(57)【要約】【課題】電解質層およびガス拡散層を備える部材と一体でシール部を形成する際に、シール部におけるガスシール性を高める。【解決手段】燃料電池は、電解質膜と、電解質膜の両面に形成された一対の電極と、電極上に配置された多孔質体から成る一対のガス拡散層と、を備える発電体１２を備える。また、発電体１２と一体で形成されたシール部１６と、発電体１２の両側に配置されてシール部１６と接触するガスセパレータ３０を備える。ここで、ガス拡散層は、燃料電池において電気化学反応が進行する領域に対応する発電領域と、発電領域よりも外側の外側領域と、を備える。そして、一対のガス拡散層の少なくとも一方には、発電領域に比べて外側領域の方が、シール部１６の構成材料がより多く含浸可能となる含浸適正化処理が施されている。【選択図】図１
2008204704.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池であって、
電解質膜と、該電解質膜の両面に形成された一対の電極と、前記電極上に配置された多孔質体から成る一対のガス拡散層と、を備える発電体と、
前記発電体の外周部で該発電体の外周部を内包し、該発電体と一体で形成されたシール部と、
前記発電体の両側に配置され、前記シール部と接触するガスセパレータと
を備え、
前記ガス拡散層は、前記燃料電池において電気化学反応が進行する領域に対応する発電領域と、該発電領域よりも外側の外側領域と、を備え、
前記一対のガス拡散層の少なくとも一方には、前記発電領域に比べて前記外側領域の方が、前記シール部の構成材料がより多く含浸可能となる含浸適正化処理が施されている
燃料電池。
【請求項２】
請求項１記載の燃料電池であって、
前記含浸適正化処理は、前記構成材料の前記発電領域への含浸を抑えつつ、前記構成材料の前記外側領域への含浸を許容させる処理である
燃料電池。
【請求項３】
請求項２記載の燃料電池であって、
前記含浸適正化処理は、前記ガス拡散層の前記発電領域のみに対して、撥水性を高める撥水化処理を施す処理である
燃料電池。
【請求項４】
請求項２記載の燃料電池であって、
前記含浸適正化処理は、前記ガス拡散層において、前記発電領域の方が前記外側領域よりも撥水性が高まるように、前記発電領域を含む領域に対して撥水化処理を施す処理である
燃料電池。
【請求項５】
請求項１記載の燃料電池であって、
前記含浸適正化処理は、前記外側領域における前記構成材料の含浸を促進させる処理である
燃料電池。
【請求項６】
請求項５記載の燃料電池であって、
前記含浸適正化処理は、前記外側領域における前記構成材料を含浸可能な空隙容積を増加させる空隙増加加工である
燃料電池。
【請求項７】
請求項６記載の燃料電池であって、
前記含浸適正化処理は、前記ガス拡散層の前記外側領域に対して、前記ガス拡散層を構成する多孔質体が備える細孔よりも容積の大きな貫通穴を形成する処理である
燃料電池。
【請求項８】
請求項６記載の燃料電池であって、
前記含浸適正化処理は、前記ガス拡散層の前記外側領域の表面に溝を形成する処理である
燃料電池。
【請求項９】
請求項６記載の燃料電池であって、
前記含浸適正化処理は、前記ガス拡散層の外周端から前記発電領域側へと前記ガス拡散層の面方向に沿って延出する横穴を形成する処理である
燃料電池。
【請求項１０】
電極を形成した電解質膜および該電解質膜上に配置した一対のガス拡散層を備える発電体と、ガスセパレータとを積層して成る燃料電池の製造方法であって、
前記ガス拡散層を形成するための多孔質体であって、該多孔質体から得られる前記ガス拡散層を組み込んで成る前記燃料電池において電気化学反応が進行する領域に対応する発電領域と、該発電領域よりも外側の外側領域と、を備える多孔質体を用意する第１の工程と、
前記多孔質体に対して、前記発電領域に比べて前記外側領域の方が所定の弾性材料がより多く含浸可能となる含浸適正化処理を施して、前記多孔質体から被処理ガス拡散層を作製する第２の工程と、
前記電極を形成した電解質膜上に、少なくとも一方は前記被処理ガス拡散層を用いて前記一対のガス拡散層を配置して、前記発電体を得る第３の工程と、
金型内に前記発電体を配置した後に、前記金型内に前記弾性材料を投入することによって、該弾性材料から成ると共に前記発電体の外周部を内包するシール部を、前記発電体と一体成形する第４の工程と
を備える燃料電池の製造方法。
【請求項１１】
請求項１０記載の燃料電池の製造方法であって、
前記第４の工程は、前記金型内に前記ガスセパレータを配置した後に、配置した前記ガスセパレータ上に前記発電体を配置して、前記シール部を、前記発電体および前記ガスセパレータと一体形成する工程であって、前記発電体を配置する際には、前記一対のガスセパレータのうち、少なくとも前記ガスセパレータ側の前記ガス拡散層が、前記被処理ガス拡散層となるように前記発電体を配置する
を備える燃料電池の製造方法。
【請求項１２】
請求項１０または１１記載の燃料電池の製造方法であって、
前記含浸適正化処理は、前記弾性材料の前記発電領域への含浸を抑えつつ、前記弾性材料の前記外側領域への含浸を許容させる処理である
燃料電池の製造方法。
【請求項１３】
請求項１２記載の燃料電池の製造方法であって、
前記含浸適正化処理は、前記ガス拡散層の前記発電領域のみに対して、撥水性を高める撥水化処理を施す処理である
燃料電池の製造方法。
【請求項１４】
請求項１２記載の燃料電池の製造方法であって、
前記含浸適正化処理は、前記ガス拡散層において、前記発電領域の方が前記外側領域よりも撥水性が高まるように、前記発電領域を含む領域に対して撥水化処理を施す処理である
燃料電池の製造方法。
【請求項１５】
請求項１０または１１記載の燃料電池の製造方法であって、
前記含浸適正化処理は、前記外側領域における前記弾性材料の含浸を促進させる処理である
燃料電池の製造方法。
【請求項１６】
請求項１５記載の燃料電池の製造方法であって、
前記含浸適正化処理は、前記外側領域における前記弾性材料を含浸可能な空隙容積を増加させる空隙増加加工である
燃料電池の製造方法。
【請求項１７】
請求項１６記載の燃料電池の製造方法であって、
前記含浸適正化処理は、前記ガス拡散層の前記外側領域に対して、前記ガス拡散層を構成する多孔質体が備える細孔よりも容積の大きな貫通穴を形成する処理である
燃料電池の製造方法。
【請求項１８】
請求項１６記載の燃料電池の製造方法であって、
前記含浸適正化処理は、前記ガス拡散層の前記外側領域の表面に溝を形成する処理である
燃料電池の製造方法。
【請求項１９】
請求項１６記載の燃料電池の製造方法であって、
前記含浸適正化処理は、前記ガス拡散層の外周端から前記発電領域側へと前記ガス拡散層の面方向に沿って延出する横穴を形成する処理である
燃料電池の製造方法。
【請求項２０】
請求項１０ないし１９いずれか記載の燃料電池の製造方法によって製造された燃料電池。
【請求項２１】
複数個積層されることにより燃料電池を構成する燃料電池用積層部材であって、
ガスセパレータと、
前記ガスセパレータの一方の面側に配置され、電解質膜と、該電解質膜の両面に形成された一対の電極と、前記電極上に配置された多孔質体から成る一対のガス拡散層と、を備える発電体と、
前記発電体の外周部で該発電体の外周部を内包し、前記ガスセパレータおよび前記発電体と一体で形成されたシール部と
を備え、
前記ガス拡散層は、前記燃料電池において電気化学反応が進行する領域に対応する発電領域と、該発電領域よりも外側の外側領域と、を備え、
前記一対のガス拡散層のうち、少なくとも前記ガスセパレータ側に配置されたガス拡散層には、前記発電領域に比べて前記外側領域の方が、前記シール部の構成材料がより多く含浸可能となる含浸適正化処理が施されている
燃料電池用積層部材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、燃料電池、その製造方法、および燃料電池用積層部材に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、一般に、電解質層、触媒を備える電極、多孔質体から成るガス拡散層、あるいはガスセパレータなどの部材を、所定の順序で順次積層することによって形成される。このような構成の一例として、電解質膜、電極と一体化したガス拡散層と一体で、これらの部材の外周に、ガスシール性を確保するためのシール部材を設ける構成が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
【特許文献１】特開２００１−１５５７４５号公報
【特許文献２】特開２００２−１２４２７６号公報
【特許文献３】特開２００６−２１６４２４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、電解質膜およびガス拡散層と一体でシール部を設ける場合であっても、ガス拡散層とシール部との間に空隙があると、すなわち、シール部の構成材料が充分にガス拡散層に入り込んで一体化していないと、上記空隙を介してガスリークする可能性がある。そのため、電解質膜およびガス拡散層と、シール部とを一体形成する場合には、ガスリークの更なる抑制が望まれていた。
【０００５】
本発明は、上述した従来の課題を解決するためになされたものであり、電解質層およびガス拡散層を備える部材と一体でシール部を形成する際に、シール部におけるガスシール性を高めることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記目的を達成するために、本発明の燃料電池は、
電解質膜と、該電解質膜の両面に形成された一対の電極と、前記電極上に配置された多孔質体から成る一対のガス拡散層と、を備える発電体と、
前記発電体の外周部で該発電体の外周部を内包し、該発電体と一体で形成されたシール部と、
前記発電体の両側に配置され、前記シール部と接触するガスセパレータと
を備え、
前記ガス拡散層は、前記燃料電池において電気化学反応が進行する領域に対応する発電領域と、該発電領域よりも外側の外側領域と、を備え、
前記一対のガス拡散層の少なくとも一方には、前記発電領域に比べて前記外側領域の方が、前記シール部の構成材料がより多く含浸可能となる含浸適正化処理が施されていることを要旨とする。
【０００７】
以上のように構成された本発明の燃料電池によれば、ガス拡散層の少なくとも一方に対して、発電領域に比べて外側領域の方がシール部構成材料がより多く含浸可能となる含浸適正化処理を施しているため、シール部を発電体と一体で形成する場合には、シール部構成材料の外側領域への含浸を確保することができる。そのため、燃料電池において、ガス拡散層を介したガスリークを抑制することができる。
【０００８】
本発明の燃料電池において、前記含浸適正化処理は、前記構成材料の前記発電領域への含浸を抑えつつ、前記構成材料の前記外側領域への含浸を許容させる処理であることとしても良い。このような構成とすれば、シール部構成材料の外側領域への含浸を確保しつつ、発電領域への含浸を抑え、ガス拡散層の発電領域におけるガス透過性の低下を抑制することができる。
【０００９】
このような本発明の燃料電池において、前記含浸適正化処理は、前記ガス拡散層の前記発電領域のみに対して、撥水性を高める撥水化処理を施す処理であることとしても良い。あるいは、本発明の燃料電池において、前記含浸適正化処理は、前記ガス拡散層において、前記発電領域の方が前記外側領域よりも撥水性が高まるように、前記発電領域を含む領域に対して撥水化処理を施す処理であることとしても良い。このような構成とすれば、発電領域に対して撥水化処理を施すことによる電池性能向上の効果を得つつ、ガス拡散層を介したガスリークを抑制することができる。
【００１０】
本発明の燃料電池において、前記含浸適正化処理は、前記外側領域における前記構成材料の含浸を促進させる処理であることとしても良い。このような構成とすれば、ガス拡散層の外側領域におけるシール部構成材料の含浸量を増大させることができ、ガスリーク抑制の効果を高めることができる。
【００１１】
このような本発明の燃料電池において、前記含浸適正化処理は、前記外側領域における前記構成材料を含浸可能な空隙容積を増加させる空隙増加加工であることとしても良い。このような構成とすれば、構成材料を含浸可能な空隙容積を増加させることにより、含浸される構成材料の量を増加させることができ、ガスリーク抑制の効果を高めることができる。
【００１２】
このような本発明の燃料電池において、前記含浸適正化処理は、前記ガス拡散層の前記外側領域に対して、前記ガス拡散層を構成する多孔質体が備える細孔よりも容積の大きな貫通穴を形成する処理であることとしても良い。このような構成とすれば、貫通孔を形成することにより、構成材料を含浸可能な空隙容積を増加させることができる。
【００１３】
あるいは、本発明の燃料電池において、前記含浸適正化処理は、前記ガス拡散層の前記外側領域の表面に溝を形成する処理であることとしても良い。このような構成とすれば、表面に溝を形成することにより、構成材料を含浸可能な空隙容積を増加させることができる。
【００１４】
あるいは、本発明の燃料電池において、前記含浸適正化処理は、前記ガス拡散層の外周端から前記発電領域側へと前記ガス拡散層の面方向に沿って延出する横穴を形成する処理であることとしても良い。このような構成とすれば、横穴を形成することにより、構成材料を含浸可能な空隙容積を増加させることができる。
【００１５】
本発明は、上記以外の種々の形態で実現可能であり、例えば、燃料電池の製造方法や、燃料電池用積層部材などの形態で実現することが可能である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
Ａ．実施例の燃料電池の構成：
図１は、第１実施例の燃料電池の概略構成を表わす断面模式図であり、図２は、図１において破線で囲んだＸ領域を拡大して示す説明図である。本実施例の燃料電池は、固体高分子型燃料電池である。また、本実施例の燃料電池は、電気化学反応が進行する単位であるセルアセンブリ１０を複数備えると共に、各々のセルアセンブリ１０間にガスセパレータ３０を介在させつつセルアセンブリ１０を積層させたスタック構造を有している。
【００１７】
セルアセンブリ１０は、図１に示すように、発電積層部１１と、シール部１６と、によって構成されている。図２に示すように、発電積層部１１は、発電体１２と、発電体１２を挟持する一対のガス流路形成部１４，１５とによって構成される。発電体１２は、電解質膜２０と、電解質膜２０の表面に形成された一対の電極（カソード２２およびアノード２４）とから成るＭＥＡ（膜−電極接合体、Membrane Electrode Assembly）１３と、ＭＥＡ１３を挟持する一対のガス拡散層２６，２８と、によって形成される。
【００１８】
電解質膜２０は、固体高分子材料、例えばパーフルオロカーボンスルホン酸を備えるフッ素系樹脂により形成されたプロトン伝導性のイオン交換膜であり、湿潤状態で良好な電気伝導性を示す。カソード２２およびアノード２４は、電気化学反応を促進する触媒、例えば、白金、あるいは白金と他の金属から成る合金を備えている。カソード２２およびアノード２４を形成するには、例えば、白金等の触媒金属を担持させたカーボン粉を作製し、この触媒担持カーボンと、電解質膜２０を構成する電解質と同様の電解質とを用いてペーストを作製し、作製した触媒ペーストを電解質膜２０上に塗布すればよい。
【００１９】
ガス拡散層２６，２８は、導電性多孔質体によって構成されており、例えばカーボンクロスやカーボンペーパによって形成される。電解質膜２０上に触媒電極を形成したＭＥＡ１３とガス拡散層２６，２８とを、プレス接合により一体化することで、発電体１２が作製される。このガス拡散層２６，２８は、後述するガス流路形成部１４，１５よりも平均細孔径が小さな多孔質体によって構成されている。そのため、ガス拡散層２６，２８を設けることによって、触媒電極に対するガス供給効率を向上させると共に、ガス流路形成部１４，１５と触媒電極との間の集電性を高めることができ、さらに電解質膜２０を保護することができる。本実施例は、ガス拡散層２６，２８の特定の領域のみに対して撥水化処理を施していることを特徴とするが、このようなガス拡散層２６，２８に対する撥水化処理については後に詳述する。
【００２０】
ガス流路形成部１４，１５は、発泡金属や金属メッシュなどの金属製多孔質体、あるいは、カーボン製の多孔質体によって形成される導電性の薄板状部材であり、本実施例では、チタン製の多孔質体を用いている。ガス流路形成部１４，１５は、発電体１２およびガスセパレータ３０と接触するように配置されており、内部に形成される多数の細孔から成る空間は、電気化学反応に供されるガスが通過するセル内ガス流路として機能する。すなわち、カソード２２とガスセパレータ３０との間に配置されるガス流路形成部１４の細孔が形成する空間は、酸素を含有する酸化ガスが通過するセル内酸化ガス流路として機能する。また、アノード２４とガスセパレータ３０との間に配置されるガス流路形成部１５の細孔が形成する空間は、水素を含有する燃料ガスが通過するセル内燃料ガス流路として機能する。
【００２１】
ここで、隣り合うガスセパレータ３０間であって発電積層部１１の外周部には、発電体１２の外周部を内包するシール部１６が設けられている。シール部１６は、弾性材料、すなわち、ゴム（例えば、シリコンゴム、ブチルゴム、フッ素ゴム）や、熱可塑性エラストマによって形成されている。図１および図２に示すように、シール部１６は、一方の側において、隣接する一方のガスセパレータ３０と隙間無く接触している。また、シール部１６の他方の側にはガス止め凸部６０が形成されており、シール部１６は、このガス止め凸部６０の頭頂部において、隣接する他方のガスセパレータ３０と接触する。
【００２２】
図３は、発電積層部１１とシール部１６とが一体形成されたセルアセンブリ１０の概略構成を表わす平面図である。図３に示すように、シール部１６は、略四角形状の薄板状部材であり、外周部に設けられた６つの穴部（後述する６つの穴部４０〜４５）と、中央部に設けられて発電積層部１１が組み込まれている略四角形の穴部とを有している。この図３は、図１における右側から見た図であって、既述したガス止め凸部６０が形成された側を表わしており、中央部に設けられた穴部に嵌め込まれた発電積層部１１においては、ガス流路形成部１４が表面に表われている。
【００２３】
図３に示すように、ガス止め凸部６０は、シール部１６の中央部に設けられた穴部に組み込まれたガス流路形成部１４の外周、および、シール部１６の外周部に設けられた６つの穴部の各々を囲むように、全体として連続して形成された線状凸部である。シール部１６は、弾性材料から成るため、燃料電池内で積層方向に平行な方向に押圧力が加えられることにより、上記したガス止め凸部６０とガスセパレータ３０との接触部位において、ガスシール性を確保可能となる。ここで、ガス止め凸部６０は、全体として高さおよび頭頂部の幅が略一定に形成されている。そのため、ガス流路形成部１４および６つの穴部を囲むガス止め凸部６０は、全体として略均一な応力を、隣接するガスセパレータ３０との間に生じることができ、良好なガスシール性を実現することができる。なお、以下の説明では、発電積層部１１において、シール部１６の中央部に形成される穴部で露出している部分に対応する領域を、発電領域ＤＡと呼ぶ。
【００２４】
ガスセパレータ３０は、図１に示すように、ガス流路形成部１４と接するカソード側プレート３１と、ガス流路形成部１５と接するアノード側プレート３２と、カソード側プレート３１およびアノード側プレート３２に挟持される中間プレート３３と、を備えている。これら３枚のプレートは、導電性材料、例えばステンレス鋼あるいはチタンやチタン合金といった金属によって形成される薄板状部材であり、カソード側プレート３１、中間プレート３３、アノード側プレート３２の順に重ね合わされて、例えば拡散接合により接合されている。これら３種のプレートは、いずれも凹凸のない平坦な表面を有すると共に、各々、所定の位置に所定形状の穴部を有している。図４は、カソード側プレート３１の形状を示す平面図であり、図５は、アノード側プレート３２の形状を示す説明図であり、図６は、中間プレート３３の形状を示す説明図である。これら図４〜図６は、各プレートを、図３に示すシール部１６と同じ側、すなわち、図１における右側から見た様子を表わす図である。これら図４〜図６では、既述した発電領域ＤＡを、一点破線で囲んで示している。
【００２５】
カソード側プレート３１、アノード側プレート３２は、いずれも、その外周部においてシール部１６と同様の位置に、６つの穴部を備えている。これらの６つの穴部は、スタック構造を形成するために各々の薄板状部材が積層された際に互いに重なり合って、燃料電池内部において積層方向に平行に流体を導くマニホールドを形成する。上記各薄板状部材では、略四角形状である外周の一辺の近傍に穴部４０が形成されている。また、近傍に穴部４０が形成された辺と対向する辺の近傍には、穴部４１が形成されている。さらに、他の２辺のうちの一方の辺の近傍には穴部４２，４４が形成されており、他方の辺の近傍には穴部４３，４５が形成されている。なお、中間プレート３３は、上記６つの穴部のうち、穴部４４，４５は有していないが、後述する複数の冷媒孔５８が、穴部４４，４５に対応する位置に重なるように設けられている。
【００２６】
上記各薄板状部材が備える穴部４０は、燃料電池に対して供給された酸化ガスを各セル内酸化ガス流路に分配する酸化ガス供給マニホールドを形成し（図中、Ｏ2 inと表わす）、穴部４１は、各セル内酸化ガス流路から排出されて集合した酸化ガスを外部へと導く酸化ガス排出マニホールドを形成する（図中、Ｏ2 outと表わす）。また、穴部４３は、燃料電池に対して供給された燃料ガスを各セル内燃料ガス流路に分配する燃料ガス供給マニホールドを形成し（図中、Ｈ2 inと表わす）、穴部４２は、各セル内燃料ガス流路から排出されて集合した燃料ガスを外部へと導く燃料ガス排出マニホールドを形成する（図中、Ｈ2 outと表わす）。さらに、穴部４４は、燃料電池に対して供給された冷却水などの冷媒を各ガスセパレータ３０内に分配する冷媒供給マニホールドを形成し（図中、ＣＬＴ inと表わす）、穴部４５は、各ガスセパレータ３０から排出されて集合した冷媒を外部へと導く冷媒排出マニホールドを形成する（図中、ＣＬＴ outと表わす）。
【００２７】
また、カソード側プレート３１は、穴部４０におけるプレート中央部側の辺の近傍において発電領域ＤＡの一辺（図４における上端部）に沿って設けられ、カソード側プレート３１を貫通して形成された酸化ガス供給スリット５０を備えている。また、同様に、穴部４１におけるプレート中央部側の辺の近傍において発電領域ＤＡの他の一辺（図４における下端部）に沿って設けられた酸化ガス排出スリット５１を備えている（図４参照）。
【００２８】
アノード側プレート３２は、カソード側プレート３１と同様に、穴部４０におけるプレート中央部側の辺の近傍において発電領域ＤＡの一辺（図５における上端部）に沿って設けられ、アノード側プレート３２を貫通して形成された燃料ガス排出スリット５２を備えている。また、穴部４１におけるプレート中央部側の辺の近傍において発電領域ＤＡの他の一辺（図５における下端部）に沿って設けられた燃料ガス供給スリット５３を備えている（図５参照）。これらの燃料ガス排出スリット５２および燃料ガス供給スリット５３は、それぞれ、酸化ガス供給スリット５０および酸化ガス排出スリット５１と重ならないように、プレートのさらに中央部寄りに配置されている。
【００２９】
中間プレート３３においては、穴部４０の形状が他のプレートとは異なっており、中間プレート３３の穴部４０は、この穴部４０のプレート中央部側の辺が、プレート中央部方向へと突出する複数の突出部を備える形状となっている。穴部４０が有する上記複数の突出部を、連通部５４と呼ぶ。この連通部５４は、中間プレート３３とカソード側プレート３１とが積層されたときに酸化ガス供給スリット５０と重なり合うように形成されており、酸化ガス供給マニホールドと酸化ガス供給スリット５０とを連通させる。また、穴部４１においても同様に、酸化ガス排出スリット５１と重なるように、複数の連通部５５が設けられている（図６参照）。さらに、中間プレート３３には、穴部４３および穴部４２の各々に連通して、アノード側プレート３２の燃料ガス供給スリット５３あるいは燃料ガス排出スリット５２と重なる形状の、連通部５７および連通部５６が設けられている。
【００３０】
燃料電池の内部において、穴部４０が形成する酸化ガス供給マニホールドを流れる酸化ガスは、中間プレート３３の連通部５４が形成する空間と、カソード側プレート３１の酸化ガス供給スリット５０とを介して、ガス流路形成部１４内に形成されるセル内酸化ガス流路へと流入する。セル内酸化ガス流路において酸化ガスは、ガス流路形成部１４に平行な方向（面方向）に流れると共に、面方向に垂直な方向（積層方向）へとさらに拡散する。積層方向に拡散した酸化ガスは、ガス流路形成部１４からガス拡散層２６を介してカソード２２に至り、電気化学反応に供される。このように電気化学反応に寄与しつつセル内酸化ガス流路を通過した酸化ガスは、ガス流路形成部１４から、カソード側プレート３１の酸化ガス排出スリット５１および中間プレート３３の連通部５５が形成する空間を介して、穴部４１が形成する酸化ガス排出マニホールドへと排出される。同様に、燃料電池の内部において、穴部４３が形成する燃料ガス供給マニホールドを流れる燃料ガスは、中間プレート３３の連通部５７が形成する空間と、アノード側プレート３２の燃料ガス供給スリット５３とを介して、ガス流路形成部１５内に形成されるセル内燃料ガス流路へと流入する。セル内燃料ガス流路において燃料ガスは、面方向に流れると共に、積層方向へとさらに拡散する。積層方向に拡散した燃料ガスは、ガス流路形成部１５からガス拡散層２８を介してアノード２４に至り、電気化学反応に供される。このように電気化学反応に寄与しつつセル内燃料ガス流路を通過した燃料ガスは、ガス流路形成部１５から、アノード側プレート３２の燃料ガス排出スリット５２および中間プレート３３の連通部５６が形成する空間を介して、穴部４２が形成する燃料ガス排出マニホールドへと排出される。
【００３１】
図３ないし図６では、図１に示した断面図に相当する位置を、１−１断面として示している。図１では、１−１断面において、穴部４０が形成する酸化ガス供給マニホールドから、中間プレート３３の連通部５４およびカソード側プレート３１の酸化ガス供給スリット５０を介して、ガス流路形成部１４内へと酸化ガスが供給される様子が矢印で表わされている。また、１−１断面において、ガス流路形成部１４から、カソード側プレート３１の酸化ガス排出スリット５１および中間プレート３３の連通部５５を介して、穴部４１が形成する酸化ガス排出マニホールドへと酸化ガスが排出される様子が表わされている。
【００３２】
なお、中間プレート３３は、さらに、発電領域ＤＡを含む領域に、互いに平行に形成された細長い複数の冷媒孔５８を備えている。これらの冷媒孔５８の端部は、中間プレート３３を他の薄板状部材と重ね合わせたときに、穴部４４，４５と重なり合い、冷媒が流れるためのセル間冷媒流路をガスセパレータ３０内で形成する。すなわち、燃料電池の内部において、穴部４４が形成する冷媒供給マニホールドを流れる冷媒は、上記冷媒孔５８によって形成されるセル間冷媒流路に分配され、セル間冷媒流路から排出される冷媒は、穴部４５が形成する冷媒排出マニホールドに排出される。
【００３３】
Ｂ．実施例の燃料電池の製造方法：
本実施例では、燃料電池を作製する際に、シール部１６を、発電積層部１１に加えて、隣接する一方のガスセパレータ３０と一体で成形している。図７は、本実施例の燃料電池の製造工程を表わす説明図である。
【００３４】
本実施例の燃料電池を製造する際には、まず、カーボン多孔質体を用意すると共に、このカーボン多孔質体に対して撥水化処理を施し、ガス拡散層２６，２８を作製する（ステップＳ１００）。本実施例では、ステップＳ１００において、既述した発電領域ＤＡに対応する領域に対してのみ、撥水化処理を施している。図８は、作製したガス拡散層２６，２８の様子を表わす平面図である。図８では、撥水領域を施したＤＡ領域にハッチを付して示している。
【００３５】
撥水化処理は、例えば、撥水性物質を、上記カーボン多孔質体に対して塗布することにより行なう。撥水性物質としては、例えば、粒径がサブミクロン程度のポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）粒子のようなフッ素系樹脂を用いることができる。このような撥水性物質の塗布は、例えば、上記撥水性物質粒子を含有するペーストをカーボン多孔質体上に塗りつけたり、あるいは、撥水性物質粒子を含有する分散液を用いてカーボン多孔質体上にスプレー塗布を行なえばよい。このとき、発電領域ＤＡに対してのみ撥水化処理を行なうためには、例えば、発電領域ＤＡ以外の領域に対して、上記塗布の処理に先立ってマスキングを行なえばよい。
【００３６】
その後、ステップ１００で作製したガス拡散層２６，２８を用いて発電体１２を作製すると共に、発電体１２とは別に、ガス流路形成部１４，１５とガスセパレータ３０とを用意する（ステップＳ１１０）。発電体１２を作製する際に、本実施例では、電極を電解質膜２０上に形成しているが、予めガス拡散層２６，２８上に電極を形成することも可能である。これらの部材を用意すると、次に、シール部１６を一体成形するための金型を用意する（ステップＳ１２０）。図９（Ａ）は、所定の形状の金型を用いて、射出成形によって、シール部１６を、発電積層部１１およびガスセパレータ３０と一体形成する様子を表わす説明図であり、図９（Ｂ）は、一体形成された部材の様子を表わす断面模式図である。金型は、図９（Ａ）に示すように、上型７２と下型７０とを備えている。金型内には、ガスセパレータ３０と発電体１２とガス流路形成部１４，１５が丁度嵌り込む凹凸形状が形成されている。また、上型７２には、形成すべきシール部１６の形状に対応する凹凸形状、具体的には、既述したガス止め凸部６０の形状に対応する凹凸形状が形成されている。
【００３７】
ステップＳ１２０で金型を用意すると、次に、下型７０に、ガスセパレータ３０を配置する（ステップＳ１３０）。本実施例では、ガスセパレータ３０は、カソード側プレート３１を下方にして配置される。そして、配置したガスセパレータ３０上に、さらに、ガス流路形成部１５、発電体１２、ガス流路形成部１４を、位置合わせをしながら、すなわち、ガス拡散層２６，２８において撥水化処理を施した領域がガス流路形成部１４，１５と重なるように、順次配置する（ステップＳ１４０）。
【００３８】
金型内に各部材を配置すると、所定の型圧で型締めし、射出成形を行なってシール部１６を一体成形する（ステップＳ１５０）。図９（Ａ）に示すように、各部材が配置された金型内には、発電積層部１１の外側近傍において、シール部１６の形状を有する空間ＳＰが形成される。この空間ＳＰは、図９（Ａ）に示すように、ガスセパレータ３０のアノード側プレート３２側の面と、下型７０および上型７２の内壁面と、発電積層部１１の外周部表面とによって区画される。また、金型の上型７２においては、マニホールド用穴部４０〜４５が形成される位置に、開口７４を備えて厚さ方向に貫通する貫通孔が形成されている。射出成形の際には、シール部１６の成形材料としての液状ゴムが、上述した開口７４から貫通孔を介して空間ＳＰへと投入された後、加硫工程が行われる。なお、本実施例では、射出成形時には、燃料電池を組み立てた際に燃料電池に加えられる締結圧と同じ圧力が、発電積層部１１およびガスセパレータ３０に加えられるように、型締めが行なわれる。すなわち、積層された燃料電池内と同じ状態にして、シール部１６の一体形成が行なわれる。
【００３９】
このような射出成形においては、成形材料がガス拡散層２６，２８およびガス流路形成部１４，１５の端部に含浸されるように、すなわち、これらの多孔質体の外周部の細孔内に成形材料が入り込んで、発電積層部１１とシール部１６とが一体化するように、成形材料の投入圧力が制御される。ここで、成形材料、すなわちシール部１６の構成材料は、既述した撥水性物質とは馴染み難い性質を有するため、撥水化処理を施した領域においては、成形材料のガス拡散層内部への入り込みが抑制される。本実施例では、ガス拡散層２６，２８において、シール部１６と一体化される領域である一体化領域には撥水化処理が施されていないため、成形材料は、撥水性物質の影響を受けることなくガス拡散層内部に入り込んで、シール部１６とガス拡散層２６，２８とが一体化する。また、成形材料にシランカップリング剤を添加することにより、シール部１６とガスセパレータ３０の接触面における結合力が確保され、シール部１６とガスセパレータ３０とが接着・密着される。射出成形後、型開きすることで、図９（Ｂ）に示すように、セルアセンブリ１０とガスセパレータ３０とが一体化した構成単位が得られる。
【００４０】
このようにして構成単位を複数作製すると、これらの構成単位を複数積層すると共に、構成単位から成る積層体の両端部に、出力端子を備える集電板と、絶縁性材料から成る絶縁板と、剛性の高いエンドプレートとをさらに積層して組み立てを行なう。そして、組み立てた積層体全体に積層方向に締結圧を加えつつ固定して（ステップＳ１６０）、燃料電池を完成する。
【００４１】
以上のように構成された本実施例の燃料電池によれば、ガス拡散層２６，２８の発電領域ＤＡのみに撥水化処理を施し、一体化領域には撥水化処理を施していないため、シール部１６を一体成形する際に、シール部１６の構成材料のガス拡散層２６，２８内への入り込みが撥水性物質によって妨げられることがない。ここで、ガス拡散層の撥水化処理は、電極における排水性の向上および電解質膜の乾燥抑制のための処理として知られている。しかしながら、ガス拡散層に撥水化処理を施すと、既述したようにシール部構成材料がガス拡散層内へと含浸し難くなる。本実施例のように、撥水化処理を施す領域を発電部ＤＡに限定することにより、シール部構成材料の、ガス拡散層２６，２８の一体化領域への含浸を確保することができ、シール部１６とガス拡散層２６，２８とは、容易に隙間無く一体化することができる。そのため、発電体１２の外周近傍におけるガス拡散層２６，２８を介したガスリークを抑制することができる。さらに、撥水化処理が施された発電領域ＤＡへのシール部構成材料の含浸が抑えられるため、シール部構成材料が含浸することによってガス拡散層の発電領域ＤＡにおけるガス透過性が低下して、電池性能が低下することがない。
【００４２】
特に、シール部１６を発電体１２およびガスセパレータ３０と一体形成する場合には、金型内で下側に配置されて電解質膜２０とガスセパレータ３０とに挟まれるガス拡散層２８において、シール部１６の構成材料が含浸しにくくなる。本実施例のように、ガス拡散層における撥水化処理を施す領域を限定することで、一体成形の際に下側に配置されるガス拡散層においても、一体化領域におけるシール部構成材料の含浸を確保することが容易になる。
【００４３】
また、ガス拡散層の外周領域において、シール部構成材料の含浸が不十分な場所があると、含浸が不十分な場所では、含浸が充分である場所に比べてガス拡散層の剛性が低くなる。このようにガス拡散層の剛性が低くなる場所が、シール部１６に形成されるガス止め凸部６０と積層方向に重なる場所である場合には、燃料電池の内部においてガス止め凸部６０で生じる反力にばらつきが生じ、ガス止め凸部６０でのシール性が不十分となる可能性がある。本実施例では、ガス拡散層の一体化領域でシール部構成材料の含浸が確保されるため、含浸不良に起因する剛性低下部位の発生が抑えられ、ガス止め凸部６０によるシール性を確保することができる。
【００４４】
さらに、本実施例の燃料電池によれば、ガス拡散層２６，２８の一体化領域において、シール部構成材料の含浸が支障なく行なわれることにより、シール部１６の一体成形の際に、シール部構成材料の投入圧（射出圧）を抑えることができる。
【００４５】
上記第１実施例では、ガス拡散層の発電領域ＤＡのみに対して撥水化処理を施し、発電領域ＤＡ以外の一体化領域には撥水化処理を施さないこととしたが、異なる構成としても良い。撥水化処理は、発電領域ＤＡを含む領域に対して施されていればよい。このとき、撥水化処理を施さない領域は、一体化領域全体でなくても良く、発電領域ＤＡの外側であって、発電体１２の外周近傍の外周領域であれば、ガスリークを抑制する同様の効果が得られる。
【００４６】
また、一体化領域に対して撥水処理を行なう際に、一体化領域全体に撥水化処理を施すことも可能である。このように、一体化領域の少なくとも一部に対して撥水化処理を施す場合には、一体化領域に塗布する撥水性物質量を、発電領域ＤＡに塗布する撥水性物質量よりも少なくすることにより、シール部１６とガス拡散層２６，２８との一体化を容易にする同様の効果が得られる。このような構成は、例えば、発電領域ＤＡと外側領域とで、撥水性物質を含む分散液の塗布量を異ならせたり、塗布する分散液の配合を異ならせることにより実現することができる。
【００４７】
また、第１実施例では、ガス拡散層２６，２８の両方において、外側領域には撥水化処理を施さないこととしたが、異なる構成としても良い。すなわち、片方のガス拡散層だけ、例えば、金型内で下方に位置するガス拡散層２８の外周領域には撥水化処理を施さず、他方のガス拡散層２６では全体に対して撥水化処理を施すこととしても良い。製造工程の特性上、特にシール部構成材料が含浸し難い側のガス拡散層において、撥水化処理を施す領域を限定することで、既述した効果が顕著に得られる。
【００４８】
第１実施例では、シール部構成材料の発電領域ＤＡへの含浸を抑えつつ、外側領域への含浸を許容させる処理として、限定された領域への撥水化処理を行なっているが、異なる処理を対象としても良い。燃料電池では、電池性能を向上させるために、ガス拡散層を構成する多孔質体に対して撥水化処理以外の処理を施す場合があり、このような処理を施すことで多孔質体表面の性質が変化する場合がある。このような処理として、例えば、親水性物質の塗布や親水基の導入による親水化処理を挙げることができる。このような処理によりシール部構成材料の多孔質体への含浸が妨げられる場合には、処理領域を発電領域を含む特定領域に限定して外周部近傍の外側領域に当該処理を行なわない、あるいは呂いきごとに処理の程度を異ならせることにより、同様の効果が得られる。
【００４９】
Ｃ．第２実施例の燃料電池：
ガス拡散層に対して、発電領域に比べて外側領域の方がシール部構成材料がより多く含浸可能となる処理として、外側領域におけるシール部構成材料の含浸を促進させる処理を施すこととしても良い。このような構成の一例を、第２実施例として以下に説明する。第２実施例の燃料電池は、ガス拡散層２８に代えてガス拡散層１２８を備える以外は第１実施例と同様の構成を有しており、同様の方法により製造されるため、共通する部分には同じ参照番号を付して詳しい説明は省略する。
【００５０】
図１０は、第２実施例の燃料電池の構成の概略を表わす断面図である。図１０は、第２実施例の燃料電池の構成単位であって、シール部１６を発電積層部１１およびガスセパレータ３０と一体成形した部材の様子を、図９（Ｂ）と同様に表わしている。なお、第２実施例の燃料電池は、ガス拡散層の構成に特徴があるため、図１０では、発電体１２におけるガス拡散層を相対的により大きく表わしている。また、図１１は、ガス拡散層１２８の構成を平面的に表わす説明図である。
【００５１】
図１０および図１１に示すように、第２実施例のガス拡散層１２８は、一体化領域全体にわたって、ガス拡散層１２８を厚さ方向に貫通する複数の貫通孔１６２が形成されている。この貫通孔１６２は、図７のステップＳ１１０に先だって、多孔質体に対して穴あけ加工、例えば、打ち抜き加工やレーザ加工を施すことにより形成される。貫通孔１６２は、孔径を例えば１００μｍ〜２ｍｍとすることができ、穴間の距離（ピッチ）を例えば孔径と同等の長さとすることができる。
【００５２】
このようなガス拡散層１２８を備える燃料電池によれば、ガス拡散層１２８の一体化領域に貫通孔１６２を形成しているため、一体化領域における表面積が増加して、シール部構成材料の含浸が促進される。すなわち、ガス拡散層に設けた穴部である貫通孔１６２へのシール部構成材料の滲入は、ガス拡散層が備える細孔へのシール部構成材料の滲入よりも遙かに容易であり、ガス拡散層１２８への構成材料の含浸が促進される。
【００５３】
なお、貫通孔１６２は、ガス拡散層１２８を構成する多孔質体が備える細孔よりも容積が大きければ良い。例えば、貫通孔１６２を断面円形に形成すると共に、貫通孔１６２の孔径を、ガス拡散層１２８を構成する多孔質体に形成された細孔の径よりも大きくすれば良い。貫通孔１６２の容積を大きくするほど、シール部構成材料の含浸を促進する効果を高めることができる。また、貫通孔１６２の孔径を大きくしたりピッチを小さくして空隙率を高めるほど、ガス拡散層１２８の強度は低下するため、多孔質体の平均細孔径や厚みを考慮して、穴あけ加工による強度低下が許容範囲となるように、貫通孔１６２の孔径やピッチを適宜設定すればよい。
【００５４】
上記第２実施例では、一体化領域全体に対して穴あけ加工を施したが、発電領域ＤＡよりも外側の外側領域に穴あけ加工を施せば、同様の効果が得られる。また、第２実施例では、金型内で下側に配置されるガス拡散層１２８のみに穴あけ加工を施したが、両方のガス拡散層に対して穴あけ加工を施しても良い。また、第２実施例においては、ガス拡散層全体に撥水化処理を施しても、穴あけ加工によるシール部構成材料の含浸促進の効果が得られるが、第１実施例と組み合わせて、撥水化処理を行なう領域を限定しても良い。
【００５５】
Ｄ．第２実施例の変形例：
上記第２実施例では、ガス拡散層となる多孔質体に対して貫通孔１６２を設けて、ガス拡散層の外側領域におけるシール部構成材料を含浸可能な空隙容積を増加させているが、異なる構成としても良い。ガス拡散層内に、シール部構成材料が入り込みやすくなるように物理的な加工を施すならば、同様の効果が得られる。
【００５６】
例えば、ガス拡散層の外周領域に対して、ガス拡散層を厚み方向に貫通する切れ込み（スリット）を形成しても良い。このような構成の一例を、スリット２６２を有するガス拡散層２２８として、図１２に示す。図１２では、ガス拡散層２２８の四辺において、外周から中央部側に向かって複数のスリット２６２を設けている。このような場合にも、シール部を一体成形する際に、スリット２６２においてシール部構成材料のガス拡散層への含浸が促進されるため、同様の効果を得ることができる。なお、四辺すべてにスリットを形成するのではなく、例えば、対向する２辺に形成しても良い。この場合には、ガス拡散層を製造する際に、ガス拡散層となる多孔質体を、複数が直列に連続した帯状で用意して、このような多孔質体に対して一度にスリット形成の処理を施し、その後に多孔質体を分割することにより、複数のガス拡散層を効率よく製造することが可能になる。
【００５７】
また、貫通孔１６２を設ける穴あけ加工に代えて、ガス拡散層となる多孔質体に対して、厚み方向に貫通しない溝を形成する溝加工を施しても良い。溝加工は、例えば、図１２に示したスリット２６２と同様の場所に行なうことができ、ガス拡散層の一方の面、あるいは両方の面に対して行なうことができる。上記スリット形成や溝加工は、例えば、機械加工により行なっても良く、レーザ加工により行なっても良い。
【００５８】
あるいは、ガス拡散層の外周部近傍において、外周から中央部側へと延出すると共にガス拡散層の面方向に略平行に設けられた横穴を形成することとしても良い。このような横穴３６２を形成したガス拡散層３２８の外周近傍の様子を、拡大して図１３に示す。ガス拡散層３２８は、例えば、ガス拡散層を構成するカーボンペーパを形成するための樹脂ペーパを作製する際に、焼成工程で消失する材料から成ると共に樹脂ペーパの厚み以下の径である繊維を樹脂ペーパ内部に配置し、この樹脂ペーパを焼成することにより作製することができる。
【００５９】
Ｅ．変形例：
なお、この発明は上記の実施例や実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の態様において実施することが可能であり、例えば次のような変形も可能である。
【００６０】
Ｅ１．変形例１：
発電積層部１１およびガスセパレータ３０と一体成形するシール部１６は、射出成形以外の方法により形成しても良い。例えば、圧縮成形により、シール部１６を一体成形することができる。この場合には、金型内の空間ＳＰに固形の未加硫ゴムを充填し、金型を型締めして加熱することにより、成形と加硫とを同時に行う加硫圧縮成形を行なえば良い。
【００６１】
Ｅ２．変形例２：
実施例では、ガスセパレータ３０は、３枚のプレートを積層した三層構造を有することとしたが、異なる構成としても良い。異なる構造のガスセパレータを用いる場合であっても、ガス拡散層に対して、発電領域に比べて外側領域の方がシール部構成材料がより多く含浸可能となる処理が施されていれば、シール部を発電体１２およびガスセパレータと一体成形する際に、同様の効果が得られる。ここで、ガスセパレータにおける発電領域ＤＡは平坦面である必要はなく、例えば、ガスセパレータ表面にセル内ガス流路を形成するための溝を設けることとしても良い。
【００６２】
Ｅ３．変形例３：
実施例では、シール部１６において、アノード側プレート３２と接する側を平坦面にして、カソード側プレート３１と接する側にガス止め凸部６０を設けたが、異なる形状としても良い。例えば、シール部１６においてガス止め凸部６０を設ける面と平坦面とを逆にして、カソード側プレート３１上で、発電積層部１１と共にシール部１６を一体成形することとしても良い。
【００６３】
ここで、実施例のように、シール部１６におけるアノード側プレート３２と接する面を平坦面として、シール部１６とガスセパレータ３０とを接着・密着させる場合には、漏れが生じやすい水素に関するシール性を、より高めることができる。また、シール部１６におけるカソード側プレート３１と接する面を平坦面として、シール部１６とガスセパレータ３０とを接着・密着させる場合には、一般的にガス圧がより高い酸化ガス側において、シール性をより高めることができる。
【００６４】
あるいは、シール部において、アノード側とカソード側の両面に、ガス止め凸部を設けることとしても良い。この場合には、シール部を発電体１２と一体成形する際に、ガスセパレータとは一体成形しないこととしても良い。このような場合であっても、発電体１２が備える少なくとも一方のガス拡散層において、既述した処理を施すことにより、ガスリークを抑制する同様の効果が得られる。
【００６５】
Ｅ４．変形例４：
実施例では、発電積層部１１を構成する各部材は、いずれも略同一の大きさであって互いに重なり合い、発電積層部１１の端部は１つの平面を形成することとしたが、異なる構成としても良い。すなわち、ＭＥＡ１３とガス拡散層２６，２８とは、各々が異なる大きさに形成される、あるいは、各々の外周の位置が互いにずれるように配置されることとしても良い。
【００６６】
Ｅ５．変形例５：
実施例では、燃料電池は固体高分子型燃料電池としたが、異なる種類の燃料電池であっても良い。例えば、固体酸化物電解質型燃料電池とすることができる。シール部の構成材料を、ゴムや熱可塑性エラストマーなどの弾性材料から適宜選択可能な運転温度を示す燃料電池であれば、本発明を適用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００６７】
【図１】第１実施例の燃料電池の概略構成を表わす断面模式図である。
【図２】図１において破線で囲んだＸ領域を拡大して示す説明図である。
【図３】セルアセンブリ１０の概略構成を表わす平面図である。
【図４】カソード側プレート３１の形状を示す平面図である。
【図５】アノード側プレート３２の形状を示す説明図である。
【図６】中間プレート３３の形状を示す説明図である。
【図７】第１実施例の燃料電池の製造工程を表わす説明図である。
【図８】ガス拡散層２６，２８の様子を表わす平面図である。
【図９】シール部１６を一体形成する様子、および、一体形成された部材の様子を表わす説明図である。
【図１０】第２実施例の燃料電池の構成の概略を表わす断面図である。
【図１１】ガス拡散層１２８の構成を平面的に表わす説明図である。
【図１２】第２実施例の変形例の構成を表わす説明図である。
【図１３】第２実施例の変形例の構成を表わす説明図である。
【符号の説明】
【００６８】
１０…セルアセンブリ
１１…発電積層部
１２…発電体
１３…ＭＥＡ
１４，１５…ガス流路形成部
１６…シール部
２０…電解質膜
２２…カソード
２４…アノード
２６，２８，１２８，２２８，３２８…ガス拡散層
３０…ガスセパレータ
３１…カソード側プレート
３２…アノード側プレート
３３…中間プレート
４０〜４５…マニホールド用穴部
５０…酸化ガス供給スリット
５１…酸化ガス排出スリット
５２…燃料ガス排出スリット
５３…燃料ガス供給スリット
５４〜５７…連通部
５８…冷媒孔
６０…ガス止め凸部
７０…下型
７２…上型
７４…開口
１６２…貫通孔
２６２…スリット
３６２…横穴
【図１】
2008204704.tif 000003
【図２】
2008204704.tif 000004
【図３】
2008204704.tif 000005
【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
2008204704.tif 000012
【図１１】
2008204704.tif 000013
【図１２】
2008204704.tif 000014
【図１３】
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