(57)【要約】      （修正有）【課題】電解質膜に貫通欠陥が生じることを抑制できる燃料電池用水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法を提供する。【解決手段】水素分離膜−電解質膜接合体１００の製造方法は、水素透過性を有する水素分離膜１０上にプロトン伝導性を有する電解質膜３０を成膜する水素分離膜−電解質膜接合体１００の製造方法であって、水素分離膜１０の一面の最大高さＲｚが電解質膜３０の膜厚より小さくなるように水素分離膜１０の一面に凹凸を形成する凹凸形成工程と、凹凸が形成された水素分離膜１０の面上に電解質膜３０を気相成膜法により成膜する成膜工程と、を含む。【選択図】図２
2008269869.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
水素透過性を有する水素分離膜上にプロトン伝導性を有する電解質膜を成膜する水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法であって、
前記水素分離膜の一面の最大高さＲｚが前記電解質膜の膜厚より小さくなるように前記水素分離膜の前記一面に凹凸を形成する凹凸形成工程と、
前記凹凸が形成された前記水素分離膜の面上に前記電解質膜を気相成膜法により成膜する成膜工程と、を含むことを特徴とする水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法。
【請求項２】
前記凹凸形成工程は、前記凹部が前記水素分離膜の前記一面側に露出するように前記凹凸を形成する工程であることを特徴とする請求項１記載の水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法。
【請求項３】
前記凹凸形成工程は、凹凸面を有する基板の前記凹凸面を前記水素分離膜の前記一面に転写する工程であることを特徴とする請求項１または２記載の水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法。
【請求項４】
前記凹凸形成工程は、前記水素分離膜の前記一面にめっき処理を施す工程であることを特徴とする請求項１または２記載の水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法。
【請求項５】
水素透過性を有する水素分離膜上に成膜され、表面に凹凸を有するプロトン伝導性の第１電解質膜を準備する準備工程と、
前記第１電解質膜上に、プロトン伝導性を有する第２電解質膜を気相成膜法により成膜する第２電解質膜成膜工程と、を含むことを特徴とする水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法。
【請求項６】
前記第１電解質膜の凹凸を有する前記表面の最大高さＲｚは前記第２電解質膜の膜厚よりも小さいことを特徴とする請求項５記載の水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法。
【請求項７】
前記準備工程は、前記第１電解質膜の前記水素分離膜と反対側の面に凹凸を形成する凹凸形成工程を含むことを特徴とする請求項５または６記載の水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法。
【請求項８】
前記凹凸形成工程は、前記第１電解質膜に研磨処理を施す工程であることを特徴とする請求項７記載の水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法。
【請求項９】
前記凹凸形成工程は、前記第１電解質膜にレーザ加工を施す工程であることを特徴とする請求項７記載の水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法。
【請求項１０】
前記凹凸形成工程は、凹凸面を有する基板の前記凹凸面を前記第１電解質膜の前記第２電解質膜が成膜される面に転写する工程であることを特徴とする請求項７記載の水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法。
【請求項１１】
前記準備工程は、前記水素分離膜上に表面に凹凸を有する前記第１電解質膜をゾルゲル法により成膜する工程を含むことを特徴とする請求項５または６記載の水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、一般的には水素および酸素を燃料として電気エネルギを得る装置である。この燃料電池は、環境面において優れており、また高いエネルギ効率を実現できることから、今後のエネルギ供給システムとして広く開発が進められてきている。
【０００３】
燃料電池のうち固体の電解質を用いたものには、固体高分子型燃料電池、固体酸化物型燃料電池、水素分離膜電池等がある。ここで、水素分離膜電池とは、緻密な水素分離膜を備えた燃料電池である。緻密な水素分離膜は水素透過性を有する金属によって形成される層であり、アノードとしても機能する。水素分離膜電池は、この水素分離膜上にプロトン伝導性を有する電解質膜が成膜された構造をとっている。水素分離膜に供給された水素はプロトンに変換され、プロトン伝導性の電解質膜中を移動し、カソードにおいて酸素と結合して発電が行われる。
【０００４】
水素分離膜電池において、水素分離膜上に電解質膜を成膜する方法としては、例えば物理蒸着（ＰＶＤ）法等の気相成膜法が用いられる（例えば、特許文献１参照）。この方法で成膜された電解質膜は、成長方向が略一定方向に揃った柱状結晶構造をとりやすい。
【０００５】
【特許文献１】特開２００５−３０２４２４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
電解質膜の結晶構造が成長方向に略一定方向に揃った柱状結晶構造からなる場合、電解質膜には、電解質膜の上面側から水素分離膜側にかけて貫通した欠陥（以下、貫通欠陥と称する）が生じることが考えられる。この場合、水素分離膜と電解質膜上に設けられた電極との間に短絡やガスリークが生じるおそれがある。
【０００７】
本発明は、電解質膜に貫通欠陥が生じることを抑制できる水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明に係る水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法は、水素透過性を有する水素分離膜上にプロトン伝導性を有する電解質膜を成膜する水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法であって、水素分離膜の一面の最大高さＲｚが電解質膜の膜厚より小さくなるように水素分離膜の一面に凹凸を形成する凹凸形成工程と、凹凸が形成された水素分離膜の面上に電解質膜を気相成膜法により成膜する成膜工程と、を含むことを特徴とするものである。本発明に係る水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法によれば、水素分離膜の一面に凹凸が形成されていることから、電解質膜を気相成膜する際に生じる柱状結晶の成長方向が多様化する。例えば、隣接する複数の柱状結晶が成長の過程において接触する。それにより、各柱状結晶間に空隙が生じにくくなる。その結果、電解質膜における貫通欠陥の発生を抑制することができる。また、水素分離膜の上記一面の最大高さＲｚが電解質膜の膜厚よりも小さいことから、電解質膜を一方向から成膜しても水素分離膜の上記一面を電解質膜によって被覆することができる。したがって、電解質膜の成膜時に水素分離膜を揺動させる等の複雑な成膜方法を採用する必要がない。
【０００９】
上記製造方法において、凹凸形成工程は、凹部が水素分離膜の一面側に露出するように凹凸を形成する工程であることが好ましい。この構成によれば、電解質膜を一方向から成膜しやすくなる。
【００１０】
上記製造方法において、凹凸形成工程は、凹凸面を有する基板の凹凸面を水素分離膜の一面に転写する工程であってもよい。上記製造方法において、凹凸形成工程は、水素分離膜の一面にめっき処理を施す工程であってもよい。この製造方法によれば、水素分離膜の一面に凹凸面を形成することができる。
【００１１】
本発明に係る水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法は、水素透過性を有する水素分離膜上に成膜され、表面に凹凸を有するプロトン伝導性の第１電解質膜を準備する準備工程と、第１電解質膜上に、プロトン伝導性を有する第２電解質膜を気相成膜法により成膜する第２電解質膜成膜工程と、を含むことを特徴とするものである。本発明に係る水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法によれば、第１電解質膜の水素分離膜と反対側の面に凹凸が形成されていることから、第２電解質膜を気相成膜する際に生じる柱状結晶の成長方向が多様化する。それにより、水素分離膜−電解質膜接合体の電解質膜（第１電解質膜および第２電解質膜）における貫通欠陥の発生を抑制することができる。
【００１２】
上記製造方法において、第１電解質膜の凹凸を有する表面の最大高さＲｚは第２電解質膜の膜厚よりも小さいことが好ましい。上記製造方法において、準備工程は、第１電解質膜の水素分離膜と反対側の面に凹凸を形成する凹凸形成工程を含むものであってもよい。上記製造方法において、凹凸形成工程は、第１電解質膜に研磨処理を施す工程であってもよい。上記製造方法において、凹凸形成工程は、第１電解質膜にレーザ加工を施す工程であってもよい。上記製造方法において、凹凸形成工程は、凹凸面を有する基板の凹凸面を第１電解質膜の第２電解質膜が成膜される面に転写する工程であってもよい。この製造方法によれば、第１電解質膜の水素分離膜と反対側の面に凹凸を形成することができる。
【００１３】
上記製造方法において、準備工程は、水素分離膜上に表面に凹凸を有する第１電解質膜をゾルゲル法により成膜する工程を含むものであってもよい。この製造方法によれば、第１電解質膜を成膜すると同時に第１電解質膜の水素分離膜と反対側の面に凹凸を形成することができる。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、電解質膜に貫通欠陥が生じることを抑制できる水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、本発明を実施するための最良の形態を説明する。
【実施例１】
【００１６】
図１（ａ）〜図１（ｃ）および図２は、本発明の第１実施例に係る水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法を示す模式図である。図１（ａ）〜図１（ｃ）は、水素分離膜の一面に所定の凹凸を形成する方法を示す模式図である。図２は、所定の凹凸を有する水素分離膜上に電解質膜を成膜する方法を示す模式図である。図１（ａ）〜図１（ｃ）および図２を参照して、第１実施例に係る水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法について説明する。
【００１７】
まず、図１（ａ）に示すように、水素分離膜１０を準備する。水素分離膜１０は、水素を選択的に透過する水素透過性金属からなる。水素分離膜１０としては、例えば、Ｐｄ（パラジウム）、Ｖ（バナジウム）、Ｔａ（タンタル）、Ｎｂ（ニオブ）等の金属、またはこれらの合金等を用いることができる。また、これらの水素透過性金属層の２面のうち電解質膜が成膜される側の面上に、水素解離能を有するＰｄ、Ｐｄ合金等の膜が形成されたものを水素分離膜１０として用いてもよい。水素分離膜１０の膜厚は、特に限定されないが、例えば５μｍ〜１００μｍ程度である。水素分離膜１０は、自立膜であってもよく、多孔質状の卑金属板によって支持されていてもよい。
【００１８】
次に、図１（ｂ）に示すように、水素分離膜１０の一面に所定の凹凸を形成する。本実施例においては、水素分離膜１０の一面の最大高さＲｚが後述する電解質膜３０の膜厚よりも小さくなるように凹凸を形成する。凹凸の形成方法としては、凹凸面を有する基板の凹凸面を水素分離膜１０の一面に転写する方法を用いることができる。例えば、所定の凹凸面を有する一対の基板２０，２１を準備する。ここで、最大高さＲｚとは、ＪＩＳ  Ｂ０６０１−２００１の計算方法に従って算出された値である。
【００１９】
次に、基板２０の凸部が基板２１の凹部に対向しかつ基板２０の凹部が基板２１の凸部に対向するように、水素分離膜１０を介して基板２０，２１を配置する。次いで、基板２０，２１に押圧をかけて水素分離膜１０にプレス加工を施す。それにより、図１（ｃ）に示すように、水素分離膜１０に基板２０，２１の凹凸が転写される。なお、基板２０，２１の代わりに、凹凸を有する金型等を用いてもよい。
【００２０】
次に、図２に示すように、水素分離膜１０の上記一面上に電解質膜３０を気相成膜法により成膜する。電解質膜３０は、プロトン伝導性電解質からなる。電解質膜３０としては、プロトン伝導性電解質であれば特に限定されないが、例えば、ペロブスカイト型電解質（ＳｒＺｒＩｎＯ３等）、パイロクロア型電解質（Ｌｎ２Ｚｒ２Ｏ７（Ｌｎ：Ｌａ（ランタン）、Ｎｄ（ネオジム）、Ｓｍ（サマリウム）等））、モナザイト型希土類オルトリン酸塩電解質（ＬｎＰＯ４（Ｌｎ：Ｌａ、Ｐｒ（プラセオジム）、Ｎｄ、Ｓｍ等））、ゼニタイプ型希土類オルトリン酸塩電解質（ＬｎＰＯ４（Ｌｎ：Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ等））、希土類メタリン酸塩電解質（ＬｎＰ３Ｏ９（Ｌｎ：Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ等））、希土類オキシリン酸塩電解質（Ｌｎ７Ｐ３Ｏ１８（Ｌｎ：Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ等））等を用いることができる。
【００２１】
気相成膜法としては、例えば、物理蒸着（ＰＶＤ）法、化学蒸着（ＣＶＤ）法等を用いることができる。ＰＶＤ法としては、ＰＬＤ（パルスレーザ蒸着）法、スパッタリング法、イオンプレーティング法等を用いることができる。本実施例においては、ＰＬＤ法を用いている。具体的には、パルスレーザを電解質材料放出源に当てる。それにより、電解質材料が水素分離膜１０上に蒸着される。その結果、水素分離膜１０上に電解質膜３０を成膜することができる。また、電解質膜３０の膜厚は、特に限定されないが、例えば１μｍ程度である。以上の工程により、本実施例に係る水素分離膜−電解質膜接合体１００が完成する。
【００２２】
この場合、水素分離膜１０に凹凸が形成されていることから、電解質膜３０を成膜する際に生じる柱状結晶の成長方向が多様化する。例えば、隣接する複数の柱状結晶が成長の過程において接触する。それにより、各柱状結晶間に空隙が生じにくくなる。その結果、電解質膜３０における貫通欠陥の発生を抑制することができる。また、水素分離膜１０の上記一面の最大高さＲｚが電解質膜３０の膜厚よりも小さいことから、電解質膜３０を一方向から成膜しても水素分離膜１０の上記一面を電解質膜３０によって被覆することができる。したがって、電解質膜３０の成膜時に水素分離膜１０を揺動させる等の複雑な成膜方法を採用する必要がない。
【００２３】
なお、上記凹部は、水素分離膜１０の上記一面側に露出するように形成されていることが好ましい。例えば、水素分離膜１０の上記一面側から光を照射した場合に上記凹凸に日陰部分が現れないことが好ましい。この場合、電解質膜３０を一方向から成膜しやすくなる。
【００２４】
（変形例１）
また、水素分離膜１０の一面に所定の凹凸を形成する方法としては、図１（ａ）〜図１（ｃ）に示す方法に限られない。図３（ａ）〜図３（ｃ）は、変形例１に係る水素分離膜１０の一面に所定の凹凸を形成する方法を示す模式図である。図３（ａ）〜図３（ｃ）に示す方法は、図１（ａ）〜図１（ｃ）に示す方法とは、基板２０，２１の代わりにそれぞれ基板２０ａ，２１ａを使用している点において異なる。その他の構成は図１（ａ）〜図１（ｃ）に示す方法と同じため、説明を省略する。
【００２５】
図３（ｂ）に示す基板２０ａは、平板状の基板である。基板２１ａは、表面に半球状または楕円半球状の複数の凸部を有する。基板２１ａの凸部を水素分離膜１０の一面に転写させることにより水素分離膜１０の表面に所定の凹凸を形成することができる。それにより、図３（ｃ）に示すような水素分離膜１０ａが完成する。なお、半球状または楕円半球状の凸部を用いることによって、水素分離膜１０ａに形成された凹部を、水素分離膜１０ａの一面側に露出させることができる。
【００２６】
本変形例に係る方法で作成された水素分離膜１０ａにおいても、一面に所定の凹凸が形成されている。それにより、電解質膜３０に貫通欠陥が生じることを抑制できる。
【００２７】
（変形例２）
また、水素分離膜１０の一面に所定の凹凸を形成する方法として、水素分離膜１０の一面にめっき処理を施す方法を用いることができる。図４（ａ）〜図４（ｃ）は、変形例２に係る水素分離膜１０の一面に所定の凹凸を形成する方法を示す模式図である。まず、図４（ａ）に示すように、水素分離膜１０を準備する。
【００２８】
次に、図４（ｂ）に示すように、水素分離膜１０の一面にめっき処理を施す。例えば、容器４０の中に、めっき溶液１４を入れる。めっき溶液１４としては、水素分離膜材料を含む溶液を用いることができる。たとえば、Ｐｄを含む溶液を用いることができる。次に、水素分離膜１０をめっき溶液１４の中に浸し、めっき処理を行う。水素分離膜１０の表面に所定の凹凸を形成することができる。それにより、図４（ｃ）に示すような水素分離膜１０ｂが完成する。
【００２９】
本変形例に係る方法で作成された水素分離膜１０ｂにおいても、一面に所定の凹凸が形成されている。それにより、電解質膜３０に貫通欠陥が生じることを抑制できる。
【実施例２】
【００３０】
続いて、本発明の第２実施例に係る水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法について説明する。図５（ａ）、図５（ｂ）、図６（ａ）、図６（ｂ）および図７は、本発明の第２実施例に係る水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法を示す模式図である。図５（ａ）および図５（ｂ）は、水素分離膜−電解質膜接合体の中間体を作成する方法を示す模式図である。図６（ａ）および図６（ｂ）は、中間体の電解質膜に凹凸を形成する方法を示す模式図である。図７は、中間体の電解質膜上にさらに電解質膜を成膜することにより水素分離膜−電解質膜接合体を完成させる方法を示す模式図である。まず、図５（ａ）に示すように、水素分離膜１０を準備する。水素分離膜１０としては、実施例１に係る水素分離膜１０と同じものを使用することができるため、説明を省略する。
【００３１】
次に、図５（ｂ）に示すように、水素分離膜１０上に第１電解質膜３２を成膜する。第１電解質膜３２としては、実施例１に係る電解質膜３０と同様のものを用いることができる。第１電解質膜３２の成膜方法としては、特に限定されないが、例えば気相成膜法を用いることができる。本実施例においては、ＰＬＤ法により第１電解質膜３２を成膜している。第１電解質膜３２の膜厚としては、特に限定されないが、例えば０．５μｍ程度が望ましい。以上の工程により、水素分離膜−電解質膜接合体の中間体１０５が完成する。
【００３２】
次に、図６（ａ）に示すように、第１電解質膜３２の水素分離膜１０と反対側の面に凹凸を形成する。凹凸の形成方法としては、凹凸面を有する基板の凹凸面を第１電解質膜３２に転写する方法を用いることができる。例えば、凹凸面を有する一対の基板２０，２１を準備する。
【００３３】
次に、基板２０の凸部が基板２１の凹部に対向しかつ基板２０の凹部が基板２１の凸部に対向するように、中間体１０５を介して基板２０，２１を配置する。基板２０，２１に押圧をかけて中間体１０５にプレス加工を施す。それにより、中間体１０５に基板２０，基板２１の凹凸を転写することができる。それにより、図６（ｂ）に示すように第１電解質膜３２の水素分離膜１０と反対側の面に凹凸を形成することができる。なお、基板２０，２１の代わりに、凹凸を有する金型等を用いてもよい。
【００３４】
次に、図７に示すように、第１電解質膜３２上に、第２電解質膜３４を気相成膜法により成膜する。第２電解質膜３４としては、第１電解質膜３２と同様のプロトン伝導性電解質を用いることができる。第２電解質膜３４の膜厚としては、特に限定されないが、例えば０．５μｍ程度が望ましい。以上の工程により、水素分離膜−電解質膜接合体１１０が完成する。
【００３５】
本実施例に係る水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法によれば、第１電解質膜３２の水素分離膜１０と反対側の面に凹凸が形成されている。それにより、第２電解質膜３４を気相成膜する際に生じる柱状結晶の成長方向が多様化する。それにより、水素分離膜−電解質膜接合体１１０の電解質膜（第１電解質膜３２および第２電解質膜３４）に貫通欠陥が生じることを抑制できる。
【００３６】
なお、第１電解質膜３２に形成された凹凸面の形状については、図７に示すような形状に限られない。例えば、図３（ａ）〜図３（ｃ）で説明したような表面に半球状または楕円半球状の複数の凸部を有する形状であってもよい。
【００３７】
また、中間体１０５の第１電解質膜３２に形成された凹凸面の最大高さＲｚは、第２電解質膜３４の膜厚よりも小さいことが好ましい。たとえば、第２電解質膜３４の膜厚が０．５μｍである場合には、第１電解質膜３２の凹凸面の最大高さＲｚは、０．５μｍ以下であることが好ましい。この場合、第２電解質膜３４を一方向から成膜しても第１電解質膜３２の一面を第２電解質膜３４によって被覆することができ、水素分離膜−電解質膜接合体１１０の電解質膜（第１電解質膜３２および第２電解質膜３４）に貫通欠陥が生じることを抑制できる。したがって、第２電解質膜３４の成膜時に水素分離膜１０を揺動させる等の複雑な成膜方法を採用する必要がない。
【００３８】
（変形例１）
また、中間体１０５の第１電解質膜３２の水素分離膜１０と反対側の面に凹凸を形成する方法として、第１電解質膜３２にレーザ加工を施す方法を用いることができる。図８（ａ）および図８（ｂ）は、実施例２の変形例１に係る第１電解質膜３２の水素分離膜１０と反対側の面に凹凸を形成する方法を示す模式図である。まず、図８（ａ）に示すように、水素分離膜１０を準備する。
【００３９】
次に、図８（ｂ）に示すように、水素分離膜１０上にプロトン伝導性を有する第１電解質膜３２ａを気相成膜法により成膜しつつ、第１電解質膜３２ａの一面に凹凸を形成する。具体的には、ＰＬＤ装置に、２個のレーザ光源を配置する。レーザ光源のうち一方は、第１電解質膜３２ａを成膜する際に使用するレーザ光源であり、他方は、第１電解質膜３２ａの一面をレーザ加工するために使用するレーザ光源である。一方のレーザ光源で水素分離膜１０上に第１電解質膜３２ａを成膜しつつ、他方のレーザ光源で第１電解質膜３２ａの一面にレーザ加工を施す。この場合、第１電解質膜３２ａの一面に凹凸を形成することができる。それにより、第１電解質膜３２の水素分離膜１０と反対側の面に凹凸が形成された中間体１０５ａが完成する。
【００４０】
本変形例に係る凹凸形成方法によれば、第１電解質膜３２ａを成膜すると同時に第１電解質膜３２ａの一面に凹凸を形成することができる。それにより、第１電解質膜３２ａを成膜後に第１電解質膜３２ａの一面に凹凸を形成する場合に比較して、水素分離膜−電解質膜接合体の製造時間を短縮することができる。
【００４１】
なお、図８（ｂ）の工程において、１個のレーザ光源を用いて、第１電解質膜３２ａの成膜と第１電解質膜３２ａのレーザ加工とを行ってもよい。例えば、第１電解質膜３２ａを成膜するために使用するレーザ光線を、レーザビームスプリッタにより分岐する。それにより、分岐された一方のレーザ光線を電解質材料放出源に照射して第１電解質膜３２ａの成膜に利用し、分岐された他方のレーザ光線を第１電解質膜３２ａの一面の凹凸形成に利用してもよい。
【００４２】
（変形例２）
また、第１電解質膜３２の水素分離膜１０と反対側の面に凹凸を形成する方法として、ゾルゲル法を用いることができる。図９（ａ）および図９（ｂ）は、変形例２に係る第１電解質膜３２の水素分離膜１０と反対側の面に凹凸を形成する方法を示す模式図である。まず、図９（ａ）に示すように、水素分離膜１０を準備する。次に、図９（ｂ）に示すように、水素分離膜１０上にプロトン伝導性を有する第１電解質膜３２ｂをゾルゲル法により成膜する。それにより、水素分離膜１０上に第１電解質膜３２ｂが成膜された中間体１０５ｂが完成する。
【００４３】
第１電解質膜３２ｂの水素分離膜１０と反対側の面には、ゾルゲル法により成膜されたことに起因して、凹凸が形成されている。すなわち、本変形例に係る方法によれば、水素分離膜１０上に第１電解質膜３２ｂを成膜すると同時に、第１電解質膜３２ｂの表面に凹凸を形成することができる。それにより、第１電解質膜３２ｂを成膜後に第１電解質膜３２ｂの表面に凹凸を形成する場合に比較して、水素分離膜−電解質膜接合体の製造時間を短縮することができる。
【００４４】
（変形例３）
また、第１電解質膜３２の水素分離膜１０と反対側の面に凹凸を形成する方法として、第１電解質膜３２に研磨処理を施す方法を用いることができる。具体的には、図５（ｂ）の工程で製造された水素分離膜−電解質膜接合体の中間体１０５の第１電解質膜３２の表面を紙やすり等で研磨することにより、第１電解質膜３２の表面に凹凸を形成することができる。あるいは、中間体１０５の第１電解質膜３２の表面にショットブラスト処理を施すことにより、第１電解質膜３２の表面に凹凸を形成することができる。
【００４５】
（変形例４）
また、第１電解質膜３２の水素分離膜１０と反対側の面に凹凸を形成する方法として、マスキングを施す方法を用いることができる。具体的には、図５（ｂ）の工程で製造された水素分離膜−電解質膜接合体の中間体１０５の第１電解質膜３２の表面に、形成すべき凹凸形状に応じてマスキングを施した後に、電解質膜をさらに成膜する。その後、マスクを除去する。これにより、第１電解質膜３２の表面に凹凸を形成することができる。
【００４６】
（変形例５）
また、第１電解質膜３２の水素分離膜１０と反対側の面に凹凸を形成する方法として、微粒子を利用する方法を用いることができる。具体的には、図５（ｂ）の工程で製造された水素分離膜−電解質膜接合体の中間体１０５の第１電解質膜３２の表面に、例えばカーボン等からなる微粒子を所定の間隔で配置する。その後、電解質膜を第１電解質膜３２上に成膜する。この場合、微粒子上に成膜された電解質膜の位置は、微粒子以外の部分に成膜された電解質膜の位置よりも高くなる。それにより、第１電解質膜３２の表面に凹凸を形成することができる。微粒子は、レーザ処理等によって除去することができる。
【図面の簡単な説明】
【００４７】
【図１】本発明の第１実施例に係る水素分離膜の一面に所定の凹凸を形成する方法を示す模式図である。
【図２】第１実施例に係る水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法を示す模式図である。
【図３】第１実施例の変形例１に係る水素分離膜の一面に凹凸を形成する方法を示す模式図である。
【図４】第１実施例の変形例２に係る水素分離膜の一面に凹凸を形成する方法を示す模式図である。
【図５】第２実施例に係る中間体の製造方法を示す模式図である。
【図６】第２実施例に係る中間体の製造方法を示す模式図である。
【図７】第２実施例に係る水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法を示す模式図である。
【図８】第２実施例の変形例１に係る中間体の製造方法を示す模式図である。
【図９】第２実施例の変形例２に係る中間体の製造方法を示す模式図である。
【符号の説明】
【００４８】
１０  水素分離膜
１４  めっき溶液
２０  基板
２１  基板
３０  電解質膜
３２  第１電解質膜
３４  第２電解質膜
１００  水素分離膜−電解質膜接合体
１０５  水素分離膜−電解質膜接合体の中間体
１１０  水素分離膜−電解質膜接合体
【図１】
2008269869.tif 000003
【図２】
2008269869.tif 000004
【図３】
2008269869.tif 000005
【図４】
2008269869.tif 000006
【図５】
2008269869.tif 000007
【図６】
2008269869.tif 000008
【図７】
2008269869.tif 000009
【図８】
2008269869.tif 000010
【図９】
2008269869.tif 000011