(57)【要約】【課題】同時二軸延伸法を用いて幅方向の光学特性、特にリタデーション及び配向角の精度に優れた位相差フィルムを提供することにある。【解決手段】熱可塑性樹脂フィルムを、その幅方向の両側端を複数の把持具を用いて把持し、その長手方向に移動させ、前記樹脂フィルムの幅方向の把持具の間隔と前記樹脂フィルムの長手方向の把持具の間隔とを、フィルム長手方向への移動に伴い広げることにより、前記樹脂フィルムをその長手方向及び幅方向に同時に延伸して延伸フィルムを得るにあたり、該熱可塑性樹脂フィルムが以下の〔１〕〜〔５〕を満たすことを特徴とする延伸フィルムの製造方法。〔１〕幅が１０００ｍｍ以上である。〔２〕面内方向のリタデーションＲｅが２０ｎｍ以下である。〔３〕厚みの標準偏差が０．６０μｍ以下である。〔４〕θｃ＋１０°＜θｅ〔５〕θｃ＜１０°【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性樹脂フィルムを、その幅方向の両側端を複数の把持具を用いて把持し、その長手方向に移動させ、前記樹脂フィルムの幅方向の把持具の間隔と前記樹脂フィルムの長手方向の把持具の間隔とを、フィルム長手方向への移動に伴い広げることにより、前記樹脂フィルムをその長手方向及び幅方向に同時に延伸して延伸フィルムを製造する方法において、該熱可塑性樹脂フィルムが以下の〔１〕〜〔５〕を満たすことを特徴とする延伸フィルムの製造方法。
〔１〕幅が１０００ｍｍ以上である。
〔２〕面内方向のリタデーションＲｅが２０ｎｍ以下である。
〔３〕厚みの標準偏差が０．６０μｍ以下である。
〔４〕θｃ＋１０°＜θｅ
〔５〕θｃ＜１０°
ただし、上記式〔４〕及び〔５〕において、θｃはフィルムの幅方向に対する中心部の配向角度の絶対値を、θｅはフィルムの幅方向に対するエッジ部の配向角度の絶対値を表す。
【請求項２】
前記把持具のフィルムに接触する部分の面積が、それぞれ７５〜１，０００ｍｍ２で、かつ把持具の初期間隔がそれぞれ５０ｍｍ以下であることを特徴とする請求項１記載の延伸フィルムの製造方法。
【請求項３】
前記把持具のフィルムに接触する部分の形状が、それぞれ円形、楕円形、又は近似楕円形状である、請求項１又は２記載の延伸フィルムの製造方法。
【請求項４】
請求項１〜３の方法により得られた延伸フィルム。
【請求項５】
偏光子の少なくとも片面に、請求項４に記載の延伸フィルムを積層してなる偏光板。
【請求項６】
請求項５に記載の偏光板を備える液晶表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、液晶表示装置などに用いる位相差フィルム、特に視野角改善やコントラスト改善に使用される位相差フィルムに好適な延伸フィルムの製造方法に関し、詳細には、リタデーション及び配向角が幅方向にわたって均一な幅広の同時二軸延伸フィルムを製造する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、液晶表示装置の大型化に伴って、関連部材の大型化が進んでいる。液晶表示装置の表示品位を向上させるための部材である位相差フィルムについても、長尺で幅広なものが求められている。これまで、その位相差フィルムを製造するための手法が種々提案されてきたが、中でも、樹脂フィルムを延伸により配向させることにより製造する手法は最も簡易的な手法の一つとして挙げられる。
【０００３】
特に最近では二軸延伸フィルムが位相差フィルムの主流となってきている。二軸延伸フィルムを得る方法としては、縦延伸を行ったのち、横延伸を行う逐次二軸延伸法や縦延伸と横延伸を同時に行う同時二軸延伸法などが挙げられる。
中でも、同時二軸延伸法は、逐次二軸延伸法と比較して、工程を短くできる、配向緩和が生じる工程がないので大きな配向を得やすいという利点がある。しかしながら、同時二軸延伸法は、逐次二軸延伸法と比較して機構が複雑で制御が難しく延伸が面内で均一にならないという理由から、特に位相差フィルムをはじめとする面内で精密な物性の制御を求められる分野においては適用が難しく、種々の検討が行われている。
例えば、特許文献１では同時二軸延伸後に横方向の緩和工程を設けることで物性の均一化を試みている。しかしながら、横方向への緩和はフィルムの平面性の悪化の原因になる等、制御が難しく同時二軸延伸での延伸均一性を達成する手段としては十分満足できるものではなかった。
【０００４】
【特許文献１】特開２００２−１９６１３４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明の目的は、前記の事情に鑑み、同時二軸延伸法を用いて幅方向の光学特性、特にリタデーション及び配向角の精度に優れた位相差フィルムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者の検討によると、上記特許文献に記載の延伸フィルムを得るための未延伸フィルムが、厚み標準が大きい、配向角分布が小さい、又は／及びリタデーションが大きいことがわかった。それにより、同時二軸延伸での延伸均一性の達成が難しいことがわかった。
本発明者は、さらに鋭意検討した結果、特定のリタデーション、厚み標準偏差、及び配向角分布を有した熱可塑性樹脂フィルムを同時二軸延伸することによって、均一な二軸延伸フィルムが得られることを見出し本発明に至った。
【０００７】
かくして本発明によれば、以下のものが提供される：
（１）熱可塑性樹脂フィルムを、その幅方向の両側端を複数の把持具を用いて把持し、その長手方向に移動させ、前記樹脂フィルムの幅方向の把持具の間隔と前記樹脂フィルムの長手方向の把持具の間隔とを、フィルム長手方向への移動に伴い広げることにより、前記樹脂フィルムをその長手方向及び幅方向に同時に延伸して延伸フィルムを製造する方法において、該熱可塑性樹脂フィルムが以下の〔１〕〜〔５〕を満たすことを特徴とする延伸フィルムの製造方法。
〔１〕幅が１０００ｍｍ以上である。
〔２〕面内方向のリタデーションＲｅが２０ｎｍ以下である。
〔３〕厚みの標準偏差が０．６０μｍ以下である。
〔４〕θｃ＋１０°＜θｅ
〔５〕θｃ＜１０°
ただし、上記式〔４〕及び〔５〕において、θｃはフィルムの幅方向に対する中心部の配向角度の絶対値を、θｅはフィルムの幅方向に対するエッジ部の配向角度の絶対値を表す。
（２）前記把持具のフィルムに接触する部分の面積が、それぞれ７５〜１，０００ｍｍ２で、かつ各把持具の初期間隔が５０ｍｍ以下であることを特徴とする前記（１）記載の延伸フィルムの製造方法。
（３）前記把持具のフィルムに接触する部分の形状が、それぞれ円形、楕円形、又は近似楕円形状である、前記（１）又は（２）記載の延伸フィルムの製造方法。
（４）前記（１）〜（３）の方法により得られた延伸フィルム。
（５）偏光子の少なくとも片面に、（４）に記載の延伸フィルムを積層してなる偏光板。
（６）前記（５）に記載の偏光板を備える液晶表示装置。
【発明の効果】
【０００８】
本発明の製造方法によれば、同時二軸延伸法によって幅方向のリタデーションや配向角などの光学特性が均一な広幅、長尺の二軸延伸フィルムを容易に得ることができる。また、本発明の製造方法により得られた二軸延伸フィルムは、液晶表示装置などの位相差フィルムとして、好適である。具体的には、偏光板などの液晶表示装置に用いられる他の長尺の光学素子と、ロール・トウ・ロールによる重ね合わせができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
本発明の延伸フィルムの製造方法は、熱可塑性樹脂フィルムを、その幅方向の両側端を複数の把持具を用いて把持し、前記熱可塑性樹脂フィルムをその長手方向に移動させ、前記樹脂フィルムの幅方向の把持具の間隔と前記樹脂フィルムの長手方向の把持具の間隔とを、フィルム長手方向への移動に連関させて広げることにより、前記樹脂フィルムを延伸して延伸フィルムを得るものである。
【００１０】
本発明に用いる熱可塑性樹脂としては、透明樹脂であれば特に制限されず、ポリカーボネート樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリイミド樹脂、ポリメチルメタクリレート樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ジアセチルセルロース、トリアセチルセルロース、ポリスチレン樹脂、ポリアクリル樹脂、脂環式オレフィン樹脂などが挙げられる。これらの中でも固有複屈折値が正である樹脂が好ましく、脂環式オレフィン樹脂がより好ましい。
【００１１】
本発明に好適に用いられる脂環式オレフィン樹脂は、主鎖及び／または側鎖に脂環構造を有する非晶性樹脂である。
脂環式オレフィン樹脂中の脂環構造としては、飽和脂環炭化水素（シクロアルカン）構造、不飽和脂環炭化水素（シクロアルケン）構造などが挙げられるが、機械強度、耐熱性などの観点から、飽和脂環炭化水素（シクロアルカン）構造が好ましい。脂環構造を構成する炭素原子数には、格別な制限はないが、通常４〜３０個、好ましくは５〜２０個、より好ましくは５〜１５個であるときに、機械強度、耐熱性、及びフィルムの成形性の特性が高度にバランスされ、好適である。
脂環式オレフィン樹脂を構成する脂環構造を有する繰り返し単位の割合は、好ましくは５５重量％以上、さらに好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは９０重量％以上である。脂環式オレフィン樹脂中の脂環式構造を有する繰り返し単位の割合がこの範囲にあると透明性および耐熱性の観点から好ましい。
【００１２】
脂環式オレフィン樹脂の具体例としては、ノルボルネン樹脂、単環の環状オレフィン樹脂、環状共役ジエン樹脂、ビニル脂環式炭化水素樹脂、及び、これらの水素化物等を挙げることができる。これらの中で、ノルボルネン樹脂は、透明性と成形性が良好なため、好適に用いることができる。
【００１３】
ノルボルネン樹脂としては、例えば、ノルボルネン構造を有する単量体の開環重合体若しくはノルボルネン構造を有する単量体と他の単量体との開環共重合体、又はそれらの水素化物；ノルボルネン構造を有する単量体の付加重合体若しくはノルボルネン構造を有する単量体と他の単量体との付加共重合体、又はそれらの水素化物等を挙げることができる。これらの中で、ノルボルネン構造を有する単量体の開環（共）重合体水素化物は、透明性、成形性、耐熱性、低吸湿性、寸法安定性、軽量性などの観点から、特に好適に用いることができる。
【００１４】
ノルボルネン構造を有する単量体としては、ビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン（慣用名：ノルボルネン）、トリシクロ［４．３．０．１２，５］デカ−３，７−ジエン（慣用名：ジシクロペンタジエン）、７，８−ベンゾトリシクロ［４．３．０．１２，５］デカ−３−エン（慣用名：メタノテトラヒドロフルオレン）、テトラシクロ［４．４．０．１２，５．１７，１０］ドデカ−３−エン（慣用名：テトラシクロドデセン）、およびこれらの化合物の誘導体（例えば、環に置換基を有するもの）などを挙げることができる。ここで、置換基としては、例えばアルキル基、アルキレン基、極性基などを挙げることができる。また、これらの置換基は、同一または相異なって複数個が環に結合していてもよい。ノルボルネン構造を有する単量体は１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００１５】
極性基の種類としては、ヘテロ原子、またはヘテロ原子を有する原子団などが挙げられる。ヘテロ原子としては、酸素原子、窒素原子、硫黄原子、ケイ素原子、ハロゲン原子などが挙げられる。極性基の具体例としては、カルボキシル基、カルボニルオキシカルボニル基、エポキシ基、ヒドロキシル基、オキシ基、エステル基、シラノール基、シリル基、アミノ基、ニトリル基、スルホン基などが挙げられる。飽和吸水率の小さいフィルムを得るためには。極性基の量が少ない方が好ましく、極性基を持たない方がより好ましい。
【００１６】
ノルボルネン構造を有する単量体と開環共重合可能な他の単量体としては、シクロヘキセン、シクロヘプテン、シクロオクテンなどのモノ環状オレフィン類およびその誘導体；シクロヘキサジエン、シクロヘプタジエンなどの環状共役ジエンおよびその誘導体；などが挙げられる。
ノルボルネン構造を有する単量体の開環重合体およびノルボルネン構造を有する単量体と共重合可能な他の単量体との開環共重合体は、単量体を公知の開環重合触媒の存在下に（共）重合することにより得ることができる。
【００１７】
ノルボルネン構造を有する単量体と付加共重合可能な他の単量体としては、例えば、エチレン、プロピレン、１−ブテンなどの炭素数２〜２０のα−オレフィンおよびこれらの誘導体；シクロブテン、シクロペンテン、シクロヘキセンなどのシクロオレフィンおよびこれらの誘導体；１，４−ヘキサジエン、４−メチル−１，４−ヘキサジエン、５−メチル−１，４−ヘキサジエンなどの非共役ジエンなどが挙げられる。これらの単量体は１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、α−オレフィンが好ましく、エチレンがより好ましい。
ノルボルネン構造を有する単量体の付加重合体およびノルボルネン構造を有する単量体と共重合可能な他の単量体との付加共重合体は、単量体を公知の付加重合触媒の存在下に重合することにより得ることができる。
【００１８】
ノルボルネン構造を有する単量体の開環重合体の水素化物、ノルボルネン構造を有する単量体とこれと開環共重合可能なその他の単量体との開環共重合体の水素化物、ノルボルネン構造を有する単量体の付加重合体の水素化物、およびノルボルネン構造を有する単量体とこれと付加共重合可能なその他の単量体との付加共重合体の水素化物は、これら開環（共）重合体又は付加（共）重合体の溶液に、ニッケル、パラジウムなどの遷移金属を含む公知の水素化触媒を添加し、水素を接触させて、炭素−炭素不飽和結合を好ましくは９０％以上水素化することによって得ることができる。
【００１９】
ノルボルネン樹脂の中でも、繰り返し単位として、Ｘ：ビシクロ［３．３．０］オクタン−２，４−ジイル−エチレン構造と、Ｙ：トリシクロ［４．３．０．１２，５］デカン−７，９−ジイル−エチレン構造とを有し、これらの繰り返し単位の含有量が、ノルボルネン系樹脂の繰り返し単位全体に対して９０重量％以上であり、かつ、Ｘの含有割合とＹの含有割合との比が、Ｘ：Ｙの重量比で１００：０〜４０：６０であるものが好ましい。このような樹脂を用いることにより、長期的に寸法変化がなく、光学特性の安定性に優れる光学フィルムを得ることができる。
【００２０】
本発明に用いる熱可塑性樹脂は、その分子量によって特に制限されない。熱可塑性樹脂の分子量は、溶媒としてシクロヘキサン（樹脂が溶解しない場合はトルエン）を用いるゲル・パーミエーション・クロマトグラフィーで測定したポリイソプレン（溶媒がトルエンのときは、ポリスチレン換算）の重量平均分子量（Ｍｗ）で、通常１０，０００〜１００，０００、好ましくは１５，０００〜８０，０００、より好ましくは２０，０００〜５０，０００である。重量平均分子量がこのような範囲にあるときに、フィルムの機械的強度および成形性とが高度にバランスされ好適である。
【００２１】
本発明に用いる熱可塑性樹脂のガラス転移温度は、使用目的に応じて適宜選択されればよいが、好ましくは８０℃以上、より好ましくは１００〜２５０℃の範囲である。
【００２２】
本発明に用いる熱可塑性樹脂の分子量分布（重量平均分子量（Ｍｗ）／数平均分子量（Ｍｎ））は特に制限されないが、通常１．０〜１０．０、好ましくは１．１〜４．０、より好ましくは１．２〜３．５の範囲である。
【００２３】
本発明に用いる熱可塑性樹脂は、光弾性係数の絶対値が１０×１０−１２Ｐａ−１以下であることが好ましく、７×１０−１２Ｐａ−１以下であることがより好ましく、４×１０−１２Ｐａ−１以下であることが特に好ましい。光弾性係数Ｃは、複屈折Δｎを応力σで除算したものである。すなわち、Ｃ＝Δｎ／σで表される値である。脂環式オレフィン樹脂の光弾性係数が１０×１０−１２Ｐａ−１を超えると、延伸フィルムの面内方向リタデーションのバラツキが大きくなるおそれがある。
【００２４】
本発明に用いる熱可塑性樹脂は、顔料や染料のごとき着色剤、蛍光増白剤、分散剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、酸化防止剤、滑剤、溶剤などの配合剤が適宜配合されたものであってもよい。前記配合剤の配合量は、特に制限されず、熱可塑性樹脂中０〜５重量％である。
【００２５】
本発明に用いる熱可塑性樹脂フィルムは、以下の〔１〕〜〔５〕を満たすことが必要である。
〔１〕幅が１０００ｍｍ以上である。
〔２〕面内方向のリタデーションＲｅが２０ｎｍ以下である。
〔３〕厚みの標準偏差が０．６０μｍ以下である。
〔４〕θｃ＋１０°＜θｅ
〔５〕θｃ＜１０°
ただし、上記式〔４〕及び〔５〕において、θｃはフィルムの幅方向に対する中心部の配向角度の絶対値を、θｅはフィルムの幅方向に対するエッジ部の配向角度の絶対値を表す。
【００２６】
上記〔１〕において、熱可塑性樹脂フィルムの幅は１０００ｍｍ以上、好ましくは
１２００ｍｍ以上である。
【００２７】
上記〔２〕において、熱可塑性樹脂フィルムの面内方向のリタデーションＲｅは、２０ｎｍ以下、好ましくは１５ｎｍ以下である。前記リタデーションＲｅが２０ｎｍを超えると、延伸フィルムのリタデーションが幅方向においてばらつきが大きくなる。
なお、面内方向のリタデーションＲｅは、面内の遅相軸方向の屈折率ｎｘと面内で前記遅相軸に直交する方向の屈折率ｎｙとの差にフィルムの平均厚みｄを乗算した値（Ｒｅ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ）である。また、面内方向リタデーションＲｅは、市販の位相差測定装置を用いて、光入射角０°（入射光線とフィルム表面が直交する状態）で、フィルムを幅方向に５０ｍｍ間隔で測定し、その平均値を面内方向リタデーションＲｅとする。後述の延伸フィルムの面内方向のリタデーションＲｅも同様の測定方法で測定できる。
【００２８】
上記〔３〕において、熱可塑性樹脂フィルムの厚みの標準偏差は、０．６０μｍ以下、好ましくは０．５０μｍ以下である。熱可塑性樹脂フィルムの厚みの標準偏差が前記範囲を超えると、延伸フィルムのリタデーションや配向角のばらつきが大きくなる。厚みの標準偏差は、赤外線透過式厚み計などの市販の厚み計を用いて厚みを測定しその標準偏差を計算することにより得られる。
【００２９】
上記〔４〕において、θｃ＋１０°＜θｅ、好ましくはθｃ＋１５°＜θｅである。
また、上記〔５〕において、θｃ＜１０°、好ましくはθｃ＜８°である。上記〔４〕及び〔５〕が上記範囲から外れると、延伸フィルムの幅方向のリタデーション（面内方向及び厚さ方向）及び配向角のばらつきが大きくなる。
前記θｃはフィルムの幅方向に対する中央部の配向角、θｅはフィルムの幅方向に対するエッジ部の配向角を表す。なお、エッジ部の配向角θｅは、フィルムのエッジから１００ｍｍの場所におけるフィルムの配向角とする。前記配向角は、市販の偏光顕微鏡を用いて測定する。
【００３０】
本発明に用いる熱可塑性樹脂フィルムは、公知の方法、例えば、キャスト成形法、押出成形法、インフレーション成形法などによって得ることができる。これらのうち押出成形法が残留揮発性成分量が少なく、寸法安定性にも優れるので好ましい。
【００３１】
本発明において、用いる熱可塑性樹脂フィルムの面内方向のリタデーションＲｅ、配向角θｃ及びθｅは、溶融押出におけるキャスティングのドラフト比、静電ピニングの電極形状や印加電圧、位置、キャスティングドラムの表面温度等を調整することによって可能である。
【００３２】
例えばキャスティングのドラフト比が過度に大きいと熱可塑性樹脂フィルムは流れ方向に配向を生じやすくなり、本発明の要件を満たすことが困難となる。この現象はピニングを強化することや、冷却温度の調整により緩和が可能であるが、キャスティングドラフト比の範囲としては６：１〜３：１の間とするのが好適である。
【００３３】
静電ピニングの手法は公知の範囲で行うことが可能である。電極の形状としてはワイヤー式、針状式等を用いることができ、印加電圧は３〜２０ｋＶ、好ましくは５〜１５ｋＶの範囲において適宜選択すれば良い。過度の電圧付与はフィルムの膜厚悪化を招き好ましくない。
【００３４】
キャスティングドラムの表面温度は公知の手法により制御され、水冷あるいは油冷式により表面温度Ｔｓを熱可塑性樹脂のガラス転移温度Ｔｇ（℃）に対して、Ｔｇ−１００℃＜Ｔｓ＜Ｔｇの範囲で適宜選択して冷却を行う。表面温度がＴｇ（℃）を超えると粘着によりフィルム表面形状の悪化が生じるため好ましくない。
【００３５】
また、熱可塑性樹脂フィルムの厚みの標準偏差は、公知の方法で達成可能であり、例えば、特開２００４−２３３６０４号公報や特開２００３−２３６９１５号公報に記載の方法を挙げることができる。
【００３６】
本発明に用いる熱可塑性フィルムは、残留揮発性成分の含有量が、好ましくは０．１重量％以下、より好ましくは０．０５重量％以下、さらに好ましくは０．０２重量％以下である。残留揮発性成分の含有量が多いと経時的に光学特性が変化するおそれがある。揮発性成分の含有量を上記範囲にすることにより、寸法安定性が向上し、面内方向リタデーション（Ｒｅ）や厚さ方向リタデーションＲｔｈ（＝（（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ）×ｄ；ｎｘは面内遅相軸方向の屈折率；ｎｙは面内で前記遅相軸に直交する方向の屈折率；ｎｚは厚さ方向の屈折率；ｄはフィルムの平均厚さ）の経時変化を小さくすることができ、さらに本発明により得られる延伸フィルムを用いた偏光板及び液晶表示装置の劣化を抑制でき、表示画像を長期間良好な状態に保つことができる。
なお、揮発性成分は、フィルム中に微量含まれる分子量２００以下の物質であり、例えば、残留単量体や溶媒などが挙げられる。揮発性成分の含有量は、フィルム中に含まれる分子量２００以下の物質の合計として、フィルムをクロロホルムに溶解させてガスクロマトグラフィーにより分析することにより定量することができる。
【００３７】
本発明に用いる熱可塑性樹脂フィルムは、飽和吸水率が、好ましくは０．０３重量％以下、さらに好ましくは０．０２重量％以下、特に好ましくは０．０１重量％以下である。飽和吸水率が上記範囲であると、ＲｅやＲｔｈの経時変化を小さくすることができ、さらには本発明の円偏光板や液晶表示装置の劣化を抑制でき、表示画像を長期間良好な状態に保つことができる。
飽和吸水率は、フィルムの試験片を２３℃の水中に２４時間、浸漬し、増加した質量の、浸漬前フィルム試験片の質量に対する百分率で表される値である。
【００３８】
本発明に用いる熱可塑性樹脂フィルムは、延伸の際の把持具による破断防止の観点から、平均厚みが８０〜２００μｍ、好ましくは９０〜１７０μｍ、特に好ましくは１００〜１５０μｍである。
【００３９】
本発明に用いる熱可塑性樹脂フィルムは、単層フィルムであってもよいし、二層以上の層を積層した多層フィルムであってもよい。多層フィルムの具体例としては、負の固有複屈折性を有する熱可塑性樹脂の層と、正の固有複屈折性を有する熱可塑性樹脂の層とを積層してなる多層フィルムが挙げられる。
【００４０】
本発明に用いる熱可塑性樹脂フィルムは、長尺状であることが好ましい。長尺状とは、フィルムまたは積層体の幅方向に対し少なくとも５倍程度以上の長さを有するものを言い、好ましくは１０倍もしくはそれ以上の長さを有し、具体的にはロール状に巻回されて保管または運搬される程度の長さを有するものを言う。
【００４１】
本発明では、熱可塑性樹脂フィルムを、その幅方向の両側端を複数の把持具を用いて把持し、その長手方向に移動させ、前記樹脂フィルムの幅方向の把持具の間隔と前記樹脂フィルムの長手方向の把持具の間隔とを、フィルム長手方向への移動に伴い広げることにより、前記樹脂フィルムをその長手方向及び幅方向に同時に延伸して延伸フィルムを得る。
ここで長手方法及び幅方向に同時に延伸するとは長尺の熱可塑性樹脂フィルムが延伸されている時間のうち７０％以上、好ましくは８０％以上の時間において縦、横延伸が共に実施されている状態ことを意味する。長手方向への延伸（以下、「縦延伸」ということがある。）、幅方向への延伸（以下、「横延伸」ということがある。）はどちらが先に開始されても良く、またどちらが先に終了しても良い。
【００４２】
フィルムを長手方向及び幅方向に同時に延伸する（同時二軸延伸）のに用いる同時二軸延伸機としては、パンタグラフ方式テンター延伸機、リニアモーター方式テンター延伸機等の公知の同時二軸延伸機が用いることが可能であるが、構造が比較的簡易なパンタグラフ方式テンター延伸機が好ましい。
【００４３】
本発明の製造方法において上記熱可塑性樹脂フィルムをどのように延伸するか図面をもって説明する。図１は本発明の製造方法に用いることができる同時二軸延伸機の一実施の形態を示す平面図である。
図１の同時二軸延伸機は、パンタグラフ方式テンター延伸機と呼ばれるものである。図１の同時二軸延伸機では、熱可塑性樹脂フィルム１の端部を把持する複数の把持具２を熱可塑性樹脂フィルム１の両側端に具備し、折尺状に形成された複数個の等長リンク装置より構成された無端リンク装置（図中リンクの一部並びに片側の無端リンクは省略）３を設け、該無端リンク装置３を熱可塑性樹脂フィルム１の入口側スプロケット４で駆動することにより進行方向（図１では左から右へ）に末広がり状に配置されたガイドレール５、６、７および８に案内されて上記把持具２の間隔を徐々に拡大させて前記端部が把持された熱可塑性樹脂フィルム１を縦横二方向に同時に延伸させ延伸フィルム１０を得、さらに該延伸後延伸フィルム１０の端部を前記把持具２から外して上記無端リンク装置３を出口側スプロケット９により駆動して上記入口側スプロケット４に戻るように構成されている。
【００４４】
本発明の製造方法に好適に用いられる同時二軸延伸機は、左右（図１中は上下）のガイドレール５及び６の間、７及び８の間にパンタグラフの各節を支持する部材がガイドレール長手方向に移動可能に挟持されている。ガイドレール５及び６の一組と、ガイドレール８及び７の一組とは独立にスライドすることができ、このスライドによってできるレールレイアウトによってＭＤ方向（フィルム長手方向）の把持具間隔の広がり方、ＴＤ方向（フィルム幅方向）の把持具間隔の広がり方を調整できるようになっている。
すなわち、ガイドレール６とガイドレール８との間の距離が変わるとパンタグラフの開き幅が変化し、パンタグラフの先に付いている把持具のＭＤ方向間隔が調整できる。ガイドレール６とガイドレール８との間の距離が長くなるとリンク装置３のパンタグラフが閉じＭＤ方向の把持具間隔が狭くなる。逆にガイドレール６とガイドレール８との間の距離が短くなるとリンク装置３のパンタグラフが開きＭＤ方向把持具間隔が長くなる。各ガイドレールは独立にスライド移動できるので、図中上側のガイドレール６とガイドレール８との間の距離と、図中下側のガイドレール６とガイドレール８との間の距離とを独立に調整し、図１中の上側のＭＤ方向把持具間隔の広がり方と下側のＭＤ方向の把持具間隔の広がり方を同じにすることもできるし、異ならせることもできる。
【００４５】
一方、左右のガイドレール５のＴＤ方向間の距離によって、把持手段のＴＤ方向間隔が
調整できる。各ガイドレールは独立にスライド移動できるので、図中上側のガイドレール
５のＴＤ方向上側への広がり幅（図１中におけるｔ１）と、下側のガイドレール５のＴＤ
方向下側への広がり幅（図１中におけるｔ２）とを同じにすることもできるし、異ならし
めることもできる。
ガイドレール６とガイドレール８との間の距離及び上下のガイドレール５のＴＤ方向間
の距離が変化開始する場所及び変化が終了する場所は同じ場所でも良いし、異なる場所で
もよい。変化開始場所又は変化終了場所が同じであれば、ＭＤ方向及びＴＤ方向の延伸が
同時期に始まり同時期に終了する。変化開始場所又は変化終了場所が異なる場合、ＭＤ方
向及びＴＤ方向の延伸開始と延伸終了の時期をずらすことができる。
【００４６】
把持手段２の間隔は、ガイドレールの配置によってほぼ決まるので、このガイドレール
上をリンク装置３が移動する速度、すなわちフィルム長手方向移動速度を変化させること
によって、把持手段間隔の広がり速度、広がり方などがフィルム長手方向の移動に伴い変化するようになっている。
【００４７】
フィルムが通過する延伸機内は、熱可塑性樹脂フィルム１を延伸するに適した温度に加温する予熱区間（図１中のＡ区間）と、把持手段間隔が広がって延伸が行われる延伸区間（図１中のＢ区間）と、延伸されたフィルム１０の延伸状態を安定化させるための固定区間（図１中のＣ区間）とに大きく分けられる。それぞれの区間での温度は、特に制限されないが、熱可塑性樹脂フィルムのガラス転移温度Ｔｇに対して、Ａ区間では通常Ｔｇ℃〜Ｔｇ＋３０℃、Ｂ区間では通常Ｔｇ℃〜Ｔｇ＋３０℃、Ｃ区間では通常Ｔｇ℃〜Ｔｇ＋３０℃に調整される。各区間は恒温状態に保たれていることが好ましく、具体的には温度分布が±０．５℃の範囲にある雰囲気中であることが好ましい。前記温度が、Ｔｇ℃未満の領域で延伸を行うと延伸装置に過大な負荷がかかり好ましくない。また逆に、Ｔｇ＋３０℃を超えた領域で延伸を行うと、延伸フィルムの厚さムラや厚さ方向のリタデーションＲｔｈの精度が低下する場合がある。また、前記Ｂ区間では、均一に延伸を行うために、幅方向に温度差をつけ、端部の温度が中央部の温度よりも０〜１０℃の範囲で高くなるように設定して延伸を行うことも可能である。
【００４８】
本発明においては、前記把持具のフィルムに接触する部分の面積がそれぞれ７５〜１，０００ｍｍ２で、かつ把持具の初期間隔がそれぞれ５０ｍｍ以下であることが好ましい。ここで、把持具の初期間隔とは、前記Ｂ区間入り口における未延伸把持時の各把持具の間隔のことを指す。前記間隔は、把持具の形状が円形又は楕円形の場合には、隣り合う把持具同士の中心間距離をさし、把持具形状が円形又は楕円形以外の把持具については各々の重心間の距離をさす。本発明において、これらの条件が満たされなければエッジ部の延伸が不均一となり、その結果延伸フィルムの幅方向の配向角均一性に悪影響を及ぼすことがある。
前記把持具のフィルムに接触する部分の面積は、それぞれ、好ましくは２００〜８００ｍｍ２、さらに好ましくは３００〜６００ｍｍ２である。また、把持具の初期間隔は、それぞれ好ましくは４０ｍｍ以下、さらに好ましくは３０ｍｍ以下である。
【００４９】
本発明において、各把持具のフィルムに接触する部分の形状は、円形、楕円形、又は近似楕円形とすることが好ましく、円形がより好ましい。近似楕円形とは、例えば長方形の角を丸めた形状の如く、多角形の角を丸めた形状を指す。接触面が円形の場合、その直径は好ましくは１０ｍｍ〜３０ｍｍ、より好ましくは１４〜２５ｍｍである。
【００５０】
本発明において、同時二軸延伸における延伸倍率は、フィルムの長手方向、フィルムの幅方向、それぞれ、１．１〜２．０倍、好ましくは１．２〜１．８倍の範囲内で選択される。本発明においては、フィルムの長手方向の延伸倍率が、フィルムの幅方向の延伸倍率以下であることが好ましい。フィルムの長手方向の延伸倍率が、フィルムの幅方向の延伸倍率以下とすることにより、延伸フィルムの幅方向における配向角の精度を向上させることができる。
【００５１】
以上の工程を経た後、把持具で把持されていたフィルム両端をトリミングし、次いで巻き芯に巻き取り、延伸フィルムの巻回体とすることができる。
【００５２】
本発明の製造方法により得られる延伸フィルムの面内方向のリタデーションＲｅは、４０〜１５０ｎｍの範囲で、用いる液晶表示装置の液晶モードにあわせて適宜調整される。
本発明の製造方法により、得られる延伸フィルムの面内方向のリタデーションＲｅの幅方向におけるばらつきを小さくすることができ、具体的には５ｎｍ以内、好ましくは４ｎｍ以内とすることができる。前記面内方向のリタデーションＲｅの幅方向におけるばらつきを前記範囲とすることにより、液晶表示装置用の位相差フィルムとして用いた場合に表示品質を良好なものにすることが可能になる。ここで、面内方向のリタデーションＲｅの幅方向のバラツキは、市販の位相差計を用いて面内方向リタデーションを幅方向に５０ｍｍ間隔で測定し、その測定値の最大値と最小値との差とする。
【００５３】
本発明の製造方法により得られる延伸フィルムの厚さ方向のリタデーションＲｔｈは、１００〜３００ｎｍの範囲で、用いる液晶表示装置の液晶モードにあわせて適宜調整される。
本発明の製造方法により、得られる延伸フィルムの厚さ方向のリタデーションＲｔｈの幅方向におけるばらつきを小さくすることができ、具体的には１０ｎｍ以内、好ましくは８ｎｍ以内とすることができる。前記厚さ方向のリタデーションＲｔｈの幅方向におけるばらつきを前記範囲とすることにより、液晶表示装置用の位相差フィルムとして用いた場合に表示品質を良好なものにすることが可能になる。ここで、厚さ方向のリタデーションＲｔｈは、市販の位相差計を用いて厚さ方向リタデーションを幅方向に５０ｍｍ間隔で測定したときの平均値とし、幅方向におけるバラツキはその厚さ方向リタデーションの最大値と最小値との差とする。
【００５４】
本発明の製造方法により得られる延伸フィルムの平均配向角は、フィルムの幅方向を０°としたとき、好ましくは−０．３°〜０．３°の範囲である。また、フィルムの幅方向における配向角のバラツキは、好ましくは１．２°以内、より好ましくは１．０°以内である。配向角のバラツキが上記範囲であることにより、液晶表示装置用の位相差フィルムとして用いた場合に表示品質を良好なものにすることが可能になる。ここで、ここで、平均配向角は、市販の偏光顕微鏡を用いて配向角を幅方向に５０ｍｍ間隔で測定したときの平均値であり、バラツキとはその幅方向における配向角の最大値と最小値との差である。
【００５５】
本発明の延伸フィルムは、上記の製造方法によって容易に得ることが可能で、屈折率の高度な補償が可能なので、それ単独あるいは他の部材と組み合わせて、位相差板や視野角補償フィルムとして、液晶表示装置、有機ＥＬ表示装置、プラズマ表示装置、ＦＥＤ（電界放出）表示装置、ＳＥＤ（表面電界）表示装置などに広く応用が可能である。
【００５６】
本発明の偏光板は、偏光子の少なくとも片面に、本発明の延伸フィルムを積層してなる。
偏光子には、ポリピニルアルコールや部分ホルマール化ポリビニルアルコール等の従来に準じた適宜なビニルアルコール系ポリマーよりなるフィルムに、ヨウ素や二色性染料等よりなる二色性物質による染色処理、延伸処理、架橋処理等の適宜な処理を適宜な順序や方式で施したもので、自然光を入射させると直線偏光を透過する適宜なものを用いることができる。特に、光透過率や偏光度に優れるものが好ましい。偏光子の厚さは、５〜８０μｍが一般的であるが、これに限定されない。
【００５７】
積層形態としては、本発明の延伸フィルムを偏光子の両面に積層させても片面に積層させてもよく、また積層数に特に限定はなく、２枚以上積層させてもよい。また、積層手法としては、必須手法ではないが、接着剤を用いて積層させることができる。従来、偏光子は、その片面又は両面に保護フィルムが積層されているが、本発明の延伸フィルムを積層することによって、本発明の延伸フィルムが偏光子の保護フィルムの役目も兼ねることになる。このように延伸フィルムを直接偏光子に積層すると、従来使用していた保護フィルム１枚を省くことができ、液晶表示装置の薄型化に寄与する。
【００５８】
本発明の偏光板では、延伸フィルムと偏光子との間に本発明の特性を損なわない範囲で他の部材を介在させることもできる。介在させる他の部材として、例えば、偏光子を保護するための保護フィルムが挙げられる。保護フィルムとしては、適宜な透明フィルムを用いることができる。中でも、透明性や機械的強度、熱安定性や水分遮蔽性等に優れる樹脂からなるフィルムが好ましい。保護フィルムを形成する樹脂としては、トリアセチルセルロースの如きアセテート樹脂；脂環式オレフィン樹脂；鎖状ポリオレフィン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエチレンテレフタレートの如きポリエステル樹脂；ポリ塩化ビニル樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリアクリロニトリル樹脂、ポリスルフォン樹脂、ポリエーテルスルフォン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂、アクリル樹脂等があげられる。
【００５９】
本発明の液晶表示装置は、前記偏光板を備えたものである。
液晶表示装置に備わっている液晶セルの表示モードは特に制限されず、例えば、インプレーンスイッチング（ＩＰＳ）モード、バーチカルアラインメント（ＶＡ）モード、マルチドメインバーチカルアラインメント（ＭＶＡ）モード、コンティニュアスピンホイールアラインメント（ＣＰＡ）モード、ハイブリッドアラインメントネマチック（ＨＡＮ）モード、ツイステッドネマチック（ＴＮ）モード、スーパーツイステッドネマチック（ＳＴＮ）モード、オプチカルコンペンセイテッドベンド（ＯＣＢ）モードなどを挙げることができる。
【００６０】
本発明の液晶表示装置には他の部材を備えていてもよい。例えばプリズムアレイシート、レンズアレイシート、光拡散板、バックライトや輝度向上フィルム等の適宜な部品を適宜な位置に１層又は２層以上配置することができる。バックライトに用いる光源としては、冷陰極管、水銀平面ランプ、発光ダイオード、ＥＬなどが挙げられる。
【実施例】
【００６１】
本発明を、実施例及び比較例を示しながら、さらに詳細に説明するが、本発明は以下の実施例のみに限定されるものではない。
なお部及び％は特に断りのない限り重量基準である。
本実施例における評価は、以下の方法によって行う。
（１）熱可塑性樹脂フィルムの厚み標準偏差
製膜ライン上に設置された赤外線透過式厚み計（クラボウ（株）：ＲＸ−１００）を用いて熱可塑性樹脂フィルムの全面を長さ５００ｍに渡ってオンラインで測定し標準偏差を算出した。
（２）熱可塑性樹脂フィルムの配向角（θｃ、θｅ）、延伸フィルムの配向角θ
偏光顕微鏡（オリンパス製偏光顕微鏡、「ＢＸ５１」）を用いて測定を行い、絶対値を配向角として算出した。中央部の配向角θｃは熱可塑性樹脂フィルムの中央部を流れ方向に５０ｍｍ間隔で５点測定した平均値とし、エッジ部の配向角θｅはフィルムのエッジから１００ｍｍの地点において流れ方向に５０ｍｍ間隔で５点測定した値の平均値とした。
延伸フィルムの配向角θは、偏光顕微鏡（オリンパス社製、ＢＸ５１）を用いてフィルムの幅方向に対し５０ｍｍの間隔で測定を行いその平均値を配向角θとした。また、その際の最大値−最小値をバラツキとして評価し、バラツキが１．０°以下のものを合格とした。
（３）熱可塑性樹脂フィルム又は延伸フィルムの面内方向のリタデーションＲｅ、延伸フィルムの厚さ方向のリタデーションＲｔｈ
面内方向のリタデーション又は厚さ方向のリタデーションは、位相差計（王子計測（株）製、ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ）を用いて幅方向に５０ｍｍ間隔で測定し、その平均値を面内方向のリタデーションＲｅ又は厚さ方向のリタデーションＲｔｈとした。
面内方向のリタデーション又は厚さ方向のリタデーションのバラツキは、測定値の最大値から最小値を差し引いた値とした。
延伸フィルムの面内方向のリタデーションＲｅのバラツキが４ｎｍ以下のもの、及び／又は厚さ方向のリタデーションのバラツキが１０ｎｍ以下のものを合格とした。
【００６２】
（実施例１）
脂環式オレフィンポリマーの一種である熱可塑性ノルボルネン樹脂のペレット（日本ゼオン社製、ＺＥＯＮＯＲ１４２０、ガラス転移点１３７℃）を１００℃で５時間乾燥した。
該ペレットを押出機に供給し、押出機内で溶融させ、ポリマーパイプ及びポリマーフィルターを経て、Ｔダイから表面温度１２０℃のキャスティングドラム上にドラフト比（ダイ開度とフィルム厚みの比）５：１でシート状に押出して冷却し、厚み１５０μｍ、幅１２００ｍｍの熱可塑性樹脂フィルム１を得た。その際、Ｔダイとして、内側にクロームメッキを施したＲａ＝０．０５μｍであるものを使用した。得られた熱可塑性樹脂フィルム１の配向角（θｃ，θｅ）、面内方向リタデーションＲｅ、及び厚みの標準偏差を表１に示す。
【００６３】
熱可塑性樹脂フィルムを、そのまま連続して図１に示すようなパンタグラフ方式の同時二軸延伸機に供給し、延伸温度１４５℃、縦延伸倍率１．３倍、横延伸倍率１．５倍で二軸延伸を行い幅が１５００ｍｍ、面内方向リタデーションＲｅが６０ｎｍ、厚さ方向リタデーションＲｔｈが２１０ｎｍである延伸フィルム１を得、巻き芯に巻きとった。縦延伸と横延伸の開始点、終了点は同時とした。また、各把持具の形状、各把持具のフィルムに接触する部分の面積、把持具の初期間隔を表２に示す。
得られた延伸フィルム１は全幅に渡り均一なものであった。延伸フィルム１の面内リタデーションＲｅ及びそのバラツキ、厚さ方向のリタデーションＲｔｈ及びそのバラツキ、並びに、配向角θ及びそのバラツキを表２に示す。
【００６４】
透過軸が幅方向にある長尺の偏光板（サンリッツ社製、ＨＬＣ２−５６１８Ｓ、厚さ１８０μｍ）と、延伸フィルム１をロール・トゥ・ロールで貼り合わせて幅１５００ｍｍの偏光板の巻回体を得た。この巻回体から切り出した偏光板を、市販の３２インチＶＡ（バーティカルアライメント）モードの透過型液晶表示装置のバックライト側の偏光板と置き換え、上記延伸フィルム１を貼り合わせた側が液晶セル側に配置されるように組み込んで液晶表示装置を得た。そして得られた液晶表示装置の表示画面を目視により正面から確認したところ、全幅に渡り色ムラが観察されず、良好な表示であった。
【００６５】
（実施例２）
表２に示す、フィルム把持具を変更した他は実施例１と同様にして延伸フィルム２、偏光板及びＶＡ型透過型液晶表示装置を得た。この延伸フィルム２の評価結果を表１に示した。この延伸フィルム２を用いた偏光板を組みこんだＶＡ型透過型液晶表示装置の表示画面を目視により正面から確認したところ、全幅に渡り色ムラが観察されず、良好な表示であった。
【００６６】
（比較例１）
熱可塑性樹脂フィルムを製造するに際して、キャスティングドラムの表面温度を１００℃にした他は実施例１と同様にして熱可塑性樹脂フィルム２を得た。熱可塑性樹脂フィルム２の配向角、面内方向リタデーションＲｅ、及び厚みの標準偏差を表１に示す。
熱可塑性樹脂フィルム１のかわりに、熱可塑性樹脂フィルム２を用いた他は、実施例１と同様にして同時二軸延伸を行い、延伸フィルム３を得た。熱可塑性樹脂フィルム２の厚み標準偏差が０．６を超えているため得られた延伸フィルム３は幅方向の均一性に欠ける（配向角バラツキ、面内方向のリタデーションのばらつき、及び厚さ方向のリタデーションのばらつきが大きい）ものであった。この延伸フィルム３を用いた偏光板を組みこんだＶＡ型透過液晶表示装置の表示画面を目視により正面から確認したところ、画面内に色ムラが観察され、表示品位が悪化した。
【００６７】
（比較例２）
熱可塑性樹脂フィルムを製造するに際して、ドラフト比を７：１と変更した他は、実施例１と同様にして熱可塑性樹脂フィルム３を得た。熱可塑性樹脂フィルム３の配向角、面内方向リタデーションＲｅ、及び厚みの標準偏差を表１に示す。
熱可塑性樹脂フィルム１のかわりに、熱可塑性樹脂フィルム３を用いた他は、実施例１と同様にして同時二軸延伸を行い、延伸フィルム４を得た。熱可塑性樹脂フィルム３の面内方向リタデーションＲｅが２０ｎｍを超えているため得られた延伸フィルム３は幅方向の均一性に欠ける（面内方向のリタデーションのばらつきや厚さ方向のリタデーションのばらつきが大きい）ものであった。この延伸フィルム３を用いた偏光板を組みこんだＶＡ型透過液晶表示装置の表示画面を目視により正面から確認したところ、画面内に色ムラが観察され、表示品位が悪化した。
【００６８】
（比較例３）
熱可塑性樹脂フィルムを製造するに際して、キャスティングドラム表面温度を１４０℃とし、さらにドラフト比を３：１とした他は、実施例１と同様にして熱可塑性樹脂フィルム４を得た。熱可塑性樹脂フィルム４の配向角、面内方向リタデーションＲｅ、及び厚みの標準偏差を表１に示す。
熱可塑性樹脂フィルム１のかわりに、熱可塑性樹脂フィルム４を用いた他は、実施例１と同様にして同時二軸延伸を行い、延伸フィルム５を得た。熱可塑性樹脂フィルム４の中央部の配向角とエッジ部の配向角との差が１０°よりも小さいため、得られた延伸フィルム５は幅方向の均一性に欠ける（配向角のばらつきが大きい）ものであった。この延伸フィルム５を用いた偏光板を組みこんだＶＡ型透過液晶表示装置の表示画面を目視により正面から確認したところ、画面内に色ムラが観察され、表示品位が悪化した。
【００６９】
【表１】
2008114369.tif 000002
【００７０】
【表２】
2008114369.tif 000003
【図面の簡単な説明】
【００７１】
【図１】本発明の製造方法に用いることができる同時二軸延伸機の一実施の形態を示す平面図
【符号の説明】
【００７２】
１：熱可塑性樹脂フィルム
２：把持手段
３：無端リンク装置
４：入口側スプロケット
５、６、７、８：ガイドレール
９：出口側スプロケット
１０：延伸フィルム
Ａ：予熱区間
Ｂ：延伸区間
Ｃ：固定区間
【図１】
2008114369.tif 000004