(57)【要約】【課題】燃料電池の薄型化を達成する。【解決手段】  固体高分子電解質膜３５の両面に触媒層からなるアノード電極３７およびカソード電極３９をそれぞれ設け、この触媒層の固体高分子電解質膜３５と反対側の表面上にアノード側セパレータ１７およびカソード側セパレータ１９をそれぞれは設ける。これら各セパレータ１７，１９は、反応ガス流路１７ａ，１９ａをそれぞれ備え、前記触媒層に接触する部分を、反応ガスが浸透して流通可能なガス拡散部となるポーラスカーボン層４１とする一方、他の部位をガス不透過部となる気密なソリッドカーボン層４３とする。【選択図】図１
2008004311.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜の表面に触媒層を設け、この触媒層の前記電解質膜と反対側の表面上に反応ガス流通部材を設け、この反応ガス流通部材は、少なくとも前記触媒層に接触する部分を、反応ガスが透過して流通可能な多孔質からなるガス拡散部としたことを特徴とする燃料電池。
【請求項２】
前記反応ガス流通部材は、前記触媒層に接触する前記ガス拡散部と、前記触媒層と反対側に位置するガス不透過部とを備えていることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
【請求項３】
前記反応ガス流通部材は、その全体を前記ガス拡散部とし、この反応ガス流通部材の前記触媒層と反対側に、ガス不透過部材からなるセパレータ板を設けたことを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
【請求項４】
前記反応ガス流通部材は、導電性粒子と樹脂とを混合して圧縮成形したものであることを特徴とする請求項１ないし３のいずれか１項に記載の燃料電池。
【請求項５】
前記反応ガス流通部材は、繊維質基材に導電性粒子を含浸させたものであることを特徴とする請求項３に記載の燃料電池。
【請求項６】
前記反応ガス流通部材は、発泡金属で構成したことを特徴とする請求項３に記載の燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電解質膜の両側に電極部材を設け、さらにその外側にセパレータ部材を設けた燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
例えば、固体高分子電解質型燃料電池においては、固体高分子電解質膜の両側に電極部材となる触媒層および、ガス拡散層を順次配置し、さらにその外側にガス不透過部材からなるセパレータ部材を配置することが通常なされている（特許文献１参照）。
【特許文献１】特開２００５−３２２５９５号公報（段落００１５〜００１７）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
ところで、このような燃料電池においては、その構成部材として上記したように電解質膜，触媒層，拡散層およびセパレータ部材を備えており、これらを積層した全体の厚さを薄くすることで燃料電池全体の薄型化（小型化）を達成できる。
【０００４】
特に、燃料電池として実際に使用する際には、上記各構成部材からなる一組を単セルとして、この単セルを多数積層して燃料電池スタックとすることが行われていることから、一つの単セルの厚さを薄くすることは、燃料電池スタック全体として薄型化に大きく寄与することが可能となる。
【０００５】
そこで、本発明は、燃料電池の薄型化を達成することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、電解質膜の表面に触媒層を設け、この触媒層の前記電解質膜と反対側の表面上に反応ガス流通部材を設け、この反応ガス流通部材は、少なくとも前記触媒層に接触する部分を、反応ガスが透過して流通可能な多孔質からなるガス拡散部としたことを最も主要な特徴とする。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、反応ガス流通部材の少なくとも触媒層に接触する部分を、反応ガスが透過して流通可能なガス拡散部としたので、別途専用のガス拡散層を廃止することができ、その分燃料電池全体の厚さを薄くすることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
以下、本発明の実施の形態を図面に基づき説明する。
【０００９】
図１は、本発明の第１の実施形態に係わる燃料電池の単セル１の一部を示す断面図である。この燃料電池の単セル１を多数積層することで、図２に示すような燃料電池スタック３を形成する。
【００１０】
燃料電池スタック３は、反応ガスである燃料ガス（水素ガス）と酸化剤ガス（酸素）との反応により起電力を生じる上記した単セル１を多数積層した積層体５を備え、その積層体５の両端に集電板７、絶縁板９およびエンドプレート１１を順次配置し、該積層体５をタイロッド１３で締め付け、タイロッド１３の端部にナット１５を螺合させることで構成している。
【００１１】
この燃料電池スタック３では、燃料ガス，酸化剤ガスをそれぞれ各単セル１の図１に示すアノード側，カソード側の各セパレータ１７，１９に形成した燃料ガス，酸化剤ガス流路（以下、単に反応ガス流路と呼ぶこともある）１７ａ，１９ａに流通させるための燃料ガス導入口２１，燃料ガス排出口２３，酸化剤ガス導入口２５，酸化剤ガス排出口２７を、一方のエンドプレート１１にそれぞれ形成している。さらに、この一方のエンドプレート１１には、図１では示していないが、燃料電池内に冷媒（冷却水）通路を形成し、この冷媒通路に冷媒（冷却水）を流通させるための冷媒導入口２９および冷媒排出口３１を形成している。
【００１２】
このような構成の燃料電池スタック３においては、燃料ガスは、燃料ガス導入口２１より導入されてアノード側セパレータ１７に形成した燃料ガス流路１７ａを流れ、燃料ガス排出口２３より排出される。酸化剤ガスは、酸化剤ガス導入口２５より導入されてカソード側セパレータ１９に形成した酸化剤ガス流路１９ａを流れ、酸化剤ガス排出口２７より排出される。冷媒は、冷媒導入口２９より導入されて燃料電池内の図示しない冷媒流路を流れ、冷媒排出口３１より排出される。
【００１３】
なお、冷媒流路は、互いに隣接する単セル１相互間、つまりアノード側セパレータ１７とカソード側セパレータ１９との間に形成する。この際、アノード側，カソード側各セパレータ１７，１９のうち少なくとも一方に冷媒流路を形成すればよい。
【００１４】
燃料電池の単セル１は、図１に示すように、一面側から燃料ガスが供給され、他面側から酸化剤ガスが供給される膜電極接合体（MEA:membrane electrode assembly）３３と、この膜電極接合体３３の一面に配置したアノード側のセパレータ１７と、膜電極接合体３３の他面に配置したカソード側のセパレータ１９とから構成され、これらアノード側セパレータ１７とカソード側セパレータ１９で膜電極接合体３３を挟み込むように積層した構造としている。
【００１５】
膜電極接合体３３は、例えば水素イオン（プロトン）を通す高分子電解質膜である固体高分子電解質膜３５と、この固体高分子電解質膜３５の一面に設けた触媒層からなるアノード電極３７と、固体高分子電解質膜３５の他面に設けた触媒層からなるカソード電極３９とから構成している。
【００１６】
アノード側セパレータ１７には、発電に寄与するアクティブ領域（固体高分子電解質膜３５と接する中央部分の領域）に、燃料ガスを流通させるための燃料ガス流路１７ａを形成している。一方、カソード側セパレータ１９には、アクティブ領域に酸化剤ガスを流通させるための酸化剤ガス流路１９ａを形成している。すなわち、これらアノード側セパレータ１７およびカソード側セパレータ１９は、反応ガス流通部材を構成している。
【００１７】
そして、本発明の第１の実施形態として、アノード側セパレータ１７およびカソード側セパレータ１９は、導電粒子となるカーボン粒子と接合材となる樹脂（熱硬化性樹脂粉末）とを混合して圧縮成形したものであり、触媒層からなるアノード電極３７およびカソード電極３９にそれぞれに接触する部分を、ガス拡散部としてのポーラスカーボン層４１とし、それ以外の部位をガス不透過部としてのソリッドカーボン層４３としている。
【００１８】
ポーラスカーボン層４１は、気孔率(単位容積当たりの気孔の占める容積)が１〜５０％のカーボン粒子と接合用の樹脂粉末とを混合して図示しない規定の型内に投入後に圧縮成形して製造する。この際ポーラスカーボン層４１は、図１に示すようにアノード，カソード各電極３７，３９に接触する部分を構成して断面長方形状を呈しており、全体の形状としては、図１中で紙面に直交する方向に長い長尺の板状となっている。
【００１９】
一方、ソリッドカーボン層４３は、気孔率がほぼ０％のカーボン粒子と接合用の樹脂粉末とを混合して図示しない規定の型内に投入後に圧縮成形して製造する。この際ソリッドカーボン層４３は、ポーラスカーボン層４１のアノード，カソード各電極３７，３９と反対側部位の全面に接触する断面長方形状の矩形部４３ａと、矩形部４３ａのポーラスカーボン層４１と反対側に位置するプレート部４３ｂとから構成している。
【００２０】
なお、上記の各圧縮成形時には加熱も実施し、その後成形品を取り出して冷却する。加熱の際には、型内に埋め込んだヒータなどの加熱手段を用いる。
【００２１】
そして、これらポーラスカーボン層４１およびソリッドカーボン層４３を、図示しない規定の型内にセットし、例えば約１６０℃〜１７０℃で加熱圧縮成形することで相互に接合して一体化する。
【００２２】
上記した第１の実施形態の燃料電池では、燃料ガス流路１７ａに流入した燃料ガスは、触媒層であるアノード電極３７に対し、燃料ガス流路１７ａに面する部分から直接接触するとともに、燃料ガス流路１７ａから多孔質のポーラスカーボン層４１に浸透した後、該ポーラスカーボン層４１に対応する部分から接触して反応し、水素イオンが生成される。
【００２３】
一方、酸化剤ガス流路１９ａに流入した酸化剤ガスは、触媒層であるカソード電極３９に対し、酸化剤ガス流路１９ａに面する部分から直接接触するとともに、酸化剤ガス流路１９ａから多孔質のポーラスカーボン層４１に浸透した後、該ポーラスカーボン層４１に対応する部分に接触する。
【００２４】
そして、前記アノード極３７で生成した水素イオンが水和状態で固体高分子電解質膜３５を透過（拡散）してカソード電極３９に至り、このカソード電極３９に前記浸透している酸化剤ガス、例えば空気とで水が生成され、このような反応過程で燃料電池は起電力を生じることとなる。
【００２５】
この際、本実施形態による燃料電池のアノード側セパレータ１７およびカソード側セパレータ１９は、触媒層であるアノード電極３７およびカソード電極３９に接触する部分を多孔質のポーラスカーボン層４１としている。このため、該ポーラスカーボン層４１に燃料ガスおよび酸化剤ガスからなる反応ガスがそれぞれ浸透して拡散し、燃料ガス流路１７ａおよび酸化剤ガス流路１９ａに直接接する部分の触媒層のほかポーラスカーボン層４１に対応する部分の触媒層にもこれら各反応ガスが接触し、結果として触媒層全体に各反応ガスが接触することとなり、燃料電池の発電が正常になされるものとなる。
【００２６】
このように、本実施形態の燃料電池では、アノード側セパレータ１７およびカソード側セパレータ１９は、触媒層であるアノード電極３７およびカソード電極３９に接触する部分を、多孔質のポーラスカーボン層４１としていることから、このポーラスカーボン層４１がガス拡散層の役目を果たすことになり、従来触媒層上の全面に設けていたガス拡散のための専用のガス拡散層が不要となる。
【００２７】
上記のようにガス拡散層を不要とすることで、その分燃料電池の単セル１の厚さが薄くなり、燃料電池スタック３全体の厚さも薄くなり、単位体積当たりの出力密度が向上して小型化を達成でき、特に移動体である自動車への搭載も容易となる。
【００２８】
また、専用のガス拡散層を不要とすることで部品点数が減少するので、組立作業性も向上し、部品の精度管理も容易となり、コスト低下を達成することができる。さらに、部品点数減少により、部品相互の接触界面も減少するので、電気抵抗が低下して発電性能が向上する。
【００２９】
また、本実施形態では、アノード側セパレータ１７およびカソード側セパレータ１９の触媒層（アノード電極３７，カソード電極３９）に接触する部分が、従来セパレータ材として使用しているソリッドカーボン層４３に比較して弾性変形しやすい多孔質のポーラスカーボン層４１としているので、単セル１を多数積層して加圧固定して燃料電池スタック３とする際に、ポーラスカーボン層４１がクッション材の役目を果たし、ポーラスカーボン層４１に対応する部分の固体高分子電解質膜３５の損傷を防止することができる。
【００３０】
この際、触媒層（アノード電極３７，カソード電極３９）の厚さをより厚くすることで、触媒層が加圧力を吸収し、固体高分子電解質膜３５の損傷をより効果的に防止することができる。
【００３１】
なお、上記した第１の実施形態では、あらかじめ圧縮成形したポーラスカーボン層４１とソリッドカーボン層４３とを、図示しない規定の型内にセットし、加熱圧縮成形することで相互に接合して一体化するものとしたが、図３に示すように、下型４５の反応ガス流路１７ａ，１９ａを形成する凸部４５ａ相互間の凹部４５ｂの底部に、ポーラスカーボン層４１となるポーラスカーボン材料４１Ａを投入し、その上にソリッドカーボン層４３となるソリッドカーボン材料４３Ａを投入した上で、上型４７との間で加熱圧縮成形してもよい。
【００３２】
図４は、本発明の第２の実施形態に係わる燃料電池の単セル１０の一部を示す、前記図１に対応する断面図である。この実施形態による燃料電池の単セル１０は、固体高分子電解質膜３５と、その両側の触媒層からなるアノード，カソード各電極３７，３９とをそれぞれ備える膜電極接合体３３については、図１に示した第１の実施形態と同様であり、これらには図１と同一の符号を付してある。
【００３３】
そして、ここでの反応ガス流通部材となるアノード側セパレータ１７０およびカソード側セパレータ１９０は、その全体を多孔質からなるガス拡散部としてのポーラスカーボン層としている。
【００３４】
上記のアノード側セパレータ１７０およびカソード側セパレータ１９０のガス拡散部となるポーラスカーボン層に代えて、繊維質基材にカーボン粒子などの導電性粒子を含浸させたものを用いてもよい。この場合には、繊維質基材を用いて事前に反応ガス流路１７０ａ，１９０ａを成形し、この成形材にカーボン粒子などの導電性粒子を含浸させて導電性を確保する。
【００３５】
反応時での生成水の排出促進、経時の形状保持のために、上記した含浸時には、フッ素などの撥水剤、フェノール樹脂などの熱硬化性樹脂を同時に加える。その後、樹脂硬化温度近傍で焼成して導電性ポーラス材を得る。
【００３６】
このような繊維質基材に導電性粒子を含浸させた導電性ポーラス材や前記したポーラスカーボン層からなるアノード側セパレータ１７０およびカソード側セパレータ１９０の外側には、図４に示すように、例えばステンレス板などのガス不透過部材からなるセパレータ板４９，５１を設ける。
【００３７】
上記した第２の実施形態の燃料電池では、燃料ガス流路１７０ａに流入した燃料ガスは、触媒層であるアノード電極３７に対し、燃料ガス流路１７０ａに面する部分から直接接触するとともに、燃料ガス流路１７０ａから多孔質のアノード側セパレータ１７０の凸部１７０ｂに浸透した後、該凸部１７０ｂに対応する部分から接触して反応し、水素イオンが生成される。
【００３８】
一方、酸化剤ガス流路１９０ａに流入した酸化剤ガスは、触媒層であるカソード電極３９に対し、酸化剤ガス流路１９０ａに面する部分から直接接触するとともに、酸化剤ガス流路１９０ａから多孔質のカソード側セパレータ１９０の凸部１９０ｂに浸透した後、該凸部１９０ｂに対応する部分に接触する。
【００３９】
そして、前記アノード極３７で生成した水素イオンが水和状態で固体高分子電解質膜３５を透過（拡散）してカソード電極３９に至り、このカソード電極３９に前記浸透している酸素化剤ガス、例えば空気とで水が生成され、このような反応過程で燃料電池は起電力を生じることとなる。
【００４０】
この際、本実施形態による燃料電池のアノード側セパレータ１７０およびカソード側セパレータ１９０は、触媒層であるアノード電極３７およびカソード電極３９に接触する部分を含みその全体を多孔質としている。このため、該多孔質部に燃料ガスおよび酸化剤ガスからなる反応ガスがそれぞれ浸透して拡散し、燃料ガス流路１７０ａおよび酸化剤ガス流路１９０ａに直接接する部分の触媒層のほか凸部１７０ｂ，１９０ｂに対応する部分の触媒層にもこれら各反応ガスが接触し、結果として触媒層全体に各反応ガスが接触することとなり、燃料電池の発電が正常になされるものとなる。
【００４１】
このように、本実施形態の燃料電池では、アノード側セパレータ１７０およびカソード側セパレータ１９０は、触媒層であるアノード電極３７およびカソード電極３９に接触する部分を含みその全体を多孔質部としていることから、アノード側セパレータ１７０およびカソード側セパレータ１９０自体がガス拡散層の役目を果たすことになり、従来触媒層上の全面に設けていたガス拡散のための専用のガス拡散層が不要となる。
【００４２】
この場合、ガス不透過部材からなるセパレータ板４９，５１は、例えばステンレス材を用いることで、従来設けていたガス拡散層に比較して極めて薄い部材で構成可能であるので、単セル１０の厚さを全体として薄くでき、燃料電池スタック３全体の厚さも薄くなって、単位体積当たりの出力密度が向上して小型化を達成でき、特に移動体である自動車への搭載も容易となる。
【００４３】
また、本実施形態では、アノード側セパレータ１７０およびカソード側セパレータ１９０の触媒層（アノード電極３７，カソード電極３９）に接触する部分が、従来のカーボン材からなるセパレータ材に比較して弾性変形しやすい多孔質材としているので、単セル１０を多数積層して加圧固定して燃料電池スタック３とする際に、凸部１７０ｂ、１９０ｂに対応する部分の固体高分子電解質膜３５の損傷を防止することができる。
【００４４】
この際、触媒層（アノード電極３７，カソード電極３９）の厚さをより厚くすることで、触媒層が加圧力を吸収し、固体高分子電解質膜３５の損傷をより効果的に防止することができる。
【００４５】
図５は、本発明の第３の実施形態に係わる燃料電池の単セル１００の一部を示す、前記図１に対応する断面図である。この実施形態による燃料電池の単セル１００は、固体高分子電解質膜３５と、その両側の触媒層からなるアノード，カソード各電極３７，３９とをそれぞれ備える膜電極接合体３３については、図１に示した第１の実施形態と同様であり、これらには図１と同一の符号を付してある。
【００４６】
そして、ここでの反応ガス流通部材となるアノード側セパレータ１７００およびカソード側セパレータ１９００は、その全体を多孔質からなるガス拡散部としての発泡金属で構成している。この発泡金属からなるアノード側セパレータ１７００およびカソード側セパレータ１９００の外側には、前記図４に示したものと同様な例えばステンレス板などのガス不透過部材からなるセパレータ板４９，５１を設ける。
【００４７】
上記した発泡金属からなるアノード側セパレータ１７００およびカソード側セパレータ１９００の製作例を以下に示す。
【００４８】
（１）金属粒子にエポキシ樹脂と低温で気化するバインダを混合して付着させ、その後これらを攪拌し、規定形状の圧縮型により１０〜１５％程度の圧縮加圧と２００℃以内の加熱により、エポキシ結合を実施する。この際、圧縮により金属粒子同士は密接しつつ、バインダが熱分解により揮発することで気孔が残り、この状態でエポキシで固定される。このような製作例では、簡素な工程で加熱温度も例えば１０００℃以上の焼結金属より大幅に低い状態で実施できる。
【００４９】
（２）直径０．００１〜０．５ｍｍ程度の金属粒を適切に粒径選択して規定の金型に投入し、加圧圧縮後に焼結金属焼成温度近傍まで加熱し、この際空孔を維持するよう加圧力を調整する。
【００５０】
（３）引き抜き加工などで製作した直径０．０１〜０．２ｍｍの金属細線を規定の金型に投入し、加圧圧縮後に焼結金属焼成温度近傍まで加熱し、この際空孔を維持するよう加圧力を調整する。
【００５１】
なお、上記した（１）〜（３）のいずれの製作例においても、アノード側セパレータ１７００およびカソード側セパレータ１９００の触媒層（アノード電極３７，カソード電極３９）に対向する面に反応ガス流路を形成するような金型を使用してもよい。
【００５２】
上記した第３の実施形態においては、アノード側セパレータ１７００およびカソード側セパレータ１９００に、その外側面から燃料ガスおよび酸化剤ガスがそれぞれ供給されることで、これら各反応ガスが、発泡金属からなるアノード側セパレータ１７００およびカソード側セパレータ１９００内のほぼ全域に浸透して拡散した後、触媒層に達する。
【００５３】
したがって、第３の実施形態においても、アノード側セパレータ１７００およびカソード側セパレータ１９００自体がガス拡散層の役目を果たすことになり、従来触媒層上の全面に設けていたガス拡散のための専用のガス拡散層が不要となる。
【００５４】
この場合、ガス不透過部材からなるセパレータ板４９，５１は、第２の実施形態と同様に、例えばステンレス材を用いることで、従来設けていたガス拡散層に比較して極めて薄い部材で構成可能であるので、単セル１００の厚さを全体として薄くでき、燃料電池スタック３全体の厚さも薄くなって、単位体積当たりの出力密度が向上して小型化を達成でき、特に移動体である自動車への搭載も容易となる。
【００５５】
また、本実施形態においても、アノード側セパレータ１７００およびカソード側セパレータ１９００の触媒層（アノード電極３７，カソード電極３９）に接触する部分が、従来のカーボン材からなるセパレータ材に比較して弾性変形しやすい発泡材としているので、単セル１００を多数積層して加圧固定して燃料電池スタック３とする際に、アノード側セパレータ１７００およびカソード側セパレータ１９００に接触する部分の固体高分子電解質膜３５の損傷を防止することができる。
【００５６】
この際、触媒層（アノード電極３７，カソード電極３９）の厚さをより厚くすることで、触媒層が加圧力を吸収し、固体高分子電解質膜３５の損傷をより効果的に防止することができる。
【００５７】
なお、前記図１における第１の実施形態と、図４における第２の実施形態と、図５における第３の実施形態のそれぞれの構造例を、適宜組み合わせて燃料電池スタックを構成してもよい。
【図面の簡単な説明】
【００５８】
【図１】本発明の第１の実施形態に係わる燃料電池の単セルの一部を示す断面図である。
【図２】図１の単セルを多数積層して構成した燃料電池スタックの斜視図である。
【図３】第１の実施形態による燃料電池のセパレータの製造例を示す断面図である。
【図４】本発明の第２の実施形態に係わる燃料電池の単セルの一部を示す断面図である。
【図５】本発明の第３の実施形態に係わる燃料電池の単セルの一部を示す断面図である。
【符号の説明】
【００５９】
１７  アノード側セパレータ（反応ガス流通部材）
１９  カソード側セパレータ（反応ガス流通部材）
３５  固体高分子電解質膜（電解質膜）
３７  アノード電極（触媒層）
３９  カソード電極（触媒層）
４１  ポーラスカーボン層（ガス拡散部）
４３  ソリッドカーボン層（ガス不透過部）
４９，５１  セパレータ板
１７０，１７００  全体がガス拡散部のアノード側セパレータ（反応ガス流通部材）
１９０，１９００  全体がガス拡散部のカソード側セパレータ（反応ガス流通部材）
【図１】
2008004311.tif 000003
【図２】
2008004311.tif 000004
【図３】
2008004311.tif 000005
【図４】
2008004311.tif 000006
【図５】
2008004311.tif 000007