(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
導電性ワイヤーと、前記導電性ワイヤーを被覆する高分子圧電体層とを含み、前記高分子圧電体層は、β型ポリフッ化ビニリデン系共重合体を含み、前記導電性ワイヤーの線径が、１．０ｍｍ以下である圧電ワイヤーの製造方法であって、
β型ポリフッ化ビニリデン系共重合体を溶剤に溶解させて樹脂液を調製する樹脂液調製工程と、
前記樹脂液を導電性ワイヤーに塗布する塗布工程と、
前記樹脂液を塗布した前記導電性ワイヤーを加熱して、前記導電性ワイヤーの表面に高分子圧電体層を形成する圧電体層形成工程と、
前記高分子圧電体層を延伸することなく、前記高分子圧電体層を分極処理する分極工程とを含むことを特徴とする圧電ワイヤーの製造方法。
【請求項２】
導電性ワイヤーと、前記導電性ワイヤーを被覆する高分子圧電体層とを含み、前記高分子圧電体層は、β型ポリフッ化ビニリデン系共重合体を含み、前記導電性ワイヤーの線径が、１．０ｍｍ以下である圧電ワイヤーの製造方法であって、
β型ポリフッ化ビニリデン系共重合体を加熱して溶融させて溶融樹脂を作製する樹脂溶融工程と、
前記溶融樹脂により導電性ワイヤーを被覆して、前記導電性ワイヤーの表面に高分子圧電体層を形成する押出被覆工程と、
前記高分子圧電体層を延伸することなく、前記高分子圧電体層を分極処理する分極工程とを含むことを特徴とする圧電ワイヤーの製造方法。
【請求項３】
前記高分子圧電体層の表面に導電層を形成する工程を更に含む請求項１又は２に記載の圧電ワイヤーの製造方法。
【請求項４】
前記導電層の表面に絶縁層を形成する工程を更に含む請求項３に記載の圧電ワイヤーの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、極細の圧電ワイヤー及びその製造方法、並びにその圧電ワイヤーを備えた圧電装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
圧電素子は、電気的エネルギーを機械的エネルギーに、又は機械的エネルギーを電気的エネルギーに変換する物質である圧電体を利用した素子であり、その電気エネルギーを機械的エネルギーに変換する逆圧電効果を利用して各種アクチュエータ等に利用され、また、その機械的エネルギーを電気エネルギーに変換する正圧電効果を利用して各種センサー、振動型発電素子等に利用されている。
【０００３】
近年、圧電素子を利用する装置の小型化等に伴い、装置への取り付けの自由度が高いケーブル状の圧電素子が注目されている。例えば、特許文献１では、内部導体、可撓性絶縁体、圧電体層と金属層とを含む外部導体、及び可撓性のシースからなり、上記圧電体層にポリフッ化ビニリデンのような高分子圧電体を用いたケーブル状の圧電センサーが提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００５−３５１６６４号公報
【特許文献２】特開２００５−２００６２３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかし、特許文献１で圧電体として使用できるとあるポリフッ化ビニリデンは、強誘電性を発現するのに延伸等の複雑な後処理が必要であり、細い金属ワイヤー等に被覆して使用する場合、ポリフッ化ビニリデンを被覆後に延伸等の後処理を施すことは困難である。一方、ポリフッ化ビニリデンをフィルム状に形成し、延伸を行った後に金属ワイヤーに貼り付けて被覆する方法もあるが、金層ワイヤーが細くなるとその方法も実施が困難となる。
【０００６】
本発明は、上記問題を解消するためになされたものであり、延伸等の後処理を行わなくても強誘電性を発現する高分子圧電体を用いて被覆した極細の圧電ワイヤーを提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の圧電ワイヤーは、導電性ワイヤーと、前記導電性ワイヤーを被覆する高分子圧電体層とを含む圧電ワイヤーであって、前記高分子圧電体層は、β型ポリフッ化ビニリデン系共重合体を含み、前記導電性ワイヤーの線径が、１．０ｍｍ以下であることを特徴とする。
【０００８】
また、本発明の圧電装置は、上記本発明の圧電ワイヤーを含むことを特徴とする。
【０００９】
また、本発明の圧電ワイヤーの第１の製造方法は、β型ポリフッ化ビニリデン系共重合体を溶剤に溶解させて樹脂液を調製する樹脂液調製工程と、前記樹脂液を導電性ワイヤーに塗布する塗布工程と、前記樹脂液を塗布した前記導電性ワイヤーを加熱して、前記導電性ワイヤーの表面に高分子圧電体層を形成する圧電体層形成工程と、前記高分子圧電体層を延伸することなく、前記高分子圧電体層を分極処理する分極工程とを含むことを特徴とする。
【００１０】
また、本発明の第２の圧電ワイヤーの製造方法は、β型ポリフッ化ビニリデン系共重合体を加熱して溶融させて溶融樹脂を作製する樹脂溶融工程と、前記溶融樹脂により導電性ワイヤーを被覆して、前記導電性ワイヤーの表面に高分子圧電体層を形成する押出被覆工程と、前記高分子圧電体層を延伸することなく、前記高分子圧電体層を分極処理する分極工程とを含むことを特徴とする。
【発明の効果】
【００１１】
本発明により、延伸等の後処理を行わなくても強誘電性を発現する高分子圧電体を用いて被覆した極細の高感度の圧電ワイヤーを提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】図１は、本発明の圧電ワイヤーの一例を示す拡大正面図である。
【図２】図２は、図１に示した圧電ワイヤーの斜視図である。
【図３】図３は、本発明の圧電ワイヤーの他の例を示す拡大正面図である。
【図４】図４は、図３に示した圧電ワイヤーの斜視図である。
【図５】図５は、本発明の圧電ワイヤーの他の例を示す拡大正面図である。
【図６】図６は、図５に示した圧電ワイヤーの斜視図である。
【図７】図７は、本発明の圧電ワイヤーの逆圧電効果を測定している状態の模式図である。
【図８】図８は、本発明の圧電ワイヤーの正圧電効果を測定している状態の模式図である。
【図９】図９は、実施例１〜４のワイヤーの線径と振幅ｐ-ｐとの関係を示す図である。
【図１０】図１０は、実施例１〜４のワイヤーの線径と樹脂層の単位厚さ当たりの出力電圧との関係を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
（本発明の圧電ワイヤー）
先ず、本発明の圧電ワイヤーについて説明する。本発明の圧電ワイヤーは、導電性ワイヤーと、上記導電性ワイヤーを被覆する高分子圧電体層とを備えている。また、上記高分子圧電体層は、β型ポリフッ化ビニリデン系共重合体を含み、上記導電性ワイヤーの線径（直径）は、１．０ｍｍ以下であることを特徴とする。
【００１４】
本発明の圧電ワイヤーは、圧電体としてβ型ポリフッ化ビニリデン系共重合体を用いているため、延伸等の後処理を行わなくても強誘電性を発現できる。このため、上記導電性ワイヤーの線径が１．０ｍｍ以下であっても、上記導電性ワイヤーの表面を上記β型ポリフッ化ビニリデン系共重合体で被覆するのみで分極が可能となり高分子圧電体層を形成でき、装置への取り付けの自由度が高い圧電ワイヤーを提供できる。
【００１５】
また、本発明の圧電ワイヤーでは、上記導電性ワイヤーの線径が１．０ｍｍ以下に設定されているので、柔軟性に富み、逆圧電効果及び正圧電効果を発揮する感度が高い。即ち、本発明の圧電ワイヤーは、柔軟性圧電素子として、小さな電気的エネルギーでも確実に機械的エネルギーに変換可能であり、また、小さな機械的エネルギーでも確実に電気的エネルギーに変換することができる。
【００１６】
上記β型ポリフッ化ビニリデン系共重合体は、フッ化ビニリデン−トリフルオロエチレン共重合体及びフッ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン共重合体から選ばれる少なくとも１種であることが好ましい。これらの共重合体は、強誘電性を有し、耐熱性が高いからである。ここで、上記「強誘電性」とは、外部に電場がなくても分極を維持できる特性を意味し、上記「耐熱性」とは、温度が８５℃となっても分極を維持できる特性を意味する。
【００１７】
上記「フッ化ビニリデン−トリフルオロエチレン共重合体」は、フッ化ビニリデンに由来する繰り返し単位を５０モル％以上（好ましくは６０モル％以上）含有する。
また、上記「フッ化ビニリデン−トリフルオロエチレン共重合体」における（トリフルオロエチレンに由来する繰り返し単位）／（フッ化ビニリデンに由来する繰り返し単位）のモル比は、好ましくは５／９５〜３６／６４の範囲内、より好ましくは１５／８５〜２５／７５の範囲内、更に好ましくは１８／８２〜２２／７８の範囲内である。
【００１８】
上記「フッ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン共重合体」は、フッ化ビニリデンに由来する繰り返し単位を５０モル％以上（好ましくは６０モル％以上）含有する。
また、上記「フッ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン共重合体」における（テトラフルオロエチレンに由来する繰り返し単位）／（フッ化ビニリデンに由来する繰り返し単位）のモル比は、好ましくは５／９５〜３６／６４の範囲内、より好ましくは１５／８５〜２５／７５の範囲内、更に好ましくは１８／８２〜２２／７８の範囲内である。
【００１９】
上記β型ポリフッ化ビニリデン系共重合体の分子量は特に限定されないが、例えば、数平均分子量として１万〜１００万のポリマーが使用できる。
【００２０】
上記高分子圧電体層は、上記β型ポリフッ化ビニリデン系共重合体以外に、添加剤を含んでいてもよい。上記添加剤としては、例えば圧電セラミックスである、チタン酸鉛の焼結粉体、チタン酸ジルコン酸鉛の焼結粉体、又はニオブ酸ナトリウム等の非鉛系圧電セラミック焼結粉体、窒化アルミニウム等が挙げられる。
【００２１】
上記高分子圧電体層の厚さは特に限定されないが、通常２μｍ以上２００μｍ以下に設定される。上記高分子圧電体層の厚さが厚すぎると、上記圧電ワイヤーの柔軟性及び感度が低下する傾向にあるからである。
【００２２】
上記導電性ワイヤーの線径は、１．０ｍｍ以下に設定されるが、０．５ｍｍ以下の極細であることが好ましい。これにより、より柔軟性に富み、逆圧電効果及び正圧電効果を発揮する感度がより高い圧電ワイヤーを実現できる。また、上記導電性ワイヤーの線径の下限値は特に限定されず、導電性ワイヤーが製造できる線径であればよく、例えば、ワイヤーの取り扱い及び製造が容易となる０．００８ｍｍ以上に設定される。
【００２３】
上記導電性ワイヤーの種類は、導電性を有していれば特に限定されず、例えば、金属ワイヤー、樹脂ワイヤーの表面を導電層で被覆した導電性被覆ワイヤー、導電性高分子ワイヤー等を用いることができるが、引っ張り強度が大きい金属ワイヤーが好ましい。上記導電性ワイヤーに金属ワイヤーを用いる場合、用いる金属の種類は特に限定されず、例えば、銅、ニッケル、アルミニウム、ステンレス鋼等を使用できる。
【００２４】
上記導電性ワイヤーの形態も特に限定されず、例えば、単線、撚り線等を用いることができる。
【００２５】
本発明の圧電ワイヤーは、上記高分子圧電体層の外側の表面に導電層を更に備えていてもよい。上記導電層を形成する材料は特に限定されず、例えば、金属、導電性高分子等を使用できる。
【００２６】
また、本発明の圧電ワイヤーは、上記導電層の外側の表面に絶縁層を更に備えていてもよい。これにより、本発明の圧電ワイヤーを装置等へ取り付ける際の配置の自由度が向上する。上記絶縁層を形成する材料は特に限定されず、例えば、有機材料、無機材料等を用いることができるが、柔軟性を有する樹脂材料が好ましい。
【００２７】
以下、本発明の圧電ワイヤーを図面に基づき説明する。図１は、本発明の圧電ワイヤーの一例を示す拡大正面図であり、図２は、図１に示した圧電ワイヤーの斜視図である。図１及び図２において、本発明の圧電ワイヤー１０は、導電性ワイヤー１１と、導電性ワイヤー１１を被覆する高分子圧電体層１２とを備えている。導電性ワイヤー１１のワイヤー端部１１ａには、高分子圧電体層は形成されていない。高分子圧電体層１２は、β型ポリフッ化ビニリデン系共重合体を含み、導電性ワイヤー１１の線径は、１．０ｍｍ以下に設定されている。
【００２８】
上記圧電ワイヤーは、延伸等の後処理せずに分極処理されており、圧電性を有し、逆圧電効果及び正圧電効果を発揮する。また、上記金属ワイヤーの線径が１．０ｍｍ以下に設定されているので、柔軟性に富み、感度が高い。
【００２９】
図３は、本発明の圧電ワイヤーの他の例を示す拡大正面図であり、図４は、図３に示した圧電ワイヤーの斜視図である。図３及び図４に示した圧電ワイヤー２０は、図１及び図２に示した圧電ワイヤー１０の高分子圧電体層１２の外側の表面に更に導電層１３を形成したものである。導電層１３を形成することにより、分極処理が容易となる。
【００３０】
図５は、本発明の圧電ワイヤーの更に他の例を示す拡大正面図であり、図６は、図５に示した圧電ワイヤーの斜視図である。図５及び図６に示した圧電ワイヤー３０は、図３及び図４に示した圧電ワイヤー２０の導電層１３の外側の表面に更に絶縁層１４を形成したものである。絶縁層１４を形成することにより、圧電ワイヤー３０を装置等へ取り付ける際の配置の自由度が向上する。
【００３１】
（本発明の圧電ワイヤーの製造方法）
次に、本発明の圧電ワイヤーを製造する第１と第２の製造方法について説明する。
【００３２】
本発明の圧電ワイヤーの第１の製造方法は、β型ポリフッ化ビニリデン系共重合体を溶剤に溶解させて樹脂液を調製する樹脂液調製工程と、上記樹脂液を導電性ワイヤーに塗布する塗布工程と、上記樹脂液を塗布した上記導電性ワイヤーを加熱して、上記導電性ワイヤーの表面に高分子圧電体層を形成する圧電体層形成工程と、上記高分子圧電体層を延伸することなく、上記高分子圧電体層を分極処理する分極工程とを備えることを特徴とする。
【００３３】
また、本発明の圧電ワイヤーの第２の製造方法は、β型ポリフッ化ビニリデン系共重合体を加熱して溶融させて溶融樹脂を作製する樹脂溶融工程と、上記溶融樹脂により導電性ワイヤーを被覆して、上記導電性ワイヤーの表面に高分子圧電体層を形成する押出被覆工程と、上記高分子圧電体層を延伸することなく、上記高分子圧電体層を分極処理する分極工程とを含むことを特徴とする。
【００３４】
本発明の圧電ワイヤーの第１及び第２の製造方法は、圧電体としてβ型ポリフッ化ビニリデン系共重合体を用いているため、延伸等の後処理を行わなくても強誘電性を発現でき、上記導電性ワイヤーの線径が１．０ｍｍ以下の極細であっても、上記導電性ワイヤーの表面を上記β型ポリフッ化ビニリデン系共重合体で被覆するのみで強誘電性を有する高分子圧電体層を形成でき、装置への取り付けの自由度が高い極細の圧電ワイヤーを製造できる。
【００３５】
ここで、上記「高分子圧電体層を延伸することなく」とは、上記高分子圧電体層が、分極処理前にも延伸されず、且つ分極処理時にも延伸されないことを意味する。
【００３６】
上記第１の製造方法において使用する溶剤は、β型ポリフッ化ビニリデン系共重合体を溶解でき、上記樹脂液の塗布後に加熱により除去できるものであれば特に制限されず、ケトン系溶媒（例えば、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）、メチルイソブチルケトン（ＭＩＢＫ）、アセトン、ジエチルケトン、ジプロピルケトン）、エステル系溶媒（例えば、酢酸エチル、酢酸メチル、酢酸プロピル、酢酸ブチル、乳酸エチル）、エーテル系溶媒（例えば、テトラヒドロフラン、メチルテトラヒドロフラン、ジオキサン）、及びアミド系溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）、ジメチルアセトアミド）等を使用できる。
【００３７】
上記第２の製造方法において、上記溶融樹脂を作製するには、例えば、ぺレット状のβ型ポリフッ化ビニリデン系共重合体を加熱溶融すればよい。
【００３８】
上記第１及び第２の製造方法では、上記高分子圧電体層の表面に導電層を形成する工程を更に備えることができる。上記導電層の形成方法は特に限定されないが、例えば、蒸着法又はスパッタリング法、コーティング法を採用できる。
【００３９】
また、上記第１及び第２の製造方法では、上記導電層の表面に絶縁層を形成する工程を更に備えることができる。上記絶縁層の形成方法も特に限定されないが、上記高分子圧電層の形成と同様に塗布工程又は押出被覆工程により形成できる。
【００４０】
上記第１及び第２の製造方法における分極処理は、例えば、前述の図１及び図２の形態の導電層がない圧電ワイヤーであれば、既知のコロナ放電により分極処理を行うことができる。また、図３及び図４の導電層を形成した圧電ワイヤーであれば、導電性ワイヤー１１と導電層１３との間に直流電圧又は交流電圧を印加する方法で行うことができる。高分子圧電体層１２を均一に分極するには、導電層１３を形成して分極処理することが好ましい。
【００４１】
（本発明の圧電装置）
本発明の圧電装置は、上記本発明の圧電ワイヤーを備えている。本発明の圧電装置は、圧電素子として機能する極細の圧電ワイヤーを備えているので、感度が高い。また、本発明の圧電装置は、装置内への取り付けの自由度が高い極細の圧電ワイヤーを備えているため、圧電装置の小型化を図ることができる。
【００４２】
上記圧電装置としては、センサー用途として例えば、衝撃センサー、感圧センサー、焦電センサー、超音波センサー、生体信号検知センサー、歪検知センサー、マイクロフォン、ピックアップセンサー、加速度センサー、曲率センサー、キーボードスイッチ、防犯センサー、振動発電装置等）、アクチュエータ用途して例えば、スピーカー、ヘッドフォン、補聴器、ダイヤフラム、小型ポンプ、シャッター、人工筋肉等）等が該当する。
【実施例】
【００４３】
以下、本発明を実施例により説明する。但し、本発明は、下記の実施例により限定されない。
【００４４】
（実施例１）
先ず、フッ化ビニリデン−トリフルオロエチレン共重合体（モル比／フッ化ビニリデン：トリフルオロエチレン＝７５：２５）３０ｇをメチルエチルケトン７０ｇに７０℃に加温しながら溶解し、日本エマソン社製の超音波ホモジナイザー“ＢＲＡＮＳＯＮ  Ｄｉｇｉｔａｌ  Ｓｏｎｉｆｉｒｅ”で３０分間攪拌して樹脂液を調製した。
【００４５】
次に、ニラコ社製の線径０．０２ｍｍ、長さ５０ｍｍのステンレス鋼製の単線ワイヤーに、上記樹脂液をディップコーティング法で塗工し、１５０℃で２分間加熱して、メチルエチルケトンを気化させて除去して、上記ワイヤーの表面に厚さ２０μｍの樹脂層を形成して塗工ワイヤーを作製した。但し、上記塗工ワイヤーの一端部には、未塗工のワイヤー端部を残した。
【００４６】
続いて、上記塗工ワイヤーの樹脂層の全面にアルミニウムを蒸着させて、アルミニウム導電層を形成した。次に、上記アルミニウム導電層をグランド電極として、未塗工のワイヤー端部を対極として、対極からグランド電極へ、トレック社製の高圧電源“６１０Ｄ”により直流電圧６ｋＶを１分間印加することにより、樹脂層の分極処理を行い、実施例１の圧電ワイヤーを得た。
【００４７】
（実施例２）
ステンレス鋼製の単線ワイヤーの線径を０．１０ｍｍとし、樹脂層の厚さを１５μｍとした以外は、実施例１と同様にして、実施例２の圧電ワイヤーを作製した。
【００４８】
（実施例３）
ステンレス鋼製の単線ワイヤーの線径を０．５０ｍｍとし、樹脂層の厚さを８０μｍとした以外は、実施例１と同様にして、実施例３の圧電ワイヤーを作製した。
【００４９】
（実施例４）
ステンレス鋼製の単線ワイヤーの線径を１．０ｍｍとし、樹脂層の厚さを８０μｍとした以外は、実施例１と同様にして、実施例４の圧電ワイヤーを作製した。
【００５０】
（実施例５）
圧電樹脂として、フッ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン共重合体（モル比／フッ化ビニリデン：テトラフルオロエチレン＝８０：２０）を用い、ワイヤーとして、線径０．０８ｍｍの銅単線を２０本撚った長さ５０ｍｍの銅撚り線（線径：０．５２ｍｍ）を用い、樹脂層の厚さを１８μｍとした以外は、実施例１と同様にして、実施例５の圧電ワイヤーを作製した。
【００５１】
上記実施例１〜５の圧電ワイヤーについて下記のようにして、逆圧電効果と正圧電効果とを評価した。
【００５２】
＜逆圧電効果＞
図７に示すように、ｎＦ回路ブロック社製のファンクションジェネレータ“ＷＦ１９７３”（４１）とＴｒｅｋ社製のアンプ“Ｍｏｄｅｌ６１０Ｄ”（４２）とを接続し、更にアンプ４２と、圧電ワイヤー２０のワイヤー端部１１ａと導電層１３とを電気接続した。次に、ファンクションジェネレータ４１から周波数５Ｈｚ、電圧１０Ｖｐ-ｐの交流を出力し、アンプ４２で１０００Ｖｐ-ｐまで増幅して、圧電ワイヤー２０に印加した。その際、ＫＥＹＥＮＣＥ社製のレーザー顕微鏡“ＶＫ−Ｘ１５０”（４３）で圧電ワイヤーの振幅ｐ-ｐ（全振幅）を測定した。
【００５３】
＜正圧電効果＞
図８に示すように、圧電ワイヤー２０の両端を島津製作所製の引張り試験機“ＡＧＳ−５００Ｘ”（５３）にセットした。また、オシロスコープ５１と、タートル工業社製のチャージアンプ５２とを接続し、更にチャージアンプ５２と圧電ワイヤー２０の両端とを電極５２ａ、５２ｂを介して電気接続した。次に、０．５Ｎの張力になるまで圧電ワイヤー２０の両端を引張り、その後、張力を０まで高速で解放し、その際の圧電出力を測定し、圧電ワイヤー２０の高分子圧電体層の単位厚さ当たりの出力電圧を算出した。
【００５４】
以上の結果を表１、図９、図１０に示す。表１では、逆圧電効果と正圧電効果と合わせて、圧電ワイヤーの線径と樹脂層の厚さも示した。図９は、実施例１〜４のワイヤーの線径と振幅ｐ-ｐとの関係を示す図であり、図１０は、実施例１〜４のワイヤーの線径と樹脂層の単位厚さ当たりの出力電圧との関係を示す図である。
【００５５】
【表１】
0006725290.tif 000002
【００５６】
表１及び図９より、実施例１〜３及び実施例５では、振幅ｐ-ｐが観察でき、逆圧電効果が発揮できることが確認できた。また、表１及び図１０より、実施例１〜５では、正圧電効果が発揮できることが確認できた。
【００５７】
また、上記結果から、ワイヤーの線径が小さいほど、逆圧電効果及び正圧電効果ともに大きいことが分かる。
【産業上の利用可能性】
【００５８】
本発明は、延伸等の後処理を行わなくても強誘電性を発現する高分子圧電体を用いて被覆した極細の圧電ワイヤーを提供でき、各種センサーやアクチュエータ等の圧電装置に適用できる。
【符号の説明】
【００５９】
１０、２０、３０  圧電ワイヤー
１１  導電性ワイヤー
１１ａ  ワイヤー端部
１２  高分子圧電体層
１３  導電層
１４  絶縁層
４１  ファンクションジェネレータ
４２  アンプ
４３  レーザー顕微鏡
５１  オシロスコープ
５２  チャージアンプ
５２ａ、５２ｂ  電極
５３  引張り試験機
【図１】
0006725290.tif 000003
【図２】
0006725290.tif 000004
【図３】
0006725290.tif 000005
【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
0006725290.tif 000010
【図９】
0006725290.tif 000011
【図１０】
0006725290.tif 000012