(57)【要約】【課題】特徴的な諸特性を維持した多孔質体を含む樹脂成形体を提供することを目的とする。【解決手段】樹脂成形体１は、一次粒子が数珠状に繋がり多孔質骨格を形成した多孔質体の一次粒子の中に有機物を絡み合わせて分散固定化して複合多孔質体２を形成し、この複合多孔質体２を樹脂３中に分散させて形成したものである。これによって、有機物が多孔質体の一次粒子の中に複雑に絡み合い分散固定化して複合多孔質体２が形成されるため、多孔質体骨格の強度を向上する。また、有機物が多孔質体の細孔を埋めることもなく、少量の有機物の添加による効果で、強度を向上させることができる。したがって、この複合多孔質体２を樹脂３中に分散させた樹脂成形体１は、多孔質体の特徴的な諸特性を維持することができる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
一次粒子が数珠状に繋がり多孔質骨格を形成した多孔質体の一次粒子の中に有機物を絡み合わせて分散固定化して複合多孔質体を形成し、この複合多孔質体を樹脂中に分散させた樹脂成形体。
【請求項２】
少なくとも金属アルコキシドと水と有機物とを含み、加水分解された前記金属アルコキシド同士あるいは前記有機物とが互いに絡み合い縮重合した骨格を有する湿潤ゲルを得るゲル化工程と、前記湿潤ゲル内の水を溶媒で置換除去する置換除去工程と、前記置換除去工程により湿潤ゲル内に存在する溶媒を除く乾燥工程とを経て得られる複合多孔質体を樹脂中に分散させた樹脂成形体。
【請求項３】
金属アルコキシドとしてシリコンアルコキシドを用いた請求項２に記載の樹脂成形体。
【請求項４】
有機物は、有機物と無機物との結合を作るカップリング剤と化学結合可能な官能基を有する請求項２に記載の樹脂成形体。
【請求項５】
有機物は、金属アルコキシドが加水分解した後に生成する水酸基と結合することができる官能基を有する請求項２に記載の樹脂成形体。
【請求項６】
ゲル化工程において、触媒を使用しない請求項２に記載の樹脂成形体。
【請求項７】
ゲル化工程において、脱水を促進させる触媒を用いる請求項２に記載の樹脂成形体。
【請求項８】
ゲル化工程において、水を除去しながら反応を進行させる請求項２に記載の樹脂成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、破壊強度を向上させた多孔質体を含む樹脂成形体に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、ゾルゲル法で調製した多孔質体は、大きな表面積、ナノサイズの細孔を持ち、高い吸着能を有し、高い断熱性、絶縁性、低密度などをもつ興味深い材料であり、様々な用途への活用が期待されている。しかしながら、多孔質体は非常に脆く、高い空隙率がもたらしている諸特性を維持するためには強度が不足しており、多孔質体を維持したまま利用することは用途が非常に制限されていた。そのため、球形無機多孔質粒子の細孔内で有機化合物を３次元架橋させ、有機ゲルと無機多孔質体とがそれぞれ独立して３次元的に絡み合う構造をとることで複合多孔質体の破壊強度を向上させている（例えば、特許文献１参照）。
【特許文献１】特開２００１−１３１２４９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
しかしながら、前記従来の構成では、複合多孔質体と樹脂との混合に関して、有機ゲルと無機多孔質体がそれぞれ独立し、３次元的に絡み合う構造のため、樹脂との混合の際にかかる応力に対して、一次粒子間の結合を保持することは難しく、多孔質骨格を維持することは容易ではない。また、無機多孔質体骨格を外部から有機ゲルで保持しようとすれば、骨格を取り巻く有機ゲルを増やす必要があり、多孔質体の特徴的な諸特性を低下させてしまう問題があった。
【０００４】
本発明は、前記従来の課題を解決するもので、特徴的な諸特性を維持した多孔質体を含む樹脂成形体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
前記従来の課題を解決するために、本発明の樹脂成形体は、一次粒子が数珠状に繋がり多孔質骨格を形成した多孔質体の一次粒子の中に有機物を絡み合わせて分散固定化して複合多孔質体を形成し、この複合多孔質体を樹脂中に分散させたものである。
【０００６】
これによって、有機物が多孔質体の一次粒子の中に複雑に絡み合い分散固定化して複合多孔質体が形成されるため、多孔質体骨格の強度を向上する。また、有機物が多孔質体の細孔を埋めることもなく、少量の有機物の添加による効果で、強度を向上させることができる。したがって、この複合多孔質体を樹脂中に分散させた樹脂成形体は、多孔質体の特徴的な諸特性を維持することが可能なものである。
【０００７】
また、本発明の樹脂成形体は、少なくとも金属アルコキシドと水と有機物とを含み、加水分解された前記金属アルコキシド同士あるいは前記有機物とが互いに絡み合い縮重合した骨格を有する湿潤ゲルを得るゲル化工程と、前記湿潤ゲル内の水を溶媒で置換除去する置換除去工程と、前記置換除去工程により湿潤ゲル内に存在する溶媒を除く乾燥工程とを経て得られる複合多孔質体を樹脂中に分散させたものである。
【０００８】
これによって、各工程を経て複合多孔質体の骨格強度を向上させることができるとともに、金属種を選択することで、その金属種に特徴的な性質を樹脂成形体に発現させることができ、また、種々の金属アルコキシドを複数選択して混ぜ合わせることにより、バリエーションに富んだ特長を発現させることができる。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の樹脂成形体は、多孔質体の特徴的な諸特性を維持することが可能なものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
第１の発明は、一次粒子が数珠状に繋がり多孔質骨格を形成した多孔質体の一次粒子の中に有機物を絡み合わせて分散固定化して複合多孔質体を形成し、この複合多孔質体を樹脂中に分散させた樹脂成形体とすることにより、有機物が多孔質体の一次粒子の中に複雑に絡み合い分散固定化して複合多孔質体が形成されるため、多孔質体骨格の強度を向上する。また、有機物が多孔質体の細孔を埋めることもなく、少量の有機物の添加による効果で、強度を向上させることができる。したがって、この複合多孔質体を樹脂中に分散させた樹脂成形体は、多孔質体の特徴的な諸特性を維持することが可能なものである。
【００１１】
第２の発明は、少なくとも金属アルコキシドと水と有機物とを含み、加水分解された前記金属アルコキシド同士あるいは前記有機物とが互いに絡み合い縮重合した骨格を有する湿潤ゲルを得るゲル化工程と、前記湿潤ゲル内の水を溶媒で置換除去する置換除去工程と、前記置換除去工程により湿潤ゲル内に存在する溶媒を除く乾燥工程とを経て得られる複合多孔質体を樹脂中に分散させた樹脂成形体とすることにより、各工程を経て複合多孔質体の骨格強度を向上させることができるとともに、金属種を選択することで、その金属種に特徴的な性質を樹脂成形体に発現させることができ、また、種々の金属アルコキシドを複数選択して混ぜ合わせることにより、バリエーションに富んだ特長を発現させることができる。
【００１２】
第３の発明は、特に、第２の発明において、金属アルコキシドとしてシリコンアルコキシドを用いたことにより、シリコンアルコキシドは、安価で、金属アルコキシドとして広く用いられており、また反応が制御しやすいので、シリコンアルコキシドを湿潤ゲル原料として用いることは、有機物を多孔質体骨格中に複雑に絡み合った形状に複合化することを容易とする。
【００１３】
第４の発明は、特に、第２の発明において、有機物は、有機物と無機物との結合を作るカップリング剤と化学結合可能な官能基を有することにより、骨格と安定した結合を形成し、複雑に絡み合った形状で有機物を複合化することで多孔質体骨格を強化でき、多孔質体骨格を維持したまま樹脂に組込むことを実現する。
【００１４】
第５の発明は、特に、第２の発明において、有機物は、金属アルコキシドが加水分解した後に生成する水酸基と結合することができる官能基を有することにより、有機物を多孔質体骨格中に分散させ、骨格との結合を持ち、複雑に絡み合った形状で複合化することで多孔質体骨格を強化でき、多孔質体構造を維持したまま複合多孔質体を樹脂に組込むことを実現する。
【００１５】
第６の発明は、特に、第２の発明において、ゲル化工程において、触媒を使用しないことにより、一次粒子の肥大化、および有機無機結合の加水分解による切断を減少させ、有機無機の結合を促進させることができ、有機物を多孔質体骨格中に分散させ、多孔質体骨格との結合を持ち、複雑に絡み合った形状で複合化することで多孔質体骨格を強化でき、多孔質体骨格を維持したまま樹脂に組込むことを実現する。
【００１６】
第７の発明は、特に、第２の発明において、ゲル化工程において、脱水を促進させる触媒を用いることにより、有機無機の結合の加水分解による切断を減少させ、有機物を多孔質体骨格中に分散させ、骨格との結合を持ち、複雑に絡み合った形状で複合化することで多孔質体骨格を強化でき、多孔質体骨格を維持したまま樹脂に組込むことを実現する。
【００１７】
第８の発明は、特に、第２の発明において、ゲル化工程において、水を除去しながら反応を進行させることにより、有機無機の結合の加水分解による切断を減少させ、有機物を多孔質体骨格中に分散させ、骨格との結合を持ち、複雑に絡み合った形状で複合化することで多孔質体骨格を強化でき、多孔質体骨格を維持したまま樹脂に組込むことを実現する。
【００１８】
以下、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。なお、この実施の形態によって本発明が限定されるものではない。
【００１９】
（実施の形態１）
図１、図２は、本発明の実施の形態１における樹脂成形体を示している。
【００２０】
図１に示すように、本実施の形態における樹脂成形体１は、多孔質体の中に有機物を絡み合わせて分散固定化して複合多孔質体２を形成し、この複合多孔質体２を樹脂３中に均一に分散させて構成したものである。
【００２１】
図２に示すように、複合多孔質体２は、一次粒子５が数珠状に繋がり多孔質骨格を形成した多孔質体の一次粒子５の中に有機物４を複雑に絡み合わせて分散固定化して形成しているものである。
【００２２】
これにより、複合多孔質体２は樹脂３へ組込む際の応力により多孔質体骨格が壊されることなく、樹脂３中に均一に分散されている。そのため、多孔質体に特徴的な諸特性、高い断熱性、絶縁性、低密度などを樹脂に付加させることができる。
【００２３】
複合多孔質体２の粒子径は、１０ｎｍ未満では凝集しやすく、また、１００μｍより大きいものでは破砕されやすくなるので１０ｎｍ〜１００μｍ程度が望ましい。形状に関しては特に制限は無いが、複合多孔質体２は多孔質体であるので表面に凹凸を有しており、特に非球形の場合は表面がより凸凹形状をしているため、その入り組んだ構造が樹脂３と密に絡み合いアンカー効果を生み樹脂成形体１を形成するので非球形が好ましい。また、樹脂との親和性が高い場合には、アンカー効果がさらに強く出る。これにより、樹脂に対して多量に多孔質体を含有した際も樹脂の物理的強度を低下させること無く、多孔質体に特徴的な諸特性を十分に発現させることができる。
【００２４】
樹脂３と複合多孔質体２の混合の割合は特に制限はないが、樹脂成形体１の用途によって異なり、樹脂３に複合多孔質体２の特性を付加する場合には、体積で５％以上、好ましくは２０％〜６０％の割合で混合する。複合多孔質体２の特性をより活かし、樹脂３による複合多孔質体２の固定を目的とする場合は、体積で９５％程度以下の割合で有機無機多孔質体を混合する。
【００２５】
樹脂３は、熱可塑性樹脂でも熱硬化性樹脂でも良いが、熱可塑性樹脂を使用する場合、その中でも特に複合多孔質体２と親和性が高い場合には、複合多孔質体２と樹脂３との混合の際に複合多孔質体表面の凸凹形状に入り込み複合多孔質体２と樹脂３との一体化が進み、樹脂３の物理的強度の低下が起こらない。
【００２６】
また、図２に示すように、樹脂３に組込む前の複合多孔質体２は、一次粒子５の粒子径が０．５ｎｍ〜１０μｍであればよく、複合多孔質体２は空隙を２０％〜９９％有していれば良い。粒子径が１０μｍより大きなもので多孔質体を構成すると、細孔が大きくなりすぎて外力から多孔質体構造を維持できなくなる。空隙率に関しては、目的に応じて制限されるが、例えば、断熱性能を求めるのであれば、４０％以上の空隙率が望ましく、軽量化を求めるのであれば空隙を７０％以上が望ましい。また、強度面から考えると、幅広い成形に対して多孔質体構造を維持するためには空隙は９０％以下であることが望ましい。
【００２７】
次に、得られた無機有機複合多孔質体を樹脂と組込む方法について説明する。
【００２８】
無機有機多孔質体の均一分散方法として、樹脂３との混合前に無機有機複合多孔質体は予めミキサーなどで細かくしておき混合による力で分散させる方法、あるいは、樹脂３との混合による力で破砕および分散させる方法がある。ただし、樹脂３との混合による破砕および分散を行なう際は、機械からの応力が著しく強い場合に多孔質体構造を破壊してしまうので適度な条件を選択する必要がある。そのため、簡便な方法として、予め複合多孔質体２を粉砕しておくことが好ましい。樹脂３との混合には、樹脂３とフィラーとの通常混ぜ合わせに使用する装置でよく、樹脂３と複合多孔質体２の混合物を作製する。
【００２９】
樹脂３と複合多孔質体２の混合物の成形方法は、圧縮成形、押し出し成形、射出成形、熱成形、ブロー成形、カレンダ成形など挙げられるが、成形方法に特に制限は無く、樹脂の性質、成形品の形状を考慮した成形法であればよい。
【００３０】
このように、本実施の形態では、多孔質体の諸特性を維持したまま多孔質体の強度を向上させることができ、樹脂と混合させた際にも多孔質体骨格を維持することができ、多孔質体に特徴的な諸特性を、複合多孔質体を含有した樹脂成形体に付与することができる。多孔質体の諸特性を維持したまま樹脂に組込むことができるので、樹脂成形体形状を用途に応じた任意の形状に定めることができ、樹脂製品の軽量化や機能化、フィルターや吸音材、吸着剤、触媒、断熱材などとして利用することもできる。
【００３１】
（実施の形態２）
次に、本発明の実施の形態２における樹脂成形体の複合多孔質体の作製方法について説明する。
【００３２】
複合多孔質体２を調製する工程は主に以下の３つの工程からなる。
（１）ゲル化工程
（２）置換除去工程
（３）乾燥工程
各工程についての詳細を述べる。
【００３３】
（１）ゲル化工程
ゾルゲル法により金属アルコキシドを湿潤ゲル原料とし、水および必要に応アルコールを溶媒とし、有機物４と混合し、必要に応じて触媒を添加することで、金属アルコキシドの加水分解、それに引き続き起こる縮重合反応によって一次粒子５が生成し、前記一次粒子５が数珠状に連なることで多孔質骨格が形成されることにより湿潤ゲルを得る工程である。
【００３４】
金属アルコキシドとして、反応を制御しやすく、安価で、広く用いられているシリコンアルコキシドを湿潤ゲル原料として使用した例を挙げる。テトラメトキシシラン、テトラエトキシシランなどのテトラアルコキシシラン、およびトリアルコキシシラン、ジアルコキシシランを湿潤ゲル原料として、１種類、もしくは２種類以上の混合物を湿潤ゲル原料として用いる。また、モノマーだけでなくオリゴマーを用いることも可能で、オリゴマーを用いる方が粒子サイズの大きいものが得られ強度の高いものが得られる。強度の高いゲルを得るためには、４量体、７量体程度のオリゴマーを用いることが好ましい。そうすることで、一次粒子５が三次元方向に大きく成長した多孔質体を得ることができ、複合多孔質体の強化につながる。また、過剰に一次元方向のみに重合の進んだ重合体では、主に二次元方向に成長が進行するため、逆に多孔質体強度は低下する。
【００３５】
モノマーから湿潤ゲルを得る際には、触媒量、触媒の種類によりゲル化の進行を抑えるなどゲルの成長を遅くすることや、成長方向を制御することで、一次粒子５を大きく成長させることができ多孔質体強度を向上させることが可能である。
【００３６】
金属アルコキシドは、他にも、チタンアルコキシド、アルミニウムアルコキシド、亜鉛アルコキシド、ジルコニウムアルコキシドなどでも可能で、また、１種類だけではなく、２種類以上の金属アルコキシドを混ぜ合わせることによっても複合多孔質体２を作製することができ、金属種によって特徴的な性質が発現する。金属アルコキシドとして、例えば、チタンアルコキシド利用すれば、酸化チタンの光触媒特性、高誘電率などが、ジルコニウムアルコキシドを利用すれば高強度などの諸特性を有する複合多孔質体２を得ることができる。２種類以上混ぜ合わせることで、例えば、アルミニウムアルコキシドと亜鉛アルコキシドを混ぜて作製すると高導電率を示す複合多孔質体２が得られる。
【００３７】
有機物４は、側鎖あるいは末端に、水酸基、カルボキシル基など、金属アルコキシドが加水分解した際に生じる水酸基と結合する官能基を有するもので、例えば、ポリビニルアルコールやポリオールやセルロースなどのように、水酸基を持つ有機物である。ポリビニルアルコールの水酸基が、金属アルコキシドが加水分解された後に生成する水酸基と、縮合して結合を作り、多孔質体骨格中に分散し、有機物４を多孔質体骨格中に複雑に絡み合った形状で複合化し、湿潤ゲルを形成する。
【００３８】
この際、通常、有機無機の結合は加水分解により切断されやすいので、触媒を用いないことであったり、脱水作用を有する触媒を用いることであったり、水を除去しながら反応を進行させることであるような、加水分解による有機無機結合の切断を抑えることで、有機物４が複合多孔質体２から分離することを抑制する。
【００３９】
触媒を用いないことについては、一般にゾルゲル法では、ゲル化に酸触媒や塩基性触媒を用いるが、有機無機の結合を分解する方向にも触媒が作用するので、加水分解による有機無機結合の切断を抑えるために、好ましくは、触媒を使用しない方がよい。
【００４０】
脱水作用を有する触媒を用いることについては、反応で生成した水を除去することができ、加水分解を抑え、有機無機の結合の切断を抑えることができる。脱水作用を有する触媒として、例えば、硫酸やポリリン酸、無水炭酸ナトリウムや水素化カルシウムが挙げられるが、同じように脱水作用を持つものであれば構わない。
【００４１】
水を除去しながら反応を進行させることについては、反応で生成した水を除去することで、加水分解を抑え、有機無機の結合の切断を抑えることができる。方法を挙げると、例えば、還流装置やアスピレーター装置の利用など、また、ゼオライト膜などの分離膜の利用などが挙げられるが、水を除去しながら行なえるのであれば構わない。
【００４２】
また、有機無機の分離を抑える方法として、有機物と無機物との結合を作るカップリング剤を用い、金属アルコキシドと有機物４の複合多孔質体２の作製方法もある。カップリング剤として、イソシアネート基、アミノ基、ビニル基、メタクリロキシ基、エポキシ基、チオール基を持つものが挙げられる。
【００４３】
ここではイソシアネート基を有するもので例を挙げる。有機物４は、側鎖あるいは末端に、水酸基、カルボキシル基、アミノ基などの活性水素を持った官能基を有したものであれば良く、前記官能基とイソシアネート基を持ったカップリング剤とが結合を形成し、有機物４が複合多孔質体２から分離することを抑制し、多孔質体の強化に繋がる。カップリング剤を利用した結合は、好ましくは、加水分解が起こらない結合を生成するものが良いが、有機物と無機物との間に結合を形成するものであれば良く、生成した結合が分解されやすい場合には、生成した結合が分解によって切断される方向への進行を抑えることが望ましい。方法としては、触媒を用いないことであったり、脱水作用を有する触媒を用いることであったり、水を除去しながら反応を進行させることであるような、加水分解による有機無機結合の切断を抑えることである。
【００４４】
カップリング剤と有機物との反応は、湿潤ゲル化工程の前に、予め反応させておくことも可能である。また、湿潤ゲル化工程の際に、金属アルコキシド、アルコール、水、有機物とカップリング剤を混合し反応を進行させることも可能である。
【００４５】
有機物４は重合度を選択することも可能で、例えば、ポリビニルアルコールのような高分子で重合度の高いものを選択することで、強度の高いものを作製することも可能である。
【００４６】
有機物４の官能基の存在する位置や官能基の割合や官能基の種類を選択することで、一次粒子５の大きさや、一次粒子５がつくる細孔径の大きさを制御することができる。例えば、ポリビニルアルコールのけん化度を選択することや、変性ポリビニルアルコールのように水酸基の代わりにカルボキシル基が存在するものなどを選択することで、成長の起点となる核の位置、間隔を制御でき、細孔径、表面積をコントロールすることができる。選択するけん化度が低ければ、ポリビニルアルコールの側鎖の水酸基が間隔をあけて存在し、一次粒子５の成長の核となるので、一次粒子同士が接するまで成長が進み一次粒子径の大きな有機無機多孔質体を得ることができる。一次粒子が大きくなることで、多孔質体骨格が強化され、強度の高い複合多孔質体を得ることができる。
【００４７】
（２）置換除去工程
湿潤ゲル内の水を溶媒で置換除去する工程である。この工程は次の乾燥工程の準備という面が強く、それぞれに適した溶媒に置換されることが望ましい。
【００４８】
熱風乾燥について説明すると、乾燥時に溶媒からの毛管力が多孔質体骨格に力を及ぼす。毛管力は、表面張力に比例するため、毛管力を抑えるためには、表面張力の低い溶媒が好ましい。例えば、メタノール、エタノール、プロパノールなどのアルコール類、より好ましくは、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、ノナン、デカンなどのアルカン類、アセトンなどのケトン類、トルエン、キシレン、ベンゼンなどの芳香族などが挙げられる。
【００４９】
（３）乾燥工程
乾燥工程は、湿潤ゲル内部に存在する溶媒を取り除く工程である。
【００５０】
乾燥手法として、超臨界乾燥、熱風乾燥、凍結乾燥、真空乾燥、自然乾燥などが挙げられる。熱風乾燥について説明すると、湿潤ゲルを乾燥容器に入れ、温度をかけ、溶媒の蒸発により乾燥を行なう。溶媒の蒸発の際には、溶媒からの毛管力が多孔質体細孔に力を及ぼすが、表面張力が低い溶媒に置換を行なっているため軽減することができる。また、毛管力を軽減する方法として、乾燥工程以前に、多孔質体細孔表面を処理する方法も可能である。例えば、多孔質体表面を疎水化することなどである。例えば、多孔質体表面の水酸基を疎水基に置換する方法がある。メチル基、エチル基、プロピル基などのアルキル基に置換すること、フッ化物や、フッ素で置換することなどが挙げられる。
【００５１】
このように、本実施の形態では、各工程を経て複合多孔質体を作製することにより、複合多孔質体の骨格強度を向上させることができる。多孔質体骨格の強度が向上したことにより、複合多孔質体を含む樹脂成形体では、高い断熱性、絶縁性、低密度などの多孔質体に特徴的な諸特性を維持したまま樹脂に組込むことができ、多孔質体の諸特性を樹脂成形体に付加させることができる。また、多孔質体の特性を維持したまま樹脂に組込むことができ、樹脂形状を用途に応じた任意の形状に定めることができるので、樹脂製品の軽量化や機能化、フィルターや吸音材、吸着剤、触媒、断熱材、透過膜などとして利用することもできる。また、金属種を選択することで、その金属種に特徴的な性質を樹脂成形体に発現させることができ、また、種々の金属アルコキシドを複数選択して混ぜ合わせることにより、バリエーションに富んだ特長を発現させることができる。
【産業上の利用可能性】
【００５２】
以上のように、本発明にかかる樹脂成形体は、高い断熱性、絶縁性、低密度などの多孔質体に特徴的な諸特性持ち合わせており、電化製品や、家具、事務用品、包装などあらゆる樹脂が使われている製品に、断熱性、絶縁性、帯電防止、軽量化や新たな価値を付加することができる。また、金属種の組み合わせにより、電磁波の遮蔽、制御などを可能とする樹脂成形体としても利用できる。
【図面の簡単な説明】
【００５３】
【図１】本発明の実施の形態１における樹脂成形体の断面を示す模式図
【図２】同樹脂成形体における複合多孔質体の一部を拡大して示した模式図
【符号の説明】
【００５４】
１  樹脂成形体
２  複合多孔質体
３  樹脂
４  有機物
５  一次粒子
【図１】
2008088219.tif 000003
【図２】
2008088219.tif 000004