(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記式（１）で表されるジヒドロキシ化合物に由来する構成単位（ａ）と、脂肪族炭化水素のジヒドロキシ化合物、脂環式炭化水素のジヒドロキシ化合物、及びエーテル含有ジヒドロキシ化合物からなる群より選ばれる１種以上のジヒドロキシ化合物に由来する構成単位（ｂ）とを含む共重合ポリカーボネート樹脂からなり、全ジヒドロキシ化合物に由来する構成単位１００モル％に対する前記構成単位（ａ）の含有割合が５０モル％を超えるポリカーボネート樹脂（Ａ）と、
芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）と、
下記式（２）で表されるエポキシ化合物（Ｃ）と、を含有し、
該エポキシ化合物（Ｃ）の含有量が、前記ポリカーボネート樹脂（Ａ）と前記芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）との合計１００重量部に対して、０．５重量部以上５重量部以下であり、
前記ポリカーボネート樹脂（Ａ）と前記芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）との重量比（Ａ／Ｂ）が、９５／５〜５０／５０であり、
前記ポリカーボネート樹脂（Ａ）と前記芳香族ポリカーボネート（Ｂ）とが相溶化しており、示差走査熱量分析による、前記ポリカーボネート樹脂（Ａ）と前記芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）との相溶化物のガラス転移温度が、単一であり、かつ９０℃以上２００℃以下であることを特徴とするポリカーボネート樹脂組成物。
【化１】
0006671114.tif 000015
【化２】
0006671114.tif 000016
（式（２）中、ｎは０〜３の整数を表す。）
【請求項２】
請求項１に記載のポリカーボネート樹脂組成物を成形して得られた成形体。
【請求項３】
ポリカーボネート樹脂（Ａ）及び芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）に、下記式（２）で表されるエポキシ化合物（Ｃ）を添加し、混練してポリカーボネート樹脂組成物を製造する方法であって、
前記ポリカーボネート樹脂（Ａ）が、下記式（１）で表されるジヒドロキシ化合物に由来する構成単位（ａ）と、脂肪族炭化水素のジヒドロキシ化合物、脂環式炭化水素のジヒドロキシ化合物、及びエーテル含有ジヒドロキシ化合物からなる群より選ばれる１種以上のジヒドロキシ化合物に由来する構成単位（ｂ）とを含む共重合ポリカーボネート樹脂からなり、全ジヒドロキシ化合物に由来する構成単位１００モル％に対する前記構成単位（ａ）の含有割合が５０モル％を超え、
前記エポキシ化合物（Ｃ）の添加量が、前記ポリカーボネート樹脂（Ａ）と前記芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）との合計１００重量部に対して、０．５重量部以上５重量部以下であり、
前記ポリカーボネート樹脂（Ａ）と前記芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）との配合比が、重量比（Ａ／Ｂ）で、９５／５〜５０／５０であることを特徴とするポリカーボネート樹脂組成物の製造方法。
【化３】
0006671114.tif 000017
【化４】
0006671114.tif 000018
（式（２）中、ｎは０〜３の整数を表す。）
【請求項４】
前記ポリカーボネート樹脂組成物を成形してなる厚さ２ｍｍの成形体の全光線透過率が８０％以上であることを特徴とする請求項３に記載のポリカーボネート樹脂組成物の製造方法。
【請求項５】
請求項３又は４に記載のポリカーボネート樹脂組成物の製造方法により得られたポリカーボネート樹脂組成物を成形して得る成形体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、透明性に優れ、生物起源物資含有率、耐熱性、及び耐衝撃性のバランスのとれたポリカーボネート樹脂組成物、その製造方法、該樹脂組成物を成形してなる成形体、及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ビスフェノールＡ等に由来する構造を含む従来の芳香族ポリカーボネート樹脂は、石油資源から誘導される原料を用いて製造されるが、近年、石油資源の枯渇が危惧されており、植物などのバイオマス資源から得られる原料を用いたポリカーボネート樹脂の提供が求められている。また、二酸化炭素排出量の増加、蓄積による地球温暖化が気候変動などをもたらすことが危惧されていることからも、使用後に廃棄処分をしてもカーボンニュートラルな植物由来モノマーを原料としたポリカーボネート樹脂の開発が求められている。
【０００３】
かかる状況下、バイオマス資源から得られるジヒドロキシ化合物であるイソソルビド（ＩＳＢ）をモノマー成分とし、炭酸ジエステルとのエステル交換により、副生するモノヒドロキシ化合物を減圧下で留去しながら、ポリカーボネート樹脂を得る方法が提案されている（例えば特許文献１〜７参照）。
【０００４】
ところが、ＩＳＢのようなジヒドロキシ化合物は、従来の芳香族ポリカーボネート樹脂に使用されているビスフェノール化合物類に比べると熱安定性が低く、高温下で行う重縮合反応や成形、加工の際に熱分解により樹脂が着色する問題があった。さらに、特許文献３〜６に記載されているＩＳＢとビスフェノール化合物との共重合体は、高いガラス転移温度のポリマーが得られる反面、ＩＳＢの反応性とビスフェノール化合物の反応性の違いにより、ポリマーの末端がビスフェノール化合物となってしまい、さらに色調やＩＳＢの熱安定性を考慮して芳香族ポリカーボネート樹脂の重合温度より低い重合温度を選択すると、一種の末端封止になってしまい、充分に重合度が上がらず、耐衝撃性に乏しいポリマーとなることがある。特に、ポリマー中のビスフェノール化合物の共重合量が２０モル％以上になると顕著になる。
【０００５】
さらに、特許文献７には、ＩＳＢに由来する構成単位と脂肪族ジヒドロキシ化合物に由来する構成単位及び芳香族ビスフェノール化合物に由来する構成単位を含むポリカーボネート共重合体が開示されているが、このポリカーボネート共重合体も、耐熱性、成形性及び機械的強度に優れるものの、ビスフェノール化合物に由来する構成単位を含むため、充分な重合度が上がらず、耐衝撃性に乏しいポリマーになることがある。また、生物起源物質含有率が低く、環境面からも好ましくない。
【０００６】
バイオマス資源から得られるジヒドロキシ化合物であるイソソルビド（ＩＳＢ）などのジヒドロキシ化合物からなるポリカーボネート樹脂は、ガラス転移温度が高く耐熱性に優れるが、剛直である上、溶融重合時の溶融粘度が高く、高い分子量のポリマーが得られないため耐衝撃性に乏しいという欠点があった。この靱性を改良するため、脂肪族ジヒドロキシ化合物や芳香族ビスフェノール化合物を共重合することが試みられている。
【０００７】
具体的には、特許文献８には、ＩＳＢに由来する構成単位と脂肪族炭化水素のジヒドロキシ化合物とを含むポリカーボネート樹脂であって、脂肪族炭化水素のジヒドロキシ化合物に由来する構成単位が４５モル％以上であるポリカーボネート樹脂と芳香族ポリカーボネート樹脂を含むポリカーボネート樹脂組成物が開示されている。また、特許文献９には、芳香族ポリカーボネート樹脂に、ＩＳＢに由来する構成単位と脂肪族炭化水素のジヒドロキシ化合物とを含むポリカーボネート樹脂を混合することによって、鉛筆硬度の優れたポリカーボネート樹脂組成物が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】国際公開第２００４／１１１１０６号パンフレット
【特許文献２】国際公開第２００７／０６３８２３号パンフレット
【特許文献３】国際公開第２００５／０６６２３９号パンフレット
【特許文献４】国際公開第２００６／０４１１９０号パンフレット
【特許文献５】特開２００９−０６２５０１号公報
【特許文献６】特開２００９−０２０９６３号公報
【特許文献７】特開２０１１−１２７１０８号公報
【特許文献８】国際公開第２０１１／０７１１６２号パンフレット
【特許文献９】国際公開第２０１２／１１１７２１２号パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら、脂肪族ジヒドロキシ化合物共重合体は耐熱性が充分でなく、芳香族ビスフェノール化合物共重合体は、耐熱性は高いが、反応性の問題から充分な分子量のポリカーボネート樹脂が得られないという問題がある。したがって、特許文献８のように、脂肪族ジヒドロキシ化合物を４５モル％以上含むＩＳＢ共重合ポリカーボネート樹脂と芳香族ポリカーボネート樹脂を含む上述の樹脂組成物は、透明性、色相、熱安定性、成形性及び機械的強度に優れるものの、例えば、耐熱性をより高めるためにガラス転移温度が１２０℃以上の組成物を得ようとすると、ポリカーボネート樹脂組成物中の芳香族ポリカーボネート樹脂の含有率を５０重量％以上にまで高める必要性が生じる。このことは、生物起源物質含有率が低くなることを意味するため、環境面から好ましくない。また、特許文献９のように、芳香族ポリカーボネート樹脂に、ＩＳＢに由来する構成単位と脂肪族炭化水素のジヒドロキシ化合物とを含むポリカーボネート樹脂を混合したポリカーボネート樹脂組成物は、実質、全光線透過率が２０％未満であり、透明性に劣っているという問題がある。
【００１０】
本発明は、かかる背景に鑑みてなされたものであり、透明性に優れると共に、生物起源物資含有率、耐熱性、及び耐衝撃性を高いレベルでバランスよく兼ね備えたポリカーボネート樹脂組成物、その製造方法、ポリカーボネート樹脂組成物の成形体、及びその製造方法を提供しようとするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者らは、前記課題を解決すべく鋭意検討を重ねた結果、特定のポリカーボネート樹脂（Ａ）と芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）とエポキシ化合物（Ｃ）とを所定の割合で含むポリカーボネート樹脂組成物が、透明性に優れると共に、生物起源物資含有率、耐熱性、及び耐衝撃性を高いレベルでバランスよく兼ね備えることを見出し、本発明に至った。即ち、本発明の要旨は、下記の[１]〜［５］に存する。
【００１２】
［１］下記式（１）で表されるジヒドロキシ化合物に由来する構成単位（ａ）と、脂肪族炭化水素のジヒドロキシ化合物、脂環式炭化水素のジヒドロキシ化合物、及びエーテル含有ジヒドロキシ化合物からなる群より選ばれる１種以上のジヒドロキシ化合物に由来する構成単位（ｂ）とを含む共重合ポリカーボネート樹脂からなり、全ジヒドロキシ化合物に由来する構成単位１００モル％に対する前記構成単位（ａ）の含有割合が５０モル％を超えるポリカーボネート樹脂（Ａ）と、
芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）と、
下記式（２）で表されるエポキシ化合物（Ｃ）と、を含有し、
該エポキシ化合物（Ｃ）の含有量が、前記ポリカーボネート樹脂（Ａ）と前記芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）との合計１００重量部に対して、０．５重量部以上５重量部以下であり、
前記ポリカーボネート樹脂（Ａ）と前記芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）との重量比（Ａ／Ｂ）が、９５／５〜５０／５０であり、
前記ポリカーボネート樹脂（Ａ）と前記芳香族ポリカーボネート（Ｂ）とが相溶化しており、示差走査熱量分析による、前記ポリカーボネート樹脂（Ａ）と前記芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）との相溶化物のガラス転移温度が、単一であり、かつ９０℃以上２００℃以下である、ポリカーボネート樹脂組成物。
【００１３】
【化１】
0006671114.tif 000002
【００１４】
【化２】
0006671114.tif 000003
（式（２）中、ｎは０〜３の整数を表す。）
【００１５】
［２］［１］に記載のポリカーボネート樹脂組成物を成形して得られた成形体。
【００１６】
［３］ポリカーボネート樹脂（Ａ）及び芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）に、下記式（２）で表されるエポキシ化合物（Ｃ）を添加し、混練してポリカーボネート樹脂組成物を製造する方法であって、
前記ポリカーボネート樹脂（Ａ）が、下記式（１）で表されるジヒドロキシ化合物に由来する構成単位（ａ）と、脂肪族炭化水素のジヒドロキシ化合物、脂環式炭化水素のジヒドロキシ化合物、及びエーテル含有ジヒドロキシ化合物からなる群より選ばれる１種以上のジヒドロキシ化合物に由来する構成単位（ｂ）とを含む共重合ポリカーボネート樹脂からなり、全ジヒドロキシ化合物に由来する構成単位１００モル％に対する前記構成単位（ａ）の含有割合が５０モル％を超え、
前記エポキシ化合物（Ｃ）の添加量が、前記ポリカーボネート樹脂（Ａ）と前記芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）との合計１００重量部に対して、０．５重量部以上５重量部以下であり、
前記ポリカーボネート樹脂（Ａ）と前記芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）との配合比が、重量比（Ａ／Ｂ）で、９５／５〜５０／５０である、ポリカーボネート樹脂組成物の製造方法。
【化３】
0006671114.tif 000004
【化４】
0006671114.tif 000005
【００１７】
［４］前記ポリカーボネート樹脂組成物を成形してなる厚さ２ｍｍの成形体の全光線透過率が８０％以上である、［３］に記載のポリカーボネート樹脂組成物の製造方法。
【００１８】
［５］［３］又は［４］に記載のポリカーボネート樹脂組成物の製造方法により得られたポリカーボネート樹脂組成物を成形して得る成形体の製造方法。
【発明の効果】
【００１９】
本発明のポリカーボネート樹脂組成物及びその成形体は、透明性に優れると共に、生物起源物資含有率、耐熱性、及び耐衝撃性を高いレベルでバランスよく兼ね備える。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下に本発明の実施の形態を詳細に説明するが、以下に記載する構成要件の説明は、本発明の実施態様の一例（代表例）であり、本発明はその要旨を超えない限り、以下の内容に限定されない。
【００２１】
[ポリカーボネート樹脂（Ａ）]
前記ポリカーボネート樹脂（Ａ）は、下記式（１）で表されるジヒドロキシ化合物に由来する構成単位（これを、適宜「構成単位（ａ）」という）を含む。ポリカーボネート樹脂（Ａ）は、構成単位（ａ）のホモポリカーボネート樹脂であってもよいし、構成単位（ａ）以外の構成単位を共重合したポリカーボネート樹脂であってもよい。耐衝撃性により優れるという観点からは、共重合ポリカーボネート樹脂であることが好ましい。
【００２２】
【化５】
0006671114.tif 000006
【００２３】
前記式（１）で表されるジヒドロキシ化合物としては、立体異性体の関係にある、イソソルビド（ＩＳＢ）、イソマンニド、およびイソイデットが挙げられる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２４】
前記式（１）で表されるジヒドロキシ化合物の中でも、植物由来の資源として豊富に存在し、容易に入手可能な種々のデンプンから製造されるソルビトールを脱水縮合して得られるイソソルビド（ＩＳＢ）が、入手及び製造のし易さ、耐候性、光学特性、成形性、耐熱性及びカーボンニュートラルの面から最も好ましい。
【００２５】
なお、前記式（１）で表されるジヒドロキシ化合物は、酸素によって徐々に酸化されやすい。したがって、保管中又は製造時の取り扱いの際には、酸素による分解を防ぐため、水分が混入しないようにし、また、脱酸素剤を用いたり、窒素雰囲気下にしたりすることが好ましい。
【００２６】
また、ポリカーボネート樹脂（Ａ）は、式（１）で表されるジヒドロキシ化合物に由来する構成単位（ａ）と、脂肪族炭化水素のジヒドロキシ化合物、脂環式炭化水素のジヒドロキシ化合物、及びエーテル含有ジヒドロキシ化合物からなる群より選ばれる１種以上のジヒドロキシ化合物に由来する構成単位（これを、適宜「構成単位（ｂ）」という）とを含む共重合ポリカーボネート樹脂であることが好ましい。これらのジヒドロキシ化合物は、柔軟な分子構造を有するため、これらのジヒドロキシ化合物を原料として用いることにより、得られるポリカーボネート樹脂の靭性を向上させることができる。これらのジヒドロキシ化合物の中でも、靭性を向上させる効果の大きい脂肪族炭化水素のジヒドロキシ化合物、脂環式炭化水素のジヒドロキシ化合物を用いることが好ましく、脂環式炭化水素のジヒドロキシ化合物を用いることが最も好ましい。脂肪族炭化水素のジヒドロキシ化合物、脂環式炭化水素のジヒドロキシ化合物、及びエーテル含有ジヒドロキシ化合物の具体例としては、以下の通りである。
【００２７】
脂肪族炭化水素のジヒドロキシ化合物としては、例えば、以下のジヒドロキシ化合物を採用することができる。エチレングリコール、１，３−プロパンジオール、１，２−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、１，５−ヘプタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，９−ノナンジオール、１，１０−デカンジオール、１，１２−ドデカンジオール等の直鎖脂肪族ジヒドロキシ化合物；１，３−ブタンジオール、１，２−ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、ヘキシレングリコール等の分岐鎖を有する脂肪族ジヒドロキシ化合物。
【００２８】
脂環式炭化水素のジヒドロキシ化合物としては、例えば、以下のジヒドロキシ化合物を採用することができる。１，２−シクロヘキサンジメタノール、１，３−シクロヘキサンジメタノール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、トリシクロデカンジメタノール、ペンタシクロペンタデカンジメタノール、２，６−デカリンジメタノール、１，５−デカリンジメタノール、２，３−デカリンジメタノール、２，３−ノルボルナンジメタノール、２，５−ノルボルナンジメタノール、１，３−アダマンタンジメタノール、リモネン等の、テルペン化合物から誘導されるジヒドロキシ化合物等に例示される、脂環式炭化水素の１級アルコールであるジヒドロキシ化合物；１，２−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジオール、１，３−アダマンタンジオール、水添ビスフェノールＡ、２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオール等に例示される、脂環式炭化水素の２級アルコール又は３級アルコールであるジヒドロキシ化合物。
【００２９】
エーテル含有ジヒドロキシ化合物としては、オキシアルキレングリコール類やアセタール環を含有するジヒドロキシ化合物が挙げられる。
オキシアルキレングリコール類としては、例えば、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、ポリエチレングリコール及びポリプロピレングリコール等を採用することができる。
【００３０】
アセタール環を含有するジヒドロキシ化合物としては、例えば、下記構造式（３）で表されるスピログリコールや、下記構造式（４）で表されるジオキサングリコール等を採用することができる。
【００３１】
【化６】
0006671114.tif 000007
【００３２】
【化７】
0006671114.tif 000008
【００３３】
前記ポリカーボネート樹脂（Ａ）において、全ジヒドロキシ化合物に由来する構成単位１００モル％に対する前記構成単位（ａ）の含有割合は、５０モル％を超えることが好ましく、５５モル％以上９５モル％以下であることがより好ましく、６０モル％以上９０モル％以下であることがさらに好ましく、６５モル％以上８５モル％以下であることが特に好ましい。これらの場合には、生物起源物質含有率をより高めることができ、耐熱性をより向上させることができる。なお、ポリカーボネート樹脂（Ａ）における構成単位（ａ）の含有割合は１００モル％でも良いが、分子量をより高めるという観点及び耐衝撃性をより向上させるという観点からは、ポリカーボネート樹脂においては、構成単位（ａ）以外の構成単位が共重合されていることが好ましい。
【００３４】
また、前記ポリカーボネート樹脂（Ａ）は、前記構成単位（ａ）及び前記構成単位（ｂ）以外の構成単位を更に含んでいてもよい。このような構成単位（その他のジヒドロキシ化合物）としては、例えば、芳香族基を含有するジヒドロキシ化合物等を採用することができる。ただし、前記ポリカーボネート樹脂（Ａ）に芳香族基を含有するジヒドロキシ化合物に由来する構成単位が多く含まれる場合には、前述の理由により高い分子量のポリカーボネート樹脂が得られなくなり、耐衝撃性の向上効果が低下するおそれがある。したがって、耐衝撃性をより向上させるとく観点からは、全ジヒドロキシ化合物に由来する構成単位１００モル％に対して、芳香族基を含有するジヒドロキシ化合物に由来する構成単位の含有割合は、１０モル％以下であることが好ましく、５モル％以下であることより好ましい。
【００３５】
芳香族基を含有するジヒドロキシ化合物としては、例えば以下のジヒドロキシ化合物を採用することができるが、これら以外のジヒドロキシ化合物を採用することも可能である。２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−ジメチルフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−ジエチルフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−（３−フェニル）フェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−（３，５−ジフェニル）フェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−ジブロモフェニル）プロパン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ブタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ペンタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１−フェニルエタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）ジフェニルメタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−２−エチルヘキサン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）デカン、ビス（４−ヒドロキシ−３−ニトロフェニル）メタン、３，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ペンタン、１，３−ビス（２−（４−ヒドロキシフェニル）−２−プロピル）ベンゼン、１，３−ビス（２−（４−ヒドロキシフェニル）−２−プロピル）ベンゼン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ヘキサフルオロプロパン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホン、２，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルフィド、ビス（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）スルフィド、ビス（４−ヒドロキシフェニル）ジスルフィド、４，４’−ジヒドロキシジフェニルエーテル、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジクロロジフェニルエーテル等の芳香族ビスフェノール化合物；２，２−ビス（４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル）プロパン、２，２−ビス（４−（２−ヒドロキシプロポキシ）フェニル）プロパン、１，３−ビス（２−ヒドロキシエトキシ）ベンゼン、４，４’−ビス（２−ヒドロキシエトキシ）ビフェニル、ビス（４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル）スルホン等の芳香族基に結合したエーテル基を有するジヒドロキシ化合物；９，９−ビス（４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル）フルオレン、９，９−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレン、９，９−ビス（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）フルオレン、９，９−ビス（４−（２−ヒドロキシプロポキシ）フェニル）フルオレン、９，９−ビス（４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３−メチルフェニル）フルオレン、９，９−ビス（４−（２−ヒドロキシプロポキシ）−３−メチルフェニル）フルオレン、９，９−ビス（４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３−イソプロピルフェニル）フルオレン、９，９−ビス（４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３−イソブチルフェニル）フルオレン、９，９−ビス（４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）フルオレン、９，９−ビス（４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３−シクロヘキシルフェニル）フルオレン、９，９−ビス（４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３−フェニルフェニル）フルオレン、９，９−ビス（４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３，５−ジメチルフェニル）フルオレン、９，９−ビス（４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３−ｔｅｒｔ−ブチル−６−メチルフェニル）フルオレン、９，９−ビス（４−（３−ヒドロキシ−２，２−ジメチルプロポキシ）フェニル）フルオレン等のフルオレン環を有するジヒドロキシ化合物。
【００３６】
前記その他のジヒドロキシ化合物は、ポリカーボネート樹脂に要求される特性に応じて適宜選択することができる。また、前記その他のジヒドロキシ化合物は、１種のみを用いてもよく、複数種を併用してもよい。前記その他のジヒドロキシ化合物を前記式（１）で表されるジヒドロキシ化合物と併用することにより、ポリカーボネート樹脂（Ａ）の柔軟性や機械物性の改善、及び成形性の改善などの効果を得ることが可能である。
【００３７】
ポリカーボネート樹脂（Ａ）の原料として用いられるジヒドロキシ化合物は、還元剤、抗酸化剤、脱酸素剤、光安定剤、制酸剤、ｐＨ安定剤又は熱安定剤等の安定剤を含んでいても良い。特に、前記式（１）で表されるジヒドロキシ化合物は、酸性状態において変質しやすい性質を有する。したがって、ポリカーボネート樹脂（Ａ）の合成過程において塩基性安定剤を使用することにより、前記式（１）で表されるジヒドロキシ化合物の変質を抑制することができ、ひいては得られるポリカーボネート樹脂組成物の品質をより向上させることができる。
【００３８】
塩基性安定剤としては、例えば、以下の化合物を採用することができる。長周期型周期表（Nomenclature  of  Inorganic  Chemistry  IUPAC  Recommendations2005）における１族又は２族の金属の水酸化物、炭酸塩、リン酸塩、亜リン酸塩、次亜リン酸塩、硼酸塩及び脂肪酸塩；テトラメチルアンモニウムヒドロキシド、テトラエチルアンモニウムヒドロキシド、テトラプロピルアンモニウムヒドロキシド、テトラブチルアンモニウムヒドロキシド、トリメチルエチルアンモニウムヒドロキシド、トリメチルベンジルアンモニウムヒドロキシド、トリメチルフェニルアンモニウムヒドロキシド、トリエチルメチルアンモニウムヒドロキシド、トリエチルベンジルアンモニウムヒドロキシド、トリエチルフェニルアンモニウムヒドロキシド、トリブチルベンジルアンモニウムヒドロキシド、トリブチルフェニルアンモニウムヒドロキシド、テトラフェニルアンモニウムヒドロキシド、ベンジルトリフェニルアンモニウムヒドロキシド、メチルトリフェニルアンモニウムヒドロキシド及びブチルトリフェニルアンモニウムヒドロキシド等の塩基性アンモニウム化合物；ジエチルアミン、ジブチルアミン、トリエチルアミン、モルホリン、Ｎ−メチルモルホリン、ピロリジン、ピペリジン、３−アミノ−１−プロパノール、エチレンジアミン、Ｎ−メチルジエタノールアミン、ジエチルエタノールアミン、ジエタノールアミン、トリエタノールアミン、４−アミノピリジン、２−アミノピリジン、Ｎ，Ｎ−ジメチル−４−アミノピリジン、４−ジエチルアミノピリジン、２−ヒドロキシピリジン、２−メトキシピリジン、４−メトキシピリジン、２−ジメチルアミノイミダゾール、２−メトキシイミダゾール、イミダゾール、２−メルカプトイミダゾール、２−メチルイミダゾール及びアミノキノリン等のアミン系化合物、並びにジ−（ｔｅｒｔ−ブチル）アミン及び２，２，６，６−テトラメチルピペリジン等のヒンダードアミン系化合物。
【００３９】
前記ジヒドロキシ化合物中における前記塩基性安定剤の含有量に特に制限はないが、前記式（１）で表されるジヒドロキシ化合物は酸性状態では不安定であるため、塩基性安定剤を含むジヒドロキシ化合物の水溶液のｐＨが７付近となるように塩基性安定剤の含有量を設定することが好ましい。
【００４０】
前記式（１）で表されるジヒドロキシ化合物に対する塩基性安定剤の含有量は、０．０００１〜１質量％であることが好ましい。この場合には、前記式（１）で表されるジヒドロキシ化合物の変質を防止する効果が十分に得られる。この効果をさらに高めるという観点から、塩基性安定剤の含有量は０．００１〜０．１質量％であることがより好ましい。
【００４１】
前記ポリカーボネート樹脂［Ａ］の原料に用いる炭酸ジエステルとしては、通常、下記一般式（５）で表される化合物を採用することができる。これらの炭酸ジエステルは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００４２】
【化８】
0006671114.tif 000009
【００４３】
前記一般式（５）において、Ａ1及びＡ2は、それぞれ置換もしくは無置換の炭素数１〜１８の脂肪族炭化水素基又は置換もしくは無置換の芳香族炭化水素基であり、Ａ1とＡ2とは同一であっても異なっていてもよい。Ａ1及びＡ2としては、置換もしくは無置換の芳香族炭化水素基を採用することが好ましく、無置換の芳香族炭化水素基を採用することがより好ましい。
【００４４】
前記一般式（５）で表される炭酸ジエステルとしては、例えば、ジフェニルカーボネート（ＤＰＣ）及びジトリルカーボネート等の置換ジフェニルカーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート並びにジ−ｔｅｒｔ−ブチルカーボネート等を採用することができる。これらの炭酸ジエステルの中でも、ジフェニルカーボネート又は置換ジフェニルカーボネートを用いることが好ましく、ジフェニルカーボネートを用いることが特に好ましい。なお、炭酸ジエステルは、塩化物イオンなどの不純物を含む場合があり、不純物が重縮合反応を阻害したり、得られるポリカーボネート樹脂の色調を悪化させたりする場合があるため、必要に応じて、蒸留などにより精製したものを使用することが好ましい。
【００４５】
ポリカーボネート樹脂（Ａ）は、上述したジヒドロキシ化合物と炭酸ジエステルをエステル交換反応により重縮合させることにより合成できる。より詳細には、重縮合と共に、エステル交換反応において副生するモノヒドロキシ化合物等を系外に除去することによって得ることができる。
【００４６】
前記エステル交換反応は、エステル交換反応触媒（以下、エステル交換反応触媒を「重合触媒」と言う。）の存在下で進行する。重合触媒の種類は、エステル交換反応の反応速度及び得られるポリカーボネート樹脂（Ａ）の品質に非常に大きな影響を与え得る。
【００４７】
重合触媒としては、得られるポリカーボネート樹脂（Ａ）の透明性、色調、耐熱性、耐候性、及び機械的強度を満足させ得るものであれば限定されない。重合触媒としては、例えば、長周期型周期表における第Ｉ族又は第II族（以下、単に「１族」、「２族」と表記する。）の金属化合物、並びに塩基性ホウ素化合物、塩基性リン化合物、塩基性アンモニウム化合物及びアミン系化合物等の塩基性化合物を使用することができ、中でも１族金属化合物及び／又は２族金属化合物が好ましい。
【００４８】
前記の１族金属化合物としては、例えば、以下の化合物を採用することができる。水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム、水酸化セシウム、炭酸水素ナトリウム、炭酸水素カリウム、炭酸水素リチウム、炭酸水素セシウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸リチウム、炭酸セシウム、酢酸ナトリウム、酢酸カリウム、酢酸リチウム、酢酸セシウム、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸カリウム、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸セシウム、水素化ホウ素ナトリウム、水素化ホウ素カリウム、水素化ホウ素リチウム、水素化ホウ素セシウム、フェニル化ホウ素ナトリウム、フェニル化ホウ素カリウム、フェニル化ホウ素リチウム、フェニル化ホウ素セシウム、安息香酸ナトリウム、安息香酸カリウム、安息香酸リチウム、安息香酸セシウム、リン酸水素２ナトリウム、リン酸水素２カリウム、リン酸水素２リチウム、リン酸水素２セシウム、フェニルリン酸２ナトリウム、フェニルリン酸２カリウム、フェニルリン酸２リチウム、フェニルリン酸２セシウム、ナトリウム、カリウム、リチウム、セシウムのアルコレート、フェノレート、ビスフェノールＡの２ナトリウム塩、２カリウム塩、２リチウム塩及び２セシウム塩等。
１族金属化合物としては、重合活性と得られるポリカーボネート樹脂の色調の観点から、リチウム化合物が好ましい。
【００４９】
前記の２族金属化合物としては、例えば、以下の化合物を採用することができる。水酸化カルシウム、水酸化バリウム、水酸化マグネシウム、水酸化ストロンチウム、炭酸水素カルシウム、炭酸水素バリウム、炭酸水素マグネシウム、炭酸水素ストロンチウム、炭酸カルシウム、炭酸バリウム、炭酸マグネシウム、炭酸ストロンチウム、酢酸カルシウム、酢酸バリウム、酢酸マグネシウム、酢酸ストロンチウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸バリウム、ステアリン酸マグネシウム及びステアリン酸ストロンチウム等。
２族金属化合物としては、マグネシウム化合物、カルシウム化合物又はバリウム化合物が好ましく、重合活性と得られるポリカーボネート樹脂の色調の観点から、マグネシウム化合物及び／又はカルシウム化合物が更に好ましく、カルシウム化合物が最も好ましい。
【００５０】
なお、前記の１族金属化合物及び／又は２族金属化合物と共に補助的に、塩基性ホウ素化合物、塩基性リン化合物、塩基性アンモニウム化合物、アミン系化合物等の塩基性化合物を併用することも可能であるが、１族金属化合物及び／又は２族金属化合物のみを使用することが特に好ましい。
【００５１】
前記の塩基性リン化合物としては、例えば、以下の化合物を採用することができる。トリエチルホスフィン、トリ−ｎ−プロピルホスフィン、トリイソプロピルホスフィン、トリ−ｎ−ブチルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリブチルホスフィン及び四級ホスホニウム塩等。
【００５２】
前記の塩基性アンモニウム化合物としては、例えば、以下の化合物を採用することができる。テトラメチルアンモニウムヒドロキシド、テトラエチルアンモニウムヒドロキシド、テトラプロピルアンモニウムヒドロキシド、テトラブチルアンモニウムヒドロキシド、トリメチルエチルアンモニウムヒドロキシド、トリメチルベンジルアンモニウムヒドロキシド、トリメチルフェニルアンモニウムヒドロキシド、トリエチルメチルアンモニウムヒドロキシド、トリエチルベンジルアンモニウムヒドロキシド、トリエチルフェニルアンモニウムヒドロキシド、トリブチルベンジルアンモニウムヒドロキシド、トリブチルフェニルアンモニウムヒドロキシド、テトラフェニルアンモニウムヒドロキシド、ベンジルトリフェニルアンモニウムヒドロキシド、メチルトリフェニルアンモニウムヒドロキシド及びブチルトリフェニルアンモニウムヒドロキシド等。
【００５３】
前記のアミン系化合物としては、例えば、以下の化合物を採用することができる。４−アミノピリジン、２−アミノピリジン、Ｎ，Ｎ−ジメチル−４−アミノピリジン、４−ジエチルアミノピリジン、２−ヒドロキシピリジン、２−メトキシピリジン、４−メトキシピリジン、２−ジメチルアミノイミダゾール、２−メトキシイミダゾール、イミダゾール、２−メルカプトイミダゾール、２−メチルイミダゾール、アミノキノリン及びグアニジン等。
【００５４】
前記重合触媒の使用量は、反応に使用した全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり０．１〜３００μｍｏｌであることが好ましく、０．５〜１００μｍｏｌであることがより好ましく、１〜５０μｍｏｌであることが特に好ましい。
【００５５】
重合触媒として、長周期型周期表における第２族金属及びリチウムからなる群より選ばれた少なくとも１種の金属を含む化合物を用いる場合、特にマグネシウム化合物及び／又はカルシウム化合物を用いる場合は、重合触媒の使用量は、該金属を含む化合物の金属原子量として、反応に使用した全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌ当たり、０．１μｍｏｌ以上が好ましく、０．３μｍｏｌ以上がより好ましく、０．５μｍｏｌ以上が特に好ましい。また上限としては、１０μｍｏｌ以下が好ましく、５μｍｏｌ以下がより好ましく、３μｍｏｌ以下が特に好ましい。
【００５６】
重合触媒の使用量を上述の範囲に調整することにより、重合速度を高めることができるため、重合温度を必ずしも高くすることなく所望の分子量のポリカーボネート樹脂を得ることが可能になるため、ポリカーボネート樹脂（Ａ）の色調の悪化を抑制することができる。また、未反応の原料が重合途中で揮発してジヒドロキシ化合物と炭酸ジエステルのモル比率が崩れてしまうことを防止することができるため、所望の分子量の樹脂をより確実に得ることができる。さらに、副反応の併発を抑制することができるため、ポリカーボネート樹脂（Ａ）の色調の悪化又は成形加工時の着色をより一層防止することができる。
【００５７】
１族金属の中でもナトリウム、カリウム、又はセシウムがポリカーボネート樹脂の色調へ与える悪影響や、鉄がポリカーボネート樹脂の色調へ与える悪影響を考慮すると、ポリカーボネート樹脂（Ａ）中のナトリウム、カリウム、セシウム、及び鉄の合計含有量は、１質量ｐｐｍ以下であることが好ましい。この場合には、ポリカーボネート樹脂の色調の悪化をより一層防止することができ、ポリカーボネート樹脂の色調をより一層良好なものにすることができる。同様の観点から、ポリカーボネート樹脂（Ａ）中のナトリウム、カリウム、セシウム、及び鉄の合計含有量は、０．５質量ｐｐｍ以下であることがより好ましい。なお、これらの金属は使用する触媒からだけでなく、原料又は反応装置からも混入する場合がある。出所にかかわらず、ポリカーボネート樹脂（Ａ）中のこれらの金属の化合物の合計量は、ナトリウム、カリウム、セシウム及び鉄の合計の含有量として、上述の範囲であることが好ましい。
【００５８】
（ポリカーボネート樹脂（Ａ）の合成）
ポリカーボネート樹脂（Ａ）は、前記式（１）で表されるジヒドロキシ化合物等のように原料として用いられるジヒドロキシ化合物と、炭酸ジエステルとを、重合触媒の存在下、エステル交換反応により重縮合させることによって得られる。
【００５９】
原料であるジヒドロキシ化合物と炭酸ジエステルは、エステル交換反応前に均一に混合することが好ましい。混合の温度は通常８０℃以上、好ましくは９０℃以上、かつ、通常２５０℃以下、好ましくは２００℃以下、更に好ましくは１５０℃以下の範囲とし、中でも１００℃以上１２０℃以下が好適である。この場合には、溶解速度を高めたり、溶解度を十分に向上させたりすることができ、固化等の不具合を十分に回避することができる。さらに、この場合には、ジヒドロキシ化合物の熱劣化を十分に抑制することができ、結果的に得られるポリカーボネート樹脂（Ａ）の色調をより一層良好なものにすることができると共に、耐候性の向上も可能になる。
【００６０】
原料のジヒドロキシ化合物と炭酸ジエステルとを混合する操作は、酸素濃度１０ｖｏｌ％以下、更には０．０００１〜１０ｖｏｌ％、中でも０．０００１〜５ｖｏｌ％、特には０．０００１〜１ｖｏｌ％の雰囲気下で行うことが好ましい。この場合には、色調をより良好なものにすることができると共に、反応性を高めることができる。
【００６１】
ポリカーボネート樹脂（Ａ）を得るためには、反応に用いる全ジヒドロキシ化合物に対して、炭酸ジエステルを０．９０〜１．２０のモル比率で用いることが好ましい。この場合には、ポリカーボネート樹脂（Ａ）のヒドロキシ基末端量の増加を抑制することができるため、ポリマーの熱安定性の向上が可能になる。そのため、成形時の着色をより一層防止したり、エステル交換反応の速度を向上させたりすることができる。また、所望の高分子量体をより確実に得ることが可能になる。さらに炭酸ジエステルの使用量を前記範囲内に調整することにより、エステル交換反応の速度が低下を抑制することができ、所望の分子量のポリカーボネート樹脂（Ａ）のより確実な製造が可能になる。また、この場合には、反応時の熱履歴の増大を抑制することができるため、ポリカーボネート樹脂（Ａ）の色調や耐候性をより一層良好なものにすることができる。さらにこの場合には、ポリカーボネート樹脂（Ａ）中の残存炭酸ジエステル量を減少させることができ、成形時の汚れや臭気の発生を回避又は緩和することができる。以上と同様の観点から、全ジヒドロキシ化合物に対する炭酸ジエステル使用量は、モル比率で、０．９５〜１．１０であることがより好ましい。
【００６２】
ジヒドロキシ化合物と炭酸ジエステルとを重縮合させる方法は、上述の触媒存在下、複数の反応器を用いて多段階で実施される。反応の形式は、バッチ式、連続式、あるいはバッチ式と連続式の組み合わせの方法があるが、より少ない熱履歴でポリカーボネート樹脂が得られ、生産性にも優れている連続式を採用することが好ましい。
【００６３】
重合速度の制御や得られるポリカーボネート樹脂（Ａ）の品質の観点からは、反応段階に応じてジャケット温度と内温、反応系内の圧力を適切に選択することが重要である。具体的には、重縮合反応の反応初期においては相対的に低温、低真空でプレポリマーを得、反応後期においては相対的に高温、高真空で所定の値まで分子量を上昇させることが好ましい。この場合には、未反応のモノマーの留出を抑制し、ジヒドロキシ化合物と炭酸ジエステルとのモル比率を所望の比率に調整し易くなる。その結果、重合速度の低下を抑制することができる。また、所望の分子量や末端基を持つポリマーをより確実に得ることが可能になる。
【００６４】
また、重縮合反応における重合速度はヒドロキシ基末端とカーボネート基末端のバランスによって制御される。そのため、未反応モノマーの留出によって末端基のバランスが変動すると、重合速度を一定に制御することが難しくなり、得られる樹脂の分子量の変動が大きくなるおそれがある。樹脂の分子量は溶融粘度と相関するため、得られた樹脂を溶融加工する際に、溶融粘度が変動し、成形品の品質を一定に保つことが難しくなることがある。かかる問題は、特に連続式で重縮合反応を行う場合に起こりやすい。
【００６５】
留出する未反応モノマーの量を抑制するためには、重合反応器に還流冷却器を用いることが有効であり、特に未反応モノマーが多い反応初期において高い効果を示す。還流冷却器に導入される冷媒の温度は使用するモノマーに応じて適宜選択することができるが、通常、還流冷却器に導入される冷媒の温度は該還流冷却器の入口において４５〜１８０℃であり、好ましくは８０〜１５０℃、特に好ましくは１００〜１３０℃である。冷媒温度をこれらの範囲に調整することにより、還流量を十分に高め、その効果が十分得られると共に、留去すべきモノヒドロキシ化合物の留去効率を十分に向上させることができる。その結果、反応率の低下を防止することができ、得られる樹脂の着色をより一層防止することができる。冷媒としては、温水、蒸気、熱媒オイル等が用いられ、蒸気、熱媒オイルが好ましい。
【００６６】
重合速度を適切に維持し、モノマーの留出を抑制しながら、得られるポリカーボネート樹脂（Ａ）の色調を損なわないようにするためには、前述の重合触媒の種類と量の選定が重要である。
【００６７】
ポリカーボネート樹脂（Ａ）は、重合触媒を用いて、通常、２段階以上の工程を経て製造される。重縮合反応は、１つの重縮合反応器を用い、順次条件を変えて２段階以上の工程で行ってもよいが、生産効率の観点からは、複数の反応器を用い、それぞれの条件を変えて多段階で行うことが好ましい。
【００６８】
重縮合反応を効率よく行う観点から、反応液中に含まれるモノマーが多い反応初期においては、必要な重合速度を維持しつつ、モノマーの揮散を抑制することが重要である。また、反応後期においては、副生するモノヒドロキシ化合物を十分留去させることにより、平衡を重縮合反応側にシフトさせることが重要になる。従って、反応初期に好適な反応条件と、反応後期に好適な反応条件とは通常異なっている。それ故、直列に配置された複数の反応器を用いることにより、それぞれの条件を容易に変更することができ、生産効率を向上させることができる。
【００６９】
ポリカーボネート樹脂（Ａ）の製造に使用される重合反応器は、上述の通り、少なくとも２つ以上であればよいが、生産効率などの観点からは、３つ以上、好ましくは３〜５つ、特に好ましくは４つである。重合反応器が２つ以上であれば、各重合反応器中で、更に条件の異なる反応段階を複数行ったり、連続的に温度・圧力を変えたりしてもよい。
【００７０】
重合触媒は、原料調製槽や原料貯槽に添加することもできるし、重合反応器に直接添加することもできる。供給の安定性、重縮合反応の制御の観点からは、重合反応器に供給される前の原料ラインの途中に触媒供給ラインを設置し、水溶液で重合触媒を供給することが好ましい。
【００７１】
重縮合反応の温度を調整することにより、生産性の向上や製品への熱履歴の増大の回避が可能になる。さらに、モノマーの揮散、及びポリカーボネート樹脂（Ａ）の分解や着色をより一層防止することが可能になる。具体的には、第１段目の反応における反応条件としては、以下の条件を採用することができる。即ち、重合反応器の内温の最高温度は、通常１５０〜２５０℃、好ましくは１６０〜２４０℃、更に好ましくは１７０〜２３０℃の範囲で設定する。また、重合反応器の圧力（以下、圧力とは絶対圧力を表す）は、通常１〜１１０ｋＰａ、好ましくは５〜７０ｋＰａ、さらに好ましくは７〜３０ｋＰａの範囲で設定する。また、反応時間は、通常０．１〜１０時間、好ましくは０．５〜３時間の範囲で設定する。第１段目の反応は、発生するモノヒドロキシ化合物を反応系外へ留去しながら実施されることが好ましい。
【００７２】
第２段目以降は、反応系の圧力を第１段目の圧力から徐々に下げ、引き続き発生するモノヒドロキシ化合物を反応系外へ除きながら、最終的には反応系の圧力（絶対圧力）を１ｋＰａ以下にすることが好ましい。また、重合反応器の内温の最高温度は、通常２００〜２６０℃、好ましくは２１０〜２５０℃の範囲で設定する。また、反応時間は、通常０．１〜１０時間、好ましくは０．３〜６時間、特に好ましくは０．５〜３時間の範囲で設定する。
【００７３】
ポリカーボネート樹脂（Ａ）の着色や熱劣化をより一層抑制し、色調がより一層良好なポリカーボネート樹脂（Ａ）を得るという観点からは、全反応段階における重合反応器の内温の最高温度を２１０〜２４０℃とすることが好ましい。また、反応後半の重合速度の低下を抑止し、熱履歴による劣化を最小限に抑えるためには、重縮合反応の最終段階でプラグフロー性と界面更新性に優れた横型反応器を使用することが好ましい。
【００７４】
連続重合において、最終的に得られるポリカーボネート樹脂（Ａ）の分子量を一定水準に制御するには、必要に応じて重合速度を調節することが好ましい。その場合は、最終段の重合反応器の圧力を調整することが操作性の良い方法である。
【００７５】
また、前述したようにヒドロキシ基末端とカーボネート基末端の比率によって重合速度が変化するため、あえて片方の末端基を減らして、重合速度を抑制し、その分、最終段の重合反応器の圧力を高真空に保つことで、モノヒドロキシ化合物をはじめとした樹脂中の残存低分子成分を低減することができる。しかし、この場合には、片方の末端が少なくなりすぎると、末端基バランスが少し変動しただけで、極端に反応性が低下し、得られるポリカーボネート樹脂（Ａ）の分子量が所望の分子量に満たなくなるおそれがある。かかる問題を回避するため、最終段の重合反応器で得られるポリカーボネート樹脂（Ａ）は、ヒドロキシ基末端とカーボネート基末端とも１０ｍｏｌ／ｔｏｎ以上含有することが好ましい。一方、両方の末端基が多すぎると、重合速度が速くなり、分子量が高くなりすぎてしまうため、片方の末端基は６０ｍｏｌ／ｔｏｎ以下であることが好ましい。
【００７６】
このようにして、末端基の量と最終段の重合反応器の圧力を好ましい範囲に調整することで、重合反応器の出口において、樹脂中のモノヒドロキシ化合物の残存量を低減することができる。重合反応器の出口における樹脂中のモノヒドロキシ化合物の残存量は、２０００質量ｐｐｍ以下であることが好ましく、１５００質量ｐｐｍ以下であることがより好ましく、１０００質量ｐｐｍ以下であることが更に好ましい。このように、重合反応器の出口におけるモノヒドロキシ化合物の含有量を低減することにより、後の工程においてモノヒドロキシ化合物等の脱揮を容易に行うことができる。
【００７７】
モノヒドロキシ化合物の残存量は少ない方が好ましいが、１００質量ｐｐｍ未満まで減らそうとすると、片方の末端基の量を極端に少なくし、重合反応器の圧力を高真空に保つような運転条件を取る必要がある。この場合には、前述のとおり、得られるポリカーボネート樹脂（Ａ）の分子量を一定水準に保つことが難しくなるので、通常１００質量ｐｐｍ以上、好ましくは１５０質量ｐｐｍ以上である。
【００７８】
副生したモノヒドロキシ化合物は、資源有効活用の観点から、必要に応じて精製を行った後、他の化合物の原料として再利用することが好ましい。例えば、モノヒドロキシ化合物がフェノールである場合、ジフェニルカーボネートやビスフェノールＡ等の原料として用いることができる。
【００７９】
ポリカーボネート樹脂（Ａ）のガラス転移温度は、９０℃以上が好ましい。この場合には、前記ポリカーボネート樹脂組成物の耐熱性と生物起源物質含有率とをバランス良く向上させることができる。同様の観点から、ポリカーボネート樹脂（Ａ）のガラス転移温度は、１００℃以上がより好ましく、１１０℃以上がさらに好ましく、１２０℃以上が特に好ましい。一方、ポリカーボネート樹脂（Ａ）のガラス転移温度は１７０℃以下が好ましい。この場合には、前述の溶融重合によって溶融粘度を小さくすることができ、充分な分子量のポリマーを得ることができる。また、重合温度を高くして溶融粘度を下げることにより、分子量を高くしようとした場合には、構成成分（ａ）の耐熱性が充分でないため、着色し易くなるおそれがある。分子量の向上と着色の防止をよりバランス良く向上できるという観点から、ポリカーボネート樹脂（Ａ）のガラス転移温度は、１６５℃以下がより好ましく、１６０℃以下がさらに好ましく、１５０℃以下が特に好ましい。
【００８０】
ポリカーボネート樹脂（Ａ）の分子量は、還元粘度で表すことができ、還元粘度が高いほど分子量が大きいことを示す。還元粘度は、通常０．３０ｄＬ／ｇ以上であり、０．３３ｄＬ／ｇ以上が好ましい。この場合には、成形品の機械的強度をより向上させることができる。一方、還元粘度は、通常１．２０ｄＬ／ｇ以下であり、１．００ｄＬ／ｇ以下がより好ましく、０．８０ｄＬ／ｇ以下が更に好ましい。これらの場合には、成形時の流動性を向上させることができ、生産性や成形性をより向上させることができる。なお、ポリカーボネート樹脂（Ａ）の還元粘度は、塩化メチレンを溶媒として樹脂組成物の濃度を０．６ｇ／ｄＬに精密に調整した溶液を用いて、ウベローデ粘度管により温度２０．０℃±０．１℃の条件下で測定した値を使用する。還元粘度の測定方法の詳細は実施例において説明する。
【００８１】
ポリカーボネート樹脂（Ａ）の溶融粘度は、４００Ｐａ・ｓ以上３０００Ｐａ・ｓ以下が好ましい。この場合には、樹脂組成物の成形品が脆くなることを防止し、機械物性をより向上させることができる。さらにこの場合には、成形加工時における流動性を向上させ、成形品の外観が損なわれたり、寸法精度が悪化したりすることを防止することができる。さらにこの場合には、剪断発熱により樹脂温度が上昇することに起因する、着色や発泡をより一層防止することができる。同様の観点から、ポリカーボネート樹脂（Ａ）の溶融粘度は、６００Ｐａ・ｓ以上２５００Ｐａ・ｓ以下であることがより好ましく、８００Ｐａ・ｓ以上２０００Ｐａ・ｓ以下であることがさらにより好ましい。なお、本明細書において溶融粘度とは、キャピラリーレオメータ［東洋精機（株）製］を用いて測定される、温度２４０℃、剪断速度９１．２ｓｅｃ-1における溶融粘度をいう。溶融粘度の測定方法の詳細は、後述の実施例において説明する。
【００８２】
ポリカーボネート樹脂（Ａ）は、触媒失活剤を含むことが好ましい。触媒失活剤としては、酸性物質で、重合触媒の失活機能を有するものであれば特に限定されないが、例えば、リン酸、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、亜リン酸、オクチルスルホン酸テトラブチルホスホニウム塩、ベンゼンスルホン酸テトラメチルホスホニウム塩、ベンゼンスルホン酸テトラブチルホスホニウム塩、ドデシルベンゼンスルホン酸テトラブチルホスホニウム塩、Ｐ−トルエンスルホン酸テトラブチルホスホニウム塩のごときホスホニウム塩；デシルスルホン酸テトラメチルアンモニウム塩、ドデシルベンゼンスルホン酸テトラブチルアンモニウム塩のごときアンモニウム塩；およびベンゼンスルホン酸メチル、ベンゼンスルホン酸ブチル、ｐ−トルエンスルホン酸メチル、ｐ−トルエンスルホン酸ブチル、ヘキサデシルスルホン酸エチルのごときアルキルエステル等を挙げることができる。
【００８３】
前記触媒失活剤は、下記構造式（６）または下記構造式（７）で表される部分構造のいずれかを含むリン系化合物（以下、「特定リン系化合物」という。）を含んでいることが好ましい。前記特定リン系化合物は、重縮合反応が完了した後、即ち、例えば混練工程やペレット化工程等の際に添加することにより後述する重合触媒を失活させ、それ以降に重縮合反応が不要に進行することを抑制できる。その結果、成形工程等においてポリカーボネート樹脂（Ａ）が加熱された際の重縮合の進行を抑制でき、ひいては前記モノヒドロキシ化合物の脱離を抑制することができる。また、重合触媒を失活させることにより、高温下でのポリカーボネート樹脂（Ａ）の着色を抑制することができる。
【００８４】
【化９】
0006671114.tif 000010
【００８５】
【化１０】
0006671114.tif 000011
【００８６】
前記構造式（６）または構造式（７）で表される部分構造を含む特定リン系化合物としては、リン酸、亜リン酸、ホスホン酸、次亜リン酸、ポリリン酸、ホスホン酸エステル、酸性リン酸エステル等を採用することができる。特定リン系化合物のうち、触媒失活と着色抑制の効果がさらに優れているのは、亜リン酸、ホスホン酸、ホスホン酸エステルであり、特に亜リン酸が好ましい。
【００８７】
ホスホン酸としては、例えば以下の化合物を採用することができる。ホスホン酸（亜リン酸）、メチルホスホン酸、エチルホスホン酸、ビニルホスホン酸、デシルホスホン酸、フェニルホスホン酸、ベンジルホスホン酸、アミノメチルホスホン酸、メチレンジホスホン酸、１−ヒドロキシエタン−１，１−ジホスホン酸、４−メトキシフェニルホスホン酸、ニトリロトリス（メチレンホスホン酸）、プロピルホスホン酸無水物等。
【００８８】
ホスホン酸エステルとしては、例えば以下の化合物を採用することができる。ホスホン酸ジメチル、ホスホン酸ジエチル、ホスホン酸ビス（２−エチルヘキシル）、ホスホン酸ジラウリル、ホスホン酸ジオレイル、ホスホン酸ジフェニル、ホスホン酸ジベンジル、メチルホスホン酸ジメチル、メチルホスホン酸ジフェニル、エチルホスホン酸ジエチル、ベンジルホスホン酸ジエチル、フェニルホスホン酸ジメチル、フェニルホスホン酸ジエチル、フェニルホスホン酸ジプロピル、（メトキシメチル）ホスホン酸ジエチル、ビニルホスホン酸ジエチル、ヒドロキシメチルホスホン酸ジエチル、（２−ヒドロキシエチル）ホスホン酸ジメチル、ｐ−メチルベンジルホスホン酸ジエチル、ジエチルホスホノ酢酸、ジエチルホスホノ酢酸エチル、ジエチルホスホノ酢酸ｔｅｒｔ−ブチル、（４−クロロベンジル）ホスホン酸ジエチル、シアノホスホン酸ジエチル、シアノメチルホスホン酸ジエチル、３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジルホスホン酸ジエチル、ジエチルホスホノアセトアルデヒドジエチルアセタール、（メチルチオメチル）ホスホン酸ジエチル等。
【００８９】
酸性リン酸エステルとしては、例えば以下の化合物を採用することができる。リン酸ジメチル、リン酸ジエチル、リン酸ジビニル、リン酸ジプロピル、リン酸ジブチル、リン酸ビス（ブトキシエチル）、リン酸ビス（２−エチルヘキシル）、リン酸ジイソトリデシル、リン酸ジオレイル、リン酸ジステアリル、リン酸ジフェニル、リン酸ジベンジルなどのリン酸ジエステル、又はジエステルとモノエステルの混合物、クロロリン酸ジエチル、リン酸ステアリル亜鉛塩等。
【００９０】
前記特定リン系化合物は１種を単独で用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で混合して用いてもよい。
【００９１】
前記ポリカーボネート樹脂（Ａ）中の特定リン系化合物の含有量は、リン原子として０．１質量ｐｐｍ以上５質量ｐｐｍ以下であることが好ましい。この場合には、前記特定リン系化合物による触媒失活や着色抑制の効果を十分に得ることができる。また、この場合には、特に高温・高湿度での耐久試験において、ポリカーボネート樹脂（Ａ）の着色をより一層防止することができる。
【００９２】
また、前記特定リン系化合物の含有量を重合触媒の量に応じて調節することにより、触媒失活や着色抑制の効果をより確実に得ることができる。前記特定リン系化合物の含有量は、重合触媒の金属原子１ｍｏｌに対して、リン原子の量として０．５倍ｍｏｌ以上５倍ｍｏｌ以下とすることが好ましく、０．７倍ｍｏｌ以上４倍ｍｏｌ以下とすることがより好ましく、０．８倍ｍｏｌ以上３倍ｍｏｌ以下とすることが特に好ましい。
【００９３】
[芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）]
前記芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）としては、例えば下記一般式（８）で表される芳香族ジヒドロキシ化合物に由来する構成単位を主構成単位とするポリカーボネート樹脂がある。
【００９４】
【化１１】
0006671114.tif 000012
【００９５】
前記一般式（８）中のＲ1〜Ｒ8は、それぞれ独立に、水素原子または置換基を示す。Ｙは、単結合または２価基を示す。一般式（８）中のＲ1〜Ｒ8の置換基としては、置換基を有していてもよい炭素数１〜１０のアルキル基、置換基を有していてもよい炭素数１〜１０のアルコキシ基、ハロゲン基、炭素数１〜１０のハロゲン化アルキル基、または置換基を有していてもよい炭素数６〜２０の芳香族基示す。これらの中でも、置換基を有していてもよい炭素数１〜１０のアルキル基、または置換基を有していてもよい炭素数６〜２０の芳香族基が好ましい。一般式（８）中のＹの２価基としては、置換基を有していてもよい炭素数１〜６の鎖状構造のアルキレン基、置換基を有していてもよい炭素数１〜６の鎖状構造のアルキリデン基、置換基を有していてもよい炭素数３〜６の環状構造のアルキレン基、置換基を有していてもよい炭素数３〜６の環状構造のアルキリデン基、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＣＯ−または−ＳＯ2−があげられる。ここで、置換基としては、本発明の効果を阻害されない限りにおいて、特に限定されないが、通常、分子量が２００以下のものである。また、炭素数１〜６の鎖状構造のアルキレン基が有する置換基としては、アリール基が好ましく、特にはフェニル基が好ましい。
【００９６】
芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）は、単独重合体であっても共重合体であっても構わないが、共重合体である場合、ジヒドロキシ化合物に由来する全構成単位中、前記一般式（８）で表されるジヒドロキシ化合物に由来する構成単位が最も多いポリカーボネート樹脂であることが好ましい。芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）においては、全ジヒドロキシ化合物に由来する全構成単位１００モル％に対する、前記一般式（８）で表されるジヒドロキシ化合物に由来する構成単位の含有割合が、５０モル％以上であることがより好ましく、７０モル％以上であることがさらに好ましく、９０モル％以上であることが特に好ましくい。
【００９７】
また、芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）は、分岐構造であっても、直鎖構造であってもよいし、分岐構造と直鎖構造との混合物であってもよい。さらに、芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）は、前記式（１）で表される部位を有するジヒドロキシ化合物に由来する構成単位を含むものであっても構わない。ただし、前記式（１）で表される部位を有するジヒドロキシ化合物に由来する構成単位を含むものである場合、ポリカーボネート樹脂（Ａ）とは異なる構成単位のポリカーボネート樹脂が使用される。
【００９８】
芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）を構成するジヒドロキシ化合物に由来する構成単位は、ジヒドロキシ化合物の水酸基から水素原子を除いたものである。相当する、ジヒドロキシ化合物の具体例としては、下記のものがあげられる。
４，４’−ビフェノール、２，４’−ビフェノール、３，３’−ジメチル−４，４’−ジヒドロキシ−１，１’−ビフェニル、３，３’−ジメチル−２，４’−ジヒドロキシ−１，１’−ビフェニル、３，３’−ジ−（ｔ−ブチル）−４，４’−ジヒドロキシ−１，１’−ビフェニル、３，３’，５，５’−テトラメチル−４，４’−ジヒドロキシ−１，１’−ビフェニル、３，３’，５，５’−テトラ−（ｔ−ブチル）−４，４’−ジヒドロキシ−１，１’−ビフェニル、２，２’，３，３’，５，５’−ヘキサメチル−４，４’−ジヒドロキシ−１，１’−ビフェニル等のビフェニル化合物。
【００９９】
ビス−（４−ヒドロキシ−３，５−ジメチルフェニル）メタン、ビス−（４−ヒドロキシフェニル）メタン、ビス−（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）メタン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス−（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）プロパン、２，２−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）ブタン、２，２−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）ペンタン、２，２−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−３−メチルブタン、２，２−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）ヘキサン、２，２−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−４−メチルペンタン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）シクロペンタン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、ビス−（３−フェニル−４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１−ビス−（３−フェニル−４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１−ビス−（３−フェニル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス−（３−フェニル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）エタン、２，２−ビス−（４−ヒドロキシ−３−エチルフェニル）プロパン、２，２−ビス−（４−ヒドロキシ−３−イソプロピルフェニル）プロパン、２，２−ビス−（４−ヒドロキシ−３−ｓｅｃ−ブチルフェニル）プロパン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシ−３，５−ジメチルフェニル）エタン、２，２−ビス−（４−ヒドロキシ−３，５−ジメチルフェニル）プロパン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシ−３，６−ジメチルフェニル）エタン、ビス−（４−ヒドロキシ−２，３，５−トリメチルフェニル）メタン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシ−２，３，５−トリメチルフェニル）エタン、２，２−ビス−（４−ヒドロキシ−２，３，５−トリメチルフェニル）プロパン、ビス−（４−ヒドロキシ−２，３，５−トリメチルフェニル）フェニルメタン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシ−２，３，５−トリメチルフェニル）フェニルエタン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシ−３，３，５−トリメチルフェニル）シクロヘキサン、ビス−（４−ヒドロキシフェニル）フェニルメタン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−１−フェニルエタン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−１−フェニルプロパン、ビス−（４−ヒドロキシフェニル）ジフェニルメタン、ビス−（４−ヒドロキシフェニル）ジベンジルメタン、４，４’−[１，４−フェニレンビス（１−メチルエチリデン）]ビス−[フェノール]、４，４’−[１，４−フェニレンビスメチレン]ビス−[フェノール]、４，４’−[１，４−フェニレンビス（１−メチルエチリデン）]ビス−[２，６−ジメチルフェノール]、４，４’−[１，４−フェニレンビスメチレン]ビス−[２，６−ジメチルフェノール]、４，４’−[１，４−フェニレンビスメチレン]ビス−[２，３，６−トリメチルフェノール]、４，４’−[１，４−フェニレンビス（１−メチルエチリデン）]ビス−[２，３，６−トリメチルフェノール]、４，４’−[１，３−フェニレンビス（１−メチルエチリデン）]ビス−[２，３，６−トリメチルフェノール]、４，４'−ジヒドロキシジフェニルエーテル、４，４'−ジヒドロキシジフェニルスルホン、４，４'−ジヒドロキシジフェニルスルフィド、３，３’，５，５’−テトラメチル−４，４’−ジヒドロキシジフェニルエーテル、３，３’，５，５’−テトラメチル−４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホン、３，３’，５，５’−テトラメチル−４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルフィドフェノールフタルレイン、４，４'−[１，４−フェニレンビス（１−メチルビニリデン）]ビスフェノール、４，４'−[１，４−フェニレンビス（１−メチルビニリデン）]ビス[２−メチルフェノール]、（２−ヒドロキシフェニル）（４−ヒドロキシフェニル）メタン、（２−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）メタン、１，１−（２−ヒドロキシフェニル）（４−ヒドロキシフェニル）エタン、２，２−（２−ヒドロキシフェニル）（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１−（２−ヒドロキシフェニル）（４−ヒドロキシフェニル）プロパンなどのビスフェノール化合物。
【０１００】
２，２−ビス（３，５−ジブロモ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３，５−ジクロロ−４−ヒドロキシフェニル）プロパンなどのハロゲン化ビスフェノール化合物。
これらの中でも好ましいジヒドロキシ化合物としては、ビス−（４−ヒドロキシ−３，５−ジメチルフェニル）メタン、ビス−（４−ヒドロキシフェニル）メタン、ビス−（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）メタン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）エタン、２，２−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス−（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）プロパン、２，２−ビス−（４−ヒドロキシ−３，５−ジメチルフェニル）プロパン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシ−３，３，５−トリメチルフェニル）シクロヘキサン、ビス−（４−ヒドロキシフェニル）フェニルメタン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−１−フェニルエタン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−１−フェニルプロパン、ビス−（４−ヒドロキシフェニル）ジフェニルメタン、２−ヒドロキシフェニル（４−ヒドロキシフェニル）メタン、２，２−（２−ヒドロキシフェニル）（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、があげられる。
【０１０１】
これらの中でも特に、ビス−（４−ヒドロキシフェニル）メタン、ビス−（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）メタン、ビス−（４−ヒドロキシ−３，５−ジメチルフェニル）メタン、２，２−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス−（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）プロパン、２，２−ビス−（４−ヒドロキシ−３，５−ジメチルフェニル）プロパン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシ−３，３，５−トリメチルフェニル）シクロヘキサンが好ましい。
【０１０２】
芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）の製造方法は、ホスゲン法、エステル交換法、ピリジン法等、従前知られるいずれの方法を用いてもかまわない。以下一例として、エステル交換法による芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）の製造方法を説明する。
エステル交換法は、ジヒドロキシ化合物と炭酸ジエステルとを塩基性触媒、さらにはこの塩基性触媒を中和する酸性物質を添加し、溶融エステル交換縮重合を行う製造方法である。ジヒドロキシ化合物としては、前記例示のビフェニル化合物、ビスフェノール化合物があげられる。
【０１０３】
炭酸ジエステルの代表例としては、ジフェニルカーボネート、ジトリールカーボネート、ビス（クロロフェニル）カーボネート、ｍ−クレジルカーボネート、ジナフチルカーネート、ビス（ビフェニル）カーボネート、ジエチルカーボネート、ジメチルカーボネート、ジブチルカーボネート、ジシクロヘキシルカーボネートなどが挙げられる。これらのうち、特にジフェニルカーボネートが好ましく用いられる。
【０１０４】
芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）の粘度平均分子量は、力学特性と成形加工性のバランスから、通常、８，０００以上、３０，０００以下、好ましくは１０，０００以上、２５，０００以下の範囲である。又、芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）の還元粘度は、溶媒として塩化メチレンを用い、ポリカーボネート濃度を０．６０ｇ／ｄｌに精密に調整し、温度２０．０℃±０．１℃で測定され、通常、０．２３ｄｌ／ｇ以上０．７２ｄｌ／ｇ以下で、好ましくは０．２７ｄｌ／ｇ以上０．６１ｄｌ／ｇ以下の範囲内である。
【０１０５】
なお、本発明においては、芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）を１種のみを単独、又は２種以上を混合して使用してもよい。
【０１０６】
[エポキシ化合物（Ｃ）]
本発明で用いられるエポキシ化合物（Ｃ）は、下記式（２）で表される。
【０１０７】
【化１２】
0006671114.tif 000013
（式中、ｎは０から３の整数を表す。）
【０１０８】
前期エポキシ化合物（Ｃ）は、前記式（１）からなるジヒドロキシ化合物とエピハロヒドリンをアルカリ存在下で定法により反応させることで得ることができる。特に特開２０１４−１８９７１３号公報に記載の方法で合成する事が好ましい。
【０１０９】
ポリカーボネート樹脂組成物における前記エポキシ化合物（Ｃ）の含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）と芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）との合計１００重量部に対して、０．５重量部以上５重量部以下である。０．５重量部未満の場合には、樹脂組成物の透明性が不十分になる。一方、５重量部を超える場合には、透明にはなるものの、着色が激しくなる。また、樹脂組成物の分子量（溶融粘度）が低下し、樹脂組成物の耐衝撃性が不十分になる。透明性、耐衝撃性をより向上させ、着色をより抑制するという観点から、エポキシ化合物（Ｃ）の含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）と芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）との合計１００重量部に対して、１重量部〜３重量部であることが好ましく、１重量部〜２重量部であることがより好ましい。
【０１１０】
前記エポキシ化合物（Ｃ）の添加方法は、固体のものは固体のままで供給してもよいし、水や溶媒に溶解可能なものは、水溶液や溶液にして供給してもよい。また、ポリカーボネート樹脂原料に添加してもよいし、水溶液や溶液の場合は、押出機の原料投入口から投入しても、ポンプ等を使用してシリンダーから液添加しても良い。
【０１１１】
［ポリカーボネート樹脂組成物］
前記ポリカーボネート樹脂組成物は、これを成形してなる厚さ２ｍｍの成形体の厚さ方向の全光線透過率が８０％以上であることが好ましい。また、透明用途への適用性と原着時の鮮映性が良好であるという観点から、前記全光線透過率は、８５％以上がより好ましい。また、厚さ２ｍｍの成形体のヘーズは、１％以下が好ましく、０．５％以下がより好ましく、０．３％以下がさらに好ましい。なお、全光線透過率の測定方法は、後述の実施例において説明する。ヘーズも全光線透過率と同様の方法により測定することができる。
【０１１２】
また、示差走査熱量分析により測定される前記ポリカーボネート樹脂組成物のガラス転移温度のピークが単一であることが好ましい。また、示差走査熱量分析により測定される前記ポリカーボネート樹脂組成物のガラス転移温度が９０℃以上２００℃以下であることが好ましい。これらの場合には、耐熱性をより向上させることができるため、成形品の変形をより防止することができる。また、この場合には、樹脂組成物の製造時におけるポリカーボネート樹脂（Ａ）の熱劣化をより一層抑制することができ、耐衝撃性をより向上させることができる。さらに、成形時における樹脂組成物の熱劣化をより一層抑制することができる。同様の観点から、ポリカーボネート樹脂組成物のガラス転移温度は、１１０℃以上１８０℃以下がより好ましく、１１５℃以上１５０℃以下がさらに好ましく、１１５℃以上１３０℃以下がさらにより好ましい。
【０１１３】
前記所定の全光線透過率及びガラス転移温度を示すポリカーボネート樹脂組成物は、前記式（１）で表される化合物に由来する構成単位を含むポリカーボネート樹脂（Ａ）と、芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）と、前記特定のエポキシ化合物（Ｃ）とを含有し、該エポキシ化合物（Ｃ）の含有量を前記所定の範囲に調整することにより、実現が可能である。
【０１１４】
前記ポリカーボネート樹脂組成物におけるポリカーボネート樹脂（Ａ）と芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）との配合比は、所望の物性によって任意に選択することができる。生物起源物質含有率をより高めるという観点からは、ポリカーボネート樹脂（Ａ）と芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）との重量比（Ａ／Ｂ）は、９５／５〜５０／５０であることが好ましく、９０／１０〜６０／４０であることがより好ましい。これにより、耐熱性、耐衝撃性、および生物起源物質含有率をよりバランスよく高めることができる。
【０１１５】
［その他の添加剤］
前記ポリカーボネート樹脂組成物には、種々の添加剤を添加することができる。前記添加剤としては、染顔料、酸化防止剤、ＵＶ吸収剤、光安定剤、離型剤、熱安定剤、難燃剤、難燃助剤、無機充填剤、衝撃改良剤、加水分解抑制剤、発泡剤、核剤等があり、ポリカーボネート樹脂に通常用いられる添加剤を使用することができる。
【０１１６】
「染顔料」
染顔料としては、無機顔料、有機顔料、及び有機染料等の有機染顔料が挙げられる。
無機顔料としては具体的には例えば、カーボンブラック；酸化チタン、亜鉛華、弁柄、酸化クロム、鉄黒、チタンイエロー、亜鉛−鉄系ブラウン、銅−クロム系ブラック、銅−鉄系ブラック等の酸化物系顔料等；が挙げられる。
有機顔料及び有機染料等の有機染顔料としては具体的には例えばフタロシアニン系染顔料；アゾ系、チオインジゴ系、ペリノン系、ペリレン系、キナクリドン系、ジオキサジン系、イソインドリノン系、キノフタロン系等の縮合多環染顔料；アンスラキノン系、ペリノン系、ペリレン系、メチン系、キノリン系、複素環系、メチル系の染顔料等；が挙げられる。
これら染顔料は１種を単独で用いてもよく、２種以上を混合して用いてもよい。
【０１１７】
前記無機顔料、有機顔料及び有機染料等の有機染顔料の中でも、無機顔料が好ましい。無機顔料を着色剤として使用することにより、成形品を屋外等で使用しても鮮映性等の長期間の保持が可能になる。
染顔料の量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）及び芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）の合計１００重量部に対して、０．０５重量部以上５重量部以下であることが好ましい。より好ましくは０．０５重量部以上３重量部以下、さらに好ましくは０．１重量部以上２重量部以下がよい。着色剤の量が０．０５重量部未満では鮮映性のある原着成形品が得られづらい。５重量部より多いと、成形品の表面粗さが大きくなり、鮮映性のある原着成形品が得られづらい。
【０１１８】
「酸化防止剤」
酸化防止剤としては、樹脂に使用される一般的な酸化防止剤が使用できるが、酸化安定性、熱安定性観点から、ホスファイト系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤、およびフェノール系酸化防止剤が好ましい。ここで、酸化防止剤の添加量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）及び芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）の合計１００重量部に対し、５重量部以下が好ましい。この場合には、成形時における金型の汚染をより確実に防止し、表面外観のより優れた成形品を得ることが可能になる。同様の観点から、酸化防止剤の添加量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）及び芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）の合計１００重量部に対し、３重量部以下がより好ましく、２重量部以下が更に好ましい。また、酸化防止剤の添加量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）及び芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）の合計１００重量部に対し、０．００１重量部以上が好ましい。この場合には、成形安定性に対する改良効果を十分に得ることができる。同様の観点から、酸化防止剤の添加量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）及び芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）の合計１００質量部に対し、０．００２重量部以上がより好ましく、０．００５重量部以上が更に好ましい。
【０１１９】
（ホスファイト系酸化防止剤）
ホスファイト系酸化防止剤としては、トリフェニルホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、トリデシルホスファイト、トリオクチルホスファイト、トリオクタデシルホスファイト、ジデシルモノフェニルホスファイト、ジオクチルモノフェニルホスファイト、ジイソプロピルモノフェニルホスファイト、モノブチルジフェニルホスファイト、モノデシルジフェニルホスファイト、モノオクチルジフェニルホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、２，２−メチレンビス（４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト、ビス（ノニルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファイト等が挙げられる。
これらの中でも、トリスノニルフェニルホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイトが好ましく使用される。これらの化合物は、１種又は２種以上を併用することができる。
【０１２０】
（イオウ系酸化防止剤）
イオウ系酸化防止剤としては、例えば、ジラウリル−３，３’−チオジプロピオン酸エステル、ジトリデシル−３，３’−チオジプロピオン酸エステル、ジミリスチル−３，３’−チオジプロピオン酸エステル、ジステアリル−３，３’−チオジプロピオン酸エステル、ラウリルステアリル−３，３’−チオジプロピオン酸エステル、ペンタエリスリトールテトラキス（３−ラウリルチオプロピオネート）、ビス［２−メチル−４−（３−ラウリルチオプロピオニルオキシ）−５−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル］スルフィド、オクタデシルジスルフィド、メルカプトベンズイミダゾール、２−メルカプト−６−メチルベンズイミダゾール、１，１’−チオビス（２−ナフトール）などをあげることができる。前記のうち、ペンタエリスリトールテトラキス（３−ラウリルチオプロピオネート）が好ましい。これらの化合物は、１種又は２種以上を併用することができる。
【０１２１】
（フェノール系酸化防止剤）
フェノール系酸化防止剤としては、例えばペンタエリスリトールテトラキス（３−メルカプトプロピオネート）、ペンタエリスリトールテトラキス（３−ラウリルチオプロピオネート）、グリセロール−３−ステアリルチオプロピオネート、トリエチレングリコール−ビス［３−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、１，６−ヘキサンジオール−ビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、ペンタエリスリトール−テトラキス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、Ｎ，Ｎ−ヘキサメチレンビス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−ヒドロシンナマイド）、３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−ベンジルホスホネート−ジエチルエステル、トリス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレート、４，４’−ビフェニレンジホスフィン酸テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）、３，９−ビス｛１，１−ジメチル−２−［β−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ］エチル｝−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ（５，５）ウンデカン、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−ｐ−クレゾール、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−エチルフェノール等の化合物が挙げられる。
これらの化合物の中でも、炭素数５以上のアルキル基によって１つ以上置換された芳香族モノヒドロキシ化合物が好ましく、具体的には、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、ペンタエリスリチル−テトラキス｛３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート｝、１，６−ヘキサンジオール−ビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン等が好ましく、ペンタエリスリチル−テトラキス｛３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネートが更に好ましい。これらの化合物は、１種又は２種以上を併用することができる。
【０１２２】
「ＵＶ吸収剤」
紫外線吸収剤としては、ベンゾトリアゾール系化合物、ベンゾフェノン系化合物、トリアジン系化合物、ベンゾエート系化合物、ヒンダードアミン系化合物、サリチル酸フェニルエステル系化合物、シアノアクリレート系化合物、マロン酸エステル系化合物、シュウ酸アニリド系化合物等が挙げられる。これらは、単独又は２種以上を併用してもよい。
【０１２３】
ベンゾトリアゾール系化合物のより具体的な例としては、２−（２’−ヒドロキシ−３’−メチル−５’−ヘキシルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５’−ヘキシルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’−メチル−５’−ｔ−オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−５’−ｔ−ドデシルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’−メチル−５’−ｔ−ドデシルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−５’−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、メチル−３−（３−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−５−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート等が挙げられる。
【０１２４】
トリアジン系化合物としては、２−［４−［（２−ヒドロキシ−３−ドデシルオキシプロピル）オキシ］−２−ヒドロキシフェニル］−４，６−ビス（２，４−ジメチルフェニル）−１，３，５−トリアジン、２，４−ビス（２，４−ジメチルフェニル）−６−（２−ヒドロキシ−４−イソオクチルオキシフェニル）−ｓ−トリアジン、２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノール（ＢＡＳＦ・ジャパン社製、Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ）などが挙げられる。
【０１２５】
ヒドロキシベンゾフェノン系化合物としては、２，２’−ジヒドロキシベンゾフェノン、２，２’、４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−オクトキシベンゾフェノン等が挙げられる。
シアノアクリレート系化合物としては、エチル−２−シアノ−３，３−ジフェニルアクリレート、２’−エチルヘキシル−２−シアノ−３，３−ジフェニルアクリレート等が挙げられる。
マロン酸エステル系化合物としては、２−（１−アリールアルキリデン）マロン酸エステル類等が挙げられる。なかでも、マロン酸［（４−メトキシフェニル）−メチレン］−ジメチルエステル（Ｃｌａｒｉａｎｔ社製、ＨｏｓｔａｖｉｎＰＲ−２５）、２−（パラメトキシベンジリデン）マロン酸ジメチルが好ましい。
シュウ酸アニリド系化合物としては、２−エチル−２’−エトキシ−オキサルアニリド（Ｃｌａｒｉａｎｔ社製、ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ）等が挙げられる。
【０１２６】
これらの中でも、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５’−ヘキシルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−５’−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−［４−［（２−ヒドロキシ−３−ドデシルオキシプロピル）オキシ］−２−ヒドロキシフェニル］−４，６−ビス（２，４−ジメチルフェニル）−１，３，５−トリアジン、２，２’、４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノンが好ましい。
【０１２７】
「光安定剤」
光安定剤としては、ヒンダードアミン系光安定剤が挙げられ、その分子量は、１０００以下が好ましい。この場合には、成形品の耐候性をより向上させることができる。同様の観点から光安定剤の分子量は９００以下がより好ましい。また、光安定剤の分子量は３００以上が好ましい。この場合には、耐熱性をより向上させることができ、成形時における金型の汚染をより確実に防止することができる。その結果、表面外観のより優れた成形品を得ることができる。同様の観点から、光安定剤の分子量は４００以上がより好ましい。さらに、光安定剤は、ピペリジン構造を有する化合物であることが好ましい。ここで規定するピペリジン構造とは、飽和６員環のアミン構造となっていればよく、ピペリジン構造の一部が置換基により置換されているものも含む。置換基としては、炭素数４以下のアルキル基があげられ、特にはメチル基が好ましい。特に、ピペリジン構造を複数有する化合物が好ましく、それら複数のピペリジン構造がエステル構造により連結されている化合物が好ましい。
【０１２８】
そのような光安定剤としては、４−ピペリジノール、２，２，６，６−テトラメチル−４−ベンゾエート、ビス（２，２，６，６−テトラメチル−ピペリジル）セバケート、ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）セバケート、テトラキス（２，２，６，６‐テトラメチルピペリジン‐４‐カルボン酸）１，２，３，４‐ブタンテトライル、２，２，６，６−テトラメチル−ピレリジノールとトリデシルアルコールと１，２，３，４−ブタンテトラカルボン酸の縮合物、１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル、及びトリデシルアルコールとトリデシル−１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート、ビス（１，２，３，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル)[[３，５−ビス（１，１−ジメチルエチル)−４−ヒドロキシフェニル]メチル]ブチルマロネート、デカン二酸ビス（２，２，２６，６−テトラメチル−１−(オクチルオキシ)−４−ピペリジニル)エステル、１，１−ジメチルエチルヒドロペルオキシドとオクタンの反応生成物、１−[２−[３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ]エチル]−４−[３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ]エチル]−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、テトラキス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート、ポリ[{６−(１，１，３，３−テトラメチルブチル)アミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル}{（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ}ヘキサメチレン{（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ}]、Ｎ，Ｎ‘−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−１，６−ヘキサンジアミンポリマーと２，４，６−トリクロロ−１，３，５−トリアジン、１，２，３，４−ブタンテトラカルボン酸と２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジノールとβ，β,β，β−テトラメチル−３，９−（２，４，８，１０−テトラオキサスピロ[５，５]ウンデカン−ジエタノールとの縮合物、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−アミノプロピル)エチレンジアミン-−２，４−ビス[Ｎ−ブチル−Ｎ−(１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル)アミノ]−６−クロロ−１，３，５−トリアジン縮合物、コハク酸ジメチル−１−（２−ヒドロキシエチル)−４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン重縮合物等が挙げられる。
【０１２９】
光安定剤の含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）及び芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）の合計１００質量部に対して、０．００１重量部以上５重量部以下であることが好ましい。この場合には、ポリカーボネート樹脂組成物の着色をより一層防止することができる。その結果、例えば着色剤を添加した場合には、深みと清澄感のある漆黒を得ることができる。また、この場合には、ポリカーボネート樹脂組成物の耐光性をより向上させることができ、ポリカーボネート樹脂組成物を例えば自動車内外装品用途に適用しても優れた耐光性を発揮することができる。光安定剤の含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）及び芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）の合計１００質量部に対して、０．００５重量部以上３重量部以下であることがより好ましく、０．０１重量部以上１重量部以下であることがさらに好ましい。尚、芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）は、ヒンダードアミン系光安定剤によって分解しやすい傾向にある。したがって、ポリカーボネート樹脂（Ａ）と芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）との比率において、芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）が多くなる場合は、光安定剤の添加量を控えめに設定することが好ましい。
【０１３０】
「離型剤」
ポリカーボネート樹脂組成物は、成形時における離型性を付与するための離型剤として、前記ポリカーボネート樹脂１００重量部に対して、多価アルコールの脂肪酸エステルを０．０００１重量部以上２重量部以下含有してもよい。多価アルコールの脂肪酸エステルの量をこの範囲に調整することにより、添加効果が充分に得られ、成形加工における離型の際に、離型不良により成形品が割れることをより確実に防止することができる。さらにこの場合には、樹脂組成物の白濁や成形加工時に金型に付着する付着物の増大をより一層抑制することができる。多価アルコールの脂肪酸エステルの含有量は、０．０１重量部以上、１．５重量部以下であることがより好ましく、０．１重量部以上、１重量部以下であることがさらに好ましい。
【０１３１】
多価アルコールの脂肪酸エステルとしては、炭素数１〜炭素数２０の多価アルコールと炭素数１０〜炭素数３０の飽和脂肪酸との部分エステル又は全エステルが好ましい。かかる多価アルコールと飽和脂肪酸との部分エステル又は全エステルとしては、ステアリン酸モノグリセリド、ステアリン酸ジグリセリド、ステアリン酸トリグリセリド、ステアリン酸モノソルビテート、ベヘニン酸モノグリセリド、ペンタエリスリトールモノステアレート、ペンタエリスリトールジステアレート、ペンタエリスリトールテトラステアレート、ペンタエリスリトールテトラペラルゴネート、プロピレングリコールモノステアレート、イソプロピルパルミテート、ソルビタンモノステアレート等が挙げられる。なかでも、ステアリン酸モノグリセリド、ステアリン酸トリグリセリド、ペンタエリスリトールテトラステアレートが好ましく用いられる。
また、耐熱性及び耐湿性の観点から、多価アルコールの脂肪酸エステルとしては、全エステルがより好ましい。
【０１３２】
脂肪酸としては、高級脂肪酸が好ましく、炭素数１０〜炭素数３０の飽和脂肪酸がより好ましい。かかる脂肪酸としては、ミリスチン酸、ラウリン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、ベヘニン酸等が挙げられる。
【０１３３】
また、多価アルコールの脂肪酸エステルにおいて、多価アルコールは、エチレングリコールであることが好ましい。この場合には、樹脂に添加した際に、樹脂の透明性を損なわずに離型性を向上させることができる。
【０１３４】
また、前記多価アルコールの脂肪酸エステルは、２価アルコールの脂肪酸ジエステルであることが好ましい。この場合には、樹脂に添加した際に、湿熱環境下における樹脂組成物の分子量の低下を抑制することができる。
【０１３５】
本実施の形態において、ポリカーボネート樹脂組成物に配合する離型剤の添加時期、添加方法は特に限定されない。添加時期としては、例えば、エステル交換法でポリカーボネート樹脂を製造した場合は重合反応終了時；さらに、重合法に関わらず、ポリカーボネート樹脂組成物と他の配合剤との混練途中等のポリカーボネート樹脂組成物が溶融した状態；押出機等を用い、ペレットまたは粉末等の固体状態のポリカーボネート樹脂組成物とブレンド・混練する際等が挙げられる。添加方法としては、ポリカーボネート樹脂組成物に離型剤を直接混合または混練する方法；少量のポリカーボネート樹脂組成物または他の樹脂等と離型剤を用いて作成した高濃度のマスターバッチとして添加することもできる。
【０１３６】
「その他の樹脂」
また前記ポリカーボネート樹脂組成物は、本発明の効果を損なわない範囲で、例えば芳香族ポリエステル、脂肪族ポリエステル、ポリアミド、ポリスチレン、ポリオレフィン、アクリル、アモルファスポリオレフィン、ＡＢＳ、ＡＳなどの合成樹脂、ポリ乳酸、ポリブチレンスクシネートなどの生分解性樹脂などの１種又は２種以上と混練して、ポリマーアロイとしても用いることもできる。
【０１３７】
「無機充填剤、有機充填剤」
前記ポリカーボネート樹脂組成物には、意匠性を維持できる範囲において、ガラス繊維、ガラスミルドファイバー、ガラスフレーク、ガラスビーズ、シリカ、アルミナ、酸化チタン、硫酸カルシウム粉体、石膏、石膏ウィスカー、硫酸バリウム、タルク、マイカ、ワラストナイト等の珪酸カルシウム、カーボンブラック、グラファイト、鉄粉、銅粉、二硫化モリブデン、炭化ケイ素、炭化ケイ素繊維、窒化ケイ素、窒化ケイ素繊維、黄銅繊維、ステンレス繊維、チタン酸カリウム繊維、これらのウィスカー等の無機充填剤や、木粉、竹粉、ヤシ澱粉、コルク粉、パルプ粉などの粉末状有機充填剤；架橋ポリエステル、ポリスチレン、スチレン・アクリル共重合体、尿素樹脂などのバルン状・球状有機充填剤；炭素繊維、合成繊維、天然繊維などの繊維状有機充填剤を添加することもできる。
【０１３８】
［ポリカーボネート樹脂組成物の製造方法］
前記ポリカーボネート樹脂組成物は、前記特定のポリカーボネート樹脂（Ａ）及び芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）に、前記特定のエポキシ化合物（Ｃ）を前記所定量添加する添加工程を行い、その後、ポリカーボネート樹脂（Ａ）と芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）とを溶融反応させる反応工程を行うことにより製造できる。反応工程においては、エポキシ化合物（Ｃ）の存在により、ポリカーボネート樹脂（Ａ）と芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）との相容化が促進され、相溶性の高い樹脂組成物が得られる。なお、ポリカーボネート樹脂（Ａ）、芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）、エポキシ化合物（Ｃ）としては、前述と同様のものを使用することができる。
【０１３９】
ポリカーボネート樹脂組成物は、前記成分を所定の割合で同時に、または任意の順序でタンブラー、Ｖ型ブレンダー、ナウターミキサー、バンバリーミキサー、混練ロール、押出機等の混合機により混合して製造することができる。中でも、溶融混合の際、減圧の状態で混合できるものが、より好ましい。
【０１４０】
前記反応工程を減圧下にて行い、その減圧条件を前記特定の範囲に制御することにより、前記反応工程において、ポリカーボネート樹脂（Ａ）と芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）とのエステル交換反応時に生じうる副生成物が取り除かれ易くなる。その結果、エステル交換反応が進行し易くなり、ポリカーボネート樹脂（Ａ）と芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）との相溶性がより高い樹脂組成物を製造することが可能になる。
【０１４１】
［成形体］
ポリカーボネート樹脂組成物は、射出成形法、押出成形法、圧縮成形法等の通常知られている方法で成形することができる。成形によって得られる成形体は、透明性に優れると共に、生物起源物資含有率、耐熱性、及び耐衝撃性を高いレベルでバランスよく兼ね備える。また、成形体においては、色調、耐候性、光学特性、機械的強度等の向上や、残存低分子成分や異物の低減も可能である。したがって、成形体は車両用内装部品に好適である。
【実施例】
【０１４２】
以下、実施例により本発明を更に詳細に説明するが、本発明は、その要旨を超えない限り、以下の実施例により限定されるものではない。
【０１４３】
［評価方法］
以下において、ポリカーボネート樹脂（Ａ）、芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）、及びポリカーボネート樹脂組成物の物性ないし特性の評価は次の方法により行った。
【０１４４】
（１）還元粘度の測定
ポリカーボネート樹脂（Ａ）又は芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）のサンプルを塩化メチレンに溶解させ、０．６ｇ／ｄＬの濃度のポリカーボネート樹脂溶液を調製した。森友理化工業社製ウベローデ型粘度管を用いて、温度２０．０℃±０．１℃の条件で溶媒の通過時間ｔ0と溶液の通過時間ｔとを測定し、次式（ｉ）に基づいて相対粘度ηrelを算出した。次いで、相対粘度ηrelから、次式（ii）に基づいて比粘度ηspを求めた。
ηrel＝ｔ／ｔ0    ・・・（ｉ）
ηsp＝ηrel−１    ・・・（ii）
得られた比粘度ηspを溶液の濃度ｃ（ｇ／ｄＬ）で割ることにより、還元粘度（ηsp／ｃ）を求めた。この還元粘度の値が高いほど分子量が大きいことを意味する。
【０１４５】
（２）溶融粘度の測定
芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ））の溶融粘度は、(株)東洋精機製作所製キャピラリーレオメータ「キャピログラフ１Ｂ」を用い、ダイス直径１ｍｍ、長さ１０ｍｍ、流入角９０℃、予熱時間２分、測定温度２４０℃にてせん断速度１２．１６〜６０８０ｓｅｃ-1の範囲で測定し、せん断速度（ＳＲ）９１．２ｓｅｃ-1の時の粘度である。なお、溶融粘度の測定においては、測定に用いる芳香族ポリカーボネート樹脂は予め９０℃で４時間以上乾燥したものを使用する。
【０１４６】
（３）ガラス転移温度（Ｔｇ）の測定
ポリカーボネート樹脂組成物のＴｇは、パーキン・エルマー社製示差走査熱量計「ＤＳＣ７」を用い、窒素ガス雰囲気下、２５℃から２００℃まで加熱速度２０℃／分で昇温し、２００℃で３分間保持した後、２５℃まで冷却速度２０℃／分で降温を行い、２５℃で３分間保持した後、再度２００℃まで加熱速度５℃／分で昇温した際、得られたＤＳＣ曲線からＪＩＳ‐Ｋ７１２１（１９８７年）の方法に準拠して求めたＴmgの値である。また、ガラス転移温度の単一性の評価を行った。具体的には、ＤＳＣ曲線のピークが単一である場合を単一性が「○」であると評価し、ＤＳＣ曲線のピークが複数ある場合を単一性が「×」であると評価すると共にピークの数を調べた。
【０１４７】
（４）全光線透過率の測定
ポリカーボネート樹脂組成物のペレットを、熱風乾燥機を用いて、９０℃で４時間以上乾燥した。次に、乾燥したペレットを射出成形機（日本製鋼所社製Ｊ７５ＥＩＩ型）に供給し、樹脂温度２４０℃、金型温度６０℃、成形サイクル５０秒間の条件で成形を行うことにより、射出成形板（幅１００ｍｍ×長さ１００ｍｍ×厚さ２ｍｍ）を得た。ＪＩＳ  Ｋ７１３６（２０００年）に準拠し、日本電色工業（株）製ヘーズメータ「ＮＤＨ２０００」を使用し、Ｄ６５光源にて、射出成形板の全光線透過率を測定した。なお、全光線透過率は８０％以上を合格とし、目視にて射出成形板が不透明であることが明らかな場合には、全光線透過率の測定値を示す代わりに、評価結果を「不透明」とした。
（５）耐熱性試験
ポリカーボネート樹脂組成物のペレットを、熱風乾燥機を用いて、９０℃で４時間以上乾燥した。次に、乾燥したペレットを射出成形機（日本製鋼所社製Ｊ７５ＥＩＩ型）に供給し、樹脂温度２４０℃、金型温度６０℃、成形サイクル５０秒間の条件で成形を行うことにより、ＪＩＳ−Ｋ７１３９（２００９年）記載の多目的試験片Ａ型を得た。得られた多目的試験片から長さ８０ｍｍ、幅１０ｍｍ、厚さ４ｍｍの試験片を切削し、ＪＩＳ−Ｋ７１９１−２（２００７年）に準拠し、Ａ法（試験片に加える曲げ応力１．８０ＭＰａ）にて荷重たわみ温度を測定した。なお、本試験では、９０℃以上を合格とするが、より好ましくは９５℃以上がよく、さらに好ましくは１００℃以上がよい。
【０１４８】
（６）ハイレート試験
ポリカーボネート樹脂組成物のペレットを、熱風乾燥機を用いて、９０℃で４時間以上乾燥した。次に、乾燥したペレットを射出成形機（日本製鋼所社製Ｊ７５ＥＩＩ型）に供給し、樹脂温度２４０℃、金型温度６０℃、成形サイクル５０秒間の条件で成形を行うことにより、射出成形板（幅１００ｍｍ×長さ１００ｍｍ×厚さ２ｍｍ）を得た。得られた射出成形板を(株)島津製作所製「島津ハイドロショットＨＩＴＳ−Ｐ１０形」を使用し、温度２３℃または−２０℃、ストライカ径５／８インチ、支持台径４０ｍｍ、試験速度４．４ｍ／ｓの条件にてハイレート試験を実施した。延性破壊率は５点評価したサンプルのうち、延性破壊した点数を評価点数で割り１００を掛けて求めた。なお、本試験では５０％以上の数値を示したものを合格とした。
【０１４９】
（７）生物起源物質含有率の測定
放射線炭素１４（Ｃ14）は、大気中で宇宙線により一定速度で生成され、一定の速度で失われているので（半減期：５３７０年）、自然界には一定量が存在している。大気中の二酸化炭素を吸収している植物はこのＣ14を一定量含有するが、伐採等により炭酸同化作用が起こらなくなると一定の速度で消失していくので、この性質を利用して放射性炭素年代測定法が作られている。化石燃料は、宇宙線の影響を長時間受けていないので、すべてのＣ14が消失している。一方、バイオ由来の化学品はＣ14の供給が止まってから、短時間しかたっていないので、Ｃ14の含有量はほぼ一定の値であるといえる。
【０１５０】
前記の方法を用いて、具体的に生物起源物質含有量の算出方法を説明する。まず、ＩＳＢ−ＰＣのＩＳＢカーボネート構成単位には、バイオ由来のＩＳＢの炭素が６個と化石燃料のＤＰＣ由来の炭素１個とからなるので、ＩＳＢ−ＰＣの生物起源物質含有率は、バイオ由来の炭素数：６／全炭素数：７＝８５．７％となる。ここで、末端の影響は、ポリマー鎖が充分に長いので無視した。また、後述の製造例１のように共重合ポリカーボネート樹脂の場合には、ＣＨＤＭは化石燃料由来原料であるので、ＣＨＤＭ−ＰＣの生物起源由来物質含有量は、バイオ由来の炭素数：０／全炭素数：９＝０％となる。製造例１のＩＳＢ／ＣＨＤＭ＝７０／３０ｍｏｌ％の場合は、ＩＳＢ−ＰＣ成分のみがバイオ由来なので、その生物起源物質含有率は、８５．７％×７０ｍｏｌ％＝６０％となる。
次に、実施例のように、ポリカーボネート樹脂（Ａ）と芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）のブレンドの場合の生物起源物質含有率は、芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）は化石燃料由来原料より製造されたポリマーであるので、その生物起源物質含有率は０％である。実施例は重量比でブレンドしているので、それぞれのポリカーボネート樹脂のモル質量（単位：ｇ／ｍｏｌ）を計算し、それぞれ重量をモル質量で除して、それよりモル分率に変換する。これに前述のポリカーボネート樹脂（Ａ）の生物起源物質含有量とそのモル分率の積よりブレンドの生物起源物質含有量を計算する。尚、生物起源由来物質の算出に関しては、樹脂成分のみで算出し、エポキシ化合物（Ｃ）、熱安定剤、離型剤等の成分については考慮しない。なお、本試験では２０％以上の数値を示したものを合格とした。
（８）エポキシ当量の測定
エポキシ化合物（Ｃ）のエポキシ当量は、京都電子工業社製電位差自動滴定装置ＡＴ−６１０を用いてＪＩＳ‐Ｋ７２３６（２００１年）の方法に準拠して求めた。
【０１５１】
［使用原料］
以下の実施例及び比較例で用いた化合物の略号、及び製造元は次の通りである。
【０１５２】
＜ジヒドロキシ化合物＞
・ＩＳＢ：イソソルビド［ロケットフルーレ社製］
・ＣＨＤＭ：１，４−シクロヘキサンジメタノール［ＳＫＣｈｅｍｉｃａｌ社製］
＜炭酸ジエステル＞
・ＤＰＣ：ジフェニルカーボネート［三菱化学（株）製］
【０１５３】
＜熱安定剤（酸化防止剤）＞
・Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０：ペンタエリスリトール−テトラキス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］［ＢＡＳＦ社製］
・ＡＳ２１１２：トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト［（株）ＡＤＥＫＡ製］（分子量６４６．９）
＜離型剤＞
・Ｅ−２７５：エチレングリコールジステアレート［日油（株）製］
【０１５４】
［製造例１：ポリカーボネート樹脂（Ａ）］
竪型攪拌反応器３器と横型攪拌反応器１器、並びに二軸押出機からなる連続重合設備を用いて、ポリカーボネート樹脂の重合を行った。具体的には、まず、ＩＳＢ、ＣＨＤＭ、及びＤＰＣをそれぞれ反応器のタンク内で溶融させ、ＩＳＢを３５．２ｋｇ／ｈｒ、ＣＨＤＭを１４．９ｋｇ／ｈｒ、ＤＰＣを７４．５ｋｇ／ｈｒ（モル比でＩＳＢ／ＣＨＤＭ／ＤＰＣ＝０．７００／０．３００／１．０１０）の流量で第１竪型攪拌反応器に連続的に供給した。同時に、触媒として酢酸カルシウム１水和物の水溶液を全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌに対して１．５μｍｏｌとなるように第１竪型攪拌反応器に供給した。各反応器の反応温度、内圧、滞留時間はそれぞれ、第１竪型攪拌反応器：１９０℃、２５ｋＰａ、９０分、第２竪型攪拌反応器：１９５℃、１０ｋＰａ、４５分、第３竪型攪拌反応器：２１０℃、３ｋＰａ、４５分、第４横型攪拌反応器：２２５℃、０．５ｋＰａ、９０分とした。得られるポリカーボネート樹脂の還元粘度が０．４１ｄＬ／ｇ〜０．４３ｄＬ／ｇとなるように、第４横型攪拌反応器の内圧を微調整しながら運転を行った。
【０１５５】
第４横型攪拌反応器より６０ｋｇ／ｈｒの量でポリカーボネート樹脂を抜き出し、続いて樹脂を溶融状態のままベント式二軸押出機［（株）日本製鋼所製ＴＥＸ３０α、Ｌ／Ｄ：４２．０、Ｌ（ｍｍ）：スクリュの長さ、Ｄ（ｍｍ）：スクリュの直径］に供給した。押出機を通過したポリカーボネート樹脂を、引き続き溶融状態のまま、目開き１０μｍのキャンドル型フィルター（ＳＵＳ３１６製）に通して、異物を濾過した。その後、ダイスからストランド状にポリカーボネート樹脂を排出させ、水冷、固化させた後、回転式カッターでペレット化し、ＩＳＢ／ＣＨＤＭのモル比が７０／３０ｍｏｌ％の共重合ポリカーボネート樹脂のペレットを得た。
【０１５６】
前記押出機は３つの真空ベント口を有しており、ここで樹脂中の残存低分子成分を脱揮除去した。第２ベントの手前で樹脂に対して２０００質量ｐｐｍの水を添加し、注水脱揮を行った。第３ベントの手前でＩｒｇａｎｏｘ１０１０、ＡＳ２１１２、Ｅ−２７５をポリカーボネート樹脂１００質量部に対して、それぞれ０．１質量部、０．０５質量部、０．３質量部を添加した。以上により、ＩＳＢ／ＣＨＤＭ共重合体ポリカーボネート樹脂を得た。製造例１において得られたポリカーボネート樹脂（Ａ）を「ＰＣ−Ａ１」という。
【０１５７】
［製造例２：ポリカーボネート樹脂（Ａ）］
温度１００℃に制御された還流冷却器と撹拌翼とを具備した重合反応装置に、ＩＳＢ、ＣＨＤＭ、及び蒸留精製して塩化物イオン濃度を１０ｐｐｂ以下にしたＤＰＣを、モル比率でＩＳＢ／ＣＨＤＭ／ＤＰＣ＝０．２７／０．７３／１．００になるように仕込み、さらに全ジヒドロキシ化合物１ｍｏｌに対する触媒としての酢酸カルシウム１水和物の添加量が１．５μｍｏｌとなるように、酢酸カルシウム１水和物の水溶液を仕込んだ後、窒素置換を十分に行った。続いて熱媒で加温を行い、内温が１００℃になった時点で撹拌を開始し、内温が１００℃になるように制御しながら内容物を融解させ均一にした。その後、昇温を開始し、４０分かけて内温を２１０℃に調節し、内温が２１０℃に到達した時点でこの温度を保持するように制御すると同時に、減圧を開始し、２１０℃に到達してから９０分かけて内圧を１３．３ｋＰａ（絶対圧力、以下同様）に調節し、この圧力を保持しながら、さらに３０分間保持した。重合反応とともに副生するフェノール蒸気は、還流冷却器への入口温度が１００℃に制御された蒸気を冷媒として用いた還流冷却器に導き、フェノール蒸気中に若干量含まれるモノマー成分を重合反応器に戻し、凝縮しないフェノール蒸気は続いて４５℃の温水を冷媒として用いた凝縮器に導いて回収した。このようにしてオリゴマー化させた内容物を、一旦大気圧にまで復圧させた後、撹拌翼および前記同様に制御された還流冷却器を具備した別の重合反応装置に移し、昇温および減圧を開始して、６０分かけて内温を２１０℃、圧力を２００Ｐａに調節した。その後、２０分かけて内温を２２０℃、圧力を１３３Ｐａ以下に調節し、所定の撹拌動力になった時点で復圧し、重合反応装置出口より押し出される溶融状態のポリカーボネート樹脂をペレタイザーによりペレット化することにより、ペレットを得た。還元粘度は０．６３ｄｌ／ｇであった。
このようにして、ＩＳＢ／ＣＨＤＭのモル比が２７／７３ｍｏｌ％のポリカーボネート樹脂を得た。製造例２において得られたポリカーボネート樹脂（Ａ）を「ＰＣ−Ａ２」という。
【０１５８】
[芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）]
三菱エンジニアリングプラスチックス社製ノバレックス７０２２J（ビスフェノールＡ構成単位１００モル％の芳香族ポリカーボネート樹脂、溶融粘度（２４０℃、せん断速度９１．２ｓｅｃ-1）３２６０Ｐａ・ｓ）
【０１５９】
[製造例３：エポキシ化合物（Ｃ）]
温度計、滴下ロート、及び分離器を備えた容積１Ｌのフラスコ内において、ＩＳＢ１００重量部と、グリシジル化触媒としてのベンジルトリエチルアンモニウムクロリド１重量部とをエピクロルヒドリン３８０重量部に溶解させた。なお、ＩＳＢ１００重量部に対して３８０重量部のエピクロルヒドリンは、ＩＳＢの水酸基１個当たりに３当量のエピクロルヒドリンに相当する。次いで、反応系内の圧力を２０ｋＰａまで減圧し、エピクロルヒドリンが還流するまで加熱した。その後、エピクロルヒドリンの還流を保ちながら、濃度４８重量％の水酸化ナトリウム水溶液をＩＳＢ１００重量部に対して１３７重量部滴下した。なお、ＩＳＢ１００重量部に対して１３７重量部の水酸化ナトリウム水溶液（濃度４８重量％）は、ＩＳＢの水酸基１個当たりに１．２当量の水酸化ナトリウムに相当する。この水酸化ナトリウム水溶液の滴下により、エポキシ化合物（Ｃ）が生成する。反応中に、フラスコ内に水が入らないよう注意しながら分離器からエピクロルヒドリンのみをフラスコ内に戻した。そして、反応終了後、フラスコ内を室温まで冷却し、メチルエチルケトン１２５重量部と水２５０重量部を加えて１時間撹拌した。その後、フラスコを静置し、水相を除去した。次いで、有機相を減圧加熱して未反応のエピクロルヒドリンおよびメチルエチルケトンを除去し、濾過を行った。これにより、エポキシ化合物（Ｃ）１３９重量部を得た。このエポキシ化合物（Ｃ）のエポキシ当量は１５４であった。
【０１６０】
［実施例１］
本例においては、ポリカーボネート樹脂（Ａ）として前述のＰＣ−Ａ１を用い、芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）としてノバレックス７０２２Ｊを用い、製造例３で得たエポキシ化合物（Ｃ）を用いてポリカーボネート樹脂組成物を作製した。具体的には、７０重量部のポリカーボネート樹脂と、３０重量部の芳香族ポリカーボネート樹脂と１重量部のエポキシ化合物（Ｃ）とを、二軸混練機（日本製鋼所社製、ＴＥＸ−３０α（Ｌ／Ｄ＝５２．５、Ｌ（ｍｍ）：スクリュの長さ、Ｄ（ｍｍ）：スクリュの直径））を用いて混練を行い、ポリカーボネート樹脂（Ａ）と芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）との溶融反応を行った。混練機スクリュの直径Ｄ（ｍｍ）に対するニーディングゾーンの合計長さＬtの比は６であり（Ｌt／Ｄ＝６）、混練条件は、流量：２０ｋｇ／ｈ、スクリュ回転速度：２００ｒｐｍ、シリンダー温度：２３０℃である。前記押出機に２つの真空ベント口を有しており、ベント真空度：１１ｋＰａの条件で行った。混練による溶融反応後に樹脂組成物をストランド状に押出し、水冷工程を経てペレット状にカッティングを行いポリカーボネート樹脂組成物のペレットを得た。
【０１６１】
次いで、得られたペレットを温度１００℃の熱風乾燥機で５時間乾燥した後、７５トン射出成形機（東芝機械社製  ＥＣ−７５）を用いて、ペレットの射出成形を行った。成形条件は、金型温度：６０℃、シリンダー温度：２４０℃である。このようにして、幅１００ｍｍ×長さ１００ｍｍ×厚さ２ｍｍの板状の成形体からなる試験片を得た。また、同様に成形を行うことにより、ＩＳＯ引張試験片を得た。これらの試験片を用いて前記の評価を行い、その結果を表１に示す。
【０１６２】
［実施例２］
エポキシ化合物（Ｃ）の添加量を２．５重量部に変更した以外は、実施例１と同様にして、ポリカーボネート樹脂組成物を作製し、これを用いて成形体（試験片）を作製した。本例の評価結果を表１に示す。
【０１６３】
［比較例１］
エポキシ化合物（Ｃ）の添加量を０重量部に変更した以外は、実施例１と同様にして、ポリカーボネート樹脂組成物を作製し、これを用いて成形体（試験片）を作製した。本例の評価結果を表１に示す。
【０１６４】
［比較例２］
エポキシ化合物（Ｃ）の添加量を０．３重量部に変更した以外は、実施例１と同様にして、ポリカーボネート樹脂組成物を作製し、これを用いて成形体（試験片）を作製した。本例の評価結果を表１に示す。
【０１６５】
［比較例３］
エポキシ化合物（Ｃ）の添加量を７重量部に変更した以外は、実施例１と同様にして、ポリカーボネート樹脂組成物を作製し、これを用いて成形体（試験片）を作製した。本例の評価結果を表１に示す。
【０１６６】
[比較例４]
ＰＣ−Ａ１（製造例１参照）をＰＣ−Ａ２（製造例２参照）に変更し、エポキシ化合物（Ｃ）の添加量を０重量部に変更した以外は、実施例１と同様にして、ポリカーボネート樹脂組成物を作製し、これを用いて成形体（試験片）を作製した。本例の評価結果を表１に示す。
【０１６７】
【表１】
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【０１６８】
表１より知られるように、実施例のポリカーボネート樹脂組成物は、前述の式（１）で表される化合物に由来する構成単位を含むポリカーボネート樹脂（Ａ）と、芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）と、前述の特定構造のエポキシ化合物（Ｃ）と、を含有し、エポキシ化合物（Ｃ）の含有量が、ポリカーボネート樹脂（Ａ）と芳香族ポリカーボネート樹脂（Ｂ）との合計１００重量部に対して、０．５重量部以上５重量部以下含む。かかるポリカーボネート樹脂組成物は、厚さ２ｍｍの成形体の全光線透過率が８０％以上であり、示差走査熱量分析により測定されるガラス転移温度が単一であった。そして、このようなポリカーボネート樹脂組成物、及び該樹脂組成物を用いて得られる成形体は、透明性に優れると共に、生物起源物資含有率、耐熱性及び耐衝撃性を高いレベルでバランスよく兼ね備えていた。