(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
樹脂成分として、（Ａ１）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸との二元共重合体の金属イオン中和物、および／または、（Ａ２）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸とα，β−不飽和カルボン酸エステルとの三元共重合体の金属イオン中和物を含有するアイオノマー樹脂を含有するゴルフボール用樹脂組成物であって、
前記ゴルフボール用樹脂組成物が、共重合体組成物と（ｃ）金属化合物とを混合することで得られたものであり、
前記共重合体組成物が、樹脂成分として、（ａ１−１）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸との二元共重合体、（ａ１−２）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸との二元共重合体の金属イオン中和物、（ａ２−１）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸とα，β−不飽和カルボン酸エステルとの三元共重合体、および、（ａ２−２）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸とα，β−不飽和カルボン酸エステルとの三元共重合体の金属イオン中和物よりなる群から選択される少なくとも一種を含有し、さらに、（ｂ１）ベタイン型両性界面活性剤、（ｂ２）飽和脂肪酸、および、（ｂ３）不飽和脂肪酸よりなる群から選択される少なくとも１種とを含有し、
前記アイオノマー樹脂が、金属イオンとして、２価の金属イオンを含有し、
スピンプローブ法電子スピン共鳴（スピンプローブ剤；５−ドキシルステアリン酸）により測定される超微細結合定数（Ａｚｚ）が３１．６Ｇ〜３３．５Ｇであることを特徴とするゴルフボール用樹脂組成物。
【請求項２】
樹脂成分として、（Ａ１）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸との二元共重合体の金属イオン中和物、および／または、（Ａ２）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸とα，β−不飽和カルボン酸エステルとの三元共重合体の金属イオン中和物を含有するアイオノマー樹脂を含有するゴルフボール用樹脂組成物であって、
前記ゴルフボール用樹脂組成物が、共重合体組成物と（ｃ）金属化合物とを混合することで得られたものであり、
前記共重合体組成物が、樹脂成分として、（ａ１−１）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸との二元共重合体、（ａ１−２）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸との二元共重合体の金属イオン中和物、（ａ２−１）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸とα，β−不飽和カルボン酸エステルとの三元共重合体、および、（ａ２−２）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸とα，β−不飽和カルボン酸エステルとの三元共重合体の金属イオン中和物よりなる群から選択される少なくとも一種を含有し、さらに、（ｂ１）ベタイン型両性界面活性剤、（ｂ２）飽和脂肪酸、および、（ｂ３）不飽和脂肪酸よりなる群から選択される少なくとも１種とを含有し、
前記アイオノマー樹脂が、金属イオンとして、１価の金属イオンを含有し、
スピンプローブ法電子スピン共鳴（スピンプローブ剤；５−ドキシルステアリン酸）により測定される超微細結合定数（Ａｚｚ）が３２．５Ｇ〜３５．０Ｇであることを特徴とするゴルフボール用樹脂組成物。
【請求項３】
前記共重合体組成物が、（ｂ２）飽和脂肪酸および（ｂ３）不飽和脂肪酸を含有し、
前記（ｂ２）飽和脂肪酸および前記（ｂ３）不飽和脂肪酸の合計含有量が、樹脂成分１００質量部に対して、１０質量部〜２００質量部である請求項１または２に記載のゴルフボール用樹脂組成物。
【請求項４】
前記共重合体組成物が、（ｂ２）飽和脂肪酸および（ｂ３）不飽和脂肪酸を含有し、
前記（ｂ２）飽和脂肪酸と前記（ｂ３）不飽和脂肪酸との質量比（（ｂ２）／（ｂ３））が、０．０３〜４．０である請求項１〜３のいずれか一項に記載のゴルフボール用樹脂組成物。
【請求項５】
前記ゴルフボール用樹脂組成物の反発弾性率が、５０％以上である請求項１〜４のいずれか一項に記載のゴルフボール用樹脂組成物。
【請求項６】
ゴルフボール用樹脂組成物の総中和度が、５０モル％〜２００モル％である請求項５に記載のゴルフボール用樹脂組成物。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか一項に記載のゴルフボール用樹脂組成物から形成された構成部材を有することを特徴とするゴルフボール。
【請求項８】
コアと、前記コアを被覆する少なくとも一層の中間層と、前記中間層を被覆するカバーとを有するゴルフボールであって、
前記中間層の少なくとも一層が、請求項１〜６のいずれか一項に記載のゴルフボール用樹脂組成物から形成されていることを特徴とするゴルフボール。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、アイオノマー樹脂を含有するゴルフボール用樹脂組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
ゴルフボールの構造としては、例えば、コアとカバーとを有するツーピースゴルフボール、コアと前記コアを被覆する一層の中間層と、前記中間層を被覆するカバーとを有するスリーピースゴルフボール、コアと前記コアを被覆する少なくとも二以上の中間層と、前記中間層を被覆するカバーとを有するマルチピースゴルフボールが挙げられる。ゴルフボールの各層を構成する材料として、アイオノマー樹脂が使用されている。アイオノマー樹脂は、剛性が高く、ゴルフボールの構成部材として使用すると、飛距離の大きいゴルフボールが得られる。そのため、アイオノマー樹脂は、ゴルフボールの中間層やカバーの材料として広く使用されている。
【０００３】
例えば、特許文献１には、動的粘弾性装置を用いて、加振周波数１０Ｈｚ、温度１２℃、測定ひずみ０．０５％の条件で、引張モードで測定したときに、貯蔵弾性率Ｅ’（Ｐａ）と損失弾性率Ｅ”（Ｐａ）とが、ｌｏｇ（Ｅ’／Ｅ”２）≧−６．０８を満足するゴルフボール用樹脂組成物が記載されている（特許文献１（請求項１、段落００１８、００５７）参照）。特許文献２には、固体高分解能炭素核磁気共鳴法（ＮＭＲ法）によって観測される１３Ｃ核のスピン−格子緩和時間（Ｔ１）が、７．３秒以下であるゴルフボール用樹脂組成物が記載されている（特許文献２（請求項１、段落００１６、００５５）参照）。
【０００４】
特許文献３には、（Ａ）（ａ−１）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸との二元共重合体、（ａ−２）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸との二元共重合体の金属イオン中和物、（ａ−３）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸とα，β−不飽和カルボン酸エステルとの三元共重合体、及び、（ａ−４）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸とα，β−不飽和カルボン酸エステルとの三元共重合体の金属イオン中和物からなる群より選択される少なくとも１種と、（Ｂ）分子中に、炭化水素鎖、カチオン性部位及びアニオン性部位を有する化合物とを含有するゴルフボール用樹脂組成物が記載されている（特許文献３（請求項１、段落００６４）参照）。
【０００５】
特許文献４には、（Ａ）（ａ−１）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸との二元共重合体、（ａ−２）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸との二元共重合体の金属イオン中和物、（ａ−３）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸とα，β−不飽和カルボン酸エステルとの三元共重合体、及び、（ａ−４）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸とα，β−不飽和カルボン酸エステルとの三元共重合体の金属イオン中和物からなる群より選択される少なくとも１種と、（Ｂ）分子中に、不飽和炭化水素鎖、カチオン性部位及びアニオン性部位を有する化合物と、（Ｃ）不飽和脂肪酸とを含有するゴルフボール用樹脂組成物が記載されている（特許文献４（請求項１、段落００７０）参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１２−１３９３２０号公報
【特許文献２】特開２０１２−１３９３２１号公報
【特許文献３】特開２０１３−７８５６３号公報
【特許文献４】特開２０１５−３９５４３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
上述したようにアイオノマー樹脂を用いたゴルフボール用樹脂組成物が種々提案されているが、反発性について改良の余地がある。本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、反発性に優れたゴルフボール用樹脂組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記課題を解決することができた本発明のゴルフボール用樹脂組成物は、樹脂成分として、アイオノマー樹脂を含有し、スピンプローブ法電子スピン共鳴（スピンプローブ剤；５−ドキシルステアリン酸）により測定される超微細結合定数（Ａｚｚ）が３１．６Ｇ〜３５．０Ｇであることを特徴とする。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、反発性に優れたゴルフボールが得られる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明の一実施形態に係るゴルフボールが示された一部切り欠き断面図。
【図２】ゴルフボール用樹脂組成物の超微細結合定数（Ａｚｚ）と反発弾性率との関係を示す図。
【図３】ゴルフボール用樹脂組成物Ｎｏ．２４のＥＳＲスペクトル。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
［ゴルフボール用樹脂組成物］
ゴルフボール用樹脂組成物は、樹脂成分として、アイオノマー樹脂を含有し、スピンプローブ法電子スピン共鳴（スピンプローブ剤；５−ドキシルステアリン酸）により測定される超微細結合定数（Ａｚｚ）が３１．６Ｇ〜３５．０Ｇであることを特徴とする。
【００１２】
スピンプローブ法電子スピン共鳴とは、電子スピンを有さない反磁性物質の性質を分析するために、系中に電子スピンを導入して、電子スピン共鳴を行う方法である。スピンプローブ剤として使用する５−ドキシルステアリン酸は、ステアリン酸骨格を有し、５位の位置にドキシルニトロキシドがラベルされている。前記超微細結合定数（Ａｚｚ）は、５−ドキシルステアリン酸のニトロキシドラジカルにおいて、Ｎ−Ｏの２Ｐｚ方向に磁場がかかった場合の窒素の超微細構造を表す。この超微細結合定数（Ａｚｚ）の値が大きい程、ドキシルニトロキシドの拘束性が高いといえる。
【００１３】
アイオノマー樹脂は、高分子鎖にイオン基が導入されたイオン性高分子である。アイオノマー樹脂は、高分子鎖のマトリックスの中で、イオン基が凝集してイオン会合体を形成している。そして、イオン会合体の周囲には、高分子鎖の運動が拘束された領域が存在する。アイオノマー樹脂は、イオン会合体周辺の分子運動の拘束性が高い程、変形時のエネルギーロスが低くなる。よって、イオン会合体周辺の分子運動の拘束性が高い程、ゴルフボール用樹脂組成物の反発性が向上する。ここで、前記５−ドキシルステアリン酸は、ゴルフボール用樹脂組成物中において、ステアリン酸骨格のカルボキシ基部分がアイオノマー樹脂のイオン会合体内に取り込まれ、炭化水素鎖部分がイオン会合体の径方向外方に延出する。そのため、５−ドキシルステアリン酸のドキシルニトロキシドが、イオン会合体周辺に位置すると考えられる。したがって、スピンプローブ法電子スピン共鳴（スピンプローブ剤；５−ドキシルステアリン酸）により測定される超微細結合定数（Ａｚｚ）の値が大きい程、イオン会合体周辺の分子運動の拘束性が高くなり、ゴルフボール用樹脂組成物の反発性が高くなると考えられる。
【００１４】
前記超微細結合定数（Ａｚｚ）は、３１．６Ｇ以上、好ましくは３１．８Ｇ以上、より好ましくは３２．０Ｇ以上であり、３５．０Ｇ以下が好ましく、より好ましくは３４．５Ｇ以下、さらに好ましくは３４．０Ｇ以下である。前記超微細結合定数（Ａｚｚ）が３１．６Ｇ以上であればイオン会合体周辺の分子運動の拘束性が高くなり、ゴルフボール用樹脂組成物の反発性が向上し、３５．０Ｇ以下であればゴルフボール樹脂組成物自体の柔軟性が保たれ変形時のエネルギーロスが抑えられるため、ゴルフボール用樹脂組成物の反発性が向上する。
【００１５】
前記アイオノマー樹脂が、金属イオンとして、２価の金属イオン（例えば、マグネシウムイオン）を含有する場合、前記超微細結合定数（Ａｚｚ）は３１．６Ｇ以上が好ましく、より好ましくは３１．８Ｇ以上、さらに好ましくは３２．０Ｇ以上であり、３３．５Ｇ以下が好ましく、より好ましくは３３．４Ｇ以下、さらに好ましくは３３．３Ｇ以下である。超微細結合定数（Ａｚｚ）が３１．６Ｇ以上であればイオン会合体周辺の分子運動の拘束性が高くなり、ゴルフボール用樹脂組成物の反発性が向上し、３３．５Ｇ以下であればゴルフボール樹脂組成物自体の柔軟性が保たれ変形時のエネルギーロスが抑えられるため、ゴルフボール用樹脂組成物の反発性が向上する。
【００１６】
前記アイオノマー樹脂が、金属イオンとして、１価の金属イオン（例えば、ナトリウムイオン）を含有する場合、前記超微細結合定数（Ａｚｚ）は３２．５Ｇ以上が好ましく、より好ましくは３２．８Ｇ以上、さらに好ましくは３３．１Ｇ以上であり、３５．０Ｇ以下が好ましく、より好ましくは３４．５Ｇ以下、さらに好ましくは３４．０Ｇ以下である。超微細結合定数（Ａｚｚ）が３２．５Ｇ以上であればイオン会合体周辺の分子運動の拘束性が高くなり、ゴルフボール用樹脂組成物の反発性が向上し、３５．０Ｇ以下であればゴルフボール樹脂組成物自体の柔軟性が保たれ変形時のエネルギーロスが抑えられるため、ゴルフボール用樹脂組成物の反発性が向上する。
【００１７】
前記ゴルフボール用樹脂組成物のスラブ硬度は、ショアＣ硬度で、５０以上が好ましく、より好ましくは６５以上、さらに好ましくは７５以上であり、９９以下が好ましく、より好ましくは９５以下、さらに好ましくは９０以下である。スラブ硬度がショアＣ硬度で５０以上であれば、外力を負荷した際の変形が小さくなり、変形によるエネルギーロスが抑制されるため、ゴルフボール用樹脂組成物の反発性がより向上し、９９以下であれば、打撃時の衝撃が抑えられるため、打感が良いゴルフボールが製造できる。
【００１８】
前記ゴルフボール用樹脂組成物のメルトフローレイト（ＭＦＲ）（１９０℃、２．１６ｋｇ）は、０．１ｇ／１０ｍｉｎ以上が好ましく、より好ましくは０．６ｇ／１０ｍｉｎ以上、さらに好ましくは１．５ｇ／１０ｍｉｎ以上であり、２００ｇ／１０ｍｉｎ以下が好ましく、より好ましくは６０ｇ／１０ｍｉｎ以下、さらに好ましくは２０ｇ／１０ｍｉｎ以下である。ＭＦＲが０．１ｇ／１０ｍｉｎ以上であれば、プレス成型、インジェクション成型などにおいて、成形性が向上し、２００ｇ／１０ｍｉｎ以下であれば、ゴルフボール成型時、製造バッチ間の流動性のばらつきが抑えられて、成形不良を低減できる。
【００１９】
前記ゴルフボール用樹脂組成物の反発弾性率は大きいほどよく、その上限に制限は無いが、５０％以上が好ましく、より好ましくは６０％以上、さらに好ましくは６５％以上である。反発弾性率が５０％以上であれば、得られるゴルフボールの飛距離性能がより向上する。
【００２０】
前記ゴルフボール用樹脂組成物は、樹脂成分として、アイオノマー樹脂を含有する。前記アイオノマー樹脂としては、オレフィン系アイオノマー樹脂、ウレタン系アイオノマー樹脂、スチレン系アイオノマー樹脂、またはこれらの混合物が挙げられる。前記アイオノマー樹脂としては、オレフィン系アイオノマー樹脂が好ましい。
【００２１】
前記オレフィン系アイオノマー樹脂としては、（Ａ１）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸との二元共重合体の金属イオン中和物（以下、「（Ａ１）二元系アイオノマー樹脂」と称する場合がある。）、および／または、（Ａ２）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸とα，β−不飽和カルボン酸エステルとの三元共重合体の金属イオン中和物（以下、「（Ａ２）三元系アイオノマー樹脂」と称する場合がある。）が好ましい。前記（Ａ１）二元系アイオノマー樹脂および（Ａ２）三元系アイオノマー樹脂は、共重合体が有するカルボキシ基を金属イオンにより中和したアイオノマー樹脂である。
【００２２】
前記オレフィンとしては、炭素数が２〜８個のオレフィンが好ましく、例えば、エチレン、プロピレン、ブテン、ペンテン、ヘキセン、ヘプテン、オクテンなどが挙げられ、エチレンが好ましい。前記炭素数が３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸としては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、フマル酸、マレイン酸、クロトン酸などが挙げられ、アクリル酸またはメタクリル酸が好ましい。
【００２３】
α，β−不飽和カルボン酸エステルとしては、炭素数が３〜８個α，β−不飽和カルボン酸のアルキルエステルが好ましく、アクリル酸、メタクリル酸、フマル酸またはマレイン酸のアルキルエステルがより好ましく、特にアクリル酸アルキルエステルまたはメタクリル酸アルキルエステルが好ましい。エステルを構成するアルキル基としては、メチル、エチル、プロピル、ｎ−ブチル、イソブチルエステルなどが挙げられる。
【００２４】
前記（Ａ１）二元系アイオノマー樹脂としては、エチレン−（メタ）アクリル酸二元共重合体の金属イオン中和物が好ましい。前記（Ａ２）三元系アイオノマー樹脂としては、エチレンと（メタ）アクリル酸と（メタ）アクリル酸エステルとの三元共重合体の金属イオン中和物が好ましい。ここで、（メタ）アクリル酸とは、アクリル酸および／またはメタクリル酸を意味する。
【００２５】
前記（Ａ１）二元系アイオノマー樹脂を構成する二元共重合体、および、（Ａ２）三元系アイオノマー樹脂を構成する三元共重合体は、共重合体中の炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸成分の含有率が、４質量％以上が好ましく、より好ましくは６質量％以上、さらに好ましくは８質量％以上であり、５０質量％以下が好ましく、より好ましくは３０質量％以下、さらに好ましくは２０質量％以下、特に好ましくは１５質量％以下である。炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸成分の含有率が、４質量％以上であれば二元系アイオノマー樹脂がより高反発となり、５０質量％以下であれば二元系アイオノマー樹脂の柔軟性が向上する。
【００２６】
前記（Ａ１）二元系アイオノマー樹脂、および／または、（Ａ２）三元系アイオノマー樹脂のカルボキシル基の少なくとも一部を中和する金属イオンとしては、ナトリウム、カリウム、リチウムなどの１価の金属イオン；マグネシウム、カルシウム、亜鉛、バリウム、カドミウムなどの２価の金属イオン；アルミニウムなどの３価の金属イオン；錫、ジルコニウムなどのその他のイオンが挙げられる。前記（Ａ１）二元系アイオノマー樹脂、および、（Ａ２）三元系アイオノマー樹脂は、Ｎａ＋、Ｍｇ２＋、Ｃａ２＋、および、Ｚｎ２＋よりなる群から選択される少なくとも１種の金属イオンにより中和されていることが好ましい。
【００２７】
前記樹脂成分は、前記アイオノマー樹脂以外の他の熱可塑性樹脂を含有していてもよい。この場合、前記樹脂成分中のアイオノマー樹脂の含有率は、５０質量％以上が好ましく、より好ましくは６０質量％以上、さらに好ましくは７０質量％以上である。前記樹脂成分として前記アイオノマー樹脂のみを含有することも好ましく、特に、樹脂成分として前記（Ａ１）二元系アイオノマー樹脂、および／または、（Ａ２）三元系アイオノマー樹脂のみを含有することも好ましい。
【００２８】
前記他の熱可塑性樹脂としては、例えば、熱可塑性オレフィン共重合体、熱可塑性ポリウレタン、熱可塑性ポリアミド、熱可塑性スチレン系樹脂、熱可塑性ポリエステル、熱可塑性アクリル樹脂、熱可塑性ポリオレフィン、熱可塑性ポリジエン、熱可塑性ポリエーテルなどの熱可塑性樹脂が挙げられる。
【００２９】
前記ゴルフボール用樹脂組成物は、さらに、白色顔料（例えば、酸化チタン）、青色顔料などの顔料成分、重量調整剤、分散剤、老化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、蛍光材料または蛍光増白剤などを、ゴルフボールの性能を損なわない範囲で含有してもよい。
【００３０】
前記白色顔料（例えば、酸化チタン）の含有量は、樹脂成分１００質量部に対して、０．５質量部以上が好ましく、１質量部以上がより好ましく、１０質量部以下が好ましく、８質量部以下がより好ましい。白色顔料の含有量が０．５質量部以上であれば、得られるゴルフボール構成部材に隠蔽性を付与することができる。また、白色顔料の含有量が１０質量部以下であれば、得られるゴルフボールの耐久性の低下を抑制できる。
【００３１】
前記ゴルフボール用樹脂組成物は、共重合体組成物と（ｃ）金属化合物とを混合することにより得られたものが好ましい。前記共重合体組成物は、樹脂成分として、分子中にカルボキシ基またはスルホ基を有する共重合体および／またはその金属イオン中和物を含有し、さらに、（ｂ１）ベタイン型両性界面活性剤、（ｂ２）飽和脂肪酸、および、（ｂ３）不飽和脂肪酸よりなる群から選択される少なくとも１種とを含有する。（ｂ１）成分、（ｂ２）成分および（ｂ３）成分の少なくとも１種と樹脂成分とを含有する共重合体組成物と、（ｃ）金属化合物とを混合することで、イオン会合体に（ｂ１）成分、（ｂ２）成分および／または（ｂ３）成分が取り込まれた構造を有するアイオノマー樹脂が得られる。
【００３２】
前記分子中にカルボキシ基またはスルホ基を有する共重合体および／またはその金属イオン中和物としては、（ａ１−１）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸との二元共重合体、（ａ１−２）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸との二元共重合体の金属イオン中和物、（ａ２−１）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸とα，β−不飽和カルボン酸エステルとの三元共重合体、および、（ａ２−２）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸とα，β−不飽和カルボン酸エステルとの三元共重合体の金属イオン中和物よりなる群から選択される少なくとも一種が挙げられる。
【００３３】
前記（ａ１−１）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸との二元共重合体（以下、「（ａ１−１）二元共重合体」と称する場合がある。）、および／または、（ａ２−１）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸とα，β−不飽和カルボン酸エステルとの三元共重合体（以下、「（ａ２−１）三元共重合体」と称する場合がある。）は、共重合体中のカルボキシル基が中和されていない非イオン性の共重合体である。
【００３４】
前記オレフィンとしては、炭素数が２〜８個のオレフィンが好ましく、例えば、エチレン、プロピレン、ブテン、ペンテン、ヘキセン、ヘプテン、オクテン等を挙げることができ、特にエチレンであることが好ましい。前記炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸としては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、フマル酸、マレイン酸、クロトン酸等が挙げられ、特にアクリル酸またはメタクリル酸が好ましい。また、α，β−不飽和カルボン酸エステルとしては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、フマル酸、マレイン酸等のメチル、エチル、プロピル、ｎ−ブチル、イソブチルエステル等が用いられ、特にアクリル酸エステルまたはメタクリル酸エステルが好ましい。
【００３５】
前記（ａ１−１）二元共重合体としては、エチレンと（メタ）アクリル酸との二元共重合体が好ましく、前記（ａ２−１）三元共重合体としては、エチレンと（メタ）アクリル酸と（メタ）アクリル酸エステルとの三元共重合体が好ましい。
【００３６】
前記（ａ１−１）二元共重合体、および、（ａ２−１）三元共重合体は、共重合体中の炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸成分の含有率が、４質量％以上が好ましく、より好ましくは６質量％以上、さらに好ましくは８質量％以上であり、５０質量％以下が好ましく、より好ましくは３０質量％以下、さらに好ましくは２０質量％以下、特に好ましくは１５質量％以下である。
【００３７】
前記（ａ１−１）二元共重合体、および、（ａ２−１）三元共重合体のＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、５ｇ／１０ｍｉｎ以上が好ましく、より好ましくは１０ｇ／１０ｍｉｎ以上、さらに好ましくは１５ｇ／１０ｍｉｎ以上であり、１７００ｇ／１０ｍｉｎ以下が好ましく、より好ましくは１５００ｇ／１０ｍｉｎ以下、さらに好ましくは１３００ｇ／１０ｍｉｎ以下である。
【００３８】
前記（ａ１−１）二元共重合体としては、ニュクレル（登録商標）Ｎ１０５０Ｈ、Ｎ１５６０、Ｎ２０５０Ｈ、Ｎ２０６０、Ｎ１１０８Ｃ、Ｎ０９０８Ｃ，Ｎ１１１０Ｈ、Ｎ０２００Ｈ（三井・デュポン・ポリケミカル社製）；プリマコール（登録商標）５９８０Ｉ（ダウ・ケミカル社製）などが挙げられる。前記（ａ２−１）三元共重合体としては、ニュクレルＡＮ４３１８、ＡＮ４３１９（三井・デュポン・ポリケミカル社製）、プリマコールＡＴ３１０、ＡＴ３２０（ダウ・ケミカル社製）などが挙げられる。前記（ａ１−１）二元共重合体および（ａ２−１）三元共重合体は、単独または二種以上を組み合わせて使用しても良い。
【００３９】
前記（ａ１−２）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸との二元共重合体の金属イオン中和物（以下、「（ａ１−２）二元系アイオノマー樹脂」と称する場合がある。）、および、（ａ２−２）オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸とα，β−不飽和カルボン酸エステルとの三元共重合体の金属イオン中和物（以下、「（ａ２−２）三元系アイオノマー樹脂」と称する場合がある。）としては、前記（ａ１−１）二元共重合体または（ａ２−１）三元共重合体が有するカルボキシ基を金属イオンで中和したものが挙げられる。
【００４０】
前記金属イオンとしては、ナトリウム、カリウム、リチウムなどの１価の金属イオン；マグネシウム、カルシウム、亜鉛、バリウム、カドミウムなどの２価の金属イオン；アルミニウムなどの３価の金属イオン；錫、ジルコニウムなどのその他のイオンが挙げられる。前記（ａ１−２）二元系アイオノマー樹脂、および、（ａ２−２）三元系アイオノマー樹脂は、Ｎａ＋、Ｍｇ２＋、Ｃａ２＋、および、Ｚｎ２＋よりなる群から選択される少なくとも１種の金属イオンにより中和されていることが好ましい。
【００４１】
前記（ａ１−２）二元系アイオノマー樹脂、および、（ａ２−２）三元系アイオノマー樹脂のカルボキシル基の中和度は、１０モル％以上が好ましく、より好ましくは１５モル％以上、さらに好ましくは１８モル％以上である。中和度が１０モル％以上であれば、得られるゴルフボール用樹脂組成物の反発性がより向上する。前記中和度の上限は特に限定されないが、１００モル％、好ましくは８０モル％、より好ましくは６０モル％である。なお、アイオノマー樹脂のカルボキシル基の中和度は、下記式で求めることができる。
アイオノマー樹脂の中和度（モル％）＝１００×共重合体中の中和されているカルボキシル基のモル数／共重合体中のカルボキシル基の総モル数
【００４２】
前記（ａ１−２）二元系アイオノマー樹脂としては、ハイミラン（登録商標）１５５５（Ｎａ）、１５５７（Ｚｎ）、１６０５（Ｎａ）、１７０６（Ｚｎ）、１７０７（Ｎａ）、ＡＭ７３１１（Ｍｇ）、ＡＭ７３２９（Ｚｎ）（三井・デュポン・ポリケミカル社製）；サーリン（登録商標）８９４５（Ｎａ）、９９４５（Ｚｎ）、８１４０（Ｎａ）、８１５０（Ｎａ）、９１２０（Ｚｎ）、９１５０（Ｚｎ）、６９１０（Ｍｇ）、６１２０（Ｍｇ）、７９３０（Ｌｉ）、７９４０（Ｌｉ）、ＡＤ８５４６（Ｌｉ）（デュポン社製）；アイオテック（登録商標）８０００（Ｎａ）、８０３０（Ｎａ）、７０１０（Ｚｎ）、７０３０（Ｚｎ）（エクソンモービル化学社製）などが挙げられる。
【００４３】
前記（ａ２−２）三元系アイオノマー樹脂としては、ハイミランＡＭ７３２７（Ｚｎ）、１８５５（Ｚｎ）、１８５６（Ｎａ）、ＡＭ７３３１（Ｎａ）（三井・デュポン・ポリケミカル社製）；サーリン６３２０（Ｍｇ）、８１２０（Ｎａ）、８３２０（Ｎａ）、９３２０（Ｚｎ）、９３２０Ｗ（Ｚｎ）、ＨＰＦ１０００（Ｍｇ）、ＨＰＦ２０００（Ｍｇ）（デュポン社製）；アイオテック７５１０（Ｚｎ）、７５２０（Ｚｎ）（エクソンモービル化学社製）などが挙げられる。
【００４４】
前記共重合体組成物の樹脂成分は、（ａ１−１）二元共重合体、（ａ１−２）二元系アイオノマー樹脂、（ａ２−１）三元共重合体、および、（ａ２−２）三元系アイオノマー樹脂以外の他の熱可塑性樹脂を含有していてもよい。この場合、前記樹脂成分中の（ａ１−１）二元共重合体、（ａ１−２）二元系アイオノマー樹脂、（ａ２−１）三元共重合体および（ａ２−２）三元系アイオノマー樹脂の合計含有率は、５０質量％以上が好ましく、より好ましくは６０質量％以上、さらに好ましくは７０質量％以上である。前記樹脂成分として、前記（ａ１−１）二元共重合体、（ａ１−２）二元系アイオノマー樹脂、（ａ２−１）三元共重合体、および／または、（ａ２−２）三元系アイオノマー樹脂のみを含有することも好ましく、前記（ａ１−１）二元共重合体、および／または、（ａ２−１）三元共重合体のみを含有することも好ましい。
【００４５】
前記他の熱可塑性樹脂としては、例えば、熱可塑性オレフィン共重合体、熱可塑性ポリウレタン、熱可塑性ポリアミド、熱可塑性スチレン系樹脂、熱可塑性ポリエステル、熱可塑性アクリル樹脂、熱可塑性ポリオレフィン、熱可塑性ポリジエン、熱可塑性ポリエーテルなどの熱可塑性樹脂が挙げられる。
【００４６】
前記共重合体組成物は、さらに、（ｂ１）ベタイン型両性界面活性剤、（ｂ２）飽和脂肪酸、および、（ｂ３）不飽和脂肪酸よりなる群から選択される少なくとも１種とを含有する。これらの（ｂ１）成分、（ｂ２）成分および（ｂ３）成分は、カルボキシル基やベタイン型両性基といった極性基部位の作用で、ゴルフボール用樹脂組成物中のイオン会合体部位（ないしはその周辺）に集まる。その際、極性基部位の反対側にあるアルキル基やアルケニル基により、ゴルフボール用樹脂組成物中のポリオレフィン部位（特に、イオン会合体周辺のポリオレフィン部位）を拘束する効果を有している。すなわち、これらの（ｂ１）成分、（ｂ２）成分および（ｂ３）成分は、イオン会合体周辺の分子運動の拘束性を高めて、前記超微細結合定数（Ａｚｚ）を高める効果を有している。
【００４７】
前記（ｂ１）ベタイン型両性界面活性剤の具体例としては、アルキルジメチルアミノ酢酸ベタイン（一般式（１））、アルキルジヒドロキシアルキルアミノ酢酸ベタイン（一般式（２））、アルキルアミドアルキルベタイン（一般式（３））、アルキルヒドロキシスルホベタイン（一般式（４））、アルキルカルボキシメチルヒドロキシエチルイミダゾリニウムベタイン（一般式（５））などが挙げられる。
【００４８】
【化１】
0006672733.tif 000002
【００４９】
式（１）中、Ｒ１は炭素数８〜２４のアルキル基または炭素数８〜２４のアルケニル基を表す。式（２）中、Ｒ２１は炭素数８〜２４のアルキル基または炭素数８〜２４のアルケニル基、Ｒ２２およびＲ２３はそれぞれ独立して、炭素数１〜３のアルキレン基を表す。式（３）中、Ｒ３１は炭素数８〜２４のアルキル基または炭素数８〜２４のアルケニル基、Ｒ３２は炭素数１〜５のアルキレン基を表す。式（４）中、Ｒ４は炭素数８〜２４のアルキル基または炭素数８〜２４のアルケニル基を表す。式（５）中、Ｒ５は炭素数８〜２４のアルキル基または炭素数８〜２４のアルケニル基を表す。
【００５０】
炭素数８〜２４のアルキル基は、直鎖状、分岐状のものが挙げられる。炭素数８〜２４のアルキル基としては、オクチル基、ノニル基、デシル基、ウンデシル基、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基、ヘキサデシル基、ヘプタデシル基、オクタデシル基、ノナデシル基、イコシル基、ヘンイコシル基、ドコシル基、トリコシル基、テトラコシル基などが挙げられる。前記炭素数８〜２４のアルキル基が分岐状である場合、分岐数が３以下であるものが好ましい。前記炭素数８〜２４のアルキル基は直鎖状が好ましい。
【００５１】
炭素数８〜２４のアルケニル基は、直鎖状、分岐状のものが挙げられる。炭素数８〜２４のアルケニル基としては、オクテニル基、ノネニル基、デセニル基、ウンデセニル基、ドデセニル基、トリデセニル基、テトラデセニル基、ペンタデセニル基、ヘキサデセニル基、ヘプタデセニル基、オクタデセニル基、ノナデセニル基、イコセニル基、ヘンイコセニル基、ドコセニル基、トリコセニル基、テトラコセニル基などが挙げられる。炭素数１〜３のアルキレン基としては、メチレン基、エチレン基、プロピレン基などが挙げられる。炭素数１〜５のアルキレン基としては、メチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基、ペンチレン基が挙げられる。
【００５２】
前記アルキルジメチルアミノ酢酸ベタインとしては、ラウリルジメチルアミノ酢酸ベタイン、オレイルジメチルアミノ酢酸ベタイン、ステアリルジメチルアミノ酢酸ベタインなどが挙げられる。
【００５３】
前記アルキルジヒドロキシアルキルアミノ酢酸ベタインとしては、ステアリルジヒドロキシメチルアミノ酢酸ベタイン、ステアリルジヒドロキシエチルアミノ酢酸ベタイン、ラウリルジヒドロキシメチルアミノ酢酸ベタイン、ラウリルジヒドロキシエチルアミノ酢酸ベタイン、ミリスチルジヒドロキシメチルアミノ酢酸ベタイン、ベヘニルジヒドロキシメチルアミノ酢酸ベタイン、パルミチルジヒドロキシエチルアミノ酢酸ベタイン、オレイルジヒドロキシメチルアミノ酢酸ベタインなどが挙げられる。
【００５４】
前記アルキルアミドアルキルベタインとしては、ヤシ油脂肪酸アミドプロピルアミノ酢酸ベタイン、ラウリン酸アミドプロピルアミノ酢酸ベタインなどが挙げられる。前記アルキルヒドロキシスルホベタインとしては、ラウリン酸アミドプロピルヒドロキシスルホベタイン、ヤシ油脂肪酸アミドジアルキルヒドロキシアルキルスルホベタインなどが挙げられる。前記アルキルカルボキシメチルヒドロキシエチルイミダゾリニウムベタインとしては、２−アルキル−Ｎ−カルボキシメチル−Ｎ−ヒドロキシエチルイミダゾリニウムベタインなどが挙げられる。
【００５５】
前記（ｂ１）ベタイン型両性界面活性剤を配合する場合、共重合体組成物中の（ｂ１）成分の含有量は、樹脂成分１００質量部に対して、１質量部以上が好ましく、より好ましくは３質量部以上、さらに好ましくは５質量部以上であり、８０質量部以下が好ましく、より好ましくは３０質量部以下、さらに好ましくは２０質量部以下である。（ｂ１）成分の含有量が、１質量部以上であればゴルフボール用樹脂組成物の反発性がより向上し、８０質量部以下であれば外力を負荷した際の変形が小さくなり、過度の変形によるエネルギーロスが抑えられ、ゴルフボール用樹脂組成物の反発性がより向上する。
【００５６】
前記（ｂ２）飽和脂肪酸は、炭化水素部分に不飽和結合を有さない脂肪酸であれば、特に限定されない。飽和脂肪酸は、直鎖飽和脂肪酸、分岐飽和脂肪酸のいずれであってもよいが、基材樹脂である樹脂成分のポリオレフィン鎖部位との親和性を高くするために、直鎖飽和脂肪酸が好ましい。また、分岐飽和脂肪酸の場合は、その分岐数が３以下であるものが好ましい。
【００５７】
前記（ｂ２）飽和脂肪酸は、特に限定されないが、炭素数が４〜３０の飽和脂肪酸であることが好ましく、炭素数が１２〜３０の飽和脂肪酸であることがより好ましく、炭素数が１６〜３０の飽和脂肪酸であることがより好ましい。
【００５８】
前記（ｂ２）飽和脂肪酸の具体例（ＩＵＰＡＣ名）としては、ブタン酸（Ｃ４）、ペンタン酸（Ｃ５）、ヘキサン酸（Ｃ６）、ヘプタン酸（Ｃ７）、オクタン酸（Ｃ８）、ノナン酸（Ｃ９）、デカン酸（Ｃ１０）、ウンデカン酸（Ｃ１１）、ドデカン酸（Ｃ１２）、トリデカン酸（Ｃ１３）、テトラデカン酸（Ｃ１４）、ペンタデカン酸（Ｃ１５）、ヘキサデカン酸（Ｃ１６）、ヘプタデカン酸（Ｃ１７）、オクタデカン酸（Ｃ１８）、ノナデカン酸（Ｃ１９）、イコサン酸（Ｃ２０）、ヘンイコサン酸（Ｃ２１）、ドコサン酸（Ｃ２２）、トリコサン酸（Ｃ２３）、テトラコサン酸（Ｃ２４）、ペンタコサン酸（Ｃ２５）、ヘキサコサン酸（Ｃ２６）、ヘプタコサン酸（Ｃ２７）、オクタコサン酸（Ｃ２８）、ノナコサン酸（Ｃ２９）、トリアコンタン酸（Ｃ３０）などが挙げられる。
【００５９】
前記（ｂ２）飽和脂肪酸の具体例（慣用名）としては、例えば、酪酸（Ｃ４）、吉草酸（Ｃ５）、カプロン酸（Ｃ６）、エナント酸（Ｃ７）、カプリル酸（Ｃ８）、ペラルゴン酸（Ｃ９）、カプリン酸（Ｃ１０）、ラウリン酸（Ｃ１２）、ミリスチン酸（Ｃ１４）、ペンタデシル酸（Ｃ１５）、パルミチン酸（Ｃ１６）、マルガリン酸（Ｃ１７）、ステアリン酸（Ｃ１８）、アラキジン酸（Ｃ２０）、ベヘン酸（Ｃ２２）、リグノセリン酸（Ｃ２４）、セロチン酸（Ｃ２６）、モンタン酸（Ｃ２８）、メリシン酸（Ｃ３０）などが挙げられる。
【００６０】
前記（ｂ２）飽和脂肪酸は、単独または２種以上の混合物として使用することもできる。これらの中でも、前記（ｂ１）飽和脂肪酸として好ましいのは、パルミチン酸、ステアリン酸、アラキジン酸、ベヘン酸、リグノセリン酸、または、モンタン酸である。
【００６１】
前記（ｂ２）飽和脂肪酸を配合する場合、共重合体組成物中の（ｂ２）成分の含有量は、樹脂成分１００質量部に対して、１０質量部以上が好ましく、より好ましくは２０質量部以上、さらに好ましくは３０質量部以上であり、１５０質量部以下が好ましく、より好ましくは１００質量部以下、さらに好ましくは９０質量部以下である。（ｂ２）成分の含有量が、１０質量部以上であればゴルフボール用樹脂組成物の反発性がより向上し、１５０質量部以下であればゴルフボール用樹脂組成物から形成される構成部位の耐久性が良好となる。
【００６２】
前記（ｂ３）不飽和脂肪酸は、炭化水素鎖に不飽和結合を少なくとも一つ有する脂肪酸であれば、特に限定されない。前記不飽和結合としては、炭素−炭素二重結合および炭素−炭素三重結合が挙げられるが、分子鎖が屈曲しやすいという観点から、炭素−炭素二重結合が好ましい。また、炭素−炭素二重結合としては、シス−二重結合と、トランス二重結合が挙げられ、シス−二重結合がより好ましい。
【００６３】
前記（ｂ３）不飽和脂肪酸は、特に限定されないが、炭素数が４〜３０の不飽和脂肪酸であることが好ましく、１２〜３０の不飽和脂肪酸が好ましい。
【００６４】
前記（ｂ３）不飽和脂肪酸の具体例（ＩＵＰＡＣ名）としては、ブテン酸（Ｃ４）、ペンテン酸（Ｃ５）、ヘキセン酸（Ｃ６）、ヘプテン酸（Ｃ７）、オクテン酸（Ｃ８）、ノネン酸（Ｃ９）、デセン酸（Ｃ１０）、ウンデセン酸（Ｃ１１）、ドデセン酸（Ｃ１２）、トリデセン酸（Ｃ１３）、テトラデセン酸（Ｃ１４）、ペンタデセン酸（Ｃ１５）、ヘキサデセン酸（Ｃ１６）、ヘプタデセン酸（Ｃ１７）、オクタデセン酸（Ｃ１８）、ノナデセン酸（Ｃ１９）、イコセン酸（Ｃ２０）、ヘンイコセン酸（Ｃ２１）、ドコセン酸（Ｃ２２）、トリコセン酸（Ｃ２３）、テトラコセン酸（Ｃ２４）、ペンタコセン酸（Ｃ２５）、ヘキサコセン酸（Ｃ２６）、ヘプタコセン酸（Ｃ２７）、オクタコセン酸（Ｃ２８）、ノナコセン酸（Ｃ２９）、トリアコンテン酸（Ｃ３０）などを挙げられる。
【００６５】
前記（ｂ３）不飽和脂肪酸の具体例（慣用名）としては、例えば、ミリストレイン酸（Ｃ１４）、パルミトレイン酸（Ｃ１６）、ステアリドン酸（Ｃ１８）、エライジン酸（Ｃ１８）、バクセン酸（Ｃ１８）、オレイン酸（Ｃ１８）、リノール酸（Ｃ１８）、リノレン酸（Ｃ１８）、エライジン酸（Ｃ１８）、ガドレイン酸（Ｃ２０）、アラキドン酸（Ｃ２０）、エイコセン酸（Ｃ２０）、エイコサペンタエン酸（Ｃ２０）、エイコサジエン酸（Ｃ２０）、ドコサヘキサエン酸（Ｃ２２）、エルカ酸（Ｃ２２）、ネルボン酸（Ｃ２４）などを挙げられる。
【００６６】
前記不飽和脂肪酸は、単独または２種以上の混合物として使用することもできる。これらの中でも、（Ｃ）前記不飽和脂肪酸として好ましいのは、パルミトレイン酸、オレイン酸、リノール酸、または、アラキドン酸である。
【００６７】
前記（ｂ３）不飽和脂肪酸を配合する場合、共重合体組成物中の（ｂ３）成分の含有量は、樹脂成分１００質量部に対して、１０質量部以上が好ましく、より好ましくは３０質量部以上、さらに好ましくは５０質量部以上であり、２００質量部以下が好ましく、より好ましくは１３０質量部以下、さらに好ましくは１００質量部以下である。（ｂ３）成分の含有量が、１０質量部以上であればゴルフボール用樹脂組成物の反発性がより向上し、２００質量部以下であればゴルフボール用樹脂組成物から形成される構成部位の耐久性が良好となる。
【００６８】
前記共重合体組成物としては、樹脂成分と（ｂ１）成分とを含有し、（ｂ２）成分と（ｂ３）成分とを含有しない態様；樹脂成分と（ｂ２）成分とを含有し、（ｂ１）成分と（ｂ３）成分とを含有しない態様；樹脂成分と（ｂ３）成分とを含有し、（ｂ１）成分と（ｂ２）成分とを含有しない態様；樹脂成分と（ｂ１）成分と（ｂ２）成分とを含有し、（ｂ３）成分を含有しない態様；樹脂成分と（ｂ１）成分と（ｂ３）成分とを含有し、（ｂ２）成分を含有しない態様；樹脂成分と（ｂ２）成分と（ｂ３）成分とを含有し、（ｂ１）成分を含有しない態様；樹脂成分と（ｂ１）成分と（ｂ２）成分と（ｂ３）成分とを含有する態様が挙げられる。
【００６９】
前記共重合体組成物が、（ｂ２）飽和脂肪酸および（ｂ３）不飽和脂肪酸を含有する場合、これらの合計含有量は、樹脂成分１００質量部に対して、１０質量部以上が好ましく、より好ましくは３０質量部以上、さらに好ましくは５０質量部以上であり、２００質量部以下が好ましく、より好ましくは１５０質量部以下、さらに好ましくは１３０質量部以下である。合計含有量が、１０質量部以上であればゴルフボール用樹脂組成物の反発性がより向上し、２００質量部以下であればゴルフボール用樹脂組成物から形成される構成部位の耐久性が良好となる。
【００７０】
前記共重合体組成物が、（ｂ２）飽和脂肪酸および（ｂ３）不飽和脂肪酸を含有する場合、これらの質量比（（ｂ２）／（ｂ３））は、０．０３以上が好ましく、より好ましくは０．１０以上、さらに好ましくは０．２５以上であり、４．０以下が好ましく、より好ましくは２．０以下、さらに好ましくは１．０以下である。質量比（（ｂ２）／（ｂ３））０．０３以上であれば（ｂ３）不飽和脂肪酸に由来する柔軟性向上効果と、（ｂ２）飽和脂肪酸に由来するイオン会合体周辺の拘束領域の硬さ向上効果とを、バランスよく両立でき、４．０以下であれば（ｂ３）不飽和脂肪酸に由来する柔軟性向上効果がより大きくなる。
【００７１】
前記（ｃ）金属化合物は、ゴルフボール用樹脂組成物の未中和のカルボキシル基を中和するために必要に応じて添加される。前記（ｃ）金属化合物に含まれる金属イオンとしては、ナトリウム、カリウム、リチウムなどの１価の金属イオン；マグネシウム、カルシウム、亜鉛、バリウム、カドミウムなどの２価の金属イオン；アルミニウムなどの３価の金属イオン；錫、ジルコニウムなどのその他のイオンが挙げられる。これらの中でも、１価または２価の金属イオンが好ましい。
【００７２】
前記（ｃ）金属化合物としては、例えば、水酸化マグネシウム、水酸化亜鉛、水酸化カルシウム、水酸化ナトリウム、水酸化リチウム、水酸化カリウム、水酸化銅などの金属水酸化物；酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化亜鉛、酸化銅などの金属酸化物；炭酸マグネシウム、炭酸亜鉛、炭酸カルシウム、炭酸ナトリウム、炭酸リチウム、炭酸カリウムなどの金属炭酸化物が挙げられる。これらの（ｃ）金属化合物は単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００７３】
前記（ｃ）金属化合物の配合量は、所望とするゴルフボール用樹脂組成物の総中和度に応じて適宜調節すればよい。総中和度は、下記式で定義される。
【００７４】
【数１】
0006672733.tif 000003
式中、Σ（樹脂組成物が有する陽イオン成分のモル数×陽イオン成分の価数）は、（ｂ１）ベタイン型両性界面活性剤の陽イオン形成基と陽イオン形成基の価数との積、（ｃ）金属化合物の金属成分のモル数と金属成分の価数との積の合計である。Σ（樹脂組成物が有する陰イオン成分のモル数×陰イオン成分の価数）は、（ｂ１）両性界面活性剤の陰イオン形成基のモル数と陰イオン形成基の価数との積、（ａ１−１）成分、（ａ１−２）成分、（ａ２−１）成分および（ａ２−２）成分のカルボキシル基のモル数、（ｂ２）飽和脂肪酸のカルボキシル基のモル数、（ｂ３）不飽和脂肪酸のカルボキシル基のモル数、の合計である。なお、陽イオン形成基、金属成分、カルボキシル基及び陰イオン形成基には、イオン化していない前駆体を含めるものとする。陽イオン成分量、陽イオン形成基量、陰イオン形成基は、例えば、中和滴定により求めることができる。
【００７５】
前記ゴルフボール用樹脂組成物の総中和度は、５０モル％以上が好ましく、より好ましくは８０モル％以上、さらに好ましくは１００モル％以上であり、２００モル％以下が好ましく、より好ましくは１６０モル％以下、さらに好ましくは１４０モル％以下である。総中和度が５０モル％以上であればイオン会合体の量が多くなり、ゴルフボール用樹脂組成物の反発性がより向上し、２００モル％以下であればイオン会合体に関与しない金属の存在量が少なく、反発への悪影響が小さくなり、ゴルフボール用樹脂組成物がより高反発となる。
【００７６】
前記組成を有するゴルフボール用樹脂組成物は、（ａ１−１）成分、（ａ１−２）成分、（ａ２−１）成分および／または（ａ２−２）成分を含有する樹脂成分と、（ｂ１）成分、（ｂ２）成分および（ｂ３）成分の少なくとも１種の成分とを溶融混合し、共重合体組成物を調製する工程；得られた共重合体組成物と（ｃ）成分とを溶融混合し、ゴルフボール用樹脂組成物を調製する工程とを有する方法により作製する。なお、全ての成分を同時に混合した場合や（ｂ１）成分、（ｂ２）成分および（ｂ３）成分の少なくとも１種の成分と（ｃ）成分とを混合した後、この混合物と樹脂成分とを混合した場合には、（ｂ１）成分、（ｂ２）成分および（ｂ３）成分が、アイオノマー樹脂のイオン会合体中に取り込まれず、拘束層の厚さを薄くできない。また、このような混合手順で作製されたゴルフボール用樹脂組成物は、スラブ硬度が高く、反発弾性が低いものとなる。
【００７７】
前記共重合体組成物を調製する工程において、溶融混合は、ニーダー、押出機（一軸押出機、二軸押出機、二軸一軸押出機など）を使用することができる。共重合体組成物を調製する際の混合温度（材料温度）は、１４０℃以上が好ましく、より好ましくは１６０℃以上であり、２２０℃以下が好ましく、より好ましくは２００℃以下である。
【００７８】
前記ゴルフボール用樹脂組成物を調製する工程において、溶融混合は、ニーダー、押出機（一軸押出機、二軸押出機、二軸一軸押出機など）を使用することができる。共重合体組成物を調製する際の混合温度（材料温度）は、１７０℃以上が好ましく、より好ましくは２００℃以上であり、２６０℃以下が好ましく、より好ましくは２４０℃以下である。
【００７９】
［ゴルフボール］
ゴルフボールは、前記ゴルフボール用樹脂組成物から形成された構成部材を有する。ゴルフボールの構造は、特に限定されず、例えば、単層コアと、前記コアを被覆するカバーとを有するツーピースゴルフボール；コアと前記コアを被覆する一以上の中間層と、前記中間層を被覆するカバーを有するマルチピースゴルフボール（スリーピースゴルフボール、フォーピースゴルフボール、ファイブピースゴルフボールなど）などが挙げられる。
【００８０】
前記ゴルフボール用樹脂組成物から形成される部材としては、コア、中間層、カバーのいずれでもよいが、中間層が好ましい。なお、前記ゴルフボールは、前記ゴルフボール用樹脂組成物から成形された構成部材以外の部分は、従来公知の材料を用いることができる。
【００８１】
前記コアは、単層構造でもよいし、多層構造でもよい。前記コアには、公知のゴム組成物（以下、単に「コア用ゴム組成物」という場合がある）を用いることができ、例えば、基材ゴム、共架橋剤および架橋開始剤を含むゴム組成物を加熱プレスして成形することができる。
【００８２】
前記基材ゴムとしては、特に、反発に有利なシス結合が４０質量％以上、好ましくは７０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上のハイシスポリブタジエンを用いることが好ましい。前記共架橋剤としては、炭素数が３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸またはその金属塩が好ましく、アクリル酸の金属塩またはメタクリル酸の金属塩がより好ましい。金属塩の金属としては、亜鉛、マグネシウム、カルシウム、アルミニウム、ナトリウムが好ましく、より好ましくは亜鉛である。共架橋剤の使用量は、基材ゴム１００質量部に対して２０質量部以上５０質量部以下が好ましい。前記共架橋剤として炭素数が３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸を使用する場合、金属化合物（例えば、酸化マグネシウム）を配合することが好ましい。架橋開始剤としては、有機過酸化物が好ましく用いられる。具体的には、ジクミルパーオキサイド、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ―ブチルパーオキシ）ヘキサン、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイドなどの有機過酸化物が挙げられ、これらのうちジクミルパーオキサイドが好ましく用いられる。架橋開始剤の配合量は、基材ゴム１００質量部に対して、０．２質量部以上が好ましく、より好ましくは０．３質量部以上であって、５質量部以下が好ましく、より好ましくは３質量部以下である。
【００８３】
また、前記コア用ゴム組成物は、さらに、有機硫黄化合物を含有してもよい。前記有機硫黄化合物としては、ジフェニルジスルフィド類、チオフェノール類、チオナフトール類を好適に使用することができる。有機硫黄化合物の配合量は、基材ゴム１００質量部に対して、０．１質量部以上が好ましく、より好ましくは０．３質量部以上であって、５．０質量部以下が好ましく、より好ましくは３．０質量部以下である。前記コア用ゴム組成物は、さらにカルボン酸および／またはその塩を含有してもよい。カルボン酸および／またはその塩としては、炭素数が１〜３０のカルボン酸および／またはその塩が好ましい。前記カルボン酸としては、脂肪族カルボン酸、芳香族カルボン酸（安息香酸など）のいずれも使用できる。カルボン酸および／またはその塩の配合量は、基材ゴム１００質量部に対して、１質量部以上、４０質量部以下である。
【００８４】
前記コア用ゴム組成物には、基材ゴム、共架橋剤、架橋開始剤、有機硫黄化合物に加えて、さらに、酸化亜鉛や硫酸バリウムなどの重量調整剤、老化防止剤、色粉などを適宜配合することができる。前記コア用ゴム組成物の加熱プレス成型条件は、ゴム組成に応じて適宜設定すればよいが、通常、１３０℃〜２００℃で１０分間〜６０分間加熱するか、あるいは１３０℃〜１５０℃で２０分間〜４０分間加熱した後、１６０℃〜１８０℃で５分間〜１５分間と２段階加熱することが好ましい。
【００８５】
中間層材料としては、例えば、ポリウレタン樹脂、アイオノマー樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエチレンなどの熱可塑性樹脂；スチレンエラストマー、ポリオレフィンエラストマー、ポリウレタンエラストマー、ポリエステルエラストマーなどの熱可塑性エラストマー；ゴム組成物の硬化物などが挙げられる。ここで、アイオノマー樹脂としては、例えば、エチレンとα，β−不飽和カルボン酸との共重合体中のカルボキシル基の少なくとも一部を金属イオンで中和したもの、またはエチレンとα，β−不飽和カルボン酸とα，β−不飽和カルボン酸エステルとの三元共重合体中のカルボキシル基の少なくとも一部を金属イオンで中和したものが挙げられる。前記中間層には、さらに、硫酸バリウム、タングステンなどの比重調整剤、老化防止剤、顔料などが配合されていてもよい。
【００８６】
中間層を形成する方法としては、特に限定されないが、例えば、中間層用組成物を予め半球殻状のハーフシェルに成形し、それを２枚用いて球体を包み、加圧成形する方法、または、中間層用組成物を直接球体上に射出成形して球体を包み込む方法などを挙げることができる。
【００８７】
中間層用組成物を球体上に射出成形して中間層を成形する場合、成形用上下金型としては、半球状キャビティを有しているものを使用することが好ましい。射出成形による中間層の成形は、ホールドピンを突き出し、被覆球体を投入してホールドさせた後、加熱溶融された中間層用組成物を注入して、冷却することにより中間層を成形することができる。
【００８８】
圧縮成形法により中間層を成形する場合、ハーフシェルの成形は、圧縮成形法または射出成形法のいずれの方法によっても行うことができるが、圧縮成形法が好適である。中間層用組成物を圧縮成形してハーフシェルに成形する条件としては、例えば、１ＭＰａ以上、２０ＭＰａ以下の圧力で、中間層用組成物の流動開始温度に対して、−２０℃以上、＋７０℃以下の成形温度を挙げることができる。前記成形条件とすることによって、均一な厚みをもつハーフシェルを成形できる。ハーフシェルを用いて中間層を成形する方法としては、例えば、球体を２枚のハーフシェルで被覆して圧縮成形する方法を挙げることができる。ハーフシェルを圧縮成形して中間層に成形する条件としては、例えば、０．５ＭＰａ以上、２５ＭＰａ以下の成形圧力で、中間層用組成物の流動開始温度に対して、−２０℃以上、＋７０℃以下の成形温度を挙げることができる。前記成形条件とすることによって、均一な厚みを有する中間層を成形できる。
【００８９】
なお、成形温度とは、型締めから型開きの間に、下型の凹部の表面が到達する最高温度を意味する。また組成物の流動開始温度は、島津製作所の「フローテスター  ＣＦＴ−５００」を用いて、ペレット状の熱可塑性樹脂組成物を、プランジャー面積：１ｃｍ２、ＤＩＥ  ＬＥＮＧＴＨ：１ｍｍ、ＤＩＥ  ＤＩＡ：１ｍｍ、荷重：５８８．３９９Ｎ、開始温度：３０℃、昇温速度：３℃／分の条件で測定することができる。
【００９０】
前記中間層の厚みは、０．３ｍｍ以上が好ましく、より好ましくは０．４ｍｍ以上、さらに好ましくは０．５ｍｍ以上であり、２．５ｍｍ以下が好ましく、より好ましくは２．４ｍｍ以下、さらに好ましくは２．３ｍｍ以下である。複数の中間層の場合は、複数の中間層の合計厚みが上記範囲であることが好ましい。
【００９１】
前記カバーは、ゴルフボール本体の最外層である。前記カバーは、樹脂成分を含有するカバー用組成物から形成される。カバー材料としては、特に限定されるものではなく、例えば、アイオノマー樹脂、ポリウレタン、ポリアミド、ポリエステル、ポリスチレンなどが挙げられ、ポリウレタン、アイオノマー樹脂が好ましい。
【００９２】
前記カバー材料の具体例を商品名で例示すると、三井・デュポン・ポリケミカル（株）から商品名「ハイミラン（Ｈｉｍｉｌａｎ）（登録商標）」で市販されている」アイオノマー樹脂、ＢＡＳＦジャパン（株）から商品名「エラストラン（登録商標）」で市販されている熱可塑性ポリウレタンエラストマー、アルケマ（株）から商品名「ペバックス（登録商標）」で市販されている熱可塑性ポリアミドエラストマー、東レ・デュポン（株）から商品名「ハイトレル（登録商標）」で市販されている熱可塑性ポリエステルエラストマー、三菱化学（株）から商品名「ラバロン（登録商標）」で市販されている熱可塑性スチレンエラストマーまたは商品名「プリマロイ」で市販されている熱可塑性ポリエステル系エラストマーなどを挙げることができる。前記カバー材料は、単独であるいは２種以上を混合して使用してもよい。
【００９３】
前記カバーは、上述した樹脂成分のほか、白色顔料（例えば、酸化チタン）、青色顔料、赤色顔料などの顔料成分、炭酸カルシウムや硫酸バリウムなどの比重調整剤、分散剤、老化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、蛍光材料または蛍光増白剤などを、カバーの性能を損なわない範囲で含有してもよい。
【００９４】
カバー用組成物を用いてカバーを成形する態様は、特に限定されないが、カバー用組成物をコア上に直接射出成形する態様、あるいは、カバー用組成物から中空殻状のシェルを成形し、コアを複数のシェルで被覆して圧縮成形する態様（好ましくは、カバー用組成物から中空殻状のハーフシェルを成形し、コアを２枚のハーフシェルで被覆して圧縮成形する方法）を挙げることができる。カバーが成形されたゴルフボール本体は、金型から取り出し、必要に応じて、バリ取り、洗浄、サンドブラストなどの表面処理を行うことが好ましい。また、所望により、マークを形成することもできる。
【００９５】
前記カバーの厚みは、４．０ｍｍ以下が好ましく、より好ましくは３．０ｍｍ以下、さらに好ましくは２．０ｍｍ以下である。カバーの厚みが４．０ｍｍ以下であれば、得られるゴルフボールの反発性や打球感がより良好となる。前記カバーの厚みは、０．３ｍｍ以上が好ましく、０．５ｍｍ以上がより好ましく、さらに好ましくは０．８ｍｍ以上、特に好ましくは１．０ｍｍ以上である。カバーの厚みが０．３ｍｍ未満では、カバーの耐久性や耐摩耗性が低下する場合がある。
【００９６】
カバーに形成されるディンプルの総数は、２００個以上５００個以下が好ましい。ディンプルの総数が２００個未満では、ディンプルの効果が得られにくい。また、ディンプルの総数が５００個を超えると、個々のディンプルのサイズが小さくなり、ディンプルの効果が得られにくい。形成されるディンプルの形状（平面視形状）は、特に限定されるものではなく、円形；略三角形、略四角形、略五角形、略六角形などの多角形；その他不定形状；を単独で使用してもよいし、２種以上を組合せて使用してもよい。
【００９７】
カバーが成形されたゴルフボールは、金型から取り出し、必要に応じて、バリ取り、洗浄、サンドブラストなどの表面処理を行うことが好ましい。また、所望により、塗膜やマークを形成することもできる。前記塗膜の膜厚は、特に限定されないが、５μｍ以上が好ましく、７μｍ以上がより好ましく、５０μｍ以下が好ましく、４０μｍ以下がより好ましく、３０μｍ以下がさらに好ましい。膜厚が５μｍ未満になると継続的な使用により塗膜が摩耗消失しやすくなり、膜厚が５０μｍを超えるとディンプルの効果が低下してゴルフボールの飛行性能が低下するからである。
【００９８】
本発明のゴルフボールの直径は、４０ｍｍから４５ｍｍが好ましい。米国ゴルフ協会（ＵＳＧＡ）の規格が満たされるとの観点から、直径は４２．６７ｍｍ以上が特に好ましい。空気抵抗抑制の観点から、直径は４４ｍｍ以下がより好ましく、４２．８０ｍｍ以下が特に好ましい。また、ゴルフボールの質量は、４０ｇ以上５０ｇ以下が好ましい。大きな慣性が得られるとの観点から、質量は４４ｇ以上がより好ましく、４５．００ｇ以上が特に好ましい。ＵＳＧＡの規格が満たされるとの観点から、質量は４５．９３ｇ以下が特に好ましい。
【００９９】
本発明のゴルフボールは、直径４０ｍｍ〜４５ｍｍの場合、初期荷重９８Ｎを負荷した状態から終荷重１２７５Ｎを負荷したときの圧縮変形量（圧縮方向にゴルフボールの縮む量）は、２．０ｍｍ以上であることが好ましく、より好ましくは２．４ｍｍ以上であり、さらに好ましくは２．５ｍｍ以上であり、最も好ましくは２．８ｍｍ以上であり、５．０ｍｍ以下であることが好ましく、より好ましくは４．５ｍｍ以下である。前記圧縮変形量が２．０ｍｍ以上のゴルフボールは、硬くなり過ぎず、打球感が良い。一方、圧縮変形量を５．０ｍｍ以下にすることにより、反発性が高くなる。
【０１００】
図１は、本発明の一実施形態に係るゴルフボール１が示された一部切り欠き断面図である。ゴルフボール１は、球状コア２と、この球状コア２の外側に配設された中間層３と、この中間層３の外側に配設されたカバー４とを有する。前記カバー４の表面には、多数のディンプル４１が形成されている。このカバー４の表面のうち、ディンプル４１以外の部分は、ランド４２である。そして、前記中間層３が前記ゴルフボール用樹脂組成物から形成されている。
【実施例】
【０１０１】
以下、本発明を実施例によって詳細に説明するが、本発明は、下記実施例によって限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲の変更、実施の態様は、いずれも本発明の範囲内に含まれる。
【０１０２】
［評価方法］
（１）電子スピン共鳴
測定は、電子スピン共鳴（ＥＳＲ）装置（ＪＥОＬ社製、型式ＪＥＳ−ＴＥ  ２００）を用いて、スピンプローブ法により行った。スピンプローブ剤として、５−ドキシルステアリン酸（アルドリッチケミカル社製）を用いた。
【０１０３】
測定に使用するゴルフボール用樹脂組成物は、調製後、室温にて４週間以上保管した。ゴルフボール用樹脂組成物を、５−ドキシルステアリン酸水溶液（濃度：１．２６×１０−４ｍｏｌ／Ｌ）に、常温で７日間浸した後、１３０℃、１００Ｐａで２時間乾燥させた。さらに、このゴルフボール用樹脂組成物をポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムで挟み、６．３ＭＰａでプレスして、厚さ約２５０μｍのシート状に成形した。このシートから、幅１ｍｍ程度の短冊を切り出し、測定試料を作製した。
【０１０４】
測定試料を、直径５ｍｍの石英製試料管に入れて、測定を行った。測定条件は、温度：２０℃、マイクロ波周波数：Ｘバンド、マイクロ波の出力：１．０ｍＷ、チャートの掃引時間：４ｍｉｎ、変調磁場の大きさ：０．１ｍＴ、レコーダーのレスポンス：０．０３ｓとした。
【０１０５】
得られたＥＳＲスペクトルから、超微細結合定数（Ａｚｚ）を求めた。具体的には、最も低磁場側に現れている凸ピークのピークトップにおける磁場と最も高磁場側に現れている凹ピークのピークトップにおける磁場との差を求め、２で除した。なお、この磁場の差が超微細結合定数（Ａｚｚ）の２倍となっている。
【０１０６】
（２）スラブ硬度
樹脂組成物を用いて、射出成形により、厚み約２ｍｍのシートを作製し、２３℃で２週間保存した。このシートを、測定基板などの影響が出ないように３枚以上重ねた状態で、自動硬度計（Ｈ．バーレイス社製、デジテストＩＩ）を用いて硬度を測定した。検出器は、「Ｓｈｏｒｅ  Ｃ」を用いた。
【０１０７】
（３）メルトフローレイト（ＭＦＲ）（ｇ／１０ｍｉｎ）
ＭＦＲは、フローテスター（島津製作所社製、島津フローテスターＣＦＴ−１００Ｃ）を用いて、ＪＩＳ  Ｋ７２１０（１９９９）に準じて測定した。なお、測定は、測定温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇの条件で行った。
【０１０８】
（４）反発弾性（％）
反発弾性試験は、ＪＩＳ  Ｋ６２５５（２０１３）に準じて行った。樹脂組成物を用いて、熱プレス成形（１７０℃、１０分間）により、厚み約２ｍｍのシートを作製し、当該シートから直径２８ｍｍの円形状に打抜いたものを６枚重ねることにより、厚さ約１２ｍｍ、直径２８ｍｍの円柱状試験片を作製した。この試験片を、温度２３±２℃、相対湿度５０±５％で、１２時間保存した。作製した試験片について、リュプケ式反発弾性試験測定装置（株式会社上島製作所製）を用いて、反発弾性率を測定した。上記重ね合わせた試験片の平面部分を機械的固定法で支持し、測定条件は、温度２３℃、相対湿度５０％、打撃端直径１２．５０±０．０５ｍｍ、打撃質量０．３５±０．０１ｋｇ、打撃速度１．４±０．０１ｍ／ｓとした。
【０１０９】
（５）圧縮変形量（ｍｍ）
コアまたはゴルフボールに初期荷重９８Ｎを負荷した状態から終荷重１２７５Ｎを負荷したときまでの圧縮方向の変形量（圧縮方向にコアまたはゴルフボールが縮む量）を測定した。
【０１１０】
（６）コア硬度（ショアＣ硬度）
コアの表面部において測定した硬度をコア表面硬度とした。また、コアを半球状に切断し、切断面の中心において測定した硬度をコア中心硬度とした。硬度は、自動硬度計（Ｈ．バーレイス社製、デジテストＩＩ）を用いて測定した。検出器は、「Ｓｈｏｒｅ  Ｃ」を用いた。
【０１１１】
（７）反発係数
各ゴルフボールに１９８．４ｇの金属製円筒物を４０ｍ／秒の速度で衝突させ、衝突前後の円筒物およびゴルフボールの速度を測定し、それぞれの速度および重量から各ゴルフボールの反発係数を算出した。測定は各ゴルフボールについて１２個ずつ行って、その平均値を各ゴルフボールの反発係数とした。
【０１１２】
［ゴルフボール用樹脂組成物の作製］
ゴルフボール用樹脂組成物Ｎｏ．１〜２３、２６
表１、２に示した配合となるように、（ａ１−１）成分、（ａ１−２）成分または（ａ２−１）成分、ならびに、（ｂ１）成分、（ｂ２）成分および／または（ｂ３）成分をニーダーに入れて、１８０℃、３０分間混練した。その後、（ｃ）成分を投入し、さらに２２０℃、４０分間混練してゴルフボール用樹脂組成物を調製し、押出機を用いてペレット化した。
【０１１３】
ゴルフボール用樹脂組成物Ｎｏ．２４、２５
表２に示した配合となるように、（ａ２−１）成分および（ｃ）成分を投入し、２２０℃、６０分間混練してゴルフボール用樹脂組成物を調製し、押出機を用いてペレット化した。
【０１１４】
ゴルフボール用樹脂組成物Ｎｏ．２７〜３１
表３に示した配合となるように、全ての原料を同時にニーダーに入れて、２２０℃、６０分間混練してゴルフボール用樹脂組成物を調製し、押出機を用いてペレット化した。なお、ゴルフボールＮｏ．２７〜３１の中間層の配合は、それぞれゴルフボール用樹脂組成物Ｎｏ．２、８、１０、１５または２２の配合と同様とした。
【０１１５】
ゴルフボール用樹脂組成物Ｎｏ．３２〜３６
表３に示した配合となるように、（ｂ１）成分、（ｂ２）成分および／または（ｂ３）成分、ならびに、（ｃ）成分をニーダーに入れて、１４０℃、３０分間混練し、得られた固形物を乳鉢で粉砕した後、（ａ１−１）成分または（ａ２−１）成分を投入し、２２０℃、４０分間混練してゴルフボール用樹脂組成物を調製し、押出機を用いてペレット化した。なお、ゴルフボール用樹脂組成物Ｎｏ．３２〜３６の配合は、それぞれゴルフボール用樹脂組成物Ｎｏ．２、８、１０、１５または２２の配合と同様とした。
【０１１６】
各ゴルフボール用樹脂組成物の評価結果を表１〜３に示した。各ゴルフボール用樹脂組成物の超微細結合定数（Ａｚｚ）と反発弾性率との関係を図２に示した。また、ゴルフボール用樹脂組成物Ｎｏ．２４のＥＳＲスペクトルを図３に示した。
【０１１７】
【表１】
0006672733.tif 000004
【０１１８】
【表２】
0006672733.tif 000005
【０１１９】
【表３】
0006672733.tif 000006
ニュクレルＡＮ４３１９：三井・デュポン・ポリケミカル社製、エチレン−メタクリル酸−メタクリル酸ブチル共重合体（メタクリル酸の含有率：８質量％、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ）：５５ｇ）
ニュクレルＮ１５６０：三井・デュポン・ポリケミカル社製、エチレン−メタクリル酸共重合体（メタクリル酸の含有率：１５質量％、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ）：６０ｇ）
ハイミラン（登録商標）ＡＭ７３１１：三井・デュポン・ポリケミカル社製、オレフィンと炭素数３〜８個のα，β−不飽和カルボン酸との二元共重合体のマグネシウムイオン中和物（共重合体の酸含量１５質量％、中和度５０モル％）
オレイン酸：東京化成工業社製
リノール酸：東京化成工業社製
ラウリン酸：東京化成工業社製
パルミチン酸：東京化成工業社製
ステアリン酸：東京化成工業社製
ベヘン酸：東京化成工業社製
オレイルベタイン：ルーブリゾール社製、「Ｃｈｅｍｂｅｔａｉｎｅ  ＯＬ」（オレイルジメチルアミノ酢酸ベタイン）の精製品（水分と塩分を除去）
イソステアリン酸：東京化成工業社製（２，２，４，８，１０，１０−ヘキサメチルウンデカン−５−カルボン酸（Ｃ１８））
炭酸ナトリウム：東京化成工業社製
水酸化マグネシウム：和光純薬工業社製
【０１２０】
ゴルフボール用樹脂組成物Ｎｏ．１〜２３、３１および３６は、樹脂成分としてアイオノマー樹脂（エチレン−メタクリル酸−メタクリル酸ブチル共重合体のマグネシウムイオンイオン中和物、エチレン−メタクリル酸共重合体のマグネシウムイオン中和物、エチレン−メタクリル酸共重合体のナトリウムイオン中和物）を含有し、ＥＳＲにより測定される超微細結合定数（Ａｚｚ）が３１．６Ｇ〜３５．０Ｇである。これらのゴルフボール用樹脂組成物は、反発弾性が高い。
【０１２１】
ゴルフボール用樹脂組成物Ｎｏ．２４〜３０、３２〜３５のゴルフボール用樹脂組成物は、ＥＳＲにより測定される超微細結合定数（Ａｚｚ）が３１．６Ｇ未満であり、反発弾性が劣る。なお、ゴルフボール用樹脂組成物Ｎｏ．２７〜３６は、配合がゴルフボールＮｏ．２、８、１０、１５または２２と同様であるが、製造過程が異なるため、超微細結合定数（Ａｚｚ）の値が異なる結果となっている。
【０１２２】
［ゴルフボールの作製］
（１）球状コアの作製
表４に示す配合のコア用ゴム組成物を混練ロールにより混練し、半球状キャビティを有する上下金型内で１７０℃、２０分間加熱プレスすることにより球状コアを得た。なお、硫酸バリウムは、得られるゴルフボールの質量が４５．４ｇとなるように適量加えた。
【０１２３】
【表４】
0006672733.tif 000007
ポリブタジエンゴム：ＪＳＲ社製、「ＢＲ７３０（シス結合含有率：９５質量％）」
アクリル酸亜鉛：シグマ・アルドリッチ社製
ジクミルパーオキサイド：東京化成工業社製
２−チオナフトール：東京化成工業社製
【０１２４】
（２）中間層の作製
球状コア上に前記ゴルフボール用樹脂組成物を射出成形することにより、コアを被覆する中間層（厚さ１ｍｍ）を形成した。ゴルフボール用樹脂組成物は、射出装置のシリンダー部分で２００℃〜２６０℃に加熱され、１５ＭＰａの圧力で型締めした金型に射出され、３０秒間冷却して型開きして中間層が形成された球体を取り出した。
【０１２５】
（３）カバーの作製
表５に示した配合材料を用いて、二軸混練型押出機によりミキシングして、ペレット状のカバー用組成物を調製した。カバー用組成物の押出条件は、スクリュー径４５ｍｍ、スクリュー回転数２００ｒｐｍ、スクリューＬ／Ｄ＝３５であり、配合物は、押出機のダイの位置で１６０〜２３０℃に加熱された。
【０１２６】
【表５】
0006672733.tif 000008
熱可塑性ポリウレタン：ＢＡＳＦジャパン社製、エラストラン（登録商標）  ＸＮＹ８５Ａ
酸化チタン：石原産業社製、Ａ２２０
【０１２７】
カバー成形時には、ホールドピンを突き出し、中間層が形成された球体を投入後ホールドさせ、８０トンの圧力で型締めした金型に２６０℃に加熱したカバー用組成物を０．３秒で注入し、３０秒間冷却して型開きしてゴルフボールを取り出した。得られたゴルフボール本体の表面をサンドブラスト処理して、マーキングを施した後、クリアーペイントを塗布し、４０℃のオーブンで塗料を乾燥させ、直径４２．７ｍｍ、質量４５．４ｇのゴルフボールを得た。得られたゴルフボールの評価結果を表１〜３に示した。
【０１２８】
ゴルフボールＮｏ．１〜２３、３１および３６は、中間層が、アイオノマー樹脂（エチレン−メタクリル酸−メタクリル酸ブチル共重合体のマグネシウムイオンイオン中和物、エチレン−メタクリル酸共重合体のマグネシウムイオン中和物、エチレン−メタクリル酸共重合体のナトリウムイオン中和物）を含有し、超微細結合定数（Ａｚｚ）が３１．６Ｇ〜３５．０Ｇであるゴルフボール用樹脂組成物から形成されている。これらのゴルフボールは、反発性に優れている。
【０１２９】
ゴルフボールＮｏ．２４〜３０、３２〜３５は、中間層を構成するゴルフボール用樹脂組成物の超微細結合定数（Ａｚｚ）が３１．６Ｇ未満である。これらのゴルフボールは、反発性が劣る。
【符号の説明】
【０１３０】
１：ゴルフボール、２：球状コア、３：中間層、４：カバー、４１：ディンプル、４２：ランド
【図１】
0006672733.tif 000009
【図２】
0006672733.tif 000010
【図３】
0006672733.tif 000011