(57)【要約】【課題】  強度、柔軟性、耐衝撃性、透明性等に優れていると共にヒ−トシ−ル性等を有し、密閉性に優れている共に易開封性を有し、更に、生分解性を備え、廃棄処理適性に優れ、環境負荷の軽減を実現し得る極めて有用なヒ−トシ−ル性フィルムを提供することである。【解決手段】  ポリ乳酸樹脂とこれを改質する軟質可塑剤とを、前者５０〜９９．９重量部、後者０．１〜５０重量部の配合割合で混練してなる混合樹脂を主成分とする樹脂組成物による生分解性樹脂層からなる中間層と、該中間層の両面に、ポリ乳酸樹脂とポリブチレンサクシネ−トとを、前者６０〜９９．９重量部、後者０．１〜４０重量部の配合割合で混練してなる混合樹脂を主成分とする樹脂組成物による生分解性樹脂層からなる表面層と裏面層をそれぞれ積層した積層構成からなることを特徴とする多層積層フィルムに関するものである。【選択図】        図１
2008265118.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリ乳酸樹脂とこれを改質する軟質可塑剤とを、前者５０〜９９．９重量部、後者０．１〜５０重量部の配合割合で混練してなる混合樹脂を主成分とする樹脂組成物による生分解性樹脂層からなる中間層と、該中間層の両面に、ポリ乳酸樹脂とポリブチレンサクシネ−トとを、前者６０〜９９．９重量部、後者０．１〜４０重量部の配合割合で混練してなる混合樹脂を主成分とする樹脂組成物による生分解性樹脂層からなる表面層と裏面層をそれぞれ積層した積層構成からなることを特徴とする多層積層フィルム。
【請求項２】
ポリ乳酸樹脂が、密度、１．１０〜１．３０ｇ／ｃｍ3 、融点、１５０℃〜１７０℃、メルトフロ−レイト（ＭＦＲ）、１．０〜２０．０ｇ／１０分からなることを特徴とする上記の請求項１に記載する多層積層フィルム。
【請求項３】
中間層を構成する生分解性樹脂層を形成するポリ乳酸樹脂が、Ｄ体乳酸比率６％以下で構成されるポリ乳酸樹脂からなり、かつ、Ｔａｎσが１．０以上となるピ−クトップ時の温度が、２５℃〜５５℃の範囲内であり、かつ、５０℃における貯蔵弾性率Ｅ’が、１０００ＭＰａ以下であることを特徴とする上記の請求項１〜２のいずれか１項に記載する多層積層フィルム。
【請求項４】
表面層と裏面層とを構成する生分解性樹脂層を形成するポリ乳酸樹脂が、Ｄ体乳酸比率１０％〜２０％の範囲内で構成されるポリ乳酸樹脂からなることを特徴とする上記の請求項１〜３のいずれか１項に記載する多層積層フィルム。
【請求項５】
軟質可塑剤が、ポリ乳酸樹脂以外の他の脂肪族ポリエステル樹脂、ポリ乳酸樹脂用可塑剤、または、ポリエステル系熱可塑性エラストマ−からなることを特徴とする上記の請求項１〜４のいずれか１項に記載する多層積層フィルム。
【請求項６】
他の脂肪族ポリエステル樹脂が、ポリブチレンサクシネ−ト樹脂、ポリブチレンアジペ−ト樹脂、ポリブチレンセバケ−ト、または、ポリブチレンサクシネ−トアジペ−ト樹脂の１種ないし２種以上からなることを特徴とする上記の請求項５に記載する多層積層フィルム。
【請求項７】
他の脂肪族ポリエステル樹脂が、密度、１．２０〜１．３０ｇ／ｃｍ3 、融点、８０〜１２０℃、メルトフロ−レイト（ＭＦＲ）、１．０〜３０．０ｇ／１０分からなるポリブチレンサクシネ−ト樹脂からなることを特徴とする上記の請求項６に記載する多層積層フィルム。
【請求項８】
ポリ乳酸樹脂用可塑剤が、アジピン酸エステルからなることを特徴とする上記の請求項５に記載する多層積層フィルム。
【請求項９】
ポリエステル系熱可塑性エラストマ−が、高融点（Ｔm ）のポリエステル部分をハ−ドセグメントとし、低融点（Ｔm ）ないし低ガラス転移温度（Ｔg ）のポリエ−テルまたはポリエステル部分ををソフトセグメントとするポリエステル系エラストマ−からなることを特徴とする上記の請求項５に記載する多層積層フィルム。
【請求項１０】
ポリブチレンサクシネ−トが、密度、１．２０〜１．３０ｇ／ｃｍ3 、融点、８０〜１２０℃、メルトフロ−レイト（ＭＦＲ）、１．０〜３０．０ｇ／１０分からなるポリブチレンサクシネ−ト樹脂からなることを特徴とする上記の請求項１〜９のいずれか１項に記載する多層積層フィルム。
【請求項１１】
中間層が、膜厚５μｍ〜１００μｍからなることを特徴とする上記の請求項１〜１０のいずれか１項に記載する多層積層フィルム。
【請求項１２】
表面層と裏面層とが、各々、膜厚５μｍ〜５０μｍからなることを特徴とする上記の請求項１〜１１のいずれか１項に記載する多層積層フィルム。
【請求項１３】
多層積層フィルムが、曇度（ヘ−ズ値）１０％以下であること特徴とする上記の請求項１〜１２のいずれか１項に記載する多層積層フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、多層積層フィルムに関し、更に詳しくは、ヒ−トシ−ル性を有し、密閉性に優れている共に易開封性を有し、更に、生分解性を備え、廃棄処理適性に優れた極めて有用な多層積層フィルムに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、プラスチックフィルムを主体とした積層材を使用し、これを製袋して、種々の形態からなるプラスチック製包装用袋が、開発され、提案され、そして、その中に、例えば、飲食品、その他等の種々の物品を充填し、しかる後、その開口部をを密閉して、種々の形態からなる包装製品が製造されている。
而して、上記の積層材としては、通常、基材シ−トとヒ−トシ−ル性フィルムとの積層材、あるいは、基材シ−トとバリア性基材とヒ−トシ−ル性フィルムとの積層材等から構成されているものである。
ところで、上記のような積層材を構成するヒ−トシ−ル性フィルムとしては、製袋時に、ヒ−トシ−ルにより、プラスチック製包装用袋の外周周辺の端部をシ−トシ−ルして袋体を形成すると共にその開口部を密閉する密閉性を有し、更に、消費時においては、そのプラスチック製包装用袋の開口部を容易に開封することができる易開封性を有することが要求されることは勿論であるが、更に、近年、使用後、ゴミとして廃棄処理する場合、生分解性等を備え、自然環境を破壊することがない廃棄処理適性を有することが要求されているものである。
そのため、近年、上記の積層材を構成するヒ−トシ−ル性フィルムについて、生分解性樹脂のフィルムないしシ−トを使用し、種々の積層構成からなるヒ−トシ−ル性フィルムが、開発され、提案されている。
例えば、その一つとして、少なくとも、ポリ乳酸系重合体とガラス転移点Ｔｇが０℃以下である生分解性脂肪族ポリエステルとからなる生分解性プラスチックフィルムあるいはシート、更には、少なくとも、ポリ乳酸系重合体とガラス転移点Ｔｇが０℃以下である生分解性脂肪族ポリエステルとからなり、かつ、前記生分解性脂肪族ポリエステルの含有量は前記ポリ乳酸系重合体１００重量部に対して７〜６０重量部である熱成形用生分解性プラスチックフィルムあるいはシートが提案されている（例えば、特許文献１参照。）。
また、例えば、その一つとして、ポリ乳酸系重合体と他の脂肪族ポリエステルとを８０：２０〜２０：８０の重量割合で含有してなるフィルムにおいて、フィルムを昇温したときのポリ乳酸系重合体換算融解熱量ΔＨｍｌが３５Ｊ／ｇ以下であることを特徴とする生分解性フィルムおよびその製造方法も提案されている（例えば、特許文献２参照。）。
また、別の例として、ポリ乳酸（Ａ) ：１０〜９０重量％、他の脂肪族ポリエステル（Ｂ）：９０〜１０重量％及び粘着付与剤（Ｃ）：１〜２０重量％とからなることを特徴とする脂肪族ポリエステル組成物、その脂肪族ポリエステル組成物から得られるフィルムおよび積層体が提案されている（例えば、特許文献３参照。）。
【特許文献１】特開平９−１１１１０７号公報
【特許文献２】特開平１１−２２２５２８号公報
【特許文献３】特開２００２−１７３５８９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
上記で提案されている組成物、フィルムないしシ−トおよび積層材等においては、生分解性を備え、自然環境中で分解し、環境破壊等の元凶としては回避できるという利点を有するものではあるが、ポリ乳酸あるいは脂肪族ポリエステル等が、比較的に融点が高く、高い温度での熱加工を必要とし、望ましいフィルムないしシ−トあるいは積層材を製造することは極めて困難であるという問題点がある。
仮に、上記でフィルムないしシ−トあるいは積層材を製造し得たとしても、それらは、硬く、脆く、強度、柔軟性、耐衝撃性、透明性等に劣り、実用上使い勝手が悪く、また、ヒ−トシ−ル性等にも欠け、例えば、積層材を使用し、これを製袋して包装用袋等を製造したとしても、ヒ−トシ−ル製等に欠けて、その密閉性等に劣り、また、その開口部を容易に開封することができる易開封性等にも劣るという問題点があり、種々の物品を充填包装するに適する有用な包装用袋を製袋することは極めて困難である。
上記で提案されているフィルムないしシ−トあるいは積層材等は、いずれも、未だ、十分に満足し得ると言うものではないというのが実状である。
そこで本発明は、強度、柔軟性、耐衝撃性、透明性等に優れていると共にヒ−トシ−ル性等を有し、密閉性に優れている共に易開封性を有し、更に、生分解性を備え、廃棄処理適性に優れ、環境負荷の軽減を実現し得る極めて有用なヒ−トシ−ル性フィルムを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００４】
本発明者は、上記のような問題点を改良すべく種々研究した結果、生分解性樹脂としてのポリ乳酸樹脂を使用し、その共押出積層加工性と接着性とに着目し、まず、ポリ乳酸樹脂とこれを改質する軟質可塑剤とを、前者５０〜９９．９重量部、後者０．１〜５０重量部の配合割合で混練してなる混合樹脂を主成分とする樹脂組成物を調製し、同じく、ポリ乳酸樹脂とポリブチレンサクシネ−トとを、前者６０〜９９．９重量部、後者０．１〜４０重量部の配合割合で混練してなる混合樹脂を主成分とする樹脂組成物を調製し、これらの樹脂組成物を使用し、これらを共押出積層加工し、上記の前者の樹脂組成物による生分解性樹脂層により中間層を構成し、また、上記の後者の樹脂組成物による生分解性樹脂層により、上記の中間層の両面に、それぞれ、表面層と裏面層を積層した積層構成からなる多層積層フィルムを製造し、而して、上記の多層積層フィルムを使用し、その表面層か、または、その裏面層のいずれか一方の面に、例えば、シ−ト、バリア性基材、その他等を任意に積層して積層材を製造し、しかる後、該積層材を使用し、これを製袋して、所望の包装用袋を製造し、次いで、該包装用袋内に、その開口部から、例えば、飲食品、その他等の物品を充填し、次いで、その開口部を密閉して包装製品を製造したところ、上記の積層材を構成する多層積層フィルムが、強度、柔軟性、耐衝撃性、透明性、その他等の諸物性に優れていると共にヒ−トシ−ル性樹脂層として作用し、ヒ−トシ−ル特性に優れ、密閉性に優れている共に、その使用に際しては、極めて良好な易開封性を有し、更に、生分解性を備え、使用後の廃棄処理適性に優れ、環境負荷の軽減を実現し得る極めて有用なシ−ラント材料としての多層積層フィルムを見出して本発明を完成したものである。
【０００５】
すなわち、本発明は、ポリ乳酸樹脂とこれを改質する軟質可塑剤とを、前者５０〜９９．９重量部、後者０．１〜５０重量部の配合割合で混練してなる混合樹脂を主成分とする樹脂組成物による生分解性樹脂層からなる中間層と、該中間層の両面に、ポリ乳酸樹脂とポリブチレンサクシネ−トとを、前者６０〜９９．９重量部、後者０．１〜４０重量部の配合割合で混練してなる混合樹脂を主成分とする樹脂組成物による生分解性樹脂層からなる表面層と裏面層をそれぞれ積層した積層構成からなることを特徴とする多層積層フィルムに関するものである。
【発明の効果】
【０００６】
本発明に係る多層積層フィルムは、中間層、表面層および裏面層等を共に生分解性樹脂としてのポリ乳酸樹脂を主材とするものであり、これにより、各層は、その相互の相溶性、親和性等を利用して、各層を積層することから、その各層間は極めて強固に密接着し、各層間での層間剥離（デラミ）等の現象は認められないものである。
また、本発明に係る多層積層フィルムは、まず、中間層を、ポリ乳酸樹脂と軟質可塑剤との混合物で構成することから、その軟質可塑剤により、ポリ乳酸樹脂に柔軟性等を付与し、ポリ乳酸樹脂が、本来的に有している透明性、美麗性等を保持すると共に極めて良好なヒ−トシ−ル特性をも有し、更に、その耐衝撃性等が向上され、また、表面層および裏面層を、ポリ乳酸樹脂とポリブチレンサクシネ−トとを主材とするものであり、これにより、表面層と裏面層とを比較的に硬くし、かつ、いわゆる、腰を持たせるように構成することができ、これにより、強度、柔軟性、耐衝撃性、透明性、その他等の諸物性に優れ、例えば、ヒ−トシ−ル時に、樹脂の逃げ、流れ等を抑えられるという利点を有するものであり、更に、凝集破壊の機能が維持され、かつ、凝集破壊によって剥離する際に、糸引等の現象等を抑えることができるという利点を有するものである。
而して、本発明に係る多層積層フィルムは、ヒ−トシ−ル材として、ヒ−トシ−ル性に優れ、その密封性を十分に満足し得るものであって、内容物の品質の保護、保存期間の延長、その他等の要請を充足し得るものであり、各種のプラスチック成形容器用蓋材、包装用袋等に適用することができるものである。
更に、本発明に係る多層積層フィルムは、生分解性を備え、自然環境中で分解性を有するという利点を備えているものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
上記の本発明について以下に図面等を用いて更に詳しく説明する。
まず、図１は、本発明に係る多層積層フィルムについてその層構成の一例を示す概略的断面図であり、図２および図３は、図１に示す本発明に係る多層積層フィルムを使用して製造した本発明に係る積層材についてその層構成の一二例を示す概略的断面図であり、図４は、図２に示す本発明に係る積層材を使用し、これを製袋して製造した本発明に係る包装用袋についてその構成の一例を示す概略的斜視図であり、図５は、図４に示す本発明に係る包装用袋を使用し、その中に物品を充填包装して製造した本発明に係る包装製品についてその構成の一例を示す概略的斜視図である。
【０００８】
まず、本発明において、本発明に係る多層積層フィルムについて説明すると、本発明に係る多層積層フィルムＡは、例えば、図１に示すように、ポリ乳酸樹脂とこれを改質する軟質可塑剤とを、前者５０〜９９．９重量部、後者０．１〜５０重量部の配合割合で混練してなる混合樹脂を主成分とする樹脂組成物による生分解性樹脂層１ａからなる中間層１と、該中間層１の両面に、ポリ乳酸樹脂とポリブチレンサクシネ−トとを、前者６０〜９９．９重量部、後者０．１〜４０重量部の配合割合で混練してなる混合樹脂を主成分とする樹脂組成物による生分解性樹脂層２ａ、３ａからなる表面層２と裏面層３をそれぞれ積層した積層構成からなることを基本の構造とするものである。
【０００９】
上記の例示は、本発明に係る多層積層フィルムについてその層構成の一例を例示したものであり、本発明は、これらによって限定されるものではないことは言うまでもないことである。
なお、本発明に係る多層積層フィルムにおいては、中間層、表面層および裏面層等の他に、例えば、その各層の密接着性を強固にするために、更に、他の樹脂組成物を使用し、５層ないしそれ以上の積層構成とすることも可能なものである。
【００１０】
次に、本発明において、上記のような本発明に係る多層積層フィルムを使用して製造する本発明に係る積層材について説明すると、かかる積層材としては、図２に示すように、上記の図１に示す本発明に係る多層積層フィルムＡを使用する場合で説明すると、まず、例えば、所望の基材シ−ト１１のコロナ処理等からなる裏面に、例えば、所望の文字、記号、絵柄、図形、その他等からなる印刷模様層１２を形成した後、該印刷模様層１２を含む基材シ−ト１１の面に、上記の図１に示す本発明に係る多層積層フィルムＡを、例えば、それを構成する表面層（２ａ、２）の面を対向させて重ね合わせて積層して、本発明に係る積層材Ｂを製造することができる。
【００１１】
また、本発明において、本発明に係る多層積層フィルムを使用して製造する本発明に係る積層材について別の例を例示すると、図３に示すように、まず、例えば、所望の基材シ−ト１１のコロナ処理等からなる裏面に、例えば、所望の文字、記号、絵柄、図形、その他等からなる印刷模様層１２を形成した後、該印刷模様層１２を含む基材シ−ト１１の面に、バリア性基材１３を重ね合わせて積層し、更に、該バリア性基材１３の面に、上記の図１に示す本発明に係る多層積層シ−トＡを、例えば、それを構成する表面層（２ａ、２）の面を対向させて重ね合わせて積層して、本発明に係る積層材Ｂ1 を製造することができる。
なお、上記の図２、図３中、符号、１ａ、１、２ａ、２、３ａ、３、Ａ等の意味は、前述の図１中の符号のそれらと同じ意味を表す。
上記の例示は、本発明に係る多層積層フィルムを使用して製造する本発明に係る積層材についてその一二例を例示したものであり、本発明は、これに限定されるものではないものである。
【００１２】
例えば、図示しないが、本発明に係る積層材は、例えば、充填包装する内容物、その包装目的、包装形態、その他等により、各層間に、更に、その他等の基材を任意に積層して、種々の形態からなる本発明に係る蓋材を製造することができるものである。
なお、上記において、少なくとも、基材シ−ト、バリア性基材、本発明に係る多層積層フィルム等を積層する積層法としては、例えば、ラミネ−ト用接着剤等によるラミネ−ト用接着剤層を設け、次いで、該ラミネ−ト用接着剤層を介して積層するドライラミネ−ト積層方式、あるいは、アンカ−コ−ト剤等による接着助剤層、溶融押出樹脂層等を設け、次いで、該アンカ−コ−ト剤等による接着助剤層、溶融押出樹脂層等を介して積層する溶融押出積層方式等により行うことができる。
【００１３】
次に、本発明において、上記のような本発明に係る積層材を使用して製造する本発明に係る包装用袋について説明すると、かかる包装用袋としては、例えば、上記の図２に示す本発明に係る積層材Ｂを使用して製造する包装用袋の場合で説明すると、図４に示すように、まず、上記の図２に示す本発明に係る積層材Ｂを使用し、その積層材Ｂ、Ｂの２枚を、その最内層に位置する裏面層（３ａ、３）の面を対向させて重ね合わせ、しかる後、その外周周辺の端部の三方をヒ−トシ−ルしてシ−ル部３１、３１、３１を形成すると共にその上方に開口部３２を設けて、三方シ−ル型の袋状容器本体からなる本発明に係る包装用袋Ｃを製造することができる。
而して、本発明においては、図５に示すように、上記で製造した三方シ−ル型の袋状容器本体からなる本発明に係る包装用袋Ｃを使用し、その開口部３２から、例えば、飲食品、その他等の物品３３を充填し、しかる後、上方の開口部３２をヒ−トシ−ルして上方のシ−ル部３４等を形成して密封することにより、本発明に係る包装用袋Ｃを使用して製造した本発明に係る包装製品Ｄを製造することができる。
上記の例示は、本発明に係る包装用袋、包装製品についてその一例を例示したものであり、本発明は、これによって限定されるものではなく、例えば、包装用袋の形態としては、図示しないが、例えば、その目的、用途等により、二方ないし四方シ−ル型、自立性型、ガゼット型、角底型、その他等の種々の形態からなる袋状容器本体を製造することができることは言うまでもないことである。
なお、本発明においては、上記の図３に示す積層材を使用し、上記と同様にして、上記と同様に、本発明に係る包装用袋、包装製品等を製造し得ることができるものである。
【００１４】
次に、本発明において、上記のような本発明に係る多層積層フィルム、積層材、包装用袋、包装製品等を構成する材料、その製造法等について説明すると、まず、本発明において、本発明に係る多層積層フィルムについて説明すると、まず、本発明に係る多層積層フィルムを構成する中間層、表面層および裏面層を形成するポリ乳酸樹脂としては、例えば、Ｌ−、Ｄ−、またはＤＬ−乳酸単位を主成分とする重合体で、透明性を有し、軟質タイプのポリオレフィン系樹脂と類似物性を有する生分解性ポリエステルを使用することができる。
而して、上記のポリ乳酸樹脂としては、具体的には、例えば、メルトフロ−レイト（ＭＦＲ）が、１．０〜２０．０ｇ／１０分位、好ましくは、１．５〜１２．０ｇ／１０分（１９０℃、２．１６ｋｇ）位の範囲内で、密度が、約１．１０〜１．３０ｇ／ｃｍ3 位、融点が、１５０〜１７０℃位の範囲内、更に、非晶タイプにおいては、Ｔｇ＝５０〜７０℃の範囲内にあるポリ乳酸樹脂を使用することができる。
なお、本発明において、上記のポリ乳酸樹脂としては、基本的には、比較的に軟質性を有し、熱により溶融し、ヒ−トシ−ル性を有し、更に、溶融張力および延伸性等に優れ、後述する共押出成形適性を有する生分解性樹脂としてのポリ乳酸樹脂を使用することが好ましいものである。
なお、本発明において、メルトフロ−レイト（ＭＦＲ）とは、ＪＩＳ  Ｋ６９２１（１９０℃）に準拠した手法から測定したものであり、また、密度は、ＪＩＳ  Ｋ７１１２に準拠した手法から測定したものである。
以下、同様である。
【００１５】
なお、本発明において、中間層を構成する生分解性樹脂層を形成するポリ乳酸樹脂としては、Ｄ体乳酸比率６％以下で構成されるポリ乳酸樹脂からなり、かつ、Ｔａｎσがピ−クトップ時の温度が、２５℃〜５５℃の範囲内であり、また、５０℃における貯蔵弾性率Ｅ’が、１０００ＭＰａ以下、好ましくは、１００ＰＭａ以下であるポリ乳酸樹脂を使用することが好ましいものである。
上記の貯蔵弾性率Ｅ’からその温度帯でのヤング率、また変化から軟化温度や架橋密度、流動開始温度が判明し、ｔａｎσのピ−ク温度からガラス転移温度、および側鎖の絡み合い状態、その形から相溶性、配向結晶化の程度等を読み取ることができる。
上記範囲は、中間層へポリ乳酸樹脂を構成した多層積層フィルムが包装用容器の材料として使用される場合に、耐衝撃性や柔軟性、強度を発現し得る数値である。
而して、上記において、Ｄ体乳酸比率が６％を超えると、アジピン酸エステル等の可塑剤を添加した際に結晶化比率が極端に低下し必要強度を満たさなくなる可能性がある。
また、Ｔａｎσのピ−クトップ温度が、２５℃未満であると、コシ（剛性）が低下し包装用袋としての強度、スタンディング性、ハンドリング適性が低下してしまうため好ましくなく、更に、Ｔａｎσのピ−クトップ温度が、５５℃を超えると、コシ（剛性）が高すぎて包装用袋としての耐衝撃性、柔軟性等が低下してしまうため好ましくない。
なお、上記のＴａｎσ、貯蔵弾性率Ｅ’は、「固体粘弾性アナライザ−ＲＳＡＩＩＩ」にて測定した値である。
【００１６】
また、本発明において、表面層と裏面層とを構成する生分解性樹脂層を形成するポリ乳酸樹脂としては、Ｄ体乳酸比率１０％〜２０％の範囲内で構成されるポリ乳酸樹脂を使用することが好ましいものである。
それは、結晶化比率を低下させることで柔軟性、および透明性を付与し、且つ融点低下を同時に発現させることでシ−ラントフィルムとしての適性を高めることによる。
而して、上記において、Ｄ体乳酸比率が１０％未満であると、コシ（剛性）が高くなり、耐衝撃性、柔軟性が低下し、また、Ｄ体乳酸比率が２０％をこえると、コシ（剛性）が低下し、包装用袋としての強度、スタンディング性、ハンドリング適性が低下してしまうため好ましくないものである。
【００１７】
而して、本発明において、上記のポリ乳酸樹脂としては、ポリ乳酸樹脂が、比較的に融点が高く、硬い樹脂であることから、これに柔軟性を付与し、製膜化適性等を向上させ、耐衝撃性等を高め、例えば、製袋時等にヒ−トシ−ル性を向上させ得る軟質可塑剤等の１種ないしそれ以上を添加して、ポリ乳酸樹脂とこれを改質する軟質可塑剤とを混練してなる混合樹脂を使用するものである。
具体的には、上記のポリ乳酸樹脂として、ポリ乳酸樹脂とこれを改質する軟質可塑剤とを、前者５０〜９９．９重量部、後者０．１〜５０重量部、好ましくは、前者７０〜９５重量部、後者５〜３０重量部の配合割合で混練してなるポリ乳酸樹脂と軟質可塑剤との混合樹脂を使用することができるものである。
上記の柔軟化改質剤等としては、具体的には、例えば、ポリ乳酸樹脂以外の他の脂肪族ポリエステル樹脂、ポリ乳酸樹脂用可塑剤、または、ポリエステル系熱可塑性エラストマ−等の１種ないし２種以上を使用することができる。
上記において、軟質可塑剤が、０．１重量部、更には、５重量部未満であると、耐衝撃性、柔軟性が低下してしまうという理由から好ましくなく、また、軟質可塑剤が、５０重量部、更には、３０重量部を超えると、包装用袋としての強度、スタンディング性、ハンドリング性が低下すると云う理由から好ましくないものである。
【００１８】
而して、上記において、ポリ乳酸樹脂以外の他の脂肪族ポリエステル樹脂としては、例えば、脂肪族ジカルボン酸単位と脂肪族ジオ−ル単位を主成分とする重合体を使用することができ、具体的には、例えば、ポリブチレンサクシネ−ト、ポリブチレンアジペ−ト、ポリブチレンセバケ−ト、ポリブチレンサクシネ−トアジペ−ト、その他等を使用することができる。
而して、本発明において、上記のような脂肪族ポリエステル樹脂は、主として、上記のポリ乳酸樹脂の軟質可塑剤として添加するものであり、そして、そのような脂肪族ポリエステル樹脂の中でも、特に、ポリブチレンサクシネ−トを使用することが好ましいものである。
なお、上記のポリブチルサクシネ−トとしては、例えば、メルトフロ−レイト（ＭＦＲ）が、１．０〜３０．０ｇ／１０分位、好ましくは、３．０〜２０．0 ｇ／１０分（１９０℃、２．１６ｋｇ）位の範囲内で、  密度が、約１．２０〜１．３０ｇ／ｃｍ3 位、融点が、８０〜１２０℃位の範囲内にあるポリブチレンサクシネ−トを使用することができる。
而して、上記のポリブチレンサクシネ−トとしては、具体的には、１．４−ブタンジオ−ルとコハク酸とを使用し、それらを主成分とし、直接脱水重縮合させてなる脂肪族ポリエステル系樹脂からなり、軟質性の、ポリオレフィン系樹脂と類似物性を有する生分解性ポリエステルを使用することができる。
なお、本発明においては、上記の脂肪族ジカルボン酸単位としては、その一部ないし全部を芳香族ジカルボン酸単位で変性することもできるものである。
【００１９】
而して、本発明において、上記のようにポリブチレンサクシネ−ト等の他の生分解性樹脂を添加することにより、上記のポリ乳酸樹脂の透明性、ヒ−トシ−ル性等の特性を生かすと共にそのポリ乳酸樹脂に柔軟性等を付与し、その製膜適性化、耐衝撃性の向上等、その物性改良等を図り、これにより、その加工性、作業性等を向上させるという効果を有するものである。
なお、本発明において、ポリブチレンサクシネ−ト等の軟質可塑剤を０．１重量％未満の添加量では、その効果が認められず、また、５０重量％以上添加すると、製膜化適性等に劣ることから好ましくないものである。
また、本発明において、上記の生分解性樹脂層は、後述する包装用材料としての積層材を構成し、これを使用して製袋する際に、例えば、生分解性樹脂層を構成する生分解性樹脂が熱の作用により溶融し相互に融着してシ−ル部を形成するヒ−トシ−ル性素材として作用するものである。
【００２０】
次に、本発明において、上記のポリ乳酸樹脂用可塑剤としては、例えば、アジピン酸エステル等を使用することができる。
而して、上記のアジピン酸エステルとしては、例えば、アジピン酸と高級アルコ−ルとのジエステル化物からなる可塑剤等を使用することができる。
具体的には、大八化学工業株式会社製のアジピン酸エステルからなるポリ乳酸樹脂用可塑剤（商品名、ＤＡＩＦＡＴＴＹ−１０１）等を使用することができる。
【００２１】
更に、本発明において、上記のポリエステル系熱可塑性エラストマ−としては、例えば、高融点（Ｔm ）のポリエステル部分をハ−ドセグメントとし、低融点（Ｔm ）ないし低ガラス転移温度（Ｔg ）のポリエ−テルまたはポリエステル部分ををソフトセグメントとするポリエステル系熱可塑性エラストマ−を使用することができる。
具体的には、東レ・デュポン株式会社製の商品名、ハイレトルト４０５７等のポリエステル系エラストマ−等を使用することができる。
【００２２】
次に、本発明において、本発明に係る多層積層フィルムを構成する表面層および裏面層を形成するポリブチレンサクシネ−トとしては、例えば、メルトフロ−レイト（ＭＦＲ）が、１．０〜３０．０ｇ／１０分位、好ましくは、３．０〜２０．0 ｇ／１０分（１９０℃、２．１６ｋｇ）位の範囲内で、  密度が、約１．２０〜１．３０ｇ／ｃｍ3 位、融点が、８０〜１２０℃位の範囲内にあるポリブチレンサクシネ−トを使用することができる。
而して、上記のポリブチレンサクシネ−トとしては、具体的には、１．４−ブタンジオ−ルとコハク酸とを使用し、それらを主成分とし、直接脱水重縮合させてなる脂肪族ポリエステル系樹脂からなり、軟質性の、ポリオレフィン系樹脂と類似物性を有する生分解性ポリエステルを使用することができる。
なお、本発明において、メルトフロ−レイト（ＭＦＲ）とは、ＪＩＳ  Ｋ６９２１（１９０℃）に準拠した手法から測定したものであり、また、密度は、ＪＩＳ  Ｋ７１１２に準拠した手法から測定したものであり、更に、融点及びガラス転移点は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）に準拠した手法から測定したものである。
以下、同様である。
【００２３】
而して、本発明において、ポリ乳酸樹脂とポリブチレンサクシネ−トとを、前者６０〜９９．９重量部、後者０．１〜４０重量部、好ましくは、前者６５〜９５重量部、後者５〜３５重量部の配合割合で混練することにより、上記と同様に、ポリ乳酸樹脂の透明性、ヒ−トシ−ル性等の特性を生かすと共にそのポリ乳酸樹脂に柔軟性等を付与し、その製膜適性化、耐衝撃性の向上等、その物性改良等を図り、これにより、その加工性、作業性等を向上させるという効果を有するものである。
なお、本発明において、ポリブチレンサクシネ−ト等を０．１重量部、更には、５重量部未満の添加量では、その効果が認められず、また、４０重量％、更には、３５重量部を超えて添加すると、製膜化適性等に劣ることから好ましくないものである。
また、本発明において、上記の生分解性樹脂層は、後述する包装用材料としての積層材を構成し、これを使用して製袋する際に、例えば、生分解性樹脂層を構成する生分解性樹脂が熱の作用により溶融し相互に融着してシ−ル部を形成するヒ−トシ−ル性素材として作用するものである。
【００２４】
なお、本発明において、本発明に係る多層積層フィルムを構成する各層の密接着性等を向上させために、例えば、接着剤層を介して、中間層、表面層および裏面層を積層することができるものである。
而して゛上記の接着剤層を形成する樹脂としては、比較的に軟質性を有し、熱により溶融し、上記のポリ乳酸樹脂等と相互に相溶性、親和性、類似物性等を有し、溶融張力および延伸性等に優れ、後述する共押出成形適性を有するポリオレフィン系樹脂、具体的には、ポリエチレン系樹脂を使用することができる。
【００２５】
次に、本発明において、本発明に係る多層積層フィルムを構成する各樹脂組成物について更に詳しく説明すると、まず、本発明において、本発明に係る多層積層フィルムを構成する中間層を形成する樹脂組成物としては、例えば、上記のようなポリ乳酸樹脂とこれを改質する軟質可塑剤とを、前者５０〜９９．９重量部、後者０．１〜５０重量部の配合割合で混練してなる混合樹脂をビヒクルの主成分とし、これに、更に、必要ならば、その製膜化に際して、例えば、フィルムの加工性、耐熱性、耐候性、機械的性質、寸法安定性、抗酸化性、滑り性、離形性、難燃性、抗カビ性、電気的特性、強度、その他等を改良、改質する目的で、種々のプラスチック配合剤や添加剤等の１種ないし２種以上を任意に添加し、更に、要すれば、溶剤、希釈剤等を添加し、十分に混練して、本発明に係る多層積層フィルムを構成する中間層を形成する樹脂組成物を調製することができる。
【００２６】
次に、本発明に係る多層積層フィルムを構成する表面層および裏面層を形成する樹脂組成物としては、例えば、上記のようなポリ乳酸樹脂とポリブチレンサクシネ−トとを、前者６０〜９９．９重量部、後者０．１〜４０重量部の配合割合で混練してなる混合樹脂ををビヒクルの主成分とし、これに、更に、必要ならば、その製膜化に際して、例えば、フィルムの加工性、耐熱性、耐候性、機械的性質、寸法安定性、抗酸化性、滑り性、離形性、難燃性、抗カビ性、電気的特性、強度、その他等を改良、改質する目的で、種々のプラスチック配合剤や添加剤等の１種ないし２種以上を任意に添加し、更に、要すれば、溶剤、希釈剤等を添加し、十分に混練して、本発明に係る多層積層フィルムを構成する表面層および裏面層を形成する樹脂組成物を調製することができる。
【００２７】
なお、本発明において、上記の本発明に係る多層積層フィルムを構成する各樹脂組成物において、上記のプラスチック配合剤や添加剤等としては、例えば、滑剤、架橋剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、充填剤、補強剤、帯電防止剤、難燃剤、耐炎剤、発泡剤、防カビ剤、顔料、染料、分散剤、界面活性剤、ブロッキング防止剤、その他等を使用することができ、更には、改質用樹脂等も使用することがてき、更に、その添加量としては、極く微量から数十重量％まで、その目的に応じて、任意に添加することができる。
【００２８】
更に、上記において、配合剤や添加剤等としては、具体的には、それ自身が滑性を有し、かつ、樹脂中における移行が少ない滑剤を使用することができ、例えば、流動パラフィン、白色ワセリン、石油系ワックス、マイクロクリスタリンワックス、モンタンワックス、ポリエチレンワックス等のワックス類、炭素数が８〜２２の高級脂肪酸、または、高級脂肪酸アルミニウム、高級脂肪酸カルシウム、高級脂肪酸マグネシウム高級脂肪酸亜鉛、高級脂肪酸リチウム等の高級脂肪酸またはその金属塩、炭素数が８〜１８の直鎖脂肪族１価アルコ−ル、グリセリン、ソルビト−ル、プロピレングリコ−ル、ペンタエリスリト−ル、トリエチレングリコ−ル等の脂肪族アルコ−ル類、炭素数が４〜２２の高級脂肪酸と炭素数が８〜１８の直鎖脂肪族１価アルコ−ルとのエステル類、アセチルクエン酸ドリブチル、アジピン酸ジ−２エチル−ヘキシル、アゼライン酸−ｎ−ヘキシル、エタンジオ−ルモンタン酸エステル、ポリ（１．３−ブタンジオ−ルアジピン酸）エステル、アセチルリシノ−ル酸メチル、ポリ（１．３−ブチレングリコ−ル、１．４−ブチレングリコ−ル、アジピン酸オクチルアルコ−ル）エステル、糖ろう糖のアルコ−ルと脂肪酸とのエステル類、水添食用油脂、ひまし油、スパ−ムアセチワックス、アセチル化モノグリセライド糖のグリセライド類、炭素数が１６〜１８の例えばエチレンビスオレイルアミドに代表されるエチレンビス脂肪酸アミド、炭素数が８〜２２の高級脂肪酸アミド、ステアリルエルカアミド、エルカ酸アミド、オレイルパルミトアミド等の高級脂肪酸アミド類、その他、メチルヒドロジエンポリシロキサン、ジメチルポリシロキサン、メチルフェニルポリシロキサン、ポリオキシアルキレン・ジメチルポリシロキサン等のシリコ−ン油ヤロジンやマレイン酸変性ロジンのグリセリンエステル等の１種ないし２種以上を使用することができる。
なお、本発明においては、上記のような滑剤の中でも、特に、エルカ酸アミドやエチレンビスオレイルアミド、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、メチレンビスステアリン酸アミド等は、それ自身が滑性をもち、極めて有効な材料である。
上記の滑剤の添加量としては、樹脂成分に対し０．０８重量％〜１０．０重量％位の割合で添加することが好ましいものである。
【００２９】
また、本発明においては、その他、例えば、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、シリカ、酸化カルシウム、酸化チタン、酸化亜鉛等の酸化物、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム等の水酸化物、炭酸マグネシウム、炭酸カルシウム等の炭酸塩、硫酸カルシウム、硫酸バリウム等の硫酸塩、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸カルシウム、アルミノケイ酸等のケイ酸塩、その他、カオリン、タルク、けいそう土等の無機化合物系のブロッキング防止剤、あるいは、高密度ポリエチレン、分子量３０００００以上の超高分子ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリカ−ボネ−ト、ポリアミド、ポリエステル、メラミン樹脂、ジアリルフタレ−ト樹脂、アクリル系樹脂、その他等の微粉末等からなる有機化合物系のブロッキング防止剤の１種ないし２種以上を添加することができる。
その添加量としては、樹脂成分に対し０．０１〜３重量％位が好ましい。
【００３０】
次に、本発明において、上記のような各樹脂組成物を使用して、本発明に係る多層積層フィルムを製造する方法について説明すると、本発明においては、まず、上記のように各樹脂組成物を調製し、次いで、その樹脂組成物を使用し、それらの樹脂組成物を、例えば、Ｔダイ共押出機、インフレ−ション共押出機等を使用して共押出成形して、本発明に係る多層積層フィルムを製造することができるものである。
【００３１】
而して、本発明において、上記のような各樹脂組成物を使用し、本発明に係る多層積層フィルムを製造する具体的方法について説明すると、本発明においては、まず、前述のように、本発明に係る多層積層フィルムを構成する中間層を形成する樹脂組成物と、本発明に係る多層積層フィルムを構成する表面層および裏面層を形成する樹脂組成物とを調製し、次いで、その２種類の樹脂組成物を使用し、これらを、例えば、Ｔダイ共押出機、インフレ−ション共押出機等を使用して共押出成形して、少なくとも表面層と中間層と裏面層との３層の共押出積層フィルムからなり、更に、上記の中間層を、ポリ乳酸樹脂とこれを改質する軟質可塑剤とを、前者５０〜９９．９重量部、後者０．１〜５０重量部の配合割合で混練してなる混合樹脂を主成分とする樹脂組成物による生分解性樹脂層から構成し、また、表面層と裏面層とを、上記のポリ乳酸樹脂とポリブチレンサクシネ−トとを、前者６０〜９９．９重量部、後者０．１〜４０重量部の配合割合で混練してなる混合樹脂を主成分とする樹脂組成物による生分解性樹脂層から構成し、その３層の表面層、中間層および裏面層の共押出積層フィルムからなる本発明に係る多層積層フィルムを製造することができる。
上記の例示は、本発明に係る多層積層フィルムの製造法についてその一例を例示したものであり、本発明は、これに限定されるものではないものである。
なお、本発明においては、本発明に係る多層積層フィルムとしては、その使用目的、用途等によって、他の材料を使用し、これを任意に共押出積層して、種々の形態からなる共押出多層積層樹脂フィルムを設計して製造することができるものである。
【００３２】
次に、本発明において、本発明に係る多層積層フィルムの膜厚としては、総厚約２０μｍ〜１５０μｍ位、好ましくは、３０μｍ〜１００μｍ位が望ましいものである。
而して、本発明に係る多層積層フィルムにおいて、該多層積層フィルムを構成する各層の膜厚としては、まず、中間層としては、膜厚５μｍ〜１００μｍ位、好ましくは、１０μｍ〜７０μｍ位、また、表面層および裏面層としては、それぞれ、膜厚５μｍ〜５０μｍ位、好ましくは、１０μｍ〜４０μｍ位の範囲からなることが好ましいものである。
上記において、本発明に係る多層積層フィルムを構成する各層の膜厚として、まず、中間層の膜厚として、膜厚５μｍ、更には、１０μｍ未満であると、製膜安定性の観点から好ましくなく、また、膜厚１００μｍ、更には、７０μｍを越えると、製膜安定性を有するが、材料コスト、減量化、環境問題に反すること（オ−バ−スペック）等の理由から好ましくないものである。
また、表面層および裏面層の膜厚として、膜厚５μｍ、更には、１０μｍ未満であると、その機能が喪失して好ましくなく、また、膜厚５０μｍ、更には、４０μｍを越えると、製膜安定性を有するが、材料コスト、減量化、環境問題に反すること（オ−バ−スペック）等の理由から好ましくないものである。
【００３３】
而して、本発明において、上記の本発明に係る多層積層フィルムを構成する中間層は、以上のような構成により、ポリ乳酸樹脂としては発現が困難であった耐衝撃性、柔軟性、強度、ハンドリング適性等を改良し、軟包装用袋を構成する素材としての展開を可能とするものであり、また、上記の本発明に係る多層積層フィルムを構成する表面層および裏面層は、表面光沢性、ヒ−トシ−ル強度、ヒ−トシ−ル開始温度の低下等の作用効果を奏するものでありる。
【００３４】
以上の説明で明らかなように、本発明に係る多層積層フィルムは、密閉性に優れていると共に易開封性に優れたヒ−トシ−ル性樹脂層としての性能を有し、包装用材料を構成するヒ−トシ−ル性材料として作用するものであり、更に、生分解性を備え、自然環境中に廃棄されても、微生物等により分解され、自然環境を保全し得るものである。
而して、本発明に係る多層積層フィルムは、これと、他の基材シ−ト、紙基材、他の酸素ガスあるいは水蒸気等の透過を阻止するバリア性基材、セロハン、織布ないし不織布、ガラス板、その他等の種々の基材シ−トの１種ないし２種以上と任意に積層して、種々の形態からなる積層材を製造し、而して、該積層材を製袋して、種々の形態からなる包装用袋等を構成する包装用材料、蓋材を構成する包装用材料、その他等の用途に適用し得るものである。
特に、本発明に係る多層積層フィルムは、ヒ−トシ−ル材として、ヒ−トシ−ル性に優れ、その密封性を十分に満足し得るものであって、内容物の品質の保護、保存期間の延長、その他等の要請を充足し得るものであり、各種のプラスチック成形容器用蓋材あるいは包装用袋等に適用することができるものである。
【００３５】
次に、本発明において、上記の本発明に係る多層積層フィルムを使用した包装用材料としての本発明に係る積層材について更に詳しく説明すると、まず、上記の積層材の製造法としては、例えば、プライマ−剤層あるいはラミネ−ト用接着剤層等を介して、生分解性プラスチックチフィルム等の所望の基材シ−トを任意に積層するドライラミネ−ト積層法、または、プライマ−剤層あるいはアンカ−コ−ト剤層等を介して、各種の樹脂等を溶融押出して所望の基材シ−トを任意に積層する押出ラミネ−ト積層法、その他等の積層法を用いて、種々の形態からなる積層材を製造することができる。
而して、本発明においては、上記のような積層材を、例えば、包装用袋を製造する包装用材料、あるいは，蓋材を製造する包装用材料、その他等として使用するものである。
【００３６】
而して、本発明において、上記の本発明に係る積層材を構成する基材シ−トについて説明すると、かかる基材シ−トとしては、これが、包装用袋あるいは蓋材等を構成するを基本ないし補助素材となることから、機械的、物理的、化学的、その他等において優れた性質を有し、強度、強靱性等に優れ、更に、耐熱性、防湿性、耐ピンホ−ル性、耐突き刺し性、透明性、その他等に優れた樹脂のフィルムないしシ−トを使用することができる。
具体的には、例えば、上記の基材シ−トとしては、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリアラミド系樹脂、ポリエチレン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂、ポリカ−ボネ−ト系樹脂、ポリアセタ−ル系樹脂、フッ素系樹脂、生分解性樹脂、その他等の各種の樹脂のフィルムないしシ−トを使用することができる。
而して、上記の樹脂のフィルムないしシ−トとしては、未延伸フィルム、あるいは一軸方向または二軸方向に延伸した延伸フィルム等のいずれのものでも使用することができる。
また、本発明において、その樹脂のフィルムないしシ−トの厚さとしては、強度、耐突き刺し性、剛性、その他等について必要最低限に保持され得る厚さであればよく、厚すぎると、コストを上昇するとい欠点もあり、逆に、薄すぎると、強度、耐突き刺し性、剛性、その他等が低下して好ましくないものである。
本発明においては、上記のような理由から、約１０μｍないし１００μｍ位、好ましくは、約１２μｍないし５０μｍ位が最も望ましい。
而して、本発明においては、上記のような樹脂のフィルムないしシ−トの中でも、特に、厚さ９μｍ〜３０μｍ位の二軸延伸ポリエステル系樹脂、二軸延伸ポリアミド系樹脂、または、二軸延伸ポリプロピレン系樹脂のフィルムを使用することが好ましいものである。
【００３７】
更に、本発明において、本発明に係る多層積層フィルムと積層する基材シ−トとしては、前述のような樹脂のフィルムないしシ−トの他に、例えば、賦型性、耐屈曲性、剛性等を持たせるものとして、例えば、強サイズ性の晒または未晒の紙基材、あるいは純白ロ−ル紙、クラフト紙、板紙、加工紙等の紙基材、その他等を積層することができる。
上記において、紙層を構成する紙基材としては、坪量約８０〜６００ｇ／ｍ2 位のもの、好ましくは、坪量約１００〜４５０ｇ／ｍ2 位のものを使用することが望ましい。
勿論、本発明においては、紙層を構成する紙基材と、上記に挙げた基材フィルムとしての各種の樹脂のフィルムないしシ−ト等を併用して使用することができる。
【００３８】
次にまた、本発明において、上記の本発明に係る多層積層フィルムと積層する他の基材シ−トとしては、例えば、太陽光等の光を遮光する性質、あるいは、水蒸気、水、酸素等のガス等を透過しない性質等を有する材料、その他を使用することができ、これは、単体の基材でもよく、あるいは二種以上の基材を組み合わせてなる複合基材等であってもよい。
具体的には、例えば、バリア−性を有する酸化珪素、酸化アルミニュウム等の無機酸化物の蒸着膜を有する樹脂のフィルム、水蒸気、水等のバリア−性を有する低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体等の樹脂のフィルムないしシ−ト、ガスバリア−性を有するポリビニルアルコ−ル、エチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物、ナイロンＭＸＤ６等の樹脂のフィルムないしシ−ト、樹脂に顔料等の着色剤を、その他、所望の添加剤を加えて混練してフィルム化してなる遮光性を有する各種の着色樹脂のフィルムないしシ−ト等を使用することができる。
これらの材料は、一種ないしそれ以上を組み合わせて使用することができる。          上記のフィルムないしシ−トの厚さとしては、任意であるが、通常、５μｍないし３００μｍ位、更には、１０μｍないし１００μｍ位が望ましい。
【００３９】
更に、上記において、無機酸化物の蒸着膜としては、厚さ５０Åないし２０００Å位のものを使用することができる。
また、上記の蒸着膜を支持する樹脂のフィルムとしては、例えば、ポリエステルフィルム、ポリアミドフィルム、ポリオレフィンフィルム、ポリ塩化ビニルフィルム、ポリカ−ボネ−トフィルム、ポリ塩化ビニリデンフィルム、ポリビニルアルコ−ルフィルム、エチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物フィルム、その他等を使用することができる。
【００４０】
なお、上記において、上記の無機酸化物の蒸着膜層を構成する無機酸化物としては、例えば、ケイ素酸化物（ＳｉＯx ）、酸化アルミニウム、酸化インジウム、酸化スズ、酸化ジルコニウム等を使用することができる。
更に、本発明においては、無機酸化物としては、一酸化ケイ素と二酸化ケイ素との混合物、あるいはケイ素酸化物と酸化アルミニウムとの混合物であってもよい。
而して、本発明において、無機酸化物の薄膜層を形成する方法としては、イオンビ−ム法、電子ビ−ム法等の真空蒸着法、スパッタリング法等によって蒸着膜を構成することによって形成することができる。
上記において、無機酸化物の薄膜層の厚さとしては、十分なバリア−性を得るために、通常、５０Å〜２０００Å位であることが好ましく、特に、本発明においては、１００Å〜１５００Å位が望ましい。
上記において、無機酸化物の薄膜層の厚さが、１５００Åを超えると、特に、２０００Åを超えると、無機酸化物の薄膜層にクラック等が入りやすくなり、それによりバリア−性が低下するという危険性があると共に、材料コストが高くなるという問題点であるので好ましくはなく、また、５０Å未満、特に、１００Å未満では、その効果が認められることが困難であり、好ましくない。
【００４１】
次にまた、本発明において、本発明に係る多層積層フィルムに積層する他の基材シ−トとしては、充填包装する内容物中に含まれる香料成分等の吸着が少なく保香性に富み、更に、変味、異臭等を生じない性質を有する樹脂のフィルムないしシ−トを使用することができる。
具体的には、例えば、ポリアクリル系樹脂、ポリメタクリル系樹脂、ポリアクリロニトリル系樹脂、ポリメタクリロニトリル系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリカ−ボネ−ト系樹脂、ポリエチレンテレフタレ−ト系樹脂若しくはそのエチレン成分および／またはテレフタレ−ト成分の一部を他のジまたはたその以上の多価アルコ−ル成分またはジカルボン酸成分で共重合ないし変性した樹脂あるいはポリエチレンナフタレ−ト系樹脂等のポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体のケン化物、ポリビニルアルコ−ル系樹脂、ポリ塩化ビニル系樹脂、ポリ塩化ビニリデン系樹脂、その他等の樹脂のフィルムないしシ−トを使用することができる。
而して、本発明においては、上記の樹脂のフィルムないしシ−トの中でも、保香性を有すると共に酸素ガスあるいは水蒸気等に対するバリア性を有する樹脂のフィルムないしシ−トを使用することが望ましく、具体的には、例えば、エチレン−酢酸ビニル共重合体のケン化物、ポリアミド系樹脂、ポリアクリロニトリル系樹脂、または、ポリエステル系樹脂等からなる保香性、バリア性等に富む樹脂のフィルムないしシ−トを使用することが望ましいものである。
【００４２】
更にまた、本発明においては、通常、包装用容器、蓋材等は、物理的にも化学的にも過酷な条件におかれることから、包装用容器を構成する包装材料には、厳しい包装適性が要求され、変形防止強度、落下衝撃強度、耐ピンホ−ル性、耐熱性、密封性、品質保全性、作業性、衛生性、その他等の種々の条件が要求され、このために、本発明においては、上記のような諸条件を充足する材料を任意に選択して使用することができる。
具体的には、例えば、低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体、アイオノマ−樹脂、エチレン−アクリル酸エチル共重合体、エチレン−アクリル酸またはメタクリル酸共重合体、メチルペンテンポリマ−、ポリブテン系樹脂、ポリ塩化ビニル系樹脂、ポリ酢酸ビニル系樹脂、ポリ塩化ビニリデン系樹脂、塩化ビニル−塩化ビニリデン共重合体、ポリ（メタ）アクリル系樹脂、ポリアクリルニトリル系樹脂、ポリスチレン系樹脂、アクリロニトリル−スチレン共重合体（ＡＳ系樹脂）、アクリロニトリル−ブタジェン−スチレン共重合体（ＡＢＳ系樹脂）、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリカ−ボネ−ト系樹脂、ポリビニルアルコ−ル系樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体のケン化物、フッ素系樹脂、ジエン系樹脂、ポリアセタ−  ル系樹脂、ポリウレタン系樹脂、ニトロセルロ−ス、その他等の公知の樹脂のフィルムないしシ−トから任意に選択して使用することができる。
その他、例えば、セロハン等のフィルム、合成紙等も使用することができる。
本発明において、上記のフィルムないしシ−トは、未延伸、一軸ないし二軸方向に延伸されたもの等のいずれのものでも使用することができる。
また、その厚さは、任意であるが、数μｍから３００μｍ位の範囲から選択して使用することができる。
更に、本発明においては、フィルムないしシ−トとしては、押し出し成膜、インフレ−ション成膜、コ−ティング膜等のいずれの性状の膜でもよい。
【００４３】
なお、本発明において、上記の本発明に係る積層材においては、その積層材を構成するいずれかの素材の表面または裏面もしくはその両面に、任意の印刷模様層を設けることができるものである。
而して、本発明において、上記の印刷模様層としては、例えば、上記の基材シ−トの上に、例えば、文字、図形、記号、絵柄、その他等からなる所望の印刷模様を印刷して、印刷模様層を形成することができるものである。
而して、上記の印刷模様層としては、具体的には、まず、樹脂等の１種ないし２種以上からなるインキ用ビヒクルを主成分とし、これに、必要ならば、可塑剤、安定剤、酸化防止剤、光安定剤、紫外線吸収剤、硬化剤、架橋剤、滑剤、帯電防止剤、充填剤、その他等の添加剤の１種ないし２種以上を任意に添加し、更に、染料・顔料等の着色剤を添加し、溶媒、希釈剤等で充分に混練してインキ組成物を調整し、次いで、該インキ組成物を使用し、例えば、グラビア印刷、オフセット印刷、凸版印刷、スクリ−ン印刷、転写印刷、フレキソ印刷、その他等の印刷方式を使用し、上記の基材フィルムの上に、文字、図形、記号、絵柄、その他等からなる所望の印刷模様を印刷して、本発明にかかる印刷模様層を形成することができるものである。
【００４４】
上記において、インキ用ビヒクルとしては、公知のもの、例えば、あまに油、きり油、大豆油、炭化水素油、ロジン、ロジンエステル、ロジン変性樹脂、シェラック、アルキッド樹脂、フェノ−ル系樹脂、マレイン酸樹脂、天然樹脂、炭化水素樹脂、ポリ塩化ビニル系樹脂、ポリ酢酸ビニル系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリビニルブチラ−ル樹脂、アクリルまたはメタクリル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリウレタン系樹脂、エポキシ系樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、アミノアルキッド系樹脂、フェノ−ル系樹脂、ニトロセルロ−ス、エチルセルロ−ス、塩化ゴム、環化ゴム、その他等の１種ないし２種以上を使用することができる。
【００４５】
次に、本発明において、本発明に係る積層材を構成するラミネ−ト用接着剤層について説明すると、かかるラミネ−ト用接着剤層を構成するラミネ−ト用接着剤としては、例えば、ポリ酢酸ビニル系接着剤、アクリル酸のエチル、ブチル、２−エチルヘキシルエステル等のホモポリマ−、あるいは、これらとメタクリル酸メチル、アクリロニトリル、スチレン等との共重合体等からなるポリアクリル酸エステル系接着剤、シアノアクリレ−ト系接着剤、エチレンと酢酸ビニル、アクリル酸エチル、アクリル酸、メタクリル酸等のモノマ−との共重合体等からなるエチレン共重合体系接着剤、セルロ−ス系接着剤、ポリエステル系接着剤、ポリアミド系接着剤、ポリイミド系接着剤、尿素樹脂またはメラミン樹脂等からなるアミノ樹脂系接着剤、フェノ−ル樹脂系接着剤、エポキシ系接着剤、ポリウレタン系接着剤、反応型（メタ）アクリル系接着剤、クロロプレンゴム、ニトリルゴム、スチレン−ブタジエンゴム等からなるゴム系接着剤、シリコ−ン系接着剤、アルカリ金属シリケ−ト、低融点ガラス等からなる無機系接着剤、その他等の接着剤を使用することがてきる。
上記の接着剤の組成系は、水性型、溶液型、エマルジョン型、分散型等のいずれの組成物形態でもよく、また、その性状は、フィルム・シ−ト状、粉末状、固形状等のいずれの形態でもよく、更に、接着機構については、化学反応型、溶剤揮発型、熱溶融型、熱圧型等のいずれの形態でもよいものである。
而して、上記の接着剤は、例えば、ロ−ルコ−ト法、グラビアロ−ルコ−ト法、キスコ−ト法、その他等のコ−ト法、あるいは、印刷法等によって施すことができ、そのコ−ティング量としては、０．１〜１０ｇ／ｍ2 （乾燥状態）位が望ましい。
【００４６】
次に、本発明において、本発明に係る積層材を構成するアンカ−コ−ト剤層について説明すると、かかるアンカ−コ−ト剤層を構成するアンカ−コ−ト剤としては、例えば、アルキルチタネ−ト等の有機チタン系、イソシアネ−ト系、ポリエチレンイミン系、ポリプタジエン系、その他等の水性ないし油性の各種のアンカ−コ−ト剤を使用することができる。
上記のアンカ−コ−ト剤は、例えば、ロ−ルコ−ト、グラビアロ−ルコ−ト、キスコ−ト、その他等のコ−ティング法を用いてコ−ティングすることができ、そのコ−ティング量としては、０．１〜５ｇ／ｍ2 （乾燥状態）位が望ましい。
【００４７】
また、上記の押出ラミネ−ト積層法における溶融押出樹脂層としては、例えば、ポリエチレン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂、酸変性ポリエチレン系樹脂、酸変性ポリプロピレン系樹脂、エチレン−アクリル酸またはメタクリル酸共重合体、サ−リン系樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリ酢酸ビニル系樹脂、エチレン−アクリル酸エステルまたはメタクリル酸エステル共重合体、ポリスチレン系樹脂、ポリ塩化ビニル系樹脂、その他等の熱可塑性樹脂の１種ないし２種以上を使用することができる。
なお、上記の押出ラミネ−ト積層法において、より強固な接着強度を得るために、例えば、上記のアンカ−コ−ト剤等のアンカ−コ−ト剤層を介して、積層することができる。      
【００４８】
また、本発明においては、プライマ−剤層としては、例えば、ポリウレタン系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、エポキシ系樹脂、フェノ−ル系樹脂、（メタ）アクリル系樹脂、ポリ酢酸ビニル系樹脂、ポリエチレンあるいはポリプロピレン等のポリオレフィン系樹脂あるいはその共重合体ないし変性樹脂、セルロ−ス系樹脂、その他等をビヒクルの主成分とする樹脂組成物を使用してプライマ−剤層を形成することができる。
なお、本発明においては、例えば、ロ−ルコ−ト、グラビアロ−ルコ−ト、キスコ−ト、その他等のコ−ティング法を用いてコ−ティングしてプライマ−コ−ト剤層を形成することができ、而して、そのコ−ティング量としては、０．１〜１０ｇ／ｍ2 （乾燥状態）位が望ましい。
また、本発明においては、上記の積層を行う際に、必要ならば、例えば、コロナ処理、オゾン処理等の前処理をフィルムに施すことがでる。
【００４９】
而して、本発明において、上記のように本発明に係る積層材を使用して、本発明に係る包装用袋を製袋する方法について説明すると、上記のような本発明に係る積層材を使用し、その内層のヒ−トシ−ル性材料としての本発明に係る多層積層フィルムの面を対向させて、それを折り重ねるか、或いは、その二枚を重ね合わせ、更にその周辺端部をヒ−トシ−ルしてシ−ル部を設けて、種々の形態からなる包装用袋を製袋することができる。
而して、その製袋方法としては、上記の積層材を、その内層の面を対向させて折り曲げるか、あるいはその二枚を重ね合わせ、更にその外周の周辺端部を、例えば、側面シ−ル型、二方シ−ル型、三方シ−ル型、四方シ−ル型、封筒貼りシ−ル型、合掌貼りシ−ル型（ピロ−シ−ル型）、ひだ付シ−ル型、平底シ−ル型、角底シ−ル型、その他等のヒ−トシ−ル形態によりヒ−トシ−ルして、本発明に係る種々の形態の包装用袋を製造することができる。
その他、例えば、自立性包装袋（スタンディングパウチ）等も製造することが可能であり、更に、本発明においては、上記の積層材を使用してチュ−ブ容器等も製造することができる。
上記において、ヒ−トシ−ルの方法としては、例えば、バ−シ−ル、回転ロ−ルシ−ル、ベルトシ−ル、インパルスシ−ル、高周波シ−ル、超音波シ−ル等の公知の方法で行うことができる。
なお、本発明においては、上記のような包装用袋には、例えば、ワンピ−スタイプ、ツウ−ピ−スタイプ、その他等の注出口、あるいは開閉用ジッパ−等を任意に取り付けることができる。
【００５０】
次にまた、包装用容器として、紙基材を含む液体充填用紙容器の場合には、まず、積層材として、紙基材を積層した積層材を製造し、これから所望の紙容器を製造するブランク板を製造し、しかる後該ブランク板を使用して胴部、底部、頭部等を製函して、例えば、ブリックタイプ、フラットタイプあるいはゲ−ベルトップタイプの液体用紙容器等を製造することができる。
【００５１】
更に、本発明において、上記のような本発明に係る積層材は、所望の形状からなるプラスチック成形容器の開口部を密閉する蓋材としても使用することができるものである。
而して、本発明において、本発明に係る蓋材を使用し、これで密封する各種のプラスチック成形容器としては、例えば、成形樹脂として、ポリエチレン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂、エチレン−プロピレン共重合体、ポリアクリル系あるいはポリメチルメタクリル系樹脂、ポリ塩化ビニル系樹脂、塩化ビニル−塩化ビニリデン共重合体、ポリアクリルニトリル系樹脂、ポリスチレン系樹脂、アクリロニトリル−スチレン共重合体（ＡＳ系樹脂）、アクリロニトリル−ブタジェン−スチレン共重合体（ＡＢＳ系樹脂）、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリカ−ボネ−ト系樹脂、フッ素系樹脂、ジエン系樹脂、ポリアセタ−ル系樹脂、ポリウレタン系樹脂、ニトロセルロ−ス、生分解性樹脂、その他等の成形樹脂を使用し、例えば、押出成形、射出成形、ブロ−成形、発泡成形、真空・圧空等の熱成形、注型成形、圧縮成形、その他等の成形加工法を用いて成形した各種のプラスチック成形容器を使用することができる。
【００５２】
特に、本発明においては、例えば、前述のポリカプロラクトン（ＰＣＬ）、ポリブチレンサクシネ−ト（ＰＢＳ）、ポリ乳酸（ＰＬＡ）、または、ポリ３−ヒドロキシ酪酸（ＰＨＢ）等の脂肪族ポリエステル、脂肪族ポリエステルとポリアミドとの共重合体（ＣＰＡＥ）、エステル結合を含む脂肪族ポリウレタン、エステル結合が導入されたビニル系ポリマ−、または、脂肪族ポリカ−ボネ−ト等のエステル結合以外の結合をも含む脂肪族ポリエステル、汎用プラスチックと脂肪族ポリエステルからなるブレンド体、でんぷん系等の天然高分子、水溶性のポリビニルアルコ−ル（ＰＶＡ）、プルラン、その他等の各種の生分解性樹脂を使用し、これを、例えば、押出成形、射出成形、ブロ−成形、発泡成形、真空・圧空等の熱成形、注型成形、圧縮成形、その他等の成形加工法を用いて成形した各種のプラスチック成形容器を使用することができる。
この場合には、プラスチック成形容器自体が、生分解性樹脂からなり、それ自身生分解性を備え、自然環境中に廃棄されても、微生物等により分解され、自然環境を保全し得るものである。
なお、本発明において、蓋材とプラスチック成形容器とのヒ−トシ−ルの方法としては、例えば、バ−シ−ル、回転ロ−ルシ−ル、ベルトシ−ル、インパルスシ−ル、高周波シ−ル、超音波シ−ル等の公知の方法で行うことができる。
また、本発明において、プラスチック成形容器内に充填包装する内容物としては、例えば、種々の飲食品、接着剤、粘着剤等の化学品、化粧品、洗剤、医薬品、ケミカルカイロ等の雑貨品、その他等の種々の物品を充填包装することができる。
【００５３】
本発明において、上記のようにして製造した包装用袋あるいはプラスチック成形容器は、例えば、飲食品、果汁、ジュ−ス、飲料水、酒、調理食品、水産練り製品、冷凍食品、肉製品、煮物、餅、液体ス−プ、調味料、その他等の各種の飲食料品、接着剤、粘着剤、液体洗剤等の化成品ないし化粧品、医薬品、ケミカルカイロ等の雑貨品、感光性材料、その他の物品からなる内容物を充填包装することができるものである。
而して、本発明においては、特に、例えば、醤油、ソ−ス、ス−プ等を充填包装する自立性袋、生菓子等を充填包装する自立性袋、冷凍食品を充填包装する包装用袋、あるいは、ボイルあるいはレトルト食品等を充填包装する自立性袋等の液体飲食物あるいは水分等を含む飲食物等を充填包装する自立性袋として有用なものである。
本発明においては、例えば、上記で製造した自立性袋の開口部から、例えば、飲食品、その他等の内容物を充填し、次いで、上方の開口部をヒ−トシ−ルして上方のシ−ル部等を形成し、更に、必要に応じて、例えば、ボイル処理、レトルト処理等を施して、種々の形態からなる包装製品を製造することができるものである。
また、本発明においては、特に、産業材料としての感光性材料、例えば、フィルム、感光剤、その他等の物品を充填包装する自立性袋として有用なものである。
更に、本発明に係る多層積層フィルムは、ヒ−トシ−ル材として、ヒ−トシ−ル性に優れ、その密封性を十分に満足し得るものであって、内容物の品質の保護、保存期間の延長、その他等の要請を充足し得るものである。
【００５４】
而して、本発明において、本発明に係る多層積層フィルムは、ヒ−トシ−ル性能に優れ、密閉性と共に易開封性を有し、極めて有用なヒ−トシ−ル性樹脂層として機能するものである。
次に、本発明について実施例を挙げて更に具体的に説明する。
【実施例１】
【００５５】
（１）．まず、下記の（イ）、（ロ）、および、（ハ）の樹脂組成物を調製した。
（イ）．第一層を構成する樹脂組成物
ポリ乳酸樹脂（ＰＬＡ）（三井化学株式会社製、商品名、レイシア  Ｈ−２８０：密度＝１．２６ｇ／ｃｍ3 、Ｔｇ＝５６℃）８０．０重量部と、ポリブチレンテレフタレ−ト（三菱化学株式会社製、商品名、ＧＳ  Ｐ１ａ  ＡＺ９ＩＴ：密度＝１．２６ｇ／ｃｍ3 、メルトフロ−レイト（ＭＦＲ）＝４．５ｇ／１０分、融点１１０℃）２０．０重量部とを充分に混練して樹脂組成物を調製した。
（ロ）．第二層を構成する樹脂組成物
ポリ乳酸樹脂（ＰＬＡ）（三井化学株式会社製、商品名、レイシア  Ｈ−４００：密度＝１．２６ｇ／ｃｍ3 、融点＝１６６℃、Ｔｇ＝５６℃））８０．０重量部と、アジピン酸エステル（大八化学工業株式会社製、商品名、ＤＡＩＦＡＴＴＹ−１０１：密度＝１．１０ｇ／ｃｍ3 、分子量＝３３８、粘度＝１９ｍＰａ・ｓ）２０．０重量部とを充分に混練して樹脂組成物を調製した。
（ハ）．第三層を構成する樹脂組成物
上記の（イ）で調整した樹脂組成物を同様に使用した。
（２）．次に、上記で調製した樹脂組成物を使用し、これらを、２種３層の上吹き空冷インフレ−ション共押出製膜機を用いて、（イ）の樹脂組成物による層を１５μｍ、（ロ）の樹脂組成物による層を２０μｍ、および、（ハ）の樹脂組成物による層を１５μｍにそれぞれ共押出して製膜化して、２種３層の総厚５０μｍの共押出インフレ−ションフィルムからなる本発明に係る多層積層フィルムを製造した。
上記で製造した多層積層フィルムは、透明性が高く、かつ、１４０℃ヒ−トシ−ルにおける強度も十分で、柔軟性があり、実用物性にも優れていた。
（３）．次に、厚さ２０μｍのポリ２軸延伸ポリプロピレンフィルムのコロナ処理面に、所望の印刷模様を形成した後、該印刷模様を含む全面に、２液硬化型のポリウレタン系ラミネ−ト用接着剤（主剤：ポリエステルポリオ−ル、硬化剤：脂肪族イソシアネ−ト）をグラビアロ−ルコ−ト法を用いてコ−ティングし、厚さ３．０ｇ／ｍ2 （ドライ）のラミネ−ト用接着剤層を形成し、しかる後、該ラミネ−ト用接着剤層の面に、上記で製造した多層積層フィルムを使用し、その厚さ１５μｍの（イ）の樹脂組成物による樹脂層からなる表面層の面にコロナ放電処理を施した後、そのコロナ処理面を対向させて重ね合わせ、しかる後、その両者をドライラミネ−トして、本発明に係る積層材を製造した。
（４）．次いで、上記で製造した積層材を使用し、それから１００ｍｍ×１５０ｍｍからなる前板、後板、および、１００ｍｍ×５０ｍｍの端部に切り欠き部を形成した逆Ｖ字型の底板を切り出し、まず、前板と後板とを、その１５０ｍｍ辺の２方をインパルスシ−ラ−からシ−ルし、次いで、底板を、片側開封部へインパルスシ−ラ−からシ−ルして、自立型遮光包装容器としての本発明に係る自立性袋（スタンディングパウチ）を製造した。
上記で製造した自立性袋内に、その開口部からスナック菓子を充填包装し、しかる後、その開口部をヒ−トシ−ルして上方シ−ル部を形成して、本発明に係る自立性袋を使用した包装製品を製造した。
上記で製造した包装製品は、内容物の漏れ、破れ等は認められなかった。
更に、包装製品を１ｍからの落下テストを３回行ったところ、破れ、漏れ等は認められなかった。
【実施例２】
【００５６】
（１）．まず、下記の（イ）、（ロ）、および、（ハ）の樹脂組成物を調製した。
（イ）．第一層を構成する樹脂組成物
ポリ乳酸樹脂（ＰＬＡ）（三井化学株式会社製、商品名、レイシア  Ｈ−２８０：密度＝１．２６ｇ／ｃｍ3 、Ｔｇ＝５６℃）８０．０重量部と、ポリブチレンテレフタレ−ト（三菱化学株式会社製、商品名、ＧＳ  Ｐ１ａ  ＡＺ９ＩＴ：密度＝１．２６ｇ／ｃｍ3 、メルトフロ−レイト（ＭＦＲ）＝４．５ｇ／１０分、融点１１０℃）２０．０重量部とを充分に混練して樹脂組成物を調製した。
（ロ）．第二層を構成する樹脂組成物
ポリ乳酸樹脂（ＰＬＡ）（三井化学株式会社製、商品名、レイシア  Ｈ−４００：密度＝１．２６ｇ／ｃｍ3 、融点＝１６６℃、Ｔｇ＝５６℃））８０．０重量部と、アジピン酸エステル（大八化学工業株式会社製、商品名、ＤＡＩＦＡＴＴＹ−１０１：密度＝１．１０ｇ／ｃｍ3 、分子量＝３３８、粘度＝１９ｍＰａ・ｓ）２０．０重量部とを充分に混練して樹脂組成物を調製した。
（ハ）．第三層を構成する樹脂組成物
上記の（イ）で調整した樹脂組成物を同様に使用した。
（２）．次に、上記で調製した樹脂組成物を使用し、これらを、２種３層の上吹き空冷インフレ−ション共押出製膜機を用いて、（イ）の樹脂組成物による層を１０μｍ、（ロ）の樹脂組成物による層を３０μｍ、および、（ハ）の樹脂組成物による層を１０μｍにそれぞれ共押出して製膜化して、２種３層の総厚５０μｍの共押出インフレ−ションフィルムからなる本発明に係る多層積層フィルムを製造した。
上記で製造した多層積層フィルムは、透明性が高く、かつ、１４０℃ヒ−トシ−ルにおける強度も十分で、柔軟性があり、実用物性にも優れていた。
（３）．次に、厚さ１２μｍのポリ２軸延伸ポリエチレンテレフタレ−トフィルムのコロナ処理面に、所望の印刷模様を形成した後、該印刷模様を含む全面に、２液硬化型のポリウレタン系ラミネ−ト用接着剤（主剤：ポリエステルポリオ−ル、硬化剤：脂肪族イソシアネ−ト）をグラビアロ−ルコ−ト法を用いてコ−ティングし、厚さ３．０ｇ／ｍ2 （ドライ）のラミネ−ト用接着剤層を形成し、しかる後、該ラミネ−ト用接着剤層の面に、上記で製造した多層積層フィルムを使用し、その厚さ１５μｍの（イ）の樹脂組成物による樹脂層からなる表面層の面にコロナ放電処理を施した後、そのコロナ処理面を対向させて重ね合わせ、しかる後、その両者をドライラミネ−トして、本発明に係る積層材を製造した。
（４）．次いで、上記で製造した積層材を使用し、それから１００ｍｍ×１５０ｍｍからなる前板、後板、および、１００ｍｍ×５０ｍｍの端部に切り欠き部を形成した逆Ｖ字型の底板を切り出し、まず、前板と後板とを、その１５０ｍｍ辺の２方をインパルスシ−ラ−からシ−ルし、次いで、底板を、片側開封部へインパルスシ−ラ−からシ−ルして、自立型遮光包装容器としての本発明に係る自立性袋（スタンディングパウチ）を製造した。
上記で製造した自立性袋内に、その開口部からスナック菓子を充填包装し、しかる後、その開口部をヒ−トシ−ルして上方シ−ル部を形成して、本発明に係る自立性袋を使用した包装製品を製造した。
上記で製造した包装製品は、内容物の漏れ、破れ等は認められなかった。
更に、包装製品を１ｍからの落下テストを３回行ったところ、破れ、漏れ等は認められなかった。
【実施例３】
【００５７】
（１）．まず、下記の（イ）、（ロ）、および、（ハ）の樹脂組成物を調製した。
（イ）．第一層を構成する樹脂組成物
ポリ乳酸樹脂（ＰＬＡ）（三井化学株式会社製、商品名、レイシア  Ｈ−２８０：密度＝１．２６ｇ／ｃｍ3 、Ｔｇ＝５６℃）７０．０重量部と、ポリブチレンテレフタレ−ト（三菱化学株式会社製、商品名、ＧＳ  Ｐ１ａ  ＡＺ９ＩＴ：密度＝１．２６ｇ／ｃｍ3 、メルトフロ−レイト（ＭＦＲ）＝４．５ｇ／１０分、融点１１０℃）３０．０重量部とを充分に混練して樹脂組成物を調製した。
（ロ）．第二層を構成する樹脂組成物
ポリ乳酸樹脂（ＰＬＡ）（三井化学株式会社製、商品名、レイシア  Ｈ−４００：密度＝１．２６ｇ／ｃｍ3 、融点＝１６６℃、Ｔｇ＝５６℃））９０．０重量部と、アジピン酸エステル（大八化学工業株式会社製、商品名、ＤＡＩＦＡＴＴＹ−１０１：密度＝１．１０ｇ／ｃｍ3 、分子量＝３３８、粘度＝１９ｍＰａ・ｓ）１０．０重量部とを充分に混練して樹脂組成物を調製した。
（ハ）．第三層を構成する樹脂組成物
上記の（イ）で調整した樹脂組成物を同様に使用した。
（２）．次に、上記で調製した樹脂組成物を使用し、これらを、２種３層の上吹き空冷インフレ−ション共押出製膜機を用いて、（イ）の樹脂組成物による層を１５μｍ、（ロ）の樹脂組成物による層を２０μｍ、および、（ハ）の樹脂組成物による層を１５μｍにそれぞれ共押出して製膜化して、２種３層の総厚５０μｍの共押出インフレ−ションフィルムからなる本発明に係る多層積層フィルムを製造した。
上記で製造した多層積層フィルムは、透明性が高く、かつ、１４０℃ヒ−トシ−ルにおける強度も十分で、柔軟性があり、実用物性にも優れていた。
（３）．次に、厚さ１２μｍのポリ２軸延伸ポリエチレンテレフタレ−トフィルムのコロナ処理面に、所望の印刷模様を形成した後、該印刷模様を含む全面に、２液硬化型のポリウレタン系ラミネ−ト用接着剤（主剤：ポリエステルポリオ−ル、硬化剤：脂肪族イソシアネ−ト）をグラビアロ−ルコ−ト法を用いてコ−ティングし、厚さ３．０ｇ／ｍ2 （ドライ）のラミネ−ト用接着剤層を形成し、しかる後、該ラミネ−ト用接着剤層の面に、上記で製造した多層積層フィルムを使用し、その厚さ１５μｍの（イ）の樹脂組成物による樹脂層からなる表面層の面にコロナ放電処理を施した後、そのコロナ処理面を対向させて重ね合わせ、しかる後、その両者をドライラミネ−トして、本発明に係る積層材を製造した。
（４）．次いで、上記で製造した積層材を使用し、それから１００ｍｍ×１５０ｍｍからなる前板、後板、および、１００ｍｍ×５０ｍｍの端部に切り欠き部を形成した逆Ｖ字型の底板を切り出し、まず、前板と後板とを、その１５０ｍｍ辺の２方をインパルスシ−ラ−からシ−ルし、次いで、底板を、片側開封部へインパルスシ−ラ−からシ−ルして、自立型遮光包装容器としての本発明に係る自立性袋（スタンディングパウチ）を製造した。
上記で製造した自立性袋内に、その開口部からスナック菓子を充填包装し、しかる後、その開口部をヒ−トシ−ルして上方シ−ル部を形成して、本発明に係る自立性袋を使用した包装製品を製造した。
上記で製造した包装製品は、内容物の漏れ、破れ等は認められなかった。
更に、包装製品を１ｍからの落下テストを３回行ったところ、破れ、漏れ等は認められなかった。
【００５８】
（比較例１）
ポリ乳酸樹脂（ＰＬＡ）（三井化学株式会社製、商品名、レイシア  Ｈ−２８０：密度＝１．２６ｇ／ｃｍ3 、Ｔｇ＝５６℃）１００．０重量部を充分に混練して樹脂組成物を調製した。
次に、上記で調製した樹脂組成物を使用し、これらを、単層の上吹き空冷インフレ−ション押出製膜機を用いて押出して製膜化して、厚さ５０μｍの押出インフレ−ションフィルムを製造した。
上記で製造した押出インフレ−ションフィルムは、透明性が高いが、１４０℃ヒ−トシ−ルにおける強度が低く、更に、柔軟性に欠け、実用的ではなかった。
【００５９】
（実験例）
上記の実施例１〜３に係る多層積層フィルムおよび比較例１に係る押出インフレ−ションフィルムについて、（１）、膜厚、（２）．シ−ル強度、（３）．透明性、（４）．Ｔａｎσを測定して評価した。
（１）．膜厚の測定
これは、ソニ−株式会社製、μ・メ−タ−から測定した。
（２）．シ−ル強度の測定
これは、１４０℃、１Ｋｇ／ｃｍ2 、１秒の条件下で、各実施例１〜３に係る多層積層フィルムおよび比較例１に係る押出インフレ−ションフィルムを熱シ−ルし、次いで、１５ｍｍ幅に切り出して強度を測定した。
測定条件は、引っ張り速度３００ｍｍ／ｍｉｎにて行った。
（３）．透明性の測定
これは、スガ試験機株式会社製、機種名、ヘ−ズメ−タ（ＳＭ−Ｃ）を使用して全光線における透過率を測定して評価した。
（４）．Ｔａｎσの測定
これは、中間層を構成する樹脂層（比較例のみ全体）を形成する樹脂層のＴａｎσ＝Ｅ”／Ｅ’を測定して評価した。
なお、ｔａｎσ、貯蔵弾性率Ｅ’、Ｅ”は、「固体粘弾性アナライザ−ＲＳＡＩＩＩ」で測定した。
上記の測定結果を下記の表１に示す。
【００６０】
（表１）
┌────┬────┬────────┬─────┬─────────┐        │        │  膜厚  │  シ−ル強度    │  透明性  │  中間Ｔａｎσ    │        │        ├────┼────────┼─────┼─────────┤        │        │〔μｍ〕│［Ｎ／１５ｍｍ］│  ［％］  │      ［℃］      │        ├────┼────┼────────┼─────┼─────────┤        │実施例１│  ５０  │    ２１        │  ７．６  │      ３９        │        ├────┼────┼────────┼─────┼─────────┤        │実施例２│  ５０  │    １９        │  ８．４  │      ３９        │        ├────┼────┼────────┼─────┼─────────┤        │実施例３│  ５０  │    ２４        │  ９．０  │      ５１        │        ├────┼────┼────────┼─────┼─────────┤        │比較例１│  ５０  │      ６        │  １．５  │      ６６        │        └────┴────┴────────┴─────┴─────────┘              
【００６１】
上記の表１に示す測定結果から明らかなように、本発明に係る多層積層フィルムは、透明性が高く、かつ、ヒ−トシ−ル性強度も十分で、柔軟性があり、実用物性にも優れていた。
【産業上の利用可能性】
【００６２】
本発明に係る多層積層フィルムは、ヒ−トシ−ル性樹脂層等として使用し、これと、他のプラスチックフィルム等の基材、紙基材、酸素ガスあるいは水蒸気等の透過を阻止するバリア性基材、セロハン、織布ないし不織布、ガラス板、その他等の種々の基材フィルムの１種ないし２種以上と任意に積層して、種々の形態からなる積層材を製造し、而して、該積層材を製袋して、種々の形態からなる包装用袋等を構成する包装用材料、その他等の用途に適用し得るものである。
【図面の簡単な説明】
【００６３】
【図１】本発明に係る多層積層フィルムについてその一例の層構成を示す概略的断面図である。
【図２】上記の図２に示す本発明に係る多層積層フィルムを使用して製造した包装用材料としての本発明に係る積層材についてその一例の層構成を示す概略的断面図である。
【図３】上記の図２に示す本発明に係る多層積層フィルムを使用して製造した包装用材料としての本発明に係る積層材についてその一例の層構成を示す概略的断面図である。
【図４】上記の図２に示す本発明に係る多層積層フィルムを使用して製造した本発明に係る積層材を製袋して製造した本発明にかかる包装用袋についてその一例の構成を示す概略的斜視図である。
【図５】上記の図４に示す本発明に係る多層積層フィルムを使用して製造した本発明に係る積層材を製袋して製造した本発明にかかる包装用袋についてその一例の構成を示す概略的斜視図である。
【符号の説明】
【００６４】
Ａ    多層積層フィルム
Ｂ、Ｂ1    積層材
Ｃ    包装用袋
Ｄ    包装製品
１ａ、１  中間層
２ａ、２  表面層
３ａ、３  裏面層
１１  基材フィルム
１２  印刷模様層
３１  シ−ル部
３２  開口部
３３  内容物
３４  上方シ−ル部
【図１】
2008265118.tif 000003
【図２】
2008265118.tif 000004
【図３】
2008265118.tif 000005
【図４】
2008265118.tif 000006
【図５】
2008265118.tif 000007