(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
強化繊維からなる繊維束を含むシート状強化繊維基材と、樹脂組成物を含むマトリクス樹脂とを含むプリプレグであって、
前記シート状強化繊維基材が織物、シートモールディングコンパウンド、またはノンクリンプファブリックであり、
前記シート状強化繊維基材の目付が４００ｇ／ｍ２以上であり、
プリプレグ中のマトリクス樹脂の含有量が、３３質量％以上４５質量％以下であり、
プリプレグは揮発成分を含んでもよく、プリプレグが揮発成分を含む場合、プリプレグ中の前記揮発成分の含有量が０質量％を超え０．５０質量％以下であり、
前記シート状強化繊維基材を構成する前記繊維束の前記マトリクス樹脂の含浸率が７０％以上であるプリプレグ。
【請求項２】
任意の繊維束の繊維方向に直交する方向のプリプレグの垂直断面において、前記任意の繊維束の周囲に残存しているマトリクス樹脂の断面積Ａｒと、前記任意の繊維束の断面積Ａｃの（Ａｒ／Ａｃ)×１００で表される比率が１０％以下である、請求項１に記載のプリプレグ。
【請求項３】
前記シート状強化繊維基材の目付が、４００ｇ／ｍ２以上１５００ｇ／ｍ２以下である、請求項１または２に記載のプリプレグ。
【請求項４】
開口率が０．５％以下である、請求項１〜３のいずれかに記載のプリプレグ。
【請求項５】
４０℃におけるカンチレバー値が１０ｍｍ以上５０ｍｍ以下である、請求項１〜４のいずれかに記載のプリプレグ。
【請求項６】
前記樹脂組成物の硬化開始温度が８０〜１５０℃であり、かつ、前記硬化開始温度における粘度（最低粘度）が０．１〜１０Ｐａ・Ｓである、請求項１〜５のいずれかに記載のプリプレグ。
【請求項７】
前記樹脂組成物が、エポキシ樹脂組成物である、請求項１〜６のいずれかに記載のプリプレグ。
【請求項８】
前記強化繊維が炭素繊維である、請求項１〜７のいずれかに記載のプリプレグ。
【請求項９】
含浸対象シート状物と樹脂層とを重ねた積層体を、プレスロールと前記プレスロールに対向配置された対向ロールとの間に通して加圧することによって前記含浸対象シート状物に樹脂が含浸した樹脂含浸物を製造する方法であり、
前記積層体を、前記プレスロールと前記対向ロールとの間に通した後、前段と同じまたは前段とは異なるプレスロールと対向ロールとの間に通すことによって、プレスロールと対向ロールとの間に合計でｍ（ただしｍは２以上の整数である。）回通過させ、
前記プレスロールが、外周面に複数の凸部と前記凸部間に形成された連続した凹部とを有し、かつ、下記条件（α）を満足する凹凸プレスロールである、樹脂含浸物の製造方法。
＜条件（α）＞
前記積層体をａ回目に通過させる凹凸プレスロールについて下記式（１）から求めたＸａと、前記積層体をｂ回目に通過させる凹凸プレスロールについて下記式（１）から求めたＸｂとが、下記式（２）の関係を満足するａおよびｂが存在する。ただし、ａおよびｂは、１≦ａ＜ｂ≦ｍの整数である。
Ｘａ＞Ｘｂ  ・・・（２）
Ｘｉ＝Ａｉ×Ｗｉ  ・・・（１）
ただし、iは１〜ｍの整数であり、Ａｉは前記凸部および前記凹部が形成された領域における前記凹部の面積の割合であり、Ｗｉは凹部の幅（ｍｍ）である。
【請求項１０】
前記式（１）から求めたＸｉが、０．５〜６である、請求項９に記載の樹脂含浸物の製造方法。
【請求項１１】
前記凹凸プレスロールが、さらに下記条件（β）を満足する、請求項９または１０に記載の樹脂含浸物の製造方法。
＜条件（β）＞
前記領域から無作為に選ばれた２０箇所の凹部の深さを測定し、これらを平均化して求めた凹部の深さＤと、前記凹部の幅Ｗとが、下記式（３）の関係を満足する。
Ｄ≧Ｗ×０．３５  ・・・（３）
【請求項１２】
含浸対象シート状物と樹脂層とを重ねた積層体を、プレスロールと前記プレスロールに対向配置された対向ロールとの間に通して加圧することによって前記含浸対象シート状物に樹脂が含浸した樹脂含浸物を製造する装置であり、
前記積層体の移動方向に間隔をあけて配置されたｍ（ただしｍは２以上の整数である。）本のプレスロールと、前記プレスロールに対向配置された対向ロールとを備え、
前記プレスロールが、外周面に複数の凸部と前記凸部間に形成された連続した凹部とを有し、かつ、下記条件（α）を満足する凹凸プレスロールである、樹脂含浸物の製造装置。
＜条件（α）＞
前記積層体の移動方向の最も上流側からａ本目の凹凸プレスロールについて下記式（１）から求めたＸａと、前記積層体の移動方向の最も上流側からｂ本目の凹凸プレスロールについて前記式（１）から求めたＸｂとが、下記式（２）の関係を満足するａおよびｂが存在する。ただし、ａおよびｂは、１≦ａ＜ｂ≦ｍの整数である。
Ｘａ＞Ｘｂ  ・・・（２）
Ｘｉ＝Ａｉ×Ｗｉ  ・・・（１）
ただし、iは１〜ｍの整数であり、Ａｉは前記凸部および前記凹部が形成された領域における前記凹部の面積の割合であり、Ｗｉは凹部の幅（ｍｍ）である。
【請求項１３】
前記式（１）から求めたＸｉが、０．５〜６である、請求項１２に記載の樹脂含浸物の製造装置。
【請求項１４】
前記凹凸プレスロールが、さらに下記条件（β）を満足する、請求項１２または１３に記載の樹脂含浸物の製造装置。
＜条件（β）＞
前記領域から無作為に選ばれた２０箇所の凹部の深さを測定し、これらを平均化して求めた凹部の深さＤと、前記凹部の幅Ｗとが、下記式（３）の関係を満足する。
Ｄ≧Ｗ×０．３５  ・・・（３）
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、プリプレグ、樹脂含浸物の製造方法および樹脂含浸物の製造装置に関する。
本願は、２０１７年３月２９日に日本に出願された特願２０１７−６４３１３号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
【背景技術】
【０００２】
強化繊維のシート状物に樹脂を含浸させてプリプレグを製造する方法としては、強化繊維のシート状物と、シート状担体の表面に樹脂層を担持した樹脂シートとを重ねた積層体を、プレスロールとこれに対向配置された加熱ロールとの間に通して加熱および加圧することによって強化繊維のシート状物に樹脂を含浸させる方法が知られている。【０００３】
強化繊維のシート状物に樹脂を短時間で十分に含浸させるためには、樹脂の粘度を低くしたり、プレスロールと加熱ロールとの線圧を高くしたり、加圧時間を長くしたりする必要がある。しかし、これらの条件下で積層体をプレスロールと加熱ロールとの間に通した場合、プレスロールと加熱ロールとによって樹脂が積層体から絞り出され、樹脂が積層体の移動方向の上流側に流れ出すという問題（樹脂流れの問題）が発生する。【０００４】
樹脂流れを抑える含浸方法としては、プレスロールとして、外周面に凹凸パターンを有し、かつ凸部の面積の百分率が外周面の２０〜９０％である凹凸プレスロールを用いる方法が提案されている（特許文献１、２）。【０００５】
また、真空バッグ成型のような成形時間が長い成型方法において、繊維シートに一部未含浸部が残っているプリプレグを使用する方法が提案されている。（特許文献３）【０００６】
一方、プリプレグの成形には、オートクレーブ法とプレス成型があり、これらの中でも特にプレス成型は、成形時間が短いため生産性が高い。
また、プリプレグの成形原料としては比較的薄い基材を用いる薄目付と、比較的厚い基材を用いる厚目付とがあり、部材を成形する場合には、厚目付を用いるほうがコスト的に有利である。【０００７】
しかし、プレス形成を用いてプリプレグを成形するためには、基材中にマトリクス樹脂が十分に含浸している必要がある。従来は、厚目付のプリプレグを製造するにあたっては、溶剤を用いたラッカー法が用いられているが、揮発性有機化合物の使用の問題（ＶＯＣ）がある。
そこで、溶媒を用いないホットメルト法で厚目付のプリプレグを製造することが試みられているが、ボイド発生等の問題があり、マトリクス樹脂の含浸率の高い厚目付のプリプレグの製造が望まれている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開平１−２００９１４号公報
【特許文献２】特開平２−２９８５１９号公報
【特許文献３】特開２００４−０５０５７４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかし、特許文献１、２に記載の凹凸プレスロールを用いた場合でも、強化繊維のシート状物が厚くなり、含浸させる樹脂の量が多くなると、樹脂流れを抑えつつ、強化繊維のシート状物に樹脂を十分に含浸させることは困難である。
また、引用文献３に記載の繊維シートに一部未含浸部が残っているプリプレグをプレス成型の様に成型時間が短い方式に適用した場合は、成型物の外観上にフクレと呼ばれる欠陥や、層間ボイド、ピンホールが現れることがある。【００１０】
本発明は、樹脂流れを抑えつつ、含浸対象シート状物に樹脂を十分に含浸させることができる樹脂含浸物の製造方法および樹脂含浸物の製造装置を提供する。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明は、下記の態様を有する。
［１］強化繊維からなる繊維束を含むシート状強化繊維基材と、樹脂組成物を含むマトリクス樹脂とを含むプリプレグであって、
前記シート状強化繊維基材の目付が４００ｇ／ｍ２以上であり、
プリプレグ中のマトリクス樹脂の含有量が、３３質量％以上４５質量％以下であり、
プリプレグは揮発成分を含んでもよく、プリプレグが揮発成分を含む場合、プリプレグ中の前記揮発成分の含有量が０質量％を超え０．５０質量％以下であり、
前記シート状強化繊維基材を構成する前記繊維束の前記マトリクス樹脂の含浸率が７０％以上であるプリプレグ。
［２］任意の繊維束の繊維方向に直交する方向のプリプレグの垂直断面において、前記任意の繊維束の周囲に残存しているマトリクス樹脂の断面積Ａｒと、前記任意の繊維束の断面積Ａｃの（Ａｒ／Ａｃ)×１００で表される比率が１０％以下である、［１］に記載のプリプレグ。
［３］前記シート状強化繊維基材の目付が、４００ｇ／ｍ２以上１５００ｇ／ｍ２以下である、［１］または［２］に記載のプリプレグ。
［４］開口率が０．５％以下である、［１］〜［３］のいずれかに記載のプリプレグ。
［５］４０℃におけるカンチレバー値が１０ｍｍ以上５０ｍｍ以下である、［１］〜［４］のいずれかに記載のプリプレグ。
［６］前記樹脂組成物の硬化開始温度が８０〜１５０℃であり、かつ、前記硬化開始温度における粘度（最低粘度）が０．１〜１０Ｐａ・Ｓである、［１］〜［５］のいずれかに記載のプリプレグ。
［７］前記樹脂組成物が、エポキシ樹脂組成物である、［１］〜［６］のいずれかに記載のプリプレグ。
［８］前記強化繊維が炭素繊維である、［１］〜［７］のいずれかに記載のプリプレグ。
［９］含浸対象シート状物と樹脂層とを重ねた積層体を、プレスロールと前記プレスロールに対向配置された対向ロールとの間に通して加圧することによって前記含浸対象シート状物に樹脂が含浸した樹脂含浸物を製造する方法であり、
前記積層体を、前記プレスロールと前記対向ロールとの間に通した後、前段と同じまたは前段とは異なるプレスロールと対向ロールとの間に通すことによって、プレスロールと対向ロールとの間に合計でｍ（ただしｍは２以上の整数である。）回通過させ、
前記プレスロールが、外周面に複数の凸部と前記凸部間に形成された連続した凹部とを有し、かつ、下記条件（α）を満足する凹凸プレスロールである、樹脂含浸物の製造方法。
＜条件（α）＞
前記積層体をａ回目に通過させる凹凸プレスロールについて下記式（１）から求めたＸａと、前記積層体をｂ回目に通過させる凹凸プレスロールについて下記式（１）から求めたＸｂとが、下記式（２）の関係を満足するａおよびｂが存在する。ただし、ａおよびｂは、１≦ａ＜ｂ≦ｍの整数である。
Ｘａ＞Ｘｂ  ・・・（２）
Ｘｉ＝Ａｉ×Ｗｉ  ・・・（１）
ただし、iは１〜ｍの整数であり、Ａｉは前記凸部および前記凹部が形成された領域における前記凹部の面積の割合であり、Ｗｉは凹部の幅（ｍｍ）である。
［１０］前記式（１）から求めたＸｉが、０．５〜６である、［９］に記載の樹脂含浸物の製造方法。
［１１］前記凹凸プレスロールが、さらに下記条件（β）を満足する、［９］または［１０］に記載の樹脂含浸物の製造方法。
＜条件（β）＞
前記領域から無作為に選ばれた２０箇所の凹部の深さを測定し、これらを平均化して求めた凹部の深さＤと、前記凹部の幅Ｗとが、下記式（３）の関係を満足する。
Ｄ≧Ｗ×０．３５  ・・・（３）
［１２］含浸対象シート状物と樹脂層とを重ねた積層体を、プレスロールと前記プレスロールに対向配置された対向ロールとの間に通して加圧することによって前記含浸対象シート状物に樹脂が含浸した樹脂含浸物を製造する装置であり、
前記積層体の移動方向に間隔をあけて配置されたｍ（ただしｍは２以上の整数である。）本のプレスロールと、前記プレスロールに対向配置された対向ロールとを備え、
前記プレスロールが、外周面に複数の凸部と前記凸部間に形成された連続した凹部とを有し、かつ、下記条件（α）を満足する凹凸プレスロールである、樹脂含浸物の製造装置。
＜条件（α）＞
前記積層体の移動方向の最も上流側からａ本目の凹凸プレスロールについて下記式（１）から求めたＸａと、前記積層体の移動方向の最も上流側からｂ本目の凹凸プレスロールについて前記式（１）から求めたＸｂとが、下記式（２）の関係を満足するａおよびｂが存在する。ただし、ａおよびｂは、１≦ａ＜ｂ≦ｍの整数である。
Ｘａ＞Ｘｂ  ・・・（２）
Ｘｉ＝Ａｉ×Ｗｉ  ・・・（１）
ただし、iは１〜ｍの整数であり、Ａｉは前記凸部および前記凹部が形成された領域における前記凹部の面積の割合であり、Ｗｉは凹部の幅（ｍｍ）である。
［１３］前記式（１）から求めたＸｉが、０．５〜６である、［１２］に記載の樹脂含浸物の製造装置。
［１４］前記凹凸プレスロールが、さらに下記条件（β）を満足する、［１２］または［１３］に記載の樹脂含浸物の製造装置。
＜条件（β）＞
前記領域から無作為に選ばれた２０箇所の凹部の深さを測定し、これらを平均化して求めた凹部の深さＤと、前記凹部の幅Ｗとが、下記式（３）の関係を満足する。
Ｄ≧Ｗ×０．３５  ・・・（３）
【発明の効果】
【００１２】
本発明の樹脂含浸物の製造方法によれば、樹脂流れを抑えつつ、含浸対象シート状物に樹脂を十分に含浸させることができる。
成形時間が短いプレス成型に、本発明の方式によって作成したプリプレグシートを用いると、外観上の欠陥がほとんど無い成型物を作成できる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の樹脂含浸物の製造装置の一例を示す概略構成図である。
【図２】凹凸プレスロールの外周面における凸部および凹部の一例を示す図である。
【図３】図２の一部を拡大した拡大図である。
【図４】図３のＩＶ−ＩＶ断面図である。
【図５】本発明の樹脂含浸物の製造装置の他の例を示す概略構成図である。
【図６】凹凸プレスロールの外周面における凸部および凹部の他の例を示す図である。
【図７】実験例における表面側樹脂捕捉量の測定の様子を示す概略構成図である。
【図８】実験例における裏面側樹脂捕捉量の測定の様子を示す概略構成図である。
【図９】凹部の面積の割合Ａと凹部の幅Ｗとの積で表される指標Ｘと、凹凸パターン板による樹脂捕捉量との関係をグラフである。
【図１０】実施例および比較例に用いたプリプレグの製造装置を示す概略構成図である。
【図１１】シート状補強基材として、織物(平織)を用いたプリプレグの、経糸に対して垂直な方向にカットしたプリプレグの断面模式図と、繊維束の含浸部Ａｉ、繊維束の未含浸部Ａｕｉ、繊維束周囲の残存マトリクス樹脂の断面積Ａｒ、繊維束の断面積Ａｃを規定するエリアを示したものである。
【図１２】実験例におけるプリプレグの作成の様子を示す概略構成図である。
【図１３】プリプレグのカンチレバー値の測定方法を示す概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
数値範囲を示す「〜」は、その前後に記載された数値を下限値および上限値として含むことを意味する。
図面における寸法比は、説明の便宜上、実際のものとは異なったものである。
【００１５】
＜樹脂含浸物の製造装置＞
図１は、本発明の樹脂含浸物の製造装置の一例を示す概略構成図である。
樹脂含浸物の製造装置１０は、長尺の含浸対象シート状物１０２を巻き出す含浸対象シート状物供給ロール１１と；
長尺のシート状担体の表面に樹脂層を担持した長尺の第１の樹脂シート１０４を、樹脂層が上向きとなるように含浸対象シート状物１０２の下面に向かって巻き出す第１の樹脂シート供給ロール１２と；
長尺のシート状担体の表面に樹脂層を担持した長尺の第２の樹脂シート１０６を、樹脂層が下向きとなるように含浸対象シート状物１０２の上面に向かって巻き出す第２の樹脂シート供給ロール１３と；
含浸対象シート状物供給ロール１１から巻き出された含浸対象シート状物１０２を水平方向に案内するガイドロール１４と；
第１の樹脂シート供給ロール１２から巻き出された第１の樹脂シート１０４を、水平方向に移動する含浸対象シート状物１０２の下面に沿うように水平方向に案内するガイドロール１５と；
第２の樹脂シート供給ロール１３から巻き出された第２の樹脂シート１０６を、水平方向に移動する含浸対象シート状物１０２の上面に沿うように水平方向に案内するガイドロール１６と；
含浸対象シート状物１０２の上面に沿う第２の樹脂シート１０６からシート状担体１０７を剥離する剥離ロール１７と；
剥離されたシート状担体１０７を巻き取るシート状担体巻取ロール１８と；
トップフィルム１１２を含浸対象シート状物１０２の上面に沿う樹脂層に向かって巻き出すトップフィルム供給ロール２０と；
トップフィルム供給ロール２０から巻き出されたトップフィルム１１２を、水平方向に移動する含浸対象シート状物１０２の上面の樹脂層に沿うように水平方向に案内するガイドロール２２と；
含浸対象シート状物１０２の下面に第１の樹脂シート１０４が重なり、かつ含浸対象シート状物１０２の上面に樹脂層およびトップフィルム１１２が重なった長尺の積層体１０８を加熱する加熱プレート２３と；
積層体１０８の移動方向に間隔をあけて積層体１０８に接するように配置されたｎ（ただしｎは２以上の整数である。）本の凹凸プレスロール２４と；
積層体１０８に接するように各凹凸プレスロール２４に対向配置されたｎ本の加熱ロール２６（対向ロール）と；
凹凸プレスロール２４と加熱ロール２６との間を通過する際に加熱および加圧されることによって含浸対象シート状物１０２に第１の樹脂シート１０４の樹脂層および第２の樹脂シート１０６に由来する樹脂層が含浸した樹脂含浸物１１０を冷却する冷却プレート２７と；
樹脂含浸物１１０の上面側からトップフィルム１１２を剥離する剥離ロール２８と；
剥離されたトップフィルム１１２を巻き取るトップフィルム巻取ロール３０と；
トップフィルム１１３を樹脂含浸物１１０の上面に向かって巻き出すトップフィルム供給ロール３１と；
トップフィルム供給ロール３１から巻き出されたトップフィルム１１３を、水平方向に移動する樹脂含浸物１１０の上面に沿うように水平方向に案内するガイドロール３２と；
トップフィルム１１２が重なった樹脂含浸物１１０を下方に案内するガイドロール３３と；
樹脂含浸物１１０を巻き取る樹脂含浸物巻取ロール３４と；を備える。
【００１６】
（含浸対象シート状物）
含浸対象シート状物１０２は、樹脂を含浸させる対象となるシート状物であり、樹脂が含浸するための空隙を有する。
含浸対象シート状物としては、強化繊維のシート状物（「シート状強化繊維基材」とも言う。）等が挙げられる。
【００１７】
強化繊維のシート状物は、シート状の強化繊維基材であれば特に限定はない。強化繊維のシート状物としては、具体的には、強化繊維がランダムに配向したシートモールディングコンパウンド（ＳＭＣ）、ガラスマットサーモプラスチック（ＧＭＴ）にも用いることができる。また、織物も使用することができ、織物としては、平織の織物、綾織の織物、朱子織の織物、簾織りの織物、ノンクリンプファブリック等が挙げられる。
なお、本発明における強化繊維のシート状物は、強化繊維の厚目付のプリプレグを得る観点から、織物、ＳＭＣ、ノンクリンプファブリックが好ましく、特に好ましくは織物である。
【００１８】
強化繊維としては、無機繊維、有機繊維、金属繊維、これらの複合繊維等が挙げられる。
無機繊維としては、炭素繊維、ガラス繊維、黒鉛繊維、炭化珪素繊維、窒化珪素繊維、アルミナ繊維、タングステンカーバイド繊維、ボロン繊維等が挙げられる。
有機繊維としては、アラミド繊維、高密度ポリエチレン繊維、ナイロン繊維、ポリエステル繊維等が挙げられる。
金属繊維としては、ステンレス繊維、鉄繊維、チタン繊維、金属を被覆した炭素繊維等が挙げられる。
強化繊維としては、軽量、高剛性かつ高強度の繊維強化プラスチックが得られる点から、炭素繊維が好ましい。
強化繊維は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００１９】
含浸対象シート状物１０２の単位面積当たりの質量は、最終的に得られる製品（繊維強化プラスチック等）に要求される特性等に応じて適宜設定すればよく、特に限定されない。本発明は、厚目付の強化繊維のシート状物への樹脂の含浸に好適であり、単位面積当たりの質量が４００ｇ／ｍ２以上である含浸対象シート状物１０２に適用することが好ましく、４００〜１５００ｇ／ｍ２が好ましく、５００〜１０００ｇ／ｍ２がより好ましい。
【００２０】
（樹脂シート）
第１の樹脂シート１０４および第２の樹脂シート１０６は、シート状担体の表面に樹脂層を担持したシート状物である。
【００２１】
シート状担体としては、木質紙に必要に応じてシリコーン樹脂等の離型剤をコーティングした離型紙、または軟質もしくは硬質のポリマーを用いたフィルムに必要に応じてシリコーン樹脂等の離型剤をコーティングした離型フィルム等が挙げられる。
【００２２】
樹脂層は、樹脂組成物を含むマトリクス樹脂と、必要に応じて添加剤とを含む。
樹脂組成物に含まれる樹脂としては、熱硬化性樹脂または熱可塑性樹脂が挙げられる。
【００２３】
熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、ウレタン樹脂、ベンゾオキサジン樹脂等が挙げられる。熱硬化性樹脂としては、高強度の繊維強化プラスチックが得られる点から、エポキシ樹脂が好ましい。
マトリクス樹脂における樹脂組成物としてはエポキシ樹脂組成物が好ましい。
【００２４】
熱可塑性樹脂としては、ポリアミド（ナイロン６、ナイロン６６等）、ポリオレフィン（ポリエチレン、ポリプロピレン等）、変性ポリオレフィン、ポリエステル（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等）、ポリカーボネート、ポリアミドイミド、ポリフェニレンオキシド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリスチレン、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体、ポリフェニレンサルファイド、液晶ポリエステル、アクリロニトリル−スチレン共重合体等が挙げられる。
【００２５】
添加剤としては、硬化剤、離型剤、脱泡剤、難燃剤、耐候性改良剤、酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、可塑剤、滑剤、着色剤、相溶化剤、充填材、導電性フィラー等が挙げられる。
【００２６】
樹脂層の単位面積当たりの質量は、最終的に得られる製品（繊維強化プラスチック等）に要求される特性等に応じて適宜設定すればよく、特に限定されない。本発明は、厚手の強化繊維のシート状物への樹脂の含浸に好適であることから、樹脂層の単位面積当たりの質量は、２００〜１０００ｇ／ｍ２が好ましく、２５０〜７００ｇ／ｍ２がより好ましい。
【００２７】
プレスロールを通過させる際の温度における樹脂の粘度は、０．５〜１００Ｐａ・ｓが好ましく、１〜２０Ｐａ・ｓがより好ましい。プレスロールを通過させる際の温度における樹脂の粘度が前記範囲の下限値以上であれば、樹脂流れがさらに抑えられる。特に、樹脂の粘度が前記範囲の上限値以下であれば、含浸対象シート状物に樹脂をさらに十分に含浸させることができる。
プレスロールを通過させる際の温度における樹脂の粘度は、粘弾性測定装置を用い、下記条件にて粘弾性の測定を行って求める。
装置：レオメーター（サーモフィッシャー・サイエンティフィック社製、「ＭＡＲＳ  ４０」）。
使用プレート：２５φパラレルプレート。
プレートギャップ：０．５ｍｍ。
測定周波数：１０ｒａｄ／秒。
測定開始温度：３０℃。
昇温速度:２℃／分。
応力：３００Ｐａ。
【００２８】
（トップフィルム）
凹凸プレスロール２４と接する側に、離型紙や離型フィルム等の剛性の高いシート状担体が存在すると、凹凸プレスロール２４による樹脂の捕捉効果が発揮されにくくなる場合がある。
そのため、凹凸プレスロール２４と加熱ロール２６との間に積層体１０８を通す前に、含浸対象シート状物１０２の上面に供給された第２の樹脂シート１０６からシート状担体１０７を剥離し、シート状担体１０７の代わりに、第２の樹脂シート１０６に由来する樹脂層の上面にトップフィルム１１２を供給する。
トップフィルム１１２の材質としては、剛性の低い樹脂が好ましく、ポリエチレン等が挙げられる。
【００２９】
（樹脂含浸物）
樹脂含浸物１１０は、含浸対象シート状物に樹脂が含浸したものである。
樹脂含浸物１１０としては、強化繊維のシート状物に樹脂が含浸した、後述する本発明のプリプレグを含むプリプレグの他、シートモールディングコンパウンド（ＳＭＣ）、ガラスマットサーモプラスチック（ＧＭＴ）等が挙げられる。
【００３０】
（凹凸プレスロール）
凹凸プレスロール２４は、外周面に複数の凸部と凸部間に形成された連続した凹部とを有する。
凹凸ロールの凸部の形状は特に限定はないが、例えば図２に示す様なひし形であってもよく、図６に示す様な円であってもよく、楕円や長方形であってもよい。もしくは、凸部が円周方向や巾方向に連続的に繋がっている縦溝、横溝、ヘリカル溝、ダブルヘリカル溝、ウォーム溝、ねじ切り溝などであってもよい。強化繊維シートに均一に樹脂を含浸させる観点から、凸部の形状はひし形、円形、楕円、長方形等が好ましく、特に好ましくはひし形、長方形である。
凹凸プレスロール２４としては、表面に凹凸が形成されたゴムシートを円筒形のロール基材の外周面に巻き付けた凹凸プレスゴムロール、金属ロールの表面に凹凸が形成された凹凸プレス金属ロール、樹脂製のロールの表面に凹凸が形成された凹凸プレス樹脂ロール等が挙げられる。
【００３１】
図２は、凹凸プレスロールの外周面における凸部および凹部の一例を示す図であり、図３は、図２の一部を拡大した拡大図であり、図４は、図３のＩＶ−ＩＶ断面図である。
凹凸プレスロール２４の外周面においては、ひし形の板状の凸部３６が、各凸部３６間で同じ辺がそれぞれ一直線上に並ぶように等間隔で配置され、これら凸部３６間には、格子状に連続した溝状の凹部３８が形成されている。
【００３２】
凹凸プレスロール２４は、下記の条件（α）を満足する。
＜条件（α）＞
積層体１０８をａ回目に通過させる凹凸プレスロール２４について下記式（１）から求めたＸａと、積層体１０８をｂ回目に通過させる凹凸プレスロールについて下記式（１）から求めたＸｂとが、下記式（２）の関係を満足するａおよびｂが存在する。ただし、ａおよびｂは、１≦ａ＜ｂ≦ｎの整数である。
Ｘａ＞Ｘｂ  ・・・（２）
Ｘｉ＝Ａｉ×Ｗｉ  ・・・（１）
ただし、iは１〜ｎの整数であり、Ａｉは、積層体１０８をｉ回目に通過させる凹凸プレスロール２４における凸部および凹部が形成された領域における凹部の面積の割合であり、Ｗｉは凹部の幅（ｍｍ）である。
【００３３】
また、Ｗｉは、凸部３６および凹部３８が形成された領域から無作為に選ばれた２０個の凸部３６について各凸部３６とこれに隣接する凸部３６とが最も接近した部分における凸部３６間の間隔ｃを測定し、これらを平均化して求める。
なお、上記式（２）の条件を満たせば、本発明の効果を阻害しない範囲において、積層体１０８をｃ回目に通過させる凹凸プレスロール２４について上記式（１）から求めたＸｃと、積層体１０８をｄ回目に通過させる凹凸プレスロールについて上記式（１）から求めたＸｄとが、下記式（２’）を満足するｃおよびｄが存在してもよい。ただし、ｃおよびｄは、１≦ｃ＜ｄ≦ｎの整数である。
Ｘｃ＜Ｘｄ  ・・・（２’）
ある態様としては、上記式（２）の条件を満たすａおよびｂが存在し、かつ、上記式（２’）の条件を満たすｃおよびｄが存在しない態様を挙げることができる。
【００３４】
条件（α）を満足するということは、下流に向かうにしたがって凹凸プレスロール２４の樹脂捕捉量が連続的または段階的に減少していくことを意味する。上流側では含浸対象シート状物１０２の表面の樹脂の量が多いため、凹凸プレスロール２４による樹脂捕捉量を多くすることによって、樹脂流れを抑える。下流側では、上流側で含浸対象シート状物１０２への樹脂の含浸がある程度進み、含浸対象シート状物１０２の表面の樹脂の量が減っているため、凹凸プレスロール２４による樹脂捕捉量を少なくし、含浸対象シート状物１０２への樹脂の含浸を促進させる。
【００３５】
なお、含浸対象シート状物１０２に樹脂をさらに十分に含浸させる点から、下記式（２ａ）の関係を満足することが好ましく、下記式（２ｂ）の関係を満足することがより好ましい。
Ｘ１＞Ｘｎ×１．５  ・・・（２ａ）
Ｘ１＞Ｘｎ×２．５  ・・・（２ｂ）
【００３６】
また、Ｘiは、０．５〜６が好ましく、０．８〜５がより好ましい。
Ｘiが前記範囲の下限値以上であれば、積層体１０８を凹凸プレスロール２４と加熱ロール２６との間に通過させる際に、含浸対象シート状物１０２の上面に、含浸対象シート状物１０２に含浸することなく存在する樹脂が凹部３８に十分に捕捉される量が多くなるため、樹脂流れを抑えやすい。
Ｘiが前記範囲の上限値以下であれば、凹部３８の幅が広くなりすぎることがなく、凹部３８からの樹脂の流出を抑制しやすくなり、樹脂流れが抑制される傾向にある。
【００３７】
上流側での樹脂流れをさらに十分に抑える点から、１本目の凹凸プレスロール２４におけるＸ１は、０．７５〜６が好ましく、１．２５〜６がより好ましく、１．５〜６がさらに好ましい。
【００３８】
凹凸プレスロール２４の本数ｎは、必ず２以上とする。凹凸プレスロール２４が１本のみでは、条件（α）を満足することができず、樹脂流れを抑えつつ、含浸対象シート状物１０２に樹脂を十分に含浸させることができない。
凹凸プレスロール２４の本数ｎは、４〜２０本が好ましく、６〜１６本がより好ましい。凹凸プレスロール２４の本数ｎが前記範囲の下限値以上であれば、樹脂流れをさらに抑えつつ、含浸対象シート状物１０２に樹脂をさらに十分に含浸させることができる。凹凸プレスロール２４の本数ｎが前記範囲の上限値以下であれば、樹脂含浸物の製造装置１０をコンパクトにできる。
【００３９】
積層体１０８を凹凸プレスロール２４と加熱ロール２６との間に通過させる際の樹脂流れを抑えるためには、含浸対象シート状物１０２の上面の樹脂を凹凸プレスロール２４で捕捉し、そのまま保持できればよい。そのためには、凹部３８の幅を広くすればよいが、凹部３８の幅を広くしても、凹部３８の合計の面積が小さければ、凹部３８で十分な量の樹脂を捕捉できない。一方で、凹部３８の幅や凹部３８の合計の面積を広くしすぎても、凸部３６間の間隔が広くなり、含浸対象シート状物１０２へ樹脂を均一に含浸しづらくなる。
このように、樹脂流れを抑えるためには、凹凸プレスロール２４における凹部３８の幅と凹部３８の面積とのバランスを取ることが重要となる。そこで、本発明者らは、凹凸プレスロール２４における凹部３８の幅および凹部３８の面積と、凹凸プレスロール２４による樹脂捕捉量との関係を鋭意検討した結果、後述する実験例に示すように、凹部の面積の割合Ａと凹部の幅Ｗとの積で表される指標Ｘと、凹凸パターンによる樹脂捕捉量との間に、相関関係があることを見出した。そして、Ｘが前記範囲内であれば、樹脂流れが抑えられることを見出した。
【００４０】
また、凹凸プレスロール２４は、下記の条件（β）を満足することが好ましい。
条件（β）
凸部３６および凹部３８が形成された領域から無作為に選ばれた２０箇所の凹部３８の深さｄを測定し、これらを平均化して求めた凹部３８の深さＤ（ｍｍ）と、凹部３８の幅Ｗとが、下記式（３）の関係を満足する。
Ｄ≧Ｗ×０．３５  ・・・（３）
【００４１】
凹部３８の幅を広くしても、凹部３８の深さが不十分だと、凹部３８で十分な量の樹脂を捕捉できないおそれがある。そこで、凹部３８の深さをある程度確保することが好ましい。なお、凹部３８を深くしすぎると、凸部３６の機械的強度が不足するおそれがある。そこで、条件（δ）においては、樹脂流れをさらに十分に抑えつつ、凸部３６の機械的強度を確保する点から、下記式（３ａ）の関係を満足することが好ましく、下記式（３ｂ）の関係を満足することがより好ましい。
Ｗ×１．０≧Ｄ≧Ｗ×０．３５  ・・・（３ａ）
Ｗ×０．７≧Ｄ≧Ｗ×０．４  ・・・（３ｂ）
【００４２】
（加熱ロール）
加熱ロール２６は、例えば、加熱手段を内蔵した外周面がフラットな金属ロールである。
【００４３】
（作用機序）
以上説明した樹脂含浸物の製造装置１０にあっては、積層体１０８の移動方向に間隔をあけて配置された、外周面に複数の凸部３６と凸部３６間に形成された連続した凹部３８とを有するｎ（ただしｎは２以上の整数である。）本の凹凸プレスロール２４と、凹凸プレスロール２４に対向配置された加熱ロール２６とを備え、凹凸プレスロール２４が条件（α）〜（β）を満足するため、樹脂流れを抑えつつ、含浸対象シート状物１０２に樹脂を十分に含浸させることができる。
【００４４】
そして、このような樹脂含浸物の製造装置１０にあっては、含浸対象シート状物１０２への樹脂の含浸を促進する条件でも樹脂流れなく樹脂含浸物１１０を製造できるため、樹脂含浸物の製造装置１０をコンパクトにでき、また、積層体１０８の移動速度を速くすることができる。また、含浸対象シート状物１０２が厚くなり、含浸させる樹脂の量が多くなっても、樹脂流れを抑えつつ、含浸対象シート状物１０２に樹脂を十分に含浸させることができる。
【００４５】
（他の実施形態）
なお、本発明の樹脂含浸物の製造装置は、積層体の移動方向に間隔をあけて配置されたｍ（ただしｍは２以上の整数である。）本のプレスロールと、プレスロールに対向配置された対向ロールとを備え；積層体の移動方向の最も上流側から数えてｎ（ただしｎは２〜ｍの整数である。）本目までのプレスロールが、外周面に複数の凸部と凸部間に形成された連続した凹部とを有し、かつ上述した条件（α）を満足する凹凸プレスロールであるものであればよく、図示例の樹脂含浸物の製造装置１０に限定されない。
【００４６】
例えば、樹脂含浸物の製造装置は、プレスロールの合計本数のｍ本よりも少ないｎ本の、上述した条件（α）を満足する凹凸プレスロールを備え、残りの（ｍ−ｎ）本のプレスロールが、凹凸プレスロールよりも下流側に設けられた、外周面に凹凸のないフラットプレスロールであってもよい。
また、第２の樹脂シート供給ロールを設けることなく、含浸対象シート状物の上面にトップフィルム供給ロールから樹脂層のないトップフィルムのみを供給するようにしてもよい。
また、凹凸プレスロールと加熱ロールとを上下で入れ替えてもよい。ただし、この場合は、含浸対象シート状物と加熱ロールとの間に樹脂シートが存在しないと、含浸対象シート状物と加熱ロールとの間で滑りが生じやすくなるため、樹脂シートが加熱ロールに接する側に供給されることが好ましい。
また、対向ロールは加熱ロールに限定されず、加熱ロールの代わりに外周面がフラットな金属ロールを設け、プレスロールおよび金属ロールの上流側に積層体を加熱する加熱手段（プレートヒータ等）を設けてもよい。
また、樹脂含浸物の製造装置は、図５に示すような大径の加熱ロール２６の外周面に沿って複数の小径の凹凸プレスロール２４が配置されたものであってもよい。
また、凹凸プレスロールの外周面の凹凸は、図示例のひし形の凸部３６を有するものに限定されず、図６に示すような楕円形の凸部３６を有するものであってもよく、他の形状（多角形、円形等）の凸部を有するものであってもよく、不規則な凹凸であってもよい。
【００４７】
＜樹脂含浸物の製造方法＞
図１に示す樹脂含浸物の製造装置１０を用いた樹脂含浸物の製造方法について説明する。
含浸対象シート状物供給ロール１１から巻き出された長尺の含浸対象シート状物１０２の下面に、第１の樹脂シート供給ロール１２から巻き出された長尺の第１の樹脂シート１０４を、樹脂層が上向きとなるように供給する。また、含浸対象シート状物１０２の上面に、第２の樹脂シート供給ロール１３から巻き出された長尺の第２の樹脂シート１０６を、樹脂層が下向きとなるように供給する。
含浸対象シート状物１０２の上面に沿う第２の樹脂シート１０６から剥離ロール１７によってシート状担体１０７を剥離した後、シート状担体１０７をシート状担体巻取ロール１８によって巻き取る。
トップフィルム供給ロール２０から巻き出されたトップフィルム１１２を、含浸対象シート状物１０２の上面に沿う、シート状担体１０７が剥離された樹脂層の上面に供給する。
【００４８】
含浸対象シート状物１０２の下面に第１の樹脂シート１０４が重なり、かつ含浸対象シート状物１０２の上面に樹脂層およびトップフィルム１１２が重なった長尺の積層体１０８を、積層体１０８の移動方向に間隔をあけて配置されたｎ本の凹凸プレスロール２４と、凹凸プレスロール２４に対向配置された加熱ロール２６との間に通して加熱および加圧することによって、含浸対象シート状物１０２に第１の樹脂シート１０４の樹脂層および第２の樹脂シート１０６に由来する樹脂層が含浸した樹脂含浸物１１０を得る。
【００４９】
樹脂含浸物１１０の上面側からトップフィルム１１２を剥離ロール２８によって剥離した後、トップフィルム１１２をトップフィルムロール３０によって巻き取る。また、トップフィルム１１２が剥離された樹脂含浸物１１０を樹脂含浸物巻取ロール３４によって巻き取る。
【００５０】
凹凸プレスロール２４と加熱ロール２６との間の線圧は、０．１〜４０Ｎ／ｍｍが好ましく、２〜２０Ｎ／ｍｍがより好ましい。線圧が前記範囲の下限値以上であれば、含浸対象シート状物１０２に樹脂をさらに十分に含浸させることができる。線圧が前記範囲の上限値以下であれば、樹脂流れをさらに抑えることができる。
【００５１】
積層体１０８の移動速度は、０．５〜２５ｍ／ｍｉｎが好ましく、１〜１０ｍ／ｍｉｎがより好ましい。積層体１０８の移動速度が前記範囲の下限値以上であれば、樹脂含浸物１１０の生産性がよくなる。積層体１０８の移動速度が前記範囲の上限値以下であれば、樹脂含浸物の製造装置１０をコンパクトにできる。
【００５２】
（作用機序）
以上説明した樹脂含浸物の製造装置１０を用いた樹脂含浸物の製造方法にあっては、積層体１０８を凹凸プレスロール２４と加熱ロール２６との間に合計でｎ（ただしｎは２以上の整数である。）回通過させ、凹凸プレスロール２４として上述した条件（α）を満足するものを用いているため、樹脂流れを抑えつつ、含浸対象シート状物１０２に樹脂を十分に含浸させることができる。
【００５３】
そして、このような樹脂含浸物の製造方法にあっては、含浸対象シート状物１０２への樹脂の含浸を促進する条件でも樹脂流れなく樹脂含浸物１１０を製造できるため、樹脂含浸物の製造装置１０をコンパクトにでき、また、積層体１０８を移動させるライン速度を速くすることができる。また、含浸対象シート状物１０２が厚くなり、含浸させる樹脂の量が多くなっても、樹脂流れを抑えつつ、含浸対象シート状物１０２に樹脂を十分に含浸させることができる。
【００５４】
（他の実施形態）
なお、本発明の樹脂含浸物の製造方法は、積層体を、プレスロールと対向ロールとの間に通した後、前段と同じまたは前段とは異なるプレスロールと対向ロールとの間に通すことによって、プレスロールと対向ロールとの間に合計でｍ（ただしｍは２以上の整数である。）回通過させ；積層体の通過開始からｎ（ただしｎは２〜ｍの整数である。）回目までに通過させるプレスロールとして、外周面に複数の凸部と前記凸部間に形成された連続した凹部とを有し、かつ前述の条件（α）を満足する凹凸プレスロールを用いる方法であればよく、図示例の樹脂含浸物の製造装置１０を用いた製造方法に限定されない。
【００５５】
例えば、樹脂含浸物の製造装置の他の実施形態に挙げた製造装置や凹凸プレスロールを用いてもよい。
また、実施例に示すように、上述した条件（α）を満足する範囲内において、積層体を、凹凸プレスロールと対向ロールとの間に通した後、前段と同じ凹凸プレスロールと対向ロールとの間に再び通し、次いで、積層体を、前半とは異なる凹凸プレスロールと対向ロールとの間に通した後、前段と同じ凹凸プレスロールと対向ロールとの間に再び通してもよい。
【００５６】
＜プリプレグ＞
本発明のプリプレグは、本発明の樹脂含浸物の製造装置を用いて製造された樹脂含浸物、および本発明の樹脂含浸物の製造方法で得られた樹脂含浸物であり、本発明のプリプレグは本発明の樹脂含浸物の製造装置を用いて、あるいは本発明の樹脂含浸物の製造方法によって初めて得られたものである。
【００５７】
本発明のプリプレグは、強化繊維からなる繊維束を含むシート状強化繊維基材と、樹脂組成物を含むマトリクス樹脂を含むプリプレグであって、シート状強化繊維基材の目付が４００ｇ／ｍ２以上であり、プリプレグ中のマトリクス樹脂の含有量が、３３質量％以上４５質量％以下であり、シート状強化繊維基材を構成する繊維束のマトリクス樹脂の含浸率が７０％以上である。
また、本発明のプリプレグは揮発成分を含んでもよく、プリプレグが揮発成分を含む場合、プリプレグ中の揮発成分の含有量が０質量％を超え０．５０質量％以下である。
【００５８】
本発明のプリプレグは、いわゆる厚目付のプリプレグである。シート状強化繊維基材の目付は、４００〜１５００ｇ／ｍ２が好ましく、５００〜１０００ｇ／ｍ２がより好ましい。
シート状強化繊維基材の目付が前記範囲の下限値以上であれば一つの成型物の積層に何枚ものプリプレグが必要とならず、時間とコストを抑制しやすい。シート状強化繊維基材の目付が前記範囲の上限値以下であれば、取扱いを容易としやすい。
【００５９】
上述の目付とは、単位面積当たりの質量のことである。
プリプレグ中のシート状強化繊維基材の目付は、例えばプリプレグシート作成前ならば、１００ｍｍ角の切り抜き用の型をシート状強化繊維基材上に置き、所定の大きさのサンプルを切り出した重量から測定することができる。もしくはプリプレグシートの場合は、１００ｍｍ角の切り抜き用の型をプリプレグシート上に置き、所定の大きさのサンプルを切り出し、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）やテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）等の有機溶媒中で煮沸させ、マトリクス樹脂を除去した後の重量から測定することができる。
【００６０】
なお、本発明におけるシート状繊維強化基材は、上述の含浸対象シート状物１０２と同様のものである。
また、本発明におけるマトリクス樹脂における樹脂組成物としては、上述の樹脂シートの説明で挙げられた熱硬化性樹脂または熱可塑性樹脂若しくはそれらを含む樹脂組成物を用いることができる。
【００６１】
本発明のプリプレグ中のマトリクス樹脂の含有量は、３３質量％以上４５質量％以下であり、３５質量％以上４３質量％以下が好ましく、３７質量％以上４１質量％以下がより好ましい。
マトリクス樹脂の含有量が前記範囲の下限値以上であれば、繊維内の空気を置換しきれないことによるピンホールやフクレの発生を抑制しやすくなる。マトリクス樹脂の含有量が前記範囲の上限値以下であれば、プリプレグの表面に樹脂が残りやすくなることによる積層時の層間におけるボイドの発生を抑制しやすくなる。
【００６２】
プリプレグ中のマトリクス樹脂の含有量は、プリプレグ、およびシート状強化繊維基材の重量から測定することができる。
【００６３】
本発明のプリプレグは、揮発成分を含んでいてもよい。
ただし、本発明のプリプレグが揮発成分を含む場合、本発明のプリプレグ中の揮発成分の含有量は、０質量％を超え０．５０質量％以下であり、０質量％を超え０．４０質量％が好ましく、０質量％を超え０．３５質量％以下であることがより好ましい。
例えば、ラッカー法でプリプレグを製造した場合等は、溶媒として用いた揮発成分がプリプレグ中に残存するが、プリプレグ中の揮発成分の含有量が前記範囲の上限値以下であれば、ＶＯＣの問題を引き起こしにくい。
【００６４】
プリプレグ中の揮発成分の測定は、具体的には所定の大きさに切断したプリプレグをＭＥＫやアセトンなどの溶媒に浸漬させ、超音波洗浄機に入れて残留溶剤（揮発成分）の抽出を行い、抽出後の溶液はバイアル瓶に移し、ガスクロマトグラフィーを用いてプリプレグ中に含まれる残留溶剤（揮発成分）の成分量を定量する事が出来る。使用されている溶媒種が分からない場合は、溶媒を変えて２回以上浸漬させて抽出された溶液を分析することにより成分量を定量できる。
【００６５】
本発明のプリプレグは、シート状強化繊維基材を構成する繊維束のマトリクス樹脂の含浸率が７０％以上であり、８０％以上が好ましく、９０％以上がより好ましく、９５％以上がさらに好ましい。上限は特にないが１００％以下である。
シート状強化繊維基材を構成する繊維束のマトリクス樹脂の含浸率が前記下限値以上であれば、プレス成型時に繊維束の内部に残った空気による、成型物表面へのトウが膨れた様な凹凸の生成を抑制しやすい。
【００６６】
本発明における「シート状強化繊維基材を構成する繊維束のマトリクス樹脂の含浸率」は以下のようにして測定することができる。
プリプレグを２０ｍｍ×２０ｍｍに切断し、Ｘ線ＣＴ装置（ヤマト科学製  ＴＤＭ１０００Ｈ−Ｓμ）を用い、下記条件にてサンプルを撮影する。
得られた画像のうち、繊維束の断面画像について画像処理ソフトウェア（ＩｍａｇｅＰｒｏ、Ｍｅｄｉａ  Ｃｙｂｅｒｎｅｔｉｃｓ社製）を用いて、１６ビットグレースケールに変換する。エッジ抽出処理を行った後に、平均化処理を行う。図１１に示すように繊維束の未含浸部の断面積Ａｕｉ、１ブロック当たりの面積（Ａｕｉ＋Ａｉ＋Ａｒ）を測定する。繊維束の面積（Ａｕｉ＋Ａｉ）は樹脂を含浸する前のトウ束面積を測定しておき、繊維束の周囲に残存しているマトリクス樹脂の断面積Ａｒ、繊維束の含浸部断面積Ａｉを算出する。含浸率は下記式（１１）、繊維束周囲の樹脂残存率は下記式（１２）によって定義する。
【００６７】
なお、織物の場合は緯糸と緯糸の間の最小単位を１ブロック、ノンクリンプファブリックやＳＭＣ、ＧＭＴは２０〜１００ｍｍの長さを１ブロックとし、１０ブロックの平均値とする。
Ａｉ／（Ａｕｉ＋Ａｉ）×１００  ・・・（１１）
Ａｒ／（Ａｕｉ＋Ａｉ）×１００  ・・・（１２）
【００６８】
本発明のプリプレグは、任意の繊維束の繊維方向に直行する方向の、プリプレグシートの垂直断面において、当該任意の繊維束の周囲に残存しているマトリクス樹脂の断面積Ａｒと繊維束の断面積Ａｃの（Ａｒ／Ａｃ)×１００で表される比率が１０％以下であることが好ましく、６％以下であることがより好ましい。
（Ａｒ／Ａｃ)×１００で表される比率が前記範囲の上限値以下であれば、プリプレグの平滑性による積層時のシート層間への空気の含有が起こりにくく、成型物表面に層間ボイドと呼ばれる凹凸やピンホールが発生することを抑制しやすい。
【００６９】
本発明のプリプレグは、プリプレグの繊維束の間に含まれるボイドによるピンホールを抑制する観点から、開口率が０．５％以下であることが好ましく、より好ましくは０．３％以下である。
【００７０】
開口率は、以下のように求める。
画像処理装置（ＣＶ−１００Ｖ、（株）キーエンス製）とバックライトを用いる。画像処理装置のカメラ受光部に向けて、所定の照度（１８０００ルクス）となる様にバックライトで光を照射する。１００ｍｍ角当たりの開口面積の異なるステンレス板をバックライト上に置き、受光した画像の白色部の面積を測定し、開口面積と受光面積の検量線を作成しておく。その上で、プリプレグをバックライト上に置き、ＣＶ−１００を用いて透過光の画像を撮影することにより、プリプレグの１００ｍｍ２あたりの開口部の全面積Ｓ２（ｍｍ２）を算出し、下記式（１３）から開口率Ｘ（％）を算出する。
Ｘ（％）＝（Ｓ２（ｍｍ２）／１００（ｍｍ２））×１００・・・（１３）
【００７１】
本発明のプリプレグは、４０℃におけるカンチレバー値が１０ｍｍ以上５０ｍｍ以下であることが好ましく、２０ｍｍ以上４０ｍｍ以下であることがより好ましい。
カンチレバー値が前記範囲の下限値以上であれば、プリプレグシートが成型用の金型に沿いやすくなる。カンチレバー値が前記範囲の上限値以下であれば、シートを金型に積層する際にシワができにくくなる。
【００７２】
カンチレバー値は、以下のように求める。
２０ｍｍ×１４０ｍｍの試験片を３枚採取する。図１３に示すように試験片を挟む位置が地面から１００ｍｍとなる金属製のブロック１３Ａで試験片の端部５０ｍｍを抑える。試験片１３Ｂを挟んだ治具は風が当たらないように風よけをつけた上で、オーブンで加熱を開始して、炉内温度が目標温度に達してから３０分待つ。加熱後は冷却を行い、試験片１３Ｂの一端の中央点と地面の間の距離をスケールで読み、当初高さの１００ｍｍから差し引いて、カンチレバー値（ＣＬ）を求めることができる。
【００７３】
本発明のプリプレグに含まれるマトリクス樹脂における樹脂組成物の硬化開始温度は８０〜１５０℃にあることが好ましく、かつ、その硬化開始温度における樹脂組成物の粘度（最低粘度）が０．１〜１０Ｐａ・Ｓの範囲にあること好ましい。
マトリクス樹脂における樹脂組成物の最低粘度が前記範囲内にあれば、シート状強化繊維基材に短時間でマトリクス樹脂を含浸させることができる。
【００７４】
樹脂組成物の最低粘度、および樹脂組成物の硬化開始温度は、粘弾性測定装置（レオメーター、サーモフィッシャー・サイエンティフィック社製、「ＭＡＲＳ  ４０」）を使用し、温度を２℃／分の速度で昇温させながら、プレート径φ２５ｍｍ、周波数１０ｒａｄ／秒、およびプレート間隔０．５ｍｍ、応力３００Ｐａで、４０℃から１３０℃までで行なわれ、硬化開始温度は、最低粘度に達したときの温度と定義する。
【実施例】
【００７５】
以下、本発明を実施例によって具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。【００７６】
＜シート状強化繊維基材の目付の測定＞
１００ｍｍ角の切り抜き用の型を強化繊維シート上に置き、カッターで所定の大きさのサンプルを切り出して重量から測定する。【００７７】
＜プリプレグ中のマトリクス樹脂の含浸率、マトリクス樹脂の繊維束周囲の含有量の測定＞
プリプレグを２０ｍｍ×２０ｍｍに切断し、Ｘ線ＣＴ装置（ヤマト科学製  ＴＤＭ１０００Ｈ−Ｓμ）を用い、下記条件にてサンプルを撮影する。
・管電圧  ２０ｋＶ。
・管電流  ９０μＡ。
・積算時間  １ｓ。
・ビュー数  １５００分割／３６０度。
・フレーム平均数  ４ビュー。【００７８】
得られた画像のうち、繊維束の断面画像について画像処理ソフトウェア（ＩｍａｇｅＰｒｏ、Ｍｅｄｉａ  Ｃｙｂｅｒｎｅｔｉｃｓ社製）を用いて、１６ビットグレースケールに変換する。エッジ抽出処理を行った後に、平均化処理を行う。図１１に示すように繊維束の未含浸部の断面積Ａｕｉ、１ブロック当たりの面積（Ａｕｉ＋Ａｉ＋Ａｒ）を測定する。繊維束の面積（Ａｕｉ＋Ａｉ）は樹脂を含浸する前のトウ束面積を測定しておき、繊維束の周囲に残存しているマトリクス樹脂の断面積Ａｒ、繊維束の含浸部断面積Ａｉを算出する。含浸率は下記式（１１）、繊維束周囲の樹脂残存率は下記式（１２）によって定義する。
なお、織物の場合は緯糸と緯糸の間の最小単位を１ブロック、ノンクリンプファブリックやＳＭＣ、ＧＭＴは２０〜１００ｍｍの長さを１ブロックとし、１０ブロックの平均値とする。
Ａｉ／（Ａｕｉ＋Ａｉ）×１００  ・・・（１１）
Ａｒ／（Ａｕｉ＋Ａｉ）×１００  ・・・（１２）【００７９】
＜プリプレグ中の揮発成分の含有量の測定＞
１５×３０ｍｍの大きさに切断したプリプレグを、メチルエチルケトンを溶媒として浸漬させ、超音波洗浄機に入れて残留溶剤（揮発成分）の抽出を行い、抽出後の溶液はバイアル瓶に移し、ガスクロマトグラフィーを用いてプリプレグ中に含まれる残留溶剤（揮発成分）の成分量を定量する。また、溶媒をアセトンに変えて、同様の作業を行うことで、メチルエチルケトンの成分量も定量する。【００８０】
＜粘度＞
マトリクス樹脂の粘度は、粘弾性測定装置（レオメーター、サーモフィッシャー・サイエンティフィック社製、「ＭＡＲＳ  ４０」）を用い、下記条件にて粘弾性の測定を行って求めた。
使用プレート：２５φパラレルプレート。
プレートギャップ：０．５ｍｍ。
測定周波数：１０ｒａｄ／秒。
測定開始温度：３０℃。
昇温速度:２℃／分。
応力：３００Ｐａ。【００８１】
＜開口率＞
画像処理装置（ＣＶ−１００Ｖ、（株）キーエンス製）とバックライトを用いる。画像処理装置のカメラ受光部に向けて、所定の照度（１８０００ルクス）となる様にバックライトで光を照射する。１００ｍｍ角当たりの開口面積の異なるステンレス板をバックライト上に置き、受光した画像の白色部の面積を測定し、開口面積と受光面積の検量線を作成しておく。その上で、プリプレグをバックライト上に置き、ＣＶ−１００を用いてプリプレグを透過した画像を撮影することにより、プリプレグの１００ｍｍ２あたりの開口部の全面積Ｓ２（ｍｍ２）を算出し、下記式（１３）から開口率Ｘ（％）を算出する。
Ｘ（％）＝（Ｓ２（ｍｍ２）／１００（ｍｍ２））×１００  ・・・（１３）【００８２】
＜カンチレバー値＞
２０ｍｍ×１４０ｍｍの試験片を３枚採取する。図１３に示すように試験片を挟む位置が地面から１００ｍｍとなる金属製のブロック１３Ａで試験片の端部５０ｍｍを抑える。試験片１３Ｂを挟んだ治具は風が当たらないように風よけをつけた上で、オーブンで加熱を開始して、炉内温度が目標温度に達してから３０分待つ。加熱後は冷却を行い、試験片１３Ｂの一端の中央点と地面の間の距離をスケールで読み、当初高さの１００ｍｍから差し引いて、カンチレバー値（ＣＬ）を求める【００８３】
＜樹脂流れの判定、残存樹脂目付＞
樹脂流れの判定はプレスロールに通過させたときにサンプル末端から樹脂が流れ出ているか目視で判断した。
また、試験用積層体を１０ｃｍ×１０ｃｍにカットし、試験用積層体１２６の単位面積当たりの質量を求め、プレス後の試験用積層体１２６の単位面積当たりの質量から、離型紙、強化繊維シート、ポリエチレンフィルムの合計の単位面積当たりの質量を差し引くことによって、プレスロールでプレスした後に試験用積層体の残存樹脂目付を測定した。【００８４】
＜マトリクス樹脂１の作成＞
下記に示す樹脂成分を均一に混合したものをマトリクス樹脂１として用いた。
・Ａ：ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８９ｇ／ｅｑ、三菱ケミカル（株）製、商品名：ｊＥＲ８２８）  ２５質量部。
・Ｂ：２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール（四国化成工業（株）製、商品名：２Ｐ４ＭＨＺ−ＰＷ）  １質量部。
・Ｃ：２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール（四国化成工業（株）製、商品名：２ＰＨＺ−ＰＷ）  ８．７質量部。
・Ｄ：Ａと４，４’−ジアミノジフェニルスルフォンとの反応物［上記Ａと４，４’−ジアミノジフェニルスルフォン（和歌山精化工業（株）製、商品名：セイカキュアーＳ）とを、Ａ／４，４’−ジアミノジフェニルスルフォン＝１００／９の質量比で室温にて混合した後に、１５０℃にて混合加熱して得た反応物。エポキシ樹脂と分子内に少なくとも一つの硫黄原子を有するアミン化合物との反応生成物を主成分とする混合物である（エポキシ当量２６６ｇ／ｅｑ）。］  ７５質量部。【００８５】
マトリクス樹脂１を離型紙に所定の樹脂目付けで均一に塗工して樹脂フィルムを調製した。この樹脂フィルムを、強化繊維シート基材に貼り合わせた試験用積層体を以下のように作成した。【００８６】
（実施例Ａ１）
実験装置としては、図１２に示すような、ゴムロール１２Ａ（材質：エチレン−プロピレン−ジエンゴム、硬度：８０度、直径：２００ｍｍ）とゴムロール１２Ａに対向配置された金属ロール１２Ｂ（材質：ステンレス鋼、直径：２００ｍｍ）と、ゴムロール１２Ａおよび金属ロール１２Ｂの上流側に設けられたプレートヒーター１２Ｃとを備えた装置を用いた。ゴムロール１２Ａには、ひし形の模様が刻まれたパターンロールを用いた。【００８７】
含浸対象シート状物として、下から順に、離型紙１２Ｄ、下側樹脂層１２Ｅ、シート状強化繊維基材１２Ｆ、上側樹脂層１２Ｇ、ポリエチレンフィルム１２Ｈを重ね、試験用積層体１２Ｉとした。
シート状強化繊維基材１２Ｆには、三菱ケミカル社製の炭素繊維クロスＴＲＫ５１０（繊維目付６４６ｇ／ｍ２、２／２綾織）を用いた。樹脂フィルムは、下側樹脂層１２Ｅ、上側樹脂層１２Ｇ共に、マトリクス樹脂１を樹脂目付２１６ｇ／ｍ２（合計の樹脂目付：４３２ｇ／ｍ２）で塗工したものを用いた。【００８８】
積層体１２Ｉをプレートヒーター１２Ｃの上で所定の温度に加熱した後、移動速度２．５ｍ／ｍｉｎ、マトリクス樹脂粘度は３Ｐａ・ｓ、凹凸パターンの凸部当たりの線圧が２０Ｎ／ｍｍになるように、ゴムロール１２Ａと金属ロール１２Ｂとの間を所定回数に達するまで繰り返し通した。【００８９】
得られたプリプレグを３００ｍｍ×３００ｍｍに切断し、３００ｍｍ角の平板成形用金型に投入し、面圧７．２ＭＰａ、金型温度１４０℃、成形時間５分の条件で前記フィルム積層体（Ｆ）をプレス成形し、繊維強化プラスチック成形体（「成形板」とも言う。）を得た。【００９０】
なお、積層体１２Ｉを所定回数通過させるゴムロールとしては、表１に示す各ゴムロールを用いて、表２に示す回数の組み合わせにて、積層体１２Ｉを通過させた。【００９１】
【表１】
0006702414.tif 000002
【００９２】
（実施例Ａ２〜Ａ４）
表１に示す各ゴムロールを用いて、表２に示す回数の組み合わせにて、積層体１２Ｉを通過させた以外は、実施例Ａ１と同様の方法でプリプレグを作製して、繊維強化プラスチック成型体を得た。【００９３】
（実施例Ａ５）
シート状強化繊維基材として三菱ケミカル製の炭素繊維クロスＴＲＫ５０１（繊維目付４００ｇ／ｍ２、２／２綾織）を用いて、樹脂目付を表２のように変更した以外は、実施例Ａ１同様の方法でプリプレグを作製して、繊維強化プラスチック成型体を得た。【００９４】
（実施例Ａ６）
三菱ケミカル社製の炭素繊維束ＴＲ５０Ｓ１５Ｌを裁断機で裁断し、平均繊維長が２５．４ｍｍのチョップド繊維束とし、平均繊維目付が６４６ｇ／ｍ２となる様に樹脂フィルムの上に散布してシート状強化繊維基材とした以外は、実施例Ａ１と同様の方法でプリプレグを作製して、繊維強化プラスチック成型体を得た。【００９５】
（実施例Ａ７）
三菱ケミカル社製の一方向織物ＴＲＫ９７６ＰＱＲＷ（繊維目付３１７ｇ／ｍ２）を２枚重ねてシート状強化繊維基材として、樹脂目付を表２のように変更した以外は、実施例Ａ１と同様の方法でプリプレグを作製して、繊維強化プラスチック成型体を得た。【００９６】
（比較例Ａ１）
ゴムロールとして、ひし形の模様が刻まれた、凸部の面積率が４５％のパターンロール（ロール４５Ａ）１種類のみを用いた以外は、実施例Ａ１と同様の方法でプリプレグを作製して、繊維強化プラスチック成型体を得た。【００９７】
（比較例Ａ２）
ゴムロールとして、模様の刻まれていないフラットなゴムロール（ロール１００）を用いた以外は、実施例Ａ１と同様の方法でプリプレグを作製して、繊維強化プラスチック成型体を得た。【００９８】
（比較例Ａ３）
下記に示す樹脂成分を均一に混合したマトリクス樹脂を作成し、各温度における樹脂粘度を測定したところ、６０℃で１６Ｐａ・ｓ、７０℃で５Ｐａ・ｓであった。
・Ａ：ｊＥＲ８２８（三菱ケミカル（株）社製）  ４０質量部。
・Ｂ：ｊＥＲ１００１（三菱ケミカル（株）社製）  ４０質量部。
・Ｃ：エピクロンＮ７４０（ＤＩＣ（株）社製）  ２０質量部。
・Ｄ：ＤＩＣＹ７（三菱ケミカル（株）社製）  ５質量部。
・Ｅ：ＤＣＭＵ９９（保土ヶ谷化学（株）社製）  ５質量部。【００９９】
マトリクス樹脂１の樹脂粘度が５Ｐａ・ｓになるように温度を変更して、フラットゴムロールを用いた以外は、実施例Ａ１と同様の方法でプリプレグを作製して、繊維強化プラスチック成型体を得た。【０１００】
（比較例Ａ４）
マトリクス樹脂１の樹脂粘度が１６Ｐａ・ｓになるように温度を変更した以外は、比較例Ａ３と同様の方法でプリプレグを作製して、繊維強化プラスチック成型体を得た。【０１０１】
（比較例Ａ５）
マトリクス樹脂１の樹脂粘度が６６Ｐａ・ｓになるように温度を変更した以外は、比較例Ａ１と同様の方法でプリプレグを作製して、繊維強化プラスチック成型体を得た。【０１０２】
（比較例Ａ６）
繊維強化シートを三菱ケミカル社製の炭素繊維クロスＴＲＫ５０１（繊維目付４００ｇ／ｍ２、２／２綾織）を用いて、樹脂目付を表２のように変更した以外は、比較例Ａ１と同様の方法でプリプレグを作製して、繊維強化プラスチック成型体を得た。【０１０３】
【表２】
0006702414.tif 000003
【０１０４】
得られたプリプレグと成形板の評価結果を表３に示す。
なお、いずれの例においても、得られたプリプレグ中に揮発成分は検出されなかった。【０１０５】
表中の記号等は、以下の意味を示す。
・マトリクス樹脂の含浸率：シート状強化繊維基材を構成する繊維束のマトリクス樹脂の含浸率（Ａｉ／（Ａｕｉ＋Ａｉ）×１００）。
・樹脂残存量：繊維束周囲の樹脂残存率（Ａｒ／（Ａｕｉ＋Ａｉ）×１００）。
・樹脂流れ：目視による樹脂流れの有無。〇はプレス後のプリプレグ末端から樹脂が流れ出ていないことを示し、×はプレス後のプリプレグ末端から樹脂が流れ出ていることを示す。
・ピンホール：目視によるピンホールの有無。〇はチョーキングをした成型物を目視で観察し、ピンホールが見られないことを示し、△はチョーキングをした成型物を目視で観察し、ピンホールが１〜５個であることを示す。
・層間ボイド：目視による層間ボイドの有無。〇は目視で成型物表面に繊維束よりも大きい膨らみが存在しないことを示し、×は目視で成型物表面に繊維束よりも大きい膨らみが１か所以上存在することを示す。
・トウフクレ：目視によるトウフクレの有無。〇は目視で成型物表面に繊維束に沿った膨らみが存在しないことを示し、×は目視で成型物表面に繊維束に沿った膨らみが１か所以上存在することを示す。
・樹脂枯れ：目視による樹脂枯れの有無。〇は目視で成型物表面に存在する繊維束上の樹脂が薄くならず、色合いが周囲と異なっていないことを示し、×は目視で成型物表面に存在する繊維束上の樹脂が薄くなり、色合いが周囲と異なっていることを示す。
なお、空欄は評価していないことを示す。【０１０６】
【表３】
0006702414.tif 000004
【０１０７】
＜樹脂捕捉量の測定＞
凹凸プレスロールにおける凹部の幅および凹部の面積と、凹凸プレスロールによる樹脂捕捉量との関係を検討した。【０１０８】
（実験例１〜１０）
表面側樹脂捕捉量：
実験装置としては、図７に示すような、フラットプレスロール４０（材質：エチレン−プロピレン−ジエンゴム、硬度：８０度、直径：２００ｍｍ）と、フラットプレスロール４０に対向配置されたフラット金属ロール４２（材質：ステンレス鋼、直径：２００ｍｍ）と、フラットプレスロール４０およびフラット金属ロール４２の上流側に設けられたプレートヒーター４４とを備えたものを用いた。【０１０９】
図７に示すように、下から順に、離型紙１１４（単位面積当たりの質量：１０５ｇ／ｍ２）；下側樹脂層１１６（エポキシ樹脂、９０℃の粘度：３Ｐａ・ｓ、単位面積当たりの質量：２１６ｇ／ｍ２）；炭素繊維織物１１８（綾織、単位面積当たりの質量：６４６ｇ／ｍ２）；ポリエチレンフィルム１２０（単位面積当たりの質量：１６ｇ／ｍ２）；上側樹脂層１２２（エポキシ樹脂、９０℃の粘度：３Ｐａ・ｓ、単位面積当たりの質量：４３２ｇ／ｍ２）；およびポリエチレンフィルム１２４（単位面積当たりの質量：１６ｇ／ｍ２）を重ね、試験用積層体１２６とした。
試験用積層体１２６の上に、下面に図２に示す凹凸パターンが形成された凹凸パターン板４６（材質：アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン樹脂、全体の厚さ：４ｍｍ、凹部の深さ：３ｍｍ）をさらに重ねた。【０１１０】
試験用積層体１２６をプレートヒーター４４の上で９０℃に加熱した後、凹凸パターン板４６とともに、移動速度２．５ｍ／ｍｉｎ、線圧９．４Ｎ／ｍｍでフラットプレスロール４０とフラット金属ロール４２との間に通した。
このとき、炭素繊維織物１１８に接した下側樹脂層１１６からは樹脂は流れ出ないが、ポリエチレンフィルム１２０とポリエチレンフィルム１２４とに挟まれた上側樹脂層１２２からは、凹凸パターン板４６で捕捉できなかった樹脂が流れ出る。【０１１１】
試験用積層体１２６から凹凸パターン板４６を取り外し、試験用積層体１２６を１０ｃｍ×１０ｃｍにカットし、試験用積層体１２６の単位面積当たりの質量を求めた。プレス後の試験用積層体１２６の単位面積当たりの質量から、離型紙１１４、下側樹脂層１１６、炭素繊維織物１１８、ポリエチレンフィルム１２０およびポリエチレンフィルム１２４の合計の単位面積当たりの質量（９９９ｇ／ｍ２）を引くことによって、樹脂流れせずに試験用積層体１２６に残った上側樹脂層１２２の単位面積当たりの質量を求め、これを表面側樹脂捕捉量とした。【０１１２】
凹凸パターン板４６の凹凸パターンにおける、凹部の面積の割合Ａおよび凹部の幅Ｗを表４に示すように変更しながら、同様の実験を繰り返した。
凹部の面積の割合Ａと凹部の幅Ｗとの積で表される指標Ｘと、凹凸パターン板４６による表面側樹脂捕捉量との関係をグラフにしたところ、図９に示すように、Ｘが０〜４の間で相関関係が見られた。【０１１３】
【表４】
0006702414.tif 000005
【０１１４】
（実験例１１〜２０）
裏面側樹脂捕捉量：
実験装置としては、図８に示すような、フラットプレスロール４０（材質：エチレン−プロピレン−ジエンゴム、硬度：８０度、直径：２００ｍｍ）と、フラットプレスロール４０に対向配置されたフラット金属ロール４２（材質：ステンレス鋼、直径：２００ｍｍ）と、フラットプレスロール４０およびフラット金属ロール４２の上流側に設けられたプレートヒーター４４とを備えたものを用いた。【０１１５】
図８に示すように、下から順に、離型紙１１４（単位面積当たりの質量：１０５ｇ／ｍ２）；下側樹脂層１１６（エポキシ樹脂、９０℃の粘度：３Ｐａ・ｓ、単位面積当たりの質量：４３２ｇ／ｍ２）；ポリエチレンフィルム１２０（単位面積当たりの質量：１６ｇ／ｍ２）；炭素繊維織物１１８（綾織、単位面積当たりの質量：６４６ｇ／ｍ２）；上側樹脂層１２２（エポキシ樹脂、９０℃の粘度：３Ｐａ・ｓ、単位面積当たりの質量：２１６ｇ／ｍ２）；およびポリエチレンフィルム１２４（単位面積当たりの質量：１６ｇ／ｍ２）を重ね、試験用積層体１２８とした。
試験用積層体１２８の上に、下面に図２に示す凹凸パターンが形成された凹凸パターン板４６（材質：アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン樹脂、全体の厚さ：４ｍｍ、凹部の深さ：３ｍｍ）をさらに重ねた。【０１１６】
試験用積層体１２８をプレートヒーター４４の上で９０℃に加熱した後、凹凸パターン板４６とともに、移動速度２．５ｍ／ｍｉｎ、線圧９．４Ｎ／ｍｍでフラットプレスロール４０とフラット金属ロール４２との間に通した。
このとき、炭素繊維織物１１８に接した上側樹脂層１２２からは樹脂は流れ出ないが、離型紙１１４とポリエチレンフィルム１２０とに挟まれた下側樹脂層１１６からは、凹凸パターン板４６で捕捉できなかった樹脂が流れ出る。【０１１７】
試験用積層体１２８から凹凸パターン板４６を取り外し、試験用積層体１２８を１０ｃｍ×１０ｃｍにカットし、試験用積層体１２８の単位面積当たりの質量を求めた。プレス後の試験用積層体１２６の単位面積当たりの質量から、離型紙１１４、ポリエチレンフィルム１２０、炭素繊維織物１１８、上側樹脂層１２２およびポリエチレンフィルム１２４の合計の単位面積当たりの質量（９９９ｇ／ｍ２）を引くことによって、樹脂流れせずに試験用積層体１２８に残った下側樹脂層１１６の単位面積当たりの質量を求め、これを裏面側樹脂捕捉量とした。【０１１８】
凹凸パターン板４６の凹凸パターンにおける、凹部の面積の割合Ａおよび凹部の幅Ｗを表５に示すように変更しながら、同様の実験を繰り返した。
凹部の面積の割合Ａと凹部の幅Ｗとの積で表される指標Ｘと、凹凸パターン板４６による裏面側樹脂捕捉量との関係をグラフにしたところ、図９に示すように、Ｘが０〜６の間で相関関係が見られた。【０１１９】
【表５】
0006702414.tif 000006
【０１２０】
＜プリプレグの製造＞
（実施例１）
プリプレグの製造装置としては、図１０に示すような、凹凸プレスロール２４（材質：エチレン−プロピレン−ジエンゴム、硬度：８０度、直径：２００ｍｍ）と、凹凸プレスロール２４に対向配置されたフラット金属ロール４２（材質：ステンレス鋼、直径：２００ｍｍ）と、凹凸プレスロール２４およびフラット金属ロール４２の上流側に設けられたプレートヒーター４４とを備えたものを用いた。凹凸プレスロール２４の凹凸パターンにおける、凹部の面積の割合Ａ、凹部の幅Ｗ、指標Ｘ、凸部短軸長さａ、凸部長軸長さｂ、凹部の深さＤ、Ｄ／Ｗを表６に示す。【０１２１】
図１０に示すように、下から順に、離型紙１１４；下側樹脂層１１６（エポキシ樹脂、９０℃の粘度：３Ｐａ・ｓ、単位面積当たりの質量：２１６ｇ／ｍ２）；炭素繊維織物１１８（綾織、単位面積当たりの質量：６４６ｇ／ｍ２）；上側樹脂層１２２（エポキシ樹脂、９０℃の粘度：３Ｐａ・ｓ、単位面積当たりの質量：２１６ｇ／ｍ２）；ポリエチレンフィルム１２４を重ね、積層体１０８とした。【０１２２】
積層体１０８をプレートヒーター４４の上で９０℃に加熱した後、移動速度２．５ｍ／ｍｉｎ、線圧９．４Ｎ／ｍｍで凹凸プレスロール２４とフラット金属ロール４２との間に通した。積層体１０８を、同じ凹凸プレスロール２４とフラット金属ロール４２との間に合計で３回通した後、凹凸プレスロール２４を表３に示す後半の凹凸プレスロール２４に交換し、積層体１０８を、同じ凹凸プレスロール２４とフラット金属ロール４２との間に合計で３回通し、プリプレグを得た。【０１２３】
（実施例２〜４、比較例１〜４）
凹凸プレスロール２４の凹凸パターンを表６および表７に示すものに変更し、前半、後半（または、序盤、中盤、終盤）の各凹凸プレスロール２４を用いた際のプレス数を表６および表７に示す回数に変更した以外は、実施例１と同様にしてプリプレグを得た。【０１２４】
＜評価＞
（樹脂流れ）
プリプレグを１０ｃｍ×１０ｃｍにカットし、プリプレグの単位面積当たりの質量を求めた。プレス前の積層体１０８の単位面積当たりの質量からのプリプレグの単位面積当たりの質量の減少量が５ｇ／ｍ２以下であれば〇、減少量が５ｇ／ｍ２超であれば×と評価した。結果を表６および表７に示す。【０１２５】
（含浸性）
プリプレグをカミソリ刃で３ｃｍ×３ｃｍにカットし、マイクロスコープ（キーエンス社製、ＶＨＸ−５０００）を用い、プリプレグの断面を２００倍の倍率で観察した。プリプレグの炭素繊維の経糸１０本および緯糸１０本を観察し、樹脂の未含浸部分が１つもなければ〇、未含浸部分があれば×と評価した。結果を表６および表７に示す。【０１２６】
【表６】
0006702414.tif 000007
【０１２７】
【表７】
0006702414.tif 000008
【０１２８】
比較例１は、すべてのプレスにおいて同じ凹凸プレスロール２４を用いたため、樹脂流れが発生した。
比較例２は、前半よりも後半の方がＸの大きい凹凸プレスロール２４を用いたため、炭素繊維織物への樹脂の含浸が不十分であった。
比較例３は、後半の凹凸プレスロール２４のＸが小さすぎたため、樹脂流れが発生した。
比較例４は、前半の凹凸プレスロール２４のＸが大きすぎ、炭素繊維織物に樹脂が均一に含浸せず、樹脂流れが発生した。
【産業上の利用可能性】
【０１２９】
本発明の樹脂含浸物の製造方法および樹脂含浸物の製造装置は、プリプレグ等の樹脂含浸物の製造に有用である。
【符号の説明】
【０１３０】
１０  樹脂含浸物の製造装置、
１１  含浸対象シート状物供給ロール、
１１Ａ  織物、
１１Ｂ  樹脂、
１２  第１の樹脂シート供給ロール、
１２Ａ  ゴムロール、
１２Ｂ  金属ロール、
１２Ｃ  プレートヒーター、
１２Ｄ  離型紙、
１２Ｅ  下側樹脂層、
１２Ｆ  シート状強化繊維基材、
１２Ｇ  上側樹脂層、
１２Ｈ  ポリエチレンフィルム、
１２Ｉ  試験用積層体、
１３  第２の樹脂シート供給ロール、
１３Ａ  ブロック
１３Ｂ  試験片
１４  ガイドロール、
１５  ガイドロール、
１６  ガイドロール、
１７  剥離ロール、
１８  シート状担体巻取ロール、
２０  トップフィルム供給ロール、
２２  ガイドロール、
２３  加熱プレート、
２４  凹凸プレスロール、
２６  加熱ロール、
２７  冷却プレート、
２８  剥離ロール、
３０  トップフィルム巻取ロール、
３１  トップフィルム供給ロール、
３２  ガイドロール、
３３  ガイドロール、
３４  樹脂含浸物巻取ロール、
３６  凸部、
３８  凹部、
４０  フラットプレスロール、
４２  フラット金属ロール、
４４  プレートヒーター、
４６  凹凸パターン板、
１０２  含浸対象シート状物、
１０４  第１の樹脂シート、
１０６  第２の樹脂シート、
１０７  シート状担体、
１０８  積層体、
１１０  樹脂含浸物、
１１２  トップフィルム、
１１３  トップフィルム、
１１４  離型紙、
１１６  下側樹脂層、
１１８  炭素繊維織物、
１２０  ポリエチレンフィルム、
１２２  上側樹脂層、
１２４  ポリエチレンフィルム、
１２６  試験用積層体、
１２８  試験用積層体、
ａ  凸部短軸長さ、
ｂ  凸部長軸長さ、
ｃ  凸部間の間隔、
ｄ  凹部の深さ、
Ａ  凹部の面積の割合、
Ｄ  凹部の深さ、
Ｗ  凹部の幅、
Ｘ  指標。
【図１】
0006702414.tif 000009
【図２】
0006702414.tif 000010
【図３】
0006702414.tif 000011
【図４】
0006702414.tif 000012
【図５】
0006702414.tif 000013
【図６】
0006702414.tif 000014
【図７】
0006702414.tif 000015
【図８】
0006702414.tif 000016
【図９】
0006702414.tif 000017
【図１０】
0006702414.tif 000018
【図１１】
0006702414.tif 000019
【図１２】
0006702414.tif 000020
【図１３】
0006702414.tif 000021