(57)【要約】【課題】処理に伴う二次廃棄物の発生量が少なく、ウランやフッ素成分などの放射性核種を含有付着した放射性廃棄物から上記放射性核種を容易に且つ効率的に分離したり回収したりすることが可能な放射性廃棄物の処理方法を提供する。【解決手段】ウランが付着した廃棄物を水または酸濃度が０．１モル以下の弱酸性水と接触せしめてウランが溶出した溶出液を調製する工程と、その溶出液からウランを分離回収する工程とを備えることを特徴とする放射性廃棄物の処理方法である。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ウランが付着した廃棄物を水または酸濃度が０．１モル以下の弱酸性水と接触せしめてウランが溶出した溶出液を調製する工程と、その溶出液からウランを分離回収する工程とを備えることを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。
【請求項２】
前記廃棄物にはウランが付着していると共にフッ素を含有する一方、前記分離回収工程においては、前記溶出液からウランを分離回収すると共にフッ素を分離回収することを特徴とする請求項１記載の放射性廃棄物の処理方法。
【請求項３】
前記ウランを溶出した溶出液から、ウランを難溶性化合物化処理して分離することを特徴とする請求項１または２記載の放射性廃棄物の処理方法。
【請求項４】
前記分離回収工程において前記難溶性化合物化処理によるウラン分離と、イオン交換樹脂処理によるウラン分離とを併用することを特徴とする請求項３記載の放射性廃棄物の処理方法。
【請求項５】
前記難溶性化合物化処理によって生じる前記ウランの難溶性化合物が、水酸化ウラニルあるいは二酸化ウランであることを特徴とする請求項３または４記載の放射性廃棄物の処理方法。
【請求項６】
前記イオン交換樹脂処理において使用するイオン交換樹脂がキレート樹脂であることを特徴とする請求項４記載の放射性廃棄物の処理方法。
【請求項７】
前記イオン交換樹脂処理によるウラン分離の前段階で、ウランと結合して錯陰イオンを生成する配位子を溶出液に添加し、生成した錯陰イオンを陰イオン交換樹脂により処理しウラン含有成分を分離することを特徴とする請求項４記載の放射性廃棄物の処理方法。
【請求項８】
前記フッ素の分離回収法として、フッ素を難溶性化合物化処理することにより分離することを特徴とする請求項２記載の放射性廃棄物の処理方法。
【請求項９】
前記フッ素の難溶性化合物化処理を、ウランの難溶性化合物化処理と同時に実施することを特徴とする請求項８記載の放射性廃棄物の処理方法。
【請求項１０】
前記廃棄物がウランを付着したウラン排ガス処理剤であり、ウラン成分を溶出分離したウラン排ガス処理剤を再利用することを特徴とする請求項１記載の放射性廃棄物の処理方法。
【請求項１１】
ウランが付着した廃棄物を水または酸濃度が０．１モル以下の弱酸性水と接触せしめてウランが溶出した溶出液を調製する手段と、その溶出液からウランを分離回収する手段とを備えることを特徴とする放射性廃棄物の処理装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は放射性廃棄物の処理方法および処理装置に係り、特に処理に伴う二次廃棄物の発生量が少なく、ウランやフッ素成分などの放射性核種を含有付着した放射性廃棄物から上記放射性核種を容易に且つ効率的に分離したり回収したりすることが可能な放射性廃棄物の処理方法および処理装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
ウラン取り扱い施設等から発生するウラン及びウラン化合物が付着した廃棄物、あるいはこれらのウラン成分を含む廃棄物から、ウランその他放射性核種を分離回収する方法としては、以下のような各種処理除染方法が提案実用化されている。
【０００３】
すなわち、放射能で汚染された金属廃棄物の除染方法については、除染液としての硫酸で除染する方法（例えば、特許文献１参照）、有機酸で除染する方法（例えば、特許文献２参照）が提案されている。また放射性廃液からウランを分離する方法としては、硝酸系液体でＵや重金属成分を溶出後、抽出工程を繰り返す方法（例えば、特許文献３参照）が報告されている。さらに、フッ化物系ウランを含有する廃棄物の処理方法としては、塩酸で処理する方法や有機酸で処理する方法（例えば、特許文献４）が報告されている。
【特許文献１】特開２０００−１９９８００号公報
【特許文献２】特開平９−１１３６９０号公報
【特許文献３】特開平５−８０１９５号公報
【特許文献４】特開２００４−２０２５１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
上述の特許文献１、２で開示されている処理方法は、ウランが付着した金属廃棄物を除染することを目的としている。これら文献に開示された処理方法においては、処理に伴って発生する二次廃棄物については、例えば特許文献１の場合は特に二次廃棄物については言及されていないが、硫酸で処理する場合には通常であれば中和処理が必要となるため、ウランを含む大量の中和塩が二次廃棄物として発生することが想定でき、その処理に多大な労力と処理コストが必要になる難点がある。
【０００５】
一方、特許文献２に開示されている処理方法の場合には、放射性金属廃棄物の除染に有機酸を用い除染廃液中に溶出した金属成分をイオン交換樹脂で回収し、回収後のイオン交換樹脂を硫酸で再生している。このため使用済み硫酸を処理する必要があり、通常は中和処理により中和塩が二次廃棄物として大量に発生することが想定され、同様にその処理に多大な労力と処理コストが必要になる難点がある。
【０００６】
さらに、特許文献３に示す放射性廃液の処理方法は、放射性廃液からウランを分離する技術を提供するものであり、酸性廃液に硝酸を添加し、トリブチル燐酸（ＴＢＰ）を用いた溶媒抽出法によりウランを分離する方法を採用している。この場合、硝酸系での溶媒抽出法はウランの分離性能には優れる反面、廃液処理に多大な困難が伴う課題がある。すなわち、硝酸系窒素は水質汚濁法による排水基準値が厳格であり、また中和処理等を実施しても硝酸塩を多量に貯蔵することが消防法で規制されており、事実上不可能であるため、廃液から非常に高い回収率で硝酸を回収する必要がある。そのためには大規模な硝酸回収装置が必要となり処理装置の設置費及び運転コストが高くなる問題点があった。また、廃溶媒として発生するリン酸トリブチルは沸点が２８９℃と高く、通常条件では蒸発回収処理が困難であり、廃棄するためには分解処理が必要となる。しかも、この分解処理によりリン酸カルシウムなどの分解生成物が発生するため、これらの処理生成物が多量の二次廃棄物となる問題点も指摘されている。
【０００７】
一方で、フッ化物系ウラン廃棄物の塩酸系処理技術も提案されている。すなわち、ウラン廃棄物を塩酸にて溶解し、その溶解液からウランを過酸化ウランとして沈殿除去する方法とキレート樹脂により除去する方法とを併用する方法である。上記ウラン沈殿処理を実施する際にはマスク剤を添加するが、このマスク剤が最終的には多量の二次廃棄物となる可能性がある。また、本発明でも使用が試行されている上記のキレート樹脂は、一般に溶離・再生が難しく、廃樹脂量を低減するために樹脂を繰り返して再利用しようとすると、ウランを含んだ多量の再生廃液が発生して却ってウラン廃棄物量が増大してしまう可能性がある。従って、樹脂の繰り返し利用ができず、廃樹脂が大量に発生し、その無害化処理に多大なコストを要する難点がある。さらに、塩酸系での処理であるため、最終廃水は中和処理が必要となり、中和塩が多量に発生する課題もある。
【０００８】
さらに、前記特許文献４は、フッ化物系ウラン廃棄物を有機酸系で処理する技術を開示している。この手法は廃棄物を溶解する媒体として分解可能な有機酸を用いているため、中和塩発生量が前述のその他の方法と比較すれば、大幅に低減することが可能である。しかしながら、上記塩酸系処理では、フッ化物系廃棄物を酸により全溶解することを前提としており、廃棄物中に非汚染部分が混在している場合でも、処理対象物の全体を溶解してしまうため、必要以上に溶液中の溶解成分濃度を過剰に高め、結果としてそれが二次廃棄物源となる課題も指摘されている。
【０００９】
上記の様に、公知のウラン廃棄物の除染や処理方法では、処理に用いる薬剤等を起源とした中和塩、廃イオン交換樹脂、廃溶媒などの二次廃棄物が多量に発生するという課題がある。また、薬剤起源の二次廃棄物の他に、廃棄物を酸により溶解することで処理する必要のない非汚染部分まで溶解してしまうことによる二次廃棄物の発生量増大があることも課題である。
【００１０】
本発明は、これらの課題を解決するためになされたものであり、特に処理に伴う二次廃棄物の発生量が少なく、ウランやフッ素成分などの放射性核種を含有付着した放射性廃棄物から上記放射性核種を容易に且つ効率的に分離したり回収したりすることが可能な放射性廃棄物の処理方法および処理装置を提供することを目的とする。具体的には、ウラン及びウラン化合物が付着した放射性廃棄物や、主にウラン排ガスのトラップ剤であるフッ化ナトリウムなどのフッ化物系廃棄物から、ウランを分離回収する方法および処理装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記目的を達成するために本発明に係る放射性廃棄物の処理方法は、ウランが付着した廃棄物を水または酸濃度が０．１モル以下の弱酸性水と接触せしめてウランが溶出した溶出液を調製する工程と、その溶出液からウランを分離回収する工程とを備えることを特徴とする。
【００１２】
ウラン成分を溶出する媒体としては水または弱酸性水が用いられる。水に対するウラン成分の溶解性は良好であるために、溶出媒体として水を使用することにより、ウラン成分を溶離することが可能である。
【００１３】
特に、溶出媒体として弱酸性水を使用することにより、溶出液中のウラン成分等がイオン交換樹脂塔内において析出することを防止することができる。上記弱酸性水としては、電離度が低い酸溶液であり、具体的には酸濃度が０．１モル/リットル以下の弱酸性溶液である必要がある。酸濃度が０．１モル以下の弱酸性範囲内であれば、処理工程途中のイオン交換樹脂塔等の内部においてウラン成分が析出することを効果的に防止することができる。
【００１４】
一方、酸濃度が０．１モルを超えるような強酸性溶液である場合には、廃棄物中の非汚染部分までも溶解してしまうために、処理効率が低下し副生する二次廃棄物量も増大してしまう。したがって、使用する弱酸性水の酸濃度は０．１モル以下と規定されるが、０．０５モル以下が好ましく、さらには０．０１モル以下が好適である。
【００１５】
また、上記放射性廃棄物の処理方法において、前記廃棄物にはウランが付着していると共にフッ素を含有する一方、前記分離回収工程においては、前記溶出液からウランを分離回収すると共にフッ素を分離回収することが好ましい。この方法によれば、フッ化物系ウラン廃棄物から、ウラン及びフッ素を効果的に回収することができる。
【００１６】
さらに、上記放射性廃棄物の処理方法において、前記ウランを溶出した溶出液から、ウランを難溶性化合物化処理して分離することが好ましい。このように、ウランを難溶性化合物化処理することにより、ろ過器のような通常の固液分離装置によってウラン化合物を容易に分離することができる。
【００１７】
また、上記放射性廃棄物の処理方法において、前記分離回収工程において前記難溶性化合物化処理によるウラン分離と、イオン交換樹脂処理によるウラン分離とを併用することが好ましい。分離効率が高い難溶性化合物化処理によるウラン分離と、分離精度が高いイオン交換樹脂処理によるウラン分離とを併用することにより、ウランの最終分離効率をより高めることができる。
【００１８】
さらに、上記放射性廃棄物の処理方法において、前記難溶性化合物化処理によって生じる前記ウランの難溶性化合物が、水酸化ウラニルあるいは二酸化ウランであることが好ましい。上記難溶性化合物が水酸化ウラニルや二酸化ウランであれば、水に対する溶解度が小さいために、溶出液中のウラン濃度を効果的に低減することが可能になる。また、固液分離が容易であり、高い収率でウラン成分を回収することができる。
【００１９】
また、上記放射性廃棄物の処理方法において、前記イオン交換樹脂処理において使用するイオン交換樹脂がキレート樹脂であることが好ましい。このキレート樹脂は、溶出液中のイオンと反応し、環状構造を有するキレート化合物を形成することによってイオン交換作用を発揮する樹脂であり、多価陽イオンの吸着性能が高いため、第一の分離工程後に溶出液中に微少量残留したウランをｐｐｂレベルまでに効率的に除去することができる。
【００２０】
さらに、上記放射性廃棄物の処理方法において、前記イオン交換樹脂処理によるウラン分離の前段階で、ウランと結合して錯陰イオンを生成する配位子（錯化剤）を溶出液に添加し、生成した錯陰イオンを陰イオン交換樹脂により処理しウラン含有成分を分離することが好ましい。上記配位子は、キレート化合物または配位化合物の中心の原子に結合している分子、イオンまたは基であり、本発明においてはウランと錯体を形成するギ酸などが配位子（錯化剤）として使用される。
【００２１】
前工程においてウランが難溶性化合物化処理されて沈殿物として分離された後に、沈殿分離後の溶出液に、上記ギ酸などの錯化剤を添加すると、ウランは錯陰イオンを生成し、陰イオン交換樹脂に吸着可能となり、効果的に分離される。この分離工程により、溶出液中のウランはｐｐｂレベルの濃度まで除去することができる。
【００２２】
さらに、上記放射性廃棄物の処理方法において、前記フッ素の分離回収法として、フッ素を難溶性化合物化処理することにより分離することが好ましい。フッ素の難溶性化合物としては、溶出液にカルシウムを添加し中和することにより生成するフッ化カルシウム（ＣａＦ２）などの形態がある。フッ化カルシウムの水への溶解度は極めて小さいために、フッ化カルシウムの沈殿を生成することにより、溶出液中のフッ素濃度を大幅に低減することができる。また、処理プロセスの後段にイオン交換樹脂によるフッ素除去工程を付加することにより、溶出液中のフッ素濃度はさらに低減される。
【００２３】
また、上記放射性廃棄物の処理方法において、前記フッ素の難溶性化合物化処理を、ウランの難溶性化合物化処理と同時に実施することが好ましい。すなわち、ウラン溶出液に先にカルシウムを添加し、引き続き中和処理を実施すると、難溶性化合物である水酸化ウラニルとフッ化カルシウムとが同時に生成し、ウランとフッ素とを同時に分離することが可能となり、処理設備の構成を簡素にすることができる。
【００２４】
さらに、上記放射性廃棄物の処理方法において、前記廃棄物がウランを付着したウラン排ガス処理剤であり、ウラン成分を溶出分離したウラン排ガス処理剤を再利用することが好ましい。このように、ウランが付着した廃棄物としてウラン排ガス処理剤を使用し、上記処理方法でウラン成分を溶出分離することにより、使用済みのウラン排ガス処理剤を再生でき再利用することが可能になる。
【００２５】
また、上記放射性廃棄物の処理方法を実施するための処理装置は、ウランが付着した廃棄物を水または酸濃度が０．１モル以下の弱酸性水と接触せしめてウランが溶出した溶出液を調製する手段と、その溶出液からウランを分離回収する手段とを備えることを特徴とする。
【発明の効果】
【００２６】
上記構成を有する本発明に係る放射性廃棄物の処理方法によれば、ウラン成分を溶出する溶出媒体として中性の水や弱酸性水を使用しているために、廃棄物の非汚染部分まで溶解してしまうことが少なく非汚染成分の溶解量を抑制しつつウランを優先的に溶出することが可能になり、処理溶液中への不要な成分の混入を抑制し、それらに起因する二次廃棄物の発生量を大幅に低減することが可能になる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２７】
次に、本発明に係る放射性廃棄物の処理法の実施形態について、添付図面を参照して以下の実施例に基づいて具体的に説明する。
【実施例１】
【００２８】
図１は本発明に係る放射性廃棄物の処理法の特徴を示す代表的なフロー図を示す。本実施例に係る放射性廃棄物の処理方法は、ウランまたは、ウラン及びフッ素を含有する廃棄物に水や極めて弱い酸、例えば濃度が０．１モル以下の希酸、さらに好ましくは濃度が０．０１モル以下の弱酸性水から成る溶出媒体を作用させてウランを溶出させ不溶解物と分離するウラン溶出工程と、溶出液からウランまたは、ウラン及びフッ素を分離する分離工程とから構成される。
【００２９】
ウランまたはウラン及びフッ素を含有する廃棄物に水あるいは極めて弱い酸を加えると、廃棄物中の非汚染成分の溶解は抑えられ、付着しているウランを優先的に溶出することが可能である。例えば、図２にウランを含む排ガスの処理剤として汎用的に使用されるフッ化ナトリウム（ＮａＦ）ペレットに付着したウランの溶解率を、ＮａＦ自体の溶解率と共に示す。
【００３０】
具体的には、ウランが付着したフッ化ナトリウムペレット１ｇに対し純水（ｐＨ６．９）を２０ｍＬだけ添加し室温で２時間撹拌すると、付着したウランはほぼ１００％水中（溶出媒体中）に溶出した。それに対し、ウランを吸着していないフッ化ナトリウムペレット１ｇを同条件で溶解した場合のフッ化ナトリウムの溶解率は４５％であった。溶解しない５５％のフッ化ナトリウムは固液分離によりウランと分離することが可能であり、ペレットとして再生できる。
【００３１】
この様にして得られた溶出液に対し、次の分離工程ではウランやフッ素を化学的に分離し溶液中のウランやフッ素の濃度が排水基準値以下となった。ウランやフッ素を分離した後、排水を環境へ排出することが可能になる。
【００３２】
従来の処理方法では、ウランを含有する廃棄物を酸で全量溶解しているために、処理する必要がない非汚染部分まで溶解してしまうことによる二次廃棄物が多量に発生するが、本実施例の処理方法では、溶出媒体として中性の水や弱酸性水を使用しているために、非汚染成分の溶解量を抑制しつつウラン成分を優先的に溶出させることが可能であり、処理溶液中への不要な成分の混入を抑制し、それらに起因する二次廃棄物の発生量を低減することが可能となった。
【００３３】
例えば、前述のウラン排ガス処理剤のフッ化ナトリウムペレットを処理した場合、ウラン成分をフッ化ナトリウムを含めて全量溶解した場合と比較して、本実施例のように水等によりウランのみを溶出した場合は、処理溶液中のフッ化ナトリウムの溶出量を半分以下とすることが可能であった。それにより、後段で発生するウランとフッ素とを含有する回収物の総量が大幅に減少し、放射性廃棄物の処分費用が大幅に低減できることが判明した。
【００３４】
また、本実施例の処理方法において、溶液中に残留したナトリウムなどの塩類は環境中に放出されるが、その塩類濃度も少なくできるために、環境に与える負荷も低減できる。なお、無機酸を用いる従来の処理方法の場合には、無機酸起源の中和塩類も処理液中に含有されるため、排出水中の塩濃度が非常に高濃度となるが、水を用いる本実施例の処理方法では、試薬起源の中和塩が無要となった。また、極薄い酸を用いる場合でも分解可能な有機酸を使用すれば、同様に試薬起源の塩分をゼロとすることが可能である。このように、排出水中の塩分量を大幅に低減することにより、特に排水を河川放出する場合に環境に対する影響を軽減できる。
【００３５】
また本実施例のように、水や極薄い酸を溶出媒体として使用することにより、酸を高濃度で用いる従来の処理手法と比較して、化学試薬のコストも低減することが可能である。
【００３６】
さらに、処理対象である廃棄物がフッ化ナトリウムペレットなどの有価物である場合、ウラン溶出後の不溶解成分を回収し再利用することも可能であり、処理装置における運転コストの低減も可能になる。
【実施例２】
【００３７】
本発明に係る放射性廃棄物の処理方法の第２実施形態の処理フローを図３に示す。本実施例の方法では、溶出液中のウランやフッ素を、溶解度が低い難溶性化合物の形態に変化させることにより溶出液から沈殿分離する。図３に示す処理フローでは、ウラン分離工程の後に、フッ素分離工程を実施するフローとなっているが、これらを同時に行うことも可能である。また、フッ素の難溶性化合物化工程の後段に、必要に応じてイオン交換樹脂によるフッ素除去工程を付加することも可能である。
【００３８】
上記ウランの難溶性化合物としては、二酸化ウラン（ＵＯ２）、水酸化ウラニル（ＵＯ２（ＯＨ）２）などの形態が考えられる。溶出液中には、主にウラニルイオン（ＵＯ２２＋）の形でウランが存在していると考えられることから、本溶出液を中和することにより、水酸化ウラニルが生成する。水酸化ウラニルの溶解度積（Ｋｓｐ）は１．５×１０−２０であることから、ｐＨ７の水へのウランの溶解濃度は０．３６ｍｇ／Ｌとなる。従って、本沈殿を生成することにより、溶出液中のウラン濃度は０．３６ｍｇ／Ｌまで低減することが可能である。また、二酸化ウランは、ウラニルイオンを還元し弱酸性以上のｐＨとすることにより得られる。二酸化ウランの水への溶解度は常温で０．８１ｍｇ／Ｌであり、ウラン濃度としては０．７１ｍｇ／Ｌである。従って、本化合物を生成することにより溶液中のウラン濃度は０．７１ｍｇ／Ｌまで低減することが可能である。
【００３９】
上記フッ素の難溶性化合物としては、フッ化カルシウム（ＣａＦ２）などの形態がある。フッ化カルシウムは、溶出液にカルシウムを添加し中和することにより生成する。フッ化カルシウムの水への溶解度は常温で１６ｍｇ／Ｌであり、フッ素濃度としては７．８ｍｇ／Ｌである。したがって、フッ化カルシウムの沈殿を生成することにより、溶液中のフッ素濃度は７．８ｍｇ／Ｌまで低減することが可能である。また、後段にイオン交換樹脂によるフッ素除去工程を付加することにより、溶液中のフッ素濃度はさらに低減される。
【００４０】
上記、ウランとフッ素の沈殿生成操作を適切に選択することにより、ウランとフッ素の分離を同時、あるいは順次に実施することが可能である。ウラン溶出液に先にカルシウムを添加し、引き続き中和処理を実施すると、水酸化ウラニルとフッ化カルシウムとが同時に生成し、ウランとフッ素とを同時に分離することが可能となる。また、溶出液を先に中和して最初に水酸化ウラニルを生成させウラン分離した後に、その濾液にカルシウムを添加するとフッ化カルシウムが生成し、ウランとフッ素を別々に分離することが可能になる。
【００４１】
原子炉等規制法及び鉱山保安法などの法的規制に基づく、ウランの施設外への排水基準値は、最も厳しい化学形態の場合で２３８Ｕ濃度が２×１０−２Ｂｑ／ｃｍ３である。この放射能濃度を元素ウラン濃度に換算すると１．６ｍｇ／Ｌとなる。上記二種のウラン難溶性化合物化工程ではいずれの場合でも溶液中のウラン濃度は上記換算基準値以下まで低減が可能であることから、一工程で廃液の施設外への排出が可能となる。
【００４２】
一方、フッ素については、水質汚濁法による排水基準値が、海域で１５ｍｇ／Ｌであり、海域外で８ｍｇ／Ｌである。上記のフッ素難溶性化合物化工程を実施することにより、溶出液中のフッ素濃度は、海域外への排水基準値以下まで低減可能であることから、廃液の施設外への排出が可能となる。但し、海域外へ排出する場合は、排水基準値とフッ化カルシウムの溶解度が近い値であるため、安全裕度を見込んで後段に樹脂によるフッ素除去工程を付加することが望ましい。具体的には、イオン交換樹脂処理を実施することにより、ｐｐｂレベルまでフッ素を除去することが可能である。
【００４３】
このようにウラン溶出液が排出可能となるために、放射性廃液の保管・処分を実施する必要性が解消し処分費用が低減される。また、ウランとフッ素との分離を同時に実施する場合には、沈殿分離の操作が一度で済むために、処理装置の構成及び運転操作が簡便となりコスト削減に直結する。一方、ウランを先に分離した後にフッ素を分離した場合には、フッ素回収物が非ウラン廃棄物となるため、放射性廃棄物量を大幅に低減できる。したがって、ウランとフッ素との同時分離あるいは順次分離を、処理対象物中のウラン及びフッ素含有量や処理装置規模に応じて適切に選定することにより、全体の処理コストを低減することが可能になる。
【実施例３】
【００４４】
図４に、本発明の第３実施形態の処理フローを示す。本実施例に係る放射性廃棄物の処理方法においては、ウランの分離工程が２段階の工程から成り、難溶性化合物化処理による第一のウラン分離工程と、イオン交換樹脂による第二のウラン分離工程とを組み合わせて構成されている。イオン交換樹脂としては陽イオンを吸着可能な樹脂を用いている。
【００４５】
第一のウラン分離工程では、ウランを難溶性化合物化することによりウラン成分を不溶解物質として分離するが、後段に第二の分離工程を設けているため、排出基準値より溶解度が高い化合物の形でもウランを分離することができる。また、実施例２で述べた水酸化ウラニルや二酸化ウラン以外に、酸性条件下で過酸化水素を添加することにより生成する過酸化ウラン（ＵＯ４）の形で分離することも可能である。
【００４６】
上記過酸化ウランを形成する場合は、水への溶解度が常温で６．１ｍｇ／Ｌであり、ウラン濃度としては４．８ｍｇ／Ｌである。第二の分離工程では、第一の分離工程後に溶出液中に残留したウランを、多価陽イオンの吸着性能が高いキレート樹脂などで除去することが好適である。キレート樹脂のウラン吸着性能は高く、ｐｐｂレベルまでウランが効率的に除去できる。
【００４７】
このように、廃棄物から弱酸を用いてウラン成分等を溶出した場合は、溶出液に過酸化水素を添加することにより過酸化ウラン沈殿を生成し第一のウラン分離工程とすることが可能である。その後、第二のウラン分離工程として、酸性条件で使用可能なアミノリン酸基などを官能基とする多価陽イオンの吸着性に優れるキレート樹脂により一価陽イオンのナトリウムと分離してウランを吸着することにより、溶出液中のウラン濃度をｐｐｂレベルまで低減することができる。上記分離工程により、前述の排水基準値より厳しい管理基準を設けた施設からの排水にも、十分な裕度を持って対応することが可能になる。
【００４８】
第一のウラン分離工程において中和により水酸化ウラニルあるいは二酸化ウランを生成し分離した場合は、中性領域でウラン吸着性が優れるアミドキシム基を官能基とするキレート樹脂を第二の分離工程で使用することが可能である。このキレート樹脂を用いる場合においても、溶出液中のウラン濃度をｐｐｂレベルまで低減可能であり、排出基準に対して安全裕度を持った排水の排出が可能である。さらに、上記キレート樹脂は溶出液のｐＨを酸性あるいはアルカリ性に調整することにより容易にウランを溶離するため、溶離再生により樹脂を繰り返し再利用することが容易であり、二次廃棄物であるイオン交換樹脂発生量を低減することが可能になる。
【実施例４】
【００４９】
図５に、本発明の第４実施形態の処理フローを示す。本実施例に係る放射性廃棄物の処理方法においては、ウランの分離工程が２段階から構成されており、難溶性化合物化による第一のウラン分離工程と、イオン交換樹脂による第二のウラン分離工程を組み合わせて構成されている。また、第二のウラン分離工程の前にウランと錯陰イオンを生成するための錯化剤（配位子）を添加し、陰イオンを吸着可能なイオン交換樹脂を用いてウランを分離するように構成されている。
【００５０】
本実施例に係る放射性廃棄物の処理方法によれば、実施例３と同様に、第一のウラン分離工程ではウランが難溶性化合物化処理されて沈殿物として分離される。次に、沈殿分離後の溶出液に、ウランと結合して錯体を生成するギ酸などの錯化剤を添加すると、ウランは錯陰イオンを生成し、陰イオン交換樹脂に吸着可能となり、分離される。この分離工程により、溶出液中のウランはｐｐｂレベルまで除去される。
【００５１】
このように、本実施例に係る放射性廃棄物の処理方法によれば、実施例３と同様に、二段階のウラン分離工程を設けることにより、排水基準値に対してより裕度が高く安全な排水の排出が可能となる。また、陰イオン交換樹脂は溶離・再生が容易であるため、樹脂を繰り返して再利用することが可能になる。この陰イオン交換樹脂は、一般的には５０〜１００回程度の再利用が可能と考えられ、二次廃棄物となるイオン交換樹脂の発生量を大幅に低減することが可能になる。
【００５２】
また、錯化剤としてギ酸などの有機物系の錯化剤を用いた場合には、溶出媒体として水を使用してウランの溶離を行うことが可能であり、また溶離液（溶出液）中に混入した有機物も分解が可能であるため、溶離・再生廃液の処理工程からの二次廃棄物の発生もない。また、ウラン分離工程後の溶出液に残留した有機物系錯化剤は蒸留回収や分解処理を実施することにより容易に除去することができるため、後段のフッ素分離工程ではカルシウムと微量のアルカリとを添加するｐＨ調整によってフッ化カルシウム沈殿を生成することが可能である。したがって、有機物系錯化剤を用いれば排水中の塩類濃度も低く、環境への影響を軽減することが可能になる。
【図面の簡単な説明】
【００５３】
【図１】本発明の第一の実施例を示す放射性廃棄物の処理フロー図。
【図２】ウランおよびフッ化ナトリウムの溶解率の差を対比して示す表。
【図３】本発明の第二の実施例を示す放射性廃棄物の処理フロー図。
【図４】本発明の第三の実施例を示す放射性廃棄物の処理フロー図。
【図５】本発明の第四の実施例を示す放射性廃棄物の処理フロー図。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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