(57)【要約】【課題】電気分解により効率よくガスを生成する。【解決手段】電気分解セル１００は、電解液１１４が流れる液体流路であって、電解液１１４が流入する流入流路１０２と、流入流路１０２が２つに分岐して形成される第１の分岐後流出流路１０４および第２の分岐後流出流路１０６と、から構成される液体流路１０１と、液体流路１０１の分岐点近傍において、第１の分岐後流出流路１０４中に配置された第１の電極１０８と、液体流路１０１の分岐点近傍において、第２の分岐後流出流路１０６中に配置されるとともに、第１の電極１０８に対向して設けられた第２の電極１１０とを含む。第１の電極１０８および第２の電極１１０の間に電圧をかけて電解液１１４を電気分解することにより第１の電極１０８および第２の電極１１０でそれぞれ第１のガス１１６および第２のガス１１８が生成する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
陽極である第１の電極および陰極である第２の電極の間に電圧をかけて電解液を電気分解することにより前記第１の電極および前記第２の電極でそれぞれ第１のガスおよび第２のガスを生成するガス生成装置であって、
前記電解液が流れる液体流路であって、前記電解液が流入する流入流路と、前記流入流路が２つに分岐して形成される第１の分岐後流出流路および第２の分岐後流出流路と、から構成される液体流路と、
前記液体流路の分岐点近傍において、前記第１の分岐後流出流路中に配置された前記第１の電極と、
前記液体流路の分岐点近傍において、前記第２の分岐後流出流路中に配置されるとともに、前記第１の電極に対向して設けられた前記第２の電極と、
を含むガス生成装置。
【請求項２】
請求項１に記載のガス生成装置において、
前記第１の電極は、前記電解液を通過させる貫通孔が形成された板状電極であって、前記第１の分岐後流出流路中に、当該第１の分岐後流出流路をふさぐとともに前記貫通孔を介して前記電解液が通過するように配置され、
前記第２の電極は、前記電解液を通過させる貫通孔が形成された板状電極であって、前記第２の分岐後流出流路中に、当該第２の分岐後流出流路をふさぐとともに前記貫通孔を介して前記電解液が通過するように配置されたガス生成装置。
【請求項３】
請求項１または２に記載のガス生成装置において、
前記第１の分岐後流出流路と前記第２の分岐後流出流路とは、同一直線上に形成され、
前記流入流路は、前記第１の分岐後流出流路と前記第２の分岐後流出流路とに略垂直に接続されたガス生成装置。
【請求項４】
請求項１から請求項３いずれかに記載のガス生成装置において、
前記流入流路の一部となる溝がそれぞれ形成された第１の内側流路基板および第２の内側流路基板をさらに含み、
前記第１の内側流路基板および前記第２の内側流路基板を、前記溝が重なるように積層することにより前記流入流路を構成し、
前記第１の内側流路基板には、前記流入流路の端部に接続する貫通孔が形成され、当該貫通孔は前記第１の分岐後流出流路を構成し、
前記第２の内側流路基板には、前記流入流路の端部に接続するとともに前記第１の内側流路基板に形成された前記貫通孔に接続する貫通孔が形成され、当該貫通孔は前記第２の分岐後流出流路を構成し、
前記第１の電極および前記第２の電極は、それぞれ、前記第１の内側流路基板および前記第２の内側流路基板の前記貫通孔の一部をふさぐように、前記第１の内側流路基板および前記第２の内側流路基板の外側に配置されたガス生成装置。
【請求項５】
請求項４に記載のガス生成装置において、
前記第１の電極および前記第２の電極をそれぞれ保持するとともに、前記第１の電極および前記第２の電極の外側にそれぞれ配置された第１の電極基板および第２の電極基板と、
前記第１の電極基板および前記第２の電極基板の外側にそれぞれ配置された第１の外側流路基板および第２の外側流路基板と、
をさらに含み、
前記第１の電極基板には、前記第１の電極を介して前記第１の内側流路基板の前記貫通孔に接続する貫通孔が形成され、
前記第２の電極基板には、前記第２の電極を介して前記第２の内側流路基板の前記貫通孔に接続する貫通孔が形成され、
前記第１の外側流路基板には、前記第１の電極基板と接する面に溝が形成され、
前記第２の外側流路基板には、前記第２の電極基板と接する面に溝が形成され、
前記第１の内側流路基板に形成された前記貫通孔、前記第１の電極基板に形成された前記貫通孔、および前記第１の外側流路基板に形成された前記溝により前記第１の分岐後液体流路を構成し、
前記第２の内側流路基板に形成された前記貫通孔、前記第２の電極基板に形成された前記貫通孔、および前記第２の外側流路基板に形成された前記溝により前記第２の分岐後液体流路を構成したガス生成装置。
【請求項６】
請求項１から５いずれかに記載のガス生成装置において、
前記第１の電極および前記第２の電極は、それぞれ、炭素板により構成されたガス生成装置。
【請求項７】
請求項１から６いずれかに記載のガス生成装置において、
前記電解液は、フッ化水素を含む溶融塩であって、
前記第１の電極でフッ素ガスが生成し、前記第２の電極で水素ガスが生成するガス生成装置。
【請求項８】
電解液が流入する流入流路と、前記流入流路が２つに分岐して形成される第１の分岐後流出流路および第２の分岐後流出流路と、から構成される液体流路と、
前記液体流路の分岐点近傍において、前記第１の分岐後流出流路中に配置された前記第１の電極と、
前記液体流路の分岐点近傍において、前記第２の分岐後流出流路中に配置されるとともに、前記第１の電極に対向して設けられた前記第２の電極と、
を含むガス生成装置を用いてガスを生成する方法であって、
前記流入流路から前記電解液を流入して前記液体流路に前記電解液を流しながら、前記第１の電極および前記第２の電極の間に電圧をかけて前記電解液を電気分解し、前記第１の電極および前記第２の電極でそれぞれ第１のガスおよび第２のガスを生成し、前記第１の分岐後流出流路から前記電解液とともに前記第１のガスを流出させ、前記第２の分岐後流出流路から前記電解液とともに前記第２のガスを流出させるガス生成方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、ガス生成装置およびガス生成方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
半導体装置製造時のクリーニングガスとして、活性の高いフッ素ガスを用いることが検討されている。また、フッ素ガスは、温暖化係数も低く、オゾン層破壊への影響も低いため、環境に優しいガスとしても注目されている。しかし、フッ素ガスは爆発する危険があるため、ガスボンベに加圧充填する際にもあまり圧をかけることができない。そのため、取り扱いが困難で、また輸送コストがかかるという問題があった。
【０００３】
特許文献１（特開２００２−３３９０９０号公報）には、フッ素ガスをオンサイトで発生させる装置が記載されている。当該文献には、隔壁によって陽極室と陰極室に分離された電解層と、陽極室と陰極室にそれぞれガスを供給し、陽極室および陰極室内を所定の圧力に維持する圧力維持手段とを備えたフッ素ガス発生装置が記載されている。
【０００４】
【特許文献１】特開２００２−３３９０９０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかし、従来、電極で生成したガスが電極表面を覆うために、新たな反応が阻害されて反応効率が低下するという問題があった。とくに、陽極の電極材料として炭素を用いてフッ素ガスを生成させる場合、フッ素ガスと炭素とが反応して、電極表面でＦ−Ｃ結合が生成して電極表面が覆われ、新たな反応が阻害されていた。また、炭素とフッ素ガスとが反応することにより、ＣＦ４等の副生成物が生成されるという問題もあった。
【０００６】
本発明はこうした点に鑑みてなされたもので、その目的は、電気分解により効率よくガスを生成する技術の提供にある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明によれば、
陽極である第１の電極および陰極である第２の電極の間に電圧をかけて電解液を電気分解することにより第１の電極および第２の電極でそれぞれ第１のガスおよび第２のガスを生成するガス生成装置であって、
電解液が流れる液体流路であって、電解液が流入する流入流路と、流入流路が２つに分岐して形成される第１の分岐後流出流路および第２の分岐後流出流路と、から構成される液体流路と、
液体流路の分岐点近傍において、第１の分岐後流出流路中に配置された第１の電極と、
液体流路の分岐点近傍において、第２の分岐後流出流路中に配置されるとともに、第１の電極に対向して設けられた第２の電極と、
を含むガス生成装置が提供される。
【０００８】
本発明によれば、
電解液が流入する流入流路と、流入流路が２つに分岐して形成される第１の分岐後流出流路および第２の分岐後流出流路と、から構成される液体流路と、
液体流路の分岐点近傍において、第１の分岐後流出流路中に配置された第１の電極と、
液体流路の分岐点近傍において、第２の分岐後流出流路中に配置されるとともに、第１の電極に対向して設けられた第２の電極と、
を含むガス生成装置を用いてガスを生成する方法であって、
流入流路から電解液を流入して液体流路に電解液を流しながら、第１の電極および第２の電極の間に電圧をかけて電解液を電気分解し、第１の電極および第２の電極でそれぞれ第１のガスおよび第２のガスを生成し、第１の分岐後流出流路から電解液とともに第１のガスを流出させ、第２の分岐後流出流路から電解液とともに第２のガスを流出させるガス生成方法が提供される。
【０００９】
本発明において、電気分解でフッ素ガス等のガスを生成するガス生成装置において、流路を２つに分岐して、分岐先に電極を設け、電極間に電圧をかけて電気分解を行うようにしている。これにより、各電極で生成したガスが電解液とともに分岐先の流路に押し出されるので、電極表面にガスが滞留せず、電気分解を効率よく行うことができる。
【００１０】
このような構成とすると、第１の電極で生成した第１のガスおよび第２の電極で生成した第２のガスがそれぞれ第１の分岐後流出流路および第２の分岐後流出流路に流出し、それぞれのガスが分離されるので、スカート等で隔離する必要がなくなる。また、流入流路に電解液が流入されるとともに電解液が第１の分岐後流出流路または第２の分岐後流出流路から流出するので、電極表面で生成したガスが電解液とともに流され、電極表面に残留しないので、新たな電解液が電極表面に供給される。これにより、効率よく電気分解を行うことができる。ここで、第１の電極は、第１の分岐後流出流路の一部をふさぐとともに他の部分で電解液が通過可能となるように配置される。また、第２の電極は、第２の分岐後流出流路の一部をふさぐとともに他の部分で電解液が通過可能となるように配置される。
【００１１】
本発明のガス生成装置において、第１の電極は、電解液を通過させる貫通孔が形成された板状電極であって、第１の分岐後流出流路中に、当該第１の分岐後流出流路をふさぐとともに貫通孔を介して電解液が通過するように配置された構成とすることができ、第２の電極は、電解液を通過させる貫通孔が形成された板状電極であって、第２の分岐後流出流路中に、当該第２の分岐後流出流路をふさぐとともに貫通孔を介して電解液が通過するように配置された構成とすることができる。
【００１２】
ここで、第１の電極の貫通孔は、第１の分岐後流出流路の幅よりも直径が狭くなるように形成される。また、第１の電極の貫通孔は、第１の分岐後流出流路の中央に位置するように配置することができる。これにより、第１の電極表面で生成した第１のガスが均等に効率よく貫通孔を介して第１の分岐後流出流路の流出側に流れ出るようにすることができる。同様に、第２の電極の貫通孔は、第２の分岐後流出流路の幅よりも直径が狭くなるように形成される。また、第２の電極の貫通孔は、第２の分岐後流出流路の中央に位置するように配置することができる。これにより、第２の電極表面で生成した第２のガスが均等に効率よく貫通孔を介して第２の分岐後流出流路の流出側に流れ出るようにすることができる。
【００１３】
本発明のガス生成装置において、第１の分岐後流出流路と第２の分岐後流出流路とは、同一直線上に形成された構成とすることができ、流入流路は、第１の分岐後流出流路と第２の分岐後流出流路とに略垂直に接続された構成とすることができる。
【００１４】
本発明のガス生成装置は、流入流路の一部となる溝がそれぞれ形成された第１の内側流路基板および第２の内側流路基板をさらに含むことができ、第１の内側流路基板および第２の内側流路基板を、溝が重なるように積層することにより流入流路を構成することができ、第１の内側流路基板には、流入流路の端部に接続する貫通孔が形成され、当該貫通孔は第１の分岐後流出流路を構成することができ、第２の内側流路基板に、流入流路の端部に接続するとともに第１の内側流路基板に形成された貫通孔に接続する貫通孔が形成され、当該貫通孔は第２の分岐後流出流路を構成することができ、第１の電極および第２の電極は、それぞれ、第１の内側流路基板および第２の内側流路基板の貫通孔の一部をふさぐように、第１の内側流路基板および第２の内側流路基板の外側に配置された構成とすることができる。
【００１５】
このような構成によれば、簡易な構成で、マイクロリアクタを構成することができる。
【００１６】
本発明のガス生成装置は、第１の電極および第２の電極をそれぞれ保持するとともに、第１の電極および第２の電極の外側にそれぞれ配置された第１の電極基板および第２の電極基板と、第１の電極基板および第２の電極基板の外側にそれぞれ配置された第１の外側流路基板および第２の外側流路基板と、をさらに含むことができ、第１の電極基板には、第１の電極を介して第１の内側流路基板の貫通孔に接続する貫通孔が形成された構成とすることができ、第２の電極基板には、第２の電極を介して第２の内側流路基板の貫通孔に接続する貫通孔が形成された構成とすることができ、第１の外側流路基板には、第１の電極基板と接する面に溝が形成された構成とすることができ、第２の外側流路基板には、第２の電極基板と接する面に溝が形成された構成とすることができ、第１の内側流路基板に形成された貫通孔、第１の電極基板に形成された貫通孔、および第１の外側流路基板に形成された溝により第１の分岐後液体流路を構成することができ、第２の内側流路基板に形成された貫通孔、第２の電極基板に形成された貫通孔、および第２の外側流路基板に形成された溝により第２の分岐後液体流路を構成することができる。
【００１７】
本発明のガス生成装置において、第１の電極および第２の電極は、それぞれ、炭素板により構成することができる。
【００１８】
本発明のガス生成装置において、電解液は、フッ化水素を含む溶融塩とすることができ、第１の電極でフッ素ガスが生成し、第２の電極で水素ガスが生成するようにすることができる。
【００１９】
このような構成とすると、陽極である第１の電極として炭素電極を用いるとともに、フッ素ガスを生成させるようにした場合でも、陽極表面で生成したフッ素ガスが速やかに電極表面から除去されるので、フッ素ガスと炭素との反応が抑えられ、新たな電解液が電極表面に供給されるので、効率よく電気分解を行うことができる。また、ＣＦ４等の副生成物の生成も抑えることができる。
【００２０】
なお、以上の構成要素の任意の組合せ、本発明の表現を方法、装置等の間で変換したものもまた、本発明の態様として有効である。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、電気分解により効率よくガスを生成することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
下の実施の形態において、ガス発生装置は、電気分解セルとすることができる。図１は、本実施の形態における電気分解セルの構成を示す模式図である。
図１（ａ）は、電気分解セル１００の構成を模式的に示す斜視図、図１（ｂ）は、電気分解セル１００の構成を模式的に示す正面断面図である。
【００２３】
電気分解セル１００は、電解液１１４が流入する流入流路１０２と、流入流路１０２が２つに分岐して形成される第１の分岐後流出流路１０４および第２の分岐後流出流路１０６とから構成される液体流路１０１を含む。電気分解セル１００は、さらに、液体流路１０１の分岐点近傍において、第１の分岐後流出流路１０４中に配置された第１の電極１０８と、液体流路１０１の分岐点近傍において、第２の分岐後流出流路１０６中に配置されるとともに、第１の電極１０８に対向して設けられた第２の電極１１０とを含む。第１の電極１０８と第２の電極１１０とは、これらの間で電気分解が可能なように対向して配置される。
【００２４】
第１の電極１０８および第２の電極１１０は、それぞれ、電解液１１４が通過可能な貫通孔１１２が設けられた板状電極により構成することができる。第１の電極１０８および第２の電極１１０に形成される貫通孔１１２は、それぞれ、第１の分岐後流出流路１０４および第２の分岐後流出流路１０６の流路径（流路幅）よりも狭く形成される。これにより、第１の分岐後流出流路１０４および第２の分岐後流出流路１０６中で、第１の電極１０８と第２の電極１１０とが対向するようにすることができる。第１の電極１０８と第２の電極１１０との間に電圧をかけると、第１の電極１０８で第１のガス１１６が生成し、第２の電極１１０で第２のガス１１８が生成する。また、第１の電極１０８および第２の電極１１０は、貫通孔１１２が、第１の分岐後流出流路１０４および第２の分岐後流出流路１０６の中央に位置するように配置される。これにより、電極表面で生成したガスが均等に効率よく貫通孔１１２を介して第１の分岐後流出流路１０４または第２の分岐後流出流路１０６の流出側に流れ出るようにすることができる。第１の電極１０８および第２の電極１１０は、たとえば、それぞれ、炭素板により構成することができる。
【００２５】
次に、本実施の形態における電気分解セル１００の動作を説明する。
ここで、電解液１１４としてフッ化水素を含む溶融塩を用い、電気分解により陽極でフッ素ガス、陰極で水素ガスをそれぞれ生成する場合を例として説明する。
この場合、電気分解セル１００では以下の反応が起こる。
２ＨＦ  →  Ｆ２  ＋  Ｈ２  （１）
【００２６】
ここで、陽極での反応は、以下のようになる。
２Ｆ−  →  Ｆ２  ＋  ２ｅ−  （２）
【００２７】
また、陰極での反応は、以下のようになる。
２Ｈ＋  ＋  ２ｅ−  →  Ｈ２  （３）
【００２８】
液体流路１０１の流入流路１０２から電解液１１４を連続的に流して、第１の電極１０８を陽極、第２の電極１１０を陰極として、第１の電極１０８および第２の電極１１０の間に電圧をかけて電解液１１４を電気分解する。これにより、第１の電極１０８および第２の電極１１０でそれぞれフッ素ガス（Ｆ２）である第１のガス１１６および水素ガス（Ｈ２）である第２のガス１１８が生成する。液体流路１０１の流入流路１０２から電解液１１４が連続的に流れているので、生成したガスは、電解液１１４とともにそれぞれ第１の分岐後流出流路１０４および第２の分岐後流出流路１０６中を出口の方向に移動する。
【００２９】
このような構成とすると、電極表面で生成したガスが速やかに電極表面から除去されるので、新たな電解液が電極表面に供給され、効率よく電気分解を行うことができる。また、それぞれのガスが分離されるので、スカート等で隔離する必要がなくなる。さらに、陽極表面で生成したフッ素ガスが速やかに電極表面から除去されるので、陽極の電極材料として炭素を用いた場合でも、フッ素ガスと炭素との反応が抑えられ、新たな電解液が電極表面に供給されるので、効率よく電気分解を行うことができる。また、ＣＦ４等の副生成物の生成も抑えることができる。
【００３０】
第１の電極１０８および第２の電極１１０は、これらの表面で生成したガスがそれぞれ第１の分岐後流出流路１０４および第２の分岐後流出流路１０６に分離して流出されるように配置されていればよく、図１３に示したように、流入流路１０２と第１の分岐後流出流路１０４および第２の分岐後流出流路１０６とが交差する領域に配置された構成とすることもできる。このような構成としても、第１の電極１０８および第２の電極１１０で生成したガスは、それぞれ、貫通孔１１２を介して第１の分岐後流出流路１０４および第２の分岐後流出流路１０６の流出側に流し出される。
【実施例】
【００３１】
以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例により何ら限定されるものではない。
【００３２】
（実施例１−１）
本実施例における電気分解セルの構成を図２から図４に示す。また、図２から図４に示した電気分解セルを電気分解セル取付装置に取り付けた構成を図５および図６に示す。本実施例では、電気分解セル１００は、外側流路基板１５０、第２の電極基板１５２、内側流路基板１５４、内側流路基板１５６、第１の電極基板１５８、および外側流路基板１６０がこの順で積層されて構成される。図２は、電気分解セル１００の構成を模式的に示す平面図である。図３は、図２のＡ−Ａ'断面図である。図４は、電気分解セル１００の構成を模式的に示す正面図である。
【００３３】
電解液１１４は、流入流路１０２の液体入口１０２ａから流入し、分岐点で第１の分岐後流出流路１０４と第２の分岐後流出流路１０６とに分岐し、それぞれ第１の液体出口１０４ａおよび第２の液体出口１０６ａから流出する。本実施例では、液体流路１０１が複数の基板にわたって形成されている。
【００３４】
本実施例の電気分解セル１００は、以下の手順で製造した。
第１の電極１０８と第２の電極１１０とは同じ構成を有するため、ここでは第１の電極１０８の製造手順を説明する。第２の電極１１０も同様に製造した。第１の電極１０８となる炭素板（新日本テクノカーボン社製  ＩＧＳ６５２  １ｍｍｔ）を機械加工し、１２ｍｍ×１０ｍｍ（ｒ＝１ｍｍ）にくりぬいた。次いで、図２に示すように、直径０．５ｍｍの貫通孔１１２を機械加工した。
【００３５】
つづいて、第１の電極基板１５８となるポリカーボネート板（３０ｍｍ×１００ｍｍ、２ｍｍｔ）を機械加工し、第１の電極１０８をはめ込む凹部および当該凹部に第１の電極１０８をはめ込んだときに第１の電極１０８の貫通孔１１２に接続する第１の分岐後流出流路１０４となる凹部を形成した。第２の電極基板１５２も第１の電極基板１５８と同様の構成を有し、同様に製造した。
【００３６】
次いで、内側流路基板１５６となるポリカーボネート板（３０ｍｍ×７０ｍｍ、１ｍｍｔ）を機械加工し、流入流路１０２（および一部第１の分岐後流出流路１０４）となる深さ０．５ｍｍ幅１ｍｍの溝を形成した。また、第１の電極１０８の貫通孔１１２に接続する第１の分岐後流出流路１０４となる直径１ｍｍの円形の穴も形成した。内側流路基板１５４も内側流路基板１５６と同様の構成を有し、同様に製造した。内側流路基板１５４と内側流路基板１５６とを、上記流入流路１０２となる溝が重なるように重ね合わせ、深さ１ｍｍ幅１ｍｍの流入流路１０２とした。
【００３７】
その後、外側流路基板１６０となるポリカーボネート板（３０ｍｍ×７０ｍｍ、２ｍｍｔ）を機械加工し、第１の分岐後流出流路１０４となる深さ１ｍｍ幅１ｍｍの溝を形成した。外側流路基板１５０も外側流路基板１６０とほぼ同一の構成を有し、同様に製造した。外側流路基板１５０には、さらに、液体入口１０２ａ、第１の液体出口１０４ａ、および第２の液体出口１０６ａにそれぞれなる直径１ｍｍの穴を設けた。なお、第１の電極基板１５８、内側流路基板１５６、内側流路基板１５４、第２の電極基板１５２、および外側流路基板１５０には、それぞれ、第１の分岐後流出流路１０４となる直径１ｍｍの穴を設けた。また、内側流路基板１５４、第２の電極基板１５２、および外側流路基板１５０には、それぞれ、流入流路１０２となる直径１ｍｍの穴を設けた。
【００３８】
内側流路基板１５４と内側流路基板１５６とを重ね合わせた上下に、それぞれ第１の電極１０８および第２の電極１１０がはめ込まれた第１の電極基板１５８および第２の電極基板１５２をそれぞれ配置した。さらに、その上下に外側流路基板１６０および外側流路基板１５０をそれぞれ配置した。これにより、電気分解セル１００が完成された。電極面積は断面積（０．０７８５ｃｍ２）となった。
【００３９】
以上のようにして製造した電気分解セル１００を図５および図６に示した電気分解セル取付装置２００に取り付けた。ここでは、電解液１１４として、ＫＦ・２．３ＨＦ（融点約８０℃）の溶融塩を用いた。
【００４０】
電気分解セル取付装置２００は、ヒーターブロック２１２と、その上に形成された溶融塩流路板２０８とを含む。ヒーターブロック２１２と溶融塩流路板２０８との間には、セパレータ２１０が設けられている。ヒーターブロック２１２には、ロッドヒーター２１４と熱電対２１６とが挿入されている。熱電対２１６で温度を測定してロッドヒーター２１４を制御することにより温度制御が行われる。溶融塩流路板２０８上には、溶融塩を収容する溶融塩槽２０２およびギアポンプであるポンプ２０６が配置され、電気分解セル１００が取り付けられるようになっている。溶融塩槽２０２の中央には、陽極側から流出するガスと、陰極側から流出するガスが混じり合わないようにするため、ＰＴＦＥ（５ｍｍｔ）のスカート２２４を取り付けた。溶融塩流路板２０８には、溶融塩槽２０２からポンプ２０６を介して電気分解セル１００の液体入口１０２ａに接続される溶融塩流路２０４が形成されている。
【００４１】
溶融塩槽２０２、およびポンプ２０６を、溶融塩流路板２０８とセパレータ２１０とを挟んで、ヒーターブロック２１２にねじを用いて圧着した。電気分解セル１００は、押さえ板２１８を使って電気分解セル取付装置２００に取り付けた。
【００４２】
また、ヒーターブロック２１２の温度を１００℃に温度制御した。この状態で、ポンプ２０６を用いて、溶融塩槽２０２から電気分解セル１００の液体入口１０２ａに約９ｍＬ／ｍｉｎで溶融塩を供給して循環させた。電気分解セル１００内では、電解液１１４は流入流路１０２を通り、第１の電極１０８および第２の電極１１０の手前で二方向に分岐して第１の分岐後流出流路１０４と第２の分岐後流出流路１０６とを流れる。第１の分岐後流出流路１０４に分岐した電解液１１４は、第１の電極１０８の貫通孔１１２を通過し、第１の液体出口１０４ａから流出し、第１のガス回収流路２２０を介して溶融塩槽２０２に戻る。同様に、第２の分岐後流出流路１０６に分岐した第１のガス１１６は、第２の電極１１０の貫通孔１１２を通過し、第２の液体出口１０６ａから流出し、第２のガス回収流路２２２を介して溶融塩槽２０２に戻る。
【００４３】
上記の状態で、第１の電極１０８が陽極、第２の電極１１０が陰極となるように、第１の電極１０８と第２の電極１１０との間に電圧をかけ７．０Ｖで定電圧電解した。ここで、電気分解は、第１の電極１０８と第２の電極１１０との間の液体流路１０１（第１の分岐後流出流路１０４および第２の分岐後流出流路１０６）を通して行われ、このときの電極間隔は１ｍｍであった。
【００４４】
第１の電極１０８から生じた第１のガス１１６は、速やかに貫通孔１１２を通過し、電解液１１４とともに第１の液体出口１０４ａから流出する様子が確認できた。同様に、第２の電極１１０から生じた第２のガス１１８は、速やかに貫通孔１１２を通過し、電解液１１４とともに第２の液体出口１０６ａから流出する様子が確認できた。溶融塩槽２０２に接続した陽極側と陰極側の２本のテフロン（登録商標）チューブ２３０および２３４に窒素を１０ｍＬ／ｍｉｎの流量で供給し、それぞれテフロンチューブ２３２および２３６から気体を排出させた。陽極側のテフロンチューブ２３２から出た気体をテドラーパックに採集し、フッ素ガス検知管（株式会社ガステック社製ガス検知管Ｎｏ.１７）を使って測定したところ、検知管の指示薬が白色に脱色した。これにより、フッ素ガスが発生したことが確認できた。また、陰極では水素ガスを回収することができた。
【００４５】
本実施例における電流密度の時間に対する変化量を図７に示す。安定時の平均電流密度は約８００ｍＡ／ｃｍ２であり２０時間以上運転できた。さらに、ポンプ２０６の出力を上げ、電解液１１４の流量を約１５ｍＬ/ｍｉｎで循環させたところ、さらに電流が上昇し、このときの安定時の平均電流密度は約１０００ｍＡ／ｃｍ２で２０時間以上運転できた（図７の２２ｈｒ以降）。
【００４６】
（実施例１−２）
本実施例における電気分解セルの構成を図８および図９に示す。図８は、電気分解セルの構成を模式的に示す断面図である。図９は、第１の電極１０８、流入流路１０２および第１の分岐後流出流路１０４の構成を模式的に示す図である。第２の電極１１０も第１の電極１０８と同様の構成を有する。ここでは、第１の電極１０８および第２の電極１１０にそれぞれ形成する貫通孔１１２の直径を０．３ｍｍにし、かつ、貫通孔１１２の数を４箇所に増やした。
【００４７】
また、内側流路基板１５４および内側流路基板１５６に形成する、流入流路１０２となる溝を幅０．３ｍｍ×深さ０．３ｍｍとした。これ以外は、実施例１−１と同様とした。電極面積は断面積（０．００２８２６ｃｍ２）となった。
【００４８】
電気分解セル１００を図５および図６に示したのと同様の電気分解セル取付装置２００に取り付けた。ここで、電気分解セル取付装置２００におけるポンプ２０６は、チューブポンプとした。ここでは、電解液１１４として、ＫＦ・２．３ＨＦ（融点約８０℃）の溶融塩を用いた。ポンプ２０６を使って、電気分解セル１００に電解液１１４を、約２０ｍＬ／ｍｉｎで循環させながら、第１の電極１０８が陽極、第２の電極１１０が陰極となるように電極間に電圧をかけ７．０Ｖで定電圧電解した。第１の電極１０８から生じた第１のガス１１６は、速やかに貫通孔１１２を通過し、電解液１１４とともに第１の液体出口１０４ａから流出する様子が確認できた。同様に、第２の電極１１０から生じた第２のガス１１８は、速やかに貫通孔１１２を通過し、電解液１１４とともに第２の液体出口１０６ａから流出する様子が確認できた。
【００４９】
溶融塩槽２０２に接続した陽極側と陰極側の２本のテフロンチューブ２３０および２３４に窒素を１０ｍＬ／ｍｉｎの流量で供給し、それぞれテフロンチューブ２３２および２３６から気体を排出させた。陽極側のテフロンチューブ２３２から出た気体をテドラーパックに採集し、フッ素ガス検知管（株式会社ガステック社製ガス検知管Ｎｏ.１７）を使って測定したところ、検知管の指示薬が白色に脱色した。これにより、フッ素ガスが発生したことが確認できた。また、陰極では水素ガスを回収することができた。
【００５０】
また、本実施例における電流密度の時間に対する変化量を図１０に示す。安定時の平均電流密度は約１０００ｍＡ／ｃｍ２であった。さらに電圧を８．３Ｖに上げたとき（図１０の８０ｍｉｎ以降）、平均電流密度は約２５００ｍＡ／ｃｍ２となった。２１０分を経過したときに実験を終了した。
【００５１】
（比較例１）
以下のようにして、図１１に示す電気分解実験装置を用いて実験した。図１１は、比較例１で作製した電気分解実験装置１０を示す透過側面図である。
【００５２】
内径８０ｍｍの蓋付のテフロンビーカー３１を改造して、電気分解実験装置を作成した。テフロンビーカー３１の蓋３５に、陽極で発生したガスと陰極で発生したガスの混合を防止するためのスカート２６となる直径５０ｍｍのテフロンビーカーの底側を上にして取り付けた。さらに、スカート２６の内側に、陰極電極用Ｎｉ棒２８と、窒素導入管３２と、窒素導出管３３とを取り付けた。スカート２６の外側には、陽極電極用Ｎｉ棒２９および陽極電極３０と、窒素導入管３２と、窒素導出管３３と、熱電対３６とを取り付けた。陽極電極３０は、炭素板（新日本テクノカーボン社製  ＩＧＳ６５２  １ｍｍｔ）を１５ｍｍ×１０ｍｍの大きさに切断し、直径６ｍｍの陽極電極用Ｎｉ棒２９の先に取り付けて形成した。陽極電極用Ｎｉ棒２９の電解液１１４に浸漬する部分にはテフロンシールテープ２７を巻き付け、陽極電極用Ｎｉ棒２９では電気分解が生じないように絶縁した。陰極電極用Ｎｉ棒２８としては、直径６ｍｍのＮｉ棒を使用し、陽極と陰極の間隔を３０ｍｍとした。
【００５３】
テフロンビーカー３１に、実施例１−１および実施例１−２で使用したのと同様の溶融塩を入れた。図中、破線３４の部分まで溶融塩を入れた。テフロンビーカー３１を１００℃に加熱したオイルバスに浸漬して加熱した。２つの窒素導入管３２それぞれから窒素を１０ｍＬ/ｍｉｎの流量で注入し、発生したガスとともに２つの窒素導出管３３それぞれから搬出するようにした。
【００５４】
陽極電極３０と陰極電極用Ｎｉ棒２８との間に７Ｖの電圧を印加した。本比較例における電流密度の時間に対する変化量を図１２に示す。電圧印加開始直後は、電流密度は約１２０ｍＡ／ｃｍ２で電流が流れたが、次第に減少し、４時間後には約５０ｍＡ／ｃｍ２まで減少した。４時間を過ぎた直後急激に電流が減少し、ほとんど電流が流れなくなった。
【００５５】
以上、本発明を実施の形態をもとに説明した。実施の形態は例示であり、それらの各構成要素や各処理プロセスの組合せにいろいろな変形例が可能なこと、またそうした変形例も本発明の範囲にあることは当業者に理解されるところである。
【００５６】
また、以上の実施の形態では、フッ化水素の電気分解反応を生じさせるための物質としてフッ化水素を含むフッ化カリウム溶融塩を用いる例を示したが、たとえば、フッ化セシウム等の他の溶融塩や、上記溶融塩に添加剤としてフッ化リチウムなどを添加して用いてもよい。また、以上の実施の形態では、陽極でフッ素ガス、陰極で水素ガスが生成される例を示したが、本発明のガス生成装置は、電気分解により、たとえば三フッ化窒素、塩素、酸素、アルシン等、他のガスを生成するのに用いることもできる。
【００５７】
以上の実施の形態においては、基板をポリカーボネート板により構成し、電極を炭素板により構成する例を示した。しかし、他の例において、基板をシリコンにより構成し、シリコン基板に流路となる溝や、電極の貫通孔１１２となる孔を形成し、電極部分にスパッタリングや蒸着等の薄膜技術等により成膜した薄膜金属をマイクロマシン技術によりパターンニングするか、またはシリコンに不純物をドープする等してガス生成装置を形成することもできる。
【図面の簡単な説明】
【００５８】
【図１】本発明の実施の形態における電気分解セルの構成を示す模式図である。
【図２】実施例における電気分解セルの構成を示す図である。
【図３】図２のＡ−Ａ'断面図である。
【図４】実施例における電気分解セルの構成を模式的に示す正面図である。
【図５】図２に示した電気分解セルを取り付けた電気分解セル取付装置の構成を示す図である。
【図６】図２に示した電気分解セルを取り付けた電気分解セル取付装置の構成を示す図である。
【図７】実施例における電流密度の時間に対する変化量を示す図である。
【図８】実施例における電気分解セルの構成を示す断面図である。
【図９】第１の電極、流入流路および第１の分岐後流出流路の構成を模式的に示す図である。
【図１０】実施例における電流密度の時間に対する変化量を示す図である。
【図１１】比較例で作製した電気分解実験装置を示す透過側面図である。
【図１２】比較例における電流密度の時間に対する変化量を示す図である。
【図１３】本発明の実施の形態における電気分解セルの構成の他の例を示す断面模式図である。
【符号の説明】
【００５９】
１００    電気分解セル
１０１    液体流路
１０２    流入流路
１０２ａ    液体入口
１０４    第１の分岐後流出流路
１０４ａ    第１の液体出口
１０６    第２の分岐後流出流路
１０６ａ    第２の液体出口
１０８    第１の電極
１１０    第２の電極
１１２    貫通孔
１１４    電解液
１１６    第１のガス
１１８    第２のガス
１５０    外側流路基板
１５２    第２の電極基板
１５４    内側流路基板
１５６    内側流路基板
１５８    第１の電極基板
１６０    外側流路基板
２００    電気分解セル取付装置
２０２    溶融塩槽
２０４    溶融塩流路
２０６    ポンプ
２０８    溶融塩流路板
２１０    セパレータ
２１２    ヒーターブロック
２１４    ロッドヒーター
２１６    熱電対
２１８    押さえ板２１８
２２０    第１のガス回収流路
２２２    第２のガス回収流路
２２４    スカート
２３０    テフロンチューブ
２３２    テフロンチューブ
２３４    テフロンチューブ
２３６    テフロンチューブ
１０    電気分解実験装置
２６    スカート
２７    テフロンシールテープ
２８    陰極電極用Ｎｉ棒
２９    陽極電極用Ｎｉ棒
３０    陽極電極
３１    テフロンビーカー
３２    窒素導入管
３３    窒素導出管
３５    蓋
３６    熱電対
【図１】
2008266741.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
2008266741.tif 000008
【図７】
2008266741.tif 000009
【図８】
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【図９】
2008266741.tif 000011
【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
2008266741.tif 000014
【図１３】
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