【誤訳訂正書】
【提出日】平成24年12月10日(2012.12.10)
【誤訳訂正１】
【訂正対象書類名】特許請求の範囲
【訂正対象項目名】全文
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
プロピレンからアクリル酸への不均一触媒部分気相酸化の方法であって、第１の反応ゾーンにおいて、プロピレン、分子酸素、および少なくとも１つの不活性希釈ガスを含み、かつＯ2：Ｃ3Ｈ6のモル比が１以上で前記分子酸素と前記プロピレンを含む開始反応ガス混合物１を、高温の第１の反応段階で、まず、活性組成物としてＭｏ、ＦｅおよびＢｉを含む少なくとも１つの多金属酸化物を触媒が有する少なくとも１つの第１の触媒床に通して、前記触媒床を１回通過した際のプロピレン変換率が９０ｍｏｌ％以上となり、かつアクロレイン形成とアクリル酸副生成物形成を合わせた付随する選択性ＳACが８０ｍｏｌ％以上となるようにし、前記第１の反応段階を終えた前記生成物ガス混合物１の温度を、適宜、直接冷却により、または間接冷却により、または直接および間接冷却により低下させ、さらに適宜、生成物ガス混合物１に、分子酸素の形態の、または不活性ガスの形態の、あるいは分子酸素および不活性ガスの形態の２次ガスを添加し、次いで、生成物ガス混合物１を、アクロレイン、分子酸素、および少なくとも１つの不活性希釈ガスを含み、かつＯ2：Ｃ3Ｈ4Ｏのモル比が０．５以上で前記分子酸素および前記アクロレインを含む開始反応ガス混合物２として、高温の第２の反応段階で、活性組成物としてＭｏおよびＶを含む少なくとも１つの多金属酸化物を触媒が有する少なくとも１つの第２の触媒床に通して、触媒床を１回通過した際のアクロレイン変換率が９０ｍｏｌ％以上となり、かつ両反応段階を通じて総括された、変換されたプロピレンに基づくアクリル酸形成の選択性ＳAAが７０ｍｏｌ％以上となるようにし、その後、前記第２の反応段階で形成された前記生成物ガス混合物２から、そこに含まれるアクリル酸を、前記第１の分離ゾーンにおいて、現在の相から凝縮相に変換し、次いで、第２の分離ゾーンにおいて、少なくとも１つの熱分離工程を使用することにより、凝縮相からアクリル酸を分離する前記方法において、開始反応混合物１が、前記開始反応ガス混合物１に含まれるプロピレンのモル量に基づき、最高３ｍｏｌ％のシクロプロパンを含み、前記第２の分離ゾーンの前記少なくとも１つの熱分離工程が、アクリル酸の少なくとも１つの結晶化分離を含むことを特徴とする方法。
【請求項２】
開始反応ガス混合物１が、前記開始反応ガス混合物１に含まれるプロピレンのモル量に基づき、５０ｍｏｌｐｐｂ〜２ｍｏｌ％のシクロプロパンを含むことを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
開始反応ガス混合物１が、前記開始反応ガス混合物１に含まれるプロピレンのモル量に基づき、１００ｍｏｌｐｐｂ〜１ｍｏｌ％のシクロプロパンを含むことを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
前記アクリル酸が、吸収措置によって生成物ガス混合物２から前記凝縮相に変換されることを特徴とする、請求項１から３までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項５】
前記アクリル酸が、凝縮措置によって生成物ガス混合物２から前記凝縮相に変換されることを特徴とする、請求項１から３までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項６】
前記アクリル酸が、吸収および凝縮措置によって生成物ガス混合物２から前記凝縮相に変換されることを特徴とする、請求項１から３までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項７】
吸収剤として水または水溶液を使用することを特徴とする、請求項４または６に記載の方法。
【請求項８】
前記アクリル酸が、分別凝縮によって生成物ガス混合物２から前記凝縮相に変換されることを特徴とする、請求項１から３までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項９】
前記アクリル酸の少なくとも１つの結晶化分離を、前記第１の分離ゾーンにおいて実施した生成物ガス混合物２から前記凝縮相へのアクリル酸の変換時に得られたアクリル酸含有凝縮相から、前記第２の分離ゾーンにおいて実施することを特徴とする、請求項１から８までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１０】
前記アクリル酸の前記少なくとも１つの結晶化分離を、前記第１の分離ゾーンで得られた前記アクリル酸含有凝縮相に対して結晶化以外の少なくとも１つの熱分離工程を使用することにより得られる液相から、前記第２の分離ゾーンにおいて実施することを特徴とする、請求項１から８までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１１】
前記アクリル酸の前記少なくとも１つの結晶化分離を、分別結晶化として実施することを特徴とする、請求項１から１０までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１２】
前記アクリル酸の前記少なくとも１つの結晶化分離を、層結晶化として実施することを特徴とする、請求項１から１１までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１３】
前記アクリル酸の前記少なくとも１つの結晶化分離が、動的層結晶化と静的層結晶化の組み合わせであることを特徴とする、請求項１から１２までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１４】
前記アクリル酸の前記少なくとも１つの結晶化分離を、懸濁結晶化として実施することを特徴とする、請求項１から１１までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１５】
形成された懸濁液結晶と残留する母液との分離を、洗浄カラムで実施することを特徴とする、請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
前記アクリル酸の前記少なくとも１つの結晶化分離を、水を含む液相から実施することを特徴とする、請求項１から１５までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１７】
前記第２の分離ゾーンにおいて結晶化により分離されたアクリル酸を溶融させ、溶融アクリル酸結晶をポリマーを製造するために遊離基重合させる、遊離基重合の少なくとも１つの方法が続くことを特徴とする、請求項１から１６までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１８】
前記第２の分離ゾーンにおけるアクリル酸の前記少なくとも１つの結晶化分離を前記第１および／または前記第２の分離ゾーンにおける少なくとも１つの非精密分離工程に、結晶化アクリル酸分離において残留する母液を少なくとも部分的に非精密分離工程の少なくとも１つに再循環することによってフィードバックすることを特徴とする、請求項１から１７までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１９】
Ｍｏ、ＦｅおよびＢｉを含む前記少なくとも１つの多金属酸化物が、以下の一般化学式ＩＶ：
Ｍｏ12ＢｉaＦｅbＸ1cＸ2dＸ3eＸ4fＯn      （ＩＶ）
［式中、
Ｘ1＝ニッケルおよび／またはコバルト、
Ｘ2＝タリウム、アルカリ金属、および／またはアルカリ土類金属、
Ｘ3＝亜鉛、リン、ヒ素、ホウ素、アンチモン、錫、セリウム、鉛、および／またはタングステン、
Ｘ4＝ケイ素、アルミニウム、チタン、および／またはジルコニウム、
ａ＝０．５〜５、
ｂ＝０．０１〜５、
ｃ＝０〜１０、
ｄ＝０〜２、
ｅ＝０〜８、
ｆ＝０〜１０、ならびに、
ｎ＝式ＩＶ中の酸素以外の元素の原子価および頻度によって決定される数値］の１つであることを特徴とする、請求項１から１８までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項２０】
ＭｏおよびＶを含む前記少なくとも１つの多金属酸化物が、以下の一般化学式ＶＩＩ：
Ｍｏ12ＶaＸ1bＸ2cＸ3dＸ4eＸ5fＸ6gＯn      （ＶＩＩ）
［式中、
Ｘ1＝Ｗ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｃｒ、および／またはＣｅ、
Ｘ2＝Ｃｕ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｍｎ、および／またはＺｎ、
Ｘ3＝Ｓｂおよび／またはＢｉ、
Ｘ4＝１つ以上のアルカリ金属、
Ｘ5＝１つ以上のアルカリ土類金属、
Ｘ6＝Ｓｉ、Ａｌ、Ｔｉ、および／またはＺｒ、
ａ＝１〜６、
ｂ＝０．２〜４、
ｃ＝０．５〜１８、
ｄ＝０〜４０、
ｅ＝０〜２、
ｆ＝０〜４、
ｇ＝０〜４０、ならびに、
ｎ＝式ＶＩＩ中の酸素以外の元素の原子価および頻度によって決定される数値］の１つであることを特徴とする、請求項１から１９までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項２１】
前記少なくとも１つの第１の触媒床の比体積活性が、開始反応ガス混合物１の流れ方向の流路の長さにわたって少なくとも１回増大することを特徴とする、請求項１から２０までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項２２】
前記少なくとも１つの第２の触媒床の比体積活性が、開始反応ガス混合物２の流れ方向の流路の長さにわたって少なくとも１回増大することを特徴とする、請求項１から２１までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項２３】
前記少なくとも１つの第１の触媒床が、固定床であり、そのプロペン負荷量が、１２０Ｎｌ／ｌ・時以上、２５０Ｎｌ／ｌ・時以下であることを特徴とする、請求項１から２２までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項２４】
開始反応ガス混合物１が６〜１３体積％のプロピレンを含むことを特徴とする、請求項１から２３までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項２５】
開始反応ガス混合物１が０体積％超〜３５体積％のＨ2Ｏを含むことを特徴とする、請求項１から２４までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項２６】
開始反応ガス混合物１が０．０１体積％以上のプロパンを含むことを特徴とする、請求項１から２５までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項２７】
生成物ガス混合物２から前記凝縮相へのアクリル酸の変換時に残留する残留ガスの少なくとも部分量を、前記第１の反応段階および／または前記第２の反応段階に再循環することを特徴とする、請求項１から２６までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項２８】
開始反応ガス混合物１に含まれる前記プロピレンを、少なくとも部分的に、プロパンの部分脱水素化から開始反応ガス混合物１に供給することを特徴とする、請求項１から２７までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項２９】
生成物ガス混合物２から前記凝縮相へのアクリル酸の変換時に残留する残留ガスの少なくとも部分量を、プロパンの前記部分脱水素化に再循環することを特徴とする、請求項２８に記載の方法。
【誤訳訂正２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００１
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００１】
本発明は、プロピレンからアクリル酸への不均一触媒部分気相酸化の方法に関する。本方法では、第１の反応ゾーンにおいて、プロピレン、分子酸素、および少なくとも１つの不活性希釈ガスを含み、かつＯ2：Ｃ3Ｈ6のモル比が１以上で分子酸素とプロピレンを含む開始反応ガス混合物１を、高温の第１の反応段階で、まず、活性組成物としてＭｏ、ＦｅおよびＢｉを含む少なくとも１つの多金属酸化物を触媒が有する少なくとも１つの第１の触媒床に通して、触媒床を１回通過した際のプロピレン変換率が９０ｍｏｌ％以上となり、かつアクロレイン形成とアクリル酸副生成物形成を合わせた付随する選択性ＳACが８０ｍｏｌ％以上となるようにし、第１の反応段階を終えた生成物ガス混合物１の温度を、適宜、直接冷却により、または間接冷却により、または直接および間接冷却により低下させ、さらに適宜、分子酸素の形態の、または不活性ガスの形態の、あるいは分子酸素および不活性ガスの形態の２次ガスを、生成物ガス混合物１に添加し、次いで、生成物ガス混合物１を、アクロレイン、分子酸素、および少なくとも１つの不活性希釈ガスを含み、かつＯ2：Ｃ3Ｈ4Ｏのモル比が０．５以上で分子酸素およびアクロレインを含む開始反応ガス混合物２として、高温の第２の反応段階で、活性組成物としてＭｏおよびＶを含む少なくとも１つの多金属酸化物を触媒が有する少なくとも１つの第２の触媒床に通して、触媒床を１回通過した際のアクロレイン変換率が９０ｍｏｌ％以上となり、かつ両反応段階を通じて総括された、変換されたプロピレンに基づくアクリル酸形成の選択性ＳAAが７０ｍｏｌ％以上となるようにし、その後、第２の反応段階で形成された生成物ガス混合物２に含まれるアクリル酸を、第１の分離ゾーンにおいて、現在の相から凝縮相に変換し、次いで、第２の分離ゾーンにおいて、少なくとも１つの熱分離工程を使用することにより、凝縮相からアクリル酸を分離する。
【誤訳訂正３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００４】
この手順の開始物質として必要となるプロピレンは、通常は粗プロピレンとして開始反応ガス混合物１に添加される。化学的に純粋なプロピレンとは対照的に、粗プロピレンはまた、粗プロピレンに基づき最高１０体積％およびそれを上回る場合があるプロピレンとは化学的に異なる成分（不純物）も含む。例えば、粗プロピレンはまた、不均一触媒部分プロパン脱水素の生成物ガス混合物である場合もある（ドイツ特許出願第ＤＥ−Ａ  １０２  ４５  ５８５号およびドイツ特許出願第ＤＥ−Ａ  １０  ２００５  ０２２  ７９８号を参照）。基本的には、粗プロピレンに含まれるすべての不純物を粗プロピレンに含まれるプロピレンから分離する場合がある（例えば、ドイツ特許出願第ＤＥ−Ａ  ３５  ２１  ４５８号およびドイツ特許出願第ＤＥ−Ａ  １０２  ４５  ５８５号を参照）。しかし、これは、不純物がプロピレンからアクリル酸への不均一触媒部分酸化において不活性に作用する場合には必要でない。後者の特性を有する場合、不純物は、開始反応ガス混合物１において単に不活性希釈ガスとして作用する（国際公開第ＷＯ  ０１／９６２７０号およびドイツ特許出願第ＤＥ−Ａ  ３３  １３  ５７３号を参照）。本書において、これはごく一般的には、部分酸化の過程で、それぞれが単独で、少なくとも９５ｍｏｌ％、好ましくは少なくとも９７ｍｏｌ％、最も好ましくは９９ｍｏｌ％以上、化学的に不変のまま維持されるガスを指す。生成物ガス混合物２のアクリル酸を凝縮相に変換する過程で、これらの不活性ガスは、通常、残留ガスとして気相のまま残っており、そのため、部分酸化の前にプロピレンを分離する場合よりも比較的簡単な方法で、部分酸化後に標的生成物から分離することができる。プロピレンからアクリル酸への部分酸化に関して、プロパンは、これまで技術文献においてこのような不活性希釈ガスであると考えられていた。これに関しては、アクリル酸を製造するための原料となるプロピレンを、このような原料としてプロパンに置き換えることさえ考えられている。この場合、プロパンは、第１の手順でプロピレンに部分的に脱水素化し、次いで、この第１の手順で形成したプロピレンを、未変換プロパンの存在下において不均一触媒下でアクリル酸に部分酸化する（国際公開第ＷＯ  ０１／９６２７０号を参照）。通常の場合、このようにして得られる開始反応ガス混合物１のプロパンは、主要成分さえも形成した。未変換プロパンを含み、かつ生成物ガス混合物からの標的生成物の凝縮において残留する残留ガスを、脱水素および／または部分酸化に再循環することで、このようにプロパンは最終的にはアクリル酸に完全に変換することができる（例えば、ドイツ特許出願第ＤＥ−Ａ  ０２  ４５  ５８５号、第ＤＥ−Ａ  １０  ２００５  ００９  ８８５号、第ＤＥ−Ａ  １０  ２００５  ０１０  １１１号を参照）。ごく少量のプロパン（使用量に基づく大きさの程度は０．０１重量％）をプロピオン酸（最も少ない量でも臭いが不快であり、かつフリーラジカル重合できないために、アクリル酸の望ましくない随伴物）に変換することができるが、このような小量の副生成物の変換は、例えば、プロパンを含む開始反応ガス混合物１をプロパン以外の不活性希釈ガス（例えば、Ｎ2、Ｈ2Ｏ、ＣＯ2、希ガス、これらのガスの混合物など）でさらに希釈することによって抑制することができる（例えば、国際公開第ＷＯ  ０１／９６２７０号を参照）。
【誤訳訂正４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１０
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１０】
驚くべきことに、粗プロピレンにおいて一般的なプロピレンの随伴物であるシクロプロパンは、冒頭に記載したプロピレンからアクリル酸への不均一触媒部分酸化の状況において不活性ガスを形成しないことが、現在組織内研究の過程で判明している。触媒（例えばＰｔ）の存在下において１００℃から２００℃に加熱する過程で、シクロプロパンはプロピレンに異性化する（例えば、Ｌｅｈｒｂｕｃｈ  ｄｅｒ  Ｏｒｇａｎｉｓｃｈｅｎ  Ｃｈｅｍｉｅ  ［Ｔｅｘｔｂｏｏｋ  ｏｆ  ｏｒｇａｎｉｃ  ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ］，  Ｂｅｙｅｒ・Ｗａｆｔｅｒ，  Ｈｉｒｚｅｌ  Ｖｅｒｌａｇ  Ｓｔｕｔｔｇａｒｔ，  ｐａｇｅ  ３９０，  １９９１）。しかし、冒頭に記載したプロピレンからアクリル酸への不均一触媒部分酸化の過程では、シクロプロパンがプロピレンに対して極めて異なる作用を及ぼし、プロピレンのように、ほぼ排他的に反応してアクリル酸を産生することはなく、その代わりに、全く予想外にも、大量かつ驚くほど多量にプロピオン酸を産生する。したがって、本発明の目的は、プロピレンからアクリル酸への２段階不均一触媒部分酸化の経路を介して、例えばプロピオン酸が極めて少ないアクリル酸を製造する状況下で、この驚くべき可能性の発見を活用することであった。このことはまた、上述のプロピレンへの異性化が、部分酸化の前にシクロプロパンを排除するのに適切な経路であると考えられていた背景とも矛盾している。基本的に、プロピレンとシクロプロパンは、標準圧力（１バール）下における沸点が互いに十分異なることから、精留を行うことで互いに分離させることもできる（プロピレン沸点＝−４７℃；シクロプロパン沸点＝−３２．８℃）。上述の疑問およびその回答は、具体的には、分離ゾーン１に残留しかつ部分酸化で不完全に変換されたシクロプロパンを含む残留ガスの少なくとも一部が、開始反応ガス混合物１の成分として、少なくとも一部が部分酸化にサイクルガスとして再循環される場合に、特に興味深いものとなる。というのも、連続動作時におけるこのようなサイクルガスの方法は、開始反応ガス混合物１中にシクロプロパンが堆積することを伴うためである。
【誤訳訂正５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１２
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１２】
したがって、本出願は、プロピレンからアクリル酸への不均一触媒部分気相酸化方法であって、第１の反応ゾーンにおいて、プロピレン、分子酸素、および少なくとも１つの不活性希釈ガスを含み、かつＯ2：Ｃ3Ｈ6のモル比が１以上で前記分子酸素と前記プロピレンを含む開始反応ガス混合物１を、第１の反応段階（反応段階１）で、まず、活性組成物としてＭｏ、ＦｅおよびＢｉを含む少なくとも１つの多金属酸化物を触媒が有する少なくとも１つの第１の触媒床（触媒床１）に通して、前記触媒床を１回通過した際のプロピレン変換率が９０ｍｏｌ％となり、かつアクロレイン形成とアクリル酸副生成物形成を合わせた付随する選択性ＳACが８０ｍｏｌ％以上（好ましくは８５％以上または９０％以上）となるようにし、前記第１の反応段階を終えた生成物ガス混合物１の温度を、適宜、直接冷却によって、または間接冷却によって、あるいは直接および間接冷却によって低下させ、さらに適宜、分子酸素の形態の、または不活性ガスの形態の、あるいは分子酸素および不活性ガスの形態の２次ガスを、生成物ガス混合物１に添加し、次いで、生成物ガス混合物１を、アクロレイン、分子酸素、および少なくとも１つの不活性希釈ガスを含み、かつＯ2：Ｃ3Ｈ4Ｏのモル比が０．５以上で前記分子酸素と前記アクロレインを含む開始反応ガス混合物２として、高温の第２の反応段階（反応段階２）で、活性組成物としてＭｏおよびＶを含む少なくとも１つの多金属酸化物を触媒が有する少なくとも１つの第２の触媒床（触媒床２）に通して、前記触媒床を１回通過した際のアクロレイン変換率が９０ｍｏｌ％以上となり、かつ両反応段階を通じて総括された、変換されたプロピレンに基づくアクリル酸形成の選択性ＳAAが７０ｍｏｌ％以上（好ましくは７５％以上または８０％以上）となるようにし、その後、前記第２の反応段階で形成された前記生成物ガス混合物２に含まれるアクリル酸を、第１の分離ゾーン（分離ゾーン１）において、現在の相から凝縮相に変換し、次いで、第２の分離ゾーン（分離ゾーン２）において、少なくとも１つの熱分離工程を使用することにより、凝縮相からアクリル酸を分離し、
この場合、
開始反応ガス混合物１が、前記開始反応ガス混合物１に含まれるプロピレンのモル量に基づき、０ｍｏｌ％超、３ｍｏｌ％以下のシクロプロパンを含み、前記第２の分離ゾーンにおける前記少なくとも１つ熱分離工程が、（濃縮液相からの）アクリル酸の少なくとも１つの結晶化分離工程を含む、
方法を請求する。
【誤訳訂正６】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１５】
本発明による方法において、生成物ガス混合物２に含まれるアクリル酸を分離ゾーン１で凝縮相（通常残留する気相は、本書では残留ガスと呼ぶ）に変換するのに有用な方法は、基本的に従来の技術においてこれに関して知られるすべての方法である。これらの方法は、吸収および／または凝縮（冷却）法によって気相から凝縮相に標的生成物（アクリル酸）を変換することを特徴とする。
【誤訳訂正７】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１９
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１９】
生成物ガス混合物２を分離カラムに通す操作は、直接冷却により、または間接冷却により、または直接および間接冷却により温度を低下させた状態で行うのが好ましい。間接冷却は、それ自体が既知である方法により間接熱交換器にて行われるのに対し、直接冷却は、通常、急冷装置で事前に冷却した吸収剤または事前に冷却した分離カラムの残留液を生成物ガス混合物２に噴霧することによって行われる。上述の吸収および／または凝縮工程（分離工程）の共通する特徴としては、適切には記載した先行する直接および／または間接冷却を行った後に、下部の生成物ガス混合物２を通常通す、分離インターナルを含むそれぞれの分離カラムの上部に、標準圧力（１バール）下の沸点が−２０℃以下である生成物ガス混合物２の成分（すなわち、凝縮が難しい、またはより揮発性が高い成分）を主に含む残留ガス流が、通常残留することである。
【誤訳訂正８】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００２０
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００２０】
これらには、例えば、部分酸化において不活性希釈ガスとして追加的に使用される分子窒素、部分酸化において反応化学量論に比べて過剰に残留する分子酸素、開始反応ガス混合物１において副生成物として形成されるまたは不活性希釈ガスとして追加的に使用される炭素酸化物が含まれるだけでなく、部分酸化で変換されないプロピレン、ならびに未変換のシクロプロパンも含まれる。一般的に、残留する残留ガスは、例えば、蒸気の留分も依然として含む。本発明によれば、このような残留ガスの少なくとも一部が、開始反応ガス混合物１の成分として部分酸化に再循環されるのが適切である。適用の観点からすると、このようなサイクルガス法は、プロピレンの供給源として本発明の部分酸化の上流で行われるプロパンの不均一触媒部分脱水素および／またはオキシ脱水素により実施できるのが適切である。多くの場合、本発明による方法では、少なくとも１０体積％、または少なくとも２０体積％、または少なくとも３０体積％であるが、通常は８０体積％未満、または６０体積％未満、または４０体積％未満である残留ガスが、部分酸化に再循環される（しかし、一般的にはほぼ完全に、これに含まれる未変換プロパンおよび／またはプロペン、ならびにそれらを有する未変換シクロプロパンの全量が再循環される）。この再循環の一部は、第２の反応段階に、すなわち開始反応ガス混合物２の成分として行うことも可能である。
【誤訳訂正９】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００２８
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００２８】
基本的に、本発明に基づき使用される、アクリル酸を含む少なくとも１つの液相Ｐの分離ゾーン２における結晶化処理は、結晶から母液を分離する工程を含めて、制約を受けていない（すなわち、本書に記載の従来技術で詳述されるすべての方法を使用することができる）。すなわち、これは１つ以上の段階で、連続して、または一括して実施される場合もある。具体的には、分別（または精留）結晶化として実施される場合もある。通常、分別結晶化では、供給された液相Ｐよりも純度の高いアクリル酸結晶を生成するすべての段階が精製段階として知られており、その他すべての段階が剥離段階として知られている。適切には、対向流の原理によって多段階方法が行われ、この方法では、各段階の結晶化の後に、結晶が母液から分離され、それぞれの段階のこれらの結晶が次に高い純度で供給される一方で、それぞれの段階の結晶残留物が次に低い純度で供給される。
【誤訳訂正１０】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００３４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００３４】
一般的に、懸濁アクリル酸結晶を含む結晶懸濁液は、液相Ｐを冷却することによって得られるが、アクリル酸結晶は、精製する液相Ｐよりも低いプロピオン酸含有量を有するのに対して、残りの残留溶融物（母液）は、より高いプロピオン酸含有量を有する（相対的に、それぞれの全量に基づく）。
【誤訳訂正１１】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００３７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００３７】
さらに、上述の国際公開に記載されるすべての方法は、形成された懸濁液結晶と、残留する母液とを分離するのに適している（例えば、遠心分離などの機械式分離工程）。本発明によれば、洗浄カラムで分離するのが好ましい（例えば、重量分析、水圧式および機械式処置；国際公開第ＷＯ  ０１／７７０５６号を参照）。これは、沈積したアクリル酸結晶を強制的に輸送する洗浄カラムであるのが好ましい。結晶床の結晶体積分率は一般的に、０．５超の値に達する。一般的に、洗浄カラムは０．６〜０．７５の値で使用される。使用する洗浄液は、洗浄カラムで事前に精製（分離）したアクリル酸結晶の溶融物であるのが有利である。洗浄は、通常、対向流で行われる。したがって、本発明による方法は、具体的には、以下のプロセス手順を含む方法を含む：
ａ）液相Ｐからアクリル酸を結晶化させる手順；
ｂ）アクリル酸結晶を残留する母液（残留溶融物、液体残留相）から分離させる手順；
ｃ）分離したアクリル酸結晶を少なくとも部分的に溶融させる手順；ならびに
ｄ）溶融アクリル酸を手順ｂ）および／または手順ａ）に少なくとも部分的に再循環する手順。
【誤訳訂正１２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００３８
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００３８】
手順ｂ）は、事前に分離し、溶融させ、および手順ｂ）に再循環されているアクリル酸結晶で対向流洗浄を行うことによって行うのが好ましい。
【誤訳訂正１３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００４９
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００４９】
本発明によれば、第２の分離ゾーンにおける少なくとも１つの結晶アクリル酸分離の精密分離工程は、結晶アクリル酸の分離で残留する母液を非精密分離工程の少なくとも１つに少なくとも部分的に再循環することによって、第１の分離ゾーン（好ましくは）および／または第２の分離ゾーンの少なくとも１つの非精密分離工程に、本発明による方法においてフィードバックするのが有利である。
【誤訳訂正１４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００５０
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００５０】
このように結晶化の非精密分離工程と精密分離工程を連結して使用する基本的な構造については、例えば、ドイツ特許出願第ＤＥ−Ａ  １９６  ０６  ８７７号、欧州特許出願第ＥＰ−Ａ  ７９２  ８６７号、および欧州特許出願第ＥＰ−Ａ  １  ４８４  ３０８号、欧州特許出願第ＥＰ−Ａ  １  ４８４  ３０９号、欧州特許出願第ＥＰ−Ａ  １  １１６  ７０９号、ならびに特に欧州特許出願第ＥＰ−Ａ  １  ０１５  ４１０号に教示されている。
【誤訳訂正１５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００５２
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００５２】
分離ゾーン２の精密分離工程と、例えば分離ゾーン１の非精密分離工程とをこのように連結する場合には、このような手順の連続動作において、母液を再循環することで、本発明に基づき結晶化処理するアクリル酸含有液相Ｐにプロピオン酸が堆積するという点で、本発明による方法がより重要となる。というのも、母液は、プロピオン酸を濃縮形態で含むためである。
【誤訳訂正１６】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００５３
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００５３】
本発明による方法において記載の通りに使用する非精密分離と精密分離とを連結する方法は、母液のほかに濃縮プロピオン酸を含む少なくとも１つの流れの排出物（これは、方法の唯一の排出物である場合がある）も有するのが適切である。例えば、分離カラムの（例えば、分離ゾーン１の吸収または凝縮カラムの）残留液は、このような排出物として使用することができ、その排出物から、液相Ｐ自体または後の段階で液相Ｐに変換される流れが、例えば側方抽出および／または上部抽出により抽出される。
【誤訳訂正１７】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００５４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００５４】
あるいは、（液相Ｐの排出物のほかに）プロピオン酸の隆起が存在する分離カラムのある地点において、別のプロピオン酸の排出物流（例えば、分離ゾーン１内で廃棄されたもの）を抽出し、この排出物流から、第２の好ましくは分別結晶化分離（例えば、欧州特許出願第ＥＰ−Ａ  ６１６  ９９８号に記載の動的結晶化と静的結晶化の組み合わせ）にて母液のプロピオン酸を濃縮し、このような母液を（好ましくは静的結晶化から）排出することも可能である。精製した結晶から、留分を溶融して分離カラムに再循環し、および／またはアクリル酸含有液相Ｐの結晶化に導入することができる。基本的に、このようなプロピオン酸排出流は、液相Ｐから抽出した副流である場合もある。
【誤訳訂正１８】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００６１
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００６１】
本発明に基づき必要とされる元素を含み、かつ２つの反応段階の内のそれぞれの反応段階に適切である多金属酸化物触媒は、すでに何度も記載されており、当業者には周知である。例えば、欧州特許出願第ＥＰ−Ａ  ２５３  ４０９号は、５ページにおいて、対応する米国特許について言及している。それぞれの酸化段階（反応段階）に適切な触媒については、ドイツ特許出願第ＤＥ−Ａ  ４  ４３１  ９５７号、第ＤＥ−Ａ  １０  ２００４  ０２５  ４４５号、および第ＤＥ−Ａ  ４  ４３１  ９４９号にも開示されている。これは、上述の２つの従来技術の文献の一般化学式Ｉに記載のものに特に当てはまる。それぞれの酸化段階（反応段階）に有用な触媒については、ドイツ特許出願第ＤＥ−Ａ  １０３  ２５  ４８８号、第ＤＥ−Ａ  １０３  ２５  ４８７号、第ＤＥ−Ａ  １０３  ５３  ９５４号、第ＤＥ−Ａ  １０３  ４４  １４９号、第ＤＥ−Ａ  １０３  ５１  ２６９号、第ＤＥ−Ａ  １０３  ５０  ８１２号、および第ＤＥ−Ａ  １０３  ５０  ８２２号に開示されている。
【誤訳訂正１９】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００６６
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００６６】
基本的に、一般化学式ＩＶの活性組成物は一般的に、その元素成分の適切な供給源から、化学量論的に対応する組成物を有する極めて均質な、好ましくは微粒子化した乾燥混合物を得て、これを３５０〜６５０℃の温度にてか焼することにより、簡単に製造することができる。か焼は、不活性ガス下において、または空気（不活性ガスと酸素の混合物）などの酸化雰囲気下において、および還元雰囲気（例えば、不活性ガス、ＮＨ3、ＣＯ、および／またはＨ2の混合物）下において、行われる場合がある。か焼時間は、数分から数時間であってよく、通常は温度とともに減少する。多金属酸化物活性組成物ＩＶの元素成分の有用な供給源は、すでに酸化物である化合物、および／または少なくとも酸素の存在下において加熱により酸化物に変換することができる化合物である。
【誤訳訂正２０】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００８５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００８５】
一般的に、本発明に基づき「アクロレイン→アクリル酸」の手順に適切な多金属酸化物活性組成物、特に一般化学式ＶＩＩのものは、その元素成分の適切な供給源から、化学量論的に対応する組成物を有する極めて均質な、好ましくは微粒子化した乾燥混合物を得て、これを３５０℃〜６００℃の温度にてか焼することにより、簡単に製造することができる。か焼は、不活性ガス下において、または空気（不活性ガスと酸素の混合物）などの酸化雰囲気下において、および還元雰囲気（例えば、不活性ガスとＨ2、ＮＨ3、ＣＯ、メタン、および／またはアクロレインなどの還元ガスとの混合物、あるいは記載した還元ガスそれ自体）下において、行われる場合がある。か焼時間は、数分から数時間であってよく、通常は温度とともに減少する。多金属酸化物活性組成物ＶＩＩの元素成分の有用な供給源は、すでに酸化物である化合物、および／または少なくとも酸素の存在下において加熱により酸化物に変換することができる化合物である。
【誤訳訂正２１】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０１３０
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０１３０】
すなわち、最も簡単な方法では、本発明に基づき使用される固定床触媒充填１（可能であれば下流および／または上流の不活性床を有する）は、管束反応器の金属管に配置され、一般的には塩溶融物である２つの実質的に空間分離された加熱媒体が、金属管の周りに通される。それぞれの塩浴が上にわたって延びる管セクションは、本発明による反応セクションを表す。すなわち、最も簡単な方法では、例えば、塩浴Ａが、プロペンの酸化変換（１回通過）が４０〜８０ｍｏｌ％の範囲の変換が達成されるまで進行する管のセクションの周りに流れ（反応セクションＡ）、塩浴Ｂが、プロペンのその後の酸化変換（１回通過）が、少なくとも９０ｍｏｌ％の変換値が達成されるまで進行する管のセクションの周りに流れる（反応セクションＢ）（必要に応じて、本発明に基づき使用される反応セクションＡ、Ｂに、個々の温度に維持される他の反応セクションが続く場合がある）。
【誤訳訂正２２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０１３４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０１３４】
上述の場合のすべてにおいて、当然ながら、反応管に対して、塩溶融物の並流に横断流を重ね合わせることが可能であり、それぞれの反応セクション内において行われ、それにより、個々の反応セクションは、欧州特許出願第ＥＰ−Ａ  ７００  ７１４号または第ＥＰ−Ａ  ７００  ８９３号に記載の管束反応器に対応し、これにより、触媒管束を通る縦方向セクションにおいて熱交換媒体の蛇行流プロファイルが全体として得られる。
【誤訳訂正２３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０１６５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０１６５】
注目すべきことに、最高のプロペンおよびアクロレインの充填においてさえ、変換されたプロペンに基づき、本発明による方法の両反応段階を通じて総括されたアクリル酸の選択性は一般的に、８３ｍｏｌ％以上、しばしば８５ｍｏｌ％以上または８８ｍｏｌ％、多くの場合は９０ｍｏｌ％以上、または９３ｍｏｌ％以上の値にある場合がある。
【誤訳訂正２４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０１７２
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０１７２】
上述の場合のすべてにおいて、当然ながら、反応管に対して、塩溶融物の並流に横断流を重ね合わせることが可能であり、それぞれの反応セクション内において行われ、それにより、個々の反応セクションは、欧州特許出願第ＥＰ−Ａ  ７００  ７１４号または欧州特許出願第ＥＰ−Ａ  ７００  ８９３号に記載の管束反応器に対応し、これにより、触媒管束を通る縦方向セクションにおいて熱交換媒体の蛇行流プロファイルが全体として得られる。
【誤訳訂正２５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０１９９
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０１９９】
また、生成物ガス混合物２から凝縮相にアクリル酸を変換する（分離ゾーン１において）際に残留する残留ガスの少なくとも一部を第１の反応段階および／または第２の反応段階に再循環することができることも、注目する必要がある。
【誤訳訂正２６】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０２００
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０２００】
また、部分脱水素化から少なくとも部分的に、開始反応ガス混合物１に含まれるプロピレンを開始反応ガス混合物１に供給することも可能である（例えば、分子酸素の存在下において、および／または分子酸素を排除した状態で、均一および／または不均一に触媒されて）（一般的には未変換プロパンの存在下において）。上述の場合では、生成物ガス混合物２から凝縮相にアクリル酸を変換する際に残留する残留ガスの少なくとも一部を、プロパンの部分脱水素に再循環することができる。
【誤訳訂正２７】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０２１６
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０２１６】
セクションＤ：
長さ３０ｃｍ
直径４〜５ｍｍのステアタイト球の下流床
Ｂ）  第１の酸化段階の開始反応ガス混合物１の組成物の関数として達成した結果（プロペンの充填は、１５０Ｎｌ／ｌ・時に設定；アクリル酸形成の選択性（変換したプロピレンに基づき両反応段階を通じて総括）は、常に９４ｍｏｌ％以上）
ａ）  第１の酸化段階の開始反応ガス混合物１の組成物は、（開始反応ガス混合物１の全体積に基づき）実質的に以下を含んでいた：
６．３体積％のプロピレン、
２８体積％のプロパン、
Ｘ体積％のシクロプロパン、
１０．８体積％のＯ2、
５体積％のＨ2Ｏ、および
残りとしてＮ2。