【手続補正書】
【提出日】平成25年7月8日(2013.7.8)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３５】
触媒前駆体を調製するための代替方法では、硝酸マグネシウムは最初の溶液から除かれている。この方法では、水酸化マグネシウム粉末が水酸化アルミニウム粉末と混合され、酢酸コバルト、硝酸コバルトからなる群より選択されるコバルト化合物、酢酸鉄、硝酸鉄からなる群より選択される鉄化合物、ヘプタモリブデン酸アンモニウムおよび二モリブデン酸アンモニウムからなる群より選択されるモリブデン化合物、ならびにその混合物を含有する金属化合物の溶液と反応する。好ましい溶液は、水中に酢酸コバルト、硝酸鉄、およびヘプタモリブデン酸アンモニウムを含有する。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４７】
結果
図１に示されるように、触媒金属組成は、結果として生じる多層ナノチューブ生成物に大きな影響を与える。例えば、実験例 PXE2-282、PXE2-285、PXE2-292、およびPXE2-293は、Co、Mo、および約0.75重量パーセントの鉄〜約1.9重量％の鉄を有する触媒前駆体を用いて調製された多層カーボンナノチューブに関するデータを提供する。結果として生じるナノチューブのバッチは、約6.72 nm〜約8.24 nmのメディアン外径および4.97 nm〜約6 nmのモード外径を有する高収量のカーボンナノチューブを有する。これらのカーボンナノチューブの75％〜85％は、10 nm未満の外径を有する。具体的には、PXE2-282は、6.0 nmのモード径を有する多層ナノチューブのバッチを示し、そのバッチのメディアン径は8.24 nmであり、バッチの73％が10 nm未満の直径を有した。同様に、PXE2-285は、5.38 nmのモード径を有する多層ナノチューブのバッチを示し、そのバッチのメディアン径は6.72 nmであり、バッチの85％が10 nm未満の直径を有した。PXE2-292およびPXE2-293の値は、図１から容易に決定できる。当業者に知られているように、このように用いられる場合「モード」という用語は、データセットの中で最も頻繁に出現する値を表す。従って、PXE2-285において、最も多く見られるバッチ中のナノチューブの直径は5.38 nmである。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５４】
目的
本実施例は、3〜6層（直径4〜8 nm）を有する主として小さい直径の多層カーボンナノチューブを含有する複合材と、より大きな直径のカーボンナノチューブを含有する複合材との、電気伝導性を比較する。本実施例およびその後の実施例は、本発明に従って調製され、図１においてPXE2-282として識別される物質を使用する。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５８】
結果
図５は、SMW-100カーボンナノチューブ材料が最も低い電気的パーコレーション閾値を与えることを示す。図５に示されるように、0.33 wt.％のCNT充填は、電気的パーコレーションの必要条件を満たした。図５に示されるように、SMW-100は、0.5〜1.0 wt％の充填に対して104〜102 Ohm/cmの抵抗率測定値を与えた。一方、それぞれ7〜9 nm（MWCNT A）、10〜11 nm（MWCNT C）、および12〜15 nm（MWCNT B）の直径を有する比較例のカーボンナノチューブはそれぞれ、0.50 wt％、0.50 wt％、および0.55〜0.60 wt％のパーコレーション閾値をもたらした。
【手続補正５】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
担体と；
担体の表面上の混合金属酸化物
とを含有する触媒前駆体組成物であって、
混合金属酸化物がCoxFeyMoO4を含み、
式中、xが2.44〜4.88であり、yが1.75〜6.98である、触媒前駆体組成物。
【請求項２】
混合金属酸化物がCo3.3Fe2.62MoO4を含む、請求項１に記載の触媒前駆体組成物。
【請求項３】
混合金属酸化物がCo3.3FeyMoO4を含み、yが2.6〜6.3であってよい、請求項１に記載の触媒前駆体組成物。
【請求項４】
担体がアルミナおよびアルミン酸マグネシウムを含有する、請求項１〜３のいずれか１項に記載の触媒前駆体組成物。
【請求項５】
酸化マグネシウムが担体の表面上に存在する、請求項４に記載の触媒前駆体組成物。
【請求項６】
酸化マグネシウムのアルミナに対する原子比率が0.02〜0.04である、請求項５に記載の触媒前駆体組成物。
【請求項７】
アルミナがガンマアルミナである、請求項５に記載の触媒前駆体組成物。
【請求項８】
アルミナおよびマグネシウム化合物を含有する担体と；
担体の表面上に存在する酸化マグネシウム
とを含有する触媒前駆体組成物であって、
担体の表面上には混合金属酸化物も担持され、混合金属酸化物の金属成分がコバルト、モリブデン、および鉄からなる群より選択され、
前記コバルトは前記触媒前駆体組成物の全金属の0.5〜2.0重量パーセントの濃度であり、前記モリブデンは前記触媒前駆体組成物の全金属の0.3〜2.0重量パーセントの濃度であり、前記鉄は前記触媒前駆体組成物の全金属の0〜3.0重量パーセントの濃度であり、前記マグネシウムは前記触媒前駆体組成物の全金属の0.5〜3.3重量パーセントの濃度である、触媒前駆体組成物。
【請求項９】
アルミナがガンマアルミナである、請求項８に記載の触媒前駆体組成物。
【請求項１０】
アルミナがガンマアルミナであり、酸化マグネシウムのアルミナに対する原子比率が0.02〜0.04である、請求項９に記載の触媒前駆体組成物。
【請求項１１】
マグネシウム化合物がアルミン酸マグネシウムである、請求項８に記載の触媒前駆体組成物。
【請求項１２】
前記触媒前駆体組成物が20〜500ミクロンの粒径を有する、請求項８に記載の触媒前駆体組成物。
【請求項１３】
前記触媒前駆体組成物が20〜250ミクロンの粒径を有する、請求項８に記載の触媒前駆体組成物。
【請求項１４】
前記触媒前駆体組成物が20〜150ミクロンの粒径を有する、請求項８に記載の触媒前駆体組成物。
【請求項１５】
前記コバルトが前記触媒前駆体組成物の全金属の0.75〜1.5重量パーセントの濃度であり、前記モリブデンが前記触媒前駆体組成物の全金属の0.5〜1.0重量パーセントの濃度であり、前記鉄が前記触媒前駆体組成物の全金属の0.5〜2.0重量パーセントの濃度であり、前記マグネシウムが前記触媒前駆体組成物の全金属の0.5〜1.0重量パーセントの濃度である、請求項８に記載の触媒前駆体組成物。
【請求項１６】
ガンマアルミナおよびアルミン酸マグネシウムを含有する担体と；
コバルト、モリブデン、および鉄を保持する前記担体の表面
とを有する触媒組成物であって、
前記コバルトが金属コバルトの形態で前記触媒組成物の0.5〜2.0重量パーセントであり、前記モリブデンが炭化モリブデンの形態で前記触媒組成物の0.3〜2.0重量パーセントの濃度であり、前記鉄が金属鉄および炭化鉄の形態で、全鉄成分が前記触媒組成物の0〜3.0重量パーセントの濃度である、触媒組成物。
【請求項１７】
ガンマアルミナが前記触媒組成物の91.0〜97.6重量パーセントであり、マグネシウムが、MgOおよびMgAl2O4の形態で、前記触媒組成物の0.5〜3.3重量パーセントである、請求項１６に記載の触媒組成物。
【請求項１８】
ガンマアルミナが前記触媒組成物の94.8〜97.6重量パーセントであり、マグネシウムが前記触媒組成物の0.5〜1.0重量パーセントである、請求項１６に記載の触媒組成物。
【請求項１９】
前記コバルトが金属コバルトの形態で前記触媒組成物の0.75〜1.5重量パーセントであり、前記モリブデンが炭化モリブデンの形態で前記触媒組成物の0.5〜1.0重量パーセントの濃度であり、前記鉄が金属鉄および炭化鉄の形態で、全鉄成分が前記触媒組成物の0.5〜2.0重量パーセントの濃度である、請求項１６に記載の触媒組成物。
【請求項２０】
炭化モリブデンおよび炭化鉄が前記触媒組成物の0〜2.0重量パーセント未満を占める、請求項１６に記載の触媒組成物。
【請求項２１】
前記金属コバルトが、1.5 nm〜3.0 nmのサイズを有する粒子として前記担体の表面上にある、請求項１６に記載の触媒組成物。
【請求項２２】
前記金属コバルトが、1.5 nm〜2.2 nmのサイズを有する粒子として前記担体の表面上にある、請求項１６に記載の触媒組成物。
【請求項２３】
酸化マグネシウムが担体の表面上に存在する、請求項１６に記載の触媒組成物。
【請求項２４】
前記触媒組成物が20〜500ミクロンの粒径を有する、請求項１６に記載の触媒組成物。
【請求項２５】
前記触媒組成物が20〜250ミクロンの粒径を有する、請求項１６に記載の触媒組成物。
【請求項２６】
前記触媒組成物が20〜150ミクロンの粒径を有する、請求項１６に記載の触媒組成物。
【請求項２７】
アルミナおよびマグネシウム化合物を含有する担体と；
担体の表面上の酸化マグネシウムおよび混合金属酸化物
とを含有する触媒前駆体組成物であって、
混合金属酸化物がCoxFeyMoO4、Fe2(MoO4)3およびその混合物からなる群より選択され、
CoxFeyMoO4で表される混合金属酸化物について式中、xは1.6〜6.5であり、yは0〜10.5である、触媒前駆体組成物。
【請求項２８】
xが2.44〜4.88であり、yが1.75〜6.98である、請求項２７に記載の触媒前駆体組成物。
【請求項２９】
混合金属酸化物がCo3.3Fe2.62MoO4を含む、請求項２７に記載の触媒前駆体組成物。
【請求項３０】
混合金属酸化物がCo3.3FeyMoO4を含み、yが2.6〜6.3であってよい、請求項２７に記載の触媒前駆体組成物。
【請求項３１】
担体がアルミナおよびアルミン酸マグネシウムを含有する、請求項２７〜３０のいずれか１項に記載の触媒前駆体組成物。
【請求項３２】
アルミナがガンマアルミナである、請求項３１に記載の触媒前駆体組成物。
【請求項３３】
酸化マグネシウムのアルミナに対する原子比率が0.02〜0.04である、請求項３１に記載の触媒前駆体組成物。
【請求項３４】
２つ以上の金属化合物を含有する溶液であって、前記化合物の金属部分がコバルト、鉄、モリブデン、マグネシウム、およびその混合物からなる群より選択される溶液を調製するステップと；
金属化合物の溶液を水酸化アルミニウムと反応させ、反応した粒子を含有する生成物を得るステップと；
粒子を乾燥させるステップと；
粒子を流動ガス下でか焼するステップと； 
粒径を減少させるステップ
とを含む、触媒前駆体組成物を調製する方法。
【請求項３５】
２つ以上の金属化合物を含有する溶液であって、前記化合物の金属部分がコバルト、鉄、モリブデン、およびその混合物からなる群より選択される溶液を調製するステップと；
水酸化アルミニウムおよび水酸化マグネシウムの混合物を調製するステップと；
水酸化アルミニウムおよび水酸化マグネシウムの混合物を金属化合物の溶液と反応させ、反応した粒子を含有する生成物を得るステップと；
粒子を乾燥させるステップと；
粒子を流動ガス下でか焼するステップと； 
粒径を減少させるステップ
とを含む、触媒前駆体組成物を調製する方法。