【手続補正書】
【提出日】平成25年11月1日(2013.11.1)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも１つの反応チャンバー壁を有する反応チャンバーを有して成るリアクターで多結晶シリコン生成物を生成する方法であって、
反応チャンバー壁に四ハロゲン化ケイ素を導くこと、および四ハロゲン化ケイ素の内側に熱的に分解可能なケイ素化合物を導くことを含み、
熱的に分解可能な化合物をケイ素微粒子と接触させて、ケイ素をケイ素微粒子に蒸着させ、ケイ素微粒子径を大きくする、多結晶シリコン生成物を生成する方法。
【請求項２】
リアクターが反応チャンバーにガスを均一に分配するための分配器を有して成り、
分配器が１つ又はそれよりも多いガス源と反応チャンバーとの間を流体接続する複数の分配開口部を有して成り、
複数の分配開口部が少なくとも１つの末端開口部と少なくとも１つの内側開口部とを有して成り、
分配器の分配開口部を通じて１つ又はそれよりも多いガス源から反応チャンバーに四ハロゲン化ケイ素と熱的に分解可能なケイ素化合物とを供給することを含み、
リアクター壁に蒸着するケイ素量を低減するために、末端開口部を通じて供給される四ハロゲン化ケイ素の濃度が、内側開口部を通じて供給されるガス中の四ハロゲン化ケイ素の濃度よりも高い、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
熱的に分解可能なケイ素化合物が、トリクロロシラン、トリブロモシラン、トリフルオロシランおよびトリヨードシランから構成される群から選択されるトリハロシランである、請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
内側開口部を通じて供給されるガスが水素を含んで成る、請求項２又は３に記載の方法。
【請求項５】
内側開口部を通じて供給されるガスが多くの四ハロゲン化ケイ素を含んで成る、請求項２又は３に記載の方法。
【請求項６】
末端開口部を通じて供給されるガスが多くの熱的に分解可能なケイ素化合物を含んで成る、請求項２〜５のいずれかに記載の方法。
【請求項７】
末端開口部を通じて供給されるガスが実質的に四ハロゲン化ケイ素から構成される、請求項２〜５のいずれかに記載の方法。
【請求項８】
内側開口部を通じて供給されるガス中の水素と熱的に分解可能な化合物とのモル比が、約１：１〜約７：１である、請求項４に記載の方法。
【請求項９】
水素が熱的に分解可能な化合物の内側に導かれる、請求項１〜８のいずれかに記載に方法。
【請求項１０】
四ハロゲン化ケイ素が、四塩化ケイ素、四臭化ケイ素、四フッ化ケイ素および四ヨウ化ケイ素から構成される群から選択される、請求項１〜９のいずれかに記載の方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７０】
本発明により考えられるシステムは直列に又は並列にこれらユニットを使用するシステムを含む追加の流動床リアクター、蒸留塔およびコンデンサーを有するシステムを含むため、図１５に示されるシステムは、限定的な解釈がされないべきであると理解されよう。追加の流動床リアクターは、本発明の範囲から逸脱することなく本発明に従い操作されてよく、又はより標準的な方法で操作されてよい。更に、当業者に容易に決定されてよい分離および/又は精製工程等の追加処理ステップが含まれていてよい。１つ又はそれよりも多い態様では、図１５のシステムは、四ハロゲン化ケイ素とケイ素源および水素とを反応させることで四ハロゲン化ケイ素をトリハロシランに転化するための１つ又はそれよりも多いハロゲン化リアクターを含んでいてよく、構成ガス中の反応生成ガスを分離するための蒸留塔を更に含んでいてよい。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７４】
本発明の範囲から逸脱することなく、上記手法に様々な変更をすることができるので、上記記載に含められ添付図面に示される全ての事項は、あくまでも例示であって限定的意味に解釈されるべきではないと理解できよう。
なお、本明細書の開示内容は、以下の態様を含み得る。
（態様１）
少なくとも１つの反応チャンバー壁を有する反応チャンバーを有して成るリアクターで多結晶シリコン生成物を生成する方法であって、
反応チャンバー壁に四ハロゲン化ケイ素を導くこと、および四ハロゲン化ケイ素の内側に熱的に分解可能なケイ素化合物を導くことを含み、
熱的に分解可能な化合物をケイ素微粒子と接触させて、ケイ素をケイ素微粒子に蒸着させ、ケイ素微粒子径を大きくする、多結晶シリコン生成物を生成する方法。
（態様２）
リアクターが反応チャンバーにガスを均一に分配するための分配器を有して成り、
分配器が１つ又はそれよりも多いガス源と反応チャンバーとの間を流体接続する複数の分配開口部を有して成り、
複数の分配開口部が少なくとも１つの末端開口部と少なくとも１つの内側開口部とを有して成り、
分配器の分配開口部を通じて１つ又はそれよりも多いガス源から反応チャンバーに四ハロゲン化ケイ素と熱的に分解可能なケイ素化合物とを供給することを含み、
リアクター壁に蒸着するケイ素量を低減するために、末端開口部を通じて供給される四ハロゲン化ケイ素の濃度が、内側開口部を通じて供給されるガス中の四ハロゲン化ケイ素の濃度よりも高い、態様１に記載の方法。
（態様３）
熱的に分解可能なケイ素化合物がトリハロシランである、態様１又は２に記載の方法。
（態様４）
トリハロシランがトリクロロシラン、トリブロモシラン、トリフルオロシランおよびトリヨードシランから構成される群から選択される、態様３に記載の方法。
（態様５）
トリハロシランがトリクロロシランである、態様３に記載の方法。
（態様６）
内側開口部を通じて供給されるガスが水素を含んで成る、態様２〜５のいずれかに記載の方法。
（態様７）
内側開口部を通じて供給されるガスが多くの四ハロゲン化ケイ素を含んで成る、態様２〜５のいずれかに記載の方法。
（態様８）
ケイ素微粒子の大きさが呼び径で約８００μｍ〜約２０００μｍ増える、態様１〜７のいずれかに記載の方法。
（態様９）
少なくとも約１０００℃、少なくとも約１１００℃、少なくとも約１２００℃、少なくとも約１３００℃、少なくとも約１４００℃、約１０００℃〜約１６００℃、約１０００℃〜約１５００℃、約１１００℃〜約１５００℃又は約１２００℃〜約１４００℃の温度で、四ハロゲン化ケイ素が反応チャンバーに入る、態様１〜８のいずれかに記載の方法。
（態様１０）
末端開口部を通じて供給されるガス中の四ハロゲン化ケイ素の体積濃度が、少なくとも約１％、少なくとも約５％、少なくとも約２０％、少なくとも約４０％、少なくとも約６０％、少なくとも約８０％、少なくとも約９５％、少なくとも約９９％又は約１％〜約１００％、約２０％〜約１００％若しくは約４０％〜約１００％である、態様２〜９のいずれかに記載の方法。
（態様１１）
末端開口部を通じて供給されるガスが多くの熱的に分解可能なケイ素化合物を含んで成る、態様２〜１０のいずれかに記載の方法。
（態様１２）
末端開口部を通じて供給されるガス中の熱的に分解可能なケイ素化合物の体積濃度が、約５０％以下、約３０％以下、約５％以下又は約１％〜約５０％若しくは約５％〜約３０％である、態様１１に記載の方法。
（態様１３）
末端開口部を通じて供給されるガスが実質的に四ハロゲン化ケイ素から構成される、態様２〜９のいずれかに記載の方法。
（態様１４）
内側開口部を通じて供給されるガス中の熱的に分解可能な化合物の体積濃度が、少なくとも約５％、少なくとも約２０％、少なくとも約４０％、少なくとも約５５％、少なくとも約７０％、少なくとも約９５％、少なくとも約９９％又は約４０％〜約１００％、約５５％〜約９５％若しくは約７０％〜約８５％である、態様２〜１３のいずれかに記載の方法。
（態様１５）
内側開口部を通じて供給されるガスが水素を含んで成る、態様２〜１４のいずれかに記載の方法。
（態様１６）
内側開口部を通じて供給されるガス中の水素の体積濃度が、少なくとも約１％、少なくとも約５％、少なくとも約２０％、少なくとも約４０％、少なくとも約６０％、少なくとも約８０％又は約１％〜約９０％、約２０％〜約９０％若しくは約４０％〜約９０％である、態様１５に記載の方法。
（態様１７）
内側開口部を通じて供給されるガス中の水素と熱的に分解可能な化合物とのモル比が、約１：１〜約７：１、約２：１〜約４：１又は約２：１〜約３：１である、態様１５又は１６に記載の方法。
（態様１８）
水素が熱的に分解可能な化合物の内側に導かれる、態様１〜１７のいずれかに記載に方法。
（態様１９）
複数の分配開口部が少なくとも１つの中央開口部を有して成り、
分配器の分配開口部を通じるガス源から反応チャンバーまで水素を供給することを含み、
中央開口部を通じて供給される水素の濃度が、内側開口部を通じて供給されるガス中の水素の濃度よりも高く、末端開口部を通じて供給される水素の濃度よりも高い、態様１８に記載の方法。
（態様２０）
少なくとも約１０００℃、少なくとも約１１００℃、少なくとも約１２００℃、少なくとも約１３００℃、少なくとも約１４００℃、約１０００℃〜約１５００℃、約１１００℃〜約１５００℃又は約１２００℃〜約１５００℃の温度で、水素が反応チャンバーに入る、態様１９に記載の方法。
（態様２１）
四ハロゲン化ケイ素が、四塩化ケイ素、四臭化ケイ素、四フッ化ケイ素および四ヨウ化ケイ素から構成される群から選択される、態様１〜２０のいずれかに記載の方法。
（態様２２）
四ハロゲン化ケイ素が四塩化ケイ素である、態様１〜２１のいずれかに記載の方法。
（態様２３）
多結晶シリコンを生成する方法であって、
反応チャンバー壁を有し、ケイ素微粒子を含んで成る反応チャンバーにトリハロシランを導き、トリハロシランを反応チャンバー中で熱的に分解させてケイ素微粒子に多くのケイ素を蒸着させ、トリハロシランの多くを四ハロゲン化ケイ素に転化すること、
反応チャンバーから四ハロゲン化ケイ素を排出すること、および
反応チャンバー壁近くの反応チャンバーに排出された四ハロゲン化ケイ素の一部を導くことを含む、方法。
（態様２４）
四ハロゲン化ケイ素が反応チャンバー壁上のケイ素蒸着物をエッチングする、態様２３に記載の方法。
（態様２５）
四ハロゲン化ケイ素をケイ素蒸着物と反応させて、ヘキサハロジシランを形成する、態様２４に記載の方法。
（態様２６）
反応チャンバーから排出された四ハロゲン化ケイ素の全部分を反応チャンバーに戻す、態様２３〜２５のいずれかに記載の方法。
（態様２７）
ケイ素源とハロゲン化水素酸とを反応させてトリハロシランを生成し、副産物である多くの四ハロゲン化ケイ素を生成すること、および
トリハロシランと、ケイ素とハロゲン化水素酸との反応による副産物として生成される四ハロゲン化ケイ素とを反応チャンバーに導くことを含む、態様２３〜２６のいずれかに記載の方法。
（態様２８）
ケイ素とハロゲン化水素酸との反応による副産物として生成される四ハロゲン化ケイ素が、反応チャンバー壁上のケイ素蒸着物をエッチングする、態様２７に記載の方法。
（態様２９）
ケイ素とハロゲン化水素酸との反応による副産物として生成される四ハロゲン化ケイ素が、反応チャンバーに導かれる、態様２７又は２８に記載の方法。
（態様３０）
反応チャンバーでトリハロシランから生成される四ハロゲン化ケイ素の量と、ケイ素とハロゲン化水素酸との反応による副産物として生成される四ハロゲン化ケイ素の量とが、ケイ素との反応により反応チャンバーで消費されるトリハロシランケイ素の量と略同じである、態様２７〜２９のいずれかに記載の方法。
（態様３１）
ハロゲン化水素酸が塩酸である、態様２７〜３０のいずれかに記載の方法。
（態様３２）
水素が反応チャンバーに導かれる、態様２３〜３１のいずれかに記載の方法。
（態様３３）
使用済みガスが反応チャンバーから排出され、
使用済みガスが四ハロゲン化ケイ素、ハロゲン化水素酸、未反応のトリハロシランおよび未反応の水素を含んで成る、態様２３〜３２のいずれかに記載の方法。
（態様３４）
ハロゲン化水素酸が使用済みガスから分離され、
反応チャンバーから排出された四ハロゲン化ケイ素、未反応のトリハロシランおよび未反応の水素が反応チャンバーに導かれる、態様３３に記載の方法。
（態様３５）
反応チャンバーが反応チャンバー壁を有して成り、反応チャンバーに導かれる四ハロゲン化ケイ素の一部が反応チャンバー壁に導かれる、態様２３〜３４のいずれかに記載の方法。
（態様３６）
トリハロシランがトリクロロシラン、トリブロモシラン、トリフルオロシランおよびトリヨードシランから構成される群から選択される、態様２３〜３５のいずれかに記載の方法。
（態様３７）
トリハロシランがトリクロロシランである、態様２３〜３５のいずれかに記載の方法。
（態様３８）
四ハロゲン化ケイ素が、四塩化ケイ素、四臭化ケイ素、四フッ化ケイ素および四ヨウ化ケイ素から構成される群から選択される、態様２３〜３７のいずれかに記載の方法。
（態様３９）  
四ハロゲン化ケイ素が四塩化ケイ素である、態様２３〜３７のいずれかに記載の方法。
（態様４０）
少なくとも１つの反応チャンバー壁を有して成る反応チャンバーに第１ガス、第２ガスおよび第３ガスを分配するための分配器であって、
分配器が少なくとも１つの末端開口部、少なくとも１つの内側開口部および少なくとも１つの中央開口部を含む複数の分配開口部を有して成り、
末端開口部が、第２ガス源又は第３ガス源ではなく第１ガス源と流体接続を供するために構成されている、分配器。
（態様４１）
中央開口部が、第１ガス源又は第２ガス源ではなく第３ガス源と流体接続を供するために構成されている、態様４０に記載の分配器。
（態様４２）
内側開口部が、第１ガス源又は第３ガス源ではなく第２ガス源と流体接続を供するために構成されている、態様４０又は４１に記載の分配器。
（態様４３）
反応チャンバーと反応チャンバーにガスを分配するための態様４０〜４２のいずれかに記載の分配器を有して成る流動床リアクター・システムであって、
反応チャンバーが少なくとも１つの反応チャンバー壁を有して成る、流動床リアクター・システム。
（態様４４）
少なくとも１つの反応チャンバー壁を有して成る反応チャンバー、および
反応チャンバーにガスを分配し、反応チャンバーと第１ガス源、第２ガス源および第３ガス源との間を流体接続する複数の分配開口部を有して成る分配器を有して成る流動床リアクター・システムであって、
複数の分配開口部が、少なくとも１つの末端開口部、少なくとも１つの内側開口部および少なくとも１つの中央開口部を有して成り、
末端開口部が第２ガス源又は第３ガス源ではなく、第１ガス源と流体接続を供するために構成されている、流動床リアクター・システム。
（態様４５）
中央開口部が第１ガス源又は第２ガス源ではなく第３ガス源と流体接続を供するために構成されている、態様４４に記載の流動床リアクター・システム。
（態様４６）
内側開口部が第２ガス源と流体接続されており、第１ガス源又は第３ガス源と流体接続されていない、態様４４又は４５に記載の流動床リアクター・システム。
（態様４７）
第１ガス源および反応チャンバーと流体接続する第１ガスのプレナム、第２ガス源および反応チャンバーと流体接続する第２ガスのプレナムおよび第３ガス源および反応チャンバーと流体接続する第３ガスのプレナムを有して成る、態様４４〜４６のいずれかに記載の流動床リアクター・システム。
（態様４８）
入口ブロック、外側リング、外側リングと同心円状の内側リング、外側リングおよび内側リングと同心円状の中央リングを更に有して成り、  
第１ガスのプレナムが、分配器、入口ブロック、外側リングおよび内側リングの間の空間に規定され、第２ガスのプレナムが、分配器、入口ブロック、内側リングおよび中央リングの間の空間に規定される、態様４７に記載の流動床リアクター・システム。
（態様４９）
分配器および入口ブロックを通じて延在する外側リング、内側リングおよび中央リングと同心円状にある生成物引き出し管を更に有して成り、
第３ガスのプレナムが、分配器、入口ブロック、中央リングおよび生成物引き出し管の間の空間に規定される、態様４８に記載の流動床リアクター・システム。
（態様５０）
入口ブロックが、第１ガスのプレナムと流体接続する第１ガスチャネル、第２ガスのプレナムと流体接続する第２ガスチャネルおよび第３ガスのプレナムと流体接続する第３ガスチャネルを有して成る、態様４９に記載の流動床リアクター・システム。