(57)【要約】【課題】作製プロセスが単純であり、安定性の高い素子構成が得られ、低い作製コストで作製することができ、かつ、より高い発光の外部取出効率が得られる基板、およびそれを用いた有機ＥＬ素子の提供。【解決手段】基板と、基板上に設けられた透明電極、有機ＥＬ層、および反射電極とを含み、基板は、第１表面および第２表面を有する支持体と、支持体の第１表面および透明電極に接触する高屈折率層とを有し、支持体の第１表面は凹凸を有し、高屈折率層の透明電極と接触する面は平坦であり、高屈折率層は、支持体の屈折率より大きく、有機ＥＬ層の８０〜１２０％の屈折率を有することを特徴とする有機ＥＬ素子。【選択図】図２
2008066027.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板と、基板上に設けられた透明電極、有機ＥＬ層、および反射電極とを含み、基板は、第１表面および第２表面を有する支持体と、支持体の第１表面および透明電極に接触する高屈折率層とを有し、支持体の第１表面は凹凸を有し、高屈折率層の透明電極と接触する面は平坦であり、前記高屈折率層は、前記支持体の屈折率より大きく、有機ＥＬ層の８０〜１２０％の屈折率を有することを特徴とする有機ＥＬ素子。
【請求項２】
前記第１表面の凹凸が、半球形、円錐、角錐、円錐台または角錐台の形状を有する凹部からなり、前記第１表面において前記高屈折率層が凸型マイクロレンズ構造を形成していることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項３】
前記支持体は、平坦な表面に対して凹凸を有するフィルムを貼付することによって第１表面の凹凸が形成されていることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項４】
前記有機ＥＬ層の屈折率は、前記透明電極の屈折率の８０〜１２０％であることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項５】
前記第２表面に接触する低屈折率層をさらに有し、前記第２表面は凹凸を有し、前記低屈折率層の支持体と接触しない面は平坦であり、前記低屈折率層は前記支持体よりも小さい屈折率を有することを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項６】
前記第２表面の凹凸が、半球形、円錐、角錐、円錐台または角錐台の形状を有する凸部からなり、前記第２表面において前記支持体が凸型マイクロレンズ構造を形成していることを特徴とする請求項５に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項７】
前記低屈折率層は、１．０より大きく１．３以下の屈折率を有することを特徴とする請求項５に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項８】
第１表面および第２表面を有する支持体を提供する工程と、
前記第１表面に凹凸を形成する工程と、
凹凸を有する前記第１表面上に高屈折率層を形成する工程と、
前記高屈折率層上に透明電極を形成する工程と、
前記透明電極上に有機ＥＬ層を形成する工程と、
前記有機ＥＬ層上に反射電極を形成する工程と
を含み、前記高屈折率層は、前記支持体の屈折率より大きく、有機ＥＬ層の８０〜１２０％の屈折率を有することを特徴とする有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項９】
前記第１表面に凹凸を形成する工程が、サンドブラスト加工法、フロスト加工法、または注型法にて実施されることを特徴とする請求項８に記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項１０】
前記第１表面に凹凸を形成する工程が、平坦な表面に対して凹凸を有するフィルムを貼付することによって実施されることを特徴とする請求項８に記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項１１】
前記第１表面に凹凸を形成する工程は、半球形、円錐、角錐、円錐台または角錐台の形状を有する凹部を形成し、前記第１表面において前記高屈折率層が凸型マイクロレンズ構造を形成することを特徴とする請求項８に記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項１２】
前記第２表面に凹凸を形成する工程と、
凹凸を有する前記第２表面上に低屈折率層を形成する工程と
をさらに含むことを特徴とする請求項８に記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項１３】
前記第２表面に凹凸を形成する工程は、半球形、円錐、角錐、円錐台または角錐台の形状を有する凸部を形成し、前記第２表面において前記支持体が凸型マイクロレンズ構造を形成することを特徴とする請求項１２に記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項１４】
前記低屈折率層は、１．０より大きく１．３以下の屈折率を有することを特徴とする請求項１２に記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、各種ディスプレイ、表示素子、液晶用バックライト等に用いられる面発光体、詳しくは、面発光体からの光取り出し効率（外部量子効率）を向上させる基板の構造とその製造方法、ならびに該基板を用いた有機ＥＬ素子に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、情報化社会の進展に伴って、薄膜型の発光体としては無機ＥＬ、無機ＬＥＤ、バックライトを有した透過型液晶など各種のディスプレイが開発されている。このようなディスプレイに用いられる薄膜型の発光素子の代表的なもの一つとして、例えば有機エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）素子がある。
【０００３】
有機ＥＬ素子は自発光素子であり、視認性が高い、無機ＥＬ素子に比べて低消費電力化が図れるなどの大きな利点がある。ディスプレイパネル等の表示装置の画素、または面光源、としての利用を目的に開発が活発に進められている。有機ＥＬ素子を画素として用いる場合、複数の有機ＥＬ素子を同一平面状に配置し、電圧を印加する配線をマトリックスに構成し独立に駆動させることで、所望の表示を行う。また薄膜状で面光源を構成できるため、例えばプリンタの読み取り光源、書き込み光源などの発光源を備えた素子や装置に用いることで、容易に小型化及び軽量化が図れる。
【０００４】
図１は従来技術の有機ＥＬ素子の構造を断面図にて概略的に示す。有機ＥＬ素子は、図１の基板１００／透明電極２００／有機ＥＬ層３００／反射電極４００の積層構造を有し、有機ＥＬ素子から発光される光は基板１００を通して基板１００の大気側表面から出射されることによって、大気に取り出されるようになっている。具体的には、図１に示する有機ＥＬ素子においては、基板１００と透明電極２００の屈折率が異なるために、それらの界面において約４５％の光が全反射によって透明電極２００内を導波される光５０４または基板１００／透明電極２００界面を横方向に導波される光５０３として失われる。次いで、基板１００内へと透過した光は、基板１００／空気の界面において、臨界角よりも小さい入射角を有する光５０１が外部に取り出されるものの、臨界角以上の入射角を有する光５０２は基板／空気界面を横方向に導波されて外部へと取り出すことができない。実際、基板１００から外部に出射する光は、有機ＥＬ層３００において発光した光の２０％程度に過ぎない。この現象は、有機ＥＬ素子の発光の外部取出効率を低く留めている大きな原因の１つである。
【０００５】
ここで、そのような現象を回避して基板１００の露出表面からの光の取り出し効率を高めるための工夫が種々なされている。
【０００６】
基板の表示側最外表面および積層表面に凹凸を施して、光の取り出し効率を向上させることが提案されている（特許文献１参照）。しかしながら、この構成においては、凹凸を有する積層表面上に一対の電極（陽極および陰極）および有機ＥＬ層を積層するために、一対の電極間に形成される有機ＥＬ層の膜厚が不均一となり、陽極および陰極間の短絡、有機ＥＬ層の絶縁破壊などの欠陥が発生するおそれがある。
【０００７】
可視光のカットオフ波長よりも小さい光学膜厚を有し、および超微細構造を有する低屈折率多孔体（１．００３〜１．３００の屈折率）からなる透明層（たとえば、エアロゲル層）をガラス基板とＩＴＯ透明電極の間に挿入した有機ＥＬ素子が提案されている（非特許文献１参照）。また、基板の表面に、基板の屈折率より低い屈折率の充填剤と、充填剤の屈折率より屈折率の高いバインダーとからなる複合薄膜が形成されている複合薄膜保持基板を用いて、発光の外部取り出し効率を向上させることが提案されている（特許文献２および３参照）。最近では、有機EL素子において、透明電極層と基板との間に、低屈折率材料からなるマトリックス中に光を散乱させる粒子を含有させた浸み出し光拡散層を設けることにより、発光の外部取出効率を向上する提案もなされている（特許文献４〜６参照）。
【０００８】
あるいはまた、ガラス基板上に複数のメサ型構造を形成し、該メサ型構造の上表面に有機ＥＬ素子を形成することで、ガラス基板内の導波モードを抑制する方法が提案されている（非特許文献２参照）。この提案においては、光線解析の結果から、メサ型構造のテーパ角が３５〜４０°、アスペクト比を０．７としたパネルにおいて、電流輝度効率は約２倍に改善された。
【０００９】
発光層から基板面に対して斜めに出射された光を、基板の出射面に設けられたマイクロレンズアレイで基板面に対して垂直方向に屈折させて装置の外部に出射させて、発光の外部取出効率を向上させることが提案されている（特許文献７、非特許文献３参照）。したがって、発光層から出射された光のほとんど全てを有機ＥＬ装置の外へ出射させることができ、その光を肉眼へ到達させることができる。
【００１０】
波長オーダーの二次元的な周期構造（フォトニックアレイ）を基板の片面に形成し、基板内導波光の回折効果を利用して、光波の反射角度を前面方向へ変換することで、基板内導波光を外部に取り出すことが提案されている（非特許文献４参照）。
【００１１】
２つの反射電極と、該電極に挟持された有機ＥＬ層からなる有機ＥＬ発光部からの発光を有機ＥＬ層の端面から取り出し、基板上に形成した三角形状のマイクロミラーにより基板前面方向へ出射させて、発光の外部取出効率の改善を図る方法が提案されている（非特許文献５参照）。
【００１２】
基板と有機ＥＬ発光素子を構成している下部透明電極との間に、有機ＥＬ発光素子と平面視上１対１に対応するように集光用レンズを設けることが提案されている（特許文献８参照）。ここで、「有機ＥＬ発光素子と集光用レンズとが平面視上１対１に対応する」とは、（ａ）１つの有機ＥＬ発光素子は１つの集光用レンズとしか重ならないこと、（ｂ）集光用レンズの光軸と有機ＥＬ発光素子の平面視上の中心とが実質的に一致していること、（ｃ）有機ＥＬ発光素子の大きさが当該有機ＥＬ発光素子に重なっている集光用レンズに外接する大きさ以下、好ましくは互いに重なる大きさ以下、さらに好ましくは内接する大きさ以下であることを、同時に満たすことを意味する。さらに、基板と下部透明電極との間に下地層を設けて、下部透明電極基板を形成するための実質的に平坦な面を提供し、同時に集光用レンズと下部透明電極との間の距離を調整して、正面から見た際に高い発光輝度を実現することができる。
【００１３】
【特許文献１】特開２００４−２５８３８０号公報
【特許文献２】特開２００３−２１６０６１号公報
【特許文献３】特開２００５−２７４７４１号公報
【特許文献４】特開２００４−２９６４３７号公報
【特許文献５】特開２００１−２０２８２７号公報
【特許文献６】特開２００２−２６０８４５号公報
【特許文献７】特開２００４−３９５００号公報
【特許文献８】特開平１０−１７２７５６号公報
【特許文献９】特開２００２−３５２９５６号公報
【特許文献１０】特開平１１−７１１０３号公報
【特許文献１１】特開平１１−２２８１３９号公報
【特許文献１２】特開平１１−７９７４６号公報
【特許文献１３】特開２００２−２０６０６２号公報
【特許文献１４】特開平５−３３０８２５号公報
【特許文献１５】特開平１１−２６３６２０号公報
【特許文献１６】特表平１１−５１２３３６号公報
【特許文献１７】欧州特許公開第０３３５７７３号公報
【特許文献１８】特開２００３−２８８０２９号公報
【特許文献１９】特開平１１−２３３２６２号公報
【特許文献２０】特開２０００−１８２７７４号公報
【非特許文献１】横川、有機分子バイオエレクトロニクス分科会、２００１.３.９.；T.Tsutsui, M.Yahiro, H.Yokogawa, Advanced materials, 13, No.15, P.1149 (2001)
【非特許文献２】G.Gu, D.Z.Garbuzov, P.E.Burrows, S.Venkatesh, S.Venkatesh, S.R.Forrest, Optics Lett., 22,No.6, P.396 (1997)
【非特許文献３】C.F.Madigan, M.H.Lu, J.C.Sturm, Appl. Phys. Lette., 76, p.1650 (2000)
【非特許文献４】T.Yamadaki, K.Sumioka, T.Tsutsui, Appl.Phys.Lett., 76, No. 10, p,1243 (2000)
【非特許文献５】W.M.Cranton, C.B.Thomas, R.Steavens, Information Display, 4&5/02, p.22 (22)
【非特許文献６】田部浩三等編、「金属酸化物と複合酸化物」（（株）講談社、１９７８年刊行）
【非特許文献７】Jpn. J. Appl. Phys., 32, 4158-4162 (1993)
【非特許文献８】権田俊一、石川順三、上条栄治編、「イオンビーム応用技術」（（株）シ−エムシー）、１９８９
【非特許文献９】青木  康、表面科学、１８（５），２６２，１９９８
【非特許文献１０】安保正一等、表面科学、２０（２），６０，１９９９
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
発光の外部取出効率向上を達成するために提案されている先行技術の有機ＥＬ素子構成は、作製プロセスが難しい、素子構成の安定性が低い、あるいは素子の作製コストが高いなどのそれぞれの難点を有するものである。
【００１５】
したがって、本発明の課題は、作製プロセスが単純であり、安定性の高い素子構成が得られ、低い作製コストで作製することができ、かつ、より高い発光の外部取出効率が得られる有機ＥＬ素子用基板、およびそれを用いた有機ＥＬ素子を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
本発明の第１の実施形態である有機ＥＬ素子は、基板と、基板上に設けられた透明電極、有機ＥＬ層、および反射電極とを含み、基板は、第１表面および第２表面を有する支持体と、支持体の第１表面および透明電極に接触する高屈折率層とを有し、支持体の第１表面は凹凸を有し、高屈折率層の透明電極と接触する面は平坦であり、前記高屈折率層は、前記支持体の屈折率より大きく、有機ＥＬ層の８０〜１２０％の屈折率を有することを特徴とする。また、前記第１表面の凹凸が、半球形、円錐、角錐、円錐台または角錐台の形状を有する凹部からなり、前記第１表面において前記高屈折率層が凸型マイクロレンズ構造を形成していてもよい。また、前記支持体の第１表面の凹凸は、平坦な表面に対して凹凸を有するフィルムを貼付することによって形成されていてもよい。さらに、前記有機ＥＬ層の屈折率は、前記透明電極の屈折率の８０〜１２０％であってもよい。
【００１７】
本発明の第１の実施形態の有機ＥＬ素子は、前記第２表面に接触する低屈折率層をさらに有してもよく、ここで前記第２表面は凹凸を有し、前記低屈折率層の支持体と接触しない面は平坦であり、前記低屈折率層は前記支持体よりも小さい屈折率を有する。ここで、前記第２表面の凹凸が、半球形、円錐、角錐、円錐台または角錐台の形状を有する凸部からなり、前記第２表面において前記支持体が凸型マイクロレンズ構造を形成していてもよい。望ましくは、前記低屈折率層は、１．０より大きく１．３以下の屈折率を有する。
【００１８】
本発明の第２の実施形態である有機ＥＬ素子の製造方法は、第１表面および第２表面を有する支持体を提供する工程と、前記第１表面に凹凸を形成する工程と、凹凸を有する前記第１表面上に高屈折率層を形成する工程と、前記高屈折率層上に透明電極を形成する工程と、前記透明電極上に有機ＥＬ層を形成する工程と、前記有機ＥＬ層上に反射電極を形成する工程とを含み、前記高屈折率層は、前記支持体の屈折率より大きく、有機ＥＬ層の８０〜１２０％の屈折率を有することを特徴とする。また、前記第１表面に凹凸を形成する工程は、サンドブラスト加工法、フロスト加工法、または注型法にて実施することができる。あるいはまた、前記第１表面に凹凸を形成する工程を、平坦な表面に対して凹凸を有するフィルムを貼付することによって実施することもできる。さらに、前記第１表面に凹凸を形成する工程が、半球形、円錐、角錐、円錐台または角錐台の形状を有する凹部を形成することによって、前記第１表面において前記高屈折率層が凸型マイクロレンズ構造を形成してもよい。
【００１９】
あるいはまた、本発明の第２の実施形態である有機ＥＬ素子の製造方法は、前記第２表面に凹凸を形成する工程と、凹凸を有する前記第２表面上に低屈折率層を形成する工程とをさらに含んでもよい。ここで、前記第２表面に凹凸を形成する工程が、半球形、円錐、角錐、円錐台または角錐台の形状を有する凸部を形成することによって、前記第２表面において前記支持体が凸型マイクロレンズ構造を形成してもよい。望ましくは、前記低屈折率層は、１．０より大きく１．３以下の屈折率を有する。
【発明の効果】
【００２０】
以上のような構成を採ることによって、本発明の有機ＥＬ素子は、高い光取り出し効率を安定的に実現させることができ、正面から見たときの輝度を向上させ、色にじみのない高品質な表示が可能となる。また、上記の製造方法においては、製造プロセスが単純かつ低コストであり、安定性の高い有機ＥＬ素子を製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
本発明の有機ＥＬ素子は、基板と、基板上に設けられた透明電極、有機ＥＬ層、および反射電極を含み、基板は、第１表面および第２表面を有する支持体と、支持体の第１表面および透明電極に接触する高屈折率層とを有し、支持体の第１表面は凹凸を有し、高屈折率層の透明電極と接触する面は平坦であることを特徴とする。ここで、支持体の第２表面に接触する低屈折率層をさらに有し、支持体の第２表面は凹凸を有し、および低屈折率層の支持体と接触しない面は平坦であってもよい。
【００２２】
第１表面および第２表面を有する支持体は、ガラス、ＰＥＴなどの熱可塑性樹脂、あるいは光硬化性樹脂などを用いて作製することができる。支持体の第１表面は透明電極側に位置し、凹凸構造を有する。一方、支持体の第２表面は光取出側（周囲大気側）に位置し、平坦または凹凸構造のいずれであってもよい。支持体は、後述する高屈折率層の屈折率よりも小さく、かつ低屈折率層の屈折率よりも大きい１．３〜１．７の屈折率を有することが望ましい。
【００２３】
ガラスを用いて支持体を作製する場合、支持体の第１表面および必要に応じて第２表面に対して、フロスト加工法、サンドブラスト加工法、または注型法などを使用して凹凸を形成することができる。
【００２４】
フロスト加工法は、ガラスがフッ化水素酸（ＨＦ水溶液）に溶解する特性を利用し、ガラス表面を種々の形状に加工する技術である。フロスト加工法においては、微細領域毎に反応のムラを設けて、μｍオーダーの凹凸を形成することが可能である。使用するフッ化水素酸の濃度および温度、あるいは反応減速剤などの添加剤の使用など、反応条件を変化させることによって、得られる表面形状を変更することができる。
【００２５】
サンドブラスト加工法は、金剛砂などの掘削材を含む圧搾空気を小口径のノズルから被掘削面に吹き付けて、ガラス表面を種々の形状に加工する技術である。サンドブラスト法においては、被掘削面にマスキングシートを密着させて掘削する部位を特定することが一般的に行われる。掘削材として用いる金剛砂の粒径、用いるマスキングシートの種類などを変更することによって、非常に微細な加工を行うことが可能である。
【００２６】
注型法は、所望の形状を有する金型中にガラスを配置し、ガラスをその軟化点温度より高い温度に加熱し、ガラスを金型に対して押圧し、次いでガラスを放冷して形状を維持できる温度まで冷却した後にガラスを金型から取り出す方法である。支持体の第１表面および第２表面の両方に凹凸を形成する場合、ガラスを金型に押圧する際に、所望の形状を有する第２の金型を熱ガラスに押圧して、両表面に所望の形状の凹凸を得ることができる。
【００２７】
本発明において注型法に用いることができる金型は、たとえば以下の方法によって作製することができる。最初に平坦な基板上にフォトレジストを塗布して感光層を形成し、次いで予め作製した所望の形状を有するフォトマスクを通して露光し、現像処理を行って凹凸層を形成する。この際に、露光時の光の波長および露光量、ならびに現像時間などの反応条件を最適化することによって、凹凸層の凹凸の深さを任意に制御することができる。また、露光時に縮小光学系を用いることによって、フォトマスクの形状を縮小した凹凸パターンを有する凹凸層を得ることも可能である。次いで凹凸層／基板積層体を真空槽に移し、凹凸層の上に、ニッケルなどの金属をスパッタ蒸着して、膜厚５０〜５００ｎｍの金属膜を形成する。次に、この金属膜に対して電解メッキを施して、膜厚５〜５０μｍの厚みの金属層を得る。この金属層を凹凸層／基板積層体から剥離し、金属板などで裏打ちしてフォトレジストの凹凸構造を転写した金型を得ることができる。
【００２８】
ＰＥＴなどの熱可塑性樹脂を用いて支持体を形成する場合には、前述の注型法を適用することができる。すなわち、熱可塑性樹脂を軟化点温度に加熱し、金型に押圧し、次いで軟化点温度未満の温度に放冷することによって、所望の形状の凹凸を作製することができる。この場合にも、第１表面および第２表面の両方に凹凸を形成する場合には、加熱された熱可塑性樹脂を金型に押圧する際に、所望の形状を有する第２の金型を熱樹脂に押圧して、両面に所望の形状の凹凸を得ることができる。あるいはまた、所定の間隔で配置され、所望の表面形状を有する一対の加熱ローラの間に、熱可塑性樹脂フィルムを通し、所定の温度および圧力を印加することによって、両面に所望の凹凸形状を有する熱可塑性樹脂フィルムを得ることができる（特許文献９参照）。
【００２９】
また、所望の形状を有する金型に対して、光硬化性樹脂を塗布および露光し、次いで金型から剥離することによって、光硬化性樹脂を用いた支持体を得ることができる。
【００３０】
あるいはまた、ガラス、熱可塑性樹脂または光硬化性樹脂から作製され、平坦な表面を有する支持体に対して、凹凸構造を有するフィルムを貼付して、第１表面および必要に応じて第２表面に凹凸を有する支持体を作製してもよい。この場合には支持体材料の屈折率とフィルム材料の屈折率とが接近していることが好ましく、同一の屈折率を有することがより好ましい。たとえば、平坦な表面を有する支持体および凹凸構造を有するフィルムを同一の材料から作製することが望ましい。凹凸構造を有するフィルムは、前述のような熱可塑性樹脂に対する注型法の適用、あるいは光硬化性樹脂の光硬化によって作製することができる。
【００３１】
支持体の第１および第２表面に設けられる凹凸構造は、周期的構造であってもよいし、あるいは周期性を持たないランダム構造であってもよい。たとえば、円錐、円錐台、角錐、角錐台などの形状を有する凸部または凹部を周期的または非周期的に配置した凹凸構造を用いることができる。あるいはまた、支持体の第１表面において、半球形、円錐、円錐台、角錐、角錐台などの形状を有する凹部を設けて高屈折率層材料による凸型マイクロレンズのアレイを形成してもよい。また、支持体の第２表面において、半球形、円錐、円錐台、角錐、角錐台などの形状を有する凸部を設けて支持体材料による凸型マイクロレンズのアレイを形成してもよい。さらに、１つまたは複数の周期的構造と１つまたは複数の非周期的構造とを重畳したような凹凸構造を有してもよい。このような構造を採ることによって、支持体の機械的強度を維持しつつ、製造コストを抑えることおよび光取出効率を向上させることが可能となる。
【００３２】
支持体と透明電極との間に位置する高屈折率層は、高屈折率粒子とマトリクスとを有する層である。高屈折率層は、支持体の屈折率よりも高く、かつ有機ＥＬ層の屈折率の８０％〜１２０％の範囲内の屈折率を有する。また、高屈折率層の透明電極と接触する表面は平坦である。高屈折率層は、好ましくは１．３より大きく２．２以下の屈折率を有する。この範囲内の屈折率とすることによって、有機ＥＬ層からの発光の高屈折率層への侵入および支持体への透過が円滑に行われ、発光の外部取出効率を向上させることができる。
【００３３】
本発明における高屈折粒子は、１．７以上の屈折率を有し、透明金属酸化物であってもよいし、複数の金属から形成される金属ドープ複合酸化物粒子であってもよい。用いることができる透明金属酸化物は、高い酸素含有率を有するＴｉ、Ｚｎ、Ｓｂ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｃｅ、Ｔａ、Ｌａ、Ｉｎ等の高抵抗性の酸化物を含む。また、用いることができる金属ドープ複合酸化物は、チタン酸化物と少なくとも１種の第２金属の酸化物とを含む複合酸化物に、少なくとも１種のドープ金属をドーピングしたものである。ここで、少なくとも１種の第２金属は、当該第２金属の酸化物が１．９５以上の屈折率を呈する金属から選択される。本発明において、非ドープの複合酸化物は、１．７５〜２．４の屈折率を有する。高屈折率複合酸化物中のチタン酸化物の含有量は、二酸化チタン換算で、複合酸化物の質量を基準として、６０〜９９質量％、好ましくは７０〜９５質量％、より好ましくは７５〜９０質量％である。用いることができる第２金属は、Ｓｒ、Ｎｉ、Ｚｎ、ＣｏおよびＺｒを含む。複合酸化物は、ルチル結晶構造、ルチル／アナターゼ混晶構造、アナターゼ結晶構造またはアモルファス構造を有してもよく、特に高屈折率を呈するルチル結晶構造を有することが望ましい。複合酸化物は、焼結法、ゾルゲル法、スパッタリング法、ＣＶＤ法などの当該技術において公知の方法によって合成することができる（特許文献１０〜１３、非特許文献６および７参照）。
【００３４】
少なくとも１種のドープ金属は、Ｃｏ、ＺｒまたはＡｌであり、好ましくはＣｏまたはＺｒであり、特に好ましくはＣｏである。ドープ金属は、金属ドープ複合酸化物中で、金属単体または金属イオンのいずれとして存在してもよい。また、ドープ金属は、金属ドープ複合酸化物の表面または内部のいずれかに偏在してもよいが、望ましくは該表面および内部に均質に存在する。ドープ金属は、金属ドープ複合酸化物を構成する全金属（チタンおよび第２金属）の質量を基準として、２５質量％以下、好ましくは０．０５〜１０質量％、より好ましくは０．１〜５質量％、最も好ましくは０．３〜３質量％の量で含まれる。このような範囲内のドーピング量を用いることによって、波長３８０〜６５０ｎｍの範囲における透明性が良好であり、屈折率が高く、かつ望ましくないチタンの光触媒活性を抑制ないし排除した金属ドープ複合酸化物粒子が得られる。得られる金属ドープ複合酸化物の屈折率は、ドーピング量に依存して１．９８〜２．６０、より詳細には２．０〜２．５５の範囲内で調製することができる。複合酸化物にドープ金属をドープする方法としては、イオン注入法など当該技術において公知の方法を用いることができる（特許文献１４〜１７、非特許文献８〜１０参照）。
【００３５】
高屈折率層のマトリクスは、高屈折率粒子を分散させ、透明電極と接触する上面を平坦にするための成膜性を高屈折率層に付与する材料である。用いることができるマトリクス用材料は、フルオレン系エポキシ樹脂（たとえば、ビスアリールフルオレンを基本骨核とするエポキシ樹脂（長瀬産業株式会社製）など）を含む。金属ドープ複合酸化物およびマトリクスの含有量は、それぞれの材料の屈折率および得られる高屈折率層の所望の屈折率などに依存して変化する。あるいはまた、屈折率が高い無機高分子を、直接的にマトリクスとして使用することができる。例えば、ラサ工業製の高屈折率無機ポリマーを用いることができる。該無機ポリマーの塗布液をスピンコート法によって製膜し、ポストベーク時の温度を制御することにより、得られる膜の屈折率を１．７〜２．４の間で調整することが可能である。ここで、より大きな膜厚の透明膜を形成するために、製膜工程を繰り返して行うことが必要である。
【００３６】
高屈折率層は、金属ドープ複合酸化物およびマトリクスを溶媒中に分散させた塗布液を、スピンコート、ナイフコート、ロールコートなどの当該技術において知られている任意の方法で両表面に凹凸を有する支持体の片面に塗布し、次いで、溶媒を揮発させることによって形成することができる。塗布液の塗布の前に、支持体の塗布面の表面処理を実施してもよい。用いることができる表面処理は、ＵＶ処理、プラズマ処理、界面活性剤処理、研磨などを含む。これらの表面処理は、得られる高屈折率層上面の平坦性の向上、あるいはパーティクルの低減などに有効であり、さらに有機ＥＬ素子製造における歩留まりの向上、および得られる有機ＥＬ素子の品質向上に寄与する。
【００３７】
低屈折率層は、凹凸が形成された支持体の第２表面に設けられる層であり、その外側表面は、完成した有機ＥＬ素子において、発光の取出面である素子／周囲大気界面を画定する層である。低屈折率層の外側表面は平坦である。
【００３８】
低屈折率層は、低屈折率充填材とマトリクスとを含む層である。低屈折率充填材としては、シリカエアロゲル微粒子、アルミナエアロゲル微粒子、シリカ／アルミナエアロゲルなどの複合エアロゲル微粒子、メラミンエアロゲルなどの有機エアロゲル微粒子、中空シリカ微粒子、中空フッ素系ポリマー微粒子などを用いることができる（特許文献１８参照）。あるいは、屈折率が低く透明性が高い酸化物またはフッ化物の粒子などを用いることもできる。使用できる酸化物またはフッ化物は、たとえばＳｉＯ、ＭｇＦ、ＢａＦなどを含む。低屈折率層のマトリクスとしては、フルオレン系エポキシ樹脂などを使用できる。あるいはまた、低屈折率層は、低屈折率材料をラングミュア−ブロジェット法により製膜すること、あるいは真空蒸着法、ＣＶＤ法、スパッタ法などを用いて低屈折率材料を製膜することによって形成することができる。
【００３９】
低屈折率層は、低屈折率充填材およびマトリクスを溶媒中に分散させた塗布液を、スピンコート、ナイフコート、ロールコートなどの当該技術において知られている任意の方法で両表面に凹凸を有する支持体の片面に塗布し、次いで、溶媒を揮発させることによって形成することができる。低屈折率充填材およびマトリクスの含有量は、それぞれの材料の屈折率および得られる低屈折率層の所望の屈折率などに依存して変化する。得られた低屈折率層は、支持体の屈折率よりも低く、好ましくは１．０より大きく１．３以下の屈折率を有する。このような範囲内の屈折率とすることにより、支持体／低屈折率層界面における屈折率差を小さくして臨界角を大きくすることによって、当該界面における全反射の確率を減少させ、光の取り出し効率を向上させることが可能となる。
【００４０】
透明電極は、有機ＥＬ素子の陽極（正孔注入電極）として機能する電極であり、正孔注入障壁を低減するために大きい仕事関数を有する材料で作製される。透明電極を形成するための材料としては、インジウム−スズ酸化物（ＩＴＯ）、インジウム−亜鉛酸化物（ＩＺＯ）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ２、ＴｉＮ、ＺｒＮ、ＨｆＮ、ＴｉＯｘ、ＶＯｘ、ＣｕＩ、ＩｎＮ、ＧａＮ、ＣｕＡｌＯ２、ＣｕＧａＯ２、ＳｒＣｕ２Ｏ２、ＬａＢ６、ＲｕＯ２などの導電性無機化合物を用いることができる。透明電極は、蒸着法、スパッタ法（反応性スパッタ法を含む）または化学気相堆積（ＣＶＤ）法を用いて形成され、好ましくはスパッタ法（反応性スパッタ法を含む）を用いて形成される。透明電極は、通常５０ｎｍ以上、好ましくは５０ｎｍ〜１μｍ、より好ましくは１００〜３００ｎｍの範囲内の厚さを有することが望ましい。また、後述するように複数の部分電極からなる透明電極が必要になる場合には、導電性無機化合物を全面にわたって均一に形成し、その後に所望のパターンを与えるようにエッチングを行って、複数の部分電極からなる透明電極を形成してもよい。あるいはまた、所望の形状を与えるマスクを用いて複数の部分電極からなる透明電極を形成してもよい。
【００４１】
反射電極は、有機ＥＬ素子の陰極（電子注入電極）として機能する電極であり、電子注入障壁を低減するために小さい仕事関数を有する材料で作製される。反射電極を形成するための材料としては、Ｌｉなどのアルカリ金属、Ｍｇ、Ｃａなどのアルカリ土類金属、Ｅｕなどの希土類金属の金属単体；前述のアルカリ金属、アルカリ金属、希土類金属とＡｌ、ＡｇまたはＩｎなどとの合金；Ａｌ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｙ、ＳｃまたはＳｉなどの金属／半導体、およびこれらの金属／半導体を含有する合金を用いることができる（特許文献１９および２０参照）。あるいはまた、反射性金属／透明導電性酸化物（ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＳｎＯ２、ＺｎＯなど）／バッファ層（アルカリ金属、アルカリ土類金属またはそれらを含む合金、希土類金属、あるいはそれら金属のフッ化物など）の積層体を反射電極として用いてもよい。
【００４２】
有機ＥＬ層は、少なくとも有機発光層を含み、必要に応じて正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層および／または電子注入層を介在させた構造を有している。有機ＥＬ層は、前記透明電極の屈折率の８０〜１２０％の屈折率を有することが望ましい。あるいはまた、正孔の注入および輸送の両方の機能を有する正孔注入輸送層、電子の注入および輸送の両方の機能を有する電子注入輸送層を用いてもよい。具体的には、有機ＥＬ素子は下記のような層構造からなるものが採用される。
（１）陽極／有機発光層／陰極
（２）陽極／正孔注入層／有機発光層／陰極
（３）陽極／有機発光層／電子注入層／陰極
（４）陽極／正孔注入層／有機発光層／電子注入層／陰極
（５）陽極／正孔輸送層／有機発光層／電子注入層／陰極
（６）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子注入層／陰極
（７）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
【００４３】
有機ＥＬ層を構成する各層の材料としては、公知のものが使用される。たとえば、青色から青緑色の発光を得るための有機発光層の材料としては、たとえばベンゾチアゾール系、ベンゾイミダゾール系、べンゾオキサゾール系などの蛍光増白剤、金属キレート化オキソニウム化合物、スチリルベンゼン系化合物、芳香族ジメチリディン系化合物などの材料が好ましく使用される。
【００４４】
電子輸送層の材料としては、フルオレン誘導体、バソフェナントロリン誘導体、バソクプロイン誘導体、アントラキノジメタン誘導体、ジフェノキノン誘導体、オキサゾール誘導体、イミダゾール誘導体、２−（４−ビフェニル）−５−（ｐ−ｔブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール（ＰＢＤ）のようなオキサジアゾール誘導体、トリアゾール誘導体、トリアジン誘導体、フェニルキノキサリン類、アルミニウムのキノリノール錯体（たとえばＡｌｑ３）などを用いることができる。電子注入層の材料としては、前述の電子輸送層の材料に加えて、アルカリ金属ないしアルカリ土類金属をドープしたアルミニウムのキノリノール錯体を用いることもできる。
【００４５】
正孔輸送層の材料としては、４，４’−ビス［Ｎ−（３−トリル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル（ＴＰＤ）、４，４’−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）、４，４’，４”−トリス（Ｎ−３−トリル−Ｎ−フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ｍ−ＭＴＤＡＴＡ）などのトリアリールアミン系材料、ヒドラゾン化合物、シラザン化合物およびキナクリドン化合物を含む公知の材料を用いることができる。正孔注入層の材料としては、フタロシアニン類（銅フタロシアニンなど）またはインダンスレン系化合物などを用いることができる。
【００４６】
図２に、本発明の有機ＥＬ素子の第１の例を示す。図２の例においては、基板１０は、第１および第２両表面に非周期的な凹凸構造を設けた支持体１１と、第１表面上に設けられた高屈折率層１２と、第２表面上に設けられた低屈折率層１３とを有する。支持体１１の第１および第２表面の凹凸は、同一の方法によって形成してもよいし、別個の方法によって形成してもよい。高屈折率層１２および低屈折率層１３の支持体と接触しない表面は平坦である。さらに、高屈折率層１２の上に、透明電極２０、有機ＥＬ層３０および反射電極４０からなる発光部が設けられている。
【００４７】
透明電極２０に接触して設けられた高屈折率層１２によって、透明電極２０／高屈折率層１２界面による反射が抑制され、かつ高屈折率層１２／支持体１１界面のおける凹凸によって当該界面における全反射の確率が低下するので、有機ＥＬ層３０における発光の多くが支持体１１内に透過することが可能となる。また、支持体１１の第１表面および第２表面に凹凸が形成されており、低屈折率層１３が空気よりも大きな屈折率を有するために支持体１１／低屈折率層１３界面である第２表面における臨界角が大きくなるので、支持体１１の第１および第２表面における全反射が抑制され、支持体１１中で光の横方向伝搬を防止することができる。さらに、支持体１１／低屈折率層１３界面において、より多くの光線が基板表面に垂直な方向へと屈折し、この効果によって、色のにじみおよび画像の歪みなどの表示品質の低下を抑制することが可能となる。
【００４８】
図３に、本発明の有機ＥＬ素子の第２の例を示す。図３の例においては、支持体１１の第１表面に周期的な凹凸構造を設けたことが、第１の例と異なる点である。図３においては、第１表面の周期的凹凸構造が錐（角錐または円錐）である例を示したが、錘台（角錐台または円錐台）などを含む任意の形状の周期的凹凸構造を用いることができる。図３の構成においても、透明電極２０／高屈折率層１２界面における反射の抑制、および高屈折率層１２／支持体１１界面の凹凸による当該界面における全反射の確率の低下によって、より多くの光が支持体１１内に透過することが可能となる。加えて、支持体１１／低屈折率層１３界面において、より多くの光線が基板表面に垂直な方向へと屈折し、この効果によって、色のにじみおよび画像の歪みなどの表示品質の低下を抑制することが可能となる。
【００４９】
図４に、本発明の有機ＥＬ素子の第３の例を示す。図４の例においては、支持体１１の第２表面が平坦であることが、第１の例と異なる点である。図４においては、第１表面の凹凸構造が非周期的である例を示したが、該凹凸構造は第２の例のような周期的凹凸構造であってもよい。図４の構成においても、透明電極２０／高屈折率層１２界面における反射の抑制、および高屈折率層１２／支持体１１界面の凹凸による当該界面における全反射の確率の低下によって、より多くの光が支持体１１内に透過することが可能となる。
【００５０】
図５に、本発明の有機ＥＬ素子の第４の例を示す。図５の例においては、支持体１１の第２表面に周期的な半球形の凸部を設けて、支持体１１／低屈折率層１３界面を凸型マイクロレンズ構造としたことが、第１の例と異なる点である。図５においては、第１表面の凹凸構造が非周期的である例を示したが、該凹凸構造は第２の例のような周期的凹凸構造であってもよい。図５の構成においても、透明電極２０／高屈折率層１２界面における反射の抑制、および高屈折率層１２／支持体１１界面の凹凸による当該界面における全反射の確率の低下によって、より多くの光が支持体１１内に透過することが可能となる。加えて、支持体１１／低屈折率層１３界面において、より多くの光線が基板表面に垂直な方向へと屈折し、この効果によって、色のにじみおよび画像の歪みなどの表示品質の低下を抑制することが可能となる。
【００５１】
図６に、本発明の有機ＥＬ素子の第５の例を示す。図６の例においては、支持体１１の第１表面に周期的な半球形の凹部を設けて、高屈折率層１２／支持体１１界面を凸型マイクロレンズ構造としたことが、第４の例と異なる点である。第１表面における凸型マイクロレンズ構造と、第２表面における凸型マイクロレンズ構造は同一の周期を有していてもよいし、別個の周期を有していてもよい。図３の構成においても、透明電極２０／高屈折率層１２界面における反射の抑制、および高屈折率層１２／支持体１１界面の凹凸による当該界面における全反射の確率の低下によって、より多くの光が支持体１１内に透過することが可能となる。加えて、高屈折率層１２／支持体１１界面および支持体１１／低屈折率層１３界面の凸型マイクロレンズ構造によって、それら両方の界面において光をより効率的に基板表面に垂直な方向へと屈折させることができ、色のにじみおよび画像の歪みなどがないより良好な表示品質を得ることが可能となる。
【実施例】
【００５２】
次に、本発明を実施例によってさらに具体的に説明する。蒸着物質の成膜速度の制御や膜厚の制御は該蒸着機に取付けている。水晶振動子を使用した成膜モニターＣＲＴＭ−８０００（株式会社アルバック製）を使用した。また、成膜後の実質膜厚の測定には、テンコール（Ｔｅｎｃｏｒ）社製Ｐ１０触針式段差計を用いた。素子の特性評価には、ケースレー（ＫＥＩＴＨＬＥＹ）社ソースメータ２４００、トプコンＢＭ−８輝度計を使用した。
【００５３】
［実施例１］（比較例）
厚さ１ｍｍの平坦な表面を有するガラス基板（屈折率１．５１）上に、スパッタ法によって膜厚２２０ｎｍ、表面積１ｃｍ２のＩＺＯ膜（屈折率２．０５）を堆積させ、透明電極を形成した。
【００５４】
次いで、透明電極を形成した基板を真空蒸着装置（日本ビーテック製）内に設置し、１．３３×１０−４Ｐａ（１×１０−６Ｔｏｒｒ）に減圧し、０．１〜０．２ｎｍ／ｓの蒸着速度で有機ＥＬ層を形成した。有機ＥＬ層は、膜厚４０ｎｍのα−ＮＰＤからなる正孔注入輸送層と、膜厚６０ｎｍのＡｌｑ３からなる電子注入性発光層との２層構成とした。次いで、真空を破ることなしに、蒸着速度０．０２５ｎｍ／ｓにおいて膜厚１ｎｍのＬｉＦからなるバッファ層を形成した。続いて、蒸着速度０．５ｎｍ／ｓにおいて膜厚１００ｎｍ、表面積１ｃｍ２のＡｌからなる反射電極を成膜して、有機ＥＬ素子を得た。有機ＥＬ素子の発光面積は１ｃｍ２である。ここでα−ＮＰＤ（４０ｎｍ）／Ａｌｑ３（６０ｎｍ）の構成の有機ＥＬ層の屈折率は１．７６であった。
【００５５】
上記のように形成した有機ＥＬ素子を、周囲大気に暴露することなしに、露点−７６℃以下の乾燥窒素雰囲気のグローブボックス中に搬送した。次いで、有機ＥＬ素子を、酸化バリウム粉末を含有する吸水材を貼付された封止板と紫外線硬化樹脂製シール剤を用いて貼り合わせ、紫外線照射によりシール剤を硬化させて、有機ＥＬ素子を封止した。
【００５６】
［実施例２］（片面サンドブラスト加工１）
厚さ１ｍｍの平坦な表面を有するガラス基板の一方の表面に対して、平均粒径９０μｍの掘削材（ＳｉＣ）を、０．２ＭＰａの掘削材噴射気圧で１０分間にわたってガラス基板表面に吹き付けて、ガラス基板の片面に、周期性のない平均粗さ８μｍの凹凸構造を形成して、支持体を得た。ガラス基板と掘削材噴射口との間の距離は３０ｃｍであった。
【００５７】
次いで、凹凸構造を形成した表面に対して、高屈折率ＴｉＯ２（ラサ工業製）の塗布液を全面にわたって塗布／乾燥し、平均膜厚２００μｍ、屈折率２．１の高屈折率層を形成し、基板を得た。別途平坦なガラス基板上に同様の条件にて形成した、均一な膜厚を有する高屈折率層は、可視光領域（４００〜８００ｎｍ）において９５％の平均透過率を有した。
【００５８】
得られた基板の高屈折率層表面上に、実施例１と同様にして、透明電極／有機ＥＬ層／バッファ層／反射電極を積層し、封止を行って有機ＥＬ素子を得た。
【００５９】
［実施例３］（両面サンドブラスト加工１）
厚さ１ｍｍの平坦な表面を有するガラス基板の両方の表面に対して、平均粒径９０μｍの掘削材（ＳｉＣ）を、０．２ＭＰａの掘削材噴射気圧で１０分間にわたってガラス基板表面に吹き付けて、ガラス基板の片面に、周期性のない平均粗さ８μｍの凹凸構造を形成して、支持体を得た。ガラス基板と掘削材噴射口との間の距離は３０ｃｍであった。
【００６０】
次いで、実施例２と同様の手順により、一方の凹凸表面上に、平均膜厚２００μｍ、屈折率２．１の高屈折率層を形成した。
【００６１】
続いて、他方の凹凸構造を形成した表面に対して、充填材としてＳｉＯを含有するフルオレン系樹脂（富士写真フィルム製）の塗布液を全面にわたって塗布／乾燥し、平均膜厚２００μｍ、屈折率１．２２の低屈折率層を形成し、基板を得た。別途平坦なガラス基板上に同様の条件にて形成した、均一な膜厚を有する低屈折率層は、可視光領域（４００〜８００ｎｍ）において９５％の平均透過率を有した。
【００６２】
得られた基板の高屈折率層表面上に、実施例１と同様にして、透明電極／有機ＥＬ層／バッファ層／反射電極を積層し、封止を行って有機ＥＬ素子を得た。
【００６３】
［実施例４］（片面サンドブラスト加工２）
厚さ１ｍｍの平坦な表面を有するガラス基板の一方の表面に対して、平均粒径３０μｍの掘削材（ＳｉＣ）を、０．２ＭＰａの掘削材噴射気圧で１０分間にわたってガラス基板表面に吹き付けて、ガラス基板の片面に、周期性のない平均粗さ３μｍの凹凸構造を形成して、支持体を得た。ガラス基板と掘削材噴射口との間の距離は３０ｃｍであった。
【００６４】
次いで、実施例２と同様の手順により、平均膜厚２００μｍ、屈折率２．１の高屈折率層を凹凸表面上に形成し、基板を得た。
【００６５】
得られた基板の高屈折率層表面上に、実施例１と同様にして、透明電極／有機ＥＬ層／バッファ層／反射電極を積層し、封止を行って有機ＥＬ素子を得た。
【００６６】
［実施例５］（両面サンドブラスト加工２）
厚さ１ｍｍの平坦な表面を有するガラス基板の両方の表面に対して、平均粒径７０μｍの掘削材（ＳｉＣ）を、０．２ＭＰａの掘削材噴射気圧で１０分間にわたってガラス基板表面に吹き付けて、ガラス基板の片面に、周期性のない平均粗さ７μｍの凹凸構造を形成して、支持体を得た。ガラス基板と掘削材噴射口との間の距離は３０ｃｍであった。
【００６７】
次いで、実施例２と同様の手順により、一方の凹凸表面上に、平均膜厚２００μｍ、屈折率２．１の高屈折率層を形成した。また、他方の凹凸表面上に、実施例３と同様の手順により、平均膜厚２００μｍ、屈折率１．２２の低屈折率層を形成し、基板を得た。
【００６８】
得られた基板の高屈折率層表面上に、実施例１と同様にして、透明電極／有機ＥＬ層／バッファ層／反射電極を積層し、封止を行って有機ＥＬ素子を得た。
【００６９】
［実施例６］（片面フロスト加工１）
厚さ１ｍｍの平坦な表面を有するガラス基板の一方の表面に対して、濃度３０％、温度４０℃のフッ化水素酸を１２分間にわたって作用させ、周期性のない平均粗さ４μｍの凹凸構造を形成して、支持体を得た。
【００７０】
次いで、実施例２と同様の手順により、平均膜厚２００μｍ、屈折率２．１の高屈折率層を凹凸表面上に形成し、基板を得た。
【００７１】
得られた基板の高屈折率層表面上に、実施例１と同様にして、透明電極／有機ＥＬ層／バッファ層／反射電極を積層し、封止を行って有機ＥＬ素子を得た。
【００７２】
［実施例７］（両面フロスト加工１）
厚さ１ｍｍの平坦な表面を有するガラス基板の両方の表面に対して、濃度３０％、温度４０℃のフッ化水素酸を１２分間にわたって作用させ、周期性のない平均粗さ４μｍの凹凸構造を形成した。
【００７３】
次いで、実施例２と同様の手順により、平均膜厚２００μｍ、屈折率２．１の高屈折率層を凹凸表面上に形成し、支持体を得た。また、他方の凹凸表面上に、実施例３と同様の手順により、平均膜厚２００μｍ、屈折率１．２２の低屈折率層を形成し、基板を得た。
【００７４】
得られた支持体の高屈折率層表面上に、実施例１と同様にして、透明電極／有機ＥＬ層／バッファ層／反射電極を積層し、封止を行って有機ＥＬ素子を得た。
【００７５】
［実施例８］（片面フロスト加工２）
厚さ１ｍｍの平坦な表面を有するガラス基板の一方の表面に対して、濃度２０％、温度４０℃のフッ化水素酸を１０分間にわたって作用させ、周期性のない平均粗さ１．２μｍの凹凸構造を形成し、支持体を得た。
【００７６】
次いで、実施例２と同様の手順により、平均膜厚２００μｍ、屈折率２．１の高屈折率層を凹凸表面上に形成し、基板を得た。
【００７７】
得られた基板の高屈折率層表面上に、実施例１と同様にして、透明電極／有機ＥＬ層／バッファ層／反射電極を積層し、封止を行って有機ＥＬ素子を得た。
【００７８】
［実施例９］（両面フロスト加工２）
厚さ１ｍｍの平坦な表面を有するガラス基板の両方の表面に対して、濃度２０％、温度４０℃のフッ化水素酸を１０分間にわたって作用させ、周期性のない平均粗さ１．２μｍの凹凸構造を形成した。
【００７９】
次いで、実施例２と同様の手順により、平均膜厚２００μｍ、屈折率２．１の高屈折率層を凹凸表面上に形成し、支持体を得た。また、他方の凹凸表面上に、実施例３と同様の手順により、平均膜厚２００μｍ、屈折率１．２２の低屈折率層を形成し、基板を得た。
【００８０】
得られた支持体の高屈折率層表面上に、実施例１と同様にして、透明電極／有機ＥＬ層／バッファ層／反射電極を積層し、封止を行って有機ＥＬ素子を得た。
【００８１】
［実施例１０］（片面マイクロ加工付きプラスチック基板１）
厚さ０．７５ｍｍ、屈折率１．５２、可視光領域における平均透過率（両表面が平坦である場合）８７％以上のプラスチック基板を加熱し、金型に押圧し、室温まで冷却することによって、その一方の表面にマイクロレンズパターンを形成した。形成したマイクロレンズパターンは、底面が一辺１００μｍの正方形であり、高さが２００μｍの角錐を、高さ１００μｍの位置で底面に平行に切断した角錐台形状の凹部を、縦方向および横方向に０．１μｍの間隔で配列したものであった。
【００８２】
次いで、マイクロレンズパターンを形成した表面に対して、ＴｉＯ２粒子６０％を分散したフルオレン系エポキシ樹脂（長瀬産業株式会社製）の塗布液を全面にわたって塗布／乾燥し、平均膜厚２００μｍ、屈折率２．１２の高屈折率層を形成し、基板を得た。別途平坦なガラス基板上に同様の条件にて形成した、均一な膜厚を有する高屈折率層は、可視光領域（４００〜８００ｎｍ）において９５％の平均透過率を有した。ここで、プラスチック基板／高屈折率層の屈折率差により、プラスチック基板の凹部からなるパターン内の高屈折率層の材料が、凸型マイクロレンズ構造として機能する。
【００８３】
得られた基板の高屈折率層表面上に、実施例１と同様にして、透明電極／有機ＥＬ層／バッファ層／反射電極を積層し、封止を行って有機ＥＬ素子を得た。
【００８４】
［実施例１１］（両面マイクロ加工付きプラスチック基板１）
実施例１０で用いたプラスチック基板を加熱し、金型に押圧し、室温まで冷却することによって、その両表面にマイクロレンズパターンを形成した。一方の表面に形成されたマイクロレンズパターンは、実施例１０と同一の凹部からなるパターンであった。他方の表面に形成されたマイクロレンズパターンは、底面が一辺１００μｍの正方形であり、高さが２００μｍの角錐を、高さ１００μｍの位置で底面に平行に切断した角錘台形状の凸部を、縦方向および横方向に０．１μｍの間隔で配列したものであった。
【００８５】
次いで、凹部からなるパターンを形成した一方の表面に対して、実施例１０の方法に従って平均膜厚２００μｍ、屈折率２．１２の高屈折率層を形成した。ここで、プラスチック基板／高屈折率層の屈折率差により、プラスチック基板の凹部からなるパターン内の高屈折率層の材料が、凸型マイクロレンズ構造として機能する。
【００８６】
さらに、凸部からなるパターンを形成した他方の表面に対して、マトリクスとしてシロキサンを含むシリカエアロゲルの塗布液を全面にわたって塗布／乾燥し、平均膜厚２００μｍ、屈折率１．２１の低屈折率層を形成し、基板を得た。別途平坦なガラス基板上に同様の条件にて形成した、均一な膜厚を有する低屈折率層は、可視光領域（４００〜８００ｎｍ）において９５％の平均透過率を有した。ここで、プラスチック基板／低屈折率層の屈折率差により、プラスチック基板の凸部からなるパターンが、凸型マイクロレンズ構造として機能する。
【００８７】
そして、得られた基板の高屈折率層表面上に、実施例１と同様にして、透明電極／有機ＥＬ層／バッファ層／反射電極を積層し、封止を行って有機ＥＬ素子を得た。
【００８８】
［実施例１２］（片面マイクロ加工付きプラスチック基板１）
厚さ０．７５ｍｍ、屈折率１．５２、可視光領域における平均透過率（両表面が平坦である場合）８７％以上のプラスチック基板を加熱し、金型に押圧し、室温まで冷却することによって、その一方の表面にマイクロレンズパターンを形成した。形成したマイクロレンズパターンは、底面が一辺１００μｍの正方形であり、高さが２００μｍの角錐を、高さ１８０μｍの位置で底面に平行に切断した角錐台形状の凹部を、縦方向および横方向に０．１μｍの間隔で配列したものであった。
【００８９】
次いで、マイクロレンズパターンを形成した表面に対して、ＴｉＯ２粒子６０％を分散したフルオレン系エポキシ樹脂（長瀬産業株式会社製）の塗布液を全面にわたって塗布／乾燥し、平均膜厚２００μｍ、屈折率２．１２の高屈折率層を形成し、基板を得た。別途平坦なガラス基板上に同様の条件にて形成した、均一な膜厚を有する高屈折率層は、可視光領域（４００〜８００ｎｍ）において９５％の平均透過率を有した。ここで、プラスチック基板／高屈折率層の屈折率差により、プラスチック基板の凹部からなるパターン内の高屈折率層の材料が、凸型マイクロレンズ構造として機能する。
【００９０】
得られた基板の高屈折率層表面上に、実施例１と同様にして、透明電極／有機ＥＬ層／バッファ層／反射電極を積層し、封止を行って有機ＥＬ素子を得た。
【００９１】
［評価］
最初に、実施例１で用いたガラス基板、ならびに２、４、６および８において形成した支持体のヘイズ、全光透過率、拡散透過率および平行透過率を、ＪＩＳ  Ｋ７１３６に基づいて、へーズメーターＮＤＨ２０００（日本電機工業株式会社製）を用いて測定し、基板表面のフロスト加工およびブラスト加工の効果を検証した。結果を第１表にまとめた。第１表において「ｒ→ｓ」は測定光を凹凸加工した表面から入射した場合を示し、「ｓ→ｒ」は測定光を平坦な表面から入射した場合を示す。
【００９２】
次に、各実施例の有機ＥＬ素子に電流密度２０ｍＡ／ｃｍ２の電流を流して、その際の輝度、電力効率および電流効率について、輝度換算法を用いて評価した。各実施例の有機ＥＬ素子は、ほぼ同一の発光スペクトルを有した。ここで、輝度換算法は、有機ＥＬ素子の光取り出し面が完全散乱面であることを仮定し、光取り出し面の法線方向に出射する光の輝度を測定し、素子全体の輝度に換算する方法である。
【００９３】
実施例１、２、４、６および８の比較から明らかなように、支持体の拡散透過率が増大するにつれて、有機ＥＬ素子の輝度、電力効率および電流効率のいずれの値も向上していることが分かる。このことから、支持体の第１表面の凹凸および高屈折率層の存在が有機ＥＬ素子の特性向上に有効であることが分かる。
【００９４】
そして、実施例２および３、実施例４および５、実施例６および７、実施例８および９の各組の比較から、第１表面に加えて、第２表面に設けた凹凸および低屈折率層の存在が、有機ＥＬ素子のさらなる特性向上に寄与していることが分かる。
【００９５】
実施例１０〜１２と実施例１〜９との比較から、支持体の第１表面および第２表面に規則的なマイクロレンズパターンを形成することは、不規則な凹凸パターンよりもなお有機ＥＬ素子の特性向上に有効であることが分かる。
【００９６】
実施例１０と実施例１２との比較から、有機ＥＬ素子の輝度、電力効率および電流効率のいずれの値についても、マイクロレンズパターンの凹凸の大きい実施例１２の方が、実施例１０よりも優れた値を示した。このことから、マイクロレンズパターンの凹凸が大きいことは、基板の光散乱性の向上、および多重反射による光取り出し効率の向上に有効であることが分かる。
【００９７】
【表１】
2008066027.tif 000003
【００９８】
【表２】
2008066027.tif 000004
【図面の簡単な説明】
【００９９】
【図１】従来型構造の有機ＥＬ素子における光の伝搬を説明する断面図である。
【図２】本発明の有機ＥＬ素子の第１の例を説明する断面図である。
【図３】本発明の有機ＥＬ素子の第２の例を説明する断面図である。
【図４】本発明の有機ＥＬ素子の第３の例を説明する断面図である。
【図５】本発明の有機ＥＬ素子の第４の例を説明する断面図である。
【図６】本発明の有機ＥＬ素子の第５の例を説明する断面図である。
【符号の説明】
【０１００】
１０  基板
１１  支持体
１２  高屈折率層
１３  低屈折率層
２０、２００  透明電極
３０、３００  有機ＥＬ層
４０、４００  反射電極
１００  基板
５０１、５０２，５０３、５０４  光
【図１】
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【図２】
2008066027.tif 000006
【図３】
2008066027.tif 000007
【図４】
2008066027.tif 000008
【図５】
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【図６】
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