(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）エポキシ基を有するエポキシ化合物、
（Ｂ）オキセタン環を有するオキセタン化合物、
（Ｃ）重合開始剤、及び
（Ｄ）無機充填材
を含有し、
前記（Ａ）エポキシ化合物がビスフェノールＦ型エポキシ化合物を含み、前記ビスフェノールＦ型エポキシ化合物の含有率が、前記（Ａ）エポキシ化合物及び前記（Ｂ）オキセタン化合物の合計量に対して５０質量％以上であり、
前記（Ｂ）オキセタン化合物の含有率は、前記（Ａ）エポキシ化合物及び前記（Ｂ）オキセタン化合物の合計量に対して３０質量％以上であり、
前記（Ｃ）重合開始剤が、六フッ化アンチモン酸、六フッ化リン酸、トリフルオロメタンスルホン酸、パーフルオロブタンスルホン酸、ジノニルナフタレンスルホン酸、ジノニルナフタレンジスルホン酸、ｐ−トルエンスルホン酸、ドデシルベンゼンスルホン酸、及びテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ホウ酸からなる群より選択されるアニオン種と、下記式（１）で表されるカチオン種と、が結合した化合物を含む、
アンダーフィル用液状組成物。
【化１】
0006657716.tif 000015

（式中、Ｙ１、Ｙ２、Ｙ３、及びＹ４はそれぞれ独立して、水素原子、直鎖状、分岐鎖状、若しくは環状の炭素数１〜２０のアルキル基、又はアリール基を示す。前記アルキル基及びアリール基は、置換基を有していてもよい。）
【請求項２】
（Ａ）エポキシ基を有するエポキシ化合物、
（Ｂ）オキセタン環を有するオキセタン化合物、
（Ｃ）重合開始剤、及び
（Ｄ）無機充填材
を含有し、
前記（Ａ）エポキシ化合物がビスフェノールＦ型エポキシ化合物を含み、前記ビスフェノールＦ型エポキシ化合物の含有率が、前記（Ａ）エポキシ化合物及び前記（Ｂ）オキセタン化合物の合計量に対して５０質量％以上であり、
前記（Ｂ）オキセタン化合物の含有率は、前記（Ａ）エポキシ化合物及び前記（Ｂ）オキセタン化合物の合計量に対して３０質量％以上であり、
前記（Ｄ）無機充填材の含有率が３０質量％〜７０質量％である、
アンダーフィル用液状組成物。
【請求項３】
前記（Ｃ）重合開始剤が、六フッ化アンチモン酸、六フッ化リン酸、トリフルオロメタンスルホン酸、パーフルオロブタンスルホン酸、ジノニルナフタレンスルホン酸、ジノニルナフタレンジスルホン酸、ｐ−トルエンスルホン酸、ドデシルベンゼンスルホン酸、及びテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ホウ酸からなる群より選択されるアニオン種と、下記式（１）で表されるカチオン種と、が結合した化合物を含む請求項２に記載のアンダーフィル用液状組成物。
【化２】
0006657716.tif 000016
（式中、Ｙ１、Ｙ２、Ｙ３、及びＹ４はそれぞれ独立して、水素原子、直鎖状、分岐鎖状、若しくは環状の炭素数１〜２０のアルキル基、又はアリール基を示す。前記アルキル基及びアリール基は、置換基を有していてもよい。）
【請求項４】
前記（Ｃ）重合開始剤の含有量が、前記（Ａ）エポキシ化合物と前記（Ｂ）オキセタン化合物との合計１００質量部に対して、０．１質量部〜１０質量部である請求項１〜請求項３のいずれか１項に記載のアンダーフィル用液状組成物。
【請求項５】
前記（Ｄ）無機充填材の最大粒子径が５０μｍ以下である請求項１〜請求項４のいずれか１項に記載のアンダーフィル用液状組成物。
【請求項６】
前記（Ｄ）無機充填材の平均粒子径が０．１μｍ〜４μｍである請求項１〜請求項５のいずれか１項に記載のアンダーフィル用液状組成物。
【請求項７】
電子部品装置の素子封止に用いられる請求項１〜請求項６のいずれか１項に記載のアンダーフィル用液状組成物。
【請求項８】
請求項１〜請求項７のいずれか１項に記載のアンダーフィル用液状組成物を硬化してなる封止材。
【請求項９】
回路層を有する基板と、
前記基板上に配置され、前記回路層と電気的に接続された素子と、
前記基板と前記素子との間隙に配置された請求項８に記載の封止材と、
を備える電子部品装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、封止用液状組成物、封止材、及び電子部品装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、電子部品装置においてトランジスタ、集積回路（Integrated Circuit；ＩＣ）等の素子を封止する分野では、生産性、コスト等の面から、樹脂を含む封止用材料を用いて封止する手法が主流となっている。封止用材料としては、エポキシ樹脂組成物が広く用いられている。この理由としては、エポキシ樹脂が、作業性、成形性、電気特性、耐湿性、耐熱性、機械特性、インサート品との接着性等の諸特性にバランスがとれているためである。
【０００３】
ＣＯＢ（Chip on Board）、ＣＯＧ（Chip on Glass）、ＴＣＰ（Tape Carrier Package）等のベアチップ実装した電子部品装置においては、封止用材料として、室温（２５℃）で液状のエポキシ樹脂組成物が広く使用されている。また、セラミック、ガラス／エポキシ樹脂、ガラス／イミド樹脂、ポリイミドフィルム等を基板とする配線基板上に、素子を直接バンプ接続してなる電子部品装置（フリップチップ）では、バンプ接続した素子と配線基板との間隙（ギャップ）を充填するアンダーフィル材としても、室温で液状のエポキシ樹脂組成物が使用されている。上記のエポキシ樹脂組成物は、素子を温湿度、機械的な外力等から保護するために重要な役割を果たしている。
【０００４】
アンダーフィル用のエポキシ樹脂組成物の硬化には、通常、高温で長時間の加熱が必要である。しかし、近年では、生産性及び作業性の向上を目的とした低温短時間での硬化が求められている。このような背景から、特定のエポキシ化合物と、特定の酸無水物を含む硬化剤と、特定の配合量の無機充填材とを含有し、低温短時間の加熱処理により硬化するアンダーフィル用エポキシ樹脂液状封止材が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１３−２８６５９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかし、特許文献１に記載されたアンダーフィル用エポキシ樹脂液状封止材は、低温短時間での硬化が可能である反面、経時により粘度が上昇しやすく、保存安定性が十分ではなかった。
【０００７】
本発明は、このような事情に鑑みなされたものであり、低温短時間での硬化が可能であり、保存安定性にも優れる封止用液状組成物、この封止用液状組成物を硬化してなる封止材、及びこの封止材を有する電子部品装置を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の態様を以下に記載する。
＜１＞  （Ａ）エポキシ基を有するエポキシ化合物、（Ｂ）オキセタン環を有するオキセタン化合物、（Ｃ）重合開始剤、及び（Ｄ）無機充填材を含有する封止用液状組成物。
【０００９】
＜２＞  前記（Ｃ）重合開始剤が熱重合開始剤である＜１＞に記載の封止用液状組成物。
【００１０】
＜３＞  前記（Ｃ）重合開始剤が、アンモニウム塩、アミン塩、及びスルホニウム塩からなる群より選択される少なくとも１種の化合物を含む＜２＞に記載の封止用液状組成物。
【００１１】
＜４＞  前記（Ｃ）重合開始剤が、六フッ化アンチモン酸、六フッ化リン酸、トリフルオロメタンスルホン酸、パーフルオロブタンスルホン酸、ジノニルナフタレンスルホン酸、ジノニルナフタレンジスルホン酸、ｐ−トルエンスルホン酸、ドデシルベンゼンスルホン酸、及びテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ホウ酸からなる群より選択されるアニオン種と、下記式（１）で表されるカチオン種と、が結合した化合物を含む＜２＞又は＜３＞に記載の封止用液状組成物。
【化１】
0006657716.tif 000002
（式中、Ｙ１、Ｙ２、Ｙ３、及びＹ４はそれぞれ独立して、水素原子、直鎖状、分岐鎖状、若しくは環状の炭素数１〜２０のアルキル基、又はアリール基を示す。前記アルキル基及びアリール基は、置換基を有していてもよい。）
【００１２】
＜５＞  前記（Ｃ）重合開始剤の含有量が、前記（Ａ）エポキシ化合物と前記（Ｂ）オキセタン化合物との合計１００質量部に対して、０．１質量部〜１０質量部である＜１＞〜＜４＞のいずれか１項に記載の封止用液状組成物。
【００１３】
＜６＞  前記（Ｄ）無機充填材の最大粒子径が５０μｍ以下である＜１＞〜＜５＞のいずれか１項に記載の封止用液状組成物。
【００１４】
＜７＞  前記（Ｄ）無機充填材の平均粒子径が０．１μｍ〜４μｍである＜１＞〜＜６＞のいずれか１項に記載の封止用液状組成物。
【００１５】
＜８＞  前記（Ｄ）無機充填材の含有率が３０質量％〜７０質量％である＜１＞〜＜７＞のいずれか１項に記載の封止用液状組成物。
【００１６】
＜９＞  電子部品装置の素子封止に用いられる＜１＞〜＜８＞のいずれか１項に記載の封止用液状組成物。
【００１７】
＜１０＞  ＜１＞〜＜９＞のいずれか１項に記載の封止用液状組成物を硬化してなる封止材。
【００１８】
＜１１＞  回路層を有する基板と、
前記基板上に配置され、前記回路層と電気的に接続された素子と、
前記基板と前記素子との間隙に配置された＜１０＞に記載の封止材と、
を備える電子部品装置。
【発明の効果】
【００１９】
本発明によれば、低温短時間での硬化が可能であり、保存安定性にも優れる封止用液状組成物、この封止用液状組成物を硬化してなる封止材、及びこの封止材を有する電子部品装置を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下、本発明を実施するための形態について詳細に説明する。但し、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。以下の実施形態において、その構成要素（要素ステップ等も含む）は、特に明示した場合、原理的に明らかに必須であると考えられる場合等を除き、必須ではない。数値及びその範囲についても同様であり、本発明を制限するものではない。
【００２１】
本明細書において「〜」を用いて示された数値範囲は、「〜」の前後に記載される数値をそれぞれ最小値及び最大値として含む範囲を示す。また、本明細書において組成物中の各成分の含有量は、組成物中に各成分に該当する物質が複数種存在する場合、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の物質の合計量を意味する。また、本明細書において組成物中の各成分の粒子径は、組成物中に各成分に該当する粒子が複数種存在する場合、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の粒子の混合物についての値を意味する。また、本明細書において「層」との語は、平面図として観察したときに、全面に形成されている形状の構成に加え、一部に形成されている形状の構成も包含される。
【００２２】
本明細書において「室温」とは、２５℃を意味する。また、本明細書において「液状」とは、２５℃において流動性を示す状態であることを意味する。具体的に、「液状」とは、２５℃においてＥ型粘度計（コーン角３°、回転数１００回／分）で測定される粘度が１０００Ｐａ・ｓ以下である状態を意味する。
【００２３】
以下、本発明を適用した封止用液状組成物、封止材、及び電子部品装置の実施形態の一例について詳細に説明する。
【００２４】
［封止用液状組成物］
本実施形態の封止用液状組成物は、（Ａ）エポキシ基を有するエポキシ化合物、（Ｂ）オキセタン環を有するオキセタン化合物、（Ｃ）重合開始剤、及び（Ｄ）無機充填材を含有する。封止用液状組成物は、必要に応じて、他の添加剤を含有していてもよい。封止用液状組成物は、上記構成を採ることにより、低温短時間での硬化が可能であり、保存安定性にも優れる。その理由は、以下のように推察される。
【００２５】
本実施形態の封止用液状組成物は、上記（Ａ）エポキシ化合物と上記（Ｂ）オキセタン化合物とを含有するため、低温短時間での硬化が可能である。上記（Ｂ）オキセタン化合物は反応性が高く、酸無水物を用いた反応系では十分な保存安定性を得ることが困難である。この点、本実施形態の封止用液状組成物は上記（Ｃ）重合開始剤を含有するため、保存安定性にも優れる。
【００２６】
以下、封止用液状組成物を構成する各成分について説明する。
【００２７】
（（Ａ）エポキシ化合物）
封止用液状組成物は、エポキシ基を有するエポキシ化合物を含有する。エポキシ化合物は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２８】
エポキシ基を有するエポキシ化合物は、分子内にエポキシ基を有する化合物であれば特に限定されない。好ましいエポキシ化合物としては、例えば、脂環式エポキシ基又はグリシジル基を有するエポキシ化合物が挙げられる。
【００２９】
脂環式エポキシ基を有するエポキシ化合物は、分子内に脂環式エポキシ基を有する化合物であれば特に限定されない。脂環式エポキシ基としては、環状脂肪族骨格を構成する隣接する２つの炭素原子に酸素原子が結合して形成されているもの、及び隣接していない２つの炭素原子に酸素原子が結合して形成されているものをいずれも用いることができる。反応性及び保存安定性の観点から、脂環式エポキシ基としては、隣接する２つの炭素原子に酸素原子が結合して形成されているものを用いることが好ましい。環状脂肪族骨格の炭素数は、特に制限されない。環状脂肪族骨格は、例えば、５員環〜８員環であることが好ましく、５員環又は６員環であることがより好ましく、６員環であることが更に好ましい。
脂環式エポキシ基の中でも、下記式（Ｉ）で表される３，４−エポキシシクロヘキシル基が好ましい。式（Ｉ）中、＊は結合位置を示す。
【００３０】
【化２】
0006657716.tif 000003
【００３１】
脂環式エポキシ基を有するエポキシ化合物における脂環式エポキシ基の数は特に制限されない。脂環式エポキシ基の数は、例えば、封止用液状組成物の硬化後の耐熱性及び可撓性の観点から、２個〜６個が好ましく、封止用液状組成物の粘度を低める観点から、２個〜４個がより好ましい。
【００３２】
脂環式エポキシ基を有するエポキシ化合物における脂環式エポキシ基の数が２個以上である場合、脂環式エポキシ基同士は、単結合で結合していてもよく、連結基を介して結合していてもよい。脂環式エポキシ基同士を結合する連結基の種類は特に制限されない。連結基としては、例えば、２価の炭化水素基、カルボニル基（−ＣＯ−）、エーテル結合（−Ｏ−）、エステル結合（−ＣＯＯ−）、カーボネート結合（−ＯＣＯＯ−）、及びこれらを組み合わせた基が挙げられる。２価の炭化水素基としては、例えば、炭素数１〜１８（好ましくは炭素数１〜６）の直鎖状又は分岐鎖状のアルキレン基、及び２価の脂環式炭化水素基（特に２価のシクロアルキレン基）が挙げられる。直鎖状又は分岐鎖状のアルキレン基としては、例えば、メチレン基、メチルメチレン基、ジメチルメチレン基、エチレン基、プロピレン基、及びトリメチレン基が挙げられる。また、２価の脂環式炭化水素基としては、例えば、１，２−シクロペンチレン基、１，３−シクロペンチレン基、シクロペンチリデン基、１，２−シクロへキシレン基、１，３−シクロへキシレン基、１，４−シクロへキシレン基、シクロヘキシリデン基等の２価のシクロアルキレン基（シクロアルキリデン基を含む）が挙げられる。
【００３３】
脂環式エポキシ基を有するエポキシ化合物の中でも、下記式（Ｉ−１）で表される化合物（すなわち、３，４−エポキシシクロヘキシルメチル（３，４−エポキシ）シクロヘキサンカルボキシレート）が好ましい。封止用液状組成物が下記式（Ｉ−１）で表される化合物を含有することにより、封止用液状組成物が低粘度となり、且つ、硬化後の耐熱性が向上する傾向にある。
下記式（Ｉ−１）で表される化合物としては、例えば、「セロキサイド２０２１Ｐ」（商品名、（株）ダイセル製）等の市販品を用いることができる。
【００３４】
【化３】
0006657716.tif 000004
【００３５】
なお、脂環式エポキシ基を有するエポキシ化合物としては、分子内に２つのエポキシ基を有し、２つのエポキシ基の一方のみが脂環式エポキシ基であるエポキシ化合物を用いることもできる。このようなエポキシ化合物としては、例えば、リモネンジエポキシド（すなわち、１−メチル−４−（２−メチルオキシラニル）−７−オキサビシクロ［４．１．０］ヘプタン）が挙げられる。封止用液状組成物がリモネンジエポキシドを含有することにより、封止用液状組成物が低粘度となり、且つ、硬化後の耐熱性が向上する傾向にある。
【００３６】
グリシジル基を有するエポキシ化合物は、分子内に下記式（ＩＩ）で表されるグリシジル基を有する化合物であれば特に限定されない。式（ＩＩ）中、＊は結合位置を示す。
【００３７】
【化４】
0006657716.tif 000005
【００３８】
グリシジル基を有するエポキシ化合物におけるグリシジル基の数は特に制限されない。グリシジル基の数は、例えば、封止用液状組成物の硬化後の耐熱性及び可撓性の観点から、２個〜６個が好ましく、封止用液状組成物の粘度を低める観点から、２個〜４個がより好ましい。
【００３９】
グリシジル基を有するエポキシ化合物としては、例えば、ナフタレン型エポキシ樹脂；ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤ、ビスフェノールＳ、水添ビスフェノールＡ等のジグリシジルエーテル型エポキシ樹脂；オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂を代表とする、フェノール化合物とアルデヒド化合物とから得られるノボラック樹脂をエポキシ化したもの；及びフタル酸、ダイマー酸等の多塩基酸とエピクロルヒドリンとの反応により得られるグリシジルエステル型エポキシ樹脂が挙げられる。
【００４０】
グリシジル基を有するエポキシ化合物の中でも、下記式（ＩＩ−１）で表される化合物（すなわち、ビス（グリシジルオキシフェニル）メタン）、及び下記式（ＩＩ−２）で表される化合物（すなわち、１，６−ヘキサンジオールジグリシジルエーテル）が好ましい。封止用液状組成物が下記式（ＩＩ−１）で表される化合物を含有することにより、封止用液状組成物の硬化後の可撓性が向上する傾向にある。また、封止用液状組成物が下記式（ＩＩ−２）で表される化合物を含有することにより、封止用液状組成物が低粘度となり、基板と素子との間隙への充填性が向上する傾向にある。
下記式（ＩＩ−１）で表される化合物としては、「ＹＤＦ−８１７０Ｃ」（商品名、新日鉄住金化学（株）製）等の市販品を用いることができる。また、下記式（ＩＩ−２）で表される化合物としては、「ＳＲ−１６ＨＬ」（商品名、阪本薬品工業（株）製）等の市販品を用いることができる。
【００４１】
【化５】
0006657716.tif 000006
【００４２】
エポキシ化合物のエポキシ当量は特に制限されない。エポキシ化合物のエポキシ当量は、例えば、封止用液状組成物の粘度を低め、また、低温短時間で硬化可能とする観点から、５０ｇ／ｅｑ．〜３００ｇ／ｅｑ．であることが好ましく、６０ｇ／ｅｑ．〜１９０ｇ／ｅｑ．であることがより好ましく、７０ｇ／ｅｑ．〜１８０ｇ／ｅｑ．であることが更に好ましい。
【００４３】
エポキシ化合物は、室温で液状であることが好ましいが、本発明の効果が達成される範囲内であれば室温で固形状の化合物を併用することもできる。エポキシ化合物が室温で固形状の化合物を含む場合、その含有率は、例えば、封止用液状組成物の流動性の観点から、エポキシ化合物全量中に２０質量％以下であることが好ましく、１０質量％以下であることがより好ましい。
【００４４】
エポキシ化合物の加水分解性塩素量は、集積回路（ＩＣ）等の素子における金属配線の腐食に係わるため少ない方が好ましい。例えば、耐湿性に優れた封止用液状組成物を得るためには、加水分解性塩素量は、５００ｐｐｍ以下であることが好ましい。ここで、加水分解性塩素量とは、試料のエポキシ化合物１ｇをジオキサン３０ｍＬに溶解し、１ｍｏｌ／ＬのＫＯＨを含有するメタノール溶液５ｍＬを添加して３０分間リフラックスした後、電位差滴定により求めた値を尺度としたものである。 
【００４５】
封止用液状組成物中のエポキシ化合物の含有率は特に制限されない。封止用液状組成物の粘度を低め、流動性を高める観点から、エポキシ化合物の含有率は、無機充填材を除く封止用液状組成物の全量中に３０質量％〜９０質量％であることが好ましく、３５質量％〜７０質量％であることがより好ましく、４０質量％〜６０質量％であることが更に好ましい。
【００４６】
（（Ｂ）オキセタン化合物）
封止用液状組成物は、オキセタン環を有するオキセタン化合物を含有する。オキセタン化合物は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００４７】
オキセタン環を有するオキセタン化合物は、分子内にオキセタン環を有する化合物であれば特に限定されない。
オキセタン化合物は、下記式（ＩＩＩ）で表される３−オキセタニル基を有することが好ましく、必要に応じてその他の官能基を有していてもよい。式（ＩＩＩ）中、＊は結合位置を示す。
【００４８】
【化６】
0006657716.tif 000007
【００４９】
オキセタン化合物としては、例えば、３−エチル−３−［（２−エチルヘキシルオキシ）メチル］オキセタン、３−エチル−３−ヒドロキシメチルオキセタン、３−エチル−３−（４−ヒドロキシブチル）オキシメチルオキセタン、３−エチル−３−ヘキシルオキシメチルオキセタン、３−エチル−３−アリルオキシメチルオキセタン、３−エチル−３−ベンジルオキシメチルオキセタン、３−エチル−３−メタクリルオキシメチルオキセタン、３−エチル−３−カルボキシオキセタン、３−エチル−３−フェノキシメチルオキセタン等のモノオキセタン化合物；ビス［１−エチル（３−オキセタニル）］メチルエーテル、４，４’−ビス［３−エチル−（３−オキセタニル）メトキシメチル］ビフェニル、１，４−ビス（３−エチル−３−オキセタニルメトキシ）メチルベンゼン、キシリレンビスオキセタン、炭酸ビス［（エチル（３−オキセタニル）］メチル、アジピン酸ビス［エチル（３−オキセタニル）］エチル、テレフタル酸ビス［エチル（３−オキセタニル）］メチル、１，４−シクロヘキサンカルボン酸ビス［エチル（３−オキセタニル）］メチル、ビス｛４−［エチル（３−オキセタニル）メトキシカルボニルアミノ］フェニル｝メタン、α，ω−ビス−｛３−［１−エチル（３−オキセタニル）メトキシ］プロピル（ポリジメチルシロキサン）等のジオキセタン化合物；及びオリゴ（グリシジルオキセタン−ｃｏ−フェニルグリシジルエーテル）等の多オキセタン化合物が挙げられる。
【００５０】
オキセタン化合物の中でも、粘度が低くて取扱いやすく、且つ、高い反応性を示すことから、ビス［１−エチル（３−オキセタニル）］メチルエーテル、４，４’−ビス［３−エチル−（３−オキセタニル）メトキシメチル］ビフェニル、３−エチル−３−［（２−エチルヘキシルオキシ）メチル］オキセタン、３−エチル−３−ヒドロキシメチルオキセタン、３−エチル−３−（４−ヒドロキシブチル）オキシメチルオキセタン、１，４−ビス（３−エチル−３−オキセタニルメトキシ）メチルベンゼン、及びキシリレンビスオキセタンが好ましく、ビス［１−エチル（３−オキセタニル）］メチルエーテル、４，４’−ビス［３−エチル−（３−オキセタニル）メトキシメチル］ビフェニル、３−エチル−３−［（２−エチルヘキシルオキシ）メチル］オキセタン、３−エチル−３−ヒドロキシメチルオキセタン、及び３−エチル−３−（４−ヒドロキシブチル）オキシメチルオキセタンがより好ましい。
【００５１】
特に、オキセタン化合物としては、下記式（ＩＩＩ−１）で表される化合物（すなわち、ビス［１−エチル（３−オキセタニル）］メチルエーテル）を含むことが好ましい。封止用液状組成物が下記式（ＩＩＩ−１）で表される化合物を含有することにより、封止用液状組成物の流動性及び硬化後の耐熱性が向上する傾向にある。
下記式（ＩＩＩ−１）で表される化合物としては、「アロンオキセタン（登録商標）ＯＸＴ−２２１」（商品名、東亞合成（株）製）等の市販品を用いることができる。
【００５２】
【化７】
0006657716.tif 000008
【００５３】
オキセタン化合物の分子量は特に制限されない。オキセタン化合物の分子量は、例えば、封止用液状組成物の粘度を低める観点から、１００〜５００であることが好ましく、１００〜３００であることがより好ましい。
【００５４】
オキセタン化合物は、室温で液状であることが好ましいが、本発明の効果が達成される範囲内であれば室温で固形状の化合物を併用することもできる。オキセタン化合物が室温で固形状の化合物を含む場合、その含有率は、例えば、封止用液状組成物の流動性の観点から、オキセタン化合物全量中に２０質量％以下であることが好ましく、１０質量％以下であることがより好ましい。
【００５５】
封止用液状組成物中のオキセタン化合物の含有率は特に制限されない。オキセタン化合物の含有率は、例えば、封止用液状組成物の粘度を低め、流動性を高める観点から、無機充填材を除く封止用液状組成物の全量中に１０質量％〜９５質量％であることが好ましく、１５質量％〜９０質量％であることがより好ましく、３０質量％〜６０質量％であることが更に好ましい。
【００５６】
封止用液状組成物におけるエポキシ化合物とオキセタン化合物との合計の含有率は特に制限されない。エポキシ化合物とオキセタン化合物との合計の含有率は、例えば、封止用液状組成物の粘度を低め、流動性を高める観点から、封止用液状組成物の全量中に２０質量％〜７０質量％であることが好ましく、３０質量％〜６０質量％であることがより好ましく、３５質量％〜５５質量％であることが更に好ましい。
【００５７】
封止用液状組成物におけるエポキシ化合物とオキセタン化合物との含有比は特に制限されない。エポキシ化合物／オキセタン化合物の質量比は、例えば、未反応分を少なく抑え、低粘度とする観点から、１０．０〜０．２であることが好ましく、２．０〜０．６であることがより好ましく、１．５〜０．８であることが更に好ましい。
【００５８】
（（Ｃ）重合開始剤）
封止用液状組成物は、重合開始剤を含有する。重合開始剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００５９】
重合開始剤は特に制限されない。重合開始剤としては、熱又は光の付加によって酸又は塩基を発生する化合物を用いることができる。重合開始剤の中でも、外部からエネルギー（特定温度以上の熱又は光）が与えられることによって酸触媒を発生する化合物が好ましい。特に、取り扱い性の観点からは、熱酸発生剤（Thermal Acid Generator：熱重合開始剤）が好ましい。
【００６０】
熱重合開始剤としては、例えば、アンモニウム塩、アミン塩、及びスルホニウム塩が挙げられ、アンモニウム塩、アミン塩、及びスルホニウム塩からなる群より選択される少なくとも１種の化合物を含むことが好ましい。特に、保存安定性の観点から、アンモニウム塩を含むことが好ましい。
【００６１】
具体的に、熱重合開始剤は、六フッ化アンチモン酸、六フッ化リン酸、トリフルオロメタンスルホン酸、パーフルオロブタンスルホン酸、ジノニルナフタレンスルホン酸、ジノニルナフタレンジスルホン酸、ｐ−トルエンスルホン酸、ドデシルベンゼンスルホン酸、及びテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ホウ酸からなる群より選択されるアニオン種（以下、「特定アニオン種」という。）のアミン塩、四級アンモニウム塩等としてもよい。
【００６２】
また、熱重合開始剤は、上記特定アニオン種と下記式（１）で表されるカチオン種とが結合した化合物としてもよい。
【００６３】
【化８】
0006657716.tif 000009
【００６４】
上記式（１）中、Ｙ１、Ｙ２、Ｙ３、及びＹ４はそれぞれ独立して、水素原子、直鎖状、分岐鎖状、若しくは環状の炭素数１〜２０のアルキル基、又はアリール基を示す。Ｙ１、Ｙ２、Ｙ３、及びＹ４の少なくとも１つはアリール基であることが好ましい。
【００６５】
アルキル基の炭素数は１〜２０であり、１〜１５であることが好ましい。アルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、及びシクロヘキシル基が挙げられる。また、アリール基としては、例えば、フェニル基が挙げられる。
【００６６】
アルキル基又はアリール基は、置換基を有していてもよい。アルキル基が有していてもよい置換基としては、例えば、フェニル基、炭素数１〜１５のアルコキシ基、及びヒドロキシ基が挙げられる。なお、アルキル基が置換基を有する場合、アルキル基の炭素数には置換基の炭素数が含まれないものとする。アリール基が有していてもよい置換基としては、例えば、炭素数１〜１５のアルキル基、炭素数１〜１５のヒドロキシアルキル基、炭素数１〜１５のアルコキシ基、及びフェニルチオ基が挙げられる。
【００６７】
Ｙ１、Ｙ２、Ｙ３、及びＹ４のうちの３個が水素原子以外の基であり、残り１個が水素原子である場合、熱重合開始剤は、下記式（１−１）又は（１−２）で表される化合物としてもよい。
【００６８】
【化９】
0006657716.tif 000010
【００６９】
上記式（１−１）及び（１−２）中、Ｙ５、Ｙ６、及びＹ７はそれぞれ独立して、直鎖状、分岐鎖状、若しくは環状の炭素数１〜２０のアルキル基、又はアリール基を示す。アルキル基又はアリール基は、置換基を有していてもよい。アルキル基、アリール基、及び置換基は、上記式（１）と同義であるため、詳細な説明を省略する。
【００７０】
また、熱重合開始剤は、上記特定アニオン種と、上記式（１）中のＹ１、Ｙ２、Ｙ３、及びＹ４の全てが水素原子以外の基であるカチオン種とが結合した化合物としてもよい。
【００７１】
これらの中でも、熱重合開始剤としては、上記特定アニオン種と上記式（１）中のＹ１、Ｙ２、Ｙ３、及びＹ４のうちの３個又は４個が水素原子以外の基であるカチオン種とが結合した化合物を含むことが好ましく、上記特定アニオン種と上記式（１）中のＹ１、Ｙ２、Ｙ３、及びＹ４の全てが水素原子以外の基であるカチオン種とが結合した化合物を含むことがより好ましい。
【００７２】
熱重合開始剤は、該熱重合開始剤に含まれるアニオン種の種類によって、熱の付加によって発生する酸の強度を調節することができ、これにより封止用液状組成物の硬化温度を調節することができる。例えば、熱重合開始剤は、六フッ化アンチモン酸、六フッ化リン酸、トリフルオロメタンスルホン酸、パーフルオロブタンスルホン酸、及びテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ホウ酸からなる群より選択されるアニオン種を含むこととしてもよい。
【００７３】
また、熱重合開始剤は、該熱重合開始剤に含まれるカチオン種の種類によって、酸が発生し始める温度を調節することができる。
【００７４】
例えば、熱重合開始剤は、１５０℃以下の熱の付加によって酸を発生する化合物としてもよく、１４０℃以下の熱の付加によって酸を発生する化合物としてもよく、１３０℃以下の熱の付加によって酸を発生する化合物としてもよい。また、熱重合開始剤は、１００℃を超える熱の付加によって酸を発生する化合物としてもよい。
【００７５】
封止用液状組成物を電子部品装置等に使用する場合には、硬化開始温度をより低下させることで素子への熱的ストレスが低減できるため、熱重合開始剤としては、１５０℃以下の熱の付加によって酸を発生する化合物を用いることが好ましい。
【００７６】
また、熱重合開始剤は、封止用液状組成物に含有される樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）以上の温度の熱の付加によって酸を発生する化合物としてもよい。封止用液状組成物に含有される樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）以上の温度の熱の付加によって酸を発生する熱重合開始剤を用いた場合、発生した酸は、ガラス転移温度（Ｔｇ）以上に熱せられた封止用液状組成物の系内において均一存在することとなり、重合によって生じた高分子と無機充填材との複合体内でのカチオン重合を効率よく進行させることができる傾向にある。
【００７７】
また、熱重合開始剤は、熱の付加を受けない状態において中性であることが好ましい。例えば、熱重合開始剤は、熱の付加を受けない状態においては、ｐＨ６．０〜８．０（２５℃）であることが好ましい。
【００７８】
このように、熱重合開始剤が熱の付加を受けない状態において中性であることによって、封止用液状組成物は、保存安定性の悪化又は過剰塩基による硬化阻害が生じにくくなる傾向にある。このため、封止用液状組成物を電子部品装置に使用した場合に、接着性及び信頼性の低下が生じにくくなる傾向にある。
【００７９】
熱の付加を受けない状態において中性であるという点に鑑みると、熱重合開始剤は、上記特定アニオン種と下記式（１−３）で表されるカチオン種とが結合した化合物としてもよい。
【００８０】
【化１０】
0006657716.tif 000011
【００８１】
上記式（１−３）中、Ｙ１、Ｙ２、及びＹ３はそれぞれ独立して、水素原子、直鎖状、分岐鎖状、若しくは環状の炭素数１〜２０のアルキル基、又はアリール基を示す。Ｙ１、Ｙ２、及びＹ３の少なくとも１つはアリール基であることが好ましい。上記式（１−３）中、Ａｒはアリール基を示し、Ｈはアリール基が有する水素原子を示す。アルキル基又はアリール基は、置換基を有していてもよい。アルキル基、アリール基、及び置換基は、上記式（１）と同義であるため、詳細な説明を省略する。
【００８２】
熱重合開始剤が、上記特定アニオン種と上記式（１−３）で表されるカチオン種とが結合した化合物である場合、熱重合開始剤は、下記式にて示されるように、熱によって分子内で化学転移を起こし、酸を発生させる。下記式中、Ａ−は上記特定アニオン種を示す。この熱重合開始剤は、熱によって化学転移を起こす前はプロトンを解離することがないため、ｐＨ値が中性域（例えばｐＨ６．０〜８．０（２５℃））から外れることがない。
【００８３】
【化１１】
0006657716.tif 000012
【００８４】
また、熱重合開始剤が、上記特定アニオン種と上記式（１）中のＹ１、Ｙ２、Ｙ３、及びＹ４のうちの３個が水素原子以外の基であるカチオン種とが結合した化合物である場合、熱の付加を受けない状態においてカチオン種のアニオンキャッチャーとしての機能が優れるため、脂環式エポキシ基、グリシジル基、及びオキセタニル基に与える影響が少なく、封止用液状組成物の保存安定性（経時安定性）が向上する傾向にある。
【００８５】
また、熱重合開始剤は、上記特定アニオン種の三級アミン塩としてもよい。熱重合開始剤が上記特定アニオン種の三級アミン塩である場合、封止用液状組成物の保存安定性が向上する傾向にある。
【００８６】
熱重合開始剤の市販品としては、例えば、ＴＡＧ−２２７８、ＣＸＣ−１６１２、ＣＸＣ−１８２１、ＣＸＣ−１７３３、ＣＸＣ−１７３８、ＴＡＧ−２６７８、ＣＸＣ−１６１４、ＴＡＧ−２６８１、ＴＡＧ−２６９０、ＣＸＣ−１７４２、ＴＡＧ−２７００、ＣＸＣ−２７００、及びＴＡＧ−２７１０（商品名、いずれもＫｉｎｇ  Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ社製）が挙げられる。これらの中でも、低温硬化性及び保存安定性の観点から、ＣＸＣ−１８２１（すなわち、アニオン種としてテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ホウ酸を有する四級アンモニウム塩）が好ましい。
【００８７】
封止用液状組成物中の重合開始剤の含有量は特に制限されない。重合開始剤の含有量は、例えば、硬化性の観点から、エポキシ化合物とオキセタン化合物との合計１００質量部に対して、０．１質量部〜１０質量部が好ましく、０．１質量部〜５質量部がより好ましく、０．３質量部〜３質量部が更に好ましい。
【００８８】
（（Ｄ）無機充填材）
封止用液状組成物は、無機充填材を含有する。無機充填材の種類は特に限定されるものではなく、従来から公知の無機充填材を用いることができる。
【００８９】
無機充填材としては、例えば、溶融シリカ、合成シリカ、結晶シリカ、ナノシリカ等のシリカ、炭酸カルシウム、クレー、アルミナ、窒化珪素、炭化珪素、窒化ホウ素、珪酸カルシウム、チタン酸カリウム、窒化アルミニウム、ベリリア、ジルコニア、ジルコン、フォステライト、ステアタイト、スピネル、ムライト、チタニア、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、硼酸亜鉛、モリブデン酸亜鉛等の粉体、又はこれらを球形化したビーズ、及びガラス繊維が挙げられる。 これらの無機充填材は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００９０】
中でも、無機充填材は溶融シリカが好ましく、封止用液状組成物の微細間隙への流動性及び浸透性の観点から、球状溶融シリカがより好ましい。また、無機充填材としては、必要に応じて表面をあらかじめカップリング剤等で処理したものを用いてもよい。
なお、本明細書において溶融シリカが球状であるとは、真球度が０．７以上の条件を満たすことをいう。真球度の測定方法としては、例えば、電子顕微鏡で画像処理を行い、観察される粒子の面積及び周囲長から、（真球度）＝｛４π×（面積）÷（周囲長）２｝で算出される値とする方法を用いることができる。
【００９１】
無機充填材の表面を処理するためのカップリング剤としては、エポキシシラン、メルカプトシラン、アルキルシラン、ビニルシラン等の各種シラン化合物、チタン化合物、アルミニウムキレート化合物、アルミニウムジルコニウム化合物などの公知のカップリング剤が挙げられる。これらの中でも、エポキシシランをカップリング剤として用いることが好ましい。
【００９２】
無機充填材の最大粒子径は特に制限されない。無機充填材の最大粒子径は、例えば、粘度上昇を抑えながら無機充填材の含有率を高める観点、及び封止用液状組成物をアンダーフィル材として用いる場合のフィレット成形性の観点から、５０μｍ以下であることが好ましく、４０μｍ以下であることがより好ましく、３０μｍ以下であることが更に好ましい。
【００９３】
無機充填材の平均粒子径は特に制限されない。無機充填材の平均粒子径は、例えば、粘度上昇を抑えながら無機充填材の含有率を高める観点、及び封止用液状組成物をアンダーフィル材として用いる場合のフィレット成形性の観点から、０．１μｍ〜４μｍであることが好ましく、０．２μｍ〜３μｍであることがより好ましく、０．３μｍ〜２μｍであることが更に好ましい。
なお、本明細書において、最大粒子径及び平均粒子径は、レーザー光回折法を用いて重量累積粒度分布を測定することで確認することができる。すなわち、重量累積粒度分布における最大の粒子径を最大粒子径とし、積算分布が５０％となる粒子径を平均粒子径とすることができる。
【００９４】
封止用液状組成物中の無機充填材の含有率は特に制限されない。例えば、無機充填材の含有率は、封止用液状組成物の全量に対して、３０質量％〜７０質量％であることが好ましく、３５質量％〜６５質量％であることがより好ましい。無機充填材の含有率が３０質量％以上であると、封止用液状組成物の硬化物の強度がより向上し、耐温度サイクル性等の信頼性がより向上する傾向がある。また、無機充填材の含有率が７０質量％以下であると、封止用液状組成物の粘度が低くなり、封止用液状組成物の流動性及び浸透性、並びに封止用液状組成物をアンダーフィル材として用いる場合のフィレット成形性がより向上する傾向がある。
【００９５】
（カップリング剤）
封止用液状組成物は、必要に応じてカップリング剤を含有してもよい。封止用液状組成物がカップリング剤を含有することで、樹脂と無機充填材又は樹脂と電子部品装置の構成部材との界面接着をより強固にすることができる。
カップリング剤には特に制限はなく、従来公知のものから適宜選択して用いることができる。カップリング剤としては、例えば、エポキシシラン、メルカプトシラン、アルキルシラン、ビニルシラン等のシラン化合物；チタネート化合物などが挙げられる。
【００９６】
カップリング剤を具体的に例示すると、ビニルトリクロロシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリス（β−メトキシエトキシ）シラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、γ−クロロプロピルトリメトキシシラン、ヘキサメチルジシラン、ビニルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン等のシランカップリング剤；イソプロピルトリイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリス（ジオクチルパイロホスフェート）チタネート、テトラオクチルビス（ジトリデシルホスファイト）チタネート、テトラ（２，２−ジアリルオキシメチル−１−ブチル）ビス（ジトリデシルホスファイト）チタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）オキシアセテートチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）エチレンチタネート、イソプロピルトリオクタノイルチタネート、イソプロピルジメタクリルイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリドデシルベンゼンスルホニルチタネート、イソプロピルイソステアロイルジアクリルチタネート、イソプロピルトリ（ジオクチルホスフェート）チタネート、イソプロピルトリクミルフェニルチタネート、テトライソプロピルビス（ジオクチルホスファイト）チタネート等のチタネートカップリング剤などが挙げられる。これらのカップリング剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００９７】
（その他の添加剤）
封止用液状組成物は、その他の添加剤として、例えば、染料、カーボンブラック等の着色剤、希釈剤、レベリング剤、消泡剤、界面活性剤、イオントラップ剤、応力緩和剤、及び樹脂改質剤を必要に応じて含有していてもよい。
【００９８】
（物性）
封止用液状組成物の粘度は特に制限されない。封止用液状組成物の粘度は、例えば、流動性の観点から、２５℃において０．０５Ｐａ・ｓ〜２．０Ｐａ・ｓであることが好ましく、０．１Ｐａ・ｓ〜１．０Ｐａ・ｓであることがより好ましい。なお、封止用液状組成物の２５℃における粘度は、Ｅ型粘度計（コーン角３°、回転数１００回／分）を用いて測定される。
【００９９】
また、アンダーフィル材等の用途で６０℃〜１１０℃の封止用液状組成物を数十μｍの狭ギャップ間に充填する際の充填性の観点から、封止用液状組成物の７０℃における粘度は、例えば、０．２Ｐａ・ｓ以下であることが好ましく、０．１Ｐａ・ｓ以下であることがより好ましい。なお、封止用液状組成物７０℃における粘度は、レオメーター（コーン直径２５ｍｍ、周波数１Ｈｚ）を用いて測定される。レオメーターとしては、例えば、「ＡＲ２０００」（商品名、ＴＡ  ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製）が用いられる。
【０１００】
また、封止用液状組成物は、揺変指数が、例えば、０．５〜１．５であることが好ましく、０．８〜１．２であることがより好ましい。揺変指数が上記範囲であると、封止用液状組成物をアンダーフィル材として用いる場合のフィレット成形性が向上する傾向にある。
なお、本明細書における「揺変指数」は、Ｅ型粘度計（コーン角３°）を用いて２５℃で粘度を測定したときの、（回転数２０回／分における粘度）／（回転数１００回／分における粘度）の値を意味する。
なお、封止用液状組成物の粘度及び揺変指数は、エポキシ化合物及びオキセタン化合物の組成、無機充填材の含有率等を適宜選択することで所望の範囲とすることができる。
【０１０１】
また、封止用液状組成物を２５℃で２４時間保存したときに下記式で算出される保存安定性は、例えば、０％〜５０％が好ましく、０％〜３０％がより好ましく、０％〜２０％が更に好ましい。
保存安定性（％）＝１００×（（保存後の粘度−保存前の粘度）／保存後の粘度）
【０１０２】
（封止用液状組成物の調製方法）
封止用液状組成物は、上記各種成分を分散し混合できるのであれば、いずれの手法で調製してもよい。一般的な手法として、成分を秤量し、らいかい機、ミキシングロール、プラネタリミキサ等を用いて混合及び混練し、必要に応じて脱泡することによって、封止用液状組成物を得ることができる。
【０１０３】
［封止材］
本実施形態の封止材は、前述した封止用液状組成物を硬化してなるものである。
封止材は、例えば、封止用液状組成物を所望の部分に付与した後、封止用液状組成物を加熱して硬化させることにより得ることができる。
【０１０４】
封止用液状組成物の付与方法は特に制限されない。付与方法としては、例えば、エアーディスペンサー、ジェットディスペンサー、スクリュー型ディスペンサー、オーガータイプディスペンサー等のディスペンサーを用いる方法、注型を用いる方法、及びスクリーン印刷等の印刷を用いる方法が挙げられる。
【０１０５】
封止用液状組成物の加熱温度及び加熱時間も特に制限されない。加熱温度は、例えば、９０℃〜１５０℃が好ましく、９５℃〜１４５℃がより好ましく、１００℃〜１４０℃が更に好ましい。加熱時間は、例えば、５分間〜１００分間が好ましく、７分間〜９０分間がより好ましく、１０分間〜７０分間が更に好ましい。
加熱は１段階で行ってもよく、多段階で行ってもよい。例えば、５０℃〜１００℃で１分間〜６０分間の１次硬化を行った後、８０℃〜１４０℃で１分間〜６０分間の２次硬化を行ってもよい。
【０１０６】
封止材のガラス転移温度（Ｔｇ）は特に制限されない。熱応力の観点から、封止材のガラス転移温度（Ｔｇ）は、例えば、５５℃〜１６０℃が好ましく、７０℃〜１４０℃がより好ましく、８５℃〜１３０℃が更に好ましい。
なお、封止材のガラス転移温度（Ｔｇ）は、試験片（φ４ｍｍ×２０ｍｍ）を用い、熱機械分析装置（商品名「Ｑ４００」、ＴＡ  ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製）により、荷重１５ｇ、測定温度−５０℃〜２２０℃、昇温速度５℃／分の条件で測定される。
【０１０７】
［電子部品装置］
本実施形態の電子部品装置は、回路層を有する基板と、上記基板上に配置され、上記回路層と電気的に接続された素子と、上記基板と上記素子との間隙に配置された前述の封止材と、を備える。電子部品装置は、例えば、前述の封止材により素子を封止して得ることができる。素子が前述の封止材によって封止されていることで、電子部品装置の反りが低減され、また、耐温度サイクル性が向上する傾向にある。
【０１０８】
電子部品装置としては、リードフレーム、配線済みのテープキャリア、リジッド配線板、フレキシブル配線板、ガラス、シリコンウエハ等の支持部材に、半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動素子、コンデンサ、抵抗体、抵抗アレイ、コイル、スイッチ等の受動素子などを搭載し、必要な部分を前述の封止材で封止して得られる電子部品装置などが挙げられる。電子部品装置の中でも、リジッド及びフレキシブル配線板、並びにガラス上に形成した配線に半導体素子をバンプ接続によるフリップチップボンディングした半導体装置に好ましく適用することができる。具体的な例としては、フリップチップＢＧＡ（Ball Grid Array）／ＬＧＡ（Land Grid Array）、ＣＯＦ（Chip On Film）等の電子部品装置が挙げられる。
【０１０９】
前述の封止用液状組成物は信頼性に優れたフリップチップ用のアンダーフィル材として好適である。封止用液状組成物が特に好適なフリップチップの分野としては、配線基板と半導体素子とを接続するバンプ材質が従来の鉛含有はんだではなく、Ｓｎ−Ａｇ−Ｃｕ系等の鉛フリーはんだを用いたフリップチップ半導体部品であり、従来の鉛はんだと比較して物性的に脆い鉛フリーはんだバンプ接続をしたフリップチップに対しても良好な信頼性を維持できる。また、ウエハーレベルＣＳＰ（Chip Scale Package）等のチップスケールパッケージを基板に実装する際にも、前述の封止用液状組成物を適用することで、信頼性の向上を図ることができる。 
【実施例】
【０１１０】
以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、特に断りのない限り、「部」及び「％」は質量基準である。
【０１１１】
（実施例１〜５、比較例１〜３）
（Ａ）エポキシ化合物
・エポキシ化合物１：３，４−エポキシシクロヘキシルメチル（３，４−エポキシ）シクロヘキサンカルボキシレート（（株）ダイセル製、商品名「セロキサイド２０２１Ｐ」）
・エポキシ化合物２：ビス（グリシジルオキシフェニル）メタン（ビスフェノールＦ型エポキシ化合物、新日鉄住金化学（株）製、商品名「ＹＤＦ−８１７０Ｃ」）
・エポキシ化合物３：１，６−ヘキサンジオールジグリシジルエーテル（阪本薬品工業（株）製、商品名「ＳＲ−１６ＨＬ」）
【０１１２】
（Ｂ）オキセタン化合物
・オキセタン化合物：ビス［１−エチル（３−オキセタニル）］メチルエーテル（東亞合成（株）製、商品名「アロンオキセタン（登録商標）ＯＸＴ−２２１」）
【０１１３】
（Ｃ）重合開始剤
・重合開始剤：アニオン種としてテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ホウ酸を有する四級アンモニウム塩（Ｋｉｎｇ  Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ社製、商品名「ＣＸＣ−１８２１」）
【０１１４】
（Ｄ）無機充填材
・無機充填材：平均粒子径０．６μｍ、最大粒子径２５μｍ、表面がエポキシシランカップリング剤で処理された球状溶融シリカ（（株）アドマテックス製、商品名「ＳＥ２２００−ＳＥＪ」）
【０１１５】
（その他）
・酸無水物：メチルヘキサヒドロ無水フタル酸（日立化成（株）製、商品名「ＨＮ−５５００」）
・カップリング剤：γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学工業（株）製、商品名「ＫＢＭ−４０３」）
・着色剤：カーボンブラック（三菱化学（株）製、商品名「ＭＡ１００」）
【０１１６】
上記の成分を表１に示す組成となるように配合し、三本ロール及び真空らいかい機にて混練分散して、実施例１〜５及び比較例１〜３の封止用液状組成物を調製した。なお、表中の配合単位は質量部であり、「−」は「配合無し」を表す。封止用液状組成物における無機充填材の含有率（質量％）は、各成分の配合量から算出した。
【０１１７】
【表１】
0006657716.tif 000013
【０１１８】
上記で得られた封止用液状組成物について、以下のようにして諸特性及び各種信頼性の評価を行った。評価結果を表２に示す。
【０１１９】
（１）保存安定性
封止用液状組成物を２５℃で２４時間保存したときの保存安定性を下記式に従って算出した。粘度の測定にはＥ型粘度計（コーン角３°、回転数１００回／分）を用いた。
保存安定性（％）＝１００×（（保存後の粘度−保存前の粘度）／保存後の粘度）
【０１２０】
（２）Ｔｇ及び熱膨張係数（ＣＴＥ）
封止用液状組成物を１３０℃で３０分間加熱して硬化させ、試験片（φ４ｍｍ×２０ｍｍ）を作製した。この試験片について、熱機械分析装置（ＴＡ  ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製、商品名「Ｑ４００」）を用い、荷重１５ｇ、測定温度−５０℃〜２２０℃、昇温速度５℃／分の条件でガラス転移温度（Ｔｇ）及び熱膨張係数（ＣＴＥ）を測定した。Ｔｇ未満の温度範囲における熱膨張係数をＣＴＥ１、Ｔｇ以上の温度範囲における熱膨張係数をＣＴＥ２とした。Ｔｇ及びＣＴＥは熱的安定性を示し、Ｔｇは１００℃前後が好ましく、ＣＴＥ１及びＣＴＥ２は低いほど好ましい。
【０１２１】
【表２】
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【０１２２】
表２から分かるように、エポキシ化合物とオキセタン化合物とを併用し、且つ、重合開始剤を使用した実施例１〜５の封止用液状組成物は、比較例１及び比較例２の封止用液状組成物に比べて低温短時間での硬化性に優れていた。すなわち、実施例１〜５の封止用液状組成物は、１３０℃で３０分間の加熱処理により、比較例１及び比較例２の封止用液状組成物よりも硬化物のＴｇが高くなり、熱膨張係数は低くなった。また、実施例１〜５の封止用液状組成物は、比較例１及び比較例３の封止用液状組成物に比べて保存安定性に優れていた。
【０１２３】
これに対して、オキセタン化合物を使用しなかった比較例１の封止用液状組成物は、実施例１〜５の封止用液状組成物に比べて保存安定性が大きく劣っていた。また、比較例１の封止用液状組成物は、実施例１〜５の封止用液状組成物に比べて低温短時間での硬化性にも劣っていた。
また、エポキシ化合物を使用しなかった比較例２の封止用液状組成物は、実施例１〜５の封止用液状組成物に比べて低温短時間での硬化性に劣っていた。
また、オキセタン化合物を使用せず、重合開始剤の代わりに酸無水物を使用した比較例３の封止用液状組成物は、実施例１〜５の封止用液状組成物に比べて保存安定性が大きく劣っていた。