(57)【要約】【課題】プロピレン単位の含有量が異なるエチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体を押出機により溶融混合して組成物を製造する方法であって、強度と伸びのバランスに優れる組成物が得られる製造方法を提供すること。【解決手段】下記成分（Ａ）および成分（Ｂ）を、ベント式押出機により、有機溶媒の存在下で溶融混練し、脱溶媒することを特徴とするエチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体組成物の製造方法。（Ａ）α−オレフィン単位(ａ)が３５〜５０重量％、ヨウ素価が５〜１５、１５０℃でのムーニー粘度が５０〜１００であるエチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体（Ｂ）α−オレフィン単位(ｂ)が、下記式を充足し１５〜４０重量％、ヨウ素価が５〜１５、１５０℃でのムーニー粘度が５０〜１００であるエチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体  １０  ≦  （α−オレフィン単位(ａ)）−（α−オレフィン単位(ｂ)）  ≦  ２０【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記成分（Ａ）および成分（Ｂ）を、ベント式押出機により、有機溶媒の存在下で溶融混練し、脱溶媒することを特徴とするエチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体組成物の製造方法。
（Ａ）エチレンに基づく単量体単位とα−オレフィンに基づく単量体単位との総含有量を１００重量％として、α−オレフィンに基づく単量体単位の含有量（α−オレフィン単位(ａ)）が３５〜５０重量％であり、ヨウ素価が５〜１５であり、１５０℃でのムーニー粘度が５０〜１００であるエチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体
（Ｂ）エチレンに基づく単量体単位とα−オレフィンに基づく単量体単位との総含有量を１００重量％として、α−オレフィンに基づく単量体単位の含有量（α−オレフィン単位(ｂ)）が、下記式を充足し１５〜４０重量％であり、ヨウ素価が５〜１５であり、１５０℃でのムーニー粘度が５０〜１００であるエチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体
１０  ≦  （α−オレフィン単位(ａ)）−（α−オレフィン単位(ｂ)）  ≦  ２０
【請求項２】
成分（Ａ）および成分（Ｂ）の総量を１００重量部として、５〜２５重量部の有機溶媒の存在下で、成分（Ａ）および成分（Ｂ）を、ベント式押出機により溶融混練することを特徴とする請求項１に記載のエチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、エチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体組成物の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
エチレン−プロピレン−ジシクロペンタジエン共重合体などのエチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体は、自動車用材料、工業機器用材料、ＯＡ機器用材料、建築用材料などに幅広く用いられている。このエチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体は、単独で用いられることもあるが、各用途にあわせた所望の物性の材料とするため、２種類のエチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体をブレンドして組成物として用いられることも多い。組成物の製造方法としては、例えば、２種類のエチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体を夫々製造し、次にそれらの溶液を混合し、スチームストリッピングにより混合溶液から組成物を取り出す方法が知られている（例えば、特許文献１参照。）。また、２種類のエチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体を溶融混合する方法も知られている。
【０００３】
【特許文献１】特開昭５５−３６２５１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
上記の溶液混合による組成物の製造方法と、溶融混合による組成物の製造方法とでは、経済的な観点から、溶融混合による組成物の製造方法が好ましいが、従来の方法で押出機により、プロピレン単位の含有量が異なるエチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体を溶融混合した場合、得られる組成物の強度あるいは伸びが低いことがあり、強度と伸びのバランスにおいて十分満足のいくものではなかった。
かかる状況のもと、本発明が解決しようとする課題は、プロピレン単位の含有量が異なるエチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体を押出機により溶融混合して組成物を製造する方法であって、強度と伸びのバランスに優れる組成物が得られる製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明は、下記成分（Ａ）および成分（Ｂ）を、ベント式押出機により、有機溶媒の存在下で溶融混練し、脱溶媒するエチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体組成物の製造方法にかかるものである。
（Ａ）エチレンに基づく単量体単位とα−オレフィンに基づく単量体単位との総含有量を１００重量％として、α−オレフィンに基づく単量体単位の含有量（α−オレフィン単位(ａ)）が３５〜５０重量％であり、ヨウ素価が５〜１５であり、１５０℃でのムーニー粘度が５０〜１００であるエチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体
（Ｂ）エチレンに基づく単量体単位とα−オレフィンに基づく単量体単位との総含有量を１００重量％として、α−オレフィンに基づく単量体単位の含有量（α−オレフィン単位(ｂ)）が、下記式を充足し１５〜４０重量％であり、ヨウ素価が５〜１５であり、１５０℃でのムーニー粘度が５０〜１００であるエチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体
１０  ≦  （α−オレフィン単位(ａ)）−（α−オレフィン単位(ｂ)）  ≦  ２０
【発明の効果】
【０００６】
本発明により、プロピレン単位の含有量が異なるエチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体を押出機により溶融混合して組成物を製造する方法であって、強度と伸びのバランスに優れる組成物が得られる製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
本発明に用いられる成分（Ａ）および成分（Ｂ）のエチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体は、エチレンに基づく単量体単位とα−オレフィンに基づく単量体単位とポリエンに基づく単量体単位とを有する重合体である。該α−オレフィンとしては、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン等の直鎖状α−オレフィン；３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン等の分岐状α−オレフィンなどがあげられる。α−オレフィンは、１種以上用いられ、好ましくは、炭素原子数３〜２０のα−オレフィンであり、より好ましくは、プロピレン、１−ブテンであり、特に好ましくはプロピレンである。
【０００８】
ポリエンとしては、１，４−ヘキサジエン、１，５−ヘキサジエン、１，５−ヘプタジエン、１，６−ヘプタジエン、１，６−オクタジエン、１，７−オクタジエン、１，７−ノナジエン、１，８−ノナジエン、１，８−デカジエン、１，９−デカジエン、１，１２−テトラデカジエン、１，１３−テトラデカジエン、３−メチル−１，４−ヘキサジエン、３−メチル−１，５−ヘキサジエン、３−エチル−１，４−ヘキサジエン、３−エチル−１，５−ヘキサジエン、３，３−ジメチル−１，４−ヘキサジエン、３，３−ジメチル−１，５−ヘキサジエン、ジシクロペンタジエン、５−エチリデン−２−ノルボルネン、５−ビニル−２−ノルボルネン、２，５−ノルボルナジエン、７−メチル−２，５−ノルボルナジエン、７−エチル−２，５−ノルボルナジエン、７−プロピル−２，５−ノルボルナジエン、７−ブチル−２，５−ノルボルナジエン、７−ペンチル−２，５−ノルボルナジエン、７−ヘキシル−２，５−ノルボルナジエン、７，７−ジメチル−２，５−ノルボルナジエン、７，７−メチルエチル−２，５−ノルボルナジエン、７−クロロ−２，５−ノルボルナジエン、７−ブロモ−２，５−ノルボルナジエン、７−フルオロ−２，５−ノルボルナジエン、７，７−ジクロロ−２，５−ノルボルナジエン、１−メチル−２，５−ノルボルナジエン、１−エチル−２，５−ノルボルナジエン、１−プロピル−２，５−ノルボルナジエン、１−ブチル−２，５−ノルボルナジエン、１−クロロ−２，５−ノルボルナジエン、１−ブロモ−２，５−ノルボルナジエン等をあげることができる。
【０００９】
また、ポリエンとしては、下記の構造の化合物もあげることができる。
2008184576.tif 000002
【００１０】
ポリエンは、１種以上用いられ、好ましくは、非共役ジエンであり、より好ましくは、５−エチリデン−２−ノルボルネン、ジシクロペンタジエン、５−ビニルノルボルネン、ノルボルナジエンである。
【００１１】
本発明に用いられるエチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体は、エチレンとα−オレフィンとポリエンと共重合可能な他のオレフィン性モノマーに基づく単量体単位を含有していてもよく、該他のオレフィン性モノマーとしては、ビニル芳香族化合物、ビニル脂環式化合物、環状オレフィンなどをあげることができる。
【００１２】
ビニル芳香族化合物としては、スチレン、ｏ−メチルスチレン、ｍ−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレンなどをあげることがでる。また、ビニル脂環式化合物としては、ビニルシクロヘキサン、ビニルシクロヘプタン、ビニルシクロオクタンなどをあげることができる。環状オレフィンとしては、シクロヘキセン、２−ノルボルネンなどをあげることができる。
【００１３】
エチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体のムーニー粘度は、５０〜１００であり、好ましくは５５〜９０であり、より好ましくは６０〜８０である。該ムーニー粘度は、温度を１５０℃とし、ＪＩＳ  Ｋ６３９５（１９９７）に従って測定される。
【００１４】
成分（Ａ）のエチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体中のα−オレフィンに基づく単量体単位の含量（α−オレフィン単位(ａ)）は、エチレンに基づく単量体単位とα−オレフィンに基づく単量体単位との総含有量を１００重量％として、３５〜５０重量％であり、好ましくは４０〜５０重量％である。該含有量は、赤外分光法によって求めることができる。
【００１５】
成分（Ｂ）のエチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体中のα−オレフィンに基づく単量体単位の含量（α−オレフィン単位(ｂ)）は、エチレンに基づく単量体単位とα−オレフィンに基づく単量体単位との総含有量を１００重量％として、１５〜４０重量％であり、好ましくは２０〜３５重量％であり、より好ましくは２５〜３３重量％である。該含有量は、赤外分光法によって求めることができる。
【００１６】
また、エチレン−α−オレフィン−非共役ジエン系重合体（ｂ）中のα−オレフィンに基づく単量体単位の含量（α−オレフィン単位(ｂ)）は、下記式（Ｉ）を充足するものであり、下記式（II）を充足することが好ましい。
１０ ≦ （α−オレフィン単位(ａ)）−（α−オレフィン単位(ｂ)） ≦ ２０ （Ｉ）
７ ≦ （α−オレフィン単位(ａ)）−（α−オレフィン単位(ｂ)） ≦ １５ （II）
【００１７】
エチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体中のポリエンに基づく単量体単位の含量は、ヨウ素価で好ましくは５〜１５であり、より好ましくは７〜１５である。これらは、赤外分光法によって求めることができる。
エチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体は、エチレンとα−オレフィンとポリエンと、必要に応じ、他の共重合可能なオレフィン性モノマーとを、オレフィン重合触媒の存在下で重合することにより製造される。
【００１８】
オレフィン重合触媒としては、バナジウム化合物と有機アルミニウム化合物とを接触処理してなる触媒、シクロペンタジエン型アニオン骨格を有する配位子を有する遷移金属化合物と活性化助触媒とを接触処理してなる触媒などをあげることができる。
【００１９】
バナジウム化合物としては、一般式ＶＯ（ＯＲ）nＸ3-n（但し、Ｒは炭化水素基、Ｘはハロゲン原子、ｎは０〜３である数を示す。）で示される化合物をあげることができ、より具体的には、ＶＯＣｌ3、ＶＯ（ＯＣＨ3）Ｃｌ2、ＶＯ（ＯＣＨ3）2Ｃｌ、ＶＯ（ＯＣＨ3）3、ＶＯ（ＯＣ2Ｈ5）Ｃｌ2、ＶＯ（ＯＣ2Ｈ5）2Ｃｌ、ＶＯ（ＯＣ2Ｈ5）3、ＶＯ（ＯＣ3Ｈ7）Ｃｌ2、ＶＯ（ＯＣ3Ｈ7）2Ｃｌ、ＶＯ（ＯＣ3Ｈ7）3あるいはこれらの混合物を例示することができる。
【００２０】
有機アルミニウム化合物としては、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリノルマルブチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリノルマルヘキシルアルミニウム、ジイソブチルヘキシルアルミニウム、ジイソブチルオクチルアルミニウム、イソブチルジヘキシルアルミニウム、イソブチルジオクチルアルミニウムなどをあげることができる。
【００２１】
シクロペンタジエン型アニオン骨格を有する配位子を有する遷移金属化合物としては、一般式Ｒ1kＲ2lＲ3mＲ4nＭ1（ただし、Ｍ1は、元素の周期律表の第４属の遷移金属化合物（ジルコニウム、チタン、ハフニウム等）であり、Ｒ1はシクロペンタジエン形アニオン骨格を有する配位子であり、Ｒ2，Ｒ3およびＲ4は、それぞれシクロペンタジエン形アニオン骨格を有する配位子、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アラルキル基、アルコキシ基、アリーロキシ基、ハロゲン原子または水素原子であり、ｋおよびｌは１以上の整数であり、ｋ＋ｌ＋ｍ＋ｎ＝４である。）で示されるメタロセン系化合物があげられ、該メタロセン系化合物としては、ビス（シクロペンタジエニル）ジエチルチタニウム、ビス（シクロペンタジエニル）ジメチルチタニウム、ビス（ペンタメチルシクロペンタジエニル）チタニウム、ビス（シクロペンタジエニル）ジクロロチタニウム、ビス（シクロペンタジエニル）チタニウムモノクロリドモノハイドライド、ビス（インデニル）チタニウムモノクロリドモノハイドライド、ビス（インデニル）チタニウムジクロリド、エチレンビス（インデニル）ジメチルチタニウム、エチレンビス（インデニル）メチルチタニウムクロリド、エチレンビス（インデニル）チタニウムジクロリド、エチレンビス（４，５，６，７−テトラヒドロ−１−インデニル）チタニウムジクロリド、エチレンビス（４，５，６，７−テトラヒドロ−１−インデニル）ジメチルチタニウム、エチレンビス（４−メチル−１−インデニル）チタニウムジクロリド、エチレンビス（２，３−ジメチル−１−インデニル）チタニウムジクロリド、ビス（シクロペンタジエニル）ジエチルチタニウム、ビス（シクロペンタジエニル）ジメチルジルコニウム、ビス（ペンタメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウム、ビス（シクロペンタジエニル）ジクロロジルコニウム、ビス（シクロペンタジエニル）モノクロリドモノハイドライド、ビス（インデニル）ジルコニウムモノクロリドモノハイドライド、ビス（インデニル）ジルコニウムジクロリド、エチレンビス（インデニル）ジメチルジルコニウム、エチレンビス（インデニル）メチルジルコニウムジクロリド、エチレンビス（インデニル）ジルコニウムジクロリド、エチレンビス（４，５，６，７−テトラヒドロ−１−インデニル）ジルコニウムジクロリド、エチレンビス（４，５，６，７−テトラヒドロ−１−インデニル）ジメチルジルコニウム、エチレンビス（４−メチル−１−インデニル）ジルコニウムジクロリド、エチレンビス（２，３−ジメチル−１−インデニル）ジルコニウムジクロリドなどがあげられる。
【００２２】
シクロペンタジエン型アニオン骨格を有する配位子を有する遷移金属化合物の活性化助触媒としては、有機アルミニウムオキシ化合物、ホウ素化合物、有機アルミニウム化合物などをあげることができる。有機アルミニウムオキシ化合物としては、テトラメチルジアルミノキサン、テトラエチルジアミノキサン、テトラブチルジアルミノキサン、テトラヘキシルジアルミノキサン、メチルアルミノキサン、エチルアルミノキサン、ブチルアルミノキサン、ヘキシルアルミノキサンなどがあげられる。また、ホウ素化合物としては、トリス（ペンタフルオロフェニル）ボラン、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリ（ｎ−ブチル）アンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートなどをあげることができる。有機アルミニウム化合物としては、上述の化合物を例示することができる。
【００２３】
モノマーの重合は、溶液重合など、公知の方法により行われ、バッチ式、半連続式、連続式のいずれの方法でもよく、重合反応条件を変えた多段重合法でもよい。
【００２４】
重合温度は、通常、−２０〜２００℃であり、好ましくは０〜１５０℃であり、より好ましくは２０〜１２０℃である。重合圧力は、通常、大気圧〜１００ｋｇ／ｃｍ2であり、好ましくは大気圧〜５０ｋｇ／ｃｍ2であり、特に好ましくは大気圧〜３０ｋｇ／ｃｍ2である。
【００２５】
重合においては、エチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体の分子量を調節するために、水素等の分子量調節剤を用いることができる。
【００２６】
本発明で用いられる有機溶媒としては、プロパン、ブタン、イソブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン等の脂肪族炭化水素；シクロペンタン、シクロヘキサン等の脂環族炭化水素等を用いることができる。好ましくは、炭素原子数が５〜８の脂肪族炭化水素である。
【００２７】
本発明で用いられるベント式押出機としては、混練ゾーンの下流側（ダイス側）に、ベントゾーンを発生させるものであればよく、公知の押出機を用いることができる。単段ベント式でもよく、多段ベント式でもよい。また押出機は、単軸押出機でもよく二軸押出機でもよい。
【００２８】
本発明においては、上記成分（Ａ）および成分（Ｂ）を、ベント式押出機により、有機溶媒の存在下で溶融混練する。溶融混練する際の成分（Ａ）と成分（Ｂ）の割合としては、成分（Ａ）１００重量部あたり、成分（Ｂ）が、通常、３〜２５重量部であり、好ましくは５〜１５重量部である。
【００２９】
成分（Ａ）および成分（Ｂ）を溶融混練する際の有機溶媒の存在量としては、成分（Ａ）および成分（Ｂ）の総量を１００重量部あたり、通常、５〜２５重量部であり、好ましくは７〜２０重量部である。
【００３０】
成分（Ａ）と成分（Ｂ）と有機溶媒とは、予め混合して、押出機に供給してもよく、別々に供給してもよい。
【００３１】
成分（Ａ）と成分（Ｂ）との溶融混練は、熱安定剤の存在下で行ってもよい。該熱安定剤としては、リン系熱安定剤、フェノール系熱安定剤、硫黄系熱安定剤などの公知の熱安定剤が用いられ、通常、成分（Ａ）および成分（Ｂ）の総量を１００重量部あたり、０．１〜１重量部用いられる。
【００３２】
有機溶媒の存在下で溶融混練された成分（Ａ）および成分（Ｂ）は、ベント式押出機のベントゾーンにおいて、ベント孔より真空ポンプ等で吸引されることによって、有機溶媒が除去される。
【００３３】
ベント圧力は、通常、５〜１００Ｔｏｒｒであり、好ましくは７〜８０Ｔｏｒｒである。また、ベント孔が複数ある場合は、押出機下流に向って減圧度が高くなるようにすることが脱揮効率の上から好ましい。
【００３４】
ベント式押出機での脱溶媒では、有機溶媒の含有量が、オレフィン系重合体１００重量部あたり、０．０１〜０．５重量部となるように脱溶媒することが好ましく、０．０１〜０．３重量部となるように脱溶媒することがより好ましい。
【００３５】
押出温度は、通常、２００〜３２０℃であり、好ましくは２３０〜２９０℃である。
【００３６】
本発明により得られるエチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体組成物は、各種ウェザーストリップ類、ホース類、防振ゴム類などの自動車用材料、ガラスパッキン類などの建築材料、各種工業用材料、電線用被覆材料などやポリプロピレン樹脂の低温衝撃特性改良剤、熱可塑性エラストマー原料、オイルの粘度指数改良剤などとして広く好適に用いることができる。
【実施例】
【００３７】
以下、実施例および比較例により本発明を説明する。
物性評価は、次の方法で行った。
【００３８】
１．ムーニー粘度（ＭＬ1+4150℃）
温度は１５０℃とし、ＪＩＳ  Ｋ６３９５（１９９７）に従って測定した。
【００３９】
２．エチレン単位量、プロピレン単位量
赤外分光法により、エチレンに基づく単量体単位の含有量（エチレン単位量）とプロピレンに基づく単量体単位の含有量（プロピレン単位量）を測定した。エチレン単位量とプロピレン単位量は、エチレン単位量とプロピレン単位量の総量を１００重量％として求めた。また、試料として、厚み約０．１ｍｍのフィルムを用い、赤外分光光度計（日本分光工業社製  ＩＲ−８１０）により、文献値（赤外吸収スペクトルによるポリエチレンのキャラクタリゼーション 高山、宇佐美 等著 又は Ｄｉｅ Ｍａｋｒｏｍｏｌｅｋｕｌａｒｅ Ｃｈｅｍｉｅ，１７７，４６１（１９７６）Ｍｃ Ｒａｅ，Ｍ．Ａ．，ＭａｄａｍＳ，Ｗ．Ｆ．等著）に準じ、メチル分岐由来の１１５５ｃｍ-1の吸収ピークを測定した。標準試料としては、エチレン単独重合体、プロピレン単独重合体およびエチレン−プロピレン共重合体（エチレン単位量５０ｗｔ％、プロピレン単位量５０ｗｔ％）を用いた。
【００４０】
３．ヨウ素価
プレス装置により重合体を厚み約０．５ｍｍのフィルムに成形し、赤外分光光度計により、該フィルムの５−エチリデン−２−ノルボルネン由来のピーク（１６８８ｃｍ-1の吸収ピーク）を測定して、重合体中の二重結合のモル含量を求め、該モル含量からヨウ素価を算出した。
【００４１】
４．破断伸度、破断強度
１５０℃に温度調節したプレス装置と２ｍｍ厚のシート成形用金型を用いて、重合体組成物を２ｍｍ厚のシートに成形し、次に、該シートからＪＩＳ  Ｋ６２５１（１９９３）に記載の３号ダンベルを用いて試験片を打ち抜いた。該試験片を、温度２３℃、引張速度５００ｍｍ／分の条件で、引張試験し、破断伸度と破断強度とを求めた。
【００４２】
５．ヘイズ値
１５０℃に温度調節したプレス装置と２ｍｍ厚のシート成形用金型を用いて、重合体組成物を２ｍｍ厚のシートに成形した。該シートを用い、ＪＩＳ  Ｋ７１３６に従い、ヘイズメーター（ヘイズコンピューターＨＺ−２、スガ試験機社製）を用いて２３℃におけるヘイズ値を測定した。
【００４３】
破断伸度、破断強度
１５０℃に温度調節したプレス装置と２ｍｍ厚のシート成形用金型を用いて、重合体を２ｍｍ厚のシートに成形し、次に、該シートからＪＩＳ  Ｋ６２５１（１９９３）に記載の３号ダンベルを用いて試験片を打ち抜いた。該試験片を、温度２３℃、引張速度５００ｍｍ／分の条件で、引張試験し、破断伸度と破断強度とを求めた。
【００４４】
実施例１
プロピレン単位量＝３８重量％のエチレン−プロピレン−５−エチリデン−２−ノルボルネン共重合体（ＭＬ1+4１５０℃＝７４、エチレン単位量＝６２重量％、プロピレン単位量＝３８重量％、ヨウ素価＝１２；住友化学社製、商品名エスプレン５５３）を９０重量部、プロピレン単位量＝３０重量％のエチレン−プロピレン−５−エチリデン−２−ノルボルネン共重合体（ＭＬ1+4１５０℃＝６４、エチレン単位量＝７０重量％、プロピレン単位量＝３０重量％、ヨウ素価＝１２；住友化学社製、商品名エスプレン５５３）を１０重量部、ヘキサン９．２重量部、５−エチリデン−２−ノルボルネン０．６４重量部からなる混合物をベント付３０ｍｍ押出機（ベント数４、混合物供給口より下流に３、混合物供給口よりモーター側に１）に供給し、混合物を脱溶媒しながら押し出した。ベント孔からの吸引は真空ポンプにより行い、ベント孔の圧力は８〜６０Ｔｏｒｒであった。ダイス出口での組成物の温度は２９１℃であった。得られた組成物の破断伸度は１６００％、破断強度は１．６５ＭＰａ、ヘイズ値は３０％であった。
【００４５】
比較例１
ヘキサンを用いない以外は実施例１と同様に行った。ダイス出口での組成物の温度は２９４℃であり、得られた組成物の破断伸度は１４９０％、破断強度は１．６４ＭＰａ、ヘイズ値は３２％であった。