(57)【要約】【課題】実質的に球状の粒子より構成され破砕を必要としない窒化アルミニウムの製造方法を提供すること。【解決手段】本発明の窒化アルミニウムの製造方法は、アルミニウム粉末を窒素ガス圧が１０３〜２００ＫＰａの窒素ガス雰囲気中に保持し、５００〜１０００℃で窒化反応を進行させる窒化アルミニウムの製造方法であって、アルミニウム粉末が浮遊した状態で窒化反応を完結させることを特徴とする。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
アルミニウム粉末を窒素ガス圧が１０３〜２００ＫＰａの窒素ガス雰囲気中に保持し、５００〜１０００℃で窒化反応を進行させる窒化アルミニウムの製造方法であって、
該アルミニウム粉末が浮遊した状態で窒化反応を完結させることを特徴とする窒化アルミニウムの製造方法。
【請求項２】
前記アルミニウム粉末を、窒化反応の反応温度まで加熱する工程と、
該窒化反応が開始する直前に該アルミニウム粉末を反応室内に浮遊させ、該窒化反応を完結させる工程と、
を有する請求項１記載の窒化アルミニウムの製造方法。
【請求項３】
前記アルミニウム粉末を、窒素ガス雰囲気下で６００℃まで昇温させて加熱し、６００℃から前記反応温度まで不活性ガス雰囲気下で加熱する請求項２記載の窒化アルミニウムの製造方法。
【請求項４】
前記アルミニウム粉末は、加熱室で前記反応温度まで加熱した後に、窒化反応が完結する反応室の内部に放出される請求項２記載の窒化アルミニウムの製造方法。
【請求項５】
前記アルミニウム粉末は、加圧された窒素ガスとともに前記反応室の内部に放出される請求項２記載の窒化アルミニウムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、窒化アルミニウムの製造方法に関し、詳しくは、球状の窒化アルミニウム粉末を製造できる製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
天然には存在しない人造のセラミックスである窒化アルミニウムは、そのすぐれた電気特性、熱伝導特性により、半導体基板等の用途に使用されている。また、近年は、樹脂等の構造体に窒化アルミニウム粉末をフィラーとして充填するようになってきている。窒化アルミニウム粉末を充填することで、構造体の熱伝導性が改善される効果を発揮する。このような使用用途の増加により、窒化アルミニウムの需要が拡大している。
【０００３】
しかしながら、これらの目的で従来の窒化アルミニウム粉末を使用した場合には、樹脂等への充填性が問題となっていた。従来の窒化アルミニウム粉末は、塊状の窒化アルミニウムを破砕することで製造されていた。破砕により粉末状とされた窒化アルミニウムの粒子は、角張った形状となっているため、充填性が悪く、充填量に限度が有るばかりか、充填金型を摩耗させるという欠点が有った。
【０００４】
このため、充填性の高い窒化アルミニウム粉末である球状の粒子からなる窒化アルミニウム粉末が求められている。
【０００５】
窒化アルミニウムの製造方法には、アルミニウム（粉末）を窒素ガスで直接窒化する製造方法がある。アルミニウム粉末を窒素ガスで直接窒化する直接窒化法（２Ａｌ＋Ｎ2＝２ＡｌＮ）は、１８６２年にＢｒｉｅｇｌｅｂらが初合成させて以来使用されている製造方法である。この製造方法で進行する反応は発熱反応であるため、純アルミニウム粉末を窒素気流中に置くことで容易に窒化アルミニウムが合成出来る。
【０００６】
しかしながら、このアルミニウムの直接窒化法は、アルミニウムの表面が窒化膜で覆われると、窒化膜によりアルミニウムの内部への窒素の供給が遮断されることとなる。窒素の供給が遮断されると、アルミニウムの窒化反応が停止する。このため、アルミニウムの直接窒化法は、１００％の窒化物が得られない欠点を有していた。このことから、工業的には、９００〜１４００℃程度に加熱した状態で窒化が行われている。
【０００７】
また、アルミニウムの直接窒化法は、反応効率を上昇させるために、窒化と破砕を繰返したり、ＡｌＦ3、ＡｌＮを添加する等の処理を施すことで、反応の完結が図られている。窒化アルミニウム塊はかたいため、破砕にさまざまな工程が必要となり、この結果として製造コストが上昇し、得られるＡｌＮが高価格となるという問題を有していた。
【０００８】
また、アルミニウム蒸気または液体を窒素気流中で窒化する試みも各種発表されているが、工業的には実用化されていない。多分、窒化率が低いためと思われる。
【０００９】
また、窒化アルミニウムの製造方法としては、特許文献１に開示された製造方法がある。特許文献１に記載の製造方法は、固体の純アルミニウムを５００〜７５０℃の低温で直接窒化し、かつワークの最帯上昇温度も９００℃以下にとどめる方法である。この製造方法によれば、粒子径が小さく、かつ破砕性に優れた窒化アルミニウムを得ることができる。
【００１０】
しかし、上記の製造方法も「電気炉中に四角いグラファイト製原料トレイを設置し、この中に純アルミニウム粉末と窒化アルミニウム粉末を入れ、窒素ガスで窒化する」という基本は同じであり、まだ破砕を必要とし、得られた窒化アルミニクムの粒子は丸くない。
【特許文献１】特開２００３−２１２５１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
本発明は上記実状に鑑みてなされたものであり、実質的に球状の粒子より構成され破砕を必要としない窒化アルミニウム粉末の製造方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記課題を解決するために本発明者らは窒化アルミニウムの製造方法について検討を重ねた結果、本発明をなすに至った。
【００１３】
本発明の窒化アルミニウムの製造方法は、アルミニウム粉末を窒素ガス圧が１０３〜２００ＫＰａの窒素ガス雰囲気中に保持し、５００〜１０００℃で窒化反応を進行させる窒化アルミニウムの製造方法であって、アルミニウム粉末が浮遊した状態で窒化反応を完結させることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１４】
本発明の窒化アルミニウムの製造方法は、アルミニウムが浮遊した状態で窒化反応が完結する。つまり、多大な体積膨張を伴う窒化反応が進行するときに、自由な膨張が可能な状態にある。これにより、球状粒子を形成できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
本発明の窒化アルミニウムの製造方法は、アルミニウム粉末を窒素ガス圧が１０３〜２００ＫＰａの窒素ガス雰囲気中に保持し、５００〜１０００℃で窒化反応を進行させる窒化アルミニウムの製造方法である。
【００１６】
本発明の窒化アルミニウムの製造方法は、アルミニウム粉末が所定の窒素ガス圧および加熱温度の雰囲気に保持されることでアルミニウムの窒化反応を進行させる。なお、一般的に、セラミックスの一次粒子径の大きさは反応開始温度で決まるが、その後の反応熱による温度上昇がある場合には結晶粒が焼結・成長し粗大化する。
【００１７】
窒素ガス圧が１０３〜２００ＫＰａに保持されることで、窒化反応に十分な量の窒素ガスがアルミニウム粉末に供給されるようになる。すなわち、窒素ガス圧が１０３ＫＰａ未満となると、外部から空気が侵入し、アルミニウム粉末が酸化される危険性がある。また、窒素ガス圧が２００ＫＰａを超えると、窒化反応の反応効率の上昇もみられなくなり、製造に要するコストが上昇するようになる。
【００１８】
また、窒化反応の温度が５００℃未満では窒化反応の開始までに長時間を有するようになり、１０００℃を超えると製造される窒化アルミニウム粒子の粒径が過剰に大きくなる。
【００１９】
アルミニウム粉末の窒素ガスによる直接窒化法（２Ａｌ＋Ｎ2＝２ＡｌＮ）の生成の自由エネルギー（ｆｒｅｅ  ｅｎｅｒｇｙ  ｏｆ  Ｇｉｂｂｓ）は常にマイナスであり、例えば、温度が４６０℃未満でも長時間保持することで窒化アルミニウムが生成すると思われるが、長時間となることで製造に要するコストが上昇するようになる。また、アルミニウム粉末の窒化反応の反応速度は高温のほうが速いことから、工業的にはもう少し高温である５００℃以上で窒化反応を生じさせる。窒化反応の温度を５５０℃以上とすることがより好ましい。
【００２０】
より詳しくは、アルミニウム粉末を５２０℃の窒素ガス雰囲気中に保持すると、３〜３０時間後に窒化反応が開始し、窒化率９２％前後で反応が停止することが実験により確認されている。窒化反応の開始までに長時間を有する理由は、アルミニウム表面に形成された酸化被膜が原因である。通常の低温での窒化反応は、反応初期において酸化被膜を窒素で還元することはできないため、時間をかけて窒素がアルミニウム粉末の内部に侵入し、ある時間後に急激に窒化反応が開始され、終了する。このため、通常は、低温での窒化処理では、１００％の窒化は困難とされている。
【００２１】
本発明の窒化アルミニウムの製造方法は、アルミニウム粉末が浮遊した状態で窒化反応を完結させる。アルミニウム粉末が浮遊した状態で窒化反応が完結することで、球状の窒化アルミニウム粒子をもつ窒化アルミニウム粉末を製造できる。具体的には、アルミニウムから窒化アルミニウムへの変換は多大な体積膨張（１６ｖｏｌ％）を伴う反応であり、従来のように原料トレー中で拘束された状態では、自由な体積膨張が阻害され、球状粒子の生成が困難であった。しかし、本発明の製造方法は、アルミニウムから窒化アルミニウムへの変換（窒化反応）がアルミニウム粉末が浮遊した状態で完結（進行）する。アルミニウム粉末が浮遊した状態にあることで、窒化により体積膨張を生じたときに、この体積膨張が阻害されない。これにより、自由な体積膨張が可能となり、結果として球状粒子となる。なお、本発明において、アルミニウム粉末が浮遊した状態で窒化反応が完結することは、窒化反応が開始から完結するまで、アルミニウム粉末が浮遊した状態にあることを示す。また、浮遊した状態とは、アルミニウム粉末粒子が隣接するアルミニウム粉末粒子により拘束されていない状態であればよく、たとえば、窒化反応が進行するための反応室内の空中に浮遊した状態をあげることができる。
【００２２】
アルミニウム粉末を、窒化反応の反応温度まで加熱する工程と、窒化反応が開始する直前にアルミニウム粉末を反応室内に浮遊させ、窒化反応を完結させる工程と、を有することが好ましい。窒化反応開始直前までアルミニウム粉末を加熱し、その後、浮遊状態として窒化反応を完結させることで、アルミニウム粉末を効率よく加熱することができる。つまり、浮遊状態のアルミニウム粉末を反応温度まで加熱するより、エネルギーのロスを生じることなく加熱を行うことができる。
【００２３】
アルミニウム粉末を、窒素ガス雰囲気下で６００℃まで昇温させて加熱し、６００℃から反応温度まで不活性ガス雰囲気下で加熱することが好ましい。窒素ガス雰囲気下で６００℃まで昇温・加熱することで、アルミニウム粉末に窒素ガスを吸蔵させることができる。また、６００℃から反応温度までを不活性ガス雰囲気下で昇温・加熱することで、窒化反応を開始させることなくアルミニウム粉末を昇温できる。
【００２４】
窒化反応を進める前にアルミニウム粉末に窒素を吸蔵させることで、その後の窒化反応においてアルミニウム粉末と反応を生じる窒素がアルミニウム粉末の近傍に保持されることとなり、窒化反応において急速な反応を生じても窒化反応に要する窒素の量が不十分となることが抑えられる。
【００２５】
このアルミニウム粉末に窒素を吸蔵させる工程における昇温は、その昇温速度がゆっくりであることが好ましい。昇温速度が速くなると、アルミニウム粉末が十分な量の窒素を吸蔵できなくなる。
【００２６】
本発明の製造方法において、６００℃から反応温度までを不活性ガス雰囲気下で昇温・加熱することが好ましい。窒素ガス雰囲気下で６００℃を超えると、窒化反応が開始するおそれがある。このため、反応温度までを不活性ガス雰囲気下で加熱を行うことで、窒化反応を開始させることなくアルミニウム粉末を反応温度（６２０〜８００℃）に昇温できる。
【００２７】
本発明の製造方法において、窒素吸蔵処理後に窒化反応の反応温度まで加熱するときの不活性ガス雰囲気を構成する不活性ガスは、アルミニウムと反応を生じないガスであればよく、アルゴンガス、ネオンガス、ヘリウムガスをあげることができる。不活性ガスとして、アルゴンガスを用いることが好ましい。
【００２８】
アルミニウム粉末は、加熱室で反応温度まで加熱した後に、窒化反応が完結する反応室の内部に放出されることが好ましい。反応室の内部にアルミニウム粉末を放出することで、反応室の内部でアルミニウム粉末が浮遊状態となり、窒化反応が進行する。ここで、反応室の内部には、少なくとも窒化反応の窒素源となる窒素ガスが存在することが好ましい。
【００２９】
反応室内にアルミニウム粉末を放出する手段については、放出されたアルミニウム粉末が反応室の内部で浮遊状態となる方法であれば特に限定されるものではない。たとえば、加圧された窒素ガスを用いてノズルを介して反応室の内部に噴出する方法や、反応室の上方からアルミニウム粉末をゆっくりと落下させる方法などの方法を用いることができる。
【００３０】
反応室内にアルミニウム粉末を放出する手段が、加圧された窒素ガスを用いてノズルを介して反応室の内部に噴出する手段であるときに、加圧された窒素ガスのガス圧は、０．２〜０．５ＭＰａであることが好ましい。
【００３１】
反応室の内部でのアルミニウム粉末の浮遊時間は、反応室の容量や形状などの条件により異なるため、一概に決定できるものではない。製造される窒化アルミニウムの粒径は、窒化反応進行時のアルミニウム粉末同士の衝突回数と窒化反応の反応温度により決定される。このため、衝突回数に寄与する浮遊時間は一概に決定できるものではない。
【００３２】
反応室の内部の温度は、特に限定されるものではなく、３５０〜１５００℃の間の所定の温度とすることができる。本発明の製造方法において、反応室の温度を調節することで、製造される窒化アルミニウム粉末の粒径を調節することができる。反応室内の温度が高くなるほど、大きな粒径の窒化アルミニウム粉末を得られる。
【００３３】
本発明の製造方法において原料として用いられるアルミニウム粉末は、９９．７％以上の純度をもつことが好ましい。９９．７％以上の純度をもつアルミニウム粉末としては、たとえば、ＪＩＳ  Ｈ２１０２−１９６８に規定の第１種のアルミニウム地金より製造された粉末をあげることができる。
【００３４】
本発明の製造方法において原料として用いられるアルミニウム粉末は、その粒径は特に限定されるものではない。好ましいアルミニウム粉末は、平均粒径が５〜５０μｍである。
【００３５】
また、本発明の製造方法において原料として用いられるアルミニウム粉末は、その粒子表面に酸化被膜を有していてもよい。アルミニウムは大気中においては、大気中に含まれる酸素と反応を生じてその表面に安定な酸化被膜を形成する特性を有する。そして、本発明の製造方法は、このような酸化被膜をもつアルミニウム粉末からも球状の粒子よりなる窒化アルミニウム粉末を製造できる。
【００３６】
本発明の製造方法において原料として用いられるアルミニウム粉末は、窒化アルミニウム粉末が混合していてもよい。窒化アルミニウム粉末が混合することで、アルミニウム粉末の窒化率が向上する場合がある。アルミニウム粉末に混合される窒化アルミニウム粉末の平均粒径や混合割合については特に限定されるものではない。
【００３７】
上記したように、本発明の窒化アルミニウムの製造方法は、アルミニウム粉末を窒素ガス圧が１０３〜２００ＫＰａの窒素ガス雰囲気中に保持し、５００〜１０００℃で窒化反応を進行させる窒化アルミニウムの製造方法であって、アルミニウム粉末と窒化アルミニウム粉末との混合粉末を真空雰囲気下で４００℃まで加熱する工程と、その後、混合粉末を窒素ガス雰囲気下で６００℃まで加熱する工程と、その後、６２０〜８００℃の間の所定の窒化温度まで不活性ガス雰囲気下で加熱する工程と、窒素ガス雰囲気の反応室内に混合粉末を放出して反応室内をゆっくりと落下させて窒化反応を完結させる工程と、を有することを特徴とする。
【実施例】
【００３８】
以下、実施例を用いて本発明を説明する。
【００３９】
本発明の実施例として、窒化アルミニウムを製造した。
【００４０】
（実施例１）
本発明の実施例として、窒化装置１を作製し、この窒化装置１を用いてアルミニウム粉末を窒化して窒化アルミニウムを製造した。窒化装置１の構成を図１に示した。
【００４１】
図１に示したように、窒化装置１は、加熱部２と、反応部３と、噴出部４と、から構成される。
【００４２】
加熱部２は、アルミニウム粉末を内部に保持する試料保持部２０と、試料保持部２０を加熱するヒーター２１とをもつ。また、加熱部２は、試料保持部２０の内部の雰囲気を調節する雰囲気調節手段（図示せず）をもつ。加熱部２は、試料保持部２０の内部にアルミニウム粉末を保持した状態でヒーター２１が発熱して、試料保持部２０に保持されたアルミニウム粉末を加熱する。
【００４３】
反応部３は、加熱部２から噴出部４を介して内部にアルミニウム粉末が放出される反応室部３０と、反応室部３０を加熱する試料加熱ヒーター３１とをもつ。また、反応部３は、反応室部３０の内部の雰囲気を調節する雰囲気調節手段（図示せず）をもつ。反応部３は、加熱部２において加熱したアルミニウム粉末が噴出部４を介して反応室部３０の内部に放出され、反応室部３０の内部で浮遊状態となり、この状態でアルミニウム粉末の窒化反応が進行する。また、ヒーター３１が反応室部３０を加熱することで、窒化反応が進行するときの雰囲気の温度を調節する。
【００４４】
噴出部４は、加熱部２の試料保持部２０と反応部３の反応室部３０とを接続し、試料保持部２０に保持されたアルミニウム粉末を反応室部３０の内部に噴出する。噴出部４は、垂直方向と水平方向とに伸びる略Ｌ字状の管路４０と、管路４０の折れ曲がった部分に水平方向に向かって窒素ガスを吹き出すガス吹き出し口４１０をもつ窒素ガス導入手段４１と、をもつ。噴出部４は、管路４０の上方から落下するアルミニウム粉末をガス吹き出し口４１０から吹き出す窒素ガスにより反応室部３０の内部に噴出する。
【００４５】
上記の構成の窒化装置１を用いて、窒化アルミニウムの製造を行った。
【００４６】
まず、試料保持部２０に原料のアルミニウム粉末を窒化アルミニウム粉末とともに充填した。アルミニウム粉末は、東洋アルミニウム株式会社製の平均粒径が５μｍの純アルミニウム（９９．７％以上）のアルミニウム粉末である。窒化アルミニウム粉末は、平均粒径が２μｍの東洋アルミニウム株式会社製の窒化アルミニウム粉末である。試料保持部２０には、アルミニウム粉末と窒化アルミニウム粉末とを１：１の質量比で十分に混合した混合粉末を１００ｇ充填した。
【００４７】
試料保持部２０にアルミニウム粉末を充填した後に、窒化装置１の反応系（試料保持部２０，反応室部３０および噴出部４）を真空引きした。そして、真空引きしているときに、同時にヒーター２１を作動させ試料保持部２０を加熱した。ヒーター２１による加熱は、４００℃までを８０分で昇温させた。このときの昇温速度は、５℃／分であった。
【００４８】
試料保持部２０の温度が４００℃に到達したら、真空引きを停止し、試料保持部２０の内部への窒素ガスの導入を開始した。窒素ガスは、４Ｌ／分の流量で導入された。窒素ガス雰囲気下での加熱は、６００℃までを６０分で昇温させた。このときの昇温速度は、およそ３．５℃／分であった。
【００４９】
試料保持部２０の温度が６００℃に到達したら、窒素ガスに替えてアルゴンガスを導入した。アルゴンガスは、４Ｌ／分の流量で導入された。アルゴンガス雰囲気下での加熱は、６６０℃までを２０分で昇温させた。このときの昇温速度は、３℃／分であった。その後、６６０℃で１５分間保持した。
【００５０】
ここで、試料保持室２０の真空引きが終了した後に、反応室部３０および噴出部４には、窒素ガスが導入された。また、反応室部３０は、窒素ガスが導入された状態（窒素ガスが流入し続ける状態）でヒーター３１により５５０℃または８００℃に保持された。
【００５１】
その後、試料保持室２０の管路４０との接続部にもうけられているストッパー２２を開放し、試料保持室２０の内部に充填したアルミニウム粉末を落下させる。落下したアルミニウム粉末は、ガス吹き出し口４１０から吹き出す窒素ガスにより反応室部３０の内部に噴出する。
【００５２】
反応室部３０の内部に噴射されたアルミニウム粉末は、噴射時の勢いにより、反応室部３０の内部に拡散し、その後、ゆっくりと落下した。本実施例においては、反応室部３０の内部に噴射される前にアルミニウム粉末が窒化反応の反応温度まで加熱されており、反応室部３０の内部に噴射されて雰囲気中の窒素と接触することにより窒化反応が開始した。そして、アルミニウム粉末の落下中に窒化反応が進行し完結した。また、本実施例においては、反応室部３０の内容積が小さかったので、アルミニウム粉末の噴射は、数回に分けて行われた。
【００５３】
以上の方法により、本実施例の窒化アルミニウムが製造された。
【００５４】
（評価）
製造された窒化アルミニウム粉末（反応室部３０に堆積した粉末）の分析を行った。
【００５５】
まず、製造された窒化アルミニウム粉末中の窒素量を測定した。反応室部３０の温度を５５０℃に保持した状態で製造された窒化アルミニウム粉末（試料１）および反応室部３０の温度を８００℃に保持した状態で製造された窒化アルミニウム粉末（試料２）の顕微鏡写真（ＳＥＭ写真）を撮影した。試料１のＳＥＭ写真を図２に、試料２のＳＥＭ写真を図３に示した。図２に示されたように、試料１は非常に細かい粒子からなる粉末であることがわかる。また、図３に示されたように、試料２は粒径が１〜２μｍと細かいながらも球状の粒子よりなることがわかる。なお、図２および３においては、団子状に凝集した粒子が確認できるが、これは、原料のアルミニウム粉末に添加した窒化アルミニウム粉末である。
【００５６】
つづいて、製造された窒化アルミニウム粉末中の窒素量を測定した。試料１中の窒素量は、２９．３％であった。この数値は、窒化率に換算すると８６％である。また、試料２中の窒素量は、３２．２％であった。この数値は、窒化率に換算すると９４％である。
【００５７】
本実施例の窒化アルミニウム粉末は、十分に高い窒化率をもつ球状の粒子により形成されていることがわかる。
【００５８】
（実施例２）
本発明の実施例として、窒化装置１を作製し、この窒化装置１を用いてアルミニウム粉末を窒化して窒化アルミニウムを製造した。窒化装置１の構成を図４に示した。
【００５９】
図４に示したように、窒化装置１は、丸形の実験用焼成炉５の上方に、実施例１において用いた加熱部２を配置した構成である。窒化装置１は、加熱部２、噴出部４および実験用焼成炉５をもつ。
【００６０】
加熱部２は、実施例１の時の加熱部２と同様の構成をもつ。
【００６１】
噴出部４は、加熱部２の試料保持部２０と実験用焼成炉５のグラファイト製反応室５０とを接続し、試料保持部２０に保持されたアルミニウム粉末を反応室５０の内部に噴出する。噴出部４は、垂直方向にのびる管路４２をもつ。
【００６２】
実験用焼成炉５は、グラファイト製反応室５０を内蔵している。反応室５０は、外周面に配置された電極棒５１に通電することで内部の温度を調節でき、３０００℃までの使用に耐えることができる。
【００６３】
上記の構成の窒化装置１を用いて、窒化アルミニウムの製造を行った。
【００６４】
まず、試料保持部２０に原料のアルミニウム粉末を窒化アルミニウム粉末とともに充填した。アルミニウム粉末は、東洋アルミニウム株式会社製の平均粒径が２０μｍの高純度アルミニウム（９９．９７％）のアルミニウム粉末である。窒化アルミニウム粉末は、平均粒径が２μｍの東洋アルミニウム株式会社製の窒化アルミニウム粉末である。試料保持部２０には、アルミニウム粉末と窒化アルミニウム粉末とを３：５の質量比で十分に混合した混合粉末を１２０ｇ充填した。
【００６５】
試料保持部２０にアルミニウム粉末を充填した後に、窒化装置１の反応系（試料保持部２０，噴出部４および反応室５０）を真空引きした。そして、真空引きしているときに、同時にヒーター２１を作動させ試料保持部２０を加熱した。ヒーター２１による加熱は、４００℃までを８０分で昇温させた。このときの昇温速度は、５℃／分であった。
【００６６】
試料保持部２０の温度が４００℃に到達したら、真空引きを停止し、試料保持部２０の内部への窒素ガスの導入を開始した。窒素ガスは、４Ｌ／分の流量で導入された。窒素ガス雰囲気下での加熱は、６００℃までを６０分で昇温させた。このときの昇温速度は、およそ３．５℃／分であった。
【００６７】
試料保持部２０の温度が６００℃に到達したら、窒素ガスに替えてアルゴンガスを導入した。アルゴンガスは、４Ｌ／分の流量で導入された。アルゴンガス雰囲気下での加熱は、７３０℃までを４０分で昇温させた。このときの昇温速度は、３℃／分であった。その後、７３０℃で２０分間保持した。
【００６８】
ここで、試料保持室２０の真空引きが終了した後に、反応室５０および噴出部４には、窒素ガスが導入された。また、反応室５０は、電極棒５１に通電して、窒素ガスが導入された状態（窒素ガスが流入し続ける状態）で１２００℃に保持された。
【００６９】
その後、試料保持室２０の管路４２との接続部にもうけられているストッパー２２を開放し、試料保持室２０の内部に充填したアルミニウム粉末を落下させる。落下したアルミニウム粉末は、反応室５０の内部に落下する。
【００７０】
反応室５０の内部に落下したアルミニウム粉末は、落下時の勢いにより、反応室５０の内部に拡散し、その後、ゆっくりと落下した。本実施例においては、反応室５０の内部に落下する直前までにアルミニウム粉末が窒化反応の反応温度まで加熱されており、反応室５０の内部に侵入して雰囲気中の窒素と接触することにより窒化反応が開始した。そして、アルミニウム粉末の落下中に窒化反応が進行し完結した。本実施例においては、窒化反応の進行により、反応室５０の内部温度の昇温がわずかに確認された。この温度の上昇は、発熱反応である窒化反応が進行したものによると考えられる。
【００７１】
以上の方法により、本実施例の窒化アルミニウムが製造された。
【００７２】
（評価）
製造された窒化アルミニウム粉末（反応室５０の内部に堆積した粉末）の分析を行った。
【００７３】
まず、実施例１の時と同様に窒化アルミニウム粉末の顕微鏡写真（ＳＥＭ写真）を撮影した。ＳＥＭ写真を図５に示した。図５に示されたように、本実施例の窒化アルミニウム粉末は、粒径が１０〜２０μｍの球状の粒子よりなることがわかる。なお、図５においては、楕円体状の粒子が確認できるが、これは、原料のアルミニウム粉末に添加した窒化アルミニウム粉末である。
【００７４】
つづいて、実施例１の時と同様に、製造された窒化アルミニウム粉末中の窒素量を測定した。製造された窒化アルミニウム粉末中の窒素量は、３３．６％であった。この数値は、窒化率に換算すると９８％である。本実施例の窒化アルミニウム粉末は、十分に高い窒化率であることがわかる。
【００７５】
本実施例の窒化アルミニウム粉末においても、実施例１の時と同様に、十分に高い窒化率をもつ球状の粒子により形成されていることがわかる。
【００７６】
以上に説明したように、アルミニウムが拘束されていない状態である浮遊した状態で窒化反応が完結した各実施例は、球状の粒子よりなる窒化アルミニウム粉末が得られることがわかる。つまり、本発明の製造方法によれば、球状の粒子よりなる窒化アルミニウム粉末を製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００７７】
【図１】実施例１の窒化装置の構成を示した図である。
【図２】実施例１で製造された窒化アルミニウム粉末のＳＥＭ写真である。
【図３】実施例１で製造された窒化アルミニウム粉末のＳＥＭ写真である。
【図４】実施例２の窒化装置の構成を示した図である。
【図５】実施例２で製造された窒化アルミニウム粉末のＳＥＭ写真である。
【符号の説明】
【００７８】
１：窒化装置
２：加熱部                  ２０：試料保持部
２１：ヒーター              ２２：ストッパー
３：反応部                  ３０：反応室部
３１：試料加熱ヒーター
４：噴出部                  ４０：管路
４１：窒素ガス導入手段      ４１０：ガス吹き出し口
５：実験用焼成炉            ５０：グラファイト製反応室
５１：電極棒
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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