(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の単位ユニットを積層させた平板型電気化学セルスタックであって、
前記単位ユニットは、
平板状の固体酸化物型のセルと、
前記セルの周縁部と当接するように配置された封止板と、
前記セルを収容するセル収容部と、前記セル収容部の周囲に設けられ前記封止板を嵌め込むための凹部と、を有する導電性のセパレータと、
少なくとも、前記セパレータの前記凹部の外周側と、前記封止板とを、同一平面内でシールするシール面を有するシール部材と
を具備する平板型電気化学セルスタック。
【請求項２】
前記封止板と、前記セパレータとの間に、ガスを流通させるためのガス流路が形成されている請求項１記載の平板型電気化学セルスタック。
【請求項３】
前記封止板と、前記セパレータとの接触部の少なくとも一部が接合されている、請求項１又は２記載の平板型電気化学セルスタック。
【請求項４】
前記セパレータの前記セル収容部の底部と前記封止板との間に介在する封止板支えを具備した請求項１〜３いずれか１項記載の平板型電気化学セルスタック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の実施形態は、平板型電気化学セルスタックに関する。
【背景技術】
【０００２】
水素と酸素を電気化学的に反応させることにより、化学エネルギーを電気エネルギーに変換する燃料電池が注目されている。燃料電池は高いエネルギー利用効率を有し、大規模分散電源、家庭用電源、移動用電源として開発が進められている。【０００３】
燃料電池は、温度域や使用する材料、燃料の種類に応じて、固体高分子型、リン酸型、溶融炭酸塩型、固体酸化物型、などに分けられる。これらの中で効率などの観点から、固体酸化物からなる電解質を使用して電気化学反応により電気エネルギーを得る固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ）が注目されている。また、ＳＯＦＣの逆反応を利用して、固体酸化物型電解セル（ＳＯＥＣ）により水素の製造を行う、高温水蒸気電解法も近年、開発が進められている。【０００４】
ＳＯＦＣおよびＳＯＥＣの最小構成単位である電気化学セル（以下、単にセルという。）は、少なくとも、空気極と電解質と燃料極の積層体であり、各々異なる特性の材料を用いている。空気極と燃料極は多孔質であり、空気極と燃料極には緻密な電解質を境にそれぞれ異なるガスが供給される。空気極と燃料極は電気伝導体であり、電解質は電気を通さないイオン伝導体である。【０００５】
セルの形状は、平板型や円筒型、円筒平板型などがある。例えば、平板型のセルは、空気極、電解質、燃料極などを平板状に積層した形状のものである。【０００６】
セルを複数、集積したものは一般的にスタックと呼ばれる。例えば、平板型のセルの場合、スタックは、複数の平板型セルを積層したものであり、各セルの空気極と燃料極に異なるガスを供給し、かつセル同士は電気的に直列に接続可能な構造を持つ。【０００７】
セルとセルの間はセパレータによって隔てられ、このセパレータによってセルごとのガスが区切られる。またセパレータは導電性なのでセル同士の電気的導通の役割も担う。各セルへのガスの供給・排出流路も一般的にセパレータ中に形成される。【０００８】
図４に、平板型のセルを用いたスタック４００の構造の一例を示す。平板型のセルとして燃料極支持型のセルを一例とした。セルの空気極側、燃料極側に流すガスは、特に問わないが、図４では発電を行う場合を想定して、セルの空気極側に空気を、燃料極側に水素を流す例を示した。【０００９】
セル４１４は、主に多孔質の燃料極４１３、多孔質の空気極４１２、緻密な電解質４１１から構成されている。スタック４００において、セル４１４が設置されている部分は緻密な電解質４１１があるため、この電解質４１１により燃料極４１３と空気極４１２の雰囲気を隔離している。一方、セル４１４が設置されていない部分は、なんらかの緻密な部材で燃料極４１３と空気極４１２の雰囲気を隔離する必要がある。【００１０】
図４に示す例では、緻密なセパレータ４２３により隣接するセル４１４同士の雰囲気を隔離している。また、同一のセル４１４の燃料極４１３と空気極４１２の雰囲気については、緻密層である電解質４１１の上に封止板４２４を設けて燃料極１３と空気極４１２を隔てている。そして、封止板４２４とセパレータ４２３の間のシールは、封止板４２４の上に、加圧することによって変形する、コンプレッシブなシール材４２１を設置することにより達成している。なお、セパレータ４２３及び封止板４２４には、各セル４１４にガスを供給するためのガス流路４２２が形成されている。また、燃料極４１３とセパレータ４２３との間には集電材４２６が設けられている。同様に、空気極４１２と、隣接するセパレータ４２３との間には、これらを電気的に接続するための図示しない集電材などが設けられる。【００１１】
平板型のセル４１４を用いたスタック４００では、特に、スタック４００内を流れるガスのスタック４００の外部への流出や、スタック４００内部において、燃料極４１３と空気極４１２への供給ガスが混合することを防ぐこと、すなわち、ガスのシール性が大きな課題となっている。燃料極４１３と空気極４１２を隔てる構造は、ガスのシール性に大きく影響し、高いシール性を達成可能な構造が求められている。従来の平板型スタックでは燃料極４１３と空気極４１２の雰囲気を隔離するために、図４に示したように、封止板４２４とコンプレッシブなシール材４２１を併用することが多い。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１２】
【特許文献１】特開２０１６−１２６８９３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
スタック内を流れるガスのスタック外部への流出や、スタック内部において、燃料極と空気極の各々の雰囲気ガスの混合を防ぐことで、例えばＳＯＦＣの場合、発電に必要な燃料ガスのロスを減らし、発電性能を向上させることができる。【００１４】
従来の平板型スタックでは、前述したとおり、燃料極と空気極の雰囲気を隔離するために、封止板とコンプレッシブなシール材を併用することが多い。しかしながら、この構造ではガス漏えい経路が、セパレータ及びセルと封止板の間、封止板とシール材の間、シール材とセパレータの間と多く、シール性を向上するのが困難であるという問題がある。【００１５】
また、コンプレッシブなシールは、圧力をかけることによりシールするが、封止板が薄いと変形してしまいシール性を下げる要因となる。一方、封止板を厚くして強度を上げると、スタックのサイズが大きくなってしまうという問題がある。【００１６】
本発明が解決しようとする課題は、サイズが小さく、かつ、ガスシール性の高い平板型電気化学セルスタックを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
実施形態の平板型電気化学セルスタックは、複数の単位ユニットを積層させた平板型電気化学セルスタックであって、前記単位ユニットは、平板状の固体酸化物型のセルと、  前記セルの周縁部と当接するように配置された封止板と、前記セルを収容するセル収容部と前記セル収容部の周囲に設けられ前記封止板を嵌め込むための凹部とを有する導電性のセパレータと、少なくとも、前記セパレータの前記凹部の外周側と、前記封止板とを、同一平面内でシールするシール面を有するシール部材とを具備する。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】第１実施形態のスタックの一部の断面構成を模式的に示す図。
【図２】スタックの全体構成を模式的に示す図。
【図３】第２実施形態のスタックの一部の断面構成を模式的に示す図。
【図４】スタックの一例の一部の断面構成を模式的に示す図。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
以下、実施形態について図面を参照して説明する。図１は、実施形態の平板型電気化学セルスタック（以下、単にスタックという。）１００の一部の断面構成を模式的に示す図である。
【００２０】
スタック１００は、平板型のセル１０４を具備している。平板型のセル１０４は、多孔質の空気極１０２と、緻密な電解質１０１と、多孔質の燃料極１０３とを積層した構造である。空気極１０２と燃料極１０３の内部はガスが通過可能であるが、電解質１０１の内部はガスが通過しない。セル１０４は、矩形の板状とされている。
【００２１】
電解質１０１は、固体酸化物からなり、酸素イオン導電性を有する。固体酸化物の電解質１０１としては、例えば、緻密な安定化ジルコニアやペロブスカイト型酸化物、セリア系固溶体の成形体などが用いられる。
【００２２】
燃料極１０３には、一般的に金属と固体酸化物の混合焼結体（サーメット）が用いられる。たとえば、Ｎｉ−ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、Ｎｉ−ＳｃＳＺ（スカンジア安定化ジルコニア）などが用いられる。
【００２３】
一方、空気極１０２には、一般的にペロブスカイト型酸化物やこれらの一部サイトを置換した酸化物が用いられる。例えばＬａＳｒＭｎ酸化物、ＬａＳｒＣｏ酸化物、ＬａＳｒＣｏＦｅ酸化物、ＬａＳｒＦｅ酸化物などが挙げられる。また、電解質に用いている固体酸化物との混合体なども用いられ、例えば、ＬＳＭ−ＹＳＺ、ＬＳＭ−ＳｃＳＺ、ＬＳＣ−ＳＤＣ、ＬＳＣ−ＧＤＣなどが挙げられる。
【００２４】
セル１０４の周囲を囲むように導電性の材料からなる、セパレータ１２３が配置されている。このセパレータ１２３は、全体形状が例えば矩形の板状に構成され、その中央部分に、凹部からなるセル収容部１２３ａを有している。セル１０４は、セパレータ１２３のセル収容部１２３ａ内に設置されている。セパレータ１２３の材料は、緻密で、かつ、導電性がある材料、例えば金属やセラミックスを用いる。また、この材料としては、セル１０４と熱膨張係数が近いものが望ましい。
【００２５】
セル１０４とセパレータ１２３の間の電気抵抗を小さくするため、導電部材からなる集電材などが配置される。燃料極１０３とセパレータ１２３の間には、クッション性のある導電部材からなる集電材１２６が設置されている。なお、集電材１２６は、ガスを透過させる必要がある。このため、集電材１２６は、例えばメッシュ状の金属などから構成されている。同様に、図１中、空気極１０２とその上部に位置するセパレータ１２３とは、図示しない集電材などによって電気的に接続されている。
【００２６】
セパレータ１２３の、セル収容部１２３ａの周囲には、セル収容部１２３ａの対向する２辺（図１の左側の辺と幹側の辺）に沿って、夫々凹部１２３ｂが形成されている。図１に示すスタック１００では、セル収容部１２３ａの深さより、凹部１２３ｂの深さが浅くなっている。
【００２７】
セル収容部１２３ａの対向する２辺に沿って、形成された凹部１２３ｂ内には、夫々封止板１２４が嵌め込まれている。封止板１２４は、板状に構成されており、その内側の縁部は、セル１０４の電解質１０１の周囲と当接するよう構成されている。封止板１２４の厚さは、凹部１２３ｂの深さと同一とされている。したがって、封止板１２４の表面１２４ｓと、封止板１２４より外周側のセパレータ１２３の表面１２３ｓが、同一平面内に位置する。つまり、セパレータ１２３の表面１２３ｓと封止板１２４の表面１２４ｓと面一となっている。セパレータ１２３と、封止板１２４とは、溶接などにより接合することが好ましい。これによって、ガスのシール性を向上させることができる。
【００２８】
また、上記したセパレータ１２３の表面１２３ｓ及び封止板１２４の表面１２４ｓと、セル１０４の電解質１０１の表面１０１ｓが、同一平面内に位置する。つまり、これらが面一となっている。なお、上記の同一平面内とは、完全に同一平面である場合の他、寸法精度による公差等によりある程度の段差等がある状態を含むことを意味する。
【００２９】
そして、これらの面の上に、圧力を掛けることによって潰れてシール性を発揮するコンプレッシブなシール材１２１が設置されている。シール材１２１は、外形が矩形の枠状とされている。シール材１２１の材料は、特に限定されないが、電気的な絶縁性が高いものが望ましい。シール材１２１の材料としては、例えば、アルミナ、ジルコニア、シリカ、少なくともこれらが含まれる材料、などが挙げられる。密度については、緻密なものが望ましい。
【００３０】
シール材１２１の上には、隣接するセル１０４を収容するセパレータ１２３が積層される。セパレータ１２３、封止板１２４、シール材１２１には、ガスを供給・排出するためのガス流路１２２を形成するため、貫通孔が形成されている。ガス流路１２２は、スタック１００の積層方向（図１の上下方向）に沿ってガスを流通させる。封止板１２４とセパレータ１２３との間には、間隙１２５が設けられている。この間隙１２５は、ガス流路１２２と燃料極１０３との間で燃料ガスを流通させるためのガス経路を構成している。
【００３１】
図２に示すように、以上のような構造を有する単位ユニットが任意の数だけ積み上げられ、スタック１００となる。なお、積層方向の両側端部（図２における上側端部と下側端部）には、エンドプレート１２０などが配置される。そして、これらが、締結手段、例えば、複数のボルト１１１とナット１１２等によって締め付けられて固定される。なお、図２中、同一構造のセパレータ１２３等が配置される部分の一部の図示を省略している。
【００３２】
スタック１００は、ボルト１１１とナット１１２などにより積層方向に圧力がかけられ、それによってコンプレッシブなシール材１２１に圧力がかかり、ガスシール機能が発揮される。このような圧力がかかった時の封止板１２４の変形を防ぐため、図１に示すように、封止板支え１２７が、封止板１２４とセパレータ１２３のセル収容部１２３ａの底部との間に介在するように設けられている。封止板支え１２７は、どのような形状のものでもよいが、燃料極１０３側のガスの流通を妨げない形状のものが好ましい。
【００３３】
上記のように、積層方向に圧力がかけられた状態では、図１に示すように、セル１０４の厚さと集電材１２６の厚さの合計厚さは、セパレータ１２３のセル収容部１２３ａの深さと同一となっている。
【００３４】
一方、例えばスタック１００を組み立てる際等において、積層方向に圧力がかけられる前の状態では、上記合計厚さが、セル収容部１２３ａの深さより大きくされていてもよい。そして、積層方向に圧力をかけた際に、シール材１２１によりセル１０４が押されて集電材１２６がつぶれることによって、厚みが減少し、上記合計厚さが、セル収容部１２３ａの深さと同一となる構成であってもよい。すなわち、積層方向に圧力をかける前は、セパレータ１２３の表面１２３ｓと、電解質１０１の表面１０１ｓとが面一ではなく、積層方向に圧力をかけた際に、これらが面一となる構成であってもよい。
【００３５】
上記構成のスタック１００では、セパレータ１２３の表面１２３ｓ及び封止板１２４の表面１２４ｓと、セル１０４の電解質１０１の表面１０１ｓが、同一平面内に位置している。そして、これらの面と、隣接するセパレータ１２３との間にシール材１２１を挟み込んでガスシールしている。このため、ガスが外部に漏れる可能性がある部位は、挟み込まれたシール材１２１の両面の部位の２か所のみになる。
【００３６】
これに対して、例えば図４に示したスタック４００では、セパレータ４２３と封止板４２４との間、封止板４２４とシール材４２１との間、シール材４２１とセパレータ４２３との間の３か所からガスが外部に漏れる可能性がある。したがって、図１に示すスタック１００では、図４に示したスタック４００に比べて外部へのガス漏れの発生可能性を低減することができ、シール性を向上させることができる。また、図１に示すスタック１００では、図４に示したスタック４００に比べて見かけ上の積層の層数が減少するため、小型化することができる。
【００３７】
次に、第２実施形態について説明する。図３は、第２実施形態に係るスタック２００の一部の断面構成を模式的に示す図である。なお、図３において、図１と同一の部分には、同一の符号を付して重複した説明は省略する。
【００３８】
図３に示すように、スタック２００では、セパレータ２２３のセル収容部２２３ａの対向する２辺（図１の左側の辺と幹側の辺）に沿って、夫々凹部２２３ｂが形成されている。これらの凹部２２３ｂの深さと、セル収容部２２３ａの深さとが同一とされ、これらが一体的に形成されている。そして、凹部２２３ｂの深さと同一の高さを有する封止板２２４が夫々の凹部２２３ｂ内に設けられている。
【００３９】
したがって、凹部２２３ｂより外周側のセパレータ２２３の表面２２３ｓと、封止板２２４の表面２２４ｓとが同一平面内に位置する。つまり、セパレータ２２３の表面２２３ｓと封止板２２４の表面２２４ｓと面一となっている。セパレータ２２３と、封止板２２４とは、溶接などにより接合することが好ましい。これによって、ガスのシール性を向上させることができる。
【００４０】
また、上記したセパレータ２２３の表面２２３ｓ及び封止板２２４の表面２２４ｓと、セル１０４の電解質１０１の表面１０１ｓが、同一平面内に位置する。つまり、これらが面一となっている。そして、これらの面の上に、板材２２８を介してコンプレッシブなシール材２２１が設置され、平面状のシール面２２１ｓによるシールがされている。なお、板材２２８は、平板から枠状に形成されており、機械的に脆いシール材２２１を保護するためのものである。
【００４１】
すなわち、上記した表面２２３ｓ、表面２２４ｓ、表面１０１ｓが、同一平面内に位置する、といっても、完全に同一平面である場合の他、寸法精度による公差等によりある程度の段差等がある状態が含まれる。この場合、積層して圧力をかけた際に、シール材２２１のシール面に加わる力が不均一になって、シール材２２１が損傷を受ける可能性がある。このようなシール材２２１の損傷を防止するため、平板状の板材２２８が配設され、シール面に加わる力を均一化している。なお、板材２２８は、封止板などに比べて薄いものでよいので、スタック２００の厚さが増加することを抑制することができる。また、板材２２８は、必ずしも必要ではなく、省略してもよい。
【００４２】
封止板２２４には、図３に示す積層方向に沿って設けられたガス流路１２２を構成する貫通孔の他に、ガス流路１２２からセル１０４の燃料極１０３方向にガスを流すためのガス流路２２９が形成されている。
【００４３】
上記構成のスタック２００では、封止板２２４の厚さが厚く、封止板２２４とセパレータ２２３との間に隙間がないので、積層方向の圧力が加わったときの変形が抑えられる。これによって、シール性を向上させることができる。また、封止板２２４の厚さを厚くすることに起因して、スタック２００が大型化することもない。
【００４４】
以上、本発明の実施形態を説明したが、この実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。この新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。
【符号の説明】
【００４５】
１００…スタック、１０１…電解質、１０２…空気極、１０３…燃料極、１０４…セル、１１１…ボルト、１１２…ナット、１２０…エンドプレート、１２１…シール材、１２２…ガス流路、１２３…セパレータ、１２３ａ…セル収容部、１２３ｂ…凹部、１２４…封止板、１２５…間隙、１２６…集電材、１２７…封止板支え、１０１ｓ…電解質の表面、１２１ｓ…シール面、１２３ｓ…セパレータの表面、１２４ｓ…封止板の表面、２００…スタック、２２１…シール材、２２３…セパレータ、２２３ａ…セル収容部、２２３ｂ…凹部、２２４…封止板、２２８…板材、２２９…ガス流路、２２１ｓ…シール面、２２３ｓ…セパレータの表面、２２４ｓ…封止板の表面、４００…スタック、４１１…電解質、４１２…空気極、４１３…燃料極、４１４…セル、４２１…シール材、４２２…ガス流路、４２３…セパレータ、４２４…封止板、４２６…集電材。
【図１】
0006702585.tif 000002
【図２】
0006702585.tif 000003
【図３】
0006702585.tif 000004
【図４】
0006702585.tif 000005