(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
塩素同位体３６を含有する放射性廃棄物（１）をインサイチュー分析する装置であって、
前記装置は、前記放射性廃棄物（１）を受ける支持体（３）と、
前記放射性廃棄物から放出される５１１ｋｅＶのガンマ線のコインシデンスを検出するように構成された少なくとも２つの検出器（２）のアセンブリと、を備え、
前記支持体（３）及び前記アセンブリは、互いに対して移動可能であり、
前記装置は、少なくとも前記コインシデンスの測定から前記放射性廃棄物の塩素３６の含有量を推定する測定手段をさらに備えることを特徴とする装置。
【請求項２】
前記支持体（３）及び前記アセンブリが、互いに対して回転及び／又は並進運動可能であることを特徴とする請求項１に記載の装置。
【請求項３】
前記少なくとも２つの検出器（２）の各々が、前記支持体（３）周りに環状に配置され、前記放射性廃棄物（１）に面していることを特徴とする請求項１又は２に記載の装置。
【請求項４】
前記検出器（２）が、少なくとも８つであることを特徴とする請求項３に記載の装置。
【請求項５】
前記検出器（２）が、半導体材料からなるシンチレータ又はダイオードであることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか一項に記載の装置。
【請求項６】
前記測定手段が、前記検出器の制御、前記コインシデンスの取得の実行及び管理、並びに、収集された情報の処理及び結果の表示を実現する、少なくとも１つのプロセッサ（４）及び制御コンピュータ（５）を含むことを特徴とする請求項１乃至５のいずれか一項に記載の装置。
【請求項７】
前記測定手段が、塩素３６以外の原子種から放出されるガンマ線のコインシデンスを同定及び定量化し、その定量値をコインシデンスの総和から差し引くように構成されたことを特徴とする請求項６に記載の装置。
【請求項８】
前記検出器（２）が、前記放射性廃棄物（１）から放出される５１１ｋｅＶのガンマ線のコインシデンスを検出するだけでなく、トリプルコインシデンスも検出するように構成されたことを特徴とする請求項５又は６に記載の装置。
【請求項９】
前記検出器（２）が、相関がない２つの光子が検出された際の偶発的なコインシデンスの数を検出するように構成されたことを特徴とする請求項６乃至８のいずれか一項に記載の装置。
【請求項１０】
請求項１乃至９のいずれか一項に記載の装置を用いて、塩素同位体３６を含有する放射性廃棄物をインサイチュー分析する方法であって、
前記放射性廃棄物（１）を前記支持体（３）上に置き、前記放射性廃棄物（１）から放出される５１１ｋｅＶのガンマ線のコインシデンスを検出することを少なくとも備えることを特徴とする方法。
【請求項１１】
中空円筒の形態である固体状の前記放射性廃棄物（１）の分析を行うことを特徴とする請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
液体状又は気体状の前記放射性廃棄物の分析を行うことを特徴とする請求項１０に記載の方法。
【請求項１３】
前記放射性廃棄物が液体状であり、該放射性廃棄物が、前記検出器（２）に囲まれた容器内に収容される、あるいは、前記検出器（２）に囲まれた管内を循環することを特徴とする請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
前記放射性廃棄物が気体状であり、該放射性廃棄物が、前記検出器（２）に囲まれた容器内に収容される、あるいは、前記検出器（２）に囲まれた管内を循環することを特徴とする請求項１２に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、塩素同位体３６を含有する放射性廃棄物をインサイチュー分析する装置及び方法に関する。
【０００２】
したがって、原子力施設の解体や核生成プロセスに由来する物質の放射線特性（核測定）を取り扱う。
【背景技術】
【０００３】
特定の放射性廃棄物、特にガス黒鉛炉セクターの黒鉛中に存在する塩素３６（３６Ｃｌ）の含有量を測定する必要があることが知られている。
【０００４】
また、塩素３６の測定を向上することが常に望まれている。
【０００５】
その目的は、廃棄物の性質、特には塩素３６の含有量をより理解することにある。塩素３６は、長寿命（３００，０００年単位）の放射性同位体である。その含有量を知ることで、工業的処理及び貯蔵手段をちょうど必要な程度に適合させることができる。そのため、この測定は大きな経済的課題を表している。
【０００６】
解決すべき課題は、この放射性同位体の放射能は、下流の処理や貯蔵手段の選択を決定する要因となり得るが、その放射能をインサイチューで測定することが難しいことである。
【０００７】
実際に、ガス黒鉛炉セクターの解体により、塩素３６を含有する、又は含有する可能性のある数万トンの黒鉛が生成される。廃棄物の生成や気体状又は液体状排出物の制御の際にも同じ問題が生じる。
【０００８】
これまでのところインサイチュー測定は知られていない。実際には、塩素３６の含有量の評価は、廃棄物のサンプルの物理化学的分析によって行われている。
【０００９】
現在では、数グラムのサンプルを収集し、化学的に処理して塩素を抽出し、次いで、この抽出物中の塩素３６の含有量を評価するため、物理的処理を行っている。
【００１０】
この分析方法の主な利点は、測定の信頼性と非常に高い精度である。
【００１１】
しかしながら、その欠点は大きい。
【００１２】
事実、この方法は代表性が低く、サンプリング誤差のリスクが高く、このリスクは、サンプル数の増加のみで減少させることができる。これがコストの大幅な増加につながることは容易に理解できる。さらに、分析中の安全性や放射線リスク（汚染など）に注意を払う必要がある。
【００１３】
また、この種の分析を行う研究室は稀であるため、サンプリングと結果との間のタイムラグが大きく、これにより、当該廃棄物の処理が困難になる。
【００１４】
本発明の技術的背景は、以下の文献によって示される。
・ＲＯＤＲＩＧＵＥＺ  Ｍ  ｅｔ  ａｌ，  “Ｒａｄｉｏｃｈｅｍｉｃａｌ  ａｎａｌｙｓｉｓ  ｏｆ  ｃｈｌｏｒｉｎｅ−３６”，  ＣＺＥＣＨＯＳＬＯＶＡＫ  ＪＯＵＲＮＡＬ  ＯＦ  ＰＨＹＳＩＣＳ，  ＫＬＵＷＥＲ  ＡＣＡＤＥＭＩＣ  ＰＵＢＬＩＳＨＥＲＳ，  ＣＯＮＳＵＬＴＡＮＴＳ  ＢＵＲＥＡＵ，  ＮＥ，  Ｖｏｌ．５６，  ｎｏ．１，  ２００６年１月１日；
・Ｊ  Ａ  Ｂ  ＧＩＢＳＯＮ  ｅｔ  ａｌ．，  “Ａｂｓｏｌｕｔｅ  ｓｔａｎｄａｒｄｉｚａｔｉｏｎ  ｗｉｔｈ  ｌｉｑｕｉｄ  ｓｃｉｎｔｉｌｌａｔｉｏｎ  ｃｏｕｎｔｅｒｓ”，  ＪＯＵＲＮＡＬ  ＯＦ  ＳＣＩＥＮＴＩＦＩＣ  ＩＮＳＲＵＭＥＮＴＳ  ＪＯＵＲＮＡＬ  ＯＦ  ＰＨＹＳＩＣＳ  Ｅ  ＳＥＲＩＥＳ，  ｖｏｌ．  ２，  １９６８年１月１日；
・国際公開第２０１３／１２０９１９号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
本発明は、インサイチューで、すなわちサンプリングを収集せずに作業を可能にする分析法を提供することによって上記の困難性を解決することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
したがって、本発明の第１の態様は、塩素同位体３６を含有する放射性廃棄物をインサイチュー分析する装置に関する。
【００１７】
この装置は、放射性廃棄物を受ける支持体と、
前記放射性廃棄物から放出される５１１ｋｅＶのガンマ線のコインシデンスを検出するように構成された少なくとも２つの検出器のアセンブリと、を備え、
前記支持体及び前記アセンブリは、互いに対して移動可能であり、
前記装置は、少なくとも前記コインシデンスの測定から前記放射性廃棄物の塩素３６の含有量を推定する測定手段をさらに備える。
【００１８】
この装置の非限定的かつ有利な別の特徴によると、前記支持体及び前記アセンブリは、互いに対して回転及び／又は並進運動可能である。
【００１９】
また、前記検出器は、前記アセンブリ内で、前記支持体周りに環状に配置され、前記放射性廃棄物に面することができる。
【００２０】
前記検出器は、少なくとも８つであり得る。
【００２１】
前記検出器は、半導体材料からなるシンチレータ又はダイオードであり得る。
【００２２】
前記測定手段は、前記検出器の制御、前記コインシデンスの取得の実行及び管理、並びに、収集された情報の処理及び結果の表示を実現する、少なくとも１つのプロセッサ及び制御コンピュータを含むことができる。
【００２３】
前記測定手段は、塩素３６以外の原子種から放出されるガンマ線のコインシデンスを同定及び定量化し、その定量値をコインシデンスの総和から差し引くように構成することができる。
【００２４】
前記検出器は、前記放射性廃棄物から放出される５１１ｋｅＶのガンマ線のコインシデンスを検出するだけでなく、トリプルコインシデンスも検出するように構成することができる。
【００２５】
前記検出器は、相関がない２つの光子が検出された際の偶発的なコインシデンスの数を検出するように構成することができる。
【００２６】
本発明の別の態様によると、上記のいずれか１つの装置を用いて、塩素同位体３６を含有する放射性廃棄物をインサイチュー分析する方法に関する。
【００２７】
この方法は、前記放射性廃棄物を前記支持体上に置き、前記放射性廃棄物から放出される５１１ｋｅＶのガンマ線のコインシデンスを検出することを少なくとも備える。
【００２８】
この方法の非限定的かつ有利な別の特徴によると、特に中空円筒の形態である固体状の前記放射性廃棄物の分析が行われる。
【００２９】
また、液体状又は気体状の前記放射性廃棄物の分析が行われてもよい。
【００３０】
前記放射性廃棄物が液体状であり、該放射性廃棄物が、前記検出器に囲まれた容器内に収容されてもよく、あるいは、前記検出器に囲まれた管内を循環してもよい。
【００３１】
前記放射性廃棄物が気体状であり、該放射性廃棄物が、前記検出器に囲まれた容器内に収容されてもよく、あるいは、前記検出器に囲まれた管内を循環してもよい。
【００３２】
本発明の他の特徴及び利点は、本発明の好ましい実施形態に関する以下の説明から明らかになるであろう。この説明は添付図面を参照して与えられる。
【図面の簡単な説明】
【００３３】
【図１】本発明による装置の動作原理を図示する非常に概略的な下面図である。
【図２】本発明による装置の動作原理を図示する非常に概略的な正面図である。
【図３】本発明の実施形態による装置の正面図である。
【図４】本装置の変形例の正面図である。
【図５】擬似黒鉛被覆材の塩素３６の放射能を示す運用性能のグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００３４】
塩素３６の測定原理は、塩素３６がβ＋、すなわちポジトロン又は陽電子を放出するという事実に基づく。これらの陽電子は、黒鉛内に（より一般には黒鉛から構成された対象物の物質内に）放出されると、すぐに電子（陰電子）と衝突して対消滅し、各β＋ごとに、５１１ｋｅＶのエネルギーの２つのガンマ（γ）線を互いに１８０°の方向に放出する。本発明の範囲で使用されるのは、主にこの種の測定原理である。
【００３５】
本願で提案される解決方法は、対象物に含有される塩素３６の全体的な測定を直接可能にする特定の機器からなる。
【００３６】
例えば、この対象物は、直径約２０ｃｍ、長さ６０ｃｍ、重量約２０ｋｇの中空円筒からなる黒鉛製被覆材である。
【００３７】
添付の図１及び図２を参照すると、本装置は、廃棄物１、この場合は上述の被覆材からなる廃棄物１から放出される５１１ｋｅＶのガンマ線Ｒのダブルコインシデンス（ｄｏｕｂｌｅ  ｃｏｉｎｃｉｄｅｎｃｅｓ）を検出するように構成された検出器２のアセンブリを備える。
【００３８】
別の実施形態では、廃棄物（この場合は固体である）は全く異なる形態をとることができる。円筒形被覆材の形態は、原子力発電施設の場合に使用され、本発明による装置の例示として用いられる。
【００３９】
廃棄物の別の形態としては、平行六面体形状（すなわち、黒鉛レンガの形態）があり得るが、これに限定されるものではない。
【００４０】
ここで、装置全体が示されている図３及び図４を参照すると、被覆材１は基台３上に置かれている。これらの図の二重矢印によって示されるように、基台は、自身の（下から上、上から下への）並進運動だけでなく、（２つの反対方向の）自転を可能にする手段を含んでいる。
【００４１】
この手段は、本発明の核を成すものではないので、図示又は説明されていない。また、簡略化のために、検出器の支持部材も図示されていない。
【００４２】
これらにより、検出器２によって対象物全体を均一に検査することが可能になる。
【００４３】
もちろん、この装置の「機構の置き換え」も考えられる。すなわち、基台３が固定され、検出器２のアセンブリが上記の並進運動及び回転の２つによって駆動される変形例を想定することもできる。
【００４４】
ここでは検出器２は８つである。もちろん、検出器の数はこれに限定されるものではない。しかしながら、塩素３６を含有する廃棄物から放出された５１１ｋｅＶのガンマ放射線のコインシデンスを検出することが求められるので、少なくとも２つは含まれる。この数が３２個であれば、測定のコストパフォーマンスの点から妥当であると思われる。
【００４５】
検出器は、図４に示すように、２つの「階層」に、すなわち対に重ねて配置することができることに留意されたい。
【００４６】
本発明の装置の実現のために使用可能でありかつ推奨される検出器は、ＬａＢｒ３材料からなる検出器である。これらの検出器は、検出感度、エネルギー分解能（ガンマ分光測定能力）及び時間分解能（約ナノ秒に達する時間弁別能力）に関して良好な妥協点を有する。
【００４７】
電子基板４及び制御コンピュータ５は、機器の制御、取得の実現及び管理、並びに、情報の処理及び結果の出力を提供する。
【００４８】
これにより、被測定物の周囲に配置された検出器２は、ガンマ線を検出することができる。２つの検出器がそれぞれ同時に５１１ｋｅＶのガンマ線を検出した場合、偶発的なコインシデンスを除いて、陽電子と電子の対消滅が起こった可能性が非常に高い。このシステムにより、これらの対消滅の数から、較正後、物質中に放出されたβ＋の数を算出することができる。
【００４９】
β＋の一部のみの放射源である塩素３６自体の放射能を決定するためには、他の放射源に対応するコインシデンスを考慮する必要がある。
【００５０】
そこで、本装置では、５１１ｋｅＶのガンマ線を同時検出する検出器２を使用して、ガンマ分光法を行う（基台３の回転及び並進運動の間、機械的割り出しにより空間的に分解される）。
【００５１】
このガンマ分光法により、β＋放射体、並びに（例えばユーロピウム１５２などの）ガンマ放射体の同定と定量が可能になり、その寄与度、すなわち数がダブルコインシデンスの数から差し引かれる。
【００５２】
また、ガンマ分光法は、放出され得る高エネルギーのガンマ線によるβ＋生成の定量化を可能にする。ここで採用される現象は、（典型的には、例えばコバルト６０由来の）１．０２２ＭｅＶより高いエネルギーのガンマ線による電子・陽電子の対生成である。
【００５３】
本装置は、ガンマ分光法の結果に基づき、対生成によりβ＋生成を算出する。これはもちろん、装置が予めこの目的のために較正されていることを前提としている。
【００５４】
さらに、「トリプルコインシデンス（ｔｒｉｐｌｅ  ｃｏｉｎｃｉｄｅｎｃｅ）」と呼ばれる原理により、コバルト６０に由来するガンマ線により生じる陽電子の数をより正確に評価することができる。
【００５５】
これはコバルト６０が２つの高エネルギーガンマ線を同時放出するという事実に基づく。２つのガンマ線のうちの１つが陽電子・電子対に変換される場合、検出器は、生成された陽電子の対消滅に由来する２つの光子、並びに、コバルトによって放出される第２のガンマ線を同時に検出することができる。
【００５６】
装置が多数の検出器を備えるという事実は、トリプルコインシデンスを検出する可能性を高め、長期的には塩素に関するより良い結果が得られる。
【００５７】
高エネルギーガンマ線によって生成されたβ＋の補正計算に重要な要素の１つは、対象物の局所密度（換言すれば「質量欠損」）の算出である。この算出は、異なる角度で異なる検出器によって測定される対象物の各領域から導出された情報に基づく調整（自動断層撮影）によって実行される。
【００５８】
本装置は、これに影響を及ぼす（相関がない２つの５１１ｋｅＶガンマ線が検出された際の）偶発的なコインシデンスの数を評価することもできる。
【００５９】
これらの条件下で、本装置は、（上記の測定の処理を実行する）非常に重要なソフトウェア部分を統合する。
【００６０】
要約すると、統合された機器は、例えば８つの検出器を、分析対象物の周りに２つずつ対面して配置する。この相互の検出のコインシデンスを用いて、対象物のβ＋放出率を推定し、分光法によりガンマ及びβ＋放射体を同定し、これらのガンマスペクトルに基づいて、対象物の密度と対生成によるβ＋放射のマッピングを確立する。この機器には、自身が生成する情報以外の情報は不要である。
【００６１】
しかしながら実際には、この機器は、ガンマ放射のないβ＋放射体の合計を定量化することを注意されたい。ガス黒鉛炉セクター由来の黒鉛の場合には、塩素３６が排他的に含まれるようであるが、（ガンマ放射なしで識別及び定量化可能な）他の純粋なβ＋放射要素が存在する場合、この機器は塩素３６の放射能を超えた増加値を示す。
【００６２】
これらの工程の全体は、本明細書の最後に掲載された表にまとめられている。
【００６３】
本願によって本質的に考慮される用途は、特に塩素３６の含有量に基づく、ガス黒鉛炉に由来する黒鉛の工業的スクリーニングや適切な処理である。
【００６４】
潜在的な用途の１つは、プロセス制御（警告、追跡、インベントリなど）のために管内を循環する気体状、液体状、又は固体状の排出物のβ＋放射体の含有量をリアルタイムで測定することである。
【００６５】
液体又は気体の場合、流体が循環する上述の被覆材に相当する管を取り扱うことが考えられ、その周りに検出器が配置される。
【００６６】
管内を流体が循環する間に実施される測定は、測定期間中に装置を通過した流体の塩素３６の平均値を与え得る。
【００６７】
次に、検出器の数、液体（又は気体又は固体）の速度、及び基本的な取得時間は、不確実性が予測される範囲である測定値が得られるように適合する必要がある。
【００６８】
図５は、２０ｋｇの疑似黒鉛被覆材の塩素３６の放射能を示す理論上の運用性能のグラフを示している。
【００６９】
「疑似」被覆材とは、５００μＳｖ／ｈ程度の最大放射能を有する、金属不純物のない、純粋な黒鉛からなる要素であるという事実を意味する。その汚染度は０．５Ｂｑ／ｃｍ２程度であり、汚染スペクトルは燃料スペクトルである。
【００７０】
測定された放射能は、２つの標準偏差の分だけ増加している。対象の実際の放射能は、９７．５％の信頼水準でこの値よりも小さくなる。
【００７１】
以下の前提が与えられる。
１）３６Ｃｌ以外のβ＋放射源：塩素３６と等価の陽電子生成（Ｅｕが含まれる場合、その放射能（ベクレル）は塩素３６と実質的に等しい
２）ガンマ分光法による放射体の測定（標準偏差１０％）
３）塩素３６以外の純粋なβ＋放射体が存在しない
４）コバルト６０の陽電子の標準測定偏差（分光測定、算出、トリプルコインシデンス）：１０％
５）偶発誤差の標準偏差：１０％
６）「ポアソン」誤差がコインシデンス全体にわたり存在する
【００７２】
【表１】
0006751758.tif 000002
【００７３】
本発明による装置及びそれを実施する方法は、研究室だけでなく、検査対象物が保管されている場所で直接使用することができる。この装置及び方法を使用することで、例えば、塩素３６の測定結果に基づいて、保管された対象のスクリーニングを行うことができる。このように、測定された含有量に応じて、廃棄物の埋蔵深度がより大きくなるかより小さくなるかが選択される。したがって、塩素３６の有効な測定により、必要かつ最低限のコストの黒鉛廃棄物の処理や貯蔵手段の配備が可能となる。
【００７４】
したがって、本装置は、サンプリング及び複合放射化学分析による全ての代替測定とは異なり、考慮される対象物の全体的かつ非破壊的な測定を可能にする。なお、塩素３６は物質中に非常に不均一に分布しているため、サンプリングによる測定の信頼性が低下することに注意されたい。
【００７５】
本発明による装置は、例えば、廃棄物もしくは排出物の生成又は分解作業中に、操作者、生産者、監査人、放射性廃棄物管理機関により使用され得る。
【００７６】
もちろん、少なくとも検出器によって示されたコインシデンスの測定に基づいて、前述のもの以外の廃棄物の塩素３６の含有量を推定する測定手段を使用することができる。
【図１】
0006751758.tif 000003
【図２】
0006751758.tif 000004
【図３】
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【図４】
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【図５】
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