(57)【要約】【課題】  熱交換器／熱交換型反応器をより小型／コンパクトにするために、伝熱性の良い金属製ハニカムや発泡金属を使うことが考えられているがハニカム／発泡金属の体積当たりの伝熱面積を大きくしたり、熱移動距離を小さくしたりするには制約があった。  大きな吸熱／発熱反応に用いると、反応層内の温度勾配が大きくなる問題があった。【解決手段】  本発明では、金属粒子充填物（圧着／融着）或いは、発泡金属を使用すると共に、これらを金属2重管の外管／内管の間隙に充填する構造とした。  金属同士の接触面積を大きくし、外管外面、内管内面からの伝熱により充填物体積当たりの伝熱面積を大きくすることが出来る。更に、外面／内面からの移動経路があるので、熱移動距離は、小さく出来た。大きな吸熱／発熱反応に用いるのに適した構造である。【選択図】図６
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
管径の異なる金属管を２重あるいは３重に設置し、管と管との間隙、更には最内管内部に金属粒子／構造物を充填して、充填層を流れる流体への内管及び外管からの伝熱を良くした構造物。（図2、図６参照）
【請求項２】
内管と外管の間隙、最内管内に充填する金属を金属粒子として、粒子同士及び管壁との接触点を融着させることを特長とする請求項１の構造物。  
【請求項３】
内管と外管の間隙、最内管に充填する金属を発泡金属とすることを特長とする請求項１の構造体。（図６参照）
【請求項４】
板（帯）状の発泡金属よりドーナツ状に発泡金属を切り抜き、それを管と管との間隙に積層充填することを特長とする請求項３の構造物。（図３参照）  
【請求項５】
板（帯）状の発泡金属を短冊状に切って円筒状に巻き、両端の間隙を縮めて金属２重管の間隙に挿入して、発泡金属円筒が膨らみ金属管内壁に密着させることを特長とする請求項３の構造物。（図４参照）
【請求項６】
請求項５において、発泡金属円筒を複数個積み上げて挿入する場合、発泡金属円筒両端の間隙が重ならないように、ずらして挿入した挿入することを特長とする請求項５の構造物。
【請求項７】
板（帯）状の発泡金属の両端を斜めに切り落とし、管径の小さい金属管の方に螺旋状に巻きつけ、それを管径の大きな金属管内に挿入して、金属２重管間隙に螺旋状に発泡金属を挿入した構造を特長とする請求項３の構造物。（図５参照）
【請求項８】
請求項１〜請求項６の金属発泡体に触媒組成物をコート（担持）し、熱交型反応器として、内管部及び外管部両面より加熱又は冷却することを特長とする利用方法。（図６参照）
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
家庭用燃料電池発電システムのように小型装置では、コンパクトな熱交換器及び熱交換型反応器に利用できる構造体が求められている。本発明は伝熱性を向上させた多重管構造物とその利用方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
熱交換器や反応器において、伝熱速度を大きくして小型コンパクトにしする方法として、金属ハニカム構造物を利用する方法がある。
金属ハニカム構造体は、中実円柱を心棒にして金属薄板を波型（コルゲート）に加工したものと、平板とを重ねて巻き金属製円管に充填されているので、空筒に較べて金属ハニカムにより半径方向への伝熱が向上を向上させるものである。（図１参照）
家庭用燃料電池発電システム等では熱交換器交換器や熱交換型反応器を、更に小型／コンパクトにすることが求められており、本発明は、この要求に応えるものである。
【０００３】
本発明では、金属管を2重、或いは３重にして、管と管との間隙、或いは最内管の空隙に金属粒子または発泡金属体を充填することにより、金属充填物による伝熱性の向上とともに、外管の外面および内管の内面とからの伝熱が可能になるので伝熱面積を大きくなることにより、大幅に伝熱性を向上させるものである。（図２、図６参照）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
円管内に金属ハニカム（コルゲート）構造体を充填することにより、空筒より伝熱性を良くすることが出来るし、ハニカム構造体の表面に触媒をコートして熱交換型反応器にすることも出来る優れた物であるが、次のような問題を抱えている。
【０００５】
＜課題１  金属同士の接触面積が小さい＞
金属ハニカム構造体は、中実円柱を心棒にして金属薄板を波型（コルゲート）に加工したものと、平板とを重ねて巻いて金属製円管に充填しているので、空筒に較べて金属により半径方向への伝熱が向上するのであるが、コルゲートと平板と接触は線接触であるため伝熱面積を大きくすることが出来ないという問題がある。（図１参照）
【０００６】
＜課題２  ハニカム構造部の体積に対して伝熱面積を大きくし難い＞
ハニカム部を充填している円管の径をＤ１、ハニカム部の長さをＬ１とすると、ハニカム中心部の中実円柱系＝ｄ１とすると、ハニカム部体積は、Ｖ１＝π／４＊（Ｄ１＾２−ｄ１＾２）＊Ｌ１となる。伝熱面積＝Ｓｏ１＝π＊Ｄ１＊Ｌ１であるから、ハニカム単位体積当たりの伝熱面積  SR1＝Ｓｏ１／Ｖ１＝４＊D1／（Ｄ１＾２−ｄ１＾２）となる。中実円柱部の体積まで含めて、ハニカム部体積当たりの伝熱面積とすればSR1’＝S1／（π／４＊D1^2＊L1）＝４／D1となる。即ち、ハニカム部単位体積当たりの伝熱面積を稼ごうとすると管径を小さくしなければならない。熱交換型反応器で所定の転化率得るのに所定の触媒体積（ハニカム体積）を確保することと、伝熱面積を稼ぐことを満足するためには、細長くしなければならない。圧力損失の制約から管径を小さく、細長くすることには限界がある。
【０００７】
＜課題３  熱移動距離が大きくなってしまう＞
従来の金属ハニカム部を流れる流体の線速度を一定にして考えると、
断面積＝Ｓ１＝π＊（Ｄ１＾２−ｄ１＾２）／４  は一定なので、熱移動距離は直径の半分、即ち、（Ｄ１−d１)／２であり、流量が大きくなる程直径が大きくする必要がある。即ち、熱移動距離が大きくなってしまうという問題がある。勿論、中実円柱径＝ｄ１を大きくして（Ｄ１−ｄ２）を小さくすれば熱移動距離を小さく出来るが、デッドスペースを大きくしてしまう問題が生じてしまう。  
【０００８】
＜課題４  金属平面への触媒コートが難しい＞
メタルハニカムは、金属平板を波（コルゲート）加工したものと、金属平板を重ねて中実円柱に巻いて作るので、基本的に金属表面は平滑なので触媒を強固に固着するのが難しく、熱的衝撃や機械的衝撃により、触媒組成物が剥離してしまう問題を抱えている。
【０００９】
以上の課題を解決するための手段を以下に順次記す。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
＜課題１を解決する手段＞
金属製外管と金属製内管との間隙に金属粒子を充填することにより、粒子間隙を流体の流れる空間を形成し、粒子同士の接触及び金属製管壁と金属粒子との接触により熱移動の道を確保する。      
このとき金属粒子を圧着／加熱圧着／電着／鍍金等で金属粒子及び金属製管壁との接触を確実にし接触面積を大きくすることにより課題１を解決した。
【００１１】
＜課題２を解決する手段＞
金属製管  管径＝Ｄ２と管径＝ｄ２とを二重にして、その間隙に金属粒子または発泡金属を充填する構造により、金属粒子充填部体積＝Ｖ２＝π／４＊（Ｄ２＾２−ｄ２＾２）＊L２  であり、伝熱面積は、外管部と内管部とを合わせて  Sｏ２=π＊（D１＋ｄ２）＊L２  となる。
充填層単位体積当たりの伝熱面積は  Sｏ２／Ｖ２＝４／（Ｄ１−ｄ２）  となる。即ち、外管と内管との管径差を小さくすれば単位充填層当たりの伝熱面積を大きくすることが可能になり、管径を小さくしなくても済むので課題２を解決できた。  
【００１２】
＜課題３を解決する手段＞
従来の金属ハニカムと本発明の構造物の比較をするためにハニカム部／金属充填部体積、断面積、伝熱面積を求める計算式表１に示した。
また、ハニカム部、金属充填部体積および断面積を同じにして、Ｄ１、ｄ１、ｄ２を決めて計算例を表２に示した。
表１には、以上の計算の基になる計算式をまとめて示した。
【表１】
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表２には、ハニカム部、金属充填部の体積、断面積を同じにして、Ｄ１，ｄ１、ｄ２を決めて従来の金属ハニカム構造体と本発明の構造体とを比較した計算例を示した。
【表２】
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表２より、金属充填体積当たりの伝熱面積が１．６２倍にもなり、熱移動距離は  ０．３３倍と小さくなっていることが判る。
【００１３】
＜課題４を解決する手段＞
金属粒子充填層や発泡金属の空隙は複雑な構造をしており、金属表面もメタルハニカムに材料の金属板に較べて粗面の材料を選択できるので、触媒組成物を強固に固定することが可能になるので
課題４を解決することが出来る。
【００１４】
＜外管と内管に出来るドーナツ上の間隙に発泡金属を挿入する工夫＞  
発泡金属を円筒状に成型して、２重管の外管お内管との間に出来るドーナツ状の空間に挿入すれば良いのであるが、発泡金属の円筒状成型品を入手するのが困難である場合あるので、次のよな工夫をして問題を解決した。
１）板状に成型された発泡金属でより、ドーナツ状に切抜いてそれを複数枚２重管間隙に積層することで解決する。（図３参照）
２）管と管との間隙と同じ厚さ、厚さ＝（Ｄ２−ｄ２）の板状に成型された発泡金属を、長さ＝π＊Ｄ２に切り円形に曲げることにより、円筒の１部、つなぎ目が切れている円筒状発泡金属を作り、これを２重管間隙に充填する。（図４参照）
要求される充填層高＝Ｌ２を満足するためには、複数個充填することで解決できる。
積層する時は、つなぎ目が同じ位置に来ないようにずらして積層して、流体がつなぎ目に集中し、偏流が生じないように配慮する。（図４参照）
３）板状の発泡金属より、長方形ではなく、対向する２辺は斜めになるように平行四辺
形に切り取る。これを曲げて円筒状に成型すると、つなぎ目は斜めになるので、流体の流れがつなぎ目に集中するのが緩和される。（図４参照）
４）板状の発泡金属より円筒状に成型する部品を切り取り、２重管の内管外表面に螺旋状に複数周巻きつけることにより、Ｌ２分の発泡金属円筒を形成し外管に挿入する。
巻き始め／巻き終わり部が水平になるように、斜めに切断しておくと良い。（図５
参照）
【００１５】
＜発泡金属への触媒担持に関する工夫＞  
発泡金属に触媒を担持してか２重管の間隙に挿入すると、触媒の破損／剥離が起きるので、発泡金属を２重管内に挿入してからアルミナスラリー等に漬け、余分なスラリーは遠心分離やブローして取り除き、乾燥させた後、活性成分溶液を含浸する等の方法を採用することにより、触媒の破損/剥離の問題を避けることが出来る。
【００１６】
＜本発明の構造体の利用方法に関する工夫＞
本発明の構造体は、金属充填物を使用して伝熱が良いことに、加えて充填物体積に対する伝熱面積が大きいことにより、伝熱性の高い構造物になっているので熱交換器に利用出来る。
また、金属充填物表面を触媒化して、吸熱／発熱の大きな反応を熱交換型反応器で実施する時に使用するのに適する。
代表的な例として燃料電池発電システムに組み込まれる炭化水素／メタノール等原料を水蒸気改質する熱交換型反応器として利用する場合を図６に示した。
原料が触媒充填層（９）を流下しながら改質反応が進行する。充填層外部（外管７外側）を流れる燃焼ガス及び、充填層最下部で反転して内管（８）を上昇する改質ガスからの両方から、反応に必要な熱は供給されるようにしている。  燃焼ガス／改質ガスからの伝熱を良くするために、その流路にも充填物（２２、２３）を置くことも可能である。
炭化水素（メタン、ブタン）を水蒸気比＝３moles/C、常圧、８００℃で水蒸気改質する場合について、温度領域を  領域１＝200〜400℃、領域２＝400〜500℃、領域３＝500〜600℃、領域４＝600〜700℃、領域５＝700℃〜800℃の５領域に分けて、各領域における必要熱量の全必要熱量に対する割合を計算して図７、図８に示した。図７及び図８から判るように、低温、中温領域で必要熱量が大きく、改質の最終段階の温度領域（領域５）では、必要熱量が小さ意のである。即ち、低温、中温領域での伝熱を良くすべきであることが判る。
燃焼ガスの熱エネルギーを出来るだけ多く利用する場合は、図６の右に示したように、燃焼ガスの流れと原料ガスの流れを対向流にすることが好ましいと考えるが、必要熱量が少なくなる高温領域(領域５)で燃焼ガス温が高いの伝熱性が良いと必要以上に高温になってしまう。燃焼ガスが管内を上昇して原料ガスの流入してくる上部に到達するところでは、燃焼ガスの温度が低下してくるところであるが、原料ガス側は低温／中温領域で大量に熱が必要なので特に伝熱を良くする必要が有る。
本発明ではこの点を考慮して、改質反応の低温、中温領域の改質ガス流路及びその外側の燃焼ガス流路に、金属充填物／発泡金属を充填することを請求項８で提案した。（図６
右図参照）
【発明の効果】
【００１７】
本発明の構造体は、次の効果が期待できる。
１）金属製充填物を用いているので伝熱性が良くなっている。充填物層体積当たりの伝熱面積を大きく出来る。更に、充填物層内の熱移動距離を小さく出来る。等々、伝熱性を向上させることが出来るので、熱交換器、熱交換型反応器を小型に出来る。
２）充填物への触媒を強固コート出来るので、触媒の剥離／脱落を少なく出来る
３）特別な構造の発泡金属を用いなくても、円筒状に成型して構造物を製作できる。
４）吸熱反応に用いると、伝熱性が良いので温度降下を少なくして、平均温度を高く出来るので同じ触媒活性物を用いても反応成績を高く出来る。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
本発明を熱交換型反応器に実施する形態を図６に示した。
炭化水素の水蒸気改質反応に利用する場合に、外筒部に燃焼ガスを流し、表面を触媒化した発泡金属充填層に炭化水素と水蒸気とを流し、下端でガス流れを反転させて内管を上昇させる構造になっている。本発明のもっとも好ましい実施形態である。
【産業上の利用可能性】
【００１９】
燃料電池発電システム用水素ガス発生装置では、小型（コンパクト）な、熱交換器、熱交換型反応器が求められており、本発明の構造体はこの分野で利用される。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】従来の金属ハニカム構造体  中実円柱を芯としてコルゲート／平板が巻かれている。
【図２】本発明の構造体  金属２重管の間隙に金属粒子発泡金属を充填した構造体を示した。
【図３】発泡体金属板からドーナツ状の部品を切り抜き、積層することを示した。
【図４】発泡金属板を円柱状に丸めて、２重管空管部に充填出来る構造体を作る。
【図５】発泡体金属板を金属管に螺旋状に巻きつけて、大口径金属に挿入することを示した。
【図６】本発明構造体を炭化水素水蒸気改質反応に利用した例を示した。
【図７】メタン水蒸気改質の必要熱量全体に対する温度領ごとの必要熱量割合を示した。
【図８】ブタン水蒸気改質の必要熱量全体に対する温度領ごとの必要熱量割合を示した。
【符号の説明】
【００２１】
１    従来金属ハニカム中実円柱
２    金属ハニカム構造体のハニカム部
３    ハニカム装填円管
４    ハニカム部拡大図
５    金属平板
６    金属コルゲート
７    金属外管
８    金属内管
９    金属粒子充填層又は発泡金属  （充填物に触媒をコートすることもある）
１０  板状発泡金属  立体図
１１  ドーナツ状に切り抜いた発泡金属  平面図
１２  ドーナツ状発泡金属  立体図
１３  発泡金属板を巻いた円筒  平面図
１４  発泡金属板を巻いた円筒  立体図
１５  発泡金属板両端を斜めにして突合せた図
１６  突合せ部  隙間
１７  金属内管外周に巻きつけた発泡金属
１８  原料（炭化水素と水蒸気）の入口
１９  改質ガス出口
２０  燃料ガス入口
２１  燃焼ガス出口
２２  伝熱を良くするために燃焼ガス流路に設けた金属充填物（発泡金属）
２３  伝熱を良くするために改質ガス流路に設けた金属充填物（発泡金属）
２４  伝熱面  加熱面方向を示した。
２５  ３重管構造の場合の最外管
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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