(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱蛍光素子を含有してなる線量計の構成成分を、予め設定された、発光効率が、線量が変わっても変化しない類である１類、発光効率が所定の線量までは一定だがそれを超えると上昇する類である２類、発光効率が線量に応じて上昇した後平衡状態となる類である３類の３種の類に分類する分類工程、及び
５〜２０Ｇｙまで段階的に線量を変動させて検出を行い、その際の線量とＴＬ量との関係がずっと比例関係にあるか、１０Ｇｙを境として線量の増加に伴い増加するか、１０Ｇｙを境として線量が増加しても変化がなくなるかを見て、所望の成分についての吸収線量を検出する解析工程を行う
ことを特徴とする熱蛍光素子を含有する線量計を用いた吸収線量の解析方法。
【請求項２】
上記分類工程が、 
所定の放射線を照射した線量計を、グロー曲線における最も高温側のピークが検出される温度で熱処理した後、最も高温側のグロー曲線を計測して、このグロー曲線において最も高温側のピークを検出し、このピークを用いて、ＴＬパラメータを算出する最高温側算出工程、
ついでグロー曲線において高温側のピークが検出される温度で熱処理し、上記のＴＬパラメータを算出する工程と同様の計測・算出を行い、ＴＬパラメータを算出する２次算出工程、及び
ついで、上記最高温側算出工程及び上記２次算出工程により得られた各温度帯におけるグロー曲線のピークを重ねあわせて、グラフを得、得られたグラフから活性化エネルギー（E）、頻度因子（s）及び捕獲電子数（n0）のTLパラメータを得、算出されたTLパラメータを用いて、グロー曲線の線量依存性を求め、照射線量に対応してＴＬ素子の発光強度がどのように変化するかを見て、１類〜３類のいずれに該当するか照合する照合工程、
を行うことにより行われる請求項１記載の吸収線量の解析方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱蛍光体を含有する線量計を用いた吸収線量の解析方法に関する
【背景技術】
【０００２】
従来、線量計としては、ガラス管に熱蛍光体を封入したものが利用されている。
このような熱蛍光体を含有する線量計としては、熱蛍光素子BeO:Na(商品名「ＵＤ―１７０Ａ」、Ｐａｎａｓｏｎｉｃ社製)等（特許文献１等参照）が知られている。この提案に係る熱蛍光素子は、ＢｅＯセラミック粒を２φ×１２ｍｍのガラス管に注入したものである。実効原子番号が７．６と生体組織に近く、エネルギー依存性が小さいため、生体組織の吸収線量の測定に適している
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００６−２６６８８０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかし、上述の提案の熱蛍光素子は、０．２５Ｇｙ（６０Ｃｏ γ線において)から線量に対する発光効率が上昇し超直線性が現れるため、他のTLD(ＬｉＦの超直線性出現線量は４Ｇｙ)と比べダイナミックレンジが狭いという問題がある。
また、グロー曲線は、低線量領域において単一のピークを有しているようにみうけられるが、線量とともに形状が変化する。このため、上述の提案の熱蛍光素子のように超直線性が現れる領域では、新しいピークが形成され、先に存在した成分とTL効率が異なるために直線性が失われる。このため従来熱蛍光素子は、ダイナミックレンジが狭いため放射線治療や高線量場における検出器として使用されておらず、また、再現性も十分ではないと評価されていた。
したがって、本発明の目的は、ダイナミックレンジが狭く用途が限られている組織等価型の熱蛍光線量計であるＢｅＯ:Ｎａ等の熱蛍光体を含有する線量計を、本来これらの線量計の有する特性を最大限活用して幅広い用途において線量計として使用できるように、広いダイナミックレンジをもって且つ実用上十分な再現性をもって、個人被ばく量などの線量を測定することができる、吸収線量の解析方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者らは、上記課題を解消すべく鋭意検討した結果、かなり遅い昇温速度（0.1℃/s）で測定すると、これまで考えられていたグロー曲線の測定精度がかなり高くなることを知見した。さらにこの知見に基づいて検討した結果、BeO:Naが持つグロー曲線の線量依存性に再現性があることを確認した。この特性を利用すれば、ダイナミックレンジの極めて広い測定ができると考え、更に検討を進めた。すなわち、このような熱蛍光体に対する評価は、本来これらの熱蛍光体の有する特性を十分に検出できないという測定手法における問題、更にはその特性を吸収線量の解析に応用していない問題であると考え、線量計の吸収線量解析を行うに際してグローピークの分析を詳細に行い、各グロー成分ごとに線量応答性を調査し、各成分ごとに線量依存性が異なることを見出した。さらには、そのエネルギー依存性の傾向が数種類に分類できることを知見し、本発明を完成するに至った。
すなわち、本発明は以下の各発明を提供するものである。
１．熱蛍光素子を含有してなる線量計の成分を、予め設定された、発光効率が線量が変わっても変化しない類である１類、発光効率が所定の線量までは一定だがそれを超えると上昇する類である２類、発光効率が線量に応じて上昇した後平衡状態となる類である３類の３種の類に分類する分類工程を行う 
ことを特徴とする熱蛍光素子を含有する線量計を用いた吸収線量の解析方法。 
２．上記分類工程が、 
所定の放射線を照射した線量計を、 最も高温側のピークが検出される温度で熱処理した後、最も高温側のグロー曲線を計測して、最も高温側のピークを検出し、このピークを用いて、ＴＬパラメータを算出する最高温側算出工程、及び
ついで次に高温側のピークが検出される温度で熱処理し、上記のＴＬパラメータを算出する工程と同様の計測・算出を行い、ＴＬパラメータを算出する２次算出工程
を行うことにより行う１記載の吸収線量の解析方法。 
【発明の効果】
【０００６】
本発明の吸収線量の解析方法によれば、ダイナミックレンジが狭く用途が限られている組織等価型の熱蛍光線量計であるＢｅＯ:Ｎａ等の熱蛍光体を含有する線量計を、本来これらの線量計の有する特性を最大限活用して幅広い用途において線量計として使用できるように、広いダイナミックレンジをもって且つ実用上十分な再現性をもって、放射線治療で行うある点における吸収線量の測定や個人被ばく量などの線量を測定、福島原発等の高線量場における線量測定などをすることができる。
【図面の簡単な説明】
【０００７】
【図１】本発明において使用した測定装置の概要を示す図（図面代用写真）であり、（ａ）は全体を示す図、（ｂ）は一部の装置内容を示す図である。
【図２】X線の線量応答性及び発光効率に関するチャートである。
【図３】X線に対する各線量のグロー曲線(1 〜 5 Gy)のチャートである。
【図４】X線による各線量のグロー曲線(5〜 20 Gy)のチャートである。
【図５】グロー曲線の線量依存性に関するチャートである。
【図６】ポストアニール結果に関するチャートである。
【図７】図4.10はポストアニール190 °Cによって得られたグロー曲線のチャートである。
【図８】ポストアニール190 °Cに対するフィッティングのチャートである。
【図９】X線5 Gyに対するフィッティングのチャートである。
【図１０】UD-170Aを170 °Cでアニールした場合のフェーディングに関するチャートである。
【図１１】グロー曲線形状の線量依存性のチャートである。
【図１２】（ａ）はX線1 Gyに対するフィッティングのチャートであり、（ｂ）はX線2 Gyに対するフィッティングのチャートであり、（ｃ）はX線5 Gyに対するフィッティングのチャートである。
【図１３】（ａ）はX線10 Gyに対するフィッティングのチャートであり、（ｂ）はX線20 Gyに対するフィッティングのチャートであり、（ｃ）はX線50 Gyに対するフィッティングのチャートである
【図１４】1 Gyのパラメータを基準とした線量に対する各成分の比である。
【図１５】1 Gyのパラメータを基準とした線量に対する各成分の比(一部抜粋)である。
【発明を実施するための形態】
【０００８】
以下、本発明をさらに詳細に説明する。
本発明の吸収線量の解析方法は、
熱蛍光素子（以下、ＴＬ素子という場合もある）を含有してなる線量計の成分を、予め設定された、発光効率が線量が変わっても変化しない類である１類、発光効率が所定の線量までは一定だがそれを超えると上昇する類である２類、発光効率が線量に応じて上昇した後平衡状態となる類である３類の３種の類に分類する分類工程を行う ことにより実施することができる。また、必要に応じて、分類された各類について線量計の吸収線量解析を行う解析工程を行うこともできる。
以下詳細に説明する。
【０００９】
＜線量計＞
本発明において用いられる上記線量計は、ＴＬ素子を含有するものである。上記線量計はＴＬ素子のみにより形成されていても良い。またＴＬ素子の効果を阻害しない範囲で通常線量計に用いられる添加成分を通常用いられる範囲で用いてもよい。  
【００１０】
（熱蛍光体（ＴＬ素子））
上記線量計に用いられる上記ＴＬ素子としては、組織等価型のＴＬ素子が好ましく用いられ、具体的にはBeOとNaとからなるＴＬ素子、BeOとNaとLiからなるTL素子、LiFを母結晶とするTL素子、Li2B4O7を母結晶とするTL素子とを用いることができる。また、Panasonic社製商品名「UD-170A」等の市販品を用いることもできる。これらはそれぞれ単独でも２種以上混合して用いてもよい。組織等価型でなくとも、再現性が得られるTL素子であればすべての素子に対して本手法に基づいた解析方法を行うことができる。
また、線量計の使用に際しては、プラスチック製の専用フォルダーに入れる等して用いるのが通常であり、そのため、遮光下で照射することが可能である。
【００１１】
＜測定系＞
本発明において用いることができる測定システム１は、図１に示すように、暗箱１０、温度調節器２０、パーソナルコンピュータ３０から構成されており、暗箱１０の内部は、素子２を加熱及び設置するヒーター４０、集光レンズ５０、熱蛍光を検出するフォトンカウンティング６０が設置されている。そして、測定時は位置ずれを防ぐために素子を真鍮棒（図示せず）で挟み、ヒーター４０の上で固定できるように構成されており、更にヒーターの温度は、熱電対（図示せず）でモニタし、プログラマブル温度調節器（図示せず）で出力を調節できるようになされている。
【００１２】
本発明において使用し得る機器について以下の表に示す。
【表１】
0006717479.tif 000002
また、後述するように本発明では昇温速度を一般的にTLDの測定に用いられる昇温速度はよりも遅くするのが好ましく、そのため微弱な光を検出できるように、遮光性の高い暗箱を用いるのが好ましい。たとえば10 counts s-1 程度でも遮光性のあるものが好ましい。
なお、アニーリングは電気炉 (いすゞ製作所製、商品名「ＶＴＤＷ―２Ｒ」) を使用して行うことができる。アニーリング条件は用いる線量計により異なるが４００〜５００℃で０．５〜２時間とすることができる。
【００１３】
＜分類工程＞
上記分類工程は、熱蛍光素子（以下、ＴＬ素子という場合もある）を含有してなる線量計の成分を、予め設定された、発光効率が、線量が変わっても変化しない類である１類、発光効率が所定の線量までは一定だがそれを超えると上昇する類である２類、発光効率が線量に応じて上昇した後平衡状態となる類である３類の３種の類に分類する工程であり、
所定の放射線を照射した線量計を、 最も高温側のピークが検出される温度で熱処理した後、最も高温側のグロー曲線を計測して、最も高温側のピークを検出し、このピークを用いて、ＴＬパラメータを算出する最高温側算出工程、 及び
ついで次に高温側のピークが検出される温度で熱処理し、上記のＴＬパラメータを算出する工程と同様の計測・算出を行い、ＴＬパラメータを算出する２次算出工程を行うことにより実施することができる。
また、上記の２次算出工程をピークの検出が認められなくなるまで繰り返す繰返し工程を行ってもよい。
また、上記の各工程で得られたそれぞれのＴＬパラメータにより、各成分のピークを再現し、再現した各ピークの強度を変化させて且つ全ピークを融合させて線量計の模擬グロー曲線を形成し、これとは別に線量計自体の実測グロー曲線を計測し、実測グロー曲線と模擬グロー曲線とを照合して両者が一致するように該模擬グロー曲線を形成した際の各成分のピーク強度に基づいて各成分を分類する照合工程を行うこともできる。
【００１４】
（最高温側算出工程）
上記最高温側算出工程は、通常通り熱蛍光ピークの検出を行った後、最も高温側にあらわれるピークの温度からもっとも高温側に現れるピークの温度により温度を規定し、更に規定した温度でポストアニール処理を行うなどして規定した最高温以下のピークが検出されないようにして測定を行い、ピークの検出を行い、以下の様にパラメータを算出することで実施できる。
ここで、最高温の算出は、１Ｇｙ、５Ｇｙ、１０Ｇｙ、２０Ｇｙと照射線量を変化させると、一定の線量でピークが高温側へシフトしなくなり、むしろ低温側にシフトするようになる。ここで最も高温側にピークが現れる照射線量が存在するので、その照射線量における最も高温に位置するピークをもって再高温と規定する。
（パラメータの算出）
グロー曲線の数学的なモデルには、 Second order kinetics、 General order kinetics等が報告されている。
First order kinetics： 1945年にRanadallらによってはじめてグロー曲線のモデルが発表された。このモデルは以下の仮定に基づく。
− 一定の温度上昇率で加熱を行う。
− 伝導帯へ移動した電子は、すべて発光する。
【数１】
0006717479.tif 000003
ここで I(T) は温度TでのTL強度、n0はトラップされている総電子数、sは頻度因子 (s-1) 、Eはトラップ深度 (eV) 、kはボルツマン定数、β は昇温速度を示す。再トラップを無視しているためピーク後に急激に強度が小さくなる。
Second order kinetics：1948年にGarlickらにより、再トラップを考慮したモデルが報告された。 
【数２】
0006717479.tif 000004
Nはトラップの密度 (cm-3) を表す。
Second order kineticsでは再トラップが考慮しているため、First order kineticsより半値幅が広がる。
General order kinetics：First order kineticsやSecond order kineticsのモデルでは説明できない、中間的なモデルは1964年Mayらによって、実験的な方法で研究された。ここでは、トラップのエネルギーレベルは1つであると仮定される。
【数３】
0006717479.tif 000005
ここで、b はorder数を意味し、２≧ｂ＞１の値となる。10．b = 2のときsecond order kineticsと等しくなる。  
パラメータはE = 1.3、s = 1012、n0 = 1×1010とした。General order kineticsはFirst order kineticsとSecond order kineticsの中間的なモデルであるため、半値幅はFirst order kinetics ＜General order kinetics≦Second order kineticsとなる。また、再トラップの確率が変動しても、グローピーク温度はE、sによって決まるため変化しない。
【００１５】
各パラメータによるグロー曲線の変化
General order kineticsにおいて各パラメータを変化させた場合のグロー曲線は、以下に示すように変化する。
n0はトラップ数を表し、n0のみを増加させると全体の強度が増加する。
Eはトラップの深さを示し、大きくなるとピーク温度が高温側に移動し、半値幅が増加する。そのため、最大強度は減少するが、積算値は変化しない。
sは頻度因子であり、格子振動を意味する。値が大きくなるとピーク温度が低温側に移動し、半値幅は小さくなる。
bはオーダ数を表す。これは再トラップの確率を意味しており、bが大きくなると再トラップの確率が増加し半値幅が広がるが、ピーク温度に変化はない。
【００１６】
・TLパラメータの決定
最も高い温度でポストアニールした際に得られたグロー曲線は、複数存在する低温側の成分が除かれ準位の重なりの少ないグロー曲線が得られていると考えることができる。そのため、まず最高温でポストアニールしたグロー曲線をGeneral order kineticsの理論式によってフィッティングして、ＴＬパラメータを得る。
【００１７】
（２次算出工程）
２次算出工程は、ポストアニールの温度を上述の最高温側算出工程よりも５〜２０℃挙げた以外は最高温側算出工程と同様の測定を行うことにより、ポストアニール後のグロー曲線を得、得られたグロー曲線と再高温側算出工程で得られたグロー曲線との差分から、最高温側算出工程では検出されず、ポストアニール温度を下げることで初めて検出された成分を特定し、かかる成分についてＴＬパラメータを算出することで実施することができる。
（繰り返し工程）
本工程は上述の２次算出工程を繰り返す工程であり、例えば後述する実施例のように２次算出工程を１９０℃のポストアニール温度で行った場合、それより５〜２０℃低い温度でポストアニールを行い、上述の２次算出工程と同様の操作を行ってＴＬパラメータを算出することで実施できる。
【００１８】
（測定手法）
上述の分解工程において、線量計のグロー曲線測定によりピークを検出することができるが、本発明においては、計測に際しては、線量計の温度を０．５〜０．２℃／ｓの温度上昇速度で上昇させて計測を行うのが好ましい。
また、上述のようにポストアニール法を組み合わせてグロー曲線測定を行うのが好ましいい。
ポストアニール法は照射後、任意の温度で加熱した後グロー曲線の測定を行う方法であり、複数の準位からグローピークが形成している場合に、測定前に任意の温度で加熱し、冷却した後に測定を行う方法である。測定前に加熱することでその温度以下で発光を示す準位を除き、加熱温度以上でも安定にトラップされている準位のみの測定が行える。 
理論上グロー曲線が単一のピークの場合、ポストアニールを実施するとピーク温度、半値幅は変化せずに発光量のみが減少する。 
複数のピークでグロー曲線が形成されていた場合は低温側に存在するピークの減衰が大きいため、測定によって得られるグロー曲線は半値幅が小さくなり、最大強度を示す温度は高温側に移動する。
このように遅い温度上昇速度とポストアニール法とを組み合わせて用いることにより、単純なグローピークだと考えられていたものを成分ごとのグローピークに分けて検出することが可能となり、本発明の方法をより高度に行うことが可能となる。また、ポストアニール法に代えて減衰曲線によるグロー曲線測定を行うこともできる。即ち、測定時に温度を一定に保ち、その際の減衰曲線を求めることで、理論値（縦軸を対数にとると減衰曲線は直線で表される）この傾きの数はグロー成分の数と等しく、減衰量はそのグロー成分から放たれた熱蛍光量と考えることができる。
このように、減衰曲線の傾きの数と減衰量の関係からも複数の成分でグロー曲線が形成されていることを確認し、分類することが可能である。
【００１９】
（照合工程）
ついで照合工程により各成分のピーク強度比が実測データと同じになるように調整する。具体的には、上述の最高温側算出工程、２次算出工程及び繰り返し工程により得られた各温度帯における成分ピークをすべて融合させる（グラフを重ねあわせ）ことで理論上は実測データと同じグラフを再現できる。この解析をある線量に対して実施すると、各グロー成分に関する情報が得られる。すなわち、活性化エネルギー（E）や頻度因子（s）、捕獲電子数（n0）などのTLパラメータが得られる。他の線量に対する理論値と実測の重ね合わせは、捕獲電子数（n0）以外のTLパラメータを固定して各成分の捕獲電子数（n0）のみをプログラミングにより変化させ、各線量に対する各成分ごとのTL強度を算出する。算出した値は、昇温速度をさらに遅くしたグロー曲線を測定してその実験結果と比較することで検証することできる。
（依存性）
最後に、成分解析によって算出されたTLパラメータを用いて、グロー曲線の線量依存性を求め、照射線量に対応してＴＬ素子の発光強度がどのように変化するかを見る。これにより、照射線量の増加に伴い、増加し続ける成分と、一定量をもって増加し始める成分と、同じ一定量をもって増加が停止される成分とに分類することができる。
【００２０】
＜解析工程＞
解析工程は上述のように必要に応じて行われる工程であり、上述の分類工程で得られた結果に基づいて解析を行うことで本工程を行うことができる。これにより、所望の検出対象に応じた検出を行うことが可能となる。
例えば、５〜２０Ｇｙまで段階的に線量を変動させて検出を行い、その際の線量とＴＬ量との関係がずっと比例関係にあるか、１０Ｇｙを境として線量の増加に伴い増加するか、１０Ｇｙを境として線量が増加しても変化がなくなるかを見て、所望の成分についての吸収線量を検出することができる。。
また、解析工程は、このような各成分ごとの線量依存性に基づく吸収線量の検出のみではなく、TLグロー曲線の形がLETに依存するのであればLETを算出するように解析を行うことができ、エネルギーに依存するのであればエネルギーを算出するように解析を行うことが可能である。
このように種々の解析を行うことが可能であるため、100Gｙ以上の大線量まで測定できる可能性があり、福島原発等の大線量の測定が必要な場所での線量測定に活用可能である。
【００２１】
（効果）
熱蛍光体を有する線量計 (thermoluminescent dosimeter、 TLD) は、次の諸点において高エネルギーX線、γ線および電子線の線量測定に適した効果を有する。
(1)  固体であるから電離箱と比べて小さい、または薄い素子とすることができ、線量勾配の大きい場での測定が可能である。
(2)  照射後適当な時間経過後に吸収線量を読み取ることができる。
(3)  109 Gy・s-1程度まで線量率依存性がない。
(4)  mGyから10 Gyにわたる広範囲の吸収線量を測定できる。
(5)  固体であるから電子線に対して電離箱のように密度効果がない。
(6)  目的に応じて種々の大きさと形にすることができる。
(7)  反復使用ができる。
そして、本発明の解析方法を用いることにより、従来使用用途が限定されていた熱蛍光体を有する線量計の本来の性能を十分に発揮させることができ、上述の効果を広く応用することが可能となる。
【実施例】
【００２２】
以下、本発明を実施例に基づいて説明するが、本発明はこれに制限されるものではない。
〔実施例〕
（照射）
熱蛍光体を含有する線量計として上述の「ＵＤ―１７０Ａ」を複数用意した。それらにそれぞれ番号をつけて判別できるようにした。なお、素子のばらつきの影響を避けるため、1つの素子のみを使用し、照射前に450 °Cで60分のアニールを行い、室温まで冷却した後、照射を行った。
X線の照射はVarian: Clinac-21EXを使用した。5カ所にTLD設置用の穴をあけた厚さ2 cmのタフウォーターファントム (京都科学社製、商品名「WE211」) の中央の穴にTL素子を設置し、そのタフウォーターの上下に厚さ10 cmのタフウォーターを重ねた。アイソセンターにTL素子が位置するように設定し、このタフウォーターを重ねたファントムに照射野10×10 cm2、線量率300 MU・min-1、6 MV のX線を照射した。
この照射は、光フェーディングを抑えるために暗室下で行った。また、測定は全て照射後、冷暗所にて1日程度保管した後行った。測定は上述の図１に示す装置を用いて、330°Cを50分 ( =0.11°C・s-1 ) かけて昇温することにより行った。Gate Time(積算時間)は1秒に設定し、3000秒間のTL強度を測定した。
【００２３】
（測定）
同じ番号のUD-170AにX線を1、 2、 5、 10、 20、 50 Gy照射した際の線量に対するTL強度の関係を図２に示す。TL強度は40〜 330°Cの積算値とした。線量とともにTL強度も増加した。図中の誤差は3回測定によって得られたTL発光量の標準偏差を示しているが、1%程度であった。一般的なシステムでの標準偏差は5 %とされているので測定精度が向上していることが判る。また、TL効率 (Normalized to the response at 1Gy：TL / Dose) は、線量の増加にともない増加し、1 Gyと比べて5 Gyでは1．5倍、50 Gyでは3倍であった。
また、X線を1 〜 5 Gy照射し、同様に測定を行い、グロー曲線を作製した。その結果を図３に示す。その結果、線量の増加にともない、最大発光量が増加した。半値幅は1 Gyにおいて75.1°Cであり、2 Gyでは87.2°C、5 Gyでは106.7°Cであり、線量とともに半値幅も増加した。次に、X線を5 〜 20 Gy照射した。その際のグロー曲線を図４に示す。発光量は増加したが、半値幅は10 Gyでは91.0°C、20 Gyにおいては75.4°Cであり、1 〜 5 Gyでの傾向とは異なり、線量の増加にともない半値幅は減少した。
TL強度の最大値を1に規格化したグロー曲線の線量依存性を図５に示す。1〜2 Gyでは、150 °C付近にグローピークが観察される。2 Gyでは1 Gyと比べ半値幅が広がり、さらに5 Gyにおいて形状に大きな変化が生じた。特に200°C付近に新たなピークが観測され、その影響で半値幅が広くなった。10 Gyでは200°C付近のピークの比が大きくなりグローピーク温度は204.1°Cであった。5 Gyと比べて半値幅は高温側のピーク比が大きくなることで狭くなった。また20 Gyではグローピーク温度が198.5°Cで、10 Gyと比べやや低い温度になった。半値幅は10 Gyと比べ、高温側のピーク比がさらに大きくなることで狭くなった。50 Gyでは20 Gyよりも低温側にグローピークが観察された。10 Gyより大きな線量では、線量の増加によってグローピーク温度は低温側に移動することが判った。
【００２４】
（本発明の解析方法の例）
（最高温側算出工程及び2次算出工程）
上述のX線5 Gyによるグロー曲線を対象として本発明の解析方法を適用した。まず、通常の測定と同じように照射し、十分に冷暗所にて保管する。次に、設定した温度まで上述の測定と同じ昇温速度によって昇温した。設定温度まで到達した後、その温度で1時間保持した。その後、40 °C以下まで冷却し、測定を開始する。ポストアニールの設定温度は90 〜 200 °Cの範囲において10 °C間隔で12種類行った。
100 °Cから200 °Cまで10 °C間隔でポストアニールした後に測定したグロー曲線を図6に示す。ポストアニール未処理のサンプルのグローピーク温度は 160.1°Cであったが、150°Cのポストアニールでは210.0°C、200°Cのポストアニールでは249.0°Cとピーク温度が異なった。また、半値幅も小さくなった。これは、グロー曲線が近接した複数の成分で形成されており、ポストアニールによって低温に存在する成分が段々と失われたために、グローピーク温度がポストアニール温度に依存したことを示している。これらの結果から高温が算出における温度を２００℃と設定し、ポストアニールを行った。
【００２５】
・TLパラメータの決定
まず200 °Cでポストアニールしたグロー曲線をGeneral order kineticsの理論式によってフィッティングした。その結果、TLパラメータはE=1.467、s=1×1012、b=1.8となった。使用したパラメータを表２に示す。
【００２６】
【表２】
0006717479.tif 000006
次に190 °Cでポストアニールしたグロー曲線と200°Cのポストアニールで導出したPeak Aとを対比した。その結果を図７の左図（ａ）に示す。200°Cでポストアニールしたグローピーク温度は249°Cであったのに対し190°Cでポストアニールしたときは236°Cであった。このことから190 °Cと200°Cでポストアニールした場合では、成分が異なることが判る。
そのため、190 °Cのポストアニールによって得られたグロー曲線と200 °Cのポストアニールによって得られたグロー曲線との差(図７（ｂ）の緑線：a - b)から新たな成分を導いて、TLパラメータを導出した（2次算出工程）。また、頻度因子sは格子振動を表し物質固有の値をもつと考えられているため、ポストアニール200°Cのグロー曲線から導出された値を用いた。その結果、E=1.415、s=1×1012、b=1.2のTLパラメータを持つ成分が導かれた。
そして、ポストアニール190 °Cによって得られたグロー曲線にフィッティングさせた結果を図８に示す。200 °Cのポストアニール結果に対するフィッティングによって得られたPeak AにPeak Bを加えることで190 °Cのポストアニールによって得られたグロー曲線を理論式で再現することができた。その際に使用したパラメータを表３に示す。
【００２７】
【表３】
0006717479.tif 000007
この方法をポストアニール温度が90 〜 200 °Cのときの全ての条件において実施し、TLパラメータを算出した（繰返し工程）。その結果、X線5 Gyのグロー曲線を理論式によって表すことができた。図９に全ての成分とフィッティングさせたときの形状を示す。また、各ピークのパラメータを表４に示す。各Peakは、高温側から導出したため、Peak Aは200°Cでポストアニールしたときに導出された成分であり、Peak Mは90°Cでポストアニールしたときに導出された成分を示す。今回、ポストアニールを行う温度を90 〜 200 °CにしたためPeak Mに関しては複数の成分が混合していることが考えられる。
【００２８】
【表４】
0006717479.tif 000008
【００２９】
（減衰曲線による成分解析）
上述のように昇温速度を遅くすることとポストアニール法を併用することで、グロー曲線が近接した成分によって形成されていることを明らかにした。また、そのデータに基づいた理論解析により、各成分のTLパラメータも算出した。これをポストアニール法以外の手法でも行うことができるか減衰曲線の測定も行った。 
5 Gy照射し、170 °Cで保持した時のフェーディング結果を図１０に示す。（ａ）は照射後、170°Cで温めた場合のTL量とそのときの素子の温度を示している。この図において温度が一定となった時の減衰曲線を（ｂ）に示す。縦軸は170°Cになった時を100に規格化した。図中の破線はポストアニール法で求めた各成分において170 °Cでアニールした時のフェーディングを表している。理論上、1つの成分の場合、縦軸を対数にとるとフェーディングは、直線で表される。複数の成分が存在することで、非直線的なフェーディング曲線が得られていると考えられ、減衰曲線からも複数の成分でグロー曲線が形成されていることが判る。
【００３０】
ついで、算出したパラメータを用いてグロー曲線のフィッティングを行い、線量依存性について検討した。
図１１にグロー曲線形状の線量依存性を示す。線量によりグロー曲線形状は大きく変化している。特に5 Gy以上の線量では高温側の成分比が顕著に増加している。この変化を上述の各パラメータの比率を変化させることで各線量のグロー曲線にフィッティングした。フィッティングは各成分のn0の組み合わせを解析し、実測値と計算値の差が最も小さいn0の組み合わせを求めることにより行った。ポストアニール法はメイングローピークに対して行ったためフィッティングも100〜250 °CのTL量を対象に行った。
また、測定データとフィッティングによって得られたデータはFOM(figure of merit)により評価した。FOMは以下の式で表される。
【００３１】
【数４】
0006717479.tif 000009
【００３２】
X線を1 Gy照射した場合のグロー曲線に本研究で求めたパラメータを用いてフィッティングを行った。その結果を図１２（ａ）に示す。発光量だけでなく、ピーク温度、半値幅の広さも一致した。測定によって得られた発光量とフィッティングによって得られたＦＯＭは０．７４％であった。
2 Gyのグロー曲線に対してフィッティングを行った結果を図１２（ｂ）に示す。1Gyよりも、少し半値幅が広がった。2 Gyのグロー曲線に対してはFOMが0.70%であった。
X線5 Gyのグロー曲線に対してフィッティングを行った結果を図１２（ｃ）に示す。2 Gyと比べ半値幅がさらに広くなり、大きく形状が変化したがフィッティングによるFOMは0.38%であった。
図１３（ａ）にX線を10 Gy照射した時のグロー曲線を示す。 FOMは0.30%であった。
図１３（ｂ）にX線20 Gyのグロー曲線に対するフィッティング結果を示す。FOMは0.25％であった。
図１３（ｃ）にX線50 Gyのグロー曲線に対するフィッティング結果を示す。FOMは0.66％であった。
X線1 Gyのパラメータを基準とした各線量に対するn0の変化を図１４に示す。縦軸は1 Gyの値を1に規格化し、線量に対する相対値を示す。また、各成分は、高温側から導出したため、Peak Aを200℃でポストアニールしたときに導出された成分とし、最も低い温度の90°Cでポストアニールした時に導出された成分をPeak Mとした。各成分は異なる傾向を示した。例えば、1〜20 Gyの領域においてPeak G〜Mは線量が増加すると直線的に増加するためTL効率は変化しない。一方、Peak A〜FはTL効率が増加し、線量によってその値は異なる。TL効率が線量に依存する成分のうちPeak A、Bはn0が小さいためグロー曲線の形状に対する影響は小さい。しかし、Peak D、E、Fはn0が大きく、線量に対するTL効率の上昇も大きいためグロー曲線の形状に大きく影響する。 Peak Cは5 GyまでTL効率が増加するが、 それ以上の線量ではTL効率に大きな変化は見られない。同様にPeak A、B、D、Eは10 GyまでTL効率が増加し、10〜20 GyではTL効率に変化は見られない。Peak Fは1〜20 GyまでTL効率が上昇し、20 Gy以上ではTL効率に変化は見られない。
また、1〜20 Gyでは線量の増加に伴い、グローピーク温度は高温側に観測されたが、50 Gyになると再び低温側で観測された。これは、1〜20 Gyではピーク温度が高いPeak A〜FのTL効率が上昇したため、観測されるグローピーク温度が160℃Ｃ から204°Cへと高い温度へ移ったが、50 Gyではピーク温度が低いPeak GのTL効率が増加したため、20 Gyのグローピーク温度より低温側である190°Cでグローピークが観測されたと考えられる。
【００３３】
ポストアニール法で導出された成分とそのTLパラメータを用いて、グロー曲線の線量依存性について検討を行った。その結果、Peak A〜Mまでの13成分の線量に対するTL効率の依存性は3つのパターンに分類できることが明らかとなった。図１５に代表的なPeakを抜粋した線量に対するn0の効率を示す。１類：Peak Lは1〜50 GyにおいてTL効率が1であり、線量とTL量は比例関係であるため、広いダイナミックレンジを有する。３類：Peak Aは10 GyまではTL効率が上昇するが、それ以上では効率が変化せず線量とTL量は比例関係にある。２類：Peak Gは10 GyまでTL効率は変化しないが、それ以上では線量の増加に伴い、TL効率も増加する。
【００３４】
（解析工程）
上述の工程により、資料である上記線量計に含まれるTL素子の構成成分を１類、２類及び３類の２つに分類したが、これに基づいて線量計の吸収線量を解析した。
すなわち、５〜２０Ｇｙまで段階的に線量を変動させて検出を行い、その際の線量とＴＬ量との関係がずっと比例関係にあるか、１０Ｇｙを境として線量の増加に伴い増加するか、１０Ｇｙを境として線量が増加しても変化がなくなるかを見て、所望の成分についての吸収線量を検出することができた。すなわち、これまでのTLDは線量と熱蛍光量の関係から線量を算出する方法であったが、本発明の解析方法ではグロー曲線の形状から線量を算出することができた。
このように本発明においては各成分ごとの線量依存性を活用することができるので、従来はあまり広いダイナミックレンジを有さないと考えられていた線量計であっても、検出する成分を選択的に絞り込むことが可能であるため、広いダイナミックレンジをもって吸収線量の解析が可能である。また、１０Ｇｙまで又は１０Ｇｙを超える範囲のように選択的に照射線量を考えて検出を行うことでより正確に吸収線量を検出することができる。
【図１】
0006717479.tif 000010
【図２】
0006717479.tif 000011
【図３】
0006717479.tif 000012
【図４】
0006717479.tif 000013
【図５】
0006717479.tif 000014
【図６】
0006717479.tif 000015
【図７】
0006717479.tif 000016
【図８】
0006717479.tif 000017
【図９】
0006717479.tif 000018
【図１０】
0006717479.tif 000019
【図１１】
0006717479.tif 000020
【図１２】
0006717479.tif 000021
【図１３】
0006717479.tif 000022
【図１４】
0006717479.tif 000023
【図１５】
0006717479.tif 000024