(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
シリコーンでなるマトリクス１００質量部に対して、ベーマイト１７５〜２７０質量部と、２０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率である熱伝導性充填材５０〜３００質量部と、を含む熱伝導性シートであり、
前記ベーマイトは、平均粒径が０．５〜５μｍであり、
前記熱伝導性充填材は、粒径が５μｍ以下の熱伝導性充填材粒子を３０質量部以上含み、
前記熱伝導性シートは、日本工業規格であるＪＩＳ  Ｋ６２５３のタイプＥの硬度計によって測定されるＥ硬度が５〜９０であり且つ発熱体又は放熱体の形状に追従する柔軟性を有するものである熱伝導性シート。
【請求項２】
前記マトリクスは、５％重量減少温度が４００℃以上の高分子である
請求項１記載の熱伝導性シート。
【請求項３】
前記マトリクスは、縮合反応型シリコーンである
請求項１または請求項２記載の熱伝導性シート。
【請求項４】
マトリクス１００質量部に対して、ベーマイト１７５〜２７０質量部と、２０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率である熱伝導性充填材５０〜３００質量部と、を含む熱伝導性シートであり、
前記ベーマイトは、平均粒径が０．５〜５μｍであり、
前記熱伝導性充填材は、粒径が５μｍ以下の熱伝導性充填材粒子を３０質量部以上含み、
前記マトリクスは、５％重量減少温度が４００℃以上の高分子であり、
前記マトリクスは、縮合反応型シリコーンであり、
前記熱伝導性シートは、日本工業規格であるＪＩＳ  Ｋ６２５３のタイプＥの硬度計によって測定されるＥ硬度が５〜９０であり且つ発熱体又は放熱体の形状に追従する柔軟性を有する熱伝導性シート。
【請求項５】
前記熱伝導性充填材は、酸化アルミニウムである
請求項１〜請求項４何れか１項記載の熱伝導性シート。
【請求項６】
米国アンダー・ライターズ・ラボラトリーズ・インク（Ｕｎｄｅｒ Ｗｒｉｔｅｒｓ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ Ｉｎｃ）によって制定された燃焼試験（ＵＬ９４）による難燃性の評価でＶ−０を備えるものである
請求項１〜請求項５何れか１項記載の熱伝導性シート。
【請求項７】
２００℃の雰囲気中で１０００時間放置した後の屈曲強度の変化が７５〜１５０％以内である
請求項１〜請求項６何れか１項記載の熱伝導性シート。
【請求項８】
前記熱伝導性充填材は、粒径が５μｍ以下の熱伝導性充填材粒子を３０質量部以上と、粒径が５μｍを超える熱伝導性充填材粒子でなる残部とからなる
請求項１〜請求項７何れか１項記載の熱伝導性シート。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発熱体と放熱体の間に配置して用いられる熱伝導性シートに関する。
【背景技術】
【０００２】
電子機器では生じる熱を放熱するためにヒートシンクなどの放熱体が用いられており、この放熱体への熱の伝達効率を高める目的で発熱体と放熱体の間に熱伝導性シートを配置することがある。この熱伝導性シートに関する技術が例えば特開２０１４−４１９５３号公報（特許文献１）に記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１４−４１９５３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
熱伝導性シートは、電子機器に組み込まれて用いられるため、火災に対する安全性にも配慮することが要求され、難燃性を備えていることが望まれる。しかしながら、熱伝導性シートは、熱伝導性充填材が高分子材からなるマトリクスに含有されており、熱伝導性を有しながらも柔らかい性質を備えたものである。そのため、難燃性を付与するために難燃剤を添加すると熱伝導性シートの柔軟性が損なわれることから、その柔軟性を保つためには相対的に熱伝導性充填材の含有量を減らす必要があり、熱伝導性充填材の含有量を減らせば熱伝導性が低下するという不具合が生じることになる。そこで、難燃剤が熱伝導性を有していれば、熱伝導性充填材の配合量を必要以上に減らさないで済むことから、難燃剤にはある程度の熱伝導性を備える水酸化アルミニウムのような金属水酸化物の利用が検討された。
【０００５】
そうした一方で、近年では電子機器の高性能化に伴い、放熱対策が求められる電子部品も多様化しており、熱伝導性シートに対しても従来よりも高い耐熱性が求められる場合が生じてきた。例えば、パワー半導体に対する放熱対策としては、２００℃の耐熱性を備えた熱伝導性シートが求められおり、１５０℃の耐熱性を備える従来の熱伝導性シートでは耐熱性が不十分である。
【０００６】
こうした耐熱性が要求される熱伝導性シートにおいて、難燃剤として水酸化アルミニウムを用いていたのでは、約１８０℃から脱水反応が起こるため、２００℃以上になるパワー半導体用の熱伝導性シートには用いることができない。この問題に対して、約３３０℃から脱水反応が起こる水酸化マグネシウムを用いることが考えられるが、水酸化マグネシウムは、耐熱性試験後に熱伝導性シートが硬くなるという不具合があることがわかってきた。しがたって、２００℃の耐熱性と、高い難燃性とを備えた熱伝導性シートを得ることは困難であった。
【０００７】
本発明は、上記課題を解決するためになされたものである。すなわち、柔軟性と熱伝導性とを維持しながら、耐熱性と難燃性とを備えた熱伝導性シートを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記の課題を解決するために、本発明は次の構成を有する。
マトリクス１００質量部に対して、ベーマイト１７５〜２７０質量部と、２０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率である熱伝導性充填材５０〜３００質量部と、を含み、この熱伝導性充填材中に粒径が５μｍ以下の熱伝導性充填材粒子を３０質量部以上含む熱伝導性シートである。
【０００９】
マトリクス１００質量部に対して、ベーマイト１７５〜２７０質量部と、２０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率である熱伝導性充填材５０〜３００質量部と、を含み、この熱伝導性充填材中に粒径が５μｍ以下の熱伝導性充填材粒子を３０質量部以上含むため、柔軟性と熱伝導性とを有することに加え、耐熱性と難燃性の双方にも優れた熱伝導性シートとすることができる。
【００１０】
すなわち、熱伝導性シートに難燃性を付与するためには難燃剤を配合することが必要となるのに対し、所望の柔軟性を保持しながら難燃剤を配合すると相対的に熱伝導性充填材の配合量が減少し、熱伝導性が悪化する。そのため、配合する熱伝導性充填材の一部を難燃剤に置き換えただけでは所望の難燃性および熱伝導性は得られない。こうした課題がある中で、熱伝導性充填材の粒径に着目し、この粒径が５μｍ以下となる熱伝導性充填材（但し、熱伝導率が２０Ｗ／ｍ・Ｋ以上）を全熱伝導性充填材５０〜３００質量部のうち、３０質量部以上配合することにより所望の難燃性と熱伝導性が得られることを見い出したのである。
【００１１】
マトリクスには、５％重量減少温度が４００℃以上の高分子を用いることができる。
マトリクスに５％重量減少温度が４００℃以上の高分子を用いることで耐熱性を向上させることができ、２００℃の環境においても物性の劣化を確実に抑制可能な熱伝導性シートが得られる。
また、マトリクスには、縮合反応型シリコーンを用いることができる。マトリクスに縮合反応型シリコーンを用いたため、熱伝導性シートの耐熱性を高めることができる。
【００１２】
熱伝導性充填材には酸化アルミニウムを用いることができる。熱伝導性充填材に酸化アルミニウムを用いたため、熱伝導性を高めつつ、高温での安定性に優れた熱伝導性シートを得ることができる。
【００１３】
日本工業規格であるＪＩＳ Ｋ６２５３のタイプＥの硬度計によって測定されるＥ硬度が５〜９０である熱伝導性シートとすることができる。
日本工業規格であるＪＩＳ Ｋ６２５３のタイプＥの硬度計によって測定されるＥ硬度が５〜９０であるため、柔軟性に優れ、発熱体と放熱体との間に密着させて、効果的に熱伝導を促すことができる。
【００１４】
前記ベーマイトの平均粒径を５μｍ以下とすることができ、好ましくは平均粒径を２μｍ以下とすることができる。ベーマイトの平均粒径を５μｍ以下としたため、粒径が５μｍ以下の熱伝導性充填材を所定量含むことと相まって、熱伝導性充填材の充填性を高め、効果的に熱伝導性と難燃性を高めることができる。
【００１５】
米国アンダー・ライターズ・ラボラトリーズ・インク（Ｕｎｄｅｒ Ｗｒｉｔｅｒｓ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ Ｉｎｃ）によって制定された燃焼試験（ＵＬ９４）による難燃性の評価でＶ−０を備える熱伝導性シートとすることができる。
米国アンダー・ライターズ・ラボラトリーズ・インクによって制定された燃焼試験（ＵＬ９４）による難燃性の評価でＶ−０を備えるため、難燃性に優れた熱伝導性シートである。
【００１６】
２００℃の雰囲気中で１０００時間放置した後の屈曲強度の変化が７５〜１５０％以内である熱伝導性シートとすることができる。
２００℃の雰囲気中で１０００時間放置した後の屈曲強度の変化が７５〜１５０％以内であるため、２００℃の雰囲気下でも変化を起こし難い耐熱性に優れた熱伝導性シートである。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、柔軟性と熱伝導性を有し、かつ耐熱性と難燃性とを備えた熱伝導性シートである。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】耐熱性試験機の模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
本発明の熱伝導性シートについてさらに詳しく説明する。本発明の熱伝導性シートは、マトリクスとべーマイトと熱伝導性充填材とを含んで構成される。
【００２０】
マトリクス：  マトリクスは、樹脂やゴム等の高分子であり、好ましくは主剤と硬化剤のような混合系からなる液状の高分子組成物を硬化して形成したものとすることができる。したがってこの高分子組成物は、例えば、未架橋ゴムと架橋剤を含むものであったり、架橋剤を含む未架橋ゴムと架橋促進剤を含むものであったりすることができる。また、その硬化反応は常温硬化であっても熱硬化であっても良い。高分子マトリクスがシリコーンゴムであれば、アルケニル基含有オルガノポリシロキサンとオルガノハイドロジェンポリシロキサンなどが例示できる。
【００２１】
このようなマトリクスの中でも、硬化後のマトリクスの５％重量減少温度が４００℃以上である高分子を用いることが好ましい。これらの高分子には、シリコーンやポリイミド、シリコーン変性ポリイミドを例示することができる。そして、これらの材質の中ではシリコーンを用いることが好ましい。シリコーンは柔軟性と耐熱性を併せ持つため、熱伝導性シートの柔軟性を高めて熱抵抗を低くすることができるからである。また、シリコーンの中でも、縮合反応型のシリコーンを用いることがより好ましい。縮合反応型のシリコーンは、付加反応型のシリコーンと比較して、硬化物の分子量を高めやすいからである。分子量を高めることで耐熱性を向上させることができ、２００℃の環境においても物性の劣化を確実に抑制することができる。また、５％重量減少温度の上限は特に限定しないが、高分子組成物の硬化物では５００℃程度が上限となる。
【００２２】
熱伝導性充填材：  熱伝導性充填材は、マトリクスに熱伝導性を付与する材料である。
熱伝導性充填材には、例えば、金属酸化物、金属窒化物、金属炭化物、炭素などの球状や不定形の粉末が挙げられる。金属酸化物としては、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化亜鉛、石英など、金属窒化物としては、窒化ホウ素、及び窒化アルミニウムなどを例示することができる。また、金属炭化物としては、炭化ケイ素が挙げられる。炭素としては黒鉛化炭素粉末が挙げられる。これらの熱伝導性充填材の中でも、酸化アルミニウムを用いることが好ましい。熱伝導率が高く、球状のものが入手しやすく、さらに高温での安定性が高いため２００℃の環境においても劣化するおそれがないためである。
【００２３】
このような熱伝導性充填材は、アスペクト比が２以下であることが好ましい。アスペクト比が２を超えると、粘度が上昇しやすく高充填し難いためである。こうした理由から、熱伝導性充填材の形状は球状であることが好ましい。
【００２４】
用いる熱伝導性充填材の熱伝導率は２０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。熱伝導性充填材とともに配合するベーマイトの熱伝導率が８Ｗ／ｍ・Ｋ程度とやや低いため、熱伝導率の高い熱伝導性充填材を配合しないと、満足する熱伝導性を有する熱伝導性シートが得られないからである。
【００２５】
熱伝導性充填材は、マトリクス１００質量部に対して５０〜３００質量部の範囲で添加するが、１７５〜２２５質量部の範囲で添加することが好ましい。５０質量部未満の場合には熱伝導性が悪くなる。一方、３００質量部を超えても、熱伝導性を高める効果が上がり難くなる一方で、柔軟性が乏しくなる。そして１７５〜２２５質量部の範囲では、熱伝導性と難燃性に優れ、またマトリクスが硬化する前の混合組成物の状態での粘度が好適である。
【００２６】
こうした熱伝導性充填材の中で、粒径が５μｍ以下の粒子を３０質量部以上含むことが必要である。粒径が５μｍ以下の粒子を３０質量部以上含むことで難燃性を高める効果があるからである。
また、含有する熱伝導性充填材の平均粒径は８０μｍ以下が好ましい。８０μｍを超えると安定した熱伝導性が得られないおそれがある。平均粒径の下限は難燃性の観点からは制限されないが、０．５μｍ以上であることが好ましい。平均粒径が０．５μｍ未満の場合は、比表面積が大きくなるためマトリクスを硬化させる前の混合組成物の粘度が上昇し、取扱いがし難くなるからである。熱伝導性充填材の平均粒径は、レーザ回折散乱法（ＪＩＳ  Ｒ１６２９）により測定した粒度分布の体積平均粒径で示すことができる。
【００２７】
ベーマイト：  ベーマイトは、ＡｌＯ（ＯＨ）またはＡｌ２Ｏ３・Ｈ２Ｏで表されるアルミナ水和物であり、熱伝導性シートに難燃性を付与するとともに、熱伝導性充填材ほどではないが熱伝導性を与える物質である。
ベーマイトの含有量は、マトリクス１００質量部に対して１７５〜２７０質量部である。１７５質量部未満の場合には難燃性が悪化する。一方、２７０質量部を超えると、相対的に熱伝導性充填材の含有量が少なくなるため熱伝導性が悪化する。１７５〜２７０質量部であると、優れた難燃性を発揮することができる。また、難燃剤として水酸化アルミニウムや水酸化マグネシウムを用いたときに生じるような熱履歴を受けた後の硬質化を起こさない。
【００２８】
ベーマイトの平均粒径は、０．５〜５０μｍであることが好ましく、５μｍ以下がより好ましく、１μｍ以下が最も好ましい。０．５μｍ未満の場合には、比表面積が大きくなりすぎるため、難燃性を高めるための必要量を配合できなくなるおそれがある。一方、５０μｍを超える場合には、比表面積が小さくなりすぎるため、難燃性を向上させ難くなる。０．５〜５μｍの場合には、粒径が５μｍ以下の熱伝導性充填材とともに好適に分散し、柔軟性と難燃性が良好になる。
【００２９】
添加剤：  熱伝導性シートとしての機能を損なわない範囲で種々の添加剤を含ませることができる。例えば、可塑剤、分散剤、カップリング剤、粘着剤などの有機成分を含んでも良い。またその他の成分として難燃剤、酸化防止剤、着色剤などを適宜添加してもよい。
【００３０】
熱伝導性組成物の製造は、マトリクスとなる液状物（硬化前のマトリクス）に熱伝導性充填材とベーマイト、その他の必要な添加剤を加えて十分に攪拌、分散させる。液状物が主剤と硬化剤からなる場合は、それらの何れか一方に熱伝導性充填材等の固形分を混合させてから、熱伝導性充填材等の固形分を含まない主剤と硬化剤の何れか他方を混合しても良いし、主剤と硬化剤の両者に熱伝導性充填材等の固形分をそれぞれ混合してから、その主剤と硬化剤とを混合しても良い。
【００３１】
こうした熱伝導性シートは、以下の性質を備える。
まず、熱伝導性シートの厚み方向の熱伝導率は、１．０〜１０Ｗ／ｍ・Ｋ程度であり、少なくとも１．０〜２．０Ｗ／ｍ・Ｋであることが好ましい。１．０Ｗ／ｍ・Ｋ以上あれば熱伝導性シートとして要求される最低限の熱伝導性を備えるからである。
【００３２】
熱伝導性シートの硬さ（柔らかさ）は、日本工業規格であるＪＩＳ Ｋ６２５３のタイプＥ硬度計によって測定されるＥ硬度で５〜９０とすることが好ましい。
Ｅ硬度がＥ５よりも低い場合は、柔軟過ぎることからハンドリングが難しくなり、取り扱い性が悪くなるおそれがある。そうした一方でＥ９０を超える場合は、熱伝導性シート全体が硬くなり、発熱体や放熱体の形状への追従性が悪化し、発熱体や放熱体と熱伝導性シートとの密着性が低下して熱伝導性が低下するおそれがある。
【００３３】
熱伝導性シートの難燃性は、米国アンダー・ライターズ・ラボラトリーズ・インク（Ｕｎｄｅｒ Ｗｒｉｔｅｒｓ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ Ｉｎｃ）によって制定された燃焼試験（ＵＬ９４）による評価でＶ−０を備えるものである。この評価がＶ−１以下になると、要求される難燃性の基準を満たさないからである。
【実施例】
【００３４】
より具体的に実施例を示して本発明をさらに説明する。
＜熱伝導性シートの作製＞：
以下に示す方法で、試料１〜１８の熱伝導性シート１〜１８を作製した。
【００３５】
試料１：  マトリクスＡとして縮合反応型シリコーン（２６００ｍＰａ・ｓ、５％重量減少温度４４２℃）に、難燃剤としてベーマイト（不定形、平均粒径０．９μｍ）と、熱伝導性充填材として、酸化アルミニウムＡ（球状、平均粒径３．４μｍ、５μｍ以下の粒子の含有量６０質量％）と酸化アルミニウムＣ（球状、平均粒径７３μｍ、５μｍ以下の粒子の含有量０．１質量％）と、を表１で示す割合（それぞれ質量部で示す）で配合し、さらに酸化鉄５質量部およびシランカップリング剤５質量部（表には示さず）とを配合し、攪拌混合した後に脱泡して熱伝導性シート成形用の混合組成物１を調製した。そして、この混合組成物１を硬化成形して熱伝導性シート１を得た。
【００３６】
試料２〜試料１８：  試料２〜１８の熱伝導性シート１〜１８は、マトリクス、ベーマイト、熱伝導性充填材について、表１〜表４に示す材料および配合割合に変更した以外は、試料１の熱伝導性シート１と同様にして混合組成物２〜１８作製し、硬化成形して作製した。なお、表中の熱伝導性充填材としての水酸化アルミニウムは不定形で平均粒径８μｍであり、マトリクスＢは縮合反応型シリコーン（３７００ｍＰａ・ｓ、５％重量減少温度３５２℃）、酸化アルミニウムＢは、球状で平均粒径１０μｍ、５μｍ以下の粒子の含有量が２５質量％である。
【００３７】
【表１】
0006684405.tif 000002
【００３８】
【表２】
0006684405.tif 000003
【００３９】
【表３】
0006684405.tif 000004
【００４０】
【表４】
0006684405.tif 000005
【００４１】
＜各種特性の試験＞：
試料１〜試料１８の熱伝導性シート１〜１８について以下に示す種々の特性について試験を行った。
【００４２】
難燃性試験：  熱伝導性シート１〜１８の難燃性について、米国アンダー・ライターズ・ラボラトリーズ・インク（Ｕｎｄｅｒ Ｗｒｉｔｅｒｓ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ Ｉｎｃ）によって制定された燃焼試験（ＵＬ９４）を行い、難燃性について評価した。
具体的には、本試験用に混合組成物１〜１８の各々を硬化成形して、長さ：１２７ｍｍ、幅：１２．７ｍｍ、厚さ：１．０ｍｍの大きさの試験片を作製した。これらを固定用クランプに支持しバーナー（口径が１０ｍｍであり、長さが約１０ｃｍである）の炎に１０秒間接炎した後、炎から離して試験片の燃焼時間を記録した。試験片の消炎後、試験片を再度、炎に１０秒間接炎させ、その後、炎から離して試験片の燃焼時間を記録した。さらに２回目の接炎後、火種の保持時間（グローイング時間）と、試験片の下方に配置されている脱脂綿を発火させる滴下物の有無とを記録した。以上の操作を各試験片について５回１組として行った。得られた結果を表５に記した判定基準と照らし合せ、各試料の難燃性のグレードを判定した。この結果を表１〜表４に示す。
【００４３】
【表５】
0006684405.tif 000006
【００４４】
耐熱性試験：  熱伝導性シート１〜１８の耐熱性について、２００℃の雰囲気中で１０００時間放置した後の屈曲強度の変化から評価した。
具体的には、本試験用に混合組成物１〜１８の各々を硬化成形して、３０ｍｍ×６０ｍｍ×１ｍｍの大きさの試験片を各々１０個作製した。次いで、１０個のうちの５個の試験片については２００℃の雰囲気中で１０００時間放置した。
【００４５】
次に、１０個の試験片(1)のうち、２００℃の雰囲気においた５個は１０００時間放置の後、それ以外の５個は試験片(1)の作製後、図１に示すように、２０ｍｍの間隔で配置した台座(2)に、試験片(1)の長手方向が橋渡しする方向になるようにこれらの試験片(1)を乗せた。そして、試験片(1)の中央をプッシュルプゲージ(3)（押圧子は先端が直径５ｍｍの円柱形状）で押圧したときの応力を測定した。
【００４６】
この応力について、耐熱試験を行った５個の試験片と、耐熱試験を行わなかった５個の試験片のそれぞれの平均をとり、耐熱性試験後の試験片の応力が試験前の応力に対して７５〜１２５％であったものを“◎”とし、１２５を超え、１５０％以下であったものを“〇”とし、１５０％を超えたものを“×”と評価した。また、この結果を表１〜表４に示す。
【００４７】
熱伝導率試験：  熱伝導性シート１〜１８の熱伝導性について、京都電子工業社製迅速熱伝導率計ＱＴＭ−５００を用いて非定常法細線加熱法にて熱伝導率を測定し評価した。具体的には、本試験用に混合組成物１〜１８の各々を硬化して、厚さ０．５ｍｍのシート状に成形した。そして上記熱伝導率計により熱伝導率を測定した。その結果を表１〜表４に示す。
【００４８】
硬さの試験：  熱伝導性シート１〜１８について、タイプＥデュロメータを用いてＥ硬度を測定し評価した。具体的には、本試験用に混合組成物１〜１８の各々を硬化して、厚さ１０．０ｍｍのシート状に成形した試験片の硬さを測定した。そして、Ｅ硬度で５〜９０の範囲内にあるものを“〇”、その範囲から外れるものを“×”と評価した。その結果を表１〜表４に示す。
【００４９】
＜各種特性の評価＞：
試料１〜１８の熱伝導性シート１〜１８について、上記試験によって得られた評価から次のように分析した。
【００５０】
難燃性について：  ベーマイトの添加量を１７５質量部とした試料１に対して、ベーマイトを２００質量部に増やした試料２でも、試料１と同様に難燃性は最も良いＶ−０の評価となったが、１５０質量部に減らした試料７では難燃性が悪化してＶ−１の評価となった。
一方、酸化アルミニウムの粒径に着目すると、平均粒径３．４μｍの酸化アルミニウムの添加量を５０質量部とした試料１に対して、７５質量部に増やした試料３でも、試料１と同様に難燃性は最も良いＶ−０の評価となったが、２５質量部に減らした試料８では難燃性が悪化してＶ−１の評価となった。
【００５１】
平均粒径が７３μｍの酸化アルミニウムの添加量を１５０質量部とした試料１に対して、１７５質量部に増やした試料４でも、また１２５質量部に減らした試料９でも、試料１と同様に難燃性は最も良いＶ−０の評価となった。
これらの結果から、試料１の配合に対して、ベーマイトまたは平均粒径３．４μｍの酸化アルミニウムの添加量を減らすと難燃性が悪化するが、平均粒径７３μｍの酸化アルミニウムの添加量は減らしても増やしても難燃性にほとんど影響しないことがわかる。
【００５２】
また、試料１の配合に対して、ベーマイトの添加量を２５質量部減らし、平均粒径３．４μｍの酸化アルミニウムの添加量を２５質量部増やした試料１０では、難燃性が悪化してＶ−１の評価となった。一方、これとは逆に試料１に対して、ベーマイトの添加量を２５質量部増やし、平均粒径３．４μｍの酸化アルミニウムの添加量を２５質量部減らした試料１２でも、難燃性が悪化してＶ−１の評価となった。これらのことから、ベーマイトの添加量の下限が１５０質量部で、平均粒径３．４μｍの酸化アルミニウムの添加量の下限が５０質量部であり、このことから粒径５μｍ以下の酸化アルミニウムの添加量は少なくとも３０質量部以上が必要であることがわかる。
【００５３】
さらに、試料１の配合に対して酸化アルミニウムの大きさを変え、平均粒径３．４μｍの酸化アルミニウムを平均粒径１０μｍの酸化アルミニウムに変更した試料１３では、難燃性が悪化してＶ−１の評価となった。一方で、試料１に対して、平均粒径３．４μｍの酸化アルミニウムの添加量を減らして平均粒径７３μｍの酸化アルミニウムの添加量を増やした試料１２でも難燃性は良くないＶ−１の評価であった。これらのことから、平均粒径が３．４μｍと小さい粒径の酸化アルミニウムに難燃性を向上させる効果があることがわかる。
【００５４】
ベーマイトを含まない試料１７は、難燃性が良くないＶ−１の評価となり、平均粒径３．４μｍの酸化アルミニウムを多量に添加してもＶ−０を達成できなかった。また、熱伝導性充填材を含まずベーマイトのみを１７５質量部添加した試料６でも難燃性が良くないＶ−１の評価となった。
これらの結果から、ベーマイトの添加だけでは難燃性に対する優れた効果は得られず、
ベーマイトを１７５質量部以上添加することに加え、平均粒径３．４μｍの酸化アルミニウムを５０質量部以上、即ち、粒径５μｍ以下の酸化アルミニウムを３０質量部以上添加することが難燃性で最も良いＶ−０の評価を得る条件であることがわかる。
【００５５】
耐熱性について：  難燃剤にベーマイトを用いた試料１〜１３は、耐熱性の評価が「◎」となり良好であったが、ベーマイトに代えて水酸化アルミニウムを用いた試料１４では、耐熱性の評価が「×」となった。この結果から、難燃剤に水酸化アルミニウムを用いると耐熱性が低下することがわかる。
【００５６】
耐熱性の評価が「◎」である試料１の配合に対してマトリクスを変え、５％重量減少温度が４４２℃であるマトリクスＡから５％重量減少温度が３５２℃のマトリクスＢに変更した試料１５では、その評価が「〇」であった。この結果から、試料１５ではマトリクスがやや劣化したと考えられることから、耐熱性の観点からマトリクスの５％重量減少温度は４００℃以上が好ましいことがわかる。
【００５７】
熱伝導率について：  平均粒径３．４μｍの酸化アルミニウムと、平均粒径７３μｍの酸化アルミニウムの添加量を固定して、ベーマイトの添加量を変えた試料１，２，７の熱伝導率は、１．５５〜１．６１Ｗ／ｍ・Ｋの範囲内にあった。また、平均粒径７０μｍの酸化アルミニウムとベーマイトの添加量を固定して、平均粒径３．４μｍの酸化アルミニウムの添加量を変えた試料１，３，８の熱伝導率は、１．５３〜１．６２Ｗ／ｍ・Ｋの範囲内にあった。さらに、平均粒径３．４μｍの酸化アルミニウムとベーマイトの添加量を固定して、平均粒径７３μｍの酸化アルミニウムの添加量を変えた試料１，４，９の熱伝導率は、１．３５〜１．７９Ｗ／ｍ・Ｋの範囲内にあった。
【００５８】
これらの結果より、熱伝導率の変化は、ベーマイトや、平均粒径３．４μｍの酸化アルミニウムの添加量を変化させたときは小さい。これに比べて、平均粒径７３μｍの酸化アルミニウムの添加量を変化させたときは大きいことがわかる。このことから、平均粒径３．４μｍの酸化アルミニウムの添加量を変化させるよりも、粒径の大きな平均粒径７３μｍの酸化アルミニウムの添加量を変化させた方が効果的に熱伝導率を高めることができることがわかる。
【００５９】
また、試料１〜１８の全ての熱伝導性シート１〜１８で、シートの厚み方向の熱伝導率の値が１．０〜２．０Ｗ／ｍ・Ｋの範囲内にあり、何れも所望の熱伝導性を備えていることがわかる。
【００６０】
硬さについて：  試料１〜１８の何れの熱伝導性シート１〜１８も、Ｅ硬度で７０〜９０となり、何れも評価は「〇」であって、その硬さは好適である。
【００６１】
総合評価：  以上の結果より、難燃材としてベーマイトを用いると耐熱性が良いことがわかる。また、ベーマイトを１７５質量部以上、平均粒径３．４μｍの酸化アルミニウムを５０質量部以上、即ち粒径３．４μｍ以下の酸化アルミニウムを５０質量部以上添加することが難燃性Ｖ−０の評価を得る条件であるが、一方で、大きい粒径の酸化アルミニウムの添加量を増やすことで熱伝導率を効果的に高めることができるため、ベーマイトと平均粒径３．４μｍ以下の酸化アルミニウムの添加量は、最低限として残部を大きい粒径の酸化アルミニウムを可能な範囲で添加することが好ましいことがわかる。
【００６２】
上記実施形態や実施例で示した例は本発明の例示であり、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、実施形態の変更や、公知技術の付加、組合せ等を行い得るものであり、それらの技術もまた本発明の範囲に含まれるものである。
【符号の説明】
【００６３】
１  試験片
２  台座
３  プッシュプルゲージ
【図１】
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