【手続補正書】
【提出日】平成25年6月14日(2013.6.14)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｔｈ、Ｒｕ、Ｏｓ、Ｆおよび／またはＣｌの系列からの同時ドーパントを付加的に含む、ユウロピウムをドープした６−３−６−４アルカリ土類金属シリコン酸化窒化物タイプの化合物。
【請求項２】
式Ｉ
(Ca,Sr,Ba)6-x(Si1-yMey)3(O1-zMa2z)6N4:Eux (I)  
ここで、
Ｍｅ＝Ｔｈ、Ｒｕおよび／またはＯｓ
Ｍａ＝Ｆおよび／またはＣｌ
ｘ＜０．５
ｙ＜１ならびに
ｚ＜０．１である、
により特徴づけられる、請求項１に記載の化合物。
【請求項３】
ｘ＝０．００３〜０．２、ｙ＝０．０００１〜０．２およびｚ＝０．０００５〜０．０３であることを特徴とする、請求項１または２に記載の化合物。
【請求項４】
ｘ＝０．００５〜０．１５および／またはｙ＝０．００１〜０．０２であることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか一項に記載の化合物。
【請求項５】
固体状態拡散法により窒化シリコン、ユウロピウム、ならびにカルシウムおよび／またはストロンチウムおよび／またはバリウム含有出発物質と、少なくとも１種のトリウム、オスミウム、ルテニウム、フッ素および／または塩素含有同時ドーパントとを混合し、それに続く熱的後処理により得られる、請求項１〜４のいずれか一項に記載の化合物。
【請求項６】
以下のプロセス段階：
ａ）窒化シリコン、ユウロピウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、トリウム、ルテニウム、オスミウム、フッ素および／または塩素含有材料から選択される、少なくとも４種の出発物質を混合することにより、トリウム、ルテニウム、オスミウム、フッ素および／または塩素含有材料が同時ドープされた、ユウロピウムがドープされた６−３−６−４アルカリ土類金属シリコン酸化窒化物化合物の調製、
ｂ）トリウム、ルテニウム、オスミウム、フッ素および／または塩素で同時ドープされた化合物の熱的後処理、
ｃ）ＨＣｌ溶液およびＫＯＨ溶液での熱的後処理された化合物の洗浄、
を有する、請求項１〜５のいずれか一項に記載の化合物の調製方法。
【請求項７】
ＳｉＯ２、ＴｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＺｎＯ、ＺｒＯ２および／またはＹ２Ｏ３またはそれらの混合酸化物を含むナノ粒子、ならびに／あるいは請求項１〜５のいずれか一項に記載の化合物を含み、かつユウロピウム、トリウム、ルテニウム、オスミウム、フッ素および／もしくは塩素の系列からのドーパントを有する、または有しない粒子を担持する粗表面を有することを特徴とする、請求項１〜５のいずれか一項に記載の化合物を含む成形体。
【請求項８】
ＳｉＯ２、ＴｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＺｎＯ、ＺｒＯ２および／またはＹ２Ｏ３またはそれらの混合酸化物からなる、ならびに／あるいは活性化体ユウロピウムを含まない請求項１〜５のいずれか一項に記載の化合物からなる連続的表面コーティングを有することを特徴とする、請求項１〜５のいずれか一項に記載の化合物を含む成形体。
【請求項９】
ＳｉＯ２、ＴｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＺｎＯ、ＺｒＯ２および／またはＹ２Ｏ３またはそれらの混合酸化物からなる、ならびに／あるいはユウロピウム、トリウム、ルテニウム、オスミウム、フッ素および／もしくは塩素の系列からのドーパントを有するかまたは有しない請求項１〜５のいずれか一項に記載の化合物からなる多孔性表面コーティングを有することを特徴とする、請求項１〜５のいずれか一項に記載の化合物を含む成形体。
【請求項１０】
表面が、環境への化学的または物理的結合を促進する官能基を担持することを特徴とする、請求項１〜５のいずれか一項に記載の化合物を含む成形体。
【請求項１１】
以下のプロセス段階：
ａ）窒化シリコン、ユウロピウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、トリウム、ルテニウム、オスミウム、フッ素および／または塩素含有材料から選択される少なくとも４種の出発物質を混合することによって、トリウム、ルテニウム、オスミウム、フッ素および／または塩素含有材料が同時ドープされ、ユウロピウムがドープされた６−３−６−４アルカリ土類金属シリコン酸化窒化物化合物の調製、
ｂ）トリウム、ルテニウム、オスミウム、フッ素および／または塩素が同時ドープされた化合物の熱的後処理、
ｃ）表面を、ＳｉＯ２、ＴｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＺｎＯ、ＺｒＯ２および／またはＹ２Ｏ３またはそれらの混合酸化物を含むナノ粒子で、あるいはドーパントを有する、または有しない請求項１〜５のいずれか一項に記載の化合物を含むナノ粒子で被覆すること、
を有する、請求項８〜１０のいずれか一項に記載の成形体の製造方法。
【請求項１２】
段階ｂ）の後に、ＨＣｌ溶液およびＫＯＨ溶液での洗浄段階が続くことを特徴とする、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
発光極大が、２５０ｎｍ〜５３０ｎｍにあり、ここで、この放射線が、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の化合物および／または蛍光体本体によって、より長い波長の放射線に部分的にまたは完全に変換される、少なくとも１つの一次光源を有する照明単位。
【請求項１４】
光源が、発光性窒化インジウムアルミニウムガリウムであることを特徴とする、請求項１３に記載の照明単位。
【請求項１５】
光源が、ＺｎＯ、ＴＣＯ（透明な導電性酸化物）、ＺｎＳｅまたはＳｉＣをベースとする発光性化合物であることを特徴とする、請求項１３に記載の照明単位。
【請求項１６】
光源が、有機発光層をベースとする材料であることを特徴とする、請求項１３に記載の照明単位。
【請求項１７】
光源が、プラズマランプまたは放電ランプであることを特徴とする、請求項１３に記載の照明単位。
【請求項１８】
蛍光体が、一次光源上に直接および／またはそこから離れて配置されることを特徴とする、請求項１３〜１７のいずれか一項に記載の照明単位。
【請求項１９】
蛍光体と一次光源との間の照明単位の光結合を、光伝導配置によって達成することを特徴とする、請求項１３〜１８のいずれか一項に記載の照明単位。
【請求項２０】
請求項１〜５のいずれか一項に記載の少なくとも１種の化合物の、蛍光体としての使用。
【請求項２１】
発光ダイオードからの青色または近紫外線発光の部分的な、または完全な変換のための、請求項１〜５のいずれか一項に記載の少なくとも１種の化合物の、変換蛍光体としての使用。
【請求項２２】
一次放射線を特定のカラーポイントに、カラーオンデマンド概念に従って変換するための、請求項１〜５のいずれか一項に記載の少なくとも１種の化合物の、変換蛍光体としての使用。
【請求項２３】
請求項７〜１０のいずれか一項に記載の成形体の、蛍光体本体としての使用。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
このように、本発明は、ユウロピウムをドープした６−３−６−４アルカリ土類金属シリコン酸化窒化物タイプの化合物に関し、前記化合物は、さらに、トリウム、ルテニウム、オスミウム、フッ素および／または塩素の系列からの同時ドーパント(co-dopant)を含む。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
本発明の式Ｉで表される化合物または蛍光体の、同一の組成であるが同時ドーパントトリウム、ルテニウム、オスミウム、フッ素および／または塩素を有しないものと比較しての大きな輝度を、当業者に知られている理論によって説明することができる。このより大きな輝度は、ハロゲン化物の存在による結晶格子のより高い質により生成される。ハロゲン化物は、極めておそらくは、固体構造における所望の格子サイトを占有することができるように、イオンが固体状態反応において克服しなければならない拡散障壁における還元を生じる。重金属であるＴｈ、ＲｕまたはＯｓは、極めて好ましくは、いわゆる重原子効果を介して蛍光体の吸収の増加を生じる。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
本発明は、さらに、ユウロピウムをドープした６−３−６−４アルカリ土類金属シリコン酸化窒化物タイプの化合物の調製方法に関し、以下のプロセス段階：
ａ）窒化シリコン、ユウロピウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、トリウム、ルテニウム、オスミウム、ルテニウム、フッ素および／または塩素含有材料から選択される、少なくとも４種の出発物質を混合することにより、トリウム、ルテニウム、オスミウム、ルテニウム、フッ素および／または塩素含有材料が同時ドープされた、Ｅｕドープされた６−３−６−４アルカリ土類金属シリコン酸化窒化物化合物の調製、
ｂ）トリウム、ルテニウム、オスミウム、ルテニウム、フッ素および／または塩素で同時ドープされた化合物の熱的後処理、
ｃ）ＨＣｌ溶液およびＫＯＨ溶液での熱的後処理された化合物の洗浄、
を有する。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４２】
本発明はさらに、成形体、好ましくは蛍光体本体の製造のための方法であって、以下のプロセス段階：
ａ）窒化シリコン、ユウロピウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、ルテニウム、トリウム、オスミウム、フッ素および／または塩素含有材料から選択される少なくとも４種の出発物質を混合することによって、トリウム、ルテニウム、オスミウム、フッ素および／または塩素含有材料が同時ドープされ、ユウロピウムがドープされた６−３−６−４アルカリ土類金属シリコン酸化窒化物化合物の調製、
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４３】
ｂ）トリウム、ルテニウム、オスミウム、フッ素および／または塩素が同時ドープされた化合物を熱的に後処理し、粗表面を有する成形体を形成すること、
ｃ）表面を、ＳｉＯ２、ＴｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＺｎＯ、ＺｒＯ２および／またはＹ２Ｏ３またはそれらの混合酸化物を含むナノ粒子で、あるいは本発明の化合物を含むナノ粒子で被覆すること
を有する、前記方法に関する。