(57)【要約】【課題】異形被接着体であっても、ラジカル重合硬化型の接着剤を用いて被接着体同士を簡単に接着することができる接着体の製造方法を提供することである。【解決手段】被接着体同士をラジカル重合硬化型の接着剤で接着して接着体を製造する方法であって、被接着体である樹脂成形体１，２の接着面１ａ，２ａ同士を所定の間隔で対向配置する工程と、対向した接着面１ａ，２ａの下部周縁にそれぞれゴム状弾性体４ａ，４ｂを配置し、該ゴム状弾性体４ａ，４ｂ間の隙間をシールして、樹脂成形体１，２間に接着剤充填用セル７を形成する工程と、この接着剤充填用セル７内に接着剤３０を注入充填し、この接着剤３０を重合硬化する工程とを含むようにした。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
被接着体同士をラジカル重合硬化型の接着剤で接着して接着体を製造する方法であって、
前記被接着体の接着面同士を所定の間隔で対向配置する工程と、
対向した接着面の下部周縁にそれぞれゴム状弾性体を配置し、該ゴム状弾性体間の隙間をシールして、被接着体間に接着剤充填用セルを形成する工程と、
この接着剤充填用セル内に前記接着剤を注入充填し、この接着剤を重合硬化する工程とを含むことを特徴とする接着体の製造方法。
【請求項２】
前記被接着体が樹脂成形体である請求項１記載の接着体の製造方法。
【請求項３】
前記ゴム状弾性体は、断面略四角形の角型棒状である請求項１または２記載の接着体の製造方法。
【請求項４】
前記ゴム状弾性体は、５〜３０℃における動的貯蔵せん断弾性率が０．１〜１０ＭＰａである請求項１〜３のいずれかに記載の接着体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ラジカル重合硬化型の接着剤により被接着体同士を接着して接着体を製造する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、被接着体同士を接着して接着体を製造する方法として、所定の間隔で対向配置した被接着体の接着面同士の間に重合性モノマーを充填し、これを重合硬化して接着する方法が知られている（例えば、特許文献１〜３参照）。
【０００３】
図８（ａ）は、特許文献１〜３に記載されているような従来の接着体を製造する方法を示す概略断面図であり、図８（ｂ）は、図８（ａ）の底面を示す概略底面図である。同図に示すように、従来の接着体の製造方法は、まず、被接着体として板状の樹脂成形体である樹脂板１０１，１０１の接着面同士をスペーサー（図示せず）等により所定の間隔で対向配置した後、樹脂板１０１，１０１の接着面付近の上面に、それぞれ図７（ａ）に示すようにテープ１０２，１０２を貼着して堰を形成し、接着剤１００を注入するための注入口を形成する。
【０００４】
ついで、前記接着面付近の下面に、それぞれ断面略四角形の樹脂製の角棒１０３ａ，１０３ｂを、両面テープ１０４，１０４を介してそれぞれ配設する。この角棒１０４ａ，１０４ｂは、接着剤１００の重合収縮代を確保するためのものである。
【０００５】
ついで、樹脂板１０１，１０１の隙間を、下側をテープ１０５で封止し、横側もテープ（図示せず）で封止することにより、接着剤１００を注入するための接着剤充填用セル１０６を形成した後、この接着剤充填用セル１０６内に前記注入口から接着剤１００を注入充填して静置する。
【０００６】
接着剤１００としては、通常、ラジカル重合硬化型の接着剤が用いられ、例えばアルキル（メタ）アクリル系モノマーを主成分とする単量体または該単量体の一部が重合したモノマー混合物に適当な重合開始剤を添加した接着剤が知られている。そして、接着剤充填用セル１０６内に注入充填された接着剤１００を重合硬化して接着体を得る。
【０００７】
しかしながら、特許文献１〜３に記載されている方法では、例えばパイプのような円筒状の被接着体同士を接着するのが困難であった。
【０００８】
【特許文献１】特開２００６−１８２８４８号公報
【特許文献２】特開２００６−１８２８４９号公報
【特許文献３】特開平７−７０５１８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明の課題は、異形被接着体であっても、ラジカル重合硬化型の接着剤を用いて被接着体同士を簡単に接着することができる接着体の製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者は、上記課題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、以下の構成からなる解決手段を見出し、本発明を完成するに至った。
【００１１】
（１）被接着体同士をラジカル重合硬化型の接着剤で接着して接着体を製造する方法であって、前記被接着体の接着面同士を所定の間隔で対向配置する工程と、対向した接着面の下部周縁にそれぞれゴム状弾性体を配置し、該ゴム状弾性体間の隙間をシールして、被接着体間に接着剤充填用セルを形成する工程と、この接着剤充填用セル内に前記接着剤を注入充填し、この接着剤を重合硬化する工程とを含むことを特徴とする接着体の製造方法。
（２）前記被接着体が樹脂成形体である前記（１）記載の接着体の製造方法。
（３）前記ゴム状弾性体は、断面略四角形の角型棒状である前記（１）または（２）記載の接着体の製造方法。
（４）前記ゴム状弾性体は、５〜３０℃における動的貯蔵せん断弾性率が０．１〜１０ＭＰａである前記（１）〜（３）のいずれかに記載の接着体の製造方法。
【００１２】
なお、本発明における上記「被接着体」は、板状の被接着体のみに限定されるものではなく、本発明の効果を損なわない限りにおいて、板状以外の形状、すなわち円筒状や円形状、その他の各種異形被接着体をも含む概念である。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、対向した接着面の下部周縁に配置され接着剤の重合収縮代を確保するための部材としてゴム状弾性体を用いるので、該ゴム状弾性体が前記下部周縁の形状に沿って簡単に追従することができる。したがって、異形被接着体であっても、接着剤を注入充填するための接着剤充填用セルを簡単に形成することができ、その結果、簡単に被接着体同士を接着して接着体を得ることができるという効果を有する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
＜第１の実施形態＞
以下、本発明の接着体の製造方法について、樹脂成形体を被接着体とした場合、すなわち樹脂接着体の製造方法について図面を参照して詳細に説明する。図１は、第１の実施形態にかかる樹脂接着体を示す概略斜視図である。
【００１５】
図１に示すように、本実施形態にかかる樹脂接着体の製造方法は、略中央部に円形の穴を有する円筒状の樹脂成形体（パイプ）１と、前記穴に嵌入する径を備えた円筒状の樹脂成形体２とをラジカル重合硬化型の接着剤３０で断面略Ｔ字状に接着した樹脂接着体１０を製造する方法である。
【００１６】
（樹脂成形体）
樹脂成形体１，２を構成する樹脂としては、例えばメタクリル樹脂、スチレン系樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ＡＢＳ（アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン）樹脂等の熱可塑性樹脂等が挙げられ、これらの樹脂は透明であってもよく、特に、メタクリル樹脂が好ましい。メタクリル樹脂は、メタクリル酸エステルを主体とする単量体の重合体であり、例えばメタクリル酸メチルの単独重合体、メタクリル酸メチル５０重量％以上とスチレン５０重量％以下との共重合体、メタクリル酸メチル５０重量％以上とアクリル酸メチルやアクリル酸エチル等のアクリル酸アルキル５０重量％以下との共重合体等が挙げられる。
【００１７】
（接着剤）
接着剤３０は、ラジカル重合硬化型の接着剤であり、ラジカル重合性の単量体として、例えば（メタ）アクリル酸アルキル等を含有するのが好ましく、ラジカル重合開始剤として、例えば有機過酸化物およびアミン等を含有するのが好ましい。前記「（メタ）アクリル」とは、「メタクリル」または「アクリル」のことを意味する。
【００１８】
接着剤３０に含まれる（メタ）アクリル酸アルキルとしては、例えばメタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸プロピル、メタクリル酸ブチル等のアルキル基の炭素数が１〜４程度のメタクリル酸アルキルや、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸ブチル、アクリル酸オクチル等のアルキル基の炭素数が１〜８程度のアクリル酸アルキル等が挙げられ、これらは１種または２種以上をブレンドして用いてもよい。
【００１９】
接着剤３０には、前記（メタ）アクリル酸アルキル以外のラジカル重合性の単量体として、例えば（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリルアミド、スチレン等を１種ないし２種以上含有してもよく、その含有量は、単量体全体の重量を基準として、５０重量％以下、好ましくは２０重量％以下であるのがよい。すなわち、接着剤３０に含まれる単量体は、（メタ）アクリル酸アルキルを主体としており、全単量体の５０〜１００重量％、好ましくは８０〜１００重量％が（メタ）アクリル酸アルキルであるのがよい。
【００２０】
また、接着剤３０には、粘度の調整等のために、重合体、例えば上記（メタ）アクリル酸アルキルを主体とする単量体をラジカル重合させてなる重合体が含まれていてもよい。この重合体の含有量は、該重合体と上記単量体との合計量を基準として、通常５０重量％以下であり、好ましくは５〜５０重量％であるのがよい。また、この重合体を接着剤３０に含有させるには、上記単量体とは別に重合体を配合してもよいし、上記単量体を部分的に重合させることにより、上記単量体と重合体からなる所謂シロップを調製し、これを配合してもよい。
【００２１】
ラジカル重合開始剤は、接着剤３０を重合硬化させる上で添加することが必要であり、例えば２，２−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）等のアゾ化合物、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート等の有機過酸化物が挙げられる。
【００２２】
ラジカル重合開始剤の添加量は、アルキル（メタ）アクリル系モノマーを主成分とする単量体または該単量体の一部が重合したモノマー混合物１００重量部に対して、通常、０．０１〜２重量部程度である。
【００２３】
また、酸化還元反応によりラジカル種を発生させる所謂レドックス開始反応を利用したラジカル重合開始剤を用いてもよい。具体的には、接着剤３０に含まれるレドックス開始剤の成分の１つである有機過酸化物としては、例えば過酸化ジベンゾイルや過酸化ジラウロイル等の過酸化ジアシル（ジアシルパーオキサイド）、過酸化ジクミルや過酸化ジ−ｔ−ブチル等の過酸化ジアルキル（ジアルキルパーオキサイド）、ｔ−ブチルパーオキシ２−エチルヘキサノエートやｔ−ブチルパーオキシイソブチレート等のアルキルパーエステル、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネートやｔ−ブチルパーオキシ２−エチルヘキシルカーボネート等のパーカーボネート等が挙げられ、これらは１種または２種以上をブレンドして用いてもよく、特に、過酸化ジアシルが好ましく用いられる。
【００２４】
接着剤３０に含まれるレドックス開始剤のもう１つの成分であるアミンとしては、例えばブチルアミン、シクロヘキシルアミン、ベンジルアミン、アニリン、トルイジン等の１級アミン、ジブチルアミン、ジシクロヘキシルアミン、ピロリジン、ピペリジン、ジフェニルアミン、Ｎ−メチルアニリン、Ｎ−メチル−ｐ−トルイジン等の２級アミン、トリエチルアミン、トリブチルアミン、Ｎ−メチルピロリジン、Ｎ−メチルピペリジン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリン、Ｎ，Ｎ−ジメチル−ｐ−トルイジン、Ｎ，Ｎ−ビス（２−ヒドロキシプロピル）−ｐ−トルイジン、Ｎ，Ｎ−ビス（２−ヒドロキシブチル）−ｐ−トルイジン等の３級アミンが挙げられ、これらは１種または２種以上をブレンドして用いてもよい。
【００２５】
本実施形態では、上記で例示したもののうち、３級アミン、特に、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリン、Ｎ，Ｎ−ジメチル−ｐ−トルイジン、Ｎ，Ｎ−ビス（２−ヒドロキシプロピル）−ｐ−トルイジン、Ｎ，Ｎ−ビス（２−ヒドロキシブチル）−ｐ−トルイジン等の芳香族の３級アミンが好ましく用いられる。
【００２６】
接着剤３０中の有機過酸化物とアミンの含有割合は、アミンに対する有機過酸化物のモル比で表して、通常、０．０５〜１である。また、接着剤３０中のアミンの含有量は、上記単量体および必要により含まれる重合体の合計量１００重量部に対し、通常、０．１〜２重量部である。
【００２７】
なお、接着剤３０には、上記の単量体、重合体、有機過酸化物およびアミン以外に、必要に応じて他の成分、例えば紫外線吸収剤等の光安定剤、連鎖移動剤、重合調節剤、架橋剤、染料や顔料等の着色剤等が含まれていてもよい。
【００２８】
接着剤３０は、上記した各成分を混合することにより調製できるが、有機過酸化物とアミンが共存することにより、レドックス開始剤を構成し、低温でもラジカル種が発生して重合反応が進むことになるので、使用直前に調製するのがよい。例えば、有機過酸化物以外の成分は予め混合しておき、使用直前に有機過酸化物を配合するといった処方も採用できる。
【００２９】
（樹脂接着体の製造方法）
図２は、本実施形態にかかる樹脂接着体の製造方法を示す部分拡大概略断面図である。図２に示すように、樹脂接着体１０の製造方法は、まず、樹脂成形体１，２の接着面１ａ，２ａ同士をスペーサー（図示せず）等で所定の間隔を保って対向配置する。前記間隔は、後述する接着剤充填用セル７の厚みを構成するものであり、スペーサー等により適宜調整されるが、通常、２〜３ｍｍ程度である。
【００３０】
ついで、対向した接着面１ａ，２ａのうち、一方の接着面１ａの上部周縁に、図２に示すようにテープ３を貼着して堰を形成し、接着剤３０を注入するための注入口を形成する。テープ３としては、特に限定されるものではなく、例えばアルミ箔テープ（市販品の例として住友スリーエム株式会社製の「＃４２５」）等が挙げられる。なお、テープ３に代えて、後述するゴム状弾性体４を用いて堰を形成してもよい。この場合には、接着剤充填用セル７の強度を向上させることができる。
【００３１】
ついで、対向した接着面１ａ，２ａの下部周縁にそれぞれゴム状弾性体４を配置する。具体的には、本実施形態にかかるゴム状弾性体４は断面略四角形の角型棒状であり、接着面１ａの下部周縁にゴム状弾性体４ａを、接着面２ａの下部周縁にゴム状弾性体４ｂを、それぞれ両面テープ５を介して配設する。このゴム状弾性体４は、接着剤３０の重合収縮代を確保するためのものである。したがって、ゴム状弾性体４の厚みは、接着剤３０の重合収縮率に合わせて、任意に選定すればよいが、通常、１〜５ｍｍ程度である。
【００３２】
ここで、図３は、図２にかかる樹脂接着体の裏面を示す概略裏面図である。なお、図３では、特にゴム状弾性体４ａ，４ｂの形状および配置を説明する便宜上、後述するシール部材６は省略している。図３に示すように、接着面１ａ，２ａの下部周縁は円形状で構成されているが、本実施形態では、この下部周縁に配置され接着剤３０の重合収縮代を確保するための部材としてゴム状弾性体４ａ，４ｂを用いる。したがって、ゴム状弾性体４ａ，４ｂを前記下部周縁の形状に沿わせて簡単に該形状に追従させることができる。
【００３３】
ゴム状弾性体４は、５〜３０℃における動的貯蔵せん断弾性率が０．１〜１０ＭＰａであるのが好ましい。これにより、ゴム状弾性体４が確実に前記下部周縁の形状に追従することができる。これに対し、動的貯蔵せん断弾性率が前記範囲内にないと、ゴム状弾性体４が前記下部周縁の形状に追従しにくくなるので好ましくない。前記動的貯蔵せん断弾性率は、例えばレオメーター等を用いる通常の方法で測定することができ（例えば、「講座 レオロジー」（日本レオロジー学会編）第３６頁〜第３７頁、第４７頁〜５２頁等を参照）、用いるゴム状弾性体４の材質と、その加熱温度によって決定される。本実施形態の動的貯蔵せん断弾性率は、動的貯蔵せん断弾性率測定装置（レオロジ社製の「ＭＲ−５００ ソリキッドメータ」）を用いて、測定システムを平行円板型プレートとして、以下に示す測定条件で測定して得られる値である。なお、円板の直径は２０ｍｍφ、ギャップは２．０ｍｍとし、試料厚みにより適宜調整すればよい。
【００３４】
（動的貯蔵せん断弾性率の測定条件）
測定温度範囲：５〜３０℃
昇温速度：２℃／分
振幅：０．００１°〜０．１°
角周波数：０．６２８ｒａｄ／秒
測定雰囲気：窒素ガス中
【００３５】
ゴム状弾性体４の材質としては、例えばブチルゴム等のゴム、（軟質）シーラント材等が挙げられる。これらのうち、上記のような所定の動的貯蔵せん断弾性率を有するものが好ましい。
【００３６】
ついで、ゴム状弾性体４ａ，４ｂ間の隙間をシールして、樹脂成形体１，２間に接着剤充填用セル７を形成する。具体的には、まず、前記注入口を除く樹脂成形体１，２同士の隙間、すなわちゴム状弾性体４ａ，４ｂ間の隙間をシール部材６で封止する。このシール部材６としては、特に限定されるものではなく、例えばアルミ箔テープ（市販品の例として住友スリーエム株式会社製の「＃４２５」）、ポリエステルテープ（市販品の例として住友スリーエム株式会社製の「＃８５０」）等が挙げられる。
【００３７】
上記のようにゴム状弾性体４ａ，４ｂ間の隙間をシール部材６で封止すると、堰（テープ３）、接着面１ａ，２ａ、ゴム状弾性体４ａ，４ｂおよびシール部材６からなる接着剤充填用セル７が形成される。このように、本実施形態によれば、接着する樹脂成形体同士が板状以外の形状であっても、接着剤３０を注入充填するための接着剤充填用セル７を簡単に形成することができる。
【００３８】
ついで、上記のようにして形成した接着剤充填用セル７内に前記注入口から接着剤３０を注入充填して静置する。この接着剤３０は、上記で説明した理由から、注入直前に調製したものを用いるのが好ましい。そして、この接着剤３０を重合硬化して、本実施形態にかかる樹脂接着体１０を得る。このように、本実施形態によれば、接着する樹脂成形体同士が板状以外の形状であっても、簡単に接着して樹脂接着体を得ることができる。
【００３９】
なお、この重合接着の際には、接着剤３０の注入口は、開放したままであってもよく、テープ等で塞いでもよい。また、接着剤３０の重合硬化部分のうち、はみ出した不要部分については、カンナがけ等の機械加工で仕上ればよい。
【００４０】
＜第２の実施形態＞
次に、第２の実施形態にかかる樹脂接着体の製造方法について図面を参照して詳細に説明する。図４は、本実施形態にかかる樹脂接着体を示す概略断面図である。図５は、図４の樹脂接着体を示す正面図である。図６は、本実施形態にかかる樹脂接着体の製造方法を示す部分拡大概略断面図である。図７は、図６にかかる樹脂接着体の背面を示す概略背面図である。なお、図４〜図７においては、前述した図１〜図３の構成と同一または同等な部分には同一の符号を付して説明は省略する。また、図７では、特にゴム状弾性体の形状および配置を説明する便宜上、シール部材は省略している。
【００４１】
図４，図５に示すように、本実施形態にかかる樹脂接着体の製造方法は、略中心に円形の穴を有する板状の樹脂成形体２１と、前記穴に嵌入する径を有しかつ中心部に凹部を備えた円形状の樹脂製熱成形品である樹脂成形体２２とを接着剤３０で接着した樹脂接着体２０を製造する方法である。
【００４２】
具体的には、図６に示すように、まず、樹脂成形体２１，２２の接着面２１ａ，２２ａ同士をスペーサー（図示せず）等で所定の間隔を保って対向配置する。ついで、対向した接着面２１ａ，２２ａの上部周縁に、それぞれ断面略四角形の角型棒状であるゴム状弾性体２４ａ，２４ｂを、両面テープ５を介して配設して堰を形成し、接着剤３０を注入するための注入口を形成する。このように、本実施形態では、堰をゴム状弾性体２４ａ，２４ｂで形成するので、後述する接着剤充填用セル２７の強度を向上させることができる。なお、上記で説明した実施形態と同様に、ゴム状弾性体２４ａ，２４ｂに代えて、テープ３を用いて堰を形成してもよい。
【００４３】
ついで、対向した接着面２１ａ，２２ａの下部周縁にそれぞれ断面略四角形の角型棒状であるゴム状弾性体２４ｃ，２４ｄを配置する。すなわち、接着面２１ａの下部周縁にゴム状弾性体２４ｃを、接着面２２ａの下部周縁にゴム状弾性体２４ｄを、それぞれ両面テープ５を介して配設する。
【００４４】
ここで、図７に示すように、接着面２１ａ，２２ａの下部周縁は円形状で構成されているが、本実施形態では、上記で説明した実施形態と同様に、この下部周縁に配置され接着剤３０の重合収縮代を確保するための部材としてゴム状弾性体２４ｃ，２４ｄを用いるので、該ゴム状弾性体２４ｃ，２４ｄを前記下部周縁の形状に簡単に追従させることができる。
【００４５】
ついで、前記注入口を除く樹脂成形体２１，２２同士の隙間、すなわちゴム状弾性体２４ｃ，２４ｄ間の隙間をシール部材６で封止して、堰（ゴム状弾性体２４ａ，２４ｂ）、接着面２１ａ，２２ａ、ゴム状弾性体２４ｃ，２４ｄおよびシール部材６からなる接着剤充填用セル２７が形成される。このように、接着する樹脂成形体同士が、板状の樹脂成形体に所定の穴を形成した樹脂成形体２１と、円形状の樹脂成形体２２とであっても、接着剤３０を注入充填するための接着剤充填用セル２７を簡単に形成することができる。
【００４６】
ついで、接着剤充填用セル２７内に前記注入口から接着剤３０を注入充填して静置した後、接着剤３０を重合硬化して、本実施形態にかかる樹脂接着体２０を得る。したがって、本実施形態のような構成であっても、簡単に樹脂成形体同士を接着して樹脂接着体を得ることができる。
なお、上記した以外の構成は、上記で説明した実施形態と同様であるので、説明は省略する。
【００４７】
上記のようにして得られる本発明にかかる樹脂接着体は、例えば水槽、看板、建材等の各種用途に用いることができるが、本発明はこれらの用途に限定されるものではない。
【００４８】
以上、本発明の一実施形態について示したが、本発明は上述した実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で変更や改良したものにも適用できることは言うまでもない。具体的には、上記で説明した実施形態では、被接着体が樹脂成形体である場合について説明したが、被接着体が例えばステンレス鋼（ＳＵＳ）等からなる金属成形体等であってもよい。
【図面の簡単な説明】
【００４９】
【図１】第１の実施形態にかかる樹脂接着体を示す概略斜視図である。
【図２】第１の実施形態にかかる樹脂接着体の製造方法を示す部分拡大概略断面図である。
【図３】図２にかかる樹脂接着体の裏面を示す概略裏面図である。
【図４】第２の実施形態にかかる樹脂接着体を示す概略断面図である。
【図５】図４の樹脂接着体を示す正面図である。
【図６】第２の実施形態にかかる樹脂接着体の製造方法を示す部分拡大概略断面図である。
【図７】図６にかかる樹脂接着体の背面を示す概略背面図である。
【図８】（ａ）は、従来の接着体を製造する方法を示す概略断面図であり、（ｂ）は、（ａ）の底面を示す概略底面図である。
【符号の説明】
【００５０】
１，２，２１，２２  樹脂成形体
１ａ，２ａ，２１ａ，２２ａ  接着面
３  テープ
４，４ａ，４ｂ，２４，２４ａ，２４ｂ，２４ｃ，２４ｄ  ゴム状弾性体
５  両面テープ
６  シール部材
７，２７  接着剤充填用セル
１０，２０  樹脂接着体
３０  接着剤
【図１】
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【図２】
2008063432.tif 000004
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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