(57)【要約】【課題】非水溶性バインダを含むセラミックスグリーンシートの変形等を抑制できるセラミックスグリーンシートの成形装置及び成形方法を提供する。【解決手段】スラリー塗工物を搬送しながら乾燥成型させてセラミックスグリーンシートを得る乾燥路と、スラリー塗工物の流れ方向の上流域を含むように乾燥路内部の一部に配置され、内側に気体の流路となる湿度制御領域を形成し、外側と乾燥路の内壁の間に温風の流路となる温度制御領域を形成する中空状のカバー体と、カバー体のスラリー塗工物の流れ方向に直交して配置された、カバー体の内側に上記気体をスラリー塗工物の流れ方向の上流側から送り込む複数の送風口を備える送風ユニットと、上記気体の湿度を制御する湿度制御部と、上記気体の流量を制御する流量制御部と、を有するセラミックスグリーンシート成形装置。【選択図】図１
2008114584.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
スラリー塗工物を搬送しながら乾燥成型させてセラミックスグリーンシートを得る乾燥路と、
前記スラリー塗工物の流れ方向の上流域を含むように前記乾燥路内部の一部に配置され、内側に気体の流路となる湿度制御領域を形成し、外側と乾燥路の内壁の間に温風の流路となる温度制御領域を形成する中空状のカバー体と、
前記カバー体の前記スラリー塗工物の流れ方向に直交して配置された、前記カバー体の内側に前記気体を前記スラリー塗工物の流れ方向の上流側から送り込む複数の送風口を備える送風ユニットと、
前記気体の湿度を制御する湿度制御部と、
前記気体の流量を制御する流量制御部と、
を有することを特徴とするセラミックスグリーンシート成形装置。
【請求項２】
前記スラリー塗工物は、非水溶性バインダを含むセラミックスラリーから調製されたものであることを特徴とする請求項１記載のセラミックスグリーンシート成形装置。
【請求項３】
前記湿度制御領域の絶対湿度が１〜２０g／ｋｇＤＡ、年間湿度変動レンジが０.１〜１．０ｇ／ｋｇＤＡに制御可能であることを特徴とする請求項１記載のセラミックスグリーンシート成形装置。
【請求項４】
前記流量制御部は、前記湿度制御領域内に送り込まれる気体の質量流量を制御する気体マスフローコントローラであることを特徴とする請求項１に記載のセラミックスグリーンシート成形装置。
【請求項５】
前記湿度制御部は、
前記湿度制御領域内に送り込まれる気体に混ぜる水の質量流量を制御する液体マスフローコントローラと、
前記液体マスフローコントローラによって質量流量が制御された水を気化する気化器とを有することを特徴とする請求項１に記載のセラミックスグリーンシート成形装置。
【請求項６】
前記湿度制御部は、
水を貯留するバブリング容器と、
前記バブリング容器に貯留する水量を制御する水量制御部、前記バブリング容器に貯留する水の温度を制御する水温制御部及び前記バブリング容器内の圧力を調整する圧力制御部の少なくともいずれかを有しており、
前記流量制御部によって流量が制御された気体は、前記バブリング容器に貯留された水内に供給された後に前記送風口から前記湿度制御領域に送り込まれることを特徴とする請求項１に記載のセラミックスグリーンシート成形装置。
【請求項７】
前記送風口から前記湿度制御領域内に送り込まれる気体の温度を制御する温度制御部をさらに備えることを特徴とする請求項１に記載のセラミックスグリーンシート成形装置。
【請求項８】
スラリー塗工物の流れ方向の上流域を含むように乾燥雰囲気の一部に中空状のカバー体が配置され、内側に気体の流路となる湿度制御領域を、外側に温風の流路となる温度制御領域を備えたセラミックスグリーンシート成形装置を用いたセラミックスグリーンシートの成形方法であって、
前記湿度制御領域に送り込まれる気体の湿度を制御する工程と、
前記気体の流量を制御する工程と、
前記湿度制御領域のスラリー塗工物の流れ方向の上流部から前記気体を前記湿度制御領域に送り込む工程と、
非水溶性バインダを含むセラミックスラリーから調製されたスラリー塗工物を前記湿度制御領域と前記温度制御領域中を搬送しながら乾燥成形してセラミックスグリーンシートを得る工程と、
を含むことを特徴とするセラミックスグリーンシートの成形方法。
【請求項９】
前記湿度制御領域の絶対湿度を１〜２０g／ｋｇＤＡ、年間湿度変動レンジを０.１〜１．０ｇ／ｋｇＤＡに制御することを特徴とする請求項８記載のセラミックスグリーンシートの成形方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、セラミックスグリーンシートを乾燥成形するセラミックスグリーンシートの成形装置及び成形方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、溶媒中（水、有機溶剤）に分散したセラミックス粉末及びバインダを含むスラリーからセラミックスグリーンシートを成形する装置として、セラミックスグリーンシートをシート成形した後に乾燥路内で所定の搬送方向に搬送するとともに、シート成形されたセラミックスグリーンシートに風を吹きあてて乾燥させる成形装置が知られており、成形工程におけるセラミックスグリーンシートの変形やクラックの発生の抑制が図られている。
【０００３】
例えば、水溶性バインダを含むセラミックスグリーンシートを乾燥させる装置として、焼成工程におけるセラミックスグリーンシートの変形やクラックが、乾燥工程における水分の気化の際に水溶性バインダがシート表面に偏ることによって発生することを抑制する成形装置が提案されている（例えば、特許文献１）。
【０００４】
具体的には、この成形装置は、４０〜６０％の相対湿度の雰囲気下でセラミックスグリーンシートを乾燥させることによって、焼成工程におけるセラミックスグリーンシートの変形やクラックの発生を抑制している。すなわち、この成形装置では、水溶性バインダの溶媒である水分が乾燥路内に含まれる濃度（湿度）を適切に保つことによって、セラミックスグリーンシートの乾燥条件を適正化している。
【０００５】
しかしながら、上述した成形装置では、乾燥路内に送り込まれる風量が制御されていないため、セラミックスグリーンシートの変形や収縮率のバラツキの抑制が不十分であった。また、非水溶性バインダを含むセラミックスグリーンシートを乾燥させる場合、非水溶性バインダの溶媒である有機溶剤が乾燥路内で蒸発（揮発）し、乾燥路内における気化した有機溶剤の濃度が高くなるため、その取り扱いに細心の注意が必要であった。
【０００６】
また特許文献２には、セラミックグリーンシートのキャスティング(塗工)を行う周囲の温度を２０〜２５℃、湿度を５５〜６０℃の範囲に維持することで、セラミックスグリーンシートの焼成後の寸法変化を抑えてＩＣパッケージ用セラミックス基板の歩留まりを向上させる方法が開示されている。しかしながら、乾燥環境全体の温度・湿度を制御しているため制御精度が悪いという問題があった。
【特許文献１】平成５−１３１４１５号公報（請求項１、表１など）
【特許文献２】平成１１−２８９０２７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、非水溶性バインダを含むセラミックスグリーンシートを乾燥させる際であっても、セラミックスグリーンシートの変形や収縮率のバラツキの発生を抑制できるセラミックスグリーンシートの成形装置及び成形方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の第１の特徴は、スラリー塗工物を搬送しながら乾燥成型させてセラミックスグリーンシートを得る乾燥路と、スラリー塗工物の流れ方向の上流域を含むように乾燥路内部の一部に配置され、内側に気体の流路となる湿度制御領域を形成し、外側と乾燥路の内壁の間に温風の流路となる温度制御領域を形成する中空状のカバー体と、カバー体のスラリー塗工物の流れ方向に直交して配置された、カバー体の内側に気体をスラリー塗工物の流れ方向の上流側から送り込む複数の送風口を備える送風ユニットと、気体の湿度を制御する湿度制御部と、気体の流量を制御する流量制御部と、を有するセラミックスグリーンシート成形装置を要旨とする。
本発明の第２の特徴は、スラリー塗工物の流れ方向の上流域を含むように乾燥雰囲気の一部に中空状のカバー体が配置され、内側に気体の流路となる湿度制御領域を、外側に温風の流路となる温度制御領域を備えたセラミックスグリーンシート成形装置を用いたセラミックスグリーンシートの成形方法であって、湿度制御領域に送り込まれる気体の湿度を制御する工程と、気体の流量を制御する工程と、湿度制御領域のスラリー塗工物の流れ方向の上流部から気体を湿度制御領域に送り込む工程と、非水溶性バインダを含むセラミックスラリーから調製されたスラリー塗工物を湿度制御領域と温度制御領域中を搬送しながら乾燥成形してセラミックスグリーンシートを得る工程と、を含むセラミックスグリーンシートの成形方法を要旨とする。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、非水溶性バインダを含むセラミックスグリーンシートを乾燥させる際であっても、セラミックスグリーンシートの変形や収縮率のバラツキの発生を抑制できるセラミックスグリーンシートの成形装置及び成形方法が提供される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
本発明に係るセラミックスグリーンシートの成形装置及び成形方法について、実施形態を挙げて図面を参照しながら以下に説明する。なお、以下の図面の記載において、同一又は類似の部分には、同一又は類似の符号を付して説明を省略する。ただし、図面は模式的なものであり、各寸法の比率などは現実のものとは異なることに留意すべきである。したがって、具体的な寸法などは以下の説明を参酌して判断すべきである。また、図面相互間においても互いの寸法の関係や比率が異なる部分が含まれていることは勿論である。
【００１１】
［第１実施形態］
（セラミックスグリーンシート成形装置）
図１に示すように、第１実施形態に係るセラミックスグリーンシート成形装置１００は、スラリー塗工物５２を搬送しながら乾燥成形してセラミックスグリーンシートを得る乾燥路１０と、スラリー塗工物５２の流れ方向の上流域を含む乾燥路１０内部の一部に配置され、内側に気体の流路となる湿度制御領域を形成し、外側と乾燥路１０の内壁の間に温風の流路となる温度制御領域を形成する中空状のカバー体１２と、カバー体１２のスラリー塗工物５２の流れ方向に直交して配置された、カバー体１２の内側に上記気体をスラリー塗工物５２の流れ方向の上流側から送り込む複数の送風口２１ａ、２１ｂ、２１ｃ、２１ｄ、２１ｅを備える送風ユニット２０と、を有する。カバー体１２を設けたことにより、図３に示すように乾燥路１０の内部に湿度制御領域と、カバー体１２の外側と乾燥路１０の内壁の間に温風の流路となる温度制御領域が形成されている。さらに、セラミックスグリーンシート成形装置１００は、図２に示すように、経路３０（経路３０ａ〜経路３０ｅ）を介して送風ユニット２０に気体を供給する給気システム２００を有する。給気システム２００は、図４に示すように、気体の湿度を制御する湿度制御部と、気体の流量を制御する流量制御部と、を有する。
【００１２】
乾燥路１０の寸法に特に制限はないが、例えば、乾燥路１０の短手方向の長さは約２ｍであり、乾燥路１０の長手方向の長さは約１６ｍである。また、カバー体１２の高さは、キャンバスベルト１１から約０．１５ｍであり、カバー体１２の短手方向の長さは約１．３ｍであり、カバー体１２の長手方向の長さは約１１ｍである。
【００１３】
乾燥路１０は、図２に示すように、スラリー塗工物５２の流れ方向の上流（入口）から下流（出口）に向かい略等間隔に設けられた仕切壁１５ａ、１５ｂ、１５ｃにより、第１ゾーン、第２ゾーン、第３ゾーン及び第４ゾーンで定義される４つの領域に区分されている。
【００１４】
キャリヤフィルム５０の上に塗工されたスラリー塗工物５２はキャリアフィルム５０ごとキャンバスベルト１１で搬送され、送風ユニット２０の下部に設けられた搬入口１０ａからカバー体１２内に搬入されるように構成されている。また乾燥路１０の下流側に設けれらた搬出口１０ｂからスラリー塗工物５２（セラミックスグリーンシート）は乾燥路１０の外に搬出されるように構成されている。
【００１５】
キャンバスベルト１１のスラリー塗工物５２載置面を覆うようにして、かかる載置面を含んだ面を底面とする中空長方形状のカバー体１２が、仕切壁１５ａ、１５ｂ、１５ｃの一部を貫通するように第１ゾーンから第３ゾーンに設けられている。カバー体１２の内側には図３に示すように湿度制御された気体の流路となる湿度制御領域が形成されている。
【００１６】
カバー体１２のスラリー塗工物５２の流れ方向上流端部に、カバー体１２内に湿度制御された気体を送り込む送風ユニット２０が配置されている。送風ユニット２０は短手方向に沿って配列された複数の送風口２１ａ〜送風口２１ｅを有する。各送風口２１ａ〜送風口２１ｅは、長手方向に沿ってカバー体１２内に気体を送り込む。
【００１７】
給気ユニット２００に設けられた湿度制御部がカバー体１２の内側に送り込む気体の湿度を制御する。また給気ユニット２００に設けられた流量制御部が送風口２１ａ〜送風口２１ｅからカバー体１２の内側に送り込む気体の流量を制御する。これにより、セラミックスグリーンシートの変形や収縮率のバラツキを効果的に抑制することができる。「セラミックスグリーンシート」の変形とは、焼成時の反り等をいい、収縮率のバラツキとは、焼成前後の寸法変化率（焼成割掛け率）のロット間及びロット内の変動等をいう。
【００１８】
第１ゾーンから第４ゾーンの内、第１ゾーンから第３ゾーンにカバー体１２を設け、第１ゾーンから第３ゾーンにおいて湿度制御、流量制御された気体中に溶媒を蒸発させ、スラリー塗工物５２の表面に乾燥膜を形成させて、乾燥が減率乾燥段階に移った後、風量の大きい第４ゾーンにおいて有機溶媒等を蒸発（気化）させる。また第１ゾーンから第３ゾーンに形成されたカバー体１２により、図３に示すように、湿度制御された気体の流路と、乾燥炉が設置された部屋の空気を暖めて大量の気体を流す温風の流路とに区分けしたことで、カバー体１２内に流す不活性気体量を減らしコストダウンを図ることができる。
【００１９】
第１ゾーンから第４ゾーンの各ゾーンには温風を送り込む温風送付装置（図示せず）が設けられている。そのため、乾燥路１０の内壁と、カバー体１２の外側と、仕切壁１５ａ、１５ｂ、１５ｃとで区切られた空間（即ちカバー体１２の内側に形成される空間を除いた乾燥路１０の内部空間）に温度制御領域が形成されている。
【００２０】
乾燥路１０の底面には、第１ゾーンから第３ゾーンの各ゾーンの４隅、第４ゾーンの乾燥路１０の入口側２隅に、各ゾーン内の気体を排気する排気口１３ａ，１３ｂ，１３ｃ，１３ｄ，１３ｅ，１３ｆ，１３ｇ，１３ｈ，１３ｉ，１３ｊ，１３ｋ，１３ｌ，１３ｍ，１３ｎが設けられている。第４ゾーンでは、乾燥路１０の出口側の隅に、排気ノズル１３ｏｕｔが設けられている。排気ノズル１３ｏｕｔの短手方向の長さは、カバー体１２の短手方向の長さよりも若干長く、排気ノズル１３ｏｕｔは、乾燥路１０の短手方向においてカバー体１２と略同位置に設けられる。
【００２１】
乾燥路１０の底面の第４ゾーンの出口側に、カバー体１２の短手方向の長さよりも若干長い排気ノズル１３ｏｕｔが設けられるため、各送風口２１ａ〜２１ｅが乾燥路１０内に送り込む気体の流れが乱れること、短手方向の両端を流れる気体の風速が速くなることを抑制できる。
【００２２】
経路３０ａは、給気システム２００と送風口２１ａとを連通しており、経路３０ａ上には、送風口２１ａが乾燥路１０内に送り込む気体の質量流量を制御するＭＦＣ３１ａ（マスフローコントローラ）が設けられている。
【００２３】
同様に、経路３０ｂ〜経路３０ｅは、給気システム２００と送風口２１ｂ〜送風口２１ｅとをそれぞれ連通しており、経路３０ｂ〜経路３０ｅ上には、送風口２１ｂ〜送風口２１ｅが乾燥路１０内に送り込む気体の質量流量を制御するＭＦＣ３１ｂ〜ＭＦＣ３１ｅがそれぞれ設けられている。
【００２４】
このように、各ＭＦＣ３１（ＭＦＣ３１ａＭＦＣ３１ｅ）が気体の質量流量を制御することによって、各送風口２１（送風口２１ａ〜送風口２１ｅ）が乾燥路１０内に送り込む気体の比率が制御される。
【００２５】
給気システム２００を作動させることにより、湿度制御領域の絶対湿度を1〜２０ｇ／ｋｇＤＡ、年間湿度変動レンジを０.１〜１．０ｇ／ｋｇＤＡ、好ましくは０.１〜０．５ｇ／ｋｇＤＡに制御可能とすることが好ましい。湿度制御領域の絶対湿度が１に満たないと静電気が溜まりやすくなり、湿度制御領域の絶対湿度が２０を超えると成形室環境が２２〜２５℃なので結露してしまうからである。
【００２６】
（給気システムの構成）
図３は、第１実施形態に係る給気システム２００の構成を示す。図３に示すように、給気システム２００は、送風ユニット２０に経路３０を介して接続されており、送風ユニット２０に気体を供給する。
【００２７】
給気システム２００は、気体を供給する気体源２０１を有しており、気体源２０１に貯留された気体に含まれる不純物はフィルタ２０２によって取り除かれる。例えば、気体源２０１は、液体窒素を貯留している。また、気体源２０１から供給される気体の絶対湿度は、例えば、０．０８ｇ／ｋｇ（ＤＡ）である。なお、この絶対湿度を露点で表すと、約−４０℃である。
【００２８】
給気システム２００は、乾燥した気体の経路であるドライ経路と、湿った気体の経路であるウェット経路とを有しており、乾燥した気体及び湿った気体はミキシングチャンバ２０７で混合される。
【００２９】
ドライ経路は、レギュレータ２０３と、バルブ２０４と、ＭＦＣ２０５と、逆止弁２０６とを有する。
【００３０】
レギュレータ２０３は、気体源２０１から供給される気体の圧力を制御し、バルブ２０４は、気体源２０１から供給される気体の流量を制御する。ＭＦＣ２０５は、後述する流量制御部２０９から取得する制御信号に応じて、気体源２０１から供給される気体（すなわち、ミキシングチャンバ２０７内に送り込まれる気体）の質量流量を制御するマスフローコントローラである。逆止弁２０６は、ミキシングチャンバ２０７から気体が逆流することを防ぐ弁である。
【００３１】
ウェット経路は、レギュレータ２１０と、バルブ２１１と、ＭＦＣ２１２と、逆止弁２１３と、バブリング容器２１４とを有する。
【００３２】
レギュレータ２１０は、気体源２０１から供給される気体の圧力を制御し、バルブ２１１は、気体源２０１から供給される気体の流量を制御する。ＭＦＣ２１２は、気体源２０１から供給される気体（すなわち、バブリング容器２１４に供給される気体）の質量流量を制御するマスフローコントローラである。逆止弁２１３は、バブリング容器２１４から気体（又は、水）が逆流することを防ぐ弁である。
【００３３】
バブリング容器２１４は、水を貯留しており、気体源２０１から供給される気体に水分を加える。なお、バブリング容器２１４で水分が加えられた気体の絶対湿度は、例えば、１０．６９ｇ／ｋｇ（ＤＡ）である。この絶対湿度を露点で表すと、約１５℃である。
【００３４】
バブリング容器２１４には、バブリング容器２１４に貯留される水の量を計測する水面計２１５と、バブリング容器２１４に貯留される水を抜くドレイン２１６とが設けられている。また、バブリング容器２１４には、バブリング容器２１４内に給水する給水口（不図示）が設けられている。なお、バブリング容器２１４に貯留される水の量は、後述するバブリング容器制御部２１８によって制御される。
【００３５】
ミキシングチャンバ２０７には、露点センサ２０８と、圧力計２１９と、圧力調整弁２２０とが接続されている。
【００３６】
露点センサ２０８は、ミキシングチャンバ２０７内の気体の露点（絶対湿度）を計測する。圧力計２１９は、ミキシングチャンバ２０７内の気体の圧力を計測する。圧力調整弁２２０は、ミキシングチャンバ２０７内の圧力を調整する。
【００３７】
なお、ミキシングチャンバ２０７内の圧力は、後述する圧力制御部２２１が圧力調整弁２２０を制御することによって調整される。
【００３８】
経路３０上には、経路３０内を流れる気体を加熱するヒータ２２２が設けられている。なお、経路３０内を流れる気体の温度は、後述する温度制御部２２３がヒータ２２２を制御することによって調整される。
【００３９】
（カバー体１２内に送り込まれる気体の露点制御方法）
第１実施形態に係るカバー体１２内に送り込まれる気体の露点は、流量制御部２０９、バブリング容器制御部２１８及び圧力制御部２２１などによって制御される。なお、露点制御が良好に収束するように、露点制御は、流量制御部２０９、バブリング容器制御部２１８及び圧力制御部２２１のいずれかによって行われることが好ましい。
【００４０】
流量制御部２０９は、ミキシングチャンバ２０７内の気体の露点（絶対湿度）を露点センサ２０８から取得して、ミキシングチャンバ２０７内の気体の露点と目標露点とを比較する。
【００４１】
ミキシングチャンバ２０７内の気体の露点が目標露点よりも高い場合、流量制御部２０９は、ドライ経路を流れる気体の質量流量の増大を指示する制御信号を生成して、生成した制御信号をＭＦＣ２０５に入力する。また、ドライ経路を流れる気体の質量流量が増大すると、ミキシングチャンバ２０７内の圧力が高まる。その結果、バブリング容器２１４の水の蒸気圧が下がってウェット経路の露点が下がる。そして、ミキシングチャンバ２０７内にドライ経路から供給される気体の割合が増える効果及びウェット経路の気体の露点が下がる効果によって、露点を迅速に下げる効果が高まる。
【００４２】
一方、ミキシングチャンバ２０７内の気体の露点が目標露点よりも低い場合、流量制御部２０９は、ドライ経路を流れる気体の質量流量の減少を指示する制御信号を生成して、生成した制御信号をＭＦＣ２０５に入力する。また、ドライ経路を流れる気体の質量流量が減少すると、ミキシングチャンバ２０７内の圧力が低くなる。その結果、バブリング容器２１４の水の蒸気圧が高まってウェット経路の気体の露点が上がる。そして、ミキシングチャンバ２０７内にドライ経路から供給される気体の割合が減少する効果及びウェット経路の気体の露点が上がる効果によって、露点を迅速に高くする効果が高まる。
【００４３】
バブリング容器制御部２１８は、バブリング容器２１４に貯留される水量と目標水量とを比較する。バブリング容器２１４に貯留される水量が目標水量よりも少ない場合、バブリング容器制御部２１８は、バブリング容器２１４に貯留される水の量を増大させる。一方、バブリング容器２１４に貯留される水量が目標水量よりも多い場合、バブリング容器制御部２１８は、バブリング容器２１４に貯留される水の量を減少させる。
【００４４】
目標水量は、ミキシングチャンバ２０７内の気体の露点（絶対湿度）と目標露点との比較結果に応じて変更される。具体的には、ミキシングチャンバ２０７内の気体の露点が目標露点よりも高い場合、ミキシングチャンバ２０７内の気体の露点を下げるために、目標水量は小さな値に変更される。一方、ミキシングチャンバ２０７内の気体の露点が目標露点よりも低い場合、ミキシングチャンバ２０７内の気体の露点を上げるために、目標水量は大きな値に変更される。これによって、露点制御範囲の拡大や露点制御の応答性向上が見込まれる。
【００４５】
バブリング容器制御部２１８は、バブリング容器２１４に貯留される水の温度を制御してもよい。具体的には、バブリング容器制御部２１８は、ミキシングチャンバ２０７内の気体の露点が目標露点よりも高い場合、ミキシングチャンバ２０７内の気体の露点を低くするために、バブリング容器２１４に貯留される水の温度を下げる。一方、バブリング容器制御部２１８は、ミキシングチャンバ２０７内の気体の露点が目標露点よりも低い場合、ミキシングチャンバ２０７内の気体の露点を高くするために、バブリング容器２１４に貯留される水の温度を上げる。
【００４６】
また、バブリング容器制御部２１８は、バブリング容器２１４内の圧力を制御してもよい。具体的には、バブリング容器制御部２１８は、ミキシングチャンバ２０７内の気体の露点が目標露点よりも高い場合、ミキシングチャンバ２０７内の気体の露点を低くするために、バブリング容器２１４内の圧力を上げる。一方で、バブリング容器制御部２１８は、ミキシングチャンバ２０７内の気体の露点が目標露点よりも低い場合、ミキシングチャンバ２０７内の気体の露点を高くするために、バブリング容器２１４内の圧力を下げる。
【００４７】
圧力制御部２２１は、ミキシングチャンバ２０７内の気体の圧力と目標圧力とを比較する。続いて、圧力制御部２２１は、ミキシングチャンバ２０７内の気体の圧力が目標圧力よりも大きい場合、圧力調整弁２２０を制御して、ミキシングチャンバ２０７内の気体の圧力を下げる。
【００４８】
ここで、目標圧力は、ミキシングチャンバ２０７内の気体の露点（絶対湿度）と目標露点との比較結果に応じて変更される。具体的には、ミキシングチャンバ２０７内の気体の露点が目標露点よりも低い場合、ミキシングチャンバ２０７内の気体の露点を上げるために、目標圧力は小さな値に変更される。これによって、ミキシングチャンバ２０７内の気体の露点を上げる場合において、露点制御範囲の拡大や露点制御の応答性向上が見込まれる。
【００４９】
温度制御部２２３は、乾燥路１０内を適切な温度にするために、乾燥路１０内に吹き込む気体の温度を制御する。
【００５０】
（セラミックスグリーンシートの成形方法）
実施形態１に係るセラミックスグリーンシートの成形方法について、図１，図２，図３のセラミックスグリーンシートの成形装置を用いて説明する。
【００５１】
（イ）図１，図２，図３に示すような、スラリー塗工物５２の流れ方向の上流域を含むように乾燥雰囲気の一部に中空状のカバー体１２が配置され、内側に気体の流路となる湿度制御領域を、外側に温風の流路となる温度制御領域を備えたセラミックスグリーンシート成形装置１００を用意する。乾燥路１０内の温度を第１ゾーンから第４ゾーンに向けて徐々に上昇するように制御することが好ましい。また、乾燥路１０内の温度を約２０〜１００℃の範囲で制御することが好ましい。
【００５２】
（ロ）給気ユニット２００を作動させて、湿度制御領域のスラリー塗工物５２の流れ方向の上流端部から気体を湿度制御領域に送り込む。その際、湿度制御領域に送り込まれる気体の湿度や流量を制御する。湿度制御領域の絶対湿度を1〜２０ｇ／ｋｇＤＡ、年間湿度変動レンジを０.１〜１．０ｇ／ｋｇＤＡ、好ましくは０.１〜０．５ｇ／ｋｇＤＡに制御することが好ましい。湿度制御領域の絶対湿度が１ｇ／ｋｇＤＡに満たないと静電気が溜まりやすくなり、湿度制御領域の絶対湿度が２０ｇ／ｋｇＤＡを超えると成形室環境が２２〜２５℃なので結露してしまうからである。
【００５３】
乾燥路１０内全体の湿度を制御するのに比べて、湿度制御領域のみの調整で済むため、乾燥雰囲気内の湿度を精度よく調整することができる。例えば、乾燥路内全体の湿度を制御する場合の例として、特許文献２の発明の特許請求の内容を絶対湿度範囲で表記すると９．０８〜１１．９３ｇ／ｋｇＤＡで、レンジは２．８５ｇ／ｋｇＤＡになる。２０℃固定で相対湿度５５〜６０％で絶対湿度レンジは０．８４ｇ／ｋｇＤＡ、２５℃固定で湿度５５〜６０％の絶対湿度レンジは１．０１ｇ／ｋｇＤＡになる。特許文献２の図２から湿度に対してＤｇは負の相関があり、湿度レンジ５％で実現できるＤｇバラツキは相関線より０．００９２５であり、湿度の特許請求の範囲における平均値５７．５％のＤｇ＝２．２５６を基準とすると湿度によるＤｇバラツキは０．４１％である。一方、図１、図２のセラミックスグリーンシートの成形装置１００では、気体に混ぜる水の量をマスフローコントローラーを用いて高精度に制御するので、絶対湿度レンジが０．１２ｇ／ｋｇＤＡに大幅に低減ができ、焼成割掛率バラツキの大幅低減０．００８６４％（０．０７２％×０．０６×２）が可能となる。
【００５４】
（ハ）セラミックスグリーンシートの原料となる溶媒中にセラミックス粉末、非水溶性バインダを分散させたスラリーを調製する。かかるスラリーを図３に示すように、キャンバスベルト１１上に配置されたキャリアフィルム５０例えばポリエチレンテレフタレートシート等の上面に一定の厚みで塗布してスラリー塗工物５２を得る。
【００５５】
（ニ）得られたスラリー塗工物５２を湿度制御領域に配置する。具体的には図１の送風ユニット２０の下部に設けられた搬入口１０ａからカバー体１２内に搬入する。
【００５６】
（ホ）キャンバスベルト１１を作動させてスラリー塗工物５２を搬送させる。セラミックスグリーンシート成形装置１００内の挿入部から挿入されたスラリー塗工物５２を、第１ゾーンから第４ゾーンで定義される４つの領域を搬送することでスラリー塗工物５２が乾燥成形されてセラミックスグリーンシートが得られる。
【００５７】
なお、セラミックススラリーの塗布方式はドクターブレード方式である。例えば、セラミックススラリーの塗布幅は約１．１ｍであり、セラミックススラリーの塗工速度は約０．１〜１０ｍ／ｍｉｎである。また、セラミックススラリーは、溶媒として有機溶剤を含んでもよく、溶媒として水を含んでもよいことに留意すべきである。
【００５８】
（作用及び効果）
第１実施形態に係るセラミックスグリーンシート成形装置１００によれば、給気システム２００が、カバー体１２内に送り込まれる気体の湿度を制御することに加えて、複数の送風口２１ａ〜２１ｅからカバー体１２内に送り込まれる気体の流量を制御することによって、セラミックスグリーンシートの変形や収縮率のバラツキを効果的に抑制することができる。
【００５９】
なお、セラミックスグリーンシートの変形とは、セラミックスグリーンシートの焼成時に生じる反りなどを指しており、収縮率のバラツキとは、セラミックスグリーンシートの焼成前後における寸法変化率（焼成割掛け率）について、ロット間又はロット内における変動を指している。
【００６０】
また、セラミックスグリーンシートが有機溶剤を含む場合、以下に示す効果が得られる。具体的には、給気システム２００が乾燥路１０内に送り込まれる気体の湿度（すなわち、乾燥路１０内の水分の濃度）を制御することによって、非水溶性バインダを含むセラミックスグリーンシートの収縮率のバラツキを抑制する。
【００６１】
ここで、従来技術に示す成形装置のように、セラミックスグリーンシートに含まれる非水溶性バインダの溶媒である有機溶剤の濃度を制御して、セラミックスグリーンシートの乾燥を制御することは想定される。
【００６２】
これ対して、第１実施形態では、セラミックスグリーンシートに含まれる非水溶性バインダの溶媒である有機溶剤とは異なる水分の濃度を制御して、セラミックスグリーンシートの乾燥を適正化することに留意すべきである。これは、セラミックスグリーンシートの表面に乾燥路１０内の水分が取り込まれて、セラミックスグリーンシートに含まれる非水溶性バインダに水分が吸着する現象が生じるためと考えられる。
【００６３】
セラミックスグリーンシートに含まれる非水溶性バインダの溶媒としての有機溶剤が乾燥路内で蒸発（揮発）したとしても、送風口２１ａ〜２１ｅからカバー体１２内に不活性な気体（例えば、窒素やアルゴン）が送り込まれるため、カバー体１２の中の酸素濃度は爆発範囲に達せず、乾燥路１０内における気化した有機溶剤の濃度が爆発下限界以上に高くなることはない。
【００６４】
さらに、各ＭＦＣ３１が、各経路３０を流れる気体の質量流量を経路３０毎に制御するため（すなわち、乾燥路１０内に送り込まれる気体の質量流量を送風口２１ａ〜２１ｅ毎に制御するため）、乾燥路１０内に送り込まれる気体の流量が緻密に制御される。これによって、セラミックスグリーンシートの変形を抑え、収縮率のバラツキをさらに効果的に抑制することができる。
【００６５】
また、バブリング容器制御部２１８が、バブリング容器２１４に貯留される水の量を制御することによって、ウェット経路内の気体の露点を制御する。従って、乾燥路１０内に送り込まれる気体の露点制御範囲の拡大や露点制御の応答性向上を図ることができる。
【００６６】
［第２実施形態］
第２実施形態にかかるセラミックスグリーンシート成形装置は、給気システムを除いて、第１実施形態と同様に構成されている。よって第１実施形態と第２実施形態の相違点について主に説明する。
【００６７】
具体的には、上述した第１実施形態では、給気システムは、バブリング容器２１４を用いて、乾燥路１０内に送り込まれる気体の露点制御を行っている。これに対して、第２実施形態では、給気システムは、水の質量流量を制御する液体マスフローコントローラを用いて、乾燥路１０内に送り込まれる気体の露点制御を行う。
【００６８】
（給気システムの構成）
以下において、第１実施形態に係る給気システムの構成について、図面を参照しながら説明する。図４は、第２実施形態に係る給気システム３００の構成を示す。なお、給気システム３００は、給気システム２００と同様に、送風ユニット２０に経路３０を介して接続されており、送風ユニット２０に気体を供給する。
【００６９】
図４に示すように、給気システム３００は、気体源３０１と水源３０９とを有しており、乾燥した気体が流れるドライ経路と水が流れる水の経路とを有する。なお、気体源３０１は液体窒素などを貯留している。また、気体源３０１から供給される気体の絶対湿度は、例えば、０．０８ｇ／ｋｇ（ＤＡ）である。なお、この絶対湿度を露点で表すと、約−４０℃）である。
【００７０】
ドライ経路は、フィルタ３０２と、レギュレータ３０３と、バルブ３０４と、ＭＦＣ３０５と、逆止弁３０６とを有する。フィルタ３０２は、気体源３０１から供給される気体に含まれる不純物を取り除く。レギュレータ３０３は、気体源３０１から供給される気体の圧力を制御し、バルブ３０４は、気体源３０１から供給される気体の流量を制御する。
【００７１】
ＭＦＣ３０５は、気体源３０１から供給される気体（すなわち、後述する気化器３０７に供給される気体）の質量流量を制御するマスフローコントローラである。逆止弁３０６は、気化器３０７から気体が逆流することを防ぐ弁である。
【００７２】
水の経路は、フィルタ３１０と、レギュレータ３１１と、バルブ３１２と、水質センサ３１３と、ＭＦＣ３１４と、バルブ３１５とを有する。
【００７３】
フィルタ３１０は、水源３０９から供給される水に含まれる不純物を取り除く。レギュレータ３１１は、水源３０９から供給される水の圧力を制御し、バルブ３１２は、水源３０９から供給される水の量を制御する。
【００７４】
水質センサ３１３は、フィルタ３１０を通った水の水質を計測する。なお、水質の測定結果は、フィルタ３１０の交換時期の把握などに用いられる。ＭＦＣ３１４は、後述する流量制御部３１６から取得する制御信号に応じて、水源３０９から供給される水（すなわち、気化器３０７に供給される水）の質量流量を制御する液体マスフローコントローラである。バルブ３１５は、水の経路内に滞留する水を抜くために設けられたバルブである。
【００７５】
気化器３０７は、水の経路を介して供給される水を気化して、ドライ経路を介して供給される気体に水分を加える。気化器３０７には、露点センサ３０８と、圧力計３１７と、圧力調整弁３１８とが接続されている。
【００７６】
露点センサ３０８は、気化器３０７内の気体の露点（絶対湿度）を計測する。圧力計３１７は、気化器３０７内の気体の圧力を計測する。圧力調整弁３１８は、気化器３０７内の圧力を調整する。
【００７７】
なお、気化器３０７内の圧力は、後述する圧力制御部３１９が圧力調整弁３１８を制御することによって調整される。
【００７８】
経路３０上には、経路３０内を流れる気体を加熱するヒータ２２２が設けられている。なお、経路３０内を流れる気体の温度は、後述する温度制御部２２３がヒータ２２２を制御することによって調整される。
【００７９】
（乾燥路１０内に送り込まれる気体の露点制御方法）
以下において、第２実施形態に係る乾燥路１０内に送り込まれる気体の露点制御方法について説明する。具体的には、乾燥路１０内に送り込まれる気体の露点は、流量制御部３１６、圧力制御部３１９や温度制御部２２３などによって制御される。
【００８０】
流量制御部３１６は、気化器３０７内の気体の露点（絶対湿度）を露点センサ３０８から取得して、気化器３０７内の気体の露点と目標露点とを比較する。
【００８１】
続いて、流量制御部３１６は、気化器３０７内の気体の露点が目標露点よりも高い場合、水の経路を流れる水の質量流量の減少を指示する制御信号を生成して、生成した制御信号をＭＦＣ３１４に入力する。一方で、流量制御部３１６は、気化器３０７内の気体の露点が目標露点よりも低い場合、水の経路を流れる水の質量流量の増大を指示する制御信号を生成して、生成した制御信号をＭＦＣ３１４に入力する。
【００８２】
圧力制御部３１９は、気化器３０７内の気体の圧力と目標圧力とを比較する。続いて、圧力制御部３１９は、気化器３０７内の気体の圧力が目標圧力よりも大きい場合、圧力調整弁３１８を制御して、気化器３０７内の気体の圧力を下げることによって、気化器３０７内の圧力を一定に保つように制御する。
【００８３】
（作用及び効果）
第２実施形態に係るセラミックスグリーンシート成形装置１００によれば、流量制御部３１６が、ＭＦＣ３０５によって水の経路を流れる水の質量流量を制御し、気化器３０７が、水の経路を介して供給される水を気化して、ドライ経路を介して供給される気体に水分を加える。これによって、第１実施形態と異なる構成であるが、第１実施形態と同様の効果が得られる。
【００８４】
［実施例１］
（セラミックススラリーの調整）
混合溶剤（トルエン/イソプロピルアルコール=５０/５０）中に、バインダ（ポリビニルブチラール）、分散剤及びセラミックス粉末を分散させ、ボールミルで２４ｈｒ混合後脱泡してセラミックススラリーとした。
【００８５】
（湿度制御）
総窒素量を３００  ＳＬＭ（Ｓｔａｎｄａｒｄ  Ｌｉｔｔｅｒ  ｐｅｒ  Ｍｉｎｉｕｔｅ；  温度＝０℃、気圧＝１０１．３ｋＰａの条件における気体流量）とし、絶対湿度を０．０９から１１．９ｇ／ｋｇ（ＤＡ）（１ｋｇＤｒｙＡｉｒ中にある水分量ｇ）まで増加させた場合、絶対湿度の増加に伴って、セラミックスの焼成時収縮率が単調に増加した。また、セラミックスの焼成時収縮率の増加量は、９．７９％となった（つまり、１ｇ/ｋｇ（ＤＡ）の増加に対し、０．０７２％収縮率が増加）。また、相関係数は、０．９８以上となった。
【００８６】
給気制御システム２００を使用して、カバー体１２内へ、成形機の短手方向に５分割した各送風口２１ａ〜２１ｅから５０ＳＬＭの気体を送り、絶対湿度７．５ｇ/ｋｇＤＡで制御しながら、テープ成形を約１８時間実施した。その際の露点センサ２０８での絶対湿度、流量制御部２０９でのドライ流量、圧力計２１９でのミキシングチャンバ内圧力を１０秒毎にサンプリングした。得られた結果を図６、図７、図８に示す。絶対湿度は７．４３〜７．５５ｇ/ｋｇＤＡ（レンジ０．１２ｇ/ｋｇＤＡ、σ０．０１４ｇ/ｋｇＤＡ）だった。ドライ流量は６１．０〜６５．８Ｌ/分（レンジ４．８Ｌ/分、σ０．６３Ｌ/分）だった。ミキシングチャンバ内圧力は５２．２〜５３．７ｋＰａ（レンジ１．５ｋＰａ、σ０．２１ｋＰａ）だった。給気システム内の温度が２２℃であるため、絶対湿度レンジ０．１２ ｇ/ｋｇＤＡは相対湿度０．７２％に相当する。気体源として液体窒素を気化させた窒素を使用しているので、成形時の湿度は年間を通じて±０．０６ ｇ/ｋｇＤＡ（相対湿度±０．３６％に相当）で管理できる。
【００８７】
成形機室内の絶対湿度の年間変動幅は、６．６〜９．７ｇ/ｋｇ（ＤＡ）である。また、収縮率の年間変動は、０．４６％であった。従来の成形機では、部屋内の気体の湿度環境で成形することから、上記湿度と収縮率の相関関係より、絶対湿度による年間の収縮率変動は、０．４６％のうち０．２２％と推定される。本成形機の給気システムによる給気の絶対湿度の制御精度は、±０．０６ｇ/ｋｇ（ＤＡ）であることから、絶対湿度による収縮率変動がほぼ無くなり、年間収縮率変動は、０．４６％から０．２５％まで低減した。
【００８８】
［実施例２］
従来設備では、セラミックスグリーンシートの収縮率は、塗布ｍ数に応じて徐々に低下し、０．１％程度変動する。この原因は成形機乾燥環境の温度変化もしくは溶剤濃度変化であると推定している。この変動を補償するために、絶対湿度を上記相関（絶対湿度−収縮率）にしたがって、塗布ｍ数に応じて、６．８３から８．０２ｇ/ｋｇ（ＤＡ）に段階的に上昇させることで、従来低下していた収縮率変動（０．１％）を０．０２％まで抑制することができた。
【００８９】
［実施例３］
従来設備では、短手方向１．１ｍに塗布されたセラミックステープの収縮率バラツキは、約０．０４％程度あった。流入気体を短手方向5分割（（１）〜（５））とし、その流量を（１）８７  ＳＬＭ、（２）０  ＳＬＭ、（３）０  ＳＬＭ、（４）０  ＳＬＭ、（５）８７  ＳＬＭとした場合、中央の収縮率が端部の収縮率に対し０．０７％低かった。また、各送風口２１ａ〜２１ｅから送り込まれる気体の流量を（１）０  ＳＬＭ、（２）４４  ＳＬＭ、（３）８７  ＳＬＭ、（４）４４  ＳＬＭ、（５）０  ＳＬＭとした場合、中央の収縮率が端部の収縮率に対して０．１％高い値となった。５分割の流量に応じて収縮率を自由に設定できたことから、流量を最適化することで、０．０１％の幅方向の収縮率バラツキを得ることができた。
【００９０】
なお、各送風口２１ａ〜２１ｅからカバー体１２内に送り込まれる気体の流量は、各送風口２１ａ〜２１ｅに割り当てられた流量比で制御されてもよい。上述した流量が（１）８７  ＳＬＭ、（２）０  ＳＬＭ、（３）０  ＳＬＭ、（４）０  ＳＬＭ、（５）８７  ＳＬＭである場合を例に挙げると、各送風口２１ａ〜２１ｅの流量比は、（１）５０％、（２）０％、（３）０％、（４）０％、（５）５０％となる。同様に、上述した流量が（１）０  ＳＬＭ、（２）４４  ＳＬＭ、（３）８７  ＳＬＭ、（４）４４  ＳＬＭ、（５）０  ＳＬＭである場合を例に挙げると、各送風口２１ａ〜２１ｅの流量比は、（１）０％、（２）２５％、（３）５０％、（４）２５％、（５）０％となる。
【００９１】
［実施例４］
従来設備では、セラミックスグリーンシートの焼成時反りは、平均で３５０μｍであったが、流入量を精密に制御し、機内の溶剤濃度を最適化することで上記反り量を平均６０μｍまで低減できた。
【００９２】
［実施例５］
カバー体内酸素濃度は、気体として窒素を用いた場合において、総流量が１００  ＳＬＭである場合に１０％となり、総流量が２００  ＳＬＭである場合に５％となり、総流量が３００  ＳＬＭである場合に２％となり、高濃度溶剤雰囲気に対する安全性（１０％以下）は、１００  ＳＬＭ以上で得られた。
【００９３】
［その他の実施形態］
本発明は上述した実施形態によって説明したが、この開示の一部をなす論述及び図面は、この発明を限定するものであると理解すべきではない。この開示から当業者には様々な代替実施形態、実施例及び運用技術が明らかとなろう。
【００９４】
例えば、給気システム２００及び給気システム３００の動作を実現するプログラムが提供されてもよい。
【００９５】
上述した第１実施形態では、流量制御部２０９は、ドライ経路を流れる気体の質量流量を制御するが、これに限定されるものではなく、ウェット経路を流れる気体（バブリング容器２１４に供給される気体）の質量流量を制御してもよい。
【００９６】
具体的には、流量制御部２０９は、ミキシングチャンバ２０７内の気体の露点が目標露点よりも高い場合、バブリング容器２１４に供給される気体の質量流量の減少を指示する制御信号を生成して、生成した制御信号をＭＦＣ２１２に入力する。一方で、流量制御部２０９は、ミキシングチャンバ２０７内の気体の露点が目標露点よりも低い場合、バブリング容器２１４に供給される気体の質量流量の増大を指示する制御信号を生成して、生成した制御信号をＭＦＣ２１２に入力する。
【００９７】
上述した第２実施形態では、流量制御部３１６は、水の経路を流れる水の質量流量を制御するが、これに限定されるものではなく、ドライ経路を流れる気体の質量流量を制御してもよい。
【００９８】
具体的には、流量制御部３１６は、気化器３０７内の気体の露点が目標露点よりも高い場合、ドライ経路を流れる気体の流量の増大を指示する制御信号を生成して、生成した制御信号をＭＦＣ３０５に入力する。一方で、流量制御部３１６は、気化器３０７内の気体の露点が目標露点よりも低い場合、ドライ経路を流れる気体の流量の減少を指示する制御信号を生成して、生成した制御信号をＭＦＣ３０５に入力する。
【００９９】
上述した第１実施形態及び第２実施形態では、給気システムは、乾燥路１０内に送り込まれる気体の絶対湿度（露点）を制御するが、これに限定されるものではない。具体的には、給気システムは、乾燥路１０内に送り込まれる気体の相対湿度を制御してもよい。
【０１００】
なお、上述した第１実施形態及び第２実施形態では、給気システムは、ドライ経路及びウェット経路（又は、水の経路）を有しているが、これに限定されるものではなく、乾燥路１０内に送り込まれる気体の湿度及び流量を制御する構成を有していればよい。
【図面の簡単な説明】
【０１０１】
【図１】第１実施形態に係る乾燥路１０の斜視図である。
【図２】第１実施形態に係るセラミックスグリーンシート成形装置１００の一部切り欠き上面図である。
【図３】第１実施形態に係るセラミックスグリーンシート成形装置１００の正面断面図である。
【図４】第１実施形態に係る給気システム２００の構成を示す図である。
【図５】第２実施形態に係る給気システム２００の構成を示す図である。
【図６】実施例１に係る露点センサ２０８での絶対湿度のグラフを示す。
【図７】実施例１に係る流量制御部２０９でのドライ流量のグラフを示す。
【図８】実施例１に係る圧力計２１９でのミキシングチャンバ内圧力のグラフを示す。
【符号の説明】
【０１０２】
１０・・・乾燥路、１１・・・キャンバスベルト、１２・・・カバー体、１３・・・排
気口、１５ａ〜１５ｃ・・・仕切壁、２０・・・送風ユニット、２１・・・送風口、３０・・・経路、３１・・・ＭＦＣ、５２・・・スラリー塗工物、１００・・・セラミックスグリーンシート成形装置、２００・・・給気システム、２０１・・・気体源、２０２・・・フィルタ、２０３・・・レギュレータ、２０４・・・バルブ、２０５・・・ＭＦＣ、２０６・・・逆止弁、２０７・・・ミキシングチャンバ、２０８・・・露点センサ、２０９・・・流量制御部、２１０・・・レギュレータ、２１１・・・バルブ、２１２・・・ＭＦＣ、２１３・・・逆止弁、２１４・・・バブリング容器、２１５・・・水面計、２１６・・・ドレイン、２１８・・・バブリング容器制御部、２１９・・・圧力計、２２０・・・圧力調整弁、２２１・・・圧力制御部、２２２・・・ヒータ、２２３・・・温度制御部、３００・・・給気システム、３０１・・・気体源、３０２・・・フィルタ、３０３・・・レギュレータ、３０４・・・バルブ、３０５・・・ＭＦＣ、３０６・・・逆止弁、３０７・・・気化器、３０８・・・露点センサ、３０９・・・水源、３１０・・・フィルタ、３１１・・・レギュレータ、３１２・・・バルブ、３１３・・・水質センサ、３１４・・・ＭＦＣ、３１５・・・バルブ、３１６・・・流量制御部、３１７・・・圧力計、３１８・・・圧力調整弁、３１９・・・圧力制御部
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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