(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
繊維強化樹脂の１枚のプリプレグ、積層させた複数枚のプリプレグ、又はプリプレグの間に接着剤樹脂シートを配置して積層させた複数枚のプリプレグをプレスすることにより、厚さ１．０ｍｍ〜９．０ｍｍの繊維強化樹脂成形品を製造する方法であって、
前記プリプレグを、加熱した上金型と加熱した下金型との間に配置する工程と、
前記上金型と前記下金型を前記上金型が下死点まで降下したときの前後１分以内に、樹脂の硬化開始温度より１０℃低い温度〜樹脂の硬化開始温度より２０℃高い温度の範囲内になるように昇温させながら前記上金型を降下させ、前記プリプレグに前記上金型と前記下金型とで荷重をかける工程と、
前記上金型が下死点の位置で、前記上金型と前記下金型を、前記プリプレグの樹脂の硬化開始温度より１０℃低い温度〜前記プリプレグの樹脂の硬化開始温度より２０℃高い温度の範囲で、前記プリプレグの厚さ１ｍｍあたり０．３〜２分の間、保持する工程と、
前記上金型と前記下金型の加熱を低減又は停止する工程と、
前記加熱の低減又は停止の後に、前記上金型を上昇させて繊維強化樹脂成形品を取り出す工程とを含む、方法。
【請求項２】
前記繊維強化樹脂が、熱硬化性の炭素繊維強化エポキシ樹脂である、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記上金型及び前記下金型の昇温速度が、５〜４０℃／分である、請求項１乃至２のいずれか一項に記載の方法。

【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、プリプレグをプレス加工することにより、繊維強化樹脂成形品を製造する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、環境問題から、自動車業界や航空業界等において燃費向上への取り組みが進められている。その中で、車体や機体の軽量化のため、金属から繊維強化樹脂への代替が期待されていて、注目が大きくなっている。
繊維強化樹脂に用いられる樹脂は、熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂であり、繊維強化樹脂は、これら樹脂で繊維を強化したものである。繊維強化樹脂は、加熱により成形や賦型が可能で、高い生産性を有し、溶着等の二次加工が容易であり、電気絶縁性を有し、また腐食せずリサイクル性にも優れる等の特徴から様々な分野で広く使用されている。
また、繊維として炭素繊維を使った炭素繊維強化樹脂は、軽量であり、高強度高剛性であることから、前述の自動車業界や航空業界をはじめ、船舶業界や宇宙分野、風力発電やスポーツ用品等、幅広い分野で適用研究が行われ既に使用されている。
【０００３】
繊維強化樹脂の成形品の一例としては、ガラスクロス、炭素繊維のような繊維状補強材に、硬化剤や接着剤などの添加物を混合したエポキシ、フェノール、ポリエステルなどの熱硬化性樹脂を含浸させ、加熱又は乾燥して半硬化状態にしたプリプレグを加熱及び加圧により硬化させる。
繊維強化樹脂の加工は、オートクレーブ成形、オーブン成形、プレス成形、ＲＴＭ／ＶａＲＴＭ法、引き抜き成形、フィラメントワイディング、シートワインディングなどがあるが、この中でも、生産性が高く、良質な繊維強化樹脂成形品が得られるという観点から、プレス成形が望ましいとされている。
【０００４】
しかし、繊維強化樹脂は、金属に比べ展延性が小さく、鉄などの金属と同じようなスピードでプレス成形すると、切れたり、皺が発生したりする。また、成形するためにプリプレグに熱をかけすぎると、樹脂粘度が低下しすぎて、樹脂が溶融し、きれいな成形品を形成することができない。また、熱をかけないと粘度が低下しないため、成形不良となってしまうという問題があった。
【０００５】
このような問題に対し、プリプレグの樹脂組成物の流動性を調整する方法として、特許文献１では、「５０乃至９０重量部の固体エポキシ樹脂と１０乃至５０重量部の液体エポキシ樹脂との混合エポキシ樹脂と、ゴムと、硬化剤と、を含み、該ゴムは該混合エポキシ樹脂１００重量部に対して５乃至６０重量部配合され、該硬化剤は該混合エポキシ樹脂１００重量部に対して１乃至１００重量部配合されている」プリプレグ用樹脂組成物が開示されている（特許文献１：特開２００５−２１３３５２号公報）。
【０００６】
また、特許文献２には、「常温における保存安定性に優れ、比較的低温、かつ短い時間で加熱硬化することができ、硬化樹脂が高い耐熱性を有するエポキシ樹脂組成物を用いたプリプレグ、加熱加圧硬化時における樹脂の過剰な流動を抑制することができる」プレス成形、特にハイサイクルプレス成形に好適な強化繊維とエポキシ樹脂組成物からなるプリプレグが開示されている（特許文献２：特許第５６８２８３７号公報）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００５−２１３３５２号公報
【特許文献２】特許第５６８２８３７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
上記、特許文献１や特許文献２に開示されるプリプレグは、プリプレグの樹脂組成物の構成により樹脂の流動性を調整するものであり、開示されている構成の樹脂組成物の場合に限り効果が発揮される。すなわち、上記構成以外の樹脂組成物を使ったプリプレグ（例えば、一般的な組成のプリプレグ）については問題は解決しない。近年、様々な分野で使われる繊維強化樹脂成形品には、その用途や形状、大きさ、そして要求されるコスト等により、必ずしも上記のような限定された樹脂組成物を使うことは出来ず、増加するニーズに対応するプレス成形のすべてに適用することは困難である。
そこで、本発明は、品質、作業効率を下げることのない生産性の高い繊維強化樹脂のプレス成形方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者らは鋭意研究を重ねた結果、繊維強化樹脂をプレス成形して完成度の高い繊維強化樹脂成形品を得られる方法を見出した。すなわち、本発明は以下を包含する。
［１］  繊維強化樹脂の１枚のプリプレグ、積層させた複数枚のプリプレグ、又はプリプレグの間に接着剤樹脂シートを配置して積層させた複数枚のプリプレグをプレスすることにより、厚さ１．０ｍｍ〜９．０ｍｍの繊維強化樹脂成形品を製造する方法であって、
前記プリプレグを、加熱した上金型と加熱した下金型との間に配置する工程と、
前記上金型と前記下金型をさらに昇温させながら前記上金型を降下させ、前記プリプレグに前記上金型と前記下金型とで荷重をかける工程と、
前記上金型が下死点の位置で、前記上金型と前記下金型を、前記プリプレグの樹脂の硬化開始温度より１０℃低い温度〜前記プリプレグの樹脂の硬化開始温度より２０℃高い温度の範囲で保持する工程と、
前記上金型と前記下金型の加熱を低減又は停止する工程と、
前記加熱の低減又は停止の後に、前記上金型を上昇させて繊維強化樹脂成形品を取り出す工程とを含む、方法。
［２］  前記繊維強化樹脂が、熱硬化性の炭素繊維強化エポキシ樹脂である、［１］に記載の方法。
［３］  前記上金型が下死点まで降下したときの前後１分以内に、樹脂の硬化開始温度より１０℃低い温度〜樹脂の硬化開始温度より２０℃高い温度の範囲内になるように、前記上金型の温度と前記下金型の温度を設定する、［１］又は［２］に記載の方法。
［４］  前記上金型及び前記下金型の昇温速度が、５〜４０℃／分である、［１］乃至［３］のいずれか一項に記載の方法。
［５］  前記上金型と前記下金型の温度が前記プリプレグの樹脂の硬化開始温度より１０℃低い温度〜前記プリプレグの樹脂の硬化開始温度より２０℃高い温度の範囲内で、前記プリプレグの厚さ１ｍｍあたり、０．３〜２分の間、圧力を保持する、［１］乃至［４］のいずれか一項に記載の方法。
【発明の効果】
【００１０】
本発明は、適切な温度管理と適切な圧力管理により繊維強化樹脂のプレス成形を実施することができ、正確性の高い繊維強化樹脂成形品を製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明にかかる繊維強化樹脂のプレス成形の説明用断面図である。
【図２】本発明にかかる繊維強化樹脂のプレス成形の説明用断面図である。
【図３】本発明にかかる繊維強化樹脂のプレス成形の説明用断面図である。
【図４】実施例にかかるプレス時の金型温度と荷重の変化を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
本発明を実施するための形態を、実施例の図に基づいて詳細に説明する。なお、本発明は、実施例に限定されるものではなく、当業者に周知された範囲で適宜設計変更等することが可能である。
本明細書において、繊維強化樹脂成形品とは、繊維束、例えば、カーボンファイバー、ガラスファイバー等の繊維束を熱可塑性樹脂又は熱硬化性樹脂で含浸・乾燥させたプリプレグを加熱により硬化させて得られる成形品である。
また、本発明では、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂及びそれらの一種を含む樹脂組成物を用いることができる。
前記プリプレグを構成する樹脂は、熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂、ビニルエステル樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、フェノール樹脂等が挙げられ、これらを組み合わせて使用することもできる。
また、熱可塑性樹脂としては、アクリル樹脂、ポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリスチレン樹脂、塩化ビニール樹脂、ポリアミド樹脂等が挙げられる。これらは単独で用いてもよく、また、複数混合して用いてもよい。
【実施例】
【００１３】
［繊維強化樹脂のプレス成形について］
本発明にかかる繊維強化樹脂のプレス成形は、繊維強化樹脂のプリプレグ３をプレス成形して、繊維強化樹脂成形品を製造する。
本発明にかかる繊維強化樹脂成形品のプレスによる製造するための装置は、図１に示すように、上方に配置される凹形状の上金型１と、上金型１と対をなす凸形状の下金型４とを含む。
上金型１の凹形状は、プリプレグ３を成形するための雌型であり、下金型４の凸形状は上金型１に対する雄型である。また、上金型１は、上金型１を昇温させるためのヒーター２を備え、下金型４には、下金型４を昇温させるためのヒーター５を備える。
【００１４】
本発明のプレス成形方法は、図１〜図３の製造工程図に示すように、プリプレグ３を、加熱した上金型１と加熱した下金型４との間に配置する工程（ａ工程  図１）と、上金型１と下金型４をさらに昇温させながら上金型１を降下させ、プリプレグ３に上金型１と下金型４とで荷重をかける工程（ｂ工程  図２）と、上金型１が下死点の位置で、上金型１と下金型４を、所定の温度範囲において保持する工程（ｃ工程  図２）と、上金型１と下金型４の加熱を低減又は停止する工程（ｄ工程  図２）と、低減又は停止の後に、前記上金型を上昇させて繊維強化樹脂成形品を取り出す工程（ｅ工程  図３）と、を含むものである。
なお、本実施例においてプリプレグ３は、炭素繊維にエポキシ樹脂を含浸させた繊維強化樹脂プリプレグを使っているが、特に限定されるものではない。
また、本実施例は、プリプレグは三菱レイヨン製クロスプリプレグ（３Ｋ  平織り、厚さは０．２３ｍｍ）を使用し、完成後の繊維強化樹脂成型品の厚さ１．６ｍｍになるように複数枚積層して実施した。なお、本明細書に開示の技術は、の繊維強化樹脂成型品の厚さが１．０ｍｍ〜９．０ｍｍの厚さまで使用可能であり、プリプレグの積層枚数により完成品の厚さを調整することができる。さらには、プリプレグを積層する際に、プリプレグとプリプレグの間に接着剤樹脂シートを配置して、プリプレグの積層強度を高める（プリプレグ同士を剥がれにくくする）こともできる。接着剤樹脂シートとして、例えば、エポキシ系接着剤樹脂シートを使用することができ、積層するすべてのプリプレグとプリプレグの間に配置してもよいし、プリプレグとプリプレグの間のうち、必要な箇所のみ接着剤樹脂シートを配置してもよい。
【００１５】
本発明の特徴は、プレス工程において、適切な温度と圧力を設定する。まず、プリプレグ３を配置する前に、上金型１と下金型４とをそれぞれ加熱する。加熱による各金型の昇温速度は、実施例では２０℃／分で行ったがこれに限定されるものではない。例えば、好ましくは５〜４０℃／分、より好ましくは１０〜３０℃／分である。
【００１６】
次に、プリプレグ３を下金型４に配置する（工程ａ）。プリプレグ３を構成する材料にもよるが、炭素繊維強化エポキシ樹脂（熱硬化樹脂）の場合は、上金型１と下金型４がそれぞれ８０℃前後のときに、プリプレグ３を下金型４に配置することが好ましい。このとき、図４では、（１）の位置である。
【００１７】
プリプレグ３を配置した後、引き続き、２０℃／分で昇温させながら、上金型１を下降する。まもなく、上金型１がプリプレグ３に接し（図４では、（２）の位置）、さらに上金型１が下死点まで降下する（工程ｃ）。上金型１がプリプレグ３に接触した後、さらに下降するときは、荷重が大きくなる。
【００１８】
上金型１が下死点まで降下したときの前後１分以内に、好ましくは前後３０秒以内に、より好ましくは同時に、樹脂（プリプレグ３）の硬化開始温度より１０℃低い温度〜樹脂の硬化開始温度より２０℃高い温度の範囲内になるように、前記上金型の温度と前記下金型の温度を設定する。上金型１が下死点まで降下した時点よりも１分前より前に、各金型温度が硬化開始温度まで高くなってしまうと、プレスを開始する前に樹脂垂れが起こってしまい、適切な形状の繊維強化樹脂成形品が得ることが難しい。また、各金型温度が下死点まで降下した時点から１分を経過した後に高温になるような場合は、プリプレグが十分に軟化される前に上金型１と接触し、プリプレグを変形させてしまうため、場合によっては、プリプレグが破損してしまう恐れがある。なお、本実施例で使用したプリプレグの硬化開始温度は、１３０℃であるため、１３０℃付近で保持するように金型温度を設定する。
【００１９】
本実施例では、上金型１が下死点にあり、かつ、金型温度が硬化開始温度より１０℃低い温度〜樹脂の硬化開始温度より２０℃高い温度の範囲内の状態（本実施例では１３０℃）を２分間（プリプレグ３は、厚さが１．６ｍｍであるため、プリプレグ厚さ１ｍｍあたり１．２５分）、保持するが、この時間に限定されるものではない。本発明において、保持する時間は、好ましくはプリプレグの厚さ１ｍｍあたり、０．３〜２分間である。本発明では、プリプレグの厚さは、１．０ｍｍ〜９．０ｍｍまで対応可能であるため、厚さが９．０ｍｍの場合の保持する時間は、２．７〜１８分間となる。保持するより好ましい時間は、プリプレグ１ｍｍあたり０．６〜１．５分間である。保持時間が短いと、所望の形状が得られにくい。特に、角の成形が不十分である。また、保持時間が長すぎると、一回のプレスにかける時間が長くなりすぎるため、効率的でない。
【００２０】
上金型１が下死点にあり、上金型１及び下金型４の温度が硬化開始温度より１０℃低い温度〜樹脂の硬化開始温度より２０℃高い温度の範囲内の状態、所定時間保持した後、上金型１及び下金型４にかけていた加熱を停止する（図４の（３）の位置）。加熱の停止後、各金型の温度は徐々に下がる。一方、上金型１の位置は、下死点の位置で保持した状態にする。これにより、プリプレグ３は固化することができる。下死点の位置での保持時間は、特に限定されないが、プリプレグ３の硬化開始温度−２０℃以下、より好ましくは−２５℃以下になるまでは保持した方が取り出すときに変形がなく、好ましい。なお、上金型１が下死点にあるときの、圧力は、１０００ＫＮ〜１４００ＫＮが好ましい。
【００２１】
加熱を停止し、下死点の位置で上金型１をさらに保持した後、上金型１の加圧を停止し（図２の（４）の位置）、上金型１を元の位置になるように上昇させ（工程ｅ）、成形したプリプレグ（繊維強化樹脂成形体）を取り除き、プレス成形を終了する。
【００２２】
連続的にプレスを行う場合、金型温度は室温に戻す必要はなく、７０〜９０℃であってもよい。ある程度高い温度であれば、再加熱する時間を短縮し、必要とするエネルギーを減少させることができる。
【００２３】
上記プレスにより、金属に比べてプレス加工が難しい繊維強化樹脂のプレス加工を実施することができる。
【符号の説明】
【００２４】
１：上金型
２：上金型のヒーター
３：プリプレグ
４：下金型
５：下金型のヒーター
【要約】
【課題】  繊維強化樹脂をプレス成形して寸法精度の高い繊維強化樹脂成形品を得られる方法を提供する。
【解決手段】  繊維強化樹脂の１枚のプリプレグ、積層させた複数枚のプリプレグ、又はプリプレグの間に接着剤樹脂シートを配置して積層させた複数枚のプリプレグをプレスすることにより、繊維強化樹脂成形品を製造する方法であって、前記プリプレグを、加熱した上金型と加熱した下金型との間に配置する工程と、前記上金型と前記下金型をさらに昇温させながら前記上金型を降下させ、前記プリプレグに前記上金型と前記下金型とで荷重をかける工程と、前記上金型が下死点の位置で、前記上金型と前記下金型を、所定の温度の範囲で保持する工程と、前記上金型と前記下金型の加熱を低減又は停止する工程と、前記加熱の低減又は停止の後に、前記上金型を上昇させて繊維強化樹脂成形品を取り出す工程とを含む、方法。
【選択図】図１【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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