(57)【要約】【課題】曝気が不要で省エネルギー型のアンモニア酸化処理方法および該酸化処理を行う装置を提供すること。【解決手段】嫌気条件下でアンモニアを含む処理対象液中のアンモニアから亜硝酸および／または硝酸を生成するアンモニア酸化微生物を用いるアンモニア酸化処理方法において、重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンを供給することを含む方法、および嫌気条件下でアンモニアを含む処理対象液中のアンモニアから亜硝酸および／または硝酸を生成するアンモニア酸化微生物によりアンモニア酸化処理を行うアンモニア処理槽と、重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンをアンモニア処理槽に供給する重炭酸／炭酸供給装置を含む、アンモニア処理装置。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
嫌気条件下でアンモニアを含む処理対象液中のアンモニアから亜硝酸および／または硝酸を生成するフェアモックス菌によるアンモニア酸化処理方法において、重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンを処理対象液に供給することを含む、上記方法。
【請求項２】
重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンを、炭酸ガス、炭酸水素塩および炭酸塩からなる群から選択される供給源により供給する、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンを、処理対象液のアンモニアモル濃度１に対して約０．５〜３のモル濃度になるように供給する、請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
フェアモックス菌が嫌気性消化汚泥に含まれるものである、請求項１〜３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項５】
フェアモックス菌を、アンモニアと重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンを供給して集積培養することをさらに含む、請求項１〜４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項６】
錯体形成鉄を供給することをさらに含む、請求項１〜５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項７】
フェアモックス菌を担体に固定化することをさらに含む、請求項１〜６のいずれか１項に記載の方法。
【請求項８】
脱窒菌による脱窒を行うことをさらに含む、請求項１〜７のいずれか１項に記載の方法。
【請求項９】
アナモックス細菌による脱窒を行うことをさらに含む、請求項１〜７のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１０】
重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンの供給量を調節し、アンモニアを含む処理対象液中のアンモニアの約半分量を亜硝酸に変換処理して、その処理液をアナモックス細菌による脱窒に適用することをさらに含む、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
嫌気条件下でアンモニアを含む処理対象液中のアンモニアから亜硝酸および／または硝酸を生成するフェアモックス菌によりアンモニア酸化処理を行うためのアンモニア処理槽と、重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンを処理対象液に供給するための重炭酸／炭酸供給装置を含む、アンモニア処理装置。
【請求項１２】
アンモニア処理槽が微生物を固定化するための担体を含む、請求項１１に記載の装置。
【請求項１３】
アンモニア処理槽が攪拌装置を含む、請求項１１または１２に記載の装置。
【請求項１４】
アンモニアを含む処理対象液を貯留するための処理対象液貯留タンクをさらに含む、請求項１１〜１３のいずれか１項に記載の装置。
【請求項１５】
アンモニア処理槽で処理された処理液を貯留するための処理液貯留タンクをさらに含む、請求項１１〜１４のいずれか１項に記載の装置。
【請求項１６】
脱窒菌による処理またはアナモックス細菌による処理を行うための脱窒槽をさらに含む、請求項１１〜１５のいずれか１項に記載の装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、嫌気条件下でアンモニアを含む処理対象液中のアンモニアを酸化処理する方法およびアンモニア酸化処理を行う装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、廃水中のアンモニア性窒素の処理方法として、好気性アンモニア酸化細菌を用いて、アンモニアを硝化して脱窒する方法が知られている。この方法は、処理槽内に大量に酸素を供給しなければならないために曝気を行うエネルギーが必要である、好気性アンモニア酸化細菌の増殖に伴って蓄積した亜硝酸がｐＨを低下させて増殖の阻害を起こす（特許文献１）などの問題がある。
【０００３】
ｐＨの低下の問題については、特許文献１に、重炭酸塩および／または炭酸塩含有アルカリ性溶液をｐＨ調整のために添加することが開示されているが、特許文献１に記載のアンモニア酸化処理は、好気条件下で行う亜硝酸型硝化であり、安定な亜硝酸型硝化のために曝気を行なっている。
【０００４】
一方、嫌気条件下でのアンモニア酸化処理方法として、独立栄養性脱窒微生物であるアナモックス細菌を用いてアンモニア性窒素と亜硝酸性窒素を反応させて脱窒する、いわゆるアナモックス法がある（例えば特許文献２）が、アナモックス細菌の増殖速度が非常に遅い、アナモックス細菌の増殖に好適なアンモニアと亜硝酸の比率を一定にすることが難しい、硝酸性窒素を資化できない、などの問題がある。
【０００５】
【特許文献１】特開２００５−７４２５３号公報
【特許文献２】特開２００６−３４６５８０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の目的は、曝気が不要で省エネルギー型のアンモニア酸化処理方法およびアンモニア酸化処理を行う装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、嫌気条件下でのアンモニア酸化処理において、重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンを供給することにより、嫌気性消化汚泥に含まれるアンモニアを酸化する微生物が良好に増殖することを見出し、本発明を完成した。
【０００８】
本発明の概要は以下のとおりである。
（１）嫌気条件下でアンモニアを含む処理対象液中のアンモニアから亜硝酸および／または硝酸を生成するフェアモックス菌によるアンモニア酸化処理方法において、重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンを処理対象液に供給することを含む、上記方法。
（２）重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンを、炭酸ガス、炭酸水素塩および炭酸塩からなる群から選択される供給源により供給する、（１）に記載の方法。
（３）重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンを、処理対象液のアンモニアモル濃度１に対して約０．５〜３のモル濃度になるように供給する、（１）または（２）に記載の方法。
（４）フェアモックス菌が嫌気性消化汚泥に含まれるものである、（１）〜（３）のいずれかに記載の方法。
（５）フェアモックス菌を、アンモニアと重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンを供給して集積培養することをさらに含む、（１）〜（４）のいずれかに記載の方法。
（６）錯体形成鉄を供給することをさらに含む、（１）〜（５）のいずれかに記載の方法。
（７）フェアモックス菌を担体に固定化することをさらに含む、（１）〜（６）のいずれかに記載の方法。
（８）脱窒菌による脱窒を行うことをさらに含む、（１）〜（７）のいずれかに記載の方法。
（９）アナモックス細菌による脱窒を行うことをさらに含む、（１）〜（７）のいずれかに記載の方法。
（１０）重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンの供給量を調節し、アンモニアを含む処理対象液中のアンモニアの約半分量を亜硝酸に変換処理して、その処理液をアナモックス細菌による脱窒に適用することをさらに含む、（９）に記載の方法。
（１１）嫌気条件下でアンモニアを含む処理対象液中のアンモニアから亜硝酸および／または硝酸を生成するフェアモックス菌によりアンモニア酸化処理を行うためのアンモニア処理槽と、重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンを処理対象液に供給するための重炭酸／炭酸供給装置を含む、アンモニア処理装置。
（１２）アンモニア処理槽が微生物を固定化するための担体を含む、（１１）に記載の装置。
（１３）アンモニア処理槽が攪拌装置を含む、（１１）または（１２）に記載の装置。
（１４）アンモニアを含む処理対象液を貯留するための処理対象液貯留タンクをさらに含む、（１１）〜（１３）のいずれかに記載の装置。
（１５）アンモニア処理槽で処理された処理液を貯留するための処理液貯留タンクをさらに含む、（１１）〜（１４）のいずれかに記載の装置。
（１６）脱窒菌による処理またはアナモックス細菌による処理を行うための脱窒槽をさらに含む、（１１）〜（１５）のいずれかに記載の装置。
【０００９】
本明細書において「フェアモックス菌」とは、嫌気条件下で、廃水等の処理対象液に含まれるアンモニアから、重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンを利用して亜硝酸および／または硝酸を生成する能力を有する微生物をいう。
【００１０】
本明細書において「アナモックス法」とは、アナモックス細菌を用いて嫌気条件下でアンモニアと亜硝酸から窒素ガスを生成する方法をいう。アナモックス法は一般的に「嫌気性アンモニア酸化法」とも呼ばれるが、本発明で用いるフェアモックス菌は、嫌気条件下でアンモニアを含む処理対象液中のアンモニアから亜硝酸および／または硝酸を生成する嫌気性アンモニア酸化を行うことから、それと明確に区別するため、アナモックス細菌によるアンモニア処理を「アナモックス法」と呼ぶ。
【００１１】
本明細書において「嫌気条件」とは、分子状酸素を完全に遮断するのではなく、処理対象液中に溶存酸素が存在してもよい程度の低酸素状態の嫌気的条件をいい、この条件では曝気、すなわち酸素を積極的に供給することを行わない。
【００１２】
本明細書において「嫌気性」とは、上記嫌気条件を満たす低酸素状態をいう。
【発明の効果】
【００１３】
本発明のアンモニア酸化処理方法によれば、供給酸素を利用する従来のアンモニア酸化細菌を用いないため、曝気が不要で、省エネルギー型、低コストのアンモニア処理方法および装置を提供できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
本発明の第１の態様のアンモニア酸化処理方法は、嫌気条件下でアンモニアを含む処理対象液中のアンモニアから亜硝酸および／または硝酸を生成するフェアモックス菌によるアンモニア酸化処理方法において、重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンを処理対象液に供給することを特徴とする。
【００１５】
処理対象液は、アンモニアを含むものであればいずれでもよく、例えば下水道、し尿、ごみ処理場における廃液、工場廃液、各種産業廃液などが挙げられる。
【００１６】
本発明に用いるフェアモックス菌は、例えば下水処理場の有機性汚泥や家畜排泄物の嫌気性消化槽から排出される嫌気性消化汚泥等に含まれる、嫌気条件下で生存、生育できるアンモニア酸化微生物であって、アンモニアから亜硝酸および／または硝酸を生成する能力を有していれば、特に限定されない。フェアモックス菌は、下水処理場等の嫌気性消化汚泥中に含まれるため、担体を具備した培養槽に嫌気性消化汚泥、好ましくは中温嫌気性消化汚泥を投入し、この培養槽に３０〜４０℃の嫌気条件においてアンモニア、炭酸水素ナトリウム、錯体鉄、微量金属からなる例えば後記実施例１に示す培養液を連続的に供給すると、フェアモックス菌は担体に付着しながら増殖するので、担体に付着した微生物群をフェアモックス菌として使用することができる。なお、フェアモックス菌を含む汚泥は、独立行政法人産業技術総合研究所中国センター（広島県呉市広末広２丁目２番２号）より分譲可能である。
【００１７】
上記フェアモックス菌は、例えば密閉したアンモニア処理槽に供給されたアンモニア含有廃水に、嫌気条件を保ったまま重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンを供給することにより良好に増殖できる。
【００１８】
重炭酸イオンの供給源は、炭酸水素塩、例えば炭酸水素ナトリウム、炭酸水素カリウム、炭酸水素カルシウムなどが挙げられ、炭酸イオンの供給源は、炭酸ガスまたは炭酸塩、例えば炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸カルシウムが挙げられるが、これらに限定されず、また１種類または複数の重炭酸イオン、炭酸イオンの供給源を用いてもよい。
【００１９】
重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンは、処理対象液のアンモニアモル濃度１に対して約０．５〜３、より好ましくは約１〜２のモル濃度で供給すればよい。あるいは重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンは、好ましくは約１〜１００００ｍｇ／ｌ、より好ましくは約１０〜１０００ｍｇ／ｌの濃度になるように処理対象液に供給する。処理対象液のアンモニアは、例えば１〜１００００ｍｇ／ｌの濃度で存在し、好ましくは約１０〜１００℃、より好ましくは約２０〜７０℃の嫌気条件下で酸化処理する。なお、アンモニア処理中は、処理対象液を攪拌して処理速度を向上させることが好ましい。
【００２０】
フェアモックス菌の増殖をさらに促進するため、錯体形成鉄、例えばソディウム鉄エチレンジアミンテトラアセテート（ＦｅＥＤＴＡＮａ）、ソディウム鉄ニトリロトリアセテート（ＦｅＮＴＡＮａ）、クエン酸鉄などを、例えば約０．１〜５ｍＭ添加することが好ましい。錯体形成鉄は、微生物の増殖促進に必要なだけであり、微生物が十分増殖した後は添加する必要はない。
【００２１】
なお、フェアモックス菌は、嫌気性消化汚泥にアンモニアと重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンを供給し、好ましくは錯体形成鉄を添加して、嫌気条件下で集積培養してから、上記アンモニア酸化処理方法に用いてもよい。
【００２２】
フェアモックス菌は、担体に固定化してもよい。フェアモックス菌の固定化法として、例えば包括法、吸着法などが挙げられ、包括法の場合、担体として例えばウレタンプレポリマー、光架橋性樹脂プレポリマー、ポリアクリルアミドゲルやカラギーナン、アルギン酸などのゲル状担体などが挙げられる。吸着法の場合、担体として例えばフェルトなどの不織布、ポリアクリロニトリル系やピッチ系などの炭素繊維、炭素繊維を配合した不織布、ポリプロピレン不織布、ポリエステル綿、ポリビニルアルコールなどのスポンジ、活性炭、軽石などの無機担体、イオン交換樹脂、ゼオライトなどが挙げられ、炭素繊維が好適に用いられる。固定化方式としては、流動床式、固定床式が挙げられ、固定床式が好適に用いられる。担体の形状は、筒状、ひも状、球状、板状など、特に限定されない。
【００２３】
例えば本発明のアンモニア酸化処理方法は、アンモニア処理槽内に、炭素繊維等の担体を設置し、下水汚泥等の嫌気性消化汚泥、好ましくは中温嫌気性消化汚泥をアンモニア処理槽に投入し、アンモニアと例えば重炭酸イオン供給源の炭酸水素ナトリウム、ＦｅＥＤＴＡＮａを供給し、嫌気条件下で例えば約３０〜３５℃で攪拌しながら集積前培養して微生物の固定化と増殖を行い、アンモニア処理槽にアンモニア含有廃水を供給し、炭酸ガスを廃水に供給し、例えば約１０〜１００℃で攪拌しながらフェアモックス菌による酸化処理を行う。アンモニア処理槽内には空気および／または酸素は供給する必要はない。
【００２４】
このようにして廃水をアンモニア酸化処理した処理液は、さらに脱窒菌による脱窒を行ってもよい。上記嫌気性消化汚泥に脱窒菌が含まれていることが好ましいが、脱窒菌を供給してもよい。脱窒菌は特に限定されず、例えばPseudomonas fluorescens、Pseudomonas aeruginosa、Pseudomonas stutzeriなどのPseudomonas属細菌、Bacillus subtilis、Alcaligenes faecalis、Thiobacillus denitrificans、Micrococcus denitrificansなどが挙げられる。
【００２５】
処理対象液にＢＯＤ成分などの有機物が含まれている場合は、アンモニア処理槽において、フェアモックス菌によりアンモニアが亜硝酸および／または硝酸にまで変換され、さらに有機物を利用して脱窒菌により窒素ガスへと変換される。
【００２６】
処理対象液に有機物が含まれていない場合は、フェアモックス菌によるアンモニアの酸化変換反応は、亜硝酸および／または硝酸までとなる。このような場合、アンモニア処理槽にメタノールなどの有機物を供給すれば、亜硝酸および／または硝酸が脱窒菌により窒素ガスに変換処理できる。
【００２７】
脱窒は、常法に従って行えばよく、例えば嫌気条件下、好ましくは約１５〜５０℃、ｐＨ約６〜９で攪拌しながら行う。
【００２８】
一方、上記廃水をアンモニア酸化処理した処理液に、アナモックス法を適用して、アンモニアと亜硝酸から窒素ガスを生成させて脱窒を行ってもよい。その場合、上記アンモニア酸化処理において重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンの供給量を調節して、アンモニアを含む処理対象液中のアンモニア性窒素の約半分量を亜硝酸に変換処理し、その処理液をアナモックス法の原料として供給することが好ましい。
【００２９】
アナモックス法は、独立栄養性脱窒微生物であってPlanctomycetesに属するアナモックス細菌を用いる方法であり、アンモニアと亜硝酸をモル比１：１で利用して、アンモニアが水素供与体、亜硝酸が水素受容体となる嫌気条件下の脱窒反応により、アンモニアと亜硝酸が窒素ガスに変換される。メタノールなどの添加を必要とせず、アンモニア性窒素と亜硝酸性窒素を同時に除去できる。本発明に適用する場合、処理対象液中のアンモニアモル濃度の等量のモル濃度に調整した重炭酸イオンを供給すると、フェアモックス菌が処理対象液中のアンモニアの半分を亜硝酸に変換するので、アナモックス反応に適したアンモニアと亜硝酸のモル比１：１の処理液を用意することが出来る。
【００３０】
アナモックス細菌は、上記フェアモックス菌と同様に、担体に固定化して使用するのが好ましい。
【００３１】
なお、本発明のアンモニア酸化処理方法は、バッチ式、連続式のいずれでもよいが、連続式が好ましい。連続式の場合、例えばフェアモックス菌と脱窒菌またはアナモックス細菌を共存させた微生物固定化担体をアンモニア処理槽に配置し、アンモニア処理槽に廃液および重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンを連続的に供給し、攪拌しながら、アンモニア酸化処理と脱窒を同時に行い、処理液を排出することができる。あるいは、フェアモックス菌を固定化した微生物固定化担体をアンモニア処理槽に配置し、アンモニア処理槽に廃液をポンプ等で一定量流し入れながら、重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンを供給しつつ、攪拌して、アンモニア酸化処理を行い、処理済みの廃液を連続的に、例えば脱窒菌またはアナモックス細菌を固定化した担体を設置した脱窒槽に供給して、脱窒を行い、処理液を排出することができる。
【００３２】
本発明の第２の態様である本発明のアンモニア処理装置は、例えば図１に示すように、嫌気条件下でアンモニアを含む処理対象液中のアンモニアから亜硝酸および／または硝酸を生成するフェアモックス菌によりアンモニア酸化処理を行うためのアンモニア処理槽２と、重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンをアンモニア処理槽に供給するための重炭酸／炭酸供給装置３を含むことを特徴とする。
【００３３】
重炭酸／炭酸供給装置３には、例えば炭酸ガス、炭酸水素ナトリウム、炭酸水素カリウム、炭酸水素カルシウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸カルシウムなどが入っており、アンモニア処理中に、処理対象液中のアンモニアモル濃度１に対し、重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンモル濃度が約０．５〜３になるように、上記炭酸ガス等がポンプなどの装置を配置した配管（図示省略）を通ってアンモニア処理槽２に供給される。また、処理対象液を貯留する処理対象液貯留タンク１をアンモニア処理槽２の上流に設置し、処理対象液貯留タンク１に炭酸ガス、炭酸水素ナトリウム、炭酸水素カリウム、炭酸水素カルシウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸カルシウムなどを、処理対象液表面および／または処理対象液中に供給し、それをアンモニア処理槽２にポンプなど（図示省略）で輸送してもよい。
【００３４】
アンモニア処理槽２は、一般的に用いられている完全混合型、固定床、流動床、膜分離型等の処理槽を用いることができる。好ましくは上記炭素繊維等の微生物固定化担体４が配置されており、上記フェアモックス菌が含まれた嫌気性消化汚泥、アンモニア含有廃水、重炭酸イオンおよび／または炭酸イオン供給源、好ましくは錯体形成鉄が供給されると、担体にフェアモックス菌が固定化され増殖する。担体に脱窒菌またはアナモックス細菌を共存させてもよい。また、廃水のアンモニア酸化処理を行う前に、嫌気性消化汚泥、アンモニア、重炭酸イオンおよび／または炭酸イオン、錯体形成鉄を投入して集積培養を行ってもよい。また、アンモニア処理槽２には、嫌気的酸化分解処理を促進するために、好ましくは攪拌装置５を配置する。
【００３５】
さらに、アンモニア処理槽２で処理された処理液を貯留する処理液貯留タンク６をアンモニア処理槽２の下流に設置し、ポンプまたはオーバーフローなど（図示省略）で処理液をアンモニア処理槽２から排出して、処理液貯留タンク６に貯留することが好ましい。
【００３６】
アンモニアの処理は、処理対象液に、重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンをアンモニアのモル比約１で供給し、フェアモックス菌とアナモックス細菌をアンモニア処理槽２内に保持し、アンモニアを窒素ガスに変換する方式が最も好ましいが、アナモックス反応は後段の別の処理槽で行うことも出来る。また、重炭酸イオンおよび／または炭酸イオンをアンモニアのモル比約２以上加え、フェアモックス菌によりアンモニアを全て硝酸または亜硝酸に変換し、同一槽内または後段の脱窒槽で脱窒する方式も有効である。
【００３７】
以下、実施例により本発明を更に詳細に説明するが、これらの実施例は本発明を限定するものではない。
【実施例】
【００３８】
実施例１
[フェアモックス菌の前培養]
１０００ｍｌ容量のガラス製のアンモニア処理槽に、担体として炭素繊維（日本カーボン株式会社、ＧＦ−２０−１０Ｆ）を具備し、茨城県下水処理場から分譲された下水汚泥を対象とした嫌気性消化汚泥を、アンモニア酸化を行うフェアモックス菌の種菌として用い、種菌とアンモニア ５ｍＭ、炭酸水素ナトリウム １０ｍＭ、鉄ＥＤＴＡ ５ｍＭ、微量金属（ＦｅＳＯ４・７Ｈ２Ｏ  ５μＭ、ＺｎＳＯ４・７Ｈ２Ｏ  １．５μＭ、ＣｏＣｌ２・６Ｈ２Ｏ  １μＭ、ＭｎＣｌ２・４Ｈ２Ｏ  ５μＭ、ＣｕＳＯ４・５Ｈ２Ｏ  １μＭ、ＮａＭｏＯ４・２Ｈ２Ｏ  ０．９μＭ、ＮｉＣｌ２・６Ｈ２Ｏ  １μＭ、ＮａＳｅＯ４・１０Ｈ２Ｏ  １．１μＭ、Ｈ３ＢＯ４  ４．４μＭ）の混合物からなる培養液をアンモニア処理槽に加え、集積前培養を行った。アンモニア処理槽は密閉した嫌気条件で、外部から空気を供給しないで、撹拌しながら３０〜３５℃に保ち、１年以上、上記フェアモックス菌を集積前培養した。連続培養の条件としては、１日当たり３００ｍｌの培養液を連続的にアンモニア処理槽に添加し、等量の反応液を連続的に引き抜いた。
【００３９】
［廃水のアンモニア酸化処理］
反応温度３０℃、アンモニア ５ｍＭ、炭酸水素ナトリウム １０ｍＭ、上記微量金属の混合物からなる人工廃水を１日当たり３００ｍｌ連続的にアンモニア処理槽に添加し、等量の反応液を連続的に引き抜いた。反応液について、イオンクロマトグラフィーでアンモニア濃度、硝酸濃度および亜硝酸濃度を測定した。
【００４０】
［実験結果］
処理前の人工廃水のアンモニア濃度、亜硝酸濃度、硝酸濃度は、それぞれ５ｍＭ、０ｍＭ、０ｍＭであったが、アンモニア酸化処理の実験開始後２４日後の処理液中のアンモニア濃度は０ｍＭ、亜硝酸濃度は５．０ｍＭ、硝酸濃度は０．１ｍＭで、人工廃水中のアンモニアが減少して、処理液中には亜硝酸と硝酸の生成が認められた。人工廃水中のアンモニアは、担体上で固定化され増殖したフェアモックス菌の働きにより、炭酸イオンを利用してアンモニアの化学エネルギーを取り出し、嫌気的に亜硝酸と硝酸に変換処理されたことがわかる。
【００４１】
比較例１
実施例１で使用したアンモニア処理槽に炭酸水素ナトリウムを含まない人工廃水を添加したという条件以外は、実施例１と同様にして連続培養した。処理前の人工廃水のアンモニア濃度、亜硝酸濃度、硝酸濃度は、それぞれ５ｍＭ、０ｍＭ、０ｍＭであり、本比較例の実験開始後７日後の反応液中のアンモニア濃度は４．７ｍＭ、亜硝酸濃度は０．１ｍＭ、硝酸濃度は０．３ｍＭで、人工廃水中のアンモニアはほとんど減少せず、亜硝酸濃度と硝酸濃度は相対的に低かった。本発明に用いたフェアモックス菌は、炭酸イオンがないと十分にアンモニアを酸化処理できず、人工廃水中のアンモニアはほとんど変換されなかったことがわかる。
【００４２】
これらの実験結果から、アンモニア処理槽にアンモニアと炭酸イオンを供給すると、嫌気的な微生物反応により、アンモニアが効率よく酸化処理できることがわかる。
【００４３】
実施例２
[フェアモックス菌の前培養]
５００ｍｌ容量の密閉式ガラス製アンモニア処理槽に、担体としてポリウレタン（イノアック特材株式会社、ＰＳ−２０）を具備し、茨城県下水処理場から分譲された下水汚泥を対象とした嫌気性消化汚泥を、アンモニア酸化を行うフェアモックス菌の種菌として用い、種菌とアンモニア、炭酸水素ナトリウム、微量金属（ＦｅＳＯ４・７Ｈ２Ｏ  ５μＭ、ＺｎＳＯ４・７Ｈ２Ｏ  １．５μＭ、ＣｏＣｌ２・６Ｈ２Ｏ  １μＭ、ＭｎＣｌ２・４Ｈ２Ｏ  ５μＭ、ＣｕＳＯ４・５Ｈ２Ｏ  １μＭ、ＮａＭｏＯ４・２Ｈ２Ｏ  ０．９μＭ、ＮｉＣｌ２・６Ｈ２Ｏ  １μＭ、ＮａＳｅＯ４・１０Ｈ２Ｏ  １．１μＭ、Ｈ３ＢＯ４  ４．４μＭ）の混合物からなる培養液４００ｍｌをアンモニア処理槽に加え、前培養を行った。アンモニア処理槽は密閉した嫌気条件で、外部から空気を供給しないで、撹拌しながら３５℃に保ち、４ヶ月間、上記フェアモックス菌を集積前培養した。半連続培養の条件としては、２週間当たり４００ｍｌの反応液を引き抜き、その後新しい培養液をアンモニア処理槽に同量添加した。
【００４４】
［廃水のアンモニア酸化処理］
反応温度３５℃で２週間当たり４００ｍｌの反応液を引き抜き、その後アンモニア ５ｍＭ、炭酸水素ナトリウム ２０ｍＭ、上記微量金属の混合物からなる人工廃水４００ｍｌをアンモニア処理槽に添加した。反応液について、イオンクロマトグラフィーでアンモニア濃度、硝酸濃度および亜硝酸濃度を測定した。
【００４５】
［実験結果］
処理前の人工廃水とアンモニア処理槽からの反応液のアンモニア濃度、亜硝酸濃度、硝酸濃度の差は、それぞれ４．０ｍＭの減少、２．５ｍＭの増加、０．１ｍＭの増加であった。排水中のアンモニアが酸化減少し、反応液中には亜硝酸と硝酸の生成が認められた。人工廃水中のアンモニアは、担体上で固定化され増殖したフェアモックス菌の働きにより、重炭酸イオンを利用してアンモニアの化学エネルギーを取り出し、亜硝酸と硝酸に変換処理されたことがわかる。
【００４６】
実施例３
実施例２で使用したアンモニア処理槽に、窒素ガスで槽内の酸素を除去するという条件以外は、実施例２と同様にして半連続培養した。処理前の人工廃水とアンモニア処理槽からの反応液のアンモニア濃度、亜硝酸濃度、硝酸濃度の差は、それぞれ２．５ｍＭの減少、１．５ｍＭの増加、０．１ｍＭの増加であった。窒素ガスで処理槽内の酸素を除外した場合であっても、有意にアンモニア濃度が減少した。
【００４７】
実施例２と実施例３との対比から、処理対象液中に溶存する酸素の存在が、アンモニア酸化反応に有利に作用することが示される。
【産業上の利用可能性】
【００４８】
本発明のアンモニア処理方法は、曝気することなく、アンモニア含有廃水を酸化処理することができ、また本発明のアンモニア処理装置は、曝気等の動力を使うことがないので、省エネルギー、低コストの廃水処理が可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００４９】
【図１】本発明によるアンモニア処理装置の形態を示す。
【符号の説明】
【００５０】
１．処理対象液貯留タンク
２．アンモニア処理槽
３．重炭酸／炭酸供給装置
４．微生物固定化担体
５．攪拌装置
６．処理液貯留タンク
【図１】
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