(57)【要約】【課題】導電性セパレータ板を改良して、その機械的強度を高めることにより、ガスリークの発生を抑制し、さらに、電池スタックの製造のしやすさおよび低コスト化を実現する。【解決手段】複数の導電性セパレータ板および導電性セパレータ板の間に挿入された電解質膜−電極接合体を含む電池スタックを具備し、各導電性セパレータ板が、一方の主面にアノードに燃料ガスを供給・排出する複数の並行するガス流通溝を有し、他方の主面にカソードに酸化剤ガスを供給・排出する複数の並行するガス流通溝を有する高分子電解質型燃料電池において、導電性セパレータ板の両ガス流通溝は、一方の主面のガス流通溝が他方の主面のガス流通溝間のリブに対応するように配されており、実質的にすべての複数の導電性セパレータ板が同一形状を有し、隣り合う導電性セパレータ板が、交互に、各導電性セパレータ板の主面上で１８０度回転して配されている。【選択図】図4
2008112738.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の導電性セパレータ板および前記導電性セパレータ板の間に挿入された電解質膜−電極接合体を含む電池スタックを具備し、前記電解質膜−電極接合体が水素イオン伝導性高分子電解質膜、並びに前記水素イオン伝導性高分子電解質膜を挟むアノードおよびカソードを具備し、前記各導電性セパレータ板が、一方の主面に前記アノードに燃料ガスを供給・排出する複数の並行するガス流通溝を有し、他方の主面に前記カソードに酸化剤ガスを供給・排出する複数の並行するガス流通溝を有する高分子電解質型燃料電池であって、
前記導電性セパレータ板の両ガス流通溝は、一方の主面のガス流通溝が他方の主面のガス流通溝間のリブに対応するように配されており、
実質的にすべての前記複数の導電性セパレータ板が同一形状を有し、隣り合う導電性セパレータ板が、交互に、前記各導電性セパレータ板の主面上で１８０度回転して配されている、ことを特徴とする高分子電解質型燃料電池。
【請求項２】
前記各導電性セパレータ板の、前記両ガス流通溝の底面の幅が、それぞれ前記両ガス流通溝の表面の幅より小さい請求項１記載の高分子電解質型燃料電池。
【請求項３】
前記各導電性セパレータ板の、前記両ガス流通溝の底面の幅が、それぞれ前記両ガス流通溝の表面の幅より小さく、かつ０．６倍以上である請求項１記載の高分子電解質型燃料電池。
【請求項４】
前記複数の導電性セパレータ板のうち、前記電池スタックの両端部に配した導電性セパレータ板の機械的強度を、他の導電性セパレータ板の機械的強度よりも高くした請求項１記載の高分子電解質型燃料電池。
【請求項５】
前記複数の導電性セパレータ板のうち、前記両端部に配した導電性セパレータ板の厚みを、他の導電性セパレータ板の厚みより大きくした請求項４記載の高分子電解質型燃料電池。
【請求項６】
前記両端部に配した前記導電性セパレータ板に、カーボン材料または金属材料を構成要素とする補強部材を付加した請求項５記載の高分子電解質型燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高分子電解質型燃料電池に関するもので、特にその構成要素である導電性セパレータ板の改良に関する。
【背景技術】
【０００２】
高分子電解質膜型燃料電池は、水素を含有する燃料ガスと、空気など酸素を含有する酸化剤ガスとを、電気化学的に反応させることにより、電力と熱とを同時に発生させ、この電力を取り出すことを基本原理としている。この燃料電池は、基本的には水素イオンを選択的に輸送する高分子電解質膜およびその両面に形成された一対の電極、すなわちアノードとカソードからなる。電極は、白金族金属触媒を担持したカーボン粉末を主成分とする触媒層、およびこの触媒層の外面に形成された、通気性と電子導電性を併せ持つガス拡散層で構成される。
【０００３】
供給する燃料ガスおよび酸化剤ガスが外にリークしたり、２種類のガスが互いに混合したりしないように、電極の周囲には、高分子電解質膜を挟んでガスシール材やガスケットが配置される。このシール材やガスケットは、電極および高分子電解質膜と一体化してあらかじめ組み立てられる。これをＭＥＡ（電解質−電極接合体）と呼ぶ。ＭＥＡの外側には、これを機械的に固定するとともに、隣り合うＭＥＡを互いに電気的に直列に接続するための導電性のセパレータ板が配置される。セパレータ板のＭＥＡと接触する部分には、電極面に反応ガスを供給するとともに、生成ガスや余剰ガスを運び去るためのガス流路が形成される。ガス流路は、セパレータ板と別に設けることもできるが、セパレータ板の表裏両主面に複数の溝を設け、それをガス流通溝とする方式が一般的である。なお、同一主面上で隣り合う溝の間の土手の形状を有するものをリブという。このようなセパレータ板の一対とそれに挟まれたＭＥＡとで一つの電池、すなわちセルが構成される。
【０００４】
セパレータ板の表裏両主面の一方の主面のガス流通溝に燃料ガスを供給するとともに余剰ガス等を排出し、他方の主面のガス流通溝に酸化剤ガスを供給するとともに同じく余剰ガス等を排出するためには、セパレータ板に、貫通孔を２つ設け、ガス流通溝の出入り口をそれぞれこれらの貫通孔まで通し、一方の貫通孔から直接反応ガスを各ガス流通溝に分岐しながら供給し、他方の貫通孔から各ガスを排出するのが一般的な方法である。この各ガス流通溝へ反応ガスを供給し、また各ガス流通溝から余剰ガス等を排出するための貫通孔をマニホールド孔と呼ぶ。このような、ガス供給・排出方法を内部マニホールド方式という。
【０００５】
この内部マニホールド方式以外に、外部マニホールド方式と呼ばれる方法がある。外部マニホールド方式とは、反応ガスを供給するための配管を使用するセパレータ板の枚数に分岐し、その分岐先を、マニホールドと呼ばれる配管治具を用いて、直接セパレータ板の溝につなぎ込むように構成する方式である。
【０００６】
さらに、燃料電池は、運転中に発熱するので、通常は電池を冷却媒体で冷却する。通常、１〜３セル毎に、冷却媒体を流す冷却部が設けられる。その場合、一方の主面に反応ガス流通溝を有し、他方の主面に冷却媒体流路を有するセパレータ板２枚を、その他方の主面同士、すなわち冷却媒体流路を有する面同士が接するように組み合わせて、冷却部とする場合が多い。
【０００７】
これらのＭＥＡとセパレータ板および必要に応じて冷却部を交互に重ねていき、１０〜２００セルを積層する。その積層体を電池スタックという。この電池スタックを、集電板と絶縁板を介して端板で挟み、電池スタックに圧力をかけるように両端板を締結ボルトで締め付けて固定されたものが、一般的なセル積層方式の燃料電池の構造である。
【０００８】
このような燃料電池において、従来技術では（例えば特開２０００−１３３２９１）、各セパレータ板において、その表裏両主面のうちの一方の主面のガス流通溝と他方の主面のガス流路とを、すなわち一方の主面のリブと他方の主面のリブとを、互いに対応する位置に形成するのが常識となっていた。そして、電池スタックの一端から他端まで、すべてのセパレータ板のリブ部分が単純にアラインし、また従って、セパレータ板のすべてのガス流通溝部分が単純にアラインするようにセパレータ板を積層し、電池スタックを固定するための締結力をそのリブを通して伝達する構造とすることが常識となっていた。
【０００９】
しかしながら、このような従来の燃料電池の場合は、各セパレータ板の表裏両主面上の両ガス流通溝で挟まれた流通溝底部がセパレータ板の最薄肉部となる。その結果、電池スタック製造時の締結ボルトによる圧力、あるいは製造後の燃料電池使用時に燃料電池に加わる圧力などにより、溝底部に亀裂や破損が発生し、その部分でガスリークが生じる可能性が高かった。また、逆にいえば、近年、燃料電池の薄型化の要請が強いが、従来の、溝底部に最薄肉部を有するセパレータ板の単純な積層という方法では、溝底部の強度の限界により、薄型化の限界があった。
【００１０】
さらに、低コスト化のために、セパレータ板を型を用いた圧縮成形や射出成形で製造する場合、セパレータ用の材料が、型の中の上記薄肉部対応部分へは流れ込みにくい。そのため製造が困難であるという問題もあった。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
本発明は、導電性セパレータ板を改良して、その機械的強度を高めることにより、ガスリークの発生を抑制することを目的とする。さらに、電池スタックの製造のしやすさおよび低コスト化を実現する。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明の高分子電解質型燃料電池は、複数の導電性セパレータ板および前記導電性セパレータ板の間に挿入されたＭＥＡを含む電池スタックを具備し、そのＭＥＡが水素イオン伝導性高分子電解質膜、並びに前記水素イオン伝導性高分子電解質膜を挟むアノードおよびカソードを具備し、前記各導電性セパレータ板が、一方の主面に前記アノードに燃料ガスを供給・排出する複数の並行するガス流通溝を有し、他方の主面に前記カソードに酸化剤ガスを供給・排出する複数の並行するガス流通溝を有する高分子電解質型燃料電池であって、前記各導電性セパレータ板の両ガス流通溝は、一方の主面のガス流通溝が他方の主面のガス流通溝間のリブに対応するように配されている。
【００１３】
さらに、実質的にすべての前記複数の導電性セパレータ板が同一形状を有し、隣り合う導電性セパレータ板が、交互に、前記各導電性セパレータ板の主面上で１８０度回転して配されている。
【００１４】
さらに、前記導電性セパレータ板のうち、前記電池スタックの両端部に配した導電性セパレータ板の機械的強度を、他の導電性セパレータ板の機械的強度よりも高くすることが好ましい。この場合、前記両端部に配した導電性セパレータ板の厚みを、他の導電性セパレータ板の厚みより大きくするか、または両端部に配した導電性セパレータ板に、カーボン材料または金属材料を構成要素とする補強部材を付加することが、機械的強度を簡便に高めるという観点から好ましい。
本発明の高分子電解質型燃料電池においては、導電性セパレータ板の厚さと比較した場合の導電性セパレータ板内の最肉薄部の比較厚さを、従来の導電性セパレータ板の場合の同比較厚さよりも厚くすることにより、従来問題となっていた最薄肉部での亀裂や破損を抑制させるとともに、最薄肉部を製造しやくする。その結果、燃料電池の機械的強度を維持あるいはさらに高めつつ、低コストで小型化を可能にするものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
本発明の特徴は、上記のように各導電性セパレータ板の表裏両主面のうち、一方の主面のガス流通溝が、他方の主面のガス流通溝間のリブに対応するように配されていることである。これにより、従来の導電性セパレータ板の厚さが、従来の導電性セパレータ板の厚さと同じであっても、導電性セパレータ板の中の最肉薄部を極端に薄くすることなく、ガス流通溝の必要な深さを確保することができる。その結果、最肉薄部の亀裂や破損によるガスリークを抑制することができる。
【００１６】
さらに、最肉薄部をある程度の厚さにすることができるため、上述の圧縮成形や射出成形などの際の、セパレータ板用の原材料の薄肉部分への流れ込みの悪化を防ぐことができる。すなわち、本発明によれば、導電性セパレータ板の最肉薄部の必要な厚さを確保しつつ、導電性セパレータ板の厚さを薄くすることができ、小型でかつ製造しやすい燃料電池を提供することができる。
【００１７】
このような導電性セパレータ板を複数用意し、隣り合う導電性セパレータ板の間にＭＥＡを挟んで電池スタックを作る場合、ＭＥＡのアノードに燃料ガスを供給・排出するガス流通溝と、同じＭＥＡのカソードに酸化剤ガスを供給・排出するガス流通溝とが対応する位置、すなわち溝−ＭＥＡ−溝対応になるようにすれば、ＭＥＡを挟んでリブ同士をも対応させることができるので、電池スタックに加わる締結圧力に対して対抗しやすい。また、両ガスの反応効率も高く維持できる。
【００１８】
さらに、電池スタックの製造のしやすさ、あるいは低コスト化の観点から、電池スタックの両端部用や冷却部用を除き、実質的にすべての導電性セパレータ板用として、１種類だけの形状の導電性セパレータ板を複数用意して、隣り合う導電性セパレータ板を、交互に、導電性セパレータ板の主面上で１８０度回転させて配置していくことにより、溝−ＭＥＡ−溝対応を実現することができる。そのためには、各導電性セパレータ板の表裏両主面の両ガス流通溝のパターンを適切に設計する必要がある。そのような設計の一例を後述の実施の形態１に示す。また、このような溝−ＭＥＡ−溝対応の構成において、各導電性セパレータ板の、両ガス流通溝の底面の幅が、それぞれ両ガス流通溝の表面の幅より小さいことが好ましい。それは溝壁すなわちリブ壁がセパレータ板の内部へ向かって狭くなる構造であることにより、圧縮成形あるいは射出成形などによるセパレータ板の製造上、型抜けが良くなるためである。
【００１９】
また、同様に、導電性セパレータ板を複数用意し、隣り合う導電性セパレータ板の間にＭＥＡを挟んで電池スタックを作る場合、ＭＥＡのアノードに燃料ガスを供給・排出するガス流通溝と、同じＭＥＡのカソードに酸化剤ガスを供給・排出するガス流通溝間のリブとが対応する位置、すなわち溝−ＭＥＡ−リブ対応になるようにすれば、実質的にすべての導電性セパレータ板用として、１種類だけの形状の導電性セパレータ板を複数用意して、隣り合う導電性セパレータ板を、導電性セパレータ板の主面上で同一方向に配置していくことができ、電池スタックの製造のしやすさを高く維持できる。
【００２０】
この溝−ＭＥＡ−リブ対応の場合、ＭＥＡを挟む２枚の導電性セパレータ板の、一方のセパレータ板の各リブの両幅端部が、他方のセパレータ板の対応する２つのリブの幅端部と一部オーバーラップする関係になるようにすることが好ましい。それは、電池スタックの両端を締結して燃料電池を作る際の締結圧力を、そのリブ群が機械的に伝達することにより、そのリブ群によって締結圧力に対抗することができるためである。このような理由から、各導電性セパレータ板の表裏両主面の一方の主面のガス流通溝間のリブの幅、および他方の主面のリブの幅が、それぞれ、一方の主面のガス流通溝の幅、および他方の主面のガス流通溝の幅より大きいことが好ましい。ただし、このリブの幅／溝の幅の比が１．４より大きくなると、同リブによるＭＥＡ部分の押さえつけにより、ＭＥＡへの反応ガス拡散が悪化し、得られる電池電圧が低下するため、１．４倍以下であることが好ましい。
【００２１】
また同じく、この溝−ＭＥＡ−リブ対応の場合、各導電性セパレータ板の、両ガス流通溝の底面の幅が、それぞれ両ガス流通溝の表面の幅より小さいことが好ましい。それは、電池スタックへ締結圧力が加わった場合、導電性セパレータ板の中のクラック発生がより抑制されるためである。ただし、この溝における底面の幅／表面の幅の比が０．６より小さくなると、クラック発生の抑制がそれ以上向上しないとともに、ガス流通溝の断面積が減少し、ガスの圧力損失が増加する、すなわちガスの有効活用が損なわれるようになるため、溝の底面幅／溝の表面幅の比は０．６倍以上であることが好ましい。
【００２２】
なお、上記の記載および以下の実施の形態や実施例では、溝−ＭＥＡ−溝対応の例と、溝−ＭＥＡ−リブ対応の例とを、本発明を具現化させるための代表例として記載している。しかしながら、各セパレータ板の中で、表裏両主面の一方の主面上の溝と、他方の主面上のリブとが対応するという本発明の特徴が発揮されておりさえすれば、ＭＥＡを挟んで隣り合う導電性セパレータ板の関係は、それらの代表例の場合に限定する必要はない。たとえば、本発明では、ＭＥＡの一方の電極側に面した導電性セパレータ板の溝の位置と、同じＭＥＡの他方の電極側に面した導電性セパレータ板の溝側面すなわちリブ側面とが対応するように配しても良い。つまり、溝−ＭＥＡ−溝・リブ中間のような対応関係でも良い。さらに換言すると、ＭＥＡを介して隣り合う２枚の導電性セパレータ板の相向かい合う溝・リブの相対的位置は、必要に応じて、ずらせた位置にしても良い。
【００２３】
前記導電性セパレータ板のうち、電池スタックの両端部に配した導電性セパレータ板の機械的強度を、他の導電性セパレータ板、すなわち電池スタックの中間部分の導電性セパレータ板の強度よりも高くすることが、電池スタックの強度をさらに高めるという観点から好ましい。これにより次のような問題を解決する。すなわち、電池スタックを締結ロッド等で締結するときに、導電性セパレータ板の面内で均一な圧力分布にならないとき、電池スタックの両端部の導電性セパレータ板では、集中荷重を受けてしまう部分の強度が不足し、その両端部のセパレータ板自体が破損していまい、ガス等の漏れが発生するという問題である。この場合、両端部の導電性セパレータ板の厚みを、他の導電性セパレータ板の厚みより大きくするか、または両端部の導電性セパレータ板に、カーボン材料または金属材料を構成要素とする補強部材を付加することが、両端部の導電性セパレータ板の機械的強度を高めるための簡便な方法として好ましい。
【００２４】
実施の形態１
本実施の形態１で作製した高分子電解質型燃料電池の主要積層構成を図１に示す。図１では積層構成の一部中間部分を省略しているが、省略している部分も図示されている部分と同様である。図１の中で、番号を付与した構成要素を中心にして以下説明する。番号を付与していない構成要素も、図示が同様のものは、番号を付与したものと同様な構成要素である。また、図１は概略図であり、各構成要素の寸法関係は必ずしも正確ではない。これは他の概略図についても同様である。
【００２５】
まず、この燃料電池の主要部分は、複数の導電性セパレータ板と、隣り合う導電性セパレータ板の間に挟まれたＭＥＡ（電解質膜−電極接合体）を主構成要素とする電池スタックであり、図１では、両端部の導電性セパレータ板５ａｅから５ｂｅまでの部分である。部分拡大図に番号を付与しているが、１は水素イオンを選択的に輸送する高分子電解質膜である。この高分子電解質膜１の両面に、一対の電極２ａ、２ｂが形成されている。この一対の電極は、片方がアノードで他方がカソードである。各電極は、白金族金属触媒を担持したカーボン粉末を主成分とする触媒層、およびこの触媒層の外面に形成された、通気性と電子導電性を併せ持つガス拡散層で構成される。
【００２６】
後述する方法で供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスが外にリークしたり、その２種類のガスが互いに混合したりしないように、電極２ａ、２ｂの周囲には、高分子電解質膜１を挟んでガスシール材やガスケットが配置される。図１では、これらを代表させてガスケット３として図示している。このガスシール材やガスケット３は、電極２ａ、２ｂおよび高分子電解質膜１と一体化してあらかじめ組み立てられる。このようにして一体的に組み立てられたものが一つのＭＥＡ４である。ＭＥＡ４の表裏両主面には、これを機械的に固定するとともに、隣り合うＭＥＡを互いに電気的に直列に接続するための導電性セパレータ板５ａ、５ｂが配置されている。導電性セパレータ板５ａ、５ｂとＭＥＡ４とで一つの電池、すなわちセルが構成される。
【００２７】
導電性セパレータ板５ａ、５ｂのＭＥＡ４と接触する主面には、対応する電極２ａ、２ｂの電極面に反応ガス、すなわち燃料ガスおよび酸化剤ガス、を供給するとともに、生成ガスや余剰ガスを排出するための複数の並行するガス流通溝６ａｒ、６ｂｆが相向かい合うように形成されている。また、それらの導電性セパレータ板５ａ、５ｂの反対側の主面には、それぞれ次に隣り合うＭＥＡへの反応ガスを供給・排出するガス流通溝６ａｆ、６ｂｒが形成されている。ここで、並行する、というのは、図１における断面部分で紙面に垂直に伸びるという意味であるが、単純に直線的に並行して伸びる場合だけでなく、例えば後述の図２のように、いわゆるサーペンタイン状に蛇行しつつ並行して伸びてもよい。隣り合うガス流通溝６ａｆの間は同ガス流通溝を規定するリブ７ａｆである。同様に、隣り合うガス流通溝６ａｒ、６ｂｆ、６ｂｒの間は、それぞれ、それらのガス流通溝を規定するリブ７ａｒ、７ｂｆ、７ｂｒである。したがって、リブ７ａｆ、７ａｒ、７ｂｆ、７ｂｒもガス流通溝６ａｆ、６ａｒ、６ｂｆ、６ｂｒと同様に並行して伸びている。なお、燃料ガスは電極２ａ、２ｂのうちのアノードに、また、酸化剤ガスはカソードに供給されるように配置されている。
【００２８】
本発明の特徴は、各導電性セパレータ板の表裏両主面におけるガス流通溝の位置、例えばガス流通溝６ａｆの位置とガス流通溝６ａｒの位置とがお互いには対応せず、それぞれリブ７ａｒ、７ａｆと対応するようになっていることにある。より詳しくいうと、図１の紙面上で、例えば導電性セパレータ板５ａを見たとき、ガス流通溝６ａｒとリブ７ａｆとが、さらにガス流通溝６ａｆと７ａｒとが、それぞれ上下にアラインしていることにある。なお、図１に示されているように、上端部の導電性セパレータ板５ａｅでは、ガス流通溝が下側主面にのみ形成され、下端部の導電性セパレータ板５ｂｅでは、ガス流通溝が上側主面にのみ形成されている。
【００２９】
本実施の形態１では、さらに、ＭＥＡ４を挟む導電性セパレータ板５ａと５ｂのＭＥＡ４に面する主面上の流通溝６ａｒ、６ｂｆ同士、またリブ７ａｒ、７ｂｆ同士が対応するように配置されていることも特徴である。この特徴により、ＭＥＡ４を挟んでリブ同士が対応するので、それらリブ群で最終的な電池スタックに対する締め付け圧力を受けとめやすい。また、ＭＥＡ４を介した反応ガスの反応も高く維持しやすい。
【００３０】
図２を用いて詳述するが、図１の電池スタック内のすべての導電性セパレータ板の表裏両主面のガス流通溝を通して、燃料ガスと酸化剤ガスを供給・排出するためのマニホールド孔などが各導電性セパレータ板に形成されている。また、１〜３セル毎に、導電性セパレータ板の背面に冷却媒体用流路を有する冷却部が設けられている。これらのＭＥＡと導電性セパレータ板および必要に応じて冷却部が交互に積層されて図１の電池スタックが構成されている。この電池スタックを集電板８ａ、８ｂと絶縁板９ａ、９ｂを介して端板１０ａ、１０ｂで挟み、電池スタックに圧力をかけるように両端板を締結ロッド１１ａ、１１ｂおよび締結ボルト１２ａ、１２ｂ、１２ｃ、１２ｄで締め付けて固定される。このようにして作製されたのが本実施の形態１の燃料電池である。
【００３１】
図２Ａは本実施の形態１の燃料電池に用いた導電性セパレータ板、たとえば５ａ、のカソード側主面の平面図であり、図２Ｂは同じ導電性セパレータ板のアノード側主面の平面図であり、図２Ａの裏面図である。図２Ａの６ａｆと７ａｆはそれぞれ酸化剤ガス流通溝とその溝間のリブであり、図２Ｂの６ａｒと７ａｒはそれぞれ燃料ガス流通溝とその溝間のリブである。また、図２Ａと図２Ｂで共通して、１３ａは酸化剤ガスを供給するためのマニホールド孔、１３ｂはそれを排出するためのマニホールド孔である。１４ａは燃料ガスを供給するためのマニホールド孔、１４ｂはそれを排出するためのマニホールド孔である。１５ａは冷却媒体を供給するためのマニホールド孔、１５ｂはそれを排出するためのマニホールド孔である。ここに示す溝・リブのパターンは、いわゆるサーペンタイン状のものであるが、本発明の特徴を発揮するものであれば、このようなサーペンタイン状のものでなくても良い。
【００３２】
また、ここでは、内部マニホールド方式の冷却部を一例として記載しているが、外部マニホールド方式の冷却部を採用しても、本発明の特徴は発揮させることができる。
【００３３】
図１で説明したように、図２Ａ、２Ｂにおける導電性セパレータ板の表裏のガス流通溝６ａｆと６ａｒは紙面に垂直に位置関係をみると、大部分の箇所で１ピッチ分、すなわち一つの流通溝の幅の分だけ、シフトしており、その結果、基本的にカソード側の溝６ａｆとアノード側のリブ７ａｒが対応した対置にある。このような導電性セパレータ板を隣り合う導電性セパレータ板が、それぞれの主面上にとどまりつつ、交互に１８０度回転した配置になるように積層されると、図１のように、ＭＥＡを挟んで向かい合うガス流通溝同士が対応する。導電性セパレータ板は一枚おきに同じ方向に配されることになる。この１８０度回転配置を、図２Ａの導電性セパレータ板５ａ矩形の平面図に基づき説明すると、この矩形の中心点を通り、紙面に垂直な線を回転軸として、その矩形を１８０度回転させる配置のことである。つまり、この構成は、１種類の同一形状の導電性セパレータ板を用意するだけで良いという点で好ましい。なお、図１の断面図は、図２Ａ、図２Ｂの導電性セパレータ板を上記のように積層し、Ｘ−Ｙの面で切った断面に相当する。
【００３４】
このような、溝−ＭＥＡ−溝対応の構成を実現しようとする場合に、図２Ａ、図２Ｂに示したような溝・リブのパターンを設計して、上述のような交互１８０度回転配置という手法を採用する。
【００３５】
本発明の第一の特徴は、上記のように、各導電性セパレータ板の表裏両主面のうち、一方の主面のガス流通溝が、他方の主面のガス流通溝間のリブに対応するように配されていることである。その点について、図３、図４および図５に基づき説明する。
図３、図４および図５の１、２ａ、２ｂはそれぞれ高分子電解質膜および一対の電極であり、ＭＥＡの主要構成要素である。
【００３６】
図３は、従来の導電性セパレータ板２枚でＭＥＡを挟んだ積層構成の一部を示す概略断面図であり、参考図である。３５ａと３５ｂはそれぞれ従来の導電性セパレータ板であり、各導電性セパレータ板３５ａ、３５ｂにおいて、すべてのリブ３７ａｆ、３７ａｒ、３７ｂｆ、３７ｂｒは上下に対応、すなわちアラインしている。しかし、同様にガス流通溝３６ａｆ、３６ａｒ同士、およびガス流通溝３６ｂｆ、３６ｂｒ同士が対応する位置にあり、その結果、最肉薄部である溝底部３８ａ、３８ｂの厚さｔが薄くなっている。この部分が、その薄さのため、上述したように電池スタックへの締結圧力などにより、破損や亀裂を発生しやすく、そのためガスリークを発生させやすかった。また、そのため導電性セパレータ板３５ａ、３５ｂを薄くすることが困難であった。
【００３７】
図４は、図３と比較しやすくするため、図１の本実施の形態１の導電性セパレータ２枚でＭＥＡを挟んだ積層構成に対応したものの一部を示した概略断面図である。導電性セパレータ板４５ａ、４５ｂにおいて、ガス流通溝４６ａｆはリブ４７ａｒと対応している。同様に、４７ａｆと４６ａｒ、４７ｂｆと４６ｂｒ、４６ｂｆと４７ｂｒが対応している。このため、図３の３８ａや３８ｂのような厚さｔのような肉薄部が存在しない。肉薄部が従来のものよりも厚くなっている。したがって、導電性セパレータ板の厚さをさらに薄くできるとともに、さらに製造上も圧縮成形や射出成形で作りやすい。
【００３８】
図５は、図４の導電性セパレータ板の各ガス流通溝の断面形状を変えて、各溝の表面の幅Ｗｆに比べて各溝の底面の幅Ｗｂを小さくしたものである。導電性セパレータ板５５ａ、５５ｂにおいて、ガス流通溝５６ａｆはリブ５７ａｒと対応している。同様に、５７ａｆと５６ａｒ、５７ｂｆと５６ｂｒ、５６ｂｆと５７ｂｒが対応している。このため、図３の３８ａや３８ｂのような厚さｔのような肉薄部が存在しない。肉薄部が、従来のものよりも厚くなっている。さらに、図５の構成の場合、溝底部の幅が小さくなるため、導電性セパレータ板を圧縮成形や射出成形で製造する場合、一層の型抜け向上により、更なる製造のしやすさが実現する。さらに、電池スタックの製造時の締結圧力や燃料電池使用時に燃料電池に加わる圧力により強い構造であり、したがって、導電性セパレータ板の厚さを一層薄くしやすいという特徴もある。
【００３９】
このように、本発明の特徴を有している範囲において、導電性セパレータ板の並行するガス流通溝、リブの形状は任意に設計することができる。図４のように、対応する溝、リブの幅や深さ・高さを実質的に等しくしても良いし、図５のように変えても良い。またそれ以外でもリブの幅を広くして機械的強度を高めることもできる。
【００４０】
本実施の形態１の、導電性セパレータ板を強化するという目的の中で、もう一つの特徴は、電池スタックの両端部の導電性セパレータ板の強化にある。すなわち、上述のように、電池スタックを締結ロッド等で締結するときの不均一な圧力分布の発生に起因する両端部の導電性セパレータ板の破損である。そのため、図１に図示しているように、両端部の導電性セパレータ板４ｅａ、４ｅｂの厚さを、他の導電性セパレータ板の厚さよりも大きくしている。この厚さを大きくする方法として導電性セパレータ板を２枚以上重ねても良い。
【００４１】
図６は、電池スタックの両端部に用いる導電性セパレータ板の電池スタック側の一主面の一例の平面図であり、両端部の導電性セパレータ板の上記問題を解決する他の対策の一例を示す。図６は、一端部の導電性セパレータ板、例えば５ａが、その一主面上に図２Ｂに示すアノード側ガス流通溝を有している場合の対策を示す。１３ａ、１４ａ、１５ａはそれぞれ酸化剤ガス、燃料ガス、冷却媒体を供給するためのマニホールド孔であり、１３ｂ、１４ｂ、１５ｂはそれぞれ酸化剤ガス、燃料ガス、冷却媒体を排出するためのマニホールド孔である。１６ａ、１６ｂはカーボン材料あるいは金属材料などを構成要素とする補強部材である。この補強部材１６ａ、１６ｂは、図に示されているように、マニホールド孔１４ａ、１５ｂ、１３ｂ、１３ａ、１５ａ、１４ｂの周辺に貼り付けられており、かつそれら６つのマニホールドに対応した貫通孔を有している。この構成により、電池性能を維持しつつ、導電性セパレータ板５ａを亀裂などの損傷を抑制できる。
【００４２】
実施の形態２
本発明の特徴は、図４の４６ａｆと４７ａｒの関係のように、基本的に、各導電性セパレータ板の表裏両主面のうちの、一方の主面上のガス流通溝と他方の主面上のリブとが位置的に対応することを基本としている。実施の形態１では、さらにＭＥＡを挟んで、隣り合う導電性セパレータ板のガス流通溝同士、例えば図４では、４６ａｒと４６ｂｆとが対応することを基本としている。しかしながら、ＭＥＡを挟んで隣り合う導電性セパレータ板の溝・リブ位置の対応関係は、本発明の特徴を有する範囲において変化させることができる。それを本実施の形態２として、以下説明する。
【００４３】
図７は本発明の実施の形態２の燃料電池に用いた導電性セパレータ板２枚でＭＥＡを挟んでなる積層構成の一部を示す概略断面図である。一対の導電性セパレータ板７５ａ、７５ｂでＭＥＡを挟んだ構造であり、導電性セパレータ板７５ａは、ガス流通溝７６ａｆ、７６ａｒ、リブ７７ａｆ、７７ａｒを有し、導電性セパレータ板７５ｂは、ガス流通溝７６ｂｆ、７６ｂｒ、リブ７７ｂｆ、７７ｂｒを有する。図７においては、ＭＥＡを挟んで、例えば７６ａｒと７７ｂｆが対応している。すなわち、ＭＥＡを挟んで、隣り合う導電性セパレータ板の、一方のガス流通溝と他方のリブとが対応するようになっている。この構成においても、２種類の反応ガスはＭＥＡを介して充分反応する。
【００４４】
この構成は、図５の場合と同様、各導電性セパレータ板の従来のような肉薄部を避けることができるとともに、製造もしやすいという特徴がある。また、１種類だけの同一形状の導電性セパレータ板を複数用意して、すべてを単純に同一方向に積層していくことができ、製造がしやすいことも特徴である。なお、図７では各溝の幅Ｗｇよりも各リブの幅Ｗｒの方を大きくしている。ＷｇとＷｒは同じでも良いが、ＷｒがＷｇより大きい方が好ましい。それは、ＭＥＡを挟む２枚の導電性セパレータ板の、リブの両端部を位置的にオーバーラップさせることができ、そのオーバーラップ部分を通して、電池スタックを締結する際の締結圧力をリブ群に伝達させることができ、締結圧力に対抗しやすいためである。ただし、ＷｒがＷｇの１．４倍よりも大きくなると、ＭＥＡへの反応ガス拡散が抑制されてしまうので、１．４倍以下である方が好ましい。
【００４５】
図８は本発明の実施の形態２の燃料電池に用いることができる他の形態の導電性セパレータ板２枚を用いた積層構成の一部を示す概略断面図である。一対の導電性セパレータ板８５ａ、８５ｂでＭＥＡを挟んだ構造であり、導電性セパレータ板８５ａは、ガス流通溝８６ａｆ、８６ａｒ、リブ８７ａｆ、８７ａｒを有し、導電性セパレータ板８５ｂは、ガス流通溝８６ｂｆ、８６ｂｒ、リブ８７ｂｆ、８７ｂｒを有する。図８においては、ＭＥＡを挟んで、例えば８６ａｒと８７ｂｆが対応している。すなわち、図７の場合と同様に、ＭＥＡを挟んで、隣り合う導電性セパレータ板の、一方のガス流通溝と他方のリブとが対応するようになっている。この構成においても、２種類の反応ガスはＭＥＡを介して充分反応する。また、耐リーク性や強度を維持しつつ、圧力損失の小さい導電性セパレータ板を構成することが可能となる。
【００４６】
この構成も、図７の場合と同様に、１種類だけの同一形状の導電性セパレータ板を複数用意して、すべてを単純に同一方向に積層していくことができ、製造がしやすいという特徴を有する。なお、図８でも、各溝の幅Ｗｆよりも各リブの幅Ｗｒの方を大きくしている。ＷｆとＷｒは同じでも良いが、ＷｒがＷｆより大きい方が、図７に基づいて上述した、ＷｇとＷｒとの関係と同様な理由で好ましい。すなわち、ＭＥＡを挟む２枚の導電性セパレータ板の、リブの両端部を位置的にオーバーラップさせることができるためである。また、ＷｇとＷｒとの関係と同様な理由で、ＷｒがＷｆの１．４倍以下である方が好ましい。
【００４７】
また、ガス流通溝の底面の幅Ｗｂが、ガス流通溝の表面の幅Ｗｆよりも小さいことが好ましい。それは、電池スタックへ締結圧力が加わった場合、導電性セパレータ板の中のクラック発生がより抑制されるためである。ただし、ＷｂがＷｆの０．６倍より小さくなると、クラック発生の抑制がそれ以上向上しないとともに、ガス流通溝の断面積が減少し、ガスの圧力損失が増加する、すなわちガスの有効活用が損なわれるようになるため０．６倍以上であることが好ましい。
【００４８】
なお、本実施の形態２においては、上記の通りの導電性セパレータ板の溝・リブの関係以外の電池スタックの構成、および燃料電池の構成は、図１を用いて実施形態１で記載したものと同じである。たとえば、図６で示した電池スタック端部の導電性セパレータ板の補強方法をそのまま用いることができる。したがって、それらの実施の形態１で記載した部分に対応した記載は省略する。
【００４９】
実施例１
実施形態１に記載し、図１に示す高分子電解質型燃料電池を以下の方法で作製した。
【００５０】
まず、３０ｎｍの平均一次粒子径を持つ導電性カーボン粒子であるケッチェンブラックＥＣ（オランダ国、ＡＫＺＯ  Ｃｈｅｍｉｅ社製）を用いて、平均粒径約３０Åの白金粒子を５０重量％担持させたものを、カソード側の触媒とした。また、前記と同じケッチェンブラックＥＣに、平均粒径約３０Åの白金粒子とルテニウム粒子とを、それぞれ２５％担持させたものを、アノード側の触媒とした。これらの触媒粉末をイソプロパノールに分散させた。一方、パーフルオロカーボンスルホン酸の粉末をエチルアルコールに分散させた。各々の触媒分散液をパーフルオロカーボンスルホン酸の分散液と混合し、ペースト状にした。これらの各ペーストを、スクリーン印刷法を用いて、厚み２５０μｍのカーボン不織布の一方の面に塗工して、それぞれカソード触媒層とアノード触媒層を形成した。形成後の反応電極中に含まれる触媒金属の量は０．５ｍｇ／ｃｍ2 、パーフルオロカーボンスルホン酸の量は１．２ｍｇ／ｃｍ2 となるようにした。
【００５１】
これらのアノード側およびカソード側電極は、電極より一回り大きい面積を有するプロトン伝導性高分子電解質膜の中心部の両面に、印刷した触媒層が電解質膜側に接するようにホットプレスにより接合した。ここでは、プロトン伝導性高分子電解質として、パーフルオロカーボンスルホン酸を薄膜化したもの（米国  デュポン社製：ナフィオン１１２）を用いた。さらに、電極の外周には、電解質膜を挟んで両側に、導電性セパレータ板と同一の形状に打ち抜いて作られたガスケットをホットプレスによって接合し、ＭＥＡを作製した。ここで、導電性セパレータ板は、等方性黒鉛材を機械加工して作ったものであり、ガスケットは、ブチルゴムのシートから作られたものである。
【００５２】
このＭＥＡを、図１のＭＥＡ４として用い、図１と図２で示す、導電性セパレータ板５ａ、５ｂ、５ａｅ、５ｂｅ、ならびに集電板８ａ、８ｂ、絶縁板９ａ、９ｂ、端板１０ａ、１０ｂ、締結ロッド１１ａ、１１ｂ、締結ボルト１２ａ、１２ｂ、１２ｃ、１２ｄを用いて本実施例１の燃料電池を作製した。
【００５３】
比較のため、導電性セパレータ板５ａ、５ｂを、図３に示す構成を有する従来例の導電性セパレータ板３５ａ、３５ｂに替え、その他は本実施例１と同じ構成の燃料電池を作製した。
これら２つの燃料電池に荷重を加え、その荷重を変化させた。そのとき導電性セパレータ板にクラックが発生し始めた最小荷重をクラック発生荷重として、表１に示す。
【００５４】
【表１】
2008112738.tif 000003
【００５５】
表１からわかるように、本実施例１の導電性セパレータ板の耐クラック強度が大幅に向上していることがわかる。
【００５６】
実施例２
本実施例２では、実施例１と同じ方法で、ただし導電性セパレータ板の形状だけを変えて燃料電池を作製した。本実施例２では、図７に示す断面構造の導電性セパレータ板を用いた。
【００５７】
この際、６つの異なったリブ幅の導電性セパレータ板を用意した。まず、ある一つのリブ幅Ｗｒ１のものを用いて燃料電池を作製した。次に、リブ幅Ｗｒ２のものを用いて燃料電池を作製した。以下同じように、リブ幅Ｗｒ３−Ｗｒ６のものをそれぞれ用いて、合計で６種類の燃料電池を作製した。
【００５８】
これらの燃料電池を運転させ、電池電圧を測定した結果を図９に示す。
なお、この運転のためには次のように条件設定した。すなわち、燃料電池を８５℃に保持し、一方の電極側に８３℃の露点となるように加湿・加温した水素ガスを、他方の電極側に７８℃の露点となるように加湿・加温した空気を供給するとともに、燃料電池の燃料利用率８０％、酸素利用率４０％、電流密度０．３Ａ／ｃｍ2とした。
【００５９】
図９において、横軸はリブの幅Ｗｒと溝の幅Ｗｇとの比であり、値が大きくなるほどリブ幅が広くなることを示している。図９からわかるように、リブ幅が広くなるにつれて電池電圧、すなわち電池性能が低下する傾向がある。これは、リブに押さえられたＭＥＡ部分への反応ガスの拡散が低下するためであると考えられる。とくに、Ｗｒ対Ｗｇの比が１．４をこえたところから顕著な落ち込みを示すことがわかる。したがって、Ｗｒ対Ｗｇの比は１．４倍以下に設定することが望ましいことがわかる。
【００６０】
実施例３
本実施例３では、実施例１と同じ方法で、ただし導電性セパレータ板の形状だけを変えて燃料電池を作製した。本実施例３では、図８に示す断面構造の導電性セパレータ板を用いた。
【００６１】
この際、４つの異なった溝底面幅／溝表面幅の比（Ｗｂ／Ｗｆ）の導電性セパレータ板を用意した。まず、ある一つの幅比Ｗｂ１／Ｗｆ１のものを用いて燃料電池を作製した。次に、幅比Ｗｂ２／Ｗｆ２のものを用いて燃料電池を作製した。以下同じように、幅比Ｗｂ３／Ｗｆ３およびＷｂ４／Ｗｆ４のものをそれぞれ用いて、合計で４種類の燃料電池を作製した。
【００６２】
これら４種類の燃料電池に締結荷重を加え、その荷重を変化させた。そのとき導電性セパレータ板にクラックが発生し始めた最小荷重をクラック発生荷重として、表２に示す。
【００６３】
【表２】
2008112738.tif 000004
【００６４】
表２からわかるように、溝底面幅／溝表面幅の比が０．６より小さくなる範囲では、クラック発生荷重は飽和している。すなわち溝底面幅／溝表面幅の比は、０．６より小さくしても、ガス流通溝の断面積が減少し、圧力損失が増加するだけで、強度的な効果は得られないことがわかる。したがって、溝底面の幅／溝表面の比は０．６以上であることが望ましい。
【産業上の利用可能性】
【００６５】
以上から明らかなように、本発明によれば、高分子電解質型燃料電池の導電性セパレータ板の機械的強度の問題を簡便に解決することができ、燃料電池の品質向上、小型化および低コスト化を実現できる。
【図面の簡単な説明】
【００６６】
【図１】本発明の実施の形態１の燃料電池の主要積層構成を示す概略断面図であり、部分拡大図を含む。
【図２Ａ】本発明の実施の形態１の燃料電池に用いた導電性セパレータ板のカソード側主面の平面図である。
【図２Ｂ】同導電性セパレータ板のアノード側主面の平面図である。
【図３】従来の導電性セパレータ板２枚でＭＥＡを挟んでなる積層構成の一部を示す概略断面図である。
【図４】本発明の実施の形態１の燃料電池に用いた導電性セパレータ板２枚でＭＥＡを挟んでなる積層構成の一部を示す概略断面図である。
【図５】本発明の実施の形態１の燃料電池に用いることができる他の形態の導電性セパレータ板２枚を用いた積層構成の一部を示す概略断面図である。
【図６】本発明の実施の形態１および２の燃料電池に用いることができる電池スタック両端部用の導電性セパレータ板の電池スタック側一主面の平面図である。
【図７】本発明の実施の形態２の燃料電池に用いた導電性セパレータ板２枚でＭＥＡを挟んでなる積層構成の一部を示す概略断面図である。
【図８】本発明の実施の形態２の燃料電池に用いることができる他の形態の導電性セパレータ板２枚を用いた積層構成の一部を示す概略断面図である。
【図９】実施例２で作製された６個の燃料電池のリブ幅／溝幅の比と平均電圧の関係を示すグラフである。
【符号の説明】
【００６７】
45a,45b  セパレータ板
46ar、46bf  ガス流通溝
47ar、47bf  リブ
【図１】
2008112738.tif 000005
【図２Ａ】
2008112738.tif 000006
【図２Ｂ】
2008112738.tif 000007
【図３】
2008112738.tif 000008
【図４】
2008112738.tif 000009
【図５】
2008112738.tif 000010
【図６】
2008112738.tif 000011
【図７】
2008112738.tif 000012
【図８】
2008112738.tif 000013
【図９】
2008112738.tif 000014