(57)【要約】【課題】ポンププローブ測定装置とこの測定装置を利用した走査プローブ顕微鏡装置を提供する。【解決手段】ポンププローブ測定装置１は、ポンプ光となる第１の超短光パルス列及びプローブ光となる第２の超短光パルス列を発生させる超短光パルスレーザー発生部１１と、超短光パルス列の遅延時間を調整する遅延時間調整部１５と、第１及び第２の超短光パルス列のそれぞれを入射させて任意の繰り返し周波数で１パルスを透過させて光パルスの実効的な繰り返し周波数を低減させる第１及び第２のパルスピッカー１３，１４と、パルスピッカーから通過させるパルスの選択箇所を周期的に変更する遅延時間変調部１０と、ポンプ光及びプローブ光を試料１９に照射する照射光学系１６と、試料からのプローブ信号を検出する測定部２０と、ロックイン検出部１８と、を備えている。【選択図】図１
2008139028.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポンプ光となる第１の超短光パルス列及びプローブ光となる第２の超短光パルス列を発生させる超短光パルスレーザー発生部と、
上記第１及び第２の超短光パルス列の遅延時間を調整する遅延時間調整部と、
上記第１及び第２の超短光パルス列のそれぞれを入射させて任意の繰り返し周波数で１パルスを透過させることにより光パルスの実効的な繰り返し周波数を低減させる第１及び第２のパルスピッカーと、
上記パルスピッカーにより通過させる光パルスの選択箇所を周期的に変更する遅延時間変調部と、
上記ポンプ光及びプローブ光を試料に照射する照射光学系を有し、該試料からのプローブ信号を検出する測定部と、
上記試料からのプローブ信号を上記遅延時間変調部における変調周波数で位相敏感検出するロックイン検出部と、を備え、
上記第１又は第２のパルスピッカーが、透過させる光パルスの選択箇所を変更することにより第２又は第１のパルスピッカーを透過した光パルスとの間の遅延時間を変調させることを特徴とする、ポンププローブ測定装置。
【請求項２】
前記パルスピッカーがポッケルスセルと偏光子とから成り、任意の光パルスを透過または遮断するように構成されていることを特徴とする、請求項１に記載のポンププローブ測定装置。
【請求項３】
前記遅延時間変調部が、前記超短光パルスレーザー発生部から発生した光パルスを検出する光検出器と該光検出器からのパルス信号をカウントするカウント手段と該カウント手段に接続される遅延手段と前記パルスピッカーの駆動手段とから構成されていることを特徴とする、請求項１又は２に記載のポンププローブ測定装置。
【請求項４】
前記超短光パルスレーザー発生部がチタンサファイアレーザー発振器からなるレーザー光源を含んで構成されることを特徴とする、請求項１に記載のポンププローブ測定装置。
【請求項５】
前記遅延時間調整部が可動ミラーによる光路長の調整を利用した光学系により構成されていることを特徴とする、請求項１に記載のポンププローブ測定装置。
【請求項６】
前記超短光パルスレーザー発生部が、一つの超短光パルスレーザー光源と、この超短光パルスレーザー光源で発生する超短光パルスを二つに分割してポンプ光とプローブ光とを形成する光学部材と、を備えていることを特徴とする、請求項１又は４に記載のポンププローブ測定装置。
【請求項７】
前記超短光パルスレーザー発生部が二つの超短光パルスレーザー光源を備えており、各超短光パルスレーザー光源で発生する超短光パルスをそれぞれポンプ光及びプローブ光として対応するパルスピッカーに入射させることを特徴とする、請求項１に記載のポンププローブ測定装置。
【請求項８】
前記超短光パルスレーザー光源がキャビティダンパーを備えていることを特徴とする、請求項６又は７に記載のポンププローブ測定装置。
【請求項９】
前記測定部がポンプ光とプローブ光とを試料表面上に照射する光学系と該プローブ光の反射光強度を測定する光学系とを含んで構成され、上記プローブ光の反射光強度をプローブ信号として出力することを特徴とする、請求項１に記載のポンププローブ測定装置。
【請求項１０】
請求項１から９の何れかに記載のポンププローブ測定装置を備え、
前記測定部が、さらに、ポンプ光とプローブ光とが照射された位置の局所的な物性を測定する走査トンネル顕微鏡を具備していて、該走査トンネル顕微鏡により得られたプローブ信号を出力することを特徴とする、走査プローブ顕微鏡装置。
【請求項１１】
請求項１から９の何れかに記載のポンププローブ測定装置を構成要素の一つとして備えた、各種測定装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、超高速物理現象を計測し解析するためのポンププローブ測定装置及びこの測定装置を利用した走査プローブ顕微鏡装置に関するものであり、さらに詳しくは、パルスピッカーを用いた矩形波的な遅延時間変調によるポンププローブ測定装置及びこの測定装置を利用した走査プローブ顕微鏡装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、ピコ秒（ｐｓ）やフェムト秒（ｆｓ）といったごく短時間領域の現象を測定するためには、ほぼ唯一の手段として、極短パルスレーザー光を用いたポンププローブ法が知られている。このようなポンププローブ法にはさまざまな実現形態があるが、いずれの場合にも、ポンプ光が試料を励起してからプローブ光が試料の状態を検出するまでの時刻の差を遅延時間として、プローブ光によって得られる信号を遅延時間の関数として測定することで光励起に対する試料の超高速応答をフェムト秒領域の高い時間分解能で測定するようになっている。
【０００３】
しかしながら、一般にこのような測定方法で得られる信号強度は微弱であることから、所望の信号を雑音の中から拾うためには変調測定を行うことが必要である。ここで、変調測定として最も一般的なものは、ポンプ光強度を変調する方法であり、プローブ光の反射率を時間分解測定するような研究において多くの成果を残している。
【０００４】
ところが、測定環境によっては、高輝度のポンプ光の強度を変調することにより、試料温度が上昇と下降を繰り返すことになりこのような温度変化が測定に悪影響を及ぼすことがある。特に、ポンププローブ法と走査プローブ顕微鏡とを組み合わせて時間及び空間両領域で極限の分解能を持つ、所謂時間分解型の走査プローブ顕微鏡装置を構成しようという一連の研究の中でこの点が問題となっていた。
【０００５】
これに対して、光強度を変調しない方法として遅延時間変調方式が知られている。従来型の遅延時間変調方式では、ポンプ光の光路途中に置かれたミラーの位置を物理的に動かすことにより光路長を変更して、プローブ光との間の遅延時間を調節する。このため、遅延時間変調方式では、ミラーを物理的に動かすための駆動機構の制限により、ミラー位置の移動が限定されてしまい、遅延時間の設定範囲が例えば１ナノ秒以下に限定されると共に、遅延時間の変動幅が例えば１００ピコ秒以下に限定されてしまう。さらに、大振幅における高周波数の変調ができず、例えば２０Ｈｚ以下に限定されてしまう。従って、例えば数百ピコ秒以上の緩和時間を持つ現象を測定することは困難であった。そして、ミラー位置の機械的移動が光学台に対して振動を与えることになり、光軸がずれる等によって測定精度が低下してしまうことになる。
【０００６】
特に、この遅延時間変調方式では信号強度が変調振幅に比例するため、微小かつ緩やかな緩和過程を測定するためには、変調振幅を大きくする必要がある。
しかしながら、変調振幅の増大は、変調周波数の低下による雑音振幅の増大に加え、出力信号が変調振幅区間にわたる平均値となるために時間分解能の低下を招くことになってしまう。さらに、この遅延時間変調方式では、基本的に微分信号を測定することになるため、信号の絶対値が分からず、物理的解釈が難解になる傾向があった。
一方で、試料や測定系温度の上昇や下降を引き起こさないという利点を生かして、この従来型の遅延時間変調方式と走査プローブ顕微鏡とを組み合わせた遅延時間変調型の走査プローブ顕微鏡が開発され、一定の成果を残してきた。
【０００７】
他方、最近考案された新しい遅延時間変調方法として、２つのレーザー発振器を正確に微小量だけ異なる繰り返し周波数で発振させ、それぞれのレーザーをポンプ光、プローブ光として用いる方法が考案された。このとき、繰り返し周波数の差分にあたる周波数で遅延時間がゼロから繰り返し周期まで高速にスキャンされることになり、プローブ信号を同周波数に同期して記録し、平均することで、機械的なミラー位置の変更を行うことなく大きな遅延時間域まで容易に測定できると共に、信号の絶対値を測定することができるようになった。さらに、この方法では変調周波数も高くできることから、前述した各種方法と比較して優れている。
【０００８】
【非特許文献１】A. Bartels, Appl. Phys. Lett. 88, 041117 (2006)
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら、この新しい遅延時間変調方式の利点を生かすためには、比較的広帯域のプローブ信号検出器が必要となる。プローブ信号検出器の帯域が狭い場合には、２つのレーザーの繰り返し周波数の差である変調周波数を極端に下げる必要があり、雑音強度の増大を招いてしまう。また、この新しい遅延時間変調方式においては、高価なレーザー発振器が必ず二台必要であり、さらにこれら二台のレーザー発振器を互いに同期させて発振させる必要があることから、装置全体の価格が非常に高価になってしまう。
【００１０】
このようにして、より安価に、広い測定領域及び高い検出感度を有すると共に、走査プローブ顕微鏡との連携を含む特殊な測定環境への適応力を備えたポンププローブ測定装置が必要とされていた。
【００１１】
上記課題に鑑み、本発明の目的は、パルスレーザーを用いたフェムト秒領域を含む時間分解測定において、照射光強度を変調することなく、つまり、熱の影響を受けることなく、緩和時間の短い現象から長い現象までの広い測定範囲に亘って、微弱信号を高精度に安定して計測することができるようにした、超高速物理現象を計測し解析するためのポンププローブ測定装置及びこの測定装置を用いた時間分解型の走査プローブ顕微鏡装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記目的を達成するため、本発明のポンププローブ測定装置は、ポンプ光となる第１の超短光パルス列及びプローブ光となる第２の超短光パルス列を発生させる超短光パルスレーザー発生部と、第１及び第２の超短光パルス列の遅延時間を調整する遅延時間調整部と、第１及び第２の超短光パルス列のそれぞれを入射させて任意の繰り返し周波数で１パルスを透過させることにより光パルスの実効的な繰り返し周波数を低減させる第１及び第２のパルスピッカーと、パルスピッカーにより通過させる光パルスの選択箇所を周期的に変更する遅延時間変調部と、ポンプ光及びプローブ光を試料に照射する照射光学系を有し、試料からのプローブ信号を検出する測定部と、試料からのプローブ信号を遅延時間変調部における変調周波数で位相敏感検出するロックイン検出部と、を備え、第１又は第２のパルスピッカーが、透過させる光パルスの選択箇所を変更することにより第２又は第１のパルスピッカーを透過した光パルスとの間の遅延時間を変調させることを特徴とする。
上記構成によれば、超短光パルスレーザー装置にて連続して発生するレーザーパルスから、それぞれパルスピッカーによりポンプ光及びプローブ光のパルスを透過し、遮断するタイミングを周期的に変化させることで高速でかつ大きな遅延時間変化を得ることができる。
【００１３】
従って、ポンプ光強度を変調する方式ではないので、測定中の温度変化に敏感な試料であっても、試料温度が上昇や下降を繰り返すようなことはなく、試料に悪影響を及ぼさない。これにより、広範な分野での試料の測定を行なうことが可能となる。
【００１４】
また、レーザー装置から発生する光パルスを、パルスピッカーにて、透過及び遮断して、比較的長い繰り返し周期で光パルスを透過させることにより、レーザー装置の繰り返し周期よりも長い、例えば１μ秒程度までの緩和時間を持つ物理現象を容易に測定することができる。光パルスの繰り返し周波数を超えて非常に大きな遅延時間領域まで測定が可能であるため、励起状態のプローブ信号と試料が完全に緩和した後のプローブ信号とを比較することができる。結果的に信号の微分値だけではなく、信号の絶対値を得ることができるため、物理的解釈が容易になる。さらに、長距離にわたるミラー位置の移動が必要ないことから出力レーザーの光軸がずれることがなく、高い測定精度が得られることになる。
【００１５】
また、変調振幅を大きくすることができるので、信号強度が従来型の遅延時間変調方式と比較して数倍から数十倍まで増大すると共に、変調周波数の高周波数化によって、数十ピコ秒以上の遅い緩和過程を測定する場合の雑音強度が、例えば１／２から１／１０程度まで低下するので、所謂Ｓ／Ｎ比が例えば５０から１００倍程度に向上する。
【００１６】
上記構成において、パルスピッカーは、好ましくはポッケルスセルと偏光子とから構成されており、任意の光パルスを透過または遮断するように構成されている。遅延時間変調部は、好ましくは、超短光パルスレーザー発生部から発生した光パルスを検出する光検出器と光検出器からのパルス信号をカウントするカウント手段とカウント手段に接続される遅延手段とパルスピッカーの駆動手段とから構成されている。
この構成によれば、容易に任意のパルスを透過または遮断することができる。
【００１７】
上記構成において、超短光パルスレーザー発生部は、チタンサファイアレーザー発振器からなるレーザー光源を含んで構成されていてよい。この構成によれば、例えば波長８００ｎｍでパルス幅２５ｆｓのレーザーパルスを、１００ＭＨｚ程度の繰り返し周波数で発生させることができるので、容易に超短光パルスレーザーが得られる。
【００１８】
遅延時間調整部が可動ミラーによる光路長の調整を利用した光学系により構成されていると、従来と同様の遅延時間調整部を使用して、遅延時間の調整を行なうことができると共に、長距離のミラー移動が必要ないことから、試料に照射されるパルス光の光軸からのずれが殆ど発生せず、測定精度が向上する。
【００１９】
超短光パルスレーザー発生部が、一つの超短光パルスレーザー光源と、この超短光パルスレーザー光源で発生する超短光パルスを二つに分割してポンプ光とプローブ光とを形成する光学部材と、を備えている場合は、光源として一つの超短光パルスレーザー装置のみが必要であるので、簡単な構成で装置全体のコストが低減され得る。
【００２０】
超短光パルスレーザー発生部が、二つの超短光パルスレーザー光源を備えており、各超短光パルスレーザー光源で発生する超短光パルスをそれぞれポンプ光及びプローブ光として対応するパルスピッカーに入射させる構成である場合は、同じ周期で発光する二つの超短光パルスレーザー光源を用いれば、各パルスピッカーに入射する光を分割する必要がないので、試料に照射される光パルスの強度を高めると共に、ポンプ光とプローブ光の位相を容易にずらすことができる。二つの超短光パルスレーザー光源の波長が異なる場合には、ポンプ光とプローブ光を互いに異なる波長とすることができる。さらに、二つのレーザー装置の同期発振制御機構を備えている場合には、ポンプ光とプローブ光の発振する位相を適宜に設定することで、繰り返し周期までの遅延時間を容易に接設定することができる。したがって、このような二つの超短光パルスレーザー光源とパルスピッカーとにより遅延時間を調整することができるので、超短光パルスレーザー光源が一つの場合に必要な遅延時間調整部を省略することも可能である。
【００２１】
上記構成において、超短光パルスレーザー光源にキャビティダンパーを用いる場合は、超短光パルスレーザー光源からの光パルスの繰り返し周波数を低下させることにより、個々の光パルスの強度を高めることができる。これにより、平均強度を大幅に低下させることなく、繰り返し周波数を低下させることができる。パルスピッカーの動作周波数が１ＭＨｚ程度に制限される場合には、この構成によりポンプ光及びプローブ光の光強度を高めることができる。
【００２２】
上記構成において、測定部は、好ましくは、ポンプ光とプローブ光とを試料表面上に照射する光学系と、プローブ光の反射光強度を測定する光学系とを含んで構成され、プローブ光の反射強度をプローブ信号として出力する。この構成によれば、ポンプ光により励起された試料表面が緩和していく際の試料表面の反射率変化を、プローブ光の反射光強度の変化として観測することができる。
【００２３】
本発明の走査プローブ顕微鏡装置は、上記に記載の何れかのポンププローブ測定装置を備え、測定部は、さらに、ポンプ光とプローブ光とが照射された位置の局所的な物性を測定する走査トンネル顕微鏡を具備していて、走査トンネル顕微鏡により得られたプローブ信号を出力することを特徴とする。
本発明の測定装置は、上記に記載の何れかのポンププローブ測定装置を構成要素の一つとして備えたことを特徴とする。
上記構成によれば、ポンプ光により励起された試料表面が緩和していく際の試料表面の励起過程や緩和過程を、オングストロームからナノメートル程度の高い空間分解能で観測することのできる、遅延時間変調型で、フェムト秒オーダーの時間分解を有する走査プローブ顕微鏡装置が実現できる。さらに、本発明のポンププローブ測定装置を備えた測定装置が実現できる。
【発明の効果】
【００２４】
本発明によれば、パルスレーザーを用いたフェムト秒領域を含む時間分解測定において、照射光強度を変調することなく、緩和時間の短い現象から長い現象までの広い測定範囲に亘って、微弱信号を高精度に安定して計測することができるようにした、超高速物理現象を計測し解析するためのポンププローブ測定装置及びこの測定装置を利用した時間分解型の走査プローブ顕微鏡装置が構成されることになる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
以下、図面に示した実施形態に基づいて本発明を詳細に説明する。各図において同一又は対応する部材には同一符号を用いる。
最初に、本発明の第１の実施形態に係る遅延時間変調式のポンププローブ測定装置について説明する。
図１は、本発明による遅延時間変調式ポンププローブ測定装置の第１の実施形態の構成を示している。図１において、遅延時間変調式のポンププローブ測定装置１は、ポンプ光となる第１の超短光パルス列及びプローブ光となる第２の超短光パルス列を発生させるためにレーザー光源１１を含む超短光パルスレーザー発生部と、分岐光学系１２と、第１のパルスピッカー１３と第２のパルスピッカー１４とからなる二つのパルスピッカーと、これらのパルスピッカー１３，１４により通過させる光パルスの選択箇所を周期的に変更する遅延時間変調部１０と、遅延時間調整部１５と、照射光学系１６を有し、被測定物となる試料１９からのプローブ信号を検出する測定部２０と、この測定部２０に接続されるロックイン検出部１８と、を含み構成されている。
【００２６】
上記レーザー光源１１は、例えばフェムト秒パルスレーザー光源である。具体的には例えば波長８００ｎｍ，時間幅２５ｆｓ程度レーザーパルスを１００ＭＨｚ程度の繰り返し周波数で発生し、平均輝度１Ｗ程度のチタンサファイアレーザー発振器を使用することができる。
【００２７】
上記分岐光学系１２は、上記レーザー光源１１のレーザーパルスの出射光路中に斜めに配置されたハーフミラー１２ａを含んでおり、上記レーザー光源１１からのレーザーパルスが、このハーフミラー１２ａの透過光及び反射光に分岐され得るようになっている。
ここで、上記ハーフミラー１２ａによる透過光はポンプ光として、また反射光はプローブ光として利用されるようになっているが、逆であってもよい。以下の説明においては、透過光をポンプ光、反射光をプローブ光として説明する。
図示の場合、上記分岐光学系１２は、反射光の光路中に配置された反射ミラー１２ｂを含んでおり、上記反射光を第２のパルスピッカー１４へ導くように構成されている。
【００２８】
上記パルスピッカー１３，１４は、上記分岐光学系１２からのポンプ光が導入される第１のパルスピッカー１３と分岐光学系１２からのプローブ光が導入される第２のパルスピッカー１４とからなり、例えば１００ＭＨｚという高い繰り返し周波数で入射するレーザーパルス列から任意の周期で１パルスのみを選択的に透過させ、残りを遮断させるように構成されている。このとき遮断される光と透過する光の強度比は３００：１〜１０００：１程度と十分に高いことが望ましい。
【００２９】
パルスピッカー１３，１４は同じ構成としてもよく、それぞれ、単一光パルス抽出ができれば種々の構成とすることができる。図示の場合には、パルスピッカー１３，１４は、それぞれ、印加電圧により光パルスの偏光を回転させる電気光学素子１３ａ，１３ａと電気光学素子１３ａの出力側に配置される偏光子１３ｂとから構成されている。図示の場合には、１枚の偏光子１３ｂを示しているが２枚の偏光子を電気光学素子１３ａの光の入力側及び出力側に設けてもよい。電気光学素子１３ａは音響光学素子としてもよい。音響光学素子を用いる場合には偏光子１３ａは必要がない。電気光学素子１３ａは、後述する遅延時間変調部１０により駆動され、ナノ秒程度の高速なスイッチングを行うと共に、十分に早い繰り返し周波数で１パルスずつを透過させるために、例えば１ＭＨｚ程度までの動作周波数を選択可能であることが望ましい。従って、各パルスピッカー１３，１４は、例えばポッケルスセルを使用することができ、例えば１００パルスのうち９９パルスを遮断し、１パルスを透過するように動作し得るようになっている。
これにより、上記レーザー光源１１の実効的なパルスの繰り返し周波数が上記パルスピッカー１３，１４により１００ＭＨｚから１ＭＨｚに、その平均的なレーザー光強度が１Ｗから１０ｍＷに低下することになる。なお、上記パルスピッカー１３，１４による光パルスの通過タイミングについては、図２を参照して後述する。
【００３０】
遅延時間変調部１０は、パルスピッカー１３，１４により通過させる光パルスの選択箇所を周期的に変更できればよい。例えば、図１に示す遅延時間変調部１０は、超短光パルスレーザー発生部１１から発生した光パルスを検出する光検出器２１と、この光検出器２１からのパルス信号をカウントするカウント手段２２と、カウント手段に接続される第１及び第２の遅延手段２３，２４と、パルスピッカー１３，１４の駆動手段２５，２６と、から構成されている。第１及び第２の遅延手段２３，２４は、何れか片方だけに設けてもよい。パルスピッカー１３，１４がポッケルスセルの場合には、駆動手段２５，２６は高圧電源装置からなる。
【００３１】
光検出器２１としては、超短光パルスレーザー発生部１１からの光パルスに応答するように高速応答が可能なｐｉｎフォトダイオード、アバランシェフォトダイオード、フォトマルチプライヤなどを使用することができる。カウント手段２２と第１及び第２の遅延手段２３，２４とは、トランジスタ、集積回路、マイクロコンピュータなどを用いたパルス回路により構成することができ、パルスピッカーにより通過させる光パルスの選択箇所を周期的に変更できればよい。高速光検出器２１からの信号をクロック信号として、マイクロコンピュータやプログラムが可能な集積回路であるＣＰＬＤ（Ｃｏｍｐｌｅｘ  Ｐｒｏｇｒａｍｍａｂｌｅ  Ｌｏｇｉｃ  Ｄｅｖｉｃｅ）を用いてカウント手段２２と第１及び第２の遅延手段２３，２４を構成して、パルスピッカー１３，１４に用いる電気光学素子などの光学シャッターを駆動してもよい。
【００３２】
上記遅延時間調整部１５は、図示の場合、公知の構成の可動ミラー１５ａによる光路長の調整を利用した光学系により構成されている。可動ミラー１５ａは、入射光軸に対して４５度の角度で斜めに配置された一対の反射ミラーから構成されており、入射光軸に沿って入射した光が一方の反射ミラーで入射光軸に対して垂直に反射されて他方の反射ミラーに入射し、他方の反射ミラーで入射方向に対して平行に反射されるようになっている。
【００３３】
これにより、可動ミラー１５ａが、第１のパルスピッカー１３を透過したポンプ光のパルス（ポンプパルス光）の光軸方向に移動調整されることにより、可動ミラー１５ａが右方に移動したとき光路長が長く、また左方に移動したとき光路長が短く調整されることになる。
従って、遅延時間調整部１５は、可動ミラー１５ａの移動により、ポンプパルス光のプローブ光のパルス（プローブパルス光）に対する遅延時間を適宜に設定することができる。ここで、光路長の可変範囲は、一般的には３０ｃｍ程度であり、プローブパルス光とポンプパルス光との間に、例えば０〜１ｎｓの遅延時間の設定範囲を与えることになる。
【００３４】
図示の場合には、測定部２０は、照射光学系１６と試料１９からのプローブ信号を検出する光検出器１７とから構成されている。照射光学系１６は、上記遅延時間調整部１５からのポンプパルス光及び第２のパルスピッカー１４からのプローブパルス光を、それぞれ被測定試料１９の表面に導く反射ミラー１６ａ，１６ｂと、対物レンズ１６ｃと、から構成されている。これにより、上記ポンプパルス光及びプローブパルス光が試料１９の表面に集光されるようになっている。その際、ポンプパルス光が先に試料１９に到達し、その直後にプローブパルス光が試料１９の表面で反射されることになる。
なお、図示の場合、上記照射光学系１６は、試料１９の表面で反射されたプローブパルス光を光検出器１７に導くための反射ミラー１６ｄも備えている。
【００３５】
光検出器１７は、試料１９の表面で反射されたプローブ信号が反射ミラー１６ｄを介して入射されることにより、ポンプパルス光照射の後、正確な遅延時間における試料１９の表面における反射率を測定することが可能となる。例えば、Ｓｉ製のｐｉｎフォトダイオードを光検出器１７として用いることができる。
【００３６】
上記ロックイン検出手段１８は、ロックインアンプを用いて構成することができる。ロックイン検出手段としてのロックインアンプ１８は、光検出器１７により測定される反射光強度の遅延時間依存成分（図１のｓｉｇ参照）が、レーザー光源１１の光量の揺らぎに比べても非常に小さいものであるため、正確な測定のために変調測定を行なうものである。上記ロックインアンプ１８は、図２を用いて後述する第１及び第２のパルスピッカー１３，１４を用いた遅延時間変調の変調周波数を参照信号（図１のｒｅｆ参照）として用い、光検出器１７の測定信号を位相敏感検出することにより、測定精度を高めるようになっている。
【００３７】
本発明の特徴のひとつは、パルスピッカー１３，１４と、これらのパルスピッカー１３，１４により通過させる光パルスの選択箇所を周期的に変更する遅延時間変調部１０にあり、遅延時間変調部１０の動作を図２を参照して説明する。
図２は、試料１９の表面に到達する段階でのポンプパルス光Ｐ１とプローブパルス光Ｐ２の光強度を、時間スケールを横軸に、光強度を縦軸に取り示したグラフである。これらのポンプパルス光Ｐ１及びプローブパルス光Ｐ２は、レーザー光源１１による約１００ＭＨｚの繰り返し周波数のレーザーパルスであることから、レーザー強度は殆どの時間ゼロであり、例えば、２５ｆｓというごく短い時間の間だけ、非常に高強度を与える。
【００３８】
従って、図２のグラフでは、これらのポンプパルス光Ｐ１及びプローブパルス光Ｐ２は櫛状のグラフとなる。
レーザー光源１１から出力されるレーザーパルスの繰り返し周波数が１００ＭＨｚである場合、ポンプパルス光Ｐ１、プローブパルス光Ｐ２とも、パルス間の時間間隔は１０ｎｓであり、図２における点線と点線との間の時間がこの時間間隔を表している。そして、上記パルスピッカー１３，１４により、このうち１００パルスに１個のみが透過し、残りは遮断される。なお、図２では、見易いように便宜的に、６パルスに１個が透過し、残り５個が遮断される状況を図示しており、透過した光パルスを実線で、遮断された光パルスを点線で表してある。
【００３９】
そして、遅延時間調整部１５による遅延時間を−Δｔとすると、上記プローブパルス光Ｐ２は、ポンプパルス光Ｐ１に対して遅延時間Δｔだけ遅れることになる。このとき、光検出器１７で測定される光強度は、ポンプパルス光Ｐ１による励起の正確にΔｔ後の試料の反射率Ｒ（Δt）に比例する。
【００４０】
ここで、第２のパルスピッカー１４によるパルス通過タイミングを、図２のＰ３で示すように３パルス分だけ遅延させると、実質的な遅延時間はΔｔ’＝Δｔ＋３×１０（ｎｓ）となり、遅延時間を瞬時に非常に大きな値とすることができる。このとき、光検出器１７で測定される光強度は試料の反射率Ｒ（Δｔ’）に比例する値となる。第２のパルスピッカー１４を制御して、プローブパルス光の通過位置を変えることで、図２のＰ２とＰ３の状況を、図３に示すように周期的に繰り返すと、光検出器１７により測定される信号は、Ｒ（Δｔ）とＲ（Δｔ’）との間で周期的に振動する。この信号を、ロックインアンプ１８において、変調周波数を参照信号として位相敏感検出することにより、Ｒ（Δｔ）とＲ（Δｔ’）の差を測定することが可能となる。
【００４１】
従来の遅延時間変調方法では、遅延時間は正弦波的に変調されていたため、変調測定で得られる信号は変調振幅区間（ΔｔとΔｔ’との間）にわたるＲの平均的な傾きであった。これに対して、本発明における遅延時間変調方法では、遅延時間を完全に矩形波的に変調することが可能であるため、得られる信号がＲ（Δｔ）とＲ（Δｔ’）の差Ｒ（Δｔ）−Ｒ（Δｔ’）に正確に比例する。
【００４２】
これは、以下に示すように非常に重要な利点を与える。
一般的に、ポンプ光による試料の励起後の状態は、図４に示すように、数ピコ秒〜数ナノ秒という短時間の緩和過程を経て一定値に近づく。超高速測定においては、この緩和過程の振幅や緩和時間が測定対象となる。
図２で示したように、本実施形態では遅延時間Δｔ’として間引き後のパルス繰り返し周期の半分程度の値をとると、Δｔ’は試料の緩和時間に比べて非常に大きな値とすることができる。Δｔ’は例えば０．５μｓ程度である。このため、Ｒ（Δｔ’）をほぼ完全に緩和した後の試料１９の状態と見なすことができ、すなわち、これを信号のゼロ点と見なすことができる。このとき、本実施形態で測定されるＲ（Δｔ）とＲ（Δｔ’）の差Ｒ（Δｔ）−Ｒ（Δｔ’）はすなわちＲ（Δｔ）そのものであり、反射率の遅延時間依存成分の絶対値を得ることができる。
【００４３】
また、図１の遅延時間調整部１５で、ポンプパルス光Ｐ１とプローブパルス光Ｐ２との間の遅延時間を変化させると、ΔｔのみでなくΔｔ’も変化する。しかし、前項で述べたように、Δｔ’を十分に大きくとった場合には、Ｒ（Δｔ）が試料励起直後の高速な緩和過程を反映するのに対して、Ｒ（Δｔ’）は定数と見なせる。従って、Ｒ（Δｔ）とＲ（Δｔ’）との差分は、緩和後の測定信号レベルを基準として試料１９の緩和過程を正確に表わすことになる。
【００４４】
次に、本発明の第２の実施形態に係る遅延時間変調式のポンププローブ測定装置について説明する。
図５は、本発明による遅延時間変調式のポンププローブ測定装置の第２の実施形態の構成を示している。図５において、遅延時間変調式のポンププローブ測定装置３０は、レーザー光源１１の代わりに、ポンプ光とプローブ光に対して、それぞれレーザー光源３１，３２を設けると共に、分岐光学系１２，遅延時間調整部１５を省略した点と、第１のパルスピッカー１３が第１の遅延時間変調部１０Ａにより駆動され、第２のパルスピッカー１３が第２の遅延時間変調部１０Ｂにより駆動される点とが、図１に示した測定装置１０と異なる構成になっている。
【００４５】
上記レーザー光源３１，３２は、それぞれ図１の測定装置１０におけるレーザー光源１１と同様の構成であると共に、同期発振制御部３３により正確に同じ周期で発振するように制御されており、各パルスピッカー１３，１４に入射する光を分割する必要がないので試料１９に照射されるパルス光の強度を高めると共に、光パルスの出力される位相を任意に選択することで、２つのレーザーパルスの遅延時間を自由に設定できるようになっている。二つの超短光パルスレーザー光源３１，３２は同一波長とすることができる。また波長が異なる場合には、ポンプ光とプローブ光を互いに異なる波長とすることができる。さらに、二つのレーザー装置の同期発振制御部３３を用いてポンプ光とプローブ光の発振する位相を適宜に設定することで、繰り返し周期までの遅延時間を容易に設定することができる。したがって、このような二つの超短光パルスレーザー光源３１，３２とパルスピッカー１３，１４とにより遅延時間を調整することができるので、超短光パルスレーザー光源が一つの場合に必要な遅延時間調整部１５を省略することも可能である。例えばレーザー光源３１，３２として、繰り返し周波数１００ＭＨｚ程度のチタンサファイア発振器を用いた場合、同期発振制御部３３によりポンプパルス光とプローブパルス光とを２００ｆｓ程度のジッターで、パルスの繰り返し周期までの範囲の任意の遅延時間を持って発振させることが可能である。
【００４６】
ポンプパルス光とプローブパルス光との間の遅延時間を同期発振制御部３３により任意に設定できることから、図１に示した遅延時間調整部１５を省略することが可能となる。図１の測定装置１０においては、最大１ｎｓ程度しか取れなかった遅延時間の設定範囲をパルス間の繰り返し周期まで広げることができると共に、大振幅のミラー位置変更による光軸の微小なずれなどの悪影響を除去することができる。第２のパルスピッカー１４の光パルス透過タイミングを調整することによって、遅延時間の設定範囲は、元となるレーザー光源３１，３２の繰り返し周波数を超えて、パルスピッカー１４で光パルスを間引いた後の実効的なパルス繰り返し周期の範囲で任意に設定可能となる。これにより、レーザー光源３１，３２として例えば１００ＭＨｚの繰り返し周波数のレーザーを使った場合にも、数百ナノ秒程度までの比較的遅い緩和過程まで測定することが可能となる。
【００４７】
第１の遅延時間変調部１０Ａは、超短光パルスレーザー発生部の第１のレーザー光源３１から発生した光パルスを検出する光検出器２１と、この光検出器２１からのパルス信号をカウントするカウント手段２２と、カウント手段に接続される第１の遅延手段２３と、パルスピッカー１３の駆動手段２５と、から構成されている。同様に、第２の遅延時間変調部１０Ｂも第１の遅延時間変調部１０Ａと同じ構成であり、超短光パルスレーザー発生部の第２のレーザー光源３２から発生した光パルスを検出する光検出器２１と第２の遅延手段２６とから構成されている。光検出器２１とカウント手段２２と第１及び第２の遅延手段２３，２４と、パルスピッカー１３，１４の駆動手段２５，２６とは、図１で説明した遅延時間変調部１０と同様な構成とすることができるので、説明は省略する。ここで、第１の遅延手段２３及び第２の遅延手段２４は、何れか片方だけに設けてもよい。
上記第１及び２の遅延時間変調部１０Ａ，１０Ｂによれば、図１に示した遅延時間変調部１０と同様にパルスピッカー１３，１４により通過させるパルスの選択箇所を周期的に変更させることができる。
【００４８】
このような構成の測定装置３０によれば、図１に示した測定装置１と同様に作用する。この場合、二台のレーザー光源３１，３２を使用することから、設備コストが増大すると共に、同期発振制御部３３の制約から遅延時間の設定精度が、図１の測定装置１と比較して劣ってしまう傾向にあるが、遅延時間の設定を同期発振制御部３３のみで行なうことができるので、図１の遅延時間調整部１５の可動ミラー１５ａの位置を機械的に大きく移動させる機構が必要なくなる。従って、測定系の信頼性の向上と、試料１９上での焦点位置の安定性が大幅に高まるという利点が得られる。
【００４９】
次に、本発明の第３の実施形態に係る遅延時間変調式のポンププローブ測定装置について説明する。
図６は、本発明による遅延時間変調式のポンププローブ測定装置における第３の実施形態の構成を示している。図６において、遅延時間変調式ポンププローブ測定装置４０は、図１の測定装置１において、レーザー光源１１の代わりにキャビティダンパーを備えたレーザー光源４１が使われている点で異なる構成になっている。
【００５０】
このキャビティダンパーを備えたレーザー光源４１は、公知の構成であって、例えば、チタンサファイアレーザー発振器のキャビティ中に音響光学変調器（ＡＯ変調器）を挿入し、レーザーパルスがキャビティ中を数十〜数百回往復するごとに一回だけキャビティを開放し、キャビティ内部に蓄えられた非常に高強度のレーザーパルスを取り出すことで、平均強度を通常のチタンサファイアレーザー発振器と同程度に保ったまま、低い繰り返し周波数で高い強度の光パルスを出力するレーザー発振器を用いることができる。このような構成により、例えば平均強度数百ｍＷ程度、繰り返し周波数２ＭＨｚ程度のレーザー発振器を実現することができる。
【００５１】
２つのパルスピッカー１３，１４を、例えば最大動作周波数１ＭＨｚのポッケルスセルで構成した場合、図１及び図５に示した実施形態１および２では、レーザー発振器からの光パルスのうち１００個に１個程度しか透過させることができず、レーザー強度が１００分の１になってしまう。したがって、レーザー発振器１１，３１，３２からのレーザー強度が１Ｗ程度であったとしても、パルスピッカー１３，１４を通過後の平均強度は１０ｍＷ程度となってしまう。
これに比べ、図６に示す実施形態では、レーザー光源３１が例えば２ＭＨｚの繰り返し周波数を持つため、パルスピッカー１３，１４は、レーザー光源４１から出力される光パルスに関して、２パルスに１パルスを透過させることにより、繰り返し周期を２ＭＨｚから１ＭＨｚに下げて、周期的に透過させる光パルスを変更することで、図１と同様に遅延時間を矩形波的に変調する。
【００５２】
このような構成の測定装置４０によれば、図１の測定装置１と同様に作用すると共に、パルスピッカー１３，１４における平均強度の低下は５０％程度であり、図１の実施形態と比較して非常に強いプローブ光の信号強度が得られることになる。
【００５３】
上述した各実施形態においては、例として、矩形波変調ポンププローブ法により試料の反射率を測定する場合について説明したが、これに限らず、任意の時間分解ポンププローブ測定手法とパルスピッカーを用いた遅延時間の矩形波変調方式とを組み合わせて用いることができる。
従って、本発明におけるポンププローブ光強度を変調することなく、大きな遅延時間範囲にわたり測定が可能であるという特徴を生かして、例えば本発明と走査トンネル顕微鏡とを組み合わせて、極微小空間で起こる超高速現象を測定可能な顕微鏡装置を構成することも可能である。
【００５４】
ここで、本発明の第４の実施形態に係る遅延時間変調式のポンププローブ測定装置を用いた走査プローブ顕微鏡装置について説明する。
図７は、本発明による遅延時間変調型のフェムト秒時間分解を有する走査プローブ顕微鏡装置の一実施形態の構成を示す図である。図７において、走査プローブ顕微鏡装置５０は、二つのレーザー光源３１，３２と、同期発振制御部３３と、遅延時間変調部１０と、第１及び第２のパルスピッカー１３，１４と、照射光学系５１と、走査トンネル顕微鏡５２と、ロックインアンプ１８と、から構成されている。
【００５５】
図７に示すように、第４の実施形態に係る遅延時間変調式の走査プローブ顕微鏡装置５０が、図５に示した本発明の第２の実施形態に係るポンププローブ測定装置と異なるのは、測定部２０が照射光学系５１にさらに走査トンネル顕微鏡５２を具備して構成されている点であり、他の構成は同じである。
【００５６】
上記照射光学系５１は、ハーフミラー５１ａ，二つの反射ミラー５１ｂ，５１ｃ及び対物レンズ５１ｄから構成されている。第１のパルスピッカー１３からのポンプパルス光は、反射ミラー５１ｂで反射された後、ハーフミラー５１ａを透過して、さらに反射ミラー５１ｃで反射され、対物レンズ５１ｄを介して走査トンネル顕微鏡５２内の試料５３の表面に集光される。第２のパルスピッカー１４からのプローブパルス光は、ハーフミラー５１ａで反射されて、ポンプパルスと同一光軸上に重ね合わせられ、さらに反射ミラー５１ｃで反射され、対物レンズ５１ｄを介して走査トンネル顕微鏡５２内の試料５１の表面に集光される。
【００５７】
上記走査トンネル顕微鏡５２は、公知の構成であって、試料５３の直上にて、その先端と試料５３との間にトンネル接合が形成されるように探針５２ａを配置すると共に、試料５３の表面上で探針５２ａを走査するように構成されており、試料５３の表面上へのレーザーパルスの照射により、探針５２ａの先端と試料５３の間のトンネル電流の変調によるプローブ信号を電流検出用のプリアンプ５２ｂにより検出して、ロックインアンプ１８に出力するようになっている。
【００５８】
上記構成の顕微鏡装置５０によれば、レーザー光源３１，３２からレーザーパルスが、それぞれポンプパルス，プローブパルス光としてパルスピッカー１３，１４を介して、そして照射光学系５１を介して、走査トンネル顕微鏡５２における探針５２ａの直下の試料５２表面に照射される。
ここで、レーザーパルスは、同期発振制御部３３とパルスピッカー１３，１４により設定された遅延時間を持って、２パルスずつ対になって試料５３の表面を励起する。その際、走査トンネル顕微鏡５２は、探針５２ａと試料５３間のトンネル電流を一定に保つために探針５２ａと試料５３との間隔を低い遮断周波数を持つフィードバック制御により調整する。
【００５９】
そして、パルスピッカー１３，１４を前述のように動作させ、遅延時間を変調する際に、その変調周波数を走査トンネル顕微鏡５２のフィードバック制御の遮断周波数よりもポンプパルス光を十分に高くすることにより、フィードバック回路により測定対象の信号が減衰しないよう配慮する。この状態で、走査トンネル顕微鏡５２の電流検出用のプリアンプ５２ｂからの出力信号を、ロックインアンプ１８を用いて、第２のパルスピッカー１４の変調周波数を基準に位相敏感検出することにより、その出力として探針５２ａ直下における試料５３の表面の極微小空間で生じる超高速物理現象を観察することが可能になる。
【実施例】
【００６０】
以下、本発明による遅延時間変調式ポンププローブ測定装置の実施例を説明する。
本発明による遅延時間変調式ポンププローブ測定装置における測定手法の基本原理は、これまで広く一般に用いられてきた遅延時間変調型ポンププローブ測定手法のものと同一であるが、その変調方法について画期的な改良を行なうものであり、遅延時間変調方式のこのような改良によっても、従来型と同様の基本原理により装置は正常に動作する。
【００６１】
これまでに示した実施形態のうち、図７に示した走査プローブ顕微鏡装置５０を具体的に実施するための装置構成を、以下に詳細に説明する。
本発明の主要部分となるパルスピッカーによる矩形波的な遅延時間変調系と従来の走査トンネル顕微鏡とを組み合わせて、超高速時間分解の走査トンネル顕微鏡装置５０を構成する。
【００６２】
最初に、これと同様の目的のために用いられる従来型の装置構成を説明する。従来型の装置も、図７の構成と同様にポンプパルス光とプローブパルス光とは通常、同一光軸上に乗せて試料に照射されるため、試料はポンプとプローブの２つの光パルスからなるパルス対により繰り返し励起される形となる。このため、このタイプの顕微鏡は、パルス対励起型の時間分解走査トンネル顕微鏡と呼ばれる。従来型の装置としては、遅延時間設定光学系に含まれるミラー位置を機械的に振動させて遅延時間変調を行う遅延時間変調型光パルス対励起走査トンネル顕微鏡装置が知られている。この従来型の装置ではミラーの振動により遅延時間変調されたパルス対により走査トンネル顕微鏡直下の試料を励起することで、ナノメートル程度の微小領域で起こるサブピコ秒〜数十ピコ秒程度の超高速減少を測定可能であることが示されている。しかしながら、従来型の装置では、遅延時間の変調振幅が小さいことと変調周波数が低いことから信号雑音比が低くなる傾向があり、このため１つの測定に数時間から数十時間の非常に長い時間を要するという欠点があった。
図７に示した本発明の実施形態による顕微鏡装置５０においては、従来型の装置と同様に光パルス対励起走査トンネル顕微鏡装置の構成を採用しているが、上述の通り、遅延時間変調方式の改良により、変調振幅の増大による信号強度の増加、変調周波数の向上による雑音強度の低下、変調振幅による時間分解能低下を回避すると共に、ミラーの長距離移動によるレーザー焦点位置と走査トンネル顕微鏡探針位置のずれを回避するなどの改善が得られる。
【００６３】
図７におけるレーザー光源３１として、コヒレント社のＣＨＡＭＥＬＥＯＮを、レーザー光源３２として同じくコヒレント社のＭＩＲＡを用いる。これら二つのレーザー光源３１，３２は、それぞれ独立に７５０ｎｍ〜９５０ｎｍ程度の任意の波長について、１５０ｆｓ程度のレーザーパルスを９０ＭＨｚの繰り返し周波数、０．３Ｗ〜１．５Ｗの平均出力で発振させることができる。同期発振制御部３３として、同じくコヒレント社のシンクロロック制御装置を使用することにより、レーザー光源３１，３２を５００ｆｓ程度のジッターで同期発振させることが可能になる。さらに、発振周期を完全に合わせた上で、発振の位相に関して任意のタイミングを選択可能であるため、外部に長距離の可動ミラーの移動による遅延時間調整部１５を設置することなく、パルスの繰り返し周期全域にわたって任意の遅延時間を設定することができる。
【００６４】
第１及び第２のパルスピッカー１３，１４として、それぞれ、ポッケルスセル（Ｌａｙｓｏｐ  Ｌｔｄ．製、ＲＴＰ−３−２０）１３ａ，１４ａを使用した。これらのパルスピッカー１３，１４のスイッチング時間は、１ｎｓ程度、最大繰り返し周波数は１．５ＭＨｚであり、レーザー光源３１，３２からの９０ＭＨｚの繰り返し周波数のパルスレーザーから約１００パルスに１パルス程度を取り出すのに十分な性能を有する。このポッケルスセル１３ａ，１４ａを駆動する駆動源としては、ＭＥ社製のポッケルスセルドライバ（Ｈｉｇｈ  Ｒｅｐｉｔｉｏｎ−Ｒａｔｅ Ｐｏｃｋｅｌｓ  Ｃｅｌｌ  Ｄｒｉｖｅｒ）２５，２６を使用した。このポッケルスセルドライバ２５，２６とポッケルスセル（ＲＴＰ−３−２０）１３ａ，１４ａとの組み合わせにより、１ＭＨｚの繰り返し周波数が保証されており、本発明の実施に適当と言える。
【００６５】
パルスピッカー１３，１４の駆動タイミングを決定するために、パルスピッカー１３，１４に入射する直前のレーザー光強度を１ＧＨｚ程度の帯域を持つ高速フォトダイオード２１で検出し、これをクロック信号として、プログラムが可能な集積回路であるＣＰＬＤを含んで構成された遅延時間変調部１０を動作させ、パルスピッカー１３，１４のポッケルスセル１３ａ，１３ｂの駆動手段となる上記ポッケルスセルドライバ２５，２６の制御信号を生成する。実際には、９０パルスに１パルスを透過させることで、透過後のレーザーパルスの繰り返し周波数を１ＭＨｚとし、ここに１〜２ｋＨｚ程度の変調周波数で第２のパルスピッカー１４の駆動タイミングのみを半周期分０．５μｓだけ変調することになる。
【００６６】
ここで、変調周波数は、後段の走査トンネル顕微鏡５２の電流検出プリアンプ５２ｂの帯域（〜数十ｋＨｚ）よりも十分低い必要があり、また走査トンネル顕微鏡５２の探針５２ａと試料５３の間の距離に加える弱いフィードバックの帯域（〜１０Ｈｚ程度）よりも十分に高い必要があるため、１〜２ｋＨｚ程度の変調周波数が適当である。一般に、走査トンネル顕微鏡のトンネル電流信号を位相敏感検出する際には機械的な振動による雑音を避けるため変調周波数を高くする方が有利であるが、ここで選択した変調周波数１〜２ｋＨｚは、例えば従来型の測定装置におけるミラー位置の移動による遅延時間変調方式の場合の２０Ｈｚ程度と比較して約５０〜１００倍高く、このことにより雑音レベルを５分の１〜１０分の１にできることが期待される。さらに、これまで０．５〜１ｐｓ程度であった変調振幅を０．５μｓ程度まで大きくすることにより、信号レベルが１０倍以上大きくなることが期待され、両者をあわせると数十〜数百倍の信号雑音比の向上が期待される。
【００６７】
上記パルスピッカー１３，１４を通ったポンプパルス光およびプローブパルス光は、照射光学系５１のハーフミラー５１ｂにより同一光軸上に重ね合わせられ、対物レンズ５１ｄを通して走査トンネル顕微鏡５２に導入される。対物レンズ５１ｄとして、複数レンズを組み合わせた複合光学系を用いることにより、対物レンズ５１ｄから試料５３の表面上の焦点位置までの距離を長く取り、かつ焦点の直径を小さくできるよう配慮する。具体的には、一旦、凹レンズによりビーム直径を３〜５ｃｍまで広げた後、凸レンズで絞るような形が単純であり、かつ良い結果をもたらす。
これにより、対物レンズ５１ｄから試料５１までの距離を３００ｍｍ程度まで大きくしても、焦点径が数マイクロメートル程度に小さくなるよう設計する。これは、走査トンネル顕微鏡５２と対物レンズ５１ｄとの物理的な干渉を避けつつ、焦点位置で十分な光強度を得ると共に、さらに探針５２ａに当たる光強度を小さくすることによって、探針５２ａの熱膨張や熱収縮による測定へのかく乱を最小限にするため、特に真空環境下で測定可能な顕微鏡と組み合わせる場合に必要である。
【００６８】
走査トンネル顕微鏡５２としては、半導体表面などを観測対象とするために超高真空環境下で測定できるタイプが使用される。通常、超高真空タイプの走査トンネル顕微鏡は、床面からの微弱な振動を測定装置に伝えないように真空内部で検出器部分をやわらかいバネで釣り、除振機構としている。
しかしながら、本発明を実施するに当たっては遅延時間を変調されたパルス対を発生するためのレーザー光学系と走査トンネル顕微鏡の検出器部分との位置関係が大きくずれると、試料５３や探針５２ａの位置と対物レンズ５１ｄの焦点位置、すなわち励起光光源の照射位置とがずれてしまい、測定に悪影響を及ぼすことから、レーザー光学系と走査トンネル顕微鏡とを単一の大きな除振台の上に構成し、床面からの振動を軽減しつつ両者の機械的な位置関係を保てるよう工夫すべきである。
【００６９】
上記実施例による走査プローブ顕微鏡装置５０を用いた測定結果について説明する。
測定対象となる試料５３としては、ＧａＡｓウェファ上に分子線エピタキシ法（ＭＢＥ）により低温で成長したＧａＮｘＡｓ１−ｘ（ここで、組成ｘは０．３６％である）からなる薄膜試料を（１１０）面で劈開し、その断面を用いた。この試料は、成長温度が低いために欠陥密度が高く、この欠陥がフォトキャリアの再結合中心として働くため、数十〜数百ピコ秒程度の高速なフォトキャリア緩和過程が期待される。
【００７０】
図８は、図７の構成を有する実施例の走査プローブ顕微鏡装置５０における走査トンネル顕微鏡５２の電流電圧変換プリアンプ５７ｂにより測定されたトンネル電流信号の雑音スペクトルを示す図である。図８において、横軸は周波数（Ｈｚ）を示し、縦軸は雑音スペクトル（Ａ／Ｈｚ１／２）を示している。
図８から明らかなように、従来型のミラーを機械的に振動させる遅延時間変調走査トンネル顕微鏡５２で用いられる変調周波数２０Ｈｚ近辺のノイズ密度に比べ、実施例の走査プローブ顕微鏡装置５０において、パルスピッカーを用いた遅延時間変調で用いられる変調周波数１ｋＨｚ付近のノイズ密度は約１０分の１であり、変調周波数を向上した結果、ノイズレベルを大幅に改善できることが確認された。
【００７１】
図９は、実施例の走査プローブ顕微鏡装置５０で測定した低温成長ＧａＮｘＡｓ１−ｘ薄膜試料の時間分解トンネル電流を示す図である。図９においては、ロックインアンプ１８からの出力を図２におけるΔｔ（ｐｓ）の関数として表示しており、縦軸は時間分解トンネル電流（ｆＡ）を示している。このとき図２におけるΔｔ’は約０．５μｓとした。
前述の通り、ロックインアンプ１８の出力信号は、十分に大きなΔｔ’に対して、トンネル電流値の遅延時間依存成分Ｉ（Δｔ）そのものを表わすため、試料５３上における走査トンネル顕微鏡５２の探針５２ａ直下のナノメートル程度の微小領域の超高速応答、主には光キャリアの緩和過程を反映したものとなる。図９から明らかなように、数十ピコ秒ないしは数百ピコ秒程度で起こる超高速緩和過程が、フェムトアンペア程度のトンネル電流の変化として検出できていることが分かる。このときの信号雑音比は、従来型の装置と比べて、１００倍程度改善されることが判明した。
【産業上の利用可能性】
【００７２】
本発明は、これまで幅広く使われてきた遅延時間変調法によるポンププローブ測定法の遅延時間変調方法を飛躍的に改善するものであり、今後、超高速現象の利用が重要になることを考えると、その適用範囲は非常に広く大きな意義を持つ。例えば、ポンプ光強度の変調では試料温度が大きく変化し、これが測定結果に影響を及ぼすことが懸念されるが、本発明で得られた手法を用いることで試料温度をほぼ一定に保ったまま測定を行うことが可能となる。
【００７３】
本発明を用いたフェムト秒時間分解走査プローブ顕微鏡は、従来型の顕微鏡に比べ１００倍程度の信号雑音比の向上が期待でき、試料温度をほぼ一定に保ったまま測定を行うことが可能となるので、飛躍的な展開が見込まれる。例えば、半導体ナノデバイス内部におけるピコ秒領域のキャリア寿命や移動を計測することが可能な、これまで手に入らなかった測定手段を提供することができ、新しい物理現象を深く理解することで、新規機能デバイスの研究段階において多大な貢献が可能となる他、作成デバイスの評価など現場での活用を含め幅広く応用されることが期待される。
なお、本発明のポンププローブ装置は、走査型電子顕微鏡や透過型電子顕微鏡などの測定装置に付加して各種の測定装置としても使用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００７４】
【図１】本発明による遅延時間変調式のポンププローブ測定装置の第１の実施形態の構成を示すブロック図である。
【図２】図１の測定装置における試料表面に到達するポンプパルス光及びプローブパルス光の光強度の時間変化を示すグラフである。
【図３】図２のポンプパルス光及びプローブパルス光のパルスピッカーによる遅延時間の変更を示すグラフである。
【図４】図１の測定装置を用い、ポンプパルス光で励起した後の試料の測定信号の緩和過程を示すグラフである。
【図５】本発明による遅延時間変調式のポンププローブ測定装置における第２の実施形態の構成を示している。
【図６】本発明による遅延時間変調式のポンププローブ測定装置の第３の実施形態の構成を示すブロック図である。
【図７】本発明による遅延時間変調型のフェムト秒時間分解を有する走査プローブ顕微鏡装置の一実施形態の構成を示す図である。
【図８】図７の構成を有する実施例の走査プローブ顕微鏡装置における走査トンネル顕微鏡の電流電圧変換プリアンプにより測定したトンネル電流信号の雑音スペクトルを示す図である。
【図９】実施例の走査プローブ顕微鏡装置で測定した低温成長ＧａＮｘＡｓ１−ｘ薄膜試料の時間分解トンネル電流を示す図である。
【符号の説明】
【００７５】
１，３０，４０：遅延時間変調式のポンププローブ測定装置
１０，１０Ａ，１０Ｂ：遅延時間変調部
１１，３１，３２：レーザー光源
１２：分岐光学系
１２ａ：ハーフミラー
１２ｂ：反射ミラー
１３：第１のパルスピッカー
１３ａ，１４ａ：光シャッター（電気光学素子）
１３ｂ，１４ｂ：偏光子
１４：第２のパルスピッカー
１５：遅延時間調整部
１５ａ：可動ミラー
１６：照射光学系
１６ａ，１６ｂ，１６ｄ：反射ミラー
１６ｃ：対物レンズ
１７：光検出器
１８：ロックインアンプ（ロックイン検出部）
１９，５３：試料
２０：測定部
２１：光検出器
２２：カウント手段
２３，２４：遅延手段
２５，２６：駆動手段
３３：同期発振制御部
４１：キャビティダンパーを備えたレーザー光源
５０：遅延時間変調型のフェムト秒時間分解を有する走査プローブ顕微鏡装置
５１：照射光学系
５１ａ：ハーフミラー
５１ｂ，５１ｃ：反射ミラー
５１ｄ：対物レンズ
５２：走査トンネル顕微鏡
５２ａ：探針
５２ｂ：プリアンプ
【図１】
2008139028.tif 000003
【図２】
2008139028.tif 000004
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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