(57)【要約】【課題】ゼオライト膜を合成する支持体の形状にかかわらず、支持体全体に均一なゼオライト膜を合成する。【解決手段】ゼオライト膜の水熱合成装置は、回転軸線を有し、ゼオライト膜合成液Ｌを充填させるための反応容器11と、反応容器11内に収容されかつ表面にゼオライト膜を合成させるための支持体12と、反応容器を加熱するための加熱装置14と、反応容器11を回転軸線回りに回転させるための回転装置15とを備えているものである。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
回転軸線を有し、ゼオライト膜合成液を充填させるための反応容器と、反応容器内に収容されかつ表面にゼオライト膜を合成させるための支持体と、反応容器を加熱するための加熱装置と、反応容器を回転軸線回りに回転させるための回転装置とを備えている、ゼオライト膜の水熱合成装置。
【請求項２】
ゼオライト膜合成液を充填させるための反応容器と、回転軸線を有し、反応容器内に収容されかつ表面にゼオライト膜を合成させるための支持体と、反応容器を加熱するための加熱装置と、支持体を回転軸線回りに回転させるための回転装置とを備えている、ゼオライト膜の水熱合成装置。
【請求項３】
回転軸線を有し、ゼオライト膜合成液を充填させるための反応容器と、回転軸線を有し、反応容器内に収容されかつ表面にゼオライト膜を合成させるための支持体と、反応容器を加熱するための加熱装置と、反応容器および支持体をそれぞれの回転軸線回りに回転させるための回転装置とを備えている、ゼオライト膜の水熱合成装置。
【請求項４】
回転装置が、反応容器の外部で回転軸線そって移動させられる外磁石と、支持体とともに回転させられるように支持体の回転軸線上に取付けられている内磁石とを有している請求項２または３に記載のゼオライト膜の水熱合成装置。
【請求項５】
反応容器の内面に攪拌部材が設けられている請求項１〜４のいずれか１つに記載のゼオライト膜の水熱合成装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば、水と有機溶剤等を含む混合液を、無水化するための分離膜等に用いられるゼオライト膜の水熱合成装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
ゼオライト結晶は、結晶中に分子サイズ程度の細孔を有し、ゼオライトの分子の大きさや、形状により分子を選択的に通過させる分子ふるいの性質を有している。ゼオライトは、この分子ふるいの性質を利用してガス分離膜や、逆透気化分離、逆浸透分離、ガスセンサー等への分野に応用されている。とりわけ、ゼオライト膜を、水と有機溶剤等を含む混合液から有機溶剤等を分離する分離膜として利用することが現在注目されている。
【０００３】
従来、この種のゼオライト膜の水熱合成装置としては、例えば、セラミックスなどの支持体表面にゼオライトの種結晶を付着させて、シリカ源とアルミナ源からなる原料溶液を混合した合成液に浸漬し合成液を攪拌しながら水熱合成を行うことで、セラミックスの管状支持体の表面にゼオライト膜を形成させることが知られている（例えば、特許文献１参照）。
【０００４】
前記のように、支持体表面にゼオライトの種結晶を付着させ、水熱合成を行うにあたり、攪拌器により、攪拌を行っている。これは、シリカ源とアルミナ源からなる原料溶液が、化学反応を起こすことで微細粒子が生成し、攪拌しない状態で置くと、前記微細粒子が沈殿物として堆積し、堆積部内及びその近傍にて水熱合成により形成されるゼオライト膜の生成を阻害されることにより、分離性能の低いゼオライト膜が形成されることを防ぐためである。
【０００５】
上記の攪拌において、例えば、ゼオライト膜を合成する支持体が、長尺物や管状など曲面を有するもの、その他複雑な形状の場合、通常の攪拌器では、ゼオライト膜を形成する箇所全体を均一に攪拌することが困難であり、支持体表面において、攪拌が不十分な部分が発生し、支持体の全体にわたり、均一なゼオライト膜を形成するのは、困難であった。
【特許文献１】特開平１０−５７７８４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
そこで、本発明の目的は、ゼオライト膜を合成する支持体の形状にかかわらず、支持体全体に均一なゼオライト膜を合成可能なゼオライト水熱合成装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明によるゼオライト膜の水熱合成装置は、回転軸線を有し、ゼオライト膜合成液を充填させるための反応容器と、反応容器内に収容されかつ表面にゼオライト膜を合成させるための支持体と、反応容器を加熱するための加熱装置と、反応容器を回転軸線回りに回転させるための回転装置とを備えているものである。
【０００８】
本発明によるゼオライト膜の水熱合成装置では、反応容器を回転させるから、支持体の形状に拘わらず、支持体表面全体に均一なゼオライト膜を合成することができる。
【０００９】
水熱合成法により、支持体表面にゼオライト膜を合成することにおいて、合成液は、シリカ源とアルミナ源の２液混合し製作する。その際、化学反応を起こし白濁（微細粒子）が生成し、この反応液を静置しておくと、白濁部が沈殿し二液分離を起こし合成に悪影響を起こす。具体的には沈殿部で支持管が沈埋された状態でゼオライト合成を行った場合、その部分は沈殿物が膜の合成を阻害し、分離性能の低いゼオライト膜となる。
【００１０】
さらに、反応容器を回転させることに代えて、支持体を回転させるようにしてもよい。
【００１１】
また、反応容器および支持体のいずれか一方を回転させることに代えて、反応容器および支持体の双方を回転させるようにしてもよい。
【００１２】
支持体を回転させる場合、回転装置が、反応容器の外部で回転軸線そって移動させられる外磁石と、支持体とともに回転させられるように支持体の回転軸線上に取付けられている内磁石とを有していることが好ましい。
【００１３】
そうすると、支持体を回転させる動力源に磁力を用いることにより、ゼオライト膜の合成に必要な反応容器の密閉性が確保され、安定したゼオライト膜を合成することができる。
【００１４】
さらに、反応容器の内面に攪拌部材が設けられていると、反応容器の内壁に設けられた攪拌部材により、ゼオライト膜を合成する支持体近傍の合成液の乱流攪拌が促進され、均一なゼオライト膜の合成効果が一層向上する。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によると、水熱合成法により、ゼオライト膜を合成する支持体の形状にかかわらず、支持体表面に均一なゼオライト膜を合成することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
本発明の実施の形態を図面を参照しながらつぎに説明する。
【００１７】
図１を参照すると、ゼオライト膜の水熱合成装置は、合成液Ｌが充満させられている水平軸線を有する反応容器11と、反応容器11内に並列状に配列されている複数の水平管状支持体12と、これらの支持体12を左右両側から挟み付け左右一対の保持具13と、反応容器11を加熱するための加熱装置14と、反応容器11を水平軸線回りに回転させるための回転装置15とを備えている。
【００１８】
反応容器11は、水平円筒状容器本体21と、容器本体21の左端部にこれと一体的に設けられている端板22と、容器本体21の右端開口を開閉しうるように容器本体21の右端部に着脱自在に取付けられている蓋体23とよりなる。
【００１９】
端板22外面の中央部には水平状左回転軸31が左方突出状に設けられている。蓋体23外面の中央部には水平状右回転軸32が右方突出状に設けられている。
【００２０】
各支持体12の両端部にはゴム製キャップ状シール部材41が被せられている。これにより、シール部材41により、支持体12内部に合成液Ｌが入ることが防止され、支持体12内部にまでゼオライト膜が合成される（膜透過速度が低下する）ことを防止している。
【００２１】
左右の保持具13は、左右の向きは逆であるが、同一構造のものである。左保持具13について説明すると、左保持具13は、支持体12の左端面に当接させられている垂直円板状保持部51と、保持部51の左側面中央に設けられている圧肉部52と、圧肉部52の先端面中央部に設けられている水平状支持ロッド53とよりなる。支持ロッド53の先端部は、端板22内面中央部に設けられた係合部（図示略）に係合離脱自在に係合させられるようになっている。この状態で、支持体12が反応容器11に保持されている。
【００２２】
加熱装置14は、容器本体21の外面を取囲んでいる円筒状加熱体61よりなる。
【００２３】
左右の保持具13で支持体12を左右両側から挟んだ状態で反応容器11内に収容し、これの右端開口に蓋体23を施して反応容器11を密閉する。反応容器11内に合成液Ｌを充満させた後、加熱体61によって反応容器11を加熱しつつ、回転装置15によって反応容器11を回転させながら水熱合成を行い、支持体12外面にゼオライト膜を合成させる。
【００２４】
以下に、図１に示す水熱合成装置と良く似ている水熱合成装置の様々のバリエーションを説明する。以下の説明において、図１に示す水熱合成装置と対応する部分には同一の符号を付して、その説明は、省略する。
【００２５】
図２を参照すると、各保持具13の支持ロッド53は、軸受71で回転自在に受けられている。水熱合成する際に、回転装置72によって両保持具13とともに全支持体12を回転させる。
【００２６】
図３は、図１の回転装置15によって反応容器11を回転させるとともに、図２の回転装置72によって支持体12を回転させるケースを示すものである。反応容器11と支持体12は、同一方向に回転させても良いし、それぞれ逆方向に回転させてもよい。後者の場合、さらに支持体近傍の合成液の乱流撹拌がさらに促進され、均一なゼオライト膜の合成効果が一層向上する。
【００２７】
図４は、図２および図３に示すように、支持体12を回転させるための駆動源として、磁力を用いたケースを示すものである。
【００２８】
容器本体21外周面の両端部分を、間隙をおいて取囲むように左右一対のリング状外磁石81が配置されている。両外磁石81は、それぞれ回転体82によって支持されている。各保持具13の圧肉部52には内磁石83が埋設されている。
【００２９】
両回転体82を回転させると、外磁石81の磁力によって内磁石83が吸引され、反応容器11とともに、保持具13および支持体12が回転させられる。
【００３０】
図５を参照すると、反応容器11の容器本体21内面を等分する位置に、４つの帯板状撹拌部材91が設けられている。各撹拌部材91は、対応する位置において、容器本体21内面をその長さ方向にのびかつその半径方向内向きに突出させられている。
【００３１】
なお、上記実施形態では、水平管状の支持体外面にゼオライト膜を合成しているが、支持体の形状はこれに限定されるものではない。また、支持体表面にマスクを形成し、支持体の特定箇所のみゼオライト膜を合成するものであっても良い。
【図面の簡単な説明】
【００３２】
【図１】この発明による水熱合成装置の垂直縦断面図である。
【図２】図１に示す装置の第１変形例を示す図１相当の断面図である。
【図３】図１に示す装置の第２変形例を示す図１相当の断面図である。
【図４】図１に示す装置の第３変形例を示す図１相当の断面図である。
【図５】図１に示す装置の第４変形例を示す図１相当の断面図である。
【符号の説明】
【００３３】
11  反応容器
12  支持体
14  加熱装置
15  回転装置
Ｌ  合成液
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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