(57)【要約】【課題】肌のハリ感を有効に改善する皮膚外用剤を提供する。【解決手段】（Ａ）カテキン類、及び（Ｂ）アスナロ抽出物を含有する皮膚外用剤。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）カテキン類、及び（Ｂ）アスナロ抽出物を含有する皮膚外用剤。
【請求項２】
（Ａ）カテキン類が、ガレート基を有するカテキンを７０質量％以上含有する請求項１記載の皮膚外用剤。
【請求項３】
（Ａ）カテキン類が、エピガロカテキンガレートを５０質量％以上含有する請求項１又は２記載の皮膚外用剤。
【請求項４】
更に、（Ｃ）ヒバマタ抽出物を含有する請求項１〜３のいずれか１項記載の皮膚外用剤。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、肌のハリ感を改善する効果に優れた皮膚外用剤に関する。
【背景技術】
【０００２】
健康で美しい肌を保つことは、特に女性にとって非常に関心の高い問題である。しかし、肌の状態は湿度、紫外線、化粧品、加齢、疾病、ストレス、食習慣等の因子に常に影響され、その結果として肌の諸機能の減退、肌の老化など、様々な肌のトラブルが発生する。
例えば、しわは加齢による肌の老化や太陽光線への露出による光老化等により生じる。すなわち、太陽光線への露出や加齢により、真皮の線維を作る細胞（線維芽細胞）は小さくかつ少なくなる。特に、コラーゲン線維が大きく失われ、真皮が退化し、また皮下脂肪組織が減少することにより皮膚が老化し、これが主にしわ、ハリの低下及び弾力性損失の原因になるといわれている。
【０００３】
従来、しわを抑制したり治療するために、種々の組成物や方法が検討されてきた。例えば、グアニジン誘導体又はその塩が、しわ改善効果を有すること（特許文献１）、レチノイド類やレチノイン酸等を用いてしわを改善する技術（特許文献２、特許文献３）などが提案されている。
このように、しわを改善することについては多くの検討がなれているが、肌を触ったときのハリ感については、十分な効果を有するものが得られていなかった。
【特許文献１】国際公開第９８／１５２６０号パンフレット
【特許文献２】特開平１１−３３５２８４号公報
【特許文献３】特開平９-２０６５５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明の目的は、肌のハリ感を有効に改善する皮膚外用剤を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者らは、カテキン類と、アスナロ抽出物を併用することにより、優れたハリ感改善効果が得られることを見出した。
【０００６】
本発明は、（Ａ）カテキン類、及び（Ｂ）アスナロ抽出物を含有する皮膚外用剤を提供するものである。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の皮膚外用剤は、肌のハリ感を改善する効果に優れたものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
本発明で用いる成分（Ａ）のカテキン類は、非重合体カテキン、すなわち、カテキン、ガロカテキン、カテキンガレート、ガロカテキンガレート、エピカテキン、エピガロカテキン、エピカテキンガレート、エピガロカテキンガレートの８種類を、合計で８０質量％以上含有するのが好ましい。
成分（Ａ）のカテキン類としては、ガレート基を有するカテキン類（ガレート体）、すなわち、カテキンガレート、ガロカテキンガレート、エピカテキンガレート、エピガロカテキンガレートを、合計で７０質量％以上、特に７５〜９０質量％含有するのが好ましい。中でも、エピガロカテキンガレートを５０質量％以上、特に５５〜７０質量％含有するのが好ましい。
【０００９】
このような成分（Ａ）のカテキン類は、茶葉から熱水抽出によりカテキン類を含む茶成分を抽出し、さらに有機溶媒で抽出することにより得られる抽出物である。ここでいう茶葉とは、主にツバキ科に属する茶樹（Camellia sinensis）に由来する葉を意味し、生又は乾燥物の別を問わないが、特に乾燥物を用いることが好ましい。
【００１０】
抽出に用いる有機溶媒としては、例えば、酢酸メチル、酢酸エチル等のエステル類；ブタノール、プロパノール、エタノール、メタノール、ポリエチレングリコール（分子量１０００以下）、プロピレングリコール、ブチレングリコール等の一価又は多価アルコール類などが挙げられ、これらを１種又は２種以上混合して用いることができる。これらのうち、酢酸エチル、一価アルコール及び多価アルコールから選ばれる１種又は２種以上が好ましく、特に、酢酸エチル、エタノールから選ばれる１種又は２種以上が好ましく、エタノールが最も好ましい。
【００１１】
成分（Ａ）のカテキン類は、本発明における皮膚外用剤の全組成中に０．００００００００１〜１０質量％、特に０．０００００００１〜５質量％、更に０．００００００１〜３質量％含有するのが、肌のハリ感を改善する効果に優れるとともに、使用感も良好であるので好ましい。
【００１２】
本発明で用いる成分（Ｂ）のアスナロ抽出物は、ヒノキ科（Cupressaceae）、アスナロ属（Thujopsis）のアスナロ（Thujopsis dolabrata）から得られる抽出物である。アスナロは、全体又は葉部、小枝部、根部、幹部等のいずれの部位も用いることができるが、葉部又は小枝部（花実、毬果も含む）が特に好ましい（以下、アスナロの全体又は部分であって、未加工のものを「原体」という）。
【００１３】
抽出に用いる溶剤としては、例えば、水；石油エーテル、ｎ−ヘキサン、シクロヘキサン、トルエン、ベンセン等の炭化水素類；ジクロロメタン、クロロホルム、四塩化炭素等のハロゲン化炭化水素類；テトラヒドロフラン、ジエチルエーテル等のエーテル類；酢酸メチル、酢酸エチル等のエステル類；アセトン、メチルエチルケトン等のケトン類；ピリジン類；ブタノール、プロパノール、エタノール、メタノール、ポリエチレングリコール（分子量１０００以下）、プロピレングリコール、ブチレングリコール等の一価又は多価アルコール類などが挙げられ、これらを１種又は２種以上混合して用いることができる。これらのうち、水、炭化水素、一価アルコール及び多価アルコールから選ばれる１種又は２種以上が好ましく、特に、水、ｎ−ヘキサン、エタノールから選ばれる１種又は２種以上が好ましく、水及び／又はエタノールが最も好ましい。
【００１４】
本発明に用いる抽出物は、例えば、原体又は原体を乾燥もしくは乾燥することなく裁断、粉砕等したものを、好ましくは３〜１００℃、特に好ましくは３〜７０℃で、上記溶媒を用いて抽出し、適宜希釈、濃縮、又は凍結乾燥等を行うことにより得ることができる。
例えば、アスナロ原体からの好ましい具体的抽出例としては、アスナロの乾燥粉砕物１００ｇをエタノール１Ｌに浸漬し、室温でときどき攪拌しながら７日間抽出を行い、得られた抽出液を濾過し、濾液を５℃で３日間静置した後、再度濾過して上澄みを得る方法が挙げられる。
【００１５】
上記抽出物は、そのまま有効成分として用いることができるが、当該抽出物を濃縮後、更に適当な分離手段、例えばゲル濾過やシリカゲルカラムクロマト法、高速液体クロマト法等により、活性の高い画分を分画して用いることもできる。更に必要により、活性炭等を用いて脱臭、脱色等の精製処理を施してから用いることもできる。
【００１６】
成分（Ｂ）のアスナロ抽出物は、固形分換算で、本発明における皮膚外用剤の全組成中に０．００００００００１〜１０質量％、特に０．００００００００５〜５質量％、更に０．０００００００１〜１質量％含有するのが、肌のハリ感を改善する効果に優れるとともに、使用感も良好であるので好ましい。
【００１７】
本発明の皮膚外用剤は、更に（Ｃ）ヒバマタ抽出物を含有することができ、肌のハリ感を改善する効果により優れるので好ましい。
ヒバマタ抽出物は、褐藻類に分類される海藻の一種であるヒバマタ科（Fucaceae）、ヒバマタ属（Fucus）のFucus vesiclosus 又は Fucus evanescens から得られる抽出物である。ヒバマタからの抽出は、前記アスナロと同様に行なうことができる。
【００１８】
成分（Ｃ）のヒバマタ抽出物は、固形分換算で、本発明における皮膚外用剤の全組成中に０．００００００００１〜１０質量％、特に０．００００００００５〜５質量％、更に０．０００００００１〜１質量％含有するのが好ましい。
【００１９】
本発明の皮膚外用剤は、前記成分以外に、通常の皮膚外用剤に用いられる成分、例えば、油性成分、界面活性剤、保湿剤、紫外線吸収剤、薬効成分、多価アルコール、キレート類、ｐＨ調整剤、防腐剤、増粘剤、色素、香料等を含有することができる。
【００２０】
本発明の皮膚外用剤は、通常の方法により製造することができ、クリーム、乳液、軟膏、化粧水、ジェル、パック、パップ剤等とすることができる。
【実施例】
【００２１】
製造例１（アスナロ抽出物の製造）
アスナロの葉及び樹皮の乾燥粉砕物１００ｇに、エタノール１０００mLを加え、室温で時々攪拌しながら７日間抽出を行った。得られた抽出液を濾過し、濾液を５℃で３日間静置したのち、再度濾過して上澄みを得た。これを濃縮し、エキス分（乾燥残分）０．２５質量％、エタノール９．７５質量％、１，３−ブチレングリコール４５質量％、精製水４５質量％になるように調整した。
【００２２】
製造例２（ヒバマタ抽出物の製造）
ヒバマタの乾燥粉砕物１００ｇに、エタノール１０００mLを加え、室温で時々攪拌しながら７日間抽出を行った。得られた抽出液を濾過し、濾液を５℃で３日間静置したのち、再度濾過して上澄みを得た。これを濃縮し、エキス分（乾燥残分）１．５質量％、精製水８８．５質量％、１，３−ブチレングリコール１０．０質量％になるように調整した。
【００２３】
実施例１
表１に示す組成のジェルを製造し、ハリ感改善効果を評価した。結果を表１に併せて示す。
【００２４】
（製法）
成分（１）〜（６）及び（８）を成分（９）に加えて混合した。これに、成分（７）を加えて中和した後、撹拌し、ジェルを得た。
【００２５】
（評価方法）
３０歳〜４９歳までの健常な女性６６名の全顔に実施例１のジェルを、また２５歳〜３５歳までの健常な女性各５名の全顔に比較例１、比較例２又はプラセボを１日２回、２週間塗布した。試験開始２週間後の状態をアンケートし、下記基準にて評価し、３と４を記入した割合（％）を求めた。
【００２６】
（評価基準）
０：ハリ感改善効果がない。
１：ハリ感改善効果がかすかにある。
２：ハリ感改善効果がややある。
３：ハリ感改善効果がある。
４：ハリ感改善効果がかなりある。
【００２７】
【表１】
2008024631.tif 000002
【００２８】
実施例２（ジェル）
以下に示す組成のジェルを製造した。
（成分）
（１）カテキン類（三井農林社製、ポリフェノン７０Ａ）
０．０００００００１（質量％）
（２）アスナロ抽出物（製造例１）                  １
（３）ヒバマタ抽出物（製造例２）                  １
（４）カルボキシビニルポリマー                    ０．５
（５）ポリオキシエチレンメチルグルコシド        １０
（６）８６％グリセリン                          １０
（７）グリシンベタイン                            ３
（８）コハク酸                                    適量
（９）水酸化カリウム                              ０．１５
（10）香料                                        適量
（11）精製水                                    バランス
【００２９】
（製法）
成分（１）〜（８）を成分（１１）に加えて溶解させる。これに、成分（９）を加えて中和した後、成分（１０）を添加して撹拌し、ジェルを得た。
【００３０】
実施例３（乳液）
以下に示す組成の乳液を製造した。
（成分）
（１）パルミチン酸                                            ０．５（質量％）
（２）オリーブ油                                              ２
（３）セタノール                                              １
（４）ホホバ油                                                ５
（５）モノヘキサデシルリン酸ナトリウム                        ２
（６）モノステアリン酸ソルビタン                              ０．５
（７）２−ヒドロキシメチル−１−ピロリジンカルボキサミジン    ２
（８）カテキン類（三井農林社製、ポリフェノン７０Ａ）          ０．００００００５
（９）アスナロ抽出物（製造例１）                              ５
（10）８６％グリセリン                                      １５
（11）エタノール                                              ５
（12）乳酸                                                    ０．２
（13）精製水                                                バランス
【００３１】
（製法）
成分（１）〜（６）を８０℃に保ち、均一溶解させて油相を得る。成分（７）〜（１３）を溶解し、８０℃で撹拌しながら油相を加え、ホモミキサーで処理した後、急冷して室温にし、乳液を得た。
【００３２】
実施例４（化粧水）
以下に示す組成の化粧水を製造した。
（成分）
（１）Ｎ−アミジノ−トランス−４−ヒドロキシ−Ｌ−プロリン    ２（質量％）
（２）カテキン類（三井農林社製、ポリフェノン７０Ａ）          ０．００００００１
（３）アスナロ抽出物（製造例１）                              ０．１
（４）モノラウリン酸ポリオキシエチレン（２０）ソルビタン      １
（５）１，３−ブチレングリコール                              ３
（６）ソルビトール（７０％）                                  ２
（７）ピロリドンカルボン酸ナトリウム                          ３
（８）エタノール                                            １０
（９）精製水                                              バランス
【００３３】
（製法）
成分（１）〜（９）を均一に溶解させ、化粧水を得た。
【００３４】
実施例５（クリーム）
以下に示す組成のクリームを製造した。
（成分）
（１）３−ヒドロキシ−１−ピロリジンカルボキサミジン      ２（質量％）
（２）カテキン類（三井農林社製、ポリフェノン７０Ａ）      ０．００００１
（３）アスナロ抽出物（製造例１）                          ５
（４）ステアリン酸                                        ７．５
（５）セトステアリルアルコール                            １．５
（６）流動パラフィン                                    １０
（７）トリイソオクタン酸グリセリン                      １２
（８）ラノリン                                            ３
（９）パルミチン酸セチル                                  ４
（10）モノステアリン酸ポリエチレングリコール(40)          ２
（11）モノステアリン酸グリセリン（自己乳化型）            ５
（12）精製水                                            バランス
【００３５】
（製法）
成分（４）〜（１１）を８０℃に保ち均一に溶解させて油相を得る。成分（１）、（２）、（３）及び（１２）を溶解し、８０℃で撹拌しながら油相を加え、ホモミキサーで処理した後、急冷して室温にし、クリームを得た。
【００３６】
実施例６（パック）
以下に示す組成のパックを製造した。
（成分）
（１）Ｎ−アミジノ−４−ピペリジンカルボン酸                ２（質量％）
（２）カテキン類（三井農林社製、ポリフェノン７０Ａ）        ０．０００００１
（３）アスナロ抽出物（製造例１）                          １０
（４）ポリビニルアルコール（３５〜４５ｃｐｓ）              ６
（５）ポリビニルアルコール（２０〜２５ｃｐｓ）              ７
（６）エタノール                                          ２０
（７）モノラウリン酸ポリオキシエチレン（２０）ソルビタン    １
（８）プロピレングリコール                                  ３
（９）グリセリン                                            １
（10）精製水                                              バランス
【００３７】
（製法）
成分（１０）に成分（４）、（５）及び（７）〜（９）を加えて溶解させる。その後、成分（１）〜（３）及び（６）を撹拌して加え、パックを得た。
【００３８】
実施例７（パップ剤）
以下に示す組成のパップ剤を製造した。
（成分）
（１）Ｎ−アミジノ−Ｌ−プロリン                            １（質量％）
（２）カテキン類（三井農林社製、ポリフェノン７０Ａ）        ０．００００１
（３）アスナロ抽出物（製造例１）                            １
（４）ポリアクリル酸１０％水溶液                          ３５
（５）ポリアクリル酸ナトリウム                              ７
（６）グリセリン                                          ２０
（７）モノラウリン酸ポリオキシエチレン（２０）ソルビタン    ０．５
（８）塩化カルシウム２０％水溶液                            １
（９）カリミョウバン１０％水溶液                            ４
（10）水酸化アルミニウム                                    ０．２
（11）カオリン                                              ４
（12）精製水                                              バランス
【００３９】
（製法）
成分（１２）の一部に、成分（４）〜（６）を溶解させ、別途成分（１２）の残部に成分（７）〜（１０）を溶解させたものを添加して水相とし、更に撹拌しながら成分（１１）を添加してゲルを得る。このゲルを不織布に均一に塗工して、パップ剤を得た。
【００４０】
実施例２〜７で得られた皮膚外用剤はいずれも、肌のハリ感を改善する効果に優れたものであった。