(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
結晶性のポリエステル系樹脂をベース樹脂の主成分とする樹脂組成物で形成された熱成形用シートを、成形型の成形面に沿わせることにより賦形して樹脂成形品を成形すると共に加熱してポリエステル系樹脂の結晶化度を高めた後、前記成形型の成形面上に成形された前記樹脂成形品における前記成形型側と反対側において、前記樹脂成形品に含まれる平面部分又は曲面部分の少なくとも一部に前記成形型との間で挟持するように冷却部材を接触させて冷却し、且つ前記冷却部材が接触していない部分を空冷する樹脂成形品の製造方法であって、
前記冷却部材を、前記樹脂成形品の平面部分又は曲面部分に接触させたとき、前記冷却部材の辺縁が前記樹脂成形品に接触しない樹脂成形品の製造方法。
【請求項２】
前記冷却部材を接触させる前記樹脂成形品の平面部分が、前記樹脂成形品の天面部又は底面部である請求項１に記載された樹脂成形品の製造方法。
【請求項３】
前記冷却部材を接触させる前記樹脂成形品の平面部分又は曲面部分が、前記樹脂成形品に含まれる最大の平面部分又は曲面部分である請求項１又は２に記載された樹脂成形品の製造方法。
【請求項４】
前記冷却部材を、前記樹脂成形品の平面部分又は曲面部分の面積の５０％以上に接触させる請求項１〜３のいずれかに記載された樹脂成形品の製造方法。
【請求項５】
前記冷却部材を、前記樹脂成形品の平面部分又は曲面部分に接触させたとき、前記平面部分又は曲面部分以外の部分に接触させない請求項１〜４のいずれかに記載された樹脂成形品の製造方法。
【請求項６】
前記樹脂成形品の前記冷却部材が接触していない部分に対して冷却ガスを吹き付ける請求項１〜５のいずれかに記載された樹脂成形品の製造方法。
【請求項７】
前記結晶性のポリエステル系樹脂がポリ乳酸系樹脂である請求項１〜６のいずれかに記載された樹脂成形品の製造方法。
【請求項８】
熱成形用シートを沿わせることにより賦形して樹脂成形品を成形する成形面を有する成形型と、
前記成形型の成形面を加熱する加熱手段と、
前記成形型の成形面上に成形された樹脂成形品における前記成形型側と反対側において、前記樹脂成形品に含まれる平面部分又は曲面部分の少なくとも一部に前記成形型との間で挟持するように接触して冷却する冷却部材と、
を備え、
前記成形型の成形面上に成形された樹脂成形品における前記成形型側と反対側において、前記樹脂成形品の前記冷却部材が接触していない部分を空冷するように構成された樹脂成形品の成形装置。
【請求項９】
前記冷却部材が接触する前記樹脂成形品の平面部分又は曲面部分が、前記樹脂成形品に含まれる最大の平面部分又は曲面部分である請求項８に記載された成形装置。
【請求項１０】
前記冷却部材は、前記樹脂成形品の平面部分又は曲面部分の面積の５０％以上に接触するように形成されている請求項８又は９に記載された成形装置。
【請求項１１】
前記冷却部材は、前記樹脂成形品の平面部分又は曲面部分に接触したとき、前記平面部分又は曲面部分以外の部分に接触しないように形成されている請求項８〜１０のいずれかに記載された成形装置。
【請求項１２】
前記冷却部材は、前記樹脂成形品の平面部分又は曲面部分に接触したとき、前記冷却部材の辺縁が前記樹脂成形品に接触しないように形成されている請求項８〜１１のいずれかに記載された成形装置。
【請求項１３】
前記樹脂成形品の前記冷却部材が接触していない部分に対して冷却ガスを吹き付けるガス吹付手段を更に備えた請求項８〜１２のいずれかに記載された成形装置。
【請求項１４】
前記ガス吹付手段が前記冷却部材に設けられている請求項１３に記載された成形装置。
【請求項１５】
前記冷却部材の前記樹脂成形品の平面部分又は曲面部分への接触時の衝撃を緩和させる緩衝手段を有する請求項８〜１４のいずれかに記載された成形装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、樹脂成形品の製造方法及びそれに用いる成形装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
結晶性のポリエステル樹脂は、結晶化により高耐熱性及び高弾性を示す産業上有用な樹脂材料である。そして、この結晶性のポリエステル樹脂を用いた樹脂成形品の製造方法として熱成形法が広く知られている。
【０００３】
熱成形法では、結晶性のポリエステル樹脂を熱成形用シートに一次成形し、次いで、その熱成形用シートを真空成形や圧空成形により成形型の成形面に沿わせるように賦形して二次成形する。このとき、一次成形において、成形条件を制御してポリエステル樹脂の結晶化度を予め高めた熱成形用シートを作製した場合、二次成形において、例えば成形時間が長くなる、細かい意匠を出すことが困難となる、高耐熱性であることが寧ろ成形を困難にする、といった問題が生じる。そこで、一次成形において、ポリエステル樹脂の結晶化度を低くした熱成形用シートを作製し、二次成形において、成形型の成形面に沿わせることにより賦形して樹脂成形品を成形すると共に加熱してポリエステル樹脂の結晶化度を高めることが広く行われている。
【０００４】
例えば、特許文献１には、加熱金型とそれに嵌合する冷却金型とを準備し、予熱した結晶化度の低いポリエステル樹脂の熱成形用シートを、加熱金型の成形面に沿わせることにより賦形して樹脂成形品を成形すると共に加熱してポリエステル樹脂の結晶化度を高め、次いで、加熱金型に冷却金型を嵌合させて圧力操作により樹脂成形品を加熱金型から離型して冷却金型に移動させる樹脂成形品の製造方法が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】実開平６−６８８１７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
特許文献１に開示された樹脂成形品の製造方法では、加熱金型の成形面上に成形された樹脂成形品を冷却金型に移動させるが、冷却金型による樹脂成形品の冷却により製造時間の短縮を図ることができるものの、その全体が冷却金型に接触して冷却されるため、樹脂成形品に大きな歪が蓄積され、冷却金型からの離型時に樹脂成形品に変形が生じる場合がある。特に樹脂成形品に成形時にアンダーカットとなるような微細な凹凸部分が含まれる場合、その部分において変形が生じやすい。
【０００７】
本発明の課題は、製造時間の短縮を図って生産性を向上させつつ、離型時における変形を抑制して優れた賦形性を得ることができる熱成形法による樹脂成形品の製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の樹脂成形品の製造方法は、結晶性のポリエステル系樹脂をベース樹脂の主成分とする樹脂組成物で形成された熱成形用シートを、成形型の成形面に沿わせることにより賦形して樹脂成形品を成形すると共に加熱してポリエステル系樹脂の結晶化度を高めた後、前記成形型の成形面上に成形された前記樹脂成形品における前記成形型側と反対側において、前記樹脂成形品に含まれる平面部分又は曲面部分の少なくとも一部に前記成形型との間で挟持するように冷却部材を接触させて冷却し、且つ前記冷却部材が接触していない部分を空冷する。
【０００９】
本発明の樹脂成形品の成形装置は、熱成形用シートを沿わせることにより賦形して樹脂成形品を成形する成形面を有する成形型と、前記成形型の成形面を加熱する加熱手段と、前記成形型の成形面上に成形された樹脂成形品における前記成形型側と反対側において、前記樹脂成形品に含まれる平面部分又は曲面部分の少なくとも一部に前記成形型との間で挟持するように接触して冷却する冷却部材とを備え、前記成形型の成形面上に成形された樹脂成形品における前記成形型側と反対側において、前記樹脂成形品の前記冷却部材が接触していない部分を空冷するように構成されている。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、冷却部材を接触させて樹脂成形品を積極的に冷却するので、製造時間の短縮を図って生産性を向上させることができる。それに加えて、樹脂成形品に含まれる平面部分又は曲面部分では、離型時における歪の蓄積の影響による変形が小さいが、その少なくとも一部に冷却部材を接触させるので、離型時における樹脂成形品の変形を抑制して優れた賦形性を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】樹脂成形品の斜視図である。
【図２】樹脂成形品の断面図である。
【図３】成形装置の構成を示す図である。
【図４】シート予熱部による熱成形用シートの予熱の説明図である。
【図５】成形型が降下した状態を示す図である。
【図６】成形型による樹脂成形品の成形の説明図である。
【図７】冷却部による樹脂成形品の冷却の説明図である。
【図８】成形装置の第１の変形例の構成を示す図である。
【図９】冷却部材の上面と成形型の成形面の天面部成形部及びリブ成形部との位置関係を示す平面図である。
【図１０Ａ】成形装置の第２の変形例の構成を示す図である。
【図１０Ｂ】成形装置の第２の変形例における冷却部材の上面と成形型の成形面の天面部成形部との位置関係を示す平面図である。
【図１１】成形装置の第３の変形例の構成を示す図である。
【図１２】樹脂成形品の離型の説明図である。
【図１３】樹脂成形品の変形例の斜視図である。
【図１４Ａ】変形例の樹脂成形品の第１の製造方法の説明図である。
【図１４Ｂ】変形例の樹脂成形品の第２の製造方法の説明図である。
【図１５Ａ】実施例の樹脂成形品の製造方法の第１の説明図である。
【図１５Ｂ】実施例の樹脂成形品の製造方法の第２の説明図である。
【図１５Ｃ】比較例１の樹脂成形品の製造方法の説明図である。
【図１５Ｄ】比較例４の樹脂成形品の製造方法の説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、実施形態について詳細に説明する。
【００１３】
本実施形態に係る樹脂成形品の製造方法は、熱成形法であり、まず、一次成形として、結晶化度が低い結晶性のポリエステル系樹脂をベース樹脂の主成分とする樹脂組成物で形成された熱成形用シートを作製する。次いで、二次成形として、その熱成形用シートを、成形装置の成形型の成形面に沿わせることにより賦形して樹脂成形品を成形すると共に加熱してポリエステル系樹脂の結晶化度を高めた後、成形型の成形面上に成形された樹脂成形品における成形型側と反対側において、樹脂成形品に含まれる平面部分又は曲面部分の少なくとも一部に成形型との間で挟持するように冷却部材を接触させて冷却し、且つ冷却部材が接触していない部分を空冷し、しかる後、冷却部材の樹脂成形品への接触を解き、成形型から樹脂成形品を離型する。
【００１４】
このような本実施形態に係る樹脂成形品の製造方法によれば、冷却部材を接触させて樹脂成形品を積極的に冷却するので、製造時間の短縮を図って生産性を向上させることができる。それに加えて、樹脂成形品に含まれる平面部分又は曲面部分では、離型時における歪の蓄積の影響による変形が小さいが、その少なくとも一部に冷却部材を接触させるので、離型時における樹脂成形品の変形を抑制して優れた賦形性を得ることができる。
【００１５】
以下、具体例を示して説明する。
【００１６】
（樹脂成形品）
図１及び２は、本実施形態の製造方法により製造する樹脂成形品１０を示す。
【００１７】
この樹脂成形品１０は、下方に開口した薄肉部材であって、外形が長方形を底面とする錐台に形成されている。樹脂成形品１０の上部には、上方に突出したリブ１１がその縁に沿って延びるように設けられており、そのリブ１１で囲まれた部分が天面部１２に構成されている。この天面部１２は、樹脂成形品１０に含まれる凹凸を有さない最大の平面部分であり、また、樹脂成形品１０の上部における開口側を向く面のうちの最大の平面部分でもある。樹脂成形品１０の４つの側面部１３のそれぞれの下部の横方向の中央部には、内側に突出して横方向に延びるように形成された係合部１４が設けられている。この樹脂成形品１０は、食料品店等において販売されている弁当や惣菜の容器の蓋部材であり、食料品が盛りつけられた樹脂トレイＴの上から被せられ、係合部１４が樹脂トレイＴの外周の縁部に係合するように構成されている。
【００１８】
（一次成形）
上記の樹脂成形品１０の製造に際し、一次成形では、結晶化度が低い結晶性のポリエステル系樹脂をベース樹脂の主成分とする樹脂組成物で形成された熱成形用シートを作製する。
【００１９】
熱成形用シートを形成する樹脂組成物は、ベース樹脂の他、配合剤として可塑剤及び結晶核剤を含んでもよい。なお、熱成形用シートを形成する樹脂組成物の組成については、特開２０１４−５１６４６号公報に詳細に開示されている。そして、このような熱成形用シートは、例えば単軸又は二軸押出機に、これらのベース樹脂並びに配合剤の可塑剤及び結晶核剤を投入して混練すると共に、シート状に押出成形することにより作製され、それを巻き取ったシートロールとして回収することができる。熱成形用シートの厚さは、二次成形での成形性の観点から、好ましくは５０μｍ以上、より好ましくは１００μｍ以上、更に好ましくは１５０μｍ以上であり、また、同様の観点から、好ましくは６００μｍ以下、より好ましくは５００μｍ以下、更に好ましくは３００μｍ以下である。
【００２０】
熱成形用シートの結晶化度は、二次成形での成形性の観点から、好ましくは８０％未満、より好ましくは７０％以下、更に好ましくは６０％以下である。なお、結晶化度は、密度法、ＩＲ法、Ｘ線法、比熱法（融解熱法）、あるいはＮＭＲ法等、通常知られた方法により求めることができるが、本明細書において結晶化度は下記式の相対結晶化度により求められる。
【００２１】
相対結晶化度（％）＝｛（ΔＨｍ−ΔＨｃｃ）／ΔＨｍ｝×１００
具体的には、相対結晶化度は、ＤＳＣ装置（パーキンエルマー社製ダイアモンドＤＳＣ）を用い、１ｓｔＲＵＮとして、昇温速度１５℃／分で２５℃から２００℃まで昇温し、２００℃で１分間保持した後、降温速度−５００℃／分で２００℃から２５℃まで降温し、２５℃で１分間保持した後、更に２ｎｄＲＵＮとして、昇温速度１５℃／分で２５℃から２００℃まで昇温し、１ｓｔＲＵＮに観測されるポリ乳酸樹脂の冷結晶化エンタルピーの絶対値ΔＨｃｃ、２ｎｄＲＵＮに観測される結晶融解エンタルピーΔＨｍを用いて求めることができる。
【００２２】
この結晶化度は、熱成形用シートの成形条件の設定により制御することができる。上記の結晶化度を得る観点からは、一次成形の押出成形におけるシリンダー温度は、好ましくは１５０℃以上、より好ましくは１７０℃以上、更に好ましくは１８０℃以上であり、また、好ましくは２７０℃以下、より好ましくは２５０℃以下、更に好ましくは２３０℃以下である。ダイス（出口）温度は、好ましくは１７０℃以上、より好ましくは１７５℃以上、更に好ましくは１８０℃以上であり、また、好ましくは２７０℃以下、より好ましくは２５０℃以下、更に好ましくは２３０℃以下である。押出成形後に熱成形用シートを冷却する冷却ロールのロール温度は、好ましくは４０℃以下、より好ましくは３５℃以下である。熱成形用シートの巻取速度（引き取り速度）は、好ましくは０．５ｍ／ｍｉｎ以上、より好ましくは１．０ｍ／ｍｉｎ以上、更に好ましくは１．５ｍ／ｍｉｎ以上である。
【００２３】
熱成形用シートを形成する樹脂組成物におけるベース樹脂は、結晶化度が低い結晶性のポリエステル系樹脂を主成分とする。ベース樹脂には、単一種のポリエステル系樹脂のみが含まれていても、また、複数種のポリエステル系樹脂がブレンドされて含まれていても、どちらでもよい。ベース樹脂には、離型時における樹脂成形品１０の変形抑制効果を損なわない範囲で、ポリエステル系樹脂以外の樹脂成分を含んでいてもよい。ベース樹脂におけるポリエステル系樹脂の含有量は５０質量％以上であるが、二次成形での離型性及び透明性、並びにポリエステル系樹脂が後述のポリ乳酸系樹脂である場合における生分解性の観点から、好ましくは６０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上、更に好ましくは８０質量％以上であり、また、二次成形での成形性の観点から、好ましくは１００質量％以下、より好ましくは９９．５質量％以下、更に好ましくは９９質量％以下である。
【００２４】
結晶性のポリエステル系樹脂としては、ジカルボン酸成分とグリコール成分とから得られる結晶性ポリエステル樹脂の他、例えばポリ乳酸系樹脂が挙げられる。ポリ乳酸系樹脂とは、ポリ乳酸樹脂、若しくは、乳酸とヒドロキシカルボン酸との共重合体樹脂、又は、それらの混合物である。ヒドロキシカルボン酸としては、例えば、グリコール酸、ヒドロキシ酪酸、ヒドロキシ吉草酸、ヒドロキシペンタン酸、ヒドロキシカプロン酸、ヒドロキシヘプタン酸等が挙げられる。
【００２５】
ポリ乳酸樹脂としては、市販されているポリ乳酸樹脂、例えば、三井化学社製：レイシアＨ−１００、Ｈ−２８０、Ｈ−４００、Ｈ−４４０等や、Ｎａｔｕｒｅ  Ｗｏｒｋｓ社製：Ｎａｔｕｒｅ  Ｗｏｒｋｓ  ＰＬＡ／ＮＷ３００１Ｄ、ＮＷ４０３２Ｄ、トヨタ自動車社製：エコプラスチックＵ'ｚ  Ｓ−０９、Ｓ−１２、Ｓ−１７等の他、乳酸やラクチドから合成したポリ乳酸樹脂が挙げられる。強度や耐熱性の向上の観点から、光学純度９０％以上のポリ乳酸樹脂が好ましく、例えば、比較的分子量が高く、また光学純度の高いＮａｔｕｒｅ  Ｗｏｒｋｓ社製ポリ乳酸樹脂（ＮＷ４０３２Ｄ等）が好ましい。
【００２６】
また、ポリ乳酸樹脂として、ポリ乳酸樹脂組成物の強度と可撓性の両立、耐熱性及び透明性の向上の観点から、異なる異性体を主成分とする乳酸成分を用いて得られた２種類のポリ乳酸からなるステレオコンプレックスポリ乳酸を用いてもよい。
【００２７】
可塑剤としては、例えば、ジオクチルフタレートなどのフタル酸エステル、コハク酸ジオクチルなどのコハク酸エステル、ジオクチルアジペートなどのアジピン酸エステルといった多価カルボン酸エステル；グリセリンなどの脂肪族ポリオールの脂肪酸エステル等が挙げられる。また、透明性、耐熱性、及び耐ブリード性の観点からポリ乳酸系樹脂に好適な可塑剤としては、例えば、例えば、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、２−メチルコハク酸、アジピン酸などの飽和ジカルボン酸と、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、トリエチレングリコールモノメチルエーテル、トリエチレングリコールモノエチルエーテル、テトラエチレングリコールモノメチルエーテルなどのポリエチレングリコールモノアルキルエーテルとのジエステル；飽和ジカルボン酸とベンジルアルコールとのジエステル、アセチルクエン酸と１−ブチルアルコールとのトリエステル等が挙げられる。可塑剤として、これらのうちの１種又は２種以上を用いることができる。樹脂組成物における可塑剤の含有量は、ベース樹脂１００質量部に対して、二次成形での成形性の観点から、好ましくは０．５質量部以上、より好ましくは０．７質量部以上、更に好ましくは１．０質量部以上であり、また、二次成形での離型性及び透明性、並びにポリエステル系樹脂がポリ乳酸系樹脂である場合における生分解性の観点から、好ましくは５０質量部以下、より好ましくは２０質量部以下、更に好ましくは１０質量部以下、より更に好ましくは５質量部以下、より更に好ましくは３質量部以下である。
【００２８】
結晶核剤としては、置換基を有していてもよい総炭素数８〜２２の脂肪酸類と、エチレンジアミン、１，３−プロパンジアミン、１，４−ブタンジアミン、１，５−ペンタンジアミン、１，６−ヘキサンジアミン、ｍ−キシレンジアミン等のジアミン類とのジアミドが挙げられ、具体的には、エチレンビスパルミチン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミド、エチレンビス（１２−ヒドロキシステアリン酸）アミド、ヘキサメチレンビス（１２−ヒドロキシステアリン酸）アミド、メタキシレンビス（１２−ヒドロキシステアリン酸）アミド等が挙げられる。結晶核剤として、これらのうちの１種又は２種以上を用いることができる。樹脂組成物における結晶核剤の含有量は、ベース樹脂１００質量部に対して、二次成形での成形性の観点から、好ましくは０．１質量部以上、より好ましくは０．２質量部以上、更に好ましくは０．３質量部以上であり、また、二次成形での離型性及び透明性、並びにポリエステル系樹脂がポリ乳酸系樹脂である場合における生分解性の観点から、好ましくは０．８５質量部以下、より好ましくは０．７５質量部以下、更に好ましくは０．６５質量部以下である。
【００２９】
熱成形用シートを形成する樹脂組成物は、二次成形での離型時における樹脂成形品１０の変形抑制効果を損なわない範囲で、その他の配合剤として、非イオン性界面活性剤、加水分解抑制剤、コアシェル型ゴム、無機充填剤、有機充填剤、難燃剤、酸化防止剤、滑剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、防曇剤、光安定剤、顔料、防カビ剤、抗菌剤、発泡剤等を含んでいてもよい。
【００３０】
（二次成形）
＜成形装置＞
図３は、本実施形態の樹脂成形品１０の製造方法における二次成形に用いる成形装置２０を示す。
【００３１】
この成形装置２０は、熱成形法のうちの真空成形法により樹脂成形品１０を連続して成形することができるものであり、シート予熱部２１０、成形型２２０、加熱部２３０、冷却部２４０、及びシートトランスファー部（不図示）を備える。
【００３２】
シート予熱部２１０は、温度調整可能なヒータ２１１を有する。この成形装置２０では、図４に示すように、シート予熱部２１０において二次成形前の熱成形用シートＳを両側から加熱するように構成されている。
【００３３】
成形型２２０は、シート予熱部２１０の下流側に上下可動に設けられている。成形型２２０は、熱伝導率の高い金属等で形成されており、下方に開口するように形成された凹部の内側表面で構成された成形面２２１を有する。成形面２２１は、製造する樹脂成形品１０に対応する形状に形成されており、従って、樹脂成形品１０のリブ１１、天面部１２、側面部１３、及び係合部１４を成形するリブ成形部２２２、天面部成形部２２３、側面部成形部２２４、及び係合部成形部２２５が構成されている。なお、樹脂成形品１０の内側に突出した係合部１４は、成形後の離型時に係合部成形部２２５に係合するためアンダーカットに相当する。成形型２２０には、中空部２２６が形成されていると共に、各々、その中空部２２６から延びて成形面２２１に開口した複数の通気路２２７が形成されている。中空部２２６は、成形型２２０の外部に設けられた真空ポンプ（不図示）に接続されている。この成形装置２０では、図５に示すように、成形型２２０が熱成形用シートＳに近接するように降下した後、成形型２２０の中空部２２６を減圧することにより、図６に示すように、通気路２２７を介して熱成形用シートＳを成形型２２０側に吸引し、成形面２２１にシート予熱部２１０で予熱された熱成形用シートＳを沿わせることにより賦形して樹脂成形品１０を成形するように構成されている。
【００３４】
加熱部２３０は、成形型２２０に付設された温度調整可能なヒータにより構成されている。この成形装置２０では、加熱部２３０が成形型２２０の成形面２２１を加熱することにより、熱成形用シートＳを加熱してポリエステル系樹脂の結晶化度を高めるように構成されている。従って、この加熱部２３０が成形型２２０の成形面２２１を加熱する加熱手段を構成する。
【００３５】
冷却部２４０は、成形型２２０の下方に上下可動に設けられており、下から順に積層するように設けられたステージ２４１、部材支持台２４２、及び冷却部材２４３を有する。
【００３６】
ステージ２４１上には弾性体のパッキン２４４を介して部材支持台２４２が載置されており、ステージ２４１に立設された複数の案内ロッド２４５が、それに対応するように部材支持台２４２に形成された案内孔２４６に遊嵌してそれらの横方向の位置ずれが防止されている。また、ステージ２４１と部材支持台２４２との間には複数のコイルスプリング２４７が介設されている。冷却部材２４３は、熱伝導率の高い金属等で形成された直方体のブロック状部材であり、部材支持台２４２に固設されている。冷却部材２４３の各側面には複数の冷却ガス噴出口２４８が形成されており、各冷却ガス噴出口２４８は、冷却部材２４３の内部及び部材支持台２４２に形成された冷却ガス流路２４９を介して冷却部２４０の外部に設けられた冷却ガス源（不図示）に接続されている。
【００３７】
冷却部２４０は、冷却部材２４３の上面２４３ａが成形型２２０の天面部成形部２２３に対応するように位置付けられている。この成形装置２０では、成形型２２０の成形面２２１上に樹脂成形品１０が成形された後、図７に示すように、冷却部２４０が上昇し、冷却部材２４３が、成形型２２０の成形面２２１上に成形された樹脂成形品１０における成形型２２０側と反対側、つまり、内側において、樹脂成形品１０に含まれる最大の平面部分である天面部１２に成形型２２０との間で挟持するように接触して冷却するように構成されている。従って、この成形装置２０では、このように成形型２２０に冷却部材２４３が嵌合しないので、成形型２２０と冷却部材２４３との衝突を避けるために精度を高める必要がなく、そのため樹脂成形品１０の製造時における調整時間の短縮化を図ることができる。また、冷却部材２４３の上面２４３ａの辺縁２４３ｂが樹脂成形品１０に接触しないように構成されている。このように冷却部材２４３の上面２４３ａの辺縁２４３ｂが樹脂成形品１０に接触しないので、その辺縁２４３ｂが樹脂成形品１０の天面部１２の内側に転写された痕が残らないため、成形性の向上を図ることができる。更に、成形型２２０の成形面２２１上に成形された樹脂成形品１０の内側において、樹脂成形品１０の冷却部材２４３が接触していない部分、具体的には、リブ１１及び側面部１３を、それらに対して冷却部材２４３に形成された冷却ガス噴出口２４８から冷却ガスを吹き付けて空冷するように構成されている。従って、冷却部材２４３に設けられた冷却ガス噴出口２４８が、樹脂成形品１０の冷却部材２４３が接触していない部分に対して冷却ガスを吹き付けるガス吹付手段を構成する。なお、冷却部２４０には、冷却効率を高めて製造時間を短縮する観点から、冷却部材２４３を熱交換により冷却する水冷機構或いは空冷機構が設けられていてもよい。また、図８に示すように、冷却部材２４３の外部に設けた冷却ガス噴出ノズルＮにより、樹脂成形品１０の冷却部材２４３が接触していない部分に対して冷却ガスを吹き付けるガス吹付手段を構成してもよい。
【００３８】
ここで、冷却部２４０が上昇し、冷却部材２４３が樹脂成形品１０に接触するとき、ステージ２４１と部材支持台２４２との間に介設されたパッキン２４４及びコイルスプリング２４７の作用により、初期接触から面接触に至るまでの間における冷却部材２４３の樹脂成形品１０への接触時の衝撃が緩和される。従って、これらのステージ２４１と部材支持台２４２との間にパッキン２４４及びコイルスプリング２４７が介設された構造が、冷却部材２４３の樹脂成形品１０への接触時の衝撃を緩和させる緩衝手段を構成する。このような緩衝機構により冷却部材２４３の樹脂成形品１０への接触時の衝撃が緩和されることから、冷却部２４０には高い加工精度や操作精度が要求されない。
【００３９】
また、図９に示すように、冷却部材２４３の上面２４３ａは成形型２２０の天面部成形部２２３よりも大きく、平面視において、冷却部材２４３の上面２４３ａが成形型２２０の天面部成形部２２３を含んでいる。従って、この成形装置２０では、冷却部材２４３が樹脂成形品１０の平面部分である天面部１２の内側の全面に接触するように形成されており、冷却部材２４３の上面２４３ａの辺縁２４３ｂは樹脂成形品１０に接触しない。そのため冷却部材２４３の上面２４３ａの辺縁２４３ｂが樹脂成形品１０に接触しないので、その辺縁２４３ｂが樹脂成形品１０の天面部１２の内側に転写された痕が残ることはなく、成形性の向上を図ることができる。一方、冷却部材２４３の上面２４３ａは成形型２２０のリブ成形部２２２の外周で囲われる部分よりも小さく、平面視において、冷却部材２４３の上面２４３ａが成形型２２０のリブ成形部２２２の外周で囲われる部分に含まれている。従って、この成形装置２０では、冷却部材２４３が、樹脂成形品１０の平面部分である天面部１２に接触したとき、それ以外の部分には接触しないように形成されている。
【００４０】
シートトランスファー部は、シート予熱部２１０の上流側に設けられたシートロールから引き出されて成形型２２０の下流側まで引き出された熱成形用シートＳを移動させるシート搬送機構である。この成形装置２０では、シートトランスファー部により、熱成形用シートＳを上流側から下流側にシート予熱部２１０及び成形型２２０での加工に合わせてステップ状に移動させるように構成されている。
【００４１】
＜成形操作＞
二次成形では、上記の成形装置２０を用い、一次成形で作製した熱成形用シートＳのシートロールをガイドに取り付け、そこから引き出された熱成形用シートＳを、図４に示すように、シート予熱部２１０において予熱する。ヒーターの温度は、成形性の観点から、好ましくは２００℃以上、より好ましくは２５０℃以上、更に好ましくは３００℃以上であり、また、同様の観点から、好ましくは４５０℃以下、より好ましくは４００℃以下、更に好ましくは３５０℃以下である。予熱時間（シート予熱部２１０での滞在時間）は、成形性の観点から、５秒以上、より好ましくは７秒以上、更に好ましくは１０秒以上であり、また、製造時間の短縮の観点から、２０秒以下、より好ましくは１８秒以下、更に好ましくは１５秒以下である。
【００４２】
次いで、シートトランスファー部を稼働させ、図５に示すように、予熱した熱成形用シートＳを成形型２２０の下方に移動させると共に、加熱部２３０により加熱した成形型２２０を降下させて熱成形用シートＳに近接させて停止した後、成形型２２０の中空部２２６を減圧する。このとき、図６に示すように、熱成形用シートＳは、通気路２２７を介して成形型２２０側に吸引され、成形面２２１に沿うように賦形されて樹脂成形品１０に成形される。また、熱成形用シートＳを形成するポリエステル系樹脂の結晶化度が高められる。成形型２２０の成形面２２１の温度、つまり、成形温度は、ポリエステル系樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）以上で且つ融点（Ｔｍ）未満の温度であり、成形性、離型性、及び冷却効率の観点から、好ましくは８０℃以上、より好ましくは８２℃以上、更に好ましくは８５℃以上、より更に好ましくは８８℃以上であり、また、同様の観点から、好ましくは１７０℃以下、より好ましくは１４０℃以下、更に好ましくは１２０℃以下である。成形時間（中空部２２６を減圧している時間）は、成形性の観点から、２秒以上、より好ましくは３秒以上、更に好ましくは４秒以上であり、また、製造時間の短縮の観点から、１０秒以下、より好ましくは８秒以下、更に好ましくは６秒以下である。
【００４３】
続いて、中空部２２６の減圧を解除すると共に成形型２２０の加熱を停止し、図７に示すように、冷却部２４０を上昇させ、成形型２２０の成形面２２１上に成形された樹脂成形品１０の内側において、樹脂成形品１０に含まれる最大の平面部分である天面部１２に成形型２２０の天面部成形部２２３との間で挟持するように冷却部材２４３の上面２４３ａを接触させて冷却する。冷却部材２４３の温度は、成形性、離型性、及び冷却効率の観点から、好ましくは０℃以上、より好ましくは５℃以上、更に好ましくは１０℃以上、より更に好ましくは２０℃以上であり、また、同様の観点から、好ましくは５０℃未満、より好ましくは４５℃以下、更に好ましくは４０℃以下である。
【００４４】
また、成形型２２０の成形面２２１上に成形された樹脂成形品１０の内側において、樹脂成形品１０の冷却部材２４３が接触していない部分、具体的には、リブ１１及び側面部１３を、それらに対して冷却部材２４３に形成された冷却ガス噴出口２４８から冷却ガスを吹き付けて空冷する。冷却ガスとしては、例えば、空気、窒素ガス等が挙げられる。冷却ガスの温度は、成形性、離型性、及び冷却効率の観点から、好ましくは３５℃以下、より好ましくは３０℃以下、更に好ましくは２５℃以下である。冷却ガス噴出口の直径は、成形性、離型性、及び冷却効率の観点から、好ましくは０．３ｍｍ以上、より好ましくは１．０ｍｍ以上、更に好ましくは２．０ｍｍ以上であり、また、同様の観点から、好ましくは１５ｍｍ以下、より好ましくは７．０ｍｍ以下、更に好ましくは５．０ｍｍ以下である。冷却ガスの圧力は、成形性、離型性、及び冷却効率の観点から、好ましくは０．０１ＭＰａ以上、より好ましくは０．０３ＭＰａ以上、更に好ましくは０．０７ＭＰａ以上であり、また、同様の観点から、好ましくは０．２５ＭＰａ以下、より好ましくは０．２ＭＰａ以下、更に好ましくは０．１５ＭＰａである。
【００４５】
冷却時間（冷却部材２４３の接触時間）は、成形性の観点から、０．５秒以上、より好ましくは１秒以上、更に好ましくは２秒以上であり、また、製造時間の短縮の観点から、５秒以下、より好ましくは４秒以下、更に好ましくは３．５秒以下である。
【００４６】
この冷却部２４０による冷却において、冷却部材２４３が樹脂成形品１０に接触するとき、ステージ２４１と部材支持台２４２との間に介設されたパッキン２４４及びコイルスプリング２４７の作用により、初期接触から面接触に至るまでの間における冷却部材２４３の樹脂成形品１０への接触時の衝撃が緩和され、それにより樹脂成形品１０が冷却部材２４３から受ける接触衝撃の影響の低減を図ることができる。
【００４７】
ところで、図１０Ａ及びＢに示すように、冷却部材２４３の上面２４３ａが成形型２２０の天面部成形部２２３よりも小さく、平面視において、冷却部材２４３の上面２４３ａが成形型２２０の天面部成形部２２３に含まれ、そのため冷却部材２４３が樹脂成形品１０の平面部分である天面部１２の内側の一部に接触する構成であってもよい。ここで、天面部１２における冷却部材２４３の接触面積は、冷却効率を高めて製造時間を短縮する観点から、天面部１２の面積の好ましくは５０％以上、より好ましくは７０％以上、更に好ましくは９０％以上である。但し、この場合、冷却部材２４３の上面２４３ａの辺縁２４３ｂが樹脂成形品１０の天面部１２の内側に転写された痕が残る虞がある。しかしながら、本実施形態の樹脂成形品１０の製造方法では、図９に示すように、冷却部材２４３の上面２４３ａは成形型２２０の天面部成形部２２３よりも大きく、平面視において、冷却部材２４３の上面２４３ａが成形型２２０の天面部成形部２２３を含んでおり、そのため冷却部材２４３が樹脂成形品１０の平面部分である天面部１２の内側の全面に接触すると共に、冷却部材２４３の上面２４３ａの辺縁２４３ｂが樹脂成形品１０に接触しないので、その辺縁２４３ｂが樹脂成形品１０の天面部１２の内側に転写された痕が残ることはなく、成形性の向上を図ることができる。なお、図１１に示すように、冷却部材２４３の上面２４３ａが成形型２２０の天面部成形部２２３と形状が一致した構成であってもよく、この場合も、冷却部材２４３の上面２４３ａの辺縁２４３ｂが樹脂成形品１０の天面部１２の内側に転写された痕が残ることはないが、成形型２２０及び冷却部材２４３に高い加工精度が必要であり、加えて、冷却部材２４３を樹脂成形品１０に接触させる際の高い操作精度も必要である。
【００４８】
また、本実施形態の樹脂成形品１０の製造方法では、冷却部材２４３が樹脂成形品１０の天面部１２の内側に接触したとき、それ以外の部分に接触しないように形成されているので、それによって冷却部材２４３が余計な部分に接触し、その部分に大きな歪みが蓄積されて成形型２２０からの離型時に変形が生じるのを回避することができる。
【００４９】
最後に、図１２に示すように、冷却部２４０を降下させて冷却部材２４３の樹脂成形品１０への接触を解くと共に、成形型２２０を上昇させて成形型２２０から樹脂成形品１０を離型し、その後、シートトランスファー部を稼働させて樹脂成形品１０を下流側に移動させ、不要部分を切断除去して回収する。成形型２２０への熱成形シートの吸引開始から冷却部材２４３の樹脂成形品１０の接触解除までの製造時間は、生産性の観点から、好ましくは１３秒以内、より好ましくは１０秒以内、更に好ましくは７秒以内である。
【００５０】
得られた樹脂成形品１０を形成する樹脂組成物の結晶化度は、高耐熱性及び高弾性の観点から、好ましくは７５％以上、より好ましくは８０％以上、更に好ましくは９０％以上であり、また、高弾性と可撓性との両立の観点から、好ましくは９９％以下、より好ましくは９８％以下、更に好ましくは９５％以下である。本実施形態の樹脂成形品１０の製造方法では、透明性に優れた樹脂成形品１０を得ることができるが、樹脂成形品１０の天面部１２のヘイズ値は、透明性の観点から、好ましくは８％以下、より好ましくは５％以下、更に好ましくは４％以下である。ヘイズ値は、ＪＩＳＫ７１３６に基づいて測定される。
【００５１】
（その他の実施形態）
上記実施形態では、樹脂成形品１０として、最大外径よりも深さが小さい容器の蓋部材を示したが、特にこれに限定されるものではなく、図１３に示すように、最大外径よりも深さが大きいコップを構成する樹脂成形品１０であってもよい。この場合、図１４Ａに示すように、成形型２２０の成形面２２１上に成形された樹脂成形品１０における成形型２２０側と反対側、つまり、内側において、樹脂成形品１０に含まれる凹凸を有さない平面部分である底面部１５の少なくとも一部に成形型２２０との間で挟持するように冷却部材２４３を接触させて冷却してもよい。ここで、底面部１５における冷却部材２４３の接触面積は、冷却効率を高めて製造時間を短縮する観点から、底面部１５の面積の好ましくは５０％以上、より好ましくは７０％以上、更に好ましくは９０％以上である。また、図１４Ｂに示すように、樹脂成形品１０に含まれる凹凸を有さない最大の曲面部分である側面部１３の少なくとも一部に成形型２２０との間で挟持するように冷却部材２４３を接触させて冷却してもよい。ここで、側面部１３における冷却部材２４３の接触面積は、冷却効率を高めて製造時間を短縮する観点から、側面部１３の面積の好ましくは２０％以上、より好ましくは４０％以上、更に好ましくは６０％以上である。
【００５２】
ここで、本実施形態の製造方法が好適である樹脂成形品は、最大外径をａ及び深さをｂとしたとき、ａ／ｂが、二次成形での離型性及び冷却効率の観点から、好ましくは０．５以上、より好ましくは１．０以上、更に好ましくは２．０以上、より更に好ましくは５．０以上、より更に好ましくは１０以上であり、また、二次成形での成形性の観点から、好ましくは１０００以下、より好ましくは５００以下、更に好ましくは１００以下、より更に好ましくは５０以下である。
【００５３】
上記実施形態では、樹脂成形品１０に含まれる単一の平面部分に冷却部材２４３を接触させる構成としたが、特にこれに限定されるものではなく、樹脂成形品１０に含まれる複数の平面部分に冷却部材２４３を接触させる構成であってもよく、単一又は複数の曲面部分に冷却部材２４３を接触させる構成であってもよく、単一又は複数の平面部分と単一又は複数の曲面部分とに冷却部材２４３を接触させる構成であってもよい。
【００５４】
上記実施形態では、単一の冷却部材２４３を用いた構成としたが、特にこれに限定されるものではなく、複数の冷却部材を用いた構成であってもよい。
【００５５】
上記実施形態では、熱成形法のうちの真空成形法で樹脂成形品１０を成形する構成としたが、特にこれに限定されるものではなく、圧空成形法で成形する構成であってもよい。
【００５６】
上記実施形態では、樹脂成形品１０の冷却部材２４３が接触していない部分に対して冷却ガスを吹き付けて空冷する構成としたが、特にこれに限定されるものではなく、単に自然空冷する構成であってもよい。
【００５７】
上記実施形態では、樹脂成形品１０を１個取り成形する構成としたが、特にこれに限定されるものではなく、多数個取り成形する構成であってもよい。
【実施例】
【００５８】
（ポリ乳酸樹脂組成物の調製）
二軸押出機（Parker社製  HK-25D）に、ベース樹脂のポリ乳酸（NatureWorks社製  ingeo biopolymer 4032D）を投入すると共に、ベース樹脂１００質量部に対して、配合剤の可塑剤（大八化学工業社製  DAIFATTY-101）１．６質量部及び結晶核剤（日本化成社製  スリパックスＨ）０．５質量部を投入して溶融混練し、それをストランド状に押出成形したものをカットしてポリ乳酸樹脂組成物のペレットを得た。混練条件は、回転数を１００ｒｐｍ及び溶融混練温度を１９０℃とした。得られたポリ乳酸樹脂組成物のペレットは、８０℃の温度雰囲気下で１２時間乾燥させることにより水分率を５００ｐｐｍとした。
【００５９】
（一次成形：熱成形用シートの調製）
シート用ダイスを取り付けた二軸押出機（プラスチック工学研究所社製  単層シート成形装置  型式：BTN-32）に冷却ロール及び加熱ロールを付加して構成した押出シート成形機を用い、二軸押出機に、上記のポリ乳酸樹脂組成物のペレットを投入して混練し、それをダイスから幅５０ｃｍのシート状に押出成形したものを冷却ロールに接触させながら巻き取って熱成形用シートのシートロールを得た。押出成形条件は、二軸混練部のシリンダー温度を２００℃（実測値）、ダイス（出口）温度を １９０℃（実測値）、冷却ロールのロール温度を３０℃、及び巻取速度（引き取り速度）を２ｍ／ｍｉｎとした。なお、二軸混練部のシリンダー温度及びダイス（出口）温度は、接触式温度計を用いて実測した。
【００６０】
熱成形用シートのポリ乳酸樹脂の結晶化度は５０％であった。また、熱成形用シートの厚さをマイクロメータ（ミツトヨ社製  MDC-25MJ）を用いて測定したところ２５０μｍであった。
【００６１】
（二次成形：樹脂成形品の作製）
＜実施例＞
単発真空圧空成形装置（脇坂製作所社製  FVS-500P WAKITEC）のガイドに上記の熱成形用シートのシートロールを取り付け、上記実施形態における図１及び２に示したのと同様の蓋部材の樹脂成形品の真空成形を行った。
【００６２】
具体的には、まず、熱成形用シートを、ヒータ温度を３００℃に設定したシート予熱部に１４秒間保持してシート表面の温度が約８０℃になるまで予熱した。
【００６３】
次いで、シートトランスファー部を稼働させて予熱した熱成形用シートを成形型の下方に移動させた。
【００６４】
続いて、成形型を降下させて熱成形用シートに近接させると共に、図１５Ａに示すように、５秒間の真空吸引を行うことにより熱成形用シートを成形型２２０の成形面２２１に沿うように賦形して樹脂成形品１０を成形した。このとき、成形型２２０の成形面２２１の温度は１１５℃に設定した。
【００６５】
樹脂成形品１０の成形後、成形型２２０の下方に上下可動に設けられた金属製の冷却部材２４３を上昇させ、図１５Ｂに示すように、成形型２２０の成形面２２１上に成形された樹脂成形品１０における成形型２２０側と反対側、つまり、内側において、樹脂成形品１０に含まれる最大の平面部分である天面部１２に成形型２２０との間で挟持するようにその冷却部材２４３を接触させて冷却した。また、樹脂成形品１０の冷却部材２４３が接触していない部分を、冷却部材２４３に形成された口径３．０ｍｍの冷却ガス噴出口２４８から温度２３℃及び圧力０．１ＭＰａの空気を吹き付けて空冷した。冷却時間は３秒とした。
【００６６】
そして、冷却終了と同時に、冷却部材２４３を降下させて樹脂成形品１０への接触を解くと共に、成形型２２０を上昇させて成形型２２０から樹脂成形品１０を離型して回収した。
【００６７】
＜比較例１＞
実施例と同様の樹脂成形品１０の成形後、成形型２２０の下方に上下可動に設けられ成形型２２０に嵌合し且つ真空吸引機構を備えた金属製の冷却型２５０を上昇させ、図１５Ｃに示すように、成形型２２０の成形面２２１上に成形された樹脂成形品１０における成形型２２０側と反対側にその冷却型２５０を近接させて配置し、冷却型２５０による真空吸引を行って樹脂成形品１０を成形型２２０側から冷却型２５０側に移動させ、０．５秒後に成形型２２０を上昇させると共に冷却型２５０を降下させ、冷却型２５０から樹脂成形品１０を離型して回収した。
【００６８】
＜比較例２＞
真空吸引を１２秒間行ったことを除いて実施例と同様に樹脂成形品１０の成形を行った後、成形型２２０を上昇させて成形型２２０から樹脂成形品１０を離型して回収した。
【００６９】
＜比較例３＞
実施例と同様に樹脂成形品１０の成形を行った後、成形型２２０を上昇させて成形型２２０から樹脂成形品１０を離型して回収した。
【００７０】
＜比較例４＞
実施例と同様に樹脂成形品１０の成形を行った後、図１５Ｄに示すように、成形型２２０の成形面２２１上に成形された樹脂成形品１０の内側に、冷却ガス噴出ノズルＮから空気を吹き付けて６秒間空冷した後、成形型２２０を上昇させて成形型２２０から樹脂成形品１０を離型して回収した。
【００７１】
（評価方法）
＜離型性＞
実施例及び比較例１〜４のそれぞれについて、成形型又は冷却型からの樹脂成形品の離型の形態を目視観察した。そして、「１：樹脂成形品が変形する。」、「２：樹脂成形品の周辺が変形する。」、及び「３：変形が見られない。」の３段階評価を行った。数値が高いほど離型性に優れることを意味する。
【００７２】
＜生産性＞
実施例及び比較例１〜４のそれぞれについて、成形型で真空吸引して樹脂成形品を成形する成形時間とその後の冷却時間との和を製造時間として算出した。製造時間が短いほど生産性に優れることを意味する。
【００７３】
＜透明性＞
実施例及び比較例１〜４のそれぞれについて、得られた樹脂成形品の天面部から試験片を切り出し、ＪＩＳＫ７１３６に基づいてヘイズ値を測定した。なお、測定には、ヘイズメーター（村上色彩技術研究所社製  HM-150）を用いた。そして、「Ａ：ヘイズ値が５％以下である。」及び「Ｂ：ヘイズ値が５％よりも大きい。」と評価を行った。評価がＡであれば透明性に優れることを意味する。
【００７４】
＜賦形性＞
実施例及び比較例１〜４のそれぞれについて、得られた蓋部材の樹脂成形品に適合する市販の樹脂トレイを準備し、その樹脂トレイの上に３００ｇの錘を載せ、樹脂成形品を上から被せて係合部を樹脂トレイの縁部に係合させた。次いで、それを水平な台の上に載せ、樹脂成形品の角部を上方に持ち上げた。そして、「Ａ：樹脂トレイが樹脂成形品に追随した。」及び「Ｂ：樹脂トレイと樹脂成形品との間に隙間ができた。」と評価を行った。評価がＡであればアンダーカットに相当する係合部での賦形性が優れることを意味する。
【００７５】
（評価結果）
評価結果を表１に示す。
【００７６】
【表１】
0006629560.tif 000002
【００７７】
これによれば、実施例では、離型性、生産性、透明性、及び賦形性のいずれも優れることが分かる。それに対し、比較例１では賦形性、比較例２では生産性及び透明性、比較例３では離型性及び透明性、並びに比較例４では生産性及び透明性がそれぞれ劣ることが分かる。
【産業上の利用可能性】
【００７８】
本発明は、樹脂成形品の製造方法及びそれに用いる成形装置の技術分野において有用である。
【符号の説明】
【００７９】
１０  樹脂成形品
１２  天面部
１５  底面部
２０  成形装置
２２０  成形型
２２１  成形面
２３０  加熱部（加熱手段）
２４３  冷却部材
２４３ｂ  辺縁
Ｓ  熱成形用シート
【図１】
0006629560.tif 000003
【図２】
0006629560.tif 000004
【図３】
0006629560.tif 000005
【図４】
0006629560.tif 000006
【図５】
0006629560.tif 000007
【図６】
0006629560.tif 000008
【図７】
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【図８】
0006629560.tif 000010
【図９】
0006629560.tif 000011
【図１０Ａ】
0006629560.tif 000012
【図１０Ｂ】
0006629560.tif 000013
【図１１】
0006629560.tif 000014
【図１２】
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【図１３】
0006629560.tif 000016
【図１４Ａ】
0006629560.tif 000017
【図１４Ｂ】
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【図１５Ａ】
0006629560.tif 000019
【図１５Ｂ】
0006629560.tif 000020
【図１５Ｃ】
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【図１５Ｄ】
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