(57)【要約】【課題】  ＳＯＦＣや水蒸気電解セル等の電極と他の構造部材を電気的に接合するために用いられ、焼結前の各部材の配置がずれにくく、焼結後の結合強度が良好な接合材、接合方法、およびＳＯＦＣを提供することを目的とする。【解決手段】  焼結後、導電性を示すベース材料の粉体と、該ベース材料の粉体を分散させる分散媒と、前記分散媒に可溶でかつ前記ベース材料粉体粒子同士を結着させる有機結合材とを含有する接合材。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
焼結後、導電性を示すベース材料の粉体と、
該ベース材料の粉体を分散させる分散媒と、
前記分散媒に可溶でかつ前記ベース材料粉体粒子同士を結着させる有機結合材
とを含有する接合材。
【請求項２】
前記分散媒が水系の分散媒である請求項１に記載の接合材。
【請求項３】
前記分散媒がアルコール系の分散媒である請求項１に記載の接合材。
【請求項４】
前記分散媒が非極性溶媒系の分散媒である請求項１に記載の接合材。
【請求項５】
粘度が１０Ｐａ・ｓ以上３０Ｐａ・ｓ以下である請求項１から請求項４のいずれかに記載の接合材。
【請求項６】
請求項１から請求項５のいずれかに記載の接合材を複数の部材間に配置する工程と、
該接合材を焼結する工程とを有する接合方法。
【請求項７】
複数の部材を請求項６に記載の接合方法により接合してなる固体電解質燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体電解質型燃料電池（以下、「ＳＯＦＣ」と記載する。）や水蒸気電解セル等の電極と他の構造部材を電気的に接合する場合に用いられる接合材、接合方法、およびＳＯＦＣに関する。
【背景技術】
【０００２】
ＳＯＦＣの一般的な構成としては、図１および図２に示すものが知られている（特許文献１および特許文献２参照）。発電膜は、固体電解質１とその両面にそれぞれ形成された酸素電極２および燃料電極３から構成される。発電膜の酸素電極２側には導電性波板４、インターコネクタ６が形成され、燃料電極３側には導電性波板５、インターコネクタ７が形成されている。こうした構成のＳＯＦＣにおいて、インターコネクタ６と導電性波板４との間、導電性波板４と酸素電極２との間、燃料電極３と導電性波板５との間、導電性波板５とインターコネクタ７との間には、一般に導電性接合部材１０が用いられている。
【０００３】
他のＳＯＦＣの要部の一般的な構成として、図３に示すものが知られている。発電膜１２は、固体電解質１４と、その両面に形成された燃料電極１３と酸素電極１５とから構成され、ディンプル状の形状をしている。発電膜１２の燃料電極１３の側には、燃料電極１３と電気的に接続されたインターコネクタ１７が設けられ、発電膜１２の酸素電極１５の側には、酸素電極１５と電気的に接続されたインターコネクタ１７が設けられている。こうした構成のＳＯＦＣにおいては、インターコネクタ１７と燃料電極１３との間、インターコネクタ１７と酸素電極１５との間に一般的に導電性接合部材１１，１６が用いられている。
【０００４】
前記図１および図２に示した構成のＳＯＦＣならびに図３に示した構成のＳＯＦＣにおいて、前記導電性接合部材は一般に、電極と他の構成部材との間に配置されたペースト状の接合材を焼結することにより形成される。
【０００５】
特許文献１には、ランタンマンガン酸化物の粉体またはプラセオジミウムマンガン酸化物の粉体に、ブチルカルビトール、テレピン油、またはブタノール等の分散性を向上させる有機溶媒（ビヒクル）を加えてペースト状に混練した接合材が提案されている。
【０００６】
また、特許文献２には、さらに、ニッケルと酸化ニッケルと酸化鉄とを含む粉体に、ブチルカルビトール、テレピン油、またはブタノール等の分散性を向上させる有機溶媒（ビヒクル）を加えて混練し、ペースト状にした接合材が提案されている。
【０００７】
【特許文献１】特開平１１−２５０９２４号公報
【特許文献２】特開２００２−３０９２０３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
図２に示すように、発電膜、導電性波板４，５、およびインターコネクタ６，７を積層して組み立てを行う場合や、図３に示すように発電膜１２およびインターコネクタ１７を積層して組み立てを行う場合、各層の配置が容易にずれてしまうという問題点があった。また、組み立て後、次工程（シール施工等）の作業が困難であるという問題点があった。
本発明は、このような事情に鑑みてなされたものであって、ＳＯＦＣや水蒸気電解セル等の電極と他の構造部材を電気的に接合するために用いられ、焼結前の各部材の配置がずれにくく、焼結後の結合強度が良好な接合材、接合方法、およびＳＯＦＣを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決するために、本発明は以下の手段を採用する。
すなわち、本発明にかかる接合材は、焼結後、導電性を示すベース材料の粉体と、該ベース材料の粉体を分散させる分散媒と、前記分散媒に可溶でかつ前記ベース材料粉体粒子同士を結着させる有機結合材とを含有する。
この接合材によれば、上記特定の有機結合材を添加することにより、接合対象となる各部材が焼結前に位置ずれするのを防ぐことができる。
【００１０】
前記分散媒として、水系の分散媒を用いることができる。
水系の分散媒は、安価で、安全性が高く、作業環境が良好であり、取り扱いが容易である。
【００１１】
また、前記分散媒として、アルコール系の分散媒を用いてもよい。
アルコール系の分散媒は、速乾性を有する。
【００１２】
また、前記分散媒として、非極性溶媒系の分散媒を用いてもよい。
非極性溶媒系の分散媒は、高い速乾性を有する。
【００１３】
また、本発明の接合材は、粘度が１０Ｐａ・ｓ以上３０Ｐａ・ｓ以下であることが好ましい。粘度をこの範囲とすることにより、位置ずれの防止効果と良好な取り扱い性とが両立した接合材とすることができる。また、この粘度範囲で、良好に均一に塗布可能となる。
【００１４】
本発明に係る接合方法は、上記いずれかの接合材を複数の部材間に配置する工程と、該接合材を焼結する工程とを有する。
この方法によれば、前記複数の部材が焼結前に位置ずれするのを防ぐことができる。
【００１５】
本発明に係る固体電解質燃料電池は、複数の部材を前記接合方法により接合してなる。
この固体電荷質燃料電池は、各部材の位置ずれが防止されているので、信頼性が高い。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、ＳＯＦＣや水蒸気電解セル等の電極と他の構造部材を電気的に接合するために用いられ、焼結前の各部材の配置がずれにくく、焼結後の結合強度が良好な接合材、接合方法、およびＳＯＦＣを提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
以下に、本発明の実施形態について、図１および図２を用いて説明する。
本発明の実施形態に係る接合材に含まれるベース材料は、粉末状（粉体）であり、焼結後も残留して接合部材１０を構成し、必要に応じて還元された後に導電性を示す材料である。ベース材料の粒径は特に限定されないが、例えば１μｍ以上１０μｍ以下の範囲とすることができる。粒径が１μｍより小さいと、収縮割れが発生しやすくなるので好ましくない。粒径が１０μｍより大きいと、焼結性が悪くなるので好ましくない。
ベース材料としては、一般に各種セラミックス粉末を採用することができる。特に、接合材がＳＯＦＣの酸素電極２側に用いられる場合、ベース材料としては、例えばＬＳＭ（ＬａＳｒＭｎ酸化物）が用いられる。また、接合材がＳＯＦＣの燃料電極３側に用いられる場合、ベース材料としては、例えばＮｉＯ＋ＹＳＺが用いられる。
【００１８】
本発明の実施形態に係る接合材は、上記ベース材料を分散させるビヒクル（分散媒）を用いてペースト状にしたものである。ビヒクルは、粉体を分散できるものであれば特に限定されず、例えば、水系、アルコール系、および非極性溶媒系のものを用いることができる。
【００１９】
水系のビヒクルの典型例は水である。水系のビヒクル（水）は、安価で、安全性が高く、作業環境が良好であり、取り扱いが容易である。
アルコール系のビヒクルとしては、例えばエタノール、イソプロピルアルコール、およびノルマルブチルアルコール等が挙げられる。アルコール系のビヒクルは、速乾性を有する。
非極性溶媒系のビヒクルとしては、ブチルカルビトール、ヘキサン、テレピン油等が挙げられる。非極性溶媒は高い速乾性を有する。
【００２０】
ビヒクルの添加量は、接合材の粘度が１０Ｐａ・ｓ以上３０Ｐａ・ｓ以下となるように調整することが好ましい。粘度が１０Ｐａ・ｓより低いと、接合対象となる部材の配置ずれを防ぐ効果が十分ではなくなるので好ましくない。粘度が３０Ｐａ・ｓより高いと、取り扱い性が悪くなるので好ましくない。水系のビヒクルの添加量は、前記ベース材料１００重量部に対し、３５重量部以上４５重量部以下が好ましい。アルコール系のビヒクルの添加量は、前記ベース材料１００重量部に対し、２０重量部以上３０重量部以下が好ましい。非極性溶媒系のビヒクルの添加量は、前記ベース材料１００重量部に対し、２５重量部以上３５重量部以下が好ましい。
【００２１】
本発明の実施形態に係る接合材は、さらに有機結合材（バインダー）を含有している。このバインダーは、前記分散媒に可溶でかつ前記ベース材料粉体粒子の表面に吸着して粒子同士を結着させる性質を有し、接合材を焼結した後の接合部材中には実質的に残留しない材料である。前記ビヒクルが水系の場合のバインダーとしては、例えばカルボキシルメチルセルロース、ポリビニルアルコール等が挙げられる。前記ビヒクルがアルコール系の場合のバインダーとしては、例えばポリビニルブチラール等が挙げられる。前記ビヒクルが非極性溶媒系の場合のバインダーとしては、例えばアクリル樹脂等が挙げられる。
【００２２】
バインダーの添加量は、前記ベース材料１００重量部に対し、１重量部以上２０重量部以下が好ましく、５重量部以上１０重量部以下がより好ましい。バインダーの添加量が１重量部未満では接合対象となる部材の配置ずれを防ぐ効果が十分ではなくなるので好ましくない。バインダーの添加量が２０重量部を超えると接合材の取り扱い性が悪くなるので好ましくない。
【００２３】
本発明の実施形態においては、前記ベース材料、ビヒクル、およびバインダーの所定量を混練して、接合材のペーストが得られる。
本発明の実施形態に係る接合材は、例えば、図２に示す構成のＳＯＦＣにおいて、燃料（水素）を流通する側のインターコネクタ７と導電性波板５との間、燃料を流通する側の導電性波板５と燃料電極３との間、酸素電極２と酸素（空気）を流通する側の導電性波板４との間、酸素を流通する側の導電性波板４とインターコネクタ６との間に用いることができる。
【００２４】
本発明の実施形態に係る接合材の塗布方法は特に限定されず、公知の方法が用いられる。例えば、スクリーンプリント法やドクターブレードを用いる方法等を採用することができる。
【００２５】
なお、本発明の実施形態に係る接合材は、図３に示したディンプル形状の発電膜１２を有するＳＯＦＣにおいて、インターコネクタ１７と燃料側電極１３との間や、インターコネクタ１７と空気側電極１５との間に用いることもできる。
【００２６】
上記のように、各部材を本実施形態の接合材を介して組み付けた後に、接合材を乾燥する。これにより析出したバインダーがベース材料粉末の表面に吸着し、ベース材料粉末粒子同士を強固に結合する。従って、部材間の配置ずれが防止される。また、シール施工等の次工程の作業が容易になる。
次に所定の温度で熱処理を行うことにより、部材間の接合材は焼結して接合部材となり、これにより各部材が固着され、ＳＯＦＣが製造される。接合部材は、必要に応じて還元され、導電性となる。
【００２７】
（実施例）
以下、本発明を実施例に基づき説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
表１に示した原料を、アルミナ製３本ロールミルを用いて混練し、ペースト状としたものを試作接合材とした。ＳＯＦＣ用のインターコネクタと接続用波板を模擬した平板と波板を用意し、平板に表１に示す組成の試作接合材を厚さ約３００μｍ塗布した後に波板と接着し、乾燥後、１２００℃で１時間保持して焼き付けを行った。このようにして得たサンプルについて、乾燥後（焼結前）および焼結後の接合強度および焼結後の導電性を検証した。結果を表２に示す。
【００２８】
いずれの実施例においても、接合材の乾燥後（焼結前）強度が高く、ＳＯＦＣ組み立て時の位置ずれの防止をすることができるので、ＳＯＦＣの組み立て時のハンドリング性が向上し、次工程（シール施工等）の作業の平易化が可能となることが分かった。また、焼結後の結合強度が向上し、接合部の導電性が向上することが分かった。
【００２９】
【表１】
2008031201.tif 000003
【００３０】
【表２】
2008031201.tif 000004
【図面の簡単な説明】
【００３１】
【図１】本発明の接合材を用いたＳＯＦＣの要部の概略図である。
【図２】ＳＯＦＣの一例を示す概略図である。
【図３】ＳＯＦＣの他の例を示す概略図である。
【符号の説明】
【００３２】
１  固体電解質
２  酸素電極
３  燃料電極
４  導電性波板
５  導電性波板
６  インターコネクタ
７  インターコネクタ
１０  導電性接合部材
１１  導電性接合部材
１２  発電膜
１３  燃料電極
１４  固体電解質
１５  酸素電極
１６  導電性接合部材
１７  インターコネクタ
【図１】
2008031201.tif 000005
【図２】
2008031201.tif 000006
【図３】
2008031201.tif 000007