(57)【要約】【課題】  溶融液晶性ポリエステル短繊維が、生物由来重合体中に単繊維状で均一に分散していて、力学的特性、耐久性、耐熱性等に優れる成形品を得ることのできる繊維強化生物由来重合体組成物を、加熱混練装置での目詰まり等を生ずることなく、良好な作業性、工程性で円滑に製造することのできる方法の提供。【解決手段】  生物由来重合体に、短繊維束を構成する短繊維同士が、混練時の熱及び／又は剪断力によって個々の単繊維に分離する接着強度で互いに熱融着により一時的に接着している溶融液晶性ポリエステル短繊維束を配合し溶融混練して繊維強化生物由来重合体組成物を製造する。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
生物由来重合体に溶融液晶性ポリエステル繊維からなる短繊維束を配合し加熱下に混練して繊維強化生物由来重合体組成物を製造する方法であって、溶融液晶性ポリエステル繊維からなる短繊維束として、短繊維束を構成する溶融液晶性ポリエステル短繊維同士が、混練時の熱および／または剪断力によって個々の単繊維に分離する接着強度で互いに熱融着により一時的に接着している短繊維束を用いることを特徴とする、繊維強化生物由来重合体組成物の製造方法。
【請求項２】
溶融液晶性ポリエステル繊維からなる短繊維束の繊維長が０．５〜２０ｍｍである請求項１に記載の繊維強化生物由来重合体組成物の製造方法。
【請求項３】
溶融液晶性ポリエステル繊維からなる短繊維束が、単繊維同士を繊維表面で一時的に熱融着させた引張強度１５ｃＮ／ｄｔｅｘ以上および引張初期弾性率４００ｃＮ／ｄｔｅｘ以上の溶融液晶性ポリエステル長繊維束を短繊維状に切断した短繊維束である請求項１または２に記載の繊維強化生物由来重合体組成物の製造方法。
【請求項４】
生物由来重合体１００質量部に対して、溶融液晶性ポリエステル短繊維束を０．５〜５０質量部の割合で配合する請求項１〜３のいずれか１項に記載の繊維強化生物由来重合体組成物の製造方法。
【請求項５】
生物由来重合体中に溶融液晶性ポリエステルからなる短繊維が、単繊維状に開繊して分散していることを特徴とする、請求項１〜４のいずれか１項の製造方法で得られる繊維強化生物由来重合体組成物。
【請求項６】
請求項５に記載の繊維強化生物由来重合体組成物から製造してなる成形品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、補強用繊維として溶融液晶性ポリエステル繊維を含有する繊維強化生物由来重合体組成物およびその製造方法に関する。より詳細には、本発明は、溶融液晶性ポリエステルよりなる短繊維が、生物由来重合体中に単繊維状に開繊して均一に分散していて、力学的特性、耐久性、耐熱性などの特性に優れる成形品などを得ることのできる繊維強化生物由来重合体組成物を、良好な作業性および工程性で円滑に製造する方法、およびそれにより得られる繊維強化生物由来重合体組成物、並びに当該重合体組成物よりなる成形品に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリ塩化ビニル、ポリエチレンやポリプロピレンなどのポリオレフィン類、ポリスチレン、ポリエチレンテレフタレートやポリブチレンテレフタレートなどのポリエステル、ナイロンなどのポリアミドをはじめとして、その他種々の重合体が多量に生産され、広範な用途で用いられている。例えば、電子電気製品の枠体として、ポリプロピレンやポリカーボネート樹脂などからなる樹脂成形品が多く使用されている。
前記した重合体は、通常、石油系資源を原料として製造されているが、石油系資源には限りがある。石油系資源の供給量が低減したり、石油系資源が枯渇したときには、石油系資源を原料とする重合体はその製造コストの大幅な上昇を招き易く、場合によっては製造が困難になることが予想されている。
しかも、石油資源に由来する前記した重合体は、一般に自然環境では安定で、分解しにくいため、使用後に一部は回収されて再利用されているものの、大半は埋め立てまたは焼却により処分されている。埋め立て処分の場合は廃棄場所の確保の問題があり、また焼却処分による場合は、焼却によって発生する炭酸ガスが地球の温暖化の原因の一つになっている。また、ポリ塩化ビニルのようなハロゲンを含有する重合体は焼却により有害ガスが発生し易い。
【０００３】
上記の点から、石油系資源に由来する重合体の代替として、繰り返して生産が可能な生物資源（植物、動物、微生物など）に由来する重合体についての研究、開発、生産が近年色々行われるようになっている。
しかし、生物由来の重合体は、そのままでは、耐熱性、力学的特性などの基本物性が、石油系資源に由来する重合体に比べて一般的に劣るため、各種の機能性材料を添加したり、成形方法を工夫して物性を改良することが検討されている。
【０００４】
生物由来の重合体を含めて、有機重合体の力学物性の向上のために、ガラス繊維やカーボン繊維などのような無機繊維を混合することが一般的に行なわれているが、無機繊維は、重合体の混練や成形時に粉砕されて繊維長が１ｍｍよりも短くなってしまい易く、その結果、無機繊維が本来有する補強特性を十分に活用できないという問題がある。無機繊維による補強効果を発揮させるために、有機重合体中に無機繊維を多量に混合した場合には、使用後の廃棄処理が大きな問題となる。
【０００５】
また、パルプ、ケナフ繊維、セルロース繊維などの植物繊維を有機重合体中に混合することが試みられており、そのような技術の１つとして、植物繊維をポリ乳酸などの生物由来の重合体中に混合することが提案されている（特許文献１、２、３など）。しかしながら、これらの従来技術による場合は、植物繊維が重合体中に均一に分散しなかったり、植物繊維による補強効果が十分でなかったり、耐熱性の不足などが生じ易く、十分に満足のゆくものではなかった。
【０００６】
高強度・高弾性率繊維の１種として溶融液晶性ポリエステル繊維（ポリアリレート繊維）が知られており、溶融液晶性ポリエステル繊維で補強されたプラスチック成形体（ＦＲＰ）も商品化されている。
また、ポリ乳酸などの生分解性樹脂に植物繊維の１種であるケナフ繊維を混合した樹脂組成物中に、耐衝撃性および耐熱性を向上させる目的でアラミド繊維やポリアリレート繊維（溶融液晶性ポリエステル繊維）などの高強度高耐衝撃繊維を更に混合することが提案されている（特許文献４の段落００３２〜００３３）。
本発明者らは、ポリ乳酸などの生分解性樹脂中に溶融液晶性ポリエステル繊維（ポリアリレート繊維）を混合するこの既知技術について検討したところ、ポリ乳酸などの生分解性樹脂に溶融液晶性ポリエステル繊維を短繊維状にして配合して混練する際に、溶融液晶性ポリエステル短繊維が嵩高いために、押出機などのような混練装置への供給時にホッパーやその他の供給路部分で塊化して詰まったりして安定に供給・移送しにくかったり、押出機のスクリューへの溶融液晶性ポリエステル短繊維の噛み込みが十分に行なわれず、溶融液晶性ポリエステル短繊維を生分解性樹脂中に円滑に且つ均一に分散含有させるのが困難であることが判明した。
【０００７】
溶融液晶性ポリエステル繊維をポリ乳酸などのような生分解性の重合体や植物由来の重合体中に円滑に且つ均一に分散含有させるための方法として、溶融液晶性ポリエステル繊維をポリウレタンなどのバインダー樹脂を用いて集束させて繊維束にし、その繊維束を所定の短繊維状に切断した短繊維束を重合体中に配合する方法が考えられる。しかしながら、本発明者らがこの方法について検討したところ、溶融液晶性ポリエステル繊維の集束に用いたバインダー樹脂が、重合体組成物や成形品を製造するための混練時に、ベースをなす生分解性重合体や植物由来重合体に作用して、重合体の劣化、分子量低下などをもたらし、得られる重合体組成物や成形品の物性が低下することが判明した。
【０００８】
【特許文献１】特開平１０−２７３５８２号公報
【特許文献２】特開２００２−６９３０３号公報
【特許文献３】特開２００１−３３５７１０号公報
【特許文献４】特開２００５−１０５２４５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明の目的は、廃棄時の環境負荷が少なく、しかも石油系資源に依存せず、繰り返して生産が可能な生物由来の重合体を用いて、力学的特性、耐久性、耐熱性などの特性に優れる繊維強化重合体組成物を、良好な作業性および工程性で円滑に製造し得る方法を提供することである。
そして、本発明の目的は、力学的特性、耐久性、耐熱性などに優れる各種製品、特に電気・電子部品を円滑に製造することのできる繊維強化生物由来重合体組成物および当該重合体組成物よりなる成形品を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記の目的を達成すべく本発明者らは検討を重ねてきた。その結果、生物由来の重合体に補強繊維を混合して繊維強化重合体組成物を製造するに当たって、補強繊維として溶融液晶性ポリエステル繊維よりなる短繊維束を用い、その際に当該短繊維束を構成する単繊維同士を繊維表面で熱融着によって一時的に接着させておくと、当該短繊維束は、押出機などの混練装置や成形装置への供給時に、ホッパーやその他の供給経路で塊化したり、詰まったりせずにスムーズに流動し、しかも押出機のスクリューに良好に噛み込まれて、生物由来重合体中に円滑に混合されることを見出した。
さらに、本発明者らは、溶融液晶性ポリエステル短繊維同士が繊維表面で一時的に熱融着により接着している当該短繊維束は、混練時の熱および／または剪断力によって、良好に開繊されて、生物由来重合体組成物中で、凝集することなく単繊維状で均一に分散含有され、それによって力学的特性、耐久性、耐熱性などに優れる繊維強化生物由来重合体組成物および成形品を、ノズルやゲートなどにおける目詰まりなどを生ずることなく、良好な作業性で円滑に製造できることを見出した。
【００１１】
また、本発明者らは、溶融液晶性ポリエステル短繊維束としては、繊維長が０．５〜２０ｍｍのものが補強効果、生物由来重合体中への均一分散性、取扱性などの点から好ましいこと、２５℃での引張強度が１５ｃＮ／ｄｔｅｘ以上および引張初期弾性率が４００ｃＮ／ｄｔｅｘ以上である溶融液晶性ポリエステル長繊維束を短繊維状に切断したものを使用すると、生物由来重合体組成物や成形品の力学的特性、耐久性、耐熱性などの特性が良好になることを見出した。
さらに、本発明者らは、生物由来重合体１００質量部に対して、溶融液晶性ポリエステル短繊維束を０．５〜５０質量部の割合で配合することが、重合体中への均一分散性、補強効果などの点から好ましいことを見出し、それらの知見に基づいて本発明を完成した。
【００１２】
すなわち、本発明は、
（１）  生物由来重合体に溶融液晶性ポリエステル繊維からなる短繊維束を配合し加熱下に混練して繊維強化生物由来重合体組成物を製造する方法であって、溶融液晶性ポリエステル繊維からなる短繊維束として、短繊維束を構成する溶融液晶性ポリエステル短繊維同士が、混練時の熱および／または剪断力によって個々の単繊維に分離する接着強度で互いに熱融着により一時的に接着している短繊維束を用いることを特徴とする、繊維強化生物由来重合体組成物の製造方法である。
【００１３】
そして、本発明は、
（２）  生物由来重合体に溶融液晶性ポリエステル繊維からなる短繊維束の繊維長が０．５〜２０ｍｍである前記（１）の繊維強化生物由来重合体組成物の製造方法；
（３）  溶融液晶性ポリエステル繊維からなる短繊維束が、単繊維同士を繊維表面で一時的に熱融着させた引張強度１５ｃＮ／ｄｔｅｘ以上および引張初期弾性率４００ｃＮ／ｄｔｅｘ以上の溶融液晶性ポリエステル長繊維束を短繊維状に切断した短繊維束である前記した（１）または（２）の繊維強化生物由来重合体組成物の製造方法；および、
（４）  生物由来重合体１００質量部に対して、溶融液晶性ポリエステル短繊維束を０．５〜５０質量部の割合で配合する前記（１）〜（３）のいずれかの繊維強化生物由来重合体組成物の製造方法；
である。
【００１４】
さらに、本発明は、
（５）  生物由来重合体中に溶融液晶性ポリエステルからなる短繊維が、単繊維状に開繊して分散していることを特徴とする、前記（１）〜（４）のいずれかの製造方法で得られる繊維強化生物由来重合体組成物；および、
（６）  前記（５）の繊維強化生物由来重合体組成物から製造してなる成形品；
である。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の製造方法による場合は、短繊維束を構成している溶融液晶性ポリエステル短繊維同士が繊維表面で熱融着によって一時的に接着している溶融液晶性ポリエステル短繊維束が、押出機などの混練装置や成形装置への供給時に、ホッパーやその他の供給経路で塊化したり、詰まったりせずにスムーズに流動し、しかも押出機のスクリューに良好に噛み込まれることにより、繊維強化生物由来重合体組成物を良好な作業性で円滑に製造することができる。
本発明による場合は、溶融液晶性ポリエステル短繊維束が、重合体組成物および／または成形品を製造する際の混練時の熱および／または剪断力によって、良好に開繊されて、生物由来重合体組成物中で凝集することなく単繊維状で均一に分散含有されるため、力学的特性、耐久性、耐熱性などの諸物性に優れる繊維強化生物由来重合体組成物および成形品を、混練装置や成形装置におけるノズルやゲートなどでの目詰まりなどを生ずることなく、良好な作業性で円滑に製造することができる。
また、本発明において、溶融液晶性ポリエステル短繊維束として、繊維長が０．５〜２０ｍｍのものを使用した場合、２５℃での引張強度が１５ｃＮ／ｄｔｅｘ以上で且つ引張初期弾性率が４００ｃＮ／ｄｔｅｘ以上である溶融液晶性ポリエステル長繊維束を短繊維状に切断したものを使用すると、生物由来重合体組成物や成形品の力学的特性、耐久性、耐熱性などが一層良好になる。
【００１６】
また、本発明において、生物由来重合体として植物由来の重合体を使用した場合には、本発明の重合体組成物やそれからなる成形品などを使用後に焼却したときに発生する炭酸ガスは、重合体の原料となる植物によってその光合成時に利用（吸収）されるため、トータルでは大気中での炭酸ガスの増加が生じないため、エコロジー性に優れている。
本発明の繊維強化生物由来重合体組成物、それからなる成形品などは、前記した特性を活かして、電化製品の筐体などの電気・電子機器用途、建材用途、自動車部品用途、日用品用途、医療用途、農業用途などの種々の用途に有効に使用することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
以下に本発明について詳細に説明する。
本発明では、重合体組成物のベースをなす「生物由来重合体」として、植物、動物または微生物に由来する重合体のいずれもが使用できる。本発明で用いる生物由来重合体は、植物、動物または微生物からそのまま直接得られる重合体（例えば植物、動物または微生物が生産する重合体や前記生物の組織を形成している重合体）であってもよいし、前記した生物に由来する物質を原料の少なくとも一部として用いて化学的方法、微生物学的方法、化学的方法と微生物方法の併用、物理的方法、機械的方法などによって製造（生産）される重合体であってもいずれでもよい。
【００１８】
本発明で用いることのできる生物由来重合体の例としては、植物（例えばトウモロコシ、芋類、サトウキビ等）などに含まれる糖質を出発原料として得られる乳酸、コハク酸などのヒドロキシカルボン酸やジカルボン酸を用いて得られるポリ乳酸、乳酸共重合体、ポリブチレンサクシネート、ポリエチレンサクシネート、ブチレンサクシネートとエチレンサクシネートの共重合体などのポリエステル類やその変性体；デンプン、アミロース、セルロース、セルロースエステル、キチン、キトサン、ゲランガム、カルボキシル基含有セルロース、カルボキシル基含有デンプン、ペクチン酸、アルギン酸などの多糖類やその変性体；微生物により合成されるヒドロキシブチレートおよび／またはヒドロキシバリレートの重合体であるポリベータヒドロキシアルカノエート、ポリヒドロキシ酪酸やポリ（ヒドロキシ酪酸／ヒドロキシへキサン酸）；微生物による直接発酵などにより製造されるグルタミン酸やその他のアミノ酸に基づくポリアミノ酸類（ポリアミド類）またはその変性体などを挙げることができる。
本発明では生物由来重合体として、前記した重合体の１種または２種以上を用いることができる。
【００１９】
そのうちでも、本発明では、生物由来重合体として、溶融混練、溶融成形などが可能で取り扱い性、成形加工性に優れる熱可塑性の生物由来重合体が好ましく用いられる。
本発明で好ましく用いられる熱可塑性の生物由来重合体としては、生物から得られたる乳酸やコハク酸を用いて製造した熱可塑性ポリエステル類（結晶性ポリエステル類）、当該ポリエステル類の変性体（例えば脂肪族ポリオール類などによる変性体）、生物由来の熱可塑性のポリアミノ酸類、当該ポリアミノ酸類の変性体（例えば脂肪族ポリオール類などによる変性体）を挙げることができ、そのうちでも、ポリ乳酸および／またはその変性体が、入手容易性、取り扱い性、物性などの点からより好ましく用いられる。
【００２０】
生物由来重合体としてポリ乳酸を用いる場合は、Ｌ−乳酸およびＤ−乳酸のいずれか一方または両方に由来する構造単位から主としてなるポリ乳酸のいずれもが使用でき、またポリ乳酸は必要に応じて他の共重合単位（例えばジグリコール、ジカルボン酸、乳酸以外のヒドロキシカルボン酸、ラクトンなどに由来する構造単位）を含有していることができる。
【００２１】
本発明で用いる溶融液晶性ポリエステル繊維からなる短繊維束（以下「溶融液晶性ポリエステル短繊維束」ということがある）を形成している溶融液晶性ポリエステルは、溶融相において光学異方性（溶融液晶性）を示すポリエステルである。ポリエステルが「溶融液晶性」を有するか否かは公知の方法により容易に知ることができ、例えば、ホットステージに載せた試料（ポリエステル）を窒素雰囲気下で昇温加熱してその透過光を観測する方法などによって溶融液晶性の有無を調べることができる。
本発明で用いる溶融液晶性ポリエステル短繊維束を形成している溶融液晶性ポリエステルは、一般に芳香族ジオール、芳香族ジカルボン酸、芳香族ヒドロキシカルボン酸などから誘導される反復構成単位を有しており、代表例としては、下記の（１）〜（１１）に示す繰返し構成単位の組合せからなる溶融液晶性ポリエステルを挙げることができる。
【００２２】
【化１】
2008031332.tif 000002
【００２３】
【化２】
2008031332.tif 000003
【００２４】
本発明で用いる溶融液晶性ポリエステル短繊維束は、上記した溶融液晶性ポリエステル（１）〜（１１）のいずれから形成されていてもよく、そのうちでも、上記（５）、（８）、（９）または（１０）で示される反復構成単位の組み合せからなる溶融液晶性ポリエステルから形成されていることが好ましく、特に上記（５）で示される反復構成単位の組み合せからなる溶融液晶性ポリエステルから形成されていることがより好ましい。
溶融液晶性ポリエステル短繊維束が、上記（５）で示される反復構成単位の組み合せからなる溶融液晶性ポリエステルから形成されている場合には、下記の（Ａ）で示す反復構成単位の割合と（Ｂ）で示す反復構成単位の割合が、（Ａ）：（Ｂ）＝９６：４〜５５：４５のモル比である溶融液晶性ポリエステルから形成されていることが、短繊維束の力学的特性、耐熱性が一層高く、且つ吸水率が極めて小さくて、生物由来重合体に対する補強効果が一層良好になる点からより好ましい。
【００２５】
【化３】
2008031332.tif 000004
【００２６】
本発明で用いる溶融液晶性ポリエステル短繊維束を形成する溶融液晶性ポリエステルは２５０〜３５０℃、特に２６０〜３２０℃の融点を有していることが、ポリエチレンテレフタレートなどの一般的な熱可塑性樹脂と同じ温度領域の繊維化設備を利用できる点、本発明で用いる溶融液晶性ポリエステル短繊維束を生物由来重合体中に投入して混練する際に生物由来重合体の融点との差が大きく混練時の熱などによる影響を受けにくくなる点などから好ましい。本明細書でいう溶融液晶性ポリエステルの融点とは、ＪＩＳ  Ｋ７１２１に準拠した試験方法により測定される融点であって、示差走査熱量計（ＤＳＣ）［例えば（株）島津製作所製「ＤＳＣ−６０」］で観察される主吸熱ピークのピーク温度である。
【００２７】
本発明で用いる溶融液晶性ポリエステル短繊維束は、短繊維束を構成する溶融液晶性ポリエステル短繊維同士が、当該短繊維束を加熱混練装置や成形装置などに供給する前や供給する時点では熱融着による接着状態を維持し、一方生物由来重合体に配合されて加熱下に混練したときに、混練時の熱および／または剪断力によって個々の単繊維（単繊維状短繊維）に開繊（分離）する接着強度で互いに熱融着により一時的に接着していることが必要である。
溶融液晶性ポリエステル短繊維束における単繊維同士の熱融着による接着の程度が弱すぎて生物由来重合体に配合する前の段階や混練装置や成形装置への供給時に単繊維状に開繊（分離）してしまうと、開繊によって嵩が高くなって、押出機などの混練装置や成形装置などに供給したときにホッパーやその他の供給経路で塊化したり、詰まったりしてスムーズに流動しなかったり、押出機のスクリューへの噛み込みが不良になり、重合体組成物の製造時や成形品の製造時の作業性が不良になる。しかも、生物由来重合体中に円滑に且つ均一に混合することが困難になり、重合体組成物中や成形品中に塊状のままで存在したり、偏在し、均一に分散含有されなくなって、成形装置のノズルやゲートなどでの目詰まりを生じたり、得られる重合体組成物や成形品の力学的特性、耐久性、耐熱性の低下などを生ずる。
一方、溶融液晶性ポリエステル短繊維束における単繊維同士の熱融着の程度が強すぎて混練時の熱および／または剪断力によって個々の単繊維（単繊維状短繊維）に開繊（分離）しない場合は、押出機などの混練装置や成形装置などへの供給は容易であっても、加熱混練後も生物由来重合体中に束状のままで存在するため、溶融液晶性ポリエステル短繊維による補強効果が十分に発揮されなくなり、力学的特性、耐久性、耐熱性などに優れる繊維強化生物由来重合体組成物や成形品が得られにくくなる。
【００２８】
溶融液晶性ポリエステル短繊維束における、「短繊維束を構成する溶融液晶性ポリエステル短繊維同士が、加熱混練装置や成形装置などへの供給前や供給時にはその溶融接着状態を維持し、一方当該短繊維束を生物由来重合体中に混合するための混練時の熱および／または剪断力によって個々の単繊維（単繊維状短繊維）に開繊（分離）する接着強度（熱融着強度）」は、溶融液晶性ポリエステル短繊維束を形成する溶融液晶性ポリエステルの種類、当該短繊維束の長さ（繊維長）や太さ（繊度）、生物由来重合体への当該短繊維束の配合量、生物由来重合体の種類、当該短繊維束を生物由来重合体中に混合する際の混練温度、剪断力の大きさ、混練時間などによって調整することができる。
【００２９】
一般的には、本発明では、溶融液晶性ポリエステル短繊維束として、長さ５ｍｍの短繊維束に切断したときに、以下の(ａ)の方法で求められる「開繊率（延伸処理なし）」の値が２０％以下、特に１５％以下で且つ以下の（ｂ）の方法で求められる「開繊率（延伸処理あり）」の値が７０％以上、特に８０％以上である溶融液晶性ポリエステル長繊維束を原料繊維束（以下「原反」ということがある）とし、その溶融液晶性ポリエステル長繊維束を短繊維状に切断して得られる短繊維束を用いることが好ましい。「開繊率（延伸処理なし）」および「開繊率（延伸処理あり）」の値が前記要件を満たす溶融液晶性ポリエステル長繊維束を短繊維状に切断してなる短繊維束は、加熱混練装置や成形装置などへの供給前や供給時にはその溶融接着状態を維持し、一方当該短繊維束を生物由来重合体中に混合するための混練時の熱および／または剪断力によって個々の単繊維（単繊維状短繊維）に良好に開繊（分離）する。
【００３０】
（ａ）開繊率（延伸処理なし）：
溶融液晶性ポリエステル長繊維束を５ｍｍ長にカットし、その溶融液晶性ポリエステル短繊維束を１０５℃の恒温乾燥機中で２時間加熱して乾燥（絶乾）させた後、その短繊維束の０．１５ｇ（Ｗａ）を採取して、容量１０００ｍｌのビーカー（内径１０５ｍｍ）内に投入し［ビーカーの中央には撹拌ペラ（日本理化機械株式会社製の撹拌機用撹拌翼「マリン翼」、翼径５０ｍｍ、ステンレス製３枚羽）を予め配置すると共に（ビーカーの内底面と撹拌ペラの下端の距離１５ｍｍ）、温度２５℃の蒸留水５００ｍｌを予め入れておく］、水温２５℃で、撹拌ペラの回転速度６００ｒｐｍの条件下に２分間撹拌する。その後、ビーカー内の内容物の全量（水と繊維）を直径１１ｃｍに切りだした一般的な模造紙を敷いたブフナーロートに移し、ブフナーロートの下部から水をアスピレーターで吸引して水を分離した後、模造紙上の繊維を室温で一昼夜放置乾燥する。次いで、顕微鏡で模造紙上にある繊維を観察して、０．３ｍｍ以上の幅を有する短繊維束をピンセットで全て採取し、それを１０５℃の恒温乾燥機中で２時間加熱して乾燥（絶乾）させて、そのときの質量（Ｗｂ）（ｇ）を測定して、下記の数式（Ｉ−1）により開繊率（延伸処理なし）を求める。
開繊率（延伸処理なし）（％）＝｛（Ｗａ−Ｗｂ）／Ｗａ｝×１００      （Ｉ−１）
【００３１】
（ｂ）開繊率（延伸処理あり）：
（ｂ−１）  短繊維束に切断する前の、ボビンに巻き取った溶融液晶性ポリエステル長繊維束をクリールスタンドへ設置し、それを１８０℃に加熱したネルソン型ローラー（Ｒ1）へと５０ｍ／分の速度で導き、次いで回転速度をＲ1よりも１．０％増加させた温度２５℃の同じ形式のネルソン型ローラー（Ｒ2）で引き取ることで、溶融液晶性ポリエステル長繊維束に１．０％の延伸をかけて、巻き取り機で巻き取る。この延伸処理により、溶融液晶性ポリエステル長繊維束には、張力による単繊維間引き揃えの剪断力がかかり、その剪断力によって単繊維間の熱融着が外される。
（ｂ−２）  次いで、上記（ｂ−１）の延伸処理を施した溶融液晶性ポリエステル長繊維束を５ｍｍ長にカットして短繊維束とし、それを１０５℃の恒温乾燥機中で２時間加熱して乾燥（絶乾）させた後、その短繊維束の０．１５ｇ（Ｗｃ）を採取して、上記（ａ）と同じ条件下でビーカー内で水中撹拌処理し、その後、ビーカー内の内容物の全量（水と繊維）を直径１１ｃｍに切りだした一般的な模造紙を敷いたブフナーロートに移し、ブフナーロートの下部から水をアスピレーターで吸引して水を分離した後、模造紙上の繊維を室温で一昼夜放置乾燥する。次に、顕微鏡で模造紙上にある繊維を観察して、０．３ｍｍ以上の幅を有する短繊維束をピンセットで全て採取し、それを１０５℃の恒温乾燥機中で２時間加熱して乾燥（絶乾）させて、そのときの質量（Ｗｄ）（ｇ）を測定して、下記の数式（Ｉ−２）により開繊率（延伸処理あり）を求める。
開繊率（延伸処理あり）（％）＝｛（Ｗｃ−Ｗｄ）／Ｗｃ｝×１００      （Ｉ−２）
【００３２】
生物由来重合体に配合する溶融液晶性ポリエステル短繊維束の長さ（繊維長）は、取り扱い性、生物由来重合体中への均一な混合・分散性、補強効果などの点から、０．５〜２０ｍｍであることが好ましく、１〜１５ｍｍであることがより好ましく、２〜１０ｍｍであることが更に好ましい。溶融液晶性ポリエステル短繊維束の繊維長が短すぎると、十分な補強効果が得られないことがあり、一方長すぎると単繊維同士が絡まって生物由来重合体中に均一に混合分散されにくくなり、また混合するための混練時に単繊維の切断が生じ易くなる。
【００３３】
溶融液晶性ポリエステル短繊維束の形状は、多くの場合にテープ状であるが、場合によっては円柱状であっても構わない。このため、溶融液晶性ポリエステル短繊維束の横断面形状は、変形の生じた長方形または円形が多く、その幅（直径）は５０μｍ〜１０ｍｍが好ましく、１００μｍ〜５ｍｍがより好ましく、２００μｍ〜３ｍｍが更に好ましい。
また、溶融液晶性ポリエステル短繊維束の繊度（総繊度）でいうと、５０ｄｔｅｘ〜１５０万ｄｔｅｘが好ましく、１５０ｄｔｅｘ〜５０万ｄｔｅｘがより好ましく、５００ｄｔｅｘ〜１５万ｄｔｅｘであることが更に好ましい。
溶融液晶性ポリエステル短繊維束の太さ（短繊維束の直径または総繊度）が、前記範囲であると、生物由来重合体に配合する際の取り扱い性、生物由来重合体への均一混合性、混練時の熱および／または剪断による単繊維への開繊性（分離性）などが良好になる。
【００３４】
溶融液晶性ポリエステル短繊維束を構成する各単繊維の単繊維繊度は、生物由来重合体に対する補強効果、混練時の切断防止、当該繊維の製造の容易性などの点から、０．９〜５０ｄｔｅｘであることが好ましく、１〜３０ｄｔｅｘであることがより好ましく、１〜１０ｄｔｅｘであることが更に好ましい。
溶融液晶性ポリエステル短繊維束を構成する各単繊維の単繊維繊度が小さすぎると、生物由来重合体中に混合するための加熱混練および／または剪断時に繊維形態に損傷を受けて繊維の切断が生じ、十分な補強作用を発揮しにくくなり、一方単繊維繊度が大きすぎると生物由来重合体との接着性が不足して補強作用を発揮しにくくなる。
【００３５】
溶融液晶性ポリエステル短繊維束を構成する各単繊維の断面形状は特に限定されず、例えば、円形、楕円形、三角形、方形、多角形、偏平形、多葉形、ドッグボーン形、Ｖ字形、それ以外の凹凸のある形状や不定形などのいずれであってもよい。短繊維の表面積が大きいと、生物由来重合体との接合面積が大きくなり、補強効果が向上する。
【００３６】
溶融液晶性ポリエステル短繊維束を構成する短繊維は、生物由来重合体との親和性の向上のために、必要に応じて、表面処理を施してあってもよい。その際の表面処理方法としては、シラン系、チタネート系などのカップリング剤による処理、オゾンやプラズマ処理、アルキルリン酸エステル型の界面活性剤による処理などが有効であるが、これらに限定されるものではなく、充填材の表面改質のために通常使用されている処理方法を採用することができる。
【００３７】
溶融液晶性ポリエステル短繊維束を形成する溶融液晶性ポリエステルは、本発明の効果を損なわない範囲で、必要に応じて、ポリエチレンテレフタレート、変性ポリエチレンテレフタレート、ポリオレフィン、ポリカーボネート、ポリアリレート、ポリアミド、ポリフェニレンサルファイド、ポリエステルエーテルケトン、フッ素樹脂などの他の熱可塑性重合体、酸化チタン、カオリン、シリカ、酸化バリウムなどの無機物、カーボンブラック、染料や顔料などの着色剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤などの各種添加剤の１種または２種以上を含有していてもよい。
【００３８】
本発明で用いる溶融液晶性ポリエステル短繊維束の製法は特に制限されず、短繊維束を構成する溶融液晶性ポリエステル短繊維同士が、加熱混練前には単繊維状に分離せずに束状に集束し、一方混練時の熱および／または剪断力によって個々の単繊維に開繊（分離）する接着強度で互いに熱融着により接着している短繊維束を製造し得る方法であれば、いずれの方法で製造してもよい。
そのうちでも、本発明で用いる溶融液晶性ポリエステル短繊維束は、溶融液晶性ポリエステル長繊維（フィラメント）よりなる繊維束（以下「溶融液晶性ポリエステル長繊維束」ということがある）を、当該繊維束の製造に際して行う後述の固相重合処理温度より０〜２０℃高い雰囲気温度で加熱して長繊維束を構成しているフィラメント同士を繊維表面で一時的に熱融着により接着させた後に当該長繊維束を短繊維状に切断する方法を採用することによって円滑に製造することができる。この場合に、加熱時間が長すぎると、熱によって繊維が溶断したり、強固な膠着が発生して生物由来重合体中で混練したときに単繊維状に開繊（分離）しなくなるので注意を要する。溶融液晶性ポリエステル長繊維束を形成しているフィラメント同士を接着（溶着）させるための熱処理時間は、長繊維束を形成している溶融液晶性ポリエステルの種類や融点、熱処理温度などによって異なり得るが、一般的には、３０秒〜９０分程度、特に１分〜６０分程度であることが好ましい。
また、この熱処理は、窒素などの不活性ガス雰囲気下で行なうことが好ましい。
さらにこの熱処理を、繊維束を構成する溶融液晶性ポリエステル長繊維同士の熱融着による一時的な接着が良好に行なわれるように、加圧雰囲気下で行ったり、長繊維束を緊張させた状態で行なってもよい。
【００３９】
また、溶融液晶性ポリエステル長繊維束を加熱雰囲気中で加熱して長繊維束を構成するフィラメント同士を繊維表面で熱融着させて一時的に接着させる前記方法以外に、溶融液晶性ポリエステル長繊維束を熱ローラーなどで加熱プレスしてフィラメント同士を熱融着により一時的に接着させる方法を採用してもよいが、加熱プレス時の圧力が高すぎたり、温度が高すぎると、繊維物性の低下、繊維の切断、繊維（フィラメント）同士の完全な融着などが生ずるので、それらの問題が生じないように加熱温度並びに融着力（圧力）を制御する必要がある。
【００４０】
溶融液晶性ポリエステル短繊維束の製造に用いる、熱処理を行なう前の前記した溶融液晶性ポリエステル長繊維束の製法は特に制限されず、従来と同様に、溶融液晶性ポリエステルを口金の紡糸孔からフィラメント状（長繊維状）に溶融紡出させ、溶融紡出した複数のフィラメントを集束することによって製造することができる。これにより得られる溶融液晶性ポリエステル長繊維束は、それ自体で力学的性能および熱的性能に優れ、特に寸法安定性を有しているので、そのままで、長繊維束を構成するフィラメント同士を一時的に熱融着により接着させるための上記した熱処理に供することができるが、溶融吐出−集束後に更に固相重合させて力学的特性を一層向上させてから用いることが、生物由来重合体に対する補強効果および耐熱性の向上効果が一層高くなることから好ましい。
溶融紡糸により得られる溶融液晶性ポリエステル長繊維束の固相重合は、窒素ガスなどの不活性ガス雰囲気中、空気のような酸素含有の活性ガス雰囲気中、または減圧下で、溶融液晶性ポリエステル長繊維束を、長繊維束を形成する溶融液晶性ポリエステルの［融点−６０℃］から［融点＋１０℃］の範囲内の温度に加熱して行なうことが好ましい。この固相重合処理は、長繊維束を短繊維束に切断する前に行うのが好ましいが、場合によっては短繊維束に切断した後に行なってもよい。
かかる固相重合処理を行うことにより、繊維を形成している溶融液晶性ポリエステルの固相重合が促進されて分子量が増大し、繊維の力学物性の向上、融点上昇や不融化による耐熱性の向上を図ることができる。
【００４１】
上記した固相重合を行なった溶融液晶性ポリエステル長繊維束、および固相重合後の当該長繊維束を溶融液晶性ポリエステルの融点よりも高い温度で熱処理して長繊維束を構成しているフィラメント同士を熱融着により一時的に接着させた溶融液晶性ポリエステル長繊維束は、一般に２５℃での１５ｃＮ／ｄｔｅｘ以上の引張強度と、４００ｃＮ／ｄｔｅｘ以上の引張初期弾性率を有していて、力学物性および耐熱性において極めて優れている。そのため、前記した引張強度および引張初期弾性率を有する溶融液晶性ポリエステル長繊維束を短繊維状に切断した溶融液晶性ポリエステル短繊維束を用いて本発明の生物由来重合体組成物を製造すると、生物由来重合体に当該溶融液晶性ポリエステル短繊維束を配合して混合装置や成形装置中で加熱下に混練および／または成形したときに、溶融液晶性ポリエステル短繊維の溶融、繊維形態の崩壊、繊維物性の低下などがより効果的に防止されて、力学的特性および耐熱性に一層優れる生物由来重合体組成物および成形品を得ることができる。
【００４２】
特に、上記の〔化３〕に示す反復構成単位（Ａ）および（Ｂ）からなっていて、且つ［反復構成単位（Ａ）］：［反復構成単位（Ｂ）］のモル比が９６：４〜５５：４５である溶融液晶性ポリエステルから形成されている固相重合後の長繊維束は、一般に、２５℃においてその引張強度が２０ｃＮ／ｄｔｅｘ以上、引張弾性率が４５０ｃＮ／ｄｔｅｘ以上であって、極めて高い力学的特性を有し、しかも耐熱性や非吸水性などにおいても極めて優れているので、本発明において、溶融液晶性ポリエステル短繊維束として、当該溶融液晶性ポリエステル長繊維束から得られる溶融液晶性ポリエステル短繊維束を用いた場合には、力学的特性、耐熱性などの特性に極めて優れる生物由来重合体組成物および成形品を得ることができる。
【００４３】
本発明で用いる溶融液晶性ポリエステル短繊維束の製造に当たっては、工程通過性を良好にしてガイドなどとの摩耗による繊維損傷を防止するために、必要に応じて平滑剤、帯電防止剤（有機界面活性剤成分など）、その他の成分を含む一般的な油剤などの処理剤を繊維表面に付与してもよい。但し、繊維表面に付与した処理剤は、溶融液晶性ポリエステル短繊維と生物由来重合体との加熱混練時に熱分解して生物由来重合体の劣化を引き起こし、生物由来重合体組成物や成形品の外観品位、力学的特性などを低下させる場合があるので、処理剤の付与量は少なくすることが望ましく、一般に溶融液晶性ポリエステル繊維の質量に基づいて１．５質量％以下、特に０．２〜１．３質量％程度にするのがよい。
繊維表面への処理剤の付与は、短繊維状に切断する前の溶融液晶性ポリエステル長繊維束の製造時、当該溶融液晶性ポリエステル長繊維束の固相重合時、溶融液晶性ポリエステル長繊維束を形成しているフィラメント同士を熱融着により一時的に接着させるための熱処理時、溶融液晶性ポリエステル長繊維束の短繊維への切断時、生物由来重合体への溶融液晶性ポリエステル短繊維束の配合時などのいずれの段階で行ってもよい。
【００４４】
短繊維同士が熱融着により一時的に接着している溶融液晶性ポリエステル短繊維束を生物由来重合体に配合し、加熱下に混練して、加熱混練時の温度および／または剪断力によって溶融液晶性ポリエステル短繊維束を構成している単繊維を短繊維状に開繊（分離）させて、溶融液晶性ポリエステル短繊維が単繊維状で生物由来重合体中に混合分散した繊維強化生物由来重合体組成物を製造する。
【００４５】
溶融液晶性ポリエステル短繊維束の配合量は、生物由来重合体中への溶融液晶性ポリエステル短繊維の分散性、得られる生物由来重合体組成物および成形品の力学的特性、耐熱性、寸法安定性、射出成形時などの成形性などの点から、生物由来重合体１００質量部に対して、０．５〜５０質量部であることが好ましく、１〜４０質量部であることがより好ましく、１〜２０質量部であることが更に好ましい。
溶融液晶性ポリエステル短繊維束の配合量が少なすぎると、溶融液晶性ポリエステル短繊維による十分な補強効果が得られにくくなり、一方配合量が多すぎると、生物由来重合体中への溶融液晶性ポリエステル短繊維の分散性が悪くなり、重合体組成物を製造する際の作業性、得られる生物由来重合体組成物や成形品の外観不良、力学的特性の低下、    などが生じ易くなる。
【００４６】
溶融液晶性ポリエステル短繊維束を生物由来重合体に配合するに当たっては、加熱混練時に生物由来重合体が水分によって分解するのを防止するために、十分に乾燥して水分を除去した溶融液晶性ポリエステル短繊維束を用いることが望ましい。水分を除去するための溶融液晶性ポリエステル短繊維束の乾燥処理は一般に１４０℃以下で行うことが好ましい。乾燥温度が高すぎると、短繊維束中で繊維同士が強く熱融着してしまい、加熱混練時に単繊維状に開繊（分離）しなくなる。
本発明で用いる溶融液晶性ポリエステル繊維は、重合体分子が主に疎水性構造単位から形成されていて、しかも繊維構造が緻密でボイドなどの空隙を有していないため、繊維の平衡水分率が極めて低い。かかる点から、水分を除去するための溶融液晶性ポリエステル短繊維束の乾燥処理は容易に行うことができ、しかも乾燥処理後の溶融液晶性ポリエステル短繊維束は水分を殆ど含有していないために、生物由来重合体に配合して加熱混練したときに繊維から放出される水分は極めて少なく、加熱混練や加熱成形時に水分による生物由来重合体の分解や劣化などの悪影響も極めて少ない。
【００４７】
本発明の生物由来重合体組成物を製造するに当たっては、生物由来重合体への溶融液晶性ポリエステル短繊維束の配合方法、加熱混練方法は、特に制限されず、生物由来重合体の種類、溶融液晶性ポリエステル短繊維束の配合量、生物由来重合体組成物の用途などに応じて適当な方法を採用すればよい。
また、生物由来重合体に溶融液晶性ポリエステル短繊維束を配合し加熱混練して、ペレット状やその他の適当な形態の繊維強化生物由来重合体組成物を一旦製造した後にその繊維強化生物由来重合体組成物を用いて成形品などの各種製品を製造してもよいし、または生物由来重合体に溶融液晶性ポリエステル短繊維束を配合し加熱混練・成形を行って成形品などの製品をそのまま直接製造してもよい。
繊維強化生物由来重合体組成物を製造するための加熱混練操作は、例えば、ニーダールーダー、押出し機、ミキシングロール、バンバリーミキサーなどの既知の混合または混練装置を使用して行うことができる。
【００４８】
本発明の繊維強化生物由来重合体組成物の製造に当たっては、本発明の効果を損なわない範囲内で、生物由来重合体と共に、必要に応じて、石油系資源に由来する重合体などの他の重合体を混合してもよい。他の重合体の例としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ＡＢＳ、ナイロン、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリカーボネートなどの熱可塑性重合体、尿素樹脂、メラミン樹脂、アルキド樹脂、アクリル樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、シアネート系樹脂、フラン樹脂、ケトン樹脂、キシレン樹脂、熱硬化型ポリイミド、熱硬化型ポリアミド、スチリルピリジン系樹脂、二トリル末端型樹脂、付加硬化型キノキサリン、付加硬化型ポリキノキサリン樹脂などの熱硬化性樹脂、前記熱可塑性重合体または熱硬化性樹脂と生物由来重合体のアロイなどを挙げることができる。熱硬化型樹脂を併用する場合は、硬化反応に必要な硬化剤や硬化促進剤を使用することができる。
【００４９】
また、本発明の繊維強化生物由来重合体組成物の製造に当たっては、必要に応じて、無機充填材、溶融液晶性ポリエステル繊維以外の繊維補強材、着色剤（酸化チタンなど）、安定剤（ラジカル捕捉剤、酸化防止剤など）、難燃剤（金属水和物やハロゲン系難燃剤、リン系難燃剤など）、公知の結晶核剤（タルクなど）、抗菌剤、防かび剤などを併用できる。その際に、前記無機充填材としては、例えば、シリカ、アルミナ、砂、粘土、鉱滓などを挙げることができ、前記補強材としては、例えば針状無機物などを挙げることができる。また、前記抗菌剤としては、例えば、銀イオン、銅イオンまたはこれらを含有するゼオライトなどを使用することができる。
【００５０】
繊維強化生物由来重合体組成物を一旦製造した後にその組成物を用いて成形品を製造する場合、または繊維強化生物由来重合体組成物の製造と成形を同時に行う場合のいずれの場合にも、従来から知られている成形加工方法や成形加工装置を用いて成形加工することができ、例えば、押出成形、射出成形、圧縮成形、ブロー成形、カレンダー成形、真空成形、発泡成形などの任意の成形加工法によって成形加工することができ、また溶融紡糸して繊維を製造することもできる。それによってシート、フィルム、パイプ、型物、積層体などの任意の形態の成形品や、繊維、繊維製品などを得ることができ、それによって得られる成形品や製品は、例えば、電化製品の筐体などの電気・電子機器用途、建材用途、自動車部品用途、日用品用途、医療用途、農業用途などに用いることができる。
特に、生物由来重合体が、ポリ乳酸やその他の熱可塑性の生物由来重合体である場合には、本発明の繊維強化生物由来重合体組成物を用いて、熱可塑性重合体に対して従来から汎用されている各種の溶融成形方法を採用して、電気・電子機器製品やその他の各種製品を容易に且つ円滑に製造することができる。溶融成形を行う場合は、成形温度を、生物由来重合体の溶融温度以上で且つ溶融液晶性ポリエステル繊維や生物由来重合体が熱劣化しない範囲に設定すればよい。
【実施例】
【００５１】
以下に実施例などによって本発明についてさらに具体的に説明するが、本発明は以下の例により何ら限定されるものではない。
なお、以下の例において、各種の物性、作業性、性能などの評価は次のようにして行った。
【００５２】
（１）ポリ乳酸の重量平均分子量（Ｍｗ）および数平均分子量（Ｍｎ）：
（ｉ）ポリ乳酸組成物の製造原料として用いたポリ乳酸の分子量：
ポリ乳酸組成物の製造に用いたポリ乳酸１０ｍｇをクロロホルム５ｇに溶解した溶液を用いて、ゲルパーミエーションクロマトグラフ（ＧＰＣ）［（株）島津製作所製「Ｐｒｏｍｉｎｅｎｃｅ  ＧＰＣシステム」］を使用し、クロロホル溶媒を用いて、ポリスチレン換算のポリ乳酸の重量平均分子量（Ｍｗ）および数平均分子量（Ｍｎ）を測定した。
（ii）成形品中のポリ乳酸の分子量：
以下の例（実施例１〜２および比較例１〜３）で得られたそれぞれの成形品（試験片）をクロロホルムに溶解し、溶融液晶性ポリエステル短繊維を含むものでは不溶性の溶融液晶性ポリエステル短繊維を濾過して除去し、ポリ乳酸を溶解してなる濾液を用いて、ゲルパーミエーションクロマトグラフ（ＧＰＣ）［（株）島津製作所製「Ｐｒｏｍｉｎｅｎｃｅ  ＧＰＣシステム」］を使用し、クロロホルム溶媒を用いて、ポリスチレン換算のポリ乳酸の重量平均分子量（Ｍｗ）および数平均分子量（Ｍｎ）を測定した。
【００５３】
（２）繊維の製造に使用した溶融液晶性ポリエステルの融点（℃）および溶融粘度（Ｐａ・ｓ）：
（ｉ）溶融液晶性ポリエステルの融点（℃）：
溶融液晶性ポリエステル試料１０〜２０ｍｇを採取し、アルミ製パンに封入した後、示差走査熱量計（ＤＳＣ）［（株）島津製作所製「ＤＳＣ−６０」］を使用して、キャリアーガスとして窒素ガスを１００ｍｌ／分の流量にて注入しながら、昇温速度２０℃／分で昇温したときの吸熱ピーク温度を測定して（１ｓｔ  Ｒｕｎ）、融点（℃）とした。
重合体の種類によっては前記１ｓｔ  Ｒｕｎで明確な吸熱ピークが出現しない場合があるので、その場合には５０℃／分の昇温速度で、予想される融点よりも５０℃高い温度まで昇温し、その温度で３分間以上保持し完全に溶解した後、５０〜８０℃／分の降温速度で５０℃まで冷却し、しかる後２０℃／分の昇温速度で吸熱ピークを測定して融点（℃）とした。
（ii）溶融液晶性ポリエステルの溶融粘度（Ｐａ・ｓ）：
株式会社東洋精機製「キャピログラフ１Ｂ型」を用いて、溶融温度３００℃、剪断速度１０００ｓｅｃ-1の条件で溶融液晶性ポリエステルの溶融粘度(Ｐａ・ｓ)を測定した。
【００５４】
（３）溶融液晶性ポリエステル長繊維束の引張特性（引張強度、引張初期弾性率および引張伸度）：
以下の製造例１の（２）、製造例２の（１）、製造例３の（２）、製造例４の（２）、製造例７の（１）、製造例８の（１）および製造例９の（１）で得られた熱処理後の溶融液晶性ポリエステル長繊維束のそれぞれについて、ＪＩＳ  Ｌ１０１３試験法に準拠して、インストロン社製万能材料試験機４３０１型を使用して、試長２０ｃｍ、初荷重０．１ｇ／ｄｔｅｘ、引張速度１０ｃｍ／ｍｉｎの条件下で引張強度、引張初期弾性率および引張伸度をそれぞれ測定した。同じ試験を５点行って、その平均値を採って、引張強度（ｃＮ／ｄｔｅｘ）、引張初期弾性率（ｃＮ／ｄｔｅｘ）および引張伸度（％）として採用した。
【００５５】
（４）溶融液晶性ポリエステル長繊維束（原反）を長さ５ｍｍの短繊維束に切断したときの開繊率：
以下の製造例１〜９で得られた、短繊維束に切断する前の溶融液晶性ポリエステル長繊維束（原反）のそれぞれについて、前記した「（ａ）開繊率（延伸処理なし）」の項で説明したのと同じ操作を行って、上記した数式（Ｉ−１）により、「開繊率（延伸処理なし）」（％）を求めると共に、前記した「（ｂ）開繊率（延伸処理あり）」の項で説明したのと同じ操作を行って、上記した数式（Ｉ−２）により、「開繊率（延伸処理あり）」（％）を求めた。
なお、上述のように、本発明で用いる溶融液晶性ポリエステル短繊維束は、上記した（ａ）の方法で求められる「開繊率（延伸処理なし）」が２０％以下、特に１５％以下で、且つ上記した（ｂ）の方法で求められる「開繊率（延伸処理あり）」が７０％以上、特に８０％以上である溶融液晶性ポリエステル長繊維束（原反）を短繊維状に切断して得られる短繊維束であることが好ましい。
【００５６】
（５）溶融液晶性ポリエステル短繊維束または短繊維の凝集性：
以下の製造例１の（３）、製造例２の（２）、製造例３の（３）、製造例４の（３）、製造例５、製造例６、製造例８の（２）および製造例９の（２）で得られた溶融液晶性ポリエステル短繊維束並びに製造例７の（２）で得られた非集束溶融液晶性ポリエステル短繊維のそれぞれ２０ｇを、１ｃｍ角の目開きを有する円形の篩（直径２０ｃｍ）に平らに載せ、上下１ｃｍの震とうを１回／１秒の震とう速度で２０回加えた後（上下１往復を１回とする）、篩上に残留している短繊維の質量（束状および単繊維状の短繊維の合計質量）（ｇ）を測定し、以下の数式（II）から篩上に残留している溶融液晶性ポリエステル短繊維の割合（質量％）を求めて凝集性の指標とした。
凝集性(質量％)＝{篩上に残留している短繊維の質量(ｇ)／試料量(20ｇ)}×100   （II）
篩上に残留している溶融液晶性ポリエステル短繊維の割合（質量％）が多いほど、凝集し易い（ダマを形成し易い）ことを示す。
【００５７】
（６）溶融液晶性ポリエステル短繊維束または短繊維の流動性：
以下の製造例１の（３）、製造例２の（２）、製造例３の（３）、製造例４の（３）、製造例５、製造例６、製造例８の（２）および製造例９の（２）で得られた溶融液晶性ポリエステル短繊維束並びに製造例７の（２）で得られた非集束溶融液晶性ポリエステル短繊維のそれぞれを、投入速度（単位時間当たりの投入量）を変えることのできるスクリュー形式の連続投入装置を使用して、テーパー管状の円錐形ホッパー（上部開口の内径１４ｃｍ、下部開口の内径４ｃｍ、高さ１５ｃｍ）に、円錐形ホッパーの上部開口から約１０ｃｍ離れた上方位置から垂直下方に連続的に投入し、溶融液晶性ポリエステル短繊維束または短繊維がホッパーを閉塞しないで通過できる上限の投入速度（単位時間当たりの投入量）を測定して流動性の指標とした。
【００５８】
（７）試験片（成形品）の曲げ強度および曲げ弾性率：
以下の実施例３〜１５および比較例４〜６で製造した試験片（成形品）について、材料試験機［（株）島津製作所製「オートグラフＡＧ／Ｒ」］を使用して、ＪＩＳ  Ｋ  ７１７１試験法に準拠して、曲げ強度および曲げ弾性率を測定した。測定条件は、支点間距離を５０ｍｍ、圧子の押込み速度を１．６ｍｍ／ｍｉｎとした。
【００５９】
（８）試験片（成形品）の耐衝撃性：
以下の実施例３〜１５および比較例４〜６で製造した試験片（成形品）について、衝撃試験機［（株）東洋精機製作所製「ＪＩＳＬ−Ｄ」］を使用して、ＪＩＳ  Ｋ  ７１１０試験法に準拠して、ノッチ付き試験片のアイゾット衝撃強さを測定した。なお、ここで使用した試験片は、２号Ａ型試験片に準拠した成形体で、ノッチ付（ｄ＝２．５４ｍｍ、ｒ＝０．２５ｍｍ）で、長さｌ（Ｌ）が６４ｍｍ、幅ｂが約３．２ｍｍ、厚さｔが約１０．３ｍｍである。
【００６０】
（９）試験片（成形品）の耐熱性：
以下の実施例３〜１５および比較例４〜６で製造した試験片（成形品）について、ＨＴＤ／ＶＳＰＴ測定装置［（株）上島製作所製「ＴＭ−４１２６」］を使用して、ＪＩＳ  Ｋ  ７１９１−２試験法に準拠して、荷重たわみ温度（ＨＤＴ）を測定した。測定条件は、荷重１．８ＭＰａ、昇温速度２℃／ｍｉｎ、支点間距離１００ｍｍとした。このようにして測定されたＨＤＴを耐熱性の指標とした。
【００６１】
《製造例１》［溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ａ1）の製造］
（１）  上記の〔化３〕で示した反復構成単位（Ａ）：（Ｂ）のモル比が７３：２７である溶融液晶性ポリエステル［ポリプラスチックス（株）社製「ベクトラＡ」）（融点＝２８１℃、溶融粘度＝４２．５Ｐａ・ｓ）を溶融紡糸装置に供給して、口金より紡糸温度３０５℃で吐出させて糸条化させ、速度１０００ｍ／ｍｉｎの回転ローラーにて引取り、捲取機にて巻き取って、繊度１６７０ｄｔｅｘ／６００フィラメント（フィラメントの単繊維繊度２．８ｄｔｅｘ）の紡糸原糸を製造した。
（２）  上記（１）で得られた紡糸原糸を、固相重合を行うためにステンレス製のボビンに捲き返し、窒素ガス雰囲気中で、２５０℃で６時間、次いで２７５℃で１０時間処理した後、引き続いて２９０℃で３０分間熱処理して単繊維（フィラメント）同士が熱融着により一時的に接着した溶融液晶性ポリエステル長繊維束（長繊維束の横断面は、厚み約０．１ｍｍ、幅約２ｍｍ）を製造した。
これにより得られた熱処理後の溶融液晶性ポリエステル長繊維束の引張特性を上記した方法で測定したところ、引張強度が２３ｃＮ／ｄｔｅｘ、引張初期弾性率が５２５ｃＮ／ｄｔｅｘおよび引張伸度が４．０％であった。
また、得られた熱処理後の溶融液晶性ポリエステル長繊維束（原反）の「開繊率（延伸処理なし）」および「開繊率（延伸処理あり）」を上記した方法で測定したところ、下記の表１に示すとおりであった。
（３）  上記（２）で得られた熱処理後の溶融液晶性ポリエステル長繊維束をカッター刃にて長さ３ｍｍに切断して、繊維束長３ｍｍの溶融液晶性ポリエステル短繊維束［「溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ａ1）」という］を製造した。
これにより得られた溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ａ1）の凝集性および流動性を上記した方法で調べたところ、下記の表１に示すとおりであった。
【００６２】
《製造例２》［溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ａ2）の製造］
（１）  製造例１の（１）で得られた紡糸原糸を、固相重合を行うためにステンレス製のボビンに捲き返し、窒素ガス雰囲気中で、２５０℃で６時間、次いで２７５℃で１０時間処理した。その後、この固相重合した原糸をクリール架台に６本準備し、この６本の糸条を引き揃えて１００２０ｄｔｅｘ／３６００ｆの糸条とし、ステンレス製ボビンに巻き返した。次にこのボビンを、窒素ガス雰囲気中で、２９０℃で６０分間熱処理し、長繊維同士が熱融着により一時的に接着した溶融液晶性ポリエステル長繊維束（長繊維束横断面の厚み約０．５ｍｍ、幅約４ｍｍ）を製造した。
これにより得られた熱処理後の溶融液晶性ポリエステル長繊維束の引張特性を上記した方法で測定したところ、引張強度が２３ｃＮ／ｄｔｅｘ、引張初期弾性率が５１０ｃＮ／ｄｔｅｘおよび引張伸度が３．９％であった。
また、得られた熱処理後の溶融液晶性ポリエステル長繊維束（原反）の「開繊率（延伸処理なし）」および「開繊率（延伸処理あり）」を上記した方法で測定したところ、下記の表１に示すとおりであった。
（２）  上記（１）で得られた熱処理後の溶融液晶性ポリエステル長繊維束をカッター刃にて長さ３ｍｍに切断して、繊維束長３ｍｍの溶融液晶性ポリエステル短繊維束［「溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ａ2）」という］を製造した。
これにより得られた溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ａ2）の凝集性および流動性を上記した方法で調べたところ、下記の表１に示すとおりであった。
【００６３】
《製造例３》［溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ａ3）の製造］
（１）  製造例１の（１）で使用したのと同じ溶融液晶性ポリエステルを製造例１の（１）で使用したのと同じ溶融紡糸装置に供給して、口金より紡糸温度３０５℃で吐出させて糸条化させ、速度１０００ｍ／ｍｉｎの回転ローラーにて引取り、捲取機にて巻き取って、繊度５１０ｄｔｅｘ／３００フィラメント（フィラメントの単繊維繊度１．７ｄｔｅｘ）の紡糸原糸を採取した。
（２）  上記（１）で得られた紡糸原糸を、製造例１の（２）と同じように、固相重合処理を行うためにステンレス製のボビンに捲き返し、窒素ガス雰囲気中で、２５０℃で６時間、次いで２７５℃で１０時間固相重合処理した後、引き続いて２９０℃で３０分間熱処理して単繊維（フィラメント）同士が熱融着により一時的に接着した溶融液晶性ポリエステル長繊維束（長繊維束の横断面は、厚み約０．１ｍｍ、配列番号約０．５ｍｍ）を製造した。
これにより得られた熱処理後の溶融液晶性ポリエステル長繊維束の引張特性を上記した方法で測定したところ、引張強度が２５ｃＮ／ｄｔｅｘ、引張初期弾性率が５３０ｃＮ／ｄｔｅｘおよび引張伸度が４．０％であった。
また、得られた熱処理後の溶融液晶性ポリエステル長繊維束（原反）の「開繊率（延伸処理なし）」および「開繊率（延伸処理あり）」を上記した方法で測定したところ、下記の表１に示すとおりであった。
（３）  上記（２）で得られた熱処理後の溶融液晶性ポリエステル長繊維束をカッター刃にて長さ３ｍｍに切断して、繊維束長３ｍｍの溶融液晶性ポリエステル短繊維束［「溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ａ3）」という］を製造した。
これにより得られた溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ａ3）の凝集性および流動性を上記した方法で調べたところ、下記の表１に示すとおりであった。
【００６４】
《製造例４》［溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ａ4）の製造］
（１）  製造例１の（１）で使用したのと同じ溶融液晶性ポリエステルを製造例１の（１）で使用したのと同じ溶融紡糸装置に供給して、口金より紡糸温度３０５℃で吐出させて糸条化させ、速度１０００ｍ／ｍｉｎの回転ローラーにて引取り、捲取機にて巻き取って、繊度１６７０ｄｔｅｘ／３００フィラメント（フィラメントの単繊維繊度５．６ｄｔｅｘ）の紡糸原糸を採取した。
（２）  上記（１）で得られた紡糸原糸を、製造例１の（２）と同じように、固相重合処理を行うためにステンレス製のボビンに捲き返し、窒素ガス雰囲気中で、２５０℃で６時間、次いで２７５℃で１０時間固相重合処理した後、引き続いて２９５℃で１時間熱処理して単繊維（フィラメント）同士が熱融着により一時的に接着した溶融液晶性ポリエステル長繊維束（長繊維束の横断面は、厚み約０．１ｍｍ、幅約２ｍｍ）を製造した。
これにより得られた熱処理後の溶融液晶性ポリエステル長繊維束の引張特性を上記した方法で測定したところ、引張強度が２３．５ｃＮ／ｄｔｅｘ、引張初期弾性率が５２０ｃＮ／ｄｔｅｘおよび引張伸度が４．０％であった。
また、得られた熱処理後の溶融液晶性ポリエステル長繊維束（原反）の「開繊率（延伸処理なし）」および「開繊率（延伸処理あり）」を上記した方法で測定したところ、下記の表１に示すとおりであった。
（３）  上記（２）で得られた熱処理後の溶融液晶性ポリエステル長繊維束をカッター刃にて長さ３ｍｍに切断して、繊維束長３ｍｍの溶融液晶性ポリエステル短繊維束［「溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ａ4）」という］を製造した。
これにより得られた溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ａ4）の凝集性および流動性を上記した方法で調べたところ、下記の表１に示すとおりであった。
【００６５】
《製造例５〜６》［溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ａ5）及び（ａ6）の製造］
製造例１の（２）で得られた熱処理後の溶融液晶性ポリエステル長繊維束を、カッター刃にて長さ１ｍｍに切断するか（製造例５）または長さ６ｍｍに切断して（製造例６）、繊維束長１ｍｍの溶融液晶性ポリエステル短繊維束［「溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ａ5）」という］および繊維束長６ｍｍの溶融液晶性ポリエステル短繊維束［「溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ａ6）」という］を製造した。
これにより得られた溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ａ5）および（ａ6）の凝集性、流動性を上記した方法で調べたところ、下記の表１に示すとおりであった。
【００６６】
《製造例７》［溶融液晶性ポリエステル短繊維（ｂ）の製造］
（１）  製造例１の（２）において、溶融液晶性ポリエステル長繊維束の固相重合を、窒素ガス雰囲気中で、２５０℃で６時間、次いで２７５℃で１０時間行っただけで終了した（２９０℃での最後の熱処理を行わなかった）以外は、製造例１の（１）および（２）と同様の操作を行って、単繊維（フィラメント）同士が熱融着していない溶融液晶性ポリエステル長繊維束（１６７０ｄｔｅｘ／６００ｆ）を製造した。
これにより得られた熱処理後の溶融液晶性ポリエステル長繊維束の引張特性を上記した方法で測定したところ、引張強度が２３ｃＮ／ｄｔｅｘ、引張初期弾性率が５２５ｃＮ／ｄｔｅｘおよび引張伸度が４．０％であった。
また、得られた熱処理後の溶融液晶性ポリエステル長繊維束（原反）の「開繊率（延伸処理なし）」および「開繊率（延伸処理あり）」を上記した方法で測定したところ、下記の表１に示すとおりであった。
（２）  上記（１）で得られた熱処理後の溶融液晶性ポリエステル長繊維束をカッター刃にて長さ３ｍｍに切断して、繊維長３ｍｍの溶融液晶性ポリエステル短繊維［「溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ｂ）」という］を製造した。
これにより得られた溶融液晶性ポリエステル短繊維（ｂ）の凝集性および流動性を上記した方法で調べたところ、下記の表１に示すとおりであった。
【００６７】
《製造例８》［溶融液晶性ポリエステル短繊維（ｃ1）の製造］
（１）  製造例１の（２）において、溶融液晶性ポリエステル長繊維束の固相重合を、窒素ガス雰囲気中で、２５０℃で６時間、次いで２７５℃で１０時間行っただけで終了した（２９０℃での最後の熱処理を行わなかった）以外は、製造例１の（２）と同様の操作を行って、単繊維（フィラメント）同士が接着していない溶融液晶性ポリエステル長繊維束（１６７０ｄｔｅｘ／６００ｆ）を製造した。
これにより得られた熱処理後の溶融液晶性ポリエステル長繊維束の引張特性を上記した方法で測定したところ、引張強度が２３ｃＮ／ｄｔｅｘ、引張初期弾性率が５３０ｃＮ／ｄｔｅｘおよび引張伸度が４．０％であった。
（２）  上記（１）で得られた単繊維同士が接着していない熱処理後の溶融液晶性ポリエステル長繊維束のボビン１０本をクリール台に設置してボビンから引き出してガイドで集束させて１本の糸条にした後、ポリウレタン樹脂（大日本インキ化学株式会社製「ボンディック２２２０」）のエマルジヨン液（固形分濃度９質量％）中に導いて糸条にポリウレタ樹脂エマルジヨン液を含浸させ、次いでマングル設備で余分な付着液を絞り、１３０℃の熱風乾燥機中で乾燥させて、ポリウレタン樹脂で接着された溶融液晶性ポリエステル長繊維束［長繊維束の太さ（直径）１．０ｍｍ］を製造した。このとき、繊維１００質量部に対してポリウレタン樹脂の付着量は７質量部であった。
これにより得られたポリウレタン樹脂付着後の溶融液晶性ポリエステル長繊維束（原反）の「開繊率（延伸処理なし）」および「開繊率（延伸処理あり）」を上記した方法で測定したところ、下記の表１に示すとおりであった。
（３）  上記（２）で得られたポリウレタン樹脂処理後の溶融液晶性ポリエステル長繊維束をカッター刃にて長さ３ｍｍに切断して、繊維束長３ｍｍの溶融液晶性ポリエステル短繊維束［「溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ｃ1）」という］を製造した。
これにより得られた溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ｃ1）の凝集性および流動性を上記した方法で調べたところ、下記の表１に示すとおりであった。
【００６８】
《製造例９》［溶融液晶性ポリエステル短繊維（ｃ2）の製造］
（１）  製造例１の（２）において、溶融液晶性ポリエステル長繊維束の固相重合を、窒素ガス雰囲気中で、２５０℃で６時間、次いで２７５℃で１０時間熱処理しただけで終了した（２９０℃での最後の熱処理を行わなかった）以外は、製造例１の（１）および（２）と同様の操作を行って、単繊維（フィラメント）同士が熱融着していない溶融液晶性ポリエステル長繊維束（１６７０ｄｔｅｘ／６００ｆ）を製造した。
これにより得られた熱処理後の溶融液晶性ポリエステル長繊維束の引張特性を上記した方法で測定したところ、引張強度が２３ｃＮ／ｄｔｅｘ、引張初期弾性率が５３０ｃＮ／ｄｔｅｘおよび引張伸度が４．０％であった。
（２）  上記（１）で得られた単繊維同士が熱融着していない熱処理後の溶融液晶性ポリエステル長繊維束のボビン１０本をクリール台に設置してボビンから引き出してガイドで集束させて１本の糸条にした後、ポリ乳酸樹脂（ユニチカ株式会社製「テラマックＬＡＥ−０１３Ｎ」）のエマルジヨン液（固形分濃度４０質量％）中に導いて糸条にポリ乳酸樹脂エマルジヨン液を含浸させ、次いでマングル設備で余分な付着液を絞り、１３０℃の熱風乾燥機中で乾燥させてポリ乳酸樹脂で接着された溶融液晶性ポリエステル長繊維束［長繊維束の太さ（直径）１．１ｍｍ］を製造した。このとき、繊維１００質量部に対してポリ乳酸樹脂の付着量は２８質量部であった。
これにより得られたポリ乳酸樹脂付着後の溶融液晶性ポリエステル長繊維束（原反）の「開繊率（延伸処理なし）」および「開繊率（延伸処理あり）」を上記した方法で測定したところ、下記の表１に示すとおりであった。
（３）  上記（２）で得られたポリ乳酸樹脂処理後の溶融液晶性ポリエステル長繊維束をカッター刃にて長さ３ｍｍに切断して、繊維束長３ｍｍの溶融液晶性ポリエステル短繊維束［「溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ｃ2）」という］を製造した。
これにより得られた溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ｃ2）の凝集性および流動性を上記した方法で調べたところ、下記の表１に示すとおりであった。
【００６９】
【表１】
2008031332.tif 000005
【００７０】
上記の表１の結果にみるように、製造例１〜６の溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ａ1）〜（ａ6）は、短繊維束を形成している短繊維同士が熱融着によって接着していて、しかも上記した「開繊率（延伸処理なし）」の値が小さく且つ「「開繊率（延伸処理あり）」の値が大きい溶融液晶性ポリエステル長繊維束（原反）から得られたものであるため、取り扱いの初期の段階では、ダマの発生がなく、ホッパーなどの供給装置での詰まりが生じず、流動性および取り扱い性に優れており、しかも撹拌・混合、混練などが進んだ段階では一時的な接着が解消されて単繊維状の短繊維に良好に分離・開繊する。
また、接着剤（ポリウレタン樹脂またはポリ乳酸樹脂）によって繊維同士を接着した溶融液晶性ポリエステル長繊維束（原反）を短繊維状に切断して得られた製造例８〜９の溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ｃ1）〜（ｃ2）も、短繊維束における短繊維同士が接着剤によって結合されているため、凝集性が低く、流動性もほぼ高いものとなっている。
それに対して、製造例７の溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ｂ）は、短繊維同士の接着がなされていないため、凝集性が大きくてダマが発生し、ホッパーなどの供給装置での流動性が悪い。
【００７１】
《実施例１〜２および比較例１〜３》
（１）  製造例１〜２および７〜９で得られた溶融液晶性ポリエステル短繊維束または非集束溶融液晶性ポリエステル短繊維のそれぞれ５質量部を、ポリ乳酸（ユニチカ株式会社製「ＴＥ−４０００」、Ｍｗ約１３万、Ｍｎ約７万）のペレット（直径約２ｍｍ×長さ４ｍｍの円柱状ペレット）９５質量部と予め混合した後、この混合物を、同方向二軸押出混練機に設けたテーパー管状の円錐形ホッパー（上部開口の内径１４ｃｍ、下部開口の内径４ｃｍ、高さ１５ｃｍ）から毎時１ｋｇの供給速度で連続的に投入して、１９０℃で混練した後、ストランド状に押出し、切断して、溶融液晶性ポリエステル短繊維を含有するポリ乳酸組成物のペレットを製造した。
このポリ乳酸組成物ペレットの製造作業中に、混練作業の安定性を調べるために、混練機のホッパー（投入口）が短繊維束または短繊維で閉塞して作業が中断する回数の１時間あたりの平均値を測定したところ、下記の表２に示すとおりであった。
（２）  上記（１）で得られたポリ乳酸組成物のペレットを、射出成形機を使用して、射出圧力１００ＭＰａ、射出成形機のバレルおよびノズルの温度１９０℃の条件下に、０．７５ｍｍ径のピンゲートを備えた金型（板厚１．６ｍｍ×長さ８０ｍｍ×幅１２ｍｍ）に射出成形した。溶融液晶性ポリエステル短繊維のポリ乳酸中での分散性を調べるために、この射出成形を１００回（１００ショット）行い、ゲートの詰まりが発生した回数を数えところ、下記の表２に示すとおりであった。
また、これにより得られた成形品（試験片）中のポリ乳酸の重量平均分子量（Ｍｗ）および数平均分子量（Ｍｎ）を上記した方法で測定したところ、下記の表１に示すとおりであった。
【００７２】
【表２】
2008031332.tif 000006
【００７３】
上記の表２の結果にみるように、実施例１〜２および比較例２〜３では、熱融着または接着剤（ポリウレタン樹脂またはポリ乳酸樹脂）によって短繊維同士が一時的に接着した溶融液晶性ポリエステル短繊維束をポリ乳酸に混合してポリ乳酸組成物を製造し、そのポリ乳酸組成物を用いて成形を行ったことにより、ポリ乳酸組成物を製造する際の混練・押出時に溶融液晶性ポリエステル短繊維がホッパーで詰まることなく混練機に円滑に供給でき、作業性に優れており、しかもそれにより得られるポリ乳酸組成物では、溶融液晶性ポリエステル短繊維が単繊維状になってポリ乳酸中に均一に分散していることによりゲートでのめ目詰まりが生じず、射出成形を円滑に行うことができる。
それに対して、比較例１では、溶融液晶性ポリエステル短繊維同士が束状に接着していない短繊維をそのまま用いたことにより、ポリ乳酸組成物を製造する際の混練・押出時に溶融液晶性ポリエステル短繊維がホッパーで頻繁に詰まり、混練機に円滑に供給することができず作業性に劣っており、しかもそれにより得られるポリ乳酸組成物中では、溶融液晶性ポリエステル短繊維が単繊維状でポリ乳酸中に均一に分散していないために、ゲートでの目詰まりが生じ、射出成形を円滑に行うことができない。
【００７４】
さらに、短繊維同士が熱融着によって一時的に接着している溶融液晶性ポリエステル短繊維束を用いた実施例１および２では、射出成形により得られた成形品中のポリ乳酸の分子量の低下が小さい。
それに対して、ポリウレタン樹脂またはポリ乳酸樹脂よりなる接着剤で短繊維同士が接着している溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ｃ1）または（ｃ2）を用いた比較例２および３では、使用した溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ｃ1）または（ｃ2）の「開繊率（延伸処理あり）」の値は付着させたポリウレタン樹脂が延伸処理後も接着剤として引き続き作用しているため低かったが（表１）、マトリックス樹脂（ポリ乳酸樹脂）中にそれらの短繊維束（ｃ1）または（ｃ2）を添加混練すると、接着剤樹脂（ポリウレタン樹脂）が温度およびマトリックス樹脂との高い剪断力で引きはがされ、短繊維束はほぼ完全に開繊していた。しかしながら、比較例２および３では、表２に見るように、射出成形により得られた成形品を構成するポリ乳酸の分子量が、実施例１および２に比べて、大きく低下しており、重合体材料の劣化が生じている。
【００７５】
《実施例３〜８および比較例４〜５》
（１）  製造例１、３〜６および８で得られた溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ａ1）、（ａ3）〜（ａ6）および（ｃ1）のうちのいずれかと、ポリ乳酸（ユニチカ株式会社製「ＴＥ−４０００」、Ｍｗ約１３万、Ｍｎ約７万）のペレット（直径約２ｍｍ×長さ４ｍｍの円柱状ペレット）を、下記の表３に示す量で予め混合し、この混合物を実施例１で使用したのと同じ、円錐形ホッパー付きの押出混練機に毎時１ｋｇの供給速度で連続的に投入して１９０℃で混練した後、ストランド状に押出し、切断して、溶融液晶性ポリエステル短繊維を含有するポリ乳酸組成物のペレットを製造した。
（２）  上記（１）で得られたポリ乳酸組成物のペレットを用いるか（実施例３〜８および比較例５）、または溶融液晶性ポリエステル短繊維束を混合してないポリ乳酸ペレットを用いて（比較例４）、実施例１で使用したのと同じ射出成形機を使用して、射出成形機のバレルおよびノズルの温度１９０℃の条件下で、板厚３．２ｍｍ×長さ１３０ｍｍ×幅１２ｍｍの成形品（試験片）を製造した。
（３）  上記（２）で得られた試験片（成形品）を使用して、曲げ強度、曲げ弾性率、耐衝撃性（ノッチ付きアイゾット衝撃強さ）および耐熱性（荷重たわみ温度：ＨＤＴ）を上記した方法で測定したところ、下記の表３に示すとおりであった。
【００７６】
【表３】
2008031332.tif 000007
【００７７】
上記の表３の結果にみるように、実施例３〜８では、短繊維同士が熱融着により一時的に接着している溶融液晶性ポリエステル短繊維束を配合して溶融混練を行って繊維強化ポリ乳酸組成物を製造し、その繊維強化ポリ乳酸組成物を用いて成形品（試験片）を製造したことにより、ポリ乳酸のみを用いて成形品を製造した比較例４に比べて、耐衝撃性および耐熱性に優れる成形品が得られている。
また、実施例３〜８で得られた成形品は、短繊維同士がポリウレタン樹脂により接着されている溶融液晶性ポリエステル短繊維束を用いて製造したポリ乳酸組成物からなる比較例５の成形品に比べて、曲げ強度および耐衝撃性において優れている。
【００７８】
《実施例９〜１５および比較例６》
（１）  ポリ乳酸（ユニチカ株式会社製「ＴＥ−４０００」、Ｍｗ約１３万、Ｍｎ約７万）のペレット（直径約２ｍｍ×長さ４ｍｍの円柱状ペレット）に、製造例１および３〜６で得られた溶融液晶性ポリエステル短繊維束（ａ1）および（ａ3）〜（ａ6）のうちのいずれかと無機充填剤（水酸化アルミニウム、平均粒径４μｍ）を、下記の表４に示す量で予め混合するか、または前記のポリ乳酸に無機充填剤（前記の水酸化アルミニウム）のみを混合し、この混合物を実施例１で使用したのと同じ、円錐形ホッパー付きの押出混練機に毎時１ｋｇの供給速度で連続的に投入して、１９０℃で混練した後、ストランド状に押出し、切断して、溶融液晶性ポリエステル短繊維と無機充填剤を含有するポリ乳酸組成物のペレットまたは無機充填剤のみを含有するポリ乳酸組成物のペレットを製造した。
（２）  上記（１）で得られたポリ乳酸組成物のペレットを用いて、実施例１で使用したのと同じ射出成形機を使用して、射出成形機のバレルおよびノズルの温度１９０℃の条件で板厚３．２ｍｍ×長さ１３０ｍｍ×幅１２ｍｍの成形品（試験片）を製造した。
（３）  上記（２）で得られた試験片（成形品）を使用して、曲げ強度、曲げ弾性率、耐衝撃性（ノッチ付きアイゾット衝撃強さ）および耐熱性（荷重たわみ温度：ＨＤＴ）を上記した方法で測定したところ、下記の表４に示すとおりであった。
【００７９】
【表４】
2008031332.tif 000008
【００８０】
上記の表４の結果にみるように、実施例９〜１５では、短繊維同士が熱融着により一時的に接着している溶融液晶性ポリエステル短繊維束と無機充填剤（水酸化アルミニウム）を配合して溶融混練を行って繊維強化ポリ乳酸組成物を製造し、その繊維強化ポリ乳酸組成物を用いて成形品（試験片）を製造したことにより、無機充填剤（水酸化アルミニウム）のみを配合したポリ乳酸組成物を用いて成形品を製造した比較例６に比べて、耐衝撃性および耐熱性に優れる成形品が得られている。
【産業上の利用可能性】
【００８１】
本発明による場合は、溶融液晶性ポリエステル短繊維束が、押出機などの混練装置や成形装置への供給時に、ホッパーやその他の供給経路で塊化したり、詰まったりせずにスムーズに流動し、しかも押出機のスクリューに良好に噛み込まれることにより、溶融液晶性ポリエステル短繊維で強化された生物由来重合体組成物を良好な作業性で円滑に製造することができる。しかも、それにより得られる生物由来重合体組成物では、溶融液晶性ポリエステル短繊維が単繊維状で均一に分散しているため、当該生物由来重合体組成物を用いて成形を行う際にノズルやゲートなどでの目詰まりなどを生ずることなく、各種の成形品などを良好な作業性で円滑に製造することができるので、本発明で得られる繊維強化生物由来重合体組成物は、電化製品の筐体などの電気・電子機器、建材、自動車部品、日用品、医療用品、農業用品などの種々の製品の製造に有効に使用することができる。