(57)【要約】【課題】レーザ光発生装置の出力パルスエネルギを高めることなく反応容器の容積に占める反応領域の割合を大きくすることができるレーザ光照射反応装置を提供する。【解決手段】本発明に係るレーザ光照射反応装置１０は、レーザ光Ｌを発するためのレーザ光発生装置１１と、レーザ光Ｌを入射および必要に応じて出射するための入射部１４および出射部１６を備えた反応容器１３と、当該反応容器１３内に配され、入射部１４を介して入射されるレーザ光Ｌを繰り返し反射させるとともに反射させたレーザ光を集光させる複数の凹面鏡１５ａ〜１５ｌとを有し、反応容器１３内で同位体元素を含む反応性媒体にレーザ光Ｌを照射するためのものであって、複数の凹面鏡１５ａ〜１５ｌは、凹面鏡１５ｂ，１５ｄ，１５ｆ，１５ｈ，１５ｊ，１５ｌにより反射されるレーザ光が集光して所定のフルエンスとなる集光領域において重なるように配されている。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
レーザ光を発するためのレーザ光発生装置と、上記レーザ光を入射するための入射部を備えた反応容器と、当該反応容器内に配され、上記入射部を介して入射されるレーザ光を繰り返し反射させるとともに反射させたレーザ光を集光させる複数の凹面鏡とを有し、上記反応容器内で反応性媒体に上記レーザ光を照射するためのレーザ光照射反応装置であって、
上記複数の凹面鏡は、当該凹面鏡により反射されるレーザ光が集光して所定のフルエンスとなる集光領域において重なるように配されていることを特徴とする、レーザ光照射反応装置。
【請求項２】
上記複数の凹面鏡は、対向関係にある複数ずつの第１および第２の群から構成されており、かつ、上記反応容器内に入射されるレーザ光が第１の群の凹面鏡と第２の群の凹面鏡とにおいて交互に反射するように配置されている、請求項１に記載のレーザ光照射反応装置。
【請求項３】
上記複数の凹面鏡は、上記第１の群の凹面鏡により反射されるレーザ光の焦点が一致するように配置されている、請求項２に記載のレーザ光照射反応装置。
【請求項４】
上記複数の凹面鏡は、上記第１の群の凹面鏡により反射したレーザ光が所定の焦点を形成してから上記第２の群の凹面鏡に到達し、上記第２の群の凹面鏡により反射したレーザ光が所定の焦点を形成せずに上記第１の群の凹面鏡に到達するように配置されている、請求項３に記載のレーザ光照射反応装置。
【請求項５】
上記第１および第２の群の凹面鏡の曲率半径がすべて同一とされるとともに、
上記第１の群の凹面鏡と上記第２の群の凹面鏡の間の距離が上記第１および第２の群の凹面鏡の曲率半径と等しくなるように構成されている、請求項２から４のいずれか１つに記載のレーザ光照射反応装置。
【請求項６】
上記反応容器は上記レーザ光を出射するための出射部を備え、
上記レーザ光発生装置と上記反応容器の間の光路において、偏光分離鏡と、フェーズリターダーミラーまたは１／４波長板とが挿入され、
上記出射部から出射されるレーザ光を逆方向に反射するための反射器が配置されている、請求項１から５のいずれか１つに記載のレーザ光照射反応装置。
【請求項７】
上記反応容器は、上記レーザ光を出射するための出射部を備え、かつ、上記反応容器が複数設けられており、
上記出射部から出射されるレーザ光を次の反応容器に導くための転送ミラーが配置されている、請求項１から５のいずれか１つに記載のレーザ光照射反応装置。
【請求項８】
請求項１から７のいずれか１つに記載のレーザ光照射反応装置を備え、上記反応容器内にある同位体元素を含む上記反応性媒体に上記レーザ光を照射して、目的とする同位体元素を含む物質を選択的に分離することを特徴とする、同位体分離システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、同位体元素を含む反応性媒体にレーザ光を照射することにより、目的とする同位体元素を含む物質を選択的に分離するのに適したレーザ光照射反応装置および当該装置を備えた同位体分離システムに関し、具体的には、飽和鎖式エーテル化合物に炭酸ガスパルスレーザ光を照射することにより、酸素１８を含む化合物を選択的に分離するのに適したレーザ光照射反応装置および当該装置を備えた同位体分離システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
同位体元素である酸素は、自然界において、９９．７６％の酸素１６と、０．０４％の酸素１７と、０．２０％の酸素１８とが存在する。酸素の同位体のうち、酸素１８は、幅広い分野でトレーサとして使用されるほか、近年においては濃縮した酸素１８をサイクロトロンにより放射性のフッ素１８に変換することによりＰＥＴ（Positron Emission Tomography：陽電子放射断層撮影法）診断に用いられる診断薬ＦＤＧ（2-Deoxy-2-［18F］Fluoro-D-Glucose）の原料としても使用されるなど、需要の多い同位体である。
【０００３】
同位体元素を含む反応性媒体から濃縮分離対象となる同位体（以下、「目的同位体」と称する）を選択的に分離する技術として、レーザ光を用いた同位体分離技術がある。この技術は、同位体元素を含む化合物のうち、目的同位体を含む化合物と非目的同位体を含む化合物との間の光吸収波長のズレ（いわゆる、同位体シフト）を利用したものである。具体的には、酸素を含む化合物に対してレーザ光強度およびレーザ光波長を適切に調整したパルスレーザ光を照射し、酸素１８を含む化合物を選択的に振動励起させ、さらに赤外光子を吸収させることにより最終的に解離（赤外多光子解離）に至らしめることによって、他の物質に変換し、酸素１６や酸素１７を含む化合物と分離するものである。
【０００４】
酸素１８を含む化合物に選択的に赤外多光子解離を引き起こすには、照射するレーザ光のフルエンス（エネルギー密度）として、物質によって決まる所定の高フルエンスが必要となる。そこで、レーザ光発生装置から発せられるレーザ光を凸レンズや凹面鏡などの光学集光系を利用して集光することにより赤外多光子解離を引き起こすことが可能な領域（反応領域）を形成するレーザ光照射反応装置が提案されている。
【０００５】
光学集光系を利用したレーザ光照射反応装置としては、例えば、下記の特許文献１に記載されたものがある。特許文献１に記載されているレーザ光照射反応装置は、レーザ光を発するレーザ光発生装置と、上記レーザ光の入射部および出射部を有する反応容器と、上記入射部を介して入射されるレーザ光を繰り返し反射させるとともに反射させたレーザ光を集光させるための複数の凹面鏡とを備える。上記複数の凹面鏡は、当該各凹面鏡により反射されるレーザ光の光路がジグザグとなるように配されている。このような構成によれば、上記入射部を介して上記反応容器内にレーザ光が入射すると、当該レーザ光は凹面鏡にて反射されてその反射の度に集光されることになり、凹面鏡の数に対応する複数の反応領域が形成される。かかる構成においては、凹面鏡の数を増やすことにより反応領域の数を増やすことができ、ひいては反応領域の体積を増やすことができる。また、凹面鏡の配置の工夫により、反応容器内の空間において上記複数の反応領域を密に形成することができ、反応容器の容積に占める反応領域の割合を大きくすることができる。
【０００６】
しかしながら、特許文献１に開示されているレーザ光照射反応装置では、凹面鏡の数を増やすことにより反応領域の数を増やすことができるが、その一方、反射による集光が繰り返されると、反射によるエネルギーロスにより反応領域の体積が順次減少していく。また、レーザ光の照射対象となる物質によっては、反応領域となりうるエネルギ密度として比較的に高いフルエンスが必要となる場合がある。かかる場合には、１つの凹面鏡にて反射されることにより所定の高フルエンスとして形成される反応領域は、その体積が小さくならざるを得ない。したがって、特許文献１に記載の構成では、高フルエンスが必要な場合には、レーザ光発生装置から発せられるレーザ光のパルスエネルギを増大させる必要がある。このことは、レーザ光発生装置の初期導入コストおよびランニングコストを高める要因となり、好ましくない。このように、特許文献１に記載の構成では、出力パルスエネルギが比較的小さい汎用のレーザ光発生装置を用いつつ比較的に高フルエンスな反応領域を効率よく確保することは困難であり、改善の余地があった。
【０００７】
【特許文献１】特開２００５−２８３３３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、このような事情の下で考え出されたものであって、反応領域として比較的に高いフルエンスが要求される場合であっても、レーザ光発生装置の出力パルスエネルギを高めることなく反応容器の容積に占める反応領域の割合を大きくすることができるレーザ光照射反応装置を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の第１の側面によって提供されるレーザ光照射反応装置は、レーザ光を発するためのレーザ光発生装置と、上記レーザ光を入射するための入射部を備えた反応容器と、当該反応容器内に配され、上記入射部を介して入射されるレーザ光を繰り返し反射させるとともに反射させたレーザ光を集光させる複数の凹面鏡とを有し、上記反応容器内で反応性媒体に上記レーザ光を照射するためのレーザ光照射反応装置であって、上記複数の凹面鏡は、当該凹面鏡により反射されるレーザ光が集光して所定のフルエンスとなる集光領域において重なるように配されていることを特徴としている。
【００１０】
本発明の構成によれば、複数の凹面鏡は、当該凹面鏡により反射されるレーザ光が集光して所定のフルエンスとなる集光領域において重なるように配されている。そのため、集光領域が重なる部分では、凹面鏡による集光効果によってレーザ光の高エネルギ密度化が図られることに加えて、レーザ光の重畳効果によって１つの集光領域におけるエネルギ密度よりも高いエネルギ密度が得られる。したがって、反応領域として比較的に高いフルエンスが要求される場合であっても、上記レーザ光の重畳効果により、レーザ光発生装置の出力パルスエネルギを高めることなく高フルエンス領域を大きな体積で確保することができ、その結果、反応容器の容積に占める反応領域の割合を大きくすることができる。
【００１１】
本発明の好ましい実施の形態においては、上記複数の凹面鏡は、対向関係にある複数ずつの第１および第２の群から構成されており、かつ、上記反応容器内に入射されるレーザ光が第１の群の凹面鏡と第２の群の凹面鏡とにおいて交互に反射するように配置されている。
【００１２】
このような構成によれば、反応容器内に入射されるレーザ光は、対向関係にある第１の群の凹面鏡と第２の群の凹面鏡との間を繰り返し反射することになる。このため、反応容器内を進行するレーザ光については、対向する凹面鏡間の光路の軸線どうしがなす角度が比較的に小さいものとすることができる。このように反応容器内でのレーザ光の集光領域を形成する光路の軸線どうしがなす角度が小さいと、集光領域が重なり合う領域の体積を大きくすることができ、結果として、所定の高フルエンスの反応領域を大きく形成することができる。
【００１３】
さらに本発明の好ましい実施の形態においては、上記複数の凹面鏡は、上記第１の群の凹面鏡により反射されるレーザ光の焦点が一致するように配置されている。
【００１４】
また、本発明の好ましい実施の形態においては、上記複数の凹面鏡は、上記第１の群の凹面鏡により反射したレーザ光が所定の焦点を形成してから上記第２の群の凹面鏡に到達し、上記第２の群の凹面鏡により反射したレーザ光が所定の焦点を形成せずに上記第１の群の凹面鏡に到達するように配置されている。
【００１５】
さらに本発明の好ましい実施の形態においては、上記第１および第２の群の凹面鏡の曲率半径がすべて同一とされるとともに、上記第１の群の凹面鏡と上記第２の群の凹面鏡の間の距離が上記第１および第２の群の凹面鏡の曲率半径と等しくなるように構成されている。
【００１６】
このような構成によれば、上記第１の群の凹面鏡と上記第２の群の凹面鏡の間の距離が上記第１の群および第２の群の凹面鏡の曲率半径に等しいことにより、繰返し重畳する焦点の形状が光学理論的に等しくなり、大きな重畳の効果が得られる。さらに、集光領域の重なり合う領域をより大きくすることができ、所定の高フルエンスの反応領域を大きな体積として形成するうえで好適である。
【００１７】
本発明の好ましい別の実施の形態においては、上記反応容器は上記レーザ光を出射するための出射部を備え、上記レーザ光発生装置と上記反応容器の間の光路において、偏光分離鏡と、フェーズリターダーミラーまたは１／４波長板とが挿入され、上記出射部から出射されるレーザ光を逆方向に反射するための反射器が配置されている。
【００１８】
本発明の好ましいさらに別の実施の形態においては、上記反応容器は、上記レーザ光を出射するための出射部を備え、かつ、上記反応容器が複数設けられており、上記出射部から出射されるレーザ光を次の反応容器に導くための転送ミラーが配置されている。すなわち、上記反応容器の出射部から出るレーザ光を反射して上記反応容器と同様な構成の次の反応容器にレーザ光を導く転送ミラーを配置した構成で、必要ならその次の反応容器、さらにその次の反応容器などと必要回数にわたり、転送ミラーにより光を導くように構成されている。
【００１９】
本発明の第２の側面によれば同位体分離システムが提供される。本システムは、本発明の第１の側面によって提供されるレーザ光照射反応装置を備え、上記反応容器内にある同位体元素を含む上記反応性媒体に上記レーザ光を照射して、目的とする同位体元素を含む物質を選択的に分離することを特徴としている。このような同位体分離システムは、上記第１の側面において説明したのと同様の利点を享受することができる。
【００２０】
本発明のその他の特徴および利点は、添付図面を参照して以下に行う詳細な説明によって、より明らかとなろう。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
本発明の第１の実施形態に係る同位体分離システムＸ１について、図１〜図４を参照しつつ具体的に説明する。図１は、本発明に係るレーザ光照射反応装置が適用される同位体分離システムＸ１において、特にジメチルエーテルを原料に用いて酸素１８を含む物質を分離するシステムを示す概略構成図である。図２は、本発明に係るレーザ光照射反応装置１０の模式的斜視図である。
【００２２】
同位体分離システムＸ１は、図１に示すように、反応対象物に対して、レーザ光Ｌ（図２参照）を照射することにより赤外多光子解離を引き起こすためのレーザ光照射反応装置１０と、原料ガスＭを蓄えるための原料ガスタンク２０と、スカベンジャガスＳを蓄えるためのスカベンジャガスタンク３０と、分離装置４０と、脱水反応器５０と、コンデンサ６０と、回収タンク７０，８０，９０とを備える。原料ガスＭは、レーザ光照射反応装置１０において反応対象物となる同位体元素を含む化合物であり、具体的には酸素、炭素、窒素、硫黄あるいはケイ素などの化合物である。当然のことながら、それぞれの同位体化合物により、レーザ照射後の反応生成物からの目的物の分離回収方法が異なるため、図１におけるレーザ光照射反応装置１０以降の分離回収システムも異なってくる。図１は原料ガスにジメチルエーテルを用い、レーザ光Ｌの照射により酸素１８を含むメタノールを分離回収した後、酸素１８水として取り出すシステムである。ＰＥＴ診断の診断薬ＦＤＧの原料である放射性のフッ素１８を得るために用いられる酸素１８を濃縮分離するのに好ましい原料ガスＭとしては、ガス状のエーテル化合物、特にジメチルエーテルが挙げられる。スカベンジャガスＳは、原料ガスＭがレーザ光照射反応装置１０において照射されるレーザ光Ｌにより赤外多光子解離されることによって生じるラジカルを、より確実に所望する化合物に変化させるためのものである。例えば、原料ガスＭとしてジメチルエーテルを用いる場合、スカベンジャガスＳとしては、ジメチルエーテルをレーザ光照射反応装置１０において赤外多光子解離することにより生じる酸素１８含有メトキシラジカル（以下、「メトキシラジカル（18Ｏ）」と称する）を、より確実に酸素１８含有メタノール（以下、「メタノール（18Ｏ）」と称する）にするための水素やイソブタンなどが挙げられる。以下、本実施形態においては、原料ガスＭとしてジメチルエーテル、スカベンジャガスＳとして水素を用いた場合について説明する。
【００２３】
レーザ光照射反応装置１０は、図２に示すように、レーザ光発生装置１１と、凸レンズ１２と、反応容器１３とを備える。
【００２４】
レーザ光発生装置１１は、赤外域の波長を有するレーザ光Ｌを放射することが可能な構成を有している。レーザ光Ｌとしては、断続的に光を発するパルスレーザ、特に炭酸ガスパルスレーザが挙げられる。レーザ光Ｌの波長としては、炭酸ガスパルスレーザを用いた場合、良好な選択性を確保する観点から９．２〜９．７μｍの範囲とするのが好ましい。
【００２５】
凸レンズ１２は、レーザ光発生装置１１から放射されたレーザ光Ｌを集光させつつ反応容器１３に導くためのものであり、レーザ光発生装置１１と反応容器１３の間に設けられている。凸レンズ１２は、当該凸レンズ１２を介して反応容器１３内に入射するレーザ光を集光させて集光領域を形成する。ここで、集光領域とは、所定のフルエンス（エネルギ密度）となる領域であり、後述する重畳効果により反応領域を形成するのに寄与する領域である。また、凸レンズ１２は、当該凸レンズ１２を介して集光されるレーザ光Ｌの焦点Ｆが反応容器１３の中央部に位置するように配置されている。
【００２６】
反応容器１３は、入射窓１４と、１２枚の凹面鏡１５ａ〜１５ｌと、出射窓１６と、取込口（図示略）と、排出口（図示略）とを備える。なお、図２においては、反応容器１３を二点鎖線で表すとともに、反応容器１３の内部構造を概略的に示している。図２および図３において、凹面鏡１５ａ〜１５ｌについては入射窓１４および出射窓１６と明確に区別するためにハッチングを施した。
【００２７】
入射窓１４は、凸レンズ１２を通過したレーザ光Ｌを反応容器１３の内部に入射させるためのものであり、反応容器１３の一端部に設置されている。入射窓１４は、レーザ光Ｌを透過可能な材料により構成されており、例えばＺｎＳｅ（セレン化亜鉛）などにより構成される。
【００２８】
凹面鏡１５ａ〜１５ｌは、反応容器１３内に入射されたレーザ光Ｌを繰り返し反射させるとともに、反射させたレーザ光を適宜集光させるためのものである。より具体的には、凹面鏡１５ａ〜１５ｌは、第１の群としての６枚の凹面鏡１５ｂ，１５ｄ，１５ｆ，１５ｈ，１５ｊ，１５ｌと、第２の群としての６枚の凹面鏡１５ａ，１５ｃ，１５ｅ，１５ｇ，１５ｉ，１５ｋとから構成されている。図２または図３に表れているように、第１の群を構成する凹面鏡１５ｂ，１５ｄ，１５ｆ，１５ｈ，１５ｊ，１５ｌは、反応容器１３の一端部において、それぞれ、その中心が入射窓１４を中心とする所定の正六角形の頂点に位置するように配置されている。第２の群を構成する凹面鏡１５ａ，１５ｃ，１５ｅ，１５ｇ，１５ｉ，１５ｋは、反応容器１３の他端部において、それぞれ、その中心が所定の正六角形の頂点または中心に位置するように配置されている。出射窓１６は、レーザ光Ｌを反応容器１３の外部に出射するためのものであり、入射窓１４と同様にレーザ光を透過可能な材料により構成されている。出射窓１６は、反応容器１３の他端部に設置されており、出射窓１６および第２の群の凹面鏡１５ｃ，１５ｅ，１５ｇ，１５ｉ，１５ｋは、その中心が正六角形の頂点に位置し、凹面鏡１５ａは当該正六角形の中心に位置するように設けられている。そして、第１の群の凹面鏡１５ｂ，１５ｄ，１５ｆ，１５ｈ，１５ｊ，１５ｌおよび入射窓１４と、第２の群の凹面鏡１５ａ，１５ｃ，１５ｅ，１５ｇ，１５ｉ，１５ｋおよび出射窓１６とは、図３に表れているように、反応容器１３の他端部側から見た正面視において重なるように対向して配されている。
【００２９】
第１の群の凹面鏡１５ｂ，１５ｄ，１５ｆ，１５ｈ，１５ｊ，１５ｌは、反射されるレーザ光Ｌを集光させて集光領域を形成しつつ第２の群の凹面鏡１５ｃ，１５ｅ，１５ｇ，１５ｉ，１５ｋまたは出射窓１６のいずれかに向かわせるためのものであり、これら凹面鏡１５ｂ，１５ｄ，１５ｆ，１５ｈ，１５ｊ，１５ｌの焦点Ｆが反応容器１３の中央部において一致するとともに、その光軸が第２の群の凹面鏡１５ｃ，１５ｅ，１５ｇ，１５ｉ，１５ｋまたは出射窓１６のうち向かわせるものの中心を通るように調整されている。第２の群の凹面鏡１５ａ，１５ｃ，１５ｅ，１５ｇ，１５ｉ，１５ｋは、反射されるレーザ光を第１の群の凹面鏡１５ｂ，１５ｄ，１５ｆ，１５ｈ，１５ｊ，１５ｌのいずれかに向かわせるためのものであり、その光軸が第１の群の凹面鏡１５ｂ，１５ｄ，１５ｆ，１５ｈ，１５ｊ，１５ｌのうち向かわせるものの中心を通るように調整されている。本実施形態では、凹面鏡１５ａ〜１５ｌは、凸レンズ１２ないし入射窓１４を介して反応容器１３の内部に入射するレーザ光Ｌが凹面鏡１５ａ，１５ｂ，１５ｃ，…，１５ｋ，１５ｌの順に反射されて出射窓１６から反応容器１３の外部に出射されるとともに、第１の群の凹面鏡１５ｂ，１５ｄ，１５ｆ，１５ｈ，１５ｊ，１５ｌにて反射されるレーザ光Ｌの光路において集光領域を形成するように構成されている。なお、図２および図３においては、入射光および第１の群の凹面鏡１５ｂ，１５ｄ，１５ｆ，１５ｈ，１５ｊ，１５ｌにて反射されるレーザ光Ｌの光路（便宜上、光路の軸線のみを表示）を実線で表し、第２の群の凹面鏡１５ａ，１５ｃ，１５ｅ，１５ｇ，１５ｉ，１５ｋにて反射されるレーザ光Ｌの光路を破線で表している。
【００３０】
本実施形態においては、第１の群の凹面鏡１５ｂ，１５ｄ，１５ｆ，１５ｈ，１５ｊ，１５ｌおよび第２の群の凹面鏡１５ａ，１５ｃ，１５ｅ，１５ｇ，１５ｉ，１５ｋについて、その曲率半径ｒがすべて同一とされている。また、第１の群の凹面鏡１５ｂ，１５ｄ，１５ｆ，１５ｈ，１５ｊ，１５ｌと第２の群の凹面鏡１５ａ，１５ｃ，１５ｅ，１５ｇ，１５ｉ，１５ｋの間の距離ｄが、各凹面鏡の曲率半径ｒと等しくなるように構成されている。この構成により各凹面鏡が構成する光学系が共焦点光学系（コンフォーカル光学系）となり、光学理論によって繰り返し重畳する焦点の形状が等しくなる。このため重なり合が最も良く、大きな重畳の効果が得られる。なお、上記と異なり、距離ｄが曲率半径ｒと一致しない条件では、レーザ光のビームの性質に依存する特別な場合以外は一般には焦点形状が等しくはならない。
【００３１】
上記取込口は、原料ガスＭであるジメチルエーテルとスカベンジャガスＳである水素との未反応混合ガスＭＳ（図１参照）を反応容器１３の内部に連続的に取り込むために、反応容器１３に設けられた開口部である。
【００３２】
上記排出口は、レーザ光Ｌが照射された後の反応済混合ガスＭＳ’を反応容器１３から連続的に排出するために、上記取込口に対して反応容器１３の中央部を挟んで対向する位置に設けられた開口部である。反応済混合ガスＭＳ’は、原料ガスＭであるジメチルエーテルと、スカベンジャガスＳである水素と、ジメチルエーテルを所定の条件で赤外多光子解離することにより生じるメトキシラジカル（18Ｏ）が水素と反応して生じるメタノール（18Ｏ）とを含んでいる。
【００３３】
分離装置４０は、上記排出口より排出された反応済混合ガスＭＳ’からメタノール（18Ｏ）を選択的に分離するための装置である。分離装置４０としては、ゼオライト系の吸着剤が充填された吸着分離塔を有する圧力変動吸着（ＰＳＡ）装置などが挙げられる。
【００３４】
脱水反応器５０は、分離装置４０により反応済混合ガスＭＳ’から分離されたメタノール（18Ｏ）を脱水反応させて、ジメチルエーテル（18Ｏ）と酸素１８を含有する水（以下、「水（18Ｏ）」と称する）とを得るための反応装置である。脱水反応器５０としては、触媒としてのアルミナが充填された脱水反応塔などが挙げられる。
【００３５】
コンデンサ６０は、脱水反応器５０によりメタノール（18Ｏ）から得られたジメチルエーテル（18Ｏ）および水（18Ｏ）の混合物から、それぞれの沸点の差を利用して、水（18Ｏ）を選択的に分離するための装置である。
【００３６】
回収タンク７０，８０は、コンデンサ６０により分離されたジメチルエーテル（18Ｏ）および水（18Ｏ）をそれぞれ別個に回収するための容器である。回収タンク９０は、分離装置４０により反応済混合ガスＭＳ’からメタノール（18Ｏ）が選択的に分離された残りのガス（レーザ光照射反応装置１０において未反応のジメチルエーテルおよび水素を含む混合ガス）を回収するための容器である。
【００３７】
以上の構成を有する同位体分離システムＸ１におけるレーザ光照射反応装置１０の作用について、以下に説明する。
【００３８】
まず、レーザ光Ｌの観点から説明する。レーザ光発生装置１１から放射されたレーザ光Ｌは、凸レンズ１２および入射窓１４を介して集光されつつ反応容器１３の内部に入射される。反応容器１３の内部に入射されたレーザ光Ｌは、第１の集光領域を形成する。この集光領域を形成した後のレーザ光Ｌは、第２の群の凹面鏡１５ａにより反射されて第１の群の凹面鏡１５ｂに向かう。凹面鏡１５ｂに到達したレーザ光Ｌは、反射されるとともに集光されて第２の集光領域を形成する。同様に第２の集光領域を形成した後のレーザ光Ｌは、凹面鏡１５ｃ〜１５ｌにより順次反射され、このうち凹面鏡１５ｄ，１５ｆ，１５ｈ，１５ｊ，１５ｌにて反射されたレーザ光Ｌは、第３ないし第７の集光領域を形成する。そして、第７の集光領域を形成した後のレーザ光Ｌは、出射窓１６を介して反応容器１３の外部へ出射される。第１ないし第７の集光領域は、図２に表れているように、それぞれ、同一の焦点Ｆを有する光路において形成される。このため、第１ないし第７の集光領域は、重なり合っており、当該重なり合う領域により反応領域Ｒが形成される。ここで、反応領域とは、レーザ光の光エネルギがジメチルエーテルのうち分離対象となる目的同位体（酸素１８）を含むジメチルエーテル（以下、「ジメチルエーテル（18Ｏ）」と称する）を選択的に赤外多光子解離を引き起こすのに効果的な所定のフルエンスに達した領域である。具体的には、フルエンスが５〜５０Ｊ／ｃｍ2、好ましくはフルエンスが１０〜２０Ｊ／ｃｍ2となる領域である。フルエンスが５Ｊ／ｃｍ2より低いと多光子解離反応に至らず、５０Ｊ／ｃｍ2より高いとジメチルエーテル（18Ｏ）のみならずジメチルエーテル（16Ｏ）も多光子解離が生じて選択性が失われてしまう事になる。
【００３９】
図４は、第１の群の凹面鏡１５ｂ，１５ｄにより反射されたレーザ光の光路Ｌ２，Ｌ３における第２および第３の集光領域Ｃ２，Ｃ３（ハッチングで示された領域）の位置関係を模式的に示す図である。凹面鏡１５ｂ，１５ｄは、所定の正六角形の隣接する頂点に配置されているので、光路Ｌ２，Ｌ３の軸線Ｓ２，Ｓ３がなす角度θを小さくすることができる。このように軸線Ｓ２，Ｓ３がなす角度θを小さくすると、集光領域Ｃ２，Ｃ３が重なり合う領域の体積を大きくすることができる。
【００４０】
次に、未反応混合ガスＭＳの観点から説明する。上述のようにして形成された反応領域Ｒを通過するように、上記取込口を介してジメチルエーテルを含む未反応混合ガスＭＳを反応容器１３の内部に取り込む。取り込まれたジメチルエーテルのうちジメチルエーテル（18Ｏ）は、反応領域Ｒにおいて赤外光子を吸収することにより選択的に励起し、その吸収量が所定量に達した後、解離（赤外多光子解離）を起こす。この解離により生じるメトキシラジカル（18Ｏ）は、スカベンジャガスＳである水素と反応してメタノール（18Ｏ）となる。未反応のジメチルエーテルおよび水素と、メタノール（18Ｏ）とを含む反応済混合ガスＭＳ’は、上記排出口から排出される。
【００４１】
本実施形態に係る同位体分離システムＸ１のレーザ光照射反応装置１０では、凹面鏡１５ａ〜１５ｌは、第１の群の凹面鏡１５ｂ，１５ｄ，１５ｆ，１５ｈ，１５ｊ，１５ｌにより反射されるレーザ光Ｌが集光領域において重なるように配されている。そのため、集光領域が重なる部分（反応領域Ｒ）は、凹面鏡による集光効果によって高エネルギ密度化が図られることに加えて、レーザ光の重畳効果により、１つの集光領域におけるエネルギ密度よりも高いエネルギ密度となる。したがって、反応領域として比較的に高いフルエンスが要求される場合であっても、上記レーザ光の重畳効果により、レーザ光発生装置１１の出力パルスエネルギを高めることなく高フルエンスな反応領域Ｒを大きな体積として形成することができ、その結果、反応容器１３の容積に占める反応領域Ｒの割合をより大きくすることが可能となる。
【００４２】
また、レーザ光照射反応装置１０では、凹面鏡１５ａ〜１５ｌは、反応容器１３に入射するレーザ光Ｌが対向関係にある第１の群の凹面鏡１５ｂ，１５ｄ，１５ｆ，１５ｈ，１５ｊ，１５ｌと第２の群の凹面鏡１５ａ，１５ｃ，１５ｅ，１５ｇ，１５ｉ，１５ｋとにおいて交互に反射するように配置されている。このため、第１の群の凹面鏡１５ｂ，１５ｄ，１５ｆ，１５ｈ，１５ｊ，１５ｌおよび第２の群の凹面鏡１５ａ，１５ｃ，１５ｅ，１５ｇ，１５ｉ，１５ｋのそれぞれを密に配置することにより、反応容器１３の内部を進行するレーザ光Ｌについては、第１の群の凹面鏡１５ｂ，１５ｄ，１５ｆ，１５ｈ，１５ｊ，１５ｌにより反射される光路の軸線どうしがなす角度（例えば図４に示す角度θ）が比較的に小さいものとすることができる。このように反応容器１３内におけるレーザ光Ｌの集光領域を形成する光路の軸線どうしがなす角度が小さいと、集光領域が重なり合う領域の体積が大きくなり、結果として、所定の高フルエンスである反応領域Ｒは、比較的に大きな体積を有することになる。本実施形態のように第１の群の凹面鏡１５ｂ，１５ｄ，１５ｆ，１５ｈ，１５ｊ，１５ｌおよび第２の群の凹面鏡１５ａ，１５ｃ，１５ｅ，１５ｇ，１５ｉ，１５ｋのそれぞれを正六角形の頂点または中心に配置する構成は、第１および第２の群の凹面鏡をそれぞれ密に配置するうえで好適である。
【００４３】
また、レーザ光照射反応装置１０では、第１の群の凹面鏡１５ｂ，１５ｄ，１５ｆ，１５ｈ，１５ｊ，１５ｌにより反射されるレーザ光Ｌの焦点Ｆが一致するように配置されている。このような構成によれば、第１の群の凹面鏡１５ｂ，１５ｄ，１５ｆ，１５ｈ，１５ｊ，１５ｌにより反射されて形成される集光領域が重なり合う領域をより大きくすることができ、所定の高フルエンスである反応領域Ｒを大きな体積として形成するうえで好適である。
【００４４】
また、第１の群の凹面鏡１５ｂ，１５ｄ，１５ｆ，１５ｈ，１５ｊ，１５ｌと第２の群の凹面鏡１５ａ，１５ｃ，１５ｅ，１５ｇ，１５ｉ，１５ｋの間の距離ｄを第１および第２の群の凹面鏡１５ａ〜１５ｌの曲率半径ｒと等しくすることで、繰返し重畳する焦点の形状が等しくなり、より大きな重畳の効果が得られる。
【００４５】
本発明による以上の効果を確認するために、図２および図３に示したものと同様の構成を有するレーザ光照射反応装置１０を使用した場合において、レーザ光学的な観点からのシミュレーション計算により、所定の高フルエンスの反応領域の体積を求めた。また、比較例として、重畳の無い単一の焦点より反応領域を形成する場合についての反応領域の体積も求めた。レーザ光発生装置１１に関する条件としては、ＴＥＡ型ＣＯ2パルスレーザを使用し、当該装置からのレーザ光については、波長が９．５７μｍ、パルス幅が半値全幅にして６０ｎｓ、パルスエネルギが２．９Ｊ、レーザビームのＭ2定数を３０．９とした。本発明に係る確認例については、第１の群の凹面鏡１５ｂ，１５ｄ，１５ｆ，１５ｈ，１５ｊ，１５ｌと第２の群の凹面鏡１５ａ，１５ｃ，１５ｅ，１５ｇ，１５ｉ，１５ｋとの間の距離ｄを０．７９ｍとした。また、第１および第２の群の凹面鏡の１５ａ〜１５ｌはすべて同じ曲率半径ｒをもち、上記距離ｄと同じ０．７９ｍである。反応容器１３の内部におけるレーザ光Ｌに関しては、第１の群の各凹面鏡部分のビーム径が１３．１１ｍｍ、焦点ビーム径が１１．９２ｍｍ、第１の群の隣接する凹面鏡どうしの中心間距離が上記凹面鏡部分のビーム径の３倍である３９．３３ｍｍとした。この場合、反応容器１３の内部におけるレーザ光の通過時間は、３１．７ｎｓである。この条件にて、エネルギ密度が１２．８〜１６Ｊ／ｃｍ2である反応領域の体積を算出すると、６２．５３ｃｍ3であった。一方、重畳の無い単一焦点の比較例の場合には、エネルギ密度が１２．８〜１６Ｊ／ｃｍ2である反応領域の体積を算出すると、２．７７７ｃｍ3であった。本発明に係る確認例と、比較例とを対比すると理解できるように、凹面鏡により７つの分離した反応領域を形成する場合には、当該反応領域の体積は上記重畳の無い単一焦点の比較例の場合の反応領域の体積の７倍である１９．４４ｃｍ3であるのに対し、本確認例のように凹面鏡により反射された集光領域を重ね合わせて反応領域を形成する場合には、反応領域の体積は６２．５３ｃｍ3であり、高フルエンスの反応領域として、分離した場合の３倍以上の体積を確保することができる。
【００４６】
なお、上記の実施例では凹面鏡を１５ａから１５ｌまでの１２枚使用したが、この枚数に限定されないことは当然である。例えば枚数をさらに増やして焦点の重畳数を増やすことも可能であるが、増加した凹面鏡は６角形配置のさらに外側に配置することになり、上記光路の軸線がなす角度θがさらに増すことになり、集光領域の重なり合う領域が全体としては減少するためにおのずから効果に限界がある。
【００４７】
次に、本発明の第２の実施形態に係る同位体分離システムＸ２について、図面を参照しつつ具体的に説明する。図５は、本発明の第２の実施形態に係るレーザ光照射反応装置１０’の概略構成図である。なお、第２の実施形態においては、第１の実施形態と同一または類似の部材および部分には、同一の符号を付しており、適宜説明を省略する。
【００４８】
本実施形態におけるレーザ光照射反応装置１０’は、レーザ光発生装置１１’と、凸レンズ１２と、反応容器１３と、偏光ビームスプリッター１７１と、フェーズリターダーミラー１７２と、凸レンズ１７３と、反射器としての折返し平面鏡１７４とを備える。レーザ光照射反応装置１０’における凸レンズ１２および反応容器１３は、第１の実施形態におけるものと同一の構成を有する。尚、上記した第１の実施形態におけるレーザ光発生装置１１は直線偏光、ランダム偏光いずれの放射でも良いが、本実施形態におけるレーザ光発生装置１１’は、直線偏光としてのレーザ光を放射するレーザ光発生装置に限定される。凸レンズ１７３および反射器としての折返し平面鏡１７４は、反応容器１３内を通過した後に出射されるレーザ光を折り返して、再び反応容器１３内に逆方向に入射させるためのものである。偏光ビームスプリッター１７１およびフェーズリターダーミラー１７２は、反応容器１３内を逆方向に通過した後、入射窓１４から逆方向に出射される円偏光ビームのレーザ光を再度レーザ光発生装置１１’に戻らないようにＰ偏光ビームとして外部に取り出すものである。これは一般にレーザ光発生装置は自ら出射したレーザ光が再び逆に入り込むとレーザ光の発生が不安定になる性質があり、これを防止するためである。
【００４９】
この部分をさらに詳細に説明すると、レーザ光発生装置１１’より発生したレーザ光は直線偏光のＳ偏光ビームであり、偏光ビームスプリッター１７１で反射しフェーズリターダーミラー１７２で円偏光ビームに変換されて凸レンズ１２を通過し、入射窓１４より反応容器１３内に入る。反応容器１３を通過し上記の説明のように反射器としての折返し平面鏡１７４で折り返して逆方向に進むレーザ光は、再び反応容器１３を通過し入射窓１４より出射してレンズ１２を通過し、フェーズリターダーミラー１７２で反射されると今度はＰ偏光ビームの直線偏光に変換される。フェーズリターダーミラー１７２は１／４波長の位相変化を反射で生じ円偏光と直線偏光を相互に変換する。Ｐ偏光ビームのレーザ光は偏光ビームスプリッター１７１を通過して外部に取り出される。
【００５０】
レーザ光照射反応装置１０’では、レーザ光発生装置１１’から放射されたレーザ光Ｌは、偏光ビームスプリッター１７１およびフェーズリターダーミラー１７２により反射されて凸レンズ１２に向けて進行し、凸レンズ１２および反応容器１３の入射窓１４を介して集光されつつ反応容器１３の内部に入射される。反応容器１３に入射されたレーザ光Ｌは、第１および第２の群の凹面鏡（図示略）により順次反射されて反応容器１３の出射窓１６から反応容器１３の外部に出射される。ここで、レーザ光が入射窓１４から入射されて出射窓１６から出射されるまでの光路（第１の光路）においては、第１の実施形態における場合と同様にして７個の集光領域が形成される。出射窓１６から出射されたレーザ光Ｌは、凸レンズ１７３を通過した後に反射器としての折返し平面鏡１７４に到達し、ここで反射されて再び凸レンズ１７３に向けて進行し、凸レンズ１７３および反応容器１３の出射窓１６を介して集光されつつ反応容器１３の内部に入射される。ここで、出射窓１６から入射されるレーザ光Ｌは、第１の光路に対して、進行方向が逆向きで経路が同一である光路（第２の光路）を辿り、その後入射窓１４から出射される。したがって、第２の光路においては、第１の光路における集光領域と重なるようにして、７個の集光領域が形成される。
【００５１】
本実施形態では、第１の実施形態と同一の構成を有する反応容器１３を使用しつつ、光学系部材を工夫して配置することにより、レーザ光を反応容器１３内において往復して通過させることができる。したがって、反応容器１３内を往復進行するレーザ光（上記第１および第２の光路）によって形成される集光領域の数は、第１の実施形態の場合の２倍である１４個となる。このような構成は、レーザ光の重畳効果によって反応領域の体積を効率よく拡大するうえで好適である。また、原料ガスである同位体化合物の種類に応じて赤外多光子解離するのにより高いフルエンスが要求される場合においても、本実施形態の構成によれば、レーザ光発生装置１１’の出力パルスエネルギを高めることなく、より高フルエンスな反応領域を比較的に大きな体積として形成することができる。
【００５２】
なお、本実施形態ではフェーズリターダーミラーを使用したが、機能的には１／４波長板と同一であり、フェーズリターダーミラーに替えて１／４波長板を使用することも可能である。また、凸レンズの集光機能と平面鏡の反射機能を併せ持つ凹面鏡を反射器として使用することも可能である。
【００５３】
次に、本発明の第３の実施形態に係る同位体分離システムＸ３について、図面を参照しつつ具体的に説明する。図６は、本発明の第３の実施形態に係るレーザ光照射反応装置１０”の概略構成図である。なお、第３の実施形態においては、第１の実施形態と同一または類似の部材および部分には、同一の符号を付しており、適宜説明を省略する。
【００５４】
本実施形態におけるレーザ光照射反応装置１０”は、レーザ光発生装置１１と、凸レンズ１２と、直列的に配置された複数の反応容器１３と、複数の転送ミラー１８１と、複数の転送レンズ１８２とを備え、レーザ光を複数の反応容器１３に順次通過させることができるように構成されたものである。レーザ光照射反応装置１０”におけるレーザ光発生装置１１、凸レンズ１２、および各反応容器１３は、第１の実施形態におけるものと同一の構成を有する。転送ミラー１８１は、反応容器１３から出射されたレーザ光を反射させて次の反応容器１３に向かわせるためのものであり、例えば平面鏡である。転送レンズ１８２は、反応容器１３に入射されるレーザ光の焦点（焦点ビーム）の位置と大きさを調整するためのものであり、例えば凸レンズである。なお、凸レンズの集光機能と平面鏡の反射機能を併せ持つ凹面鏡を転送ミラーとして使用することも可能である。
【００５５】
レーザ光照射反応装置１０”では、レーザ光発生装置１１から放射されたレーザ光Ｌは、複数の反応容器１３を順次通過する。各反応容器１３内では、レーザ光Ｌの光路において形成される集光領域の重畳効果により、高フルエンスの反応領域が形成される。このような構成によれば、レーザ光発生装置１１から発せられるレーザ光Ｌの光エネルギを効率よく利用することが可能であり、反応領域をより大きく形成することが可能である。なお、レーザ光発生装置１１から放射されたレーザ光Ｌは、原料ガスの反応によるエネルギ損失や凹面鏡での反射によるエネルギ損失により、進行するにつれて光エネルギが減衰することになるので、反応容器１３の設置数を増やすにも限界がある。本実施形態では図６に表れているように、４個の反応容器１３が直列的に配置されている。
【００５６】
以上、本発明の実施形態を説明したが、本発明の範囲は上記した実施形態に限定されるものではない。本発明に係るレーザ光照射反応装置および同位体分離システムの各部の具体的な構成は、発明の思想から逸脱しない範囲内で種々に変更が可能である。
【００５７】
また、上記実施形態に係るレーザ光照射反応装置においては赤外光線の赤外多光子解離による光反応の例を説明したが、照射光としては赤外光に限定されるものでなく、光反応としては多光子解離光反応だけに限定されるものではない。すなわち高強度のレーザ光照射による光反応が要求される光反応装置においては有効に本発明が機能することは当然である。
【図面の簡単な説明】
【００５８】
【図１】本発明に係るレーザ光照射反応装置が適用される同位体分離システムの第１実施形態の概略構成図である。
【図２】本発明に係るレーザ光照射反応装置の模式的斜視図である。
【図３】図２に示すレーザ光照射反応装置における凹面鏡の配置を説明するための図であり、反応容器の他端部側から見た正面視を表す。
【図４】反応容器内におけるレーザ光の光路を説明するための模式図である。
【図５】本発明に係るレーザ光照射反応装置の第２実施形態の概略構成図である。
【図６】本発明に係るレーザ光照射反応装置の第３実施形態に概略構成図である。
【符号の説明】
【００５９】
Ｘ１，Ｘ２，Ｘ３        同位体分離システム
Ｃ２，Ｃ３        集光領域
Ｆ        焦点
Ｌ        レーザ光
ＭＳ        未反応混合ガス（反応性媒体）
ＭＳ’      反応済混合ガス
Ｒ        反応領域
ｄ        第１の群の凹面鏡と第２の群の凹面鏡の間の距離
１０，１０’，１０”    レーザ光照射反応装置
１１，１１’      レーザ光発生装置
１２        凸レンズ
１３        反応容器
１４        入射窓（入射部）
１５ａ〜１５ｌ    凹面鏡
１６        出射窓（出射部）
２０        原料ガスタンク
３０        スカベンジャガスタンク
４０        分離装置
５０        脱水反応器
６０        コンデンサ
７０，８０，９０        回収タンク
１７１        偏光ビームスプリッター
１７２        フェーズリターダーミラー
１７３        凸レンズ
１７４        折返し平面鏡
１８１        転送ミラー
１８２        転送レンズ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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