(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１フェロモン物質と、前記第１フェロモン物質を内部に封入し、酢酸ビニルユニットの含有量が０．５〜１０重量％であるエチレン−酢酸ビニル共重合体の第１高分子膜を有する第１容器とを備える徐放性フェロモン製剤であって、前記第１フェロモン物質がヴァインミーリーバグのフェロモン物質であるラバンジュリル＝セネシオエートであり、前記ラバンジュリル＝セネシオエートが１５０日以上にわたり前記第１高分子膜を透過して大気中に放出可能な徐放性フェロモン製剤。
【請求項２】
更に、第２フェロモン物質と、前記第２フェロモン物質を内部に封入し、第２高分子膜を有する第２容器とを少なくとも一つ以上備える請求項１に記載の徐放性フェロモン製剤。
【請求項３】
前記第２フェロモン物質が、ラバンジュリル＝セネシオエート、官能基を含む炭素数１２〜２０の脂肪族アセテート及び官能基を含む炭素数１２〜２０の脂肪族アルデヒドからなる群から選ばれる請求項２に記載の徐放性フェロモン製剤。
【請求項４】
前記第２フェロモン物質が、（Ｅ，Ｚ）−７，９−ドデカジエニル＝アセテートである請求項３に記載の徐放性フェロモン製剤。
【請求項５】
前記第２高分子膜が、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリオレフィン、ビニル系ポリマー、ポリエステル及び生分解性ポリマーからなる群から選ばれる請求項２〜４のいずれか一項に記載の徐放性フェロモン製剤。
【請求項６】
前記第１容器の形状及び存在する場合は前記第２容器の形状が、チューブ、カプセル、アンプル又はボトル状である請求項１〜５のいずれか一項に記載の徐放性フェロモン製剤。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか一項に記載の徐放性フェロモン製剤からラバンジュリル＝セネシオエートを圃場に放出するステップを少なくとも含むヴァインミーリーバグの防除方法。
【請求項８】
請求項４に記載の徐放性フェロモン製剤からラバンジュリル＝セネシオエート及び（Ｅ，Ｚ）−７，９−ドデカジエニル＝アセテートを圃場に放出するステップを少なくとも含むヴァインミーリーバグ及びヨーロピアングレープヴァインモスの同時防除方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、フェロモン物質としてラバンジュリル＝セネシオエート（以下、「ＬＶＳＮ」とも記載する。）を有するヴァインミーリーバグ（以下、「ＶＭＢ」とも記載する。）を大量誘殺や交信撹乱により防除するために、フェロモン物質を空気中に放散させる徐放性フェロモン製剤及びこれを用いた防除方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
フェロモンを利用した防除技術を確立する上で重要なことは、大量誘殺においては野外虫を誘引するために十分な量のフェロモンを誘引源から徐放させること、交信撹乱においては、交信撹乱を引き起こすのに十分な量のフェロモンを防除の対象とする圃場全体に漂わせることである。通常、害虫の発生期間は春から秋と長期にわたるため、フェロモン物質を担持させた徐放性フェロモン製剤より徐々にフェロモン物質を放出させることで、発生期間を通じての大量誘殺及び交信撹乱が可能となる。そのため、フェロモンを利用した防除技術確立のためには、対象害虫の徐放性フェロモン製剤の開発が極めて重要である。
【０００３】
フェロモン物質の一定量の放出を長期間にわたり持続させるために、２０℃における平衡膨潤率が２〜６重量％であるポリエチレン、ポリプロピレン、酢酸ビニル含有率が２０重量％以下のエチレン−酢酸ビニル共重合体（以下、「ＥＶＡ」とも記載する。）等の高分子材料からなる徐放性フェロモンディスペンサーが知られている（特許文献１）。また、ゴム、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレンモノマー由来の繰り返し単位であるエチレンユニットを９０重量％以上含むエチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリ塩化ビニル等の放出量制御機能を有する物質からなるキャップ、細管、ラミネート製の袋、カプセル等の容器に封じて用いられることが知られている（特許文献２）。
中でもポリエチレンに代表されるポリオレフィン系プラスチックは、性状の異なるグレードが多種多様に存在するため材料としての選択の幅が広く、且つ汎用性があるため価格も低い。また、成形性も優れており、押出成形、フィルム成形、延伸成形、射出成形等、幅広い成形が可能で、機械的強度、特に低温時の機械的強度が優れているため気温の低い時期や地域での使用に適している。
【０００４】
更に、官能基を含む炭素数が１２〜２０の直鎖状脂肪族高級アルコールのアセテート化合物であるフェロモン物質においては、低密度ポリエチレン膜を使用した徐放性フェロモン製剤を使用することで、長期間にわたり放出を持続させることができるため、発生期間が長期にわたる害虫に対して有効である（特許文献３）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開昭６２−１９５３０３号公報
【特許文献２】特開平１１−６９９３６号公報
【特許文献３】特開昭５７−００９７０５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかし、特許文献１及び２の場合においては、官能基を含む炭素数が１２〜２０の直鎖状アセテート化合物であるフェロモン物質はエチレン−酢酸ビニル共重合体膜への相溶性が良くなり、放出量を増やすことはできるが、短期間で放出が終了するため発生期間が長期の害虫に対しては有効でない。
また、本発明者らは、特許文献３の知見を元に、三置換二重結合やイソプロペニル基の分岐を有するモノテルペン型アルコールであるが、構造が類似し、且つ官能基を含めた炭素数が１５のＬＶＳＮにおいても、当然、同様の効果が得られると考えた。しかし、同じエステル化合物であってもポリエチレン膜の透過性が異なり、その違いは、アセテート化合物がポリエチレン膜と相溶性や親和性が良く、ＬＶＳＮがポリエチレン膜との相溶性や親和性が極めて悪いことに起因することを見出した。
【０００７】
大量誘殺や交信撹乱を起こすためには、徐放性フェロモン製剤からの高い放出量を維持することが必要である。また、ＶＭＢの発生期間は、イタリアにおいてそれぞれ４〜１１月までと長期にわたることが知られており、長期間にわたり放出を持続させることができる徐放性フェロモン製剤が望まれている。
本発明は、フェロモン物質としてＬＶＳＮを有するＶＭＢに対して、防除期間を通じて、高いフェロモン放出量が得られる徐放性フェロモン製剤とこれを用いた防除方法を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者は、官能基を含めた炭素数が１５のＬＶＳＮに対してＥＶＡ膜の使用は困難との予想に反して、驚くべきことに、一定量の酢酸ビニルを含むＥＶＡを用いることで、ＬＶＳＮを長期間にわたり一定の放出量が得られることを見出した。
本発明の１つの態様では、第１フェロモン物質と、前記第１フェロモン物質を内部に封入し、酢酸ビニルユニットの含有量が０．５〜１０重量％であるエチレン−酢酸ビニル共重合体の第１高分子膜を有する第１容器とを備える徐放性フェロモン製剤であって、前記第１フェロモン物質がＶＭＢのフェロモン物質であるＬＶＳＮであり、前記ＬＳＶＮが１５０日以上にわたり前記第１高分子膜を透過して大気中に放出可能な徐放性フェロモン製剤が提供される。
また、本発明の別の態様では、この徐放性フェロモン製剤からＬＳＶＮを圃場に放出するステップを少なくとも含むＶＭＢの防除方法が提供される。
この徐放性フェロモン製剤は、具体的な実施形態の一例として、更に、第２フェロモン物質と、前記第２フェロモン物質を内部に封入し、第２高分子膜を有する第２容器とを少なくとも一つ以上備えてもよく、例えば、前記第２フェロモン物質として、ヨーロピアングレープヴァインモスのフェロモン物質である（Ｅ，Ｚ）−７，９−ドデカジエニル＝アセテートを用いると、前記徐放性フェロモン製剤からＬＶＳＮ及び（Ｅ，Ｚ）−７，９−ドデカジエニル＝アセテートを圃場に放出するステップを少なくとも含むＶＭＢ及びヨーロピアングレープヴァインモスの同時防除方法を提供できる。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の徐放性フェロモン製剤によれば、ＬＶＳＮをフェロモン物質として有するＶＭＢを１５０日以上の長期間にわたり防除することが可能となり、ＶＭＢによる果樹、例えばブドウの被害を抑制することができる。また、本発明の徐放性フェロモン製剤の具体的な実施形態の一例として、例えば、ＶＭＢ及びヨーロピアングレープヴァインモスを同時に防除することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明の徐放性フェロモン製剤の製造工程を示し、図１（ａ）は第１容器及び第２容器、図１（ｂ）は設けられた接合部、図１（ｃ）はヒートシール装置を用いるシール工程、図１（ｄ）は徐放性フェロモン製剤の断面図を示す。
【図２】本発明の徐放性フェロモン製剤が、二色押出方法により製造されるところを示す。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
徐放性フェロモン製剤が対象とする害虫は、ＬＶＳＮをフェロモン物質として有する害虫であれば特に限定されないが、例えば鱗翅目、甲虫目、膜翅目、半翅目に属する害虫が挙げられる。具体的には、例えば、ヴァインミーリーバグ（Ｖｉｎｅ  ｍｅａｌｙｂｕｇ、Ｐｌａｎｏｃｏｃｃｕｓ ｆｉｃｕｓ）である。
ＬＶＳＮは、防除の対象となる害虫のフェロモン物質である。フェロモン物質は、実際に害虫から抽出された化合物に限らず、工業的に合成された同一の化合物を含むが、経済的見地から合成された化合物が好ましい。また、ＬＶＳＮには立体異性体が存在するが、特に限定されるものではない。例えば、Ｓ体、Ｒ体又はラセミ体を含むＳ体とＲ体の混合物等である。ＬＶＳＮには、製造上不可避な不純物を含んでいても良い。
【００１２】
徐放性フェロモン製剤は、ＬＶＳＮに加えて、同種の他の個体に作用する生理活性物質、該害虫の生理作用に影響を与えない希釈剤、重合防止剤、抗酸化剤、紫外線吸収剤等の添加剤を含有しても良い。それぞれの添加剤は、使用環境等によっても異なるが、ＬＶＳＮと添加剤との混合物全体の重量に対して、好ましくは０．１〜５．０重量％の範囲で含有される。
【００１３】
同種の他の個体に作用する生理活性物質としては、ラバンジュロール、ラバンジュリル＝イソヴァレレート等が挙げられる。「同種の他の個体」とは、ラバンジュロール、ラバンジュリル＝イソヴァレレート等に反応を示し、これらを放出している個体以外の個体をいう。また、ラバンジュロール、ラバンジュリル＝イソヴァレレート等には、立体異性体が存在するが、特に限定されるものではない。例えば、Ｓ体、Ｒ体又はラセミ体を含むＳ体とＲ体の混合物等である。
【００１４】
希釈剤としては、ドデシルアセテート、テトラデシルアセテート、ヘキサデシルアセテート、１−ドデカノール、１−テトラデカノール、１−ヘキサデカノール等が挙げられる。
重合防止剤としては、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノール、２，２’−メチレンビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）等が挙げられる。
【００１５】
抗酸化剤としては、ブチルヒドロキシトルエン、ブチルヒドロキシアニソール、ハイドロキノン、ビタミンＥ等が挙げられる。
紫外線吸収剤としては、２−ヒドロキシ−４−オクトキシベンゾフェノン、２−(２'−ヒドロキシ−３'−ｔｅｒｔ−ブチル−５'−メチルフェニル)−５−クロロベンゾトリアゾール、２，５'−ジ−ｔ−ブチルハイドロキノン等が挙げられる。
【００１６】
徐放性フェロモン製剤は、ＬＶＳＮ（第１フェロモン物質）と、ＬＶＳＮを内部に封入し、ＬＶＳＮを透過可能な高分子膜（第１高分子膜）であるＥＶＡの膜を有する第１容器とを備える。
ＥＶＡにおける酢酸ビニル由来の繰り返し単位である酢酸ビニルユニットの含有量は、０．５〜１０重量％、好ましくは０．５〜６重量％、より好ましくは０．５〜３重量％である。酢酸ビニルユニットの含有量が０．５重量％より少ない場合は、ＥＶＡの膜厚を薄くしても、フェロモン物質の膜中の透過速度が遅く、適当な放出速度が得られない。一方、酢酸ビニル含有量が１０重量％を超えると高分子自体の剛性が小さくなり、製剤への加工が出来ない。
ＥＶＡの分子量は、特に限定されないが、放出性能及び加工性を考慮して、ポリスチレン換算のゲルパーミエーションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）に基づく重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは５０，０００〜５００，０００である。
【００１７】
徐放性フェロモン製剤は、第１容器とは別に、第２フェロモン物質と、第２フェロモン物質を内部に封入し、第２高分子膜を有する第２容器とを少なくとも一つ以上備えてもよい。
第２容器に封入する第２フェロモン物質を有する害虫としては、例えば、半翅目、鱗翅目、甲虫目、膜翅目等に属する害虫が挙げられる。
半翅目に属する害虫としては、ＶＭＢの他、Ｈａｌｙｏｍｏｒｐｈａ ｈａｌｙｓ等のＨａｌｙｏｍｏｒｐｈａ属やＥｒｙｔｈｒｏｎｅｕｒａ ｚｉｃｚａｃ等のＣｉｃａｄｅｌｌｉｄａｅ科等が挙げられる。
鱗翅目に属する害虫としては、ヨーロピアングレープヴァインモス（Ｅｕｒｏｐｅａｎ  Ｇｒａｐｅｖｉｎｅ  Ｍｏｔｈ、Ｌｏｂｅｓｉａ ｂｏｔｒａｎａ）（以下、「ＥＧＶＭ」とも記載する。）、ヨーロピアングレープベリーモス（Ｅｕｒｏｐｅａｎ  Ｇｒａｐｅ  Ｂｅｒｒｙ  Ｍｏｔｈ、Ｅｕｐｏｅｃｉｌｉａ ａｍｂｉｇｕｅｌｌａ）（以下、「ＥＧＢＭ」とも記載する。）、Ａｒｇｙｒｏｔａｅｎｉａ ｌｊｕｎｇｉａｎａ、Ａｒｇｙｒｏｔａｅｎｉａ ｃｉｔｒａｎａ、Ａｒｇｙｒｏｔａｅｎｉａ ｐｏｌｉｔａｎａ、Ａｒｇｙｒｏｔａｅｎｉａ ｐｕｌｃｈｅｌｌａｎａ、Ａｒｇｙｒｏｔａｅｎｉａ ｓｐｈａｌｅｒｏｐａ、Ａｒｇｙｒｏｔａｅｎｉａ ｔａｂｕｌａｎａ、Ａｒｇｙｒｏｔａｅｎｉａ ｖｅｌｕｔｉｎａｎａ等のアルジロタエニア（Ａｒｇｙｒｏｔａｅｎｉａ）属、ハニーデューモス（Ｈｏｎｅｙｄｅｗ  Ｍｏｔｈ、Ｃｒｙｐｔｏｂｌａｂｅｓ ｇｎｉｄｉｅｌｌａ）等が挙げられる。
甲虫目に属する害虫としては、Ｐｅｌｉｄｎｏｔａ ｐｕｎｃｔａｔａ等のＳｃａｒａｂａｅｉｄａｅ科や、Ｔｙｐｈａｅｕｓ ｔｙｐｈｏｅｕｓ等のＧｌａｐｈｙｒｉｄａｅ科等が挙げられる。
膜翅目に挙げられる害虫としては、Ｄｏｌｉｃｈｏｇｅｎｉｄａｅ ｔａｓｍａｎｉｃａ等のＢｒａｃｏｎｉｄａｅ科、Ａｐｈｉｓ ｉｌｌｉｎｏｉｓｅｎｓｉｓ等のＡｌｐｈｅｌｉｎｉｄａｅ科やＡｎａｇｙｒｕｓ ｄａｃｔｙｌｏｐｉｉ等のＥｎｃｙｒｔｉｄａｅ科等が挙げられる。
【００１８】
第２容器に封入される第２フェロモン物質は、個体に一定の行動や発育の変化を促す生理活性物質であれば、特に限定されないが、例えば、性フェロモン、道標フェロモン、集合フェロモン、警報フェロモン等が挙げられる。
性フェロモンとしては、上述のＬＶＳＮの他に、官能基を含む炭素数が１２〜２０の脂肪族アセテート、又は官能基を含む炭素数が１２〜２０の脂肪族アルデヒド等が挙げられる。
官能基を含む炭素数が１２〜２０の脂肪族アセテートとしては、ＥＧＶＭのフェロモン物質である（Ｅ，Ｚ）−７，９−ドデカジエニル＝アセテート（以下、「（Ｅ，Ｚ）−７，９−ＤＤＤＡ」とも記載する。）、ＥＧＢＭのフェロモン物質である（Ｚ）−９−ドデセニル＝アセテート、（Ｅ）−９−ドデセニル＝アセテート、（Ｚ）−９−テトラデセニル＝アセテート、Ａｒｇｙｒｏｔａｅｎｉａ ｐｕｌｃｈｅｌｌａｎａのフェロモン物質である（Ｚ）−１１−テトラデセニル＝アセテート等が挙げられる。
官能基を含む炭素数が１２〜２０の脂肪族アルデヒドとしては、ハニーデューモスのフェロモン物質である（Ｚ）−１１−ヘキサデセナール、（Ｅ）−１１−ヘキサデセナール、（Ｚ）−１３−オクタデセナール、（Ｅ）−１３−オクタデセナール等が挙げられる。
道標フェロモンとしては、（Ｚ）−９−ヘキサデセナール等が、集合フェロモンとしては、２，３−ヘキサンジオール等が、警報フェロモンとしては、２−ヘプタノンやイソペンチルアセテート等が挙げられる。
これらフェロモン物質は、実際に害虫から抽出された化合物に限らず、工業的に合成された同一の化合物を含むが、経済的見地から合成された化合物が好ましい。
また、これらのフェロモン物質は幾何異性体が含まれても良い。例えば、（Ｅ，Ｚ）−７，９−ＤＤＤＡであれば、（Ｅ，Ｅ）体、（Ｚ，Ｅ）体、（Ｚ，Ｚ）体又はその混合物等である。
更に、これらのフェロモン物質は混合して用いてもよい。
【００１９】
第２容器に封入される第２フェロモン物質は、上述のＬＶＳＮと同様に製造上不可避な不純物を含んでいても良く、上記と同じ同種の他の個体に作用する生理活性物質、第２フェロモン物質を有する害虫の生理作用に影響を与えない希釈剤、重合防止剤、抗酸化剤、紫外線吸収剤等を加えても良い。希釈剤、重合防止剤、抗酸化剤、紫外線吸収剤の具体例は、第１フェロモン物質に関して前述したものと同様である。
【００２０】
第２容器の第２高分子膜は、第２フェロモン物質を、第２高分子膜を透過させて長期間にわたり放出可能な材料であれば、特に限定されるものではない。例えば、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリオレフィン、ビニル系ポリマー、ポリエステル又は生分解性ポリマー等が挙げられる。具体的には、ポリオレフィンとしてポリエチレン、ポリプロピレン、ビニル系ポリマーとして塩化ビニル、ポリエステルとしてポリエチレンテレフタレート等が挙げられる。生分解性ポリマーとして、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、セバシン酸、フマル酸及びマレイン酸の中から選ばれる少なくとも一種類のジカルボン酸と、エチレングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオール、ペンタンジオール、ヘキサンジオール、オクタンジオール、デカンジオールの中から選ばれる少なくとも一種類のポリオールとの縮合重合体のほか、乳酸、ヒドロキシ吉草酸、ヒドロキシカプロン酸及びヒドロキシカプリン酸の中から選ばれる少なくとも一種類の縮合重合体、又はε−カプロラクトンを開環重合させたポリカプロラクトン等の脂肪族ポリエステル系の熱可塑性プラスチック等が挙げられる。生分解性ポリマーとして、より具体的には、ポリ乳酸、ポリカプロラクトン、ポリブチレンサクシネートアジペート等が挙げられる。
例えば、第２容器に封入される第２フェロモン物質が、ＬＶＳＮの場合においては、上述した所定のエチレン−酢酸ビニル共重合体が好ましく、１５０日以上にわたる放出が期待できる。また、第２フェロモン物質が、（Ｅ，Ｚ）−７，９−ＤＤＤＡの場合においては、ポリエチレンが好ましく、１５０日以上にわたる放出が期待できる。
【００２１】
ＬＶＳＮを透過可能なＥＶＡが、徐放性フェロモン製剤が備える第１及び第２容器の膜を形成すれば、その膜を通してＬＶＳＮを圃場等の外部に徐放することができる。ＥＶＡの膜は、徐放性フェロモン製剤が備える第１及び第２容器の全体であってもよいし、壁部分等の第１及び第２容器の一部であってもよい。第１及び第２容器の一部がＥＶＡの膜であれば、その膜を通してＬＶＳＮの放出が可能であり、第１及び第２容器の他の一部が例えばポリエチレンの膜であれば、ＬＶＳＮ以外のフェロモン物質をＥＶＡの膜以外の第１及び第２容器の部分からも同時に放出可能である。
【００２２】
第１及び第２容器の各形状は、チューブ、カプセル、アンプル又はボトル状であることが好ましい。特に、チューブタイプのものは、放出均一性の観点から、好ましくは、内径０．５〜２．５ｍｍの範囲、表面積が６００〜４０００ｍｍ２の範囲、膜厚が０．３〜０．８ｍｍの範囲である。チューブタイプ以外の徐放性製剤の膜厚は、膜厚が厚くなると剛性が増すため取扱いが悪くなる観点から、好ましくは０．０１〜０．１ｍｍである。
第１及び第２容器の形状は、それぞれの形状が異なっても良いが、加工性の点で、好ましくは同じ形状である。
第１及び第２容器のそれぞれにおけるフェロモン物質の担持量としては、好ましくは２０〜２０００ｍｇ、より好ましくは５０〜５００ｍｇである。
【００２３】
第１及び第２容器の高分子膜を形成する高分子材料の劣化を防止するために、高分子材料に酸化防止剤や紫外線吸収剤等を加えても良い。
酸化防止剤としては、エチレレビス（オキシエチレン）ビス（３−（５−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−ｍ−トリル）プロピオネート）、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート等のフェノール系酸化防止剤、ジドデシル３，３’−チオジプロピオネート等の硫黄系酸化防止剤、トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）フォスファイ等のリン系酸化防止剤等が挙げられる。
紫外線吸収剤としては、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔｅｒｔ−ブチル−５’−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール等のベンゾトリアゾール系、２−ヒドロキシ−４−オクトキシベンゾフェノン等のベンゾフェノン系等の紫外線吸収剤等が挙げられる。
酸化防止剤及び紫外線吸収剤は、高分子材料の重量に対して、それぞれ好ましくは０重量％を超えて３重量％以下、より好ましくは０重量％を超えて１重量％以下含有しても良い。
【００２４】
また、ＬＶＳＮを紫外線からの劣化を防止する観点から、高分子材料の重量に対して、合計で、好ましくは零を超えて３重量％以下、より好ましくは零を超えて１重量％以下の酸化鉄、酸化クロム、酸化チタン、カーボンブラック等の無機着色剤又は多環式系顔料やアゾ系顔料等の有機着色剤を含有しても良い。
更に、加工性向上のために、高級脂肪酸の金属塩や無機粉末等のブロッキング防止剤や、炭化水素、アルコール類、高級脂肪酸、エステル類、多価アルコール部分エステル、高級脂肪酸金属塩、天然ワックス、脂肪酸アミド等の滑剤を、高分子材料の重量に対して、それぞれ好ましくは０重量％を超えて３重量％以下、より好ましくは０重量％を超えて１重量％以下含有しても良い。
徐放性フェロモン製剤は、第１及び第２容器と同種又は異種の第３容器以上を備えても構わない。
【００２５】
第１及び第２容器の連結方法は、特に限定されないが、熱により融着するヒートシール法、異種の高分子材料を同時に成形し連結させる二色押出方法や接着剤等を用いて化学的に連結する方法が挙げられる。第１及び第２容器製造後の連結の処理を必要とせず、容器製造時に第１及び第２容器を同時に連結できるとの観点から、二色押出方法が好ましい。
また、テープや針金等を用いて物理的に連結してもよい。その際、第１容器１と第２容器２は、図１（ａ）に示すように独立していても、図１（ｂ）に示すように接合部３により平行に一体化してもよい。また、図１（ｃ）に示すように第１及び第２容器の先端をヒートシール装置４を用いて化学的又は物理的に接合して連結させることで、最終的に図１（ｄ）の断面図に示すようにフェロモン物質Ａ１とＡ２を有する徐放性フェロモン製剤としてもよい。但し、この形状に限られるものではない。
【００２６】
二色押出方法は、特に限定されないが、例えば、図２に示すように、図示を省略する容器の製造装置のシリンダー２７に直径０．１〜１０．０ｍｍの範囲において、同じ又は異なる直径を有する２つの有芯孔２１及び２２をもつ押出ダイ２５を取り付けた容器の製造装置を用いて、連続的に行うことが望ましい。第１容器１２ａの高分子膜がＥＶＡで、第２容器１２ｂの高分子膜がポリエチレンの場合、押出ダイ２５の有芯孔２１からは例えば１３０〜２２０℃で溶融したＥＶＡ樹脂を押出し、有芯孔２２からは例えば１６０〜３００℃で溶融したポリエチレン樹脂を押出すことで、異種の高分子膜を有する第１の容器１２ａ及び第２の容器１２ｂを同時に連続して成型することができる。押出ダイ２５から押出された直後の第１容器１２ａ及び第２容器１２ｂは、どちらもまだ溶融状態であるため、押出ダイ２５の２つの有芯孔２１及び２２の間隔を０〜５ｍｍの範囲内で調整することで容器同士を結合することができる。また、２つの有芯孔２１及び２２を０〜１０ｍｍの線状細孔２３で繋いだ押出ダイ２５を用いて、有芯孔２１からは例えば１６０〜３００℃で溶融したＥＶＡ樹脂を押出し、有芯孔２２からは例えば１３０〜２２０℃で溶融したポリエチレン樹脂を押出すことで、異種の高分子膜を有する２つ第一の容器１２ａ及び第二の容器１２ｂをウェッブ１５で連結した形状にすることができる。ウェッブ１５には、刃２４で必要に応じて、切り込み１４又はミシン目状の切り込みを入れてもよく、ウェッブ１５を開く方法によっても、接合部３で連結されたチューブを得ることができる。
【００２７】
徐放性フェロモン製剤は、ブロー成形、押し出し成形等により成形した第１及び第２容器に液状のフェロモン物質を充填して封入することによって得られる。また、場合によっては成形と同時に空気を押し出す経路と同じ経路を使っていずれかの容器の一方又は両方に液状のフェロモン物質を充填して封入する方法等がある。
前述の二色押出方法では、例えば、有芯孔２１と２２の各芯部に、各フェロモン物質を注入しながら押出せばよい。各フェロモン物質の沸点等に応じて押出温度を選択できる。
【００２８】
害虫の防除方法では、交信撹乱法が達成できればフェロモン物質を大気中に放出させる方法は限定されないが、フェロモン物質を詰めたチューブ、カプセル、アンプル又はボトル状の徐放性製剤を用い、第１及び第２容器からの透過等が望ましい。
単一の害虫を対象とした徐放性フェロモン製剤であれば、フェロモン物質も１種類か、もしくは化学構造的に類似の化合物同士の混合物であるから比較的容易に放出制御できる場合が多い。しかし、一般的には、ある種の作物での害虫相が単一であるケースは極めて稀であり、化学構造的に異なる化合物をフェロモン物質としてもつ複数の害虫を、同時に防除しなければならない場合がほとんどである。そのため、ＶＭＢと他の害虫を同時防除する場合においては、第２容器には、他の害虫を対象とするＬＶＳＮ以外のフェロモン物質を封入することが好ましい。例えば、ＶＭＢとＥＧＶＭを同時防除する場合においては、第２容器に封入するフェロモン物質は、（Ｅ，Ｚ）−７，９−ＤＤＤＡが好ましいが、第２容器に封入する（Ｅ，Ｚ）−７，９−ＤＤＤＡの一部を、第１容器にＬＶＳＮとともに封入しても良い。
放散箇所としては、交信撹乱を行う圃場内に均一に、好ましくは１〜２０００箇所／ｈａ、より好ましくは１〜１０００箇所／ｈａである。
一つの放散箇所からの放散量は、圃場環境や気象条件等によって一概には言えないが、圃場に均一に漂わせることが出来る量であれば特に制限はないが、好ましくは０．５〜４０００ｍｇ／日／箇所、より好ましくは０．５〜１０００ｍｇ／日／箇所である。
【実施例】
【００２９】
以下、本発明の実施例及び比較例を詳細に説明するが、本発明はこれらにより限定されるものではない。
実施例１
酢酸ビニルユニットを０．５重量％含有するＥＶＡからなる内径１．２ｍｍ、肉厚（膜厚）０．３ｍｍを持つ第１容器であるチューブを加工温度１５０〜２００℃にて押出成型により作成した。
ＬＶＳＮ２００ｍｇに、安定剤としてＢＨＴ（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノール）及びＨＢＭＣＢＴ（２−(２'−ヒドロキシ−３'−ｔｅｒｔ−ブチル−５'−メチルフェニル)−５−クロロベンゾトリアゾール）を、得られる混合物全体中にそれぞれ２重量％となるように含有させた混合物を第１容器であるチューブの一端より注入し、両端を高周波加熱しながら加圧して液体を封じ、溶接部分を切断して長さ２０ｃｍの徐放性フェロモン製剤を作製した。
徐放性フェロモン製剤を風速１．０ｍ／秒、温度２５℃を保った恒温槽に設置し、１８０日間各製剤からの放出速度を測定した。結果を表１に示す。
【００３０】
実施例２〜４
酢酸ビニルを３重量％（実施例２）、６重量％（実施例３）及び１０重量％（実施例４）含有するＥＶＡを用いて押出成型した内径１．２ｍｍ、膜厚０．３ｍｍを持つチューブ（実施例２、３及び４）を用いた以外は、実施例１と同様に徐放性フェロモン製剤を作製し、放出速度を測定した。結果を表１に示す。
【００３１】
実施例５〜６
酢酸ビニルを３重量％含有するＥＶＡを用いて押出成型した内径１．２ｍｍ、膜厚０．５ｍｍを持つ第１容器であるチューブ（実施例５）と、３重量％含有するＥＶＡを用いて押出成型した内径１．２ｍｍ、膜厚０．８ｍｍを持つ第１容器であるチューブ（実施例６）を用いた以外は、実施例１と同様に徐放性フェロモン製剤を作製し、放出速度を測定した。結果を表１に示す。
【００３２】
比較例１
高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）を用いて加工温度２５０℃にて押出成型した内径１．２ｍｍ、膜厚０．３ｍｍを持つ第１容器であるチューブを用いて、実施例１と同様に徐放性フェロモン製剤を作製し、放出速度を測定した。結果を表１に示す。
【００３３】
【表１】
0006683590.tif 000002
【００３４】
徐放性フェロモン製剤の材質に含まれる酢酸ビニル含有率が０重量％の高密度ポリエチ
レンでは、ほとんどＬＶＳＮは放出されなかったが、含有率が上がるに従って放出速度が増加した。これは、ＬＶＳＮはポリエチレンを透過しにくいために、製剤からの放出量が少ないのに対して、樹脂に酢酸ビニルを混合したＥＶＡでは、製剤膜を透過しやすくなるために放出量が多くなったためと考えられる。
【００３５】
実施例７及び比較例２
酢酸ビニルを３重量％含有するＥＶＡからなる内径１．２ｍｍ、肉厚（膜厚）０．５ｍｍを持つ第１容器であるチューブを加工温度１５０〜２００℃にて押出成型により作成した。
ＬＶＳＮ２００ｍｇに、安定剤としてＢＨＴ（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノール）及びＨＢＭＣＢＴ（２−(２'−ヒドロキシ−３'−ｔｅｒｔ−ブチル−５'−メチルフェニル)−５−クロロベンゾトリアゾール）を、得られる混合物全体中にそれぞれ２重量％となるように含有させた混合物を第１容器であるチューブの一端より注入し、両端を高周波加熱しながら加圧して液体を封じ、溶接部分を切断して長さ２０ｃｍの徐放性フェロモン製剤を作製した。
イタリアのトスカーナ州のブドウ園に、ＶＭＢの性フェロモン物質を添加した上記徐放性フェロモン製剤を４月１８日に５００本／ｈａ設置した（実施例７）。徐放性フェロモン製剤は害虫を防除する圃場１に、必要量の性フェロモン物質が放出されるように割り振って等間隔に点在して配置した。９月３日に測定した第３世代の被害房率の結果を表２に記す。また、徐放性フェロモン製剤を設置しない圃場２（比較例２）についても同様の被害房率を測定した。なお、被害房率とは、交信撹乱効果の推定方法であり、特にブドウでは、｛（被害房数）／（調査房数）｝×１００で表される被害房率が効果の判定基準の一つとなっている。
【００３６】
【表２】
0006683590.tif 000003
【００３７】
実施例７は、ＶＭＢのフェロモン物質を添加した徐放性フェロモン製剤を用いて防除を行った結果を示し、ＶＭＢによる被害房率の平均値が７％と良好であった。比較例２は、ＶＭＢのフェロモン物質を添加した徐放性フェロモン製剤を用いずに防除を行った結果を示し、ＶＭＢによる被害房率の平均値が２５％と高かった。
【００３８】
実施例８
直径５ｍｍの２つの有芯孔（図２中の２１と２２）を長さ１０ｍｍの線状細孔（図２中の２３）で連結した形状の孔をもつ押出ダイ（図２中の２５）を取り付けたチューブの製造装置を用いて、一方の有芯孔から１８０℃で溶融したＥＶＡ樹脂を押出し、他方の有芯孔から２５０℃で溶解したポリエチレン樹脂を押出す二色押出成形により、酢酸ビニルユニットを０．５重量％含有するＥＶＡからなる内径１．２ｍｍ、肉厚（膜厚）０．３ｍｍを持つ第１容器である第１チューブと、ポリエチレンからなる内径１．４ｍｍ、肉厚（膜厚）０．４ｍｍを持つ第２容器である第２チューブが連結した連結チューブを作製した。
ＬＶＳＮ２００ｍｇに、安定剤としてＢＨＴ（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノール）及びＨＢＭＣＢＴ（２−(２'−ヒドロキシ−３'−ｔｅｒｔ−ブチル−５'−メチルフェニル)−５−クロロベンゾトリアゾール）を、得られる混合物全体中にそれぞれ２重量％となるように含有させた混合物を第１チューブの一端より注入し、また、（Ｅ，Ｚ）−７，９−ドデカジエニル＝アセテート２６０ｍｇに、安定剤としてＢＨＴ（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノール）及びＨＢＭＣＢＴ（２−(２'−ヒドロキシ−３'−ｔｅｒｔ−ブチル−５'−メチルフェニル)−５−クロロベンゾトリアゾール）を、得られる混合物全体中にそれぞれ２重量％となるように含有させた混合物を第２チューブの一端より注入し、第１チューブと第２チューブの連結チューブの両端を高周波過熱しながら加圧して液体を封じ、溶接部分を切断して長さ２０ｃｍの徐放性フェロモン製剤を作製した。
徐放性フェロモン製剤を風速１．０ｍ／秒、温度２５℃を保った恒温槽に設置し、１８０日間各製剤からの放出速度を測定した。結果を表３に示す。
【００３９】
実施例９〜１０
第１チューブを、酢酸ビニルユニットを３重量％（実施例９）及び１０重量％（実施例１０）含有するＥＶＡを用いてそれぞれ二色押出成形した内径１．２ｍｍ、膜厚０．３ｍｍを持つチューブとした以外は、実施例８と同様に徐放性フェロモン製剤を作製し、放出速度を測定した。結果を表３に示す。
【００４０】
実施例１１〜１２
第１チューブを、酢酸ビニルユニットを３重量％含有するＥＶＡを用いて二色押出成形した内径１．２ｍｍ、膜厚０．５ｍｍを持つチューブ（実施例１１）と、３重量％含有するＥＶＡを用いて押出成型した内径１．２ｍｍ、膜厚０．８ｍｍを持つチューブ（実施例１２）とした以外は、実施例８と同様に徐放性フェロモン製剤を作製し、放出速度を測定した。結果を表３に示す。
【００４１】
比較例３
ポリエチレンからなる内径１．４ｍｍ、肉厚（膜厚）０．４ｍｍを持つ第１チューブと、同じくポリエチレンからなる内径１．２ｍｍ、膜厚０．３ｍｍを持つ第２チューブとの連結チューブを押出成形し、徐放性フェロモン製剤を作製した以外は、実施例８と同様にして放出速度を測定した。結果を表３に示す。
【００４２】
【表３】
0006683590.tif 000004
【００４３】
実施例１３及び比較例４
直径５ｍｍの２つの有芯孔（図２中の２１と２２）を長さ１０ｍｍの線状細孔（図２中の２３）で連結した形状の孔をもつ押出ダイ（図２中の２５）を取り付けたチューブの製造装置を用いて、一方の有芯孔から１８０℃で溶融したＥＶＡ樹脂を押出し、他方の有芯孔から２５０℃で溶解したポリエチレン樹脂を押出す二色押出成形により、酢酸ビニルユニットを１重量％含有するＥＶＡからなる内径１．２ｍｍ、肉厚（膜厚）０．５ｍｍを持つ第１容器である第１チューブと、ポリエチレンからなる内径１．４ｍｍ、肉厚（膜厚）０．４ｍｍを持つ第２容器である第２チューブとの連結チューブを二色押出成形により作製した。
ＬＶＳＮ２００ｍｇに、安定剤としてＢＨＴ（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノール）及びＨＢＭＣＢＴ（２−(２'−ヒドロキシ−３'−ｔｅｒｔ−ブチル−５'−メチルフェニル)−５−クロロベンゾトリアゾール）を、得られる混合物全体中にそれぞれ２重量％となるように含有させた混合物を第１容器であるチューブ１の一端より注入し、また、（Ｅ，Ｚ）−７，９−ドデカジエニル＝アセテート２６０ｍｇに、安定剤としてＢＨＴ（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノール）及びＨＢＭＣＢＴ（２−(２'−ヒドロキシ−３'−ｔｅｒｔ−ブチル−５'−メチルフェニル)−５−クロロベンゾトリアゾール）を、得られる混合物全体中にそれぞれ２重量％となるように含有させた混合物を第２チューブの一端より注入し、第１チューブと第２チューブの連結チューブの両端を高周波過熱しながら加圧して液体を封じ、溶接部分を切断して長さ２０ｃｍの徐放性フェロモン製剤を作製した。
イタリアのシシリー州のブドウ園に、ＥＧＶＭとＶＭＢのフェロモン物質を添加した上記徐放性フェロモン製剤を３月５日に５００本／ｈａ設置した（実施例１３）。徐放性フェロモン製剤は害虫を防除する圃場１に、必要量のフェロモン物質が放出されるように割り振って等間隔に点在して配置した。８月２６日に測定した第３世代の被害房率の結果を表４に示す。また、徐放性フェロモン製剤を設置しない圃場２（比較例４）についても同様の被害房率を測定した。なお、被害房率とは、交信撹乱効果の推定方法であり、特にブドウでは、｛（被害房数）／（調査房数）｝×１００で表される被害房率が効果の判定基準の一つとなっている。
【００４４】
【表４】
0006683590.tif 000005
【００４５】
実施例１３は、ＶＭＢのフェロモン物質を添加した徐放性フェロモン製剤を用いて防除を行った結果を示し、ＶＭＢによる被害房率の平均値が２．５％と良好であった。比較例４は、ＶＭＢのフェロモン物質を添加した徐放性フェロモン製剤を用いずに防除を行った結果を示し、ＶＭＢによる被害房率の平均値が２０．２％と高かった。また、ＥＧＶＭによる被害房率の平均値も比較例４の圃場が１０．４％に対して実施例１３の圃場が３．４％とＥＧＶＭに対しても防除効果を示した。
【符号の説明】
【００４６】
１，１２ａ  第１容器
２，１２ｂ  第２容器
３  接合部
４  ヒートシール装置
Ａ１，Ａ２  フェロモン物質
１４  切り込み
１５  ウェッブ
２１，２２  有芯孔
２３  線状細孔
２４  刃
２５  押出ダイ
２７  シリンダー
【図１】
0006683590.tif 000006
【図２】
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