(57)【要約】【課題】駆動電圧の上昇を伴わない白色発光素子である互いに異なる色の光を発する複数の有機ＥＬ層を有する有機ＥＬ素子を容易に形成できる製造方法を提供する。【解決手段】少なくとも反射電極、第１の色の光を発する第１有機ＥＬ層、第１透明電極、第１の色とは異なる第２の色の光を発する第２有機ＥＬ層及び第２透明電極をこの順に備え、前記反射電極及び第２透明電極が同一の極性を有し、前記第１透明電極が反射電極、第２透明電極と異なる極性を有する白色発光有機ＥＬ素子の製造方法であって、（１）反射電極と第１有機ＥＬ層とを備える第１有機発光基板を用意する工程と、（２）第２透明電極と第２有機ＥＬ層とを備える第２有機発光基板を用意する工程と、（３）第１透明電極を両面に備える中間電極基板を用意する工程と、（４）第１有機ＥＬ層と第２有機ＥＬ層がそれぞれ第１透明電極に面するように、中間電極基板を第１有機発光基板と第２有機発光基板の間に配置する工程とを有する白色発光有機ＥＬ素子の製造方法。【選択図】図３
2008108503.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも反射電極、第１の色の光を発する第１有機ＥＬ層、第１透明電極、第１の色とは異なる第２の色の光を発する第２有機ＥＬ層および第２透明電極をこの順に備え、前記反射電極および第２透明電極が同一の極性を有し、前記第１透明電極が前記反射電極、第２透明電極と異なる極性を有する白色発光有機ＥＬ素子の製造方法であって、
（１）反射電極と第１有機ＥＬ層とを備える第１有機発光基板を用意する工程と、
（２）第２透明電極と第２有機ＥＬ層とを備える第２有機発光基板を用意する工程と、
（３）第１透明電極を両面に備える中間電極基板を用意する工程と、
（４）第１有機ＥＬ層と第２有機ＥＬ層がそれぞれ第１透明電極に面するように、中間電極基板を第１有機発光基板と第２有機発光基板の間に配置する工程と、
を有することを特徴とする白色発光有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項２】
工程（４）において、前記第１有機ＥＬ層または第２有機ＥＬ層、もしくはこれらの両方がそれぞれ第１透明電極に、さらに金属薄膜を介して接する請求項１記載の白色発光有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項３】
前記第１有機ＥＬ層側の反射電極と前記中間電極基板の第１有機ＥＬ層側の第１透明電極とが、赤色発光を選択透過させるような微小空洞共振器を構成する請求項１または２に記載の白色発光有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項４】
工程（１）、（２）において、前記第１有機ＥＬ層および前記第２有機ＥＬ層がそれぞれ、画素となる複数の領域ごとに分離していることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の白色発光有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項５】
工程（１）において、基板上に、ストライプ状の反射電極を形成し、画素領域以外の領域に第１層間絶縁膜を形成し、この基板上の画素領域以外の部分にマスクをした状態で有機材料を画素領域に蒸着し前記第１有機ＥＬ層を形成する請求項４記載の白色発光有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項６】
工程（２）において、基板上に、ストライプ状の第２透明電極を形成し、画素領域以外の領域に第２層間絶縁膜を形成し、この基板上の画素領域以外の部分にマスクをした状態で有機材料を画素領域に蒸着し前記第２有機ＥＬ層を形成する請求項３または４記載の白色発光有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項７】
工程（４）において、第１有機ＥＬ層と第２有機ＥＬ層がそれぞれ画素領域ごとに対向するように、中間電極基板を第１有機発光基板と第２有機発光基板の間に配置する請求項６記載の白色発光有機ＥＬ素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、白色発光有機ＥＬ(electroluminescence）素子の製造方法に関する。この有機ＥＬ素子は、高精細で視認性に優れ、携帯端末機、産業用計測器、家庭用テレビなど広範囲な画面表示への応用可能性を有する。
【背景技術】
【０００２】
表示装置に適用される発光素子の一例として、有機化合物の薄膜積層構造を有する有機ＥＬ発光素子が知られている。有機ＥＬ発光素子は、薄膜の自発光型素子であり、低駆動電圧、高解像度、高視野角といった優れた特徴を有することから、それらの実用化に向けて様々な検討がなされている。
【０００３】
有機ＥＬ発光素子は、陽極と陰極の間に少なくとも有機発光層を備えた構造を有している。有機ＥＬ発光素子は、必要に応じて、正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層および／または電子注入層を介在させた構造を有する。陽極と陰極の間に電圧が印加されると有機ＥＬ発光素子内に正孔および電子が注入される。注入された正孔および電子は有機発光層で再結合して、その結果有機発光層中の有機ＥＬ物質が高エネルギー状態に高められる。有機ＥＬ物質が高エネルギー状態から基底状態に遷移する際に発光する。
【０００４】
ディスプレイは多くの画素をマトリクスに配列して表示を構成する。画素のマトリクスの駆動方法には種々あるが、単純マトリクス駆動と呼ばれる方法は、構成が比較的簡単でよく使われている。単純マトリクス駆動するディスプレイでは、陽極および陰極がそれぞれストライプ状に複数列構成され、陽極列と陰極列が互いに直交して配置されることが特徴である。特定の信号は、選択された陽極列と選択された陰極列の交差する画素に表示される。
【０００５】
現在、フルカラー化の方法として、広幅の発光スペクトル（ たとえば白色光） とカラーフィルターを組み合わせた方式に注目が集まっている。
白色発光する有機ＥＬ発光素子については、多くの提案がなされてきている。たとえば、特許文献１には、陽極と陰極との間に２色の発光層を作製することが開示されている。また、特許文献２には、陽極と陰極との間に、等電位面を介して複数の有機ＥＬ発光部を直列に配列することにより白色発光を得ることが開示されている。また、特許文献３には、同一色の光を発する有機ＥＬ発光素子を並列に接続して積層することにより、発光素子を流れる電流密度の低減および素子の長寿命化を実現することが開示されている。
【０００６】
また、特許文献４には、基板と、反射電極、第１の色の光を発する第１有機ＥＬ層、第１透明電極、第１の色と異なる第２の色の光を発する第２有機ＥＬ層および第２透明電極をこの順に含む積層体とを具え（図１参照）、反射電極および第２透明電極が同一極性の電極であり、および第１透明電極が反対極性の電極であることを特徴とする白色発光素子が開示されている。
【０００７】
【特許文献１】特許第３３６６４０１号公報
【特許文献２】特開２００３−４５６７６号公報
【特許文献３】特許第３１８９４３８号公報
【特許文献４】特開２００４−３２７２４８号公報
【特許文献５】特開平９−１６７６８４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかし、特許文献１〜３に記載のいずれの方法においても、白色化に際して、発光層ないし発光部を直列に接続するために駆動電圧の上昇を招いてしまうという問題がある。発光素子駆動電圧の上昇は、場合によっては駆動ＩＣを破壊してしまうために、実用上好ましくない。そのため、白色発光可能であり、かつ低電圧駆動可能な有機ＥＬ発光素子の開発が望まれている。
【０００９】
特許文献４は、並列接続される複数の有機ＥＬ層を積層することにより、駆動電圧の上昇を伴うことなく白色ないし多色発光する有機ＥＬ発光素子を得ることができることを開示している。図１は、本発明の有機ＥＬ素子の積層構造を示すと共に、特許文献４に開示された素子の構造を示す。この構造のパッシブマトリクス型有機ＥＬ素子を製造する場合、反射電極３１２、第１透明電極３３０、第２透明電極３２２は、それぞれストライプ状にパターン形成される必要がある。ここで、図１の反射電極３１２に対応するストライプ状電極列と透明電極３２２に対応するストライプ状電極列は平行であり、透明電極３３０に対応するストライプ状電極列は、上記電極列とは直交するように配置しなければならない。
【００１０】
現在、主に採用されている有機ＥＬ素子の構造は図２に示すように、上部電極２７分離用の隔壁２８を備えている。この隔壁２８を備えた素子構造は、積層方向に直列接続される素子の電極のパターン形成には有効であるが、特許文献４の並列接続した積層構造に適用することは容易ではない。なぜならば、隔壁２８で分離された第１透明電極列３３０上に第２の有機ＥＬ層４０２を形成し、隔壁２８を横断するように第２透明電極３２２を形成するとき、上部電極２７分離のため、隔壁２８の高さが２〜１０μｍと十分高いため、厚さ１００〜３００ｎｍの第２透明電極層３２２は隔壁２８で分断され、電極列を形成できない。さらに、第２透明電極３２２形成のため、第２透明電極３２２分離用隔壁を第１透明電極３３０形成後に第１透明電極上に形成することは極めて困難である。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明の目的は、駆動電圧の上昇を伴うことのない、２層の有機ＥＬ層を積層して白色発光する素子であって、２層の有機ＥＬ層が並列接続される素子構成を有するパッシブマトリクス型有機ＥＬ素子、特にはその電極を容易に形成できる製造方法を提供することにある。
【００１２】
即ち、本発明の白色発光有機ＥＬ素子の製造方法は、少なくとも反射電極、第１の色の光を発する第１有機ＥＬ層、第１透明電極、第１の色とは異なる第２の色の光を発する第２有機ＥＬ層および第２透明電極をこの順に備え、前記反射電極および第２透明電極が同一の極性を有し、前記第１透明電極が前記反射電極、第２透明電極と異なる極性を有する白色発光有機ＥＬ素子の製造方法であって、（１）反射電極と第１有機ＥＬ層とを備える第１有機発光基板を用意する工程と、（２）第２透明電極と第２有機ＥＬ層とを備える第２有機発光基板を用意する工程と、（３）第１透明電極を両面に備える中間電極基板を用意する工程と、（４）第１有機ＥＬ層と第２有機ＥＬ層がそれぞれ第１透明電極に面するように、中間電極基板を第１有機発光基板と第２有機発光基板の間に配置する工程とを有することを特徴とする。
【００１３】
これらの工程（１）〜（４）により、有機ＥＬ層２層の並列接続を簡易に形成でき、素子の駆動電圧上昇を伴わない素子を形成できるとの効果が得られる。  
また、好ましくは、工程（４）において、前記第１有機ＥＬ層、または、第２有機ＥＬ層、もしくはこれらの両方が、それぞれ第１透明電極に、さらに金属薄膜を介して接する。
【００１４】
有機ＥＬ層と透明電極の間に金属薄膜を挟むことで、有機ＥＬ層と透明電極との電気的コンタクトが改善する効果が得られる。  
さらに、好ましくは、前記第１有機ＥＬ層側の反射電極と、前記中間電極基板の第１有機ＥＬ層側の第１透明電極とが、赤色発光を選択透過させるような微小空洞共振器を構成する。  
赤色発光を選択透過する共振器を設けることにより、白色光に含まれる赤色発光の強度と色純度を向上できる効果が得られる。
【００１５】
また、工程（１）、（２）において、前記第１有機ＥＬ層および前記第２有機ＥＬ層がそれぞれ、画素となる複数の領域ごとに分離していることが、画素間のリークを抑制する上で好ましい。
【００１６】
分離した複数の画素領域を形成するためには、工程（１）において、基板上に、ストライプ状の反射電極を形成し、画素領域以外の領域に第１層間絶縁膜を形成し、この基板上の画素領域以外の部分にマスクをした状態で有機材料を画素領域に蒸着し前記第１有機ＥＬ層を形成し、工程（２）において、別の基板上に、ストライプ状の第２透明電極を形成し、画素領域以外の領域に第２層間絶縁膜を形成し、この基板上の画素領域以外の部分にマスクをした状態で有機材料を画素領域に蒸着し前記第２有機ＥＬ層を形成し、さらに、工程（４）において、第１有機ＥＬ層と第２有機ＥＬ層がそれぞれ画素領域ごとに対向するように、中間電極基板を第１有機発光基板と第２有機発光基板の間に配置する、ことが望ましい。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、駆動電圧の上昇を伴うことのない白色発光素子を容易に形成できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
以下、本発明について実施の形態を詳細に説明する。  
図１は本発明の製造方法により得られる有機ＥＬ素子の基本構成である積層体４００を示す模式図である。  
積層体４００は基板（図示せず）上に２つの発光部を有し、反射電極３１２の上に、第１有機ＥＬ層４０１、中間電極基板３３０、第２有機ＥＬ層４０２および第２透明電極３２２を順に積層したものである。第１有機ＥＬ層と第２有機ＥＬ層は、互いに異なる第１の色の光１０１と第２の色の光１０２を発する。
【００１９】
第１有機ＥＬ層４０１と第２有機ＥＬ層４０２はそれぞれ、有機発光層３１６、３２６を少なくとも含み、必要に応じて電子注入層３１４、３２４、電子輸送層３１５、３２５、正孔輸送層３１７、３２７および／または正孔注入層３１８、３２８を含む。具体的には、下記のような層構成からなるものが採用される。  
（ａ）有機発光層
（ｂ）正孔注入層／有機発光層
（ｃ）有機発光層／電子注入層
（ｄ）正孔注入層／有機発光層／電子注入層
（ｅ）正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子注入層
（ｆ）正孔輸送層／有機発光層／電子輸送層
（ｇ）正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子輸送層／電子注入層
（上記において、陽極として機能する電極が有機発光層、正孔輸送層または正孔注入層に接続され、陰極として機能する電極が有機発光層、電子注入層または電子注入層に接続される）
電子注入効率の改善の観点からは、少なくとも電子注入層を設けることが好ましい。
【００２０】
図１の積層体４００においては、反射電極３１２が第１有機ＥＬ層４０１の陰極であり、中間電極基板３３０が第１有機ＥＬ層および第２有機ＥＬ層４０２の共通の陽極であり、第２透明電極３２２が第２有機ＥＬ層の陰極である。
【００２１】
本発明においては、積層体４００を以下のように製造する。  
（１） 図示しない基板上に反射電極３１２と第１有機ＥＬ層４０１とを備える第１有機発光基板を用意し、（２）図示しない基板上に第２透明電極３２２と第２有機ＥＬ層４０２とを備える第２有機発光基板を用意し、（３）図示しない基板の両面に第１透明電極を備える中間電極基板３３０を用意し、（４）第１有機ＥＬ層と第２有機ＥＬ層がそれぞれ第１透明電極に面するように、中間電極基板を第１有機発光基板と第２有機発光基板の間に挟んで、これらを重ねあわせ配置することにより積層体を用意する。この積層体を封止し、駆動回路に接続して白色発光有機ＥＬ素子とする。なお、ここで「面する」とは有機ＥＬ層と透明電極が直接電気的に接合する場合の他、以下に説明するように金属薄膜等の導電体膜を介して接合する場合を含む。
【００２２】
図３は本発明の白色発光有機ＥＬ素子の部品構成の１実施態様を示す模式図であり、図３（ａ）は第１有機発光基板３１０、図３（ｂ）は第２有機発光基板３２０、図３（ｃ）は中間電極基板３３０の、それぞれ実施態様を示す。
【００２３】
図３（ａ）は、紙面に平行に伸びる反射電極と２つの画素領域を含む断面を表す、第１有機発光基板の部分断面図である。第１有機発光基板３１０は、基板３１１上に、高反射性金属膜からなる反射電極３１２と、画素領域を規定する第１層間絶縁膜３１３と、これらの上方に第１有機ＥＬ層及び金属薄膜３１９を積層してなる。第１有機ＥＬ層は少なくとも電子輸送層３１５、第１有機発光層３１６と正孔輸送層３１７を順次積層してなる。
図３（ｂ）は、紙面に垂直方向に伸びる２つの第２透明電極膜と２つの画素領域を含む断面を表す、第２有機発光基板の部分断面図である。第２有機発光基板３２０は、基板３２１上に、透明導電体からなる第２透明電極３２２と、画素領域を規定する第２層間絶縁膜３２３と、これらの上方に第２有機ＥＬ層及び金属薄膜３２９を積層してなる。第２有機ＥＬ層は少なくとも電子輸送層３２５、第２有機発光層３２６、正孔輸送層３２７を順次積層してなる。  
図３（ｃ）は、貫通孔と２つの画素領域を含む断面を表す、中間電極基板の部分断面図である。中間電極基板３３０は、基板３３１の両面上に、バリア層３３２、３３４を介して透明導電膜からなる第１透明電極３３３、３３５が形成されてなる。２つの第１透明電極は、貫通孔３３６に充填される導電体によって電気的に接合されている。
【００２４】
図３では、有機ＥＬ層として先に例示した層構成（ｆ）の例を示している。有機ＥＬ素子の構成としては、さらに必要に応じて正孔注入層、および電子注入層を追加してもよい。電子注入効率の改善の観点からは、少なくとも電子注入層を設けることが好ましい。透明電極３２２、３３３、３３５はＩＺＯ（インジウム亜鉛酸化物）またはＩＴＯ（インジウムスズ酸化物）などの透明導電体からなるアモルファス膜とすることが好ましい。
【００２５】
以下、有機発光基板３１０、３２０と中間電極基板３３０の作製方法を説明する。  
第１有機発光基板３１０は、例えば、以下のようにして形成できる。まず蒸着ないしスパッタリングまたはその他の方法で、洗浄した基板３１１の上に金属膜を形成し、フォトエッチングでストライプ状にパターニングして反射電極３１２とする。基板３１１には、ガラス、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートなどの高分子材料を用いることができる。高分子材料を用いる場合、基板３１１は剛直であっても可撓性であってもよい。金属膜の材料には、高反射性の金属、例えば、Ａｌ、Ａｇ、Ｍｏ、Ｗ、Ｎｉ、Ｃｒ等、また、アモルファス合金、例えば、ＮｉＰ 、ＮｉＢ 、ＣｒＰ、ＣｒＢ等を用いることができる。パターニングされた反射電極３１２の上に、画素となる部分を除いて基板全面に第１層間絶縁膜３１３を形成する。層間絶縁膜は、例えば、フォトレジストなどの有機材料、または、ＳｉＯｘ 、ＳｉＮｘなどの無機材料を用いて形成することができる。第１層間絶縁膜３１３によって規定される画素領域に対応する開口部を有するマスクを用い、画素領域以外の部分にマスクをした状態で有機材料を蒸着し、第１有機ＥＬ層４０１を島状に積層する。有機ＥＬ層の平面形状は画素ごとに、例えば四角形や長方形など略方形である。
【００２６】
第１有機ＥＬ層４０１における各層の材料としては、特に限定されるものではなく公知のものを使用することが可能である。電子注入層（図示せず）にはＬｉＦなどのアルカリ金属化合物を用いる。電子輸送層３１５はＡｌｑ３を用いることができ、これにＬｉなどのアルカリ金属をドープしてもよい。有機発光層３１６の材料は、所望する色調に応じて選択することが可能であり、例えば青色から青緑色の発光を得るためには、ベンゾチアゾール系、ベンゾイミダゾール系、べンゾオキサゾール系などの蛍光増白剤、スチリルベンゼン系化合物、芳香族ジメチリディン系化合物などを使用することが可能である。ホスト材料としては、アルミキレート、４，４’−ビス（２，２’−ジフェニルビニル）、２，５−ビス（５−ｔｅｒｔ−ブチル−２−ベンゾオキサゾルイル）−チオフェン（ＢＢＯＴ）、ビフェニル（ＤＰＶＢｉ）を用いる。青色ドーパントとしては、ぺリレン、２，５，８，１１−テトラ−ｔ−ブチルペリレン（ＴＢＰ）、４，４’−ビス［２−｛４−（Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノ）フェニル｝ビニル］ビフェニル（ＤＰＡＶＢｉ）などを０．１〜５％、赤色ドーパントとしては、４−（ジシアノメチレン）−２−メチル−６−（ｐ−ジメチルアミノスチリル）−４Ｈ−ピラン、４，４−ジフロロ−１，３，５，７−テトラフェニル−４−ボラ−３ａ，４ａ，−ジアザ−ｓ−インダセン、プロパンディニトリル（ＤＣＪＴ１）、ナイルレッドなどを０．１〜５％添加することが用いられる。正孔輸送層３１７はα−ＮＰＤを用いてもよく、これにＦ４−ＴＣＮＱなどのルイス酸化合物をドーピングしてもよい。
【００２７】
島状有機ＥＬ層の形成には、通常はマスクを用いた真空蒸着法が用いられる。あるいは、特許文献５に開示されているように、あらかじめ有機ＥＬ材料を形成したドナーシートを基板に近接離間配置して、所望の領域にレーザーなどの熱源を照射して、有機ＥＬ材料を基板上に堆積させる近接離間形成法で形成してもよい。
【００２８】
第１有機ＥＬ層４０１の各層の膜厚については駆動電圧および透明性等を考慮して適宜選択することができるが、通常は、正孔輸送層３１７は２０〜８０ｎｍ、有機発光層３１６は２０〜４０ｎｍ、電子輸送層３１５は２０〜４０ｎｍ、電子注入層（図示せず）は０．５〜５ｎｍである。しかし、これらに限定するものではない。
【００２９】
ストライプ状または略方形に形成された島状有機ＥＬ層の最上部に金属薄膜３１９を形成する。形成法は、マスク蒸着法（蒸着すべき箇所以外の部分をマスクで覆って蒸着を行う方法）による真空蒸着、あるいは、上述の近接離間形成法でもよい。この金属薄膜は、中間電極基板上の第１透明電極とのコンタクトの改善に有効である。また、金属薄膜３１９と第１透明電極３３３との組み合わせにより、特定の発光、例えば赤色発光を選択透過する微小空洞共振器を構成することが好ましい。具体的には、反射電極、第１有機ＥＬ層、金属薄膜（ハーフミラー）、第１透明電極の積層体により微小空洞共振器とする。特定波長の光を選択透過する共振器を積層体内に設けることで、特定光の光強度と色純度が向上する効果が得られる。
【００３０】
第２有機発光基板３２０は、例えば、以下のようにして形成できる。まず蒸着ないしスパッタリングまたはその他の方法で、洗浄した基板３２１の上に透明導電膜を形成し、フォトエッチングでストライプ状にパターニングして第２透明電極３２２とする。基板３２１には、ガラス、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートなどの高分子材料を用いることができる。高分子材料を用いる場合、基板３２１は剛直であっても可撓性であってもよい。透明導電膜の材料には、例えば、ＩＴＯ 、酸化スズ、酸化インジウム、ＩＺＯ、酸化亜鉛、亜鉛−アルミニウム酸化物、亜鉛−ガリウム酸化物、またはこれらの酸化物に対してＦ、Ｓｂなどのドーパントを添加した導電性透明金属酸化物等を用いることができる。パターニングされた第２透明電極３２２の上に、画素となる部分を除いて基板全面に第２層間絶縁膜３２３を形成する。この絶縁膜は、第１層間絶縁膜と同様、例えば、フォトレジストなどの有機材料、または、ＳｉＯｘ、ＳｉＮｘなどの無機材料を用いて形成することができる。第２層間絶縁膜３２３によって規定される画素領域に対応する開口部を有するマスクを用い、画素領域以外の部分にマスクをした状態で有機材料を蒸着し、第２有機ＥＬ層を島状に積層する。有機ＥＬ層の平面形状は画素ごとに、例えば四角形や長方形など略方形である
【００３１】
第２有機ＥＬ層を構成する各層も、特に限定されるものではなく公知のものを使用することが可能である。電子輸送層３２５はＡｌｑ３を用いることができ、これにＬｉなどのアルカリ金属をドープしてもよい。第２有機ＥＬ層は、第１有機ＥＬ層の発する第１の色の光（図１の１０１）とは異なる第２の色の光（図１の１０２）を発する。第２有機発光層３２６の材料も所望する色調に応じて選択することが可能であり、第１有機発光層の説明で述べた材料のうちから適宜選択することができる。第１の色の光と第２の色の光により白色を得るためには、好ましくは、２色補色の場合は、青と赤、青と黄、青緑と赤のいずれかの組み合わせを用い、３色発光の場合は、１層に緑、他層に青と赤を組み合わせる。
正孔輸送層３２７はα−ＮＰＤを用いてもよく、これにＦ４−ＴＣＮＱなどのルイス酸化合物をドーピングしてもよい。第２有機ＥＬ層の膜厚についても駆動電圧および透明性等を考慮して適宜選択することができるが、通常は、正孔輸送層３２７は２０〜８０ｎｍ、有機発光層３２６は２０〜４０ｎｍ、電子輸送層３２５は２０〜４０ｎｍである。しかし、これらに限定するものではない。島状有機ＥＬ層の最上部にマスク蒸着、あるいは、近接離間形成法により金属薄膜３２９を形成する。
【００３２】
中間電極基板３３０は、基板３３１の両面に、バリア層３３２、３３４を介して第１透明電極３３３，３３５をストライプパターン状にそれぞれ形成したものである。基板３３１としては、通常、膜厚５０ 〜５００ μｍ 程度の透明、かつ、比較的高い耐熱性を有するプラスチックフィルムが用いられ、例えばＰＣ（ポリカーボネイト）、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）およびＰＥＳ（ポリエーテルスルフォン）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリオレフィン（ＰＯ ）等を好適に用いることができる。また、この基板３３１に用いる材料としては、これらの材料に限定されることはなく、多層膜の樹脂フィルムをベースとしたフィルムを用いてもよい。  
バリア層は、例えばＣＶＤ 法によりＳｉＯｘまたはＳｉＮｘを成膜して得られる。膜厚は２００〜５００ｎｍが好ましい。第１透明電極は、例えばスパッタ法によりＩＴＯまたはＩＺＯ を成膜して得られる。膜厚は１００〜３００ｎｍが好ましい。
【００３３】
フィルム状基板３３１の上に透明電極をストライプパターン状に形成する前に、基板３３１にレーザービーム照射、機械的な穴抜きなどで貫通孔３３６を形成しておく。透明電極３３３，３３５形成時に、この貫通孔３３６内側面に基板３３１の表面および裏面に形成する透明電極材料が回り込み、両面の電極材料が接触する。これによって、表面および裏面が導通し、同一極性を実現できるのである。貫通孔３３６を形成する箇所は、ストライプパターン内のどこでもよいが、好ましくは画素領域と干渉しない箇所に形成される。
【００３４】
上記のように形成された中間電極基板３３０を第１有機発光基板３１０と第２有機発光基板３２０の間に配置し、これをグローブボックス内の乾燥窒素雰囲気（酸素および水分濃度ともに１０ｐｐｍ以下）下において貼り合わせ、白色発光有機ＥＬ素子を完成する。このとき各層と電極が図１に示す積層体を構成するように各基板が配置される。第１有機ＥＬ層と第２有機ＥＬ層が、画素ごとに対向し、第１透明電極に面するように、中間電極基板３３０を第１有機発光基板３１０と第２有機発光基板３２０の間に挟み、重ねあわせる。各基板が有機ＥＬ層上に金属薄膜を有する場合は、これらの金属薄膜を介して、各有機ＥＬ層が第１透明電極に接合する。
【実施例】
【００３５】
以下に実施例を用いて、本発明を更に説明する。  
＜実施例１＞
以下に示す作製法に従い、５００ｍｍ×５００ｍｍ×０．５０ｍｍの第１のガラス基板３１１上に、画素サイズ０．１４８ｍｍ×０．７０４ｍｍ、画素間隔０．１３０ｍｍの画素構成である第１発光部を形成した。
【００３６】
まず、蒸着法にて高反射電極として、厚さ１００ｎｍのＡｌを全面蒸着し、続いて研磨を行って反射電極３１２を形成した。Ａｌ上にレジスト剤「ＯＦＲＰ−８００」（商品名、東京応化製）を塗布した後、フォトリソグラフィー法にてパターニングを行い、幅０．２０４ｍｍ、間隔０．０７４ｍｍ、膜厚１００ｎｍのストライプパターンからなる陰極３１２を得た。
【００３７】
次にポジ型フォトレジスト［ＷＩＸ−２Ａ］（商品名、日本ゼオン製）を用い画素領域に対応する部分に０．１４８×０．７０４ｍｍの開口部を形成するように、厚さ１μｍの層間絶縁膜３１３を陰極上に形成した。層間絶縁膜３１３端部の基板に対する角度は鋭角となっている。
【００３８】
以上の工程に続き、前記陰極３１２、層間絶縁膜３１３を形成した基板を抵抗加熱蒸着装置内に装着した。０．１４８×０．７０４ｍｍサイズの開口部を副画素領域に対応して有するマスクを用いて、電子輸送層３１５、有機発光層３１６、正孔輸送層３１７を、真空を破らずに順次成膜した。成膜に際して真空槽内圧は１×１０−４Ｐａまで減圧した。電子輸送層３１５はＡｌｑ３を２０ｎｍ積層した。  
有機発光層３１６はホスト材料４，４’−ビス（２，２’−ジフェニルビニル）ビフェニル（ＤＰＶＢｉ）に、赤色ドーパントとして４−ジシアノメチレン−２−メチル−６−ｐ−ジメチルアミノスチリル−４Ｈ−ピラン（ＤＣＭ）１ｗｔ％ドープして２０ｎｍ積層した。正孔輸送層３１７はα−ＮＰＤを２０ｎｍ積層した。この後、同様なマスク製膜により、厚さ５ｎｍのＡｌからなる金属薄膜３１９を、真空を破らずに形成した。このようにして、第１有機発光基板を作製した。
【００３９】
続いて、５００ｍｍ×５００ｍｍ×０．５０ｍｍの第２のガラス基板３２１上に、上記画素構成の第２の発光部を形成した。その作製法は、反射電極３１２に替えてストライプ状の第２透明電極３２２を反射電極と平行に形成することと、有機発光層３２６のゲストに赤色ドーパントに替えて青色ドーパント４，４’−ビス［２−｛４−（Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノ）フェニル｝ビニル］ビフェニル（ＤＰＡＶＢｉ）５ｗｔ％を用いる以外は、第１有機発光基板と同じである。
【００４０】
第２透明電極３２２の形成を以下のように行った。まず、スパッタ法にてＩＴＯを全面成膜し、続いて研磨を行って透明電極を形成した。ＩＴＯ上にレジスト剤「ＯＦＲＰ−８００」（商品名、東京応化製）を塗布した後、フォトリソグラフィー法にてパターニングを行い、幅０．２０４ｍｍ、間隔０．０７４ｍｍ、膜厚１００ｎｍのストライプパターンからなる陰極３２２を得た。このようにして第２有機発光基板を作製した。
【００４１】
５００ｍｍ×５００ｍｍ×０．５０ｍｍのポリイミドフィルム基板３３１を用いて中間電極基板３３０を以下の方法で作製した。  
基板３３１の両面にバリア層３３２、３３４としてＳｉＮ膜をスパッタ法で形成した。続いてＫｒＦエキシマレーザーを用い、レーザースポット径５０μｍ、レーザー出力１００ｍＪ／パルス〜４５０ｍＪ／パルスの条件で、画素領域間のポリイミドフィルム基板およびＳｉＮ膜に貫通穴３３６を形成した。
【００４２】
次に、スパッタ法にてＩＴＯを基板３３１の両面に全面成膜した。このとき、あらかじめあけておいた貫通孔３３６の内側に、両面からＩＴＯが回りこみ、コンタクトを形成し、両面が電気的に接続された。次に両面に形成したＩＴＯ上にストライプ状の反射電極とは直交する方向にＹＡＧレーザーを掃引して、画素領域と非画素領域とを分離する。こうしてＲＧＢ副画素に位置する、幅０．２０４ｍｍ、間隙０．０４８ｍｍ、膜厚１００ｎｍのストライプパターンからなる陽極列（第１透明電極３３３、３３５）を得た。
【００４３】
上記のようにして得られた第１有機発光基板３１０と、第２有機発光基板３２０と、中間電極基板３３０とをグローブボックス内に導入する。第１有機発光基板と、第２有機発光基板のそれぞれの各副画素領域が対向し、かつ陰極列と陽極列が直交するように、各基板３１０，３２０，３３０を配置し重ねる。金属薄膜３１９、３２９の間に第１透明電極３３３、３３５を挟み、乾燥窒素雰囲気（酸素および水分濃度ともに１０ｐｐｍ以下）下において、ＵＶ硬化接着剤を用いて封止した。  
得られた有機ＥＬ発光素子の反射電極および第２透明電極を電源の負極に接続し、第１透明電極を電源の正極に接続して電圧を印加したところ、可視域に広い発光分布を有する色度（０．３０，０．３３）の白色発光が得られた。
【００４４】
＜実施例２＞
前記実施例１において、第１有機発光基板の有機発光層３１６に、赤色ドーパントに替えて、緑色ドーパントであるクマリン６を１ｗｔ％添加し、第２有機発光基板の有機発光層３２６に、ＤＰＡＶＢｉ５ｗｔ％に替えて、青色ドーパントである４，４’−ビス［２−｛４−（Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノ）フェニル｝ビニル］ビフェニル（ＤＰＡＶＢｉ）、赤色ドーパントである４−ジシアノメチレン−２−メチル−６−ｐ−ジメチルアミノスチリル−４Ｈ−ピラン（ＤＣＭ）をホスト材料の２．５ｗｔ％及び０．２ｗｔ％ドープし、有機発光層３１６、３２６をそれぞれ２０ｎｍ積層した構成とした以外は、実施例１と同様にして白色発光有機ＥＬ素子を作製した。
【００４５】
この素子を点灯させたところ、可視域に広い発光分布を有し、色度（０．３２，０．３０）の白色発光が得られた。
【００４６】
＜ 比較例１＞
実施例１と同様に、５００ｍｍ×５００ｍｍ×０．５０ｍｍのガラス基板上に、画素サイズ０．１４８ｍｍ×０．７０４ｍｍ、画素間隔０．１３０ｍｍの画素構成をもつ発光部を形成した。幅０．２０４ｍｍ、間隔０．０７４ｍｍ、膜厚１００ｎｍのＡｌからなるストライプ状の反射電極（陰極）、０．１４８ｍｍ×０．７０４ｍｍの開口部を有する層間絶縁膜を陰極上に形成し、ついで、電子輸送層Ａｌｑ３を２０ｎｍ、発光層はＤＰＶＢｉに青色ドーパントＤＰＡＶＢｉを５ｗｔ％ドープして２０ｎｍ、正孔輸送層α−ＮＰＤを２０ｎｍ、厚さ５ｎｍのＡｌ薄膜を積層し、第１有機発光基板とした。次に、５００ｍｍ×５００ｍｍ×０．５０ｍｍのガラス基板上に、幅０．２０４ｍｍ、間隔０．０７４ｍｍ、膜厚１００ｎｍのストライプパターンからなる陽極ＩＺＯを形成し、第２有機発光基板とした。最後に第１有機発光基板と第２有機発光基板とをＵＶ硬化接着材で貼り合わせて封止を行い、単一の青色発光有機ＥＬ層を有する有機ＥＬ素子を得た。
【００４７】
＜比較例２＞
比較例１において、発光層のドーパントとして、青色ドーパントＤＰＡＶＢｉ、赤色ドーパントＤＣＭをホスト材料の２．５ｗｔ％及び０．２ｗｔ％として、２０ｎｍ積層した構成とした以外は、比較例１と全く同じとした。
【００４８】
（評価）
実施例１、２の有機ＥＬ素子の反射電極３１２および第２透明電極３２２を電源の負極に接続し、第１透明電極３３０を電源の正極に接続した。比較例１、２の有機ＥＬ素子については、反射電極を電源の負極に接続し、透明電極を電源の正極に接続した。それぞれの有機ＥＬ発光素子を発光させ、波長４７０ｎｍの光に関する輝度が１０００ｃｄ／ｍ２となる駆動電圧を測定した。実施例１および比較例１の素子の駆動電圧は、いずれも６．５Ｖ、実施例２および比較例２の素子の駆動電圧は、いずれも６．７Ｖであった。このことから、本発明の有機ＥＬ素子は、駆動電圧を上昇させることなく複数の有機ＥＬ層を発光させて、白色光を与えることが明らかとなった。
【産業上の利用可能性】
【００４９】
本発明の白色発光有機ＥＬ素子の製造方法によれば、駆動電圧の上昇を伴うことのない白色発光素子を容易に形成できる。
【図面の簡単な説明】
【００５０】
【図１】本発明の製造方法により得られる有機ＥＬ素子の基本構成を示す模式図である。
【図２】現在、主に採用されている隔壁を有する有機ＥＬ素子の構造を示す模式図である。
【図３】本発明の白色発光有機素子の部品構成の１実施態様を示す模式図である。
【符号の説明】
【００５１】
３１０：第１有機発光基板
３１１、３２１：基板
３１２：反射電極
３１３：第１層間絶縁膜
３２３：第２層間絶縁膜
３１４、３２４：電子注入層
３１５、３２５：電子輸送層
３１６、３２６：有機発光層
３１７、３２７：正孔輸送層
３１８、３２８：正孔注入層
３１９、３２９：金属薄膜
３２０：第２有機発光基板
３２２：第２透明電極
３２６：第２有機発光層
３３０：第１中間電極
３３１：基板
３３２、３３４：バリア層
３３３、３３５：第１透明電極
３３６：貫通孔
【図１】
2008108503.tif 000003
【図２】
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【図３】
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