【手続補正書】
【提出日】平成24年12月3日(2012.12.3)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
活性物質として、酸素とは異なる元素Ｅとして、元素Ｍｏ、二つの元素ＢｉおよびＶの少なくとも１つならびにＣｏ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｕおよびアルカリ金属からなる群からの少なくとも１つの更なる元素を含有する多重元素酸化物を含有する幾何学的触媒成形体Ｋを処理工程Ａ）〜Ｇ）で連続的に製造する方法であって、
処理工程Ａ）で、元素Ｅの源Ｑを用いて、微粒状混合物Ｍを、微粒状混合物Ｍ中に含有されている粒子の全質量の最大１０質量％が粒径ｄM１６０μｍ以上を有しかつ前記微粒状混合物Ｍの粒子の粒径
2012511412.tif 000001
が条件
2012511412.tif 000002
を満たすという条件で製造し、
処理工程Ｂ）で、微粒状混合物Ｍだけからなるか、または微粒状混合物Ｍと次の処理工程Ｃ）で生じかつ処理工程Ｃ）から回分的または連続的に処理工程Ｂ）に返送される微粒子Ｆとからなる混合物からなる微粒状混合物Ｍ*を、プレス圧力Ｐ１が最大で使用されるプレス凝集によって、最長寸法が３ｍｍ以上である凝集塊Ａに圧縮し；
処理工程Ｃ）で、凝集塊Ａを微粉砕し、微粉砕の際に形成された粒状物質を篩分けによって、過大粒としての、粒径ｄPが２ｍｍ以下でありかつ粉末Ｐの質量に対して少なくとも９０質量％が１６０μｍ以上である粉末Ｐと、過小粒としての微細粒子Ｆとに分離し、微細粒子Ｆを、微粒状混合物Ｍ*を製造するために連続的または回分的に処理工程Ｂに返送し、
処理工程Ｄ）で、導入される同じ粉末Ｐから、または処理工程Ｄ）に導入される粉末Ｐと成形助剤とからなる混合物Ｐ*から、プレス圧力Ｐ２が最大で使用されかつ関係式Ｐ２≧２×Ｐ１を満たすプレス凝集によって、
処理工程Ｄ）への粉末Ｐの導入の際および粉末Ｐへの成形助剤の混入の際に全体的に粉末Ｐの質量に対して粉末Ｐの粒子少なくとも４０質量％で粒径ｄP１６０μｍ以上が維持されたままであるという条件で幾何学的成形体Ｖを製造し；
処理工程Ｅ）で、成形体Ｖの少なくとも１つの部分量を高められた温度で熱処理し、幾何学的触媒成形体Ｋを得る、幾何学的触媒成形体Ｋを連続的に製造する方法において、
処理工程Ｅ）よりも前に、処理工程Ｄ）で製造された成形体Ｖを処理工程Ｆ）としての付加的な分離工程で損傷を受けた成形体Ｖ-と損傷を受けていない成形体Ｖ+とに分離し、成形体Ｖ+を処理工程Ｅ）に供給し、
処理工程Ｇ）で、損傷を受けた成形体Ｖ-を、粒径
2012511412.tif 000003
が条件
2012511412.tif 000004
を満たしかつ全質量の最大１０質量％が粒径ｄH１６０μｍ以上を有する粒子を含有する微粒状の凝集体Ｈの形成下に微粉砕し、微粒状の凝集体Ｈを連続的または回分的に微粒状混合物Ｍ*への付加的な混入のために、微粒状の混合物Ｍ*の全質量に対して微粒状の混合物Ｍ*中の微粒状凝集体Ｈの含量が２０質量％を越えないという前提で処理工程Ｂ）に返送することを特徴とする、幾何学的触媒成形体Ｋを連続的に製造する方法。
【請求項２】
成形体Ｖを処理工程Ｆ）で篩分けによる分離によって分離し、この場合損傷を受けていない成形体Ｖ+は篩分け残分として残留し、篩通過分は損傷を受けた成形体Ｖ-の断片を有する、請求項１記載の方法。
【請求項３】
種々の処理工程Ｂ）〜Ｇ）の少なくとも１つにおいて、これらの少なくとも１つの処理工程を支配するガス雰囲気を吸い込み、および少なくとも１つの機械的分離操作に掛け、その際、ガス雰囲気中に含まれる固体粒子ＦＰを分離し、連続的または回分的に処理工程Ｂ）に返送し、混合物Ｍ*の全体量に対して前記混合物Ｍ*中のこのように返送された固体粒子ＦＰの含量が１０質量％を上廻らないという条件で微粒状混合物Ｍ*中に混入する、請求項１または２記載の方法。
【請求項４】
混合物Ｍ*中の返送された固体粒子ＦＰの含量は、５質量％を上廻らない、請求項３記載の方法。
【請求項５】
少なくとも１つの機械的分離操作は、濾過である、請求項３または４記載の方法。
【請求項６】
幾何学的触媒成形体Ｋは、活性材料として多重元素酸化物を含有し、この多重元素酸化物中で元素Ｍｏは、多重元素酸化物の酸素とは異なる全ての元素Ｅの中で多重元素酸化物中に最大のモル頻度で存在する酸素とは異なる元素Ｅである、請求項１から５までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項７】
幾何学的触媒成形体Ｋは、多重元素酸化物の分子状酸素とは異なる元素Ｅの全モル量に対して元素Ｍｏを少なくとも３０モル％含有する多重元素酸化物を活性材料として含有する、請求項１から６までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項８】
幾何学的触媒成形体Ｋは、アルカリ金属Ｋ、ＮａおよびＣｓの少なくとも１つを元素Ｅとして含有する多重元素酸化物を活性材料として含有する、請求項１から７までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項９】
2012511412.tif 000005
である、請求項１から８までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１０】
微粒状混合物Ｍの製造の経過中に互いに異なる元素Ｅの少なくとも３つの互いに異なる源Ｑを、水性媒体中で互いに混合する、請求項１から９までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１１】
幾何学的成形体Ｖにプレス凝集された粉末ＰまたはＰ*は、アンモニウムイオン、蟻酸イオン、酢酸イオンおよび硝酸イオンからなる群からの少なくとも１つのイオンを含有し、前記粉末に含有されている全体量のアンモニウムイオン、蟻酸イオン、酢酸イオンおよび硝酸イオンの全質量に対して粉末ＰまたはＰ*の含水量ＧWは、６０質量％以下である、請求項１から１０までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１２】
ＧWは、５０質量％以下である、請求項１１記載の方法。
【請求項１３】
ＧWは、４０質量％以下である、請求項１１記載の方法。
【請求項１４】
粉末ＰまたはＰ*は、酸性である、請求項１１から１３までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１５】
粉末ＰまたはＰ*は、硝酸イオンを含有する、請求項１４記載の方法。
【請求項１６】
処理工程Ｂ）で製造された凝集塊の最長寸法Ｌは、０．５ｃｍ以上である、請求項１から１５までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１７】
処理工程Ｂ）で製造された凝集塊の最長寸法Ｌは、１ｃｍ以上である、請求項１から１５までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１８】
処理工程Ｂ）におけるプレス凝集をローラープレスを用いて実施する、請求項１から１７までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１９】
Ｐ２≧３×Ｐ１である、請求項１から１８でのいずれか１項に記載の方法。
【請求項２０】
Ｐ２≧４×Ｐ１である、請求項１から１８でのいずれか１項に記載の方法。
【請求項２１】
成形体Ｖは、外径Ａおよび２〜１０ｍｍの高さＨおよび１〜３ｍｍの肉厚の環状の幾何学的形状を有する、請求項１から２０でのいずれか１項に記載の方法。
【請求項２２】
粒径ｄPは、１ｍｍ以下である、請求項１から２１でのいずれか１項に記載の方法。
【請求項２３】
粒径ｄPは、粉末Ｐの全質量に対して粉末Ｐの粒子少なくとも９０質量％において２００μｍ以上である、請求項１から２２までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項２４】
粒径ｄHは、１００μｍ以下である、請求項１から２３までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項２５】
プレス圧力Ｐ１は、０．１〜５ｋＮ／ｃｍ2である、請求項１から２４までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項２６】
粉末Ｐは、処理工程Ｃ）から処理工程Ｄ）へ吸引空気圧または加圧空気圧により輸送される、請求項１から２５までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項２７】
微粒状混合物Ｍ*の全質量に対して微粒状混合物Ｍ*中の微粒状の凝集体Ｈの含量は、１５質量％を上廻らない、請求項１から２６までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項２８】
微粒状混合物Ｍ*の全質量に対して微粒状混合物Ｍ*中の微粒状の凝集体Ｈの含量は、１０質量％を上廻らない、請求項１から２６までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項２９】
微粒状混合物Ｍ*の全質量に対して微粒状混合物Ｍ*中の微粒状の凝集体Ｈの含量は、少なくとも１質量％である、請求項１から２８までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項３０】
微粒状混合物Ｍ*の全質量に対して微粒状混合物Ｍ*中の微粒状の凝集体Ｈの含量は、少なくとも３質量％である、請求項１から２８までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項３１】
微粒状混合物Ｍ*の全質量に対して微粒状混合物Ｍ*中の微粒状の凝集体Ｈの含量は、少なくとも５質量％である、請求項１から２８までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項３２】
有機化合物を不均一系接触部分気相酸化する方法において、触媒として請求項１から２６までのいずれか１項に記載の方法により得られた、少なくとも１つの幾何学的触媒成形体Ｋを使用することを特徴とする、有機化合物を不均一系接触部分気相酸化する方法。
【請求項３３】
不均一系接触部分気相酸化の方法は、プロペンからアクロレインへの部分酸化、イソブテンからメタクロレインへの部分酸化、プロペンからアクリルニトリルへの部分酸化、イソブテンからメタクリルニトリルへの部分酸化、アクロレインからアクリル酸への部分酸化およびメタクロレインからメタクリル酸への部分酸化である、請求項２７記載の方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００４】
このような幾何学的触媒成形体は、例えば触媒固定床を備えた管束反応器の反応管の内部空間を（場合によっては不活性の成形体で希釈して）充填するために使用される。このような触媒固定床は、特に不均一系接触気相反応（例えば、有機化合物の部分酸化）の実施に適している。管束反応器の代わりに、熱板反応器を充填することも可能である。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１３０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１３０】
本発明により製造された幾何学的触媒成形体Ｋは、特に有機化合物の不均一系接触部分酸化のための触媒として適している。特に、これは、プロペンからアクロレインへの部分酸化、イソブテンまたは第三ブタノールまたはそのメチルエーテルからメタクロレインまたはメタクリルニトリルへの部分酸化、プロペンからアクリルニトリルへの部分酸化、アクロレインからアクリル酸への部分酸化およびメタクロレインからメタクリル酸への部分酸化である（アンモニアの存在での部分酸化、いわゆるアンモ酸化、は、本明細書中で同様に部分酸化の概念に含まれる）。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１５０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１５０】
前記の欧州特許出願公開第４６７１４４号明細書および出願番号１０２００７００３７７８．５のドイツ連邦共和国特許出願ならびに出願番号１０２００８０４００９４．７および１０２００８０４００９３．９のドイツ連邦共和国特許出願には、環状多重元素酸化物（ＩＶ）非担持触媒成形体の製造およびメタクロレインからメタクリル酸への不均一系接触気相部分酸化のための触媒としての前記非担持触媒成形体の好ましい使用も記載されている。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１８３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１８３】
３２．有機化合物を不均一系接触部分気相酸化する方法において、触媒として実施態様１から３１までのいずれか１項に記載の方法により得られた、少なくとも１つの幾何学的触媒成形体Ｋを使用することを特徴とする、有機化合物を不均一系接触部分気相酸化する方法。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１８４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１８４】
３３．不均一系接触部分気相酸化の方法は、プロペンからアクロレインへの部分酸化、イソブテンからメタクロレインへの部分酸化、プロペンからアクリルニトリルへの部分酸化、イソブテンからメタクリルニトリルへの部分酸化、アクロレインからアクリル酸への部分酸化およびメタクロレインからメタクリル酸への部分酸化である、実施態様３２に記載の方法。