(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
その材質が、
（１）Ａｌ及び／又はＡｇ
（３）導電性の元素Ｘ１
並びに
（４）低融点元素Ｘ２
を含み、残部がＳｉ及び不可避的不純物である合金であり、
上記元素Ｘ１が、Ｂ、Ｎａ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ及びＮｉからなる群から選択された１種又は２種以上であり、
上記元素Ｘ２が、Ｓｎ、Ｉｎ、Ｚｎ、Ｂｉ、Ｇａ及びＰｂからなる群から選択された１種又は２種以上であり、
上記合金における上記Ａｌと上記Ａｇとの合計量が、０．１質量％以上２０質量％以下であり、
上記合金における上記元素Ｘ１の量が１０質量％以上５０質量％以下であり、
上記合金における上記元素Ｘ２の量が５質量％を超え３０質量％以下であり、
上記合金が、
（Ｉ）Ａｌ相、Ａｇ相及びＡｌＡｇ相のうちの少なくとも１つ、
（II）上記Ｓｉ及び上記元素Ｘ１を含有するシリサイド相、
（III)Ｓｉ相
並びに
（IV）Ｘ２相
を有しており、
密度が２．０Ｍｇ／ｍ３以上６．０Ｍｇ／ｍ３以下である導電フィラー用粉末。 
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、導電性樹脂、導電性プラスチック、導電性ペースト、電子機器、電子部品等に用いられる導電フィラーに適した粉末に関する。
【背景技術】
【０００２】
導電性物質に含有されるフィラーに、金、銀、白金及び銅のような貴金属の粉末が用いられている。他の金属の表面に貴金属がコーティングされた粉末も、導電フィラーとして用いられている。貴金属の電気抵抗は小さいので、この貴金属を含むフィラーは導電性に優れる。貴金属を含む粒子の凝集により、粒子同士の大きな接触面積が得られるので、この観点からも貴金属はフィラーの導電性に寄与する。貴金属はさらに、熱伝導性にも優れる。
【０００３】
貴金属は、高価である。従って、貴金属を含む導電性物質の材料コストは、高い。しかも、貴金属は高比重である。従って、貴金属を含む導電性物質は、重い。コスト低減及び軽量化の観点から、貴金属以外の元素を含む合金の検討が、種々なされている。
【０００４】
特開２００４−４７４０４公報には、シリコン化合物からなる粒子の表面に、炭素がコーティングされた導電フィラー用合金が開示されている。この粒子では、シリコン微結晶がシリコン化合物に分散している。
【０００５】
特開２００４−２３２６９９公報には、Ａｇからなる粒子の表面に、Ｓｉ又はＳｉ系化合物がコーティングされた導電フィラー用合金が開示されている。
【０００６】
特開２００８−１３６４７５公報には、銀と、０．０１−１０質量％のＳｉとを含有する導電フィラー用合金が開示されている。この合金では、銀粒子の表面に、ＳｉＯ２のゲルがコーティングされている。
【０００７】
特開２００６−３０２５２５公報には、Ａｇを含み、さらにＡｌ又はＳｉが添加された導電フィラー用合金が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００４−４７４０４公報
【特許文献２】特開２００６−５４０６１公報
【特許文献３】特開２００８−２６２９１６公報
【特許文献４】特開２００６−３０２５２５公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
近年、電子機器の高性能化及び用途拡大が進んでいる。導電性物質には、低コスト化及び軽量化の要請がある。
【００１０】
本発明の目的は、導電性に優れ、低コストで得られ、かつ軽量である導電フィラー用粉末の提供にある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明に係る導電フィラー用粉末の材質は、
（１）Ａｌ及び／又はＡｇ
（２）Ｓｉ
（３）導電性の元素Ｘ１
（４）低融点元素Ｘ２
並びに
（５）不可避的不純物
を含む合金である。この合金におけるＡｌとＡｇとの合計量は、０．１質量％以上２０質量％以下である。この合金における元素Ｘ２の量は、５質量％を超え３０質量％以下である。この合金は、
（Ｉ）Ａｌ相、Ａｇ相及びＡｌＡｇ相のうちの少なくとも１つ
（II）Ｓｉ及び元素Ｘ１を含有するシリサイド相
（III)Ｓｉ相
並びに
（IV）Ｘ２相
を有する。この粉末の密度は、２．０Ｍｇ／ｍ３以上６．０Ｍｇ／ｍ３以下である。
【００１２】
好ましくは、元素Ｘ１は、Ｂ、Ｎａ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ及びＮｉからなる群から選択された１種又は２種以上である。
【００１３】
好ましくは、元素Ｘ２は、Ｓｎ、Ｉｎ、Ｚｎ、Ｂｉ、Ｇａ及びＰｂからなる群から選択された１種又は２種以上である。
【００１４】
好ましくは、合金における元素Ｘ１の量は、１０質量％以上５０質量％以下である。
【発明の効果】
【００１５】
本発明に係る導電フィラー用粉末は、材質がＳｉを含む合金であるため、低コストで得られうる。この粉末は、貴金属がコーティングされて得られる粉末に比べ、製造に手間がかからず、しかもコーティング層の剥離の問題も生じない。この粉末は低密度でもある。この粉末では、Ａｌ相、Ａｇ相又はＡｌＡｇ相が、導電性に寄与する。この粉末では、シリサイド相も導電性に寄与する。さらにこの粉末では、元素Ｘ２も導電性に寄与する。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
本発明に係る導電フィラー用粉末は、多数の粒子の集合である。この粒子の材質は、合金である。この合金は、
（１）Ａｌ及び／又はＡｇ
（２）Ｓｉ
（３）導電性の元素Ｘ１
（４）低融点元素Ｘ２
並び
（５）不可避的不純物
を含んでいる。元素Ｘ１の電気伝導度は、１００ＡＶ−１ｍ−１以上である。元素Ｘ２の融点は、４２０℃以下である。
【００１７】
好ましくは、この合金は、
（１）所定量のＡｌ及び／又はＡｇ
（２）所定量の導電性の元素Ｘ１
並びに
（３）所定量の低融点元素Ｘ２
を含み、かつ、残部はＳｉ及び不可避的不純物である。合金が、積極的に添加された他の元素を含んでもよい。他の元素として、Ａｕ及びＣｕが例示される。
【００１８】
この合金は、
（Ｉ）Ａｌ相、Ａｇ相及びＡｌＡｇ相のうちの少なくとも１つ
（II）Ｓｉ及び元素Ｘ１を含有するシリサイド相
（III)Ｓｉ相
並びに
（IV）Ｘ２相
を有する。この合金は、混相組織を有する。
【００１９】
Ａｌ相の主成分は、Ａｌである。Ａｌ相が、Ａｌのみを含んでもよい。Ａｌ相が、Ａｌと共に、少量の他の元素を含んでもよい。Ａｌ相におけるＡｌの比率は、９０質量％以上である。Ａｌは、導電性である。
【００２０】
Ａｇ相の主成分は、Ａｇである。Ａｇ相が、Ａｇのみを含んでもよい。Ａｇ相が、Ａｇと共に、少量の他の元素を含んでもよい。Ａｇ相におけるＡｇの比率は、９０質量％以上である。Ａｇは、導電性である。
【００２１】
ＡｌＡｇ相は、Ａｌ及びＡｇを含む。ＡｌＡｇ相が、Ａｌ及びＡｇのみを含んでもよい。ＡｌＡｇ相が、Ａｌ及びＡｇと共に、少量の他の元素を含んでもよい。ＡｌＡｇ相は、導電性である。
【００２２】
この合金が、Ａｌ相、Ａｇ相及びＡｌＡｇ相のうち、Ａｌ相のみを有してもよく、Ａｇ相のみを有してもよい。この合金が、Ａｌ相、Ａｇ相及びＡｌＡｇ相の全ても有してもよい。
【００２３】
Ａｌ相、Ａｇ相及びＡｌＡｇ相は、前述の通り、導電性である。Ａｌ相、Ａｇ相又はＡｌＡｇ相を有する合金は、導電性に優れる。
【００２４】
シリサイド相（II）は、Ｓｉ及び元素Ｘ１を含有する。元素Ｘ１を含むので、このシリサイド相（II）は導電性である。このシリサイド相（II）を有する合金は、導電性に優れる。元素Ｘ１は、粉末の熱伝導性にも寄与しうる。元素Ｘ１の具体例として、Ｂ、Ｎａ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ及びＮｉが挙げられる。合金が、２種以上の元素Ｘ１を含んでもよい。
【００２５】
シリサイド相（II）は、Ａｌ又はＡｇを含みうる。このシリサイド相（II）に含まれうる化合物として、
（１）Ａｌ及びＳｉの化合物
（２）Ａｇ及びＳｉの化合物
（３）元素Ｘ１及びＳｉの化合物
（４）Ａｌ、Ａｇ及びＳｉの化合物
（５）Ａｌ、元素Ｘ１及びＳｉの化合物
（６）Ａｇ、元素Ｘ１及びＳｉの化合物
並びに
（７）Ａｌ、Ａｇ、元素Ｘ１及びＳｉの化合物
が挙げられる。このシリサイド相（II）において、Ａｌ、Ａｇ及び元素Ｘ１は、Ｓｉに固溶しうる。Ａｌ、Ａｇ及び元素Ｘ１を含有するので、このシリサイド相（II）は導電性である。このシリサイド相（II）を有する合金は、導電性に優れる。
【００２６】
Ｓｉ相（III)の主成分は、Ｓｉである。Ｓｉ相（III)が、Ｓｉのみを含んでもよい。Ｓｉ相（III)が、Ｓｉと共に、少量の他の元素（Ａｌ等）を含んでもよい。他の元素は、Ｓｉ相（III)にドープされてもよく、固溶してもよい。
【００２７】
従来の導電フィラー粉末には、前述の通り、金、銀、白金及び銅のような貴金属が用いられている。金の密度は１９．３２Ｍｇ／ｍ３であり、銀の密度は１０．５０Ｍｇ／ｍ３であり、白金の密度は２１．４５Ｍｇ／ｍ３であり、銅の密度は８．９６０Ｍｇ／ｍ３である。一方、Ｓｉの密度は２．３２９Ｍｇ／ｍ３である。Ｓｉの密度は、小さい。Ｓｉを含む導電フィラー用粉末は、軽量である。この粉末を含む物体は、軽量である。
【００２８】
Ｓｉは、貴金属に比べて低価格である。Ｓｉを含む導電フィラー用粉末は、この粉末を含む物体の低コストを達成する。さらにこの粉末は、コーティングの手間がなく製造されうる。
【００２９】
Ｘ２相（IV）の主成分は、元素Ｘ２である。元素Ｘ２として、Ｓｎ、Ｉｎ、Ｚｎ、Ｂｉ、Ｇａ及びＰｂが挙げられる。合金が、２種以上の元素Ｘ２を含んでもよい。Ｘ２相（IV）が、元素Ｘ２のみを含んでもよい。Ｘ２相（IV）が、元素Ｘ２と共に、少量の他の元素を含んでもよい。他の元素として、Ａｌ、Ａｇ、Ｓｉ及び元素Ｘ１が例示される。
【００３０】
元素Ｘ２は、Ｓｉとの融点差が大きい。元素Ｘ２とＳｉとの相互の溶解は、ほとんどない。従って、もしＳｉ−Ｘ２合金がアトマイズに供されると、Ｓｉと元素Ｘ２とを含有するシリサイド相が現れにくい。このアトマイズにより、Ｓｉ単体と元素Ｘ２の単体とが析出する傾向が見られる。Ｓｉ単体の電気伝導度は非常に小さく、さらにＳｉ−Ｘ２合金におけるＳｉ単体の比率が多いので、Ｓｉ−Ｘ２合金は、導電フィラー粉末には適さない。本発明に係る粉末の合金では、元素Ｘ２は、Ａｌ、Ａｇ及び元素Ｘ１に付随して添加される。この合金は、導電フィラー粉末に適している。
【００３１】
元素Ｘ２を含む合金からアトマイズによって得られた粉末では、粒子が微細である。その理由は、アトマイズに供される溶湯の粘度が低いためと推測される。粒子が微細である粉末は、種々の用途に適している。さらに、元素Ｘ２を含む合金からなる粉末では、粒子間の成分のばらつきが少ない。
【００３２】
粉末の電気伝導度は、粒子の内部のバルク抵抗と、粒子同士の接触抵抗とに、主として支配される。Ｘ２相（IV）は、軟質である。従って、Ｘ２相（IV）を含む合金は、粒子同士の密着性を高める。このＸ２相（IV）により、接触抵抗が低減される。特に、粒子の表面に濃化して析出する元素Ｘ２は、接触抵抗低減に寄与する。
【００３３】
（Ｉ）Ａｌ相、Ａｇ相及びＡｌＡｇ相のうちの少なくとも１つ
（II）Ｓｉ及び元素Ｘ１を含有するシリサイド相
（III)Ｓｉ相
並びに
（IV）Ｘ２相
を有する合金では、Ｓｉ相（III)が軽量及び低コストに寄与し、相（Ｉ）、（II）及び（IV）が導電性に寄与する。この合金からなる粉末は、諸性能に優れる。
【００３４】
導電性の観点から、合金におけるＡｌとＡｇとの合計量は、０．１質量％以上が好ましく、３質量％以上がより好ましく、５質量％以上が特に好ましい。
【００３５】
粒子の表面に存在するＡｌは、大気中の酸素と反応しうる。この反応により、アルミナが生成される。アルミナは、粒子の表面において酸化被膜を形成する。アルミナは、絶縁性である。アルミナは、粒子同士の接触抵抗を高める。アルミナが過剰に生成された粒子を含む粉末は、導電性に劣る。
【００３６】
一方、粒子の表面に存在するＡｇは、大気中の水分の影響を受ける。この影響により、イオンマイグレーションが生じる。
【００３７】
アルミナの生成が抑制されるとの観点、Ａｇのイオンマイグレーションが抑制されるとの観点、及び低コストの観点から、合金におけるＡｌとＡｇの合計量は２０質量％以下が好ましく、１５質量％以下がより好ましく、１０質量％以下が特に好ましい。
【００３８】
導電性の観点から、合金がＡｇを含むことが好ましい。合金におけるＡｇの量は、０．１質量％以上が好ましく、３質量％以上がより好ましく、５質量％以上が特に好ましい。Ａｇのイオンマイグレーションが抑制されるとの観点、及び低コストの観点から、合金におけるＡｇの量は２０質量％以下が好ましく、１５質量％以下がより好ましく、１０質量％以下が特に好ましい。
【００３９】
導電性の観点から、合金における元素Ｘ１の比率は１０質量％以上が好ましく、１５質量％以上がより好ましく、２０質量％以上が特に好ましい。合金が十分なＳｉを含有しうるとの観点から、元素Ｘ１の比率は５０質量％以下が好ましい。
【００４０】
軽量及び低コストの観点から、合金におけるＳｉの比率は３０質量％以上が好ましく、４０質量％以上がより好ましく、４５質量％以上が特に好ましい。合金が十分なＡｌ、Ａｇ、元素Ｘ１及び元素Ｘ２を含有しうるとの観点から、Ｓｉの比率は８０質量％以下が好ましい。
【００４１】
粒子の微細化の観点から、合金における元素Ｘ２の量は５質量％超が好ましく、６質量％以上がより好ましく、１０質量％以上が特に好ましい。粉末の導電性及び軽量の観点から、この量は３０質量％以下が好ましい。
【００４２】
導電フィラー用粉末を含む物体の軽量の観点から、この粉末の密度は６．０Ｍｇ／ｍ３以下が好ましく、５．５Ｍｇ／ｍ３以下がより好ましく、５．０Ｍｇ／ｍ３以下が特に好ましい。密度は、２．０Ｍｇ／ｍ３以上が好ましく、２．５Ｍｇ／ｍ３以上がより好ましく、３．０Ｍｇ／ｍ３以上が特に好ましい。
【００４３】
密度は、島津製作所社の乾式自動密度計「アキュピック  II  ３４０シリーズ」により測定される。この装置の容器に粉末が投入され、ヘリウムガスが充填される。定容積膨張法に基づき、粉末の密度が検出される。１０回の測定の平均値が算出される。
【００４４】
導電フィラー粉末は、アトマイズ工程を含む液体急冷プロセスによって製造されうる。このプロセスにより、容易かつ安価に粉末が製造されうる。好ましいアトマイズとして、水アトマイズ法、ガスアトマイズ法、ディスクアトマイズ法及びプラズマアトマイズ法が例示される。ガスアトマイズ法及びディスクアトマイズ法が、特に好ましい。
【００４５】
以下、ガスアトマイズ法の一例が説明される。まず、底部に細孔を有する石英坩堝の中に、原料が投入される。この原料が、アルゴンガス雰囲気中で、高周波誘導炉によって加熱され、溶融する。アルゴンガス雰囲気において、細孔から流出する原料に、アルゴンガスが噴射される。原料は急冷されて凝固し、粉末が得られる。噴射圧の調整により、凝固速度がコントロールされうる。噴射圧が大きいほど、凝固速度は大きい。凝固速度のコントロールにより、所望の粒度分布を有する粉末が得られうる。凝固速度が速いほど、粒度分布の幅は小さい。ガスアトマイズ法によって得られた粉末に、さらにメカニカルミリングが施されてもよい。
【００４６】
以下、ディスクアトマイズ法の一例が説明される。まず、底部に細孔を有する石英坩堝の中に、原料が投入される。この原料が、アルゴンガス雰囲気中で、高周波誘導炉によって加熱され、溶融する。アルゴンガス雰囲気において、細孔から流出する原料が、高速で回転するディスクの上に落とされる。回転速度は、４００００ｒｐｍから６００００ｒｐｍである。ディスクによって原料は急冷され、凝固して、粉末が得られる。この粉末に、さらにメカニカルミリングが施されてもよい。
【実施例】
【００４７】
以下、実施例によって本発明の効果が明らかにされるが、この実施例の記載に基づいて本発明が限定的に解釈されるべきではない。
【００４８】
表１及び２に示される組成を有する実施例１−１７及び比較例１−１５の粉末を得た。これらの粉末は、表１及び２に記載された成分以外に、Ｓｉ及び不可避的不純物を含む。
【００４９】
各粉末の電気伝導度を測定した。まず、篩を用いて径が４５μｍを超える粒子を粉末から除去した。残余の粉末と絶縁性の熱硬化性樹脂(ＥＰＯＭＥＴ-Ｆ)を、体積比が１：１となるように混合した。この混合物を、１８０℃の温度下で加圧し、直径が２５ｍｍである円柱状のサンプルを成形した。抵抗測定器（三菱化学アナリテック社製の低抵抗測定器ロレスターＧＸ及びその測定プローブ）を用いて、このサンプルの電気抵抗を測定した。この結果が、下記の表１及び２に示されている。表１及び２における歩留とは、篩を用いて径が４５μｍを超える粒子が除去された後の、残余の粒子の質量比率である。
【００５０】
【表１】
0006670114.tif 000002
【００５１】
【表２】
0006670114.tif 000003
【００５２】
表１及び２における製造プロセスの詳細は、下記の通りである。
Ｇ．Ａ．：ガスアトマイズ法
Ｄ．Ａ．：ディスクアトマイズ法
【００５３】
表１に示される通り、各実施例の粉末の合金は、Ａｌ及び／又はＡｇ、Ｓｉ、導電性の元素Ｘ１及び低融点元素Ｘ２を含む。これらの合金における、ＡｌとＡｇとの合計量は０．１質量％以上２０質量％以下であり、元素Ｘ２の量は５質量％を超え３０質量％以下である。これらの粉末の密度は、２．０Ｍｇ／ｍ３以上６．０Ｍｇ／ｍ３以下である。
【００５４】
一方、表２に示された各比較例の粉末は、ＡｌとＡｇの合計量、元素Ｘ１の量、元素Ｘ２の量及び密度のいずれかが、本発明の要件を満たしていない。
【００５５】
表１及び２から明らかなように、各実施例の粉末は、諸性能に優れている。この評価結果から、本発明の優位性は明かである。
【産業上の利用可能性】
【００５６】
本発明に係る粉末は、導電性樹脂、導電性プラスチック、導電性ペースト、電子機器、電子部品等に用いられ得る。