(57)【要約】【課題】燃料電池システムにおいて、改質部の触媒の状況に関係なく、高コスト化を招くことなく、精度よく転化率を推定する。【解決手段】燃料電池システムは、供給された燃料ガスおよび酸化剤ガスによって発電する燃料電池と、燃料ポンプによって供給される改質用燃料を改質することにより水素を含む燃料ガスを生成する改質部と、定常運転中には、燃料電池の燃料極からのアノードオフガスのみが供給されそのアノードオフガスを燃焼用空気で燃焼しその燃焼ガスにより改質部を加熱する燃焼部と、を備えている。燃料電池システムは、燃焼部に流入されて燃焼されるアノードオフガス中の改質用燃料量と相関のあるイオン電流を検出し（ステップ１０８）、イオン電流検出手段によって検出されるイオン電流に基づいて、改質部へ供給された改質用燃料のうち水素に改質されたものの比率を示す転化率を推定する（ステップ１１０。【選択図】  図７
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料極および酸化剤極にそれぞれ供給された燃料ガスおよび酸化剤ガスによって発電する燃料電池と、
改質用燃料供給手段によって供給される改質用燃料を改質することにより水素を含む前記燃料ガスを生成する改質部と、
定常運転中には、前記燃料電池の前記燃料極からのアノードオフガスのみが供給されそのアノードオフガスを燃焼用酸化剤ガスで燃焼しその燃焼ガスにより前記改質部を加熱する燃焼部と、を備えた燃料電池システムであって、
前記燃焼部の火炎のイオン電流を検出するイオン電流検出手段と、
前記イオン電流検出手段によって検出されるイオン電流に基づいて、前記改質部へ供給された前記改質用燃料のうち前記水素に改質されたものの比率を示す転化率を推定する転化率推定手段と、を備えたことを特徴とする燃料電池システム。
【請求項２】
請求項１において、前記転化率推定手段によって推定される前記転化率が目標転化率となるように、前記改質用燃料供給手段を制御して前記改質用燃料の供給量を制御する改質用燃料供給量制御手段および前記燃焼部に供給される前記燃焼用酸化剤ガスの供給量を制御する燃焼用酸化剤ガス供給量制御手段の少なくともいずれか一方をさらに備えたことを特徴とする燃料電池システム。
【請求項３】
請求項１または請求項２において、前記改質部に供給される前記改質用燃料の熱量に対する前記燃料電池で消費された水素の熱量の比率で表されるプロセス効率が最も大きい最適転化率を前記目標転化率とすることを特徴とする燃料電池システム。
【請求項４】
請求項１乃至請求項３の何れか一項において、前記転化率推定手段は、前記燃料電池の出力電力を加味して前記転化率を推定することを特徴とする燃料電池システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池システムの一形式として、特許文献１に示されているものが知られている。特許文献１の図１１に示されているように、燃料電池システムにおいて、改質装置８の改質触媒充填層の温度を測定する改質装置触媒充填層温度測定用温度センサ６と、この改質装置触媒充填層温度測定用温度センサ６からの温度検出信号を受け、改質装置触媒充填層温度測定用温度センサ６により検出された改質装置触媒充填層温度を予め決められた改質装置触媒充填層温度と改質装置８のメタン転化率の関係の照合データと照合することによって改質装置８の劣化状態を診断する（ステップＳ４）。そして、メタン転化率の下限値に至るまでの期間、あるいは改質触媒の劣化量の上限値に至るまでの期間を計算する（ステップＳ５）。そして、これによって求められたメタン転化率の下限値に至るまでの期間、あるいは改質触媒の劣化量の上限値に至るまでの期間に基づいて、改質触媒の取替時期を判定する（ステップＳ６）。
【０００３】
他の一形式として、特許文献２に示されているものが知られている。特許文献２の図１に示されているように、燃料電池システムにおいて、炭化水素センサ２２によって生成ガスＧに含まれる炭化水素の濃度を検知し、制御部２４で原料の転化率を算出する。算出された転化率が９９％以下となるようにファン１０およびポンプ２１の少なくともいずれか１つを制御部２４で制御できるので、原料燃料の１％以上の炭化水素をオフガスなどに残留させることができる。また、火炎のイオン電流に基づいて火炎を検知する火炎検知部も設けられている。
【特許文献１】特開２０００−２６８８４０号公報
【特許文献２】特開２００２−０７５４１２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
上述した特許文献１に記載の燃料電池システムにおいては、改質装置の触媒温度に基づいて転化率を算出し、改質装置８の劣化状態を診断している。しかし、触媒が劣化した場合、触媒の公差があった場合など、算出された転化率に誤差が生じるおそれがあった。また、上述した特許文献２に記載の燃料電池システムにおいては、炭化水素センサ２２によって生成ガスＧに含まれる炭化水素の濃度を検知し、制御部２４で原料の転化率を算出する。しかし、炭化水素センサは一般的に高価な部品であるので、燃料電池システムが高コスト化するという問題があった。
【０００５】
本発明は、上述した各問題を解消するためになされたもので、燃料電池システムにおいて、改質部の触媒の状況に関係なく、高コスト化を招くことなく、精度よく転化率を推定することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記の課題を解決するため、請求項１に係る発明の構成上の特徴は、燃料極および酸化剤極にそれぞれ供給された燃料ガスおよび酸化剤ガスによって発電する燃料電池と、改質用燃料供給手段によって供給される改質用燃料を改質することにより水素を含む燃料ガスを生成する改質部と、定常運転中には、燃料電池の燃料極からのアノードオフガスのみが供給されそのアノードオフガスを燃焼用酸化剤ガスで燃焼しその燃焼ガスにより改質部を加熱する燃焼部と、を備えた燃料電池システムであって、燃焼部の火炎のイオン電流を検出するイオン電流検出手段と、イオン電流検出手段によって検出されるイオン電流に基づいて、改質部へ供給された改質用燃料のうち水素に改質されたものの比率を示す転化率を推定する転化率推定手段と、を備えたことである。
【０００７】
また請求項２に係る発明の構成上の特徴は、請求項１において、転化率推定手段によって推定される転化率が目標転化率となるように、改質用燃料供給手段を制御して改質用燃料の供給量を制御する改質用燃料供給量制御手段および燃焼部に供給される燃焼用酸化剤ガスの供給量を制御する燃焼用酸化剤ガス供給量制御手段の少なくともいずれか一方をさらに備えたことである。
【０００８】
また請求項３に係る発明の構成上の特徴は、請求項１または請求項２において、改質部に供給される改質用燃料の熱量に対する燃料電池で消費された水素の熱量の比率で表されるプロセス効率が最も大きい最適転化率を目標転化率とすることである。
【０００９】
また請求項４に係る発明の構成上の特徴は、請求項１乃至請求項３の何れか一項において、転化率推定手段は、燃料電池の出力電力を加味して転化率を推定することである。
【発明の効果】
【００１０】
上記のように構成した請求項１に係る発明においては、定常運転中において、改質部に供給された改質用燃料は、一部が水素に改質され、残りが改質されないで改質用燃料のまま流出される。これら水素および未改質の改質用燃料を含む燃料ガスが燃料電池に供給され、水素が発電で消費される。燃料電池からのアノードオフガス中には、未改質の改質用燃料、未消費の水素などの可燃ガスが含まれている。このアノードガスが燃焼部に供給されて燃焼される。この燃焼部での燃焼においては、燃焼部に改質用燃料などの可燃ガスを別途追加して燃焼する追い炊きは行われていない。いわゆる追い炊きレスである。この追い炊きレスの場合、燃焼部で燃焼されるアノードオフガス中の改質用燃料の量は、改質部で改質されなかった改質用燃料の量と同一である。水素を燃焼した際のイオン電流値は、改質用燃料（天然ガス等の炭化水素）を燃焼した際のイオン電流値に比べて著しく小さい。そのため、イオン電流値は、アノードオフガス中の水素の燃焼熱量の影響をほとんど受けない。したがって、未改質の改質用燃料量しいては転化率をイオン電流値で検知することが可能である。転化率（％）は、（改質部で改質された改質用燃料量／改質部への改質用燃料の供給量）×１００、すなわち、１００−（改質部で未改質の改質用燃料量／改質部への改質用燃料の供給量）×１００で示されるからである。
【００１１】
以上のことから、転化率推定手段が、イオン電流検出手段によって検出されるイオン電流に基づいて、改質部へ供給された改質用燃料のうち水素に改質されたものの比率を示す転化率を推定することができる。これにより、炭化水素センサより一般的に安価なイオン電流検出手段によってイオン電流を検出しその検出結果を使用することにより転化率を精度よく推定することができる。したがって、改質部の触媒の状況に関係なく、高コスト化を招くことなく、転化率を精度よく算出することができる。
【００１２】
上記のように構成した請求項２に係る発明においては、請求項１に係る発明において、改質用燃料供給量制御手段が、転化率推定手段によって推定される転化率が目標転化率となるように、改質用燃料供給手段を制御して改質用燃料の供給量を制御する。または／および、燃焼用酸化剤ガス供給量制御手段が、転化率推定手段によって推定される転化率が目標転化率となるように、燃焼用酸化剤ガスの供給量を制御する。これにより、転化率を目標転化率に正確かつ高精度に制御することができる。したがって、転化率を安定化させることにより、水素利用率も安定制御でき、ひいては燃料電池システムの安定性を向上させることができる。また、改質用燃料供給手段の流量ばらつきがあっても、転化率・水素利用率をバランスよく安定制御できるので、流量ばらつきが比較的大きい安価な改質用燃料供給手段を使用することができ、燃料電池システムを低コスト化することができる。
【００１３】
上記のように構成した請求項３に係る発明においては、請求項１または請求項２に係る発明において、改質部に供給される改質用燃料の熱量に対する燃料電池で消費された水素の熱量の比率で表されるプロセス効率が最も大きい最適転化率を目標転化率とするので、転化率を目標転化率に制御することで高プロセス効率運転をすることができる。
【００１４】
上記のように構成した請求項４に係る発明においては、請求項１乃至請求項３の何れか一項に係る発明において、転化率推定手段は、燃料電池の出力電力を加味して転化率を推定するので、燃料電池の出力電力に応じてより最適な運転を行うことができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、本発明による燃料電池システムの一実施形態について説明する。図１はこの燃料電池システムの概要を示す概要図である。この燃料電池システムは燃料電池１０とこの燃料電池１０に必要な水素ガスを含む改質ガス（燃料ガス）を生成する改質装置２０を備えている。
【００１６】
燃料電池１０は、燃料極１１と酸化剤極である空気極１２と両極１１，１２間に介在された電解質１３を備えており、燃料極１１に供給された改質ガスおよび空気極１２に供給された酸化剤ガスである空気（カソードエア）を用いて発電するものである。なお、空気の代わりに空気の酸素富化したガスを供給するようにしてもよい。
【００１７】
改質装置２０は、改質用燃料を水蒸気改質し、水素リッチな改質ガスを燃料電池１０に供給するものであり、改質部２１、冷却部２２、一酸化炭素シフト反応部（以下、ＣＯシフト部という）２３および一酸化炭素選択酸化反応部（以下、ＣＯ選択酸化部という）２４、燃焼部２５、および蒸発部２６から構成されている。改質用燃料としては天然ガス、ＬＰＧなどの改質用気体燃料、灯油、ガソリン、メタノールなどの改質用液体燃料があり、本実施形態においては天然ガスにて説明する。
【００１８】
改質部２１は、改質用燃料に改質水が混合された改質用原料である混合ガスから改質ガスを生成して導出するものである。この改質部２１は有底円筒状に形成されており、環状筒部内に軸線に沿って延在する環状の折り返し流路２１ａを備えている。
【００１９】
改質部２１の折り返し流路２１ａ内には、触媒２１ｂ（例えば、ＲｕまたはＮｉ系の触媒）が充填されており、冷却部２２から導入された改質用燃料と水蒸気供給管５１から導入された水蒸気との混合ガスが触媒２１ｂによって反応し改質されて水素ガスと一酸化炭素ガスが生成されている（いわゆる水蒸気改質反応）。これと同時に、水蒸気改質反応にて生成された一酸化炭素と水蒸気が反応して水素ガスと二酸化炭素とに変成するいわゆる一酸化炭素シフト反応が生じている。これら生成されたガス（いわゆる改質ガス）は冷却部（熱交換部）２２に導出されるようになっている。なお、水蒸気改質反応は吸熱反応であり、一酸化炭素シフト反応は発熱反応である。改質部２１の触媒２１ｂの活性温度域は４００℃から８００℃である。改質部２１の温度が触媒２１ｂの活性温度域内であれば、その温度が高いほど生成される水素が多い。
【００２０】
また、改質部２１内には、改質部２１内の温度例えば燃焼部２５との間の壁付近の温度（Ｔ１）を測定する温度センサ２１ｃが設けられている。温度センサ２１ｃの検出結果は制御装置３０に送信されている。
【００２１】
冷却部２２は、改質部２１から導出された改質ガスと、改質用燃料と改質水（水蒸気）との混合ガスとの間で熱交換が行われる熱交換器（熱交換部）であって、高温である改質ガスを低温である混合ガスによって降温してＣＯシフト部２３に導出するとともに混合ガスを改質ガスによって昇温して改質部２１に導出するようになっている。
【００２２】
具体的には、冷却部２２には図示しない燃料供給源（例えば都市ガス管）に接続された改質用燃料供給管４１が接続されている。改質用燃料供給管４１には、上流から順番に燃料ポンプ４２、脱硫器４６および改質用燃料バルブ４３が設けられている。改質用燃料バルブ４３は改質用燃料供給管４１を開閉するものである。燃料ポンプ４２は改質用燃料を供給しその供給量を調整する改質用燃料供給手段である。脱硫器４６は燃料中の硫黄分（例えば、硫黄化合物）を除去するものである。燃料のうち改質部２１に供給されて改質されるものを改質用燃料といい、燃焼部２５に直接供給されて燃焼されるものを燃焼用燃料という。
【００２３】
改質用燃料供給管４１の改質用燃料バルブ４３と冷却部２２との間には蒸発部２６に接続された水蒸気供給管５１が接続されている。蒸発部２６から供給された水蒸気が改質用燃料に混合され、その混合ガスが冷却部２２を通って改質部２１に供給されている。
【００２４】
蒸発部２６は、改質水を蒸発させて水蒸気を生成して冷却部２２を介して改質部２１に供給するものである。蒸発部２６は、円筒状に形成されて燃焼ガス流路２７の外周壁を覆って当接して設けられている。
【００２５】
この蒸発部２６の下部（例えば側壁面下部、底面）には改質水タンク（図示省略）に接続された給水管５２が接続されている。蒸発部２６の上部（例えば側壁面上部）には水蒸気供給管５１が接続されている。改質水タンクから導入された改質水は、蒸発部２６内を流通する途中にて燃焼ガスからの熱およびＣＯ選択酸化部２４からの熱によって加熱されて、水蒸気となって水蒸気供給管５１および冷却部２２を介して改質部２１へ導出するようになっている。なお、給水管５２には、上流から順番に改質水ポンプ５３および改質水バルブ５４が設けられている。改質水ポンプ５３は、蒸発部２６に改質水を供給するとともにその改質水供給量を調整するものである。改質水バルブ５４は給水管５２を開閉するものである。
【００２６】
また、蒸発部２６には、蒸発部２６内の水蒸気の温度を検出する温度センサ２６ａが設けられている。温度センサ２６ａの検出結果は制御装置３０に送信されている。なお、水蒸気の温度が検出できれば、例えば冷却部２２の入口付近や、蒸発部２６と冷却部２２との間の水蒸気供給管５１に温度センサ２６ａを設けるようにしてもよい。この水蒸気の温度ＴＳは、改質部２１に供給される改質水の温度である。
【００２７】
ＣＯシフト部２３は、改質部２１から冷却部２２を通って供給された改質ガス中の一酸化炭素を低減するものすなわち一酸化炭素低減部である。ＣＯシフト部２３は、内部に上下方向に沿って延在する折り返し流路２３ａを備えている。折り返し流路２３ａ内には触媒２３ｂ（例えば、Ｃｕ−Ｚｎ系の触媒）が充填されている。ＣＯシフト部２３においては、冷却部２２から導入された改質ガスに含まれる一酸化炭素と水蒸気は、触媒２３ｂにより反応して水素ガスと二酸化炭素ガスとに変成するいわゆる一酸化炭素シフト反応が生じている。この一酸化炭素シフト反応は発熱反応である。
【００２８】
また、ＣＯシフト部２３内には、ＣＯシフト部２３内の温度を測定する温度センサ２３ｃが設けられている。温度センサ２３ｃの検出結果は制御装置３０に送信されている。
【００２９】
ＣＯ選択酸化部２４は、ＣＯシフト部２３から供給された改質ガス中の一酸化炭素をさらに低減して燃料電池１０に供給するものでありすなわち一酸化炭素低減部である。ＣＯ選択酸化部２４は、円筒状に形成されて、蒸発部２６の外周壁を覆って当接して設けられている。ＣＯ選択酸化部２４の内部には、触媒２４ａ（例えば、ＲｕまたはＰｔ系の触媒）が充填されている。
【００３０】
また、ＣＯ選択酸化部２４内には、ＣＯ選択酸化部２４内の温度を測定する温度センサ２４ｂが設けられている。温度センサ２４ｂの検出結果は制御装置３０に送信されている。
【００３１】
このＣＯ選択酸化部２４の側壁面下部および側壁面上部には、ＣＯシフト部２３に接続された接続管８９および燃料電池１０の燃料極１１に接続された改質ガス供給管７１がそれぞれ接続されている。接続管８９には、酸化用空気供給管６１が接続されている。これにより、ＣＯ選択酸化部２４には、ＣＯシフト部２３からの改質ガスと大気からの酸化用空気が導入されるようになっている。なお、酸化用空気供給管６１には、上流から順番に酸化用空気ポンプ６２および酸化用空気バルブ６３が設けられている。酸化用空気ポンプ６２は酸化用空気を供給しその供給量を調整するものである。酸化用空気バルブ６３は酸化用空気供給管６１を開閉するものである。
【００３２】
したがって、ＣＯ選択酸化部２４内に導入された改質ガス中の一酸化炭素は、酸化用空気中の酸素と反応（酸化）して二酸化炭素になる。この反応は発熱反応であり、触媒２４ａによって促進される。これにより、改質ガスは酸化反応によって一酸化炭素濃度がさらに低減されて（１０ｐｐｍ以下）導出され、燃料電池１０の燃料極１１に供給されるようになっている。
【００３３】
燃料電池１０の燃料極１１の導入口には改質ガス供給管７１を介してＣＯ選択酸化部２４が接続されるとともに、燃料極１１の導出口にはオフガス供給管７２を介して燃焼部２５が接続されている。バイパス管７３は燃料電池１０をバイパスして改質ガス供給管７１およびオフガス供給管７２を直結するものである。改質ガス供給管７１にはバイパス管７３との分岐点と燃料電池１０との間に第１改質ガスバルブ７４が設けられている。オフガス供給管７２にはバイパス管７３との合流点と燃料電池１０との間にオフガスバルブ７５が設けられている。バイパス管７３には第２改質ガスバルブ７６が設けられている。
【００３４】
また、燃料電池１０の空気極１２の導入口には、カソード用空気供給管６７が接続されるとともに、空気極１２の導出口には、排気管８２が接続されている。空気極１２に空気が供給され、オフガスが排気されるようになっている。なお、カソード用空気供給管６７には上流から順にカソード用空気ポンプ６８およびカソード用空気バルブ６９が設けられている。カソード用空気ポンプ６８はカソード用空気を供給しその供給量を調整するものである。カソード用空気バルブ６９はカソード用空気供給管６７を開閉するものである。
【００３５】
燃焼部２５は、改質部２１を加熱して水蒸気改質反応に必要な熱を供給するための燃焼ガスを生成するものであり、改質部２１の内周壁内に下端部が挿入されて空間をおいて配置されている。この燃焼部２５は、図２に示すように、本体２５ａと、本体２５ａに立設されて本体２５ａと連通する筒状の燃焼筒２５ｂと、図示しない点火用電極を備えている。燃焼部２５は、制御装置３０の指令に応じて着火されるものである。
【００３６】
本体２５ａは、燃焼用燃料、アノードオフガス、改質ガスなどの可燃ガス、および可燃ガスを燃焼（酸化）させるための燃焼用空気などの酸化剤ガスが供給されるようになっている。燃焼筒２５ｂの基端は本体２５ａの噴射口２５ａ１の内周縁部から立設されている。燃焼筒２５ｂは本体２５ａ内に連通しており、本体２５ａから導出された可燃ガスと燃焼用空気の混合ガスが、燃焼筒２５ｂの基端開口２５ｂ１を通って燃焼筒２５ｂ内に投入される。
【００３７】
具体的には、図１に示すように、本体２５ａには燃料極１１の導出口に一端が接続されているオフガス供給管７２の他端が接続されており、燃料電池システム（改質装置２０）の起動運転時に改質装置２０からの改質ガスが改質ガス供給管７１、バイパス管７３およびオフガス供給管７２を通って供給され、燃料電池システム（改質装置２０）の定常運転時に燃料電池１０から排出されるアノードオフガス（改質部２１にて未改質な改質用燃料および燃料極１１にて未使用な水素を含んだ改質ガス）が供給されるようになっている。
【００３８】
また、本体２５ａには、燃焼用空気供給管６４が接続されており、燃焼用燃料、改質ガスまたはアノードオフガスを燃焼させるための燃焼用酸化剤ガスである燃焼用空気が供給されるようになっている。燃焼用空気供給管６４には燃焼用空気ポンプ（燃焼用酸化剤ガス供給手段）６５および燃焼用空気バルブ６６が設けられている。燃焼用空気ポンプ６５は大気から燃焼用空気を吸い込み燃焼部２５に吐出するものであり、制御装置３０の指令に応じて燃焼部２５に供給する燃焼用空気供給量を調整するものである。燃焼用空気バルブ６６は、制御装置３０の指令に応じて燃焼用空気供給管６４を開閉するものである。
【００３９】
さらに、改質用燃料供給管４１の脱硫器４６と改質用燃料バルブ４３との間には、一端が改質ガス供給管７１の燃料電池１０と第１改質ガスバルブ７４との間に接続された燃焼用燃料供給管４４の他端が接続されている。燃焼用燃料供給管４４には燃焼用燃料バルブ４５が設けられている。燃焼用燃料バルブ４５は燃焼用燃料供給管４４を開閉するものである。また、一端がオフガス供給管７２の燃料電池１０とオフガスバルブ７５との間に接続されるとともに他端が燃焼用空気供給管６４の燃焼用空気バルブ６６と燃焼部２５との間に接続される燃焼用燃料供給管４７が設けられている。燃焼用燃料供給管４７には燃焼用燃料バルブ４８が設けられている。燃焼用燃料バルブ４８は燃焼用燃料供給管４７を開閉するものである。
【００４０】
システム起動開始した時点から改質部２１に改質用燃料の供給が開始されるまでの間は、改質用燃料バルブ４３、第１改質ガスバルブ７４およびオフガスバルブ７５が閉じられ、燃焼用燃料バルブ４５および燃焼用燃料バルブ４８が開かれ、燃料ポンプ４２が駆動される。これにより、燃焼部２５には燃焼用燃料が改質部２１を通らないで燃焼用燃料供給管４４、燃料電池１０および燃焼用燃料供給管４７を通って直接供給される。
【００４１】
また、改質部２１への改質用燃料の供給開始以降から定常運転（発電）開始までの間は、改質用燃料バルブ４３および第２改質ガスバルブ７６が開かれ、燃焼用燃料バルブ４５および燃焼用燃料バルブ４８が閉じられ、燃料ポンプ４２が駆動される。第１改質ガスバルブ７４およびオフガスバルブ７５は閉じられたままである。これにより、ＣＯ選択酸化部２４から一酸化炭素濃度の高い改質ガスを燃料電池１０に供給するのを回避するため、燃焼部２５にはＣＯ選択酸化部２４からの改質ガスが燃料電池１０を通らないで直接供給される。
【００４２】
そして、定常運転（発電）中においては、改質用燃料バルブ４３、第１改質ガスバルブ７４およびオフガスバルブ７５が開かれ、燃焼用燃料バルブ４５、燃焼用燃料バルブ４８および第２改質ガスバルブ７６が閉じられ、燃料ポンプ４２が駆動される。これにより、燃焼部２５には燃料電池１０の燃料極１１からのアノードオフガス（燃料電池１０の燃料極１１に供給され消費されずに排出された水素や未改質の改質用燃料を含んだ改質ガス）のみが供給される。このとき、燃焼部２５では改質用燃料などの可燃ガスを別途追加して燃焼する追い炊きは行われていない。いわゆる追い炊きレスである。
【００４３】
このように燃焼部２５においては、燃焼部２５に供給された燃焼用燃料、改質ガスまたはアノードオフガス（これらは可燃ガスである。）は、燃焼部２５に供給された燃焼用空気によって燃焼されて高温の燃焼ガスが発生する。この燃焼ガスは、改質部２１と断熱部２８との間および断熱部２８と蒸発部２６との間に形成されて改質部２１や蒸発部２６を加熱するように配設された燃焼ガス流路２７を流通し、排気管８１を通って燃焼排ガスとして外部に排出される。燃焼ガスは改質部２１の改質触媒２１ａを活性温度域となるように加熱し、蒸発部２２を水蒸気生成するために加熱する。
【００４４】
さらに、燃焼部２５は、図２に示すように、燃焼部２５に流入されて燃焼されるアノードオフガス中の改質用燃料量と相関のある物理量であるイオン電流を検出する物理量検出手段であるイオン電流検出装置９０を備えている。イオン電流検出装置９０は、炎には電流を整流する作用があることを利用して、炎２５ｃのすぐ側に電極９１（フレームロッド）を設置して炎２５ｃの中を流れるイオン電流を検知するものである。このイオン電流検出装置９０は、電極９１と、電極９１と燃焼筒２５ｂ（または本体２５ａ）との間に電圧を印加する電源９２と、電極９１と電源９２との間に配列された電流検出用抵抗９３と、電流検出用抵抗９３の両端間電圧を検出することによって電流を検出してその検出結果を制御装置３０に送信する電流検出回路９４とから構成されている。
【００４５】
また、燃料電池システムは制御装置３０を備えており、この制御装置３０には、上述した温度センサ２１ｃ，２３ｃ，２４ｂ，２６ａ、各ポンプ４２，５３，６２，６５，６８、各バルブ４３，４５，４８，５４，６３，６６，６９，７４，７５，７６、燃焼部２５（点火用電極）および電流検出回路９４が接続されている（図３参照）。制御装置３０はマイクロコンピュータ（図示省略）を有しており、マイクロコンピュータは、バスを介してそれぞれ接続された入出力インターフェース、ＣＰＵ、ＲＡＭおよびＲＯＭ（いずれも図示省略）を備えている。ＣＰＵは、温度センサ２１ｃ，２３ｃ，２４ｂ，２６ａからの温度、電流検出回路９４からのイオン電流値に基づいて、各ポンプ４２，５３，６２，６５，６８、各バルブ４３，４５，４８，５４，６３，６６，６９，７４，７５，７６、および燃焼部２５を制御することにより、燃料電池システムの運転を実施している。ＲＡＭは同プログラムの実行に必要な変数を一時的に記憶するものであり、ＲＯＭは前記プログラムを記憶するものである。
【００４６】
また、制御装置３０には、記憶装置３１が接続されている。記憶装置３１は、図４に示すように、燃料電池１０の要求発電量に対応した改質用燃料の要求供給量ごとの、転化率とイオン電流値との相関関係を示す特性を記憶するものである。燃料電池１０の要求発電量は燃料電池１０に接続されている電力負荷（家庭用電化製品）の消費電力（消費電力の総和）である。図４では、横軸は転化率（％）であり縦軸はイオン電流値（ｍＡ）である。転化率は、改質部２１へ供給された改質用燃料のうち水素に改質されたものの、その供給された改質用燃料の比率である。
【００４７】
この特性は、実機を使用して測定したデータに基づいて作成する。具体的には、改質用燃料の規定供給量および規定転化率に相当する改質ガス（すなわちアノードオフガス）を模擬した模擬ガスを燃焼させて、転化率−イオン電流値の相関関係を得る。例えば、改質用燃料の規定供給量Ａｎで転化率８０％、８５％、９０％相当の模擬ガスを燃焼させ、図４の特性曲線ｆａ（ｎ）を作成する。なお、図４では空気比λは１．５とした。
【００４８】
空気比λは、（実際の燃焼用空気の投入量／理想の燃焼用空気の投入量）で表される。空気比λを変化させるには、実際の燃焼用空気の投入量（供給量）を変更すればよい。
【００４９】
例えば、改質用燃料をある規定供給量Ａｎで供給している場合に、規定転化率が８０％相当の模擬ガスを供給し、燃焼用空気の供給量を変化させて、イオン電流値を測定することにより図５の特性曲線ｆ１１を作成する。同様にして、規定転化率を８５％、９０％、９５％に設定した場合の各特性曲線ｆ１２、ｆ１３、ｆ１４を作成する。図５では、横軸は空気比λであり縦軸はイオン電流値（ｍＡ）である。図５は、改質用燃料をある規定供給量Ａｎで供給している場合を示している。
【００５０】
図５から明らかなように、転化率は空気比λが変化しても一定である。これは、空気比λを変化させると、燃焼用空気の供給量は変化するが、それが改質用燃料すなわちメタンの燃焼性へ与える影響が実用的な空気比λの範囲（低エミッションを確保するための空気比λの範囲：１．２〜２．０）では少ないからである。
【００５１】
また、転化率が低くなるほどイオン電流値が増大する。これは、改質部２１での転化率が低いと未改質の改質用燃料が増大し、その改質用燃料が燃焼部２５に供給されるので、燃焼部２５で燃焼される改質用燃料が増大するためイオン電流値が増大するからである。また、定常運転中において、燃焼部２５にはアノードオフガス以外の炭化水素系の可燃ガスが別途供給されていないので、改質部２１で未改質の改質用燃料が燃焼部２５で燃焼されてその改質用燃料の量に応じたイオン電流値が生成される。したがって、改質部２１への改質用燃料の供給量と転化率で算出できる未改質の改質用燃料の量とイオン電流値は相関関係にあり、ひいては転化率とイオン電流値も相関関係にある。
【００５２】
次に、このようにして作成した図５に示す転化率とイオン電流値との相関関係をグラフに示すと、図４にてｆａ（ｎ）のように示される。このｆａ（ｎ）は、改質用燃料が供給量Ａｎで供給されている場合の転化率とイオン電流値との相関関係を示している。また、改質用燃料が供給量Ａｎより多いＡｎ＋１で供給されている場合には、ｆａ（ｎ）を所定量だけ上に平行移動させたｆａ（ｎ＋１）で示される。改質用燃料が供給量Ａｎ＋１より多いＡｎ＋２で供給されている場合には、ｆａ（ｎ＋１）を所定量だけ上に平行移動させたｆａ（ｎ＋２）で示される。また、改質用燃料が供給量Ａｎより少ないＡｎ−１で供給されている場合には、ｆａ（ｎ）を所定量だけ下に平行移動させたｆａ（ｎ−１）で示される。改質用燃料が供給量Ａｎ−１より少ないＡｎ−２で供給されている場合には、ｆａ（ｎ−１）を所定量だけ下に平行移動させたｆａ（ｎ−２）で示される。
【００５３】
このように、図４には、燃料電池１０の要求発電量に対応した改質用燃料の要求供給量ごとの、転化率とイオン電流値との相関関係を示す特性、ｆａ（ｎ）、…が示されている。転化率が同一であれば、改質用燃料の要求供給量すなわち改質用燃料の供給量が増大するにしたがって、改質部２１での未改質の改質用燃料の絶対量は増大するので、特性ｆａは上に移動する。また、改質用燃料の供給量が減少するにしたがって、改質部２１での未改質の改質用燃料の絶対量は減少するので、特性ｆａは下に移動する。
【００５４】
また、記憶装置３１は、図６に示すように、転化率と、改質部２１に供給される改質用燃料の熱量に対する燃料電池１０で消費された水素の熱量の比率で表されるプロセス効率との相関関係を示す特性を記憶している。図６では、横軸は転化率（％）であり縦軸はプロセス効率（％）である。
【００５５】
この特性は、実機を使用して測定したデータに基づいて作成する。具体的には、改質用燃料の供給量を一定にして、転化率を変化させて、プロセス効率を測定する。追い焚きレスのために、掃引電流値（発電量）に対して改質器２０の熱バランスから転化率、水素利用率が決定される。実際には、燃焼ガスの組成（転化率）を規定条件で燃焼させ、実際の改質ガスの転化率が規定転化率となるように水素利用率（オフガス中水素量）を可変させる。上記評価にて、燃焼ガス転化率条件と実改質ガスの転化率結果が同一となり熱バランスした状態でのプロセス効率値を測定する。
【００５６】
例えば、改質用燃料をある供給量Ａｎで供給している場合に、転化率を変化させて、プロセス効率を測定（または算出）することにより特性曲線ｆｂ（ｎ）を作成する。同様にして、改質用燃料の供給量をＡｎ＋１、Ａｎ＋２、Ａｎ−１、Ａｎ−２とした場合の各特性曲線ｆｂ（ｎ＋１）、ｆｂ（ｎ＋２）、ｆｂ（ｎ−１）、ｆｂ（ｎ−２）を作成する。このようにして測定した各特性ｆｂ（ｎ−２）、ｆｂ（ｎ−１）、ｆｂ（ｎ）、ｆｂ（ｎ＋１）、ｆｂ（ｎ＋２）を図６に示す。供給量Ａｎ＋１はＡｎより多く、供給量Ａｎ＋２はＡｎ＋１より多い。供給量Ａｎ−１はＡｎより少なく、供給量Ａｎ−２はＡｎ−１より少ない。
【００５７】
図６に示されているように、転化率−プロセス効率特性は、転化率が最適転化率Ｘａのときプロセス効率が極大値Ｙａを有することが明らかになった。
【００５８】
なお、改質用燃料の供給量ごと、すなわち燃料電池１０の要求発電量に対応した改質用燃料の要求供給量ごとに、プロセス効率が最も大きい最適転化率Ｘａを数値として記憶してもよい。
【００５９】
上述した燃料電池システムの作動について説明する。制御装置３０は、時刻ｔ０にて図示しない起動スイッチがオンされると、燃料電池システムの起動運転を開始する。すなわち燃料電池システムは暖機モードに入る。制御装置３０は、燃焼用空気バルブ６６を開いて燃焼用空気ポンプ６５を駆動して、燃焼用空気を燃焼部２５に供給する。また、制御装置３０は、燃焼部２５の点火用電極に通電する。さらに、制御装置３０は、改質用燃料バルブ４３、第１改質ガスバルブ７４およびオフガスバルブ７５を閉じ、燃焼用燃料バルブ４５，４８を開いて、燃料ポンプ４２を駆動して、燃焼用燃料を燃料電池１０を介して直接燃焼部２５に供給する。これにより、燃焼用燃料が燃焼部２５で燃焼され、その燃焼ガスにより改質部２１および蒸発部２６が加熱される。
【００６０】
制御装置３０は、起動すると蒸発部２６に所定量の水を供給し（システムが負圧になっていた場合、負圧が解消されてから水を供給する。）、一旦、水を供給を停止する。その後、制御装置３０は、温度センサ２６ａが所定値（例えば、１００℃）以上になったら水蒸気が発生したと判断する。そして、制御装置３０は、水蒸気の発生を確認してから蒸発部２６に所定流量の水を供給開始する。
【００６１】
その後、制御装置３０は、改質用燃料バルブ４３を開き、燃焼用燃料バルブ４５，４８、第１改質ガスバルブ７４およびオフガスバルブ７５を閉じて、燃料ポンプ４２を駆動して、改質用燃料を改質部２１に供給する。また、制御装置３０は酸化用空気バルブ６４を開いて酸化用空気ブロア６３を駆動させ酸化用空気を所定流量（所定供給量）だけＣＯ選択酸化部２４に供給する。これにより、改質部２１に改質用燃料と水蒸気の混合ガスが供給され、改質部２１では上述した水蒸気改質反応および一酸化炭素シフト反応が生じて改質ガスが生成される。そして、改質部２１から導出された改質ガスはＣＯシフト部２３およびＣＯ選択酸化部２４により一酸化炭素ガスを低減されてＣＯ選択酸化部２４から導出され、燃料電池１０を通らないで、バイパス管７３を通って直接燃焼部２５に供給され燃焼される。
【００６２】
このような改質ガスの生成中において、制御装置３０は、温度センサ２４ｂ（および／または温度センサ２３ｃ）によりＣＯ選択酸化部２４の触媒２４ａの温度（および／またはＣＯシフト部２３の触媒２３ｂの温度）を検出し、この検出した温度が所定温度以上となれば、改質ガス中の一酸化炭素濃度が所定の低濃度以下となったとして、第１改質ガスバルブ７４およびオフガスバルブ７５を開き第２改質ガスバルブ７６を閉じてＣＯ選択酸化部２４を燃料電池１０の燃料極１１の導入口に接続するとともに燃料極１１の導出口を燃焼部２５に接続する。これにより、燃料電池システムを暖機する起動運転が終了して続いて定常運転が開始される。すなわち燃料電池システムは発電モードに入る。
【００６３】
制御装置３０は、発電モードにおいては、所望の出力電力（負荷装置で消費される電流・電力）となるように改質用燃料、燃焼用燃料、燃焼用空気、酸化用空気、カソード用空気および改質水を供給するようになっている。制御装置３０は、所望の出力電力となるように改質用燃料の供給量を演算しその供給量となるように燃料ポンプ４２を駆動させ、演算した改質用燃料供給量およびＳ／Ｃ（スチームカーボン比）に基づいて改質水の供給量を演算しその供給量となるように改質水ポンプ５３を駆動させている。また、制御装置３０は、改質用燃料の供給量などに基づいて燃焼用空気の供給量を演算しその供給量となるように燃焼用空気ブロア６６を駆動させている。また、制御装置３０は、一酸化炭素を所定量以下とするように酸化用空気の供給量を演算しその供給量となるように酸化用空気ブロア６３を駆動させている。そして、制御装置３０は、改質器２０から供給された改質ガスと反応するに十分なカソード用空気の供給量を演算しその供給量となるようにカソード用空気ブロア６８を駆動させている。そして、停止スイッチが押されると、燃料電池システムは停止運転を実施して停止する。
【００６４】
さらに、改質部２１での転化率の導出（推定）および導出した転化率に基づく燃料ポンプ４２の制御について図７および図８を参照して説明する。制御装置３０は、定常運転を開始すると、図７に示すプログラムを所定の短時間毎に実行する。
【００６５】
制御装置３０は、ステップ１０２において、燃料電池１０に対する要求発電量に基づいて改質用燃料供給量（要求燃料供給量）を決定し、ステップ１０４において、決定された供給量で燃料ポンプ４２を駆動する。また、制御装置３０は、ステップ１０６において、ステップ１０２で決定された改質用燃料供給量に応じた転化率−イオン電流値特性を選択する。例えばｆａ（ｎ）を選択したとする。
【００６６】
また、制御装置３０は、イオン電流検出装置９０によりイオン電流値を検出し（ステップ１０８）、その検出したイオン電流値とステップ１０６で選択した特性とから転化率を導出（推定）する（ステップ１１０）。
【００６７】
そして、制御装置３０は、導出した転化率が目標転化率となるように、燃料ポンプ４２の供給量を調整する。具体的には、制御装置３０は、ステップ１１２において、記憶装置３１から目標転化率を読み出し（取得し）、その取得した目標転化率とステップ１１０で導出した転化率を比較する。なお、目標転化率はプロセス効率が最も大きい最適転化率Ｘａであることが好ましい。
【００６８】
図８に示すように、転化率が目標転化率より小さい場合には、改質用燃料の供給量を所定量刻みで増大させる（ステップ１１４）。改質用燃料の供給量が増大すると、改質に必要な吸熱量が増大するが、燃焼部２５に流入する未改質の改質用燃料の量は増大するため燃焼部２５での燃焼熱量は、必要な吸熱量に比べて多いので燃焼過多状態となり、転化率は上昇する。また、図８に示すように、検出したイオン電流値が目標転化率に対応した目標イオン電流値Ｉａより大きい場合には、転化率を上げるため改質用燃料の供給量を所定量刻みで増大させる。
【００６９】
また、転化率が目標転化率と等しい場合には、改質用燃料の供給量はそのままを維持する（ステップ１１６）。
【００７０】
そして、転化率が目標転化率より大きい場合には、改質用燃料の供給量を所定量刻みで減少させる（ステップ１１８）。改質用燃料の供給量が減少すると、改質に必要な吸熱量が減少するが、燃焼部２５に流入する未改質の改質用燃料の量は減少するため燃焼部２５での燃焼熱量は、必要な吸熱量に比べて少ないので燃焼不足状態となり、転化率は下降する。また、図８に示すように、検出したイオン電流値が目標転化率に対応した目標イオン電流値Ｉａより小さい場合には、転化率を下げるため改質用燃料の供給量を所定量刻みで減少させるようにしてもよい。
【００７１】
なお、上述したステップ１０８の処理が、燃焼部２５に流入されて燃焼されるアノードオフガス中の改質用燃料量と相関のあるイオン電流を検出するイオン電流検出手段である。上述したステップ１０６〜１１０の処理が、イオン電流検出手段によって検出されるイオン電流に基づいて、改質部２１へ供給された改質用燃料のうち水素に改質されたものの比率を示す転化率を推定する転化率推定手段である。上述したステップ１１２〜１１８の処理が、転化率推定手段によって推定される転化率が目標転化率となるように、改質用燃料供給手段である燃料ポンプ４２を制御して改質用燃料の供給量を制御する改質用燃料供給量制御手段である。
【００７２】
上述の説明から明らかなように、この実施形態においては、定常運転中において、改質部２１に供給された改質用燃料は、一部が水素に改質され、残りが改質されないで改質用燃料のまま流出される。これら水素および未改質の改質用燃料を含む燃料ガスが燃料電池１０に供給され、そのうち水素が発電で消費される。燃料電池１０からのアノードオフガス中には、未改質の改質用燃料、未消費の水素などの可燃ガスが含まれている。このアノードガスが燃焼部２５に供給されて燃焼される。この燃焼部２５での燃焼においては、燃焼部２５に改質用燃料などの可燃ガスを別途追加して燃焼する追い炊きは行われていない。いわゆる追い炊きレスである。この追い炊きレスの場合、燃焼部２５で燃焼されるアノードオフガス中の改質用燃料の量は、改質部２１で改質されなかった改質用燃料の量と同一である。水素を燃焼した際のイオン電流値は、改質用燃料（天然ガス等の炭化水素）を燃焼した際のイオン電流値に比べて著しく小さい。そのため、イオン電流値は、アノードオフガス中の水素の燃焼熱量の影響をほとんど受けない。したがって、未改質の改質用燃料量しいては転化率をイオン電流値で検知することが可能である。転化率（％）は、（改質部で改質された改質用燃料量／改質部への改質用燃料の供給量）×１００、すなわち、１００−（改質部で未改質の改質用燃料量／改質部への改質用燃料の供給量）×１００で示されるからである。
【００７３】
以上のことから、転化率推定手段（ステップ１０６〜１１０）が、イオン電流検出手段（ステップ１０８）によって検出されるイオン電流に基づいて、改質部２１へ供給された改質用燃料のうち水素に改質されたものの比率を示す転化率を推定することができる。これにより、炭化水素センサより一般的に安価なイオン電流検出手段であるイオン電流検出装置９０によってイオン電流を検出しその検出結果を使用することにより転化率を精度よく推定することができる。したがって、改質部２１の触媒の状況に関係なく、高コスト化を招くことなく、転化率を精度よく算出することができる。
【００７４】
また、改質用燃料供給量制御手段（ステップ１１２〜１１８）が、転化率推定手段によって推定される転化率が目標転化率となるように、改質用燃料供給手段である燃料ポンプ４２を制御して改質用燃料の供給量を制御する。これにより、転化率を目標転化率に正確かつ高精度に制御することができる。したがって、転化率を安定化させることにより、水素利用率も安定制御でき、ひいては燃料電池システムの安定性を向上させることができる。また、改質用燃料供給手段の流量ばらつきがあっても、転化率・水素利用率をバランスよく安定制御できるので、流量ばらつきが比較的大きい安価な改質用燃料供給手段を使用することができ、燃料電池システムを低コスト化することができる。
【００７５】
このような改質用燃料供給量制御手段に代えて、または改質用燃料供給量制御手段と合わせて、転化率推定手段によって推定される転化率が目標転化率となるように、燃焼用酸化剤ガス供給手段である燃焼用空気ポンプ６５を制御して燃焼用酸化剤ガスである燃焼用空気の供給量を制御するようにしてもよい。この場合、図７に示すフローチャートに応じたプログラムを実行するようにすればよい。ただし、転化率が目標転化率より小さい場合には供給量を減少させ、転化率が目標転化率より大きい場合には供給量を増大させる。燃焼用酸化剤ガス供給量が減少すると、燃焼用酸化剤ガスによる冷却熱量が減少するため、改質部２１の温度が上昇し転化率が増加するからである。一方、改質用燃料供給量が増加すると、追い焚きレスのため、燃焼部２５に投入されるアノードオフガスも増加し、この結果、燃焼部２５における燃焼熱量が増加し、改質部２１の温度が上昇し転化率が増加する。
【００７６】
これにより、転化率を目標転化率に正確かつ高精度に制御することができる。したがって、転化率を安定化させることにより、水素利用率も安定制御でき、ひいては燃料電池システムの安定性を向上させることができる。また、燃焼用酸化剤ガス供給手段の流量ばらつきがあっても、転化率・水素利用率をバランスよく安定制御できるので、流量ばらつきが比較的大きい安価な燃焼用酸化剤ガス供給手段を使用することができ、燃料電池システムを低コスト化することができる。
【００７７】
また、改質部２１に供給される改質用燃料の熱量に対する燃料電池１０で消費された水素の熱量の比率で表されるプロセス効率が最も大きい最適転化率を目標転化率とするので、転化率を目標転化率に制御することで高プロセス効率運転をすることができる。
【００７８】
また、転化率推定手段（ステップ１０６〜１１０）は、ステップ１０６にて燃料電池１０の要求発電量（出力電力；ステップ１０２で決定された改質用燃料供給量）に応じた転化率−イオン電流値特性を選択することにより、燃料電池１０の出力電力を加味して転化率を推定するので、燃料電池１０の出力電力に応じてより最適な運転を行うことができる。
【００７９】
また、上述した実施形態において、気体を供給するポンプにおいてはポンプの代わりにブロアを使用するようにしてもよい。
【図面の簡単な説明】
【００８０】
【図１】本発明による燃料電池システムの一実施形態の概要を示す概要図である。
【図２】図１に示す燃焼部の断面とイオン電流検出装置を示す概要図である。
【図３】図１に示す燃料電池システムを示すブロック図である。
【図４】図３に示した記憶装置に記憶されている要求燃料供給量ごとの、転化率とイオン電流値の特性曲線を示すマップである。
【図５】転化率ごとの、燃焼状態とイオン電流値の関係を示す図である。
【図６】要求燃料供給量ごとの、転化率とプロセス効率の特性曲線を示すマップである。
【図７】図３に示した制御装置にて実行される制御プログラムのフローチャートである。
【図８】改質用燃料流量とイオン電流値、改質用燃料流量と転化率、および改質用燃料流量と水素利用率の各関係を示す図である。
【符号の説明】
【００８１】
１０…燃料電池、１１…燃料極、１２…空気極、２０…改質装置、２１…改質部、２１ｃ…温度センサ、２２…冷却部（熱交換部）、２３…一酸化炭素シフト反応部（ＣＯシフト部）、２４…一酸化炭素選択酸化反応部（ＣＯ選択酸化部）、２５…燃焼部、２５ａ…本体、２５ｂ…燃焼筒、２６…蒸発部、２７…燃焼ガス流路、２８…断熱部、３０…制御装置（イオン電流検出手段（ステップ１０８）、転化率推定手段（ステップ１０６〜１１０）、改質用燃料供給量制御手段（ステップ１１２〜１１８））、４１…燃料供給管、４２…燃料ポンプ（改質用燃料供給手段）、４３…改質用燃料バルブ、４４，４７…燃焼用燃料供給管、４５，４８…燃焼用燃料バルブ、４６…脱硫器、５１…水蒸気供給管、５２…給水管、５３…改質水ポンプ、５４…改質水バルブ、６１…酸化用空気供給管、６２…酸化用空気ポンプ、６３…酸化用空気バルブ、６４…燃焼用空気供給管、６５…燃焼用空気ポンプ（燃焼用酸化剤ガス供給手段）、６６…燃焼用空気バルブ、６７…カソード用空気供給管、６８…カソード用空気ポンプ、６９…カソード用空気バルブ、７１…改質ガス供給管、７２…オフガス供給管、７３…バイパス管、７４…第１改質ガスバルブ、７５…オフガスバルブ、７６…第２改質ガスバルブ、８１，８２…排気管、８９…接続管、９０…イオン電流検出装置（イオン電流検出手段）。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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