(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｆｅ基ナノ結晶粉末又はＦｅ基アモルファス粉末からなる第１の軟磁性粉末と、Ｆｅ基金属ガラス粉末からなる第２の軟磁性粉末とを混合して混合粉末を用意する第１工程であって、前記第２の軟磁性粉末のガラス転移温度である第１所定温度は、前記第１の軟磁性粉末においてＦｅ系化合物相が析出してしまう温度である第２所定温度より低い、第１工程と、
前記第２の軟磁性粉末において結晶が析出してしまう温度である第３所定温度と前記第２所定温度のいずれか低い方よりも低い処理温度であって前記第１所定温度以上の処理温度にて、金型を用いて前記混合粉末を加圧成型し焼結する第２工程との
２工程のみからなる圧粉磁芯の製造方法。
【請求項２】
請求項１記載の圧粉磁芯の製造方法であって、
前記第１の軟磁性粉末は、Ｆｅ基アモルファス粉末であり、
前記第１の軟磁性粉末においてα−Ｆｅナノ結晶相が析出する温度である第４所定温度は、前記第３所定温度よりも低く、
前記第２工程において、前記処理温度を、前記第４所定温度と前記第１所定温度のいずれか高い方の温度以上の温度とすることにより、前記Ｆｅ基アモルファス粉末からなる前記第１の軟磁性粉末のナノ結晶化も行い、
前記第１所定温度は、７０２〜７１８Ｋである
圧粉磁芯の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、Ｆｅ基ナノ結晶粉末を有する圧粉磁芯とその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
Ｆｅ基ナノ結晶粉末を樹脂バインダで結合してなる圧粉磁芯は、例えば、特許文献１に開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００７−１３０７２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、焼結の際、Ｆｅ基ナノ結晶粉末を高温処理すると、結晶粒の粗大化を招いてしまう。そのため、低温且つ短時間での焼結しか行うことができないことから、焼結後の圧粉磁芯には機械的強度が低いという問題がある。加えて、このようにして得られた圧粉磁芯には、透磁率が低く保磁力が高くなってしまいヒステリシス損失が大きいという問題もある。
【０００５】
そこで、本発明は、高い機械的強度を有し且つ良好な特性を有する圧粉磁芯及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、第１の圧粉磁芯の製造方法として、
Ｆｅ基ナノ結晶粉末又はＦｅ基アモルファス粉末からなる第１の軟磁性粉末と、Ｆｅ基金属ガラス粉末からなる第２の軟磁性粉末とを混合して混合粉末を用意する第１工程であって、前記第２の軟磁性粉末のガラス転移温度である第１所定温度は、前記第１の軟磁性粉末においてＦｅ系化合物相が析出してしまう温度である第２所定温度より低い、第１工程と、
前記第２の軟磁性粉末において結晶が析出してしまう温度である第３所定温度と前記第２所定温度のいずれか低い方よりも低い処理温度であって前記第１所定温度以上の処理温度にて、金型を用いて前記混合粉末を加圧成型し焼結する第２工程と
を備える圧粉磁芯の製造方法を提供する。
【０００７】
また、本発明は、第２の圧粉磁芯の製造方法として、第１の圧粉磁芯の製造方法であって、
前記第１の軟磁性粉末は、Ｆｅ基アモルファス粉末であり、
前記第１の軟磁性粉末においてα−Ｆｅナノ結晶相が析出する温度である第４所定温度は、前記第３所定温度よりも低く、
前記第２工程において、前記処理温度を、前記第４所定温度と前記第１所定温度のいずれか高い方の温度以上の温度とすることにより、前記Ｆｅ基アモルファス粉末からなる前記第１の軟磁性粉末のナノ結晶化も行う
圧粉磁芯の製造方法を提供する。
【０００８】
更に、本発明は、上述した製造方法により製造した圧粉磁芯として、Ｆｅ基ナノ結晶粉末をＦｅ基金属ガラスで結合してなる圧粉磁芯を提供する。
【発明の効果】
【０００９】
本発明は、第１所定温度以上で焼結処理することにより、第２の軟磁性粉末を軟化させ、その軟化した第２の軟磁性粉末をバインダとして、第１の軟磁性粉末を結合して緻密化することとしたため、製造された圧粉磁芯は、高い機械的強度を有している。
【００１０】
また、第１所定温度は、第２所定温度より低い一方、焼結処理の際の処理温度は、第３所定温度と第２所定温度のいずれか低い方よりも低い温度である。そのため、第２の軟磁性粉末はガラス相を維持することができると共に、第１の軟磁性粉末においてはＦｅ系化合物相が析出してしまうことを避けることができるため、製造された圧粉磁芯は、低保磁力及び高い飽和磁束密度を有している。
【００１１】
このように、本発明においては、過冷却液体の優れた成型性（粘性流動特性）に着目し、Ｆｅ基金属ガラスの過冷却温度領域内で固化成型を行うことにより、従来の樹脂バインダに代えて金属ガラスをバインダとして用いることとしたため、圧粉磁芯の機械的強度を高めることができると共に良好な軟磁気特性を確保することができる。なお、本発明は、樹脂バインダを用いずとも圧粉磁芯を製造できる方法を提案するものであり、圧粉磁芯を製造するに当たり、樹脂バインダ等を一切用いないといった限定をするものではない。必要とされる磁気特性や機械的強度によっては、樹脂バインダ等を所定の割合だけ含めることとしてもよい。その場合であっても、本発明に従って製造された圧粉磁芯には、金属ガラスによるナノ結晶粉末の結合が必ず含まれている。
【００１２】
特に、第１の軟磁性粉末としてＦｅ基アモルファス粉末を用いる場合、第４所定温度と第１所定温度のいずれか高い方の温度以上の温度で焼結処理を行うことから、焼結処理の際に、第１の軟磁性粉末（Ｆｅ基アモルファス粉末）のナノ結晶化も同時に行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の実施の形態による圧粉磁芯を示す図である。
【図２】Ｆｅ基アモルファス粉末のＤＳＣ曲線を示す図である。
【図３】Ｆｅ基金属ガラス粉末のＤＳＣ曲線を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明の実施の形態による圧粉磁芯１は、図１に示されるように、Ｆｅ基ナノ結晶粉末２をＦｅ基金属ガラス３で結合してなるものである。即ち、本実施の形態の圧粉磁芯１は、Ｆｅ基ナノ結晶粉末２とそれらを結合するＦｅ基金属ガラス３とのみからなる。但し、本発明はこれに限定されるわけではなく、要求される磁気特性や機械的強度によっては、樹脂バインダのような有機バインダや絶縁ガラスを含んでいてもよい。
【００１５】
本実施の形態による圧粉磁芯１は、原料として第１の軟磁性粉末と第２の軟磁性粉末の２種類の軟磁性粉末を用いる。本実施の形態による第１の軟磁性粉末は、ガラス転移温度を有さないＦｅ基アモルファス粉末であり、第２の軟磁性粉末はＦｅ基金属ガラス粉末（ガラス転移温度を有するＦｅ基アモルファス粉末）である。
【００１６】
良く知られているように、Ｆｅ基アモルファス粉末は、α−Ｆｅナノ結晶相が析出する温度である第１結晶化開始温度と、Ｆｅ系化合物相が析出する温度である第２結晶化開始温度とを有している。第１結晶化開始温度及び第２結晶化開始温度は、例えば、図２に示されるようなＤＳＣ曲線１０により特定することができる。具体的には、図２に示されるＤＳＣ曲線１０は、Ｐｔ製試料容器中に投入した試料をＤＳＣ装置内に設置し、不活性雰囲気中において昇温速度４０℃／分で試料を目的の温度まで加熱して得られたものである。図２において、Ｔｘ１は第１結晶化開始温度であり、ベースライン２０と第１上昇接線２１（第１立ち上がり部１２のうちの最も正の傾きの大きい点を通る接線）との交点にて定まる温度である。Ｔｘ２は第２結晶化開始温度であり、ベースライン２２と第２上昇接線２３（第２立ち上がり部１４のうちの最も正の傾きの大きい点を通る接線）との交点にて定まる温度である。なお、第１ピーク１１はα−Ｆｅ析出に伴う発熱ピークであり、第２ピーク１３は、Ｆｅ−Ｂ系化合物相やＦｅ−Ｐ系化合物相などのＦｅ系化合物相（具体的には、アモルファス粉末の組成による）の析出に伴う発熱ピークである。図２に示されるように、第２結晶化開始温度Ｔｘ２は、第１結晶化開始温度Ｔｘ１より高い。本実施の形態においては、第２結晶化開始温度Ｔｘ２を第２所定温度とし、第１結晶化開始温度Ｔｘ１を第４所定温度とする。
【００１７】
第２の軟磁性粉末は、金属ガラス粉末であるので、ガラス転移温度と、結晶化し始める温度である結晶化開始温度とを有している。結晶化開始温度は、第１の軟磁性粉末の場合と同様に、図３に示されるようなＤＳＣ曲線３０により特定することができる。図３において、Ｔｇはガラス転移温度である。また、Ｔｘは結晶化開始温度であり、ベースライン４０と第１上昇接線４１（第１立ち上がり部３２のうちの最も正の傾きの大きい点を通る接線）との交点にて定まる温度である。ピーク３１は共晶型の結晶の析出に伴う発熱ピークである。図３に示されるように、結晶化開始温度Ｔｘは、ガラス転移温度Ｔｇより高い。本実施の形態においては、ガラス転移温度Ｔｇを第１所定温度とし、結晶化開始温度Ｔｘを第３所定温度とする。
【００１８】
第１の軟磁性粉末は、最終的には、圧粉磁芯１に含まれるＦｅ基ナノ結晶粉末２となるものであり、圧粉磁芯１の特性に大きな影響を与えるものである。本実施の形態のように、第１の軟磁性粉末がＦｅ基アモルファス粉末である場合、良好な特性を有するＦｅ基ナノ結晶粉末２の出発原料であることが望ましい。このような第１の軟磁性粉末の例としては、例えば、特許第４５１４８２８号、特許第４５８４３５０号及び特許第４６２９８０７号に開示されている。
【００１９】
具体的には、第１の軟磁性粉末は、次に掲げる（１）〜（３）のいずれかのＦｅ基アモルファス合金からなる粉末であることが望ましい。
（１）組成式ＦｅａＢｂＳｉｃＰｘＣｙＣｕｚのＦｅ基アモルファス合金であって、８１≦ａ≦８６ａｔ％、６≦ｂ≦１０ａｔ％、２≦ｃ≦８ａｔ％、２≦ｘ≦５ａｔ％、０≦ｙ≦４ａｔ％、０．４≦ｚ≦１．４ａｔ％、及び０．０８≦ｚ／ｘ≦０．８であるＦｅ基アモルファス合金。
（２）組成式ＦｅａＢｂＳｉｃＰｘＣｙＣｕｚのＦｅ基アモルファス合金であって、７９≦ａ≦８６ａｔ％、５≦ｂ≦１３ａｔ％、０＜ｃ≦８ａｔ％、１≦ｘ≦８ａｔ％、０＜ｙ≦５ａｔ％、０．４≦ｚ≦１．４ａｔ％、及び０．０８≦ｚ／ｘ≦０．８であるＦｅ基アモルファス合金。
（３）組成式ＦｅａＢｂＳｉｃＰｘＣｕｚのＦｅ基アモルファス合金であって、８１≦ａ≦８６ａｔ％、６≦ｂ≦１０ａｔ％、２≦ｃ≦８ａｔ％、２≦ｘ≦５ａｔ％、０．４≦ｚ≦１．４ａｔ％、及び０．０８≦ｚ／ｘ≦０．８であるＦｅ基アモルファス合金において、Ｆｅの３ａｔ％以下を、Ｔｉ、Ｚｒ，Ｈｆ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｍｏ，Ｗ，Ｃｒ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ａｌ，Ｍｎ，Ａｇ，Ｚｎ，Ｓｎ，Ａｓ，Ｓｂ，Ｂｉ，Ｙ，Ｎ，Ｏ及び希土類元素のうち、１種類以上の元素で置換してなるＦｅ基アモルファス合金。
【００２０】
上述したように、第２の軟磁性粉末は、最終的には、圧粉磁芯１内においてＦｅ基ナノ結晶粉末２を結合するためのバインダとして機能するＦｅ基金属ガラス３となるものである。本実施の形態のよる圧粉磁芯１の製造方法に用いるためには、第２の軟磁性粉末は、第１所定温度（Ｔｇ）が第２所定温度（Ｔｘ２）より低く且つ第３所定温度（Ｔｘ）が第４所定温度（Ｔｘ１）より高い条件を満たしていることが必要とされる。即ち、第２の軟磁性粉末（Ｆｅ基金属ガラス粉末）のガラス転移温度Ｔｇが第１の軟磁性粉末（Ｆｅ基アモルファス粉末）の第２結晶化開始温度Ｔｘ２よりも低く、且つ、第２の軟磁性粉末（Ｆｅ基金属ガラス粉末）の結晶化開始温度Ｔｘが第１の軟磁性粉末（Ｆｅ基アモルファス粉末）の第１結晶化開始温度Ｔｘ１より高いことが必要とされる。
【００２１】
第１の軟磁性粉末（Ｆｅ基アモルファス粉末）として、例えば、Ｆｅ８１．４Ｓｉ３Ｂ１０Ｐ５Ｃｕ０．６の合金を想定すると、第１の軟磁性粉末（Ｆｅ基アモルファス粉末）に対応する第２の軟磁性粉末としては、例えば、Ｆｅ５５Ｎｉ１５Ｍｏ５Ｐ１０Ｃ１０Ｂ５、Ｆｅ７７．４Ｃｒ２Ｐ８．８Ｃ９．８Ｂ１Ｓｉ１又はＦｅ６９．９Ｎｉ６Ｃｒ３Ｐ１０．８Ｃ６．３Ｂ２Ｓｉ１の合金を使用することができる。詳しくは、Ｆｅ８１．４Ｓｉ３Ｂ１０Ｐ５Ｃｕ０．６の第１結晶化開始温度Ｔｘ１は７１８Ｋであり、第２結晶化開始温度Ｔｘ２は８１７Ｋである。Ｆｅ５５Ｎｉ１５Ｍｏ５Ｐ１０Ｃ１０Ｂ５のガラス転移温度Ｔｇは７１８Ｋであり、結晶化開始温度Ｔｘは７９２Ｋである。即ち、ガラス転移温度Ｔｇ（７１８Ｋ）が第２結晶化開始温度Ｔｘ２（８１７Ｋ）よりも低く、且つ、結晶化開始温度Ｔｘ（７９２Ｋ）が第１結晶化開始温度Ｔｘ１（７１８Ｋ）よりも高い。同様に、Ｆｅ７７．４Ｃｒ２Ｐ８．８Ｃ９．８Ｂ１Ｓｉ１のガラス転移温度Ｔｇは７０２Ｋであり、結晶化開始温度Ｔｘは７３１Ｋである。また、Ｆｅ６９．９Ｎｉ６Ｃｒ３Ｐ１０．８Ｃ６．３Ｂ２Ｓｉ１のガラス転移温度Ｔｇは７０７Ｋであり、結晶化開始温度Ｔｘは７３５Ｋである。即ち、Ｆｅ７７．４Ｃｒ２Ｐ８．８Ｃ９．８Ｂ１Ｓｉ１もＦｅ６９．９Ｎｉ６Ｃｒ３Ｐ１０．８Ｃ６．３Ｂ２Ｓｉ１も上述した条件を満たしている。
【００２２】
本実施の形態による圧粉磁芯１の製造方法においては、まず、上述したような条件を満たす第１の軟磁性粉末と第２の軟磁性粉末とを混合して混合粉末を用意する（第１工程）。次いで、金型を用いて所定の処理温度条件下において混合粉末を加圧成型して焼結し、その後、速やかに冷却する（第２工程）。ここで、所定の処理温度は、第１所定温度（ガラス転移温度Ｔｇ）と第４所定温度（第１結晶化開始温度Ｔｘ１）のいずれか高い方の温度以上の温度であり、且つ、第３所定温度（結晶化開始温度Ｔｘ）と第２所定温度（第２結晶化開始温度Ｔｘ２）のいずれか低い方より低い温度である。換言すると、所定の処理温度は、Ｆｅ基金属ガラス粉末の過冷却温度領域内の温度であって、Ｆｅ基アモルファス粉末の第１結晶化開始温度以上第２結晶化開始温度未満の温度である。焼結は、例えば、放電プラズマ焼結法（ＳＰＳ法）により行うことができる。
【００２３】
例えば、第１の軟磁性粉末としてＦｅ８１．４Ｓｉ３Ｂ１０Ｐ５Ｃｕ０．６の合金を用い、第２の軟磁性粉末としてＦｅ５５Ｎｉ１５Ｍｏ５Ｐ１０Ｃ１０Ｂ５の合金を用いた場合、処理温度を７３３Ｋとすることを考える。この場合、第１所定温度（ガラス転移温度Ｔｇ）及び第４所定温度（第１結晶化開始温度Ｔｘ１）はいずれも７１８Ｋであるので、処理温度（７３３Ｋ）は第１所定温度（ガラス転移温度Ｔｇ）と第４所定温度（第１結晶化開始温度Ｔｘ１）の両方よりも高い。また、第３所定温度（結晶化開始温度Ｔｘ）の７９２Ｋと第２所定温度（第２結晶化開始温度Ｔｘ２）の８１７Ｋのうち低い方は第３所定温度（結晶化開始温度Ｔｘ）の７９２Ｋであり、処理温度（７３３Ｋ）はその第３所定温度（結晶化開始温度Ｔｘ）の７９２Ｋよりも低い。この温度で処理すると、第１の軟磁性粉末（Ｆｅ８１．４Ｓｉ３Ｂ１０Ｐ５Ｃｕ０．６）の第４所定温度（第１結晶化開始温度Ｔｘ１）よりも高いことからα−Ｆｅナノ結晶相を析出させることができる一方で、第２の軟磁性粉末（Ｆｅ５５Ｎｉ１５Ｍｏ５Ｐ１０Ｃ１０Ｂ５）のガラス転移温度Ｔｇより高く、第２の軟磁性粉末（Ｆｅ５５Ｎｉ１５Ｍｏ５Ｐ１０Ｃ１０Ｂ５）の粘度が約１０９Ｐａ・ｓとなるので、一定の流動性が期待できる。また、第１の軟磁性粉末（Ｆｅ８１．４Ｓｉ３Ｂ１０Ｐ５Ｃｕ０．６）の第２所定温度（第２結晶化開始温度Ｔｘ２）や第２の軟磁性粉末（Ｆｅ５５Ｎｉ１５Ｍｏ５Ｐ１０Ｃ１０Ｂ５）の第３所定温度（結晶化開始温度Ｔｘ）までは達していないので、Ｆｅ系化合物相や共晶型のサイズの大きい結晶は析出していない。
【００２４】
このようにして、本実施の形態によれば、良好な特性を有するＦｅ基ナノ結晶粉末２をＦｅ基金属ガラス３により結合することができることから、圧粉磁芯１の機械的強度を高めることができると共に良好な磁気特性を得ることができる。特に、本実施の形態の圧粉磁芯１は、低周波数領域において優れた鉄損特性を有している。
【００２５】
第１の軟磁性粉末と第２の軟磁性粉末との混合比（即ち、圧粉磁芯１におけるＦｅ基ナノ結晶粉末２とＦｅ基金属ガラス３の比率）に関しては、第２の軟磁性粉末の割合が高くなると緻密で機械的強度の高い圧粉磁芯１を得ることができるが、飽和磁束密度が低下してしまうことから、要求される磁気特性及び機械的強度に応じて調整すればよい。なお、上述した焼結処理温度の条件を満たしている限り、第２の軟磁性粉末の割合にかかわらず、圧粉磁芯１内にはα−Ｆｅナノ結晶相のみが析出しており、軟磁気特性を劣化させるＦｅ系化合物相などは析出されない。
【００２６】
このようにして得られた圧粉磁芯１は、三次元形状磁気異方性が小さいことから、モーターコアなどに適している。
【００２７】
上述した実施の形態において、第１の軟磁性粉末がＦｅ基アモルファス粉末である場合について説明してきたが、本発明は、これに限定されるわけではない。例えば、Ｆｅ基アモルファス粉末を熱処理して予めＦｅ基ナノ結晶粉末を作製しておき、そのＦｅ基ナノ結晶粉末を第１の軟磁性粉末として用いることとしてもよい。この場合、焼結処理の際には、ナノ結晶化を行う必要がなくなることから、焼結処理温度の下限は、第１所定温度（ガラス転移温度Ｔｇ）となる。その他の点については、特に変更はない。
【符号の説明】
【００２８】
１        圧粉磁芯
２        Ｆｅ基ナノ結晶粉末
３        Ｆｅ基金属ガラス
【図１】
0006663182.tif 000002
【図２】
0006663182.tif 000003
【図３】
0006663182.tif 000004