(57)【要約】【課題】地盤沈下を発生させずに、埋蔵されている水溶性天然ガス及びヨウ素のほぼ全量を回収することができ、更に、採掘後の貯留層にＣＯ２を長期間漏洩することなく安定的に貯留することができる二酸化炭素溶解水による水溶性天然ガスの回収方法を提供する。【解決手段】生産井５よりも構造下位に設けられた圧入井４から地層水２が存在する貯留層に、地層水２よりも高密度のＣＯ２溶解水３を圧入し、このＣＯ２溶解水３により地層水２を生産井５に向けて押し上げる。このとき、貯留層内の圧力が静水圧になるように、ＣＯ２溶解水３の圧入量と地層水２の汲み上げ量とを調節する。次に、生産井５から汲み上げた地層水２を、水溶性天然ガス１２とかん水１３とに分離し、更に、かん水１３からヨウ素を回収する。そして、ヨウ素回収後のかん水は、ＣＯ２を混合してＣＯ２溶解３水として再利用する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
地表下に存在する地層水から水溶性天然ガス及びヨウ素を回収する方法であって、
生産井よりも構造下位に設けられた圧入井から前記地層水が存在する貯留層に二酸化炭素溶解水を圧入し、この二酸化炭素溶解水が前記地層水よりも高密度であることを利用して、前記二酸化炭素溶解水により前記地層水を前記生産井に向けて押し上げる工程と、
前記生産井から前記地層水を汲み上げ、水溶性天然ガスとかん水とに分離する工程と、
前記かん水からヨウ素を回収する工程と、
ヨウ素回収後のかん水に二酸化炭素を混合し、前記二酸化炭素溶解水とする工程とを有し、
前記二酸化炭素溶解水の圧入量と前記地層水の汲み上げ量とを調節して、前記貯留層内の圧力を静水圧に保持することを特徴とする二酸化炭素溶解水による水溶性天然ガスの回収方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、二酸化炭素（ＣＯ２）溶解水を地中に圧入して、地中の貯留層からメタン等の水溶性天然ガスを含有する地層水を汲み上げて、この地層水からメタン等の天然ガス及びヨウ素を回収するＣＯ２溶解水による水溶性天然ガスの回収方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
メタンを主成分とする水溶性天然ガスは、地下貯留層内の地層水中に存在しており、現在その生産量は、我が国で生産される天然ガス量（約３０億ｍ３／年）の約３０％（９億ｍ３／年）を占め、現在の年間生産量で６００〜８００年分（５０００億ｍ３以上）の可採埋蔵量があると推定されている。また、水溶性天然ガスを含む地層水にはヨウ素も含まれており、通常、メタン等の天然ガスを分離した後の地層水（以下、かん水という。）からヨウ素の回収も行われている。我が国におけるヨウ素の推定埋蔵量は４９０万ｔとされており、現在、その生産量は、世界の生産量（約１８０００ｔ／年）の４０％（７２００ｔ／年）を占め、海外に輸出される重要な鉱物資源となっている。
【０００３】
従来、このような水溶性天然ガス及びヨウ素を回収する際は、ポンプ等によりこれらを含む地層水を汲み上げ、先ず、メタンを回収する。そして、メタン分離後のかん水から更にヨウ素を回収し、その後、地盤沈下を抑制するために、ヨウ素回収後のかん水の一部を地下貯留層に戻している。具体的には、地層水の汲み上げ量（約５５００万ｔ／年）に対して、その１０％程度（約５５０万ｔ／年）が地下貯留層に戻されている。このように、地下貯留層に還元するかん水の量を、地層水の汲み上げ量の１０％程度に制限しているのは、還元されたかん水によって水溶性天然ガス及びヨウ素鉱床が希釈されることを防止するためである。
【０００４】
一方、近時、ＣＯ２の大気中への排出量削減を目的として、ＣＯ２を地中に貯留する技術（例えば、特許文献１参照。）、及びＣＯ２を水に溶解させたり又はハイドレート化したりして、海洋或いは地底に隔離貯留する技術（例えば、特許文献２参照。）等が検討されている。また、原油と一緒に産出する油溶性天然ガス及び遊離性天然ガス等を採掘した後の構造性貯留層に、ＣＯ２を貯留する検討もなされている。更に、超臨界ＣＯ２が原油を溶解しやすい性質を利用して、油層の孔隙内に残存する原油の二次回収にＣＯ２を利用する技術も開発されている。
【０００５】
【特許文献１】特開平６−１７０２１５号公報
【特許文献２】特開２００４−５０１６７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、前述した従来の技術及び検討されている技術には、以下に示す問題点がある。即ち、地層水を大量に汲み上げてその一部のみを地下貯留層に還元する従来の水溶性天然ガスの回収方法は、地下貯留層内に存在する全水溶性天然ガスの３０〜４０％程度しか回収できず、６０〜７０％程度が地下貯留層内に残存しており、水溶性天然ガスの回収率が低いという問題点がある。また、現在、水溶性天然ガスは、可採埋蔵量に比べて年間生産量が少なく、大幅に増産する余地があるが、前述したような従来の回収方法では、更なる地下水の大量汲み上げにより地盤沈下が発生する虞があるため、増産することができないという問題点もある。更に、地盤沈下を防止するためには、水溶性天然ガス及びヨウ素等を回収した後のかん水を、可能な限り地下貯留層に戻すことが必須とされているが、そのまま戻すと地下貯留層内に存在する水溶性天然ガス及びヨウ素鉱床を希釈することになるため、現状では、地層水の汲み上げ量に対して１０％程度の量しか戻すことができない。
【０００７】
一方、特許文献１及び２に記載されているような廃鉱となった油田・ガス田等の構造性貯留層にＣＯ２を貯留するという現在検討されているＣＯ２の貯留方法は、構造性貯留層の直上のシール層を利用して超臨界状態でＣＯ２を貯留しているため、地震等によりこのシール層が破壊された場合、貯留層内に圧入され高圧で貯留されているＣＯ２が漏洩する虞がある。
【０００８】
本発明は、上述した問題点に鑑みて案出されたものであり、地盤沈下を発生させずに、埋蔵されている水溶性天然ガス及びヨウ素のほぼ全量を回収することができ、更に、採掘後の貯留層にＣＯ２を長期間漏洩することなく安定的に貯留することができるＣＯ２溶解水による水溶性天然ガスの回収方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明に係る二酸化炭素溶解水による水溶性天然ガスの回収方法は、地表下に存在する地層水から水溶性天然ガス及びヨウ素を回収する方法であって、生産井よりも構造下位に設けられた圧入井から前記地層水が存在する貯留層にＣＯ２溶解水を圧入し、このＣＯ２溶解水が前記地層水よりも高密度であることを利用して、前記ＣＯ２溶解水により前記地層水を前記生産井に向けて押し上げる工程と、前記生産井から前記地層水を汲み上げ、水溶性天然ガスとかん水とに分離する工程と、前記かん水からヨウ素を回収する工程と、ヨウ素回収後のかん水にＣＯ２を混合し、前記ＣＯ２溶解水とする工程とを有し、前記ＣＯ２溶解水の圧入量と前記地層水の汲み上げ量とを調節して、前記貯留層内の圧力を静水圧に保持することを特徴とする。
【００１０】
本発明においては、ヨウ素回収後のかん水にＣＯ２を溶解させてＣＯ２溶解水とし、この地層水よりも密度が高いＣＯ２溶解水を地下貯留層に還元圧入することにより、ＣＯ２溶解水と地層水との密度差を利用して地層水を生産井に向かって押し上げる。このＣＯ２溶解水と地層水とは物性が同等であり、両者の間に界面張力及び粘性等には差が生じないため、還元圧入されていたＣＯ２溶解水は、貯留層を構成する鉱物粒子間に形成される間隙（粒子間孔隙）中に元々存在していた地層水をスムーズに押し出し、貯留層中に取り残される水溶性天然ガス及びヨウ素を含む地層水の量を限りなく少なくすることができる。即ち、本発明によれば、地盤沈下の発生を防止しつつ、水溶性天然ガス及びヨウ素を高収率で回収することができる。その結果、本発明の二酸化炭素溶解水による水溶性天然ガスの回収方法は、水溶性天然ガス及びヨウ素の可採埋蔵量を飛躍的に増加させることに寄与する。また、本発明の二酸化炭素溶解水による水溶性天然ガスの回収方法においては、ＣＯ２溶解水の原料として、工場等から排出されたＣＯ２を使用することができるため、水溶性天然ガス田（水溶性天然ガスが埋蔵されていた非構造性貯留層）において、このようなＣＯ２を地下貯留することが可能となる。更に、本発明の二酸化炭素溶解水による水溶性天然ガスの回収方法においては、貯留層の圧力を全体として静水圧になるようにするため、地盤沈下及びＣＯ２漏洩の虞がなくなり、地震に対しても安全性を確保することができる。従って、大都市圏近傍の水溶性天然ガス田においても、安全に水溶性天然ガスを採掘しつつ、長期に安定してＣＯ２を地中隔離することができる。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、ＣＯ２をかん水に溶解させたＣＯ２溶解水を、静水圧になるようにして貯留層内に圧入しているため、地盤沈下を発生させずに、埋蔵されている水溶性天然ガスを高収率で回収することができると共に、水溶性天然ガス採掘後の貯留層にＣＯ２を、水に溶解させた状態で、即ちＣＯ２溶解水として、長期的に安定して貯留することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
以下、本発明の実施形態に係る水溶性天然ガスの回収方法について、添付の図面を参照して詳細に説明する。図１は本実施形態の水溶性天然ガスの回収方法を模式的に示す図である。図１に示すように、メタンを主成分とする水溶性天然ガスを含有する地層水２は、シール泥岩層１間の非構造性貯留層内に存在している。そこで、本実施形態の水溶性ガスの回収方法においては、地層水２が存在している非構造性貯留層に到達する圧入井４及び生産井５を掘削し、圧入井４から貯留層内にＣＯ２を溶解させたＣＯ２溶解水３を圧入し、生産井５から地層水２を汲み上げる。
【００１３】
ＣＯ２溶解水３は密度が約１．０８であり、地層水２（密度約１．０３）よりも高密度で重いため、これらの密度差（０．０５）を利用し、圧入井４を生産井５よりも構造下位側に設け、ＣＯ２溶解水３で生産井５に向けて地層水２を押し上げる。地層水２とＣＯ２溶解水３とは、その物性がほぼ等しく、またこれらの境界面２０は長期に安定して存在するため、汲み上げた地層水２から水溶性天然ガス及びヨウ素を効率よく回収することができる。なお、地層水２とＣＯ２溶解水３の境界面２０が長期に安定して存在することは、ＣＯ２長期挙動シュミレーション及びＣＯ２の海洋固定の研究等により、一般に知られている（T. Sato，他１名、「Numerical Prediction of Dilution Process and Biological Impacts in CO2 Ocean Sequestration」、Journal of Marine Science and Technology、２００２年６月、ｐ．１６９−１８０、及びY. Song，他５名、「Measurement on Density of CO2Solution by Mach-zehnder Interferometry」、Annals of the New York Academy of Science、２００２年１０月、９７２巻、ｐ．２０６−２１２等参照）。一方、物性が地層水２と大きく異なる流体を圧入した場合、圧入した流体は、貯留層の特定の大きさの粒子間孔隙中に存在する地層水２と接触はするものの、その物性の違い（界面張力及び粘性等の差）に起因し、地層水２を取り込むことができず、その部分を迂回して流動する。その結果、この特定の大きさの粒子間孔隙中に存在する地層水２は、孤立して取り残される。このような現象は、油層工学の分野においては、残留ガス、残留オイル又は不動水として知られており、石油・天然ガスの二次回収効率低下の最大の要因となっている。
【００１４】
このとき、圧入ポンプ６及び汲み上げポンプ７により夫々ＣＯ２溶解水３の圧入量と地層水２の汲み上げ量とを調節して、貯留層内の圧力を静水圧に保持する。これにより、ＣＯ２溶解水３が地表に漏洩するリスクを低減できると共に、地盤沈下を抑制することができる。
【００１５】
また、ＣＯ２溶解水２は、例えば、工場等のＣＯ２排出源８から排出されパイプライン１７等を介してＣＯ２タンク９に貯留されたＣＯ２と、かん水タンク１６に貯留された天然ガス及びヨウ素を回収した後のかん水とを、ミキサー１０で混合することにより作製することができる。図２は横軸に圧力及び地下深度をとり、縦軸にＣＯ２溶解度をとって、４０℃の純水におけるＣＯ２の溶解度と圧力及び地下深度との関係を示すグラフ図である。なお、４０℃は深度１０００〜２０００ｍの地下温度に相当する。図２に示すように、水に対するＣＯ２の溶解度は、圧力が上昇するに従い又は地下深度が深くなるに従い大きくなる。圧入井４内の圧力は深度が増すに従い大きくなるため、かん水が管内を流下するに従いそのＣＯ２溶解度も大きくなり、かん水中に混合されたＣＯ２は坑底付近で完全に溶解する。なお、ミキサー１０はその一部が圧入井４の管内に設置されていてもよく、また、ミキサー１０として、マイクロバブル発生装置及び液体ＣＯ２混合装置等を使用して、かん水中にＣＯ２を分散させてもよい。
【００１６】
次に、汲み上げた地層水２を、セパレーター１１によりメタンを主成分とする天然ガス１２とかん水１３とに分離する。そして、天然ガス１２は、ガスタンク１４に貯留し、ガスパイプライン１８を介して工場等に供給する。一方、かん水１３は、ヨウ素分離装置１５に導入し、その中に含まれるヨウ素を回収する。更に、ヨウ素回収後のかん水は、還元水パイプライン１９を介してかん水タンク１６に貯留し、ＣＯ２溶解水３の原料として再利用する。従来の水溶性天然ガスの回収方法では、ヨウ素回収後のかん水の約１０％が貯留層に戻され、残りの約９０％が海に排出されていたが、本実施形態の水溶性天然ガスの回収方法においては、ヨウ素回収後のかん水の全てをＣＯ２溶解水３として貯留層に還元しているため、地盤沈下を防止することができると共に、製造コスト及び環境負荷を大幅に低減することができる。
【００１７】
なお、本実施形態の水溶性天然ガスの回収方法においては、かん水中に溶解させるＣＯ２の濃度は、圧入深度、地表温度及び地層圧等に応じて適宜設定することができる。例えば、図２に示すように、圧入深度が１５００〜２０００ｍである場合は、６質量％前後にすることが望ましい。これにより、かん水中のＣＯ２濃度が飽和状態となり、より多くのＣＯ２を貯留することができる。
【００１８】
上述の如く、本実施形態の水溶性天然ガスの回収方法においては、従来、そのほとんどが海に排出されていたヨウ素回収後のかん水にＣＯ２を混合して、ＣＯ２溶解水として貯留層に還元圧入するため、地盤沈下の発生を防止することができる。これにより、地盤沈下を防止するために抑制されていた地層水の汲み上げ量を増加させることができるため、最大可能生産量に比べて少なく設定されていた水溶性天然ガス及びヨウ素の生産量を増産することが可能となる。また、ＣＯ２溶解水は地層水と物性が同等であるため、貯留層中に取り残される水溶性天然ガス及びヨウ素の量を限りなく少なくすることができるため、これらの回収率は大幅に向上し、その結果、天然ガス及びヨウ素の可採埋蔵量も飛躍的に増大する。
【００１９】
また、ＣＯ２溶解水の原料として工場等から排出されたＣＯ２を使用することにより、工場等から排出されたＣＯ２をＣＯ２溶解水として、地下貯留層に長期間漏洩することなく安定的に貯留することができる。そして、国内の水溶性天然ガス田における採掘量から見積もると、現在日本のエネルギー部門で排出されているＣＯ２（約３億ｔ強／年）の約１％（約３００万ｔ／年）が地下貯留できることとなる。このように、本実施形態の水溶性天然ガスの回収方法を適用することにより、工場等から排出されたＣＯ２の大気中への排出量を削減することが可能となる。更に、貯留層の圧力を全体として静水圧になるようにしているため、地盤沈下及びＣＯ２漏洩の虞がなくなり、地震に対しても安全性を確保することができるため、大都市圏近傍においても、安全に水溶性天然ガスを採掘しつつ、長期に安定してＣＯ２を地中隔離することができる。
【００２０】
このように、本発明は、水溶性天然ガスの二次回収技術と組み合わせて、経済的かつ長期安定した非構造性ＣＯ２地中貯留技術が実現できる画期的な技術であり、天然ガスを大量に消費し、その一方で地球温暖化対策が急務とされる我が国に相応しい技術である。また、ＣＯ２の地表漏洩リスクがないため、地震国日本において、これまで提案されてきた技術よりも安全にＣＯ２の地中隔離が実現可能な技術でもある。
【実施例】
【００２１】
以下、本発明の効果について、実施例及び比較例を挙げて具体的に説明する。図３は本実施例の実験装置を模式的に示す図である。図３に示すように、本実施例においては、約４０°に傾斜させた内径２０ｍｍ、長さ３００ｍｍのガラス管２１にガラスビーズ２２を充填し、非構造性の単傾斜構造の貯留層を再現した。そして、このガラス管２１中に、地層水を模した真水（密度１．００）を下方から注入し、ガラスビーズ２２の間隙を真水で完全に満たした。次に、ガラス管２１中に、注射器２７を使用し、下方から約２．２５ｍｍ／秒の流速で、ＣＯ２溶解水を模したインクで着色した塩水（密度１．０５，塩分濃度５質量％）を注入し、塩水が真水を押し上げる（掃攻する）状態を観察した。
【００２２】
先ず、ガラス管２１にビーズ２２を充填せずに上述した掃攻実験を行った。図４（ａ）〜（ｆ）はその結果を示す図であり、図４（ａ）は注入から２０秒後、図４（ｂ）は注入から４０秒後、図４（ｃ）は注入から６０秒後、図４（ｄ）は注入から８０秒後、図４（ｅ）は注入から１００秒後、図４（ｆ）は注入から１２０秒後を示す。図４（ａ）〜（ｆ）に示すように、この実験では、きれいな界面を形成しながら、インク着色した塩水２３が真水２４を、その密度差により押し上げていく様子が観察された。
【００２３】
次に、ガラス管２１に中心に１ｍｍの穴が開いている直径が３ｍｍのビーズを充填し、上述した掃攻実験を行った。図５（ａ）〜（ｆ）はその結果を示す図であり、図５（ａ）は注入から２０秒後、図５（ｂ）は注入から４０秒後、図５（ｃ）は注入から６０秒後、図５（ｄ）は注入から８０秒後、図５（ｅ）は注入から１００秒後、図５（ｆ）は注入から１２０秒後を示す。図５（ａ）〜（ｆ）に示すように、この実験では、インク着色した塩水２３が真水２４を押し上げていく様子が観察された。ただし、ガラスビーズの粒子間で流体の流れが乱れるため、両者の界面はやや不明瞭となっていた。
【００２４】
次に、ガラス管２１に直径が０．０５ｍｍのビーズを充填し、上述した掃攻実験を行った。図６（ａ）〜（ｆ）はその結果を示す図であり、図６（ａ）は注入から２０秒後、図６（ｂ）は注入から４０秒後、図６（ｃ）は注入から６０秒後、図６（ｄ）は注入から８０秒後、図６（ｅ）は注入から１００秒後、図６（ｆ）は注入から１２０秒後を示す。図６（ａ）〜（ｆ）に示すように、この実験でも、インク着色した塩水２３が真水２４を押し上げていく様子が観察された。なお、この実験では図５に示す実験よりも両者の界面が不明瞭となっているが、これは、ガラスビーズの直径が小さいため浸透率が減少し、ガラスビーズとガラス管２１の壁面との間にできる大きな隙間を塩水２３が流れやすくなったためと、考えられる。
【００２５】
次に、ガラス管２１に直径が３ｍｍのビーズを充填し、無着色の塩水２５でインク着色の真水２６を押し上げ、ガラス管２１内に残った真水２６の着色状態から、回収効率を調べた。図７（ａ）〜（ｆ）はその結果を示す図であり、図７（ａ）は注入から２０秒後、図７（ｂ）は注入から４０秒後、図７（ｃ）は注入から６０秒後、図７（ｄ）は注入から８０秒後、図７（ｅ）は注入から１００秒後、図７（ｆ）は注入から１２０秒後を示す。図７（ａ）〜（ｆ）に示すように、この実験でも、上述した各実験と同様に、塩水２５が真水２６を押し上げており、塩水２５に置換された部分はほぼ透明であった。更に、簡単な比色では、ガラス管１体積分の置換において９８％以上の回収率であった。
【図面の簡単な説明】
【００２６】
【図１】本発明の実施形態に係る水溶性天然ガスの回収方法を模式的に示す図である。
【図２】横軸に圧力及び地下深度をとり、縦軸にＣＯ２溶解度をとって、４０℃の純水におけるＣＯ２の溶解度と圧力及び地下深度との関係を示すグラフ図である。
【図３】本発明の実施例の実験装置を模式的に示す図である。
【図４】（ａ）〜（ｆ）はガラス管にビーズを充填せずに行った掃攻実験の結果を示す図である。
【図５】（ａ）〜（ｆ）はガラス管に中心に１ｍｍの穴が開いている直径が３ｍｍのビーズを充填して行った掃攻実験の結果を示す図である。
【図６】（ａ）〜（ｆ）はガラス管に直径が０．０５ｍｍのビーズを充填して行った掃攻実験の結果を示す図である。
【図７】（ａ）〜（ｆ）はガラス管に直径が３ｍｍのビーズを充填し、無着色の塩水でインク着色の真水を押し上げた掃攻実験の結果を示す図である。
【符号の説明】
【００２７】
１  シール泥岩層
２  地層水
３  ＣＯ２溶解水
４  圧入井
５  生産井
６、７  ポンプ
８  ＣＯ２排出源
９  ＣＯ２タンク
１０  ミキサー
１１  セパレーター
１２  水溶性天然ガス
１３  かん水
１４  ガスタンク
１５  ヨウ素分離装置
１６  かん水タンク
１７  ＣＯ２パイプライン
１８  ガスパイプライン
１９  還元水パイプライン
２０  地層水２とＣＯ２溶解水３との境界面
２１  ガラス管
２２  ビーズ
２３、２５  塩水
２４、２６  真水
２７  注射器
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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