(57)【要約】【課題】  短絡を起こしにくい電気化学デバイスを提供すること。【解決手段】  第１のアノード１０と、第１のカソード２０と、上記第１のアノード１０と上記第１のカソード２０との間、上記第１のアノード１０の上記第１のカソード２０側とは反対側、及び、上記第１のカソード２０の上記第１のアノード１０側とは反対側に配置されるように折り曲げられた連続する一枚のセパレータ５０と、上記セパレータ５０、上記第１のアノード１０及び上記第１のカソード２０に接触する電解質と、を備え、上記セパレータ５０は、該セパレータ５０の一端から連続する二箇所の折り曲げ部６０で同一方向に折り曲げられて、上記第１のアノード１０又は上記第１のカソード２０の周囲を包み込む形状を有している、電気化学デバイス。【選択図】  図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１のアノードと、第１のカソードと、
前記第１のアノードと前記第１のカソードとの間、前記第１のアノードの前記第１のカソード側とは反対側、及び、前記第１のカソードの前記第１のアノード側とは反対側に配置されるように折り曲げられた連続する一枚のセパレータと、
前記セパレータ、前記第１のアノード及び前記第１のカソードに接触する電解質と、を備え、
前記セパレータは、該セパレータの一端から連続する二箇所の折り曲げ部で同一方向に折り曲げられて、前記第１のアノード又は前記第１のカソードの周囲を包み込む形状を有している、電気化学デバイス。
【請求項２】
前記セパレータの外周面上に配置された、該セパレータを挟んで前記第１のアノードと対向する第２のカソード、及び／又は、前記セパレータの外周面上に配置された、該セパレータを挟んで前記第１のカソードと対向する第２のアノードを備える、請求項１記載の電気化学デバイス。
【請求項３】
前記第１のアノード、及び／又は、前記第１のカソードは２以上備えられ、
前記セパレータは、更に該セパレータの前記一端とは反対側の他端から連続する二箇所の折り曲げ部で同一方向に折り曲げられて、前記第１のアノード又は前記第１のカソードの周囲を包み込む形状を有している、請求項１又は２記載の電気化学デバイス。
【請求項４】
第１のアノードと、第１のカソードと、前記第１のアノードと前記第１のカソードとの間、前記第１のアノードの前記第１のカソード側とは反対側、及び、前記第１のカソードの前記第１のアノード側とは反対側に配置されるように折り曲げられた連続する一枚のセパレータと、前記セパレータの外周面上に配置された、該セパレータを挟んで前記第１のアノードと対向する第２のカソードと、前記セパレータ、前記第１のアノード、前記第１のカソード及び前記第２のカソードに接触する電解質と、を備え、前記セパレータは、該セパレータの一端から連続する二箇所の折り曲げ部で同一方向に折り曲げられて、前記第１のアノード又は前記第１のカソードの周囲を包み込む形状を有している第１のユニットと、
第１のアノードと、第１のカソードと、前記第１のアノードと前記第１のカソードとの間、前記第１のアノードの前記第１のカソード側とは反対側、及び、前記第１のカソードの前記第１のアノード側とは反対側に配置されるように折り曲げられた連続する一枚のセパレータと、前記セパレータの外周面上に配置された、該セパレータを挟んで前記第１のカソードと対向する第２のアノードと、前記セパレータ、前記第１のアノード、前記第１のカソード及び前記第２のアノードに接触する電解質と、を備え、前記セパレータは、該セパレータの一端から連続する二箇所の折り曲げ部で同一方向に折り曲げられて、前記第１のアノード又は前記第１のカソードの周囲を包み込む形状を有している第２のユニットとが、交互に積層された構造を有する、電気化学デバイス。
【請求項５】
前記セパレータの端部から連続する前記二箇所の折り曲げ部は、等間隔に形成されている、請求項１〜４のいずれか一項に記載の電気化学デバイス。
【請求項６】
前記セパレータの前記折り曲げ部には、該折り曲げ部に沿って切断部及び非切断部が配されている、請求項１〜５のいずれか一項に記載の電気化学デバイス。
【請求項７】
第１のアノードと、第１のカソードと、
前記第１のアノードと前記第１のカソードとの間、前記第１のアノードの前記第１のカソード側とは反対側、及び、前記第１のカソードの前記第１のアノード側とは反対側に配置されるように折り曲げられた連続する一枚のセパレータと、
前記セパレータ、前記第１のアノード及び前記第１のカソードに接触する電解質と、を備え、
前記セパレータは、該セパレータの一端から連続する二箇所の折り曲げ部で同一方向に折り曲げられて、前記第１のアノード又は前記第１のカソードの周囲を包み込む形状を有している電気化学デバイスの製造方法であって、
前記セパレータにおける前記二箇所の折り曲げ部に挟まれた面上に前記第１のアノード又は前記第１のカソードの一方を配置する第１の配置工程と、
前記セパレータを一方の前記折り曲げ部で折り曲げ、前記第１の配置工程で配置した前記第１のアノード又は前記第１のカソード上に、折り曲げた前記セパレータを配置する第１の折り曲げ工程と、
折り曲げた前記セパレータ上に、前記第１のアノード又は前記第１のカソードの他方を配置する第２の配置工程と、
前記セパレータを他方の前記折り曲げ部で折り曲げ、前記第２の配置工程で配置した前記第１のアノード又は前記第１のカソード上に、折り曲げた前記セパレータを配置する第２の折り曲げ工程と、
を有する電気化学デバイスの製造方法。
【請求項８】
前記電気化学デバイスは、前記セパレータの外周面上に配置された、該セパレータを挟んで前記第１のアノードと対向する第２のカソード、及び／又は、前記セパレータの外周面上に配置された、該セパレータを挟んで前記第１のカソードと対向する第２のアノードを備えるものであり、
前記第１の配置工程の前に、前記第１のアノードと前記第２のアノード、及び／又は、前記第１のカソードと前記第２のカソードを、互いの位置関係が固定されるように部分的に接続する接続工程を有する、請求項７記載の電気化学デバイスの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、二次電池や電気化学キャパシタ等の電気化学デバイス及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来の角型（シート型）の電気化学キャパシタやリチウムイオン二次電池において、一対の電極間に設けられるセパレータは、１枚１枚の不連続なセパレータを重ねていくような積層型のものや、連続した１枚のセパレータをつづら折り状に折り畳んだもの（例えば、下記特許文献１〜４参照）等が知られている。
【０００３】
【特許文献１】特開２００２−３２９５３０号公報
【特許文献２】特開平７−５７７１６号公報
【特許文献３】特開平７−１４２０８６号公報
【特許文献４】特表２００４−５０３０５５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、積層型のセパレータを用いた電気化学デバイスは、１枚１枚のセパレータを重ねていくので製造時の作業効率が悪い。また、電極の上下方向にしかセパレータが存在しないので、横方向に電極のずれが生じることがあり、これが短絡の原因となることがある。
【０００５】
一方、つづら折り状に折り畳まれたセパレータを用いた電気化学デバイスは、積層型のものに比べて製造時の作業効率は向上している。しかし、つづら折り状のセパレータを用いた場合であっても、横方向に電極のずれが生じることがあり、これが短絡の原因となることがある。
【０００６】
本発明は上記課題に鑑みてなされたものであり、短絡を起こしにくい電気化学デバイス及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記目的を達成するために、本発明は、第１のアノードと、第１のカソードと、上記第１のアノードと上記第１のカソードとの間、上記第１のアノードの上記第１のカソード側とは反対側、及び、上記第１のカソードの上記第１のアノード側とは反対側に配置されるように折り曲げられた連続する一枚のセパレータと、上記セパレータ、上記第１のアノード及び上記第１のカソードに接触する電解質と、を備え、上記セパレータは、該セパレータの一端から連続する二箇所の折り曲げ部で同一方向に折り曲げられて、上記第１のアノード又は上記第１のカソードの周囲を包み込む形状を有している、電気化学デバイスを提供する。
【０００８】
本発明において、「アノード」及び「カソード」は説明の便宜上、電気化学デバイスの放電時の極性を基準に決定したものである。従って、充電時には、「アノード」が「カソード」となり、「カソード」が「アノード」となる。
【０００９】
かかる電気化学デバイスにおいては、セパレータの形状を、交互に逆方向に折り返されたつづら折りの形状とは異なり、連続する二箇所の折り曲げ部で同一方向に折り曲げた形状とすることにより、第１のアノード又は第１のカソードのいずれか一方の周囲がセパレータによって包み込まれた構造となる。そのため、セパレータで包み込まれた電極は、横方向へのずれの発生が十分に防止されることとなり、この電極とセパレータを挟んで対向する他の電極との間での短絡の発生が十分に抑制されることとなる。したがって、上記の形状を有するセパレータを用いた本発明の電気化学デバイスは、従来の積層型やつづら折り形状のセパレータを用いた場合と比較して、短絡の発生を十分に抑制することができる。
【００１０】
また、上記本発明におけるセパレータや従来のつづら折り形状のセパレータは、１枚のセパレータを折り曲げて形成しているため、折り曲げる前の元の形状に戻る力が生じやすい。そして、従来のつづら折り形状の場合には、連続する二箇所の折り曲げ部で逆方向に折り曲げているため、元の形状に戻る力は二箇所の折り曲げ部で足し合わされて、電極及びセパレータの積層方向に働くことになる。これに対し、上記本発明におけるセパレータでは、連続する二箇所の折り曲げ部で同一方向に折り曲げているため、元の形状に戻る力は二箇所の折り曲げ部で足し合わされず、つづら折り形状の場合よりも弱い力となる。そのため、上記本発明におけるセパレータを用いた電気化学デバイスによれば、つづら折り形状のセパレータを用いた場合と比較して、積層方向に働くセパレータが元の形状に戻ろうとする力が低減され、電極のずれの発生が抑制されて短絡の発生が十分に抑制されることとなる。
【００１１】
更に、上記本発明におけるセパレータは、少なくとも一方の端部が、折り畳んだセパレータの内側に包まれた形状となる。電極及びセパレータのずれ、並びにそれに起因する短絡の発生はセパレータの端部において生じやすいが、このセパレータの少なくとも一方の端部がセパレータの内側に入り込んでいることにより、従来の積層型やつづら折り形状のセパレータを用いた場合と比較して、電極のずれの発生及びそれに起因した短絡の発生を十分に抑制することが可能となる。
【００１２】
また、本発明の電気化学デバイスは、上記セパレータの外周面上に配置された、該セパレータを挟んで上記第１のアノードと対向する第２のカソード、及び／又は、上記セパレータの外周面上に配置された、該セパレータを挟んで上記第１のカソードと対向する第２のアノードを備えることが好ましい。
【００１３】
セパレータの外周面上にこれら第２のアノード及び／又は第２のカソードを備えることにより、短絡の発生を十分に抑制しつつ、電気化学デバイスの体積エネルギー密度を向上させることができ、小型化・薄型化の実現に寄与する。
【００１４】
また、本発明の電気化学デバイスにおいて、上記第１のアノード、及び／又は、上記第１のカソードは２以上備えられ、上記セパレータは、更に該セパレータの上記一端とは反対側の他端から連続する二箇所の折り曲げ部で同一方向に折り曲げられて、上記第１のアノード又は上記第１のカソードの周囲を包み込む形状を有していることが好ましい。
【００１５】
上記のように、セパレータの両端において、第１のアノード及び／又は第１のカソードの周囲がセパレータによって包み込まれた構造となっていることにより、両端のセパレータで包み込まれた電極は、横方向へのずれの発生が防止されることとなり、この電極とセパレータを挟んで対向する他の電極との間での短絡の発生が十分に抑制されることとなる。また、セパレータの両端部が、折り畳んだセパレータの内側に包まれた形状となるため、セパレータ端部において生じやすい電極及びセパレータのずれ、並びにそれに起因する短絡の発生が十分に抑制されることとなる。したがって、上記の構造を有する本発明の電気化学デバイスは、従来の積層型やつづら折り形状のセパレータを用いた場合と比較して、短絡の発生をより十分に抑制することができる。
【００１６】
本発明はまた、第１のアノードと、第１のカソードと、上記第１のアノードと上記第１のカソードとの間、上記第１のアノードの上記第１のカソード側とは反対側、及び、上記第１のカソードの上記第１のアノード側とは反対側に配置されるように折り曲げられた連続する一枚のセパレータと、上記セパレータの外周面上に配置された、該セパレータを挟んで上記第１のアノードと対向する第２のカソードと、上記セパレータ、上記第１のアノード、上記第１のカソード及び上記第２のカソードに接触する電解質と、を備え、上記セパレータは、該セパレータの一端から連続する二箇所の折り曲げ部で同一方向に折り曲げられて、上記第１のアノード又は上記第１のカソードの周囲を包み込む形状を有している第１のユニットと、第１のアノードと、第１のカソードと、上記第１のアノードと上記第１のカソードとの間、上記第１のアノードの上記第１のカソード側とは反対側、及び、上記第１のカソードの上記第１のアノード側とは反対側に配置されるように折り曲げられた連続する一枚のセパレータと、上記セパレータの外周面上に配置された、該セパレータを挟んで上記第１のカソードと対向する第２のアノードと、上記セパレータ、上記第１のアノード、上記第１のカソード及び上記第２のアノードに接触する電解質と、を備え、上記セパレータは、該セパレータの一端から連続する二箇所の折り曲げ部で同一方向に折り曲げられて、上記第１のアノード又は上記第１のカソードの周囲を包み込む形状を有している第２のユニットとが、交互に積層された構造を有する、電気化学デバイスを提供する。
【００１７】
かかる電気化学デバイスは、第１及び第２のユニットがそれぞれ先に説明した本発明におけるセパレータの形状を有しているため、短絡の発生が十分に抑制される。そして、複数のユニットを積層した上記の電気化学デバイスによれば、短絡の発生を抑制しつつ、電気化学デバイスの高容量化を図ることができる。
【００１８】
また、本発明の電気化学デバイスにおいて、上記セパレータの端部から連続する上記二箇所の折り曲げ部は、等間隔に形成されていることが好ましい。
【００１９】
このように、セパレータが等間隔（所定の間隔毎）に形成された折り曲げ部で折り曲げられていることにより、セパレータ（特にその端部）の過不足が抑制され、短絡の発生をより十分に抑制することができるとともに、電気化学デバイスの小型化にも有利である。
【００２０】
また、本発明の電気化学デバイスにおいて、上記セパレータの上記折り曲げ部には、該折り曲げ部に沿って切断部及び非切断部が配されていることが好ましい。
【００２１】
これにより、折り曲げ部での折り曲げが容易となり、セパレータを所定の間隔毎に精度良く折り曲げることができる。そのため、セパレータ（特にその端部）の過不足を抑制でき、電気化学デバイスの小型化・薄型化に寄与するとともに、電極及びセパレータのずれを防止して短絡の発生をより十分に抑制することができる。また、折り曲げられたセパレータが元の形状に戻ろうとする力を低減することができ、それによっても、電気化学デバイスにおける電極及びセパレータのずれを防止し、短絡の発生をより十分に抑制することができる。更に、折り曲げ部に切断部が配されていることにより、その切断部を通って電解質溶液が移動しやすくなるという利点もある。
【００２２】
また、本発明の電気化学デバイスにおいて、上記セパレータは不織布からなるセパレータであることが好ましい。
【００２３】
これにより、折り曲げ部での折り曲げが容易となり、セパレータを所定の間隔毎に精度良く折り曲げることができる。そのため、セパレータ（特にその端部）の過不足を抑制でき、電気化学デバイスの小型化・薄型化に寄与するとともに、電極及びセパレータのずれを防止して短絡の発生をより十分に抑制することができる。また、不織布からなるセパレータは折り目が付きやすく、折り曲げられたセパレータが元の形状に戻ろうとする力を低減することができ、それによっても、電気化学デバイスにおける電極及びセパレータのずれを防止し、短絡の発生をより十分に抑制することができる。
【００２４】
また、本発明の電気化学デバイスにおいて、上記セパレータには、上記折り曲げ部の折り曲げ方向とは逆方向側の面上に接着剤層が形成されていることが好ましい。
【００２５】
上記接着剤層を形成することにより、該接着剤層に接している電極はセパレータに固定されてずれが防止され、電気化学デバイスにおける短絡の発生がより十分に抑制される。特に、上記の形状のセパレータを有する本発明の電気化学デバイスにおいては、セパレータに包み込まれた第１のアノード又は第１のカソードに近接する３つの電極を、上記接着剤層に接するように配置することが可能であるため、セパレータに包み込まれた電極を含めて近接する４つの電極のずれを十分に防止可能となり、電気化学デバイスにおける短絡の発生をより十分に抑制することができる。なお、電気化学デバイスにおける電極の数が４つである場合、全ての電極のずれが防止されるため、優れた短絡防止効果を得ることができる。
【００２６】
本発明はまた、第１のアノードと、第１のカソードと、上記第１のアノードと上記第１のカソードとの間、上記第１のアノードの上記第１のカソード側とは反対側、及び、上記第１のカソードの上記第１のアノード側とは反対側に配置されるように折り曲げられた連続する一枚のセパレータと、上記セパレータ、上記第１のアノード及び上記第１のカソードに接触する電解質と、を備え、上記セパレータは、該セパレータの一端から連続する二箇所の折り曲げ部で同一方向に折り曲げられて、上記第１のアノード又は上記第１のカソードの周囲を包み込む形状を有している電気化学デバイスの製造方法であって、上記セパレータにおける上記二箇所の折り曲げ部に挟まれた面上に上記第１のアノード又は上記第１のカソードの一方を配置する第１の配置工程と、上記セパレータを一方の上記折り曲げ部で折り曲げ、上記第１の配置工程で配置した上記第１のアノード又は上記第１のカソード上に、折り曲げた上記セパレータを配置する第１の折り曲げ工程と、折り曲げた上記セパレータ上に、上記第１のアノード又は上記第１のカソードの他方を配置する第２の配置工程と、上記セパレータを他方の上記折り曲げ部で折り曲げ、上記第２の配置工程で配置した上記第１のアノード又は上記第１のカソード上に、折り曲げた上記セパレータを配置する第２の折り曲げ工程と、を有する電気化学デバイスの製造方法を提供する。
【００２７】
かかる電気化学デバイスの製造方法によれば、上述した本発明の電気化学デバイスを効率的に製造することができる。また、上記電気化学デバイスの製造方法によれば、セパレータをつづら折りにする場合と比較して、作業性を向上させることができ、且つ、製造時における電極及びセパレータのずれの発生を十分に防止することができる。
【００２８】
具体的には、セパレータをつづら折りにする場合には、セパレータの端部の面上に電極を置いて折り曲げていく必要があるため、製造過程で特にこの端部の電極がずれやすく、短絡不良を生じやすい。また、折り曲げ部で交互に逆方向に折り曲げていく場合、折り曲げ時に、１つ前に折り曲げた折り目を元の形状に戻す方向に力が働くため、セパレータは全体的に折り曲げ部に折り目が付きにくく、元の形状に戻る力が積層方向に働きやすい。そのため、製造過程で電極及びセパレータのずれが生じやすく、また、電極及びセパレータを積層した積層体を外装体に封入する場合の作業性にも劣る。
【００２９】
これに対して、本発明のようにセパレータを二箇所の折り曲げ部で同一方向に折り曲げる場合、二箇所の折り曲げ部の間に電極を置き、この電極を包み込むようにセパレータを折り曲げるため、この電極が製造過程でずれにくく、短絡不良が生じにくくなる。また、二箇所の折り曲げ部で同一方向に折り曲げる場合、一方を折り曲げた後、他方を折り曲げる際に、先に折り曲げた方向と同一方向に力が働くため折り目がより強く付きやすく、元の形状に戻る力が積層方向に働きにくくなる。そのため、製造過程で電極及びセパレータのずれの発生が十分に防止され、また、電極及びセパレータを積層した積層体を外装体に封入する場合の作業性にも優れる。
【００３０】
また、本発明の電気化学デバイスの製造方法において、上記電気化学デバイスは、上記セパレータの外周面上に配置された、該セパレータを挟んで上記第１のアノードと対向する第２のカソード、及び／又は、上記セパレータの外周面上に配置された、該セパレータを挟んで上記第１のカソードと対向する第２のアノードを備えるものであり、上記第１の配置工程の前に、上記第１のアノードと上記第２のアノード、及び／又は、上記第１のカソードと上記第２のカソードを、互いの位置関係が固定されるように部分的に接続する接続工程を有することが好ましい。
【００３１】
また、本発明の電気化学デバイスの製造方法において、上記電気化学デバイスは、上記第１のアノード、及び／又は、上記第１のカソードを２以上備えるものであり、上記第１の配置工程の前に、上記第１のアノード同士、及び／又は、上記第１のカソード同士を、互いの位置関係が固定されるように部分的に接続する接続工程を有することが好ましい。
【００３２】
このように、アノード同士、カソード同士のそれぞれを予め接続しておくことにより、製造過程における電極のずれをより十分に防止することができ、短絡の発生をより十分に抑制することができる。
【００３３】
また、本発明の電気化学デバイスの製造方法において、上記セパレータの上記折り曲げ部には、該折り曲げ部に沿って切断部及び非切断部が配されていることが好ましい。
【００３４】
これにより、第１及び第２の折り曲げ工程において、折り曲げ部での折り曲げが容易となり、作業効率が飛躍的に高まるとともに、セパレータを所定の間隔毎に精度良く折り曲げることができる。そのため、セパレータ（特にその端部）の過不足を抑制でき、得られる電気化学デバイスの小型化・薄型化に寄与するとともに、製造過程における電極及びセパレータのずれを防止して短絡の発生をより十分に抑制することができる。また、折り曲げられたセパレータが元の形状に戻ろうとする力を低減することができ、それによっても、製造過程における電極及びセパレータのずれを防止し、短絡の発生をより十分に抑制することができる。
【００３５】
また、本発明の電気化学デバイスの製造方法は、上記第１の配置工程の前に、上記セパレータを予め上記折り曲げ部で折り曲げて、該折り曲げ部に折り目を付ける折り目形成工程を有することが好ましい。
【００３６】
予め折り曲げ部に折り目を付けることにより、第１及び第２の折り曲げ工程において、折り曲げ部での折り曲げが容易となり、作業効率が飛躍的に高まるとともに、セパレータを所定の間隔毎に精度良く折り曲げることができる。そのため、セパレータ（特にその端部）の過不足を抑制でき、得られる電気化学デバイスの小型化・薄型化に寄与するとともに、製造過程における電極及びセパレータのずれを防止して短絡の発生をより十分に抑制することができる。また、折り曲げられたセパレータが元の形状に戻ろうとする力を低減することができ、それによっても、製造過程における電極及びセパレータのずれを防止し、短絡の発生をより十分に抑制することができる。
【００３７】
また、本発明の電気化学デバイスの製造方法において、上記セパレータは不織布からなるセパレータであることが好ましい。
【００３８】
不織布のセパレータは折り目が付きやすく、これを用いることにより、第１及び第２の折り曲げ工程において、折り曲げ部での折り曲げが容易となり、作業効率を飛躍的に高めることができる。また、折り目が付きやすいことから、折り曲げられたセパレータが元の形状に戻ろうとする力を低減することができ、製造過程における電極及びセパレータのずれを防止し、短絡の発生をより十分に抑制することができる。
【００３９】
また、本発明の電気化学デバイスの製造方法において、上記セパレータには、上記折り曲げ部の折り曲げ方向とは逆方向側の面上に接着剤層が形成されていることが好ましい。
【００４０】
セパレータに上記接着剤層が形成されていることにより、製造過程において接着剤層に接している電極はセパレータに固定されてずれが防止され、短絡の発生をより十分に抑制することができる。特に、上記の形状のセパレータを有する本発明の電気化学デバイスの製造方法においては、セパレータに包み込まれた第１のアノード又は第１のカソードに近接する３つの電極を、上記接着剤層に接するように配置することが可能であるため、セパレータに包み込まれた電極を含めて近接する４つの電極のずれを十分に防止可能となり、短絡の発生をより十分に抑制することができる。なお、電気化学デバイスにおける電極の数が４つである場合、製造過程において全ての電極のずれが防止されるため、優れた短絡防止効果を得ることができる。
【００４１】
本発明は更に、第１のアノードと、第１のカソードと、上記第１のアノードと上記第１のカソードとの間、上記第１のアノードの上記第１のカソード側とは反対側、及び、上記第１のカソードの上記第１のアノード側とは反対側に配置されるように折り曲げられた連続する一枚のセパレータと、上記セパレータ、上記第１のアノード及び上記第１のカソードに接触する電解質と、を備え、上記セパレータは、該セパレータの一端から連続する二箇所の折り曲げ部で同一方向に折り曲げられて、上記第１のアノード又は上記第１のカソードの周囲を包み込む形状を有している電気化学デバイスの製造方法であって、上記電気化学デバイスは、上記セパレータの外周面上に配置された、該セパレータを挟んで上記第１のアノードと対向する第２のカソード、及び／又は、上記セパレータの外周面上に配置された、該セパレータを挟んで上記第１のカソードと対向する第２のアノードを備えるものであり、上記セパレータの一方の面上に接着剤層を形成する接着剤層形成工程と、上記接着剤層上に、上記セパレータの一端から順に第１の電極、第２の電極及び第３の電極を、各電極間に上記折り曲げ部が挟まれるように貼り付ける貼り付け工程と、上記セパレータにおける上記接着剤層を有する面とは反対側の上記二箇所の折り曲げ部に挟まれた面上に、第４の電極を配置する配置工程と、上記セパレータをその端部に近い側の一方の上記折り曲げ部で折り曲げ、次いで、他方の上記折り曲げ部で折り曲げることで、上記第４の電極の周囲を上記セパレータで包み込み、上記第２の電極、上記第４の電極、上記第１の電極及び上記第３の電極がこの順で、各電極間に少なくとも上記セパレータを挟んで積層された構造を形成する折り曲げ工程と、を有し、上記第１の電極は、上記第１のアノード又は上記第１のカソードのいずれか一方であり、上記第２の電極は、上記第２のアノード及び上記第２のカソードのいずれか一方であって、上記第１の電極と同極の電極であり、上記第３の電極は、上記第１のアノード、上記第２のアノード、上記第１のカソード及び上記第２のカソードのいずれか一種の電極であり、上記第４の電極は、上記第１のアノード又は上記第１のカソードのいずれか一方であって上記第１の電極とは逆の極の電極である、電気化学デバイスの製造方法を提供する。
【００４２】
かかる電気化学デバイスの製造方法によれば、セパレータにおける折り曲げ部の折り曲げ方向とは逆方向側の面上に接着剤層が形成されている本発明の電気化学デバイスを効率的に製造することができる。また、上記電気化学デバイスの製造方法によれば、セパレータをつづら折りにする場合と比較して、作業性を向上させることができ、且つ、製造時における電極及びセパレータのずれの発生を十分に防止することができる。
【００４３】
すなわち、本発明のようにセパレータを二箇所の折り曲げ部で同一方向に折り曲げる場合、二箇所の折り曲げ部の間に電極を置き、この電極を包み込むようにセパレータを折り曲げるため、この電極が製造過程でずれにくく、短絡不良が生じにくくなる。また、二箇所の折り曲げ部で同一方向に折り曲げる場合、一方を折り曲げた後、他方を折り曲げる際に、先に折り曲げた方向と同一方向に力が働くため折り目がより強く付きやすく、元の形状に戻る力が働きにくくなる。そのため、製造過程で電極及びセパレータのずれの発生が十分に防止され、また、電極及びセパレータを積層した積層体を外装体に封入する場合の作業性にも優れる。
【００４４】
また、上記電気化学デバイスの製造方法では、セパレータにおける折り曲げ部の折り曲げ方向とは逆方向側の面上に接着剤層を形成し、この接着剤層に第１〜３の電極を貼り付けているため、セパレータに包み込まれた第４の電極を含めて近接する第１〜４の電極のずれを十分に防止することができ、短絡の発生を十分に抑制することができる。また、セパレータの一方の面にのみ接着剤層を形成すればよいため、作業効率にも優れている。なお、電気化学デバイスにおける電極の数が４つである場合、製造過程において全ての電極のずれが防止されるため、優れた短絡防止効果を得ることができる。
【発明の効果】
【００４５】
本発明によれば、短絡を起こしにくい電気化学デバイス及びその製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００４６】
以下、図面を参照しながら本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。なお、図面中、同一又は相当部分には同一符号を付し、重複する説明は省略する。また、上下左右等の位置関係は、特に断らない限り、図面に示す位置関係に基づくものとする。更に、図面の寸法比率は図示の比率に限られるものではない。
【００４７】
（電気化学デバイス）
図１は、本発明の電気化学デバイスとしてのリチウムイオン二次電池の好適な一実施形態を示す正面図である。また、図２は図１に示すリチウムイオン二次電池の内部を示す展開図である。
【００４８】
図１及び図２に示すように、リチウムイオン二次電池２００は、主として、アノード、カソード及びセパレータで構成される積層体１と、積層体１に含浸される電解質溶液（不図示）と、これらを密閉状態で収容する外装体１５０と、を備えている。また、リチウムイオン二次電池２００は、積層体１のアノードに一方の端部が電気的に接続されると共に他方の端部がケース１５０の外部に突出されるアノード用リード１１２と、カソードに一方の端部が電気的に接続されると共に他方の端部がケース１５０の外部に突出されるカソード用リード１２２と、を備えている。
【００４９】
図３は、図２に示す積層体１のＩ−Ｉ断面図であり、本発明におけるアノード、カソード及びセパレータの配置関係を示す模式断面図である。図３に示すように、積層体１は、第１のアノード１０と、第１のカソード２０と、第１のアノード１０と第１のカソード２０との間、第１のアノード１０の第１のカソード２０側とは反対側、並びに、第１のカソード２０の第１のアノード１０側とは反対側に配置されるように折り曲げられた連続する一枚のセパレータ５０と、を備えている。そして、セパレータ５０は、該セパレータ５０の少なくとも一端から所定の間隔毎に形成された連続する二箇所の折り曲げ部６０で同一方向に折り曲げられて、第１のアノード１０の周囲を包み込む形状を有している。更に、セパレータ５０の外周面上には、セパレータ５０を挟んで第１のアノード１０と対向する第２のカソード４０と、セパレータ５０を挟んで第１のカソード２０と対向する第２のアノード３０とが設けられている。なお、図３においては各電極とセパレータとの間に間隔があるが、実際には電極とセパレータとは密着している。
【００５０】
セパレータ５０が図３に示すような形状を有していることにより、第１のアノード１０の周囲がセパレータ５０に包み込まれているため、図３の横方向への第１のアノード１０のずれの発生が十分に防止される。そのため、第１のアノード１０とセパレータ５０を挟んで対向する電極、すなわち第１のカソード２０及び第２のカソード４０との間での短絡の発生が十分に抑制されることとなる。また、電極がずれることで対向する電極同士の対向面積が変化した場合、電気化学デバイスの性能が変化するという問題が生じるが、上記積層体１においては、第１のアノード１０のずれが十分に防止されるため、安定した性能を得ることができる。
【００５１】
なお、図８及び図９は、セパレータ５０をつづら折りにした従来のアノード、カソード及びセパレータの配置関係を示す模式断面図である。図８に示す従来の積層体３００では、セパレータ５０が交互に逆方向に折り曲げられてつづら折り形状とされている。そのため、いずれの電極も図８の横方向にずれやすく、電極間での短絡や、電気化学デバイスの性能の変動が生じやすい。また、図９に示す従来の積層体３１０では、セパレータ５０を交互に逆方向に折り曲げられてつづら折り形状とした後、全体を覆うようにセパレータ５０を配し、その端部を巻き止めテープ７０で固定している。この場合には、セパレータ５０で全体を覆っており、且つ、巻き止めテープ７０を用いているため、それらの分だけ厚みが増し、小型化・薄型化に不利である。なお、図９に示した積層体３１０は、特に製造時の作業効率に劣るとともに、製造過程において電極やセパレータのずれが生じやすい。そして、これら従来の問題点は、本発明における上記積層体１の構造とすることで改善することができる。
【００５２】
以下、本発明における積層体１及びリチウムイオン二次電池２００の各構成要素について説明する。
【００５３】
図３に示すように、第１のアノード１０及び第２のアノード３０は、集電体１２と、該集電体１２上に形成されたアノード活物質含有層１４とで構成され、第１のアノード１０では集電体１２の両面に、第２のアノード３０では集電体１２の片面に、アノード活物質含有層１４が形成されている。また、第１のカソード２０及び第２のカソード４０は、集電体２２と、該集電体２２上に形成されたカソード活物質含有層２４とで構成され、第１のカソード２０では集電体２２の両面に、第２のカソード４０では集電体２２の片面に、カソード活物質含有層２４が形成されている。
【００５４】
集電体１２及び集電体２２は、アノード活物質含有層１４及びカソード活物質含有層２４への電荷の移動を充分に行うことができる良導体であれば特に限定されず、公知のリチウムイオン二次電池に用いられている集電体を使用することができる。例えば、集電体１２及び集電体２２としては、それぞれ銅、アルミニウム等の金属箔が挙げられる。
【００５５】
アノード活物質含有層１４は、アノード活物質、導電助剤、結着剤等を含む層である。
【００５６】
アノード活物質は、リチウムイオンの吸蔵及び放出、リチウムイオンの脱離及び挿入、又は、リチウムイオンと、そのリチウムイオンのカウンターアニオン（例えば、ＣｌＯ４−）とのドープ及び脱ドープを可逆的に進行させることができれば特に限定されず、公知のリチウムイオン二次電池に用いられているものと同様の材料を使用することができる。例えば、天然黒鉛、人造黒鉛、メソカーボンマイクロビーズ、メソカーボンファイバー（ＭＣＦ）、コークス類、ガラス状炭素、有機化合物焼成体等の炭素材料、Ａｌ、Ｓｉ、Ｓｎ等のリチウムと化合することができる金属、ＳｉＯ２、ＳｎＯ２等の酸化物を主体とする非晶質の化合物、チタン酸リチウム（Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２）、等が挙げられる。
【００５７】
また、アノード活物質含有層１４の厚みは、１５〜８０μｍであることが好ましい。また、アノード活物質含有層１４におけるアノード活物質の担持量は、２〜１２ｍｇ／ｃｍ２であることが好ましい。ここで、担持量とは、アノード集電体１２の表面単位面積あたりのアノード活物質の質量である。
【００５８】
導電助剤は、アノード活物質含有層１４の導電性を良好にするものであれば特に限定されず、公知の導電助剤を使用できる。例えば、カーボンブラック類、炭素材料、銅、ニッケル、ステンレス、鉄等の金属微粉、炭素材料及び金属微粉の混合物、ＩＴＯ等の導電性酸化物が挙げられる。
【００５９】
結着剤は、上記のアノード活物質の粒子と導電助剤の粒子とをアノード集電体１２に結着することができれば特に限定されず、公知の結着剤を使用できる。例えば、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）、テトラフルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体（ＰＥＡ）、エチレン−テトラフルオロエチレン共重合体（ＥＴＦＥ）、ポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）、エチレン−クロロトリフルオロエチレン共重合体（ＥＣＴＦＥ）、ポリフッ化ビニル（ＰＶＦ）等のフッ素樹脂及びスチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）等が挙げられる。
【００６０】
カソード活物質含有層２４は、カソード活物質、導電助剤、結着剤等を含む層である。
【００６１】
カソード活物質は、リチウムイオンの吸蔵及び放出、リチウムイオンの脱離及び挿入（インターカレーション）、又は、リチウムイオンと、そのリチウムイオンのカウンターアニオン（例えば、ＣｌＯ４−）とのドープ及び脱ドープを可逆的に進行させることが可能であれば特に限定されず、公知の電極活物質を使用できる。例えば、コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ２）、ニッケル酸リチウム（ＬｉＮｉＯ２）、リチウムマンガンスピネル（ＬｉＭｎ２Ｏ４）、及び、一般式：ＬｉＮｉｘＣｏｙＭｎｚＯ２（ｘ＋ｙ＋ｚ＝１）で表される複合金属酸化物、リチウムバナジウム化合物（ＬｉＶ２Ｏ５）、オリビン型ＬｉＭＰＯ４（ただし、Ｍは、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｎ又はＦｅを示す）、チタン酸リチウム（Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２）等の複合金属酸化物が挙げられる。
【００６２】
ここで、カソード活物質含有層２４の厚みは、１５〜９０μｍであることが好ましい。また、カソード活物質含有層２４におけるカソード活物質の担持量は、アノード活物質含有層１４のアノード活物質の担持量に対応して任意好適に設定できるが、例えば、５〜２５ｍｇ／ｃｍ２であることが好ましい。
【００６３】
カソード活物質含有層２４に含まれるカソード活物質以外の各構成要素は、アノード活物質含有層１４を構成するものと同様の物質を使用することができる。また、カソード活物質含有層２４においても、アノード活物質含有層１４と同様の導電助剤を含有させることが好ましい。
【００６４】
セパレータ５０は、電気絶縁性の多孔体から形成されている。セパレータ５０の材料は特に限定されず、公知のセパレータ材料を使用することができる。例えば、電気絶縁性の多孔体としては、ポリアクリロニトリル、ポリエチレン、ポリプロピレン又はポリオレフィン等からなるフィルムの積層体や上記樹脂の混合物の延伸膜、或いは、セルロース、ポリエステル及びポリプロピレンからなる群より選択される少なくとも１種の構成材料からなる繊維不織布等が挙げられる。
【００６５】
セパレータ５０は、その一端から所定の間隔毎に形成された連続する二箇所の折り曲げ部６０で折り曲げられるが、二箇所の折り曲げ部６０には、折り曲げ部６０に沿って切断部及び非切断部が配されていることが好ましい。切断部及び非切断部を配したものとしては、折り曲げ部６０での折り曲げが容易になるものであればよく、切断部及び非切断部を交互に複数配したミシン目や、折り曲げ部６０の両端のみを切り欠いたもの等が挙げられる。
【００６６】
また、図３に示すセパレータ５０において、その一端から一箇所目の折り曲げ部６０までの間隔と、一箇所目の折り曲げ部６０から二箇所目の折り曲げ部６０までの間隔と、二箇所目の折り曲げ部６０からセパレータ５０の他端までの間隔とは、略同一の所定の間隔とされる。但し、上記３つの間隔は、完全に同一でなくてもよく、セパレータ５０の折り曲げた箇所が配置される位置に応じて、すなわち、挟み込む電極やセパレータの厚み等に応じて、それぞれ異なる間隔としてもよい。
【００６７】
また、セパレータ５０には、折り曲げ部６０の折り曲げ方向とは逆方向側の面上、すなわち、図３における第２のアノード３０、第１のカソード２０及び第２のカソード４０に接する面上には、接着剤層が形成されていてもよい。
【００６８】
この接着剤層は、各電極がセパレータ５０に固定されるように、セパレータ５０の一面上に部分的に形成されていることが好ましい。例えば、各電極の中央部だけをセパレータ５０に接着剤層を介して固定した場合、固定後に各電極とセパレータ５０との間から電解質溶液が容易に侵入できることとなる。したがって、各電極をセパレータ５０に固定した後に、各電極の活物質含有層及びセパレータ５０に電解質溶液を含浸させることができる。
【００６９】
なお、接着剤層を介して各電極をセパレータ５０に固定する場合、接着剤がリチウムイオンの拡散を阻害するおそれがあり、また、電解質溶液の侵入を阻害するおそれがあるため、接着剤層の形成箇所（接着剤の塗布箇所）はできるだけ少ないことが好ましく、また、接着剤層の形成面積はできるだけ狭いことが好ましい。具体的には、接着剤の塗布箇所は、上述のようにセパレータ５０や各電極の接着剤の塗布対象面の中央の１点だけとすることが好ましい。また、塗布対象面全体に対する接着剤塗布面積の比率は、位置ずれを生じない程度の接着強度が得られるように、接着剤の種類や塗布対象面全体の面積などに応じて適宜決定すればよいが、通常、各電極の塗布対象面に対して０．００１〜１面積％の範囲から選択すればよい。
【００７０】
接着剤層に用いられる接着剤は、ホットメルト接着剤であることが好ましい。ホットメルト接着剤としては、電極とセパレータ５０とを接着することが可能であって、かつ、電極やセパレータ５０の構成成分であるポリマーに比べて融点の低いものであれば、特に制限なく用いることができる。このようなホットメルト接着剤としては、例えばエチレン−メタアクリル酸共重合体等を用いることができる。
【００７１】
ここで、本発明における積層体の構造の他の例について説明する。図４〜図７は、本発明における積層体の他の形態を示す模式断面図である。
【００７２】
図４に示す積層体２は、３つの第１のアノード１０及び３つの第２のカソード２０が積層され、且つ、セパレータ５０の外周面上に第２のアノード３０及び第２のカソード４０が配置された構造を有している。そして、セパレータ５０は、その一端において、連続する二箇所の折り曲げ部６０で同一方向に折り曲げられ、１つの第１のアノード１０を包み込む形状を有しており、それ以降の折り曲げ部６０では交互に逆方向に折り曲げられている。
【００７３】
図５に示す積層体３は、５つの第１のアノード１０及び４つの第２のカソード２０が積層され、且つ、セパレータ５０の外周面上に２つの第２のカソード４０が配置された構造を有している。そして、セパレータ５０は、その一端において、連続する二箇所の折り曲げ部６０で同一方向に折り曲げられ、１つの第１のアノード１０を包み込む形状を有しており、それ以降の折り曲げ部６０では交互に逆方向に折り曲げられている。
【００７４】
図６に示す積層体４は、３つの第１のアノード１０及び３つの第２のカソード２０が積層され、且つ、セパレータ５０の外周面上に第２のアノード３０及び第２のカソード４０が配置された構造を有している。そして、セパレータ５０は、その両端において、連続する二箇所の折り曲げ部６０で同一方向に折り曲げられ、一端では１つの第１のアノード１０を、他端では１つの第１のカソード２０を、それぞれ包み込む形状を有しており、その間の折り曲げ部６０では交互に逆方向に折り曲げられている。
【００７５】
図７に示す積層体５は、２つの第１のアノード１０及び１つの第２のカソード２０が積層され、且つ、セパレータ５０の外周面上に２つの第２のカソード４０が配置された構造を有している。そして、セパレータ５０は、その両端において、連続する二箇所の折り曲げ部６０で同一方向に折り曲げられ、一端では１つの第１のアノード１０を、他端でも１つの第１のアノード１０を、それぞれ包み込む形状を有している。
【００７６】
これら図４〜７に示した積層体においても、セパレータの少なくとも一端において、第１のアノード又は第１のカソードが包み込まれた構造を有しているため、包み込まれた電極のずれが防止され、短絡の発生が十分に抑制される。特に、図６及び図７に示した積層体は、セパレータの両端が第１のアノード又は第１のカソードを包み込む形状を有しているため、短絡の発生がより十分に抑制される。
【００７７】
なお、図３〜図７に示した積層体において、アノード及びカソードの位置は入れ替わっていてもよい。
【００７８】
電解質溶液は、アノード活物質含有層１４及びカソード活物質含有層２４、及びセパレータ５０の孔の内部に含有されている。電解質溶液は、特に限定されず、公知のリチウムイオン二次電池に用いられる、リチウム塩を含む電解質溶液（電解質水溶液、有機溶媒を使用する電解液）を使用することができる。ただし、電解質水溶液は電気化学的に分解電圧が低いことにより、充電時の耐用電圧が低く制限されるので、有機溶媒を使用する電解質溶液（非水電解質溶液）であることが好ましい。二次電池の電解質溶液としては、リチウム塩を非水溶媒（有機溶媒）に溶解したものが好適に使用される。リチウム塩としては、例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＢＦ４、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＣＦ３、ＣＦ２ＳＯ３、ＬｉＣ（ＣＦ３ＳＯ２）３、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＮ（ＣＦ３ＣＦ２ＳＯ２）２、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）（Ｃ４Ｆ９ＳＯ２）、ＬｉＮ（ＣＦ３ＣＦ２ＣＯ）２等の塩が使用される。なお、これらの塩は１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
【００７９】
また、有機溶媒としては、公知の二次電池に使用されている溶媒を使用することができる。例えば、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、及び、ジエチルカーボネート等が好ましく挙げられる。これらは単独で使用してもよく、２種以上を任意の割合で混合して使用してもよい。
【００８０】
なお、本発明において、電解質は液状以外にゲル化剤を添加することにより得られるゲル状電解質であってもよい。また、電解質溶液に代えて、固体電解質（固体高分子電解質又はイオン伝導性無機材料からなる電解質）を用いてもよい。
【００８１】
ケース１５０は、積層体１を密封し、ケース内部へ空気や水分が進入するのを防止できるものであれば特に限定されず、公知の二次電池に用いられているケースを使用することができる。例えば、エポキシ樹脂等の合成樹脂や、アルミニウム等の金属シートを樹脂ラミネートしたものを使用することができる。
【００８２】
ケース１５０は、互いに対向する一対のフィルム（第１のフィルム１５１及び第２のフィルム１５２）を用いて形成されている。ここで、図２に示すように、本実施形態において、第１のフィルム１５１及び第２のフィルム１５２は連結している。すなわち、本実施形態におけるケース１５０は、一枚の複合包装フィルムからなる矩形状のフィルムを、図２に示す折り曲げ線Ｘ−Ｘにおいて折り曲げ、矩形状のフィルムの対向する１組の縁部同士（図中の第１のフィルム１５１の縁部１５１Ｂ及び第２のフィルム１５２の縁部１５２Ｂ）を重ね合せて接着剤を用いるか又はヒートシールを行うことにより形成されている。なお、図１及び図２中の１５１Ａ、並びに、図２中の１５２Ａは、それぞれ第１のフィルム１５１及び第２のフィルム１５２の接着又はヒートシールされていない部分領域を示す。
【００８３】
そして、第１のフィルム１５１及び第２のフィルム１５２は、１枚の矩形状のフィルムを上述のように折り曲げた際にできる互いに対向する面を有する該フィルムの部分をそれぞれ示す。ここで、本明細書において、接合された後の第１のフィルム１５１及び第２のフィルム１５２のそれぞれの縁部を「シール部」という。
【００８４】
これにより、折り曲げ線Ｘ−Ｘの部分に第１のフィルム１５１と第２のフィルム１５２とを接合させるためのシール部を設ける必要がなくなるため、ケース１５０におけるシール部をより低減することができる。その結果、リチウムイオン二次電池２００の設置されるべき空間の体積を基準とする体積エネルギー密度をより向上させることができる。
【００８５】
外部端子１１３及び外部端子１２３は、図１及び図２に示すように、ケース１５０内からシール部と交差してケース１５０の外側まで延びている。外部端子１１３と外部端子１２３とは積層体１の積層方向と直交する方向に離間している。
【００８６】
外部端子１１３は、平板状のアノード用リード１１２と、ケース１５０のシール部に挟まれる部分を被覆する絶縁体１１４とで構成され、外部端子１２３は、平板状のカソード用リード１２２と、ケース１５０のシール部に挟まれる部分を被覆する絶縁体１２４とで構成されている。
【００８７】
ここで、図１０は、図１のリチウムイオン二次電池２００のＩＩ−ＩＩ断面図である。なお、図１０においては、便宜上、外部端子１１３と外部端子１２３との位置関係をずらしており、ケース１５０は省略している。
【００８８】
図１０に示すように、第１のアノード１０及び第２のアノード３０のそれぞれの集電体１２の端には、各集電体がそれぞれ外側に向かって延びてなる舌状部１２ａが形成されている。また、第１のカソード２０及び第２のカソード４０のそれぞれの集電体２２の端には、各集電体がそれぞれ外側に向かって延びてなる舌状部２２ａが形成されている。
【００８９】
そして、リード１１２のケース１５０内の端部は、図１０に示すように、第１のアノード１０及び第２のアノード３０における各集電体１２の各舌状部１２ａと抵抗溶接等によって接合されている。ここで、リード１１２は、金属等の導体材料より形成されている。この導体材料としては、例えば、銅やニッケル等の導電材料を利用できる。
【００９０】
一方、リード１２２のケース１５０内の端部は、第１のカソード２０及び第２のカソード４０における各集電体２２の各舌状部２２ａと抵抗溶接等によって接合されている。ここで、リード１２２も、金属等の導体材料より形成されている。この導体材料としては、例えば、アルミニウム等を採用することができる。
【００９１】
また、絶縁体１１４及び絶縁体１２４は、リード１１２及びリード１２２とケース１５０のシール部とのシール性を高めるためのものである。絶縁体１１４，１２４の材質は特に限定されないが、例えば、合成樹脂から形成されている。
【００９２】
ここで、図１１及び図１２は、リチウムイオン二次電池の内部の他の例を示す展開図である。図１１に示すリチウムイオン二次電池２１０のように、アノード用リード１１２とカソード用リード１２２とは、ケース１５０のシール部に挟まれる部分において、１つの絶縁体１１５で被覆されていてもよい。このように１つの絶縁体１１５でアノード用リード１１２及びカソード用リード１２２が覆われることで、互いの位置関係が十分に固定されて、電極のずれをより十分に防止することができる。
【００９３】
また、図１２に示すリチウムイオン二次電池２２０のように、第１のアノード１０及び第２のアノード３０のそれぞれの集電体１２の舌状部１２ａが、固定用樹脂１１６で固定されており、且つ、第１のカソード２０及び第２のカソード４０のそれぞれの集電体２２の舌状部２２ａが、固定用樹脂１２６で固定されていてもよい。このように、第１のアノード１０及び第２のアノード３０のそれぞれの集電体１２が接続固定され、且つ、第１のカソード２０及び第２のカソード４０のそれぞれの集電体２２が接続固定されることで、互いの位置関係が十分に固定されて、電極のずれをより十分に防止することができる。
【００９４】
（電気化学デバイスの製造方法）
次に、本発明の電気化学デバイスの製造方法の一実施形態として、上述したリチウムイオン二次電池２００の製造方法について説明する。
【００９５】
まず、第１のアノード１０及び第２のアノード３０のアノード活物質含有層１４を形成するための構成材料を含む塗布液（スラリー）、並びに、第１のカソード２０及び第２のカソード４０のカソード活物質含有層２４を形成するための構成材料を含む塗布液（スラリー）を各々調製する。アノード用塗布液は、前述のアノード活物質、導電助剤、結着剤等を含み、カソード用塗布液は、前述のカソード活物質、導電助剤、結着剤等を含むものである。塗布液に用いる溶媒としては、結着剤を溶解可能とし、活物質及び導電助剤を分散可能とするものであれば特に限定されるものではない。例えば、Ｎ−メチル−２−ピロリドン、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド等を用いることができる。
【００９６】
次に、銅やニッケル等により形成されたアノード集電体１２、及び、アルミニウム等により形成されたカソード集電体２２をそれぞれ用意する。そして、アノード集電体１２の両面にアノード用塗布液を塗布し乾燥させて、両面にアノード活物質含有層１４を形成して第１のアノード用シートを得る。また、アノード集電体１２の片面にアノード用塗布液を塗布し乾燥させて、片面にアノード活物質含有層１４を形成して第２のアノード用シートを得る。また、カソード集電体２２の両面にカソード用塗布液を塗布し乾燥させて、両面にカソード活物質含有層２４を形成して第１のカソード用シートを得る。更に、カソード集電体２２の片面にカソード用塗布液を塗布し乾燥させて、片面にカソード活物質含有層２４を形成して第２のカソード用シートを得る。
【００９７】
ここで、各集電体に各塗布液を塗布する際の手法は特に限定されるものではなく、集電体用金属板の材質や形状等に応じて適宜決定すればよい。例えば、メタルマスク印刷法、静電塗装法、ディップコート法、スプレーコート法、ロールコート法、ドクターブレード法、グラビアコート法、スクリーン印刷法等が挙げられる。塗布後、必要に応じて、平版プレス、カレンダーロール等により圧延処理を行う。
【００９８】
次に、得られた第１及び第２のアノード用シート、並びに、第１及び第２のカソード用シートをそれぞれ所望の大きさの矩形状に打ち抜き、第１のアノード１０、第２のアノード３０、第１のカソード２０及び第２のカソード４０を作製する。ここでは、各電極の集電体の端から延びる舌状部１２ａ，２２ａが形成されるように打ち抜く。また、舌状部１２ａ，２２ａの両面には、アノード活物質含有層１４やカソード活物質含有層２４を形成せず、集電体が露出するようにする。なお、第１のアノード１０及び第２のアノード３０は、第１のカソード２０及び第２のカソード４０の矩形よりも大きな矩形に打ち抜くことが好ましい。
【００９９】
続いて、絶縁性の多孔質材料からなるセパレータ５０を用意する。セパレータ５０は、所定の間隔毎に形成された二箇所の折り曲げ部６０で同一方向に折り曲げて三つ折りにした際の矩形の大きさが、第１のアノード１０及び第２のアノード３０の矩形の大きさよりも大きくなるようにすることが好ましい。
【０１００】
また、セパレータ５０における二箇所の折り曲げ部６０には、予め切断部及び非切断部を配してミシン目や切り欠き等を形成しておくことが好ましい。更に、二箇所の折り曲げ部６０には、予め折り曲げて折り目を付けておくことが好ましい。
【０１０１】
更に、セパレータ５０には、折り曲げ部６０の折り曲げ方向とは逆方向側の面上、すなわち、図３における第２のアノード３０、第１のカソード２０及び第２のカソード４０に接する面上に、上述した接着剤層を形成してもよい。
【０１０２】
次に、上述した各要素を用いて積層体１を形成する手順について説明する。ここで、図１３（ａ）〜（ｆ）は、リチウムイオン二次電池２００における積層体１の製造方法の手順を示す工程図である。
【０１０３】
まず、図１３（ａ）に示すように、第２のカソード４０上にセパレータ５０を配置する。このとき、セパレータ５０における二箇所の折り曲げ部（第１の折り曲げ部６２及び第２の折り曲げ部６４）に挟まれた面の下に第２のカソード４０が配置されるようにする。
【０１０４】
次に、図１３（ｂ）に示すように、セパレータ５０における第１の折り曲げ部６２及び第２の折り曲げ部６４に挟まれた面上に第１のアノード１０を配置する（第１の配置工程）。
【０１０５】
次に、図１３（ｃ）に示すように、セパレータ５０を第１の折り曲げ部６２で折り曲げ、第１のアノード１０上に、折り曲げたセパレータ５０を配置する（第１の折り曲げ工程）。
【０１０６】
次に、図１３（ｄ）に示すように、折り曲げたセパレータ５０上に、第１のカソード２０を配置する（第２の配置工程）。
【０１０７】
次に、図１３（ｅ）に示すように、セパレータ５０を第２の折り曲げ部６４で折り曲げ、第１のカソード３０上に、折り曲げたセパレータ５０を配置する（第２の折り曲げ工程）。
【０１０８】
最後に、図１３（ｆ）に示すように、折り曲げたセパレータ５０上に、第２のアノード３０を配置し、積層体１の作製を完了する。また、積層体１は、必要に応じて、その積層方向に熱プレス等を行ってもよい。
【０１０９】
また、上記積層体１の作製において、第１のアノード１０と第２のアノード３０とを、互いの位置関係が固定されるように、例えば舌状部１２ａ同士を、予め固定用樹脂等で接続固定してもよい。同様に、第１のカソード２０と第２のカソード４０とを、互いの位置関係が固定されるように、例えば舌状部２２ａ同士を、予め固定用樹脂等で接続固定してもよい。この場合、第２のカソード４０上にセパレータ５０を配置する際には、舌状部２２ａの部分で接続されている第１のカソード２０を捲った状態にして、第２のカソード４０と第１のカソード２０との間にセパレータ５０及び第１のアノード１０を配置する。同様に、第１のアノード１０上にセパレータ５０を配置する際には、舌状部１２ａの部分で接続されている第２のアノード３０を捲った状態にして、第１のアノード１０と第２のアノード３０との間にセパレータ５０及び第１のカソード２０を配置する。こうすることで、製造過程における各電極間での位置ずれの発生がより十分に防止される。
【０１１０】
上記のようにして積層体１を作製した後、得られた積層体１に外部端子１１３及び外部端子１２３を接続し、以下の手順で、図１及び図２に示すようにケース１５０内に収容する。
【０１１１】
まず、図２に示すように、ケース１５０としての矩形状のフィルムを折り曲げ線Ｘ−Ｘにおいて折り曲げ、対向する第１のフィルム１５１と第２のフィルム１５２の両サイドのシール部同士のみ（外部端子１１３，１２３と交差するシール部以外）を、例えばシール機等を用いて所定の加熱条件で所望のシール幅だけヒートシールする。続いて、シールされていないシール部からケース１５０の内部に積層体１を挿入する。続いて、真空容器内でケース１５０内に電解質溶液を注入して積層体１を電解質溶液に浸漬させる。そして、リード１１２、リード１２２をそれぞれ、ケース１５０内からシール部を交差して外部まで延びるように配置させる。ヒートシール機を用いて、ケース１５０のシール部をヒートシールする。このとき、外部端子１１３，１２３の絶縁体１１４，１２４をシール部で挟み込んでヒートシールする。このとき、ヒートシールは、好ましくは減圧環境下、例えば真空容器内で行う。これにより、リチウムイオン二次電池２００の作製が完了する。
【０１１２】
かかる製造方法によれば、従来のセパレータ５０をつづら折りにする場合と比較して、作業効率に優れるとともに、製造過程及び及び得られる電気化学デバイスにおいて各電極がずれにくく、短絡の発生が十分に抑制される。
【０１１３】
また、上述したリチウムイオン二次電池２００において、セパレータ５０における折り曲げ部６０の折り曲げ方向とは逆方向側の面上、すなわち、図３における第２のアノード３０、第１のカソード２０及び第２のカソード４０に接する面上に、上述した接着剤層を形成する場合には、そのリチウムイオン二次電池２００は、以下の製造方法により製造することもできる。
【０１１４】
まず、二箇所の折り曲げ部（第１の折り曲げ部６２及び第２の折り曲げ部６４）を有するセパレータ５０の一方の面上に接着剤を塗布して接着剤層を形成する（接着剤層形成工程）。次に、この接着剤層上に、セパレータ５０の一端から順に第１のカソード２０、第２のカソード４０及び第２のアノード３０を、第１のカソード２０と第２のカソード４０との間に第１の折り曲げ部６２が、第２のカソード４０と第２のアノード３０との間に第２の折り曲げ部６４が、それぞれ挟まれるように貼り付ける（貼り付け工程）。
【０１１５】
次に、セパレータ５０における上記接着剤層を有する面とは反対側の面であって、二箇所の折り曲げ部６０に挟まれた面上に、第１のアノード１０を配置する（配置工程）。
【０１１６】
次に、セパレータ５０を第１の折り曲げ部６２で折り曲げた後、第２の折り曲げ部で折り曲げることで、第１のアノード１０の周囲をセパレータ５０で包み込む（折り曲げ工程）。これにより、予めセパレータ５０に接着剤層を介して貼り付けた電極がそれぞれ適切な位置に配置され、図１３（ｆ）に示したように第２のカソード４０、第１のアノード１０、第２のカソード２０及び第２のアノード３０がこの順で各電極間にセパレータ５０を挟みつつ積層された積層体１が得られる。
【０１１７】
かかる製造方法によれば、第１のアノード１０はセパレータ５０に包み込まれた構造となり、且つ、第２のアノード３０、第１のカソード２０及び第２のカソード４０は接着剤層を介してセパレータ５０に固定されているため、全ての電極が製造過程及び得られる電気化学デバイスにおいてずれにくく、短絡の発生が十分に抑制される。また、かかる製造方法においては、接着剤の塗布をセパレータ５０の一方の面にのみ行えばよいため、作業効率に優れる。
【０１１８】
以上、本発明の電気化学デバイス及びその製造方法の好適な一実施形態について詳細に説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではない。例えば、上記実施形態の説明においては、電気化学デバイスがリチウムイオン二次電池の場合について説明したが、本発明の電気化学デバイスはリチウムイオン二次電池に限定されるものではなく、金属リチウム二次電池等のリチウムイオン二次電池以外の二次電池や、電気二重層キャパシタ、擬似容量キャパシタ、シュードキャパシタ、レドックスキャパシタ等の電気化学キャパシタ等であってもよい。なお、リチウムイオン二次電池以外の電気化学素子の場合、電極活物質としては、それぞれの電気化学素子に適したものを用いればよい。例えば、電気二重層キャパシタの場合には、カソード活物質含有層及びアノード活物質含有層中に含まれる活物質として、例えば、アセチレンブラック、グラファイト、黒鉛、活性炭などが用いられる。
【実施例】
【０１１９】
以下、実施例及び比較例に基づいて本発明をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【０１２０】
（実施例１）
まず、アノードを以下の手順により作製した。まず、アノード活物質としてメソカーボンマイクロビーズ（ＭＣＭＢ）（大阪ガス株式会社製）９０質量部及びグラファイト（商品名：ＫＳ−６、ロンザ社製）１質量部、導電助剤としてカーボンブラック（商品名：ＤＡＢ、電気化学工業（株）製）２質量部、並びに、結着剤としてポリフッ化ビニリデン（商品名：ＫＹＮＡＲ  ７６１、ＡＴＦＩＮＡ社製）７質量部、混合分散した後、溶媒としてＮ−メチル−ピロリドン（ＮＭＰ）を適量投入して粘度調節し、スラリー状のアノード用塗布液を調製した。
【０１２１】
次に、アノード集電体としての銅箔（厚さ：２０μｍ）を用意し、アノード用塗布液をアノード活物質担持量が７ｍｇ／ｃｍ２となるようにドクターブレード法により銅箔に塗布して乾燥させ、アノード活物質含有層を形成した。次いで、このアノード活物質含有層を、カレンダーロールを用いてプレスして圧延し、アノードシートを得た。得られたアノードシートを、活物質含有層面が縦４６ｍｍ×横３１ｍｍの大きさとなり、且つ、集電体に外部出力端子となる舌状部を有する形状に打ち抜いた。ここでは、集電体の両面に活物質含有層が形成されたアノードを第１のアノード、集電体の片面のみに活物質含有層が形成されたアノードを第２のアノードとして作製した。また、第１のアノードの厚みは１１０μｍであり、第２のアノードの厚みは６５μｍであった。
【０１２２】
次に、カソードを以下の手順により作製した。まず、カソード活物質としてコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ２）（商品名：セリオン、セイミケミカル社製）９１質量部及びグラファイト（商品名：ＫＳ−６、ロンザ社製）４質量部、導電助剤としてカーボンブラック（商品名：ＤＡＢ、電気化学工業（株）製）２質量部、並びに、結着剤としてポリフッ化ビニリデン（商品名：ＫＹＮＡＲ  ７６１、ＡＴＦＩＮＡ社製）３質量部を混合分散した後、溶媒としてＮ−メチル−ピロリドン（ＮＭＰ）を適量投入して粘度調節し、スラリー状のカソード用塗布液を調製した。
【０１２３】
続いて、カソード集電体としてアルミニウム箔（厚さ１５μｍ）を用意し、カソード用塗布液をカソード活物質担持量が１５ｍｇ／ｃｍ２となるようにドクターブレード法によりアルミニウム箔に塗布して乾燥させ、カソード活物質含有層を形成した。次いで、このカソード活物質含有層を、カレンダーロールを用いてプレスして圧延し、カソードシートを得た。得られたカソードシートを、活物質含有層面が縦４５ｍｍ×横３０ｍｍの大きさとなり、且つ、集電体に外部出力端子となる舌状部を有する形状に打ち抜いた。ここでは、集電体の両面に活物質含有層が形成されたカソードを第１のカソード、集電体の片面のみに活物質含有層が形成されたカソードを第２のカソードとして作製した。また、第１のカソードの厚みは１２５μｍであり、第２のカソードの厚みは７０μｍであった。
【０１２４】
次に、ポリアクリロニトリル樹脂（ＰＡＮ）製の多孔膜（縦４７ｍｍ×横９６ｍｍ、厚み２４μｍ）を用意し、横方向に３２ｍｍの間隔毎に２箇所、ミシン目を形成し、セパレータを得た。
【０１２５】
こうして作製した電極及びセパレータを用い、図１３（ａ）〜（ｆ）に示した手順に従って積層体の作製を行った。まず、図１３（ａ）に示すように、第２のカソード上にセパレータを配置した。次に、図１３（ｂ）に示すように、セパレータ上に第１のアノードを配置した。次に、図１３（ｃ）に示すように、セパレータをミシン目が形成された一方の折り曲げ部で折り曲げた。次に、図１３（ｄ）に示すように、折り曲げたセパレータ上に第１のカソードを配置した。次に、図１３（ｅ）に示すように、セパレータをミシン目が形成された他方の折り曲げ部で折り曲げた。最後に、折り曲げたセパレータ上に第２のアノードを配置した。以上により、図３に示したような電極とセパレータとの配置関係を有する積層体を作製した。
【０１２６】
次いで、得られた積層体をケース内に入れ、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、エチレンカーボネート（ＥＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）を体積比２：１：７で混合したものを溶媒とし、１．５ｍｏｌ／ＬのＬｉＰＦ６を溶質とした電解液を注入して密閉し、図１に示すものと同様の構造を有するリチウムイオン二次電池を得た。得られたリチウムイオン二次電池の厚みは１．０ｍｍであった。
【０１２７】
（実施例２）
実施例１と同様にして、第１のアノード、並びに、第１及び第２のカソードをそれぞれ用意した。
【０１２８】
また、ポリアクリロニトリル樹脂（ＰＡＮ）製の多孔膜（縦４７ｍｍ×横３２０ｍｍ、厚み２４μｍ）を用意し、横方向に３２ｍｍの間隔毎に９箇所、ミシン目を形成し、セパレータを得た。
【０１２９】
こうして作製した電極及びセパレータを用い、図５に示したような電極とセパレータとの配置関係を有する積層体を作製した。かかる積層体においては、セパレータの一端が第１のアノードを包み込む構造となるように、一端から連続する２箇所のミシン目の形成された折り曲げ部で同一方向に折り曲げ、それ以降の折り曲げ部ではつづら折りとなるように折り曲げた。なお、セパレータの一端が第１のアノードを包み込む構造は、実施例１と同様の手順で形成し、つづら折りの構造は、セパレータの折り曲げ方向を交互に変えて、アノードとカソードとがセパレータを介して交互に配置されるように形成した。また、両端の電極としては第２のカソードを用い、それ以外の電極としては第１のアノード及び第１のカソードを用いた。
【０１３０】
次いで、得られた積層体をケース内に入れ、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、エチレンカーボネート（ＥＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）を体積比２：１：７で混合したものを溶媒とし、１．５ｍｏｌ／ＬのＬｉＰＦ６を溶質とした電解液を注入して密閉し、リチウムイオン二次電池を得た。得られたリチウムイオン二次電池の厚みは２．０ｍｍであった。
【０１３１】
（実施例３）
実施例１と同様にして、第１のアノード、並びに、第１及び第２のカソードをそれぞれ用意した。
【０１３２】
また、ポリアクリロニトリル樹脂（ＰＡＮ）製の多孔膜（縦４７ｍｍ×横１２８ｍｍ、厚み２４μｍ）を用意し、横方向に３２ｍｍの間隔毎に３箇所、ミシン目を形成し、セパレータを得た。
【０１３３】
こうして作製した電極及びセパレータを用い、図７に示したような電極とセパレータとの配置関係を有する積層体を以下の手順で作製した。すなわち、ミシン目の形成された上記３箇所の折り曲げ部をセパレータの一端から順に第１〜第３の折り曲げ部として、まず、第２のカソード上に、この第２のカソードが第１の折り曲げ部と第２の折り曲げ部との間に位置するようにセパレータを配置した。次に、セパレータ上の、第１の折り曲げ部と第２の折り曲げ部との間、及び、第２の折り曲げ部と第３の折り曲げ部との間に、それぞれ第１のアノードを配置した。次に、セパレータを第１及び第３の折り曲げ部で折り曲げた。次に、第１の折り曲げ部で折り曲げた方のセパレータ上に第１のカソードを配置した。次に、セパレータを第２の折り曲げ部で折り曲げた。最後に、折り曲げたセパレータ上（第２の折り曲げ部と第３の折り曲げ部との間）に第２のアノードを配置し、積層体を得た。
【０１３４】
次いで、得られた積層体をケース内に入れ、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、エチレンカーボネート（ＥＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）を体積比２：１：７で混合したものを溶媒とし、１．５ｍｏｌ／ＬのＬｉＰＦ６を溶質とした電解液を注入して密閉し、リチウムイオン二次電池を得た。得られたリチウムイオン二次電池の厚みは１．２ｍｍであった。
【０１３５】
（実施例４）
まず、分極性電極を以下の手順により作製した。すなわち、活物質として活性炭（商品名：ＲＰ−２０、クラレケミカル社製）８７質量部、導電助剤としてカーボンブラック（商品名：ＤＡＢ、電気化学工業（株）製）３質量部、及び、結着剤としてポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）（商品名：ＫＹＮＡＲ  ７６１、ＡＴＦＩＮＡ社製）１０質量部をプラネタリーミキサで混合分散した後、これに溶媒としてのＮ−メチル−ピロリドン（ＮＭＰ）を適量混合して粘度調整し、スラリー状の塗布液を調製した。
【０１３６】
続いて、集電体としてエッチングアルミ箔（厚さ２０μｍ）を用意し、上記塗布液をそのアルミニウム箔にドクターブレード法により塗布して乾燥させ、活物質含有層を形成した。次に、この活物質含有層をカレンダーロールによってプレスして圧延し、電極シートを得た。得られた電極シートを、活物質含有層面が縦１２ｍｍ×横１６ｍｍの大きさとなり、且つ、集電体に外部出力端子となる舌状部を有する形状に打ち抜いた。ここでは、集電体の両面に活物質含有層が形成された電極を第１のアノード、集電体の片面のみに活物質含有層が形成された電極を第２のアノードとして作製した。また、最終的に得られる活物質含有層の厚みを２０μｍとした。
【０１３７】
また、上記電極シートを、活物質含有層面が縦１１．５ｍｍ×横１５．５ｍｍの大きさとなり、且つ、集電体に外部出力端子となる舌状部を有する形状に打ち抜いた以外は上記アノードと同様にして、集電体の両面に活物質含有層が形成された電極を第１のカソード、集電体の片面のみに活物質含有層が形成された電極を第２のカソードとして作製した。
【０１３８】
次に、ポリアクリロニトリル樹脂（ＰＡＮ）製の多孔膜（縦１３ｍｍ×横４９．５ｍｍ、厚み２４μｍ）を用意し、横方向に１６．５ｍｍの間隔毎に２箇所、ミシン目を形成し、セパレータを得た。
【０１３９】
こうして作製した電極及びセパレータを用い、図１３（ａ）〜（ｆ）に示した手順に従って積層体の作製を行った。まず、図１３（ａ）に示すように、第２のカソード上にセパレータを配置した。次に、図１３（ｂ）に示すように、セパレータ上に第１のアノードを配置した。次に、図１３（ｃ）に示すように、セパレータをミシン目が形成された一方の折り曲げ部で折り曲げた。次に、図１３（ｄ）に示すように、折り曲げたセパレータ上に第１のカソードを配置した。次に、図１３（ｅ）に示すように、セパレータをミシン目が形成された他方の折り曲げ部で折り曲げた。最後に、折り曲げたセパレータ上に第２のアノードを配置した。以上により、図３に示したような電極とセパレータとの配置関係を有する積層体を作製した。
【０１４０】
次いで、得られた積層体をケース内に入れ、スルホラン（ＳＬ）とジエチルカーボネート（ＤＥＣ）とを質量比１：１で混合したものを溶媒とし、１．２ｍｏｌ／Ｌのテトラエチルアンモニウムテトラフルオロボレート（ＴＥＡ＋ＢＦ４−）を溶質とした電解液を注入して密閉し、図７に示すものと同様の構造を有する電気二重層キャパシタを得た。得られた電気二重層キャパシタの厚みは０．５ｍｍであった。
【０１４１】
（比較例１）
実施例１と同様にして、第１及び第２のアノード、並びに、第１及び第２のカソードをそれぞれ用意した。
【０１４２】
また、ポリアクリロニトリル樹脂（ＰＡＮ）製の多孔膜（縦４７ｍｍ×横１７６ｍｍ、厚み２４μｍ）をセパレータとして用意した。
【０１４３】
こうして作製した電極及びセパレータを用い、図９に示したような電極とセパレータとの配置関係を有する積層体を作製した。かかる積層体においては、セパレータの一端から３２ｍｍの間隔毎に２箇所、交互に逆方向に折り曲げてつづら折りの構造とし、アノードとカソードとがセパレータを介して交互に配置されるように形成した。なお、両端の電極としては第２のアノード及び第２のカソードを用い、それ以外の電極としては第１のアノード及び第１のカソードを用いた。その後、セパレータで全体の外周を覆い、最後に厚さ５０μｍの巻き止めテープでセパレータを固定した。
【０１４４】
次いで、得られた積層体をケース内に入れ、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、エチレンカーボネート（ＥＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）を体積比２：１：７で混合したものを溶媒とし、１．５ｍｏｌ／ＬのＬｉＰＦ６を溶質とした電解液を注入して密閉し、リチウムイオン二次電池を得た。得られたリチウムイオン二次電池の厚みは１．２ｍｍであった。
【０１４５】
（比較例２）
セパレータの横方向の長さを４００ｍｍとし、セパレータの一端から３２ｍｍの間隔毎に９箇所、交互に逆方向に折り曲げてつづら折り形状とし、６つのカソードと５つのアノードとがセパレータを介して交互に配置される構造とした以外は比較例１と同様にして、リチウムイオン二次電池を得た。なお、両端の電極としては第２のカソードを用い、それ以外の電極としては第１のアノード及び第１のカソードを用いた。得られたリチウムイオン二次電池の厚みは２．２ｍｍであった。
【０１４６】
（比較例３）
実施例１と同様にして、第１及び第２のアノード、並びに、第１及び第２のカソードをそれぞれ用意した。
【０１４７】
また、ポリアクリロニトリル樹脂（ＰＡＮ）製の多孔膜（縦４７ｍｍ×横９６ｍｍ、厚み２４μｍ）を用意し、横方向に３２ｍｍの間隔毎に２箇所、ミシン目を形成し、セパレータを得た。
【０１４８】
こうして作製した電極及びセパレータを用い、図８に示したような電極とセパレータとの配置関係を有する積層体を作製した。かかる積層体は、ミシン目の形成された二箇所の折り曲げ部で交互に逆方向に折り曲げてつづら折りの構造とした以外は実施例１と同様の手順で作製した。
【０１４９】
次いで、得られた積層体をケース内に入れ、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、エチレンカーボネート（ＥＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）を体積比２：１：７で混合したものを溶媒とし、１．５ｍｏｌ／ＬのＬｉＰＦ６を溶質とした電解液を注入して密閉し、リチウムイオン二次電池を得た。得られたリチウムイオン二次電池の厚みは１．０ｍｍであった。
【０１５０】
＜放電容量及び体積エネルギー密度の測定＞
実施例１〜３及び比較例１〜３で得られたリチウムイオン二次電池について、０．５ＣＡ相当の電流で、４．２ＶでＣＣ−ＣＶ充電を行い、１０分間の充電休止後、０．５ＣＡ相当の電流で３Ｖまで放電を行った。上記充放電を５回繰り返し、放電容量及び体積エネルギー密度を測定した。また、実施例４で得られた電気二重層キャパシタについて、５ｍＡの電流で、３ＶでＣＣ−ＣＶ充電を行い、充電終了直後に、５ｍＡの電流で２Ｖまで放電を行った。上記充放電を５回繰り返し、放電容量及び体積エネルギー密度を測定した。それらの結果を表１に示す。
【０１５１】
＜自己放電保持電圧の測定＞
実施例１〜３及び比較例１〜３のリチウムイオン二次電池、並びに、実施例４の電気二重層キャパシタを、上述した製造方法でそれぞれ５個作製した。実施例１〜３及び比較例１〜３で得られたリチウムイオン二次電池については、０．５ＣＡ相当の電流で、３．８５ＶでＣＣ−ＣＶ充電を行い、１週間放置した後の電圧を測定し、５個の平均値を自己放電保持平均電圧とした。また、実施例４で得られた電気二重層キャパシタについては、５ｍＡの電流で、２ＶでＣＣ−ＣＶ充電を行い、２時間放置後の電圧を測定し、５０個の平均値を自己放電保持平均電圧とした。この自己放電保持電圧により、ソフトショート発生の有無を評価することができ、充電電圧からの減少率が大きいほどソフトショートの発生率が高いことを意味する。その結果を表１に示す。
【０１５２】
【表１】
2008282739.tif 000003
【図面の簡単な説明】
【０１５３】
【図１】本発明の電気化学デバイスとしてのリチウムイオン二次電池の好適な一実施形態を示す正面図である。
【図２】図１に示すリチウムイオン二次電池の内部を示す展開図である。
【図３】本発明の電気化学デバイスにおける電極とセパレータとの配置関係を示す模式断面図である。
【図４】本発明の電気化学デバイスにおける電極とセパレータとの配置関係の他の例を示す模式断面図である。
【図５】本発明の電気化学デバイスにおける電極とセパレータとの配置関係の他の例を示す模式断面図である。
【図６】本発明の電気化学デバイスにおける電極とセパレータとの配置関係の他の例を示す模式断面図である。
【図７】本発明の電気化学デバイスにおける電極とセパレータとの配置関係の他の例を示す模式断面図である。
【図８】従来の電気化学デバイスにおける電極とセパレータとの配置関係を示す模式断面図である。
【図９】従来の電気化学デバイスにおける電極とセパレータとの配置関係を示す模式断面図である。
【図１０】図１に示すリチウムイオン二次電池のＩＩ−ＩＩ断面図である。
【図１１】リチウムイオン二次電池の内部の他の例を示す展開図である。
【図１２】リチウムイオン二次電池の内部の他の例を示す展開図である。
【図１３】（ａ）〜（ｆ）は、本発明の電気化学デバイスにおける積層体の製造方法の手順を示す工程図である。
【符号の説明】
【０１５４】
１，２，３，４，５…積層体、１０…第１のアノード、１２…集電体、１４…アノード活物質含有層、２０…第１のカソード、２２…集電体、２４…カソード活物質含有層、３０…第２のアノード、４０…第２のカソード、５０…セパレータ、６０…折り曲げ部、１１２…アノード用リード、１１３…外部端子、１１４…絶縁体、１２２…カソード用リード、１２３…外部端子、１２４…絶縁体、１５０…ケース、２００…リチウムイオン二次電池。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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