(57)【要約】【課題】耐アルコール性、耐油性、機械的特性、アルコールバリア性、水蒸気バリア性に優れた合成樹脂製の燃料電池用燃料容器を提供すること。【解決手段】容器本体を形成する合成樹脂層が、ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の全繰り返し単位中、２−ノルボルネン由来の繰り返し単位の割合が９０〜１００重量％であり、２−ノルボルネン以外のノルボルネン単量体由来の繰り返し単位の割合が０〜１０重量％であり、かつ、１１０〜１４５℃の融点を有するノルボルネン単量体開環重合体水素添加物を１０〜１００重量％の割合で含有する合成樹脂材料から形成された層を含む燃料電池用燃料容器。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
液体燃料を貯蔵可能な形状の容器本体が単層または多層の合成樹脂層により形成された燃料電池用燃料容器において、該容器本体を形成する単層または多層の合成樹脂層が、ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の全繰り返し単位中、２−ノルボルネン由来の繰り返し単位の割合が９０〜１００重量％であり、２−ノルボルネン以外のノルボルネン単量体由来の繰り返し単位の割合が０〜１０重量％であり、かつ、１１０〜１４５℃の融点を有するノルボルネン単量体開環重合体水素添加物を１０〜１００重量％の割合で含有する合成樹脂材料から形成された層を含む燃料電池用燃料容器。
【請求項２】
該ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物のゲルパーミエーションクロマトグラフィにより測定した標準ポリスチレン換算の重量平均分子量Ｍｗが５０，０００〜２００，０００であり、その数平均分子量Ｍｎに対する重量平均分子量Ｍｗの比で表される分子量分布Ｍｗ／Ｍｎが１．５〜５．０である請求項１記載の燃料電池用燃料容器。
【請求項３】
前記の２−ノルボルネン以外のノルボルネン単量体が、置換基を含有する２−ノルボルネン、置換基を持たない３環体以上の多環ノルボルネン単量体、及び置換基を有する３環体以上の多環ノルボルネン単量体からなる群より選ばれる少なくとも１種のノルボルネン単量体である請求項１または２記載の燃料電池用燃料容器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池用の液体燃料を貯蔵し、燃料電池に供給するための燃料電池用燃料容器に関し、さらに詳しくは、耐アルコール性、耐油性、機械的特性、アルコールバリア性、水蒸気バリア性などに優れた合成樹脂製の容器本体を備えた燃料電池用燃料容器に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池に使用される燃料として、一般に、水素が用いられている。しかし、水素を燃料とする燃料電池は、水素用圧力容器やガス流量制御機構などを必要とするため、構造が複雑で、小型化が困難である。これに対して、水素の代わりにメタノールなどの液体燃料で発電する燃料電池は、小型化や軽量化の要求に応えることができ、長時間作動も可能である。
【０００３】
液体燃料を用いた燃料電池は、リチウム二次電池に比べて大きなエネルギー容量が可能であり、液体燃料を供給すれば、充電せずに持続的に使用することができる。しかも、メタノールなどの液体燃料自体が安価であるため、ランニングコストを低く抑えることができる。
【０００４】
他方、ノート型パソコン、携帯電話、携帯情報端末、デジタルカメラなどの小型電子機器（モバイル機器）では、機能やサービスの拡充、駆動時間の長時間化などの観点から、電池性能の向上が求められている。そこで、これらの小型電子機器の電源として、従来の二次電池に代えて、より一層エネルギー容量が大きな燃料電池が注目され、その開発が進められている。既に、液体燃料を用いた燃料電池として、直接メタノール型燃料電池（ＤＭＦＣ）が実用化の段階を迎えている。
【０００５】
燃料電池は、電気化学反応によって、化学エネルギーから直接電気を取り出す一種の発電器である。液体燃料を用いた燃料電池は、液体燃料と大気中の酸素とを電気化学的に反応させて、化学エネルギーから直接電気を取り出している。例えば、直接メタノール型燃料電池は、電解質膜（固体高分子膜）を２つの触媒担持電極で挟んだ構造を有しており、メタノール水溶液と空気(酸素)を供給することにより、連続的に電気を取り出すことができる。燃料極（アノード）では、メタノールと水とが反応して、ＣＯ2とＨ+が生成する。空気極（カソード）では、Ｈ+と酸素が反応して、水が生成する。
【０００６】
液体燃料を用いた燃料電池は、小型化、軽量化、長時間作動などを含む実用化のために、高活性触媒の開発、電解質膜の改良、マイクロ設計技術の改良などが必要とされている。燃料電池は、充電を必要としない代わりに、燃料を供給する必要がある。例えば、直接メタノール型燃料電池では、使用の継続によって減ってくるメタノールを供給しなければならない。メタノールなどの液体燃料の供給は、液体燃料を直接注入する方式または燃料カートリッジの交換による方式が現実的である。燃料電池の実用化には、液体燃料を貯蔵する燃料容器の改良が不可欠である。
【０００７】
液体燃料の貯蔵には、高耐圧を必要としないため、軽量な合成樹脂材料により形成された燃料容器を用いることができる。合成樹脂材料は、射出成形やブロー成形などにより、所望の形状及び大きさを持つ容器に成形することができる。電解質膜として固体高分子膜を用いた固体高分子型燃料電池は、金属イオンの混入により電池性能が阻害されるが、合成樹脂材料は、金属イオンの含有量が少ない点でも、燃料容器の形成材料として好適である。
【０００８】
例えば、特開２００４−２８１３４１号公報（特許文献１）には、液体燃料を貯蔵した容器本体と、液体燃料を流出させる流出口とを有し、燃料電池で生成した生成水を容器本体の内部に導入することにより、液体燃料を流出口から流出させる構造の燃料容器が開示されている。燃料容器内には、液体燃料に高粘性液体が重層されており、容器本体と高粘性液体の液面とで囲まれた空間部に、生成水を吸収すると膨潤する膨潤体が充填されている。燃料電池で生成した生成水が流路を流通して膨潤体に導入されると、膨潤体が膨潤し、その圧力で液体燃料が流出口から流出（供給）される。特許文献１には、燃料容器の容器本体がポリエチレン、ポリプロピレン、ポリカーボネート、アクリル等の合成樹脂材料から構成されていると記載されている。
【０００９】
特開２００５−５１５５号公報（特許文献２）には、密閉構造を有する容器本体と燃料の供給を制御するバルブ機構とを備え、燃料と接触する構成部材の全てを非金属材料で構成した燃料電池用燃料容器が開示されている。特許文献２には、容器本体を構成する非金属材料として、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリアクリロニトリル、アクリロニトリルブタジエンスチレン樹脂（ＡＢＳ樹脂）、ポリアミド、ポリアセタールなどの合成樹脂が示されている。
【００１０】
ところが、上記汎用の合成樹脂材料を用いて形成した容器本体は、耐アルコール性が十分ではなく、メタノールなどの液体燃料との接触によって膨潤または侵食を受けやすい。該容器本体は、液体燃料を長期間貯蔵すると、微細なクラックが生じて、液体燃料が漏れることがある。さらに、このような合成樹脂製の容器本体は、耐油性や機械的強度が不十分であったり、アルコールバリア性及び／または水蒸気バリア性が十分ではなかったりする場合が多い。
【００１１】
例えば、ポリカーボネート製の容器本体を備えた燃料容器に、メタノールと水とを含む液体燃料を封入し、次いで、該燃料容器を５０℃の恒温槽中に１ケ月間貯蔵したところ、容器本体が白く変色し、微細なクラックが発生し、かつ、液体燃料が僅かに漏れたことが確認された。
【００１２】
【特許文献１】特開２００４-２８１３４１号公報
【特許文献２】特開２００５-５１５５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
本発明の課題は、耐アルコール性、耐油性、機械的特性などに優れる上、アルコールバリア性及び水蒸気バリア性に優れた合成樹脂製の容器本体を備えた燃料電池用燃料容器を提供することにある。
【００１４】
特に、本発明の課題は、アルコールなどの液体燃料による容器の劣化がなく、容器内部の液体燃料の外部への揮散が少なく、かつ、機械的強度、耐手脂付着性に優れた燃料電池用燃料容器を提供することにある。
【００１５】
本発明者らは、非晶性のノルボルネン単量体開環重合体水素添加物などのシクロオレフィン重合体樹脂を用いて容器本体を形成したところ、アルコールなどの液体燃料による侵食や膨潤がなく、長期間貯蔵しても液体燃料の漏れが生じ難い燃料電池用燃料容器の得られることを見出した。しかし、高いガラス転移温度を示すものの融点を示さない非晶性のノルボルネン単量体開環重合体水素添加物を用いて容器本体を形成したのでは、アルコールバリア性や水蒸気バリア性が必ずしも十分ではなく、長期間貯蔵する間に液体燃料の揮散を抑制することが困難であることが判明した。非晶性のノルボルネン単量体開環重合体水素添加物により形成された容器本体は、機械的強度や耐手脂付着性に劣るため、燃料電池内に燃料容器を供給する際に行うスクイズ操作によって、容器本体が破損したり、操作が困難になったりするなどの問題があった。ここで、手脂付着性とは、容器本体を手で触ったときに、その表面に手脂が付着することを意味する。
【００１６】
本発明者らは、前記課題を達成するためにさらに研究を行った結果、１１０〜１４５℃の融点を示す結晶性の２−ノルボルネン開環重合体水素添加物を含有する合成樹脂材料を用いて容器本体を作製したところ、耐アルコール性、耐油性、機械的特性、耐手脂付着性などに優れる上、アルコールバリア性及び水蒸気バリア性に優れた燃料電池用燃料容器の得られることを見出した。本発明は、これらの知見に基づいて完成するに至ったものである。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
本発明によれば、液体燃料を貯蔵可能な形状の容器本体が単層または多層の合成樹脂層により形成された燃料電池用燃料容器において、該容器本体を形成する単層または多層の合成樹脂層が、ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の全繰り返し単位中、２−ノルボルネン由来の繰り返し単位の割合が９０〜１００重量％であり、２−ノルボルネン以外のノルボルネン単量体由来の繰り返し単位の割合が０〜１０重量％であり、かつ、１１０〜１４５℃の融点を有するノルボルネン単量体開環重合体水素添加物を１０〜１００重量％の割合で含有する合成樹脂材料から形成された層を含む燃料電池用燃料容器が提供される。
【発明の効果】
【００１８】
本発明によれば、耐アルコール性、耐油性、機械的特性などに優れる上、アルコールバリア性及び水蒸気バリア性に優れた合成樹脂製の容器本体を備えた燃料電池用燃料容器を提供することができる。特に、本発明によれば、アルコールなどの液体燃料による容器の劣化がなく、容器内に貯蔵した液体燃料の外部への揮散が少なく、かつ、機械的強度、耐手脂付着性に優れた燃料電池用燃料容器を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
本発明で使用するノルボルネン単量体開環重合体水素添加物は、２−ノルボルネンの開環重合体の水素添加物、または２−ノルボルネン９０〜１００重量％と２−ノルボルネン以外のノルボルネン単量体（以下、「その他のノルボルネン単量体」ということがある）０〜１０重量％との開環共重合体の水素添加物である。以下の説明において、特に断りのない限り、「ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物」との用語は、上記の意味を有するものとして用いられる。
【００２０】
２−ノルボルネンとは、ビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エンの慣用名であり、置換基を持たない単量体である。その他のノルボルネン単量体は、化学構造式中にノルボルネン環を有する単量体であり、置換基を含有する２−ノルボルネン、置換基を持たない３環体以上の多環ノルボルネン単量体、及び置換基を有する３環体以上の多環ノルボルネン単量体からなる群より選ばれる少なくとも１種のノルボルネン単量体である。
【００２１】
ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物は、ノルボルネン単量体の開環重合体を水素添加して得られる水素化ポリマーである。例えば、２−ノルボルネンを開環重合すると、ノルボルネン環が開環して主鎖に炭素−炭素二重結合を有する開環重合体が得られる。水素化により、開環重合体の主鎖の炭素−炭素二重結合を水素化する。その他のノルボルネン単量体として、置換基または環内に炭素−炭素二重結合を持つノルボルネン単量体（例えば、ジシクロペンタジエン）を用いた場合、主鎖の炭素−炭素二重結合の水素添加時に、これらの炭素−炭素二重結合も水素化される。
【００２２】
水素添加率は、開環重合体中の炭素−炭素二重結合の通常８０％以上、好ましくは９０％以上、より好ましくは９５％以上である。耐油性、耐アルコール性、耐熱性、耐光性、耐候性などが特に優れたノルボルネン単量体開環重合体水素添加物を得るには、水素添加率を９９％以上、さらには９９．５％以上とすることが好ましい。多くの場合、水素添加率を９９．９％程度にまで高くすることによって、諸特性に優れたノルボルネン単量体開環重合体水素添加物を得ることができる。
【００２３】
本発明において、「２−ノルボルネン由来の繰り返し単位」とは、２−ノルボルネンの開環重合と、それに続く水素添加を経た後の繰り返し単位を意味する。同様に、「２−ノルボルネン以外のノルボルネン単量体由来の繰り返し単位」とは、その他のノルボルネン単量体の開環重合と、それに続く水素添加を経た後の繰り返し単位を意味する。一般に、ノルボルネン単量体の開環重合の転化率は、ほぼ１００％であるため、各繰り返し単位の割合は、開環重合に使用する各ノルボルネン単量体の使用割合とほぼ一致する。
【００２４】
ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の全繰り返し単位中、２−ノルボルネン由来の繰り返し単位の割合は、９０〜１００重量％である。すなわち、本発明で使用するノルボルネン単量体開環重合体水素添加物は、２−ノルボルネン単独の開環重合体水素添加物を含んでいる。
【００２５】
ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物が共重合体である場合には、その他のノルボルネン単量体に由来する繰り返し単位の割合は、全繰り返し単位に対して、０重量％超過１０重量％以下、好ましくは１〜８重量％、より好ましくは１〜５重量％、特に好ましくは１〜４重量％である。したがって、共重合体中における２−ノルボルネン由来の繰り返し単位の割合は、９０重量％以上１００重量％未満、好ましくは９２〜９９重量％、より好ましくは９５〜９９重量％、特に好ましくは９６〜９９重量％である。
【００２６】
本発明で使用するノルボルネン単量体開環重合体水素添加物における２−ノルボルネン由来の繰り返し単位の割合及びその他のノルボルネン単量体由来の繰り返し単位の割合が前記範囲内にあると、ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の有機溶剤に対する溶解性が良好となるため、ポリマーの精製が容易となり、開環重合触媒や水素化触媒に由来する金属の溶出量を著しく抑制することができる。その結果、得られる容器本体は、前記触媒に由来する金属溶出量が極めて少なく、かつ、アルコールバリア性、水蒸気バリア性、機械的強度、透明性、耐熱性などが良好となる。
【００２７】
これに対して、その他のノルボルネン単量体由来の繰り返し単位の割合が大きすぎると、容器本体のアルコールバリア性、水蒸気バリア性、耐熱性などが悪化するおそれがある。また、その他のノルボルネン単量体由来の繰り返し単位が大きくなりすぎると、ノルボルネン単量体の種類によっては、結晶性が低下し、アルコールバリア性、水蒸気バリア性、耐油性、耐手脂付着性などが低下するおそれが生じる。
【００２８】
容器本体のアルコールバリア性や水蒸気バリア性が不十分であると、例えば、メタノールと水との混合物（メタノール水溶液）からなる液体燃料を長期間貯蔵したとき、液体燃料が容器本体の壁を透過して揮散しやすくなる。容器本体の機械的強度や耐油性が不十分であると、燃料電池内へ燃料を供給する際に行う燃料容器のスクイズ操作によって、燃料容器が破損しやすくなる。容器本体の耐手脂付着性が不十分であると、スクイズ操作が困難になる。容器本体の透明性が不十分であると、液体燃料の充填状態を視認するのが困難になる。容器本体の耐熱性が不十分であると、燃料容器を内蔵する電子機器内の高温雰囲気や電子機器が遭遇する高温雰囲気によって、変形や劣化などの不都合が生じやすくなる。
【００２９】
本発明で用いる２−ノルボルネン以外のノルボルネン単量体（その他のノルボルネン単量体）は、分子内にノルボルネン骨格（ノルボルネン環）を有する２−ノルボルネン以外の化合物である。本発明で用いるその他のノルボルネン単量体には、置換基を有する２−ノルボルネンのほか、ノルボルネン環に縮合した環が存在する構造の３環体以上のノルボルネン単量体が含まれる。３環体以上のノルボルネン単量体は、置換基を有していてもよい。
【００３０】
一般に、有機化合物の水素原子を他の原子または原子団で置き換えると種々の誘導体を得ることができるが、それら置換した原子及び原子団を置換基という。本発明における置換基としては、例えば、アルキル基、アルケニル基、シクロアルキル基、シクロアルキレン基、ビニリデン基、アリール基、アラルキル基、ハロゲン原子、酸素原子を含む極性基（アルコキシ基、カルボキシル基、アルコキシカルボニル基、ヒドロキシル基など）、窒素原子を含む極性基（シアノ基、アミノ基、アミド基、イミド基など）、ケイ素原子を含む極性基などが挙げられる。これらの中で、炭素と水素とからなる置換基（芳香環を除く）は、炭化水素基ということがある。アリール基及びアラルキル基は、芳香環を有する置換基ということがある。
【００３１】
その他のノルボルネン単量体のうち、置換基を有する２−ノルボルネン（「置換基を有する２−ノルボルネン誘導体」ともいう）としては、例えば、５−メチル−２−ノルボルネン、５−エチル−２−ノルボルネン、５−ブチル−２−ノルボルネン、５−ヘキシル−２−ノルボルネン、５−デシル−２−ノルボルネン、５−シクロヘキシル−２−ノルボルネン、５−シクロペンチル−２−ノルボルネン等のアルキル基またはシクロアルキル基を有する２−ノルボルネン類；５−エチリデン−２−ノルボルネン、５−ビニル−２−ノルボルネン、５−プロペニルノルボルネン、５−シクロヘキセニルノルボルネン、５−シクロペンテニル−２−ノルボルネン等のビニリデン基またはアルケニル基を有する２−ノルボルネン類；５−フェニル−２−ノルボルネン等の芳香環を有するノルボルネン類；５−メトキシカルボニル−２−ノルボルネン、５−エトキシカルボニル−２−ノルボルネン、５−メチル−５−メトキシカルボニル−２−ノルボルネン、５−メチル−５−エトキシカルボニル−２−ノルボルネンなどのアルコキシカルボニル基を有する２−ノルボルネン類；ノルボルネニル−２−メチルプロピオネイト、ノルボルネニル−２−メチルオクタネイト、５−ヒドロキシメチル−２−ノルボルネン、５，６−ジ（ヒドロキシメチル）−２−ノルボルネン、５，５−ジ（ヒドロキシメチル）−２−ノルボルネン、５−ヒドロキシ−ｉ−プロピル−２−ノルボルネン、５，６−ジカルボキシ−２−ノルボルネン、５−メトキシカルボニル−６−カルボキシ−２−ノルボルネン等の酸素原子を含む極性基を有する２−ノルボルネン類；５−シアノ−２−ノルボルネン等の窒素原子を含む極性基を有する２−ノルボルネン類；等が挙げられる。
【００３２】
その他のノルボルネン単量体のうち、３環体以上の多環ノルボルネン単量体とは、分子内にノルボルネン環（２環体）と、該ノルボルネン環と縮合している１つ以上の環とを有するノルボルネン単量体である。置換基を有することがある３環体以上のノルボルネン単量体としては、例えば、下記式（１）
【００３３】
【化１】
2008112677.tif 000002
【００３４】
（式中、Ｒ1及びＲ2は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、置換基を有していてもよい炭素数１〜２０の炭化水素基、またはケイ素原子、酸素原子もしくは窒素原子を含む置換基を表し、これらは、互いに結合して環を形成していてもよい。Ｒ3は、置換基を有していてもよい炭素数１〜２０の二価の炭化水素基である。）
で表されるノルボルネン単量体、及び下記式（２）
【００３５】
【化２】
2008112677.tif 000003
【００３６】
（式中、Ｒ4〜Ｒ7は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、置換基を有していてもよい炭素数１〜２０の炭化水素基、またはケイ素原子、酸素原子もしくは窒素原子を含む置換基を表し、Ｒ4とＲ6は互いに結合して環を形成していてもよい。ｍは、１または２である。）
で表されるノルボルネン単量体を挙げることができる。
【００３７】
前記式（１）で示されるノルボルネン単量体としては、例えば、ジシクロペンタジエン、メチルジシクロペンタジエン、ジメチルジシクロペンタジエン、トリシクロ［５．２．１．０2,6］デカ−８−エン等のジシクロペンタジエン誘導体；テトラシクロ［９．２．１．０2,10．０3,8］テトラデカ−３，５，７，１２−テトラエン（「１，４−メタノ−１，４，４ａ，９ａ−テトラヒドロ−９Ｈ−フルオレン」ともいう）、テトラシクロ［１０．２．１．０2,11．０4,9］ペンタデカ−４，６，８，１３−テトラエン（「１，４−メタノ−１，４，４ａ，９，９ａ，１０−ヘキサヒドロアントラセン」ともいう）等の芳香環を有するノルボルネン誘導体；を挙げることができる。
【００３８】
前記式（２）で示される単量体としては、ｍが１であるテトラシクロドデセン類、ｍが２であるヘキサシクロヘプタデセン類が挙げられる。テトラシクロドデセン類の具体例としては、例えば、テトラシクロドデセン（すなわち、テトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセン）、８−メチルテトラシクロドデセン、８−エチルテトラシクロドデセン、８−シクロヘキシルテトラシクロドデセン、８−シクロペンチルテトラシクロドデセン等の未置換またはアルキル基若しくはシクロアルキル基で置換したテトラシクロドデセン類；８−メチリデンテトラシクロドデセン、８−エチリデンテトラシクロドデセン、８−ビニルテトラシクロドデセン、８−プロペニルテトラシクロドデセン、８−シクロヘキセニルテトラシクロドデセン、８−シクロペンテニルテトラシクロドデセン等の環外にビニル基やビニリデン基などの二重結合を有するテトラシクロドデセン類；８−フェニルテトラシクロドデセン等の芳香環を有するテトラシクロドデセン類；８−メトキシカルボニルテトラシクロドデセン、８−メチル−８−メトキシカルボニルテトラシクロドデセン、８−ヒドロキシメチルテトラシクロドデセン、８−カルボキシテトラシクロドデセン、テトラシクロドデセン−８，９−ジカルボン酸、テトラシクロドデセン−８，９−ジカルボン酸無水物等のアルコキシカルボニル基または酸素原子を含む置換基を有するテトラシクロドデセン類；８−シアノテトラシクロドデセン、テトラシクロドデセン−８，９−ジカルボン酸イミド等の窒素原子を含む置換基を有するテトラシクロドデセン類；８−クロロテトラシクロドデセン等のハロゲン原子を含む置換基を有するテトラシクロドデセン類；８−トリメトキシシリルテトラシクロドデセン等のケイ素原子を含む置換基を有するテトラシクロドデセン類；等が挙げられる。
【００３９】
ヘキサシクロヘプタデセン類としては、例えば、ヘキサシクロヘプタデセン、１２−メチルヘキサシクロヘプタデセン、１２−エチルヘキサシクロヘプタデセン、１２−シクロヘキシルヘキサシクロヘプタデセン、１２−シクロペンチルヘキサシクロヘプタデセン等の未置換またはアルキル基若しくはシクロアルキル基を有するヘキサシクロヘプタデセン類；１２−メチリデンヘキサシクロヘプタデセン、１２−エチリデンヘキサシクロヘプタデセン、１２−ビニルヘキサシクロヘプタデセン、１２−プロペニルヘキサシクロヘプタデセン、１２−シクロヘキセニルヘキサシクロヘプタデセン、１２−シクロペンテニルヘキサシクロヘプタデセン等の環外に二重結合を有するヘキサシクロヘプタデセン類；１２−フェニルヘキサシクロヘプタデセン等の芳香環を有するヘキサシクロヘプタデセン類；１２−メトキシカルボニルヘキサシクロヘプタデセン、１２−メチル−１２−メトキシカルボニルヘキサシクロヘプタデセン、１２−ヒドロキシメチルヘキサシクロヘプタデセン、１２−カルボキシヘキサシクロヘプタデセン、ヘキサシクロヘプタデセン１２，１３−ジカルボン酸、ヘキサシクロヘプタデセン１２，１３−ジカルボン酸無水物等のアルコキシカルボニル基や酸素原子を含む置換基を有するヘキサシクロヘプタデセン類；１２−シアノヘキサシクロヘプタデセン、ヘキサシクロヘプタデセン１２，１３−ジカルボン酸イミド等の窒素原子を含む置換基を有するヘキサシクロヘプタデセン類；１２−クロロヘキサシクロヘプタデセン等のハロゲン原子を含む置換基を有するヘキサシクロヘプタデセン類；１２−トリメトキシシリルヘキサシクロヘプタデセン等のケイ素原子を含む置換基を有するヘキサシクロヘプタデセン類；等が挙げられる。
【００４０】
その他のノルボルネン単量体は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００４１】
本発明においては、所望により、２−ノルボルネン及びその他のノルボルネン単量体と開環共重合可能なその他の単量体を組み合わせて用いることができる。その他の単量体としては、例えば、シクロヘキセン、シクロヘプテン、シクロオクテン等のモノ環状オレフィン類とその置換誘導体；シクロヘキサジエン、シクロヘプタジエン等の環状ジエン及びその置換誘導体；等が挙げられる。
【００４２】
ノルボルネン単量体が、２−ノルボルネンとその他のノルボルネン単量体との混合物である場合には、ノルボルネン単量体の組成は、２−ノルボルネンの割合が９０重量％以上１００重量％未満、好ましくは９２〜９９重量％、より好ましくは９５〜９９重量％、特に好ましくは９６〜９９重量％であり、その他のノルボルネン単量体の割合が０重量％超過１０重量％以下、好ましくは１〜８重量％、より好ましくは１〜５重量％、特に好ましくは１〜４重量％である。
【００４３】
２−ノルボルネンの開環重合または２−ノルボルネンとその他のノルボルネン単量体との開環共重合は、無溶媒または適当な溶媒中で、メタセシス重合触媒の存在下に実施することができる。メタセシス重合触媒としては、例えば、特公昭４１−２０１１１号公報、特開昭４６−１４９１０号公報、特公昭５７−１７８８３号公報、特公昭５７−６１０４４号公報、特開昭５４−８６６００号公報、特開昭５８−１２７７２８号公報、特開平１−２４０５１７号公報等に記載された、本質的に、遷移金属化合物触媒成分と金属化合物助触媒成分からなる一般のメタセシス重合触媒；シュロック型重合触媒（特開平７−１７９５７５号公報、Ｓｃｈｒｏｃｋ  ｅｔ  ａｌ．，Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１９９０年，第１１２巻，３８７５頁等）；グラブス型重合触媒（Ｆｕ  ｅｔ  ａｌ．，Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１９９３年，第１１５巻，９８５６頁；Ｎｇｕｙｅｎ  ｅｔ  ａｌ．，Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１９９２年，第１１４巻，３９７４頁；Ｇｒｕｂｂｓ  ｅｔ  ａｌ．，ＷＯ９８／２１２１４号パンフレット等）の如きリビング開環メタセシス触媒；等が挙げられる。これらの触媒の中でも、得られる開環重合体の分子量分布を好適な範囲に調節するには、遷移金属化合物触媒成分と金属化合物助触媒成分からなるメタセシス重合触媒が好ましい。
【００４４】
前記の遷移金属化合物触媒成分は、周期律表第３〜１１族の遷移金属の化合物である。例えば、これらの遷移金属のハロゲン化物、オキシハロゲン化物、アルコキシハロゲン化物、アルコキシド、カルボン酸塩、（オキシ）アセチルアセトネート、カルボニル錯体、アセトニトリル錯体、ヒドリド錯体、これらの誘導体などが挙げられる。これらの遷移金属化合物は、Ｐ（Ｃ6Ｈ5）5等の錯化剤により錯化物としたものであってもよい。
【００４５】
遷移金属化合物触媒成分の具体例としては、ＴｉＣｌ4、ＴｉＢｒ4、ＶＯＣｌ3、ＷＢｒ3、ＷＣｌ6、ＷＯＣｌ4、ＭｏＣｌ5、ＭｏＯＣｌ4、ＷＯ2、Ｈ2ＷＯ4等が挙げられる。これらの中でも、重合活性等の点から、Ｗ、Ｍｏ、ＴｉまたはＶの化合物が好ましく、特に、これらの遷移金属のハロゲン化物、オキシハロゲン化物、及びアルコキシハロゲン化物が好ましい。
【００４６】
前記の金属化合物助触媒成分は、周期律表第１〜２族、及び第１２〜１４族金属の化合物で、少なくとも一つの金属元素−炭素結合もしくは金属元素−水素結合を有するものである。金属化合物助触媒成分としては、例えば、Ａｌ、Ｓｎ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｃｄ、Ｂ等の金属の有機金属化合物が挙げられる。
【００４７】
金属化合物助触媒成分の具体例としては、トリメチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、ジエチルアルミニウムモノクロリド、メチルアルミニウムセスキクロリド、エチルアルミニウムジクロリド等の有機アルミニウム化合物；テトラメチルスズ、ジエチルジメチルスズ、テトラブチルスズ、テトラフェニルスズ等の有機スズ化合物；ｎ−ブチルリチウム等の有機リチウム化合物；ｎ−ペンチルナトリウム等の有機ナトリウム化合物；メチルマグネシウムイオジド等の有機マグネシウム化合物；ジエチル亜鉛等の有機亜鉛化合物；ジエチルカドミウム等の有機カドミウム化合物；トリメチルホウ素等の有機ホウ素化合物；等が挙げられる。これらの中でも、ＩＩＩＢ族金属の化合物が好ましく、特にＡｌの有機化合物が好ましい。
【００４８】
前記の遷移金属化合物触媒成分と金属化合物助触媒成分の他に、第三成分を加えてメタセシス重合活性を高めることができる。第三成分としては、例えば、脂肪族第三級アミン、芳香族第三級アミン、分子状酸素、アルコール、エーテル、過酸化物、カルボン酸、酸無水物、酸クロリド、エステル、ケトン、含窒素化合物、含ハロゲン化合物、その他のルイス酸等が挙げられる。
【００４９】
これらの成分の配合比は、遷移金族化合物触媒成分：金属化合物助触媒成分が金属元素のモル比で通常１：１〜１：１００、好ましくは１：２〜１：１０となる範囲である。遷移金族化合物触媒成分：第三成分の配合比は、モル比で通常１：０．００５〜１：５０、好ましくは１：１〜１：１０の範囲である。
【００５０】
重合触媒の使用割合は、（重合触媒中の遷移金属）：（全単量体）のモル比で、通常１：１００〜１：２，０００，０００、好ましくは１：１，０００〜１：２０，０００、より好ましくは１：５，０００〜１：８，０００の範囲である。触媒量が多すぎると、重合反応後の触媒除去が困難となり、また、分子量分布が広がるおそれがある。触媒量が少なすぎると、十分な重合活性が得られない。
【００５１】
開環（共）重合は、無溶媒で行うこともできるが、一般に、適当な溶媒中で行うことが好ましい。用いる有機溶媒としては、開環重合体及び開環重合体水素添加物が所定の条件で溶解または分散し、しかも開環重合及び水素添加反応に影響しないものであればよく、特に限定されないが、工業的に汎用されている溶媒が好ましい。
【００５２】
このような有機溶媒としては、例えば、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン等の脂肪族炭化水素；シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ジメチルシクロヘキサン、トリメチルシクロヘキサン、エチルシクロヘキサン、ジエチルシクロヘキサン、デカヒドロナフタレン、ビシクロヘプタン、トリシクロデカン、ヘキサヒドロインデンシクロヘキサン、シクロオクタン等の脂環族炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素；ジクロロメタン、クロロホルム、１，２−ジクロロエタン等のハロゲン系脂肪族炭化水素；クロロベンゼン、ジクロロベンゼン等のハロゲン系芳香族炭化水素；ニトロメタン、ニトロベンゼン、アセトニトリル等の含窒素炭化水素；ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン等のエーテル類；等を挙げることができる。これらの有機溶媒は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて使用することができる。これらの中でも、工業的に汎用されている芳香族炭化水素、脂肪族炭化水素、脂環族炭化水素、及びエーテル類が好ましい。
【００５３】
開環重合を有機溶媒中で行う場合には、溶液中の２−ノルボルネン及びその他のノルボルネン単量体からなる単量体混合物の濃度は、通常１〜５０重量％、好ましくは２〜４５重量％、より好ましくは３〜４０重量％である。単量体混合物の濃度が低すぎると、生産性が低くなるおそれがあり、高すぎると、重合後の溶液粘度が高すぎて、その後の水素添加反応が困難となるおそれがある。
【００５４】
開環重合において、反応系に分子量調節剤を添加することができる。分子量調節剤を添加することにより、得られる開環共重合体の分子量を所望の範囲内に調整することができる。分子量調節剤としては、特に限定されず、従来公知のものが使用できる。分子量調節剤の具体例としては、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン等のα−オレフィン類；スチレン、ビニルトルエン等のスチレン類；エチルビニルエーテル、イソブチルビニルエーテル、アリルグリシジルエーテル等のエーテル類；アリルクロライド等のハロゲン含有ビニル化合物；グリシジルメタクリレート等の酸素含有ビニル化合物；アクリルアミド等の窒素含有ビニル化合物；１，４−ペンタジエン、１，４−ヘキサジエン、１，５−ヘキサジエン、１，６−ヘプタジエン、２−メチル−１，４−ペンタジエン、２，５−ジメチル−１，５−ヘキサジエン等の非共役ジエン；１，３−ブタジエン、２−メチル−１，３−ブタジエン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、１，３−ヘキサジエン等の共役ジエン；等を挙げることができる。これらの中でも、分子量調節を容易に行うことができる点で、α−オレフィン類が好ましい。
【００５５】
分子量調節剤の添加量は、所望の分子量を持つ開環重合体を得るに足る量であればよく、（分子量調節剤）：（全単量体）のモル比で、通常、１：５０〜１：１，０００，０００、好ましくは１：１００〜１：５，０００、より好ましくは１：３００〜１：３，０００である。
【００５６】
重合反応温度は、特に限定されないが、通常−２０℃から１００℃、好ましくは１０〜８０℃である。重合反応温度が低すぎると反応速度が低下し、高すぎると副反応により、分子量分布が広がるおそれがある。重合時間は、１分間〜１００時間で、特に制限はない。圧力条件も特に限定されないが、通常、０〜１ＭＰａの加圧下で重合を行う。重合反応終了後、通常の後処理操作により目的とするノルボルネン単量体の開環重合体を回収することができる。
【００５７】
このようにして得られたノルボルネン単量体の開環重合体は、次の水素添加反応工程へ供される。開環重合を行った反応溶液に水素化触媒を添加して、開環重合体を単離することなく、連続的に水素添加反応を行うこともできる。
【００５８】
ノルボルネン単量体の開環重合体の水素添加反応（「水素化反応」ともいう）は、該開環重合体の主鎖に存在する炭素−炭素二重結合を水素添加して飽和とする反応である。側鎖や環内に炭素−炭素二重結合が存在する場合には、水素添加反応により、これらの炭素−炭素二重結合も水素添加して飽和させる。
【００５９】
水素添加反応は、開環重合体の不活性溶媒溶液に水素化触媒を添加し、反応系内に水素を供給して行う。水素化触媒としては、オレフィン化合物の水素化に際して一般に使用されているものであれば、均一系触媒、不均一系触媒のいずれも使用することができる。得られる重合体中の残留金属の除去等を考慮すると、不均一系触媒が好ましい。
【００６０】
水素化触媒のうち、均一系触媒としては、例えば、酢酸コバルト／トリエチルアルミニウム、ニッケルアセチルアセトナート／トリイソブチルアルミニウム、チタノセンジクロリド／ｎ−ブチルリチウム、ジルコノセンジクロリド／ｓｅｃ−ブチルリチウム、テトラブトキシチタネート／ジメチルマグネシウム等の組み合わせ等の遷移金属化合物とアルカリ金属化合物の組み合わせからなる触媒系；ジクロロビス（トリフェニルホスフィン）パラジウム、クロロヒドリドカルボニルトリス（トリフェニルホスフィン）ルテニウム、クロロトリス（トリフェニルホスフィン）ロジウム等の貴金属錯体触媒；等が挙げられる。
【００６１】
水素化触媒のうち、不均一触媒としては、例えば、ニッケル／シリカ、ニッケル／ケイソウ土、ニッケル／アルミナ、パラジウム／カーボン、パラジウム／シリカ、パラジウム／ケイソウ土、パラジウム／アルミナ等の、ニッケル、パラジウム、白金、ロジウム、ルテニウム、またはこれらの金属をカーボン、シリカ、ケイソウ土、アルミナ、酸化チタン等の担体に担持させた固体触媒系が挙げられる。水素化触媒の使用量は、ノルボルネン単量体の開環（共）重合体１００重量部に対して、通常０．０５〜１０重量部の範囲である。
【００６２】
水素化反応に用いる不活性有機溶媒としては、２−ノルボルネンまたは２−ノルボルネンとその他のノルボルネン単量体との開環（共）重合において用いることができる有機溶媒として前記に例示したものと同様の有機溶媒を用いることができ、それらの中でも、脂肪族炭化水素、脂環族炭化水素、芳香族炭化水素、ハロゲン系芳香族炭化水素、含窒素炭化水素、エーテル類等が好ましい。
【００６３】
水素化反応の温度は、使用する水素化触媒系によって適する条件範囲が異なるが、通常、−２０℃から３００℃、好ましくは０〜２５０℃、より好ましくは１００〜２００℃である。水素化反応温度が低すぎると反応速度が遅くなるおそれがあり、高すぎると副反応が起こる可能性がある。
【００６４】
水素化反応における水素圧力は、通常０．０１〜２０ＭＰａ、好ましくは０．1〜１０ＭＰａ、より好ましくは１〜５ＭＰａである。水素圧力が低すぎると水素化速度が遅くなり、高すぎると高耐圧反応装置が必要となる。
【００６５】
本発明で使用するノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の水素添加率は、前記したとおり、通常８０％以上、好ましくは９０％以上、より好ましくは９５％以上である。耐熱性や耐光性、耐候性などが特に優れたノルボルネン単量体開環重合体水素添加物を得るには、水素添加率を９９％以上、さらには９９．５％以上とすることが好ましい。多くの場合、水素添加率を９９．９％程度にまで高くすることによって、諸特性に優れたノルボルネン単量体開環重合体水素添加物を得ることができる。水素添加率が高いほど、容器本体の成形加工に際し、樹脂焼けが起こり難くなる。
【００６６】
水素添加反応終了後は、反応溶液から水素添加触媒等を濾別し、濾別後の重合体溶液から溶媒等の揮発成分を除去することにより、目的とする開環重合体水素添加物を得ることができる。溶媒等の揮発成分を除去する方法としては、凝固法や直接乾燥法等公知の方法を採用することができる。
【００６７】
凝固法は、重合体溶液を重合体の貧溶媒と混合することにより、重合体を析出させる方法である。用いる貧溶媒としては、エチルアルコール、ｎ−プロピルアルコール、イソプロピルアルコール等のアルコール類；アセトン、メチルエチルケトン等のケトン類；酢酸エチル、酢酸ブチル等のエステル類；等の極性溶媒が挙げられる。凝固して得られた粒子状の成分は、例えば、真空中または窒素中もしくは空気中で加熱し乾燥させて粒子状にするか、さらに必要に応じて溶融押出機から押出してペレットにすることができる。
【００６８】
直接乾燥法は、重合体溶液を減圧下加熱して溶媒を除去する方法である。この方法には、遠心薄膜連続蒸発乾燥機、掻面熱交換型連続反応器型乾燥機、高粘度リアクタ装置等の公知の装置を用いて行うことができる。真空度や温度はその装置によって適宜選択され、限定されない。
【００６９】
本発明で使用するノルボルネン単量体開環重合体水素添加物は、その重量平均分子量Ｍｗが、１，２，４−トリクロロベンゼンを溶離液とするゲルパーミエーションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）による標準ポリスチレン換算で、通常、５０，０００〜２００，０００、好ましくは７０，０００〜１８０，０００、より好ましくは８０，０００〜１５０，０００である。
【００７０】
ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の重量平均分子量Ｍｗが前記範囲にあると、ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の溶媒に対する溶解性が良好であるため、ポリマーの精製が容易となり、開環重合触媒や水素化触媒に由来する金属の溶出量が少なくなる。また、ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の重量平均分子量Ｍｗが前記範囲内にあると、容器本体の機械的特性及び耐油性に優れるので好ましい。ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の重量平均分子量Ｍｗが高すぎると、容器本体の成形性が低下傾向を示す。他方、ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の重量平均分子量Ｍｗが低すぎると、容器本体の機械的特性が低下し、耐油性も低下する傾向にある。
【００７１】
本発明で使用するノルボルネン単量体開環重合体水素添加物は、数平均分子量Ｍｎに対する重量平均分子量Ｍｗの比で表される分子量分布Ｍｗ／Ｍｎが、好ましくは１．５〜５．０、より好ましくは２．０〜４．５、さらに好ましくは２．５〜４．０、特に好ましくは２．５〜３．５である。
【００７２】
ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の分子量分布Ｍｗ/Ｍｎが狭すぎると、温度の変化によって、溶融粘度が大きく変化しやすくなる。ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の溶融粘度の温度依存性が大きくなると、成形性が悪化するおそれがある。分子量分布Ｍｗ/Ｍｎが広すぎると、容器本体の機械的特性が低下するおそれがある。
【００７３】
本発明で使用するノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の融点は、１１０〜１４５℃、好ましくは１２０〜１４５℃、より好ましくは、１３０〜１４５℃である。ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の融点が低すぎると、容器本体の耐熱性が低下する。ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の融点が高すぎると、成形温度を高くする必要があるため、成形性が低下することがある。ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の重量平均分子量、分子量分布、異性化率、２−ノルボルネンとその他のノルボルネン単量体との共重合比率等を変化させることにより、所望の融点を有するノルボルネン単量体開環重合体水素添加物を得ることができる。
【００７４】
本発明で使用するノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の異性化率は、通常４０％以下、好ましくは２０％以下、より好ましくは１０％以下である。この異性化率は、５％以下にすることができる。異性化率の下限値は、通常０％であり、多くの場合１％である。
【００７５】
異性化率は、溶媒として重クロロホルムを用い、13Ｃ−ＮＭＲにより測定した３１．８ｐｐｍ及び３３．０ｐｐｍのピーク値から、式〔（３３．０ｐｐｍピーク積分値）／（３１．８ｐｐｍピーク積分値＋３３．０ｐｐｍピーク積分値）〕×１００により算出した。３１．８ｐｐｍピークは、ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物中の２−ノルボルネン由来の繰り返し単位のシス体に由来するピークであり、３３．０ｐｐｍピークは、ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の２−ノルボルネン由来の繰り返し単位のトランス体に由来するピークである。
【００７６】
２−ノルボルネンを含むノルボルネン単量体の開環重合により、実質的にシス体のノルボルネン単量体開環重合体を合成し、これを水素添加してノルボルネン単量体開環重合体水素添加物とすることが好ましい。この水素添加反応の際に、通常、トランス体への異性化が生じるが、この異性化を抑制して、トランス体の含有量を低く抑えることが好ましい。
【００７７】
異性化率を上記範囲にするためには、ノルボルネン単量体開環重合体の水素添加反応において、反応温度を好ましくは１００〜２００℃、より好ましくは１２０〜１７０℃、特に好ましくは１３０〜１６０℃とし、かつ、使用する水素添加触媒の使用量を、ノルボルネン単量体開環重合体１００重量部に対し、好ましくは０．２〜５重量部、より好ましくは０．２〜１重量部とする。このような条件を採用すると、水素添加反応速度と得られるポリマーの耐熱性のバランスに優れ、好適である。
【００７８】
ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の異性化率が高すぎると、耐熱性が低下するおそれがある。一方、異性化率が低すぎると、ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の溶媒に対する溶解性が低下し、ポリマーの生産性が悪化したり、ポリマーの精製が困難になったりするおそれがある。また、異性化率が低すぎると、ブロー成形などにおける成形性が低下することがある。そのため、本発明で用いるノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の異性化率は、０％であってもよいが、１０％以下の範囲内である程度の異性化率を示すものであることが好ましい。
【００７９】
本発明で用いるノルボルネン単量体開環重合体水素添加物には、本発明の目的を阻害しない範囲で、合成樹脂に一般的に用いられている各種配合剤を添加してもよい。このような配合剤としては、例えば、酸化防止剤、ゴム質重合体、紫外線吸収剤、帯電防止剤、スリップ剤、防曇剤、染料、顔料、着色剤、天然油、合成油、可塑剤、有機または無機の充填剤などが挙げられる。
【００８０】
酸化防止剤としては、その分子量が７００以上であるものが好ましい。酸化防止剤の分子量が低すぎると、容器本体から酸化防止剤が溶出するおそれがある。酸化防止剤の具体例としては、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、テトラキス〔メチレン−３−（３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕メタン、ペンタエリスリチル−テトラキス〔３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕等のフェノール系酸化防止剤；トリフェニルホスファイト、トリス（シクロヘキシルフェニル）ホスファイト、９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン等リン系酸化防止剤；ジミリスチル３，３’−チオジプロピオネート、ジステアリル−３，３’−チオジプロピオネート、ラウリルステアリル−３，３’−チオジプロピオネート、ペンタエリスリトール−テトラキス（β−ラウリル−チオプロピオネート）等のイオウ系酸化防止剤；等が挙げられる。これらの酸化防止剤は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、フェノール系酸化防止剤が好ましい。
【００８１】
酸化防止剤の配合量は、ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物１００重量部に対して、通常０．００１〜５重量部、好ましくは０．０１〜１．０重量部である。酸化防止剤の配合量が少なすぎると、配合による効果が小さく、多すぎると、容器本体が白濁したり、酸化防止剤が溶出するおそれがある。
【００８２】
ゴム質重合体は、ガラス転移温度が４０℃以下の重合体であり、ゴムや熱可塑性エラストマーが含まれる。ブロック共重合体の如くガラス転移温度が２点以上ある場合は、最も低いガラス転移温度が４０℃以下であればゴム質重合体として用いることができる。ゴム質重合体のムーニー粘度（ＭＬ1+4，１００℃）は、使用目的に応じて適宜選択されるが、通常５〜３００である。
【００８３】
ゴム質重合体としては、例えば、エチレン−α−オレフィン系ゴム；エチレン−α−オレフィン−ポリエン共重合体ゴム；エチレン−メチルメタクリレート、エチレン−ブチルアクリレート等のエチレンと不飽和カルボン酸エステルとの共重合体；エチレン−酢酸ビニル共重合体等のエチレンと脂肪酸ビニルとの共重合体；アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸ヘキシル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸ラウリル等のアクリル酸アルキルエステルの重合体；ポリブタジエン、ポリイソプレン、スチレンとブタジエン又はイソプレンとのランダム共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン共重合体、ブタジエン−イソプレン共重合体、ブタジエン−（メタ）アクリル酸アルキルエステル共重合体、ブタジエン−（メタ）アクリル酸アルキルエステル−アクリロニトリル共重合体、ブタジエン−（メタ）アクリル酸アルキルエステル−アクリロニトリル−スチレン共重合体等のジエン系ゴム；ブチレン−イソプレン共重合体；スチレン−ブタジエンブロック共重合体、水素化スチレン−ブタジエンブロック共重合体、水素化スチレン−ブタジエンランダム共重合体、スチレン−イソプレンブロック共重合体、水素化スチレン−イソプレンブロック共重合体等の芳香族ビニル−共役ジエン系ブロック共重合体、低結晶性ポリブタジエン樹脂、エチレン−プロピレンエラストマー、スチレングラフトエチレン−プロピレンエラストマー、熱可塑性ポリエステルエラストマー、エチレン系アイオノマー樹脂等が挙げられる。
【００８４】
ゴム質重合体の配合量は、使用目的に応じて適宜選択される。耐衝撃性や柔軟性が要求される場合には、ゴム質重合体を配合する場合、その配合量は、ノルボルネン単量体開環共重合体水素添加物１００重量部に対して、通常０．０１〜１００重量部、好ましくは０．１〜７０重量部、より好ましくは１〜５０重量部の範囲である。
【００８５】
紫外線吸収剤及び耐候安定剤としては、例えば、２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジルベンゾエート、ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）−２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−２−ｎ−ブチルマロネート、４−〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ〕−１−{２−〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ〕エチル}−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン等のヒンダードアミン系化合物；２−（２−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（３−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（３，５−ジ−ｔ−アミル−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール等のベンゾトリアゾール系化合物；２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート、ヘキサデシル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート等のベゾエート系化合物；等が挙げられる。
【００８６】
これらの紫外線吸収剤及び耐候安定剤は、それぞれ単独で、あるいは２種以上組み合わせて用いることができる。紫外線吸収剤及び耐候安定剤の配合量は、ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物１００重量部に対して、通常０．００１〜５重量部、好ましくは０．０１〜２重量部の範囲である。
【００８７】
帯電防止剤としては、ステアリルアルコール、ベヘニルアルコール等の長鎖アルキルアルコール；アルキルスルホン酸ナトリウム塩及び／またはアルキルスルホン酸ホスホニウム塩；ステアリン酸のグリセリンエステル等の脂肪酸エステル；ヒドロキシアミン系化合物；無定形炭素、酸化スズ粉、アンチモン含有酸化スズ粉等を例示することができる。帯電防止剤の配合量は、ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物１００重量部に対して、通常０〜５重量部の範囲である。
【００８８】
本発明の燃料電池用燃料容器は、液体燃料を貯蔵可能な形状の容器本体が単層または多層の合成樹脂層により形成された容器である。容器本体を形成する単層または多層の合成樹脂層は、ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の全繰り返し単位中、２−ノルボルネン由来の繰り返し単位の割合が９０〜１００重量％であり、２−ノルボルネン以外のノルボルネン単量体由来の繰り返し単位の割合が０〜１０重量％であり、かつ、１１０〜１４５℃の融点を有するノルボルネン単量体開環重合体水素添加物を１０〜１００重量％の割合で含有する合成樹脂材料から形成された合成樹脂層（以下、「ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物層」ということがある）を含んでいる。
【００８９】
ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物を含有する合成樹脂材料から形成されたノルボルネン単量体開環重合体水素添加物層は、該ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物を１０〜１００重量％、好ましくは５０〜１００重量％、より好ましくは、７０〜１００重量％、さらに好ましくは９０〜１００重量％の割合で含有する合成樹脂材料を用いて形成されたものである。ここで、合成樹脂材料中のノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の割合は、ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物とその他の合成樹脂の合計量に基づいて算出される。それ以外の各種配合剤（例えば、酸化防止剤）の含有量は、ここでの算出基準には含まれないものとする。
【００９０】
その他の合成樹脂としては、例えば、非晶性ノルボルネン単量体開環重合体、非晶性ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物、結晶性ノルボルネン単量体付加型重合体、非晶性ノルボルネン単量体付加型重合体、低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、超低密度ポリエチレン、エチレン−エチルアクリレート共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリプロピレン、ポリスチレン、水素化ポリスチレン、ポリメチルメタクリレート、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェニレンエーテル、ポリアミド、ポリエステル、ポリカーボネート、セルローストリアセテート、ポリエーテルイミド、ポリイミド、ポリアリレート、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン等の熱可塑性樹脂が挙げられる。その他の合成樹脂は、それぞれ単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００９１】
合成樹脂材料中におけるノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の割合が前記範囲にあると、ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物が有するアルコールバリア性、水蒸気バリア性などの特性が損なわれず好ましい。
【００９２】
本発明では、合成樹脂材料に、必要に応じて、各種配合剤を添加し、樹脂組成物を調製する。樹脂組成物を調製する方法としては、例えば、ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物を、必要に応じて、酸化防止剤などの配合剤や他の合成樹脂と共に、例えば、二軸混練機等により、２００〜４００℃程度の温度にて溶融混練した後、ペレット、顆粒、または粉末とする方法が挙げられる。この樹脂組成物を用いて、容器本体を成形する。
【００９３】
燃料電池用燃料容器の容器本体は、その成形方法によって特に限定されず、例えば、射出成形法、ブロー成形法などの公知の成形方法を用いて、所望の形状の容器に形成することができる。容器本体の各部分を成形し、各部分を互いに、超音波溶着などによって接合して組み立てて形成してもよい。
【００９４】
ブロー成形法としては、例えば、ダイレクトブロー成形、インジェクションブロー成形、延伸ブロー成形、多層ブロー成形など、一般に熱可塑性樹脂のブロー成形に適用されている方法を採用することができる。これらの中でも、単層または多層の延伸ブロー成形法が好ましい。
【００９５】
延伸ブロー成形では、ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物またはノルボルネン単量体開環重合体水素添加物とその他の熱可塑性樹脂とを射出して有底のプリフォームを作製し、次いで、該プリフォームの温度を調整した後、２軸延伸ブロー成形して、単層または多層のブロー成形容器を作製する。
【００９６】
ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物のプリフォーム成形時のシリンダー温度は、好ましくは１２０〜３５０℃、より好ましくは１５０〜３００℃、特に好ましくは１６０〜２５０℃の範囲である。シリンダー温度が前記範囲内であると、熱分解を抑制しつつ適度の溶融流動性が得られ、歪の少ないブロー成形容器を得ることができる。
【００９７】
プリフォーム成形時の圧力は、通常０．５〜１００ＭＰａ、好ましくは１〜５０ＭＰａの範囲である。加圧時間は、通常、数秒から数十分程度が好ましい。射出成形型で成形されたプリフォームを射出成形型から剥離させる際の剥離時の射出成形型温度としては、（融点Ｔｍ−１５０℃）〜（Ｔｍ−１０℃）の範囲であると好ましい。剥離時の射出成形型温度がこの範囲であると、プリフォームの形状安定性の点で好ましい。
【００９８】
プリフォームの温度調整に加熱ポットなどの加熱手段を利用する場合、その設定温度は、好ましくは８０〜４００℃、より好ましくは１００〜３００℃、特に好ましくは１２０〜２００℃の範囲である。この設定温度が低すぎると、プリフォームを再加熱するのに十分機能せず、高すぎると、プリフォームやブロー成形容器の表面に黄変や焼け異物が発生するため好ましくない。加熱ポットなどの加熱手段とプリフォームとの間隔は、特に限定されないが、好ましくは１〜５０ｍｍ、より好ましくは２〜２５ｍｍ、特に好ましくは３〜１０ｍｍの範囲である。加熱手段とプリフォームとの間隔がこの範囲にあると、加熱手段とプリフォームとが接触するおそれが少なく、かつ、プリフォームの加熱が均一となるので好ましい。
【００９９】
ブロー成形時のブロー金型温度は、ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の種類により適宜選択されるが、該開環重合体水素添加物の融点をＴｍとした場合に、好ましくは（Ｔｍ−１５０℃）〜（Ｔｍ−１０℃）、より好ましくは（Ｔｍ−１３０℃）〜（Ｔｍ−１０℃）の範囲である。ブロー金型温度がこの範囲にあると、残留応力が低減し、長期保存においても、容器の寸法が安定する。プリフォーム１個当りに使用される圧縮空気または圧縮窒素の圧力（ブロー圧）は、通常０．１〜５ＭＰａ、好ましくは０．３〜３ＭＰａ、より好ましくは０．５〜１ＭＰａである。
【０１００】
これらのブロー成形条件は、ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物と他の熱可塑性樹脂との多層ブロー成形を行う場合には、他の熱可塑性樹脂のブロー成形条件を考慮して調節することが好ましい。
【０１０１】
多層プリフォームの製造工程では、複数台の射出シリンダーを有する成形機を用いて、単一のプリフォーム金型キャビティ内に、一回の型締め動作で、１つのゲートを通して溶融した各樹脂を、逐次成形法または同時成形法により共射出する。
【０１０２】
逐次成形法では、溶融した各樹脂の射出タイミングをずらして、連続的かつ交互に射出することにより、先に射出した樹脂を内外層に、後から射出した樹脂を中間層に形成した多層プリフォームを作製することができる。同時成形法では、溶融した各樹脂の射出シリンダーからの射出タイミングをずらして、先ず第１の樹脂を射出し、途中から第２の樹脂を射出して、両樹脂を同時かつ連続的に射出することにより、第１の樹脂を内外層に、第２の樹脂を中間層に形成した多層プリフォームを作製することができる。もちろん、成形条件を制御することによって、上記以外の層構成を持つ多層プリフォームを成形することもできる。
【０１０３】
ブロー成形容器は、延伸ブロー成形容器であることが好ましい。延伸ブロー成形工程では、単層または多層のプリフォームを延伸可能な温度に調整した後、ブロー成形用金型キャビティ内に挿入し、空気などの加圧流体を吹き込んで延伸ブロー成形を行う。延伸ブロー成形は、ホットパリソン方式またはコールドパリソン方式のいずれかの方式により行うことができる。
【０１０４】
延伸ブロー成形における縦方向の延伸倍率ｙは、プリフォーム首下（延伸される部分）の長さに対するブロー成形容器の首下（延伸された部分）の長さの比率であり、横方向の延伸倍率ｘとは、プリフォームの横方向の最大径に対する、容器の横方向の最大径の比率である。ここで、最大径とは、プリフォーム及びブロー成形容器の断面が円形である場合には、最大の直径であり、断面が多角形または楕円形である場合には、最大の相当直径である。
【０１０５】
縦方向の延伸倍率ｙは、好ましくは１．１〜２５、より好ましくは１．２〜１５、さらに好ましくは１．５〜１０、特に好ましくは１．８〜８である。横方向の延伸倍率ｘは、好ましくは１．１〜２５、より好ましくは１．２〜１５、より好ましくは１．５〜１０、特に好ましくは１．７〜５である。縦方向の延伸倍率ｙ及び横方向の延伸倍率ｘが上記範囲にあると、透明性に優れ、落下試験でも割れが生じ難い延伸ブロー成形容器が得られるため好ましい。ブロー成形容器の結晶化を促進するために、ブロー成形容器をアニール処理することが好ましい。
【０１０６】
ブロー成形容器の原料として用いるノルボルネン単量体開環重合体水素添加物は、融点を有する結晶性のポリマーであるので、ブロー成形容器を構成するポリマー内部に結晶部を形成し、これと非晶部とが相俟って成形容器に大きな機械的強度を与えることができ、それでいて、結晶化度が大きすぎないので、良好な透明性も発揮することができる。ブロー成形容器は、ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物を含有する合成樹脂層と、その他の熱可塑性樹脂層とを有する多層のブロー成形容器とすることができる。
【０１０７】
本発明のノルボルネン単量体開環重合体水素添加物を含有する燃料電池用燃料容器は、その容器本体がノルボルネン単量体開環重合体水素添加物を含有してなる単層構造であっても、さらに他の熱可塑性樹脂を含有してなる層を少なくとも一層有する多層構造であってもよい。本発明の燃料電池用燃料容器の容器本体が多層構造である場合、他の熱可塑性樹脂の種類を選択したり、他の熱可塑性樹脂の配置状態を工夫したりすることにより、耐油性、柔軟性、耐衝撃性などを向上させることができる。
【０１０８】
他の熱可塑性樹脂層を構成する樹脂材料としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン樹脂；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートなどの熱可塑性ポリエステル樹脂；ポリ塩化ビニリデン、エチレン−ビニルアルコール共重合体（ＥＶＯＨ）、ポリビニルアルコール、ポリアミドなどのガスバリア性樹脂；ポリメチルメタクリレート、ポリカーボネート、アイオノマー樹脂、ポリスチレン、ＡＢＳ樹脂、熱可塑性エラストマー、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリスルホン等の各種合成樹脂を挙げることができる。
【０１０９】
ポリオレフィン樹脂としては、直鎖状または分岐鎖状の高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、超高分子量ポリエチレンなどのポリエチレン系樹脂；直鎖状または分岐鎖状の高密度ポリプロピレン、低密度ポリプロピレンなどのポリプロピレン系樹脂；エチレン−プロピレン共重合体、ポリメチルペンテン、ポリブテン、ポリメチルブテン、ポリメチルヘキセン等からなる群で示されるポリオレフィン系結晶性樹脂が挙げられる。
【０１１０】
容器本体におけるノルボルネン単量体開環重合体水素添加物層の厚さは、通常、０．００５〜３０ｍｍ、好ましくは０．０１〜１０ｍｍ、より好ましくは０．０５〜５ｍｍである。ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物層の厚さがこの範囲にあるとノルボルネン単量体開環重合体水素添加物が有するアルコールバリア性、水蒸気バリア性などの特性を発揮することができるので好ましい。
【０１１１】
容器本体が多層構造である場合、その多層構成は、ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物層と他の熱可塑性樹脂層とを含むものであれば特に限定されないが、具体例としては、次のような多層構成を挙げることができる。ただし、ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物層を「ＮＢ層」、その他の熱可塑性樹脂層を「合成樹脂層」と略記する。
【０１１２】
（１）ＮＢ層／合成樹脂層
（２）ＮＢ層／合成樹脂層／ＮＢ層
（３）合成樹脂層／ＮＢ層／合成樹脂層
（４）ＮＢ層／合成樹脂層／合成樹脂層／ＮＢ層
（５）ＮＢ層／合成樹脂層／ＮＢ層／合成樹脂層
（６）ＮＢ層／合成樹脂層／ＮＢ層／合成樹脂層／ＮＢ層
（７）合成樹脂層／合成樹脂層／ＮＢ層／合成樹脂層／合成樹脂層
（８）合成樹脂層／ＮＢ層／合成樹脂層／ＮＢ層／合成樹脂層
ただし、上記多層構成は、好ましい例示であって、本発明の燃料電池用燃料容器の容器本体が多層構造である場合、これらの多層構成に限定されない。各層間には、必要に応じて接着剤層を配置することができる。
【０１１３】
本発明の燃料電池用燃料容器の容器本体には、アルミニウム箔等の金属箔、アルミニウム蒸着フィルム、金属箔と合成樹脂フィルムとのラミネートフィルム、顔料を練り込んだ合成樹脂フィルムなどの遮光性を有する層（遮光層）を設けることができる。これらの遮光層の中でも、アルミニウム箔やアルミニウム蒸着フィルムなどは、遮光性のみならず、防湿性、耐油性、非吸水性などの特性を有しており、本発明の燃料電池用燃料容器に燃料の長期保存性などの特性を付与することができる。これらの遮光層は、共射出ができない場合、ラミネート加工などにより成形後の容器に付加することができる。その具体的な層構成としては、例えば、
（１）ＮＢ層／合成樹脂層／遮光層
（２）ＮＢ層／合成樹脂層／遮光層／合成樹脂層
（３）ＮＢ層／遮光層
などが挙げられる。
【０１１４】
さらに、これらの多層を含むさらに多層の構成など、使用目的に応じて所望の多層構成を採用することができる。
【０１１５】
多層の容器本体の製造方法は、特に限定されないが、多層共押出ブロー成形、共射出延伸ブロー成形が一般的である。さらに、成形により得られた容器の表面に、樹脂フィルムに接着剤を塗布して貼り付ける方法、樹脂フィルムを熱もしくは高周波により融点以上に加熱して融着する方法、樹脂を溶解させた有機溶剤を塗布して乾燥させる方法などにより、成形後に多層化してもよい。
【０１１６】
燃料電池用燃料容器の容器本体の厚さは、通常０．０５〜３０ｍｍ、好ましくは０．1〜１５ｍｍ、より好ましくは０．３〜１０ｍｍである。容器本体の大きさは、横幅、縦幅、及び長さが、それぞれ、通常１０〜５０００ｍｍ、好ましくは２０〜２０００ｍｍである。特に、燃料容器が、容器の搾り出しにより容器内燃料を燃料電池に供給する方式に適用される場合、スクイズ性が要求されることから、容器本体の厚さは、好ましくは０．０５〜1０ｍｍ、より好ましくは０．１〜５ｍｍ、さらに好ましくは０．３〜１．５ｍｍとする。
【０１１７】
容器本体の形状は、液体燃料を貯蔵可能な形状であればよく、特に限定されない。本発明の燃料電池用燃料容器は、例えば、ノート型パソコン、携帯電話、携帯情報端末、デジタルカメラなどの小型電子機器（モバイル機器）、その他の電子機器に配置される。そのため、容器本体の形状及び大きさは、各種電子機器の収納スペースの形状と大きさなどに応じて、適宜設計することが好ましい。容器本体の形状としては、円筒状、直方状、角柱状、球状等が挙げられる。
【０１１８】
本発明のノルボルネン単量体開環重合体水素添加物層を有する容器本体は、水蒸気バリア性に優れている。ＪＩＳ  Ｋ７１２９（Ａ法）に基づいて測定した水蒸気透過度は、厚さ１ｍｍ換算で、通常、０．０４５ｇ／（ｍ2・２４ｈ）以下、好ましくは０．０３５ｇ／（ｍ2・２４ｈ）以下である。
【０１１９】
本発明のノルボルネン単量体開環重合体水素添加物層を有する容器本体は、アルコールバリア性に優れている。ＪＩＳ  Ｋ７１２６（差圧法）に基づいて測定したメタノール透過度は、厚さ１ｍｍ換算で、通常、０．０４５ｃｍ3／（ｍ2・２４ｈ・ａｔｍ）以下、好ましくは０．０３５ｃｍ3／（ｍ2・２４ｈ・ａｔｍ）以下である。
【０１２０】
本発明で用いるノルボルネン単量体開環重合体水素添加物は、透明性に優れており、例えば、厚さが３００μｍのシートを作製し、そのへイズを測定したところ、通常３５％以下、好ましくは３０％以下のヘイズ値を示す。へイズは、公知のへイズメータによって測定することができる。容器本体の厚さを１ｍｍに厚くしても、透明性が損なわれることがなく、内容物の充填状態を十分に確認することができる。
【０１２１】
本発明のノルボルネン単量体開環重合体水素添加物層を有する容器本体は、耐油性に優れており、オレイン酸６０重量部とスクワレン酸４０重量部とを混合した油を容器表面に塗布した後、容器底部から高さ３０ｍｍの側面部の点と、その点と反対側の側面部の点とが接するように指で挟んで押して、元の状態に戻す操作を繰り返し行ったところ、４００回以上、好ましくは５００回以上の繰り返し回数でも、クラックが発生し難い。
【０１２２】
本発明の燃料電池用燃料容器は、一般に、容器本体に液体燃料の流出口を設けた構造を有している。容器本体には、各種部品を固定したり、各種機能を有する部材を内臓させて、燃料電池用燃料容器とすることができる。各種部材は、本発明で使用するノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の成形物であってもよいが、他の合成樹脂など他の材質から形成されたものであってもよい。
【０１２３】
図１に、本発明の燃料電池用燃料容器の一例の断面図を示す。燃料電池用燃料容器１０は、ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物から形成された容器本体１１に、流出口１２が形成されている。流出口１２は、流出用ノズル１３の先端部に設けられている。流出用ノズルは、容器本体１１と一体成形したものであっても、別途成形した部品を固定したものであってもよい。流出用ノズルには、逆支弁を設けてもよい。容器本体の内部には、スペーサー１９を配置して、強度を補強することができる。スペーサー１９は、容器本体と一体成形するか、成形後に配置する。
【０１２４】
容器本体１１内に貯蔵されている液体燃料１６は、重力方式、吸引方式、噴射方式などの各種方式により燃料電池に供給される。噴射方式では、容器本体１１内に液体燃料と共に圧縮流体による噴射材を注入し、これらを加圧状態で収容する。燃料容器１０を燃料電池に取り付けたとき、流出口が開口して燃料電池と連通し、液体燃料が燃料電池に供給される。
【０１２５】
上記以外の供給方式として、流出口１２からの液体燃料の流出に応じて、他の流体を容器本体の内部に導入する導入手段を設ける方式がある。この方式では、燃料電池の作動によって生成する水または二酸化炭素を他の流体として容器本体内に導入し、その圧力によって、液体燃料を流出口から押出して燃料電池に供給する。
【０１２６】
例えば、図１に示すように、流体導入手段（例えば、パイプ）１５の流体導入口１４から、燃料電池の作動によって生成する水を容器本体１１内に導入する。容器本体には、水を吸収して膨潤する膨潤体１７が充填されている。この膨潤体１７と液体燃料１６との間には、高粘性液体１８を充填しておく。流体導入口１４から流体導入手段１５を通って燃料電池の作動によって生成する水が膨潤体１７に達すると、膨潤体が膨潤して体積が増大し、それによって、液体燃料１６が流出口１２から押出される。高粘性液体１８を充填すると、燃料容器ののし性が変化しても、容器本体１１と高粘性液体１８により液体燃料１６を覆うことができるため、液体燃料中に気泡が混入するのを防ぐことができる。
【０１２７】
膨潤体としては、パルプ、繊維、織物などに水溶性接着剤を添加し圧縮した圧縮体が挙げられる。高粘性液体としては、液体燃料よりも高い粘度を有する液体であって、例えば、ポリブテン、流動パラフィン、スピンドル油などの鉱油類；ジメチルシリコーン、メチルフェニルシリコーンなどのシリコーンオイル類；などが挙げられる。
【０１２８】
容器本体１１内には、液体燃料を吸収する吸収体（図示せず）を充填しておくことができる。膨潤体１７が水を吸収して膨潤すると、液体燃料を吸収している吸収体が圧縮されて、液体燃料が流出口から供給される。吸収体としては、撥油性の多孔質体を挙げることができる。吸収体は、図１に示す容器本体の流出口１２に近い箇所に配置することが好ましい。
【０１２９】
図２には、図１に示す燃料容器の外観図を示す。本発明の燃料電池用燃料容器は、図１及び２に示す構造のものに限定されず、例えば、前記特許文献１及び２に示されている構造の燃料容器など任意の構造のものであってもよい。
【０１３０】
本発明の燃料電池用燃料容器に貯蔵される液体燃料は、水素原子を含む化合物であり、例えば、メタノール、エタノールなどのアルコール類；メタノール水溶液、エタノール水溶液などのアルコール水溶液；などである。直接メタノール型燃料電池では、液体燃料として、メタノール水溶液が用いられている。
【実施例】
【０１３１】
以下、本発明について、実施例及び比較例を挙げて、より具体的に説明する。本発明は、これらの実施例のみに限定されるものではない。以下の実施例及び比較例において、部及び％は、特に断りがない限り、重量基準である。以下の実施例及び比較例において、各種物性の測定法は、次のとおりである。
【０１３２】
（１）ノルボルネン単量体開環重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）及び数平均分子量（Ｍｎ）は、トルエンを溶離液とするゲルパーミエーションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）による標準ポリスチレン換算値として測定した。
【０１３３】
測定装置としては、東ソー社製ＧＰＣ−８０２０シリーズ（ＤＰ８０２０、ＳＤ８０２２、ＡＳ８０２０、ＣＯ８０２０、ＲＩ８０２０）を用いた。標準ポリスチレンとしては、東ソー社製の標準ポリスチレン、Ｍｗ＝５００、２６３０、１０２００、３７９００、９６４００、４２７０００、１０９００００、５４８００００の計８点を用いた。
【０１３４】
サンプルは、サンプル濃度１ｍｇ／ｍｌになるように、測定試料をトルエンに溶解後、カートリッジフィルター（孔径０．５μｍの多孔質ポリテトラフルオロエチレン製フィルター）でろ過して調製した。
【０１３５】
測定は、カラムとして東ソー社製ＴＳＫｇｅｌ  ＧＭＨＨＲ・Ｈを２本直列に繋いで用い、流速１．０ｍｌ／ｍｉｎ、サンプル注入量１００μｍｌ、カラム温度４０℃の条件で行った。
【０１３６】
（２）ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の重量平均分子量（Ｍｗ）及び数平均分子量（Ｍｎ）は、１，２，４−トリクロロベンゼンを溶離液とするゲルパーミエーションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）による標準ポリスチレン換算値として１４０℃において測定した。測定装置としては、東ソー社製ＨＬＣ８１２１ＧＰＣ／ＨＴを用いた。
【０１３７】
標準ポリスチレンとしては、東ソー社製標準ポリスチレン、Ｍｗ＝９８８、２５８０、５９１０、９０１０、１８０００、３７７００、９５９００、１８６０００、３５１０００、８８９０００、１０５００００、２７７００００、５１１００００、７７９００００、２０００００００の計１６点を用いた。
【０１３８】
サンプルは、サンプル濃度１ｍｇ／ｍｌになるように、１４０℃にて測定試料を１，２，４−トリクロロベンゼンに加熱溶解させて調製した。
【０１３９】
測定は、カラムとして東ソー社製ＴＳＫｇｅｌ  ＧＭＨＨＲ・Ｈ（２０）ＨＴを３本直列に繋いで用い、流速１．０ｍｌ／ｍｉｎ、サンプル注入量３００μｍｌ、カラム温度１４０℃の条件で行った。
【０１４０】
（３）ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の水素添加率は、溶媒として重クロロホルムを用いて、1Ｈ−ＮＭＲにより測定した。
【０１４１】
（４）ノルボルネン単量体開環重合体水素添加物の異性化率は、溶媒として重クロロホルムを用い、13Ｃ−ＮＭＲにより測定した３１．８ｐｐｍ及び３３．０ｐｐｍのピーク値から、式〔（３３．０ｐｐｍピーク積分値）／（３１．８ｐｐｍピーク積分値＋３３．０ｐｐｍピーク積分値）〕×１００により算出した。
【０１４２】
３１．８ｐｐｍのピークは、開環重合体水素添加物中の２−ノルボルネン由来の繰り返し単位のシス体由来のものであり、３３．０ｐｐｍのピークは、開環重合体水素添加物の２−ノルボルネン由来の繰り返し単位のトランス体由来のものである。
【０１４３】
（５）融点Ｔｍは、示差走査熱量分析計（ＤＳＣ６２２０ＳＩＩ、ナノテクノロジー社製）を用いて、ＪＩＳ  Ｋ７１２１に基づき、試料を融点より３０℃以上に加熱した後、冷却速度−１０℃／分で室温まで冷却し、その後、昇温速度１０℃／分で昇温する過程で測定した。
【０１４４】
（６）ガラス転移温度Ｔｇは、示差走査熱量分析計（ＤＳＣ６２２０ＳＩＩ、ナノテクノロジー社製）を用いて、ＪＩＳ  Ｋ６９１１に基づいて測定した。
【０１４５】
（７）水蒸気バリア性評価試験は、ＪＩＳ  Ｋ７１２９（Ａ法）に基づいて温度４０℃、湿度９０％ＲＨの条件下の水蒸気透過度を水蒸気透過度テスター（Ｌ８０−５０００型、ＬＹＳＳＹ社製）で測定した。水蒸気透過度（ｇ／（ｍ2・２４ｈ））が小さいほど、水蒸気バリア性が良好であることを示す。
【０１４６】
（８）メタノールバリア性評価試験は、ＪＩＳ  Ｋ７１２６Ａ法（差圧法）に基づいて、温度５０℃、セル圧力差７６ｃｍＨｇの条件下のメタノール透過度をメタノール透過度測定装置（ＧＴＲ−ＶＯＣ、ＧＴＲテック社製）で測定した。メタノール透過度（ｃｍ3／（ｍ2・２４ｈ・ａｔｍ））が小さいほど、メタノールバリア性が良好であることを示す。
【０１４７】
（９）耐油性・機械的強度試験は、オレイン酸６０重量部とスクワレン酸４０重量部とを混合した油を容器表面に塗布した後、容器底部から高さ３０ｍｍの側面部の点と、その点と反対側の側面部の点とが接するように指で挟んで押して、元の状態に戻す操作を５００回まで繰り返し行い、容器の状態を目視にて観察し、以下の基準で評価した。
【０１４８】
Ａ：前記操作を５００回繰り返してもクラックの発生がない、
Ｂ：前記操作の繰り返し回数が４００回以上５００回未満でクラックが発生、
Ｃ：前記操作の繰り返し回数が３００回以上４００回未満でクラックが発生、
Ｄ：前記操作の繰り返し回数が２００回以上３００回未満でクラックが発生、
Ｅ：前記操作の繰り返し回数が２００回未満でクラックが発生。
【０１４９】
[製造例１]
（開環重合）
窒素雰囲気下、脱水したシクロヘキサン５００重量部に、１−ヘキセン０．５５重量部、ジイソプロピルエーテル０．３０重量部、トリイソブチルアルミニウム０．２０重量部、イソブチルアルコール０．０７５重量部を室温で反応器に入れ混合した後、５５℃に保ちながら、２−ノルボルネン（以下、「２−ＮＢ」と略すことがある。）２５０重量部及び六塩化タングステン１．０重量％トルエン溶液１５重量部を２時間かけて連続的に添加し、開環重合を行った。得られた開環重合体（Ａ）の重量平均分子量Ｍｗは、８３，０００、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎは１．８であった。
【０１５０】
（水素添加反応）
上記で得られた開環重合体（Ａ）を含む重合反応液を耐圧の水素化反応器に移送し、珪藻土担持ニッケル触媒（日産ズードヘミー社製；Ｔ８４００、ニッケル担持率５８重量％）０．５重量部を加え、１６０℃、水素圧４．５ＭＰａで６時間反応させた。この溶液を、珪藻土をろ過助剤としてステンレス製金網を備えたろ過器によりろ過し、触媒を除去した。
【０１５１】
得られた反応溶液を３０００重量部のイソプロピルアルコール中に撹拌下に注いで水素添加物を沈殿させ、ろ別して回収した。さらに、アセトン５００重量部で洗浄した後、０．１３×１０3Ｐａ以下、１００℃に設定した減圧乾燥器中で４８時間乾燥し、開環重合体水素添加物（Ａ1）１９０重量部を得た。
【０１５２】
（重合体物性）
得られた開環重合体水素添加物（Ａ1）の水素添加率は９９．９％、重量平均分子量（Ｍｗ）は８２，２００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２．９、異性化率は５％、融点は１４０℃であった。
【０１５３】
（樹脂組成物の調製）
開環重合体水素添加物（Ａ1）１００重量部に酸化防止剤（チバガイギー社製；イルガノックス１０１０、テトラキス〔メチレン-３-（３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕メタン）０．１重量部を加え、２軸混練機（ＴＥＭ３５、東芝機械社製）で混練し、ペレット化して、樹脂組成物（Ａ2）を得た。結果を表１に示す。
【０１５４】
[製造例２]
（開環共重合及び水素添加反応）
製造例１において、モノマーを２−ノルボルネン２４０重量部とジシクロペンダジエン（以下、「ＤＣＰ」と略すことがある。）１０重量部とし、１−ヘキセン０．５５重量部、ジイソプロピルエーテル０．４０重量部、トリイソブチルアルミニウム０．２７重量部、イソブチルアルコール０．１０重量部、六塩化タングステン１．０重量％トルエン溶液２０重量部とした以外は製造例１と同様にして、開環重合を行った。得られた開環重合体（Ｂ）の重量平均分子量Ｍｗは、８３，０００で、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、２．７であった。重合転化率は、ほぼ１００％であった。その後、製造例１と同様にして、水素添加反応を行い、開環共重合体水素添加物（Ｂ1）１９０重量部を得た。得られた開環共重合体水素添加物（Ｂ1）の水素添加率は９９．９％、重量平均分子量Ｍｗは８１，３００、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎは３．８、異性化率は９％、融点は１３４℃であった。
【０１５５】
（樹脂組成物の調製）
製造例１において、開環重合体水素添加物（Ａ1）の代わりに開環共重合体水素添加物（Ｂ1）を用いたこと以外は、製造例１と同様にして、樹脂組成物（Ｂ2）を得た。結果を表１に示す。
【０１５６】
[製造例３]
（開環共重合及び水素添加反応）
製造例１において、モノマーを、２−ノルボルネン２４５重量部とメチルノルボルネン（以下、「ＭＮＢ」と略すことがある。）５重量部とし、１−ヘキセン０．４０重量部、ジイソプロピルエーテル０．３１重量部、トリイソブチルアルミニウム０．２０重量部、イソブチルアルコール０．０８重量部、六塩化タングステン１．０重量％トルエン溶液１５重量部とした以外は製造例１と同様にして、開環共重合を行った。重合転化率は、ほぼ１００％であった。得られた開環共重合体（Ｃ）の重量平均分子量Ｍｗは、１０３，０００で、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、１．９であった。その後、製造例１と同様にして、水素添加反応を行い、開環共重合体水素添加物（Ｃ1）１９０重量部を得た。
【０１５７】
（重合体物性）
得られた開環共重合体水素添加物（Ｃ1）の水素化率は９９．９％、重量平均分子量Ｍｗは１００，０００、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎは２．９、異性化率は８％、融点は１３６℃であった。
【０１５８】
（樹脂組成物の調製）
製造例１において、開環重合体水素添加物（Ａ1）の代わりに開環共重合体水素添加物（Ｃ1）を用いたこと以外は、製造例１と同様にして、樹脂組成物（Ｃ2）を得た。結果を表１に示す。
【０１５９】
[製造例４]
（開環共重合及び水素添加反応）
製造例１において、用いるモノマーを、２−ノルボルネン２２７．５重量部とメチルノルボルネン２２．５重量部とし、１−ヘキセン０．４重量部、ジイソプロピルエーテル０．４０重量部、トリイソブチルアルミニウム０．２７重量部、イソブチルアルコール０．１０重量部、六塩化タングステン１．０重量％トルエン溶液２０重量部とした以外は製造例１と同様にして、開環共重合を行った。重合転化率は、ほぼ１００％であった。得られた開環重合体（Ｄ）の重量平均分子量Ｍｗは、１０１，０００で、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎは、２．８であった。その後、製造例１と同様にして、水素添加反応を行い、開環共重合体水素添加物（Ｄ1）を得た。
【０１６０】
（重合体物性）
得られた開環共重合体水素添加物（Ｄ1）の水素化率は９９．９％、重量平均分子量Ｍｗは９８，８００、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎは３．８、異性化率は７％、融点は１１４℃であった。
【０１６１】
（樹脂組成物の調製）
製造例１において、開環重合体水素添加物（Ａ1）の代わりに開環共重合体水素添加物（Ｄ1）を用いたこと以外は、製造例１と同様にして、樹脂組成物（Ｄ2）を得た。結果を表１に示す。
【０１６２】
[製造例５]
（開環共重合）
窒素雰囲気下、攪拌機付きオートクレーブに、７０重量％の２−ノルボルネンのトルエン溶液３３．４重量部、ジシクロペンタジエン２．８６重量部、１−ヘキセン０．０２０重量部、シクロヘキサン４９．３重量部を加えて攪拌した。続いてビス（トリシクロヘキシルフォスフィン）ベンジリジンルテニウム（ＩＶ）ジクロリド０．０２３重量部を８．６重量部のトルエンに溶解した溶液を加えて、６０℃にて３０分間反応させた。重合転化率は、ほぼ１００％であった。得られた開環重合体（Ｅ）の重量平均分子量Ｍｗは、８１，０００で、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎは、３．６であった。
【０１６３】
（水素添加反応）
上記で得た重合溶液にエチルビニルエーテル０．０２０重量部を加えて攪拌した後、水素圧力１．０ＭＰａ、１５０℃で２０時間水素化反応を行った。その後、室温まで冷却させ、活性炭粉末０．５重量部をシクロヘキサン１０重量部に懸濁させた溶液を添加し、水素圧力１．０ＭＰａ、１５０℃で２時間反応させた。次いで、反応液を孔径０．２μｍのフィルターでろ過し、活性炭粉末を除去した。反応溶液を大量のイソプロパノールに注いでポリマーを完全に析出させ、ろ別して回収した。さらに、アセトンで洗浄した後、０．１３×１０3Ｐａ以下、１００℃に設定した減圧乾燥器中で４８時間乾燥し、開環共重合体水素添加物（Ｅ1）を得た。
【０１６４】
（重合体物性）
得られた開環共重合体水素添加物（Ｅ1）の水素添加率は９９．９％、重量平均分子量Ｍｗは８５，０００、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎは３．９、異性化率は０％、融点は１０１℃であった。
【０１６５】
（樹脂組成物の調製）
製造例１において、開環重合体水素添加物（Ａ1）の代わりに開環共重合体水素添加物（Ｅ1）を用いたこと以外は、製造例１と同様にして、樹脂組成物（Ｅ2）を得た。結果を表１に示す。
【０１６６】
[製造例６]
（開環重合）
窒素雰囲気下、攪拌機付きオートクレーブに、タングステン（フェニルイミド）テトラクロリド・ジエチルエーテル１．１重量部とシクロヘキサン１８．５重量部を添加した。さらにジエチルアルミニウムエトキシド０．８７重量部をヘキサン９．２６重量部に溶解した溶液を添加して、室温にて３０分攪拌した。得られた混合物に、ジシクロペンタジエン１３９重量部、１−ヘキセン０．３３重量部を添加し、５０℃で３時間重合反応を行なった。得られた開環重合体（Ｆ）の重量平均分子量（Ｍｗ）は、７８，０００で、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、３．５であった。
【０１６７】
（水素添加反応）
上記で得られた重合溶液にビス（トリシクロヘキシルホスフィン）ベンジリジンルテニウム（ＩＶ）ジクロリド０．８７重量部及びエチルビニルエーテル２０．４重量部をシクロヘキサン６５０重量部に溶解した水素化触媒溶液を添加し、水素圧１．０ＭＰａ、１６０℃で２０時間水素化反応を行った。反応溶液を大量のイソプロパノールに注いでポリマーを完全に析出させ、ろ別して回収した。さらに、アセトン５００重量部で洗浄した後、０．１３×１０3Ｐａ以下、１００℃に設定した減圧乾燥器中で４８時間乾燥し、開環重合体水素添加物（Ｆ1）を１３０重量部得た。
【０１６８】
得られた開環重合体水素添加物（Ｆ1）は、ＧＰＣの溶剤に溶解せず、分子量の測定はできなかった。また、その融点は、２７３℃であった。
【０１６９】
（樹脂組成物の調製）
製造例１において、開環重合体水素添加物（Ａ1）の代わりに開環重合体水素添加物（Ｆ1）を用いたこと以外は、製造例１と同様にして、樹脂組成物（Ｆ2）を得た。結果を表１に示す。
【０１７０】
[製造例７]
（開環共重合及び水素添加反応）
製造例１において、２−ノルボルネンの代わりに、メチルテトラシクロドデセン（以降「ＭＴＤ」と略すことがある。）２００重量部及びジシクロペンタジエン５０重量部を用い、１−ヘキセン０．４０重量部とした以外は製造例１と同様にして、開環重合を行った。得られた開環共重合体（Ｇ）の重量平均分子量Ｍｗは、５６，０００で、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎは、３．７であった。その後、珪藻土担持ニッケル触媒を３重量部とした以外は製造例１と同様にして、水素添加反応を行い、開環共重合体水素添加物（Ｇ1）を得た。
【０１７１】
（重合体物性）
得られた開環共重合体水素添加物（Ｇ1）の水素添加率は９９．９％、重量平均分子量Ｍｗは、５５，０００、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎは２．９、ガラス転移温度は１４０℃であった。開環共重合体水素添加物（Ｇ1）の融点は、観察されなかった。したがって、該開環共重合体水素添加物（Ｇ1）は、非晶性ポリマーである。
【０１７２】
（樹脂組成物の調製）
製造例１において、開環重合体水素添加物（Ａ1）の代わりに開環共重合体水素添加物（Ｇ1）を用いたこと以外は、製造例１と同様にして、樹脂組成物（Ｇ2）を得た。結果を表１に示す。
【０１７３】
【表１】
2008112677.tif 000004
【０１７４】
［実施例１］
樹脂組成物（Ａ2）を、延伸ブロー成形機（日精エーエスビー機械社製）を用いて、シリンダー温度２００℃、射出金型温度６０℃で射出成形してプリフォームを作製し、次いで、加熱ポット温度１５０℃、ブロー圧０．５ＭＰａ、ブロー金型温度６０℃でブロー成形し、縦方向の延伸倍率（ｙ）２．３倍、横方向の延伸倍率（ｘ）２．１倍、直径２０ｍｍ×高さ９０ｍｍ（厚さ１ｍｍ）の円筒形の容器（Ａ3）を作成した。
【０１７５】
容器の底部から高さ４５ｍｍの側面部の点を中心点として、左右２５ｍｍ幅、上下４０ｍｍ幅となるように、容器（Ａ3）から側面部を切断し、横５０ｍｍ×高さ８０ｍｍ×厚さ１ｍｍのシート（Ａ4）を得た。得られたシート（Ａ4）の水蒸気透過度とメタノール透過度を測定した。また、容器（Ａ3）の耐油性・機械的特性を評価した。結果を表２に示す。
【０１７６】
容器（Ａ3）に、メタノール６０重量％と水４０重量％とからなる燃料電池用の液体燃料を封入し、５０℃の恒温槽中に１ヶ月間放置した。容器は、透明なまま保持され、液体燃料の漏れは無かった。
【０１７７】
［実施例２］
実施例１において、樹脂組成物（Ａ2）の代わりに樹脂組成物（Ｂ2）を用いた以外は実施例１と同様にして、容器（Ｂ3）、及びシート（Ｂ4）を得た。
【０１７８】
得られた容器（Ｂ3）、及びシート（Ｂ4）を用い、水蒸気透過度、メタノール透過度、及び耐油性・機械的特性を測定した。結果を表２に示す。
【０１７９】
実施例１において、容器（Ａ3）の代わりに容器（Ｂ3）にした以外は実施例１と同様にして耐燃料電池用燃料性を評価したが、容器は透明なまま保持され、液体燃料の漏れは無かった。
【０１８０】
［実施例３］
実施例１において、樹脂組成物（Ａ2）の代わりに樹脂組成物（Ｃ2）を用いた以外は実施例１と同様にして、容器（Ｃ3）、及びシート（Ｃ4）を得た。
【０１８１】
得られた容器（Ｃ3）、及びシート（Ｃ4）を用い、水蒸気透過度、メタノール透過度、及び耐油性・機械的特性を測定した。結果を表２に示す。
【０１８２】
実施例１において、容器（Ａ3）の代わりに容器（Ｃ3）にした以外は実施例１と同様にして耐燃料電池用燃料性を評価したが、容器は透明なまま保持され、液体燃料の漏れは無かった。
【０１８３】
［実施例４］
実施例１において、樹脂組成物（Ａ2）の代わりに樹脂組成物（Ｄ2）を用い、シリンダー温度１９０℃、射出金型温度５０℃で射出成形し、加熱ポット温度１３０℃、にした以外は実施例１と同様にして、容器（Ｄ3）、及びシート（Ｄ4）を得た。
【０１８４】
得られた容器（Ｄ3）、及びシート（Ｄ4）を用い、水蒸気バリア性、メタノール透過性、及び耐油性・機械的特性を測定した。結果を表２に示す。
【０１８５】
実施例１において、容器（Ａ3）の代わりに容器（Ｄ3）にした以外は実施例１と同様にして耐燃料電池用燃料性を評価したが、容器は透明なまま保持され、液体燃料の漏れは無かった。
【０１８６】
［比較例１］
実施例１において、樹脂組成物（Ａ2）の代わりに樹脂組成物（Ｅ2）を用い、シリンダー温度１８０℃、射出金型温度４０℃で射出成形し、加熱ポット温度１２０℃にした以外は実施例１と同様にして、容器（Ｅ3）、及びシート（Ｅ4）を得た。
【０１８７】
得られた容器（Ｅ3）、及びシート（Ｅ4）を用い、水蒸気透過度、メタノール透過度、及び耐油性・機械的特性を測定した。結果を表２に示す。
【０１８８】
実施例１において、容器（Ａ3）の代わりに容器（Ｅ3）にした以外は実施例１と同様にして耐燃料電池用燃料性を評価したが、容器は透明なまま保持され、液体燃料の漏れは無かった。
【０１８９】
［比較例２］
実施例１において、樹脂組成物（Ａ2）の代わりに樹脂組成物（Ｆ2）を用い、シリンダー温度２９０℃、射出金型温度１４０℃で射出成形し、加熱ポット温度３００℃にした以外は実施例１と同様にして、容器（Ｆ3）、及びシート（Ｆ4）を得た。
【０１９０】
得られた容器（Ｆ3）、及びシート（Ｆ4）を用い、水蒸気透過度、メタノール透過度、及び耐油性・機械的特性を測定した。結果を表２に示す。
【０１９１】
実施例１において、容器（Ａ3）の代わりに容器（Ｆ3）にした以外は実施例１と同様にして耐燃料電池用燃料性を評価したが、容器は透明なまま保持され、液体燃料の漏れは無かった。
【０１９２】
［比較例３］
実施例１において、樹脂組成物（Ａ2）の代わりに樹脂組成物（Ｇ2）を用い、シリンダー温度２７０℃、射出金型温度８０℃で射出成形し、加熱ポット温度２５０℃、にした以外は実施例１と同様にして、容器（Ｇ3）、及びシート（Ｇ4）を得た。
【０１９３】
得られた容器（Ｇ3）、及びシート（Ｇ4）を用い、水蒸気バリア性、メタノール透過性、及び耐油性・機械的特性を測定した。結果を表２に示す。
【０１９４】
実施例１において、容器（Ａ3）の代わりに容器（Ｇ3）にした以外は実施例１と同様にして耐燃料電池用燃料性を評価したが、容器は透明なまま保持され、液体燃料の漏れは無かった。
【０１９５】
【表２】
2008112677.tif 000005
【０１９６】
＜考察＞
本発明の燃料電池用燃料容器（実施例１〜４）は、メタノール透過度及び水蒸気透過度が極めて小さく、アルコールバリア性と水蒸気バリア性に優れている。本発明の燃料電池用燃料容器（実施例１〜４）は、メタノール６０重量％と水４０重量％とからなる燃料電池用の液体燃料を封入し、５０℃の恒温槽中に１ヶ月間放置したところ、透明なまま保持され、液体燃料の漏れは無く、耐アルコール性が良好である。
【０１９７】
これに対して、その他のノルボルネン単量体の共重合割合が１０重量％を超え、融点が低いノルボルネン単量体開環共重合体水素添加物を用いて得られた燃料容器（比較例１）は、アルコールバリア性及び水蒸気バリア性が不十分であり、耐油性・機械的特性試験の結果も不十分なものであった。
【０１９８】
ジシクロペンタジエン開環重合体水素添加物は、溶媒に対する溶解性が悪く精製が困難であることに加えて、高融点であるため成形が困難である。ジシクロペンタジエン開環重合体水素添加物を用いて得られた燃料容器（比較例２）は、アルコールバリア性及び水蒸気バリア性が十分ではなく、耐油性・機械的特性試験の結果も不満足なものであった。
【０１９９】
メチルテトラシクロドデセンとジシクロペンタジエンとの開環共重合体水素添加物は、融点を示さない非晶性のポリマーである。この開環重合体水素添加物を用いて得られた燃料容器（比較例３）は、アルコールバリア性及び水蒸気バリア性が不十分であり、耐油性・機械的特性試験の結果も不満足なものであった。
【産業上の利用可能性】
【０２００】
本発明の燃料電池用燃料容器は、ノート型パソコン、携帯電話、携帯情報端末、デジタルカメラ、ＰＤＡ（Ｐｅｒｓｏｎａｌ  Ｄｉｇｉｔａｌ  Ａｓｓｉｓｔａｎｃｅ）などの小型電子機器（モバイル機器）やその他の電子機器などにおいて、液体燃料を用いた燃料電池の燃料容器として利用することができる。
【図面の簡単な説明】
【０２０１】
【図１】図１は、燃料電池用燃料容器の一例を示す断面図である。
【図２】図１の燃料電池用燃料容器の外観図である。
【符号の説明】
【０２０２】
１０  燃料電池用燃料容器
１１  容器本体
１２  流出口
１３  流出用ノズル
１４  他の流体の導入口
１５  他の流体の導入手段
１６  液体燃料
１７  膨潤体
１８  高粘性液体
１９  スペーサー
【図１】
2008112677.tif 000006
【図２】
2008112677.tif 000007