(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性結晶性樹脂と、極性官能基を有する化合物及び／又はエラストマーを含む樹脂組成物からなる樹脂成型品を接合する接合方法であって、
第１成型品及び第２成型品を提供し、
前記第１成型品及び前記第２成型品の表面の所定の照射領域に紫外光をそれぞれ照射し、
前記照射領域が対向して接触するように、前記第１成型品及び前記第２成型品を位置決めし、
前記第１成型品及び前記第２成型品がそれぞれの照射領域で接合するように、前記第１成型品及び前記第２成型品を加熱及び加圧することを含み、
前記紫外光は、前記第１成型品及び前記第２成型品に１分以上７分以下の時間にわたり照射し、
前記第１成型品及び前記第２成型品は、それぞれ独立に、熱可塑性結晶性樹脂と、極性官能基を有する化合物及び／又はエラストマーを含む樹脂組成物からなる樹脂成型品であり、
前記第１成型品の前記熱可塑性結晶性樹脂及び前記第２成型品の前記熱可塑性結晶性樹脂は、それぞれ独立に、ポリオキシメチレン、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリフェニレンサルファイド、又は液晶ポリマーを含む、接合方法。
【請求項２】
前記第１成型品及び前記第２成型品はそれぞれ表面に対向面を含み、前記照射領域は前記対向面の少なくとも一部を含む請求項１に記載の接合方法。
【請求項３】
前記第１成型品の前記熱可塑性結晶性樹脂及び前記第２成型品の前記熱可塑性結晶性樹脂は、それぞれ独立に、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリフェニレンサルファイド、又は液晶ポリマーを含む、請求項１又は２に記載の接合方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光線を照射して樹脂成型品を接合する樹脂成型品の接合方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、分析機器の流路、配管部品、エンジンコントロールユニット（ＥＣＵ）のケースカバー等に、樹脂組成物によって作製され、内部に中空部が形成された三次元中空体が利用されている。三次元中空体の多くは、樹脂組成物でなる樹脂成型品の複数の構成部材が、互いに接合されて構成されている。【０００３】
樹脂成型品の構成部材を接合するためには、接着剤や熱溶着など、各種の接合技術が提供されている。ただし、樹脂成型品を接着剤で接合する技術は、樹脂成型品を変形させることなく接合することができるが、一般的に接着剤の硬化には数時間かかるため生産性に劣る上、接着剤が中空部に漏出して溝が埋没するといった問題から微細な流路部品の接合には適さないものであった。そして、樹脂成型品を熱溶着する技術は、数分で接合することが可能であるが、接合した樹脂成型品にバリが発生したり、中空部が熱変形したりすることがあった。【０００４】
また、真空紫外光（ＶＵＶ）により樹脂成型品を処理して接合する技術が提供されている（特許文献１−４、非特許文献１を参照）。この技術によると、樹脂成型品の接合に数分から数十分程度の時間を要するが、接合した樹脂成型品の変形は小さく、中空部の変形も小さい。特許文献１、２、非特許文献１は、樹脂成型品にポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）樹脂や環状オレフィン樹脂等の非晶性樹脂でなるものを想定し、接合強度は１ＭＰａ以下である。特許文献３、４は、シリコーン接着を想定している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００６−１８７７３０号公報
【特許文献２】特開２００９−１７３８９４号公報
【特許文献３】特開２０１１−１４８１０４号公報
【特許文献４】特開２０１３−１４７０１８号公報
【非特許文献】
【０００６】
【非特許文献１】谷口義尚、他４名、「光表面活性化によるシクロオレフィンポリマーの接合：接合強度評価とマイクロ流路への応用」、表面技術、表面技術協会、２０１４、第６５巻、第５号、ｐ．３６−４１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
一方、ウォーターポンプ部品等の長期間にわたり大きな機械的応力が加わる成型品（特に三次元中空体）には、堅牢で安定した性質を有するポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）樹脂やポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）樹脂のような熱可塑性結晶性樹脂を利用することができる。また、熱可塑性結晶性樹脂でなる樹脂成型品を接合することにより三次元中空体を作製する際には、接合による樹脂成型品の変形が小さく、中空部の変形も小さくすることが求められる。【０００８】
前述の真空紫外光で樹脂成型品を処理して接合する技術は、樹脂成型品の変形や中空部の変形を小さく抑えることができたが、非晶性樹脂でなる樹脂成型品の接合やシリコーン接着剤の硬化を想定したものであり、十分な接合強度を確保することもできなかった。【０００９】
本発明は、上述の実情に鑑みて提案されるものであって、熱可塑性結晶性樹脂組成物でなる樹脂成型品についても、樹脂成型品の変形や中空部の変形を小さく抑えることができ、高い接合強度（１ＭＰａ以上）が得られるような樹脂成型品の接合方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上述の課題を解決するために、本発明に係る樹脂成型品の接合方法は、熱可塑性結晶性樹脂と、極性官能基を有する化合物及び／又はエラストマーとを含む樹脂組成物からなる樹脂成型品を加工する加工方法であって、第１成型品及び第２成型品を提供し、前記第１成型品及び前記第２成型品の表面の所定の照射領域に紫外光をそれぞれ照射し、前記照射領域が対向して接触するように、前記第１成型品及び前記第２成型品を位置決めし、前記第１成型品及び前記第２成型品がそれぞれの照射領域で接合するように、前記第１成型品及び前記第２成型品を加圧することを含む。【００１１】
前記紫外光は、前記第１成型品及び前記第２成型品に１０分以下の時間にわたり照射してもよい。前記第１成型品及び前記第２成型品はそれぞれ表面に対向面を含み、前記照射領域は前記対向面の少なくとも一部を含んでもよい。前記熱可塑性結晶性樹脂は、ポリオキシメチレン、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリフェニレンサルファイド、液晶ポリマーを含んでもよい。ここで対向面とは、例えば平坦面同士のように対向して接触することができる面を指し、凹凸を有する面であっても第１成型品の凹部と第２成型品の凸部（または第１成型品の凸部と第２成型品の凹部）が対応して密着可能な面であれば特に限定されない。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によると、樹脂成型品の変形、特に三次元中空体を構成する樹脂成形品における中空部の変形を小さく抑えて樹脂成型品を接合することができる。また、接合した樹脂成型品は、高い接合強度を有する。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１Ａ】樹脂成型品の接合方法の工程を概略的に示す図である。
【図１Ｂ】樹脂成型品の接合方法の工程を概略的に示す図である。
【図１Ｃ】樹脂成型品の接合方法の工程を概略的に示す図である。
【図２】紫外光照射装置の写真である。
【図３】接合試験片の写真である。
【図４】照射時間と接合強度の関係を示すグラフである。
【図５】ＰＰＳ樹脂組成物の種類による接合強度を示すグラフである。
【図６】ＰＯＭ樹脂組成物の種類による接合強度を示すグラフである。
【図７】紫外光の波長による接合強度を示すグラフである。
【図８】紫外光の照射から一定時間経過後の水との接触角を示すグラフである。
【図９】棒線Ａの接合試験片の接合部周辺の断面の電子顕微鏡写真である。
【図１０】エポキシ系接着剤で接合した接合試験片の接合部周辺の断面の電子顕微鏡写真である。
【図１１】振動溶着で接合した接合試験片の接合部周辺の断面の電子顕微鏡写真である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、本発明に係る樹脂成型品の接合方法の実施の形態について、図面を参照して詳細に説明する。本実施の形態では、樹脂組成物として、熱可塑性結晶性樹脂と、極性官能基を有する化合物及び／又はエラストマーとを含むものを使用する。
【００１５】
熱可塑性結晶性樹脂には、例えば、ポリオキシメチレン（ＰＯＭ）やポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、液晶ポリマーを使用してもよい。熱可塑性結晶性樹脂は、一般的に不透明であるが、結晶化度が低い樹脂では半透明ないしは透明であってもよい。極性官能基を有する化合物には、ビスフェノールＡエポキシ化合物、ビスフェノールＦ型エポキシ化合物、ノボラック型エポキシ化合物、脂肪族型エポキシ化合物、グリシジルアミン型エポキシ化合物などのエポキシ系化合物の他、オキサゾリン化合物、オキサジン化合物、カルボジイミド化合物、アジリジン化合物を使用してもよい。エラストマーには、エチレンエチルアクリレート共重合体やエチレングリシジルメタクリレート共重合体等のオレフィン系エラストマー、アクリル系コアシェルポリマーなどのアクリル系エラストマーの他、ウレタン系エラストマー、スチレン系エラストマー、ポリエステル系エラストマー、ジエン系エラストマー等を使用してもよい。また、熱可塑性結晶性樹脂にはガラス繊維などの充填剤、酸化防止剤や安定剤、核剤、滑剤、可塑剤、離型剤、着色剤といった、一般的に樹脂組成物に添加される各種添加剤を添加してもよい。
【００１６】
本実施の形態では、樹脂組成物によって作製された第１成型品及び第２成型品を用い、これらを互いに接合する。第１成型品及び第２成型品には、表面に互いに接合される対向面が含まれ、これらの対向面は対応するような形状に形成されている。例えば、第１成型品及び第２成型品の対向面は、それぞれ略平坦に形成されていてもよい。また、対向面は、凹凸を有する面であっても第１成型品の凹部と第２成型品の凸部（または第１成型品の凸部と第２成型品の凹部）が対応して密着可能な面であればよい。
【００１７】
図１Ａから図１Ｃは、本実施の形態の一連の工程を概略的に説明する図である。図１Ａに示すように、第１成型品１０１を用意し、紫外光照射装置２０を用いて第１成型品１０１の照射面１０１ａに紫外（ＵＶ）光を照射する。第１成型品１０１は、照射面１０１ａを第２成型品１０２と接合される対向面としている。
【００１８】
ここで、紫外光とは、波長が３８０ｎｍ以下のものを指す。特に紫外光の内で波長が２００ｎｍ以下のものは真空紫外光（ＶＵＶ）という。なお、真空紫外光は、必ずしも真空中で照射しなければならないものではないが、当該波長域の紫外光は空気による吸収が大きいため、空気中で照射する場合は、真空紫外光が伝播する距離を短くする必要がある。
【００１９】
図１Ａにおいて、紫外光照射装置２０は、Ｘｅエキシマランプなどの光源２１と、光源２１から放出された光を照射物に向けて反射する反射板２２とを有している。図２は、紫外光照射装置の一例を示す写真である。この写真に示す紫外光照射装置は、筐体上面に形成された開口から上部に向けて紫外光を照射することができる。
【００２０】
図１Ａに示すように、第１成型品１０１は略平坦な照射面１０１ａを有している。本実施の形態では、紫外光照射装置２０から第１成型品１０１の照射面１０１ａに向けて２分間にわたって紫外光を照射する。このような照射処理によって、第１成型品１０１の照射面１０１ａには、照射面１０１ａから所定深さまで樹脂組成物の性状が変化した処理層１１１が形成される。
【００２１】
同様に、第２成型品１０２を用意し、紫外光照射装置２０から第２成型品１０２の照射面１０２ａに向けて２分間にわたって紫外光を照射する。第２成型品１０２は、照射面１０２ａを第１成型品１０１と接合される対向面としている。このような照射処理によって、第２成型品１０２の照射面１０２ａにも、照射面１０２ａから所定深さまで樹脂組成物の性状が変化した処理層１１２が形成される。
【００２２】
本実施の形態では、第１成型品１０１及び第２成型品１０２への紫外光の照射は、２分に限られることはなく、０分を超え１５分以下の時間であってもよい。また、３０秒以上１０分以下（例えば１分以上７分以下）の時間であってもよい。紫外光の照射により、第１成型品１０１の照射面１０１ａと第２成型品１０２の照射面１０２ａの劣化が進むことで、かえって接合強度が低下する場合があるため、第１成型品１０１及び第２成型品１０２への紫外光の照射は所定の時間内であることが好ましい。
【００２３】
なお、第１成型品１０１と第２成型品１０２に対する紫外光の照射は、同一の紫外光照射装置を用いて同時に行ってもよい。また、上記の順番とは逆に、第２成型品１０２への紫外光の照射を先に行い、その後で第１成型品１０１へ紫外光を照射してもよい。
【００２４】
図１Ｂに示すように、第１成型品１０１の照射面１０１ａと第２成型品１０２の照射面１０２ａが対向して接触するように、第１成型品１０１及び第２成型品１０２とを位置決めする。すなわち、第１成型品１０１の対向面と第２成型品１０２の対向面とが対応して密着するようにする。位置決めされた状態では、第１成型品１０１の略平坦な照射面１０１ａと第２成型品１０２の略平坦な照射面１０２ａとは、互いにその略全体で接触している。
【００２５】
ここで、より高い接合強度を確保するためには、第１成型品１０１及び第２成型品１０２を位置決めする操作は、第１成型品１０１及び第２成型品１０２に紫外光を照射する工程（図１Ａを参照）を終えてから、できるだけ短時間（好ましくは５分以内、例えば１分以内）で行うことが望ましい。なお、紫外光として真空紫外光を照射する場合は、照射を終えてから位置決めする操作を行う時間を比較的長くした場合（例えば１ヶ月、好ましくは１週間以内、より好ましくは３時間以内、さらに好ましくは１時間以内、特に好ましくは３０分以内）でも、高い接合強度を得やすいため有利である。
【００２６】
図１Ｃに示すように、位置決めされた第１成型品１０１及び第２成型品１０２を第１プレス部材３１及び第２プレス部材３２により挟持する。そして、第１プレス部材３１及び第２プレス部材３２によって、第１成型品１０１及び第２成型品１０２を加圧する。
【００２７】
例えば、第１プレス部材３１及び第２プレス部材３２により、第１成型品１０１の照射面１０１ａと第２成型品１０２の照射面１０２ａとを互いに押圧する方向に圧力を加えても良い。押圧する圧力は１０から５０ＭＰａの範囲で適宜調整すれば良く、例えば３０ＭＰａで加圧してもよい。加圧時間も２分から１００分の範囲で適宜調整すれば良く、例えば６０分にわたって加圧しても良い。同時に、第１プレス部材３１及び第２プレス部材３２は加熱装置を備えていても良く、当該加熱装置により、第１成型品１０１の照射面１０１ａと第２成型品１０２の照射面１０２ａとを加熱しても良い。第１成型品１０１の照射面１０１ａと第２成型品１０２の照射面１０２ａにおける温度は使用する熱可塑性結晶性樹脂に応じ５０℃から２００℃の範囲で適宜調整すればよく、例えば１２０℃で維持されるように加熱してもよい。
【００２８】
このような加熱及び加圧によって、第１成型品１０１の処理層１１１と第２成型品１０２の処理層１１２とは融合し、単一の接合層１２を形成するようになる。すなわち、第１成型品１０１と第２成型品１０２とは、それぞれの対向面において互いに融合されて連結される。これによって、第１成型品１０１及び第２成型品１０２は、接合層１２を通じて一体として接続され、単一の成型品（例えば三次元中空体）を構成するようになる。
【００２９】
接合層１２は、紫外光により活性化された第１成型品１０１の処理層１１１と第２成型品１０２の処理層１１２とが、所定時間にわたる加熱及び加圧の工程によって融合したものである。したがって、接合層１２による第１成型品１０１及び第２成型品１０２の接続は、機械的に堅牢であり、化学的にも安定である。
【００３０】
本実施の形態では、紫外光により形成した第１成型品１０１の処理層１１１と第２成型品１０２の処理層１１２とを互いに融合させる接合層１２とすることにより接続するものである。したがって、接合層１２における変形は小さく、バリが発生することもない。また、接合層１２に溝など微細な構造の中空部が存在する場合も、そのような中空部が変形によりつぶれることはない。
【００３１】
本実施の形態は、堅牢で安定した性質を有するポリオキシメチレン（ＰＯＭ）やポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）樹脂、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）樹脂、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）樹脂、液晶ポリマーのような熱可塑性結晶性樹脂を利用することができる。このような熱可塑性結晶性樹脂は、ウォーターポンプ部品等の長期間にわたり大きな機械的応力が加わる三次元中空体の作製に利用することができる。
【実施例】
【００３２】
上述の本実施の形態を適用した実施例について説明する。図３は、接合試験片を示す写真である。本実施例では、第１成型品及び第２成型品として、図３の写真に示すような接合試験片を用いる。接合試験片は、各種の樹脂組成物によってＩＳＯ３１６７に準拠した引張試験片Ｔｙｐｅ１Ａを作成した後、それを長手方向の中央で２等分に切断し、それぞれ切断端部から１０ｍｍを接合領域として重ねている。写真では、２つの接合試験片が接合領域で互いに接合されて載置されている。【００３３】
図４は、照射時間と接合強度との関係を示すグラフである。このグラフは、図１で説明した一連の工程に従い接合した接合試験片を用い、ＩＳＯ５２７−１，２に準拠して引っ張り試験機によって接合強度を測定した結果を示している。ここで、紫外光としては波長１７２ｎｍ、照度６ｍＷ／ｃｍ２の真空紫外光を用い、図１Ｂに示した接合試験片の位置決めの工程は、真空紫外光の照射終了から５分以内に行った。また、図１Ｃに示した加熱及び加圧の工程は、温度１２０℃及び圧力３０ＭＰａであり、１時間にわたり維持した。【００３４】
図４中の測定値ａは、第１成型品及び第２成型品ともに、ガラス繊維３０質量％で強化したポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）樹脂（ウィンテックポリマー株式会社製  ジュラネックス（登録商標）３３００）樹脂にビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（三菱化学株式会社製  エピコート（登録商標）  ＪＥＲ１００４Ｋ）を１．５質量％添加し、照射時間２分における接合試験片の接合強度を示している。【００３５】
比較例として、折線ｂに、ガラス繊維３０質量％で強化したＰＢＴ樹脂の場合の接合強度を示す。ガラス繊維３０質量％強化のＰＢＴ樹脂は、照射時間が０分を超え７分以下の領域において、照射時間によって接合強度が変化するが、照射時間２分で最大の接合強度９．３ＭＰａに達した。【００３６】
測定値ａのエポキシ樹脂を添加したガラス繊維３０質量％強化のＰＢＴ樹脂の接合強度は１０．０ＭＰａとなり、エポキシ樹脂を添加していないガラス繊維３０質量％強化のＰＢＴ樹脂（折線ｂに示したガラス繊維３０質量％強化のＰＢＴ樹脂）において、最大の接合強度である９．３ＭＰａよりもさらに接合強度が増加した。【００３７】
図５は、ＰＰＳ樹脂組成物の種類による接合強度を示すグラフである。第１成型品及び第２成型品として、以下に記載するＰＰＳ樹脂組成物からなる接合試験片を用い、図１Ａから図１Ｃで説明した一連の工程に従い、接合試験片の接合領域に波長１７２ｎｍ、照度６ｍＷ／ｃｍ２の真空紫外光を棒線Ａ、Ｂ及びＣは２分、棒線Ｄは１０分にわたって照射し、照射終了から５分以内に接合試験片の位置決めを行い、棒線Ａ、Ｂ、Ｃ及びＤいずれも温度１６０℃及び圧力３０ＭＰａで、それぞれ１時間にわたり加熱及び加圧することで互いに接合した。その後、接合した接合試験片の接合強度を引っ張り試験機によって測定した。【００３８】
棒線Ａは、第１成型品及び第２成型品ともに、ＰＰＳ樹脂（ポリプラスチックス株式会社製  ジュラファイド（登録商標）０２２０Ａ９）にガラス繊維を３０質量％及びグリシジル基を含むエラストマー（住友化学株式会社製  ボンドファースト７Ｌ）を４質量％添加した組成物からなるものであり、接合強度は８．５ＭＰａであった。棒線Ｂは、第１成型品及び第２成型品ともに、ＰＰＳ樹脂（ポリプラスチックス株式会社製  ジュラファイド（登録商標）０２２０Ａ９）にガラス繊維を３０質量％及びエポキシ樹脂（三菱化学株式会社製  エピコート（登録商標）ＪＥＲ１００４Ｋ）２質量％とエチレンエチルアクリレート共重合体（株式会社ＮＵＣ製  ＮＵＣ−６５７０）を１０質量％添加した組成物からなるものであり、接合強度は１１．２ＭＰａであった。【００３９】
比較例として示す、棒線Ｃ及びＤは、いずれも、第１成型品及び第２成型品ともに、ＰＰＳ樹脂（ポリプラスチックス株式会社製  ジュラファイド（登録商標）０２２０Ａ９）にガラス繊維を３０質量％添加した組成物からなるものであり、接合強度は棒線Ｃ及びＤがともに０．０ＭＰａであった。【００４０】
棒線Ａ及びＢのようにＰＰＳ樹脂に極性官能基を有する化合物（上記の例ではエポキシ樹脂）やエラストマーを添加した組成物からなる成型品であれば、高い接合強度を得ることができた。これに対して、比較例の棒線Ｃ及びＤのように極性官能基を有する化合物やエラストマーを添加していないＰＰＳ樹脂組成物からなる成型品では、十分な接合強度を得ることが困難であった。【００４１】
図６は、ＰＯＭ樹脂組成物の種類による接合強度を示すグラフである。第１成型品及び第２成型品として、以下に記載するＰＯＭ樹脂組成物からなる接合試験片を用い、図１Ａから図１Ｃで説明した一連の工程に従い、接合試験片の接合領域に波長１７２ｎｍ、照度６ｍＷ／ｃｍ２の真空紫外光を棒線Ｅは７分、棒線Ｆ及びＧは５分、にわたって照射し、照射終了から５分以内に接合試験片の位置決めを行い、温度１４０℃及び圧力１５ＭＰａで、それぞれ１時間にわたり加熱及び加圧することで互いに接合した。その後、接合した接合試験片の接合強度を引っ張り試験機によって測定した。【００４２】
棒線Ｅは、第１成型品及び第２成型品ともに、ＰＯＭ樹脂（ポリプラスチックス株式会社製  ジュラコン（登録商標）Ｍ９０−４４）にアクリル系コアシェルポリマー（ガンツ化成株式会社製  スタフィロイド（登録商標）ＰＯ−０１９８）１５質量％とエチレンエチルアクリレート共重合体（株式会社ＮＵＣ製  ＮＵＣ−６５７０）を３質量％添加した組成物からなるものであり、接合強度は３．８ＭＰａであった。棒線Ｆは、第１成型品及び第２成型品ともに、ＰＯＭ樹脂（ポリプラスチックス株式会社製  ジュラコン（登録商標）Ｍ９０−４４）にポリウレタン樹脂（大日精化工業株式会社製  レザミンＰ−４０８８）を１３質量％添加した組成物からなるものであり、接合強度は４．３ＭＰａであった。【００４３】
比較例として示す棒線Ｇは、第１成型品及び第２成型品ともに、非強化のＰＯＭ樹脂（ポリプラスチックス株式会社製  ジュラコン（登録商標）Ｍ９０−４４）からなるものであり、接合強度は０．０ＭＰａであった。【００４４】
ＰＯＭ樹脂についても、棒線ＥとＦに示すエラストマーを添加したものは、高い接合強度を示した。比較例として示したエラストマーを添加していない棒線Ｇでは、高い接合強度を得ることができなかった。【００４５】
なお、異種材料の組み合わせにおける接合として、第１成型品及び第２成型品に以下に記載する樹脂材料からなる接合試験片を用い、図１Ａから図１Ｃで説明した一連の工程に従い、接合試験片の接合領域に波長１７２ｎｍ、照度６ｍＷ／ｃｍ２の真空紫外光を２分照射し、照射終了から５分以内に接合試験片の位置決めを行い、以下に記載する条件で加熱及び加圧することで互いに接合した。その後、接合した接合試験片の接合強度を引っ張り試験機によって測定した。【００４６】
異種材料の組み合わせとしては、第１成型品に折線ａで使用したのと同じ、ガラス繊維３０質量％で強化したＰＢＴ樹脂（ウィンテックポリマー株式会社製  ジュラネックス（登録商標）３３００）からなるもの、第２成型品に棒線Ｃで使用したのと同じ、ＰＰＳ樹脂（ポリプラスチックス株式会社製  ジュラファイド（登録商標）０２２０Ａ９）にガラス繊維を３０質量％及びグリシジル基を含むエラストマー（住友化学株式会社製  ボンドファースト７Ｌ）を４質量％添加した組成物からなるものの組み合わせであり、温度１６０℃及び圧力３０ＭＰａで、１時間にわたり加熱及び加圧した際の接合強度は１１．０ＭＰａであった。また、第２成型品を非強化のＡＢＳ樹脂（旭化成株式会社製  スタイラック２２０）からなるものにして、温度８０℃及び圧力１５ＭＰａで、１０分間にわたり加熱及び加圧したところ、接合強度は２．３ＭＰａであった。さらに第２成型品を非強化のＰＣ樹脂（帝人株式会社製  パンライトＬ−１２２５Ｌ）からなるものにして、温度１４０℃及び圧力１５ＭＰａで、１０分間にわたり加熱及び加圧したところ、接合強度は３．９ＭＰａであった。【００４７】
この結果から、本発明の接合方法を用いれば、接着剤等を用いずとも異種材料の接合が可能となることが確認された。また、第１成型品と第２成型品の両方に極性官能基を有する化合物やエラストマーを添加した樹脂組成物を用いることがより好ましいが、いずれか一方にそのような樹脂組成物を用いることでも高い接合強度が得られた。なお、第２成型品をＡＢＳ樹脂やＰＣ樹脂のような非晶性樹脂にした場合も、１ＭＰａ以上の接合強度を得ることもできた。すなわち、本発明の接合方法においては、熱可塑性結晶性樹脂に極性官能基を有する化合物やエラストマーを添加した樹脂組成物を、第１成型品と第２成型品のいずれか一方に用いることで、非晶性樹脂との接合においても高い接合強度を得ることができる。【００４８】
さらに図７には、第１成型品及び第２成型品ともに測定値ａで使用したのと同じ、ガラス繊維３０質量％で強化したＰＢＴ樹脂（ウィンテックポリマー株式会社製  ジュラネックス（登録商標）３３００）にビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（三菱化学株式会社製  エピコート（登録商標）  ＪＥＲ１００４Ｋ）を１．５質量％添加した組成物を用い、棒線Ｈは波長１７２ｎｍ、照度６ｍＷ／ｃｍ２の真空紫外光、棒線Ｉは波長２５４ｎｍ、照度６ｍＷ／ｃｍ２の紫外光を、それぞれ２分にわたって照射し、照射終了から５分経過後に接合試験片の位置決めを行い、温度１２０℃及び圧力３０ＭＰａで、１時間にわたり加熱及び加圧することで互いに接合した。その後、接合した接合試験片の接合強度を引っ張り試験機によって測定した。それぞれの接合強度は、棒線Ｈが１０．０ＭＰａ、棒線Ｉが３．８ＭＰａであった。この結果から、紫外光として真空紫外光を用いることで、より高い接合強度が得られることが確認された。【００４９】
なお図８には、測定値ａで使用したのと同じ、ガラス繊維３０質量％で強化したＰＢＴ樹脂（ウィンテックポリマー株式会社製  ジュラネックス（登録商標）３３００）にビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（三菱化学株式会社製  エピコート（登録商標）  ＪＥＲ１００４Ｋ）を１．５質量％添加した組成物からなる接合試験片に対し、波長１７２ｎｍ、照度６ｍＷ／ｃｍ２の真空紫外光又は波長２５４ｎｍ、照度６ｍＷ／ｃｍ２の紫外光を、それぞれ照射した後、一定時間経過後の蒸留水の接触角を示した。棒線Ｊは照射前、棒線Ｋは真空紫外光の照射後５分間経過、棒線Ｌは真空紫外光の照射後３時間経過の接触角を示している。比較例として、棒線Ｍは紫外光の照射後５分間経過、棒線Ｎは紫外光の照射後３時間経過の接触角を示している。【００５０】
この結果から、波長１７２ｎｍの真空紫外光及び波長２５４ｎｍの紫外光ともに、５分経過時点では照射前の接触角が約７０度（棒線Ｊ）であったのと比較して、接触角が４０度前後（棒線Ｋ、Ｍ）まで小さくなっているが、３時間経過時点では、波長１７２ｎｍの真空紫外光では接触角が約４０度で照射直後と同等（棒線Ｌ）であるのに対し、波長２５４ｎｍの紫外光では１時間経過時点で既に接触角が約５０度（棒線Ｎ）にまで大きくなっていることが確認された。【００５１】
したがって、紫外光よりも真空紫外光を用いる場合、表面が活性化された状態をより長く維持できると考えられ、照射後の位置決め工程の時間が長くかかった場合でも高い接合強度を得ることができる。また、接触角の絶対値としても、波長１７２ｎｍの真空紫外光は照射後５分経過時点のみならず照射後３時間経過時点であっても、波長２５４ｎｍの紫外光の照射後５分経過時点（棒線Ｍ）より接触角が小さく、表面がより活性化された状態となっていることが確認された（棒線Ｌ）。ここで、上記の水の接触角は、接合試験片表面をエタノールで洗浄した後、波長１７２ｎｍの真空紫外光又は波長２５４ｎｍの紫外光をそれぞれ２分間照射し、一定時間経過後に、水平に保持した照射面に蒸留水を滴下し、その接触角を協和界面科学社製ＦＡＣＥ接触角計ＣＡ−ＤＴを用いて測定した。【００５２】
なお、棒線Ａの測定に用いた接合試験片を、接合面に対し垂直方向に切断し、電子顕微鏡にて接合部周辺の断面観察を行った結果を図９に示す。同様に、棒線Ａで使用したＰＰＳ樹脂（ポリプラスチックス株式会社製  ジュラファイド（登録商標）０２２０Ａ９）にガラス繊維を３０質量％添加した組成物からなる第１成型品及び第２成型品を、エポキシ系接着剤で接合したものと、振動溶着で接合したものについて接合部周辺の断面観察を行った結果を、図１０および図１１にそれぞれ示す。【００５３】
図１０からエポキシ系接着剤で接合したものでは、接合部の界面に当該接着剤の層が存在することが確認された。また、図１１から振動溶着で接合したものでは、接合部の界面にボイドの発生（写真では界面部両端に見える白化部）が確認された。これに対し、図９の紫外光照射による接合では第１成型品と第２成型品の表面同士が密着し、またボイドも発生していないことが確認された。【００５４】
比較例として、紫外線を第１成型品と第２成型品の一方のみへ照射した場合についても検討した。ここでは、紫外光の照射を第１成型品のみに行い、第２成型品には照射しないこと以外は図４中の折線ｂと同じく、第１成型品及び第２成型品ともに、ガラス繊維３０質量％で強化したポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）樹脂（ウィンテックポリマー株式会社製  ジュラネックス（登録商標）３３００）樹脂を用い、波長１７２ｎｍ、照度６ｍＷ／ｃｍ２の真空紫外光を２分間照射してから５分以内に位置決めした後、温度１２０℃及び圧力３０ＭＰａで加熱及び加圧し、１時間にわたり維持したところ、接合強度は０ＭＰａであった。すなわち、第１成型品と第２成型品の一方のみへの紫外光の照射では、十分な接合は得られないことが確認された。
【符号の説明】
【００５５】
１０１  第１成型品
１０２  第２成型品
３１  第１プレス部材
３２  第２プレス部材
【図１Ａ】
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【図１Ｂ】
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【図１Ｃ】
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【図２】
0006793195.tif 000005
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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