(57)【要約】【課題】大型のＸ線発生装置を用いることなく、包装材料の殺菌に適した最適なＸ線エネルギー（すなわち、最適な波長）を用いて殺菌する。【解決手段】Ｘ線発生装置が発生するＸ線を包装材料に照射して包装材料を殺菌する。包装材料は空気中に配置される。Ｘ線発生装置が発生するＸ線のスペクトルの連続Ｘ線領域の主要部分がＸ線エネルギーの３〜２０ｋｅＶの範囲内にあるようにする。このようなエネルギー範囲のＸ線を用いることで、大型のＸ線発生装置を用いることなく、効果的に殺菌することができる。このエネルギー範囲よりも小さいＸ線エネルギー、あるいは、それよりも大きいＸ線エネルギーでは、Ｘ線が微生物に及ぼす影響が小さくなり、殺菌効果が低下する。【選択図】図５
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｘ線発生装置が発生するＸ線を包装材料に照射して前記包装材料を殺菌する殺菌方法において、前記包装材料が空気中に配置されていて、前記Ｘ線発生装置が発生するＸ線のスペクトルの連続Ｘ線領域の主要部分がＸ線エネルギーの３〜２０ｋｅＶの範囲内にあることを特徴とする殺菌方法。
【請求項２】
Ｘ線発生装置が発生するＸ線を包装材料に照射して前記包装材料を殺菌する殺菌方法において、前記包装材料が空気中に配置されていて、前記Ｘ線発生装置は、電子ビームを対陰極に衝突させることでＸ線を発生させるＸ線管であり、前記電子ビームの加速電圧が１５〜１５０ｋＶであることを特徴とする殺菌方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、包装材料にＸ線を照射して前記包装材料を殺菌する方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
対象物にＸ線を照射すれば対象物を殺菌できることは広く知られており、例えば、次の特許文献１から特許文献５までに、Ｘ線照射による殺菌方法が開示されている。
【特許文献１】特開２００３−２３１５１０号公報
【特許文献２】特開平５−１５５７４号公報
【特許文献３】特表２００５−５１７６３１号公報
【特許文献４】特開平１１−１１８９９８号公報
【特許文献５】特表２００４−５１４１２０号公報
【０００３】
特許文献１はプラスチック容器を放射線で殺菌する方法を開示しており、具体的には、ＰＥＴボトルに電子線を照射して殺菌する方法を開示している。そして、電子線の代わりにＸ線を照射してもよいと述べている。
【０００４】
特許文献２はリン脂質の水性分散液を電離放射線で滅菌処理する方法を開示しており、γ線での実験データを元に、γ線、電子線またはＸ線などの電離放射線を照射線量が１〜５０ｋＧｙとなるように照射することを述べている。
【０００５】
特許文献３はモノクローナル免疫グロブリン製剤を放射線（例えば、電子ビーム、γ線、Ｘ線など）で殺菌処理する方法を開示しており、実施例では、γ線を全線量が４５ｋＧｙとなるように照射している。
【０００６】
特許文献４は医療器具等の滅菌用のＸ線発生装置を開示しており、金のターゲットに３ＭｅＶのエネルギーの電子線を照射してＸ線を発生させて、このＸ線により、ターゲットから１５ｃｍの距離において約２ｋＧｙ／ｈの線量率を得ている。
【０００７】
特許文献５は製品の滅菌用のＸ線ターゲットを開示しており、水冷されたタングステンまたはタンタルのターゲットに１〜１０ＭｅＶのエネルギーの電子ビームを照射してＸ線を発生させて、そのＸ線をコンベア上の製品に照射している。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
殺菌用のＸ線発生装置を具体的に開示している上述の特許文献４及び特許文献５を検討してみると、これらの文献に開示された従来のＸ線照射殺菌方法は、Ｘ線を発生させるための電子ビームについて、その加速電圧が１ＭｅＶ以上と高くなっている。この場合、γ線の発生に起因する遮蔽処理や安全対策が必要になり、また、装置が大型化し、かつ、運転経費もかさむという問題がある。
【０００９】
本発明は上述の問題を解決するためになされたものであり、その目的は、大型のＸ線発生装置を用いることなく、包装材料の殺菌に適した最適なＸ線エネルギー（すなわち、最適な波長）を用いて殺菌する方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本件出願の発明者らは、特に包装材料の殺菌を念頭において、Ｘ線を用いた殺菌について理論的な考察を試みて、さらに、それに基づいて実験をすることにより、最適なＸ線エネルギーを見出し、本発明に至ったものである。なお、「殺菌」という用語は、微生物を死滅させる（増殖力を失わせる）意味で用いている。本発明のＸ線照射殺菌方法は、Ｘ線発生装置が発生するＸ線を包装材料に照射して前記包装材料を殺菌する殺菌方法において、前記包装材料が空気中に配置されていて、前記Ｘ線発生装置が発生するＸ線のスペクトルの連続Ｘ線領域の主要部分がＸ線エネルギーの３〜２０ｋｅＶの範囲内にあることを特徴としている。このようなエネルギー範囲のＸ線を用いることで、大型のＸ線発生装置を用いることなく、効果的に殺菌することができる。このエネルギー範囲よりも小さいＸ線エネルギー、あるいは、それよりも大きいＸ線エネルギーでは、Ｘ線が微生物に及ぼす影響が小さくなり、殺菌効果が低下する。
【００１１】
また、本発明のＸ線照射殺菌方法は、包装材料にＸ線を照射して前記包装材料を殺菌する殺菌方法において、前記包装材料が空気中に配置されていて、前記Ｘ線はＸ線管において電子ビームを対陰極に衝突させることで発生させるものであり、前記電子ビームの加速電圧が１５〜１５０ｋＶであることを特徴としている。このような加速電圧を用いることで、Ｘ線発生装置から包装材料までの適切な空気距離（例えば、１０ｃｍ程度）を想定した場合に、包装材料の位置で、上述のエネルギー範囲のＸ線が得られる。１５ｋＶよりも小さい加速電圧、あるいは、１５０ｋＶよりも大きい加速電圧を用いると、３〜２０ｋｅＶのエネルギー範囲において、包装材料の位置における積分Ｘ線強度が低下する。
【発明の効果】
【００１２】
本発明のＸ線照射殺菌方法は、大型のＸ線発生装置を用いることなく、包装材料の殺菌に適した最適なＸ線エネルギーを用いて殺菌することができる。Ｘ線発生装置としては、例えばＸ線回折装置などで使われている水冷式の回転対陰極Ｘ線管を用いることができ、比較的低電圧で大電流の電子ビームを用いてＸ線を発生させることができる。これにより、本発明に適したＸ線エネルギーのＸ線を発生させることができる。この水冷式の回転対陰極Ｘ線管は、比較的小型であって消費電力が少なく、簡単なＸ線遮蔽で済み、かつ、長時間の連続運転ができて、多数の包装材料を連続して殺菌するシステムに適している。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、図面を参照して本発明の実施例を詳しく説明する。図１は本発明の殺菌方法を実験するための装置の概略構成を示す斜視図である。Ｘ線発生装置としては回転対陰極Ｘ線管を用いている。この回転対陰極Ｘ線管は回転する対陰極１０を備えている。この対陰極１０はその内部に冷却水を通している。電子銃のフィラメント１２から放出された電子ビーム１４は、回転対陰極１０の外面に照射され、そこからＸ線１６が発生する。Ｘ線管の内部は真空に維持されている。その真空中のＸ線１６が、Ｘ線管の管壁（チューブシールド）に設けられたベリリウム製の窓１８を透過して、空気中に出て行く。Ｘ線１６はポイントフォーカスで取り出される。このＸ線１６が、シャーレ２０の中の微生物に照射される。そして、シャーレ２０の位置におけるＸ線の吸収線量と、微生物の死滅状況との関連を調べている。
【００１４】
実験条件の一例を挙げると、回転対陰極１０のターゲット材質はタングステンであり、電子ビーム１４の加速電圧（管電圧）は６０ｋＶ、管電流は３００ｍＡである。照射面積は、Ｘ線焦点から９５ｍｍのところで２８．７ｍｍ×３０．８ｍｍである。Ｘ線の吸収線量率は、Ｘ線焦点から９５ｍｍのところで１０２ｋＧｙ／ｍｉｎである。この吸収線量率は、ＰＴＷ社製の２３３４４型プローブで測定した。
【００１５】
図２に示すように、シャーレ２０の内側には、１スポット当たり１．０×１０2個、１．０×１０3個あるいは１．０×１０4個の枯草菌の胞子懸濁液を５スポット付着させ、自然乾燥させたものをＸ線照射用被殺菌物とした。
【００１６】
菌付けシャーレにＸ線を照射後、直ちに標準寒天培地を注ぎ３６℃で７日間培養して、発生したコロニー数を調べた。図３の一覧表に、Ｘ線の照射時間（吸収線量）と殺菌効果Ｄ値の関係を初発菌数ごとに示した。殺菌効果Ｄ値は、図３の（１）式により定義される。
【００１７】
図３の一覧表に示した実験結果を得たときのＸ線照射条件は、Ｘ線焦点から殺菌面（シャーレの菌付面）までの距離Ｌ（図１を参照）が９５ｍｍであり、管電圧が６０ｋＶ、管電流が３００ｍＡであり、殺菌面の位置における吸収線量率が１０２ｋＧｙ／ｍｉｎである。したがって、１２秒間の照射では吸収線量が２０．４ｋＧｙである。１８秒間の照射では３０．６ｋＧｙ、２０秒間の照射では３４．０ｋＧｙ、２５秒間の照射では４２．５ｋＧｙ、３０秒間の照射では５１．０ｋＧｙ、４０秒間の照射では６８．０ｋＧｙである。
【００１８】
図４は図３の一覧表に示した実験結果をグラフに示したものである。殺菌効果Ｄ値は吸収線量にほぼ比例することが分かる。このグラフから、所望のＤ値を得るには、どの程度の吸収線量にすればよいかが分かる。例えば、Ｄ値として５が必要であれば、吸収線量として約６０ｋＧｙが必要であり、Ｄ値として３でよければ、吸収線量は約３０ｋＧｙで足りる。
【００１９】
上述の実施例は、Ｘ線管の電子ビームのエネルギーは６０ｋｅＶであるが、これは、従来方法における電子ビームエネルギー（１ＭｅＶ以上）と比較すると、非常に低エネルギーである。このような低エネルギーの方が、むしろ、効率的な殺菌ができるものであり、その理由を以下に説明する。図５のグラフは、Ｘ線エネルギーに応じて殺菌効率がどのように変化するかを示したものである。ここで、殺菌効率とは、Ｘ線管が発生したＸ線のエネルギーのうち、どれくらいの割合のエネルギーが微生物に吸収されるか、ということを表す指標である。図５のグラフの横軸はＸ線エネルギーであり（単位はｋｅＶ）、縦軸が殺菌効率である。殺菌効率は、Ｘ線管でＸ線が発生してから空気を透過して微生物に到達するまでのエネルギー減少割合と、微生物とＸ線とが相互作用をする確率との積によって求めることができる。以下に、この点を詳しく説明する。
【００２０】
Ｘ線が発生してから微生物に到達するまでのエネルギー減少割合は、次のようにして計算できる。Ｘ線管のＸ線焦点から発生するＸ線（すなわち、図１のベリリウム窓１８を透過してくるＸ線）のうち、特定のエネルギーの（すなわち、特定の波長の）Ｘ線が、空気中を進んでから微生物に到達する。微生物に到達するまでに、Ｘ線の一部は空気によって吸収されてＸ線強度が減衰する。空気のＸ線透過率は、図６の（２）式で計算できる。ここで、Ｉ0はＸ線管から出てくるＸ線の強度であり、Ｉ1は長さｔ1の空気経路を透過してきたＸ線の強度であり、いずれも、Ｘ線のエネルギーＥに依存する。μ1は空気のＸ線吸収係数であり、これもＸ線のエネルギーＥに依存する。図７は（２）式の関係をグラフに示したものである。横軸はＸ線のエネルギーであり、縦軸は空気のＸ線透過率である。空気のＸ線吸収係数μ1は２５℃の大気圧での値を用いた。空気経路の長さｔ1（図１を参照）は１０ｃｍと仮定した。Ｘ線のエネルギーが低いところでは、Ｘ線強度のほぼすべてが空気に吸収されるが、Ｘ線のエネルギーが３ｋｅＶを越えてからＸ線透過率が急激に増加し、２０ｋｅＶ付近に達すると、Ｘ線強度のほとんどが透過する。
【００２１】
次に、微生物がＸ線と相互作用をする確率を計算する。この確率は、微生物によるＸ線吸収率として、図６の（３）式で計算できる。ここで、Ｉ1は微生物に到達したＸ線の強度であり、Ｉ2は微生物に吸収されたＸ線強度であり、いずれも、Ｘ線のエネルギーＥに依存する。μ2は微生物のＸ線吸収係数であり、これもＸ線のエネルギーＥに依存する。ｔ2は微生物のサイズ（Ｘ線が透過する方向の厚さ）である。図８は（３）式の関係をグラフに示したものである。横軸はＸ線のエネルギーであり、縦軸は微生物のＸ線吸収率である。微生物のサイズｔ2は１μｍと仮定した。Ｘ線のエネルギーが低いときはＸ線が微生物に良く吸収されるが、Ｘ線のエネルギーが増加すると、Ｘ線吸収率は急激に低下する。
【００２２】
空気を透過して微生物に吸収される割合、すなわち殺菌効率は、図６の（４）式で表され、（２）式と（３）式の積となる。すなわち、図７のグラフと図８のグラフの積になる。その結果が、上述の図５のグラフである。このグラフにおいて、実線は空気経路の長さｔ1が１０ｃｍの場合であり、破線が２０ｃｍの場合である。
【００２３】
図５のグラフを見て分かることは、Ｘ線エネルギーをむやみに高くしても、むしろ殺菌効率が落ちることである。その理由は、高いエネルギーは、微生物を素通りしやくなり、微生物がＸ線と相互作用しにくくなるからである。５ｋｅＶ付近で殺菌効率が最大になり、Ｘ線のエネルギーがそこから離れると殺菌効率が低下していく。殺菌効率が０．０００３以上となるようなＸ線エネルギー範囲をグラフから求めると、３〜２０ｋｅＶとなる。この範囲のＸ線エネルギーを使えば、効率良く殺菌ができることになる。
【００２４】
次に、３〜２０ｋｅＶのエネルギー範囲のＸ線を発生させる条件を考察する。図９のグラフは、Ｘ線管の発生するＸ線スペクトルの理論曲線であり、単位電力当たりのＸ線強度で規格化したものである。横軸はＸ線のエネルギー、縦軸はＸ線強度である。対陰極の材質をタングステンと仮定し、厚さ０．４ｍｍのベリリウム窓を透過した直後のＸ線のスペクトルを求めている。そして、管電圧をパラメータとしており、殺菌に有効な上述の３〜２０ｋｅＶのエネルギーの範囲において大きなＸ線強度が得られるような管電圧を選んでいる。Ｘ線スペクトルの理論曲線については、例えば、Kramers, H. A., Phil. Mag., 46, p.836-871 (1923)を参考にして計算することができる。
【００２５】
図１０は図９のようなＸ線スペクトルを３〜２０ｋｅＶの範囲で積分した値を、管電圧ごとにプロットしたグラフである。横軸はＸ線管の管電圧、縦軸は単位電力当たりの積分Ｘ線強度である。管電圧が１５〜１５０ｋＶの範囲では、３〜２０ｋｅＶのエネルギー範囲での単位電力当たりのＸ線強度が大きくなり、このような管電圧が殺菌に効果的であることが分かる。
【００２６】
ところで、特許文献４及び特許文献５に示すように、従来のＸ線照射殺菌方法では、Ｘ線発生装置における電子ビームのエネルギーが１ＭｅＶ以上と非常に大きかったが（当然、Ｘ線エネルギーもそれに応じて大きい）、その場合でも殺菌能力が発揮できていたことの理由を以下に考察する。
【００２７】
微生物を死滅させる効果は、Ｘ線（フォトンの一種である）と物質との相互作用が関係していると考えられ、その相互作用のうち、電子を放出する相互作用が重要であると考えられる。そこで、電子放出を伴う「フォトンと物質の相互作用」を検討する。フォトンのエネルギーが約２００ｋｅＶ以下では、光電効果によって放出される電子が殺菌に重要な働きをしていると考えられる。このような低エネルギー領域が、本発明に関連する領域である。
【００２８】
フォトンのエネルギーが約２００ｋｅＶから約１ＭｅＶまでの領域では、フォトンと物質の相互作用の確率が最も低い領域である。この領域では、コンプトン散乱の効果しか期待できない。
【００２９】
フォトンのエネルギーが１．０２２ＭｅＶ以上になると、物質の原子核のクーロン場で「電子対生成」が生じる。これによって発生した電子は、殺菌に有効であると考えられる。さらに、フォトンのエネルギーが２．０４４ＭｅＶ以上では、物質の電子のクーロン場で電子対生成が生じて、「原子核クーロン場での電子対生成効果」に「電子クーロン場での電子対生成効果」が加わる。したがって、１．０２２ＭｅＶ以上のＸ線は、この電子対生成効果により、殺菌作用が生じると考えられる。上述の特許文献４と特許文献５において、Ｘ線発生装置における電子ビームのエネルギーが１ＭｅＶ以上の領域でも殺菌効果が生じているのは、このような理由によるものと推測される。
【００３０】
本発明は、そのような高エネルギー領域のＸ線を使わなくても、低エネルギー領域のＸ線を用いて有効に殺菌ができることを見出したものである。
【図面の簡単な説明】
【００３１】
【図１】本発明の殺菌方法を実験する装置の概略構成を示す斜視図である。
【図２】細菌胞子を付着させたシャーレの平面図である。
【図３】Ｘ線の照射時間（吸収線量）と殺菌効果Ｄ値との関係を初発菌数別に示した一覧表と、Ｄ値の定義式である。
【図４】図３の一覧表の実験結果をグラフに示したものである。
【図５】Ｘ線エネルギーに応じて殺菌効率がどのように変化するかを示したグラフである。
【図６】本発明を説明するための数式である。
【図７】（２）式の関係を示したグラフである。
【図８】（３）式の関係を示したグラフである。
【図９】Ｘ線管の発生するＸ線スペクトルの理論曲線のグラフである。
【図１０】Ｘ線スペクトルを３〜２０ｋｅＶの範囲で積分した値を管電圧ごとにプロットしたグラフである。
【符号の説明】
【００３２】
１０  回転対陰極
１２  フィラメント
１４  電子ビーム
１６  Ｘ線
１８  ベリリウム窓
２０  シャーレ
２２  細菌の懸濁液のスポット
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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