(57)【要約】【課題】  ある電気移動度の幅を粒径幅に変換し、測定された荷電数から粒子個数を算出するに際し、補正係数を導入した数学的手法を用いて算出する粒子分級装置を提供する。【解決手段】  帯電エアロゾルをエアロゾル供給部から吸引し、電気移動度により分級するとともに、測定対象成分の粒子数を検出器により検出するものであり、以下の関係式（１）により装置内に吸引される粒径範囲内の粒子数Ｎａ（個／秒）を算出する。ここで、Ｎｅｌは検出器に紛れ込んでくる大粒径粒子数（個／秒）、ｎｌは大粒径粒子の平均価数、Ｎｅｓは所定の粒径範囲内の粒子で検出器で検出されないで流出する小粒径粒子数（個／秒）、Ｃａは小粒径粒子の平均帯電率、Ｅａは小粒径粒子の平均価数、Ｉｍｆｃｅは測定電流である。  Ｎａ＝（Ｉｍｆｃｅ−ｅ×ｎｌ×Ｎｅｌ）／（ｅ×Ｅａ×Ｃａ）＋Ｎｅｓ  …（１）【選択図】図１
2008096169.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
供給された試料ガスを帯電して帯電エアロゾルを生成する荷電機構を備え、前記帯電エアロゾルをエアロゾル供給部から吸引し、電気移動度により分級するとともに、測定対象成分の粒子数を検出器により検出する粒子分級装置において、
前記粒子分級装置は一定粒径以上及び一定粒径以下の粒子を除去して所定の粒径範囲の粒子を前記検出器で検出する機構を備え、以下の関係式（１）により１秒あたりに該装置内に吸引される前記粒径範囲内の粒子数Ｎａ（個／秒）を算出することを特徴とする粒子分級装置。
Ｎａ＝（Ｉｍｆｃｅ−ｅ×ｎｌ×Ｎｅｌ）／（ｅ×Ｅａ×Ｃａ）＋Ｎｅｓ  …（１）
ここで、前記粒径範囲より大粒径の粒子で前記検出器に紛れ込んでくる１秒あたりの大粒径粒子数をＮｅｌ（個／秒）、該大粒径粒子の平均価数をｎｌとし、
所定の粒径範囲内の粒子で前記検出器で検出されないで流出する１秒あたりの小粒径粒子数をＮｅｓ（個／秒）とし、
該小粒径粒子の平均帯電率をＣａ、該小粒径粒子の平均価数をＥａ、電気素量をｅ、前記検出器による測定電流をＩｍｆｃｅ（Ａ）とする。
【請求項２】
請求項１における（１）式に替えて、以下の関係式（２）により粒子数Ｎａ（個／秒）を算出する粒子分級装置。
Ｎａ＝（Ｉｍｆｃｅ（１−ｅ×ｎｌ×ｋ））／（ｅ×Ｅａ×Ｃａ）＋Ｎｅｓ  …（２）
ここでｋは比例定数である。
【請求項３】
Ｎｅｌ×ｎｌ＝０、Ｎｅｓ＝０、ｎｌ×ｋ＝０、又はＥａ×Ｃａ＝１とする請求項１又は２に記載の粒子分級装置。
【請求項４】
前記荷電機構は、供給された試料ガスを帯電して帯電エアロゾルを生成する帯電部、前記帯電部の下流に設けられ、前記帯電エアロゾルを放出する放出部、及び前記帯電エアロゾルの一部を前記放出部の下流から吸入し、前記帯電部の上流に輸送するポンプからなる請求項１から３のいずれかに記載の粒子分級装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は電気移動度から粒径分布等に変換する際の数学的手法を提供する装置に関し、例えば環境ガスに含まれる粒子数を測定する粒子分級装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
エアロゾルとは、一般に分散媒体が気体で、分散質が液体又は固体のコロイドを意味し、例えば自動車排ガスなどの環境ガスを示す。
粒子数を測定する装置としては、測定対象エアロゾル中の粒子を帯電させ、帯電した荷電粒子の電場中での移動速度の違いを利用して分級した後に測定する電気移動度測定装置が用いられている。電気移動度と粒子径との間には一定の関係があるので、電気移動度を指定することで微粒子径を指定することができる。
【０００３】
電気移動度により粒子を分級し、粒子数を計数する粒子分級装置においては、電気移動度分布から粒径分布へと変換する際、粒子の帯電率やその帯電価数の分布を知ることは重要である。
【０００４】
これまでに、０価を含む正負の帯電価数分布に関しては、Wiedensohlerによる理論モデルが開発された。
一方、サブミクロン領域におけるFuckの拡張理論に基づいた近似式（３）が示され、０価を含む±２価以内の帯電価数に適用されている。
【０００５】
2008096169.tif 000003
【０００６】
【表１】
2008096169.tif 000004
この近似式（３）において、ａｉ(N)は表１に示される係数を、Ｎは微粒子の電荷価数を、Ｄｐは微粒子の平均粒径を、（Ｄｐ／ｎｍ）はＤｐの単位がｎｍであることをそれぞれ意味している。
【０００７】
また、＋３価以上又は−３価以下の帯電価数のものに対しては、Gunnによって導かれた近似式（４）が用いられている。
2008096169.tif 000005
この近似式（４）において、ｅは素電荷、ε0は空気中の誘電率、Ｄｐは粒子直径、ｋはボルツマン定数、Ｎは電荷数、（Ｚi+/Ｚi-）はイオン移動度を意味する。
【０００８】
従来、電気移動度の分布測定結果に対し、上記（３），（４）式を用い、各種数学的手法による補正を加えて粒度分布を求めていた（非特許文献１参照。）。ここでの数学的手法は、電気移動度ごとの計数値に対し、一旦全てを１価と仮定して粒度分布を算出し、（３），（４）式に基づいて帯電率や多価帯電の影響を考慮し、粒度分布を再計算し、初期の仮定分布との差異を、例えば、分級ごとの残差平方和にて評価する方法である。また、その評価値が一定の値になるまで繰り返し演算を行なう方法などもある。
【０００９】
【非特許文献１】福島信彦."静電気を利用した粒度分布測定におけるデータ処理"エアロゾル研究,12(4),288-294(1997)
【特許文献１】特許第３４５９３５９号公報
【非特許文献２】Knutson, E.O. and Whitby, K.T. (1975). "Aerosol Classification by Electric Mobility: Apparatus, Theory, and Applications," J. Aerosol Sci., vol.6, pp.453-460.
【非特許文献３】Mirme A.,Noppel M.,Peil I.,Salm J.,Tamm E.and Tammet H.(1984)"Multi-channel electric aerosol spectrometer."In 11th int.Conf.On Atmospheric Aerosols. Condensation and Ice Nuclei, Budapest, 2, pp.155-159
【非特許文献４】Mirme A. and Tamm E. (1991)"Comparison of sequential and parallel measurement principles in aerosol spectrometry."J.Aerosol Sci.,22Sl, pp.S331-S334
【特許文献２】特開２００３−３２６１９２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
測定対象ガスの粒径分布がわかっている場合や、粒径分布を推定できるデータがある場合、上記（３），（４）式を用いることができる。
しかし、一定粒径以上及び一定粒径以下の粒子を除去した所定の粒径範囲の粒子分布（これを箱型伝達関数と言う。）を持った粒子の個数を計数する微分型電気移動度測定装置においては、従来の方法で測定結果から粒度幅や個数を導くことは原理的にできない。
【００１１】
そこで本発明は、ある電気移動度の幅を粒径幅に変換し、測定された荷電数から粒子個数を算出するに際し、補正係数を導入した数学的手法を用いて算出する粒子分級装置を提供する。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明の粒子分級装置は、供給された試料ガスを帯電して帯電エアロゾルを生成する荷電機構を備え、帯電エアロゾルをエアロゾル供給部から吸引し、電気移動度により分級するとともに、測定対象成分の粒子数を検出器により検出するものである。そして、上記粒子分級装置は一定粒径以上及び一定粒径以下の粒子を除去して所定の粒径範囲の粒子を検出器で検出する機構を備え、以下の関係式（１）により１秒あたりにその装置内に吸引される粒径範囲内の粒子数Ｎａ（個／秒）を算出することを特徴としている。
Ｎａ＝（Ｉｍｆｃｅ−ｅ×ｎｌ×Ｎｅｌ）／（ｅ×Ｅａ×Ｃａ）＋Ｎｅｓ  …（１）
ここで、上記粒径範囲より大粒径の粒子で上記検出器に紛れ込んでくる１秒あたりの大粒径粒子数をＮｅｌ（個／秒）、その大粒径粒子の平均価数をｎｌとし、
所定の粒径範囲内の粒子で検出器で検出されないで流出する１秒あたりの小粒径粒子数をＮｅｓ（個／秒）とし、
その小粒径粒子の平均帯電率をＣａ、その小粒径粒子の平均価数をＥａ、電気素量をｅ、検出器による測定電流をＩｍｆｃｅ（Ａ）とする。
これらのＮｅｌ，ｎｌ，Ｎｅｓ，Ｃａ，Ｅａは、測定者によって指定されたものである。
【００１３】
上記の（１）式に替えて、以下の関係式（２）により粒子数Ｎａ（個／秒）を算出してもよい。（２）式は経験的に、（１）式中のNelが測定電流値Imfceに比例することに由来する。
Ｎａ＝（Ｉｍｆｃｅ（１−ｅ×ｎｌ×ｋ））／（ｅ×Ｅａ×Ｃａ）＋Ｎｅｓ  …（２）
ここでｋは比例定数である。
【００１４】
さらに、Ｅａ、Ｃａ、Ｎｅｌ、ｎｌ、Ｎｅｌ、Ｎｅｓを統括的な一変数を用いて表わすようにしてもよい。例えば、Ｎｅｌ×ｎｌ＝０、Ｎｅｓ＝０、ｎｌ×ｋ＝０、又はＥａ×Ｃａ＝１としてもよい。
経験、或いは理論に基づき複数の未知変数をまとめることで、演算、設定の負荷を減じることが可能となる。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の粒子分級装置では、一定粒径以上及び一定粒径以下の粒子を除去した所定の粒径範囲の粒子数を検出する際、粒子数、平均帯電率及び平均価数を用いた数式により算出するようにしたので、粒径分布が未知である試料や、粒径分布が推定できない試料を測定する場合にも、簡便かつ高速に所定の粒径範囲の粒子数を算出できるようになり、反復計算も必要としなくなる。
【００１６】
（１）式の替わりに（２）式を用いるようにすれば、より現実に近い記述が可能となる場合が多い。
【００１７】
Ｎｅｌ×ｎｌ＝０、Ｎｅｓ＝０、ｎｌ×ｋ＝０、又はＥａ×Ｃａ＝１とすれば、
メモリ節約、設定ステップ削減の効果がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
以下に本発明を詳細に説明する。
図１を参照しながら粒子分布に関する以下の粒子数算出例１〜３を説明する。
［所定の粒径範囲内の粒子の算出］
［粒子数算出例１］
箱型伝達関数粒径帯域の粒子の平均価数をＥａ、平均帯電率をＣａとする。
箱型伝達関数粒径帯域に紛れ込んでくる１秒あたりの大粒径多価荷電粒子数をＮｅｌ（個／秒）、その平均価数をｎｌとする。
箱型伝達関数粒径帯域から流出する１秒あたりの小粒径多価荷電粒子数をＮｅｓ（個／秒）とする。
また、電気素量をｅ、検出器による測定電流をＩｍｆｃｅ（Ａ）とする。
【００１９】
これらを用いて以下の関係式（１）から粒子数Ｎａを算出する。
Ｎａ＝（Ｉｍｆｃｅ−ｅ×ｎｌ×Ｎｅｌ）／（ｅ×Ｅａ×Ｃａ）＋Ｎｅｓ  …（１）
これらのＮｅｌ，ｎｌ，Ｎｅｓ，Ｃａ，Ｅａは、測定者によって指定されたものである。
【００２０】
図１は上述の粒子数算出例を説明する粒子分布の概略図である。
（Ａ）はエアロゾルに含まれる全価数の粒子の粒径分布１０ｎｍ〜１０００ｎｍにおける粒子分布を示した図である。粒径１００ｎｍの粒子（個数／ｃｃ）の存在量をピークとして、１０ｎｍ、１０００ｎｍに近づくほど個数は減少している。
【００２１】
（Ｂ）は粒径分布２０ｎｍ〜１００ｎｍにおいて、０価〜３価以上を区分（＋−を区別せず）して表示した粒子分布の図である。
粒子の価数分布は既知であり、（Ｂ）の下段に示すように、粒径２０ｎｍの場合、０価は８０％、１価は１５％、２価は４．５％、３価以上は０．５％であり、粒径１００ｎｍの場合、０価は５０％、１価は３０％、２価は１５％、３価以上は５％である。
【００２２】
関係式（１）における「ｎｌ×Ｎｅｌ」は、箱型伝達関数帯域に紛れ込んでくる１秒当たりの大粒径多価荷電粒子である「２１０ｎｍ×３価」や「１２０ｎｍ×２価」を示しており、「Ｎｅｓ」は箱型伝達関数帯域から流出する１秒当たりの小粒径多価荷電粒子である「３０ｎｍ×２価」を示している。
【００２３】
［粒子数算出例２］
また、経験的にＩｍｆｃｅとＮｅｌは比例関係になることが多いため、以下の関係式（２）によって粒子数Ｎａを算出する場合もある。
Ｎａ＝（Ｉｍｆｃｅ（１−ｅ×ｎｌ×ｋ））／（ｅ×Ｅａ×Ｃａ）＋Ｎｅｓ  …（２）
ここでのｋは電流値の比例定数を示している。
【００２４】
［粒子数算出例３］
さらに、Ｅａ、Ｃａ、−Ｎｅｌ、ｎｌ、−Ｎｅｌ、Ｎｅｓを統括的な一変数を用いて表わすようにしてもよい。例えば、（１），（２）式とも、Ｎａ＝Ａ×Ｉｍｆｃｅ−Ｂのように表わすことができる。ここで、Ａ，Ｂは測定者によって指定される定数である。
また、粒子の粒径分布によっては、Ｎｅｌ×ｎｌ＝０、Ｎｅｓ＝０、ｎｌ×ｋ＝０、又はＥａ×Ｃａ＝１としてもよい。
【００２５】
本発明の粒子分級装置では、一定粒径以上及び一定粒径以下の粒子を除去した所定の粒径範囲の粒子数を検出する際、粒子数、平均帯電率及び平均価数を用いた数式により算出するようにしたので、粒径分布が未知である試料や、粒径分布が推定できない試料を測定する場合にも、簡便かつ高速に所定の粒径範囲の粒子数を算出できるようになる。
実際の試料ガス中の粒子濃度を計算する際、荷電機構３３内の希釈の影響等を考慮して計算する必要がある。
【００２６】
次に、本発明の粒子分級装置の配管系統について図２を参照しながら説明する。
［粒子分級装置の配管系統］
粒子数を測定する装置としては、測定対象エアロゾル中の粒子を帯電させ、帯電した荷電粒子の電場中での移動速度の違いを利用して分級した後に測定する電気移動度測定装置が用いられている。電気移動度と粒子径との間には一定の関係があるので、電気移動度を指定することで微粒子径を指定することができる。
電気移動度測定装置には、特定の電気移動度及びそのごく近傍の電気移動度をもつ微粒子を選び出すことができる微分型電気移動度測定装置（ＤＭＡ；Differential mobility analyzer）（特許文献１参照。）と、ある電気移動度よりも小さい電気移動度をもつ微粒
子を選び出すことができる積分型電気移動度測定装置がある。
【００２７】
例えば、自動車排ガス中の微粒子による健康への影響を評価する際、一定粒径幅における粒子数を計数すること、つまり、一定粒径以上及び一定粒径以下の粒子を除去した所定の粒径範囲の粒子分布（これを箱型伝達関数と言う。）を検出することが必要である。
特に、近年は直径数ｎｍ〜数１００ｎｍの範囲内の超微粒子による健康影響が議論されており、それらを測定する装置には、自動車の運転状態に対応した素早い応答性が求められる。
【００２８】
上述のような直径数ｎｍ程度の超微粒子を計数する際の信頼できる装置としてＤＭＡが用いられてきたが、その場合の粒径分布は、特定の電気移動度及びそのごく近傍の電気移動度をもつようになる（非特許文献２参照。）。
そして、所望の箱型伝達関数に相当する結果を得ようとする場合には粒径を走査する必要があるが、この方法では自動車の運転状態に対応した素早い応答性を得ることが出来ないという問題がある。
【００２９】
高速応答性を可能とした粒子分級装置もあるが、強電界中に微小電流計電極を設置しているので、最小分解能に制限を受けることがある（非特許文献３，４参照。）。
また、装置内に電極などの不連続構造を持ち込むと、ガスの層流の維持が困難になることや、分級された粒子が装置の構造の一部をなす平板状電極表面に捕集されることから、再利用や別手法による分析等に供することができないこともある。
【００３０】
試料ガスが流れる主流路に流量計を設置して試料ガス（エアロゾル）供給量を測定する場合、微粒子の影響により、流量測定の誤差や流量計の劣化が生じる他、流量測定機構への粒子の付着による試料の変質を誘引することがある。
また、ＤＭＡの場合、小粒径粒子と大粒径粒子を測定する時間が異なるので、データの同時性が確保されないという問題がある。
【００３１】
そこで本発明の粒子分級装置では、試料ガスが流れる主流路に流量計を設置することなく、試料ガス供給量Ｑａを測定することが必要である。また、粒子分級装置にＤＭＡを用いる場合には試料ガス中の粒子径測定の同時性を確保する必要がある。
【００３２】
本発明にかかる粒子分級装置は、図２に示すように、エアロゾルを帯電する荷電機構３３と、帯電エアロゾル中の荷電粒子を電気移動度により分級する粒子分級機構ＰＤと、分級されて取り出された粒子の数を測定する検出器ＦＣＥ（ファラデーカップ・エレクトロメーター）とを備えている。また、粒子分級機構ＰＤには、シースガスを供給するシースガス供給機構３１が接続されている。
【００３３】
粒子分級機構ＰＤのシースガス供給機構３１との接続部はシースガス供給部７となっており、非帯電のシースガスを流量Ｑｃで供給するようになっている。
また、粒子分級機構ＰＤの荷電機構３３との接続部はエアロゾル供給部１１となっており、荷電装置ＩＮＺで帯電された帯電エアロゾルが試料ガス供給量Ｑａで粒子分級機構ＰＤ内に供給されるようになっている。なお、この流量Ｑａは直接求めるものではない。
【００３４】
粒子分級機構ＰＤ内には一対の対向電極が備えられ、その対向電極間に発生させる電界によって、電気移動度により荷電粒子を分級させる分級領域が形成されている。粒子分級機構ＰＤ内の説明は後述する。また、荷電機構３３とシースガス供給機構３１についての説明も後述する。
【００３５】
エアロゾル供給部１１の下流側で対向電極の近傍には、分級領域の外部へガスを流量Ｑｅで排出する第１排出部（大粒径排出部）１３が設けられている。
第１排出部１３の下流には、微粒子を除去するフィルタＦ３、ガス流量Ｑｅを測定して調整する流量調整部（第１排出部流量計）ＭＦＣ１、ポンプＰ３が備えられ、これらを流れるガスは流量Ｑｏでガス排出部３５から排出される。
【００３６】
また、粒子分級機構ＰＤの検出器ＦＣＥとの接続部は第２排出部（シースガス排出部）１７となっており、粒子分級機構ＰＤ内のシースガスが流量Ｑｓで排出されるようになっている。
【００３７】
粒子分級機構ＰＤ内へのガス供給はエアロゾル供給部１１への試料ガス供給のみであり、粒子分級機構ＰＤから外部へのガス排出は第１排出部１３からのガス排出のみとなっている。第１排出部１３から繋がる流路の一部は分岐流路３９となって流量調整部（分岐流路流量計）ＭＦＣ３に接続され、その下流はシースガス供給機構３１に接続されている。
【００３８】
また、第２排出部１７と検出器ＦＣＥの間には、ガス流量Ｑｓの一部を分岐して排出する第３排出部３７と、第３排出部３７から排出される流量Ｑｒを計測する第３排出部流量計（図示は略）が設けられており、ガス流量Ｑｒを測定できるようになっている。
【００３９】
［シースガス供給機構］
シースガス供給機構３１は、上流にあたる検出器ＦＣＥから下流にあたるシースガス供給部７までを結ぶ流路と、そこに配置されるポンプ等から構成されている。検出器ＦＣＥの下流には、シースガスを貯蔵するバッファタンクＢＴが備えられ、その下流には順に、シースガスを輸送するポンプＰ１、シースガスを室温近傍に保つ冷却タンクＣＴ、シースガスに混入した微粒子を除去するフィルタＦ１、シースガス流の流量を調整する流量調整弁ＮＶ１、シースガス流量Ｑｃを計量する流量計ＭＦＭ１が備えられている。
【００４０】
［粒子分級機構ＰＤ］
図３は粒子分級機構の概略図を示しており、（Ａ）は垂直断面図、（Ｂ）は（Ａ）のＸ−Ｘ’における水平断面図である。
円筒状の筐体１の内部には、円柱状の中心電極３が筐体１の中心軸と一致するように設けられている。筐体１の内面は外側電極４となっており、中心電極３と外側電極４により対向電極を構成している。中心電極３と外側領域４により形成される回転体状の空間が分級領域５であり、両電極３，４間に発生する電界を受けて、分級領域５内の荷電粒子は電気移動度によって分級する。
【００４１】
筐体１の上部には非荷電ガスをシースガスとして流量Ｑｃで導入するためのシースガス供給部７が設けられ、分級領域５の上端にはシースガスを層流化するための絶縁体製の整流子９が設けられている。整流子９を経たシースガスは分級領域５に供給される。
帯電エアロゾルはエアロゾル導入部１１から流量Ｑａでシースガス流を横切る方向に導入されるようになっており、分級領域５の一方の電極側（図３では外側電極４側）の上部はエアロゾル導入用の導入口１１ａとなっている。
【００４２】
分級領域５を通過した帯電エアロゾル中の荷電粒子の一部は第１排出部（大粒径排出部）１３から流量Ｑｅで排出されるようになっており、分級領域５の一方の電極側（図３では外側電極４側）の下部はガス排出用の排出口１３ａとなっている。
筐体１の下部、すなわちシースガス流の下流側には、分級領域５の下端の外側に第２排出部１７が設けられ、第２排出部１７の下流には流量Ｑｓでシースガスとともに送られてきた残余の荷電粒子数を、電気量として検出する検出器ＦＣＥが配置されている。
【００４３】
中心電極３の上端は絶縁部材１０と絶縁体製の整流子９により筐体１に支持され、中心電極３の下端は絶縁部材１９とシースガスの流れを層流化する整流子を兼ねる支持部材１６により筐体１に支持されており、中心電極３と外部電極となる筐体１との間が電気的に絶縁されている。
【００４４】
中心電極３の直径は２５ｍｍ、外側電極４の内側の直径は３３ｍｍであり、中心電極３の円柱状部分では中心電極３と外側電極４の間隔は約４ｍｍ程度で一定になっている。両電極３，４間には、例えば１０００〜１５００Ｖの分級電圧が印加される。
導入口１１ａと排出口１３ａは幅が０．５ｍｍで、外側電極４の内周面に沿って中心電極１を取り巻くリング状に形成されている。導入口１１ａ、排出口１３ａ間の距離は１００ｍｍ程度である。導入口、排出口は、スリットでもよい。
【００４５】
［荷電機構］
次に図２及び図４を参照しながら荷電機構について説明する。図４は荷電機構のブロック図を示している。
粒子は、例えばガスイオンによる拡散荷電によって荷電粒子となる。これは、大気等の中性ガスの一部がアメリシウム（Ａｍ）やコロナ放電によりイオン化され、そのガスイオンが拡散により粒子に衝突し、それが粒子に付着、又はそれの電荷を交換することによって粒子が荷電されるというものである。
【００４６】
しかし、Ａｍや軟Ｘ線を用いた場合は、その取り扱いや保管に際して放射線による被爆の危険性がある。また、従来の測定対象粒子を含む試料ガス中に直接コロナ放電する方法では、２次粒子の発生や粒子を構成する物質の分解、変性等の危険性があった。
これに対し、特許文献２は、試料ガス中に直接放電するのではなく、別室にて荷電ガス中に放電し、荷電したガスと粒子を混合する方式を提案している。
しかしながら、荷電ガスを外気から取り込んだ場合、試料ガスとの混合部が陽圧になり易く、試料ガス導入量の制約を受けたり、後段の分級部用ポンプをより大きなものにしたりする必要があった。
【００４７】
また、慣習的に粒子個数は個／ｃｃ、又は個／ｍ3の次元にて表現されることが主であるため、正確な粒子数測定には試料ガスの比容積の測定や制御が必要になる。この比容積に影響を与える代表的因子としては、温度や湿度が挙げられる。
さらに、試料ガスが高湿の場合、ポンプによる圧縮によって凝縮水が発生する可能性もあり、この凝縮水は飛散により自身が粒子化したり、粒子を核として凝縮したりすることから、粒子径を誤認したり測定に悪影響を与えたりすることがある。
【００４８】
試料ガスに除湿機構を配置する場合、いかなる除湿機構を用いても、粒子フィルタとして機能してしまう可能性がある。そして除湿機構を試料ガスが流れる主流路に設置する場合、流量が多いために容量の大きい除湿機構が必要となる。
また、多くの除湿機は、除湿機構の能力維持のため、再生ガス、乾燥ガス、高温ガスを必要とし、再生ガスの場合は露点温度が低いほど良好な除湿機構の能力維持が行える。
【００４９】
つまり、粒子を帯電させる装置としては、混合部が陽圧となりにくく、かつ試料ガスが流れる主流路には除湿機構を備えないほうが好ましい。
【００５０】
そこで本発明の粒子分級装置に用いられる荷電装置ＩＮＺは、図４に示すように、供給された荷電対象ガスを帯電して荷電ガスを生成する荷電部４１と、荷電部４１の下流に設けられ、流量Ｑａ’で導入された試料ガスを荷電ガスと混合することで帯電エアロゾルを生成し、それをさらに下流に放出する混合部４３とを備えている。
そして、混合部４３の下流には、帯電エアロゾルの一部を混合部４３の下流から吸入して荷電部４１の上流に輸送するポンプＰ２と、ポンプＰ２が帯電エアロゾルを輸送する際にエアロゾル中の粒子を除去するためのフィルタＦ２と、荷電対象ガスの流量を測定し調整する流量調整部ＭＦＣ２が備えられ、半閉鎖系流路となっている。混合部４３の上流からは試料ガスが導入されるが、図２のように、この流路上に試料ガスの温度又は湿度を測定する温湿度測定部ＳＵを設けてもよい。
【００５１】
また、ポンプＰ２の下流と流量調整部ＭＦＣ２の間に、荷電対象ガスを乾燥させるための除湿機構Ｄ１が備えられている。除湿機構Ｄ１としては、例えば、中空糸膜式ドライヤや吸着式ドライヤなどが挙げられる。除湿機構Ｄ１を設けることで、荷電部４１に乾燥したガスを供給することができ、水分量の少ない帯電エアロゾルを排出することができる。流量Ｑａで排出された帯電エアロゾルは、例えば粒子分級機構ＰＤに供給されて用いられる。
【００５２】
［粒子分級装置の制御］
本発明の粒子分級装置は、図２に示すように、パーソナルコンピュータＰＣからアナログ入出力器ＡＩ／Ｏ（図中の一点鎖線）と、デジタル入出力器ＤＩ／Ｏ（図中の二点鎖線）により、各装置や機構に接続している。これにより、それぞれの装置はアナログ又はデジタルの信号により制御される。
【００５３】
次に粒子分級装置の動作を図２に示す配管系統を参照して説明する。
［粒子分級装置の動作］
［試料ガス量算出方法１］
シースガス供給機構３１から粒子分級機構ＰＤ内に、シースガス供給部７を介して流量Ｑｃ＝１００Ｌのシースガスを供給する。荷電機構３３から粒子分級機構ＰＤに、エアロゾル供給部１１を介して流量Ｑａ（直接測定できるものではないが、例えば２Ｌ）の帯電エアロゾルを供給する。
粒子分級機構ＰＤ内には１０２Ｌのガスが供給され、その内の流量Ｑｅ＝３Ｌは第１排出部１３から外部に排出される。残りの流量Ｑｓ＝９９Ｌは第２排出部１７から排出され、検出器ＦＣＥを経て、シースガス供給機構３１に循環する。
【００５４】
シースガス供給機構３１内では、シースガスはポンプＰ１による輸送によってバッファタンクＢＴ内に取り込まれ、冷却タンクＣＴ内でほぼ室温に冷却され、フィルタＦ１で微粒子が除去された後、流量調整弁ＮＶ１で流量が調整され、流量計ＭＦＭ１で流量Ｑｃが計量される。
【００５５】
第１排出部１３から流量Ｑｅで排出されたガスは、ポンプＰ３による輸送によってフィルタＦ３を通過し、微粒子が取り除かれ、流量調整部ＭＦＣ１で流量が計量され、調整される。ガス流量Ｑｅの内、分岐流路３９を流れる流量Ｑｂ＝１Ｌ分のガスは流量Ｑｓ＝９９Ｌ分のガスとともにシースガス供給機構３１に供給される。残りのガス流量２Ｌは排出ガスとして流量Ｑｏで排出口３５から外部に排出される。
【００５６】
本発明の粒子分級装置では、試料ガス供給はエアロゾル供給部１１から、ガス排出は第１排出部１３から流量Ｑｅで行ない、シースガス流量Ｑｓの一部を循環させて流量Ｑｃで装置内に再供給する半閉鎖系の配管系統とし、流量計等の部品も少なくしたので、測定誤差の絶対値が大きい大流量のＱｃ，Ｑｓを用いることなく、Ｑａ＝Ｑoという間接的な流量関係を用いることにより、これまでよりも精度よく試料ガス供給量Ｑａを求めることができるようになる。
【００５７】
［試料ガス量算出方法２］
流量を間接的に測定し算出するため、第１排出部１３から排出されるガス流量Ｑｅの一部をシースガス供給機構３１へ供給する分岐流路３９と、この分岐流路３９を流れる流量Ｑｂを計測する分岐流路流量計ＭＦＣ３とをさらに設け、Ｑａ＝Ｑｅ−Ｑｂとしてもよい。このようにすれば、ガス流量を間接的に測定することができるようになる。
【００５８】
［試料ガス量算出方法３］
差圧がなくても計量できる流量計が利用できる場合、第１排出部１３から排出口３５を介して大気圧に排出されるガス流量Ｑｏを計測する大気圧流量計（図示は略）をさらに設け、Ｑａ＝Ｑｏとしてもよい。このようにすれば、半閉鎖系の装置におけるガス供給量Ｑａをガス排出量Ｑｏから算出できるようになる。
【００５９】
［試料ガス量算出方法４］
帯電されたガスの一部を他の分析装置に用いる場合、第２排出部１７から排出されるガス流量Ｑｓをシースガス供給部へ供給する前に流量の一部を分岐して排出する第３排出部３７と、この第３排出部３７から排出される流量Ｑｒを計測する第３排出部流量計（図示は略）を設け、Ｑａ＝Ｑｒ＋Ｑｅ−Ｑｂとしてもよい。このようにすれば、間接的に試料ガス供給量Ｑａを測定することができるとともに、帯電されたガスの一部（流量Ｑｒ）を他の分析装置に用いることができるようになる。
【００６０】
算出方法１〜４において試料ガス供給量Ｑａを求める際、それぞれの流量等からＱａを算出する演算機能をさらに備え、流量を算出するようにしてもよい。
また、箱型伝達関数を実現するためには、上述のように、Ｑｅ≧Ｑａ、かつ、Ｑｓ≠Ｑｓであることが好ましい。また、鋭敏な分級特性を得る場合は、Ｑｃ≒Ｑｓ>>Ｑａになる傾向がある。
【００６１】
［粒子分級機構ＰＤの動作］
次に図３に示す粒子分級機構ＰＤの動作を説明する。
両電極３，４間に電圧をかけると、分級領域５には荷電粒子を電気移動度により分級する水平方向の電界が発生する。
【００６２】
この実施例では、エアロゾル供給部１１の導入口１１ａから分級領域５に導入されたエアロゾルのうち、粒径２０ｎｍ程度の荷電粒子は対岸の中心電極３近くに到達し、２０ｎｍよりも粒径の小さい荷電粒子は中心電極３に捕捉されて除去される。粒径が２０ｎｍよりも大きい荷電粒子はシースガス流の中央付近から導入口１１ａを備える外側電極４の近傍までの間に分布する。
【００６３】
排出口１３ａは導入口１１ａと同じ外側電極４の下流側に設けられており、そこから帯電エアロゾル中の荷電粒子の所定粒径以上の部分をシースガスとともに吸引して排気することで、一定微粒子径（例えば１００ｎｍ）よりも大きい微粒子が除去される。これを実現するには、例えば、粒径２０ｎｍの荷電粒子が対岸に到達する比較的小さい分級電圧において、粒径１００ｎｍ付近の荷電粒子の分布がシースガス流の中において粒径１３０ｎｍ付近の荷電粒子と完全に分離されて分布していること、さらに粒径１００ｎｍを超える微粒子が分布しているガス流だけを排出口１３ａから排除することが必要である。
【００６４】
本発明の粒子分級装置を構成する粒子分級機構ＰＤは、対向電極３，４、シースガス供給部７、エアロゾル供給部１１及び検出器ＦＣＥを備えて電気移動度測定装置の基本原理にしたがって帯電エアロゾル中の荷電微粒子を分級するものであるが、分級された荷電微粒子の所定粒径以上の部分を第１排出部（大粒径側排出部）１３により除去するようにしたので、対向電極３，４の他方の電極に吸引されて吸着されることなどにより小粒径側の微粒子が除去されるのと合わせると、帯電エアロゾル中の所定範囲の粒径をもつ荷電微粒子の総量を測定することができる。このとき、測定される粒径範囲は、除去しようとする大粒径側の粒径範囲と小粒径側の粒径範囲をシースガス流量、帯電エアロゾル流量及び第１排出部１３からの排出流量により設定することができるので、測定範囲を例えば３０〜１００ｎｍというような十分に広い範囲に設定することができる。
【００６５】
［荷電装置ＩＮＺの動作］
次に図４を参照しながら荷電装置ＩＮＺの動作について説明する。
試料ガスを流量Ｑａ’で荷電装置ＩＮＺ内の混合部４３に導入する。荷電部４１で帯電された荷電ガスを導入された試料ガスと混合することで帯電エアロゾルを生成し、それを帯電エアロゾルとして流量Ｑａで取り出す。なお、流量Ｑａ’及びＱａは直接測定するものではない。
【００６６】
その際、帯電エアロゾルの一部はポンプＰ２によって半閉鎖系流路内に吸引され、フィルタＦ２を経ることでエアロゾル中の微粒子が取り除かれる。微粒子が取り除かれたガスは除湿機構Ｄ１で乾燥され、流量調整部ＭＦＣ２で所定の流量に調整され、荷電部４１に荷電対象ガスとして供給され、循環する。荷電対象ガスは荷電部４１で荷電ガスになる。
【００６７】
混合部４３から放出された帯電エアロゾルの一部が荷電部４１にポンプＰ２によって輸送される半閉鎖系の流路構成とすることで、混合部４３の下流からは常に一定量のガスが吸引され、混合部４３の下流における圧力上昇は抑制されるようになる。
また、半閉鎖系の流路内に除湿機構Ｄ１を備えることで、荷電対象ガスを乾燥させることができる。
【００６８】
この実施例では、混合部４３から放出される帯電エアロゾルのガス量Ｑｃが１Ｌであるとすると、半閉鎖系流路内のガスは流量２Ｌ程度で流される。そのため、流量Ｑａで供給されるエアロゾルに含まれる粒子数は、上述の半閉鎖系流路内での希釈率の影響を考慮して計算する必要がある。
【００６９】
本発明の粒子分級装置に用いる荷電装置ＩＮＺは、荷電部４１と、混合部４３と、ポンプＰ２と、フィルタＦ２とを備え、ガスの一部を混合部４３の下流から荷電部４１までポンプＰ２で輸送する半閉鎖系の流路構成としたので、混合部４３における圧力上昇は抑制され、帯電エアロゾルを放出するのが容易になる。
【００７０】
これまで、試料ガスが流れる流路に除湿機構を配置する方法では、いかなる除湿機構であっても粒子フィルタとして機能してしまう可能性があったが、ポンプＰ２の下流と荷電部４１の上流の間の半閉鎖系流路内に除湿機構Ｄ１を備えるようにすれば、フィルタ効果を回避しながらガスを除湿することが可能となる。また、帯電エアロゾルを粒子分級機構ＰＤに導入する場合、粒子分級機構ＰＤ内は低湿度に保たれ、正常な状態でエアロゾルを分級することができる。
【００７１】
ポンプＰ２の下流と荷電部４１の上流の間の半閉鎖系流路内に流量調整部ＭＦＣ２を備えるようにすれば、混合部４３の下流から放出される帯電エアロゾルの希釈率を計算することができ、試料ガス中の微粒子量をより正確に測定することができるようになる。
【００７２】
また、試料ガスが導入される試料導入流路に温湿度測定部ＳＵを備えるようにすれば、混合部４３に導入される試料ガスの温度又は湿度を予め測定することができるようになる。
【００７３】
荷電装置ＩＮＺ内は常に低湿度に保たれているので、本発明の粒子分級装置では常に低湿度の帯電エアロゾルを用いることができるようになる。
【産業上の利用可能性】
【００７４】
本発明は電気移動度から粒径分布等に変換する際の数学的手法を提供する装置に関し、例えば環境ガスに含まれる粒子数を測定する粒子分級装置に利用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００７５】
【図１】粒子分布の粒子数算出例を説明する概略図であり、（Ａ）はエアロゾルに含まれる粒子の粒径分布１０ｎｍ〜１０００ｎｍにおける粒子分布を示した図であり、（Ｂ）は粒径分布２０ｎｍ〜１００ｎｍにおいて、０価〜３価以上を区分（＋−を区別せず）して表示した粒子分布の図である。
【図２】粒子分級装置全体の配管系統を示す図である。
【図３】粒子分級機構の概略図を示しており、（Ａ）は垂直断面図、（Ｂ）は（Ａ）のＸ−Ｘ’における水平断面図である。
【図４】粒子分級装置に用いられる荷電装置ＩＮＺのブロック図である。
【符号の説明】
【００７６】
１      筐体
３      中心電極
４      外側電極
５      分級領域
７      シースガス供給部
９      整流子
１１      エアロゾル供給部
１１ａ      導入口
１２，２４      収束電極
１３      第１排出部
１３ａ      排出口
１４      小粒径側排出部
１４ａ      排出口
１６      検出器入口スリット
１７      第２排出部
１９      絶縁体
３１      シースガス供給機構
３３      荷電機構
３５      ガス排出口
３７      第３排出部
３９      分岐流路
４１      荷電部
４３      混合部
ＩＮＺ      荷電装置
ＰＤ      粒子分級機構
Ｐ１〜Ｐ３      ポンプ
Ｆ１〜Ｆ３      フィルタ
ＭＦＣ１〜ＭＦＣ２      流量調整部
【図１】
2008096169.tif 000006
【図２】
2008096169.tif 000007
【図３】
2008096169.tif 000008
【図４】
2008096169.tif 000009