(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）下記一般式（Ｉ）で表されるマレイミド樹脂と、（Ｂ）トリフェニルメタン骨格及び／又はナフタレン骨格を有するフェノール系硬化剤と、（Ｃ）シリコーンパウダーと、（Ｄ）両末端アミノ変性シリコーンオイルと、（Ｅ）両末端エポキシ変性シリコーンオイル並びに（Ｆ）トリフェニルメタン骨格及び／又はナフタレン骨格を有するエポキシ樹脂から選ばれる少なくとも１種と、を含有し、前記（Ｂ）成分の含有量が、前記（Ａ）成分１００質量部に対し、１０〜５０質量部である、封止用成形材料。
【化１】
0006733950.tif 000017
（式中、Ｒ１はそれぞれ独立に炭素数１〜１０の炭化水素基であって、炭化水素基はハロゲン原子で置換されていてもよい。Ｒ１が複数存在する場合、該複数のＲ１は、互いに同一でも異なっていてもよい。ｐはそれぞれ独立に０〜４の整数、ｑは０〜３の整数、ｚは０〜１０である。）
【請求項２】
前記（Ｂ）成分が、下記一般式（ＩＩ）で表されるトリフェニルメタン骨格を有するフェノール樹脂、下記一般式（ＩＩＩ）で表されるナフタレン骨格を有するフェノール樹脂、及び下記一般式（ＩＶ）で表されるナフタレン骨格を有するフェノール樹脂から選択される少なくとも１種を含む、請求項１に記載の封止用成形材料。
【化２】
0006733950.tif 000018
（式中、ｘは０〜１０である。）
【化３】
0006733950.tif 000019
（式中、ｙ１は０〜１０である。）
【化４】
0006733950.tif 000020
（式中、ｙ２は０〜１０である。）
【請求項３】
前記（Ｃ）成分の含有量が、前記（Ａ）成分１００質量部に対し５〜３５質量部である、請求項１又は２に記載の封止用成形材料。
【請求項４】
前記（Ｄ）成分の含有量が、前記（Ａ）成分１００質量部に対し０．３〜１５質量部である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の封止用成形材料。
【請求項５】
前記（Ｅ）成分の含有量が、前記（Ａ）成分１００質量部に対し０．１〜１質量部である、請求項１〜４のいずれか一項に記載の封止用成形材料。
【請求項６】
前記（Ｆ）成分が、下記一般式（Ｖ）で表されるトリフェニルメタン骨格を有するエポキシ樹脂、下記一般式（ＶＩ）で表されるナフタレン骨格を有するエポキシ樹脂、及び下記一般式（ＶＩＩ）で表されるナフタレン骨格を有するエポキシ樹脂から選択される少なくとも１種を含む、請求項１〜５のいずれか一項に記載の封止用成形材料。
【化５】
0006733950.tif 000021
（式中、ｎは０〜１０である。）
【化６】
0006733950.tif 000022
（式中、ｍは０〜１０である。）
【化７】
0006733950.tif 000023
【請求項７】
前記（Ｆ）成分の含有量が、エポキシ当量換算で、前記（Ｂ）成分の水酸基１００当量に対して１０〜４０当量である、請求項１〜６のいずれか一項に記載の封止用成形材料。
【請求項８】
請求項1〜７のいずれか一項に記載の封止用成形材料により封止された素子を備える、電子部品装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、封止用成形材料、及び電子部品装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、トランジスタ、ＩＣ等の電子部品封止の分野では、エポキシ樹脂成形材料が広く用いられている。これは、エポキシ樹脂が、電気特性、耐湿性、機械特性、インサート品との接着性等のバランスに優れるからである。
【０００３】
近年、資源エネルギーの将来的な枯渇に対する不安や、いわゆる地球温暖化問題等を背景に世界的に省エネルギーの機運が高まっており、電力の制御や変換を行い、「省エネ技術のキーデバイス」と言われるパワーデバイス（パワー半導体）が注目されている。
パワー半導体にとって、電力変換効率はその性能を決定する非常に重要な項目であるが、ここにきて、従来のＳｉ素子より変換効率の高い炭化ケイ素（ＳｉＣ）や窒化ガリウム（ＧａＮ）等の化合物半導体の研究開発や市場での流通が活況を呈するようになってきた。
【０００４】
ＳｉＣやＧａＮの大きな特徴として、従来のＳｉ素子と比較して高温動作が可能である点を挙げることができる。また、特にＳｉＣについては、Ｓｉ素子に比べ、より高い耐圧性を有するため、より小さな素子やパッケージでこれまで以上の耐圧性を実現することが期待されている。
【０００５】
一方、より小さな素子やパッケージで、これまで以上の耐圧性を実現することは、素子自身の発熱もこれまで以上に高くなることを意味し、高温動作が可能となることと相まって、周辺部材にもこれまで以上の耐熱性が求められることになる。
ＳｉＣについては、３００℃以上での動作報告もあり、封止用成形材料には高いガラス転移温度とともに高い耐熱分解性が求められることになる。
【０００６】
また、車載用パッケージ等では、−４０〜−６０℃の低温から２００℃を越える高温の温度サイクルに対する耐性が求められることも多く、発生応力の緩和や、発生応力に起因するクラック等の防止のために、封止用成形材料の弾性率はできるだけ低いことが望ましく、その強度はできるだけ高いことが望ましい。
【０００７】
封止用成形材料に高いガラス転移温度を与え、高温時信頼性を確保しようとする技術としては、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、マレイミド基を有する化合物、及びアルケニル基を有するフェノール化合物を必須成分とする封止用エポキシ樹脂組成物（例えば、特許文献１）、マレイミド化合物とベンゾオキサジン化合物を特定の比率で配合し、トリアゾール系化合物を添加した封止用樹脂組成物（例えば、特許文献２）等の報告がある。また、エポキシ樹脂組成物の低応力化を図るために、特定の構造を有する２種のシリコーンを併用する方法が提案されている（例えば、特許文献３）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特許第４７９３５６５号
【特許文献２】特開２０１５−１０１６６７号公報
【特許文献３】特公平６−８２７６４号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら、一般に、ガラス転移温度（Ｔｇ）が高い樹脂系は、「硬くて脆い」という短所を有することが多く、低弾性化を実現しつつ十分な機械強度を付与することは困難であることが多い。上述の特許文献１乃至３では、これらの課題を十分に解決しているとは言い難い。
【００１０】
本発明は、このような実情に鑑みてなされたものであり、成形性に優れ、ガラス転移温度（Ｔｇ）及び熱分解温度が高く、耐熱性に優れるとともに、低弾性化及び高強度化の両立が図れ、被着体への十分な密着力を有する硬化物を得ることができ、温度サイクル後の剥離やクラックの発生が少ない封止用成形材料、及び該封止用成形材料を用いた電子部品装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者らは、上記の課題を解決するべく鋭意検討した結果、特定構造を有するマレイミド樹脂と、特定の骨格を有するフェノール系硬化剤とを特定の割合で含有し、更に、シリコーンパウダー、及び特定の構造を有するシリコーンオイルを含有する封止用成形材料が、上記課題を解決することを見出した。
本発明は、かかる知見に基づいて完成したものである。
【００１２】
すなわち、本発明は、以下の[１]〜[１０]を提供する。
[１]（Ａ）下記一般式（Ｉ）で表されるマレイミド樹脂と、（Ｂ）トリフェニルメタン骨格及び／又はナフタレン骨格を有するフェノール系硬化剤と、（Ｃ）シリコーンパウダーと、（Ｄ）両末端アミノ変性シリコーンオイルと、を含有し、前記（Ｂ）成分の含有量が、前記（Ａ）成分１００質量部に対し、１０〜５０質量部である、封止用成形材料。
【化１】
0006733950.tif 000002
（式中、Ｒ１はそれぞれ独立に炭素数１〜１０の炭化水素基であって、炭化水素基はハロゲン原子で置換されていてもよい。Ｒ１が複数存在する場合、該複数のＲ１は、互いに同一でも異なっていてもよい。ｐはそれぞれ独立に０〜４の整数、ｑは０〜３の整数、ｚは０〜１０である。）
［２］前記（Ｂ）成分が、下記一般式（ＩＩ）で表されるトリフェニルメタン骨格を有するフェノール樹脂、下記一般式（ＩＩＩ）で表されるナフタレン骨格を有するフェノール樹脂、及び下記一般式（ＩＶ）で表されるナフタレン骨格を有するフェノール樹脂から選択される少なくとも１種を含む、上記［１］に記載の封止用成形材料。
【化２】
0006733950.tif 000003
（式中、ｘは０〜１０である。）
【化３】
0006733950.tif 000004
（式中、ｙ１は０〜１０である。）
【化４】
0006733950.tif 000005
（式中、ｙ２は０〜１０である。）
［３］前記（Ｃ）成分の含有量が、前記（Ａ）成分１００質量部に対し５〜３５質量部である、上記［１］又は［２］に記載の封止用成形材料。
［４］前記（Ｄ）成分の含有量が、前記（Ａ）成分１００質量部に対し０．３〜１５質量部である、上記［１］〜［３］のいずれか一項に記載の封止用成形材料。
［５］さらに、（Ｅ）両末端エポキシ変性シリコーンオイルを含有する、上記［１］〜［４］のいずれか一項に記載の封止用成形材料。
［６］前記（Ｅ）成分の含有量が、前記（Ａ）成分１００質量部に対し０．１〜１質量部である、上記［５］に記載の封止用成形材料。
［７］さらに、（Ｆ）トリフェニルメタン骨格及び／又はナフタレン骨格を有するエポキシ樹脂を含有する、上記［１］〜［６］のいずれか一項に記載の封止用成形材料。
［８］前記（Ｆ）成分が、下記一般式（Ｖ）で表されるトリフェニルメタン骨格を有するエポキシ樹脂、下記一般式（ＶＩ）で表されるナフタレン骨格を有するエポキシ樹脂、及び下記一般式（ＶＩＩ）で表されるナフタレン骨格を有するエポキシ樹脂から選択される少なくとも１種を含む、上記［７］に記載の封止用成形材料。
【化５】
0006733950.tif 000006
（式中、ｎは０〜１０である。）
【化６】
0006733950.tif 000007
（式中、ｍは０〜１０である。）
【化７】
0006733950.tif 000008
［９］前記（Ｆ）成分の含有量が、エポキシ当量換算で、前記（Ｂ）成分の水酸基１００当量に対して１０〜４０当量である、上記［７］又は［８］に記載の封止用成形材料。
［１０］上記［１］〜［９］のいずれか一項に記載の封止用成形材料により封止された素子を備える、電子部品装置。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、成形性に優れ、ガラス転移温度（Ｔｇ）及び熱分解温度が高く、耐熱性に優れるとともに、低弾性化及び高強度化の両立が図れ、被着体への十分な密着力を有する硬化物を得ることができ、温度サイクル後の剥離やクラックの発生が少ない封止用成形材料、及び該封止用成形材料を用いた電子部品装置を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、本発明を詳細に説明する。
（封止用成形材料）
まず、本発明の封止用成形材料の各成分について述べる。
〔（Ａ）マレイミド樹脂〕
本発明で用いる（Ａ）成分のマレイミド樹脂は、下記一般式（Ｉ）で表され、１分子内にマレイミド基を２つ以上含む化合物であり、加熱によりマレイミド基が、後述する（Ｂ）成分のフェノール系硬化剤と反応することで３次元的網目構造を形成し、硬化する樹脂である。また、上記マレイミド樹脂は、耐熱性や耐熱分解性に優れる。
【化８】
0006733950.tif 000009
【００１５】
上記一般式（Ｉ）中、Ｒ１はそれぞれ独立に炭素数１〜１０の炭化水素基であって、該炭化水素基はハロゲン原子で置換されていてもよい。ｐはそれぞれ独立に０〜４の整数、ｑは０〜３の整数である。
上記炭素数１〜１０の炭化水素基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基などのアルキル基；ビニル基、アリル基、ブテニル基、ペンテニル基、ヘキセニル基などのアルケニル基；フェニル基、トリル基、キシリル基などのアリール基；ベンジル基、フェネチル基などのアラルキル基などの１価の炭化水素基が挙げられる。
また、Ｒ１が複数存在する場合、該複数のＲ１は、互いに同一でも異なっていてもよい。
ｚは０〜１０であり、好ましくは０〜４である。
【００１６】
上記一般式（Ｉ）で表されるマレイミド樹脂は、後述する（Ｂ）成分のフェノール系硬化剤と、有機リン系触媒等の存在下、１７０℃以上の温度で比較的容易に付加反応を行い、封止用成形材料の硬化物に高い耐熱性を与える。
【００１７】
上記一般式（Ｉ）で表されるマレイミド樹脂の具体例としては、例えば、Ｎ，Ｎ’−（４，４’−ジフェニルメタン）ビスマレイミド、ビス（３−エチル−５−メチル−４−マレイミドフェニル）メタン、ポリフェニルメタンマレイミド等が挙げられる。
また、上記マレイミド樹脂は、例えば、Ｎ，Ｎ’−（４，４’−ジフェニルメタン）ビスマレイミドでｚ＝０を主成分とするＢＭＩ、ＢＭＩ−７０（以上、ケイアイ化成（株）製）、ＢＭＩ−１０００（大和化成工業（株）製）、同じくｚ＝０〜２を主成分とするＢＭＩ−２３００（大和化成工業（株）製）等が市販品として入手することができる。
【００１８】
上記（Ａ）成分のマレイミド樹脂は、その一部若しくは全部を（Ｂ）成分のフェノール系硬化剤の一部若しくは全部と、予め予備混合を行なってから用いてもよい。予備混合の方法は特に限定されず、公知の混合方法を用いることができる。例えば、攪拌可能な装置を用い、（Ｂ）成分のフェノール系硬化剤を５０〜１８０℃で溶融した後、攪拌しつつ（Ａ）成分のマレイミド樹脂を徐々に加えて混合し、その全てが溶融してから更に１０〜６０分程度攪拌し、予備混合樹脂とする方法等が挙げられる。
なお、予備混合において、（Ｂ）成分のフェノール系硬化剤を２種以上用いてもよい。
【００１９】
上記（Ａ）成分のマレイミド樹脂は、本発明の効果を妨げない範囲で、上記一般式（Ｉ）で表されるマレイミド樹脂以外のマレイミド樹脂を併用してもよい。併用可能なマレイミド樹脂としては、例えば、３，３’−ジメチル−５，５’−ジエチル−４，４’−ジフェニルメタンビスマレイミド、ｍ−フェニレンビスマレイミド、２，２−ビス［４−（４−マレイミドフェノキシン）フェニル］プロパン、１，６−ビスマレイミド−（２，２，４−トリメチル）ヘキサン等を挙げることができるが、これら以外の従来公知のマレイミド樹脂を併用してもよい。
なお、上記一般式（Ｉ）で表されるマレイミド樹脂以外のマレイミド樹脂を配合する場合、その配合量は、（Ａ）成分のマレイミド樹脂１００質量部に対し、３０質量部以下とすることが好ましく、２０質量部以下とすることがより好ましく、１０質量部以下とすることが更に好ましい。
【００２０】
〔（Ｂ）フェノール系硬化剤〕
本発明で用いる（Ｂ）成分のフェノール系硬化剤は、一分子中に少なくとも２個の水酸基を有し、トリフェニルメタン骨格及び／又はナフタレン骨格を含む。具体的には、トリフェニルメタン骨格を有するフェノール樹脂、及びナフタレン骨格を有するフェノール樹脂のうち少なくとも１種を含む。トリフェニルメタン骨格やナフタレン骨格を含むフェノール樹脂は、一般に、封止用成形材料に高いガラス転移点を与え、その耐熱性を高める。
上記トリフェニルメタン骨格を有するフェノール樹脂としては、特に限定されるものではないが、例えば、下記一般式（ＩＩ）で表されるフェノール樹脂が挙げられる。
【００２１】
【化９】
0006733950.tif 000010
（式中、ｘは０〜１０である。）
【００２２】
また、上記ナフタレン骨格を有するフェノール樹脂としては、一分子中に少なくとも２個の水酸基を有し、少なくとも１つのナフタレン環を有するフェノール樹脂であれば特に限定されるものではなく、例えば、下記一般式（ＩＩＩ）、及び下記一般式（ＩＶ）で表されるフェノール樹脂が挙げられ、これらを好ましく用いることができる。
【００２３】
【化１０】
0006733950.tif 000011
（式中、ｙ１は０〜１０である。）
【００２４】
【化１１】
0006733950.tif 000012
（式中、ｙ２は０〜１０である。）
【００２５】
上記（Ｂ）成分のフェノール系硬化剤は、上記一般式（ＩＩ）で表されるトリフェニルメタン骨格を有するフェノール樹脂、上記一般式（ＩＩＩ）で表されるナフタレン骨格を有するフェノール樹脂、及び上記一般式（ＩＶ）で表されるナフタレン骨格を有するフェノール樹脂から選択される少なくとも１種を含むことが、封止用成形材料の硬化物の耐熱性を高める観点から好ましい。
【００２６】
上記（Ｂ）成分のフェノール系硬化剤の含有量は、（Ａ）成分１００質量部に対し１０〜５０質量部であり、好ましくは２０〜４５質量部、より好ましくは２０〜４０質量部である。１０質量部未満では、封止用成形材料を十分に硬化させることができない等、成形性の低下を招くおそれがある。５０質量部を超えると、硬化物の耐熱性が不十分となり、剥離やクラックが発生するおそれがある。
なお、上記一般式（ＩＩ）〜（ＩＶ）で表されるフェノール樹脂は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。２種以上を併用する場合、その合計量を上記範囲内となるようにする。
【００２７】
上記一般式（ＩＩ）で表されるフェノール樹脂は、ＭＥＨ−７５００（明和化成（株）製）として、上記一般式（ＩＩＩ）で表されるフェノール樹脂は、ＳＮ−４８５（新日鉄住金化学（株）製）として、上記一般式（ＩＶ）で表されるフェノール樹脂は、ＳＮ−３９５（新日鉄住金化学（株）製）として、それぞれ市販品として入手することができる。
【００２８】
また、上記トリフェニルメタン骨格を有するフェノール樹脂及びナフタレン骨格を有するフェノール樹脂の軟化点は、主として生産性の観点から、好ましくは６５〜１３０℃、より好ましくは７０〜１２５℃、更に好ましくは７５〜１２０℃である。
【００２９】
上記（Ｂ）成分のフェノール系硬化剤中、上記一般式（ＩＩ）〜（ＩＶ）で表されるフェノール樹脂の含有量は、好ましくは７０〜１００質量％、より好ましくは８０〜１００質量％、更に好ましくは９０〜１００質量％である。上記範囲内とすることにより、封止用成形材料の硬化物の耐熱性を向上させることができる。
【００３０】
上記（Ｂ）成分のフェノール系硬化剤は、上記トリフェニルメタン骨格を有するフェノール樹脂及び上記ナフタレン骨格を有するフェノール樹脂の他に、本発明の効果を損なわない範囲で半導体素子封止材料として用いられるフェノール系樹脂を併用することができる。併用可能な樹脂としては、例えば、フェノールノボラック、ｏ-クレゾールノボラック等を挙げることができるが、これら以外のフェノール系樹脂を併用してもよい。
また、本発明の効果を損なわない範囲で、無水酸系硬化剤、アミン系硬化剤等を併用してもよい。
なお、上記（Ｂ）成分以外のフェノール系樹脂を併用する場合、その配合量は（Ｂ）成分のフェノール系硬化剤１００質量部に対し、３０質量部以下とすることが好ましく、２０質量部以下とすることがより好ましく、１０質量部以下とすることが更に好ましい。
【００３１】
〔（Ｃ）シリコーンパウダー〕
【００３２】
本発明で用いる（Ｃ）成分のシリコーンパウダーは、封止用成形材料の硬化物の曲げ弾性率を低下させ、熱応力等によるインサート剥離への耐性を高める働きを有する。
本発明における「シリコーンパウダー」とは、シロキサン結合が（ＣＨ３ＳｉＯ３/２）ｎで表される三次元網目状に架橋した構造をもつ粉体のことであり、具体的には、ポリメチルシルセスキオキサン化合物を指す。なお、本発明では、ポリメチルシルセスキオキサン化合物が有するメチル基の一部が、フェニル基等の他の炭化水素基で変性されていてもよい。
また、上記ポリメチルシルセスキオキサン化合物は、メチルメタクリレート−ブタジエン−スチレン共重合体（ＭＢＳ）等の有機系エラストマーに比べ、高い耐熱性を有する。
【００３３】
上記（Ｃ）成分のシリコーンパウダーは、封止用成形材料の硬化物の曲げ弾性率の低減と、流動特性とのバランスの観点から、その平均粒径が０．１〜２０μｍであることが好ましく、０．３〜１０μｍであることがより好ましく、０．５〜５μｍであることが更に好ましい。平均粒径を０．１μｍ以上とすることで流動特性を向上させることができ、２０μｍ以下とすることで硬化物の曲げ弾性率を低減させることができる。
なお、上記平均粒径は、レーザ回折散乱方式（たとえば、（株）島津製作所製、装置名：ＳＡＬＤ-３１００）により測定することができる。
【００３４】
上記（Ｃ）成分のシリコーンパウダーの含有量は、（Ａ）成分１００質量部に対し、好ましくは５〜３５質量部、より好ましくは１０〜３０質量部である。５質量部以上とすることで硬化物の曲げ弾性率を十分に低減させることができ、３５質量部以下とすることで流動特性を向上させることができる。
【００３５】
上記（Ｃ）成分のシリコーンパウダーは、平均粒径が５μｍのポリメチルシルセスキオキサン化合物として、ＭＳＰ−３５００（日興リカ（株）製）等を、平均粒径３μｍのポリメチルシルセスキオキサン化合物として、ＥＰ−５５１８（東レ・ダウコーニング（株）製）等をそれぞれ市販品として入手することができる。
【００３６】
〔（Ｄ）両末端アミノ変性シリコーンオイル〕
本発明で用いる（Ｄ）成分の両末端アミノ変性シリコーンオイルは、封止用成形材料の硬化物の曲げ弾性率を低減させるとともに、離型剤として働くものである。
上記（Ｄ）成分は、シリコーンオイルの両末端にアミノ基を有し、該アミノ基が、１２０〜１８０℃程度の温度で（Ａ）成分のマレイミド樹脂と反応することにより、マレイミド樹脂骨格中に取り込まれ、封止用成形材料の硬化物の曲げ弾性率を低減させ、成形時の染み出し防止等の効果を高める。また、両末端アミノ変性シリコーンオイル中の側鎖は、全てメチル基であってもよいし、その一部、又は全部がフェニル基等の炭化水素基で置換されていてもよい。
【００３７】
上記（Ｄ）成分の両末端アミノ変性シリコーンオイルは、２５℃における粘度が好ましくは１０００ｍｍ２／ｓ以下、より好ましくは８００ｍｍ２／ｓ以下、更に好ましくは６００ｍｍ２／ｓ以下である。２５℃における粘度が１０００ｍｍ２／ｓ以下であれば、流動特性を向上させることができる。また、２５℃における粘度の下限値は特に限定されないが、好ましくは１０ｍｍ２／ｓ以上である。
なお、上記粘度は、回転粘度計により測定することができる。
【００３８】
上記（Ｄ）成分の両末端アミノ変性シリコーンオイルのアミン当量は、好ましくは１００〜６０００ｇ／ｍｏｌ、より好ましくは２００〜３０００ｇ／ｍｏｌ、更に好ましくは５００〜２５００ｇ／ｍｏｌである。アミン当量を１００ｇ／ｍｏｌ以上とすることで封止用成形材料の硬化物の曲げ弾性率を低減させることができ、６０００ｇ／ｍｏｌ以下とすることで被着体への密着力を向上させることができる。
【００３９】
上記（Ｄ）成分の含有量は、（Ａ）成分１００質量部に対し、好ましくは０．３〜１５質量部、より好ましくは０．５〜１０質量部、更に好ましくは１〜５質量部である。０．３質量部以上とすることで硬化物の曲げ弾性率を低減させ、金型離型性を高めることができる。また、１５質量部以下とすることで、被着体への密着性を高め、硬化物の曲げ強度の低下を抑制することができる。
【００４０】
上記（Ｄ）成分は、封止用成形材料中に直接添加してもよいが、予め上記（Ａ）成分や上記（Ｂ）成分の一部、又は全部と予備混合して用いると、硬化物の曲げ弾性率の低減や成形時の染み出し防止等の効果をより高めることができる。予備混合の方法としては、例えば、１２０〜１５０℃で（Ｂ）成分のフェノール系硬化剤の全量を溶融させた後、同温度で、（Ａ）成分のマレイミド樹脂を徐々に加えて混合し、その全量が溶融した後、更に（Ｄ）成分を加え、３〜６０分程度攪拌する等の方法を例示することができるが、上記以外の方法を用いてもよい。
【００４１】
上記（Ｄ）成分としては、例えば、両末端アミノ変性ジメチルシロキサンとして、Ｘ−２２−１６１Ａ（信越化学工業（株）製、２５℃における粘度：２５ｍｍ２／ｓ、アミン当量：８００ｇ／ｍｏｌ）、ＫＦ−８０１２（信越化学工業（株）製、２５℃における粘度：９０ｍｍ２／ｓ、アミン当量：２２００ｇ／ｍｏｌ）、ＫＦ−８００８（信越化学工業（株）製、２５℃における粘度：４５０ｍｍ２／ｓ、アミン当量：５７００ｇ／ｍｏｌ）、両末端アミノ変性ジフェニルシロキサンとして、Ｘ−２２−１６６０Ｂ−３（信越化学工業（株）製、２５℃における粘度：５５０ｍｍ２／ｓ、アミン当量：２２００ｇ／ｍｏｌ）等をそれぞれ市販品として入手することができる。
【００４２】
〔（Ｅ）両末端エポキシ変性シリコーンオイル〕
本発明の封止用成形材料は、さらに（Ｅ）成分の両末端エポキシ変性シリコーンオイルを含有することが好ましい。封止用成形材料に上記（Ｅ）成分を添加すると硬化物の曲げ弾性率がより一層低減する。また、上記（Ｅ）成分は、金型離型性等の観点から、両末端エポキシ変性ジメチルシロキサンが好ましいが、その側鎖の一部、又は全部がフェニル基等の炭化水素基で置換されていてもよい。
【００４３】
上記（Ｅ）成分の両末端エポキシ変性シリコーンオイルは、２５℃における粘度が好ましくは５００ｍｍ２／ｓ以下、より好ましくは４００ｍｍ２／ｓ以下、更に好ましくは２００ｍｍ２／ｓ以下である。２５℃における粘度が５００ｍｍ２／ｓ以下であれば、流動特性を向上させることができる。また、２５℃における粘度の下限値は特に限定されないが、好ましくは１０ｍｍ２／ｓ以上である。
【００４４】
上記（Ｅ）成分の両末端エポキシ変性シリコーンオイルのエポキシ当量は、好ましくは１００〜３０００ｇ／ｍｏｌ、より好ましくは２００〜２０００ｇ／ｍｏｌである。エポキシ当量を１００ｇ／ｍｏｌ以上とすることで封止用成形材料の硬化物の曲げ弾性率を低減することができ、３０００ｇ／ｍｏｌ以下とすることで被着体への密着力を向上させることができる。
【００４５】
上記（Ｅ）成分の含有量は、（Ａ）成分１００質量部に対し好ましくは０．１〜２質量部、より好ましくは０．１〜１質量部である。０．１質量部以上とすることで硬化物の曲げ弾性率を低減させることができ、２質量部以下とすることで金型離型性を高めることができる。
【００４６】
上記（Ｅ）成分は、封止用成形材料中に直接添加してもよいし、予め上記（Ａ）成分や上記（Ｂ）成分と予備混合を行ってから添加してもよい。予備混合の方法は特に限定されず、公知の混合方法を用いることができる。
【００４７】
上記（Ｅ）成分としては、例えば、両末端エポキシ変性ジメチルシロキサンとして、ＫＦ−１０５（信越化学工業（株）製、２５℃における粘度：１５ｍｍ２／ｓ、エポキシ当量：４９０ｇ／ｍｏｌ）、Ｘ−２２−１６３Ａ（信越化学工業（株）製、２５℃における粘度：３０ｍｍ２／ｓ、エポキシ当量：１０００ｇ／ｍｏｌ）等を市販品として入手することができる。
【００４８】
本発明では、封止用成形材料の金型離型性向上などの観点から、上記（Ｄ）成分、及び（Ｅ）成分の他に酸化型ポリエチレンワックスを添加することが好ましく、中でも、比較的分子量の大きい酸化型ポリエチレンワックスがより好ましい。また、本発明の効果を損なわない範囲で、上記酸化型ポリエチレンワックスの他に、天然カルナバワックスや合成脂肪酸系ワックス等、封止用成形材料用途として従来公知の離型剤をさらに添加してもよい。
【００４９】
〔（Ｆ）トリフェニルメタン骨格、及び／又はナフタレン骨格を有するエポキシ樹脂〕
本発明の封止用成形材料は、さらに（Ｆ）成分のトリフェニルメタン骨格、及び／又はナフタレン骨格を有するエポキシ樹脂を含有することが、封止用成形材料の硬化物のガラス転移温度（Ｔｇ）をより高くする観点から好ましい。上記（Ｆ）成分のエポキシ樹脂は、一分子中に２個以上のエポキシ基を有し、トリフェニルメタン骨格、及び／又はナフタレン骨格を含む。具体的には、トリフェニルメタン骨格を有するエポキシ樹脂、及びナフタレン骨格を有するエポキシ樹脂のうち少なくとも１種を含む硬化性エポキシ樹脂である。
上記トリフェニルメタン骨格を有するエポキシ樹脂としては、特に限定されるものではないが、例えば、下記一般式（Ｖ）で表されるエポキシ樹脂が挙げられる。
【００５０】
【化１２】
0006733950.tif 000013
（式中、ｎは０〜１０である。）
【００５１】
また、上記ナフタレン骨格を有するエポキシ樹脂としては、一分子中に少なくとも２個以上のグリシジル基を有し、少なくとも１つのナフタレン環を有するエポキシ樹脂であれば特に限定されるものではなく、例えば、下記一般式（ＶＩ）、及び下記一般式（ＶＩＩ）で表されるエポキシ樹脂が挙げられ、これらを好ましく用いることができる。
【００５２】
【化１３】
0006733950.tif 000014
（式中、ｍは０〜１０である。）
【００５３】
【化１４】
0006733950.tif 000015
【００５４】
上記（Ｆ）成分のエポキシ樹脂は、上記一般式（Ｖ）で表されるトリフェニルメタン骨格を有するエポキシ樹脂、上記一般式（ＶＩ）で表されるナフタレン骨格を有するエポキシ樹脂、及び上記一般式（ＶＩＩ）で表されるナフタレン骨格を有するエポキシ樹脂から選択される少なくとも１種を含むことが、封止用成形材料の硬化物のガラス転移温度（Ｔｇ）を高め、成形性を良好にする観点から好ましい。
なお、上記一般式（Ｖ）〜（ＶＩＩ）で表されるエポキシ樹脂は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００５５】
上記一般式（Ｖ）で表されるエポキシ樹脂は、ＥＰＰＮ−５０２Ｈ（日本化薬（株）製）として、上記一般式（ＶＩ）で表されるエポキシ樹脂は、ＥＳＮ−３７５（新日鉄住金化学（株）製）として、上記一般式（ＶＩＩ）で表されるエポキシ樹脂は、ＨＰ−４７１０（ＤＩＣ（株）製）として、それぞれ市販品として入手することができる。
【００５６】
また、上記トリフェニルメタン骨格を有するエポキシ樹脂及びナフタレン骨格を有するエポキシ樹脂の軟化点は、主として生産性の観点から、好ましくは５５〜１００℃、より好ましくは６０〜９０℃、更に好ましくは６５〜８５℃である。
【００５７】
上記（Ｆ）成分の含有量は、エポキシ当量換算で、上記（Ｂ）成分の水酸基１００当量に対して１０〜４０当量であることが好ましく、１５〜３５当量であることがより好ましく、２０〜３５当量であることが更に好ましい。１０当量以上とすることで、封止用成形材料のガラス転移点を高め、硬化物の耐熱分解性を向上させることができる。また、４０当量以下とすることで、上記（Ｂ）成分のフェノール系硬化剤との架橋構造の増加による耐熱分解温度の低下を抑えることが可能となる。
【００５８】
上記（Ｆ）成分のエポキシ樹脂中、上記一般式（Ｖ）〜（ＶＩＩ）で表されるエポキシ樹脂の含有量は、好ましくは７０〜１００質量％、より好ましくは８０〜１００質量％、更に好ましくは９０〜１００質量％である。上記範囲内とすることにより、封止用成形材料の硬化物の耐熱性を向上させることができる。
なお、２種以上を併用する場合には、それらの合計量が上記範囲内となるように封止用成形材料を調製する。
【００５９】
上記（Ｆ）成分のエポキシ樹脂は、上記トリフェニルメタン骨格を有するエポキシ樹脂及び上記ナフタレン骨格を有するエポキシ樹脂の他に、本発明の効果を損なわない範囲で半導体素子封止材料として用いられるエポキシ樹脂を併用することができる。併用可能なエポキシ樹脂としては、例えば、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ｏ-クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂等を挙げることができるが、これら以外のエポキシ樹脂を併用してもよい。
なお、上記（Ｆ）成分以外のエポキシ樹脂を併用する場合、その配合量は（Ｆ）成分のエポキシ樹脂１００質量部に対し、３０質量部以下とすることが好ましく、２０質量部以下とすることがより好ましく、１０質量部以下とすることが更に好ましい。
【００６０】
本発明の封止用成形材料では、その硬化を促進させるために、上記（Ａ）成分〜（Ｆ）成分の他に、硬化促進剤を添加することが好ましい。適用可能な硬化促進剤としては、例えば、トリフェニルホスフィン、トリス（４−メチルフェニル）ホスフィン、テトラフェニルホスフィン・テトラフェニルボロン、１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール等を挙げることができる。これらは１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００６１】
本発明の封止用成形材料では、耐湿性や機械強度、被着体との密着性等の観点から、シランカップリング剤を添加することが好ましい。
シランカップリング剤としては、例えば、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−イソシアネートプロピルトリエトキシシラン等が挙げられる。これらは１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。また、これら以外の従来公知のシランカップリング剤を用いてもよい。
なお、シランカップリング剤は、後述するシリカ等の無機充填材と単純に混合して用いてもよいし、予め無機充填材に表面処理を施してもよい。また、本発明の効果を阻害しない範囲で、アルミネート系カップリング剤やチタネート系カップリング剤を添加しても構わない。
【００６２】
本発明の封止用成形材料では、硬化物の機械強度、線膨張係数、熱伝導性等を向上させる観点から、無機充填材を添加してもよい。無機充填材としては、封止用成形材料に一般に使用されるものであれば特に制限はなく、例えば、溶融シリカ、結晶シリカ、合成シリカ、アルミナ、ジルコン、ケイ酸カルシウム、炭酸カルシウム、チタン酸バリウム、窒化アルミ、窒化ホウ素等を挙げることができる。これらは１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００６３】
また、上記無機充填材の平均粒径は、通常、０．５〜３０μｍ程度、好ましくは５〜２０μｍである。なお、上記平均粒径は、レーザ回折散乱方式（たとえば、（株）島津製作所製、装置名：ＳＡＬＤ-３１００）により測定された値である。
【００６４】
封止用成形材料中、上記無機充填材の配合量は、流動特性や線膨張係数、熱伝導率等の観点から、好ましくは６０〜９５質量％、より好ましくは６５〜９０質量％、更に好ましくは７０〜８５質量％である。
【００６５】
本発明の封止用成形材料では、必要に応じ難燃剤を添加してもよい。難燃剤としては、例えば、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、ホウ酸亜鉛、酸化亜鉛、リン酸エステル等のリン化合物、メラミン、シクロホスファゼン等を挙げることができるが、これら以外の従来公知の難燃剤を用いてもよい。これらは、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００６６】
本発明の封止用成形材料には、半導体素子の耐湿性や高温放置特性向上等の観点から、陰イオン交換体等のイオントラップ剤を配合してもよい。陰イオン交換体としては、例えば、ハイドロタルサイト類、マグネシウム、アルミニウム、チタン、ジルコニウム、ビスマス等から選ばれる元素の含水酸化物等を挙げることができるが、これら以外の従来公知の陰イオン交換体を用いてもよい。これらは、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００６７】
本発明では、上述した成分以外にも、必要に応じ、着色剤や低応力剤等、封止用成形材料向けに従来公知の添加剤等を添加することが可能である。
【００６８】
本発明の封止用成形材料は、上述した各成分を所定量配合したものを均一に分散混合することにより、調製することができる。調製方法は、特に限定されないが、一般的な方法として、例えば、上記各成分を所定量配合したものを、ミキサー等で十分に混合し、次いで、ミキシングロール、押出機等により溶融混合した後、冷却、粉砕する方法を挙げることができる。
【００６９】
このようにして得られた封止用成形材料は、成形性に優れ、ガラス転移温度（Ｔｇ）及び熱分解温度が高く、耐熱性に優れるとともに、低弾性化及び高強度化の両立が図れ、被着体への十分な密着力を有する硬化物を得ることができ、温度サイクル後の剥離やクラックの発生を少なくすることができる。
また、上記封止用成形材料の硬化物のガラス転移温度は、好ましくは２５０℃以上、より好ましくは２６０℃以上、更に好ましくは２７０℃以上である。上記封止用成形材料の硬化物の熱分解温度は、好ましくは３６０℃以上、より好ましくは３７０℃以上、更に好ましくは３８０℃以上である。
また、上記封止用成形材料の硬化物の曲げ弾性率は、好ましくは１５ＧＰａ以下、より好ましくは１４ＧＰａ以下であり、曲げ強度は、好ましくは１００ＭＰａ以上、より好ましくは１０５ＭＰａ以上である。
さらに、上記封止用成形材料の硬化物の密着力は、信頼性の観点から、好ましくは７ＭＰａ以上、より好ましくは１０ＭＰａ以上である。
なお、硬化物のガラス転移温度、熱分解温度、曲げ弾性率、曲げ強度、及び密着力は、実施例に記載の方法により測定できる。
【００７０】
（電子部品装置）
本発明の電子部品装置は、上記封止用成形材料により封止された素子を備える。上記電子部品装置とは、リードフレーム、単結晶シリコン半導体素子又はシリコン、ガリウム等の化合物半導体素子等の支持部材、これらを電気的に接続するためのワイヤやバンプ等の部材、及びその他の構成部材一式に対し、必要部分を上記封止用成形材料により封止された電子部品装置のことである。
また、上記封止用成形材料を用いることにより、耐熱性に優れ、高温放置後でも剥離やクラックを発生しにくい電子部品装置とすることができる。
【００７１】
本発明の封止用成形材料を用いて封止する方法としては、トランスファ成形法が最も一般的であるが、インジェクション成形法、圧縮成形法等を用いてもよい。
【実施例】
【００７２】
次に実施例により、本発明を具体的に説明するが、本発明は、これらの例によってなんら限定されるものではない。
【００７３】
（実施例４〜９、１１、参考例１〜４、及び比較例１〜５）
表１に記載の種類及び配合量の各成分をミキシング二軸ロールで混練し、封止用成形材料を調製した。各実施例及び比較例における混練温度は、約１２０℃に設定した。なお、表１中、空欄は配合なしを表す。
【００７４】
封止用成形材料の調製に使用した表１に記載の各成分の詳細は以下のとおりである。
【００７５】
＜マレイミド樹脂＞
〔（Ａ）成分〕
・ＢＭＩ−１０００：Ｎ，Ｎ’−（４，４’−ジフェニルメタン）ビスマレイミド（一般式（Ｉ）中のｚ＝０を主成分とする）、大和化成工業（株）製、商品名
・ＢＭＩ−２３００：ポリフェニルメタンマレイミド（一般式（Ｉ）中のｚ＝０〜２を主成分とする）、大和化成工業（株）製、商品名
なお、上記マレイミド樹脂は、その全量を（Ｂ）成分のフェノール系硬化剤の全量に加え予備混合して用いた。予備混合は、１２０〜１５０℃で（Ｂ）成分のフェノール系硬化剤の全量を溶融させた後、同温度で、マレイミド樹脂を徐々に加えて混合し、その全量が溶融した後、更に１０分程攪拌した。
【００７６】
＜フェノール系硬化剤＞
〔（Ｂ）成分〕
・ＭＥＨ−７５００：トリフェニルメタン型フェノール樹脂（一般式（ＩＩ）中のｘ＝１〜４であるフェノール樹脂が主成分）、明和化成（株）製、商品名、水酸基当量９７、軟化点１１０℃
・ＳＮ−４８５：ナフトールアラルキル樹脂（一般式（ＩＩＩ）中のｙ１＝０〜３であるフェノール樹脂が主成分）、新日鉄住金化学（株）製、商品名、水酸基当量２１５、軟化点８７℃
【００７７】
＜シリコーンパウダー＞
〔（Ｃ）成分〕
・ＭＳＰ−３５００：ポリメチルシルセスキオキサンを主成分とするシリコーンエラストマー、日興リカ（株）製、商品名、平均粒径５μｍ
・ＥＰ−５５１８：ポリメチルシルセスキオキサンを主成分とするシリコーンエラストマー、東レ・ダウコーニング（株）製、商品名、平均粒径３μｍ
【００７８】
＜両末端アミノ変性シリコーンオイル＞
〔（Ｄ）成分〕
・Ｘ−２２−１６６０Ｂ−３：両末端アミノ変性ジフェニルシロキサン、信越化学工業（株）製、商品名、アミン当量２２００ｇ／ｍｏｌ、２５℃粘度５５０ｍｍ２／ｓ
なお、上記両末端アミノ変性ジフェニルシロキサンは、その全量を予め（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の全量に加え予備混合して用いた。予備混合は、１２０〜１５０℃で（Ｂ）成分の全量を溶融させた後、（Ａ）成分を添加し、（Ａ）成分の全量を溶解させた後に、両末端アミノ変性ジフェニルシロキサンを加えて混合し、その全量が溶融した後、更に５分程攪拌した。
【００７９】
＜両末端エポキシ変性シリコーンオイル＞
〔（Ｅ）成分〕
・ＫＦ−１０５：両末端エポキシ変性ジメチルシロキサン、信越化学工業（株）製、商品名、エポキシ当量４９０ｇ／ｍｏｌ、２５℃粘度１５ｍｍ２／ｓ
【００８０】
＜エポキシ樹脂＞
〔（Ｆ）成分〕
・ＥＰＰＮ−５０２Ｈ：トリフェニルメタン型エポキシ樹脂（一般式（Ｖ）中のｎ＝０〜３であるエポキシ樹脂が主成分）、日本化薬（株）製、商品名、エポキシ当量１６８、軟化点６７℃
・ＥＳＮ−３７５：ナフトールアラルキル型エポキシ樹脂（一般式（ＶＩ）中のｍ＝０〜３であるエポキシ樹脂が主成分）、新日鉄住金化学（株）製、商品名、エポキシ当量１７２、軟化点７５℃
・ＨＰ−４７１０：ジヒドロキシナフタレンノボラック型エポキシ樹脂（一般式（ＶＩＩ）で表されるエポキシ樹脂）、ＤＩＣ（株）製、商品名、エポキシ当量１６１、軟化点８２℃
【００８１】
＜その他＞
・ＫＢＭ−４０３：カップリング剤（３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）、信越化学工業（株）製、商品名
・ＨＷ−４０５１Ｅ：離型剤、酸化型ポリエチレン、三井化学（株）製、商品名、軟化点１２０℃、酸価１２ｍｇＫＯＨ／ｇ
・ＦＢ−１０５：無機充填材（溶融球状シリカ）、電気化学工業（株）製、商品名、平均粒径１８μｍ、比表面積４．５ｍ２／ｇ
・ＰＰ−２００：硬化促進剤（トリフェニルホスフィン）、北興化学工業（株）製、商品名
・ＭＡ−６００：着色剤（カーボンブラック）、三菱化学（株）製、商品名
【００８２】
以下に示す測定条件により、実施例４〜９、１１、参考例１〜４、及び比較例１〜５で調製した封止用成形材料の特性の測定、及び評価を行った。評価結果を表１に示した。なお、成形材料の成形は、明記しない限りトランスファ成形機により、金型温度１８５℃、成形圧力１０ＭＰａ、硬化時間１８０秒の条件で行った。また、後硬化は２２０℃で６時間行った。
【００８３】
＜評価項目＞
（１）ガラス転移温度（Ｔｇ）
封止用成形材料の硬化物の耐熱性の目安の一つとしてガラス転移温度（Ｔｇ）を測定した。まず、縦４ｍｍ×横４ｍｍ×高さ２０ｍｍの金型を用いて、封止用成形材料を上記条件で成形し、更に、上記条件で後硬化させ、成形品（縦４ｍｍ×横４ｍｍ×厚み２０ｍｍ）を作製した。該成形品を必要な寸法に切り出したものを試験片とし、該試験片のガラス転移温度（Ｔｇ）を、熱分析装置（セイコーインスツル（株）製、商品名：ＳＳＣ／５２００）を用いて測定した。なお、２５０℃以上を合格とした。
【００８４】
（２）熱分解温度
封止用成形材料の硬化物の耐熱性のもう一つの目安として、ＴＧ−ＤＴＡによる熱分解温度を測定した。上記（１）と同サイズの試験片を乳鉢で十分にすり潰して得られた粉末を用い、昇温速度１０℃／分で室温（２５℃）から６００℃まで加熱した。得られた重量変化チャートから、１％の重量減少が認められた温度を熱分解温度とした。測定装置はセイコーインスツル（株）製の「ＥＸＳＴＡＲ６０００」を用いた。なお、３６０℃以上を合格とした。
【００８５】
（３）曲げ弾性率・曲げ強度
常温（２０℃）における封止用成形材料の曲げ弾性率、及び曲げ強度を縦１００ｍｍ×横１０ｍｍ×高さ４ｍｍの試験片を用いて、三点曲げ法により測定した。測定装置として（株）島津製作所製の「オートグラフＡＧ−Ｘ」を用い、支点間距離６４ｍｍ、測定速度２ｍｍ／分の試験条件で４回測定し、その平均値から曲げ弾性率、及び曲げ強度を求めた。なお、曲げ弾性率は１５ＧＰａ以下を合格とし、曲げ強度は１００ＭＰａ以上を合格とした。
【００８６】
（４）温度サイクル後の剥離・クラック観察
トランスファ成形機内の金型に、無電解Ｎｉメッキ（（株）三井ハイテック製、商品名「ＶＱＦＰ２０８ｐ」）を配置し、該無電解Ｎｉメッキ上に、封止用成形材料を上記条件で成形し、更に、上記条件で後硬化させた成形品をそれぞれ２０個作製した。該成形品を温度サイクル装置（（株）エスペック製、商品名：ＴＳＡ−４２ＥＬ）を用いて−５５℃から２５０℃（昇降温各３０分／各温度３０分放置）の温度サイクルを１０００サイクル繰り返した後、超音波映像装置（（株）日立製作所製、商品名：ＦＳ３００ＩＩ）を用いて、該成形品を観察し、剥離やクラックの有無について確認した。なお、剥離又はクラック数が２０個中５個以下を合格とした。
【００８７】
（５）成形性
離型荷重測定成形機（京セラケミカル（株）製、商品名：ＧＭ−５００）を用いて、ＰＢＧＡ（Ｐｌａｓｔｉｃ  Ｂａｌｌ  Ｇｒｉｄ  Ａｒｒａｙ、３０ｍｍ×３０ｍｍ×１ｍｍ、ｔ／２ヶ取り）に対して、３００ショットの連続成形を行った。金型温度を１８５℃、成形時間を１８０秒とした。なお、以下の基準で評価した。
◎：３００ショットまで連続成形が可能であり、金型汚れ等も見られなかった
○：３００ショットまで連続成形が可能であった
×：未硬化、又は金型への貼りつき等により３００ショットまでの連続成形が不可能であった
【００８８】
（６）密着力
トランスファ成形機内の金型に、無電解Ｎｉメッキリードフレーム（（株）三井ハイテック製、商品名：ＫＬＦ−１２５）を配置し、該無電解Ｎｉメッキリードフレーム上に、直径３．５ｍｍの封止用成形材料を上記条件で成形し、更に、上記条件で後硬化させた成形品をそれぞれ１０個作製した。ボンドテスター−ＳＳ−３０ＷＤ（西進商事（株）製、商品名）を用い、ヘッドスピード０．０８ｍｍ／秒でシェア強度を測定した。なお、ヘッド高さは被着体上０．５ｍｍとした。７ＭＰａ以上を合格とした。
【００８９】
【表１】
0006733950.tif 000016
【００９０】
以上説明したように、（Ａ）成分〜（Ｄ）成分を含有する封止用成形材料を用いた実施例４〜９、１１では、いずれも硬化物のガラス転移温度が２５０℃以上、熱分解温度が３６０℃以上で耐熱性に優れ、曲げ弾性率が１５ＧＰａ以下、曲げ強度が１００ＭＰａ以上であり、温度サイクル後の剥離やクラックの発生が少なく、成形性に優れ、また、密着力が高い結果が得られた。
一方、（Ｃ）成分を含まない比較例１〜３では、温度サイクル後の剥離やクラックの発生が多く、曲げ弾性率が１８〜２０ＧＰａと高い結果となった。また、（Ｄ）成分を含まない比較例１、４、及び５では、温度サイクル後の剥離やクラックの発生が多く、成形性の評価が悪い結果となった。
【産業上の利用可能性】
【００９１】
本発明の封止用成形材料は、電子部品装置などに利用できる。