(57)【要約】【課題】燃料利用効率を低下させることなく小型化することができる燃料電池システムを提供する。【解決手段】燃料電池システムにおいては、ある燃料濃度を有する混合燃料がアノードに供給され、カソードが空気に接して生ずる電気化学反応によって前記アノード及び前記カソード間から電力が出力され、前記アノードから未反応混合燃料を含む排出液が排出される。前記発電部には、排出液をアノードに循環させる燃料循環路が接続され、燃料供給部から混合燃料の圧力低下に伴い燃料が燃料循環路に供給される。発電部の温度がアノードに供給される前記混合燃料の前記燃料濃度に応じて制御される。【選択図】      図２６
2008310996.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
アノード、カソード及び前記アノードとカソードとの間に設けられた電解質膜を含み、ある燃料濃度を有する混合燃料が前記アノードに供給され、前記カソードが空気に接し、前記アノード及び前記カソードで生ずる電気化学反応によって前記アノード及び前記カソード間から電力を出力し、前記アノードから未反応混合燃料を含む排出液を排出し、前記電気化学反応に伴い発熱する発電部と、
前記発電部からの排出液をアノードに循環させる燃料循環路と、
原燃料または高濃度燃料を前記燃料循環路に供給して前記排出液に前記原燃料または高濃度燃料を添加する燃料供給部であって、前記原燃料または高濃度燃料が前記排出液に混合された前記混合燃料の圧力低下に伴い前記原燃料または高濃度燃料を前記燃料循環路に供給する燃料供給部と、
前記混合燃料を前記アノードに循環させる燃料循環部と、
前記アノードに供給される前記混合燃料の前記燃料濃度に応じて前記発電部の温度を制御する制御部と、
を具備することを特徴とする燃料電池システム。
【請求項２】
前記アノードに供給される前記混合燃料の前記燃料濃度を検出して濃度信号を発生する濃度センサを更に具備し、前記制御部は当該濃度信号に依存して前記発電部の温度を制御することを特徴とする請求項１に記載の燃料電池システム。
【請求項３】
前記制御部は、前記発電部から出力される前記電力に基づいて前記アノードに供給される前記混合燃料の前記燃料濃度を推定して前記発電部の温度を制御することを特徴とする請求項１に記載の燃料電池システム。
【請求項４】
前記制御部は、前記前記混合燃料の前記燃料濃度が所定範囲にある場合に、前記発電部の温度をそのままに維持することを特徴とする請求項１に記載の燃料電池システム。
【請求項５】
前記制御部は、前記前記混合燃料の前記燃料濃度が所定範囲から低下した場合に、前記発電部の温度を増加させることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池システム。
【請求項６】
前記発電部から出力される電力を調整する電力調整部をさらに有し、
前記制御部は、前記電力調整部を制御して前記発電部に接続される外部負荷を増加させて前記発電部の温度を増加させることを特徴とする請求項５に記載の燃料電池システム。
【請求項７】
前記制御部は、前記前記混合燃料の前記燃料濃度が所定範囲から増加した場合に、前記発電部の温度を減少させることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池システム。
【請求項８】
前記発電部から出力される電力を調整する電力調整部をさらに有し、
前記制御部は、前記電力調整部を制御して前記発電部に接続される外部負荷を減少させて前記発電部の温度を減少させることを特徴とする請求項７に記載の燃料電池システム。
【請求項９】
アノード、カソード及び前記アノードとカソードとの間に設けられた電解質膜を含み、ある燃料濃度を有する混合燃料が前記アノードに供給され、前記カソードが空気に接し、前記アノード及び前記カソードで生ずる電気化学反応によって前記アノード及び前記カソード間から電力を出力し、前記アノードから未反応混合燃料を含む排出液を排出し、前記電気化学反応に伴い発熱する発電部と、
原燃料または高濃度燃料を供給する燃料供給部と、
前記発電部からの排出液をアノードに循環させる燃料循環路に設けられ、前記燃料供給部から供給された前記原燃料または高濃度燃料を前記排出液に混合させた前記混合燃料を貯蔵するタンクと、
前記タンクから前記混合燃料を前記アノードに循環させる燃料循環部と、
前記タンク内の前記混合燃料の液量に応じて前記発電部の温度を制御する制御部と、
を具備することを特徴とする燃料電池システム。
【請求項１０】
前記タンク内に貯蔵された前記混合燃料の液量を検出して液量検出信号を発生する液量センサと、
を更に具備することを特徴とする請求項９の燃料電池システム。
【請求項１１】
前記制御部は、前記混合燃料の液量が所定範囲内にある場合に前記発電部の温度を維持することを特徴とする請求項９の燃料電池システム。
【請求項１２】
前記制御部は、前記混合燃料の液量が所定範囲内よりも低下している場合において、前記発電部の温度を低下させることを特徴とする請求項９の燃料電池システム。
【請求項１３】
前記発電部から出力される電力を調整する電力調整部をさらに有し、前記制御部は、前記電力調整部を制御して前記発電部に接続される外部負荷を減少させて前記発電部の温度を減少させることを特徴とする請求項１２に記載の燃料電池システム。
【請求項１４】
前記制御部は、前記混合燃料の液量が所定範囲内よりも増加している場合において、前記発電部の温度を上昇させることを特徴とする請求項９の燃料電池システム。
【請求項１５】
前記発電部から出力される電力を調整する電力調整部をさらに有し、
前記制御部は、前記電力調整部を制御して前記発電部に接続される外部負荷を増加させて前記発電部の温度を増加させることを特徴とする請求項１４に記載の燃料電池システム。
【請求項１６】
前記発電部を冷却する空気を前記発電部に供給するファンを更に具備し、前記制御部は、当該ファンを制御して前記発電部の温度を制御するとともに前記カソードに空気を供給することを特徴とする請求項９の燃料電池システム。
【請求項１７】
前記発電部は、当該発電部を加熱するヒータを具備し、前記制御部は、当該ヒータを制御して前記発電部の温度を制御することを特徴とする請求項９の燃料電池システム。
【請求項１８】
前記制御部は、前記発電部から出力される前記電力に基づいて前記アノードに供給される前記混合燃料の前記燃料濃度を推定して前記発電部の温度を制御することを特徴とする請求項９に記載の燃料電池システム。
【請求項１９】
前記制御部は、前記前記混合燃料の前記燃料濃度が所定範囲にある場合に、前記発電部の温度をそのままに維持することを特徴とする請求項９に記載の燃料電池システム。
【請求項２０】
前記制御部は、前記前記混合燃料の前記燃料濃度が所定範囲から低下した場合に、前記発電部の温度を増加させることを特徴とする請求項９に記載の燃料電池システム。
【請求項２１】
前記発電部から出力される電力を調整する電力調整部をさらに有し、
前記制御部は、前記電力調整部を制御して前記発電部に接続される外部負荷を増加させて前記発電部の温度を増加させることを特徴とする請求項２０に記載の燃料電池システム。
【請求項２２】
前記制御部は、前記前記混合燃料の前記燃料濃度が所定範囲から増加した場合に、前記発電部の温度を減少させることを特徴とする請求項９に記載の燃料電池システム。
【請求項２３】
前記発電部から出力される電力を調整する電力調整部をさらに有し、
前記制御部は、前記電力調整部を制御して前記発電部に接続される外部負荷を減少させて前記発電部の温度を減少させることを特徴とする請求項２２に記載の燃料電池システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、携帯機器に用いられる小型の燃料電池システム及びその制御方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
直接メタノール型燃料電池（ＤＭＦＣ）は気化器や加湿器のような補機が不要である点、メタノールが水素のような気体燃料と比べて取扱いやすい点、低温での運転が可能である点から携帯用機器の小型電源として開発が進められている。
【０００３】
ＤＭＦＣは、電極（ＭＥＡ）、アノード極およびカソード極を備えているが、アノード極およびカソード極への燃料供給に補機を用いるアクティブ型と、自然力を利用したパッシブ型とが存在する。前者のアクティブ型ＤＭＦＣではセルの出力密度を高くすることが可能であるが、アノードおよびカソード燃料供給用のポンプといった補器が不可欠である。
【０００４】
また、ＤＭＦＣでは、アノード側極反応にメタノールと同モルの水を必要とする。また、高濃度メタノールを直接電極に供給したときにメタノールクロスオーバーが増大して燃料利用効率が下がる。そこで、カソード極反応で生成された水を効率よく回収し、回収した水を混合タンク内で高濃度メタノール燃料と混合するために、補機としてカソード側での水回収機構を設けることができる。なお、カソード側に水回収機構を取り付けることによる装置体積の増加を防ぐために、カソード側で水回収を行わないで、アノード側で燃料のみを循環させるシステムとすることも可能である。
【０００５】
このような循環型燃料電池システムにおいては、アノード極へ供給する燃料濃度を適正に保つこと、およびアノード極へ燃料を送り込む混合タンク内の液量を適正に保つことが重要である。燃料の濃度と液量を制御するためのシステムとして、これまでにも種々の提案がなされている。例えば特許文献１は、高濃度燃料タンクからの燃料流量とカソード水回収部とを操作して混合液の濃度を制御するシステムを提案している。また、特許文献２は、高濃度燃料タンクからの燃料供給量とカソード側水回収量を操作して混合液の濃度を制御するシステムを提案している。また、特許文献３は、高濃度燃料タンクからの燃料供給量と水タンクから水の供給量を操作して混合液の液量と濃度を制御するシステムを提案している。また、特許文献４は、カソード極から排出した空気を凝縮部に送り込み、凝縮ファンと水回収部を操作して混合タンクに供給する水の量を変化させて混合液の濃度と液量を制御するシステムを提案している。
【０００６】
しかし、これら従来の燃料電池システムは、混合タンク内の燃料の濃度および液量を制御するために、カソード側の水回収部や、アノード側の燃料供給部、カソード側とアノード側をつなぐ水回収循環経路、外部から水を補給するための水タンクを備えている。これらの補機は占有体積が大きく、装置全体のサイズを増大させている。このため従来のシステムは、携帯電話、携帯オーディオ、ノートパソコンのような携帯用小型機器の電源として用いるには大きすぎる。
【０００７】
一方、燃料電池システムを小型化するために、水タンクや水回収循環経路などを取り除くと、燃料利用効率が低下してしまう。
【特許文献１】特開２００５−３２６１０号公報
【特許文献２】特開２００５−１１６３３号公報
【特許文献３】特開平５−２５８７６０号公報
【特許文献４】特開２００５−１０８７１３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は上記の課題を解決するためになされたものであり、高い燃料利用効率にて小型化することができる燃料電池システムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
この発明によれば、
アノード、カソード及び前記アノードとカソードとの間に設けられた電解質膜を含み、ある燃料濃度を有する混合燃料が前記アノードに供給され、前記カソードが空気に接し、前記アノード及び前記カソードで生ずる電気化学反応によって前記アノード及び前記カソード間から電力を出力し、前記アノードから未反応混合燃料を含む排出液を排出、前記電気化学反応に伴い発熱する発電部と、
前記発電部からの排出液をアノードに循環させる燃料循環路と、
原燃料または高濃度燃料を前記燃料循環路に供給して前記排出液に前記原燃料または高濃度燃料を添加する燃料供給部であって、前記原燃料または高濃度燃料が前記排出液に混合された前記混合燃料の圧力低下に伴い前記原燃料または高濃度燃料を前記燃料循環路に供給する燃料供給部と、
前記混合燃料を前記アノードに循環させる燃料循環部と、
前記アノードに供給される前記混合燃料の前記燃料濃度に応じて前記発電部の温度を制御する制御部と、
を具備することを特徴とする燃料電池システムが提供される。
【００１０】
また、この発明によれば、
アノード、カソード及び前記アノードとカソードとの間に設けられた電解質膜を含み、ある燃料濃度を有する混合燃料が前記アノードに供給され、前記カソードが空気に接し、前記アノード及び前記カソードで生ずる電気化学反応によって前記アノード及び前記カソード間から電力を出力し、前記アノードから未反応混合燃料を含む排出液を排出し、前記電気化学反応に伴い発熱する発電部と、
原燃料または高濃度燃料を供給する燃料供給部と、
前記発電部からの排出液をアノードに循環させる燃料循環路に設けられ、前記燃料供給部から供給された前記原燃料または高濃度燃料を前記排出液に混合させた前記混合燃料を貯蔵するタンクと、
前記タンクから前記混合燃料を前記アノードに循環させる燃料循環部と、
前記タンク内の前記混合燃料の液量に応じて前記発電部の温度を制御する制御部と、
を具備することを特徴とする燃料電池システムが提供される。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、高い燃料利用効率にて小型化することができる燃料電池システムを提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
以下、添付の図面を参照して本発明を実施するための最良の形態について説明する。
【００１３】
（第１の実施形態）
本発明の第１の実施形態に係る燃料電池システム１は、図１に示すように、発電部７およびその発電に必要な補機を備えている。主要な補機として高濃度燃料タンク２、燃料供給部３、混合タンク４、燃料循環部５、空気供給部６、電力調整部８および制御部１０を有し、補助的な補機として濃度センサ４２、液量センサ４３、ファン７１および温度センサ７２を有している。
【００１４】
これらの補機は、複数のラインＬ１〜Ｌ７によって発電部７に直接又は間接に接続されており、自然力または機械力またはその両者を利用して流体（液体、気体または気液混合体）がラインＬ１〜Ｌ７を通って発電部７に供給され、また発電部７から排出されるようになっている。主に自然力（例えば毛管力）を利用して流体を輸送する方式を「パッシブ型燃料電池システム」と呼び、主に機械力（例えばポンプ送給力）を利用して流体を輸送する方式を「アクティブ型燃料電池システム」と呼ぶ。
【００１５】
燃料電池システム１の全体は制御部１０によって統括的に制御されるようになっている。制御部１０は信号線によって発電部７および補機にそれぞれ接続され、制御部１０と発電部７および補機との間で各種の信号Ｓ１〜Ｓ８が送受信されるようになっている。例えば、濃度センサ４２は、混合タンク４内の混合液燃料（例えばメタノール溶液）の濃度を検出し、その検出信号Ｓ１を制御部１０に送る。液量センサ４３は、混合タンク４内の混合液燃料の液量を検出し、その検出信号Ｓ２を制御部１０に送る。また、温度センサ７２は、発電部７の温度を検出し、その検出信号Ｓ３を制御部１０に送る。
【００１６】
制御部１０は、図１３に示すように、これらの検出信号Ｓ１，Ｓ２，Ｓ３とデータベース３０のプロセスデータとに基づいて各種の制御量を求め、求めた制御量と処理部２０の各種パラメータ値とに基づいて各種の操作量を求め、操作指令信号Ｓ４〜Ｓ８を燃料循環部５、燃料供給部３、空気供給部６、電力調整部８、発電部７のファン７１のいずれか１つ又は２つ以上に出力するようになっている。例えば、制御部１０から電力調整部８に操作信号Ｓ８を出力すると、負荷９にかかる負荷電流Ｉが所望値に調整される。なお、データベース３０のプロセスデータは、予め実証試験を行って求めたものであり、例えばパラメータα，βと各種操作量値との相関データをいう。また、処理部２０は濃度センサ４２や液量センサ４３、温度センサ７２等から入力された情報と、データベース３０のプロセスデータとに基づいて、操作指令信号Ｓ４〜Ｓ８を出力するものであり、例えば濃度制御パラメータおよび液量制御パラメータなどのデータや式に基づいて操作指令信号を出力する。
【００１７】
発電部７は、積層されたアノード極／触媒層／電解質膜／触媒層／カソード極（膜電極集合体（MEA））と、アノード極流路板と、カソード極流路板とを内蔵しており、燃料の化学エネルギーを電気エネルギーに変換して発電を行うものである。MEAの構成は、プロトン導電性の固体高分子膜から成る電解質膜を挟んでその両面に触媒粒子を塗布し、その上にメタノールおよび空気を触媒層に供給すると同時に、反応で生成した二酸化炭素及び水を触媒層から排出し、反応した電子を円滑に集電するためのガス拡散層を取り付けてなるものである。アノード極流路板の入口はラインＬ４に接続され、その出口はラインＬ５に接続されている。カソード極流路板の入口はラインＬ６に接続され、その出口は副生成物である二酸化炭素をシステム外部へ排出するためのラインＬ７に接続されている。
【００１８】
さらに、発電部７は、ファン７１および温度センサ７２を有している。ファン７１は、空気を発電部７に吹付けて発電部７を冷却する温調手段として用いられる。なお、温調手段は、ファン７１の他にペルチエ素子や水冷ジャケットなどを用いることができる。また、温調手段は、発電部７を冷却する手段ばかりでなく、発電部７を加熱するヒータを含むことができる。温度センサ７２は、発電部７の温度を検出し、温度検出信号Ｓ３を制御部１０に送るものである。温度センサ７２には、例えば発電部７の表面または発電部７の内部に設けた熱電対を用いることができる。
【００１９】
アノード極に供給する燃料には液体を用いる。以下、燃料の一例としてメタノール水溶液を考えることとする。高濃度燃料タンク２は、原燃料、例えば純度９９．９％以上のメタノール液、または少量の水を含む高濃度燃料、例えば濃度が１０ｍｏｌ／Ｌ（以下、Ｍと称する）以上のメタノールと水の混合溶液を貯えるものである。なお、高濃度燃料タンク２は図示しない補給口から原燃料または高濃度燃料の補給が受けられるようになっている。
【００２０】
燃料供給部３は、制御部１０によって動作が制御されるポンプを内蔵し、ラインＬ１を介して高濃度燃料タンク２に接続され、ラインＬ２を介して混合タンク４に接続されている。制御部１０が燃料供給部３のポンプを駆動させると、高濃度燃料タンク２から混合タンク４内に原燃料または高濃度燃料が供給される。燃料供給部３は、燃料循環部５と同様に小型の電磁式ポンプを用いる他、所定流量で燃料を供給可能で駆動電力を必要としない方式を用いることが可能である。この方式として例えば、燃料タンク２と混合タンク４との間の水頭差を用いる方法、多孔体による毛管力を用いる方法などが考えられる。
【００２１】
ラインＬ５は発電部７から混合タンク４までの間に設けられたリターン流路である。このラインＬ５は、発電部７のアノード極で消費されずに残った混合溶液（アノード極で消費されなかった未反応燃料と水の混合溶液）および二酸化炭素、すなわちアノード極から排出される排出物を回収するためのアノード回収経路として機能する。
【００２２】
混合タンク４は、ラインＬ２を介して燃料供給部３に連通する一方で、ラインＬ５を介して発電部７のアノード極側に連通している。混合タンク４では、高濃度燃料タンク２からの原燃料または高濃度燃料と、発電部７のアノード極から回収された混合溶液とが混合される。なお、混合タンク４には初期濃度が１．５Ｍから２．５Ｍまでの範囲の希釈メタノール水溶液（混合液燃料）が収容されている。
【００２３】
混合タンク４とラインＬ５との接続部には気液分離部４１が取り付けられている。気液分離部４１は、混合溶液から二酸化炭素を含むガスを分離するための気液分離膜を有している。
【００２４】
混合タンク４は、混合液燃料の濃度と液量の情報をそれぞれ得るための検出手段を備えている。混合液燃料の濃度を検出する手段として濃度センサ４２を用いることができる。濃度センサ４２は、図１に示すように混合タンク４の内部か、またはラインＬ３，Ｌ４の適所に取付けられる。しかし、濃度センサ４２は本実施の形態のシステムでは任意の構成要素である。濃度センサ（ハードウエア）の代わりにソフトウエアによっても混合液燃料の濃度を検知することができるからである。すなわち、発電部７の出力や温度の情報から混合液燃料の濃度を推定するコンピュータプログラムを制御部１０に保有させることができる。なお、濃度センサ４２には、例えば超音波方式や近赤外線多波長光方式のセンサを用いることができる。
【００２５】
混合液燃料の液量を検出する手段として液量センサ４３を用いることができる。液量センサ４３は、図１に示すように混合タンク４の内部に取付けられ、タンク４内の混合液燃料の液位を検出する。液量センサ（液位計）４３の代わりに、混合タンク４の重さを計量する手段（例えばロードセル）を用いることもできる。
【００２６】
燃料循環部５は、発電部７と混合タンク４を含むラインＬ３，Ｌ４，Ｌ５からなるループ経路において混合液燃料を循環させるものである。燃料循環部５は、制御部１０によって動作が制御されるポンプを内蔵し、ラインＬ３を介して混合タンク４に接続され、ラインＬ４を介して発電部７のアノード極側に接続されている。燃料循環部５としては、小型であること、消費電力が小さいものであること、及びその供給流量が外部から制御可能であることなどの点から、小型の電磁式ポンプを用いるのが好ましい。
【００２７】
空気供給部６は、制御部１０によって動作が制御されるエアポンプもしくはファンを内蔵し、ラインＬ６を介して発電部７のカソード極側に接続され、発電部７のカソード極に空気を供給するものである。空気供給部６としては、消費電力が小さく、供給流量が外部から制御可能である点から、小型の空気ポンプもしくはファンを用いるのが好ましい。
【００２８】
電力調整部８は、発電部７からの出力を負荷９に円滑に取り出すために、発電部８と負荷９との間に設けられている。電力調整部８の回路は制御部１０の出力側に接続され、負荷９にかかる負荷電流Ｉが制御されるようになっている。なお、発電部7で発電された電力はリード線８１を介して電力調整部８に出力される。
【００２９】
直接メタノール型燃料電池の発電時におけるアノード極での単位時間、単位面積あたりのメタノール消費量は、反応で使われるメタノールの量と、電解質膜を通り抜けてアノード側に移動するメタノールクロスオーバー量とで表される。具体的には、アノード極でのメタノール消費量ＪCONSCH3OHは下式（１）により与えられる。
【数１】
2008310996.tif 000003
【００３０】
ただし、Ｉは負荷電流（Ａ）、Ｆはファラデー定数、βは発電時に反応で使われるメタノールの量に対するクロスオーバーで移動するメタノール移動量との比を表したものである。
【００３１】
同様に、アノード側での水の消費量は、反応で使われる水の量と、電解質膜を通り抜けてカソード側およびアノード側に移動する水のクロスオーバー量とで表される。具体的には、アノード極での水の消費量ＪCONSH2Oは下式（２）により与えられる。
【数２】
2008310996.tif 000004
【００３２】
ただし、αは反応で生じるプロトン１つの移動量に対する水分子の移動量の比である。よって、アノード極でのメタノール消費量はメタノールクロスオーバー量と負荷電流Ｉに比例し、水の消費量も同様に水のクロスオーバー量と負荷電流Ｉに比例する。そこで、負荷電流Ｉ、メタノールクロスオーバー量、水のクロスオーバー量を変化させ、メタノール及び水の消費量を調整することで、ラインＬ３，Ｌ４，Ｌ５を循環する混合溶液中のメタノール量および水量の制御が可能となる。本実施の形態では、メタノールと水のクロスオーバー量を変化させることで出力を大きく変化させることなくメタノール量および水量を制御することを特徴としている。
【００３３】
［混合液燃料の濃度Ｃとα，βとの相関］  
負荷電流Ｉを1.８Ａとし、空気供給量ＱｃAirを８７cc/minとする条件で実験を行った。その結果を図２に示した。図２中の特性線Ａ１（白四角プロット）はアノード極へ供給する混合液燃料の濃度Ｃとαとの関係を示し、特性線Ｂ１（白丸プロット）は混合液燃料の濃度Ｃとβとの関係を示す。ここで、濃度Ｃは濃度センサ４２により検出することができる。βは混合液燃料の濃度Ｃが高くなるにつれて増加する結果が得られ、αは混合液燃料の濃度Ｃが高くなるにつれて減少する傾向が得られた。また、βに対してαの変化量は相対的に小さいことが確認できた。
【００３４】
［空気供給量ＱｃAirとα，βとの相関］  
濃度が２Ｍの混合液燃料を用い、負荷電流Ｉを１．８Ａとする条件で実験を行った。その結果を図３に示した。図３中の特性線Ａ２（白四角プロット）は空気供給量ＱｃAirとαとの関係を示し、特性線Ｂ２（白丸プロット）は空気供給量ＱｃAirとβとの関係を示す。空気供給量ＱｃAirが増加すると、空気中に含むことのできる水の量が増加し、カソード極に生成した水を多く供給した空気中に含むことが可能となるため、ガス拡散層の湿度は低下し、αは単調的に増加する結果となった。
【００３５】
一方、βは空気供給量ＱｃAirが増加するにつれて大きくなる傾向がみられるが、αの変化量に比べてわずかであった。このようにカソード極への空気供給量ＱｃAirを操作し、ガス拡散層の湿度を変化させることで両パラメータα，βを調整し、ラインＬ５のメタノール消費量と水消費量を変化させることが可能となる。ここで、発電部７の出力を確保するために空気供給量ＱｃAirの流量範囲は発電に必要な空気供給量以上を供給するものとし、下式（３）の関係を満たす範囲となる様に空気供給部６を操作する。
【数３】
2008310996.tif 000005
【００３６】
ただし、Ｉは負荷電流（Ａ）、Ｆはファラデー定数である。
【００３７】
［燃料供給量ＱaMeOHとα，βとの相関］
濃度が２Ｍの混合液燃料を用い、空気供給量ＱｃAirを８７cc／minとし、負荷電流Ｉを１．８Ａとする条件で実験を行った。その結果を図４に示した。図４中の特性線Ａ３（白四角プロット）は燃料供給量ＱaMeOHに対するαの変化を示し、特性線Ｂ３（白丸プロット）は燃料供給量ＱaMeOHに対するβの変化を示す。発電に必要な燃料供給量ＱaMeOHに対して供給する混合液燃料を多くするとβが増加し、αが減少するのが判明した。
【００３８】
混合タンク４内の混合液燃料は燃料循環部５により発電部７に送り込まれ、アノード流路板を通してアノード極に送られる。そこで、燃料循環部５を操作し、アノード極に送り込まれる燃料流量を変化させると、発電反応による燃料と水の消費でアノード流路板の入口側と出口側とで濃度差の変化を作りだすことが可能である。ここで、流路板の入口濃度と出口濃度とで大きな濃度差をつけるためにはアノード流路はパラレル流路形状のものより蛇行流路（サーペンタンイ流路）のような電極を通過する経路長が長いものが好ましい。これは、この蛇行流路がより大きな燃料濃度勾配（特性）を電極（MEA）に生じさせているからである。
【００３９】
このような流路において燃料循環部５を操作し、アノード極に送り込む混合液燃料の流量を少なくした場合、発電部７の出口部での燃料濃度は低くなり、βが減少し、αが増加する。これとは逆にアノード極に送り込む混合液燃料の流量を多くした場合、発電部７の出口部での燃料濃度は高くなり、βは増加し、αは減少する。
【００４０】
このようにして、燃料循環部５を操作することにより燃料供給量ＱaMeOHを変化させ、流路内に濃度勾配を設けることでβとαを調整し、ラインＬ５のメタノール消費量と水の消費量を制御することが可能となる。燃料循環部５によって燃料供給量ＱaMeOHは、制御部１０によって下式（４）の関係を満たす範囲に制御される。
【数４】
2008310996.tif 000006
【００４１】
ただし、Ｉは負荷電流（Ａ）、Ｆはファラデー定数、Ｃは混合タンク内の混合液燃料の濃度（Ｍ）である。なお、燃料供給量ＱaMeOHは発電反応に必要な燃料の量以上とする。また、クロスオーバーが増加していく中で、燃料供給量ＱaMeOHの変化に対してα，βの変化勾配が大きくとれる領域を燃料供給量ＱaMeOHの可変範囲に設定するのが好ましい。この中で、燃料供給量ＱaMeOHの変化に対してα，βの変化の勾配が勾配の大きい領域を利用することを考慮して、燃料供給量ＱaMeOHを発電消費で必要な燃料供給量ＱaMeOHの６倍以下に設定している。その理由は、発電消費で必要な燃料供給量ＱaMeOHの６倍を超える燃料供給量で供給したとしても、燃料供給量ＱaMeOHの増加に対してα，βの変化が小さく、その効果が飽和してしまうからである。また、燃料循環部５の燃料供給量ＱaMeOHにも限界があるからである。
【００４２】
［負荷電流Ｉとα，βとの相関］  
混合液燃料の濃度を２Ｍとし、空気供給量ＱｃAirを８７cc／minとする条件で実験を行った。その結果を図５に示した。図５中の特性線Ａ４（白四角プロット）は負荷電流Ｉに対するαの変化を示し、特性線Ｂ４（白丸プロット）は負荷電流Ｉに対するβの変化を示す。負荷電流Ｉを増加させるとα，βはともに減少し、負荷電流Ｉを減少させるとα，βはともに増加することが判明した。
【００４３】
［発電部温度Ｔとα，βとの相関］  
混合液燃料の濃度を２Ｍとし、空気供給量ＱｃAirを８７cc／minとする条件で実験を行った。その結果を図６に示した。図６中の特性線Ａ５（白四角プロット）は発電部温度Ｔ（℃）に対するαの変化を示し、特性線Ｂ５（白丸プロット）は発電部温度Ｔに対するβの変化を示す。発電部温度Ｔを上昇させるとα，βはともに増加し、発電部温度Ｔを降下させるとα，βはともに減少することが判明した。
【００４４】
次に、本実施形態の燃料電池システムの動作の概要を説明する。
【００４５】
燃料循環部５から発電部７のアノード極に混合液燃料を供給するとともに、空気供給部６からカソード極に空気を供給する。システム１が電力調整部８を介して負荷９に接続されると、発電が開始され、アノード極ではメタノールと水が酸化反応し、またクロスオーバーによる移動によってメタノールと水が消費される。
【００４６】
発電部７で消費されなかった混合溶液および二酸化炭素（反応生成物）は、ラインＬ５を通って混合タンク４内に送られる。このとき二酸化炭素が再びラインＬ５を循環しないようにするために、二酸化炭素を系外に排出する必要がある。そこで、混合タンク４に気液分離部４１を取り付け、気液分離部４１により排出物から二酸化炭素を分離除去する。気液分離部４１には市販の汎用の気液分離膜を用いることができる。また、気液分離部４１に気液分離管を用いた場合、その設置場所は混合タンク４の内部のみに限られず、混合タンク４の外部に取り付けるようにしてもよい。例えば回収ラインＬ５に気液分離部４１を取り付けるようにしてもよい（図１６参照）。なお、混合タンク４内には、発電部７で消費されるメタノールと水の流束（フラックス）に等しい原燃料または高濃度燃料を所定流量で高濃度燃料タンク２から供給する。
【００４７】
センサ４２，４３により混合タンク４内の混合液燃料の濃度および液量をそれぞれ計測し、その計測データを制御部１０に送る。制御部１０は、計測データと所定のプロセスデータとに基づいて、混合タンク４内の混合液燃料の濃度と液量が適正になるように、燃料循環部５および空気供給部６を操作する。
【００４８】
次に、図７〜図１１を参照して混合タンク４内の混合液燃料の単位時間当たりの濃度変化dC/dtおよび液量変化dV/dtと各種パラメータとの相関について説明する。
【００４９】
混合タンク４内の混合液燃料の初期濃度を２．０Ｍとし、液量を３．０ｃｃとする条件で実験を行った。以下に述べる種々の相関データを得た。
【００５０】
［燃料供給量ＱconcMeOHとdC/dt，dV/dtとの相関］  
図７中の特性線Ｃ１は燃料供給量ＱconcMeOH（cc/hr）と単位時間当たりの濃度変化dC/dT（M/min）との関係を示す。また、特性線Ｖ１は燃料供給量ＱconcMeOHと単位時間当たりの液量変化dV/dt（cc/min）との関係を示す。ＱconcMeOHは、燃料供給部３から混合タンク４内に供給される原燃料または高濃度燃料の流量である。このとき燃料循環部５、空気供給部６、電力調整部８、発電部７の温度は一定条件で運転している。
【００５１】
燃料供給部３を操作して燃料供給量ＱconcMeOHを変化させた場合、燃料供給量ＱconcMeOHを増加させると、図７に示すように単位時間当たりの濃度変化dC/dtと単位時間当たりの液量変化dV/dtがともに増加する（特性線Ｃ１，Ｖ１）。よって、濃度センサ４２と液量センサ４３で混合液燃料の濃度と液量をそれぞれ検知した結果、混合液燃料の濃度と液量がともに減少している場合には、燃料供給量ＱconcMeOHを上げる。逆に、混合液燃料の濃度と液量がともに増加している場合には、燃料供給量ＱconcMeOHを下げる。このようにして燃料供給部３を操作することにより、混合タンク４内の混合液燃料の濃度と液量を適正範囲にコントロールすることができる。
【００５２】
［空気供給量ＱｃAirとdC/dt，dV/dtとの相関］  
図８中の特性線Ｃ２は空気供給量ＱｃAir（cc/min）と単位時間当たりの濃度変化dC/dtとの関係を示す。また、特性線Ｖ２は空気供給量ＱｃAirと単位時間当たりの液量変化dV/dtとの関係を示す。ＱｃAirは、空気供給部６から発電部７のカソード極に供給される空気の量である。このとき燃料供給部３、燃料循環部５、電力調整部８、発電部７の温度は一定条件で運転している。
【００５３】
空気供給部６を操作して発電部７へ供給する空気供給量ＱｃAirを変化させた場合、図８に示すように単位時間当たりの濃度変化dC/dtはほとんど変化しない（特性線Ｃ２）が、単位時間当たりの液量変化dV/dtは大きく変化した（特性線Ｖ２）。よって運転中において、液量センサ４３が混合タンク４内の混合液燃料の液量が減少していることを検知した場合には、制御部１０が空気供給部６を操作して空気供給量ＱｃAirを下げる。逆に、液量センサ４３が混合タンク４内の混合液燃料の液量が増加していることを検知した場合には、空気供給量ＱｃAirを上げる。液量センサ４３が混合タンク４内の混合液燃料の液量が正常になったことを検知した場合には、空気供給量ＱｃAirを定常運転時の流量に戻す。このようにして空気供給部６を操作することにより、混合タンク４内の混合液燃料の液量を適正範囲にコントロールすることができる。
【００５４】
また、空気供給量ＱｃAirを変化させた場合は、液量の変化に対して濃度の変化がほとんどないため、混合液燃料の濃度を制御することなく、混合液燃料の液量を検出して液量を制御するシステムを構築することが可能である。
【００５５】
［燃料供給量ＱaMeOHとdC/dt，dV/dtとの相関］  
図９中の特性線Ｃ３は燃料供給量ＱaMeOH（cc/min）と単位時間当たりの濃度変化dC/dtとの関係を示す。また、特性線Ｖ３は燃料供給量ＱaMeOHと単位時間当たりの液量変化dV/dtとの関係を示す。ＱaMeOHは、燃料循環部５から発電部７のアノード極に供給される混合液燃料の量である。このとき燃料供給部３、空気供給部６、電力調整部８、発電部７の温度は一定条件で運転している。
【００５６】
燃料循環部５を操作して燃料流量ＱaMeOHを変化させた場合、燃料供給量ＱaMeOHを増加させると、図９に示すように単位時間当たりの濃度変化dC/dtと単位時間当たりの液量変化dV/dtがともに減少する（特性線Ｃ３，Ｖ３）。よって、濃度センサ４２と液量センサ４３で混合液燃料の濃度と液量をそれぞれ検知した結果、混合液燃料の濃度と液量がともに減少している場合には、燃料供給量ＱaMeOHを下げる。逆に、燃料の濃度と液量がともに増加している場合には、燃料供給量ＱaMeOHを上げる。このようにして燃料循環部５を操作することにより、混合タンク４内の混合液燃料の濃度と液量を適正範囲にコントロールすることができる。
【００５７】
［負荷電流ＩとdC/dt，dV/dtとの相関］  
図１０中の特性線Ｃ４は負荷電流Ｉと単位時間当たりの濃度変化dC/dtとの関係を示す。また、特性線Ｖ４は負荷電流Ｉと単位時間当たりの液量変化dV/dtとの関係を示す。負荷電流Ｉは、電力調整部８を操作して発電部７から負荷９に取り出される負荷電流値である。このとき燃料供給部３、燃料循環部５、空気供給部６、発電部７の温度は一定条件で運転している。
【００５８】
電力調整部８を操作して発電部７から取りだす負荷電流Ｉを変化させた場合、負荷電流Ｉを増加させると、図１０に示すように単位時間当たりの濃度変化dC/dtと単位時間当たりの液量変化dV/dtがともに減少する（特性線Ｃ４，Ｖ４）。よって、濃度センサ４２と液量センサ４３で混合液燃料の濃度と液量をそれぞれ検知した結果、混合液燃料の濃度と液量がともに減少している場合には、負荷電流Ｉを下げる。逆に、混合液燃料の濃度と液量がともに増加している場合には、負荷電流Ｉを上げる。このようにして電力調整部８を操作することにより、混合タンク４内の混合液燃料の濃度と液量を適正範囲にコントロールすることができる。
【００５９】
負荷電流Ｉを変化させた場合の単位時間当たりの濃度変化dC/dtと単位時間当たりの液量変化dV/dtの変化割合を、燃料供給量ＱconcMeOH、空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOHおよび負荷電流Ｉを変化させた場合の単位時間当たりの濃度変化dC/dtと単位時間当たりの液量変化dV/dtの変化割合と比較してみると、単位時間当たりの濃度変化dC/dtが単位時間当たりの液量変化dV/dtの割合に比べて大きい。よって、電力調整部８を操作することで混合液燃料の液量を制御することなく、混合液燃料の濃度を検出して濃度を制御するシステムを構築することが可能である。
【００６０】
［発電部温度ＴとdC/dt，dV/dtとの相関］  
図１１中の特性線Ｃ５は発電部温度Ｔ（℃）と単位時間当たりの濃度変化dC/dtとの関係を示す。また、特性線Ｖ５は発電部温度Ｔと単位時間当たりの液量変化dV/dtとの関係を示す。発電部温度Ｔは、ファン７１で空冷したときの温度センサ７２により測定された発電部７の温度である。このときファン７１以外の操作部（燃料供給部３、燃料循環部５、空気供給部６、電力調整部８）は一定条件で運転している。
【００６１】
ファン７１を操作して発電部温度Ｔを変化させた場合、発電部温度Ｔを上げると、図１１に示すように単位時間当たりの濃度変化dC/dtと単位時間当たりの液量変化dV/dtがともに減少する（特性線Ｃ５，Ｖ５）。よって、濃度センサ４２と液量センサ４３で混合液燃料の濃度と液量をそれぞれ検知した結果、混合液燃料の濃度と液量がともに減少している場合には、発電部温度Ｔを下げる。逆に、混合液燃料の濃度と液量がともに増加している場合には、発電部温度Ｔを上げる。このようにしてファン７１を操作することにより、混合タンク４内の混合液燃料の濃度と液量を適正範囲にコントロールすることができる。
【００６２】
上記の実施形態では、混合液燃料の濃度と液量を制御するために燃料供給部３、空気供給部６、燃料循環部５、電力調整部８、ファン７１のいずれか１つを操作する方法について説明した。これに対して、燃料供給部３、燃料循環部５、電力調整部８、ファン７１を組み合わせて操作する他の方法を採用することもできる。このような他の方法では、濃度と液量の増減の方向を逆に向かわせるような場合に、これらの操作部を組み合わせることで制御領域を広げることが可能となる。
【００６３】
［空気供給部と燃料循環部による混合液燃料の濃度と液量の制御］
次に、図１２のフローチャートを参照して、上記の燃料電池システム１において空気供給部６と燃料循環部５を操作して、混合タンク４における混合液燃料の濃度と液量を制御する方法について説明する。
【００６４】
本システム１では、発電部７の運転中に、混合タンク４内の混合液燃料の濃度を検知するステップと、混合液燃料の液量を検知するステップとを含む。検知された情報は制御部１０内で下記のように処理される。
【００６５】
制御部１０の概略の構成を図１３に示す。制御部１０は、各種のプロセスデータを保有する制御データベース３０と、各種の検出信号Ｓ１，Ｓ２，Ｓ３とプロセスデータから運転条件を決定し、各操作部（燃料循環部５、空気供給部６など）に操作指令信号を与える処理部２０とを備えている。
【００６６】
制御データベース３０には、図１３に示すように、燃料供給量ＱaMeOH・空気供給量ＱｃAirとα・βとを関係づける相関データを含む表がプロセスデータとして格納されている。また、制御データベース３０には、発電部温度Ｔおよび／または負荷電流Ｉによってもαが変動するので、これらのパラメータＴ，Ｉ値とαの補正値とを関係づける相関データも格納されている。さらに、上記の相関データの他に、制御データベース３０には、燃料循環部５および空気供給部６を操作してからα，βが変化するまでの時間応答に関するデータも格納されている。
【００６７】
制御部１０は、制御データベース３０のプロセスデータを用いて燃料循環部５および空気供給部６に送られるべき出力信号を算出し、これらの算出値に基づいて燃料循環部５と空気供給部６に操作指令信号をそれぞれ出力する。
【００６８】
混合液燃料の濃度検出信号Ｓ１と液量（液位）検出信号Ｓ２は処理部２０に入力送られ、処理部２０は混合液燃料の濃度と液量の状態を判断する。混合液燃料の濃度と液量の状態を判断する方法として、それぞれのパラメータに対する閾値を用いて合否を判定する方法、または、ある一定時間ごとにサンプリングを行って混合タンク４内の混合液燃料の濃度と液量を計測し、その変化量から判断する方法がある。
【００６９】
制御部１０が制御データベース３０からデータを読み出し、処理部２０を通して燃料循環部５と空気供給部６に操作指令信号を送る過程には次のような仕組みをとる。
【００７０】
先ず初めに混合液燃料の濃度と液量の適正範囲領域の上限値または下限値と検出信号Ｓ１，Ｓ２との差を求め、さらにΔＣ（M）及びΔＶ（cc）を求める。次に下式（５）と（６）に基づいて発電部のメタノールおよび水の消費を変化させる。
【数５】
2008310996.tif 000007
【００７１】
【数６】
2008310996.tif 000008
【００７２】
混合液燃料の液量と濃度を両方制御するためには、下式（７）のように必要に応じて重み係数ａ1,ｂ1を付けて、濃度と液量の両者をともに考慮した制御を行うようにする。
【数７】
2008310996.tif 000009
【００７３】
但し、Ｄ0：定格運転時に発電部で消費される混合液燃料の濃度（M）
Ｄ1：制御運転時に発電部で消費される混合液燃料の濃度（M）
Ｌ0：定格運転時の発電部における混合液燃料の消費速度（cc/ｓ）
Ｌ1：制御運転時の発電部における混合液燃料の消費速度（cc/ｓ）
ａ1：濃度の重み係数
ｂ1：消費速度の重み係数
混合液燃料の濃度Ｄ0および混合液燃料の消費速度Ｌ0は、定格運転時のα，βから一義的に決まる値であり、予め本制御システム１の制御部１０に与えられている。
【００７４】
例えば、混合タンク４の燃料濃度変化ΔＣが正の値にあるときは、制御部１０は、上式（５）と（７）に基づいて制御データベース３０の相関データのなかからパラメータα，βを選択する。選択されたα，βは、発電部７で消費される混合液燃料の濃度を上記の濃度Ｄ0から濃度Ｄ1（Ｄ0＜Ｄ1）に変えさせるものとする。パラメータα，βを選択すると、相関データから空気供給量ＱｃAirおよび燃料供給量ＱaMeOHの値が一義的に決まる。処理部２０は、これらのＱｃAir及びＱaMeOHの値に基づいて演算を行い、空気供給部６と燃料循環部５に操作指令信号Ｓ４，Ｓ５をそれぞれ出力する。これにより本システム１が制御運転されるようになり、発電部７で消費される混合液燃料の濃度が上記の濃度Ｄ0から濃度Ｄ1に変わる。
【００７５】
また、例えば液量変化ΔＶが正の値にあるときは、制御部１０は、上式（６）と（７）に基づいて制御データベース３０の相関データのなかからパラメータα，βを選択する。選択されたα，βは、発電部における混合液燃料の消費速度を上記の消費速度Ｌ0から消費速度Ｌ1（Ｌ0＜Ｌ1）に変えさせるものとする。パラメータα，βを選択すると、相関データから空気供給量ＱｃAirおよび燃料供給量ＱaMeOHの値が一義的に決まる。処理部２０は、これらのＱｃAir及びＱaMeOHの値に基づいて演算を行い、空気供給部６と燃料循環部５に信号Ｓ４，Ｓ５をそれぞれ出力する。これにより本システム１が制御運転されるようになり、発電部７における混合液燃料の消費速度が上記の消費速度Ｌ0から消費速度Ｌ1に変わる。
【００７６】
燃料循環部５の制御方法として、送液ポンプの振動数や回転数を変化させる方法や、燃料循環部５に絞り（オリフィス）を設けるなどして、その前後に圧力損失をつけて流量を制御する方法がある。空気供給部６に空気ポンプを設けた場合には、ポンプの振動や回転数を変化させる。また、空気供給部６にファンを設けた場合には、ファンの回転数を変化させる。また、空気供給部６に絞り（オリフィス）を設けた場合には、空気調整部６の入口部と出口部に絞りを設けて圧力損失を変化させることができる。
【００７７】
図１２に示すように、まず初めに濃度センサ４２により混合液燃料の濃度を検出し、混合液燃料の濃度が所定の範囲内に入っているかどうかを処理部２０が判断する。本実施の形態では発電部７の出力が一定以上維持することが可能な領域である１．５Ｍ〜２．５Ｍを所定の範囲とした。そして混合液燃料濃度が所定の範囲内に入っている場合は、液量センサ４３により混合液燃料の液量Ｖを検出し、混合液燃料の液量が所定の範囲内に入っているがどうかを処理部２０が判断する。混合液燃料の液量が所定の範囲内に入っている場合は、混合液燃料の濃度、液量がともに所定の範囲に納まっているので、現状の空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHを維持する（Ｋ１→Ｋ２→Ｋ３→Ｋ４→Ｋ５→Ｋ６）。
【００７８】
次いで、混合液燃料の濃度が所定の範囲内に入っていた場合には、液量センサ４３により混合液燃料の液量を検出する。この検出液量が混合液燃料の液量が所定の範囲内に入っていないと判断した場合は、その混合液燃料の液量が制御可能であるかを判断する（Ｋ１→Ｋ２→Ｋ３→Ｋ４→Ｋ５→Ｋ７）。ここで、混合液燃料の液量が制御可能であるかどうかは、所定の上限値と下限値を予め設定しておき、検出液量が上限値から下限値までの範囲内であれば制御可能と判断し、その範囲を外れている場合には制御不可能と判断する。制御不可能と判断した場合は処理を終了する（Ｋ７→Ｋ１５）。
【００７９】
制御可能であると判断した場合は、制御部１０はパラメータα，βを選択し、選択されたα、βとなる空気供給量ＱｃＡｉｒの値，燃料供給量ＱaMeOHの値を決定し、この値に基づいて空気供給部６および燃料循環部５に信号Ｓ４，Ｓ５をそれぞれ出力する。これにより発電部７で消費される混合液燃料の濃度Ｄ1の混合液燃料のＤ0からの変化が抑えられ（絶対値｜Ｄ1−Ｄ0｜の減少）、混合液燃料の消費速度Ｌ1の混合液燃料の消費速度Ｌ0からの変化が増大する（絶対値｜Ｌ1−Ｌ0｜の増大）。
【００８０】
操作指令信号の出力から所定時間ΔＴ経過後に、混合液燃料の液量が所定の目標範囲内に納まったら空気供給量ＱｃＡｉｒと燃料供給量ＱaMeOHを定格運転時の値とし、この値に基づいて燃料循環部５と空気供給部６に信号Ｓ４，Ｓ５をそれぞれ出力する（Ｋ７→Ｋ１２→Ｋ１３→Ｋ１４→Ｋ２→Ｋ３→Ｋ４→Ｋ５→Ｋ６）。また、混合液燃料の液量が所定時間ΔＴ経過後も所定の範囲に入らない場合には、所定の範囲に入るまで制御ループを繰り返す。ただし、このループをＮ回繰り返しても混合液燃料の液量が所定の範囲内にない場合にはループを終了する（Ｋ７→Ｋ１２→Ｋ１３→Ｋ１４→Ｋ２→Ｋ３→Ｋ４→Ｋ５→Ｋ７→Ｋ１２→Ｋ１５）。
【００８１】
混合液燃料の濃度が所定の範囲にない場合、次に混合液燃料の液量を検知し、混合液燃料の液量が所定の範囲内であるか処理部２０で判断する。そして、混合液燃料の液量が所定の範囲内にある場合には、混合液燃料の濃度が異常であるため、混合液燃料の濃度が制御可能であるかを判断する（Ｋ１→Ｋ２→Ｋ３→Ｋ８→Ｋ９→Ｋ１０）。ここで、混合液燃料の濃度が制御可能範囲であるかは発電部7で発電が可能な混合液燃料の濃度の領域を示し、所定の上限値と下限値、本実施の形態では下限値１．０Ｍ以上、上限値３．０Ｍ以下であれば制御可能と判断し、それを上回るか又は下回る場合には制御不可能と判断することができる。制御不可能と判断した場合は終了する（Ｋ１０→Ｋ１５）。
【００８２】
制御可能と判断した場合は、制御部１０は、発電部７で消費される混合液燃料の濃度Ｄ1の混合液燃料の濃度Ｄ0からの変化を増大させ、発電部７における混合液燃料の消費速度Ｌ1の混合液燃料の消費速度Ｌ0からの変化を抑制するようなα，βを選択し、選択されたα、βとなる空気供給量ＱｃＡｉｒと燃料供給量ＱaMeOHの値を決定し、これらの値に基づいて空気供給部６と燃料循環部５へ操作指令信号Ｓ５，Ｓ４をそれぞれ出力する。そして、操作指令信号の出力から所定時間ΔＴ経過後に混合液燃料の濃度が所定の範囲に納まったら空気供給量ＱｃＡｉｒと燃料供給量ＱaMeOHを定格運転時の値とし、この値をもとに燃料循環部５、空気供給部６へ操作信号を出力する（Ｋ１０→Ｋ１２→Ｋ１３→Ｋ１４→Ｋ２→Ｋ３→Ｋ４→Ｋ５→Ｋ６）。また、混合液燃料の濃度が所定時間ΔT経過後も所定の範囲に入らない場合には所定の範囲に入るまでループを繰り返す。ただし、このループをＮ回繰り返しても混合液燃料の濃度が所定の範囲内にない場合にはループを終了する（Ｋ１０→Ｋ１２→Ｋ１３→Ｋ１４→Ｋ２→Ｋ３→Ｋ８→Ｋ９→Ｋ１０→Ｋ１２→Ｋ１５）。
【００８３】
混合液燃料の濃度が所定の範囲になく，かつ液量も所定の範囲内にないと処理部２０で判断した場合、混合液燃料の濃度と液量を制御する手順に移る。そして、混合液燃料の濃度と液量が制御可能であるかを判断する（Ｋ１→Ｋ２→Ｋ３→Ｋ８→Ｋ９→Ｋ１１）。ここで、混合液燃料の濃度と液量が制御可能範囲であるかは所定の上限値，下限値、本実施の形態では下限値１．０Ｍ、上限値３．０Ｍ，かつ混合液燃料の液量が上限値以下および下限値以上であれば制御可能と判断し、それ以外の場合は制御不可能と判断する。制御不可能と判断した場合は終了する（Ｋ１１→Ｋ１５）。
【００８４】
制御可能であると判断した場合は、制御部１０は、発電部７で消費される混合液燃料の濃度Ｄ1の混合液燃料の濃度Ｄ0からの変化，発電部７における混合液燃料の消費速度Ｌ1の混合液燃料の消費速度Ｌ0からの変化の重みをつけて混合液燃料の濃度Ｄ1と混合液燃料の消費速度Ｌ1を決定する。そしてこれらに対応するα，βを選択し、選択されたα、βとなる空気供給量ＱｃＡｉｒと燃料供給量ＱaMeOHの値を決定し、この値をもとに空気供給部６と燃料循環部５へ操作指令信号を出力する。そして、操作指令信号の出力から所定時間△Ｔ経過後に混合液燃料の液量と濃度が所定の範囲に納まったら空気供給量ＱｃＡｉｒと燃料供給量ＱaMeOHを定格運転時の値とし、この値をもとに燃料循環部５、空気供給部６へ操作信号を出力する（Ｋ１１→Ｋ１２→Ｋ１３→Ｋ１４→Ｋ２→Ｋ３→Ｋ４→Ｋ５→Ｋ６）。また、混合液燃料の濃度と液量が所定時間ΔＴ経過後も所定の範囲に入らない場合には所定の範囲に入るまでループを繰り返す。ただし、このループをＮ回繰り返しても混合液燃料の濃度と液量が所定の範囲内にない場合にはループを終了する（Ｋ１１→Ｋ１２→Ｋ１３→Ｋ１４→Ｋ２→Ｋ３→Ｋ８→Ｋ９→Ｋ１１→Ｋ１２→Ｋ１５）。
【００８５】
このようにしてできた、本実施の形態に係る燃料電池システムおよび燃料電池システムの制御方法は、制御部１０の制御内容を個別に見ていくと、燃料循環部５を制御することにより、燃料供給量ＱａＭｅＯＨを変化させることを通じて，メタノールおよび水のクロスオーバー量を変化させ（図４）、混合液燃料の濃度および液量の両者を制御することができる（図９）。
【００８６】
また、空気供給部６を制御することにより、空気供給量ＱｃＡｉｒを変化させることを通じて，メタノールおよび水のクロスオーバー量を変化させ（図３）、混合液燃料の液量を制御することができる（図８）。
【００８７】
（第２の実施形態）  
次に、本発明の第２の実施形態を説明する。  
第２の実施形態では、混合液燃料の濃度と液量を調整するために、燃料循環部５または空気供給部６を制御するとともに、さらに電力調整部８の制御して、負荷電流Ｉを変化させる。
【００８８】
電力調整部８を制御した場合、図１０に示すように単位時間当たりの濃度変化dC/dtを単位時間当たりの液量変化dV/dtに比べて極めて大きくすることができる。一方、空気供給部６を制御した場合、図８に示すように単位時間当たりの液量変化dV/dtに比べ、単位時間当たりの濃度変化dC/dtが非常に小さい。そこで、燃料循環部５および空気供給部６を制御すると同時に、電力調整部８で負荷電流Ｉを制御する。
【００８９】
なお、電力調整部８の負荷電流Ｉを制御する場合の条件は、次の（１）と（２）である。
【００９０】
（１）負荷電流Ｉを考慮することなく燃料供給量ＱaMeOHおよび空気供給量ＱｃAirの制御で、混合液燃料の濃度Ｃと液量Ｖを所定の範囲にて制御することができないと判断した場合。
【００９１】
（２）上記（１）の条件において、ΔＣとΔＶが共に減少もしくはともに増加している場合。
【００９２】
図１に示す燃料電池システム１において、電力調整部８は発電部７から取り出す負荷９に供給する負荷電流Ｉ制御するために、制御部１０と接続されている。すなわち、制御部１０は操作信号Ｓ８を電力調整部８に出力することにより、負荷電流Ｉを制御することができる。負荷電流Ｉの制御範囲は、アノード極側が燃料不足になり、電極が転極するのを防ぐため、発電に必要な燃料供給量ＱaMeOHがある領域における電流を最大負荷電流値Ｉmax（Ａ）とし、下式（８）を満たすように、その負荷電流Ｉ未満の領域で変化させる。
【数８】
2008310996.tif 000010
【００９３】
ただし、燃料供給量ＱａMeOHはアノード極へ供給する混合液燃料の燃料供給量（cc/min）、Ｆはファラデー定数、Ｃは混合液燃料の濃度（M）である。高濃度燃料タンク２から混合タンク４への燃料の供給量は、上記第１の実施形態の条件と同じ流量で一定とする。
【００９４】
本実施形態の制御フローチャートを図１４に示す。まず初めに濃度センサ４２を用い、混合液燃料の濃度を検知し、混合液燃料の濃度が所定の範囲に入っているかどうかを処理部２０で判断する。本実施の形態では発電部７の出力が一定以上維持することが可能な領域である１．５Ｍ〜２．５Ｍを所定の範囲とした。ここで混合液燃料濃度が所定の範囲に入っている場合は、液量センサ４３を用い混合液燃料の液量を検知し、混合液燃料の液量が空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御可能であるかを判断する（Ｋ２０２→Ｋ２０４→Ｋ２０５）。ここで、混合液燃料の液量が制御可能であるかどうかは、所定の上限値、下限値を予め設定しておき、その上限値以下および下限値以上であれば制御可能、それを上回る、もしくは下回る場合には制御不可能と判断することができる。
【００９５】
混合液燃料の液量が空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御可能と判断した場合には空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御可能とし、空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHでの制御、例えば図１２に示す制御へと移行する（Ｋ２０５→Ｋ２０３）。一方、制御不可能と判断した場合には次に混合液燃料の液量が空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉで制御可能かを判断する。ここで、混合液燃料の液量が制御可能であるかどうかは、所定の上限値と下限値を予め設定しておき、検出液量が上限値から下限値までの範囲内にあれば制御可能であると判断し、その範囲から外れる場合には制御不可能と判断する。制御不可能と判断した場合は処理を終了する（Ｋ２０５→Ｋ２０６→Ｋ２１７）。
【００９６】
制御可能と判断した場合は、今現在判断された内容は混合液燃料の濃度は正常、混合液燃料の液量は空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御不可能、および空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉで制御可能という状態なので、空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Iを制御する工程Ｋ２１５に移行する（Ｋ２０６→Ｋ２１４→Ｋ２１５）。燃料循環部５、空気供給部６、電力調整部８の操作量を制御して、ＱｃAir、ＱaMeOH、負荷電流Ｉを調整し、工程Ｋ２１５→Ｋ２１６→Ｋ２０２→Ｋ２０４→Ｋ２０５→Ｋ２０６→Ｋ２１４の制御ループ動作を実行する。そして、燃料循環部５、空気供給部６、電力調整部８を操作する制御ループ動作をある一定の回数以上行っても混合液燃料の液量が正常にならない場合には、その制御ループから抜け出して処理を終了する（Ｋ２１４→Ｋ２１７；時間限定）。
【００９７】
具体的には、制御部１０は、混合液燃料の濃度Ｃが適正であり、混合液燃料の液量Ｖは空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHの操作では制御不可能であるが、空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉの操作では制御可能であると判断した場合は、制御データベース３０の相関データのなかからパラメータα，βを選択する。選択されたα，βは、発電部７で消費される混合液燃料の濃度が１．５Ｍから２．５Ｍまでの範囲に入るように、濃度Ｄ1（制御運転時）と濃度Ｄ0（定格運転時）との差分を小さく抑え（絶対値｜Ｄ1−Ｄ0｜の減少）、かつ消費速度Ｌ1（制御運転時）と消費速度Ｌ0（定格運転時）との差分を増大させる（絶対値｜Ｌ1−Ｌ0|の増大）ものとする。
【００９８】
制御部１０は、選択したα，βから空気供給量ＱｃAirの値、燃料供給量ＱaMeOHの値、負荷電流Ｉの値をそれぞれ決定し、これらの値に基づいて空気供給部６、燃料循環部５、電力調整部８へ操作指令信号Ｓ５，Ｓ４，Ｓ８をそれぞれ出力する。操作指令信号出力から所定時間ΔＴ経過後に、混合液燃料の液量Ｖが所定の範囲に納まったら、空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉの値を定格運転時の値に戻すために、空気供給部６、燃料循環部５、電力調整部８へ操作信号Ｓ５，Ｓ４，Ｓ８をそれぞれ出力する（Ｋ２０３→Ｋ１→Ｋ２→Ｋ３→Ｋ４→Ｋ５→Ｋ６）。また、混合液燃料の液量が所定時間ΔＴ経過後も所定の範囲に入らない場合には、所定の範囲に入るまでループを繰り返す。ただし、このループをＮ回繰り返しても混合液燃料の液量が所定の範囲内にない場合にはループを終了する（Ｋ２０６→Ｋ２１４→Ｋ２１７）。
【００９９】
なお、混合液燃料の濃度は正常、混合液燃料の液量は空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御可能と判断した場合、制御部１０は、燃料循環部５と空気供給部６を操作して濃度Ｃと液量Ｖを制御する図１２に示す制御ループ動作を実行する（Ｋ２０３）。混合液燃料の濃度は正常、混合液燃料の液量は空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御不可能、および空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉで制御可能とと判断した場合、制御部１０は、再び燃料循環部５、空気供給部６、電力調整部８のを操作して濃度Ｃを適正範囲内に抑えつつ液量Ｖを制御する。
【０１００】
また、混合液燃料の濃度が所定の範囲にない場合、次に混合液燃料の液量を検知し、混合液燃料の液量が所定の範囲内であるか処理部２０で判断する。そして、混合液燃料の液量が所定の範囲内にある場合には、空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOHで制御可能であるかを判断する（Ｋ２０２→Ｋ２０８→Ｋ２０９→Ｋ２１０）。
【０１０１】
本実施の形態では、混合液燃料の濃度が下限値１．０Ｍ以上、上限値３．０Ｍ以下の範囲内であれば制御可能と判断し、この範囲から外れる場合には制御不可能と判断することができる。混合液燃料の液量が空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御可能と判断した場合には空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御可能とし、空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHでの制御、例えば図１２に示す制御へと移行する（Ｋ２０３）。
【０１０２】
一方、制御不可能と判断した場合には次に混合液燃料の液量が空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Iで制御可能かを判断する（Ｋ２１０→Ｋ２１１）。ここで、混合液燃料の液量が制御可能であるかどうかは、所定の上限値と下限値を予め設定しておき、その上限値以下および下限値以上の範囲内であれば制御可能と判断し、この範囲から外れる場合には制御不可能と判断することができる。制御不可能と判断した場合は終了する（Ｋ２１１→Ｋ２１７）。
【０１０３】
制御可能と判断した場合は、今現在判断された内容は混合液燃料の濃度は所定の範囲にない、混合液燃料の液量Ｖは空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御不可能であるが、空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉで制御可能という状態にあるので、空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉを制御する工程Ｋ２１５に移行する（Ｋ２１１→Ｋ２１４→Ｋ２１５）。燃料循環部５、空気供給部６、電力調整部８の操作量を制御して、ＱｃAir、ＱaMeOH、負荷電流Ｉを調整し、工程Ｋ２１５→Ｋ２１６→Ｋ２０２→Ｋ２０８→Ｋ２０９→Ｋ２１０→Ｋ２１１→Ｋ２１４の制御ループ動作を実行する。そして、燃料循環部５、空気供給部６、電力調整部８を操作する制御ループ動作をある一定の回数以上行っても混合液燃料の液量が正常にならない場合には、その制御ループから抜け出して処理を終了する（Ｋ２１４→Ｋ２１７；時間限定）。
【０１０４】
具体的には、混合液燃料の濃度Ｃが所定の範囲内になく、混合液燃料の液量Ｖが空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHによっては制御不可能であり、かつ空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉにより制御可能であると判断した場合に、制御部１０は、上記第１の実施の形態と同様にしてα，βを選択し、選択したα，βを用いて混合液燃料の濃度Ｃが１．５Ｍから２．５Ｍまでの所定の範囲となるように発電部７で消費される混合液燃料の濃度Ｄ1の混合液燃料の濃度Ｄ0からの変化を増大させ、混合液燃料の消費速度Ｌ1の混合液燃料の消費速度Ｌ0からの変化を抑制する。すなわち、選択したα、βとなる空気供給量ＱｃAirの値、燃料供給量ＱaMeOHの値、負荷電流Ｉの値をそれぞれ決定し、これらの値に基づいて空気供給部６、燃料循環部５、電力調整部８へ操作指令信号Ｓ５，Ｓ４，Ｓ８をそれぞれ出力する。
【０１０５】
操作指令信号の出力から所定時間ΔＴ経過後に、混合液燃料の濃度Ｃが所定の範囲に納まったら、制御部１０は、空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉを定格運転時の値に戻すために、空気供給部６、燃料循環部５、電力調整部８へ操作信号Ｓ５，Ｓ４，Ｓ８をそれぞれ出力する（Ｋ２０３→Ｋ１→Ｋ２→Ｋ３→Ｋ４→Ｋ５→Ｋ６）。また、混合液燃料の濃度Ｃが所定時間ΔＴ経過後も所定の範囲に入らない場合には、所定の範囲に入るまでループを繰り返す。ただし、このループをＮ回繰り返しても混合液燃料の濃度が所定の範囲内にない場合にはループを終了する（Ｋ２１１→Ｋ２１４→Ｋ２１７）。
【０１０６】
なお、混合液燃料の濃度は正常、混合液燃料の液量は空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御可能と判断した場合、制御部１０は、燃料循環部５と空気供給部６を操作して濃度Ｃと液量Ｖを制御する図１２に示す制御ループ動作を実行する（Ｋ２０３）。混合液燃料の濃度は正常、混合液燃料の液量は空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御不可能、および空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉで制御可能とと判断した場合、制御部１０は、再び燃料循環部５、空気供給部６、電力調整部８を操作して液量Ｖを適正範囲内に抑えつつ濃度Ｃを制御する。
【０１０７】
混合液燃料の濃度が所定の範囲になく、かつ液量も所定の範囲内にないと処理部２０で判断した場合、空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOHで制御可能であるかを判断する（Ｋ２０４→Ｋ２０８→Ｋ２０９→Ｋ２１２）。
【０１０８】
本実施の形態では、下限値１．０Ｍ以上、上限値３．０Ｍ以下の範囲内であれば制御可能と判断し、この範囲から外れる場合には制御不可能と判断することができる。混合液燃料の液量が空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御可能と判断した場合には空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御可能とし、空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHでの制御、例えば図１２に示す制御へと移行する（Ｋ２１２→Ｋ２０３）。
【０１０９】
一方、制御不可能と判断した場合には、次に混合液燃料の液量が空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉの操作で制御可能であるかどうかを判断する（Ｋ２１２→Ｋ２１３）。ここで、混合液燃料の液量が制御可能であるかどうかは、所定の上限値と下限値を予め設定しておき、その上限値から下限値までの範囲内であれば制御可能と判断し、この範囲から外れる場合には制御不可能と判断することができる。制御不可能と判断した場合は終了する（Ｋ２１３→Ｋ２１７）。
【０１１０】
制御可能と判断した場合は、空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉを制御するステップＫ２１５に移行する（工程Ｋ２１３→工程Ｋ２１４→工程Ｋ２１５）。燃料循環部５、空気供給部６、電力調整部８の操作量を制御して、ＱｃAir、ＱaMeOH、負荷電流Ｉを調整し、工程Ｋ２１４→工程Ｋ２１５→工程Ｋ２１６→工程Ｋ２０２→工程Ｋ２０８→工程Ｋ２０９→工程Ｋ２１２→Ｋ２１３→Ｋ２１４の制御ループ動作を実行する。そして、燃料循環部５、空気供給部６、電力調整部８を操作する制御ループ動作をある一定の回数以上行っても混合液燃料の液量が正常にならない場合には、その制御ループから抜け出して処理を終了する（工程Ｋ２１４→工程Ｋ２１７；時間限定）。
【０１１１】
具体的には、混合液燃料の濃度と液量が共に所定の範囲にない、混合液燃料の液量は空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御不可能で、かつ空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉで制御可能という状態であると判断した場合、発電部７で消費される混合液燃料の濃度Ｄ1の混合液燃料の濃度Ｄ0からの変化、発電部７における混合液燃料の消費速度Ｌ1の混合液燃料の消費速度Ｌ0からの変化の重みａ1，ｂ1をつけて混合液燃料の濃度Ｄ1と混合液燃料の消費速度Ｌ1を決定する。
【０１１２】
制御部１０は、Ｄ1，Ｌ1に対応するα，βを選択し，選択されたα，βとなる空気供給量ＱｃAir，燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉの値を決定し、この値に基づいて空気供給部６，燃料循環部５、電力調整部８へ操作指令信号Ｓ５，Ｓ４，Ｓ８をそれぞれ出力する。操作指令信号の出力から所定時間△Ｔ経過後に、混合液燃料の液量Ｃと濃度Ｖが所定の範囲に納まったら、制御部１０は、空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHを定格運転時の値に戻すために、空気供給部６、燃料循環部５、電力調整部８へ操作信号Ｓ５，Ｓ４，Ｓ８を出力する（Ｋ２１４→Ｋ２１５→Ｋ２１６→Ｋ２０２→Ｋ２０４→Ｋ２０５→Ｋ２０３）。
【０１１３】
また、混合液燃料の濃度Ｃと液量Ｖが所定時間ΔＴ経過後も所定の範囲に入らない場合には所定の範囲に入るまで制御ループを繰り返す。ただし、このループをＮ回繰り返しても混合液燃料の濃度Ｃと液量Ｖが所定の範囲内にない場合にはループを終了する（Ｋ２１２→Ｋ２１３→Ｋ２１４→Ｋ２１５→Ｋ２１６→Ｋ２０２→Ｋ２０８→Ｋ２０９→Ｋ２１２→Ｋ２１３→Ｋ２１４→Ｋ２１７）。
【０１１４】
なお、混合液燃料の濃度は正常、混合液燃料の液量は空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御可能と判断した場合、制御部１０は、燃料循環部５と空気供給部６を操作して濃度Ｃと液量Ｖを制御する図１２に示す制御ループ動作を実行する（Ｋ２０３）。混合液燃料の濃度は正常、混合液燃料の液量は空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御不可能、および空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉで制御可能と判断した場合、制御部１０は、再び燃料循環部５、空気供給部６、電力調整部８を操作して液量Ｖ及び濃度Ｃを制御する。
【０１１５】
本実施の形態によれば、ＱｃAirとＱaMeOHばかりでなく負荷電流Ｉを制御対象に追加するので、さらに濃度と液量の制御領域が広がる。
【０１１６】
（第３の実施形態）
次に、本発明の第３の実施形態を説明する。  
第３の実施形態では、混合液燃料の濃度Ｃと液量Ｖを調整するために、燃料循環部５または空気供給部６を制御するとともに、さらに高濃度燃料供給部３を制御して、燃料供給量ＱconcMeOHを変化させる。
【０１１７】
混合液燃料の濃度を調整する過程において、混合液燃料の濃度が所定の濃度（例えば１．５Ｍ）より低くなった場合、燃料循環部５を制御して燃料供給量ＱaMeOHを調整発電に充分なメタノールが発電部７のアノード極側の触媒層に供給されず、発電部７の発電電圧が低下する傾向がある。一方、混合液燃料の濃度が所定の濃度（例えば２．５Ｍ）よりも高くなった場合、発電に対して過剰なメタノールが発電部７のアノード極側の触媒層に供給され、βが増大し発電部７の発電電圧が低下する傾向がある。また、さらに混合液燃料の濃度が高くなると、発電部７の寿命を著しく縮めてしまうことがある。この濃度の値は発電部７に用いる触媒の種類や電極の構成によって変化する．そこで、燃料循環部５および空気供給部６を制御すると同時に、燃料供給部３で燃料供給量ＱconcMeOHを制御する。
【０１１８】
なお、この燃料供給量ＱconcMeOHを制御する場合の条件は、次の（ａ）と（ｂ）である。
【０１１９】
（ａ）混合液燃料の濃度が所定の濃度以下で、かつ混合タンク内の混合液燃料の液量が原燃料または高濃度燃料の供給量を増加可能な程度である場合。
【０１２０】
（ｂ）混合液燃料の濃度が所定の濃度以上で、かつ混合タンク内の混合液燃料の液量が原燃料または高濃度燃料の供給停止または供給量を減少可能な程度である場合。
【０１２１】
本実施形態の制御フローチャートを図１５に示す。まず初めに濃度センサ４２を用い、混合液燃料の濃度を検知し、混合液燃料の濃度が所定の範囲に入っているかどうかを処理部２０で判断する。本実施の形態では発電部７の出力が一定以上維持することが可能な領域である１．５Ｍ〜２．５Ｍを所定の範囲とした。ここで、混合液燃料濃度が所定の範囲に入っている場合は、液量センサ４３を用い混合液燃料の液量を検出し、処理部２０は混合液燃料の液量Ｖが所定の範囲内に入っているかどうかを判断する。液量Ｖが所定の範囲内に入っている場合は、第１の実施の形態と同様にして混合液燃料の濃度と液量がともに所定の範囲に納まっているので、現状の空気供給量ＱｃAir，燃料供給量ＱaMeOHを維持する（Ｋ３０１→Ｋ３０２→Ｋ３０３→Ｋ３０４→Ｋ３０５→Ｋ３０６）。
【０１２２】
混合液燃料の濃度が所定の範囲内に入っていた場合に、次に混合液燃料の液量を検知した結果、混合液燃料の液量が所定の範囲内に入っていないと判断した場合は、第１の実施の形態と同様にその混合液燃料の液量が制御可能であるかを判断する（Ｋ３０１→Ｋ３０２→Ｋ３０３→Ｋ３０４→Ｋ３０５→Ｋ３０７）。制御不可能と判断した場合は終了する（Ｋ３０７→Ｋ３１６）。
【０１２３】
制御可能と判断した場合は、制御部１０は、上記第１の実施の形態と同様にしてα，βを選択し、選択したα、βから空気供給量ＱｃAirの値と燃料供給量ＱaMeOHの値を決定し、これらの値に基づいて空気供給部６と燃料循環部５へ操作指令信号Ｓ５，Ｓ４をそれぞれ出力する。
【０１２４】
そして、操作指令信号の出力から所定時間ΔＴ経過後に、混合液燃料の液量が所定の範囲に納まったら、制御部１０は、空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHを定格運転時の値に戻すために、燃料循環部５と空気供給部６に操作信号Ｓ４，Ｓ５をそれぞれ出力する（Ｋ３０７→Ｋ３１２→Ｋ３１３→Ｋ３１４→Ｋ３０２→Ｋ３０３→Ｋ３０４→Ｋ３０５→Ｋ３０６）。
【０１２５】
また、混合液燃料の液量Ｖが所定時間ΔＴ経過後も所定の範囲に入らない場合には、所定の範囲に入るまで制御ループを繰り返し、このループをＮ回繰り返しても混合液燃料の液量が所定の範囲内にない場合にはループを終了する（Ｋ３０７→Ｋ３１２→Ｋ３１３→Ｋ３１４→Ｋ３０２→Ｋ３０３→Ｋ３０４→Ｋ３０５→Ｋ３０７→Ｋ３１２→Ｋ３１６）。
【０１２６】
混合液燃料の濃度が所定の範囲にない場合、制御部１０は混合液燃料の液量を検出し、混合液燃料の液量が所定の範囲内であるかどうかを判断する。そして混合液燃料の液量が所定の範囲内にある場合には、混合液燃料の濃度が制御可能であるかを判断する（Ｋ３０１→Ｋ３０２→Ｋ３０３→Ｋ３０８→Ｋ３０９→Ｋ３１０）。
【０１２７】
制御可能と判断した場合は、制御部１０は、第１の実施の形態と同様にα，βを選択し、選択したα、βから空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHの値を決定し、空気供給部６と燃料循環部５に操作指令信号Ｓ５，Ｓ４をそれぞれ出力する。そして操作指令信号の出力から所定時間ΔＴ経過後に、混合液燃料の濃度が所定の範囲に納まったら、制御部１０は、空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHを定格運転時の値に戻すために、燃料循環部５と空気供給部６に操作信号Ｓ４，Ｓ５をそれぞれ出力する（Ｋ３１０→Ｋ３１２→Ｋ３１３→Ｋ３１４→Ｋ３０２→Ｋ３０３→Ｋ３０４→Ｋ３０５→Ｋ３０６）。
【０１２８】
また、混合液燃料の濃度Ｃが所定時間ΔＴ経過後も所定の範囲に入らない場合には、所定の範囲に入るまで制御ループを繰り返し、このループをＮ回繰り返しても混合液燃料の濃度Ｃが所定の範囲内にない場合にはループを終了する（Ｋ３１０→Ｋ３１２→Ｋ３１３→Ｋ３１４→Ｋ３０２→Ｋ３０３→Ｋ３０８→Ｋ３０９→Ｋ３１０→Ｋ３１２→Ｋ３１６）。
【０１２９】
また、制御不可能と判断した場合は、燃料供給部３へ操作指令信号を出力する。（Ｋ３１５）具体的には、工程Ｋ３０２にて検知された混合液燃料の濃度Ｃが所定の範囲以下、例えば下限値１．０Ｍ以下の場合は、燃料供給部３へ燃料供給量ＱconcMeOHを増加させる操作指令信号を出力する。また、工程Ｋ３０２にて検出された濃度Ｃが、所定の範囲以上、例えば上限値３．０Ｍ以上の場合は、燃料供給部３へ燃料供給量ＱconcMeOHを減少させる操作指令信号を出力する。燃料供給部へ操作指令信号を出力した後には、再び混合液燃料の濃度Ｃを判断する（Ｋ３１５→Ｋ３０２→Ｋ３０３）。
【０１３０】
混合液燃料の濃度Ｃが所定の範囲になく、かつ液量Ｖも所定の範囲内にないと処理部２０で判断した場合は、混合液燃料の濃度Ｃと液量Ｖが制御可能であるかを判断する（Ｋ３０１→Ｋ３０２→Ｋ３０３→Ｋ３０８→Ｋ３０９→Ｋ３１１）。
【０１３１】
制御可能と判断した場合は、制御部１０は、発電部７で消費される混合液燃料の濃度Ｄ1の混合液燃料の濃度Ｄ0からの変化、発電部７における混合液燃料の消費速度Ｌ1の混合液燃料の消費速度Ｌ0からの変化の重みａ1，ｂ1をつけて混合液燃料の濃度Ｄ1、混合液燃料の消費速度Ｌ1を決定する。そしてこれらに対応するα，βを選択し、選択されたα，βとなる空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHの値を決定し、空気供給部６と燃料循環部５に操作指令信号Ｓ５，Ｓ４をそれぞれ出力する。そして操作指令信号の出力から所定時間△Ｔ経過後に、混合液燃料の液量と濃度が所定の範囲に納まったら、制御部１０は、空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHを定格運転時の値に戻すために、燃料循環部５と空気供給部６に操作信号Ｓ５，Ｓ４をそれぞれ出力する（Ｋ３１１→Ｋ３１２→Ｋ３１３→Ｋ３１４→Ｋ３０２→Ｋ３０３→Ｋ３０４→Ｋ３０５→Ｋ３０６）。
【０１３２】
また、混合液燃料の濃度と液量が所定時間ΔＴ経過後も所定の範囲に入らない場合には所定の範囲に入るまで制御ループを繰り返し、このループをＮ回繰り返しても混合液燃料の濃度Ｃと液量Ｖが所定の範囲内にない場合にはループを終了する（Ｋ３１１→Ｋ３１２→Ｋ３１３→Ｋ３１４→Ｋ３０２→Ｋ３０３→Ｋ３０８→Ｋ３０９→Ｋ３１１→Ｋ３１２→Ｋ３１６）。
【０１３３】
また、制御不可能と判断した場合は、処理部２０は、燃料供給量ＱconcMeOHを制御することにより混合液燃料の液量Ｖを制御可能かどうかを判断する（Ｋ３１１→Ｋ３１７）。ここで、混合液燃料の液量が制御可能であるかどうかは、所定の上限値、下限値を予め設定しておき、その上限値以下および下限値以上の範囲内であれば制御可能、この範囲から外れる場合には制御不可能と判断することができる。この所定の上限値、下限値とは工程Ｋ３０７や工程Ｋ３１１の制御可能かどうかの判断の基準とは異なる値で、燃料供給量ＱconcMeOHを制御することにより制御可能かどうかを判断するための所定の範囲である。
【０１３４】
混合液燃料の液量が燃料供給量ＱconcMeOHを制御することにより制御可能と判断した場合は、燃料供給部３へ操作指令信号を出力する（Ｋ３１５）。具体的には、工程Ｋ３０２にて検知された混合液燃料の濃度が、所定の範囲以下、例えば下限値１．０Ｍ以下の場合は、燃料供給部３へ燃料供給量ＱconcMeOHを増加させる操作指令信号を出力する。また、工程Ｋ３０２にて検出された混合液燃料の濃度が、所定の範囲以上、例えば上限値３．０Ｍ以上の場合は、燃料供給部３へ燃料供給量ＱconcMeOHを減少させる操作指令信号を出力する。燃料供給部へ操作指令信号を出力した後には、再び混合液燃料の濃度を判断する（Ｋ３１５→Ｋ３０２→Ｋ３０３）。
【０１３５】
混合液燃料の液量が燃料供給量ＱconcMeOHを制御することにより制御不可能と判断した場合は、終了する（Ｋ３１７→Ｋ３１５）。
【０１３６】
本実施の形態によれば、ＱｃAirとＱaMeOHばかりでなくＱconcMeOHを制御対象に追加するので、さらに濃度と液量の制御可能領域が広がる．
（第４の実施形態）
本実施形態では主に自然力（例えば毛管力）を利用して燃料を輸送するパッシブ型燃料電池システム１Ａについて説明する。本実施形態のパッシブ型燃料電池システム１Ａは、操作量が制御可能な燃料供給部３および空気供給部６を必ずしも必要としない点で第１の実施の形態乃至第３の実施の形態に示す燃料電池システム１とは異なる。
【０１３７】
図１６に示すように、燃料電池システム１Ａは、発電部７、高濃度燃料タンク２、混合タンク４、電力調整部８、気液分離部４１、空冷ファン７１もしくはヒータ７３の少なくともいずれか一方、温度センサ７２および制御部１０Ａを備えている。
【０１３８】
燃料電池システム１Ａの全体は制御部１０Ａによって統括的に制御されるようになっている。制御部１０Ａは信号線によって発電部７および補機にそれぞれ接続され、制御部１０Ａと発電部７および補機との間で各種の信号が送受信されるようになっている。例えば、濃度センサ４２は、混合タンク４内の混合液燃料（例えばメタノール水溶液）の濃度を検出し、濃度検出信号Ｓ１を制御部１０Ａに送る。温度センサ７２は、発電部７の温度を検出し、温度検出信号Ｓ３を制御部１０Ａに送る。
【０１３９】
制御部１０Ａは、図１７に示すように、検出信号Ｓ１，Ｓ３と制御データベース３０Ａのプロセスデータとに基づいて各種の制御量を求め、求めた制御量と処理部２０の各種パラメータ値とに基づいて各種の操作量を求め、操作指令信号Ｓ７，Ｓ８，Ｓ９をファン７１、電力調整部８、ヒータ７３のいずれか１つ又は２つ以上に出力するようになっている。例えば、制御部１０Ａから電力調整部８に操作信号Ｓ８を出力すると、負荷９にかかる負荷電流Ｉが所望値に調整される。なお、制御データベース３０Ａには、図１７に示すように、プロセスデータとして燃料供給量ＱaMeOH、空気供給量ＱｃAir、負荷電流Ｉとα、βとを関係づける表が格納されている。
【０１４０】
発電部７は混合タンク４に隣接して設けられ、そのＭＥＡのアノード極は混合タンク４内の混合液燃料が接触可能に設けられている。また、カソード極は燃料電池システム１の外部の空気が供給可能な位置に設けられ、また、副生成物である水をシステム外部へ排出可能な位置に設けられている。
【０１４１】
さらに、発電部７は、ファン７１、もしくはヒータ７３の少なくともいずれか一方および温度センサ７２を有している。ファン７１およびヒータ７３は発電部７の温調手段として用いられる。ファン７１は、冷たい空気を発電部７に吹付け、発電部７を冷却する。ヒータ７３は、図示しない電源からの給電により抵抗発熱し、発電部７を加熱する。温度センサ７２は、発電部７の温度を検出し、温度検出信号Ｓ３を制御部１０Ａに送るものである。また、ファン７１はＭＥＡのカソード極に対し空気を供給し、副生成物を排出する手段として用いられる。
【０１４２】
アノード極に供給する混合液燃料には液体を用いる。以下、混合液燃料の一例としてメタノール溶液を考えることとする。高濃度燃料タンク２は、原燃料（例えば純度９９．９％以上のメタノール液）または少量の水を含む高濃度燃料（例えば濃度が１０Ｍ以上のメタノールと水の混合溶液）を貯えるものである。高濃度燃料タンク２は図示しない補給口から燃料の補給が受けられるようになっている。
【０１４３】
混合タンク４は、ラインＬ１を介して高濃度燃料タンク２に連通している。混合タンク４では、高濃度燃料タンク２からの原燃料または高濃度燃料と、発電部７のアノード極から戻ってくる混合溶液とが混合される。混合タンク４は内部を混合液燃料で満たされるようにする機構を有する。そこで、混合タンク４上部に高濃度燃料タンク２を取り付けて、混合タンク４の液量が減少すると、重力によって高濃度燃料タンク２から原燃料または高濃度燃料が補充される構造にする。なお、混合タンク４には初期濃度が１．５Ｍから２．５Ｍ（モル／リットル）までの範囲の希釈メタノール水溶液が収容されており、上記高濃度燃料タンク２からの水頭差もしくはガス圧により混合タンク４から発電部７へ向けて混合液燃料が供給されるようになっている。
【０１４４】
発電部７には気液分離部４１が取り付けられている。気液分離部４１は、混合溶液から二酸化炭素ガスを分離するための気液分離膜を有している。気液分離部４１は発電部７の上方に設けられており、重力を利用し気液分離部４１を通して二酸化炭素を排出する。
【０１４５】
混合タンク４は、混合液燃料の濃度を検出する手段として濃度センサ４２を備えている。濃度センサ４２は、混合タンク４の内部の適所に取付けられる。しかし、濃度センサ４２は本発明システムでは任意の構成要素である。濃度センサ（ハードウエア）の代わりにソフトウエアによっても燃料の濃度を検知することができるからである。すなわち、発電部７の出力や温度の情報から燃料濃度を推定するコンピュータプログラムを制御部１０Ａに保有させることができる。なお、濃度センサ４２には、例えば超音波方式や近赤外線多波長光方式の濃度センサを用いることができる。
【０１４６】
電力調整部８は、発電部７からの出力を負荷９に円滑に取り出すために、発電部８と負荷９との間に設けられている。電力調整部８の回路は制御部１０の出力側に接続され、負荷９にかかる負荷電流Ｉが制御されるようになっている。なお、発電部８で発電された電力はリード線８１を介して電力調整部８に出力される。
【０１４７】
本実施形態の燃料電池システム１Ａでは燃料供給部５や空気供給部６を必ずしも必要としない構造なので、燃料電池システム１Ａを簡略化を実現できるが、第１の実施の形態に示す燃料電池システム１のように燃料供給部５および空気供給部６を操作してα，βを変化させ、混合液燃料の濃度を制御することが必ずしもできるものではない。また、燃料供給部３も必ずしも必要としない構造なので、燃料供給部３を操作して混合液燃料の濃度を制御することが必ずしもできるものではない。
【０１４８】
このような場合、発電部７の温度Ｔや電力調整部８を操作量とし、アノード極へ供給する混合液燃料の濃度を制御する。発電部７の温度Ｔを操作するためには、温度センサ７２（例えば熱電対）で発電部７の温度をモニターしながら、ファン７１の回転数を調整して発電部７を冷却の度合いを制御するか、またはヒータ７３に供給するエネルギーを調整して発電部７を加熱する度合いを制御する。
【０１４９】
図１０、図１１の結果より混合液燃料の濃度を濃度センサ４２が検出し、検出された混合液燃料の濃度が高いと制御部１０Ａが判断した場合には、電力調整部８を操作して発電部７から取り出す負荷電流Ｉを増加させる。この時、ファン７１の回転数を上げる操作またはヒータ７３に供給するエネルギーを減少させる操作を行う。この時、発電部７の温度Ｔを下げて混合タンク４内の混合液燃料の液量の減少を抑制することが好ましい。負荷電流Ｉを増加させることにより混合タンク４内の混合液燃料の液量が減少すると、その減少した分だけ高濃度燃料タンク２から混合タンク４内へ原燃料または高濃度燃料が流れ込むので、温度Ｔを下げることで原燃料または高濃度燃料の消費量を抑制することができるためである。
【０１５０】
逆に、検出された混合液燃料の濃度が低いと制御部１０Ａが判断した場合には、電力調整部８を操作して発電部１０から取り出す負荷電流Ｉを減少させる。この時、ファン７１の回転数を下げる操作または、ヒータ７３に供給するエネルギーを増加させる操作を行う。この時発電部７の温度Ｔを上げて混合タンク４内の混合液燃料の液量の増加を抑制することが好ましい。負荷電流Ｉを増加させることにより混合タンク４内の混合液燃料の液量が増加すると，その増加した分だけ高濃度燃料タンク２から混合タンク４内への原燃料または高濃度燃料の流れ込みが少なくなるので、温度Ｔを上げることで混合タンク４内の混合液燃料の濃度の低下を抑制することができるためである。
【０１５１】
以上より、混合液燃料の濃度および液量の状態に応じて、そのいずれかもしくはその両方が異常と制御部が判断した場合、発電部温度Ｔと負荷電流値Ｉとα，βとの相関に基づいて発電部温度Ｔか負荷電流Ｉかもしくはその両方を操作し、濃度を制御することができる。
【０１５２】
上記実施形態の他にも燃料循環部、燃料供給部、空気供給部、電力調整部（負荷電流）、温調手段（発電部温度）の５つの操作量を種々組み合わせることにより混合液燃料の濃度と液量の制御が可能となる。
【０１５３】
（第５の実施形態）
図１８には、図１に示した燃料電池システムを変形した他の実施の形態が示されている。
【０１５４】
図１８に示された燃料電池システムについて、図１に示されるシステムに付した符号と同様の符号を付して説明を省略し、以下に簡略に説明する。各部の詳細な説明に関しては、同一符号を付した各部の説明を再度参照されたい。図１８に示された燃料電池システムは、電力を発生する発電部７、燃料となるメタノールもしくはメタノールと少量の水を含んだメタノール水溶液を貯える高濃度燃料タンク２、および発電に必要な補器を備えている。この補器は、高濃度燃料タンク２から高濃度燃料を供給する燃料供給部３、供給された高濃度燃料と回収された未反応の混合溶液とを混合する混合タンク４、混合タンク４から燃料を供給して燃料を循環させる燃料循環部５、電力が供給されるべき負荷９から構成されている。また、この補器は、発電部７から出力される電力を調整して負荷に供給する電力調整部８、燃料電池システムの各部を制御する制御部１０、発電部７に供給される燃料濃度を検出する濃度センサ４２、混合タンク４内の燃料の液量を検出する液量センサ４３、発電部７を冷却すると共に後に述べるようにこの発電部７内のカソード側に空気を供給するファン７１及び発電部７の温度を監視する温度センサ７２から構成されている。
【０１５５】
ここで、混合タンク４は発電部に供給するための所定の濃度のメタノール水溶液を貯える。燃料循環部５は、混合タンク４内のメタノール水溶液を発電部７に送り、未反応の混合溶液を再び混合タンクに戻している。燃料供給部３は混合タンクに高濃度燃料タンク１の燃料を供給する。電力調整部８は負荷９で必要な電力状態に応じて発電部７に対する外部負荷を調整している。また、発電部７他に外部電源（図示しない外部バッテリー）が取り付けている場合、発電部７で生成した電力は、この外部電源（外部バッテリー）に充電可能とする。気液分離部４１は発電部７の反応で生成した気体（二酸化炭素）を混合溶液から分離して発電部７外に排出する。気液分離部４１は、図１８に示されるように発電部７の内部に取り付けても良く、発電部７と混合タンク４との間のラインＬ５或いは混合タンク４内に設けても良い。濃度センサ４２は、発電部７に供給する燃料濃度を検知する。図１８に示されるシステムにおいては、濃度センサ４２は燃料供給部５と発電部７の間のラインＬ４に設置しているが、図１に示されるように混合タンク４内もしくは混合タンク４と燃料循環部５との間のラインＬ３或いはＬ４に設けても良い。また、燃料の濃度を示す濃度情報が発電部７からの出力等から判断される場合には、濃度センサ４２は特に設けられなくとも良い。液量センサ４３は混合タンク４内のメタノール水溶液液量を検知する。温度センサ７２は発電部７の温度を検知し、この検知に応じて制御されるファン７１は発電部７内で生ずる電気化学反応に伴い発熱する発電部７を冷却し、発電部７の温度を調整して所定温度範囲に維持している。また、このファン７１から供給される空気が発電部７のカソード極側にブリージングとして取り込まれ、メタノール水溶液燃料が発電部７のアノード極側へ燃料循環部により取り込まれて発電されて電力が電力調整部８を介して負荷９に供給される。
【０１５６】
図１に示される発電部７には、空気供給部６からラインL6を介して空気が供給されるに対して、図１８に示される燃料電池システムにおいては、空気供給部６及びラインＬ６、Ｌ７が設けられず、ファン７１から空気が発電部７に供給され、このファン７１からの空気によって発電部７が冷却される。また、濃度センサ４２が混合タンク４３に設けられず、燃料循環部５から発電部７に燃料を供給するラインL4に濃度センサ４２が設けられている。
【０１５７】
発電部７は、ファン７１から空気が供給されるに適するようにカソード極側の空間が外部に開放されている構造を有している。即ち、米国出願公開公報US 2007/0072051 A1（対応の日本国特許出願公開公報２００７−９５５８１）に開示されるようにアノード極側には、燃料が流通されるような流路が形成され、この流路から触媒層／電解質膜／触媒層に燃料が浸透される。また、カソード極側は、多孔質材料で作られ流路板で構成され、カソード極側が外気に露出される構造に形成されている。アノード極側では、燃料、即ち、メタノールと水との電気化学反応によって二酸化炭素、水素イオン及び電子が発生され、カソード側では、ファン７１から供給されている空気に含まれる酸素と水素イオンが反応して水が生じる。生じた水はカソード側の多孔質材料中に吸収されると共に供給された空気中に放出される。アノード側で生じた二酸化炭素は、発電部７に設けられた気液分離部４１で混合溶液（アノード極で消費されなかった未反応燃料と水の混合溶液）から分離されて外部に放出される。混合溶液は、アノード回収路としてラインＬ５を介して混合タンク４に戻されている。
【０１５８】
尚、図１８に示した発電部７は、米国出願公開公報US 2007/0072051 A1（対応の日本国特許出願公開公報２００７−９５５８１）に開示された構造に限らず、カソード側が外部に開放されて外部から空気流を供給可能な構造であれば種々の構造、一例として米国出願公開公報US 2006/0029851 A1に開示された構造が採用されても良い。
【０１５９】
図１８に示された燃料電池システムにおいて、燃料循環部５が動作されて混合タンク４から発電部７のアノード極に混合液燃料が供給され、ファン７１からカソード極に空気を供給する。システム１が電力調整部８を介して負荷９に接続されると、発電が開始され、アノード極ではメタノールと水が酸化反応し、またクロスオーバーによる移動によってメタノールと水が消費される。
【０１６０】
発電部７で消費されなかった混合溶液および二酸化炭素（反応生成物）は、気液分離部４１に供給される。この気液分離部４１において、混合溶液および二酸化炭素（反応生成物）は、分離されて混合溶液がラインＬ５に供給され、二酸化炭素（反応生成物）が発電部７外に放出される。また、混合溶液は、ラインＬ５を通って混合タンク４内に送られる。燃料供給部３は、混合タンク４内の燃料レベルに依存して混合タンク４に原燃料または高濃度燃料を高濃度燃料タンク２に供給する。例えば、発電部７で消費されるメノールと水の流束（フラックス）に等しい流量の原燃料または高濃度燃料が混合タンク４に供給される。
【０１６１】
センサ４２，４３により混合タンク４内の混合液燃料の濃度および液量をそれぞれ計測し、その計測データＳ１，Ｓ２を制御部１０に送る。制御部１０は、計測データＳ１，Ｓ２と所定のプロセスデータとに基づいて、混合タンク４内の混合液燃料の濃度と液量が適正になるように、燃料循環部５、燃料供給部３及びファン７１を操作する。従って、燃料電池システムにおいては、適正な濃度を有する混合液燃料が発電部７に適正供給率で供給され、発電部７から最適条件下で電力が出力される。
【０１６２】
次に、図１８に示される燃料電池システムにおける発電部７に供給する燃料濃度の制御方法及び混合タンク４内に貯えられるメタノール水溶液燃料液量の制御方法について説明する。
【０１６３】
燃料濃度の制御方法及び燃料液量の制御方法は、夫々図１９及び図２０に示され、夫々独立して燃料電池システムの運転中において実行可能であり、燃料濃度及び燃料液量が独立して制御される。また、図２１及び図２２には、図１９及び図２０の処理に関連して発電部７の温度を制御するために発電部７に対する外部負荷を調整するフローチャートが示されている。
【０１６４】
尚、図１９及び図２０の制御方法並びに図２１及び図２２の温度制御方法は、図１８に示される燃料電池システムに限らず、図１に示される燃料電池システムにおいても適用可能で、図１に示される燃料電池システムにおいて、燃料濃度及び燃料液量が独立して制御されても良いことは明らかである。
【０１６５】
図１９に示されるように液量制御においては、始めにステップＳ１０に示されるように液量センサ４３が混合タンク４内の液量を検知する。そして、液量センサ４３からのセンサ信号Ｓ２を基にステップＳ１２に示すように液量が所定の範囲にあるかが判断される。ステップＳ１２において、混合タンク４内の液量が所定の範囲内にある場合には、混合タンク４から発電部７に適正な液量を供給し続けることができることから、ステップＳ１４に示すように発電部７の温度が維持されて燃料電池システムの運転が継続される。ここで、発電部７の温度を維持する為に、温度センサ７２からのセンサ信号Ｓ３に基づいてファン７１の動作が制御されている。即ち、温度センサ７２からのセンサ信号Ｓ３のレベルが維持されるようにファン７１が制御されて送風量が調整される。
【０１６６】
一方、ステップＳ１２において、混合タンク４内の液量が所定の範囲内になく、ステップＳ１６に示すように液量が低下している場合には、混合タンク４から発電部７に適正な液量を供給し続けることができないことから、ステップＳ１８に示すように発電部７の温度が低下される。発電部７の温度を低下させるには、温度センサ７２からのセンサ信号Ｓ３に基づいてファン７１の流量が増加される。
【０１６７】
また、図２１を参照して説明されるように発電部７の発熱量は、発電部７に接続される負荷９を含む外部回路の負荷を下げるほど少なくなる。従って、負荷９を含む外部回路の負荷が低下されることで発電部７の温度を低下させることができる。発電部７の温度が低下されることで、燃料の消費量が低下され、混合タンク４内の液量の低下が抑制される。
【０１６８】
ステップＳ１２において、混合タンク４内の液量が所定の範囲内になく、しかも、ステップＳ１６において、混合タンク４内の液量が低下せず、液量が増加している場合には、ステップＳ２０に示すように発電部７の温度が増加される。発電部７の温度を上昇させる為に温度センサ７２からのセンサ信号Ｓ３に基づいてファン７１の回転数が低下されてファン７１から供給される空気の流量が減少される。発電部７の温度が上昇されることで発電部７における燃料の消費量が増加され、混合タンク４内の液量が低下される。
【０１６９】
また、後に図２２を参照して説明するように発電部７の発熱量は、負荷を上げるほど多くなるため、発電部７に接続される負荷９を含む外部回路の負荷を上げることで発電部７の温度を上げることができる。その他、ヒータ（図示せず）が発電部７に設けられ、このヒータが温度センサ７２からのセンサ信号Ｓ３に基づいてヒータ温度が調整されて発電部７の温度が上昇されるように制御されても良い。
【０１７０】
上述したように外部負荷を低下させることで発電部７の温度を下げる場合には、制御部１０が図２１のステップＳ４０に示すように発電部７における温度を低下させる指示信号Ｓ８が電力制御部８に出力される。この指示信号Ｓ８に応じて電力調整部８は、負荷調整動作に移行される。温度センサ７２からの出力に応じて制御部１０は、ステップＳ４２に示すように発電部７に対する予め定められた負荷の値を指示する制御信号Ｓ８を電力制御部８に与える。この制御信号Ｓ８に応じて電力制御部８は、負荷９を含む外部負荷の値を調整するように内部の回路を切り替え、発電部７に接続される負荷９を含む外部負荷の値が低い値に切り替えられる。外部負荷の切り換え後、発電部７から取り出され電力が電力制御部８で検出される。ステップＳ４４において、出力される電力が不足しない場合には、ステップＳ４８に示すようにシステムの運転が継続されて選定された外部負荷で電力が発電部７から取り出される。ステップＳ４４において、出力される電力が不足する場合には、ステップＳ４６に示すように外部電源（図示せず）、例えば、外部バッテリーから補助電力が電力調整部８で調整されて負荷９に出力される。
【０１７１】
このように発電部７の温度を素早く下げることで、図１１に示すように、液量は次第に増加される。そして液量センサが液量を検知して液量が所定の範囲に戻ったと検知されると、発電部７の温度が所定の温度に戻され、運転が継続される。
【０１７２】
上述したように外部負荷を増加させることで発電部７の温度を上昇させる場合には、制御部１０が図２２のステップＳ５０に示すように発電部７における温度を上昇させる指示信号Ｓ８が電力制御部８に出力される。この指示信号Ｓ８に応じて電力調整部８は、負荷調整動作に移行される。温度センサ７２からの出力に応じて制御部１０は、ステップＳ５２に示すように発電部７に対する予め定められた負荷の値を指示する制御信号Ｓ８を電力制御部８に与える。この制御信号Ｓ８に応じて電力制御部８は、負荷９を含む外部負荷の値を調整するように内部の回路を切り替え、発電部７に接続される負荷９を含む外部負荷の値が大きな値に切り替えられる。外部負荷の切り換え後、発電部７から取り出され電力が電力制御部８で検出される。ステップＳ５４において、出力される電力が過剰でない場合には、ステップＳ５６に示すようにシステムの運転が継続されて選定された外部負荷で電力が発電部７から取り出される。ステップＳ５４において、出力される電力が過剰である場合には、ステップＳ５８に示すように外部電源（図示せず）、例えば、外部バッテリーに電力調整部８を介して出力される余剰電力が供給され、この外部電源が充電される。
【０１７３】
このように発電部７の温度を素早く上げることで、図１１に示すように、液量は次第に低下される。そして液量センサが液量を検知し、液量が所定の範囲に戻ったと検知したら、発電部の温度を所定の温度に戻し、運転を継続する。
【０１７４】
図２０に示される濃度制御においては、ステップS２２に示すように濃度センサ４２からのセンサ出力に基づいて燃料の濃度が検知される。図１或いは図１８に示される燃料電池システムが濃度センサ４２を備えていない場合には、ステップＳ２２では、発電部７からの出力電力が電力調整部８でモニターされてこの出力電力を基に濃度が制御部１０で推定される。ステップＳ２４において、検出濃度或いは推定濃度が所定の範囲内にあるかが判断される。検出濃度或いは推定濃度が所定の範囲内にある場合、燃料供給部３が制御されて燃料供給量がそのままに維持されて運転が続行される。
【０１７５】
一方、ステップＳ２４において、検出濃度或いは推定濃度が所定の範囲内になく、その濃度が低下している場合には、ステップＳ３０に示すように燃料供給部３が制御されて、燃料供給部３からの燃料供給量が所定値よりも増加される。高濃度の燃料が燃料供給部３から混合タンク４に供給されて燃料濃度が増加される。高濃度の燃料の供給量が増加された状態で、ステップＳ２２に示すように再び燃料濃度が検知され続ける。ステップＳ２４において、濃度が所定の範囲内に戻されると、ステップＳ２６において、燃料供給部３からの燃料供給量の増加を停止して燃料供給量が所定の値に戻され、その供給量が維持される。ステップＳ２８において、燃料濃度が増加していることが判明した場合には、ステップＳ３２に示すように燃料供給部３が制御されて燃料供給量が所定値よりも減少される。高濃度の燃料の供給量が減少された状態で、ステップＳ２２に示すように再び燃料濃度が検知され続ける。燃料濃度が所定の範囲内に戻されると、ステップＳ２６において、燃料供給部３からの燃料供給量の減少を停止して燃料供給量が所定の値に戻され、その供給量が維持される。
【０１７６】
図１９及び図２０のフローチャートに基づいて燃料電池システムが運転された例が図２３〜図２５に示されている。運転中、燃料循環部５の流量は略一定とした。図２３に示すように運転開始後の４０分〜９０分の期間に外部負荷が低下されて発電部７の温度が所定の温度の６０℃より低下させると、図２４に示すように燃料の液量を増大させることができた。次に、運転開始後の１１０分〜１６０分の期間に外部負荷が増加されて発電部７の温度が所定の温度の６０℃より増加されると、図２４に示すように燃料の液量を低下させることができた。図２５に示すように、燃料の濃度は、図２０に示すように独立して燃料供給部３を操作して燃料供給量を調整することで所定の範囲に維持することができた。発電部７の温度制御並びに発電部７に供給され、燃料濃度を制御することができることから、燃料電池システムは長時間に亘り高い発電効率での運転を実現することができる。
【０１７７】
（第６の実施形態）
図２６には、図１８に示した燃料電池システムを変形した他の実施の形態が示されている。図２６においては、図１及び図１８に示した符号と同様の符号を同一部分、同一箇所に付してその説明を省略する。
【０１７８】
図２６に示される燃料電池システムは、発電部７、燃料となるメタノールもしくはメタノールと少量の水を含んだメタノール水溶液を貯えた高濃度燃料タンク２、および発電に必要な補器を備えている。この補器は、燃料供給部３、燃料循環部５、電力調整部８、負荷９、制御部１０、濃度センサ４２、ファン７１、温度センサ７２から構成される。
【０１７９】
図２６に示される燃料電池システムは、図１８に示される燃料電池システムとは異なり、混合タンク４及び液量センサ４３が設けられず、気液分離部４１からの未反応の混合溶液がライン５を介して直接的にラインＬ３に戻されている。ここで、高濃度燃料タンク２は燃料供給部３に対して所定の圧力がかかるような構造を有する。燃料供給部３は、高濃度燃料タンクに貯えられた燃料の供給及び遮断を行う。即ち、ラインＬ３を介して循環される燃料の圧力が低下すると、燃料供給部３は、高濃度燃料タンクに貯えられた燃料を供給する。また、ラインＬ３を介して循環される燃料の圧力が上昇すると、燃料供給部３は、高濃度燃料タンクに貯えられた燃料の供給を停止する。従って、ラインＬ３から燃料循環部５に供給される燃料の圧力が略一定に維持され、結果として、発電部７に供給される燃料の圧力が略一定に維持されるとともに循環される燃料の圧力も略一定に維持される。その他補器は、図１及び図１８に記載した機能を備えている。
【０１８０】
発電部７で反応が生じると、反応および透過（クロスオーバー）によってメタノール水溶液が消費され、その分だけアノード循環ライン内を循環するメタノール水溶液の体積が減少する。高濃度燃料タンク２は燃料供給部３に対して所定の圧力を有する構造を有するため、このように発電部７の消費により循環ラインの体積が減少した場合、高濃度燃料タンク２内の高濃度燃料は体積減少分だけラインＬ２を介して燃料供給部側に送り込まれる。
【０１８１】
このようなシステムでは、アノード循環ラインを循環するメタノール水溶液体積は常に一定に保たれる。しかし、発電部７での燃料消費と、高濃度燃料タンク２からの燃料供給のバランスが崩れた場合、発電部７に供給されるメタノール水溶液濃度が変動し、濃度が所定の範囲から外れた場合には発電効率が低下してしまう。よって、燃料濃度を所定の範囲内に収めるよう、発電部７の温度、発電部７から取り出す負荷を制御する。
【０１８２】
図２７には、図２６に示された燃料電池システムにおける濃度制御方法が示されている。図２７のステップＳ６０に示すように、常に濃度センサ４２で燃料濃度が検出されてこのセンサ４２からの濃度センサ信号が制御部１０に与えられて燃料濃度がモニターされる。制御部１０においては、濃度センサ信号に基づいて検出濃度値が所定の範囲内にあるかを判断している。ここで、ステップＳ６２に示すように検出濃度が所定の範囲内にあると判断される場合、ステップＳ６４に示すように発電部７の温度がそのままに維持されるようにシステムが制御される。ステップＳ６２において、検出濃度が所定の範囲内になく、ステップＳ６６に示すように濃度が低下していると判断される場合には、ステップＳ６８に示すように発電部７の温度を増加させるようにシステムが制御される。発電部７の温度を増加させるには、既に説明したようにファン７１が制御されて発電部７の冷却能力が低下される。ファン７１の制御と共に或いはファン７１の制御に代えて電力調整部８が制御されて外部負荷が調整され、発電部７の発熱量を増加される。その他、発電部７の温度を増加させる為に、発電部７に設けたヒータ（図示せず）が附勢されて発熱部７が加熱されても良い。発電部７温度が増加すると、図１１にあるように、上昇前の温度に比べてアノード循環ラインの液量が濃度に対して大きく減少される。この濃度の減少にともない燃料供給部３からの高濃度燃料供給量が増加する。図７に示されるように、高濃度燃料タンクからの燃料供給量に対する濃度増加量は液量増加に対して大きいため、濃度は増大する方向に向かう。そして、濃度が所定の範囲になるまでこの状態が維持され、検出濃度が所定の範囲内復帰された際に発電部７の温度が所定の温度に戻される。
【０１８３】
一方、ステップＳ６２において、検出濃度が所定の範囲内になく、検出濃度が増加していると制御部１０が判断した場合には、発電部７の温度を低下させるようにシステムが制御される。発電部７の温度を低下させるには、既に説明したようにファン７１からの送風量が上昇されて発電部７の冷却能力を向上される。或いは、電力調整部８が制御されて外部負荷が低下され、発電部７の発熱量が低下される。発電部７の温度が低下するとアノード循環ラインの液量は、温度低下前の温度の場合に比べて増加し、燃料供給部３からの高濃度燃料供給量が減少される。そして、検出濃度が所定の範囲になるまでこの状態が維持され、検出濃度が所定の範囲内になると、発電部７における温度を所定の温度に戻す制御が実施される。
【０１８４】
図２７のフローチャートに基づいて燃料電池システムが運転された例が図２８及び図２９に示されている。所定の運転温度が６０℃に設定され、外部負荷が略１．８Ａに設定されて運転が実施された。運転中、燃料循環部５の燃料流量は所定の値で略一定とした。図２９に示すように運転開始後６０分経過後において、燃料濃度を上昇させたが、外部負荷を低下して発電部７の温度が所定の温度の６０℃より低下することで、燃料の濃度の上昇を所定の濃度範囲内に抑制させることができた。その結果、図２６に示されるシステムにおいて、図２８に示されるように長時間に亘り高い発電効率にて安定した運転が可能となった。
【０１８５】
尚、図２６に示されるシステムにおいては、発電停止時或いは異常時に制御部１０から停止信号Ｓ１０が燃料供給部３に与えられ、燃料供給部３からラインL2への燃料の供給が停止される。即ち、発電停止時或いは異常時には、制御部１からの停止信号Ｓ１０が与えられて燃料の供給が停止されると共に燃料循環部５及び電力調整部８に停止信号Ｓ４、Ｓ８が与えられて燃料の循環が停止され、また、発電部７に対する負荷９を含む外部負荷が電力調整部８で調整されて発電が中止される。
【０１８６】
なお、図２７のフローチャートは図２６のシステムのみならず、図１８のようなシステムにも適用可能である。例えば、図１８のシステムの場合、濃度センサ４２の検出濃度が所定の範囲よりも低下していた場合、図２７のフローチャートに基づいて発電部７の温度を増加させる処理を行う。温度を上げた場合、図１１に示すように混合タンク４の液量が減少するため、液量減少を防止して液量を所定の範囲内に一定に保つためにはその減少分だけ高濃度燃料タンク２から混合タンク4内に高濃度燃料が供給される。これにより混合タンク４内の燃料濃度は増加する。
【０１８７】
上記実施形態の他にも燃料循環部、燃料供給部、空気供給部、電力調整部（負荷電流）、温調手段（発電部温度）の５つの操作量を種々組み合わせることにより混合液燃料の濃度と液量の一方及び両方の制御が可能となる。
【０１８８】
本発明に係る実施の形態によれば、混合液燃料の濃度および液量を調整するための水タンクや水回収経路を別途に設けることが不要になるので、構造が簡略化されて装置が小型になる。
【図面の簡単な説明】
【０１８９】
【図１】本発明の実施形態に係る燃料電池システムを示す構成ブロック図。
【図２】混合液燃料の濃度Ｃとα、βとの関係を示す特性図。
【図３】空気供給量ＱｃAirとα、βとの関係を示す特性図。
【図４】燃料供給量ＱaMeOHとα、βとの関係を示す特性図。
【図５】負荷電流Ｉとα、βとの関係を示す特性図。
【図６】発電部温度Ｔと量α、βとの関係を示す特性図。
【図７】燃料供給量ＱconcMeOHと濃度変化ΔC及び液量変化ΔVとの関係を示す特性図。
【図８】空気供給量ＱｃAirと濃度変化ΔC及び液量変化ΔVとの関係を示す特性図。
【図９】燃料供給量ＱaMeOHと濃度変化ΔC及び液量変化ΔVとの関係を示す特性図。
【図１０】負荷電流Ｉと濃度変化ΔC及び液量変化ΔVとの関係を示す特性図。
【図１１】発電部温度Ｔと濃度変化ΔC及び液量変化ΔVとの関係を示す特性図。
【図１２】本発明の実施形態において燃料の濃度と液量を制御するときのフローチャート。
【図１３】図１に示す燃料電池システムの制御ブロック図。
【図１４】他の実施形態において燃料の濃度と液量を制御するときのフローチャート。
【図１５】他の実施形態において燃料の濃度と液量を制御するときのフローチャート。
【図１６】本発明の他の実施形態に係る燃料電池システムを示す構成ブロック図。
【図１７】図１６に示す燃料電池システムの制御ブロック図。
【図１８】図１に示された燃料電池システムを変形した他の実施の形態に係る燃料電池システムを示すブロック図である。
【図１９】図１８に示された燃料電池システムにおける燃料の流量を制御する為のフローチャートである。
【図２０】図１８に示された燃料電池システムにおける燃料の濃度を制御する為のフローチャートである。
【図２１】図１８に示された燃料電池システムにおいて燃料の液量低下に伴う処理を示すフローチャートである。
【図２２】図１８に示された燃料電池システムにおいて燃料の液量増加に伴う処理を示すフローチャートである。
【図２３】図２１及び図２２に示す処理において、図１８に示された燃料電池システムにおける発電部の負荷の変動と発電部の温度変化との関係を示すグラフである。
【図２３】図２１及び図２２に示す処理において、図１８に示された燃料電池システムにおける発電部の負荷の変動と発電部の温度変化との関係を示すグラフである。
【図２４】図１８に示された燃料電池システムにおいて、図２３に示すように発電部温度の変動に伴い燃料の液量の増減が制御されることを示すグラフである。
【図２５】図１８に示された燃料電池システムにおける燃料供給量と燃料濃度との関係を示すグラフである。
【図２６】図１に示された燃料電池システムを変形した更に他の実施の形態に係る燃料電池システムを示すブロック図である。
【図２７】図２６に示された燃料電池システムにおいて燃料濃度を制御する処理を示すフローチャートである。
【図２８】図２６に示された燃料電池システムにおける発電部からの出力電圧の時間変化を示すグラフである。
【図２９】図２８に示された発電部からの出力電圧の時間変化に対する図２６に示された燃料電池システムにおける濃度センサからの出力されるメタノール濃度の変化を示すグラフである。
【符号の説明】
【０１９０】
１、１Ａ…燃料電池システム、２…高濃度燃料タンク、３…燃料供給部、
４…混合タンク、４１…気液分離部、
４２…濃度センサ（検出部）、４３…液量センサ（検出部）、
５…燃料循環部、６…空気供給部、
７…発電部、７１…ファン（温調手段）、７２…温度センサ、７３…ヒータ、
８…電力調整部、9…負荷、
１０、１０Ａ…制御部、
２０…データ処理部、３０…データベース、
Ｌ１〜Ｌ６，Ｌ８…ライン、
Ｓ１、Ｓ２、Ｓ３…入力信号（検出信号）、
Ｓ４、Ｓ５、Ｓ６、Ｓ７、Ｓ８、Ｓ９、Ｓ１０…出力信号（操作指令信号）。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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【図２９】
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