(57)【要約】【課題】隠蔽性に優れ、かつ２枚の偏光板と組み合わせた場合の表示コントラストが良好な光拡散板およびその製造方法を提供すること【解決手段】上記光拡散板は、熱可塑性樹脂（Ａ）と平均粒子径が１．５〜２０μｍの粒子（Ｂ）を含み、該粒子（Ｂ）の含有率が０．１〜１０重量％である樹脂シートを、表面粗度が０．３ｓ以下の金属ロールと表面粗度が０．３ｓ以下の金属ベルトとの間に挟み、該金属ロールの温度が前記熱可塑性樹脂（Ａ）のガラス転移温度より２０〜５０℃低い条件で引き取ることにより製造できる。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性樹脂（Ａ）と平均粒子径が１．５〜２０μｍの粒子（Ｂ）を含み、熱可塑性樹脂（Ａ）と粒子（Ｂ）との屈折率の差の絶対値が、０．０３〜０．０８の範囲にあり、かつ、該粒子（Ｂ）の含有率が０．１〜１０重量％である樹脂シートを、表面粗度が０．３ｓ以下の金属ロールと表面粗度が０．３ｓ以下の金属ベルトとの間に挟み、該金属ロールの温度が前記熱可塑性樹脂（Ａ）のガラス転移温度より２０〜５０℃低い条件で引き取ることを特徴とする光拡散板の製造方法。
【請求項２】
前記樹脂シートの引取速度が２〜８ｍ／ｍｉｎであることを特徴とする請求項１に記載の光拡散板の製造方法。
【請求項３】
前記樹脂シートが、熱可塑性樹脂（Ａ）と平均粒子径が１．５〜２０μｍの粒子（Ｂ）を含み、該粒子（Ｂ）の含有率が０．１〜１０重量％である樹脂組成物を、前記熱可塑性樹脂（Ａ）のガラス転移温度より１００〜１５０℃高い温度で溶融押出して得られたシートであることを特徴とする請求項１または２に記載の光拡散板の製造方法。
【請求項４】
熱可塑性樹脂（Ａ）が、環状オレフィン系樹脂であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の光拡散板の製造方法。
【請求項５】
熱可塑性樹脂（Ａ）と平均粒子径が１．５〜２０μｍの粒子（Ｂ）を含み、該粒子（Ｂ）の含有率が０．１〜１０重量％であり、残留位相差が２０ｎｍ以下であることを特徴とする光拡散板。
【請求項６】
熱可塑性樹脂（Ａ）と粒子（Ｂ）との屈折率の差の絶対値が、０．０３〜０．０８の範囲にあることを特徴とする請求項５に記載の光拡散板。
【請求項７】
さらに、蛍光増白剤を含有することを特徴とする請求項５または６に記載の光拡散板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱可塑性樹脂と特定の平均粒子径の粒子とを含み、残留位相差が小さい光拡散板およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
液晶表示装置の光源として用いられるバックライトには、その輝度の均一性を確保するために、通常、光拡散板が使用される。特に、大型の液晶表示装置の光源として用いられる、複数の冷陰極管の上に光拡散板を配置させた、いわゆる直下型のバックライトの場合には、輝度の均一性確保が重要な技術的課題となっており、透明な熱可塑性樹脂中に有機あるいは無機の微粒子を分散させた光拡散性の熱可塑性樹脂組成物を用いた光拡散板が実質的に必須の部材として用いられている（特開２００６−２０２４号公報）。
【０００３】
これらの拡散機能付与のための粒子には、ガラス、二酸化ケイ素、炭酸カルシウム、ジルコニア、シリコン樹脂などの無機粒子、アクリルモノマーやスチレンモノマーなどを主成分として重合・架橋した有機粒子状ポリマーが用いられている。さらに、光拡散性能と明るさのバランスを向上させるために中空を有する粒子状物質も用いられている（特開２００６−２０２４号公報）。
【０００４】
また、二枚の偏光板の間に光拡散層を設けることにより拡散状態を得ることができ、これを利用して光源を隠蔽化するという技術（特開２００６−９８９３７号公報）が用いられる場合もある。しかし、この技術では、偏光板の間に光拡散層として積層する材質の歪などが原因となり、光学歪に起因する光漏れなどが発生するという問題があるが、未だこの問題を解決するには至っていない。
【特許文献１】特開２００６−２０２４号公報
【特許文献２】特開２００６−９８９３７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、上記のような従来技術に伴う問題を解決しようとするものであって、隠蔽性に優れ、かつ２枚の偏光板と組み合わせた場合の表示コントラストが良好な光拡散板およびその製造方法を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、上記問題点を解決すべく鋭意研究した結果、特定の条件で製造した光拡散板が、隠蔽性に優れ、かつ残留位相差が小さく、２枚の偏光板と組み合わせた場合の表示コントラストが良好であることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００７】
すなわち、本発明に係る光拡散板の製造方法は、熱可塑性樹脂（Ａ）と平均粒子径が１．５〜２０μｍの粒子（Ｂ）を含み、熱可塑性樹脂（Ａ）と粒子（Ｂ）との屈折率の差の絶対値が、０．０３〜０．０８の範囲にあり、かつ、該粒子（Ｂ）の含有率が０．１〜１０重量％である樹脂シートを、表面粗度が０．３ｓ以下の金属ロールと表面粗度が０．３ｓ以下の金属ベルトとの間に挟み、該金属ロールの温度が前記熱可塑性樹脂（Ａ）のガラス転移温度より２０〜５０℃低い条件で引き取ることを特徴とする。
【０００８】
前記樹脂シートの引取速度は２〜８ｍ／ｍｉｎであることが好ましい。また、前記樹脂シートは、熱可塑性樹脂（Ａ）と平均粒子径が１．５〜２０μｍの粒子（Ｂ）を含み、該粒子（Ｂ）の含有率が０．１〜１０重量％である樹脂組成物を、前記熱可塑性樹脂（Ａ）
のガラス転移温度より１００〜１３０℃高い温度で溶融押出して得られたシートであることが好ましい。
【０００９】
本発明において、熱可塑性樹脂（Ａ）は環状オレフィン系樹脂であることが好ましい。
本発明に係る光拡散板は、熱可塑性樹脂（Ａ）と平均粒子径が１．５〜２０μｍの粒子（Ｂ）を含み、該粒子（Ｂ）の含有率が０．１〜１０重量％であり、残留位相差が２０ｎｍ以下であることを特徴とする。この光拡散板において、熱可塑性樹脂（Ａ）と粒子（Ｂ）との屈折率の差の絶対値は０．０３〜０．０８の範囲にあることが好ましく、また、この光拡散板は、さらに、蛍光増白剤を含有することが好ましい。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によると、隠蔽性に優れ、かつ残留位相差が小さい光拡散板が得られる。また、この光拡散板を２枚の偏光板で挟んだ光学部材は表示コントラストが良好である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
本発明に係る光拡散板は、熱可塑性樹脂（Ａ）と平均粒子径が１．５〜２０μｍの粒子（Ｂ）を０．１〜１０重量％の含有率で含み、残留位相差が２０ｎｍ以下である。また、熱可塑性樹脂（Ａ）と粒子（Ｂ）との屈折率の差の絶対値が、０．０３〜０．０８の範囲にある。このような光拡散板は、熱可塑性樹脂（Ａ）と上記平均粒子径の粒子（Ｂ）を上記含有率で含む樹脂シートを特定の条件で引き取ることにより製造できる。
【００１２】
（Ａ）熱可塑性樹脂：
本発明に用いられる熱可塑性樹脂（Ａ）としては、光学フィルムとして用いられる熱可塑性樹脂であれば特に限定されず、例えば、ポリメチルメタクリレート樹脂（ＰＭＭＡ）などのアクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、環状オレフィン系樹脂、ポリアリレート樹脂（ＰＡＲ）、ポリサルホン樹脂（ＰＳＦ）、ポリエーテルサルホン樹脂（ＰＥＳ）、ポリパラフェニレン樹脂（ＰＰＰ）、ポリアリーレンエーテルフォスフィンオキシド樹脂（ＰＥＰＯ）、ポリイミド樹脂（ＰＰＩ）、ポリエーテルイミド樹脂（ＰＥＩ）、ポリアミドイミド樹脂（ＰＡＩ）などを挙げることができる。これらのうち、光学特性、耐熱性および成形性のバランスに優れた環状オレフィン系樹脂が特に好ましく用いられる。
【００１３】
上記環状オレフィン系樹脂（以下、「環状オレフィン系樹脂（Ａ）」ともいう）としては、下記式（Ｉ）で表される環状オレフィン（以下、「環状オレフィン（Ｉ）」ともいう）の（共）重合体が挙げられる。
【００１４】
【化１】
2008170648.tif 000002
【００１５】
式（Ｉ）中、Ｒ1〜Ｒ4は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子または１価の有機基であり、Ｒ1とＲ2、またはＲ3とＲ4は、一体化して２価の有機基を形成してもよく、Ｒ1またはＲ2と、Ｒ3またはＲ4とは、互いに結合して単環構造または多環構造を形成してもよい。ｍは０または正の整数であり、ｐは０または正の整数である。
【００１６】
より具体的な環状オレフィン系樹脂（Ａ）としては、
（１）環状オレフィン（Ｉ）の開環重合体（以下、「重合体（１）」ともいう）、
（２）環状オレフィン（Ｉ）と共重合性単量体との開環共重合体（以下、「重合体（２）」ともいう）、
（３）重合体（１）または重合体（２）の水素添加（共）重合体（以下、「重合体（３）」ともいう）、
（４）重合体（１）または重合体（２）をフリーデルクラフト反応により環化したのち、水素添加した（共）重合体（以下、「重合体（４）」ともいう）、
（５）環状オレフィン（Ｉ）と不飽和二重結合含有化合物との飽和共重合体（以下、「重合体（５）」ともいう）、
（６）環状オレフィン（Ｉ）と、ビニル系環状炭化水素系単量体およびシクロペンタジエン系単量体から選ばれる１種以上の単量体との付加型（共）重合体およびその水素添加（共）重合体（以下、「重合体（６）」ともいう）、
（７）環状オレフィン（Ｉ）とアクリレートとの交互共重合体（以下、「重合体（７）」ともいう）
が挙げられる。これらのうち、透明性等が優れる点で重合体（３）が特に好ましく用いられる。
【００１７】
＜環状オレフィン（Ｉ）＞
上記式（Ｉ）における１価の有機基としては、炭素数１〜３０の炭化水素基、炭化水素基以外の１価の極性基が挙げられる。上記１価の極性基としては、カルボキシル基、水酸基、アルコキシカルボニル基、アリロキシカルボニル基、アミノ基、アミド基、シアノ基などが挙げられ、これら極性基はメチレン基などの連結基を介して結合していてもよい。また、カルボニル基、エーテル基、シリルエーテル基、チオエーテル基、イミノ基などの極性を有する２価の有機基からなる連結基を介して結合した炭化水素基なども極性基として挙げられる。これらの極性基のうち、カルボキシル基、水酸基、アルコキシカルボニル基およびアリロキシカルボニル基が好ましく、アルコキシカルボニル基およびアリロキシカルボニル基が特に好ましい。
【００１８】
上記式（Ｉ）で表される環状オレフィンは１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
上記式（Ｉ）で表される環状オレフィンとしては、たとえば、以下の化合物が例示できるが、これらの化合物に限定されるものではない。
【００１９】
ビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、
トリシクロ［４．３．０．１2,5］−８−デセン、
トリシクロ［４．４．０．１2,5］−３−ウンデセン、
テトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセン、
ペンタシクロ［６．５．１．１3,6．０2,7．０9,13］−４−ペンタデセン、など。
【００２０】
５−メチルビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、
５−エチルビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、
５−メトキシカルボニルビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、
５−メチル−５−メトキシカルボニルビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、
５−シアノビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、など。
【００２１】
８−メトキシカルボニルテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセン
、
８−エトキシカルボニルテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセン
、
８−ｎ−プロポキシカルボニルテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ド
デセン、
８−イソプロポキシカルボニルテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ド
デセン、
８−ｎ−ブトキシカルボニルテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデ
セン、
８−メチル−８−メトキシカルボニルテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−
３−ドデセン、
８−メチル−８−エトキシカルボニルテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−
３−ドデセン、
８−メチル−８−ｎ−プロポキシカルボニルテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセン、
８−メチル−８−イソプロポキシカルボニルテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセン、
８−メチル−８−ｎ−ブトキシカルボニルテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］
−３−ドデセン、など。
【００２２】
５−エチリデンビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、
８−エチリデンテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセン、など。
５−フェニルビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、
８−フェニルテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセン、など。
【００２３】
５−フルオロビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、
５−フルオロメチルビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、
５−トリフルオロメチルビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、
５−ペンタフルオロエチルビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、など。
【００２４】
５，５−ジフルオロビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、
５，６−ジフルオロビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、
５，５−ビス（トリフルオロメチル）ビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、
５，６−ビス（トリフルオロメチル）ビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、
５−メチル−５−トリフルオロメチルビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、など。
【００２５】
５，５，６−トリフルオロビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、
５，５，６−トリス（フルオロメチル）ビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、など。
【００２６】
５，５，６，６−テトラフルオロビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、
５，５，６，６−テトラキス（トリフルオロメチル）ビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、
５，５−ジフルオロ−６，６−ビス（トリフルオロメチル）ビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、
５，６−ジフルオロ−５，６−ビス（トリフルオロメチル）ビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、
５，５，６−トリフルオロ−５−トリフルオロメチルビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、
５−フルオロ−５−ペンタフルオロエチル−６，６−ビス（トリフルオロメチル）ビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、
５，６−ジフルオロ−５−ヘプタフルオロ−ｉｓｏ−プロピル−６−トリフルオロメチルビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、
５−クロロ−５，６，６−トリフルオロビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、
５，６−ジクロロ−５，６−ビス（トリフルオロメチル）ビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、
５，５，６−トリフルオロ−６−トリフルオロメトキシビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、
５，５，６−トリフルオロ−６−ヘプタフルオロプロポキシビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、など。
【００２７】
８−フルオロテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセン、
８−フルオロメチルテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセン、
８−ジフルオロメチルテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセン、
８−トリフルオロメチルテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセン
、
８−ペンタフルオロエチルテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセ
ン、など。
【００２８】
８，８−ジフルオロテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセン、
８，９−ジフルオロテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセン、
８，８−ビス（トリフルオロメチル）テトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−
３−ドデセン、
８，９−ビス（トリフルオロメチル）テトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−
３−ドデセン、
８−メチル−８−トリフルオロメチルテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−
３−ドデセン、など。
【００２９】
８，８，９−トリフルオロテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセ
ン、
８，８，９−トリス（トリフルオロメチル）テトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセン、など。
【００３０】
８，８，９，９−テトラフルオロテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−
ドデセン、
８，８，９，９−テトラキス（トリフルオロメチル）テトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセン、
８，８−ジフルオロ−９，９−ビス（トリフルオロメチル）テトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセン、
８，９−ジフルオロ−８，９−ビス（トリフルオロメチル）テトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセン、
８，８，９−トリフルオロ−９−トリフルオロメチルテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセン、
８，８，９−トリフルオロ−９−トリフルオロメトキシテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセン、
８，８，９−トリフルオロ−９−ペンタフルオロプロポキシテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセン、
８−フルオロ−８−ペンタフルオロエチル−９，９−ビス（トリフルオロメチル）テトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセン、
８，９−ジフルオロ−８−ヘプタフルオロｉｓｏ−プロピル−９−トリフルオロメチルテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセン、
８−クロロ−８，９，９−トリフルオロテトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］
−３−ドデセン、
８，９−ジクロロ−８，９−ビス（トリフルオロメチル）テトラシクロ［４．４．０．
１2,5．１7,10］−３−ドデセン、など。
【００３１】
８−（２，２，２−トリフルオロエトキシカルボニル）テトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセン、
８−メチル−８−（２，２，２−トリフルオロエトキシカルボニル）テトラシクロ［４．４．０．１2,5．１7,10］−３−ドデセン、など
を挙げることができる。
【００３２】
このような環状オレフィンのうち、上記式（Ｉ）において、Ｒ1およびＲ3がそれぞれ独立に、水素原子または炭素数が好ましくは１〜１０、より好ましくは１〜４、特に好ましくは１もしくは２の炭化水素基、好ましくはアルキル基、特に好ましくはメチル基であり；Ｒ2およびＲ4がそれぞれ独立に水素原子または１価の有機基であり、かつＲ2およびＲ4のうちの少なくとも１つが水素原子または上記１価の極性基であり；ｍは０〜３の整数が好ましく、ｐは０〜３の整数が好ましく、より好ましくはｍ＋ｐが０〜４、特に好ましくはｍ＋ｐが０〜２であり、最も好ましくはｍ＝１、ｐ＝０である環状オレフィンが望ましい。ｍ＝１、ｐ＝０である環状オレフィンは、ガラス転移温度が高く、かつ機械的強度も優れた環状オレフィン系樹脂が得られる点で最も好ましい。
【００３３】
さらに、Ｒ2およびＲ4のうちの少なくとも１つが、下記式（ＩＩ）で表される極性基である環状オレフィンは、高いガラス転移温度と低い吸湿性、各種材料との優れた密着性を有する環状オレフィン系樹脂が得られる点で好ましい。
【００３４】
−（ＣＨ2）nＣＯＯＲ          （ＩＩ）
上記式（ＩＩ）中、Ｒは炭素数が好ましくは１〜１２、さらに好ましくは１〜４、特に好ましくは１または２の炭化水素基、好ましくはアルキル基である。また、ｎは、通常０〜５であり、ｎの値が小さい環状オレフィンほど、ガラス転移温度が高い環状オレフィン系樹脂が得られるため好ましく、ｎが０である環状オレフィンは合成が容易である点で特に好ましい。
【００３５】
特に、上記式（ＩＩ）で表される極性基は、アルキル基であるＲ1またはＲ3が結合している炭素原子に結合していることが、吸湿性の低い環状オレフィン系樹脂が得られる点で好ましい。
【００３６】
重合体（１）および重合体（２）：
上記重合体（１）および重合体（２）は、メタセシス触媒の存在下で、上記環状オレフィンを開環重合させる、または上記環状オレフィンと共重合性単量体とを開環共重合させることにより得ることができる。
【００３７】
＜共重合性単量体＞
重合体（２）に用いられる共重合性単量体としては、シクロオレフィンが挙げられ、炭素数が好ましくは４〜２０、より好ましくは５〜１２のシクロオレフィンが望ましい。より具体的には、シクロブテン、シクロペンテン、シクロヘプテン、シクロオクテン、ジシクロペンタジエンなどを挙げることができる。これらのシクロオレフィンは、１種単独で用いても、２種以上を併用してもよい。
【００３８】
上記環状オレフィンと上記共重合性単量体との使用割合は、重量比（環状オレフィン／共重合性単量体）で１００／０〜５０／５０が好ましく、１００／０〜６０／４０が好ましい。なお、「環状オレフィン／共重合性単量体＝１００／０」は、環状オレフィンの単独重合における使用割合を意味する。
【００３９】
＜開環重合用触媒＞
開環（共）重合反応において用いられるメタセシス触媒は、下記の化合物（ａ）と化合物（ｂ）との組合せからなる触媒である。
（ａ）Ｗ、ＭｏおよびＲｅから選ばれる少なくとも１つの元素を含む化合物。
（ｂ）デミングの周期律表ＩＡ族元素（例えば、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋなど）、ＩＩＡ族元素（例えば、Ｍｇ、Ｃａなど）、ＩＩＢ族元素（例えば、Ｚｎ、Ｃｄ、Ｈｇなど）、ＩＩＩＡ族元素（例えば、Ｂ、Ａｌなど）、ＩＶＡ族元素（例えば、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｐｂなど）およびＩＶＢ族元素（例えば、Ｔｉ、Ｚｒなど）から選ばれる少なくとも１つの元素を含む化合物であって、前記元素と炭素との結合または前記元素と水素との結合を少なくとも１つ有する化合物から選ばれる少なくとも１種の化合物。
【００４０】
また、上記メタセシス触媒は、その活性を高めるために、後述の添加剤（ｃ）を含んでいてもよい。
上記化合物（ａ）の具体例としては、ＷＣｌ6、ＭｏＣｌ6、ＲｅＯＣｌ3など、特開平
１−１３２６２６号公報の第８頁左上欄下から第６行〜第８頁右上欄第１７行に記載の化合物を挙げることができる。
【００４１】
上記化合物（ｂ）の具体例としては、ｎ−Ｃ4Ｈ9Ｌｉ、（Ｃ2Ｈ5）3Ａｌ、（Ｃ2Ｈ5）2ＡｌＣｌ、（Ｃ2Ｈ5）1.5ＡｌＣｌ1.5、（Ｃ2Ｈ5）ＡｌＣｌ2、メチルアルモキサン、Ｌ
ｉＨなど、特開平１−１３２６２６号公報の第８頁右上欄第１８行〜第８頁右下欄第３行に記載の化合物を挙げることができる。
【００４２】
上記添加剤（ｃ）としては、アルコール類、アルデヒド類、ケトン類、アミン類などが好適に用いることができ、さらに特開平１−１３２６２６号公報の第８頁右下欄第１６行〜第９頁左上欄第１７行に記載の化合物を使用することもできる。
【００４３】
上記化合物（ａ）と化合物（ｂ）との割合は、金属原子比〔（ａ）：（ｂ）〕で、通常１：１〜１：５０、好ましくは１：２〜１：３０である。
上記添加剤（ｃ）と化合物（ａ）との割合は、モル比〔（ｃ）：（ａ）〕で、通常０．００５：１〜１５：１、好ましくは０．０５：１〜７：１である。
【００４４】
メタセシス触媒の使用量は、上記化合物（ａ）と環状オレフィンとのモル比〔（ａ）：環状オレフィン〕が通常１：５００〜１：５０，０００、好ましくは１：１，０００〜１：１０，０００となる量である。
【００４５】
＜重合反応用溶媒＞
開環（共）重合反応において、溶媒は、後述する分子量調節剤溶液を構成する溶媒や、環状オレフィンおよび／またはメタセシス触媒の溶媒として使用される。このような溶媒としては、たとえば、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、ノナン、デカンなどのアルカン類；シクロヘキサン、シクロヘプタン、シクロオクタン、デカリン、ノルボルナンなどのシクロアルカン類；ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、クメンなどの芳香族炭化水素；クロロブタン、ブロモヘキサン、塩化メチレン、ジクロロエタン、ヘキサメチレンジブロミド、クロロホルム、テトラクロロエチレンなどのハロゲン化アルカン；クロロベンゼンなどのハロゲン化アリール；酢酸エチル、酢酸ｎ−ブチル、酢酸ｉｓｏ−ブチル、プロピオン酸メチル、ジメトキシエタンなどの飽和カルボン酸エステル類；ジブチルエーテル、テトラヒドロフラン、ジメトキシエタンなどのエーテル類などを挙げることができる。これらの溶媒は単独であるいは混合して用いることができる。これらのうち、芳香族炭化水素が好ましい。
【００４６】
溶媒の使用量は、溶媒と環状オレフィンとの重量比（溶媒：環状オレフィン）が、通常
１：１〜１０：１、好ましくは１：１〜５：１となる量が望ましい。
＜分子量調節剤＞
得られる開環（共）重合体の分子量は、重合温度、触媒の種類、溶媒の種類によって調節することも可能であるが、分子量調節剤を反応系に共存させることによっても調節することができる。
【００４７】
好適な分子量調節剤としては、たとえば、エチレン、プロペン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセンなどのα−オレフィン類およびスチレンを挙げることができ、これらのうち、１−ブテン、１−ヘキセンが特に好ましい。また、これらの分子量調節剤は、単独であるいは２種以上を混合して用いることができる。
【００４８】
分子量調節剤の使用量は、開環重合反応に供される環状オレフィン１モルに対して、通常０．００５〜０．６モル、好ましくは０．０１〜０．５モルである。
上記開環共重合体は、環状オレフィンと共重合性単量体とを開環共重合させて得ることができるが、さらに、ポリブタジエン、ポリイソプレンなどの共役ジエン化合物、スチレン−ブタジエン共重合体、エチレン−非共役ジエン共重合体、ポリノルボルネンなどの主鎖に炭素−炭素間二重結合を２つ以上含む不飽和炭化水素系ポリマーなどの存在下で環状オレフィンを開環共重合させてもよい。
【００４９】
（３）水素添加（共）重合体：
上記開環（共）重合体は、そのままでも用いることができるが、さらにこれを水素添加して得られる水素添加（共）重合体（３）は、耐衝撃性に優れた樹脂として有用である。
【００５０】
水素添加反応は、通常の方法、すなわち開環（共）重合体を含む溶液に水素添加触媒を添加し、これに常圧〜３００気圧、好ましくは３〜２００気圧の水素ガスを０〜２００℃、好ましくは２０〜１８０℃で作用させることによって行うことができる。
【００５１】
＜水素添加触媒＞
上記水素添加触媒としては、通常のオレフィン性化合物の水素添加反応に用いられる触媒を使用することができる。この水素添加触媒としては、不均一系触媒および均一系触媒が挙げられる。
【００５２】
不均一系触媒としては、パラジウム、白金、ニッケル、ロジウム、ルテニウムなどの貴金属触媒物質を、カーボン、シリカ、アルミナ、チタニアなどの担体に担持させた固体触媒を挙げることができる。均一系触媒としては、ナフテン酸ニッケル／トリエチルアルミニウム、ニッケルアセチルアセトナート／トリエチルアルミニウム、オクテン酸コバルト／ｎ−ブチルリチウム、チタノセンジクロリド／ジエチルアルミニウムモノクロリド、酢酸ロジウム、クロロトリス（トリフェニルホスフィン）ロジウム、ジクロロトリス（トリフェニルホスフィン）ルテニウム、クロロヒドロカルボニルトリス（トリフェニルホスフィン）ルテニウム、ジクロロカルボニルトリス（トリフェニルホスフィン）ルテニウムなどを挙げることができる。これらの触媒の形態は、粉末でも粒状でもよい。
【００５３】
これらの水素添加触媒は、開環（共）重合体と水素添加触媒との重量比（開環（共）重合体：水素添加触媒）が、１：１×１０-6〜１：２となる割合で使用することが好ましい。
【００５４】
上記水素添加（共）重合体（３）は、優れた熱安定性を有し、成形加工時や製品として使用する際の加熱によっても、その特性が劣化することはない。
水素添加（共）重合体（３）の水素添加率は、５００ＭＨｚの条件で1Ｈ−ＮＭＲによ
り測定した値が、通常５０％以上、好ましく７０％以上、より好ましくは９０％以上、特に好ましくは９８％以上、最も好ましくは９９％以上である。水素添加率が高いほど、熱や光に対する安定性が優れ、長期にわたって安定した特性を有する光拡散板を得ることができる。
【００５５】
また、上記水素添加（共）重合体（３）は、ゲル含有量が５重量％以下であることが好ましく、特に１重量％以下であることが好ましい。
（４）水素添加（共）重合体：
上記水素添加（共）重合体（４）は、上記（１）または（２）の開環（共）重合体をフリーデルクラフト反応により環化したのち、水素添加することにより得ることができる。
【００５６】
上記開環（共）重合体をフリーデルクラフト反応により環化する方法は、特に限定されず、たとえば、特開昭５０−１５４３９９号公報に記載の酸性化合物を用いた公知の方法が採用できる。
【００５７】
上記酸性化合物として具体的には、ＡｌＣｌ3、ＢＦ3、ＦｅＣｌ3、Ａｌ2Ｏ3、ＨＣｌ
、ＣＨ3ＣｌＣＯＯＨ、ゼオライト、活性白土などのルイス酸、ブレンステッド酸が挙げ
られる。
【００５８】
環化された開環（共）重合体は、上記開環（共）重合体の水素添加反応と同様にして、水素添加することができる。
（５）飽和共重合体：
上記飽和共重合体（５）は、付加重合触媒の存在下で、上記環状オレフィンに不飽和二重結合含有化合物を付加重合させることにより得ることができる。付加重合法は従来公知の方法を適用できる。
【００５９】
＜不飽和二重結合含有化合物＞
不飽和二重結合含有化合物としては、たとえば、エチレン、プロピレン、ブテンなどのオレフィン系化合物を挙げることができ、これらのうち、炭素数が好ましくは２〜１２、さらに好ましくは２〜８のオレフィン系化合物が望ましい。
【００６０】
不飽和二重結合含有化合物の使用量は、環状オレフィンと不飽和二重結合含有化合物との重量比（環状オレフィン／不飽和二重結合含有化合物）で、９０／１０〜４０／６０が好ましく、８５／１５〜５０／５０がより好ましい。ただし、環状オレフィンと不飽和二重結合含有化合物との合計重量を１００とする。
【００６１】
＜付加重合触媒＞
付加重合触媒としては、チタン化合物、ジルコニウム化合物およびバナジウム化合物から選ばれる少なくとも一種の化合物と、助触媒として有機アルミニウム化合物との組み合わせが挙げられる。
【００６２】
上記チタン化合物としては、四塩化チタン、三塩化チタンなどを挙げることができ、ジルコニウム化合物としては、ビス（シクロペンタジエニル）ジルコニウムクロリド、ビス（シクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリドなどを挙げることができ、バナジウム化合物としては、下記式
ＶＯ（ＯＲ）aＸb、またはＶ（ＯＲ）cＸd
〔ただし、Ｒは炭化水素基、Ｘはハロゲン原子であって、０≦ａ≦３、０≦ｂ≦３、２≦（ａ＋ｂ）≦３、０≦ｃ≦４、０≦ｄ≦４、３≦（ｃ＋ｄ）≦４である。〕
で表されるバナジウム化合物、あるいはこれらの電子供与付加物が挙げられる。
【００６３】
上記電子供与体としては、アルコール、フェノール類、ケトン、アルデヒド、カルボン酸、有機酸または無機酸のエステル、エーテル、酸アミド、酸無水物、アルコキシシランなどの含酸素電子供与体、アンモニア、アミン、ニトリル、イソシアナートなどの含窒素電子供与体などが挙げられる。
【００６４】
上記有機アルミニウム化合物としては、アルミニウム−炭素結合またはアルミニウム−水素結合を少なくとも１つ有する化合物が挙げられる。この有機アルミニウム化合物は、単独で用いても、２種以上を併用してもよい。
【００６５】
チタン化合物、ジルコニウム化合物およびバナジウム化合物から選ばれる化合物の使用量（２種以上を併用する場合はそれらの合計量）と有機アルミニウム化合物の使用量との割合は、チタン原子等に対するアルミニウム原子の比（Ａｌ／Ｔｉ等）で、通常２以上、好ましくは２〜５０、特に好ましくは３〜２０である。
【００６６】
上記付加重合反応において用いられる溶媒としては、上記開環（共）重合反応において例示した溶媒を挙げることができる。
また、飽和共重合体（５）の分子量の調節は、通常、水素を用いて行うことができる。
【００６７】
（６）付加型（共）重合体およびその水素添加（共）重合体：
上記付加型（共）重合体（６）は、上記環状オレフィンに、ビニル系環状炭化水素系単量体およびシクロペンタジエン系単量体から選ばれる１種以上の単量体を付加重合させることにより得ることができる。
【００６８】
＜ビニル系環状炭化水素系単量体＞
上記ビニル系環状炭化水素系単量体としては、たとえば、４−ビニルシクロペンテン、２−メチル−４−イソプロペニルシクロペンテンなどのビニルシクロペンテン系単量体、４−ビニルシクロペンタン、４−イソプロペニルシクロペンタンなどのビニルシクロペンタン系単量体などのビニル化５員環炭化水素系単量体、４−ビニルシクロヘキセン、４−イソプロペニルシクロヘキセン、１−メチル−４−イソプロペニルシクロヘキセン、２−メチル−４−ビニルシクロヘキセン、２−メチル−４−イソプロペニルシクロヘキセンなどのビニルシクロヘキセン系単量体、４−ビニルシクロヘキサン、２−メチル−４−イソプロペニルシクロヘキサンなどのビニルシクロヘキサン系単量体、スチレン、α―メチルスチレン、２−メチルスチレン、３−メチルスチレン、４−メチルスチレン、１−ビニルナフタレン、２−ビニルナフタレン、４−フェニルスチレン、ｐ−メトキシスチレンなどのスチレン系単量体、ｄ−テルペン、１−テルペン、ジテルペン、ｄ−リモネン、１−リモネン、ジペンテンなどのテルペン系単量体、４−ビニルシクロヘプテン、４−イソプロペニルシクロヘプテンなどのビニルシクロヘプテン系単量体、４−ビニルシクロヘプタン、４−イソプロペニルシクロヘプタンなどのビニルシクロヘプタン系単量体などが挙げられる。これらの単量体のうち、スチレン、α−メチルスチレンが好ましい。また、これらの単量体は、１種単独で用いても、２種以上を併用してもよい。
【００６９】
＜シクロペンタジエン系単量体＞
上記シクロペンタジエン系単量体としては、たとえば、シクロペンタジエン、１−メチルシクロペンタジエン、２−メチルシクロペンタジエン、２−エチルシクロペンタジエン、５−メチルシクロペンタジエン、５，５−メチルシクロペンタジエンなどが挙げられる。これらの単量体のうち、シクロペンタジエンが好ましい。また、これらの単量体は、１種単独で用いても、２種以上を併用してもよい。
【００７０】
上記付加重合反応は、飽和共重合体（５）における付加重合反応と同様にして実施することができる。
上記付加型（共）重合体（６）の水素添加（共）重合体は、上記付加型（共）重合体（６）を、上記水素添加（共）重合体（３）と同様の方法により水素添加することにより得ることができる。
【００７１】
（７）交互共重合体：
上記交互共重合体（７）は、ルイス酸等の存在下で上記環状オレフィンとアクリレートとをラジカル重合させることにより得ることができる。
【００７２】
＜アクリレート＞
上記アクリレートとしては、たとえば、メチルアクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート、シクロヘキシルアクリレートなどの炭素数１〜２０の直鎖状、分岐状または環状アルキルアクリレート；グリシジルアクリレート、２−テトラヒドロフルフリルアクリレートなどの炭素原子数２〜２０の複素環基含有アクリレート；ベンジルアクリレートなどの炭素原子数６〜２０の芳香族環基含有アクリレート；イソボロニルアクリレート、ジシクロペンタニルアクリレートなどの炭素数７〜３０の多環構造を有するアクリレートが挙げられる。
【００７３】
上記環状オレフィンとアクリレートとの割合は、これらの合計を１００モルとして、通常、環状オレフィンが３０〜７０モル、アクリレートが７０〜３０モルであり、好ましくは、環状オレフィンが４０〜６０モル、アクリレートが６０〜４０モルであり、特に好ましくは、環状オレフィンが４５〜５５モル、アクリレートが５５〜４５モルである。
【００７４】
上記ルイス酸の使用量は、アクリレート１００モルに対して０．００１〜１モルが好ましい。
また、フリーラジカルを発生する公知の有機過酸化物またはアゾビス系のラジカル重合開始剤を用いることもできる。
【００７５】
重合反応温度は、通常−２０℃〜８０℃、好ましくは５℃〜６０℃である。また、重合反応用溶媒としては、上記開環（共）重合反応において例示した溶媒を挙げることができる。
【００７６】
なお、本発明における「交互共重合体」とは、環状オレフィンに由来する構造単位同士が隣接しない共重合体、すなわち、環状オレフィンに由来する構造単位の隣には必ずアクリレートに由来する構造単位が結合している共重合体を意味する。ただし、アクリレート由来の構造単位同士は隣接して存在していてもよい。
【００７７】
上記環状オレフィン系樹脂（Ａ）のガラス転移温度（Ｔｇ）は、通常１３０℃以上、好ましくは１３０〜３５０℃、さらに好ましくは１３０〜２５０℃、特に好ましくは１４０〜２００℃である。Ｔｇが上記範囲にある樹脂は、高温条件下での使用やコーティングおよび印刷などの加熱を伴う二次加工においても変形しにくく、また、成形加工性に優れ、成形加工時の熱による樹脂の劣化も起こりにくい。
【００７８】
（Ｂ）粒子：
本発明に用いられる粒子（Ｂ）は粒子の表面が無機または有機のポリマー成分からなる粒子であれば、１成分からなるものでも良いし、例えばコアシェル型粒子のような２成分以上からなる複合粒子でも良い。粒子の外形状は特に限定されないが、実質的に表面に角部を有しない球状の粒子は、得られる光拡散板の光拡散性と明るさとのバランスが優れる点で好ましい。
【００７９】
上記粒子（Ｂ）の平均粒子径は、１．５〜２０μｍであり、好ましくは５〜１８μｍで
あり、特に好ましくは１０〜１５μｍである。平均粒子径が上記範囲にある粒子を用いると十分な拡散効果が得られる。一方、平均粒子径が１．５μｍ未満になると拡散効果が十分に発現せず、シート上に像を結ぶことができない。また、平均粒子径が２０μｍを超えると目視でも表面が平滑なシートを得ることができず、反射光が増加しすぎて、拡散光を効率よく利用できなくなる。なお、本発明において、粒子の平均粒子径は光遮断式パーティクルカウンターを用いて測定された粒子径の平均値を意味する。
【００８０】
上記粒子（Ｂ）の屈折率ｎDは、１．４４〜１．５４が好ましく、１．４５〜１．５２
がより好ましい。屈折率が上記範囲にある粒子を用いると光拡散効果が発現するが、この範囲内にない粒子を用いると、添加量が少ない場合には像が結ばれず、添加量が多い場合には光量が少なくなり、明るい画像を得ることができなくなる。また、熱可塑性樹脂（Ａ）と粒子（Ｂ）との屈折率の差の絶対値は、０．０３〜０．０８の範囲にある。屈折率の差の絶対値が上記範囲にある熱可塑性樹脂（Ａ）と粒子（Ｂ）とを選択すると、拡散光により拡散板上に画像を結ぶことができる程度に光を利用できるため好ましい。
【００８１】
上記粒子（Ｂ）としては、上記特性を有する粒子であれば、公知の無機粒子および／または有機粒子を用いることができる。無機粒子としては、たとえば、ガラス、ＳｉＯ2、
ＣａＣＯ3、およびポリオルガノシロキサン系化合物などの無機粒子が挙げられる。有機
粒子としては、アクリル系またはスチレン系などの有機架橋粒子などが挙げられる。これらの粒子のうち、熱可塑性樹脂（Ａ）との親和性や成形加工性などを考慮すると有機架橋粒子が好ましい。この有機架橋粒子は、以下のように架橋性モノマーと他の重合性モノマーとを重合させることにより得ることができる。
【００８２】
上記架橋性モノマーとしては、ジビニルベンゼンなどの非共役ジビニル化合物；トリメチロールプロパントリメタクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレートなどの多価アクリレート化合物等、２個以上、好ましくは２個の共重合性二重結合を有する化合物が好ましい。
【００８３】
上記多価アクリレート化合物としては、ポリエチレングリコールジアクリレート、１，３−ブチレングリコールジアクリレート、１，６−ヘキサングリコールジアクリレート、１，６−ヘキサングリコールジアクリレート、ネオペンチルグリコールジアクリレート、ポリプロピレングリコールジアクリレート、２，２−ビス（４−アクリロキシプロピロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−アクリロキシジエトキシフェニル）プロパンなどのジアクリレート化合物；トリメチロールプロパントリアクリレート、トリメチロールエタントリアクリレート、テトラメチロールメタントリアクリレートなどのトリアクリレート化合物；エチレングリコールジメタクリレート、ジエチレングリコールジメタクリレート、トリエチレングリコールジメタクリレート、ポリエチレングリコールジメタクリレート、１，３−ブチレングリコールジメタクリレート、１，４−ブチレングリコールジメタクリレート、１，６−ヘキサングリコールジメタクリレート、ネオペンチルグリコールジメタクリレート、ジプロピレングリコールジメタクリレート、ポリプロピレングリコールジメタクリレート、２，２−ビス（４−メタクリロキシジエトキシフェニル）プロパンなどのジメタクリレート化合物；トリメチロールプロパントリメタクリレート、トリメチロールエタントリメタクリレートなどのトリメタクリレート化合物が挙げられる。
【００８４】
上記架橋性モノマーのうち、ジビニルベンゼン、エチレングリコールジメタクリレートおよびトリメチロールプロパントリメタクリレートが好ましく、ジビニルベンゼンが特に好ましい。また、上記架橋性モノマーは単独あるいは２種以上を混合して用いることができる。
【００８５】
他の重合性モノマーとしては、スチレン、α−メチルスチレン、フルオロスチレン、ビ
ニルピリジンなどの芳香族ビニル化合物；アクリロニトリル、メタクリロニトリルなどのシアン化ビニル化合物；ブチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、メチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレートなどの（メタ）アクリレート；アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、イタコン酸などの不飽和脂肪酸；アクリルアミド、メタクリルアミドなどのアミド系モノマーなどを挙げることができる。
【００８６】
上記樹脂シートを、射出成形や押出成形など、熱可塑性樹脂を加熱溶融する温度で成形する場合、上記有機粒子が熱可塑性樹脂の加熱溶融温度で溶融しないことが望ましい。また、上記樹脂シートを有機溶媒を用いて調製する場合には、上記有機粒子は有機溶媒に溶解しないことが好ましい。
【００８７】
〔樹脂シート〕
上記樹脂シートは、上記熱可塑性樹脂（Ａ）と上記粒子（Ｂ）を含有する光拡散性樹脂組成物を、シート状に成形することにより製造できる。
【００８８】
＜光拡散性樹脂組成物＞
上記光拡散性樹脂組成物は、上記熱可塑性樹脂（Ａ）と上記粒子（Ｂ）を含有し、これらの合計１００重量％に対して粒子（Ｂ）の含有率は０．１〜１０重量％、好ましくは０．３〜３重量％である。粒子（Ｂ）を上記範囲で配合すると、像を結像させながら、光量を低下させない拡散板を得ることが可能となる。
【００８９】
また、上記光拡散性樹脂組成物には、本発明の効果を損なわない範囲で、たとえば、樹脂シートの色相を改良する目的で、蛍光増白剤を配合してもよい。
上記光拡散性樹脂組成物の調製方法、すなわち、上記熱可塑性樹脂（Ａ）と粒子（Ｂ）との配合方法は、特に限定されず、公知の方法でブレンドすることができる。たとえば、（１）熱可塑性樹脂（Ａ）を可溶な溶媒に溶解した状態で粒子（Ｂ）を分散させ、公知の方法で溶媒を除去して上記樹脂組成物を得る方法
（２）熱可塑性樹脂（Ａ）を溶融させた状態で粒子（Ｂ）を分散させる方法
などが挙げられる。
【００９０】
上記（１）の調製方法において、熱可塑性樹脂（Ａ）を含む溶液として、重合後の溶液、水素添加後の溶液、触媒除去後の溶液、濃縮された溶液、ペレット状の熱可塑性樹脂（Ａ）を溶解した溶液などを用いることができる。
【００９１】
また、ブレンド方法は特に限定されず、たとえば、公知の攪拌機を用いて混合する方法、あるいは熱可塑性樹脂（Ａ）を含む溶液と粒子（Ｂ）とを同時に公知の押出機へ供給し、さらに同時に脱溶媒と分散とを行う方法が挙げられる。
【００９２】
一方、上記（２）の調製方法としては、たとえば、公知の単軸または二軸の押出機を用いる方法が挙げられる。押出機のシリンダー径は通常１０〜１００ｍｍである。スクリューは公知のものを用いることができ、たとえば、単軸の場合は、フルフライト、サブフライトを組み合わせたもの、ダルメージを組み込んだもの、スクリューピッチまたは溝深さが同一スクリューにおいて変化するものが挙げられる。二軸の場合は、２条または３条のスクリュー、異方向または同方向回転のスクリュー、スクリューパーツを自由に組み合わせられるスクリューの場合にはスクリューパーツの形状をスクリュー、逆送りスクリュー、パドル式スクリュー、ヘリカルパドル式スクリューなどから自由に選択して組み込むことが可能である。
【００９３】
押出機は１台のみを使用してもよいが、２台以上を連結したもの、連続式およびバッチ
式のニーダーと組み合わせたものを使用してもよい。押出機には、複数のフィーダーにより原料を供給してもよい。また、粒子（Ｂ）を押出機の途中から供給してもよい。
【００９４】
また、熱可塑性樹脂（Ａ）と粒子（Ｂ）とを、公知のタンブラー式または回転式などのブレンダーや、ヘンシェルミキサー、プラネタリーミキサーなどの混合機を用いて予め固体の状態で混合した後、押出機に供給して熱可塑性樹脂（Ａ）中に粒子（Ｂ）を分散させてもよい。
【００９５】
上記熱可塑性樹脂（Ａ）、または熱可塑性樹脂（Ａ）と粒子（Ｂ）の双方を、予め、公知の方法で乾燥することが好ましい。乾燥方法としては、熱風乾燥、除湿乾燥、真空乾燥、窒素乾燥などが挙げられる。乾燥温度や乾燥時間は特に限定されるものではないが、通常、（Ｔｇ−１００℃）〜（Ｔｇ−２０℃）の範囲で任意に設定することが可能であり、乾燥時間は、通常２〜６時間の範囲で設定する。
【００９６】
押出機のホッパー、投入口、ベント口、ダイス面などを窒素またはアルゴンなどの不活性ガスでシール（封入）することも好ましい。
上記光拡散性樹脂組成物は、光拡散板を成形した場合に目視で判別できる大きさ、好ましくは５０μｍ以上の大きさの異物が可能な限り存在しないことが好ましい。このような異物の含有量は５個／１０ｇ以下、好ましくは３個／１０ｇ以下、さらに好ましくは０個／１０ｇが望ましい。
【００９７】
異物の含有量は、上記樹脂組成物をトルエン、シクロヘキサンなど樹脂溶解性を有する溶媒に溶解し、フィルターでろ過した後、顕微鏡で観察して、その大きさおよび個数を計数することにより測定できる。また、熱可塑性樹脂を上記溶媒に溶解し、フィルターでろ過した後、光散乱を原理とする市販の微粒子カウンターを使用して計数してもよい。
【００９８】
また、上記光拡散性樹脂組成物は、後述する成形加工に供する前に、予め、公知の方法で溶存する水分や酸素成分を除去することが好ましい。光拡散性樹脂組成物が粒子あるいはペレットなどの固体形状の場合でも公知の方法で乾燥を行うことができる。乾燥装置としては、熱風乾燥機、除湿乾燥機、窒素循環式乾燥機、除湿窒素循環式乾燥機、真空乾燥機など、公知の乾燥装置を用いることができる。これらの乾燥装置のうち、色相均一性を有する成型品が得られやすい点で、減圧乾燥機または窒素などの不活性ガスの循環による乾燥機を使用することが好ましい。
【００９９】
乾燥温度や乾燥時間は特に限定されるものではないが、通常、Ｔｇ−１００℃〜Ｔｇ−２０℃の範囲で任意に設定することが可能であり、乾燥時間は、通常２〜６時間の範囲で設定する。
【０１００】
＜樹脂シート＞
本発明に用いられる樹脂シートは、上記光拡散性樹脂組成物をシート状に成形することにより得られる。この樹脂シートは、上記熱可塑性樹脂（Ａ）と上記粒子（Ｂ）とを含有し、これらの合計１００重量％に対して粒子（Ｂ）の含有率は０．１〜１０重量％、好ましくは０．３〜３重量％である。シート状に成形する方法は公知の方法を採用することができるが、設備を簡素にして、設備費を抑制する観点から、溶融押出法により成形することが好ましい。
【０１０１】
上記樹脂シートを溶融押出する方法としては、通常の押出機で光拡散性樹脂組成物を溶融して、これをギアポンプで定量的に計量し、スリット状の出口を持つダイを通して押し出し、シート状またはフィルム状に引き伸ばす方法が挙げられる。
【０１０２】
光拡散性樹脂組成物の溶融温度は、熱可塑性樹脂（Ａ）のガラス転移温度より１００〜１５０℃高い温度が好ましく、１００〜１４０℃高い温度がより好ましい。熱可塑性樹脂（Ａ）のガラス転移温度と光拡散性樹脂組成物の溶融温度の差が上記範囲にあると、加工温度での樹脂の焼け発生などのデメリットが発生しにくいため、ダイラインなどのシート表面に発生する欠陥を抑制することが可能となる。
【０１０３】
押出成形に用いる好ましい押出機としては、長さ（Ｌ）と径（Ｄ）との比（Ｌ／Ｄ）が２８以上４０以下であり、スクリュウ径が、押出量により決定するが、通常３０ｍｍ〜１２５ｍｍの押出機が挙げられる。Ｌ／Ｄが上記範囲にあると、好適な滞留時間が得られ、本発明の樹脂組成物を十分に溶融することができる。また、スクリュウ径が３０ｍｍ未満であると、計量が安定せず、また生産性が低くなることがあり好ましくない。また、１２５ｍｍを超えると、計量後、原料が滞留しやすくなるため好ましくない。
【０１０４】
シート等の膜厚安定性などを図るために、ギアポンプを用いることも好ましい。ギアポンプとしては公知のものを用いることができるが、特に潤滑に使用した樹脂を排出する方式である外潤式が好ましく用いられる。
【０１０５】
本発明の樹脂組成物を膜状に引き伸ばすためのダイとしては、Ｔダイが好ましく用いられ、その形状として、コートハンガーダイ、フィッシュテールダイなどが挙げられ、コートハンガーダイが特に好ましい。マニホールドの形状は特に制限はないが、滞留が小さいものが好ましい。また、Ｔダイの先端は、シャープエッジであることが好ましく、エッジに欠損があると、ダイラインの原因となりうるので好ましくない。特に、溶射などの手法によりタングステン−カーバイドなどの超硬コーティングを施すエッジ処理がダイラインの防止に好都合である。
【０１０６】
〔光拡散板〕
本発明に係る光拡散板は、上記樹脂シートを表面粗度が０．３ｓ以下の金属ロールと表面粗度が０．３ｓ以下の金属ベルトとの間に挟んで引き取ることによって製造できる。このとき、金属ロールの温度を、熱可塑性樹脂（Ａ）のガラス転移温度Ｔｇより２０〜５０℃低い温度、好ましくは２５〜４５℃低い温度に設定する。金属ロールの温度を上記範囲に設定すると、シートにそりなどの変形が発生しにくく、残留位相差を発生させる歪の原因を作りにくくなる。また、樹脂シートの引取速度は、２〜８ｍ／ｍｉｎが好ましく、２〜６ｍ／ｍｉｎがより好ましい。特に好ましくは、２．５〜５m/minである。引取速度が
上記範囲にあるとシートの厚みバランスを悪化させずに、表面外観の良好なシートを得ることができる。
【０１０７】
金属ロールおよび金属ベルトの材質は、鉄、ステンレス、ハードクロームメッキを施した鉄などが好ましい。また、離型性を改良するために、溶射などにより、酸化アルミニウムや酸化クロムなどの金属酸化物やタングステンやタングステンカーバイドなどの超硬金属などで鉄やステンレスに処理を施すことも好ましい。
【０１０８】
このようにして製造された光拡散板は、隠蔽性に優れるとともに、残留位相差が小さく、たとえば、偏光板と組み合わせた場合でも表示コントラストが良好である。
［実施例］
以下、本発明を実施例により説明するが、本発明は、この実施例により何ら限定されるものではない。なお、以下において「部」および「％」は、特に断らない限り、「重量部」および「重量％」である。
【０１０９】
（ガラス転移温度：Ｔｇ）
セイコーインスツルメンツ社製ＤＳＣ６２００を用いて、昇温速度２０℃／分、窒素気
流下で測定した。
【０１１０】
（平均粒子径）
粒度分布測定装置（日機装社製  マイクロトラックＵＡＰ１５０）を用いて光散乱法により粒度分布を測定した。得られた粒度分布を対数確率紙にプロットし、累積が５０％となった粒径を平均粒子径とした。
【０１１１】
（屈折率）
粒子を６０メッシュの金網でろ過し、ろ滓に屈折率標準液（Ｃａｒｇｉｌｌｅ社製）を滴下して混合した後、光学顕微鏡で観察し、粒子の輪郭が見えなくなる標準液のｄ線の屈折率を、粒子の屈折率値とした。測定は２５℃で実施した。
【０１１２】
（全光線透過率およびヘイズ）
光拡散板の全光線透過率およびヘイズは、ヘイズメーター（村上色彩研究所製ＨＭ−１５０）を用いてＡＳＴＭ  Ｄ１００３に準拠して測定した。
【０１１３】
（残留位相差）
光拡散板の残留位相差は、得られた光拡散板をＡ４版サイズに切削して試験片を作製し、微小面積複屈折計（王子計測株式会社製ＫＯＢＲＡ−ＣＣＤ）を用いて、測定した。
【０１１４】
（表示コントラスト）
偏光板Ａ（株式会社ルケオ製ＰＯＬＡＸ−３８Ｓ）の上に光拡散板を貼りあわせ、この上に、光軸が偏光板Ａの光軸と直交するように偏光板Ｂ（株式会社ルケオ製ＰＯＬＡＸ−３８Ｓ）を貼りあわせて、光学部材Ｃを作製した。一方、偏光板Ａの上に光拡散板を貼りあわせ、この上に、光軸が偏光板Ａの光軸と平行になるように偏光板Ｂを貼りあわせて、光学部材Ｐを作製した。光学部材ＣおよびＰについて、以下の方法により輝度を測定し、下記式よりコントラストＬを求めた。
【０１１５】
Ｌ＝光学部材Ｐの輝度／光学部材Ｃの輝度
光学部材をライトボックス（電通産業株式会社製、大型面照明、輝度：９０００ｃｄ／ｍ2）から３００ｍｍの位置に配置し、輝度計（コニカミノルタ株式会社製ＬＳ−１１０
）を用いて光学部材を透過した光の輝度を測定した。
【０１１６】
なお、上記偏光板１枚の透過光の輝度は４５００ｃｄ／ｍ2、上記偏光板Ａ、Ｂを光軸
が直交するように貼りあわせた光学部材の透過光の輝度は１５ｃｄ／ｍ2、上記偏光板Ａ
、Ｂを光軸が平行になるように貼りあわせた光学部材の透過光の輝度は４０００ｃｄ／ｍ2であった。従って、２枚の偏光板のみのコントラストは２７０であった。
【０１１７】
（隠蔽性）
光拡散板の四隅をクリップで留めてスクリーン状に立てて配置し、これに液晶プロジェクター（セイコーエプソン株式会社製、型番ＥＭＰ−１７１０）を用いて光拡散板の背面から映像を写し、光拡散板の前面から目視により観察し、下記基準で隠蔽性を評価した。
【０１１８】
Ａ：プロジェクターの光源の輪郭が見えない。
Ｂ：プロジェクターの光源の輪郭が見える。
【実施例１】
【０１１９】
環状オレフィン系樹脂（ＪＳＲ株式会社製、商品名：アートンＤ４５３１、Ｔｇ＝１３０℃、屈折率＝１．５１５）９７．５重量部と拡散粒子（積水化成品工業株式会社製、商品名：テクポリマーＳＢＸ−１２、屈折率ｎD＝１．５９、平均粒子径１２μｍ）２．５
重量部とをヘンシェルミキサーで混合し、さらに、蛍光増白剤（チバスペシャリティケミカルズ製、商品名：ＵＶＩＴＥＸ  ＯＢ−ＯＮＥ）３０ｐｐｍを混合し、光拡散性樹脂組成物Ａ１を調製した。
【０１２０】
この樹脂組成物Ａ１を、除湿乾燥機を用いて９０℃で２時間乾燥させ、表面の水分を除去した。その後、重量フィーダーを用いて二軸押出機（東芝機械株式会社製ＴＥＭ−３７）に定量供給して２７０℃で上記樹脂組成物Ａ１をペレット化した。
【０１２１】
ペレット状の上記樹脂組成物Ａ１を、除湿乾燥機を用いて１００℃で４時間乾燥させた後、２６５℃で溶融し、ギアポンプを用いて単軸押出機（株式会社ジーエムエンジニアリング製、スクリュー外径Ｄ＝７５ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝３６）に８０ｋｇ／ｈｒで定量供給し、幅６００ｍｍのコートハンガー型Ｔダイを使用して２７０℃で溶融押出して樹脂シートＡ１を得た。
【０１２２】
０．３ｍｍ厚の無端金属ベルト（表面粗度０．２ｓ）と金属ロール（表面粗度０．１ｓ）を有するスリーブ式引取装置を用いて、上記樹脂シートＡ１を、ともに８０℃に調整した金属ベルトと金属ロールとの間に挟み、２．５ｍ／ｍｉｎの速度で引き取り、１ｍｍ厚の光拡散板Ａ１を作製した。
【０１２３】
得られた光拡散板Ａ１について評価した結果を表１に示す。
【実施例２】
【０１２４】
スチレン９５重量部とジビニルベンゼン５重量部とを共重合して架橋粒子（屈折率ｎD
＝１．５９２、平均粒径１１μｍ）を調製した。テクポリマーＳＢＸ−１２の代わりにこの架橋粒子を用いた以外は、実施例１と同様にして１．０ｍｍ厚の光拡散板Ｂ１を作製した。
【０１２５】
得られた光拡散板Ｂ１について評価した結果を表１に示す。
【実施例３】
【０１２６】
環状オレフィン系樹脂の量を９８．７重量部、拡散粒子の量を１．３重量部に変更した以外は実施例１と同様にして樹脂シートＡ２（厚さ１．０ｍｍ）を作製した。
この樹脂シートＡ２を用い、引取速度を３ｍ／ｍｉｎに変更した以外は実施例１と同様にして０．８ｍｍ厚の光拡散板Ａ２を作製した。
【０１２７】
得られた光拡散板Ａ２について評価した結果を表１に示す。
【実施例４】
【０１２８】
（環状オレフィン系樹脂の合成）
８−メチル−８−メトキシカルボニルテトラシクロ［４．４．０．１2.5．１7.10］−
３−ドデセン（単量体Ａ）１７５部と、５−フェニル−ビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン（単量体Ｂ）７５部と、１−ヘキセン（分子量調節剤）１８部と、トルエン７５０部とを窒素置換した反応容器に仕込み、この溶液を６０℃に加熱した。次いで、反応容器内の溶液に、重合触媒としてトリエチルアルミニウム（．１．５モル／ｌ）のトルエン溶液０．６２部と、ｔ−ブタノールおよびメタノールで変性した六塩化タングステン（ｔ−ブタノール：メタノール：タングステン＝０．３５モル：０．３モル：１モル）のトルエン溶液（濃度０．０５モル／ｌ）３．７部とを添加し、この系を８０℃で３時間加熱攪拌することにより開環共重合体溶液を得た。この重合反応における重合転化率は９７％であり、得られた開環共重合体について、３０℃のクロロホルム中で測定した固有粘度（ηinh）は０．４８ｄｌ／ｇであった。
【０１２９】
このようにして得られた開環共重合体溶液４，０００部をオートクレーブに仕込み、この開環共重合体溶液に、ＲｕＨＣｌ（ＣＯ）［Ｐ（Ｃ6Ｈ5）3］3を０．４８部添加し、水素ガス圧力１００ｋｇ／ｃｍ2、反応温度１６０℃の条件下で、３時間加熱攪拌して水素
添加反応を行った。
【０１３０】
得られた反応溶液（水素添加重合体溶液）を冷却した後、水素ガスを放圧した。この反応溶液を大量のメタノール中に注いで凝固物を分離回収し、これを乾燥して、水素添加された環状オレフィン系樹脂Ｃ１を得た。
【０１３１】
このようにして得られた環状オレフィン系樹脂Ｃ１（以下、「樹脂Ｃ１」という。）について５００ＭＨｚ  1Ｈ−ＮＭＲを用いて水素添加率を測定したところ、９９．９％で
あった。５００ＭＨｚ  1Ｈ−ＮＭＲを用いて単量体Ｂに由来する構造単位ｂの割合を測
定したところ、３０．２％であった。ここで、構造単位ｂの割合は、約３．７ｐｐｍ付近に出現する単量体Ａに由来する構造単位ａのメチルエステルのメチルのプロトンの吸収と７ｐｐｍに出現する構造単位Ｂ芳香環構造のプロトンの吸収から算出した。
【０１３２】
樹脂Ｃ１のＴｇは１３０℃であった。また、ＧＰＣ法（溶媒：テトラヒドロフラン）により、ポリスチレン換算の数平均分子量（Ｍｎ）および重量平均分子量（Ｍｗ）を測定したところ、Ｍｎは１６，０００、Ｍｗは５８，０００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は３．６２であり、固有粘度（ηinh）は０．５０ｄｌ／ｇであった。さらに、２３℃における
飽和吸水率を測定したところ、０．１５％であった。この樹脂の屈折率は１．５３１であった。
【０１３３】
（拡散粒子の調製）
セパラブルフラスコにイオン交換水２５０重量部、メチルメタクリレート９８重量部、エチレングリコールジメタクリレート２重量部、オレイン酸カリウム１重量部を添加し、窒素置換を実施後、６０℃に温度を上げて過硫酸カリウム０．２重量部を添加して３時間反応を行い、さらに過硫酸カリウム０．１重量部を添加して１時間反応を行い、樹脂ラテックスを得た。
【０１３４】
この樹脂ラテックスを塩化カルシウム水溶液に滴下して凝固樹脂粒子を得た。この凝固樹脂粒子の屈折率は１．４９２であり、平均粒子径は１２μｍであった。
（光拡散板の作製）
上記樹脂Ｃ１を９９重量部、上記凝固樹脂粒子を１重量部、酸化防止剤としてチバスペシャリティケミカルズ株式会社製ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０を０．３重量部混合して、光拡散性樹脂組成物Ｃ１を調製した。樹脂組成物Ａ１の代わりに樹脂組成物Ｃ１を用いた以外は、実施例１と同様にして１．０ｍｍ厚の光拡散板Ｃ１を作製した。
【０１３５】
得られた光拡散板Ｃ１について評価した結果を表１に示す。
【実施例５】
【０１３６】
（拡散粒子の調製）
セパラブルフラスコにイオン交換水２５０重量部、メチルメタクリレート５５重量部、スチレン４３重量部、ジビニルベンゼン２重量部、オレイン酸カリウム１重量部を添加し、窒素置換を実施後、６０℃に温度を上げて過硫酸カリウム０．２重量部を添加して３時間反応を行い、さらに過硫酸カリウム０．１重量部を添加して１時間反応を行い、樹脂ラテックスを得た。
【０１３７】
この樹脂ラテックスを塩化カルシウム水溶液に滴下して凝固樹脂粒子を得た。この凝固
樹脂粒子の屈折率は１．５４５であり、平均粒子径は１２μｍであった。
（光拡散板の作製）
環状オレフィン系樹脂の代わりにポリカーボネート樹脂（帝人化成株式会社製：パンライトＡＤ５５０３、Ｔｇ＝１４５℃、屈折率ｎD＝１．５８３）を９９重量部、拡散粒子
として上記凝固樹脂粒子１重量部を用いた以外は、実施例１と同様にして樹脂シートＤ１（厚さ１．０ｍｍ）を作製した。
【０１３８】
この樹脂シートＤ１を用い、金属ベルトと金属ロールの温度をともに１２５℃に設定した以外は実施例１と同様にして１．０ｍｍ厚の光拡散板Ｄ１を作製した。
得られた光拡散板Ｄ１について評価した結果を表１に示す。
【０１３９】
［比較例１］
拡散粒子を使用せず、環状オレフィン系樹脂の量を１００重量部に変更した以外は実施例１と同様にして０．５ｍｍ厚の光拡散板ａ１を作製した。
【０１４０】
得られた光拡散板ａ１について評価した結果を表１に示す。
［比較例２］
実施例１と同様にして樹脂シートＡ１を作製した。
【０１４１】
平行に配置した３本のロール（表面ハードクロムメッキ、直径３００ｍｍ、表面粗度０．１ｓ）を用いて、上記樹脂シートＡ１を、１２０℃に調整した上記ロールの間に挟み、２．５ｍ／ｍｉｎの速度で引き取り、１．０ｍｍ厚の光拡散板ａ２を作製した。
【０１４２】
得られた光拡散板ａ２について評価した結果を表１に示す。
［比較例３］
実施例５で使用した拡散粒子を実施例１で使用した拡散粒子に変更した以外は実施例５と同様の方法により、樹脂シートＤ１（厚さ１．０ｍｍ）を作製した。
【０１４３】
この樹脂シートＤを用い、金属ベルトと金属ロールの温度をともに１３５℃に設定した以外は実施例５と同様にして１．０ｍｍ厚の光拡散板ｄ１を作製した。
得られた光拡散板ｄ１について評価した結果を表１に示す。
【０１４４】
［比較例４］
環状オレフィン系樹脂の量を９８．８重量部、拡散粒子を平均粒子径５μｍの拡散粒子（積水化成品株式会社製、商品名：テクポリマーＭＢＸ−５、屈折率ｎD＝１．４９２）
１．２重量部に変更した以外は実施例１と同様にして１．０ｍｍ厚の光拡散板ｅ１を作製した
得られた光拡散板ｅについて評価した結果を表１に示す。
【０１４５】
【表１】
2008170648.tif 000003