(57)【要約】【課題】良好な衝撃強さと透明性を有する、ポリオレフィン組成物を提供する。【解決手段】ａ）組成物の全重量に対して８５〜９８重量％の異種相のプロピレン／α−オレフィンコポリマーと、ｂ）組成物の全重量に対して１５〜２重量％のエチレンホモポリマーとを含む、ポリオレフィン組成物であって、ａ）の異種相のプロピレン／α−オレフィンコポリマーは、マトリックスポリマーとしての、０〜１５モル％のα−オレフィンを含むプロピレンのポリマー又はコポリマーと、２０〜８０モル％のα−オレフィンを含むプロピレン／α−オレフィンゴムコポリマーとを含むものであり、ｂ）のエチレンホモポリマーは、０．９２０ｇ／ｃｍ３未満の密度を有するものである、良好な衝撃強さと透明性を有する、ポリオレフィン組成物。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ａ）組成物の全重量に対して８５〜９８重量％の異種相のプロピレン／α−オレフィンコポリマーと、
ｂ）組成物の全重量に対して１５〜２重量％のエチレンホモポリマーと
を含む、ポリオレフィン組成物であって、
ａ）の異種相のプロピレン／α−オレフィンコポリマーは、マトリックスポリマーとしての、０〜１５モル％のα−オレフィンを含むプロピレンのポリマー又はコポリマーと、２０〜８０モル％のα−オレフィンを含むプロピレン／α−オレフィンゴムコポリマーとを含むものであり、
ｂ）のエチレンホモポリマーは、０．９２０ｇ／ｃｍ３未満の密度を有するものである、
良好な衝撃強さと透明性を有する、ポリオレフィン組成物。
【請求項２】
ａ）９０〜９７重量％の異種相のプロピレン／α−オレフィンコポリマー、及び
ｂ）１０〜３重量％のエチレンホモポリマー
を含む請求項１記載のポリオレフィン組成物。
【請求項３】
前記異種相のポリプロピレン／α−オレフィンコポリマーのマトリックスポリマーが、プロピレン／エチレンコポリマーであり、第２の相のポリマーがプロピレン／エチレンゴムである、請求項１又は２記載のポリオレフィン組成物。
【請求項４】
マトリックスポリマーと第２の相のポリマーとの比が、９７：３乃至８０：２０である請求項１乃至３のいずれか一項記載のポリオレフィン組成物。
【請求項５】
成分ｂ）が、低密度エチレンホモポリマーからなる群から選択される、請求項１乃至４のいずれか一項記載のポリオレフィン組成物。
【請求項６】
ポリオレフィン組成物のエチレン含有量が、最大１５モル％までである、請求項１乃至５のいずれか一項記載のポリオレフィン組成物。
【請求項７】
ポリオレフィン組成物のメルトフローレートが、０．１乃至２００ｇ／１０分である請求項１乃至６のいずれか一項記載のポリオレフィン組成物。
【請求項８】
ポリオレフィン組成物のメルトフローレートが、０．２乃至５０ｇ／１０分である請求項１乃至６のいずれか一項記載のポリオレフィン組成物。
【請求項９】
ポリオレフィン組成物のメルトフローレートが、０．３乃至２０ｇ／１０分である請求項１乃至６のいずれか一項記載のポリオレフィン組成物。
【請求項１０】
溶融及びブレンド条件において、成分ｂ）のメルトフローレート（１９０℃、２．１６ｋｇ）が、成分ａ）のメルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ）よりも高いものである、請求項１乃至９のいずれか一項記載のポリオレフィン組成物。
【請求項１１】
溶融及びブレンド条件において、成分ｂ）のメルトフローレート（１９０℃、２．１６ｋｇ）が、成分ａ）のメルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ）の少なくとも２倍高いものである、請求項１乃至９のいずれか一項記載のポリオレフィン組成物。
【請求項１２】
溶融及びブレンド条件において、成分ｂ）のメルトフローレート（１９０℃、２．１６ｋｇ）が、成分ａ）のメルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ）の少なくとも５倍高いものである、請求項１乃至９のいずれか一項記載のポリオレフィン組成物。
【請求項１３】
さらに、従来の添加剤及び／又は安定剤及び／又はフィラーを含む、請求項１乃至１２のいずれか一項記載のポリオレフィン組成物。
【請求項１４】
成分ａ）の異種相ポリマーが、多段階プロセスで製造され、エチレンホモポリマー又はエチレン／α−オレフィンコポリマーと混合される、請求項１乃至１３のいずれか一項記載のポリオレフィン組成物を製造する方法。
【請求項１５】
成分ａ）とｂ）が、過酸化物の存在下、又は非存在下で、溶融ブレンドにより混合される、請求項１４記載の製造方法。
【請求項１６】
射出成形、圧縮成形、ブロー成形、フィルム押出、シート押出、パイプ押出、チューブ押出、プロフィル押出、フィルムブロー、及び熱成形による、包装の用途のための製品を製造するための、請求項１乃至１３のいずれか一項記載のポリオレフィン組成物の使用。
【請求項１７】
ａ）組成物の全重量に対して８５〜９８重量％の異種相のプロピレン／α−オレフィンコポリマーと、
ｂ）組成物の全重量に対して１５〜２重量％の、エチレンホモポリマーと
を含む、ポリオレフィン組成物であって、
ａ）の異種相のプロピレン／α−オレフィンコポリマーは、マトリックスポリマーとしての、０〜１５モル％のα−オレフィンを含むプロピレンのポリマー又はコポリマーと、２０〜８０モル％のα−オレフィンを含むプロピレン／α−オレフィンゴムコポリマーとを含むものであり、
ｂ）のエチレンホモポリマーは、０．９２０ｇ／ｃｍ３未満の密度を有するものである、
良好な衝撃強さと透明性を有するポリオレフィン組成物の使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、衝撃強さと光学特性が改善されたポリオレフィン組成物に関するものである。より詳しくは、本発明は、室温未満の温度、特に０°未満の温度における衝撃強さが改善され、光学特性が改善された、特により高い透明性とより濁りの少ない、ポリオレフィン組成物、特にポリプロピレン組成物に関する。
【０００２】
本発明の組成物は、特に、包装の用途に、特に急速冷凍用途のための食物包装の用途のために有用である。
【背景技術】
【０００３】
ポリプロピレンホモポリマーは、包装用途に広く用いられている。ポリプロピレンホモポリマーは、バランスの取れた特性を示し、安価で、容易に分解可能なポリマーであるが、透明性が低く、衝撃強さが低い。
【０００４】
核形成剤及び／又は清澄剤を添加することにより、ポリプロピレンンホモポリマーの低い光学特性と衝撃強さを改善することが示唆されている。適当な核形成剤は、例えば、タルカム、ジソルビトール、有機リン酸塩などである。
【０００５】
それでも、プロピレンホモポリマーの所望の特性は、所望の程度にまで、すなわち低温の高い衝撃強さを示すほどまでには、改善されることができない。
【０００６】
衝撃強さと光学特性が改善された組成物は、例えば、プロピレン／α−オレフィンランダムコポリマーであり、ここでα−オレフィンはエチレン又は、４乃至１０の炭素原子を有するα−オレフィンである。周囲温度では、透明性はより高く、衝撃強さはかなり改善されているが、低温、すなわち０℃以下での衝撃強さは、未だに満足のいくものではない。プロピレン／α−オレフィンランダムコポリマーは、モノマー含有量に応じて、延性から脆性への転移温度が、−５℃から５℃の間であり、したがって、低温での衝撃強さが非常に低いままである。
【０００７】
低温での衝撃強さを改善するために、異種相ポリマー組成物が示唆されている。異種相ポリマーは、マトリックス相（相１）と第２の相を有するポリマーである。マトリックス相は、通常、ポリプロピレンホモポリマー又はポリプロピレン／α−オレフィンコポリマー相であり、第２の相は通常プロピレン／α−オレフィンゴムポリマーである。
【０００８】
第２の相のポリマーは、通常−３０℃未満の、低いガラス転移温度を有している。したがって、そのような異種相の系の衝撃強さは、急速冷凍への用途に用いたときでさえも、かなり満足できるものである。主な欠点は、異種相の系で、ゴム粒子が大きいことに主に起因する透明性の低さである。
【０００９】
異種相ポリマー系の透明性を改善するためのいくつかの試みがなされている。
【００１０】
ＥＰ−Ｂ０３７３６６０（特許文献１）は、衝撃強さが改善され、透明性が改善された、エラストマーのプロピレン／エチレンをマトリックス相とし、相２がプロピレン／α−オレフィンゴムである異種相ポリマーで、相１と相２の固有の粘度比が定義された値、すなわち０．２でなければならないポリマーを開示している。したがって、ＥＰＢ０３７３６６０の開示の異種相系は、相１と相２のポリマーの非常に特別な組合せに限定される。
【００１１】
ＥＰ−Ａ０８１４１２７（特許文献２）は、プロピレンホモポリマー又はプロピレン／α−オレフィンコポリマーと、プロピレン又はブテン−１とエチレンとのエラストマーのコポリマーとに基づく、脆化耐性ポリオレフィン組成物とその可撓性の物品を開示している。エラストマーのコポリマーは、ポリマー組成物の透明性を変えることなしに、可撓性を強化する。これらの組成物は、医療用品及び食物包装物質のために用いられるとクレームされているが、これは包装用途のためには少なくとも満足できない。
【００１２】
ＥＰ−Ｂ０５９３２２１（特許文献３）は、定義されたＭＦＲのポリプロピレンと、エチレン／α−オレフィンコポリマーを含む、衝撃強さと剛性と高い成形性の良好なバランスを有し、自動車部品に有用なポリプロレン樹脂組成物を開示している。これらの組成物は、良好な光学特性を有しておらず、特に透明性が低く、濁りが多い。
【特許文献１】欧州特許第０３７３６６０号明細書
【特許文献２】欧州特許出願公開第０８１４１２７号明細書
【特許文献３】欧州特許第０５９３２２１号明細書
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
本発明は、包装用途のための、周囲温度と低温での衝撃強さが改善され、光学特性が改善され、特に良好な透明性を有し、濁りの少ない、ポリプロピレン組成物を提供することを主題とする。本発明のさらなる主題は、低温での衝撃強さが改善され、良好な光学特性を有する、包装用途のためのポリプロピレン組成物の製造方法である。
【００１４】
本発明のさらなる主題は、包装用途に、特に急速冷凍用途の食物包装に有用なこれらのポリプロピレン組成物からなる物品を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
本発明の目的は、改善された衝撃強さと改善された光学特性を示す、改質剤により改質された異種相ポリマー系を提供することにより解決される。
【００１６】
したがって、本発明は、
ａ）組成物の全重量に対して８５〜９８重量％の異種相のプロピレン／α−オレフィンコポリマーと、
ｂ）組成物の全重量に対して１５〜２重量％の、エチレンホモポリマー又はエチレン／α−オレフィンコポリマー
とを含む、ポリオレフィン組成物であって、
ａ）の異種相のプロピレン／α−オレフィンコポリマーは、マトリックスポリマーとして、０〜１５モル％のα−オレフィンを含むプロピレンのポリマー又はプロピレンとα−オレフィンのコポリマーと、２０〜８０モル％のα−オレフィンを含むプロピレン／α−オレフィンゴムコポリマーとを含むものであり、
ｂ）のエチレンコポリマー中のα−オレフィンは４〜１０の炭素原子を有し、エチレンホモ又はコポリマーは、０．９２５ｇ／ｍ３未満の密度を有するものである、
良好な衝撃強さと透明性を有する、ポリオレフィン組成物に関する。
【００１７】
成分ａ）は、好ましくは、マトリックスポリマー（相１ポリマー）として、０〜１５モル％のα−オレフィンを含むプロピレンのポリマーまたはコポリマーと、２０〜８０モル％のα−オレフィンを含むプロピレン／α−オレフィンゴムコポリマーとを含む、異種相プロピレン／α−オレフィンコポリマーである。
【００１８】
好ましくは、プロピレン／α−オレフィンゴムの分子量は、各プロピレンホモポリマーのポリプロピレン／α−オレフィンコポリマーの分子量以下である。
【００１９】
成分ａ）の異種相ポリマーは、ポリプロピレン又はポリプロピレンとα−オレフィンとの多段階方法の重合、例えば、従来の触媒を用いて、バルク重合、気相重合、スラリー重合、溶液重合又はこれらの組み合わせにより、製造され得る。これらの方法は、当業者には周知である。
【００２０】
好ましい方法は、バルクスラリーループリアクター（類）及び気相リアクター（類）の組合せである。マトリックスポリマーは、ループリアクター又はループと気相リアクターの組合せのいずれでも作製することができる。
【００２１】
こうして製造されたポリマーは、別のリアクターに移され、プロピレン／α−オレフィンゴムが重合される。好ましくはこの重合工程は、気相重合で行なわれる。
【００２２】
異種相コポリマーの重合のための好適な触媒は、４０〜１１０℃の温度で、１０〜１００barの圧力で、プロピレンとコモノマーを重合または共重合することができるプロピレン重合のためのあらゆる立体特異的触媒である。チーグラーナッタ触媒及びメタロセン触媒が好適な触媒である。
【００２３】
当業者は、そのような異種相系を製造する種々の可能性を知っており、本発明に用いられる好適な異種相ポリマー系を製造するための好適な手順を簡単に見出すであろう。
【００２４】
成分ａ）の異種相ポリマーのマトリックスポリマーは、相２のポリマーに対するマトリックスポリマー（相１のポリマー）比が、約９７：３〜８０：２０、好ましくは９５：５〜９０：１０でもよい。
【００２５】
異種相ポリマーは、ＩＳＯ１１３３に従ったメルトフローレートが、約０．１〜２００ｇ／分、好ましくは０．２〜５０ｇ／１０分、より好ましくは０．３〜２０ｇ／１０分の値を示す。マトリックスポリマーのエチレン含有量は、７モル％まででもよく、成分ａ）の異種相ポリマーの全体のエチレン含有量は、３０モル％まででもよく、好ましくは１５モル％までである。
【００２６】
成分ａ）のポリマーは、好ましくは、５００ＭＰａを超える曲げ係数を有する（ＤＩＮ５３４５７）。
【００２７】
成分ｂ）は、エチレンホモポリマー又はエチレン／α−オレフィンコポリマーであり、α−オレフィンは４〜１０の炭素原子を有する。
【００２８】
例えば、成分ｂ）は、低密度エチレンホモポリマー又は、エチレンと例えばビニルアセタート又はブチルアクリラートなどとのコポリマーでもよい。成分ｂ）の量は、組成物の全重量に対して、２〜１５重量％、好ましくは３〜１０重量％、最も好ましくは４〜７重量％である。
【００２９】
好ましくは、低密度エチレンホモ又はコポリマー（成分ｂ））の密度は、ＩＳＯ１１８３に従って、０．９２５ｇ／ｃｍ３未満である。より好ましくは、低密度エチレンホモ又はコポリマーは、０．９２０ｇ／ｃｍ３未満である。最も好ましくは０．８９０乃至０．９２０ｇ／ｃｍ３である。
【００３０】
好ましくは、エチレンホモ−又はコポリマー（成分ｂ））は、溶融及びブレンド条件において、成分ａ）の異種相ポリマーよりも実質的に高いメルトフローレート（ＭＦＲ）（温度：１９０℃、荷重：２．１６ｋｇ）を有するべきである。好ましくは、成分ｂ）のメルトフローレートが、成分ａ）のメルトフローレートの少なくとも２倍、より好ましくは少なくとも５倍である。成分ｂ）のＭＦＲは、１９０℃の温度、２．１６ｋｇの荷重で測定される。成分ａ）のＭＦＲは、２３０℃の温度、２．１６ｋｇの荷重で測定される。
【００３１】
それらのエチレンホモ又はコポリマーは、高圧チューブプロセス又は高圧オートクレーブプロセスで製造され得る。
【００３２】
あるいは、直鎖状低密度タイプのエチレンコポリマーは、典型的にはチーグラータイプの触媒を用いた低圧プロセスで製造され得る。さらに、成分ｂ）のポリマーは、メタロセン触媒を用いて製造され得る。メタロセン触媒を用いて製造された成分ｂ）のポリマーは、典型的には、エチレンとブテン又はオクタンの弾性コポリマー類で、好ましくは０．８９０〜０．９１５ｇ／ｃｍ３の密度を有する。
【００３３】
本発明の組成物は、さらに、従来の添加剤、例えば、抗酸化剤、安定剤、酸性の金属封鎖剤、清澄剤、着色剤、抗ＵＶ剤、核形成剤、帯電防止剤、滑り／離型剤、フィラー、ナノフィラーなどを含むことができる。典型的には、これらの添加剤は、組成物の全重量に対して、各々２重量％未満、より好ましくは０．５重量％未満で存在し得る。
【００３４】
各従来の添加剤の例には、Irganox 1010及びIrgafos 168（Ciba Speciality Chemicalsから市販されている安定剤）、ステアリン酸カルシウム及び合成ハイドロタルサイト（例えば、協和化学工業からのＤＨＴ−４Ａ）及び１，２：３，４−ジ（エチルベンジリデン）ソルビトール−ＥＢＤＳ（例えば、三井東圧からのＮＣ−４）及び１，３：２，４−ビス（３，４−ジメチルベンジリデン）ソルビトール−ＤＭＢＤＳ（例えば、Milliken ChemicalからのMillad 3988）が含まれる。
【００３５】
本発明のポリプロピレン組成物は、好ましくは、清澄化される。清澄化ポリプロピレンは、例えば、清澄化又は核形成剤、例えばＥＤＢＳ、ＭＤＢＳ（１，３：２，７−ジ（メチルベンジリデン）ソルビトール）及びＤＭＤＢＳ、リン酸塩、例えば、２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ターシャルブチルフェニル）ホスファートなど、ポリビニルシクロヘキサンなどを添加することにより、製造することができる。典型的には、そのような清澄又は核形成剤は、射出成形後の濁りのレベルを、２ｍｍの射出成形シートで６０％未満に低下させ、好ましくは４０％未満に低下させる。
【００３６】
本発明のポリオレフィン組成物は、成分ａ）の異種相ポリマーを成分ｂ）と、任意に従来の添加剤及び／又は安定化剤及び／又はフィラーを添加して、混合することにより製造される。
【００３７】
好ましくは、混合は、押出機又は他の溶融ブレンド装置で、好ましくは二軸押出機において、溶融ブレンドにより行なわれ、通常その後、ペレット化される。成分は、そのように溶融ブレンドされても良く、又はメルトブレンドは、組成物のメルトフローレートを増加させるために、過酸化物成分の存在下で行なうこともできる。ついで、ポリプロピレンの分解（ビスブレーキング）に適している過酸化物、好ましくは有機過酸化物を、ブレンド装置へ、成分ａ）とｂ）とともに供給するか、又は過酸化物を、溶融ブレンド装置へ、別に添加することもできる。
【００３８】
本発明の組成物は、衝撃強さ、特に０℃未満の温度における衝撃強さが改善されており、また光学特性も改善されており、特に高い透明性と低い濁りを有する。
【００３９】
本発明のポリプロピレン組成物は、さらに、通常の転換技術、例えば射出成形、圧縮成形、ブロー成形（押出し又は射出引張ブロー成形）、押出し（フィルム、シート、パイプ、チューブ、プロファイル押出し）、フィルムブロー、加熱成形などを用いて、末端製品に転換され得る。好ましくは、末端製品は、射出成形、ブロー成形又は熱成形により形成される包装容器、又はフィルム押出しにより形成される包装フィルムである。
【００４０】
製品は、特に、食物包装の用途、特に急速冷凍用途に適している。
【００４１】
さらに、本発明の目的は、良好な衝撃強さと良好な光学特性、特に良好な透明性を有し濁りの少ない新規な物品を提供することである。
【００４２】
この目的は、
ａ）組成物の全重量に対して８５〜９８重量％の異種相のプロピレン／α−オレフィンコポリマーと、
ｂ）組成物の全重量に対して１５〜２重量％の、エチレンホモポリマー又はエチレン／α−オレフィンコポリマーを含む、ポリオレフィン組成物であって、
ａ）の異種相のプロピレン／α−オレフィンコポリマーは、マトリックスポリマーとして、０〜１５モル％のα−オレフィンを含むプロピレンのポリマー又はプロピレンとα−オレフィンのコポリマーと、２０〜８０モル％のα−オレフィンを含むプロピレン／α−オレフィンゴムコポリマーとを含むものであり、
ｂ）のエチレンコポリマー中のα−オレフィンは４〜１０の炭素原子を有し、エチレンホモ又はコポリマーは、０．９２５ｇ／ｃｍ３未満の密度を有するものである、ポリオレフィン組成物を、良好な衝撃強さと良好な透明性を有する製品を製造するためにを用いることにより達成される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００４３】
〔実施例〕
異種相ポリマー類：
異種相ポリマーを二段階プロセスで製造した。第１の工程では、ランダムプロピレン／エチレンコポリマーを重合し（液体プロピレンでの重合）、第２の工程では、プロピレン／エチレンゴムを重合した。プロピレン／エチレンランダムコポリマーとプロピレン／エチレンゴムの比は、９２：８であった。
【００４４】
ベースのメルトフローレートから、約１０〜１５ｇ／１０分のメルトフローレートのジ−ｔ−ブチルペルオキシドを、ビスブレーキングのために、用いた。
【００４５】
組成物と添加剤を、２５０℃の温度で、二軸押出しで配合した。ストランドは、冷水で冷却し、ペレット化した。
【００４６】
異種相ポリマーの特性を表１に示す。
【００４７】
【表１】
2008138222.tif 000002
【００４８】
表中、
ＭＦＲ２マトリックス：相（１）のＩＳＯ１１３３に従った、メルトフローレート
ＸＣＳマトリックス：相（１）のキシレン低温溶解分画
Ｃ２マトリックス：相（１）のエチレン含有量（ランダムに取り込まれている）
ＮＦＲ２全体：異種相系（相１＋２）の、ＩＳＯ１１３３に従ったメルトフローレート
ＸＣＳ全体：異種相系（相１＋２）のキシレン低温溶解分画
Ｃ２全体：異種相系（相１＋２）の全エチレン含有量
ｉ．Ｖ．／ＸＣＳ：キシレン低温溶解分画の固有の粘度（プロピレン／エチレンゴム−相２の分子量を示す）
Ｃ３／ＸＣＳ：キシレン低温溶解分画のプロピレン含有量
【００４９】
ポリマーは、２０秒間、強力なミキサー（Henschel ミキサー）中で、従来の添加剤（０．０５％のIrgafos 168、０．０５％のIrganox 1010、０．１ ステアリン酸カルシウム、０．０６％のグリセロールモノスレアラート、０．１８％のMillad 3988）と混合した。
【００５０】
実施例１−４：
表１のポリマー１−４（成分ａ））を、５％のExact 2M048、すなわち、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ）１０ｇ／１０分、密度９０２ｇ／ｃｍ３の市販のメタロセン触媒系ポリエチレングレード、と混合した；すなわち、ＤｅｘＰｌａｓｔｏｍｅｒｓ（成分ｂ））を添加した。
【００５１】
ベースのメルトフローレートから、約１０〜１５ｇ／１０分のメルトフローレートまで、ビスブレーキングのために、ジ−ｔ−ブチルペルオキシドを用いた。
【００５２】
組成物と添加剤を、２５０℃の温度で、二軸押出機で配合した。ストランドは、冷水で冷却し、ペレット化した。射出成形した試験バーを作製し、ＩＳＯ１７９に従ってノッチ付衝撃強さを測定した。
【００５３】
光学特性、特に透明度と濁り（ヘーズ）を測定するために、射出成形プラーク（６０*６０*２ｍｍ）を作製した。光学特性は、ＡＳＴＭ Ｄ−１００３−９２に従って測定した。
【００５４】
比較例１−４：
表１の異種相ポリマーを、比較化合物として用いた。衝撃強さと光学特性を、上述のごとく測定した。
【００５５】
結果を表２に示す。
【００５６】
【表２】
2008138222.tif 000003
【００５７】
実施例５−６：
表１の選択された異種相ポリマー（成分ａ））を、５％のBorealis CA9150（ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ）１５ｇ/１０分、密度９１５ｇ／ｃｍ３の市販のＬＤＰＥグレード、（成分ｂ））と混合した。
【００５８】
比較例５と６を成分ｂ）を添加せずに調製した。
【００５９】
組成物を、上述の如く、テストして、衝撃強さ及び光学特性を上述の如く測定した。
【００６０】
結果を表３に示す。
【００６１】
【表３】
2008138222.tif 000004