(57)【要約】【課題】焼結性を良好に保ちながら、導電性の向上及び密着性の向上を同時に実現するようなインターコネクタの材料を提供する。【解決手段】本発明の固体電解質燃料電池は、複数の単電池と、前記複数の単電池を電気的に接続するインターコネクタ１５とを具備している。インターコネクタ１５は、組成式：Ｓｒ１−３ｘ／２ＬａｘＴｉ１＋ｙＯ３−δを有する材料からなる気密性重視部分１５ａと、気密性重視部分１５ａよりも導電率が高い導電率重視部分１５ｂとを備えている。ただし、  ０．１５≦ｘ≦０．４，  ０．２≦ｙ≦０．４である。【選択図】図２Ａ
2008270203.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の単電池と、
前記複数の単電池を電気的に接続するインターコネクタ
とを具備し、
前記インターコネクタは、
組成式：Ｓｒ１−３ｘ／２ＬａｘＴｉ１＋ｙＯ３−δを有する材料からなる第１部分と、
前記第１部分よりも導電率が高い第２部分
とを備えた
固体電解質燃料電池。
ただし、
０．１５≦ｘ≦０．４，
０．２≦ｙ≦０．４
である。
【請求項２】
請求項１に記載の固体電解質燃料電池であって、
前記第２部分は、組成式：Ｓｒ１−３ｚ／２ＬａｚＴｉＯ３を有する材料からなる
固体電解質燃料電池。
ただし、
０．２≦ｚ≦０．４
である。
【請求項３】
請求項２に記載の固体電解質燃料電池であって、
前記複数の単電池のそれぞれは、安定化ジルコニアで形成された電解質層を含み、
前記第１部分は、前記複数の単電池の隣接する２つの単電池の前記電解質層の間を連結するように設けられている
固体電解質燃料電池。
【請求項４】
請求項３に記載の固体電解質燃料電池であって、
前記第１部分が前記電解質層に接触している一方、前記第２部分が前記電解質層に接触しないように形成される
固体電解質燃料電池。
【請求項５】
複数の単電池と、
前記複数の単電池を電気的に接続するインターコネクタ
とを具備し、
前記インターコネクタは、下記の組成式：
Ｓｒ１−３ｘ／２ＬａｘＴｉ１＋ｙＯ３−δ
を有する材料からなる
固体電解質燃料電池。
ただし、
０．１５≦ｘ≦０．４，
０．２≦ｙ≦０．４
である。
【請求項６】
請求項１に記載の固体電解質燃料電池であって、
前記複数の単電池のそれぞれは、安定化ジルコニアで形成された電解質層を含み、
前記インターコネクタは、前記電解質層に接触している
固体電解質燃料電池。
【請求項７】
複数の単セルと、
前記複数の単セルを電気的に接続するインターコネクタ
とを具備し、
前記インターコネクタは、
組成式：Ｓｒ１−３ｘ／２ＬａｘＴｉ１＋ｙＯ３−δを有する材料からなる第１部分と、
前記第１部分よりも導電率が高い第２部分
とを備えた
水電解セル。
ただし、
０．１５≦ｘ≦０．４，
０．２≦ｙ≦０．４
である。
【請求項８】
複数の単セルと、
前記複数の単セルを電気的に接続するインターコネクタ
とを具備し、
前記インターコネクタは、下記の組成式：
Ｓｒ１−３ｘ／２ＬａｘＴｉ１＋ｙＯ３−δ
を有する材料からなる
水電解セル。
ただし、
０．１５≦ｘ≦０．４，
０．２≦ｙ≦０．４
である。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）及び水電解セルに関し、特に、固体酸化物燃料電池及び水電解セルにおいて単電池又は単セルの間を電気的に結合するために使用されるインターコネクタに関する。
【背景技術】
【０００２】
固体酸化物燃料電池とは、酸化物を固体電解質として使用する燃料電池であり、高い効率が得られるという利点から、広く研究・開発が進められている。図１は、固体酸化物燃料電池の構成の例を示す断面図である。図１には、円筒型の基体管１の上に、燃料極２、電解質層３、及び空気極４が順次に形成された、いわゆる円筒横縞型の固体酸化物燃料電池の構造が図示されている。基体管１としては、例えばカルシア安定化ジルコニア（ＣａＯ：ＺｒＯ２）が使用され、燃料極２としては、例えば、イットリア安定化ジルコニアが添加された酸化ニッケル（ＹＳＺ：ＮｉＯ）が使用される。また、電解質層３としては、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）が使用され、空気極４としては、例えば、ランタンマンガナイト（ＬａＭｎＯ３）が使用される。基体管１の上には、燃料極２、電解質層３、及び空気極４によって形成された単電池が長手方向に並んで設けられている。基体管１の内側に燃料ガスが供給され、空気極４の外側に空気が供給されると電気化学反応が起こり、固体酸化物燃料電池は、燃料極２及び空気極４をそれぞれ負極、正極とする電池として動作する。
【０００３】
固体酸化物燃料電池は、単電池あたりの起電力が小さいため、複数の単電池を直列に接続することによって電圧を高めて発電を行う必要がある。隣接する単電池を接続する部材は、インターコネクタと呼ばれており、図１では符号５によって示されている。インターコネクタ５は、隣接する単電池の燃料極２と空気極４とを接続するように形成されている。円筒型固体酸化物燃料電池では、インターコネクタ５が電解質層３の一部に接触するように形成される。インターコネクタ５は、隣接する単電池の燃料極２の間において基体管１にも接触している。
【０００４】
インターコネクタ５として求められる特性としては、燃料ガスを漏らさないための気密性、高い導電性、及び電解質層３との密着性が挙げられる。インターコネクタ５の気密性が低いと、インターコネクタ５を通じて燃料ガスが外部に漏れてしまい、空気と混ざってしまうため好ましくない。気密性を高めるためには、インターコネクタ５の緻密性を高めることが重要であり、インターコネクタ５を緻密に焼結することが求められる。また、インターコネクタ５の導電性が低いと、インターコネクタ５の抵抗が大きくなり、燃料電池の効率が低下してしまう。加えて、電解質層３とインターコネクタ５との密着性が低く、電解質層３とインターコネクタ５との間に微小な隙間があると、この隙間から燃料ガスが僅かに漏れてしまう。
【０００５】
導電性が高いという利点を有するＬａＣｒＯ３系の材料は、インターコネクタとして現在、最も広く使用されている材料である。しかしながら、ＬａＣｒＯ３系の材料は、焼結が難しいという難点も有している。コストを低減させるためには、インターコネクタを固体酸化物燃料電池の他の構成部材（例えば、基体管、燃料極、固体電解質、及び空気極）と同時に焼結する共焼結法を採用することが好ましい。しかし、焼結が難しいＬａＣｒＯ３系の材料をインターコネクタとして使用すると、共焼結法を採用することが難しくなってしまう。
【０００６】
焼結性に優れたＳｒＴｉＯ３系の材料は、インターコネクタの候補として挙げられているもう一つの材料である。焼結性に優れたＳｒＴｉＯ３系の材料は、緻密性を確保することが容易である。例えば、特許文献１は、インターコネクタとして、Ｓｒ１−ｘＡｘＴｉ１−ｙＢｙＯ３＋δを使用することを開示している。ここで、Ａは、Ａサイト（Ｓｒのサイト）に入る置換元素であり、希土類、Ａｌ、又はＣｒであり、Ｂは、Ｂサイト（Ｔｉのサイト）に入る置換元素であり、Ｎｂ又はＴａである。特許第３４５３２８３号公報に開示されたインターコネクタは、Ａサイトの元素とＢサイトの元素が、化学量論組成を有していることに留意されたい。しかしながら、ＳｒＴｉＯ３系の材料は、導電性が低く、また、電解質層との密着性に乏しいという問題がある。
【０００７】
ＳｒＴｉＯ３系の材料の導電性の向上は、非特許文献１に開示されているように、ＳｒＴｉＯ３系のＡサイトのＳｒの一部をＬａに置換することによって実現できる。より具体的には、非特許文献１は、Ｓｒ１−３ｚ／２ＬａｚＴｉＯ３がｚ＝０．３で導電率が最大になることを開示している。しかしながら、Ｓｒ１−３ｚ／２ＬａｚＴｉＯ３は、電解質層との密着性が十分であるとはいえない。
【０００８】
このような背景から、燃料ガスを漏らさないための気密性を良好に保ちながら、導電性の向上及び密着性の向上を同時に実現するようなインターコネクタの材料や構造の提供が望まれている。
【特許文献１】特許第３４５３２８３号公報
【非特許文献１】「固体酸化物形燃料電池システム技術開発  高出力化に関する研究開発  高出力密度化に関する研究報告」、平成１７年〜平成１８年度成果報告集、独立行政法人新エネルギー・産業技術総合開発機構、平成１９年３月、ｐ．１６−２２
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
したがって、本発明の目的は、燃料ガスを漏らさないための気密性を良好に保ちながら、導電性の向上及び密着性の向上を同時に実現するようなインターコネクタの材料及び／又は構造を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の一の観点では、固体電解質燃料電池が、複数の単電池と、前記複数の単電池を電気的に接続するインターコネクタとを具備している。前記インターコネクタは、組成式：Ｓｒ１−３ｘ／２ＬａｘＴｉ１＋ｙＯ３−δを有する材料からなる第１部分と、前記第１部分よりも導電率が高い第２部分とを備えている。ただし、
０．１５≦ｘ≦０．４，
０．２≦ｙ≦０．４
である。
【００１１】
前記第２部分は、組成式：Ｓｒ１−３ｚ／２ＬａｚＴｉＯ３を有する材料からなることが好ましい。ただし、
０．２≦ｚ≦０．４
である。
【００１２】
本発明の他の観点では、固体電解質燃料電池が、複数の単電池と、前記複数の単電池を電気的に接続するインターコネクタとを具備している。前記インターコネクタは、下記の組成式：
Ｓｒ１−３ｘ／２ＬａｘＴｉ１＋ｙＯ３−δ
を有する材料からなる。ここで、
０．１５≦ｘ≦０．４，
０．２≦ｙ≦０．４
である。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、インターコネクタの気密性を良好に保ちながら、導電性の向上及び密着性の向上を同時に実現することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
（第１の実施形態）
第１の実施形態では、図１の構成を有する円筒型固体酸化物燃料電池のインターコネクタ５として好適な材料が提供される。より具体的には、第１の実施形態では、インターコネクタ５が、下記の組成式：
Ｓｒ１−３ｘ／２ＬａｘＴｉ１＋ｙＯ３−δ，        ・・・（１ａ）
を有する材料で構成される。ただし、
０．１５≦ｘ≦０．４，      ・・・（１ｂ）
０．２≦ｙ≦０．４，        ・・・（１ｃ）
である。組成式の「Ｏ３−δ」は、酸素の量を定量的に示すのではなく、単に、ストロンチウム、ランタン、チタンが充分に酸化されていることを示している。ストロンチウム、ランタン、チタンが充分に酸化されると、理論的には、３−δは、３よりも多少小さい値になる。
【００１５】
本実施形態のインターコネクタ５は、ＳｒＴｉＯ３を出発材料とした上で、下記のような技術的思想の下に発明されたものである。
第１に、導電率を低下させるために、Ｓｒ２＋の一部がＬａ３＋に置換されている。より具体的には、Ａサイトの組成がＳｒ１―３ｘ／２Ｌａｘとなるように、Ｓｒ２＋がＬａ３＋に置換されている。このような態様で置換されるのは、焼結阻害を防ぐためである。Ｓｒ２＋をＬａ３＋に置換する場合、電荷を調節するために、２個のＬａ３＋が材料に取り込まれるたびに、１個のＳｒ２＋が余分になる。ＳｒＴｉＯ３系の材料は、基本的に焼結性が良好な材料であるが、過剰のＳｒは、焼結を阻害してしまうため好ましくない。Ｌａ部分置換率ｘを０．４以下にして焼結性を良好に保つことは、緻密性を向上させ、もって、燃料ガスを漏らさないための気密性を向上させるために好適である。
【００１６】
導電性の観点から、Ｌａ量には最適範囲が存在する。Ｌａ量が多すぎても少なすぎても、インターコネクタの導電性は低下してしまう。０．１５≦ｘ≦０．４という条件は、インターコネクタの導電性を向上させるという観点から決定されている。
【００１７】
第２に、電解質層３との密着性を向上させるために、Ｔｉが過剰に、具体的には、ＴｉＯ２相が現れる程度に含まれる。発明者の知見によると、敢えてＴｉＯ２相を析出させることで、良好な密着性が得られる。密着性は、Ｔｉ量が多いほど高い。ただし、Ｔｉ量が多くなりすぎると、導電性が低下してしまうので、Ｔｉ量には最適範囲が存在する。０．２≦ｙ≦０．４という条件は、密着性及び導電性を向上するという観点から決定されている。
【００１８】
本実施形態のインターコネクタ５は、Ｌａ量及びＴｉ量が上記のように決定されていることにより、燃料ガスを漏らさないための気密性を保ちながら、導電率の低下と密着性の向上を同時に実現している。
【００１９】
（第２の実施形態）
式（１ａ）〜（１ｃ）で表される組成の材料からなる第１の実施形態のインターコネクタ５は、燃料ガスを漏らさないための気密性や、電解質層３に対する密着性においては優れている。しかしながら、導電性の面からは必ずしも最適であるとはいえない。第２の実施形態では、導電性を一層に向上するためのインターコネクタの構造が提供される。
【００２０】
図２Ａは、本発明の第２の実施形態の固体電解質燃料電池の構成を示す断面図である。基体管１の上には、燃料極２、電解質層３、及び空気極４によって形成された単電池が長手方向に並んで設けられている。インターコネクタ１５が、隣接する単電池の燃料極２と空気極４とを接続するように形成されている。
【００２１】
本実施形態では、インターコネクタ１５は、基体管１に対して内側に位置する気密性重視部分１５ａと、外側に位置する導電性重視部分１５ｂとで形成されている。気密性重視部分１５ａは、第１の実施形態のインターコネクタ５と同様に下記の組成式：
Ｓｒ１−３ｘ／２ＬａｘＴｉ１＋ｙＯ３−δ，        ・・・（１ａ）
を有する材料で構成される。ただし、
０．１５≦ｘ≦０．４，      ・・・（１ｂ）
０．２≦ｙ≦０．４，        ・・・（１ｃ）
である。気密性重視部分１５ａでは、Ｔｉが化学量論組成よりも過剰に含まれていることに留意されたい。一方、導電性重視部分１５ｂは、下記の組成式：
Ｓｒ１−３ｚ／２ＬａｚＴｉＯ３，        ・・・（２ａ）
を有する材料から形成されている。ただし、
０．２≦ｚ≦０．４，        ・・・（２ｂ）
である。
【００２２】
インターコネクタ１５が気密性重視部分１５ａと導電性重視部分１５ｂの２層構造になっていることにより、燃料ガスを漏らさないための気密性の向上と、インターコネクタ１５の導電性の向上とが同時に実現されている。Ｓｒ１−３ｘ／２ＬａｘＴｉ１＋ｙＯ３−δで形成された気密性重視部分１５ａは、燃料ガスを漏らさないための気密性や、電解質層３に対する密着性において優れている。その一方で、Ｓｒ１−３ｚ／２ＬａｚＴｉＯ３で形成されている導電性重視部分１５ｂは、導電性の向上に寄与する。
【００２３】
導電性重視部分１５ｂにおけるＬａ部分置換率ｚが、式（２ｂ）のように定められるのは、導電性重視部分１５ｂの導電率を向上させるために重要である。図３は、Ｓｒ１−３ｚ／２ＬａｚＴｉＯ３の導電率のＬａ部分置換率ｚに対する依存性を示すグラフである。Ｓｒ１−３ｚ／２ＬａｚＴｉＯ３の導電率は、Ｌａ部分置換率ｚが０．３のときに最大値を取る。図３のグラフから理解されるように、Ｌａ部分置換率ｚを０．２≦ｚ≦０．４の範囲に調節することにより、高い導電性を導電性重視部分１５ｂに与えることができる。
【００２４】
燃料ガスを漏らさないための気密性を確保するためには、図２Ａに示されているように、気密性重視部分１５ａが隣接する単電池の電解質層３を連結するように設けられることが好ましい。このような構造では、電解質層３と気密性重視部分１５ａによって燃料ガスがそれらの内側に閉じ込められるため、出力を向上させることができる。
【００２５】
また、インターコネクタ１５と電解質層３との密着性の向上の観点からは、図２Ｂに示されているように、気密性重視部分１５ａが電解質層３に接触する一方、導電性重視部分１５ｂが電解質層３に接触しないように形成されることが好適である。ただし、本発明においては、図２Ａに示されているように、導電性重視部分１５ｂの一部が電解質層３に接触していることも許容されると理解されなくてはならない。導電性重視部分１５ｂの一部が電解質層３に接触していても、インターコネクタ１５が主として気密性重視部分１５ａで電解質層３に接触していれば、機能上の問題はない。
【００２６】
なお、上述には、固体酸化物燃料電池の構造について記載されているが、同様の構造が水蒸気から水素と酸素を生成する水電解セルに適用できることは、当業者には理解されよう。この場合、水蒸気から水素と酸素を生成する単セルが、燃料極２、電解質層３、及び空気極４によって形成され、隣接する２つの単セルがインターコネクタ５（又は１５）によって電気的に接続される。
【００２７】
また、図１、図２Ａ、図２Ｂには、円筒横縞型の固体酸化物燃料電池の構造が示されているが、本発明は、円筒縦縞型の固体酸化物燃料電池にも適用できる。図４は、第２の実施形態に記載された２層構造のインターコネクタが使用される円筒縦縞型の固体酸化物燃料電池の構造を示す鳥瞰図であり、図５は断面図である。図４に示されているように、図４、図５の円筒縦縞型の固体酸化物燃料電池は、多孔質空気極管２１の上に、電解質層２２と燃料極２３とが積層されている。図５に示されているように、多孔質空気極管２１の側面の一部分は、電解質層２２によっては被覆されておらず、当該部分にインターコネクタ２４が形成されている。インターコネクタ２４は、気密性重視部分２４ａと導電性重視部分２４ｂとで構成されている。図４、図５の構成では、導電性重視部分２４ｂが内側に（即ち、多孔質空気極管２１に接触するように）形成され、気密性重視部分２４ａが外側に（即ち、燃料ガスが供給される側に）形成される。
【００２８】
第２の実施形態と同様に、気密性重視部分２４ａは、下記の組成式：
Ｓｒ１−３ｘ／２ＬａｘＴｉ１＋ｙＯ３−δ，        ・・・（１ａ）
を有する材料で構成される。ただし、
０．１５≦ｘ≦０．４，      ・・・（１ｂ）
０．２≦ｙ≦０．４，        ・・・（１ｃ）
である。一方、導電性重視部分２４ｂは、下記の組成式：
Ｓｒ１−３ｚ／２ＬａｚＴｉＯ３，        ・・・（２ａ）
を有する材料から形成されている。ただし、
０．２≦ｚ≦０．４，        ・・・（２ｂ）
である。このような構成でも燃料ガスを漏らさないための気密性の向上と、インターコネクタ２４の導電性の向上が同時に実現できる。
【実施例】
【００２９】
（実験１）
実験１では、図６に示されている材料０〜材料９が、第１の実施形態のインターコネクタ５の材料として評価された。評価としては、導電率の測定と、密着性の評価とが行われた。評価は、下記の手順で行われた：
（１）出発原料としては、Ｌａ２Ｏ３、ＳｒＣＯ３、ＴｉＯ２が使用された。
（２）これらの原料が、所望量だけ秤量され、更に、ボールミルを用いた湿式混合法によって１５時間混合された。
（３）混合された原料は、乾燥され、更に、大気中で１２００℃で４時間だけ仮焼された。この仮焼により、原料中にペロブスカイト相が合成された。
（４）合成の後、再度、ボールミルによる湿式粉砕が５０時間行われ、これにより、原料粉体を得た。
（５）導電率を計測するための試料片は、原料粉体を一軸プレスして、１４００℃で４時間焼成することにより作製された。導電率は、４端子法によって、大気中で９００℃で計測された。
（６）密着性を確認するための試料は、カルシア安定化ジルコニアで形成された基体管の上に、ＹＳＺ添加ＮｉＯ膜と、８ｍｏｌ％のＹ２Ｏ３が添加されたＺｒＯ２膜と、原料粉体の膜をそれぞれ、スクリーンプリント法によって成膜して積層体を形成し、その積層体を大気中で１４００℃で４時間焼成することにより作製された。この試料は、染色浸透法によって密着性の良否が判定された。
【００３０】
図６は、材料０〜材料９の導電率と密着性の評価の結果を示す表である。
材料０は、Ｓｒ０．８５Ｌａ０．１ＴｉＯ３の組成式を有しており、Ｌａ量が比較的少なく、また、化学量論組成を有する材料である。この材料では、充分な導電率が得られず、また、密着性に乏しかった。
【００３１】
材料１は、Ｓｒ０．８５Ｌａ０．１Ｔｉ１．１５Ｏ３−δの組成式を有する材料であり、材料４は、Ｓｒ０．３２５Ｌａ０．４５Ｔｉ１．１５Ｏ３−δの組成式を有している材料である。材料１、材料４は、Ｔｉの過剰量が少なく、密着性が充分でなかった。
【００３２】
材料７は、Ｓｒ０．８５Ｌａ０．１Ｔｉ１．４５Ｏ３−δの組成式を有する材料である。材料７は、Ｌａ量が少ないことに加えて、Ｔｉ量が過剰に多く、低い導電率を示した。Ｔｉ量が充分に多かったため、密着性は良好であった。
【００３３】
材料９は、Ｌａ量が過剰であり、且つ、Ｔｉ量が過剰に多く、低い導電率を示した。Ｔｉ量が充分に多かったため、密着性は良好であった。
【００３４】
材料２、３、５、６、８は、それぞれ、下記の組成式を有する材料である。
材料２：Ｓｒ０．７７５Ｌａ０．１５Ｔｉ１．２Ｏ３−δ
材料３：Ｓｒ０．４Ｌａ０．４Ｔｉ１．２Ｏ３−δ
材料５：Ｓｒ０．７Ｌａ０．２Ｔｉ１．３Ｏ３−δ
材料６：Ｓｒ０．７７５Ｌａ０．１５Ｔｉ１．４Ｏ３−δ
材料８：Ｓｒ０．４Ｌａ０．４Ｔｉ１．４Ｏ３−δ
【００３５】
材料２、３、５、６、８は、Ｌａ量とＴｉ量が適切な範囲に入っており、良好な導電率と密着性を示した。特に、材料５は、最適点に近い組成であり、最も高い導電率を示した。
【００３６】
上記の結果から密着性がＴｉ量に依存していることが明らかとなったが、発明者は、Ｔｉが過剰になったためにＴｉＯ２相が材料中に形成されていることが、密着性の向上に作用するものと考えている。図７Ａ、図７Ｂは、それぞれ、材料２、材料５の焼結体について測定されたＸ線回折パターンである。材料２、５は、いずれも、高い導電率と良好な密着性を示した本発明の材料である。図７Ａ、図７ＢのＸ線回折パターンに示されているように、材料２、５には、いずれも、ＴｉＯ２相に対応するピークが明確に現れていた。これは、材料２、５に、ＴｉＯ２相が形成されていることを示している。一方、図８は、密着性に劣る材料０の焼結体について測定されたＸ線回折パターンである。図８のＸ線回折パターンに示されているように、材料０には、ＴｉＯ２相に対応するピークは現れない。このような結果は、ＴｉＯ２相の発生が密着性の向上に寄与していることを示唆している。
【００３７】
（実験２）
更に、実験２では、高い導電率と良好な密着性を有する本発明のインターコネクタ材料を適用した第１の実施形態の固体酸化物燃料電池の特性評価が行われた。特性評価は下記の手順で行われた。
（１）インターコネクタが材料０と材料５で形成されている円筒型固体酸化物燃料電池が作製された。当該円筒型固体酸化物燃料電池には、１本の基体管に２２個の単電池が設けられた。円筒型固体酸化物燃料電池の全長は５５０ｍｍであり、（電解質層の外表面で計測された）外径は２２ｍｍであった。
（２）より具体的には、カルシア安定化ジルコニア（ＣａＯ：ＺｒＯ２）で形成された基体管の上に、ＹＳＺが添加されたＮｉＯで形成された燃料極と、Ｙ２Ｏ３が８ｍｏｌ％だけ添加されたＺｒＯ２で形成された電解質層と、材料０又は材料５を原料粉体として用いたインターコネクタとが、スクリーンプリント法によって成膜され、更に、大気中で１４００℃の温度で４時間焼成された。
（３）更に、Ｌａ０．５Ｃａ０．２５Ｓｒ０．２５ＭｎＯ３で形成された空気極が形成され、これにより、円筒型固体酸化物燃料電池の作製が完了した。
（４）作製された円筒型固体酸化物燃料電池に燃料ガスと空気を供給して９００℃で動作させ、円筒型固体酸化物燃料電池の電流密度に対する出力密度が計測された。
【００３８】
図９に示されているように、本発明の材料５をインターコネクタ５として採用した第１の実施形態の円筒型固体酸化物燃料電池燃料は、比較例の材料０をインターコネクタとして採用した円筒型固体酸化物燃料電池燃料と比較して約１割の出力向上を達成した。これは、インターコネクタ５の抵抗が低下したことに起因すると考えられる。加えて、材料５をインターコネクタ５として使用することにより、高温における燃料ガスのリークが、材料０をインターコネクタとして使用した場合と比較して約６割に低減された。これは、インターコネクタと電解質層との密着性が向上したことに起因すると考えられる。
【００３９】
（実験３）
実験３では、２層構造を有するインターコネクタ１５を有する第２の実施形態の固体酸化物燃料電池の特性評価が行われた。特性評価の手順は、インターコネクタ１５の形成以外は、実験２と同様である。インターコネクタ１５の気密性重視部分１５ａとしては、上記の材料５、即ち、Ｓｒ０．７Ｌａ０．２Ｔｉ１．３Ｏ３−δ（組成式（１ａ）のｘ＝０．２、ｙ＝０．３の場合）が使用され、導電性重視部分１５ｂとしては、Ｓｒ０．７Ｌａ０．２ＴｉＯ３（組成式（２ａ）のｚ＝０．２の場合）が使用された。以下では、このようなインターコネクタ１５の構造を「Ｓｒ０．７Ｌａ０．２Ｔｉ１．３Ｏ３−δ／Ｓｒ０．７Ｌａ０．２ＴｉＯ３構造」という）。Ｓｒ０．７Ｌａ０．２Ｔｉ１．３Ｏ３−δ／Ｓｒ０．７Ｌａ０．２ＴｉＯ３構造のインターコネクタ１５を有する円筒型固体酸化物燃料電池に燃料ガスと空気を供給して９００℃で動作させ、円筒型固体酸化物燃料電池燃料の電流密度に対する出力が計測された。
【００４０】
図１０は、Ｓｒ０．７Ｌａ０．２Ｔｉ１．３Ｏ３−δ／Ｓｒ０．７Ｌａ０．２ＴｉＯ３構造のインターコネクタ１５を有する円筒型固体酸化物燃料電池の特性を示すグラフである。対比のために、図１０のグラフには、本発明の材料５（Ｓｒ０．７Ｌａ０．２Ｔｉ１．３Ｏ３−δ）を単層のインターコネクタ５として使用した第１の実施形態の円筒型固体酸化物燃料電池燃料の特性も図示されている。図１０から理解されるように、Ｓｒ０．７Ｌａ０．２Ｔｉ１．３Ｏ３−δ／Ｓｒ０．７Ｌａ０．２ＴｉＯ３構造のインターコネクタ１５を使用することで、出力において１０％を超える改善が見られた。
【図面の簡単な説明】
【００４１】
【図１】図１は、第１の実施形態の円筒横縞型の固体酸化物燃料電池の構成の例を示す断面図である。
【図２Ａ】図２Ａは、第２の実施形態の円筒横縞型の固体酸化物燃料電池の構成の例を示す断面図である。
【図２Ｂ】図２Ｂは、第２の実施形態の円筒横縞型の固体酸化物燃料電池の構成の他の例を示す断面図である。
【図３】図３は、Ｓｒ１−３ｚ／２ＬａｚＴｉＯ３のＬａ部分置換量ｚと導電率の関係を示すグラフである。
【図４】図４は、円筒縦縞型の固体酸化物燃料電池の構成の例を示す鳥瞰図である。
【図５】図５は、円筒縦縞型の固体酸化物燃料電池の構成の例を示す断面図である。
【図６】図６は、本発明及び比較例のインターコネクタ材料についての、導電率と密着性の評価の結果を示す表である。
【図７Ａ】図７Ａは、本発明に係る材料の焼結体のＸ線回折パターンを示すグラフである。
【図７Ｂ】図７Ｂは、本発明に係る他の材料の焼結体のＸ線回折パターンを示すグラフである。
【図８】図８は、比較例に係る材料の焼結体のＸ線回折パターンを示すグラフである。
【図９】図９は、本発明と比較例の材料をインターコネクタとして使用したときの、電流密度と出力密度の関係を示すグラフである。
【図１０】図１０は、Ｓｒ０．７Ｌａ０．２Ｔｉ１．３Ｏ３−δ／Ｓｒ０．７Ｌａ０．２ＴｉＯ３構造のインターコネクタを有する円筒型固体酸化物燃料電池の出力特性を示すグラフである。
【符号の説明】
【００４２】
１：基体管
２：燃料極
３：電解質層
４：空気極
５、１５：インターコネクタ
１５ａ：気密性重視部分
１５ｂ：導電性重視部分
２１：多孔質空気極管
２２：電解質層
２３：燃料極
２４：インターコネクタ
２４ａ：気密性重視部分
２４ｂ：導電性重視部分
【図１】
2008270203.tif 000003
【図２Ａ】
2008270203.tif 000004
【図２Ｂ】
2008270203.tif 000005
【図３】
2008270203.tif 000006
【図４】
2008270203.tif 000007
【図５】
2008270203.tif 000008
【図６】
2008270203.tif 000009
【図７Ａ】
2008270203.tif 000010
【図７Ｂ】
2008270203.tif 000011
【図８】
2008270203.tif 000012
【図９】
2008270203.tif 000013
【図１０】
2008270203.tif 000014