(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属支持体と電気化学反応部とを有し、
前記金属支持体が円盤形状であり、
前記電気化学反応部は、電極層と、電解質層と、対極電極層とを少なくとも有し、前記金属支持体の表側に配置されており、
前記電解質層は、前記電極層と前記対極電極層との間に配置されている電気化学素子と、
有突起集電板とを有するセルユニットであって、
前記有突起集電板は、金属製の板であって、凹部または凸部が１つ以上含まれる凹凸構造部位を有し、
前記有突起集電板が、前記金属支持体の裏側に面して配置され、
前記凹凸構造部位が、複数のセルユニットが積層される際に、他のセルユニットの対極電極層に接続されるセルユニット。
【請求項２】
前記電極層、前記電解質層、前記対極電極層が、それぞれ薄層として形成されている、請求項１に記載のセルユニット。
【請求項３】
前記金属支持体が、表側と裏側との間での気体の通流を許容する気体通流許容領域を有することを特徴とする請求項１または２に記載のセルユニット。
【請求項４】
前記有突起集電板と前記金属支持体との間に接合部位が形成されている請求項１〜３のいずれか１項に記載のセルユニット。
【請求項５】
前記金属支持体の裏側と前記有突起集電板との間に、その内部を気体が通流することを許容する隙間空間が形成される請求項１〜４のいずれか１項に記載のセルユニット。
【請求項６】
金属支持体と電気化学反応部とを有し、
前記金属支持体が円盤形状であり、
前記電気化学反応部は、電極層と、電解質層と、対極電極層とを少なくとも有し、前記金属支持体の表側に配置されており、
前記電解質層は、前記電極層と前記対極電極層との間に配置されている電気化学素子と、
ガスセパレータ部材と、
有突起集電板とを有するセルユニットであって、
前記ガスセパレータ部材は、金属製の部材であって、前記金属支持体の裏側に面して配置され、前記金属支持体との間に、その内部を気体が通流することを許容する隙間空間を形成し、
前記有突起集電板は、金属製の板であって、凹部または凸部が１つ以上含まれる凹凸構造部位を有し、
前記凹凸構造部位が、複数のセルユニットが積層される際に、他のセルユニットの対極電極層に接続されるセルユニット。
【請求項７】
前記金属支持体と前記ガスセパレータ部材との間、前記金属支持体と前記有突起集電板との間、または前記ガスセパレータ部材と前記有突起集電板との間のうち、少なくとも１つの間に接合部位が形成されている請求項６に記載のセルユニット。
【請求項８】
前記隙間空間に気体を供給する気体供給管を有する請求項５〜７のいずれか１項に記載のセルユニット。
【請求項９】
前記気体供給管と前記金属支持体との間、前記気体供給管と前記有突起集電板との間、または前記気体供給管と前記セパレータ部材との間のうち、少なくとも１つの間に接合部位が形成されている請求項８に記載のセルユニット。
【請求項１０】
前記気体供給管から前記隙間空間を経て、気体が前記金属支持体の内側から外側に向けて流れて、前記気体通流許容領域を通流して前記電極層へ供給される請求項８または９に記載のセルユニット。
【請求項１１】
前記隙間空間において、気体が前記金属支持体の外側から内側に向けて流れて、前記気体通流許容領域を通流して前記電極層へ供給される請求項５〜１０のいずれか１項に記載のセルユニット。
【請求項１２】
前記隙間空間の形状が、前記金属支持体の円盤形状の中心軸に対して略軸対称である請求項５〜１１のいずれか１項に記載のセルユニット。
【請求項１３】
前記金属支持体が、開口部を有することを特徴とする、請求項１〜１２のいずれか１項に記載のセルユニット。
【請求項１４】
前記有突起集電板が円盤形状であることを特徴とする、請求項１〜１３のいずれか１項に記載のセルユニット。
【請求項１５】
請求項１〜１４のいずれか一項に記載のセルユニットが複数積層した状態で配置される電気化学モジュール。
【請求項１６】
請求項１５に記載の電気化学モジュールと、前記電気化学モジュールに対して還元性成分を含有する燃料を供給する燃料供給部とを少なくとも有し、前記電気化学モジュールから電力を取り出すことを特徴とする電気化学装置。
【請求項１７】
請求項１５に記載の電気化学モジュールと改質器を少なくとも有し、前記電気化学モジュールに対して還元性成分を含有する燃料ガスを供給する燃料供給部と、前記電気化学モジュールから電力を取り出すインバータとを有する電気化学装置。
【請求項１８】
請求項１６または１７に記載の電気化学装置と、前記電気化学装置から排出される熱を再利用する排熱利用部を有するエネルギーシステム。 
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、セルユニット、電気化学モジュール、電気化学装置およびエネルギーシステムに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来の固体酸化物形燃料電池（以下「ＳＯＦＣ」と記す。）は、主としてセラミックス材料を支持体とするＳＯＦＣの開発が進められている。そして、その構造を円盤状とすることで、ガスの流れを改善し、熱応力による不利益を抑制したＳＯＦＣが開示されている（特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開平７−５０１６９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
従来のセラミックスを支持体とするセル構造体では、機械的強度を持たせるために、セラミックス支持体の厚みをある程度の厚さに確保する必要があり、高価なセラミックス材料を多量に使う必要が生じ、これが高コストに繋がる。また、支持体がセラミックスであるために、強度・信頼性の面で課題が残る。更に、セラミックス材料同士の接続が困難であったり、また、電気的な接続も困難であったりしたため、構造が複雑になり、信頼性・耐久性の確保やコストダウンが困難であるという課題も残っていた。
【０００５】
本発明は上述の課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、材料コストと加工コストを抑制しつつ、コンパクトで高性能な、強度と信頼性に優れた電気化学素子を含む技術を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
〔構成１〕
上記目的を達成するための本発明に係るセルユニットの特徴構成は、金属支持体と電気化学反応部とを有し、
前記金属支持体が円盤形状であり、
前記電気化学反応部は、電極層と、電解質層と、対極電極層とを少なくとも有し、前記金属支持体の表側に配置されており、
前記電解質層は、前記電極層と前記対極電極層との間に配置されている電気化学素子と、
有突起集電板とを有するセルユニットであって、
前記有突起集電板は、金属製の板であって、凹部または凸部が１つ以上含まれる凹凸構造部位を有し、
前記有突起集電板が、前記金属支持体の裏側に面して配置され、
前記凹凸構造部位が、複数のセルユニットが積層される際に、他のセルユニットの対極電極層に接続される点にある。
【０００７】
上記の特徴構成によれば、薄くても十分な強度を有する堅牢な金属支持体の上に電気化学反応部を配置するから、コンパクトで高性能かつ強度と信頼性に優れた電気化学素子を得ると共に、電極層や電解質層に使用する高価なセラミックス材料の使用量を抑制しつつ、安価な金属材料で強度を確保することで材料コストを抑制し、セラミックスより加工しやすい金属支持体を用いることで加工コストを抑制した、低コストな電気化学素子を得ることができる。加えて金属支持体が円盤形状であるから、各種の応力集中を抑制し、また、温度分布を小さくできるので、電気化学素子の強度と信頼性をより高めつつ、性能の向上を図ることができる。なお、円盤形状とは、円形のみならず、楕円形や小判形などの応力集中を抑制可能な湾曲部を有する形状を含むものであり、上述の作用効果が得られる範囲であれば、加工上の問題も考慮して円に近い多角形や周囲に凹凸があるものでも構わない。なお電気化学反応部の各層について、電解質層が電極層と対極電極層との間に配置されていればよく、他の層が追加で配置されてもよい。また、一の層が他の層の全体を完全に覆うことも必須ではなく、例えば対極電極層が電解質層の一部を覆って配置されていてもよい。また、電解質層が電極層と対極電極層との間に配置されている領域の近傍に電解質層が電極層と対極電極層との間に配置されていない領域が設けられている構成であっても、電解質層は実質的に電極層と対極電極層との間に配置されているといえる。
上記の特徴構成によれば、凹凸構造部位を有する有突起集電板によって他のセルユニットとの接続が容易になる上、金属製の凹凸構造部位を有する有突起集電板はプレス成形等の加工で容易に得られるため、材料コストおよび加工コストを抑制した低コストなセルユニットを実現することができる。更に、前記凹凸構造部位により、電気化学素子の熱膨張や熱収縮による変位を吸収・緩和できるため、セルユニットの信頼性をより高めることができる。なお、有突起集電板は、他のセルユニットの対極電極層側に直接接触させて接続することもできるし、有突起集電板と対極電極層の間に導電性を有する材料等を挿入して、そのような材料を介して接続することもできる。
【０００８】
〔構成２〕
本発明に係るセルユニットの別の特徴構成は、前記電極層、前記電解質層、前記対極電極層が、それぞれ薄層として形成されている点にある。
【０００９】
上記の特徴構成によれば、電極層、電解質層、対極電極層が、それぞれ薄層として形成されているから、電気化学反応部での反応効率を高めて電気化学素子を高性能化することができる。また電気化学反応部を形成するための材料の量が少なくなるから、セルユニットの材料コストを低減することができる。
【００１０】
〔構成３〕
本発明に係るセルユニットの別の特徴構成は、前記金属支持体が、表側と裏側との間での気体の通流を許容する気体通流許容領域を有する点にある。
【００１１】
上記の特徴構成によれば、気体通流許容領域を通じて、気体を電極層に供給できるようになるため、燃料電池のような気体を反応に用いるセルユニットに好適である。
【００１４】
〔構成４〕
本発明に係るセルユニットの別の特徴構成は、前記有突起集電板と前記金属支持体との間に接合部位が形成されている点にある。 
【００１５】
上記の特徴構成によれば、金属支持体の表側に配置された電気化学反応部により得られた電気を前記接合部位を介して効率よく有突起集電板に導電することができるので、高性能なセルユニットを実現できる。また、金属製の支持体と金属製の集電板との接合部位であるから、集電板の形状に合わせて、ろう付けを含む各種の溶接や、かしめ等によって前記接合部位を形成できるため、材料コストおよび加工コストを抑制した低コストなセルユニットを実現することができ、好適である。なお、前記接合部位は、有突起集電板と金属支持体との接合箇所が得られればよく、有突起集電板が金属支持体に対して付勢される（押し付けられる）ことで接合部位が形成されても良い。
【００１６】
〔構成５〕
本発明に係るセルユニットの別の特徴構成は、前記金属支持体の裏側と前記有突起集電板との間に、その内部を気体が通流することを許容する隙間空間が形成される点にある。 
【００１７】
上記の特徴構成によれば、有突起集電板と金属支持体との間に気体が通流可能な隙間空間が形成されるから、簡易な構成で気体通流許容領域への気体の供給を実現することができ、低コストなセルユニットを実現することができる。更に、気体の流配をより均質化することが可能となるから、高性能なセルユニットを得ることができ、好適である。
【００１８】
〔構成６〕
本発明に係るセルユニットの特徴構成は、
金属支持体と電気化学反応部とを有し、
前記金属支持体が円盤形状であり、
前記電気化学反応部は、電極層と、電解質層と、対極電極層とを少なくとも有し、前記金属支持体の表側に配置されており、
前記電解質層は、前記電極層と前記対極電極層との間に配置されている電気化学素子と、
ガスセパレータ部材と、有突起集電板とを有するセルユニットであって、
前記ガスセパレータ部材は、金属製の部材であって、前記金属支持体の裏側に面して配置され、前記金属支持体との間に、その内部を気体が通流することを許容する隙間空間を形成し、
前記有突起集電板は、金属製の板であって、凹部または凸部が１つ以上含まれる凹凸構造部位を有し、
前記凹凸構造部位が、複数のセルユニットが積層される際に、他のセルユニットの対極電極層に接続される点にある。 
【００１９】
上記の特徴構成によれば、薄くても十分な強度を有する堅牢な金属支持体の上に電気化学反応部を配置するから、コンパクトで高性能かつ強度と信頼性に優れた電気化学素子を得ると共に、電極層や電解質層に使用する高価なセラミックス材料の使用量を抑制しつつ、安価な金属材料で強度を確保することで材料コストを抑制し、セラミックスより加工しやすい金属支持体を用いることで加工コストを抑制した、低コストな電気化学素子を得ることができる。加えて金属支持体が円盤形状であるから、各種の応力集中を抑制し、また、温度分布を小さくできるので、電気化学素子の強度と信頼性をより高めつつ、性能の向上を図ることができる。なお、円盤形状とは、円形のみならず、楕円形や小判形などの応力集中を抑制可能な湾曲部を有する形状を含むものであり、上述の作用効果が得られる範囲であれば、加工上の問題も考慮して円に近い多角形や周囲に凹凸があるものでも構わない。なお電気化学反応部の各層について、電解質層が電極層と対極電極層との間に配置されていればよく、他の層が追加で配置されてもよい。また、一の層が他の層の全体を完全に覆うことも必須ではなく、例えば対極電極層が電解質層の一部を覆って配置されていてもよい。また、電解質層が電極層と対極電極層との間に配置されている領域の近傍に電解質層が電極層と対極電極層との間に配置されていない領域が設けられている構成であっても、電解質層は実質的に電極層と対極電極層との間に配置されているといえる。
上記の特徴構成によれば、ガスセパレータ部材と有突起集電板との間で、ガスセパレータ部材を通流する気体との熱交換が可能となるため、セルユニット内の温度分布を小さくすることができ、高性能なセルユニットを実現できる。更に、簡易な構成で気体通流許容領域への気体の供給を実現し、有突起集電板が他のセルユニットとの電気的接続を実現できるから、高性能なセルユニットを低コストで製造することができ好適である。更に、前記凹凸構造部位により、電気化学素子の熱膨張や熱収縮による変位を吸収・緩和できるため、セルユニットの信頼性をより高めることができる。なお、有突起集電板は、他のセルユニットの対極電極層側に直接接触させて接続することもできるし、有突起集電板と対極電極層の間に導電性を有する材料等を挿入して、そのような材料を介して接続することもできる。 
【００２０】
〔構成７〕
本発明に係るセルユニットの別の特徴構成は、前記金属支持体と前記ガスセパレータ部材との間、前記金属支持体と前記有突起集電板との間、または前記ガスセパレータ部材と前記有突起集電板との間のうち、少なくとも１つの間に接合部位が形成されている点にある。 
【００２１】
上記の特徴構成によれば、金属支持体とガスセパレータ部材との間、金属支持体と有突起集電板との間、またはガスセパレータ部材と有突起集電板との間のうち、少なくとも１つの間に接合部位が形成されているから、金属支持体の表側に配置された電気化学反応部により得られた電気を前記接合部位を介して効率よくガスセパレータ部材や有突起集電板に導電することができるので、高性能なセルユニットを実現できる。更に、金属製の支持体と金属製のガスセパレータ部材、または、金属製の支持体と金属製の集電板との接合部位、または、金属製のガスセパレータ部材と金属製の集電板との接合部位であるから、それぞれの部材の形状に合わせて、ろう付けを含む各種の溶接や、かしめ等によって前記接合部位を形成できるため、材料コストおよび加工コストを抑制した低コストなセルユニットを実現することができ、好適である。なお、前記接合部位は、金属支持体とガスセパレータ部材との間、金属支持体と有突起集電板との間、またはガスセパレータ部材と有突起集電板との間のうち、少なくとも１つの間のうち、少なくとも１つの間に接合箇所が得られればよく、いずれかの部材がいずれかの部材に対して付勢される（押し付けられる）ことで接合部位が形成されても良い。
【００２２】
〔構成８〕
本発明に係るセルユニットの別の特徴構成は、前記隙間空間に気体を供給する気体供給管を有する点にある。 
【００２３】
上記の特徴構成によれば、セルユニット内に、前記空間に気体を供給する気体供給管を形成することで、簡易な構成で、気体供給管から前記空間を経て気体通流許容領域への気体の供給を実現することができ、コンパクトで低コストなセルユニットを実現することができる。
【００２４】
〔構成９〕
本発明に係るセルユニットの別の特徴構成は、前記気体供給管と前記金属支持体との間、前記気体供給管と前記有突起集電板との間、または前記気体供給管と前記セパレータ部材との間のうち、少なくとも１つの間に接合部位が形成されている点にある。 
【００２５】
上記の特徴構成によれば、簡易な構成で気体のシールが可能となり、コンパクトで低コストなセルユニットを実現することができる。更に、気体供給管が金属製である場合は、支持体、集電板、ガスセパレータ部材のそれぞれが金属製であることから、ろう付けを含む各種の溶接等によって前記接合部位を形成できるため、材料コストおよび加工コストを抑制した低コストなセルユニットを実現することができ、好適である。
【００２６】
〔構成１０〕
本発明に係るセルユニットの別の特徴構成は、前記気体供給管から前記隙間空間を経て、気体が前記金属支持体の内側から外側に向けて流れて、前記気体通流許容領域を通流して前記電極層へ供給される点にある。 
【００２７】
上記の特徴構成によれば、セルユニットの温度分布や気体の流れの分布をより均質化できるので、高性能かつ信頼性・耐久性に優れたセルユニットを得ることができる。
【００２８】
〔構成１１〕
本発明に係るセルユニットの別の特徴構成は、前記隙間空間において、気体が前記金属支持体の外側から内側に向けて流れて、前記気体通流許容領域を通流して前記電極層へ供給される点にある。 
【００２９】
上記の特徴構成によれば、隙間空間において、気体が金属支持体の外側から内側に向けて流れるから、セルユニットの温度分布や気体の流れの分布をより均質化できるので、高性能かつ信頼性・耐久性に優れたセルユニットを得ることができる。
【００３０】
〔構成１２〕
本発明に係るセルユニットの別の特徴構成は、前記隙間空間の形状が、前記金属支持体の円盤形状の中心軸に対して略軸対称である点にある。 
【００３１】
上記の特徴構成によれば、略軸対称である隙間空間によって気体通流許容領域の全体に対して面内分布をより均等に気体を供給でき、セルユニットの温度分布や気体の流れの分布をより均質化できるので好適である。
【００３２】
〔構成１３〕
本発明に係るセルユニットの別の特徴構成は、前記金属支持体が、開口部を有する点にある。 
【００３３】
上記の特徴構成によれば、当該開口部にセルユニットの構成部材を配置して、セルユニットをコンパクト化することが可能となる。例えば、隙間空間に気体を供給する気体供給管を当該開口部を通して配置することも可能となる。
【００３４】
〔構成１４〕
本発明に係るセルユニットの別の特徴構成は、前記有突起集電板が円盤形状である点にある。 
【００３５】
上記の特徴構成によれば、金属支持体も有突起集電板も円盤形状であるから、金属支持体の表側に配置された電気化学反応部により得られる電流の密度分布や、気体の流配をより均質化することが可能となり、高性能なセルユニットを低コストで製造することができ好適である。
【００３６】
〔構成１５〕
本発明に係る電気化学モジュールの特徴構成は、上述のセルユニットが複数積層した状態で配置される点にある。 
【００３７】
上記の特徴構成によれば、上述のセルユニットが複数積層した状態で配置されるので、材料コストと加工コストを抑制しつつ、コンパクトで高性能な、強度と信頼性・耐久性に優れた電気化学モジュールを得ることができる。
【００３８】
〔構成１６〕
本発明に係る電気化学装置の特徴構成は、上述の電気化学モジュールと、電気化学モジュールに対して還元性成分を含有する燃料を供給する燃料供給部とを少なくとも有し、前記電気化学モジュールから電力を取り出す構成とする点にある。 
【００３９】
上記の特徴構成によれば、例えば、水素や炭化水素ガス、アルコール等の、還元性成分を含有する燃料を電気化学モジュールに供給して、電気化学反応により発電を行って電力を取り出すことができるので、コンパクトで高性能な、強度と信頼性・耐久性に優れた電気化学装置を実現することができる。このため、定置用や移動用など、多岐に渡る用途に使用可能な電気化学装置として好適である。
【００４０】
〔構成１７〕
本発明に係る電気化学装置の別の特徴構成は、上述の電気化学モジュールと改質器を少なくとも有し、前記電気化学モジュールに対して還元性成分を含有する燃料ガスを供給する燃料供給部と、前記電気化学モジュールから電力を取り出すインバータとを有する点にある。 
【００４１】
上記の特徴構成によれば、電気化学モジュールと改質器を有し電気化学モジュールに対して還元性成分を含有する燃料ガスを供給する燃料供給部と、電気化学モジュールから電力を取り出すインバータとを有するので、都市ガス等の既存の原燃料供給インフラを用い、低コストでコンパクトな耐久性・信頼性および性能に優れた電気化学モジュールから電力を取り出すことができ、低コストでコンパクトな耐久性・信頼性および性能に優れた電気化学装置を実現することができる。また、電気化学モジュールから排出される未利用の燃料ガスをリサイクルするシステムを構築し易くなるため、高効率な電気化学装置を実現することができる。
【００４２】
〔構成１８〕
上記目的を達成するための本発明に係るエネルギーシステムの特徴構成は、上述の電気化学装置と、前記電気化学装置から排出される熱を再利用する排熱利用部を有する点にある。
【００４３】
上記の特徴構成によれば、電気化学装置と、電気化学装置から排出される熱を再利用する排熱利用部を有するので、低コストでコンパクトな耐久性・信頼性および性能に優れ、かつエネルギー効率にも優れたエネルギーシステムを実現することができる。なお、電気化学装置から排出される未利用の燃料ガスの燃焼熱を利用して発電する発電システムと組み合わせてエネルギー効率に優れたハイブリットシステムを実現することもできる。
【図面の簡単な説明】
【００４４】
【図１】電気化学素子およびセルユニットの構造を示す上面図
【図２】電気化学素子およびセルユニットの構造を示す断面図
【図３】セルユニットの構造を示す断面図
【図４】有突起集電板の構造を示す斜視断面図
【図５】電気化学素子の構造を示す断面図
【図６】セルユニットの構造を示す断面図
【図７】有突起集電板の構造を示す斜視断面図
【図８】有突起集電板の構造を示す斜視断面図
【図９】電気化学装置およびエネルギーシステムの構成を示す概略図
【発明を実施するための形態】
【００４５】
〔第１実施形態〕
＜電気化学素子＞
以下、第１実施形態に係る電気化学素子について図１および図２に基づいて説明する。電気化学素子Ｑは、金属支持体１と電気化学反応部Ｒとを有し、金属支持体１が円盤形状であり、電気化学反応部Ｒは、電極層Ａと、電解質層Ｂと、対極電極層Ｃとを少なくとも有し、金属支持体１の表側１ｅに配置されており、電解質層Ｂは、電極層Ａと対極電極層Ｃとの間に配置されている。
【００４６】
＜金属支持体＞
金属支持体１は、金属製の円盤形状の平板である。本実施形態では、金属支持体１の中央に、金属支持体１と同心の開口部１ｂが形成されている。金属支持体１には、表側１ｅと裏側１ｆとを貫通して複数の貫通孔１ａが形成されている。この貫通孔１ａを通じて金属支持体１の表側１ｅと裏側１ｆとの間で気体の通流が可能となっている。本実施形態では、貫通孔１ａが設けられているドーナツ型の帯状の領域を気体通流許容領域Ｐと称する。
【００４７】
なお、金属支持体１は、支持体として電気化学素子を形成するのに充分な強度を有すれば良く、例えば、０．１ｍｍ〜２ｍｍ程度、好ましくは０．１ｍｍ〜１ｍｍ程度、より好ましくは０．１ｍｍ〜０．５ｍｍ程度の厚みのものを用いることができる。また、金属支持体１には、焼結金属や発泡金属等を用いることもできる。
【００４８】
金属支持体１の材料としては、耐熱性、耐酸化性および耐腐食性に優れた金属材料が用いられる。例えば、フェライト系ステンレス鋼、オーステナイト系ステンレス鋼、ニッケル基合金などが用いられる。特に、クロムを含む合金が好適に用いられる。例えば、Ｃｒを１５重量％〜２５重量％程度含むＦｅ−Ｃｒ系合金材料の場合、その上に形成する電極層Ａや電解質層Ｂの材料と熱膨張率が近くなり、信頼性・耐久性に優れた電気化学素子を得ることができるため好ましい。また、Ｃｒを７０重量％以上含むＣｒリッチなＣｒ−Ｆｅ系合金を用いることもできる。更に、Ｎｉ−Ｃｒ−Ａｌ系やＦｅ−Ｃｒ−Ａｌ系の合金等も用いることができる。
【００４９】
金属支持体１の表面には、拡散防止膜（図示なし）が形成されている。拡散防止膜は、金属支持体１からのＣｒの飛散を抑制するために設けられる。拡散防止膜は導電性を有し、電気化学反応部Ｒの電極層Ａ（後述）と金属支持体１との導通を抑制しないよう、低い抵抗値となるように構成される。
【００５０】
拡散防止膜の抵抗値としては、０．１Ω・ｃｍ2程度以下であればよく、０．０５Ω・ｃｍ2程度以下であれば、電気化学素子Ｑを燃料電池として動作させた場合でも十分な起電力と電流量を確保でき好適である。
【００５１】
拡散防止膜は種々の手法により形成されうるが、金属支持体１の表面を酸化させて金属酸化物被膜層を形成する手法が好適に利用される。その場合、酸素分圧を低く制御した雰囲気下や、不活性ガスあるいは水素雰囲気下にて金属支持体１を熱処理することにより、適切な厚さおよび抵抗値を有する拡散防止膜を金属支持体１の表面に好適に形成することができる。特に、金属支持体１に、Ｃｒを１５重量％〜２５重量％程度含むＦｅ−Ｃｒ系合金材料を用いると、焼成処理によって、その表面に容易に酸化クロムを主成分とする拡散防止膜を形成することができるため好ましい。また、拡散防止膜は、金属支持体１の表面に、スパッタリング法やＰＬＤ法、ＣＶＤ法、スプレーコーティング法などにより形成しても良いし、メッキと酸化処理によって形成しても良い。更に、拡散防止膜は導電性の高いスピネル相などを含んでも良い。
【００５２】
＜電気化学反応部＞
本実施形態に係る電気化学反応部Ｒは、電極層Ａと、電解質層Ｂと、対極電極層Ｃと、中間層とを有する。
【００５３】
＜電極層＞
電極層Ａは、金属支持体１の表側１ｅの表面（すなわち拡散防止膜）の上に、膜の状態で形成される。その膜厚は、例えば、１μｍ〜１００μｍ程度、好ましくは、５μｍ〜５０μｍ程度とすることができる。このような膜厚にすることで、高価な電極層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な電極性能を確保することが可能となる。
電極層Ａの材料としては、例えばＮｉＯ−酸化セリウム（セリア）を主成分とするもの、Ｎｉ−酸化セリウム（セリア）を主成分とするもの、ＮｉＯ−ジルコニアを主成分とするもの、Ｎｉ−ジルコニアを主成分とするもの、ＣｕＯ−酸化セリウム（セリア）を主成分とするもの、Ｃｕ−酸化セリウム（セリア）を主成分とするものなどの複合材を用いることができる。なお、酸化セリウム（セリア）、ジルコニア等あるいはこれらに異種元素をドープした固溶体を複合材の骨材と呼ぶ。電極層Ａは、気体透過性を具備するように形成される。例えば、電極層Ａの表面および内部に微細な複数の細孔を有するように構成される。
【００５４】
電極層Ａは、低温焼成法（例えば１４００℃等の高温域での焼成処理をせず、例えば１１００℃程度以下の低温域での焼成処理を用いる湿式法）やスプレーコーティング法、スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法、ＣＶＤ法などにより形成することが好ましい。これらの、低温域での使用可能なプロセスにより、例えば１４００℃等の高温域での焼成を用いずに、例えば１１００℃程度以下の低温域での処理によって、良好な電極層Ａが得られる。そのため、金属支持体１に高温加熱によるダメージを与えることを抑制でき、また、金属支持体１と電極層Ａとの間の高温加熱による元素相互拡散を抑制することができ、耐久性に優れた電気化学素子Ｑを実現できるので好ましい。
【００５５】
＜電解質層＞
電解質層Ｂは、電極層Ａと対極電極層Ｃとの間に膜状で設けられる。その膜厚は、例えば、１μｍ〜５０μｍ程度、好ましくは１μｍ〜２０μｍ程度、より好ましくは２μｍ〜１０μｍ程度とすることができる。このような膜厚にすることで、高価な電解質層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な電解質性能を確保することが可能となる。
電解質層Ｂの材料としては、種々のジルコニア系材料、酸化セリウム系材料、種々のペロブスカイト系複合酸化物等の固体電解質材料を用いることができる。特にジルコニア系のセラミックスが好適に用いられる。電解質層Ｂをジルコニア系セラミックスにすると、電気化学素子Ｑの稼働時の温度をセリア系セラミックスに比べて高くすることができ、非常に高効率な電気化学素子Ｑを構成することができる。
【００５６】
電解質層Ｂは、低温焼成法（例えば１４００℃等の高温域での焼成処理をせず、例えば１１００℃程度以下の低温域での焼成処理を用いる湿式法）やスプレーコーティング法、スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法、ＣＶＤ法などにより形成することが好ましい。これらの、低温域で使用可能な成膜プロセスにより、例えば１４００℃等の高温域での焼成を用いずに、例えば１１００℃程度以下の低温域での処理によって、緻密で気密性の高い電解質層Ｂが得られる。そのため、金属支持体１に高温加熱によるダメージを与えることを抑制でき、また、金属支持体１と電極層Ａとの間の高温加熱による元素相互拡散を抑制することができ、耐久性に優れた電気化学素子Ｑを実現できるので好ましい。
【００５７】
電解質層Ｂは、気密性を保つために緻密に構成される。なお、電解質層Ｂに、相対密度が９０％以上である層が含まれることが好ましい。また、相対密度が９５％以上である層が含まれることがより好ましく、更には、相対密度が９８％以上である層が含まれることが好ましい。このように、相対密度を高くすることで電解質層Ｂを緻密なものとすることができる。なお、ここで相対密度とは、電解質材料の理論密度に対して実際に形成された電解質層Ｂの密度の割合を表す。電解質層Ｂは、気体通流許容領域Ｐを覆うように構成されると、ガスの気密性が高められ、高性能な電気化学素子Ｑを実現できるので好ましい。また、電解質層Ｂと他の気密性の高い部材（シール材など）を組合せて気体通流許容領域Ｐを覆うように構成することもできる。
【００５８】
＜対極電極層＞
対極電極層Ｃは、電解質層Ｂの上に膜状で設けられる。その膜厚は、例えば、１μｍ〜１００μｍ程度、好ましくは、５μｍ〜５０μｍ程度とすることができる。このような膜厚にすることで、高価な対極電極層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な対極電極性能を確保することが可能となる。
対極電極層Ｃの材料としては、例えば、ＬＳＣＦ（Ｌａ−Ｓｒ−Ｃｏ−Ｆｅ系酸化物）、ＬＳＣ（Ｌａ−Ｓｒ−Ｃｏ系酸化物）、ＬＳＭ（Ｌａ−Ｓｒ−Ｍｎ系酸化物）等の複合酸化物を用いることができる。なお対極電極層Ｃは、低温焼成法（例えば１４００℃等の高温域での焼成処理をせず、例えば１１００℃程度以下の低温域での焼成処理を用いる湿式法）やスプレーコーティング法、スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法、ＣＶＤ法などにより形成することが好ましい。これらの、低温域で使用可能なプロセスにより、例えば１４００℃等の高温域での焼成を用いずに、例えば１１００℃程度以下の低温域での処理によって、良好な対極電極層Ｃが得られる。そのため、金属支持体１に高温加熱によるダメージを与えることを抑制でき、また、金属支持体１と電極層Ａとの間の高温加熱による元素相互拡散を抑制することができ、耐久性に優れた電気化学素子Ｑを実現できるので好ましい。
【００５９】
＜中間層＞
なお、電極層Ａと電解質層Ｂとの間に中間層（緩衝層）が膜の状態で形成されていてもよい。その膜厚は、例えば、１μｍ〜１００μｍ程度、好ましくは２μｍ〜５０μｍ程度、より好ましくは５μｍ〜２０μｍ程度とすることができる。このような膜厚にすることで、高価な中間層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な中間層性能を確保することが可能となる。
中間層の材料としては、例えば、酸化セリウム系材料やジルコニア系材料等を用いることができる。中間層を電極層Ａと電解質層Ｂとの間に導入することにより、電気化学反応部Ｒの性能や信頼性、耐久性を向上できる。なお中間層は、低温焼成法（例えば１４００℃等の高温域での焼成処理をせず、例えば１１００℃程度以下の低温域での焼成処理を用いる湿式法）やスプレーコーティング法、スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法、ＣＶＤ法などにより形成することが好ましい。これらの、低温域で使用可能なプロセスにより、例えば１４００℃等の高温域での焼成を用いずに、例えば１１００℃程度以下の低温域での処理によって、良好な中間層が得られる。そのため、金属支持体１に高温加熱によるダメージを与えることを抑制でき、また、金属支持体１と電極層Ａとの間の高温加熱による元素相互拡散を抑制することができ、耐久性に優れた電気化学素子Ｑを実現できるので好ましい。
【００６０】
また電解質層Ｂと対極電極層Ｃとの間に、中間層（反応防止層）が膜の状態で形成されていてもよい。その膜厚は、例えば、１μｍ〜１００μｍ程度、好ましくは２μｍ〜５０μｍ程度、より好ましくは５μｍ〜２０μｍ程度とすることができる。このような膜厚にすることで、高価な中間層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な中間層性能を確保することが可能となる。
中間層の材料としては、例えば、酸化セリウム系材料やジルコニア系材料等を用いることができる。中間層を電解質層Ｂと対極電極層Ｃとの間に導入することにより、対極電極層Ｃの構成材料と電解質層Ｂの構成材料との反応が効果的に抑制され、電気化学反応部Ｒの性能の長期安定性を向上できる。なお中間層は、低温焼成法（例えば１４００℃等の高温域での焼成処理をせず、例えば１１００℃程度以下の低温域での焼成処理を用いる湿式法）やスプレーコーティング法、スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法、ＣＶＤ法などにより形成することが好ましい。これらの、低温域で使用可能なプロセスにより、例えば１４００℃等の高温域での焼成を用いずに、例えば１１００℃程度以下の低温域での処理によって、良好な中間層が得られる。そのため、金属支持体１に高温加熱によるダメージを与えることを抑制でき、また、金属支持体１と電極層Ａとの間の高温加熱による元素相互拡散を抑制することができ、耐久性に優れた電気化学素子Ｑを実現できるので好ましい。
【００６１】
以上説明した中間層は、必要に応じて設置すればよく、電極層Ａ、電解質層Ｂ、対極電極層Ｃをこの順で積層した構成も可能である。また、中間層を一方だけ、あるいは両方を設けることも可能である。すなわち、電極層Ａ、電解質層Ｂ、中間層、対極電極層Ｃをこの順で積層した構成も可能である。電極層Ａ、中間層、電解質層Ｂ、対極電極層Ｃをこの順で積層した構成も可能である。電極層Ａ、中間層、電解質層Ｂ、中間層、対極電極層Ｃをこの順で積層した構成も可能である。
【００６２】
以上の様に構成された電気化学素子Ｑでは、導電性を有する拡散防止膜の上に接して電極層Ａが形成されている。したがって、金属支持体１と電極層Ａとの間の電気伝導性が確保されている。また、必要に応じて、金属支持体１の表面の必要な部分に、絶縁被膜を形成してもよい。
【００６３】
＜電気化学反応部Ｒでの電気化学反応＞
以上の様に構成された電気化学反応部Ｒは、気体の供給を受け、電気化学反応を生じさせる。
【００６４】
電気化学反応部Ｒが燃料電池として動作する場合は、電極層Ａに水素ガスが供給され、対極電極層Ｃに酸素ガスが供給される。そうすると、対極電極層Ｃにおいて酸素分子Ｏ2が電子ｅ-と反応して酸素イオンＯ2-が生成される。その酸素イオンＯ2-が電解質層Ｂを通って電極層Ａへ移動する。電極層Ａにおいては、水素分子Ｈ2が酸素イオンＯ2-と反応し、水Ｈ2Ｏと電子ｅ-が生成される。以上の反応により、電極層Ａと対極電極層Ｃとの間に起電力が発生し、発電が行われる。
【００６５】
電気化学反応部Ｒが電解セルとして動作する場合は、電極層Ａに水蒸気を含有するガスが供給され、電極層Ａと対極電極層Ｃとの間に電圧が印加される。そうすると、電極層Ａにおいて水分子Ｈ2Ｏが電子ｅ-を受け取って水素分子Ｈ2と酸素イオンＯ2-となる。酸素イオンＯ2-は電解質層Ｂを通って対極電極層Ｃへ移動する。対極電極層Ｃにおいて酸素イオンＯ2-が電子を放出して酸素分子Ｏ2となる。以上の反応により、水分子Ｈ2Ｏが水素Ｈ2と酸素Ｏ2とに電気分解される。
【００６６】
＜セルユニット＞
次に、本実施形態に係るセルユニットＵについて図２および図３に基づいて説明する。セルユニットＵは、電気化学素子Ｑと有突起集電板３とを有し、有突起集電板３は、金属製の円盤形状の板であって、凹部または凸部が１つ以上含まれる凹凸構造部位３ａを有し、有突起集電板３が、金属支持体１の裏側１ｆに面して配置され、金属支持体１に対して接合部位Ｗを介して接合され、凹凸構造部位３ａが、複数のセルユニットＵが積層される際に、他のセルユニットＵの対極電極層Ｃに接続される。
【００６７】
詳しくはセルユニットＵは、電気化学素子Ｑと、気体供給管２と、有突起集電板３とを有して構成される。
【００６８】
＜気体供給管＞
気体供給管２は、金属製の円筒形状の部材である。気体供給管２は、その中心軸が金属支持体１の中心軸１ｃと一致した状態で、金属支持体１の開口部１ｂに挿入され、溶接により固定される。また、金属支持体１が気体供給管２に対してシール材を挟んで付勢されてもよい。気体供給管２の材料としては、上述の金属支持体１と同様のものを用いることができる。また気体供給管２の表面に、金属支持体１と同様の拡散防止膜を形成すると、Ｃｒ飛散を抑制することができ好適である。
【００６９】
なお、気体供給管２は、セルユニットＵおよび後述する電気化学モジュールＭを構成するのに充分な強度を有すれば良い。また、気体供給管２には、焼結金属や発泡金属等を用いることもできるが、この場合は気体が透過しないように表面コーティングなどの処理を施せばよい。
【００７０】
気体供給管２は、その内側に中心軸と平行に仕切壁２ａが配置されて、第１流路２ｂと第２流路２ｃとに仕切られている。第１流路２ｂと第２流路２ｃとは、それぞれに異なる気体が通流できるよう、互いに気体が通流しない形態とされる。
【００７１】
気体供給管２に、内側と外側とを貫通する第１通流孔２ｄと第２通流孔２ｅとが形成されている。第１通流孔２ｄは、金属支持体１と有突起集電板３との間の空間（隙間空間Ｓ）と第１流路２ｂとをつないでいて、両者の間での気体の通流が可能となっている。第２通流孔２ｅは、有突起集電板３に対して金属支持体１と反対側の空間と第２流路２ｃとをつないでいて、両者の間での気体の通流が可能となっている。第１通流孔２ｄと第２通流孔２ｅとは、気体供給管２の中心軸に沿う方向に関して、異なる位置に形成されており、有突起集電板３を挟んで両側に形成されている。
【００７２】
＜有突起集電板＞
有突起集電板３は、中央に開口部３ｂを有する金属製の円盤形状の板である。本実施形態では、図４に示す様に、複数の凹凸構造部位３ａが、有突起集電板３の円盤の面から上下方向に突出して形成されている。凹凸構造部位３ａは、頂点がなだらかな円錐形状である。図４に示される有突起集電板３の断面から分かるとおり、上方向に突出する凹凸構造部位３ａと下方向に突出する凹凸構造部位３ａとが隣接して形成されている。
【００７３】
有突起集電板３は、図２に示される様に、金属支持体１の裏側１ｆに面して配置され、金属支持体１に対して接合部位Ｗを介して接合される。例えば、有突起集電板３を金属支持体１に直接付勢して接合することができるが、この場合は、凹凸構造部位３ａの頂点と金属支持体１の接触する部分が接合部位Ｗとなる。また、凹凸構造部位３ａの頂点に、導電性に優れたセラミックスペースト等を塗布して接合部位Ｗを形成して、有突起集電板３を金属支持体１に付勢して接合することもできるし、金属フェルト等を有突起集電板３と金属支持体１の間に挟んで有突起集電板３を金属支持体１に付勢して接合することもできる。もしくは、有突起集電板３と金属支持体１とが凹凸構造部位３ａの頂点の一部または全部にて、ろう付けにて接合部位Ｗを形成しつつ接合することもできる。そして有突起集電板３は、気体供給管２が開口部３ｂを通る形態にて配置される。有突起集電板３と気体供給管２とは、開口部３ｂの周囲において溶接にて接合される。また、有突起集電板３が気体供給管２に対してシール材を挟んで付勢されてもよい。
【００７４】
有突起集電板３の材料としては、上述の金属支持体１と同様のものを用いることができる。また有突起集電板３の表面に、金属支持体１と同様の拡散防止膜を形成すると、Ｃｒ飛散を抑制することができ好適である。以上の様に構成される有突起集電板３は、プレス成形などにより低コストで製造することが可能である。なお有突起集電板３は、表側と裏側との間で気体が通流できないよう、気体を透過しない材料で構成される。
【００７５】
また有突起集電板３は、セルユニットＵおよび後述する電気化学モジュールＭを構成するのに充分な強度を有すれば良く、例えば、０．１ｍｍ〜２ｍｍ程度、好ましくは０．１ｍｍ〜１ｍｍ程度、より好ましくは０．１ｍｍ〜０．５ｍｍ程度の厚みのものを用いることができる。また、有突起集電板３には、焼結金属や発泡金属等を用いることもできるが、この場合は気体が透過しないように表面コーティングなどの処理を施せばよい。
【００７６】
図３に示す通り、セルユニットＵは複数積層されて電気化学モジュールＭを形成する。その際に有突起集電板３は、他のセルユニットＵの対極電極層Ｃに接続される。詳しくは、有突起集電板３の凹凸構造部位３ａの頂点が、下側に位置するセルユニットＵの対極電極層Ｃに対して接合される。これにより、一方のセルユニットＵの電極層Ａと、他方のセルユニットＵの対極電極層Ｃとが、電気的に接続される。
【００７７】
＜隙間空間＞
上述の通り、有突起集電板３は凹凸構造部位３ａを有しており、凹凸構造部位３ａの頂点が金属支持体１の裏側１ｆに接合される。そうすると、金属支持体１と有突起集電板３との間には、中心軸１ｃに対して軸対称である、円盤状（ドーナツ型）の空間が形成される。この空間には、気体供給管２の第１通流孔２ｄを通って第１流路２ｂから気体が供給される。そうするとその気体は、金属支持体１の貫通孔１ａすなわち気体通流許容領域Ｐに供給されて、電極層Ａに供給される。すなわちセルユニットＵでは、金属支持体１と有突起集電板３との間に、気体通流許容領域Ｐに対して気体の通流を許容する隙間空間Ｓが形成される。また、同様に、有突起集電板３の凹凸構造部位３ａの頂点が、下側に位置するセルユニットＵの対極電極層Ｃに対して接合されると、気体供給管２の第２通流孔２ｅを通って対極電極層Ｃに対して気体の供給が可能となる空間が形成される。つまり、有突起集電板３は、図３に示すような構成でセルユニットＵが複数積層されて電気化学モジュールＭを形成する際には、導電パスとしての役割に加えて、ガスセパレータの役割も果たすことになる。
【００７８】
＜電気化学モジュール＞
続いて、本実施形態に係る電気化学モジュールＭについて図３に基づいて説明する。電気化学モジュールＭは、上述のセルユニットＵが複数積層した状態で配置されて構成される。
【００７９】
詳しくは電気化学モジュールＭは、上述のセルユニットＵを、ガスケット６を挟んで複数積層して構成される。ガスケット６は、一方のセルユニットＵの気体供給管２と、他方のセルユニットＵの気体供給管２との間に配置される。そしてガスケット６は、一方のセルユニットＵの金属支持体１、気体供給管２および有突起集電板３と、他方のセルユニットＵの金属支持体１、気体供給管２および有突起集電板３との間を、電気的に絶縁する。ガスケット６は、併せて、気体供給管２の第１流路２ｂおよび第２流路２ｃを通流する気体が漏出したり混合したりしないよう、セルユニットＵの接続部位（気体供給管２の接続部位）を気密に保つ。ガスケット６は、以上の電気的絶縁および気密保持が可能なように、例えばバーミキュライトや雲母、アルミナ等を材料として形成される。
【００８０】
そして上述の通り、有突起集電板３が、一方のセルユニットＵの金属支持体１と、対極電極層Ｃとを電気的に接続している。そうすると、一方のセルユニットＵの電極層Ａと、他方のセルユニットＵの対極電極層Ｃとが、金属支持体１および有突起集電板３を介して電気的に接続されることになる。したがって本実施形態に係るセルユニットＵでは、各セルユニットＵの電気化学反応部Ｒが、電気的に直列に接続される。
【００８１】
電気化学モジュールＭにおける気体の通流について図３に基づいて説明する。説明は、電気化学反応部Ｒを燃料電池として動作させる場合を例として行う。
【００８２】
気体供給管２の第１流路２ｂに、水素ガスＨが供給される。そうすると水素ガスＨは、第１通流孔２ｄを通って隙間空間Ｓに流れ込む。水素ガスＨは、隙間空間Ｓを外周部１ｄに向けて流れて、気体通流許容領域Ｐに供給される。そして水素ガスＨは気体通流許容領域Ｐの貫通孔１ａを通流して、電極層Ａに供給される。残余のガスは、反応排ガスＪとして外周部１ｄから排出される。なお第１通流孔２ｄは気体供給管２の第１流路２ｂの側にのみ形成されているが、隙間空間Ｓは円盤状（ドーナツ型）に連続して形成されているから、第１通流孔２ｄから流出した水素ガスＨは、気体供給管２を回り込んで反対側（第２流路２ｃ側）にも流れる。
【００８３】
気体供給管２の第２流路２ｃに、酸素ガスＫが供給される。そうすると酸素ガスＫは、第２通流孔２ｅを通って、有突起集電板３と対極電極層Ｃとの間の空間に流れ込む。酸素ガスＫは、その空間を外周部１ｄに向けて流れて、対極電極層Ｃに供給される。残余のガスは、外周部１ｄから排出される。なお第２通流孔２ｅは気体供給管２の第２流路２ｃの側にのみ形成されているが、第２通流孔２ｅから流出した酸素ガスＫは、気体供給管２を回り込んで反対側（第１流路２ｂ側）にも流れる。
【００８４】
〔第２実施形態〕
＜セルユニット＞
第２実施形態に係るセルユニットＵについて図５に基づいて説明する。なお以下の第２〜第５実施形態、及び、他の実施形態では、第１実施形態と同様の構成については同一の符号を付し、説明を省略する場合がある。
【００８５】
第２実施形態に係るセルユニットＵは、電気化学素子Ｑと、ガスセパレータ部材４と、有突起集電板３とを有し、ガスセパレータ部材４は、金属製の部材であって、金属支持体１の裏側１ｆに面して配置され、金属支持体１との間に、気体通流許容領域Ｐに対して気体の通流を許容する隙間空間Ｓを形成し、有突起集電板３は、金属製の円盤形状の板であって、凹部または凸部が１つ以上含まれる凹凸構造部位３ａを有し、凹凸構造部位３ａが、複数のセルユニットＵが積層される際に、他のセルユニットＵの対極電極層Ｃに接続される。
【００８６】
＜ガスセパレータ部材＞
ガスセパレータ部材４は、本実施形態では有突起集電板３と同形状・同構成の部材が用いられる。つまり、ガスセパレータ部材は中央に開口部を有する金属製の円盤形状の板である。そして、複数の凹凸構造部位４ａが、ガスセパレータ部材４の円盤の面から上下方向に突出して形成されている。
【００８７】
ガスセパレータ部材４は、金属支持体１の裏側１ｆに面して配置され、金属支持体１に対して接合される。例えば、ガスセパレータ部材４を金属支持体１に直接付勢して接合することができるが、この場合は、凹凸構造部位４ａの頂点と金属支持体１の接触する部分が接合部位Ｗとなる。また、凹凸構造部位４ａの頂点に、導電性に優れたセラミックスペースト等を塗布して接合部位Ｗを形成して、ガスセパレータ部材４を金属支持体１に付勢して接合することもできるし、金属フェルト等をガスセパレータ部材４と金属支持体１の間に挟んでガスセパレータ部材４を金属支持体１に付勢して接合することもできる。もしくは、ガスセパレータ部材４と金属支持体１とが凹凸構造部位４ａの頂点の一部または全部にて、ろう付けにて接合部位Ｗを形成しつつ接合することもできる。そしてガスセパレータ部材４は、気体供給管２が開口部を通る形態にて配置される。ガスセパレータ部材４と気体供給管２とは、開口部の周囲において溶接にて接合される。また、ガスセパレータ部材４が気体供給管２に対してシール材を挟んで付勢されてもよい。
【００８８】
そしてガスセパレータ部材４は、外壁板５ａと底板部材５ｂとで覆われる。外壁板５ａは、金属製の円筒形状の部材であって、金属支持体１と同じ直径を有している。底板部材５ｂは、金属製のドーナツ型の部材であって、金属支持体１と同じ直径を有している。外壁板５ａは、金属支持体１の外周部１ｄに気密を保つ形態にて溶接で接合される。また、外壁板５ａが金属支持体１に対してシール材を挟んで付勢されてもよい。底板部材５ｂは、外壁板５ａと、気体供給管２とに、気密を保つ形態にて溶接により接合される。また、底板部材５ｂが、外壁板５ａと気体供給管２とに対してシール材を挟んで付勢されてもよい。また、例えば、底板部材５ｂは、ガスセパレータ部材４に直接付勢して接合される。このようにすることで、凹凸構造部位４ａの頂点と底板部材５ｂが接触し、導電パスが形成される。なお、この場合、凹凸構造部位４ａの頂点に導電性に優れたセラミックスペースト等を塗布したり、金属フェルト材料を挟んだりして、底板部材５ｂをガスセパレータ部材４に付勢して接合してもよい。もしくは、底板部材５ｂを凹凸構造部位４ａの頂点の一部または全部にてろう付けにて接合することもできる。
【００８９】
このようにして、金属支持体１と外壁板５ａと底板部材５ｂとにより、円筒形状の空間が形成される。そしてその空間は、ガスセパレータ部材４により２つに仕切られる。なおガスセパレータ部材４の外周は、外壁板５ａと接触していないため、ガスセパレータ部材４の上下の空間は、外周部に於いて連通している。ガスセパレータ部材４の上側の空間（金属支持体１との間の空間）は、第１通流孔２ｄによって、第１流路２ｂと連通している。ガスセパレータ部材４の下側の空間（底板部材５ｂとの間の空間）は、第２通流孔２ｅによって、第２流路２ｃと連通している。
【００９０】
＜隙間空間＞
ガスセパレータ部材４の上側の空間（金属支持体１との間の空間）は、金属支持体１と接している。そうすると、その空間の気体は、金属支持体１の貫通孔１ａすなわち気体通流許容領域Ｐに供給されて、電極層Ａに供給される。すなわち本実施形態のセルユニットＵでは、金属支持体１とガスセパレータ部材４との間に、気体通流許容領域Ｐに対して気体の通流を許容する隙間空間Ｓが形成される。
【００９１】
＜電気化学モジュール＞
続いて、本実施形態に係る電気化学モジュールＭについて図６に基づいて説明する。電気化学モジュールＭは、上述のセルユニットＵが複数積層した状態で配置されて構成される。詳しくは電気化学モジュールＭは、第１実施形態と同様に、セルユニットＵをガスケット６を挟んで複数積層して構成される。
【００９２】
本実施形態では、金属支持体１、ガスセパレータ部材４、底板部材５ｂ、有突起集電板３および気体供給管２が溶接で接続されている。そして有突起集電板３の凹凸構造部位３ａが、他のセルユニットＵの対極電極層Ｃに接続されている。そうすると、一方のセルユニットＵの電極層Ａと、他方のセルユニットＵの対極電極層Ｃとが、電気的に接続されることになる。したがって本実施形態に係るセルユニットＵでは、各セルユニットＵの電気化学反応部Ｒが、電気的に直列に接続される。
【００９３】
電気化学モジュールＭにおける気体の通流について図６に基づいて説明する。説明は、電気化学反応部Ｒを燃料電池として動作させる場合を例として行う。
【００９４】
気体供給管２の第２流路２ｃに、水素ガスＨが供給される。そうすると水素ガスＨは、第２通流孔２ｅを通って、ガスセパレータ部材４と底板部材５ｂとの間の空間に流れ込む。水素ガスＨは、その空間を外周部１ｄに向けて流れて、外空間の端で隙間空間Ｓ（ガスセパレータ部材４と金属支持体１との間の空間）に流れ込む。そして水素ガスＨは、隙間空間Ｓから気体通流許容領域Ｐに供給され、気体通流許容領域Ｐの貫通孔１ａを通流して、電極層Ａに供給される。残余のガスは、第１通流孔２ｄから第１流路２ｂに流れ込み、電気化学モジュールＭから排出される。なお第２通流孔２ｅは気体供給管２の第２流路２ｃの側にのみ形成されているが、第２通流孔２ｅから流出した水素ガスＨは、気体供給管２を回り込んで反対側（第１流路２ｂ側）にも流れる。すなわち本実施形態では、隙間空間Ｓにおいて、水素ガスＨが金属支持体１の外周から中心軸１ｃに向けて流れて、気体通流許容領域Ｐを通流して電極層Ａへ供給される。
【００９５】
有突起集電板３と対極電極層Ｃとの間には、電気化学モジュールＭの外側から酸素ガスＫが供給される。そして酸素ガスＫは対極電極層Ｃへ供給され、電気化学反応に用いられる。
【００９６】
〔第３実施形態〕
＜有突起集電板＞
上述の実施形態では有突起集電板３は頂点がなだらかな円錐形状である凹凸構造部位３ａを有していた。凹凸構造部位３ａとしては、図７に示すような形状も可能である。図７に示す第３実施形態に係る有突起集電板３は、円盤形状の径方向に延びる直線に沿って交互に山折り・谷折りされた形状を有している。すなわち、山の部位、谷の部位が凹凸構造部位３ａに該当する。このような形状の有突起集電板３は、第１実施形態と同様にプレス成形により低コストで製造することが可能である。
【００９７】
〔第４実施形態〕
＜有突起集電板＞
有突起集電板３の凹凸構造部位３ａとしては、図８に示す形状も可能である。図８に示す第４実施形態に係る有突起集電板３は、円盤形状の中心から螺旋状に延びる曲線に沿って交互に山折り・谷折りされた形状を有している。すなわち、山の部位、谷の部位が凹凸構造部位３ａに該当する。このような形状の有突起集電板３は、第１実施形態と同様にプレス成形により低コストで製造することが可能である。
【００９８】
＜第５実施形態＞
以上説明した電気化学素子Ｑおよび電気化学モジュールＭを用いて、電気化学装置ＹおよびエネルギーシステムＺを構築することができる。
【００９９】
＜エネルギーシステム、電気化学装置＞
図９には、エネルギーシステムＺおよび電気化学装置Ｙの概要が示されている。
エネルギーシステムＺは、電気化学装置Ｙと、電気化学装置Ｙから排出される熱を再利用する排熱利用部としての熱交換器５３とを有する。
電気化学装置Ｙは、電気化学モジュールＭと、脱硫器３１と改質器３４とを有し電気化学モジュールＭに対して還元性成分を含有する燃料ガスを供給する燃料供給部と、電気化学モジュールＭから電力を取り出すインバータ３８とを有する。
【０１００】
詳しくは電気化学装置Ｙは、脱硫器３１、改質水タンク３２、気化器３３、改質器３４、ブロア３５、インバータ３８、制御部３９および電気化学モジュールＭを有する。
【０１０１】
脱硫器３１は、都市ガス等の炭化水素系の原燃料に含まれる硫黄化合物成分を除去（脱硫）する。原燃料中に硫黄化合物が含有される場合、脱硫器３１を備えることにより、硫黄化合物による改質器３４あるいは電気化学素子Ｑに対する悪影響を抑制することができる。気化器３３は、改質水タンク３２から供給される改質水から水蒸気を生成する。改質器３４は、気化器３３にて生成された水蒸気を用いて脱硫器３１にて脱硫された原燃料を水蒸気改質して、水素を含む改質ガスを生成する。
【０１０２】
電気化学モジュールＭは、改質器３４から供給された改質ガスと、ブロア３５から供給された空気とを用いて、電気化学反応させて発電する。
【０１０３】
電気化学モジュールＭは、複数の電気化学素子Ｑを有する。複数の電気化学素子Ｑは互いに電気的に接続された状態で複数積層して配置される。電気化学素子Ｑは、改質ガスと、ブロア３５から供給された空気とを電気化学反応させて発電する。
【０１０４】
インバータ３８は、電気化学モジュールＭの出力電力を調整して、商用系統（図示省略）から受電する電力と同じ電圧および同じ周波数にする。制御部３９は電気化学装置ＹおよびエネルギーシステムＺの運転を制御する。
【０１０５】
原燃料は、昇圧ポンプ４１の作動により原燃料供給路４２を通して脱硫器３１に供給される。改質水タンク３２の改質水は、改質水ポンプ４３の作動により改質水供給路４４を通して気化器３３に供給される。そして、原燃料供給路４２は脱硫器３１よりも下流側の部位で、改質水供給路４４に合流されており、合流された改質水と原燃料とが気化器３３に供給される。
【０１０６】
改質水は気化器３３にて気化され水蒸気となる。気化器３３にて生成された水蒸気を含む原燃料は、水蒸気含有原燃料供給路４５を通して改質器３４に供給される。改質器３４にて原燃料が水蒸気改質され、水素ガスを主成分とする改質ガス（還元性成分を有する第１気体）が生成される。改質器３４にて生成された改質ガスは、改質ガス供給路４６を通して電気化学モジュールＭに供給される。
【０１０７】
電気化学モジュールＭに供給された改質ガスは、複数積層された電気化学素子Ｑに供給される。改質ガス中の主に水素（還元性成分）が、電気化学素子Ｑにて電気化学反応に使用される。反応に用いられなかった残余の水素ガスを含む反応排ガスが、電気化学素子Ｑから排ガス排出路５２により熱交換器５３に送られる。
【０１０８】
熱交換器５３は、電気化学モジュールＭからの反応排ガスと、供給される冷水とを熱交換させ、温水を生成する。すなわち熱交換器５３は、電気化学装置Ｙから排出される熱を再利用する排熱利用部として動作する。
【０１０９】
なお、排熱利用部の代わりに、電気化学モジュールＭから排出される反応排ガスを利用する反応排ガス利用部を設けてもよい。反応排ガスには、電気化学素子Ｑにて反応に用いられなかった残余の水素ガスが含まれる。反応排ガス利用部では、残余の水素ガスを利用して、燃焼による熱利用や、燃料電池等による発電が行われ、エネルギーの有効利用がなされる。
【０１１０】
＜他の実施形態＞
（１）上記の実施形態では、電気化学素子Ｑを固体酸化物形燃料電池や固体酸化物形電解セルに用いたが、固体酸化物を利用した酸素センサ等に利用することもできる。
【０１１１】
（２）上述の実施形態では、金属支持体１と電解質層Ｂとの間に電極層Ａを配置し、電解質層Ｂからみて金属支持体１と反対側に対極電極層Ｃを配置した。電極層Ａと対極電極層Ｃとを逆に配置する構成も可能である。つまり、金属支持体１と電解質層Ｂとの間に対極電極層Ｃを配置し、電解質層Ｂからみて金属支持体１と反対側に電極層Ａを配置する構成も可能である。この場合、電気化学素子Ｑへの気体の供給についても変更する必要がある。例えば電気化学素子Ｑを燃料電池として動作させる場合、金属支持体１の気体通流許容領域Ｐを通じて対極電極層Ｃに酸素を供給し、電極層Ａに水素を供給する。
【０１１２】
（３）上述の第１実施形態と第２実施形態では、電気化学素子Ｑを固体酸化物形燃料電池として用いる場合の例として、アノードガスに水素ガスを、カソードガスに酸素ガスを用いる例を示したが、アノードガスに炭化水素原燃料を改質した改質ガスのような水素を主成分とするガスを用い、カソードガスに空気などの酸素を含むガスを用いることもできる。
【０１１３】
（４）上述の第１実施形態と第２実施形態では、図１に示すように、電気化学反応部Ｒをドーナツ状に形成したが、金属支持体１の表側に複数の電気化学反応部Ｒを区画分けして複数配置しても良い。
【０１１４】
（５）上述の第１実施形態と第２実施形態では、気体供給管２の表面に金属支持体１と同様の拡散防止膜を形成しうることを示したが、気体供給管２の表面に絶縁被膜を形成してもよい。気体供給管２の表面に絶縁被膜を形成して、金属支持体１や有突起集電板３やガスセパレータ部材４などとの間を絶縁できる構成とすると、ガスケット６を省いた構成にすることもできる。なお、絶縁被膜は、金属支持体１の表面に、絶縁性の高いシリカやアルミナなどを含む金属酸化物被膜をスパッタリング法やＰＬＤ法、ＣＶＤ法、スプレーコーティング法などにより形成しても良いし、メッキと酸化処理によって形成しても良い。また、金属支持体１の材料として、ＳｉとＡｌのうち少なくとも一方が１重量％〜５重量％程度含有されている金属材料を用い、焼成処理によって、その表面にシリカやアルミナを含む絶縁被膜を形成することもできる。
【０１１５】
なお上述の実施形態で開示される構成は、矛盾が生じない限り、他の実施形態で開示される構成と組み合わせて適用することが可能であり、また、本明細書において開示された実施形態は例示であって、本発明の実施形態はこれに限定されず、本発明の目的を逸脱しない範囲内で適宜改変することが可能である。
【符号の説明】
【０１１６】
１        ：金属支持体
１ｂ      ：開口部
１ｃ      ：中心軸
１ｅ      ：表側
１ｆ      ：裏側
３        ：有突起集電板
３ａ      ：凹凸構造部位
４        ：ガスセパレータ部材
４ａ      ：凹凸構造部位
３４      ：改質器
３８      ：インバータ
Ａ        ：電極層
Ｂ        ：電解質層
Ｃ        ：対極電極層
Ｍ        ：電気化学モジュール
Ｐ        ：気体通流許容領域
Ｑ        ：電気化学素子
Ｒ        ：電気化学反応部
Ｓ        ：隙間空間
Ｕ        ：セルユニット
Ｗ        ：接合部位
Ｙ        ：電気化学装置
Ｚ        ：エネルギーシステム
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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