(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリブチレンテレフタレート系樹脂と、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーと、を含む樹脂組成物であって、
前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーの含有量が、前記ポリブチレンテレフタレート系樹脂の含有量と前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーの含有量との合計を１００質量％としたとき、０質量％を超えて１６質量％以下であり、
包装用フィルムに用いられる樹脂組成物。
【請求項２】
請求項１に記載の樹脂組成物において、
１９０℃、２１６０ｇ荷重の条件で測定される、前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーのメルトフローレート（ＭＦＲ）が５．０ｇ／１０分未満である樹脂組成物。
【請求項３】
請求項１または２に記載の樹脂組成物において、
前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーを構成する不飽和カルボン酸が、アクリル酸およびメタクリル酸から選ばれる少なくとも一種を含む樹脂組成物。
【請求項４】
請求項１乃至３いずれか一項に記載の樹脂組成物において、
前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーを構成する金属イオンが、ナトリウムイオンおよび亜鉛イオンから選ばれる少なくとも一種を含む樹脂組成物。
【請求項５】
請求項１乃至４いずれか一項に記載の樹脂組成物において、
前記ポリブチレンテレフタレート系樹脂の含有量が、前記ポリブチレンテレフタレート系樹脂の含有量と前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーの含有量との合計を１００質量％としたとき、８４質量％以上１００質量％未満である樹脂組成物。
【請求項６】
請求項１乃至５いずれか一項に記載の樹脂組成物において、
下記の方法により求められる加工可能速度の限界値が４５ｍ／分以上である樹脂組成物。
（方法）
押出温度２６０℃、引取速度４５ｍ／分、成形後の厚みが２０μｍとなるような押出条件で、前記樹脂組成物をフィルム状に押出成形する。次いで、前記引取速度を徐々に上げながら、得られるフィルムの表面状態を観察する。得られる前記フィルムにフィルム両端の揺れまたは切れが観察される引取速度を加工可能速度の限界値とする。
【請求項７】
請求項１乃至６いずれか一項に記載の樹脂組成物において、
下記の条件で溶融圧着しない樹脂組成物。
（条件）
前記樹脂組成物をフィルム状に押出成形し、厚みが２０μｍのフィルムを作製する。得られた前記フィルムを２枚重ねて、ヒートシーラーを使用して、シールバー１０ｍｍ幅、温度２４０℃、圧力０．３ＭＰａ(ゲージ圧力)、シール時間１．０秒の条件で、２枚の前記フィルム同士をヒートシールする。次いで、前記フィルム同士が溶融圧着しているかを観察する。
【請求項８】
請求項１乃至７いずれか一項に記載の樹脂組成物により構成される層を少なくとも１層有する包装用フィルム。
【請求項９】
請求項８に記載の包装用フィルムを用いた包装袋。
【請求項１０】
請求項１乃至７いずれか一項に記載の樹脂組成物をフィルム状に押出成形する工程を含む包装用フィルムの製造方法。
【請求項１１】
前記押出成形する工程では、前記樹脂組成物を基材層上に押出ラミネートする、請求項１０に記載の包装用フィルムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、樹脂組成物、フィルム、包装袋およびフィルムの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリブチレンテレフタレート系樹脂は代表的なエンジニアリングプラスチックとして幅広い分野・用途で利用されてきた。
【０００３】
ポリブチレンテレフタレート系樹脂に関する技術としては、例えば、特許文献１に記載のものが挙げられる。
特許文献１には、チタンを含有し、かつ、その量がチタン原子として３３ｐｐｍ以下であるポリブチレンテレフタレートからなるフィルムが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００５−８７３６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明者らの検討によれば、主成分としてポリブチレンテレフタレート系樹脂を含むポリブチレンテレフタレート系樹脂組成物を成形加工する際に加工速度を向上させると、得られるフィルムの外観が悪化してしまうことが明らかになった。すなわち、本発明者らは、従来のポリブチレンテレフタレート系樹脂組成物は成形加工の生産性の点で改善の余地があることを見出した。
【０００６】
本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、成形加工によってフィルムを生産性よく得ることが可能なポリブチレンテレフタレート系樹脂組成物を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、上記課題を達成するために鋭意検討を重ねた。その結果、ポリブチレンテレフタレート系樹脂に対し、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーを特定量配合することで、ポリブチレンテレフタレート系樹脂組成物の成形加工の加工速度を向上できることを見出し、本発明に至った。
【０００８】
すなわち、本発明によれば、以下に示す樹脂組成物、フィルム、包装袋およびフィルムの製造方法が提供される。
【０００９】
［１］
ポリブチレンテレフタレート系樹脂と、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーと、を含む樹脂組成物であって、
上記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーの含有量が、上記ポリブチレンテレフタレート系樹脂の含有量と上記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーの含有量との合計を１００質量％としたとき、０質量％を超えて１６質量％以下である樹脂組成物。
［２］
上記［１］に記載の樹脂組成物において、
１９０℃、２１６０ｇ荷重の条件で測定される、上記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーのメルトフローレート（ＭＦＲ）が５．０ｇ／１０分未満である樹脂組成物。
［３］
上記［１］または［２］に記載の樹脂組成物において、
上記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーを構成する不飽和カルボン酸が、アクリル酸およびメタクリル酸から選ばれる少なくとも一種を含む樹脂組成物。
［４］
上記［１］乃至［３］いずれか一つに記載の樹脂組成物において、
上記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーを構成する金属イオンが、ナトリウムイオンおよび亜鉛イオンから選ばれる少なくとも一種を含む樹脂組成物。
［５］
上記［１］乃至［４］いずれか一つに記載の樹脂組成物において、
上記ポリブチレンテレフタレート系樹脂の含有量が、上記ポリブチレンテレフタレート系樹脂の含有量と上記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーの含有量との合計を１００質量％としたとき、８４質量％以上１００質量％未満である樹脂組成物。
［６］
上記［１］乃至［５］いずれか一つに記載の樹脂組成物において、
下記の方法により求められる加工可能速度の限界値が４５ｍ／分以上である樹脂組成物。
（方法）
押出温度２６０℃、引取速度４５ｍ／分、成形後の厚みが２０μｍとなるような押出条件で、上記樹脂組成物をフィルム状に押出成形する。次いで、上記引取速度を徐々に上げながら、得られるフィルムの表面状態を観察する。得られる上記フィルムにフィルム両端の揺れまたは切れが観察される引取速度を加工可能速度の限界値とする。
［７］
上記［１］乃至［６］いずれか一つに記載の樹脂組成物において、
下記の条件で溶融圧着しない樹脂組成物。
（条件）
上記樹脂組成物をフィルム状に押出成形し、厚みが２０μｍのフィルムを作製する。得られた上記フィルムを２枚重ねて、ヒートシーラーを使用して、シールバー１０ｍｍ幅、温度２４０℃、圧力０．３ＭＰａ(ゲージ圧力)、シール時間１．０秒の条件で、２枚の上記フィルム同士をヒートシールする。次いで、上記フィルム同士が溶融圧着しているかを観察する。
［８］
上記［１］乃至［７］いずれか一つに記載の樹脂組成物において、
包装用フィルムに用いられる樹脂組成物。
［９］
上記［１］乃至［８］いずれか一つに記載の樹脂組成物により構成される層を少なくとも１層有するフィルム。
［１０］
包装用フィルムである、上記［９］に記載のフィルム。
［１１］
上記［１０］に記載のフィルムを用いた包装袋。
［１２］
上記［１］乃至［８］いずれか一つに記載の樹脂組成物をフィルム状に押出成形する工程を含むフィルムの製造方法。
［１３］
上記押出成形する工程では、上記樹脂組成物を基材層上に押出ラミネートする、上記［１２］に記載のフィルムの製造方法。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、成形加工によってフィルムを生産性よく得ることが可能なポリブチレンテレフタレート系樹脂組成物を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本発明の実施の形態について説明する。なお、数値範囲の「Ｘ〜Ｙ」は特に断りがなければ、Ｘ以上Ｙ以下を表す。
【００１２】
１．樹脂組成物（Ｐ）について
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）はポリブチレンテレフタレート系樹脂と、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーと、を含む。
そして、本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）において、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーの含有量が、ポリブチレンテレフタレート系樹脂の含有量とエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーの含有量との合計を１００質量％としたとき、０質量％を超えて１６質量％以下である。
また、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーの含有量の下限値は、好ましくは１質量％以上、より好ましくは３質量％以上、さらに好ましくは５質量％以上、特に好ましくは６質量％以上である。エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーの含有量の上限値は、好ましくは１５質量％以下、より好ましくは１４質量％以下、特に好ましくは１３質量％以下である。
【００１３】
また、ポリブチレンテレフタレート系樹脂の含有量の下限値は、ポリブチレンテレフタレート系樹脂の含有量とエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーの含有量との合計を１００質量％としたとき、好ましくは８４質量％以上、より好ましくは８５質量％以上、さらに好ましくは８６質量％以上、特に好ましくは８７質量％以上である。ポリブチレンテレフタレート系樹脂の含有量の上限値は、好ましくは１００質量％未満、より好ましくは９９質量％以下、さらに好ましくは９７質量％以下、さらにより好ましくは９５質量％以下、特に好ましくは９４質量％以下である。
【００１４】
本発明者らの検討によれば、主成分としてポリブチレンテレフタレート系樹脂を含むポリブチレンテレフタレート系樹脂組成物を成形加工する際に加工速度を向上させると、得られるフィルムの外観が悪化してしまうことが明らかになった。また、基材層に押出ラミネート成形する場合、フィルム外観の悪化が顕著であった。すなわち、本発明者らは、従来のポリブチレンテレフタレート系樹脂組成物は成形加工の生産性の点で改善の余地があることを見出した。
本発明者らは、上記課題を達成するために鋭意検討を重ねた。その結果、ポリブチレンテレフタレート系樹脂に対し、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーを特定量配合することで、成形加工する際の加工速度を増加させても、得られるフィルムの外観の悪化が生じ難く、ポリブチレンテレフタレート系樹脂組成物の成形加工の生産性を向上できることを見出し、本発明に至った。
すなわち、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーの含有量を上記範囲内にすることにより、成形加工によってフィルムを生産性よく得ることが可能なポリブチレンテレフタレート系樹脂組成物を実現することができる。
【００１５】
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）において、ポリブチレンテレフタレート系樹脂の含有量とエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーの含有量との合計含有量は、樹脂組成物（Ｐ）の全体を１００質量％としたとき、好ましくは３０質量％以上、より好ましくは５０質量％以上、さらに好ましくは７０質量％以上、特に好ましくは９０質量％以上である。ポリブチレンテレフタレート系樹脂の含有量とエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーの含有量が上記範囲内であると、得られるフィルムの耐熱性や耐薬品性、耐候性、機械的特性、成形性、電気的性質等のバランスをより一層良好なものとすることができる。
【００１６】
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）において、下記の方法により求められる加工可能速度の限界値が４５ｍ／分以上であることが好ましく、５０ｍ／分以上であることがより好ましく、５５ｍ／分以上であることがさらに好ましく、６０ｍ／分以上であることが特に好ましい。加工可能速度の限界値が上記下限値以上であると、得られるフィルムの生産性をより向上させることができる。上記加工可能速度の限界値は、例えば、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーの含有量や組成、ＭＦＲ等を調整することにより制御することが可能である。
（方法）
押出温度２６０℃、引取速度４５ｍ／分、成形後の厚みが２０μｍとなるような押出条件で、上記樹脂組成物をフィルム状に押出成形する。次いで、上記引取速度を徐々に上げながら、得られるフィルムの表面状態を観察する。得られる上記フィルムにフィルム両端の揺れまたは切れが観察される引取速度を加工可能速度の限界値とする。
ここで、フィルム両端の揺れとはフィルム端が左右に揺れながら塗工される、または塗工される幅が変化する状態をいう。フィルム両端の切れとはフィルムが連続的に塗工できず切断される状態をいう。
【００１７】
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）は、下記の条件で溶融圧着しないことが好ましい。これにより、より耐熱性に優れたフィルムを得ることができる。
（条件）
上記樹脂組成物をフィルム状に押出成形し、厚みが２０μｍのフィルムを作製する。得られた上記フィルムを２枚重ねて、ヒートシーラーを使用して、シールバー１０ｍｍ幅、温度２４０℃、圧力０．３ＭＰａ(ゲージ圧力)、シール時間１．０秒の条件で、２枚の上記フィルム同士をヒートシールする。次いで、上記フィルム同士が溶融圧着しているかを観察する。
【００１８】
以下、樹脂組成物（Ｐ）を構成する各成分について説明する。
【００１９】
＜ポリブチレンテレフタレート系樹脂＞
本実施形態に係るポリブチレンテレフタレート系樹脂は、少なくともテレフタル酸又はそのエステル形成性誘導体（炭素数１〜６のアルキルエステルや酸ハロゲン化物等）を含むジカルボン酸成分と、少なくとも炭素原子数４のアルキレングリコール（１，４−ブタンジオール）又はそのエステル形成性誘導体を含むグリコール成分とを重縮合して得られるポリブチレンテレフタレートである。
ポリブチレンテレフタレート系樹脂はホモポリブチレンテレフタレートに限らず、ブチレンテレフタレート単位を、例えば、６０モル％以上含有する共重合体であってもよい。
ポリブチレンテレフタレート系樹脂として一般的に知られているものであれば用いることができ、ポリブチレンテレフタレートを主体とする共重合体であってもよい。また、市販品として入手することもできる。
【００２０】
ポリブチレンテレフタレート系樹脂において、１，４−ブタンジオール以外のグリコール成分（コモノマー成分）としては、例えば、エチレングリコール、プロピレングリコール、トリメチレングリコール、１，３−ブチレングリコール、ヘキサメチレングリコール、ネオペンチルグリコール、１，３−オクタンジオール等の炭素数２〜１０のアルキレングリコール；ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ジプロピレングリコール等のポリオキシアルキレングリコール；シクロヘキサンジメタノール、水素化ビスフェノールＡ等の脂環式ジオール；ビスフェノールＡ、４，４'−ジヒドロキシビフェニル等の芳香族ジオール；ビスフェノールＡのエチレンオキサイド２モル付加体、ビスフェノールＡのプロピレンオキサイド３モル付加体等の、ビスフェノールＡの炭素数２〜４のアルキレンオキサイド付加体；又はこれらのグリコールのエステル形成性誘導体（アセチル化物等）等が挙げられる。これらのグリコール成分は１種単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
テレフタル酸成分以外のジカルボン酸としては、例えばイソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸等が挙げられる。
また、ポリブチレンテレフタレート系樹脂として、ホモポリブチレンテレフタレート重合体とポリブチレンテレフタレート共重合体とを組み合わせて使用してもよい。
【００２１】
全ジカルボン酸単位中のテレフタル酸単位の割合は、好ましくは５０モル％以上、より好ましくは７０モル％以上、さらに好ましくは８０モル％以上、特に好ましくは９５モル％ 以上であり、全グリコール単位中の１，４−ブタンジオール単位の割合は、好ましくは５０モル％以上、より好ましくは７０モル％以上、さらに好ましくは８０モル％以上、特に好ましくは９５モル％以上である。
【００２２】
本実施形態において、加工安定性をより向上させる観点から、ＩＳＯ１１３３に準拠し、２３５℃、２．１６ｋｇ荷重の条件で測定されるポリブチレンテレフタレート系樹脂のメルトフローレ−ト（ＭＦＲ）は、好ましくは１ｇ／１０分以上１００ｇ／１０分以下であり、より好ましくは５ｇ／１０分以上５０ｇ／１０分以下、さらに好ましくは７ｇ／１０分以上４０ｇ／１０分以下である。ポリブチレンテレフタレート系樹脂のＭＦＲは、異なるＭＦＲを有するポリブチレンテレフタレート系樹脂を複数ブレンドして調整してもよい。
【００２３】
＜エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー＞
本実施形態に係るエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーは、ベースポリマーであるエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体に含まれるカルボン酸基の一部又は全部が、金属イオンにより架橋された構造となっている。
【００２４】
まず、ベースポリマーであるエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体について説明する。
エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体は、エチレンと、不飽和カルボン酸から選ばれるモノマーとを少なくとも共重合成分として共重合させた重合体であり、必要に応じて、エチレンおよび不飽和カルボン酸系以外のモノマーが共重合されてもよい。
共重合体においては、ブロック共重合体、ランダム共重合体、グラフト共重合体のいずれであってもよいが、生産性を考慮すると２元ランダム共重合体、３元ランダム共重合体、２元ランダム共重合体のグラフト共重合体あるいは３元ランダム共重合体のグラフト共重合体を使用するのが好ましく、より好ましくは２元ランダム共重合体又は３元ランダム共重合体である。
エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体としては、エチレン・不飽和カルボン酸２元共重合体及びエチレン・不飽和カルボン酸アルキルエステル・不飽和カルボン酸３元共重合体からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましい。
【００２５】
不飽和カルボン酸としては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、エタクリル酸、イタコン酸、無水イタコン酸、フマル酸、クロトン酸、マレイン酸、無水マレイン酸、マレイン酸モノエステル（マレイン酸モノメチル、マレイン酸モノエチル等）、無水マレイン酸モノエステル（無水マレイン酸モノメチル、無水マレイン酸モノエチル等）等の炭素数４〜８の不飽和カルボン酸又はハーフエステルが挙げられる。
これらの中でも、上記不飽和カルボン酸は、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体の生産性等の観点から、アクリル酸およびメタクリル酸から選ばれる少なくとも一種を含むことが好ましい。これらの不飽和カルボン酸は１種単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２６】
アイオノマーを構成するエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体は、少なくともエチレンと不飽和カルボン酸とが共重合した共重合体であり、さらに第３の共重合成分が共重合した３元以上の多元共重合体であってもよい。
【００２７】
多元共重合体において、エチレン及び該エチレンと共重合可能な（メタ）アクリル酸のほかに、第３の共重合成分として、不飽和カルボン酸エステル（例えば、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソオクチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸イソブチル、マレイン酸ジメチル、マレイン酸ジエチル等の（メタ）アクリル酸アルキルエステル）、ビニルエステル（例えば、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル等）、不飽和炭化水素（例えば、プロピレン、ブテン、１，３−ブタジエン、ペンテン、１，３−ペンタジエン、１−ヘキセン等）、ビニル硫酸やビニル硝酸等の酸化物、ハロゲン化合物（例えば、塩化ビニル、フッ化ビニル等）、ビニル基含有１，２級アミン化合物、一酸化炭素、二酸化硫黄等が共重合されていてもよい。
これらの中でも、第３の共重合成分としては、不飽和カルボン酸エステルが好ましく、（メタ）アクリル酸アルキルエステル（アルキル部位の好ましい炭素数は１〜４）がより好ましい。
【００２８】
第３の共重合成分に由来の構成単位のエチレン・（メタ）アクリル酸系共重合体中における含有比率は、２５質量％以下の範囲が好ましい。
第３の共重合成分に由来の構成単位の含有比率が上記上限値以下であると、生産・混合の点で好ましい。
【００２９】
本実施形態に係るエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体において、エチレンから導かれる構成単位は、好ましくは６５質量％以上９５質量％以下、より好ましくは７５質量％以上９２質量％以下である。
エチレンから導かれる構成単位が上記下限値以上であると、得られるフィルムの耐熱性や機械的強度等をより良好なものとすることができる。また、エチレンから導かれる構成単位が上記上限値以下であると、得られるフィルムの透明性や柔軟性、接着性等をより良好なものとすることができる。
【００３０】
本実施形態に係るエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体において、不飽和カルボン酸から導かれる構成単位は、好ましくは５質量％以上２５質量％以下、より好ましくは８質量％以上２５質量％以下である。
不飽和カルボン酸から導かれる構成単位が上記下限値以上であると、得られるフィルムの透明性や柔軟性、接着性等をより良好なものとすることができる。また、不飽和カルボン酸から導かれる構成単位が上記上限値以下であると、得られるフィルムの加工性をより良好なものとすることができる。
【００３１】
本実施形態に係るエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーを構成する金属イオンとしては、リチウムイオン、カリウムイオン、ナトリウムイオン等のアルカリ金属イオン；カルシウムイオン、マグネシウムイオン、亜鉛イオン、アルミニウムイオン、バリウムイオン等の多価金属イオン等が挙げられる。
これらの中でも、ナトリウムイオンおよび亜鉛イオンから選ばれる少なくとも一種を含むことが好ましい。これらの金属イオンは１種単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００３２】
本実施形態に係るエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーの中和度は特に限定されないが、本実施形態に係るポリブチレンテレフタレート系樹脂組成物の加工性や成形性をより向上させる観点から、８５％以下が好ましく、８０％以下がより好ましい。
また、本実施形態に係るエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーの中和度は特に限定されないが、本実施形態に係るポリブチレンテレフタレート系樹脂組成物の加工性や、得られるフィルムの耐熱性をより向上させる観点から、５％以上が好ましく、１０％以上がより好ましく、１５％以上が特に好ましい。
【００３３】
上記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体の製造方法は特に限定されず、公知の方法により製造することができる。例えば、各重合成分を高温、高圧下でラジカル共重合することによって得ることができる。また、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーは、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体と金属化合物を反応させることによって得ることができる。また、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーは市販されているものを用いてもよい。
【００３４】
本実施形態において、加工安定性をより向上させる観点から、ＪＩＳ  Ｋ７２１０：１９９９に準拠し、１９０℃、２１６０ｇ荷重の条件で測定される、本実施形態に係るエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーのメルトフローレート（ＭＦＲ）は、５．０ｇ／１０分未満であることが好ましく、３．０ｇ／１０分以下であることがより好ましく、２．０ｇ／１０分以下であることが特に好ましい。ＭＦＲの下限値は特に限定されないが、例えば、０．１ｇ／１０分以上、好ましくは０．５ｇ／１０分以上とすることができる。
【００３５】
＜その他の成分＞
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）には、本発明の効果を損なわない範囲で、ポリブチレンテレフタレート系樹脂およびエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー以外のポリオレフィンを含んでいてもよい。
他のポリオレフィンとしては、高密度ポリエチレン、高圧法低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン等のポリエチレン、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレンと共重合するエチレン以外のα−オレフィン（プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、４−メチル−１−ペンテン等）の量を多くして結晶性を低下させるか実質結晶性を示さないエチレン・α−オレフィン共重合体エラストマー、ポリプロピレン、プロピレン系共重合体（プロピレンとプロピレン以外のα―オレフィンとの共重合体）、ポリブテン、及びその他オレフィン系（共）重合体、並びにこれらのポリマーブレンド等を挙げることができる。
【００３６】
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）の調製は、既述の各成分を同時に又は逐次にドライブレンド又はメルトブレンドすることにより行なうことができる。
ドライブレンドによる場合は、成形機中で各成分が溶融可塑化されて均一に溶融混合され、メルトブレンドによる場合は、単軸押出機、２軸押出機、バンバリーミキサー等の各種ミキサー、ロール、各種ニーダー等を用いて各成分が溶融混合される。各成分の混合性の点では、メルトブレンドが好ましい。各成分の混合順序には、特に制限はない。
【００３７】
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）は、上記の成分に加え、さらに必要に応じて、本発明の効果を損なわない範囲で、各種添加剤が配合されてもよい。例えば、酸化防止剤、熱安定剤、スリップ剤、ブロッキング防止剤等を例示することができる。より具体的には、スリップ剤やブロッキング防止剤として、飽和脂肪酸又は不飽和脂肪酸のアミド類が挙げられ、例えば、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、エルカ酸アミド、パルミチン酸アミド、オレイルパルアミド、ステアリルエリカアミド、Ｎ，Ｎ'−エチレンビスエルカアミドや、水添ひまし油、シリカ等を例示することができる。これらは、１種単独でも２種以上を組み合わせても使用することができる。
【００３８】
上記のような添加剤は、本発明の特性が損なわれない程度の量で使用され、例えば、ポリブチレンテレフタレート系樹脂とエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーとの合計量１００質量部当り、０．１〜５質量部、特に０．３〜３質量部の量で使用されるのが好ましい。
【００３９】
＜樹脂組成物（Ｐ）の調製方法＞
樹脂組成物（Ｐ）の調製方法としては特に限定されないが、例えば、ポリブチレンテレフタレート系樹脂と、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーとをドライブレンドして混合することにより調製する方法、ポリブチレンテレフタレート系樹脂とエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーとを押出機で溶融混練することにより調製する方法、等を適用することができる。
【００４０】
２．フィルム
本実施形態に係るフィルムは、本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）により構成される層を少なくとも１層有する。
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）は、押出ラミネート加工、Ｔダイキャスト成形、インフレーション成形等によりフィルム状に成形することができる。これらの中でも押出ラミネート加工が好ましい。押出ラミネート加工は、従来から公知の押出ラミネーターを使用することによって行うことができる。押出ラミネートの温度は、通常、２３０〜２７０℃の範囲である。
ここで、基材層上に樹脂組成物（Ｐ）を溶融押出ししてラミネートする押出ラミネート成形法において、加工速度を向上させると、得られるフィルムの外観が悪化しやすい。そのため、本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）は、押出ラミネート成形法を用いた成形加工に対して、より効果的に用いることができる。
【００４１】
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）により構成される層の厚みはフィルムの用途に応じて、適宜設定すればよいが、１〜３００μｍが好ましく、特に３〜１００μｍが好ましい。
【００４２】
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）により構成される層が形成される基材層としては、種々のものが使用可能である。例えば、オレフィン樹脂、ポリエステル、ポリアミド、エチレン・ビニルアルコール共重合体、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリスチレン、アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン共重合体（ＡＢＳ）、ポリカーボネート等の樹脂フィルム；金属箔；紙；アルミ蒸着ポリエステルフィルム、アルミ蒸着ポリプロピレンフィルム、シリカ蒸着ポリエステルフィルム、アルミナ蒸着ポリエステルフィルム等の金属表面やセラミック表面を有するフィルム；不織布等が例示でき、これらの積層物であってもよい。
基材層は本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）により構成された層との接着性を改良するために、表面処理を行ってもよい。具体的には、コロナ処理、プラズマ処理、アンダーコート処理、プライマーコート処理等を行ってもよい。このような基材層の厚みも用途等に応じて適宜の範囲にあればよいが、一般的には、１〜１０００μｍ程度である。
【００４３】
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）により構成された層と基材層を介して、さらに、補完的役割を果たす他の層をさらに積層させることができる。この様な層として、例えばオレフィン樹脂、ポリエステル、エチレン・ビニルアルコール共重合体、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリスチレン、ＡＢＳ、ポリカーボネート等の各種樹脂層や、金属箔、紙、アルミ蒸着ポリエステル、アルミ蒸着ポリプロピレン、シリカ蒸着ポリエステル、アルミナ蒸着ポリエステル等の金属やセラミック表面を有するもの、不織布等が例示できる。
【００４４】
上記のような層をさらに積層する場合は、サンドラミネート法、押出ラミネーターの繰返し使用、タンデムラミネーターの使用、ドライラミネーターの使用等の公知の方法を採用することができる。
【００４５】
本実施形態に係るフィルムには、必要に応じて、任意の率で一軸又は二軸延伸を加えてもよい。
【００４６】
本実施形態に係るフィルムは、例えば、食品、医薬品、工業用品、日用品等を包装するために用いられる包装用フィルムとして好適に用いることができ、食品包装用フィルムとして特に好適に用いることができる。
【００４７】
３．包装袋
本実施形態に係る包装袋は、本実施形態に係るフィルムを用いたものである。その形態は特に限定されないが、例えば、三方袋、四方袋、ピロー袋、ガセット袋、スティック袋等が挙げられる。本実施形態に係る包装袋は、例えば、食品用包装袋、医薬品用包装袋、工業用品用包装袋、日用品用包装袋等として用いることができる。特に、食品用包装袋として好適に用いることができる。
【００４８】
以上、本発明の実施形態について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することもできる。
【実施例】
【００４９】
以下、本発明を実施例に基づいて具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００５０】
樹脂組成物の調製に用いた成分の詳細は以下の通りである。
【００５１】
＜ポリブチレンテレフタレート系樹脂＞
ＰＢＴ：ポリブチレンテレフタレート樹脂（ウィンテックポリマー社製、密度：１３１０ｋｇ／ｍ３（ＩＳＯ１１８３）、ＭＦＲ：２３ｇ／１０ｍｉｎ（２３５℃、２．１６ｋｇ荷重）、ＩＶ値：０．８７５、融点：２２４℃）
【００５２】
＜エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー＞
ＩＯ−１：エチレン・メタクリル酸共重合体のアイオノマー（エチレン含有量９０質量％、メタクリル酸含有量：１０質量％、６８％亜鉛中和、ＭＦＲ：１ｇ／１０分）
ＩＯ−２：エチレン・メタクリル酸共重合体のアイオノマー（エチレン含有量９０質量％、メタクリル酸含有量：１０質量％、５０％ナトリウム中和、ＭＦＲ：１ｇ／１０分）
ＩＯ−３：エチレン・メタクリル酸共重合体のアイオノマー（エチレン含有量８５質量％、メタクリル酸含有量：１５質量％、５４％ナトリウム中和、ＭＦＲ：１ｇ／１０分）
ＩＯ−４：エチレン・メタクリル酸共重合体のアイオノマー（エチレン含有量８０質量％、メタクリル酸含有量：１０質量％、アクリル酸ブチル：１０質量％、７０％亜鉛中和、ＭＦＲ：１ｇ／１０分）
ＩＯ−５：エチレン・メタクリル酸共重合体のアイオノマー（エチレン含有量８５質量％、メタクリル酸含有量：１５質量％、３０％ナトリウム中和、ＭＦＲ：３ｇ／１０分）
【００５３】
＜エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体＞
ＥＭＭＡ：エチレン・メタクリル酸共重合体（エチレン含有量９１質量％、メタクリル酸含有量：９質量％、ＭＦＲ：２ｇ／１０分）
【００５４】
［実施例１］
表１に示す配合でポリブチレンテレフタレート系樹脂とエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーを押出機に投入し、以下の条件で溶融混練することにより樹脂組成物（Ｐ）を調製した。
押出機：同方向２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝３５、３０ｍｍφ、池貝社製)
混練条件：温度：２５０℃、回転数：１８０ｍｉｎ−１
得られた樹脂組成物（Ｐ）について、以下の評価をおこなった。その結果を表１に示す。
【００５５】
＜評価＞
（１）加工性評価
押出温度２６０℃、引取速度４５ｍ／分、成形後の厚みが２０μｍとなるような押出条件で、得られた樹脂組成物（Ｐ）を基材層上（クラフト紙、５０ｇ/ｍ２）にフィルム状に押出ラミネート成形した。次いで、引取速度を徐々に上げながら、得られるフィルムの表面状態を観察した。得られるフィルムに、フィルム両端の揺れまたは切れが観察される引取速度を加工可能速度の限界値とした。ここで、押出機としては、４０ｍｍφ押出機（Ｌ／Ｄ＝３２、４５０ｍｍ幅ダイ、田辺プラチック機械社製）を用いた。ここで、フィルム両端の揺れとはフィルム端が左右に揺れながら塗工される、または塗工される幅が変化する状態をいう。フィルム両端の切れとはフィルムが連続的に塗工できず切断される状態をいう。得られた結果を表１に示す。
【００５６】
（２）耐熱性評価
下記の方法で耐熱性を評価した。
得られた樹脂組成物（Ｐ）をフィルム状に押出成形し、厚みが２０μｍのフィルムを作製した。ここで、加工条件は上記（１）加工性評価で良好なフィルムが得られた条件を採用した。得られたフィルムを２枚重ねて、ヒートシーラー（テスター産業社製）を使用して、シールバー１０ｍｍ幅、温度２４０℃、圧力０．３ＭＰａ(ゲージ圧力)、シール時間１．０秒の条件で、２枚のフィルム同士をヒートシールした。次いで、フィルム同士が溶融圧着しているかを観察した。このとき、溶融圧着しなかった（自然剥離した）ものを〇、溶融圧着したが簡単に剥離できたものを△、溶融圧着し、簡単に剥離できなかったものを×とした。得られた結果を表１に示す。
【００５７】
［実施例２〜７、比較例１〜３］
表１に示す配合とした以外は実施例１と同様にして樹脂組成物（Ｐ）をそれぞれ調製し、実施例１と同様の評価をそれぞれおこなった。得られた結果を表１に示す。
【００５８】
【表１】
0006710537.tif 000002
【００５９】
実施例１〜７の樹脂組成物（Ｐ）は加工速度を上げてもフィルムの外観の悪化が生じ難く、加工可能速度を上げることができた。そのためフィルムを生産性よく得ることができることが確認できた。これに対し、比較例１〜３の樹脂組成物（Ｐ）は加工速度を上げるとフィルムの外観の悪化が生じ易く、加工可能速度を十分に上げることができなかった。すなわち、フィルムの生産性が劣っていた。