体Ｐ３６
【化２３５】
0006776446.tif 000277
【０９２３】
（Ｓ）−６−（２−ヒドロキシブトキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル塩酸塩
【０９２４】
ステップ１：ｔ−ブチル（Ｓ）−４−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシブトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの調製。ＤＭＦ（２．３８ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ３；２００ｍｇ、０．４７６ｍｍｏｌ）の溶液をＫ２ＣＯ３（ｓ）（３２９．０ｍｇ、２．３８ｍｍｏｌ）で処理し、周囲温度で１５分間撹拌した。得られた混合物を、ＤＭＦ（１ｍＬ）中の（Ｓ）−２−エチルオキシラン（１７１ｍｇ、２．３８ｍｍｏｌ）の溶液でゆっくり処理した。５０℃で１日間撹拌した後、反応混合物をシリカクロマトグラフィー（溶離液としてヘキサン中０〜１００％のＤＣＭ、続いて２０％のＤＣＭ／ＭｅＯＨ）によって直接精製して、標題化合物（１７５ｍｇ、収率７５％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４９２．８（Ｍ＋Ｈ）。
【０９２５】
ステップ２：（Ｓ）−６−（２−ヒドロキシブトキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル塩酸塩の調製。１：１のＤＣＭ：ＴＦＡ（３ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル（Ｓ）−４−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシブトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの溶液を周囲温度で３０分間撹拌した。混合物を真空中で濃縮した。残渣をｉＰｒＯＨ（３ｍＬ）中の６Ｎ  ＨＣｌに溶解し、次いで、直ちに真空中で濃縮して、塩酸塩として標題化合物（１５３ｍｇ、収率１００％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３９２．８（Ｍ＋Ｈ）。
【０９２６】
中間体Ｐ３７
【化２３６】
0006776446.tif 000278
【０９２７】
（Ｓ）−６−（２−ヒドロキシブトキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０９２８】
ＤＣＭ（１．２ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル（Ｓ）−４−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシブトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ３６、ステップ１；８６ｍｇ、０．１７ｍｍｏｌ）の溶液を、ＴＦＡ（１．２ｍＬ、０．１７ｍｍｏｌ）で処理し、次いで、周囲温度で５日間撹拌した。反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、飽和Ｎａ２ＣＯ３（ａｑ）およびブラインで洗浄した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して、表題化合物（３０ｍｇ、収率４４％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３９２．９（Ｍ＋Ｈ）。
【０９２９】
中間体Ｐ３８
【化２３７】
0006776446.tif 000279
【０９３０】
６−（（（２Ｓ＊，３Ｒ＊）−３−ヒドロキシブタン−２−イル）オキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル塩酸塩
【０９３１】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−（（（２Ｓ＊，３Ｒ＊）−３−ヒドロキシブタン−２−イル）オキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの調製。ＤＭＦ（１ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ３；２００ｍｇ、０．４７６ｍｍｏｌ）の懸濁液をＫ２ＣＯ３（ｓ）（３２９ｍｇ、２．３８ｍｍｏｌ）で処理し、周囲温度で１５分間撹拌した。得られた混合物を、ＤＭＦ（１ｍＬ）中の（２Ｒ＊，３Ｒ＊）−２，３−ジメチルオキシラン（１７１ｍｇ、２．３８ｍｍｏｌ）の溶液で処理した。反応混合物を周囲温度で２日間撹拌し、次いで、シリカクロマトグラフィー（溶離液としてヘキサン中０〜１００％のＤＣＭ、続いて２０％のＤＣＭ／ＭｅＯＨの段階的勾配を使用する）によって直接精製して、標題化合物（２２３ｍｇ、９５．６％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４９２．８（Ｍ＋Ｈ）。
【０９３２】
ステップ２：６−（（（２Ｓ＊，３Ｒ＊）−３−ヒドロキシブタン−２−イル）オキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル塩酸塩の調製。１：１のＤＣＭ：ＴＦＡ（３ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−（（（２Ｓ，３Ｒ）−３−ヒドロキシブタン−２−イル）オキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの溶液を周囲温度で３０分間撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮した。残渣をｉＰｒＯＨ（３ｍＬ）中の３Ｎ  ＨＣｌで処理し、次いで、直ちに真空中で濃縮して、塩酸塩として標題化合物（１９５ｍｇ、収率１００％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３９２．９（Ｍ＋Ｈ）。
【０９３３】
中間体Ｐ３９
【化２３８】
0006776446.tif 000280
【０９３４】
６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル塩酸塩
【０９３５】
１：１のＤＣＭ：ＴＦＡ（３ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（実施例１５２；２３４ｍｇ、０．４７６ｍｍｏｌ）の溶液を周囲温度で３０分間撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮した。残渣をｉＰｒＯＨ（３ｍＬ）中の３Ｎ  ＨＣｌで処理し、次いで、直ちに真空中で濃縮して、塩酸塩として表題化合物（１８７ｍｇ、収率９２％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３９３．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０９３６】
中間体Ｐ４０
【化２３９】
0006776446.tif 000281
【０９３７】
６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０９３８】
ＤＣＭ（１７３μＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（実施例１５２；１７ｍｇ、０．０３５ｍｍｏｌ）の溶液を、ＴＦＡ（２７μＬ、０．３５ｍｍｏｌ）で処理し、次いで、周囲温度で１日間撹拌した。反応混合物をＤＣＭ（１０ｍＬ）と２Ｍ  Ｋ２ＣＯ３（ａｑ）（５ｍＬ）とに分配した。水相をＤＣＭで抽出した。有機抽出物を組み合わせ、真空中で濃縮して、表題化合物（１４ｍｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３９３．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０９３９】
中間体Ｐ４１
【化２４０】
0006776446.tif 000282
【０９４０】
４−ブロモ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０９４１】
圧力容器中で、ＤＭＦ（５０ｍＬ）中の４−ブロモ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ１；１０．０ｇ、４２．０ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（ｓ）（１７．４ｇ、１２６ｍｍｏｌ）の混合物を２，２−ジメチルオキシラン（３６．９ｍＬ、４２０ｍｍｏｌ）で処理した。容器を密封した後、反応混合物を６０℃で１２時間撹拌し、次いで、８５℃で１２時間撹拌した。混合物を周囲温度に冷却した。室温混合物を水（４００ｍＬ）に注ぎ入れ、次いで、周囲温度で１時間撹拌した。得られた懸濁液を真空濾過し、濾過ケーキを水ですすいだ。固体を収集し、真空中で乾燥して、表題化合物（１１ｇ、収率８４％）をきれいに得た。
【０９４２】
中間体Ｐ４２
【化２４１】
0006776446.tif 000283
【０９４３】
４−（６−フルオロピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０９４４】
ジオキサン（２００ｍＬ）中の４−ブロモ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ４１；１０．０ｇ、３２．２ｍｍｏｌ）、２−フルオロ−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（１０．８ｇ、４８．４ｍｍｏｌ）、およびＰｄ（ＰＰｈ３）４（１．１２ｇ、０．９６７ｍｍｏｌ）の混合物を、２Ｍ  Ｎａ２ＣＯ３（ａｑ）（６４．５ｍＬ、１２９ｍｍｏｌ）で処理した。得られた混合物をＡｒ（ｇ）でスパージし、次いで、Ｎ２（ｇ）の雰囲気下で、８５℃で１２時間撹拌した。周囲温度に冷却した後、得られた混合物を冷水（１．５Ｌ）に注ぎ入れた。混合物のｐＨを約ｐＨ６に調整して、１０％クエン酸を添加した。周囲温度で１時間撹拌した後、得られた懸濁液を真空濾過した。固体を収集し、真空中で乾燥して、表題化合物（１０ｇ、収率９５％）をきれいに得た。
【０９４５】
中間体Ｐ４３
【化２４２】
0006776446.tif 000284
【０９４６】
４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩
【０９４７】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレートの調製。ＤＭＳＯ（７ｍＬ）中の４−（６−フルオロピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ４２；１．７０ｇ、８．５５ｍｍｏｌ）、３，６−ジアザ−ビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルエステル（１．７０ｇ、８．５５ｍｍｏｌ）、およびＫ２ＣＯ３（ｓ）（７．８８ｇ、５７．０ｍｍｏｌ）の混合物を９０℃で１２時間撹拌した。得られた濃厚スラリーを追加のＤＭＳＯ（２ｍＬ）で希釈し、９０℃で１２時間撹拌した。混合物を周囲温度に冷却し、水（１００ｍＬ）で希釈した。水性混合物をＤＣＭで洗浄した。合わせた有機抽出物を無水ＭｇＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液系として３０〜８０％のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）によって精製して、標題化合物（２．８７ｇ、収率１００％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５０５．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０９４８】
ステップ２：４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩の調製。ＤＣＭ（２０ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（ステップ１；３．０５ｇ、６．０４ｍｍｏｌ）の溶液をジオキサン（１５．１ｍＬ、６０．４ｍｍｏｌ）中の４Ｎ  ＨＣｌで処理した。得られた混合物を周囲温度で１２時間撹拌し、次いで、真空中で濃縮した。粗残渣をＤＣＭおよびトルエンで希釈し、次いで、超音波処理した後、真空中で濃縮して、二塩酸塩として表題化合物（２．４４ｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４０５．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０９４９】
中間体Ｐ４４
【化２４３】
0006776446.tif 000285
【０９５０】
４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０９５１】
ＤＣＭ（４２ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（中間体Ｐ４３、ステップ２；２．０ｇ、４．２ｍｍｏｌ）の溶液を１Ｎ  ＮａＯＨ（ａｑ）で洗浄した。合わせた水性抽出物をＤＣＭで逆抽出した。次いで、全ての有機抽出物を組み合わせ、ブラインで洗浄し、次いで、ＰＳフリットに通し、真空中で濃縮して、標題化合物（２４４ｍｇ）を得た。かなりの量の所望の生成物が水性抽出物中に残ったので、合わせた水性抽出物を、最初にＤＣＭ中２０％のｉＰｒＯＨ（３×５０ｍＬ）を用いて一連の抽出に供した。次いで、水性抽出物をＮａＣｌで処理し、ＤＣＭ（２００ｍＬ）中の２０％のｉＰｒＯＨと共に３時間撹拌した。水性抽出物を分離し、ＭｅＯＨ（５００ｍＬ）で希釈した。得られた懸濁液を濾過し、抽出順序からの有機抽出物を全て合わせて、真空中で濃縮して、無機塩で汚染された１．７５ｇの表題化合物の全回収率を得た。汚染物質をＤＣＭで粉砕し、濾過し、濾液を真空中で濃縮して、標題化合物（１．２６ｇ、収率７４％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４０５．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０９５２】
中間体Ｐ４５
【化２４４】
0006776446.tif 000286
【０９５３】
４−（６−（３，８−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル塩酸塩
【０９５４】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，８−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−８−カルボキシレートの調製。
２Ｍ  Ｎａ２ＣＯ３（ａｑ）（３６３μＬ、０．７２５ｍｍｏｌ）およびジオキサン（７２５μＬ）中の４−ブロモ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ４１；４５ｍｇ、０．１４５ｍｍｏｌ）、（６−（８−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）−３，８−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−３−イル）ピリジン−３−イル）ボロン酸（中間体Ｒ１１；５３．２ｍｇ、０．１６０ｍｍｏｌ）、およびＰｄ（ＰＰｈ３）４（１６．８ｍｇ、０．０１４５ｍｍｏｌ）の混合物をＮ２（ｇ）でスパージし、次いで、Ｎ２（ｇ）の雰囲気下で、１００℃で３時間撹拌した。混合物を周囲温度に冷却し、真空中で濃縮して、粗表題化合物（６４ｍｇ）を得て、それを次のステップに直接使用した。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５１９．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０９５５】
ステップ２：４−（６−（３，８−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５ａ］ピリジン−３−カルボニトリル塩酸塩の調製。  １：１のＤＣＭ：ＴＦＡ（１ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，８−ジアザビシクロ［３．２．１］オクタン−８−カルボキシレート（６４ｍｇ、０．１２ｍｍｏｌ）の溶液を周囲温度で１５分間撹拌し、次いで、真空中で濃縮した。残渣をＣ１８逆相クロマトグラフィー（勾配溶離液として０．１％のＴＦＡを含む水中５〜９５％のＡＣＮ）によって精製して、ＴＦＡ塩として標題化合物をきれいに得た。ＴＦＡ塩をｉＰｒＯＨ（２ｍＬ）中の６Ｎ  ＨＣｌで処理し、次いで、直ちに真空中で濃縮して、塩酸塩として標題化合物（２４ｍｇ、全収率４３％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４１９．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０９５６】
中間体Ｐ４８
【化２４５】
0006776446.tif 000287
【０９５７】
６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０９５８】
圧力容器中で、ジオキサン（１５ｍＬ）中の４−ブロモ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ４１；２．０ｇ、６．４ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラト）ジボロン（２．５ｇ、９．７ｍｍｏｌ）、ＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）・ＣＨ２Ｃｌ２（０．５３ｇ、０．６４ｍｍｏｌ）、およびＫＯＡｃ（１．９ｇ、１９ｍｍｏｌ）の混合物をＡｒ（ｇ）で１０分間スパージした。容器を密閉し、混合物を９０℃で一晩撹拌した。室温に冷却した後、反応混合物をＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）で希釈した。得られた懸濁液を濾過し、濾過ケーキをＥｔＯＡｃで洗浄した。濾液を真空中で濃縮し、残渣をシリカクロマトグラフィー（溶離液としてヘキサン中２５％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、表題化合物（２．２ｇ、収率９１％）を得た。１Ｈ−ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ：８．１９（ｓ，１Ｈ），８．１７（ｄ，Ｊ＝２．３Ｈｚ，１Ｈ），７．６６（ｄ，Ｊ＝２．３Ｈｚ，１Ｈ），３．８０（ｓ，２Ｈ），１．４１（ｓ，１２Ｈ），１．３５（ｓ，６Ｈ）。
【０９５９】
中間体Ｐ４９
【化２４６】
0006776446.tif 000288
【０９６０】
４−（４−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）フェニル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０９６１】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル３−（４−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）フェニル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレートの調製。圧力容器内で、ジオキサン（１．０ｍＬ）中の６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピラゾロ［１，５ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ４８；０．１００ｇ、０．２８０ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチル３−（４−ブロモフェニル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（中間体Ｒ１４；９８．９ｍｇ、０．２８０ｍｍｏ）、Ｘ−Ｐｈｏｓ（２６．７ｍｇ、０．０５６０ｍｍｏｌ）、およびＰｄ２（ｄｂａ）３（１２．８ｍｇ、０．０１４０ｍｍｏｌ）の混合物をＡｒ（ｇ）で１分間スパージした。混合物を２Ｍ  Ｋ３ＰＯ４（ａｑ）（４２０μＬ、０．８４０ｍｍｏｌ）で処理し、次いで、容器を密閉する前に、Ａｒ（ｇ）でさらに３分間スパージした。得られた反応混合物を８５℃で一晩撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物をシリカクロマトグラフィー（溶離液としてＤＣＭ中１０％のアセトン）によって直接精製して、標題化合物（８６ｍｇ、収率４３％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４０４．２（ｄｅｓ−Ｂｏｃ  Ｍ＋Ｈ）。
【０９６２】
ステップ２：４−（４−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）フェニル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルの調製。ＤＣＭ（０．５ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（４−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）フェニル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（８６ｍｇ、０．１７ｍｍｏｌ）の溶液を、ＴＦＡ（２６μＬ、３．４ｍｍｏｌ）で処理した。得られた混合物を周囲温度で２時間撹拌し、次いで、真空中で濃縮した。残渣を１Ｍ  ＮａＯＨ（ａｑ）（ｐＨ１４）に懸濁した。得られた水性混合物をＮａＣｌ（Ｓ）で塩析し、ＣＨＣｌ３で抽出した。合わせた有機抽出物を無水ＭｇＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して、表題化合物（６２ｍｇ、収率９０％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４０４．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０９６３】
中間体Ｐ５０
【化２４７】
0006776446.tif 000289
【０９６４】
４−（５−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピラジン−２−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０９６５】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピラジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレートの調製。圧力容器内で、ジオキサン（１．０ｍＬ）中の６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ４８；０．１００ｇ、０．２８０ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−クロロピラジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（中間体Ｒ１５；９１．４ｍｇ、０．２９４ｍｍｏｌ）、Ｘ−Ｐｈｏｓ（２６．７ｍｇ、０．０５６０ｍｍｏｌ）、およびＰｄ２（ｄｂａ）３（１２．８ｍｇ、０．０１４０ｍｍｏｌ）の混合物をＡｒ（ｇ）で１分間スパージした。混合物を２Ｍ  Ｋ３ＰＯ４（ａｑ）（４２０μＬ、０．８４０ｍｍｏｌ）で処理し、次いで、容器を密閉する前に、Ａｒ（ｇ）でさらに３分間スパージした。得られた反応混合物を８５℃で一晩撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物をシリカクロマトグラフィー（溶離液としてＤＣＭ中２０％のアセトン）によって直接精製して、表題化合物（６２ｍｇ、収率３７％）を得た。
【０９６６】
ステップ２：４−（５−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピラジン−２−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルの調製。ＤＣＭ（０．５ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピラジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（６８ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）の溶液を、ＴＦＡ（２１μＬ、２．７ｍｍｏｌ）で処理した。得られた混合物を周囲温度で２時間撹拌した後、真空中で混合物を濃縮した。残渣を１Ｍ  ＮａＯＨ（ａｑ）（ｐＨ１４）に懸濁した。得られた水性混合物をＮａＣｌ（Ｓ）で塩析し、ＤＣＭで抽出した。合わせた有機抽出物を無水ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して、表題化合物（３９ｍｇ、収率６４％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４０６．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０９６７】
中間体Ｐ５１
【化２４８】
0006776446.tif 000290
【０９６８】
６−（３−ヒドロキシプロポキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル塩酸塩
【０９６９】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（６−（３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）プロポキシ）−３−シアノピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの調製。ＤＭＦ（２．９７ｍＬ）中の４−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ３；２５０ｍｇ、０．５９５ｍｍｏｌ）、（３−ブロモプロポキシ）（ｔｅｒｔ−ブチル）ジメチルシラン（１３６μＬ、０．７４３ｍｍｏｌ）、およびＫ２ＣＯ３（ｓ）（２４７ｍｇ、１．７８ｍｍｏｌ）の溶液を５０℃で１日間撹拌した。周囲温度に冷却した後、混合物をシリカクロマトグラフィー（ヘキサン中０〜１００％のＥｔＯＡｃ）によって直接精製して、標題化合物（３３４ｍｇ、収率９５％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５９３．８（Ｍ＋Ｈ）。
【０９７０】
ステップ２：６−（３−ヒドロキシプロポキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル塩酸塩の調製。
【０９７１】
ＤＣＭ（２．８２ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（６−（３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）プロポキシ）−３−シアノピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（３３４ｍｇ、０．５６３ｍｍｏｌ）の溶液を、ジオキサン（２．８２ｍＬ、１１．３ｍｍｏｌ）中の４Ｎ  ＨＣｌで処理し、次いで、周囲温度で１時間撹拌した。得られた懸濁液を濃縮して、塩酸塩として標題化合物（２３４ｍｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３７８．９（Ｍ＋Ｈ）。
【０９７２】
中間体Ｐ５２
【化２４９】
0006776446.tif 000291
【０９７３】
（Ｓ）−６−（２，３−ジヒドロキシプロポキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩
【０９７４】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル（Ｒ）−４−（５−（３−シアノ−６−（（２，２−ジメチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの調製。ＤＭＦ（３．５７ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ３；１５０ｍｇ、０．３５７ｍｍｏｌ、（Ｓ）−４−（クロロメチル）−２，２−ジメチル−１，３−ジオキソラン（５３．４μＬ、０．３９２ｍｍｏｌ）、およびＣｓ２ＣＯ３（ｓ）（３８９ｍｇ、１．２０ｍｍｏｌ）の混合物を１００℃で一晩撹拌した。周囲温度に冷却した後、混合物を水で希釈し、ＥｔＯＡｃで抽出した。合わせた有機抽出物をブラインで洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中３０〜１００％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、表題化合物（７１ｍｇ、収率３７％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５３５．３（Ｍ＋Ｈ）。
【０９７５】
ステップ２：（Ｓ）−６−（２，３−ジヒドロキシプロポキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩の調製。ＤＣＭ（２ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル（Ｒ）−４−（５−（３−シアノ−６−（（２，２−ジメチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（７１ｍｇ、０．１０６ｍｍｏｌ）の溶液をジオキサン（３ｍＬ）中の４Ｎ  ＨＣｌで処理し、次いで、周囲温度で２時間撹拌した。得られた混合物を真空中で濃縮して、塩酸塩として表題化合物（４１．９ｍｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３９５．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０９７６】
中間体Ｐ５３
【化２５０】
0006776446.tif 000292
【０９７７】
（Ｒ）−６−（２，３−ジヒドロキシプロポキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩
【０９７８】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル（Ｓ）−４−（５−（３−シアノ−６−（（２，２−ジメチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの調製。ＤＭＦ（３．０９ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（１３０ｍｇ、０．３０９ｍｍｏｌ）、（Ｒ）−４−（クロロメチル）−２，２−ジメチル−１，３−ジオキソラン（４６．６μＬ、０．３４０ｍｍｏｌ）、およびＣｓ２ＣＯ３（ｓ）（３３７ｍｇ、１．０４ｍｍｏｌ）の混合物を１００℃で一晩撹拌した。周囲温度に冷却した後、混合物を水で希釈し、ＥｔＯＡｃで抽出した。合わせた有機抽出物をブラインで洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中３０〜１００％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、表題化合物（４０ｍｇ、収率２４％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５３５．３（Ｍ＋Ｈ）。
【０９７９】
ステップ２：（Ｒ）−６−（２，３−ジヒドロキシプロポキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩の調製。ＤＣＭ（１ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル（Ｓ）−４−（５−（３−シアノ−６−（（２，２−ジメチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（ステップ１；４０ｍｇ、０．０７５ｍｍｏｌ）の溶液をジオキサン（２ｍＬ）中の４Ｎ  ＨＣｌで処理し、次いで、周囲温度で６時間撹拌した。得られた混合物を真空中で濃縮して、塩酸塩として表題化合物（３０ｍｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３９５．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０９８０】
中間体Ｐ５４
【化２５１】
0006776446.tif 000293
【０９８１】
６−（（（３Ｓ，４Ｓ）−４−ヒドロキシテトラヒドロフラン−３−イル）オキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル塩酸塩
【０９８２】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−（（（３Ｓ，４Ｓ）−４−ヒドロキシテトラヒドロフラン−３−イル）オキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの調製。ＤＭＦ（１．３７ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ３；１１５ｍｇ、０．２７４ｍｍｏｌ）の懸濁液を、Ｋ２ＣＯ３（ｓ）（１８９ｍｇ、１．３７ｍｍｏｌ）で処理し、次いで、周囲温度で１５分間撹拌した後、ＤＭＦ（１ｍＬ）中の溶液として（１Ｒ，５Ｓ）−３，６−ジオキサビシクロ［３．１．０］ヘキサン（１１８ｍｇ、１．３７ｍｍｏｌ）を添加した。得られた混合物を５０℃で１日間撹拌し、次いで、シリカクロマトグラフィー（溶離液としてヘキサン中０〜１００％のＤＣＭ、続いて２０％のＤＣＭ／ＭｅＯＨ）によって直接精製して、標題化合物を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５０８．８（Ｍ＋Ｈ）。
【０９８３】
ステップ２：６−（（（３Ｓ，４Ｓ）−４−ヒドロキシテトラヒドロフラン−３−イル）オキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル塩酸塩の調製。（１：１のＤＣＭ：ＴＦＡ（２ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−（（（３Ｓ，４Ｓ）−４−ヒドロキシテトラヒドロフラン−３−イル）オキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの溶液を、周囲温度で３０分間撹拌し、次いで、真空中で濃縮した。残渣をｉＰｒＯＨ（２ｍＬ）中の６Ｎ  ＨＣｌに溶解し、続いて、真空中で濃縮して、塩酸塩として標題化合物（８３ｍｇ、総収率６９％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４０６．８（Ｍ＋Ｈ）。
【０９８４】
中間体Ｐ５５
【化２５２】
0006776446.tif 000294
【０９８５】
６−（２−メトキシエトキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０９８６】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−（２−メトキシエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの調製。１：１のＤＣＭ：ＴＨＦ（１０ｍＬ）中のＰＰｈ３（３７７．９ｍｇ、１．４４１ｍｍｏｌ）の冷（０℃）溶液を、ＤＩＡＤ（２８３．７μＬ、１．４４１ｍｍｏｌ）で処理し、０℃で１５分間撹拌した。得られた０℃の混合物を、ｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ３；４０３．９ｍｇ、０．９６０６ｍｍｏｌ）および２−メトキシエタノール（９０．９０μＬ、１．１５３ｍｍｏｌ）の１：１のＤＣＭ：ＴＨＦ（２０．０ｍＬ）溶液で処理した。反応混合物を室温で３０分間撹拌し、次いで、真空中で濃縮し、シリカ（勾配溶離液として５０〜１００％のヘキサン−ＥｔＯＡｃ）によって精製して、表題化合物を得て、それを直ちにステップ２に進めた。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５４７．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０９８７】
ステップ２：６−（２−メトキシエトキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルの調製。  １：１のＤＣＭ：ＴＦＡ（１０ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−（２−メトキシエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの溶液を、室温で１５分間撹拌し、次いで、真空中で濃縮した。残渣をＣ１８逆相クロマトグラフィー（勾配溶離液として０．１％のＴＦＡを含む５〜９５％の水−ＡＣＮ）によって精製して、ＴＦＡ塩として標題化合物を得た。ＴＦＡ塩を４：１のＤＣＭ：ｉＰｒＯＨと飽和ＮａＨＣＯ３（ａｑ）とに分配した。得られた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して、表題化合物（１９６．１ｍｇ、収率５４％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４７９．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０９８８】
中間体Ｐ５６
【化２５３】
0006776446.tif 000295
【０９８９】
（Ｓ）−６−（２−メトキシプロポキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩
【０９９０】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル（Ｓ）−４−（５−（３−シアノ−６−（２−メトキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの調製。１：１のＤＣＭ：ＴＨＦ（４ｍＬ）中のＰＰｈ３（２１０ｍｇ、０．７９９ｍｍｏｌ）の冷（０℃）溶液を、ＤＩＡＤ（１５５μＬ、０．７９９ｍｍｏｌ）で処理し、０℃で１５分間撹拌した。得られた０℃の混合物を、（Ｓ）−２−メトキシプロパン−１−オール（７２．０ｍｇ、０．７９９ｍｍｏｌ）およびｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ３；１６８ｍｇ、０．４００ｍｍｏｌ）の１：１のＤＣＭ：ＴＨＦ（４．０ｍＬ）懸濁液で処理した。得られた混合物を室温で１７時間撹拌し、次いで、真空中で濃縮した。残渣をシリカ（勾配溶離液として０〜１００％のアセトン−ヘキサン）によって精製して、表題化合物（２４２ｍｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４９３．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０９９１】
ステップ２：（Ｓ）−６−（２−メトキシプロポキシ）−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩の調製。  ＤＣＭ（２ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル（Ｓ）−４−（５−（３−シアノ−６−（２−メトキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（１９７ｍｇ、０．４００ｍｍｏｌ）の溶液を、ｉＰｒＯＨ（４ｍＬ、２０．０ｍｍｏｌ）中の５〜６Ｍ  ＨＣｌで処理し、周囲温度で１時間撹拌した。混合物を真空中で濃縮し、Ｅｔ２Ｏ（５ｍＬ）と共沸させて、二塩酸塩として標題化合物（２３３ｍｇ、定量的収率）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３９３．２（Ｍ＋Ｈ）。
【０９９２】
中間体Ｐ５７
【化２５４】
0006776446.tif 000296
【０９９３】
６−ブロモ−４−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０９９４】
アセトニトリル（３．２Ｌ）中の１−アミノ−３−ブロモ−５−メトキシピリジン−１−イウム２，４，６−トリメチルベンゼンスルホネート（中間体Ｐ１、パートＢ、ステップ１、４００ｇ、０．９９ｍｏｌ）の溶液に、２−クロロアクリロニトリル（１３０ｇ、１．４９ｍｏｌ）を添加した。反応物を氷水浴中で０℃付近まで冷却した後、ＤＢＵ（５５９ｇ、３．６７ｍｏｌ）を滴加した。室温に温め、１６時間撹拌した後、反応混合物を水（９．６Ｌ）に注ぎ入れ、濾過した。単離した湿った固体をＤＣＭに溶解し、水相を除去した。有機層をシリカパッド（８００ｇ）を通して濾過し、ＤＣＭで洗浄した。有機濾液を減圧下で濃縮して、粗生成物を得、これをＭＴＢＥ（４５０ｍＬ）で粉砕し、濾過し、真空下で乾燥させて、オフホワイト色粉末として表題化合物（７５ｇ、収率３０％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（ＣＤＣｌ３）δ８．３２（ｍ，１Ｈ），８．１２（ｓ，１Ｈ），６．７４（ｍ，１Ｈ），４．０３（ｓ，３Ｈ）。
【０９９５】
中間体Ｐ５８
【化２５５】
0006776446.tif 000297
【０９９６】
４−ブロモ−６−（（１ｒ，３ｒ）−３−ヒドロキシシクロブトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【０９９７】
不活性雰囲気（Ｎ２（ｇ））下で、ＤＭＦ（１ｍＬ）中の４−ブロモ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ１；０．２５０ｇ、１．０５ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（ｓ）（０．４３５ｇ、３．１５ｍｍｏｌ）の混合物を周囲温度で１０分間撹拌した。混合物を、（１ｓ，３ｓ）−３−ヒドロキシシクロブチル４−メチルベンゼンスルホネート（中間体Ｒ１８；０．２５４ｇ、１．０５ｍｍｏｌ）で処理した。反応容器を密封し、混合物を５０℃で２日間撹拌し、次いで、６５℃で２日間撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物を１：１のブライン／水（５０ｍＬ）に注ぎ入れ、ＭＴＢＥ（２０ｍＬ）で希釈し、２０分間激しく撹拌した。二相懸濁液を真空濾過し、固体を収集し、濾液をＥｔＯＡｃ（２×５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機抽出物を無水ＭｇＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。濾液からの残渣を濾過からの固体と合わせ、シリカクロマトグラフィー（溶離液として１：１のＥｔＯＡｃ：ヘキサンを使用する）によって精製して、標題化合物（１００ｍｇ、収率２６％）をきれいに得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ８．１８（ｓ，１Ｈ），７．９０（ｄ，１Ｈ），７．３９（ｄ，１Ｈ），４．８２（ｍ，１Ｈ），４．６５（ｍ，１Ｈ），４．９７（ｍ，４Ｈ）。
【０９９８】
中間体Ｐ５９
【化２５６】
0006776446.tif 000298
【０９９９】
（Ｒ）−４−ブロモ−６−（２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【１０００】
ＤＭＦ（４ｍＬ）中の４−ブロモ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ１；５００ｍｇ、２．１０ｍｍｏｌ）の混合物を、Ｋ２ＣＯ３（ｓ）（１．４５１ｇ、１０．５ｍｍｏｌ）および（Ｒ）−２−メチルオキシラン（２．２１ｍＬ、３１．５ｍｍｏｌ）で逐次的に処理した。反応混合物を、密封容器中で５０℃で３日間撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物をＣ１８逆相クロマトグラフィー（勾配溶離液として５〜９０％のＡＣＮ：水を使用する）によって直接精製して、標題化合物（３６５ｍｇ、収率５９％）をきれいに得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ８．２１（ｓ，１Ｈ），８．１４（ｄ，１Ｈ），７．４９（ｄ，１Ｈ），４．２５（ｍ，１Ｈ），３．９６（ｄｄ，１Ｈ），３．８６（ｄｄ，１Ｈ），１．３３（ｄ，３Ｈ）。
【１００１】
中間体Ｐ６０
【化２５７】
0006776446.tif 000299
【１００２】
（Ｓ）−４−ブロモ−６−（２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【１００３】
ＤＭＦ（４ｍＬ）中の４−ブロモ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ１；５００ｍｇ、２．１０ｍｍｏｌ）の混合物を、Ｋ２ＣＯ３（ｓ）（１４５１ｍｇ、１０．５ｍｍｏｌ）および（Ｓ）−２−メチルオキシラン（１８３０ｍｇ、３１．５ｍｍｏｌ）で逐次的に処理した。反応混合物を、密封容器中で５０℃で３日間撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物を水（５０ｍＬ）で希釈し、ＤＣＭ（２×５０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機抽出物をブライン（５０ｍＬ）で洗浄した。得られた乳剤を粗ガラスフリットを通して濾過し、二相濾液を分離した。有機抽出物をブライン（５０ｍＬ）で再度洗浄し、次いで、無水ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液として０〜９０％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンを使用する）によって精製して、標題化合物（３５７ｍｇ、収率５７％）をきれいに得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ８．２１（ｓ，１Ｈ），８．１４（ｄ，１Ｈ），７．４９（ｄ，１Ｈ），４．２５（ｍ，１Ｈ），３．９６（ｄｄ，１Ｈ），３．８６（ｄｄ，１Ｈ），１．３３（ｄ，３Ｈ）。
【１００４】
中間体Ｐ６１
【化２５８】
0006776446.tif 000300
【１００５】
４−ブロモ−６−（（１−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）シクロプロピル）メトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【１００６】
１：１のＴＨＦ：ＤＣＭ（１０ｍＬ）中のトリフェニルホスフィン（８８５．９ｍｇ、３．３７８ｍｍｏｌ）の冷（０℃）溶液を、ＤＩＡＤ（６６５．０μＬ、３．３７８ｍｍｏｌ）で処理し、次いで、０℃で１５分間撹拌した。得られた混合物を、１：１のＴＨＦ：ＤＣＭ（１０ｍＬ）中の４−ブロモ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ１；５３６．０ｍｇ、２．２５２ｍｍｏｌ）および（１−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）シクロプロピル）メタノール（中間体Ｒ１９；５４６．８ｍｇ、２．７０２ｍｍｏｌ）の溶液で処理した。周囲温度で１時間撹拌した後、反応混合物を真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液として５〜７５％のヘキサン−ＥｔＯＡｃを使用する）によって精製して、表題化合物（４０４．２ｍｇ、収率４２％）をきれいに得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ８．１９（ｓ，１Ｈ），８．０８−８．０７（ｄ，１Ｈ），７．４９−７．４８（ｄ，１Ｈ），３．９５（ｓ，２Ｈ），０．９４−０．８９（ｍ，２Ｈ），０．８５（ｓ，９Ｈ），０．７６−０．７３（ｍ，２Ｈ），０．１４（ｓ，６Ｈ）。
【１００７】
中間体Ｐ６２
【化２５９】
0006776446.tif 000301
【１００８】
１−（（４−ブロモ−３−クロロピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−６−イル）オキシ）−２−メチルプロパン−２−オール
【１００９】
ステップ１：４−ブロモ−３−クロロ−６−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジンの調製。ＤＣＭ（１００ｍＬ）中の４−ブロモ−６−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン（中間体Ｐ１、パートＢ、ステップ３；１５ｇ、６６ｍｍｏｌ）の懸濁液を、ＮＣＳ（８．８２１ｇ、６６．０６ｍｍｏｌ）で処理し、混合物を５分間超音波処理した。得られた混合物を周囲温度で一晩撹拌した後、追加のＮＣＳ（１．２５ｇ）を導入した。反応混合物をさらに６時間撹拌し、次いで、Ｅｔ２Ｏ（１００ｍＬ）で希釈し、１０分間撹拌し、周囲温度で２分間超音波処理した。得られた懸濁液を真空濾過し、固体をＥｔ２Ｏ（２×１００ｍＬ）ですすいだ。濾液を追加のＥｔ２Ｏ（１００ｍＬ）で希釈し、次いで、超音波処理し、真空濾過した。両方の濾過からの固体を合わせて、表題化合物（１８．６９ｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝２６０．９、２６３．０（Ｍ＋Ｈ）。
【１０１０】
ステップ２：４−ブロモ−３−クロロピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−６−オールの調製。Ｎ２（ｇ）の雰囲気下で、（４−ブロモ−３−クロロ−６−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン（７．５９ｇ、２９．０ｍｍｏｌ）をＤＣＥ（２９０ｍＬ）に懸濁し、次いで、ＡｌＣｌ３（１１．６ｇ、８７．１ｍｍｏｌ）でゆっくり（５ｍＬ）処理した。得られた混合物を７６℃で一晩撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物をＤＭＡ（７５ｍＬ）で希釈して、わずかな発熱を引き起こした。ＤＣＥを真空中で除去し、残渣物質を水（１２５ｍＬ）で希釈した。水性懸濁液を０℃で３０分間撹拌し、次いで、真空下で冷濾過した。固体を冷（０℃）水（５０ｍＬ）ですすぎ、真空中で乾燥させて、表題化合物（７．００ｇ、収率９８％）を得た。粗物質を無水ＤＭＡ（１５０ｍＬ）に溶解し、シリカプラグを通して濾過し、プラグを追加の無水ＤＭＡ（７×５０ｍＬ）ですすいだ。濾液の一部（３００ｍＬ）をステップ３に進めた。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝２４６．９、２４８．９（Ｍ＋Ｈ）。
【１０１１】
ステップ３：１−（（４−ブロモ−３−クロロピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−６−イル）オキシ）−２−メチルプロパン−２−オールの調製。ＤＭＡ（３００ｍＬ、１７．０ｍｍｏｌ中の４−ブロモ−３−クロロピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−６−オールの０．０６Ｍ溶液を、Ｋ２ＣＯ３（ｓ）（２３．５ｇ、１７０ｍｍｏｌ）および２，２−ジメチルオキシラン（７．４５ｍＬ、８４．９ｍｍｏｌ）で処理した。反応混合物を５５℃で３時間撹拌した後、追加の２，２−ジメチルオキシラン（７．４５ｍＬ、８４．９ｍｍｏｌ）を導入した。緩慢な反応物を５５℃で一晩撹拌した後、第２のアリコートのＫ２ＣＯ３（ｓ）（１０ｇ、７２．３ｍｍｏｌ）および追加の２，２−ジメチルオキシラン（７．４５ｍＬ、８４．９ｍｍｏｌ）を導入した。反応を完了させるために、反応物を８５℃で２時間撹拌した。周囲温度に冷却した後、１：１の飽和ＮＨ４Ｃｌ（ａｑ）：水（２００ｍＬ）を加えて反応混合物をクエンチした。クエンチした反応混合物をＥｔＯＡｃ（５回）で洗浄し、合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。残渣を水（１００ｍＬ）で粉砕し、固体を真空濾過により収集して、標題化合物（２．６２ｇ、収率３４％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３１９．０、３２１．０（Ｍ＋Ｈ）。
【１０１２】
中間体Ｐ６３
【化２６０】
0006776446.tif 000302
【１０１３】
４−（６−フルオロピリジン−３−イル）−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【１０１４】
ステップ１：６−ブロモ−４−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルの調製。不活性雰囲気（Ｎ２（ｇ））下で、ＤＭＡ（２４９４ｍＬ）中の６−ブロモ−４−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ５７；２００ｇ、８７３ｍｍｏｌ）の溶液を４０℃で撹拌し、２Ｍ  ＮａＯＨ（ａｑ）（１０５ｍＬ、１７４６ｍｍｏｌ）で滴下処理し（３滴／秒）、次いで、水（５ｍＬ；添加漏斗をすすぐために）で滴下処理した（３滴／秒）。ドデシルメルカプタン（４１８ｍＬ、１７４６ｍｍｏｌ）を滴加した（３滴／秒）。得られた反応混合物を４０℃で２時間撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物を冷（約１０℃）水（８Ｌ）に注ぎ入れ、１０％のクエン酸水溶液を添加することによってｐＨを約５に調整した。クエンチした反応混合物を周囲温度で４時間撹拌し、次いで、周囲温度で１２時間静置して、さらに沈殿物を形成させた。次いで、混合物を周囲温度で１時間撹拌した後、それを真空濾過し、水（１．５  Ｌ）ですすいだ。濾過ケーキを真空中で２時間乾燥させ、次いで、ヘプタン（２Ｌ）で粉砕し、濾過し、真空中で乾燥させて、表題化合物（１８１ｇ、収率８７％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ｄ６−ＤＭＳＯ）δ１１．８１（ｂｒ  ｓ，１Ｈ），８．８２（ｄ，１Ｈ），８．５５（ｓ，１Ｈ），６．８７（ｄ，１Ｈ）。
【１０１５】
ステップ２：６−ブロモ−３−シアノピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イルトリフルオロメタンスルホネートの調製。不活性雰囲気下（Ｎ２（ｇ））で、ＤＭＡ（２１００ｍＬ）中の６−ブロモ−４−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルの冷（４℃）懸濁液（ステップ１；１００ｇ、４２０．１ｍｍｏｌ）を、ＤＩＥＡ（１４６．７ｍＬ、８４０．２ｍｍｏｌ）でゆっくり（１０分間）処理した。冷溶液（２℃）を、ＤＭＡ（８０ｍＬ）中の１，１，１−トリフルオロ−Ｎ−フェニル−Ｎ−（（トリフルオロメチル）スルホニル）メタンスルホンアミド（１５７．６ｇ、４４１．１ｍｍｏｌ）の溶液で滴下処理した（３滴／秒）。反応混合物を低温（０〜１３℃）で４時間撹拌した。反応混合物を氷水（８Ｌ）にゆっくりと（１５分）注いだ。クエンチした反応混合物を周囲温度で１時間撹拌した。得られた懸濁液を布濾紙を通して真空濾過し、濾過ケーキをスパチュラで圧縮し、冷水（３Ｌ）ですすいだ。得られた濾過ケーキを、真空中で３日間乾燥させて、表題化合物（１４８．５ｇ、収率９６％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ｄ６−ＤＭＳＯ）δ９．６０（ｄ，１Ｈ），８．８５（ｓ，１Ｈ），８．２２（ｄ，１Ｈ）。
【１０１６】
ステップ３：６−ブロモ−４−（６−フルオロピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルの調製。ジオキサン（２Ｌ）中の６−ブロモ−３−シアノピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イルトリフルオロメタンスルホネート（ステップ２；９８．５ｇ、２５３ｍｍｏｌ）および２−フルオロ−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（５６．４ｇ、２５３ｍｍｏｌ））の冷（０℃）混合物をＡｒ（ｇ）で５分間スパージした。冷混合物をＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）・ＣＨ２Ｃｌ２（８．２６ｇ、１０．１ｍｍｏｌ）で処理し、アルゴン（ｇ）で５分間再度スパージした。得られた混合物を０℃で撹拌しながら、水（５００ｍＬ）中のＫＯＡｃ（４９．６ｇ、５０６ｍｍｏｌ）の溶液を不活性雰囲気下（Ｎ２（ｇ））で混合物に添加した。混合物をＮ２（ｇ）の陽圧下、周囲温度で一晩機械的に撹拌した。反応混合物を水（７Ｌ）に注ぎ入れ、周囲温度で５時間撹拌した。得られた懸濁液を濾過し、ＭＴＢＥ（１Ｌ）ですすいだ。得られた濾過ケーキを真空乾燥して、表題化合物（７５ｇ、収率９４％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ｄ６−ＤＭＳＯ）δ９．４９（ｄ，１Ｈ），８．７３（ｓ，１Ｈ），８．５０（ｍ，１Ｈ），８．２７（ｍ，１Ｈ），７．８６（ｄ，１Ｈ），７．４０（ｍ，１Ｈ）。
【１０１７】
ステップ４：４−（６−フルオロピリジン−３−イル）−６−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルの調製。ＤＭＳＯ（４３０ｍＬ）中の６−ブロモ−４−（６−フルオロピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（ステップ３；５５．１ｇ、１７４ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラト）ジボロン（４６．３ｇ、１８２ｍｍｏｌ）、およびＫＯＡｃ（５１．２ｇ、５２１ｍｍｏｌ）の懸濁液をＡｒ（ｇ）で１０分間スパージした。反応混合物を、ＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）・ＣＨ２Ｃｌ２（１．４２ｇ、１．７４ｍｍｏｌ）で処理し、アルゴン（ｇ）でさらに１０分間スパージした。得られた混合物を、Ｎ２（ｇ）の陽圧下、７０℃で１６時間機械的に撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物を１：１のＥｔＯＡｃ：水（４．０Ｌ）で希釈し、１時間撹拌した。得られた懸濁液を濾過した。固体を水（５００ｍＬ）およびＥｔＯＡｃ（５００ｍＬ）で逐次的にすすぎ、二相濾液を分離した。有機層を一時的に取りおいたが、水層をＥｔＯＡｃ（２×１Ｌ）で抽出した。有機抽出物を組み合わせ、水（２×１Ｌ）およびブライン（５００ｍＬ）で洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過した。濾液をＳｉ−チオール樹脂（２ｇ；残留Ｐｄを除去するため）で処理し、周囲温度で１６時間撹拌した。懸濁液を濾過し、樹脂をＥｔＯＡｃですすぎ、濾液を真空中で濃縮した。粗物質をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液として５〜６０％のヘキサン−アセトンを使用する）に供した。所望の化合物を含有する画分を合わせて、真空中で濃縮して、半純粋物質を得た。半純粋物質を６０℃でアセトン（１２０ｍＬ）中に物質の一部（１２．３ｇ）を溶解することによってバッチで再結晶化した。熱い溶液をヘキサン（１２０ｍＬ）で処理し、次いで、周囲温度に冷却した後、−１８℃の冷凍庫に２時間入れた。冷懸濁液を真空濾過し、純粋な固体を周囲温度のヘキサンですすいだ。残りの粗物質についてこの再結晶化プロセスを繰り返すことにより、標題化合物（４６．２ｇ、７３％）をきれいに単離した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ８．９９−８．９８（ｄ，１Ｈ），８．７７（ｓ，１Ｈ），８．４９−８．４８（ｍ，１Ｈ），８．２７−８．２２（ｍ，１Ｈ），７．５７−７．５６（ｄ，１Ｈ），７．３８−７．３５（ｍ，１Ｈ），１．３４（ｓ，１２Ｈ）。
【１０１８】
ステップ５：４−（６−フルオロピリジン−３−イル）−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルの調製。ＴＨＦ（３１５ｍＬ、０．２Ｍ）中の４−（６−フルオロピリジン−３−イル）−６−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（ステップ４；２２．９６ｇ、５７．０６ｍｍｏｌ）の冷（０℃）溶液を、２Ｍ  ＮａＯＨ（ａｑ）（１４２．６ｍＬ、２８５．３ｍｍｏｌ）で処理し、続いて、３５重量％のＨ２Ｏ２（ａｑ）（２９．９７ｍＬ、３４２．３ｍｍｏｌ）を滴加した。得られた混合物を０℃で３時間撹拌した後、０℃で３ＭＮａ２Ｓ２Ｏ３（ａｑ）（１１４．１ｍＬ、３４２．３ｍｍｏｌ）でクエンチした。クエンチした混合物を周囲温度で１６時間撹拌した後、混合物をＭＴＢＥ（１Ｌ）と水（２００ｍＬ）とに分配した。二相混合物を１５分間撹拌し、次いで、濾過し、追加の水ですすいだ。得られた二相濾液を分離し、濾液からの有機抽出物を０．１Ｍ  ＮａＯＨ（ａｑ）（２００ｍＬ）で洗浄した。水性抽出物を組み合わせ、ＭＴＢＥ（５００ｍＬ）で洗浄し、次いで、固体クエン酸を用いてｐＨ約５に酸性化した。得られた水性懸濁液を追加の水（２５０ｍＬ）で希釈し、３０分間撹拌し、次いで、濾過した。固体を水ですすぎ、真空中で乾燥させて、表題化合物（１１．３ｇ、収率６６％）を得た。ＭＳ（ＡＰＣＩ  Ｎｅｇ）、ｍ／ｚ＝２５３．０（Ｍ−Ｈ）。
【１０１９】
中間体Ｐ６４
【化２６１】
0006776446.tif 000303
【１０２０】
４−（６−フルオロピリジン−３−イル）−６−（２−（２−オキソピロリジン−１−イル）エトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【１０２１】
ＤＭＡ（６ｍＬ）中の４−（６−フルオロピリジン−３−イル）−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ６３；２００ｍｇ、０．７８７ｍｍｏｌ）の溶液を、Ｃｓ２ＣＯ３（７６９ｍｇ、２．３６ｍｍｏｌ）および１−（２−クロロエチル）ピロリジン−２−オン（１３９ｍｇ、０．９４４ｍｍｏｌ）で逐次的に処理した。反応混合物を密閉容器中で１００℃で一晩撹拌した。周囲温度に冷却した後、得られた混合物を水とＤＣＭとに分配し、次いで、ＤＣＭ（３回）で抽出した。合わせた有機抽出物をブライン（１回）で洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液として０．１％のＮＨ４ＯＨを含むＤＣＭ中０〜１０％のＭｅＯＨを使用する）によって精製して、表題化合物（１１５ｍｇ、収率３４％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）、ｍ／ｚ＝３６６．１（Ｍ＋Ｈ）。
【１０２２】
中間体Ｐ６５
【化２６２】
0006776446.tif 000304
【１０２３】
４−（６−フルオロピリジン−３−イル）−６−（（１ｒ，３ｒ）−３−ヒドロキシシクロブトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【１０２４】
ジオキサン（１ｍＬ）中の４−ブロモ−６−（（１ｒ，３ｒ）−３−ヒドロキシシクロブトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ５８；０．１００ｇ、０．３２５ｍｍｏｌ）、２−フルオロ−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（６２９ｍｇ、２．８２ｍｍｏｌ）、およびＰｄ（ＰＰｈ３）４（２１７ｍｇ、０．１８８ｍｍｏｌ）の混合物を、Ａｒ（ｇ）で１分間スパージし、次いで２Ｍ  Ｋ２ＣＯ３（ａｑ）（０．４７０ｍＬ、０．９７４ｍｍｏｌ）で処理した。得られた混合物をＡｒ（ｇ）で３分間スパージした後、反応容器を密閉した。混合物を９０℃で３日間撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物をシリカクロマトグラフィー（溶離液としてヘキサン中４０％のＥｔＯＡｃを使用する）によって直接精製して、標題化合物（９６ｍｇ、収率９１％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３２５．１（Ｍ＋Ｈ）。
【１０２５】
中間体Ｐ６６
【化２６３】
0006776446.tif 000305
【１０２６】
（Ｒ）−４−（６−フルオロピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【１０２７】
圧力管内で、ジオキサン（６ｍＬ）中の（Ｒ）−４−ブロモ−６−（２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ５９；３６５ｍｇ、１．２３ｍｍｏｌ）の溶液を２−フルオロ−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（３３０ｍｇ、１．４８ｍｍｏｌ）および２Ｍ  Ｎａ２ＣＯ３（ａｑ）（１８４９μＬ、３．７０ｍｍｏｌ）で処理し、次いで、Ｎ２（ｇ）で５分間スパージした。得られた混合物をＰｄ（ＰＰｈ３）４（３５．６ｍｇ、０．０３０８ｍｍｏｌ）で処理し、次いで、Ｎ２（ｇ）で５分間再びスパージした後、この容器を密封した。反応混合物を８０℃で２２時間撹拌した。周囲温度に冷却した後、混合物を水（２５ｍＬ）で希釈し、１時間撹拌した。得られた懸濁液を真空濾過し、固体を収集して、表題化合物（２２９ｍｇ、収率６０％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３１３．１（Ｍ＋Ｈ）。
【１０２８】
中間体Ｐ６７
【化２６４】
0006776446.tif 000306
【１０２９】
（Ｓ）−４−（６−フルオロピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【１０３０】
圧力管内で、ジオキサン（６ｍＬ）中の（Ｓ）−４−ブロモ−６−（２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ６０；３５７ｍｇ、１．２１ｍｍｏｌ）の溶液を２−フルオロ−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（３２３ｍｇ、１．４５ｍｍｏｌ）で処理し、２Ｍ  Ｎａ２ＣＯ３（ａｑ）（１８０８μＬ、３．６２ｍｍｏｌ）をＮ２（ｇ）で５分間スパージした。得られた混合物をＰｄ（ＰＰｈ３）４（３４．８ｍｇ、０．０３０１ｍｍｏｌ）で処理し、次いで、Ｎ２（ｇ）で５分間再びスパージした後、この容器を密封した。反応混合物を８０℃で２２時間撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物を水（２５ｍＬ）で希釈し、１時間撹拌した。得られた懸濁液を真空濾過し、固体を収集して、表題化合物（１９１ｍｇ、収率５１％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３１３．１（Ｍ＋Ｈ）。
【１０３１】
中間体Ｐ６８
【化２６５】
0006776446.tif 000307
【１０３２】
６−（（１−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）シクロプロピル）メトキシ）−４−（６−フルオロピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【１０３３】
４：１のジオキサン：水（１０ｍＬ）中の４−ブロモ−６−（（１−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）シクロプロピル）メトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ６１；４０４．２ｍｇ、０．９５６９ｍｍｏｌ）の溶液を、２−フルオロ−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（２３４．８ｍｇ、１．０５３ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（１１０．６ｍｇ、０．０９５６９ｍｍｏｌ）、およびＫ２ＣＯ３（ｓ）（３９６．８ｍｇ、２．８７１ｍｍｏｌ）で処理した。得られた混合物をＡｒ（ｇ）でパージした後、反応容器を密閉した。混合物を９０℃で１６時間撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物を４：１のＤＣＭ：ｉＰｒＯＨで希釈し、水（１回）で洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液として５〜７５％のヘキサン−ＥｔＯＡｃを使用する）によって精製して、表題化合物（２９２．６ｍｇ、収率７０％）をきれいに得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）δ８．４０−８．３９（ｍ，１Ｈ），８．２１（ｓ，１Ｈ），８．１８−８．１７（ｄ，１Ｈ），８．０４−８．００（ｍ，１Ｈ），７．２０−７．１９（ｄ，１Ｈ），７．１４−７．１１（ｍ，１Ｈ），４．０１（ｓ，２Ｈ），０．９５−０．９２（ｍ，２Ｈ），０．８５（ｓ，９Ｈ），０．８０−０．７５（ｍ，２Ｈ），０．１４（ｓ，６Ｈ）。
【１０３４】
中間体Ｐ６９
【化２６６】
0006776446.tif 000308
【１０３５】
１−（（３−クロロ−４−（６−フルオロピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−６−イル）オキシ）−２−メチルプロパン−２−オール
【１０３６】
圧力容器中で、ジオキサン（５０ｍＬ）中の１−（（４−ブロモ−３−クロロピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−６−イル）オキシ）−２−メチルプロパン−２−オール（中間体Ｐ６１；１．４４ｇ、４．５１ｍｍｏｌ）、２−フルオロ−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（１．５１ｇ、６．７６ｍｍｏｌ）、およびＰｄ（ＰＰｈ３）４（２６０ｍｇ、０．２２５ｍｍｏｌ）の混合物を、２Ｍ  Ｎａ２ＣＯ３（ａｑ）（１５ｍＬ、２７ｍｍｏｌ）で処理した。得られた混合物をＮ２（ｇ）で１０分間スパージした後、容器を密閉した。反応混合物を９０℃で一晩撹拌した。周囲温度に冷却した後、得られた混合物を水（７５ｍＬ）で希釈し、ＭＴＢＥ（３×７５ｍＬ）で抽出した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液として０〜１００％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンを使用する）によって精製して、表題化合物（３７０ｍｇ、収率２５％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３３６．１（Ｍ＋Ｈ）。
【１０３７】
中間体Ｐ７０Ａ：４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルおよび中間体Ｐ７０Ｂ：４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩
【１０３８】
【化２６７】
0006776446.tif 000309
【１０３９】
ステップ１．ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレートの調製。ＤＭＳＯ（６ｍＬ）中の４−（６−フルオロピリジン−３−イル）−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ６３；１．２５６ｇ、４．９４１ｍｍｏｌ）およびｔｅｒｔ−ブチル３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（１．３７１ｇ、６．９１７ｍｍｏｌ）の溶液をＤＩＥＡ（１．７２１ｍＬ、９．８８１ｍｍｏｌ）で処理した。反応容器を密封し、混合物を６０℃で２４時間撹拌した。追加のｔｅｒｔ−ブチル３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（０．５８６ｇ）を導入し、反応混合物を６０℃で７２時間撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物を水（６０ｍＬ）に注ぎ入れ、得られた懸濁液を真空濾過した。固体を収集し、次いで、ＥｔＯＡｃに溶解し、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）上で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。別に、水性濾液を４：１のＤＣＭ：ｉＰｒＯＨ（４回）で逆抽出し、合わせた有機抽出物を真空中で濃縮した。濾過からの粗残渣および固体を両方ともシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液として０〜９５％のＤＣＭ：アセトンを使用する）によって精製して、標題化合物（１．０ｇ、収率４９％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）、ｍ／ｚ＝４３３．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１０４０】
ステップ２：４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルおよび４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩の調製。ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（１．０ｇ、２．４０ｍｍｏｌ）の溶液を１：１のＴＦＡ：ＤＣＭ（５ｍＬ）に溶解し、ＤＣＭ（５ｍＬ）で希釈し、周囲温度で４５分間撹拌した。得られた混合物を真空中で濃縮し、残渣を４：１のＤＣＭ：ｉＰｒＯＨと飽和ＮａＨＣＯ３（ａｑ）とに分配した。二相混合物を４：１のＤＣＭ：ｉＰｒＯＨ（３回）で抽出し、合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して、中間体Ｐ７０Ａ：４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（３２２．９ｍｇ、収率４０％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）、ｍ／ｚ＝３３３．１（Ｍ＋Ｈ）。別に、ＮａＨＣＯ３（ａｑ）抽出物を真空中で濃縮し、残渣を４：１のＤＣＭ：ｉＰｒＯＨに溶解した。懸濁液を真空濾過し、濾液を無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）上で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。この残渣をＭｅＯＨに溶解し、濃ＨＣｌ（１０ｍＬ）で処理した。懸濁液を濾過し、真空中で濃縮してＭｅＯＨを除去した後、ＭｅＯＨ（１０ｍＬ）およびＭＴＢＥ（４０ｍＬ）で希釈した。得られた懸濁液を数分間超音波処理した後、濾過した。固体をＭＴＢＥですすぎ、真空中で乾燥させて、中間体Ｐ７０Ｂ：４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−ヒドロキシピラゾロ［１、５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩（４５０．７ｍｇ、収率４６％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）、ｍ／ｚ＝３３３．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１０４１】
中間体Ｐ７１
【化２６８】
0006776446.tif 000310
【１０４２】
６−ヒドロキシ−４−（６−（６−（（６−メトキシピリジン−３−イル）メチル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【１０４３】
ＤＣＭ（１０ｍＬ）中の４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ７０Ｂ；３２２．９ｍｇ、０．９７１５ｍｍｏｌ）の溶液を、６−メトキシニコチンアルデヒド（１３７．１ｍｇ、１．９４３ｍｍｏｌ）および２滴の氷酢酸で逐次的に処理した。混合物を周囲温度で１５分間撹拌し、次いで、ＮａＢＨ（ＡｃＯ）３（５１４．８ｍｇ、２．４２９ｍｍｏｌ）で処理した。得られた混合物を周囲温度で一晩撹拌した後、追加の６−メトキシニコチンアルデヒド（３４ｍｇ）およびＮａＢＨ（ＡｃＯ）３（１０３ｍｇ）を導入した。ＬＣＭＳが出発物質の消費を示すまで、得られた混合物を撹拌した後、混合物を濃縮した。残渣を４：１のＤＣＭ：ｉＰｒＯＨで希釈し、水（２回）で抽出した。合わせた水性抽出物を４：１のＤＣＭ：ｉＰｒＯＨ（３回）で逆抽出した。有機抽出物を組み合わせ、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。残渣をＣ１８逆相クロマトグラフィー（勾配溶離液として０．１％のＴＦＡを含む５〜９５％の水−ＡＣＮを使用する）によって精製して、ＴＦＡ塩として標題化合物を得た。ＴＦＡ塩を４：１のＤＣＭ：ｉＰｒＯＨで希釈し、飽和ＮａＨＣＯ３（ａｑ）で抽出した。水性抽出物を４：１のＤＣＭ：ｉＰｒＯＨ（３回）で洗浄し、次いで、合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して、標題化合物（２７．４ｍｇ、収率６％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４５４．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１０４４】
中間体Ｐ７２
【化２６９】
0006776446.tif 000311
【１０４５】
６−ヒドロキシ−４−（６−（６−（６−メトキシニコチノイル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【１０４６】
ＤＣＭ（１１．３ｍＬ）中の４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ７０Ｂ；１８７．７ｍｇ、０．５６４７ｍｍｏｌ）の溶液を、２−メトキシ−５−ピリジンカルボン酸（８６．４８ｍｇ、０．５６４７ｍｍｏｌ）、ＨＡＴＵ（２５７．７ｍｇ、０．６７７６ｍｍｏｌ）、およびＤＩＥＡ（３９３．５μＬ、２．２５９ｍｍｏｌ）で処理した。得られた混合物を周囲温度で１６時間であった後、追加の２−メトキシ−５−ピリジンカルボン酸（４３．２３ｍｇ、０．２８２４ｍｍｏｌ）およびＤＩＥＡ（１９９μＬ、１．１３ｍｍｏｌ）を逐次的に導入した。反応混合物を周囲温度で一晩撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮した。残渣をＥｔＯＡｃに溶解し、飽和ＮＨ４Ｃｌ（ａｑ）で洗浄した。有機抽出物をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液として０〜１０％のＭｅＯＨ／ＤＣＭを使用する）によって直接精製して、表題化合物（６８．６ｍｇ、収率２６％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４６８．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１０４７】
中間体Ｐ７３
【化２７０】
0006776446.tif 000312
【１０４８】
６−エトキシ−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【１０４９】
ＤＭＳＯ（３．６ｍＬ）中の６−エトキシ−４−（６−フルオロピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ６；２５５．７ｍｇ、０．９０５８ｍｍｏｌ）の溶液を、ｔｅｒｔ−ブチル１−ピペラジンカルボキシレート（３３７．４ｍｇ、１．８１２ｍｍｏｌ）およびＤＩＥＡ（３１５．６μＬ、１．８１２ｍｍｏｌ）で処理し、次いで、９０℃で１６時間撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、水（３回）およびブライン（１回）で逐次的に抽出した。合わせた有機抽出物をブラインで洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣を１：１のＤＣＭ：ＴＦＡ（５．０ｍＬ）に溶解した。周囲温度で３０分間撹拌した後、混合物を真空中で濃縮した。残渣をＣ１８逆相クロマトグラフィー（勾配溶離液として０．１％のＴＦＡを含む５〜９５％の水−ＡＣＮを使用する）によって精製した。所望の化合物を含有する画分を合わせ、４：１のＤＣＭ：ｉＰｒＯＨに溶解し、次いで、飽和ＮａＨＣＯ３（ａｑ）で抽出した。有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して、標題化合物（２６１．９ｍｇ、収率８３％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３４９．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１０５０】
中間体Ｐ７４
【化２７１】
0006776446.tif 000313
【１０５１】
６−エトキシ−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルビス（２，２，２−トリフルオロ酢酸塩）
【１０５２】
ＤＣＭ（８ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−エトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（実施例２９；４１３ｍｇ、０．９２１ｍｍｏｌ）の溶液をＴＦＡ（２ｍＬ）で処理した。周囲温度で１時間撹拌した後、混合物を真空中で濃縮して、標題化合物（定量的収率）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３４９．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１０５３】
中間体Ｐ７５
【化２７２】
0006776446.tif 000314
【１０５４】
４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−エトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【１０５５】
ＤＭＳＯ（０．８ｍＬ）中の６−エトキシ−４−（６−フルオロピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ６；３４７ｍｇ、１．２３ｍｍｏｌ）およびｔｅｒｔ−ブチル３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（１７６．６ｍｇ、０．８９０８ｍｍｏｌ）の混合物を、ＤＩＥＡ（２２１．７μＬ、１．２７３ｍｍｏｌ）で処理した。混合物を、密閉容器中で６０℃で３日間撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、水（３回）およびブライン（１回）で抽出した。次いで、有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中０〜１００％のＥｔＯＡｃを使用する）によって精製して、ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−エトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレートをきれいに得た。この物質をＤＣＭ（１．０ｍＬ）に懸濁し、１：１のＴＦＡ：ＤＣＭ（０．２５ｍＬ）で処理した。周囲温度で７時間撹拌した後、反応混合物を真空中で濃縮した。残渣を４：１のＤＣＭ：ｉＰｒＯＨに溶解し、飽和ＮａＨＣＯ３（ａｑ）で抽出した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して、標題化合物（６７．１ｍｇ、収率２９％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３６１．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１０５６】
中間体Ｐ７６
【化２７３】
0006776446.tif 000315
【１０５７】
４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−（２−モルホリノエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルビス（２，２，２−トリフルオロ酢酸塩）
【１０５８】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（２−モルホリノエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレートの調製。ＤＭＡ（４０４６μＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（中間体Ｐ４；３５０ｍｇ、０．８０９ｍｍｏｌ）の溶液を、Ｋ２ＣＯ３（ｓ）（３３６ｍｇ、２．４３ｍｍｏｌ）および４−（２−クロロエチル）モルホリン（２１８μＬ、１．６２ｍｍｏｌ）で逐次的に処理した。反応混合物を密閉容器中で５０℃で一晩撹拌した。反応混合物を周囲温度に冷却し、次いで、水（１０ｍＬ）で希釈した。得られた懸濁液を真空濾過し、固体を水（２×１０ｍＬ）ですすぎ、次にＥｔ２Ｏ（２×１０ｍＬ）ですすいだ。固体を真空中で乾燥させて、表題化合物（３８０ｍｇ、収率８６％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５４６．３（Ｍ＋Ｈ）。
【１０５９】
ステップ２：４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−（２−モルホリノエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルビス（２，２，２−トリフルオロ酢酸塩）の調製。ＤＣＭ（２ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（２−モルホリノエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（ステップ１；３８０ｍｇ、０．６９６ｍｍｏｌ）の溶液を、ＴＦＡ（２ｍＬ）で処理した。得られた混合物を周囲温度で１０分間撹拌した後、真空中で濃縮して、標題化合物（４００ｍｇ、定量的収率）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４４６．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１０６０】
中間体Ｐ７７
【化２７４】
0006776446.tif 000316
【１０６１】
４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−（２−（２−オキソピロリジン−１−イル）エトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルビス（２，２，２−トリフルオロ酢酸塩）
【１０６２】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（２−（２−オキソピロリジン−１−イル）エトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレートの調製。ＤＭＳＯ（６３０μＬ）中の４−（６−フルオロピリジン−３−イル）−６−（２−（２−オキソピロリジン−１−イル）エトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ６４；１１５ｍｇ、０．３１５ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチル３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（９３．６ｍｇ、０．４７２ｍｍｏｌ）、およびＫ２ＣＯ３（ｓ）（２１８ｍｇ、１．５７ｍｍｏｌ）の混合物を６０℃で一晩撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物を水とＤＣＭとに分配し、次いで、ＤＣＭ（５回）で抽出した。合わせた有機抽出物をブライン（１回）で洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中０〜１００％のＥｔＯＡｃ、次いでＥｔＯＡｃ中０〜１０％のＭｅＯＨを使用する）によって精製して、表題化合物（８５ｍｇ、収率３０％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５４４．３（Ｍ＋Ｈ）。
【１０６３】
ステップ２：４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−（２−（２−オキソピロリジン−１−イル）エトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルビス（２，２，２−トリフルオロ酢酸塩）の調製。ＤＣＭ（１ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（２−（２−オキソピロリジン−１−イル）エトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（ステップ１；８５ｍｇ、０．０９４ｍｍｏｌ）の溶液を、ＴＦＡ（１ｍＬ）で処理した。得られた混合物を周囲温度で一晩撹拌し、次いで、真空中で濃縮して、標題化合物（６３ｍｇ、定量的収率）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４４４．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１０６４】
中間体Ｐ７８
【化２７５】
0006776446.tif 000317
【１０６５】
４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−（（１ｒ，３ｒ）−３−ヒドロキシシクロブトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【１０６６】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（（１ｒ，３ｒ）−３−ヒドロキシシクロブトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレートの調製。ＤＭＳＯ（０．２５ｍＬ）中の４−（６−フルオロピリジン−３−イル）−６−（（１ｒ，３ｒ）−３−ヒドロキシシクロブトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ６５；５０ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチル３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（０．０４６ｇ、０．２３ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（ｓ）（０．１１ｇ、０．７７ｍｍｏｌ）の混合物を、８５℃で一晩撹拌した。反応混合物を周囲温度に冷却し、水（１ｍＬ）で希釈し、ＤＣＭ（３ｍＬ）で抽出した。有機抽出物をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液として０．０５％のＮＨ４ＯＨを含むＤＣＭ中１０％のアセトンを使用する）によって精製して、表題化合物（５６ｍｇ、収率６１％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５０３．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１０６７】
ステップ２：４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−（（１ｒ，３ｒ）−３−ヒドロキシシクロブトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルの調製。ＤＣＭ（０．５ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（（１ｒ，３ｒ）−３−ヒドロキシシクロブトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（ステップ１；５６ｍｇ、０．０９５ｍｍｏｌ）の溶液を、ＴＦＡ（０．１１ｍＬ）で処理した。得られた混合物を周囲温度で４時間撹拌した後、真空中で濃縮した。残渣のｐＨを、１Ｍ  ＮａＯＨを添加して、ｐＨ１４に調整した。水性混合物を固体ＮａＣｌで塩析し、次いで、ＣＨＣｌ３（２×２０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機抽出物を無水ＭｇＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して、標題化合物（５５ｍｇ、定量的収率）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４０３．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１０６８】
中間体Ｐ７９
【化２７６】
0006776446.tif 000318
【１０６９】
ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（（Ｒ）−２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート
【１０７０】
ＤＭＳＯ（１６０１μＬ）中の（Ｒ）−４−（６−フルオロピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ６６；１００ｍｇ、０．３２０ｍｍｏｌ）３，６−ジアザ−ビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルエステル（９５．２ｍｇ、０．４８０ｍｍｏｌ）、およびＫ２ＣＯ３（ｓ）（４４３ｍｇ、３．２０ｍｍｏｌ）の混合物を、８０℃で３日間撹拌した。反応混合物を周囲温度に冷却し、次いで、水（１０ｍＬ）で希釈し、ＤＣＭ（４×１０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機抽出物をブライン（１０ｍＬ）で洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中５０〜１００％のＥｔＯＡｃを使用する）によって精製して、標題化合物（９７ｍｇ、収率６２％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４９１．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１０７１】
中間体Ｐ８０
【化２７７】
0006776446.tif 000319
【１０７２】
４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−（（Ｒ）−２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルビス（２，２，２−トリフルオロ酢酸塩）。
【１０７３】
ＤＣＭ（２ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（（Ｒ）−２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（中間体Ｐ７９；９７ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）の溶液を、ＴＦＡ（２ｍＬ）で処理した。得られた混合物を周囲温度で一晩撹拌した後、真空中で濃縮して、表題化合物（１２２ｍｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３９１．１５（Ｍ＋Ｈ）。
【１０７４】
中間体Ｐ８１
【化２７８】
0006776446.tif 000320
【１０７５】
４−（６−（６３，−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−（（Ｒ）−２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル。ＤＣＭ（２ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（（Ｒ）−２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（中間体Ｐ７９；１３１ｍｇ、０．２６７ｍｍｏｌ）の溶液を、ＴＦＡ（２ｍＬ）で処理した。得られた混合物を周囲温度で一晩撹拌し、次いで、真空中で濃縮した。残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてＤＣＭ中０〜１００％（２％のＮＨ４ＯＨ／２０％のＭｅＯＨ／７８％のＤＣＭ）を使用する）によって精製して、標題化合物（７５ｍｇ、収率７２％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３９１．２０（Ｍ＋Ｈ）。
【１０７６】
中間体Ｐ８２
【化２７９】
0006776446.tif 000321
【１０７７】
ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（（Ｓ）−２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート
【１０７８】
ＤＭＳＯ（１６０１μＬ）中の（Ｓ）−４−（６−フルオロピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ６７；１００ｍｇ、０．３２０ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチル３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（９５．２ｍｇ、０．４８０ｍｍｏｌ）、およびＫ２ＣＯ３（ｓ）（４４３ｍｇ、３．２０ｍｍｏｌ）の混合物を８０℃で３時間撹拌した。反応混合物を周囲温度に冷却し、次いで、水（１０ｍＬ）で希釈し、ＤＣＭ（４×１０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機抽出物をブライン（１０ｍＬ）で洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中５０〜１００％のＥｔＯＡｃを使用する）によって精製して、標題化合物（９２ｍｇ、収率５９％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４９１．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１０７９】
中間体Ｐ８３
【化２８０】
0006776446.tif 000322
【１０８０】
４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−（（Ｓ）−２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルビス（２，２，２−トリフルオロ酢酸塩）
【１０８１】
ＤＣＭ（１ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（（Ｓ）−２−ヒドロキシプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（中間体Ｐ８２；９２ｍｇ、０．１８８ｍｍｏｌ）の溶液をＴＦＡ（１ｍＬ）で処理した。得られた混合物を周囲温度で一晩撹拌し、次いで、真空中で濃縮して、表題化合物（１１６ｍｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３９１．２０（Ｍ＋Ｈ）。
【１０８２】
中間体Ｐ８４
【化２８１】
0006776446.tif 000323
【１０８３】
４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−（（１−ヒドロキシシクロプロピル）メトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩
【１０８４】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（（１−ヒドロキシシクロプロピル）メトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレートの調製。ＤＭＳＯ（１．３ｍＬ）中の６−（（１−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）シクロプロピル）メトキシ）−４−（６−フルオロピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ６８；２９２．６ｍｇ、０．６６７２ｍｍｏｌ）の溶液を、３，６−ジアザ−ビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルエステル（１５８．７ｍｇ、０．８００６ｍｍｏｌ）で処理し、Ｋ２ＣＯ３（ｓ）（９２２．０ｍｇ、６．６７２ｍｍｏｌ）を９０℃で１４日間撹拌した。反応混合物を周囲温度に冷却し、次いで、水で希釈し、ＥｔＯＡｃ（２回）で抽出した。合わせた有機抽出物を水（３回）およびブライン（１回）で洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液として５〜９５％のＤＣＭ−アセトンを使用する）によって精製して、標題化合物をきれいに得、それを直ちにステップ２に進めた。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５０３．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１０８５】
ステップ２：４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−６−（（１−ヒドロキシシクロプロピル）メトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩の調製。１：１のＤＣＭ：ＴＦＡ（２ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（（１−ヒドロキシシクロプロピル）メトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（ステップ１；０．６６７２ｍｍｏｌと仮定する）の溶液を周囲温度で１５分間撹拌し、次いで、真空中で濃縮した。残渣をｉＰｒＯＨ中の６Ｍ  ＨＣｌ（４４４８μＬ、２６．６９ｍｍｏｌ）に溶解し、数分間超音波処理し、次いで、真空中で濃縮して、標題化合物（１２１ｍｇ、収率３８％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４０３．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１０８６】
中間体Ｐ８５
【化２８２】
0006776446.tif 000324
【１０８７】
（Ｒ）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）−４−（６−（２−メチルピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルビス（２，２，２−トリフルオロ酢酸塩）
【１０８８】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル（Ｒ）−４−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２）−イル）−３−メチルピペラジン−１−カルボキシレートの調製。ＤＭＳＯ（４０９μＬ）中の４−（６−フルオロピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ４２；１．７０ｇ、８．５５ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチル（Ｒ）−３−メチルピペラジン−１−カルボキシレート（１２３ｍｇ、０．６１３ｍｍｏｌ）、およびＫ２ＣＯ３（ｓ）（２１２ｍｇ、１．５３ｍｍｏｌ）の混合物を８０℃で５日間撹拌した。周囲温度に冷却した後、得られた混合物を水（５ｍＬ）で希釈し、ＤＣＭ（４×５ｍＬ）で抽出した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中０〜１００％のＥｔＯＡｃを使用する）によって精製して、表題化合物（１０ｍｇ、収率６％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５０７．３（Ｍ＋Ｈ）。
【１０８９】
ステップ２：（Ｒ）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）−４−（６−（２−メチルピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルビス（２，２，２−トリフルオロ酢酸塩）の調製。ＤＣＭ（１ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル（Ｒ）−４−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３−メチルピペラジン−１−カルボキシレート（ステップ１；１０ｍｇ、０．０２０ｍｍｏｌ）の溶液をＴＦＡ（０．５ｍＬ）で処理した。得られた混合物を周囲温度で２時間撹拌し、次いで、真空中で濃縮して、表題化合物（１３ｍｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４０７．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１０９０】
中間体Ｐ８６
【化２８３】
0006776446.tif 000325
【１０９１】
４−（６−（４，７−ジアザスピロ［２．５］オクタン−７−イル）ピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルビス（２，２，２−トリフルオロ酢酸塩）
【１０９２】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル７−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−４，７−ジアザスピロ［２．５］オクタン−４−カルボキシレートの調製。ＤＭＳＯ（７６６μＬ）中の４−（６−フルオロピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ４２；５０ｍｇ、０．１５ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチル４，７−ジアザスピロ［２．５］オクタン−４−カルボキシレート（６５ｍｇ、０．３１ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（ｓ）（２１２ｍｇ、１．５ｍｍｏｌ）の混合物を８０℃で２３時間撹拌した。周囲温度に冷却した後、得られた混合物を水（１０ｍＬ）で希釈し、ＤＣＭ（４×１０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機抽出物をブライン（１０ｍＬ）で洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中０〜１００％のＥｔＯＡｃを使用する）によって精製して、表題化合物（６９ｍｇ、収率８７％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５１９．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１０９３】
ステップ２：４−（６−（４，７−ジアザスピロ［２．５］オクタン−７−イル）ピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルビス（２，２，２−トリフルオロ酢酸塩）の調製。ＤＣＭ（２ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル７−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−４，７−ジアザスピロ［２．５］オクタン−４−カルボキシレート（ステップ１；６９ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）の溶液をＴＦＡ（１ｍＬ）で処理した。得られた混合物を周囲温度で一晩撹拌し、次いで、真空中で濃縮して、表題化合物（８６ｍｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４１９．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１０９４】
中間体Ｐ８７
【化２８４】
0006776446.tif 000326
【１０９５】
４−（６−（３−オキサ−７，９−ジアザビシクロ［３．３．１］ノナン−７−イル）ピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルビス（２，２，２−トリフルオロ酢酸塩）
【１０９６】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル７−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３−オキサ−７，９−ジアザビシクロ［３．３．１］ノナン−９−カルボキシレートの調製。ＤＭＳＯ（４０９μＬ）中の４−（６−フルオロピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ４２；１００ｍｇ、０．３０６ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチル３−オキサ−７，９−ジアザビシクロ［３．３．１］ノナン−９−カルボキシレート（１０５ｍｇ、０．４６０ｍｍｏｌ）、およびＫ２ＣＯ３（ｓ）（１２７ｍｇ、０．９１９ｍｍｏｌ）の混合物を９０℃で４８時間撹拌した。周囲温度に冷却した後、得られた混合物を水（１０ｍＬ）で希釈した。得られた懸濁液を濾過し、固体を収集し、表題化合物（１６０ｍｇ、収率９８％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５３５．３（Ｍ＋Ｈ）。
【１０９７】
ステップ２：４−（６−（３−オキサ−７，９−ジアザビシクロ［３．３．１］ノナン−７−イル）ピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルビス（２，２，２−トリフルオロ酢酸塩）の調製。ＤＣＭ（１ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル７−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３−オキサ−７，９−ジアザビシクロ［３．３．１］ノナン−９−カルボキシレート（ステップ１；１６０ｍｇ、０．２９９ｍｍｏｌ）の溶液をＴＦＡ（１ｍＬ）で処理した。得られた混合物を周囲温度で２時間撹拌し、次いで、真空中で濃縮して、表題化合物（１９８ｍｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４３５．３（Ｍ＋Ｈ）。
【１０９８】
中間体Ｐ８８
【化２８５】
0006776446.tif 000327
【１０９９】
４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）−５−フルオロピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］］ピリジン−３−カルボニトリルビス（２，２，２−トリフルオロ酢酸塩）
【１１００】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）−３−フルオロピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレートの調製。ジオキサン（２５０μＬ）および水（２００μＬ）中の４−ブロモ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ４１；１５ｍｇ、０．０４９ｍｍｏｌ）、（６−（６−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）−５−フルオロピリジン−３−イル）ボロン酸（中間体Ｒ；２０ｍｇ、０．０５９ｍｍｏｌ）、Ｋ２ＣＯ３（ｓ）（６８ｍｇ、０．４９ｍｍｏｌ）、およびＰｄ（ＰＰｈ３）４（５．７ｍｇ、０．００５ｍｍｏｌ）の混合物をＡｒ（ｇ）でスパージした。得られた混合物を８５℃で一晩撹拌し、次いで、シリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中０〜１００％のＥｔＯＡｃを使用する）によって直接精製して、標題化合物（１４ｍｇ、収率５４％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４６７．１５（Ｍ＋Ｈ）。
【１１０１】
ステップ２：４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）−５−フルオロピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルビス（２，２，２−トリフルオロ酢酸塩）の調製。ＤＣＭ（１ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）−３−フルオロピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（ステップ１；１４ｍｇ、０．０２７ｍｍｏｌ）の溶液をＴＦＡ（１ｍＬ）で処理した。得られた混合物を周囲温度で１時間撹拌し、次いで、真空中で濃縮して、表題化合物（１７ｍｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４２３．１０（Ｍ＋Ｈ）。
【１１０２】
中間体Ｐ８９
【化２８６】
0006776446.tif 000328
【１１０３】
４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）−５−メチルピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］］ピリジン−３−カルボニトリルビス（２，２，２−トリフルオロ酢酸塩）
【１１０４】
ステップ１：４−（６−フルオロ−５−メチルピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルの調製
【１１０５】
圧力容器内で、ジオキサン（２００ｍＬ）中の４−ブロモ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ４１；１５０ｍｇ、０．４８４ｍｍｏｌ）の溶液を、２−フルオロ−３−メチルピリジン−５−ボロン酸（１１２ｍｇ、０．７２５ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（５５．９ｍｇ、０．０４８４ｍｍｏｌ）、および２Ｍ  Ｎａ２ＣＯ３（ａｑ）（１２０９μＬ、２．４２ｍｍｏｌ）で逐次的に処理した。得られた混合物をＡｒ（ｇ）でスパージし、容器を密封し、混合物を９０℃で一晩撹拌した。周囲温度に冷却した後、得られた懸濁液をＤＣＭ（１０ｍＬ）と水（１０ｍＬ）とに分配し、ＤＣＭ（３×１０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機抽出物を水およびブラインで洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中０〜１００％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、表題化合物（６０ｍｇ、収率３６％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３４１．１（Ｍ＋Ｈ）。
【１１０６】
ステップ２：ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）−３−メチルピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレートの調製。ＤＭＳＯ（８８１μＬ）中の４−（６−フルオロ−５−メチルピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（ステップ１；６０ｍｇ、０．１８ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチル３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（７０ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）、およびＫ２ＣＯ３（ｓ）（２４４ｍｇ、１．８ｍｍｏｌ）の混合物を、８０℃で２３時間撹拌した。得られた懸濁液をＤＣＭ（１０ｍＬ）と水（１０ｍＬ）とに分配し、ＤＣＭ（３×１０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機抽出物を水およびブラインで洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中０〜１００％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、表題化合物（８．４ｍｇ、収率９％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５１９．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１１０７】
ステップ３：４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）−５−メチルピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルビス（２，２，２−トリフルオロ酢酸塩）の調製。ＤＣＭ（１ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）−３−メチルピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（ステップ２；８．４ｍｇ、０．０１６ｍｍｏｌ）の溶液をＴＦＡ（１ｍＬ）で処理した。得られた混合物を周囲温度で１時間撹拌し、次いで、真空中で濃縮して、表題化合物（１０ｍｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４１９．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１１０８】
中間体Ｐ９０
【化２８７】
0006776446.tif 000329
【１１０９】
４−（５−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピラジン−２−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルビス（２，２，２−トリフルオロ酢酸塩）
【１１１０】
ＤＣＭ（１ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピラジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（中間体Ｐ５０、ステップ１；２０ｍｇ、０．０４０ｍｍｏｌ）の溶液をＴＦＡ（１ｍＬ）で処理した。得られた混合物を周囲温度で一晩撹拌し、次いで、真空中で濃縮して、表題化合物（２５ｍｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４０６．１５（Ｍ＋Ｈ）。
【１１１１】
中間体Ｐ９１
【化２８８】
0006776446.tif 000330
【１１１２】
４−（２−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリミジン−５−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩
【１１１３】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリミジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレートの調製。圧力容器内で、ジオキサン（７３０μＬ）中の４−ブロモ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ４１；６８ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリミジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（中間体Ｒ  ２１；８８ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）およびＰｄ（ＰＰｈ３）４（２５ｍｇ、０．０２２ｍｍｏｌ）の混合物をＡｒ（ｇ）で３０秒間スパージした後、２Ｍ  Ｋ２ＣＯ３（ａｑ）（４２０μＬ、０．８４０ｍｍｏｌ）を導入した。得られた混合物をＡｒ（ｇ）でさらに２分間スパージした後、容器を密封した。反応混合物を８０℃で一晩撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物をシリカクロマトグラフィー（溶離液としてＤＣＭ中１５％のアセトンを使用する）によって直接精製して、標題化合物（５３ｍｇ、収率４４％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４５０．２（Ｍ＋Ｈ）、４０６．２（ｄｅｓ−Ｂｏｃ  Ｍ）。
【１１１４】
ステップ２：４−（２−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリミジン−５−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１．５［ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩の調製。ＤＣＭ（０．５ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリミジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（ステップ１；５３ｍｇ、０．１０５ｍｍｏｌ）の溶液を、ジオキサン中の４Ｍ  ＨＣｌ（５２４μＬ、２．１０ｍｍｏｌ）で処理した。得られた懸濁液をＭｅＯＨ（２５０μＬ）で希釈し、この溶液を周囲温度で一晩撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮して、表題化合物（５４ｍｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４０６．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１１１５】
中間体Ｐ９２
【化２８９】
0006776446.tif 000331
【１１１６】
１−（（４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１）ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−３−クロロピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−６−イル）オキシ）−２−メチルプロパン−２−オール２，２，２−トリフルオロ酢酸塩
【１１１７】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−クロロ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレートの調製。ＤＭＳＯ（１．５ｍＬ）中の１−（（３−クロロ−４−（６−フルオロピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−６−イル）オキシ）−２−メチルプロパン−２−オール（中間体Ｐ６９；２５８ｍｇ、０．７６８ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチル３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（２２９ｍｇ、１．１５ｍｍｏｌ）、およびＫ２ＣＯ３（ｓ）（４２５ｍｇ、３．０７ｍｍｏｌ）の混合物を、密封容器中で９０℃で一晩撹拌した。反応混合物を追加のｔｅｒｔ−ブチル３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（４０ｍｇ）およびＫ２ＣＯ３（ｓ）（１００ｍｇ）で処理し、１０５℃で一晩撹拌した。反応混合物を周囲温度に冷却し、次いで、ＤＣＭ／水で希釈した。二相混合物をＤＣＭ（３回）で洗浄した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液として０〜１００％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンを使用する）によって精製して、表題化合物（３３０ｍｇ、収率８４％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５１４．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１１１８】
ステップ２：１−（（４−（６−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）−３−クロロピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−）６−イル）オキシ）−２−メチルプロパン−２−オール２，２，２−トリフルオロ酢酸塩の調製。ＤＣＭ（５ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−クロロ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（ステップ１；３３０ｍｇ、０．６４２ｍｍｏｌ）の溶液をＴＦＡ（１．５ｍＬ）で処理した。得られた混合物を真空中で濃縮して、表題化合物（３９２ｍｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４１４．１（Ｍ＋Ｈ）。
【１１１９】
中間体Ｐ９３
【化２９０】
0006776446.tif 000332
【１１２０】
４−（６−（４−アミノ−４−（ヒドロキシメチル）ピペリジン−１−イル）ピリジン−３−イル）−６−エトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【１１２１】
ステップ１：メチル４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）−１−（５−（３−シアノ−６−エトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペリジン−４−カルボキシレートの調製。ＤＭＳＯ（２１．５０ｍＬ）中の６−エトキシ−４−（６−フルオロピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ６；３０３．４ｍｇ、１．０７５ｍｍｏｌ）の溶液に、４−Ｎ−Ｂｏｃ−アミノ−ピペリジン−４−カルボン酸メチルエステル（４１６．５ｍｇ、１．６１２ｍｍｏｌ）および炭酸カリウム（２９７．１ｍｇ、２．１５０ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を１１０℃で７２時間撹拌した。反応混合物を水で希釈し、ＥｔＯＡｃで抽出した。合わせた有機抽出物を無水ＭｇＳＯ４で乾燥させ、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中０〜１００％のＥｔＯＡｃ）によって精製して、ステップ２に十分な純度の表題化合物（７６．７ｍｇ、収率１３．７％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５２１．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１１２２】
ステップ２：ｔｅｒｔ−ブチル（１−（５−（３−シアノ−６−エトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−４−（ヒドロキシメチル）ピペリジン−４−イル）カルバメートの調製。ＴＨＦ（０．９１２ｍＬ）中の水素化ホウ素リチウム（０．０１２０ｍＬ、０．３６５ｍｍｏｌ）の溶液に、メチル４−（（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）アミノ）−１−（５−（３−シアノ−６−エトキシピラゾロ）［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペリジン−４−カルボキシレート（４７．５ｍｇ、０．０９１２ｍｍｏｌ）を添加した。反応混合物を室温で２時間撹拌した。反応混合物を真空中で濃縮し、残渣をＥｔＯＡｃで希釈し、ブラインで洗浄した。有機抽出物を無水ＭｇＳＯ４で乾燥させ、真空中で濃縮して表題化合物（６５．９ｍｇ）を得、これをさらに精製することなく次のステップに使用した。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４９３．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１１２３】
ステップ３：４−（６−（４−アミノ−４−（ヒドロキシメチル）ピペリジン−１−イル）ピリジン−３−イル）−６−エトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルの調製。ＤＣＭ（１ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル（１−（５−（３−シアノ−６−エトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−４−（ヒドロキシメチル）ピペリジン−４−イル）カルバメート（６５．９ｍｇ、０．１３４ｍｍｏｌ）の溶液をＴＦＡ（０．２ｍＬ、２．６８ｍｍｏｌ）で処理した。反応混合物を室温で３０分間撹拌し、次いで、真空中で濃縮した。残渣をＤＣＭに取り込み、飽和Ｎａ２ＣＯ３で洗浄した。水性画分をＤＣＭで抽出し、合わせた有機抽出物を無水ＭｇＳＯ４で乾燥させ、真空中で濃縮して、表題化合物（３５．６ｍｇ、収率６８％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３９３．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１１２４】
中間体Ｐ９４
【化２９１】
0006776446.tif 000333
【１１２５】
６−エトキシ−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩
【１１２６】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−エトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレートの調製ＤＭＦ（３．９６ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ３；５００ｍｇ、１．１９ｍｍｏｌ）の溶液を、Ｋ２ＣＯ３（ｓ）（３２９ｍｇ、２．３８ｍｍｏｌ）およびヨードエタン（１４３μＬ、１．７８ｍｍｏｌ）で逐次的に処理し、次いで、周囲温度で１８時間撹拌した。反応混合物を水（３２ｍＬ）にゆっくり注ぎ入れた。得られた懸濁液を１５分間撹拌した。スラリーを濾過し、固体を水（３×１０ｍＬ）ですすいだ。風乾した後、固体を集めて収集して、表題化合物（５３０ｍｇ、収率９９％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４４９．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１１２７】
ステップ２：６−エトキシ−４−（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩の調製。ＭｅＯＨ（５．９１ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−エトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（ステップ１；５３０ｍｇ、１．１８ｍｍｏｌ）のスラリーを、ｉＰｒＯＨ（４．７３ｍＬ、２３．６ｍｍｏｌ）中の５〜６ＮのＨＣｌで滴下処理した。得られた混合物を周囲温度で３時間撹拌し、次いで、さらにｉＰｒＯＨ（４．７３ｍＬ、２３．６ｍｍｏｌ）中の５〜６ＮのＨＣｌを導入した。周囲温度でさらに２４時間撹拌した後、反応混合物を真空濾過し、固体をＭｅＯＨ（３×１ｍＬ）およびＭＴＢＥ（３×１０ｍＬ）で逐次的に洗浄した。固体を真空乾燥し、収集して、表題化合物（４４５ｍｇ、８９％収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３４９．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１１２８】
中間体Ｐ９５
【化２９２】
0006776446.tif 000334
【１１２９】
４−（６−フルオロピリジン−３−イル）−６−（２−モルホリノエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【１１３０】
方法Ａ．
【１１３１】
ステップ１：４−ブロモ−６−（２−モルホリノエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルの調製。ＤＭＡ（２１．００５Ｌ）中の４−ブロモ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ１、１０００ｍｇ、４．２０１ｍｍｏｌ）の溶液を、炭酸カリウム（１７４２ｍｇ、１２．６０ｍｍｏｌ）および４−（２−クロロエチル）モルホリン（１．１３２ｍＬ、８．４０２ｍｍｏｌ）で処理した。反応混合物を５０℃で７２時間撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物を飽和ＮａＣｌ（ａｑ）でクエンチした。得られた沈殿物を濾過により単離して、ステップ２に十分な純度の表題化合物（１４７５ｍｇ、４．２００ｍｍｏｌ、収率９９％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３５１（Ｍ＋）。
【１１３２】
ステップ２：４−（６−フルオロピリジン−３−イル）−６−（２−モルホリノエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルの調製。１，４−ジオキサン（１０００ｍＬ）中の４−ブロモ−６−（２−モルホリノエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（０．８３ｇ、１．３９４ｍｍｏｌ）の溶液を、２−フルオロ−５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン（３７３．２１８１ｍｇ、１．６７３ｍｍｏｌ）、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）（３２．２２５７７ｍｇ、０．０２７９ｍｍｏｌ）、および炭酸カリウム水溶液（２．０９２ｍＬ、４．１８３ｍｍｏｌ）で処理した。反応混合物にアルゴンでスパージし、９０℃で１６時間撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物をＭＴＢＥで希釈し、１Ｎ  ＮａＯＨで洗浄した。水性画分をＭＴＢＥで抽出し、次いで、４Ｎ  ＨＣｌでｐＨ４に調整した。飽和ＮａＣｌ（ａｑ）を添加し、水性混合物を４：１のＤＣＭ／ＩＰＡで抽出した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して、表題化合物（０．３４１ｇ、０．９２８ｍｍｏｌ、収率６６．６％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３６８．１（Ｍ＋Ｈ）。
【１１３３】
方法Ｂ．
【１１３４】
ＤＭＡ（８ｍＬ）中の４−（６−フルオロピリジン−３−イル）−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ６３；１．００ｇ、３．９３ｍｍｏｌ）の懸濁液を、Ｋ２ＣＯ３（１．６３ｇ、１１．８ｍｍｏｌ）および４−（２−クロロエチル）モルホリン（８８３ｍｇ、５．９０ｍｍｏｌ）で逐次的に処理した。得られた混合物を５５℃で１９時間撹拌した。周囲温度に冷却した後、得られた混合物を水（５０ｍＬ）で希釈し、ＤＣＭ（３×３０ｍＬ）で抽出した。合わせた有機抽出物をブライン（３×５０ｍＬ）で洗浄し、無水ＭｇＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液として５〜１００％のアセトン／ヘキサンを使用する）によって精製して、標題化合物（８７０ｍｇ、収率６０％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３６８．１（Ｍ＋Ｈ）。
【１１３５】
中間体Ｐ９６
【化２９３】
0006776446.tif 000335
【１１３６】
４−（６−（１，７−ジアザスピロ［３．５］ノナン−７−イル）ピリジン−３−イル）−６−（２−モルホリノエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル二塩酸塩
【１１３７】
ＤＣＭ（３ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル７−（５−（３−シアノ−６−（２−モルホリノエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−１，７−ジアザスピロ［３．５］ノナン−１−カルボキシレート（実施例５３５；６２５ｍｇ、１．０９ｍｍｏｌ）の溶液をｉＰｒＯＨ（３．０５ｍＬ、１５．３ｍｍｏｌ）中の５〜６ＭのＨＣｌで処理し、周囲温度で３時間撹拌した。得られた混合物をＭｅＯＨ（３ｍＬ）で希釈し、周囲温度で１時間撹拌した。得られた懸濁液を濾過し、単離した固体をＥｔ２Ｏ（５×１ｍＬ）ですすいだ。濾液を再濾過し、単離した固体を合わせ、高真空下で乾燥して、表題化合物（５３２．３ｍｇ、収率８９％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４７４．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１１３８】
中間体Ｐ９７
【化２９４】
0006776446.tif 000336
【１１３９】
ｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−１，４−ジアゼパン−１−カルボキシレート
【１１４０】
密閉した圧力管中で、ＤＭＳＯ（１．８ｍＬ）中の４−（６−フルオロピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ４２；３００ｍｇ、０．９１９ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチル１，４−ジアゼパン−１−カルボキシレート（５５２ｍｇ、２．７６ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（１．０３ｍＬ、７．３５ｍｍｏｌ）の混合物を、９５℃で一晩撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物をＤＣＭで希釈し、飽和ＮＨ４Ｃｌ（ａｑ）でクエンチした。相分離後、水性抽出物を追加のＤＣＭ（３回）で洗浄した。次いで、合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液として０〜１００％のＥｔＯＡｃ／ヘキサンを使用する）によって精製して、標題化合物（４００ｍｇ、収率８６％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５０７．３（Ｍ＋Ｈ）。
【１１４１】
中間体Ｐ９８
【化２９５】
0006776446.tif 000337
【１１４２】
４−（６−（１，４−ジアゼパン−１−イル）ピリジン−３−イル）−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルビス（２，２，２−トリフルオロ酢酸塩）
【１１４３】
ＤＣＭ（２．０ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロポキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリジン−２−イル）−１，４−ジアゼパン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ９７；４００ｍｇ、０．７９０ｍｍｏｌ）の懸濁液をＴＦＡ（１．２９ｍＬ、１５．８ｍｍｏｌ）で処理し、周囲温度で４時間撹拌した。得られた混合物を真空中で濃縮して、表題化合物（５０１ｍｇ、収率１００％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４０７．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１１４４】
中間体Ｐ９９
【化２９６】
0006776446.tif 000338
【１１４５】
６−エトキシ−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【１１４６】
圧力容器内で、ジオキサン（２１．４ｍＬ）中の４−ブロモ−６−エトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ５；５７０ｍｇ、２．１４ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラト）ジボロン（５．４４ｇ、２１．４ｍｍｏｌ）、ＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）・ＣＨ２Ｃｌ２（１７４ｍｇ、０．２１４ｍｍｏｌ）、およびＫＯＡｃ（１．０５ｇ、１０．７ｍｍｏｌ）の混合物をアルゴン（ｇ）で１０分間スパージした。容器を密封し、混合物を９０℃で一晩撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物をＤＣＭで希釈し、ＧＦ／Ｆ紙を通して濾過した。濾液を真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてＥｔＯＡｃ中０〜１０％のＭｅＯＨ、次いで、ＥｔＯＡｃ中０〜１００％のヘキサンを使用する）で２回精製して、さらなる使用に十分な純度の表題化合物（７７２ｍｇ、約５５％純度に基づいた収率約６３％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３１４．１（Ｍ＋Ｈ）。
【１１４７】
中間体Ｐ１００
【化２９７】
0006776446.tif 000339
【１１４８】
ｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−エトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピラジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート
【１１４９】
ジオキサン（６３９μＬ）中の６−エトキシ−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ９９；４０ｍｇ、０．１３）、ｔｅｒｔ−ブチル４−（５−クロロピラジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（中間体Ｒ２３；３８ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）、２Ｍ  Ｋ３ＰＯ４（ａｑ）（１９２μＬ、０．３８ｍｍｏｌ）、Ｘ−ｐｈｏｓ（１２ｍｇ、０．０２６ｍｍｏｌ）およびＰｄ２（ｄｂａ）３（５．８ｍｇ、０．００６４ｍｍｏｌ）の混合物をＡｒ（ｇ）で３分間スパージし、次いで、容器を密封した。。反応混合物を８０℃で一晩撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物を水で希釈し、ＤＣＭで抽出した。合わせた有機抽出物を水（２回）およびブライン（１回）で逐次的に洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中１０〜１００％のＥｔＯＡｃを使用する）によって精製して、表題化合物（４９ｍｇ、収率８５％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４５０．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１１５０】
中間体Ｐ１０１
【化２９８】
0006776446.tif 000340
【１１５１】
６−エトキシ−４−（５−（ピペラジン−１−イル）ピラジン−２−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルビス（２，２，２−トリフルオロ酢酸塩）
【１１５２】
ＤＣＭ（２．０ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル４−（５−（３−シアノ−６−エトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピラジン−２−イル）ピペラジン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ１００；２７ｍｇ、０．０６０ｍｍｏｌ）の懸濁液をＴＦＡ（２ｍＬ、２６．１ｍｍｏｌ）で処理し、周囲温度で一晩撹拌した。得られた混合物を真空中で濃縮して、表題化合物（３５ｍｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３５０．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１１５３】
中間体Ｐ１０２
【化２９９】
0006776446.tif 000341
【１１５４】
ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−エトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピラジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート
【１１５５】
ジオキサン（２．４０ｍＬ）中の６−エトキシ−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ９９；１５０ｍｇ、０．４７９ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−クロロピラジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（中間体Ｒ１５；１４９ｍｇ、０．４７９ｍｍｏｌ）、２Ｍ  Ｋ３ＰＯ４（ａｑ）（７１８μＬ、１．４４ｍｍｏｌ）、Ｘ−ｐｈｏｓ（４５．７ｍｇ、０．０９５８ｍｍｏｌ）、およびＰｄ２（ｄｂａ）３（２１．９ｍｇ、０．０２３９ｍｍｏｌ）の混合物をＡｒ（ｇ）で３分間スパージし、次いで、容器を密閉した。反応混合物を８０℃で一晩撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中０〜１００％のＥｔＯＡｃを使用する）によって直接精製して、標題化合物（９５ｍｇ、収率４３％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４７８．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１１５６】
中間体Ｐ１０３
【化３００】
0006776446.tif 000342
【１１５７】
４−（５−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−２−イル）ピラジン−２−イル）−６−エトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルビス（２，２，２−トリフルオロ酢酸塩）
【１１５８】
ＤＣＭ（１．０ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−エトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピラジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（中間体Ｐ１０２；９５ｍｇ、０．２０６ｍｍｏｌ）の懸濁液をＴＦＡ（１ｍＬ、１３．１ｍｍｏｌ）で処理し、周囲温度で１時間撹拌した。反応混合物をＥｔ２Ｏ（２０ｍＬ）で希釈した。生じた沈殿物を収集し、真空中で乾燥させて、表題化合物（１００ｍｇ、収率８２．４％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３６２．１（Ｍ＋Ｈ）。
【１１５９】
中間体Ｐ１０４
【化３０１】
0006776446.tif 000343
【１１６０】
（３−シアノ−６−（２−モルホリノエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ボロン酸
【１１６１】
圧力容器中で、ジオキサン（３．３６ｍＬ）中の４−ブロモ−６−（２−モルホリノエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ９５；方法Ａ、ステップ１；２００ｍｇ、０．３３６ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラト）ジボロン（１．４４６ｇ、５．６９４ｍｍｏｌ）、ＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）・ＣＨ２Ｃｌ２（４６．４ｍｇ、０．０５７０ｍｍｏｌ）、およびＫＯＡｃ（１６７．７ｍｇ、１．７０９ｍｍｏｌ）の混合物をＡｒ（ｇ）で１０分間スパージした。容器を密封し、混合物を９０℃で一晩撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物をＤＣＭで希釈し、ＧＦ／Ｆ紙を通して濾過した。濾液を真空中で濃縮し、残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液として、２％のＮＨ４ＯＨを含む段階的勾配０〜２０％のＭｅＯＨ、続いて、２％のＮＨ４ＯＨを含む９８％のＭｅＯＨを使用する）によって精製した。精製残渣をＤＣＭ（２ｍＬ）に溶解し、Ｅｔ２Ｏ（５ｍＬ）で粉砕した。得られた懸濁液を濾過し、固体を単離して、表題化合物（６０ｍｇ、収率５６％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３１７．１（Ｍ＋Ｈ）。
【１１６２】
中間体Ｐ１０５
【化３０２】
0006776446.tif 000344
【１１６３】
ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（２−モルホリノエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピラジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］］ヘプタン−６−カルボキシレート
【１１６４】
ジオキサン（９４９μＬ）中の（３−シアノ−６−（２−モルホリノエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ボロン酸（中間体Ｐ１０４；６０ｍｇ、０．１９０ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−クロロピラジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（中間体Ｒ１５；６１．９ｍｇ、０．１９９ｍｍｏｌ）、Ｘ−Ｐｈｏｓ（１８．１ｍｇ、０．０３８０ｍｍｏｌ）、およびＰｄ２（ｄｂａ）３（８．６９ｍｇ、０．００９４９ｍｍｏｌ）の混合物を２Ｍ  Ｋ３ＰＯ４（ａｑ）（２８５μＬ、０．５６９ｍｍｏｌ）で処理した。得られた混合物をＡｒ（ｇ）でスパージし、次いで、容器を密封した。反応混合物を８０℃で一晩撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、ＧＦ／Ｆ紙を通して濾過した。濾液を真空中で濃縮し、残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液として０．１％のＮＨ４ＯＨを含むＤＣＭ中１０％のＭｅＯＨを使用する）によって精製して、表題化合物（１８ｍｇ、収率１７％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝５４７．３（Ｍ＋Ｈ）。
【１１６５】
中間体Ｐ１０６
【化３０３】
0006776446.tif 000345
【１１６６】
４−（５−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピラジン−２−イル）−６−（２−モルホリノエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリルビス（２，２，２−トリフルオロ酢酸塩）
【１１６７】
ＤＣＭ（１．０ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（２−モルホリノエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピラジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（中間体Ｐ１０５；１８ｍｇ、０．０３２９ｍｍｏｌ）の懸濁液をＴＦＡ（１ｍＬ、１３．１ｍｍｏｌ）で処理し、周囲温度で３０分間撹拌した。得られた混合物を真空中で濃縮した。得られた残渣をＥｔ２Ｏ（３×５ｍＬ）と共沸させて、表題化合物（２２．２ｍｇ、定量的収率）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４４７．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１１６８】
中間体Ｐ１０７
【化３０４】
0006776446.tif 000346
【１１６９】
ｔｅｒｔ−ブチル（Ｒ）−２−（（（４−ブロモ−３−シアノピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−６−イル）オキシ）メチル）モルホリン−４−カルボキシレート
【１１７０】
ＤＭＡ（２．１４ｍＬ）中の（Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル２−（ブロモメチル）モルホリン−４−カルボキシレート（３００ｍｇ、１．０７ｍｍｏｌ）および４−ブロモ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ１；２５５ｍｇ、１．０７ｍｍｏｌ）の混合物をＣｓ２ＣＯ３（ｓ）（１．０５ｇ、３．２１ｍｍｏｌ）で処理し、次いで、６０℃で一晩撹拌した。周囲温度に冷却した後、混合物をＤＣＭで希釈し、水（３回）およびブライン（１回）で逐次的に洗浄した。有機抽出物を真空中で濃縮して、表題化合物（４６８ｍｇ、定量的収率）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（ＣＤＣｌ３）δ８．１２（ｓ，１Ｈ，），７．４３（ｄ，１Ｈ），７．２４（ｓ，１Ｈ），７．２４，３．９０−４．０５（ｍ，４Ｈ），３．７０−３．８９（ｍ，２Ｈ），３．４２−３．５５（ｍ，２Ｈ），１．３９（ｓ，１２Ｈ）。
【１１７１】
中間体Ｐ１０８
【化３０５】
0006776446.tif 000347
【１１７２】
ｔｅｒｔ−ブチル（Ｓ）−２−（（（４−ブロモ−３−シアノピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−６−イル）オキシ）メチル）モルホリン−４−カルボキシレート
【１１７３】
（Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル２−（ブロモメチル）モルホリン−４−カルボキシレートをｔｅｒｔ−ブチル（Ｓ）−２−（ブロモメチル）モルホリン−４−カルボキシレートと置き換えて、ｔｅｒｔ−ブチル（Ｒ）−２−（（（４−ブロモ−３−シアノピラゾロ）［１，５−ａ］ピリジン−６−イル）オキシ）メチル）モルホリン−４−カルボキシレート（中間体Ｐ１０７）の合成について記載されるものと同様の手順を用いて、標題化合物（４６８ｍｇ、定量的収率）を調製した。１Ｈ  ＮＭＲ（ＣＤＣｌ３）δ８．１２（ｓ，１Ｈ，），７．４３（ｄ，１Ｈ），７．２４（ｓ，１Ｈ）３．９０−４．０５（ｍ，４Ｈ），３．７０−３．８９（ｍ，２Ｈ），３．４２−３．５５（ｍ，２Ｈ），１．３９（ｓ，１２Ｈ）。
【１１７４】
中間体Ｐ１０９
【化３０６】
0006776446.tif 000348
【１１７５】
ｔｅｒｔ−ブチル（Ｒ）−２−（（（３−シアノ−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン）−６−イル）オキシ）メチル）モルホリン−４−カルボキシレート
【１１７６】
圧力容器中で、ジオキサン（７．４９ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル（Ｒ）−２−（（（４−ブロモ−３−シアノピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−６−イル）オキシ）メチル）モルホリン−４−カルボキシレート（中間体Ｐ１０７、４６８ｍｇ、０．７４９ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラト）ジボロン（１．９０ｇ、７．４９ｍｍｏｌ）、ＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）ＣＨ２Ｃｌ２（６１．０ｍｇ、０．０７４９ｍｍｏｌ）、およびＫＯＡｃ（３６８ｍｇ、３．７５ｍｍｏｌ）の混合物をＡｒ（ｇ）で１０分間スパージした。容器を密封し、混合物を８０℃で一晩撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物をＤＣＭで希釈し、ＧＦ／Ｆ紙を通して濾過した。濾液を真空中で濃縮し、残渣をペンタンで粉砕した。ペンタン懸濁液を濾過し、固体を単離して、表題化合物（２００ｍｇ、収率８０％）を得た。１ＨＮＭＲ（ＣＤＣｌ３）δ８．２１（ｓ，１Ｈ），７．６９（ｄ，１Ｈ），７．３０（ｓ，１Ｈ），３．９９−４．１０（ｍ，２Ｈ），３．７８−３．９８（ｍ，２Ｈ），３．５６−３．６５（ｍ，２Ｈ），１．４９（ｓ，９Ｈ），１．４３（ｓ，１２Ｈ）。
【１１７７】
中間体Ｐ１１０
【化３０７】
0006776446.tif 000349
【１１７８】
ｔｅｒｔ−ブチル（Ｓ）−２−（（（３−シアノ−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン）−６−イル）オキシ）メチル）モルホリン−４−カルボキシレート
【１１７９】
ｔｅｒｔ−ブチル（Ｒ）−２−（（（４−ブロモ−３−シアノピラゾロ）［１，５−ａ］ピリジン−６−イル）オキシ）メチル）モルホリン−４−カルボキシレート（中間体Ｐ１０７）をｔｅｒｔ−ブチル（Ｓ）−２−（（（４−ブロモ−３−シアノピラゾロ）［１，５−ａ］ピリジン−６−イル）オキシ）メチル）モルホリン−４−カルボキシレート（中間体Ｐ１０８）と置き換えて、ｔｅｒｔ−ブチル（Ｒ）−２−（（（３−シアノ−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−６−イル）オキシ）メチル）モルホリン−４−カルボキシレート（中間体Ｐ１０９）の合成について記載されるものと同様の手順を用いて、標題化合物（１９１ｍｇ、収率４０％）を調製した。１ＨＮＭＲ（ＣＤＣｌ３）δ８．２１（ｓ，１Ｈ），７．６９（ｄ，１Ｈ），７．３０（ｓ，１Ｈ），３．９９−４．１０（ｍ，２Ｈ），３．７８−３．９８（ｍ，２Ｈ），３．５６−３．６５（ｍ，２Ｈ），１．４９（ｓ，９Ｈ），１．４３（ｓ，１２Ｈ）。
【１１８０】
中間体Ｐ１１１
【化３０８】
0006776446.tif 000350
【１１８１】
ｔｅｒｔ−ブチル（２Ｒ）−２−（（（３−シアノ−４−（５−（６−（（６−メトキシピリジン−３−イル）メチル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピラジン−２−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−６−イル）オキシ）メチル）モルホリン−４−カルボキシレート
【１１８２】
ジオキサン（８４４μＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル（Ｒ）−２−（（（３−シアノ−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−６−イル）オキシ）メチル）モルホリン−４−カルボキシレート（中間体Ｐ１０９；１１７ｍｇ、０．１６９ｍｍｏｌ）、３−（５−クロロピラジン−２−イル）−６−（（６−メトキシピリジン−３−イル）メチル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン（中間体Ｒ２５；５６ｍｇ、０．１７ｍｍｏｌ）の混合物を２Ｍ  Ｋ３ＰＯ４（ａｑ）（２５３μＬ、０．５０６ｍｍｏｌ）、Ｘ−ｐｈｏｓ（１６ｍｇ、０．３４ｍｍｏｌ）、およびＰｄ２（ｄｂａ）３（２０ｍｇ、０．０８４ｍｍｏｌ）で処理した。得られた混合物をＡｒ（ｇ）で１０分間スパージし、次いで、容器を密封した。反応混合物を８０℃で一晩撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物をＤＣＭで希釈し、水（３回）およびブライン（１回）で逐次的に洗浄した。有機抽出物を真空中で濃縮し、残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてＤＣＭ中１％のＮＨ４ＯＨを加える９：１のＤＣＭ：ＭｅＯＨの０〜１００％の混合溶媒を使用する）によって精製して、標題化合物（５９．８ｍｇ、収率５４％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝６５４．３（Ｍ＋Ｈ）
【１１８３】
中間体Ｐ１１２
【化３０９】
0006776446.tif 000351
【１１８４】
ｔｅｒｔ−ブチル（２Ｓ）−２−（（（３−シアノ−４−（５−（６−（（６−メトキシピリジン−３−イル）メチル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピラジン−２−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−６−イル）オキシ）メチル）モルホリン−４−カルボキシレート
【１１８５】
ｔｅｒｔ−ブチル（Ｒ）−２−（（（３−シアノ−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−６−イル）オキシ）メチル）モルホリン−４−カルボキシレート（中間体Ｐ１０９）をｔｅｒｔ−ブチル（Ｓ）−２−（（（３−シアノ−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−６−イル）オキシ）メチル）モルホリン−４−カルボキシレート（中間体Ｐ１１０）と置き換える、ｔｅｒｔ−ブチル（Ｒ）−２−（（（３−シアノ−４−（５−（６−（（６−メトキシピリジン−３−イル）メチル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピラジン−２−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−６−イル）オキシ）メチル）モルホリン−４−カルボキシレート（中間体Ｐ１１１）の合成について記載されるものと同様の手順を用いて、標題化合物（５５．９ｍｇ、収率５１％）を調製した。１ＨＮＭＲ（ＣＤＣｌ３）δ８．２１（ｓ，１Ｈ），７．６９（ｄ，１Ｈ），７．３０（ｓ，１Ｈ），３．９９−４．１０（ｍ，２Ｈ），３．７８−３．９８（ｍ，２Ｈ），３．５６−３．６５（ｍ，２Ｈ），１．４９（ｓ，９Ｈ），１．４３（ｓ，１２Ｈ）。
【１１８６】
中間体Ｐ１１３
【化３１０】
0006776446.tif 000352
【１１８７】
ｔ−ブチル３−（（（４−ブロモ−３−シアノピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−６−イル）オキシ）メチル）−３−フルオロアゼチジン−１−カルボキシレート
【１１８８】
ＤＭＡ（１２．４３ｍＬ）中の４−ブロモ−６−ヒドロキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ１；５９１．９ｍｇ、２．４８６ｍｍｏｌ）の混合物をＫ２ＣＯ３（ｓ）（１．０３１ｇ、７．４５９ｍｍｏｌ）およびｔｅｒｔ−ブチル３−（ブロモメチル）−３−フルオロアゼチジン−１−カルボキシレート（１．０ｇ、３．７ｍｍｏｌ）で処理し、次いで、６０℃で３時間撹拌した。周囲温度に冷却した後、混合物をブラインで希釈し、得られた懸濁液を濾過した。単離した固体を水（５回）で洗浄した。濾液を取っておき、単離した固体をＤＣＭに溶解した。ＤＣＭ溶液を真空中で濃縮して、表題化合物（５５３ｍｇ）を得た。濾液を４：１のＤＣＭ：ｉＰｒＯＨ（４回）で抽出した。合わせた有機抽出物をブライン（２回）で洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して、さらなる表題化合物（５００ｍｇ）を得た。濾過からおよび濾液の後処理からの固体を合わせ、真空中で乾燥して、表題化合物（１．０３３ｇ、収率９８％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４２３（Ｍ＋Ｈ）。
【１１８９】
中間体Ｐ１１４
【化３１１】
0006776446.tif 000353
【１１９０】
ｔｅｒｔ−ブチル３−（（（３−シアノ−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−６−イル））オキシ）メチル）−３−フルオロアゼチジン−１−カルボキシレート
【１１９１】
圧力管内で、ジオキサン（３．１４ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（（（４−ブロモ−３−シアノピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−６−イル）オキシ）メチル）−３−フルオロアゼチジン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ１１３；２００ｍｇ、０．４７０ｍｍｏｌ）の溶液をビス（ピナコラト）ジボロン（２３９ｍｇ、０．９４１ｍｍｏｌ）およびＫＯＡｃ（１３８ｍｇ、１．４１ｍｍｏｌ）で処理した。次いで、得られた混合物をアルゴン（ｇ）で５分間スパージし、次いで、ＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）ＣＨ２Ｃｌ２（３８．３ｍｇ、０．０４７０ｍｍｏｌ）を導入した。得られた混合物をＡｒ（ｇ）でさらに５分間スパージし、次いで、容器を密封した。反応混合物を８０℃で一晩撹拌し、次いで、周囲温度に冷却し、ペンタンで希釈した。ペンタン混合物をＧＦ／Ｆ紙を通して濾過し、次いで、真空中で濃縮して、ビス（ピナコラト）ジボロンとの１：１の比で表題化合物（４００ｍｇ、純度５０％に基づいた収率約９０％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（ＣＤＣｌ３）δ８．２０（ｍ，３Ｈ），７．６６（ｄ，１Ｈ），４．１５（ｍ，６Ｈ），１．４４（ｓ，９Ｈ），１．４０（ｓ，１２Ｈ）。
【１１９２】
中間体Ｐ１１５
【化３１２】
0006776446.tif 000354
【１１９３】
ｔｅｒｔ−ブチル３−（（（３−シアノ−４−（５−（６−（（６−メトキシピリジン−３−イル）メチル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１）ヘプタン−３−イル）ピラジン−２−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−６−イル）オキシ）メチル）−３−フルオロアゼチジン−１−カルボキシレート
【１１９４】
ジオキサン（５２９μＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（（（３−シアノ−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−６−イル）オキシ）メチル）−３−フルオロアゼチジン−１−カルボキシレート（中間体Ｐ１１４；７５ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）、３−（５−クロロピラジン−２−イル）−６−（（６−メトキシピリジン−３−イル）メチル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン（中間体Ｒ２５；７０ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、Ｘ−ｐｈｏｓ（１０ｍｇ、０．０２１ｍｍｏｌ）、およびＰｄ２（ｄｂａ）３（４．８ｍｇ、０．００５３ｍｍｏｌ）の混合物を２Ｍ  Ｋ３ＰＯ４（ａｑ）（１５９μＬ、０．３２０ｍｍｏｌ）で処理した。得られた混合物をＡｒ（ｇ）で１０分間スパージし、次いで、反応容器を密封した。混合物を８０℃で一晩撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物をＤＣＭで希釈し、水およびブラインで逐次的に洗浄した。有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中０〜１００％のＥｔＯＡｃ、次いで、ＥｔＯＡｃ中０．１％のＮＨ４ＯＨを含む０〜１０％のＭｅＯＨを使用する）によって精製して、表題化合物（４８ｍｇ、収率７１％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝６４２．３（Ｍ＋Ｈ）。
【１１９５】
中間体Ｐ１１６
【化３１３】
0006776446.tif 000355
【１１９６】
ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（２−モルホリノエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリミジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート
【１１９７】
ジオキサン（８．９５ｍＬ）および水（８９５μＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリミジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（中間体Ｒ２１；３６０ｍｇ、０．８９５ｍｍｏｌ）およびＫ２ＣＯ３（ｓ）（６１８ｍｇ、４．４７ｍｍｏｌ）の混合物を４−ブロモ−６−（２−モルホリノエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル（中間体Ｐ７９、ステップ１；３１４ｍｇ、０．８９５ｍｍｏｌ）およびＰｄ（ＰＰｈ３）４（１０３ｍｇ、０．０８９５ｍｍｏｌ）で処理した。得られた混合物をＡｒ（ｇ）でパージした後、反応容器を密閉した。混合物を８０℃で１６時間撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物を４：１のＤＣＭ：ｉＰｒＯＨとブラインとに分配した。相分離後、有機抽出物を追加のブライン（２回）で洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中０〜１００％のＥｔＯＡｃ、次いで、ＥｔＯＡｃ中０〜２０％のＭｅＯＨを使用する）によって精製して、標題化合物（３３６ｍｇ、収率６９％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４９１．２（Ｍ−ｔＢｕ）。
【１１９８】
中間体Ｐ１１７
【化３１４】
0006776446.tif 000356
【１１９９】
４−（２−（３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリミジン−５−イル）−６−（２−モルホリノエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルボニトリル
【１２００】
ＤＣＭ（２．０５ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−（３−シアノ−６−（２−モルホリノエトキシ）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−４−イル）ピリミジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（中間体Ｐ１１６；３３６ｍｇ、０．６１５ｍｍｏｌ）の懸濁液をＴＦＡ（４７４μＬ、６．１５ｍｍｏｌ）で処理し、周囲温度で５時間撹拌した。追加のＴＦＡ（２ｍＬ、２６．１ｍｍｏｌ）を導入し、反応混合物を周囲温度でさらに３０分間撹拌した。得られた混合物を飽和ＮａＨＣＯ３（ａｑ）（３０ｍＬ）で中和し、二相混合物を４：１のＤＣＭ：ｉＰｒＯＨで抽出した。合わせた有機抽出物をブラインで洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮して、表題化合物（２３６ｍｇ、収率８６％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝４４７．３（Ｍ＋Ｈ）。
【１２０１】
中間体Ｐ１１８
【化３１５】
0006776446.tif 000357
【１２０２】
３−クロロ−６−メトキシ−４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン
【１２０３】
ジオキサン（５．８ｍＬ）中の４−ブロモ−３−クロロ−６−メトキシピラゾロ［１，５−Ａ］ピリジン（中間体Ｐ６２、ステップ１；１５２ｍｇ、０．５８１ｍｍｏｌ）、ＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）ＣＨ２Ｃｌ２（２３．７ｍｇ、０．０２９ｍｍｏｌ）、ＫＯＡｃ（２８５ｍｇ、２．９１ｍｍｏｌ）、およびビス（ピナコラト）ジボロン（４４３ｍｇ、１．７４ｍｍｏｌ）の混合物をＡｒ（ｇ）でスパージした。反応容器を密封し、混合物を９０℃で２時間１５分撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物をセライト（登録商標）を通して濾過した。濾液を真空中で濃縮して、表題化合物（１０２ｍｇ、５７％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３０９．１（Ｍ＋Ｈ）。
【１２０４】
中間体Ｐ１１９
【化３１６】
0006776446.tif 000358
【１２０５】
１−（４−ブロモ−６−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−イル）エタン−１−オール
【１２０６】
ＴＨＦ（５．０２ｍＬ）中の４−ブロモ−６−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルバルデヒド（中間体Ｐ１、パートＢ、ステップ４；１２８ｍｇ、０．５０２ｍｍｏｌ）の冷（０℃）懸濁液を、Ｅｔ２Ｏ（２０１μＬ、０．６０２ｍｍｏｌ）中の３Ｍ  ＣＨ３ＭｇＢｒ溶液で滴下処理した。ＣＨ３ＭｇＢｒを添加した後、混合物を周囲温度に温めた。得られた混合物を周囲温度で１時間撹拌した後、飽和ＮＨ４Ｃｌ（ａｑ）でクエンチした。二相混合物を真空中で濃縮して、有機溶媒を除去した。残った水性懸濁液を濾過し、水ですすいだ。固体を収集し、真空中で乾燥して、表題化合物（１３０ｍｇ、収率９６％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝２７２．９（Ｍ＋Ｈ）。
【１２０７】
中間体Ｐ１２０
【化３１７】
0006776446.tif 000359
【１２０８】
２−（４−ブロモ−６−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−イル）プロパンニトリル
【１２０９】
ＤＣＭ（２ｍＬ）中のＴＭＳＣＮ（２４３μＬ、１．８１ｍｍｏｌ）の冷（０℃）溶液を、ＢＦ３Ｅｔ２Ｏ（１７２μＬ、１．３６ｍｍｏｌ）、およびＤＣＭ（２ｍＬ）中の１−（４−ブロモ−６−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−イル）エタン−１−オール（中間体Ｐ１１９；１２３ｍｇ、０．４５４ｍｍｏｌ）で逐次的に処理した。得られた混合物を周囲温度にゆっくり温めた。混合物を周囲温度でさらに２時間撹拌した後、飽和ＮａＨＣＯ３（ａｑ）でクエンチした。得られた二相混合物をＤＣＭで抽出し、有機抽出物を真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中０〜２５％のＥｔＯＡｃを使用する）によって精製して、表題化合物（７０ｍｇ、収率５５％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝２８２．０（Ｍ＋Ｈ）。
【１２１０】
中間体Ｐ１２１
【化３１８】
0006776446.tif 000360
【１２１１】
（４−ブロモ−６−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−イル）メタノール
【１２１２】
ＭｅＯＨ（２１．６ｍＬ）およびＴＨＦ（２１．６ｍＬ）中の４−ブロモ−６−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−カルバルデヒド（中間体Ｐ１、パートＢ、ステップ４；１．１０ｇ、４．３１ｍｍｏｌ）の懸濁液をＮａＢＨ４（１６３ｍｇ、４．３１ｍｍｏｌ）で処理し、次いで、周囲温度で２０時間撹拌した。追加のＮａＢＨ４（１６３ｍｇ、４．３１ｍｍｏｌ）を導入し、混合物を周囲温度でさらに２時間撹拌した。得られた混合物を真空中で濃縮し、残渣を水（５０ｍＬ）中に懸濁した。得られた水性懸濁液を濾過し、水ですすいだ。固体を収集し、真空中で乾燥して、表題化合物（１．０５ｇ、収率９５％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝２５９．１（Ｍ＋Ｈ）。
【１２１３】
中間体Ｐ１２２
【化３１９】
0006776446.tif 000361
【１２１４】
２−（４−ブロモ−６−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−イル）アセトニトリル
【１２１５】
ＤＣＭ（３ｍＬ）中のＴＭＳＣＮ（３２３μＬ、２．４１ｍｍｏｌ）の冷（０℃）溶液を、ＢＦ３Ｅｔ２Ｏ（２２９μＬ、１．８１ｍｍｏｌ）および（４−ブロモ６−メトキシピラゾロ［１，５−ａ］ピリジン−３−イル）メタノール（中間体Ｐ１２１；１５５ｍｇ、０．６０３ｍｍｏｌ）で逐次的に処理した。得られた混合物を周囲温度にゆっくり温めた。混合物を周囲温度でさらに２時間撹拌した後、飽和ＮａＨＣＯ３（ａｑ）でクエンチした。得られた二相混合物をＤＣＭで抽出し、有機抽出物を真空中で濃縮した。粗残渣をシリカクロマトグラフィー（勾配溶離液としてヘキサン中０〜３０％のＥｔＯＡｃを使用する）によって精製して、表題化合物（４３ｍｇ、収率２７％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝２６８．０（Ｍ＋Ｈ）。
【１２１６】
中間体Ｒ１
【化３２０】
0006776446.tif 000362
【１２１７】
１−ベンジル−４−（５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン
【１２１８】
ＤＭＦ（５ｍＬ）中の１−（５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）ピリジン−２−イル）ピペラジン塩酸塩（１．００ｇ、３．０７ｍｍｏｌ）の溶液を（ブロモメチル）ベンゼン（０．４３８ｍＬ、３．６９ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（１．２８ｍＬ、９．２１ｍｍｏｌ）で処理した。周囲温度で一晩撹拌した後、混合物を水で処理し、１０分間音波処理した。得られた白色懸濁液を濾過し、固体を水およびヘキサンで洗浄して、標題化合物（０．８４ｇ、収率７２％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝２９８．１（Ｂ（ＯＨ）２Ｍ＋Ｈ）。
【１２１９】
中間体Ｒ２
【化３２１】
0006776446.tif 000363
【１２２０】
（Ｓ）−（６−（４−（３−メトキシピロリジン−１−カルボニル）ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ボロン酸
【１２２１】
ＤＭＡ（３６．２ｍＬ、７．２５ｍｍｏｌ）中の（６−（ピペラジン−１−イル）ピリジン−３−イル）ボロン酸（１．５ｇ、７．２５ｍｍｏｌ）の溶液をＤＩＥＡ（５．０５ｍＬ、２９．０ｍｍｏｌ）で処理し、周囲温度で２０分間撹拌した。混合物を４−ニトロフェニルカルボノクロリデート（２．９２ｇ、１４．５ｍｍｏｌ）で処理し、周囲温度で一晩撹拌した。次いで、混合物をＤＩＥＡ（５ｍＬ、２９．０ｍｍｏｌ）および（Ｓ）−３−メトキシピロリジン（３．６６ｇ、３６．２ｍｍｏｌ）で処理し、周囲温度で３日間撹拌した。反応混合物を水で希釈し、２０％のＭｅＯＨ／ＤＣＭで抽出した。合わせた有機抽出物を無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をＣ１８逆相クロマトグラフィー（０〜４０％のＡＣＮ／Ｈ２Ｏ）によって精製した。次いで、単離した生成物をＭｅＯＨに取り込み、Ｉｓｏｌｕｔｅ（登録商標）ＳＣＸカラムに充填した。カラムをＭｅＯＨ（２カラム体積）で流し、次いで、ＭｅＯＨ中４Ｎ  ＮＨ４ＯＨで流して、標題化合物（１．０ｇ、収率４１％）をきれいに得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３３５．１（Ｍ＋Ｈ）。
【１２２２】
中間体Ｒ４
【化３２２】
0006776446.tif 000364
【１２２３】
（６−（６−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）ボロン酸
【１２２４】
方法１：
【１２２５】
ステップ１：ｔｅｒｔ−ブチル３−（５−ブロモピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレートの調製。ＤＭＳＯ（５．２２ｍＬ）中の３，６−ジアザ−ビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボン酸ｔｅｒｔ−ブチルエステル（１．０４６ｇ、５．２７ｍｍｏｌ）、５−ブロモ−２−フルオロピリジン（９１９ｍｇ、５．２２ｍｍｏｌ）、およびＫ２ＣＯ３（ｓ）（３．６１ｇ、２６．１ｍｍｏｌ）の懸濁液を９０℃で１日間撹拌した。周囲温度に冷却した後、反応混合物をＥｔＯＡｃと水とに分配した。有機抽出物を追加の水で洗浄し、次いで、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。シリカクロマトグラフィー（勾配溶離液として０〜５０％のヘキサン／ＥｔＯＡｃ）による粗残留物の精製により、表題化合物（１．８０ｇ、収率９７％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３５４．０（Ｍ＋１）、３５６．１（Ｍ＋２）。
【１２２６】
ステップ２：（６−（６−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−３−イル）ピリジン−３−イル）ボロン酸の調製。ジオキサン（５．７５ｍＬ）中のｔｅｒｔ−ブチル３−（５−ブロモピリジン−２−イル）−３，６−ジアザビシクロ［３．１．１］ヘプタン−６−カルボキシレート（１．８０ｇ、５．０８ｍｍｏｌ）、ビス（ピナコラト）ジボロン（３．８７ｇ、１５．２ｍｍｏｌ）、ＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）ＣＨ２Ｃｌ２（４１４ｍｇ、０．５０８ｍｍｏｌ）、およびＫＯＡｃ（１．５０ｇ、１５．２ｍｍｏｌ）の混合物をＮ２（ｇ）でスパージし、次いで、８０℃で３時間撹拌した。室温に冷却した後、反応混合物をＤＣＭで希釈し、水で洗浄した。水性抽出物をＤＣＭで洗浄した。ＤＣＭ抽出物の全てを合わせ、無水Ｎａ２ＳＯ４（ｓ）で乾燥させ、濾過し、真空中で濃縮した。粗残渣をヘキサン（２００ｍＬ）およびエーテル（５０ｍＬ）で５分間超音波処理し、得られた灰色の懸濁液を濾過した。収集した固体をＭｅＯＨで粉砕し、得られた懸濁液を濾過して、白色固体として表題化合物（８４０ｍｇ、収率５２％）を得た。ＭＳ（ａｐｃｉ）ｍ／ｚ＝３２０．２（Ｍ＋Ｈ）。
【１２２７】
方法２：
【１２２８】
（６−（６−（ｔｅｒ뷯銈菣袃苣랂苣ꮃ菣讃菣覼裢鎼볯隼裢뢂苣뚂菣랂苣궃볯鎼볯醼볯醼볯颃菣뾂菣銈볯銈苣ꮃ볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯鲃菣뎃藩꺁ꫨ붣胣꒼볯뎼볯袼볯醼볯캘겼볯궸臣鎼볯隼裢뢂苣뚂裢鎃苣꾂菣뮼볯躼볯躼볯붼菣鞃苣뎃裢隼裢ꮂ菣鲃菣뢅뷯薽뷯钽裢隃菣ꮃ苣릂菣ꮃ볯醼볯銼뷯螽胣邼볯馼볯颼뷯趽뷯貽볯膀볯銈菣ꮃ苣궃裢閼裢袼볯貼볯貼볯貼볯銈菣袃菣ꆃ菣ꮃ裢醼볯鎼볯銼裢뢂苣궂苣鲃菣ꦃ菣銈볯銈苣ꮃ볯钃菣뢂菣袼볯醼볯趽뷯膀볯躼볯鞼뷯趽뷯貽볯膀臣袂臣ꮼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼볯鎽볯㲉猯扵袼볯鎼볯趽뷯膀볯躼볯馼뷯趽뷯貽볯꺁蟦膿뛦銂볯邼蓢ꮁ諥놆臣膀곦蒁臣膀냦袼볯趽볯覼臣ꚇ郧鞁臣芀뻥覂苣龁럦袐觧銂볯邼蓢ꞁ볯芙雩릒详鞁胣ꆬ臣ꞁ胣ꢑ鯥ꦸ뫥ꮁ蛥뒍臣膀뿦躁臣ꚁ胣ꢡꇩ隌郥ꦉ볯醼볯邼뷯膀迥螎볯醼볯覼苣趁苣蒁臣鞾臣芀볯뎼볯膽뷯莽뷯覼뷯込뷯鶼볯銼볯躼볯袼볯讼볯覼胣ં䐼噉邀볯銼볯馼胣㲑䐯噉ਾ†룤鎖뷤늼볯㲕牢ਾ䐼噉邀賥鎼볯鎼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〰㘰㜷㐶㘴琮晩㸢〰㘰㜷㐶㘴琮晩ꃂ〰㌰㔶⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯銼볯邼胣㲑䐯噉ਾ볯醼볯貼볯뎼볯銈볯銈볯袼볯銈菣袃苣랂菣ꪃ苣뎃裢鎼裢ꒂ菣覼菣膃菣覼裢銼볯閼裢뢂苣뚂菣랂苣궃볯銼볯銼볯醼볯颃菣뾂菣貺ꇥ뢅ꇥ઩䐼噉邀볯銼볯醼胣㲑䐯噉ਾ†苣蚃菣鞃볯骼뷯薽뷯钽裢隃菣ꮃ볯醼볯貼볯뎼볯銈볯銈볯隼裢ꆃ菣궂苣钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣ꊂ苣鎃苣꾂菣뮼볯躼볯躼볯붼菣鞃苣뎃裢銼裢ꮂ菣鲃苣랂菣벃菣꺁ꫨ붣胣꒼볯ꖼ볯醼볯躼볯趽볯覼룤꺁뷯薽뷯钽裢隃菣ꮃ볯醼볯貼볯뎼볯銈볯銈볯銈볯貼볯銈苣ꊂ苣鎃苣꾂菣袼볯躼볯躼볯覼菣鞃苣뎃裢銼裢ꮂ菣鲃苣랂菣벃菣袼볯邼볯趽뷯膀볯躼볯銼뷯趽뷯貽볯꺁뫦늶苣膀볯銈菣袃苣랂菣뎂菣뎃苣ꮃ菣銃菣袼볯馼볯躼볯趽뷯膀볯躼볯钼볯趽뷯辽뷯覼臣袂臣꺼뷯ꊼ볯袼볯莽볯覼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯醼볯隼볯螽胣鞼볯閼볯趽뷯辽뷯覼臣邀곦蒚臣ꚇ郧鞁臣芀釥늛룦ꚺ臣肸駦릒详鞁臣貾胣趏뿥랷郥ꦉ苣龜ꧧ궸臣莿룧鞁臣芀껦ꎸ苣랂菣ꮂ苣궃菣袃苣ꦃ菣ꎂ菣袼该超뫦ꊛ뛦ꢁ臣ꚁ볯ꎼ볯궸볯鲀볯邼볯꺁볯薽볯ꢼ볯ꮁ苣ꎁ臣뺲ꏨ鞁臣膀꣦財賥袐觧袼볯銼볯躼볯趽뷯膀迥螎볯邼볯覼苣趁苣蒁臣鞾臣芀볯뎼볯膽뷯莽뷯覼뷯込뷯鶼볯銼볯躼볯袼볯讼볯覼胣ં䐼噉邀볯銼볯銼胣㲑䐯噉ਾ†苣蚃菣鞃볯骼볯醼볯貼볯뎼볯銈볯銈볯隼裢ꆃ菣궂苣钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣ꊂ苣鎃苣꾂菣뮼볯躼볯躼볯붼菣鞃苣뎃뫤ꦡ藩ꦡ臣뾪ꏨ芀볯ꎼ볯袼볯趽볯覼룤꺁뷯薽뷯钽裢隃菣ꮃ볯醼볯貼볯뎼볯銈볯銈볯隼裢ꆃ菣궂苣钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣ꊂ苣鎃苣꾂菣뮼볯躼볯躼볯붼菣鞃苣뎃裢銼裢ꮂ菣鲃苣랂菣벃菣袼볯銼볯躼볯趽뷯膀볯躼볯鞼볯趽뷯辽뷯覼臣뚺뛦銂苣ꪂ苣떂菣袼볯趽볯覼룤꺁볯꺼†볯ꎼ뷯ꞁ蟥蚐臣龁胣鞾苣貂臣랷郥ꦉ苣ꢑ鯥ꦸ뫥ꞁ볯芙雩릒详鞁胣ꆬ臣ꞁ胣龜ꧧ궸臣莿룧鞁胣袃菣ꢂ菣袼볯쎓鎼뷯겼볯ꢁ藥뢲臣鮁臣膀뫤ꦡ藩ꦡ臣鞁臣ꢡꇩ隌郥ꦉ볯隼볯鎼볯隼뷯螽胣躏軧馼볯薼볯銂뻥龁胣궼볯袼뷯邽뷯覽볯趽볯骽볯銼볯邼볯銼볯궼볯ꢼ볯芀㰊䥄㹖胣醼볯鎼볯醀⼼䥄㹖 궸雩鎽볯隼戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯銼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦〢〰㜶㘷㐴⸶楴≦〾〰㜶㘷㐴⸶楴쉦゠〰㘳㰶愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣醼볯鎼볯醀⼼䥄㹖 鎼裢袼볯隼裢ꆃ菣궂苣钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣ꊂ苣鎃苣꾂菣뮼볯躼볯躼볯붼菣鞃苣뎃뫤ꦡ藩ꦡ㰊䥄㹖胣醼볯鎼볯醀⼼䥄㹖 릂菣莃菣醼볯钽뷯銽뷯銈菣膃菣鎼裢袼볯隼裢ꆃ菣궂苣钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣ꊂ苣鎃苣꾂菣뮼볯躼볯躼볯붼菣鞃苣뎃裢隼裢ꮂ菣鲃苣랂菣벃菣꺁ꫨ붣胣꒼볯ꖼ볯隼볯鎼볯趽볯覼룤꺁볯貼볯銈苣ꊂ苣銈菣랂苣궃볯鎼볯醼볯醼볯颃菣뾂菣銈볯銈苣ꮃ菣뎃藩钽뷯銽뷯銈菣膃菣ꢂ苣蚃菣袼볯閼볯趽뷯膀볯躼볯隼뷯趽뷯貽볯꺁뫦늶苣隼裢ꆃ菣궂苣讃苣膃菣ꊂ菣螃菣覃볯鎼볯隼뷯螽胣銼볯閼볯覼臣袂臣꺼뷯ꊼ볯袼볯莽볯覼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯颼볯銼뷯螽胣鎼볯鞼볯趽뷯辽뷯覼臣邀곦蒚臣ꚇ郧鞁臣芀럦袐觧銂釥늛룦ꚺ臣閼駦鎖鋦貋臣龁胣鞾苣貂臣랷郥ꦉ苣龜ꧧ궸臣莿룧鞁胣议룦銂苣ꪃ苣꾂菣麃菣낂菣閃苣벃볯뺋藩뚺鯩늶臣鞁臣꒼볯궼룤邼胣醼볯邼볯뮼볯骼볯꺁볯ꎼ볯骼볯薼볯ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯ꢼ苣ꮐ苣궼뷯꾼볯붼볯ꮁ苣ꎁ臣뺲ꏨ鞁臣膀臣꺁뻥꺁뷤ꢔ臣龁苣ꮁ跥蚈臣钴뫥꺁ꇨ財賥袐觧袼볯銼볯趽뷯膀껥辇髧躏蟩覼苣鞾臣芀볯뎼볯膽뷯莽뷯覼뷯込뷯鶼볯銼볯躼볯袼볯讼볯覼胣ં䐼噉邀볯銼볯隼胣㲑䐯噉ਾ†苣蚃菣鞃볯骼볯銈볯袼볯銈菣袃苣랂菣ꪃ苣뎃裢鎼裢ꒂ菣覼菣膃菣覼裢鎼볯隼裢뢂苣뚂菣랂苣궃볯鎼볯醼볯醼볯颃菣뾂菣貺ꇥ뢅ꇥ꺁ꫨ붣胣꒼볯궼볯銼뷯겼볯궸臣钽뷯銽뷯銈菣膃菣鎼裢袼볯隼裢ꆃ菣궂苣钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣ꊂ苣鎃苣꾂菣뮼볯躼볯躼볯붼菣鞃苣뎃裢隼裢ꮂ菣鲃苣랂菣벃菣袼苣蚃菣鞃볯鮼볯銼볯趽뷯膀볯躼볯醼뷯趽뷯貽볯꺁뫦늶苣뢂苣궂苣뎃볯钼뷯겼볯궸볯꺼†볯ꎼ뷯ꞁ蟥蚐臣龁胣趏뿥랷郥ꦉ苣ꢑ鯥ꦸ뫥ꞁ룤ꦙ鋦貋臣龁胣鞾苣貂臣袲껦ꦉ苣뺿臩鞁臣膀뫤ꦡ藩ꦡ臣鞁臣馨ꇩ袼볯钼볯趽뷯膀迥螎볯鎼볯覼苣趁苣蒁臣鞾臣芀볯뎼볯膽뷯莽뷯覼뷯込뷯鶼볯銼볯躼볯袼볯讼볯覼胣ં䐼噉邀볯銼볯鞼胣㲑䐯噉ਾ†룤鎖뷤늼볯㲗牢ਾ䐼噉邀賥鎼볯閼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〰㘰㜷㐶㘴琮晩㸢〰㘰㜷㐶㘴琮晩ꃂ〰㌰㜶⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯銼볯颼胣㲑䐯噉ਾ†볯銈볯袼볯銈菣袃苣랂菣ꪃ苣뎃裢鎼裢ꒂ菣覼菣膃菣覼裢鎼볯颼裢뢂苣뚂菣랂苣궃볯鎼볯銼볯醼볯ꪂ苣뾂菣ꦡ藩ꦡ㰊䥄㹖胣醼볯鎼볯醀⼼䥄㹖 릂菣莃菣醼볯钽뷯銽뷯銈菣膃菣鎼裢袼볯隼裢ꆃ菣궂苣钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣ꊂ苣鎃苣꾂菣뮼볯躼볯躼볯붼苣꾂苣뎃裢颼裢ꮂ菣鲃苣랂菣벃菣꺁ꫨ붣胣꒼볯ꖼ볯銼볯躼볯趽볯覼룤꺁뷯薽뷯钽裢隃菣ꮃ볯貼볯銈苣ꊂ苣鎃苣꾂菣뮼볯躼볯躼볯붼苣꾂苣뎃裢颼裢ꮂ菣鲃苣랂菣벃菣袼볯躼볯螽胣钼볯鞼볯趽뷯辽뷯覼臣뚺뛦銂볯銈菣袃苣랂菣뎂菣뎃苣ꮃ菣銃菣袼볯醼볯趽뷯膀볯躼볯颼뷯趽뷯貽볯誁苣뎁볯膽볯ꢼ볯ꆼ뷯꾼볯㲉畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵袼볯躼볯邼뷯膀볯躼볯鞼뷯趽뷯貽볯ꞁ胩ꆬ髧ꮁ蟥蚐臣龁胣랷郥ꦉ苣ꢑ鯥ꦸ뫥ꞁ볯ꖗ雩릒详鞁胣ꆬ臣ꞁ胣붿諥꺁볯銈菣袃苣랂菣뎂菣뎃苣ꮃ菣銃菣袼볯醼볯趽뷯膀볯躼볯颼뷯趽뷯貽볯誁苣뎁볯膽볯ꢼ볯ꆼ뷯꾼볯㲉畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵袼볯躼볯邼뷯膀볯躼볯鞼뷯趽뷯貽볯銂럦ꂊ臣龁胣ꢑ鯥ꦸ뫥ꞁ볯ꖗ雩릒详鞁臣貾胣鞾苣貂臣랷郥ꦉ苣龜ꧧ궸臣莿룧鞁臣芀껦ꎸ苣랂菣ꮂ苣궃菣袃苣ꦃ菣ꎂ菣袼该超뫦ꊛ뛦ꢁ臣ꚁ볯鲀볯邼볯薼臣ꖼ뷯꾼볯莽볯颃苣떂菣ꮁ苣ꎁ臣뺲ꏨ鞁臣膀臣꺁뻥꺁뷤ꢔ臣膍裥ꪁ듧ꚺ臣ꢡꇩ隌郥ꦉ볯醼볯閼볯螽胣躏軧馼볯薼볯銂뻥龁胣궼볯袼뷯邽뷯覽볯趽볯骽볯鎼볯钼볯銼볯궼볯ꢼ볯芀㰊䥄㹖胣醼볯钼볯醀⼼䥄㹖 릂菣莃菣銼볯鎼裢袼볯隼裢ꆃ菣궂苣钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣ꊂ苣鎃苣꾂菣뮼볯躼볯躼볯붼苣꾂苣뎃ꇥ뢅ꇥ꺁ꫨ붣胣覽볯銽볯ꢼ볯醼볯趽볯覼룤隼볯₮ꢼ볯貽룤꺁뷯薽뷯钽裢隃菣ꮃ볯銈볯袼볯銈菣袃苣랂菣ꪃ苣뎃裢鎼裢ꒂ菣覼菣膃菣覼裢鎼볯颼裢뢂苣뚂菣랂苣궃볯鎼볯銼볯醼볯ꪂ苣뾂菣銈볯銈苣ꮃ菣궂苣것菣袃볯醼볯閼뷯膀볯躼볯邼뷯趽뷯貽볯꺁뫦늶苣ꢑ鯥ꦸ뫥ꞁ룤ꦙ鋦貋臣龁胣趏뿥랷郥ꦉ苣龜ꧧ궸臣莿룧鞁臣膀ꇥ뢅ꇥꢁ臣ꚁꇨ財볯醼볯醼볯螽胣躏軧馼볯薼볯銂臣貂臣ꮁ뻥龁胣궼볯袼뷯邽뷯覽볯趽볯骽볯銼볯钼볯醼볯궼볯ꢼ볯芀㰊䥄㹖胣醼볯钼볯醀⼼䥄㹖 궸雩鎽볯馼戼㹲㰊䥄㹖胣隌볯銼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦〢〰㜶㘷㐴⸶楴≦〾〰㜶㘷㐴⸶楴쉦゠〰㘳㰸愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣醼볯钼볯醀⼼䥄㹖 醼裢袼菣ꪃ苣뎃裢銼裢ꒂ菣ꆃ菣ꮃ볯銈볯銈볯閼裢袼볯貼볯貼볯貼볯銈菣袃菣ꆃ菣ꮃ裢醼볯鎼볯銼裢뢂苣궂苣鲃菣ꦃ菣銈볯銈苣ꮃ볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯钃菣ꦃ苣뎃㰊䥄㹖胣醼볯钼볯醀⼼䥄㹖 ꒼볯ꚼ볯閼뷯겼볯궸臣醼裢袼볯銈볯钼볯钼볯閼볯閼裢蚃菣ꦃ菣膃菣銈볯貼볯貼볯銈苣ꪂ苣떂菣궃菣뎃裢銼裢ꒂ菣覼菣ꪃ苣뎃裢銼裢ꒂ菣覼菣骃菣뢂菣袼볯躼볯邼뷯膀볯躼볯隼뷯趽뷯貽볯꺁蟦膿뛦銂胣钃苣ꪃ菣ꊂ菣螃菣覃볯邼볯閼볯隼뷯膀볯躼볯馼뷯趽뷯貽볯膀볯薽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰钼⼼畳㹢볯袼볯莽볯覼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯ꢼ볯醼볯颼볯螽胣隼볯馼볯趽뷯辽뷯覼胣誁苣뎁볯ꖼ볯袼볯躼볯閼뷯겼胣醼볯躼볯趽뷯辽뷯覼臣ꚇ郧鞁臣芀뻥覂苣龁럦袐觧銂釥늛룦ꚺ臣肸駦릒详鞁臣貾胣뒰臣꾂苣뎃菣鞁臣芀苣ꢂ菣膃臣龁蟦膿뛦銂뿦躁臣膀迥蚛臣龁鯥鎽苣뒰臣袂臣颃苣떂菣ꞁ듦蒵臣ꚁ胣馨ꇩ隌郥ꦉ볯閼볯邼뷯螽胣躏軧鎼볯薼볯銂뻥龁胣궼볯袼뷯邽뷯覽볯趽볯骽볯銼볯馼볯醼볯ꊼ볯꾼볯覼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯讼볯覼胣ં䐼噉邀볯銼볯钼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