(57)【要約】【課題】簡単で、扱い易く、有機層への影響少なく基板を強固に接合でき、ロールツーロールでの作製に適した、生産効率が高く効率的な貼合法による有機ＥＬパネルの製造方法、および安定した発光性能が期待できる有機ＥＬパネル及び有機ＥＬパネルの製造方法、更にはその有機ＥＬパネルを用いた照明機器や表示装置を提供することを目的とする。【解決手段】陽極が形成された第１の基板と、陰極が形成された第２の基板を、互いに電極面を対向させ、電極間に有機層を挟持するよう貼り合せ、形成する有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法において、前記陽極或いは陰極が形成された、少なくとも一方の基板の貼り合わせ面側に、マイクロカプセル化した接着剤をパターン状に散布した後、貼り合わせることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
陽極が形成された第１の基板と、陰極が形成された第２の基板を、互いに電極面を対向させ、電極間に有機層を挟持するよう貼り合せ、形成する有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法において、前記陽極或いは陰極が形成された、少なくとも一方の基板の貼り合わせ面側に、マイクロカプセル化した接着剤をパターン状に散布した後、貼り合わせることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
【請求項２】
前記パターン状散布が、貼り合わせ面をマスクで遮蔽することで行われることを特徴とする請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
【請求項３】
マイクロカプセル化した接着剤の径をＲ、マスクの貼り合わせ面端からの距離をＬ、貼り合わせ後の有機エレクトロルミネッセンス層と電極の厚みの合計をＴ、とした時、Ｌ＞（４Ｒ3／３Ｔ）1/2の関係であることを特徴とする請求項１または２に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
【請求項４】
マイクロカプセル化した接着剤が非導電性材料であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
【請求項５】
マイクロカプセル化した接着剤が透明性材料であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
【請求項６】
前記マイクロカプセル化した接着剤を２種類以上用いることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
【請求項７】
前記基板の少なくとも１つが、柔軟性のある樹脂支持体であることを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
【請求項８】
陽極が形成された長尺ロール状の第一の基板と、陰極が形成された長尺ロール状の第二の基板を、その電極面が対向するように引き出して、連続的に貼り合わせてなる有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法において、陽極或いは陰極が形成された少なくとも一方の基板の貼り合わせ面側に、マイクロカプセル化した接着剤をパターン状に散布した後に、貼り合わせることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法によって製造されたことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスパネル。
【請求項１０】
請求項９の有機エレクトロルミネッセンスパネルを備えることを特徴とする照明。
【請求項１１】
請求項９の有機エレクトロルミネッセンスパネルを備えることを特徴とする表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、貼合方式により形成された有機エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）素子とその製造方法に関し、より詳しくは、陽極が形成された第一の基板と陰極が形成された第二の基板を、互いに電極面を対向させ、電極間に有機層を挟持するよう貼り合せることにより、密着性と生産性を向上させた有機ＥＬパネル及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミナッセンス（ＥＬ）素子は、電極と電極の間を厚さ僅か０．１μｍ程度の有機材料の膜で構成する全固体素子であり、なおかつ素の発光が２〜２０Ｖ程度の比較的低い電圧で達成できることから、次世代の平面ディスプレイ照明として期待されている技術である。
【０００３】
更に、最近発見されたリン光発光を利用する有機ＥＬ素子では、以前の蛍光発光を利用するものに比べ原理的に約４倍の発光効率が実現可能であることから、その材料開発を始め、発光素子の層構成や電極の研究開発が世界中で行われている。また、有機ＥＬ素子の構成は、透明電極と対向電極に有機層が挟まれただけの単純なものであり、平面ディスプレイの代表である液晶ディスプレイに比べ、部品点数が圧倒的に少ないため、製造コストも低く抑えられるはずであるが、現状では必ずしもそうではなく、性能的にもコスト的にも液晶ディスプレイに大きく水をあけられている。特にコストに対しては、生産性の悪さがその要因として考えられる。
【０００４】
現在商品化されている有機ＥＬ素子の殆どが、低分子材料を蒸着して成膜する、所謂蒸着法で製造されている。この蒸着法は精製が容易な低分子化合物を有機ＥＬ材料として用いることが出来る（高純度材料が得やすい）こと、更に積層構造を作るのが容易なことから、効率、寿命という面で非常に優れているが、反面、１０-4Ｐａ以下という高真空条件下で蒸着を行うため、成膜する装置に制約が加わり、実際には小さい面積の基板にしか適用できず、更に複数層積層するとなると成膜に時間がかかりスループットが低いことが欠点である。特に照明用途や大面積の電子ディスプレイに適用する場合には問題となり、有機ＥＬ素子がそのような用途において実用されていない一つの原因となっている。
【０００５】
それに対し、高分子材料を用いると、有機ＥＬ素子における有機化合物層をスピンコート、インクジェット、印刷、スプレーといった塗布プロセスにより製造することが出来る。これは、大気圧下で製造することが出来るため、低コスト化が可能であると同時に、有機ＥＬ素子の有機層を成膜する際には、必要な材料（高分子材料及び／又は低分子材料）を溶液調製して薄膜塗布するので、複数の有機材料を精密に混合できる（例えば発光ホスト材料に対するドーパント等の調製がしやすい等）ことから、素子を大面積化しても発光ムラが出来にくいという特徴があり、製造コストの面でも非常に有利である。しかしながら、一般的な製造工程において有機層を成膜した後に形成される対向電極は、やはり蒸着又はスパッタリングなどの真空プロセスでの生産となるため、結局その工程がボトルネックとなり、革新的な生産プロセスにはなり得ていない。また、前記蒸着系とは対照的に、高分子材料の純度が上げられないこと、積層が難しいことなど、発光性能上は蒸着系に及ばないのが実情であり、殆ど実用には供されていない。
【０００６】
上記は、主に材料に起因する製造方式の違いであるが、素子を形成する方法自体に着目してみると、
（Ｉ）電極基板上に薄膜を逐次形成してゆく方法（逐次成膜法）、
（II）電極基板、及び対向電極基板の二つに適宜薄膜を形成した後に貼合する方法（貼合法）、とがある。
【０００７】
貼合法の利点は、（１）逐次成膜法では最後に成膜することになる抵抗電極を予め準備しておけること、（２）基板にフィルムを用いることでロールツーロール方式での連続生産が可能になること、（３）接合面を有機層同士にすれば有機層の積層が容易にできること、など挙げられる。
【０００８】
特に（１）や（２）は生産性を飛躍的に改善する原動力になり、もし技術が完成すれば有機ＥＬ最大の問題点であった製造コストを大幅に低減することも可能になると思われる。
【０００９】
一方、ロールツーロール方式は貼合方式以外でもその技術が開示されている。
【００１０】
例えば特開２００５−３２７６６７号公報では、正孔輸送材料をリボン状にリールに巻かれた電極基板上にインクジェット法により連続で成膜する方法が記載されているが、この場合も前記高分子塗布方式で記載したように対向電極の形成が結局真空プロセスになってしまうために、ロールツーロール方式のメリットが大幅に目減りしてしまい実質それ程生産性が向上するものではない。
【００１１】
このように、貼合方式は生産性を革新的に改善する有効な技術手段ではあるが、現在のところ、この方式で作製された有機ＥＬ素子は、性能上の問題を抱え、又、的確なブレークスルーが見つかっておらず、発展途上にあるといった状態である。
【００１２】
その理由は幾つかあるが、原理的に考えてみると貼合したときの接合面が必ずしも分子レベルで密着しておらず結果としてキャリア移動がスムーズに行えなくなる。更に接合面が剥離し、発光素子として機能しなくなるなどが大きな要因であると予想される。
【００１３】
特に、ロールツーロール方式では必ず巻き取り工程が存在するため、巻き取り時に接合面の剥離が起きやすく、剥離は製造上大きな問題となるし、基板をフィルムやプラスチック基材などの可撓性基材にしたときには使用時に素子が破壊されてしまうという致命的な欠陥になってしまう恐れがある。
【００１４】
〈貼合方式の従来技術〉
このような観点から貼合時の接合不良を改善する貼合法に係わる技術が幾つか開示されている。例えば、特許文献１には、２つの基板を発光層が間に位置するよう貼合接合するために圧力／熱を加える、或いは接着剤層を設ける技術が、特許文献２には、有機層を樹脂バインダーに分散し樹脂分散膜として熱圧着し貼合する技術が、特許文献３には、両基板に有機層を塗布形成し、乾燥前に貼合した後硬化させる技術が、特許文献４には、貼合面が同じ材料で、この層のＴｇ近傍で加熱貼合する技術が紹介されている。
【００１５】
貼合法により基板同士を貼り付けた場合、前述した通り、発光部の貼合界面の密着性が重要であり、密着不良の場合は発光不良となる。
【００１６】
また、有機ＥＬパネルに軽量かつ柔軟性を持たせるためフレキシブルな樹脂基板を採用したり、生産性向上のためロールツーロールで有機ＥＬパネルを作製することが活発に検討されており、前記貼合面の密着性を維持することが特に重要になってくる。
【００１７】
前記従来技術においては、貼合面の材料を同じ材料にする場合、同じ材料を２つの基板に形成する必要があったり、また、基板越しに加熱するため、他の層或いは基板に影響が無いように貼合部の材料のＴｇを他の層及び基板より低いものを選定する必要がある。また、乾燥前に貼合する場合、溶剤が抜けきらないため発光性能劣化が懸念される。また、有機層に接着力を持たせる材料を混ぜ有機層全体に分散させる場合、発光性能の劣化の懸念に加え、接着層含めた発光性能のチューニングが困難と推定される。
【００１８】
いずれにせよ、これら基本的には貼合部の接合力を付与する方法であり、基板同士間での接合力を付与するものではない。
【特許文献１】特許第３８２４６４４号明細書
【特許文献２】特許第２７５５２１６号明細書
【特許文献３】特開平９−３０６６６７号公報
【特許文献４】特開２０００−７７１９２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１９】
本発明は、かかる点に鑑みてなされたもので、必ずしも同じ材料同士で貼合する必要が無く、貼合面も問わない。簡単な、マイクロカプセル化した接着剤のパターン状散布だけで、接着層を１層増やしたり、また接着剤を混ぜたりする必要がないので、生産性が高い。特に柔軟な樹脂基板を使用する場合、曲げたときの外力により剥がれたりすることがなく、安定した発光性能が期待できる。また、基板間接合力を上げるために有機層を避けて周辺部に接着剤をベタ塗布する場合と比べ、カプセル化により貼合するまで接着力が生じないため扱い易く、不要部の拭き取りも容易である。更に、貼合時の接着剤の濡れ広がりによる有機層への侵食や基板の外へのはみ出しが防止できる。接着剤の大きさや配置に工夫を持たせることにより、有機層への影響を極小化した状態で２枚の基板を強固に接合するため、密着が弱くなったり、剥がれを防止でき、かつ生産効率の向上が可能である。これにより、効率的な貼合法による有機ＥＬパネル及び有機ＥＬパネルの製造方法、更にはその有機ＥＬパネルを用いた照明機器や表示装置を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【００２０】
本発明の前記課題は以下の手段によって達成された。
【００２１】
１．陽極が形成された第１の基板と、陰極が形成された第２の基板を、互いに電極面を対向させ、電極間に有機層を挟持するよう貼り合せ、形成する有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法において、前記陽極或いは陰極が形成された、少なくとも一方の基板の貼り合わせ面側に、マイクロカプセル化した接着剤をパターン状に散布した後、貼り合わせることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
【００２２】
２．前記パターン状散布が、貼り合わせ面をマスクで遮蔽することで行われることを特徴とする前記１記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
【００２３】
３．マイクロカプセル化した接着剤の径をＲ、マスクの貼り合わせ面端からの距離をＬ、貼り合わせ後の有機エレクトロルミネッセンス層と電極の厚みの合計をＴ、とした時、Ｌ＞（４Ｒ3／３Ｔ）1/2の関係であることを特徴とする前記１または２に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
【００２４】
４．マイクロカプセル化した接着剤が非導電性材料であることを特徴とする前記１〜３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
【００２５】
５．マイクロカプセル化した接着剤が透明性材料であることを特徴とする前記１〜４のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
【００２６】
６．前記マイクロカプセル化した接着剤を２種類以上用いることを特徴とする前記１〜５のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
【００２７】
７．前記基板の少なくとも１つが、柔軟性のある樹脂支持体であることを特徴とする前記１〜６のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
【００２８】
８．陽極が形成された長尺ロール状の第一の基板と、陰極が形成された長尺ロール状の第二の基板を、その電極面が対向するように引き出して、連続的に貼り合わせてなる有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法において、陽極或いは陰極が形成された少なくとも一方の基板の貼り合わせ面側に、マイクロカプセル化した接着剤をパターン状に散布した後に、貼り合わせることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
【００２９】
９．前記１〜８のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法によって製造されたことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスパネル。
【００３０】
１０．前記９の有機エレクトロルミネッセンスパネルを備えることを特徴とする照明。
【００３１】
１１．前記９の有機エレクトロルミネッセンスパネルを備えることを特徴とする表示装置。
【発明の効果】
【００３２】
前記構成により、この発明は、以下のような効果を有する。
【００３３】
請求項１〜請求項４及び請求項７、８に記載の発明では、同じ材料同士で貼合する必要が無く、貼合面も問わない。簡単な散布だけで、接着層を１層増やしたり接着剤を混ぜたりする必要なく、生産性が高い。特に柔軟な樹脂基板を使用する場合、曲げたときの外力により剥がれたりすることが無く、安定した発光性能が期待できる。このため、柔軟性のある樹脂基板によりロールツーロール方式で連続的に作製が可能になる。
【００３４】
また、請求項５、６及び請求項７、８に記載の発明では、有機層エリアにも選択的に有機層周囲に散布する接着剤よりも少量かつまばらに透明非導電性の接着剤を配置するため、発光への影響が極めて少なく更なる接合力向上の効果が期待できる有機ＥＬパネルを得ることが期待できる。また、前記手段により作製された請求項９、１０、１１に記載の有機ＥＬパネル、照明及び表示装置は、薄くて軽く割れにくく、剥がれ、浮きなどによる発光不良の発生を防止することが可能である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３５】
以下本発明を実施するための最良の形態について詳細に説明する。
【００３６】
有機ＥＬパネルは、電極間に単数又は複数の有機層を積層した構造であり、例えば、陽極／正孔注入・輸送層／発光層／電子注入・輸送層／陰極等、最も単純には、陽極／発光層／陰極からなる構造である。これ以外にも電子阻止層、また正孔阻止層、またバッファー層等適宜必要な層が所定の層順で積層されているものもあり、両極から注入された正孔及び電子等のキャリア移動がスムーズに行われるよう構成されている。
【００３７】
これら有機ＥＬパネルにおける各有機層、各薄膜の膜厚は、１ｎｍ〜数μｍの範囲に亘るが、これらの有機層を第一基板そして第二基板上にそれぞれ分けて形成され、貼合することで、本発明の有機ＥＬパネルは形成される。
【００３８】
次いで本発明において基板上に形成される有機ＥＬパネルを構成する各有機層について説明する。
【００３９】
有機ＥＬパネルを構成するこれら各有機層において、発光層中に含有される有機発光材料としては、４，４′−ジカルバゾリルビフェニル、１，３−ジカルバゾリルベンゼン等のカルバゾール系発光材料、（ジ）アザカルバゾール類、１，３，５−トリピレニルベンゼンなどのピレン系発光材料に代表される低分子発光材料、トリアリールアミン誘導体、スチルベン誘導体、ポリアリーレン、芳香族縮合多環化合物、芳香族複素縮合環化合物、金属錯体化合物等、また、ポリフェニレンビニレン類、ポリフルオレン類、ポリビニルカルバゾール類などに代表される高分子発光材料などが挙げられるが、これのみに限られるものではない。
【００４０】
また発光層中には、好ましくは０．１〜２０質量％程度のドーパントが含まれる。ドーパントとしては、ペリレン誘導体、ピレン誘導体等公知の蛍光色素等、また、リン光発光方式の発光層の場合、例えば、トリス（２−フェニルピリジン）イリジウム、ビス（２−フェニルピリジン）（アセチルアセトナート）イリジウム、ビス（２，４−ジフルオロフェニルピリジン）（ピコリナート）イリジウム、などに代表されるオルトメタル化イリジウム錯体等の錯体化合物が同様に０．１〜２０質量％程度含まれる。
【００４１】
リン光発光方式は、発光層内部に発光領域を持つためか、比較的発光ムラが起こりづらく、貼合法の最大の難点である接合界面でのムラや、キャリア移動が遅くなるという現象を起こしにくいため、本発明の貼合法との相性がよい。
【００４２】
正孔注入・輸送層としては、フタロシアニン誘導体、ヘテロ環アゾール類、芳香族三級アミン類、ポリビニルカルバゾール、ポリエチレンジオキシチオフェン／ポリスチレンスルホン酸（ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ）などに代表される導電性高分子等の高分子材料、また、発光層に用いられる、例えば、４，４′−ジカルバゾリルビフェニル、１，３−ジカルバゾリルベンゼン等のカルバゾール系発光材料、（ジ）アザカルバゾール類、１，３，５−トリピレニルベンゼンなどのピレン系発光材料に代表される低分子発光材料、ポリフェニレンビニレン類、ポリフルオレン類、ポリビニルカルバゾール類などに代表される高分子発光材料などが挙げられる。
【００４３】
電子注入・輸送層材料としては、８−ヒドロキシキノリナートリチウム、ビス（８−ヒドロキシキノリナート）亜鉛等の金属錯体化合物もしくは以下に挙げられる含窒素五員環誘導体がある。即ち、オキサゾール、チアゾール、オキサジアゾール、チアジアゾールもしくはトリアゾール誘導体が好ましい。具体的には、２，５−ビス（１−フェニル）−１，３，４−オキサゾール、２，５−ビス（１−フェニル）−１，３，４−チアゾール、２，５−ビス（１−フェニル）−１，３，４−オキサジアゾール、２−（４′−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−（４″−ビフェニル）１，３，４−オキサジアゾール、２，５−ビス（１−ナフチル）−１，３，４−オキサジアゾール、１，４−ビス［２−（５−フェニルオキサジアゾリル）］ベンゼン、１，４−ビス［２−（５−フェニルオキサジアゾリル）−４−ｔｅｒｔ−ブチルベンゼン］、２−（４′−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−（４″−ビフェニル）−１，３，４−チアジアゾール、２，５−ビス（１−ナフチル）−１，３，４−チアジアゾール、１，４−ビス［２−（５−フェニルチアジアゾリル）］ベンゼン、２−（４′−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−（４″−ビフェニル）−１，３，４−トリアゾール、２，５−ビス（１−ナフチル）−１，３，４−トリアゾール、１，４−ビス［２−（５−フェニルトリアゾリル）］ベンゼン等が挙げられる。
【００４４】
有機ＥＬパネル、各有機層の膜厚は、０．０５〜０．３μｍ程度必要であり、好ましくは０．１〜０．２μｍ程度である。
【００４５】
本発明の有機層の形成方法としては塗布及び印刷等が好ましい。
【００４６】
塗布は、スピン塗布、転写塗布、イクストリュージョン塗布等が使用できる。材料使用効率を考慮すると、転写塗布、イクストリュージョン塗布のようなパターン塗布できる方法が好ましく、特に転写塗布が好ましい。
【００４７】
また、印刷は、スクリーン印刷、オフセット印刷、インクジェット印刷等が使用できる。表示素子としては膜が薄く、素子サイズが微小で、ＲＧＢのパターンの重ね等を考慮すると、オフセット印刷、インクジェット印刷のような高精度高精細印刷が好ましい。
【００４８】
各有機材料には溶解特性（溶解パラメータやイオン化ポテンシャル、極性）がそれぞれにあり、溶解できる溶媒には限定がある。またその際には材料の溶解度もそれぞれ違うため、一概に濃度も決めることができないが、本発明において用いられる溶媒の種類は、成膜しようとする有機ＥＬ材料に応じて、又、重層の場合には下層材料の溶解性等、溶解性条件に適ったものを、公知の溶媒から選択すればよく、例えば、ジクロロメタン、ジクロロエタン、クロロホルム、四塩化炭素、テトラクロロエタン、トリクロロエタン、クロロベンゼン、ジクロロベンゼン、クロロトルエン等のハロゲン系炭化水素系溶媒や、ジブチルエーテル、テトラヒドロフラン、ジオキサン、アニソールなどのエーテル系溶媒、メタノールや、エタノール、イソプロパノール、ブタノール、シクロヘキサノール，２−メトキシエタノール、エチレングリコール、グリセリン等のアルコール系溶媒、ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン等の芳香族炭化水素系溶媒、ヘキサン、オクタン、デカン、テトラリン等のパラフィン系溶媒、酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸アミルなどのエステル系溶媒、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチルピロリドン等のアミド系溶媒、アセトン、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン、イソホロン等のケトン系溶媒、ピリジン、キノリン、アニリン等のアミン系溶媒、アセトニトリル、バレロニトリル等のニトリル系溶媒、チオフェン、二硫化炭素などの硫黄系溶媒が挙げられる。
【００４９】
尚、使用可能な溶媒は、これらに限るものではなく、これらを二種以上混合して溶媒として用いてもよい。
【００５０】
これらのうち好ましい例としては、有機ＥＬ材料において、各機能層材料によっても異なるものの、大凡について、良溶媒としては、例えば芳香族系溶媒、ハロゲン系溶媒、エーテル系溶媒などであり、好ましくは、芳香族系溶媒、エーテル系溶媒である。また、貧溶媒としては、アルコール系溶媒、ケトン系溶媒、パラフィン系溶媒などが挙げられ、なかでもアルコール系溶媒、パラフィン系溶媒である。
【００５１】
電極材料としては、本発明においては予め、第一基板上に第一電極、また第二基板上に第二電極を形成しておくことが出来、蒸着等最適のプロセスにより形成できる。
【００５２】
二つの電極のうち、正孔の注入を行う陽極に使用される導電性材料としては、４ｅＶより大きな仕事関数をもつものが適しており、銀、金、白金、パラジウム等及びそれらの合金、酸化スズ、酸化インジウム、ＩＴＯ等の酸化金属、さらにはポリチオフェンやポリピロール等の有機導電性樹脂が用いられる。透光性であることが好ましく、透明電極としてはＩＴＯが好ましい。ＩＴＯ透明電極の形成方法としては、マスク蒸着またはフォトリソパターニング等が使用できるが、これに限られるものではない。また、陰極として使用される導電性物質としては、４ｅＶより小さな仕事関数をもつものが適しており、マグネシウム、アルミニウム等。合金としては、マグネシウム／銀、リチウム／アルミニウム等が代表例として挙げられる。また、その形成方法は、マスク蒸着、フォトリソパターニング、メッキ、印刷等が使用できるが、これに限られるものではない。
【００５３】
また、本発明においてマイクロカプセル化した接着剤に用いる接着剤としては、非導電性の熱硬化型接着材や光硬化型接着材を用いることができるが、特に有機層上に散布するものは透明非導電性の接着剤がより好ましく、エポキシ系接着剤が好ましい。
【００５４】
また、マイクロカプセルとは、直径が１００ｎｍ〜１ｍｍの間の微小なカプセル即ち容器であり、閉じ込められる物質（芯物質、コア）とそれを取り囲む物質（壁材、シェル）から構成され、中京油脂（株）、日本カプセルプロダクト（株）、ケミテック（株）、（株）スリーボンドから接着剤を含有したマイクロカプセルが市販されている。例えば、芯材となるエポキシ系接着剤を、壁材としてウレタン樹脂を用い、乳化安定性を持つ分散媒中に芯材を滴状に分散、次に乳化分散液を撹拌しながら壁材を形成、カプセル膜を形成し、平均直径約１μｍ程度のものを作製しできる。
【００５５】
本発明に係わる、基板の貼合による有機ＥＬパネルの作製方法は、貼合時に密着される有機層以外の他の層、又基板に対する影響が少なく、かつ、ライン速度の低下なく基板同士の接合が可能である。
【００５６】
また、本発明に係わる有機ＥＬパネルの製造方法は、枚葉方式でもよいが、特に高い生産性が期待されるロールツウロール方式に適合性が高い。
【００５７】
本発明の有機ＥＬパネルに係る基板（以下、基体、基板、基材、支持体ともいう）としては、ガラス、プラスチック等、また透明であっても不透明であってもよい。支持基板側から光を取り出す場合には、基板は透明であることが好ましい。ガラス、石英、下記の各種透明樹脂フィルムを挙げることができる。
【００５８】
本発明において用いられる基板としては、ロール状のフレキシブルなプラスチックフィルム（樹脂フィルム）が好ましい。これにより基板を、連続式或いは間欠式に各工程に供給可能で、ロールツウロールによって素子形成が可能である。
【００５９】
特に好ましい樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリエチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート（ＴＡＣ）、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類またはそれらの誘導体、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリルあるいはポリアリレート類、アートン（ＪＳＲ社製）あるいはアペル（三井化学社製）といったシクロオレフィン系樹脂等を挙げられる。
【００６０】
また本発明の有機ＥＬパネルは、有機層のうち発光層をＲＧＢのそれぞれ３色ごとにパターニングして構成し、駆動回路を組み込むことでフルカラー表示体とすることも出来る。
【００６１】
以下、本発明の有機ＥＬパネルの製造について、好ましい実施の形態により、具体的に説明するが、本発明はこれにより限定されるものではない。
【００６２】
（好ましい実施の形態）
《陽極側部材の作製》
２００ｍｍ×２００ｍｍ×１．１ｍｍのガラス基板上に、陽極としてＩＴＯ（インジウムシンオキサイド）を１００ｎｍの膜厚で成膜した透明支持基板を準備した。これをイソプロピルアルコールで超音波洗浄し、乾燥窒素ガスで乾燥し、ＵＶオゾン洗浄を更に５分間行った。
【００６３】
この透明支持基板上に、ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）−ポリスチレンスルホン酸（ＰＥＤＯＴ・ＰＳＳ  Ｂａｙｅｒ社製、Ｂａｙｔｒｏｎ  Ｐ  Ａｌ  ４０８３）を純水で７０％に希釈した溶液を３，０００ｒｐｍ、３０秒でスピンコート法により成膜した後、中央１００ｍｍ×１００ｍｍを残し、その周囲を綿棒で拭き取り、２００℃で１時間乾燥し、膜厚３０ｎｍの正孔注入層を設けた。
【００６４】
次に、この正孔注入層上に、ＰＶＫ（ポリビニルカルバゾール）６０ｍｇとＩｒ（ｐｐｙ）３の１．５ｍｇをジクロルベンゼンに溶解した溶液を同様にスピンコートで塗布、成膜後、同様に正孔注入層の形成された位置、すなわち中央１００ｍｍ×１００ｍｍ以外を綿棒で拭き取り、６０℃で１時間真空乾燥し、乾燥膜厚３０ｎｍの発光層を形成した。
【００６５】
《陰極側部材の作製》
次いで、２００ｍｍ×２００ｍｍ×０．３ｍｍ厚のポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）フィルムに陰極としてアルミニウム１２０ｎｍを蒸着、続いて陰極バッファー層としてフッ化リチウム１ｎｍを蒸着形成した。これを真空槽から窒素雰囲気下に移送し、スピンコーターにてＢＣＰ（２０ｍｇ）をトルエン１０ｍｌに溶解した溶液を用い、１０００ｒｐｍ、３０ｓｅｃの条件下、スピンコート（膜厚約１０ｎｍ）、陽極及び陰極がそれぞれ１０ｍｍ露出するようずらして貼合することを考慮した位置に１００ｍｍ×１００ｍｍを残し、その周囲を綿棒で拭き取り、６０℃で１時間真空乾燥し、電子輸送層を成膜した。
【００６６】
【化１】
2008204891.tif 000002
【００６７】
次に、この電子輸送層上に、ＰＶＫ（６０ｍｇ）と１．５ｍｇのＩｒ（ｐｐｙ）3をジクロロベンゼン６ｍｌに溶解した溶液を同様にスピンコートで塗布、成膜後、同様に電子輸送層の形成された位置、すなわち陽極及び陰極がそれぞれ１０ｍｍ露出するようずらして貼合することを考慮した位置（１００ｍｍ×１００ｍｍ）以外を綿棒で拭き取り、６０℃で１時間真空乾燥し、乾燥膜厚３０ｎｍの発光層を形成した。
【００６８】
【化２】
2008204891.tif 000003
【００６９】
このように形成した２つの部材は下記の層構成をもつ。
有機ＥＬ部材Ａ（陽極部材）；
ガラス基板／ＩＴＯ（陽極：１００ｎｍ）／ＰＥＤＯＴ・ＰＳＳ（正孔注入層：膜厚３０ｎｍ）／ＰＶＫ＋Ｉｒ（ｐｐｙ）3（発光層：膜厚３０ｎｍ）
有機ＥＬ部材Ｂ（陰極部材）；
ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）フィルム／アルミニウム（１２０ｎｍ）陰極／フッ化リチウム（１ｎｍ）陰極バッファー層／ＢＣＰ（膜厚約１０ｎｍ）電子輸送層／ＰＶＫ（６０ｍｇ）と１．５ｍｇのＩｒ（ｐｐｙ）3（膜厚３０ｎｍ）発光層
図１に、作製した有機ＥＬ部材Ａ（陽極側部材）、および有機ＥＬ部材Ｂ（陰極側部材）の断面図を示した。
【００７０】
図１において、有機ＥＬ部材Ａ（陽極側部材）は、第１基板１００上に陽極１５０、正孔注入層、発光層からなる有機層１２０が、有機ＥＬ部材Ｂ（陰極側部材）は、第２基板１１０上に陰極１６０、その上に陰極バッファー層、電子輸送層、発光層からなる有機層１２１が形成されている。
【００７１】
先ず、図３に示す様に散布装置を用いて有機ＥＬ部材Ａ（陽極部材）の有機層形成面側に接着剤を散布するが、有機層形成部同等１００ｍｍ×１００ｍｍの遮蔽マスクにて有機層を遮蔽したのち、透明非導電性接着剤をマイクロカプセル化したものを散布した。
【００７２】
マイクロカプセル化した接着剤は、芯材としてエポキシ接着剤、壁材としてウレタン樹脂を用い、分散媒中に芯材を滴状に乳化分散し、次に乳化分散液を撹拌しながらカプセル膜を形成して平均直径約１μｍのものを作製し使用した。
【００７３】
次に、接着剤のマイクロカプセルを散布した有機ＥＬ部材Ａと、有機ＥＬ部材Ｂをそれぞれの有機層（発光層）が対向するようにずらして重ねて、図４に示すような上下加熱ローラー間に挿入し、更に片方のローラーを対向ローラー側に近接し、重ねた２枚の部材に圧力を加え有機ＥＬパネルを作製した。
【００７４】
図１は有機ＥＬ部材の断面図、図２は有機ＥＬパネルの製造工程の概略図、図３は接着剤散布工程を示す側面図及び遮蔽マスクの平面図、図４は基板貼合工程を示す側面図、図５は貼合後の有機ＥＬパネルの断面図、図６は他の接着剤散布工程の実施を示す側面図及び遮蔽マスクの平面図、図７は他の接着剤散布工程を用いたときの貼合後の断面図、図８は、有機ＥＬパネルの製造工程の他の実施の形態の概略図、図９は照明機器の応用例である。
【００７５】
以下、この実施の形態にかかる有機ＥＬパネルの製造工程について図２を参照して説明する。
【００７６】
この実施の形態にかかる有機ＥＬパネルの製造方法は、図２に示すように、マイクロカプセル化した接着剤１４０を第１の基板１００上に形成された有機層１２０を覆うように配置した遮蔽マスク２１０を介して選択的に散布塗布する接着剤散布工程と、有機層が対向するように第１の基板１００と第２の基板１１０を貼合する基板貼合工程を有する。マイクロカプセルとは、直径が数ｎｍから数百μｍの間の微小な容器であり、閉じ込められる物質（芯物質、コア）とそれを取り囲む物質（壁材、シェル）から構成され、中京油脂（株）、日本カプセルプロダクト（株）、ケミテック（株）、（株）スリーボンドから接着剤を含有したものが市販されている。今回は、芯材としてエポキシ接着剤、壁材としてウレタン樹脂を用い、乳化安定性を持つ分散媒中に芯材を滴状に分散、次に乳化分散液を撹拌しながらカプセル膜を形成し、平均直径約１μｍのものを作成して使用した。
【００７７】
先ず、図３に示す接着剤散布工程では、接着剤散布手段により、支持台２００の上の所定位置に第１の基板１００を置き、この第１の基板１００上に次の基板貼合工程で貼合したときに接着剤が有機層に接触しないように散布する。即ち、マイクロカプセル化した接着剤１４０の径をＲ、有機層１２０を覆う遮蔽マスク２１０の有機層貼り合わせ面端からの距離をＬ、貼り合わせ後の有機ＥＬ層と電極の厚みの合計をＴ、とした時、Ｌ＞（４Ｒ3／３Ｔ）1/2の関係が成り立つように支持台２００に精密位置決め設置した遮蔽マスク２１０を介して第１の基板１００上に接着剤１４０を散布している。但し、第２の基板１１０に散布しても良く、有機層１２０を形成する前の基板に散布しても良い。
【００７８】
接着剤マイクロカプセルの大きさや配置（有機層貼り合わせ面端からの距離Ｌ）を調整して、有機層への侵食や基板の外へのはみ出しが防止して、有機層への影響を極小化した状態で２枚の基板を強固に接合することができる。
【００７９】
また、図６に示すように、例えば２種類の接着剤を用いる場合は、表面に数箇所の小孔を設けた遮蔽マスク２１１により、有機層１２０の表面にも選択的に接着剤の散布を行っても良い。この場合、有機層へ散布する接着剤１４１は、有機層周囲へ散布する接着剤１４０とは別の散布手段Ａ２を用い、接着剤１４０の径をＲ1、接着剤１４１の径をＲ2とした時、Ｒ2＜Ｒ1、かつＲ2＜０．５μ、かつ接着剤１４１の散布密度が１〜５０個／ｃｍ2以下、好ましくは１〜１０個／ｃｍ2以下であるようにまばらに散布する。
【００８０】
なお、接着剤散布手段はマイクロカプセル化した接着剤をＩＰＡ（イソプロピルアルコール）溶液に入れ、超音波浴槽で充分に分散させ霧吹き方式にて散布したが、これに限定されずインクジェットやディスペンサーによる塗布でも良い。
【００８１】
また、接着剤は非導電性の熱硬化型接着材や光硬化型接着材を用いることができるが、特に有機層上に散布するものは透明非導電性の接着剤がより好ましい。
【００８２】
図６の接着剤散布工程を用いてのち貼合した有機ＥＬパネルの断面図は図７に示した。
【００８３】
図４に示す基板貼合工程は、耐熱性の高い樹脂製の可動ローラー２２０と対向する固定ローラー２３０から成り、可動ローラーを対向の固定ローラー側に１から１０ＭＰａの範囲で押圧が可能な加圧機構２４０を有する。更に、各ローラーにはヒーターが内蔵され、ローラー表面温度で常温から２００℃まで制御できる温度制御機構２５０を有する。また、重ね合わせた基板の搬送は、前記ローラー回転駆動機構２６０により行い、その速度は０．５から１０ｍｍ／秒の範囲で調整が可能である。
【００８４】
前工程にて接着剤１４０が散布された第１の基板１００と第２の基板１１０を有機層が対向するように基板を１０ｍｍずらして重ね、可動ローラーの圧力を５ＭＰａ、ローラー表面温度を１６０℃、基板搬送速度を２ｍｍ／秒で第１の基板１００と第２の基板１１０とを貼合する。
【００８５】
その後、露出した各基板の陽極部１５０と陰極部１６０に電圧を与え、すなわちＩＴＯとアルミニウム間を通電して発光を確認した。
【００８６】
なお、本発明により作製した有機ＥＬパネルと接着剤散布のみを省いた工程で作製した有機ＥＬパネルをφ２０ｍｍのテフロン（登録商標）製丸棒に巻きつけたり、開放したりの繰り返し屈曲力を与えた後に、再度通電し発光状態を確認したところ、接着剤散布を省いたものは発光ムラが発生し、有機層接合部の剥がれや浮きによる密着不良と思われる。
【００８７】
また、接着剤が潰れて広がった時に有機層端部に接触するような位置関係にマスクをずらして配置して作製した有機ＥＬパネルと、遮蔽マスクの表面に小孔を開け、同じ１μのものを散布して作製した有機ＥＬパネルとそれより接着剤径が小さい０．３μの接着剤を散布して作製した有機ＥＬパネルを用意、また、この接着剤を散布のために分散させるＩＰＡ溶液の濃度を変え５０個／ｃｍ2以下のまばらに散布して作製した有機ＥＬパネルと、１００個程度／ｃｍ2に散布した有機ＥＬパネルを用意して、同様に発光状態及び屈曲試験を実施した。結果、有機層端部まで接着剤が広がり接触したものは、その部分が発光不良となり、発光部の輪郭がぼやけた。また、遮蔽マスクの小孔越しに有機層に接着剤を散布したものは、０．３μで５０個程度にまばらに散布したものは、全体の発光に対して影響が少なく目立たなかった。但し、１００個程度に散布したもの、及び接着剤径が１μのものは目視でやや目立つ状態であった。屈曲性に関しては有機層に接触しないように接着剤を散布したものに比べいずれも良好であった。
【００８８】
また、図８に、ロール状のプラスチック基板を用いる有機ＥＬパネルの製造工程の他の実施の形態を概略図で示した。
【００８９】
第１の基板１００として、ロール状のプラスチック基板、即ちＩＴＯ膜（１２０ｎｍ）が成膜された厚み１８８μｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムを用いる。第１の基板１１０のロールから巻き出されたＩＴＯ付きＰＥＴフィルム上に、所定の位置で、塗布により有機層の塗布が行われる。例えば、前記正孔注入層、発光層を設ける（有機層塗布工程）。図ではダイコーター（コーターヘッド）を１つのみ示した。
【００９０】
一方で、第２の基板１１０として、アルミニウムの蒸着膜（１５０ｎｍ）、更にフッ化リチウム蒸着膜（１ｎｍ）を形成した同じく厚み１９０ｎｍのＰＥＴフィルムを用い、これに、ロールから巻き出した後、同様に有機層（例えば電子輸送層、発光層）を塗布、乾燥した（図では省略されている）。
【００９１】
有機層を形成された陽極基板は、次いで、図３、或いは図６と同様の接着剤散布工程を通り、遮蔽マスク２１０を介して接着剤が散布される。
【００９２】
接着剤が散布された後は、図４に記載のものと同じローラータイプの貼合工程によって、連続して、陰極基板と密着、貼合されて、有機ＥＬパネルが形成される（基板貼合工程）。
【００９３】
このように、ロール状のプラスチック基板を用いると、連続的に貼合まで行うことができ好ましい。
【００９４】
次に、この発明に係る有機ＥＬパネルを適用可能な機器の具体例について少し説明する。図９は、発明に係る有機ＥＬパネルを、曲面を持つ建造物、例えば円柱状の柱に照明として設置した例の斜視図であるが、このような曲面だけでなく従来の蛍光灯のように平面に埋め込み部を作る必要もなく、或いは出っ張りもなくレイアウトの自由度が得られる。
【００９５】
なお、この発明に係る有機ＥＬパネルを適用可能な電子機器としては、図９に示した照明機器の他にも、液晶テレビ、カーナビゲーション装置、電子手帳、電卓、ワードプロセッサ、携帯電話、ＰＯＳ端末、デジタルスチルカメラ、工事標識などが挙げられる、特に限定されるものではない。
【００９６】
本発明は、柔軟で接合性良好な特性を利用してロールツーロール製法が可能になることにより、生産性が向上、結果、安価な特に様々な照明機器などに適用できる。
【図面の簡単な説明】
【００９７】
【図１】有機ＥＬ部材の断面図である。
【図２】有機ＥＬパネルの製造工程の概略図である。
【図３】接着剤散布工程を示す側面図及び遮蔽マスクの平面図である。
【図４】上下基板貼合工程を示す側面図である。
【図５】貼合後の有機ＥＬパネルの断面図である。
【図６】他の接着剤散布工程の実施を示す側面図及び遮蔽マスクの平面図である。
【図７】他の接着剤散布工程を用いたときの貼合後の断面図である。
【図８】有機ＥＬパネルの製造工程の他の実施の形態の概略図である。
【図９】照明機器の応用例である。
【符号の説明】
【００９８】
１００  第１の基板
１１０  第２の基板
１２０  有機層
１４０、１４１  接着剤
１５０  陽極
１６０  陰極
２００  支持台
２１０  遮蔽マスク
２２０  可動ローラー
２３０  固定ローラー
２４０  加圧機構
２５０  温度制御機構
２６０  ローラー回転駆動機構
【図１】
2008204891.tif 000004
【図２】
2008204891.tif 000005
【図３】
2008204891.tif 000006
【図４】
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【図５】
2008204891.tif 000008
【図６】
2008204891.tif 000009
【図７】
2008204891.tif 000010
【図８】
2008204891.tif 000011
【図９】
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