(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
モード同期レーザー発振器、再生増幅器、多重パス方式増幅器または単一パス方式増幅器のための光学システムであって、
二次光学非線形性を有するクリスタル構造を持つレーザー活性ゲイン媒質を備えており、
レーザー放射線の二次高調波の発生を削減するために、前記レーザー活性ゲイン媒質はクリスタル軸が前記レーザー放射線のレーザーパルスの伝搬ベクトルに対して平行であるように配置されてなり、
前記レーザー活性ゲイン媒質が、硫化物、セレン化物およびテルル化物からなる群から選択されるホスト材料を含んでなり、
前記レーザー活性ゲイン媒質が前記ホスト材料内に遷移金属イオンドーパントを含んでなる、光学システム。
【請求項２】
前記光学システムが前記レーザーの活性ゲイン媒質へ前記レーザー放射線の二次高調波のリターンを防止するための光学素子を備えてなり、
基本波長範囲内の反射係数よりも小さな前記二次高調波波長範囲内の反射係数を有するミラーを備えてなり、又は、
前記基本波長範囲内の吸収と比較して前記二次高調波波長範囲内の吸収が大きい共振器内素子を備えてなる、請求項１に記載の光学システム。
【請求項３】
前記光学システムが、前記レーザーパルスの持続時間よりも長い、レーザーパルスに対する群遅延を前記二次高調波放射線に与えるための光学素子を備えてなる、請求項１に記載の光学システム。
【請求項４】
更に、前記レーザー活性ゲイン媒質のクリスタルの中への再進入の前に前記基本パルスの持続時間よりも長いさらなる遅延を前記二次高調波放射線に与えるための共振器内素子を備えてなり、
前記さらなる遅延を与える前記共振器内素子がバルク分散補償器、プリズムペア、くさび又はくさびペア、分散制御チャープミラーまたはＧｉｒｅｓ−Ｔｏｕｒｎｏｉｓ干渉計である、請求項３に記載の光学システム。
【請求項５】
共振器ミラーを備えており、
ｆ−２ｆスキームに従って前記基本パルスのキャリアエンベロープオフセット周波数を測定、制御するために、前記共振器ミラーにより反射または伝達される二次高調波放射線が用いられてなり、
又は、該共振器ミラーにより反射または伝達される二次高調波放射線が前記レーザーのさらなる出力として用いられてなる、請求項１に記載の光学システム。
【請求項６】
共振器ミラーを備えており、
前記基本波長において全くまたはわずかな出力しかない場合に、前記共振器ミラーにより反射または伝達される二次高調波放射線が前記レーザーの主要かつ有用な出力として用いられてなる、請求項１に記載の光学システム。
【請求項７】
前記遷移金属イオンドーパントが、３ｄ４、４ｄ４、５ｄ４、３ｄ６、４ｄ６または５ｄ６の電子構造および５Ｔ２および５Ｅの四面体対称により説明される基底状態および励起状態を有しており、
前記ホスト材料が４つの配位置換サイトを有するクリスタル構造を持っており、前記遷移金属イオンドーパントが前記４つの配位置換サイトに置換されており、前記ホスト材料が非空間反転対称性クリスタル構造を有してなり、
又は、前記遷移金属イオンドーパントが、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、およびＣｕからなる群から選択されてなり、又は、
前記遷移金属イオンドーパントがＣｒ２＋またはＦｅ２＋である、請求項１に記載の光学システム。
【請求項８】
前記ホスト材料が式ＭＸを有するＩＩ族〜ＶＩ族の化合物であり、ＭがＭｇ、Ｚｎ、Ｃｄ、および、それらの組み合わせからなる群から選択される二価のカチオンであり、ＸがＳ、Ｓｅ、Ｔｅ、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される二価のアニオンであり、
前記ホスト材料がＺｎＳ、ＺｎＳｅ、ＺｎＴｅ、ＣｄＳ、ＣｄＳｅおよびＣｄＴｅからなる群から選択されるように構成されてなり、又は、
前記遷移金属イオンドーパントがＣｒ２＋である、請求項７に記載の光学システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、モード同期レーザー発振器（ｍｏｄｅ−ｌｏｃｋｅｄ  ｌａｓｅｒ  ｏａｃｉｌｌａｔｏｒ）、再生増幅器（ｒｅｇｅｎｅｒａｔｉｖｅ  ａｍｐｌｉｆｉｅｒ）、多重パス方式増幅器（ｍｕｌｔｉ−ｐａｓｓ  ａｍｐｌｉｆｉｅｒ）または単一パス方式増幅器（ｓｉｎｇｌｅ  ｐａｓｓ  ａｍｐｌｉｆｉｅｒ）用の光学システムに関するものである。
また、本発明は、超短パルスを生成するレーザーシステム用の光学システム、とくにピコ秒およびフェムト秒のパルス持続時間を有する超短レーザーパルスを効率的に生成し、基本波長および／または二次高調波波長を放射するための光学システムの一部であるレーザー活性クリスタル（ａｃｔｉｖｅ  ｌａｓｅｒ  ｃｙｓｔａｌ）に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
超短パルスを生成するレーザーシステムでは、レーザー活性ドーパントを含有するレーザー活性クリスタル（半導体または誘電体）は、受動モード同期機構および受動／能動モード同期機構による超短パルスの生成のためのレーザーゲイン媒質としてだけではなく、同時に非線形媒質としても用いられる。これらのクリスタルは二次光学非線形性および三次光学非線形性を有する場合が多い。このことは、たとえばせん亜鉛鉱およびウルツ鉱の半導体の場合、とくに二次非線形性と三次非線形性とが共存する遷移金属添加カルコゲナイドの場合に該当する。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
超短パルス（ｕｌｔｒａｓｈｏｒｔ  ｐｕｌｓｅ）が（位相が整合するまたは位相が整合しない）分散媒質の中を伝搬する際、二次高調波が発生するとともに、基本波と二次高調波との間に群遅延（ｇｒｏｕｐ  ｄｅｌａｙ）が発生し、蓄積される。このことは、２つの波長間において自然に発生する群速度のミスマッチに起因するものである。
偶数のコヒーレンス長と等しい伝搬距離において、単色波の二次高調波信号が周期的に基本波に変換されゼロとなってしまい（ｂａｃｋ−ｃｏｎｖｅｒｔ  ｔｏ  ｔｈｅ  ｆｕｎｄａｍｅｎｔａｌ  ａｎｄ  ｒｅｔｕｒｎ  ｔｏ  ｚｅｒｏ）位相が整合しないクリスタルの場合、上述の群速度のミスマッチにより二次高調波の発生強度が絶えず上昇することになる。というのは、二次高調波が基本波に完全に戻ってしまうことが群遅延によって回避されてしまうからである。高密度の媒質の典型的な分散値では、１ミリメートルの伝搬距離当たりの群速度のミスマッチが数百フェムト秒程度になってしまう場合もある。
【０００４】
持続時間（ｄｕｒａｔｉｏｎ）が数百フェムト秒よりも短い超短パルスの場合、二次高調波信号は基本パルスの後側に引きずられる長いしっぽ状のものであり、時間的に基本パルスとは部分的にオーバーラップするだけである。ピコ秒規模のチャープパルス（ｃｈｉｒｐｅｄ  ｐｕｌｓｅ）の場合、一般的に、二次高調波信号はチャープ基本パルスとのオーバーラップが大きくなり、発生し遅延する二次高調波放射線と基本パルスとの相互作用がさらに強くなり、その結果、基本パルスがスペクトル変調および時間変調を受けてしまう恐れが生じる。
【０００５】
典型的なモード同期固体レーザー共振器では、または、少なくとも１枚のミラーがクリスタルから物理的に分離している再生増幅器もしくは多重パス方式増幅器では、二次高調波パルスおよび基本パルスは、クリスタルの中に再進入し、さらなる位相遅延および群遅延が自由空間（たとえば、大気中）、分散補償素子およびミラーコーティングを伝搬する際に蓄積される。クリスタルの中へ再進入すると、二次高調波の発生が再開されることになる。そのサインおよび効率は蓄積されている遅延に応じて異なる。従って、このプロセスは、ミラーおよびクリスタルの位置、周囲温度、くさび素子の挿入などによる影響を受けやすく、可飽和吸収体効果（ｓａｔｕｒａｂｌｅ  ａｂｓｏｒｂｅｒ  ｅｆｆｅｃｔ）または逆可飽和吸収体効果（ｉｎｖｅｒｓｅ  ｓａｔｕｒａｂｌｅ  ａｂｓｏｒｂｅｒ  ｅｆｆｅｃｔ）をもたらす（たとえば、Ｋ．Ａ．Ｓｔａｎｋｏｖ、「密度依存反射係数を有するミラー（Ａ  ｍｉｒｒｏｒ  ｗｉｔｈ  ａｎ  ｉｎｔｅｎｓｉｔｙ−ｄｅｐｅｎｄｅｎｔ  ｒｅｆｌｅｃｔｉｏｎ  ｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔ）」、応用物理（Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．）Ｂ  ４５，１９１頁〜１９５頁（１９８８年）参照）。このことは、パルスのモードロッキングスペクトル変調および時間変調（ｍｏｄｅ−ｌｏｃｋｉｎｇ，ｓｐｅｃｔｒａｌ  ａｎｄ  ｔｅｍｐｏｒａｌ  ｍｏｄｕｌａｔｉｏｎ）に混乱を引き起こしてしまい、システムの環境感度を著しく増大させる恐れがある。
【０００６】
基本波から二次高調波への変換効率は、ピーク強度とともに上昇し（パルス短縮および／またはエネルギ増加）、パルス持続時間が１００フェムト秒程度の低出力ＣｒＺｎＳｅ（または、Ｃｒ：ＺｎＳ）モード同期発振器では既に数パーセントにまで到達している。（たとえば、Ｅ．Ｓｏｒｏｋｉｎ、Ｎ．Ｔｏｌｓｔｉｋ、Ｉ．Ｔ．Ｓｏｒｏｋｉｎａ、「Ｃｒ：ＺｎＳレーザーのフェムト秒動作および自己倍増（Ｆｅｍｔｏｓｅｃｏｎｄ  ｏｐｅｒａｔｉｏｎ  ａｎｄ  ｓｅｌｆ−ｄｏｕｂｌｉｎｇ  ｏｆ  Ｃｒ：ＺｎＳ  ｌａｓｅｒ）」、  非線形光学２０１１年会議（Ｎｏｎｌｉｎｅａｒ  Ｏｐｔｉｃｓ’  ２０１１  ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ）、ＯＳＡ技術要約書ＮＴＨＣ１（ＯＳＡ  Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ  Ｄｉｄｅｓｔ、ｐａｐｅｒ  ＮＴＨＣ１）、および、Ｅ．Ｓｏｒｏｋｉｎ、Ｉ．Ｔ．Ｓｏｒｏｋｉｎａ、「セラミックＣｒＺｎＳｅレーザーのフェムト秒動作およびランダム疑似位相整合自己倍増（Ｆｅｍｔｏｓｅｃｏｎｄ  ｏｐｅｒａｔｉｏｎ  ａｎｄ  ｒａｎｄｏｍ  ｑｕａｓｉ−ｐｈａｓｅ−ｍａｔｃｈｅｄ  ｓｅｌｆ−ｄｏｕｂｌｉｎｇ  ｏｆ  ｃｅｒａｍｉｃ  ＣｒＺｎＳｅ  ｌａｓｅｒ）」、ＯＳＡ技術要約書ＣＴＵＧＧ２（ＯＳＡ  Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ  Ｄｉｄｅｓｔ、ｐａｐｅｒ  ＣＴＵＧＧ２）、レーザーおよび電気光学会議２０１０年ＣＬＥＯ（Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ  ｏｎ  Ｌａｓｅｒｓ  ａｎｄ  Ｅｌｅｃｔｒｏｏｐｔｉｃｓ  ＣＬＥＯ’  ２０１０）参照）。エネルギがさらに高くかつ／またはパルスがより短い場合には、この変換効率は、さらに高くなり、たとえば、モードロッキング機構と肩を並べ始め、パルスの崩壊を引き起こすようになる。ピーク出力とともに二次高調波の変換効率が上昇することは、逆可飽和吸収体が基本波長においてパルスに作用することに匹敵する。
【０００７】
多結晶材料が用いられる場合、レーザーは、基本波長において主要パルスを発生することに加えて、二次高調波波長においても放射線を発生する（たとえば、Ｅ．Ｓｏｒｏｋｉｎ、Ｎ．Ｔｏｌｓｔｉｋ、Ｉ．Ｔ．Ｓｏｒｏｋｉｎａ、「Ｃｒ：ＺｎＳレーザーのフェムト秒動作および自己倍増（Ｆｅｍｔｏｓｅｃｏｎｄ  ｏｐｅｒａｔｉｏｎ  ａｎｄ  ｓｅｌｆ−ｄｏｕｂｌｉｎｇ  ｏｆ  Ｃｒ：ＺｎＳ  ｌａｓｅｒ）」、非線形光学２０１１年会議（Ｎｏｎｌｉｎｅａｒ  Ｏｐｔｉｃｓ’  ２０１１  ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ）、ＯＳＡ技術要約書ＮＴＨＣ１（ＯＳＡ  Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ  Ｄｉｄｅｓｔ、ｐａｐｅｒ  ＮＴＨＣ１）、および、Ｅ．Ｓｏｒｏｋｉｎ、Ｉ．Ｔ．Ｓｏｒｏｋｉｎａ、「セラミックＣｒＺｎＳｅレーザーのフェムト秒動作および自己倍増ランダム疑似位相整合（Ｆｅｍｔｏｓｅｃｏｎｄ  ｏｐｅｒａｔｉｏｎ  ａｎｄ  ｒａｎｄｏｍ  ｑｕａｓｉ−ｐｈａｓｅ−ｍａｔｃｈｅｄ  ｓｅｌｆ−ｄｏｕｂｌｉｎｇ  ｏｆ  ｃｅｒａｍｉｃ  ＣｒＺｎＳｅ  ｌａｓｅｒ）」、レーザーおよび電気光学会議２０１０年ＣＬＥＯ（Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ  ｏｎ  Ｌａｓｅｒｓ  ａｎｄ  Ｅｌｅｃｔｒｏｏｐｔｉｃｓ  ＣＬＥＯ’  ２０１０）におけるＯＳＡ技術要約書ＣＴＵＧＧ２（ＯＳＡ  Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ  Ｄｉｄｅｓｔ、ｐａｐｅｒ  ＣＴＵＧＧ２）参照）。
【０００８】
立方構造を有するクリスタル（たとえば、せん亜鉛鉱）については、以前から、クリスタルの向きがレーザー出力に対して（とくに、二次高調波放射線の発生の程度については）影響を与えないと考えられてきた。しかしながら、当該技術分野において広まっている技術的偏見に反して、本発明者は、超短パルスの場合には、（そのクリスタルシステムとともに）点群（ｐｏｉｎｔ  ｇｒｏｕｐ）も重要であって、クリスタルの向きが二次高調波放射線の発生の程度に影響を与えることを見出した。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の第１の態様によれば、モード同期レーザー発振器（好ましくは、超短パルスレーザーシステム）、再生増幅器、多重パス方式増幅器または単一パス方式増幅器のための光学システムは、 二次光学非線形および三次光学非線形を有するクリスタル構造を持つレーザー活性ゲイン媒質（ａｃｔｉｖｅ  ｌａｓｅｒ  ｇａｉｎ  ｍｅｄｉｕｍ）を備えており、 レーザー放射線の二次高調波の発生を制御するために、このレーザー活性ゲイン媒質のクリスタルはレーザー放射線のレーザーパルスの伝搬ベクトルに対してある向きに配置される。
本明細書では、「超短波」とは、１ナノ秒未満の時間幅を有するレーザーパルスのことを意味する。
【００１０】
本発明の第２の態様によれば、モード同期レーザー発振器、再生増幅器、多重パス方式増幅器または単一パス方式増幅器のための光学システムを最適化する方法は、 レーザー活性ゲイン媒質のクリスタル（ａｃｔｉｖｅ  ｌａｓｅｒ  ｇａｉｎ  ｍｅｄｉｕｍ  ｃｒｙｓｔａｌ）のクリスタル軸を特定する工程と、 このクリスタルをカットする工程と、 光学システムの必要出力に応じてレーザーパルスの伝搬ベクトルに対して所定の向きに光学システム内のクリスタルを配置する工程とを含む。
【００１１】
本発明の第３の態様によれば、レーザー増幅器は、 二次光学非線形性および三次光学非線形性を有するクリスタル構造を持つレーザー活性ゲイン媒質を備えており、 レーザー放射線の二次高調波の発生を制御するために、このレーザー活性ゲイン媒質のクリスタルはレーザーパルスの伝搬ベクトルに対してある向きに配置される。
本明細書に記載の第１の態様、第５の態様または第６の態様にかかる光学システムの好ましい構成要件を備えるレーザー増幅器もまた本発明の技術範囲内に含まれる。
【００１２】
第３の態様にかかるレーザー増幅器、または第１の態様、第５の態様もしくは第６の態様にかかる光学システムの好ましい構成要件を備えるレーザー増幅器は、従来発生することができたものよりも高いパルスエネルギーを発生させることができる（増幅器内のクリスタルの向きが正確になって二次高調波の発生が削減される）。このことにより、将来的に、このようなシステムを他の複数の用途、たとえば材料処理などに用いることが可能となる。
後述のような好ましい構成要件を備える本発明は、光学的に励起されるさまざまな半導体レーザーにおいて用いることができる。これらのレーザーには、たとえば半導体および固体薄層ディスクレーザー、垂直外部共振器型面発光レーザー、他の外部共振器型ハイブリッドモード同期ダイオードレーザーならびにモード同期エイブガイドファイバーレーザーなどが含まれる。
【００１３】
本発明の第１の態様のある実施形態によれば、レーザー活性ゲイン媒質のクリスタルは、せん亜鉛鉱タイプのクリスタル構造を持っており、二次高調波放射線の発生を削減するために、レーザー活性ゲイン媒質のクリスタル内のレーザーパルスの伝搬ベクトルがクリスタル軸［１００］、［０１０］、［００１］のうちの１つのクリスタル軸に対して平行となるような向きに配置されている。またそれに対応して、本発明の第２の態様のある実施形態では、レーザー活性ゲイン媒質のクリスタルはせん亜鉛鉱タイプのクリスタル構造を持っており、かつ、かかる方法は、二次高調波の発生を削減するために、レーザーパルスの伝搬ベクトルがクリスタル軸［１００］、［０１０］、［００１］のうちの１つのクリスタル軸に対して実質的に平行な向きとなるようにクリスタルを配置する工程を含んでいる。
【００１４】
それに代えて、本発明の第１の態様にかかる他の実施形態によれば、レーザー活性ゲイン媒質のクリスタルは、ウルツ鉱タイプのクリスタル構造を持っており、二次高調波放射線の発生を削減するために、レーザーパルスの伝搬ベクトルがクリスタル軸［０００１］に対して平行となるような向きに配置されている。またそれに対応して、本発明の第２の態様にかかるある実施形態では、レーザー活性ゲイン媒質のクリスタルはウルツ鉱タイプのクリスタル構造を持っており、かつ、かかる方法は、二次高調波の発生を削減するために、レーザーパルスの伝搬ベクトルがクリスタル軸［０００１］に対して実質的に平行な向きとなるようにクリスタルを配置する工程を含んでいる。
【００１５】
一般的にいえば、クリスタルは、当該クリスタルをカットのやり方に応じて、光が法線に沿って入射するようにまたはブルースター角度で入射するように設計される。もちろん、他の入射角であってもかまわない。レーザー活性ゲイン媒質のクリスタル内のレーザーパルスの伝搬ベクタトルは、所定のクリスタル軸に対して所定の向きに確実に配置するために（二次高調波を除去するためまたは二次高調波を増大させるため）、まず所望の入射角を検討し、それから、所定のクリスタル軸に対して正確な角度でクリスタルをカットするようにしてもよい。
【００１６】
クリスタルのカット面がクリスタル軸に対して形成する角度はΦにより表される。スネルの法則により、レーザー活性ゲイン媒質のクリスタル内のレーザーパルスの伝搬ベクトルが、（二次高調波を除去するために）所定のクリスタル軸に対して実質的に平行となっている場合、Φは次の式により与えられる：
Φ＝９０−ａｒｃｓｉｎ（（ｎ１／ｎ２）ｓｉｎθｉ）
この式で、θｉは入射角であり、ｎ１はレーザーがクリスタルに入射する前に伝搬する媒質（通常空気）の屈折率であり、ｎ２はクリスタルの屈折率である。
システムの出力が二次高調波を含むことが望ましい（すなわち、レーザー活性ゲイン媒質のクリスタル内のレーザーパルスの伝搬ベクトルが所定のクリスタル軸に対して実質的に平行となっていない）実施形態では、Φは、次の場合を除く０°と９０°との間のいかなる値であってもよい：
９０−ａｒｃｓｉｎ（（ｎ１／ｎ２）ｓｉｎθｉ）
このことは、せん亜鉛鉱およびウルツ鉱についての次の表に概略的に要約されている：
【００１７】
【表１】
0006683607.tif 000002
したがって、本発明の第４の態様によれば、モード同期レーザー発振器、再生増幅器、多重パス方式増幅器または単一パス方式増幅器のための光学システムを最適化する方法は、
屈折率ｎ２を有するレーザー活性ゲイン媒質のクリスタルのクリスタル軸を特定する工程と、 
屈折率ｎ１を有する媒質からクリスタルに入射するレーザーパルスの所望の入射角θｉを選択する工程と、
二次高調波の発生を最小限に抑えるため、Φ＝９０−ａｒｃｓｉｎ（（ｎ１／ｎ２）ｓｉｎθｉ）であり、かつ、所望の入射角度θｉで入射するレーザーパルスの伝搬ベクトルが所定のクリスタル軸に対して平行となるよう、または、 
二次高調波の発生を増大させるため、Φ≠９０−ａｒｃｓｉｎ（（ｎ１／ｎ２）ｓｉｎθｉ）であり、かつ、所望の入射角度θｉで入射するレーザーパルスの伝搬ベクトルが所定のクリスタル軸に対して平行とならないよう、所定のクリスタル軸に対してカット面がある角度Φを形成するようにクリスタルをカットする工程と、 
レーザーパルスがクリスタルに所望の入射角度θｉで入射するような向きにシステム内のクリスタルを配置する工程とを含んでいる。
【００１８】
好ましくは、せん亜鉛鉱構造の場合、所定のクリスタル軸はクリスタル軸［１００］、［０１０］、［００１］のうちの１つのクリスタル軸であってもよい。また好ましくは、ウルツ鉱構造の場合、所定のクリスタル軸はクリスタル軸［０００１］である。
【００１９】
本発明の第５の態様によれば、モード同期レーザー発振器、再生増幅器、多重パス方式増幅器または単一パス方式増幅器のための光学システムは 屈折率ｎ２を有するレーザー活性ゲイン媒質のクリスタルを備えており、 かかる光学システムは、レーザーパルスがクリスタルの前に位置する屈折率ｎ１を有する媒質から所定の入射角度θｉでクリスタルに入射するように構成されており、 クリスタルは、当該クリスタルの所定のクリスタル軸に対して次の角度Φを形成するカット面を有しており、
Φ＝９０−ａｒｃｓｉｎ（（ｎ１／ｎ２）ｓｉｎθｉ）
それにより、クリスタルは二次高調波の発生を最小限に抑えるように構成されるようになっている。
好ましくは、せん亜鉛鉱構造の場合、所定のクリスタル軸はクリスタル軸［１００］、［０１０］、［００１］のうちの１つのクリスタル軸であってもよい。また好ましくは、ウルツ鉱構造の場合、所定のクリスタル軸はクリスタル軸［０００１］である。
【００２０】
本発明の第６の態様によれば、モード同期レーザー発振器、再生増幅器、多重パス方式増幅器または単一パス方式増幅器のための光学システムは、屈折率ｎ２を有するレーザー活性ゲイン媒質のクリスタルを備えており、 かかる光学システムは、レーザーパルスがクリスタルの前に位置する屈折率ｎ１を有する媒質から所定の入射角度θｉでクリスタルに入射するように構成されており、 クリスタルは当該クリスタルの所定のクリスタル軸に対して次の角度Φを形成するカット面を有しており、
Φ≠９０−ａｒｃｓｉｎ（（ｎ１／ｎ２）ｓｉｎθｉ）
それにより、クリスタルは二次高調波の発生を増大させるように構成されるようになっている。
【００２１】
好ましくは、せん亜鉛鉱構造の場合、所定のクリスタル軸はクリスタル軸［１００］、［０１０］、［００１］のうちの１つのクリスタル軸であってもよい。また好ましくは、ウルツ鉱構造の場合、所定のクリスタル軸はクリスタル軸［０００１］である。
前記の光学システム（第１の態様、第３の態様、第５の態様および第６の態様にかかる光学システムであって、好ましくはこれらに記載の好ましい構成のうちのいずれかをさらに備えている光学システム）は、レーザー放射線の二次高調波のレーザー活性ゲイン媒質のクリスタルへのリターンを防止するための光学素子を備えていてもよい。それに対応して、先に記載の方法（第２の態様または第４の態様にかかる方法であって、好ましくはこれらに記載の好ましい構成のうちのいずれかをさらに有している方法）は、二次高調波放射線の光学システムへのリターンを防止するための光学素子を提供するステップを有していてもよい。
【００２２】
前記の記載の光学システムおよび方法では、レーザー放射線の二次高調波のレーザー活性ゲイン媒質のクリスタルへのリターンを防止するための光学素子は、基本波長範囲内の反射係数よりも小さな二次高調波波長範囲内の反射係数を有するミラーを備えていてもよい。それに代えてまたはそれに加えて、かかる光学素子は、基本波長範囲内の吸収と比較して二次高調波波長範囲内の吸収が高い共振器内素子であってもよい。
それに加えてまたはそれに代えて、かかる光学システムは、レーザーパルスの持続時間よりも長い、レーザーパルスに対する群遅延を二次高調波放射線に与えるための光学素子を備えていてもよい。このような光学素子は、二次高調波放射線が有用な出力ではない場合、また、二次高調波放射線がシステムの有用な出力である場合に設けられるようになっていてもよい。これらの両方の場合において、非線形ミラー効果および他の非線形効果のマイナスの影響、たとえば時間変調またはスペクトル変調、モードロッキング不安定性および環境感度（基本パルスと二次高調波パルスとのオーバーラップにより引き起こされる）を減らすことが望ましい。
【００２３】
レーザーパルスの持続時間よりも長いレーザーパルスに対する群遅延を、二次高調波放射線に与えるための光学素子は、共振器内素子（ｉｎｔｒａｃａｖｉｔｙ  ｅｌｅｍｅｎｔ）であってもよい。好ましくは、このさらなる遅れを与える共振器内素子は、バルク分散補償器、プリズムペア、くさび、くさびペア、分散制御チャープミラー（ｄｉｓｐｅｒｓｉｏｎ−ｃｏｎｔｒｏｌｌｉｎｇ  ｃｈａｒｐｅｄ  ｍｉｒｒｏｒ）、またはＧｉｒｅｓ−Ｔｏｕｒｎｏｉｓ干渉計である。それに対応する方法は、レーザーパルスの持続時間よりも長い、レーザーパルスに対する群遅延を二次高調波放射線に与えるために上述の素子のうちのいずか1つを提供するステップを有していてもよい。
【００２４】
それに加えてまたはそれに代えて、かかる光学システムは、共振器ミラー（ｃａｖｉｔｙ  ｍｉｒｒｏｒ）を備えていてもよい。かかる光学システムでは、ｆ−２ｆスキームに従って基本パルスのキャリアエンベロープオフセット周波数を測定、制御するために、共振器ミラーにより反射または伝達される二次高調波放射線が用いられるようになっている。それに対応する方法は、ｆ−２ｆスキームに従って基本パルスのキャリアエンベロープオフセット周波数を測定、制御するために、共振器ミラーにより反射または伝達される二次高調波放射線を用いるテップを有していてもよい。
【００２５】
それに加えてまたはそれに代えて、かかる光学システムは共振器ミラーを備えていてもよい。かかる光学システムでは、共振器ミラーにより反射または伝達される二次高調波放射線がレーザーのさらなる出力として用いるようになっている。基本波長において全くまたは非常にわずかな出力しかないような場合、共振器ミラーにより反射または伝達される二次高調波放射線がレーザーの主要かつ有用な出力として用いられるようになっている。それに対応する方法は、共振器ミラーにより反射または伝達される二次高調波放射線をレーザー光学システムのさらなる出力として用いることを含んでいてもよい。
【００２６】
レーザー活性ゲイン媒質は単結晶材料であってもよい。それに代えて、レーザー活性ゲイン媒質は多結晶材料であってもよい。
レーザー活性ゲイン媒質は、硫化物、セレン化物およびテルル化物からなる群から選択されるホスト材料を含有していてもよいし、かつ／または、このホスト材料内に添加される遷移金属イオンドーパントを含有していてもよい。具体的にいえば、遷移金属イオンドーパントは、３ｄ４、４ｄ４、５ｄ４、３ｄ６、４ｄ６または５ｄ６電子構造および５Ｔ２および５Ｅ四面対称により説明される基礎状態および励起状態を有していてもよく、ホスト材料は４つの配位サイトを有するクリスタル構造を有していてもよく、遷移金属イオンドーパントはこれら４つの配位置換サイトに置換されるようになっていてもよく、また、ホスト材料は非空間反転対称性クリスタル構造を有していてもよい。
【００２７】
遷移金属イオンドーパントはＴｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、およびＣｕからなる群から選択されるようになっていてもよい。具体的にいえば、遷移金属イオンドーパントはＣｒ２＋であってもよいしまたはＦｅ２＋であってもよい。
ホスト材料は分子式ＭＸを有するＩＩ族〜ＶＩ族の化合物であってもよい。ＭはＭｇ、Ｚｎ、Ｃｄ、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される二価のカチオンであり、ＸはＳ、Ｓｅ、Ｔｅ、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される二価のアニオンである。具体的にいえば、ホスト材料は、ＺｎＳ、ＺｎＳｅ、ＺｎＴｅ、ＣｄＳ、ＣｄＳｅおよびＣｄＴｅからなる群から選択されるようになっていてもよい。遷移金属イオンドーパントはＣｒ２＋であってもよい。
【００２８】
図１には、「Ｃｎ：ＺｎＳレーザーのフェムト秒動作および自己倍増（Ｆｅｍｔｏｓｅｃｏｎｄ  ｏｐｅｒａｔｉｏｎ  ａｎｄ  ｓｅｌｆ−ｄｏｕｂｌｉｎｇ  ｏｆ  Ｃｒ：ＺｎＳ  Ｌａｓｅｒ）」という表題の論文に記載のレーザーシステム１０が示されている。かかるシステム１０は活性素子１８を備えている。活性素子１８は２．５ｍｍの厚みを有し、セラミックＣｒ２＋：ＺｎＳからなり、コーティングの無いプレートである。また、１．６１μｍにおいて９０％以上の吸収を示す。半導体可飽和吸収ミラー（ＳＥＳＡＭ）２６は、ＧａＳｂ基板上に交互に配置される１５層の４分の１波長厚のＧａＳｂとＡＩＡｓ０．０８Ｓｂ０．９２からなる誘電体ミラーの頂部に成長する５０層のＩｎＡｓ／ＧａＳｂ量子井戸に基づく可飽和吸収体である。
【００２９】
ＳＥＳＡＭを備えるX倍率の共振器の構成（Ｘ−ｆｏｌｄ  ｃａｖｉｔｙ  ｃｏｎｆｉｇｕｒａｔｉｏｎ  ｗｉｔｈ  ｔｈｅ  ＳＥＳＡＭ）を信頼可能な自己起動（ｓｅｌｆ−ｓｔａｒｔ）のために最適化した。この共振器は、それぞれ７５ｍｍおよび１００ｍｍの曲率半径を有する２つの凹状のミラー１６、２２と、光をＳＥＳＡＭ２６上の直径５０ｍのスポットに集中させる曲率半径が７５ｍｍの折り返しミラー２４と、平坦な２％出力カプラー２８とからなっている。分散補償については、単一の３ｍｍ厚のＹＡＧプレートと１つの分散補償ミラーとを用いた。ダイオード励起エルビウムファイバーレーザー（ｄｉｏｄｅ−ｐｕｍｐｅｄ  Ｅｒ−ｆｉｂｅｒ  ｌａｓｅｒ）１２はレンズ１４を通してクリスタル１８に焦点を合わせるようになっている。
【００３０】
図２には、このシステムの出力３０が示されている。出力３０は、モード同期（モード同期、ｍｏｄｅ−ｌｏｃｋｅｄ）ＣｎＺｎＳセラミックレーザーの自己相関波形（ａｕｔｏｃｏｒｒｅｌａｔｉｏｎ  ｔｒａｃｅ）が示されている。図２には、０ピコ秒における二次自己相関ピークに対して−２．２ピコ秒だけ時間的に遅れている二次高調波放射線の一次インターフェログラムが示されている。図２に示されているように、レーザーは、２３８０ｎｍにおける主要パルスに加えて、１１９０ｎｍの近傍に二次高調波放射線をさらに放射している。観察された二次高調波は、セラミックサンプルが複数の異なる向きの微クリスタルからなっているという事実に起因し、非線形相互作用位相（ｎｏｎ−ｌｉｎｅａｒ  ｉｎｔｅｒａｃｔｉｏｎ  ｐｈａｓｅ）の疑似的なレギュラスイッチを実現するものである。
【００３１】
本発明者は、超短レーザーパルスの効率およびパワーの最大化に向けた制御および／または二次高調波周波数における超短パルスの同時生成に向けた制御が、増幅するレーザー共鳴装置ビームまたはレーザービームに対してレーザー活性クリスタルを特定の向きに配置することによって達成することができることを見出した。この最適化は、超短パルスレーザーにおいて二次非線形性の影響を最小限に抑えければならないという点を除けば、二次高調波発生の増強を目的として向きがパターン化されかつ位相が不整合な立方晶せん亜鉛鉱半導体（ｏｒｉｅｎｔａｔｉｏｎ−ｐａｔｔｅｒｎｅｄ  ｎｏｎｐｈａｓｅ−ｍａｔｃｈｅｄ  ｃｕｂｉｃ  ｚｉｎｃ−ｂｌｅｎｄｅ  ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒｓ）において行われた最適化と類似するものが多少ある。
【００３２】
超短パルス生成のためのレーザー活性クリスタル、たとえばＣｒ：ＺｎＳおよびＣｎＺｎＳｅは、構造の点からいえば、最も豊富なカルコゲニド化合物である。ウルツ鉱（六方晶）およびせん亜鉛鉱（立方晶）という２つの基本的な構造に加えて、複数の混合ポリタイプ構造が一般的である。この構造では、六方晶のｃ軸［０００１］（これは立方晶の軸［１１１］に相当する）に沿って連続して積層されるアニオン面およびカチオン面の順番が妨げられており、かつ、繰り返し周期が長くなっている。混合ポリタイプ構造の形成および六方晶の程度に影響を与える要因は複数あり、たとえばクリスタル温度、ストレス、圧力および活性イオンの注入などを挙げることができる。しかしながら、純粋な立方晶の場合でも、クリスタルを向きに関して合理的に設計、管理することにより、二次高調波発生の影響を著しく抑制することができる。
【００３３】
立方体構造を有するクリスタル（たとえば、せん亜鉛鉱）については、クリスタルの向きがレーザー出力（とくに二次高調波放射線の発生の程度）に影響を与えないと以前に考えられていたが、このような当該技術分野において広まっている技術的偏見に反して、本発明者は、超短パルスの場合には、点群（ｐｏｉｎｔ  ｇｒｏｕｐ）（およびそのクリスタル系）も重要なものとなり、クリスタルの向きが二次高調波放射線の発生の程度に影響を与えることを見出した。
【００３４】
基本波長において生成される超短パルスの効率、パワーおよび安定性を最大化させるためには、せん亜鉛鉱構造を有するクリスタルは、（そのサイズまたは形状と関係なく、）光パルスの伝搬ベクトルが立方晶のクリスタル軸［１００］、［０１０］、［００１］のうちの１つのクリスタル軸に対して平行となるような向きにカットする必要がある（ウルツ鉱構造の場合、クリスタル軸［０００１］）。
【００３５】
単結晶では、光伝搬に対して単結晶を適切な向きに配置することにより二次高調波の発生の完全な抑制を達成することができる。また、せん亜鉛鉱構造（たとえば、立方ＺｎＳｅ、立方ＺｎＳなど）では、光パルスの伝搬ベクトルをクリスタルのクリスタル軸［１００］、［０１０］、［００１］のうちの１つのクリスタル軸に沿った向きに配置することにより達成することが可能であり、ウルツ鉱構造（たとえば、ＣｄＳ、ＣｄＳｅ、ＧａＡｓ、六方ＺｎＳなど）では、光パルスの伝搬ベクトルをクリスタルのｃ軸（クリスタル軸［０００１］）に沿った向きに配置することにより達成することが可能である。
【００３６】
粒子がランダムな向きに配置された任意配置のクリスタル材料または多結晶材料の場合、二次高調波の発生を完全に抑制することはできない。さらに、多結晶材料ではランダムな疑似位相整合プロセス（ｒａｎｄｏｍ  ｑｕａｓｉ−ｐｈａｓｅ  ｍａｔｃｈｉｎｇ  ｐｒｏｃｅｓｓ）に起因して二次高調波の発生効率が非常に良好な場合もある（たとえば、Ｍ．Ｂａｕｄｒｉｅｒ−Ｒａｙｂａｕｔ、Ｒ．Ｈａｉｄａｌ、Ｐ．Ｋｕｐｅｃｅｋ、Ｐ．Ｌｅｍａｓｓｏｎ、Ｅ．Ｒｏｓｅｎｃｈｅｒ、「バルク多結晶等方性非線形材料のランダム疑似位相整合（Ｒａｎｄｏｍ  ｑｕａｓｉ−ｐｈａｓｅ−ｍａｔｃｈｉｎｇ  ｉｎ  ｂｕｌｋ  ｐｏｌｙｃｒｙｓｔａｌｌｉｎｅ  ｉｓｏｔｒｏｐｉｃ  ｎｏｎｌｉｎｅａｒ  ｍａｔｅｒｉａｌｓ」、ネイチャー（Ｎａｔｕｒｅ）４３２、３７４頁〜３７６頁（２００４年）参照）。
【００３７】
クリスタルの中に再進入する二次高調波放射線に起因する非線形ミラー効果（または、他の非線形効果）の抑制は次の手段により達成することができる：二次高調波の波長範囲において低反射率を提供するミラーコーティング，および、基本波の波長において透過的であるものの二次高調波の波長においては強く吸収する共振器内素子。これらは、分散制御素子、たとえばプリズム、くさび、およびバルク補償器と組み合わすことができる。また、ミラーコーティングおよび共振器内素子は、二次高調波波長に対する高反射率および透過性を維持するとともに、二次高調波と基本パルスとの間に群遅延を発生させることによりクリスタルの中への再進入の際のオーバーラップを防止することができる。
【００３８】
最後に、発振器の内部での超短パルスからの二次高調波の発生は、それを特定用途、たとえばキャリアエンベロープオフセット（ｃａｒｒｉｅｒ−ｅｎｖｅｌｏｐｅ  ｏｆｆｓｅｔ）の検出および制御のために用いることを可能とする。この場合、オクターブスパニングスペクトル（ｏｃｔａｖｅ−ｓｐａｎｎｉｎｇ  ｓｐｅｃｔｒｕｍ）を備えかつ共振器内二次高調波信号（ｉｎｔｒａｃａｖｉｔｙ  ｓｅｃｏｎｄ  ｈａｒｍｏｎｉｃ  ｓｉｇｎａｌ）を生成する発振器が、ｆ−２ｆキャリアエンベロープオフセットスキーム（ｆ−２ｆ  ｃａｒｒｉｅｒ−ｅｎｖｅｌｏｐｅ−ｏｆｆｓｅｔ  ｓｃｈｅｍｅ）のための二次高調波信号をさらに提供（対応するミラーの正確な透過曲線が与えられている場合）するので、さらなる共振器外二次高調波発生およびビーム分離・再合成スキーム（ｅｘｔｒａ−ｃａｖｉｔｙ  ｓｅｃｏｎｄ  ｈａｒｍｏｎｉｃ  ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ  ａｎｄ  ｂｅａｍ−ｓｐｌｉｔｔｉｎｇ−ｒｅｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ  ｓｃｈｅｍｅ）をセットアップする必要性の排除が可能となる。
【００３９】
本発明は、せん亜鉛鉱構造およびウルツ鉱構造を有する非空間反転対称性クリスタル内の二次高調波の発生を回避することができるモード同期レーザー発振器、再生増幅器、多重パス方式増幅器または単一パス方式増幅器のための光学システムおよびそれに対応する方法について説明したものである。本発明は、上述の種類の指向性のない材料または多結晶材料からなる活性素子を備えた超短パルス発振器および増幅器に対する二次高調波の影響を制御することができ、キャリア周波数オフセットの検出および制御のための二次高調波の使用を提供している。
【００４０】
本発明は、科学的用途のみならず工業的用途、たとえば微細材料処理、油および気体の感知、環境モニタリングならびに医療のために、超短パルスレーザーシステムにおいて用いることができる。
クリスタルを正しい向きに正確に配置する利点として、超短パルスの生成効率が高くなり、それにより、正しい向きに正確に配置されていない既存のレーザー活性素子と比較してパワーが高くかつパルス持続時間（ｐｕｌｓｅ  ｄｕｒａｔｉｏｎ）が短くなり、さらに、これらのパルスを二次高調波波長において同時に制御可能に生成することが可能となることを挙げることができる。
【図面の簡単な説明】
【００４１】
以下に、添付の図面を参照しながら本発明の好ましい実施形態を詳細に記載する。これらは例示のみを意図したものである。
【図１】Ｃｒ：ＺｎＳフェムト秒レーザーを示す図である。
【図２】多結晶の活性媒質を備えるシステムからの出力を示す図である。
【図３Ａ】ウルツ鉱の単位セル（ｕｎｉｔ  ｃｅｌｌ）を示す図である。
【図３Ｂ】せん亜鉛鉱の単位セルを示す図である。
【図４】レーザーの出力を最適化する方法を示す図である。
【図５】レーザーの出力を最適化する方法、とくに光学システムの必要出力に応じてクリスタルをカットするステップについてさらに詳細に示す図である。
【図６】クリスタルを伝搬するレーザーパルスを概略的に示す線図である。
【発明を実施するための形態】
【００４２】
上述のように、図１のシステムに多結晶のクリスタルを用いると二次高調波放射線が発生する（図２に示されているように）。図１のシステムの中に設ける活性媒質として多結晶体に代えて単結晶体を用いる場合、当該単結晶を二次高調波放射線の発生程度を前もって設定するようにカットすることができる。
この技術は、多結晶のレーザーゲイン媒質（とくに、クリスタルが大きなもの）にも適用可能であるものの、その効果は単結晶の場合に最も顕著である。
【００４３】
多結晶材料については、個々のクリスタルがかなり大きい場合もあり、このような場合には、当該多結晶をカットしてレーザー放射線が大きなクリスタルの軸線に対して平行となるような向きに配置することができる。多結晶材料では、個々のクリスタルが共通のまたは主要な向きを有するようになっていてもよい。またこのことが、自然に生じたものであってもよいしまたは人為的に誘発されたものであってもよい。このような場合には、当該クリスタルをカットしてレーザー放射線が主要な向きの軸線に対して平行となるような向きに配置することができる。
【００４４】
二次高調波放射線を削減するためには、レーザー放射線がクリスタルのクリスタル軸Ａの特定の１つ（図１を参照）に対して平行となるような向きにクリスタルを配置する必要がある。当該特定の軸線はクリスタル構造のタイプによって異なる。
【００４５】
図３Ａには、ウルツ鉱のクリスタル構造の単位セル（ｕｎｉｔ  ｃｅｌｌ）が示されている。ウルツ鉱のクリスタル構造は、さまざまな二元化合物（すなわち、２つの異なる原子タイプを含む化合物）のクリスタル構造である。２つの異なる原子タイプの各々は、六方最密構造の部分格子を形成している。各原子は四面体配位（ｔｅｔｒａｈｅｄｒａｌｌｙ  ｃｏｏｒｄｉｎａｔｅｄ）されている。ウルツ鉱構造は中心対称性（ｎｏｎ−ｃｅｎｔｒｏｓｙｍｍｅｔｒｉｃ）を有していない（すなわち、反転対称性（ｉｎｖｅｒｓｉｏｎ  ｓｙｍｍｅｔｒｙ）を有していない）。
クリスタルがウルツ鉱構造を有している場合、二次高調波を削減するためには、当該クリスタルをレーザー放射線をクリスタル軸［０００１］に対して平行（または、実質的に平行）となるような向きに配置する必要がある。
【００４６】
図３Ｂには、せん亜鉛鉱の単位セルが示されている。せん亜鉛鉱構造は、２つの原子タイプからなり、２つの相互に侵入し合った面心立方格子を形成している。せん亜鉛鉱構造は、四面体配位、すなわち各原子の最近傍の原子が、反対のタイプの４つの原子からなり、正四面体の４つの頂点のように配置されている構造を有している。要するに、せん亜鉛鉱構造の原子の配置は、ダイヤモンド立方構造と同じであるが、異なる格子サイトに交互に他のタイプの原子が配置されている。
クリスタルがせん亜鉛鉱構造を有している場合、二次高調波を削減させるためには、当該クリスタルは、レーザー放射線がクリスタル軸［１００］、［０１０］、［００１］のうちの１つのクリスタル軸に対して平行となるような向きに配置される。
【００４７】
図４には、レーザー出力を最適化する方法、すなわち二次高調波放射線の発生の程度を前もって設定する方法が示されている。当該方法の第１のステップでは、レーザー活性ゲイン媒質のクリスタルのクリスタル軸が特定される。第２のステップでは、屈折（たとえば、ブリュースタ）を考慮に入れて、クリスタル軸のうちの１つのクリスタル軸に沿って光が伝搬されるようにクリスタルがカットされる。どれを特定の軸に選択するかは、二次高調波放射線を増強させることが望ましいのかまたは低減させることが望ましいかに基づいて決定される（図５を参照）。第３のステップでは、光学システム内のクリスタルがレーザーパルスの伝搬ベクトルに対して所定の向きに配置される。
【００４８】
図５には、図４に記載の方法のクリスタルをカットするステップについてさらに詳細に示されている。
図６にはレーザーパルスがクリスタルを通って伝搬する線図が概略的に示されている。
具体的にいえば、二次高調波の発生を最小限に抑えることが重要な場合であってかつレーザー活性ゲイン媒質のクリスタルがせん亜鉛鉱タイプのクリスタル構造を有しているような場合、本願発明にかかる方法は、レーザーパルスの伝搬ベクトルがクリスタル軸［１００］、［０１０］、［００１］のうちの１つのクリスタル軸に対して実質的に平行な向きとなるようにクリスタルを配置する工程を含んでいる。
【００４９】
レーザーパルスの伝搬ベクトルがクリスタル軸［１００］、［０１０］、［００１］に対して平行な方向以外の方向に向いている場合には二次高調波放射線が発生することとなる。このことは状況によっては望ましい場合もある。たとえば、この二次高調波放射線をｆ−２ｆスキームに従って基本パルスのキャリアエンベロープオフセット周波数を測定、制御するために用いることができる。それに代えて、二次高調波放射線をレーザー光学システムの出力としてまたはレーザー光学システムの主要出力として（基本パルスに代えて）用いることもできる。
【００５０】
二次高調波発生を最小限に抑えることが重要な場合であって、かつレーザー活性ゲイン媒質のクリスタルがウルツ鉱タイプのクリスタル構造を有しているような場合、本願発明にかかる方法は、レーザーパルスの伝搬ベクトルがクリスタル軸［０００１］に対して実質的に平行となるようにクリスタルを配置する工程を含んでいる。レーザーパルスの伝搬ベクトルがクリスタル軸［０００１］に対して平行な方向以外の方向に向いている場合には二次高調波放射線が発生することとなる。このことは状況によっては望ましい場合もある。
【００５１】
二次高調波を除去するまたは二次高調波を増大させるにあたってレーザーパルスの伝搬ベクトルがレーザー活性ゲイン媒質のクリスタル内で所定のクリスタル軸に対して所定の向きに配置されることを担保するために（図６に点線として示されている）、所望の入射角θｉを検討し、次いで、クリスタルを所定のクリスタル軸に対して正しい角度でカットしなければならない。
クリスタルのカット面がクリスタル軸に対して形成する角度は、Φにより示される（図６参照）。スネルの法則により、レーザー活性ゲイン媒質のクリスタル内のレーザーパルスの伝搬ベクトルが（二次高調波の除去のために）所定のクリスタル軸に対して実質的に平行となっている場合、Φは次の式で与えられる：
Φ＝  ９０−ａｒｃｓｉｎ（（ｎ１／ｎ２）ｓｉｎθｉ）
この式で、θｉは入射角であり、ｎ１はレーザーがクリスタルに入射する前に伝搬する媒質（通常、空気）の屈折率であり、ｎ２はクリスタルの屈折率である。
【００５２】
システムの出力が二次高調波を含むことが望ましい（すなわち、レーザー活性ゲイン媒質のクリスタル内のレーザーパルスの伝搬ベクトルが所定のクリスタル軸に対して実質的に平行となっていない）実施形態では、Φは、９０−ａｒｃｓｉｎ（（ｎ１／ｎ２）ｓｉｎθｉ）の値以外の０°と９０°との間のいかなる値をもとることができる。
このことは、せん亜鉛鉱とウルツ鉱用とついての次の表に要約されている：
【表２】
0006683607.tif 000003
【００５３】
二次高調波放射線の影響をさらに削減する必要がありうる（とくにレーザー活性媒質が多結晶である場合）。その場合、本願発明にかかる方法は、基本放射線から二次高調波を減衰させるまたは他の方法で二次高調波を分離する光学素子（図示せず）を提供するステップをさらに有する。このような要素の一部の例としては、限定するわけではないが、レーザー活性ゲイン媒質へのレーザー放射線の二次高調波のリターンを防止するための光学素子、基本波長範囲内の反射係数より小さな二次高調波波長範囲内の反射係数を有するミラー、基本波長範囲内の吸収と比較して二次高調波波長範囲内の吸収が高い共振器内素子が挙げられる。
【００５４】
二次高調波の発生が０ではないすべての場合（所望の場合または残留している場合）において、レーザーパルス持続時間よりも長い、レーザーパルスに対する群遅延を二次高調波放射線に与える光学素子（たとえば、バルク分散補償器、プリズムペア、くさび、くさびペア、分散制御チャープミラーまたはＧｉｒｅｓ−Ｔｏｕｒｎｏｉｓ干渉計）は、非線形ミラー効果のマイナスの影響、たとえば時間変調またはスペクトル変調、モードロッキング不安定性および環境感度などをさらに削減する。
【００５５】
節
以下の節は、本出願において現時点で特許請求の範囲に記載されえないものの将来の補正または分割出願の根拠を形成しうる本発明の構成を記載したものである。
[節１]
光学システムであって、
本出願の非位相整合二次非線形性を有するレーザー活性クリスタル、レーザー活性誘電体またはレーザー活性半導体と、
一組のミラー、可飽和吸収体および分散素子を有する超短パルスの生成および／または増幅を提供するための光学システムとを備えており、
前記レーザー活性クリスタルがレーザー放射線の二次高調波の発生を効果的に抑制するような向きに配置されている、またはこのことが不可能な場合、前記レーザーシステムが、該レーザーシステムへの前記二次高調波のリターンを防止するようにもしくは前記レーザーパルスの持続時間よりも長い、レーザーパルスに対する群遅延を前記二次高調波の放射線に与えるように設計されてなる、光学システム。
[節２]
前記レーザー活性クリスタルが硫化物、セレン化物およびテルル化物からなる群ならびにホスト材料中の遷移金属イオンドーパントから選択され、前記遷移金属イオンドーパントがＴｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、およびＣｕからなる群から選択されるように構成されてなる、節１に記載の光学システム。
[節３]
前記ホスト材料が式ＭＸを有するＩＩ族〜ＶＩ族の化合物であり、ＭがＭｇ、Ｚｎ、Ｃｄ、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される二価のカチオンであり、ＸがＳ、Ｓｅ、Ｔｅ、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される二価のアニオンである、節２に記載のレーザー活性クリスタル。
[節４]
前記レーザー活性クリスタルが単結晶材料である、節３に記載のレーザー活性クリスタル。
[節５]
前記レーザー活性クリスタルが多結晶材料である、節３に記載のレーザー活性クリスタル。
[節６]
前記ホスト材料がＺｎＳ、ＺｎＳｅ、ＺｎＴｅ、ＣｄＳ、ＣｄＳｅおよびＣｄＴｅからなる群から選択されるように構成されてなる、節３に記載のレーザー活性クリスタル。
[節７]
前記遷移金属イオンドーパントがＣｒ２＋である、節６に記載のレーザーゲイン媒質。
[節８]
前記遷移金属イオンドーパントがＦｅ２＋である、節６に記載のレーザーゲイン媒質。
[節９]
レーザーゲイン媒質であって、
酸化物、硫化物、セレン化物、テルル化物、フッ化物、塩化物、臭化物および沃化物からなる群から選択されるホスト材料と、
前記ホスト材料内の遷移金属イオンドーパントとを含有しており、
前記遷移金属イオンドーパントが、３ｄ４、４ｄ４、５ｄ４、３ｄ６、４ｄ６または５ｄ６の電子構造ならびに５Ｔ２および５Ｅの四面体対称により説明される基底状態および励起状態を有しており、
前記ホスト材料が４つの配位置換サイトを有するクリスタル構造を持っており、
前記遷移金属イオンドーパントが前記４つの配位置換サイトに置換されており、
前記ホスト材料が非空間反転対称性を有するクリスタル構造を持ってなる、レーザーゲイン媒質。
[節１０]
前記ホスト材料が、硫化物ホスト材料、セレン化物ホスト材料およびテルル化物ホスト材料からなる群から選択され、前記遷移金属イオンドーパントがＴｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、ＮｉおよびＣｕからなる群から選択されてなる、節９に記載のレーザーゲイン媒質。
[節１１]
前記遷移金属イオンドーパントがＣｒ２＋である、節１０に記載のレーザーゲイン媒質。
[節１２]
フェムト秒パルスまたはピコ秒チャープパルス（ｆｅｍｔｏｓｅｃｏｎｄ  ｏｒ  ｃｈｉｒｐｅｄ  ｐｉｃｏｓｅｃｏｎｄ  ｐｕｌｓｅｓ）を生成または増幅し、それをホストするクリスタルを二次高調波発生を完全に抑制するような向きに配置してなる、節１に記載の光学システム（パルス光の伝搬ベクトルは、せん亜鉛鉱タイプのクリスタル内の場合にはクリスタル軸［１００］、［０１０］、［００１］のうちの１つのクリスタル軸に対して平行となっており、または、ウルツ鉱構造のクリスタル内の場合にはクリスタル軸［０００１］に対して平行となっている）。
[節１３]
フェムト秒パルスまたはピコ秒チャープパルスを生成または増幅し、ミラーが二次高調波波長範囲において非常に小さな反射係数を提供するように設計されてなる、節１または１０に記載の光学システム。
[節１４]
フェムト秒パルスまたはピコ秒チャープパルスを生成または増幅し、前記二次高調波放射線が前記レーザー活性クリスタルに再進入して戻るのを防止するために二次高調波波長範囲において高吸収性を有する共振器内素子が導入されてなる、節１または１０に記載の光学システム。
[節１５]
フェムト秒パルスまたはピコ秒チャープパルスを生成するまたは増幅し、共振器内素子、たとえばバルク分散補償器または分散制御チャープおよびＧｉｒｅｓ−Ｔｏｕｒｎｏｉｓ干渉計が活性媒質の中への再進入の前に基本パルスの期間よりも長いさらなる遅れを前記二次高調波放射線に与えてなる、節１または１０に記載の光学システム。
[節１６]
わずかな数のサイクルのフェムト秒パルスを生成し、共振器ミラーのうちの１つから放射される二次高調波放射線を用いてｆ−２ｆスキームに従って基本パルスのキャリアエンベロープオフセット周波数を測定、制御するように構成されてなる、節１または１０に記載の光学システム。
[節１７]
フェムト秒パルスまたはピコ秒チャープパルスを生成し、共振器ミラーのうちの１つから放射される二次高調波放射線をレーザーのさらなる有用な出力として用いてその用途の可能性を広げるように構成されてなる、節１または１０に記載の光学システム。
[節１８]
フェムト秒パルスまたはピコ秒チャープパルス生成し、基本波長において全くまたは非常にわずかな出力しかない場合、共振器ミラーうちの１つから放射される二次高調波放射線をレーザーの主要かつ有用な出力として用いてなる、節１または１０に記載の光学システム。
【図１】
0006683607.tif 000004
【図２】
0006683607.tif 000005
【図３Ａ】
0006683607.tif 000006
【図３Ｂ】
0006683607.tif 000007
【図４】
0006683607.tif 000008
【図５】
0006683607.tif 000009
【図６】
0006683607.tif 000010