(57)【要約】【課題】９００℃以下で焼成可能であり、１６ＧＨｚ以上の高周波領域において低い比誘電率と、低い誘電損失を有する低温焼成磁器組成物及び低温焼成磁器の製造方法を提供する。【解決手段】ＭｇＯとＭｎＯとＳｉＯ2の含有比が（２−ｘ）：ｘ：ｙで表され、ｘは0.03〜1.0、ｙは1.2〜１０であるＭｇＯとＭｎＯとＳｉＯ2の混合物及び／または複合酸化物６３〜98.7質量％と、Ｂi2Ｏ31.0〜３５質量％及びＬｉ2Ｏ0.3〜2.0質量％とを含む原料粉を仮焼(７５０℃〜８５０℃)後粉砕して粉末とし、これにバインダー等を加え所定形状に成形後、８５０℃〜９００℃で焼成し、ＭｇとＭｎとＳｉを含む結晶相、Ｂｉ2Ｏ3-ＳｉＯ2系結晶相及びＬｉ2Ｏ-ＳｉＯ2系結晶相とを含むミリ波領域（１６ＧＨｚ）での誘電率（εｒ）が９以下、Ｑｆ値が10,000以上の誘電体磁器を得る。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＭｇＯ、ＭｎＯ、ＳｉＯ2を合計量で６３〜98.7質量％、Ｂi2Ｏ31.0〜３５質量％及びＬｉ2Ｏ0.3〜2.0質量％を含み、ＭｇＯとＭｎＯとＳｉＯ2の含有比（モル比）が（２−ｘ）：ｘ：ｙで表されるとき、ｘは0.03〜1.0、ｙは1.2〜１０の範囲であり、その少なくとも一部をＭｇ、Ｍｎ、Ｓｉとの複合酸化物として含有する低温焼成磁器組成物。
【請求項２】
前記複合酸化物がフォルステライト系結晶相及び／またはエンスタタイト系結晶相、テフロイド系結晶相（Ｍｎ2ＳｉＯ4）及び／またはロードナイト系結晶相（ＭｎＳｉＯ3）、ＭｇＯ-ＭｎＯ-ＳｉＯ2系結晶相であり、Ｂi2Ｏ3及びＬｉ2Ｏの少なくとも一部をＢｉ2Ｏ3-ＳｉＯ2系結晶相及びＬｉ2Ｏ-ＳｉＯ2系結晶相として含む請求項１記載の低温焼成磁器組成物。
【請求項３】
Ｑｆ値が10,000以上である請求項１または２記載の低温焼成磁器組成物。
【請求項４】
ＭｇＯ、ＭｎＯ、ＳｉＯ2の含有比が、（２−ｘ）：ｘ：ｙで表され、ｘは0.03〜1.0、ｙは1.2〜１０の範囲であるＭｇＯ、ＭｎＯ、ＳｉＯ2の混合物及び／または複合酸化物６３〜98.7質量％と、Ｂi2Ｏ31.0〜３５質量％及びＬｉ2Ｏ0.3〜2.0質量とを含む原料粉を仮焼(７５０℃〜８５０℃)後粉砕して粉末とし、これにバインダーを含む成形助剤を加え所定形状に成形後、８５０℃〜９００℃で焼成する低温焼成磁器組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、低誘電率で低誘電損失の高周波用低温焼成磁器組成物及び低温焼成磁器の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、高度情報化時代を迎え、半導体素子には、高速化、高集積化及び実装の高密度化が求められている。半導体素子における高速化を進めるためには、配線長の短縮等に加え、回路上の信号伝播速度の高速化が不可欠であるが、信号伝播速度は基板材料の比誘電率の平方根に反比例するため、より低い誘電率の基板材料が必要である。また、高集積化や実装の高密度化のためには抵抗率の低い配線材料（Ａｇ、Ａｕ、Ｃｕ等）の使用が求められるが、これらの金属は融点が低いため、配線パターンの印刷後に基板を焼成する多層配線基板等では、低温焼成可能な基板材料を用いる必要がある。このため、電子機器用基板材料として従来広く用いられてきたアルミナ基板（誘電率：９〜9.5、焼成温度：1500℃前後）は高周波回路基板には適さず、これに代わる、より低い誘電率を有し低温焼成可能な材料が必要とされている。また、マイクロ波、ミリ波帯域での低損失化も要求されている。
【０００３】
そこで、最近では、高速化に対応し得る低誘電率基板材料として、ガラスと無機質フィラーとからなるガラスセラミック材料が検討されている。この種のガラスセラミック材料は、誘電率が３〜７程度と低いことから高周波用絶縁基板として適しており、また、８００℃〜1000℃の温度で焼成することができるため、導体抵抗の低いＡｇ、Ａｕ、Ｃｕ等と同時焼成できるという特長がある。
【０００４】
例えば、特許文献１には、ディオプサイド（ＣａＭｇＳｉ2Ｏ6）型結晶相を析出可能なガラス相と、フィラーとしてＭｇ及び／またはＺｎとＴｉとを含有する酸化物を含む1000℃以下で焼成可能な高周波用磁器組成物が開示されている。また、特許文献２には、ＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3、ＭＯ（Ｍはアルカリ土類金属元素）及びＰｂを含む結晶化ガラス成分と、Ａｌ2Ｏ3、ＳｉＯ2、ＭｇＴｉＯ3、（Ｍｇ，Ｚｎ）ＴｉＯ3、ＴｉＯ2、ＳｒＴｉＯ3、ＭｇＡｌ2Ｏ4、ＺｎＡｌ2Ｏ4、コージェライト、ムライト、エンスタタイト、ウイレマイト、ＣａＡｌ2Ｓｉ2Ｏ8、ＳｒＡｌ2Ｓｉ2Ｏ8、（Ｓｒ，Ｃａ）Ａｌ2Ｓｉ2Ｏ8、フォルステライトの群から選ばれる少なくとも１種のフィラーとからなる高周波用配線基板が開示されている。
【０００５】
しかしながら、従来のガラスセラミックス材料は、誘電率は低くても、信号周波数１０ＧＨｚ以上の高周波帯域における誘電損失（ｔａｎδ）が概ね２０×１０-4以上と高く、すなわち、Ｑｆ値で５×１０3〜８×１０3程度であり、高周波用基板材料として実用化し得るに十分な特性を有していない。なお、ここでＱｆ値とは測定周波数（ｆ／ＧＨｚ）とＱ（≒１／ｔａｎδ）の積である。
【０００６】
【特許文献１】特開2000-188017号公報
【特許文献２】特開2001-240470号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
従って、本発明は、Ａｇ、Ａｕ、Ｃｕ等の低抵抗金属と同時焼成が可能であり、しかも低誘電率及び高周波領域で低誘電損失を実現する低温焼成磁器組成物、及び低温焼成磁器の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、上記問題点を解決するべく検討した結果、ＭｇとＭｎとＳｉとを特定の比率で含有する複合酸化物にＢi2Ｏ3とＬｉ2Ｏを添加した組成物は、８５０℃〜９００℃程度の温度で焼成可能であり、かかる組成物を焼成して得られる低温焼成磁器は、低い比誘電率と低い誘電損失を有することを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００９】
すなわち、本発明は、以下の低温焼成磁器組成物及び低温焼成磁器の製造方法を提供する。
（１）ＭｇＯ、ＭｎＯ、ＳｉＯ2を合計量で６３〜98.7質量％、Ｂi2Ｏ31.0〜３５質量％及びＬｉ2Ｏ0.3〜2.0質量％を含み、ＭｇＯとＳｉＯ2とＭｎＯの含有比（モル比）が（２−ｘ）：ｘ：ｙで表されるとき、ｘは0.03〜1.0、ｙは1.2〜１０の範囲であり、その少なくとも一部をＭｇ、Ｍｎ、Ｓｉとの複合酸化物として含有する低温焼成磁器組成物。
（２）前記複合酸化物がフォルステライト系結晶相及び／またはエンスタタイト系結晶相、テフロイド系結晶相（Ｍｎ2ＳｉＯ4）及び／またはロードナイト系結晶相（ＭｎＳｉＯ3）、ＭｇＯ-ＭｎＯ-ＳｉＯ2系結晶相であり、Ｂi2Ｏ3及びＬｉ2Ｏの少なくとも一部をＢｉ2Ｏ3-ＳｉＯ2系結晶相及びＬｉ2Ｏ-ＳｉＯ2系結晶相として含む請求項１記載の低温焼成磁器組成物。
（３）Ｑｆ値が10,000以上である請求項１または２記載の低温焼成磁器組成物。
（４）ＭｇＯ、ＭｎＯ、ＳｉＯ2の含有比が、（２−ｘ）：ｘ：ｙで表され、ｘは0.03〜1.0、ｙは1.2〜１０の範囲であるＭｇＯ、ＭｎＯ、ＳｉＯ2、の混合物及び／または複合酸化物６３〜98.7質量％と、Ｂi2Ｏ31.0〜３５質量％及びＬｉ2Ｏ0.3〜2.0質量％とを含む原料粉を仮焼(７５０℃〜８５０℃)後粉砕して粉末とし、これにバインダーを含む成形助剤を加え所定形状に成形後、８５０℃〜９００℃で焼成する低温焼成磁器組成物の製造方法。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の低温焼成磁器組成物は、液相形成成分としてＢｉとＬｉの酸化物を用いた結果、フォルステライト系結晶相及び／またはエンスタタイト系結晶相、テフロイド系結晶相（Ｍｎ2ＳｉＯ4）及び／またはロードナイト系結晶相（ＭｎＳｉＯ3）、ＭｇＯ-ＭｎＯ-ＳｉＯ2系結晶相を主相とする磁器組成物において低温焼結性を実現した。また、Ｂi2Ｏ3は多量に導入しても誘電損失を低下させないことが判明し、これにより高Ｑｆ値を実現できる。従って、本発明によれば、１６ＧＨｚ以上の高周波域で利用できる誘電率（９以下）、高Ｑｆ（10,000以上）の低損失ＬＴＣＣ（低温焼成多層基板）材料として最適であり、各種のマイクロ波用回路素子等において利用できる。しかも、８５０℃〜９００℃で焼成できるため、Ｃｕ、Ａｕ、Ａｇ等による配線を同時焼成により形成することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
（Ａ）磁器組成物
本発明の低温焼成磁器組成物は、ＭｇＯとＭｎＯとＳｉＯ2を合計量で６３〜98.7質量％、Ｂi2Ｏ31.0〜３５質量％及びＬｉ2Ｏ0.3〜2.0質量％を含み、ＭｇＯ、ＳｉＯ2、ＭｎＯの含有比（モル比）が（２−ｘ）：ｘ：ｙで表されるとき、ｘは0.03〜1.0、ｙは1.2〜１０の範囲であり、その少なくとも一部をＭｇ、Ｍｎ、Ｓｉの複合酸化物として含有する低温焼成磁器組成物である。
Ｍｇ、Ｍｎ、Ｓｉを含有する複合酸化物に対してＢi2Ｏ3とＬｉ2Ｏとを含有させることにより、加熱時、Ｂｉ2Ｏ3-ＳｉＯ2系液相とＬｉ2Ｏ-ＳｉＯ2系液相とが形成され、この液相反応を介して８５０℃〜９００℃程度の温度で焼成できる。
【００１２】
本発明の低温焼成磁器組成物は、ＭｇＯとＭｎＯとＳｉＯ2を合計量で６３〜98.7質量％、好ましくは７５〜９７．７質量％、Ｂi2Ｏ31.0〜３５質量％、好ましくは2.0〜24.5質量％、Ｌｉ2Ｏ0.3〜2.0質量％、好ましくは0.3〜0.5質量％の範囲である（合計で１００質量％とする）。
ＭｇＯとＭｎＯとＳｉＯ2の含有量が過少であると、これらを主相とすることによる高Ｑｆという特徴が損なわれる。また、過剰だと低温焼結性が喪失する。Ｂi2Ｏ3の含有量が過少であると低温焼結性が実現できない。また、過剰だと嵩密度が４ｇ／ｃｍ3以上となる上、さらに２Ｂi2Ｏ3・３ＳｉＯ2が主相となるため誘電率が高くなり望ましくない。Ｌｉ2Ｏの含有量が過少であると低温焼結性が実現できない。また、過剰だと１６ＧＨｚの高周波領域における誘電損失が１０×１０-4以上と高く、高Ｑｆ値を実現できない。
【００１３】
ＭｇＯ、ＭｎＯ、ＳｉＯ2の含有比を２−ｘ：ｘ：ｙとすると、ｘは0.03〜1.0、ｙは1.2〜１０の範囲とする。
Ｍｇ、Ｍｎ、Ｓｉの複合酸化物は、ＭｇＯとＭｎＯとＳｉＯ2の量比が上記範囲を満たすものであればよい。
【００１４】
従って、本発明の低温焼成磁器は、フォルステライト系結晶相及び／またはエンスタタイト系結晶相、テフロイド系結晶相（Ｍｎ2ＳｉＯ4）及び／またはロードナイト系結晶相（ＭｎＳｉＯ3）、ＭｇＯ-ＭｎＯ-ＳｉＯ2系結晶相を主体とし、さらにＢｉ2Ｏ3-ＳｉＯ2系結晶相及びＬｉ2Ｏ-ＳｉＯ2系結晶相から主として構成されるものである。ここで、「テフロイド系結晶相」とはテフロイド及びこれに類する結晶相、「ロードナイト結晶相」とはロードナイト及びこれに類する結晶相、「ＭｇＯ-ＭｎＯ-ＳｉＯ2系結晶相」とは、ＭｇＯ-ＭｎＯ-ＳｉＯ2系結晶相及びこれに類する結晶相であり、磁器組成物の成分から構成される同型の結晶相を含んでもよい。フォルステライト系結晶相、エンスタタイト系結晶相、Ｂｉ2Ｏ3-ＳｉＯ2系結晶相及びＬｉ2Ｏ-ＳｉＯ2系結晶相についても同様である。
目標とする物性値を実現するものであれば各相の具体的な含有比は限定されないが、通常は、フォルステライト系結晶相及び／またはエンスタタイト系結晶相、テフロイド系結晶相（Ｍｎ2ＳｉＯ4）及び／またはロードナイト系結晶相（ＭｎＳｉＯ3）、ＭｇＯ-ＭｎＯ-ＳｉＯ2系結晶相を磁器の全体積の６３％以上含み、好ましくは８０％以上、より好ましくは９０％以上、さらに好ましくは９５％以上を含む。
なお、発明の効果を損なわない限りにおいて、ＳｉＯ2系結晶相等や非晶質等を含んでも良い。
本発明の低温焼成磁器は、Ｑｆ値が10,000以上であり、８５０℃〜９００℃の温度範囲での焼成によって相対密度９５％以上まで緻密化されたものである。
【００１５】
（Ｂ）低温焼成磁器の製造方法
本発明の低温焼成磁器は、ＭｇＯとＭｎＯとＳｉＯ2の含有比が（２−ｘ）：ｘ：ｙで表され、ｘは0.03〜1.0、ｙは1.2〜１０であるＭｇＯとＭｎＯとＳｉＯ2の混合物及び／または複合酸化物６３〜98.7質量％と、Ｂi2Ｏ31.0〜３５質量％及びＬｉ2Ｏ0.3〜2.0質量％とを含む原料粉を所定形状に成形後、８５０℃〜９００℃で焼成することにより製造できる。
主原料であるＭｇとＭｎとＳｉＯ2は各金属酸化物の混合物でもよいが、エンスタタイト（ＭｇＳｉＯ3）等の複合酸化物にＳｉＯ2とＭｇＯとＭｎＯを必要量混合したものでもよい。出発原料として用い得るＭｇＯとＭｎＯとＳｉＯ2は、各金属の酸化物粉末のほかに、焼結過程で酸化物を形成し得る炭酸塩、酢酸塩、硝酸塩等の形態で添加できる。
【００１６】
上記の主成分原料に対して、焼結助剤としてＢi2Ｏ3粉末、Ｌｉ2Ｏ粉末を上記の割合、好ましくは主成分原料７５〜９７．７質量％、Ｂi2Ｏ32.0〜24.5質量％、Ｌｉ2Ｏ0.3〜0.5質量の範囲となるように添加混合する。Ｂi2Ｏ3とＬｉ2Ｏも、各金属の酸化物粉末のほかに、焼結過程で酸化物を形成し得る炭酸塩、酢酸塩、硝酸塩等の形態で添加できる。
Ｍｇ2ＳｉＯ4、Ｍｎ2ＳｉＯ4、ＳｉＯ2、ＭｇＯ、ＭｎＯ、Ｂｉ2Ｏ3、Ｌｉ2Ｏ等の原料粉末は分散性を高め、望ましい誘電率や低誘電損失を得るために2.0μｍ以下、特に1.0μｍ以下の微粉末とすることが望ましい。
【００１７】
上記の割合で添加混合した混合粉末に適宜バインダーを添加した後、例えば、金型プレス、押し出し成形、ドクターブレード法、圧延法等により任意の形状に成形後、酸化雰囲気中または、Ｎ2、Ａｒ等の非酸化性雰囲気中において８５０℃〜1000℃、特に８５０℃〜９００℃の温度で１〜３時間焼成することにより相対密度９５％以上に緻密化することができる。この時の焼成温度が８５０℃より低いと、磁器が十分に緻密化せず、1000℃を越えると緻密化は可能であるが、Ａｇ、Ａｕ、Ｃｕ等の低融点な導体を配線材料として用いることが難しくなる。
【００１８】
本発明の方法によれば、Ｍｇ、Ｍｎ及びＳｉの複合酸化物である固相とＢｉ2Ｏ3-ＳｉＯ2系液相及びＬｉ2Ｏ-ＳｉＯ2系液相とのより活性な固液反応が生じる結果、少ない焼結助剤量で磁器を緻密化することができる。そのために、誘電損失を増大させる要因となる粒界の非晶質相の量を最小限に抑えることができる。このように本発明の製造方法によれば、磁器中に、少なくともＭｇ、Ｍｎ、Ｓｉを含むフォルステライト系結晶相及び／またはエンスタタイト系結晶相、テフロイド系結晶相（Ｍｎ2ＳｉＯ4）及び／またはロードナイト系結晶相（ＭｎＳｉＯ3）、ＭｇＯ-ＭｎＯ-ＳｉＯ2系結晶相、Ｂｉ2Ｏ3-ＳｉＯ2系結晶相及びＬｉ2Ｏ-ＳｉＯ2系結晶相を析出させることにより、１６ＧＨｚ程度でも比誘電率を９以下に制御できるとともに、低誘電損失、従って高Ｑｆ値の高周波用磁器を得ることができる。
【００１９】
（Ｃ）磁器組成物の用途
本発明における磁器組成物は、８５０℃〜９００℃で焼成可能であることから、特にＡｇ、Ａｕ、Ｃｕなどを配線する配線基板の絶縁基板として用いることができる。かかる磁器組成物を用いて配線基板を作製する場合には、例えば、上記のようにして調合した混合粉末を公知のテープ成形法、例えばドクターブレード法、押し出し成形等に従い、絶縁層形成用のグリーンシートを作製した後、そのシートの表面に配線回路層用として、Ａｇ、Ａｕ及びＣｕのうちの少なくとも１種の金属、特に、Ａｇ粉末を含む導体ペーストを用いて、グリーンシート表面にスクリーン印刷法等によって配線パターンを回路パターン状に印刷し、場合によってはシートにスルーホールやビアホール形成後、上記導体ペーストを充填する。その後、複数のグリーンシートを積層圧着した後、上述した条件で焼成することにより、配線層と絶縁層とを同時に焼成することができる。
【実施例】
【００２０】
以下、実施例及び比較例により本発明を具体的に説明するが、これらは本発明を限定するものではない。
実施例１〜２９
平均粒径が１μｍ以下のＭｇ2ＳｉＯ4、Ｍｎ2ＳｉＯ4、ＭｇＯ、ＳｉＯ2、ＭｎＯ、Ｂi2Ｏ3、Ｌｉ2ＣＯ3を酸化物換算の含有比が表１の割合となるように混合し、仮焼(７５０℃〜８５０℃)後粉砕して粉末とした。これらの仮焼物に有機バインダー、可塑剤、トルエンを添加し、ドクターブレード法により厚さ１５０μｍのグリーンシートを作成した。そして、このグリーンシートを５枚積層し、７０℃の温度で１５０ｋｇ／ｃｍ2の圧力を加えて熱圧着した。得られた積層体を大気中で、５００℃で脱バインダーした後、大気中で表１の条件下に焼成して多層基板用磁器を得た。なお、表１には、原料混合物中のＭｇ、Ｍｎ及びＳｉの含有量合計（酸化物換算値）及びＭｇＯ／ＳｉＯ2／ＭｎＯ比も併せて示した。
【００２１】
得られた焼結体について誘電率、誘電損失を以下の方法で評価した。測定はJIS R1627「マイクロ波用ファインセラミックスの誘電率特性の試験方法」に準じて行った。すなわち、上記の多層基板用磁器を直径１〜５ｍｍ、厚み２〜３ｍｍの試料の円盤状に切り出し、円盤状試料の両端面を２枚の平行導体板で短絡して誘電体共振器を構成し、この誘電体共振器のTE０１１モードの共振特性と無負荷Ｑを１６〜２０ＧＨｚでネットワークアナライザー（ヒューレット・パッカード社製８７２２Ｃ）を用いて測定し、誘電率と誘電損失（ｔａｎδ）を算定し、測定周波数とＱ（＝１／ｔａｎδ）からＱｆ値を計算した。結果を表２に示す。
また、各試料についてＸ線回折測定を行い、標準試料のＸ線回折ピークとの比較によって磁器の構成相を同定したところ、フォルステライト結晶相（Ｍｇ2ＳｉＯ4）及び／またはエンスタタイト結晶相（ＭｇＳｉＯ3）、テフロイド系結晶相（Ｍｎ2ＳｉＯ4）及び／またはロードナイト系結晶相（ＭｎＳｉＯ3）、ＭｇＯ-ＭｎＯ-ＳｉＯ2系結晶相、Ｂｉ2Ｏ3-ＳｉＯ2系結晶相（典型的には、ユーリタイト２Ｂｉ2Ｏ3・３ＳｉＯ4）、Ｌｉ2Ｏ-ＳｉＯ2系結晶相の各相の存在が確認された。
【００２２】
以上の結果から明らかなように、ＭｇＯ、ＳｉＯ2、ＭｎＯ、Ｂｉ2Ｏ3及びＬｉ2Ｏを本発明の範囲で含み、結晶相として、フォルステライト系結晶相及び／またはエンスタタイト系結晶相、テフロイド系結晶相（Ｍｎ2ＳｉＯ4）及び／またはロードナイト系結晶相（ＭｎＳｉＯ3）、ＭｇＯ-ＭｎＯ-ＳｉＯ2系結晶相、Ｂｉ2Ｏ3-ＳｉＯ2系結晶相、Ｌｉ2Ｏ-ＳｉＯ2系結晶相が主として析出した本発明の磁器は、いずれも誘電率が９以下、Ｑｆ値が10,000以上の優れた値を示す。但し、Ｂｉの含有量が増すと嵩密度が増加する傾向があり、本発明におけるＢｉの上限値３５質量％（実施例２３）では嵩密度が4.09に達した。
【００２３】
比較例１〜１０
平均粒径が１μｍ以下のＭｇ2ＳｉＯ4、Ｍｎ2ＳｉＯ4、ＭｇＯ、ＳｉＯ2、ＭｎＯ、Ｂi2Ｏ3、Ｌｉ2ＣＯ3を各酸化物換算の組成が表１の割合となるように混合し実施例１〜２９と同様にして、表１の条件下に焼成して多層基板用磁器を得た。結果を表２にまとめて示す。
Ｂi2Ｏ3量が1.0質量％未満である試料（比較例２）及びＬｉ2Ｏ量が0.3質量％未満である試料（比較例３、４）では焼結しない。Ｌｉ2Ｏ量が2.0質量％を超えた場合及びＭｎＯ量が1.0ｍｏｌを超えた場合、誘電損失が大きくＱｆ値が10,000未満になる（比較例５、６、８、９）。Ｂi2Ｏ3量が３５質量％以上である試料（比較例７）では、膨れて敷き板に融着を起こす。
【００２４】
【表１】
2008063161.tif 000002
【００２５】
【表２】
2008063161.tif 000003
【００２６】
以上の例に示すように本発明によれば、８５０℃〜９００℃の低温で、低誘電率、低誘電損失の高周波用低温焼成磁器組成物を得ることができる。