【手続補正書】
【提出日】平成21年10月30日(2009.10.30)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
磁性金属を主成分とする平均１０μｍ以下の粒径を有する金属粒子核が、互いに異なる２種以上の無機材料で多層に被覆されており、
前記２種以上の無機材料は、前記金属粒子核に接して、前記金属粒子核の一部分または全体を被覆する結晶質の無機材料を含むことを特徴とする金属微粒子。
【請求項２】
前記金属粒子核は、Ｆｅを主成分とし、元素Ｘ（Ｘは次の元素から選択される少なくとも１種：Ａｌ，Ａｓ，Ｂｅ，Ｃｒ，Ｇａ，Ｇｅ，Ｍｏ，Ｐ，Ｓｂ，Ｓｉ，Ｓｎ，Ｔｉ，Ｖ，Ｗ，Ｚｎ）を１ｍａｓｓ％以上且つ５０ｍａｓｓ％未満含むことを特徴とする請求項１に記載の金属微粒子。
【請求項３】
前記金属粒子核は、ＦｅおよびＣｏを含み、ＣｏとＦｅの質量比Ｃｏ／Ｆｅが０．３〜０．９の範囲であることを特徴とする請求項１に記載の金属微粒子。
【請求項４】
前記金属粒子核に接して一部分または全体を被覆する前記無機材料は、炭素または窒化ほう素を主体として構成されることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の金属微粒子。
【請求項５】
前記金属粒子核に接して一部分または全体を被覆する前記無機材料は、結晶格子面が２層以上積層された層状構造体であることを特徴とする請求項４に記載の金属微粒子。
【請求項６】
前記金属粒子核に接して一部分または全体を被覆する前記無機材料は、Ｓｉ、Ｖ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｃｒの少なくとも１種の元素を主体として構成されることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の金属微粒子。
【請求項７】
前記金属粒子核に接して一部分または全体を被覆する無機材料は、膜厚が１００ｎｍ以下であることを特徴とする請求項４〜６のいずれかに記載の金属微粒子。
【請求項８】
前記金属粒子核が、前記無機材料の少なくとも一種に複数内包されたことを特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載の金属微粒子。
【請求項９】
金属粒子核に接して一部分または全体を被覆する無機材料の外側の無機材料は、ケイ素酸化物を主体とする被覆層であることを特徴とする請求項１〜８のいずれかに記載の金属微粒子。
【請求項１０】
上記ケイ素酸化物を主体とする被覆層は、膜厚が４００ｎｍ以下であることを特徴とする請求項９に記載の金属微粒子。
【請求項１１】
金属粒子核に接して一部分または全体を被覆する無機材料の外側の無機材料は、金を主体とする被覆層であることを特徴とする請求項１〜８のいずれかに記載の金属微粒子。
【請求項１２】
前記互いに異なる２種以上の無機材料の外側は、樹脂で被覆されていることを特徴とする請求項１〜１１のいずれかに記載の金属微粒子。
【請求項１３】
前記樹脂の外側は、ケイ素酸化物を主体とする被覆層で被覆されていることを特徴とする請求項１２に記載の金属微粒子。
【請求項１４】
前記金属粒子核に接して一部分または全体を被覆する無機材料と外側の無機材料の間に樹脂層を設けたことを特徴とする請求項１〜１１のいずれかに記載の金属微粒子。
【請求項１５】
金属粒子核に接して一部分または全体を被覆する無機材料の外側の無機材料は、その表面に−ＮＨ２基、−ＯＨ基、−ＣＯＯＨ基の少なくとも一種の官能基を有することを特徴とする請求項９〜１１、１３〜１４のいずれかに記載の金属微粒子。
【請求項１６】
磁性金属を主成分とする平均１０μｍ以下の粒径を有する金属粒子核の一部または全体が、前記金属粒子核に接する結晶質の無機材料で被覆され、前記無機材料の外側が、樹脂で被覆されていることを特徴とする金属微粒子。
【請求項１７】
前記金属粒子核は、Ｆｅを主成分とし、元素Ｘ（Ｘは次の元素から選択される少なくとも１種：Ａｌ，Ａｓ，Ｂｅ，Ｃｒ，Ｇａ，Ｇｅ，Ｍｏ，Ｐ，Ｓｂ，Ｓｉ，Ｓｎ，Ｔｉ，Ｖ，Ｗ，Ｚｎ）を１ｍａｓｓ％以上且つ５０ｍａｓｓ％未満含むことを特徴とする請求項１６に記載の金属微粒子。
【請求項１８】
前記金属粒子核は、ＦｅおよびＣｏを含み、ＣｏとＦｅの質量比Ｃｏ／Ｆｅが０．３〜０．９の範囲であることを特徴とする請求項１６に記載の金属微粒子。
【請求項１９】
前記金属粒子核の一部分または全体を被覆する前記無機材料は、炭素または窒化ほう素を主体として構成されることを特徴とする請求項１６〜１８のいずれかに記載の金属微粒子。
【請求項２０】
前記金属粒子核の一部分または全体を被覆する前記無機材料は、結晶格子面が２層以上積層された層状構造体であることを特徴とする請求項１９に記載の金属微粒子。
【請求項２１】
前記金属粒子核の一部分または全体を被覆する前記無機材料は、Ｓｉ、Ｖ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｃｒの少なくとも１種の元素を主体として構成されることを特徴とする請求項１６〜１８のいずれかに記載の金属微粒子。
【請求項２２】
前記金属粒子核の一部分または全体を被覆する無機材料は、膜厚が１００ｎｍ以下であることを特徴とする請求項１９〜２１のいずれかに記載の金属微粒子。
【請求項２３】
前記金属粒子核が、前記無機材料に、複数内包されたことを特徴とする請求項１６〜２１のいずれかに記載の金属微粒子。
【請求項２４】
前記樹脂は、熱可塑性樹脂であることを特徴とする請求項１２〜１４、１６〜２３のいずれかに記載の金属微粒子。
【請求項２５】
前記樹脂は、膜厚３μｍ以下であることを特徴とする請求項１２〜１４、１６〜２４のいずれかに記載の金属微粒子。
【請求項２６】
無機材料で被覆された前記金属粒子核が、樹脂に複数内包されたことを特徴とする請求項１２〜１４、１６〜２４のいずれかに記載の金属微粒子。
【請求項２７】
前記金属粒子核は、平均５μｍ以下の粒径を有することを特徴とする請求項２６に記載の金属微粒子。
【請求項２８】
前記樹脂の表面に−ＮＨ２基、−ＯＨ基、−ＣＯＯＨ基の少なくとも一種の官能基を有することを特徴とする請求項１２、１６〜２７のいずれかに記載の金属微粒子。
【請求項２９】
請求項１〜２８のいずれかに記載の金属微粒子を用いることを特徴とする生体物質抽出用磁気ビーズ。
【請求項３０】
ほう素を含有する粉末および炭素を含有する粉末のうち少なくとも一方と、磁性金属の酸化物を含有する粉末とを混合した粉末を、窒素を含む雰囲気中で熱処理することにより、前記磁性金属の金属粒子核が、前記金属粒子核に接する結晶質の窒化ほう素または炭素で被覆された金属微粒子を得たのち、該金属微粒子にさらに無機材料の被覆を設けることを特徴とする金属微粒子の製造方法。
【請求項３１】
磁性金属の酸化物を含有する粉末と、Ｓｉ、Ｖ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｃｒのうち少なくとも１種の元素を含む粉末とを混合した粉末を非酸化性雰囲気中で熱処理することにより、前記磁性金属の金属粒子核が、Ｓｉ、Ｖ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｃｒのうち少なくとも１種の元素を主体として構成される、前記金属粒子核に接する結晶質の被膜により被覆された金属微粒子を得たのち、該金属微粒子にさらに無機材料の被覆を設けることを特徴とする金属微粒子の製造方法。
【請求項３２】
ほう素を含有する粉末および炭素を含有する粉末のうち少なくと一方と、磁性金属の酸化物を含有する粉末と、Ａｌ，Ａｓ，Ｂｅ，Ｃｒ，Ｇａ，Ｇｅ，Ｍｏ，Ｐ，Ｓｂ，Ｓｉ，Ｓｎ，Ｔｉ，Ｖ，Ｗ，Ｚｎのうち少なくとも１種の元素を含む粉末とを混合した粉末を、窒素を含む雰囲気中で熱処理することにより、前記磁性金属の金属粒子核が、窒化ほう素または炭素を主体とする、前記金属粒子核に接する結晶質の被膜で被覆された金属微粒子を得たのち、該金属微粒子にさらに無機材料の被覆を設けることを特徴とする金属微粒子の製造方法。
【請求項３３】
ほう素を含有する粉末および炭素を含有する粉末のうち少なくとも一方と、磁性金属の酸化物を含有する粉末とを混合した粉末を、窒素を含む雰囲気中で熱処理することにより、前記磁性金属の金属粒子核が、前記金属粒子核に接する結晶質の窒化ほう素または炭素で被覆された金属微粒子を得る工程と、前記金属微粒子と、熱可塑性樹脂と、該熱可塑性樹脂と相溶性のない分散媒体とを混合して混合分散物とし、前記混合分散物を熱可塑性樹脂の融点以上の温度に加熱した後、前記融点よりも低い温度に冷却して前記金属微粒子を樹脂で被覆する工程とを有することを特徴とする金属微粒子の製造方法。
【請求項３４】
磁性金属の酸化物を含有する粉末と、Ｓｉ、Ｖ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｃｒのうち少なくとも１種の元素を含む粉末とを混合した粉末を非酸化性雰囲気中で熱処理することにより、前記磁性金属の金属粒子核が、Ｓｉ、Ｖ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｃｒのうち少なくとも１種の元素を主体として構成される、前記金属粒子核に接する結晶質の被膜により被覆された金属微粒子を得る工程と、前記金属微粒子と、熱可塑性樹脂と、該熱可塑性樹脂と相溶性のない分散媒体とを混合して混合分散物とし、前記混合分散物を熱可塑性樹脂の融点以上の温度に加熱した後、前記融点よりも低い温度に冷却して前記金属微粒子を樹脂で被覆する工程とを有することを特徴とする金属微粒子の製造方法。
【請求項３５】
ほう素を含有する粉末および炭素を含有する粉末のうち少なくと一方と、磁性金属の酸化物を含有する粉末と、Ａｌ，Ａｓ，Ｂｅ，Ｃｒ，Ｇａ，Ｇｅ，Ｍｏ，Ｐ，Ｓｂ，Ｓｉ，Ｓｎ，Ｔｉ，Ｖ，Ｗ，Ｚｎのうち少なくとも１種の元素を含む粉末とを混合した粉末を、窒素を含む雰囲気中で熱処理することにより、前記磁性金属の金属粒子核が、窒化ほう素または炭素を主体とする、前記金属粒子核に接する結晶質の被膜で被覆された金属微粒子を得る工程と、前記金属微粒子と、熱可塑性樹脂と、該熱可塑性樹脂と相溶性のない分散媒体とを混合して混合分散物とし、前記混合分散物を熱可塑性樹脂の融点以上の温度に加熱した後、前記融点よりも低い温度に冷却して前記金属微粒子を樹脂で被覆する工程とを有することを特徴とする金属微粒子の製造方法。
【請求項３６】
前記樹脂の外側にさらに無機材料の被覆を設けることを特徴とする請求項３３〜３５のいずれかに記載の金属微粒子の製造方法。
【請求項３７】
前記無機材料の被覆は、ケイ素アルコキシドを加水分解することにより生成するケイ素酸化物を主体とすることを特徴とする請求項３０〜３２、３６のいずれかに記載の金属微粒子の製造方法。
【請求項３８】
前記ケイ素酸化物を主体とする被覆は、アルコール溶媒中において、ケイ素アルコキシド、水、触媒および電解質を添加することにより生成することを特徴とする請求項３７に記載の金属微粒子の製造方法。
【請求項３９】
前記製造法で得られた金属微粒子に、アミノ基を含有するシランカップリング剤により−ＮＨ２官能基を導入することを特徴とする請求項３０〜３８のいずれかに記載の金属微粒子の製造方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
（１）  本発明の金属微粒子は、磁性金属を主成分とする平均１０μｍ以下の粒径を有する金属粒子核が、互いに異なる２種以上の無機材料で多層に被覆されており、前記２種以上の無機材料は、前記金属粒子核に接して、前記金属粒子核の一部分または全体を被覆する結晶質の無機材料を含むことを特徴とする。前記磁性金属は少なくともＦｅ、Ｃｏ、Ｎｉの１種を含む磁性金属であることが望ましい。平均粒径が１０μｍを超えると溶媒中で金属微粒子の分散性が低く、短時間で沈降してしまう。平均粒径は望ましくは０.１μｍ〜５μｍの範囲内とする。平均粒径が０.１μｍ〜５μｍの範囲内では、溶媒中で金属粒子の分散性が極めて高くなる。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２９】
（１６）  本発明の金属微粒子は、磁性金属を主成分とする平均１０μｍ以下の粒径を有する金属粒子核の一部または全体が、前記金属粒子核に接する結晶質の無機材料で被覆され、前記無機材料の外側が、樹脂で被覆されていることを特徴とする。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４３】
（３０）  本発明の金属微粒子の製造方法は、ほう素を含有する粉末および炭素を含有する粉末のうち少なくとも一方と、磁性金属の酸化物を含有する粉末とを混合した粉末を、窒素を含む雰囲気中で熱処理することにより、前記磁性金属の金属粒子核が、前記金属粒子核に接する結晶質の窒化ほう素または炭素で被覆された金属微粒子を得たのち、該金属微粒子にさらに無機材料の被覆を設けることを特徴とする金属微粒子の製造方法である。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４４】
（３１）  本発明の金属微粒子の製造方法は、磁性金属の酸化物を含有する粉末と、Ｓｉ、Ｖ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｃｒのうち少なくとも１種の元素を含む粉末とを混合した粉末を、非酸化性雰囲気中で熱処理することにより、前記磁性金属の金属粒子核が、Ｓｉ、Ｖ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｃｒのうち少なくとも１種の元素を主体として構成される、前記金属粒子核に接する結晶質の被膜により被覆された金属微粒子を得たのち、該金属微粒子にさらに無機材料の被覆を設けることを特徴とする金属微粒子の製造方法である。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４５】
（３２）  本発明の金属微粒子の製造方法は、ほう素を含有する粉末および炭素を含有する粉末のうち少なくとも一方と、磁性金属の酸化物を含有する粉末と、Ａｌ，Ａｓ，Ｂｅ，Ｃｒ，Ｇａ，Ｇｅ，Ｍｏ，Ｐ，Ｓｂ，Ｓｉ，Ｓｎ，Ｔｉ，Ｖ，Ｗ，Ｚｎのうちの少なくとも１種の元素を含む粉末とを混合した粉末を、窒素を含む雰囲気中で熱処理することにより、前記磁性金属の金属粒子核が、窒化ほう素または炭素を主体とする、前記金属粒子核に接する結晶質の被膜で被覆された金属微粒子を得たのち、該金属微粒子にさらに無機材料の被覆を設けることを特徴とする金属微粒子の製造方法である。かかる方法により、Ａｌ，Ａｓ，Ｂｅ，Ｃｒ，Ｇａ，Ｇｅ，Ｍｏ，Ｐ，Ｓｂ，Ｓｉ，Ｓｎ，Ｔｉ，Ｖ，Ｗ，Ｚｎのうちの少なくとも１種の元素を磁性金属に添加することができる。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４６】
（３３）  本発明の金属微粒子の製造方法は、ほう素を含有する粉末および炭素を含有する粉末のうち少なくとも一方と、磁性金属の酸化物を含有する粉末とを混合した粉末を、窒素を含む雰囲気中で熱処理することにより、前記磁性金属の金属粒子核が、前記金属粒子核に接する結晶質の窒化ほう素または炭素で被覆された金属微粒子を得る工程と、前記金属微粒子と、熱可塑性樹脂と、該熱可塑性樹脂と相溶性のない分散媒体とを混合して混合分散物とし、前記混合分散物を熱可塑性樹脂の融点以上の温度に加熱した後、前記融点よりも低い温度に冷却して前記金属微粒子を樹脂で被覆する工程とを有することを特徴とする金属微粒子の製造方法である。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４７】
（３４）  本発明の金属微粒子の製造方法は、磁性金属の酸化物を含有する粉末と、Ｓｉ、Ｖ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｃｒのうち少なくとも１種の元素を含む粉末とを混合した粉末を非酸化性雰囲気中で熱処理することにより、前記磁性金属の金属粒子核が、Ｓｉ、Ｖ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｃｒのうち少なくとも１種の元素を主体として構成される、前記金属粒子核に接する結晶質の被膜により被覆された金属微粒子を得る工程と、前記金属微粒子と、熱可塑性樹脂と、該熱可塑性樹脂と相溶性のない分散媒体とを混合して混合分散物とし、前記混合分散物を熱可塑性樹脂の融点以上の温度に加熱した後、前記融点よりも低い温度に冷却して前記金属微粒子を樹脂で被覆する工程とを有することを特徴とする金属微粒子の製造方法である。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４８】
（３５）  本発明の金属微粒子の製造方法は、ほう素を含有する粉末および炭素を含有する粉末のうち少なくと一方と、磁性金属の酸化物を含有する粉末と、Ａｌ，Ａｓ，Ｂｅ，Ｃｒ，Ｇａ，Ｇｅ，Ｍｏ，Ｐ，Ｓｂ，Ｓｉ，Ｓｎ，Ｔｉ，Ｖ，Ｗ，Ｚｎのうち少なくとも１種の元素を含む粉末とを混合した粉末を、窒素を含む雰囲気中で熱処理することにより、前記磁性金属の金属粒子核が、窒化ほう素または炭素を主体とする、前記金属粒子核に接する結晶質の被膜で被覆された金属微粒子を得る工程と、前記金属微粒子と、熱可塑性樹脂と、該熱可塑性樹脂と相溶性のない分散媒体とを混合して混合分散物とし、前記混合分散物を熱可塑性樹脂の融点以上の温度に加熱した後、前記融点よりも低い温度に冷却して前記金属微粒子を樹脂で被覆する工程とを有することを特徴とする金属微粒子の製造方法である。