【手続補正書】
【提出日】平成25年6月20日(2013.6.20)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
使用済み核燃料を処理する方法であって、
ａ）硝酸中での使用済み核燃料の溶解から生じる硝酸水相に存在するウラン、プルトニウム及びネプツニウムを、同様にこの相中に見出されるアクチニド（III）及び核分裂生成物の大部分から除染する工程であって、酸化状態ＶＩのウラン、酸化状態ＩＶのプルトニウム、及び酸化状態ＶＩのネプツニウムを、非親水性かつ有機希釈剤中に少なくとも１つの抽出剤を含有する溶媒相中に共抽出する少なくとも１つの処理と、硝酸水相によりこの共抽出処理の終了時に得られた溶媒相を洗浄する少なくとも１つの処理とを含むものである工程と、
ｂ）工程ａ）の終了時に得られた溶媒相中に存在するウラン、プルトニウム、及びネプツニウムを第１水相及び第２水相に分離する工程であって、前記第１水相は、プルトニウム（ウランとネプツニウムは含まず）、プルトニウム及びウランの混合物（ネプツニウムは含まず）、又はプルトニウム、ウラン及びネプツニウムの混合物のいずれかを含有し、前記第２水相は、ウラン及びネプツニウムの混合物（プルトニウムは含まず）又はウラン（プルトニウムとネプツニウムは含まず）を含有するものである工程と、
ｃ）工程ｂ）の終了時に得られた第１水相を貯蔵する工程と、
ｄ）工程ｃ）の終了時に得られた第１水相中に存在するプルトニウム、プルトニウム及びウランの混合物、又はプルトニウム、ウラン及びネプツニウムの混合物のいずれかを、この水相中になおも存在する核分裂生成物から精製する工程であって、プルトニウム及びウランの混合物、プルトニウム、又はウラン及びネプツニウムの混合物のいずれかを含有する水溶液を精製の終了時に得るために、ウランを少なくとも一度添加する処理を含むものである工程と、
ｅ）工程ｄ）の終了時に得られた水相中に存在するプルトニウム及びウランの混合物、プルトニウム、又はウラン及びネプツニウムの混合物のいずれかを、混合酸化物に混合転換する工程とを備える、方法。
【請求項２】
工程ｂ）の終了時において、第１水相がウラン又はネプツニウムを含むことなくプルトニウムを含有し、第２水相がプルトニウムを含むことなくウラン及びネプツニウムを含有する、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
工程ｂ）は、
ｂ１）工程ａ）の終了時に得られた溶媒相中に存在するプルトニウムを除去する処理であって、当該プルトニウムは硝酸水相によって酸化状態IIIで除去されるものであり、当該硝酸水相は、ウランを還元することなくプルトニウム（ＩＶ）がプルトニウム（III）に、かつネプツニウム（ＶＩ）がネプツニウム（ＩＶ）に還元され得る還元剤を含有するものである処理と、
ｂ２）処理ｂ１）の終了時に得られた溶媒相中に存在するウラン及びネプツニウムを、水相によって除去する処理と、
ｂ３）処理ｂ１）においてプルトニウムに追従して水相に含まれたウラン及びネプツニウムの一部を取り除くために、工程ａ）で使用されたものと同じ組成の溶媒相によって処理ｂ１）の終了時に得られた水相を洗浄する処理とを含む、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
工程ｃ）は、
ｃ１）処理ｂ３）の終了時に得られた水相中に存在するプルトニウム（III）を、酸化状態ＩＶとする酸化処理と、
ｃ２）酸化処理の終了時に得られた水相を濃縮する処理と、
ｃ３）濃縮された水相を貯蔵する処理とを含む、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
工程ｄ）は、
ｄ１）工程ｃ）の終了時に得られた水相中に存在するプルトニウム（ＩＶ）を、工程ａ）で使用されたものと同じ組成を有する溶媒相によって抽出する処理と、
ｄ２）処理ｄ１）においてプルトニウムに追従して溶媒相に含まれた核分裂生成物を取り除くために、処理ｄ１）の終了時に得られた溶媒相を硝酸水相によって洗浄する処理と、
ｄ３）洗浄された溶媒相中に存在するプルトニウムを硝酸水相によって酸化状態IIIで除去する処理であって、当該硝酸水相は、プルトニウム（ＩＶ）がプルトニウム（III）に還元され得る還元剤を含有するものである処理と、
好ましくは処理ｂ３）の終了時に行なわれ、プルトニウムにウラン（ＩＶ）を添加する処理とを含む、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
工程ｂ）の終了時において、第１水相がネプツニウムを含むことなくプルトニウム及びウランを含有し、第２水相がプルトニウムを含むことなくウラン及びネプツニウムを含有する、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
工程ｂ）は、
ｂ１）工程ａ）の終了時に得られた溶媒相中に存在するプルトニウム及びウランの一部を除去する処理であって、当該プルトニウム及びウランは硝酸水相によってそれぞれ酸化状態III及びＶＩで除去されるものであり、当該硝酸水相は、ウランを還元することなくプルトニウム（ＩＶ）がプルトニウム（III）に、かつネプツニウム（ＶＩ）がネプツニウム（ＩＶ）に還元され得る還元剤を含有するものである処理と、
ｂ２）処理ｂ１）の終了時に得られた溶媒相中に存在するウラン及びネプツニウムを、水相によって除去する処理と、
ｂ３）処理ｂ１）においてプルトニウム及びウランに追従して水相に含まれたネプツニウムの一部を取り除くために、処理ｂ１）の終了時に得られた水相を工程ａ）で使用されたものと同じ組成の溶媒相によって洗浄する処理であって、ネプツニウムに追従して溶媒相に含まれうるウランの一部を補うために、ウラン（ＩＶ）又は（ＩＶ）を添加して終了してもよい処理とを含む、請求項６に記載の方法。
【請求項８】
工程ｃ）は、
ｃ１）処理ｂ３）の終了時に得られた水相中に存在するプルトニウム（III）を酸化状態ＩＶとし、ウラン（ＩＶ）が当該相中に存在する場合には当該ウラン（ＩＶ）を酸化状態ＶＩとする酸化処理と、
ｃ２）酸化処理の終了時に得られた水相を濃縮する処理と、
ｃ３）濃縮された水相を貯蔵する処理とを含む、請求項７に記載の方法。
【請求項９】
工程ｄ）は、
ｄ１）工程ｃ）の終了時に得られた水相中に存在するプルトニウム（ＩＶ）及びウラン（ＶＩ）を、工程ａ）で使用されたものと同じ組成を有する溶媒相によって共抽出する処理と、
ｄ２）処理ｄ１）においてプルトニウム及びウランに追従して溶媒相に含まれた核分裂生成物を取り除くために、処理ｄ１）の終了時に得られた溶媒相を硝酸水相によって洗浄する処理と、
ｄ３）洗浄された溶媒相中に存在するプルトニウムを硝酸水相によって酸化状態IIIで除去する処理であって、当該硝酸水相は、プルトニウム（ＩＶ）がプルトニウム（III）に還元され得る還元剤を含有するものである処理と、
ｄ４）処理ｄ３）においてプルトニウム（III）に追従して水相に含まれたウラン（ＶＩ）を取り除くために、処理ｄ３）の終了時に得られた水相を工程ａ）で使用されたものと同じ組成を有する溶媒相によって洗浄する処理であって、好ましくは処理ｄ４）の終了時において水相にウラン（ＩＶ）が少なくとも一度添加される処理とを含む、請求項８に記載の方法。
【請求項１０】
工程ｂ）の終了時において、第１水相がプルトニウム、ウラン及びネプツニウムを含有し、第２水相が、プルトニウム又はネプツニウムを含むことなくウランを含有する、請求項１に記載の方法。
【請求項１１】
工程ｂ）は、
ｂ１）工程ａ）の終了時に得られた溶媒相中に存在するプルトニウム、ネプツニウム、及びウランの一部を除去する処理であって、当該プルトニウム、ネプツニウム、及びウランは硝酸水相によってそれぞれ酸化状態III、Ｖ及びＶＩで除去されるものであり、当該硝酸水相は、ウランを還元することなくプルトニウム（ＩＶ）がプルトニウム（III）に、かつネプツニウム（ＶＩ）がネプツニウム（Ｖ）に還元され得る還元剤を含有するものである処理と、
ｂ２）処理ｂ１）の終了時に得られた溶媒相中に存在するウランを、水相によって除去する処理とを含む、請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
工程ｃ）は、
ｃ１）処理ｂ２）の終了時に得られた水相中に存在するプルトニウム（III）及びネプツニウム（Ｖ）をそれぞれ酸化状態ＩＶ及びＶＩとする酸化処理と、
ｃ２）酸化処理の終了時に得られた水相を濃縮する処理と、
ｃ３）濃縮された水相を貯蔵する処理とを含む、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
工程ｄ）は、
ｄ１）工程ｃ）の終了時に得られた水相中に存在するプルトニウム（ＩＶ）、ウラン（ＶＩ）、及びネプツニウム（ＶＩ）を、工程ａ）で使用されたものと同じ組成を有する溶媒相によって共抽出する処理と、
ｄ２）処理ｄ１）においてプルトニウム、ウラン及びネプツニウムに追従して溶媒相に含まれた核分裂生成物を取り除くために、処理ｄ１）の終了時に得られた溶媒相を硝酸水相によって洗浄する処理と、
ｄ３）洗浄された溶媒相中に存在するプルトニウム及びネプツニウムを硝酸水相によってそれぞれ酸化状態III及びＶで除去する処理であって、当該プルトニウム及びネプツニウムは、プルトニウム（ＩＶ）がプルトニウム（III）に、かつネプツニウム（ＶＩ）がネプツニウム（ＩＶ）に還元され得る還元剤を含有するものである処理と、
ｄ４）処理ｄ３）においてプルトニウム（III）及びネプツニウム（Ｖ）に追従して水相に含まれたウラン（ＶＩ）を取り除くために、処理ｄ３）の終了時に得られた水相を工程ａ）で使用されたものと同じ組成を有する溶媒相によって洗浄する処理であって、好ましくは処理ｄ４）の終了時において水相にウラン（ＩＶ）が少なくとも一度添加される処理とを含む、請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
工程ｄ）の終了時に得られる水相がウランとプルトニウムの質量比が、工程ｅ）により得られる混合酸化物における当該質量比に対応する値を有するように、ウラン（ＩＶ）がプルトニウムに添加される、請求項５に記載の方法。
【請求項１５】
工程ｄ）の終了時に得られる水相がウランとプルトニウムの質量比が、工程ｅ）により得られる混合酸化物における当該質量比に対応する値を有するように、ウラン（ＩＶ）がプルトニウムに添加される、請求項９に記載の方法。
【請求項１６】
工程ｄ）の終了時に得られる水相がウランとプルトニウムの質量比が、工程ｅ）により得られる混合酸化物における当該質量比に対応する値を有するように、ウラン（ＩＶ）がプルトニウムに添加される、請求項１３に記載の方法。
【請求項１７】
工程ｃ）の継続期間は、少なくとも１５日である、請求項１に記載の方法。
【請求項１８】
工程ｃ）の継続期間は、１ヶ月から１２ヶ月である、請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
処理ｃ３）により貯蔵される水相におけるプルトニウムの含有量が、２００〜２５０ｇ／Ｌである、請求項４に記載の方法。
【請求項２０】
処理ｃ３）により貯蔵される水相におけるプルトニウム及びウランの混合物の含有量が、２００〜２５０ｇ／Ｌである、請求項８に記載の方法。
【請求項２１】
処理ｃ３）により貯蔵される水相におけるプルトニウム、ウラン、及びネプツニウムの混合物の含有量が、２００〜２５０ｇ／Ｌである、請求項１２に記載の方法。
【請求項２２】
工程ａ）で用いられる溶媒相は、トリ−ｎ−ブチルホスフェートをドデカン中に約３０／７０又はこれに略等しい体積比で含有する、請求項１に記載の方法。
【請求項２３】
工程ａ）は、
使用済み核燃料の溶解から生じる硝酸水相に存在するウラン、プルトニウム、及びネプツニウムを、トリ−ｎ−ブチルホスフェートをドデカン中に約３０／７０又はこれに略等しい体積比で含有する溶媒相によって共抽出する第１の処理と、
ウラン、プルトニウム、及びネプツニウムに追従して溶媒相に含まれた核分裂生成物の一部、特にルテニウム及びジルコニウムを取り除くために、共抽出処理の終了時に得られた溶媒相を好ましくは１〜３モル／Ｌの硝酸を含有する硝酸水相によって洗浄する第１の処理と、
ウラン、プルトニウム、及びネプツニウムに追従して溶媒相に含まれたテクネチウムを取り除くために、共抽出処理の終了時に得られた溶媒相を好ましくは３〜５モル／Ｌの硝酸を含有する硝酸水相によって洗浄する第２の処理と、
第２洗浄処理の終了時に得られた水相中に存在するウラン、プルトニウム、及びネプツニウムを、第１の共抽出処理で使用されたものと同じ組成を有する溶媒相によって共抽出する処理とを含む、請求項３に記載の方法。
【請求項２４】
処理ｂ１）で使用される硝酸水相は０．０５〜１モル／Ｌの硝酸を含有し、処理ｂ２）で使用される水相は０〜０．０５モル／Ｌの硝酸を含有する、請求項２３に記載の方法。
【請求項２５】
工程ａ）は、
使用済み核燃料の溶解から生じる硝酸水相に存在するウラン、プルトニウム、及びネプツニウムを、トリ−ｎ−ブチルホスフェートをドデカン中に約３０／７０又はこれに略等しい体積比で含有する溶媒相によって共抽出する第１の処理と、
ウラン、プルトニウム、及びネプツニウムに追従して溶媒相に含まれた核分裂生成物の一部、特にルテニウム及びジルコニウムを取り除くために、共抽出処理の終了時に得られた溶媒相を好ましくは１〜３モル／Ｌの硝酸を含有する硝酸水相によって洗浄する第１の処理と、
ウラン、プルトニウム、及びネプツニウムに追従して溶媒相に含まれたテクネチウムを取り除くために、共抽出処理の終了時に得られた溶媒相を好ましくは３〜５モル／Ｌの硝酸を含有する硝酸水相によって洗浄する第２の処理と、
第２洗浄処理の終了時に得られた水相中に存在するウラン、プルトニウム、及びネプツニウムを、第１の共抽出処理で使用されたものと同じ組成を有する溶媒相によって共抽出する処理とを含む、請求項５に記載の方法。
【請求項２６】
処理ｄ２）で使用される硝酸水相は１〜３モル／Ｌの硝酸を含有し、処理ｄ３）で使用される硝酸水相は０．０５〜２モル／Ｌの硝酸を含有する、請求項２５に記載の方法。
【請求項２７】
工程ａ）は、
使用済み核燃料の溶解から生じる硝酸水相に存在するウラン、プルトニウム、及びネプツニウムを、トリ−ｎ−ブチルホスフェートをドデカン中に約３０／７０又はこれに略等しい体積比で含有する溶媒相によって共抽出する第１の処理と、
ウラン、プルトニウム、及びネプツニウムに追従して溶媒相に含まれた核分裂生成物の一部、特にルテニウム及びジルコニウムを取り除くために、共抽出処理の終了時に得られた溶媒相を好ましくは１〜３モル／Ｌの硝酸を含有する硝酸水相によって洗浄する第１の処理と、
ウラン、プルトニウム、及びネプツニウムに追従して溶媒相に含まれたテクネチウムを取り除くために、共抽出処理の終了時に得られた溶媒相を好ましくは３〜５モル／Ｌの硝酸を含有する硝酸水相によって洗浄する第２の処理と、
第２洗浄処理の終了時に得られた水相中に存在するウラン、プルトニウム、及びネプツニウムを、第１の共抽出処理で使用されたものと同じ組成を有する溶媒相によって共抽出する処理とを含む、請求項７に記載の方法。
【請求項２８】
処理ｂ１）で使用される硝酸水相は０．０５〜１モル／Ｌの硝酸を含有し、処理ｂ２）で使用される水相は０〜０．０５モル／Ｌの硝酸を含有する、請求項２７に記載の方法。
【請求項２９】
工程ａ）は、
使用済み核燃料の溶解から生じる硝酸水相に存在するウラン、プルトニウム、及びネプツニウムを、トリ−ｎ−ブチルホスフェートをドデカン中に約３０／７０又はこれに略等しい体積比で含有する溶媒相によって共抽出する第１の処理と、
ウラン、プルトニウム、及びネプツニウムに追従して溶媒相に含まれた核分裂生成物の一部、特にルテニウム及びジルコニウムを取り除くために、共抽出処理の終了時に得られた溶媒相を好ましくは１〜３モル／Ｌの硝酸を含有する硝酸水相によって洗浄する第１の処理と、
ウラン、プルトニウム、及びネプツニウムに追従して溶媒相に含まれたテクネチウムを取り除くために、共抽出処理の終了時に得られた溶媒相を好ましくは３〜５モル／Ｌの硝酸を含有する硝酸水相によって洗浄する第２の処理と、
第２洗浄処理の終了時に得られた水相中に存在するウラン、プルトニウム、及びネプツニウムを、第１の共抽出処理で使用されたものと同じ組成を有する溶媒相によって共抽出する処理とを含む、請求項９に記載の方法。
【請求項３０】
処理ｄ２）で使用される硝酸水相は１〜３モル／Ｌの硝酸を含有し、処理ｄ３）で使用される硝酸水相は０．０５〜２モル／Ｌの硝酸を含有する、請求項２９に記載の方法。
【請求項３１】
工程ａ）は、
使用済み核燃料の溶解から生じる硝酸水相に存在するウラン、プルトニウム、及びネプツニウムを、トリ−ｎ−ブチルホスフェートをドデカン中に約３０／７０又はこれに略等しい体積比で含有する溶媒相によって共抽出する第１の処理と、
ウラン、プルトニウム、及びネプツニウムに追従して溶媒相に含まれた核分裂生成物の一部、特にルテニウム及びジルコニウムを取り除くために、共抽出処理の終了時に得られた溶媒相を好ましくは１〜３モル／Ｌの硝酸を含有する硝酸水相によって洗浄する第１の処理と、
ウラン、プルトニウム、及びネプツニウムに追従して溶媒相に含まれたテクネチウムを取り除くために、共抽出処理の終了時に得られた溶媒相を好ましくは３〜５モル／Ｌの硝酸を含有する硝酸水相によって洗浄する第２の処理と、
第２洗浄処理の終了時に得られた水相中に存在するウラン、プルトニウム、及びネプツニウムを、第１の共抽出処理で使用されたものと同じ組成を有する溶媒相によって共抽出する処理とを含む、請求項１１に記載の方法。
【請求項３２】
処理ｂ１）で使用される硝酸水相は０．０５〜１モル／Ｌの硝酸を含有し、処理ｂ２）で使用される水相は０〜０．０５モル／Ｌの硝酸を含有する、請求項３１に記載の方法。
【請求項３３】
工程ａ）は、
使用済み核燃料の溶解から生じる硝酸水相に存在するウラン、プルトニウム、及びネプツニウムを、トリ−ｎ−ブチルホスフェートをドデカン中に約３０／７０又はこれに略等しい体積比で含有する溶媒相によって共抽出する第１の処理と、
ウラン、プルトニウム、及びネプツニウムに追従して溶媒相に含まれた核分裂生成物の一部、特にルテニウム及びジルコニウムを取り除くために、共抽出処理の終了時に得られた溶媒相を好ましくは１〜３モル／Ｌの硝酸を含有する硝酸水相によって洗浄する第１の処理と、
ウラン、プルトニウム、及びネプツニウムに追従して溶媒相に含まれたテクネチウムを取り除くために、共抽出処理の終了時に得られた溶媒相を好ましくは３〜５モル／Ｌの硝酸を含有する硝酸水相によって洗浄する第２の処理と、
第２洗浄処理の終了時に得られた水相中に存在するウラン、プルトニウム、及びネプツニウムを、第１の共抽出処理で使用されたものと同じ組成を有する溶媒相によって共抽出する処理とを含む、請求項１３に記載の方法。
【請求項３４】
処理ｄ２）で使用される硝酸水相は１〜３モル／Ｌの硝酸を含有し、処理ｄ３）で使用される硝酸水相は０．０５〜２モル／Ｌの硝酸を含有する、請求項３３に記載の方法。
【請求項３５】
工程ｂ）の終了時に得られる第２水相中に存在するウランを精製する処理をさらに含む、請求項１に記載の方法。
【請求項３６】
使用済み核燃料は酸化ウラン燃料、又はウラン・プルトニウム混合酸化物燃料である、請求項１に記載の方法。