(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（１）以下の（２）のビニル芳香族ポリマー以外のビニル芳香族ホモポリマー又はコポリマーと、
（２）ハロヒドリン及びオキシラン基を含み、40,000〜300,000ダルトンの質量平均分子量(Mw)、1.8〜55質量%のハロゲン含有率、そのオキシラン酸素が、該ハロゲン含有率に対して1〜3％となるオキシラン基の含有率、及び、60mL/分の窒素流中でかつ室温から800℃まで10℃/分の加熱速度において熱質量分析(TGA)で測定した時に、少なくとも240℃の温度で５％の質量損失を有するビニル芳香族ポリマーと、
を含むことを特徴とする難燃性ポリマー組成物。
【請求項２】
前記ハロゲン含有率が、3〜55質量％の範囲である、請求項１に記載の難燃性ポリマー組成物。
【請求項３】
前記オキシラン酸素が、前記ハロゲン含有率に対して、1〜2％の範囲である、請求項１又は２に記載の難燃性ポリマー組成物。
【請求項４】
前記ハロヒドリン基が、ブロモヒドリンである、請求項１〜３のいずれか１項に記載の難燃性ポリマー組成物。
【請求項５】
前記ビニル芳香族ポリマーが、ブロックポリマーであり、少なくとも一つのブロックが、ハロヒドリン及びオキシラン基を含み、40,000〜300,000ダルトンの質量平均分子量(Mw)、1.8〜55質量%のハロゲン含有率、そのオキシラン酸素が、前記ハロゲン含有率に対して1〜3％となるオキシラン基の含有率、及び、60mL/分の窒素流中でかつ室温から800℃まで10℃/分の加熱速度において熱質量分析(TGA)で測定した時に、少なくとも240℃の温度で５％の質量損失を有するビニル芳香族ポリマーであり、かつ少なくとも一つのブロックが、その組成において、ハロヒドリン及びオキシラン基を含有する前記ビニル芳香族ポリマーと同一の化学的処方を有するビニル芳香族ポリマーである、請求項１〜４のいずれか１項に記載の難燃性ポリマー組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ハロヒドリン及びエポキシ基を含むビニルポリマー、該ポリマーの難燃剤としての使用、該ポリマーを含有するポリマー組成物及び該組成物を含有するポリマー顆粒に関するものである。
本件特許出願において、本明細書において示される全ての操作条件は、たとえ明確に述べられていなくても、好ましい条件であるものと考えられるべきである。
本件文書の目的にとって、用語「含む(comprises)」又は「含む(includes)」は、同様に用語「からなる(consist in)」又は「から本質的になる(essentially consisting of)」をも包含する。
本件文書の目的にとって、全ての範囲に係る定義は、特に述べない限り、常にその両極端を含む。
【背景技術】
【０００２】
ハロゲン化された有機添加剤が、難燃性を持つポリマー組成物の調製において使用されており、ここにおいて該ハロゲンは、臭素及び/又は塩素である。該添加剤を、その溶融状態においてポリマー素材と混合して、改善された難燃性を付与することができる。
ハロゲン化された有機添加剤は、火炎温度においてハロゲンラジカルを遊離する化合物であり、該ラジカルは、大気酸素との反応によって、該ポリマー化合物を燃焼から保護する。良好なハロゲン化された難燃性添加剤は、該ポリマー素材と混和性であり、その混合温度にて安定であり、かつ火炎温度において不安定でなければならない。
難燃剤として適したハロゲン化有機添加剤、例えばヘキサブロモシクロドデカン及びブロム化スチレン-ブタジエンコポリマーは、標準化された難燃性テストを乗り越えるのに効果的であるが、これらは、200℃及びこれを超える温度、即ち著しく高い火炎安定性を付与すべきポリマーとの混合物を調製する温度にて、有意な量のハロゲン酸を遊離する可能性がある。
【０００３】
US 8,242,183は、難燃機能を持つ幾つかのポリマーを記載しており、その中でもフェノール系樹脂の3-ブロモ-2-ヒドロキシプロピルエーテルが挙げられる。ポリスチレン及び該ヒドロブロム化樹脂を含む組成物は、特定されていない温度にて、溶融状態で製造されており、また上記難燃性テスト用のそのサンプルは、その成型温度を180℃に設定して、プレスにより製造されている。
US 8,569,424は、少なくとも180℃の温度において5％という損失質量を持つ、エポキシ基を含有するブロム化ポリマーを記載している。ブロモヒドリンの形成は、この記載された合成法において除外されている。
公知技術においては、難燃性ポリマー組成物であって、その成分が、該組成物自体の製造温度において安定である該組成物を得る必要性があり、また該組成物において、効果的な難燃性物質は、これら物質が含まれているポリマーマトリックスの特性を台無しにしない性質及び量において存在する。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明の目的は、従ってビニルポリマーをベースとする自己消炎性ポリマー組成物におけるハロゲン化された難燃剤の熱的安定性を改善し、このような組成物を用いて製造される最終生成物の機械的及び熱的特性における僅かな変化を誘発し、また経済的に有利な濃度で該難燃剤の有効性を維持することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本出願人は、ポリマー組成物中に均一に分配された、ハロヒドリン及びエポキシ基を含むビニルポリマーが、標準化された難燃性テストにおいて、この組成物に優れた安定性及び有効性を付与し、一方で難燃剤の不在下でこれらが有していたであろうその機械的及び熱的性質を維持していることを見出した。
従って、本発明の目的の一つは、ハロヒドリン及びエポキシ基を含み、少なくとも40,000ダルトンという質量平均分子量(Mw)を有し、ハロゲン含有率が、0.6%〜55質量%の範囲にあり、オキシラン基の含有率が、そのオキシラン酸素が、該ハロゲン含有率に対して1％〜3質量％の範囲となるようなものであり、かつ少なくとも240℃の温度にて5％の損失質量を持つ、ビニルポリマーに係る。
本発明の更なる目的は、難燃性ポリマー組成物に係り、該ポリマー組成物は、ビニルポリマーと、ハロヒドリン及びエポキシ基を含み、少なくとも40,000ダルトンという質量平均分子量(Mw)を有し、ハロゲン含有率が、1.8%〜55質量%の範囲にあり、オキシラン基の含有率が、そのオキシラン酸素が、該ハロゲン含有率に対して1％〜3質量％の範囲となるようなものであり、かつ少なくとも240℃の温度にて5％の損失質量を持つビニルポリマーとを含有する。
【０００６】
上記ハロヒドリン及びエポキシ基は、これらの基が、該組成物のポリマー部分を形成している連鎖の全てに結合しており、あるいはハロヒドリン基及びエポキシ基両者を含むポリマー鎖の部分が、微細に分散され、又は均一に分散され、結果としてたとえ不均質ではあっても均一な混合物を形成する場合には、難燃性を持つ該組成物内に均一に分配されている。該基の不均一な分布は、同一の難燃効果を得るためには、より多くの量のハロヒドリン及びエポキシ基の使用を、当然必要とし、またその結果として経済的に有利ではなくなる。
本発明の目的である、上記組成物中の上記ハロヒドリン及びエポキシ基の均質な分布は重要であり、その理由は、このことが、最小量のハロヒドリン及びエポキシ基で、該組成物全体の保護を可能とするからである。
【発明を実施するための形態】
【０００７】
これより、本発明を詳細に説明する。
本発明は、ハロヒドリン及びエポキシ基を含み、少なくとも40,000ダルトンという質量平均分子量(Mw)を有し、ハロゲン含有率が、0.6%〜55質量%の範囲にあり、オキシラン基の含有率が、そのオキシラン酸素が、該ハロゲン含有率に対して1％〜3質量％の範囲となるようなものであり、かつ少なくとも240℃の温度にて5％の損失質量を持つ、ビニルポリマーに係る。
上記ビニルポリマーは、好ましくは40,000ダルトン〜300,000ダルトンの範囲の質量平均分子量を持つ。
上記ビニルポリマーは、好ましくは1％〜20質量％の範囲のハロゲン含有率を持つ。
上記ビニルポリマーは、好ましくは所定のオキシラン基の含有率を持ち、該オキシラン基の含有率は、そのオキシラン酸素が、上記ハロゲン含有率に対して、1％〜2質量％の範囲となるようなものである。
分子量分布は、Sadao Mori, Howard G. Barthにより「サイズ排除クロマトグラフィー(Size Exclusion Chromatography)」, スプリンガーフェアラーグベルリンハイデルベルグ(Springer Verlag Berlin Heidelberg)1999に記載されているように、サイズ排除クロマトグラフィー又はゲル浸透クロマトグラフィー(GPC)によって測定し得る。該分布は、該分布に係る平均分子量：数平均(Mn)、質量平均(Mw)、遠心(centrifugal)平均(Mz)を、上記ポリマー組成物中で最大濃度を持つ該分子量の値又はGPCにより与えられるクロマトグラムの最大ピークにおける分子量(Mp)と共に使用して記述することができる。本発明の目的にとって、ハロヒドリン及びエポキシ基を含む上記ポリマーの平均及び分子量分布は、見かけのものであると考えられ、またGPC較正基準として採用されるポリスチレンに対して測定されるはずである。
【０００８】
温度における変動に伴うポリマー材料の損失質量は、例えばPaul Gabbottによる「熱分析の原理及び応用(Principles and applications of Thermal Analysis)」, ブラックウエルパブリッシング社(Blackwell Publishing Ltd.), 2008に記載されているように、熱質量分析(TGA)で測定される。本発明の目的にとって、該温度は、60mL/分という窒素流中で、かつ室温から800℃まで10℃/分の加熱速度を用いて、ポリマーサンプルが5質量％失われる点において測定される。
本発明の目的である、上記ハロヒドリン及びエポキシ基を含むビニルポリマーは、以下の操作により製造し得る：
・ハロヒドリン基及びエポキシ基両者を含むビニルモノマーの重合；
・エポキシ基を含むビニルポリマーのヒドロハロゲン化；又は
・エチレン系二重結合を含むビニルポリマーのエポキシ化、及びこれに続くヒドロハロゲン化。
本件明細書において記載され、また特許請求されているビニルポリマーを製造するために有利に使用し得る、エポキシ基を含むビニルモノマーは、ベンゼンリング上で置換されているスチレン、ヒドロキシスチレン及びヒドロキシメチルスチレンのエポキシ化誘導体、アクリル酸及びメタクリル酸のエステル誘導体及びエピクロルヒドリン又はビスフェノールとエピクロルヒドリンとのオリゴマーから選択することができる。より好ましくは、該エポキシ基を含むビニルモノマーは、グリシジルメタクリレート、グリシジルオキシスチレン及び2,3-エポキシプロピルビニルベンジルエーテル及びヒドロキシスチレン、ヒドロキシメチルスチレン及びメタクリル酸と、ビスフェノール及びエピクロルヒドリンからなるエポキシ樹脂との反応により誘導される生成物から選択することができる。
【０００９】
グリシジルオキシスチレンは、US 7,468,415に記載されているように製造でき、また2,3-エポキシプロピルビニルベンジルエーテルは、Tomoi M., Oda H. & Kakiuchiにより、Makromolekulare Chemie, Rapid Communications, Vol.7, pp. 143-148 (1986)に記載されたように製造し得る。エポキシ基を含み、かつ商業的規模で入手できる、最も広範に使用されているビニルモノマーは、グリシジルメタクリレートである。
本件明細書において記載され、また特許請求されている上記ポリマーを製造するために有利に使用し得る、エポキシ基を含むビニルモノマーのハロヒドリンは、好ましくは前に記載されたエポキシ基を含むビニルモノマーのブロモヒドリンである。
上記ハロヒドリンは、最新技術において公知の様々な方法で、例えばC. Bonini ＆ G.RighiによりSynthesis (1994), 第3版, pp. 225-238及びUS 8,242,183において記載されているように、HBr、LiBr及び酢酸との反応によって、及びHashem Sharghi等によりBull. Korean Chem. Soc., Vol. 23, No. 11, pp. 1611-1615 (2002)において記載されているように、ポリエーテル-ジアミンの存在下での、元素状臭素との反応によって得ることができる。
本件明細書において記載されるハロヒドリン及びエポキシ基を含む上記ポリマーは、例えば共重合(Copolymerization), pp. 192-232, ポリマー科学及び工学に係る百科事典(Encyclopedia of Polymer Science and Engineering), 第2版, vol. 4, ウイリー-インターサイエンスパブリケーション(Wiley-Interscience Publication)刊(1986)におけるような最新技術において公知の方法に従って、前に記載されたハロヒドリン及びエポキシ基を含むビニルモノマーと、ハロヒドリン基もエポキシ基も含まないビニルモノマーとをラジカル共重合することによって得ることができる。このようにして、コポリマーが得られ、該コポリマーはその連鎖内にそのコモノマーのランダムな分布を持ち、その結果そのポリマー鎖の全ては、ハロヒドリン及びエポキシ基を含み、それ故該ポリマー全体に対する均一な難燃性及び安定化効果が保証される。
【００１０】
ハロヒドリン及びエポキシ基を含むビニルポリマーは難燃性を持ち、またそれ故にビニルポリマーを含み、また好ましくはビニル芳香族ポリマー及びコポリマーを含むポリマー組成物における、難燃剤として有利に使用し得る。
実際に、本発明の更なる目的は、難燃性ポリマー組成物に係り、該組成物は、ビニルポリマー、好ましくはビニル芳香族ポリマー及びコポリマー；及びハロヒドリン及びエポキシ基を含み、少なくとも40,000ダルトンという質量平均分子量(Mw)を有し、ハロゲン含有率が、1.8%〜55質量%の範囲にあり、オキシラン基の含有率が、そのオキシラン酸素が、該ハロゲン含有率に対して1％〜3質量％の範囲となるようなものであり、かつ少なくとも240℃の温度にて5％の損失質量を持つビニルポリマーを含む。
上記組成物において、上記ハロヒドリン及びエポキシ基を含むビニルポリマーは、好ましくは40,000ダルトン〜300,000ダルトンの範囲の質量平均分子量(Mw)を持つ。
上記組成物において、上記ハロヒドリン及びエポキシ基を含むビニルポリマーは、好ましくは3％〜55質量％の範囲のハロゲン含有率を持つ。
上記組成物において、上記ハロヒドリン及びエポキシ基を含むビニルポリマーは、好ましくは所定のオキシラン基の含有率を持ち、該含有率は、そのオキシラン酸素が、上記ハロゲン含有率に対して、1％〜2質量％の範囲となるようなものである。
上記組成物は、難燃剤として使用することができる。
【００１１】
上記難燃性組成物は、好ましくは複数のブロックポリマーを含み、該ブロックポリマーにおいて少なくとも一つのブロックは、本件明細書において記載され、また特許請求されているものに従う、上記ハロヒドリン及びエポキシ基を含むビニルポリマーであり、かつ少なくとも一つのブロックは、該組成物中に存在する該ハロヒドリン及びエポキシ基を含むビニルポリマーと同一の化学的処方(chemical formulation)を持つビニルポリマー、好ましくはビニル芳香族ポリマー又はコポリマーである。
上記組成物は、有利には後の応用のために顆粒に変換することができる。
本発明によるハロヒドリン及びエポキシ基を含まないビニルコモノマーは、ビニル芳香族モノマー、アクリル酸及びメタクリル酸のニトリル及びC1-C18アルキルエステル誘導体、酢酸ビニル、エチレン及びこれらの混合物であり得る。好ましいビニルコモノマーは、スチレン、α-メチルスチレン、アクリロニトリル、メチルメタクリレート、メチルアクリレート、エチルアクリレート、n-ブチルアクリレート、2-エチルヘキシルアクリレートである。より好ましくは、スチレンが最も好ましいビニルコモノマーである。
上記ブロックコポリマーは、Axel H.E. Muller ＆ Krzysztof Matyjaszewski編の、ウイリー-VCHフェアラーグGmbH & Co.バインハイム(Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. Weinheim)により2009年に刊行された、制御された及びリビング重合法及び材料(Controlled and Living Polymerization Method and Materials)に記載されているような、制御された連鎖移動ラジカル(controlled chain radical)共重合、例えばニトロキシ媒介重合(Nitroxy Mediated Polymerization (NMP))、原子移動ラジカル重合(Atom Transfer Radical Polymerization (ATRP))、可逆的付加フラグメンテーショントランスファー(Reversible Addition Fragmentation Transfer (RAFT))により得ることができる。特に、スチレン等のビニル芳香族モノマーのブロックコポリマーは、EP 0960909及びUS 7,388,052において記載されているようなNMPによって首尾よく合成することができる。
【００１２】
同様に、本発明のブロックコポリマーは、Xanthos M. ＆ Dagli S.S.によって、Polymer Engineering and Science, 31(13), pp. 929-935 (1991)において記載されているように、ハロヒドリン及びエポキシ基を含むコポリマーを、アクリル酸、メタクリル酸及び無水マレイン酸等のモノマーを用いてラジカル共重合することにより得られるビニルコポリマーにグラフとすることによっても得ることができる。
同様に、本発明のブロックコポリマーは、US 4,051,199、US 4,131,725、US 6,576,692、US 6,903,164及びUS 8,569,424において記載されているようにエポキシ化することのできる、例えばスチレン-ブタジエン、スチレン-ブタジエン-スチレンブロックコポリマー等の、不飽和含有ブロックコポリマーのエポキシ化及びこれに続くハロヒドリンの形成によって得ることもできる。このようにしてエポキシ化された該ブロックコポリマーのハロヒドリンは、エポキシ基を含むビニルモノマーについて示されたものと類似する方法で得ることができる。
【実施例】
【００１３】
幾つかの実施例を、たとえこれらが本発明の範囲に係る限定を全く表していなくとも、本発明及び応用範囲をより良く理解するために、以下に与える。
実施例1：グリシジルメタクリレート(GMA)のヒドロブロム化
磁気攪拌機、未反応のHBrを中和するためのNaOH溶液を含む容器に接続された還流冷却器、該反応混合物中に浸漬された温度プローブ、ガス状HBrを導入するためのガラス製浸漬チューブ、及び外部恒温槽と共に、水の循環を伴うサーモスタット制御ジャケットを備えた、1Lのガラス反応器を準備する。
500gのGMA(シグマ-アルドリッチ(Sigma-Aldrich)、ミラノ-イタリア(Milan - Italy))を、窒素環境内で上記反応器に装入し、また310gのHBrガス(シグマ-アルドリッチ、ミラノ-イタリア)を、次に30℃にて1時間という期間に渡り該反応器中に吹込む。GMAHBrが得られ、これは34.7質量％の臭素(熱量測定ボンベ内でそのサンプルの無機化の後、硝酸銀滴定(argentometric titration)により測定)及び0.37質量％の、ASTM D1652-04に従って測定した如きオキシラン酸素を持つ。上記未反応のHBrを中和した上記NaOH溶液の滴定から、供給された上記310gの内の267gがGMAと反応し、かつ43gが該NaOH溶液により中和されたことが分かる。
【００１４】
実施例2：スチレンとグリシジルメタクリレート臭化水素酸塩(GMAHBr)の重合、1.4％のBrを含むランダムスチレン-GMAHBrコポリマーの調製
2.4Lのガラス反応器を準備したが、これはアンカー式攪拌機、該反応混合物中に浸漬された温度プローブ、外部恒温槽によりサーモスタット制御された、シリコンオイルの循環を伴うサーモスタット制御ジャケットを備えている。1,440gのスチレン(ベルサリスS.p.A.(Versalis S.p.A.), サンドナートミラネーズ−イタリア(San Donato Milanese - Italy))、60gの実施例1に記載のようにして得たGMAHBr、96gのエチルベンゼン(ベルサリスS.p.A., サンドナートミラネーズ−イタリア)及び1.1gの連鎖移動剤としてのtert-ドデシルメルカプタン(シグマ-アルドリッチ、ミラノ-イタリア)を、20℃にて窒素環境中で該反応器に装入する。該反応器のジャケット内を循環しているサーモスタット制御オイルを加熱した際に、該反応混合物の温度は、2時間以内に125℃まで上昇し、また次に該反応温度は、5時間に渡り125℃にて一定に維持された。該125℃における5時間という期間の終了時点において、約50％のポリマーを含有する該反応混合物を、シリンダ当たり120gずつ、スチール製シリンダに装入した。これらのシリンダを、電気的加熱を伴うオーブン内に設置し、また3時間に渡り150℃に加熱した。150℃における該サーモスタット制御期間の終了時点において、該シリンダを含むオーブンに、約2kPa(20mbar)の残留圧力まで真空を印加し、次いで該オーブンの温度を、約1時間で220℃に至らしめ、また30分間に渡りこの温度にて一定に維持した。該オーブンを冷却した後、該シリンダ内に含まれるポリマーを抽出し、かつミル内で粉砕した。得られた該ポリマー顆粒(約1,050g)を分析して、以下の値が決定された：Mw 220kDa；Mw/Mn 2.2；臭素1.4質量％の含有率；60mL/分という流量での窒素流中、10℃/分という昇温幅で、温度315℃における5％という損失質量。
【００１５】
実施例3：PS-b-SGMAHBrブロックポリマー(NMPによる)、制御連鎖移動重合によるスチレン-b-(スチレン-グリシジルメタクリレート臭化水素酸塩)ブロックコポリマーの合成
813gのスチレン、1.32gのBPO(ルペロックス(Luperox) A75、アルケマ(ARKEMA))、0.92gの4OH-TEMPO(シグマ-アルドリッチ)を、20℃にて、実施例2の反応器内に装入した。該反応器のジャケット内を循環しているサーモスタット制御オイルを加熱した際に、該反応混合物の温度は、2時間以内に130℃まで上昇し、また次にこの反応温度は、5時間に渡り一定に維持された。次に、実施例1に記載のようにして得られた96.8％のGMBHBr 853gを該反応器に装入し、またこの反応を、4時間30分間に渡り継続した。約60％のポリマーを含有するこの反応混合物を、その後にシリンダ当たり120gあて、スチール製シリンダに注ぎ込んだ。これらのシリンダを、オーブンに設置し、また約2kPa(20mbar)の残留圧力まで真空を印加し、次いで該オーブンの温度を、約1時間で220℃に至らしめ、この温度にて20分間一定に保った。該オーブンを冷却した後、該シリンダ内に含まれるポリマーを抽出し、ミル内で粉砕した。得られた該ポリマー顆粒(約1,000g)を分析して、以下の値が決定された：Mw 115 kDa；Mw/Mn 1.6；臭素16.5％(w/w)という含有率；60mL/分という流量での窒素流中で、10℃/分という昇温幅で、温度284℃における5％という損失質量。
【００１６】
実施例4：実施例2及び3において調製されたポリマーに係る難燃性テスト
実施例2に記載のようにして得られたポリマー顆粒は、一軸スクリュー押出機に供給され、該押出機は7分という滞留時間で、約26MPa(260bar)及び190℃にて、該顆粒を静的ミキサに供給し、該ミキサにはその入口において、n-ペンタン(75％)及びイソ-ペンタン(25％)の混合物5部が添加される。かくして得られる混合物は、US 7,320,585に記載されているように、0.5mmの径を持つ孔に分配され、即座に水のジェットにより冷却され、かつ一連の回転しているナイフにより裁断される。該造粒チャンバー内の圧力は、約0.5MPa(5bar)であり、またその剪断応力は、1.2mmという平均径を持つ顆粒を得るように決定される。水を冷却液として噴霧し、かつ窒素を該顆粒のキャリヤガスとして使用し、次いで該顆粒を遠心式乾燥機で乾燥し、次に顆粒1,000部当たり、3部のグリセリンモノステアレート、1部のステアリン酸亜鉛及び0.2部のグリセリンを、連続スクリューミキサに添加する。このようにして得られた上記顆粒を、100℃にて蒸気により予め膨張させ、1日の間静置し、かつ約20g/dm3という密度と共に、径260mm及び高さ40mmを持つシリンダの形成のために使用した。これらのシリンダを、70℃にて2日間に渡り、サーモスタット-制御チャンバー内に配置した。次いで、90x190x20mmのテストサンプルを、標準的DIN 4102に従う難燃性テストのために、該サーモスタット-制御されたシリンダから得た。該サンプルはこのテストに合格した。19部の実施例3のポリマー及び81部の一般用ポリスチレンホモポリマー(GPPS)、即ちパラフィンオイルで潤滑され、かつ3.8g/10分というMFR(200°C/5kg)(方法：ISO 1133)を持つエディスチール(EDISTIR) N2560(ベルサリス(Versalis) SpA,サンドナートミラネーズ−イタリア(San Donato Milanese - Italy)からなる混合物を、回転しているシリンダ内で乾式調製した。このようにして製造された実施例3のポリマーを含む該混合物を、1-2分という滞留時間で、190℃にて、AMUT一軸スクリュー押出機内で押出し、かつ造粒した。該顆粒を190℃にてバッテンフィールド(Battenfeld) 350プレスで成形して、「デバイス及びアプライアンスにおける部材用のプラスチック材料に係る燃焼テストのための基準(Standard For Tests for Flammability of Plastic Materials For Parts in Devices and Appliances)」, 第3版, 1月28日(1980)において記載されている如きUL-94 V法に従う難燃性テスト用の、127x12.7x1.59mmのテストサンプルを得た。これらのテストサンプルは、該難燃性テストに合格し、また等級V2であるものと立証された。