(57)【要約】      （修正有）【課題】流動性および常温保存性に優れる封止用エポキシ樹脂組成物およびこれを用いて封止された半導体装置を提供する。【解決手段】（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂硬化剤、（Ｃ）硬化促進剤をテトラキスフェノール系化合物により包接してなる包接硬化促進剤および（Ｄ）無機充填剤を含有し、（Ｄ）無機充填剤のレーザー回折式粒度分布測定装置による粒度分布が下記（ａ）および（ｂ）の条件を満たす封止用エポキシ樹脂組成物、並びにその硬化物によって半導体素子を封止してなる半導体装置である。  （ａ）（Ｄ）無機充填剤の総重量に対して、粒径３μｍ未満の成分が１５〜３０重量％、粒径３μｍ以上１０μｍ以下の成分が２５〜３５重量％、粒径１０μｍを超える成分が４０〜５０重量％である  （ｂ）粒径１μｍ以上の粒子の重量平均粒径（Ｄ１）と数平均粒径（Ｄ２）との比（Ｄ１）／（Ｄ２）が５．０〜９．０である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂硬化剤、（Ｃ）硬化促進剤を下記一般式（１）で示されるテトラキスフェノール系化合物により包接してなる包接硬化促進剤および（Ｄ）無機充填剤を含有し、
前記（Ｄ）無機充填剤のレーザー回折式粒度分布測定装置による粒度分布が、下記（ａ）および（ｂ）の条件を満たすことを特徴とする封止用エポキシ樹脂組成物。
【化１】
2008001748.tif 000008
（式中、Ｒは水素原子、ハロゲン原子、アルキル基、置換もしくは非置換のフェニル基またはアルコキシ基であり、全てが同一であっても異なっていてもよい。Ｘはメチレン基を表す。）
（ａ）（Ｄ）無機充填剤の総重量に対して、粒径３μｍ未満の成分が１５〜３０重量％、粒径３μｍ以上１０μｍ以下の成分が２５〜３５重量％、粒径１０μｍを超える成分が４０〜５０重量％である
（ｂ）粒径１μｍ以上の粒子の重量平均粒径（Ｄ１）と数平均粒径（Ｄ２）との比（Ｄ１）／（Ｄ２）が５．０〜９．０である
【請求項２】
前記（Ｄ）無機充填剤のレーザー回折式粒度分布測定装置による粒度分布が、下記（ｃ）および（ｄ）の条件をさらに満たすことを特徴とする請求項１記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
（ｃ）各粒径における頻度値を示す粒度分布図の３μｍ未満の粒径範囲、３μｍ以上１０μｍ以下の粒径範囲および１０μｍを超える粒径範囲のそれぞれに少なくとも１つのピークを有する
（ｄ）各粒径における頻度値を示す粒度分布図の３μｍ未満の粒径範囲における最大頻度値（Ｐ１）と１０μｍを超える粒径範囲の最大頻度値（Ｐ２）との比（Ｐ１）／（Ｐ２）が０．３〜１．０である
【請求項３】
前記（Ｃ）包接硬化促進剤における硬化促進剤が、イミダゾール系硬化促進剤およびアミン系硬化促進剤の少なくとも１種を含むことを特徴とする請求項１または２記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項４】
前記（Ｃ）包接硬化促進剤における硬化促進剤が、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−メチルイミダゾールおよび２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾールからなる群より選ばれる少なくとも１種であることを特徴とする請求項１または２記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項５】
前記（Ｃ）包接硬化促進剤におけるテトラキスフェノール系化合物が、１，１，２，２−テトラキス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）エタンおよび１，１，２，２−テトラキス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）エタンからなる群より選ばれる少なくとも１種であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項６】
前記（Ｄ）無機充填剤の含有量が、組成物全体の５０〜９５重量％であることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項７】
前記（Ａ）エポキシ樹脂は、ビフェニル型エポキシ樹脂を含むことを特徴とする請求項１乃至６のいずれか１項記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項８】
前記（Ｂ）フェノール樹脂硬化剤は、アラルキル型フェノール樹脂を含むことを特徴とする請求項１乃至７のいずれか１項記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項９】
（Ｅ）アミノ基を有するシランカップリング剤をさらに含有することを特徴とする請求項１乃至８のいずれか１項記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項１０】
高化式フロー測定装置により測定した温度１７５℃、剪断応力１．２３×１０５Ｐａにおける最低溶融粘度（η１）が３．５〜９．０Ｐａ・ｓ、温度１７５℃、剪断応力２．４５×１０３Ｐａにおける最低溶融粘度（η２）が０．３〜０．７Ｐａ・ｓであって、前記各最低溶融粘度（η１）および（η２）が下記式を満足し、かつ、１７５℃におけるゲルタイムが３０〜６０秒であることを特徴とする請求項１乃至９のいずれか１項記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
１．０≦Ｌｏｇ［（η１）／（η２）］≦１．３
【請求項１１】
請求項１乃至１０のいずれか１項記載の封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物によって、半導体素子が封止されてなることを特徴とする半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、封止用エポキシ樹脂組成物、およびこれを用いた半導体装置に係り、さらに詳しくは、常温保存性が極めて良好で、かつ、流動性に優れ、特に薄型の半導体装置の封止材として好適な封止用エポキシ樹脂組成物、およびこれを用いた、ワイヤ流れ、ボイド等の成形不良の発生が少ない半導体装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年の電子部品のプリント配線板への高密度実装化に伴い、半導体装置はピン挿入型のパッケージから、表面実装型のパッケージが主流になっている。さらに表面実装型のＩＣ、ＬＳＩ等は、実装密度を高くし実装高さを低くするために、薄型のパッケージになっており、同時に、素子のパッケージに対する占有体積が大きくなってきている。また、素子の多機能化、大容量化によって、チップ面積の増大、多ピン化が進み、さらにはパッド数の増大によって、パッドピッチの縮小化とパッド寸法の縮小化、いわゆる狭パッドピッチ化も進んでいる。
【０００３】
また、さらなる小型軽量化に対応すべく、パッケージの形態もＱＦＰ（Quad Flat Package）、ＳＯＰ（Small Outline Package）といったものから、より多ピン化に対応しやすく、かつより高密度実装が可能なＣＳＰ（Chip Size Package）やＢＧＡ（Ba1l Grid Array）へ移行しつつある。これらのパッケージは、近年、高速化、多機能化を実現するために、フェースダウン型、積層（スタックド）型、フリップチップ型、ウェハーレベル型等、新しい構造のものが開発されている。このうち、積層（スタックド）型は、パッケージ内部に複数のチップを積み重ねてワイヤボンディングで接続する構造であり、機能の異なる複数のチップを一つのパッケージに搭載可能であるため、多機能化が可能となるものである。
【０００４】
さらに、ＣＳＰやＢＧＡを作製す際の樹脂封止工程も、従来の１チップ１キャビティの封止方法に代わって、複数のチップを１キャビティで封止する、いわゆる一括モールド型の封止方法が開発され、生産効率の向上、低コスト化が図られている。
【０００５】
一方、封止材には、半導体装置をプリント基板へ表面実装する際に問題となる耐リフロー性や、実装後の信頼性として要求される温度サイクル性等を高いレベルでクリアすることが求められ、樹脂粘度の低減とこれによる充填剤の高充填化によって封止材に低吸湿化と低膨張化を付与し対応を図ってきた。
【０００６】
しかし、従来の封止材では、ワイヤ流れやボイドといった成形不良が多発し、薄型化、チップの大面積化、多ピン化、狭パッドピッチ化等に対応した半導体装置の製造が困難であった。そして、ロングワイヤ化となる積層（スタックド）型やキャビティ体積の大きい一括モールド対応の半導体装置では、さらに厳しい流動特性が封止材には求められる。
【０００７】
そこで、このような課題に対し、２級アミノ基を有するシランカップリング剤またはリン酸エステルを必須成分とする半導体装置用のエポキシ樹脂成形材料が提案されている（例えば、特許文献１参照。）。また、低剪断領域での樹脂流動性を鑑みた封止材組成が提案されている（例えば、特許文献２、３参照。）。しかし、未だ十分に満足し得る結果は得られていない。
【０００８】
また、近年、半導体装置等の生産効率を高めるため、封止材の硬化時間の短縮が求められており、それと同時に、作業性の要求から常温に長時間放置しても硬化性の劣化の少ないものが求められている。そして、このような課題に対して、特定のリン化合物の使用や、特定の包接型硬化促進剤の使用が提案されている（例えば、特許文献４、５参照。）。しかし、常温保存性の観点からも、また、上述した流動性の観点からも、満足する結果は得られていない。
【特許文献１】特許第３５１１１３６号公報
【特許文献２】特開平１０−１７６１００号公報
【特許文献３】特開２００４−１５５８５７号公報
【特許文献４】特開２００４−１８９７８１号公報
【特許文献５】特開２００４−３０７５４５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
上述したように、近年、半導体装置においては、薄型化、チップの大面積化、多ピン化、狭パッドピッチ化等が進み、また、積層（スタックド）型といった新しい構造が実用化され、さらに、一括モールド型といったキャビティ体積の大きい封止方法が開発されてきている。そして、これらに対応すべく、封止材に対しさらなる樹脂粘度の低減や充填剤組成の変更等による改善が試みられているが、未だ十分な結果は得られていない。
【００１０】
また、半導体装置等の生産効率を高めるため、封止材の硬化時間の短縮が求められ、同時に、作業性の要求から常温に長時間放置しても硬化性の劣化の少ないものが求められているが、未だ満足するものは得られてない。
【００１１】
本発明はこのような従来技術の課題に対処してなされたもので、近年の半導体装置の薄型化等に十分対応可能な優れた流動性を有し、かつ、常温に長時間放置しても硬化性等の劣化の少ない常温保存性に優れた封止用エポキシ樹脂組成物、および、これを用いて封止された、ワイヤ流れ、ボイド等の成形不良の発生が少ない半導体装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明者らは、上記の課題を解決するために鋭意研究を重ねた結果、特定の粒度分布を有する無機充填剤と特定の化合物で包接した硬化促進剤を必須成分とした特定の封止用エポキシ樹脂組成物およびこれを用いた半導体装置により、上記の目的を達成し得ることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１３】
すなわち、本発明は、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂硬化剤、（Ｃ）硬化促進剤を下記一般式（１）で示されるテトラキスフェノール系化合物により包接してなる包接硬化促進剤および（Ｄ）無機充填剤を含有し、前記（Ｄ）無機充填剤のレーザー回折式粒度分布測定装置による粒度分布が、下記（ａ）および（ｂ）の条件を満たすことを特徴とする封止用エポキシ樹脂組成物である。
【化１】
2008001748.tif 000002
（式中、Ｒは水素原子、ハロゲン原子、アルキル基、置換もしくは非置換のフェニル基またはアルコキシ基であり、全てが同一であっても異なっていてもよい。Ｘはメチレン基を表す。）
（ａ）（Ｄ）無機充填剤の総重量に対して、粒径３μｍ未満の成分が１５〜３０重量％、粒径３μｍ以上１０μｍ以下の成分が２５〜３５重量％、粒径１０μｍを超える成分が４０〜５０重量％である
（ｂ）粒径１μｍ以上の粒子の重量平均粒径（Ｄ１）と数平均粒径（Ｄ２）の比（Ｄ１）／（Ｄ２）が５．０〜９．０である
【００１４】
また、本発明は、上記封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物によって、半導体素子が封止されてなることを特徴とする半導体装置である。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、流動性に優れ、かつ、常温保存性も良好な封止用エポキシ樹脂組成物、およびこのような封止用エポキシ樹脂組成物で封止されたワイヤ変形、ボイド等のない高信頼性の半導体装置を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００１７】
まず、本発明の封止用エポキシ樹脂組成物に用いられる各成分について説明する。
【００１８】
本発明に用いられる（Ａ）エポキシ樹脂としては、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するものであれば、分子構造、分子量等に制限されることなく一般に電子部品の封止材に使用されているものを広く用いることができる。具体的には、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ｏ‐クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ナフタレン骨格を有する多官能のエポキシ樹脂、トリ（ヒドロキシフェニル）アルカンエポキシ樹脂、テトラ（ヒドロキシフェニル）アルカンエポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、これらの臭素化物等が挙げられ、これらは１種を単独で使用してもよく、２種以上を混合して使用してもよい。
【００１９】
本発明においては、なかでも、ビフェニル型エポキシ樹脂が好ましく、下記一般式（１）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂がより好ましい。
【化２】
2008001748.tif 000003
（式中、Ｒは水素原子またはアルキル基であり、全てが同一であっても異なっていてもよい。ｎは０以上の整数を表す。）
【００２０】
上記一般式（２）中のＲで表されるアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基等が挙げられる。（Ａ）成分のエポキシ樹脂としては、一般式（２）中のＲが水素原子またはメチル基で、ｎが０〜２の整数であるビフェニル型エポキシ樹脂が特に好ましい。
【００２１】
ビフェニル型エポキシ樹脂を使用する場合、そのエポキシ樹脂成分全体に対する割合は、少なくとも３０重量％であることが好ましい。より好ましい割合は、５０重量％以上であり、７０重量％以上であると特に好ましい。
【００２２】
信頼性を確保する観点から、本発明において用いられる（Ａ）エポキシ樹脂中の全塩素含有量は、１５００ｐｐｍ以下であることが好ましく、１０００ｐｐｍ以下であることがより好ましい。また、１２０℃で５０重量％エポキシ樹脂濃度における２０時間での抽出水塩素が５ｐｐｍ以下であることが好ましい。すなわち、エポキシ樹脂中の全塩素含有量が１５００ｐｐｍを超えるか、または、抽出水塩素が５ｐｐｍを超えると、半導体装置の耐湿信頼性が低下するおそれがある。
【００２３】
本発明において用いられる（Ｂ）フェノール樹脂硬化剤としては、上記エポキシ樹脂成分のエポキシ基と反応し得るフェノール性水酸基を分子中に２個以上有するものであれば、特に制限されることなく使用される。具体的には、フェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂等のアラルキル型フェノ−ル樹脂、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂、これらの変性樹脂、例えばエポキシ化もしくはブチル化したノボラック型フェノール樹脂等、ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂、パラキシレン変性フェノール樹脂、トリフェノールアルカン型フェノール樹脂、多官能型フェノール樹脂等が挙げられ、これらは１種を単独で使用してもよく、２種以上を混合して使用してもよい。
【００２４】
本発明においては、なかでも、アラルキル型フェノ−ル樹脂が好ましく、下記一般式（２）で示されるフェノールアラルキル樹脂がより好ましい。
【化３】
2008001748.tif 000004
（式中、Ｒは水素原子または炭素数１〜１０の置換もしくは非置換の一価の炭化水素基であり、ｎは０以上の整数を表す）
【００２５】
上記一般式（３）中のＲで表される炭化水素基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基等の炭素数１〜１０のアルキル基、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基等の炭素数１〜１０のアルコキシル基、フェニル基、トリル基、キシリル基等の炭素数６〜１０のアリール基、ベンジル基、フェネチル基等の炭素数６〜１０のアラルキル基等が挙げられる。（Ｂ）成分のフェノール樹脂硬化剤としては、一般式（３）中のＲが水素原子またはメチル基で、ｎが０〜１０の整数あるフェノールアラルキル樹脂が特に好ましい。
【００２６】
フェノールアラルキル樹脂を使用する場合、そのフェノール樹脂硬化剤成分全体に対する割合は、少なくとも３０重量％であることが好ましい。より好ましい割合は、５０重量％以上であり、７０重量％以上であると特に好ましい。
【００２７】
信頼性を確保する観点から、（Ｂ）成分のフェノール樹脂硬化剤も、１２０℃の温度で抽出される塩素イオンおよびナトリウムイオンは、いずれも１０ｐｐｍ以下であることが好ましく、５ｐｐｍ以下であることがより好ましい。
【００２８】
（Ａ）エポキシ樹脂と（Ｂ）フェノール樹脂硬化剤の混合割合は、エポキシ基１モルに対しフェノール性水酸基が０．５〜１．６モルとなる範囲が好ましく、０．６〜１．４モルとなる範囲がより好ましい。０．５モル未満ではフェノール性水酸基が不足し、エポキシ基の単独重合の割合が多くなり、ガラス転移温度が低くなるおそれがある。また、１．６モルを超えるとフェノール性水酸基の比率が高くなり、反応性が低下するほか、架橋密度が低く十分な強度が得られないおそれがある。
【００２９】
本発明において用いられる（Ｃ）包接硬化促進剤は、硬化促進剤がゲストとなり、前記一般式（１）で示されるテトラキスフェノール系化合物をホストとした包接化合物である。このような包接化合物は、（Ａ）エポキシ樹脂に対する硬化促進作用とともに、組成物に優れた熱安定性を付与する作用を併せ有する。すなわち、この包接化合物は、保存時の耐湿性が良好で、分解や昇華が起こることはない。また、これを配合した組成物は熱安定性、すなわち、常温での安定性（一液安定性）、常温から硬化温度までの加熱時の安定性、硬化温度での安定性に優れる。したがって、得られる組成物は、常温では極めて安定であるが、ある温度以上の一定温度（硬化温度）に加熱すると速やかに硬化し、所望の硬化物を与える。
【００３０】
この（Ｃ）包接硬化促進剤において、ゲストとなる硬化促進剤としては、従来よりエポキシ樹脂の硬化促進剤として使用されているものであれば特に制限されることなく使用することができるが、なかでも、イミダゾール系硬化促進剤、アミン系硬化促進剤が好ましく、イミダゾール系硬化促進剤がより好ましい。
【００３１】
イミダゾール系硬化促進剤の具体例としては、イミダゾール、２−メチルイミダゾール、２−エチルイミダゾール、２−イソプロピルイミダゾール、２−ｎ−プロピルイミダゾール、２−ウンデシル−１Ｈ−イミダゾール、２−ヘプタデシル−１Ｈ−イミダゾール、１，２−ジメチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェニル−１Ｈ−イミダゾール、４−メチル−２−フェニル−１Ｈ−イミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−エチル−４−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾール、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾール、１−シアノエチル−２−エチル−４−メチルイミダゾリウムトリメリテイト、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾリウムトリメリテイト、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾリウムトリメリテイト、２，４−ジアミノ−６−［２′−メチルイミダゾリル−（１′）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２′−ウンデシルイミダゾリル−（１′）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２′−エチル−４−メチルイミダゾリル−（１′）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２′−メチルイミダゾリル−（１′）］−エチル−ｓ−トリアジンイソシアヌル酸付加物、２−フェニルイミダゾールイソシアヌル酸付加物、２−メチルイミダゾールイソシアヌル酸付加物、２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−フェニル−４，５−ジ（２−シアノエトキシ）メチルイミダゾール、１−ドデシル−２−メチル−３−ベンジルイミダゾリウムクロライド、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾール塩酸塩、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾリウムトリメリテイト等が挙げられる。
【００３２】
また、アミン系硬化促進剤の具体例としては、エチレンジアミン、トリメチレンジアミン、テトラメチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、ジプロピレンジアミン、ジメチルアミノプロピルアミン、ジエチルアミノプロピルアミン、トリメチルヘキサメチレンジアミン、ペンタンジアミン、ビス（２−ジメチルアミノエチル）エーテル、ペンタメチルジエチレントリアミン、アルキル−ｔ−モノアミン、１，４−ジアザビシクロ（２，２，２）オクタン（トリエチレンジアミン）、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラメチルヘキサメチレンジアミン、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラメチルプロピレンジアミン、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラメチルエチレンジアミン、Ｎ，Ｎ−ジメチルシクロヘキシルアミン、ジメチルアミノエトキシエトキシエタノール、ジメチルアミノヘキサノール等の脂肪族アミン類；ピペリジン、ピペラジン、メンタンジアミン、イソホロンジアミン、メチルモルホリン、エチルモルホリン、Ｎ，Ｎ′，Ｎ″−トリス（ジアミノプロピル）ヘキサヒドロ−ｓ−トリアジン、３，９−ビス（３−アミノプロピル）−２，４，８，１０−テトラオキシスピロ（５，５）ウンデカンアダクト、Ｎ−アミノエチルピペラジン、トリメチルアミノエチルピペラジン、ビス（４−アミノシクロヘキシル）メタン、Ｎ，Ｎ′−ジメチルピペラジン、１，８−ジアザビシクロ（４，５，０）ウンデセン−７等の脂環式および複素環式アミン類；ｏ−フェニレンジアミン、ｍ−フェニレンジアミン、ｐ−フェニレンジアミン、ジアミノジフェニルメタン、ｍ−キシレンジアミン、ピリジン、ピコリン等の芳香族アミン類；エポキシ化合物付加ポリアミン、マイケル付加ポリアミン、マンニッヒ付加ポリアミン、チオ尿素付加ポリアミン、ケトン封鎖ポリアミン等の変性ポリアミン類；ジシアンジアミド；グアニジン；有機酸ヒドラジド；ジアミノマレオニトリル；アミンイミド；三フッ化ホウ素−ピペリジン錯体；三フッ化ホウ素−モノエチルアミン錯体等が挙げられる。
【００３３】
これらの硬化促進剤は１種を単独で使用してもよく、２種以上を混合して使用してもよい。イミダゾール系硬化促進剤としては、なかでも、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−メチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾールが好ましく、アミン系硬化促進剤としては、なかでも、エチレンジアミン、トリメチレンジアミン、テトラメチレンジアミンが好ましい。本発明の用いる硬化促進剤としては、特に、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−メチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾールが好ましい。
【００３４】
また、ホストの前記一般式（１）で示されるテトラキスフェノール系化合物の具体例としては、１，１，２，２−テトラキス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（３−クロロ−４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（３、５−ジクロロ−４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（３−ブロモ−４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（３，５−ジブロモ−４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（３−フルオロ−４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（３、５−ジフルオロ−４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（３−メトキシ−４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（３，５−ジメトキシ−４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（３−クロロ−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（３−ブロモ−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（３−メトキシ−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（３−ｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（３−クロロ−５−ブロモ−４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（３−クロロ−５−フェニル−４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス［（４−ヒドロキシ−３−フェニル）フェニル］エタン、１，１，３，３−テトラキス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１，３，３−テトラキス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１，３，３−テトラキス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１，３，３−テトラキス（３−クロロ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１，３，３−テトラキス（３、５−ジクロロ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１，３，３−テトラキス（３−ブロモ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１，３，３−テトラキス（３，５−ジブロモ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１，３，３−テトラキス（３−フェニル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１，３，３−テトラキス（３，５−ジフェニル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１，３，３−テトラキス（３−メトキシ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１，３，３−テトラキス（３，５−ジメトキシ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１，３，３−テトラキス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１，３，３−テトラキス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１，４，４−テトラキス（４−ヒドロキシフェニル）ブタン、１，１，４，４−テトラキス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）ブタン、１，１，４，４−テトラキス（３、５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）ブタン、１，１，４，４−テトラキス（３−クロロ−４−ヒドロキシフェニル）ブタン、１，１，４，４−テトラキス（３，５−ジクロロ−４−ヒドロキシフェニル）ブタン、１，１，４，４−テトラキス（３−メトキシ−４−ヒドロキシフェニル）ブタン、１，１，４，４−テトラキス（３、５−ジメトキシ−４−ヒドロキシフェニル）ブタン、１，１，４，４−テトラキス（３−ブロモ−４−ヒドロキシフェニル）ブタン、１，１，４，４−テトラキス（３、５−ジブロモ−４−ヒドロキシフェニル）ブタン、１，１，４，４−テトラキス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）ブタン、１，１，４，４−テトラキス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）ブタン等が挙げられる。これらは１種を単独で使用してもよく、２種以上を混合して使用してもよい。テトラキスフェノール系化合物としては、なかでも、１，１，２，２−テトラキス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，２，２−テトラキス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）エタンが好ましい。
【００３５】
（Ｃ）包接硬化促進剤は、ゲストの硬化促進剤が液体の場合には、テトラキスフェノール系化合物を該液体に直接加えて反応させることにより、また、硬化促進剤が固体の場合には、硬化促進剤を含有する液体中にテトラキスフェノール系化合物を加えて反応させるか、または、固体の硬化促進剤と粉末のテトラキスフェノール系化合物とを直接に固層反応させることにより、高選択率および高収率で生成される。生成された包接硬化促進剤は、ホストのテトラキスフェノール系化合物の分子が作る結晶格子空孔内にゲストの硬化促進剤の分子が入り込んだ構造を有しており、したがって、ホストのテトラキスフェノール系化合物と、これに包接される硬化促進剤の包接比率は、硬化促進剤の分子の大きさ、構造、極性、溶解度等により変化する。この包接硬化促進剤は、結晶性の固体である。
【００３６】
この（Ｃ）包接硬化促進剤の配合量は、本発明の効果を得るうえで、樹脂組成物全体の０．０１〜２重量％となる範囲が好ましい。
【００３７】
本発明に用いられる（Ｄ）無機充填剤としては、ボールミル等で粉砕した溶融シリカ、火炎溶融することで得られる球状シリカ、ゾルゲル法などで製造される球状シリカ、結晶シリカ、アルミナ、ボロンナイトライド、窒化アルミ、窒化ケイ素、マグネシア、マグネシウムシリケート等が挙げられる。これらの無機充填剤は単独または２種以上混合して使用することができる。封止する半導体素子が発熱の大きい素子の場合、熱伝導率ができるだけ大きく、かつ、熱膨張係数の小さなアルミナ、ボロンナイトライド、窒化アルミ、窒化ケイ素等を使用することが好ましい。また、これらを溶融シリカ等とブレンドして使用してもよい。
【００３８】
無機充填剤の形状は特に限定されるものはなく、フレーク状、樹枝状、球状等の無機充填剤を単独または混合して用いることができる。低粘度化、高充填化のためには、球状のものが好ましい。
【００３９】
本発明において、この（Ｄ）無機充填剤は、レーザー回折式粒度分布測定装置により測定した粒度分布が、下記（ａ）および（ｂ）の条件を満たしていることが必要である。
（ａ）（Ｄ）無機充填剤の総重量に対して、粒径３μｍ未満の成分が１５〜３０重量％、粒径３μｍ以上１０μｍ以下の成分が２５〜３５重量％、粒径１０μｍを超える成分が４０〜５０重量％である
（ｂ）、粒径１μｍ以上の粒子の重量平均粒径（Ｄ１）と数平均粒径（Ｄ２）との比（Ｄ１）／（Ｄ２）が５．０〜９．０である
【００４０】
粒度分布が、上記条件を満たしていないと、所望の粘度特性、流動特性を達成することができなくなる。
【００４１】
本発明においては、レーザー回折式粒度分布測定装置により測定した粒度分布が、さらに下記（ｃ）および（ｄ）の条件を満たしていることが好ましく、所望の粘度特性、流動特性を達成することがより容易となる。
（ｃ）各粒径における頻度値を示す粒度分布図の３μｍ未満の粒径範囲、３μｍ以上１０μｍ以下の粒径範囲および１０μｍを超える粒径範囲のそれぞれに少なくとも１つのピークを有する
（ｄ）各粒径における頻度値を示す粒度分布図の３μｍ未満の粒径範囲における最大頻度値（Ｐ１）と１０μｍを超える粒径範囲の最大頻度値（Ｐ２）との比（Ｐ１）／（Ｐ２）が０．３〜１．０である
【００４２】
（Ｄ）無機充填剤の配合量は、樹脂組成物全体の５０〜９５重量％となる範囲が好ましく、７５〜９５重量％となる範囲がより好ましく、８５〜９２重量％となる範囲がよりいっそう好ましい。５０重量％未満では、膨張係数を十分に下げることができないうえ、吸水率が増大し、半田リフローの際の温度でパッケージにクラックが入るおそれがある。また、９５重量％を超えると、粘度が高くなり、充填性が低下するおそれがある。
【００４３】
本発明においては、充填性の観点から、さらに（Ｅ）アミノ基を有するシランカップリング剤を配合することが好ましく、特に、２級アミノ基を有するシランカップリング剤の使用が好ましい。
【００４４】
２級アミノ基を有するシランカップリング剤としては、例えば、γ−アニリノプロピルトリメトキシシラン、γ−アニリノプロピルトリエトキシシラン、γ−アニリノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アニリノプロピルメチルジエトキシシラン、γ−アニリノプロピルエチルジエトキシシラン、γ−アニリノプロピルエチルジメトキシシラン、γ−アニリノメチルトリメトキシシラン、γ−アニリノメチルトリエトキシシラン、γ−アニリノメチルメチルジメトキシシラン、γ−アニリノメチルメチルジエトキシシラン、γ−アニリノメチルエチルジエトキシシラン、γ−アニリノメチルエチルジメトキシシラン、Ｎ−（ｐ−メトキシフェニル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（ｐ−メトキシフェニル）−γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−（ｐ−メトキシフェニル）−γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−（ｐ−メトキシフェニル）−γ−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、Ｎ−（ｐ−メトキシフェニル）−γ−アミノプロピルエチルジエトキシシラン、Ｎ−（ｐ−メトキシフェニル）−γ−アミノプロピルエチルジメトキシシラン、γ−（Ｎ−メチル）アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（Ｎ−エチル）アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（Ｎ−ブチル）アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（Ｎ−ベンジル）アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（Ｎ−メチル）アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−（Ｎ−エチル）アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−（Ｎ−ブチル）アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−（Ｎ−ベンジル）アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−（Ｎ−メチル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−（Ｎ−エチル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−（Ｎ−ブチル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−（Ｎ−ベンジル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（β−アミノエチル）アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β−（Ｎ−ビニルベンジルアミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。
【００４５】
また、２級アミノ基以外のアミノ基を有するシランカップリング剤としては、例えば、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジメチル）アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジエチル）アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジブチル）アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（Ｎ−メチル）アニリノプロピルトリメトキシシラン、γ−（Ｎ−エチル）アニリノプロピルトリメトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジメチル）アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジエチル）アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジブチル）アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−（Ｎ−メチル）アニリノプロピルトリエトキシシラン、γ−（Ｎ−エチル）アニリノプロピルトリエトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジメチル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジエチル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジブチル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−（Ｎ−メチル）アニリノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−（Ｎ−エチル）アニリノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−（トリメトキシシリルプロピル）エチレンジアミン、Ｎ−（ジメトキシメチルシリルイソプロピル）エチレンジアミン等が挙げられる。これらのシランカップリング剤は１種を単独で使用してもよく、２種以上を混合して使用してもよい。
【００４６】
なお、本発明の効果を損なわない範囲において、この種の封止用エポキシ樹脂組成物に一般に使用されている、エポキシシラン、メルカプトシラン、アルキルシラン、フェニルシラン、ウレイドシラン、ビニルシラン等のシランカップリング剤、チタンカップリング剤、アルミニウムキレート類、アルミニウム／ジルコニウム系化合物等のカップリング剤を、上記アミノ基を有するシランカップリング剤に併用することができる。
【００４７】
（Ｅ）アミノ基を有するシランカップリング剤の配合量は、樹脂組成物全体の０．０３〜５．０重量％となる範囲が好ましく、０．１０〜２．５重量％となる範囲がより好ましい。０．０３重量％未満では、プリント配線板との接着性が低下する傾向があり、５．０重量％を超えると、揮発分が多くなり、ボイド等、充填性に関する成形不良が発生しやすくなるとともに、パッケージの成形性が低下する傾向がある。
【００４８】
本発明の封止用エポキシ樹脂組成物には、以上の各成分の他、本発明の効果を阻害しない範囲で、この種の組成物に一般に配合される、シリコーンゴム、シリコーンゲル等の粉末、シリコーン変性エポキシ樹脂やフェノール樹脂、メタクリル酸メチル−ブタジエン−スチレンよりなる熱可塑性樹脂等の低応力化剤、臭素化エポキシ樹脂、酸化アンチモン等の難燃剤および難燃助剤、カーボンブラック等の着色剤、ノニオン系界面活性剤、フッ素系界面活性剤、シリコーンオイルなどの濡れ向上剤、消泡剤等を、場合により配合することができる。また、粘度を下げる目的で、従来より公知のｎ−ブチルグリシジルエーテル、フェニルグリシジルエーテル、スチレンオキサイド、ｔ−ブチルフェニルグリシジルエーテル、ジシクロペンタジエンジエポキシド、フェノール、クレゾール、ｔ−ブチルフェノール等の希釈剤を配合することができる。
【００４９】
本発明の封止用エポキシ樹脂組成物を成形材料として調製するにあたっては、上記したような（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂硬化剤、（Ｃ）包接硬化促進剤、（Ｄ）無機充填剤、および、前述した必要に応じて配合される各種成分を、高速混合機等を用いて均一に混合した後、二本ロール、連続混練装置等により、例えば５０〜１１０℃の温度で溶融混練し、薄くシート化した後、冷却し、適当な大きさに粉砕するようにすればよい。なお、（Ｅ）アミノ基を有するシランカップリング剤やこれに併用することができるその他のカップリング剤を配合する場合、（Ｄ）無機充填剤を予めこれらのカップリング剤で処理しておき、その後、他の成分と混合するようにしてもよい。
【００５０】
本発明の封止用エポキシ樹脂組成物は、半導体装置におけるワイヤ流れ、ボイド等の成形不良の発生を防止し、また、リフロー時の不良の発生を防止する観点からは、高化式フロー測定装置により測定した温度１７５℃、剪断応力１．２３×１０５Ｐａにおける最低溶融粘度（η１）が３．５〜９．０Ｐａ・ｓ、温度１７５℃、剪断応力２．４５×１０３Ｐａにおける最低溶融粘度（η２）が０．３〜０．７Ｐａ・ｓであって、各最低溶融粘度（η１）および（η２）が下記式を満足し、かつ、１７５℃における硬化時間が３０〜６０秒であることが好ましい。
１．０≦Ｌｏｇ［（η１）／（η２）］≦１．３
【００５１】
本発明の封止用エポキシ樹脂組成物は、一般成形材料として使用することもできるが、半導体装置の封止材、特に、薄型、多ピン、ロングワイヤ、狭パッドピッチ、または、有機基板もしくは有機フィルム等の実装基板上に半導体チップが配置された、半導体装置の封止材として好適に用いられる。この場合、成形はトランスファー成形法などによって行うことができ、また、成形条件としては温度１６５〜１８５℃、時間１〜５分の条件を採用することができる。
【実施例】
【００５２】
次に、本発明を実施例によりさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に何ら限定されるものではない。なお、以下の記載において、「％」は「重量％」を意味する。
【００５３】
［無機充填剤調製物の製造］
粒度分布の異なる各種球状溶融シリカ粉末を適宜混合して、粒径が３μｍ未満の粒子、粒径が３μｍ以上１０μｍ以下の粒子および粒径が１０μｍを超える粒子がそれぞれ表１に示すような割合の無機充填剤調製物（Ｉ）〜（VI）を得た。これらの無機充填剤（Ｉ）〜（VI）のうち、無機充填剤調製物（VI）は、各粒径における頻度値を示す粒度分布図において、３つのピーク（粒径１．７３μｍで最大頻度値（Ｐ１）３．４３重量％、粒径７．７０μｍで最大頻度値３．９１重量％、粒径２６．１μｍで最大頻度値（Ｐ２）５．６０重量％）があり、粒径１．７３μｍにおける最大頻度値（Ｐ１）と粒径２６．１μｍにおける最大頻度値（Ｐ２）との比Ｐ１／Ｐ２は０．６であった。また、その他の無機充填剤調製物（Ｉ）〜（Ｖ）は、全粒径範囲で１つのピークを有していた。
【００５４】
上記無機充填剤調製物（Ｉ）〜（VI）の粒度分布（粒径１μｍ以上の粒子を対象）をレーザー回折式粒度分布測定装置（（株）島津製作所製のＳＡＬＤ−２２００）を用いて測定し、粒径１μｍ以上の粒子を対象とした重量平均粒径（Ｄ１）、数平均粒径（Ｄ２）およびこれらの比（Ｄ１／Ｄ２）を求めたところ、表１に示すような結果が得られた。
【００５５】
【表１】
2008001748.tif 000005
【００５６】
実施例１〜９、比較例１〜５
上記無機充填剤調製物（Ｉ）〜（VI）を用い、表２および表３に示す配合割合で各成分を常温で混合（ドライブレンド）した後、８０〜１１０℃で加熱混練し、冷却後、粉砕して封止用エポキシ樹脂組成物を製造した。
【００５７】
なお、表２および表３に示す、無機充填剤調製物（Ｉ）〜（VI）以外の材料は、次の通りである。
ｏ‐クレゾールノボラック型エポキシ樹脂：
住友化学（株）製  商品名 ＥＳＣＮ−１９０
（エポキシ当量１９５、軟化点６５℃）
ビフェニル型エポキシ樹脂：
ジャパンエポキシレジン（株）製  商品名 ＹＸ−４０００Ｈ
（エポキシ当量１９６、融点１０６℃）
臭素化エポキシ樹脂：
東都化成（株）製  商品名 ＹＤＢ−４００
（エポキシ当量３７５、軟化点８０℃、臭素含有量４８重量％）
フェノールノボラック樹脂：明和化成（株）製  商品名 Ｈ−１
（水酸基当量１０６、軟化点８０℃）
フェノールアラルキル樹脂：三井化学（株）製  商品名 ＸＬ−２２５
（水酸基当量１７５、軟化点７０℃）
包接硬化促進剤（Ｉ）：１，１，２，２−テトラキス（４−ヒドロキシフェニル）エタン（ＴＥＰ）により包接された含有率３０％の２−エチル−４−メチルイミダゾール
日本曹達（株）製  商品名 ＴＥＰ−２Ｅ４ＭＺ
包接硬化促進剤（II）：ＴＥＰにより包接された含有率１０％のエチレンジアミン
日本曹達（株）製  商品名 ＴＥＰ−ＥＤ
包接硬化促進剤（III）：ＴＥＰにより包接された含有率４２％の２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール
日本曹達（株）製  商品名 ＴＥＰ−２Ｐ４ＭＨＺ
硬化促進剤：２−エチル−４−メチルイミダゾール
シランカップリング剤（Ｉ）：γ‐グリシドキシプロピルトリメトキシシラン
シランカップリング剤（II）：γ‐アニリノプロピルトリメトキシシラン
着色剤：カーボンブラック
三菱化学（株）製  商品名 ＭＡ−６００
離型剤：カルナバワックス
セラリカ野田（株）製  商品名 精製カルナバワックスＮｏ．１
難燃助剤：三酸化アンチモン
東湖産業（株）製  商品名 ＨＴＴ−２００
【００５８】
上記各実施例および各比較例で得られた封止用エポキシ樹脂組成物について、下記に示す方法で各種特性を評価した。
【００５９】
［スパイラルフロー］
温度１７５℃、圧力９．８ＭＰａの条件でトランスファー成形し、スパイラルフローを測定した。
［ゲルタイム］
１７５℃に保たれた熱盤上で一定量の封止用エポキシ樹脂組成物を直径４〜５ｃｍの円状に広げ一定速度で練り合わせ、試料がゲルになるまでの時間を計測した。
［最低溶融粘度］
高化式フロー測定装置（（株）島津製作所製  ＣＦＴ−５００Ｃ）を用い、１０ｋｇの加圧下、直径１ｍｍのノズルを用い、温度１７５℃で、剪断応力１．２３×１０５Ｐａにおける最低溶融粘度（η１）および剪断応力２．４５×１０３Ｐａにおける最低溶融粘度（η２）を測定するとともに、その対数比Ｌｏｇ（η１／η２）を算出した。
［保存安定性］
２５℃で１６８時間保管後の封止用エポキシ樹脂組成物       について、前記と同様にしてスパイラルフローを測定し、初期スパイラルフローに対する残存率（％）を算出した。
［ワイヤの変形およびボイドの発生］
２連のＱＦＰマトリックスフレーム（試料数１０）を用い、温度１７５℃、圧力６．９ＭＰａの条件でマルチプランジャ装置を使用してトランスファー成形し、得られたＱＦＰパッケージの内部および外部に発生したボイドの数（各試料で発生したボイドの合計数）を計数した。内部ボイドは、超音波探傷装置を用い、一方、外部ボイドは目視観察により計数した。また、軟Ｘ線装置を用いてＱＦＰパッケージのベント部およびコーナー部におけるワイヤの変形の有無を調べ、その変形発生率を算出した。なお、ボイドの発生の計測は、初期の封止用エポキシ樹脂組成物および２５℃で１６８時間保管後の封止用エポキシ樹脂組成物に対して行った。
［耐リフロー性］
アルミからなるジグザグ配線を形成したシリコンチップ（６ｍｍ×６ｍｍ）を４２アロイからなるリードフレームに接着し、封止用エポキシ樹脂組成物を用いて、温度１７５℃、圧力６．９ＭＰａの条件でトランスファー成形して封止した後、チップ表面のアルミ電極とリードフレーム間を直径３０μｍの金線でワイヤボンディングし、さらに、温度１８０℃で１０時間の後硬化を行って半導体装置（２０ｍｍ×１４ｍｍ×２．０ｍｍ）を作製した。この半導体装置に８５℃、８５％ＲＨ、７２時間の吸湿処理を行った後、２４０℃の赤外線リフロー炉中で９０秒間加熱し、半導体パッケージにおけるクラックの発生状況を調べ、その発生率を算出した（試料数２０）。
［耐湿信頼性］
封止用エポキシ樹脂組成物を用い、１７５℃、６．９ＭＰａの条件でトランスファー成形し、その後、温度１８０℃で１０時間の後硬化を行って表面実装型のＱＦＰ−１Ｈ（タブ６．７ｍｍ×６．７ｍｍ）パッケージを作製し、このパッケージに８５℃、８５％ＲＨ、７２時間の吸湿処理、および、２４０℃、９０秒間のリフロー処理を行った後、６５℃、９５％ＲＨで５００時間の耐湿性試験（ＰＣＴ）を行い、チップ上のアルミニウム電極の腐蝕発生率を調べた（試料数２０）。
［高温放置信頼性］
耐湿信頼性の評価試験の場合と同様にして作製した半導体パッケージを１８０℃の恒温槽内に１０００時間置いた後、金ワイヤとアルミニウム配線の接合部不良の発生の有無を調べ、その発生率を求めた（試料数２０）。
【００６０】
これらの結果を組成とともに表２および表３に示す。
【表２】
2008001748.tif 000006
【００６１】
【表３】
2008001748.tif 000007
【００６２】
表２および表３からも明らかなように、実施例の封止用エポキシ樹脂組成物は、常温における保存安定性が比較例に比べ大幅に改善されており、かつ、耐リフロー性、耐湿信頼性、高温放置性についても良好な特性を有していた。