(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の熱膨張係数を有するセラミックを含む第１の構成要素と、第１の熱膨張係数とは異なる第２の熱膨張係数を有するセラミックを含む第２の構成要素とを互いに結合するのに使用するための接着剤であって、
（ａ）第１の構成要素と同じ化学組成を有する粒子状物質、
（ｂ）フラクシング剤、
（ｃ）焼成温度において非融剤特性を示すフラックス材料、を含み、
第１および第２の構成要素の結合表面と接触している接着剤層に対して熱を与えることにより、少なくとも１つの結合表面に化学組成の変化を起こし、第１の構成要素と第２の構成要素との間に形成された結合をもたらすことを特徴とする、接着剤。
【請求項２】
フラクシング剤が、メタホウ酸リチウムを含む、請求項１に記載の接着剤。
【請求項３】
前記フラックス材料が、酸化ジルコニウムを含む、請求項１に記載の接着剤。
【請求項４】
水および増粘剤をさらに含む、請求項１に記載の接着剤。
【請求項５】
増粘剤が、化学的に改質されたセルロースをさらに含む、請求項４に記載の接着剤。
【請求項６】
粒子状物質が、第２の構成要素と同じ化学組成を有する粒子をさらに含む、請求項１に記載の接着剤。
【請求項７】
第１および第２の構成要素の間に形成された結合が、第１および第２の構成要素の間に熱膨張係数遷移領域を形成する、請求項１に記載の接着剤。
【請求項８】
接着剤の粒子状物質の重量パーセントが、第１の構成要素の熱膨張係数と第２の構成要素の熱膨張係数との間の差異によって決定される、請求項１に記載の接着剤。
【請求項９】
（ａ）結合層を形成するために、第１のセラミック構成要素の第１の結合表面および第２のセラミック構成要素の第２の結合表面の１つまたは両方に接着剤を付ける段階、
ここで、第１のセラミック構成要素が、第２のセラミック構成要素の熱膨張係数とは異なる熱膨張係数を有し、接着剤が以下を含む：
（ｉ）第１または第２の構成要素の１つと同じ組成を有する粒子状物質、
（ｉｉ）フラクシング剤、
（ｉｉｉ）焼成温度において非融剤特性を示すフラックス材料、
（ｂ）第１および第２の結合表面を結合層で接合する段階、
（ｃ）接着された複合材料を形成するために、接着剤の層に垂直な方向で、第１および第２の構成要素の１つまたは両方に圧力を与える段階、
（ｄ）第１および第２の構成要素の間に結合を形成するために、接着された複合材料を加熱する段階、
ここで、接着剤の層は、加熱の間、第１および第２の結合表面の少なくとも１つに化学組成の変化を起こす、
を含む、セラミック材料を接合する方法。
【請求項１０】
接着された複合材料が、少なくとも２，０００°Ｆ（１０９３℃）の温度に加熱され、少なくとも３０分間その温度で保持される、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
接着剤が、水、化学的に改質されたセルロース増粘剤、メタホウ酸リチウム、および酸化ジルコニウム、および第１の構成要素と同じ組成を有する粒子状物質を共に混合することによって処方される、請求項９に記載の方法。
【請求項１２】
第１の熱膨張係数を有するセラミックを含む第１の構成要素、第１の熱膨張係数とは異なる第２の熱膨張係数を有するセラミックを含む第２の構成要素、を含み、
形成された結合が第１および第２の構成要素を互いに接着し、形成された結合は接着剤の熱処理によってもたらされ、接着剤は以下を含み、
（ｉ）第１の構成要素と同じ化学組成を有する粒子状物質、
（ｉｉ）フラクシング剤、
（ｉｉｉ）焼成温度において非融剤特性を示すフラックス材料、
接着剤が、接着剤を加熱することで、第１または第２の構成要素の少なくとも１つの結合表面に化学組成の変化を起こすことを特徴とする、複合材料オブジェクト。
【請求項１３】
第１および第２の構成要素の間に形成された結合が、第１および第２の構成要素の間に熱膨張係数遷移領域を形成する、請求項１２に記載の複合材料オブジェクト。
【請求項１４】
接着剤の粒子状物質の重量パーセントが、第１の構成要素の熱膨張係数と第２の構成要素の熱膨張係数との間の差異によって決定される、請求項１２に記載の複合材料オブジェクト。
【請求項１５】
接着剤の粘度が、化学的に改質されたセルロースおよび水を接着剤に加えることによって調整される、請求項９に記載の方法。
【請求項１６】
接着された複合材料が、周囲室温から８００°Ｆ（４５５℃）の温度に加熱され、その後加熱段階（ｄ）の前に、前記構成要素間に必要とされるグリーン強度を実現するために冷却を許容される、請求項９に記載の方法。
【請求項１７】
第１の構成要素と同じ組成を有する粒子状物質が、２００メッシュから３２５メッシュの粒子径を有する、請求項１２に記載の複合材料オブジェクト。
【請求項１８】
第１の構成要素または第２の構成要素の少なくとも１つの結合表面の化学組成の変化が、遷移化学勾配の形成である、請求項１２に記載の複合材料オブジェクト。
【請求項１９】
接着剤の加熱が、第１の構成要素の結合表面および第２の構成要素の結合表面のどちらかに化学組成の変化を引き起こす、請求項１２に記載の複合材料オブジェクト。
【請求項２０】
フラクシング剤が、メタホウ酸リチウム、炭酸ナトリウム、炭化ホウ素、高ホウ素ガラス、石灰、およびアルカリアッシュの１つまたは複数から選択される、請求項１に記載の接着剤。
【請求項２１】
第１の構成要素および第２の構成要素が、セラミックマトリックス複合材（ＣＭＣ）、セラミック繊維強化セラミック（ＣＦＲＣ）材料、および金属マトリックスセラミック（ＭＭＣ）の１つ以上から選択される、請求項１に記載の接着剤。
【請求項２２】
前記フラックス材料が、酸化ジルコニウム、窒化ケイ素、炭化ケイ素、アルミン酸塩、ケイ酸塩、アルミノ珪酸塩、チタン酸塩、およびジルコン酸塩の１つまたは複数から選択される、請求項１に記載の接着剤。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、接着剤組成物、および異なるセラミック構成要素を互いに接合するための結合を形成する方法に概して関する。
【背景技術】
【０００２】
セラミック材料は、その優れた機械的性質および高温での安定性でよく知られており、理想的な高温構造材料として、航空宇宙分野を含む、多くの分野で幅広く使用されている。気密封止を形成するために異なる材料の間を永久結合することが、多くの製品および構成要素において要求される。特に厳しい要求は、兵器システム、より詳細にはミサイル飛行システムの製造において見られる。しかしながら、そのようなセラミック材料は所望の特性を示すが、脆性も示す場合があり、この脆性は、構造体、特に大きな寸法及び複雑な構造を有する構造体の製造において、それらの用途を制限し得る。結果的に、セラミックの構成要素、特に異なるセラミックの構成要素を接合することが課題となり得る。機械的接続、拡散結合、およびろう付けのような従来の接合または結合方法が、セラミックとセラミックとを接続するために使用されるが、これらの知られている方法の各々が欠点を有する。
【０００３】
２つの材料が異なる熱膨張係数を有する状況において、温度変動が破壊または永久歪を引き起こす場合があり、このどちらも、２つの異なる材料が分離し、または互いに相対的な位置を変えるという結果をもたらす。温度変化が、部品が結合される加工温度からの冷却、または結合された構成要素を含む製品の寿命の間の温度サイクルからの冷却を表すことができる。異なるセラミック構成要素の結合が含まれているという問題を回避する試みとして、異なる熱膨張係数（ＣＴＥ）の不一致を最小化するような材料の選択を試みること、冷却の間に固定され得る残留力を回避するために可能な限り低い温度で結合を実施すること、結合領域を最小化すること、熱的な不一致をある程度吸収するコンプライアント層の使用、不一致なＣＴＥを各層が段階的に変化させる多層結合システムの組み込み、および更には接合部分の、相対的動きが最小である位置に、結合領域を配置することを試みる製品設計の変更、が挙げられる。
【０００４】
セラミック構成要素の既知の結合方法はある程度の成功を収めているが、異なるセラミック構成要素、特に異なるＣＴＥを有する構成要素の結合には、さらに課題が存在する。例えば、既知の結合方法は、接合され得る材料に対する制限が厳しい場合があり、製造された部品が受ける熱サイクル温度よりも低い硬化温度を使用する場合があり、結合面積が最小であることに起因して結合強度が低い場合があり、熱サイクルに起因して結合層の移動を引き起こす場合があり、多層結合法および／または設計変更に高いコストがかかる場合がある。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
したがって、既知の結合技術に関連する問題点を回避または最小化し、異なるセラミック構成要素の結合にコスト的に有利な解決方法を提供する、改良された接着剤組成物および結合法に対する必要性が存在する。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本開示は、接着剤組成物および下記の接着剤組成物を用いて異なる熱膨張係数を有するセラミック構成要素を結合する方法を提供する。本開示による結合は、異なるＣＴＥを有するセラミック構成要素が材料間の長期にわたる結合を形成することを可能にし、一方で現行の方法の上述の問題点を克服する。開示される接着剤および結合法は、異なるＣＴＥを有するセラミック構成要素の間の気密封止の形成も可能にする。
【０００７】
第１の熱膨張係数を有するセラミックを含む第１の構成要素と、第１の熱膨張係数とは異なる第２の熱膨張係数を有する第２のセラミック構成要素との互いの結合において使用するための本開示の１つの接着剤組成物は、第１のセラミック構成要素と同じ化学的組成を有する粒子状物質、フラクシング剤、および低フラックス材料を含む。接着剤は、第１および第２の構成要素の結合表面に接触する接着剤の層に対する熱の付与が、結合表面の化学組成を変化させ第１および第２の構成要素の間に形成された結合をもたらすことで特徴付けられる。
【０００８】
接着剤は、１つ以上の結合表面に対する接着剤の塗布を助け、第１および第２の構成要素の間に結果的に得られる所望の結合厚みを実現するために、水および増粘剤を含んでもよい。
【０００９】
異なる熱膨張係数を有するセラミック材料を接合する方法は、第１の結合表面を有する第１の構成要素および第２の結合表面を有するセラミックを含む第２の構成要素を準備する段階、結合層を形成するために第１および第２の結合表面の一方または両方に接着剤を付ける段階を含み、接着剤が第１または第２の構成要素の１つと同じ組成を有する粒子状物質、フラクシング剤、および低フラックス材料を含む。接着剤が付けられると、第１および第２の結合表面は、結合層と接合され、接着された複合材料を形成するために接着層に垂直な方向に、第１および第２の構成要素の１つまたは両方に、圧力が与えられる。最大約３００°Ｆの温度の開始熱が、接合された、接着された複合材料に与えられ、接着剤混合物から任意の水分および／または他の揮発性成分を取り除き、一方で十分なグリーン強度を実現し互いに接着された接合された構成要素を保持する。最終的な加熱段階が、接着剤および基材の少なくとも１つに化学組成の変化を起こすために使用される。接着された複合材料の最終的な加熱は、約４５０°Ｆで開始する少なくとも３０分間の、および最低約２，０００°Ｆで終了する３０分間の、段階的温度プロファイルを通じて実施される。
【００１０】
本方法は、水、化学的に改質されたセルロース増粘剤、メタホウ酸リチウム、および酸化ジルコニウム、および第１の構成要素と同じ組成を有する粒子状物質が混合されて、均質な混合物を形成する、接着剤配合段階も含むことができる。
【００１１】
議論された特徴、機能、および利点は、様々な実施形態において独立に実現されることができ、または他の実施形態と組み合わせることもでき、そのさらなる詳細は、以下の記載および図面に関連して理解することができる。
【００１２】
本開示は、以下に与えられるより詳細な記載、および、説明のためにのみ与えられ、したがって本開示を限定しない添付の図面からさらに完全に理解されるようになるだろう。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】第１の構成要素の結合表面との接触の前に、第２の構成要素の結合表面に層として付けられた本開示の接着剤の概略図である。
【図２】少なくとも１つの構成要素の結合表面の化学組成が変化したことを示す、図１の結合された構成要素の概略図である。
【図３】結合された基材のＥＳＣＡ分析から得られたデータを図示したものである。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
異なる熱膨張係数（ＣＴＥ）を有するセラミック材料の２つの構成要素の接合は、各構成要素の化学組成を知ることから始まる。図１は、第１のセラミック構成要素１０が、第２のセラミック構成要素１４に接合されることを概略的に示す。セラミック構成要素は、熱の働きおよびその後の冷却によって調製される無機、ナノ金属固体として定義される、従来のセラミック材料を含むことができる。これらのセラミック材料は、結晶質の、または部分的に結晶質の構造を有してよく、またはアモルファス（例えば、ガラス）であってよい。ここで使用される、用語セラミックは、セラミックマトリックス複合材（ＣＭＣ）も含むことができ、ＣＭＣは複合材料のサブグループ並びに工業用セラミックのサブグループである。それらは、セラミックマトリックスに埋め込まれたセラミック繊維からなり、その結果セラミック繊維強化セラミック（ＣＦＲＣ）材料を形成する。マトリックスおよび繊維は、任意のセラミック材料から構成されてよく、それによって炭素および炭素繊維もまたセラミック材料とみなすことができる。さらに、用語セラミックには、金属マトリックスセラミック（ＭＭＣ）も含まれ、これは「メタロセラミック」と呼ばれることがあり、典型的には約６０％の金属合金（アルミニウム、マグネシウム、および／またはチタン）および４０％の従来のセラミック（典型的にはＡｌ２Ｏ３）を含む。ＭＭＣは、非多孔質であり、機械加工可能であり、典型的な従来のセラミックが不可能であった高温に耐えることができることで特徴づけられる。
【００１５】
図１に示される２つのセラミック構成要素１０および１４は、各々、炭化ケイ素ウィスカーを含むアルミナなどのＭＭＣ、およびガラスコートＣＭＣなどのＣＭＣを含み得る。例えば、ガラスコートセラミック構成要素１４は、ＳｉＯ２、ＣａＯ、およびＡｌ２Ｏ３を含む特殊ガラスを含み得る。そのようなガラスの１つは、Ｃｅｒａｄｙｎｅ，Ｉｎｃ．により製造販売されるＶＩＯＸ  ２９３６である。セラミック構成要素１０および１４の各々は結合表面１２および１６も有する。これらの結合表面は、典型的には表面処理を行わずに結合される。ここに開示される接着剤および結合法の１つの利点は、２つのセラミック複合材料の間に挟まれた材料の固体シートを含む中間層が必要とされないことである。均質な接着剤のみが必要とされる。
【００１６】
接着剤層１８を、接着表面１２または１６のどちらか、または両方に付けることができる。しかしながら、第１に、接着剤は、セラミック構成要素１２または１４の１つと同じ化学組成を有する粒子状物質から開始して調製される。粒子状物質を得る１つの方法は、セラミック構成要素の一部を取り、サンプル部分を所望の粒子径に粉砕することである。約２００メッシュから約３２５メッシュの粒子径に粉砕することで、接着剤の他の成分との均質な分散を可能にする。粉砕は様々な方法で実施することができ、例えば少量の接着剤のみが必要とされるとき、標準的な乳鉢および乳棒を使用することができる。必要とされる接着剤が大量である場合、自動化された機械的グラインダーを使用することができる。各々のセラミック構成要素から粉砕された粒子は、接着剤の粒子状物質成分を調製するために使用することもできる。最終的な接着剤配合物において用いられる粒子状物質の全量は、好ましくは、ベース材料の密度およびＣＴＥと近い、または一致するように決定される。典型的には、粒子状物質は、接着剤の約２０重量％から約７５重量％の範囲である。接着剤は、フラクシング剤および低フラックス材料も含む。
【００１７】
フラクシング剤として、以下の既知のフラクシング剤の１つ以上が挙げられる；メタホウ酸リチウム、炭酸ナトリウム、炭化ホウ素、高ホウ素ガラス、石灰、アルカリアッシュ、および／またはこれらの物質の混合物。これらのフラクシング剤は、結合されるセラミック構成要素の結合表面に位置する化学マトリックスの融点または軟化点を下げる。フラクシング剤は結合表面の表面分子構造と相互作用し、それらを分子毎に引き抜く（それらを溶解する）。フラクシング剤は、粒子状物質とほぼ同じ径に粉砕されてよい。最終的な接着剤配合物に使用されるフラクシング剤の全量は、約２５ｗｔ％から約８０ｗｔ％の範囲である。
【００１８】
低フラックス材料は、特定の接着剤配合物を用いるとき、基材の間に結合を形成するのに使用される焼成温度において融剤挙動を示さないように選択される。ある場合には、接着剤組成物において使用される、非融剤特性を示す材料が、適切な溶融温度および／またはＣＴＥ勾配を得るために、酸化ジルコニウム、窒化ケイ素、炭化ケイ素、アルミン酸塩、ケイ酸塩、アルミノケイ酸塩、チタン酸塩、ジルコン酸塩、およびこれらの材料の任意の混合物を含む群から選択することができる。非融剤特性を示すという条件で、他の窒化物含有化合物および炭化物含有化合物を、上述の列記された化合物に加えて、使用することができる。低フラックス材料は、接着剤から最終的に形成される結合に関して構造的なネットワークを提供する。さらに、低フラックス材料の存在は、強度、結合された材料間のＣＴＥ勾配、熱安定性、および多孔質性を提供する。また、低フラックス材料の粒子径は、粒子状物質およびフラクシング剤と概してほぼ同じものであるだろう。最終的な接着剤配合物において使用される低フラックス材料の全量は、約２０ｗｔ％から約７５ｗｔ％の範囲である。
【００１９】
また、接着剤の調製における使用に有利であるのは、セルロースエーテルとして知られる、化学的に改質されたセルロースを含むことである。同様に水を、改質セルロースを濡らすのに使用することができる。これらの改質セルロース材料は、安定剤、増粘剤、および粘度調整剤として機能し、結合硬化熱処理の間に最終的に揮発する多糖類などの有機ポリマーで構成される。改質セルロースは、粘度を増加させることによって接着剤混合物を増粘し、結果的に接着剤層２０の所定の厚みを実現することを可能にし、最終的に、完成された結合された複合材料の最終的な結合厚みを決定する。改質セルロースは、最終的な結合２６を形成するための熱処理の前に、構成要素を互いに接着するため、限られた程度の接着剤の結合強度も提供する。特に有用な改質セルロースの１つは、メチルセルロース、またはＤｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌにより製造販売されるＭｅｔｈｏｃｅｌＴＭである。しかしながら、他の有機増粘剤を、使用される焼成温度でそれらが容易に燃え尽きるという条件で、使用することができ、例えば、エチルセルロース、セルロース、小麦粉、穀粒、または木材が挙げられる。これらの材料は、合成であっても、天然であっても、またはそれらの混合物であってもよい。最終的な接着剤配合物において使用される改質セルロースの全量は、約０ｗｔ％から約２０ｗｔ％の範囲である。水、好ましくは冷たい脱イオン水が、接着剤を、セラミック構成要素１０および１４の１つまたは両方に付けるのに必要である所望の粘度を実現するために、接着剤混合物に加えられてよい。望ましい接着剤層の厚みは、第２の加熱の後、結果として得られる最終の接着された複合材料上に非常に薄い結合幅または結合部を有することが望まれる、１つの基準を有する変数の数に依存する。好ましくは、１つまたは複数の構成要素に付けられる接着剤の量は、特に、もしも結合される材料が同じ熱膨張係数特性を有する場合、１ミル未満、または０．００１インチ未満の厚みを有する接着剤の層をもたらすだろう。熱膨張係数特性において大きな相違が存在するとき、接着剤の層は概して厚いだろう。
【００２０】
接着剤混合物が調製されると、接着剤層１８が、結合表面１２および１６の１つまたは両方に、上述の基準に従って、所定の厚み２０で付けられてよい。接着剤層の厚みは、物理的寸法の必要性、接合される材料の多孔性、および２つの材料の間の熱膨張係数の差異と相関する。セラミック構成要素１０および１４の２つの結合表面１２および１６は、各々、互いに結合され、または対にされ、接着層に垂直に圧力が与えられる。例えば、図１において、この方向は、矢印５０によって示される。もちろん、圧力は、セラミック構成要素１４に対して反対の方向に与えられることができ、または圧力は両方のセラミック構成要素に対して与えられることができる。圧力、および圧力が与えられる時間は、取扱い上の目的で、特に輸送およびオーブン、キルン、か焼炉、オートクレーブ、または同様の加熱装置などの硬化装置内での配置のために、第１および第２の構成要素を互いに接着するのに十分なものである。圧力は、好ましくは、最小の接着層厚みを維持するのに十分な力であり、一方で２つの接合されたセラミック構成要素１０および１４の互いに対するずれを最小にする。
【００２１】
図２は、形成された結合２６を有するセラミック構成要素１０および１４の、形成された、結合された複合材料を概略的に説明する。この形成された複合材料は、図１に説明される、接着された第１および第２の構成要素１０、１４が、ほぼ周囲室温から約８００°Ｆまでの温度に、約３０分間、第１の熱処理を受け、次いで炉がそれ自身の速度で室温までの冷却を許容された後に得られる。この第１の熱処理または乾燥段階の間、溶媒は、接着剤配合物から取り除かれ、必要とされるグリーン強度が構成要素１０および構成要素１２の間で実現される。ここで使用される用語「グリーン強度」は、接合および接着された複合材料が、約４５０°Ｆで開始する温度で少なくとも３０分間、および最低約２０００°Ｆで終了する温度で３０分間、最終的な加熱段階を受ける前の結合強度を示す。この最終的な加熱段階は、最終的な結合強度の形成をもたらす。接着された複合材料の第１の、または初期の加熱は、結合層のグリーン強度を実現するために基材間で、水分および／または他の揮発性成分（溶媒、有機材料など）が接着剤層から除去されるようにする。グリーン強度が実現されると、接着された複合材料は、歪、損傷、分離、剥離、変質、または接着された複合材料に対する他の物理的変更を生じることなく、取り扱うことができる。
【００２２】
次いで接着された複合材料は、第２の熱処理を受ける。接着された複合材料の焼成または硬化と呼ばれる、この第２の熱処理は、約４５０°Ｆで開始する少なくとも３０分間の、および最低約２，０００°Ｆで終了する３０分間の、段階的温度プロファイルを通じて実施される。この硬化段階は、どちらかの材料がその構造形態を完全に失うことなく、フラクシング剤が、接合される材料の１つまたは両方の融点の低下を生じさせるようにする。接着層１８が硬化して結合２６を形成するとき、接着剤は、結合表面１２および１６の１つまたは両方を表面２２および２４に変換することができる。これらの表面は、結合／接合された材料の１つまたは複数の化学的な構造が、結合された表面の間で遷移化学勾配を示すように、変換される。例えば、ＳｉＣ−Ａｌ２Ｏ３材料がガラスＣＭＣ表面に結合されるとき、硬化／焼成段階の高温、遊離炭素の開放、およびＳｉＯ２生成の増加、に起因して、結合領域に近づくにつれて高濃度のＳｉＣ本体が低Ｃ含有量に遷移していく。ＬｉおよびＢなど、フラクシング剤の濃度が徐々に増加することも観察される。Ｘ線光電子分光分析（ＥＳＣＡ）を用いて、これらの遷移化学勾配を測定することができ、その結果、互いに結合される未処理の基材材料の化学構造と比較したとき、１つまたは複数の結合表面が化学的に変化していることを証拠づける。
【００２３】
実施例
実験室用に寸法を与えられた２つの異なる基材材料のサンプルが、以下の手順を用いて互いに結合された。メタホウ酸リチウム、酸化ジルコニウム、およびフリットは、粉末化された成分の粒子径をさらに減少して均一な寸法とし均一な混合物を実現するために、ベンチ乳鉢および乳棒を用いて粉砕された。湿らせる目的で、かつ表面を加水分解するために、粉砕された粉末への滴下により少量の脱イオン水が加えられた。ＭｅｔｈｏｃｅｌＴＭが、増粘剤として、所望の結合部を実現するように、得られる接着剤混合物の粘度を調整するために、湿った粉末配合物に加えられた。接着剤は、以下の組成を有する：メタホウ酸リチウム  ５５．６ｗｔ％、酸化ジルコニウム  ５．６ｗｔ％、フリット（Ｖｉｏｘ  ２９３６）  ３８．９ｗｔ％、脱イオン水および所望の粘度を実現するためのＭｅｔｈｏｃｅｌＴＭ。
【００２４】
接着剤混合物の薄層が、炭化ケイ素ウィスカーを有するアルミナを含む第１の基材（基材１と呼ぶ）の表面に広げられた。ガラスコートセラミックマトリックス構成要素（Ｃｅｒａｍｉｃ  Ｍａｔｒｉｘ  Ｃｏｍｐｏｎｅｎｔ、ＣＭＣ）のプレートを含む第２の基材（基材２と呼ぶ）が接着層の上に配置され、２つの結合表面の間で接着剤を均一に分布させ、かつ２つの基材の両方の表面が接着剤層と完全に接触することを確実にするために圧力が与えられた。接合された基材は、次いで以下のような２段階の熱処理を受ける。ほぼ周囲室温から約８００°Ｆの温度への炉内での第１の加熱、次いで最大温度で約３０分の保持。炉を、それ自身の速度で、室温に冷却させる。第２の熱処理は、約４５０°Ｆで開始する少なくとも３０分間の、および最低約２，０００°Ｆで終了する３０分間の、段階的温度プロファイルを通じて実施された。冷却の後、２つの基材が互いに確実に結合されたことが観察された。
【００２５】
結果として得られた結合された基材の分析が、結合手順の結果として、第１の基材（基材１）の化学組成が変化したか否かを決定するためにＥＳＣＡを用いて行われた。ＥＳＣＡ分析は、図３に示される。サンプルプロファイル位置が図２に図示される。上述のＥＳＣＡの分析結果は、第１の基材の未処理の領域から結合された表面への化学的な変化を説明し、基材が、通常は非常に結合が難しい高密度の材料において化学変化を起こしたことを示す。
【００２６】
第１の熱膨張係数を有するセラミックを含む第１の構成要素を、第１の熱膨張係数とは異なる第２の熱膨張係数を有するセラミックを含む第２の構成要素と、互いに結合するのに使用するための接着剤であって、この接着剤は、（ａ）第１の構成要素と同じ化学組成を有する粒子状物質、（ｂ）フラクシング剤、および（ｃ）低フラックス材料を含み、第１および第２の構成要素の結合表面と接触する接着剤の層に対して熱を与えることで、少なくとも１つの結合表面に化学組成の変化を生じ、第１および第２の構成要素の間に形成された結合をもたらすことを特徴とする。
【００２７】
フラクシング剤がメタホウ酸リチウムを含む接着剤。低フラックス材料が酸化ジルコニウムを含む接着剤。水および増粘剤をさらに含む接着剤。増粘剤が、化学的に改質されたセルロースをさらに含む接着剤。粒子状物質が、第２の構成要素と同じ化学組成を有する粒子をさらに含む接着剤。第１および第２の構成要素の間に形成された結合が、第１および第２の構成要素の間に熱膨張係数の遷移領域を形成する接着剤。接着剤の粒子状物質の重量パーセントが、第１の構成要素の熱膨張係数と第２の構成要素の熱膨張係数との間の差異によって決定される接着剤。
【００２８】
セラミック材料を接合する方法であって、（ａ）第１の熱膨張係数により特徴付けられるセラミックを含み、第１の結合表面を有する第１の構成要素を準備する段階、（ｂ）第２の熱膨張係数により特徴付けられるセラミックを含み、第２の結合表面を有する第２の構成要素を準備する段階であって、第２の熱膨張係数が第１の熱膨張係数とは異なる、段階、（ｃ）結合層を形成するために、第１の結合表面および第２の結合表面の１つまたは両方に接着剤を付ける段階、ここで接着剤が以下を含む：（ｉ）第１または第２の構成要素の１つと同じ組成を有する粒子状物質、（ｉｉ）フラクシング剤、および（ｉｉｉ）低フラックス材料、（ｄ）第１および第２の結合表面を結合層で接合する段階、（ｅ）接着された複合材料を形成するために、接着剤の層に垂直な方向で、第１および第２の構成要素の１つまたは両方に圧力を与える段階、（ｆ）第１および第２の構成要素の間に結合を形成するために、接着された複合材料を加熱する段階、ここで接着剤層が、加熱の間、第１および第２の結合表面の少なくとも１つに化学組成の変化を生じる、を含む方法。
【００２９】
接着された複合材料が、少なくとも約２，０００°Ｆの温度に加熱され、少なくとも約３０分間その温度で保持される、方法。
【００３０】
接着剤が、水、化学的に改質されたセルロース増粘剤、メタホウ酸リチウム、および酸化ジルコニウム、および第１の構成要素と同じ組成を有する粒子状物質を互いに混合することによって処方される、方法。
【００３１】
第１の熱膨張係数を有するセラミックを含む第１の構成要素、第１の熱膨張係数とは異なる第２の熱膨張係数を有するセラミックを含む第２の構成要素、を含み、形成された結合が第１および第２の構成要素を互いに接着し、形成された結合は接着剤の熱処理によってもたらされ、接着剤は以下を含み、（ａ）第１の構成要素と同じ化学組成を有する粒子状物質、（ｂ）フラクシング剤、および（ｃ）低フラックス材料、接着剤が、接着剤を加熱することで、第１または第２の構成要素の少なくとも１つの結合表面に化学組成の変化を起こすことにより特徴付けられる、複合材料オブジェクト。
【００３２】
第１および第２の構成要素の間に形成された結合が、第１および第２の構成要素の間に熱膨張係数遷移領域を形成する、複合材料。接着剤の粒子状物質の重量パーセントが、第１の構成要素の熱膨張係数と第２の構成要素の熱膨張係数との間の差異によって決定される、複合材料。
【００３３】
特定の実施形態の前記記載が、本開示の一般的性質を明らかにするので、第三者は現在の知識を適用することによって、類概念から逸脱することなく、そのような特定の実施形態の様々な用途に関して容易に変更および／または適応を加えることができ、したがってそのような適応および変更は、開示される実施形態の均等物の意味であるおよび範囲内であると理解されることが意図される。ここでの専門用語または技術用語は説明を目的とし、制限を目的としないことが理解される。
【符号の説明】
【００３４】
１０  第１のセラミック構成要素
１２  接着表面
１４  第２のセラミック構成要素
１６  接着表面
１８  接着剤層
２０  厚み
２２  表面
２４  表面
２６  結合
５０  矢印
【図１】
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【図２】
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【図３】
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