(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
シリコンカーバイド単結晶を形成するための溶液成長法に用いられ、
シリコン、クロム（Ｃｒ）、バナジウム（Ｖ）およびアルミニウム（Ａｌ）を含む下記式１で表されるシリコン系溶融組成物：
ＳｉａＣｒｂＶｃＡｌｄ（式１）
前記式１で、ａは０．４以上０．９以下であり、ｂ＋ｃは０．１以上０．６以下であり、ｃ／（ｂ＋ｃ）は０．０５以上０．９５以下であり、ｄは０．０１以上０．１以下である。
【請求項２】
前記式１で、ａは０．５以上０．８以下であり、ｂ＋ｃは０．２以上０．５以下であり、ｃ／（ｂ＋ｃ）は０．１以上０．９以下であり、ｄは０．０１以上０．０５以下である、請求項１に記載のシリコン系溶融組成物。
【請求項３】
前記シリコン系溶融組成物は、１８００度（℃）で炭素溶解度が０．０４以上である、請求項１または２に記載のシリコン系溶融組成物。
【請求項４】
前記シリコン系溶融組成物は、１９００度（℃）で炭素溶解度が０．０６以上である、請求項１または２に記載のシリコン系溶融組成物。
【請求項５】
前記クロムおよび前記バナジウムの含有量比は、９：１から１：９である、請求項１から４のいずれか一項に記載のシリコン系溶融組成物。
【請求項６】
シリコンカーバイド種結晶を準備する段階、
シリコン、クロム（Ｃｒ）、バナジウム（Ｖ）およびアルミニウム（Ａｌ）を含み、下記式１で表されるシリコン系溶融組成物を準備する段階、
前記シリコン系溶融組成物に炭素（Ｃ）を追加して溶融液を形成する段階、そして
前記溶融液を過冷却させて前記シリコンカーバイド種結晶上にシリコンカーバイド単結晶を成長させる段階を含むシリコンカーバイド単結晶の製造方法：
ＳｉａＣｒｂＶｃＡｌｄ（式１）
前記式１で、ａは０．４以上０．９以下であり、ｂ＋ｃは０．１以上０．６以下であり、ｃ／（ｂ＋ｃ）は０．０５以上０．９５以下であり、ｄは０．０１以上０．１以下である。
【請求項７】
前記式１で、ａは０．５以上０．８以下であり、ｂ＋ｃは０．２以上０．５以下であり、ｃ／（ｂ＋ｃ）は０．１以上０．９以下であり、ｄは０．０１以上０．０５以下である、請求項６に記載のシリコンカーバイド単結晶の製造方法。
【請求項８】
前記シリコン系溶融組成物は、１８００度（℃）で炭素溶解度が０．０４以上である、請求項６または７に記載のシリコンカーバイド単結晶の製造方法。
【請求項９】
前記シリコン系溶融組成物は、１９００度（℃）で炭素溶解度が０．０６以上である、請求項６または７に記載のシリコンカーバイド単結晶の製造方法。
【請求項１０】
前記クロムおよび前記バナジウムの含有量比は、９：１から１：９である、請求項６から９のいずれか一項に記載のシリコンカーバイド単結晶の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本出願は、２０１７年１１月３日付韓国特許出願第１０−２０１７−０１４６２８０号及び２０１８年１０月１１日付韓国特許出願第１０−２０１８−０１２１２７０号に基づいた優先権の利益を主張し、当該韓国特許出願の文献に開示されたすべての内容は本明細書の一部として組み含まれる。
【０００２】
本発明は、シリコン系溶融組成物およびこれを用いるシリコンカーバイド単結晶の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００３】
電力半導体素子は、電気自動車、電力システム、高周波移動通信など電気エネルギーを使用する次世代システムにおいて核心素子である。このためには、高電圧、大電流、高周波数などに適した素材の選定が必要である。シリコン単結晶が電力半導体物質として使用されてきているが、物性的な限界によって、エネルギー損失が少なく、より極限の環境で駆動可能なシリコンカーバイド単結晶が注目されている。
【０００４】
シリコンカーバイド単結晶の成長のために、一例としてシリコンカーバイドを原料として２０００度（℃）以上の高温で昇華させて単結晶を成長させる昇華法、結晶引き上げ法を応用した溶液成長法、そして気体ソースを用いる化学的気相蒸着法などが用いられている。
【０００５】
化学的気相蒸着法を用いる場合、厚さが制限された薄膜水準に成長させることができ、昇華法を用いる場合、マイクロパイプおよび積層欠陥のような欠陥が発生する可能性が多いため、生産単価的側面で限界がある。結晶成長温度が昇華法に比べて低く、大口径化および高品質化に有利であると知られた溶液成長法に対する研究が進められている。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、速い結晶成長速度の提供を通じて工程時間および費用を節減させることができるシリコン系溶融組成物を提供する。また優れた品質のシリコンカーバイド単結晶を提供できるシリコン系溶融組成物を提供する。また前述したシリコン系溶融組成物を用いるシリコンカーバイド単結晶の製造方法を提供する。
【０００７】
また、本発明が解決しようとする技術的課題は、以上で言及した技術的課題に制限されず、言及されないまた他の技術的課題は、下記の記載から本発明が属する技術分野における通常の知識を有する者に明確に理解され得る。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
前述した課題を達成するためのシリコン系溶融組成物は、シリコンカーバイド単結晶を形成するための溶液成長法に用いられ、シリコン、クロム（Ｃｒ）、バナジウム（Ｖ）およびアルミニウム（Ａｌ）を含む下記式１で表される。
【０００９】
ＳｉａＣｒｂＶｃＡｌｄ（式１）
前記式１で、ａは０．４以上０．９以下であり、ｂ＋ｃは０．１以上０．６以下であり、ｃ／（ｂ＋ｃ）は０．０５以上０．９５以下であり、ｄは０．０１以上０．１以下である。
【００１０】
前記式１で、ａは０．５以上０．８以下であり、ｂ＋ｃは０．２以上０．５以下であり、ｃ／（ｂ＋ｃ）は０．１以上０．９以下であり、ｄは０．０１以上０．０５以下であってもよい。
【００１１】
前記シリコン系溶融組成物は、１８００度（℃）で炭素溶解度が０．０４以上であってもよい。
【００１２】
前記シリコン系溶融組成物は、１９００度（℃）で炭素溶解度が０．０６以上であってもよい。
【００１３】
前記クロムおよび前記バナジウムの含有量比は、９：１から１：９であってもよい。
【００１４】
一実施例によるシリコンカーバイド単結晶の製造方法は、シリコンカーバイド種結晶を準備する段階、シリコン、クロム（Ｃｒ）、バナジウム（Ｖ）およびアルミニウム（Ａｌ）を含み、下記式１で表されるシリコン系溶融組成物を準備する段階、前記シリコン系溶融組成物に炭素（Ｃ）を追加して溶融液を形成する段階、そして前記溶融液を過冷却させて前記種結晶上にシリコンカーバイド単結晶を成長させる段階を含む。
【００１５】
ＳｉａＣｒｂＶｃＡｌｄ（式１）
前記式１で、ａは０．４以上０．９以下であり、ｂ＋ｃは０．１以上０．６以下であり、ｃ／（ｂ＋ｃ）は０．０５以上０．９５以下であり、ｄは０．０１以上０．１以下である。
【発明の効果】
【００１６】
一実施例によるシリコン系溶融組成物は、速い結晶成長速度の提供を通じて工程時間および費用を節減させることができる。また優れた品質のシリコンカーバイド単結晶を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】一実施例によるシリコンカーバイド単結晶の製造装置の概略的な断面図である。
【図２】実施例および比較例による炭素溶解度を示すグラフである。
【図３】実施例および比較例により析出された凝固物の断面イメージである。
【図４】実施例および比較例の炭素溶解度を示すためのＡＩＭＤシミュレーションイメージである。
【図５】実施例および比較例に対する炭素原子の平均二乗変位（ＭＳＤ）を分析したグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下、添付した図面を参照して本発明の実施例を詳細に説明する。ただし、本記載 を説明するに当たり、すでに公知となった機能あるいは構成に対する説明は本記載の要旨を明瞭にするために省略する。
【００１９】
本記載を明確に説明するために、説明上不要な部分を省略し、明細書全体にわたって同一または類似の構成要素については同一の参照符号を付した。また、図面に示された各構成の大きさおよび厚さは説明の便宜のために任意に示したため、本記載が必ずしも図示されたところに限定されるのではない。
【００２０】
図面において、複数の層および領域を明確に表現するために厚さを拡大して示した。そして図面において、説明の便宜のために一部の層および領域の厚さを誇張して示した。層、膜、領域、板などの部分が他の部分「上に」にあるという時、これは他の部分「直上に」ある場合だけでなく、その中間にまた他の部分がある場合も含む。
【００２１】
以下、一実施例によるシリコン系溶融組成物について説明する。
【００２２】
一実施例によるシリコン系溶融組成物は、シリコン（Ｓｉ）、クロム（Ｃｒ）、バナジウム（Ｖ）およびアルミニウム（Ａｌ）を含むことができる。シリコン系溶融組成物は下記式１で表され得る。
【００２３】
ＳｉａＣｒｂＶｃＡｌｄ（式１）
前記式１で、ａは０．４以上０．９以下であり、ｂ＋ｃは０．１以上０．６以下であり、ｃ／（ｂ＋ｃ）は０．０５以上０．９５以下であり、ｄは０．０１以上０．１以下であってもよい。ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄは１である。
【００２４】
より好ましくは、前記式１で、ａは０．５以上０．８以下であってもよく、ｂ＋ｃは０．２以上０．５以下であってもよく、ｃ／（ｂ＋ｃ）は０．１以上０．９以下であってもよく、ｄは０．０１以上０．０５以下であってもよい。
【００２５】
言い換えると、シリコン系溶融組成物においてシリコンの含有量は５０ａｔ％以上であると共に、８０ａｔ％以下であってもよい。クロムとバナジウムの含有量の合計は２０ａｔ％以上であると共に、５０ａｔ％以下であってもよい。またアルミニウムの含有量は１ａｔ％以上であると共に、５ａｔ％以下であってもよい。
【００２６】
クロムおよびバナジウムの含有量が前述した条件よりも小さい含有量で含まれる場合、シリコン系溶融組成物に対する炭素の溶解度が低くなるため、シリコンカーバイド単結晶の成長速度が顕著に減少することがある。シリコン系溶融組成物に対する炭素溶解度を向上させる効果が微々になることがある。
【００２７】
または、クロムおよびバナジウムが前記前述した条件よりも大きい含有量で含まれる場合、金属とシリコンの化合物が生成されたりシリコン系溶融液内の炭素がシリコンカーバイドではなく、黒鉛や金属カーバイド形態で析出されることがある。また該当温度での炭素溶解度および温度差による炭素溶解度差が増加してシリコンカーバイド生成駆動力が過度に大きくなることがある。この場合、シリコンカーバイドの多結晶化が起こり、シリコンカーバイド結晶の品質が低下することがある。
【００２８】
アルミニウム（Ａｌ）は、前記式１で表されるシリコン系溶融組成物で１ａｔ％以上１０ａｔ％以下、好ましくは１ａｔ％以上５ａｔ％以下の含有量で含まれてもよい。
【００２９】
アルミニウム（Ａｌ）は、シリコンカーバイド単結晶の成長工程で多結晶の生成を抑制させ、得られるシリコンカーバイド単結晶の結晶性を向上させることができる。アルミニウム（Ａｌ）は、シリコンカーバイド単結晶の成長表面全体にわたった均一な結晶核を提供する。これによって、平坦な形状を有するシリコンカーバイド単結晶が得られ得る。成長表面が不均一な結晶核を含むようになる場合、シリコンカーバイド多結晶が成長するようになる。
【００３０】
一実施例によるシリコン系溶融組成物は、シリコン（Ｓｉ）、溶融液温度による炭素溶解度差、該当温度での炭素溶解度値を増加させて溶融液内の炭素を安定化させるクロム（Ｃｒ）およびバナジウム（Ｖ）、そしてシリコンカーバイド単結晶の結晶性を向上させるアルミニウム（Ａｌ）を所定の含有量で含むことによって、より優れた品質のシリコンカーバイド単結晶を得ることができる。また一実施例によるシリコン系溶融組成物は、速い単結晶成長速度を提供することができるため、得るための所要時間および費用を減少させることができる。
【００３１】
以下、前述したシリコン系溶融組成物を用いてシリコンカーバイド単結晶を得る方法について図１の製造装置を参照して説明する。図１はシリコンカーバイド単結晶を成長させる時に使用される製造装置の概略的な断面図である。
【００３２】
図１を参照すると、一実施例によるシリコンカーバイド単結晶製造装置は、反応チャンバー１００、反応チャンバー１００内部に位置するルツボ３００、ルツボ３００内部に延びる種結晶２１０、種結晶２１０と連結される種結晶支持部２３０、移動部材２５０およびルツボ３００を加熱する加熱部材４００を含むことができる。
【００３３】
反応チャンバー１００は、空いた内部空間を含む密閉された形態であり、その内部が一定の圧力などの雰囲気に維持されてもよい。図示されていないが、反応チャンバー１００に真空ポンプおよび雰囲気制御用ガスタンクが連結されてもよい。真空ポンプおよび雰囲気制御用ガスタンクを用いて反応チャンバー１００内部を真空状態に作った後、アルゴン気体のような非活性気体を充填することができる。
【００３４】
シリコンカーバイド種結晶２１０は、種結晶支持部２３０および移動部材２５０に連結されてルツボ３００内側に位置してもよく、特にルツボ３００内部に提供される溶融液と接触するように配置されてもよい。このような溶融液は前述したシリコン系溶融組成物を含むことができる。
【００３５】
一実施例によると、シリコンカーバイド種結晶２１０の表面と溶融液間にメニスカスが形成され得る。メニスカスとは、シリコンカーバイド種結晶２１０の下部面が溶融液と接触した後にこっそり引き上げられて発生する表面張力により溶融液上に形成される曲面を称す。メニスカスを形成してシリコンカーバイド単結晶を成長させる場合、多結晶の発生を抑制してより高品質の単結晶を得ることができる。
【００３６】
シリコンカーバイド種結晶２１０は、シリコンカーバイド単結晶からなる。シリコンカーバイド種結晶２１０の結晶構造は、製造しようとするシリコンカーバイド単結晶の結晶構造と同一である。例えば、４Ｈ多形のシリコンカーバイド単結晶を製造する場合、４Ｈ多形のシリコンカーバイド種結晶２１０を用いることができる。４Ｈ多形のシリコンカーバイド種結晶２１０を用いる場合、結晶成長面は（０００１）面または（０００−１）面であるか、（０００１）面または（０００−１）面から８度以下の角度に傾いた面であってもよい。
【００３７】
種結晶支持部２３０は、シリコンカーバイド種結晶２１０と移動部材２５０を連結する。種結晶支持部２３０の一端は移動部材２５０に連結され、他端は種結晶２１０に連結され得る。
【００３８】
種結晶支持部２３０は、移動部材２５０に連結されてルツボ３００の高さ方向に沿って上下方向に移動することができる。具体的に種結晶支持部２３０は、シリコンカーバイド単結晶の成長工程のためにルツボ３００内側に移動したり、シリコンカーバイド単結晶の成長工程が終了した後にルツボ３００外側に移動することができる。また本明細書は種結晶支持部２３０が上下方向に移動する実施例を説明したが、これに制限されず、如何なる方向にも移動したり回転することができ、そのための公知の手段を含むことができる。
【００３９】
種結晶支持部２３０は、移動部材２５０に脱着されてもよい。シリコンカーバイド単結晶を得るために移動部材２５０に結合されてルツボ３００内側に提供されてもよく、単結晶の成長工程が終了した後は移動部材２５０から分離されてもよい。
【００４０】
移動部材２５０は、駆動部（図示せず）に連結されてチャンバー１００内部を移動したり回転することができる。移動部材２５０は、上下移動したり回転するための公知の手段を含むことができる。
【００４１】
ルツボ３００は、反応チャンバー１００内部に備えられ、上側が開放された容器形態であってもよく、上部面を除いた外周面３００ａおよび下部面３００ｂを含むことができる。ルツボ３００は、前述した形態に制限なしにシリコンカーバイド単結晶を形成するための如何なる形態も可能であることはもちろんである。ルツボ３００は、シリコンまたはシリコンカーバイド粉末のような溶融原料が装入されて収容されてもよい。
【００４２】
ルツボ３００は、グラファイト、シリコンカーバイドのように炭素を含有する材質であってもよく、このような材質のルツボ３００自体は炭素原料の供給源として活用されてもよい。またはこれに制限されず、セラミック材質のルツボを用いてもよく、この時、炭素を提供する物質または供給源別途に提供してもよい。
【００４３】
加熱部材４００は、ルツボ３００を加熱してルツボ３００に収容された物質を溶融させたり加熱することができる。加熱部材４００は、抵抗式発熱手段または誘導加熱式発熱手段を用いることができる。具体的に加熱部材４００自体が発熱する抵抗式で形成されたり加熱部材４００がインダクションコイルで形成され、インダクションコイルに高周波電流が流れるようにすることによってルツボ３００を加熱する誘導加熱方式で形成されることもできる。しかし、前述した方法に制限されず、如何なる加熱部材も用いることができることはもちろんである。
【００４４】
一実施例によるシリコンカーバイド製造装置は、回転部材５００をさらに含むことができる。回転部材５００は、ルツボ３００の下側面に結合されてルツボ３００を回転させることができる。ルツボ３００回転を通じて均一な組成の溶融液の提供が可能であるため、シリコンカーバイド種結晶２１０で高品質のシリコンカーバイド単結晶が成長することができる。
【００４５】
以下、前述したシリコン系溶融組成物およびシリコンカーバイド単結晶の製造装置を用いるシリコンカーバイド単結晶の製造方法について説明する。
【００４６】
まず、前述したシリコン系溶融組成物を含む初期溶融原料をルツボ３００内に投入する。初期溶融原料は粉末形態であってもよいが、これに制限されない。ルツボ３００が炭素材質を含む場合、初期溶融原料は炭素を別途に含まなくてもよいが、これに制限されず、初期溶融原料は炭素を含むこともできる。
【００４７】
初期溶融原料を実装しているルツボ３００をアルゴン気体のような不活性雰囲気で加熱部材４００を用いて加熱する。加熱によりルツボ３００内の初期溶融原料は炭素（Ｃ）、シリコン（Ｓｉ）および金属（クロム、バナジウム、アルミニウム）を含む溶融液に変わる。
【００４８】
ルツボ３００が所定の温度に到達した後、ルツボ３００内の溶融液の温度と種結晶２１０付近の温度差によりシリコンカーバイド過飽和状態が誘導される。この過飽和度を駆動力として種結晶２１０上にシリコンカーバイド単結晶が成長する。
【００４９】
シリコンカーバイド単結晶が成長することによって溶融液からシリコンカーバイドを析出する条件が変わり得る。この時、時間の経過により溶融液の組成に合うようにシリコンおよび炭素を添加して溶融液を一定範囲内の組成に維持することができる。添加されるシリコンおよび炭素は連続的にまたは非連続的に投入されてもよい。
【００５０】
本発明の一実施例によるシリコン系溶融組成物を用いる場合、得られる単結晶の成長速度が速くなり得るため、工程に所要される時間および費用を節減することができる。
【００５１】
以下、図２から図５を参照して本発明の実施例および比較例について説明する。図２は実施例および比較例による炭素溶解度を示すグラフであり、図３は実施例および比較例により析出された凝固物のイメージであり、図４は実施例および比較例の炭素溶解度を示すためのＡＩＭＤシミュレーションイメージであり、図５は実施例および比較例に対する炭素原子の平均二乗変位（ＭＳＤ）値を分析したグラフである。
【００５２】
実施例１はＳｉ０．６（Ｃｒ−Ｖ）０．３７Ａｌ０．０３（Ｃｒ：Ｖ＝９：１）であり、実施例２はＳｉ０．６（Ｃｒ−Ｖ）０．３７Ａｌ０．０３（Ｃｒ：Ｖ＝３：１）であり、実施例３はＳｉ０．６（Ｃｒ−Ｖ）０．３７Ａｌ０．０３（Ｃｒ：Ｖ＝１：１）であり、実施例４はＳｉ０．６（Ｃｒ−Ｖ）０．３７Ａｌ０．０３（Ｃｒ：Ｖ＝１：３）であり、実施例５はＳｉ０．６（Ｃｒ−Ｖ）０．３７Ａｌ０．０３（Ｃｒ：Ｖ＝１：９）である。
【００５３】
比較例１はＳｉ０．６Ｃｒ０．３７Ａｌ０．０３であり、比較例２はＳｉ０．６Ｖ０．３７Ａｌ０．０３であり、比較例３はＳｉ０．６（Ｃｒ−Ｆｅ）０．３７Ａｌ０．０３（Ｃｒ：Ｆｅ＝３：１）であり、比較例４はＳｉ０．６（Ｃｒ−Ｆｅ）０．３７Ａｌ０．０３（Ｃｒ：Ｆｅ＝１：１）であり、比較例５はＳｉ０．６（Ｃｒ−Ｆｅ）０．３７Ａｌ０．０３（Ｃｒ：Ｆｅ＝１：３）であり、比較例６はＳｉ０．６（Ｃｒ−Ｖ−Ｆｅ）０．３７Ａｌ０．０３（Ｃｒ：Ｖ：Ｆｅ＝１：１：１）であり、比較例７はＳｉ０．８８（Ｃｒ−Ｖ）０．０８Ａｌ０．０４（Ｃｒ：Ｖ＝１：１）であり、比較例８はＳｉ０．３２（Ｃｒ−Ｖ）０．６４Ａｌ０．０４（Ｃｒ：Ｖ＝１：１）である。
【００５４】
図２は熱力学計算プログラムのＦａｃｔＳａｇｅ（ＳＧＴＥデータベース）を用いて実施例１から実施例５と比較例１から比較例６によるシリコン系溶融液に対して１９００度（℃）と１８００度（℃）での炭素飽和溶解度と１９００度（℃）と１８００度（℃）の炭素飽和溶解度差を計算して示したグラフである。前記炭素溶解度は、溶解された炭素を含むシリコン系溶融液の全体モル数に対する溶解された炭素のモル数の比（ｒａｔｉｏ）である。
【００５５】
図２に示されているように、比較例２から比較例６に比べて実施例１から実施例５によるシリコン系溶融組成物の場合、１９００度（℃）と１８００度（℃）での炭素溶解度と１９００度（℃）と１８００度（℃）の炭素溶解度差が大きいことを確認することができる。
【００５６】
クロムおよびバナジウムを全て含む実施例によるシリコン系溶融組成物がバナジウムを単独で用いた比較例またはクロムおよび鉄を含む比較例またはクロム、バナジウムおよび鉄を含む比較例に比べて高い炭素溶解度を示すことを確認した。
【００５７】
具体的にクロムを含むシリコン系溶融組成物の場合、温度差による炭素溶解度差が大きいこともあり得る。一方、バナジウムを含むシリコン系溶融組成物は、該当温度での炭素溶解度値自体が大きいこともあり得る。バナジウムを含むシリコン系溶融組成物に含まれる炭素は安定したエネルギーを有することができることで、ルツボ内に含まれる炭素がシリコン系溶融組成物に溶出する量が多いこともあり得るためである。従って、本願実施例のようにクロムおよびバナジウムを全て含むシリコン系溶融組成物の場合、温度差による炭素溶解度差だけでなく、該当温度での炭素溶解度値自体も大きいことが分かる。
【００５８】
次に、図３は実施例２から実施例４と比較例１から比較例８により徐冷法で析出された凝固物のイメージである。
【００５９】
このような凝固物を得るために、まず比較例および実施例のそれぞれの化学組成に該当する初期原料を黒鉛ルツボ内に装入する。以降、ルツボ上部にＳｉＣ種結晶（Φ１０ｍｍ）を位置させ、１９００度（℃）で２時間溶融させた後、１分当り１度（℃）の速度で１６００度（℃）まで冷却させた後、急冷して凝固物（ＳｉＣ単結晶）を得た。
【００６０】
比較例１、２は、種結晶で六角形状のシリコンカーバイド単結晶が少量析出され、比較例３から６は、種結晶に六角形状を有するシリコンカーバイド析出物がほとんど発見されないか、極少量発見された。
【００６１】
比較例７は、クロムとバナジウムの含有量（ｂ＋ｃ）が０．１未満である場合である。比較例７の場合、実施例に比べてシリコンの含有量が多いため、凝固時に体積が膨張するシリコンの特性を有する。そこで、図３に示されているように、溶融液の凝固時にルツボの中心部で上に凸の球形の突出部が生成され得る。この突出部はシリコンカーバイド種結晶の大部分を覆うが、一部露出されたシリコンカーバイド種結晶をみるとシリコンカーバイド単結晶の成長がなされていないことが分かる。つまり、溶融液に含まれるクロムおよびバナジウムの含有量が顕著に小さくてシリコンカーバイドが成長するには十分でないことを確認した。
【００６２】
また比較例８は、クロムとバナジウムの含有量（ｂ＋ｃ）が０．６超過である場合である。この時、工程が終了した後にシリコンカーバイド種結晶がなくなったことを確認できる。これはルツボが含む炭素よりもシリコンカーバイド種結晶が含むＳｉＣのケミカルアクティビティー（Ｃｈｅｍｉｃａｌ  ａｃｔｉｖｉｔｙ）が小さくて溶融液に含まれている金属がルツボの炭素を溶解させるよりはシリコンカーバイド種結晶を溶解させることを確認した。
【００６３】
反面、実施例１から実施例５は、種結晶付近に大きい六角形状のシリコンカーバイド結晶が析出されることを肉眼で観察することができた。図３を通じて実施例は比較例に比べてシリコンカーバイド単結晶の析出程度が優れていることを確認した。
【００６４】
次に、図４および図５を参照する。図４は比較例１、比較例２および実施例１の炭素溶解度を示すためのＡＩＭＤシミュレーションイメージであり、図５は図４の比較例１、比較例２および実施例１に対する炭素原子の平均二乗変位値（ＭＳＤ）を分析したグラフである。
【００６５】
図４および図５は炭素溶解度特性分析のためにＤＦＴ（密度汎関数理論）で比較例１、比較例２および実施例１のそれぞれのインターフェースモデルを最適化した後、ＡＩＭＤ（第１原理分子動力学）を用いた炭素のＭＳＤ（平均二乗変位）シミュレーションを通じて導出した。短時間に炭素原子の移動および変化を観察するために４０００Ｋで５ｐｓの間にＡＩＭＤ計算を行った。
【００６６】
比較例１、比較例２および実施例１の組成に対するシミュレーションの結果、全て５ｐｓが経過した後、下部黒鉛の炭素原子がシリコン系溶融液内部に拡散することを確認することができた。特に炭素原子が拡散する程度は実施例１が最も顕著に現れ、比較例２と比較例１が類似する低い水準に拡散することを確認した。
【００６７】
また図５に示されているように、比較例１および比較例２に比べて実施例１の場合、炭素原子の平均二乗変位値（ＭＳＤ）が高いことを確認した。クロム−バナジウムを全て含むシリコン系溶融組成物がクロムまたはバナジウムを単独で用いた比較例に比べて高い炭素溶解度を有することができ、結晶成長速度が向上できることを示す。
【００６８】
以上で、本発明の特定の実施例が説明され、図示されたが、本発明は記載された実施例に限定されるのではなく、本発明の思想および範囲を逸脱せずに多様に修正および変形可能であることは当該技術の分野における通常の知識を有する者に自明なことである。したがって、かかる修正例または変形例は本発明の技術的な思想や観点から個別的に理解されてなならず、変形された実施例は本発明の特許請求の範囲に属するといえる。
【符号の説明】
【００６９】
１００：チャンバー
２１０：種結晶
３００：ルツボ
４００：加熱部材
５００：回転部材
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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