(57)【要約】【課題】ガス透過性に優れかつ表面が平滑な接合体を備えた燃料電池を提供する。【解決手段】本発明の燃料電池は、電解質膜と、当該電解質膜の一方の面に設けられた空気極と、他方の面に設けられた燃料極と、金属製の三次元網目状シートの一方の面に撥水ペーストが設けられた接合体であって、前記三次元網目状シートの厚み方向の一部に前記撥水ペーストが充填された接合体と、セパレータと、を備え、前記接合体のうち、前記三次元網目状シートが設けられた面は前記セパレータに接し、前記撥水ペーストが設けられた面は前記空気極ないし前記燃料極に接して構成される。【選択図】図１
2008204710.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜と、当該電解質膜の一方の面に設けられた空気極と、他方の面に設けられた燃料極と、
金属製の三次元網目状シートの一方の面に撥水ペーストが設けられた接合体であって、前記三次元網目状シートの厚み方向の一部に前記撥水ペーストが充填された接合体と、
セパレータと、を備え、
前記接合体のうち、前記三次元網目状シートが設けられた面は前記セパレータに接し、前記撥水ペーストが設けられた面は前記空気極ないし前記燃料極に接する、燃料電池。
【請求項２】
前記セパレータは、ガス溝を有しないフラットセパレータである、請求項１記載の燃料電池。
【請求項３】
金属製の三次元網目状シートの一方の面に撥水ペーストが設けられた燃料電池用接合体であって、
前記三次元網目状シートの厚み方向の一部に前記撥水ペーストが充填された、三次元網目状シート及び撥水ペーストの燃料電池用接合体。
【請求項４】
金属製の三次元網目状シートの一方の面に柔軟性フィルムを接合し、これを加圧して前記柔軟性フィルムを前記三次元網目状シートの厚み方向の一部に圧入する工程と、
前記三次元網目状シートの前記柔軟性フィルムを接合した面とは他方の面に撥水ペーストを塗布し、乾燥させる工程と、
前記柔軟性フィルムを前記三次元網目状シートから剥がす工程と、
を含む、三次元網目状シート及び撥水ペーストの燃料電池用接合体の製造方法。
【請求項５】
電解質膜と、当該電解質膜の一方の面に設けられた空気極と、他方の面に設けられた燃料極と、
前記空気極若しくは燃料極に一方の面で接し、他方の面に凹凸を有する撥水ペーストと、
前記撥水ペーストに一方の面で接し、他方の面でセパレータに接する三次元網目状シートと、を備え、
前記三次元網目状シートは、網目内に空隙を有し、該網目内の三次元網目状シートの厚み方向の一部に前記撥水ペーストの凸部が所在する、燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池、燃料電池用接合体、及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、電解質膜、空気極、燃料極からなる電解質−電極アッセンブリを、ガス溝を有するセパレータで挟持したセルを複数積層することによって構成される。セパレータには、燃料、酸化剤、及び冷媒の流路が形成され、また、各セルに燃料、酸化剤、及び冷媒を供給又は排出するためのマニホールドが形成されている。
【０００３】
従来、電気的に導電性のウエブと、カーボンブラック粒子及び結合剤粒子を含有する層とを含むガス拡散体が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
【特許文献１】特開平１１−２７３６８８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、従来提案されているガス拡散体は、電気的に導電性のウエブにカーボンブラック粒子、結合剤粒子等の混合物を塗装して製造されるものであるため、混合物が重力によって導電性ウエブの内部にしたたり落ちてしまい、ウエブ上に混合物の層を均一に形成することができない。このため、塗装された混合物層のパフォーマンスが十分得られなかった。
【０００５】
そこで、本発明は、ガス透過性に優れかつ表面が平滑な接合体を備えた燃料電池、燃料電池用接合体、及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、（１）電解質膜と、当該電解質膜の一方の面に設けられた空気極と、他方の面に設けられた燃料極と、金属製の三次元網目状シートの一方の面に撥水ペーストが設けられた接合体であって、前記三次元網目状シートの厚み方向の一部に前記撥水ペーストが充填された接合体と、セパレータと、を備え、前記接合体のうち、前記三次元網目状シートが設けられた面は前記セパレータに接し、前記撥水ペーストが設けられた面は前記空気極ないし前記燃料極に接する、燃料電池；（２）前記セパレータは、ガス溝を有しないフラットセパレータである、前記（１）記載の燃料電池；（３）金属製の三次元網目状シートの一方の面に撥水ペーストが設けられた燃料電池用接合体であって、前記三次元網目状シートの厚み方向の一部に前記撥水ペーストが充填された、三次元網目状シート及び撥水ペーストの燃料電池用接合体；（４）金属製の三次元網目状シートの一方の面に柔軟性フィルムを接合し、これを加圧して前記柔軟性フィルムを前記三次元網目状シートの厚み方向の一部に圧入する工程と、前記三次元網目状シートの前記柔軟性フィルムを接合した面とは他方の面に撥水ペーストを塗布し、乾燥させる工程と、前記柔軟性フィルムを前記三次元網目状シートから剥がす工程と、を含む、三次元網目状シート及び撥水ペーストの接合体の製造方法；（５）電解質膜と、当該電解質膜の一方の面に設けられた空気極と、他方の面に設けられた燃料極と、前記空気極若しくは燃料極に一方の面で接し、他方の面に凹凸を有する撥水ペーストと、前記撥水ペーストに一方の面で接し、他方の面でセパレータに接する三次元網目状シートと、を備え、前記三次元網目状シートは、網目内に空隙を有し、該網目内の三次元網目状シートの厚み方向の一部に前記撥水ペーストの凸部が所在する、燃料電池；を提供する。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、ガス透過性に優れた接合体を備えた燃料電池、燃料電池用接合体、及びその製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
次に、本発明の実施の形態について説明する。以下の実施形態は、本発明を説明するための例示であり、本発明をこの実施形態にのみ限定する趣旨ではない。本発明は、その要旨を逸脱しない限り、さまざまな形態で実施することができる。
【０００９】
（燃料電池）
本発明の燃料電池は、電解質膜と、当該電解質膜の一方の面に設けられた空気極と、他方の面に設けられた燃料極と、金属製の三次元網目状シートの一方の面に撥水ペーストが設けられた接合体であって、前記三次元網目状シートの厚み方向の一部に前記撥水ペーストが充填された接合体と、セパレータと、を備え、前記接合体のうち、前記三次元網目状シートが設けられた面は前記セパレータに接し、前記撥水ペーストが設けられた面は前記空気極ないし前記燃料極に接して構成される。
【００１０】
本発明によれば、金属製の三次元網目状シートの一方の面に撥水ペーストが設けられた接合体であって、前記三次元網目状シートの厚み方向の一部に前記撥水ペーストが充填された接合体を用いることによって、ガス透過性に優れかつ表面が平滑な接合体を備えた燃料電池を提供することができる。
すなわち、前記接合体においては三次元網目状シートの一方の面に撥水ペーストが設けられ、三次元網目状シートの厚み方向の一部に撥水ペーストが充填されているため、三次元網目状シートの厚み方向の一部が空隙となっており、接合体内の優れたガス透過性を得ることができる。
また、撥水ペーストが設けられた面が前記空気極ないし前記燃料極にそれぞれ接する構成であるため、膜−電極接合体の損傷を防止することができる。
また、撥水ペーストが設けられた面とは反対の面も平滑であるので、セパレータとの接触性を高めることができる。
【００１１】
本発明では、上記構成とすることにより、簡易なセルを実現することができる。部品点数が減少することによって、セルを薄くすることができ、部品間の接触抵抗を低減させることができる。
【００１２】
以下に図面を参照しながら説明する。図１は、実施形態に係る燃料電池を構成するセルの断面図である。
図１に示すように、セルは、電解質膜３１と、この一方の面に設けられたアノード電極３２ａと、他方の面に設けられたカソード電極３２ｂと、これを挟持する一対の三次元網目状シート３４及び撥水ペースト３３の接合体４０と、さらにこれを挟持する一対のセパレータ２０ａ，２０ｂと、から構成される。
セルを複数積層することによって、セル積層体（スタック）として、固体高分子型燃料電池が構成される。
【００１３】
三次元網目状シート３４及び撥水ペースト３３の接合体４０は、金属製の三次元網目状シート３４の一方の面に撥水ペースト３３が設けられて構成される。接合体４０のうち、三次元網目状シート３４が設けられた面はセパレータ２０ａ，２０ｂに接し、撥水ペースト３３が設けられた面はアノード電極３２ａ，カソード電極３２ｂに接している。
三次元網目状シート３４の厚み方向の一部に撥水ペースト３３が充填されているため、三次元網目状シート３４の厚み方向の一部が空隙３６となっており、これがセパレータ２０ａ，２０ｂとともにガス流路を形成している。これにより、接合体４０内のガス透過性を維持することができる。
【００１４】
ここで、「三次元網目状シートの厚み方向」とは、燃料電池の各構成要素（アノード、カソード等）の積層方向を意味する。「厚み方向の一部」とは、三次元網目状シートのそれぞれの網目内に撥水ペーストがシート延長方向にほぼ均一に挿入されていることを意味する。
本実施の形態において、三次元網目状シートのそれぞれの網目内に挿入された撥水ペーストの厚みはほぼ均一であるが、これに限られず、各網目内の厚みにばらつきがあってもよい。
より具体的には、三次元網目状シートの網目内の撥水ペーストは厚み方向（三次元網目状シートから各電極への方向）に凹み、凹んだ撥水ペーストが空隙３６と接している。
【００１５】
このように三次元網目状シート３４、撥水ペースト３３、及びセパレータ２０ａ，２０ｂによってガス流路が構成されるため、セパレータ２０ａ，２０ｂは、図１に示すようなガス溝を有しないフラットセパレータを使用することができる。
【００１６】
前記金属製の三次元網目状シート３４としては、金属メッシュ、エキスパンドメタル、発泡金属、パンチングメタル等が好ましい。
【００１７】
前記撥水ペースト３３は、導電性フィラー、バインダー、撥水剤、界面活性剤、補強剤等の混合物であることが好ましい。撥水ペースト３３は、白金又は白金を担持したカーボン等の触媒成分を含まない。
撥水ペースト３３は、三次元網目状シート３４より剛性が低いことが好ましい。また、撥水ペースト３３は、三次元網目状シート３４の一部の空隙３６よりも小さい空隙を備え、ガス拡散性を有していることが好ましい。
前記導電性フィラーとしては、カーボンファイバー、気相成長法炭素繊維（ＶＧＣＦ）、粒径カーボン（カーボンブラック）等が挙られる。
前記バインダーとしては、フッ素樹脂、シリコン（Ｓｉ）等が挙げられる。
【００１８】
電解質膜３１は、高分子材料のイオン交換膜からなる。
【００１９】
アノード電極３２ａ，カソード電極３２ｂは、その表面に付着された白金などの触媒を担持した例えば多孔質のカーボン素材（拡散層）で構成される。アノード電極３２ａには燃料ガスが供給され、カソード電極３２ｂには酸化ガスが供給され、これら反応ガスの供給により、電解質−電極アッセンブリ内で電気化学反応を生じさせ起電力が得られる。
燃料ガスとしては、水素ガス、メタノール、エタノール、ガソリン、軽油、液体水素等の液体燃料、改質ガス、水素含有ガス、天然ガス等の気体燃料等を用いることができる。
酸化ガスとしては、空気等を用いることができる。
【００２０】
セパレータ２０ａ，２０ｂは、ガス不透過性の導電性材料で構成されている。導電性材料としては、例えばカーボンや導電性を有する硬質樹脂のほか、アルミニウムやステンレス等の金属（メタル）が挙げられる。
【００２１】
なお、上記においては電解質−電極アッセンブリを一対の接合体４０が挟持し、さらにこれを一対のフラットセパレータが挟持する場合について説明したが、これに限定されず、セルが、アノード電極３２ａ側のみに接合体４０及びフラットセパレータを備えている場合（カソード電極３２ｂ側は通常のセパレータ）や、カソード電極３２ｂ側のみに接合体４０及びフラットセパレータを備えている場合（アノード電極３２ａ側は通常のセパレータ）も本発明に含まれる。
【００２２】
また、本発明の燃料電池は、電解質膜と、当該電解質膜の一方の面に設けられた空気極と、他方の面に設けられた燃料極と、前記空気極若しくは燃料極に一方の面で接し、他方の面に凹凸を有する撥水ペーストと、前記撥水ペーストに一方の面で接し、他方の面でセパレータに接する三次元網目状シートと、を備え、前記三次元網目状シートは、網目内に空隙を有し、該網目内の三次元網目状シートの厚み方向の一部に前記撥水ペーストの凸部が所在する。
「前記撥水ペーストの凸部が所在する」とは、前記撥水ペーストの凸部が三次元網目状シートの網目内に嵌まっている、という意味である。
【００２３】
本発明の燃料電池は、固体高分子型燃料電池であることが好ましく、例えば燃料電池車両（ＦＣＨＶ；Fuel Cell Hybrid Vehicle）の車載発電システムとして利用可能なものであるがこれに限られることはなく、各種移動体（例えば船舶や飛行機など）やロボットなどといった自走可能なものに搭載される発電システム、さらには定置の燃料電池としても用いることが可能である。
【００２４】
（燃料電池用接合体）
本発明の燃料電池用接合体は、上述のように、金属製の三次元網目状シートの一方の面に撥水ペーストが設けられた燃料電池用接合体であって、前記三次元網目状シートの厚み方向の一部に前記撥水ペーストが充填されたものである。
【００２５】
（燃料電池用接合体の製造方法）
本発明の燃料電池用接合体の製造方法は、金属製の三次元網目状シートの一方の面に柔軟性フィルムを接合し、これを加圧して前記柔軟性フィルムを前記三次元網目状シートの厚み方向の一部に圧入する工程と、前記三次元網目状シートの前記柔軟性フィルムを接合した面とは他方の面に撥水ペーストを塗布し、乾燥させる工程と、前記柔軟性フィルムを前記三次元網目状シートから剥がす工程と、を含む。
【００２６】
上記製造方法を採用することにより、ガス透過性に優れかつ表面が平滑な燃料電池用接合体を提供することができる。
【００２７】
以下に図面を参照しながら説明する。図２は、実施形態に係る燃料電池用接合体の製造方法を説明する図である。
図２（ａ）に示すように、まず、金属製の三次元網目状シート３４の一方の面に柔軟性フィルム３５を接合する。そして、矢印に示すように加圧し、図２（ｂ）に示すように柔軟性フィルム３５を三次元網目状シート３４の厚み方向の一部に圧入する。
前記柔軟性フィルム３５としては、プラスチック弾性フィルム、パラフィンフィルム、ポリカーボネートフィルム、Ｓｉフィルム等が挙げられる。
【００２８】
次に、図２（ｃ）に示すように、柔軟性フィルム３５を接合した面とは他方の面に撥水ペースト３３（例えば、カーボンペースト）を塗布し、乾燥させる。
次に、図２（ｄ）に示すように、柔軟性フィルム３５を三次元網目状シート３４から剥し、加熱処理して、三次元網目状シート３４及び撥水ペースト３３の燃料電池用接合体４０を得る。
【００２９】
このように、柔軟性フィルム３５を用いた上記製造方法を採用することにより、三次元網目状シート３４の厚み方向の一部が空隙となった接合体４０を得ることができ、ガス透過性に優れた接合体４０を得ることができる。
また、上記製造方法を採用することにより、単に三次元網目状シートに撥水ペーストを塗布する場合とは異なり、撥水ペースト３３が三次元網目状シート３４の反対側にまでしたたり落ちてしまうことがなく、撥水ペースト３３が設けられた面とは反対の面も平滑となり、セパレータ２０ａ，２０ｂとの接触性にも優れた接合体４０を得ることができる。
【実施例】
【００３０】
実施例として、図２に示す上述の製造方法により三次元網目状シート３４及び撥水ペースト３３の接合体４０を製造した。その際、三次元網目状シート３４としてはチタンメッシュを用い、柔軟性フィルム３５としては５ｃｍ×５ｃｍのパラフィンフィルムを用い、加圧は１トンの条件にて行った。
比較例として、柔軟性フィルムを用いずに、三次元網目状シートに撥水ペーストを塗布して、三次元網目状シートの内部の全てに撥水ペーストが充填された接合体を製造した。
【００３１】
常法により、一定面積当たりの接触抵抗を測定し相対値を求めた。その結果を図３に示す。図３に示すように、実施例の接合体は比較例のものに比べて接触抵抗が大幅に改善されることが判った。例えば、圧力ａの場合において接触抵抗が約３５％改善され、圧力ｂの場合において接触抵抗が約４０％改善された。
また、実施例の接合体４０は、撥水ペースト３３が設けられた面とは反対の面が平滑であった。
【図面の簡単な説明】
【００３２】
【図１】実施形態に係る燃料電池を構成するセルの断面図である。
【図２】実施形態に係る燃料電池用接合体の製造方法を説明する図である。
【図３】実施例に係る接触抵抗の測定結果を示すグラフである。
【符号の説明】
【００３３】
３１…電解質膜、３２ａ…アノード電極、３２ｂ…カソード電極、３３…撥水ペースト、３４…三次元網目状シート、２０ａ，２０ｂ…セパレータ、３６…空隙、４０…接合体
【図１】
2008204710.tif 000003
【図２】
2008204710.tif 000004
【図３】
2008204710.tif 000005