(57)【要約】【課題】電池要素における電流密度のばらつきを抑えることができるバイポーラ電池、および組電池を提供する。【解決手段】バイポーラ電池は、バイポーラ電極と電解質層とを交互に積層した電池要素３０と、電池要素の末端のそれぞれに電気的に接続され面方向に流れる電流を取り出す正負の端子５１，５２と、有している。バイポーラ電池において、正負の端子における前記電池要素に対応する領域の面方向に流れる電流の電気抵抗Ｒ３は、正負の端子同士の間における積層方向に流れる電流の電気抵抗の総和Ｒ１＋Ｒ２よりも小さい。【選択図】図３
2008159570.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
集電体の一方の面に正極が形成され他方の面に負極が形成されたバイポーラ電極と、電解質層とを交互に積層した電池要素と、
前記電池要素の末端のそれぞれに電気的に接続され、面方向に流れる電流を取り出す正負の端子と、を有し、
前記正負の端子における前記電池要素に対応する領域の面方向に流れる電流の電気抵抗が、前記正負の端子同士の間における積層方向に流れる電流の電気抵抗の総和よりも小さいバイポーラ電池。
【請求項２】
前記積層方向に流れる電流の電気抵抗の総和に対する前記電池要素に対応する領域の面方向に流れる電流の電気抵抗の比は、好ましくは、０．５７以下、より好ましくは、０．０１以下である請求項１に記載のバイポーラ電池。
【請求項３】
前記積層方向に流れる電流の電気抵抗は、前記電池要素の電池抵抗、および前記電池要素の末端のそれぞれと前記正負の端子のそれぞれとの間の接触抵抗、を含んでいる請求項１または請求項２に記載のバイポーラ電池。
【請求項４】
前記電池要素は、前記バイポーラ電極と前記電解質層とを交互に単位数だけ積層した積層体を、前記積層方向に沿って複数個積層して形成されている請求項１または請求項２に記載のバイポーラ電池。
【請求項５】
前記積層方向に流れる電流の電気抵抗は、前記電池要素の電池抵抗、前記電池要素の末端のそれぞれと前記正負の端子のそれぞれとの間の接触抵抗、および前記積層体同士の間の接触抵抗、を含んでいる請求項４に記載のバイポーラ電池。
【請求項６】
前記電池要素を前記積層方向に加圧する加圧部をさらに有し、
前記加圧部は、前記電池要素における前記電池要素に対応する領域の面方向に対し、複数の位置のそれぞれにおいて強さが異なる加圧力を付勢することが可能に構成されている請求項１に記載のバイポーラ電池。
【請求項７】
前記加圧部は、前記電池要素における前記電池要素に対応する領域の面方向に対し、複数個に分割した区画ごとに強さが異なる加圧力を付勢することが可能である請求項６に記載のバイポーラ電池。
【請求項８】
前記区画のそれぞれは、矩形形状に均等に分割されている請求項７に記載のバイポーラ電池。
【請求項９】
前記加圧部は、前記電池要素に対応する領域の面方向に流れる電流の電気抵抗が前記積層方向に流れる電流の電気抵抗の総和よりも小さい関係を維持するように、前記複数の位置のそれぞれにおいて、強さが異なる加圧力を付勢する請求項６〜請求項８のいずれか１つに記載のバイポーラ電池。
【請求項１０】
前記加圧部により付勢される加圧力を基準となる加圧力よりも大きくすることにより、前記積層方向に流れる電流の電気抵抗の総和を、前記基準となる加圧力における前記積層方向に流れる電流の電気抵抗の総和よりも小さくし、
前記加圧部により付勢される加圧力を基準となる加圧力よりも小さくすることにより、前記積層方向に流れる電流の電気抵抗の総和を、前記基準となる加圧力における前記積層方向に流れる電流の電気抵抗の総和よりも大きくする請求項６〜請求項９のいずれか１つに記載のバイポーラ電池。
【請求項１１】
前記加圧部は、前記電池要素の温度を検出する検出部と、検出した温度に応じた加圧力
を生成する作動部と、を含み、
前記作動部は、検出した温度が基準となる作動温度よりも高いときには前記基準となる作動温度における加圧力よりも小さい加圧力を生成し、検出した温度が前記基準となる作動温度よりも低いときには前記基準となる作動温度における加圧力よりも大きい加圧力を生成する請求項６〜請求項１０のいずれか１つに記載のバイポーラ電池。
【請求項１２】
前記正負の端子の一部を外部に導出しつつ前記電池要素を収納する外装ケースをさらに有し、
前記検出部および前記作動部は、前記電池要素の温度が前記基準となる作動温度よりも高くなると収縮する形状記憶合金から形成されたブロック体を、前記正負の端子の少なくとも一方の端子と前記外装ケースとの間に、前記収縮する方向を前記積層方向に沿わせて配置することによって構成されている請求項１１に記載のバイポーラ電池。
【請求項１３】
前記正負の端子の一部を外部に導出しつつ前記電池要素を収納する外装ケースをさらに有し、
前記外装ケースは、可撓性を有するシート状素材から形成され、ケース内圧が大気圧よりも低い圧力である請求項１に記載のバイポーラバイポーラ電池。
【請求項１４】
前記シート状素材は、金属箔と、合成樹脂膜とを含むラミネートフィルムであることを特徴とする請求項１３に記載のバイポーラ電池。
【請求項１５】
前記正負の端子のそれぞれは、アルミニウム板が用いられている請求項１に記載のバイポーラ電池。
【請求項１６】
前記電解質層は、固体電解質が用いられている請求項１に記載のバイポーラ電池。
【請求項１７】
正極活物質として、リチウム−遷移金属複合酸化物が用いられ、
負極活物質として、カーボンまたはリチウム−遷移金属複合酸化物が用いられている請求項１に記載のバイポーラ電池。
【請求項１８】
車両の駆動用電源として搭載されてなる請求項１〜１７に記載のバイポーラ電池。
【請求項１９】
請求項１〜１７に記載のバイポーラ電池を複数個電気的に接続してなる組電池。
【請求項２０】
車両の駆動用電源として搭載されてなる請求項１９に記載の組電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、バイポーラ電池、およびバイポーラ電池を複数個電気的に接続してなる組電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、環境保護のため二酸化炭素排出量の低減が切に望まれている。自動車業界では、電気自動車（ＥＶ）やハイブリッド電気自動車（ＨＥＶ）の導入による二酸化炭素排出量の低減に期待が集まっており、これらの実用化の鍵を握るモータ駆動用二次電池の開発が鋭意行われている。二次電池としては、高エネルギー密度、高出力密度が達成できる積層型のバイポーラ電池に注目が集まっている（特許文献１参照）。
【０００３】
バイポーラ電池は、バイポーラ電極と電解質層とを交互に積層し、これらを直列に接続した電池要素を含んでいる。バイポーラ電極は、集電体の一方の面に正極活物質層を設けて正極が形成され、他方の面に負極活物質層を設けて負極が形成されている。バイポーラ電池は、電池要素内においてはバイポーラ電極を積層する方向（以下、「積層方向」という）に電流が流れるため、電流のパスが短く、電流ロスが少なく、集電体を超薄膜化することもできる。電池要素の積層方向末端のそれぞれには、面方向に流れる電流を取り出す正負の端子が電気的に接続されている。
【特許文献１】特開２００１−２３６９４６号公報（段落００１９、００２１）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
バイポーラ電池において、正負端子における電池要素に対応する領域の面方向に流れる電流の電気抵抗と、正負の端子同士の間における積層方向に流れる電流の電気抵抗の総和との間の相関関係によって、電池要素には電流密度のばらつきが生じる。この電流密度のばらつきに起因して、電池要素の劣化が促進され、その結果、耐久性が低下する虞がある。
【０００５】
本発明は、上記従来技術に伴う課題を解決するためになされたものであり、電池要素における電流密度のばらつきを抑えることができるバイポーラ電池、および組電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記目的を達成する請求項１に記載の本発明は、集電体の一方の面に正極が形成され他方の面に負極が形成されたバイポーラ電極と、電解質層とを交互に積層した電池要素と、
前記電池要素の末端のそれぞれに電気的に接続され、面方向に流れる電流を取り出す正負の端子と、有し、
前記正負の端子における前記電池要素に対応する領域の面方向に流れる電流の電気抵抗が、前記正負の端子同士の間における積層方向に流れる電流の電気抵抗の総和よりも小さいバイポーラ電池である。
【０００７】
上記目的を達成する請求項１９に記載の本発明は、バイポーラ電池を複数個電気的に接続したことを特徴とする組電池である。
【発明の効果】
【０００８】
請求項１に記載の本発明によれば、正負の端子における前記電池要素に対応する領域の面方向に流れる電流の電気抵抗が、正負の端子同士の間における積層方向に流れる電流の電気抵抗の総和よりも小さいバイポーラ電池であるので、電池要素における電流密度のばらつきを抑えることができ、電流密度のばらつきに起因した電池要素の劣化を抑えることが可能となる。
【０００９】
請求項１９に記載の本発明によれば、バイポーラ電池を直列または並列に接続して組電池化することにより、電流密度のばらつきに起因した電池要素の劣化を抑えつつ、高容量、高出力の電池を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
以下、図面を参照して、本発明の実施の形態を説明する。なお、理解を容易にするために、図面には各構成要素が誇張して示されている。
【００１１】
（第１の実施形態）
図１（Ａ）は、本発明の第１の実施形態に係るバイポーラ電池１０を示す断面図、図１（Ｂ）は、電池要素３０の末端極の集電体２１に電気的に接続される負極端子５２を示す平面図、図１（Ｃ）は、図１（Ｂ）に示す負極端子５２の変形例である。図２（Ａ）は、バイポーラ電極２０を示す断面図、図２（Ｂ）は、単電池層３２の説明に供する断面図である。
【００１２】
図１および図２を参照して、バイポーラ電池１０は、バイポーラ電極２０と電解質層３１とを交互に積層し、これらを直列に接続した電池要素３０を外装ケース４０に収納して構成されている。バイポーラ電極２０は、集電体２１の一方の面に正極活物質層２２を設けて正極２３が形成され、他方の面に負極活物質層２４を設けて負極２５が形成されている（図２（Ａ）参照）。バイポーラ電極２０が積層された電池要素３０において、隣接する集電体２１、２１の間に挟まれる、正極活物質層２２、電解質層３１、および負極活物質層２４により単電池層３２が構成されている（図２（Ｂ）参照）。電池要素３０の正極末端極３３は、端部集電体２１ｅの一方の面に正極活物質層２２のみが設けられ、図１（Ａ）において最上位のバイポーラ電極２０の上に電解質層３１を介して積層される。電池要素３０の負極末端極３４は、端部集電体２１ｅの一方の面に負極活物質層２４のみが設けられ、図１（Ａ）において最下位のバイポーラ電極２０の下に電解質層３１を介して積層される。電解質層３１は、図１（Ａ）に示すように、正極と負極を区分けする通気性を有したポーラス状のセパレータ３１ａ内に高分子ゲル電解質を浸透させた層と、セパレータ３１ａと正極活物質層２２または負極活物質層２４との間でイオンを伝導する高分子ゲル電解質の層３１ｂを有する。電解質層３１の一部であるセパレータ３１ａの素材は、多孔性（通気性）を有するＰＥ（ポリエチレン）であるが、特に制限されない。例えば、ＰＰ（ポリプロピレン）などの他のポリオレフィン、ＰＰ／ＰＥ／ＰＰの３層構造をした積層体、ポリアミド、ポリイミド、アラミド、不織布を、利用することも可能である。不織布は、例えば、綿、レーヨン、アセテート、ナイロン、ポリエステルである。このセパレータ３１ａは正極と負極を区分けする絶縁体であるが、セパレータ３１ａの多孔内部に電解質が浸透することで、イオンおよび電流が流れることになる。
【００１３】
電池要素３０の積層方向末端のそれぞれには、面方向に流れる電流を取り出す正負の端子５１、５２が電気的に接続されている。具体的には、正極末端極３３の端部集電体２１ｅには正極端子５１が電気的に接続され、負極末端極３４の端部集電体２１ｅには負極端子５２が電気的に接続されている。正極端子５１は、正極末端極３３の少なくとも正極活物質層２２の投影面積よりも大きい大きさを有し、正極活物質層２２の投影面を覆うように端部集電体２１ｅ上に重ねて配置されている。同様に、負極端子５２は、負極末端極３４の少なくとも負極活物質層２４の投影面積よりも大きい大きさを有し、負極活物質層２４の投影面を覆うように端部集電体２１ｅ上に重ねて配置されている。端子５１、５２と端部集電体２１ｅとの間は、活物質層２２、２４の投影面の全体にわたって電気的に均等に接合されている。このため、端子５１、５２は、端部集電体２１ｅのうち電流が実質的に流れる領域の全面から均等に電流を受け、電流密度のばらつきを抑えることができる。
【００１４】
バイポーラ電池１０において、正負の端子５１、５２における前記電池要素３０に対応する領域の面方向に流れる電流の電気抵抗と、正負の端子５１、５２同士の間における積層方向に流れる電流の電気抵抗の総和との間の相関関係によって、電池要素３０には電流密度のばらつきが生じる。この電流密度のばらつきに起因して、電池要素３０の劣化が促進される。すなわち、電流密度のばらつきが生じた場合、面方向に対する所定の箇所に対し、積層方向に流れる電流値が過剰となり、その箇所の発熱量が大きくなって積層方向に膨張し、局所的に積層方向の接触抵抗が低くなることから更に抵抗値が低下して電流値が過剰となり、劣化が促進されるものと考えられる。
【００１５】
そこで、本発明のバイポーラ電池にあっては、正負の端子５１、５２における前記電池要素３０に対応する領域の面方向に流れる電流の電気抵抗が、正負の端子５１、５２同士の間における積層方向に流れる電流の電気抵抗の総和よりも小さくなるように設定してある。このような相関関係を維持することにより、電池要素３０における電流密度のばらつきを抑えることができ、電流密度のばらつきに起因した電池要素３０の劣化を抑えることが可能となる。
【００１６】
特に、積層方向に流れる電流の電気抵抗の総和に対する、面方向に流れる電流の電気抵抗の比を、好ましくは、０．５７以下にすることにより、電池要素３０における電流密度のばらつきを好適に抑えることができる。より好ましくは、前記比を０．０１以下にすることにより、電池要素３０における電流密度のばらつきを無視できるほどに小さくすることができ、電流密度のばらつきに起因した電池要素３０の劣化を排除することができる。
【００１７】
図３は、バイポーラ電池１１における電流の電気抵抗の説明に供する概念図である。
【００１８】
このバイポーラ電池１１の電池要素３０は、バイポーラ電極２０と電解質層３１とを交互に単位数だけ積層した積層体３０ａを、積層方向に沿って複数個（図示例では２個）積層して形成されている。単位となる積層体３０ａを任意個数積層する形態とすることにより、要求に応じた高電圧の電池を容易に提供することができる。また、単位となる積層体３０ａを定めておくことにより、製造上も容易となる。
【００１９】
図３に示すように、積層方向に流れる電流の電気抵抗は、電池要素３０の電池抵抗Ｒ１、電池要素３０の末端のそれぞれと正負の端子５１、５２のそれぞれとの間の接触抵抗ｒ２ａ、および積層体３０ａ同士の間の接触抵抗ｒ２ｂを含んでいる。電池抵抗Ｒ１は、各積層体３０ａにおける電池抵抗ｒ１の和である。各接触抵抗ｒ２ａ、ｒ２ｂの和を接触抵抗Ｒ２で表す。正負の端子５１、５２における面方向に流れる電流の電気抵抗Ｒ３は、それぞれの端子５１、５２における前記電池要素３０に対応する領域の面方向に（正負極リード部５１ａ、５２ａ側に向かって）流れる電流の電気抵抗ｒ３の和である。  
【００２０】
具体的には、面方向に流れる電流とは、図１（Ａ）に示す、電池要素３０の正極側の端部集電体２１ｅと、負極側の端部集電体２１ｅにそれぞれ対応する領域の正極端子５１と負極端子５２に流れる電流である。
【００２１】
図１（Ａ）に示したバイポーラ電池１０にあっては、電池要素３０が１個の積層体３０ａしか含まないので、電池要素３０の電池抵抗Ｒ１、および電池要素３０の末端のそれぞれと正負の端子５１、５２のそれぞれとの間の接触抵抗ｒ２ａを含んでいる。接触抵抗ｒ２ｂは存在しないので、接触抵抗Ｒ２は接触抵抗ｒ２ａの和となる。
【００２２】
電池要素３０の電池抵抗Ｒ１の測定方法としては、バイポーラ電池に一定電流を流し、５秒後の電圧と放電前の電圧とから電圧ドロップを算出する方法によって評価が可能となる。接触抵抗についても同様の手法で測定する。これらの値は電圧の計測位置を所定の位置で計測することによって、容易に計測することができる。正負の端子５１、５２における面方向に流れる電流の電気抵抗Ｒ３は、用いられる材料の種類、厚み、長さにより決定される。長さというのは、端子５１、５２が電極部と対応する部位、すなわち電極反応部と重なる部分の距離である。具体的には、図３に示す正負の端子５１、５２の材料固有の体積抵抗率ρ（Ω・ｃｍ）に対し、端子５１、５２の面と直交する面で切断した面（ａａ断面）の断面積をＡ（ｃｍ２）、端子５１、５２の電池要素の領域に対応する面（電極反応面）の長さをＬ（ｃｍ）とすると、抵抗ｒ３（Ω）は、ｒ３＝（ρ×Ｌ）／Ａとなる。なお、図１（Ｂ）は図１（Ａ）の負極の端子５２および負極リード部５２ａを示すが、これに代えて図１（Ｃ）に示すように負極リードと対向する面にもリード部５２ｂを付加したり、あるいは端子５２の中央部に点線で示すリード部５２Ｃを付加したり、外装ケース４０内から突出させるようにしたりしてもよい。これにより、前記電池要素の領域に対応する面の長さＬが実質的に半減され、これによっても抵抗値を低く設定することが可能である。なお、図１（Ｂ）および図１（Ｃ）は負極端子側の形状を示したが、正極側も同様形状である。
【００２３】
バイポーラ電池４０の構成は、一般的なリチウムイオン二次電池に用いられている公知の材料を用いればよく、特に限定されるものではない。以下に、バイポーラ電池１０における端子５１、５２、外装ケース４０、集電体２１、正極２３（正極活物質層２２）、負極２５（負極活物質層２４）、電解質層３１についてさらに説明する。
【００２４】
［正極端子５１、負極端子５２］
端部集電体２１ｅ上に重ねて配置した端子５１、５２は、電流を取り出すための端子としての機能を有する。端子５１、５２の材質は、リチウムイオン電池で用いられる材質を用いることができる。例えば、アルミニウム、銅、チタン、その他の導電性が高い材質が好ましい。但し、導電性が低い材質であっても、厚さ方向を厚くすれば、許容し得る程度に抵抗を小さくでき、面方向の電気の流れを十分に確保できる。したがって、アルミニウム等に比べて導電性が低いステンレス鋼（ＳＵＳ）等を用いることもできる。耐蝕性、作り易さ、経済性等の観点からは、アルミニウムを用いることが好ましい。正極端子５１および負極端子５２の材質には、同一の材質を用いてもよいし、異なる材質を用いてもよい。
【００２５】
端子５１、５２の端部をリード状に加工することによって、正極リード部５１ａおよび負極リード部５２ａが端子５１、５２と一体的に形成されている。外装ケース４０から取り出された正極リード部５１ａおよび負極リード部５２ａに、耐熱絶縁性の熱収縮チューブ等を被覆しておくことが好ましい。これらリード部５１ａ、５２ａと熱源との間の距離が小さい場合に、リード部５１ａ、５２ａが熱源に接触し、漏電によって部品（特に電子機器）に悪影響を与えないようにするためである。
【００２６】
第１の実施形態では、端子５１、５２の端部をリード状に形成した場合を図示したが、本発明のバイポーラ電池にあっては、端子５１、５２自体が外装ケース４０から外方に伸びている必要はない。バイポーラ電池は、例えば、端部集電体２１ｅに平面接触し外装ケース４０内に収納される矩形形状の端子と、当該端子に溶接により取り付けられて外装ケース４０から外方に伸びるリードとを備えてもよい。このリードには、リチウムイオン電池等で用いられる公知のリードを用いることができる。
【００２７】
［外装ケース４０］
バイポーラ電池１０は、使用する際の外部からの衝撃を緩和し、環境劣化を防止するために、電池要素３０や端子５１、５２が外装ケース４０内に収容されている。外装ケース４０は、可撓性を有するシート状素材から形成され、電池要素３０、正極端子５１、および負極端子５２を密封している。さらに、外装ケース４０の内圧は、大気圧Ｐａよりも低い圧力である。端子５１、５２は端部集電体２１ｅに載せているだけで、両者の間に機械的な締結は施していない。外装ケース４０により密封したときに作用する圧力による金属接触によって、端子５１、５２と端部集電体２１ｅとの導電性を確保している。端子５１、５２と端部集電体２１ｅとの間に、導電性に優れた接着性または非接着性の塗布剤を介在させてもよい。両者の金属接触が密になり、導電性がより確実なものとなるからである。
【００２８】
シート状素材は、外装ケース４０の内部と外部との圧力差により破壊することなく容易に変形し得るフレキシブルな材料を用いればよい。大気圧Ｐａを用いた静水圧によって、電池要素３０は、端子５１、５２を介して、図中上下方向から加圧される。
【００２９】
端子５１、５２と端部集電体２１ｅとの接合がそれら全面にわたって電気的に不均一であると、電流密度にばらつきが生じ、これに起因して劣化が促進される虞がある。本実施形態にあっては、大気圧Ｐａを用いた静水圧により、外装ケース４０内部の圧力＜外装ケース４０外部の圧力（＝大気圧Ｐａ）の関係が満たされているため、端子５１、５２と端部集電体２１ｅとの接合は、全面が電気的に均等になる。したがって、電流密度分布のばらつきが抑えられ、電流密度のばらつきに起因した劣化の促進が抑えられる。また、端子５１、５２の低抵抗化による電池の高出力化も確実なものとなる。
【００３０】
シート状素材はさらに、電解液や気体を透過させないで電気絶縁性を示し、電解液等の材料に対して化学的に安定であることが望ましく、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリカーボネート等の合成樹脂が例示される。
【００３１】
シート状素材として、金属箔と、合成樹脂膜とを含むラミネートフィルム４１も好適に適用できる。外装ケース４０の熱封止性や電解質の空気接触可能性の低減を図り、さらに軽量化を図る上で好ましいからである。ラミネートフィルム４１は、アルミニウム、ステンレス、ニッケル、銅等の金属（合金を含む）からなる金属箔４２を、ポリプロピレンフィルム等の絶縁性の合成樹脂膜４３、４４で被覆した三層構造を有する。高分子−金属複合ラミネートフィルム４１のほか、アルミラミネートパックも同様に用い得る。
【００３２】
高分子−金属複合ラミネートフィルム４１やアルミラミネートパック等は、熱伝導性に
優れていることが好ましい。自動車に搭載する場合、自動車の熱源からバイポーラ電池１０まで熱を効率よく伝え、電池要素３０を電池動作温度まですばやく加熱することができるからでる。
【００３３】
ラミネートフィルム４１を外装ケース４０に用いる場合には、ラミネートフィルム４１の周辺部の一部または全部を熱融着にて接合することにより、電池要素３０や端子５１、５２を収納し密封した構成とする。リード部５１ａ、５２ａは、熱融着部に挟まれてラミネートフィルム４１の外部に露出される。
【００３４】
本実施形態のように、ラミネートフィルム４１を外装ケース４０適用すれば、外装ケース４０が容易に変形し、大気圧Ｐａを用いた静水圧を電池要素３０に掛けることが可能になる。さらに、金属箔４２の層が存在するため気体透過性が低下し、内部と外部との圧力差を長期にわたって維持することができ、その結果、端子５１、５２と端部集電体２１ｅとの安定した電気的な接触を長期にわたって維持することができる。
【００３５】
大気圧Ｐａを用いた静水圧によって端子５１、５２を端部集電体２１ｅに密着させる場合を例示したが、本発明のバイポーラ電池にあっては、外装ケース４０内部の圧力＜外装ケース４０外部の圧力の関係が満たされる限りにおいて、静水圧を生じる媒体は限定されない。例えば、気体、液体、または固体粉末の少なくとも１種類の媒体、あるいはそれらを混合した媒体を用いた静水圧によって、端子５１、５２を端部集電体２１ｅに密着させてもよい。
【００３６】
［集電体２１］
本実施形態の集電体２１は、ステンレス鋼（ＳＵＳ）が用いられている。ステンレス鋼は、正極活物質および負極活物質の両者に対して安定であるため、ステンレス単一層の表裏両面のそれぞれに活物質層２２、２４を形成できる。
【００３７】
末端極３３、３４では、端部集電体２１ｅの片面のみに正極活物質層２２または負極活物質層２４が形成される。
【００３８】
集電体２１の厚さは、特に限定されないが、１μｍ〜１００μｍ程度である。
【００３９】
［正極２３（正極活物質層２２）］
正極２３は、正極活物質を含む。このほかにも、導電助剤、バインダー等が含まれ得る。化学架橋または物理架橋によりゲル電解質として正極２３および負極２５内に十分に浸透させている。
【００４０】
正極活物質としては、溶液系のリチウムイオン電池でも使用される、遷移金属とリチウムとの複合酸化物を使用できる。具体的には、ＬｉＣｏＯ２等のＬｉ・Ｃｏ系複合酸化物、ＬｉＮｉＯ２等のＬｉ・Ｎｉ系複合酸化物、スピネルＬｉＭｎ２Ｏ４等のＬｉ・Ｍｎ系複合酸化物、ＬｉＦｅＯ２等のＬｉ・Ｆｅ系複合酸化物等が挙げられる。この他、ＬｉＦｅＰＯ４等の遷移金属とリチウムのリン酸化合物や硫酸化合物；Ｖ２Ｏ５、ＭｎＯ２、ＴｉＳ２、ＭｏＳ２、ＭｏＯ３等の遷移金属酸化物や硫化物；ＰｂＯ２、ＡｇＯ、ＮｉＯＯＨ等が挙げられる。
【００４１】
正極活物質の粒径は、製法上、正極材料をペースト化してスプレーコート等により製膜し得るものであればよいが、さらにバイポーラ電池１０の電極抵抗を低減するために、電解質が固体でない溶液タイプのリチウムイオン電池で用いられる一般に用いられる粒径よりも小さいものを使用するとよい。具体的には、正極活物質の平均粒径が０．１μｍ〜１０μｍであるとよい。
【００４２】
高分子ゲル電解質は、イオン導伝性を有する固体高分子電解質に、通常リチウムイオン電池で用いられる電解液を含んだものであるが、さらに、リチウムイオン導伝性を持たない高分子の骨格中に、同様の電解液を保持させたものも含まれる。
【００４３】
ここで、高分子ゲル電解質に含まれる電解液（電解質塩および可塑剤）としては、通常リチウムイオン電池で用いられるものであればよく、例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＴａＦ６、ＬｉＡｌＣｌ４、Ｌｉ２Ｂ１０Ｃｌ１０等の無機酸陰イオン塩、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、Ｌｉ（ＣＦ３ＳＯ２）２Ｎ、Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎ等の有機酸陰イオン塩の中から選ばれる、少なくとも１種類のリチウム塩（電解質塩）を含み、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート等の環状カーボネート類；ジメチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、ジエチルカーボネート等の鎖状カーボネート類；テトラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロフラン、１、４−ジオキサン、１、２−ジメトキシエタン、１、２−ジブトキシエタン等のエーテル類；γ−ブチロラクトン等のラクトン類；アセトニトリル等のニトリル類；プロピオン酸メチル等のエステル類；ジメチルホルムアミド等のアミド類；酢酸メチル、蟻酸メチルの中から選ばれる少なくともから１種類または２種以上を混合した、非プロトン性溶媒等の有機溶媒（可塑剤）を用いたもの等が使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。
【００４４】
イオン伝導性を有する高分子としては、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）、ポリプロピレンオキシド（ＰＰＯ）、これらの共重合体等が挙げられる。
【００４５】
高分子ゲル電解質に用いられるリチウムイオン導伝性を持たない高分子としては、例えば、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリビニルクロライド（ＰＶＣ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等が使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。なお、ＰＡＮ、ＰＭＭＡ等は、どちらかと言うとイオン伝導性がほとんどない部類に入るものであるため、上記イオン伝導性を有する高分子とすることもできるが、ここでは高分子ゲル電解質に用いられるリチウムイオン導伝性を持たない高分子として例示したものである。
【００４６】
上記リチウム塩としては、例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＴａＦ６、ＬｉＡｌＣｌ４、Ｌｉ２Ｂ１０Ｃｌ１０等の無機酸陰イオン塩、Ｌｉ（ＣＦ３ＳＯ２）２Ｎ、Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎ等の有機酸陰イオン塩、またはこれらの混合物等が使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。
【００４７】
導電助剤としては、アセチレンブラック、カーボンブラック、グラファイト等が挙げられる。ただし、これらに限られるわけではない。
【００４８】
本実施形態では、これら電解液、リチウム塩、および高分子（ポリマー）を混合してプレゲル溶液を作成し、正極２３および負極２５に含浸させている。
【００４９】
正極２３における、正極活物質、導電助剤、バインダーの配合量は、電池の使用目的（出力重視、エネルギー重視等）、イオン伝導性を考慮して決定すべきである。例えば、正極２３内における電解質、特に固体高分子電解質の配合量が少なすぎると、活物質層内でのイオン伝導抵抗やイオン拡散抵抗が大きくなり、電池性能が低下してしまう。一方、正極２３内における電解質、特に固体高分子電解質の配合量が多すぎると、電池のエネルギー密度が低下してしまう。したがって、これらの要因を考慮して、目的に合致した固体高分子電解質量を決定する。
【００５０】
正極２３の厚さは、特に限定するものではなく、配合量について述べたように、電池の
使用目的（出力重視、エネルギー重視等）、イオン伝導性を考慮して決定すべきである。一般的な正極活物質層２２の厚さは１０〜５００μｍ程度である。
【００５１】
［負極２５（負極活物質層２４）］
負極２５は、負極活物質を含む。このほかにも、導電助剤、バインダー等が含まれ得る。負極活物質の種類以外は、基本的に「正極２３」の項で記載した内容と同様であるため、ここでは説明を省略する。
【００５２】
負極活物質としては、溶液系のリチウムイオン電池でも使用される負極活物質を用いることができる。例えば、金属酸化物、リチウム−金属複合酸化物金属、カーボン等が好ましい。より好ましくは、カーボン、遷移金属酸化物、リチウム−遷移金属複合酸化物である。さらに好ましくは、チタン酸化物、リチウム−チタン複合酸化物、カーボンである。これらは１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００５３】
本実施形態にあっては、正極活物質層２２は、正極活物質として、リチウム−遷移金属複合酸化物が用いられ、負極活物質層２４は、負極活物質として、カーボンまたはリチウム−遷移金属複合酸化物が用いられている。容量、出力特性に優れた電池を構成できるからである。
【００５４】
［電解質層３１］
電解質層３１は、イオン伝導性を有する高分子から構成される層であり、イオン伝導性を示すものであれば材料は限定されない。
【００５５】
本実施形態の電解質は、高分子ゲル電解質であり、既に説明したように、基材としてセパレータにプレゲル溶液を含浸させた後、化学架橋または物理架橋により高分子ゲル電解質として用いている。
【００５６】
このような高分子ゲル電解質は、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）等のイオン導伝性を有する全固体高分子電解質に、通常リチウムイオン電池で用いられる電解液を含んだものであるが、さらに、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）等のリチウムイオン導伝性を持たない高分子の骨格中に、同様の電解液を保持させたものも高分子ゲル電解質に含まれる。これらについては、正極２３に含まれる電解質の一種として説明した高分子ゲル電解質と同様であるため、ここでの説明は省略する。高分子ゲル電解質を構成するポリマーと電解液との比率は幅広く、ポリマー１００％を全固体高分子電解質とし、電解液１００％を液体電解質とすると、その中間体はすべて高分子ゲル電解質にあたる。なお、ポリマー電解質と言う場合には、高分子ゲル電解質および全固体高分子電解質の両方が含まれる。
【００５７】
高分子ゲル電解質は、電池を構成する高分子電解質のほか、上記したように正極２３および／または負極２５にも含まれ得るが、電池を構成する高分子電解質、正極２３、負極２５によって異なる高分子電解質を用いてもよいし、同一の高分子電解質を使用してもよいし、層によって異なる高分子電解質を用いてもよい。
【００５８】
電池を構成する電解質の厚さは、特に限定するものではない。しかしながら、コンパクトなバイポーラ電池１０を得るためには、電解質としての機能が確保できる範囲で極力薄くすることが好ましい。一般的な固体高分子電解質層３１の厚さは１０〜１００μｍ程度である。ただし、電解質の形状は、製法上の特徴を生かして、電極（正極２３または負極２５）の上面ならびに側面外周部も被覆するように形成することも容易であり、機能、性能面からも部位によらず常にほぼ一定の厚さにする必要はない。
【００５９】
バイポーラ電池１０においては、電解質層３１に含まれる電解液が染み出すと、各層同
士が電気的に接続されてしまい、電池として機能しなくなる。これを液絡と称する。
【００６０】
電解質層３１に液体または半固体のゲル状物質を用いる場合には、電解質が液漏れしないように、集電体２１とセパレータ３１ａとのそれぞれの間にシールを施す必要がある。そこで、図１および図２（Ｂ）に示すように、集電体２１とセパレータ３１ａとの間には、シール部材３６が単電池層３２の周囲を取り囲むように設けられている。シール部材３６は、例えば、基材の両面に粘着材が塗布されている両面テープである。基材は、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリアミド系合成繊維等の絶縁性樹脂により形成されている。粘着剤は、合成ゴム、ブチルゴム、合成樹脂、アクリル等の耐溶剤性のある材料により形成されている。シール部材３６によって、単電池層３２からの液漏れが防止され、集電体２１同士の接触による短絡が防止される。
【００６１】
電解質層３１は、固体電解質を用いることもできる。電解質として固体を用いることにより漏液を防止することが可能となり、バイポーラ電池特有の問題である液絡を防ぎ、信頼性の高いバイポーラ電池を提供できるからである。また、漏液を防止するための構成も必要とならないので、バイポーラ電池の構成を簡易にすることができるからである。
【００６２】
固体電解質としては、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）、ポリプロピレンオキシド（ＰＰＯ）、これらの共重合体のような公知の固体高分子電解質が挙げられる。固体高分子電解質層中には、イオン伝導性を確保するために支持塩（リチウム塩）が含まれる。支持塩としては、ＬｉＢＦ４、ＬｉＰＦ６、ＬｉＮ（ＳＯ２ＣＦ３）２、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ２Ｆ５）２、またはこれらの混合物等が使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。ＰＥＯ、ＰＰＯのようなポリアルキレンオキシド系高分子は、ＬｉＢＦ４、ＬｉＰＦ６、ＬｉＮ（ＳＯ２ＣＦ３）２、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ２Ｆ５）２等のリチウム塩をよく溶解しうる。また、架橋構造を形成することによって、優れた機械的強度が発現する。
【００６３】
（第２の実施形態）
図４は、第２の実施形態に係るバイポーラ電池１２を示す斜視図、図５は、図４の５−５線に沿う断面図、図６は、バイポーラ電池１２を分解して示す斜視図、図７は、加圧ユニット７０が負極端子５２の上部に配置される様子を示す斜視図、図８は、加圧ユニット７０を示す分解斜視図、図９は、図７の９−９線に沿う断面図である。第１の実施形態と共通する部材には同一の符号を付し、その説明は一部省略する。以下の説明においては、簡略化のために、正負の端子５１、５２における電池要素の領域に対応する面方向に流れる電流の電気抵抗Ｒ３を、「面方向の電気抵抗Ｒ３」と略して表し、正負の端子５１、５２同士の間における積層方向に流れる電流の電気抵抗の総和Ｒ１＋Ｒ２を、「積層方向の電気抵抗Ｒ１＋Ｒ２」と略して表す。
【００６４】
第２の実施形態のバイポーラ電池１２は、電池要素３０を積層方向に加圧する加圧ユニット７０（加圧部に相当する）をさらに有している点で第１の実施形態と相違している。加圧ユニット７０は、電池要素３０における面方向に対し、複数の位置のそれぞれにおいて強さが異なる加圧力を付勢することが可能に構成されている。複数の位置のそれぞれにおいて強さが異なる加圧力を付勢することにより、単電池層３２を構成する各部材の接触状態や、電池要素３０の末端のそれぞれと正負の端子５１、５２のそれぞれとの間の接触状態や、積層体３０ａ同士の間の接触状態を、複数の位置のそれぞれにおいて変化させることができる。加圧力を強くすれば接触状態が「密」になり、電池抵抗Ｒ１や接触抵抗Ｒ２を小さくできる。これとは逆に、加圧力を弱くすれば接触状態が「粗」になり、電池抵抗Ｒ１や接触抵抗Ｒ２を大きくできる。面方向の電気抵抗Ｒ３自体は加圧力を変えても変化することはない。したがって、面方向の電気抵抗Ｒ３と、積層方向の電気抵抗Ｒ１＋Ｒ２との相関関係を、複数の位置のそれぞれにおいて変化させることが可能となる。
【００６５】
加圧ユニット７０は、電池要素３０における面方向に対し、複数個に分割した区画ごと
に強さが異なる加圧力を付勢することが可能であることが好ましい。ある広さを持った区画ごとに強さが異なる加圧力を付勢することによって、上述した種々の部材間の接触状態を変化させやすくなるからである。
【００６６】
区画のそれぞれは、矩形形状に均等に分割することが好ましい。区画が均等に分割されていることにより、加圧力の変化量に対する接触状態の変化量が、区画ごとに均等なものとなる。したがって、面方向の電気抵抗Ｒ３と、積層方向の電気抵抗Ｒ１＋Ｒ２との相関関係を、区画ごとに、所望の相関関係に精度よくかつ簡単に変化させることが可能となるからである。
【００６７】
加圧ユニット７０は、面方向の電気抵抗Ｒ３が積層方向の電気抵抗Ｒ１＋Ｒ２よりも小さい関係を維持するように、複数の位置のそれぞれにおいて、強さが異なる加圧力を付勢するように構成されている。このような相関関係を維持することにより、電池要素３０における電流密度のばらつきを抑えることができ、電流密度のばらつきに起因した電池要素３０の劣化を抑えることが可能となるからである。
【００６８】
ここで、加圧ユニット７０により付勢される加圧力を基準となる加圧力よりも大きくすることにより、積層方向の電気抵抗Ｒ１＋Ｒ２を、基準となる加圧力における積層方向の電気抵抗Ｒ１＋Ｒ２よりも小さくできる。したがって、比（＝Ｒ３／（Ｒ１＋Ｒ２））を大きくすることができる。これとは逆に、加圧ユニット７０により付勢される加圧力を基準となる加圧力よりも小さくすることにより、積層方向の電気抵抗Ｒ１＋Ｒ２を、基準となる加圧力における積層方向の電気抵抗Ｒ１＋Ｒ２よりも大きくできる。したがって、比（＝Ｒ３／（Ｒ１＋Ｒ２））を小さくすることができる。
【００６９】
電池要素の領域に対応する面方向の電気抵抗Ｒ３は温度依存性は少ないが、電池抵抗Ｒ１や接触抵抗Ｒ２は温度依存性がある。つまり、バイポーラ電池１２が置かれている雰囲気温度が高くなると、面方向の電気抵抗Ｒ３の変化量は小さいが、電池抵抗Ｒ１や接触抵抗Ｒ２は小さくなる。したがって、比（＝Ｒ３／（Ｒ１＋Ｒ２））が大きくなる。
【００７０】
そこで、電池要素の領域に対応する面方向の電気抵抗Ｒ３と、積層方向の電気抵抗Ｒ１＋Ｒ２との相関関係を、温度に応じて変化させるために、加圧ユニット７０は、電池要素３０の温度を検出する検出部７１と、検出した温度に応じた加圧力を生成する作動部７２と、を含んでいることが好ましい。
【００７１】
作動部７２は、検出した温度が基準となる作動温度よりも高いときには基準となる作動温度における加圧力よりも小さい加圧力を生成し、検出した温度が基準となる作動温度よりも低いときには基準となる作動温度における加圧力よりも大きい加圧力を生成する。雰囲気温度が作動温度よりも高くなると、加圧力が小さくなるので、前述したように、比（＝Ｒ３／（Ｒ１＋Ｒ２））を小さくすることができる。これとは逆に、雰囲気温度が作動温度よりも低くなると、加圧力が大きくなるので、比（＝Ｒ３／（Ｒ１＋Ｒ２））を大きくすることができる。
【００７２】
検出した温度が基準となる作動温度よりも低いときには加圧力が大きくなる、という作用は、次のような利点をも生じる。すなわち、始動時に振動を生じる機器（例えば、内燃機関を備える自動車など）にバイポーラ電池１２を搭載している場合において、一般的に、機器を始動する前には、電池要素３０は基準となる作動温度よりも低い温度となっている。このときには、基準となる作動温度における加圧力よりも大きい加圧力が電池要素３０に付勢されている。したがって、機器の始動に伴う振動がバイポーラ電池１２に加わっても、電池要素３０は振動に十分に抗することができ、加振に伴う不具合が電池要素３０に生じることを防止できる。
【００７３】
図４〜図９を参照して、バイポーラ電池１２は、正負の端子５１、５２の一部を外部に導出しつつ電池要素３０を収納する外装ケース７３を有している。検出部７１および作動部７２は、電池要素３０の温度が基準となる作動温度よりも高くなると収縮する形状記憶合金から形成されたブロック体７４を、正負の端子５１、５２の少なくとも一方の端子５２と外装ケース７３との間に、収縮する方向を積層方向に沿わせて配置することによって構成されている。
【００７４】
電池抵抗Ｒ１は電池要素３０の温度が例えば４０℃以上になると減少する傾向を呈することから、基準となる作動温度が４０℃となるように、形状記憶合金の合金組成などを決定してある。なお、基準となる作動温度は例示に過ぎず、この温度に限定されるものではなく、５０℃など所望の温度を選択できる。形状記憶合金の素材としては、公知のＮｉ−Ｔｉ系合金（ニチノール）を用いることができ、２方向性繰り返し作動型の素子からブロック体７４を形成している。
【００７５】
ブロック体７４は８×６個配列され（図６、図７参照）、４８個の区画ごとに、面方向の電気抵抗Ｒ３と、積層方向の電気抵抗Ｒ１＋Ｒ２との相関関係を変化させることができる。ブロック体７４および区画の数はこの場合に限定されないことは言うまでもなく、適宜の分割数を選択することができる。各ブロック体７４は、隔壁７５を配置しながら、フレーム７６にセットされる（図８参照）。図５には、ブロック体７４の一部が収縮した状態が示されている。図５の上下方向が、ブロック体７４が収縮する方向、および電池要素３０の積層方向に相当している。
【００７６】
基準となる作動温度よりも高くなってブロック体７４が収縮した区画では、温度上昇に伴って比（＝Ｒ３／（Ｒ１＋Ｒ２））を大きくする作用が働くが、加圧力が小さくなるので、比（＝Ｒ３／（Ｒ１＋Ｒ２））を小さくする作用が同時に働き、結果的に相殺しあって、比（＝Ｒ３／（Ｒ１＋Ｒ２））がほぼ一定に維持されることになる。したがって、温度が変化しても電池要素３０における電流密度のばらつきを抑えることができ、電流密度のばらつきに起因した電池要素３０の劣化を抑えることが可能となる。
【００７７】
第２の実施形態では、形状記憶合金を利用して、複数の位置のそれぞれにおいて強さが異なる加圧力を付勢するようにしたが、この場合に限定されるものではない。例えば、ばねの弾発力を利用したり、空気圧や油圧などの流体圧を利用したりして、複数の位置のそれぞれにおいて強さが異なる加圧力を付勢するようにしてもよい。前者の場合には、複数の位置のそれぞれに、ばねの圧縮量を可変な構造（例えば、端子とばね押さえとの間の距離を調整できる構造）を設ければよく、後者の場合には、複数の位置のそれぞれに供給する流体の圧力を調整する弁部材を設ければよい。
【００７８】
（第３の実施形態）
図１０は、第３の実施形態に係る組電池６０を示す斜視図である。
【００７９】
組電池６０は、上述したバイポーラ電池を複数個並列および／または直列に電気的に接続して構成したものである。並列化および／または直列化することにより、容量および電圧を自由に調節することが可能になる。
【００８０】
図示する組電池６０は、第１の実施形態のバイポーラ電池１０を複数個直列に接続したものをさらに並列に接続したものである。組電池６０の電極として、電極ターミナル６１、６２が、組電池６０の一側面に設けられている。
【００８１】
組電池６０においては、バイポーラ電池１０同士を接続する方法として、超音波溶接、
熱溶接、レーザ溶接、リベット、かしめ、電子ビーム等を用いることができる。このような接続方法を採ることにより、長期的信頼性を備える組電池６０を製造することができる。
【００８２】
第３の実施形態によれば、バイポーラ電池１０を直列または並列に接続して組電池６０化したことにより、高容量、高出力の電池を得ることができる。しかも、個々のバイポーラ電池１０は、電流密度のばらつきに起因した電池要素の劣化を抑えているので信頼性が高く、組電池６０としての長期的信頼性を向上させることができる。
【００８３】
なお、要求される容量や電圧に応じて、複数個のバイポーラ電池１０のすべてを並列に接続した組電池としたり、すべてを直列に接続した組電池としたりすることができる。
【００８４】
（第４の実施形態）
図１１は、第４の実施形態に係る車両として自動車１００を示す概略構成図である。
【００８５】
上述したバイポーラ電池１０、１２または組電池６０を車両に搭載し、モータなどの電気機器の電源に使用することが望ましい。バイポーラ電池１０、１２や組電池６０は上述した特性を有するため、これらを搭載してなる車両は、高寿命で信頼性の高い車両となるからである。
【００８６】
図示する自動車１００は、組電池６０を搭載し、モータの電源として使用している。組電池６０をモータ用電源として用いる自動車としては、例えば、電気自動車、ハイブリッド自動車、各車輪をモータによって駆動している自動車等が挙げられる。
【００８７】
なお、車両は自動車１００に限られるものではなく、バイポーラ電池１０、１２や組電池６０を電車に搭載しても同様の作用効果を奏する。
【００８８】
（実施例）
以下、バイポーラ電池の実施例を説明する。作製したバイポーラ電池は、通常タイプの電池要素を備えるものと、高出力タイプの電池要素を備えるものの２つのタイプである。それぞれ、下記のとおりである。
【００８９】
１．通常タイプの電池要素の作成
＜電極の形成＞
正極２３：
正極活物質としてＬｉＭｎ２Ｏ４（８５重量％、平均粒径１５μｍ）に、導電助剤としてアセチレンブラック（５重量％）、バインダーとしてポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）（１０重量％）、スラリー粘度調整溶媒としてＮ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）（適量）を入れて、これらを混合して正極スラリーを作製した。集電休であるステンレス箔（厚さ５μｍ）の片面に正極スラリーを塗布し、乾燥させて正極を形成した。
【００９０】
負極２５：
負極活物質としてハードカーボン（９０重量％、平均粒径２０μｍ）に、バインダーとしてＰＶＤＦ（１０重量％）、スラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰ（適量）を入れて、これらを混合して負極スラリーを作製した。正極を塗布したステンレス箔の反対面に負極スラリーを塗布し、乾燥させて負極を形成した。
【００９１】
このバイポーラ電極に加熱ロールプレスを加え、電極をプレスした。プレス後の電極は、正極が５０μｍ、負極が５０μｍであった。
【００９２】
その後、これらを３２０ｍｍ×２２０ｍｍに切断し、電極の周辺部１０ｍｍは予め電極を塗布していない部分のあるものを作成した。
【００９３】
これにより、３００ｍｍ×２００ｍｍの電極部と、周辺部に１０ｍｍのシールしろとができたバイポーラ電極を作成した。
【００９４】
＜ゲル電解質の形成＞
ポリプロピレン製の不織布５０μｍに、イオン伝導性高分子マトリックスの前駆体である平均分子量７５００〜９０００のモノマー溶液（ポリエチレンオキシドとポリプロピレンオキシドの共重合体）５重量％、電解液としてＥＣ＋ＰＣ（１：１）９５重量％、１．０Ｍ  ＬｉＢＦ４、重合開始剤（ＢＤＫ）からなるプレゲル溶液を浸漬させて、石英ガラス基板に挟み込み紫外線を１５分照射して前駆体を架橋させて、ポリマー電解質層を得た。ゲル電解質層の大きさは、３１０ｍｍ×２１０ｍｍとした。
【００９５】
＜積層＞
バイポーラ電極の正極上に電解質保持不織布をのせ、その周りのシールしろに三層構造のホットメルトをおきシール材とした。
【００９６】
これらを所定の積層数（後述する表１を参照）だけ積層し、シール部を上下から熱と圧力をかけて融着し、各層をシールした。
【００９７】
以上の工程により、通常タイプの電池要素を作成した。
【００９８】
２．高出力タイプの電池要素の作成
＜電極の形成＞
正極２３：
正極活物質としてＬｉＮｉＯ２（８５重量％、平均粒径６μｍ）に、導電助剤としてアセチレンブラック（５重量％）、バインダーとしてポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）（１０重量％）、スラリー粘度調整溶媒としてＮ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）（適量）を入れて、これらを混合して正極スラリーを作製した。集電休であるステンレス箔（厚さ５μｍ）の片面に正極スラリーを塗布し、乾燥させて正極を形成した。
【００９９】
負極２５：
負極活物質としてハードカーボン（９０重量％、平均粒径８μｍ）に、バインダーとしてＰＶＤＦ（１０重量％）、スラリー粘度調整溶媒としてＮＭＰ（適量）を入れて、これらを混合して負極スラリーを作製した。正極を塗布したステンレス箔の反対面に負極スラリーを塗布し、乾燥させて負極を形成した。
【０１００】
このバイポーラ電極に加熱ロールプレスを加え、電極をプレスした。プレス後の電極は、正極が１５μｍ、負極が２０μｍであった。
【０１０１】
その後、これらを３２０ｍｍ×２２０ｍｍに切断し、電極の周辺部１０ｍｍは予め電極を塗布していない部分のあるものを作成した。
【０１０２】
これにより、３００ｍｍ×２００ｍｍの電極部と、周辺部に１０ｍｍのシールしろとができたバイポーラ電極を作成した。
【０１０３】
＜ゲル電解質の形成＞
ポリプロピレン製の不織布５０μｍに、イオン伝導性高分子マトリックスの前駆体である平均分子量７５００〜９０００のモノマー溶液（ポリエチレンオキシドとポリプロピレ
ンオキシドの共重合体）５重量％、電解液としてＥＣ＋ＰＣ（１：１）９５重量％、１．０Ｍ  ＬｉＰＦ６、重合開始剤（ＢＤＫ）からなるプレゲル溶液を浸漬させて、石英ガラス基板に挟み込み紫外線を１５分照射して前駆体を架橋させて、ポリマー電解質層を得た。ゲル電解質層の大きさは、３１０ｍｍ×２１０ｍｍとした。
【０１０４】
＜積層＞
バイポーラ電極の正極上に電解質保持不織布をのせ、その周りのシールしろに三層構造のホットメルトをおきシール材とした。
【０１０５】
これらを所定の積層数（表１を参照）だけ積層し、シール部を上下から熱と圧力をかけて融着し、各層をシールした。
【０１０６】
以上の工程により、高出力タイプの電池要素を作成した。
【０１０７】
これらの電池要素を所定の数量だけ積層し（表１を参照）、所定の電流取り出し用の正負の端子を上下から挟み込み、アルミラミネートに真空密封することでバイポーラ電池を完成させた。
【０１０８】
それぞれの電池要素の単層あたりの抵抗値は、通常タイプが０．０３２８Ω、高出力タイプが０．０１００Ωであった。高出力タイプの電池要素は、実施例６、比較例１、２に使用した。
【０１０９】
【表１】
2008159570.tif 000003
【０１１０】
＜シミュレーション＞
図１２は、電流密度のばらつきを検証するシミュレーションに使用した回路図である。
【０１１１】
シミュレーションは図１２のように２次元の断面方向とし、図中横方向に電流取り出し端子の抵抗Ｒ３、垂直方向に電池要素の抵抗Ｒ１と接触抵抗Ｒ２を配置した。エリアとして８つのエリアに区切り、印加電流を１０Ａとした。１つのエリア当たり、つまり、単位面積当たりの電流値は、１．２５Ａ（＝１０／８）である。
【０１１２】
このときの電流の値について垂直方向に流れる電流のばらつきとして、「（垂直方向に流れる電流の最大電流値−最小電流値）／単位面積当たりの電流値（例えば、上記の１．２５Ａ）」を、電流密度のばらつきと規定した。
【０１１３】
抵抗値Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３の測定値をこのシミュレーションに入れ込むことにより、電池内の電流密度ばらつきを簡易的に計算した。結果を表２に示す。
【０１１４】
【表２】
2008159570.tif 000004
【０１１５】
＜大電流充放電長期評価＞
最初に、試作した電池を１００ｍＡで定電流放電を行い、放電容量の測定を行った。
【０１１６】
その後、これらの電池を２０Ａの電流で定電流（ＣＣ）充電した後、２０Ａ定電流（ＣＣ）放電しこれを１サイクルとして、１ヶ月間充放電試験を連続して繰り返し行った（充電１０秒、１０秒、１０００００サイクル）。更に、３ヶ月間充放電試験を連続して繰り返し行った（充電１０秒、１０秒、３０００００サイクル）。
【０１１７】
最後に電池を１００ｍＡで定電流放電を行い、放電容量の測定を行った。
【０１１８】
下記の表３は、初期の放電容量を１００％としたときの、サイクル後の放電容量結果である。
【０１１９】
【表３】
2008159570.tif 000005
【０１２０】
シミュレーションの結果と、大電流長期信頼性試験の結果とから、まず、比較例１、２のように、電流取り出し端子の電池要素の領域に対応する面方向の電気抵抗Ｒ３が電池内の積層方向の電気抵抗Ｒ１＋Ｒ２よりも大きいと、シミュレーションの結果から電流密度が極端にばらつき（６０％、および５８％）、結果として大電流放電後には劣化（４２％、および４１％）が著しいことがわかった。
【０１２１】
これに対して、実施例１〜１５のように、電流取り出し端子の電池要素の領域に対応する面方向の電気抵抗Ｒ３が電池内の積層方向の電気抵抗Ｒ１＋Ｒ２よりも小さいと、表２のシミュレーション結果において、電流密度のばらつきは１０％以下に抑えることが可能になり、結果として３ヶ月大電流充放電後には容量維持率を４６％以上維持できることがわかった。この、３ヶ月大電流充放電は過酷耐久試験であり、この試験においても４０％を維持できれば通常使用時における電池寿命は十分である。
【０１２２】
この結果から、電流取り出し端子の電池要素の領域に対応する面方向の電気抵抗Ｒ３が電池内の積層方向の電気抵抗Ｒ１＋Ｒ２よりも小さいことにより、高負荷である大電流充放電後でも製品として使用可能な劣化以内に収めることが可能であることがわかった。
【０１２３】
さらに、電流取り出し端子の電池要素の領域に対応する面方向の電気抵抗Ｒ３が電池内の積層方向の電気抵抗Ｒ１＋Ｒ２に対して、０．５７以下にすることにより、電流密度のばらつきを９．９％と、１０％以下に抑え得ることがわかった。
【０１２４】
より好ましくは、前記比を０．０１以下にすることにより、電流密度のばらつきは０．１％以下（シミュレーションでは実質０）となり、電流密度のばらつきを無視できるほどに小さくできることがわかった。結果として１ヶ月大電流充放電において容量維持率を９０％以上確保でき、更に過酷耐久試験となる３ヶ月大電流充放電においても、最も容量維持率の低い実施例１０であっても８９％と、いずれも約９０％以上は容量維持率可能と言える。なお、実施例４において比が０．０１１３ではサイクル１ヶ月後で容量維持率８５％、サイクル３ヶ月後では容量維持率５１％と低い値となっているが、少なくともこの値を境にして急激な容量維持率の変化が認められ、測定誤差を考慮すると、後述するように比０．０１を臨界値とし、それ以下で急激に容量維持率が向上して収束することを見い出した。
【０１２５】
図１（Ｃ）は、表３に示す長期信頼性結果において、横軸に比（＝Ｒ３／（Ｒ１＋Ｒ２））、縦軸に容量維持率（％）として１ヶ月サイクル後と３ヶ月サイクル後の結果をグラフ化したものである。このグラフによって、比（＝Ｒ３／（Ｒ１＋Ｒ２））が１よりも小さくなる段階で急激に容量維持率が向上し、電池品質が確保されることが判明した。より、好ましくは０．０１以下で急激に容量維持率が向上してほぼ上限の約９０％以上に到達し、もはや電流ばらつきを原因とするものではなく充放電サイクルを繰り返したことにより起こった劣化だけが起因となって生じたものと考えられる。以上の通り、実験によって比（＝Ｒ３／（Ｒ１＋Ｒ２））が１よりも小さくなる値と、０．０１以下となる値で急激に容量維持率の向上が認められ、これらの値がバイポーラ電池の電流密度のばらつきを格段に抑制し、品質性能を確保する上で重要な臨界値であることを新規に見い出した。
【０１２６】
したがって、電流取り出し端子の電池要素の領域に対応する面方向の電気抵抗Ｒ３が電池内の積層方向の電気抵抗Ｒ１＋Ｒ２に対して１以下が好ましく、より好ましくは０．０１以下とすることにより、電池内の電流密度のばらつきをほぼ完全に解消することが可能となり、電流密度のばらつきに起因した電池要素の劣化を排除でき、大電流充放電に優れたバイポーラ電池を提供することが可能になった。
【図面の簡単な説明】
【０１２７】
【図１（Ａ）】本発明の第１の実施形態に係るバイポーラ電池を示す断面図
【図１（Ｂ）】電池要素の末端極の集電体に電気的に接続される負極端子を示す平面図である。
【図１（Ｃ）】図１（Ｂ）の負極端子の変形例を示す平面図である。
【図１（Ｄ）】表３の長期信頼性結果を示すグラフである。
【図２】図２（Ａ）は、バイポーラ電極を示す断面図、図２（Ｂ）は、単電池層の説明に供する断面図である。
【図３】バイポーラ電池における電流の電気抵抗の説明に供する概念図である。
【図４】第２の実施形態に係るバイポーラ電池を示す斜視図である。
【図５】図４の５−５線に沿う断面図である。
【図６】バイポーラ電池を分解して示す斜視図である。
【図７】加圧ユニットが負極端子の上部に配置される様子を示す斜視図である。
【図８】加圧ユニットを示す分解斜視図である。
【図９】図７の９−９線に沿う断面図である。
【図１０】第３の実施形態に係る組電池を示す斜視図である。
【図１１】第４の実施形態に係る車両として自動車を示す概略構成図である。
【図１２】電流密度のばらつきを検証するシミュレーションに使用した回路図である。
【符号の説明】
【０１２８】
１０、１２  バイポーラ電池、
２０        バイポーラ電極、
２１        集電体、
２１ｅ      端部集電体、
２２        正極活物質層、
２３        正極、
２４        負極活物質層、
２５        負極、
３０        電池要素、
３０ａ      積層体、
３１        電解質層、
３２        単電池層、
３３        正極末端極、
３４        負極末端極、
３６        シール部材、
４０        外装ケース、
４１        ラミネートフィルム（シート状素材）、
４２        金属箔、
４３，４４  合成樹脂膜
５１        正極端子（正の端子）、
５１ａ      正極リード部、
５２        負極端子（負の端子）、
５２ａ      負極リード部、
６０        組電池、
７０        加圧ユニット（加圧部）、
７１        検出部、
７２        作動部、
７３        外装ケース、
７４        形状記憶合金から形成されたブロック体（検出部、作動部）、
１００      自動車（車両）、
Ｐａ        大気圧、
Ｒ１        電池要素の電池抵抗、
Ｒ２        接触抵抗、
Ｒ１＋Ｒ２  正負の端子同士の間における積層方向に流れる電流の電気抵抗の総和、
Ｒ３        正負の端子における電池要素に対応する領域の面方向に流れる電流の電気抵抗、
ｒ２ａ      電池要素の末端のそれぞれと正負の端子のそれぞれとの間の接触抵抗、
ｒ２ｂ      積層体同士の間の接触抵抗。
【図１（Ａ）】
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【図１（Ｂ）】
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【図１（Ｃ）】
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【図１（Ｄ）】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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