(57)【要約】【課題】粒径が小さく、且つ、分散性に優れた粉体特性を備えた新たな酸化イットリウム粉末を提供せんとする。【解決手段】走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の平均粒径が０．１μｍ〜４μｍであり、且つ、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の真円率平均が０．７０〜０．９０であり、且つ、比表面積が１〜１２０ｍ2／ｇであることを特徴とする酸化イットリウム粉末を提案する。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の平均粒径が０．１μｍ〜４μｍであり、且つ、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の真円率平均が０．７０〜０．９０であり、且つ、比表面積が１〜１２０ｍ2／ｇであることを特徴とする酸化イットリウム粉末。
【請求項２】
イットリウム原料と、尿素水溶液と、硫酸又は硫酸塩とを混合し、加熱して反応させてイットリウム塩を生成させ、得られたイットリウム塩粉末を焼成して得られる請求項１記載の酸化イットリウム粉末。
【請求項３】
リグニン（Ｌｉｇｎｉｎ）と、尿素水溶液と、硫酸又は硫酸塩と、イットリウム原料とを混合し、加熱して反応させてイットリウム塩を生成させ、得られたイットリウム塩粉末を焼成して得られる請求項１記載の酸化イットリウム粉末。
【請求項４】
加熱して反応させる方法が、マイクロ波を照射しながら加熱する方法であることを特徴とする請求項２又は３に記載の酸化イットリウム粉末。
【請求項５】
リグニン（Ｌｉｇｎｉｎ）と、尿素水溶液と、硫酸又は硫酸塩と、イットリウム原料とを混合し、マイクロリアクタを用いて反応させてイットリウム塩を生成させ、得られたイットリウム塩粉末を焼成して得られる請求項１記載の酸化イットリウム粉末。
【請求項６】
酸化イットリウムと賦活剤としての希土類元素とを含有する蛍光体粉末であって、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の平均粒径が０．１μｍ〜４μｍであり、且つ、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の真円率平均が０．７０〜０．９０であり、且つ、比表面積が１〜１２０ｍ2／ｇであることを特徴とする蛍光体粉末。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、酸化イットリウム粉末に関し、詳しくは、水酸化イットリウムなどのイットリウム塩粉末を焼成して得られる酸化イットリウム粉末に関する。
【背景技術】
【０００２】
酸化イットリウム（イットリア）は、水酸化イットリウムなどのイットリウム塩を焼成して得ることができ、酸化ジルコニウムの安定化剤、窒化アルミニウムや窒化珪素などの焼結助剤などとして利用されている。また、融点が高く、耐食性・耐プラズマ性に優れているなどの長所を活かして、例えば、耐食・耐熱材料やレーザーのホスト材料、高圧Ｎａ発光管、センサー、半導体、耐熱合金、ミッシュメタル(混合希土メタル)ニッケル水素電池材料、さらにはエッチング装置などの高温用各種装置の窓材など、様々な用途に用いられている。
また、酸化イットリウムは、純度が高くて微粒であれば、透明で複屈折が無いため、ランプ発光管などの光学材料としても利用されている。
さらに、蛍光体にも応用されている。例えば母体としての酸化イットリウム（Ｙ2０3）に賦活剤（発光中心）としてのユウロピウム (Ｅｕ)を加えた蛍光体（Ｙ2０3：Ｅｕ）は、電子線や紫外励起により赤色（波長約６１１ｎｍ）発光を示し、現在、赤色蛍光体として市販されている。
【０００３】
このような酸化イットリウム粉末は、各種用途に利用するにあたって一般的には、粒径が小さく、且つ、分散性に優れた粉体特性が望まれる。ところが、イットリウム塩を焼成して酸化イットリウム粉末を製造する場合、従来の一般的なイットリウム塩は、焼成した際に粒子同士が焼結して粒径が大きくなるため、焼成後に酸化イットリウムを粉砕する必要があり、これがコスト高や不純物混入の原因となっていた。また、この粉砕によって粒度分布が広がるため、分級が必要となり、歩留りが低下し、均一な微粉末を効率良く得るには限界があった。
【０００４】
そこで、例えば特許文献１には、粒径が小さく、且つ、分散性に優れた酸化イットリウム粉末を得るための製法として、イットリウムの酸性塩水溶液を炭酸含有塩基性塩水溶液によりｐＨ４以上で且つ板状結晶が生成する値以下に中和して炭酸イットリウムを沈澱させ、次いで５０℃以下の温度範囲で撹拌しながら１０時間以上熟成した後、炭酸イットリウムを７００〜１３００℃で焼成することにより、一次粒子径０．０１〜０．２μｍで、且つ凝集粒子のない酸化イットリウム微粉を製造する方法が開示されている。
【０００５】
特許文献２には、より均一な粉末度を有し、焼結した時に高い直線透過率を有する酸化イットリウム粉末を得るための製法として、酸性のイットリウム塩の水溶液に塩基性の炭酸塩水溶液を滴下し、熟成完了前に、スラリ−状又は乾燥炭酸イットリウムの種結晶を反応母液中に加えて熟成させ、晶質炭酸イットリウムの微細粒子を得、これを仮焼することにより酸化イットリウム微細粉末を製造する方法が開示されている。
【０００６】
特許文献３には、３０℃よりも低い温度で、０．０２モル／リットル以上２モル／リットル以下の濃度のイットリウム塩を含む溶液にアンモニア等の塩基性溶液を加えて、厚さが２０ｎｍ以下の多数の薄片状粒子が、互いに卓面と端面をカードハウス状に接合した状態で凝集した直径が０．５μｍ以上の凝集粒子である水酸化イットリウムを生成し、該水酸化イットリウムに、イットリウムイオンの量に対して１０-3倍から１倍の硫酸イオンに相当する硫酸イオンを含む化合物を添加し、添加し終った時点でｐＨ５以上となるようにし、この凝集粒子を９００℃以上で仮焼することにより、一次粒子の平均粒径が３０ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲にある酸化イットリウム粉末を形成する方法が開示されている。
【０００７】
また、非特許文献１には、尿素沈殿法によるイットリア前駆体の合成法として、イットリウムの酸性塩水溶液を、尿素の加水分解反応により生成した沈殿剤により、イットリウムの塩基性炭酸塩を沈殿させ、これを焼成することにより酸化イットリウム微粉を得る方法が開示されており、その際、酸性塩水溶液中に存在する陰イオンが、塩化物イオンもしくは硝酸イオンの場合には球状粒子が生成し、硫酸イオンの場合には不定形の凝集粒子が生成することが開示されている。
【０００８】
【特許文献１】特開平０９−３１５８１６号公報
【特許文献２】特開平１１−２７８８３２号公報
【特許文献３】特許第３１２５０６７号公報
【非特許文献１】資源と素材  １１６  ｐ．９４１−９４５  （２０００）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、粒径が小さく、且つ、分散性に優れた粉体特性を備えた新たな酸化イットリウム粉末を新たな製法と共に提供せんとするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の平均粒径が０．１μｍ〜４μｍであり、且つ、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の真円率平均が０．７０〜０．９０であり、且つ、比表面積が１〜１２０ｍ2／ｇであることを特徴とする酸化イットリウム粉末を提案する。
【００１１】
このような酸化イットリウム粉末の好ましい一例として、小さな結晶状の粒子（１次粒子）が球状に凝集し、表面に凹凸を有するポン菓子の如き形状を呈する粒子（以下「ポン菓子粒子」という）を主成分とする酸化イットリウム粉末であって、２次粒子の平均粒径が０．１μｍ〜４μｍである酸化イットリウム粉末を挙げることができる。
このような酸化イットリウム粉末は、１次粒子の粒径が極めて小さく、それでいて分散性に優れ、ろ別が容易であったり、風や静電気の影響で飛散し難いなどのハンドリング性に優れた粉体特性を備えたものとすることができる。
【００１２】
本発明の酸化イットリウム粉末は、例えば、イットリウム原料と、尿素水溶液と、硫酸又は硫酸塩とを混合し、加熱して反応させてイットリウム塩を生成させ、得られたイットリウム塩粉末を焼成して得ることができる。
また、リグニン（Ｌｉｇｎｉｎ）と、尿素水溶液と、硫酸又は硫酸塩と、イットリウム原料とを混合し、加熱して反応させてイットリウム塩を生成させ、得られたイットリウム塩粉末を焼成して得ることもできる。
これらの製法において、加熱して反応させる方法としては、加熱反応器等を用いて通常の方法で加熱することもできるが、マイクロ波を照射しながら加熱するようにしてもよい。マイクロ波を照射しながら加熱することにより、通常の方法で加熱した場合とは異なる粒子形状のイットリウム塩粉末を得ることができる。
【００１３】
また、リグニン（Ｌｉｇｎｉｎ）と、尿素水溶液と、硫酸又は硫酸塩と、イットリウム原料とを混合し、マイクロリアクタを用いて反応させてイットリウム塩を生成させ、得られたイットリウム塩粉末を焼成することによっても本発明の酸化イットリウム粉末を得ることができる。
【００１４】
これらの製法によれば、針状、薄片状乃至樹葉状の結晶状の粒子（１次粒子）が球状に凝集し、表面に凹凸を有するウニの如き形状を呈する粒子（以下「ウニ状粒子」という）、或いは、カードハウス構造をもつ薄片状の粒子（１次粒子）が球状に凝集し、表面に凹凸を有する粒子（以下「球状カードハウス粒子」という）を主成分とするイットリウム塩粉末（前駆体）を得ることができる。そして、このようなイットリウム塩粉末は、焼成した際、粒子内の焼結は進行するが、粒子同士の焼結は進行せずほとんど凝集しないため、焼成することにより、粒子形状や粉体特性がイットリウム塩粉末（前駆体）と大きく変わらない酸化イットリウム粉末を得ることができる。
よって、上記のような製法によれば、上記の如きポン菓子粒子を主成分とする酸化イットリウム粉末であって、２次粒子の平均粒径が０．１μｍ〜４μｍである酸化イットリウム粉末を得ることができる。
【００１５】
本発明の酸化イットリウム粉末は、前述のように、１次粒子の粒径が極めて小さく、それでいて分散性に優れ、ろ別が容易であったり、風や静電気の影響で飛散し難いなどのハンドリング性に優れた粉体特性を備えるから、各種用途で求められる特性を備えており、例えば、酸化ジルコニウムの安定化剤、窒化アルミニウムや窒化珪素などの焼結助剤、耐食・耐熱材料やレーザーのホスト材料、高圧Ｎａ発光管、センサー、半導体、耐熱合金、ミッシュメタル(混合希土メタル)ニッケル水素電池材料、さらにはエッチング装置などの高温用各種装置の窓材やランプ発光管などの光学材料、さらには蛍光体などの各種用途で好適に利用することができる。例えば、本発明の酸化イットリウム粉末を母体（母結晶）として得られる蛍光体（例えばＹ2０3：Ｅｕ）は、現在市販されている蛍光体と同程度の発光強度を示し、かつ、６１１ｎｍ付近の演色性が高いという特性を発揮するものとなる。
【００１６】
なお、本発明において「２次粒子」とは、ＳＥＭ（２００００倍）で観察した際に、表面に凹凸を有する球状の凝集粒子を示し、「１次粒子」は、当該２次粒子を構成している個々の粒子を示すものである。
また、本発明において「Ｘ〜Ｙ」（Ｘ、Ｙは任意の数字）と表現した場合、特にことわらない限り「Ｘ以上Ｙ以下」の意と共に、「好ましくはＸより大きく、Ｙより小さい」の意を包含するものである。
また、本発明において「主成分」と表現した場合には、特に記載しない限り、当該主成分の機能を妨げない範囲で他の成分を含有することを許容する意を包含するものである。特に当該主成分の含有割合を特定するものではないが、その大半、すなわち個数或いは質量割合において、５０％以上、好ましくは７０％以上、中でも好ましくは９０％以上（１００％を含む）を占めるものである。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、本発明の実施形態として、４つの実施形態例とその製造方法例について説明する。但し、本発明が以下に説明する実施形態に限定されるものではない。
【００１８】
（第１の実施形態）
本実施形態では、硫酸ナトリウム（Ｎａ2ＳＯ4）を加える特殊な尿素−均一沈殿法によりイットリウム塩粉末Ａを製造し、このイットリウム塩粉末Ａを焼成して酸化イットリウム粉末Ａを得ることができる。
【００１９】
本実施形態におけるイットリウム塩粉末Ａは、イットリウム原料と、尿素水溶液と、硫酸ナトリウム（Ｎａ2ＳＯ4）とを混合し、加熱して反応させることによりイットリウム塩を生成（沈殿）させ、これを遠心分離、洗浄、乾燥させて得ることができる。
好ましい例としては、イットリウム原料である硝酸イットリウム（水和物）と、尿素水溶液と、硫酸ナトリウムとを混合し、８０℃以上に加熱して反応させることによりイットリウム塩を沈殿生成させ、これを遠心分離、洗浄、乾燥させてイットリウム塩粉末Ａを得ることができる。
【００２０】
イットリウム塩粉末Ａは、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の平均粒径が１μｍ〜４μｍであり、且つ、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の真円率平均が０．７０〜０．９０であり、且つ、比表面積が１〜１０ｍ２／ｇであるという特徴を備えるものである。
また、イットリウム塩粉末ＡをＳＥＭ（２００００倍）で観察すると、主成分をなす粒子がウニ状粒子を呈するという特徴を備えるものである。ただし、ウニ状粒子のみから構成される必要はなく、その大半、すなわちイットリウム塩粉末Ａの５０質量％以上、好ましくは７０質量％以上、中でも好ましくは９０質量％以上（１００質量％を含む）をウニ状粒子が占めれば同様の特徴を有するものと考えられる。
【００２１】
イットリウム塩粉末Ａは、焼成した際、粒子内の焼結は進行するが、粒子同士の焼結は進行せず凝集することが少ないため、焼成後もイットリウム塩粉末Ａの粒子形状や粉体特性が大きく変化しないという特徴を備えている。
【００２２】
よって、イットリウム塩粉末Ａを焼成して得られる酸化イットリウム粉末Ａは、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の平均粒径が１μｍ〜４μｍであり、且つ、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の真円率平均が０．７０〜０．９０であり、且つ、比表面積が１〜１０  ｍ２／ｇ(真球であると仮定すると、２次粒子の平均粒径が１μｍの場合１．２ｍ2／ｇ、４μｍの場合０．３ｍ2／ｇ)であるという特徴を備えたものとすることができる。
【００２３】
なお、真球の比表面積は、下記式から算出することができる（以下、同様）
真球の比表面積＝[１÷｛（４πｒ3／３）×５（ｇ／ｃｍ3）｝］×４πｒ2 
但し、r：半径、５（ｇ／ｃｍ3）：酸化イットリウムの密度である。
【００２４】
また、酸化イットリウム粉末ＡをＳＥＭ（２００００倍）で観察すると、主成分をなす粒子は、ポン菓子粒子を呈するものとすることができる。ただし、酸化イットリウム粉末Ａは、ポン菓子粒子のみから構成される必要はなく、その大半、すなわち酸化イットリウム粉末Ａの５０質量％以上、好ましくは７０質量％以上、中でも好ましくは９０質量％以上（１００質量％を含む）をポン菓子粒子が占めれば同様の特徴を有するものと考えられる。
【００２５】
イットリウム塩粉末Ａの製造において、イットリウム原料としては、水や有機溶剤等の液体に溶解するイットリウム化合物であればよく、上記の硝酸イットリウム（水和物）のほか、塩化イットリウム、臭化イットリウム、ヨウ化イットリウム、酢酸イットリウム、過塩素酸イットリウム等を挙げることができる。
イットリウム原料の添加量は適宜調整すればよい。
【００２６】
硫酸ナトリウム（Ｎａ2ＳＯ4）の添加量は、５ｍＭ以上２０００ｍＭ未満、特に５ｍＭ以上５００ｍＭ以下であるのが好ましい。５ｍＭ以上２０００ｍＭ未満であれば、上記の如く、２次粒子の形状はウニ状を呈し、真円率や比表面積も所望範囲内のものとすることができる。他方、２０００ｍＭ以上になると、粒子形状はウニ状を呈さなくなり、比表面積も所望範囲を外れるようになる。
【００２７】
硫酸ナトリウム（Ｎａ2ＳＯ4）に代えて、硫酸カリウム（Ｋ2ＳＯ4）、硫酸アンモニウム（（ＮＨ4）2ＳＯ4）など他の硫酸塩を加えても、上記の如く粒子形状はウニ状を呈し、真円率や比表面積を所望範囲内とすることができる。その一方、硝酸塩や塩酸塩などの他の無機酸塩では、粒子形状はウニ状を呈さなくなり、比表面積も所望範囲を外れてしまう。
なお、硫酸アンモニウム（（ＮＨ4）2ＳＯ4）を用いる場合には、添加量を１００ｍＭ未満とするのが好ましい。１００ｍＭ以上添加すると、粒子を生成しなくなる場合がある。
【００２８】
イットリウム塩を沈殿させる沈殿形成反応は、８０℃以上に加熱して反応させることが重要であり、８０℃以上であれば特に限定するものではない。
【００２９】
また、イットリウム塩粉末Ａは、例えば大気中６００〜１５００℃で焼成することにより、酸化イットリウム粉末Ａを得ることができる。但し、このような焼成条件に限定されるものではない。
【００３０】
（第２の実施形態）
本実施形態では、加熱方法として、マイクロ波を利用して急加熱反応させる方法を採用する以外は、第１の実施形態と同様にしてイットリウム塩粉末Ｂ及び酸化イットリウム粉末Ｂを得ることができる。
【００３１】
本実施形態で得られるイットリウム塩粉末Ｂは、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の平均粒径が１μｍ〜４μｍであり、且つ、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の真円率平均が０．７０〜０．９０であり、且つ、比表面積が１〜１０ｍ2／ｇであるという特徴を備えたものである。
また、イットリウム塩粉末ＢをＳＥＭ（２００００倍）で観察すると、主成分をなす粒子が球状カードハウス粒子を呈するという特徴を備えたものである。
ただし、球状カードハウス粒子のみから構成される必要はなく、その大半、すなわちイットリウム塩粉末Ｂの５０質量％以上、好ましくは７０質量％以上、中でも好ましくは９０質量％以上（１００質量％以上を含む）を球状カードハウス粒子が占めれば同様の特徴を有するものと考えられる。
【００３２】
なお、「カードハウス」という用語は、例えば、粘土粒子の凝集状態を示す用語であり、正の端面と負の層面とが結合した場合に形成される嵩高い凝集体をカードハウス構造と称している（前野昌弘著『粘土の科学』第５５〜５６項、日刊工業新聞社）。また、走査電子顕微鏡写真で見たセラミックス焼結体の六角板状水和物がばらの花状に集合した構造等を示す用語としても用いられている（『セラミックス』１９７６年、７月号、日本セラミックス協会出版）。
【００３３】
イットリウム塩粉末Ｂは、焼成した際、粒子内の焼結は進行するが、粒子同士の焼結は進行せず凝集することが少ないため、焼成後もイットリウム塩粉末Ｂの粒子形状や粉体特性は大きく変化しないという特徴を備えている。
【００３４】
よって、イットリウム塩粉末Ｂを焼成して得られる酸化イットリウム粉末Ｂは、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の平均粒径が１μｍ〜４μｍであり、且つ、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の真円率平均が０．７０〜０．９０であり、且つ、比表面積が１〜１０ｍ2／ｇ(真球であると仮定すると、２次粒子の平均粒径が１μｍの場合１．２ｍ2／ｇ、４μｍの場合０．３ｍ2／ｇ)であるという特徴を備えたものとすることができる。
また、酸化イットリウム粉末ＢをＳＥＭ（２００００倍）で観察すると、主成分をなす粒子がポン菓子状粒子を呈するものとすることができる。ただし、酸化イットリウム粉末Ｂはポン菓子粒子のみから構成される必要はなく、その大半、すなわち酸化イットリウム粉末Ｂの５０質量％以上、好ましくは７０質量％以上、中でも好ましくは９０質量％以上（１００質量％を含む）をポン菓子粒子が占めれば同様の特徴を有するものと考えられる。
【００３５】
イットリウム塩粉末Ｂの製造において、イットリウム原料としては、水や有機溶剤等の液体に溶解するイットリウム化合物であればよく、上記の硝酸イットリウム（水和物）のほか、塩化イットリウム、臭化イットリウム、ヨウ化イットリウム、酢酸イットリウム、過塩素酸イットリウム等を挙げることができる。
イットリウム原料の添加量は適宜調整すればよい。
【００３６】
硫酸ナトリウム（Ｎａ2ＳＯ4）の添加量は、５ｍＭ以上２０００ｍＭ未満、特に５ｍＭ以上５００ｍＭ以下であるのが好ましい。５ｍＭ以上２０００ｍＭ未満であれば、上記の如く、粒子形状は球状カードハウス構造を呈し、真円率や比表面積も所望範囲内のものとすることができる。他方、２０００ｍＭ以上になると、粒子形状は球状カードハウス構造を呈しなくなり、比表面積も所望範囲を外れるようになる。
【００３７】
硫酸ナトリウム（Ｎａ2ＳＯ4）に代えて、硫酸カリウム（Ｋ2ＳＯ4）、硫酸アンモニウム（（ＮＨ4）2ＳＯ4）などの他の硫酸塩を加えても、上記の如く粒子形状は球状カードハウス構造を呈し、真円率や比表面積を所望範囲内とすることができる。その一方、硝酸塩や塩酸塩などの他の無機酸塩では、粒子形状は球状カードハウス構造を呈さなくなり、比表面積も所望範囲を外れてしまう。
なお、硫酸アンモニウム（（ＮＨ4）2ＳＯ4）を用いる場合には、添加量を１００ｍＭ未満とすることが好ましい。１００ｍＭ以上添加すると、粒子は生成しなくなる。
【００３８】
反応温度、すなわちマイクロ波照射機能付密封加熱器にて加熱する温度は、８０℃以上に加熱して反応させることが重要であり、好ましくは８０〜２５０℃、特に１００〜１８０℃である。
【００３９】
また、イットリウム塩粉末Ｂは大気中６００〜１５００℃で焼成することにより、酸化イットリウム粉末Ｂを得ることができる。但し、この焼成条件に限定するものではない。
【００４０】
（第３の実施形態）
本実施形態では、リグニンを加える特殊な尿素−均一沈殿法によりイットリウム塩粉末Ｃを製造し、このイットリウム塩粉末Ｃを焼成して酸化イットリウム粉末Ｃを得ることができる。
【００４１】
本実施形態におけるイットリウム塩粉末Ｃは、リグニン（Ｌｉｇｎｉｎ）と、尿素水溶液と、硫酸若しくは硫酸塩と、イットリウム原料である硝酸イットリウムを加えて混合し、加熱して反応させることによりイットリウム塩を生成させ、遠心分離、洗浄、乾燥させてイットリウム塩粉末Ｃを得ることができる。
好ましい例としては、リグニン（Ｌｉｇｎｉｎ）と尿素水溶液とを混合し、硫酸を用いてｐＨ１〜４に調整した後、イットリウム原料である硝酸イットリウムとを混合し、水酸化ナトリウム（苛性ソーダ）等を用いて反応前溶液のｐＨを１〜５に調整し、マイクロ波照射機能付密封加熱器にてマイクロ波を照射しながら１００〜１８０℃に加熱して反応させることによりイットリウム塩を生成（沈殿）させ、遠心分離、洗浄、乾燥させてイットリウム塩粉末Ｃを得ることができる。
【００４２】
イットリウム塩粉末Ｃは、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の平均粒径が０．６μｍ〜１．１μｍであり、且つ、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の真円率平均が０．７０〜０．９０であり、且つ、比表面積が１０〜２０ｍ２／ｇであるという特徴を備えている。
また、イットリウム塩粉末ＣをＳＥＭ（２００００倍）で観察すると、主成分をなす粒子がウニ状粒子を呈するという特徴を備えている。ただし、ウニ状粒子のみから構成される必要はなく、その大半、すなわちイットリウム塩粉末Ｃの５０質量％以上、好ましくは７０質量％以上、中でも好ましくは９０質量％以上（１００質量％を含む）をウニ状粒子が占めれば同様の特徴を有するものと考えられる。
【００４３】
イットリウム塩粉末Ｃは、焼成した際、粒子内の焼結は進行するが、粒子同士の焼結は進行せず凝集することが少ないため、焼成後もイットリウム塩粉末Ｃの粒子形状や粉体特性が大きく変化しないという特徴を備えている。
【００４４】
よって、イットリウム塩粉末Ｃを焼成して得られる酸化イットリウム粉末Ｃは、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の平均粒径が０．６μｍ〜１．１μｍであり、且つ、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の真円率平均が０．７０〜０．９０であり、且つ、比表面積が１０〜２０ｍ２／ｇ(真球であると仮定すると、２次粒子の平均粒径が０．６μｍの場合２ｍ2／ｇ、１．１μｍの場合１．１ｍ2／ｇ)であるという特徴を備えたものとすることができる。
また、酸化イットリウム粉末ＣをＳＥＭ（２００００倍）で観察すると、主成分をなす粒子がポン菓子粒子を呈するものとすることができる。ただし、酸化イットリウム粉末Ｃは、ポン菓子粒子のみから構成される必要はなく、その大半、すなわち酸化イットリウム粉末Ｃの５０質量％以上、好ましくは７０質量％以上、中でも好ましくは９０質量％以上（１００質量％を含む）をポン菓子粒子が占めれば同様の特徴を有するものと考えられる。
【００４５】
イットリウム塩粉末Ｃの製造において、イットリウム原料としては、水や有機溶剤等の液体に溶解するイットリウム化合物であればよく、上記の硝酸イットリウム（水和物）のほか、塩化イットリウム、臭化イットリウム、ヨウ化イットリウム、酢酸イットリウム、過塩素酸イットリウム等を挙げることができる。
イットリウム原料の添加量は適宜調整すればよい。
【００４６】
硝酸イットリウムを混合する前の溶液は、硫酸などを使用してｐＨ１〜４、特にｐＨ２〜３に調整するのが好ましい。
【００４７】
なお、硫酸以外の酸でｐＨ調整することも可能であるが、その場合には、硫酸イオン供給源として硫酸塩を添加するのが好ましい。この際、硫酸以外の酸としては、硝酸、塩酸などを挙げることができ、また、硫酸塩としては硫酸ナトリウム（Ｎａ2ＳＯ4）、硫酸カリウム（Ｋ2ＳＯ4）、硫酸アンモニウム（（ＮＨ4）2ＳＯ4）などを挙げることができる。
【００４８】
また、リグニンの重量平均分子量を変化させることにより、イットリウム塩粉末の平均粒径を制御することができる。
【００４９】
リグニンの添加量は１００ｐｐｍ〜１５００ｐｐｍ程度、特に２５０ｐｐｍ〜１０００ｐｐｍとするのが好ましい。リグニンの添加量が１００ｐｐｍ未満ではリグニン添加の効果が得られ難くなり、逆に１５００ｐｐｍを超えると、イットリウム塩が粒子として析出しなくなる可能性がある。
【００５０】
反応開始前の反応液のｐＨは、水酸化ナトリウム（苛性ソーダ）などを用いてｐＨを１〜５に調整するのが好ましい。反応開始前の反応液のｐＨを調整することによってイットリウム塩粉末の平均粒径を変化させることができる。粒径をより小さくするためには、反応前溶液のｐＨを１〜５、特に３〜４に調整するのが好ましい。
なお、水酸化ナトリウム（苛性ソーダ）の代わりに水酸化カリウム（苛性カリ）などの他のアルカリ化剤を使用してｐＨ調整してもよい。
【００５１】
反応温度、すなわちマイクロ波照射機能付密封加熱器にて加熱する温度は、８０℃以上に加熱して反応させることが重要であり、好ましくは８０〜２５０℃、特に１００〜１８０℃に加熱するのがよい。
【００５２】
また、イットリウム塩粉末Ｃは、大気中６００〜１５００℃で焼成することにより、酸化イットリウム粉末Ｃを得ることができる。但し、この焼成条件に限定するものではない。
【００５３】
（第４の実施形態）
本実施形態では、リグニンを加えると共に、マイクロリアクタを用いて反応させる特殊な尿素−均一沈殿法によりイットリウム塩粉末Ｄを製造し、このイットリウム塩粉末Ｄを焼成して酸化イットリウム粉末Ｄを得ることができる。
【００５４】
本実施形態におけるイットリウム塩粉末Ｄは、リグニン（Ｌｉｇｎｉｎ）と、尿素水溶液と、硫酸若しくは硫酸塩と、イットリウム原料である硝酸イットリウムを加えて混合し、マイクロリアクタを利用して反応させることによりイットリウム塩を生成させ、ろ過、乾燥させてイットリウム塩粉末Ｄを得ることができる。
好ましい例としては、リグニン（Ｌｉｇｎｉｎ）と尿素水溶液とを混合し、硫酸を用いてｐＨ１〜４に調整した後、イットリウム原料である硝酸イットリウムを加えて混合し、水酸化ナトリウム（苛性ソーダ）等を用いて反応前溶液のｐＨを１〜５に調整した後、マイクロリアクタを利用して１００〜１８０℃で反応させてイットリウム塩を生成（沈殿）させ、遠心分離、洗浄、乾燥させてイットリウム塩粉末Ｄを得ることができる。
【００５５】
イットリウム塩粉末Ｄは、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の平均粒径が０．１μｍ〜０．６μｍであり、且つ、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の真円率平均が０．７０〜０．９０であり、且つ、比表面積が２０〜１２０  ｍ２／ｇであるという特徴を備えたものである。
また、イットリウム塩粉末ＤをＳＥＭ（２００００倍）で観察すると、主成分をなす粒子がウニ状粒子を呈するという特徴を備えたものである。ただし、ウニ状粒子のみから構成される必要はなく、その大半、すなわちイットリウム塩粉末Ｄの５０質量％以上、好ましくは７０質量％以上、中でも好ましくは９０質量％以上（１００質量％を含む）をウニ状粒子が占めれば同様の特徴を有するものと考えられる。
【００５６】
イットリウム塩粉末Ｄは、焼成した際、粒子内の焼結は進行するが、粒子同士の焼結は進行せず凝集することが少ないため、焼成後もイットリウム塩粉末Ｄの粒子形状や粉体特性が大きく変化しないという特徴を備えている。
【００５７】
よって、イットリウム塩粉末Ｄを焼成して得られる酸化イットリウム粉末Ｄは、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の平均粒径が０．１μｍ〜０．６μｍであり、且つ、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の真円率平均が０．７０〜０．９０であり、且つ、比表面積が２０〜１２０ｍ2／ｇ(真球であると仮定すると、２次粒子の平均粒径が０．１μｍの場合１２ｍ2／ｇ、０．６μｍの場合２ｍ2／ｇ)であるという特徴を備えたものとすることができる。
また、酸化イットリウム粉末ＤをＳＥＭ（２００００倍）で観察すると、主成分をなす粒子がポン菓子粒子を呈するものとすることができる。ただし、酸化イットリウム粉末Ｄは、ポン菓子粒子のみから構成される必要はなく、その大半、すなわち酸化イットリウム粉末Ｄの５０質量％以上、好ましくは７０質量％以上、中でも好ましくは９０質量％以上（１００質量％を含む）をポン菓子粒子が占めれば同様の特徴を有するものと考えられる。
【００５８】
イットリウム塩粉末Ｄの製造において、イットリウム原料としては、水や有機溶剤等の液体に溶解するイットリウム化合物であればよく、上記の硝酸イットリウム（水和物）のほか、塩化イットリウム、臭化イットリウム、ヨウ化イットリウム、酢酸イットリウム、過塩素酸イットリウム等を挙げることができる。
イットリウム原料の添加量は適宜調整すればよい。
【００５９】
硝酸イットリウムを混合する前の溶液は、硫酸などを使用してｐＨ１〜４、特にｐＨ２〜３に調整するのが好ましい。
【００６０】
なお、硫酸以外の酸でｐＨ調整することも可能であるが、その場合には、硫酸イオン供給源として硫酸塩を添加するのが好ましい。この際、硫酸以外の酸としては、硝酸、塩酸などを挙げることができ、また、硫酸塩としては硫酸ナトリウム（Ｎａ2ＳＯ4）、硫酸カリウム（Ｋ2ＳＯ4）、硫酸アンモニウム（（ＮＨ4）2ＳＯ4）などを挙げることができる。
【００６１】
また、リグニンの重量平均分子量を変化させることにより、イットリウム塩粉末の平均粒径を０．１μｍ〜０．６μｍの範囲内で制御することができる。
例えば、平均粒径０．２５μｍ〜０．４５μｍのイットリウム塩粉末を得るには、リグニンの重量平均分子量は１００００〜４００００、特に１２０００〜２１０００のものを使用するのが好ましい。
また、平均粒径０．２５μｍ以下のイットリウム塩粉末を得るには、リグニンの重量平均分子量は１００００より小さいか、或いは４００００より大きいものを使用するのが好ましい。
【００６２】
リグニンの添加量は１００ｐｐｍ〜１５００ｐｐｍ程度、特に２５０ｐｐｍ〜１０００ｐｐｍとするのが好ましい。リグニンの添加量が１００ｐｐｍ未満ではリグニン添加の効果が得られ難くなり、逆に１５００ｐｐｍを超えると、イットリウム塩が粒子として析出しなくなる可能性がある。
【００６３】
さらに、反応開始前の反応液のｐＨは、水酸化ナトリウム（苛性ソーダ）などを用いてｐＨ１〜５に調整するのが好ましい。反応開始前の反応液のｐＨを調整することによってイットリウム塩粉末の平均粒径を変化させることができる。より粒径を細かくするためには、反応前溶液のｐＨを１〜５、特に３〜４に調整するのが好ましい。
なお、水酸化ナトリウム（苛性ソーダ）の代わりに水酸化カリウム（苛性カリ）などの他のアルカリ化剤を使用してｐＨ調整してもよい。
【００６４】
反応温度、すなわちマイクロリアクタにて加熱する温度は、８０℃以上に加熱して反応させることが重要であり、好ましくは８０〜２５０℃、特に１００〜１８０℃である。
【００６５】
また、イットリウム塩粉末Ｄは、大気中６００〜１５００℃で焼成することにより、酸化イットリウム粉末Ｄを得ることができる。但し、この焼成条件に限定するものではない。
【００６６】
（まとめ）
上記の如く、イットリウム塩粉末Ａ乃至Ｄは、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の平均粒径が０．１μｍ〜４μｍであり、且つ、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の真円率平均が０．７０〜０．９０であり、且つ、比表面積が１〜１２０ｍ２／ｇであり、主成分を占める２次粒子はウニ状粒子若しくは球状カードハウス粒子を呈する。このようなイットリウム塩粉末Ａ乃至Ｄは、焼成した際、粒子同士の焼結は進行せず凝集がほとんどないため、イットリウム塩粉末Ａ乃至Ｄの粒子形状や粉体特性がほとんど変化しないという共通の特徴を有する。
【００６７】
よって、イットリウム塩粉末Ａ乃至Ｄを焼成して得られる酸化イットリウム粉末Ａ乃至Ｄは、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の平均粒径が０．１μｍ〜４μｍであり、且つ、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の真円率平均が０．７０〜０．９０であり、且つ、比表面積が１〜１２０ｍ２／ｇであり、主成分を占める２次粒子はポン菓子粒子を呈するものとすることができる。
【００６８】
このようなイットリウム塩粉末Ａ乃至Ｄは、酸化ジルコニウムの安定化剤、窒化アルミニウムや窒化珪素などの焼結助剤、耐食・耐熱材料やレーザーのホスト材料、高圧Ｎａ発光管、センサー、半導体、耐熱合金、ミッシュメタル(混合希土メタル)ニッケル水素電池材料、エッチング装置など高温用各種装置の窓材、光学材料、蛍光体など様々な用途に利用が可能である。
ここでは、具体的な一例として蛍光体を作製する用途を例示する。
【００６９】
すなわち、酸化イットリウム粉末Ａ乃至Ｄ（Ｙ2０3）を母体（母結晶）とし、これに賦活剤（発光中心）としてのユウロピウム(Ｅｕ)が固溶した状態の赤色蛍光体（Ｙ2０3：Ｅｕ）を得ることができる。
このような蛍光体の製法としては、例えば、酸化イットリウム粉末Ｄの製法と同様に、リグニン（Ｌｉｇｎｉｎ）と、尿素水溶液と、硫酸若しくは硫酸塩と、イットリウム原料である硝酸イットリウムと、ユウロピウム原料である硝酸ユウロピウムとを混合し、加熱反応させることによりユウロピウムを数ｍｏｌ％含むイットリウム塩を沈殿させ、遠心分離、洗浄、乾燥させ、得られたイットリウム塩粉末を焼成することにより蛍光体を得ることができる。
【００７０】
このようにして得られる赤色蛍光体、すなわち酸化イットリウム粉末Ａ乃至Ｄ（Ｙ2０3）を母体（母結晶）とする赤色蛍光体（Ｙ2０3：Ｅｕ）は、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の平均粒径が０．１μｍ〜４μｍであり、且つ、走査電子顕微鏡（２００００倍）で観察される２次粒子の真円率平均が０．７０〜０．９０であり、且つ、比表面積が１〜１２０ｍ２／ｇであり、主成分を占める２次粒子はポン菓子粒子を呈するものとなる。そして、このような赤色蛍光体は、分散性に優れ、ろ別が容易であったり、風や静電気の影響で飛散し難いなどのハンドリング性に優れているという特徴を有し、現在市販されている赤色蛍光体と同程度の発光強度を示し、かつ、６１１ｎｍ付近の演色性が高いという特徴を有するものとなる。
なお、賦活剤として、Ｅｕの代わりにＴｂ（緑色）、Ｔｍ（青色）などの他の希土類元素を用いても同様に蛍光体を作製できるものと考えられる。
【実施例】
【００７１】
以下、本発明の実施例について説明する。但し、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【００７２】
＜粒子径の測定＞
測定サンプル（イットリウム塩粉末又は酸化イットリウム粉末）をＳＥＭ（２００００倍）により観察し、ＳＥＭ写真において任意の２００個の粒子を選択して、それぞれの粒子についてノギスを用いてフェレ径の最小値と最大値を測定してその平均を求め、２００個の平均を求めて２次粒子の平均粒径とした。
【００７３】
＜真円率の測定＞
測定サンプル（イットリウム塩粉末又は酸化イットリウム粉末）をＳＥＭ（２００００倍）により２次粒子を観察し、ＳＥＭ写真において任意の１０個の２次粒子を選択した。それぞれの２次粒子について、ポン菓子状粒子を円に近似し、近似した円の中心から５°毎に中心から粒子の端までの平均長さ（Ｒn）を測定し、次の式（１）により真円率を算出した。
【００７４】
式（１）・・・真円率＝Ｒn,min／Ｒn,max
但し、Ｒn(ｎ:１、２、・・・７２):５°刻みで測定した粒子の中心から粒子の端までの平均長。
Ｒn,min：Ｒnのうちの最小値。
Ｒn,max：Ｒnのうちの最大値。
【００７５】
＜比表面積の測定＞
測定サンプル（イットリウム塩粉末又は酸化イットリウム粉末）の比表面積は、ＣＯＵＬＴＥＲ社製ＳＡ３１００にてＢＥＴ一点法で測定した。
【００７６】
＜分散性の測定＞
測定サンプル４ｍｇを純水４ｍＬに加え、超音波振動器（３８ｋＨｚ）にて１０分間分散処理を行なった後、２ｍＬをガラス製セルにとり、日立製作所製分光光度計（Ｕ−３３００）にて波長４００ｎｍでの吸光度の経時変化を調べた。
【００７７】
（実施例１）
硝酸イットリウムの水和物（Ｙ(ＮＯ3)3・６Ｈ2Ｏ）５ｍＭと、尿素水溶液（(ＮＨ2)2ＣＯaq.）０．５Ｍとを混合し、さらに硫酸ナトリウム（Ｎａ2ＳＯ4）２０ｍＭを加え、得られた混合物を加熱反応容器に入れ、９０℃で２時間（撹拌なし）反応させ、反応液中に生成した沈殿物を遠心分離後、水洗し、室温で乾燥することによりイットリウム塩粉末を得た。
得られたイットリウム塩粉末をＳＥＭ（２００００倍）により観察したところ、平均粒径（２次粒子）が２．０μｍであり、真円率平均が０．８２であり、粒子形状はウニ状粒子を呈していた（図１参照）。また、比表面積は５．２ｍ２／ｇであった。
【００７８】
上記の如く得られたイットリウム塩粉末を磁性るつぼ容器に入れ、大気中９００℃で焼成し、酸化イットリウム粉末を得た。
得られた酸化イットリウム粉末をＳＥＭ（２００００倍）により観察したところ、平均粒径（２次粒子）が１．９μｍであり、真円率平均が０．８４であり、比表面積は５．５ｍ２／ｇであり、粒子形状は、ポン菓子状粒子を呈していた（図２参照）。
【００７９】
（試験１−１）
硫酸ナトリウム（Ｎａ2ＳＯ4）の添加量を１００ｍＭ、５００ｍＭ、１０００ｍＭ、２０００ｍＭと変化させ、その他は実施例１と同様にしてイットリウム塩粉末及び酸化イットリウム粉末を得た。
得られたイットリウム塩粉末をＳＥＭ（２００００倍）により観察したところ、平均粒径（２次粒子）及び真円率は、硫酸ナトリウム（Ｎａ2ＳＯ4）の添加量に応じて次のようであった。
【００８０】
【表１】
2008189489.tif 000003
【００８１】
粒子形状に関しては、添加量が５００ｍＭ以下ではウニ状粒子を呈し、２０００ｍＭ以上になるとウニ状粒子は得られなくなり、不定形の凝集粒子が得られた。
酸化イットリウム粉末をＳＥＭ（２００００倍）により観察すると、添加量が５００ｍＭ以下ではポン菓子状粒子を呈していたが、１０００ｍＭ以上になるとポン菓子状粒子を得られなくなった。
【００８２】
（試験１−２）
硫酸ナトリウム（Ｎａ2ＳＯ4）に代えて、硫酸カリウム（Ｋ2ＳＯ4）又は硫酸アンモニウム（（ＮＨ4）2ＳＯ4）を加え、その他は実施例１と同様にイットリウム塩粉末及び酸化イットリウム粉末を得た。
得られたイットリウム塩粉末をＳＥＭ（２００００倍）により観察したところ、平均粒径（２次粒子）及び真円率は、次のようであった。
【００８３】
【表２】
2008189489.tif 000004
【００８４】
イットリウム塩粉末の粒子形状はいずれもウニ状粒子を呈し、酸化イットリウム粉末をＳＥＭ（２００００倍）により観察すると、いずれもポン菓子状粒子を呈していた。
【００８５】
（試験１−３）
加熱温度を、７０℃〜１８０℃の間で変化させ、その他は実施例１と同様にしてイットリウム塩粉末及び酸化イットリウム粉末を得た。
得られたイットリウム塩粉末をＳＥＭ（２００００倍）により観察したところ、８０℃以上であれば、粒子形状はウニ状粒子を呈し、その場合には、酸化イットリウム粉末もポン菓子状粒子を呈することが判明した。
【００８６】
（実施例２）
硝酸イットリウムの水和物（Ｙ(ＮＯ3)3・６Ｈ2Ｏ）５ｍＭと、尿素水溶液（(ＮＨ2)2ＣＯaq．）０．５Ｍとを混合し、さらに硫酸ナトリウム（Ｎａ2ＳＯ4）２０ｍＭを加え、得られた混合物をマイクロ波照射機能付密封オーブンにてマイクロ波を照射しながら１６０℃で１０分間加熱し、反応液中に生成した沈殿物を遠心分離後、水洗し、室温で乾燥することによりイットリウム塩粉末を得た。
得られたイットリウム塩粉末をＳＥＭ（２００００倍）により観察したところ、平均粒径(２次粒子)が１．７μｍであり、真円率平均が０．７３であり、球状カードハウス粒子を呈していた（図３参照）。また、比表面積は６．１ｍ2／ｇであった。
【００８７】
上記の如く得られたイットリウム塩粉末を磁性坩堝に入れ、大気中９００℃で焼成し、酸化イットリウム粉末を得た。
得られた酸化イットリウム粉末をＳＥＭ（２００００倍）により観察したところ、平均粒径(２次粒子)が１．５μｍであり、真円率平均が０．７５であり、比表面積は６．９ｍ2／ｇであり、粒子形状はポン菓子状粒子を呈していた（図４参照）。
【００８８】
（試験２−１）
硫酸ナトリウム（Ｎａ2ＳＯ4）に代えて、硫酸カリウム（Ｋ2ＳＯ4）又は硫酸アンモニウム（（ＮＨ4）2ＳＯ4）を加え、その他は実施例２と同様にイットリウム塩粉末及び酸化イットリウム粉末を得た。
得られたイットリウム塩粉末をＳＥＭ（２００００倍）により観察したところ、平均粒径（２次粒子）及び真円率は、次のようであった。
【００８９】
【表３】
2008189489.tif 000005
【００９０】
イットリウム塩粉末の粒子形状は、いずれも球状カードハウス粒子を呈し、酸化イットリウム粉末をＳＥＭ（２００００倍）により観察すると、いずれもポン菓子状粒子を呈していた。
【００９１】
（試験２−２）
加熱温度を、７０℃〜１８０℃の間で変化させ、その他は実施例２と同様にしてイットリウム塩粉末および酸化イットリウムを得た。
得られたイットリウム塩粉末をＳＥＭ（２００００倍）により観察したところ、８０℃以上であれば、粒子形状は球状カードハウス粒子を呈し、その場合には、酸化イットリウム粉末もポン菓子状粒子を呈することが判明した。
【００９２】
（実施例３）
リグニン（Ｌｉｇｎｉｎ）５００ｐｐｍと尿素水溶液（（ＮＨ2）2ＣＯaq.）０．５Ｍとを混合し、これに硫酸を加えてｐＨ２に調整した後、さらに硝酸イットリウム水溶液（Ｙ（ＮＯ3）3  ａｑ．）３．３ｍＭを加え、水酸化ナトリウムを加えてｐＨ３に調整した後、得られた混合物を加熱反応容器に入れ、マイクロ波照射機能付密封オーブンにてマイクロ波を照射しながら１６０℃、１０分間加熱し、反応液中に生成した沈殿物を遠心分離後、水洗し、室温で乾燥することによりイットリウム塩粉末を得た。
得られたイットリウム塩粉末をＳＥＭ（２００００倍）により観察したところ、平均粒径（２次粒子）が０．８７μｍであり、真円率平均が０．７５であり、粒子形状はウニ状粒子を呈していた（図５参照）。また、比表面積は１２ｍ２／ｇであった。
【００９３】
上記の如く得られたイットリウム塩粉末を磁性るつぼ容器に入れ、大気中９００℃で焼成し、酸化イットリウム粉末を得た。
得られた酸化イットリウム粉末をＳＥＭ（２００００倍）により観察したところ、平均粒径（２次粒子）が０．８０μｍであり、真円率平均が０．７８であり、比表面積は１３ｍ２／ｇであり、粒子形状はポン菓子状粒子を呈していた（図６参照）。
【００９４】
（試験３−１）
加熱反応容器に入れた後、１６０℃まで昇温するまでの時間（１．５分又は３分）、および１６０℃での保持時間（０分又は７分）を変化させ、その他の条件は実施例３と同様にイットリウム塩粉末及び酸化イットリウム粉末を得た。
得られた酸化イットリウム粉末をＳＥＭ（２００００倍）により観察したところ、いずれも平均粒径（２次粒子）が０．８３μｍであり、真円率平均が０．７８であり、比表面積は１３ｍ２／ｇであり、粒子形状はポン菓子状粒子を呈していた。
【００９５】
（試験３−２）
マイクロ波照射機能付密封オーブンの代わりに、マイクロ波照射機能の付いていない密封オーブンにて１６０℃、１時間〜５時間加熱し、その他の条件は実施例３と同様にしてイットリウム塩粉末及び酸化イットリウム粉末を得た。
得られた酸化イットリウム粉末をＳＥＭ（２００００倍）により観察したところ、不定形の凝集粒子であり、ポン菓子状粒子の生成は確認できなかった。
【００９６】
（実施例４）
リグニン（Ｌｉｇｎｉｎ）５００ｐｐｍと尿素水溶液（(ＮＨ2)2ＣＯaq.）０．５Ｍとを混合し、これに硫酸を加えてｐＨ２に調整した後、さらに硝酸イットリウムの水和物（Ｙ(ＮＯ3)3・６Ｈ2Ｏ）３．３ｍＭを加え、水酸化ナトリウムを加えてｐＨを３に調整した後、得られた混合物を、マイクロリアクタ（ピークチューブ製、内径：７５０μｍ、反応部の長さ：４ｍ、送液速度：０．５ｍＬ／ｍｉｎ）にて１６０℃、３．５分間反応させ、反応液中に生成した沈殿物を遠心分離後、水洗し、室温で乾燥することによりイットリウム塩粉末を得た。
得られたイットリウム塩粉末をＳＥＭ（２００００倍）により観察したところ、平均粒径（２次粒子）が０．３１μｍであり、真円率平均が０．８５であり、粒子形状は、ウニ状粒子を呈していた（図７参照）。また、比表面積は３４ｍ２／ｇであった。
【００９７】
上記の如く得られたイットリウム塩粉末を磁性るつぼ容器に入れ、大気中９００℃で焼成し、酸化イットリウム粉末を得た。
得られた酸化イットリウム粉末をＳＥＭ（２００００倍）により観察したところ、平均粒径(２次粒子)が０．２６μｍであり、真円率平均が０．８７であり、比表面積は４０ｇ／ｍ2であり、粒子形状はポン菓子状粒子を呈していた（図８参照）。
【００９８】
（試験４−１）
硫酸の代わりに硝酸、塩酸を加えてｐＨを調整した以外は実施例４同様にイットリウム塩粉末を得た。
得られたイットリウム塩粉末をＳＥＭ（２００００倍）により観察したところ、平均粒径（１次粒子）及び真円率は次のようであった。
【００９９】
【表４】
2008189489.tif 000006
【０１００】
粒子形状に関しては、硫酸以外の無機酸を添加した場合はいずれも、粒子形状はウニ状粒子を呈していなかった。
【０１０１】
（試験４−２）
重量平均分子量（Ｍｗ）の異なる数種類のリグニンを用いて、実施例４同様に、イットリウム塩粉末を得た。
得られたイットリウム塩粉末をＳＥＭ（２００００倍）により観察したところ、粒子形状に変化は認められなかったが、平均粒径（２次粒子）に関しては次のようであった（図９参照）。
【０１０２】
Ｍｗ：  ８０００・・・平均粒径：０．２３μｍ
Ｍｗ：１２０００・・・平均粒径：０．３５μｍ
Ｍｗ：２１０００・・・平均粒径：０．３１μｍ
Ｍｗ：５２０００・・・平均粒径：０．１８μｍ
【０１０３】
図９より、リグニンの重量平均分子量を変化させることにより、イットリウム塩粉末の平均粒径を制御することができ、重量平均分子量１００００〜４００００、特に１２０００〜２１０００のリグニンを使用すれば、平均粒径０．２５μｍ〜０．４５μｍのイットリウム塩粉末を得ることができ、また、重量平均分子量が１００００より小さいか、或いは４００００より大きいリグニンを使用すれば、平均粒径０．２５μｍ以下のイットリウム塩粉末を得ることができることが分った。
【０１０４】
（試験４−３）
実施例４において、反応開始前のｐＨを２−４に変化させて、これ以外の点は実施例４同様にイットリウム塩粉末を得た。
得られたイットリウム塩粉末をＳＥＭ（２００００倍）により観察したところ、粒子形状に変化は認められなかったが、平均粒径（２次粒子）に関しては次のようであった（図１０参照）。
【０１０５】
ｐＨ２・・・・・・・・平均粒径：０．４５μｍ
ｐＨ３・・・・・・・・平均粒径：０．３１μｍ
ｐＨ４・・・・・・・・平均粒径：０．２４μｍ
【０１０６】
図１０より、反応開始前に反応溶液のｐＨは２〜４、特にｐＨ２〜３に調整するのが好ましいことが分った。また、ｐＨ１以上であれば平均粒径０．６μｍ以下に調整できるものと推測することができた。
【０１０７】
（試験４−４）
実施例４において、リグニンの添加量を変化させて、これ以外の点は実施例４同様にイットリウム塩粉末を得た。
得られたイットリウム塩粉末をＳＥＭ（２００００倍）により観察したところ、粒子形状に変化は認められなかったが、平均粒径（２次粒子）は次のようであった。
【０１０８】
２５０ｐｐｍ・・・・・平均粒径：０．３６μｍ
５００ｐｐｍ・・・・・平均粒径：０．３１μｍ
７５０ｐｐｍ・・・・・平均粒径：０．３０μｍ
【０１０９】
（試験４−５）
実施例４で得られたイットリウム塩粉末を磁性るつぼ容器に入れ、大気中９００℃又は１０００℃で焼成し、酸化イットリウムを得た。
得られた酸化イットリウムをＳＥＭ（２００００倍）により観察したところ、平均粒径（２次粒子）、真円率平均及び比表面積は次のようであった。
【０１１０】
【表５】
2008189489.tif 000007
【０１１１】
９００℃焼成した場合の粒子形状は、ポン菓子状粒子を呈していた。但し、１０００℃で焼成したものは、外側に突出した各先端部が若干溶融してイボイボ状となっていた。
【０１１２】
＜実施例５：蛍光体の作製＞
リグニン（Ｌｉｇｎｉｎ）５００ｐｐｍと尿素水溶液（(ＮＨ2)2ＣＯaq．）０．５Ｍを混合し、これに硫酸を加えてｐＨ２に調整した後、これに硝酸イットリウム水溶液（Ｙ(ＮＯ3)3・６Ｈ2Ｏ）３．１７５ｍＭおよび硝酸ユウロピウム水溶液（Ｅｕ（ＮＯ3）3 ａｑ．）０．１３５ｍＭを加え、水酸化ナトリウムを加えてｐＨを３に調整した後、得られた混合物を、マイクロリアクタ（内径：７５０μｍ、反応部の長さ：４ｍ、送液速度：０．５ｍＬ／ｍｉｎ）にて１６０℃、３．５分間反応させ、反応液中に生成した沈殿物を遠心分離後、水洗し、室温で乾燥することによりユウロピウムを５ｍｏｌ％含むイットリウム塩粉末を得た。
得られたユウロピウムを５ｍｏｌ％含むイットリウム塩粉末を磁性坩堝にいれて、９００℃で３時間焼成し、蛍光体粉末（（Ｙ0.95Ｅｕ0.05）2Ｏ3）を得た。
【０１１３】
得られた蛍光体をＳＥＭ（２００００倍）により観察したところ、平均粒径(２次粒子) が０．２６μｍであり、粒子形状はポン菓子状粒子を呈していた（図１１参照）。また、比表面積は４０ｍ2／ｇであった。
【０１１４】
このようにして得た蛍光体粉体のＸＲＤ及びカソードルミネセンスを次のように測定した。  
【０１１５】
ＸＲＤ測定は、測定装置としてマックサイエンスＭＸＰ１８を使用し、線源にはＣｕターゲットを用い、２θが５度から８０度の範囲でＸＲＤパターンを得た。
得られたパターンを同定したところ、立方晶形の（Ｙ0.95Ｅｕ0.05）2Ｏ3であることが分った。
【０１１６】
カソードルミネッセンス測定は、ＣＬ−ＳＥＭシステムＭＰ−３２（堀場製作所製）を用いて、加速電圧５ｋＶ、電流１０９ｍＡにて測定を行った。
【０１１７】
本実施例で得られた蛍光体粉末は、市販品と同程度の発光強度を示すことが確認された。また、両者とも、６１１ｎｍ付近に最大強度示すが、本実施例の蛍光体は、市販品に比べると、６１１ｎｍ付近以外のピークが高くないため、６１１ｎｍ付近の演色性が高いということが分った。
また、本実施例で得られた蛍光体粉末は、主成分をなす粒子がポン菓子状粒子を呈し、市販品よりも吸光度の経時変化が小さい（初期吸光度と一定時間経過後の吸光度の比が大きい）ため（図１２参照）、分散性が良好であるという特徴を備えていることが分った。
さらにまた、粒径が大きい粒子ほど、粒子の回収が容易であることや、風や静電気の影響（粒子の飛散等）を受け難いことにより、ハンドリング性が良好であるという特徴を備えていることも分った。
【図面の簡単な説明】
【０１１８】
【図１】実施例１で得られたイットリウム塩粉末のＳＥＭ写真（２００００倍）である。
【図２】実施例１で得られた酸化イットリウム粉末のＳＥＭ写真（２００００倍）である。
【図３】実施例２で得られたイットリウム塩粉末のＳＥＭ写真（２００００倍）である。
【図４】実施例２で得られた酸化イットリウム粉末のＳＥＭ写真（２００００倍）である。
【図５】実施例３で得られたイットリウム塩粉末のＳＥＭ写真（２００００倍）である。
【図６】実施例３で得られた酸化イットリウム粉末のＳＥＭ写真（２００００倍）である。
【図７】実施例４で得られたイットリウム塩粉末のＳＥＭ写真（２００００倍）である。
【図８】実施例４で得られた酸化イットリウム粉末のＳＥＭ写真（２００００倍）である。
【図９】試験４−２の試験結果として、リグニンの重量平均分子量（Ｍｗ）とイットリウム塩粉末の平均粒径との関係を示したグラフである。
【図１０】試験４−３の試験結果として、反応開始前のｐＨとイットリウム塩粉末の平均粒径との関係を示したグラフである。
【図１１】実施例５で得られた蛍光体のＳＥＭ写真（２００００倍）である。
【図１２】実施例５で得られた蛍光体（図のポン菓子状蛍光体）及び市販品蛍光体のそれぞれについて、初期吸光度と一定時間経過後の吸光度の比の経時変化を示したグラフである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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