(57)【要約】      （修正有）【課題】単結晶や多結晶を連続的に低コストで容易に良質に製造できる結晶製造方法を提供する。【解決手段】原料融解槽５１に原料供給手段５５，５６を介して原料を供給する工程と、前記原料融解槽５１に供給した原料を融解させて原料融液を生成する工程と、前記原料融解槽５１から坩堝本体に原料融液を供給する工程と、を有する結晶製造方法において、前記原料融解槽５１に原料供給手段５５，５６を介して原料を供給する工程および前記原料融解槽に供給した原料を融解させて原料融液を生成する工程が、原料を複数回に分けて供給するとともに、前記原料融解槽に原料を供給するつど融解させて原料融解槽５１内における所定量の原料融液を生成する工程からなる結晶製造方法。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
原料融解槽に原料供給手段を介して原料を供給する工程と、
前記原料融解槽に供給した原料を融解させて原料融液を生成する工程と、
前記原料融解槽から坩堝本体に原料融液を供給する工程と、
を有する結晶製造方法において、
前記原料融解槽に原料供給手段を介して原料を供給する工程および前記原料融解槽に供給した原料を融解させて原料融液を生成する工程が、
原料を複数回に分けて供給するとともに、前記原料融解槽に原料を供給するつど融解させて原料融解槽内における所定量の原料融液を生成する工程からなることを特徴とする結晶製造方法。
【請求項２】
加熱炉内に原料の入った坩堝本体を配置してこれを不活性ガス雰囲気中で酸化を防止しつつ当該原料の融点以上の温度に保ち、坩堝本体の底部に形成した通孔から、坩堝本体下部に配置した溶液受け室内の昇降テーブル上に搭載した貯留容器に溶融した原料融液を流下させた後、凝固室で所定時間冷却させた後、冷却室で常温まで冷却し、その後凝固したインゴットを冷却室から搬出するようにした結晶製造方法の前工程として、
前記坩堝本体に原料融液を供給するに際し、
原料融解槽に原料供給手段を介して原料を供給する工程と、
前記原料融解槽に供給した原料を融解させて原料融液を生成する工程とを有し、
当該原料融解槽に原料供給手段を介して原料を供給する工程および前記原料融解槽に供給した原料を融解させて原料融液を生成する工程が、
原料を複数回に分けて供給するとともに、前記原料融解槽に原料を供給するつど融解させて原料融解槽内における所定量の原料融液を生成する工程からなることを特徴とする結晶製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は結晶製造方法に関し、特に量産に適した単結晶もしくは多結晶を製造する製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
シリコン加工品は、半導体、液晶、光通信機器等に用いられている。このシリコン加工品は、多結晶（熱還元法、キャスト法、電磁キャスト法）、単結晶（CZ法）のほぼ４種の方法で製造され、用途に応じた使い分けをしている。
ちなみに、多結晶および単結晶シリコンの特徴を列記すると、
（１）多結晶シリコン（熱還元法）
原料の三塩化シランを、高精度の蒸留塔で繰り返し蒸留して精製し、別途精製された水素を還元剤として大型還元炉で製造した棒状多結晶である。半導体ウェーハの原料として使用されるもので、９Ｎ〜１１Ｎといった非常に高い純度を持っている。
（２）多結晶シリコン（キャスト法）
熱還元法で製造した多結晶シリコンを、ルツボで溶解し、鋳型に入れて凝固させたインゴット状の多結晶シリコンである。大型のルツボを使用することで、直径420φまでのインゴットが製造可能となる。
（３）多結晶シリコン（電磁キャスト法）
熱還元法で製造した多結晶シリコンを、高周波誘導コイルにて溶解し、電磁力によりルツボと非接触のまま連続的に凝固させたインゴット状の多結晶シリコンである。
石英ルツボ等を使用する方法と比較し、生産性の高いインゴットができることが特徴である。
（４）単結晶シリコン（CZ法）
熱還元法で製造した多結晶シリコンを、石英ルツボで溶解し、それをCZ法（チョクラルスキー法）で引き上げて単結晶シリコンのロッドにする。
なお、半導体用シリコンウェーハは、この単結晶シリコンのロッドをスライスして製造されている。
【０００３】
しかしながら、熱還元法では設備が大型となり、キャスト法および電磁キャスト法では鋳型に入れて成形するために品質が安定しにくいという問題があり、チョクラルスキー法では引き上げの際にインゴットの上部において折れにくくするため、吊下げ機構を特殊な構造とする必要があり、他の方法による結晶製造装置に比べて一般に高価であるという問題もあった。
【０００４】
この発明と同様に、種子結晶を下降させる結晶製造方法としては、特開平１１−２４０７８９号公報（特許文献１参照）およびＷＯ９９／０６３１３２（特許文献２参照）に記載のように、電気炉内に原料を溶かすための坩堝を配置してこれを当該原料の融点以上の温度に保ち、坩堝の底部に形成された細孔から漏れ出た原料融液に種子結晶の上端部を接触させた状態で種子結晶を回転させながら引き下げることによって結晶を成長させる単結晶製造装置が知られている。
【特許文献１】特開平１１−２４０７８９号公報
【特許文献２】ＷＯ９９／０６３１３２
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上記いずれの育成方法においても原料融液の凝固のために２０時間程度必要であり、原料融液の溶解あるいは精製時間に比べて多大な時間を要していて、例えばシリコンインゴットを連続的に製造することはできなかった。
この発明は上記問題を解決すべく創案されたものであり、単結晶や多結晶を連続的に低コストで容易かつ良質に製造できる結晶製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記課題を解決するために、請求項１に記載の発明に係る結晶製造方法は、原料融解槽に原料供給手段を介して原料を供給する工程と、
前記原料融解槽に供給した原料を融解させて原料融液を生成する工程と、
前記原料融解槽から坩堝本体に原料融液を供給する工程と、
を有する結晶製造方法において、
前記原料融解槽に原料供給手段を介して原料を供給する工程および前記原料融解槽に供給した原料を融解させて原料融液を生成する工程が、
原料を複数回に分けて供給するとともに、前記原料融解槽に原料を供給するつど融解させて原料融解槽内における所定量の原料融液を生成する工程からなることを特徴とするものである。
【０００７】
請求項２に記載の発明に係る結晶製造方法は、加熱炉内に原料の入った坩堝本体を配置してこれを不活性ガス雰囲気中で酸化を防止しつつ当該原料の融点以上の温度に保ち、坩堝本体の底部に形成した通孔から、坩堝本体下部に配置した溶液受け室内の昇降テーブル上に搭載した貯留容器に溶融した原料融液を流下させた後、凝固室で所定時間冷却させた後、冷却室で常温まで冷却し、その後凝固したインゴットを冷却室から搬出するようにした結晶製造方法の前工程として、
前記坩堝本体に原料融液を供給するに際し、
原料融解槽に原料供給手段を介して原料を供給する工程と、
前記原料融解槽に供給した原料を融解させて原料融液を生成する工程とを有し、
当該原料融解槽に原料供給手段を介して原料を供給する工程および前記原料融解槽に供給した原料を融解させて原料融液を生成する工程が、
原料を複数回に分けて供給するとともに、前記原料融解槽に原料を供給するつど融解させて原料融解槽内における所定量の原料融液を生成する工程からなることを特徴とするものである。
【発明の効果】
【０００８】
上記のように請求項１に記載の発明に係る結晶製造方法によれば、前記原料融解槽に原料供給手段を介して原料を供給する工程および前記原料融解槽に供給した原料を融解させて原料融液を生成する工程を、原料を複数回に分けて供給するとともに、前記原料融解槽に原料を供給するつど融解させて原料融解槽内における所定量の原料融液を生成する工程としたことにより、単結晶や多結晶を連続的に低コストで製造できるようになった。
【０００９】
上記のように請求項２に記載の発明に係る結晶製造方法によれば、坩堝本体とは別に原料融液を生成するための原料融解槽を設け、前記原料融解槽に原料を複数回に分けて供給するとともに、前記原料融解槽に原料を供給するつど融解させて原料融解槽内における所定量の原料融液を生成するようにした後、該原料融解槽から原料融液を坩堝本体に導入し、これを回転攪拌により精製した後、坩堝本体の底部に形成した通孔から流下した原料融液を、坩堝本体下部において貯留容器に収容するようにしたことにより、単結晶や多結晶を連続的に容易かつ良質で製造できるようになった。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
以下、図面に示す実施の形態によりこの発明をより詳細に説明する。
図１はこの発明に係る結晶製造方法を適用した結晶製造装置の一例を示す概略図である。この例では、シリコン単結晶を製造する場合について説明する。また図２は原料融解槽を示す拡大断面図、図３および図４はこの発明に係る結晶製造方法の実施例を示す概略図で、図３ａは原料融解槽に原料を投入した状態の概略断面図、図３ｂは原料融解槽に原料を融解した状態の概略断面図、図４ａは原料融解槽に再度原料を投入した状態の概略断面図、図４ｂは原料融解槽に再度原料を融解した状態の概略断面図、図５は原料融解槽の平面図である。
【００１１】
図１において加熱炉１１は、耐熱性素材からなる筒状の外壁１２と、外壁１２の内部に高周波加熱手段等を筒状に配設してなる、例えばカーボンヒータ等からなる加熱装置１３と、その内部にモリブデン−ランタン合金からなり、その内壁から底部にかけて窒化ケイ素等からなる耐熱性の内張りを配設した筒状の坩堝本体１４とで構成されている。１５は上記カーボンヒータの電極、１６は、坩堝本体１４の底部に形成した通孔１７に向けて昇降可能とした棒状の開閉弁で、筒状の外壁１２上に取り付けた上蓋１８中央の貫通孔１９にはめ込まれている。棒状の開閉弁１６、上蓋１８等もカーボン材や窒化ケイ素等からなる耐熱性素材で形成されている。図において２０は原料融液の供給口、２１は覗き窓である。
【００１２】
上記棒状開閉弁１６の周囲には、これを包み込むように取付けた筒状本体１０１と、該筒状本体１０１の下部に形成した攪拌翼１０２とからなる回転攪拌手段が装着されている。この回転攪拌手段もカーボン材等の耐熱性素材からなるものである。
攪拌翼１０２の回転駆動機構としては、上記筒状本体１０１の上部に歯車等を取付け、加熱炉１１上のハウジング１１１に設置した駆動モータ１０３の駆動力を歯車等を介して伝達する構成を採用している。
したがって、駆動モータ１０３を駆動させて、筒状本体１０１とともに攪拌翼１０２を回転させることにより、坩堝本体１４内の原料融液２５を回転攪拌することができるようになり、酸素や炭素、窒素等に起因する軽元素不純物を坩堝本体１４の上方に移動させて、原料融液２５の精製度を大幅に向上させ、高品質のインゴットを得ることができるようになる。
１０４は上記棒状開閉弁１６の上端に取り付けた過負荷防止用スプリング、１０５は押圧調整ハンドルである。
【００１３】
上記坩堝本体１４下部において外壁１２の底部には、昇降テーブル３１とともに貯留容器３０を下降させる溶液受け室２３が設けられており、その周囲にはこの溶液受け室２３を温度調整する温度管理手段、例えば温度管理可能な加熱装置が取り付けられている。２４はゲートバルブである。
溶液受け室２３内に配設した昇降テーブル３１は、溶液受け室２３の下部に配設した操作室３２に収納された昇降シリンダ３３によって昇降自在となっている。
原料融液２５を収容した貯留容器３０は、上記昇降テーブル３１上に搭載されており、貯留容器３０は側壁開口部分に向けて押し出す排出シリンダ（図示せず）によって凝固室（図示せず）に送り出される。
【００１４】
次いで、該凝固室で所定時間原料融液２５を冷却させる。この凝固時間は約２０時間程度である。
該凝固室において凝固したインゴットは、凝固室に隣接して配置した冷却室（図示せず）に送り込まれ、ここで常温まで冷却した後、冷却室から搬出される。
なお、得ようとするインゴットの外径方向のサイズや厚さは、溶液受け室２３の大きさや、加熱炉１１に投入する原料融液の投入量によって変えることができ、例えば一般的な単結晶の外径方向のサイズにほぼ等しいものから、より大きいものあるいは小さいもの等や、種々の厚さのインゴットを得ることができる。
【００１５】
図２ないし図５は前記結晶製造装置へ原料融液を供給するこの発明の手段を説明するためのもので、原料を融解させて原料融液を生成するための原料融解槽５１が、加熱炉１１上に付設されており、粉末化した、あるいは粒状のシリコン素材を融解させて原料融液を生成するようになっている。この原料融解槽５１は、上部を開放した耐熱性素材からなる容器状の外壁６１と、その内部に高周波加熱手段等を筒状に配設してなる加熱装置５２と、その内部に配設したモリブデン−ランタン合金からなる筒状の坩堝６２と、その内壁から底部にかけて配設した窒化ケイ素等からなる耐熱性の内張り６３とで構成されているが、いずれも上記坩堝本体１４と同様の構造である。
坩堝の底部に形成した通孔に向けて昇降可能とした棒状の開閉弁５３も同様である。棒状の開閉弁５３、開閉扉５４等も窒化ケイ素等からなる耐熱性素材で形成されている。
【００１６】
前記原料融解槽５１には前記ホッパ５５および制御弁５６等からなる原料供給手段が付設されていて、ホッパ５５から粉末化した、あるいは粒状のシリコン素材が原料融解槽５１に供給される。なお、前記原料融解槽５１は、前記ホッパ５５から制御弁５６等によって原料を断続的に供給することができるようになっている。
また、前記原料融解槽５１に供給した原料を融解させて原料融液を生成する加熱装置５２も、適時に、あるいは粉末＼粒状の原料部分と原料融液層とを別個の条件で加熱することができるようにしておくことが望ましい。
【００１７】
この結晶製造方法の適用に際しては、次のように操作が行なわれる。
図３ａに示した原料融解槽５１にホッパ５５から原料の投入管６４を経て所定量の原料５７を投入し、これを融解させて図３ｂのように原料融液層を生成する。その際に生成される第１の原料融液層５８−１は原料５７よりも融解によって大幅に体積が減少する。
そこで、図４ａに示すように前記原料融液層５８−１上に再度原料５７を投入し、これを融解させて図４ｂのように第２の原料融液層５８−２を生成する。その際に生成される原料融液５８−２も原料５７よりも融解によって大幅に体積が減少し、原料融解槽５１内に無理なく納まる容量となる。
前記した実施例では２回に分けて原料の投入および原料融液層の生成を行なった場合について説明したが、複数回にわたって原料の投入および原料融液層の生成を繰返すことがポイントであって、何らその回数を制限するものではない。
【００１８】
所定量の原料融液層の生成が終了した時点で、原料融解槽５１から原料融液が迅速に加熱炉１１に供給される。これらの原料融解槽５１および加熱炉１１においては、原料および原料融液を融点以上の温度（例えば、１４５０゜Ｃ）に加熱している。
その際、駆動モータ１０３を駆動させて、筒状本体１０１とともに攪拌翼１０２を回転させることにより、坩堝本体１４内の原料融液を回転攪拌することができる。そうすることによって、酸素や炭素、窒素等に起因する軽元素不純物を坩堝本体１４の上方に移動させることができ、原料融液の精製度を大幅に向上させ、高品質のインゴットを得ることができるようになる。
他方、坩堝本体１４下部に設けた溶液受け室２３内に昇降テーブル３１が配置されており、昇降テーブル３１上には貯留容器３０が搭載されていて、坩堝本体１４の底部に形成した通孔１７に臨む状態に、貯留容器３０の開口部が位置決めされている。
加熱炉１１に供給された原料融液は、棒状開閉弁１６を上昇させて通孔１７を開放することにより昇降テーブル３１上の貯留容器３０内に流下し、所定量の原料に応じた厚みに積層される。
【００１９】
貯留容器３０内に所定の厚みに積層された原料融液は、昇降テーブル３１とともに溶液受け室２３内に下降し、所定の位置で停止する。
その後、昇降テーブル３１上に搭載した原料融液を収容した貯留容器３０は、排出シリンダ（図示せず）によって押し出され、凝固室に送り出される。
この凝固室において所定時間、所定の温度勾配で冷却され、原料融液は凝固したインゴットとなる。この凝固時間は約２０時間程度で、結晶が成長する好適な温度勾配をインゴットに与えることができるよう調整する。
凝固室において凝固したインゴットは、凝固室に隣接して配置した冷却室に送り込まれ、ここで常温まで冷却した後、冷却室から搬出される。
【産業上の利用可能性】
【００２０】
なお、上記実施の形態ではシリコン単結晶を製造する場合を例にとり説明したが、上記構成の結晶製造方法は、シリコン単結晶のみならず、シリコン多結晶、光アイソレータの材料に使用されるルチル、シンチレータの材料に使用されるＢＧＯ、ＢＳＯ、非線形光学材料の一種であるＣＬＢＯ、圧電・光学材料として知られるＬＮ、ＬＴ、等の単結晶製造用としても応用できるものである。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】この発明に係る結晶製造方法を適用した結晶製造装置の一例を示す概略図である。
【図２】原料融解槽を示す拡大断面図である。
【図３】この発明に係る結晶製造方法の実施例を示す概略図で、図３ａは原料融解槽に原料を投入した状態の概略断面図、図３ｂは原料融解槽に原料を融解した状態の概略断面図である。
【図４】図４ａは原料融解槽に再度原料を投入した状態の概略断面図、図４ｂは原料融解槽に再度原料を融解した状態の概略断面図である。
【図５】原料融解槽の平面図である。
【符号の説明】
【００２２】
１１  加熱炉
１２  外壁
１３  加熱装置
１４  坩堝本体
１５  電極
１６  開閉弁
１７  通孔
１８  上蓋
１９  貫通孔
２０  原料融液の供給口
２１  覗き窓
２３  溶液受け室
２４  ゲートバルブ
２５  原料融液
３０  貯留容器
３１  昇降テーブル
３２  操作室
３３  昇降シリンダ
５１  原料融解槽
５２  加熱装置
５３  開閉弁
５４  開閉扉
５５  ホッパ
５６  制御弁
５７  原料
５８−１  第１の原料融液層
５８−２  第２の原料融液層
６１  外壁
６２  筒状の坩堝
６３  内張り
６４  投入管
１０１  筒状本体
１０２  攪拌翼
１０３  駆動モータ
１０４  過負荷防止用スプリング
１０５  押圧調整ハンドル
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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