(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
酸化マグネシウム原料を溶媒に分散させて分散液を得る工程、及び
前記分散液に、非集光レーザーを照射する工程
を備える、酸化マグネシウム粒子の製造方法。
【請求項２】
前記酸化マグネシウム原料が、溶融マグネシア又は仮焼マグネシアである、請求項１に記載の酸化マグネシウム粒子の製造方法。
【請求項３】
前記溶媒が、アルコールを含む溶媒である、請求項１又は２に記載の酸化マグネシウム粒子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、酸化マグネシウム粒子及びその製造方法、並びに放熱材料に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、半導体デバイスの作動を確実し、且つ半導体デバイスの寿命を保つために、半導体デバイスの作動中に発生した熱を素早く放熱させる方法が講じられている。
【０００３】
放熱材料としては、各金属元素の酸化物、炭化物、窒化物等が用いられている。これらの中でも、大気条件下で安定である金属元素の酸化物が、樹脂バインダーによって成型物として形成され、半導体デバイスの放熱部材に用いられている。半導体デバイス封止用の樹脂組成物に用いる放熱フィラーとしては、金属元素の酸化物である、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム（アルミナ）、二酸化ケイ素（シリカ）等が知られている。
【０００４】
これらの放熱フィラーを樹脂バインダーにて、成型して、半導体デバイスの放熱部品とする。放熱部材として用いる際には、熱伝導性を高めるため、樹脂バインダー中の充填率を高くすることが必要であるが、放熱フィラーの粒型、粒子の比表面積、粒子の比重等が充填率に影響を与えることが知られている。
【０００５】
酸化マグネシウムは、最も熱伝導率が大きく、絶縁性も良好で、比較的低硬度であることから、放熱フィラーへの適用材料として期待されている。例えば、酸化マグネシウムはボールミルで粉砕して、粉末化したものが放熱フィラーして用いられるが、酸化マグネシウムの破砕体は、比表面積が高く、充填性が低く、成型も容易でなく、熱伝導度も低い。
【０００６】
また、比表面積が高いために、当該破砕体は大気中の水分と反応して、水酸化物となり易く、絶縁性能等に悪影響を与える。
【０００７】
さらに、アルミナ（α−Ａｌ２Ｏ３）は、硬度が高く、放熱フィラーとして、樹脂バインダーと混練（エクストルーダー混練）して加圧、加熱成型（インジェクション成型）する場合に、金型の摩耗、損傷を招くことが知られている。加えて、アルミナの熱伝導率は、酸化マグネシウムの熱伝導率と比較すると、３分の１程度であることが知られている。
【０００８】
例えば、特許文献１には、水酸化マグネシウムを焼成して得られる、比表面積が１０ｍ２／ｇ以上の棒状の酸化マグネシウムが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２０１４−１５２０９４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
しかしながら、特許文献１に記載の酸化マグネシウム粒子は、比表面積が１０ｍ２／ｇ以上と高く、且つ棒状の粒子であり、球状の酸化マグネシウム粒子はこれまで報告されていない。
また、酸化マグネシウムは、融点が２８００℃と非常に高く、溶融によって球状の酸化マグネシウム粒子を作製することは困難である。
本発明の目的は、比表面積が低く、放熱フィラーとしての充填性を向上させ、成型物の熱伝導率が高い球状の酸化マグネシウム粒子及びその簡便な製造方法、並びに放熱材料を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者は、上記目的を達成すべく鋭意研究を重ねた結果、酸化マグネシウム原料を特定の溶媒に分散させて分散液を得て、次いで分散液に、非集光レーザーを照射することにより、比表面積が低く、且つ、球状である酸化マグネシウム粒子が得られることを見出した。本発明は、このような知見に基づき、さらに研究を重ね、完成させたものである。
【００１２】
即ち、本発明は、以下の項を包含する。
【００１３】
項１．  球状であり、且つ、比表面積が１ｍ２／ｇ以下である、酸化マグネシウム粒子。
【００１４】
項２．  平均粒子径が０．５μｍ〜１０μｍである、項１に記載の酸化マグネシウム粒子。
【００１５】
項３．  熱伝導率が８０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である、項１又は２に記載の酸化マグネシウム粒子。
【００１６】
項４．  モース硬度が４．０〜６．０である、項１〜３のいずれかに記載の酸化マグネシウム粒子。
【００１７】
項５．  項１〜４のいずれかに記載の酸化マグネシウム粒子を含む放熱材料。
【００１８】
項６．  項１〜４のいずれかに記載の酸化マグネシウム粒子の製造方法であって、
酸化マグネシウム原料を溶媒に分散させて分散液を得る工程、及び
前記分散液に、非集光レーザーを照射する工程
を備える、製造方法。
【００１９】
項７．  酸化マグネシウム原料が、溶融マグネシア又は仮焼マグネシアである、項６に記載の酸化マグネシウム粒子の製造方法。
【００２０】
項８．  前記溶媒が、アルコールを含む溶媒である、項６又は７に記載の酸化マグネシウム粒子の製造方法。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、比表面積が低く、放熱フィラーとしての充填性を向上させ、成型物の熱伝導率に優れた球状の酸化マグネシウム粒子及びその製造方法、並びに放熱材料を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】実施例１で得られた酸化マグネシウム粒子をＳＥＭで撮像することにより得られたＳＥＭ写真である。
【図２】実施例２で得られた酸化マグネシウム粒子をＳＥＭで撮像することにより得られたＳＥＭ写真である。
【図３】実施例３で得られた酸化マグネシウム粒子をＳＥＭで撮像することにより得られたＳＥＭ写真である。
【図４】比較例１で得られた海水マグネシア粉末をＳＥＭで撮像することにより得られたＳＥＭ写真である。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
以下、本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。
【００２４】
本発明は、酸化マグネシウム粒子及びその製造方法、並びに放熱材料を包含する。
【００２５】
１.酸化マグネシウム粒子
本発明の酸化マグネシウム粒子は、球状であり、且つ、比表面積が１ｍ２／ｇ以下である。
【００２６】
酸化マグネシウム粒子とは、酸化マグネシウムの一次粒子が凝集して形成された凝集体（二次粒子）を意味する。酸化マグネシウム粒子は、例えば、粉体状である。
【００２７】
酸化マグネシウムの一次粒子は、非晶質であり、平均粒子径が１．０μｍ〜１０μｍである。
【００２８】
上記平均粒子径の測定方法としては、特に限定されないが、例えば、レーザー回折散乱法による粒度測定法が挙げられる。
【００２９】
粉体状の酸化マグネシウム粒子が球状に形成されるために、比表面積が小さくなり、放熱性が優れる。また、比表面積が小さいと水和が起こりにくく、絶縁性能の低下が起こりにくい。
【００３０】
本発明に係る球状の酸化マグネシウム粒子は、真比重が高い。真比重とは、空隙を含まない実単位体積あたりの重量を意味し、例えば、セイシン企業製オートトゥルーデンサーＭＡＴ−７０００（自動湿式真比重測定装置）によって測定できる。
【００３１】
酸化マグネシウム粒子は、放熱性及び樹脂バインダー中の充填性を高める観点から、比表面積が１ｍ２／ｇ以下であり、好ましくは０．１〜１ｍ２／ｇ、さらに好ましくは０．３〜１ｍ２／ｇである。
【００３２】
比表面積とは、単位重量当りの表面積で、その表面積の測定をＢＥＴ法で行なったものである。
【００３３】
酸化マグネシウム粒子の平均粒子径は、放熱性及び製造安定性の観点から、０．５μｍ〜１０μｍであることが好ましく、０．５μｍ〜５μｍであることがさらに好ましく、０．５μｍ〜１μｍであることが特に好ましい。
【００３４】
酸化マグネシウム粒子の熱伝導率は、放熱性を高める観点から、８０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが好ましく、１００Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることがさらに好ましい。
【００３５】
上記熱伝導率の測定方法としては、特に限定されないが、例えば、ホットワイヤ法熱伝導率測定方法が挙げられる。
【００３６】
酸化マグネシウム粒子のモース硬度は、半導体デバイスの放熱部材の成型時の金型の摩擦を防止する観点から、４．０〜６．０であることが好ましく、５．０〜６．０であることがさらに好ましい。
【００３７】
上記モース硬度の測定方法としては、特に限定されないが、例えば、モース硬度計によって測定できる。
【００３８】
本発明の酸化マグネシウム粒子の用途は限定的ではないが、放熱材料、例えば、電気機器材料、回路素子材料、半導体材料、能動素子材料、非線形素子材料、交換素子材料、オプトエレクトロニクス材料等の部品として熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂をバインダーとして成型加工に供される熱伝導性フィラーとして有用である。
【００３９】
また、本発明の酸化マグネシウム粒子は、比表面積が１ｍ２／ｇ以下と低いため、樹脂バインダー中へフィラーを充填する際の充填率を高くすることができ、充填率を８０％以上とすることができる。
【００４０】
充填率は、フィラーと樹脂バインダーとを混練した際の、フィラーと樹脂バインダーとの重量配合比から計算することができる。
【００４１】
本発明において使用できる熱硬化性樹脂及び熱可塑性樹脂は、エンジニアリグ樹脂であり、具体的には以下の通りである。
【００４２】
例えば、熱硬化性樹脂としては、フェーノール樹脂（ノボラック型）、エポキシ樹脂（脂肪族系、芳香族系、硬化剤としてアミン系常温硬化加熱硬化の酸無水物系）熱硬化性ポリイミド樹脂、ウレタン樹脂、シリコン樹脂等が挙げられる。
【００４３】
熱可塑性樹脂としては、熱可塑性ポリイミド、ナイロン各種のタイプ、ＰＥＥＫ樹脂、ポリカーボネート樹脂、ＰＰＳ、ＰＰＥ等が挙げられる。
【００４４】
フィラー及びバインダーとしては、高熱伝導性複合成型物のエポキシ樹脂が主に使用できる。
【００４５】
２.酸化マグネシウム粒子の製造方法
本発明の酸化マグネシウム粒子の製造方法は、（１）酸化マグネシウム原料を溶媒に分散させて分散液を得る工程１、及び（２）当該分散液に、非集光レーザーを照射する工程２を備える、製造方法である。以下、各工程について説明する。
【００４６】
（工程１）
工程１は、酸化マグネシウム原料を溶媒に分散させて分散液を得る工程である。
【００４７】
分散液は、通常、酸化マグネシウム原料を溶媒に添加した後の溶液を、マグネットスターラー等の攪拌装置を使用し、１０分程度撹拌することで得ることができる。
【００４８】
分散液中の酸化マグネシウム粒子は、非集光レーザー照射し易さの観点から、均一に上下に分散していることが好ましい。
【００４９】
酸化マグネシウム原料としては、製造安定性の観点から、溶融マグネシア又は仮焼マグネシアが好ましい。
【００５０】
溶融マグネシアは、例えば、炭酸マグネシウムを溶融することにより得られる。
【００５１】
溶融マグネシアは、例えば、複数個のペリクレース結晶子が凝集した粉体を含んでいる。
【００５２】
溶融マグネシアを溶媒に分散させる際には、分散性向上の観点から、溶融マグネシアをボールミルで粉砕して、平均粒子径を５．０〜１５．０μｍの範囲内にすることが好ましい。
【００５３】
仮焼マグネシアは、例えば、水酸化マグネシウムを６００〜１０００℃に加熱することにより得られる。
【００５４】
水酸化マグネシウムとしては、例えば、天然に存在するブルーサイト石を用いてもよく、海水を原料として合成される海水マグネシアを用いてもよい。
【００５５】
海水マグネシアは、例えば、海水に石灰乳を添加し、水酸化マグネシウムを沈降させて得ることができる。
【００５６】
溶媒としては、アルコールを含む溶媒であることが好ましい。アルコールとしては、例えば、メタノール、エタノール、ｎ−プロパノール、イソプロパノール、ｎ−ブタノール、２−ブタノール、イソブタノール、ｔ−ブタノール等の炭素数１〜４の一価アルコール、プロピレングリコール、エチレングリコール、ジエチレングリコール、グリセリン等の多価アルコール等が挙げられる。これらの中でも、所望の酸化マグネシウム粒子を製造しやすい観点から、エタノールが好ましい。
【００５７】
溶媒には、水和反応を防止する観点から、フェノール樹脂を含んでいてもよい。
【００５８】
溶媒に溶解したフェノール樹脂は、非集光レーザーの照射により、空気を遮断した還元雰囲気であるために、酸化マグネシウム粒子の表面で炭素化すると考えられる。そして、酸化マグネシウム粒子の表面に形成された炭素層により、粒子がコーティングされることで、酸化マグネシウムの水和反応が防ぐことが推測される。
【００５９】
フェノール樹脂としては、例えば、ノボラック型フェノール樹脂、レゾール型フェノール樹脂、キシレン樹脂変性レゾール型樹脂、ロジン変性フェノール樹脂が挙げられる。これらの中でも、水和反応を防止する観点から、ノボラック型フェノール樹脂が好ましい。
【００６０】
（工程２）
工程２は、工程１で得られた分散液に、非集光レーザーを照射する工程（以下、非集光レーザー照射工程ともいう）である。
【００６１】
非集光レーザー照射工程を行うことで、分散液中の酸化マグネシウムの表面に強固な酸化被膜を有する球状の酸化マグネシウム粒子が形成される。
【００６２】
非集光レーザーを照射した後に、例えば、濾過等の処理を行うことにより、溶媒を除去し、酸化マグネシウム粒子を分離することができる。分離した酸化マグネシウム粒子を乾燥させることにより、粉体状の酸化マグネシウム粒子が得られる。
【００６３】
上記球状の酸化マグネシウム粒子は、その表面に強固な酸化被膜が形成されているため、酸化マグネシウム粒子の水和反応による水酸化マグネシウム粒子の形成を防ぐことができる。
【００６４】
上記非集光レーザーとしては、微小な粒子でも球状に形成できることから、出力（ワット数）が高いこと好ましく、パルス幅が短いことが好ましい。例えば、出力は３Ｗ程度、パルス幅は１３ｎｓ程度が好ましい。
【００６５】
非集光レーザーの波長は、酸化マグネシウム原料に非集光レーザーのエネルギーを吸収させる観点から、１９３ｎｍ〜３５５ｎｍが好ましい。
【００６６】
非集光レーザーには、ＹＡＧレーザー、エキシマレーザーなど公知のものを使用することができるが、紫外領域に発振波長を有するレーザーを用いることが好ましい。このようなものとして、ＡｒＣｌ、ＡｒＦ、ＫｒＣｌ、ＫｒＦ、ＸｅＦ等のエキシマレーザーを使用することができる。
【００６７】
非集光レーザーの照射時間は、球状の酸化マグネシウム粒子の形成し易さの点から、３０分〜１２０分が好ましく、６０分〜１２０分がより好ましい。
【実施例】
【００６８】
以下、実施例に基づいて、本発明を具体的に説明するが、本発明は、これらのみに限定されるものではない。
【００６９】
（分析方法）
（１）真比重測定法
自動湿式真比重測定装置（商品名：オートトゥルーデンサーＭＡＴ−７０００、製造販売元：セイシン社）を使用して、真比重を測定した。
（２）ＢＥＴ比表面積測定法
比表面積測定装置（商品名：マルチソープ１６、製造販売元：ユアサアイオニクス社）を使用して比表面積を測定した。
（３）平均粒子径測定法
レーザー式粒度測定器（商品名：Ｃｉｌａｓ−９２０、製造販売元：ＣＩＬＡＳ社）を使用して、平均粒子径を測定した。
（４）熱伝導率測定法
迅速熱伝導率計（商品名：ＱＴＭ−５００、製造販売元：京都電子工業社）を使用して、熱伝導率を測定した。
（５）モース硬度測定法
モース硬度計（商品名：モース硬度計、製造販売元：東京サイエンス社）を使用して、モース硬度を測定した。
（６）オスカー硬度測定法
デュロメータ（商品名：アスカーゴム硬度計Ｃ型、製造販売元：高分子計器株式会社）を使用して、オスカー硬度を測定した。
【００７０】
[実施例１]
ペリクレース結晶の電融マグネシア（酸化マグネシウム含有率９９．４質量％）（商品名：ＤＥＮＭＡＧ、製造販売元：タテホ化学工業株式会社）をボールミルで粉砕することにより、０．６ｇの溶融マグネシア粉末を得た。
【００７１】
得られた０．６ｇの溶融マグネシア粉末は、ペリクレース結晶子であり、平均粒子径が１０μｍであった。
【００７２】
得られた０．６ｇの溶融マグネシア粉末を６０ｇのエタノールに分散させ、マグネットスターラーで１０分撹拌することにより、８０ｍｌの分散液を得た。
【００７３】
得られた分散液を多波長レーザー装置で波長１９４ｎｍの非集光レーザー（出力３Ｗ、パルス幅１３ｎｓ）にて６０分間照射することにより、０．６ｇの酸化マグネシウム粒子を得た。
【００７４】
その後、孔径０．４５μｍのメンブレンフィルターで濾過して、平均粒子径が０．５μｍ以上の酸化マグネシウム粒子とエタノールとを分離した。
【００７５】
分離した酸化マグネシウム粒子を秤量ビン中に入れ、蓋を開放して恒温乾燥機によって１０５℃で１時間加熱した後に走査型電子顕微鏡で撮像し、図１のＳＥＭ画像を得た。図１のＳＥＭ画像より、酸化マグネシウム粒子は球状の粉体であることが分かった。
【００７６】
[実施例２]
非集光レーザーにて１２０分間照射した以外は実施例１と同様の方法で０．６ｇの酸化マグネシウム粒子を得た。酸化マグネシウム粒子をＳＥＭで撮像し、図２のＳＥＭ画像を得た。図２のＳＥＭ画像より、酸化マグネシウム粒子は、大部分が球状の粉体となり、一部の粒子では水和物が残っていることが分かった。
【００７７】
[実施例３]
０．６ｇの海水マグネシア粉末を６０ｇのエタノールと０．１ｇのノボラック型フェノール樹脂との混合溶液に分散させた以外は実施例１と同様の方法で０．６ｇの酸化マグネシウム粒子を得た。酸化マグネシウム粒子をＳＥＭで撮像し、図３のＳＥＭ画像を得た。図３のＳＥＭ画像より、酸化マグネシウム粒子は、球状の粉体となり、その表面にかすかに炭化物質の薄膜が観察された。
【００７８】
[実施例４]
非集光レーザーにて１２０分間照射した以外は実施例３と同様の方法で０．６ｇの酸化マグネシウム粒子を得た。
【００７９】
[実施例５]
仮焼マグネシアをボールミルで粉砕することで、０．６ｇの仮焼マグネシア粉末を得た。得られた仮焼マグネシア粉末は、粒子径が１〜５μｍの範囲内であった。得られた０．６ｇの仮焼マグネシア粉末を６０ｇのエタノールに分散させ、マグネットスターラーで１０分撹拌することにより８０ｍｌの分散液を得た。
【００８０】
得られた分散液を多波長レーザー装置で波長１９４ｎｍの非集光レーザーにて６０分間照射することで、０．６ｇの酸化マグネシウム粒子を得た。その後、孔径０．４５μｍのメンブレンフィルターで濾過して、平均粒子径が０．５μｍ以上の酸化マグネシウム粒子とエタノールとを分離した。分離した酸化マグネシウム粒子を秤量ビン中に入れ、蓋を開放して恒温乾燥機によって１０５℃で１時間加熱した後に走査型電子顕微鏡で観察した。
【００８１】
[実施例６]
非集光レーザーにて１２０分間照射した以外は実施例５と同様の方法で０．６ｇの酸化マグネシウム粒子を得た。
【００８２】
[実施例７]
０．６ｇの仮焼マグネシア粉末を６０ｇのエタノールと０．１ｇのノボラック型フェノール樹脂との混合溶液に分散させた以外は実施例５と同様の方法で０．６ｇの酸化マグネシウム粒子を得た。
【００８３】
[実施例８]
非集光レーザーにて１２０分間照射した以外は実施例７と同様の方法で０．６ｇの酸化マグネシウム粒子を得た。
【００８４】
[比較例１]
０．６ｇの海水マグネシア粉末に非集光レーザーを照射せず、ＳＥＭで撮像し、図４のＳＥＭ画像を得た。図４のＳＥＭ画像より、海水マグネシア粉末は粉体を形成しているが、いずれも球状の粒子を形成していないことが分かった。
【００８５】
表１に実施例１で得られた酸化マグネシウム粒子の物性を示す。また、表１には、実施例１で得られた酸化マグネシウム粒子の物性の比較として、ムライト、アルミナ及びシリカ（非晶質）の物性も示す。
【００８６】
【表１】
0006745521.tif 000002
【００８７】
表１に示すように、実施例１で得られた酸化マグネシウム粒子のモース硬度は、ムライト、アルミナ、シリカ（非晶質）のモース硬度と比較すると、５．５と低いことがわかる。そのため、半導体デバイスの放熱部品の成型時に金型、摩耗のトラブルは発生しにくい。
【００８８】
実施例１で得られた酸化マグネシウム粒子の熱伝導性は、ムライト、アルミナ、シリカ（非晶質）の熱伝導率と比較すると、８０ｗ／ｍｋと高いことがわかる。そのため、実施例１で得られた酸化マグネシウム粒子は熱伝導性フィラーとして有効に使用できる。また、他の熱伝導性物質である窒化アルミ等と比較しても、コスト面の観点から経済的である。
【００８９】
[製造例１］
実施例１で得られた酸化マグネシウム粒子のフィラーを、熱硬化性樹脂をバインダーとして使用して、成型シートを作製し、熱伝導度を測定した。
【００９０】
本製造例に使用した成型シートについて以下に説明する。
【００９１】
成型シートは、厚さが０．５〜３．０ｍｍであり、半導体の部品間の空間間隙を無くして熱伝導を促進させる。成型シートの成分は、主剤として、脂肪族系エポキシ樹脂（脂肪酸変性エポキシ樹脂（エポキシ当量２９０、粘度７０ｃｐｓ））、硬化剤として酸無水硬化剤４−メチルヘキサヒドロ無水フタル酸（中和価６７５〜６９５、粘度（ａｔ  ２５℃）５０〜７０ｃｐｓ）、及び硬化促進剤（ジメチルアミノメチルフェノール）を以下のように配合した。
【００９２】
樹脂液                １００ｐｈｒ
硬化剤                ６２ｐｈｒ
硬化促進剤            ２ｐｈｒ
【００９３】
以上の配合物は、粘度６０ｃｐｓの常温では２４ｈｒｓ経っても僅かの粘度上昇があるのみであった。また、ゲル化は１２０℃、２ｈｒｓ以内で起こり、完全硬化は１５０℃、６〜８ｈｒｓで起こった。酸化マグネシウム粒子を含まない成型シートのオスカー硬度は２０であった。
【００９４】
上記配合物に実施例１で得られた酸化マグネシウム粒子のフィラーを添加して、成型シートを得た。
【００９５】
[比較製造例１］
球状の酸化マグネシウム粒子の代わりに、α−Ａｌ２Ｏ３球状微粒子粉末を熱硬化性樹脂に混練して成型シートを作製した以外は製造例１と同様の方法で成型シートを作製した。
【００９６】
製造例１及び比較製造例１で作製した成型シートについて、充填率、オスカー硬度、熱伝導性を測定した。結果を以下の表２に示す。 
【００９７】
【表２】
0006745521.tif 000003
【００９８】
表２に示すように、球状の酸化マグネシウム粒子をフィラーとして用いた成型シート（製造例１）では、α−Ａｌ２Ｏ３球状微粒子をフィラーとして用いた成型シート（比較製造例１）と比較して、熱伝導率が大きく増加した。両者は、充填率がほぼ同一でもオスカー硬度は同じであり、空間間隙の充填だけでなく、プリント基板の表裏への貼り付けにも凹凸面に完全密着可能であることが分かった。
【００９９】
［製造例２］
熱硬化性エポキシ樹脂の注型については、実施例１で得られた酸化マグネシウム粒子の粉末と、芳香族エポキシ樹脂として、エピビスエポキシＦタイプ樹脂、硬化剤として、４−メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、及び硬化促進剤を以下に示すように配合し、得られた樹脂液に実施例１で得られた酸化マグネシウム粒子の粉末を混練して注型成型方法により成型シートを作製した。
【０１００】
エピビスエポキシＦタイプ樹脂（粘度  １０ポイズ  エポキシ当量  １９８）、酸無水硬化剤４−メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、及び硬化促進剤（ジメチルアミノメチルフェノール）を以下のように配合した。
【０１０１】
エピビスエポキシＦタイプ樹脂                            １００ｐｈｒ
酸無水物硬化剤（４−メチルヘキサヒドロ無水フタル酸）    ８０ｐｈｒ
硬化促進剤                                              ２ｐｈｒ
【０１０２】
以上の配合物は、液状であり粘度は約２００ｃｐｓであった。本樹脂液に、実施例１で得られた酸化マグネシウム粒子を混練分散し、次の硬化条件で成型シートを作製した。ゲル化は１２０℃、２ｈｒｓで起こり、完全硬化は１５０℃、５ｈｒｓで起こり、成型シートのオスカー硬度は５であった。
【０１０３】
上記配合物に実施例１で得られた酸化マグネシウム粒子のフィラーを添加して、成型シートを得た。
【０１０４】
［比較製造例２］
球状の酸化マグネシウム粒子の代わりに、α−Ａｌ２Ｏ３球状微粒子粉末を熱硬化性樹脂に混練して成型シートを作製した以外は製造例２と同様の方法で成型シートを作製した。
【０１０５】
製造例２及び比較製造例２で作製した成型シートについて、充填率、オスカー硬度、熱伝導性を測定した。結果を以下の表３に示す。
【０１０６】
【表３】
0006745521.tif 000004
【０１０７】
［製造例３］
製造例２と同じ条件で、Ｆタイプに代えて、フェノールノボラック型エポキシ樹脂についても成型シートを作製した。
【０１０８】
［比較製造例３］
比較製造例２と同じ条件で、Ｆタイプに代えて、フェノールノボラック型エポキシ樹脂についても成型シートを作製した。
【０１０９】
製造例３及び比較製造例３で作製した成型シートについて、充填率及び熱伝導性を測定した。結果を以下の表４に示す。
【０１１０】
【表４】
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【０１１１】
熱硬化エポキシ樹脂に代えて、ポリイミド樹脂又はＰＥＥＫ樹脂を用いて成型シートを作製する場合にも、製造例１及び２と同様の性質を有することが推認される。
【０１１２】
また、熱硬化エポキシ樹脂に代えて、熱可塑性型樹脂であるナイロン６、ナイロン６６、ナイロン１１又はナイロン１２のいずれかを用いて成型シートを作製する場合にも、製造例１及び２と同様の性質を有することが推認される。
【０１１３】
実施例１で得られた酸化マグネシウム粒子の粉体を用いたものの耐摩耗性は、α-Al2O3球型微粒子粉体を使用した時の様に、射出成型、エクストルーダー混練時の摩耗度は認められなかった。また、熱伝導度も高く、成型時の金型、ノズル等の摩耗もなかった。
【０１１４】
また、実施例１で得られた酸化マグネシウム粒子のフィラーを、電子機器の放熱材料として使用されるエンジニアリグ樹脂、プラスチック樹脂をバインダーとして使用し、成型シートを製造する場合も上述した特徴を有する。
【０１１５】
ポリアセタール、ポリカーボネート、変性ＰＰＥ、ＰＢＴ、強化ＰＥＴ、ＰＰＳ，ふっ素樹脂、ポリアリレート、ＰＳＦ、ポリエーテルサルホン（ＰＥＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、全芳香属ポリエステル、液晶ポリマー（ＬＣＰ）、等のエンプラ樹脂に、本発明の酸化マグネシウム粒子のフィラーを使用すれば、熱伝導率並びに金型の摩耗損傷改善につながると考えられる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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