(57)【要約】【課題】排ガス中の粒子状物質を十分な酸化速度で酸化し、効率よく浄化することが可能な粒子状物質浄化方法を提供すること。【解決手段】  内燃機関からの排ガスに含まれる粒子状物質を浄化する粒子状物質浄化方法であって、  前記排ガス中の酸素濃度が１３容量％〜３０容量％となるように、前記排ガスに対して酸素富化処理を施し、該酸素富化処理後の排ガスを、アルカリ金属成分を含有する粒子状物質浄化用触媒に接触させて、前記排ガス中の前記粒子状物質を酸化して浄化することを特徴とする粒子状物質浄化方法。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
内燃機関からの排ガスに含まれる粒子状物質を浄化する粒子状物質浄化方法であって、
前記排ガス中の酸素濃度が１３容量％〜３０容量％となるように前記排ガスに対して酸素富化処理を施し、該酸素富化処理後の排ガスを、アルカリ金属成分を含有する粒子状物質浄化用触媒に接触させて、前記排ガス中の前記粒子状物質を酸化して浄化することを特徴とする粒子状物質浄化方法。
【請求項２】
前記酸素富化処理を施す際に、酸素濃縮器、圧縮酸素ボンベ、圧縮空気ボンベ及び空気ポンプからなる群から選択される少なくとも一種の酸素供給設備を酸素富化手段として用いることを特徴とする請求項１に記載の粒子状物質浄化方法。
【請求項３】
前記粒子状物質浄化用触媒が、多孔質酸化物と、該多孔質酸化物に担持されたリチウム、ナトリウム、カリウム及びセシウムからなる群から選択される少なくとも一種のアルカリ金属成分とを含有することを特徴とする請求項１又は２に記載の粒子状物質浄化方法。
【請求項４】
前記粒子状物質浄化用触媒が、前記多孔質酸化物に担持されたルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、イリジウム、白金及び金からなる群から選択される少なくとも一種の貴金属成分を更に含有することを特徴とする請求項３に記載の粒子状物質浄化方法。
【請求項５】
内燃機関に接続された排ガス管と、
前記排ガス管に接続され且つ排ガス中の酸素濃度が１３容量％〜３０容量％となるように前記排ガス管内の排ガスを酸素富化することが可能な酸素富化手段と、
前記酸素富化後の排ガスと接触させるために前記排ガス管内に配置されたアルカリ金属成分を含む粒子状物質浄化用触媒と、
を備えることを特徴とする粒子状物質浄化装置。
【請求項６】
前記酸素富化手段が、酸素濃縮器、圧縮酸素ボンベ、圧縮空気ボンベ及び空気ポンプからなる群から選択される少なくとも一種の酸素供給設備であることを特徴とする請求項５に記載の粒子状物質浄化装置。
【請求項７】
前記粒子状物質浄化用触媒が、多孔質酸化物と、該多孔質酸化物に担持されたリチウム、ナトリウム、カリウム及びセシウムからなる群から選択される少なくとも一種のアルカリ金属成分とを含有することを特徴とする請求項５又は６に記載の粒子状物質浄化装置。
【請求項８】
前記粒子状物質浄化用触媒が、前記多孔質酸化物に担持されたルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、イリジウム、白金及び金からなる群から選択される少なくとも一種の貴金属成分を更に含有することを特徴とする請求項７に記載の粒子状物質浄化装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、内燃機関からの排ガスに含まれる粒子状物質を浄化する粒子状物質浄化方法並びに粒子状物質浄化装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
内燃機関から排出される排ガスには、燃焼により生じた煤及びその他の炭素原子粒子状物質等を含む粒子状物質（ＰＭ）が含まれている。そして、このような粒子状物質は動植物に悪影響を及ぼす大気汚染物質として知られている。そのため、粒子状物質を低減することを課題として種々の粒子状物質浄化用触媒が研究されてきた。
【０００３】
例えば、特開２００５−２１８１８号公報（特許文献１）においては、担体（Ａｌ２Ｏ３、ＣｅＯ２、ＴｉＯ２、ＺｒＯ２、ＳｉＯ２、ＭｇＯ等）と、前記担体上に形成された触媒層とからなり、触媒層中の触媒成分としてアルカリ金属成分を含む粒子状物質浄化用触媒が開示されている。また、特開２００５−１２５２５４号公報（特許文献２）においては、結晶性のジルコニウム複合酸化物にアルカリ金属と貴金属とを担持させた排気ガス浄化用触媒が開示されている。更に、特開２００６−１１０５１９号公報（特許文献３）においては、共沈法により、アルカリ金属及びアルカリ土類金属から選択される金属又はＴｉ、Ｓｉ、Ａｌ等からなる金属酸化物を核にして得たペロブスカイト型複合酸化物で構成した粒子状物質浄化用触媒が開示されている。また、特開２００５−６６５５９号公報（特許文献４）においては、担体（Ａｌ２Ｏ３、ＺｒＯ２、ＳｉＯ２−Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ゼオライト等）と、前記担体に担持された式（１）：ＡＭｘＯｙ（式中、Ａはアルカリ金属又はアルカリ土類金属、ＭはＣｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ又はＮｉを示し、Ｏは酸素を示し、０＜ｘ≦４、０＜ｙ≦８である。）で表される複合酸化物と、複合酸化物の一部に含まれた貴金属とを含む粒子状物質浄化用触媒が開示されている。
【０００４】
また、このような粒子状物質浄化用触媒は、通常、ディーゼルパティキュレートフィルタ（ＤＰＦ）にコートして使用されていた。すなわち、従来は、粒子状物質の浄化方法として、前記粒子状物質浄化用触媒が担持されたＤＰＦを用い、このＤＰＦに排ガスを接触させることにより、粒子状物質を酸化して浄化する方法を採用していた。しかしながら、このような粒子状物質の浄化方法では、十分な酸化速度で粒子状物質を酸化することができなかったため、粒子状物質を連続的に酸化することは困難で、未燃の粒子状物質が前記粒子状物質浄化用触媒に堆積してしまうという問題があった。更に、このような粒子状物質浄化用触媒の使用方法では、前記粒子状物質が堆積した触媒を再生させるために、排ガスに軽油を添加して堆積した粒子状物質を強制的に燃焼させる必要があり、燃費の低下を招くという問題もあった。
【特許文献１】特開２００５−２１８１８号公報
【特許文献２】特開２００５−１２５２５４号公報
【特許文献３】特開２００６−１１０５１９号公報
【特許文献４】特開２００５−６６５５９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、上記従来技術の有する課題に鑑みてなされたものであり、排ガス中の粒子状物質を十分な酸化速度で酸化し、効率よく浄化することが可能な粒子状物質浄化方法並びにその方法に好適に用いることが可能な粒子状物質浄化装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、上記目的を達成すべく鋭意研究を重ねた結果、排ガス中の酸素濃度が特定の濃度となるように酸素富化処理を施し、前記酸素富化処理後の排ガスを、アルカリ金属成分を含有する粒子状物質浄化用触媒に接触させることにより、排ガス中の粒子状物質を十分な酸化速度で酸化し、効率よく浄化することが可能となることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００７】
すなわち、本発明の粒子状物質浄化方法は、内燃機関からの排ガスに含まれる粒子状物質を浄化する粒子状物質浄化方法であって、
前記排ガス中の酸素濃度が１３容量％〜３０容量％となるように前記排ガスに対して酸素富化処理を施し、該酸素富化処理後の排ガスを、アルカリ金属成分を含有する粒子状物質浄化用触媒に接触させて、前記排ガス中の前記粒子状物質を酸化して浄化することを特徴とする方法である。
【０００８】
また、本発明の粒子状物質浄化装置は、内燃機関に接続された排ガス管と、
前記排ガス管に接続され且つ排ガス中の酸素濃度が１３容量％〜３０容量％となるように前記排ガス管内の排ガスを酸素富化することが可能な酸素富化手段と、
前記酸素富化後の排ガスと接触させるために前記排ガス管内に配置されたアルカリ金属成分を含む粒子状物質浄化用触媒と、
を備えることを特徴とするものである。
【０００９】
上記本発明の粒子状物質浄化方法においては、前記酸素富化処理を施す際に、酸素濃縮器、圧縮酸素ボンベ、圧縮空気ボンベ及び空気ポンプからなる群から選択される少なくとも一種の酸素供給設備を酸素富化手段として用いることが好ましく、また、上記本発明の粒子状物質浄化装置においては、前記酸素富化手段が上記酸素供給設備であることが好ましい。
【００１０】
また、上記本発明の粒子状物質浄化方法及び粒子状物質浄化装置においては、前記粒子状物質浄化用触媒が、多孔質酸化物と、該多孔質酸化物に担持されたリチウム、ナトリウム、カリウム及びセシウムからなる群から選択される少なくとも一種のアルカリ金属成分とを含有するものであることが好ましく、更に、前記多孔質酸化物に担持されたルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、イリジウム、白金及び金からなる群から選択される少なくとも一種の貴金属成分を更に含有するものであることがより好ましい。
【００１１】
なお、本発明の粒子状物質浄化方法及び粒子状物質浄化装置によって上記目的が達成される理由は必ずしも定かではないが、本発明者らは以下のように推察する。すなわち、アルカリ金属成分を含む粒子状物質浄化用触媒の活性種は、アルカリ金属の超酸化物（ＬｉＯ２、ＮａＯ２、ＫＯ２、ＣｓＯ２等）であるものと推察される。このようなアルカリ金属の超酸化物は酸素濃度が高くなるほど生成し易いものである。本発明においては、粒子状物質浄化用触媒に接触させる排ガス中の酸素濃度が上記特定の範囲となるように排ガスに対して酸素富化処理を施すため、排ガス中の酸素濃度を高くすることが可能であり、粒子状物質を浄化する際にも前記アルカリ金属の超酸化物の生成が促進される。そのため、本発明においては、粒子状物質の浄化の際に、活性種の量を十分なものとしながら粒子状物質を浄化することが可能となるため、粒子状物質を十分な酸化速度で酸化して効率よく浄化できるものと推察される。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、排ガス中の粒子状物質を十分な酸化速度で酸化し、効率よく浄化することが可能な粒子状物質浄化方法並びにその方法に好適に用いることが可能な粒子状物質浄化装置を提供することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、図面を参照しながら本発明の粒子状物質浄化方法及び粒子状物質浄化装置の好適な実施形態について詳細に説明する。なお、以下の説明及び図面中、同一又は相当する要素には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。
【００１４】
図１は、本発明の粒子状物質浄化装置の好適な一実施形態の模式図である。
【００１５】
図１に示す粒子状物質浄化装置は、内燃機関１０に接続された排ガス管１１と、前記排ガス管１１に接続された酸素富化手段１２と、排ガス管１１内に配置された粒子状物質浄化用触媒１３とを備えるものである。なお、このような装置においては、内燃機関１０及び酸素富化手段１２は、それぞれ図示を省略した制御手段に接続されている。また、前記排ガス管１１には、粒子状物質浄化用触媒１３の入リ口近傍に排ガス中の酸素濃度を測定可能なセンサー（図示省略）が直接装着されている。更に、前記センサーは、前記制御手段に電気的に接続されている。また、図１中、矢印は内燃機関からの排ガス及び酸素富化手段１２から供給される酸素含有ガスの気流を概念的に示したものである。
【００１６】
このような内燃機関１０としては特に制限されず、公知の内燃機関を適宜用いることができ、例えば、自動車のエンジン（ガソリンエンジン、ディーゼルエンジン等）であってもよい。なお、このような内燃機関１０を用いる場合において、車速やエンジンの回転数等を検出するための手段は特に制限されず、通常の検出手段を用いることができる。
【００１７】
また、このような内燃機関１０の制御手段（図示せず）としては特に制限されず、例えば、エンジンコントロールユニット（ＥＣＵ）が挙げられる。このようなＥＣＵは、マイクロプロセッサ及びその動作に必要なＲＯＭ、ＲＡＭ等の周辺装置を組み合わせたコンピュータとして構成されたものである。なお、本実施形態においては、このような制御手段により内燃機関１０の制御とともに、酸素富化手段１２からの酸素含有ガスの供給量の制御を可能としている。
【００１８】
酸素富化手段１２は、排ガス管１１に接続され且つ排ガス中の酸素濃度が１３容量％〜３０容量％となるように排ガス管１１内の排ガスに対して酸素富化することが可能なものであればよく、特に制限されない。このような酸素富化手段１２の設計は特に制限されず、内燃機関の種類、用いる触媒の種類等に応じて適宜変更することができる。また、このような酸素富化手段１２としては、酸素濃縮器、圧縮酸素ボンベ、圧縮空気ボンベ及び空気ポンプからなる群から選択される少なくとも一種の酸素供給設備が好ましい。更に、このような酸素供給設備としては、内燃機関の排気量等により適宜選択されるものではあるが、酸素含有ガスの供給量を１００〜３０００Ｌ／ｍｉｎ程度とすることが可能なものを好適に用いることができる。なお、このような酸素富化手段１２においては、前記制御手段等により供給する酸素含有ガスの量を調整するために吸気弁を設けて、これを開閉させ、排ガス中の酸素濃度を調節してもよい。なお、ここにいう「酸素含有ガス」は、酸素の含有量が２０容量％以上のガスであればよく、特に制限されず、例えば、空気であってもよい。
【００１９】
また、酸素富化手段１２は、排ガス管１１に配置された粒子状物質浄化用触媒１３よりも上流側に接続されている。このようにして酸素富化手段１２を接続することにより、内燃機関１０の運転状況等に対応して、粒子状物質浄化用触媒１３に流入する排ガス中の酸素濃度を１３容量％〜３０容量％に調整することが可能となる。
【００２０】
また、排ガス中の酸素濃度の検出するためのセンサーとしては特に制限されず、ガス濃度を検知することが可能な公知のセンサーを適宜用いることができる。このようなセンサーとしては、例えば、触媒の入リ口に直接装着して直接的に排ガス中の酸素濃度を検知するセンサーや、内燃機関１０のエンジン回転数、アクセル開度、スロットル開度、トルク、吸気流量、燃料噴射量等のデータから間接的にガス中の酸素濃度を検知するセンサー等を適宜用いることができる。なお、本実施形態においては、このようなセンサーとして、直接的に排ガス中の酸素濃度を検知するセンサーを用いている。更に、前記センサーを触媒の入リ口近傍に装着するとともに、前記制御手段と電気的に接続して、検知された酸素濃度のデータを制御手段に入力できるようにしている。そして、本実施形態においては、前記制御手段によって、前記センサーから入力された酸素濃度のデータに基づき、排ガス中の酸素濃度を１３容量％〜３０容量％に調整するために必要な酸素含有ガスの供給量を計算し、酸素富化手段１２から供給する酸素含有ガスの量を制御する。
【００２１】
さらに、粒子状物質浄化用触媒１３としては、アルカリ金属成分を含むものであればよく、特に制限されず、アルカリ金属成分を含む公知の粒子状物質浄化用触媒を適宜用いることができる。このような粒子状物質浄化用触媒１３としては、多孔質酸化物と、該多孔質酸化物に担持されたリチウム、ナトリウム、カリウム及びセシウムからなる群から選択される少なくとも一種のアルカリ金属成分とを含有するものが好ましい。このような多孔質酸化物にアルカリ金属が担持された粒子状物質浄化用触媒を用いることで、より効率よく粒子状物質を浄化することが可能となる傾向にある。また、このようなアルカリ金属成分としては、より高い浄化活性が得られるという観点から、リチウム、ナトリウム、カリウム及びセシウムが好ましく、セシウムが特に好ましい。
【００２２】
また、このような多孔質酸化物としては特に限定されず、粒子状物質浄化用触媒に使用することが可能な公知の金属酸化物を適宜用いることができ、例えば、酸化鉄、チタニア、アルミナ、シリカ、ジルコニア、セリア等が挙げられる。また、このような多孔質酸化物の中でも、比較的高い活性と高い耐熱性が発現するという観点から、酸化鉄、ジルコニア、セリアが好ましい。また、前記多孔質酸化物は、１種の金属酸化物を単独で、或いは２種以上の金属酸化物を組み合わせて用いることができる。
【００２３】
また、前記多孔質酸化物の比表面積は１０〜２００ｍ２／ｇであることが好ましい。前記比表面積が前記上限を超えると、多孔質酸化物が焼結しやすくなり、得られる触媒の耐熱性が低下する傾向にあり、前記下限未満では、アルカリ金属成分の分散性が低下する傾向にある。このような比表面積は、吸着等温線からＢＥＴ等温吸着式を用いてＢＥＴ比表面積として算出することができる。なお、このような多孔質酸化物の製造方法は特に制限されず、公知の方法を適宜採用することができる。また、このような多孔質酸化物としては、市販の多孔質酸化物を用いてもよい。更に、このような多孔質酸化物に前記アルカリ金属成分を担持せしめる方法は特に制限されず、公知の方法を適宜採用することができる。このような方法としては、例えば、アルカリ金属の塩を含む水溶液を前記多孔質酸化物に含浸させた後に乾燥し、焼成する方法が挙げられる。
【００２４】
また、このような粒子状物質浄化用触媒１３においては、前記前記多孔質酸化物に担持されたルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、イリジウム、白金及び金からなる群から選択される少なくとも一種の貴金属成分を更に含有するものがより好ましい。このような貴金属成分を含有させることで、より高い触媒活性を発揮させることが可能となる傾向にある。また、このような貴金属成分の中でも、粒子状物質に対するより高度な酸化能を有するという観点から、白金、ロジウム、パラジウムを用いることが好ましく、白金を用いることが特に好ましい。なお、これらの貴金属成分は１種を単独で、あるいは２種以上を組み合わせて使用することができる。また、このような貴金属成分を前記多孔質酸化物に担持せしめる方法としては、特に制限されず、公知の方法を適宜採用でき、例えば、貴金属の塩（例えば、ジニトロジアミン塩）や錯体（例えば、テトラアンミン錯体）を含有する水溶液を前記多孔質酸化物に含浸させた後に乾燥し、焼成する方法を採用してもよい。
【００２５】
また、粒子状物質浄化用触媒１３においては、前記アルカリ金属成分の含有量が前記多孔質酸化物の質量１００ｇあたり０．０１〜１０モルであることが好ましく、０．０５〜２モルであることがより好ましい。このようなアルカリ金属成分の含有量が前記下限未満では、粒子状物質を十分な酸化速度で酸化することが困難となる傾向にあり、他方、前記上限を超えると前記貴金属成分を担持した場合に、アルカリ金属成分が前記貴金属成分を被覆してしまい、活性が低下する傾向にある。
【００２６】
さらに、粒子状物質浄化用触媒１３においては、前記貴金属成分の含有量が多孔質酸化物１００質量部当たり０．１〜２０質量部であることが好ましく、１〜１０質量部であることがより好ましい。このような貴金属成分の含有量が前記下限未満では、活性が低く粒子状物質を十分な酸化速度で酸化することが困難となる傾向にあり、他方、前記上限を超えると、活性が飽和するため、コストが増大する傾向にある。
【００２７】
また、粒子状物質浄化用触媒１３の形態は特に制限されず、例えば、ハニカム形状のモノリス触媒、ペレット形状のペレット触媒等の形態とすることができる。ここで用いられる基材も特に制限されず、パティキュレートフィルタ基材（ＤＰＦ基材）、モノリス状基材、ペレット状基材、プレート状基材等が好適に採用することができる。また、このような基材の材質も特に制限されないが、コーディエライト、炭化ケイ素、ムライト等のセラミックスからなる基材や、クロム及びアルミニウムを含むステンレススチール等の金属からなる基材が好適に採用することができる。なお、本実施形態においては、ペレット状に加工した粒子状物質浄化用触媒１３を用いている。
【００２８】
次に、本発明の粒子状物質浄化方法の好適な方法として、図１に示す粒子状物質浄化装置を用いた場合の粒子状物質浄化方法を説明する。
【００２９】
このような粒子状物質浄化方法においては、内燃機関１０からの排ガスに対して酸素富化処理を施し、前記酸素富化処理後の排ガスを粒子状物質浄化用触媒１３に接触させて、前記排ガス中の前記粒子状物質を酸化して浄化する。
【００３０】
このような酸素富化処理においては、排ガス中の酸素濃度が１３容量％〜３０容量％（より好ましくは１５〜２５容量％）となるように酸素富化する必要がある。このような酸素富化処理後の排ガス中の酸素濃度が１３容量％未満では、酸素濃度が低く、十分な酸化速度で粒子状物質を酸化して浄化することができなくなる。他方、このような酸素富化処理後の排ガス中の酸素濃度が３０容量％を超すためには、酸素供給設備が大型化してしまうこととなる。
【００３１】
なお、本実施形態においては、このような排ガス中の酸素濃度を制御する方法として、前述のようなセンサーを用いて排ガス中の酸素濃度を検知し、その検知データを前記制御手段に入力し、前記制御手段により酸素濃度を１３容量％〜３０容量％とするために必要な酸素含有ガスの添加量を計算して、酸素富化手段１２から供給する酸素含有ガスの量を適宜制御する方法を採用している。
【００３２】
また、前記粒子状物質を酸化して浄化する際の温度条件は特に制限されず、粒子状物質を酸化するのに必要な通常の温度条件下で使用することが可能であり、３００〜５００℃程度の温度条件下で排ガスを粒子状物質浄化用触媒１３に接触させることが好ましい。
【００３３】
以上、本発明の粒子状物質浄化方法並びに粒子状物質浄化装置の好適な実施形態について説明したが、本発明の粒子状物質浄化方法並びに粒子状物質浄化装置は上記実施形態に限定されるものではない。例えば、上記実施形態においては、図１に示すような構成の装置を用いているが、本発明の粒子状物質浄化装置の構成はこれに制限されるものではなく、例えば、二股に分岐した排ガス管と、前記排ガス管の二股の分岐点よりも上流側に接続した酸素富化手段と、前記排ガス管の一方の分岐管と他方の分岐管のそれぞれに配置された粒子状物質浄化用触媒１３とを備えた装置等を用いてもよい。
【００３４】
また、上記実施形態においては、直接的に排ガス中の酸素濃度を検知することが可能なセンサーを用い、その検知データに基づいて排ガス中の酸素濃度を制御しているが、このような酸素濃度を制御する方法は特に制限されず、エンジン回転数、アクセル開度、スロットル開度、トルク、吸気流量、燃料噴射量、酸素含有ガスの供給量等のデータと、排ガス中の酸素濃度との関係についてマップを予め作成しておき、そのマップに基づいて酸素濃度を制御する方法を採用してもよい。
【実施例】
【００３５】
以下、実施例及び比較例に基づいて本発明をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【００３６】
（合成例１：粒子状物質浄化用触媒の調製）
先ず、酸化鉄（Ｆｅ２Ｏ３：戸田工業株式会社製）５０ｇと、白金（Ｐｔ）濃度４．５７ｗｔ％のジニトロジアンミン白金（Ｐｔ（ＮＨ３）２（ＮＯ２）２）水溶液（田中貴金属工業株式会社製）２１．９ｇと、水酸化セシウム（ＣｓＯＨ：和光純薬工業株式会社製）９．９９ｇと、イオン交換水５００ｇとを混合した後、８０℃の温度条件下において３時間蒸発乾固させて、触媒前駆体を得た。次に、得られた触媒前駆体を、空気中、１１０℃の温度条件下において１２時間乾燥させた後、更に、空気中、５００℃の温度条件下において３時間焼成した。そして、焼成後の触媒前駆体を圧粉成型した後、粉砕してペレット状の触媒（粒径１５０−２５０μｍ）とし、空気中、７５０℃の温度条件下において５時間焼成して、アルカリ金属成分としてセシウムを含む粒子状物質浄化用触媒を得た。
【００３７】
（実施例１）
先ず、円筒状サンプル管瓶内に、合成例１で得られた粒子状物質浄化用触媒０．４７５ｇと、模擬の粒子状物質（ＰＭ）としてカーボンブラック（東海カーボン製）０．０２５ｇとを添加した。次に、得られた円筒状サンプル管瓶を６時間回転させて、添加した前記粒子状物質浄化用触媒と前記カーボンブラックとを撹拌し、粒子状物質浄化用触媒の外表面にカーボンブラックが付着した試料を得た。
【００３８】
次に、得られた試料０．５ｇを石英管に充填した。そして、前記石英管内にＯ２（２０容量％）／Ｈ２Ｏ（１０容量％）／Ｎ２（７０容量％）からなる混合ガスを流入させて、前記試料に対して前記混合ガスを流量３０Ｌ／分で供給しながら、入りガス温度を２００℃から２０℃／分の昇温速度で昇温し、入りガスの温度３００〜４００℃の温度条件下における酸化速度を求めた。
【００３９】
なお、酸化速度は、入りガスの温度３００〜４００℃の温度条件下において、前記石英管からの出ガス中のＣＯ２及びＣＯの濃度を１分間ごとに測定し、その温度におけるカーボンブラックの酸化量を算出した後、時間１時間、触媒１５０ｇあたりの酸化速度に換算して算出した。得られた結果を図２に示す。
【００４０】
また、温度２００〜５００℃の温度条件下におけるＣｓＯ２の熱力学的平衡濃度は、前記混合ガス雰囲気下、始原系のＣｓＯＨの量と、生成系のＣｓＯＨ、ＣｓＯ０．５、ＣｓＯ及びＣｓＯ２の量とを考慮して計算により求めた。得られた結果を図３に示す。
【００４１】
（比較例１）
Ｏ２（２０容量％）／Ｈ２Ｏ（１０容量％）／Ｎ２（７０容量％）からなる混合ガスの代わりに、Ｏ２（１０容量％）／Ｈ２Ｏ（１０容量％）／Ｎ２（８０容量％）からなる混合ガスを用いたこと以外は、実施例１の試験と同様にして、入りガスの温度３００〜４００℃の温度条件下における酸化速度と、温度２００〜５００℃の温度条件下におけるＣｓＯ２の熱力学的平衡濃度とを求めた。得られた結果をそれぞれ図２及び図３に示す。
【００４２】
（比較例２）
Ｏ２（２０％）／Ｈ２Ｏ（１０％）／Ｎ２（７０容量％）からなる混合ガスのかわりに、Ｏ２（５％）／Ｈ２Ｏ（１０％）／Ｎ２（８５容量％）からなる混合ガスを用いたこと以外は、実施例１の試験と同様にして、入りガスの温度３００〜４００℃の温度条件下における酸化速度と、温度２００〜５００℃の温度条件下におけるＣｓＯ２の熱力学的平衡濃度とを求めた。得られた結果をそれぞれ図２及び図３に示す。
【００４３】
図２に示す結果からも明らかなように、混合ガス中の酸素濃度が２０容量％である場合（実施例１）においては、十分な酸化速度でカーボンブラックを酸化し、浄化できることが確認された。一方、混合ガス中の酸素濃度が１０容量％以下である場合（比較例１〜２）においては、酸素濃度が２０容量％である場合（実施例１）と比較してカーボンブラックの酸化速度が十分なものとならないことが分かった。また、図２に示す結果から、ガス中の酸素濃度が高くなるほど、酸化速度が速くなり、粒子状物質をより効率よく浄化できることが分かった。
【００４４】
また、図３に示す結果からも明らかなように、実施例１及び比較例１〜２においては、酸素濃度が高くなるほど、ＣｓＯ２の熱力学的平衡濃度が高くなっていることが確認された。特に、混合ガス中の酸素濃度が２０容量％である場合（実施例１）においては、ＣｓＯ２の熱力学的平衡濃度が十分に高いものとなることが確認された。なお、図２及び図３に示す結果から、前記粒子状物質浄化用触媒の活性種がＣｓＯ２であると推察される。
【００４５】
以上のような結果から、通常のディーゼルエンジンの排ガス中の酸素濃度と同様の酸素濃度５〜１０容量％の混合ガスの存在下では、十分な酸化速度で粒子上物質を浄化できないことが分かった。一方、排ガスに対して酸素富化処理を施し、酸素濃度をより高い濃度とすることによって、排ガス中の粒子状物質を効率よく酸化できることが確認された。
【産業上の利用可能性】
【００４６】
以上説明したように、本発明によれば、排ガス中の粒子状物質を十分な酸化速度で酸化し、効率よく浄化することが可能な粒子状物質浄化方法並びにその方法に好適に用いることが可能な粒子状物質浄化装置を提供することが可能となる。
【００４７】
したがって、本発明の粒子状物質浄化方法によれば、粒子状物質を効率よく浄化できるため、ディーゼルエンジンからの排ガス中に含まれる粒子状物質の浄化方法等として特に有用である。
【図面の簡単な説明】
【００４８】
【図１】本発明の粒子状物質浄化装置の好適な一実施形態を示す模式図である。
【図２】合成例１で得られた粒子状物質浄化用触媒１５０ｇあたり１時間あたりの酸化速度と、入りガスの温度との関係を示すグラフである。
【図３】ＣｓＯ２の熱力学的平衡濃度と、温度との関係を示すグラフである。
【符号の説明】
【００４９】
１０…内燃機関、１１…排ガス管、１２…酸素富化手段、１３…粒子状物質浄化用触媒。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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