【手続補正書】
【提出日】平成25年10月25日(2013.10.25)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
一般式（Ｉ）
【化１】
2013509380.tif 000001
［式中、Ｍ、Ａ1、Ａ2、ｎ、ｍ、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11、Ｒ12、Ｒ13及びＲ14は、以下の意味を有する：
Ｍは、Ｉｒを意味し、
Ａ1、Ａ2は、Ｃを意味し、
ｎ、ｍは、互いに独立して、１又は２を意味し、その際、ｎ及びｍの合計は３であり、
Ｒ1は、直鎖状もしくは分枝鎖状の、１〜２０個の炭素原子を有するアルキル基、置換もしくは非置換の、６〜３０個の炭素原子を有するアリール基、置換もしくは非置換の、５〜１８個の炭素原子及び／又はヘテロ原子を有するヘテロアリール基を意味し、
Ｒ2、Ｒ3は、互いに独立して、水素、直鎖状もしくは分枝鎖状の、１〜２０個の炭素原子を有するアルキル基、置換もしくは非置換の、６〜３０個の炭素原子を有するアリール基、置換もしくは非置換の、５〜１８個の炭素原子及び／又はヘテロ原子を有するヘテロアリール基を意味し、
Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7は、水素を意味し、かつ
Ｒ4及びＲ5又はＲ5及びＲ6又はＲ6及びＲ7は、一緒になって、一般式（ＩＩａ）又は（ＩＩｂ）
【化２】
2013509380.tif 000002
の環を形成し、
Ｒ8、Ｒ9は、水素を意味し、
Ｒ10は、直鎖状もしくは分枝鎖状の、１〜２０個の炭素原子を有するアルキル基、置換もしくは非置換の、６〜３０個の炭素原子を有するアリール基を意味し、
Ｒ11、Ｒ12、Ｒ13、Ｒ14は、互いに独立して、水素又は直鎖状もしくは分枝鎖状の１〜２０個の炭素原子を有するアルキル基を意味し、
及び／又は、Ｒ1及びＲ14は、一緒になって、飽和もしくは不飽和の、直鎖状もしくは分枝鎖状の、場合によりヘテロ原子、芳香族単位、複素芳香族単位及び／又は官能基を有する、全体で１〜３０個の炭素原子及び／又はヘテロ原子を有する架橋を形成し、前記架橋には、場合により置換もしくは非置換の、５員ないし８員の、炭素原子及び／又はヘテロ原子を含む環、好ましくは６員の芳香族環が縮合されており、
及び／又は、Ｒ7及びＲ8は、一緒になって、飽和もしくは不飽和の、直鎖状もしくは分枝鎖状の、場合によりヘテロ原子、芳香族単位、複素芳香族単位及び／又は官能基を有する、全体で１〜３０個の炭素原子及び／又はヘテロ原子を有する架橋を形成し、前記架橋には、場合により置換もしくは非置換の、５員ないし８員の、炭素原子及び／又はヘテロ原子を含む環、好ましくは６員の芳香族環が縮合されている］のヘテロレプティックな錯体。
【請求項２】
一般式（Ｉ）
【化３】
2013509380.tif 000003
［式中、Ｍ、Ａ1、Ａ2、ｎ、ｍ、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11、Ｒ12、Ｒ13及びＲ14は、以下の意味を有する：
Ｍは、Ｉｒを意味し、
Ａ1、Ａ2は、Ｎ又はＣを意味し、その際、Ａ1はＮであり、かつＡ2はＣであり、
ｎ、ｍは、互いに独立して、１又は２を意味し、その際、ｎ及びｍの合計は３であり、
Ｒ1は、直鎖状もしくは分枝鎖状の、１〜２０個の炭素原子を有するアルキル基、置換もしくは非置換の、６〜３０個の炭素原子を有するアリール基、置換もしくは非置換の、５〜１８個の炭素原子及び／又はヘテロ原子を有するヘテロアリール基を意味し、
Ｒ2、Ｒ3は、互いに独立して、水素、直鎖状もしくは分枝鎖状の、１〜２０個の炭素原子を有するアルキル基、置換もしくは非置換の、６〜３０個の炭素原子を有するアリール基、置換もしくは非置換の、５〜１８個の炭素原子及び／又はヘテロ原子を有するヘテロアリール基を意味し、
Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7は、水素を意味し、
又は、Ｒ4及びＲ5又はＲ5及びＲ6又はＲ6及びＲ7は、一緒になって、場合により少なくとも１つのヘテロ原子によって中断された、飽和の、不飽和のもしくは芳香族の、全体で５〜３０個の炭素原子及び／又はヘテロ原子を有する環を形成し、
Ｒ8、Ｒ9は、互いに独立して、Ａ1もしくはＡ2がＮである場合又はＡ1もしくはＡ2がＣである場合に、非共有電子対を、水素、直鎖状もしくは分枝鎖状の、１〜２０個の炭素原子を有するアルキル基、置換もしくは非置換の、６〜３０個の炭素原子を有するアリール基、置換もしくは非置換の、５〜１８個の炭素原子及び／又はヘテロ原子を有するヘテロアリール基を意味し、
Ｒ10は、直鎖状もしくは分枝鎖状の、１〜２０個の炭素原子を有するアルキル基、置換もしくは非置換の、６〜３０個の炭素原子を有するアリール基を意味し、
Ｒ11、Ｒ12、Ｒ13、Ｒ14は、水素又は直鎖状もしくは分枝鎖状の１〜２０個の炭素原子を有するアルキル基を意味し、
及び／又は、Ｒ1及びＲ14は、一緒になって、飽和もしくは不飽和の、直鎖状もしくは分枝鎖状の、場合によりヘテロ原子、芳香族単位、複素芳香族単位及び／又は官能基を有する、全体で１〜３０個の炭素原子及び／又はヘテロ原子を有する架橋を形成し、前記架橋には、場合により置換もしくは非置換の、５員ないし８員の、炭素原子及び／又はヘテロ原子を含む環、好ましくは６員の芳香族環が縮合されている］のヘテロレプティックな錯体。
【請求項３】
請求項１又は２に記載のヘテロレプティックな錯体であって、Ｒ1が、６〜３０個の炭素原子を有するアリール基であり、前記基は、オルト，オルト′位で、それぞれ１〜１０個の炭素原子を有する直鎖状もしくは分枝鎖状のアルキル基によって置換されていることを特徴とする、前記ヘテロレプティックな錯体。
【請求項４】
請求項１から３までのいずれか１項に記載のヘテロレプティックな錯体であって、Ｒ1及びＲ14は、一緒になって、飽和のもしくは不飽和の、直鎖状もしくは分枝鎖状の、場合によりヘテロ原子、芳香族単位、複素芳香族単位及び／又は官能基を含む、全体で１〜３０個の炭素原子及び／又はヘテロ原子を有する架橋を形成し、前記架橋には、場合により置換もしくは非置換の、５員ないし８員の、炭素原子及び／又はヘテロ原子を含む環が、好ましくは６員の芳香族環が縮合されていることを特徴とする、前記ヘテロレプティックな錯体。
【請求項５】
請求項２又は３に記載のヘテロレプティックな錯体であって、Ｒ4及びＲ5、Ｒ5及びＲ6又はＲ6及びＲ7が、一緒になって、一般式（ＩＩａ）又は（ＩＩｂ）
【化４】
2013509380.tif 000004
の環を形成することを特徴とする、前記ヘテロレプティックな錯体。
【請求項６】
請求項１から５までのいずれか１項に記載の、Ｍ、Ａ1、Ａ2、ｎ、ｍ、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11、Ｒ12、Ｒ13及びＲ14については上述の意味を有するヘテロレプティックな錯体であって、該錯体は、以下の立体配置ＩＩＩａ、ＩＩＩｂ、ＩＶａもしくはＩＶｂ：
【化５】
2013509380.tif 000005
【化６】
2013509380.tif 000006
の一つを示すことを特徴とする、前記ヘテロレプティックな錯体。
【請求項７】
請求項１から６までのいずれか１項に記載のヘテロレプティックな錯体の製造方法であって、
金属Ｍと一般式（Ｉ）の錯体中で非カルベン結合を介してＭに結合されている少なくとも１つの配位子とを含む少なくとも１種の前駆体化合物と、一般式（Ｉ）の錯体中で少なくとも１つのカルベン結合を介してＭに結合されている少なくとも１種の配位子もしくはその配位子前駆体、例えば相応のイミダゾリウム塩などの前駆体とを接触させることによって行うか、又は
金属Ｍと一般式（Ｉ）の錯体中で少なくとも１つのカルベン結合を介してＭに結合されている配位子とを含む少なくとも１種の前駆体化合物と、一般式（Ｉ）の錯体中で非カルベン結合を介してＭに結合されている少なくとも１つの配位子とを接触させることによって行う、前記方法。
【請求項８】
請求項１から６までのいずれか１項に記載の少なくとも１種のヘテロレプティックな錯体を含むＯＬＥＤ。
【請求項９】
請求項１から６までのいずれか１項に記載のヘテロレプティックな錯体と、一般式（Ｘ）
【化７】
2013509380.tif 000007
［式中、
Ｔは、ＮＲ57、Ｓ、Ｏ又はＰＲ57、好ましくはＳ又はＯ、特に好ましくはＯを意味する；
Ｒ57は、アリール、ヘテロアリール、アルキル、シクロアルキル又はヘテロシクロアルキルを意味する；
Ｑ′は、−ＮＲ58Ｒ59、−Ｐ（Ｏ）Ｒ60Ｒ61、−ＰＲ62Ｒ63、−Ｓ（Ｏ）2Ｒ64、−Ｓ（Ｏ）Ｒ65、−ＳＲ66又は−ＯＲ67、好ましくは−ＮＲ58Ｒ59、特に好ましくは
【化８】
2013509380.tif 000008
（式中、
Ｒ68、Ｒ69は、互いに独立して、アルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール又はヘテロアリール、好ましくはメチル、カルバゾリル、ジベンゾフリル又はジベンゾチエニルを意味する；
ｙ、ｚは、互いに独立して、０、１、２、３又は４、好ましくは０又は１を意味する）を意味する；
Ｒ55、Ｒ56は、互いに独立して、アルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、ヘテロアリール、ＳｉＲ70Ｒ71Ｒ72、基Ｑ′又はドナー作用もしくはアクセプター作用を有する基を意味する；
ａ′′は、０、１、２、３又は４を意味する；
ｂ′は、０、１、２又は３を意味する；
Ｒ58、Ｒ59は、Ｎ原子と一緒になって、３〜１０個の環原子を有する環式基を形成し、前記基は、非置換であるか又はアルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、ヘテロアリール及びドナー作用もしくはアクセプター作用を有する基から選択される１もしくは複数の置換基で置換されていてよく、かつ／又は３〜１０個の環原子を有する１もしくは複数の更なる環式基と縮合されていてよく、その際、縮合された基は、非置換であるか、又はアルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、ヘテロアリール及びドナー作用もしくはアクセプター作用を有する基から選択される１もしくは複数の置換基で置換されていてよい；
Ｒ70、Ｒ71、Ｒ72、Ｒ60、Ｒ61、Ｒ62、Ｒ63、Ｒ64、Ｒ65、Ｒ66、Ｒ67は、互いに独立して、アリール、ヘテロアリール、アルキル、シクロアルキル又はヘテロシクロアルキルを意味するか、又は
一般式（Ｘ）の２つの単位は、直鎖状もしくは分枝鎖状の、飽和もしくは不飽和の、少なくとも１つのヘテロ原子によって場合により中断された１つの架橋を介して、１つの結合を介して又はＯを介して互いに架橋されている］の少なくとも１種の化合物とを含むＯＬＥＤ。
【請求項１０】
請求項９に記載のＯＬＥＤであって、式（ＸＩ）又は（ＸＩ*）：
【化９】
2013509380.tif 000009
［式中、
Ｔは、ＮＲ57、Ｓ、Ｏ又はＰＲ57を意味する；
Ｒ57は、アリール、ヘテロアリール、アルキル、シクロアルキル又はヘテロシクロアルキルを意味する；
Ｑ′は、−ＮＲ58Ｒ59、−Ｐ（Ｏ）Ｒ60Ｒ61、−ＰＲ62Ｒ63、−Ｓ（Ｏ）2Ｒ64、−Ｓ（Ｏ）Ｒ65、−ＳＲ66又は−ＯＲ67を意味する；
Ｒ70、Ｒ71、Ｒ72は、互いに独立して、アリール、ヘテロアリール、アルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキルを意味し、その際、基Ｒ70、Ｒ71、Ｒ72の少なくとも１つは、少なくとも２つの炭素原子を含むか又はＯＲ73である；
Ｒ55、Ｒ56は、互いに独立して、アルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、ヘテロアリール、基Ｑ又はドナー作用もしくはアクセプター作用を有する基を意味する；
ａ′、ｂ′は、式（ＸＩ）の化合物については：互いに独立して０、１、２、３を意味する；式（ＸＩ*）の化合物については：ａ′が０、１、２を意味し、かつｂ′が０、１、２、３、４を意味する；
Ｒ58、Ｒ59は、Ｎ原子と一緒になって、３〜１０個の環原子を有する環式基を形成し、前記基は、非置換であるか又はアルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、ヘテロアリール及びドナー作用もしくはアクセプター作用を有する基から選択される１もしくは複数の置換基で置換されていてよく、かつ／又は３〜１０個の環原子を有する１もしくは複数の更なる環式基と縮合されていてよく、その際、縮合された基は、非置換であるか、又はアルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリール、ヘテロアリール及びドナー作用もしくはアクセプター作用を有する基から選択される１もしくは複数の置換基で置換されていてよい；
Ｒ73は、互いに独立して、ＳｉＲ74Ｒ75Ｒ76、アリール、ヘテロアリール、アルキル、シクロアルキル又はヘテロシクロアルキルであって、場合により基ＯＲ77で置換されたものを意味する；
Ｒ77は、互いに独立して、ＳｉＲ74Ｒ75Ｒ76、アリール、ヘテロアリール、アルキル、シクロアルキル又はヘテロシクロアルキルを意味する；
Ｒ60、Ｒ61、Ｒ62、Ｒ63、Ｒ64、Ｒ65、Ｒ66、Ｒ67、Ｒ74、Ｒ75、Ｒ76は、互いに独立して、アリール、ヘテロアリール、アルキル、シクロアルキル又はヘテロシクロアルキルを意味するか、又は
一般式（ＸＩ）及び／又は（ＸＩ*）の２つの単位は、直鎖状もしくは分枝鎖状の、飽和もしくは不飽和の、少なくとも１つのヘテロ原子によって場合により中断された１つの架橋を介して又はＯを介して互いに架橋されており、その際、一般式（ＸＩ）及び／又は（ＸＩ*）中のこの架橋は、それぞれＲ71の代わりにＳｉ原子に結合されている］の少なくとも１種の化合物を含む、前記ＯＬＥＤ。
【請求項１１】
請求項１０に記載のＯＬＥＤであって、一般式（ＸＩ）又は（ＸＩ*）の化合物において、Ｒ70及び／又はＲ71及び／又はＲ72は、一般式（ＸＩｉ）及び／又は（ＸＩｉ*）
【化１０】
2013509380.tif 000010
［式中、Ｒ55、Ｒ56、Ｑ′、Ｔ、ａ′及びｂ′は、請求項１０と同じ意味を示す］の芳香族単位を意味することを特徴とする、前記ＯＬＥＤ。
【請求項１２】
請求項１から６までのいずれか１項に記載の少なくとも１種のヘテロレプティックな錯体を含む発光層。
【請求項１３】
請求項１２に記載の発光層を含むＯＬＥＤ。
【請求項１４】
少なくとも２種の異なる材料を含み、そのうち少なくとも１種の材料が電子伝導性である電子輸送層を含むことを特徴とする、請求項８から１１又は１３のいずれか１項に記載のＯＬＥＤ。
【請求項１５】
電子輸送層が、少なくとも１種のフェナントロリン誘導体を含むことを特徴とする、請求項１４に記載のＯＬＥＤ。
【請求項１６】
電子輸送層が、少なくとも１種のフェナントロリン誘導体と少なくとも１種のアルカリ金属−ヒドロキシキノラト錯体を含むことを特徴とする、請求項１５に記載のＯＬＥＤ。
【請求項１７】
請求項８から１１又は請求項１３から１６のいずれか１項に記載の少なくとも１つのＯＬＥＤを含む、照明エレメント、定置式ディスプレイ及び可搬式ディスプレイからなる群から選択される装置。