(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１樹脂により形成される第１樹脂相と、前記第１樹脂と相違する第２樹脂により形成される第２樹脂相とを有する相分離構造を備え、
前記相分離構造により形成される模様を有し、さらに前記相分離構造のサイズが０．５ｍｍを超えることを特徴とする硬化性樹脂成形体。
【請求項２】
前記相分離構造は、海島構造、連続球状構造、複合分散構造及び共連続構造の少なくともいずれか一つであることを特徴とする請求項１に記載の硬化性樹脂成形体。
【請求項３】
前記第１樹脂相は、メタクリル酸メチル由来のアクリル相を含むことを特徴とする請求項１又は２に記載の硬化性樹脂成形体。
【請求項４】
前記第１樹脂相は、ポリメタクリル酸メチルを含むことを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一項に記載の硬化性樹脂成形体。
【請求項５】
前記第２樹脂は、前記第１樹脂と相分離する材料からなることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか一項に記載の硬化性樹脂成形体。
【請求項６】
前記第２樹脂は、（メタ）アクリレートモノマー、（メタ）アクリレートオリゴマー及び（メタ）アクリレートポリマーからなる群より選ばれる少なくとも一つを含むことを特徴とする請求項５に記載の硬化性樹脂成形体。
【請求項７】
前記第１樹脂相及び前記第２樹脂相の少なくとも一方に、充填材が含まれていることを特徴とする請求項１乃至６のいずれか一項に記載の硬化性樹脂成形体。
【請求項８】
前記模様が相分離構造全体で均一であることを特徴とする請求項１乃至７のいずれか一項に記載の硬化性樹脂成形体。
【請求項９】
前記相分離構造が、互いに異なる少なくとも二種類の模様を有していることを特徴とする請求項１乃至７のいずれか一項に記載の硬化性樹脂成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、硬化性樹脂成形体に関する。詳細には、本発明は、光学的特徴を有した模様が付されることにより、意匠性を高めた硬化性樹脂成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、流れ柄や天然大理石等の模様を有する硬化性樹脂成形体は、高い意匠性からキッチンカウンターの天板等、水回り部材として使用されている。
【０００３】
このような模様を形成する方法として、成形後の光学的特性が互いに異なる第１の熱可塑性樹脂材料と第２の熱可塑性樹脂とを混合・加熱して、少なくとも一部が板状の成形体を成形する樹脂成形方法が開示されている（例えば、特許文献１参照）。そして、第１の熱可塑性樹脂材料の融点は第２の熱可塑性樹脂の融点より低く、成形時の溶融温度は、第１の熱可塑性樹脂材料の融点より高く、第２の熱可塑性樹脂の融点より低く設定することも開示されている。これにより、境界のはっきりした模様が得られるとともに、光透過性の模様となる樹脂が得られている。
【０００４】
また、特許文献２では、成形セル内に異色の液状樹脂を少なくとも二層以上に層状に積層させて注入した後、櫛状の工具を、積層された液状樹脂中で移動させ、その後に液状樹脂を硬化させることにより、人工大理石を製造する方法が開示されている。
【０００５】
特許文献３では、（ａ）多官能性アクリル系カルボン酸エステルモノマー又はプレポリマー、（ｂ）（ａ）成分と共重合可能な単官能性モノマー、及び（ｃ）熱可塑性樹脂を含有するアクリル系熱硬化型樹脂組成物を開示している。そして、（ｃ）成分は、硬化物中に、粒径０．０５〜５００μｍの粒子として相分離して均一に分散して存在することを開示している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００５−１４２８２号公報
【特許文献２】特許第２９３８００８号明細書
【特許文献３】特開昭６０−６３２１１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、特許文献１の樹脂成形方法では、水玉模様しかできず、複雑な模様を作ることが困難であった。また、特許文献２では、成形セル内に異色の液状樹脂を注入して形成するため、立体形状物や薄膜状の成形品を得ることが困難であり、形状に制限があった。特許文献３では、粒径０．０５〜５００μｍの粒子として相分離しているため、肉眼で模様を判別することが困難であり、意匠性に劣るという問題があった。
【０００８】
本発明は、このような従来技術の有する課題に鑑みてなされたものである。そして、本発明の目的は、複雑な模様を形成でき、さらに意匠性に優れる硬化性樹脂成形体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決するために、本発明の態様に係る硬化性樹脂成形体は、第１樹脂により形成される第１樹脂相と、第１樹脂と相違する第２樹脂により形成される第２樹脂相とを有する相分離構造を備える。そして、相分離構造により形成される模様を有し、さらに相分離構造のサイズが０．５ｍｍを超える。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、樹脂の相分離技術を用い、二種以上の樹脂を目視可能なレベルで相分離させているため、複雑な模様を形成でき、さらに意匠性を高めることが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】第一実施形態に係る硬化性樹脂成形体の相分離構造を説明するための概略図であり、（ａ）は海島構造を示し、（ｂ）は連続球状構造を示し、（ｃ）は複合分散構造を示し、（ｄ）は共連続構造を示す。
【図２】第一実施形態に係る硬化性樹脂成形体の製造過程を説明するための概略図である。
【図３】相分離構造を有さない硬化性樹脂成形体の製造過程を説明するための概略図である。
【図４】第二実施形態に係る硬化性樹脂成形体の例を示す概略図である。
【図５】色ヒストグラムと色コリログラムの差異を説明するための図である。
【図６】実施例１の樹脂成形体を示す写真である。
【図７】実施例２の樹脂成形体を示す写真である。
【図８】実施例３の樹脂成形体を示す写真である。
【図９】実施例４の樹脂成形体を示す写真である。
【図１０】実施例５の樹脂成形体を示す写真である。
【図１１】実施例６の樹脂成形体を示す写真である。
【図１２】比較例１の樹脂成形体を示す写真である。
【図１３】比較例２の樹脂成形体を示す写真である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本実施形態に係る硬化性樹脂成形体について詳細に説明する。なお、図面の寸法比率は説明の都合上誇張されており、実際の比率とは異なる場合がある。
【００１３】
［第一実施形態］
本実施形態に係る硬化性樹脂成形体１０は、第１樹脂により形成される第１樹脂相１と、第１樹脂と相違する第２樹脂により形成される第２樹脂相２とを有する相分離構造を備えている。そして、硬化性樹脂成形体１０は、相分離構造により形成される模様を有している。
【００１４】
本実施形態の硬化性樹脂成形体１０は第１樹脂相１と第２樹脂相２とを有し、さらにこれらの樹脂相が混合し、相分離した構造を有している。本実施形態における相分離構造とは、海島構造、連続球状構造、複合分散構造及び共連続構造の少なくともいずれか一つをいう。海島構造は、図１（ａ）に示すように、体積の小さい分散相２Ａが連続相１Ａに分散された構造をいい、粒子状や球状の分散相２Ａが連続相１Ａの中に散在する構造である。連続球状構造は、図１（ｂ）に示すように、略球状の分散相２Ａが連結し、連続相１Ａ中に分散した構造である。複合分散構造は、図１（ｃ）に示すように、分散相２Ａが連続相１Ａの中に散在し、さらに分散相２Ａ中に連続相１Ａを構成する樹脂が散在している構造である。共連続構造は、図１（ｄ）に示すように、連続相１Ａと分散相２Ａとが複雑な三次元の網目状を形成している構造である。
【００１５】
なお、海島構造、連続球状構造、複合分散構造及び共連続構造のような相分離構造は、樹脂成形体の硬化速度や反応温度等の硬化条件、樹脂の相溶性、配合比を制御することにより得ることができる。
【００１６】
硬化性樹脂成形体１０では、第１樹脂相１と第２樹脂相２とが互いに異なる光学的特性を有している。つまり、第１樹脂相１と第２樹脂相２は、例えば光透過性、光屈折率及び色の少なくとも一つが互いに異なっている。そのため、硬化性樹脂成形体１０では、相分離した第１樹脂相１及び第２樹脂相２の形状に由来する三次元の模様が形成されている。
【００１７】
さらに、硬化性樹脂成形体１０では、相分離構造のサイズが０．５ｍｍを超えている。つまり、相分離構造が海島構造、連続球状構造又は複合分散構造の場合には、分散相２Ａにおける輪郭上の２点間距離の最大値ｄ（最大長）が０．５ｍｍを超えている。また、相分離構造が共連続構造の場合には、連続相１Ａの最長長さｄ１、連続相１Ａの幅ｄ２、及び連続相１Ａの一部が分離して分散相２Ａにより周囲が覆われた分離相１Ｂにおける輪郭上の２点間距離の最大値ｄ３の少なくとも一つが０．５ｍｍを超えている。このように、相分離構造のサイズが０．５ｍｍを超えている場合には、第１樹脂相１と第２樹脂相２との境界が目視により判別できるため、硬化性樹脂成形体１０は目視可能な模様を得ることが可能となる。なお、相分離構造のサイズは、１ｍｍ以上であることが好ましく、２ｍｍ以上であることがより好ましく、５ｍｍ以上であることがさらに好ましく、１０ｍｍ以上であることが特に好ましい。なお、相分離構造のサイズの上限は特に限定されないが、例えば３００ｍｍとすることができる。
【００１８】
第１樹脂相１は、メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）由来のアクリル相を含むことが好ましい。つまり、第１樹脂相１は、メタクリル酸メチルが重合してなるアクリル樹脂の相を含むことが好ましい。第１樹脂相１が当該アクリル相を含むことにより、得られる硬化性樹脂成形体１０は良好な外観となり、さらに耐熱性や耐水性などの強度も十分なものとなる。
【００１９】
また、第１樹脂相１は、ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）を含むことが好ましい。第１樹脂相１がポリメタクリル酸メチルを含むことにより、第１樹脂相１の強度をより高めることが可能となる。また、第１樹脂相１がポリメタクリル酸メチルとメタクリル酸メチル由来のアクリル相との両方を含むことにより、相分離構造を形成しやすくなり、三次元の模様を形成することが可能となる。なお、ポリメタクリル酸メチルの重量平均分子量は特に限定されないが、例えば１０００〜５０００００が好ましく、５００００〜２０００００がより好ましい。当該重量平均分子量は、ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）によるポリスチレン換算の数値である。
【００２０】
本実施形態の硬化性樹脂成形体１０において、第１樹脂相１を構成する第１樹脂は、アクリル樹脂であることが好ましい。また、当該第１樹脂は、メタクリル酸メチルが後述する架橋剤と重合してなる三次元のポリメタクリル酸メチルと、当該三次元のポリメタクリル酸メチルとは異なるポリメタクリル酸メチルとが混合してなるアクリル樹脂であることがより好ましい。これにより、硬化性樹脂成形体１０は良好な外観となり、さらに強度も十分なものとなる。また、第１樹脂相１と第２樹脂相２が相分離しやすくなるため、目視により明確に模様を認識することが可能となる。
【００２１】
なお、後述するように、第１樹脂相１には充填材等が含まれていてもよい。ただ、第１樹脂相１は、メタクリル酸メチルが重合してなる三次元のポリメタクリル酸メチルと、ポリメタクリル酸メチルとが混合してなるアクリル相が主成分であることが好ましい。
【００２２】
第２樹脂相２を構成する第２樹脂は、第１樹脂と相分離する材料からなることが好ましい。第２樹脂としてこのような材料を用いることにより、第１樹脂相１と第２樹脂相２とを容易に相分離することが可能となる。
【００２３】
第２樹脂相２を構成する第２樹脂としては、次のようなポリマーを使用することができる。例えば、ポリスチレン、ポリ（メタ）アクリル酸エステル、ポリ酢酸ビニル、ポリブタジエン、ポリイソプレン、ポリ塩化ビニルからなる群より選ばれる少なくとも一つを用いることができる。また、当該ポリマーとしては、ポリスチレン、ポリ（メタ）アクリル酸エステル、ポリ酢酸ビニル、ポリブタジエン、ポリイソプレン又はポリ塩化ビニルのランダム共重合体、ブロック共重合体又はグラフト共重合体なども用いることができる。このようなポリマーとしては、根上工業株式会社製アクリレートポリマーＡＳ−３０００（骨格主組成：ブチルアクリレート、官能基種：ＯＨ、分子量：１２００００〜１３０００００、重量平均分子量Ｍｗ：６５００００）も挙げることができる。
【００２４】
また、第２樹脂相２は、第２樹脂前駆体とメタクリル酸メチルとが重合することにより形成されていてもよい。言い換えれば、第２樹脂相２を構成する第２樹脂は、第２樹脂前駆体とメタクリル酸メチルとの共重合体であってもよい。そのため、第２樹脂前駆体は、メタクリル酸メチルと重合可能な置換基を有していることが好ましい。このような第２樹脂前駆体としては、例えば、次のモノマー及びオリゴマーの少なくとも一方を用いることができる。
【００２５】
第２樹脂前駆体としてのモノマーは、単官能性のスチレン系モノマー、メタクリル酸エステル、アクリル酸エステル、ビニルエステル系モノマー及び共役ジエン系モノマーからなる群より選ばれる少なくとも一つを用いることができる。
【００２６】
スチレン系モノマーとしては、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−メトキシスチレンを挙げることができる。
【００２７】
メタクリル酸エステルとしては、メタクリル酸メチル、メタアクリル酸エチル、メタアクリル酸ｎ−プロピル、メタアクリル酸ｎ−ブチル、メタアクリル酸イソブチル、メタアクリル酸ｎ−ペンチル、メタアクリル酸ｎ−ヘキシル、メタアクリル酸ｎ−ヘプチル、メタアクリル酸ｎ−オクチル、メタアクリル酸２−エチルヘキシル、メタアクリル酸ノニル、メタアクリル酸デシル、メタアクリル酸ドデシル、メタアクリル酸ステアリルなどのメタアクリル酸と脂肪族炭化水素とのエステルを挙げることができる。なお、脂肪族炭化水素は、炭素数が１〜１８であることが好ましい。また、メタクリル酸エステルとしては、メタアクリル酸シクロヘキシル、メタアクリル酸イソボルニルなどのメタアクリル酸脂環式炭化水素エステル；メタアクリル酸ベンジルなどのメタアクリル酸アラルキルエステル；メタアクリル酸フェニル、メタアクリル酸トルイルなどのメタアクリル酸芳香族炭化水素エステル；メタアクリル酸２−メトキシエチル、メタアクリル酸３−メトキシブチルなどのメタアクリル酸とエーテル性酸素を有する官能基含有アルコールとのエステルを挙げることができる。さらに、メタクリル酸エステルとしては、メタアクリル酸トリフルオロメチル、メタアクリル酸トリフルオロメチルメチル、メタアクリル酸２−トリフルオロメチルエチル、メタアクリル酸２−トリフルオロエチル、メタアクリル酸２−パーフルオロエチルエチル、メタアクリル酸２−パーフルオロエチル−２−パーフルオロブチルエチル、メタアクリル酸２−パーフルオロエチル、メタアクリル酸パーフルオロメチル、メタアクリル酸ジパーフルオロメチルメチル、メタアクリル酸２−パーフルオロメチル−２−パーフルオロエチルメチル、メタアクリル酸２−パーフルオロヘキシルエチル、メタアクリル酸２−パーフルオロデシルエチル、メタアクリル酸２−パーフルオロヘキサデシルエチルなどのメタアクリル酸フッ化アルキルエステルも挙げることができる。
【００２８】
アクリル酸エステルとしては、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−プロピル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸ｎ−ペンチル、アクリル酸ｎ−ヘキシル、アクリル酸ｎ−ヘプチル、アクリル酸ｎ−オクチル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸ノニル、アクリル酸デシル、アクリル酸ドデシル、アクリル酸ステアリルなどのアクリル酸と脂肪族炭化水素とのエステルを挙げることができる。なお、脂肪族炭化水素は、炭素数が１〜１８であることが好ましい。また、アクリル酸エステルとしては、アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸イソボルニルなどのアクリル酸脂環式炭化水素エステル；アクリル酸フェニル、アクリル酸トルイルなどのアクリル酸芳香族炭化水素エステル；アクリル酸ベンジルなどのアクリル酸アラルキルエステル；アクリル酸２−メトキシエチル、アクリル酸３−メトキシブチルなどのアクリル酸とエーテル性酸素を有する官能基含有アルコールとのエステルを挙げることができる。さらに、アクリル酸エステルとしては、アクリル酸トリフルオロメチルメチル、アクリル酸２−トリフルオロメチルエチル、アクリル酸２−パーフルオロエチルエチル、アクリル酸２−パーフルオロエチル−２−パーフルオロブチルエチル、アクリル酸２−パーフルオロエチル、アクリル酸パーフルオロメチル、アクリル酸ジパーフルオロメチルメチル、アクリル酸２−パーフルオロメチル−２−パーフルオロエチルメチル、アクリル酸２−パーフルオロヘキシルエチル、アクリル酸２−パーフルオロデシルエチル、アクリル酸２−パーフルオロヘキサデシルエチルなどのアクリル酸フッ化アルキルエステルも挙げることができる。アクリル酸エステルとしては、トリシクロデカンジメタノールジアクリレートも挙げることができる。
【００２９】
ビニルエステル系モノマーとしては、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、ピバリン酸ビニル、安息香酸ビニル、桂皮酸ビニルなどを挙げることができる。また、共役ジエン系モノマーとしては、ブタジエン、イソプレンなどを挙げることができる。
【００３０】
また、第２樹脂前駆体であるモノマーとしては、二官能性又は多官能性のアクリル系カルボン酸エステルモノマーを使用することができる。このようなモノマーとしては、アクリル系モノマー及びメタクリレート系モノマーを挙げることができる。
【００３１】
アクリル系モノマーとしては、例えば、エチレングリコールジアクリレート、テトラエチレングリコールジアクリレート、ノナンエチレングリコールジアクリレート、テトラデカンエチレングリコールジアクリレート、１，３−プチレンジオールジアクリレート、１，６−ヘキサンジオールジアクリレート、ネオペンチルグリコールジアクリレート、ポリプロピレングリコールジアクリレート、ｏ−ジアリルフタレート、ｍ−ジアリルフタレート、２，２’−ビス（４−アクリロキシジエトキシフェニル）プロパン、トリメチロールプロパントリアクリレート、トリメチロールエタントリアクリレート、テトラメチロールメタンテトラアクリレート、ビスフェノールＡポリエチレングリコールジアクリレート、エタンジグリシジルエーテルジアクリレート、２−プロパノールジグリシジルエーテルジアクリレート、１，６−ヘキサンジウレタンポリエチレングリコールジアクリレート、キシリレンウレタンジアクリレート、１，６−ヘキサンジウレタングリセリンテトラアクリレート、１，６−ヘキサンジウレタンフタール酸ジアクリレート、ビスフェノールＡ−ヘキサンジウレタンジエチルアクリレ−ト、グリシドールジアクリレート、グリセリンジアクリレート、グリセリントリアクリレート、ビスフェノールＡジアクリレート、キシリレングリコールジアクリレート、ヒドロキノンジアクリレート、レゾルシンジアクリレート、シクロヘキサンジメタノールジアクリレート、トリアリルシアヌレート、ジアリルジグリコールカーボネ−ト、ジアリルジブチルホスホノサクシネート、共栄社化学株式会社製エポライト３００２Ａなどが挙げられる。これらのモノマーのアクリレート基のうち１つ以上がメタクリル基に置換されたものを用いてもよい。
【００３２】
また、メタクリレート系のモノマーとしては、例えば、シクロヘキサンジメタノールジメタクリレート、エチレングリコールジメタクリレート、ジエチレングリコールジメタクリレート、トリエチレングリコールジメタクリレート、テトラエチレングリコールジメタクリレート、ノナンエチレングリコールジメタクリレート、テトラデカンエチレングリコールジメタクリレート、１，３−ブタンジオールジメタクリレート、ブタンジオールジメタクリレート、１，６−ヘキサンジオールジメタクリレート、ネオベンチルグリコールジメタクリレート、ジプロピレングリコールジメタクリレート、ノナンプロピレングリコールジメタクリレート、ビスフェノールＡテトラエチレングリコールジメタクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、テトラメチロールエタントリメタクリレート、トリメチロールエタントリメタクリレート、エタングリシジルエーテルジメタクリレート、２，２’−ビス（４−メタクリロキシジエトキシフェニル）プロパン、ビスフェノールグリシジルエーテルジメタクリレート、ビスフェノールポリエチレングリコールジメタクリレート、２−プロパノールジグリシジルエーテルジメタクリレート、１，６−ヘキサンジウレタンポリエチレングリコールジメタクリレート、キシリレンジウレタンジメタクリレート、１，６−ヘキサンジウレタングリセリンテトラメタクリレート、グリシドールジメタクリレート、グリセリンジメタクリレート、グリセリントリメタクリレート、ビスフェノールＡジメタクリレート、キシリレングリコールジメタクリレート、ヒドロキノンジメタクリレート、レゾルシンジメタクリレート、シクロヘキサンジメタノールジメタクリレート、トリメタリルシアヌレート、ジメタリルジグリコールカーボネート、共栄社化学株式会社製エポライト３００２Ｍなどが挙げられる。これらのモノマーのメタクリレート基のうち１つ以上がアクリレート基に置換されたものを用いてもよい。
【００３３】
なお、上述のモノマーは、一種を単独で使用してもよく、二種以上を組み合わせて使用してもよい。得られる硬化性樹脂成形体１０の耐熱性を向上させる観点から、第２樹脂前駆体であるモノマーは、（メタ）アクリル酸脂環式炭化水素エステルが好ましい。
【００３４】
第２樹脂前駆体であるオリゴマーとしては、アクリレートオリゴマー、ウレタンアクリレートオリゴマー、エポキシアクリレートオリゴマー、ポリエステルアクリレートオリゴマー、ポリエーテルアクリレートオリゴマー、ジエン重合体系アクリレートオリゴマー、及びジエン重合体系アクリレートの水素添加物の骨格を有するオリゴマーからなる群より選ばれる少なくとも一つを用いることができる。
【００３５】
アクリレートオリゴマーとしては、綜研化学株式会社製アクトフロー（登録商標）ＵＴ−１００１（多官能ヒドロキシルアクリレート、骨格主成分：２−エチルヘキシルアクリレート、重量平均分子量：約３５００）が挙げられる。アクリレートオリゴマーとしては、綜研化学株式会社製アクトフローＣＢ−３０６０（多官能カルボキシルアクリレート、骨格主成分：２−エチルヘキシルアクリレート、重量平均分子量：約３０００）が挙げられる。また、アクリレートオリゴマーとしては、ダイセル・オルネクス株式会社製アクリルオリゴマーＥＢＥＣＲＹＬ（登録商標）７６７（重量平均分子量：約１２０００）が挙げられる。
【００３６】
ウレタンアクリレートオリゴマーとしては、根上工業株式会社製ＵＮ−７７００（骨格主成分：ポリエステル、重量平均分子量：約２００００）が挙げられる。ウレタンアクリレートオリゴマーとしては、ダイセル・オルネクス株式会社製ＥＢＥＣＲＹＬ４４９１（重量平均分子量：約７０００）が挙げられる。また、ウレタンアクリレートオリゴマーとしては、ダイセル・オルネクス株式会社製ＥＢＥＣＲＹＬ２３０（骨格主成分：脂肪族、重量平均分子量：約５０００）が挙げられる。
【００３７】
上述のオリゴマーは、一種を単独で使用してもよく、二種以上を組み合わせて使用してもよい。なお、オリゴマーとしては、耐熱性及び長期信頼性の点で、反応基を有しているものが好ましい。また、官能基を有しているオリゴマーは相分離構造を形成しやすいため、第２樹脂前駆体としてこのようなオリゴマーを用いることが好ましい。
【００３８】
なお、第２樹脂は、（メタ）アクリレートモノマー、（メタ）アクリレートオリゴマー及び（メタ）アクリレートポリマーからなる群より選ばれる少なくとも一つを含むことがより好ましい。これにより、得られる第２樹脂相もアクリル相となるため、得られる硬化性樹脂成形体１０は良好な外観となり、さらに強度も十分なものとなる。なお、「（メタ）アクリレートモノマー」とは、上述のメタクリレート系のモノマーおよびアクリル系モノマーを示す。また、「（メタ）アクリレートオリゴマー」は、（メタ）アクリレートモノマーが重合または共重合してなるものである。（メタ）アクリレートポリマーは、（メタ）アクリレートモノマーまたは（メタ）アクリレートオリゴマーが重合または共重合してなるものである。
【００３９】
なお、第２樹脂相２にも充填材等が含まれていてもよいが、第２樹脂相２もアクリル樹脂からなるアクリル相が主成分であることが好ましい。
【００４０】
本実施形態の硬化性樹脂成形体１０において、第１樹脂相１及び第２樹脂相２の少なくとも一方には、充填材が含まれていてもよい。充填材を含有することにより、硬化性樹脂成形体１０の意匠性を高めることが可能となる。なお、充填材は、第１樹脂相１及び第２樹脂相２のいずれか一方にのみ含まれていてもよく、両方に含まれていてもよい。また、充填材は、第１樹脂相１及び第２樹脂相２の内部に部分的に含まれていてもよい。つまり、第１樹脂相１及び第２樹脂相２の内部で、充填材の濃度が変化し、各相で色の濃淡が存在してもよい。
【００４１】
充填材は特に限定されないが、無機化合物を用いることができる。無機化合物としては、例えば、ホウ化物、炭化物、窒化物、酸化物、ケイ化物、水酸化物、炭酸塩などを挙げることができる。具体的には、例えば、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、窒化ホウ素（ＢＮ）、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、水酸化アルミニウム（Ａｌ（ＯＨ）３）などが挙げられる。また、二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）、炭酸マグネシウム（ＭｇＣＯ３）、水酸化マグネシウム（Ｍｇ（ＯＨ）２）、炭酸カルシウム（ＣａＣＯ３）、クレー、タルク、マイカ、酸化チタン（ＴｉＯ２）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）なども挙げられる。このような無機化合物を使用することにより、硬化性樹脂成形体を白色とすることが可能となる。
【００４２】
さらに、充填材としては、炭素材料を用いることができる。炭素材料は、例えば、カーボンブラック、活性炭及びフラーレンからなる群より選ばれる少なくとも一つを用いることができる。また、カーボンブラックとしては、ケッチェンブラック（登録商標）、アセチレンブラック、チャンネルブラック、ランプブラック、オイルファーネスブラック、及びサーマルブラックからなる群より選ばれる少なくとも一つを用いることができる。
【００４３】
炭素材料の形状は粒子状に限定されず、例えばワイヤ状又はフレーク状であってもよい。ワイヤ状の炭素材料としては、例えば、カーボンナノチューブ、カーボンナノファイバ、カーボンナノホーン及びカーボンフィブリルからなる群より選ばれる少なくとも一つを挙げることができる。フレーク状の炭素材料としては、厚さが０．０５μｍ〜１μｍ、アスペクト比が１０〜１０００程度のグラフェンを使用することができる。なお、アスペクト比とは、グラフェンの厚さに対する平均平面直径Ｄ（平均平面直径／厚さ）を意味する。
【００４４】
本実施形態の硬化性樹脂成形体１０において、第１樹脂相１及び第２樹脂相２の少なくとも一方には、顔料及び染料の少なくとも一方が含まれていてもよい。顔料及び染料は特に限定されないが、例えば有機顔料、無機顔料、染料等を用いることができる。有機顔料としては、例えば、フタロシアニン系、ベンズイミダゾロン系、アゾ系、アゾメチンアゾ系、アゾメチン系、アンスラキノン系、ぺリノン・ペリレン系、インジゴ・チオインジゴ系、ジオキサジン系、キナクリドン系、イソインドリン系、イソインドリノン系顔料等やカーボンブラック顔料等が挙げられる。また、無機顔料としては、例えば、体質顔料、酸化チタン系顔料、酸化鉄系顔料、スピンネル顔料等が挙げられる。さらに詳細には、トルイジンレッド、トルイジンマルーン、ハンザエロー、ベンジジンエロー、ピラゾロンレッド等の不溶性アゾ顔料、リトールレッド、ヘリオボルドー、ピグメントスカーレット、パーマネントレッド２Ｂ等の溶性アゾ顔料、フタロシアニンブルー、フタロシアニングリーン等のフタロシアニン系、キナクリドンレッド、キナクリドンマゼンタ等のキナクリドン系、ペリレンレッド、ペリレンスカーレット等のペリレン系、イソインドリノンエロー、イソインドリノンオレンジ等のイソインドリノン系、ピランスロンレッド、ピランスロンオレンジ等のピランスロン系、チオインジゴ系、縮合アゾ系、ベンズイミダゾロン系、キノフタロンエロー、ニッケルアゾエロー、ペリノンオレンジ、アンスロンオレンジ、ジアンスラキノニルレッド、ジオキサジンバイオレット等の顔料が使用できる。
【００４５】
上記染料としては、例えば、直接染料、塩基性染料、カチオン染料、酸性染料、媒染染料、酸性媒染染料、硫化染料、ナフトール染料、分散染料、反応染料等が使用できる。
【００４６】
なお、第１樹脂相及び第２樹脂相内での分散性を向上させる観点から、当該充填材の粒子径は０．０１μｍ〜１００μｍであることが好ましく、５μｍ〜５０μｍであることがより好ましい。充填材の粒子径及びアスペクト比は、硬化性樹脂成形体１０を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）や透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）で観察することにより求めることができる。
【００４７】
本実施形態の硬化性樹脂成形体１０は、本実施形態の効果を損なわない範囲において、上記の成分に加えて他の成分を配合することができる。このような他の成分としては、例えば、ステアリン酸及びステアリン酸亜鉛等の内部離型剤、フッ素系樹脂やシリコーン系樹脂等の機能性樹脂、難燃剤、難燃助剤、製造上の粘度調整のための減粘剤、充填材の分散性向上のための分散調整剤を配合することもできる。これらは公知のものを使用することができる。
【００４８】
次に、本実施形態の硬化性樹脂成形体１０の製造方法について説明する。なお、説明の便宜上、第１樹脂の前駆体として、メタクリル酸メチルとポリメタクリル酸メチルを使用した場合について説明する。
【００４９】
まず、メタクリル酸メチルと、ポリメタクリル酸メチルと、上述のモノマー及びオリゴマーの少なくとも一方からなる第２樹脂前駆体と、重合開始剤とを混合し、未硬化状態の樹脂組成物を製造する。また、メタクリル酸メチルと、ポリメタクリル酸メチルと、上述のポリマーからなる第２樹脂と、重合開始剤とを混合することによっても、未硬化状態の樹脂組成物を製造することができる。この際、メタクリル酸メチル及び第２樹脂前駆体が重合した際の架橋反応を促進するために、架橋剤を含有してもよい。各成分の混合は一段で行ってもよく、各成分を逐次添加して多段的に行ってもよい。各成分を逐次添加する場合は、任意の順序で添加することができるが、樹脂組成物の保存安定性の観点から、重合開始剤は最後に添加することが好ましい。なお、樹脂組成物を製造する際の混合温度は、混合できれば特に限定されないが、例えば室温（１５〜３５℃程度）とすることができる。
【００５０】
上述のように、樹脂組成物には、必要に応じて、内部離型剤、機能性樹脂、難燃剤、難燃助剤、減粘剤、分散調整剤、重合禁止剤等の添加剤を添加してもよい。これらの添加剤の添加順序も特に制限されず、任意の段階で添加することができるが、上述のように重合開始剤は最後に添加することが好ましい。
【００５１】
樹脂組成物の製造に用いる混合機械装置としては、従来公知のものを用いることができる。具体的には、プラネタリーミキサー、ニーダー、バンバリーミキサー、攪拌翼を供えた混合容器、横型混合槽などを挙げることができる。
【００５２】
そして、未硬化の樹脂組成物を所望の形状に成形する。未硬化の樹脂組成物の成形方法は任意の方法が可能であり、成形形状は任意の形状が可能である。例えば、成形手段としては、圧縮成形（直圧成形）、トランスファー成形、射出成形、押し出し成形、注型成形、スクリーン印刷等の各種手段を用いることができる。
【００５３】
成形後、未硬化の樹脂組成物を加熱して硬化反応を進行させることにより、本実施形態の硬化性樹脂成形体１０を得ることができる。樹脂組成物を加熱条件は特に限定されないが、例えば６０〜１５０℃で、０．１時間〜４時間加熱することが好ましい。
【００５４】
なお、上記重合反応で使用される架橋剤としては、熱硬化系架橋剤であれば従来公知のものを使用することができ、例えば、アクリル系化合物を使用することができる。アクリル系化合物としては、例えばトリメチロールプロパントリアクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラアクリレート、トリメチロールエタントリアクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、ジペンタエリスリトールテトラアクリレート、ジペンタエリスリトールペンタアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレートのε−カプロラクトン付加物、ピロガロールトリアクリレート、プロピオン酸・ジペンタエリスリトールトリアクリレート、プロピオン酸・ジペンタエリスリトールテトラアクリレート、ヒドロキシピバリルアルデヒド変性ジメチロールプロパントリアクリレート等の多官能アクリル酸エステルを挙げることができる。また、アクリル系化合物としては、これらのアクリレートをメタクリレート、イタコネート、クロトネート、又はマレエートに代えた化合物も使用することができる。これら架橋剤は一種を単独で使用してもよく、二種以上を組み合わせて使用してもよい。
【００５５】
また、上記重合反応で使用される重合開始剤としては、例えば、アゾビスイソブチロニトリルや１，１’−アゾビス（シクロヘキサンカルボニトリル）のようなアゾ化合物、および有機過酸化物が挙げられるが、この中でも有機過酸化物が好ましい。
【００５６】
有機過酸化物としては、例えば、メチルエチルケトンパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ステアロイルパーオキサイド、ビス（４−ｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネートを用いることができる。また、ｔ−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−メチルシクロヘキサン、ｔ−アルミパーオキシベンゾエート、ジクミルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート等を用いることもできる。これらは一種を単独で用いてもよく、二種以上を併用してもよい。
【００５７】
有機過酸化物の含有量は、メタクリル酸メチル及び第２樹脂前駆体の合計質量中の０．０５〜１０質量％であることが好ましく、０．５〜５質量％であることがより好ましい。
【００５８】
ここで、本実施形態の硬化性樹脂成形体１０において、相分離構造が形成されるメカニズムは明確になっていないが、予想されるメカニズムについて説明する。
【００５９】
本実施形態の製造方法では、上述のように、まず、メタクリル酸メチル１１、ポリメタクリル酸メチル１２、第２樹脂前駆体１３、充填材１４、架橋剤１５及び重合開始剤を混合し、樹脂組成物を調製する。この際、図２（ａ）に示すように、室温で液体のメタクリル酸メチル１１に、ポリメタクリル酸メチル１２、第２樹脂前駆体１３、充填材１４、架橋剤１５及び重合開始剤が分散した状態となる。
【００６０】
この状態で、樹脂組成物を加熱した場合、図２（ｂ）に示すように、重合開始剤の効果によりメタクリル酸メチル１１が重合して、ポリメタクリル酸メチル１６を生成する。同時に、重合開始剤の効果により、第２樹脂前駆体１３が重合して第２樹脂１７を生成するとともに、メタクリル酸メチルの一部が第２樹脂前駆体１３と共重合することにより、共重合体１８も生成する。また、メタクリル酸メチル１１及び第２樹脂前駆体１３は、架橋剤１５とも重合する。
【００６１】
そして、このような重合反応が進行することにより、メタクリル酸メチルが三次元架橋してなるアクリル樹脂とポリメタクリル酸メチルとが混合してなる第１樹脂相１が形成される。また、第２樹脂前駆体１３が重合してなる第２樹脂と、メタクリル酸メチル１１及び第２樹脂前駆体１３が三次元架橋してなる共重合体とが混合してなる第２樹脂相２も形成される。その結果、図２（ｃ）に示すように、第１樹脂相１と第２樹脂相２とからなる相分離構造を得ることができる。
【００６２】
これに対し、未硬化状態の樹脂組成物が第２樹脂前駆体１３を含有しない場合には、図３（ａ）に示すように、メタクリル酸メチル１１に、ポリメタクリル酸メチル１２、充填材１４、架橋剤１５及び重合開始剤が分散した状態となる。
【００６３】
この状態で、樹脂組成物を加熱した場合、図３（ｂ）に示すように、重合開始剤の効果によりメタクリル酸メチル１１が重合して、ポリメタクリル酸メチル１６を生成する。また、メタクリル酸メチル１１は、架橋剤１５とも重合する。そして、このような重合反応が進行することにより、図３（ｃ）に示すように、メタクリル酸メチルが三次元架橋してなるアクリル樹脂とポリメタクリル酸メチルとが混合してなる第１樹脂相１のみが形成される。
【００６４】
なお、硬化性樹脂成形体１０における相分離構造は、上述のミクロレベルの相分離メカニズムだけでなく、第２樹脂を構成するポリマー又は第２樹脂前駆体とメタクリル酸メチルとの共重合体の影響により形成されている可能性がある。ただ、現時点では、０．５ｍｍ以上の相分離構造が形成されるメカニズムは不明である。そのため、本実施形態の硬化性樹脂成形体１０が他のメカニズムにより相分離構造を形成したとしても、本実施形態の技術的範囲は何ら影響を受けることはない。
【００６５】
このように、本実施形態に係る硬化性樹脂成形体１０は、第１樹脂により形成される第１樹脂相１と、第１樹脂と相違する第２樹脂により形成される第２樹脂相２とを有する相分離構造を備える。そして、相分離構造により形成される模様を有し、さらに相分離構造のサイズが０．５ｍｍを超える。このように、本実施形態の硬化性樹脂成形体１０は、樹脂の相分離技術を用い、二種以上の樹脂を目視可能なレベルで相分離させているため、複雑な模様を形成でき、さらに意匠性を高めることが可能となる。また、硬化性樹脂成形体１０は相分離構造体により形成されるため、立体形状物や薄膜状の成形品を容易に得ることができる。さらに、第１樹脂の前駆体と第２樹脂の前駆体を混合し、硬化させることにより相分離構造を形成しているため、簡便な工程及び設備により、多彩な模様を形成することができる。
【００６６】
また本実施形態の硬化性樹脂成形体１０において、第１樹脂相１は、メタクリル酸メチル由来のアクリル相及びポリメタクリル酸メチルを含むことが好ましい。このような硬化性樹脂成形体１０は、強度、表面硬度、意匠性及び耐水性に優れる。そのため、良好な外観が要求される用途、例えばキッチンカウンター、洗面化粧台、バス浴槽、床パン（防水パン）、洗面ボール等の水廻り部材に好適に用いることができる。
【００６７】
［第二実施形態］
次に、第二実施形態に係る硬化性樹脂成形体について、図面に基づき詳細に説明する。なお、第一実施形態と同一構成には同一符号を付し、重複する説明は省略する。
【００６８】
第二実施形態に係る硬化性樹脂成形体は、第一実施形態と同様に、第１樹脂により形成される第１樹脂相１と、第１樹脂と相違する第２樹脂により形成される第２樹脂相２とを有する相分離構造を備える。そして、相分離構造により形成される模様を有し、さらに相分離構造のサイズが０．５ｍｍを超えている。
【００６９】
上述のように、第一実施形態の硬化性樹脂成形体では、図４（ａ）に示すように、模様２１が相分離構造全体で均一な状態となっている。ただ、硬化性樹脂成形体はこのような態様に限定されず、相分離構造が互いに異なる少なくとも二種類の模様を有していてもよい。つまり、図４（ｂ）〜図４（ｄ）に示すように、硬化性樹脂成形体を構成する１つの相分離構造に、互いにモチーフが異なる第１模様２２と第２模様２３を形成してもよい。硬化性樹脂成形体が互いにモチーフが異なる二種類以上の模様を有していることにより、模様が複雑になり、さらに意匠性を高めることが可能となる。
【００７０】
なお、相分離構造が第１模様２２及び第２模様２３を有している場合、その態様は特に限定されない。例えば図４（ｂ）に示すように、第１模様２２の内部に第２模様２３が１つ存在していてもよく、逆に図４（ｃ）に示すように、第２模様２３の内部に第１模様２２が１つ存在していてもよい。また、図４（ｄ）に示すように、第１模様２２の内部に第２模様２３が複数分散するように存在していてもよい。
【００７１】
１つの相分離構造に二種類の模様を形成する方法としては、未硬化状態の樹脂組成物を加熱して硬化する際、樹脂組成物に温度勾配を付けることで、模様を変化させることができる。つまり、樹脂組成物に温度勾配を付けることにより樹脂組成物の内部で硬化速度の違いが生じ、その結果、得られる相分離構造の模様に変化を生じさせることが可能となる。そして、樹脂組成物内部の温度勾配を制御することで、図４（ｂ）〜図４（ｄ）に示すような、異なるモチーフの第１模様２２と第２模様２３を形成することが可能となる。
【００７２】
なお、互いにモチーフが異なる二種類以上の模様は、相分離構造の面方向だけでなく、相分離構造の厚さ方向でも形成することができる。つまり、図４（ｅ）に示すように、未硬化状態の樹脂組成物を加熱して硬化する際、樹脂組成物の厚さ方向に温度勾配を付けることにより、当該厚さ方向で硬化速度の違いが生じる。その結果、得られる相分離構造の厚さ方向に沿って、模様の変化を生じさせることが可能となる。
【００７３】
また、図４（ｆ）に示すように、未硬化状態の樹脂組成物を加熱して硬化する際、樹脂組成物の面方向に沿って、温度勾配を連続的に付けることにより、例えば第１模様２２の内部において、第２模様２３が次第に小さく分散するような態様とすることも可能である。
【００７４】
このように、本実施形態では、未硬化状態の樹脂組成物を加熱して硬化する際、樹脂組成物に対し温度勾配を付けることで、同一の樹脂成形体内で異なる模様を発現することができる。また、相分離構造の面方向だけでなく厚さ方向の模様も制御することができる。
【００７５】
なお、本実施形態の硬化性樹脂成形体において、第１模様２２と第２模様２３の識別は目視により行ってもよい。ただ、硬化性樹脂成形体をカメラ等で撮像した後、例えば色彩に関する画像特徴量である色ヒストグラムや色コリログラムで評価することにより、識別することも可能である。
【００７６】
色彩に関する画像特徴量としては、色ヒストグラム（出現頻度分布）と色コリログラム（共起頻度分布）の二種類がある。色ヒストグラムＨ（ｃｉ）とは，画像中における色ｃｉのピクセルの出現確率であり、数式１のように定義される。
【００７７】
【数１】
0006788866.tif 000002
【００７８】
これに対し、色コリログラムC(cj1, cj2, d)とは，画像中における色cj1と色cj2のピクセルが距離d離れて出現する確率であり、数式２のように定義される。
【００７９】
【数２】
0006788866.tif 000003
【００８０】
色ヒストグラムが画像全体のマクロな色彩の特徴を表すのに対し、色コリログラムはミクロな色彩の特徴を表す。具体的には、図５に示すように，着色面積が等しい大円と小円の集合について、色ヒストグラムは白と黒の割合が同じであるため区別できない。これに対し、色コリログラムでは、大円と小円の集合において、白と黒のピクセルが距離ｄ離れて出現する確率は異なるため、区別することが可能となる。そのため、硬化性樹脂成形体の撮像し、色ヒストグラムや色コリログラムなどの画像解析を行うことで、第１模様２２と第２模様２３の識別を客観的に行うことが可能となる。
【実施例】
【００８１】
以下、本実施形態を実施例及び比較例によりさらに詳細に説明するが、本実施形態はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００８２】
［実施例１］
メタクリル酸メチルを８０質量部、ポリメタクリル酸メチルを１０質量部、第２樹脂としてブチルアクリレートポリマーを１０質量部、架橋剤を０．６質量部、重合開始剤を０．５質量部の割合で混合することにより、アクリル樹脂組成物を調製した。なお、ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）は、メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）を重量平均分子量が１０００００となるように塊状重合させて得られたものを使用した。ブチルアクリレートポリマーは、根上工業株式会社製ＡＳ−３０００を用いた。架橋剤は、トリメチロールプロパントリメタクリレートを用いた。重合開始剤は、日油株式会社製パーブチル（登録商標）Ｚ（ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート）を用いた。
【００８３】
そして、アクリル樹脂組成物を７０℃で２時間加熱することにより硬化させ、本例の樹脂成形体を得た。得られた樹脂成形体を図６に示す。また、各原料の配合量を表１に示す。
【００８４】
［実施例２］
メタクリル酸メチルを６４質量部、ポリメタクリル酸メチルを１６質量部、第２樹脂前駆体としてメタクリル酸シクロヘキシルを２０質量部、架橋剤を１．０質量部、重合開始剤を０．３質量部の割合で混合することにより、アクリル樹脂組成物を調製した。なお、ポリメタクリル酸メチルは、メタクリル酸メチルを重量平均分子量が１０００００となるように塊状重合させて得られたものを使用した。メタクリル酸シクロヘキシルは、和光純薬工業株式会社製を用いた。架橋剤は、トリメチロールプロパントリメタクリレートを用いた。重合開始剤は、日油株式会社製パーブチル（登録商標）Ｚ（ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート）を用いた。
【００８５】
そして、アクリル樹脂組成物を７０℃で２時間加熱することにより硬化させ、本例の樹脂成形体を得た。得られた樹脂成形体を図７に示す。また、各原料の配合量を表１に示す。
【００８６】
［実施例３］
アクリル樹脂組成物に、充填材として酸化チタンを０．１質量部添加した以外は実施例１と同様の方法で、本例の樹脂成形体を得た。得られた樹脂成形体を図８に示す。また、各原料の配合量を表１に示す。
【００８７】
［実施例４］
アクリル樹脂組成物に、充填材としてカーボンブラックを０．１質量部添加した以外は実施例１と同様の方法で、本例の樹脂成形体を得た。得られた樹脂成形体を図９に示す。また、各原料の配合量を表１に示す。
【００８８】
［実施例５］
メタクリル酸メチルを８０質量部、ポリメタクリル酸メチルを１０質量部、第２樹脂としてエチルアクリレートポリマーを１０質量部、架橋剤を０．６質量部、重合開始剤を０．５質量部の割合で混合することにより、アクリル樹脂組成物を調製した。なお、ポリメタクリル酸メチルは、メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）を重量平均分子量が１０００００となるように塊状重合させて得られたものを使用した。エチルアクリレートポリマーは、根上工業株式会社製を用いた。架橋剤は、トリメチロールプロパントリメタクリレートを用いた。重合開始剤は、日油株式会社製パーブチル（登録商標）Ｚ（ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート）を用いた。
【００８９】
そして、アクリル樹脂組成物を７０℃で２時間加熱することにより硬化させ、本例の樹脂成形体を得た。得られた樹脂成形体を図１０に示す。また、各原料の配合量を表１に示す。
【００９０】
［実施例６］
メタクリル酸メチルを８０質量部、ポリメタクリル酸メチルを１０質量部、第２樹脂としてブチルアクリレートオリゴマーを１０質量部、架橋剤を０．６質量部、重合開始剤を０．５質量部の割合で混合することにより、アクリル樹脂組成物を調製した。なお、ポリメタクリル酸メチルは、メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）を重量平均分子量が１０００００となるように塊状重合させて得られたものを使用した。ブチルアクリレートオリゴマーは、根上工業株式会社製を用いた。架橋剤は、トリメチロールプロパントリメタクリレートを用いた。重合開始剤は、日油株式会社製パーブチル（登録商標）Ｚ（ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート）を用いた。
【００９１】
そして、アクリル樹脂組成物を７０℃で２時間加熱することにより硬化させ、本例の樹脂成形体を得た。得られた樹脂成形体を図１１に示す。また、各原料の配合量を表１に示す。
【００９２】
［比較例１］
メタクリル酸メチルを８０質量部、ポリメタクリル酸メチルを２０質量部、架橋剤を０．６質量部、重合開始剤を０．３質量部の割合で混合することにより、アクリル樹脂組成物を調製した。なお、ポリメタクリル酸メチルは、メタクリル酸メチルを重量平均分子量が１０００００となるように塊状重合させて得られたものを使用した。架橋剤は、トリメチロールプロパントリメタクリレートを用いた。重合開始剤は、日油株式会社製パーブチル（登録商標）Ｚ（ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート）を用いた。
【００９３】
そして、アクリル樹脂組成物を７０℃で２時間加熱することにより硬化させ、本例の樹脂成形体を得た。得られた樹脂成形体を図１２に示す。また、各原料の配合量を表１に示す。
【００９４】
［比較例２］
アクリル樹脂組成物に、充填材として酸化チタンを０．１質量部添加した以外は、比較例１と同様の方法で、本例の樹脂成形体を得た。得られた樹脂成形体を図１３に示す。また、各原料の配合量を表１に示す。
【００９５】
【表１】
0006788866.tif 000004
【００９６】
［外観評価］
実施例１の樹脂成形体は、図６に示すように、第１樹脂相１と第２樹脂相２により海島構造の相分離構造を形成し、水玉状の模様を形成していることが分かる。また、第２樹脂相２からなる分散相のサイズが５ｍｍ以上となっていることも分かる。
【００９７】
実施例２の樹脂成形体は、図７に示すように、第１樹脂相１と第２樹脂相２により共連続構造の相分離構造を形成し、三次元の網目状の模様を形成していることが分かる。また、第２樹脂相２からなる分散相のサイズが１０ｍｍ以上となっていることも分かる。
【００９８】
なお、実施例１では第２樹脂としてブチルアクリレートポリマーを使用し、実施例２では第２樹脂前駆体としてメタクリル酸シクロヘキシルを使用している。そのため、第２樹脂や第２樹脂前駆体の種類を変えることにより、得られる相分離構造の模様を変化できることが分かる。
【００９９】
実施例３の樹脂成形体は、図８に示すように、第１樹脂相１と第２樹脂相２により海島構造の相分離構造を形成し、水玉状の模様を形成していることが分かる。そして、実施例３では、充填材として酸化チタンを含有しているため、実施例１と比較し、樹脂成形体全体が白色となっていることが分かる。
【０１００】
実施例４の樹脂成形体は、図９に示すように、第１樹脂相１と第２樹脂相２により海島構造の相分離構造を形成していることが分かる。そして、実施例４では、充填材としてカーボンブラックを含有しているため、実施例１と比較し、樹脂成形体全体が黒色となっていることが分かる。また、実施例３及び実施例４より、第１樹脂相１及び第２樹脂相２の少なくとも一方に、充填剤、顔料及び染料の少なくとも一つを添加することにより、樹脂成形体を任意の色に着色可能であることが分かる。
【０１０１】
実施例５及び実施例６の樹脂成形体は、図１０及び図１１に示すように、第１樹脂相１と第２樹脂相２により相分離構造を形成していることが分かる。また、第２樹脂相２からなる分散相のサイズが１ｍｍ以上となっていることも分かる。
【０１０２】
なお、実施例５では第２樹脂としてエチルアクリレートポリマーを使用し、実施例６では第２樹脂としてブチルアクリレートオリゴマーを使用している。そのため、第２樹脂の種類を変えることにより、得られる相分離構造の模様を変化できることが分かる。
【０１０３】
これに対し、比較例１及び比較例２の樹脂成形体は、第２樹脂前駆体を含有していないため、相分離構造が形成されず、模様が得られていないことが分かる。つまり、比較例１は無色透明の樹脂成形体となり、比較例２は若干白色を呈した樹脂成形体となった。なお、図１２に示す比較例１の樹脂成形体には白点が見られるが、これは相分離構造により形成されたものではなく、汚れや傷等である。
【０１０４】
以上、実施例に沿って本実施形態の内容を説明したが、本実施形態はこれらの記載に限定されるものではなく、種々の変形及び改良が可能であることは、当業者には自明である。
【符号の説明】
【０１０５】
１  第１樹脂相
２  第２樹脂相
１０  硬化性樹脂成形体
１１  メタクリル酸メチル
１２  ポリメタクリル酸メチル
１４  充填材
１７  第２樹脂
【図１】
0006788866.tif 000005
【図２】
0006788866.tif 000006
【図３】
0006788866.tif 000007
【図４】
0006788866.tif 000008
【図５】
0006788866.tif 000009
【図６】
0006788866.tif 000010
【図７】
0006788866.tif 000011
【図８】
0006788866.tif 000012
【図９】
0006788866.tif 000013
【図１０】
0006788866.tif 000014
【図１１】
0006788866.tif 000015
【図１２】
0006788866.tif 000016
【図１３】
0006788866.tif 000017