(57)【要約】【課題】熱効率を向上させることができる反応容器および燃料電池用水蒸気改質反応が起きる反応装置を提供する。【解決手段】内部を通過するガスに所定の目的反応を起こすための筒形状の反応容器において、前記筒形状の反応容器の長手方向に貫通し、前記筒形状の長手方向に垂直の断面の開口部比率が４０％〜９５％であり、複数のセルからなる金属モノリスと、前記各セルの内壁に付着された触媒物質と、を含む。【選択図】図４ａ
2008247727.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
内部を通過するガスに所定の目的反応を起こすための筒形状の反応容器において、
前記反応容器の長手方向に貫通し、複数のセルからなり、前記反応容器の長手方向に垂直な断面における開口部の比率が４０％〜９５％である金属モノリスと、
前記各セルの内壁に付着された触媒物質と、
を含むことを特徴とする、反応容器。
【請求項２】
前記金属モノリスは、一定の複数のシワが形成されて金属モノリスの内部隔壁になるシワ基板と、前記シワ基板の一面または両面に付着する側面基板とからなるモノリスストリングが複数回重ねられて形成され、前記シワ基板または前記側面基板は複数の部分が切開されたことを特徴とする、請求項１記載の反応容器。
【請求項３】
前記シワ基板には、複数の穿孔が形成されたことを特徴とする、請求項２記載の反応容器。
【請求項４】
前記シワ基板は、複数のスリットが形成されたことを特徴とする、請求項２記載の反応容器。
【請求項５】
前記金属モノリスは、２００〜１５００ｃｐｉのセル密度を持つセルからなることを特徴とする、請求項１記載の反応容器。
【請求項６】
前記目的反応は、水蒸気改質反応であり、前記触媒物質は、Ｎｉ／Ａｌ２Ｏ３、Ｒｕ／ＺｒＯ２、Ｒｕ／Ａｌ２Ｏ３／Ｒｕ／ＣｅＯ２−Ａｌ２Ｏ３のうち、少なくとも一つ以上を含む物質であることを特徴とする、請求項１記載の反応容器。
【請求項７】
前記目的反応は、発熱用酸化反応であり、前記触媒物質は、ＰｄＡｌ２Ｏ３、ＮｉＯ、ＣｕＯ、ＣｅＯ２、Ａｌ２Ｏ３またはＲｈ、Ｐｄ、Ｐｔのうち、少なくとも一つ以上を含む物質であることを特徴とする、請求項１記載の反応容器。
【請求項８】
前記目的反応は、水性ガス転換反応であり、前記触媒物質は、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｃｒ２Ｏ３／Ｆｅ３Ｏ４、Ｃｕ／ＺｎＯ／Ａｌ２Ｏ３のうち、少なくとも一つ以上を含む物質であることを特徴とする、請求項１記載の反応容器。
【請求項９】
前記目的反応は、選択的酸化反応であり、前記触媒物質は、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｔ／Ａｌ２Ｏ３、ＴｉＯ２、ＺｒＯ２、Ａｕ／Ｆｅ２Ｏ３のうち、少なくとも一つ以上を含む物質であることを特徴とする請求項１記載の反応容器。
【請求項１０】
筒型コアに位置する金属モノリスに所定の目的反応のための目的反応触媒物質が付着された形状の反応触媒チャンバーと、
前記反応触媒チャンバーを取り囲むチューブ形態で位置し、酸化触媒物質による燃焼用燃料の酸化反応が起きる酸化触媒チャンバーと、
を含むことを特徴とする、反応装置。
【請求項１１】
前記反応装置は、炭化水素燃料を水素ガスに改質するための改質反応装置で、前記酸化触媒チャンバーを取り囲むチューブ形態で位置し、外部から入力を受けた熱を前記酸化触媒チャンバーから放出される熱で予熱するための燃料予熱部をさらに含むことを特徴とする、請求項１０記載の反応装置。
【請求項１２】
前記酸化燃料予熱部を取り囲むチューブ形態で位置し、外部から入力を受けた水を前記酸化触媒チャンバーから放出される熱で予熱するための水予熱部をさらに含むことを特徴とする、請求項１１記載の反応装置。
【請求項１３】
前記反応装置は、水蒸気に混合された炭化水素燃料を改質するための水蒸気改質反応装置で、前記酸化触媒チャンバーを取り囲むチューブ形態で位置し、外部から入力を受けた水を前記酸化触媒チャンバーから放出される熱で予熱するための水予熱部をさらに含むことを特徴とする、請求項１０記載の反応装置。
【請求項１４】
前記酸化触媒チャンバーを貫通する形状で、前記酸化触媒チャンバーを酸化反応誘発温度で加熱するための電熱ヒーターをさらに含むことを特徴とする、請求項１０記載の反応装置。
【請求項１５】
前記酸化触媒チャンバーは、金属モノリスに酸化反応触媒物質が付着された構造を持つことを特徴とする、請求項１０記載の反応装置。
【請求項１６】
前記酸化触媒チャンバーは、セラミックモノリスに酸化反応触媒金属が付着された構造を持つことを特徴とする、請求項１０記載の反応装置。
【請求項１７】
前記酸化反応触媒物質は、ＰｄＡｌ２Ｏ３、ＮｉＯ、ＣｕＯ、ＣｅＯ２、Ａｌ２Ｏ３またはＰｕ、Ｐｄ、Ｐｔのうち、少なくとも一つ以上を含む物質であることを特徴とする、請求項１５記載の反応装置。
【請求項１８】
前記目的反応は水蒸気改質反応であり、前記目的反応触媒物質は、Ｎｉ／Ａｌ２Ｏ３、Ｒｕ／ＺｒＯ２、Ｒｕ／Ａｌ２Ｏ３／Ｒｕ／ＣｅＯ２−Ａｌ２Ｏ３のうち、少なくとも一つ以上を含む物質であることを特徴とする、請求項１０記載の反応装置。
【請求項１９】
前記目的反応は、水性ガス転換反応であり、前記目的反応触媒物質は、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｃｒ２Ｏ３／Ｆｅ３Ｏ４、Ｃｕ／ＺｎＯ／Ａｌ２Ｏ３のうち、少なくとも一つ以上を含む物質であることを特徴とする、請求項１０記載の反応装置。
【請求項２０】
前記目的反応は、選択的酸化反応であり、前記目的反応触媒物質は、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｔ／Ａｌ２Ｏ３、ＴｉＯ２、ＺｒＯ２、Ａｕ／Ｆｅ２Ｏ３のうち、少なくとも一つ以上を含む物質であることを特徴とする、請求項１０記載の反応装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池用反応容器に関し、特に、熱効率を向上させることができる反応容器および燃料電池用水蒸気改質反応を行う反応装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、水素と酸素を電気化学的に反応させて電気エネルギーを発生させる発電システムである。燃料電池は、使われる電解質（ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ）の種類によって燐酸型燃料電池、溶融炭酸塩型燃料電池、固体酸化物型燃料電池、高分子電解質型燃料電池、アルカリ型燃料電池などに分類される。
【０００３】
これらの燃料電池は基本的に同じ原理によって作動するが、使われる燃料の種類、運転温度、触媒、電解質などが互いに違う。その中で、高分子電解質型燃料電池（ｐｏｌｙｍｅｒ  ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ  ｍｅｍｂｒａｎｅ  ｆｕｅｌ  ｃｅｌｌ、ＰＥＭＦＣ）は、他の燃料電池に比べて出力特性がはるかに高く作動温度が低く、同時に迅速な始動および応答特性と共に、携帯用電子機器用のような移動用（ｔｒａｎｓｐｏｒｔａｂｌｅ）電源や自動車用動力源のような輸送用電源はもちろん、住宅、公共建物の停止型発電所のような分散用電源など、その応用範囲が広いという長所を持つ。
【０００４】
水素は燃料電池のアノード電極で起きる電気化学的酸化反応において、最も反応性が優れて、酸素と反応した後、水を生成して公害物質を排出しないために燃料電池の燃料として最も適する。しかし、純粋水素ガスは自然状態にほとんど存在しないために他の原料から改質して得る。例えば、水素はガソリン、ディーゼル、メタノール、エタノール、天然ガスなどのような炭化水素系の燃料から改質装置を通じて得ることができる。
【０００５】
また、水素は現在市販されているブータンカンなどの燃料製品から容易に得ることができる。したがって、燃料電池の燃料供給源としてブータンカンを利用すれば、ブータンカンの内部圧力を利用して燃料を供給することができるという利点がある。
【０００６】
燃料電池は、前記炭化水素系の燃料から水素を発生させるために改質器を具備する。前記改質器はより改質効率を上げるためにその内部を改質反応部、水性ガス転換部、選択的酸化部に区画することができ、前記改質反応部をさらに水蒸気改質反応部および自熱改質反応部に区画することができる。
【０００７】
前記各反応部は、設置されるそれぞれの反応触媒により要求される反応温度範囲が互いに異なる。例えば、水蒸気改質（ｓｔｅａｍ  ｒｅｆｏｒｍｉｎｇ、ＳＲ）反応の反応温度範囲は、改質原料の種類によって違うが、ブタンなどの炭化水素系燃料である場合は、概ね６００℃〜９００℃で、メタノール燃料である場合は、概ね２５０℃〜４００℃である。そして、一酸化炭素を除去するための工程中の一つである水性ガス転換（ｗａｔｅｒ  ｇａｓ  ｓｈｉｆｔ、ＷＧＳ）反応の反応温度範囲は概ね２００℃〜３５０℃で、選択的酸化（ｐｒｅｆｅｒｅｎｔｉａｌ  ＣＯ  ｏｘｉｄａｔｉｏｎ、ＰＲＯＸ）反応の反応温度範囲は概ね１００℃〜２５０℃である。このように、改質器の各反応部の反応温度範囲は改質反応部、水性ガス転換部、選択的酸化部の順に反応温度帯域が低くなる。
【０００８】
前記各装置の反応温度を確保するために発熱装置としては、ニクロム線のような電熱ヒーターを使用したり、炭化水素燃料の一部を発火させて燃焼させたり、炭化水素燃料の一部を触媒を使って燃焼させる装置などで具現することができる。
【０００９】
前記水蒸気改質反応部は、水蒸気と炭化水素燃料（以下、ブタンで説明する）を高温の雰囲気で分解し、水素分子と二酸化炭素で再構成し、その関係式は下記反応式のようである。この時、低いエネルギー状態の水分子で高いエネルギー状態の水素分子を生成するので、吸熱反応になるが、水素の発生量が多いという長所がある。
【００１０】
Ｃ４Ｈ１０＋８Ｈ２Ｏ⇔４ＣＯ２＋１３Ｈ２  ・・・（反応式１）
【００１１】
前記自熱改質反応部は、ブタンガスを前記水蒸気改質反応温度程度で、空気中の酸素と反応させて、水素分子と二酸化炭素を再構成するが、水蒸気改質のように水分子で水素分子を構成するのに熱を使わないので、炭素の酸化による発熱反応になり、その関係式は下記反応式のようである。
【００１２】
Ｃ４Ｈ１０＋４Ｏ２⇔４ＣＯ２＋５Ｈ２  ・・・（反応式２）
【００１３】
水蒸気改質反応や自熱改質反応の場合、理論的には二酸化炭素が生成されなければならないが、実際には不完全燃焼されて相当量の一酸化炭素が生成される。前記一酸化炭素を低減させるための装置の一つとして前記水性ガス転換部は一酸化炭素を水蒸気と反応させて、一酸化炭素を完全燃焼させると同時に水分子から水素分子を生成し、その関係式は下記反応式のようである。
【００１４】
ＣＯ＋Ｈ２Ｏ⇔ＣＯ２＋Ｈ２  ・・・（反応式３）
【００１５】
前記一酸化炭素を低減させるための装置の他の装置として前記選択的酸化部は一酸化炭素を空気中の酸素と反応させて完全燃焼させる。
【００１６】
ＣＯ＋１／２Ｏ２⇔ＣＯ２  ・・・（反応式４）
【００１７】
改質器の改質効率は、燃料電池システム全体の効率において、大きな比重を占めるところ、このために、改質器の内部の化学反応が起きる構成要素である改質反応部、水性ガス転換部、選択的酸化部は、該化学反応が起きる温度で迅速に加熱しなければならない。また、前記各反応部は該化学反応が起きる高温で反応させようとするガスと反応触媒が接触する面積を最大化する構造を持たなければならない。
【００１８】
また、前記各反応部は内部を通過するガスが撹拌される構造を持っていてこそ、触媒とガスの実質的な接触面積を広げることになって望ましい。
【００１９】
一方、改質器の改質作業に使われた熱エネルギーはそのまま外部に放出されるが、これは熱エネルギーの浪費をもたらし、結果的には発電効率を阻害することになる。
【００２０】
【特許文献１】特開２００４−１９３０１３号公報
【特許文献２】特開２００１−２５９４２６号公報
【特許文献３】大韓民国特許出願公開第２００６−００７８９４３号明細書
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００２１】
そこで、本発明は、上記問題点を解決するために案出されたもので、ガスと触媒との接触面積を増加させるとともに、触媒と接触したガスを反応温度まで迅速に上昇させることができる反応容器およびこれを具備した反応装置を提供することにその目的がある。
【００２２】
また、本発明は、触媒と内部を通過するガスとの接触頻度を高めることができる撹拌構造を持った反応容器およびこれを具備した反応装置を提供することにまた他の目的がある。
【００２３】
また、本発明は、触媒反応速度を高めながら、熱エネルギーの浪費を最小化できる反応装置を提供することにまた他の目的がある。
【課題を解決するための手段】
【００２４】
上記課題を解決するために、本発明のある観点によれば、内部を通過するガスに所定の目的反応を起こすための筒形状の反応容器であり、  前記反応容器の長手方向に貫通し、複数のセルからなり、前記反応容器の長手方向に垂直な断面における開口部の比率が４０％〜９５％である金属モノリスと、前記各セルの内壁に付着された触媒物質と、を含む反応容器が提供される。また、前記金属モノリスは２００〜１５００ｃｐｉのセル密度（ｃｅｌｌｄｅｎｓｉｔｙ）を持つセルからなることが望ましい。
【００２５】
一方、前記触媒と内部ガスの接触頻度を高めるために、前記金属モノリスは一定の複数のシワが形成され、金属モノリスの内部隔壁になるシワ基板と、前記シワ基板の一面または両面に付着する側面基板とからなるモノリスストリングが複数回重ねられて形成され、前記シワ基板または側面基板は複数の部分が切開されたことを特徴とする。
【００２６】
上記課題を解決するために、本発明の他の観点によれば、筒型コアに位置する金属モノリスに所定の目的反応のための目的反応触媒物質が付着された形状の反応触媒チャンバー、および前記反応触媒チャンバーを取り囲むチューブ形態で位置し、酸化触媒物質による燃焼用燃料の酸化反応が起きる酸化触媒チャンバーを含む反応装置が提供される。
【００２７】
望ましくは、前記反応装置は炭化水素燃料を水素ガスに改質するための改質反応装置で、前記酸化触媒チャンバーを取り囲むチューブ形態で位置し、外部から入力を受けた燃料を前記酸化触媒チャンバーから放出される熱で予熱するための燃料予熱部、および前記酸化燃料予熱部を取り囲むチューブ形態で位置し、外部から入力を受けた水を前記酸化触媒チャンバーから放出される熱で予熱するための水予熱部をさらに含むことができる。
【発明の効果】
【００２８】
以上のように、前記構成による本発明の反応容器および反応装置によれば、ガスと触媒との接触面積を増加させるとともに、触媒と接触したガスを反応温度まで迅速に上昇させることができる効果がある。
【００２９】
これにより、燃料電池システムを構成する改質装置の各反応装置の効率を上げて、燃料電池システムの効率向上に寄与することができるという効果がある。また、本発明の改質装置によれば、熱エネルギーの浪費を最小化することができるという効果もある。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３０】
以下に添付図面を参照しながら、本発明の好適な実施の形態について詳細に説明する。なお、本明細書及び図面において、実質的に同一の機能構成を有する構成要素については、同一の符号を付することにより重複説明を省略する。
【００３１】
以下の説明において、ある部分が他の部分と連結されている場合、これは直接的に連結されている場合のみならず、その中間に他の要素を間に置いて連結されている場合をも含む。図面において、各構成要素の厚さや大きさは説明の便宜および明確性のために誇張された。図面において同一符号は類似であるかまたは同じ要素を指す。
【００３２】
本発明の思想による金属モノリスを利用した本実施形態の反応容器の断面を図１ａに示した。
【００３３】
図示した反応容器は円筒形上を持つが、前記筒形状の反応容器の長手方向に貫通し、２００〜１５００ｃｐｉのセル密度（ｃｅｌｌ  ｄｅｎｓｉｔｙ）を持つセルからなる金属モノリス、および前記金属モノリスに付着された触媒物質（望ましくは触媒金属粒子）からなる。なお、セル密度とは、図１ａに示されたような四角格子（例えば、図１ａのＸ）の単位面積当たりの個数をいう。
【００３４】
前記金属モノリスは多様な金属材質で具現可能であるが、例えば、比較的強度が強くて安い鉄合金やアルミニウム合金を適用することが望ましい。
【００３５】
ここで、前記金属モノリスは、前記筒形状の反応容器の長手方向に垂直な断面における開口部の比率が４０％〜９５％範囲で形成する（すなわち、断面面積中メタル材質が占める比率は５％〜６０％となる）。
【００３６】
開口部比率がこれより大きければ反応容器の強度維持、および高温での安全性に問題が生じ得るし、鉄やアルミニウム合金のような安い金属で具現することが困難になる。反対に、開口部比率がこれより小さければガスの流れが困難であり、反応効率を低下させることになる。
【００３７】
前記金属モノリスのセル密度は、２００〜１５００ｃｐｉ（ｃｅｌｌ  ｐｅｒｉｎｃｈ−ｓｑｕａｒｅ）が望ましいが、これは２００ｃｐｉ未満の場合、触媒コーティング量の減少によって反応性が落ち、１５００ｃｐｉを超える場合、反応物の詰まり現象が起こるためである。
【００３８】
図示した反応容器は、燃料電池システムの改質装置を構成する発熱用酸化反応部、改質反応部、水性ガス転換部および選択的酸化部に各々適用することができる。前記反応容器を水蒸気改質反応部に適用した場合、前記触媒物質で、Ｎｉ／Ａｌ２Ｏ３、Ｒｕ／ＺｒＯ２、Ｒｕ／Ａｌ２Ｏ３／Ｒｕ／ＣｅＯ２−Ａｌ２Ｏ３のうち、少なくとも一つ以上を含む物質を採択することができる。なお、水蒸気改質反応部は、炭化水素ガスを水と反応させ、水素分子を発生させるための反応部である。内部反応が吸熱反応としての反応の開始と維持に外部からの熱供給が必要である。
【００３９】
前記反応容器を発熱用酸化反応部に適用した場合、前記触媒物質で、ＰｄＡｌ２Ｏ３、ＮｉＯ、ＣｕＯ、ＣｅＯ２、Ａｌ２Ｏ３またはロジウム（Ｒｈ）、パラジウム（Ｐｄ）、白金（Ｐｔ）のうち、少なくとも一つ以上を含む物質を採択することができる。なお、発熱用酸化反応部は、他の構成部で必要とする熱を発生させるための反応部である。反応に使われる燃料の完全酸化を指向するためのものである。
【００４０】
前記反応容器を水性ガス転換部に適用した場合、前記触媒物質で、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｃｒ２Ｏ３／Ｆｅ３Ｏ４、Ｃｕ／ＺｎＯ／Ａｌ２Ｏ３のうち、少なくとも一つ以上を含む物質を採択することができる。
【００４１】
前記反応容器を選択的酸化部に適用した場合、前記触媒物質で、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｔ／Ａｌ２Ｏ３、ＴｉＯ２、ＺｒＯ２、Ａｕ／Ｆｅ２Ｏ３のうち、少なくとも一つ以上を含む物質を採択することができる。
【００４２】
前記反応容器を自熱改質反応部に適用した場合、前記触媒物質で、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｔ−Ｒｈ／Ａｌ２Ｏ３、ＴｉＯ２、ＺｒＯ２、ＣｅＯ２、Ｃｅ−Ｚｒｃｏｍｐｏｓｉｔｅ、Ａｕ／Ｆｅ２Ｏ３のうち、少なくとも一つ以上を含む物質を採択することができる。なお、自熱改質反応部は、炭化水素ガスを酸素と反応させ、水素分子を発生させるための反応部である。内部反応が発熱反応として一旦反応が開始されれば、外部からの熱供給の必要がないので、自熱改質反応と呼ばれる。
【００４３】
前記構成の反応容器は、各セルの内壁に触媒が付着されたモノリス形態を有しており、反応させようとするガスと触媒との反応面積を大きくすることができ、金属材質で具現することにより各触媒の温度を反応温度まで迅速に上げることができる。
【００４４】
図１ｂは、本発明の一実施形態による螺旋形断面を持つ金属モノリス１００を製作する方法を図示している。
【００４５】
図示した螺旋形断面を持つ金属モノリス１００は、一定の複数のシワが形成され、金属モノリス１００の内部隔壁になるシワ基板１１０、シワ基板１１０により囲まれるセル１１３、および前記シワ基板１１０の一面または両面に付着する側面基板１２０、１３０からなるモノリスストリングを螺旋形で積み重ねて形成した。
【００４６】
さらに、具現方法によっては前記モノリスストリングをジグザグ型で積み重ねる方式など、他の形態で積み重ねて金属モノリスを形成することもできる。
【００４７】
円筒形反応容器においては、図示したように螺旋形で重ねられたモノリスストリングで金属モノリス１００を製作することが最も低価格で容易に製作できるため便利である。また、前記モノリスストリングを構成するシワ基板１１０および／または側面基板１２０、１３０の構造に変更（例：切開部形成）を加えて改善された効果を追求することができる。
【００４８】
例えば、図２ａに図示したようにシワを形成する前のシワ基板に複数の穿孔を設け、穿孔が設けられたシワ基板にシワを形成して、図２ｂに図示したようなシワ基板１１０’を具現することができる。
【００４９】
もしも、金属モノリスの各セルへ一定量のガスが流れる場合には各セルの壁と接触しない中心部ガスは反応が起きなくなる。反面、前記図２ｂのシワ基板を使う場合には金属モノリスをなす各セルを通過するガスが隣りのセルに移動可能になるので、ガスのセル間移動によりガスが撹拌されて反応しなかったガスがセルの壁に接触することになり、これによって触媒反応効率を上げることができる。
【００５０】
図３ａおよび３ｂは、前記シワ基板に斜線状に複数のスリットを形成した場合を図示している。前記複数のスリットが形成されたシワ基板１１０”も図２ａおよび２ｂの場合と同様に内部セルを通過するガスを撹拌させて、触媒反応効率を上げることができる。
【００５１】
前記図面ではシワ基板に切開部を形成してガス撹拌構造を形成したが、具現方法によっては側面基板に切開部を形成することができる。この場合、側面基板の構成および効果は前記図２ａおよび２ｂの説明から容易に類推可能なので省略する。
【００５２】
図４ａおよび４ｂは、図１ｂの反応容器を適用して具現した水蒸気改質装置を図示する。図示した水蒸気改質装置３００は、ブタンを改質対象燃料および発熱用酸化燃料として使用し、外部から水とブタンガスの供給を受けてブタンガス中の一部を酸化触媒を使って酸化させ、熱を発生させ、このように発生された熱で前記水を水蒸気に変化させて水蒸気と混合されたブタンガスを改質し、水素ガスを生成する。
【００５３】
図示した水蒸気改質装置３００は円筒形であり、円筒形コアに位置する金属モノリスに水蒸気改質反応触媒金属が付着された形状の水蒸気改質反応触媒チャンバー３１０、および前記水蒸気改質反応触媒チャンバー３１０を取り囲むチューブ形態で位置し、酸化触媒による燃焼用燃料の酸化反応が起きる酸化触媒チャンバー３２０を含む。具現方法により前記酸化触媒チャンバー３２０を貫通する形状で、前記酸化触媒チャンバー３２０を酸化反応誘発温度で加熱するための複数の電熱ヒーター３２２をさらに含むことができる。
【００５４】
前記酸化触媒チャンバー３２０外部と水蒸気改質装置の外壁３７０の間には空間３３０を維持し、前記空間３３０に燃料流入口３５２から流入されるブタンガス燃料が流れる燃料流動管３６２および水流入口３５４から流入される水が流れる水流動管３６４を螺旋形で配置した。前記配置により水蒸気改質のために入力を受けたブタンガスが水蒸気と混合される前に十分に予熱させられるし、水流動管３６４を流れる水を水蒸気で増発させる熱量を確保することができる。
【００５５】
すなわち、前記酸化触媒チャンバー３２０外部と水蒸気改質装置の外壁３７０の間の空間３３０は、前記酸化触媒チャンバー３２０から発散される熱で燃料を予熱する空間３３０−１および水を予熱する空間３３０−２として機能しており、熱の浪費を防止するために前記酸化触媒チャンバー３２０から酸化された廃ガスを通過させるように具現することができる。具現方法によっては、前記空間３３０にて水またはブタンガスの中で一方のみを加熱させる構造をもつことも可能である。
【００５６】
前記反応触媒チャンバー３１０は、前記筒形状の反応容器の長手方向に貫通するセルで構成され、その表面に水蒸気改質反応のための触媒が付着された金属モノリスからなる。この場合、前記金属モノリスは２００〜１５００ｃｐｉのセル密度を持つことが望ましく、開口率は４０〜９５％である。
【００５７】
前記構造を持つ反応触媒チャンバー３１０は、前記酸化触媒チャンバー３２０から外周辺に供給される熱を迅速で均等に内部へ伝達することができる。これによって触媒とブタンガスが接触するすべての領域を水蒸気改質反応温度に迅速に上げることができる。
【００５８】
前記酸化触媒チャンバー３２０も前記反応触媒チャンバー３１０と同様に図１ａに図示したような触媒が付着された金属モノリス構造を持つように具現することもできるが、前記酸化触媒チャンバー３２０は熱を迅速に移動させるよりは内部で発生する熱を含むことが有利なので、前記筒形状の反応容器の長手方向に貫通するセルで構成されるが、その表面に酸化反応のための触媒が付着されたセラミック材質のモノリスで具現することが望ましい。
【００５９】
図示した水蒸気改質装置でブタンガスが水素ガス炉改質される過程を調べる。外部から供給されるブタンガスの中で一部は水素ガスに改質されて、一部は水蒸気改質装置に水蒸気改質のために必要な熱量を供給するために酸化される。発熱用ブタンガスは、空気と混ざり合って、発熱用ガス流入口３５６を通じて流入されて、酸化触媒チャンバーへ移動される。前記ブタンガスおよび空気は、酸化触媒チャンバー３２０で酸化反応をし、熱を発生させ、水と二酸化炭素に変換される。
【００６０】
燃料流入口３５２に入力された改質のためのブタンガスは、前記酸化触媒チャンバー３２０を螺旋形に循環する燃料流動管３６２を通り過ぎながら、前記酸化触媒チャンバー３２０内の酸化反応によって生成された熱によって加熱される。また、水流入口３５４に入力された水も前記酸化触媒チャンバー３２０を螺旋形に循環する水流動管３６４を通り過ぎながら、前記酸化触媒チャンバー３２０内の酸化反応によって生成された熱によって加熱されて気化するのに十分な潜熱を確保する。
【００６１】
前記加熱された水は水蒸気改質装置下部の吐き出し箇所Ａで気化し、水蒸気になって下部の他の地点では加熱されたブタンガスが供給される。前記水蒸気と加熱されたブタンガスは水蒸気改質装置下部のコア領域で混合され、前記水蒸気改質のための反応触媒チャンバー３１０に流入する。
【００６２】
前記水蒸気改質のための反応触媒チャンバー３１０に流入された水蒸気およびブタンガスは、前記反応触媒チャンバー３１０内部を満たしている金属モノリスを通過することになり、前記金属モノリス表面に付着された触媒に助けられ、下記数式のように水素ガスに改質される。この時、前記反応触媒チャンバー３１０周囲の酸化触媒チャンバー３２０が酸化反応による十分な熱を発生しているため、水蒸気改質のための温度を確保することができることになる。
【００６３】
以上、添付図面を参照しながら本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明はかかる例に限定されないことは言うまでもない。当業者であれば、特許請求の範囲に記載された範疇内において、各種の変更例または修正例に想到し得ることは明らかであり、それらについても当然に本発明の技術的範囲に属するものと了解される。
【００６４】
例えば、本発明の反応装置は一般的な改質器を構成する改質反応部、水性ガス転換部、選択的酸化部に各々適用することができるが、上記実施形態では最も反応温度が高くて、具現が難しい改質反応部に適用した場合に具体化して説明する。
【００６５】
上記実施形態の内容から他の反応部にも本発明による反応装置を適用することができることは自明に類推可能であり、これもまた本発明の権利範囲に属する。
【図面の簡単な説明】
【００６６】
【図１ａ】本発明の一実施形態による反応容器を示した断面図である。
【図１ｂ】本発明の一実施形態による製造中である金属モノリス反応容器を示した斜視図である。
【図２ａ】本発明の他の実施形態による金属モノリス反応容器を構成するシワ基板を示した平面図である。
【図２ｂ】本発明の他の実施形態による金属モノリス反応容器を構成するシワ基板を示した斜視図である。
【図３ａ】本発明のさらに他の実施形態による金属モノリス反応容器を構成するシワ基板を示した平面図である。
【図３ｂ】本発明のさらに他の実施形態による金属モノリス反応容器を構成するシワ基板を示した斜視図である。
【図４ａ】本発明の一実施形態によって具現した水蒸気改質反応装置の側断面である。
【図４ｂ】本発明の一実施形態によって具現した水蒸気改質反応装置の横断面である。
【符号の説明】
【００６７】
１００    金属モノリス
１１０    シワ基板
１２０、１３０    側面基板
３００    水蒸気改質装置
３１０    反応触媒チャンバー
３２０    酸化触媒チャンバー
３３０    予熱空間
３６２    燃料流動管
３６４    水流動管
【図１ａ】
2008247727.tif 000003
【図１ｂ】
2008247727.tif 000004
【図２ａ】
2008247727.tif 000005
【図２ｂ】
2008247727.tif 000006
【図３ａ】
2008247727.tif 000007
【図３ｂ】
2008247727.tif 000008
【図４ａ】
2008247727.tif 000009
【図４ｂ】
2008247727.tif 000010