(57)【要約】【課題】エポキシ樹脂組成物に金属水酸化物を含有させても、硬化物の高い機械的強度を維持することができる半導体封止用エポキシ樹脂組成物を提供することを目的とする。【解決手段】エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、硬化促進剤（Ｃ）、無機充填材（Ｄ）、及び金属水酸化物（Ｅ）を含有する半導体封止用エポキシ樹脂組成物であって、  前記金属水酸化物（Ｅ）が、イソシアネート基を含有するシランカップリング剤（Ｆ）で表面処理されている金属水酸化物であることを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いる。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、硬化促進剤（Ｃ）、無機充填材（Ｄ）、及び金属水酸化物（Ｅ）を含有する半導体封止用エポキシ樹脂組成物であって、
前記金属水酸化物（Ｅ）が、イソシアネート基を含有するシランカップリング剤（Ｆ）で表面処理されている金属水酸化物であることを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項２】
前記シランカップリング剤（Ｆ）が、下記一般式（Ｉ）で表されるシランカップリング剤である請求項１に記載の半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
Ｒ１Ｒ２Ｒ３ＳｉＣ３Ｈ６Ｎ＝Ｃ＝Ｏ                                      （Ｉ）
（式中、Ｒ１〜Ｒ３は独立してアルキル基又はアルコキシ基を示し、Ｒ１〜Ｒ３のうち少なくとも２つは、アルコキシ基である。）
【請求項３】
前記金属水酸化物（Ｅ）が、金属水酸化物に前記シランカップリング剤（Ｆ）を被着させた後、加熱処理されたものである請求項１又は請求項２に記載の半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項４】
前記シランカップリング剤（Ｆ）の添加量が、表面処理前の金属水酸化物全量に対して、０．１〜１質量％である請求項１〜３のいずれか１項に記載の半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項５】
前記シランカップリング剤（Ｆ）が、さらに配合された請求項１〜４のいずれか１項に記載の半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項６】
半導体素子を請求項１〜５のいずれか１項に記載の半導体封止用エポキシ樹脂組成物で封止して得られることを特徴とする半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、半導体封止用エポキシ樹脂組成物及び半導体装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
半導体装置は、シリコンチップ等の半導体素子やリードフレーム等を、封止材料で封止して半導体パッケージを形成することにより得られる。封止材料としては、無機充填材を含むエポキシ樹脂組成物が挙げられる。
【０００３】
近年、半導体装置に用いられる半導体素子の回路の線幅や回路間隔は、ますます微細になってきている。このような微細な回路を有する半導体素子を封止するためには、封止材料に高い流動性が求められる。
【０００４】
また、半導体封止用エポキシ樹脂組成物には、難燃性を付与するために、ハロゲン系難燃剤やアンチモン化合物等の難燃剤が添加されている。しかしながら、これらの難燃剤は、環境面や衛生面等の点から問題があり、規制される傾向にある。そこで、ハロゲン系難燃剤やアンチモン化合物以外の物質を難燃剤として添加することが求められている。このような半導体封止用エポキシ樹脂に添加される難燃剤としては、金属水酸化物が検討されている。
【０００５】
金属水酸化物を含有する半導体封止用エポキシ樹脂組成物としては、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、硬化促進剤を含有するエポキシ樹脂組成物に、予めカップリング剤により表面処理された金属水酸化物を難燃剤として含有する半導体封止用エポキシ樹脂組成物が知られている（例えば、特許文献１）。このような表面処理された金属水酸化物を難燃剤としてエポキシ樹脂組成物に含有することにより、難燃性、流動性、硬化性、耐半田クラック性が優れた半導体封止用エポキシ樹脂組成物が得られることが記載されている。
【特許文献１】特開２００３−８９７４５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
特許文献１に記載されたような半導体封止用エポキシ樹脂組成物によれば、金属水酸化物を含有させて高い難燃性を発揮させる場合、前記半導体封止用エポキシ樹脂の硬化物の機械的強度は、充分に高くなかった。そのため、前記半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いて得られた半導体パッケージは、バリ取り工程でパッケージが欠けたり、表面が荒れたりしていた。
【０００７】
本発明は、エポキシ樹脂組成物に金属水酸化物を含有させても、硬化物の高い機械的強度を維持することができる半導体封止用エポキシ樹脂組成物及びこれにより封止された半導体装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、硬化促進剤（Ｃ）、無機充填材（Ｄ）、及び金属水酸化物（Ｅ）を含有する半導体封止用エポキシ樹脂組成物であって、前記金属水酸化物（Ｅ）が、イソシアネート基を含有するシランカップリング剤（Ｆ）で表面処理されている金属水酸化物であることを特徴とする半導体封止用エポキシ樹脂組成物である。
【０００９】
前記金属水酸化物（Ｅ）は、イソシアネート基を含有するシランカップリング剤（Ｆ）で表面処理されているので、エポキシ樹脂（Ａ）、及び硬化剤（Ｂ）の樹脂成分に対する親和性が高い。よって、金属水酸化物を含有させても、硬化物の高い機械的強度を維持することができる。
【００１０】
また、前記シランカップリング剤（Ｆ）が、下記一般式（Ｉ）で表されるシランカップリング剤であることが好ましい。
【００１１】
Ｒ１Ｒ２Ｒ３ＳｉＣ３Ｈ６Ｎ＝Ｃ＝Ｏ                                      （Ｉ）
（式中、Ｒ１〜Ｒ３は独立してアルキル基又はアルコキシ基を示し、Ｒ１〜Ｒ３のうち少なくとも２つは、アルコキシ基である。）
前記金属水酸化物（Ｅ）は、金属水酸化物に前記シランカップリング剤（Ｆ）を被着させた後、加熱処理されたものであることが好ましい。このような金属水酸化物は、金属水酸化物に前記シランカップリング剤（Ｆ）がより強固に結びついているので、硬化物の機械的強度がより高い半導体封止用エポキシ樹脂組成物が得られる。
【００１２】
前記シランカップリング剤（Ｆ）の添加量が、表面処理前の金属水酸化物全量に対して、０．１〜１質量％であることが好ましい。このような添加量であると、金属水酸化物の凝集等の不具合を発生させずに、樹脂成分に対する親和性の高い金属水酸化物が得られる。
【００１３】
また、前記シランカップリング剤（Ｆ）が、さらに配合された半導体封止用エポキシ樹脂組成物であることが好ましい。そうすると、無機充填材（Ｄ）及び金属水酸化物（Ｅ）等を均一に混合した後、さらに、表面処理を施すことができる。よって、金属水酸化物（Ｅ）の凝集等の不具合を発生させずに、樹脂成分に対する親和性をより高めることができる。
【００１４】
本発明の半導体装置は、半導体素子を前記半導体封止用エポキシ樹脂組成物で封止して得られることを特徴とする半導体装置である。このような半導体装置は、難燃性及び機械的強度の高い半導体パッケージを有する信頼性の高い半導体装置である。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、金属水酸化物を含有させても、硬化物の高い機械的強度を維持することができる。そして、本発明の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いて半導体素子を封止することにより、難燃性及び機械的強度の高い半導体パッケージを有する信頼性の高い半導体装置が得られる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
以下に本発明を具体的に説明する。
【００１７】
本発明の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、硬化促進剤（Ｃ）、無機充填材（Ｄ）、及び金属水酸化物（Ｅ）を含有する半導体封止用エポキシ樹脂組成物であって、前記金属水酸化物（Ｅ）が、イソシアネート基を含有するシランカップリング剤（Ｆ）で表面処理されている金属水酸化物である。
【００１８】
本発明に用いられるエポキシ樹脂（Ａ）としては、公知のエポキシ樹脂を用いることができる。具体的には、例えば、ｏ−クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ブロム含有エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、多官能型エポキシ樹脂等を用いることができる。これらの中では、パッケージ強度、成形性及びコストのバランスの点から、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂が好ましい。さらに、ｏ−クレゾールノボラック型エポキシ樹脂は、後述するカップリング剤（Ｆ）との反応性が高いので、カップリング剤（Ｆ）で表面処理した金属水酸化物と組み合わせて用いるエポキシ樹脂（Ａ）として特に好ましい。エポキシ樹脂（Ａ）は、上記各エポキシ樹脂を単独で使用してもよいし、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【００１９】
本発明に用いられる硬化剤（Ｂ）としては、公知の硬化剤を使用することができる。具体的には、例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、フェノールアラルキル樹脂、ビフェニルアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂等の各種多価フェノール化合物またはナフトール化合物などが挙げられる。これらの中では、フェノールノボラック樹脂が好ましい。硬化剤（Ｂ）は、上記各硬化剤を単独で使用してもよいし、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【００２０】
硬化剤（Ｂ）の含有量は、エポキシ樹脂に対する割合（硬化剤／エポキシ樹脂）が、特に限定されないが、当量比で、０．５〜１．５であることが好ましく、０．８〜１．２であることがより好ましい。硬化剤の含有量が少なすぎる場合、硬化不足になり、硬化物の形状安定性が不充分となる傾向がある。また、硬化剤の含有量が多すぎる場合、経済的に不利であり、フリーのフェノールが残り、信頼性にも悪影響を与える。
【００２１】
本発明に用いられる硬化促進剤（Ｃ）としては、エポキシ樹脂のエポキシ基と硬化剤の水酸基との反応を促進させることができる硬化促進剤であればよく、公知の硬化促進剤を使用することができる。具体的には、例えば、テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート、トリフェニルホスフィン及びトリブチルホスフィン等の有機ホスフィン類、１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７等のジアザビシクロウンデセン、トリエチレンジアミン及びベンジルジメチルアミン等の３級アミン類、２−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール及び２−フェニル−４−メチルイミダゾール等のイミダゾール類等が挙げられる。これらの中では、有機ホスフィン類が好ましく、トリフェニルホスフィンであることがより好ましい。硬化促進剤（Ｃ）は、上記各硬化促進剤を単独で使用してもよいし、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【００２２】
硬化促進剤（Ｃ）の含有量は、特に限定されないが、エポキシ樹脂（Ａ）と硬化剤（Ｂ）との総量（全樹脂量）に対して、０．５〜２質量％であることが好ましい。硬化促進剤（Ｃ）の含有量が少なすぎる場合、硬化促進効果を発揮することができない傾向があり、硬化促進剤（Ｃ）の含有量が多すぎる場合、成形性に不具合を発生させるおそれがある。
【００２３】
本発明に用いられる無機充填材（Ｄ）とは、後述する金属水酸化物（Ｅ）を除く公知の無機充填材である。具体的には、例えば、非晶質シリカ、合成シリカ、溶融シリカ及び結晶シリカ等のシリカ、アルミナ及び酸化チタン等の金属酸化物、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム及び水酸化チタン等の金属水酸化物、窒化珪素及び窒化アルミニウム等の金属窒化物、ガラス、ミルドファイバーガラス、炭酸カルシウム、クレー、タルク、カオリン等が挙げられる。これらの中では、シリカが好ましい。また、無機充填材（Ｄ）の平均粒径は、１〜４０μｍが好ましく、１〜２０μｍであることがより好ましい。
【００２４】
また、無機充填材（Ｄ）の含有量は、無機充填材（Ｄ）と後述する金属水酸化物（Ｅ）との合計量が、半導体封止用エポキシ樹脂組成物全量に対して７５〜９２質量％であることが好ましい。
【００２５】
本発明に用いられる金属水酸化物（Ｅ）は、イソシアネート基を含有するシランカップリング剤（Ｆ）で表面処理されている金属水酸化物である。
【００２６】
シランカップリング剤（Ｆ）で表面処理される金属水酸化物としては、公知の水酸化物を用いることができる。具体的には、例えば、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム及び水酸化チタンが挙げられ、その中でも水酸化アルミニウムが、耐酸性が強い点から好ましい。シランカップリング剤（Ｆ）で表面処理される金属水酸化物は、上記各金属水酸化物を単独で使用してもよいし、２種以上を組み合わせて使用してもよい。また、金属水酸化物の平均粒径は、１〜４０μｍが好ましく、１〜１０μｍであることがより好ましい。
【００２７】
また、前記シランカップリング剤（Ｆ）は、下記一般式（Ｉ）で表されるシランカップリング剤であることが好ましい。
【００２８】
Ｒ１Ｒ２Ｒ３ＳｉＣ３Ｈ６Ｎ＝Ｃ＝Ｏ                                      （Ｉ）
（式中、Ｒ１〜Ｒ３は独立してアルキル基又はアルコキシ基を示し、Ｒ１〜Ｒ３のうち少なくとも２つは、アルコキシ基である。）
前記アルキル基としては、具体的には、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基及びブチル基等が挙げられ、メチル基が特に好ましい。前記アルコキシ基としては、具体的には、例えば、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基及びブトキシ基等が挙げられ、メトキシ基及びエトキシ基が、反応性が高いので特に好ましい。
【００２９】
前記シランカップリング剤（Ｆ）の具体例としては、例えばγ−イソシアネートプロピルトリメトキシシラン及びγ−イソシアネートプロピルトリエトキシシラン等のγ−イソシアネートプロピルトリアルコキシシラン等が挙げられる。これらのシランカップリング剤は、金属水酸化物に強固に結合でき、エポキシ樹脂（Ａ）及び硬化剤（Ｂ）の樹脂成分に対する親和性が高く、より高い機械的強度が得られるという点からより好ましい。
【００３０】
金属水酸化物（Ｅ）は、前記シランカップリング剤（Ｆ）で表面処理されているので、エポキシ樹脂（Ａ）、及び硬化剤（Ｂ）の樹脂成分に対する親和性が高い。よって、金属水酸化物（Ｅ）を含有させても、硬化物の高い機械的強度を維持することができる。
【００３１】
上記のことは、以下のようなメカニズムによるものであると推察される。
【００３２】
シランカップリング剤（Ｆ）で表面処理されている金属水酸化物（Ｅ）は、シランカップリング剤（Ｆ）のアルコキシ基がシラノール化されて、そのシラノール化されたシランカップリング剤（Ｆ）と、金属水酸化物の水酸基、又は金属水酸化物表面に吸着される水分子とが水素結合を形成すると考えられる。そして、シランカップリング剤（Ｆ）のシラノール基と金属水酸化物の水酸基とは、脱水縮合反応することができ、この脱水縮合反応が進行するほど、シランカップリング剤（Ｆ）がより強固に結合された金属水酸化物（Ｅ）が得られると考えられる。また、金属水酸化物（Ｅ）は、シランカップリング剤（Ｆ）に由来するイソシアネート基を有するので、エポキシ樹脂（Ａ）及び硬化剤（Ｂ）の樹脂成分と反応するため、樹脂成分に対する親和性が高く、樹脂成分中に均一に分散することができると考えられる。したがって、金属水酸化物（Ｅ）を含有しても、硬化物の機械的強度を低下させることがない。
【００３３】
金属水酸化物を前記シランカップリング剤（Ｆ）で表面処理する方法としては、例えば、以下の方法が挙げられる。未処理の金属水酸化物を混合機で常温にて攪拌分散させながら、シランカップリング剤（Ｆ）を添加噴霧する。その後、３０〜６０分間攪拌することによって、金属水酸化物にシランカップリング剤（Ｆ）を被着させる。そして、被着されたカップリング剤（Ｆ）を金属水酸化物により強固に結合させるために、混合機から金属水酸化物を取り出して１日以上放置してもよい。さらに、シランカップリング剤（Ｆ）を金属水酸化物に均一に被着させるために、シランカップリング剤（Ｆ）を添加噴霧した後に、有機溶媒を添加し混合してもよい。混合機としては、公知の混合機を使用することができる。混合機の具体例としては、例えば、Ｖブレンダー、リボンブレンダー及びバブルコーンブレンダー等のブレンダー、ヘンシェルミキサー及びコンクリートミキサー等のミキサー、ボールミル等が挙げられ、ミキサーが好ましく使用される。
【００３４】
また上記方法のほか、金属水酸化物にシランカップリング剤（Ｆ）を被着させた後、加熱処理する方法もあり、この方法が金属水酸化物（Ｅ）の製造方法として特に好ましい。加熱処理は、前記と同様にして、カップリング剤（Ｆ）が被着された金属水酸化物を、９５〜１０５℃の雰囲気下で、５〜１５分間、混合機で攪拌分散させて行う。このような金属水酸化物は、金属水酸化物に前記シランカップリング剤（Ｆ）がより強固に結びついているので、硬化物の機械的強度がより高い半導体封止用エポキシ樹脂組成物が得られる。このことは、上記加熱処理によって、シランカップリング剤（Ｆ）のシラノール基と金属水酸化物の水酸基との脱水縮合反応をより進行させることができるからであると推察される。
【００３５】
シランカップリング剤（Ｆ）の添加量は、表面処理前の金属水酸化物全量に対して、０．１〜１質量％であることが好ましい。０．１質量％未満であると、シランカップリング剤（Ｆ）による表面処理の効果が充分に発揮されない傾向がある。また、１質量％を超えると、金属水酸化物の粒径によっては、金属水酸化物の凝集が発生する傾向があり、成形性等に支障をきたす。
【００３６】
金属水酸化物（Ｅ）の含有量は、半導体封止用エポキシ樹脂組成物全量に対して５〜３０質量％であることが好ましく、１０〜２０質量％であることがより好ましい。金属水酸化物（Ｅ）の含有量が５質量％未満であると、難燃性を充分に発揮できない場合がある。金属水酸化物（Ｅ）の含有量が３０質量％を超えると、流動性の低下や硬化物の機械的強度の低下が発生する場合がある。
【００３７】
さらに、本発明の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、シランカップリング剤が、さらに配合されていることが、金属水酸化物の凝集等の不具合を発生させずに、樹脂成分に対する親和性をより高めることができる点で好ましい。このシランカップリング剤としては、前記シランカップリング剤（Ｆ）と同様のものを用いることが好ましいが、これには限定されない。シランカップリング剤（Ｆ）以外のシランカップリング剤としては、公知のシランカップリング剤を使用することができる。具体的には、例えば、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン等のメルカプトシランカップリング剤、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン等が挙げられ、メルカプトシランカップリング剤が好ましく用いられる。
【００３８】
本発明の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、上記以外の組成として、本発明の目的とする所望の特性を阻害しない範囲で公知の添加剤を含有させてもよい。このような添加剤として、例えば、離型剤、難燃助剤、着色剤、シリコーン可とう剤、無機イオントラップ剤等のイオントラップ剤、流動改質剤、滑剤、分散剤、乳化剤、低弾性化剤、希釈剤、消泡剤等の各種添加剤を例示することができる。
【００３９】
離型剤としては、公知の離型剤を使用することができる。具体的には、例えば、ステアリン酸、モンタン酸及びミスチリン酸等の脂肪酸、ステアリン酸亜鉛及びステアリン酸カルシウム等の脂肪族酸金属塩、リン酸エステル等の界面活性剤、カルナバワックス、カルボシキル基含有ポリオレフィン等が挙げられ、カルナバワックスが好ましく用いられる。
【００４０】
また、着色剤としては、公知の着色剤を使用することができる。具体的には、例えば、カーボンブラック等の顔料等が挙げられ、カーボンブラックが好ましく用いられる。
【００４１】
シリコーン可とう剤としては、公知のシリコーン可とう剤を使用することができる。具体的には、例えば、シリコーンオイル、シリコーンゲル、シリコーンゴム及びシリコーンエラストマ等が挙げられる。シリコーン可とう剤を含有すると、充填性及び耐ハンダリフロー性を向上させることができるため好ましい。シリコーン可とう剤の含有量としては、エポキシ樹脂組成物の全体量に対して好ましくは０．０１〜３質量％とすることが望ましい。前記範囲の含有量とすることにより、添加剤としての効果が十分に発現されるとともに、エポキシ樹脂組成物の流動性の低下を抑制することができる。
【００４２】
消泡剤としては、公知の消泡剤を用いることができる。具体的には、例えば、オイル型、溶液型、粉末型、エマルジョン型等のシリコーン系消泡剤等が挙げられる。
【００４３】
半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、例えば、エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、硬化促進剤（Ｃ）、無機充填材（Ｄ）、金属水酸化物（Ｅ）及びその他の成分を所定の含有量となるように、タンブラーミキサーやヘンシェルミキサー等のミキサー及びブレンダー等で、均一に混合した後、ニーダー、ロール、ディスパー、アジホモミキサー、プラネタリーミキサー及びらいかい機等で混練することによって製造することができる。混練時の温度としては、硬化反応が生じない温度範囲である必要があり、エポキシ樹脂及び硬化剤の組成にもよるが、８０〜１２０℃程度で溶融混練することが好ましい。
【００４４】
本発明の半導体装置は、半導体装置を構成する半導体素子や基板等の部材を前記半導体封止用エポキシ樹脂組成物で封止することにより得られる。具体的には、リードフレームや基板等に半導体素子を搭載した後、所定の封止領域を前記半導体封止用エポキシ樹脂組成物で封止することにより半導体装置が得られる。この封止の手段としては、トランスファー成形（トランスファーモールド）等により、半導体素子を搭載したリードフレームや基板等を金型内のキャビティに配置した後、キャビティに前記半導体封止用エポキシ樹脂組成物を充填し、これを加熱して硬化させる方法が挙げられる。このトランスファー成形を採用した場合の金型の温度は１７０〜１８０℃、成形時間は３０〜１２０秒に設定することができるが、金型の温度や成形時間及びその他の成形条件は、従来の封止成形と同様に設定することができ、半導体封止用エポキシ樹脂組成物の材料の種類や製造される半導体装置の種類によって適宜設定変更できる。この半導体装置は、半導体素子を前記半導体封止用エポキシ樹脂組成物で封止して得られるので、難燃性及び機械的強度の高い半導体パッケージを有する半導体装置である。さらに、この半導体装置は、高い流動性を有する前記半導体封止用エポキシ樹脂組成物で封止して得られる半導体装置であるので、封止領域に半導体封止用エポキシ樹脂組成物を充分に充填されている信頼性の高い半導体装置が得られる。
【００４５】
以下に、本発明を実施例により、さらに具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に
限定されるものではない。
【実施例】
【００４６】
表１に示す配合割合（質量部）で、エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、硬化促進剤（Ｃ）、無機充填材（Ｄ）、金属水酸化物（Ｅ）、カルナバワックス、及びカーボンブラックをブレンダーで３０分間混合し均一化した後、シランカップリング剤を添加し、８０℃に加熱した２本ロールで溶融混練し、冷却後粉砕機で粉砕して半導体封止用エポキシ樹脂組成物を調製した。実施例及び比較例においては次の原材料を用いた。
・エポキシ樹脂（Ａ）：ｏ−クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（住友化学工業（株）製ＥＳＣＮ１９５ＸＬ、エポキシ当量１９５ｇ／ｅｑ）
・硬化剤（Ｂ）：フェノールノボラック樹脂（荒川化学（株）製タマノール７５２、水酸基当量１０４ｇ／ｅｑ）
・硬化促進剤（Ｃ）：トリフェニルホスフィン（北興化学工業（株）製）
・無機充填材（Ｄ）：溶融シリカ（電気化学工業（株）製ＦＢ８２０と、（株）アドマテックス製ＳＯ−２５Ｒとを、質量比が９：１となるように混合した混合物）
・水酸化アルミニウム：昭和電工（株）製ＨＰ３６０、平均粒径２．８μｍ
・γ−イソシアネートプロピルトリエトキシシラン：信越化学工業（株）製、ＫＢＭ−９００７
・γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン：製ＫＢＭ４０３
・２−（３，４エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン
・カルナバワックス：大日化学（株）製Ｆ１−１００
・カーボンブラック：三菱化学（株）製４０Ｂ
なお、金属水酸化物（Ｅ）は、未処理の水酸化アルミニウムをミキサーで常温にて攪拌分散させながら、表１記載のシランカップリング剤（γ−イソシアネートプロピルトリエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、２−（３，４エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン）を表１に記載の所定量それぞれ添加噴霧し、さらに３０分間攪拌して得られる。また、加熱処理は、得られた金属水酸化物を９５〜１０５℃の雰囲気下で、１０分間ミキサーで攪拌分散させて行う。
【００４７】
上記のように調製した各組成物を用いて、以下に示す方法により評価を行った。
【００４８】
（スパイラルフロー）
ＡＳＴＭ  Ｄ３１２３に準じたスパイラルフロー測定金型を用いて金型温度１７５℃、注入圧力：６．９ＭＰａ、成形時間９０秒間、後硬化１７５℃／６時間の条件で成形し、流動距離（ｃｍ）を測定した。
【００４９】
（ゲルタイム）
キュラストメーター（ＪＳＲキュラストメーターＩＩＩ  ＰＳ型）を用い、１７０℃でのゲルタイム（所定のトルクに達した時点までの時間）を求めた。
【００５０】
（曲げ強度）
得られたエポキシ樹脂組成物を加熱硬化させて硬化物を得た。得られた硬化物をＪＩＳＫ６９１１に準拠する方法により、曲げ強度を測定した。
【００５１】
（パッケージ強度）
得られたエポキシ樹脂組成物を所定の型内に流し込み、１５０℃で２時間加熱硬化させて硬化物を得た。得られた硬化物から、１．５ｍｍ×２．９ｍｍ×１．１ｍｍの試験片を切り出して、３点曲げ試験（Ｎ＝５）を行うことによって、パッケージ強度を測定した。
【００５２】
（凝集物の発生の有無）
得られたエポキシ樹脂組成物に、凝集物の発生の有無を目視にて評価した。表中、「○」は、凝集物が発生していないことを示し、「×」は、凝集物が発生したことを示す。
【００５３】
結果を表１に示す。
【００５４】
【表１】
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【００５５】
表１に示すように、金属水酸化物（Ｅ）として、シランカップリング剤（Ｆ）で表面処理されている金属水酸化物が含有されている半導体封止用エポキシ樹脂組成物（実施例１〜５）は、未処理の金属水酸化物が含有されている半導体封止用エポキシ樹脂組成物（比較例１）と比較して、流動性が同程度かそれ以上であり、曲げ強度及びパッケージ強度等の機械的強度が高い。また、イソシアネート基を含有しないシランカップリング剤で表面処理されている金属水酸化物を含有する半導体封止用エポキシ樹脂組成物（比較例２〜５）は、機械的強度が、実施例１〜５に比べて低い。
【００５６】
また、実施例１と、加熱処理をされていないこと以外は実施例１と同様である実施例４とを比較することによって、金属水酸化物が加熱処理されていることが、機械的強度の点で好ましいことがわかる。
【００５７】
シランカップリング剤（Ｆ）の添加量が、０．１質量％以上である実施例１及び実施例３と、０．０５質量％である実施例２とを比較することによって、シランカップリング剤（Ｆ）の添加量が、０．１質量％以上であることが、機械的強度の点で好ましいことがわかる。また、シランカップリング剤（Ｆ）の添加量が０．１５質量％である実施例３の場合、凝集が発生する。以上より、シランカップリング剤（Ｆ）の添加量が、０．１質量％程度が好ましいことがわかる。
【００５８】
半導体封止用エポキシ樹脂組成物に、さらに配合されたシランカップリング剤がシランカップリング剤（Ｆ）である実施例５と、さらに配合されたシランカップリング剤がイソシアネート基を含有しないシランカップリング剤である実施例１とを比較することによって、シランカップリング剤（Ｆ）が、さらに配合された半導体封止用エポキシ樹脂組成物が、機械的強度の点で好ましいことがわかる。
【００５９】
以上より、本発明に係る実施例１〜５は、エポキシ樹脂組成物に金属水酸化物を含有さても、硬化物の高い機械的強度を維持することができる。よって、本発明の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、半導体素子を封止して半導体装置を製造する場合において、半導体装置の微細な封止領域にも充分に充填でき、さらに、難燃性及び機械的強度の高い半導体パッケージを有する半導体装置を製造することができる。