(57)【要約】【課題】  通常の色素レーザーは、パルス幅が１０ｎｓ程度と広く、一般に０．５ｎｓから１０ｎｓ程度の有機色素の励起寿命を測定するために用いることは困難である。最近、分布帰還型色素レーザーにクエンチング機構を付与したレーザーが考案されているが、とくに紫外領域において安定な発振を得ることが難しい問題がある。【解決手段】  図１のように、短い二重構造の共振器を用い、その片方の共振器にクエンチング機能を持たせると、もう片方の短共振器から短い光パルスを取り出すことができる。このような短パルスレーザーは、ストリークカメラやゲート機能付カメラを組み合わせると、有機色素の時間分解スペクトル測定や細胞の蛍光寿命イメージング測定などが可能になる。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
長さが１５ｃｍ以下の二重構造の共振器を有する色素レーザーであって、前記二重構造の共振器の一方の共振器の少なくとも片方に反射率が２０％から１００％の範囲にある反射鏡を用い、前記二重構造の共振器のもう片方の共振器に反射率が１％から１０％の範囲にある反射鏡並びに回折格子を用いることによって、単色な短パルス光を発生させることを特徴とする装置。
【請求項２】
前記装置において、前記回折格子の高次回折光を用いることを特徴とする請求項１項に記載の装置。
【請求項３】
前記装置において、前記共振器の長さを調整できる機構を有することを特徴とする請求項１から２のいずれか１項に記載の装置。
【請求項４】
前記装置において、前記短パルス光を増幅するための機構を備えていることを特徴とする請求項１から３のいずれか１項に記載の装置。
【請求項５】
前記装置において、前記増幅光を遅延するための光ファイバーを付属することを特徴とする請求項１から４のいずれか１項に記載の装置。
【請求項６】
前記装置において、前記増幅光を計測するための検出器を付属することを特徴とする請求項１から５のいずれか１項に記載の装置。
【請求項７】
前記装置において、蛍光寿命測定装置並びに時間分解スペクトル測定装置と組み合わせることを特徴とする請求項１から６のいずれか１項に記載の装置
【請求項８】
前記装置において、ストリークカメラ、ゲート機能付カメラ、マトリクス支援レーザー蒸発イオン化質量分析計のいずれかと組み合わせることを特徴とする請求項１から７のいずれか１項に記載の装置
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、レーザー技術に係る。
【背景技術】
【０００２】
最近、蛍光性有機色素は、細胞の染色や有機エレクトロルミネッセンスの材料などに広く利用されている。これらの細胞や材料の評価においては、有機色素のスペクトルだけではなく、励起寿命を測定することが重要である。この際に、励起光源としてよく用いられるのが、色素レーザーである。しかし、通常の色素レーザーは、パルス幅が１０ｎｓ程度と、有機色素の励起寿命の０．５ｎｓから１０ｎｓ程度より広い。したがって、より短い光パルスを発生するレーザーが必要である。最近では、フェムト秒チタンサファイアレーザーやピコ秒半導体レーザーなども利用されているが、レーザーが高価であり、また利用できる波長域に制限がある。このため、波長が任意に変化でき、かつ安価なピコ秒パルス色素レーザーが要望されている。
【０００３】
このような問題を解決するため、クエンチング機構を有する幾つかの色素レーザーが開発されている。たとえば、分布帰還型色素レーザーにクエンチング機構を付与した色素レーザーでは、０．０８ｎｓ程度の光パルスが発生されている（たとえば非特許文献１、特許文献１参照）。一方、長さが１８ｃｍ（光が往復に１．２ｎｓを要する距離）の二重構造の共振器を有する色素レーザーでは、１ｎｓの光パルス発生が報告されている（非特許文献２参照）。
【非特許文献１】Anal. Chem. 73, 4417 (2001)
【特許文献１】特願2003-300677
【非特許文献２】Jpn. J. Appl. Phys. 33, 4898 (1994)
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
上記の分布帰還型色素レーザーにクエンチング機構を付与した色素レーザーは、共振器がなく、単色で短パルス光が得られるものの、とくに紫外域において出力エネルギーが変動する問題がある。一方、長さが１８ｃｍの二重構造の共振器を有する色素レーザーは、共振器が長く、十分短い光パルスが得られない欠点がある。
【０００５】
一方、ピコ秒のパルス幅を有するレーザーは、応用計測装置と同期を取ることが難しい。たとえば、色素レーザーの励起光源として用いるヤグレーザーのＱスイッチ信号を用いることもできるが、１ｎｓ程度の揺らぎがあるので、正確な測定ができない。
【０００６】
このような短パルス光を発生できる簡易型レーザーは、種々の分析機器に組み込むことができると期待されるが、まだそのような実績はほとんどない。このため、有用な応用分野を提案、開拓することも極めて重要である。
【０００７】
本発明は、上記状況を鑑みて、ピコ秒のパルス幅を有し、かつ実用的に利用することができる波長可変色素レーザー装置を提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明は、上記目的を解決するために、
［１］長さが１５ｃｍ以下の二重構造の共振器を有する色素レーザーであって、前記二重構造の共振器の一方の共振器の少なくとも片方に反射率が２０％から１００％の範囲にある反射鏡を用い、前記二重構造の共振器のもう片方の共振器に反射率が１％から１０％の範囲にある反射鏡並びに回折格子を用いる。
【０００９】
［２］上記［１］記載の装置において、前記回折格子の高次回折光を用いてもよい。
【００１０】
［３］上記［１］から［２］のいずれかの記載装置において、前記共振器の長さを調整できる機構を有してもよい。
【００１１】
［４］上記［１］から［３］のいずれかの記載装置において、前記短パルス光を増幅するための機構を備えていてもよい。
【００１２】
［５］上記［１］から［４］のいずれかの記載装置において、前記増幅光を遅延するための光ファイバーを付属してもよい。
【００１３】
［６］上記［１］から［５］のいずれかの記載装置において、前記増幅光を計測するための検出器を付属してもよい。
【００１４】
［７］上記［１］から［６］のいずれかの記載装置において、蛍光寿命測定装置並びに時間分解スペクトル測定装置と組み合わせてもよい。
【００１５】
［８］上記［１］から［７］のいずれかの記載装置において、ストリークカメラ、ゲート機能付カメラ、マトリクス支援レーザー蒸発イオン化質量分析計のいずれかと組み合わせてもよい。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、以下のような効果を奏することができる。
【００１７】
（１）長さが１５ｃｍ以下の二重構造の共振器を有する色素レーザーにおいて、二重構造の共振器の一方の共振器の少なくとも片方に反射率が２０％から１００％の範囲にある反射鏡を用い、二重構造の共振器のもう片方の共振器に反射率が１％から１０％の範囲にある反射鏡並びに回折格子を用いることにより、単色なピコ秒パルス光を発生することができる。
【００１８】
（２）回折格子の高次回折光を用いることにより、レーザーをより単色にすることができるだけでなく、光のフィードバック量（見かけの反射率）を適切に選択し、短パルス化の程度を調整することができる。
【００１９】
（３）２つの共振器の長さを調整できる機構を有することにより、短パルス化の程度を調整することができる。
【００２０】
（４）短パルス光を増幅するための機構を備えることにより、大きなエネルギーのレーザーを発生することができる。
【００２１】
（５）増幅光を遅延するための光ファイバーを付属することにより、応用計測装置内の遅延を補償することができる。
【００２２】
（６）増幅光を計測するための検出器を付属することにより、応用計測装置にトリガー信号を供給することができる。
【００２３】
（７）蛍光寿命測定装置並びに時間分解スペクトル測定装置と組み合わせることにより、有機色素などの励起寿命を測定することができる。
【００２４】
（８）ストリークカメラ、ゲート機能付カメラ、マトリクス支援レーザー蒸発イオン化質量分析計などと組み合わせることのより、高精度の時間分解スペクトル、時間分解イメージング測定、たんぱく質の質量測定などを行うことができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
二重構造の短共振器を有する色素レーザーにおいて、片方のクエンチング共振器に高い反射率の鏡を用い、もう片方の短パルス発生用共振器に低い反射率の鏡を用いることにより、ピコ秒のパルス幅のレーザーパルスを発生することができる。短パルス光発振用共振器の反射鏡の１つに回折格子を代用することにより、レーザー光を単色にし、波長を選択できるようになる。回折格子の高次回折光を用いると、レーザー光をより単色にすることができる。また、光のフィードバック量を適宜選択し、短パルス化の程度を調整することができる。このような調整は、共振器の長さを適宜選択することによっても実現できる。発生した短パルス光は、エネルギーが小さいので、光増幅機構を備えることが望ましい。このようなレーザーを応用計測装置と組み合わせるには、計測装置内部における信号の遅延を補償し、かつ測定装置と正確に同期を取る必要がある。このため光ファイバーを用いて光パルスを遅延すると共に、計測器にプリトリガー信号を提供するための光検出器が備えられていることが望ましい。応用計測機器としては、蛍光寿命測定装置、時間分解スペクトル測定装置などがある。とくにストリークカメラ、ゲート機能付カメラ、マトリクス支援レーザー蒸発イオン化質量分析計との組み合わせにより、高精度の時間分解スペクトル測定、時間分解イメージング測定、たんぱく質の質量測定、などが行えるようになる。
【実施例】
【００２６】
図１は、本発明の実施例の一つである。発振段用の励起光１を色素セル２に照射し、ローダミン６Ｇなどのレーザー色素をポンピングする。励起光源としては、ヤグレーザーや窒素レーザーなどを用いることができる。半透鏡３（反射率４％程度の石英板を用いることが多い）により一部反射された光は、色素のポンピング領域を通過することにより増幅され、回折格子４に到達する。１％から１０％程度の光が回折され、発振段の光路５に戻って来るので、レーザー光が共振することになる。回折格子を回転させることにより、レーザー波長を選択することができる。回折格子の代わりに半透鏡を用い、波長を選択しないブロードバンドで発振させてもよい。
【００２７】
共振器を構成する半透鏡３と回折格子４の距離を短くすることにより、急速にレーザー光の強度が強くなる。ただし、セルや光学素子のサイズによって制限を受けるので、一般には共振器の長さを１ｃｍより短くすることは難しい。
【００２８】
上記現象が起こると同時に、ポンピング領域に存在する色素は四方に自然放出増幅光を出すので、その一部は半透鏡３を通過して、半透鏡６により反射され、光路７を通って、分布反転した色素に戻り、増幅される。なお、半透鏡６は、十分な反射率があり、かつ光軸調整には一部透過することが望ましいので、反射率５０％から９０％程度の鏡を用いることが多い。回折格子４に当たったレーザー光は、０次の回折により光路８に沿って進行し、反射鏡９に当たる。反射鏡９は、通常反射率１００％の鏡を用いることが多い。反射鏡９で反射した光は、再度光路８を通って色素セルに戻り増幅される。すなわち、（クエンチング）共振器が構成される。最終的に、強いクエンチングレーザーの出力光１０が得られる。
【００２９】
図２は、短パルス光発生の原理を示す模式図である。（Ａ）は励起レーザーのパルス波形を示したものである。通常、パルス幅５ｎｓ程度のヤグレーザーが用いられる。パルス幅が１ｎｓ程度の窒素レーザーを用いてもよい。後者の場合には、パルス幅をより短くできるが、エネルギーはそれほど大きくできない。このレーザーによって励起された色素は分布反転を起こし、（Ｂ）に示す増幅率に従って、自然放出増幅光を生成すると共に、通過する光を増幅する。
【００３０】
最初に短共振器内で、速やかにレーザーが立ち上がる。すなわち、図２（Ｃ）のように、レーザー光が急速に強くなる。そのうちに、図２（Ｄ）に示すように、共振器が長く、かつ反射率が大きな鏡を用いたクエンチング共振器内において、少し遅れて強いレーザー光が発生する。この強力なレーザー発振により、色素の分布反転エネルギーは急速に消費され、短共振器のレーザー発振は、急速に中断することになる。その結果、図２（Ｃ）のように、短い光パルスが発生する。
【００３１】
より短い光パルスを得るには、短共振器の長さを短くすることが望ましい。しかし、セルや回折格子のサイズの制限のため、１ｃｍ以下にすることは難しい。一方、クエンチング効果を大きくするには、短共振器の鏡の反射率を小さく、またクエンチング共振器の鏡の反射率を大きくすることが望ましい。しかし、短共振器の鏡の反射率が小さ過ぎると、レーザー発振のエネルギーが小さく、かつ不安定となる。本実施例では、半透鏡３としては、反射率が４％の石英板を用いている。また、回折格子を用いた場合には、数％の回折強度が得られるので、好都合である。
【００３２】
回折格子からは、通常よく利用される１次の回折光だけではなく、高次の回折光も同時に起こる。回折効率は、回折次数により異なるが、一般に１％から１０％程度で、高次になるにしたがって効率が低下することが多い。一方、高次の回折光を用いると、色素レーザーのスペクトル幅が狭くなる。回折格子４を回転することにより、適切な次数の回折光を選ぶことができるので、目的とするパルス幅、スペクトル幅を選択することができる。
【００３３】
クエンチング効果により短パルス光を得るには、クエンチング共振器の長さを、短共振器の長さに対して、わずかに長くする必要がある。その差が大きすぎるとパルス幅が長くなり、その差が小さ過ぎると短パルスレーザーの出力エネルギーが不安定になる。したがって、クエンチング共振器の長さを最適化することが望ましい。このため、鏡の位置調整装置１１，１２が設置されている。
【００３４】
短共振器からのレーザーは、クエンチング効果により、エネルギーが大幅に低減している。このためクエンチングを行わない通常の発振に対して、エネルギーが数１０分の１に低下している。そこで、発振段の出力光１３をプリズム１４で折り返し、光路１５、光路１６に沿って色素セルに戻す。その部分に増幅段用の励起光１７を照射し、色素のポンピング領域を通過させることにより、安定した高エネルギーの増幅段出力光１８が得られる。
【００３５】
短パルスレーザーと応用計測機器を組み合わせる場合には、計測器中での信号遅延を考慮しなければならない。すなわち、ある事象を計測するには、１００ｎｓ程度前に、プリトリガー信号を計測器に入力しなければならない場合がほとんどである。このためには、増幅した光パルスを光ファイバーで遅延した後、使用することが多い。たとえば、２０ｍ程度の光ファイバーを用いれば、１００ｎｓ程度の光遅延を得ることができる。増幅光を光ファイバーコネクターの裏面部に集光しておけば、前面部に所定の長さの光ファイバーを接続することにより、任意時間の光遅延を達成することができる。一方、プリトリガー信号を得るための光検出器をレーザー内部に設置し、その出力信号をＢＮＣコネクターの裏面部に接続することにより、直ちにＢＮＣケーブルを用いて計測器にプリトリガーを供給することができる。
【００３６】
発生した短パルス光は、色素の励起寿命や時間分解スペクトルを測定するときに用いることができる。この際に、ストリークカメラを用いると、時間分解能及び精度の高い測定が行える。一方、ゲート付カメラを用いると、時間分解イメージングが行えるので、顕微鏡と組み合わせることにより、細胞の蛍光寿命イメージング測定が行える。一方、マトリクス支援レーザー蒸発イオン化質量分析計におけるレーザー光源として用いれば、質量分解能を向上できる利点がある。
【図面の簡単な説明】
【００３７】
【図１】本発明の実施例を示すレーザーの全体図
【００３８】
【図２】レーザーの動作を説明するための模式図  （Ａ）励起レーザー（Ｂ）増幅率（Ｃ）クエンチングレーザー（Ｄ）短共振器レーザー、の時間波形  横軸は時間
【符号の説明】
【００３９】
１  発振段用の励起光
２  色素セル
３  半透鏡
４  回折格子
５  光路
６  半透鏡
７  光路
８  光路
９  反射鏡
１０  クエンチングレーザーの出力光
１１  位置調整装置
１２  位置調整装置
１３  発振段の出力光  
１４  プリズム
１５  光路
１６  光路
１７  増幅段用の励起光
１８  増幅段出力光
【図１】
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【図２】
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