(57)【要約】【課題】燃料容器の交換が容易であり、かつ、その燃料容器内の燃料を加圧し、燃料容器の向きに関係なく安定して供給することができる燃料電池用の燃料容器の加圧容器を提供する。【解決手段】容器本体１１と、その内部に収容される内袋１２と、容器本体１１の口部に固定される蓋体１３とからなる加圧容器１０。この加圧容器１０の内袋１２に連結部材３１を用いて燃料容器３０を取り付けることにより燃料カートリッジ１となる。【選択図】図４
2008311150.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
開口部を有する耐圧性の容器本体と、
その容器本体に収容され、可撓性を有する内袋と、
前記容器本体と内袋との間の空間を密閉すると共に、内袋が開口するように、内袋を容器本体の開口部に固定するための蓋体と、
前記空間に充填される加圧剤とからなる、燃料電池の燃料容器を加圧するための加圧容器。
【請求項２】
前記内袋が、ガスバリア性を有している請求項１記載の加圧容器。
【請求項３】
開口部を有する容器本体と、
その容器本体に収容され、弾力性を有する内袋と、
その内袋を開口するように、内袋を容器本体の開口部に固定するための蓋体とからなる、燃料電池の燃料容器を加圧するための加圧容器。
【請求項４】
前記蓋体が、中心に筒状の挿入口を備えている、請求項１または３記載の加圧容器。
【請求項５】
請求項１〜４いずれか記載の加圧容器と、前記内袋に収容され、燃料が充填された可撓性の燃料容器とからなる燃料カートリッジ。
【請求項６】
前記加圧容器と着脱自在であり、かつ、燃料容器と着脱自在である連結部材を備えた、請求項５記載の燃料カートリッジ。
【請求項７】
前記連結部材が、燃料容器と燃料電池本体または燃料電池本体に接続したアダプターと連通するための通路と、その通路をシールするシール材とを備えている、請求項６記載の燃料カートリッジ。
【請求項８】
前記連結部材が、燃料容器を装着したときに燃料容器の一部を開封する開封手段を備えており、燃料容器の一部を開封することにより燃料容器内部と通路とが連通する、請求項５記載の燃料カートリッジ。
【請求項９】
請求項６記載の燃料カートリッジの組立方法であって、燃料が充填されている燃料容器を連結部材に装着し、燃料容器を請求項１〜４いずれか記載の加圧容器の内袋内に挿入し、連結部材を加圧容器に装着する、燃料カートリッジの組立方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池の燃料容器を加圧するための加圧容器、その加圧容器を用いた燃料カートリッジおよびその燃料カートリッジの組立方法に関する。特に携帯機器用の燃料電池向けの小型加圧容器、その加圧容器を用いた燃料カートリッジおよびその燃料カートリッジの組立方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
【特許文献１】特開２００５−３８８０３号公報
【特許文献２】特開平１１−１７９２５０号公報
【特許文献３】特開平１１−４９２５４号公報
【０００３】
近年、燃料電池は、エネルギー問題を解決する手段として様々な商品に利用されている。一方、家庭レベルでの燃料の安全な供給という面からその小型化には、様々な問題点が残っている。
【０００４】
特許文献１には、密閉構造を有する容器本体と、その容器本体内に収容され、燃料を充填する可撓性の内容器と、容器本体に設けられ、内容器の内部に連通したバルブ機構と、容器本体と内容器との間の空間に充填される圧縮ガスと、容器本体に設けられ、内容器の内部に連通した燃料を再注入するための注入バルブとからなり、燃料電池に燃料を供給する燃料容器が開示されている。
【０００５】
一方、特許文献２には、内容物を充填することによって、繰り返し使用できるエアゾール製品が開示されている。このものは、外部容器内にピストン式の容器を収容し、外部容器とピストンとの間に加圧気体を充填し、ピストン式の容器内に内容物を充填する。このように構成されているため、外部容器の開口部に取り付けられたバルブを開放することにより、ピストン式の容器内のピストンが加圧気体によって押され、内容物が押し出される。そして、ピストン式の容器の内容物を全量噴射した後は、バルブから内容物を再度充填することにより容器を何回でも再利用することができる。
【０００６】
さらに、特許文献３には、チューブ容器内の内容物を全量噴射可能な押し出し容器が開示されている。このものは、上部に内容物を噴射する噴射部を備えており、下部に加圧気体を導入する導入口を備えている。この押し出し容器にチューブ容器を収容し、そして、導入口より加圧気体を導入することによって製品となる。
この製品は、噴射部を開くだけで、チューブ容器が加圧気体に押しつぶされて内容物が噴射される。そのため、チューブ容器内の内容物の全量使用が簡単に行え、また、内容物が無くなれば、チューブ容器を交換し、再度加圧気体を充填することにより、再利用が可能である。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかし、特許文献１の場合、燃料の再注入あるいは再充填には、圧縮ガスに押圧される内容器の内圧に逆らって小さな通路から燃料を充填しなくてはならず、特許文献２の場合も、加圧気体によって押圧されるピストンに逆らって燃料を充填しなくてはならない。そのような作業は、家庭や店頭では難しく、特別な装置を必要とする。
また、特許文献３は、チューブ容器を交換する際、加圧気体を再度充填しなければならず、このような加圧気体の再充填には、高圧ガスの充填装置が必要となる。
【０００８】
本発明は、燃料を充填する燃料容器の交換が容易であり、かつ、その燃料容器内の燃料を加圧して燃料電池に供給するための加圧容器、それを用いた小型の燃料カートリッジおよびその燃料カートリッジの組立方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の燃料電池用の燃料容器を加圧する加圧容器は、開口部を有する耐圧性の容器本体と、その容器本体に収容され、可撓性を有する内袋と、前記容器本体と内袋との間の空間を密閉すると共に、内袋が開口するように、内袋を容器本体の開口部に固定するための蓋体と、前記空間に充填される加圧剤とからなることを特徴としている。
【００１０】
このような加圧容器であって、前記内袋が、ガスバリア性を有しているものが好ましい。
【００１１】
本発明の燃料電池用の燃料容器を加圧する加圧容器の第２の態様は、開口部を有する容器本体と、その容器本体に収容され、弾力性を有する内袋と、その内袋を開口するように、内袋を容器本体の開口部に固定するための蓋体とからなることを特徴としている。
このような加圧容器であって、前記蓋体が、中心に筒状の挿入口を備えているものが好ましい。
【００１２】
本発明の燃料カートリッジは、本発明の加圧容器と、前記内袋に収容され、燃料が充填された可撓性の燃料容器とからなることを特徴としている。
このような燃料カートリッジであって、前記加圧容器と着脱自在であり、かつ、燃料容器と着脱自在である連結部材を備えたものが好ましい。さらに、前記連結部材が、燃料容器と燃料電池本体または燃料電池本体に接続したアダプターと連通するための通路と、その通路をシールするシール材とを備えているものが好ましい。そして、連結部材が、燃料容器を装着したときに燃料容器の一部を開封する開封手段を備えており、前記燃料容器の一部を開封することにより燃料容器内部と通路とが連通するものが好ましい。
【００１３】
本発明の燃料カートリッジの組立方法は、燃料が充填されている燃料容器を燃料容器及び加圧容器と着脱自在の連結部材に装着し、燃料容器を本発明の加圧容器の内袋内に挿入し、連結部材をその加圧容器に装着することを特徴としている。
【発明の効果】
【００１４】
本発明の燃料電池用の燃料容器を加圧するための加圧容器の第１の態様は、内袋に可撓性の燃料容器を挿入することによって使用する。そのため、容器本体と内袋との間の空間（内袋の周囲空間）に充填される加圧剤が内袋を介して燃料容器を押圧し、その内部にある燃料を加圧して安定した流量で燃料電池に供給する。また、燃料容器は、加圧容器から常時圧力を受けているため、燃料を供給してその容積が減少しても元の容積に戻らない。そのため、燃料容器内部にガスだまりを発生させず、加圧容器をどのような向きにしても、燃料を安定した供給量で供給できる。さらに、加圧ポンプ等の装置が不要であるため、加圧容器を小型化することができる。
【００１５】
また、燃料容器の交換をする場合は、燃料が無くなったもしくは少なくなった燃料容器を、内袋から取り出し、燃料が充填されている新しい燃料容器を内袋の開口に挿入するだけでよく、その交換作業も簡単である。さらに、加圧剤を充填する容器本体と内袋の間の空間を蓋体によって密閉するため、加圧容器を繰り返し使用することができ、使用者は燃料容器の交換時に、加圧剤の充填を行う必要がない。
【００１６】
本発明の加圧容器であって、前記内袋が、ガスバリア性を有している場合、加圧剤が内袋を透過して、外部に漏出する程度が小さくなり、長時間安定した圧力を保つことができる。
【００１７】
本発明の加圧容器の第２の態様は、内袋自身が弾力性を有しているため、内袋に可撓性を有する燃料容器を挿入することによって燃料容器に内袋の収縮力が伝わり、その内部の燃料は加圧された状態で燃料電池に供給される。また、本発明の第１の態様と同様に、加圧容器の向きに関係なく安定した量で燃料電池に燃料を供給することができる。さらに、燃料容器の交換が簡単である。
【００１８】
上述したいずれかの加圧容器であって、前記蓋体が、中心に筒状の挿入口を備えている場合、燃料容器を挿入しやすく、また安定して保持することができる。
【００１９】
本発明の燃料カートリッジは、上述したいずれか記載の加圧容器と、燃料容器とからなるため、燃料を加圧した状態で燃料電池に供給することができ、燃料が電極（触媒）と接触しやすくなり、発電効率が高くなる。また、構造が簡単であるため、小型化しやすく、使用する向きにより供給量が影響されないため、携帯電話、ノートパソコン、デジタルカメラ、デジタルビデオなど、携帯する頻度が高い商品、様々な角度で使用する商品に、好適に用いることができる。また、燃料容器と加圧容器とが一体になっているため、燃料カートリッジとしての交換が簡単である。
【００２０】
このような燃料カートリッジであって、前記加圧容器と着脱自在であり、燃料容器と着脱自在である連結部材を備えている場合、燃料容器の交換が一層簡単になる。また、燃料容器は連結部材により加圧容器にしっかりと装着され、燃料容器が加圧力により加圧容器から外れるあるいは抜け飛ぶおそれがない。
前記連結部材が、燃料容器と燃料電池本体または燃料電池本体に接続したアダプターと連通するための通路と、その通路をシールするシール材とを備えている場合、燃料容器を内袋に挿入し、連結部材を加圧容器に装着するとき、加圧容器が圧力を受けても燃料が漏出しない。
【００２１】
前記連結部材が、燃料容器を装着したときに燃料容器の一部を開封する開封手段を備えており、燃料容器の一部を開封することにより燃料容器の内部と通路とが連通する場合、燃料容器を使用直前までは密閉しておくことができる。特に、燃料が可燃性あるいは人体に対して害がある燃料であっても、安全に使用できる。
本発明の連結部材を備えた燃料カートリッジの組立方法は、燃料が充填されている燃料容器を連結部材に装着し、燃料容器を本発明の加圧容器の内袋内に挿入し、連結部材を加圧容器に装着するため、燃料容器を内袋に加わる圧力や内袋の収縮力に逆らいつつも、燃料容器を安定かつ簡単に加圧容器内に挿入することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
次に、本発明の燃料電池用の燃料容器を加圧するための加圧容器、燃料カートリッジおよび燃料カートリッジ組立方法を図面を用いて説明する。図１は、本発明の燃料電池用の燃料容器を加圧する加圧容器の一実施形態を示す側面断面図；図２ａ、ｂは、本発明の燃料カートリッジの燃料容器の燃料容器本体およびキャップの一実施形態を示す斜視図；図３ａ、ｂは、図１の加圧容器を用いて燃料カートリッジを組み立てる工程を示す工程図；図４ａは、図１の加圧容器を用いた燃料カートリッジを示す側面断面図、図４ｂは、その燃料カートリッジの挿入部を示す側面断面図；図５ａ、ｂ、ｃは、それぞれ本発明の燃料カートリッジの燃料容器の燃料容器本体の他の実施形態を示す斜視図；図６は、本発明の燃料カートリッジの燃料容器の燃料容器本体のさらに他の実施形態を示す斜視図；図７ａ、ｂは、それぞれ本発明の燃料カートリッジの燃料容器の燃料容器本体のさらに他の実施形態を示す斜視図；図８は、本発明の燃料電池用の加圧容器の他の実施形態を示す側面断面図；図９ａは、本発明の燃料電池用の加圧容器のさらに他の実施形態を示す側面断面図、図９ｂは、図９ａの加圧容器の製造過程を示す工程図；図１０は、図９ａの加圧容器を用いた本発明の燃料カートリッジの他の実施形態を示す側面断面図；図１１ａ、ｂ、ｃは、本発明の燃料電池用の加圧容器のさらに他の実施形態を示す側面断面図；図１２は、図１１ｃの加圧容器を用いた本発明の燃料カートリッジのさらに他の実施形態を示す側面断面図；図１３ａ、ｂは、図４の燃料カートリッジと加圧剤を用いた燃料カートリッジの発電量を示す測定図；図１４ａ、ｂは、図４の燃料カートリッジの向きを変えて発電したときの発電量を示す測定図；図１５は、図４の燃料カートリッジからの燃料の供給を停止、再開始したときの発電量の状況を示す測定図である。
【００２３】
図１に示す加圧容器１０は、底部に加圧剤の充填用のバルブ１５を備えた容器本体１１と、その容器本体に収容される内袋１２と、その内袋の開口部に挿入されるハウジング１３と、前記内袋とハウジングとを容器本体に固定するカバーキャップ１４とからなる。
【００２４】
容器本体１１は、耐圧性を有しており、中心に加圧剤の充填用バルブ１５が取り付けられた底部１６と、その周縁から上方に延びる円筒状の胴部１７と、胴部上端から縮径するように形成されたテーパー状の肩部１８と、肩部上端から上方に延びる円筒状の首部１９と、首部上端から拡径した口部２０とを有する。そして、首部１９が環状凹部を形成している。また、首部１９と口部２０の内径は同じであり、口部２０は厚みを有している。
このような容器本体１１は、アルミニウムやブリキなどの金属、合成樹脂や耐圧ガラスなどにより一体成形される。容器本体をポリエチレンテレフタレートなどの合成樹脂や耐圧ガラスなどの透光性を有する材料により成型をする場合、燃料容器の変形具合を目視で確認することができるため、燃料の残量が確認でき、交換時期がわかりやすい。
【００２５】
内袋１２は、可撓性を有しており、ブロー成形などによって有底筒状に成形される薄肉の合成樹脂製の一体成形品であり、円筒状の胴部２１と、胴部の下端から下方に突出する円錐状の底部２２と、胴部の上端に形成されたフランジ部２３とからなる。しかし、胴部２１は、断面が楕円状の楕円筒状であってもよい。
【００２６】
また、内袋１２は、容器本体と内袋の間に充填される加圧剤が透過して外部に漏れないように、ガスバリア性を有していることが好ましい。
このようなガスバリア性は、エチレン・ビニルアルコール共重合体、ポリアミド、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコールなどのガス透過性の低い合成樹脂層、アルミ箔層、アルミを合成樹脂の表面に蒸着したアルミ蒸着フィルム層、シリカを合成樹脂の表面に蒸着したシリカ蒸着フィルム層などのガスバリア層を備えることにより実現できる。アルミを利用したガスバリア層を使用する場合は、外層に設けるのが好ましい。
【００２７】
また、こうしたガスバリア層は力学的或いは熱的或いは化学的に不安定であるのでバリア層を保護するラミネート層或いはコーティング層を同時に施すことが好ましい。例えば、燃料による劣化を防止するために、耐薬品性に優れた低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、フッ素系樹脂などの合成樹脂層をガスバリア層と積層させることは好ましい。
さらに、燃料容器を内袋内に挿入しやすくするために、内袋の内面に、短い繊維を付けるフロック加工、あるいは、潤滑性の粉体のコーティング、潤滑性の皮膜あるいは潤滑剤の塗布層を設けるなどの加工をしてもよい。
内袋１２は、可撓性を有し、収縮が可能であれば、ガスバリア性を有していなくてもよく、その特性は特に限定されない。
【００２８】
ハウジング１３は、通常成形用に使用されるプラスチックであれば特に制限されない。例えば、ポリアセタール（PA）、ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン１２、ナイロン６，１０等のポリアミド類、ポリブチレンテレフタレート（PBT）、ポリエチレンテレフタレート（PET）、ポリプロピレンテレフタレート（PPT）等のポリエステル類、ポリプロピレン、ポリスチレン、スチレン・アクリロニトリル共重合体（AS）、ハイインパクトポリスチレン（HIPS）、アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン共重合体（ABS）、ポリアリレート、ポリメチルメタクリレート（PMMA）、ポリカーボネート（PC）、ポリフェニレンエーテル（PPE）、ポリフェニレンサルファイド（PPS）、ポリサルフォン（PSU）、ポリエーテルサルフォン（PES）、液晶性ポリエステル（LCP）、等が使用できる。用途や使用場所により最適のポリマーを選定する事が出来る。こうした合成樹脂により成型され、円筒状の本体２４と、その上端に形成された外方に突出した上フランジ部２５と、その下端に形成された内方に突出した下フランジ部２６とからなる。下フランジ２６にはアールが形成されており、内袋１２が大きく収縮しても、破れないように後述するカバーキャップ１４の内筒の下端から保護する。
【００２９】
カバーキャップ１４は、アルミニウムやブリキなどの金属板から成型され、内筒２７と、外筒２８と、その内筒と外筒とを上端で接続する接続部２９とからなる。そして、外筒２８の下端２８ａを首部１９である環状凹部にカシメつけることにより、カバーキャップ１４を容器本体１１の開口部に固定する。
この実施形態では、ハウジング１３とカバーキャップ１４とで蓋体を構成する。
【００３０】
この加圧容器１０の製造方法は、容器本体１１に内袋１２を挿入し、容器本体の口部天面と内袋のフランジ部２３とを当接させる。次に、ハウジング１３を内袋１２の口部から挿入し、内袋のフランジ部２３とハウジングの上フランジ部２５とを当接させる。そして、カバーキャップ１４の内筒２７と外筒２８が、容器本体の口部２０、内袋の胴部２１の上部、内袋のフランジ部２３およびハウジング１３を挟むように、カバーキャップ１４を容器本体１１の口部２０に取り付ける。そして、外筒の下端２８ａを容器本体の首部１９に対してカシメ付けて固定する。これにより、容器本体１１と内袋１２との間の空間Ｓが密閉される。最後に、容器本体の充填用バルブ１５からその空間Ｓに加圧剤を充填する。これにより内袋は実線で示すような形状に収縮する。
このような加圧剤としては、窒素ガス、圧縮空気、酸素ガス、炭酸ガスなどの圧縮ガス、液化石油ガス、ジメチルエーテル、液化フロンなどの液化ガスが挙げられる。また加圧剤は、２５℃における内圧が０．０５〜２．０MPa、好ましくは０．１〜１．０ＭＰａ、さらに好ましくは、０．１５〜０．８ＭＰａとなるように充填する。
【００３１】
次に、図２を参照して加圧容器１０に用いられる燃料電池用の燃料容器３０、図３ａ、ｂを参照して、加圧容器１０に用いられる燃料電池用の燃料容器３０およびそれを加圧容器に固定するための連結部材３１および加圧容器１０と燃料容器３０を用いた燃料カートリッジの組立方法の説明をする。
【００３２】
燃料容器３０は、図２ａ、ｂに示すように、筒状の胴部３４と、胴部の上端から縮径し外周面にネジ３３を備えた口部３５ａと、胴部の下端を閉じた底部３６とを備えたチューブ形状の燃料容器本体３２（図２ａ参照）と、その口部に取り付けられるキャップ３７（図２ｂ参照）とからなる。
【００３３】
燃料容器本体３２は、単層フィルム或いは積層フィルムを用いて筒状の胴部３４を形成し、ネジが設けられている口部３５ａと肩部３５ｂを備えた頭部３５を胴部３４の上端に熱接合して成形している。この場合、ネジ３３にキャップ３７を取り付け、胴部下端から燃料を充填した後で、胴部下端を熱、超音波高周波などで溶着して底部３６を形成している。そして、底部３６は、先端の断面が円形となるように加工しており、胴部より硬く、加圧容器の内袋１２を傷つけたり破ることなく挿入がしやすい。
また、図２ａの想像線で示すように、燃料容器本体３２を、胴部から底部に向かって断面積が小さくなるようにテーパ状にしてもよい。この場合、燃料容器３０を加圧容器１０へ一層挿入しやすくなる。
【００３４】
胴部を構成する積層フィルムは、表基材とシーラント層基材を貼り合わせた（ラミネート）ものや、表基材と中間層基材とシーラント層基材を貼り合わせたものなどを用いることができる。
前記表基材としては、二軸延伸ポリプロピレンフィルム、ポリエチレンテレフタレートフィルム、二軸延伸ナイロンフィルム、およびこれらにポリ塩化ビニリデンをコートしたフィルムなどが挙げられる。
前記中間層基材としては、アルミ箔、ポリ塩化ビニリデンフィルム、エチレンビニルアルコール共重合体フィルム、ポリビニルアルコールなどが挙げられる。
前記シーラント層基材としては、低密度ポリエチレン（好ましくは融点が１００〜１３０℃）、直鎖状低密度ポリエチレン（好ましくは融点が１１０〜１４０℃）、エチレン酢酸ビニル共重合体（好ましくは融点が７０〜１１０℃）、無延伸ポリプロピレン（好ましくは融点が１３０〜１６５℃）、ポリエチレンテレフタレート（好ましくは融点が２５０〜２８０℃）などが挙げられる。
【００３５】
また、燃料容器を内袋に挿入しやすくするために、燃料容器本体の外面にフロック加工を施したり、潤滑性の皮膜や潤滑剤の塗布被膜をフィルムなどを設けてもよい。
【００３６】
前記キャップ３７は合成樹脂により有底筒状に成型され、筒部の内周面には口部外周面のネジと螺合するネジが設けられており、上面３７ａは薄肉となっている。
【００３７】
この燃料容器に充填する燃料としては、メタノール、エタノールなどの低級アルコール、アルコール水溶液；低級脂肪酸、ギ酸、酢酸およびそれらの水溶液；ジメチルエーテル、ジメチルエーテル水溶液などが挙げられる。これらの有機燃料の一種または二種以上の混合物を含有する水溶液の濃度は、０．１〜１００Vol%であることが好ましく使用できる。
【００３８】
図３ａ、ｂに示すように、連結部材３１は、円筒状の外周壁４１と、円筒状の内周壁４２と、それらの外周壁と内周壁とを上端で接続する円板状の基部４３と、基部４３の下面中心から下方に突出した筒状の先鋭突起４４と、基部の上面中心から上方に突出した筒状の連結部４５とからなり、先鋭突起４４と連結部４５とは内通路４６によって連通している。連結部材３１は、ポリアセタールやポリアミドなどの合成樹脂あるいは金属により製造しうる。
【００３９】
また、外周壁４１の下端には、内側に突出した係合突起４７が形成されており、加圧容器の環状凹部（首部１９）とクリップ嵌合する。なお、連結部材を加圧容器に装着しやすくする、あるいは加圧容器から外しやすくするために、連結部材の外周壁４１に嵌合力を切り替えるための切替手段を設けても良い。このような切替手段としては、たとえば、下端に係合突起を備えた係合片を外周壁にヒンジ連結するものが挙げられ、装着時は係合片の係合突起が環状凹部と係合しているため嵌合力が強く、外すときは嵌合片の上部を内側に押すことにより係合片の係合突起がはずれ嵌合力が低下する。また、係合片は上下動により嵌合力を切り替えるものであっても良い。
【００４０】
先鋭突起４４の下端は、鋭く尖っており、密閉された燃料容器３０のキャップ３７の上面３７ａを穿刺できるように構成されている。この先鋭突起が、特許請求の範囲の文言の「開封手段」となる。
連結部４５は、上部外周に形成された環状凹部４９と、その環状凹部に形成された連通孔５０と、下部外周に形成された係合段部５１と、環状凹部に取り付けられたシールリング５２とからなる。つまり、連通孔５０は、通常の状態では、シールリング５２によってシールされている。
【００４１】
内通路４６には、マイクロキャピラリーチューブが流量を調整（抑制）するために挿入されている。しかし、流量を調整（抑制）するための他の流量調整手段、たとえば、焼結体などの多孔性物質などを挿入してもよい。さらに、通路にスポンジなどの多孔質な弾性材料を挿入したり、流量の圧力が高いときは通路面積を小さくし、流量の圧力が低いときは、通路面積が大きくなるレギュレータ機構などを通路に設けたり、流量を安定化させる流量安定化手段を設けてもよい。
【００４２】
これらの燃料容器３０と連結部材３１とは、キャップの上面３７ａを連結部材の先鋭突起４４で破り、燃料容器のキャップ３７の外周を内周壁４２の内部に挿入することにより、連結される（図３ａ参照）。そして、その連結した状態で、燃料容器３０を加圧容器の内袋１２内に挿入する（図３ｂ参照）。
次いで、連結部材の外周壁下端の係合突起４７を加圧容器の環状凹部（首部１９）とクリップ嵌合させることにより、連結部材３１と加圧容器１０とを装着し、燃料カートリッジ５５が完成する（図４ａ参照）。
【００４３】
上述した加圧容器１０と、燃料容器３０と、連結部材３１とからなる燃料カートリッジ５５は、たとえば図４ｂに示すように、上底を有する円筒状の挿入部５６であって、その内面上部に下方を向く上段部５７ａと、その内面下部に上方を向く下段部５７ｂとを有する燃料電池本体への接続部、あるいは、燃料電池本体に装着しているアダプターへの接続部に、連結部材の連結部４５を挿入することにより使用する。挿入部の上底５８ａには、燃料電池本体に燃料を送る注入口５８が形成されている。
【００４４】
つまり、燃料カートリッジ５５を挿入部５６に挿入することにより、連結部の係合段部５１が、挿入部の下段部５７ｂと係合し、燃料カートリッジ５５が挿入部５６に固定される。このとき、挿入部の上段部５７ａが連結部のシールリング５２を下方に押圧し、連通孔５０が開放される。
【００４５】
ここで燃料容器３０は、内袋１２を介して加圧剤によって常時収縮するように押圧されているため、燃料容器３０の燃料が内通路４６を介して連結部の連通孔５０から挿入部の注入口５８に送り出される。
このとき、内袋１２が燃料容器３０の全体を押圧するため、燃料容器３０の燃料がなくなるまで押圧することができる。また、燃料容器は常に圧力を受けているため、燃料容器が弾力を有していても、あるいは、燃料の消費を途中で停止しても、燃料容器は元の容積に戻らない。その結果、燃料にジメチルエーテルのような蒸気圧を有する成分を使用しても燃料容器内部にガスだまりができずに常に液体の燃料で満たすことができ、燃料容器をどの方向で使用しても確実に燃料を供給することができる。
【００４６】
燃料容器３０の燃料がなくなったときは、燃料カートリッジ５５を挿入部５６から取り外す。そして、連結部材３１を加圧容器１０から外しながら、燃料容器３０を内袋１２から取り出す。さらに、燃料容器３０を連結部材３１から外し、新しい燃料容器３０と交換することができる。このように加圧容器１０は、燃料容器３０の燃料を効率よく容易に吐出させることができ、使用後の燃料容器の交換も容易にできる。
【００４７】
上述の燃料カートリッジ５５では、燃料容器３０の燃料容器本体３２としてラミネートチューブを開示したが、充填する燃料に対して安定であり、加圧剤の圧力や内袋の収縮力により変形する可撓性を有するものであれば、特に限定されない。例えば、フッ素樹脂などの合成樹脂を押し出し成型する、あるいは、シリコーンゴムなどのゴムを押し出し成型することによって図２の燃料容器本体３２と同形の胴部からなる樹脂チューブあるいはゴムチューブを用いても良い。また、図５ａ〜ｃのような合成樹脂をブロー成型することによって成形された燃料容器本体、図６のようなフィルム等から成形された燃料容器本体（パウチ）あるいは図７のような立方体状あるいは直方体状の燃料容器本体（ブリックパック）などでもよい。これらは、図２ｂのキャップ３７と螺合して使用される。
【００４８】
プロー成形による燃料容器本体３２ａは、図５ａに示すように、円筒状の胴部３４ａと、胴部の上端から縮径した外周面にネジ３３ａを備えた口部３５ｃと、胴部の下端から球面上に突出する底部３６ａとからなる。また、底部下端から突出したピンチオフ部３８がブロー成型をすることにより形成される。
また、図５ｂに示すように、燃料容器本体３２ａの底部３６ａを円錐状に突出させてもよい。この場合、加圧容器の内袋に燃料容器本体を挿入しやすくなる。
さらに、図５ｃに示すように、燃料容器本体の胴部３４ａの断面が楕円状となる楕円筒状としてもよい。その場合、燃料容器本体３２ａは、胴部３４ａの長軸方向の面同士が密着する方向に変形しながら潰れるため、充填された内容物の残量が小さくなり、燃料容器を最後まで使い切りやすい。
なお、燃料容器本体３２ａに前述のアルミ蒸着フィルムやシリカ蒸着フィルムなどの蒸着加工を施してもよい。
【００４９】
燃料容器本体（パウチ）３２ｂを図６に示す。パウチ３２ｂは、ラミネートチューブで用いた積層フィルムなどを複数枚用いて接着剤や熱溶融などにより底部３６ｂと胴部３４ｂの端部をシールして袋状にし、さらに肩部をシールして口部３７ｂを取り付けている。
なお、積層フィルムの組み合わせとしては、たとえば、ポリエチレンテレフタレート／オレフィン系シーラント、二軸延伸ナイロンフィルム／オレフィン系シーラント、ポリエチレンテレフタレート／アルミ箔／オレフィン系シーラント、ポリエチレンテレフタレート／アルミ箔／二軸延伸ナイロンフィルム／オレフィン系シーラント、二軸延伸ナイロンフィルム／エチレンビニルアルコール共重合体フィルム／オレフィン系シーラント、などが挙げられる。
【００５０】
燃料容器本体（ブリックパック）３２ｃは、図７ａに示すように、板紙に合成樹脂フィルムやアルミ箔などをラミネートした積層フィルムを用いて立方体あるいは直方体などの立体状に組み立てて胴部３４ｃとし、その天面に口部３５ｄを取り付けて成形される。なお、図７ｂに示すように、口部を設けず、天面に開口を設けて開口をアルミ箔３６ｃでシールしてもよい。
前記積層フィルムとしては、たとえば、ポリエチレン／紙／ポリエチレン、ポリエチレン／紙／アイオノマー／アルミ箔／アイオノマー／ポリエチレン、ポリエチレン／紙／ポリエチレン／アルミ箔／ポリエチレン、などが挙げられる。
【００５１】
図８に示す加圧容器６０は、内袋として合成ゴム、天然ゴム、シリコーンゴム、エラストマーなどの弾性体を用いたものであり、容器本体６１と、その容器本体に挿入される内袋６２と、内袋が取り付けられ、容器本体と連結する蓋体６３とからなる。
容器本体６１は、合成樹脂や耐圧ガラスなどを用いて有底筒状に成型され、口部６４の外周に雄ねじが形成されている。容器本体６１は、内部に加圧剤を充填することも可能であるが、この実施の形態では内袋の収縮力によって燃料容器を圧縮し、その内部の燃料を供給することができるため、空間Sの容積が変化しても容器本体内の圧力を一定にして燃料容器を挿入しやすくするなどの目的で、内外を連通させる通気孔を形成してもよい。
内袋６２は、円錐状に収縮する胴部６６と、その上端に形成されたフランジ部６７とを備えている。また胴部は断面が楕円形のものを用いてもよく、さらに胴部６６の上部から底部にかけて断面積が次第に小さくなるテーパー部を設けても良い。
蓋体６３は、外筒６８と、内筒６９と、それらを上端で接続する接続部６５とからなり、外筒６８の内面には、口部の雄ねじと螺合する雌ネジが形成されており、内筒６９の下部６９ａの内径が縮径している。この下部６９ａが、燃料容器の挿入部となる。
【００５２】
この加圧容器６０は、内袋のフランジ部６７が接続部６５と当接するように、内袋６２に蓋体の内筒６９を挿入させ、その後、蓋体６３の雌ネジと、容器本体６１の雄ねじとを連結させることにより組み立てられる。このとき、内袋のフランジ部６７が容器本体６１と蓋体６３との間に挟まれるため、内袋６２が蓋体６３から外れることがない。
【００５３】
この加圧容器６０は、内袋６２自身が弾力性を有するので、内袋６２内に挿入される燃料容器を押圧することができる。この加圧容器６０は、容器本体６１と内袋６２との間に加圧剤は不要であるが、加圧剤を充填してもよい。その場合、内袋６２が弾力性を有するため、フランジ部６７がシール材の作用もする。内袋６２に使用する材料としては、室温で弾性を有する物であれば、特に限定しない。例えば、破断伸度が好ましくは２００％以上、更に好ましくは３００％以上、又、３００％伸張時の弾性率が１MPa以上が好ましい。又、繰り返し使用時に性能低下をおこさない為に、永久伸び歪みが２０％以下であることが好ましい。こうした要件に適合する材料としては、ブチルゴム（BR）、アクリルゴム（NBR）、スチレン・ブタジエンゴム（SBR）、シリコーン系エラストマー、フッ素ゴム、塩ビ系エラストマー、ウレタン系エラストマー、ポリアミド系エラストマー、ポリエステル系エラストマー、等の中から選定する事が出来る。この内袋は、加圧気体も含有出来るが加圧気体無しでもその内袋の弾性だけで燃料容器中の燃料を燃料電池側に送液出来る為に、必ずしも密閉袋である必要はなく、例えば、穴あきの袋やメッシュ構造物、或いはスリットフィルムの編み物等でも可能である。又、燃料を押す圧力は、内袋６１の残留応力によって調整できる為に、材料の組成や袋の厚さによって容易に調整が可能である。
【００５４】
図９ａに示す加圧容器７０は、容器本体７１、内袋７２、蓋体７３からなり、容器本体７１が充填用バルブを備えていないものである。
容器本体７１は、図９ｂに示すように、アルミニウム、ブリキなどの金属板を絞りしごき加工またはインパクト加工により底部７６および円筒状の胴部７７を備えた有底筒状に形成し、ついで、その胴部上端にネッキング加工を施して肩部７８、首部７９を形成し、首部上端に拡径した口部８０を形成したものである。なお、図１の容器本体１１と同様に、合成樹脂や耐圧ガラスなど、耐圧性を有する他の材質のものを用いてもよい。
【００５５】
内袋７２は、図９ｂに示すように、断面が楕円形の胴部８１と、上端において断面が円形となるように、かつ、断面積が拡径するように胴部の上端から上方に延びる肩部８２と、その肩部から上方に伸びる断面が円形の首部８３と、胴部８１の下端に形成され、胴部８１よりも断面積が次第に小さくなる底部８４とからなる。断面積が次第に小さくなる部分は胴部の下端から底部の間に限定されず、胴部の上端から底部の間で任意に設けることができる。また、胴部８１は長軸方向の面を平面としてもよい。また、底部８４は、ブロー成形時に胴部の下端（底部）を密閉するピンチオフ部８５を備えている。また、この内袋にもガスバリア層を設けるのが好ましい。
【００５６】
蓋体７３は、円筒状の栓体８６と、その栓体を覆うカバー８７とからなる。
栓体８６は、胴部８８と、その胴部上端に形成された半径方向外側に延びる外フランジ部８９と、胴部下端に形成された半径方向内側に延びる内フランジ部９０とからなる。また、胴部外周の外フランジ部の下には、環状の溝９１が形成されており、その溝９１には、ドーナッツ状のシール部材９２ａが嵌合される。なお、内フランジ部９０のコーナー部には、アールが形成されており、燃料容器を挿入していないときや、燃料容器内の燃料が少なくなり、内袋が大きく収縮したときに、内袋が破れないように保護する作用がある。
【００５７】
カバー８７は、栓体の内面、内フランジ部の上面および外フランジ部の上面と当接するＳ字状の基部９３と、その基部下端から上方に立ち上がる円筒状の挿入部９４と、基部上端から下方に延びる外枠９５とからなる。
【００５８】
このように構成されているため、図９ｂに示すように、容器本体７１内に内袋７２を挿入し、蓋体７３の栓体８６の外周とカバーの外枠９５内周との間に容器本体の口部８０と内袋の首部８３を挿入し、栓体８６の外周面と内袋の首部８３の内面とを嵌合する。容器本体７１と内袋７２との間の隙間Ｓ内にアンダーカップ充填により加圧剤を充填する。その後、容器本体の口部８０の上端がシール部材９２ａに当接するように蓋体を下方に押し付け、カバーの外枠９５の下端９５ａを容器本体の首部７９に対してカシメつける（図９ａ参照）。
【００５９】
図１０に上述の加圧容器７０と、燃料容器９６と、連結部材９７とからなる燃料カートリッジ１００を示す。燃料容器９６は、キャップを外している以外は、図２の燃料容器３０と実質的に同じものである。
連結部材９７は、円板状の基部１０１と、その基部周縁から下方に延びて、蓋体の下端の外周とクリップ嵌合する容器装着部１０２と、基部の下面中心から突出して形成され、燃料容器の口部外周と係合する円筒状の燃料容器装着部１０３と、基部の上面中心から突出して形成され、上底１０４ａを有する円筒状の連結部１０４と、基部周縁から上方に延びて、燃料電池本体または燃料電池本体に装着したアダプターとクリップ嵌合する電池装着部１０５とからなる。燃料容器装着部の内面１０３ａには、燃料容器の口部外周に形成された雄ネジとネジ嵌合ができるように、雌ネジが形成されている。さらに、燃料容器装着部の内面上端には、ガスケット１０６が設けられている。なお、容器装着部１０２にも前記切替手段を設けることが好ましい。
【００６０】
このように構成されているため、燃料カートリッジ１００は、燃料電池装置と連結しても、外れるおそれが少ない。
【００６１】
図１１ｃに示す加圧容器１１０は、容器本体１１１と、その内部に収容される内袋１１２と、容器本体１１１の開口部に固定される蓋体１１３とからなる。
容器本体１１１は、アルミニウムやブリキなどを円盤状にしたスラグから絞り・しごき加工、ネッキング加工等によって一体に成型されるものであり、円筒状の胴部１１６と、その胴部下端に設けられる底部１１７と、胴部上端に設けられる肩部１１８と、その肩部上端にカーリング加工を施して形成されるビード部１１９とからなる(図１１ａ参照)。
【００６２】
内袋１１２は、ブロー成形によって成形されるものであり、断面が楕円形の胴部１２１と、上端において断面が円形となるように、かつ、断面積が縮小するように胴部の上端から上方に延びる肩部１２２と、その肩部から上方に伸びる断面が円形の首部１２３と、その首部の上端に形成されるフランジ部１２４と、胴部１２１の下端に形成され、胴部１２１よりも断面積が次第に小さくなり、ピンチオフ部１２６を備えた底部１２５とからなる。
【００６３】
蓋体１１３は、上端にカール部１３２を備えた円筒状の被せ部１３１と、円筒状の挿入部１３３と、その被せ部１３１の下端と挿入部１３３の下端とを接続する接続部１３４とからなる。
【００６４】
このように構成された加圧容器１１０は、容器本体１１１に内袋１１２を挿入する（図１１ａ参照）。次に、内袋のフランジ部１２４に、シール部材１１８ａを介して蓋体１１３を被せ、内袋の首部１２３の内面と蓋体の被せ部１３１の円筒部分の外周面とを気密に嵌合させる。そして、容器本体のビード部１１９と内袋のフランジ部１２４との間から加圧剤（矢印方向）を充填（アンダーカップ充填）（図１１ｂ参照）し、蓋体の被せ部１３１がシール材とフランジ部を介してビード部と当接するように下方に押し付け、被せ部の円筒部分を内側から容器本体の肩部１１８に向けて(矢印方向)カシメ付けてカシメ部１１３ａを形成し、容器本体１１１と内袋１１２との間の空間Ｓを密閉（図９ｃ参照）して製造される。これにより、内袋１１２は、常時、空間Ｓに充填された加圧剤により収縮するように押圧される。なお、加圧容器の状態で輸送あるいは販売するときは、内袋を保護するためキャップを蓋体に装着しておくことが好ましい。
【００６５】
図１２に図１１の加圧容器１１０と、燃料容器１３６と、連結部材１３７とからなる燃料カートリッジ１４０を示す。燃料容器１３６は、キャップを外している以外は、図２の燃料容器３０と実質的に同じものであり、連結部材１３７は、図１０の連結部材９７と実質的に同じものである。
この燃料カートリッジ１４０も、図４ｂの挿入部５６に連結部１０４を挿入することにより、燃料を燃料電池内に供給することができる。また、燃料容器の燃料がなくなったときも、その交換が簡単である。
【実施例】
【００６６】
ダイレクトメタノール型燃料電池（ＤＭＦＣ）の発電セルに図４に示す燃料カートリッジ５５を装着し、発電実験を行った。
発電セルは、アノード触媒と、カソード触媒と、その間に配置される電解質膜とを備えた膜・電極接合体を２枚のセルホルダで挟んで固定したものである。アノード触媒としては、白金とルテニウムをカーボンブラックに塗布したものを用い、カソード触媒としては、白金をカーボンブラックに塗布したものを用いた。電解質膜として、Ｎａｆｉｏｎ１１５（商品名）を用いた。
【００６７】
燃料カートリッジの加圧容器１０の容器本体１１は、ポリエチレンテレフタレート製を用い、内袋１２は、ポリエチレン、エチレンビニルアルコール共重合体、ポリエチレン（ＰＥ／ＥｖＯＨ／ＰＥ）の三層構造の積層体を用いた。また、容器本体１１と内袋１２との間の空間Ｓに、加圧剤として窒素ガスを０．５MPaの圧力に充填した。また、連結部材３１の通路４６には、孔径が４０μｍであるマイクロキャピラリーチューブを挿入し、初期流量を０．５ｍｌ／ｍｉｎに流量の調整を行った。
燃料容器３０の燃料容器本体３２としてラミネートチューブ容器を用い、燃料として２Ｍのメタノール水溶液１００ｍｌを充填した。
【００６８】
１．燃料供給方法の比較
上述の装置を用い、発電セルの温度を５０℃に保ち、アノードへの燃料供給量を０．５ｍｌ／ｍｉｎとして発電実験（実施例１）行った。なお、同じ燃料を用いた比較実験として、動力ポンプを用いてアノードへの燃料供給量を０．５ｍｌ／ｍｉｎとして発電実験（比較例１）を行った。さらに、比較実験として、加圧剤を充填しなかったこと以外は、同じ燃料カートリッジを用いて発電実験（比較例２）を行った。その結果を図１３ａ、ｂに示す。
この結果から本発明の燃料カートリッジは、動力ポンプと同等の性能が得られ、加圧剤を充填しなかった燃料カートリッジよりも発電能力が優れていることがわかる。
【００６９】
２．燃料カートリッジの向きの比較
前述の発電実験と同じ条件で、燃料カートリッジを立てた状態（正立）、燃料カートリッジを逆さまにした状態（倒立）、燃料カートリッジを横置きにした状態、さらに、燃料カートリッジを正立→横置き→倒立→正立と１５分ごとに向きを変えた状態の４つの状態で行った。
その結果を図１４ａ、ｂに示す。この結果から、燃料カートリッジの向きによる発電量に差はなく、モバイル用の燃料電池に本発明の燃料カートリッジが適していることがわかる。
【００７０】
３．燃料の供給停止時と再供給時の挙動
発電実験中に燃料の供給を停止したときの発電量の低下する状態を測定し、また、発電量が低下してから燃料の供給を再度開始したときの発電量の上昇する様子を測定した。その結果を図１５に示す。
図１５に示すように、連続運転中に燃料の供給を停止してもしばらく発電した。また、発電量が低下した後で燃料を再度供給すると、すぐにもとの発電量に回復した。
【図面の簡単な説明】
【００７１】
【図１】本発明の燃料電池用の燃料容器を加圧するための加圧容器の一実施形態を示す側面断面図である。
【図２】図２ａ、ｂは、本発明の燃料カートリッジの燃料容器の燃料容器本体およびキャップの一実施形態を示す斜視図である。
【図３】図３ａ、ｂは、図１の加圧容器を用いて燃料カートリッジを組み立てる工程を示す工程図である。
【図４】図４ａは、図１の加圧容器を用いた燃料カートリッジを示す側面断面図であり、図４ｂは、その燃料カートリッジの挿入部を示す側面断面図である。
【図５】図５ａ、ｂ、ｃは、それぞれ本発明の燃料カートリッジの燃料容器の燃料容器本体の他の実施形態を示す斜視図である。
【図６】本発明の燃料カートリッジの燃料容器の燃料容器本体のさらに他の実施形態を示す斜視図である。
【図７】図７ａ、ｂは、それぞれ本発明の燃料カートリッジの燃料容器の燃料容器本体のさらに他の実施形態を示す斜視図である。
【図８】本発明の燃料電池用の加圧容器の他の実施形態を示す側面断面図である。
【図９】図９ａは、本発明の燃料電池用の加圧容器のさらに他の実施形態を示す側面断面図であり、図９ｂは、図９ａの加圧容器の製造過程を示す工程図である。
【図１０】図９ａの加圧容器を用いた本発明の燃料カートリッジの他の実施形態を示す側面断面図である。
【図１１】図１１ａ、ｂ、ｃは、本発明の燃料電池用の加圧容器のさらに他の実施形態を示す側面断面図である。
【図１２】図１１ｃの加圧容器を用いた本発明の燃料カートリッジのさらに他の実施形態を示す側面断面図である。
【図１３】図１３ａ、ｂは、図４の燃料カートリッジと加圧剤を用いた燃料カートリッジの発電量を示す測定図である。
【図１４】図１４ａ、ｂは、図４の燃料カートリッジの向きを変えて発電したときの発電量を示す測定図である。
【図１５】図４の燃料カートリッジからの燃料の供給を停止、再開始したときの発電量の状況を示す測定図である。
【符号の説明】
【００７２】
Ｓ  空間
１０  加圧容器
１１  容器本体
１２  内袋
１３  ハウジング
１４  カバーキャップ
１５  充填用バルブ
１６  底部
１７  胴部
１８  肩部
１９  首部
２０  口部
２１  胴部
２２  底部
２３  フランジ部
２４  本体
２５  上フランジ部
２６  下フランジ部
２７  内筒
２８  外筒
２８ａ  外筒の下端
２９  接続部
３０  燃料容器
３１  連結部材
３２、３２ａ、３２ｂ、３２ｃ  燃料容器本体
３３、３３ａ  ネジ
３４、３４ａ、３４ｂ、３４ｃ  胴部
３５ａ、３５ｃ、３５ｄ  口部
３５ｂ  肩部
３５  頭部
３６、３６ａ、３６ｂ  底部
３６ｃ  アルミ箔
３７  キャップ
３７ａ  上面
３７ｂ  口部
３８  ピンチオフ部
４１  外周壁
４２  内周壁
４３  基部
４４  先鋭突起
４５  連結部
４６  内通路
４７  係合突起
４９  環状凹部
５０  連通孔
５１  係合段部
５２  シールリング
５５  燃料カートリッジ
５６  挿入部
５７ａ  上段部
５７ｂ  下段部
５８  注入口
５８ａ  上底
６０  加圧容器
６１  容器本体
６２  内袋
６３  蓋体
６４  口部
６５  接続部
６６  胴部
６７  フランジ部
６８  外筒
６９  内筒
６９ａ  内筒の下部
７０  加圧容器
７１  容器本体
７２  内袋
７３  蓋体
７６  底部
７７  胴部
７８  肩部
７９  首部
８０  口部
８１  胴部
８２  肩部
８３  首部
８４  底部
８５  ピンチオフ部
８６  栓体
８７  カバー
８８  胴部
８９  外フランジ部
９０  内フランジ部
９１  溝
９２ａ  シール部材
９３  基部
９４  挿入部
９５  外枠
９５ａ  下端
９６  燃料容器
９７  連結部材
１００  燃料カートリッジ
１０１  基部
１０２  容器装着部
１０３  燃料容器装着部
１０３ａ  内面
１０４  連結部
１０４ａ  上底
１０５  電池装着部
１０６  ガスケット
１１０  加圧容器
１１１  容器本体
１１２  内袋
１１３  蓋体
１１３ａ  カシメ部
１１６  胴部
１１７  底部
１１８  肩部
１１８ａ  シール部材
１１９  ビード部
１２１  胴部
１２２  肩部
１２３  首部
１２４  フランジ部
１２５  底部
１２６  ピンチオフ部
１３１  被せ部
１３２  カール部
１３３  挿入部
１３４  接続部
１３６  燃料容器
１３７  連結部材
１４０  燃料カートリッジ
【図１】
2008311150.tif 000003
【図２】
2008311150.tif 000004
【図３】
2008311150.tif 000005
【図４】
2008311150.tif 000006
【図５】
2008311150.tif 000007
【図６】
2008311150.tif 000008
【図７】
2008311150.tif 000009
【図８】
2008311150.tif 000010
【図９】
2008311150.tif 000011
【図１０】
2008311150.tif 000012
【図１１】
2008311150.tif 000013
【図１２】
2008311150.tif 000014
【図１３】
2008311150.tif 000015
【図１４】
2008311150.tif 000016
【図１５】
2008311150.tif 000017