【手続補正書】
【提出日】平成25年5月24日(2013.5.24)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
蓄電池で利用される電極層であって、
内部空隙の周囲のシェルを有する相互接続された複数の中空ナノ構造を備え、
前記シェルは高容量の電気化学的活物質を含み、
前記複数の内部空隙は、前記高容量の電気化学的活物質が前記蓄電池のサイクルにおいて膨張して入り込むための空間を提供する電極層。
【請求項２】
前記複数の内部空隙は実質的に、前記蓄電池の電解質には到達不可能である請求項１に記載の電極層。
【請求項３】
前記電極層は、前記高容量の電気化学的活物質の重量に応じて、少なくとも１００サイクル経過した後でも、少なくとも約２０００ｍＡｈ／ｇという安定したエネルギー容量を実現する請求項１又は２に記載の電極層。
【請求項４】
２つ以上の相互接続された中空ナノ構造を相互接続する複数の結合構造をさらに備え、
前記複数の結合構造は、前記高容量の電気化学的活物質、金属、および、ポリマーバインダから成る群から選択される１以上の材料を含む請求項１から３の何れか１項に記載の電極層。
【請求項５】
導電基板をさらに備え、
追加で設けられる結合構造が、１以上の相互接続された中空ナノ構造と、前記導電基板とを相互接続する請求項４に記載の電極層。
【請求項６】
前記複数の結合構造は、ナノ粒子を有する請求項４又は５に記載の電極層。
【請求項７】
前記高容量の電気化学的活物質は、シリコン、スズ、および、ゲルマニウムから成る群から選択される１以上の材料を含む請求項１から６の何れか１項に記載の電極層。
【請求項８】
前記相互接続された複数の中空ナノ構造の外側表面を実質的に被覆する外側層をさらに備え、
前記外側層は、炭素、チタン、シリコン、アルミニウム、および、銅から成る群から選択される１以上の材料を含む請求項１から７の何れか１項に記載の電極層。
【請求項９】
前記電極層は、孔隙率が約２０％と８０％との間である請求項１から８の何れか１項に記載の電極層。
【請求項１０】
前記蓄電池は、リチウムイオン電池であり、前記高容量の電気化学的活物質は負極活物質である請求項１から９の何れか１項に記載の電極層。
【請求項１１】
前記内部空隙の表面は、炭素含有材料でコーティングされている請求項１から１０の何れか１項に記載の電極層。
【請求項１２】
前記高容量の電気化学的活物質は、残ったテンプレート材料の周囲に前記シェルを形成する請求項１から１１の何れか１項に記載の電極層。
【請求項１３】
前記残ったテンプレート材料の前記相互接続された複数の中空ナノ構造に対する重量比は約１０％未満である請求項１２に記載の電極層。
【請求項１４】
前記残ったテンプレート材料は導電材料を含む請求項１２又は１３に記載の電極層。
【請求項１５】
前記相互接続された複数の中空ナノ構造の外側表面を実質的に被覆する外側層をさらに備え、
前記外側層は、前記電極層の導電率を高める、前記電極層の固体電解質界面（ＳＥＩ）特性を改善する、及び、前記相互接続された複数の中空ナノ構造の構造変化を制限する、のうちの１以上を行う請求項１から１４の何れか１項に記載の電極層。
【請求項１６】
前記相互接続された複数の中空ナノ構造の外側表面を実質的に被覆する外側層をさらに備え、
前記外側層は、炭素、金属、金属酸化物、金属窒化物、及び金属炭化物から成る群から選択される１以上の材料を含む請求項１から１５の何れか１項に記載の電極層。
【請求項１７】
前記１以上の中空のナノ構造との間で電子が輸送される導電金属基板と、
前記導電金属基板及び前記１つ以上の相互接続された中空ナノ構造を相互接続する複数の結合構造をさらに備え、
前記複数の結合構造は、前記導電金属基板と前記１つ以上の相互接続された中空ナノ構造との機械的な支持及び電子輸送の経路の両方を提供し、
前記導電金属基板の表面上に延びる前記電極層は、厚みが約１マイクロメートルと３００マイクロメートルとの間であり、
前記高容量の電気化学的活物質はシリコンを含む、請求項１から１６の何れか１項に記載の電極層。
【請求項１８】
前記導電金属基板をコーティングする前記高容量の電気化学的活物質の層をさらに備える請求項１７に記載の電極層。
【請求項１９】
前記複数の中空のナノ構造は、アスペクト比が少なくとも約４であり、長さが少なくとも約５マイクロメートルである請求項１から１８の何れか１項に記載の電極層。
【請求項２０】
前記複数の中空のナノ構造の少なくとも一部は、球体の形状を有する請求項１から１９の何れか１項に記載の電極層。
【請求項２１】
前記複数の中空のナノ構造の最大内側断面寸法は、約５ナノメートルと５００ナノメートルとの間である請求項１から２０の何れか１項に記載の電極層。
【請求項２２】
前記シェルは約５ナノメートルと１０００ナノメートルとの間の厚みを有する請求項１から２１の何れか１項に記載の電極層。
【請求項２３】
請求項１から２２の何れか１項に記載の電極層と、
前記電極層との間でイオンが輸送される電解質と
を備えるリチウムイオン電池。
【請求項２４】
高容量の電気化学的活物質を含む相互接続された複数の中空ナノ構造の電極層を用意する方法であって、
複数のテンプレート構造を有するテンプレートを受け取る段階と、
前記複数のテンプレート構造の周囲に前記高容量の電気化学的活物質のナノスケールテンプレートコーティングを形成する段階と、
前記テンプレートの少なくとも一部の除去および縮小の少なくとも一方を行って、前記高容量の電気化学的活物質を含む前記相互接続された複数の中空ナノ構造の前記電極層を形成する段階と
を備える方法。
【請求項２５】
前記テンプレートを受け取る段階は、ポリマー材料をエレクトロスピニング法で形成して、長さが少なくとも約５マイクロメートルである複数のテンプレートナノファイバを形成する段階を有する請求項２４に記載の方法。
【請求項２６】
前記テンプレートは、ポリアクリルナイトライド（ＰＡＮ）、ナイロン、ポリエチレン、ポリエチレンオキサイド、ポリエチレンテレフタレート、ポリスチレン、および、ポリビニルから成る群から選択される１以上のポリマー材料を含む請求項２４又は２５に記載の方法。
【請求項２７】
前記テンプレートは、厚みが約１０マイクロメートルと１５０マイクロメートルとの間であり、孔隙率が約２０％と８０％との間である層として形成される請求項２４から２６の何れか１項に記載の方法。
【請求項２８】
前記テンプレートを押圧すること、前記テンプレートを熱的に安定化させること、および前記テンプレートを炭化させることの少なくとも１つによって、前記テンプレートを前処理する段階をさらに備える請求項２４から２７の何れか１項に記載の方法。
【請求項２９】
前記テンプレートを熱的に安定化させることは、前記テンプレートを、アルゴン雰囲気において、約摂氏１５０度と摂氏２５０度との間の温度まで、少なくとも約２時間にわたって、加熱することを含む請求項２８に記載の方法。
【請求項３０】
前記テンプレートに隣接した導電基板の表面に前記高容量の電気化学的活物質のナノスケール基板コーティングを形成する段階をさらに備え、
前記ナノスケールテンプレートコーティングおよび前記ナノスケール基板コーティングは、部分的に重複することによって、前記導電基板と、前記相互接続された複数の中空ナノ構造とを互いに相互接続している請求項２４から２９の何れか１項に記載の方法。
【請求項３１】
前記複数のテンプレート構造の周囲に前記高容量の電気化学的活物質の前記ナノスケールテンプレートコーティングを形成する段階は、
初期処理条件で実行される初期成膜段階と、
前記初期処理条件とは異なるバルク処理条件で実行されるバルク成膜段階と
を有し、
前記初期成膜段階では、前記テンプレートの形状が大きく歪むことは回避され、
前記バルク処理条件は、前記バルク成膜段階の方が前記ナノスケールテンプレートコーティングの成膜速度が速くなるように設定されている請求項２４から３０の何れか１項に記載の方法。
【請求項３２】
前記テンプレートの少なくとも一部の除去または縮小は、前記複数のテンプレート構造の周囲に前記高容量の電気化学的活物質の前記ナノスケールテンプレートコーティングを形成する間に行われる請求項２４から３１の何れか１項に記載の方法。
【請求項３３】
前記テンプレートの一部の除去または縮小は、少なくとも約摂氏３００度の温度で酸化剤が存在する中での前記テンプレートの焼成、前記テンプレートの化学エッチング、および、前記テンプレートのアニーリングから成る群から選択される１以上の処理を実行することを含む請求項２４から３２の何れか１項に記載の方法。
【請求項３４】
前記相互接続された複数の中空ナノ構造の上方に第２のコーティングを形成する段階をさらに備え、
前記第２のコーティングは、前記電極層の導電率を高める、前記電極層の固体電解質界面（ＳＥＩ）特性の改善、および前記相互接続された複数の中空ナノ構造の構造変化の制限の少なくとも一方を行う請求項２４から３３の何れか１項に記載の方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１５４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１５４】
＜結論＞
上記の本発明の説明では分かりやすいようにある程度詳細な内容を記載したが、特許請求の範囲において変更および変形を実施し得ることは明らかである。尚、本発明に係るプロセス、システムおよび装置を実現する方法は他にも多く存在する。したがって、上述した実施形態は、本発明を限定するものではなく例示するものと考えられたく、本発明は本明細書に記載した詳細な内容に限定されるものではない。
［項目１］
高容量の電気化学的活物質を含む相互接続された複数の中空ナノ構造の電極層を用意する方法であって、
複数のテンプレート構造を有するテンプレートを受け取る段階と、
上記複数のテンプレート構造の周囲に上記高容量の電気化学的活物質のナノスケールテンプレートコーティングを形成する段階と、
上記テンプレートの少なくとも一部の除去および縮小の少なくとも一方を行って、上記高容量の電気化学的活物質を含む上記相互接続された複数の中空ナノ構造の上記電極層を形成する段階とを備える方法。
［項目２］
上記テンプレートを受け取る段階は、ポリマー材料をエレクトロスピニング法で形成して、長さが少なくとも約５マイクロメートルである複数のテンプレートナノファイバを形成する段階を有する項目１に記載の方法。
［項目３］
上記テンプレートは、ポリアクリルナイトライド（ＰＡＮ）、ナイロン、ポリエチレン、ポリエチレンオキサイド、ポリエチレンテレフタレート、ポリスチレン、および、ポリビニルから成る群から選択される１以上のポリマー材料を含む項目１に記載の方法。
［項目４］
上記テンプレートは、厚みが約１０マイクロメートルと１５０マイクロメートルとの間であり、孔隙率が約２０％と８０％との間である層として形成される項目１に記載の方法。
［項目５］
上記テンプレートを押圧すること、上記テンプレートを熱的に安定化させること、および上記テンプレートを炭化させることの少なくとも１つによって、上記テンプレートを前処理する段階をさらに備える項目１に記載の方法。
［項目６］
上記テンプレートを熱的に安定化させることは、上記テンプレートを、アルゴン雰囲気において、約摂氏１５０度と摂氏２５０度との間の温度まで、少なくとも約２時間にわたって、加熱することを含む項目５に記載の方法。
［項目７］
上記テンプレートに隣接した導電基板の表面に上記高容量の電気化学的活物質のナノスケール基板コーティングを形成する段階をさらに備え、
上記ナノスケールテンプレートコーティングおよび上記ナノスケール基板コーティングは、部分的に重複することによって、上記導電基板と、上記相互接続された複数の中空ナノ構造とを互いに相互接続している項目１に記載の方法。
［項目８］
上記複数のテンプレート構造の周囲に上記高容量の電気化学的活物質の上記ナノスケールテンプレートコーティングを形成する段階は、
初期処理条件で実行される初期成膜段階と、
上記初期処理条件とは異なるバルク処理条件で実行されるバルク成膜段階とを有し、
上記初期成膜段階では、上記テンプレートの形状が大きく歪むことは回避され、
上記バルク処理条件は、上記バルク成膜段階の方が上記ナノスケールテンプレートコーティングの成膜速度が速くなるように設定されている項目１に記載の方法。
［項目９］
上記テンプレートの少なくとも一部の除去または縮小は、上記複数のテンプレート構造の周囲に上記高容量の電気化学的活物質の上記ナノスケールテンプレートコーティングを形成する間に行われる項目１に記載の方法。
［項目１０］
上記テンプレートの一部の除去または縮小は、少なくとも約摂氏３００度の温度で酸化剤が存在する中での上記テンプレートの焼成、上記テンプレートの化学エッチング、および、上記テンプレートのアニーリングから成る群から選択される１以上の処理を実行することを含む項目１に記載の方法。
［項目１１］
上記相互接続された複数の中空ナノ構造の上方に第２のコーティングを形成する段階をさらに備え、
上記第２のコーティングは、上記電極層の導電率を高める、上記電極層の固体電解質界面（ＳＥＩ）特性の改善、および上記相互接続された複数の中空ナノ構造の構造変化の制限の少なくとも一方を行う項目１に記載の方法。
［項目１２］
蓄電池で利用される電極層であって、
アスペクト比が少なくとも約４であり、長さが少なくとも約５マイクロメートルであり、シェルの厚みが約１００ナノメートル未満であり、高容量の電気化学的活物質を含む相互接続された複数の中空ナノ構造を備え、
上記相互接続された複数の中空ナノ構造は、上記高容量の電気化学的活物質が上記蓄電池のサイクルにおいて膨張して入り込むための空間を提供する複数の内部空隙を形成する電極層。
［項目１３］
上記複数の内部空隙は実質的に、上記蓄電池の電解質には到達不可能である項目１２に記載の電極層。
［項目１４］
上記電極層は、上記高容量の電気化学的活物質の重量に応じて、少なくとも１００サイクル経過した後でも、少なくとも約２０００ｍＡｈ／ｇという安定したエネルギー容量を実現する項目１２に記載の電極層。
［項目１５］
２つ以上の相互接続された中空ナノ構造を相互接続する複数の結合構造をさらに備え、
上記複数の結合構造は、上記高容量の電気化学的活物質、金属、および、ポリマーバインダから成る群から選択される１以上の材料を含む項目１２に記載の電極層。
［項目１６］
導電基板をさらに備え、
追加で設けられる結合構造が、１以上の相互接続された中空ナノ構造と、上記導電基板とを相互接続する項目１５に記載の電極層。
［項目１７］
上記高容量の電気化学的活物質は、シリコン、スズ、および、ゲルマニウムから成る群から選択される１以上の材料を含む項目１２に記載の電極層。
［項目１８］
上記相互接続された複数の中空ナノ構造の外側表面を実質的に被覆する外側層をさらに備え、
上記外側層は、炭素、チタン、シリコン、アルミニウム、および、銅から成る群から選択される１以上の材料を含む項目１２に記載の電極層。
［項目１９］
上記電極層は、孔隙率が約２０％と８０％との間である項目１２に記載の電極層。
［項目２０］
上記蓄電池は、リチウムイオン電池であり、上記高容量の電気化学的活物質は負極活物質である項目１２に記載の電極層。
［項目２１］
アスペクト比が少なくとも約４であり、長さが少なくとも約５マイクロメートルであり、シェルの厚みが約１００ナノメートル未満であり、高容量電気化学的活物質を含む相互接続された複数の中空ナノ構造を有する電極層を備え、
上記相互接続された複数の中空ナノ構造は、上記高容量電気化学的活物質が蓄電池のサイクルにおいて膨張して入り込むための空間を提供する複数の内部空隙を形成するリチウムイオン電池。