【手続補正書】
【提出日】平成21年9月28日(2009.9.28)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属基板の表面に、水素を含有し、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｌｕの希土類元素Ｒのうち少なくとも一つの希土類元素Ｒを蒸着源として蒸着する蒸着工程と、
蒸着後の前記金属基板を酸化してＲ2Ｏ3膜とする酸化工程と、を含むことを特徴とする絶縁膜の製造方法。
【請求項２】
金属基板の表面に、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｌｕの希土類元素Ｒを含有する第一のＲ2Ｏ3膜を形成する工程と、
前記第一のＲ2Ｏ3膜の上に、水素を含有し、前記希土類元素Ｒのうち少なくとも一つの希土類元素Ｒを蒸着源として蒸着する蒸着工程と、蒸着後の前記金属基板を酸化する酸化工程と、を含む第二のＲ2Ｏ3膜を形成する工程と、
を含むことを特徴とする絶縁膜の製造方法。
【請求項３】
金属基板の表面に、水素を含有し、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｌｕの希土類元素Ｒのうち少なくとも一つの希土類元素Ｒを蒸着源として蒸着する蒸着工程と、蒸着後の前記金属基板を酸化する酸化工程と、を含む第一のＲ2Ｏ3膜を形成する工程と、
前記第一のＲ2Ｏ3膜の上に、前記希土類元素Ｒを含有する第二のＲ2Ｏ3膜を形成する工程と、
を含むことを特徴とする絶縁膜の製造方法。
【請求項４】
前記酸化工程は、大気圧より低い圧力雰囲気下で行うことを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の絶縁膜の製造方法。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか一項に記載の絶縁膜の製造方法により製造された絶縁膜を備えることを特徴とする反応装置。
【請求項６】
前記反応装置は、燃料を改質し水素を生成する改質器を備えることを特徴とする請求項５に記載の反応装置。
【請求項７】
前記反応装置は、固体酸化物型の発電セルを備えることを特徴とする請求項６記載の反応装置。
【請求項８】
請求項５〜６のいずれか一項に記載の反応装置を備え、
前記反応装置により生成される生成物により発電を行うことを特徴とする発電装置。
【請求項９】
請求項７に記載の反応装置を備えることを特徴とする発電装置。
【請求項１０】
請求項８〜９のいずれか一項に記載の発電装置と、
前記発電装置によって発電された電気により動作する電子機器本体と、を備えることを特徴とする電子機器。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００６】
上記課題を解決するため、請求項１の発明は、絶縁膜の製造方法において、金属基板の表面に、水素を含有し、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｌｕの希土類元素Ｒのうち少なくとも一つの希土類元素Ｒを蒸着源として蒸着する蒸着工程と、蒸着後の前記金属基板を酸化してＲ2Ｏ3膜とする酸化工程と、を含むことを特徴とする。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１０
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
請求項２の発明は、絶縁膜の製造方法において、
金属基板の表面に、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｌｕの希土類元素Ｒを含有する第一のＲ2Ｏ3膜を形成する工程と、
前記第一のＲ2Ｏ3膜の上に、水素を含有し、前記希土類元素Ｒのうち少なくとも一つの希土類元素Ｒを蒸着源として蒸着する蒸着工程と、蒸着後の前記金属基板を酸化する酸化工程と、を含む第二のＲ2Ｏ3膜を形成する工程と、
を含むことを特徴とする。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
請求項３の発明は、絶縁膜の製造方法において、
金属基板の表面に、水素を含有し、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｌｕの希土類元素Ｒのうち少なくとも一つの希土類元素Ｒを蒸着源として蒸着する蒸着工程と、蒸着後の前記金属基板を酸化する酸化工程と、を含む第一のＲ2Ｏ3膜を形成する工程と、
前記第一のＲ2Ｏ3膜の上に、前記希土類元素Ｒを含有する第二のＲ2Ｏ3膜を形成する工程と、
を含むことを特徴とする。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
請求項４の発明は、請求項１〜３のいずれか一項に記載の絶縁膜の製造方法において、
前記酸化工程は、大気圧より低い圧力雰囲気下で行うことを特徴とする。
【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１８】
請求項５の発明は、反応装置において、
請求項１〜４のいずれか一項に記載の絶縁膜の製造方法により製造された絶縁膜を備えることを特徴とする。
【手続補正１５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１９】
請求項６の発明は、請求項５に記載の反応装置において、
燃料を改質し水素を生成する改質器を備えることを特徴とする。
【手続補正１６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２０】
請求項７の発明は、請求項６に記載の反応装置において、
固体酸化物型の発電セルを備えることを特徴とする。
【手続補正１７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２１】
請求項８の発明は、発電装置において、
請求項５〜６のいずれか一項に記載の反応装置を備え、
前記反応装置により生成される生成物により発電を行うことを特徴とする。
【手続補正１８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２２】
請求項９の発明は、発電装置において、
請求項７に記載の反応装置を備えることを特徴とする。
【手続補正１９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２３】
請求項１０の発明は、電子機器において、
請求項８〜９のいずれか一項に記載の発電装置と、
前記発電装置によって発電された電気により動作する電子機器本体と、を備えることを特徴とする。
【手続補正２０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６１】
以上、本発明において、これまで結晶化が容易で、絶縁耐圧のよい酸化物として、Ｙ2Ｏ3について述べてきた。Ｙは他の希土類と似た性質をもつことから、他の希土類酸化物(Ｒ2Ｏ3：Ｒは希土類元素)もまた、有望な材料であることが予想される（図２１参照）。
なお、いずれのＲ2Ｏ3も線膨張係数が７〜１０（×１０−６／℃）と金属のそれに近い。また、融点も十分高いため、高温環境下でも耐え得ることができる（図２２参照）。
上述したように、金属基板上に設ける層間絶縁膜としては、Ｙ2Ｏ3膜のみならず、他の希土類酸化物(Ｒ2Ｏ3：Ｒは希土類元素)も結晶化が容易で、絶縁耐圧性がよいことが予想される。しかしながら、これら２つの性質の内、絶縁耐圧性を有する希土類酸化物はある程度限定され、Ｙ2Ｏ3が良好な絶縁性を有するのは、Yの酸化物が三二酸化物だけであり（ただし、極めて、特殊な条件下の場合を除く）、他の組成の酸化物が存在しないためである（あるいは、存在しにくい）。
他の酸化物が存在する場合、例えば、Ｅｕの酸化物の場合、ＥｕＯとＥｕ2Ｏ3が存在する。この内ＥｕＯは半導体で、Ｅｕ2Ｏ3は絶縁体であり、前者はＥｕ2+、後者はＥｕ3+である。２種類以上の酸化物が存在するとＥｕ2Ｏ3はＥｕ3+だけでなく、Ｅｕ2+が存在することから、酸素欠損をもちＥｕ2Ｏ3−Ｘとなりやすい。このような酸素欠損、すなわち異なる価数混合した状態は、絶縁耐圧の低下、あるいは、電気（あるいはイオン）伝導性をもたらす。
したがって、絶縁膜として相応しい材料としては、典型的な酸化物である三二酸化物(Ｒ2Ｏ3)のみ有する酸化物である。ゆえに、絶縁膜としては、Ｓｃ2Ｏ3、Ｙ2Ｏ3、Ｌａ2Ｏ3、Ｇｄ2Ｏ3、Ｄｙ2Ｏ3、Ｈｏ2Ｏ3、Ｅｒ2Ｏ33、Ｔｍ2Ｏ3、Ｌｕ2Ｏ3に限られる。前記以外の希土類元素により構成される酸化物はＲＯ、ＲＯ2等の複数の酸化物を取り得ることや、作動温度範囲で結晶構造が変化することから除外される。また、希土類元素は化学的性質が酷似し、固溶しやすいという特徴を有していることから、Ｒ2Ｏ3はＳｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｌｕのうち２つ以上含有した場合でもよい。
希土類酸化物は結晶構造によりＡ型（六方晶）、Ｂ型（単斜晶）、Ｃ型（立方晶、ビクスバイト構造）の３つに分類でき、これまで説明してきたＹ2Ｏ3は室温でＣ型（ビクスバイト構造）に該当する。前記３種の結晶構造のうち、Ｃ型（ビクスバイト構造）は安定領域がＡ型（六方晶）、Ｂ型（単斜晶）に比べて広く、このＣ型にあたるＳｃ2Ｏ3、Ｙ2Ｏ3、Ｇｄ2Ｏ3、Ｄｙ2Ｏ3、Ｈｏ2Ｏ3、Ｅｒ2Ｏ3、Ｔｍ2Ｏ3、Ｌｕ2Ｏ3は結晶構造を有する膜を作製しやすく、本発明において特に最適であると言える。