【手続補正書】
【提出日】平成25年4月16日(2013.4.16)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭化水素原料から１または２以上の流体の炭化水素生成物を製造する方法であって：
炭化水素原料を反応器へ供給すること；および
上記反応器内において、１または２以上の熱分解生成物を製造するのに十分な反応条件下で、上記炭化水素原料の少なくとも一部を熱分解することを含んでいる、方法。
【請求項２】
上記炭化水素原料を反応器へ供給すること；
上記反応器内において、１または２以上の熱分解生成物を製造するのに十分な反応条件下で、上記炭化水素原料の少なくとも一部を熱分解すること；
上記反応器内において、オレフィンおよび芳香族化合物を含んでいる１または２以上の流体の炭化水素生成物を製造するのに十分な反応条件下で、上記１または２以上の熱分解生成物の少なくとも一部を触媒的に反応させること；
上記１または２以上の流体の炭化水素生成物中のオレフィンの少なくとも一部を分離することによって、少なくとも分離したオレフィンを含んでいる再循環流、および生成物流を生成させること；および
上記再循環流の少なくとも一部を上記反応器へ供給することを含んでいる、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
上記炭化水素原料とガリウムを含んでいるゼオライト触媒とを供給すること；
１または２以上の熱分解生成物を製造するのに十分な反応条件下で、上記炭化水素原料の少なくとも一部を熱分解すること；および
１または２以上の炭化水素生成物を製造するために、上記触媒を用いて上記熱分解生成物の少なくとも一部を触媒的に反応させることを含んでいる、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
上記炭化水素原料および触媒を反応器へ供給すること；
上記反応器内において、１または２以上の熱分解生成物を製造するのに十分な反応条件下で、上記炭化水素原料の少なくとも一部を熱分解すること；および
上記流体の炭化水素生成物を製造するのに十分な反応条件下で、上記触媒を用いて上記１または２以上の熱分解生成物の少なくとも一部を触媒的に反応させることを含んでおり、
上記流体の炭化水素生成物が、上記熱分解生成物の形成において用いられた上記炭化水素原料の全量の少なくとも１０重量％である量の芳香族化合物を含んでおり、当該量が、上記流体の炭化水素生成物中に存在する芳香族化合物の重量を、上記熱分解生成物の形成において用いられた上記炭化水素原料の重量で割って計算されている、請求項１に記載の方法。
【請求項５】
上記炭化水素原料と１ミクロン未満の最大断面寸法を有している複数の粒子を含んでいる１または２以上の触媒とを供給すること；
１または２以上の熱分解生成物を製造するのに十分な反応条件下で、上記炭化水素原料の少なくとも一部を熱分解すること；および
１または２以上の炭化水素生成物を製造するために、上記触媒を用いて上記熱分解生成物の少なくとも一部を触媒的に反応させることを含んでいる、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
上記炭化水素原料とガロアルミノケイ酸塩モルデナイト骨格置換ゼオライト（galloaluminosilicate Mordenite Framework Inverted zeolite）を含んでいる触媒とを供給すること；
１または２以上の熱分解生成物を製造するのに十分な反応条件下で、上記炭化水素原料の少なくとも一部を熱分解すること；および
１または２以上の炭化水素生成物を製造するために、上記触媒を用いて上記熱分解生成物の少なくとも一部を触媒的に反応させることを含んでいる、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
上記炭化水素原料は、固体の炭化水素原料を含んでいる、請求項２に記載の方法。
【請求項８】
上記触媒反応が複数の触媒粒子を介して触媒され、かつ触媒の全体積の合計の少なくとも５０％が１ミクロン未満の最大断面寸法を有している粒子によって占められている、請求項２、３、５または７に記載の方法。
【請求項９】
上記炭化水素原料内の炭素の質量と、上記再循環流中のオレフィンにおける炭素の質量との比が、２：１〜２０：１、もしくは３：１〜１０：１、もしくは４：１〜５：１である；または
上記炭化水素原料は流動層反応器へ供給される；または
上記炭化水素原料は、循環式流動層反応器もしくは乱流式流動層反応器へ供給される；または
上記炭化水素原料は、０．０１ｈｒ−１〜１０ｈｒ−１の正規化質量空間速度において反応器へ供給される；または
上記炭化水素原料は、０．０１ｈｒ−１〜１０ｈｒ−１の正規化質量空間速度において反応器へ供給され、かつ、異なる流体の炭化水素生成物を選択的に製造するために、上記炭化水素原料の正規化質量空間速度を変えることをさらに含んでいる；または
上記流体の炭化水素生成物は、オレフィン化合物よりも多量の芳香族化合物を含んでいる；または
上記炭化水素原料は固体を含んでいる；または
上記炭化水素原料がバイオマス原料を含んでいる；または
上記炭化水素原料は、廃棄プラスチック、再利用プラスチック、農業および都市固形廃棄物、食品廃棄物、動物の排泄物、炭水化物、リグノセルロース材料、もしくはそれらの組合せを含んでいる；または
上記炭化水素原料は、キシリトール、グルコース、セロビオース、ヘミセルロース、リグニン、もしくはそれらの組合せを含んでいる；または
上記炭化水素原料は、サトウキビのバガス、グルコース、木材、トウモロコシ茎葉、もしくはそれらの組合せを含んでいる；または
上記炭化水素原料は流動層反応器へ供給され、かつ、流動化流体を上記流動層反応器に導入することをさらに含み、当該流動化流体は当該反応器において少なくとも１秒の平均流動化流体滞留時間を有している；または
上記炭化水素原料は、循環式流動層反応器もしくは乱流式流動層反応器へ供給され、かつ、流動化流体を上記流動層反応器に導入することをさらに含み、当該流動化流体は当該反応器において少なくとも１秒の平均流動化流体滞留時間を有している；または
上記炭化水素生成物は、上記熱分解生成物の形成において用いられた上記炭化水素原料の全量の少なくとも１５重量％である量の芳香族化合物を含んでおり、当該量は、上記１または２以上の炭化水素生成物中に存在する芳香族化合物の重量を、上記熱分解生成物の形成において用いられた上記炭化水素原料の重量で割って計算されている；または
熱分解する工程が起こる反応器が、少なくとも１リットルの容積を有している；または
触媒反応が起こる反応器が、少なくとも１リットルの容積を有している；または
１または２以上の供給流における触媒と上記炭化水素原料との質量比が０．５：１〜２０：１となるように、当該炭化水素原料および当該触媒が上記反応器に当該１または２以上の供給流中から供給される；または
上記反応器における上記炭化水素原料の滞留時間が２秒〜４８０秒である；または
上記炭化水素原料は第一の成分および第二の成分を含んでおり、当該第一の成分と当該第二の成分とが異なっており、第一の触媒および第二の触媒を上記反応器中へ供給することをさらに含んでおり、当該第一の触媒が、流体の炭化水素生成物を製造するために上記第一の成分もしくはその誘導体を触媒的に反応させることに対して選択的であり、当該第二の触媒が、流体の炭化水素生成物を製造するために上記第二の成分もしくはその誘導体を触媒的に反応させることに対して選択的である；または
熱分解する工程が起こる反応器の内容物が、５０℃／ｓよりも速い加熱速度において加熱される；または
触媒反応工程が起こる反応器の内容物が、５０℃／ｓよりも速い加熱速度において加熱される；または
上記１または２以上の流体の炭化水素生成物は、脱水、脱カルボニル化、脱炭酸、異性化、オリゴマー化および／もしくは脱水素の触媒反応によって、上記熱分解生成物から製造される、請求項２または７に記載の方法。
【請求項１０】
熱分解する工程および触媒反応工程が同一の反応器において起こる；または
熱分解する工程および触媒反応工程が別々の反応器において起こる、請求項７に記載の方法。
【請求項１１】
上記炭化水素原料は流動層反応器へ供給される；または
上記炭化水素原料は、循環式流動層反応器もしくは乱流式流動層反応器へ供給される；または
上記炭化水素原料は、０．０１ｈｒ−１〜１０ｈｒ−１の正規化質量空間速度において反応器へ供給される；または
上記炭化水素原料は、０．０１ｈｒ−１〜１０ｈｒ−１の正規化質量空間速度において反応器へ供給され、かつ、異なる流体の炭化水素生成物を選択的に製造するために、上記炭化水素原料の正規化質量空間速度を変えることをさらに含んでいる；または
上記流体の炭化水素生成物は、オレフィン化合物よりも多量の芳香族化合物を含んでいる；または
上記方法は、少なくとも１秒の固体分離器滞留時間および５００℃より高い固体分離器温度において、上記触媒および１または２以上の炭化水素生成物を、固体分離器に通すことによって、当該１または２以上の炭化水素生成物を当該触媒から分離することをさらに含んでいる；または
上記炭化水素原料は流動層反応器へ供給され、かつ、流動化流体を上記流動層反応器に導入することをさらに含み、当該流動化流体は当該反応器において少なくとも１秒の平均流動化流体滞留時間を有している；または
上記炭化水素原料は、循環式流動層反応器もしくは乱流式流動層反応器へ供給され、かつ、流動化流体を上記流動層反応器に導入することをさらに含み、当該流動化流体は当該反応器において少なくとも１秒の平均流動化流体滞留時間を有している；または
熱分解する工程が５００℃〜１０００℃の温度において起こる；または
触媒反応工程が５００℃〜１０００℃の温度において起こる；または
上記触媒は、１または２以上の、ゼオライト触媒、非ゼオライト触媒、金属触媒および／もしくは金属酸化物触媒を含んでいる；または
上記触媒はゼオライト触媒を含んでいる；または
上記触媒はＺＳＭ−５を含んでいる；または
上記触媒はシリカおよびアルミナを含んでおり、シリカとアルミナとの比が３０：１〜１５０：１である；または
上記炭化水素生成物は、上記熱分解生成物の形成において用いられた上記炭化水素原料の全量の少なくとも１５重量％である量の芳香族化合物を含んでおり、当該量は、上記１または２以上の炭化水素生成物中に存在する芳香族化合物の重量を、上記熱分解生成物の形成において用いられた上記炭化水素原料の重量で割って計算されている；または
熱分解する工程が起こる反応器が、少なくとも１リットルの容積を有している；または
上記触媒はゼオライト触媒であり、かつ、当該触媒は５Å〜１００Å、もしくは５．９Å〜６．３Å、もしくは７Å〜８Åの孔径を有している細孔を含んでいる；または
上記触媒はゼオライト触媒であり、かつ、当該触媒は孔径の双峰分布を有している；または
上記触媒は複数の細孔を含んでおり；１または２以上の触媒の、細孔の少なくとも９５％が、第一の粒度分布内もしくは第二の粒度分布内にある最小断面径を有し；１または２以上の触媒の、細孔の少なくとも５％が、上記第一の粒度分布内にある最小断面径を有し；１または２以上の触媒の、細孔の少なくとも５％が、上記第二の粒度分布内にある最小断面径を有し；かつ上記第一の粒度分布と上記第二の粒度分布とが重なっていない；または
上記触媒は複数の細孔を含んでおり；１または２以上の触媒の、細孔の少なくとも９５％が、第一の粒度分布内もしくは第二の粒度分布内にある最小断面径を有し；上記第一の粒度分布が５．９Å〜６．３Åであり、上記第二の粒度分布が上記第一の粒度分布と異なっており重なっておらず；１または２以上の触媒の、細孔の少なくとも５％が、５．９Å〜６．３Åの最小断面径を有し；かつ１または２以上の触媒の、細孔の少なくとも５％が、上記第二の粒度分布内にある最小断面径を有している；または
上記触媒は複数の細孔を含んでおり；１または２以上の触媒の、細孔の少なくとも９５％が、５．９Å〜６．３Åもしくは７Å〜２００Åの最小断面径を有し；１または２以上の触媒の、細孔の少なくとも５％が、５．９Å〜６．３Åの最小断面径を有し；かつ１または２以上のゼオライト触媒の、細孔の少なくとも５％が、７Å〜２００Åの最小断面径を有している；または
上記１または２以上の流体の炭化水素生成物は、脱水、脱カルボニル化、脱炭酸、異性化、オリゴマー化および／もしくは脱水素の触媒反応によって、上記熱分解生成物から製造される；または
上記触媒は、その中に組み込まれた１または２以上の金属を有している、請求項３または５に記載の方法。
【請求項１２】
上記触媒はゼオライト触媒を含んでいる；または
上記触媒はガロアルミノケイ酸塩モルデナイト骨格置換ゼオライトを含んでいる、請求項４に記載の方法。
【請求項１３】
上記ガロアルミノケイ酸塩モルデナイト骨格置換ゼオライトは水素型である；または
ガロアルミノケイ酸塩ゼオライト触媒におけるＳｉのモルと、ガロアルミノケイ酸塩ゼオライト触媒におけるＧａおよびＡｌのモルの合計との比が、少なくとも１５：１である；または
ガロアルミノケイ酸塩ゼオライト触媒におけるＳｉのモルと、ガロアルミノケイ酸塩ゼオライト触媒におけるＧａのモルとの比が、少なくとも３０：１である；または
ガロアルミノケイ酸塩ゼオライト触媒におけるＳｉのモルと、ガロアルミノケイ酸塩ゼオライト触媒におけるＡｌのモルとの比が、少なくとも１０：１である；または
触媒反応が複数の触媒粒子を介して触媒され、かつ触媒の全体積の合計の少なくとも５０％が１ミクロン未満の最大断面寸法を有している粒子によって占められている；または
上記炭化水素原料は流動層反応器へ供給される；または
上記炭化水素原料は循環式流動層反応器もしくは乱流式流動層反応器へ供給される；または
上記流体の炭化水素生成物はオレフィン化合物よりも多量の芳香族化合物を含んでいる；または
上記炭化水素原料は固体を含んでいる；または
上記炭化水素原料はバイオマス原料を含んでいる；または
上記炭化水素原料は、廃棄プラスチック、再利用プラスチック、農業および都市固形廃棄物、食品廃棄物、動物の排泄物、炭水化物、リグノセルロース材料、もしくはそれらの組合せを含んでいる；または
上記炭化水素原料は、キシリトール、グルコース、セロビオース、ヘミセルロース、リグニン、もしくはそれらの組合せを含んでいる；または
上記炭化水素原料は、サトウキビのバガス、グルコース、木材、トウモロコシ茎葉、もしくはそれらの組合せを含んでいる；または
熱分解する工程が５００℃〜１０００℃の温度において起こる；または
触媒反応工程が５００℃〜１０００℃の温度において起こる；または
上記流体の炭化水素生成物は、上記熱分解生成物の形成において用いられた上記炭化水素原料の全量の少なくとも１５重量％である量の芳香族化合物を含んでおり、当該量は、上記流体の炭化水素生成物中に存在する芳香族化合物の重量を、上記熱分解生成物の形成において用いられた上記炭化水素原料の重量で割って計算されている；または
熱分解する工程が起こる反応器が、少なくとも１リットルの容積を有している；または
上記触媒は５Å〜１００Åの孔径を有している細孔を含んでいる；または
上記触媒は５．９Å〜６．３Åの孔径を有している細孔を含んでいる；または
上記触媒は７Å〜８Åの孔径を有している細孔を含んでいる；または
上記触媒は孔径の双峰分布を有している；または
上記触媒は複数の細孔を含んでおり；１または２以上の触媒の、細孔の少なくとも９５％が、第一の粒度分布内もしくは第二の粒度分布内にある最小断面径を有し；１または２以上の触媒の、細孔の少なくとも５％が、上記第一の粒度分布内にある最小断面径を有し；１または２以上の触媒の、細孔の少なくとも５％が、上記第二の粒度分布内にある最小断面径を有し；かつ上記第一の粒度分布と上記第二の粒度分布とが重なっていない；または
上記触媒は複数の細孔を含んでおり；１または２以上の触媒の、細孔の少なくとも９５％が、第一の粒度分布内もしくは第二の粒度分布内にある最小断面径を有し、上記第一の粒度分布が５．９Å〜６．３Åであり、上記第二の粒度分布が上記第一の粒度分布と異なっており重なっておらず；１または２以上の触媒の、細孔の少なくとも５％が、５．９Å〜６．３Åの最小断面径を有し；かつ１または２以上の触媒の、細孔の少なくとも５％が、上記第二の粒度分布内にある最小断面径を有している；または
上記触媒は複数の細孔を含んでおり；１または２以上の触媒の、細孔の少なくとも９５％が、５．９Å〜６．３Åもしくは７Å〜２００Åの最小断面径を有し；１または２以上の触媒の、細孔の少なくとも５％が、５．９Å〜６．３Åの最小断面径を有し；かつ１または２以上のゼオライト触媒の、細孔の少なくとも５％が、７Å〜２００Åの最小断面径を有している；または
上記流体の炭化水素生成物は、上記熱分解生成物の形成において用いられた上記炭化水素原料の全量の少なくとも３９重量％である量の芳香族化合物を含んでおり、当該量は、上記流体の炭化水素生成物中に存在する芳香族化合物の重量を、上記熱分解生成物の形成において用いられた上記炭化水素原料の重量で割って計算されている；または
上記流体の炭化水素生成物は、上記熱分解生成物の形成において用いられた上記炭化水素原料の全量の３５重量％〜４０重量％である量の芳香族化合物を含んでおり、当該量は、上記流体の炭化水素生成物中に存在する芳香族化合物の重量を、上記熱分解生成物の形成において用いられた上記炭化水素原料の重量で割って計算されている、請求項４、６または１２に記載の方法。
【請求項１４】
熱分解する工程が５００℃〜１０００℃の温度において起こる；または
触媒反応工程が５００℃〜１０００℃の温度において起こる、請求項２または７に記載の方法。
【請求項１５】
上記炭化水素原料は固体を含んでいる；または
上記炭化水素原料がバイオマス原料を含んでいる；または
上記炭化水素原料は、廃棄プラスチック、再利用プラスチック、農業および都市固形廃棄物、食品廃棄物、動物の排泄物、炭水化物、リグノセルロース材料、もしくはそれらの組合せを含んでいる；または
上記炭化水素原料は、キシリトール、グルコース、セロビオース、ヘミセルロース、リグニン、もしくはそれらの組合せを含んでいる；または
上記炭化水素原料は、サトウキビのバガス、グルコース、木材、トウモロコシ茎葉、もしくはそれらの組合せを含んでいる、請求項３または５に記載の方法。