(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
茶抽出液またはコーヒー抽出液と白土とを接触させる工程を２回以上含んでなる、カフェインが低減された茶抽出液またはコーヒー抽出液の製造方法であって、白土の総使用量が前記抽出液に対し３質量％以下である、前記製造方法。
【請求項２】
接触工程１回当たりの白土の使用量が、前記抽出液に対し０．０１質量％以上である、請求項１に記載の製造方法。
【請求項３】
使用した白土を再度接触工程には使用しないことを特徴とする、請求項１または２に記載の製造方法。
【請求項４】
白土の総使用量が、前記抽出液を粉末状態の白土と１回で接触させた場合に、該液に含まれるカフェインの９０％を吸着できる白土の量以下である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の製造方法。
【請求項５】
白土の総使用量が、前記抽出液を粉末状態の白土と１回で接触させた場合に、該液に含まれるカフェインの８０％を吸着できる白土の量以下である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の製造方法。
【請求項６】
白土の総使用量が、前記抽出液を粉末状態の白土と１回で接触させた場合に、該液に含まれるカフェインの７０％を吸着できる白土の量以下である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の製造方法。
【請求項７】
カフェイン除去率が７１．５％以上である、請求項１〜６のいずれか一項に記載の製造方法。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか一項に記載の製造方法により茶抽出液またはコーヒー抽出液を製造し、得られた茶抽出液またはコーヒー抽出液を配合することを含んでなる、カフェイン低減茶飲料またはカフェイン低減コーヒー飲料の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、カフェインが低減された茶抽出液およびコーヒー抽出液の製造方法に関する。本発明はまた、カフェインが低減された茶飲料およびコーヒー飲料およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
茶飲料やコーヒー飲料に含まれるカフェインは、その薬理作用により積極的に摂取して眠気を抑えたい等のニーズがある一方で、カフェイン摂取により睡眠や入眠を妨げられる可能性を懸念し、消費者の中にはカフェイン入り飲料、特に、茶飲料やコーヒー飲料を敬遠する者もいる。
【０００３】
このため、飲料からのカフェインの低減を目的とした様々な手法が開発・検討されてきている。飲料中のカフェイン濃度を低減する手法としては、白土を用いたカフェイン吸着・除去技術が知られ、例えば、特許文献１には、カフェインを含有する水溶液を活性白土または酸性白土と接触させることにより、水溶液から選択的にカフェインを除去する方法が開示されている。また、特許文献２には白土処理により香味や色調が通常の茶飲料と遜色ないカフェイン低減茶飲料を製造する方法が開示されている。しかし、白土を用いたカフェイン吸着・除去技術においてカフェインをより効率的に除去する方法はこれまで報告されていない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平６−１４２４０５号公報
【特許文献２】特開２０１４−１４０３４８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
より多くのカフェインを除去するためにはより多くの量の白土を使用すればよいと考えられるが、白土の添加量を単に増加させる手法はコストを増加させ、飲料の香味に悪影響を与える可能性があった。
【０００６】
本発明は、白土によるカフェイン除去効率が向上した茶抽出液およびコーヒー抽出液の製造方法の提供を目的とする。本発明はまた、白土によるカフェイン除去効率が向上したカフェイン低減茶飲料およびコーヒー飲料の製造方法の提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、カフェイン水溶液と白土を複数回接触させることで、白土の総使用量を増やさずに水溶液中のカフェインを効率的に低減できることを見出した。この効果は濃度の異なるカフェイン水溶液や各種茶抽出液でも確認できた。本発明はこれらの知見に基づくものである。
【０００８】
本発明によれば以下の発明が提供される。
（１）茶抽出液またはコーヒー抽出液と白土とを接触させる工程を２回以上含んでなる、カフェインが低減された茶抽出液またはコーヒー抽出液の製造方法。
（２）接触工程１回当たりの白土の使用量が、前記抽出液に対し０．０１質量％以上である、上記（１）に記載の製造方法。
（３）白土の総使用量が、前記抽出液に対し６質量％以下である、上記（１）または（２）に記載の製造方法。
（４）白土の総使用量が、前記抽出液を粉末状態の白土と１回で接触させた場合に、該液に含まれるカフェインの９０％を吸着できる白土の量以下である、上記（１）または（２）に記載の製造方法。
（５）白土の総使用量が、前記抽出液を粉末状態の白土と１回で接触させた場合に、該液に含まれるカフェインの８０％を吸着できる白土の量以下である、上記（１）または（２）に記載の製造方法。
（６）白土の総使用量が、前記抽出液を粉末状態の白土と１回で接触させた場合に、該液に含まれるカフェインの７０％を吸着できる白土の量以下である、上記（１）または（２）に記載の製造方法。
（７）上記（１）〜（６）のいずれかに記載の製造方法により茶抽出液またはコーヒー抽出液を製造し、得られた茶抽出液またはコーヒー抽出液を配合することを含んでなる、カフェイン低減茶飲料またはカフェイン低減コーヒー飲料の製造方法。
（８）上記（１）〜（６）のいずれかに記載の製造方法により得られた茶抽出液またはコーヒー抽出液を含有してなる、カフェイン低減茶飲料またはカフェイン低減コーヒー飲料。
【０００９】
本発明によれば、使用する白土の総使用量は増やさずにカフェイン吸着量を増加させることができる。従って、本発明は、飲料の香味を悪化させず、かつ、製造コストを増加させずに茶飲料やコーヒー飲料のカフェイン含有量を低減させることができる点で有利である。
【発明の具体的説明】
【００１０】
本発明の製造方法は、茶抽出液またはコーヒー抽出液と白土とを接触させる工程を２回以上含んでなることを特徴とする。
【００１１】
本発明の製造方法に用いられる茶抽出液は、特に限定されないが、通常の茶抽出液の調製に用いられている方法を用いて製造される茶抽出液やその濃縮液または希釈液を用いることができる。例えば、茶葉と水（０〜１００℃）を混合接触させるか、あるいは、茶エキスや茶パウダーなどの茶抽出液の濃縮物や精製物を水（０〜１００℃）に混合または溶解させることにより、本発明の製造方法に用いられる茶抽出液を得ることができる。また、上記の茶葉と水を混合接触させて得られる茶抽出液と、上記の茶エキスや茶パウダーとを混合したものを茶抽出液として本発明の製造方法に用いてもよい。茶葉と水を混合接触させた場合には、遠心分離や濾過などの分離手段を用いて茶葉と茶抽出液を分離することができる。
【００１２】
茶抽出液の調製に用いられる茶葉は、特に限定されないが、Camellia sinensisに属する茶葉を用いることができ、煎茶、玉露、抹茶、釜炒り茶、番茶、ほうじ茶等の緑茶葉のような不発酵茶に限らず、烏龍茶のような半発酵茶や、紅茶のような発酵茶、プーアル茶のような後発酵茶等も用いることができる。また、抽出液の調製に際し茶葉以外の任意の原料を配合してよい。
【００１３】
茶エキスや茶パウダーなどの茶抽出液の濃縮物や精製物としては、ポリフェノン（三井農林社製)やサンフェノン(太陽化学社製)、テアフラン（伊藤園社製）などの市販品を用いることができる。また、これらの茶濃縮物や茶精製物は、そのまま又は水で溶解もしくは希釈したものを単独で使用しても、複数の種類を混合して用いても、茶抽出液と混合して用いてもよい。
【００１４】
本発明の製造方法に用いられるコーヒー抽出液は、特に限定されないが、一般的な方法（例えば、「最新・ソフトドリンクス」（光琳）を参照）により抽出されるコーヒー抽出液やその濃縮液または希釈液を用いることができる。コーヒー、例えば焙煎したコーヒー豆から各種方法により得られる抽出液（いわゆるレギュラーコーヒー）のほか、コーヒーから抽出した成分を含有する液体がすべて包含され、例えば、コーヒー焙煎豆の冷水、温水、熱水、加圧熱水による抽出液や、プロピレングリコール水溶液、ショ糖脂肪酸エステル等の食品添加物として許容されている界面活性剤の水溶液による抽出液、炭酸ガス等の臨界抽出により得られた抽出液、インスタントコーヒーの溶解液等も包含される。コーヒー抽出液は上述したいずれであってもよいが、コーヒー抽出液は、好ましい態様によれば、焙煎したコーヒー豆を熱水（例えば、コーヒー豆の１０倍量）で抽出した後、冷却してコーヒー抽出液とすることが好ましい。また、コーヒー豆からの抽出方法については、特に限定されず、例えば、ボイリング式、エスプレッソ式、サイフォン式、ドリップ式（例えば、ペーパー、ネル）が挙げられる。
【００１５】
本発明において、コーヒー抽出液を得るのに用いられるコーヒー豆の種類は特に限定されないが、例えば、ブラジル、コロンビア、タンザニア、モカ、キリマンジェロ、マンデリン、ブルーマウンテンが挙げられ、これらの１種または２種以上をブレンドして用いても良い。コーヒー豆種としては、例えば、アラビカ種、ロブスタ種があり、好ましくは、香味の観点から、アラビカ種である。コーヒー豆は１種でもよいし、複数種をブレンドして用いても良い。コーヒー豆を焙煎により焙煎コーヒーとする方法については、特に限定されるものではなく、焙煎温度、焙煎環境についても限定されない。焙煎方法としては直火式、熱風式、半熱風式などが挙げられる。焙煎コーヒーの焙煎度としては特に限定されるものではなく、例えばライト、シナモン、ミディアム、ハイ、シティ、フルシティ、フレンチ、イタリアンいずれを用いても良い。焙煎コーヒーの焙煎度は、Ｌ値を用いて表現してもよく、当業者は適宜、豆のＬ値を選択することができる。Ｌ値は、例えば日本電色工業社製の色差計により測定することができる。なお、焙煎度の異なるコーヒー豆を複数種混合しても良い。
【００１６】
本発明の製造方法に用いられる白土は、酸性白土、活性白土、ベントナイト、活性ベントナイトおよびこれらの一部または全部の組合せが挙げられる。好ましくは、酸性白土および活性白土並びにこれらの組合せを用いることができ、より好ましくは酸性白土を用いることができる。
【００１７】
本発明の製造方法の好ましい態様において用いられる酸性白土および活性白土は、共に一般的な化学成分として、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、Ｆｅ２Ｏ３、ＣａＯ、ＭｇＯなどを有するが、本発明に使用する場合、ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３比は、３〜１２、好ましくは３〜８が好ましい。また、酸性白土および活性白土中に、Ｆｅ２Ｏ３  ２〜５質量％、ＣａＯ ０〜１．５質量％、ＭｇＯ １〜７質量％などを含有する組成のものが好ましい。
【００１８】
本発明の製造方法の好ましい態様において用いられる酸性白土および活性白土の比表面積（ｍ２／ｇ）は、酸性白土の場合には５０ｍ２／ｇ以上１５０ｍ２／ｇ未満、活性白土の場合には７０ｍ２／ｇ以上３００ｍ２／ｇ未満であるものが好ましい。
【００１９】
本発明に使用する白土のうち好ましいものとしては、比表面積（ｍ２／ｇ）が５０以上１５０未満で、かつ、ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３比が３以上８未満である酸性白土や、比表面積（ｍ２／ｇ）が２００以上３００未満で、かつ、ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３比が３以上１１未満である活性白土が挙げられる。
【００２０】
上記のような好ましい酸性白土としては、例えば、ミズカエース＃２０やミズカエース＃２００、ミズカエース＃４００、ミズカエース＃６００、ミズライト（水澤化学社製）などの市販品を用いることができる。また、上記のような好ましい活性白土としては、例えば、ガレオンアースＮＶＺやガレオンアースＶ２、ガレオンアースＮＦ２（水澤化学社製）などの市販品を用いることができる。また、Ｃｌａｒｉｔ１００ＧやＣｌａｒｉｔ１２５Ｇ、Ｔｏｎｓｉｌ５３１Ｎ（ズードケミー触媒社製）などの市販ベントナイトも白土として用いることができる。
【００２１】
本発明の製造方法における接触工程において、茶抽出液またはコーヒー抽出液を白土と接触させる方法は、茶抽出液またはコーヒー抽出液が白土と接触する限り、特に限定されるものではないが、例えば、接触タンクにより一定量を逐次処理するバッチ処理、茶抽出液またはコーヒー抽出液と白土とを配管内で連続的に接触させるドージング処理、白土充填カラムを通液させるカラム処理、白土含有フィルターを通液させるフィルター処理などが挙げられる。白土のカフェイン吸着効率の観点から、接触工程で１度使用した白土は再度接触工程には使用しないようにすることができる。なお、ドージング処理は、例えば、抽出液の流路にＴ字型で配管を接続し、該配管から白土をポンプで注入して接触させる方法で実施することができる。
【００２２】
本発明の製造方法において、接触工程を２回以上行う手順は、茶抽出液またはコーヒー抽出液を白土と接触させる態様に応じて適宜設計することができる。例えば、茶抽出液またはコーヒー抽出液と白土との接触処理を接触タンク中でバッチ処理で行う場合には、茶抽出液またはコーヒー抽出液への白土の添加および白土の除去を所定の回数繰り返すことにより接触工程を実施することができる。茶抽出液またはコーヒー抽出液と白土との接触処理をカラム処理で行う場合には、所定の回数に対応する数のカラムを準備し、それらを直列構成にしてカラム処理を連続的に行うことで接触工程を実施することができる。あるいは、カラム処理ごとに処理済抽出液をタンクに保持し、カラムを交換して処理済抽出液を再度カラム処理に付し、この手順を所定回数繰り返すことで接触工程を実施してもよい。茶抽出液またはコーヒー抽出液と白土との接触処理をフィルター処理で行う場合には、所定の回数に対応する数のフィルターを準備し、それらを直列構成にしてフィルター処理を連続的に行うことで接触工程を実施することができる。あるいは、フィルター処理ごとに処理済抽出液をタンクに保持し、フィルターを交換して処理済抽出液を再度フィルター処理に付し、この手順を所定回数繰り返すことで接触工程を実施してもよい。さらに、茶抽出液またはコーヒー抽出液と白土との接触処理を接触タンク中で行うバッチ処理、配管内で連続的に接触させるドージング処理、白土充填カラムを通液させるカラム処理、および白土含有フィルターを通液させるフィルター処理などを組み合わせて、所定回数繰り返すことで接触工程を実施してもよい。
【００２３】
本発明の製造方法によれば、抽出液と白土の接触工程の回数を２回以上とすることによりカフェイン吸着効率を高め、ひいては、白土の総使用量を減らすことができる。すなわち、２回以上の接触工程を有する本発明の製造方法は、１回の接触工程のみを有する方法と比較して白土の総使用量を増やさずにより多くのカフェインを除去することができる。
【００２４】
本発明の製造方法において、白土の総使用量は、接触させる茶抽出液またはコーヒー抽出液に対し６質量％以下、好ましくは、３質量％以下とすることができ、また、０．０２質量％以上、好ましくは０．１２質量％以上とすることができる。
【００２５】
本発明の製造方法において、接触工程１回当たりの白土の使用量は、実際の実施の観点から、接触させる茶抽出液またはコーヒー抽出液に対し０．０１質量％以上、好ましくは０．０６質量％以上とすることができ、また、６質量％未満、好ましくは３質量％以下、より好ましくは２質量％以下とすることができる。
【００２６】
本発明の製造方法において白土に接触させられる茶抽出液またはコーヒー抽出液におけるカフェイン濃度は、０．１〜１００ｍｇ／ｍＬ、好ましくは０．１〜４５ｍｇ／ｍＬ、より好ましくは０．５〜４５ｍｇ／ｍＬとすることができる。本発明の製造方法に用いられる抽出液および飲料中のカフェインの含有量は高速液体クロマトグラフィー法（ＨＰＬＣ法）により測定することができる。高速液体クロマトグラフィー法（ＨＰＬＣ法）の測定条件としては、例えば本明細書の実施例に示される測定条件を用いることができる。
【００２７】
本発明の製造方法において、白土の総使用量は、茶抽出液またはコーヒー抽出液を粉末白土と１回で接触させた場合に、該茶抽出液またはコーヒー抽出液に含まれるカフェインの９０％を吸着できる白土の量以下とすることができるが、好ましくは、該茶抽出液またはコーヒー抽出液に含まれるカフェインの８０％を吸着できる白土の量以下、より好ましくは、該茶抽出液またはコーヒー抽出液に含まれるカフェインの７０％を吸着できる白土の量以下とすることができる。
【００２８】
本発明の製造方法において、接触工程１回当たりの白土の使用量は、茶抽出液またはコーヒー抽出液を粉末白土と１回で接触させた場合に、該茶抽出液またはコーヒー抽出液に含まれるカフェインの５０％を吸着できる白土の量以下とすることができるが、好ましくは、該茶抽出液またはコーヒー抽出液に含まれるカフェインの３０％を吸着できる白土の量以下、より好ましくは、該茶抽出液またはコーヒー抽出液に含まれるカフェインの２５％を吸着できる白土の量以下とすることができる。
【００２９】
所定量のカフェインを吸着できる白土の量は、当業者であれば、適宜決定することができる。例えば、本発明の製造方法で使用する茶抽出液またはコーヒー抽出液と同じ条件（液量、温度、ｐＨ、カフェイン濃度等）の茶抽出液またはコーヒー抽出液を準備し、該茶抽出液またはコーヒー抽出液に対して様々な量の粉末白土を準備し、茶抽出液またはコーヒー抽出液と粉末白土とを接触させた後、粉末白土を遠心分離等で除去し、処理前後の茶抽出液またはコーヒー抽出液に含まれるカフェイン量を測定することで所定量のカフェインを吸着できる白土の量を決定することができる。
【００３０】
本発明の製造方法において、茶またはコーヒー抽出液と白土との接触時間および接触時の温度は、茶またはコーヒー抽出液中のカフェインを除去できる限り特に限定されるものではないが、例えば、茶またはコーヒー抽出液と白土との接触時間は１秒〜３０分間であり、茶またはコーヒー抽出液と白土との接触時の温度は０〜３０℃であり、好ましくは、茶またはコーヒー抽出液と白土との接触時間は１秒〜１０分間であり、茶またはコーヒー抽出液と白土との接触時の温度は０〜２５℃である。
【００３１】
本発明の製造方法において、茶またはコーヒー抽出液と白土との接触時のｐＨは、茶またはコーヒー抽出液中のカフェインを除去できる限り特に限定されるものではないが、例えば、ｐＨ４．０〜５．９とすることができる。白土が酸性白土の場合には、茶またはコーヒー抽出液と酸性白土との接触時のｐＨは４．５〜５．９であることが好ましく、白土が活性白土である場合には、茶またはコーヒー抽出液と活性白土との接触時のｐＨは４．０〜５．４であることが好ましい。
【００３２】
茶またはコーヒー抽出液と白土との接触処理をバッチ処理で行う場合には、茶またはコーヒー抽出液への白土の添加開始から茶またはコーヒー抽出液からの白土の除去開始までの時間を、茶またはコーヒー抽出液と白土の接触時間とすることができ、白土が添加された茶またはコーヒー抽出液の温度を茶またはコーヒー抽出液と白土の接触温度とすることができ、白土が添加された茶またはコーヒー抽出液のｐＨを茶またはコーヒー抽出液と白土の接触ｐＨとすることができる。茶またはコーヒー抽出液と白土との接触処理をドージング処理で行う場合には、茶またはコーヒー抽出液への白土の添加開始から茶またはコーヒー抽出液からの白土の除去開始までの時間を、茶またはコーヒー抽出液と白土の接触時間とすることができ、白土が添加された茶またはコーヒー抽出液の温度を茶またはコーヒー抽出液と白土の接触温度とすることができ、白土が添加された茶またはコーヒー抽出液のｐＨを茶またはコーヒー抽出液と白土の接触ｐＨとすることができる。茶またはコーヒー抽出液と白土との接触処理をカラム処理で行う場合には、茶またはコーヒー抽出液のカラム通過時間を茶またはコーヒー抽出液と白土との接触時間とすることができ、カラムに供給する茶またはコーヒー抽出液の温度を茶またはコーヒー抽出液と白土との接触温度とすることができ、カラムに供給する茶またはコーヒー抽出液のｐＨを茶またはコーヒー抽出液と白土との接触ｐＨとすることができる。茶またはコーヒー抽出液と白土との接触処理をフィルター処理で行う場合には、茶またはコーヒー抽出液のフィルター通過時間を茶またはコーヒー抽出液と白土との接触時間とすることができ、フィルターに供給する茶またはコーヒー抽出液の温度を茶またはコーヒー抽出液と白土との接触温度とすることができ、フィルターに供給する茶またはコーヒー抽出液のｐＨを茶またはコーヒー抽出液と白土との接触ｐＨとすることができる。
【００３３】
本発明の製造方法によれば、各接触工程の後に、茶抽出液またはコーヒー抽出液から白土を除去する工程をさらに含んでいてもよい。白土を除去する方法は特に限定されず、常法に従って行うことができる。例えば、茶抽出液またはコーヒー抽出液と白土との接触処理をタンク等を用いたバッチ処理で行う場合や、茶抽出液またはコーヒー抽出液と白土との接触処理を配管内で連続的に行うドージング処理である場合には、常用の分離方法（例えば、遠心分離）を用いて固液分離し、固体部分（白土）を除去することができる。
【００３４】
本発明の製造方法で得られた茶抽出液またはコーヒー抽出液は、カフェインが低減されつつ、茶飲料またはコーヒー飲料本来の香味が維持されており、通常の茶飲料またはコーヒー飲料と比較して遜色がないものである。従って、本発明によれば、本発明の製造方法に従って茶抽出液またはコーヒー抽出液を製造し、得られた抽出液を他の原材料に配合することを含んでなる、カフェイン低減茶飲料またはカフェイン低減コーヒー飲料の製造方法と、本発明の製造方法で得られた茶抽出液またはコーヒー抽出液を含有してなるカフェイン低減茶飲料またはカフェイン低減コーヒー飲料が提供される。本発明の製造方法で得られたカフェイン低減茶飲料およびカフェイン低減コーヒー飲料並びに本発明のカフェイン低減茶飲料およびカフェイン低減コーヒー飲料は、カフェインが低減されつつ、茶飲料およびコーヒー飲料本来の香味が維持されている点で有利である。
【００３５】
飲料の製造に当たっては、当業界に公知の製造技術を用いて製造することができ、例えば、「改訂新版ソフトドリンクス」（株式会社光琳）を参考とすることができる。
【００３６】
上記配合工程では、本発明の製造方法で得られた茶抽出液またはコーヒー抽出液以外に、甘味料、酸味料、香料、色素、果汁、食品添加剤（例えば、起泡・泡持ち向上剤、苦味料、保存料、酸化防止剤、増粘安定剤、乳化剤、食物繊維、ｐＨ調整剤等）等の通常の茶飲料およびコーヒー飲料の製造に用いられる配合成分を添加することができる。
【００３７】
本発明により提供されるカフェイン低減茶飲料またはカフェイン低減コーヒー飲料は、上記配合工程に加え、充填工程、殺菌工程などの工程を経て容器詰め飲料として提供することができる。例えば、上記配合工程で得られた配合液を常法に従って殺菌し、容器に充填することができる。殺菌は容器への充填前であっても充填後であってもよい。
【００３８】
本発明による飲料に使用される容器は、飲料の充填に通常使用される容器であればよく、例えば、金属缶、樽容器、プラスチック製ボトル（例えば、ＰＥＴボトル、カップ）、紙容器、瓶、パウチ容器等が挙げられるが、好ましくは、金属缶・樽容器、プラスチック製ボトル（例えば、ＰＥＴボトル）、瓶である。
【００３９】
本発明の別の態様によれば、茶抽出液またはコーヒー抽出液と白土とを接触させる工程を２回以上含んでなる、茶抽出液またはコーヒー抽出液あるいは茶飲料またはコーヒー飲料のカフェイン低減方法が提供される。本発明のカフェイン低減方法は、本発明の製造方法に関する記載に従って実施することができる。
【実施例】
【００４０】
以下、実施例により本発明をより具体的に説明するが、本発明の技術的範囲はこれらの例示に限定されるものではない。
【００４１】
カフェイン含有量の測定方法
試料溶液中のカフェインの含有量については、以下の手順に従い分析した。
【００４２】
試料溶液をメンブレンフィルター（ＤＩＳＭＩＣ 親水性ＰＴＦＥ、０.４５μｍ、アドバンテック社製）で濾過した後、表１に示すＨＰＬＣ分析条件で高速液体クロマトグラフィー（ＨＰＬＣ）に供し、カフェイン含有量を定量した。
【表１】
0006735073.tif 000002
【００４３】
試験例１：カフェイン水溶液における吸着剤接触条件の検討
（１）カフェイン水溶液１の調製
カフェイン粉末１００ｍｇに対して７０℃の熱水１０００ｇを添加し、カフェイン粉末を溶解した。溶解後、２０℃まで冷却し、カフェイン水溶液１を得た。
【００４４】
（２）カフェイン水溶液２の調製
カフェイン粉末５００ｍｇに対して７０℃の熱水１０００ｇを添加し、カフェイン粉末を溶解した。溶解後、２０℃まで冷却し、カフェイン水溶液２を得た。
【００４５】
（３）カフェイン水溶液３の調製
カフェイン粉末１５００ｍｇに対して７０℃の熱水１０００ｇを添加し、カフェイン粉末を溶解した。溶解後、２０℃まで冷却し、カフェイン水溶液３を得た。
【００４６】
（４）吸着剤単回接触カフェイン水溶液（比較例１〜３）の調製
試験例１（１）〜（３）で得られた各カフェイン水溶液（カフェイン水溶液１〜３）１００ｇに対し、表２に記載の接触条件となるように吸着剤である白土（ミズカエース＃２００、水澤化学工業社製）を添加し、１０分間撹拌した。該接触工程の後、遠心分離によって固液分離し、比較例１〜３の吸着剤単回接触カフェイン水溶液を得た。
【００４７】
（５）吸着剤複数回接触カフェイン水溶液（実施例１〜９）の調製
１回目の接触・分離工程は、試験例１（４）と同様の処理を行った。２回目以降の接触・分離工程は、カフェイン水溶液１〜３の代わりに直前の接触・分離工程により得られた水溶液を用いる以外は試験例１（４）と同様の処理を行った。最後（例えば、実施例３では４回目）の接触・分離工程の後、実施例１〜９の吸着剤複数回接触カフェイン水溶液を得た。
【００４８】
（６）評価
試験例１（１）〜（５）で得られたカフェイン水溶液１〜３、比較例１〜３および実施例１〜９についてそれぞれ上記カフェイン含有量の測定方法に従ってカフェイン含有量を定量した。得られたカフェイン含有量に基づいて、比較例１および実施例１〜３はカフェイン水溶液１に対するカフェイン除去率を、比較例２および実施例４〜６はカフェイン水溶液２に対するカフェイン除去率を、比較例３および実施例７〜９はカフェイン水溶液３に対するカフェイン除去率をそれぞれ算出した。また、カフェイン水溶液に対する白土添加率は接触１回当たりに使用した白土量の水溶液に対する比率（質量％）を示し、白土総添加率は全接触工程で使用した合計白土量の抽出液に対する比率（質量％）を示す。
【００４９】
（７）結果
実施例１〜９および比較例１〜３の白土添加率、接触回数、白土総添加率およびカフェイン除去率を表２に示した。
【表２】
0006735073.tif 000003
【００５０】
表２の結果より、いずれのカフェイン水溶液濃度においても、接触回数を増やすことで、白土総添加率が等しいにも関わらず、効率的にカフェインを除去できることがわかった。
【００５１】
試験例２：緑茶抽出液における吸着剤接触条件の検討
（１）緑茶抽出液１の調製
緑茶パウダー（ポリフェノンＫＮ、三井農林社製）１．６７ｇに対して７０℃の熱水９００ｇを添加し、撹拌後、メッシュを用いて固液分離し、得られた濾液を２０℃まで冷却し、同温度のイオン交換水で１０００ｇとし、緑茶抽出液１を得た。
【００５２】
（２）緑茶抽出液２の調製
緑茶パウダー（ポリフェノンＫＮ、三井農林社製）３．３３ｇに対して７０℃の熱水９００ｇを添加し、撹拌後、メッシュを用いて固液分離し、得られた濾液を２０℃まで冷却し、同温度のイオン交換水で１０００ｇとし、緑茶抽出液２を得た。
【００５３】
（３）緑茶抽出液３の調製
緑茶パウダー（ポリフェノンＫＮ、三井農林社製）１０ｇに対して７０℃の熱水９００ｇを添加し、撹拌後、メッシュを用いて固液分離し、得られた濾液を２０℃まで冷却し、同温度のイオン交換水で１０００ｇとし、緑茶抽出液３を得た。
【００５４】
（４）緑茶抽出液４の調製
緑茶パウダー（ポリフェノンＫＮ、三井農林社製）３０ｇに対して７０℃の熱水９００ｇを添加し、撹拌後、メッシュを用いて固液分離し、得られた濾液を２０℃まで冷却し、同温度のイオン交換水で１０００ｇとし、緑茶抽出液４を得た。
【００５５】
（５）吸着剤単回接触緑茶抽出液（比較例４〜７）の調製
試験例２（１）〜（４）で得られた緑茶抽出液（緑茶抽出液１〜４）１００ｇに対し、表３に記載の接触条件となるように吸着剤である白土（ミズカエース＃２００、水澤化学工業社製）を添加し、１０分間撹拌した。該接触工程の後、遠心分離によって固液分離し、比較例４〜７の吸着剤単回接触緑茶抽出液を得た。
【００５６】
（６）吸着剤複数回接触緑茶抽出液（実施例１０〜１８）の調製
１回目の接触・分離工程は、試験例２（５）と同様の処理を行った。２回目以降の接触・分離工程は、緑茶抽出液１〜４の代わりに直前の接触・分離工程により得られた抽出液を用いる以外は試験例２（５）と同様の処理を行った。最後（例えば、実施例１２では２０回目）の接触・分離工程の後、実施例１０〜１８の吸着剤複数回接触緑茶抽出液を得た。
【００５７】
（７）評価
試験例２（１）〜（６）で得られた緑茶抽出液１〜４、比較例４〜７および実施例１０〜１８についてそれぞれ上記カフェイン含有量の測定方法に従ってカフェイン含有量を定量した。得られたカフェイン含有量に基づいて、比較例４および実施例１０〜１２は緑茶抽出液１に対するカフェイン除去率を、比較例５および実施例１３〜１４は緑茶抽出液２に対するカフェイン除去率を、比較例６および実施例１５〜１６は緑茶抽出液３に対するカフェイン除去率を、比較例７および実施例１７〜１８は緑茶抽出液４に対するカフェイン除去率をそれぞれ算出した。また、緑茶抽出液に対する白土添加率は接触１回当たりに使用した白土量の抽出液に対する比率（質量％）を示し、白土総添加率は全接触工程で使用した合計白土量の抽出液に対する比率（質量％）を示す。
【００５８】
（８）結果
実施例１０〜１８および比較例４〜７の白土添加率、接触回数、白土総添加率およびカフェイン除去率を表３に示した。
【表３】
0006735073.tif 000004
【００５９】
表３の結果より、いずれの緑茶抽出液濃度においても、接触回数を増やすことで、白土総添加率が等しいにも関わらず、効率的にカフェインを除去できることがわかった。
【００６０】
また、同一の緑茶抽出液濃度において、接触回数を複数にした場合でも、単回接触の場合と同等の香味を有しており、複数回接触による香味への影響はないことを確認した（データ省略）。
【００６１】
試験例３：紅茶抽出液における吸着剤接触条件の検討
（１）紅茶抽出液の調製
紅茶葉４０ｇに対して８０℃の熱水５０００ｇを添加し、５分間抽出した。抽出後、メッシュを用いて固液分離し、得られた濾液を２０℃まで冷却した後に、同温度のイオン交換水で５０００ｇとし、紅茶抽出液を得た。
【００６２】
（２）吸着剤単回接触紅茶抽出液（比較例８）の調製
試験例３（１）で得られた紅茶抽出液１００ｇに対し、表４に記載の接触条件となるように吸着剤である白土（ミズカエース＃２００、水澤化学工業社製）を添加し、１０分間撹拌した。該接触工程の後、遠心分離によって固液分離し、比較例８の吸着剤単回接触紅茶抽出液を得た。
【００６３】
（３）吸着剤複数回接触紅茶抽出液（実施例１９〜２１）の調製
１回目の接触・分離工程は、試験例３（２）と同様の処理を行った。２回目以降の接触・分離工程は、紅茶抽出液の代わりに直前の接触・分離工程により得られた抽出液を用いる以外は試験例３（２）と同様の処理を行った。最後（例えば、実施例２１では４回目）の接触・分離工程の後、実施例１９〜２１の吸着剤複数回接触紅茶抽出液を得た。
【００６４】
（４）評価
試験例３（１）〜（３）で得られた紅茶抽出液、比較例８および実施例１９〜２１についてそれぞれ上記カフェイン含有量の測定方法に従ってカフェイン含有量を定量した。得られたカフェイン含有量に基づいて、比較例８および実施例１９〜２１は紅茶抽出液に対するカフェイン除去率を算出した。また、紅茶抽出液に対する白土添加率は接触１回当たりに使用した白土量の抽出液に対する比率（質量％）を示し、白土総添加率は全接触工程で使用した合計白土量の抽出液に対する比率（質量％）を示す。
【００６５】
（５）結果
実施例１９〜２１および比較例８の白土添加率、接触回数、白土総添加率およびカフェイン除去率を表４に示した。
【表４】
0006735073.tif 000005
【００６６】
表４の結果より、紅茶抽出液においても、接触回数を増やすことで、白土総添加率が等しいにも関わらず、効率的にカフェインが除去できることがわかった。
【００６７】
また、同一の紅茶抽出液濃度において、接触回数を複数にした場合でも、単回接触の場合と同等の香味を有しており、複数回接触による香味への影響はないことを確認した（データ省略）。
【００６８】
試験例４：吸着剤カラム使用についての検討
（１）緑茶抽出液５の調製
試験例２（２）と同様の処理を行い、緑茶抽出液５を得た。
【００６９】
（２）吸着剤カラムの作製
吸着剤として白土（ミズカエース＃２００、水澤化学工業社製）を用い、珪藻土（Ｓｔａｎｄａｒｄ  Ｓｕｐｅｒ  Ｃｅｌ、セライト社製）と混合比１：１（ｗ：ｗ）になるように混合した。白土と珪藻土の総重量に対し５０倍量の全イオン交換水を添加し、白土・珪藻土混合液を得た。
【００７０】
内径２０ｍｍのカラムに白土・珪藻土混合液を表５に示す白土使用量になるように流し込み、充填した。該カラムの両端には濾紙（Ｎｏ．１、ワットマン社製）をセットし、イオン交換水を通液して白土カラムを得た。
【００７１】
（３）吸着剤単回接触緑茶抽出液（比較例９）の調製
試験例４（１）で得られた緑茶抽出液５を表５に記載の接触条件になるように試験例４（２）で得られた吸着剤カラムに通液し、比較例９の吸着剤単回接触緑茶抽出液を得た。
【００７２】
（４）吸着剤複数回接触緑茶抽出液（実施例２２〜２３）の調製
１回目の接触工程は、試験例４（３）と同様の処理を行った。２回目以降の接触工程は、緑茶抽出液５の代わりに直前の接触工程により得られた抽出液を通液する以外は試験例４（３）と同様の処理を行った。なお、１回使用した吸着剤カラムは再度使用しなかった。最後（例えば、実施例２３では３回目）の接触工程の後、実施例２２〜２３の吸着剤複数回接触緑茶抽出液を得た。
【００７３】
（５）評価
試験例４（１）、（３）および（４）で得られた緑茶抽出液５、比較例９および実施例２２〜２３についてそれぞれ上記カフェイン含有量の測定方法に従ってカフェイン含有量を定量した。得られたカフェイン含有量に基づいて、比較例９および実施例２２〜２３は緑茶抽出液５に対するカフェイン除去率を算出した。
【００７４】
（６）結果
実施例２２〜２３および比較例９の接触１回当たりの白土使用量、通液回数、白土総使用量およびカフェイン除去率を下記表５に示した。
【表５】
0006735073.tif 000006
【００７５】
表５の結果より、接触回数（吸着剤カラムへの通液回数）を増やすことで、緑茶抽出液に対する白土総使用量が等しいにも関わらず、効率的にカフェインが除去できることがわかった。
【００７６】
また、同一の緑茶抽出液濃度において、接触回数を複数にした場合でも、単回接触の場合と同等の香味を有しており、複数回接触による香味への影響はないことを確認した（データ省略）。
【００７７】
試験例５：吸着剤フィルター使用についての検討
（１）緑茶抽出液６の調製
試験例２（３）と同様の処理を行い、緑茶抽出液６を得た。
【００７８】
（２）吸着剤フィルター
本試験例では緑茶抽出液と白土との接触を吸着剤フィルターを用いて行った。吸着剤フィルターとしては、デプス型フィルターに白土を練り込んだフィルター（ＺｅｔａＰｌｕｓＴＭ  吸着デプスフィルターカートリッジ  Ｄシリーズ、スリーエム社製）を用いた。吸着剤フィルターは表６に示すフィルター面積を有するものをそれぞれ用意した。このフィルターは単位面積当たり一定量の白土がフィルターに練り込まれていることから、使用した白土量はフィルター面積に比例する。
【００７９】
（３）吸着剤単回接触緑茶抽出液（比較例１０）の調製
試験例５（１）で得られた緑茶抽出液６を表６に記載の接触条件となるように試験例５（２）の吸着剤フィルターに通液し、比較例１０の吸着剤単回接触緑茶抽出液を得た。
【００８０】
（４）吸着剤複数回接触緑茶抽出液（実施例２４〜２７）の調製
１回目の接触工程は、試験例５（３）と同様の処理を行った。２回目以降の接触工程は、緑茶抽出液６の代わりに直前の接触工程により得られた抽出液を通液する以外は試験例５（３）と同様の処理を行った。なお、１回使用した吸着剤フィルターは再度使用しなかった。最後（例えば、実施例２７では５回目）の接触工程の後、実施例２４〜２７の吸着剤複数回接触緑茶抽出液を得た。
【００８１】
（５）評価
試験例５（１）、（３）および（４）で得られた緑茶抽出液６、比較例１０および実施例２４〜２７についてそれぞれ上記カフェイン含有量の測定方法に従ってカフェイン含有量を定量した。得られたカフェイン含有量に基づいて、比較例１０および実施例２４〜２７は緑茶抽出液６に対するカフェイン除去率を算出した。
【００８２】
（６）結果
実施例２４〜２７および比較例１０の接触１回当たりの吸着剤フィルターの使用面積、通液回数、吸着剤フィルターの総使用面積（白土総使用量）およびカフェイン除去率を下記表６に示した。
【表６】
0006735073.tif 000007
【００８３】
表６の結果より、接触回数（吸着剤フィルターへの通液回数）を増やすことで、緑茶抽出液に対する白土総使用量（吸着剤フィルターの総使用面積）が等しいにも関わらず、効率的にカフェインが除去できることがわかった。
【００８４】
また、同一の緑茶抽出液濃度において、接触回数を複数にした場合でも、単回接触の場合と同等の香味を有しており、複数回接触による香味への影響はないことを確認した（データ省略）。