(57)【要約】【課題】例えば半導体素子の接着用途において、より好適に使用可能なエポキシ樹脂成形体を提供する。【解決手段】エポキシ樹脂成形体１１は接着に用いられ、エポキシ樹脂及び硬化剤を含むエポキシ樹脂組成物から形成される。エポキシ樹脂成形体１１はＢステージであり、Ｂステージ状態のエポキシ樹脂成形体１１を完全に硬化させた場合の反応熱量をＱ１と表し、未硬化状態のエポキシ樹脂組成物を完全に硬化させた場合の反応熱量をＱ２と表したとき、下記式（１）により求められるエポキシ樹脂成形体１１の硬化反応進行率が７０〜９０％である。エポキシ樹脂の分子鎖は一定方向に配向されている。硬化反応進行率（％）＝｛（Ｑ２−Ｑ１）／Ｑ２｝×１００…（１）【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
接着に用いられ、エポキシ樹脂及び硬化剤を含むエポキシ樹脂組成物から形成される、Ｂステージ状態のエポキシ樹脂成形体であって、
Ｂステージ状態のエポキシ樹脂成形体を完全に硬化させた場合の反応熱量をＱ１と表し、未硬化状態のエポキシ樹脂組成物を完全に硬化させた場合の反応熱量をＱ２と表したとき、下記式（１）により求められるエポキシ樹脂成形体の硬化反応進行率が７０〜９０％であり、
硬化反応進行率（％）＝｛（Ｑ２−Ｑ１）／Ｑ２｝×１００  …（１）
エポキシ樹脂の分子鎖が一定方向に配向されていることを特徴とするエポキシ樹脂成形体。
【請求項２】
前記エポキシ樹脂が、分子内にメソゲン基を有する液晶性エポキシ樹脂であり、前記メソゲン基が一定方向に配向されている請求項１に記載のエポキシ樹脂成形体。
【請求項３】
前記液晶性エポキシ樹脂がテレフタリリデン−ビス−（４−アミノ−３−メチルフェノール）ジグリシジルエーテルであり、硬化剤が４，４’−ジアミノ−１，２−ジフェニルエタンである請求項２に記載のエポキシ樹脂成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば半導体素子とプリント配線基板との接着に用いられるエポキシ樹脂成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、プリント配線基板と、その基板上に実装される半導体素子とを互いに接着させるため、または半導体素子と他の部品とを接着させるために、エポキシ樹脂などからなる接着剤が使用されている。近年の電子機器の高性能化に伴い、半導体素子の発熱量も増加していることから、接着剤にも高い熱伝導性が求められている。
【０００３】
特許文献１〜４には、高い熱伝導性を有する充填材、例えば窒化ホウ素粉末、ポリベンザゾール短繊維、グラファイト、又は強磁性体が被覆された炭素繊維からなる充填材とエポキシ樹脂とからなる成形体が開示されている。これらの成形体は、例えばプリント配線基板と半導体素子との接着に用いられる。しかしながら、これらの成形体では、プリント配線基板と半導体素子との接着用途に要求される熱伝導性を満たすために充填材の含有量を増加させる必要があり、充填材の含有量の増加に起因して成形体の接着性が低下するという問題があった。
【０００４】
特許文献５及び特許文献６には、エポキシ樹脂を含有し、該エポキシ樹脂の硬化率が所定の範囲に設定されることによって半硬化状態である成形体が開示されている。これらの成形体も、例えばプリント配線基板と半導体素子との接着に用いられる。これらの成形体は、半硬化状態によって接着性を高めることができるものの、プリント配線基板と半導体素子との接着用途に要求される熱伝導性を満たすことができないという問題があった。
【０００５】
特許文献７及び特許文献８には、磁場の印加によってエポキシ樹脂の分子鎖を配向させることにより、充填材の含有量を増加させることなく熱伝導性を向上させることができるエポキシ樹脂成形体が開示されている。これらのエポキシ樹脂成形体が例えばプリント配線基板と半導体素子との接着に用いられる場合、該エポキシ樹脂成形体の材料が例えばプリント配線基板と半導体素子との間に設けられる。次いで、エポキシ樹脂成形体の材料を液体状態にするために該材料が高温に加熱されるとともに、エポキシ樹脂の分子鎖を配向させるために該材料に磁場が印加される。このとき、半導体素子にも磁場が印加される。そのため、特許文献７及び特許文献８に記載のエポキシ樹脂成形体が半導体素子の接着に用いられる場合には、磁場の印加が半導体素子に悪影響を与えることがあるという問題があった。
【特許文献１】特開２００２−６９３９２号公報
【特許文献２】特開２００１−８１４１８号公報
【特許文献３】特開２０００−２８１９９５号公報
【特許文献４】特開２０００−１９１９８７号公報
【特許文献５】特開２００４−２５６６３１号公報
【特許文献６】特開平１０−２７９８９８号公報
【特許文献７】特開２００４−１７５９２６号公報
【特許文献８】特開２００４−３３１８１１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、このような従来技術に存在する問題点に着目してなされたものである。その目的とするところは、例えば半導体素子の接着用途において、より好適に使用可能なエポキシ樹脂成形体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記の目的を達成するために、請求項１に記載の発明は、接着に用いられ、エポキシ樹脂及び硬化剤を含むエポキシ樹脂組成物から形成される、Ｂステージ状態のエポキシ樹脂成形体であって、Ｂステージ状態のエポキシ樹脂成形体を完全に硬化させた場合の反応熱量をＱ１と表し、未硬化状態のエポキシ樹脂組成物を完全に硬化させた場合の反応熱量をＱ２と表したとき、下記式（１）により求められるエポキシ樹脂成形体の硬化反応進行率が７０〜９０％であり、エポキシ樹脂の分子鎖が一定方向に配向されているエポキシ樹脂成形体を提供する。
【０００８】
硬化反応進行率（％）＝｛（Ｑ２−Ｑ１）／Ｑ２｝×１００  …（１）
請求項２に記載の発明は、前記エポキシ樹脂が、分子内にメソゲン基を有する液晶性エポキシ樹脂であり、前記メソゲン基が一定方向に配向されている請求項１に記載のエポキシ樹脂成形体を提供する。
【０００９】
請求項３に記載の発明は、前記液晶性エポキシ樹脂がテレフタリリデン−ビス−（４−アミノ−３−メチルフェノール）ジグリシジルエーテルであり、硬化剤が４，４’−ジアミノ−１，２−ジフェニルエタンである請求項２に記載のエポキシ樹脂成形体を提供する。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、例えば半導体素子の接着用途において、より好適に使用可能なエポキシ樹脂成形体が提供される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
以下、本発明をエポキシ樹脂成形体に具体化した実施形態を図面に基づいて詳細に説明する。
図１に示すように、本実施形態に係るエポキシ樹脂成形体１１は、エポキシ樹脂及び硬化剤を含有するエポキシ樹脂組成物から形成されており、板状を有している。エポキシ樹脂成形体１１において、エポキシ樹脂の分子鎖が一定方向、本実施形態ではエポキシ樹脂成形体１１の厚さ方向（図１のＺ軸方向）に配向されている。エポキシ樹脂成形体１１は、一対の被着体、例えばプリント配線基板と半導体素子との接着に用いられる。
【００１２】
エポキシ樹脂成形体１１には、接着性と、熱伝導性とが具備されている。接着性は一対の被着体の接着の程度を示す指標であり、エポキシ樹脂成形体１１の接着強度に起因している。エポキシ樹脂成形体１１は、その接着強度が高いほど優れた接着性を発揮する。熱伝導性は一方の被着体から他方の被着体への熱伝導のし易さを表す指標であり、エポキシ樹脂成形体１１の熱伝導率に起因している。エポキシ樹脂成形体１１は、その熱伝導率が高いほど優れた熱伝導性を発揮する。
【００１３】
エポキシ樹脂としては、例えばビスフェノール型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、トリフェノールアルカン型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、環状脂肪族型エポキシ樹脂、これらのハロゲン化物、及びこれらの水素添加物が挙げられる。これらの具体例の中の一種のみが用いられてもよいし、二種以上が組み合わされて用いられてもよい。
【００１４】
エポキシ樹脂は、好ましくは分子内にメソゲン基を有する液晶性エポキシ樹脂である。分子内にメソゲン基を有する液晶性エポキシ樹脂では、該液晶性エポキシ樹脂の液晶状態を利用することにより、分子鎖を容易に配向させることができる。更に、分子鎖の配向度を容易に制御することもできる。好ましくは、メソゲン基は液晶性エポキシ樹脂の主鎖に含まれる。メソゲン基とは液晶性を示す官能基のことであり、メソゲン基として、例えばビフェニル、シアノビフェニル、ターフェニル、シアノターフェニル、フェニルベンゾエート、アゾベンゼン、アゾメチン、アゾキシベンゼン、スチルベン、フェニルシクロヘキシル、ビフェニルシクロヘキシル、フェノキシフェニル、ベンジリデンアニリン、ベンジルベンゾエート、フェニルピリミジン、フェニルジオキサン、ベンゾイルアニリン、トラン、及びこれらの誘導体が挙げられる。エポキシ樹脂の分子鎖内に含まれるメソゲン基の数は一つ以上であり、二つ以上でもよい。各メソゲン基の間に、例えば脂肪族炭化水素基、脂肪族エーテル基、脂肪族エステル基、又はシロキサン結合から構成される、屈曲鎖（スペーサ）と呼ばれる柔軟構造部が設けられてもよい。
【００１５】
液晶性エポキシ樹脂は、所定の温度領域で液晶状態となり、部分的にメソゲン基が規則的に配列し易い性質を有している。エポキシ樹脂の液晶性は、直交偏光子を利用した通常の偏光検査法において、液晶に固有の強い複屈折性の発現により確認可能である。発現される液晶状態の種類としては、例えばネマティック、スメクティック、コレステリック、及びディスコティックが挙げられる。分子内にメソゲン基を有する液晶性エポキシ樹脂と、分子内にメソゲン基を含まないエポキシ樹脂とが組み合わされて用いられてもよい。この場合、エポキシ樹脂組成物に含有されるエポキシ樹脂の全量に対する、分子内にメソゲン基を有する液晶性エポキシ樹脂の含有量は特に限定されないが、好ましくは５０重量％以上である。磁場による配向が容易であり、且つ硬化後のメソゲン基の配向方向に沿って優れた熱伝導性を発揮することから、液晶性エポキシ樹脂としてテレフタリリデン−ビス−（４−アミノ−３−メチルフェノール）ジグリシジルエーテルが好ましい。
【００１６】
硬化剤は、エポキシ樹脂と反応して該エポキシ樹脂を硬化させる。硬化剤の具体例は特に限定されず、硬化剤として、例えば通常のアミン系硬化剤、酸無水物系硬化剤、フェノール系硬化剤、潜在性硬化剤、ポリメルカプタン系硬化剤、ポリアミノアミド系硬化剤、イソシアネート類、及びブロックイソシアネートが挙げられる。これらの具体例の中の一種のみが用いられてもよいし、二種以上が組み合わされて用いられてもよい。エポキシ樹脂組成物中における硬化剤の含有量も特に限定されず、前記各具体例が用いられた場合には、それらが通常のエポキシ樹脂の硬化に用いられる際の含有量と同様である。エポキシ樹脂としてテレフタリリデン−ビス−（４−アミノ−３−メチルフェノール）ジグリシジルエーテルが用いられる場合、該エポキシ樹脂を効果的に硬化させることができることから、硬化剤として４，４’−ジアミノ−１，２−ジフェニルエタンが好ましい。
【００１７】
エポキシ樹脂組成物は、必要に応じて前記各成分以外の成分を含有してもよい。前記各成分以外の成分として、例えば前記エポキシ樹脂以外の反応硬化性樹脂、硬化促進剤、硬化遅延剤、補強材、ゴムやエラストマー等の低応力化剤、顔料、染料、蛍光増白剤、分散剤、安定剤、紫外線吸収剤、エネルギー消光剤、帯電防止剤、酸化防止剤、熱安定剤、滑剤、難燃剤、消泡剤、可塑剤、及び溶剤が挙げられる。
【００１８】
エポキシ樹脂成形体１１はＢステージ状態である。エポキシ樹脂成形体１１がＢステージ状態であるとは、エポキシ樹脂成形体１１において、エポキシ樹脂と硬化剤との硬化反応が一部進行した状態で停止されており、エポキシ樹脂成形体１１が半硬化状態であることを意味する。エポキシ樹脂成形体１１の硬化反応進行率は、示差走査熱量分析によって、Ｂステージ状態のエポキシ樹脂成形体１１を完全に硬化させた場合の反応熱量Ｑ１と、未硬化状態、即ちエポキシ樹脂が全く硬化していない状態のエポキシ樹脂組成物を完全に硬化させた場合の反応熱量Ｑ２とを測定することによって、下記式（１）から求められる。
【００１９】
硬化反応進行率（％）＝｛（Ｑ２−Ｑ１）／Ｑ２｝×１００  …（１）
Ｂステージ状態のエポキシ樹脂成形体１１の硬化反応進行率は７０〜９０％である。硬化反応進行率が７０％未満の場合、エポキシ樹脂と硬化剤との硬化反応の進行が不十分であることから、エポキシ樹脂成形体１１が運搬等によって取り扱われる際、及びエポキシ樹脂成形体１１が例えば半導体素子の接着に用いられる際に、エポキシ樹脂の分子鎖の配向が乱れてエポキシ樹脂成形体１１の熱伝導性が低下する。硬化反応進行率が９０％を超えると、エポキシ樹脂と硬化剤との硬化反応が過剰に進行していることから、エポキシ樹脂成形体１１の粘着性が低下して接着力が低下し、その結果エポキシ樹脂成形体１１の接着性が低下する。
【００２０】
エポキシ樹脂成形体１１において、Ｘ線回折測定から下記式（２）によって求められる前記エポキシ樹脂の分子鎖の配向方向に沿った配向度αは、好ましくは０．６以上１．０未満である。
【００２１】
配向度α＝（１８０−Δβ）／１８０  …（２）
（前記式（２）において、ΔβはＸ線回折測定によるピーク散乱角を固定して、方位角方向の０〜３６０度までの強度分布における半値幅を表す。）
配向度αを求めるには広角Ｘ線回折測定（透過）を行う。Ｘ線回折装置において、試料にＸ線を照射すると、該試料中に含まれる粒子（分子鎖）に配向がある場合には同心弧状の回折パターン（デバイ環）が得られる。まず、試料について、このデバイ環の中心から半径方向におけるＸ線回折強度分布を示す回折パターンを得る。この回折パターンが得られた角度（ピーク散乱角）に測定角を固定し、方位角方向（デバイ環の周方向）に０〜３６０度までの試料のＸ線回折強度分布を測定することにより、ピーク散乱角における方位角方向のＸ線回折強度分布が得られる。この強度分布におけるピークが急峻であるほど、エポキシ樹脂の分子鎖が一定方向に高度に配向されていることを示している。従って、この方位角方向の強度分布において、ピーク高さの半分の位置における幅（半値幅Δβ）を求め、この半値幅Δβを前記式（２）に代入することによって、エポキシ樹脂の分子鎖の配向度αを算出することができる。
【００２２】
エポキシ樹脂成形体１１は、エポキシ樹脂の分子鎖の配向に起因して、所定の方向、例えばエポキシ樹脂の分子鎖の配向方向に沿って熱を伝導する。そのため、配向度αが０．６未満の場合、エポキシ樹脂の分子鎖の配向が乱れていることから、エポキシ樹脂成形体１１が所定の方向に沿って熱を十分に伝導させることができず、エポキシ樹脂成形体１１の熱伝導性が低下するおそれがある。配向度αは、半値幅Δβが常に正の値を示すことから、前記式（２）から１．０以上の値はとり得ない。
【００２３】
以下に、エポキシ樹脂成形体１１の製造方法について説明する。以下においては、エポキシ樹脂として、メソゲン基を有する液晶性エポキシ樹脂が用いられた場合について説明する。エポキシ樹脂成形体１１は、エポキシ樹脂組成物を調製する工程と、液晶性エポキシ樹脂の分子鎖を配向させる工程と、エポキシ樹脂組成物を冷却する工程とを経て製造される。エポキシ樹脂組成物を調製する工程では、各成分を公知の方法で混合することによりエポキシ樹脂組成物を調製する。
【００２４】
液晶性エポキシ樹脂の分子鎖を配向させる工程では、図２に示すように、エポキシ樹脂成形体の形状、本実施形態では板状に対応した形状を有するキャビティ１２を備える金型１３を準備する。次いで、調製されたエポキシ樹脂組成物１４を金型１３のキャビティ１２に充填した後、図示しない加熱装置により、金型１３内のエポキシ樹脂組成物１４を加熱する。更に、金型１３の上下に磁場発生装置としての一対の永久磁石１５を配置し、所定の磁束密度を有する磁場をエポキシ樹脂組成物１４に印加する。このとき、エポキシ樹脂組成物１４が常温で粉体又は固体である場合には、加熱によってエポキシ樹脂組成物１４は液状になる。常温とは、エポキシ樹脂成形体１１の製造においてエポキシ樹脂組成物１４が通常取り扱われるときの温度のことであり、例えば２０〜２５℃である。
【００２５】
そして、加熱に起因して液晶性エポキシ樹脂と硬化剤とが反応し、液晶性エポキシ樹脂の重合の進行に伴ってエポキシ樹脂組成物１４が硬化する。更に、重合した液晶性エポキシ樹脂において、メソゲン基を有する分子鎖では、その軸線方向に沿った磁化率が他の方向に沿った磁化率に比べて大きいことから、メソゲン基を有する分子鎖が磁力線と平行に沿って延びるように配向される。本実施形態では、一対の永久磁石１５によって発生する磁場の磁力線Ｍは、エポキシ樹脂成形体１１の厚さ方向と一致するように設定されている。そのため、液晶性エポキシ樹脂のメソゲン基を有する分子鎖は、エポキシ樹脂成形体１１の厚さ方向に沿って配向される。
【００２６】
エポキシ樹脂組成物１４に印加される磁場の磁束密度は、好ましくは０．２〜２０テスラ（Ｔ）であり、より好ましくは０．５〜１５Ｔであり、最も好ましくは１〜１０Ｔである。磁束密度が０．２Ｔ未満の場合には、液晶性エポキシ樹脂のメソゲン基を有する剛直な分子鎖を十分に配向させることができない。磁束密度が２０Ｔを超える磁場は、実用上得られ難い。磁束密度が０．２〜２０Ｔの範囲に設定されることにより、液晶性エポキシ樹脂のメソゲン基を有する分子鎖の配向方向に沿った熱伝導率が高いエポキシ樹脂成形体１１を得ることができる。
【００２７】
液状のエポキシ樹脂組成物１４から気泡を除去するために、液状のエポキシ樹脂組成物１４をキャビティ１２に充填する際もしくは充填した後、又は粉末もしくは固体のエポキシ樹脂組成物１４を液状にした後に、キャビティ１２内を減圧したり加圧したりすることが好ましい。エポキシ樹脂組成物１４が加熱されるとともに該エポキシ樹脂組成物１４に磁場が印加される際に、液晶性エポキシ樹脂の液晶性が維持されることが好ましい。液晶性エポキシ樹脂が液晶性を発現することにより、該液晶性エポキシ樹脂のメソゲン基を有する分子鎖は、液晶性を有していないエポキシ樹脂の分子鎖に比べて高度、且つ速やかに配向される。
【００２８】
エポキシ樹脂組成物１４を冷却する工程では、加熱によるエポキシ樹脂組成物１４の硬化反応が完全に進行する前に金型１３内のエポキシ樹脂組成物１４を少なくとも常温にまで冷却させることにより、液晶性エポキシ樹脂と硬化剤との反応を停止させる。これにより、硬化反応進行率が前記範囲に設定されたＢステージ状態のエポキシ樹脂成形体１１が得られる。このとき、エポキシ樹脂成形体１１全体にわたって液晶性エポキシ樹脂と硬化剤との反応を均一、且つ速やかに停止させるために、エポキシ樹脂組成物１４を急冷することが好ましい。エポキシ樹脂組成物１４の急冷とは、該エポキシ樹脂組成物１４を１５０℃／分以上の冷却速度で冷却することである。次いで、得られたエポキシ樹脂成形体１１を金型１３から取り出す。
【００２９】
得られたエポキシ樹脂成形体１１は、液晶性エポキシ樹脂と硬化剤との反応の進行を防止してエポキシ樹脂成形体１１のＢステージ状態を維持するために、好ましくは、液晶性エポキシ樹脂の硬化が進行する温度未満の温度雰囲気下で保存される。液晶性エポキシ樹脂の硬化が進行する温度は該液晶性エポキシ樹脂の種類に依存しているが、エポキシ樹脂成形体１１は例えば１０℃以下の低温で保存される。
【００３０】
エポキシ樹脂成形体を用いて例えば半導体素子とプリント配線基板とを接着させる場合には、エポキシ樹脂成形体１１が半導体素子とプリント配線基板との間に配置される。このとき、エポキシ樹脂成形体は、熱伝導性を発揮する所定の方向、本実施形態では液晶性エポキシ樹脂のメソゲン基を有する分子鎖の配向方向であるエポキシ樹脂成形体１１の厚さ方向に沿って半導体素子とプリント配線基板とが位置するように配置される。そして、エポキシ樹脂成形体１１、半導体素子、及びプリント配線基板が加熱される。この加熱により、停止していた液晶性エポキシ樹脂と硬化剤との反応が進行してＢステージ状態のエポキシ樹脂成形体１１が完全に硬化し、半導体素子とプリント配線基板との間に、それらを接着させる接着層が形成される。
【００３１】
前記実施形態によって発揮される効果について、以下に記載する。
・  本実施形態に係るエポキシ樹脂成形体１１では、エポキシ樹脂の分子鎖が一定方向に配向されている。そのため、エポキシ樹脂成形体１１は、エポキシ樹脂の分子鎖の配向に起因して、所定の方向に沿って優れた熱伝導性を発揮することができる。そのため、熱伝導性を有する充填材をエポキシ樹脂組成物１４に配合することなく、例えば半導体素子の接着用途に要求される熱伝導性を満たすことができる。
【００３２】
・  本実施形態に係るエポキシ樹脂成形体１１はＢステージ状態であり、前記式（１）により求められる硬化反応進行率が７０〜９０％に設定されている。そのため、エポキシ樹脂成形体１１は適度な粘着性を有しており、優れた接着性を発揮することができる。更に、エポキシ樹脂成形体１１が取り扱われる際にエポキシ樹脂の分子鎖の配向の乱れを防止することができ、エポキシ樹脂成形体１１を容易に取り扱うことができる。エポキシ樹脂成形体１１の硬化反応進行率は、例えばエポキシ樹脂と硬化剤との反応温度、反応時間、又は反応後のエポキシ樹脂組成物１４の冷却速度によって調整可能である。
【００３３】
・  本実施形態の液晶性エポキシ樹脂の分子鎖を配向させる工程では、液状のエポキシ樹脂組成物１４に磁場が印加されることによってエポキシ樹脂の分子鎖が配向される。磁場の印加の際にエポキシ樹脂組成物１４が液状であることから、エポキシ樹脂の分子鎖を容易に配向させることができる。
【００３４】
・  エポキシ樹脂成形体１１は、例えば１０℃以下の低温で保存されることによって、硬化反応進行率を前記範囲内に維持することができる。
・  エポキシ樹脂成形体１１を用いて例えば半導体素子とプリント配線基板とを接着させる場合には、半導体素子と、プリント配線基板と、それらの間に設けられたエポキシ樹脂成形体１１とが加熱される。そのため、従来のように磁場を印加することなく半導体素子を接着させることができ、接着の際に半導体素子に悪影響が与えられることを防止することができる。
【００３５】
前記実施形態は、以下のように変更して具体化されてもよい。
・  磁場の印加の代わりに、電場又はせん断場の印加によってエポキシ樹脂の分子鎖を配向させてもよい。また、磁場又は電場の印加によってエポキシ樹脂の分子鎖を配向させる場合においては、エポキシ樹脂成形体１１が完全に硬化した後に該成形体１１と被着体との熱応力を緩和するために、エポキシ樹脂組成物１４に、磁場又は電場に応答しない材質からなる繊維、例えばガラス繊維を配合してもよい。この繊維の長さは、例えば３ｍｍである。この繊維がエポキシ樹脂組成物１４に配合されることにより、エポキシ樹脂成形体１１が完全に硬化した後に、該成形体１１の表面に平行な方向、即ち面内方向の熱膨張が小さくなる。この繊維の配合量は被着体の熱膨張係数に起因している。また、この繊維の配合の代わりに、エポキシ樹脂組成物１４が金型１３のキャビティ１２内に充填される前に、例えばガラスクロス又はガラス繊維不織布が金型１３のキャビティ１２に予め配置されてもよい。
【００３６】
・  金型１３を用いてエポキシ樹脂成形体１１を製造する代わりに、エポキシ樹脂の成形が可能な装置、例えばトランスファー成形装置、プレス成形装置、注型成形装置、射出成形装置、又は押出成形装置を用いてエポキシ樹脂成形体１１を製造してもよい。
【００３７】
・  磁場発生装置として、一対の永久磁石１５の代わりに、電磁石、超伝導磁石、又はコイルが用いられてもよい。
・  半導体素子以外の接着用途にエポキシ樹脂成形体１１を用いてもよい。
【００３８】
・  エポキシ樹脂成形体１１の形状は特に限定されず、該エポキシ樹脂成形体１１が板状以外の形状を有してもよい。
次に、前記実施形態から把握できる技術的思想について以下に記載する。
【００３９】
（１）請求項３に記載のエポキシ樹脂成形体の製造方法であって、
エポキシ樹脂組成物を調製する工程と、
エポキシ樹脂組成物を１７０℃で２．３〜４分間加熱するとともに、該エポキシ樹脂に磁場を印加することにより、テレフタリリデン−ビス−（４−アミノ−３−メチルフェノール）ジグリシジルエーテルの分子鎖を配向させる工程と、
エポキシ樹脂組成物を冷却してエポキシ樹脂成形体を得る工程とを備えることを特徴とするエポキシ樹脂成形体の製造方法。
【００４０】
（２）前記磁場の磁束密度が０．２〜２０テスラである前記（１）に記載のエポキシ樹脂成形体の製造方法。
【実施例】
【００４１】
次に、実施例及び比較例を挙げて前記実施形態をさらに具体的に説明する。
（実施例１）
実施例１においては、エポキシ樹脂としてのテレフタリリデン−ビス−（４−アミノ−３−メチルフェノール）ジグリシジルエーテル（以下、液晶性エポキシ樹脂Ａと称する）と、硬化剤としての４，４’−ジアミノ−１，２−ジフェニルエタンとを混合してエポキシ樹脂組成物１４を調製した。このとき、液晶性エポキシ樹脂Ａと、４，４’−ジアミノ−１，２−ジフェニルエタンとを、液晶性エポキシ樹脂Ａ：４，４’−ジアミノ−１，２−ジフェニルエタン＝１：０．５のモル比で混合した。次いで、このエポキシ樹脂組成物１４を金型１３のキャビティ１２に充填した後、５テスラの磁束密度の磁場中にてエポキシ樹脂組成物１４を１７０℃で３分間にわたって加熱することにより、液晶性エポキシ樹脂Ａの分子鎖を配向させた。
【００４２】
続いて、２０℃に制御されたアルミ製の冷却板の上に金型１３を移動して該金型１３を１５０℃／分で急冷した。これにより、厚さが０．５ｍｍであるシート状の、且つＢステージ状態のエポキシ樹脂成形体１１を得た。実施例１において、印加した磁場の磁力線Ｍの方向を、エポキシ樹脂成形体１１の厚み方向と一致するように設定した。
【００４３】
（実施例２）
実施例２においては、磁場内での加熱時間を４分間に変更した以外は実施例１と同様にしてエポキシ樹脂成形体１１を得た。
【００４４】
（実施例３）
実施例３においては、磁場内での加熱時間を２．３分間に変更した以外は実施例１と同様にしてエポキシ樹脂成形体１１を得た。
【００４５】
（比較例１）
比較例１においては、磁場内での加熱時間を２分間に変更した以外は実施例１と同様にしてエポキシ樹脂成形体を得た。
【００４６】
（比較例２）
比較例２においては、磁場内での加熱時間を５分間に変更した以外は実施例１と同様にしてエポキシ樹脂成形体を得た。
【００４７】
そして、各例のエポキシ樹脂成形体について、下記の各項目に関し測定を行った。その結果を表１に示す。表１において、磁場内での加熱時間を“加熱時間”欄に示す。
＜硬化反応進行率＞
各例のエポキシ樹脂成形体について、示差走査熱量分析によって、Ｂステージ状態のエポキシ樹脂成形体を完全に硬化させた場合の反応熱量Ｑ１と、未硬化状態のエポキシ樹脂組成物を完全に硬化させた場合の反応熱量Ｑ２とを測定し、前記式（１）からエポキシ樹脂成形体の硬化反応進行率を測定した。
【００４８】
＜接着強度＞
各例のエポキシ樹脂成形体について、日本工業規格であるＪＩＳ  Ｋ６８５０に従い、引張せん断試験により接着強度を測定した。厚さが１ｍｍである一対のアルミニウム板によってエポキシ樹脂成形体を挟持した後、それらを１７０℃の高温槽に入れてエポキシ樹脂成形体を完全に硬化させて試験片を調製し、該試験片を用いて引張せん断試験を行った。
【００４９】
＜配向度＞
各例のエポキシ樹脂成形体について、Ｘ線回折により、Ｂステージ状態のエポキシ樹脂成形体における液晶性エポキシ樹脂Ａの分子鎖の配向方向に沿った配向度αと、前記＜接着強度＞と同様の方法によって得た試験片における、完全に硬化した状態の液晶性エポキシ樹脂Ａの分子鎖の配向方向に沿った配向度αとを測定した。表１において、Ｂステージ状態のエポキシ樹脂成形体における液晶性エポキシ樹脂Ａの分子鎖の配向方向に沿った配向度αを“Ｂステージ状態の配向度α”欄に示し、完全に硬化した状態の液晶性エポキシ樹脂Ａの分子鎖の配向方向に沿った配向度αを“硬化後の配向度α”欄に示す。
【００５０】
＜熱伝導率＞
各例のエポキシ樹脂成形体について、前記＜接着強度＞と同様の方法によって得た試験片におけるエポキシ樹脂成形体の厚さ方向の熱伝導率をレーザーフラッシュ法にて測定した。
【００５１】
【表１】
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表１に示すように、各実施例に係るエポキシ樹脂成形体１１においては、各項目について優れた結果が得られた。そのため、各実施例に係るエポキシ樹脂成形体１１は、例えば半導体素子の接着用途において好適に使用可能である。また、実施例１及び実施例２に係るエポキシ樹脂成形体１１においては、試験片の調製の際の、アルミニウム板による挟持に起因する荷重によってエポキシ樹脂成形体１１中の液晶性エポキシ樹脂Ａの分子鎖の配向が乱れることなく、該配向が維持されることが分かった。実施例３に係るエポキシ樹脂成形体１１においては、前記荷重によって液晶性エポキシ樹脂Ａの分子鎖の配向が実施例１及び２に比べて乱れているが、実用上は問題ないレベルであった。
【００５２】
一方、比較例１に係るエポキシ樹脂成形体においては、該エポキシ樹脂成形体の硬化反応進行率が７０％未満であることから、アルミニウム板による挟持に起因する荷重によってエポキシ樹脂成形体１１中の液晶性エポキシ樹脂Ａの分子鎖の配向が乱れ、熱伝導率が低い値となった。比較例２に係るエポキシ樹脂成形体においては、該エポキシ樹脂成形体の硬化反応進行率が９０％を超えることから、接着性が失われていた。
【図面の簡単な説明】
【００５３】
【図１】本実施例に係るエポキシ樹脂成形体を示す斜視図。
【図２】エポキシ樹脂成形体の製造工程を示す概念図。
【符号の説明】
【００５４】
１１…エポキシ樹脂成形体、１４…エポキシ樹脂組成物。
【図１】
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【図２】
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