(57)【要約】【課題】成形性、溶着強度及び耐久性のバランスに優れたプラスチック燃料タンク用溶着材料の提供。【解決手段】密度が０．９１０ｇ／ｃｍ３以上０．９６０ｇ／ｃｍ３以下、１９０℃、２１．６ｋｇ荷重におけるメルトフローレートが１．０ｇ／１０分以上５０ｇ／１０分以下、温度２３０℃、剪断速度１０ｓｅｃ−１における剪断粘度が５．０×１０４ｐｏｉｓｅ以上１０×１０４ｐｏｉｓｅ以下、温度２３０℃、剪断速度１０００ｓｅｃ−１における剪断粘度が２．０×１０３ｐｏｉｓｅ以上４．０×１０３ｐｏｉｓｅ以下、ｎ−ブチルアルコール抽出量が４．０重量％以下の条件を満足するエチレン系重合体からなるプラスチック燃料タンク用溶着材料。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記の特性（１）〜（５）の条件を満足するエチレン系重合体からなるプラスチック燃料タンク用溶着材料。
特性（１）密度が０．９１０ｇ／ｃｍ３以上０．９６０ｇ／ｃｍ３以下
特性（２）１９０℃、２１．６ｋｇ荷重におけるメルトフローレートが１．０ｇ／１０分以上５０ｇ／１０分以下
特性（３）温度２３０℃、剪断速度１０ｓｅｃ−１における剪断粘度が５．０×１０４ｐｏｉｓｅ以上１０×１０４ｐｏｉｓｅ以下
特性（４）温度２３０℃、剪断速度１０００ｓｅｃ−１における剪断粘度が２．０×１０３ｐｏｉｓｅ以上４．０×１０３ｐｏｉｓｅ以下
特性（５）ｎ−ブチルアルコール抽出量が４．０重量％以下
【請求項２】
温度２３０℃、剪断速度１００ｓｅｃ−１における剪断粘度（η１００Ａ）が、燃料タンク本体の外層を構成する材料の温度２３０℃、剪断速度１００ｓｅｃ−１における剪断粘度（η１００Ｂ）と式（１）の関係を満足するエチレン系重合体であることを特徴とする請求項１に記載のプラスチック燃料タンク用溶着材料。
０．７５η１００Ｂ≦η１００Ａ≦１．２５η１００Ｂ    ・・・（１）
【請求項３】
温度−２０℃〜５０℃における線膨張係数（ＬＡ）が、燃料タンク本体の外層を構成する材料の温度−２０℃〜５０℃における線膨張係数（ＬＢ）と式（２）の関係を満足するエチレン系重合体であることを特徴とする請求項１又は２に記載のプラスチック燃料タンク用溶着材料。
０．９０ＬＢ≦ＬＡ≦１．１０ＬＢ    ・・・（２）
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか１項に記載の溶着材料を装着したプラスチック燃料タンク。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、プラスチック燃料タンク用溶着材料に関し、特に車両用のプラスチック燃料タンクの付属部品等に好適な溶着材料に関する。
【背景技術】
【０００２】
自動車等の車両用のプラスチック燃料タンクには、燃料をタンク内に注入するための注入部やタンク内の燃料残存量を検出するためのセンサー部等の付属部品が設けられている。これらの付属部品は、熱板溶着等により燃料タンク本体に一体的に接合されている。
例えば、燃料タンク本体のみならず付属部品においても耐燃料透過性についての対策等が施された樹脂製燃料タンクが開示され、燃料取り出し部に耐燃料透過性樹脂及びポリエチレンよりなるアロイ樹脂がタンク本体に溶着されている（例えば、特許文献１参照。）。
また、溶着強度の維持と耐燃料透過性能の改善とが達成可能な溶着部品の溶着構造及び溶着方法が開示され、溶着部の溶着強度確保層として高密度ポリエチレン等が使用されている（例えば、特許文献２参照。）。
さらに、射出成形等されたポリエチレン樹脂である少なくとも１つの部品を備えた自動車用の燃料タンクが開示され、特定の物性を有するマルチモダルポリエチレン樹脂が射出成形燃料タンク及び部品として提案されている（例えば、特許文献３参照。）。
【０００３】
しかしながら、上記プラスチック燃料タンクにおいては、耐燃料透過性、溶着部の耐衝撃性や溶着強度が確保されているものの、タンク本体と溶着部品との間の溶着強度の更なる改良、耐久性の改良、燃料タンクとしての信頼性の向上等が求められている。また、燃料タンク本体へ溶着部品を溶着する際、溶着不具合が発生しにくく、溶融樹脂の流動性バランスに優れた成形性が要求され、溶着後の性能を満足する材料が求められている。
【特許文献１】特開２００２−１６０５３７号公報
【特許文献２】特開２００３−３３６５５６号公報
【特許文献３】特表２００５−５２３８４２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明は、上記問題に鑑みて、成形性、溶着強度及び耐久性のバランスに優れたプラスチック燃料タンク用材料に関し、特に車両用の燃料タンクの付属部品等に好適な溶着材料を提供し、結果として当該材料を装着したプラスチック燃料タンクの信頼性を従来よりも高めることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者は、上記課題を解決すべく鋭意検討し、プラスチック燃料タンク容器の要求する特性に十分に適合でき、しかも良好な成形加工性を有する材料を検討した結果、特定の性質を備えたポリエチレン材料を選定すると、それにより成形性、溶着強度及び耐久性のバランスに優れた燃料タンクを得ることができることを見出し、本発明を完成した。
【０００６】
すなわち、本発明の第１の発明によれば、下記の特性（１）〜（５）の条件を満足するエチレン系重合体からなるプラスチック燃料タンク用溶着材料が提供される。
特性（１）密度が０．９１０ｇ／ｃｍ３以上０．９６０ｇ／ｃｍ３以下
特性（２）１９０℃、２１．６ｋｇ荷重におけるメルトフローレートが１．０ｇ／１０分以上５０ｇ／１０分以下
特性（３）温度２３０℃、剪断速度１０ｓｅｃ−１における剪断粘度が５．０×１０４ｐｏｉｓｅ以上１０×１０４ｐｏｉｓｅ以下
特性（４）温度２３０℃、剪断速度１０００ｓｅｃ−１における剪断粘度が２．０×１０３ｐｏｉｓｅ以上４．０×１０３ｐｏｉｓｅ以下
特性（５）ｎ−ブチルアルコール抽出量が４．０重量％以下
【０００７】
また、本発明の第２の発明によれば、第１の発明において、温度２３０℃、剪断速度１００ｓｅｃ−１における剪断粘度（η１００Ａ）が、燃料タンク本体の外層を構成する材料の温度２３０℃、剪断速度１００ｓｅｃ−１における剪断粘度（η１００Ｂ）と式（１）の関係を満足するエチレン系重合体であることを特徴とするプラスチック燃料タンク用溶着材料が提供される。
０．７５η１００Ｂ≦η１００Ａ≦１．２５η１００Ｂ    ・・・（１）
【０００８】
また、本発明の第３の発明によれば、第１又は２の発明において、温度−２０℃〜５０℃における線膨張係数（ＬＡ）が、燃料タンク本体の外層を構成する材料の温度−２０℃〜５０℃における線膨張係数（ＬＢ）と式（２）の関係を満足するエチレン系重合体であることを特徴とするプラスチック燃料タンク用溶着材料が提供される。
０．９０ＬＢ≦ＬＡ≦１．１０ＬＢ    ・・・（２）
【０００９】
また、本発明の第４の発明によれば、第１〜３のいずれかの発明の溶着材料を装着したプラスチック燃料タンクが提供される。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、プラスチック燃料タンク本体と溶着部品との間の溶着強度の更なる改良及び耐久性の改良を図ることができ、成形性、溶着強度及び耐久性のバランスに優れ、信頼性の向上したプラスチック燃料タンクを得ることができる。また、燃料タンク本体へ溶着部品を溶着する際、溶着不具合の発生しにくく、溶融樹脂の流動性バランスに優れた成形性を達成でき、溶着後の性能も満足させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
本発明は、特性（１）〜（５）の条件を満足し、さらに好ましくは特性（６）〜（８）の条件を満足するエチレン単独重合またはエチレンと炭素数３〜１８のα−オレフィンの共重合体であるエチレン系重合体からなるプラスチック燃料タンク用溶着材料である。以下、エチレン系重合体の特性、製造方法、溶着材料等について詳細に説明する。
【００１２】
１．エチレン系重合体の特性
特性（１）密度
本発明のエチレン系重合体の密度は、０．９１０ｇ／ｃｍ３以上０．９６０ｇ／ｃｍ３以下、好ましくは０．９２０ｇ／ｃｍ３以上０．９５５ｇ／ｃｍ３以下である。密度が０．９１０ｇ／ｃｍ３未満であると、成形品の剛性不足が顕在化し、０．９６０ｇ／ｃｍ３を超えると衝撃性能が不足する。
密度は、エチレンと共重合させるα−オレフィンの量を変化させることによって調整することができ、α−オレフィンの量を増加させると小さくすることができる。
ここで、密度は、ＪＩＳ−Ｋ６９２２−１，２（２００５年版）に準拠して測定されるもので、ペレットを温度１６０℃の熱圧縮成形機により溶融後２５℃／分の速度で降温して厚み２ｍｍのシートを成形し、このシートを温度２３℃の室内で４８時間状態調節した後、密度勾配管にて測定される。
【００１３】
特性（２）メルトフローレート
本発明のエチレン系重合体の１９０℃、２１．６ｋｇ荷重におけるメルトフローレート（以下「ＨＬＭＦＲ」ともいう。）は、１．０ｇ／１０分以上５０ｇ／１０分以下、好ましくは１．５ｇ／１０分以上４５ｇ／１０分以下である。ＨＬＭＦＲが１．０ｇ／１０分未満であると、射出成形時に押し出し量が不足し、成形不安定な状態となり実用的では無い。また、ＨＬＭＦＲが５０ｇ／１０分を超えると射出成形性は良好であるが衝撃性能が不足し、実用的では無い。
１９０℃、２１．６ｋｇ荷重におけるメルトフローレートは、エチレン重合中に共存させる連鎖移動剤（水素等）の量を変化させるか、重合温度を変化させることによって調整することができ、水素の量を増加させる又は重合温度を高くすることにより大きくすることができる。
ここで、温度１９０℃、荷重２１．６ｋｇのメルトフローレートは、ＪＩＳ−Ｋ６９２２−１（２００５年版）に準拠して測定されるものである。
【００１４】
特性（３）温度２３０℃、剪断速度１０ｓｅｃ−１における剪断粘度
本発明のエチレン系重合体の温度２３０℃、剪断速度１０ｓｅｃ−１における剪断粘度は、５．０×１０４ｐｏｉｓｅ以上１０×１０４ｐｏｉｓｅ以下、好ましくは６．０×１０４ｐｏｉｓｅ以上９．０×１０４ｐｏｉｓｅ以下である。温度２３０℃、剪断速度１０ｓｅｃ−１における剪断粘度が５．０×１０４ｐｏｉｓｅ未満では溶着成形が難しくなり、１０×１０４ｐｏｉｓｅを超えると部品の射出成形が難しくなる。
温度２３０℃、剪断速度１０ｓｅｃ−１における剪断粘度は、エチレン系重合体の分子量及び分子量分布を変化させることによって調整することができる。具体的には、分子量の指標である重量平均分子量（Ｍｗ）を大きくすると大きくすることができ、また、分子量分布の指標である重量平均分子量／数平均分子量（Ｍｗ／Ｍｎ）を大きくすると大きくすることができる。分子量の制御は、上記ＨＬＭＦＲと同様に、エチレン重合中に共存させる連鎖移動剤（水素等）の量を変化させるか、重合温度を変化させることによって調整することができ、水素の量を増加させる又は重合温度を高くすることにより分子量を小さくすることができる。また、Ｍｗ／Ｍｎは、触媒の種類、助触媒の種類、重合温度、重合反応器内の滞留時間、重合反応器の数などで調整でき、また、押出機の温度、圧力、剪段速度などによる調整可能であり、好ましくは高分子量成分と低分子量成分の混合割合を調整することにより増減することができる。
ここで、温度２３０℃、剪断速度１０ｓｅｃ−１における剪断粘度は、以下の方法で測定される。即ち、東洋精機製作所社製キャピログラフを用いて、１．０ｍｍφ×４０ｍｍ長さ、流入角９０度のオリフィスにて、０．８２ｍｍ／分の速度でピストンを降下させた時の２３０℃の溶融粘度を測定して求めることができる。
【００１５】
特性（４）温度２３０℃、剪断速度１０００ｓｅｃ−１における剪断粘度
本発明のエチレン系重合体の温度２３０℃、剪断速度１０００ｓｅｃ−１における剪断粘度は、２．０×１０３ｐｏｉｓｅ以上４．０×１０３ｐｏｉｓｅ以下、好ましくは２．０×１０３ｐｏｉｓｅ以上３．０×１０３ｐｏｉｓｅ以下である。温度２３０℃、剪断速度１０００ｓｅｃ−１における剪断粘度が２．０×１０３ｐｏｉｓｅ未満では部品溶着成形が難しくなり、４．０×１０３ｐｏｉｓｅを超えると部品射出成形が難しくなる。
剪断速度１０００ｓｅｃ−１における剪断粘度は、エチレン系重合体の分子量及び分子量分布を変化させることによって調整することができる。具体的には、分子量の指標である重量平均分子量（Ｍｗ）を大きくすると大きくすることができ、また、分子量分布の指標である重量平均分子量／数平均分子量（Ｍｗ／Ｍｎ）を大きくすると大きくすることができる。分子量の制御は、上記ＨＬＭＦＲと同様に、エチレン重合中に共存させる連鎖移動剤（水素等）の量を変化させるか、重合温度を変化させることによって調整することができ、水素の量を増加させる又は重合温度を高くすることにより分子量を小さくすることができる。また、Ｍｗ／Ｍｎは、触媒の種類、助触媒の種類、重合温度、重合反応器内の滞留時間、重合反応器の数などで調整でき、また、押出機の温度、圧力、剪段速度などによる調整可能であり、好ましくは高分子量成分と低分子量成分の混合割合を調整することにより増減することができる。
ここで、剪断速度１０００ｓｅｃ−１における剪断粘度は以下の方法で測定される。即ち、東洋精機製作所社製キャピログラフを用いて、１．０ｍｍφ×４０ｍｍ長さ、流入角９０度のオリフィスにて、８２ｍｍ／分の速度でピストンを降下させた時の２３０℃の溶融粘度を測定して求めることができる。
【００１６】
特性（５）ｎ−ブチルアルコール抽出量
本発明のエチレン系重合体のｎ−ブチルアルコール抽出量は、４．０重量％以下、好ましくは３．５重量％以下、さらに好ましくは３．０重量％以下である。ｎ−ブチルアルコール抽出量が４．０重量％を超えると溶着不良を起こす。ｎ−ブチルアルコール抽出量の下限値は特に限定されないが、通常０．１重量％程度である。
ｎ−ブチルアルコール抽出量は、分子量分布を変化させることにより調整することができる。具体的には、分子量分布の指標である重量平均分子量／数平均分子量（Ｍｗ／Ｍｎ）を小さくすると減少させることができる。Ｍｗ／Ｍｎは、触媒の種類、助触媒の種類、重合温度、重合反応器内の滞留時間、重合反応器の数などで調整でき、また、押出機の温度、圧力、剪段速度などによる調整可能であり、好ましくは高分子量成分と低分子量成分の混合割合を調整することにより増減することができる。ｎ−ブチルアルコール抽出により抽出される成分は、公知の炭化水素抽出、例えばｎ−へキサン抽出やｎ−ヘプタン抽出により抽出される成分と同一の場合もあるが必ずしも同一ではなく、本発明の目的を達成するためには、ｎ−ブチルアルコール抽出による抽出量を所定の範囲とすることが重要である。
ここで、ｎ−ブチルアルコール抽出量は、２００メッシュパスの粉砕試料約１０ｇを精秤し、４００ｍｌのｎ−ブチルアルコールを加えて、沸点にてソックスレー抽出を６時間行ない、抽出液からｎ−ブチルアルコールを蒸発させて乾燥固化させて得た抽出物の重量を測定し、初期試料重量に対する割合を求めて測定される。
【００１７】
特性（６）温度２３０℃、剪断速度１００ｓｅｃ−１における剪断粘度
本発明のエチレン系重合体の温度２３０℃、剪断速度１００ｓｅｃ−１における剪断粘度は、１．０×１０４ｐｏｉｓｅ以上５．０×１０４ｐｏｉｓｅ以下であることが好ましく、さらに好ましくは１．０×１０４ｐｏｉｓｅ以上３．０×１０４ｐｏｉｓｅ以下が好適である。温度２３０℃、剪断速度１００ｓｅｃ−１における剪断粘度が１．０×１０４ｐｏｉｓｅ未満では部品溶着成形が難しくなり、５．０×１０４ｐｏｉｓｅを超えると部品射出成形が難しくなる。
剪断速度１００ｓｅｃ−１における剪断粘度は、エチレン系重合体の分子量及び分子量分布を変化させることによって調整することができ、分子量を大きくすると大きくすることができ、分子量分布を広くすると大きくすることができる。
ここで、剪断速度１００ｓｅｃ−１における剪断粘度は以下の方法で測定される。即ち、東洋精機製作所社製キャピログラフを用いて、１．０ｍｍφ×４０ｍｍ長さ、流入角９０度のオリフィスにて、８．２ｍｍ／分の速度でピストンを降下させた時の２３０℃の溶融粘度を測定して求めることができる。
【００１８】
特性（７）燃料タンク本体の外層材の剪断速度との関係
本発明のエチレン系重合体は、温度２３０℃、剪断速度１００ｓｅｃ−１における剪断粘度（η１００Ａ）が、プラスチック燃料タンク本体の外層を構成する材料の温度２３０℃、剪断速度１００ｓｅｃ−１における剪断粘度（η１００Ｂ）と式（１）の関係を満足することが好ましく、より好ましくは式（１’）の関係を満足し、さらに好ましくは式（１”）の関係を満足することが好適である。
０．７５η１００Ｂ≦η１００Ａ≦１．２５η１００Ｂ    式（１）
０．８０η１００Ｂ≦η１００Ａ≦１．２０η１００Ｂ    式（１’）
０．８５η１００Ｂ≦η１００Ａ≦１．１５η１００Ｂ    式（１”）
エチレン系重合体の温度２３０℃、剪断速度１００ｓｅｃ−１における剪断粘度（η１００Ａ）が式（１）の下限値よりも小さいと溶着材の溶着時の流れが低下し、また、式（１）の上限値よりも大きいと溶着材の溶着時の流れが大き過ぎなる傾向があり、いずれも良好な溶着構造とすることが難しくなる。プラスチック燃料タンク本体に部品を溶着する場合、両材料を２３０℃以上で溶融させ押し当てる方法が一般的であり、その押し当てる場合に溶融樹脂に流れが生じ、剪断応力が発生するが、その剪断速度はおよそ１００ｓｅｃ−１と程度と推定される。本発明は、この剪断速度領域での剪断粘度が特定範囲の材料を使用することにより、好適なプラスチック燃料タンクが得られることを見出したものである。
プラスチック燃料タンクは、通常中空成形法によって成形されるものが多く、ＨＬＭＦＲが小さい材料、例えば高密度ポリエチレンが使用されるのに対して、溶着部品は通常射出成形法によって成形されるものが多く、ＨＬＭＦＲの大きい材料が使用される。このような中で、本発明は、上記関係式を満足する材料を選択することにより、溶融樹脂の流動性バランスに優れ、かつ溶着後の性能を満足させることができたものである。
ここで、プラスチック燃料タンク本体の外層を構成する材料の温度２３０℃、剪断速度１００ｓｅｃ−１における剪断粘度（η１００Ｂ）は、上記エチレン系重合体の剪断粘度と同様の方法で測定される。
【００１９】
特性（８）燃料タンク本体の外層材の線膨張係数との関係
本発明のエチレン系重合体は、温度−２０℃〜５０℃における線膨張係数（ＬＡ）が、燃料タンク本体の外層を構成する材料の温度−２０℃〜５０℃における線膨張係数（ＬＢ）と式（２）の関係を満足することが好ましく、より好ましくは式（２’）の関係を満足することが好適である。
０．９０ＬＢ≦ＬＡ≦１．１０ＬＢ    式（２）
０．９５ＬＢ≦ＬＡ≦１．０５ＬＢ    式（２’）
エチレン系重合体の線膨張係数が式（２）の範囲を外れると溶着界面剥離現象を引き起こす傾向がある。燃料タンク本体に部品を溶着させた後の溶着界面においては各材料が混在している状態となっており、プラスチック燃料タンクが使用される温度領域（−２０℃〜５０℃）において各材料の線膨張係数が大きく異ならないことが重要である。本発明は、特定範囲の線膨張係数の材料を使用することにより、好適なプラスチック燃料タンクが得られることを見出したものである。
線膨張係数は、密度を変化させることにより調整することができ、密度を大きくすると減少させることができる。
プラスチック燃料タンク本体の外層を構成する材料は上記関係式を満足するものであれば適宜使用可能であるが、好ましくはポリオレフィン系材料又はエチレン系重合体、さらに好ましくは本発明の溶着材料と同じ特性を有するエチレン系重合体が好適である。本発明の目的を達成するためには、上記関係式を満足することが好適であり、上記関係式を満足する材料を選択することにより、溶融樹脂の流動性バランスに優れた成形性が達成され、かつ溶着後の性能を満足させることができる。
ここで、温度−２０℃〜５０℃における線膨張係数は、ＪＩＳ−Ｋ７１９７（２００５年版）に準拠し、真空理工社製熱機械試験機ＴＭ９３００により測定される。
【００２０】
２．エチレン系重合体の製造
本発明のエチレン系重合体は、チーグラー触媒、メタロセン触媒等の公知の各触媒を用いてエチレンを主として重合することによって得られる。例えば、一般的には、チタン、ジルコニウム等の遷移金属化合物、マグネシウム化合物からなるチーグラー触媒、ジルコニウム、ハフニウム、チタン等の遷移金属化合物に少なくとも１つのシクロペンタジエニル基または置換シクロペンタジエニル基を有するメタロセン系触媒を重合触媒として重合することによって得られる。
本発明のエチレン系重合体は、エチレンの重合に際してエチレン単独重合またはエチレンと炭素数３〜１８のα−オレフィンから選ばれる１種またはそれ以上のコモノマーを所定の密度になるように共重合することにより得られる。共重合するα−オレフィンの例としては、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテン、４−メチル−１−ペンテンなどが挙げられるが、耐久性ならびに経済性の見地からは１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテン、４−メチル−１−ペンテン等が好ましい。
【００２１】
具体的なエチレン系重合体を例示すれば、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）が挙げられ、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−アクリル酸またはエチレン−メタクリル酸共重合体、マレイン酸変性ポリエチレン、１−ブテンを共重合したＣ４−ＬＬＤＰＥ、Ｃ６〜Ｃ１８の４−メチル−１−ペンテン、ヘキセン、オクテン等の高級αオレフイン（Ｈｉｇｈｅｒ  Ａｌｐｈａ  Ｏｌｅｆｉｎ）を１〜６０重量％程度共重合したいわゆるＨＡＯ−ＬＬＤＰＥ等がある。具体的には、エチレン−４−メチル−１−ペンテン共重合体、エチレン−ヘキセン共重合体、エチレン−オクテン共重合体というようものである。これらのエチレン単独重合体、エチレン共重合体は、市販の商品として入手できるばかりでなく、公知の重合方法により製造することができる。
【００２２】
本発明のエチレン系重合体は、単一のポリエチレンでもよいが、複数、例えば異なる二種類の物性を有するポリエチレン成分から構成することもできる。特に、本発明のポリエチレンは、連続多段重合法で得られるポリエチレンが好ましく、例えば、重合に際して直列に連結した複数のリアクターにて、最初のリアクターで、密度が０．９１５ｇ／ｃｍ３以上０．９４０ｇ／ｃｍ３以下であり、１９０℃、２１．６ｋｇ荷重におけるメルトフローレートが０．０５ｇ／１０分以上１０ｇ／１０分以下の高分子量ポリエチレン成分を２３〜８４重量％重合し、さらに第２番目のリアクターで、密度が０．９４０ｇ／ｃｍ３以上０．９７０ｇ／ｃｍ３以下であり、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重におけるメルトフローレートが１ｇ／１０分以上３００ｇ／１０分以下の低分子量ポリエチレン成分を７７〜１６重量％重合して製造したものが好適である。
また、上記とは逆に、最初のリアクターで、密度が０．９４０ｇ／ｃｍ３以上０．９７０ｇ／ｃｍ３以下であり、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重におけるメルトフローレートが１ｇ／１０分以上３００ｇ／１０分以下の低分子量ポリエチレン成分を７７〜１６重量％重合し、第２番目のリアクターで、密度が０．９１５ｇ／ｃｍ３以上０．９４０ｇ／ｃｍ３以下であり、１９０℃、２１．６ｋｇ荷重におけるメルトフローレートが０．０５ｇ／１０分以上１０ｇ／１０分以下の高分子量ポリエチレン成分を２３〜８４重量％重合してもよい。
さらに、上記所定の高分子量ポリエチレン成分及び低分子量ポリエチレン成分をそれぞれ別個に重合したものを、その後所定量をポリマーブレンドした、いわゆるポリエチレン組成物といわれる、混合したものでも差し支えない。
なお、連続多段重合にてポリエチレンを製造する場合、第２番目以降のリアクターで生成するするポリエチレンの量とその性状については、各段におけるポリエチレン生成量（未反応ガス分析等により把握できる）を求め、その物性については各段の後でそれぞれ抜き出した樹脂の物性を測定し、物性の加成性から換算して求めることができる。
【００２３】
本発明の高分子量ポリエチレン成分の密度が０．９１５ｇ／ｃｍ３未満では剛性が低下するおそれがある。０．９６０ｇ／ｃｍ３を超えると耐久性が不足する。また、本発明の高分子量ポリエチレン成分の１９０℃、２１．６ｋｇ荷重におけるメルトフローレートが１ｇ／１０分未満の場合は射出成形性に難があり、５０ｇ／１０分を超えると耐久性ならびに耐衝撃性を満足しない。
さらに、本発明の低分子量ポリエチレン成分の密度が０．９７０ｇ／ｃｍ３を超えると、耐衝撃性ならびに耐久性が不十分となる。０．９４０ｇ／ｃｍ３未満では小部品としての剛性が確保できない。また、本発明の低分子量ポリエチレン成分の１９０℃、２．１６ｋｇ荷重におけるメルトフローレートが１ｇ／１０分未満の場合は射出成形性に問題を生じ、３００ｇ／１０分を超えると耐久性に問題を生じ、また、ウェルド強度の著しい悪化を引き起こす。
本発明の高分子量ポリエチレン成分の割合が２３重量％未満の場合（本発明の低分子量ポリエチレン成分の割合が７７重量％を超える場合）、耐久性の改良効果が乏しく、本発明の高分子量ポリエチレン成分の割合が８４重量％を超える場合（本発明の低分子量ポリエチレン成分の割合が１６重量％未満の場合）、射出成形性に問題を生じる。
【００２４】
３．溶着材料
本発明のエチレン系重合体からなる溶着材料には、本発明の効果を著しく損なわない範囲で各種公知の添加剤、充填材等を適宜の量で添加できる。添加剤としては、例えば酸化防止剤（フェノール系、リン系、イオウ系）、滑剤、帯電防止剤、光安定剤、着色剤、顔料、染料、紫外線吸収剤等を１種または２種以上適宜併用することができる。充填材としては、例えばタルク、マイカ等が使用できる。また、本発明のエチレン系重合体は、必要に応じて無水マレイン酸変性等をしておくこともできる。
さらに、本発明のエチレン系重合体からなる溶着材料には、必要に応じて耐燃料透過防止性樹脂としてナイロン６等のポリアミドやエチレンビニルアルコール共重合体と組み合わせて使用することができる。
【００２５】
本発明のエチレン系重合体からなる溶着材料は、必要に応じて射出成形法、中空成形法、押出成形法等の成形方法により成形品とすることもできるが、好ましくは射出成形に好適な材料であり、低温、かつ、高速で射出成形することができる。
【００２６】
本発明の溶着材料より成形される付属部品としては、蓋（キャップ）、内溶液供給口、または取り出し口等の部品等が該当し、プラスチック燃料タンク本体に溶着された燃料供給口、バルブまたは燃料ポンプ固定用蓋（キャップ）等が該当する。また、大型容器に溶着、ウェルドすることによって大型容器に一体に取り付ける、取っ手、内溶液供給口、または取り出し口等の役割を果たす中空パイプ状小部品、大型容器の開口部の補強部品、インレット、開口部ライナーのような各種部品を挙げることが出来る。さらに、大型容器のネジ山に取り付ける為の内面にネジ山を設けたキャップ、大型容器の口への単なるはめ込み式のキャップなど、いわゆる大型容器とは別体で取り扱われる多くの所定の形状に設計変更された小部品が挙げられる。
【００２７】
本発明のエチレン系重合体は、容器用付属部品に成形することができ、該容器として工業薬品缶、ドラム缶、燃料タンク等が挙げられ、大きさ、容量およびその形状はその大型容器の用途を考慮して任意に変えることができる。通常ジェリカン（２０〜５０Ｌ程度）、ドラム（２０〜２２０Ｌ程度）、ＩＢＣ（約１０００Ｌ程度）、タンク（約１０００Ｌ程度）、燃料タンク（約５〜１５０Ｌ程度）のような、ポリエチレン単独あるいは多層構造であってポリエチレンを主体とするプラスチック製のものが挙げられる。
【００２８】
本発明による溶着用材料は、プラスチック燃料タンクに対して、必要に応じて最適な装着方法を採用することができるが、溶着（熱板、超音波、振動、レーザー光などによる加熱融着）により装着されるのが好ましい。
【実施例】
【００２９】
以下、実施例を挙げて本発明を更に具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、各種の物性は以下の方法で測定した。
（１）密度：ＪＩＳ−Ｋ６９２２−１，２（２００５年版）に準拠して測定した。ペレットを温度１６０℃の熱圧縮成形機により溶融後２５℃／分の速度で降温して厚み２ｍｍのシートを成形し、このシートを温度２３℃の室内で４８時間状態調節した後、密度勾配管に入れ密度を測定した。
（２）１９０℃、２１．６ｋｇ荷重におけるメルトフローレート：ＪＩＳ−Ｋ６９２２−１（２００５年版）に準拠して測定した。
（３）温度２３０℃、剪断速度１０ｓｅｃ−１における剪断粘度：東洋精機製作所社製キャピログラフを用いて、１．０ｍｍφ×４０ｍｍ長さ、流入角９０度のオリフィスにて、０．８２ｍｍ／分の速度でピストンを降下させた時の２３０℃の溶融粘度を測定した。
（４）温度２３０℃、剪断速度１００ｓｅｃ−１における剪断粘度：東洋精機製作所社製キャピログラフを用いて、１．０ｍｍφ×４０ｍｍ長さ、流入角９０度のオリフィスにて、８．２ｍｍ／分の速度でピストンを降下させた時の２３０℃の溶融粘度を測定した。
（５）温度２３０℃、剪断速度１０００ｓｅｃ−１における剪断粘度：東洋精機製作所社製キャピログラフを用いて、１．０ｍｍφ×４０ｍｍ長さ、流入角９０度のオリフィスにて、８２ｍｍ／分の速度でピストンを降下させた時の２３０℃の溶融粘度を測定した。
（６）ｎ−ブチルアルコール抽出量：２００メッシュパスの粉砕試料約１０ｇを精秤し、４００ｍｌのｎ−ブチルアルコールを加えて、沸点にてソックスレー抽出を６時間行ない、抽出液からｎ−ブチルアルコールを蒸発させて乾燥固化させて得た抽出物の重量を測定し、初期試料重量に対する割合を求めた。
（７）線膨張係数：ＪＩＳ−Ｋ７１９７（２００５年版）に準拠し、真空理工社製熱機械試験機ＴＭ９３００により測定した。
（８）溶着強度：プレス成形にて１００×１００×４ｍｍのプレートを２枚作製した。各プレートの端部から３ｍｍまでの部分（平面として１００×４ｍｍ）が重なるように、２７０℃、０．２ＭＰａにて突き当て溶着した。溶着したプレートのバリ部分をフライス盤により切削し平滑化し、溶着界面が中心となるように厚み３ｍｍのＪＩＳ２号片を打抜いた。打抜いた試験片の引張り試験を行なった。引張り試験はＪＩＳ−Ｋ７１１３（２００５年版）に準拠して行なった。
（９）耐久溶着強度：上記（８）にて得られた試験片を、２，２，４−トリメチルペンタン４５容量部、トルエン４５容量部及びエチルアルコール１０容量部の混合溶媒に６５℃、３３６時間浸漬後の引張り強度を測定した。引張り試験はＪＩＳ−Ｋ７１１３（２００５年版）に準拠して行なった。
（１０）溶着材としての射出成形性評価：射出成形機（東芝ＩＳ１５０Ｅ）を用いて成形温度２３０℃、金型温度４０℃、冷却時間２０秒で成形し、成形品の寸法などを測定し総合的に判断した。
（１１）溶着加工性評価：溶着部品とタンク本体とを２７０℃、０．２ＭＰａで圧縮成形し、正常に成形できるかを次の基準で評価した。
○：良好に問題なく成形できるもの
×：一方の流動性が悪くそのため他方の樹脂が流れ過ぎたものや、所定の形状に成形できないもの
（１２）大型容器本体材との適合性評価：高密度ポリエチレンとして、表１に示す高密度ポリエチレンを使用し、大型中空成形機（株式会社日本製鋼所製ＮＢ１２０）を用いて中空成形を行ない、燃料タンク型の内容積１００Ｌ、重量１０．０ｋｇの大型ブロー容器を得た。この容器の上部平面に直径６５ｍｍの穴を開設した。他方、溶着材料を用いて、インレット（外径１００ｍｍのドーナツ板の上部に外径約５０ｍｍ、長さ約４０ｍｍの円筒管、下部に外径約７０ｍｍ、長さ約３０ｍｍの円筒管を有する小部品）を射出成形により成形した。２１０℃熱板加熱融着により、インレットを大型容器の穴の部分に接合させた。当該容器を温度６０℃の恒温槽内に保管し、外観を目視により観察し、クラックの発生ならびに変形、溶着部のはがれ等の異常有無により大型容器への適合性を評価した。
（１３）膨潤による寸法変化：上記（９）の浸漬前後の試験片の寸法を測定し、次の基準で評価した。
○：寸法変化がほとんどないもの
△：寸法変化が大きいもの
【００３０】
（実施例１）
（１）固体触媒成分の調製
直径が１０ｍｍの磁性ボール約７００個を入れた内容積が１Ｌのポット（粉砕用容器）に窒素雰囲気で市販のマグネシウムエチラート（平均粒径８６０μｍ）２０ｇ、粒状の三塩化アルミニウム１．６６ｇ及びジフェニルジエトキシシラン２．７２ｇを入れた。これらを振動ボールミルを用い、振幅が６ｍｍ及び振動数が３０Ｈｚの条件で３時間共粉砕を行った。共粉砕後、内容物を窒素雰囲気下で磁性ボールと分離した。
以上のようにして得られた共粉砕生成物５ｇ及び２０ｍｌのｎ−ヘプタンを２００ｍｌの三つ口フラスコに加えた。撹拌しながら室温において１０．４ｍｌの四塩化チタンを滴下し、９０℃まで昇温し、９０分間撹拌を続けた。次いで、反応系を冷却した後、上澄み液を抜き取り、ｎ−ヘキサンを加えた。この操作を３回繰り返した。得られた淡黄色の固体を５０℃にて減圧下で６時間乾燥を行って、固体触媒成分を得た。
（２）ポリエチレン樹脂の製造
内容積２００Ｌの第１の重合液体充填ループ型反応器に脱水精製したイソブタンを１０２Ｌ／ｈｒ、トリイソブチルアルミニウムを５４ｇ／ｈｒの速度で、前記固体触媒を３．２ｇ／ｈｒの速度で、さらにエチレンを１４ｋｇ／ｈｒ、水素を０．５９ｇ／ｈｒ、コモノマーとして１−ヘキセンを１．３８ｋｇ／ｈｒの速度で連続的に供給し、８０℃、重合圧力４．２ＭＰａ、平均滞留時間０．９ｈｒの条件下でエチレンと１−ヘキセンとの共重合を行った。重合反応生成物の一部を採取し物性を測定した結果、ＨＬＭＦＲは０．１６ｇ／１０ｍｉｎ、密度は０．９２９ｇ／ｃｍ３、α−オレフィン含有量は０．６５ｍｏｌ％であった。
次いで、第一工程重合生成物を含むイソブタンスラリーをそのまま内容積４００Ｌの第二工程反応器に全量導入し、触媒および１−ヘキセンを追加することなく、イソブタンを８６Ｌ／ｈｒ、エチレンを１８ｋｇ／ｈｒ、水素を３６ｇ／ｈｒの速度で連続的に供給し、９０℃、重合圧力４．１ＭＰａ、平均滞留時間１．６ｈｒの条件下で第二工程の重合を行った。第二工程反応器から排出されたポリエチレン系重合体の乾燥後のＨＬＭＦＲは１２ｇ／１０分、密度は０．９４９ｇ／ｃｍ３、α−オレフィン含有量は０．４０ｍｏｌ％であった。なお、高分子量成分（第一工程で製造された重合体）の割合は４５重量％であった。
一方、第二工程で製造される低分子量成分のポリエチレン系重合体のＭＦＲは、二段目の重合条件で別途重合することにより求め、ＭＦＲが８０ｇ／１０分であった。また、第二工程で製造される低分子量成分のポリエチレン系重合体のα−オレフィン含有量は、二段工程後のα−オレフィン含有量と一段工程後のα−オレフィン含有量の間に重量％に関する加成性が成り立つことを使い求め、０．２６ｍｏｌ％であった。
表１にポリエチレン系重合体の評価結果を示した。
【００３１】
（実施例２）
（１）固体触媒成分の調製
２００ｍｌの三つ口フラスコに３．８９ｇの無水の塩化アルミニウム（２９．２ミリモル）および２．３８ｇのマグネシウムエトキシドの粉末（２０．８ミリモル）を添加した。ついで３０ｍｌのシクロヘキサン（不活性有機溶媒として）を仕込んだ後、７５℃の温度において３０分間攪拌しながら反応を行なった。反応系を室温まで放冷し、上澄液を抜き取り、新しい精製ｎ−ヘキサン３０ｍｌを追加混合し、沈殿反応固体生成物を洗浄し、上澄液を抜き取る操作をさらに３度繰返した。沈殿した反応固体生成物に残存するｎ−ヘキサンを室温において減圧下で留去した。この固体反応生成物に７ｍｌの四塩化チタンを加え、１００℃の温度において８０分間反応を行なった。反応系を室温まで冷却した後、この反応系にさらに４０ｍｌのｎ−ヘキサンを加え、上澄液を抜き取り、新しいｎ−ヘキサン４０ｍｌを加えて洗浄する操作を３回繰返すことによって未反応の四塩化チタンを実質的に洗浄除去を行なった。５０℃において減圧下で乾燥を行ない、濃紫色の固体生成物が得られた。この触媒成分のチタン含有量は２．５重量％であった。
（２）ポリエチレン樹脂の製造
減圧乾燥した後、充分に窒素ガスで系内を置換した内容積が１．２ｌのステンレス製のオートクレーブ内にトリイソブチルアルミニウムのｎ−ヘプタン溶液（濃度  ０．５モル／ｌ）１．４ｍｌ（トリイソブチルアルミニウム  ０．７ミリモル）を加え、上記によって得られた触媒成分２１．５ｍｇを加えた。不活性有機溶媒としてイソブタン３４６ｇをローターメーターを用いて仕込んだ。攪拌しながら８５℃に昇温した。イソブタンの圧力は１４．０ｋｇ／ｃｍ２（ゲージ圧）を示してした。水素を系圧が１６．０ｋｇ／ｃｍ２（ゲージ圧）になるまで圧入し、つづいて系の圧力が２６ｋｇ／ｃｍ２（ゲージ圧）、エチレンの圧力は１０ｋｇ／ｃｍ２（ゲージ圧）に保たれるように連続的にエチレンを導入し続けた。エチレンの導入開始後、６０分で系内のガスをリリーフラインを通して系外にパージした。得られた白色の粉末状の重合体を真空乾燥した。その結果、ＨＬＭＦＲが１３ｇ／１０分、密度が０．９５０ｇ／ｃｍ３の重合体が得られた。
表１にポリエチレン系重合体の評価結果を示した。
【００３２】
（実施例３）
実施例２で得られた重合体をｎ−ヘプタン中に入れ洗浄、乾燥した。その結果、ＨＬＭＦＲが１３ｇ／１０分、密度が０．９５０ｇ／ｃｍ３であって、ｎ−ブチルアルコール抽出量が１．０重量％の重合体が得られた。
表１にポリエチレン系重合体の評価結果を示した。
【００３３】
（実施例４）
実施例１の水素量を調節することにより、ＨＬＭＦＲが１０ｇ／１０分、密度が０．９４９ｇ／ｃｍ３の重合体が得られた。
表１にポリエチレン系重合体の評価結果を示した。
【００３４】
（比較例１）
実施例２の水素圧力を１６．０ｋｇ／ｃｍ２（ゲージ圧）よりも多めに圧入した以外は実施例２と同様に行なった。その結果、ＨＬＭＦＲが１３ｇ／１０分、密度が０．９５０ｇ／ｃｍ３の重合体が得られた。
表１にポリエチレン系重合体の評価結果を示した。
【００３５】
（比較例２）
市販の日本ポリエチレン社製高密度ポリエチレン「ＨＢ１１１Ｒ」（ＨＬＭＦＲが６ｇ／１０分、密度が０．９４５ｇ／ｃｍ３の重合体）を用いた。
表１にポリエチレン系重合体の評価結果を示した。
【００３６】
（比較例３）
（１）固体触媒成分の調製
直径１０ｍｍの磁製ボールを約７００個充填した内容積１Ｌの粉砕用ポットを充分に窒素置換した後、市販のマグネシウムエチラート２０ｇ（１７．５ｍｍｏｌ）、粒状の三塩化アルミニウム１．６６ｇ（１７．５ｍｍｏｌ）及びジフェニルジエトキシシラン２．７２ｇ（１０ｍｍｍｏｌ）を入れた。このポットを振動ボールミルに取り付け、振幅が６ｍｍ及び振動数が３０Ｈｚ／分の条件で３時間共粉砕を行った。粉砕後に内容物を窒素雰囲気下で取り出し、約２０ｇの共粉砕物を得た。
充分に窒素置換した２００ｍｌの三ツ口フラスコに、上記で得られた共粉砕物５ｇ及びｎ−ヘプタン２０ｍｌを加え、攪拌しながら室温で１０ｍｌの四塩化チタンを滴下した。滴下が終了後、反応系を９０℃まで昇温し、９０分間攪拌を続けた。次いで反応系を室温まで冷却後、ｎ−ヘキサンを用いたデカンテーションを繰り返すことにより、未反応の四塩化チタンなどを除去した後、５０℃にて減圧乾燥することにより、７．２ｇの固体触媒成分を得た。この固体触媒成分は元素分析の結果、１０．１重量％のチタン原子を含んでいた。
（２）ポリエチレン樹脂の製造
内容積２００Ｌの第１の重合液体充填ループ型反応器に脱水精製したイソブタンを２７０Ｌ／ｈｒ、トリイソブチルアルミニウムを２２４ｇ／ｈｒの速度で、上記固体触媒を５．２ｇ／ｈｒの速度で、さらにエチレンを８７ｋｇ／ｈｒ、水素を５．４ｇ／ｈｒ、コモノマーとして１−ヘキセンを２．７ｋｇ／ｈｒの速度で連続的に供給し、８０℃、重合圧力４．２ＭＰａ、平均滞留時間０．５５ｈｒの条件下でエチレンと１−ヘキセンとの共重合を行った。
重合反応生成物の一部を採取し物性を測定した結果、ＨＬＭＦＲは１．３０ｇ／１０分、密度は０．９３４６ｇ／ｃｍ３、１−ヘキセン含有量は０．４５モル％であった。
次いで、第一工程重合生成物を含むイソブタンスラリーをそのまま内容積４００Ｌの第二工程反応器に全量導入し、触媒を追加することなく、イソブタンを１２０Ｌ／ｈｒ、エチレンを９８ｋｇ／ｈｒ、水素を１５０ｇ／ｈｒの速度で連続的に供給し、９０℃、重合圧力４．１ＭＰａ、平均滞留時間０．６ｈｒの条件下で第二工程の重合を行った。第二工程反応器から排出されたエチレン系重合体のＭＦＲは０．６８ｇ／１０分、ＨＬＭＦＲは４２ｇ／１０分、密度は０．９５１ｇ／ｃｍ３、１−ヘキセン含有量は０．３５モル％であった。なお、高分子量成分（第一工程で製造された重合体）の割合は４７質量％であった。
表１にポリエチレン系重合体の評価結果を示した。
【００３７】
（比較例４）
（１）固体触媒成分の製造
攪拌機および冷却器を取り付けた容量１Ｌの三つ口フラスコの内部を十分に窒素置換した後、乾燥ヘキサン２５０ｍｌ、あらかじめ３Ｌ振動ミルで１時間粉砕処理を行った無水塩化マグネシウム１１．４ｇおよびｎ−ブタノール１１０ｍｌを入れ、６８℃で２時間加熱し均一な溶液とした。この溶液を室温まで冷却した後、２５℃の運動粘度が２５ｃＳｔであるメチルポリシロキサン８ｇを添加し、１時間攪拌して均一な溶液を得た。この均一溶液を水で冷却した後、この中へ四塩化チタン５０ｍｌおよび乾燥ヘキサン５０ｍｌを、滴下漏斗を用い１時間を費やして滴下し、溶液を得た。この溶液は均一であり、反応生成物の錯体は析出していなかった。この溶液を還流しながら、６８℃で２時間加熱処理を行った。加熱を開始して約３０分後に反応生成物錯体の析出が見られた。これを採取して乾燥ヘキサン２５０ｍｌで６回洗浄し、さらに窒素ガスで乾燥して、反応生成物錯体１９ｇを回収した。反応生成物錯体を分析したところ、Ｍｇ１４．５重量％、ｎ−ブタノール４４．９重量％およびＴｉ０．３重量％を含有しており、その比表面積は１７ｍ２／ｇであった。反応生成物錯体４．５ｇを窒素雰囲気下で攪拌機および冷却器を取り付けた容量１Ｌの三つ口フラスコに採取し、これに乾燥ヘキサン２５０ｍｌおよび四塩化チタン２５ｍｌを加えて還流下に６８℃で２時間加熱処理を行い、室温まで冷却した後、乾燥ヘキサン２５０ｍｌで６回洗浄し、窒素ガスで乾燥して固体触媒成分４．６ｇを回収した。この固体触媒成分を分析したところ、Ｍｇ１２．５重量％、ｎ−ブタノール１７．０重量％およびＴｉ９．０重量％を含有しており、その比表面積は２９ｍ２／ｇであった。この固体触媒成分をＳＥＭで観察したところ、粒径は均一であり球に近い形状であった。
（２）ポリエチレン樹脂の製造
第一段反応器として内容積２００Ｌの重合器に、触媒供給ラインから上記で得られる固体触媒成分１４．３ｇ／ｈｒを、またトリエチルアルミニウム（ＴＥＡ）を有機金属化合物供給ラインから５６ｍｍｏｌ／ｈｒの速度にて連続的に供給して、重合内容物を所要速度で排出しながら、７０℃において重合溶媒（ｎ−ヘキサン）７０（ｌ／ｈｒ）、水素０．３９（ｍｇ／ｈｒ）、エチレン１６．２（ｋｇ／ｈｒ）、１−ブテン０．９４（ｋｇ／ｈｒ）の速度で供給し、液相中の水素濃度０．３７×１０−３重量％、エチレン濃度０．１７重量％、水素の対エチレン濃度比０．００９４、１−ブテンの対エチレン濃度比１．１０に保ち、全圧１．４ＭＰａ、平均滞留時間１．９７Ｈｒの条件下で連続的に第一段共重合を行った。
第一段反応器で生成したスラリー状重合生成物をそのまま内容積４００Ｌの第二段反応器へ全量、内径５０ｍｍの連続管を通して導入し、重合器内容物を所要速度にて排出しながら、８２℃にて、重合溶媒（ｎ−ヘキサン）１００（ｌ／ｈｒ）、水素８０．０（ｇ／ｈｒ）、エチレン４３．８（ｋｇ／ｈｒ）の速度で供給し、液相中の水素濃度０．０５０重量％、エチレン濃度０．６１重量％、水素の対エチレン濃度比１．２５、全圧１．２ＭＰａ、平均滞留時間１．０５Ｈｒの条件下で連続的に第二段重合を行った。
第二段反応器から排出される重合生成物をフラッシング槽へ導入し、ＨＬＭＦＲが２３０ｇ／１０分、密度が０．９５５ｇ／ｃｍ３の重合体が得られた。
表１にポリエチレン系重合体の評価結果を示した。
【００３８】
（比較例５）
市販のプライムポリマー社製高密度ポリエチレン「６３００Ｍ」（ＨＬＭＦＲが１５ｇ／１０分、密度が０．９５１ｇ／ｃｍ３の重合体）を用いた。
表１にポリエチレン系重合体の評価結果を示した。
【００３９】
（比較例６）
比較例３の水素量及び１−ヘキセン量を調節することにより、ＨＬＭＦＲが７５ｇ／１０分、密度が０．９４５ｇ／ｃｍ３である重合体が得られた。
表１にポリエチレン系重合体の評価結果を示した。
【００４０】
【表１】
2008024758.tif 000002
【００４１】
表１からわかるように、実施例１乃至実施例４は成形性、溶着強度及び耐久性のバランスに優れ、信頼性の向上したプラスチック燃料タンク用の材料例であり、比較例１は成形性に優れているが、溶着強度が低く、信頼性の低いプラスチック燃料タンク用の材料例であり、比較例２は溶着強度に優れているが、成形性が悪いプラスチック燃料タンク用の材料例であり、比較例３は射出成形性に優れているが、溶着強度が低いプラスチック燃料タンク用の材料例であり、比較例４は射出成形性に優れているが、溶着強度が低いプラスチック燃料タンク用の材料例であり、比較例５は成形性に優れているが、溶着強度が低く、信頼性の低いプラスチック燃料タンク用の材料例であり、比較例６は、ｎ−ブチルアルコール抽出量が多いため溶着強度が低下した材料例である。
【産業上の利用可能性】
【００４２】
本発明の溶着材料は、プラスチック燃料タンク本体と溶着部品との間の溶着強度の更なる改良及び耐久性の改良を図ることができ、成形性、溶着強度及び耐久性のバランスに優れ、信頼性の向上したプラスチック燃料タンクを得ることができ、さらに、燃料タンク本体へ溶着部品を溶着する際、溶着不具合の発生しにくく、溶融樹脂の流動性バランスに優れた成形性を達成でき、溶着後の性能も満足させることができる。