(57)【要約】【課題】熱伝導率の高い熱伝導性シートおよびその製造方法を提供する。【解決手段】熱伝導性フィラー、フィブリル化セルロース、非フィブリル化繊維を含有する多孔質シートからなる熱伝導性シート。熱伝導性フィラー、フィブリル化セルロース、非フィブリル化繊維を分散させた水性スラリーに凝集剤を添加して凝集体を形成させた後、湿式抄紙して多孔質シートを作製し、熱伝導性シートとする熱伝導性シートの製造方法。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱伝導性フィラー、フィブリル化セルロース、非フィブリル化繊維を含有する多孔質シートからなる熱伝導性シート。
【請求項２】
熱伝導性フィラー、フィブリル化セルロース、非フィブリル化繊維を分散させた水性スラリーに凝集剤を添加して凝集体を形成させた後、湿式抄紙して多孔質シートを作製し、熱伝導性シートとする熱伝導性シートの製造方法。
【請求項３】
凝集剤を添加した後に増粘剤を添加する請求項２記載の熱伝導性シートの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、半導体部品、電子部品、電子機器、照明器具などに使用される熱伝導性シートに関する。
【背景技術】
【０００２】
トランジスタ、ＩＣチップ、サイリスタ、ＣＰＵ回路、マイクロプロセッサー（ＭＰＵ）、大規模集積回路（ＬＳＩ）、発光ダイオード、有機ＥＬ素子、無機ＥＬ素子、プラズマディスプレー、陰極線管、コンデンサ、有機ＥＬ照明、無機ＥＬ照明、白熱電球、ＬＥＤ照明、などの半導体部品、電子部品、電子機器、照明器具から発生する熱を効率良く放熱するために、これらに熱伝導性シート（放熱シートと呼ばれることもある）が接して配備される。従来、熱伝導性シートとしては、有機マトリックス樹脂に熱伝導性フィラーを混合してシート状にプレス成型してなるもの（例えば、特許文献１、２参照）、汎用樹脂中にカーボンナノチューブを分散させ、これを離型紙上に塗工してシート化したもの（例えば、特許文献３参照）、マトリックスエラストマー中に水酸化アルミニウムを分散含有させてなるもの（例えば、特許文献４参照）などが挙げられる。これらの熱伝導性シートは、マトリックスに対して熱伝導性フィラーを多くすると熱伝導性フィラーを均一に分散させることが難しく、シートが硬く脆くなりやすく、シート成型が困難になるため、熱伝導性フィラーを含有できる量に制限がある。また、熱伝導性フィラーやカーボンナノチューブが樹脂で覆われるため、熱伝導性フィラー同士やカーボンナノチューブ同士の接触が不十分になり、熱伝導性フィラーやカーボンナノチューブの持つ本来の熱伝導率を十分に発揮できておらず、高性能化によってますます発熱量が増加している半導体部品、電子部品、電子機器においては、より熱伝導性の高い熱伝導性シートが切望されている。
【特許文献１】特開２００３−６０１３４号公報
【特許文献２】特開２００１−１１０９６０号公報
【特許文献３】特開２００５−１５０３６２号公報
【特許文献４】特開２００４−３４２７５８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
本発明は、上記実情を鑑みたものであって、熱伝導率の高い熱伝導性シートに関するものである。
【課題を解決するための手段】
【０００４】
本発明者らは、この課題を解決するために鋭意研究を行った結果、熱伝導性フィラー同士の接触性を確保することによって、高い熱伝導率の熱伝導性シートを実現できることを見出し、本発明に至ったものである。
【０００５】
即ち、本発明は、熱伝導性フィラー、フィブリル化セルロース、非フィブリル化繊維を含有する多孔質シートからなる熱伝導性シートである。
【０００６】
本発明は、熱伝導性フィラー、フィブリル化セルロース、非フィブリル化繊維を分散させた水性スラリーに凝集剤を添加して凝集体を形成させた後、湿式抄紙して多孔質シートを作製し、熱伝導性シートとする熱伝導性シートの製造方法である。
【０００７】
本発明の熱伝導性シートの製造方法においては、熱伝導性フィラー、フィブリル化セルロース、非フィブリル化繊維を分散させた水性スラリーに凝集剤を添加した後に増粘剤を添加することが好ましい。
【発明の効果】
【０００８】
本発明により、熱伝導性フィラー、フィブリル化セルロース、非フィブリル化繊維を含有する多孔質シートからなることにより、熱伝導性フィラー同士の接触が十分になされ、熱伝導性フィラーが持つ本来の熱伝導率を発揮できるため、熱伝導率の高い熱伝導性シートが得られる。本発明により、熱伝導性シートの製造方法において、熱伝導性フィラー、フィブリル化セルロース、非フィブリル化繊維を分散させた水性スラリーに凝集剤を添加して凝集体を形成させた後、湿式抄紙して多孔質シートを作製し、熱伝導性シートとすることにより、熱伝導性フィラーの歩留まりを良くできて、熱伝導性フィラーを高充填とすることができるので、熱伝導性シートの熱伝導率を高くすることができる。また、凝集剤を添加した後に増粘剤を添加することにより、凝集体同士が結合して凝集体が壊れにくくなり、熱伝導性フィラーの歩留まりがさらに良くなるため、さらに熱伝導率の高い熱伝導性シートが得られる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
本発明における熱伝導性フィラーとしては、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素、窒化チタン、炭化ケイ素、炭化チタン、ホウ素化チタン、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム、水酸化バリウム、酸化アルミニウム、酸化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化ジルコニウム、酸化バナジウム、酸化鉄、酸化亜鉛、酸化銅、酸化銀、酸化ニッケル、酸化チタン、酸化ベリリウム、ホウ酸亜鉛、アルミン酸カルシウム、ハイドロタルサイト、銅、ニッケル、アルミニウム、チタン、金、銀、ステンレス、モリブデン、タングステン、ダイヤモンド、カーボンナノチューブ、カーボンナノファイバー、カーボンブラック、炭素繊維、活性炭などが挙げられる。熱伝導性シートに電気絶縁性が要求される場合には、これらの中でも窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素が好ましい。
【００１０】
本発明に用いられる熱伝導性フィラーは、熱伝導率が３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが好ましく、５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上がより好ましく、１００Ｗ／ｍ・Ｋ以上がさらに好ましい。本発明に用いられる熱伝導性フィラーの平均一次粒子径は、０．０１〜３０μｍが好ましく、０．１〜２０μｍがより好ましく、０．５〜１０μｍがさらに好ましい。平均一次粒子径が０．０１μｍより小さいと多孔質シートから脱落しやすくなる場合があり、３０μｍより大きいと熱伝導性シートの表面がざらつき、熱伝導性シートと被接触体との密着性が悪くなる場合がある。ここで、平均一次粒子径とは、市販のレーザー回折式粒度分布測定装置を用いて粒度分布を測定したときの、質量比で積算５０％のときの粒子径、すなわちＤ５０を意味する。
【００１１】
本発明の熱伝導性シート中の熱伝導性フィラーの含有率は、５０〜９７質量％が好ましく、７０〜９５質量％がより好ましい。熱伝導性フィラーの含有率が５０質量％未満では、熱伝導性シートの熱伝導率が不十分になる場合があり、９５質量％より多いと熱伝導性シートの機械的強度が不十分になる場合がある。
【００１２】
本発明の熱伝導性シートの熱伝導率は、レーザーフラッシュ法、熱線法（プローブ法ともいう）、定常熱流計法、平板熱流計法、温度傾斜法で測定することができる。本発明の熱伝導性シートの熱伝導率は、０．１Ｗ／ｍ・Ｋ以上が好ましく、１Ｗ／ｍ・Ｋ以上がより好ましく、４Ｗ／ｍ・Ｋ以上がさらに好ましい。
【００１３】
本発明におけるフィブリル化セルロースとしては、溶剤紡糸セルロース、木材繊維や木材パルプ、リンター、リント、麻、柔細胞繊維などの非木材繊維や非木材パルプをフィブリル化したものやバクテリアセルロースなどが挙げられる。柔細胞繊維とは、植物の茎、葉、根、果実等に存在する柔細胞を主体とした部分を、アルカリで処理する等して得られるセルロースを主成分とし、水に不溶な繊維を指す。
【００１４】
本発明の熱伝導性シート中のフィブリル化セルロースの含有率は、１〜４９質量％が好ましく、３〜３０質量％がより好ましい。フィブリル化セルロースの含有率が１質量％未満では、熱伝導性フィラーの歩留まりが悪くなる場合があり、４９質量％より多いと熱伝導性フィラー同士の接触面積が不十分になる場合がある。
【００１５】
本発明におけるフィブリルとは、フィルム状ではなく、主に繊維軸と平行な方向に非常に細かく分割された部分を有する繊維状で、少なくとも一部が繊維径１μｍ以下になっている繊維を指す。長さと巾のアスペクト比は約２０〜約１０００００の範囲に分布するものが好ましい。カナディアンスタンダードフリーネスは０〜５００ｍｌ以下の範囲にあることが好ましく、０〜２００ｍｌの範囲にあることがより好ましい。さらに質量平均繊維長が０．１〜２ｍｍの範囲にあるものが好ましい。
【００１６】
本発明におけるフィブリル化は、リファイナー、ビーター、ミル、摩砕装置、高速の回転刃により剪断力を与える回転刃式ホモジナイザー、高速で回転する円筒形の内刃と固定された外刃との間で剪断力を生じる二重円筒式の高速ホモジナイザー、超音波による衝撃で微細化する超音波破砕器、繊維懸濁液に少なくとも２０ＭＰａの圧力差を与えて小径のオリフィスを通過させて高速度とし、これを衝突させて急減速することにより繊維に剪断力、切断力を加える高圧ホモジナイザー等を用いて行うが、特に高圧ホモジナイザーで処理すると細かいフィブリルが得られるため好ましい。
【００１７】
本発明に用いられる非フィブリル化繊維としては、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、それらの誘導体などのポリエステル樹脂、ポリプロピレン、ポリエチレンなどのポリオレフィン樹脂、ポリビニルアルコール、エチレン−ビニルアルコール共重合体などのポリビニルアルコール系樹脂、アクリル系樹脂、ナイロン６やナイロン６，６などの脂肪族ポリアミド樹脂、半芳香族ポリアミド樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリフッ化ビニリデン樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアセタール樹脂、パラ系アラミド樹脂、メタ系アラミド樹脂、全芳香族ポリエステル樹脂、全芳香族ポリエステルアミド樹脂、全芳香族ポリエーテル樹脂、全芳香族ポリアゾメチン樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリ（パラ−フェニレンベンゾビスチアゾール）樹脂、ポリベンゾイミダゾール樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリイミド樹脂、ポリテトラフルオロエチレン樹脂、ポリ（パラ−フェニレン−２，６−ベンゾビスオキサゾール）樹脂などからなる単繊維や複合繊維、セルロース繊維、ガラス繊維、マイクロガラス繊維、炭素繊維、炭化ケイ素繊維、チタン酸カリウム繊維、ステンレス繊維、金属繊維が挙げられ、これら単独でも良いし、２種類以上の組み合わせでも良い。半芳香族とは、主鎖の一部に例えば、脂肪鎖などを有するものを指す。これらの中でもポリエステル樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリビニルアルコール系樹脂、アクリル系樹脂からなる非フィブリル化繊維は、熱伝導性シートの柔軟性と機械的強度を両立させやすいため好ましい。
【００１８】
本発明に用いられる非フィブリル化繊維の繊維長は１〜１５ｍｍが好ましく、２〜６ｍｍがより好ましい。繊維長が１ｍｍより短いと熱伝導性シートから脱落しやすく、１５ｍｍより長いと、繊維がもつれてダマになりやすく、熱伝導性シートに厚みむらが生じやすい。
【００１９】
本発明に用いられる非フィブリル化繊維の平均繊維径は０．０００２〜２０μｍが好ましく、０．０１〜１０μｍがより好ましい。非フィブリル化繊維の繊度は０．０００１〜２ｄｔｅｘが好ましく、０．００５〜１ｄｔｅｘ以下がより好ましい。非フィブリル化繊維の平均繊維径が０．０００２μｍ未満、又は繊度が０．０００１ｄｔｅｘ未満では繊維が細すぎて熱伝導性シートの機械的強度が不十分になる場合があり、平均繊維径が２０μｍより太いと、又は繊度が２ｄｔｅｘより太いと、熱伝導性シートから熱伝導性フィラーが脱落する場合や、熱伝導性シートの厚みが不均一になる場合がある。
【００２０】
本発明に用いられる非フィブリル化繊維の断面形状は、円形、楕円形、正方形、長方形、星形、Ｙ形、その他の異形形状の何れでも良い。
【００２１】
本発明の熱伝導性シート中の非フィブリル化繊維の含有率は、１〜４９質量％が好ましく、３〜４０質量％がより好ましく、３〜３０質量％がさらに好ましい。非フィブリル化繊維の含有率が、１質量％未満では熱伝導性シートの機械的強度が不十分になる場合があり、４９質量％より多いと熱伝導性フィラーの歩留まりが悪くなり、熱伝導性シートの熱伝導率が不十分になる場合がある。
【００２２】
本発明における多孔質シートは、熱伝導性フィラー、フィブリル化セルロース、非フィブリル化繊維を分散させてなる原料スラリーを湿式抄紙して製造される。熱伝導性フィラーは、セルロースや有機の非フィブリル化繊維よりも比重が重いため、平均一次粒子径が大きくなる程、水中で沈降しやすい。また、熱伝導性フィラーの平均一次粒子径が小さくなる程、繊維構造体に担持されずに水と一緒に流出しやすい。そこで、凝集剤を用いて熱伝導性フィラーと繊維との凝集体を形成させることにより、熱伝導性フィラーの沈降や流出を抑制し、熱伝導性フィラーの歩留まりを上げることができる。具体的には、熱伝導性フィラー、フィブリル化セルロース、非フィブリル化繊維を水に分散させた後、凝集剤を添加して凝集体を形成させ、原料スラリーの固形分濃度を５〜０．００１質量％に調製する。この原料スラリーをさらに所定の濃度に希釈して抄紙する。抄紙機には、円網抄紙機、長網抄紙機、短網抄紙機、傾斜型抄紙機、傾斜短網抄紙機、これらの中から同種または異種の抄紙機を組み合わせてなるコンビネーション抄紙機などを用いる。本発明においては、凝集剤を添加した後に増粘剤を添加すると凝集体同士が結合してさらに大きな凝集体が形成され、壊れにくくなり、さらに歩留まりが向上するため好ましい。原料スラリーには、凝集剤と増粘剤の他にも必要に応じて分散剤や消泡剤などを添加しても良い。
【００２３】
本発明に用いられる凝集剤としては、ポリアミン、ポリアクリルアミド、アルギン酸ナトリウム、ジシアンアミドなどの有機系凝集剤、硫酸バンド、硫酸第二鉄、ポリ硫酸第二鉄、硫酸カルシウム、塩化第二鉄、ポリ塩化アルミニウムなどの無機系凝集剤が挙げられ、有機系凝集剤単独でも無機系凝集剤単独でも良く、有機系と無機系凝集剤を併用しても良い。これらの中でも、凝集の効き目が原料スラリーのｐＨに依存しにくく、添加した後の原料スラリーのｐＨを変動させにくい有機系凝集剤やポリ塩化アルミニウムが好ましい。凝集剤の添加量としては、固形分に換算して原料スラリーの全固形分に対して０．１〜３０質量％が好ましく、０．４〜２０質量％がより好ましい。凝集剤の添加量が、固形分に換算して０．１質量％未満では、原料スラリーの凝集が不十分になる場合があり、３０質量％より多いと熱伝導性シートに残存する凝集剤の影響により熱伝導性シートの熱伝導率が低下する場合がある。
【００２４】
本発明に用いられる増粘剤としては、アルギン酸、アルギン酸ナトリウム、アルブミン、カゼイン、でんぷん、多糖類、寒天、カルボキシメチルセルロースナトリウム、カルボキメチルセルロースカルシウム、ポリアクリル酸、ポリアクリル酸ナトリウム、アクリル酸／アクリル酸アルキル共重合体、アクリルアミド／アクリル酸共重合体、カルボキシビニルポリマー、ジメチルジステアリルアンモニウムヘクトライト、ビニル系化合物、ビニリデン系化合物、ポリエステル系化合物、ポリエーテル系化合物、ポリグリコール系化合物などが挙げられる。増粘剤の添加量としては、固形分に換算して原料スラリーの全固形分に対して０．１〜１０質量％が好ましく、０．３〜５質量％がより好ましい。増粘剤の添加量が、固形分に換算して０．１質量％未満では、凝集体同士の結合が弱い場合があり、１０質量％を超えると凝集体が大きくなりすぎて熱伝導性シートの地合が不均一になる場合がある。
【００２５】
本発明の熱伝導性シートは多孔質であり、そのガーレー透気度は０．１〜１０００ｓ／１００ｍｌが好ましく、０．５〜５００ｓ／１００ｍｌがより好ましく、１．０〜１００ｓ／１００ｍｌがさらに好ましい。ここで、ガーレー透気度とは、ＪＩＳ  Ｐ８１１７に規定されるガーレー透気度を意味し、外径２８．６ｍｍの円孔から送り出される１００ｍｌの空気が、円孔に密着した熱伝導性シートを通過する時間を計測して求められる。ガーレー透気度が０．１ｓ／１００ｍｌ未満では、熱伝導性シートの空隙率が大きすぎて熱伝導率が不十分になる場合があり、１０００ｓ／１００ｍｌを超えると、熱伝導性フィラーが繊維に覆われてしまい、熱伝導率が不十分になる場合がある。熱伝導性シートの厚みは１０μｍ以上が好ましく、５０μｍ以上がより好ましい。厚みが１０μｍ未満では取り扱い時に熱伝導性シートが破れたり、破断する場合がある。厚みの上限は特にないが、製造のしやすさから１０００μｍ以下が好ましく、５００μｍ以下がより好ましい。
【実施例】
【００２６】
以下、実施例により本発明をさらに詳しく説明するが、本発明は実施例に限定されるものではない。
【００２７】
表１に示した原材料、凝集剤、増粘剤を使用した。凝集剤ＰＡＭは、固形分濃度０．１５質量％の水溶液にして使用した。増粘剤ＰＮＳは、固形分濃度０．１質量％の水溶液にして使用した。
【００２８】
【表１】
2008182132.tif 000002
【００２９】
表２に示した原材料と配合率に従って、原料スラリーを調製し、表３に示した凝集剤と増粘剤の添加量に従って熱伝導性シートを作製した。
【００３０】
【表２】
2008182132.tif 000003
【００３１】
【表３】
2008182132.tif 000004
【００３２】
実施例１〜３７
スラリー１〜２１を湿式抄紙して多孔質シート１〜３７を作製し、熱伝導性シート１〜３７とした。実施例２、５、８、１２、１５、２０、２５、３２は、原料スラリーに凝集剤を添加して凝集体を形成させて抄紙した。実施例３、６、９、１０、１３、１６〜１８、２１〜２３、２６〜３０、３３〜３７は、原料スラリーに凝集剤を添加して凝集体を形成させた後、増粘剤を添加して凝集体同士を結合させて抄紙した。抄紙機は円網抄紙機と円網抄紙機のコンビネーション抄紙機を用いた。
【００３３】
（比較例１）
スラリー２２を湿式抄紙したが、非フィブリル化繊維を含有しないため連続シートとして取り出すことができなかったため、熱伝導性シート３８を得ることができなかった。抄紙機は円網抄紙機と円網抄紙機のコンビネーション抄紙機を用いた。
【００３４】
（比較例２）
スラリー２３を湿式抄紙して多孔質シートを作製し、熱伝導性シート３９とした。原料スラリーに凝集剤を添加して凝集体を形成させた後、増粘剤を添加して凝集体同士を結合させて抄紙した。抄紙機は円網抄紙機と円網抄紙機のコンビネーション抄紙機を用いた。
【００３５】
（比較例３）
２液性付加反応型の液状シリコーンゲル（東レ・ダウコーニング製、商品名：ＣＹ５２−２８５Ａ／Ｂ）１５質量％、２液性付加反応型液状シリコーンゴム（東レ・ダウコーニング製、商品名：ＣＹ５２−２８７Ａ／Ｂ）１５質量％、ＡＬＮを７０質量％の割合で混練し、シート状にプレス成型して熱伝導性シート４０を作製した。
【００３６】
（比較例４）
ひまし油変性ポリオール（豊国製油製、商品名：２Ｔ−５００８Ｓ）３４質量％とＢＮ２を６６質量％の割合で混合した。得られた混合液を１００℃で１時間静置した後、この混合液に対して触媒（サンアブロ製、商品名：Ｕ−ｃａｔ２０３０）０．１４質量％、イソシアネート（日本ポリウレタン製、商品名：ミリオネートＭＴ）１．６３質量％の割合で添加した。この混合液を２枚の剥離紙で挟んで、カレンダー処理し、ポリウレタンエラストマーに窒化ホウ素が分散されてなる熱伝導性シート４１を作製した。
【００３７】
熱伝導性シート１〜３７、３９〜４１について、下記の試験方法により測定し、その結果を表４に示した。
【００３８】
＜厚み＞
熱伝導性シート１〜３７、３９〜４１の厚みをＪＩＳ  Ｐ８１１８に準拠して測定し、その結果を表４に示した。
【００３９】
＜ガーレー透気度＞
ＪＩＳ  Ｐ８１１７に準拠して、外径２８．６ｍｍの円孔を有するガーレー透気度計を用いて、１００ｍｌの空気が熱伝導性シート試料を通過する時間を計測し、１０箇所の平均値を表４に示した。
【００４０】
＜熱伝導率＞
温度傾斜法で、λ＝λ０（ｄＴ／ｄｘ）０（Ｌ／ΔＴ）より熱伝導率λ０を求め、表４に示した。ここで、λ０は標準試料の熱伝導率、（ｄＴ／ｄｘ）０は標準試料の温度傾斜、Ｌは熱伝導性シート試料の厚み、ΔＴは熱伝導性シート試料の上下面の温度差を表す。標準試料には銅を用いた。
【００４１】
＜歩留まり＞
熱伝導性シート１〜３７、３９〜４１を６００℃で焼成し、残った無機分の質量を計測し、無機分の歩留まりを算出し、その結果を表４に示した。このときの歩留まりとは、無機分の設定含有量に対しての歩留まりとした。例えば、無機分の設定含有量が８０質量％のとき、焼成後の無機分の質量が焼成前の熱伝導性シートの質量の８０％であれば、歩留まりは１００％である。
【００４２】
＜耐摩耗性＞
熱伝導性シート１〜３７、３９〜４１を指でこすり、粉落ちや剥けが発生するかどうかを判定した。粉落ちや剥けが発生し、熱伝導性シートとして使用に耐えない場合を×、粉落ちや剥けが発生するが、支障がない程度の場合を△、粉落ちや剥けが発生しない場合を○とし、表４に示した。
【００４３】
【表４】
2008182132.tif 000005
【００４４】
表４に示した通り、実施例１〜３７で作製した熱伝導性シートは、熱伝導性フィラー、フィブリル化セルロース、非フィブリル化繊維を含有する多孔質シートからなるため、熱伝導率の高い熱伝導性シートが得られた。
【００４５】
実施例１、４、７、１１、１４、１９、２４、３１で作製した熱伝導性シートの製造方法は、原料スラリーに凝集剤を添加せずに湿式抄紙して多孔質シートを作製し、熱伝導性シートとする製造方法であり、ここでは「Ｍ１」と表記する。実施例２、５、８、１２、１５、２０、２５、３２で作製した熱伝導性シートの製造方法は、原料スラリーに凝集剤を添加して凝集体を形成させた後、湿式抄紙して多孔質シートを作製し、熱伝導性シートとする製造方法であり、ここでは「Ｍ２」と表記する。実施例３、６、９、１０、１３、１６〜１８、２１〜２３、２６〜３０、３３〜３７で作製した熱伝導性シートの製造方法は、原料スラリーに凝集剤を添加して凝集体を形成させた後、増粘剤を添加して湿式抄紙して多孔質シートを作製し、熱伝導性シートとする製造方法であり、ここでは「Ｍ３」と表記する。
【００４６】
例えば、実施例４、５、６のように原材料と各原材料の配合率が同一だが、熱伝導性シートの製法が異なる場合を比較すると、製造方法Ｍ２で製造した熱伝導性シートは、製造方法Ｍ１で製造した熱伝導性シートよりも熱伝導性フィラーの歩留まりが高く、熱伝導性シートの熱伝導率が高かった。さらに製造方法Ｍ３で製造した熱伝導性シートは、製造方法Ｍ２で製造した熱伝導性シートよりも熱伝導性フィラーの歩留まりが高く、熱伝導性シートの熱伝導率が高かった。同様の結果は実施例１〜３、１１〜１３、１４〜１６、１９〜２１、２４〜２６、３１〜３３においても得られた。
【００４７】
一方、比較例１では、非フィブリル化繊維を含有しないため、連続シートとして取り出すことができなかった。
【００４８】
比較例２で作製した熱伝導性シートは、フィブリル化セルロースを含有しないため耐摩耗性が悪く、使用に耐えなかった。
【００４９】
比較例３で作製した熱伝導性シートは、シリコーンゲルとシリコーンゴムと熱伝導性フィラーの混練物であるため、熱伝導性フィラーの歩留まりは高かったが、熱伝導性フィラーがシリコーンマトリックスで覆われているため、熱伝導性フィラー同士の接触が不十分であり、熱伝導率が低めであった。
【００５０】
比較例４で作製した熱伝導性シートは、熱伝導性フィラーがポリウレタンエラストマーに分散されてなるため、熱伝導性フィラーの歩留まりは高かったが、熱伝導性フィラー同士の接触が不十分であり、熱伝導率が低かった。
【産業上の利用可能性】
【００５１】
本発明の活用例としては、半導体部品、電子部品、電子機器、照明器具などに使用される放熱シートなどが好適である。