(57)【要約】【課題】本発明は、成形時において、良好な流動性および複雑形状追従性を有し、繊維強化プラスチックとした場合、優れた力学特性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現する積層体の製造方法を提供せんとするものである。【解決手段】本発明の積層体の製造方法は、テープ状の支持体と共にロール状に巻き取られた一方向プリプレグ基材を、テープ状の支持体と共に供給リールから連続的に供給し、ローラーにより該プリプレグ基材を圧着積層し、残ったテープ状支持体を巻き取りリールに巻き取る積層体の製造方法であって、繊維方向に対して隣り合う切断部と強化繊維に平行な線とにより全面に渡って面積が０．３〜１５０００ｍｍ２の範囲の独立領域に分割されるように、プリプレグ基材を切断した後、圧着することを特徴とするものである。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
テープ状の支持体と共にロール状に巻き取られた一方向プリプレグ基材を、テープ状の支持体と共に供給リールから連続的に供給し、ローラーにより該プリプレグ基材を圧着積層し、残ったテープ状支持体を巻き取りリールに巻き取る積層体の製造方法であって、繊維方向に対して隣り合う切断部と繊維に平行な線とにより全面に渡って面積が０．３〜１５０００ｍｍ２の範囲の独立領域に分割されるように、プリプレグ基材を切断した後、圧着することを特徴とする積層体の製造方法。
【請求項２】
前記独立領域の繊維方向への長さが１０〜１００ｍｍとなるようにプリプレグ基材を切断する請求項１に記載の積層体の製造方法。
【請求項３】
前記独立領域の形状が全て実質的に同一であり、その分布が均等となるように、プリプレグ基材を切断する請求項１または２に記載の積層体の製造方法。
【請求項４】
前記独立領域の繊維直交方向への幅が３０μｍ〜１００ｍｍとなるようにプリプレグ基材を切断する請求項１〜３いずれかに記載の積層体の製造方法。
【請求項５】
前記切断の方向が繊維直交方向と０〜２０°の角度をなすように、かつ繊維直交方向に隣り合う前記独立領域が繊維方向へ３〜５０ｍｍずれて配置するように、プリプレグ基材を切断する請求項１〜４いずれかに記載の積層体の製造方法。
【請求項６】
前記切断の方向が繊維直交方向と２０°を越え８５°以下の角度をなすように、プリプレグ基材を切断する請求項１〜４いずれかに記載の積層体の製造方法。
【請求項７】
前記切断の方向が繊維直交方向と２０°を越え８５°以下の角度をなすように、かつ繊維直交方向に隣り合う前記独立領域の重心を結ぶ線が繊維と直交するように、プリプレグ基材を切断する請求項６に記載の積層体の製造方法。
【請求項８】
前記切断の方向が繊維直交方向と２０°を越え８５°以下の角度をなすように、かつプリプレグ基材の幅方向に連続して、プリプレグ基材を切断する請求項１〜３いずれかに記載の積層体の製造方法。
【請求項９】
前記プリプレグ基材を繊維の配向が異なる方向に少なくとも２層以上積層する請求項１〜８いずれかに記載の積層体の製造方法。
【請求項１０】
複数の刃を配置した回転刃ローラーを少なくとも片面から押し付けることにより、プリプレグ基材を切断する請求項１〜９いずれかに記載の積層体の製造方法。
【請求項１１】
複数の刃を配置した打ち抜き刃を少なくとも片面から押し付けることにより、プリプレグ基材を切断する請求項１〜９いずれかに記載の積層体の製造方法。
【請求項１２】
プリプレグ基材の切断において、テープ状支持体は切断せずに巻き取れるように連続した状態とし、プリプレグ基材のみ選択的に切断する請求項１〜１１いずれかに記載の積層体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、成形時に、良好な流動性および成形追従性を有し、繊維強化プラスチックとした場合、優れた力学特性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現する積層体を効率よく得るための製造方法に関する。さらに詳しくは、ダブルコンター曲面や凹凸部等の複雑形状を有する構造体において、力学特性の低下を最小限に抑えつつ、複雑形状を簡易に形成することを可能とする積層体を効率よく得るための製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
強化繊維とマトリックス樹脂からなる繊維強化プラスチックは、非強度、非弾性率が高く、力学特性に優れること、耐候性、耐薬品性などの高機能特性を有することなどから産業用途においても注目され、その需要は年々高まりつつある。
【０００３】
高機能特性を有する繊維強化プラスチックの成形法としては、プリプレグと称される連続した強化繊維にマトリックス樹脂を含浸せしめた半硬化状態の中間基材を積層し、高温高圧釜で加熱加圧することによりマトリックス樹脂を硬化させ繊維強化プラスチックを成形するオートクレーブ成形が最も一般的に行われている。オートクレーブ成形の中でも航空機や自動車等の大型部材を製造する場合の多くでは、積層工程において、プリプレグを自動的に複数層積層するオートテープレイアップマシン（以下、ＡＴＬと称す）やオートファイバープレースメントマシン（以下、ＡＦＰと称す）と言った自動積層装置が用いられている。なかでも、ＡＴＬはＡＦＰに比べ、幅広のプリプレグを用いることから積層に要する時間も短く、量産性に優れている。ＡＴＬを用いて積層し、オートクレーブ成形により得られた繊維強化プラスチックは、強化繊維が連続繊維であるために優れた力学特性を有する。また、ＡＴＬにより基材を所望の配置に制御できるため、容易に必要とする力学特性に設計することが可能であり、力学特性のバラツキも小さい。しかしながら、一方で強化繊維が連続繊維を引き揃えたものであるためダブルコンター曲面や凹凸部等の複雑な形状を形成することは難しい。そこで、圧着ローラーを改良したり（例えば特許文献１）、ゴム製のシューにより圧着したり（例えば特許文献２）することにより、複雑な形状に追従させることが考案されている。しかしながら、元来プリプレグ自体の伸縮性が乏しいため、ダブルコンター曲面や凹凸部等の複雑な形状に追従させて積層することは困難であり、主として一次曲面や平面形状に近い部材に限られるのが実状である。
【０００４】
ダブルコンター曲面や凹凸部等の複雑な形状に適した成形法として、ＳＭＣ（シートモールディングコンパウンド）を用いたプレス成形等がある。この成形法では、通常２５ｍｍ程度に切断したチョップドストランドに熱硬化性のマトリックス樹脂を含浸せしめ半硬化状態としたＳＭＣシートを、プレス機を用いて加熱・加圧することにより成形を行う。多くの場合、加圧前にＳＭＣを成形体の形状より小さく切断して成形型上に配置し、加圧により成形体の形状に引き伸ばして（流動させて）成形を行う。そのため、その流動によりダブルコンター曲面や凹凸部等の複雑な形状にも追従可能となる。しかしながら、ＳＭＣはそのシート化工程において、チョップドストランドの分布ムラ、配向ムラが必然的に生じてしまうため、力学特性が低下し、そのバラツキが大きくなる問題があった。さらには、特に薄物の部材ではソリ、ヒケ等が発生しやすくなり、構造材としては不適な場合が多い。
【０００５】
これに対して、上述のような材料の欠点を埋めるべく、連続繊維と熱可塑性樹脂からなるプリプレグに切り込みを入れることにより、流動可能で力学物性のバラツキも小さくなるとされる基材が開示されている（例えば特許文献３、４）。しかしながら、ＳＭＣと比較すると力学特性が大きく向上し、バラツキが小さくなるものの、構造材として適用するには十分な強度とは言えない。連続繊維基材と比較すると切り込みという欠陥を内包した構成であるために、応力集中点である切り込みが破壊の起点となり、特に引張強度、引張疲労強度が低下する、という問題があった。さらには、切り込みを入れた熱可塑性樹脂プリプレグは、著しく取扱性に劣り、熱可塑プリプレグがバラバラになってしまい、熱可塑性樹脂プリプレグの積層体を工業的に形成・製造することが極めて困難という問題点があった。
【特許文献１】実開平１−１７５８１７号公報
【特許文献２】米国特許第４６０１７７５号明細書
【特許文献３】特開昭６３−２４７０１２号公報
【特許文献４】特開平９−２５４２２７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、かかる従来技術の背景に鑑み、成形時において、良好な流動性および複雑形状追従性を有し、繊維強化プラスチックとした場合、優れた力学特性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現する積層体を効率よく得るための製造方法を提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、かかる課題を解決するために、次のような手段を採用するものである。すなわち、  （１）テープ状の支持体と共にロール状に巻き取られた一方向プリプレグ基材を、テープ状の支持体と共に供給リールから連続的に供給し、ローラーにより該プリプレグ基材を圧着積層し、残ったテープ状支持体を巻き取りリールに巻き取る積層体の製造方法であって、繊維方向に対して隣り合う切断部と繊維に平行な線とにより全面に渡って面積が０．３〜１５０００ｍｍ２の範囲の独立領域に分割されるように、プリプレグ基材を切断した後、圧着することを特徴とする積層体の製造方法。
【０００８】
（２）前記独立領域の繊維方向への長さが１０〜１００ｍｍとなるようにプリプレグ基材を切断する（１）に記載の積層体の製造方法。
【０００９】
（３）前記独立領域の形状が全て実質的に同一であり、その分布が均等となるように、プリプレグ基材を切断する（１）または（２）に記載の積層体の製造方法。
【００１０】
（４）前記独立領域の繊維直交方向への幅が３０μｍ〜１００ｍｍとなるようにプリプレグ基材を切断する（１）〜（３）いずれかに記載の積層体の製造方法。
【００１１】
（５）前記切断の方向が繊維直交方向と０〜２０°の角度をなすように、かつ繊維直交方向に隣り合う前記独立領域が繊維方向へ３〜５０ｍｍずれて配置するように、プリプレグ基材を切断する（１）〜（４）いずれかに記載の積層体の製造方法。
【００１２】
（６）前記切断の方向が繊維直交方向と２０°を越え８５°以下の角度をなすように、プリプレグ基材を切断する（１）〜（４）いずれかに記載の積層体の製造方法。
【００１３】
（７）前記切断の方向が繊維直交方向と２０°を越え８５°以下の角度をなすように、かつ繊維直交方向に隣り合う前記独立領域の重心を結ぶ線が繊維と直交するように、プリプレグ基材を切断する（６）に記載の積層体の製造方法。
【００１４】
（８）前記切断の方向が繊維直交方向と２０°を越え８５°以下の角度をなすように、かつプリプレグ基材の幅方向に連続して、プリプレグ基材を切断する（１）〜（３）いずれかに記載の積層体の製造方法。
【００１５】
（９）前記プリプレグ基材を繊維の配向が異なる方向に少なくとも２層以上積層する（１）〜（８）いずれかに記載の積層体の製造方法。
【００１６】
（１０）複数の刃を配置した回転刃ローラーを少なくとも片面から押し付けることにより、プリプレグ基材を切断する（１）〜（９）いずれかに記載の積層体の製造方法。
【００１７】
（１１）複数の刃を配置した打ち抜き刃を少なくとも片面から押し付けることにより、プリプレグ基材を切断する（１）〜（９）いずれかに記載の積層体の製造方法。
【００１８】
（１２）プリプレグ基材の切断において、テープ状支持体は切断せずに巻き取れるように連続した状態とし、プリプレグ基材のみ選択的に切断する（１）〜（１１）いずれかに記載の積層体の製造方法。
【発明の効果】
【００１９】
本発明によれば、成形時において、良好な流動性および複雑形状追従性を有し、繊維強化プラスチックとした場合、優れた力学特性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現する積層体を効率よく得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
本発明は前記課題、ＡＴＬを用いた積層時における良好な形状追従性と、成形時における良好な流動性を有し、繊維強化プラスチックとした場合、優れた力学特性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現する積層体を効率よく得るための製造方法について鋭意検討した結果、ＡＴＬ装置の圧着部より上流の位置でテープ状の一方向プリプレグ基材のテープ形状を保ったまま、該プリプレグ基材中の強化繊維（本明細書中では、単に「繊維」と記述することがある）を特定の寸法に切断し、連続的に貼り重ねて積層したところ、かかる課題を一挙に解決することを究明したものである。
【００２１】
以下、図面を参照しながら詳細に説明する。
【００２２】
図１は、本発明における自動積層装置の一例を示す概略図である。
【００２３】
図２は、本発明における切断部と強化繊維に平行な線とにより構成される独立領域の一例を示す平面図である。
【００２４】
図６は、本発明における切断部と強化繊維に平行な線とにより構成される独立領域の一例を示す平面図である。本例においては、後述のように、プリプレグ基材の端部が強化繊維に平行な線に該当する。
【００２５】
本発明の積層体の製造方法は、図１に示すようにテープ状の支持体６と共にロール状に巻き取られた一方向プリプレグ基材３を、テープ状の支持体６と共に供給リール２から連続的に供給し、ローラー５により該プリプレグ基材３を圧着積層し、残ったテープ状支持体６を巻き取りリール７に巻き取る積層体８の製造方法であって、図２に示すように繊維方向に対して隣り合う切断部と強化繊維に平行な線とにより全面に渡って面積が２０ｍｍ２〜１５０００ｍｍ２の範囲の独立領域に分割されるように、プリプレグ基材を切断した後、圧着するものである。ここで繊維方向に隣り合う切断部とは、図２に示すように、切断部９、９’を指し、強化繊維に平行な線とは、線分１０、１０’を指し、独立領域とは、切断部９、９’と線分１０、１０’とに囲まれた閉じた領域１１を指す。なお、かかる積層体の製造方法において、図６に示すように切断部９、９’がプリプレグ基材の全幅に渡っており、強化繊維に平行な線１０、１０’がプリプレグ基材の端部となることもできる。
【００２６】
このように、ローラー５による圧着の前に、プリプレグ幅以下である切断部９、９’と強化繊維に平行な線１０、１０’とにより全面に渡って面積が０．３ｍｍ２〜１５０００ｍｍ２の範囲の独立領域１１を形成するように、プリプレグ基材を切断することによって、プリプレグ基材はシート形状を保ったまま短繊維により構成されたものとなる。独立領域の面積が０．３ｍｍ２未満であると、切断部同士が隣接し過ぎていることを意味し、または、独立領域における繊維方向の長さが短くなり過ぎることを意味し、得られた繊維強化プラスチックにおいて本発明の課題である優れた力学特性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現することができない。一方、独立領域の面積が１５０００ｍｍ２を越えると、切断部同士が遠過ぎる、または、独立領域１つあたりの繊維重量が重くなり過ぎることを意味し、成形時に本発明の課題である良好な流動性および成形追従性を発現することができない。
【００２７】
本発明において、短繊維とは、繊維が繊維方向全長にわたって連続している（いわゆる一方向プリプレグ）との対比において用いられる概念であり、長さが１００ｍｍ以下のものを指す。短繊維により構成された積層体は、成形時に繊維が層内のいずれの方向にも流動可能となるので、ダブルコンター曲面や凹凸部等の複雑形状追従性にも優れるのである。該切断を行わずに積層する場合、すなわち積層体の強化繊維が全て連続繊維の場合、繊維方向にはほとんど流動せず、流動可能な方向に異方性があるため、ダブルコンター曲面や凹凸部等の複雑形状を形成することは極めて難しい。さらに、本発明の方法においては、積層体の製造工程を上記の方法とすることにより、短繊維からなるプリプレグ基材のテープ形状を保ったまま扱えるので、連続的な製造が可能となり、非常に生産効率よく積層体を製造することが可能となる。なお、本発明において、ダブルコンター曲面とは、２次曲面以上の複曲面を少なくとも一部に含む形状を指す。
【００２８】
ここで、本発明における繊維方向に対して隣り合う切断部と強化繊維に平行な線とにより構成される独立領域について図２および図６を用いて以下に説明する。まず、図２において、切断部９、９’とは少なくとも複数の繊維を切断したものであり有限長の線分で表される。切断部の形態としては、直線、曲線あるいはランダム線等、特に制限はない。次に、強化繊維に平行な線とは、前記切断部９または前記切断部を繊維方向に平行移動した箇所に隣接する切断部９’の端部を起点とした繊維方向の直線１０、１０’を表す。該直線は見かけ上の線であるが、成形時において該直線と前記切断部に囲まれる領域を１つのユニットとして流動するため、強化繊維に平行な線を考慮することが重要なのである。該直線と前記切断部により形成される独立領域１１をプリプレグ基材中に隙間なく配置することにより、全ての強化繊維が短繊維により構成されるが、実際のプリプレグ基材においては多少の強化繊維のうねり・ヨレ等を伴うため、所望より長い強化繊維を生じる場合がある。そこで、そのような不具合を防ぐために、図３に示すように前記独立領域は多少重なった状態で配置しても構わない。該独立領域が重なる範囲としては、繊維強化プラスチックとした際の物性低下を考慮すると、前記独立領域の幅の１０％程度までが好ましい。次に、図６において、切断部９、９’とはプリプレグ基材の全幅に渡ったものであり有限長の線分で表される。切断部の形態としては、直線、曲線あるいはランダム線等、特に制限はない。次に、強化繊維に平行な線とは、前記切断部９または前記切断部を繊維方向に平行移動した箇所に隣接する切断部９’の端部を起点とした繊維方向の直線１０、１０’を表し、図６においてはプリプレグ基材の端部と一致する。
【００２９】
本発明におけるテープ状支持体６とは、クラフト紙や離型紙などの紙類やポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリマーフィルム類、アルミなどの金属箔類などが挙げられ、さらにマトリックス樹脂との離型性を得るために、表面にシリコーン系や“テフロン（登録商標）”系の離型剤や金属蒸着等が付与されていても構わない。該テープ状支持体６に密着されたプリプレグ基材３は、プリプレグ幅以下である切断部と強化繊維に平行な線により構成される独立領域を形成するように切断されたとしても、プリプレグ基材と同様上記の連続的な積層方法に耐えうる形態保持性を有し（シート形状を保ったまま扱うことができ）、積層時に繊維が脱落してバラバラになってしまうといった問題はない。該テープ状支持体６を有さないプリプレグ基材では、上記のように形態保持性が悪いため、連続的かつ安定的に積層を行うことは困難である。該テープ状支持体６は、ローラーによる圧着の前の切断工程において、プリプレグ基材３とともに切断しても、切断せずにプリプレグ基材のみ選択的に切断しても構わない。
【００３０】
なかでも、本切断工程において、プリプレグ基材のみ選択的に切断して該テープ状支持体を巻き取れるように連続した状態とすると、自動積層装置（ＡＴＬやＡＦＰなど）を用いた積層を極めて効率的に行うことができるため、本発明においては好ましい態様といえる。具体的に、該テープ状支持体が巻き取れるように連続している状態とは、プリプレグ基材のみ選択的に切断して、テープ状支持体は切断しないか、または、該テープ状支持体の一部のみが切断されている状態を指し、該テープ状支持体が貫通した切断部を有していない態様であるのが好ましい。テープ状支持体が貫通した切断部を有さずに、巻き取れるように連続した状態とすることにより、本発明の積層体を効率よく得るという効果が最大限に発現される。
【００３１】
本発明の積層体の製造方法では、前記独立領域の繊維方向への長さが１０〜１００ｍｍとなるようにプリプレグ基材を切断することが好ましい。該繊維方向への長さが１０ｍｍより小さい場合は、繊維による補強効果が低下し、繊維強化プラスチックとしたときに十分な力学特性を得ることができないことがあり、１００ｍｍより大きい場合は、成形時における繊維の流動が悪くなり複雑形状を形成するのは難しいことがある。成形性と物性の両特性を鑑みると、より好ましい繊維方向への長さは１０〜５０ｍｍである。ただし、切断部の形状や、工業的プロセスによっては、前記プリプレグ基材の一部に１０ｍｍよりも短い繊維が混入してしまう恐れもあるが、実質的に全繊維量のうち９５％以上の繊維が１０〜１００ｍｍの範囲内に入っていれば成形性および物性での問題はない。
【００３２】
本発明の積層体の製造方法では、前記独立領域の繊維直交方向への幅が３０μｍ〜１００ｍｍとなるようにプリプレグ基材を切断することが好ましい。該繊維直交方向への幅、すなわち切断部の幅は、１つの切断部により切断された繊維の数量に対応する。成形時において、繊維は前記独立領域を単位として流動する。そのため、切断部の幅が１００ｍｍより大きい場合、前記独立領域あたりの繊維の数量が大きくなり過ぎることにより、成形時の繊維の流動性が悪くなる場合があり、繊維強化プラスチックとした場合の力学特性のバラツキも大きくなることがある。また、該切断部では繊維強化プラスチックに荷重が加わったときに応力集中が起こり、破壊の起点となる可能性が高い。したがって、切断部の幅が小さい方が強度上有利である一方、３０μｍより小さくとなると、切断の制御が難しくなる場合があり、独立領域の繊維方向への長さを所望の長さに保障することが難しくなることがある。さらに、切断部の幅が３０μｍより小さい場合、前記独立領域あたりの繊維の数量が小さくなり過ぎるため、得られた繊維強化プラスチックにおいて本発明の課題である優れた力学特性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現し難くなるだけでなく、成形時の流動により繊維がうねりを生じやすくなり、繊維強化プラスチックとした場合の力学特性が低下する場合がある。より好ましい切断部の幅は、簡易な装置で切断して生産性を向上するという観点からは２〜１００ｍｍであることが好ましい一方、特に優れた力学特性を得るという観点からは３０μｍ〜２ｍｍであることが好ましい。
【００３３】
本発明の積層体の製造方法では、前記独立領域の形状が全て実質的に同一であり、その分布が均等となるように、プリプレグ基材を切断することが好ましい。前記独立領域の形状が全て実質的に同一であり、その分布が均等となることにより、さらに成形時における繊維の流動が均等となるため、繊維の流動がより均一になり、繊維強化プラスチックとした場合のソリの発生等も抑制できることから好ましい。
【００３４】
ここで、本発明において前記独立領域の分布が均等とは、独立領域が周期的に配列していることを表す。なかでも、任意の独立領域と該独立領域に繊維直交方向に隣接する独立領域との重心を結んだ線が実質的に直線となることが好ましい。図１３を用いて説明すると、図１３（ａ）および図１３（ｂ）は上記条件を満たさず、図１３（ｃ）では重心を結んだ線が実質的に直線となり上記条件を満たす。
【００３５】
上記の条件を満たす本発明における切断方法としては、以下が例示できる。
【００３６】
第１の例として、前記切断の方向が繊維直交方向と０〜２０°の角度をなすように、かつ繊維直交方向に隣り合う前記独立領域が繊維方向へ３〜５０ｍｍずれて配置するように、プリプレグ基材を切断することが好ましい。切断の方向と繊維直交方向とのなす角度小さくなることにより、１つの切断部により同じ数量の繊維を切断する場合、１つの切断部の長さが短くできる。ただし、特に切断の方向が繊維直交方向（繊維直交方向となす角度が０°に相当）である場合、前記独立領域を繊維直交方向に並べると、切断部が繊維直交方向に連続してしまうため、前記独立領域を繊維方向にずらして配置することが好ましい。繊維方向にずらす長さが３ｍｍより短い場合は、切断部同士がつながってしまい、プリプレグ基材の取扱い性が低下してしまう場合がある。また、前記独立領域の繊維方向への長さが１００ｍｍであり、繊維方向へ最小値の１つだけずれた場合、上限値の５０ｍｍとなる。繊維方向にずらす数としては特に上限はないが、数が多くなるにしたがって、成形時における繊維の流動制御が困難となり、設計どおりの成形体の成形が困難となるため、５程度までが適当である。上記を満たす切断の配置の一例を図４に示す。
【００３７】
第２の例として、前記切断の方向が繊維直交方向と２０〜８５°の角度をなすように、プリプレグ基材を切断することが好ましい。さらに好ましくは、前記切断の方向が繊維直交方向と２０〜８５°の角度をなすように、かつ繊維直交方向に隣り合う前記独立領域の重心を結ぶ線が繊維方向と実質的に直交するように、プリプレグ基材を切断することが好ましい。上記の条件を満たすプリプレグ基材の形態の一例としては、図５に示す形態が挙げられる。切断の方向と繊維直交方法とのなす角度が２０°に満たない場合、繊維直交方向に並ぶ切断部の端部同士が近くなり過ぎ、切断部同士がつながってしまい、プリプレグ基材の取扱い性が低下してしまう場合がある。一方、８５°を越える場合、切断時に繊維が刃から逃げやすくなるため安定的に切断することが困難となり、またプリプレグ基材の形態保持性も低下する場合がある。さらに、繊維直交方向に隣り合う前記独立領域の重心を結ぶ線が繊維方向と実質的に直交する場合、切断部同士の間隔が最も大きくなるため、プリプレグ基材の取扱い性に優れる。かかる観点から上記の条件でプリプレグ基材を切断することが好ましい。
【００３８】
また別の観点から本発明における切断方法としては、以下が例示できる。
【００３９】
前記切断の方向が繊維直交方向と２０〜８５°の角度をなすように、かつプリプレグ基材の幅方向に連続して、プリプレグ基材を切断することが好ましい。上記の条件を満たすプリプレグ基材の形態の一例としては、図６に示す形態が挙げられる。切断の方向と繊維直交方法とのなす角度が２０°に満たない場合、圧着時において切断部に過大な圧力が掛かりうまく積層できない場合があり好ましくない。一方、８５°を越える場合、切断部の長さが長くなり安定的に切断することが困難となり、またプリプレグ基材の形態保持性も低下するため好ましくない。かかる観点から上記の条件でプリプレグ基材を切断することが好ましい。
【００４０】
本発明の積層体の製造方法では、前記プリプレグ基材を強化繊維の配向が異なる方向に少なくとも２層以上積層することが好ましい。強化繊維の配向が異なる方向に積層することにより、繊維強化プラスチックとした場合の寸法安定性に優れる。さらに、前記独立領域を形成するように切断されたプリプレグ基材は、成形時に繊維が流動するにあたり、繊維方向と繊維直交方向との流動に異方性を生じるため、効果的に繊維を流動させるためには、強化繊維の配向が異なる方向に積層することが重要となる。なかでも、［０／９０］ｎＳや［０／±６０］ｎＳ、［＋４５／０／−４５／９０］ｎＳといった等方積層で、かつ、対称積層であることが、成形時の流動の均質性、および繊維強化プラスチックとした場合のソリ低減等を考慮すると好ましい。
【００４１】
ここで、本発明において強化繊維の配向が異なるとは、強化繊維の方向のなす角度の絶対値が１０〜１７０°であることを表す。
【００４２】
本発明の積層体の製造方法としては、以下に示すいずれかの製造方法によりプリプレグ基材を切断することが好ましい。
【００４３】
まず第１の製造方法では、所定の位置に複数の刃を配置した回転刃ローラーを少なくとも片面から押し付けることにより、切断部と強化繊維に平行な線により構成される独立領域を形成するように、プリプレグ基材を切断することが好ましい。回転刃ローラーの一例を図７、図９、図１０、図１１に示す。回転刃ローラーとは、図７(Ｂ)、図１０、図１１（Ｂ）のように円柱状のローラーに１つまたは複数の刃が配置されているものである。該回転刃ローラーに対して反対側からゴム製または金属製のニップローラーを押しあて、両ローラーの間にプリプレグ基材を通すことにより、該プリプレグ基材に切断部が形成され、前記独立領域が形成されるのである。該回転刃ローラーは回転しながら切断する機構であるため、切断工程による時間的なロスは無く、一般的なテープレイアップマシンと同等のスピードで積層体を製造可能である。プリプレグ基材の切断に際しては、プリプレグ基材とテープ状支持体とをともに切断しても、前記刃の切断深さを調整することによりプリプレグ基材のみを切断しても構わない。
【００４４】
切断刃の刃先の材質については特に制限はないが、耐久性等を考慮すると、超硬鋼やダイヤモンドやセラミックスが好ましい。円柱状のローラーの大きさとしては特に制限はないが、直径は５０〜３００ｍｍ程度であると刃の交換等も比較的容易であり好ましい。
【００４５】
次に第２の製造方法では、所定の位置に複数の刃を配置した打ち抜き刃を少なくとも片面から押し付けることにより、切断部と強化繊維に平行な線により構成される独立領域を形成するように、プリプレグ基材を切断することが好ましい。該打ち抜き刃について図８を用いて説明すると、棒状のベースに複数の刃が配置されている。該打ち抜き刃をエアー圧や油圧により、プリプレグ基材を打ち抜くことにより、該プリプレグ基材に切断部が形成され、前記独立領域が形成されるのである。打ち抜く際に、プリプレグ基材が打ち抜き刃に引っ掛かることを防ぐために、打ち抜く際にプリプレグ基材の供給スピードを一時的に緩める、または打ち抜き場所で一旦停止させて打ち抜き、次の打ち抜き場所まで進めるという間欠的な搬送を適用する等の搬送上の工夫が必要であるが、該打ち抜き刃を用いた場合、少数の刃で切断可能であり、さらに、間欠的な搬送の距離を変更することにより、前記独立領域の繊維方向への長さを容易に変更することが可能となる。
【００４６】
本発明におけるプリプレグ基材は、基材の幅が１０〜１０００ｍｍ程度であることが好ましい。１０ｍｍより小さいとプリプレグ基材の供給量が少なくなり生産性に乏しく、１０００ｍｍより大きいと装置が大きくなり過ぎ、積層の自由度も制限される。生産性と取扱い性との両立という点に鑑みれば、プリプレグ基材の幅は２５ｍｍ〜５００ｍｍ程度がさらに好ましい。
【００４７】
本発明におけるプリプレグ基材に用いられるマトリックス樹脂としては、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂等の熱硬化性樹脂であっても、ポリアミド、ポリプロピレン、ポリエチレンなどの熱可塑性樹脂であっても、それらの混合樹脂であっても差し支えない。ただし、積層時にプリプレグ基材を圧着する必要があることから、タック性に優れる半硬化状態の熱硬化性樹脂の方が適している。なかでも、かかる熱硬化性樹脂としては、貼り重ねる工程でのタック性、および繊維強化プラスチックとした時の力学特性を考慮するとエポキシ樹脂が好ましい。
【００４８】
本発明に用いられる強化繊維としては炭素繊維が好ましい。炭素繊維は低比重であり、しかも比強度および比弾性率において特に優れた性質を有しており、さらに耐熱性や耐薬品性にも優れていることから、軽量化が望まれる自動車パネルなどの部材に好適である。なかでも、高強度の炭素繊維が得られやすいＰＡＮ系炭素繊維が好ましい。
【実施例】
【００４９】
以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は、特にこれに限定されるものではない。
【００５０】
＜テープ状プリプレグ基材の作製＞
以下に示す手順にてエポキシ樹脂組成物を得た。
【００５１】
（ａ）エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン（株）製“エピコート（登録商標）”８２８：３０重量部、エピコート１００１：３５重量部、エピコート１５４：３５重量部）と、熱可塑性樹脂ポリビニルホルマール（チッソ（株）製“ビニレック（登録商標）”Ｋ）５重量部とを、１５０〜１９０℃に加熱しながら１〜３時間攪拌し、ポリビニルホルマールを均一に溶解する。
【００５２】
（ｂ）樹脂温度を５５〜６５℃まで降温した後、硬化剤ジシアンジアミド（ジャパンエポキシレジン（株）製ＤＩＣＹ７）３．５重量部と、硬化促進剤３−（３，４−ジクロロフェニル）−１，１−ジメチルウレア（保土谷化学工業（株）製ＤＣＭＵ９９）４重量部とを加え、該温度で３０〜４０分間混練後、ニーダー中から取り出してエポキシ樹脂組成物を得た。
【００５３】
得られたエポキシ樹脂組成物を、リバースロールコーターを使用し離型紙上に塗布し、樹脂フィルムを作製した。
【００５４】
次に、テープ状に一方向に整列させた炭素繊維（引張強度４，９００ＭＰａ、引張弾性率２３５ＧＰａ）に樹脂フィルム２枚を炭素繊維の両面から重ね、加熱し、加圧して樹脂組成物を含浸させ、幅３０５ｍｍ、炭素繊維目付１５０ｇ／ｍ２、樹脂重量分率３３％のテープ状プリプレグ基材を作製した。
【００５５】
＜繊維強化プラスチック成形金型＞
図１２に示すような金型を用いて成形評価を行った。金型中央部には５箇所の凹凸部を備えており、上金型の周囲にはリブ形成用の溝を備えている。
【００５６】
＜機械特性評価＞
得られた繊維強化プラスチックの平板部より、長さ２５０±１ｍｍ、幅２５±０．２ｍｍに切り出し引張強度試験片を得た。ＪＩＳ  Ｋ−７０７３（１９９８）に規定する試験方法に従い、標点間距離を１５０ｍｍとし、クロスヘッド速度２．０ｍｍ／分で引張強度を測定した。なお、本実施例においては、試験機としてインストロン（登録商標）万能試験機４２０８型を用いた。測定した試験片の数はｎ＝５とし、平均値を引張強度とした。
【００５７】
（実施例１）
切り込み挿入装置４として図７（Ｂ）に示す回転刃ローラーを圧着部より上流の位置に有する図１に示す構造のオートテープレイアップマシンを用いた。円柱状ローラー１３の直径は７０ｍｍ、長さは３５０ｍｍであり、図７（Ａ）に示す形状で刃長１５ｍｍ、厚さ１ｍｍの超硬刃１２をローラーの長さ方向に１５ｍｍの間隔、かつ円周方向に２７．４ｍｍの間隔で配置した。さらにローラーの長さ方向に１５ｍｍ、かつ円周方向に１３．７ｍｍの間隔で同様に超硬刃を配置した。いずれの刃も円柱状ローラー１３から４．２ｍｍだけ刃が出ており、円周方向への刃先の間隔はそれぞれ３０ｍｍとなる。また、切断部と強化繊維に平行な線により構成される独立領域の面積は４５０ｍｍ２となる。
【００５８】
プリプレグ基材供給リール２に３０５ｍｍ幅のテープ状プリプレグ基材を掛け、回転刃でプリプレグ基材を切断しながら、圧着ローラーを介して、下金型１６と同形状のプリフォーム型に積層構成が［−４５／０／＋４５／９０］２Ｓとなるように１６層積層し、積層体を得た。積層に要した時間は１５０秒であった。
【００５９】
得られた積層体を１５０℃に熱せられた金型中に載置した後、１５０℃×３０分間の条件により硬化せしめ、凹凸部とリブ部とを有する繊維強化プラスチックを得た。該繊維強化プラスチックでは、良好な表面平滑性を呈し、凹凸部の形状に繊維が沿っており、皺の発生もなく、リブ部の先端まで繊維が充填していた。得られた積層体より切り出した平板部の引張強度は４２０ＭＰａであった。
【００６０】
（実施例２）
切り込み挿入装置４としては、図８に示すエアー圧による打ち抜き刃とした以外は実施例１と同様に積層体を得た。棒状のベースに刃長１５ｍｍ、厚さ１ｍｍの超硬刃を１５ｍｍの間隔でベースの長さ方向に配置した打ち抜き刃と、ベースの長さ方向に１５ｍｍずらした同様の打ち抜き刃との２種を用いた。それぞれの打ち抜き刃が交互かつ均等に打ち抜き、切断の間隔が３０ｍｍとなるようにプリプレグ基材を切断した。切断部と強化繊維に平行な線により構成される独立領域の面積は４５０ｍｍ２となる。打ち抜く際はプリプレグ基材が打ち抜き刃に引っ掛かることを防ぐために、プリプレグ基材を間欠的に搬送し、停止時に切断を行った。積層に要した時間は３００秒であった。
【００６１】
実施例１と同様に繊維強化プラスチックを成形した結果、良好な表面平滑性を呈し、凹凸部の形状に繊維が沿っており、皺の発生もなく、リブ部の先端まで繊維が充填していた。得られた積層体より切り出した平板部の引張強度は４２０ＭＰａであった。
【００６２】
（実施例３）
超硬刃の刃長を２１．２ｍｍとし、ベースの長さ方向に対して４５°の角度をなすように配置した以外は実施例２と同様に積層体を得た。切断部と強化繊維に平行な線により構成される独立領域の面積は４５０ｍｍ２となる。積層に要した時間は３００秒であった。
【００６３】
実施例１と同様に繊維強化プラスチックを成形した結果、良好な表面平滑性を呈し、凹凸部の形状に繊維が沿っており、皺の発生もなく、リブ部の先端まで繊維が充填していた。得られた積層体より切り出した平板部の引張強度は３４０ＭＰａであった。
【００６４】
（実施例４）
超硬刃の形状を図９に示すＶ字とし、刃長を２０ｍｍ、Ｖ字がなす角度を９８°とした以外は実施例１と同様に積層体を得た。積層に要した時間は１５０秒であった。切断部と強化繊維に平行な線により構成される独立領域の面積は４５０ｍｍ２となる。
【００６５】
実施例１と同様に繊維強化プラスチックを成形した結果、良好な表面平滑性を呈し、凹凸部の形状に繊維が沿っており、皺の発生もなく、リブ部の先端まで繊維が充填していた。得られた積層体より切り出した平板部の引張強度は３２０ＭＰａであった。
【００６６】
（実施例５）
切り込み挿入装置４として、図１０に示す円柱状の金属を削りだし円周上に複数の刃を設けた回転刃ローラーとした以外は実施例１と同様に積層体を得た。なお、該回転刃ローラー上の刃は、刃長が１ｍｍ、刃と円周方向とのなす角度が１０°、円周方向の間隔は３０ｍｍとなるように設けられている。切断部と強化繊維に平行な線により構成される独立領域の面積は５．１ｍｍ２となる。積層に要した時間は１５０秒であった。
【００６７】
実施例１と同様に繊維強化プラスチックを成形した結果、良好な表面平滑性を呈し、凹凸部の形状に繊維が沿っており、皺の発生もなく、リブ部の先端まで繊維が充填していた。得られた積層体より切り出した平板部の引張強度は６７０ＭＰａであった。
【００６８】
（実施例６）
超硬刃の形状を図１１（Ａ）に示す螺旋状とし、図１１（Ｂ）に示す回転刃ローラーを繊維直交方向に対して４５°の角度をなすように配置した以外は実施例１と同様に積層体を得た。切断部と強化繊維に平行な線により構成される独立領域の面積は９１５０ｍｍ２となる。積層に要した時間は１５０秒であった。
【００６９】
実施例１と同様に繊維強化プラスチックを成形した結果、良好な表面平滑性を呈し、凹凸部の形状に繊維が沿っており、皺の発生もなく、リブ部の先端まで繊維が充填していた。得られた積層体より切り出した平板部の引張強度は３１０ＭＰａであった。
【００７０】
（比較例１）
切り込み挿入装置４を用いないこと以外は実施例１と同様に積層体を得た。積層に要した時間は１５０秒であった。
【００７１】
実施例１と同様に繊維強化プラスチックを成形した結果、凹凸部は形成しているものの、凹凸部に強化繊維およびマトリックス樹脂が引き込まれたため繊維強化プラスチックの端部が欠けており、凹凸部のエッジで繊維がブリッジングしたため該箇所では樹脂リッチとなっており、平面部では皺が発生し、リブ部ではほとんど繊維が充填していなかった。得られた積層体より切り出した平板部の引張強度は８００ＭＰａであった。
【００７２】
（比較例２）
超硬刃の刃長を１００ｍｍとし、２種の打ち抜き刃がベースの長さ方向に１００ｍｍずれており、切断の間隔が２００ｍｍとなるようにプリプレグ基材を切断した以外は実施例２と同様に積層体を得た。切断部と強化繊維に平行な線により構成される独立領域の面積は２００００ｍｍ２となる。積層に要した時間は３００秒であった。
【００７３】
実施例１と同様に繊維強化プラスチックを成形した結果、凹凸部は形成しているものの、凹凸部に強化繊維およびマトリックス樹脂が引き込まれたため端部が欠けており、凹凸部のエッジで繊維がブリッジングしたため該箇所では樹脂リッチとなっており、平面部では皺が発生し、リブ部ではほとんど繊維が充填していなかった。得られた積層体より切り出した平板部の引張強度は２４０ＭＰａであった。
【産業上の利用可能性】
【００７４】
本発明の製造方法にて得られた積層体を用いて成形された繊維強化プラスチックの用途としては、強度、剛性、軽量性が要求される、自転車用品、ゴルフのシャフトやヘッド等のスポーツ部材、ドアやシートフレームなどの自動車部材、ロボットアームなどの機械部品がある。なかでも、強度、軽量に加え、複雑な形状の成形追従性が要求されるシートパネルやシートフレーム等の自動車部品に好ましく適用できる。
【図面の簡単な説明】
【００７５】
【図１】本発明における自動積層装置の一例を示す概略図である。
【図２】本発明における切断部と強化繊維に平行な線とにより構成される独立領域の一例を示す平面図である。
【図３】本発明における切断部と強化繊維に平行な線とにより構成される独立領域の重なりの一例を示す平面図である。
【図４】本発明における切断部と強化繊維に平行な線とにより構成される独立領域が繊維方向に１つだけずれた一例を示す平面図である。
【図５】本発明における切断部と強化繊維に平行な線とにより構成される独立領域が繊維方向にずれない一例を示す平面図である。
【図６】本発明における切断部と強化繊維に平行な線とにより構成される独立領域が繊維方向にずれない一例を示す平面図である。
【図７】本発明における切断刃形状（Ａ）および回転刃ローラー（Ｂ）の一例を示す概略図である。
【図８】本発明における打ち抜き刃の一例を示す概略図である。
【図９】本発明における切断刃形状の一例を示す概略図である。
【図１０】本発明における回転刃ローラーの一例を示す概略図である。
【図１１】本発明における切断刃形状（Ａ）および回転刃ローラー（Ｂ）の一例を示す概略図である。
【図１２】本発明の一実施態様に係る金型の平面図（Ａ）およびＣ−Ｃ断面図（Ｂ）である。
【図１３】本発明における独立領域の分布状態を示す説明図である。
【符号の説明】
【００７６】
１：自動積層装置
２：プリプレグ基材供給リール
３：プリプレグ基材
４：切り込み挿入装置
５：圧着ローラー
６：テープ状支持体
７：テープ状支持体巻き取りリール
８：積層体
９、９’：切断部
１０、１０’：強化繊維に平行な線
１１：切断部と強化繊維に平行な線により構成される独立領域
１２：切断刃
１３：円柱状ローラー
１４：棒状ベース
１５：上金型
１６：下金型
１７：凹凸部
１８：リブ形成溝
１９：独立領域の重心
２０：繊維直交方向に隣り合う独立領域の重心を結ぶ線
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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