【手続補正書】
【提出日】平成25年1月25日(2013.1.25)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
上述の目的を満たすよう、金属、とりわけＡｌ、Ｍｇ、Ｃｕ、Ｔｉまたはそれらを１つ以上含む合金のような軽金属により作製される結合手段が提供され、該結合手段が、ナノ粒子、とりわけＣＮＴによって強化された前記金属の複合材料により作製され、強化された金属が、ナノ粒子によって少なくとも部分的に分離される金属微結晶（または金属結晶とも言う、metal crystallite）を含む微細構造を有する。ここで、複合材料は、１ｎｍから１００ｎｍの範囲のサイズ、好ましくは、１０ｎｍから１００ｎｍの範囲のサイズ、または１００ｎｍより大きくかつ２００ｎｍ以下の範囲のサイズを有する金属微結晶を好適に含む。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１３】
本願発明のいくつかの実施形態では、ナノ粒子はＣＮＴによって互いに部分的に分離されるだけでなく、いくつかのＣＮＴも、また、結晶中に含まれるか、または埋め込まれる（または組み込まれる、embedded）。これは、結晶から「髪の毛（hair）」のように突き出たＣＮＴとして考えることができる。これらの埋め込まれたＣＮＴは、粒成長および内部緩和を防ぐ、すなわち、複合材料を圧縮する際に圧力および/または熱の形態でエネルギーが与えられる場合に転位密度の減少を防ぐ点において重要な役割を果たすと考えられている。以下に記載する種類のメカニカルアロイング法を用いて、埋め込まれたＣＮＴを有する、１００ｎｍ以下のサイズの結晶を作製できる。いくらかの例では、ＣＮＴの直径によって、１００ｎｍと２００ｎｍの間の範囲のサイズの結晶にＣＮＴを埋め込むことがより容易であろう。とりわけ、埋め込まれたＣＮＴのための付加的な安定化効果により、ナノ安定化は、また、１００ｎｍと２００ｎｍとの間のサイズの結晶にとっても非常に効果的であることが見出されている。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１６】
本願発明は、また、第１の部品と、第２の部品と、第１の部品と第２の部品とを結合する結合手段とを含む材料結合を提供し、前記第１および第２の部品の少なくとも１つが、金属または金属合金を含む。多くの状況では、結合手段は、それによって結合される第１および第２の部品と比較して、異なる機械的特性、とりわけ優れた機械的特性を有することが必要であろう。従来から、このことは、例えば結合される２つの部品の異なる熱膨張係数等を補うように、結合手段が第１および/または第２の部品の金属または金属合金と異なる、所望の機械的特性を有する金属または金属合金である可能性があることを示唆している。しかしながら、第１の部品と第２の部品との間の化学電位と、結合手段の化学電位とが、概して異なるので、結合手段は、部品に対してガルバニック要素(galvanic element)として働き、従って電解質の存在下で接触腐食を生ずるであろう。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２１】
上述したように、本願発明の１つの様態によれば、第１および第２の部品を結合する結合手段の機械的特性は、異なる金属成分を用いる必要なしに、しかし代わりにナノ粒子の含有量を変えることによってとりわけ適応できる。金属または金属合金と、ナノ粒子とを含む複合材料により作製できる第１および第２の部品であって、異なるナノ粒子含有量に起因して機械的特性が異なる第１および第２の部品自体にもまた、当然、同じ原理が適用できる。好ましい実施形態では、第１および第２の部品のナノ粒子の数値は、重量で(または重量値、numerical value by weight)、少なくとも１０％異なり、好ましくは、前記数値の一方よりも高く、少なくとも２０％異なる。従って、ナノ粒子の重量パーセントが第１の部品で５％、第２の部品で４％である場合に、重量パーセントの数値は、前記数値の一方よりも高く、２０％異なるであろう。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５２】
以下において、本願発明の実施形態に記載の結合手段を製造するための処理戦略（processing strategy）が要約されている。これに関して、構成材料を製造する方法および構成材料から複合材料を製造する方法が説明されるであろう。また、結合手段またはそのためのブランク（blank）を形成するように、複合材料を圧縮する別の方法も示されるであろう。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５３】
好ましい実施形態では、処理戦略は以下の工程を含む。
１．）高品質のＣＮＴの製造
２．）ＣＮＴの機能化
３．）不活性雰囲気中への液体金属または液体合金の噴霧
４．）金属粉末の高エネルギーミル粉砕
５．）メカニカルアロイングによる金属中でのＣＮＴの機械的分散
６．）結合手段またはそのブランクを形成するための金属ＣＮＴの複合粉末の圧縮
７．）圧縮した結合手段またはブランクの更なる処理
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８８】
６．材料結合
図１３は、第１の部品５４と、第２の部品５６と、第１の部品と第２の部品とを結合する結合手段５８とを含む材料結合５２を概略的に示す。例えば、第１の部品５４はシリンダーブロックの部分、第２の部品５６はシリンダーヘッドの部分であり、本発明の第２の実施形態に記載の結合手段５８によって互いに取り付けられる。このような用途では、理想の結合手段は、高い機械的強度、高い熱安定性および少ない重量を有するであろう。不幸にも、上述のように、従来技術の、高強度アルミニウム合金のような軽金属の合金は、少ない重量と高い機械的強度とを有するがしかし、熱安定性を提供できないであろう。また、このような高強度アルミニウム合金から結合手段を製造することは、上述の理由のために、困難であり、かつ高コストである。加えて、所望の機械的特性を有する、適切な金属の合金が見つけられる場合でさえ、結合手段と、第１および第２の部品のそれぞれとの間の電気化学的電位が異なり、適切な電解質の存在下で接触腐食を引き起こすであろう更なる問題がある。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９１】
更に、第１の部品５４がエンジンブロックの一部であり、第２の部品５６がシリンダーヘッドの一部であろう場合、それらを形成するのに適した軽金属材料は、Ａｌ５ｘｘｘであろう。この場合、結合手段５８、すなわち、結合するねじは、２重量％から６重量％のＣＮＴの一部を有しており同じ金属含有量を含む複合材料によって作製することができ、所望の引張強度を提供するであろう。さらに、上述のナノ安定化効果に起因して、結合手段５８は、また、十分な熱安定性も有し、その結果、機械的特性は、高温環境下における長期の作動間でさえ、維持されるであろう。実際に、増加した熱安定性は、本願発明に記載の結合手段を高温が生ずる、エンジン、タービンまたは他の用途に良く合うようにする。更に、材料結合において、本願発明の結合手段に有益な用途は、超軽量構造物、高性能なスポーツ用品、航空機製造（aviation）、航空宇宙技術および歩行補助道具である。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９９】
好ましい例示的な実施形態は、添付図面および本明細書において、詳細に示され、および規定されているがしかし、これらは、純粋に例と見なされるべきであり、本願発明を制限するものとして見なされるべきではない。好ましい例示的な実施形態のみが示され、および規定されていること、ならびに全ての変形例と改良が、添付の請求項の保護の範囲内にあり、現在または将来において、保護されるべきであることに留意されたい。
本発明は以下の態様を含む。
[態様１]
金属、とりわけＡｌ、Ｍｇ、ＣｕもしくはＴｉまたはそれらを１つ以上含む合金より作られる結合手段（５８）であって、
該結合手段（５８）が、ナノ粒子、とりわけＣＮＴによって強化された前記金属の複合材料より作られ、前記強化された金属が、前記ナノ粒子によって少なくとも部分的に分離された金属微結晶を含む微細構造を有することを特徴とする結合手段（５８）。
[態様２]
前記結合手段（５８）が、ねじ、ブラケット、丁番またはリベットの１つであることを特徴とする態様１に記載の結合手段（５８）。
[態様３]
複合材料が、１ｎｍから１００ｎｍの範囲のサイズ、好ましくは１０ｎｍから１００ｎｍの範囲のサイズ、または１００ｎｍよりも大きくかつ２００ｎｍ以下の範囲のサイズを有する金属微結晶を含むことを特徴とする態様１または２に記載の結合手段（５８）。
[態様４]
ナノ粒子が、また、前記微結晶の少なくともいくつかにも含まれることを特徴とする態様１〜３のいずれかに記載の結合手段（５８）。
[態様５]
前記複合材料の前記ＣＮＴ含有量が、０．５重量％から１０．０重量％の範囲、好ましくは２．０重量％から９．０重量％の範囲、最も好ましくは３．０重量％から６．０重量％の範囲であることを特徴とする態様１〜４のいずれかに記載の結合手段（５８）。
[態様６]
前記ナノ粒子が、ＣＮＴによって形成され、ＣＮＴの少なくとも一部が、１以上の巻き取られたグラファイト層から成るスクロール構造を有し、それぞれのグラファイト層が、２以上の重なり合ったグラフェン層から成ることを特徴とする態様１〜５のいずれかに記載の結合手段（５８）。
[態様７]
前記ナノ粒子の少なくとも一部が機能化される、とりわけ、それらの外面が凹凸化されることを特徴とする態様１〜６のいずれかに記載の結合手段（５８）。
[態様８]
前記複合材料のビッカース硬さが、元の金属のビッカース硬さよりも４０％以上高い、好ましくは８０％以上高いことを特徴とする態様１〜７のいずれかに記載の結合手段（５８）。
[態様９]
前記金属が、Ａｌ合金によって形成され、かつ前記複合材料のビッカース硬さが２５０ＨＶよりも高い、好ましくは３００ＨＶよりも高いことを特徴とする態様１〜８のいずれかに記載の結合手段（５８）。
[態様１０]
第１の部品（５４）と、第２の部品（５６）と、前記第１および前記第２の部品（５４、５６）を結合する結合手段（５８）とを含む材料結合（５２）であって、
前記第１および第２の部品（５４、５６）の少なくとも１つが、金属または金属合金を含み、
前記結合手段（５８）が、ナノ粒子によって強化された金属の複合材料により作られ、
前記第１および前記第２の部品（５４、５６）の前記少なくとも１つの前記金属または前記金属合金が、前記結合手段（５８）の前記金属成分の金属または金属合金と同じである、または、前記結合手段（５８）の前記金属成分の金属または金属合金から、５０ｍＶよりも小さい違い、好ましくは２５ｍＶよりも小さい違いである電気化学的電位を有することを特徴とする材料結合（５２）。
[態様１１]
前記結合手段（５８）が態様１〜９のいずれかに記載の結合手段（５８）であることを特徴とする態様１０に記載の材料結合（５２）。
[態様１２]
前記第１の部品（５４）、前記第２の部品（５６）および前記結合手段（５８）から成るグループの少なくとも２つの要素が、ナノ粒子であるが、異なるナノ粒子濃度を有する、ナノ粒子によって強化された金属または金属合金の複合材料により作られることを特徴とする態様１０または１１に記載の材料結合（５２）。
[態様１３]
前記２つの要素のナノ粒子の重量パーセントの数値が、少なくとも１０重量％異なり、好ましくは、前記数値の一方よりも少なくとも２０重量％高いことを特徴とする態様１２に記載の材料結合（５８）。
[態様１４]
ナノ粒子の前記濃度が前記一体部品の異なる領域間で変わる、ナノ粒子によって強化された金属または金属合金の複合材料により作られることを特徴とする一体部品（６６）。
[態様１５]
前記ナノ粒子の濃度が、前記一体部品の少なくとも一方向に沿って変わることを特徴とする態様１２に記載の一体部品（６６）
[態様１６]
複合粉末材料を製造する工程であって、前記材料が金属およびナノ粒子、とりわけカーボンナノチューブ（ＣＮＴ）を含み、
前記複合粉末粒子が、前記ナノ粒子によって少なくとも互いに部分的に分離された金属微結晶を含む工程と、
前記複合粉末を完成した結合手段（５８）または前記結合手段（５８）用のブランクに圧縮する工程と、
を含むことを特徴とする結合手段（５８）を製造する方法。
[態様１７]
前記複合粉末を圧縮する前記工程が、熱間等方圧加工、冷間等方圧加工、粉末押出し、粉末圧延または焼結を含むことを特徴とする態様１６に記載の方法。
[態様１８]
前記複合粉末粒子が、１ｎｍから１００ｎｍの範囲のサイズ、好ましくは、１０ｎｍから１００ｎｍの範囲のサイズ、または１００ｎｍより大きくかつ２００ｎｍ以下の範囲のサイズを有する軽金属微結晶を含むことを特徴とする態様１６または１７２０に記載の方法。
[態様１９]
前記複合粉末を形成するように、メカニカルアロイングによって金属粉末および前記ナノ粒子を処理する工程を更に含むことを特徴とする態様１６〜１８のいずれかに記載の方法。
[態様２０]
前記金属粉末と前記ナノ粒子とが処理され、前記ナノ粒子が、少なくともいくつかの前記微結晶内にも含まれることを特徴とする態様１９に記載の方法。
[態様２１]
前記金属が、軽金属、とりわけＡｌ、Ｍｇ、Ｔｉもしくはそれらを１つ以上含む合金、またはＣｕもしくはＣｕ合金であることを特徴とする態様１６〜２０のいずれかに記載の方法。
[態様２２]
前記ナノ粒子が、粉塵化の低い可能性に起因して、容易な取り扱いを可能にする、十分な大きさの平均サイズを有する交絡したＣＮＴ凝集体の粉末の形態を備えたカーボンナノチューブ（ＣＮＴ）により形成されることを特徴とする態様１６〜２１のいずれかに記載の方法。
[態様２３]
前記ＣＮＴ凝集体の少なくとも９５％が、１００μｍよりも大きい粒子サイズを有することを特徴とする態様２２に記載の方法。
[態様２４]
前記ＣＮＴ凝集体の平均直径が、０．０５ｍｍと５ｍｍとの間、好ましくは０．１ｍｍと２ｍｍとの間、最も好ましくは０．２ｍｍと１ｍｍとの間であることを特徴とする態様２２または２３に記載の方法。
[態様２５]
前記ナノ粒子、とりわけＣＮＴの直径に対する長さの比が、３よりも大きい、好ましくは１０よりも大きい、最も好ましくは３０よりも大きいことを特徴とする態様１６〜２４のいずれかに記載の方法。
[態様２６]
前記複合材料の前記ＣＮＴ含有量が、０．５重量％から１０．０重量％の範囲、好ましくは２．０重量％から９．０重量％の範囲、最も好ましくは３．０重量％から６．０重量％の範囲であることを特徴とする態様１６〜２５のいずれかに記載の方法。
[態様２７]
前記ナノ粒子がＣＮＴより形成され、ＣＮＴの少なくとも一部が、１以上の巻き取られたグラファイト層から成るスクロール構造を有し、それぞれのグラファイト層が、２以上の重なり合ったグラフェン層より成ることを特徴とする態様１６〜２６のいずれかの方法。
[態様２８]
前記メカニカルアロイングの前に、前記ナノ粒子の少なくとも一部を機能化、とりわけ凹凸化する工程を含むことを特徴とする態様１６〜２７のいずれかに記載の方法。
[態様２９]
前記ナノ粒子が、多層ＣＮＴまたは多重スクロールＣＮＴにより形成され、凹凸化が、前記ＣＮＴに高圧、とりわけ５ＭＰa以上、好ましくは７．８ＭＰa以上の圧力を付与することによって、少なくともいくらかの前記ＣＮＴの少なくとも最外層を破壊させることによって実施されることを特徴とする態様２８に記載の方法。
[態様３０]
前記元の金属のビッカース硬さよりも４０％以上高く、好ましくは８０％以上高くする、前記複合材料の平均ビッカース硬さおよび/または前記複合材料を圧縮することにより形成された前記結合手段（５８）の平均ビッカース硬さを十分に増加させる、前記ナノ粒子によって前記微結晶の転位密度を増加させ、かつ安定化させるよう前記処理が、実施されることを特徴とする態様１６〜２９のいずれかに記載の方法。
[態様３１]
転位を安定化させ、かつ粒成長を十分に抑制するよう、前記処理が実施され、前記複合粉末を圧縮することにより形成された前記結合手段（５８）のビッカース硬さが、前記元の金属のビッカース硬さよりも高い、好ましくは前記複合粉末のビッカース硬さの８０％よりも高いことを特徴とする態様１６〜２９のいずれかに記載の方法。
[態様３２]
前記メカニカルアロイングが、ミルチャンバー（４４）とミル部材としてのボール（５０）とを含むボールミル（４２）を用いて実施されることを特徴とする態様１９〜３１のいずれかに記載の方法。
[態様３３]
前記ボール（５０）が、少なくとも５ｍ/秒、好ましくは少なくとも８ｍ/秒、最も好ましくは少なくとも１１ｍ/秒の速度まで加速されることを特徴とする態様３２に記載の方法。
[態様３４]
前記ミルチャンバー（４４）が固定され、前記ボール（５０）が、回転要素（４６）の回転動作によって加速されることを特徴とする態様３２または３３に記載の方法。
[態様３５]
前記回転要素（４６）の軸が、水平に設置されることを特徴とする態様３４に記載の方法。
[態様３６]
前記ボール（５０）が、３ｍｍ〜８ｍｍの直径、好ましくは３ｍｍ〜６ｍｍの直径を有し、および/または鋼、ＺｉＯ２またはイットリア安定化ＺｒＯ２により作られることを特徴とする態様３２〜３５のいずれかに記載の方法。
[態様３７]
前記ボール（５０）により占有される体積Ｖｂが、Ｖｂ＝Ｖｃ−π（ｒＲ）２・ｌ±２０％に一致することを特徴とする態様３２〜３６のいずれかに記載の方法（ここで、Ｖｃは前記ミルチャンバー（４４）の体積、ｒＲは前記回転要素（４６）の半径、ｌは、前記回転要素（４６）の軸方向の前記ミルチャンバー（４４）の長さ）。
[態様３８]
不活性ガス、とりわけＡｒ、ＨｅもしくはＮ２または真空環境を、前記ミルチャンバー（４４）の内部に備えることを特徴とする態様３２〜３７のいずれかに記載の方法。
[態様３９]
（金属+ナノ粒子）とボールの重量比が、１：７と１：１３との間であることを特徴とする態様３２〜３８のいずれかに記載の方法。
[態様４０]
金属粉末およびナノ粒子の前記処理が、第１および第２の処理段階を含み、
前記第１の処理段階では、前記金属のほとんどまたは全てが処理され、
前記第２の処理段階では、ナノ粒子、とりわけＣＮＴが加えられ、前記金属および前記ナノ粒子が同時に処理されることを特徴とする態様１６〜３９のいずれかに記載の方法。
[態様４１]
前記ナノ粒子の一部が、前記金属の付着を防止するように、前記第１の処理段階で既に加えられることを特徴とする態様４０に記載の方法。
[態様４２]
前記第１の段階が、２００ｎｍよりも小さい平均サイズ、好ましくは１００ｎｍよりも小さい平均サイズを有する金属微結晶を生成するのに適した時間、とりわけ２０分間から６０分間、実施されることを特徴とする態様４０および４１のいずれかに記載の方法。
[態様４３]
前記第２の段階が、前記ナノ粒子によって前記微結晶の前記微細構造を安定化させるのに十分な時間、とりわけ５分間から３０分間、実施されることを特徴とする態様４０〜４２のいずれかに記載の方法。
[態様４４]
前記第２の段階が、前記第１の段階よりも短いことを特徴とする態様４０〜４３のいずれかに記載の方法。
[態様４５]
前記処理の間、前記回転要素（４６）の回転速度が、周期的に上昇および降下することを特徴とする態様３４〜４４のいずれかに記載の方法。
[態様４６]
前記ナノ粒子が、ＣＮＴ粉末の形態で与えられるＣＮＴにより形成され、前記方法が、アセチレン、メタン、エタン、エチレン、ブタン、ブテン、ブタジエンおよびベンゼンから成るグループの１つ以上を炭素供与体として用いた、触媒炭素蒸着によって前記ＣＮＴ粉末を製造する工程を更に含むことを特徴とする態様１６〜４５のいずれかに記載の方法。
[態様４７]
前記触媒が、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｍｎ、ＭｏおよびＮｉから成るグループの２元素以上を含むことを特徴とする態様４６に記載の方法。
[態様４８]
前記ＣＮＴ粉末を製造する前記工程が、５００℃から１０００℃で２：３から３：２の範囲のモル比でＭｎおよびＣｏを含む触媒を用いた、Ｃ１−Ｃ３−炭化水素の触媒による分解の工程を含むことを特徴とする態様４６および４７のいずれかに記載の方法。
[態様４９]
液体金属または液体合金の不活性雰囲気中への噴霧によって、前記複合材料の金属構成物質である金属粉末を形成する工程を更に含むことを特徴とする態様１６〜４８のいずれかに記載の方法。
[態様５０]
完成した複合材料を不動態化する工程を更に含むことを特徴とする態様１６〜４９のいずれかに記載の方法。
[態様５１]
前記複合材料が、不動態化チャンバーに入れられ、前記複合材料を酸化するように、酸素を徐々に加えながら、攪拌されることを特徴とする態様５０に記載の方法。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属、とりわけＡｌ、Ｍｇ、ＣｕもしくはＴｉまたはそれらを１つ以上含む合金より作られる結合手段（５８）であって、
該結合手段（５８）が、ナノ粒子、とりわけＣＮＴによって強化された前記金属の複合材料より作られ、前記強化された金属が、前記ナノ粒子によって少なくとも部分的に分離された金属微結晶を含む微細構造を有することを特徴とする結合手段（５８）。
【請求項２】
前記結合手段（５８）が、ねじ、ブラケット、丁番またはリベットの１つであることを特徴とする請求項１に記載の結合手段（５８）。
【請求項３】
複合材料が、１ｎｍから１００ｎｍの範囲のサイズ、好ましくは１０ｎｍから１００ｎｍの範囲のサイズ、または１００ｎｍよりも大きくかつ２００ｎｍ以下の範囲のサイズを有する金属微結晶を含むことを特徴とする請求項１または２に記載の結合手段（５８）。
【請求項４】
第１の部品（５４）と、第２の部品（５６）と、前記第１および前記第２の部品（５４、５６）を結合する結合手段（５８）とを含む材料結合（５２）であって、
前記第１および第２の部品（５４、５６）の少なくとも１つが、金属または金属合金を含み、
前記結合手段（５８）が、ナノ粒子によって強化された金属の複合材料により作られ、
前記第１および前記第２の部品（５４、５６）の前記少なくとも１つの前記金属または前記金属合金が、前記結合手段（５８）の前記金属成分の金属または金属合金と同じである、または、前記結合手段（５８）の前記金属成分の金属または金属合金から、５０ｍＶよりも小さい違い、好ましくは２５ｍＶよりも小さい違いである電気化学的電位を有することを特徴とする材料結合（５２）。
【請求項５】
前記結合手段（５８）が請求項１〜３のいずれか１項に記載の結合手段（５８）であることを特徴とする請求項４に記載の材料結合（５２）。
【請求項６】
ナノ粒子の濃度が一体部品の異なる領域間で変わる、ナノ粒子によって強化された金属または金属合金の複合材料により作られることを特徴とする一体部品（６６）。
【請求項７】
複合粉末材料を製造する工程であって、前記材料が金属およびナノ粒子、とりわけカーボンナノチューブ（ＣＮＴ）を含み、
前記複合粉末粒子が、前記ナノ粒子によって少なくとも互いに部分的に分離された金属微結晶を含む工程と、
前記複合粉末を、完成した結合手段（５８）または前記結合手段（５８）用のブランクに圧縮する工程と、
を含むことを特徴とする結合手段（５８）を製造する方法。
【請求項８】
完成した複合材料を不動態化する工程を更に含むことを特徴とする請求項７に記載の方法。