(57)【要約】【課題】  リサイクル性に優れ、高性能な磁石粉およびボンド磁石を作製できるようにする。【解決手段】  本発明の磁石粉の製造方法は、希土類磁石を含む原料を溶解し、溶解した金属溶湯を急冷させて金属薄帯または金属粉を作製し、金属薄帯または金属粉を粉砕してなるものであり、原料はＲ−Ｔ−Ｂ系の希土類焼結磁石と鉄基合金からなり、金属薄帯または金属粉の粉砕は、水素雰囲気中で水素化物を形成させた後、脱水素化してなるものである。【選択図】    図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
希土類磁石を含む原料を溶解し、前記溶解した金属溶湯を急冷させて金属薄帯または金属粉を作製し、前記金属薄帯または金属粉を粉砕してなる磁石粉の製造方法において、
前記原料はＲ−Ｔ−Ｂ系の希土類焼結磁石と鉄基合金からなり、前記金属薄帯または金属粉を水素雰囲気中で水素化物を形成後、脱水素化して、平均粒径１００ｎｍ未満で構成粒子の２０質量％以上はＲｘＴｙで表される正方晶、六方晶あるいは菱面体晶構造をもつ合金粉に調整することを特徴とする磁石粉の製造方法。ただし、希土類ＲはＬａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、ＬｕおよびＹの中から選ばれた１種以上の元素、遷移元素ＴはＦｅ、ＣｏおよびＮｉの中から選ばれた１種以上の元素。
【請求項２】
前記鉄基合金は、ケイ素鋼板、シリコン鉄、ヨーク材用軟鉄の少なくとも１種であることを特徴とする請求項１記載の磁石粉の製造方法。
【請求項３】
前記金属溶湯の急冷は、周速１０ｍ／ｓ以上の回転物へ溶湯を噴射することにより行い、前記水素雰囲気は水素圧力を０．５ＭＰａ以上にすることを特徴とする請求項１記載の磁石粉の製造方法。
【請求項４】
希土類磁石を含む原料を溶解し、前記溶解した金属溶湯を急冷させて金属薄帯または金属粉を作製し、この金属薄帯または金属粉を粉砕してなる磁石粉において、
前記原料はＲ−Ｔ−Ｂ系の希土類焼結磁石と鉄基合金からなり、かつ構成粒子の２０質量％以上はＲｘＴｙで表される正方晶、六方晶あるいは菱面体晶の構造をもつ合金粉で、かつ平均粒径を１００ｎｍ未満に調整されたことを特徴とする磁石粉。
ただし、希土類ＲはＬａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、ＬｕおよびＹの中から選ばれた１種以上の元素と、Ｆｅ、ＣｏおよびＮｉの遷移元素Ｔの中から選ばれた１種以上の元素を含む
【請求項５】
前記希土類Ｒは、Ｄｙを０．１質量％以上含み、かつ、前記Ｓｉを０．１質量％以上含むことを特徴とする請求項４記載の磁石粉。
【請求項６】
請求項４または５に記載の磁石粉と、樹脂とを混練後、成形したことを特徴とするボンド磁石。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、その原料として焼結希土類磁石および鉄基合金を用いることによりリサイクル性があり、なおかつ従来と比較して磁気特性が高くかつ安定した磁石粉、およびこの磁石粉により作製されるボンド磁石およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ボンド磁石は、焼結磁石に比べ成形性に優れており、複雑な形状の成形や一体成形が可能で、割れ欠けに強く、寸法精度が良好なことから、特に注目され、工業的な利用範囲が広がっている。このボンド磁石は上記性能の優位な点においてだけでなく、この磁気特性を決定する磁石粉の作製において、原料のリサイクル性のよさが注目されている。特に焼結Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石においては、そこに含有されている微量添加物Ｄｙの希少性から、この原料のリサイクルといった観点からも注目されている。（例えば、特許文献１参照）。
【特許文献１】特開２００２−３６７８２０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
しかしながら、従来の焼結Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ磁石を原料とした磁石粉の特性は、その原料である焼結Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ磁石との比較ではやむを得ないとしても、通常のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ磁石粉末に比べても保磁力や残留飽和磁化といった磁気特性が劣るという問題点があった。
本発明はこのような問題点に鑑みてなされたものであり、保磁力が高く、あるいは、保磁力と磁化のバランスの調整が容易で、かつリサイクル性の高い磁石粉およびこの磁石粉を用いたボンド磁石を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００４】
上記問題を解決するため、本発明は、次のように構成したものである。
請求項１に記載の発明は、希土類磁石を含む原料を溶解し、前記溶解した金属溶湯を急冷させて金属薄帯または金属粉を作製し、前記金属薄帯または金属粉を粉砕してなる磁石粉の製造方法において、前記原料はＲ−Ｔ−Ｂ系の希土類焼結磁石と鉄基合金からなり、前記金属薄帯または金属粉の粉砕を水素雰囲気中で水素化物を形成後、脱水素化して、平均粒径１００ｎｍ未満で構成粒子の２０質量％以上はＲｘＴｙで表される正方晶、六方晶あるいは菱面体晶構造をもつ合金粉に調整するもである。ただし、希土類ＲはＬａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、ＬｕおよびＹの中から選ばれた１種以上の元素、遷移元素ＴはＦｅ、ＣｏおよびＮｉの中から選ばれた１種以上の元素。
請求項２に記載の発明は、前記鉄基合金をケイ素鋼板、シリコン鉄、ヨーク材用軟鉄の少なくとも１種としたものである。
請求項３に記載の発明は、前記金属溶湯の急冷を、周速１０ｍ／ｓ以上の回転物へ溶湯を噴射することにより行い、前記水素雰囲気の水素圧力を０．５ＭＰａ以上にするものである。
請求項４に記載の発明は、希土類磁石を含む原料を溶解し、前記溶解した金属溶湯を急冷させて金属薄帯または金属粉を作製し、この金属薄帯または金属粉を粉砕してなる磁石粉において、前記原料はＲ−Ｔ−Ｂ系の希土類焼結磁石と鉄基合金からなり、かつ構成粒子の２０質量％以上はＲｘＴｙで表される正方晶、六方晶あるいは菱面体晶の構造をもつ合金粉で、かつ平均粒径を１００ｎｍ未満に調整されたものである。
ただし、希土類ＲはＬａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、ＬｕおよびＹの中から選ばれた１種以上の元素と、Ｆｅ、ＣｏおよびＮｉの遷移元素Ｔの中から選ばれた１種以上の元素を含む
請求項５に記載の発明は、前記希土類ＲがＤｙを０．１質量％以上含み、かつ、前記Ｓｉを０．１質量％以上含むものである。
請求項６に記載の発明は、上記磁石粉と樹脂とを混練後、成形したボンド磁石である。
【発明の効果】
【０００５】
請求項１、２、４に記載の発明によると、希土類焼結磁石と鉄基合金とを原料として磁石粉を作製することができ、リサイクル性を向上させることができる。
請求項３に記載の発明によると、安定した磁気特性を得ることができる
請求項５に記載の発明によると、上記鉄基合金として珪素鋼板を使用するため、さらにリサイクル性が向上することができる。
請求項６に記載の発明によると、作製された磁石粉を電気機器に容易に利用することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００６】
以下、本発明の実施の形態について具体的に説明する。
【実施例１】
【０００７】
本発明の第１の実施例について図１の工程に従って述べる。本実施例は、平均粒径９０ｎｍのＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ型正方晶構造を持ち、全体の５０質量％程度を含む粉末を作製する方法である。
(１)原料の調整
原料は、焼結希土類磁石として市販のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ焼結磁石と、鉄基合金として３質量％Ｓｉ−Ｆｅ電磁鋼板を用いた。焼結磁石はエネルギ積が３２０Ｊ／ｍ３でありこれを数ｍｍ程度の粒となるように機械的に粉砕したものである。電磁鋼板は面積が数ｍｍ２となるように切断している。
(２)原料の溶解
上記焼結磁石を質量比９０％に対し、上記電磁鋼板を質量比１０％となるように調整し、石英ノズルに挿入した後高周波加熱炉に設置し、加熱炉を１４００度に加熱すると、これら焼結磁石と電磁鋼板が溶融することを確認した。  
(３)液体金属の急冷
この高周波加熱炉の下方には最大周速５０ｍ／ｓで回転可能な銅製のロールが設置してあり、石英ノズルにはアルゴンを圧縮導入して、回転銅ロール上に噴出できる構造となっている。周速２０ｍ／ｓで回転する銅ロール上に噴出された金属溶湯は、リボン状の金属薄帯となる。
なお、ロールの周速が１０ｍ／ｓ未満であると金属溶湯を急冷させてできた金属薄帯の組織が肥大して、水素化後もＮｄ―Ｆｅ―Ｂ組織が残留し、これにより脱水素化後の粒径が大きくなり、磁石として十分大きな保磁力を得ることができない。ロールの上限周速は装置の能力の５０ｍ／ｓまで作製できる。
(４)水素化
得られた金属薄帯を数ｍｍ程度に粉砕後電気炉に挿入し、１ＭＰａの水素圧下で７００℃まで昇温し水素化した。なお、水素圧０．５ＭＰａ、２ＭＰａの試料も加えた。
水素圧力が０．５ＭＰａ未満であると水素化が十分でなく、Ｎｄ―Ｆｅ―Ｂ組織が残留しこれにより脱水素化後の粒径が大きくなり、磁石として十分大きな保磁力を得ることができない。
(５)脱水素化
引き続き水素化の温度で１０−３Ｐａ台へ真空排気後、室温まで強制空冷することにより脱水素化した。
(６) 評価
このようにして得られた粉末を分析し磁気特性を調べた。
先ず粉末を、エックス線構造解析することにより構成する金属相とその含有率の推定がされ、結果として、５０質量％のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ相と５０質量％のα―Ｆｅであることが確認できた。また、ＥＰＭＡによる元素分析により、Ｄｙが０．１質量％以上あることが確認でき、Ｓｉが０．１質量％以上あることが確認できた。なお、ＥＰＭＡによる元素分析に際し、低電圧ＦＥ−ＳＥＭによる組織観察の結果、各々の粒径が１００ｎｍ未満であることが確認できた。
つぎに、粉末をパラフィンで固化後、５．６ＭＡ／ｍのパルス磁界を印加後、振動型磁力計により磁気特性を調べたところ、保磁力が測定可能な１．２ＭＡ／ｍを上回ることが確認できた。
以上述べたように実施すると、平均粒径１００ｎｍ未満のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ型正方晶構造を持ち、全体の５０％程度を含む粉末を作製することができる。
粉末の平均粒径が１００ｎｍ以上になると硬磁性相であるＮｄ２Ｆｅ１４Ｂと軟磁性相であるα―Ｆｅとの磁気的結合が弱まり、保磁力が急激に低下する。
(７)ボンド磁石の作製
得られた粉末をエポキシ樹脂に混練し、成型、固化してボンド磁石を作製できた。このボンド磁石は、モータ用として十分な機能を有していることが分かった。
【実施例２】
【０００８】
本発明の実施例２について述べる。実施例１と異なる点は、鉄基合金として３％Ｓｉ−Ｆｅ電磁鋼板の代わりＦｅ粉を用いた点である。その他の作製条件は実施例１と同じであるため、詳細な説明は省略する。
原料の質量比がそれぞれ５０質量％となるように調整した後、液体急冷薄帯を作製し、水素化−脱水素化した。
得られた粉末はエックス線構造解析することにより構成する金属相とその含有率の推定がされた。結果として、２０質量％のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ相と８０質量％のα―Ｆｅであることが確認できた。また、ＥＰＭＡによる元素分析により、Ｄｙが０．１重量％以上あることが確認できた。この得られた粉末をパラフィンで固化後、５．６ＭＡ／ｍのパルス磁界を印加後、振動型磁力計により磁気特性を調べたところ保磁力が０．４ＭＡ／ｍであり、残留磁化が７０Ａｍ２／ｋｇであった。
また、本実施例で得られた粉末を実施例１と同様にしてボンド磁石を作製したところモータ用として十分なできることが分かった。
【０００９】
なお、本実施例では原料として、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ型正方晶構造を持つ焼結Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ磁石および３質量％Ｓｉ−Ｆｅ電磁鋼板あるいはＦｅ粉を用いる例を述べたが、焼結磁石はＮｄ−Ｆｅ−Ｂ焼結磁石にかかわらず、Ｓｍ−Ｃｏ焼結磁石などでもよい。結晶構造は正方晶に限らず、六方晶あるいは菱面体晶の構造をもつ合金粉でもよい。また、Ｓｉ−Ｆｅの組成は３質量％に限られるものではない。さらに、鉄基合金は、ケイ素鋼板以外にシリコン鉄、ヨーク材用軟鉄などでもよく、Ｓｉ以外のＡｌ、Ｍｎ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｃを含んでもよく、Ｆｅ以外の組成をほとんど含まない単組成でもよい。溶解した原料を回転銅ロール上に噴射する液体金属急冷法について述べたが、回転ロールは銅に限らず、鉄やセラミックでもよく、これらの部材は、液体金属が噴出される表面だけでもよい。また、液体金属を急冷する方法であればこれにとらわれずアトマイズ法などにて作製することもできる。ただ、その場合液体金属を噴出して、急冷させる部材が高速回転していることが望ましく、このレベルが１０ｍ／ｓ以上に高速回転することが望ましい。さらに、水素化の過程では水素ガスを用いる方法を述べたが、メタンガスを用いても水素化は可能であるため、これを利用してもよい。また、ボンド磁石の作製にエポキシ樹脂を利用した場合を述べたが、エポキシ樹脂に関わらず、熱硬化性樹脂であればよい。
【産業上の利用可能性】
【００１０】
本発明は、エポキシ樹脂に代えて熱可塑性樹脂にすることによって量産性の高い射出成型法にも適用できる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明の実施例１を示す磁石粉の製造工程図である。
【図１】
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