【手続補正書】
【提出日】平成20年11月18日(2008.11.18)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｒ２Ｔ１４Ｂ化合物からなる結晶粒を有し、
Ｐ及びＳの含有量が１００〜９５０ｐｐｍであることを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石用原料合金。
ただし、Ｒは希土類元素から選択される１種又は２種以上の元素、ＴはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを含む遷移金属元素から選択される１種又は２種以上の元素である。
【請求項２】
Ｐ及びＳの含有量が２００〜７５０ｐｐｍであることを特徴とする請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石用原料合金。
【請求項３】
Ｐ及びＳの含有量が３００〜７００ｐｐｍであることを特徴とする請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石用原料合金。
【請求項４】
前記原料合金は、Ｒ：２５〜３５ｗｔ％、Ｂ：０．５〜４ｗｔ％、Ａｌ及びＣｕの１種又は２種を０．０２〜０．６ｗｔ％、Ｚｒ，Ｎｂ及びＨｆの１種又は２種以上を２ｗｔ％以下、Ｃｏ：５ｗｔ％以下、残部Ｆｅ及び不可避的不純物からなる組成を有することを特徴とする請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石用原料合金。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれかに記載の原料合金を所定粒度の粉末まで粉砕し、
前記粉末を磁場中で成形して成形体を作製し、
前記成形体を焼結して得られる焼結体を有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石であり、
前記焼結体は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ化合物からなる結晶粒を主相とし、
前記焼結体中にＰ及びＳが１０〜２２０ｐｐｍ含有することを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
ただし、Ｒは希土類元素から選択される１種又は２種以上の元素、ＴはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを含む遷移金属元素から選択される１種又は２種以上の元素である。
【請求項６】
前記焼結体中に含有されるＰ及びＳが５０〜２００ｐｐｍであることを特徴とする請求項５に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【請求項７】
前記焼結体中に含有されるＰ及びＳが５０〜１８０ｐｐｍであることを特徴とする請求項５に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【請求項８】
前記焼結体は、Ｒ：２５〜３５ｗｔ％、Ｂ：０．５〜４ｗｔ％、Ａｌ及びＣｕの１種又は２種を０．０２〜０．６ｗｔ％、Ｚｒ，Ｎｂ及びＨｆの１種又は２種以上を２ｗｔ％以下、Ｃｏ：５ｗｔ％以下、残部Ｆｅ及び不可避的不純物からなる組成を有することを特徴とする請求項５に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【請求項９】
前記焼結体中に含有されるＯが３０００ｐｐｍ以下であることを特徴とする請求項５に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【請求項１０】
Ｒ２Ｔ１４Ｂ化合物からなる結晶粒を主相とする焼結体からなるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法であって、
ストリップキャスト法により作製された請求項１〜４のいずれかに記載の原料合金を所定粒度の粉末まで粉砕する工程と、
前記粉末を磁場中で成形して成形体を作製する工程と、
前記成形体を焼結することによりＰ及びＳの含有量が１０〜２２０ｐｐｍの前記焼結体を得る工程と、
を備えることを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
ただし、Ｒは希土類元素から選択される１種又は２種以上の元素、ＴはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを含む遷移金属元素から選択される１種又は２種以上の元素である。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
ストリップキャスト法による原料合金の組織を均一にするためには、ストリップキャスト法で作製される薄帯がより均一に冷却される必要がある。つまり、ロールに供給される溶湯の厚さが厚ければ、その厚さ方向における冷却能が相違して、均一な冷却、換言すれば均一な組織を得ることが容易でなくなる。溶湯をより薄くしてロールに供給するために、溶湯状態の合金の粘度が重要と考えた。つまり、溶湯の粘度が低ければロールに供給される合金を薄くすることが可能となり、その結果として組織の均一なストリップキャストによる原料合金を提供することができる。そして、溶湯の粘度低下のためには、Ｐ（燐）及びＳ（硫黄）が有効である。そしてさらに、Ｐ（燐）及びＳ（硫黄）は、原料合金の時点で相当量含有していても、焼結の過程で磁気特性に悪影響を与えない程度に減少できることが判明した。このように、Ｐ及びＳは、本発明の目的達成にとって有効な元素である。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００８】
すなわち本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石用原料合金（以下、単に原料合金）は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ化合物からなる結晶粒を有し、Ｐ及びＳの含有量が１００〜９５０ｐｐｍであることを特徴としている。ここで、Ｒは希土類元素から選択される１種又は２種以上の元素、ＴはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを含む遷移金属元素から選択される１種又は２種以上の元素である。なお、Ｒ及びＴの内訳は以下も同様とする。
本発明の原料合金において、Ｐ及びＳの含有量は２００〜７５０ｐｐｍであること、さらに３００〜７００ｐｐｍであることが好ましい。
本発明の原料合金において、Ｒ：２５〜３５ｗｔ％、Ｂ：０．５〜４ｗｔ％、Ａｌ及びＣｕの１種又は２種を０．０２〜０．６ｗｔ％、Ｃｏ：５ｗｔ％以下、残部Ｆｅ及び不可避的不純物からなる組成とすることが好ましい。また、この組成にさらにＺｒ、Ｎｂ及びＨｆの１種又は２種以上：２ｗｔ％以下を含有させることも好ましい。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
本発明によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ化合物からなる結晶粒を主相とする焼結体からなり、この焼結体中にＰ及びＳが１０〜２２０ｐｐｍ含有することを特徴とする。焼結体中に含有されるＰ及びＳは、５０〜２００ｐｐｍであることが好ましく、５０〜１８０ｐｐｍであることがさらに好ましい。
本発明によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の組成は、基本的には、原料合金と同様となるが、焼結体中に含有されるＯ（酸素）は、３０００ｐｐｍ以下であることが高い磁気特性を得る上で好ましい。Ｏを３０００ｐｐｍ以下とする場合には、Ｚｒ、Ｎｂ及びＨｆの１種又は２種以上：２ｗｔ％以下を含有させることが好ましい。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１０】
以上の本発明の原料合金を用いることにより、Ｒ２Ｔ１４Ｂ化合物からなる結晶粒を主相とする焼結体からなるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法であって、Ｐ及びＳの含有量が１００〜９５０ｐｐｍであって、かつストリップキャスト法により作製された原料合金を所定粒度の粉末まで粉砕する工程と、得られた粉末を磁場中で成形して成形体を作製する工程と、この成形体を焼結することによりＰ及びＳの含有量が１０〜２２０ｐｐｍの焼結体を得る工程と、を備えるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法が提供される。
このＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石において、原料合金における好ましいＰ及びＳの含有量、焼結体における好ましいＰ及びＳの含有量は、上述の通りである。また、焼結体中に含有されるＯ（酸素）は、３０００ｐｐｍ以下であることが高い磁気特性を得る上で好ましいことも同様である。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
本発明によれば、ストリップキャストによる原料合金に含有されるＰ及びＳの量を１００〜９５０ｐｐｍとすることにより、当該原料合金の組織が均一かつ微細になり、ひいては磁場中成形の対象となる微粉砕粉を微細かつシャープな粒度分布とすることができる。その結果として、得られるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の磁気特性、特に保磁力を向上することができる。また、Ｐ及びＳは、焼結によりその含有量が減少して１０〜２２０ｐｐｍとなり、高い残留磁束密度を得ることもできる。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
本発明による原料合金は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ化合物からなる結晶粒を有し、Ｐ及びＳの含有量が１００〜９５０ｐｐｍである。本発明においてＰ及びＳは、溶湯の粘度を低下させることにより得られる原料合金の組織を均一かつ微細にする効果を奏する。そのため、その後の微粉砕で得られる微粉砕粉の粒径が小さく、かつ粒度分布がシャープとなる。この結果、この微粉砕粉を用いて得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の磁気特性、特に保磁力を増大させ、またＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の保磁力のばらつきを抑えることができる。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
本発明において、原料合金のＰ及びＳの含有量が１００ｐｐｍ未満では溶湯の粘度低下の効果が十分に発揮されないために保磁力向上の効果を得ることができない。一方、Ｐ及びＳの含有量が多くなりすぎると原料合金の組織が微細になりすぎて、微粉砕後の粒径がそれに応じたものとなる。その結果、磁場中成形時の配向が不十分となり、残留磁束密度劣化が懸念される。したがって、本発明の原料合金はＰ及びＳの含有量を１００〜９５０ｐｐｍとする。原料合金に含まれるＰ及びＳの好ましい含有量は２００〜７５０ｐｐｍ、さらに好ましい含有量は３００〜７００ｐｐｍである。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２２】
本発明の原料合金を用いて作製されるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ化合物からなる結晶粒を主相とし、その他に粒界相を備えている。この粒界相は、主相よりもＮｄ量がリッチであるためにＮｄリッチ相と呼ばれる相、ＢがリッチであるためにＢリッチ相と呼ばれる相、Ｒと酸素との化合物からなる酸化物相等のいくつかの相を含んでいる。そして、本発明の原料合金を用いて作製されるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ｐ及びＳを１０〜２２０ｐｐｍ含有することが好ましい。前述したように、原料合金に含まれるＰ及びＳは焼結により減少するものの、原料合金において１００ｐｐｍ以上含有していると焼結体のＰ及びＳを１０ｐｐｍ未満に減少することは困難である。一方、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石において２２０ｐｐｍを超えるＰ及びＳを含有していると残留磁束密度の低下が著しい。好ましいＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石におけるＰ及びＳの含有量は５０〜２００ｐｐｍ、より好ましいＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石におけるＰ及びＳの含有量は５０〜１８０ｐｐｍである。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２４】
次に、本発明による原料合金を用いたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法の好ましい形態について説明する。
原料金属を真空又は不活性ガス、好ましくはＡｒ雰囲気中でストリップキャスティングすることにより、原料合金を得ることができる。原料合金を得るための原料金属としては、希土類金属あるいは希土類合金、純鉄、フェロボロン、さらにはこれらの合金等を使用することができる。この際、得られる原料合金のＰ及びＳの含有量が１００〜９５０ｐｐｍとなるように原料金属を選定する必要がある。Ｐ及びＳは、原料金属、例えば純鉄中に不純物として含有される元素であるため、原料金属の不純物レベルを選定することにより本発明の原料合金を得ることができる。原料金属の不純物レベルを選定することなく、適宜、Ｐ及びＳを添加することにより本発明のＰ及びＳの含有量を得ることもできる。要するに、溶湯として必要な量のＰ及びＳを含有していればよい。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３０】
磁場中成形後、その成形体を真空又は不活性ガス雰囲気中で焼結する。焼結温度は、組成、粉砕方法、粒度と粒度分布の違い等、諸条件により調整する必要があるが、１０００〜１２００℃で１〜１０時間程度焼結すればよい。この焼結工程で原料合金に含まれていたＰ及びＳは低減する。この低減する量の制御は明らかでないところがあるが、焼結温度が高いほど、また焼結時間が長いほど、Ｐ及びＳの低減量が増える傾向にあることを確認している。
焼結後、得られた焼結体に時効処理を施すことができる。時効処理は、保磁力を制御する上で重要である。時効処理を２段に分けて行なう場合には、８００〜９００℃近傍、６００〜７００℃近傍での所定時間の保持が有効である。