(57)【要約】【課題】セラミックス接着剤を用いる燃料電池において、セラミックス接着剤の損傷を抑制して燃料電池の耐久性を向上させる。【解決手段】燃料電池は、電解質層と、電解質層と共に積層される積層部材であって、積層部材の表面に対して積層の方向に掛かる圧力の少なくとも一部を受ける荷重受け部を備える積層部材と、積層部材上に配置されて、積層部材の表面に対して積層の方向に圧力を加える隣接部材と、セラミックス接着剤によって形成されると共に、積層部材表面に配置され、積層部材と隣接部材とを接着するシール部と、を備える。【選択図】図５
2008004427.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池であって、
電解質層と、
前記電解質層と共に積層される積層部材であって、該積層部材の表面に対して前記積層の方向に掛かる圧力の少なくとも一部を受ける荷重受け部を備える積層部材と、
前記積層部材上に配置されて、前記積層部材の表面に対して前記積層の方向に圧力を加える隣接部材と、
セラミックス接着剤によって形成されると共に、前記積層部材表面に配置され、前記積層部材と前記隣接部材とを接着するシール部と
を備える燃料電池。
【請求項２】
請求項１記載の燃料電池であって、
前記加重受け部は、前記積層部材が前記隣接部材に接触する部位であり、
前記シール部は、前記荷重受け部の近傍において前記積層部材と前記隣接部材との間を接着する
燃料電池。
【請求項３】
請求項２記載の燃料電池であって、
前記積層部材は、その表面に、前記セラミックス接着剤が充填される凹部を有し、
前記隣接部材は、前記凹部を覆う領域において前記積層部材と接する
燃料電池。
【請求項４】
請求項２記載の燃料電池であって、
前記積層部材は、前記隣接部材が嵌め込まれて、前記荷重受け部を形成する凹部を有し、
前記シール部は、前記凹部の内部において、前記凹部表面と前記隣接部材との間に配置されている
燃料電池。
【請求項５】
請求項１ないし４いずれか記載の燃料電池であって、
前記隣接部材は、前記積層部材と該積層部材に隣り合って積層される他の積層部材との間に配置される部材である
燃料電池。
【請求項６】
請求項１ないし５いずれか記載の燃料電池であって、
前記隣接部材は、前記積層部材よりも圧縮弾性率の高い高弾性率部材である
燃料電池。
【請求項７】
請求項１ないし５いずれか記載の燃料電池であって、
前記隣接部材は、絶縁性を有する絶縁性部材である
燃料電池。
【請求項８】
請求項６または７記載の燃料電池であって、
前記隣接部材は、マイカ板によって構成される
燃料電池。
【請求項９】
請求項１ないし８いずれか記載の燃料電池であって、
前記積層部材は、前記電解質層と一体化されて前記電解質層を支持するフレーム部材である
燃料電池。
【請求項１０】
請求項１ないし８いずれか記載の燃料電池であって、
前記積層部材は、電気化学反応に供されるガスおよび／または冷媒の流路の壁面の一部を形成するセパレータである
燃料電池。
【請求項１１】
燃料電池であって、
電解質層と、
前記電解質層と共に積層される複数の積層部材であって、該積層部材の表面に対して該積層部材に隣接する積層部材から前記積層の方向に加えられる圧力の少なくとも一部を受ける荷重受け部を備える積層部材と、
セラミックス接着剤によって形成されると共に、前記積層部材表面に配置され、前記積層部材と該積層部材に隣接する積層部材とを接着するシール部と
を備える燃料電池。
【請求項１２】
請求項１１記載の燃料電池であって、
前記加重受け部は、前記積層部材が、該積層部材に隣接する積層部材に接触する部位であり、
前記シール部は、前記荷重受け部の近傍において、前記積層部材と該積層部材に隣接する積層部材との間を接着する
燃料電池。
【請求項１３】
請求項１２記載の燃料電池であって、
前記積層部材は、その表面に、前記セラミックス接着剤が充填される凹部を有し、
前記積層部材に隣接する積層部材は、前記凹部を覆う領域において前記積層部材と接する
燃料電池。
【請求項１４】
請求項１ないし１３いずれか記載の燃料電池であって、
前記燃料電池は、発電時の動作温度が３００〜６００℃である
燃料電池。
【請求項１５】
請求項１４記載の燃料電池であって、さらに、
水素透過性金属によって形成されて、アノードとして働く水素透過性金属層を備え、
前記電解質層は、プロトン伝導体を有する固体酸化物から成ると共に、前記水素透過性金属層上に形成されている
燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
電解質層や、電解質層との間で反応ガスの流路を形成するガスセパレータ等の部材を積層して成る燃料電池においては、隣接する部材間を隙間無く接着することによって、燃料電池内部に形成される反応ガスや冷媒などの流路におけるシール性を確保している。シール性を実現可能な接着剤としては、樹脂などの有機性接着剤が知られている。有機性接着剤は、運転温度が１００℃以下程度の、いわゆる低温域といわれる温度範囲である燃料電池では有用である。しかしながら、例えば３００℃〜６００℃の、いわゆる中温域といわれる温度範囲で発電を行なう燃料電池においては、このような有機性接着剤を用いることは困難である。したがって、従来は、中温域で動作する燃料電池においては、より耐熱性に優れたセラミックス接着剤が用いられていた（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
【特許文献１】特開平７−３７５９６号公報
【特許文献２】特開平１１−１５４５２５号公報
【特許文献３】特開平１０−９２４５０号公報
【特許文献４】特開平１０−３２１２４４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
セラミックス接着剤は、耐熱性および絶縁性に優れた接着剤であるが、衝撃に弱いという性質を有している。そのため、セラミックス接着剤を、ガスセパレータ等の積層部材間に配置してこれら積層部材間の接着に用いると、燃料電池内部で積層方向に作用する締結荷重がセラミックス接着剤に掛かることによって、セラミックス接着剤が損傷し、燃料電池内部におけるシール性および燃料電池の耐久性が損なわれる可能性があった。
【０００５】
本発明は、上述した従来の課題を解決するためになされたものであり、セラミックス接着剤を用いる燃料電池において、セラミックス接着剤の損傷を抑制して燃料電池の耐久性を向上させることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記目的を達成するために、本発明の第１の燃料電池は、
電解質層と、
前記電解質層と共に積層される積層部材であって、該積層部材の表面に対して前記積層の方向に掛かる圧力の少なくとも一部を受ける荷重受け部を備える積層部材と、
前記積層部材上に配置されて、前記積層部材の表面に対して前記積層の方向に圧力を加える隣接部材と、
セラミックス接着剤によって形成されると共に、前記積層部材表面に配置され、前記積層部材と前記隣接部材とを接着するシール部と
を備えることを要旨とする。
【０００７】
以上のように構成された本発明の第１の燃料電池によれば、積層部材の表面に対して積層の方向に掛かる圧力の少なくとも一部を荷重受け部が受けて、シール部に掛かる圧力が抑制されるため、セラミックス接着剤から成るシール部の損傷を抑えることができる。これにより、燃料電池の信頼性および耐久性を高めることができる。
【０００８】
このような本発明の第１の燃料電池において、
前記加重受け部は、前記積層部材が前記隣接部材に接触する部位であり、
前記シール部は、前記荷重受け部の近傍において前記積層部材と前記隣接部材との間を接着することとしても良い。
【０００９】
このような構成とすれば、積層部材の表面に対して積層の方向に掛かる圧力の少なくとも一部が、積層部材における隣接部材との接触部位に掛かり、その近傍で積層部材と隣接部材とを接着するシール部に掛かる圧力を抑制することができる。
【００１０】
本発明の第１の燃料電池において、
前記積層部材は、その表面に、前記セラミックス接着剤が充填される凹部を有し、
前記隣接部材は、前記凹部を覆う領域において前記積層部材と接することとしても良い。
【００１１】
このような構成とすれば、積層部材の表面に対して積層の方向に掛かる圧力の少なくとも一部が、凹部の周辺において積層部材が隣接部材に接する部位に掛かるため、凹部内に充填されたセラミックス接着剤から成るシール部に掛かる圧力を抑制することができる。
【００１２】
あるいは、本発明の第１の燃料電池において、
前記積層部材は、前記隣接部材が嵌め込まれて、前記荷重受け部を形成する凹部を有し、
前記シール部は、前記凹部の内部において、前記凹部表面と前記隣接部材との間に配置されていることとしても良い。
【００１３】
このような構成とすれば、隣接部材が、シール部が設けられた凹部内に嵌め込まれるため、シール部と隣接部材との接触面積を広く確保して、積層部材と隣接部材との間の接着強度を高めることができる。また、隣接部材が凹部に嵌め込まれることにより、燃料電池を組み立てる際に隣接部材の位置決めを容易にすると共に、燃料電池内部における隣接部材の位置ずれを抑制することができる。
【００１４】
本発明の第１の燃料電池において、
前記隣接部材は、前記積層部材と該積層部材に隣り合って積層される他の積層部材との間に配置される部材であることとしても良い。
【００１５】
このような構成とすれば、隣り合う積層部材間に隣接部材を配置して、積層部材と隣接部材との間をシール部によって接着する際に、シール部の損傷を抑えることができる。
【００１６】
本発明の第１の燃料電池において、前記隣接部材は、前記積層部材よりも圧縮弾性率の高い高弾性率部材であることとしても良い。
【００１７】
このような構成とすれば、燃料電池の内部において積層方向に係る圧力の一部を隣接部材が吸収することにより、積層部材の表面に対して積層の方向に掛かる圧力をさらに低減することができる。
【００１８】
あるいは、本発明の第１の燃料電池において、前記隣接部材は、絶縁性を有する絶縁性部材であることとしても良い。
【００１９】
このような構成とすれば、積層部材と隣接部材との間において、シール部を設けることによって絶縁性を確保することができる。
【００２０】
このような本発明の第１の燃料電池において、前記隣接部材は、マイカ板によって構成されることとしても良い。
【００２１】
このような構成とすれば、隣接部材において、積層部材よりも高い圧縮弾性率と、絶縁性とを、容易に確保することができる。
【００２２】
本発明の第１の燃料電池において、
前記積層部材は、前記電解質層と一体化されて前記電解質層を支持するフレーム部材であることとしても良い。
【００２３】
このような構成とすれば、フレーム部材と隣接部材とをシール部によって接着することによって、フレーム部材と一体化された電解質層上に形成されるガス流路のシール性を確保する際に、シール部の損傷を抑えることができる。
【００２４】
あるいは、本発明の第１の燃料電池において、
前記積層部材は、電気化学反応に供されるガスおよび／または冷媒の流路の壁面の一部を形成するセパレータであることとしても良い。
【００２５】
このような構成とすれば、セパレータと隣接部材とをシール部によって接着することによって、セパレータ上に形成されるガスおよび／または冷媒の流路のシール性を確保する際に、シール部の損傷を抑えることができる。
【００２６】
本発明の第２の燃料電池は、
電解質層と、
前記電解質層と共に積層される複数の積層部材であって、該積層部材の表面に対して該積層部材に隣接する積層部材から前記積層の方向に加えられる圧力の少なくとも一部を受ける荷重受け部を備える積層部材と、
セラミックス接着剤によって形成されると共に、前記積層部材表面に配置され、前記積層部材と該積層部材に隣接する積層部材とを接着するシール部と
を備えることを要旨とする。
【００２７】
以上のように構成された本発明の第２の燃料電池によれば、積層部材の表面に対して積層の方向に掛かる圧力の少なくとも一部を荷重受け部が受けて、シール部に掛かる圧力が抑制されるため、セラミックス接着剤から成るシール部の損傷を抑えることができる。これにより、燃料電池の信頼性および耐久性を高めることができる。
【００２８】
本発明の第２の燃料電池において、
前記加重受け部は、前記積層部材が、該積層部材に隣接する積層部材に接触する部位であり、
前記シール部は、前記荷重受け部の近傍において、前記積層部材と該積層部材に隣接する積層部材との間を接着することとしても良い。
【００２９】
このような構成とすれば、積層部材の表面に対して積層の方向に掛かる圧力の少なくとも一部が、積層部材における隣接する積層部材との接触部位に掛かるため、接触部位の近傍に設けられたシール部に掛かる圧力を抑制することができる。
【００３０】
本発明の第２の燃料電池において、
前記積層部材は、その表面に、前記セラミックス接着剤が充填される凹部を有し、
前記積層部材に隣接する積層部材は、前記凹部を覆う領域において前記積層部材と接することとしても良い。
【００３１】
このような構成とすれば、積層部材の表面に対して積層の方向に掛かる圧力の少なくとも一部が、凹部の周辺において、積層部材が隣接する積層部材に接する部位に掛かるため、凹部内に充填されたセラミックス接着剤から成るシール部に掛かる圧力を抑制することができる。
【００３２】
本発明の第１または第２の燃料電池において、前記燃料電池は、発電時の動作温度が３００〜６００℃であることとしても良い。
【００３３】
このような構成とすれば、有機性接着剤を用いることができない温度範囲で発電を行なう燃料電池において、耐熱性に優れたセラミックス接着剤を用いてシール部を形成する際に、燃料電池の耐久性を向上させることができる。
【００３４】
このような本発明の第１または第２の燃料電池において、さらに、
水素透過性金属によって形成されて、アノードとして働く水素透過性金属層を備え、
前記電解質層は、プロトン伝導体を有する固体酸化物から成ると共に、前記水素透過性金属層上に形成されていることとしても良い。
【００３５】
このような構成とすれば、水素透過性金属層上に固体酸化物から成る電解質層を形成することによって３００〜６００℃での発電を可能にした燃料電池において、セラミックス接着剤を用いてシール部を形成する際に、燃料電池の耐久性を向上させることができる。
【００３６】
本発明は、上記以外の種々の形態で実現可能であり、例えば、燃料電池におけるシール性確保の方法などの形態で実現することが可能である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３７】
次に、本発明の実施の形態を実施例に基づいて以下の順序で説明する。
Ａ．燃料電池の構成：
Ｂ．ガスケットおよびシール部の構成：
Ｃ．第２実施例：
Ｄ．第３実施例：
Ｅ．変形例：
【００３８】
Ａ．燃料電池の構成：
図１は、本発明の第１実施例の燃料電池１０の概略構成を表わす断面模式図である。本実施例の燃料電池１０は、複数の単セル２０を備えると共に、各々の単セル２０間にセパレータ３０を介在させつつ単セル２０を積層させたスタック構造を有している。単セル２０は、ＭＥＡ（Membrane Electrode Assembly）４０と、ＭＥＡ４０のそれぞれの面上に形成されるカソード集電体２６およびアノード集電体２８と、を備えている。
【００３９】
図２は、図１におけるＡ領域を拡大して示す説明図である。ＭＥＡ４０は、水素透過性金属層２２と、水素透過性金属層２２の一方の面上に形成される電解質層２１と、電解質層２１上に形成されるカソード電極２４と、によって構成される。カソード集電体２６は、ＭＥＡ４０におけるカソード電極２４側の面上に配置されており、アノード集電体２８は、ＭＥＡ４０における水素透過性金属層２２側の面上に配置されている。
【００４０】
水素透過性金属層２２は、水素透過性を有する金属によって形成された略四角形の金属膜である。このような水素透過性金属層２２は、例えば、パラジウム（Ｐｄ）またはＰｄ合金により形成することができる。あるいは、バナジウム（Ｖ）等の５族金属（Ｖの他、ニオブ、タンタル等）または５族金属の合金を基材として、少なくともその一方の面（アノード集電体２８側）にＰｄやＰｄ合金層を形成した多層膜とすることができる。水素透過性金属層２２において、少なくともアノード集電体２８側の表面を構成するＰｄは、水素透過性金属層２２を水素が透過する際に、水素分子を解離させる活性を有する。本実施例では、水素透過性金属層２２は、アノード電極としての機能を果たす。
【００４１】
電解質層２１は、プロトン伝導性を有する固体酸化物から成る層であり、水素透過性金属層２２の一方の面を覆うように形成されている。電解質層２１を構成する固体酸化物としては、例えば、ＢａＣｅＯ3、ＳｒＣｅＯ3系のセラミックスプロトン伝導体を用いることができる。電解質層２１は、緻密な水素透過性金属層２２上に成膜されるため、充分な薄膜化が可能となる。したがって、固体酸化物の膜抵抗を低減することができ、従来の固体酸化物型燃料電池の運転温度よりも低い温度である約３００〜６００℃程度で燃料電池を運転することができる。
【００４２】
カソード電極２４は、電気化学反応を促進する触媒活性を有する貴金属により形成される金属層であり、電解質層２１を覆うように形成されている。本実施例では、カソード電極２４はＰｄにより形成されている。白金（Ｐｔ）等、水素透過性を有しない他種の貴金属によりカソード電極２４を構成する場合には、カソード電極２４を充分に薄く形成するなどにより、カソード電極２４の外側（カソード集電体２６側）と電解質層２１との間にガス透過性を確保すればよい。
【００４３】
カソード集電体２６およびアノード集電体２８は、発泡金属や金属メッシュなどの金属製多孔質体によって形成されており、それぞれ、カソード電極２４あるいは水素透過性金属層２２を覆うように配置されている。具体的には、チタンやステンレス鋼製の多孔質体を用いることができる。カソード集電体２６およびアノード集電体２８において、内部に形成される多数の細孔から成る空間は、電気化学反応に供されるガスが通過する単セル内ガス流路として機能する。具体的には、カソード電極２４とセパレータ３０との間に配設されるカソード集電体２６の内部の細孔によって形成される空間は、酸素を含有する酸化ガスが通過する単セル内酸化ガス流路として機能する。また、水素透過性金属層２２とセパレータ３０との間に配設されるアノード集電体２８の内部の細孔によって形成される空間は、水素を含有する燃料ガスが通過する単セル内燃料ガス流路として機能する。カソード集電体２６およびアノード集電体２８は、このように単セル内ガス流路を形成する他、電極とセパレータ３０とを電気的に接続する集電体として機能する。
【００４４】
本実施例の燃料電池１０は、さらに、フレーム４５を備えている。フレーム４５は、ＭＥＡ４０を支持するための部材であり、ステンレス鋼やチタン等の金属により形成することができる。図３は、フレーム４５の概略構成を表わす平面図である。図３（Ａ）は、アノード集電体２８が配置される側の表面の様子を表わし、図３（Ｂ）は、カソード集電体２６が配置される側の表面の様子を表わす。図３に示すように、フレーム４５は、中央部にＭＥＡ４０が嵌め込まれる穴部４２を有すると共に、外周近傍に、さらに穴部５０〜５５を備えている。また、フレーム４５の両面には、上記穴部５０〜５５および穴部４２を取り囲んで、線状に形成された凹部である溝５６，５７が形成されている。ここで、アノード集電体２８側の表面に形成される溝５７は、穴部５０および５５における穴部４２側の辺の近傍には形成されていない（図３（Ａ）参照）。また、カソード集電体２６側の表面に形成される溝５６は、穴部５２および５３における穴部４２側の辺の近傍には形成されていない（図３（Ｂ）参照）。このような線状の溝５６，５７は、例えば、機械加工やプレス成形、あるいはエッチングによって形成することができる。溝５６，５７は、燃料電池１０におけるガスシールに係る構造であり、後に詳しく説明する。燃料電池１０を組み立てる際には、例えば、フレーム４５の中央部の穴に水素透過性金属層２２を嵌め込んで、レーザビーム溶接等により両者を一体化し、その後、水素透過性金属層２２上に、電解質層２１およびカソード電極２４を順次形成すればよい。なお、図３において、図１の断面に対応する位置を、１−１断面として示す。
【００４５】
フレーム４５に設けられた穴部５０〜５５は、フレーム４５をセパレータ３０と共に積層して燃料電池１０を組み立てたときに、燃料電池１０内部を積層方向に貫通する流体のマニホールドを形成する。具体的には、穴部５０は、外部から供給された燃料ガスを各単セル内燃料ガス流路に分配するための燃料ガス供給マニホールドを形成し（図３中、Ｈ2 ｉｎと示す）、穴部５５は、各単セル内燃料ガス流路から排出された燃料ガスを外部へと導く燃料ガス排出マニホールドを形成する（図３中、Ｈ2 ｏｕｔと示す）。また、穴部５２は、外部から供給された酸化ガスを、各単セル内酸化ガス流路に分配するための酸化ガス供給マニホールドを形成し（図３中、Ｏ2 ｉｎと示す）、穴部５３は、各単セル内酸化ガス流路から排出された酸化ガスを外部へと導く酸化ガス排出マニホールドを形成する（図３中、Ｏ2 ｏｕｔと示す）。また、穴部５１は、外部から供給された冷媒（例えば、水、あるいは空気）を、後述する各単セル間冷媒流路に分配するための冷媒供給マニホールドを形成し（図３中、冷媒 ｉｎと示す）、穴部５４は、各単セル間冷媒流路から排出された冷媒を外部へと導く冷媒排出マニホールドを形成する（図３中、冷媒 ｏｕｔと示す）。
【００４６】
セパレータ３０は、ステンレス、チタン、アルミニウムなどの金属材料により形成されたガス不透過な板状部材であり、フレーム４５と略同一の外周形状を有している。また、セパレータ３０は、３枚の金属板３１〜３３を重ね合わせた３層構造を有している。図４は、セパレータ３０を構成する３枚の金属板３１〜３３の構成を表わす平面図である。図４（Ａ）は、アノード集電体２８側に配置される金属板３１を表わし、図４（Ｂ）は、中央に配置される金属板３２を表わし、図４（Ｃ）は、カソード集電体２６側に配置される金属板３３を表わす。
【００４７】
図４に示すように、金属板３１、３３は、フレーム４５の穴部５０〜５５と重なる位置に、同様の穴部５０〜５５を備えている。これに対し、金属板３２は、穴部５０，５２，５３，５５を備えるものの、穴部５１，５４に代えて、細長い複数の貫通孔である冷媒孔３４を備えている。冷媒孔３４は、セパレータ３０内において、燃料電池を冷却する冷媒の流路である単セル間冷媒流路を形成するための構造である。各冷媒孔３４は、その両端部近傍が、穴部５１および５４と重なるように形成されている。そのため、燃料電池１０の内部においては、穴部５１が形成する冷媒供給マニホールドを流れる冷媒は、各セパレータ３０内で冷媒孔３４によって形成される単セル間冷媒流路へと分配され、その後、穴部５４が形成する冷媒排出マニホールドへと集合する。なお、金属板３１，３３は、その両面が平滑面として形成されているが、一方の表面において、穴部５０〜５５を取り囲んで、線状の凹部である溝３５，３６が形成されている。具体的には、金属板３１におけるアノード集電体２８側の表面には溝３５が形成されており、金属板３３におけるカソード集電体２６側の表面（図４（Ｃ）に表わす面の裏面）には、溝３６が形成されている。金属板３１に形成される溝３５は、セパレータ３０がフレーム４５と重ね合わされたときに、フレーム４５の一方の面に形成された溝５７と重なり合う位置に設けられている。また、金属板３３に形成される溝３６は、セパレータ３０がフレーム４５と重ね合わされたときに、フレーム４５の他方の面に形成された溝５６と重なり合う位置に設けられている。このような線状の溝３５，３６は、例えば、機械加工やプレス成形、あるいはエッチングによって形成することができる。溝３５，３６は、燃料電池１０におけるガスシールに係る構造であり、後に詳しく説明する。
【００４８】
さらに、燃料電池１０は、セパレータ３０における金属板３１とフレーム４５との間、および、セパレータ３０における金属板３３３とフレーム４５との間に、それぞれ、ガスケット６０，６２を備えている（図１参照）。ガスケット６０，６２は、燃料電池１０におけるガスシールに係る構造であり、後に詳しく説明する。
【００４９】
Ｂ．ガスケットおよびシール部の構成：
図５は、図１におけるＢ領域を拡大して示す説明図である。燃料電池１０は、フレーム４５およびセパレータ３０の表面に形成された溝５６，５７，３５，３６の内部において、セラミックス接着剤によって形成されたシール部６４を備えている。また、セパレータ３０とフレーム４５との間に設けられたガスケット６０，６２は、上記溝５６，５７，３５，３６の内部に形成されたシール部６４を覆うように配置されている。すなわち、燃料電池１０では、ガスケット６０，６２と、セパレータ３０あるいはフレーム４５との間をシール部６４によって接着することによって、各マニホールドおよび単セル内ガス流路におけるシール性を確保している。
【００５０】
シール部６４を構成するセラミックス接着剤としては、例えば、アルミナベース、ジルコニアベース、シリカベースの接着剤を挙げることができる。シール部６４は、フレーム４５およびセパレータ３０の表面に形成した溝５６，５７，３５，３６（図３および図４参照）内に、上記セラミックス接着剤を充填することによって形成される。
【００５１】
ガスケット６０，６２は、絶縁性部材であるマイカ板（はがしマイカや集成マイカを接着剤で貼り合わせ、加熱しつつ加圧成型した板状部材）によって形成される。ガスケット６０，６２は、シール部６４が形成される溝５６，５７，３５，３６と同様の平面形状を有すると共に、溝５６，５７，３５，３６よりも広い幅を有し、溝５６，５７，３５，３６を覆うように配置されている。図４（Ａ）の金属板３１に形成した溝３５にセラミックス接着剤を充填して成るシール部６４上に、ガスケット６０が配置されると共に、金属板３１上にアノード集電体２８が配置される様子、すなわち、図１における矢印Ｃの位置における平面の様子を、図６（Ａ）に示す。図６（Ａ）では、燃料ガス供給マニホールドを流れる燃料ガスが、単セル内燃料ガス流路を経由して燃料ガス排出マニホールドへと流れる様子が矢印で表わされている。
【００５２】
また、図３（Ｂ）のフレーム４５に形成した溝５６にセラミックス接着剤を充填して成るシール部６４上に、ガスケット６２が配置されると共に、フレーム４５と一体化されたＭＥＡ４０上にカソード集電体２６が配置される様子、すなわち、図１における矢印Ｄの位置における平面の様子を、図６（Ｂ）に示す。図６（Ｂ）では、酸化ガス供給マニホールドを流れる酸化ガスが、単セル内酸化ガス流路を経由して酸化ガス排出マニホールドへと流れる様子が矢印で表わされている。なお、図６に示した形状のガスケット６０，６２は、薄板状のマイカ板を、例えばプレスにて打ち抜き加工することにより作製できる。
【００５３】
図５，図６に示すように、ガスケット６０，６２は、シール部６４が配置された溝５６，５７，３５，３６を覆う形状に形成されているため、ガスケット６０，６２は、溝５６，５７，３５，３６の周辺領域において、セパレータ３０あるいはフレーム４５と直接接触する。セパレータ３０あるいはフレーム４５において、ガスケット６０，６２が直接接触する領域を、図５においてＥ領域として示す。上記形状のガスケット６０，６２を設けることにより、セパレータ３０およびフレーム４５を含む部材を積層し、積層方向に締結圧を加えて組み立てた燃料電池１０の内部では、セパレータ３０あるいはフレーム４５の表面に掛かる締結圧の一部は、上記したガスケット６０，６２が直接接触するＥ領域に掛かる。これによって、溝５６，５７，３５，３６内に充填されるセラミックス接着剤によって形成されるシール部６４に掛かる締結圧が低減される。すなわち、Ｅ領域は、セパレータ３０あるいはフレーム４５の表面に対して掛かる締結圧の一部を受け、シール部６４に掛かる締結圧を抑制する荷重受け部として働く。
【００５４】
以上のように構成された本実施例の燃料電池１０によれば、シール部６４が設けられた溝５６，５７，３５，３６の周囲のＥ領域に対して締結圧の一部が掛かり、シール部６４に掛かる締結圧が低減されるため、セラミックス接着剤から成るシール部の損傷を抑制することができる。これにより、燃料電池１０の信頼性および耐久性を高めることができる。
【００５５】
ここで、ガスケット６０，６２を構成するマイカ板は、金属製のセパレータ３０よりも柔らかい部材、具体的には、圧縮弾性率（ヤング率）の値の小さい部材である。例えば、鉄のヤング率は約２１００００ＭＰａであり、アルミニウムのヤング率は約７００００ＭＰａであるのに対し、マイカ板のヤング率は、約３０００ＭＰａである。このように柔らかい部材を、電解質層と共に積層される積層部材であるセパレータ３０およびフレーム４５の間に配置することにより、締結圧の一部をガスケット６０，６２に吸収させ、シール部６４に掛かる締結圧を抑制することができる。
【００５６】
また、ガスケット６２を構成するマイカ板は、絶縁性部材である。したがって、セパレータ３０の金属板３３とフレーム４５との間にガスケット６２を配置することで、単セル内酸化ガス流路におけるシール性を確保すると同時に、金属板３３とフレーム４５との間の短絡を容易に抑えることができる。
【００５７】
なお、溝５６，５７，３５，３６内に充填されるセラミックス接着剤の量が多い場合には、ガスケット６０，６２を配置して締結圧を加えたときに、Ｅ領域表面とガスケット６０，６２との間にセラミックス接着剤の層が形成される可能性がある。このようなセラミックス接着剤の層が形成されると、締結圧が、荷重受け部であるＥ領域に緩和されること無くセラミックス接着剤の層に掛かることになる。シール部６４によるシール性を確保するためには、溝５６，５７，３５，３６内においてセラミックス接着剤を充分量充填する必要があるが、上記のようなセラミックス接着剤の層が形成されないように、溝５６，５７，３５，３６内にセラミックス接着剤を充填する際には、用いる接着剤量を適宜調節することが望ましい。
【００５８】
Ｃ．第２実施例：
図７は、第２実施例の燃料電池におけるシールのための構造を表わす断面模式図である。第２実施例の燃料電池は、図７に示すシールのための構造以外は、第１実施例の燃料電池と同様の構成を備えるため、第１実施例と共通する部分には同じ参照番号を付して詳しい説明を省略する。図７は、第１実施例における図５に示す部位に対応する部位を表わす図である。
【００５９】
第２実施例の燃料電池が備えるセパレータ３０では、金属板３１，３３およびフレーム４５の表面において、第１実施例と同様の形状の溝３５，３６および溝５６，５７が形成されている。また、第２実施例の燃料電池では、金属板３１とフレーム４５との間、および、金属板３３とフレーム４５との間に、第１実施例のガスケット６０，６２に代えて、ガスケット１６０，１６２が配置されている。このガスケット１６０，１６２は、第１実施例のガスケット６０，６２とは異なり、溝３５，３６，５６，５７よりも狭い幅を有し、溝３５，３６の内部に嵌め込まれている。さらに、溝３５，３６，５６，５７の内部には、嵌め込まれたガスケット１６０，１６２との間の空間に充填されたセラミックス接着剤によって形成されるシール部１６４が設けられている。
【００６０】
以上のように構成された第２実施例の燃料電池によれば、セパレータ３０の表面に対しては、溝３５，３６，５６，５７に嵌め込まれたガスケット１６０，１６２を介して締結圧が掛かる。したがって、溝３５，３６，５６，５７内におけるガスケット１６０，１６２との接触部位が、主として締結圧を受けることになる。そして、溝３５，３６，５６，５７内に充填されたセラミックス接着剤から成るシール部１６４によって、単セル内ガス流路およびマニホールドにおけるシール性が確保される。第２実施例において、締結圧の少なくとも一部を受け、シール部１６４に掛かる圧力を抑制する荷重受け部として働く部位、すなわち、溝３５，３６，５６，５７内におけるガスケット１６０，１６２との接触部位を、Ｆ領域として図７に示す。このように、溝３５，３６，５６，５７内におけるガスケット１６０，１６２との接触部位が荷重受け部として働くことで、シール部１６４に掛かる締結圧が抑制され、第１実施例と同様にセラミックス接着剤から成るシール部の損傷を抑制する効果が得られる。なお、ガスケット１６０，１６２を構成するマイカ板は、表面に微細な凹凸を有する部材であるため、Ｆ領域においては、厳密には平坦な面同士が接触するのではなく、ガスケット１６０，１６２の端部における微細な凸部と、溝３５，３６，５６，５７の表面とが接触する。
【００６１】
さらに、第２実施例の燃料電池によれば、ガスケット１６０，１６２が、セパレータ３０よりも柔らかい部材、具体的には、圧縮弾性率（ヤング率）の値の小さい部材であることによる第１実施例と同様の効果を得ることができる。また、ガスケット６２を構成するマイカ板が絶縁性部材であることによる第１実施例と同様の効果を得ることができる。
【００６２】
また、第２実施例の燃料電池によれば、ガスケット１６０，１６２が、溝３５，３６，５６，５７内に嵌め込まれるため、燃料電池を組み立てる際に、ガスケット１６０，１６２の位置決めが容易になる。また、組み立ての際、あるいは組み立て後におけるガスケット１６０，１６２の位置ずれを防止することができる。
【００６３】
さらに、第２実施例の燃料電池によれば、セラミックス接着剤が充填された溝内にガスケットが嵌め込まれるため、シール部とガスケットとの接触面積を広くすることができる。その際、ガスケットを構成するマイカ板が、表面に微細な凹凸を有することにより、シール部とガスケットとの接触面積を広くする効果がさらに高まる。このように、シール部とガスケットとの接触面積が広くなることにより、セパレータ３０あるいはフレーム４５とガスケットとの接着強度が高まるため、燃料電池におけるシール性および耐振動性を向上させることができる。
【００６４】
なお、第２実施例の燃料電池を組み立てる際には、溝３５，３６，５６，５７内にセラミックス接着剤を充填した後にガスケット１６０，１６２を嵌め込み、各積層部材を順次積層すればよい。その際には、ガスケット１６０，１６２の端部と、溝３５，３６，５６，５７の内壁の底面とが当接する部位において、セラミックス接着剤の層の形成が抑えられていることが望ましい。そのため、セラミックス接着剤を充填する際には、例えば、溝３５，３６，５６，５７の内壁の側面を中心に、セラミックス接着剤の塗布を行なえば良い。セラミックス接着剤を充填した溝３５，３６，５６，５７にガスケット１６０，１６２を嵌め込む際には、充填したセラミックス接着剤が、溝３５，３６，５６，５７からはみ出して盛り上がることになっても差し支えない。充填したセラミックス接着剤が、溝３５，３６，５６，５７からはみ出して盛り上がる場合であっても、絶縁性のセラミックス接着剤を用いるならば、金属板３３とフレーム４５とが短絡することがない。
【００６５】
Ｄ．第３実施例：
図８は、第３実施例の燃料電池におけるシールのための構造を表わす断面模式図である。第３実施例の燃料電池は、図８に示すシールのための構造以外は、第１実施例の燃料電池と同様の構成を備えるため、第１実施例と共通する部分には同じ参照番号を付して詳しい説明を省略する。図８（Ａ）は、第１実施例における図５に示す部位に対応する部位を表わす図であり、図８（Ｂ）は、セパレータ３０が備える金属板３３の表面の要部を拡大して示す図である。
【００６６】
第３実施例の燃料電池が備えるセパレータ３０では、金属板３１，３３およびフレーム４５の表面において、第１実施例の溝３５，３６および溝５６，５７と同様の位置に、それぞれ、溝２３５，２３６あるいは溝２５６，２５７が形成されている。これらの溝を代表して、金属板３３に形成される溝２３６の断面の様子を、図８（Ｂ）に示している。溝２３５，２３６および溝２５６，２５７は、金属板３１，３３およびフレーム４５が隣接する集電体と接触する面よりも一段窪んで形成される第１の凹部７０と、第１の凹部７０内において第１の凹部７０よりもさらに窪んで形成される第２の凹部７２とを備えている。
【００６７】
ここで、第３実施例の燃料電池では、金属板３１とフレーム４５との間、および、金属板３３とフレーム４５との間に、第１実施例のガスケット６０，６２に代えて、ガスケット２６０，２６２が配置されている。このガスケット２６０，２６２は、第１実施例のガスケット６０，６２とは異なり、溝２３５，２３６，２５６，２５７よりも狭い幅を有し、溝２３５，２３６，２５６，２５７の第１の凹部７０内に嵌め込まれている。また、第３実施例の燃料電池では、溝２３５，２３６，２５６，２５７において、第１の凹部７０内のガスケット２６０，２６２との間の空間と、第２の凹部７２内に、セラミックス接着剤によって形成されるシール部２６４が設けられている。
【００６８】
以上のように構成された第３実施例の燃料電池によれば、セパレータ３０の表面に対しては、第１の凹部７０に嵌め込まれたガスケット２６０，２６２を介して締結圧が掛かる。したがって、第１の凹部７０内におけるガスケット２６０，２６２との接触部位が、主として締結圧を受けることになる。そして、溝２３５，２３６，２５６，２５７内に形成されたシール部２６４によって、単セル内ガス流路およびマニホールドにおけるシール性が確保される。第３実施例において、締結圧の少なくとも一部を受け、シール部２６４に掛かる圧力を抑制する荷重受け部として働く部位、すなわち、第１の凹部７０内におけるガスケット２６０，２６２との接触部位を、Ｇ領域として図８に示す。このように、第１の凹部７０表面におけるガスケット２６０，２６２との接触部位が荷重受け部として働くことで、シール部２６４に掛かる締結圧が抑制され、第１実施例と同様にセラミックス接着剤から成るシール部の損傷を抑制する効果が得られる。
【００６９】
また、第３実施例の燃料電池によれば、ガスケット２６０，２６２が、第１の凹部７０内に嵌め込まれるため、第２実施例と同様に、ガスケット２６０，２６２の位置決めが容易になると共に、ガスケット２６０，２６２の位置ずれを防止する効果を得ることができる。さらに、第３実施例の燃料電池によれば、ガスケット１６０，１６２が、セパレータ３０よりも柔らかい部材であることによる第１実施例と同様の効果、あるいは、ガスケット６２を構成するマイカ板が絶縁性部材であることによる第１実施例と同様の効果を得ることができる。また、第３の実施例の燃料電池によれば、ガスケット２６０，２６２は、第１の凹部７０内に形成されるシール部２６４と、第２の凹部７２内に形成されるシール部２６４との両方と接着しているため、セパレータ３０あるいはフレーム４５とガスケット２６０，２６２との接着強度を高めることができる。
【００７０】
Ｅ．変形例：
なお、この発明は上記の実施例や実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の態様において実施することが可能であり、例えば次のような変形も可能である。
【００７１】
Ｅ１．変形例１：
第１ないし第３実施例では、フレーム４５と金属板３１の間のガスシールのための構成と、フレーム４５と金属板３３との間のガスシールのための構成とを、同様の構成としたが、両者を異なる構成としても良い。例えば、フレーム４５と金属板３１との間は、絶縁性を確保する必要がないため、フレーム４５と金属板３１との間にセラミックス接着剤から成るシール部を配置して本発明を適用する際に、ガスケットを設けることなくシール部のみによってフレーム４５と金属板３１との間を接着することも可能である。このような構成の一例を、図９に示す。図９に示す燃料電池は、フレーム４５と金属板３１との間のシールに係る構造以外は第１実施例と同じであり、第１実施例と共通する部分には同じ参照番号を付している。ここでは、金属板３１とフレーム４５とが接する面において、シール部６４を形成する溝の周囲の厚みを、アノード集電体２８の厚みに応じて、より厚く形成し、フレーム４５と金属板３１とを直接接触させている。このような構成としても、セパレータ３０あるいはフレーム４５の表面に対して掛かる締結圧は、溝内に形成されるシール部６４に優先して、互いに接触する表面部分に掛かるため、シール部６４に掛かる締結圧を抑制する同様の効果が得られる。図９では、締結圧の少なくとも一部を受け、シール部６４に掛かる圧力を抑制する荷重受け部として働く部位を、Ｈ領域として示している。
【００７２】
あるいは、絶縁性を確保する必要のないフレーム４５と金属板３１との間のシールに係る構造においては、セラミックス接着剤を用いる本発明を適用しないこととしても良い。この場合には、例えば、フレーム４５と金属板３１とが互いに対向する面には溝を設けず、マイカ板などから成る絶縁性のガスケットに代えて、金属によって形成される導電性のガスケットを配置しても良い。金属製のガスケットとして、例えばニッケルあるいはタングステン製のガスケットを用いるならば、これらの金属は耐熱性および耐食性に優れており、セパレータの構成金属であるステンレス鋼やチタンよりも圧縮弾性率の値が小さいガスケットとすることができるため、望ましい。アノード集電体２８の厚みよりも若干厚くガスケットを作製し、表面が平坦に形成されたフレーム４５と金属板３１との間の所定の位置に配置して、締結荷重により押しつぶすことにより、容易にシール性を実現できる。
【００７３】
Ｅ２．変形例２：
また、第１ないし第３実施例とは異なる材料によって燃料電池の構成部材を形成したり、あるいは、燃料電池の構成部材を実施例とは異なる形状として良い。例えば、セパレータ３０やカソード集電体２６、あるいはアノード集電体２８を、カーボン材料によって形成することも可能である。また、セパレータを平板状部材として形成するのではなく、その表面に、ＭＥＡ４０との間に単セル内ガス流路を形成するための凹凸を設けても良い。
【００７４】
Ｅ３．変形例３：
また、第１ないし第３実施例では、ＭＥＡ４０をフレーム４５によって支持し、セラミックス接着剤から成るシール部を備える構造を、セパレータ３０とフレーム４５との間に設けたが、異なる構成としても良い。例えば、フレーム４５とは異なる構造によりＭＥＡ４０を支持させて、隣り合うセパレータ同士を直接接触させる場合には、隣り合うセパレータの双方の接触部位に実施例と同様の荷重受け部を形成すると共に、隣り合うセパレータ間に実施例と同様のシール部を設けても良い。燃料電池において、電解質層と共に積層される複数の積層部材であって、燃料電池内部において、その表面に電気化学反応に供されるガスおよび／または冷媒の流路が形成される積層部材であれば、その表面に実施例と同様の荷重受け部を形成させると共に、実施例と同様のシール部を配置することで、同様の効果が得られる。
【００７５】
Ｅ４．変形例４：
第１ないし第３実施例では、セラミックス接着剤から成るシール部は、単セル内燃料ガス流路およびマニホールドのシール性確保に用いたが、単セル間冷媒流路におけるシール性確保のために用いても良い。例えば、実施例における内部に冷媒流路を形成した３層構造セパレータに代えて、２枚のセパレータを重ね合わせたセパレータを用い、２枚のセパレータ間に冷媒流路を形成する場合に、上記２枚のセパレータ間のシール構造において本発明を適用することができる。このような燃料電池において、２枚のセパレータが互いに接触する接触部位に、実施例と同様の荷重受け部を形成させ、２枚のセパレータ間に、実施例と同様のシール部を配置すれば、冷媒およびマニホールドのシール性を確保する際に、実施例と同様の効果が得られる。なお、間に単セル間冷媒流路を形成する２枚のセパレータ間におけるシール性確保のための構造は、絶縁性を確保する必要はない。
【００７６】
Ｅ５．変形例５：
実施例では、燃料電池は、水素透過性金属層上に形成されたプロトン伝導性を有する固体酸化物電解質層を備えているが、異なる種類の燃料電池であっても良い。３００〜６００℃程度の中温域で動作する燃料電池であれば、本発明を適用することにより、セラミックス接着剤から成るシール部の耐久性を向上させることによる同様の効果が得られる。
【図面の簡単な説明】
【００７７】
【図１】第１実施例の燃料電池１０の概略構成を表わす断面模式図である。
【図２】図１におけるＡ領域を拡大して示す説明図である。
【図３】フレーム４５の概略構成を表わす平面図である。
【図４】セパレータ３０を構成する３枚の金属板３１〜３３の構成を表わす平面図である。
【図５】図１におけるＢ領域を拡大して示す説明図である。
【図６】燃料電池における特定の平面の様子を表わす説明図である。
【図７】第２実施例の燃料電池の構成を表わす断面模式図である。
【図８】第３実施例の燃料電池の構成を表わす断面模式図である。
【図９】本発明の変形例の燃料電池の構成を表わす断面模式図である。
【符号の説明】
【００７８】
１０…燃料電池
２０…単セル
２１…電解質層
２２…水素透過性金属層
２４…カソード電極
２６…カソード集電体
２８…アノード集電体
３０…セパレータ
３１〜３３…金属板
３４…冷媒孔
３５，３６，５６，５７…溝
４０…ＭＥＡ
４２…穴部
４５…フレーム
５０〜５５…穴部
６０，６２…ガスケット
６４…シール部
７０…第１の凹部
７２…第２の凹部
１６０，１６２…ガスケット
１６４…シール部
２３５，２３６，２５６，２５７…溝
２６０，２６２…ガスケット
２６４…シール部
３３３…金属板
【図１】
2008004427.tif 000003
【図２】
2008004427.tif 000004
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
2008004427.tif 000008
【図７】
2008004427.tif 000009
【図８】
2008004427.tif 000010
【図９】
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