(57)【要約】【課題】平板状の正極シートと負極シートとがセパレータを介して交互に積層されてなる平板型の多層電極体を用いた蓄電素子の製造方法において、電極シートの積層数を増やすとともに各電極シートの集電リード部を集合して外部端子リードに共通接続することにより、蓄電エネルギー密度および充放電可能電流の増大を可能にしつつ、内部短絡や漏液等の発生を確実に抑えて蓄電素子の信頼性を向上させる。【解決手段】電極体２０の積層形状を保持しながら、その電極体２０の側方へ延出している集電リード部２１２，２３３を上記電極体２０の厚み方向の所定位置に集合させるように成形する成形工程と、この工程によって集合させられた集電リード部を上記電極体の厚み方向の所定位置で正極および負極の外部端子リード３１，３３に溶接接続する溶接工程を行うことを特徴とする蓄電素子の製造方法。【選択図】図１
2008059948.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属製集電体に正極物質が添着された平板状正極シートと、金属製集電体に負極物質が添着された平板状負極シートとが、セパレータを介して交互に積層されることにより平板型の多層電極体が形成され、この電極体が素子容器に密閉収容されるとともに、各正極シートの集電体および各負極シートの集電体からそれぞれに上記電極体の側方へ延出された集電リード部が、極性別に集合されて正極および負極の外部端子リードに溶接接続されている蓄電素子の製造方法であって、上記電極体の積層形状を保持しながら上記集電リード部を上記電極体の厚み方向の所定位置に集合させるように成形する成形工程と、この工程によって集合させられた集電リード部を上記電極体の厚み方向の所定位置で上記外部端子リードに溶接接続する溶接工程を行うことを特徴とする蓄電素子の製造方法。
【請求項２】
請求項１において、上記素子容器を気密性軟包装材からなるソフト容器で構成するとともに、上記軟包装材の縁辺部を重ね合わせて融着することにより形成される上記ソフト容器の封着部に、上記外部端子リードの中間部を挟み込むことを特徴とする蓄電素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、平板状の正極シートと負極シートとがセパレータを介して交互に積層されてなる平板型の多層電極体を用いた蓄電素子に関し、とくに、気密性軟包装材からなるソフト容器を素子容器として用いたものに適用して有効である。
【背景技術】
【０００２】
たとえば、風力発電や太陽電池等における負荷平準化、瞬低・停電対策、自動車等におけるエネルギー回生などに使用するため、大きな電気エネルギーの急速充放電が可能な蓄電素子が要求されている。
【０００３】
この種の蓄電素子の構造としては、平板状の正極シートと負極シートを、セパレータを介して交互に積層してなる平板型の電極体を用いた蓄電素子が従来から提案されている（たとえば特許文献１参照）。
【０００４】
この種の蓄電素子の充放電電流を大きくするため、本発明者らは図３および図４に示すような構成を有する蓄電素子を検討した。この蓄電素子は、まず、図３に示すように、金属箔集電体２１２に正極物質２１１が添着された平板状正極シート２１と、金属箔集電体２３２に負極物質２３１が添着された平板状負極シート２３を、セパレータ２２を介して交互に積層することにより平板型の多層電極体２０を形成する。この多層電極体２０の側方には、正極シート２１および負極シート２３の各集電体２１２，２３２から延出されてなる集電リード部２１３，２３３が水平に張り出している。
【０００５】
上記集電リード部２１３，２３３は、図４の（ａ）（ｂ）に示すように、極性別に集合されて正極および負極の外部端子リード３１，３３に溶接接続される。この後、同図の（ｃ）に示すように、蓄電部となる電極体２０がラミネートフィルム等の気密性軟包装材１１を用いた素子容器（ソフト容器）に電解液とともに密閉収容されて蓄電素子が作製される。
【０００６】
素子容器は気密性軟包装材１１からなるソフト容器であって、その外形状は電極体２０の外形状にほぼ追従する。このソフト容器は、軟包装材１１の縁辺部を重ね合わせて熱融着することにより密閉封止される。この熱融着による封着部に上記外部端子リード３１，３３の中間部を挟み込むことにより、素子容器の密閉状態を保ちながら正極および負極の外部端子を取り出すことができる。
【０００７】
上記蓄電素子は、セパレータ２２を介して積層される正極シート２１と負極シート２３の積層数を多くするとともに、各電極シート２１，２３の集電体２１２，２３２からそれぞれに延出された集電リード部２１３，２３３を集合して外部端子リード３１，３３に共通接続することにより、充放電流を大きくすることを可能にしている。
【０００８】
さらに、素子容器として、ラミネートフィルム等の気密性軟包装材１１からなるソフト容器を用いれば、従来の金属缶を用いたものよりも、大幅に小型かつ軽量な蓄電素子を低コストで提供することが可能になる。
【特許文献１】特開２００５−１４９８８２
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
上記蓄電素子では、正極シート２１と負極シート２３の積層数を多くし、かつ、各電極シート２１，２３からそれぞれに張り出している集電リード部２１３，２３３を集合して外部端子リード３１，３３に共通接続することで、充放電電流を大きくすることができる。
【００１０】
しかし、電極体２０の積層数が多くなると電極体２０の厚みが増大する。厚みが増大した電極体２０において各電極シート２１，２３からそれぞれに張り出している集電リード部２１３，２３３を集合して外部端子リード３１，３３に溶接接続すると、各電極シート２１，２３にそれぞれ横方向の引っ張り力が作用する。この引っ張り力は、電極シート２１，２３の厚み方向の位置、すなわち積層位置によって異なる。このため、たとえば図４の（ｂ）（ｃ）に示すように、積層ずれが生じる。
【００１１】
この積層ずれが生じると、正極と負極の接触による内部短絡が生じやすくなる。また、集電リード部２１３，２３３に溶接接続された外部端子リード３１，３３の位置、とくに電極体２０の厚み方向に対する位置が、正確に定まらなくなるという問題も生じる。
【００１２】
外部端子リード３１，３３は素子容器の封止部（封着部）を通り抜けた状態で設置されるが、この設置状態で素子容器の密閉封止状態を安定に保持させるためには、集電リード部２１３，２３３に溶接接続された状態での位置決めが正しく行われている必要がある。
【００１３】
素子容器がラミネートフィルム等の気密性軟包装材１１からなるソフト容器の場合、集電リード部２１３，２３３に溶接接続された外部端子リード３１，３３は、電極体２０の厚み方向において、そのソフト容器の封着部と同位置になるように位置決めされている必要がある。この位置決めが正しく行われてないと、外部端子リード３１，３３と素子容器間に無理な力が加わるようになり、この結果、封止不良による漏液が生じやすくなるなど、素子の信頼性が低下してしまう。
【００１４】
本発明は以上のような問題を解決するものであって、その目的は、平板状の正極シートと負極シートとがセパレータを介して交互に積層されてなる平板型の多層電極体を用いた蓄電素子の製造方法において、電極シートの積層数を増やすとともに各電極シートの集電リード部を集合して外部端子リードに共通接続することにより、蓄電エネルギー密度および充放電可能電流の増大を可能にしつつ、内部短絡や漏液等の発生を確実に抑えて蓄電素子の信頼性を向上させるようにした技術を提供することにある。
【００１５】
本発明の上記以外の目的および構成については、本明細書の記述および添付図面にてあきらかにする。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
本発明が提供する解決手段は以下のとおりである。  
（１）金属製集電体に正極物質が添着された平板状正極シートと、金属製集電体に負極物質が添着された平板状負極シートとが、セパレータを介して交互に積層されることにより平板型の多層電極体が形成され、この電極体が素子容器に密閉収容されるとともに、各正極シートの集電体および各負極シートの集電体からそれぞれに上記電極体の側方へ延出された集電リード部が、極性別に集合されて正極および負極の外部端子リードに溶接接続されている蓄電素子の製造方法であって、上記電極体の積層形状を保持しながら上記集電リード部を上記電極体の厚み方向の所定位置に集合させるように成形する成形工程と、この工程によって集合させられた集電リード部を上記電極体の厚み方向の所定位置で上記外部端子リードに溶接接続する溶接工程を行うことを特徴とする蓄電素子の製造方法。  
（２）上記手段（１）において、上記素子容器を気密性軟包装材からなるソフト容器で構成するとともに、上記軟包装材の縁辺部を重ね合わせて融着することにより形成される上記ソフト容器の封着部に、上記外部端子リードの中間部を挟み込むことを特徴とする蓄電素子の製造方法。
【発明の効果】
【００１７】
平板状の正極シートと負極シートとがセパレータを介して交互に積層されてなる平板型の多層電極体を用いた蓄電素子の製造方法において、電極シートの積層数を増やすとともに各電極シートの集電リード部を集合して外部端子リードに共通接続することにより、蓄電エネルギー密度および充放電可能電流の増大を可能にしつつ、内部短絡や漏液等の発生を確実に抑えて蓄電素子の信頼性を向上させることができる。
【００１８】
上記以外の作用／効果については、本明細書の記述および添付図面にてあきらかにする。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
図１および図２は、本発明の一実施形態をなす蓄電素子の製造方法を工程段階順に示したものである。また図３は、上記蓄電素子に用いる平面積層型の多層電極体を示したものである。
【００２０】
まず、平板型の多層電極体２０は、図３に示すように、平板状の正極シート２１と、平板状の負極シート２３を、セパレータ２２を介して交互に積層することによって形成される。
【００２１】
正極シート２１は、リチウムイオンもしくは電解質アニオンを可逆的に担持可能な物質２１１が、金属箔からなる集電体２１２の両面に、塗布により層状に添着されて作製されている。同様に、負極シート２３は、電解質カチオンであるリチウムイオンの吸蔵・放出が可能な物質２３１が、金属箔からなるシート状集電体２３２の両面に、塗布により層状に添着されて作製されている。
【００２２】
多層電極体２０の側方には、正極シート２１および負極シート２３の各集電体２１２，２３２から延出された集電リード部２１３，２３３が水平に張り出している。
【００２３】
蓄電素子は上記電極体２０を用いて、図１と図２に示す各工程（ａ）〜（ｈ）を経て製造される。この製造においては、まず、図１の（ａ）（ｂ）に示すように、電極体２０を固定台７１にセットして定位置に位置決めするとともに、同図（ｃ）に示すように、可動押圧部材７２で電極体２０を積層方向（垂直方向）から押さえつけてその位置および形状を固定する。
【００２４】
そして、同図（ｃ）に示すように、電極体２０の積層形状を保持しながら、クランプ部材７３，７３で、電極体２０の側方へ張り出している集電リード部２１３，２３３の先端側部分を、電極体２０の厚み方向の中央位置に挟み込んで集合させる。この集合に際し、各集電リード部２１３，２３３は、電極体２０の厚み方向に対するそれぞれの位置から上記中央位置に湾曲するように成形される。このとき、電極体２０の積層形状は可動押圧部材７２によって一定に保持されている。
【００２５】
この後、上記保持状態にて、図１（ｄ）に示すように、所定位置に集合させられた集電リード部２１３，２３３の先端位置を切断して揃える。そして、図２（ｅ）に示すように、集電リード部２１３，２３３の集合部分をクランプ部材７４，７４で所定の集合位置（上記中央位置）に固定しながら、その集合部分を超音波溶接機６１で外部端子リード３１，３３に溶接接続する。こられの工程も、上述したように、電極体２０の位置および形状を固定しながら行う。
【００２６】
次に、図２（ｆ）に示すように、アルミニウム・ラミネートフィルムからなる気密性軟包装材１１，１１で電極体２０を上下から挟み込み、同図（ｇ）に示すように、気密性軟包装材１１，１１の一辺を残した三方の縁辺を重ね合わせ、この重ね合わせ部分を熱シール機６３で熱融着する。符号７５は熱シール用の作業台を示す。
【００２７】
これにより、電極体２０の外形状にほぼ追従する矩形平型の素子容器が形成される。このとき、外部端子リード３１，３３は、その中間部の所定部位が上記熱融着によって形成される封着部に、その封着部での封止状態を保持した状態で挟み込まれる。
【００２８】
最後に、気密性軟包装材１１，１１からなる素子容器に電解液（リチウム塩を含む非水電解液）を注液し、残りの一辺を熱融着（熱シール）で封着して素子容器を密閉することにより、同図（ｈ）に示すような断面構造の蓄電素子１０が作製される。
【００２９】
上記のように作製された蓄電素子１０は、正極シート２１と負極シート２３の積層数を多くし、かつ、各電極シート２１，２３からそれぞれに張り出している集電リード部２１３，２３３を集合して外部端子リード３１，３３に共通接続することで、充放電電流を大きくすることができる。
【００３０】
電極体２０は積層数が多くなるにしたがって厚みが増し、これにもなって積層ずれが生じやすくなるが、集電リード部２１３，２３３はその積層ずれを生じさせることなく、電極体２０の厚み方向に対して所定の位置（中央位置）に集合させることができる。これにより、正極と負極の接触による内部短絡の発生を確実に防止させることができる。
【００３１】
また、集合された集電リード部２１３，２３３に溶接接続された外部端子リード３１，３３も、電極体２０の厚み方向に対して所定の位置（中央位置）に正しく位置決めされるため、外部端子リード３１，３３と素子容器間に無理な力あるいは歪みが加わるのを回避して、封止不良による漏液を確実に防止させることができる。
【００３２】
上記のように、本発明では、蓄電エネルギー密度および充放電可能電流の増大を可能にしつつ、内部短絡や漏液等の発生を確実に抑えて蓄電素子の信頼性を向上させることができる。  
以下、本発明の具体的実施例を示す。
【００３３】
＜実施例＞
正極シートの作製：
正極物質の主材料となる炭素粉末と、結着剤であるカルボキシメチルセルロース（第一工業薬品（株）製「セロゲン４Ｈ」）を、９７：３の重量比で混合する。この混合体にイオン交換水を加えてペースト状にした後、集電体となる厚さ２０μｍのアルミニウム箔の両面に塗布する。これに乾燥および圧延操作を行った後、所定形状に切断してシート状の正極を作製した。これとともに、上記集電体には、電極物質が塗布されていない導電リード部を形成した。
【００３４】
負極シートの作製：
負極物質の主材料となる難黒鉛化性炭素材料（呉羽化学（株）製「ＰＩＣ」）と、結着剤であるポリフッ化ビニリデン樹脂（呉羽化学（株）製「ＫＦ＃１１００」）を、９５：５の重量比で混合する。これに、溶剤としてＮ−メチル−２−ピロリドンを加えてペースト状の合剤を調製した。この合剤を、集電体となる厚さ１４μｍの銅箔の両面に塗布した。これに乾燥および圧延操作を行った後、所定形状に切断してシート状の負極を作製した。これとともに、上記集電体には、電極物質が塗布されていない導電リード部を形成した。
【００３５】
電極体および蓄電素子の作製：
上記正極シートと上記負極シートとを、セパレータを介して交互に積層することにより平板型の多層電極体を作製した。各電極シートから電極体の側方へ延出されている導電リード部を上述した実施形態の方法より、電極体の厚み方向の中央位置に集合するように成形し、その集合部分を外部端子リードに溶接接続した（図１，図２）。
【００３６】
この後、電極体および外部端子リードを上述した実施形態の方法より、アルミニウム・ラミネートフィルムで上下から挟み込み、三辺を熱シールにより封着して矩形平型の素子容器を形成した。この素子容器にリチウム塩を含む非水電解液を注液した後、残った一辺を熱シールで封止して実施例の蓄電素子を作製した。
【００３７】
＜従来例＞
基本的な構成は上記実施例と同じであるが、図４に示したように、電極体の積層ずれを阻止する方策を行うことなく、集電リード部を集合して外部端子リードに溶接接続することにより、従来例の蓄電素子を作製した。
【００３８】
＜試験＞
実施例の蓄電素子と従来例の蓄電素子をそれぞれ所定サンプル数（２０個）作製し、同一環境条件にて、内部短絡の発生状況、および封止部からの漏液発生状況をそれぞれ調べた。その結果、従来例のサンプルでは、内部短絡の発生が３件、封止部からの漏液が２件発生したが、実施例のサンフルでは、どちらの発生もゼロ件であった。
【００３９】
以上、本発明をその代表的な実施例に基づいて説明したが、本発明は上述した以外にも種々の態様が可能である。たとえば、上記実施例では素子容器としてソフト容器を用いたが、本発明は、ラミネートフィルム等の軟包装材以外を用いないハード容器を素子容器とする場合にも適用可能である。
【産業上の利用可能性】
【００４０】
平板状の正極シートと負極シートとがセパレータを介して交互に積層されてなる平板型の多層電極体を用いた蓄電素子の製造方法において、電極シートの積層数を増やすとともに各電極シートの集電リード部を集合して外部端子リードに共通接続することにより、蓄電エネルギー密度および充放電可能電流の増大を可能にしつつ、内部短絡や漏液等の発生を確実に抑えて蓄電素子の信頼性を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００４１】
【図１】本発明の一実施形態をなす蓄電素子の製造方法の前段階を工程順に示す省略断面図である。
【図２】本発明の一実施形態をなす蓄電素子の製造方法の後段階を工程順に示す省略断面図である。
【図３】平面積層型の多層電極体の構成を示す平面図、斜視図、および部分断面図である。
【図４】従来における蓄電素子の製造方法を示す省略断面図である。
【符号の説明】
【００４２】
１０  蓄電素子
２０  多層電極体
２１  正極シート
２１１  正極物質
２１２  集電体（正極）
２１３  集電リード部（正極）
２２  セパレータ
２３  負極シート
２３１  負極物質
２３２  集電体（負極）
２３３  集電リード部（負極）
３１  外部端子リード（正極）
３３  外部端子リード（負極）
６１  超音波溶接機
６３  熱シール機
７１  固定台
７２  可動押圧部材
７３，７４  クランプ部材
７５  作業台
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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