【手続補正書】
【提出日】平成25年5月20日(2013.5.20)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
所望の形態を持つ固体炭素製品の製造方法であって、以下の諸工程：
炭素酸化物を含む第一のガス流と還元剤を含む第二のガス流とを混合して、反応ガス混合物を生成する工程；及び
該反応ガス混合物を、固体炭素製品の所望の形態に関わる所定の反応条件下にある反応ゾーンに供給し、該反応ガス混合物を触媒の存在下で反応させて固体炭素製品を得る工程
を含むことを特徴とする、前記固体炭素製品の製造方法。
【請求項２】
前記所望の形態が、単一壁カーボンナノチューブ、多重壁カーボンナノチューブ、カーボンナノファイバー、グラファイト小板、グラフェン、カーボンブラック、無定形炭素又はこれらの組み合わせである、請求項1記載の方法。
【請求項３】
前記所望の形態が、カーボンナノチューブの高度に絡み合った塊で生成された、カーボンナノチューブピローである、請求項1記載の方法。
【請求項４】
さらに、以下の諸工程：
反応ゾーンから凝縮ゾーンに前記反応ガス混合物を循環して、該反応ガス混合物から水分を除去し、乾燥再循環ガス混合物を得る工程；及び
該乾燥再循環ガス混合物を、前記反応ゾーンに再循環する工程
をも含む、請求項1記載の方法。
【請求項５】
さらに、前記乾燥再循環ガス混合物と前記反応ガス混合物とを混合し、前記反応ゾーンに供給されるガス混合物を得る工程をも含む、請求項4記載の方法。
【請求項６】
さらに、少なくとも１つの以下の諸工程：
前記反応ガス混合物を反応ゾーンに供給する工程に先立って、前記炭素酸化物を含む第一のガス流を、第一の予め定められた温度まで加熱する工程；
前記反応ガス混合物を反応ゾーンに供給する工程に先立って、前記還元剤を含む第二のガス流を、第二の予め定められた温度まで加熱する工程；
前記反応ガス混合物を反応ゾーンに供給する工程に先立って、前記反応ガス混合物を、第三の予め定められた温度まで加熱する工程；及び
前記反応ガス混合物を反応ゾーンに供給する工程に先立って、前記反応ゾーンを第四の予め定められた温度まで加熱する工程
をも含む、請求項1記載の方法。
【請求項７】
さらに、以下の諸工程：
前記反応ゾーンにおける、予め定められた反応条件を維持する工程；
反応ガス流を、予め定められた期間に渡り、該反応ゾーンを介して流し続ける工程；及び
該反応ゾーンから少なくとも一部の固体炭素製品を取出す工程
をも含む、請求項1記載の方法。
【請求項８】
前記予め定められた反応条件が、少なくとも1つの以下の諸条件：
反応ゾーンの圧力；
反応ガス混合物における第一のガス流の分圧；
反応ガス混合物における第二のガス流の分圧；
反応ゾーンの温度；
反応時間；
触媒のサイズ；
触媒の製造方法；
触媒の形状；又は
これらの任意の組み合わせ
を含む、請求項1記載の方法。
【請求項９】
さらに、前記炭素酸化物を含む第一のガス流を、大気ガス、燃焼ガス、プロセス排ガス、ポルトランドセメント製造過程由来の排ガス、又は油井ガスの少なくとも１つのガス混合物から分離する工程をも含む、請求項1記載の方法。
【請求項１０】
さらに、前記反応ガス混合物及び固体炭素製品の一部を、分離工程に移送し続けて、該反応ガス混合物から該固体炭素製品を分離する工程をも含む、請求項1記載の方法。
【請求項１１】
さらに、反応ガス流を反応ゾーンに移送するのを終了する工程、反応ゾーンから反応ガスを取出す工程、反応ゾーンを不活性ガスで満たす工程、固体炭素製品を含む反応ゾーンを冷却する工程、及び反応ゾーンから固体炭素製品を取出す工程をも含む、請求項1記載の方法。
【請求項１２】
さらに、前記反応ゾーンにおいて生成されたカーボンナノチューブを、成長及びアニールゾーンに通す工程をも含む、請求項1記載の方法。
【請求項１３】
さらに、固体炭素製品を制御可能に冷却し、所望の形態以外の形態を持つ固体炭素の生成を回避する工程をも含む、請求項1記載の方法。
【請求項１４】
前記制御可能な冷却が、ガス組成、反応時間、反応ガス温度、アニール条件、又はランプダウンの少なくとも１つを制御する工程をも含む、請求項13記載の方法。
【請求項１５】
前記触媒が、所定の組成及び形状を持つ鋼を含み、あるいは所定の組成及び形状を持つ鋼の酸化物を還元することにより製造され、あるいは鋼中の鉄で主として製造される、請求項1記載の方法。
【請求項１６】
前記触媒が、周期律表の第VI族元素、第VII族元素又は第VIII族元素を含む、請求項1記載の方法。
【請求項１７】
前記触媒が、周期律表の第VI族金属、第VII族金属又は第VIII族元素を含有する金属化合物を含む、請求項1記載の方法。
【請求項１８】
前記金属化合物が、酸化鉄又は炭化鉄を含む、請求項17記載の方法。
【請求項１９】
前記触媒が、予め決められたキャリヤガスと共に前記反応ゾーンに供給される、請求項1記載の方法。
【請求項２０】
前記予め決められたキャリヤガスが、水素、別の還元剤ガス、不活性ガス、炭素酸化物、又はこれらの混合物の少なくとも１つである、請求項19記載の方法。
【請求項２１】
さらに、前記反応ゾーンに触媒プリカーサを供給する工程をも含む、請求項1記載の方法。
【請求項２２】
前記触媒プリカーサが、周期律表の第VI族元素、第VII族元素又は第VIII族元素を含有する金属化合物を含む、請求項21記載の方法。
【請求項２３】
前記金属化合物が、金属カルボニル、金属酸化物又はメタロセンの少なくとも1つを含む、請求項22記載の方法。
【請求項２４】
前記触媒プリカーサが、予め定められた反応温度及び反応ガスに暴露された場合に、分解又は修飾されて該触媒を生成する、請求項21記載の方法。
【請求項２５】
前記反応混合物を含む反応ゾーンにおける、前記触媒プリカーサの濃度が、約1ppm〜約100ppmなる範囲内にある、請求項21記載の方法。
【請求項２６】
さらに、核形成剤を反応ゾーンに供給して、前記触媒プリカーサからの前記触媒の形成を容易にする工程をも含む、請求項21記載の方法。
【請求項２７】
前記核形成剤が、ガス状金属-含有化合物又はレーザー光フォトンを含む、請求項26記載の方法。
【請求項２８】
さらに、前記反応混合物に、触媒促進剤を添加する工程をも含む、請求項1記載の方法。
【請求項２９】
前記触媒促進剤が、チオフェン、H2S、複素環式スルフィド、無機スルフィド、揮発性鉛、又はビスマスの少なくとも１つを含む、請求項28記載の方法。
【請求項３０】
前記第二のガス流が、水素、又は水素を含有する合成ガスを含む、請求項1記載の方法。
【請求項３１】
前記第二のガス流が、炭化水素ガス、天然ガス又はメタンの少なくとも１つを含む、請求項1記載の方法。
【請求項３２】
前記炭素酸化物が一酸化炭素又は二酸化炭素を含む、請求項1記載の方法。
【請求項３３】
前記第一のガス流が、一酸化炭素、二酸化炭素、大気ガス、燃焼ガス、プロセス排ガス、ポルトランドセメント製造過程由来の排ガス、又は油井ガスを含む、請求項1記載の方法。
【請求項３４】
前記反応ゾーンにおける前記反応ガスの温度が、450℃〜1500℃なる範囲内で調節される、請求項1記載の方法。
【請求項３５】
前記反応ゾーンにおける圧力が、500〜760トールなる範囲内で調節される、請求項1記載の方法。
【請求項３６】
前記反応ゾーンにおける固体炭素製品の滞留時間、並びに前記固体炭素製品の反応ガス混合物及び反応条件への暴露が、成長時間に制限され、得られる固体炭素製品のサイズを調節する、請求項1記載の方法。
【請求項３７】
前記反応ゾーンが、反応床を備えており、かつ触媒分子を含む流動床反応器又はバブリング流動床反応器の少なくとも１つを含む、請求項1記載の方法。
【請求項３８】
前記触媒が、反応ゾーンで成長するカーボンナノチューブ又は他の固体炭素製品の径を調節するように選択された粒子成分及び粒子サイズを持つ、予備成形された粒子を含む、請求項37記載の方法。
【請求項３９】
前記反応ゾーンが、少なくとも１つのエアゾール反応器を含んでおり、そこには前記触媒がエアゾールスプレーとして導入される、請求項1記載の方法。
【請求項４０】
前記触媒が、前記エアゾールスプレー中に留まっており、かつ前記固体炭素製品が、前記反応ゾーンを通過する触媒粒子上で成長する、請求項39記載の方法。
【請求項４１】
前記触媒が、前記エアゾールスプレーから、前記反応ゾーン内の表面に堆積される、請求項39記載の方法。
【請求項４２】
前記反応ゾーンが、バッチ反応器又は連続反応器のいずれかを含む、請求項1記載の方法。
【請求項４３】
カーボンナノチューブの高度に絡み合った塊で形成された、カーボンナノチューブピローを含む組成物。
【請求項４４】
1mm未満の典型的な長さを有するピロークラスターを含む、請求項43記載の組成物。
【請求項４５】
前記ピローが、約700倍の拡大下で、多くの球根又は波立った団塊のように見える、請求項43記載の組成物。
【請求項４６】
前記ピローが、複数の径、長さ及び型を持つ、カーボンナノチューブで構成されている、請求項43記載の組成物。
【請求項４７】
前記ピローが、基板上で成長した、不連続な単位として現れる、請求項43記載の組成物。
【請求項４８】
前記ピローが、容易にフェルト状に成形され得る、請求項43記載の組成物。
【請求項４９】
穏やかな撹拌により、カーボンナノチューブピローをエタノール溶液に分散し、得られた溶液をその後振盪する場合、前記ピローが凝集しかつ相互に噛合い、該ピローの異なる成長限界が出現する、請求項43記載の組成物。