【誤訳訂正書】
【提出日】平成25年2月14日(2013.2.14)
【誤訳訂正１】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０１３０
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０１３０】本願発明はまた、１．65℃から150℃の温度、1.72Mpaと34.5Mpaの間の圧力でプロピレンを以下のものと接触させることを含む、オレフィンの重合方法に関する。1) １以上の活性剤と１以上の非メタロセン構造の中心金属とヘテロアリール配位子の触媒化合物を含む触媒系であって、当該金属は、周期律表の4,5,6族、ランタニド系、又はアクチニド系から選択されるもの。2) 任意に、エチレンとC4からC12オレフィン（原料中に含まれる全てのモノマーとコモノマーの重量に基づき好ましくは、0から20wt%）からなる群から選択された１以上のコモノマー成分。3)重合反応装置へ供給される原料の総重量に基づき、20から65wt%の希釈剤又は溶媒。4) 任意に、重合反応装置へ供給される原料の総重量に基づき、スカベンジャー（好ましくは0から5wt%のスカベンジャー）。ここで、a)オレフィンモノマーといずれかのコモノマーが 15wt%以上（好ましくは30wt%以上）で重合システムに含まれb)原料に含まれる全てのモノマーとコモノマーの重量に基づき80wt%以上のプロピレンが含まれ、及びc) 重合が重合系の固液相転移温度より高い温度でかつ、この重合系の曇点圧の1Mpa以下より高い圧力で起こり、d) 重合反応が：(1)重合系の臨界温度より低い温度、または（好ましくは、かつ）(2)この重合系の臨界圧力より低い圧力で起こる。2. 段落１の方法であって、溶媒はC4からC7炭化水素を含むものである方法。3. 段落１又は２の方法であって、さらに30,000以上、好ましくは50,000以上、好ましくは100,000以上のMwをもつポリマーを得ることを含む方法。4. 段落1,2又は3の方法であってさらに80℃以上の、好ましくは100℃以上の、好ましくは125℃以上の融点をもつポリマーを得ることを含む方法。5. 段落1から4のいずれかの段落に記載された方法であってプロピレンが当該重合系に20wt%以上、好ましくは25wt%以上、好ましくは30wt%以上で含まれるものである方法。6. 段落1から5のいずれかの段落に記載された方法であって、温度は70℃から140℃の間、好ましくは80℃から130℃の間にある方法。7. 段落1から6のいずれかの段落に記載された方法であって、圧力は2から30Mpa、好ましくは2.5から25Mpaの間である方法。8. 段落1から7のいずれかの段落に記載された方法であって、溶媒と希釈剤がヘキサンである方法。9. 段落1から8のいずれかの段落に記載された方法であって、プロピレンは原料に75wt%以上、好ましくは80wt%以上含まれているものである方法。10. 段落1から9のいずれかの段落に記載された方法であって、溶媒が飽和脂肪族炭化水素であるC4からC7炭化水素を含むものである方法。11. 段落1から10のいずれかの段落に記載された方法であって、温度は重合系の曇点温度より高く、圧力は30Mpa未満である方法。12. 段落1から11のいずれかの段落に記載された方法であって、金属はHf、Ti及びZrから選択される金属である方法。13. 段落1から12のいずれかの段落に記載された方法であって溶媒と及び又は希釈剤は原料の重量に基づき50から65wt%で含まれるものである方法。14. 段落1から13のいずれかの段落に記載された方法であって、コモノマーが原料中に0.1から20wt％で含まれるものである方法。15. 段落1から14のいずれかの段落に記載された方法であって、モノマー、コモノマー、溶媒及び希釈剤からなる原料は55-100wt%のプロピレンモノマーと0から45wt%の、エチレン、ブテン、ヘキセ���、4-メチルペン…、辞し黒ペン他事円、乗るぼる念、C４−C２０００のα−オレフィン、C4−C2000のα、内部-ジオレフィン及びC4−C2000のα，ω−ジオレフィンからなる群から選択される１以上のコモノマーを含む。16.段落1から15のいずれかの段落に記載された方法であって、コモノマーは１以上のエチレン、ブテン、ヘキセン-1、オクテン-1、ドデセン-1又はデセン-1を含むものである製造法。17. 段落1から16のいずれかの段落に記載された方法であって、非メタロセン構造の、中心金属とヘテロアリール配位子の触媒化合物が式(1)で表される配位子を含むものである方法。2010520366.tif 000001
ここでR１は式(2)により表される。2010520366.tif 000002
ここで、Q1とQ5は、原子E以外で環に結合する置換基、Q1またはQ5のうち少なくとも１つは少なくとも２原子をもつ。Eは炭素と窒素を含む群から選択される。ｑは1,2,3,4又は5である。Q''は水素、アルキル、置換アルキル、シクロアルキル、置換シクロアルキル、ヘテロアルキル、置換ヘテロアルキル、ヘテロシクロアルキル、置換ヘテロシクロアルキル、アリール、置換アリール、ヘテロアリール、置換ヘテロアリール、アルコキシル、アリーロキシル、シリル、ボリル(boryl)、ホスフィノ、アミノ、チオ、セレノ、ハライド、ニトロ、及びそれらの組合せからなる群から選択される。Tは-CR2R3-と-SiR2R3-からなる群から選択される架橋基である。R2とR3はそれぞれ、独立して、水素、アルキル、置換アルキル、シクロアルキル、置換シクロアルキル、ヘテロアルキル、置換ヘテロアルキル、ヘテロシクロアルキル、置換ヘテロシクロアルキル、アリール、置換アリール、ヘテロアリール、置換へテロアリール、アルコキシル、アリーロキシル、シリル、ボリル、ホスフィノ、アミノ、チオ、セレノ、ハライド、ニトロ及びそれらの組合せからなる群から選択される。J’’はヘテロアリールと置換ヘテロアリールからなる群から選択される。18. 段落1から17のいずれかの段落に記載された方法であって、非メタロセン構造の、中心金属とヘテロアリール配位子の触媒化合物は式３で表される。2010520366.tif 000003
ここで、Mはジルコニウムまたはハフニウム、R1、T、R2とR3は段落３に定義されているとおりである。J’’’は２原子が金属Mへ結合している置換されたヘテロアリールからなる群から選択され、これらの原子の少なくとも１個はヘテロ原子であり、J’’’の１原子は供与結合によりMへ結合し、他は共有結合により結合している。L1とL2は独立して、ハロゲン化物、アルキル、置換アルキル、シクロアルキル、置換シクロアルキル、ヘテロアルキル、置換ヘテロアルキル、ヘテシクロアルキル、置換ヘテロシクロアルキル、アリール、置換アリール、ヘテロアリール、置換ヘテロアリール、アルコキシ、アリーロキシ、ヒドロキシ、ボリル、シリル、アミノ、アミン、ヒドリド、アリル、ジエン、セレノ、ホスフィノ、ホスフィン、カルボン酸類、チオ、1,3-ジオネート類、シュウ酸類、炭酸類、硝酸類、硫酸類及びこれらの基の組合せからなる群から選ばれる。19．段落1から18のいずれかの段落に記載された方法であって、非メタロセン構造の中心金属とヘテロアリール配位子の触媒は式(4)により表される。2010520366.tif 000004
ここで、M、L1とL2は段落４で定義されるとおりである。R4、R5、R6は独立して、水素、アルキル、置換アルキル、シクロアルキル、置換シクロアルキル、ヘテロアルキル、置換ヘテロアルキル、ヘテロシクロアルキル、置換ヘテロシクロアルキル、アリール、置換アリール、ヘテロアリール、置換ヘテロアリール、アルコキシル、アリーロキシル、シリル、ボリル、ホスフィノ、アミノ、チオ、セレノ、ニトロ及びそれらの組合せからなる群から選ばれ、任意に、２以上のR4、R5及びR6基は結合して、ピリジン環に縮合した3-50個の非水素原子をもつ縮合環を形成しても良く、または任意にR2、R3及びR4基のいずれかの組合せが結合して環構造となっても良い。R1、T、R2とR3は段落３に定義されているとおりであり、そして、E’’は炭素又は窒素であり、環式アリール、置換アリール、ヘテロアリールまたは置換ヘテロアリール基の一部である。20．段落１から19のいずれかの段落の方法であって、触媒化合物は以下の式の一つ又は両者により表される。2010520366.tif 000005
21．段落1から20のいずれかの段落に記載された方法であり、活性剤はアルモキサン、好ましくはメチルアルモキサンを含む方法。22. 段落１から21のいずれかの段落に記載された方法であって、活性剤はトリエチルアンモニウムテトラフェニルボレート、N,N-ジメチルアニリニウムテトラフェニルボレート、トリプロピルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、N,N-ジメチルアニリニウム n-ブチルトリス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリエチルアンモニウムテトラキス(2,3,4,6-テトラフルオロフェニル)ボレート、N,N-ジエチルアニリニウム テトラキス(2,3,4,6-テトラフルオロフェニル)ボレート、N,N-ジメチル-2,4,6-トリメチルアニリニウム テトラキス(2,3,4,6-テトラフルオロフェニル)ボレート、ジ-（i-プロピル）アンモニウム テトラキス(ペンタフルオロフェニル)ボレート、ジシクロヘキシルアンモニウム テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリフェニルホスホニウム テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリ（o-トリル）ホスホニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリ(2,6-ジメチルフェニル)ホスホニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、ジフェニルオキソニウム テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、ジ（o-トリル）オキソニウム テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、ジ（2,6-ジメチルフェニル）オキソニウム テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、ジフェニルスルホニウム テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、ジ（o-トリル）スルホニウム テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、ジ（2,6−ジメチルフェニル）スルホニウム テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリメチルシリリウム テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、及びトリエチルシリリウム（テトラキスペンタフルオロ）フェニルボレートのうち１以上を含むものである方法。23．段落1から22のいずれかの段落に記載された方法であって、活性剤は、トリメチルアンモニウム テトラフェニルボレート、トリエチルアンモニウムテトラフェニルボレート、トリプロピルアンモニウム テトラフェニルボレート、トリ（n-ブチル）アンモニウム テトラフェニルボレート、トリ(tert-ブチル)アンモニウム テトラフェニルボレート、N,N-ジメチルアニリニウム テトラフェニルボレート、N,N-ジエチルアニリニウム テトラフェニルボレート、N,N-ジメチル-(2,4,6-トリメチルアニリニウム)テトラフェニルボレート、トリメチルアンモニウム テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリエチルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリプロピルアンモニウム テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリプロピルアンモニウムテトラキス-(2,3,4,6−テトラフルオロフェニル)ボレート、トリ(n-ブチル)アンモニウム テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリ(sec-ブチル)アンモニウム テトラキス(ペンタフルオロフェニル)ボレート、N,N-ジメチルアニリニウム テトラキス(ペンタフルオロフェニル)ボレート、N,N-ジエチルアニリニウム テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、N,N-ジメチル-(2,4,6-トリメチルアニリニウム)テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、N,N-ジメチル-(2,4,6-トリメチルアニリニウム)テトラキス(ペンタフルオロフェニル)ボレート、トリメチルアンモニウム テトラキス- (2,3,4,6-テトラフルオロフェニル)ボレート、トリエチルアンモニウム テトラキス-(2,3,4,6-テトラフルオロフェニル)ボレート、トリプロピルアンモニウム テトラキス-(2,3,4,6-テトラフルオロフェニル)ボレート、トリ(n-ブチル)アンモニウム テトラキス- (2,3,4,6-テトラフルオロフェニル)ボレート、ジメチル(tert-ブチル)アンモニウムテトラキス-(2,3,4,6-テトラキスフルオロフェニル)ボレート、N,N-ジメチルアニリニウム テトラキス-(2,3,4,6-テトラフルオロフェニル)ボレート、N,N-ジエチルアニリニウム テトラキス-(2,3,4,6-テトラフルオロフェニル)ボレート、N,N-ジメチル-(2,4,6-トリメチルアニリニウム)テトラキス-(2,3,4,6-テトラフルオロフェニル)ボレート、トリメチルアンモニウムテトラキス（ペルフルオロナフチル）ボレート、トリエチルアンモニウム テトラキス（ペルフルオロナフチル）ボレート、トリプロピルアンモニウム テトラキス(ペルフルオロナフチル)ボレート、トリ(n-ブチル)アンモニウムテトラキス（ペルフルオロナフチル）ボレート、トリ(tert-ブチル)アンモニウム テトラキス（ペルフルオロナフチル）ボレート、N,N-ジメチルアニリニウム テトラキス（ペルフルオロナフチル）ボレート、N,N-ジエチルアニリニウムテトラキス（ペルフルオロフェニル）ボレート、N,N-ジメチル-(2,4,6-トリメチルアニリニウム)テトラキス（ペルフルオロナフチル）ボレート、トリメチルアンモニウム テトラキス（ペルフルオロビフェニル）ボレート、トリエチルアンモニウム テトラキス（ペルフルオロビフェニル）ボレート、トリプロピルアンモニウムテトラキス（ペルフルオロフェニル）ボレート、トリ(n-ブチル)アンモニウム テトラキス（ペルフルオロビフェニル）ボレート、トリ（tert-ブチル）アンモニウム テトラキス（ペルフルオロビフェニル）ボレート、N,N-ジメチルアニリニウムテトラキス（ペルフルオロビフェニル）ボレート、N,N-ジエチルアニリニウム テトラキス（ペルフルオロビフェニル）ボレート、N,N-ジメチル-(2,4,6-トリメチルアニリニウム)テトラキス（ペルフルオロビフェニル）ボレート、トリメチルアンモニウムテトラキス(3,5-ビス（トリフルオロメチル）フェニル)ボレート、トリエチルアンモニウム テトラキス(3,5-ビス（トリフルオロメチル）フェニル)ボレート、トリプロピルアンモニウム テトラキス(3,5-ビス（トリフルオロメチル）フェニル)ボレート、トリ（n-ブチル）アンモニウム テトラキス(3,5-ビス（トリフルオロメチル）フェニル)ボレート、トリ（tert-ブチル）アンモニウム テトラキス(3,5-ビス（トリフルオロメチル）フェニル)ボレート、N,N-ジメチルアニリニウム テトラキス(3,5-ビス（トリフルオロメチル）フェニル)ボレート、N,N-ジエチルアニリニウム テトラキス(3,5-ビス（トリフルオロメチル）フェニル)ボレート、N,N-ジメチル-(2,4,6-トリメチルアニリニウム)テトラキス(3,5-ビス（トリフルオロメチル）フェニル)ボレート、ジ-(iso-プロピル)アンモニウム テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、ジシクロヘキシルアンモニウム テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリ(o-トリル)ホスホニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレ���ト、トリ(2,6-ジメチルフェニル)ホスホニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トロピリウム テトラフェニルボレート、トリフェニルカルベニウムテトラフェニルボレート、トリフェニルホスホニウム テトラフェニルボレート、トリエチルシリリウム テトラフェニルボレート、ベンゼン（ジアゾニウム）テトラフェニルボレート、トロピリウム テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリフェニルカルベニウム テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリフェニルホスホニウム テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリエチルシリリウム テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、ベンゼン（ジアゾニウム）テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トロピリウム テトラキス-(2,3,4,6-テトラフルオロフェニル)ボレート、トリフェニルカルベニウムテトラキス-(2,3,4,6−テトラフルオロフェニル)ボレート、トリフェニルホスホニウム テトラキス-(2,3,4,6-テトラフルオロフェニル)ボレート、トリエチルシリリウム テトラキス-(2,3,4,6-テトラフルオロフェニル)ボレート、ベンゼン(ジアゾニウム)テトラキス-(2,3,4,6-テトラフルオロフェニル)ボレート、トロピリウム テトラキス（ペルフルオロナフチル）ボレート、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペルフルオロナフチル）ボレート、トリフェニルホスホニウム テトラキス（ペルフルオロナフチル）ボレート、トリエチルシリリウム テトラキス（ペルフルオロナフチル）ボレート、ベンゼン（ジアゾニウム）テトラキス（ペルフルオロナフチル）ボレート、トロピリウム テトラキス（ペルフルオロビフェニル）ボレート、トリフェニルカルベニウム テトラキス（ペルフルオロビフェニル）ボレート、トリフェニルホスホニウムテトラキス（ペルフルオロビフェニル）ボレート、トリエチルシリリウム テトラキス（ペルフルオロビフェニル）ボレート、ベンゼン（ジアゾニウム）テトラキス（ペルフルオロビフェニル）ボレート、トロピリウム テトラキス(3,5-ビス(トリフルオロメチル)フェニル)ボレート、トリフェニルカルベニウム テトラキス(3,5-ビス(トリフルオロメチル)フェニル)ボレート、トリフェニルホスホニウム テトラキス(3,5-ビス(トリフルオロメチル)フェニル)ボレート、トリエチルシリリウム テトラキス(3,5-ビス（トリフルオロメチル）フェニル)ボレートまたはベンゼン（ジアゾニウム）テトラキス(3,5-ビス(トリフルオロメチル)フェニル)ボレートのうち１以上を含むものである方法。24．段落１から20のいずれかの段落に記載された方法であって活性剤はN,N-ジメチルアニリニウム テトラ（ペルフルオロフェニル）ボレート 及び/又はトリフェニルカルベニウムテトラ（ペルフルオロフェニル）ボレートを含むものである方法。25．段落1から24のいずれかの段落に記載された方法であって、希釈剤または溶媒が存在し、当該希釈剤又は溶媒はフッ素化された炭化水素を含むものである方法。26．段落1から25のいずれかの段落に記載された方法であって、重合が管型反応装置で起こる方法。27. 段落26の方法であって管型反応装置は長さと内径の比が10:1から50,000:1である方法。28.段落26または27の方法であって当該反応装置が1から10箇所の異なる投入位置をもち、または１から６箇所の異なる投入位置をもつものである方法。29．段落26,27または28の方法であって当該管型反応装置は100-4000メートルの、好ましくは100-2000メートルの、及び/又は12.5cm未満の、好ましくは10cm未満の内径をもつものである方法。30．段落26,27,28または29の方法であって、当該管型反応装置は複数のゾーンで稼動するものである方法。31．段落1から25のいずれかの段落に記載された方法であって、重合反応がオートクレーブ反応装置で起こるものである方法。32.段落31の方法であって、当該オートクレーブ反応装置は長さと内径の比が1:1から20:1、好ましくは4:1から20:1であるものである。33. 段落31の方法であって、当該オートクレーブ反応装置は4:1から20:1の長さと内径の比をもち、当該反応装置は６箇所までの異なる投入位置をもつ。34．段落31、32又は33の方法であって、当該オートクレーブ反応装置は複数のゾーンで稼動されるものである方法。35．段落31、32、33または34の方法であって、当該方法は(a) 連続的にオレフィンモノマー、触媒化合物、及び活性剤を当該オートクレーブ反応装置へ供給し、(b)1.5 Mpa以上の圧力でモノマーを連続的重合し、(c)反応装置からポリマー/モノマー混合物を連続的に取り出し、(d)減圧してモノマーの多い相とポリマーの多い相を形成し、(e)連続的にポリマーからモノマーを分離し、そして(f)任意に分離したモノマーを重合工程へ循環させることを含む。36．段落1から25のいずれかの方法であって、当該重合はループ型反応装置で行われる方法。37．段落36の方法であって、当該ループ型反応装置は41から61cmの直径と100から200メートルの長さを有するものである方法。38．段落36または37の方法であって、当該ループ型反応装置は1.5から30Mpaの圧力で操作されるものである方法。39．段落36、37又は38の方法であって、インラインポンプは連続的に当該ループ反応装置を通って当該重合系を循環させるものである方法。40．段落36、37、38または39の方法であって、当該方法は(a)ループ型反応装置へオレフィンモノマー、触媒化合物、及び活性剤を連続的に供給し、(b)1.5Mpa以上の圧力でモノマーを連続的に重合させ、(c)反応装置からポリマー/モノマー混合物を連続的に取り出し、(d)減圧してモノマーの多い相とポリマーの多い相を形成させ、(e)モノマーをポリマーから連続的に分離し、そして(f)任意に分離したモノマーを重合工程へ再循環することをふくむものである方法。41．段落１から39のいずれかの段落に記載された方法であって、当該重合は複数の反応装置で起こるものである方法。42．段落1から41のいずれかの段落に記載された方法であって、当該重合法は２以上の並列に配置した反応装置を含むものである方法。43．段落42の方法であって、並列に配置された１以上の反応装置は撹拌オートクレーブ反応措置である方法。44、段落42または43の方法であって１以上の並列に配置された反応装置はループ型反応装置を含むものである方法。45．段落42、43または44の方法であって、並列に配置された１以上の反応装置は管型反応装置であるもの。46．段落1から45のいずれかの段落の方法であって、当該重合方法は連続的に配置された２以上の反応装置を使うものである方法。47．段落41、42または46の方法であって重合反応が当該重合反応は管型反応装置で行われ、次いで１以上のオートクレーブ反応装置で行われるものである方法。48．段落41、42又は46の方法であって、当該重合反応が管型反応装置で、次いで１以上のループ型反応装置で行われるものである方法。49．段落1から48のいずれかの段落の方法であって、いずれか１つの反応装置での滞留時間（または全ての反応装置での合計）が30分未満、好ましくは20分未満、好ましくは10分未満、好ましくは5分未満である方法。50．段落１から49のいずれかの段落の方法であって、プロピレンは当該重合システムに30から40wt%で含まれるものである方法。51．段落1から50のいずれかの段落の方法であって、当該溶媒と希釈剤は当該重合系に60から70wt%で含まれるものである方法。52．段落1から51のいずれかの段落の方法であって当該触媒系は当該重合反応系に溶解しているものである方法。53．段落1から52のいずれかの段落の方法であって、当該触媒系はさらに１以上のメタロセン触媒化合物を含むものである方法。54．段落１から53のいずれかの段落の方法であって、当該重合反応法の当該製品は、ゲル浸透クロマトグラフィーにより測定されたとき2,000,000g/モルまでの重量平均分子量(Mw)をもつものである方法。55．段落1から54のいずれかの段落の方法であって、当該重合法の当該製品は示差走査熱量計で測定したとき170℃までの融点ピーク温度をもつものである方法。56．段落１から55までのいずれかの段落の方法であって、当該金属は元素の周期律表の５族から選択されるものである方法。57．段落1から55のいずれかの段落の方法であって、当該金属は元素の周期律表の６族から選択されるものである方法。58．段落1から55のいずれかの段落の方法であって、当該非メタロセン構造の、中心金属とヘテロアリール配位子の触媒化合物が元素の周期律表のアクチニドまたはランタニド系列のいずれかの金属を含むものである方法。59．段落1から58のいずれかの段落の方法であって、当該プロピレンが当該反応装置流出物に、2.5から10M(molar)、または3から10M、または3.5から8M、または3.5から6M、または4から5Mで含まれるものである方法。60．段落1から59のいずれかの段落の方法であって、原料組成物は約35wt%プロピレン、約65wt%イソヘキサン、及び、任意に反応温度は約101℃である方法。