【誤訳訂正書】
【提出日】平成25年7月3日(2013.7.3)
【誤訳訂正１】
【訂正対象書類名】特許請求の範囲
【訂正対象項目名】全文
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
メントールを製造するための方法であって、
ａ．１）ネラールおよび／またはゲラニアールを触媒水素化してシトロネラールを得る工程と、
ｂ．１）シトロネラールを酸性触媒の存在下で環化してイソプレゴールを得る工程と、
ｃ．１）結晶化によってイソプレゴールを精製する工程と、
ｄ．１）イソプレゴールを触媒水素化してメントールを得る工程と
を含む方法。
【請求項２】
光学活性メントールを製造するための、
ａ．２）ネラールおよび／またはゲラニアールを不斉触媒水素化して光学活性シトロネラールを得る工程と、
ｂ．２）光学活性シトロネラールを酸性触媒の存在下で環化して、光学活性イソプレゴールを得る工程と、
ｃ．２）光学活性イソプレゴールを結晶化によって精製する工程と、
ｄ．２）光学活性イソプレゴールを触媒水素化して光学活性メントールを得る工程と
を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
光学活性メントールおよびラセミメントールまたは鏡像異性体が乏しいメントールを製造するための、
ａ．３）ネラールおよび／またはゲラニアールを不斉触媒水素化して、７０から９９％の範囲の鏡像異性体過剰の光学活性シトロネラールを得る工程と、
ｂ．３）光学活性シトロネラールを酸性触媒の存在下で環化して、光学活性イソプレゴールを得る工程と、
ｃ．３）光学活性イソプレゴールを結晶化によって精製して、鏡像異性体が豊富なイソプレゴールおよびラセミイソプレゴールまたは鏡像異性体が乏しいイソプレゴールを得る工程と、
ｄ．３）鏡像異性体が豊富な光学活性イソプレゴールを触媒水素化して光学活性メントールを得、ラセミイソプレゴールまたは鏡像異性体が乏しいイソプレゴールを触媒水素化してラセミメントールまたは鏡像異性体が乏しいメントールを得る工程と
を含む、請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
Ｌ−（−）−メントールを製造するための、
ａ．４）ネラールを不斉触媒水素化してＤ−（＋）−シトロネラールを得る工程と、
ｂ．４）Ｄ−（＋）−シトロネラールを酸性触媒の存在下で環化して、Ｌ−（−）−イソプレゴールを得る工程と、
ｃ．４）Ｌ−（−）−イソプレゴールを結晶化によって精製する工程と、
ｄ．４）Ｌ−（−）−イソプレゴールを触媒水素化して、Ｌ−（−）−メントールを得る工程と
を含む、請求項１から３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
鏡像異性体が豊富なＬ−（−）−メントールおよびラセミメントールまたは鏡像異性体が乏しいメントールを製造するための、
ａ．５）ネラールを不斉触媒水素化して、鏡像異性体過剰が８０から９９％のＤ−（＋）−シトロネラールを得る工程と、
ｂ．５）Ｄ−（＋）−シトロネラールを酸性触媒の存在下で環化して、Ｌ−（−）−イソプレゴールを得る工程と、
ｃ．５）Ｌ−（−）−イソプレゴールを結晶化によって精製して、鏡像異性体が豊富なＬ−（−）−イソプレゴールおよびラセミイソプレゴールまたは鏡像異性体が乏しいイソプレゴールを得る工程と、
ｄ．５）鏡像異性体が豊富なＬ−（−）−イソプレゴールを触媒水素化して鏡像異性体が豊富なＬ−（−）−メントールを得、ラセミイソプレゴールまたは鏡像異性体が乏しいイソプレゴールを触媒水素化して、ラセミメントールまたは鏡像異性体が乏しいメントールを得る工程と
を含む、請求項１から４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項６】
ゲラニアールおよびネラールを含む混合物を蒸留分離して、高濃度の、または純粋なゲラニアールまたはネラールを得ることを工程０）としてさらに含む、請求項１から５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７】
ゲラニアールおよびネラールを含む混合物の蒸留分離を、ネラールおよびゲラニアールを含む物質混合物からネラールの蒸留分離によって純粋な、または高濃度の形のネラールを製造するための連続的方法の形で実施し、該蒸留分離を、８０から２００個の理論分離段および１つまたは複数の側方取出点を有する分割壁塔または熱結合の形の２つの蒸留塔の相互連結体にて５から２００ミリバールの絶対動作圧力で実施することを特徴とする、請求項６に記載の方法。
【請求項８】
ゲラニアールおよびネラールを含む混合物としてシトラールを使用することを特徴とする、請求項６および７のいずれかに記載の方法。
【請求項９】
工程ａ）に従って、ネラールおよび／またはゲラニアールの不斉触媒水素化を、水素、および少なくとも１つの光学活性ホスフィン配位子を有するキラル遷移金属触媒の存在下で実施することを特徴とする、請求項２から８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０】
工程ａ）による不斉触媒水素化を、反応混合物に可溶であり、少なくとも１つの一酸化炭素配位子を有する光学活性遷移金属触媒の存在下で実施し、該触媒は、一酸化炭素および水素を含む気体混合物で前処理され、かつ／または該不斉水素化を、反応混合物に追加的に供給される一酸化炭素の存在下で実施することを特徴とする、請求項２から９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１】
工程ｂ）による環化を、ルイス酸アルミニウム含有触媒の存在下で実施することを特徴とする、請求項１から１０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２】
工程ｂ）による環化を、式（Ｉ）
【化１】
2011504895.tif 000001
［式中、
Ａｒ1、Ａｒ2、Ａｒ3、Ａｒ4は、同一であり、または異なっており、それぞれの場合において互いに独立して、それぞれの場合において置換基Ｃ1−〜Ｃ6−アルキル、Ｃ1−〜Ｃ6−ペルフルオロアルキル、Ｃ1−〜Ｃ6−アルコキシ、Ｃ7−〜Ｃ12−アラルキル、ハロゲン、−ＳｉＲ5aＲ6aＲ7a、置換または無置換Ｃ6−〜Ｃ10−アリール、−ＮＲ8aＲ9a、−ＳＲ10aおよび−ＮＯ2の群から選択される１から７つの同一の、または異なる置換基を場合によって担持可能な、６から１５個の炭素原子を有するアリール基または２から１５個の炭素原子を有するヘテロアリール基であり、
Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4は、同一であり、または異なっており、それぞれの場合において互いに独立して、水素、Ｃ1−Ｃ6−アルキル、Ｃ1−〜Ｃ6―ペルフルオロアルキル、Ｃ1−〜Ｃ6−アルコキシ、Ｃ7−〜Ｃ12−アラルキル、ハロゲン、−ＳｉＲ5bＲ6bＲ7b、置換または無置換Ｃ6−〜Ｃ10−アリール、−ＮＲ8bＲ9b、−ＳＲ10bおよび／または−ＮＯ2であり、Ｒ1もしくはＲ2および／またはＲ3もしくはＲ4は、Ａと一緒になって、芳香族または非芳香族環を形成することができ、
Ａは、（１）飽和または一もしくは多不飽和および／または部分的芳香族であってよく、ヘテロ原子Ｏ、ＳおよびＮＲ11の群から選択される１つまたは複数の同一の、または異なるヘテロ原子、および／または官能基Ｃ（Ｏ）、Ｓ（Ｏ）およびＳ（Ｏ）2の群から選択される１つまたは複数の同一の、または異なる官能基を場合によって有することができ、置換基Ｃ1−〜Ｃ6−アルキル、Ｃ1−〜Ｃ6−ペルフルオロアルキル、Ｃ1−〜Ｃ6−アルコキシ、Ｃ1−〜Ｃ10−アシルオキシ、Ｃ7−〜Ｃ12−アラルキル、ハロゲン、−ＳｉＲ5cＲ6cＲ7c、置換または無置換Ｃ6−〜Ｃ10−アリール、置換または無置換Ｃ2−〜Ｃ10−ヘタリール、−ＮＲ8cＲ9c、−ＳＲ10c、−ＮＯ2、Ｃ1−〜Ｃ12−アシルおよびＣ1−〜Ｃ10−カルボキシの群から選択される１つまたは複数の同一の、または異なる置換基を場合によって担持可能な、１から２５個の炭素原子を有する直鎖もしくは分枝状および／または環式炭化水素基であり、あるいは
（２）それぞれの場合において置換基Ｃ1−〜Ｃ6−アルキル、Ｃ1−〜Ｃ6−ペルフルオロアルキル、Ｃ1−〜Ｃ6−アルコキシ、Ｃ7−〜Ｃ12−アラルキル、ハロゲン、−ＳｉＲ5dＲ6dＲ7d、置換または無置換Ｃ6−〜Ｃ10−アリール、−ＮＲ8dＲ9d、−ＳＲ10dおよび−ＮＯ2の群から選択される１から５つの置換基を場合によって担持可能な、６から１５個の炭素原子を有するアリール基または２から１５個の炭素原子を有するヘテロアリール基であり、あるいは
（３）−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｎ（Ｒ11）−、−Ｓ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）2−、−Ｐ（Ｒ11）−、−（Ｒ11）Ｐ（Ｏ）−およびＳｉ（Ｒ12Ｒ13）の群から選択される官能基またはヘテロ原子であり、
基Ｒ5a、Ｒ6a、Ｒ7a、Ｒ8a、Ｒ9a、Ｒ10aからＲ5d、Ｒ6d、Ｒ7d、Ｒ8d、Ｒ9d、Ｒ10dおよびＲ11からＲ13は、それぞれの場合において互いに独立して、Ｃ1−〜Ｃ6−アルキル、Ｃ7−〜Ｃ12−アラルキルおよび／または置換または無置換Ｃ6−〜Ｃ10−アリールであり、基Ｒ8aおよびＲ9a、Ｒ8bおよびＲ9b、Ｒ8cおよびＲ9c、Ｒ8dおよびＲ9dは、それぞれの場合において互いに独立して、一緒になって、Ｏ、ＳおよびＮＲ11a基から選択される１つまたは複数の同一の、または異なるヘテロ原子を有しうる、２から８個の炭素原子を有する環式炭化水素基を形成することもでき、Ｒ11aは、Ｒ11について示されている意味を有しうる］のビス（ジアリールフェノール）配位子と、式（ＸＩＶ）
（Ｒ14）3-pＡｌＨp    （ＸＩＶ）
［式中、
Ａｌはアルミニウムであり、
Ｒ14は、１から５個の炭素原子を有する分枝状または非分枝状アルキル基であり、
ｐは、０または１から３の整数である］のアルミニウム化合物、および／または式（ＸＶ）
ＭＡｌＨ4    （ＸＶ）
［式中、
Ａｌはアルミニウムであり、
Ｍは、リチウム、ナトリウムまたはカリウムである］のアルミニウム化合物とを反応させることによって得られる触媒としてのジアリールフェノキシアルミニウム化合物の存在下で実施することを特徴とする、請求項１から１１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３】
工程ｂ）による環化を、式（Ｉａ2−３）
【化２】
2011504895.tif 000002
のビス（ジアリールフェノール）配位子と、式（ＸＩＶ）のアルミニウム化合物および／または式（ＸＶ）のアルミニウム化合物とを反応させることによって得られる触媒としてのジアリールフェノキシアルミニウム化合物の存在下で実施することを特徴とする、請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
得られたイソプレゴールを、蒸留によって精製し、該精製を、３０から２００個の理論分離段および１つまたは複数の側方取出点を有する分割壁塔にて１０から５００ミリバールの絶対動作圧力で実施することを特徴とする、請求項１から１３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５】
工程ｃ）によるイソプレゴールの精製を、溶融結晶化の形で実施することを特徴とする、請求項１から１４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６】
溶融結晶化を、静的層結晶化の形で実施することを特徴とする、請求項１５に記載の方法。
【請求項１７】
工程ｄ）による触媒水素化を、式（ＸＸＩＶ）
【化３】
2011504895.tif 000003
のラセミまたは光学活性メントールを、
水素、ならびに
−  ＮｉＯ換算で３０から７０質量％のニッケルの酸素含有化合物、
−  ＺｒＯ2換算で１５から４５質量％のジルコニウムの酸素含有化合物、
−  ＣｕＯ換算で５から３０質量％の銅の酸素含有化合物、および
−  ＭｏＯ3換算で０．１から１０質量％のモリブデンの酸素含有化合物
（質量％単位のデータは乾燥非還元触媒を指す）を含む触媒の存在下での式（ＸＸ）
【化４】
2011504895.tif 000004
のラセミまたは光学活性イソプレゴールの触媒水素化によって製造するための方法の形で実施することを特徴とする、請求項１から１６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８】
得られた光学活性および／またはラセミメントールを、さらなる工程ｅ）の過程において蒸留によって精製することを特徴とする、請求項１から１７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１９】
ラセミおよび／または光学活性メントールの蒸留精製を、ラセミまたは光学活性メントールおよびメントールのジアステレオ異性体を含む物質混合物からの光学活性またはラセミメントールの蒸留分離によって実施し、該分離を、５０から３００個の理論分離段および１つまたは複数の側方取出点を有する分割壁塔にて５から５００ミリバールの絶対動作圧力で実施することを特徴とする、請求項１８に記載の方法。