(57)【要約】【課題】集電用の端子部の形成を容易にするとともに、その部分もガス透過性を確保する。【解決手段】空孔部１７が入り込んで三次元網目構造をなす骨格部１８を有するシート部材によって構成された燃料電池用ガス拡散部材４であって、その一部に形成された集電部１６が複数のシート部材の積層構造とされ、該集電部１６における各シート部材の空孔部１７が他の部分の空孔部１７よりもつぶされて扁平に形成されている。【選択図】図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
三次元網目構造をなす骨格部を有するシート部材によって構成された燃料電池用ガス拡散部材であって、その一部に形成された集電部が複数のシート部材の積層構造とされ、該集電部における各シート部材内の空孔部が他の部分の空孔部よりもつぶされて扁平に形成されていることを特徴とする燃料電池用ガス拡散部材。
【請求項２】
前記集電部におけるシート部材は、その表面層に前記空孔部を有しない緻密焼結層が形成されていることを特徴とする請求項１記載の燃料電池用ガス拡散部材。
【請求項３】
前記集電部の気孔率が６０％以上９８％以下であり、他の部分の気孔率が４０％以上６０％未満であることを特徴とする請求項１又は２記載の燃料電池用ガス拡散部材。
【請求項４】
三次元網目構造をなす骨格部を有するシート部材によって燃料電池用ガス拡散部材を製造する方法であって、シート部材の一部に他のシート部材を積層して押しつぶすことにより、その積層部分に集電部を形成することを特徴とする燃料電池用ガス拡散部材の製造方法。
【請求項５】
前記シート部材を積層して押しつぶす際に、押しつぶす前の全体厚さの８０％以下とするように押しつぶすことを特徴とする請求項４記載の燃料電池用ガス拡散部材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池用ガス拡散部材及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、セルを構成単位とし、一つのセル（単セル）は、異なる電極（燃料極と空気極）が固体高分子などの電解質膜を挟んだ構造をしている。そして、燃料電池は、セルを多数連結することにより、大きな電気を発生するようになっている。
【０００３】
前記燃料極と空気極には、燃料ガスや空気を通過させ得る導電性の多孔質体からなるガス拡散部材が用いられており、このガス拡散部材に電気接続用の端子タブが溶接によって固着されている。また、ガス拡散部材としては、ガス拡散性と導電性がともに良好な発泡金属焼結体を用いることが提案されている（特許文献１、２参照）。
【特許文献１】特開２００５−９３２７４号公報
【特許文献２】特開２００５−５０７７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ところで、ガスの通過性を高めるには多孔質体の気孔率が大きい方が望ましいが、気孔率が大きいと金属分が少なくなるので、溶接時の熱によって溶けてしまい端子タブを溶接することが難しい。また、端子タブは溶製材から構成されているため、この端子タブを溶接した部分ではガスの通過が端子タブによって妨げられてしまう。
【０００５】
本発明は、前記事情に鑑みてなされたもので、集電用の端子部の形成を容易にするとともに、その部分もガス透過性を確保することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明の燃料電池用ガス拡散部材は、三次元網目構造をなす骨格部を有するシート部材によって構成された燃料電池用ガス拡散部材であって、その一部に形成された集電部が複数のシート部材の積層構造とされ、該集電部における各シート部材内の空孔部が他の部分の空孔部よりもつぶされて扁平に形成されていることを特徴とする。
つまり、集電部においては空孔部がつぶされて三次元網目構造の骨格部が圧縮されているので、本体部の他の部分より金属量が多くなっており、電気的特性に優れるとともに、溶接等も容易にすることができる。
【０００７】
また、このガス拡散部材において、前記集電部におけるシート部材は、その表面層に前記空孔部を有しない緻密焼結層が形成されている構成としてもよい。
このような構成とすることにより、集電部の表面層が焼結部材の緻密層とされているため、この表面層の金属量が多く、電気的特性、溶接性に優れるものとなる。
この場合、前記集電部の気孔率が６０％以上９８％以下であり、他の部分の気孔率が４０％以上６０％未満であることが好ましい。
【０００８】
また、本発明の製造方法は、三次元網目構造をなす骨格部を有するシート部材によって燃料電池用ガス拡散部材を製造する方法であって、シート部材の一部に他のシート部材を積層して押しつぶすことにより、その積層部分に集電部を形成することを特徴とする。
シート部材は空孔部が入り込んだ三次元網目構造の骨格部からなるため、これを積層して押しつぶすと、各シート部材の三次元網目構造の骨格部が相手のシート部材の空孔部内に複雑に入り組んで両シート部材の骨格部がからみ合った状態に接合されるので、両シート部材が三次元的に強固に接合される。
この場合、前記シート部材を積層して押しつぶす際に、押しつぶす前の全体厚さの８０％以下とするように押しつぶすとよい。
【０００９】
なお、固体高分子型燃料電池に用いられる代表的な燃料としては水素ガスとメタノール水溶液の２種類があり、メタノール水溶液を用いる場合にはガス拡散部材を流れる燃料は液体であるが、この部分は慣用的にガス拡散部材と呼ばれている。ここでは、液体燃料を用いる場合も含めて、慣用に従いガス拡散部材と呼んでいるのであって、気体燃料用に限定するものではない。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の燃料電池用ガス拡散部材は、空孔部がつぶされて三次元網目構造の骨格部が圧縮されている集電部の金属量が本体部の他の部分より多くなっているので、電気的特性に優れるとともに、溶接等も容易にすることができる。
また、その製造方法は、シート部材を積層して押しつぶすだけで強固に接合した集電部を形成することができ、簡単に製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
以下、本発明の燃料電池用ガス拡散部材及びその製造方法の実施形態について、図面に基づいて説明する。
この実施形態の燃料電池用ガス拡散部材は、図１に示す直接メタノール型燃料電池に適用される。
【００１２】
この燃料電池１は、固体高分子の電解質膜２と、この電解質膜２の両側に層状に設けられる触媒層３と、これら触媒層３の外側に層状に設けられるガス拡散部材４と、これら電解質膜２、触媒層３、ガス拡散部材４の積層体（セル）５の周囲を囲って密閉した状態に保持する筒状のシール部材６と、このシール部材６の一端に取り付けられる穴あき押さえ板７と、シール部材６の他端を閉塞する押さえ板８とを備えている。
この場合、シール部材６は、その一端部に積層体５を配置して他端部側に延びており、前記穴あき押さえ板７が積層体５の一方のガス拡散部材（図１の下側のガス拡散部材）４に接しているとともに、他方のガス拡散部材（同図の上側のガス拡散部材）４とシール部材６の端面を閉塞する押さえ板８との間には、シール部材６により密閉された燃料供給部９が形成された構成である。
【００１３】
この燃料供給部９には、燃料（メタノール水溶液）を保持し、かつこの燃料をガス拡散部材４に供給可能なフェルト等の多孔質体が設けられている。また、両押さえ板７・８の間はボルト１０及びナット１１によって連結状態に固定されている。
前記ガス拡散部材４は、前記電解質膜２の両面に触媒層３を介して層状に設けられる本体部１５と、この本体部１５の一部に形成された集電部１６とを備えた構成とされている。
図２に示すように、本体部１５は直角四角形の平板状に形成されるとともに、集電部１６は、本体部１５の一辺部を構成するようにこの一辺に沿って帯状に形成されており、ともに同じ厚さに形成され、表面は面一にされている。
【００１４】
また、これら本体部１５と集電部１６とは、空孔部１７が入り込んで三次元網目構造をなす骨格部１８を有する発泡金属のシート部材１９をもとに製造されており（図３及び図５参照）、本体部１５は、そのシート部材１９がそのまま使用され、集電部１６は、本体部１５を構成しているシート部材１９の上に細幅帯状の他のシート部材１９を積層して、これらを押しつぶすことにより形成されている。したがって、図３に示すように、本体部１５は、三次元網目構造の骨格部１８内に入り込んでいる空孔部１７は比較的大きい状態に維持されているが、集電部１６の空孔部１７は、つぶされて扁平に形成されている。
【００１５】
また、これら本体部１５及び集電部１６とも同じ材料によって形成され、例えばＪＩＳのＳＵＳ３１６等のステンレス鋼、チタン、ハステロイ等の耐食性の高い金属によって構成されている。
そして、このように構成したガス拡散部材４が、固体高分子の電解質膜２の両面に触媒層３を介して１枚ずつ積層され、各ガス拡散部材４の集電部１６にリード線２１が接続されて外部に引き出されている。
【００１６】
以上のように構成された燃料電池１において、積層体５のうち、燃料供給部９に接している側が燃料極２５、他側が穴あき押さえ板７を介して空気に接している空気極２６とされる。そして、燃料供給部９から燃料極２５のガス拡散部材４に供給された燃料中の水素が触媒層３上で電極反応により電子を放出し、水素イオンを生じる。このとき放出された電子は、燃料極２５からリード線２１を介して外部回路（図示略）を通って空気極２６へ移動し、その移動により電気エネルギが発生する。一方、空気極２６においては、ガス拡散部材４から供給された空気中の酸素が前記電子を受け取り、そこに電解質膜２中を通って空気極２６に移動してきた水素イオンが結合して水を生成する。この水は余剰の空気とともに系外へ排出される。
【００１７】
次に、前記ガス拡散部材４の製造方法について説明する。
前述したように、ガス拡散部材４は、空孔部１７が入り込んで三次元網目構造をなす骨格部１８を有する発泡金属のシート部材１９をもとに製造されており、このシート部材１９は、金属粉末を含むスラリーを薄く成形して乾燥させたグリーンシートを焼成することにより製造される。
このスラリーは、金属粉末、発泡剤（例えば炭素数５〜８の非水溶性炭化水素系有機溶剤であり、例えばネオベンタン、ヘキサン、ヘプタン）、有機バインダ（例えばメチルセルロースやヒドロキシプロピルメチルセルロース）、溶媒（水）等を混合したものである。このスラリーをドクターブレード法により薄く成形するグリーンシート製造装置３１を図４に示す。
【００１８】
このグリーンシート製造装置３１において、まず、スラリー３２が貯蔵されたホッパー３３から、キャリアシート３４上にスラリー３２が供給される。キャリアシート３４はローラ３５によって搬送されており、キャリアシート３４上のスラリー３２は、移動するキャリアシート３４とドクターブレード３６との間で延され、所要の厚さのシート状に成形される。
【００１９】
このスラリーシート３７は、さらにキャリアシート３４によって搬送され、加熱処理を行う発泡槽３８および加熱炉３９を順次通過する。発泡槽３８では高湿度雰囲気下で加熱処理を行うので、スラリーシート３７にひび割れを生じさせずに発泡剤を発泡させて発泡孔を形成することができる。この際、厚さ方向に隣り合う発泡孔がつながって、スラリーシート３７の表裏面に達して該表裏面に開口するとともに、面方向で隣り合う発泡孔も連通状態となる。そして、このスラリーシート３７が加熱炉３９で乾燥されると、金属粉末が有機バインダによって接合された状態のグリーンシート４０が形成される。
【００２０】
このグリーンシート４０をキャリアシート３４から取り外した後、図示しない真空炉で脱脂、焼成することにより、有機バインダが取り除かれて金属粉末同士が焼結し、発泡孔による空孔部１７が入り込んで三次元網目構造をなす骨格部１８を有する発泡金属のシート部材１９が得られる。このようにして製造されたシート部材１９は、気孔率が６０％以上９８％以下のものとされる。
【００２１】
このシート部材１９を切断して、ガス拡散部材４の大きさの平板状のものと、集電部１６の大きさの細幅帯状のものとを作成する。そして、図５に示すように、平板状のシート部材１９の一辺部に帯状のシート部材１９を重ね合わせ、これら重ね合わせた部分を厚さ方向に押しつぶして、全体として一枚のシート状に成形すると、本体部１５の一辺部に集電部１６が形成されたガス拡散部材４が製造される。このガス拡散部材４は、集電部１６を除く本体部１５の気孔率が前記シート部材１９の気孔率である６０％以上９８％以下とされ、集電部１６は、積層前の全体の厚さの８０％以下となるように圧縮され、その気孔率は、４０％以上６０％未満とされる。また、図３に示すように、本体部１５の空孔部１７はほぼ丸く形成されているが、集電部１６の空孔部１７は、押しつぶされて扁平に形成されている。
【００２２】
このようにして製造されたガス拡散部材４は、本体部１５及び集電部１６とも三次元網目構造の骨格部１８に空孔部１７が入り込んでいる構成であるから、この空孔部１７によってガスの透過性に優れるものとなっている。この場合、集電部１６も押しつぶされてはいるが、空孔部１７が扁平に残っており、ガス透過性を有しており、本体部１５とともに面全体でガス透過機能を発揮することができる。
【００２３】
また、この集電部１６は、二枚のシート部材１９を押しつぶして形成されたものであるから、本体部１５に比べて金属量が多くなっており、電気的特性にも優れるものである。また、金属量が多いため、この集電部１６にリード線２１を溶接等によって固着する場合でも、熱によって集電部１６が溶けてしまうことはなく、良好に接続することができる。
さらに、両シート部材１９とも三次元網目構造の骨格部１８の周囲に空孔部１７を有する構成であるから、集電部１６における両シート部材１９の接合面においては両シート部材１９の三次元網目構造の骨格部１８が相互に食い込んで複雑にからみあっており、強固に接合される。
【００２４】
このような構成の両シート部材の接合強度を確認すべく次のような実験を行った。
試験片として、三次元網目構造の骨格部からなるシート部材を基材とし、その気孔率の異なるもの２種類を用意した。また、この基材に積層される積層材として、三次元網目構造の骨格部からなるシート部材と、金属板とを用意した。三次元網目構造の骨格部からなるシート部材はいずれも厚さが０．３ｍｍであり、金属板は厚さが０．１ｍｍである。表１では三次元網目構造の骨格部からなるシート部材を発泡金属と称する。
【００２５】
【表１】
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【００２６】
二つの実施例においてプレス後の気孔率は、実施例１では４０％、実施例２では６０％であった。
これら５種類の試験片を幅１０ｍｍ×長さ１１０ｍｍとし、図６に示すように、基材Ａの側を外径１１０ｍｍの円筒Ｂに巻き付けたときに積層材Ｃが剥離した部分の長さＬを測定した。その結果は表２の通りであった。
【００２７】
【表２】
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【００２８】
このように実施例１、２とも剥離は見られず、十分な接合強度を示していた。
前記実施形態では、ガス拡散部材は、その集電部を二枚のシート部材を押しつぶして構成したが、３枚以上のシート部材を押しつぶして構成してもよい。
【００２９】
図７は、３枚のシート部材１９を押しつぶして集電部１６を構成した例を示しており、本体部１５を構成するシート部材１９の上に、二枚の細幅帯状のシート部材１９を重ねて押しつぶした構成である。この場合、いずれのシート部材１９も、厚さが例えば０．４ｍｍ、気孔率が８５％とされ、これらシート部材１９を重ね合わせて全体が例えば０．３ｍｍの厚さとなるように押しつぶすことにより、例えば、本体部１５の部分の気孔率が８０％、集電部１６の部分の気孔率が４０％のものに仕上げられる。集電部１６を構成するためのシート部材１９の厚さや枚数は、最終仕上げ厚さ、その厚さで得られる気孔率との関係から決めればよい。また、この図７の例では、本体部１５を構成する平板状のシート部材１９に細幅帯状のシート部材１９を２枚積み重ねているが、本体部１５を構成するシート部材１９の両面に細幅帯状のシート部材１９を挟みこむようにして積層する構造でもよい。
【００３０】
図８は、図７と同様、３枚のシート部材を押しつぶして集電部を構成した例を示すものであるが、本体部１５を構成するシート部材１９及び集電部１６の最上層のシート部材１９は、例えば８５％の気孔率のものが使用され、これに対して集電部１６の中間層のシート部材５１は、両側の層のものより気孔率が高く、例えば９０％の気孔率のものが使用されている。厚さはいずれも例えば０．４ｍｍとされる。
そして、これらのシート部材１９・５１を重ね合わせて例えば０．３ｍｍの厚さに押しつぶすことにより、例えば、本体部１５の部分の気孔率が８０％、集電部１６の部分の気孔率が４７％のものに仕上げられる。
【００３１】
このような構成としたガス拡散部材４においては、積層前の中間層のシート部材５１は、気孔率が高くて空孔部１７（図３参照）が多いものが使用されているので、両側のシート部材１９の三次元網目構造の骨格部１８が中間層のシート部材５１の空孔部１７内に入り込み易くなっており、これらを重ね合わせて押しつぶすことにより、各シート部材１９・５１がより強固に接合されるものである。
【００３２】
図９は、集電部で重ねられる細幅帯状のシート部材として、その気孔率が厚さ方向に異なる構成としたものを適用した例を示しており、この図９の例では、表面に緻密焼結層５２が形成されたシート部材５３が使用されている。
この気孔率が厚さ方向に異なるシート部材５３を製造するには、図１０に示すように二つのホッパー３３・５４を有するグリーンシート製造装置５５が使用される。その一方のホッパー３３には発泡剤を混合したスラリー３２が貯留され、他方のホッパー５４には発泡剤を含まない金属粉末と有機バインダ、溶媒等からなるスラリー５６が貯留される。そして、この発泡剤を含まないスラリー５６をキャリアシート３４上に供給しながらドクターブレード５７によって薄くシート状に成形し、その上に、もう一方のホッパー３３から発泡剤入りのスラリー３２を供給してシート状に重ね合わせる。この二層状態のスラリーシート５８を加熱処理することにより、上層のみが発泡したグリーンシート５９が形成される。このグリーンシート５９を焼結することにより、図１１に示すように、上層が空孔部１７を有する三次元網目構造の骨格部１８からなる発泡金属層で、下層が緻密焼結層５２となったシート部材５３が形成される。
【００３３】
このシート部材５３を通常のシート部材１９の上に、緻密焼結層５２が外面になるように重ね合わせて押しつぶすことにより集電部１６としたのが、図９のガス拡散部材４である。
このガス拡散部材４は、集電部１６の外面の緻密焼結層５２が通常の焼結部材であり、金属密度が高いので、電気的特性に優れ、リード線の溶接も強固に接続することができる。しかも、本体部１５を構成するシート部材１９との接合面は発泡金属層であるので、両シート部材１９・５３の三次元網目構造の骨格部どうしが複雑にからみ合って強固に接合されるものである。
【００３４】
なお、図１の例では、積層体５は一組のみ示されているが、この積層体５をセパレータを介して複数組積み重ねた構成としてもよい。また、前記各ガス拡散部材は、このようなスタック型の燃料電池だけでなく、セルを平面的に接続した平面型の燃料電池にも適用することができる。
さらに、ガス拡散部材の周囲に樹脂枠を一体に形成することも可能であり、これを射出成形のインサート成形によって形成すれば、射出時に樹脂がガス拡散部材の空孔部内に入り込み、強固に接合される。
【図面の簡単な説明】
【００３５】
【図１】本発明の一実施形態のガス拡散部材を使用した燃料電池を示す縦断面図である。
【図２】図１のガス拡散部材の正面図である。
【図３】図２のガス拡散部材の要部を拡大した断面図である。
【図４】図２のガス拡散部材に使用されているシート部材を製造するためのグリーンシート製造装置を示す模式図である。
【図５】図２のガス拡散部材を製造する際のシート部材の積層状態を示す断面図である。
【図６】ガス拡散部材の接合強度を測定するための試験装置を示す模式図である。
【図７】ガス拡散部材を製造する際のシート部材を三層とした積層例を示す断面図である。
【図８】ガス拡散部材を製造する際の三層のシート部材の中間層の気孔率を大きくした積層例を示す断面図である。
【図９】ガス拡散部材を製造する際に厚さ方向に気孔率が異なるシート部材を積層した例を示す断面図である。
【図１０】図９の厚さ方向に気孔率が異なるシート部材を製造するためのグリーンシート製造装置を示す模式図である。
【図１１】図１０のグリーンシート製造装置によって製造されたシート部材の要部を拡大した断面図である。
【符号の説明】
【００３６】
１…燃料電池、２…電解質膜、３…触媒層、４…ガス拡散部材、５…積層体、６…シール部材、７…穴あき押さえ板、８…押さえ板、９…燃料供給部、１０…ボルト、１１…ナット、１５…本体部、１６…集電部、１７…空孔部、１８…骨格部、１９…シート部材、２１…リード線、２５…燃料極、２６…空気極、３１…グリーンシート製造装置、３２…スラリー、３３…ホッパー、３４…キャリアシート、３５…ドクターブレード、３７…スラリーシート、３８…発泡槽、３９…加熱炉、４０…グリーンシート、５１…シート部材、５２…緻密焼結層、５３…シート部材、５４…ホッパー、５５…グリーンシート製造装置、５６…スラリー、５７…ドクターブレード、５８…スラリーシート、５９…グリーンシート
【図１】
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【図２】
2008177048.tif 000006
【図３】
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【図４】
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【図５】
2008177048.tif 000009
【図６】
2008177048.tif 000010
【図７】
2008177048.tif 000011
【図８】
2008177048.tif 000012
【図９】
2008177048.tif 000013
【図１０】
2008177048.tif 000014
【図１１】
2008177048.tif 000015
【手続補正書】
【提出日】平成20年1月24日(2008.1.24)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項３】
前記集電部の気孔率が４０％以上６０％未満であり、他の部分の気孔率が６０％以上９８％以下であることを特徴とする請求項１又は２記載の燃料電池用ガス拡散部材。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
また、このガス拡散部材において、前記集電部におけるシート部材は、その表面層に前記空孔部を有しない緻密焼結層が形成されている構成としてもよい。
このような構成とすることにより、集電部の表面層が焼結部材の緻密層とされているため、この表面層の金属量が多く、電気的特性、溶接性に優れるものとなる。
この場合、前記集電部の気孔率が４０％以上６０％未満であり、他の部分の気孔率が６０％以上９８％以下であることが好ましい。