(57)【要約】      （修正有）【課題】高い生産性を得ることができる膜−電極接合体の製造方法及び燃料電池を提供すること。【解決手段】ロール状に巻回された電解質膜２１を引き出しつつ、このシート状に引き出された電解質膜２１の表裏面４０ｂ，４０ｂに触媒層４２を当該電解質膜２１の引き出し方向に延在するように連続的に形成し、この触媒層４２が形成された電解質膜２１を前記引き出し方向に沿う所定長毎に順次切断する膜切断工程を備える。この膜切断工程と同時あるいはそれよりも後の工程で、電解質膜２１のうちその切断面４０ａに連なる表裏面４０ｂ，４０ｂ側の一部を、該一部の上に形成された触媒層４２を除去することにより、表裏面４０ｂ，４０ｂ側に露出させる。【選択図】図５
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜の表裏面の少なくとも一方の面に触媒層を有する、燃料電池用の膜−電極接合体を製造する方法であって、
ロール状に巻回された電解質膜を引き出しつつ、このシート状に引き出された電解質膜の触媒層形成面に触媒層を当該電解質膜の引き出し方向に延在するように連続的に形成し、この触媒層が形成された電解質膜を前記引き出し方向に沿う所定長毎に順次切断する膜切断工程を備えると共に、
前記膜切断工程と同時あるいはそれよりも後の工程で、前記電解質膜のうちその切断面に連なる触媒層形成面側の一部を、該一部の上に形成された前記触媒層を除去することにより、当該触媒層形成面側に露出させる膜−電極接合体の製造方法。
【請求項２】
前記電解質膜の切断面とこの切断面に連なる触媒層形成面との交差角部を面取りすることにより、前記電解質膜の触媒層形成面側の一部を当該触媒層形成面側に露出させる請求項１に記載の膜−電極接合体の製造方法。
【請求項３】
前記触媒層は、前記シート状に引き出された電解質膜の幅方向両端部を残して形成される請求項１又は２に記載の膜−電極接合体の製造方法。
【請求項４】
電解質膜の表裏面の少なくとも一方の面に触媒層を有する膜−電極接合体と、前記膜−電極接合体の両面側に配置されるセパレータと、を備えてなる燃料電池であって、
前記膜−電極接合体として請求項１から３のいずれかに記載の方法により製造された膜−電極接合体が用いられていると共に、該膜−電極接合体の触媒層形成面側に露出している電解質膜が前記セパレータと接触している燃料電池。
【請求項５】
前記セパレータは、前記触媒層形成面側に露出している電解質膜と接触する第１の接触部と、前記第１の接触部よりも面方向内側において前記膜−電極接合体と接触する第２の接触部とを備える請求項４に記載の燃料電池。
【請求項６】
前記第１の接触部と前記第２の接触部との間には、前記セパレータと前記膜−電極接合体とが離間してなる空所が形成されている請求項４又は５に記載の燃料電池。
【請求項７】
前記膜−電極接合体よりも面方向外側における前記セパレータ間の間隔が、前記膜−電極接合体に対応する前記セパレータ間の間隔よりも狭い請求項４から６のいずれかに記載の燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、反応ガスの供給を受けて電気化学反応により発電する燃料電池とその膜−電極接合体の製造方法に係り、特に、生産性向上に寄与する技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
固体高分子電解質型燃料電池は、膜−電極接合体（ＭＥＡ：Membrane-Electrode Assembly ）とセパレータとからなる単セルを１層以上積層して構成されている。図６は、単セルの一構成例を示す断面図である。単セル１００は、ＭＥＡ１０１およびセパレータ１０２，１０３を備えており、ＭＥＡ１０１は、イオン交換膜からなる電解質膜１０１ａと、この電解質膜１０１ａの一面に配置された触媒層１０４と、電解質膜１０１ａの他面に配置された触媒層１０４と、からなる。
【０００３】
電解質膜１０１ａの両面には、その外周縁部における露出部１１０を除いてそれぞれ触媒層１０４および拡散層１０１ｂが形成されている。そして、ＭＥＡ１０１は、この露出部１１０において、例えば接着剤からなるシール部材１０５を介して、一対のセパレータ１０２，１０３の各外周縁部により挟持されている。
【特許文献１】特開２００２−２８００１８号公報
【特許文献２】特開２００５−１６６３８５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
このような構成の単セル１００では、電解質膜１０１ａの露出部１１０にて、シール部材１０５を介してセパレータ１０２，１０３によってＭＥＡ１０１を支持することで、セパレータ１０２，１０３同士の接触防止（絶縁）及びアノード側とカソード側のガス封止を行なっている。
【０００５】
したがって、ＭＥＡ１０１の外周縁部（すなわち、電解質膜１０１ａの外周縁部）に、硬化後にシール部材１０５となる接着剤を塗布するための塗布しろとして、電解質膜１０１ａだけが露出した露出部１１０を大きめに形成しておく必要がある。
【０００６】
そこで、従来は、予め所定寸法に切断された電解質膜１０１ａと該電解質膜１０１ａよりも小寸の触媒層１０４とを枚葉状態に別々につくり、これらを積層させた状態で電解質膜１０１ａに触媒層１０４を熱転写させるか、予め所定寸法に切断された電解質膜１０１ａの露出部形成予定部にマスキングを施し、これに触媒層形成媒体をスプレーしてＭＥＡ１０１を生産していた。このため、ＭＥＡ１０１の生産性が低いという課題があった。
【０００７】
上記事情に鑑み、本発明は、高い生産性を得ることができる膜−電極接合体の製造方法及び燃料電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的を達成するため、本発明の膜−電極接合体の製造方法は、電解質膜の表裏面の少なくとも一方の面に触媒層を有する、燃料電池用の膜−電極接合体を製造する方法であって、ロール状に巻回された電解質膜を引き出しつつ、このシート状に引き出された電解質膜の触媒層形成面に触媒層を当該電解質膜の引き出し方向に延在するように連続的に形成し、この触媒層が形成された電解質膜を前記引き出し方向に沿う所定長毎に順次切断する膜切断工程を備えると共に、前記膜切断工程と同時あるいはそれよりも後の工程で、前記電解質膜のうちその切断面に連なる触媒層形成面側の一部を、該一部の上に形成された前記触媒層を除去することにより、当該触媒層形成面側に露出させるものである。
【０００９】
この構成によれば、長尺の電解質膜をロール状に巻回された状態からシート状に引き出しつつ、その触媒層形成面に触媒層を連続的に形成し、この触媒層が形成された電解質膜を所定長毎に順次切断する、という素材レベルでの電解質膜及び触媒層の供給から、触媒形成面における電解質膜の膜面露出までが、一連の工程にて実現されるので、膜−電極接合体の生産性が向上する。
【００１０】
この構成においては、前記電解質膜の切断面とこの切断面に連なる触媒層形成面との交差角部を面取りすることにより、前記電解質膜の触媒層形成面側の一部を当該触媒層形成面側に露出させるようしてもよい。
【００１１】
この構成によれば、電解質膜の触媒層形成面側の一部を触媒層形成面側に露出させる工程が簡素化され、生産性のより一層の向上を図ることができる。
【００１２】
また、前記触媒層は、前記シート状に引き出された電解質膜の幅方向両端部を残して形成されるように構成されていてもよい。
【００１３】
本発明の燃料電池は、電解質膜の表裏面の少なくとも一方の面に触媒層を有する膜−電極接合体と、前記膜−電極接合体の両面側に配置されるセパレータと、を備えてなる燃料電池であって、前記膜−電極接合体として請求項１から３のいずれかに記載の方法により製造された膜−電極接合体が用いられていると共に、該膜−電極接合体の触媒層形成面側に露出している電解質膜が前記セパレータと接触してなるものである。
【００１４】
この構成において、前記セパレータは、前記触媒層形成面側に露出している電解質膜と接触する第１の接触部と、前記第１の接触部よりも面方向内側において前記膜−電極接合体と接触する第２の接触部とを備えていてもよい。
【００１５】
以上の構成によれば、膜−電極接合体の外縁部が第１の接触部と第２の接触部とによる複数箇所にて狭持されるので、膜−電極接合体の位置ずれが抑制される。
【００１６】
また、前記第１の接触部と前記第２の接触部との間には、前記セパレータと前記膜−電極接合体とが離間してなる空所が形成されていてもよい。
【００１７】
この構成によれば、膜−電極接合体の両面側に配置されたセパレータをそれぞれの外縁部で互いに接着剤により接着して燃料電池を構成する場合において、未硬化の接着剤が面方向内側に流れ込んだとしても、セパレータと、該セパレータにおける第１及び第２の接触部と、膜−電極接合体とにより囲まれた空所が接着剤溜まりとなり、この空所に接着剤を留めることができるので、そこからさらに面方向内側に移動することが抑制される。
【００１８】
さらに、前記膜−電極接合体よりも面方向外側における前記セパレータ間の間隔が、前記膜−電極接合体に対応する前記セパレータ間の間隔よりも狭くなるように構成されていてもよい。
【００１９】
この構成によれば、セパレータ間での膜−電極接合体の位置ずれが、より一層効果的に抑制される。
【発明の効果】
【００２０】
本発明によれば、素材レベルでの電解質膜及び触媒層の供給から、触媒形成面における電解質膜の膜面露出までが、一連の工程にて実現されるので、膜−電極接合体の生産性が向上し、大量生産が可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
以下、添付図面を参照して、本発明の好適な実施形態に係る燃料電池について説明する。なお、本実施形態の燃料電池用単セルは、燃料電池自動車（ＦＣＨＶ）、電気自動車、ハイブリッド自動車などの車両、船舶，航空機，電車、歩行ロボット等のあらゆる移動体にて用いられる燃料電池に適用可能であると共に、例えば燃料電池が建物（住宅、ビル等）用の発電設備として用いられる定置用発電システムへの適用も可能である。
【００２２】
本実施形態に係る燃料電池の単セルについて、セパレータの平面図を図１に、端部の断面図を図２に示した。なお、図２には単セルの一方の端縁部のみ示したが、他方の端縁部も同様に構成されており、以下においてはその説明を省略する。
【００２３】
燃料電池スタック（燃料電池）は、膜−電極接合体（ＭＥＡ：Membrane-Electrode Assembly ）１１とセパレータ１２ａ，１２ｂとを備えてなる単セル（燃料電池）１を１層以上積層して構成される。ＭＥＡ１１は、高分子材料のイオン交換膜からなる電解質膜２１と、電解質膜２１上に形成された触媒層４２，４２とを備えて構成されており、触媒層４２，４２の上に拡散層２２ａ，２２ｂとセパレータ１２ａ，１２ｂとがこの順に積層されて単セル１が構成される。
【００２４】
拡散層２２ａ，２２ｂは、白金などの触媒を結着した例えば多孔質のカーボン素材で構成されている。一方の拡散層２２ａ（カソード）には、空気や酸化剤などの酸化ガスが供給され、他方の拡散層２２ｂ（アノード）には、燃料ガスとしての水素ガスが供給される。これら二つのガスによってＭＥＡ１１内で電気化学反応が生じ、単セル１は起電力を得る。
【００２５】
各セパレータ１２ａ，１２ｂは、ガス不透過の導電性材料で構成されている。導電性材料としては、例えばカーボンや導電性を有する硬質樹脂のほか、アルミニウムやステンレス等の金属（メタル）が挙げられる。
【００２６】
セパレータ１２ａ，１２ｂには、拡散層２２ａ，２２ｂに面する部分をプレス成形されることで表裏各面に複数の凹凸が形成されている。この複数の凸部および凹部は、それぞれ一方向に延在しており、酸化ガス、水素ガスおよび冷却水の流路３０を画定している。
【００２７】
また、セパレータ１２ａ，１２ｂの外縁部（長さ方向の両端部）には、酸化ガス、燃料ガス、および冷却水の入口及び出口マニホールド３１が設けられている。なお、以下の説明においては、説明の都合上、単セル１及びＭＥＡ１１における左右上下の各方向を、図１の矢印で記載した左右上下の方向で定義する。すなわち、マニホールド３１が設けられた紙面左右両側がＭＥＡ１１の左右方向であり、紙面上下がＭＥＡ１１の上下方向である。
【００２８】
次に、このような単セル１のより詳細な構成について、その製造方法と共に説明する。まず、図３に示すように、長尺の電解質膜２１が予めロール状に巻き取られてなる電解質膜ロール４０（以下、単に「ロール４０」という。）を用意する。このロール４０から電解質膜２１をシート状に引き出しつつ、塗工ヘッド４１により電解質膜２１の両面に触媒層４２を塗布する。
【００２９】
触媒層４２は、ロール４０の左右方向（幅方向）両端に数ミリの未塗工部４３を残した状態で塗布される。なお、塗工ヘッド４１としては、転写ロール、スプレー、またはインクジェットヘッドなどの採用が可能である。
【００３０】
次に、図４に破線で示すように、引き出し方向に沿って延在するように触媒層４２が塗布された電解質膜２１をロール４０の膜引き出し方向に沿う所定長毎に切断する（膜切断工程）。この切断後の状態において、ロール４０の膜引き出し方向がＭＥＡ１１の上下方向、ロール４０から引き出された電解質膜２１の幅方向がＭＥＡ１１の左右方向となる。
【００３１】
ロール４０から引き出されて触媒層４２が塗布された電解質膜２１は、図５に示す断面形状となるように切断される。なお、図５は、図４のＶ−Ｖ線に沿った要部断面図である。
【００３２】
この断面において、ロール４０から引き出された電解質膜２１は、その切断面４０ａにて触媒層形成面である表裏面４０ａ，４０ｂと垂直に切断（厚さ方向に沿って切断）されていると共に、同図中に破線で示すように、表裏面４０ｂ，４０ｂ及び切断面４０ａの両方に対して所定の傾きを有する方向にも切断され、切断面４０ａと表裏面４０ｂ，４０ｂとの交差角部に面取り状の傾斜面４０ｃが形成されている。
【００３３】
これにより、電解質膜２１の膜面が、その表裏面４０ｂ，４０ｂ側へ露出した状態となっている。なお、本実施形態では、切断面４０ａと表裏面４０ｂ，４０ｂとの交差角部に一定の面取り角を有する傾斜面４０ｃを形成したが、これに限らず、当該交差角部で電解質膜２１がその表裏面４０ｂ，４０ｂ側へ向けて露出するものであれば、曲面状の角部等、いかなる形状であってもよい。また、傾斜面４０ｃを形成する膜面露出工程を膜切断工程と同時に実施してもよい。
【００３４】
次に、図２に示すように、ＭＥＡ１１における電解質膜２１上の触媒層４２，４２に拡散層２２ａ，２２ｂを接合した後、これらをその両面からセパレータ１２ａ，１２ｂにて狭持する。ＭＥＡ１１と拡散層２２ａ，２２ｂを狭持するセパレータ１２ａ，１２ｂの外周縁部には、面方向外側に向かうに従いそれらの相互間隔を狭める傾斜部（第１の接触部）４５が設けられている。
【００３５】
そして、これら傾斜部４５が傾斜面４０ｃと略同じ角度で傾斜し、当該傾斜部４５の内面が傾斜面４０ｃに接する。なお、傾斜部４５は必ずしもその延在方向に沿って一定の角度でなくてもよい。図２に示す構成では、後述の被接着部４４と連続する緩やかな曲面形状である。
【００３６】
セパレータ１２ａ，１２ｂは、傾斜部４５，４５よりもさらに面方向外側に延在し、当該傾斜部４５と比較してより平行に近い被接着部４４，４４を有している。被接着部４４，４４の相互間隔は、電解質膜２１の厚さよりも狭く設定されている。これにより、電解質膜２１がセパレータ１２ａ，１２ｂ間において面方向に位置ずれすることが抑制される。
【００３７】
被接着部４４，４４間には、スペーサ４６が挟み込まれている。これにより、セパレータ１２ａ，１２ｂによる電解質膜２１に対する狭持力の一部が当該スペーサ４６によっても支持されることになり、電解質膜２１における過度な応力発生は抑制される。そして、セパレータ１２ａ，１２ｂの外周縁部、つまり、被接着部４４，４４は、接着剤４７により互いに接着される。
【００３８】
なお、スペーサ４６は、絶縁性を備えていればいかなる素材であってもよいが、電解質膜２１と同じ素材のものを採用した場合には、安定した電気的性質を得ることができる。また、スペーサ４６は必ずしも設けなくともよい。つまり、セパレータ１２ａ，１２ｂの被接着部４４，４４間にスペーサ４６を介在させることなく、接着剤４７のみによりセパレータ１２ａ，１２ｂを接着してもよい。
【００３９】
セパレータ１２ａ，１２ｂには、拡散層２２ａの端面と傾斜部４５との間に位置すると共に、触媒層４２に接するように厚さ方向内方に突出する突出部（第２の接触部）４８が形成されている。突出部４８は、傾斜部４５の面方向内側端部、及び、拡散層２２ａに接するセパレータ１２ａ，１２ｂの平坦領域よりもＭＥＡ１１側に向けて突出した形状である。
【００４０】
突出部４８及び傾斜部４５は、共に平板状のセパレータ基材をプレス成形して形成され、図２に示す断面形状が、単セル１の左右方向略全体に渡って連続して形成されている。
【００４１】
そして、突出部４８と傾斜部４５とＭＥＡ１１とに囲まれた領域には所定の空所が形成され、この空所が接着剤溜まり５０となる。これにより、セパレータ１２ａ，１２ｂ間の接着剤４７がその硬化前に当該セパレータ１２ａ，１２ｂに沿って面方向内側に移動した場合でも、移動した接着剤４７は接着剤溜まり５０内に留まり、突出部４８を越えて更に面方向内側に移動することが抑制される。
【００４２】
以上説明したとおり、本実施形態の単セル１およびその製造方法によれば、触媒層４２が塗布された電解質膜２１における切断面４０ａと表裏面４０ｂ，４０ｂとの交差角部を面取り状に斜めに切断し、これにより、切断面４０ａ近傍において電解質膜２１を表裏面４０ｂ側に露出させ、この膜面露出部にセパレータ１２ａ，１２ｂを接触させることで、反応ガスの封止及びセパレータ１２，１２ｂ間の絶縁を行なうことができる。
【００４３】
しかも、図３及び図４に示すように、長尺の電解質膜２１がロール状に巻回されてなるロール４０から電解質膜２１をシート状に引き出しつつ、その表裏面４１ｂに触媒層４２を連続的に形成し、この触媒層４２が形成された電解質膜２１を所定長毎に順次切断する、という素材レベルでの電解質膜２１及び触媒層４２の供給から、表裏面４０ｂ，４０ｂにおける電解質膜２１の膜面露出までが、一連の工程にて実現されるので、ＭＥＡ１１の生産性が向上し、大量生産が可能となる。
【００４４】
また、本実施形態の単セル１は、ＭＥＡ１１側に突出する突出部４８を有するセパレータ１２ａ，１２ｂによってもＭＥＡ１１が挟持されているので、セパレータ１２ａ，１２ｂ間でＭＥＡ１１が面方向に位置ずれすることを抑制することができる。
【００４５】
さらに、セパレータ１２ａ，１２ｂに接着剤溜まり５０が設けられているので、拡散層２２ａ，２２ｂが存在する面方向内側領域に未硬化の接着剤が流れ込むことが抑制され、単セル１の品質低下を防止することができる。
【図面の簡単な説明】
【００４６】
【図１】本発明の一実施の形態に係る燃料電池を構成しているセパレータの平面図である。
【図２】同燃料電池の端部断面図である。
【図３】同燃料電池の製造過程を示した斜視図である。
【図４】同燃料電池の製造過程を示した平面図である。
【図５】同燃料電池に用いられる膜−電極接合体であり、図４のＶ−Ｖ線に沿った断面図である。
【図６】従来の燃料電池の一構成例を示す断面図である。
【符号の説明】
【００４７】
１…単セル（燃料電池）、１１…ＭＥＡ（膜−電極接合体）、１２ａ，１２ｂ…セパレータ、２１…電解質膜、４０ａ…切断面、４０ｂ，４０ｂ…表裏面（触媒層形成面）、４５…傾斜部（第１の接触部），４８…突出部（第２の接触部），５０…接着剤溜まり（空所）
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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