(57)【要約】【課題】任意積層数多層材料・多層薄膜及び傾斜機能材料の熱応答解析を容易に且つ正確に行うことができるようにする。【解決手段】任意積層数多層材料の四端子行列各成分をラプラス変数で級数展開し、展開係数と構成単層材料の熱物性値との関係を連立漸化式で表す。前述の漸化式を用いて、構成単層材料の物性値によって表した四端子行列の成分と面積熱拡散時間との関係を明らかにし、熱物性値が既知である多層材料中に挟んだ未知の単層材料の熱拡散率および界面熱抵抗を同時に算出する。加熱表面裏面の面積熱拡散時間を計算するプログラムを作成し、それを再帰的に呼び出すことで任意の層の数の多層材料の加熱表面裏面の面積熱拡散時間の計算が可能となり、多層材料熱物性解析プログラムの開発効率を向上させる。【選択図】図５
2008096250.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
n種類の材料を積層したn層多層材料表面を加熱したときの多層材料加熱表面および裏面の温度を測定し、下記の連立漸化式により多層材料の温度応答を解析することを特徴とする多層材料の温度応答解析方法。
【数１１】
2008096250.tif 000061
【数１２】
2008096250.tif 000062
【数１３】
2008096250.tif 000063
【数１４】
2008096250.tif 000064
2008096250.tif 000065
【請求項２】
多層材料表面をパルス加熱し、断熱境界条件を課して請求項１に記載の連立漸化式を解き、加熱表面・裏面の温度変化曲線と温度軸および多層材料の最終温度直線で囲まれた面積に相当する面積熱拡散時間を多層材料の構成単層材料の厚さと熱物性値を用いて求めることにより多層材料の温度応答を解析することを特徴とする多層材料の温度応答解析方法。
【請求項３】
構成単層材料の熱物性値が既知である（ｎ−１）層材料に熱物性値が未知の単層材料を積層したｎ層多層材料について、その表面を加熱した場合の加熱裏面温度上昇曲線を請求項２に記載の解析方法で求めた面積熱拡散時間の式を用いて解析し、体積熱容量のみ既知である未知単層材料の熱拡散率および（ｎ−１）層多層材料の最上層単層材料と未知単層材料間の界面熱抵抗を求めることを特徴とする多層材料の温度応答解析方法。
【請求項４】
体積熱容量が既知である未知単層材料を構成単層材料の熱物性値が既知である二つの同一構成のｎ層材料で挟んだ（２ｎ＋１）層多層材料について、その表面を加熱した場合の加熱裏面温度上昇曲線を請求項２に記載の解析方法で求めた面積熱拡散時間の式を用いて解析し、熱物性値が未知の単層材料の熱拡散率および界面熱抵抗を求めることを特徴とする多層材料の温度応答解析方法。
【請求項５】
請求項２に記載のn層多層材料の解析において、構成単層材料の数を無限大にし、かつ各構成単層材料の厚さをゼロにする極限をとることにより、組成物性が厚さ方向に連続変化する傾斜機能材料表面、裏面及び各位置における温度応答と熱流束密度を求めることを特徴とする多層材料の温度応答解析方法。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれかに記載の多層材料の温度応答解析方法を実行する温度応答解析手段を備えることを特徴とする多層材料の温度応答解析装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、多層材料または組成物性が厚さ方向に連続変化する傾斜機能材料の表面を加熱した場合の多層材料または傾斜機能材料加熱表面裏面及び各層界面の熱応答を解析的に求めるとともに加熱表面温度変化曲線の解析または加熱裏面温度変化曲線の解析から多層材料の構成単層の熱物性値を算出する技術に関する。  
【背景技術】
【０００２】
積層材料、多層断熱材、遮熱コーティングされた耐熱合金、傾斜機能材料など平板上材料の厚さ方向に関して材質・物性の変化する材料は数多く使用されており、熱的機能として厚さ方向の伝熱特性が重要である。また、光加熱相変化記録メディア(ReWritable DVD)、高密度集積回路、フラットパネルディスプレイなどは数ナノメートルから数100ナノメートルの厚さの薄膜の多層薄膜であるが、それらが使われているときにその中で熱がどのように流れどんな温度分布が生じているかを知るには、それらの薄膜の熱的性質や薄膜間の界面熱抵抗の情報が必要である。
【０００３】
バルク材料や薄膜の熱拡散率測定法として普及しているレーザフラッシュ法、ピコ秒・ナノ秒サーモリフレクタンス法などの光パルス加熱法により多層材料を測定する場合の温度応答は一般的に応答関数法により解析することができる。応答関数法は、材料の温度応答を入力インパルスの温度応答の重ねあわせとして表現する方法であり、一次元空間における多層材料の熱伝導現象をラプラス空間における四端子行列を用いて記述することができ、この方法により試料裏面温度の時間変化のラプラス変換を求めることによって、パルス加熱後の試料裏面温度曲線と最高温度上昇値の直線が囲む面積（面積熱拡散時間）を求めることができる。この応答関数法において多層材料の熱伝導現象は、構成各層の単層四端子行列の積で記述されることが知られている。
【０００４】
しかし、一次元空間におけるパルス加熱に対する単層四端子行列の各成分は双曲関数で表され、層の数が増すごとに四端子行列の積の計算は煩雑さを増す。実際の計測においては、各層間の界面熱抵抗も考慮しなければならず、層の数が任意の場合の熱応答解析は非常に困難で、層の数を２層、３層・・・と限定し、それぞれの層の数に対応した面積熱拡散時間の式を独立に求めなければならないのが従来の熱解析法である。
なお、試料を所定温度に維持しつつ試料を非定常加熱したときに試料の温度応答を検出して熱物性を測定するに際し、効率よく且つ高精度で温度制御可能とする技術は特許文献１に、また、高温物質の物性値を測定するに際して、比熱容量、半球全放射率、熱伝導率、熱拡散率等の物性値を同時に測定可能とする技術は特許文献２に開示している。
【特許文献１】特開２００５−３１５７６２号公報
【特許文献２】特開２００５−２４９４２７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
以上の事情から、これまで計算機を用いて多層材料の熱解析を行うには、特定の層の数に対応した面積熱拡散時間の式を書き下し、その層の数に対応したプログラムを開発しなければならない。しかも、各プログラムの再利用は非常に困難であり、層の数が増えると面積熱拡散時間の式は非常に複雑で長いものとなり、バグを生じる大きな要因となる。
【０００６】
多層材料の熱応答解析が困難であるため、熱物性値が既知である多層材料で熱物性値が未知である単層材料を挟んだ場合の熱応答解析を利用した熱物性測定も困難であった。
したがって本発明は、前記のような従来の技術の問題点を解決することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明では上記課題を解決するため、任意層数の多層材料に対して各単層材料間の界面熱抵抗を考慮した面積熱拡散時間を計算するため、四端子行列各成分をラプラス変数で冪級数展開し、展開係数の連立漸化式を求める。この連立漸化式を帰納的に解き、これらの展開係数と加熱裏面温度変化曲線の面積熱拡散時間の関係を構成単層材料の熱物性値を用いて表現し、体積熱容量のみが既知である単層材料の熱拡散率および熱物性値が既知である多層材料との間の界面熱抵抗を算出することが可能である。
【０００８】
本発明を適用して作成された加熱表面裏面の面積熱拡散時間計算プログラムを再帰的に呼び出すことで任意の層の数の多層材料の加熱表面裏面の面積熱拡散時間の計算が可能となり、多層材料熱物性解析プログラムの開発効率を向上させる。
【０００９】
さらに本発明の利点は、構成単層材料の数を無限大にし、各層の厚さをゼロにする極限をとることによって物性値が厚み方向に連続的に変化する傾斜機能材料の熱応答を数値計算によらず、解析的に算出することが可能になる。
【発明の効果】
【００１０】
本願の請求項１記載の発明により、任意枚数の単層材料を積層した多層材料四端子行列の各成分をラプラス変数で多項式展開したときの展開係数と構成単層材料の熱物性値との関係を連立漸化式で簡潔に表すことができる。それにより、温度応答解析を行うコンピュータにおいて、簡単且つ明解なプログラムにより、正確な温度応答解析が可能となる。
【００１１】
また、請求項２記載の発明は、ｎ層多層材料の表面をパルス加熱した場合について、多層材料四端子行列各成分の展開係数と加熱表面裏面の温度変化曲線から求められる面積熱拡散時間との関係を明らかにし、請求項１の連立漸化式を解くことにより、面積熱拡散時間を構成単層材料の熱物性値で記述する解析法であり、温度応答解析を行うコンピュータにおいて、簡単且つ明解なプログラムにより、正確な温度応答解析が可能となる。
【００１２】
また、請求項３記載の発明は、請求項２で与えられた面積熱拡散時間と熱物性値の関係式を熱物性値が既知である（ｎ−１）層多層材料に体積熱容量のみ既知である単層材料を積層した場合に適用し、単層材料の熱拡散率と多層材料との間の界面熱抵抗を同時に計測する技術である。特に既知多層材料が単層材料である場合は二層多層材料の熱応答解析に一致する。以上の方法を用いて、熱物性値が既知である（ｎ−１）層多層材料に未知単層材料を積層したｎ層多層材料の熱応答解析を実行することにより未知単層材料の熱拡散率と界面熱抵抗の両方を同時に算出することができる。
【００１３】
また、請求項４記載の発明は、請求項２で与えられた面積熱拡散時間と熱物性値の関係式を熱物性値が既知である二つの同一ｎ層多層材料で体積熱容量のみ既知である単層材料を挟み込んだ場合に適用し、単層材料の熱拡散率と多層材料との間の界面熱抵抗を同時に計測する技術である。特に既知多層材料が単層材料である場合は三層多層材料の熱応答解析に一致する。以上の方法を用いて、熱物性値が既知である二つの同一ｎ層多層材料で未知単層材料を挟んだ（２ｎ＋１）層多層材料の熱応答解析を実行することによって未知単層材料の熱拡散率と界面熱抵抗の両方を同時に算出することができる。
【００１４】
また、請求項５記載の発明は、請求項２で与えられた面積熱拡散時間と熱物性値の関係式において、層の数を無限大にし、厚さをゼロとする極限をとり、傾斜機能材料の熱応答解析を解析的に実行することを可能にする。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
本発明は、多層材料の温度応答解析を簡単な手法で正確に行うことができるようにする、という課題を、n種類の材料を積層したn層多層材料表面を加熱したときの多層材料加熱表面および裏面の温度を測定し、所定の連立漸化式により多層材料の温度応答を解析することにより実現した。
【実施例１】
【００１６】
バルク材料の熱拡散率は図１に示されるレーザフラッシュ法により測定することが一般的である。また、膜厚数10nmから数μmの薄膜の膜厚方向の熱拡散率はレーザフラッシュ法と同じ測定原理の図２に示されるピコ秒・ナノ秒サーモリフレクタンス法による測定が普及しつつある。これらの表面加熱／裏面測温方式の光パルス加熱法によれば図３に示される加熱面および非加熱面の温度応答が観測される。観測された温度応答からパルス加熱後の試料裏面温度曲線と最高温度上昇値の直線が囲む面積（面積熱拡散時間）を求めることができる。
【００１７】
（１）n層多層材料の四端子行列と（n−１）多層材料四端子行列間の漸化式の導出
2008096250.tif 000003
【００１８】
図５に示されるようにｎ層多層材料の表面を加熱した場合、図３の加熱表面裏面温度曲線と最終温度上昇値の直線が囲む面積は応答関数法によれば、以下の式（１）および（２）により計算される。この面積は時間の次元を有し、面積熱拡散時間と呼ばれる。
【００１９】
【数１】
2008096250.tif 000004
【００２０】
【数２】
2008096250.tif 000005
【００２１】
図５に示されるような界面熱抵抗を伴うn層多層材料の裏面温度変化の解析解を導出するにあたり、基板への熱浸透の影響は無視し、n層多層材料は外界から断熱されていると仮定する。さらにレーザパルスによる加熱とサーモリフレクタンスによる測温は表裏面の無限に薄い平面で行われ、材料の厚み方向への１次元熱拡散を仮定する。このとき、n層多層材料の加熱表面温度および熱流束密度のラプラス変換
【００２２】
【数３】
2008096250.tif 000006
【００２３】
と加熱裏面温度および熱流束密度のラプラス変換
【００２４】
【数４】
2008096250.tif 000007
【００２５】
は四端子行列を用いて以下のように関係付けられる。
【００２６】
【数５】
2008096250.tif 000008
（５）
【００２７】
この四端子行列の各成分を計算するために、第i層目の単層材料の四端子行列およびn層多層材料全体の四端子行列の各成分を式（６）、（７）のようにそれぞれラプラス変数で展開する。
【００２８】
【数６】
2008096250.tif 000009
【００２９】
【数７】
2008096250.tif 000010
【００３０】
式（６）において、各展開係数はそれぞれ以下の式（８）および（９）によって、第i番目の単層材料の熱物性値と関係付けられる。
【００３１】
【数８】
2008096250.tif 000011
【００３２】
【数９】
2008096250.tif 000012
【００３３】
式（６）および（７）を式（５）に代入すると次式（１０）を得る。
【００３４】
【数１０】
2008096250.tif 000013
（１０）
【００３５】
式（１０）の右辺を計算し、各成分の展開係数を比較すると、以下の式（１１）から（１４）の連立漸化式を得る。
【００３６】
【数１１】
2008096250.tif 000014
【００３７】
【数１２】
2008096250.tif 000015
【００３８】
【数１３】
2008096250.tif 000016
【００３９】
【数１４】
2008096250.tif 000017
（２）パルス加熱した場合の加熱表面・裏面の面積熱拡散時間の導出
【００４０】
ｎ層多層材料表面をパルス加熱した場合、加熱表面単層材料の四端子行列各成分の展開係数と熱物性値の関係は以下の式（１５）〜（１９）で与えられる。
【００４１】
【数１５】
2008096250.tif 000018
【００４２】
【数１６】
2008096250.tif 000019
【００４３】
【数１７】
2008096250.tif 000020
【００４４】
【数１８】
2008096250.tif 000021
【００４５】
【数１９】
2008096250.tif 000022
【００４６】
式（５）に式（７）を代入し、境界条件
【００４７】
【数２０】
2008096250.tif 000023
【００４８】
のもとに加熱表面・裏面温度のラプラス変換を求めると、以下の式（２１）・（２２）を得る。
【００４９】
【数２１】
2008096250.tif 000024
【００５０】
【数２２】
2008096250.tif 000025
【００５１】
ここで四端子行列の行列式が1であることを用いた。
【００５２】
式（２１）を式（１）に代入、式（２２）を式（２）に代入すると、n層多材料の加熱表面・裏面の面積熱拡散時間の表式（２３）、（２４）および最高上昇温度値の式（２５）を得る。
【００５３】
【数２３】
2008096250.tif 000026
（２３）
【００５４】
【数２４】
2008096250.tif 000027
【００５５】
【数２５】
2008096250.tif 000028
【００５６】
式（１１）および式（１３）を解くと、以下の式（２６）、（２７）を得る。  
【００５７】
【数２６】
2008096250.tif 000029
【００５８】
【数２７】
2008096250.tif 000030
【００５９】
（３）全ての構成単層材料の熱物性値が既知である（ｎ−１）層多層材料に体積熱容量のみが既知である単層材料を積層したｎ層多層材料図６の熱解析データから未知単層材料の熱拡散率および既知多層材料との間の界面熱抵抗を導出する方法。
【００６０】
（ｎ−１）種類の異なる単層材料からなる（ｎ−１）層多層材料の四端子行列各成分の展開係数と未知単層膜の熱物性値を用いてｎ層多層材料の加熱裏面の面積熱拡散時間を表すとラプラス変数の一次までの近似により、以下の式（２８）のように表される。
【００６１】
【数２８】
2008096250.tif 000031
【００６２】
2008096250.tif 000032
【００６３】
【数２９】
2008096250.tif 000033
【００６４】
2008096250.tif 000034
【００６５】
【数３０】
2008096250.tif 000035
【００６６】
【数３１】
2008096250.tif 000036
【００６７】
【数３２】
2008096250.tif 000037
【００６８】
【数３３】
2008096250.tif 000038
【００６９】
【数３４】
2008096250.tif 000039
【００７０】
【数３５】
2008096250.tif 000040
【００７１】
連立方程式（２９）を解き、未知単層材料の熱拡散率と界面熱抵抗をそれぞれ以下の式（３６）、（３７）のように求めることができる。
【００７２】
【数３６】
2008096250.tif 000041
【００７３】
【数３７】
2008096250.tif 000042
【００７４】
以上の方法を用いて、熱物性値が既知である（ｎ−１）層多層材料に未知単層材料を積層したｎ層多層材料の熱応答解析を実行することにより未知単層材料の熱拡散率と界面熱抵抗の両方を同時に算出することができる。
【００７５】
（４）体積熱容量が既知で熱拡散率が未知である単層材料を二つの同一構成ｎ層多層材料で挟んだ場合の（２ｎ＋１）層多層材料図７の熱解析データから未知単層材料の熱拡散率および既知多層材料との間の界面熱抵抗を導出する方法。
【００７６】
ｎ種類の異なる単層材料からなるｎ層多層材料の四端子行列各成分の展開係数と未知単層膜の熱物性値を用いて（２ｎ＋１）層多層材料の加熱裏面の面積熱拡散時間を表すとラプラス変数の一次までの近似により、以下の式（３８）のように表される。
【００７７】
【数３８】
2008096250.tif 000043
（３８）
【００７８】
2008096250.tif 000044
【００７９】
【数３９】
2008096250.tif 000045
【００８０】
2008096250.tif 000046
【００８１】
【数４０】
2008096250.tif 000047
【００８２】
【数４１】
2008096250.tif 000048
【００８３】
【数４２】
2008096250.tif 000049
【００８４】
【数４３】
2008096250.tif 000050
（４３）
【００８５】
【数４４】
2008096250.tif 000051
【００８６】
【数４５】
2008096250.tif 000052
【００８７】
連立方程式（３９）を解き、未知単層材料の熱拡散率と界面熱抵抗をそれぞれ以下の式（４６）、（４７）のように求めることができる。
【００８８】
【数４６】
2008096250.tif 000053
【００８９】
【数４７】
2008096250.tif 000054
【００９０】
以上の方法を用いて、熱物性値が既知である二つの同一ｎ層多層材料で未知単層材料を挟んだ（２ｎ＋１）層多層材料の熱応答解析を実行することによって未知単層材料の熱拡散率と界面熱抵抗の両方を同時に算出することができる。
（５）厚み方向に熱物性値が連続的に変化する傾斜機能材料の熱応答解析法
【００９１】
式（２３）、（２４）において、各単層材料の厚さを
【００９２】
【数４８】
2008096250.tif 000055
【００９３】
として、膜数が無限大かつ膜厚をゼロにする極限、すなわち、
【００９４】
【数４９】
2008096250.tif 000056
【００９５】
をとるとき、離散数列を長さの連続関数とし、数列和を長さ方向の積分に変換する、すなわち、
【００９６】
【数５０】
2008096250.tif 000057
【００９７】
を実行すると、以下の式（５１）、（５２）を得る。
【００９８】
【数５１】
2008096250.tif 000058
【００９９】
【数５２】
2008096250.tif 000059
【０１００】
したがって、傾斜機能材料の加熱裏面における面積熱拡散時間は以下のように書ける。
【０１０１】
【数５３】
2008096250.tif 000060
【０１０２】
式（５２）の変換において、傾斜機能材料の熱物性値が厚さ方向に連続的に変化するので界面熱抵抗がゼロであることを適用した。また、厚さをゼロにする極限で厚さの高次項がゼロになることも用いた。
【図面の簡単な説明】
【０１０３】
【図１】本発明が適用されるレーザフラッシュ法による多層材料熱物性測定装置のブロック図である。
【図２】本発明が適用されるピコ秒サーモリフレクタンス法による多層薄膜熱物性測定装置のブロック図である。
【図３】パルス加熱後の多層材料の加熱表面及び裏面の温度変化を示すグラフである。
【図４】本発明が想定する熱物性測定の模式図である。
【図５】各界面の温度と熱流速の関係を示す模式図である。
【図６】（ｎ−１）層多層材料に単層材料を積層した多層材料を示す図である。
【図７】単炭層材料をｎ層多層材料で挟んだ多層材料を示す図である。
【図１】
2008096250.tif 000066
【図２】
2008096250.tif 000067
【図３】
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【図４】
2008096250.tif 000069
【図５】
2008096250.tif 000070
【図６】
2008096250.tif 000071
【図７】
2008096250.tif 000072