(57)【要約】 【課題】  圧電トランスの高出力化のために、比誘電率εｒ、電気機械結合係数ｋ、振動限界速度Ｖｍａｘのより大きな圧電磁器組成物を提供すること。【解決手段】  主成分の組成式が、ａＰｂ（Ｍｎ1/3Ｓｂ2/3）Ｏ3−ｂＰｂ（Ｍｎ1/3Ｎｂ2/3）Ｏ3−ｃＰｂ（Ｓｂ1/2Ｎｂ1/2）Ｏ3−ｙＰｂＺｒＯ3−ｚＰｂＴｉＯ3（但し、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｙ＋ｚ＝１）で表記され、前記組成式中のａ，ｂ，ｃ，ｙ，ｚが、０．４６≦ｙ／（ｙ＋ｚ）≦０．５４、０．０３＜ａ＋ｂ＋ｃ≦０．１０の範囲とする圧電磁器組成物において、Ｆｅを０＜Ｆｅ≦０．５ｗｔ％の範囲で添加する。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
主成分の組成式が、
ａＰｂ（Ｍｎ1/3Ｓｂ2/3）Ｏ3−ｂＰｂ（Ｍｎ1/3Ｎｂ2/3）Ｏ3−ｃＰｂ（Ｓｂ1/2Ｎｂ1/2）Ｏ3−ｙＰｂＺｒＯ3−ｚＰｂＴｉＯ3（但しａ＋ｂ＋ｃ＋ｙ＋ｚ＝１）と表記され、
前記組成式中のａ、ｂ、ｃ、ｙ、ｚが０．０３＜ａ＋ｂ＋ｃ≦０．１０、０．４６≦ｙ／（ｙ＋ｚ）≦０．５４の範囲であることを特徴とする圧電磁器組成物。
【請求項２】
Ｆｅを０＜Ｆｅ≦０．５ｗｔ％の範囲で添加することを特徴とする請求項１記載の圧電磁器組成物。
【請求項３】
前記Ｐｂ含有量を０＜Ｐｂ≦１．０ｍｏｌ％の範囲で減量したことを特徴とする請求項１または２記載の圧電磁器組成物。
【請求項４】
振動速度限界Ｖｍａｘが、０．３ｍ／ｓ以上で、比誘電率が６００以上で、かつ縦振動モードにおける電気機械結合係数ｋ33が０．６以上であることを特徴とする請求項１ないし３のいずれかに記載の圧電磁器組成物。
【請求項５】
比誘電率の温度変化率が、３５％以下であることを特徴とする１ないし４のいずれかに記載の圧電磁器組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、各種圧電デバイスに用いられるジルコンチタン酸鉛を主成分とする圧電磁器組成物に係り、特に高出力圧電トランス素子材料として好適な圧電磁器組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、圧電磁器組成物を応用した圧電トランスは、電磁トランスと比較して高い効率および昇圧比が得られ、低背化に適しているため、液晶ディスプレイのバックライト用インバーターに用いられている。
【０００３】
液晶ディスプレイの大型化およびインバーターの小型化に伴い、圧電トランスに用いられる圧電材料に対しては、その機械的出力のさらなる増大が要求されている。また、圧電材料の電気エネルギーの機械的な振動エネルギーへの変換に際して、エネルギー損失を抑制することが求められる。動作振動振幅もしくは振動速度が高くなるのに伴い、内部エネルギー損失による発熱が生じるため、やがて励起できる振動振幅は限界値すなわち振動速度限界値に達し、さらには材料の絶縁破壊を引き起こすことになるからである。
【０００４】
今、振動速度を、振動子の最大先端振動振幅ξｍと振動子の共振周波数ｆｒの測定から算出できる振動速度Ｖとすると、Ｖは式（１）で表される。非特許文献１に記されているとおりである。
【０００５】
Ｖ＝２×π×ｆｒ×ξｍ  ・・・・・・・・・・（１）
【０００６】
そして、実効的振動速度Ｖｅは、式（２）で表される。
【０００７】
Ｖｅ＝２1/2×π×ｆｒ×ξｍ  ・・・・・・・・・・（２）
【０００８】
次に、振動速度限界値について説明する。圧電インバーターには、パソコン等の装置の使用環境温度の上限である４０℃環境において駆動できなければならないという要求がある。環境温度の上昇と共に各部品単体の温度が上昇して熱暴走し、圧電インバーターが停止してしまうことを防ぐためである。圧電トランスについては、駆動中の単体の温度上昇が２０℃ならば、装置の使用環境条件を満足できることが確認されている。常温下で共振駆動されている圧電振動子の振動節点における上昇温度が２０℃に達するときの振動速度を振動速度限界Ｖｍａｘと定めると、従来からの圧電磁器組成物では振動速度限界Ｖｍａｘは０．３ｍ／ｓであった。
【０００９】
さらに、高振動速度で駆動可能な圧電磁器組成物の例としては、特許文献１に開示されている。ここでは、組成式ａＰｂＺｒＯ3−ｂＰｂＴｉＯ3−ｃＰｂ（Ｍｎ1/3Ｓｂ2/3）Ｏ3（但し、ａ＋ｂ＋ｃ＝１）で表される特定の組成範囲と焼結体の平均粒径範囲を規定することで、振動限界速度Ｖｍａｘ≧０．４５ｍ／ｓを実現していた。
【００１０】
また、圧電トランスの出力値Ｐｏｕｔは、材料特性値である比誘電率εｒ、電気機械結合係数ｋ、および振動速度Ｖと式（３）の関係にある。
【００１１】
Ｐｏｕｔ∝εｒ×ｋ2×Ｖ2  ・・・・・・・・・・（３）
【００１２】
式（３）より高出力を得るためには、その材料特性において、使用可能な振動速度レベルが高いことも重要であるが、あわせてεｒやｋの値が大きいことが必要となる。
【００１３】
圧電トランスのように、高振動速度レベルで使用するデバイスにおいては、セラミクスの機械的強度が高いことが求められる。高特性（εｒ、ｋ、Ｖｍａｘ）を満足する材料が得られても、機械的強度が低ければ、高振動速度レベルで安定して使用することが不可能であり、製品としての信頼性も低下するからである。
【００１４】
【特許文献１】特開２００３−２６４７７号公報
【非特許文献１】広瀬精二、「圧電振動子のハイパワー特性の自動測定」、電子情報通信学会技術研究報告、社団法人電子情報通信学会、１９９２年４月２１日、ＵＳ９２−３、Ｐ．１７−２２
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
しかしながら、特許文献１に記載されている技術では、高出力の圧電トランスを得るために、振動速度が高い状態で動作させると、圧電トランス自身が発生する歪みによって破壊が生じるおそれがあり、安定した圧電トランス特性を確保できなくなるという問題があった。
【００１６】
従って、本発明の課題は、インバーターの高出力化の要求に対して、圧電トランスの高寿命化および安定した高出力特性を確保するために、高い比誘電率εｒ，電気機械結合係数ｋ、振動限界速度Ｖｍａｘを有する圧電磁器組成物を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
即ち、本発明は、主成分の組成式が、ａＰｂ（Ｍｎ1/3Ｓｂ2/3）Ｏ3−ｂＰｂ（Ｍｎ1/3Ｎｂ2/3）Ｏ3−ｃＰｂ（Ｓｂ1/2Ｎｂ1/2）Ｏ3−ｙＰｂＺｒＯ3−ｚＰｂＴｉＯ3（但しａ＋ｂ＋ｃ＋ｙ＋ｚ＝１）と表記され、前記組成式中のａ、ｂ、ｃ、ｙ、ｚが、０．０３＜ａ＋ｂ＋ｃ≦０．１０、０．４６≦ｙ／（ｙ＋ｚ）≦０．５４の範囲であることを特徴とする圧電磁器組成物である。
【００１８】
本発明は、Ｆｅを０＜Ｆｅ≦０．５ｗｔ％の範囲で添加することを特徴とする上記の圧電磁器組成物である。
【００１９】
本発明は、前記Ｐｂ含有量を０＜Ｐｂ≦１．０ｍｏｌ％の範囲で減量したことを特徴とする上記の圧電磁器組成物である。
【００２０】
本発明は、振動速度限界Ｖｍａｘが、０．３ｍ／ｓ以上で、比誘電率が６００以上で、かつ縦振動モードにおける電気機械結合係数ｋ33が０．６以上であることを特徴とする上記の圧電磁器組成物である。ここで振動速度限界とは、常温下で共振駆動されている圧電振動子の振動節点における上昇温度が２０℃に達する時の振動速度である。
【００２１】
本発明は、比誘電率の温度変化率が、３５％以下であることを特徴とする上記の圧電磁器組成物である。ここで比誘電率の温度変化率とは、圧電磁器組成物の２０℃での比誘電率を基準として、８０℃温度を上昇させ、即ち１００℃での比誘電率を求め、比誘電率の温度変化率を求めたものである。
【発明の効果】
【００２２】
前記のように、本発明によれば、縦振動モードにおける電気機械結合係数ｋ33が０．６以上で、比誘電率εｒが６００以上で、振動限界速度Ｖｍａｘが０．３ｍ／ｓ以上の圧電磁器組成物を得ることができる。
【００２３】
また、他の元素を添加し、Ｐｂ量を減らすことで、結晶粒の成長と焼結緻密化のバランスの調整ができるので、材料の比誘電率の温度変化率を３５％以下に低下させることが可能となり、使用環境の温度変化に対して材料特性変化率が少なくなり、安定した圧電トランスが得られる。
【００２４】
従って、本発明によれば、高出力が可能な圧電トランス用の圧電磁器組成物を提供できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
以下、実施の形態に基づいて本発明による圧電磁器組成物について詳細に説明する。
【００２６】
本発明による圧電磁器組成物ａＰｂ（Ｍｎ1/3Ｓｂ2/3）Ｏ3−ｂＰｂ（Ｍｎ1/3Ｎｂ2/3）Ｏ3−ｃＰｂ（Ｓｂ1/2Ｎｂ1/2）Ｏ3−ｙＰｂＺｒＯ3−ｚＰｂＴｉＯ3（但しａ＋ｂ＋ｃ＋ｙ＋ｚ＝１）は、圧電トランス用磁器組成物である複合ペロブスカイト類を第３成分として固溶させた多成分ＰＺＴ系圧電セラミックスＰｂ（Ｍｎ1/3Ｓｂ2/3）Ｏ3−ＰｂＺｒＯ3−ＰｂＴｉＯ3に、第４、第５の主成分としてＰｂ（Ｍｎ1/3Ｎｂ2/3）Ｏ3、Ｐｂ（Ｓｂ1/2Ｎｂ1/2）Ｏ3を添加したもので、ａ、ｂ、ｃ、ｙ、ｚの組成範囲を選択することで、比誘電率εｒ、および電気機械結合係数ｋ33を増大できる。
【００２７】
本発明の最適な組成範囲は、ａ＋ｂ＋ｃは０．０３より大きく０．１０以下で、ｙ／（ｙ＋ｚ）は０．４６以上０．５４以下であり、εｒは６００以上、ｋ33は０．６以上が得られる。
【００２８】
ａ＋ｂ＋ｃが０．０３未満の場合は、ｋ33は０．６以上が得られない。
【００２９】
ａ＋ｂ＋ｃが０．１０より大きい場合は、ｋ33は０．６以上が得られない。
【００３０】
ｙ／（ｙ＋ｚ）が０．５４より大きく、ａ＋ｂ＋ｃが０．０３未満では、ｋ33は０．６以上が得られない。
【００３１】
ａ＋ｂ＋ｃは０．０３より大きく０．１０以下で、かつｙ／（ｙ＋ｚ）は０．４６以上０．５４以下であれば、振動速度限界Ｖｍａｘは０．３以上が得られる。
【００３２】
ａ＋ｂ＋ｃが０．０３未満の場合は、０．０３以上の場合と比べて、振動速度限界Ｖｍａｘは小さくなる。
【００３３】
本発明の圧電磁器組成物における比誘電率の温度変化率は、Ｆｅを添加しなければ３７％以上であるが、Ｆｅを０から０．６ｗｔ％以下の範囲で添加すると、比誘電率の温度変化率は、３５％以下に下げることができる。
【００３４】
ここで、本発明の圧電磁器組成物において、Ｆｅの添加量に対する縦振動モードにおける電気機械結合係数ｋ33は、Ｆｅを０から０．５ｗｔ％以下の範囲で、かつｙ／（ｙ＋ｚ）が０．４６以上０．５４以下であれば、０．６以上となる。
【００３５】
ところが、本発明の圧電磁器組成物において、Ｆｅの添加量が０．６ｗｔ％の時は、ｙ／（ｙ＋ｚ）は０．４６〜０．４７、０．５２〜０．５４以下で０．６以上は得られない。
【００３６】
これらの条件から、本発明の効果が得られる望ましいＦｅの添加量は、０より大きく０．５ｗｔ％以下である。
【００３７】
また、本発明の圧電磁器組成物において、Ｐｂ減量に対する、焼結密度については、Ｐｂ量を０から１ｍｏｌ％まで減量させても、焼結密度が同等となる望ましい焼結保持温度は１１００℃である。
【００３８】
Ｐｂ量を０から１ｍｏｌ％まで減量させて、焼結保持温度１１００℃で焼結密度が同程の圧電磁器組成物に対して、径方向の振動電気機械結合係数ｋｒを測定すると、Ｐｂ量を０から１ｍｏｌ％まで減量させていくとＫｒも向上し、高い電気機械結合係数が得られる。
【実施例】
【００３９】
本発明の実施例について、詳細に説明する。圧電磁器組成物を得る出発材料として、酸化鉛（ＰｂＯ）、酸化チタン（ＴｉＯ2）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ2）、炭酸マンガン（ＭｎＣＯ3）、酸化アンチモン（Ｓｂ2Ｏ3）、酸化ニオブ（Ｎｂ2Ｏ5）および炭酸カルシウム（ＣａＣＯ3）の粉末を用いた。
【００４０】
各原料粉末を所定量秤量しボールミルで湿式混合後、混合粉末を脱水し、乾燥した後にアルミナこう鉢中で予焼を行い、各予焼粉をボールミルで湿式粉砕した。
【００４１】
次に、脱水し、乾燥して得た予焼粉砕粉にバインダを混合して加圧してφ２０×厚さ３ｍｍの形状に成形する。この成形体は、９００〜１２６０℃の温度で２〜６時間の焼成を行った。
【００４２】
そして、各焼結体を１ｍｍの厚さに切断加工した。次に、両面に銀ペーストを塗布し、４５０℃で焼き付けを行い、電極を形成することで、組成の異なる圧電磁気組成物の評価用の試料を作成した。
【００４３】
振動速度限界Ｖｍａｘの評価用としては、長さ１２ｍｍ×幅３ｍｍ×厚さ１ｍｍの矩形板に加工した。
【００４４】
電気機械結合係数ｋ33の評価用としては、３ｍｍ×３ｍｍ×１０ｍｍの矩形板に加工した。
【００４５】
破壊振動速度の評価用としては、４０×４×１．５ｍｍの形状でローゼン型の圧電トランスに加工した。
【００４６】
それぞれの試料を分極処理し、２４時間室温放置し、特性評価を行った。
【００４７】
振動速度は、前記従来技術で説明したように、実効的振動速度Ｖとして式（２）より算出した。
【００４８】
Ｖｅ＝２1/2×π×ｆｒ×ξｍ  ・・・・・・・・・・（２）
【００４９】
振動速度限界は、圧電振動子の振動の節点における温度測定により、その振動子の内部エネルギー損失により励起される温度上昇（室温と振動子の温度との差）ΔＴが２０℃になる振動速度をＶｍａｘと表し、これを振動速度限界とした。
【００５０】
表１に、本発明の圧電磁器組成物の各試料組成の評価結果を示す。組成式が、ａＰｂ（Ｍｎ1/3Ｓｂ2/3）Ｏ3−ｂＰｂ（Ｍｎ1/3Ｎｂ2/3）Ｏ3−ｃＰｂ（Ｓｂ1/2Ｎｂ1/2）Ｏ3−ｙＰｂＺｒＯ3−ｚＰｂＴｉＯ3（但しａ＋ｂ＋ｃ＋ｙ＋ｚ＝１）と表される圧電磁器組成物につき、２９種類の組成で試料を作製し、圧電特性評価結果として、比誘電率εｒ、振動速度限界Ｖｍａｘ、縦振動モードにおける電気機械結合係数ｋ33、径方向の振動電気機械結合係数ｋｒを示している。試料番号前に＊がついた試料は、本発明の請求範囲外の試料である。
【００５１】
【表１】
2008280204.tif 000002
【００５２】
表１において、試料番号１〜３は本発明の請求範囲外の試料であり、ａ＋ｂ＋ｃが０．１よりも大きく、０．１０２０である。試料番号４〜７は、本発明の請求範囲内の試料であり、ａ＋ｂ＋ｃ＝０．０８７０、ｙ／（ｙ＋ｚ）＝０．４８０〜０．５１０である。試料番号８〜１４は、本発明の請求範囲内の試料であり、ａ＋ｂ＋ｃ＝０．０７２６、ｙ／（ｙ＋ｚ）＝０．４６０〜０．５４０である。試料番号１５〜２１は、本発明の請求範囲内の試料であり、ａ＋ｂ＋ｃ＝０．０５８０、ｙ／（ｙ＋ｚ）＝０．４８０〜０．５３０である。試料番号２２〜２４は、本発明の請求範囲内の試料であり、ａ＋ｂ＋ｃ＝０．０４３５、ｙ／（ｙ＋ｚ）＝０．５１０〜０．５３０である。試料番号２５〜２９は、本発明の請求範囲外の試料であり、ａ＋ｂ＋ｃが０．０３よりも小さく、０．０２９０である。また、試料番号２９については、ｙ／（ｙ＋ｚ）も本発明の請求範囲外で０．５４よりも大きく０．５５０である。
【００５３】
表１において、本発明の請求範囲外の試料である試料番号1〜３では、ｋ33は０．６００未満となった。
【００５４】
本発明の請求範囲内の試料である試料番号４〜７では、ｋ33は０．６００以上が得られた。
【００５５】
本発明の請求範囲内の試料である試料番号８〜１４の中で、ｙ／（ｙ＋ｚ）＝０．４６０である試料番号８では、ｋ33＝０．６０２となり、ｙ／（ｙ＋ｚ）＝０．５４０である試料番号１４では、ｋ33＝０．６００となった。そして、ｙ／（ｙ＋ｚ）＝０．４８０〜０．５２５である試料番号９〜１３では、ｋ33は０．６００より大きくなった。
【００５６】
本発明の請求範囲内の試料である試料番号１５〜２１の中で、ｙ／（ｙ＋ｚ）＝０．４８０である試料番号１５と、ｙ／（ｙ＋ｚ）＝０．５３０である試料番号２１は、ｋ33＝０．６００となった。そして、ｙ／（ｙ＋ｚ）＝０．４９０〜０．５２０である試料番号１６〜２０にて、ｋ33は０．６００より大きくなり、ｙ／（ｙ＋ｚ）＝０．５０５である試料番号１８で、ｋ33は最大値となり０．７１９が得られた。
【００５７】
本発明の請求範囲内の試料である番号２２〜２４では、ｋ33は０．６以上が得られた。
【００５８】
本発明の請求範囲外の試料である試料番号２５〜２９では、ｋ33は０．６未満となった。
【００５９】
図１は、本発明の圧電磁器組成物の各組成に対するｋ33の測定値のグラフで、横軸はｙ／（ｙ＋ｚ）、縦軸はｋ33である。本発明の請求範囲外の試料でありａ＋ｂ＋ｃ＝０．１０２である試料番号1〜３と、ａ＋ｂ＋ｃ＝０．０２９である試料番号２５〜２９以外の試料はｋ33は０．６００以上となった。
【００６０】
これらの結果から、本発明の請求範囲内である０．０３＜ａ＋ｂ＋ｃ≦０．１０、０．４６≦ｙ／（ｙ＋ｚ）≦０．５４にて、ｋ33は、０．６００以上を満足した。
【００６１】
また表１において、比誘電率εｒについては、どの試料でも６００以上となった。
【００６２】
さらに、表１において、振動速度限界Ｖｍａｘについては、本発明の請求範囲外の試料である試料番号２９が最小値で、０．２８０ｍ／ｓとなった。そして、ａ＋ｂ＋ｃ＝０．０８７０、ｙ（ｙ＋ｚ）＝０．５１０である試料番号７が最大値となり、Ｖｍａｘは０．７４０ｍ／ｓとなった。本発明の圧電磁器組成物の組成範囲０．０３＜ａ＋ｂ＋ｃ≦０．１０、０．４６≦ｙ／（ｙ＋ｚ）≦０．５４では、Ｖｍａｘは０．４７ｍ／ｓ以上となった。
【００６３】
以上から、本発明の圧電磁器組成物の組成範囲は、０．０３＜ａ＋ｂ＋ｃ≦０．１０、０．４６≦ｙ／（ｙ＋ｚ）≦０．５４では、εｒ≧６００、ｋ33≧０．６００、Ｖｍａｘ≧０．３０ｍ／ｓ以上が最適であることがわかる。
【００６４】
図２、図３は、表１に示した試料につき、本発明の圧電磁器組成物の組成範囲内であるａ＋ｂ＋ｃ＝０．０７２６、ｙ／（ｙ＋ｚ）が０．４６から０．５４である試料番号８から１４に対して、Ｆｅを添加した時の比誘電率の温度変化率及び、縦振動モードにおける電気機械結合係数ｋ33を評価した結果である。
【００６５】
図２は、本発明の圧電磁器組成物の比誘電率の温度変化率のグラフであり、各試料にＦｅを添加して比誘電率の温度変化率を求めた結果である。横軸はｙ／（ｙ＋ｚ）、縦軸は比誘電率の温度変化率である。
【００６６】
ここで、比誘電率の温度変化率は、各試料の２０℃での比誘電率を求め、８０℃温度を上昇させ、１００℃での比誘電率を求め、２０℃での比誘電率を基準として、比誘電率の温度変化率を求めたものである。図２において、Ｆｅを０．１、０．５、０．６ｗｔ添加するごとに比誘電率の温度変化率を求め、それぞれＦｅ添加量０．１ｗｔ％、０．５ｗｔ％、０．６ｗｔ％で示した。
【００６７】
Ｆｅを添加していない試料の比誘電率の温度変化率は、ｙ／（ｙ＋ｚ）＝０．４９である試料番号１０にて最も低く３７．４％であった。どの試料においてもＦｅを０．１ｗｔ％添加することにより比誘電率の温度変化率は５％以上低下した。Ｆｅ添加量を０．５ｗｔ％とすると１％ほど低下し０．６ｗｔ％ではあまり変化は無かった。比誘電率の温度変化率の最低値は、試料番号１０のｙ／（ｙ＋ｚ）＝０．４９にＦｅを０．５ｗｔ％添加した時で３０％となった。
【００６８】
図３は、本発明の圧電磁器組成物のＦｅ添加量に対する縦振動モードにおける電気機械結合係数ｋ33のグラフであり、各試料にＦｅを添加して縦振動モードにおける電気機械結合係数ｋ33を測定した結果である。横軸はｙ／（ｙ＋ｚ）、縦軸はｋ33である。Ｆｅを０．１、０．５、０．６ｗｔ％添加するごとにｋ33を求め、それぞれ添加量０．１ｗｔ％、０．５ｗｔ％、０．６ｗｔ％で示した。
【００６９】
縦振動モードにおける電気機械結合係数ｋ33は、Ｆｅ添加量が０から０．５ｗｔ％の範囲では同等となり、ｙ／（ｙ＋ｚ）が０．４６である試料番号８とｙ／（ｙ＋ｚ）が０．５４である試料番号１４の時に最も低くなり０．６０となった。
【００７０】
ところが、Ｆｅの添加量が０．６ｗｔ％の時は、Ｆｅ添加量が０から０．５ｗｔ％の範囲の時と比べて、どの試料においてもｋ33は低下し、ｙ／（ｙ＋ｚ）が０．４６、０．５２５、０．５４である試料番号８、１３、１４において、ｋ33は０．６以下となった。
【００７１】
したがって、図２と図３よりｙ／（ｙ＋ｚ）が０．４６から０．５４である試料番号８から１４にて、Ｆｅを０．１から０．５ｗｔ％添加して、縦振動モードにおける電気機械結合係数ｋ33は、０．６以上となった。また、比誘電率の温度変化率は、３５％以下となった。
【００７２】
図４は、本発明の圧電磁器組成物のＰｂ減量と焼結密度の測定値のグラフで、Ｐｂ量を減らしていない試料（Ｐｂ減量０ｍｏｌ％）と０．５ｍｏｌ％と１ｍｏｌ％減らした試料（Ｐｂ減量０．５ｍｏｌ％、Ｐｂ減量１ｍｏｌ％）に対して焼結保持温度を変えて焼結密度を測定した結果である。焼結保持温度１１００℃にて、Ｐｂ減量０ｍｏｌ％が７．８６ｇ／ｃｍ3、Ｐｂ減１ｍｏｌ％でも７．９１ｇ／ｃｍ3と同等になった。
【００７３】
したがって、本発明による圧電磁器組成物によれば、Ｐｂ含有量を１ｍｏｌ％以下の範囲で減らしても圧電磁器組成物として十分な焼結密度が確保できた。
【００７４】
図５は、本発明の圧電磁器組成物の組成とＰｂ減量に対するｋｒのグラフで、図４で示した焼結保持温度１１００℃のＰｂ減量０、０．５、１．０ｍｏｌ％での圧電磁器組成体の試料につき、組成式のｙ／（ｙ＋ｚ）を０．４８から０．５１まで変化させて、ｋｒを測定した結果である。ここで、ｋｒはφ１７ｍｍ厚み１ｍｍの円盤状の試料を用いて測定した径方向の電気機械結合係数である。
【００７５】
図５において、Ｐｂを０から１．０％の範囲で減量すると、ｋｒが高くなった。特にｙ／（ｙ＋ｚ）＝０．５、Ｐｂ減１．０％にてｋｒは最大の０．６８５となった。したがって、Ｐｂを０から１．０％の範囲で減量すると電気機械結合係数は増加した。
【図面の簡単な説明】
【００７６】
【図１】本発明の圧電磁器組成物の各組成に対するｋ33の測定値のグラフ。
【図２】本発明の圧電磁器組成物のＦｅ添加量に対する比誘電率の温度変化率のグラフ。
【図３】本発明の圧電磁器組成物のＦｅ添加量に対するｋ33のグラフ。
【図４】本発明の圧電磁器組成物のＰｂ減量と焼結密度の測定値のグラフ。
【図５】本発明の圧電磁器組成物の組成とＰｂ減量に対するｋｒのグラフ。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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