(57)【要約】 【課題】スタック積層方向における温度の更なる均一化を可能とした燃料電池スタックを提供する。【解決手段】複数の発電セル５とセパレータ８とを交互に積層して成る平板積層型の燃料電池スタックにおいて、複数の発電セル５および／またはセパレータ８の諸元を、積層方向における高温部から低温部に向けて熱が伝導および輻射により移動するように設定した。セパレータ８の諸元は、セパレータ８の上面および／または下面における輻射の乱反射率ｆd1、ｆd2および／または輻射率ε1、ε2である【選択図】図８
2008311112.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の発電セルとセパレータとを交互に積層して成る平板積層型の燃料電池スタックにおいて、
前記複数の発電セルおよび／またはセパレータにおける熱の伝導および／または輻射に係る特性を、積層方向における高温部側から低温部側に向けて熱が移動するように設定したことを特徴とする燃料電池スタック。
【請求項２】
前記セパレータにおける熱の伝導および／または輻射に係る特性は、当該セパレータの上面および／または下面における輻射の乱反射率および／または輻射率であることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池スタック。
【請求項３】
前記セパレータにおける輻射の乱反射率および輻射率は、当該セパレータの表面の材質、その厚さおよび前記表面の粗さの１以上より設定されていることを特徴とする請求項２に記載の燃料電池スタック。
【請求項４】
スタック中段より上段側に位置するセパレータにおいては、前記セパレータの下面における乱反射率と輻射率の積を上面における乱反射率と輻射率の積より大きく設定すると共に、スタック中段より下段側に位置するセパレータにおいては、前記セパレータの上面における乱反射率と輻射率の積を下面における乱反射率と輻射率の積より大きく設定し、スタック中段部の熱をスタック端部方向に移動させることを特徴とする請求項２または請求項３に記載の燃料電池スタック。
【請求項５】
スタック中段部において、前記セパレータと前記セパレータの間に放熱体を配設して成ることを特徴とする請求項１から請求項４までの何れかに記載の燃料電池スタック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発電セルとセパレータを交互に積層した構造を有する平板積層型の燃料電池スタックに関し、特に、燃料電池スタックの積層方向における温度の均一化に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、燃料の有する化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換する燃料電池が高効率でクリーンな発電装置として注目されている。この燃料電池は、円筒型、モノリス型、および平板積層型が提案されており、何れも酸化物イオン導電体から成る固体電解質層を両側から空気極層と燃料極層で挟み込んだ構造の発電セルで構成されている。
【０００３】
発電時、反応用ガスとして空気極層側に酸素が、また燃料極層側に燃料ガス (Ｈ2、ＣＯ、ＣＨ4等) が供給される。
空気極層側に供給された酸素は、空気極層内の気孔を通って固体電解質層との界面近傍に到達し、この部分で空気極層から電子を受け取って酸化物イオン（Ｏ2-）にイオン化される。この酸化物イオンは、燃料極層に向かって固体電解質層内を拡散移動し、燃料極層との界面近傍に到達した酸化物イオンはこの部分で燃料ガスと反応して反応生成物（Ｈ2Ｏ、ＣＯ2等）を生じ、燃料極層に電子を放出する。電極反応（発電反応）で生じた電子は、別ルートの外部負荷にて起電力として取り出すことができる。
【０００４】
ところで、平板積層型の燃料電池スタックでは、高出力化のために発電セルとセパレータを交互に多数積層した構成が採られているが、このような高積層化構造の場合は、積層方向における各セル間の温度の差が大きくなり温度分布が生じることが知られている。すなわち、燃料電池スタックの内の中段部付近では、隣り合った発電セルにより互いが保温された状態にあるため高温であるが、上端または下端に行くほど外部に熱を奪われ易くなるため温度が低下する。
【０００５】
図９は、縦方向に２基直列状態に配設された燃料電池スタック１について、発電時における各々積層方向の温度分布をシミュレーションした結果であり、（ａ）はスタック表側の温度分布を示し、（ｂ）はスタック裏側の温度分布を示している。ここで、符号１８は空気が流通する空気マニホールド、符号１７は燃料ガスが流通する燃料マニホールドである。
このシミュレーション結果によれば、各々の燃料電池スタック１においては、上述した積層方向の温度分布、すなわち、各スタック中段部で温度が高く、スタックの上端および下端に向けて温度が低下するような温度分布が生じていることが分かる。
【０００６】
このように、燃料電池スタックの積層方向において温度の不均一が生じていると、燃料電池の総合的な発電性能が低温部の発電セルの発電性能で制限されることになり、効率的な発電が行えなくなるという問題がある。
【０００７】
燃料電池スタックの積層方向の温度を均一化する技術として、例えば、特許文献１には、相対温度の高いスタックの中段部に放熱体を設け、その放熱効果により過度の温度上昇を抑えるようにした燃料電池が開示され、また、特許文献２には、相対温度の低いスタックの両端部を排ガスの熱で昇温するようにした燃料電池が開示されている。
【０００８】
これら特許文献１、特許文献２の技術は、何れも、燃料電池スタックの外周からの放熱（輻射）を制御することによって温度分布の平坦化を図ったものであるが、まだまだ十分と言えるものではなかった。
【特許文献１】特開２００６−２２２０７４号公報
【特許文献２】特開２００５−０４４５９９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
ここで、本出願人は、燃料電池スタックを上下逆向きに設置して、その温度分布を計測してみたところ、他の運転条件は全く同一であるにも拘わらず、図７に示すように、積層方向の温度分布が変化することに気付いた。図７は、燃料電池スタック１の両端部の温度を実測した結果である。
【００１０】
この温度分布の変化は、以下のような理由によるものと考えられる。
図８は、燃料電池スタックにおける熱の移動を示す図であり、符号５は発電セル、符号６は燃料極集電体、符号７は空気極集電体、符号８はセパレータを示し、このセパレータ８の上面にはＮｉ層９ａが形成され、下面にはＡｇ層９ｂが形成されている。
【００１１】
図示のように、発電時の発電セル５に生じるジュール熱の移動形態は、輻射熱としてセパレータ８間を直接的に横方向（外周方向）に移動する伝熱Ａと、輻射熱がセパレータ８内に吸収されて伝導熱として間接的にセパレータ８内を縦方向（積層方向）に移動する伝熱Ｂ１、Ｂ２（Ｂ１は上方への熱の移動、Ｂ２は下方への熱の移動）とに大別することができる。また、セパレータ８内における縦方向の熱の移動は、セパレータ８の上面と下面における輻射の乱反射率ｆd1、ｆd2と熱の輻射率ε1、ε2（すなわち、ｆd1ε1、ｆd2ε2）に依存している。
【００１２】
そして、この縦方向の熱の移動がスタック積層方向の温度分布に大きく影響しており、上述のように、燃料電池スタックを上下逆向きに設置することによって
、セパレータの表面のＮｉ層９ａとＡｇ層９ｂの上下関係が逆になり、これらの熱伝達特性により、通常設置の場合と積層方向における熱の移動方向が変わり、温度分布が変化したものと考えられる。
【００１３】
一方、特許文献１、２では、スタックの外周方向への熱の移動を制御しており、スタック積層方向の熱の移動については全く考慮されていなかったため、スタック積層方向における温度の均一化に限界があった。
【００１４】
本発明は、上記知見に基づいて成されたもので、積層方向における高温部側から低温部側に向けて熱を移動させるようにすることで、スタック積層方向における温度の更なる均一化を可能とした燃料電池スタックを提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
すなわち、請求項１に記載の燃料電池スタックは、複数の発電セルとセパレータとを交互に積層して成る平板積層型の燃料電池スタックにおいて、前記複数の発電セルおよび／またはセパレータにおける熱の伝導および／または輻射に係る特性を、積層方向における高温部側から低温部側に向けて熱が移動するように設定したことを特徴としている。
【００１６】
また、請求項２に記載の発明は、請求項１に記載の燃料電池スタックにおいて、前記セパレータにおける熱の伝導および／または輻射に係る特性は、当該セパレータの上面および／または下面における輻射の乱反射率および／または輻射率であることを特徴としている。
【００１７】
また、請求項３に記載の発明は、請求項２に記載の燃料電池スタックにおいて、前記セパレータにおける輻射の乱反射率および輻射率は、当該セパレータの表面の材質、その厚さおよび前記表面の粗さの１以上より設定されていることを特徴としている。
【００１８】
また、請求項４に記載の発明は、請求項２または請求項３に記載の燃料電池スタックにおいて、スタック中段より上段側に位置するセパレータにおいては、前記セパレータの下面における乱反射率と輻射率の積を上面における乱反射率と輻射率の積より大きく設定すると共に、スタック中段より下段側に位置するセパレータにおいては、前記セパレータの上面における乱反射率と輻射率の積を下面における乱反射率と輻射率の積より大きく設定し、スタック中段部の熱をスタック端部方向に移動させることを特徴としている。
【００１９】
また、請求項５に記載の発明は、請求項１から請求項４までの何れかに記載の燃料電池スタックにおいて、スタック中段部において、前記セパレータと前記セパレータの間に放熱体を配設して成ることを特徴としている。
【発明の効果】
【００２０】
請求項１〜５の何れかに記載の発明では、温度分布に影響を及ぼすスタック積層方向の熱の移動に着目し、発電セルおよび／またはセパレータにおける熱の伝導および／または輻射に係る特性を、積層方向における高温部側から低温部側に向けて熱が移動するように設定したので、従来、放熱体等によりセパレータの横方向への熱の移動のみを制御するようにした場合に比べて、積層方向における温度の均一化をより完全な状態で行うことが可能になる。
【００２１】
また、各セパレータにおける熱の伝導および／または輻射に係る特性は、請求項２に記載の発明のように、セパレータの上面と下面における輻射の乱反射率および／または輻射率であり、セパレータの上下面における輻射の乱反射率と輻射率の積の小さい方から積の大きい方へと熱が移動するため、スタック積層方向における温度分布に応じ、各セパレータにおける乱反射率と輻射率を変化させて熱の移動を制御することにより、スタック積層方向における温度の均一化に対して大いに寄与できるようになる。
【００２２】
また、セパレータにおける輻射の乱反射率および輻射率の設定は、請求項３に記載の発明のように、セパレータの表面の材質、厚さ、表面粗さ等で行えば良い。
【００２３】
また、請求項４に記載の発明によれば、セパレータの上下面における輻射の乱反射率および／または輻射率を変えて、相対温度の高いスタック中段部の熱を相対温度の低いスタック両端部へと移動させるようにしたので、スタック積層方向における温度の均一化に対して大いに寄与できる。
【００２４】
また、請求項５に記載の発明によれば、相対温度の高いスタック中段部において、隣接するセパレータ間に放熱体を配設したので、この放熱体の放熱効果でスタック中段部の温度をスタック両端の温度に近づけることができるため、スタック積層方向の熱の移動を制御することで成される温度の均一化をより完全な状態で実現させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
以下、図面に基づいて本発明の実施形態を説明する。
図１は平板積層型の燃料電池スタックを示す斜視図、図２は単セルの分解斜視図、図３は放熱体の構造を示す斜視図である。
【００２６】
図２に示すように、単セル１０は、固体電解質層２の両面に燃料極層３と空気極層４を配して構成した発電セル５と、燃料極層３の外側に配した燃料極集電体６と、空気極層４の外側に配した空気極集電体７と、各集電体６、７の外側に配したセパレータ８とで構成されている。
【００２７】
これら発電要素の内、固体電解質層２はイットリアを添加した安定化ジルコニア（ＹＳＺ）等で構成され、燃料極層３はＮｉ等の金属、あるいはＮｉ−ＹＳＺ等のサーメットで構成され、空気極層４はＬａＭｎＯ3、ＬａＣｏＯ3等で構成され、燃料極集電体６はＮｉ等のスポンジ状の多孔質焼結金属板で構成され、空気極集電体７はＡｇ等のスポンジ状の多孔質焼結金属板で構成され、セパレータ８はステンレス等で構成され、図示しないが、その上面（燃料極集電体６に対向する面）にＮｉ層が形成され、下面（空気極集電体７に対向する面）にＡｇ層が形成されている。
【００２８】
このセパレータ８は、厚さ数ｍｍの四形状のステンレス板で成り、上述した発電セル５、各集電体６、７等が積層される中央のセパレータ本体８ａと、このセパレータ本体８ａより面方向に延設されて、当セパレータ本体８ａの対向縁部を２カ所で支持するセパレータアーム８ｂ、８ｂとで構成されている。
【００２９】
セパレータ本体８ａは、集電体６、７を介して発電セル５間を電気的に接続すると共に、発電セル５に対して反応用ガスを供給する機能を有し、内部には、燃料ガスをセパレータ８の縁部から導入してセパレータ８の燃料極集電体６に対向する面のほぼ中央の孔１１から吐出する燃料ガス通路（図示せず）と、酸化剤ガス（空気）をセパレータ８の縁部から導入してセパレータ８の空気極集電体７に対向する面のほぼ中央の孔１２から吐出する酸化剤ガス通路（図示せず）が形成されている。
【００３０】
また、各セパレータアーム部８ｂ、８ｂの端部には板厚方向に貫通するガス孔１３、１４が設けられ、一方のガス孔１３は上記燃料ガス通路に連通し、他方のガス孔１４は上記酸化剤ガス通路に連通しており、各々のガス孔１３、１４からこれらガス通路を通して各発電セル５の各電極面に燃料ガスおよび空気を供給するようになっている。
【００３１】
この単セル１０を、絶縁性のマニホールドリング１５、１６を介在して順次積層すると共に、積層体の上下両端にセパレータ８よりサイズの大きい四角形の上端板２０ａと下端板２０ｂを配設することにより、図１に示す平板積層型の燃料電池スタック１が構成される。
【００３２】
燃料電池スタック１の上端板２０ａと下端板２０ｂが対向角部においてボルト２５、ナット２６（タイロッド）にて締め付けされ、その締め付け荷重により、セパレータアーム８ｂのガス孔１３、１４と各マニホールドリング１５、１６が機械的に密着し、連結させられることにより、スタック内部に積層方向に延在する燃料ガスマニホールド１７と空気マニホールド１８が形成される。
【００３３】
また、上下端板２０ａ、２０ｂの側部であって燃料ガスマニホールド１７の近傍には、燃料ガスが導入される燃料ガス導入口２１ａ、２１ｂが設けられていると共に、下端板２０ｂの側部であって空気マニホールド１８の近傍には、空気が導入される空気導入口２２が設けられている。上下端板２０ａ、２０ｂの燃料ガス導入口２１ａ、２１ｂは、燃料ガスマニホールド１７の上端と下端で連通し、下端板２０ｂの空気導入口２２は、空気マニホールドの下端で連通している。従って、燃料ガスは燃料電池スタック１の上下より導入されることになり、他方、空気は燃料電池スタック１の下端より導入されることになる。
【００３４】
上端板２０ａの中央部に発電セル５より径の大きい丸孔２３が設けられ、この部分に円筒形の錘２４が載置されている。この錘２４による荷重でセパレータ本体８ａが下方に押圧されることにより、単セル１０を構成する複数の発電要素が相互に密着して一体的に固定されるようになっている。
【００３５】
また、図１に示すように、燃料電池スタック１の中段付近には、上下セパレータ８の間に放熱体３０が配設されている。
この放熱体３０は、熱伝導性に優れるステンレス鋼板にて構成されており、図３に示すように、円柱状の支持体３２と、この支持体３２の周側面より放射状に突設された複数の放熱フィン３３と、支持体３２の上下両端に設けられたフランジ部３１、３１とを備え、支持体３２が燃料電池スタック１の面方向のほぼ中央に位置するように配設されている。
【００３６】
ところで、既述したように、発電時、燃料電池スタック１内において発電セル５に生じたジュール熱は、図８に示すように、セパレータ８間を直接的に横方向（外周方向）に移動する輻射熱Ａと、セパレータ８内に吸収されてセパレータ８内を縦方向（積層方向）に移動する伝導熱Ｂに大別することができ、且つ、セパレータ８内における縦方向の熱の移動は、セパレータ８の上面と下面における輻射の乱反射率ｆd1、ｆd2と輻射率ε1、ε2（すなわち、ｆd1ε1とｆd2ε2の大小関係）に依存している。そして、この縦方向の熱の移動がスタック１の積層方向における温度分布に大きく影響することが判明した。
【００３７】
本実施形態では、このことに注目し、燃料電池スタック１において、セパレータ８の積層方向における熱の移動を、スタック積層方向の位置に応じて制御することにより、燃料電池スタック１における積層方向の温度分布を改善するようにした。
ここで、セパレータ８の積層方向における熱の移動の制御は、各セパレータ８の上面と下面における輻射の乱反射率ｆd1、ｆd2と熱の輻射率ε1、ε2を個々に変えることにより可能であり、さらに詳しくは、セパレータ８の表面処理の材質、表面処理の厚さ、表面粗さの一つ以上を変えることで可能である。
【００３８】
図４、図５は、セパレータ８の上面と下面における輻射の乱反射率ｆd1、ｆd2と輻射率ε1、ε2（すなわち、ｆd1ε1とｆd2ε2の大小関係）に対するスタック積層方向の熱の移動状態を示しており、図中、符号８はセパレータ、符号５は発電セル、符号６は燃料極集電体、符号７は空気極集電体である。また、符号Ａはスタック横方向の熱の移動を示し、符号Ｂ１はスタック上方への熱の移動を示し、符号Ｂ２はスタック下方への熱の移動を示している。
【００３９】
ここで、図４は、各セパレータ８の上面と下面における輻射の乱反射率ｆd1、ｆd2と輻射率ε1、ε2がｆd1ε1＜ｆd2ε2の関係に設定された場合であって、各セパレータ８において、上方への熱の移動Ｂ１に比べて下方への熱の移動Ｂ２が顕著となるため、総合的な熱の移動は、スタック上方から下方に向かう流れとなる。
他方、図５は、各セパレータ８の上面と下面における輻射の乱反射率ｆd １、ｆd ２と輻射率ε1 、ε2  がｆd １ε1  ＞ｆd ２ε2の関係に設定された場合で、各セパレータ８において、下方への熱の移動Ｂ２に比べて上方への熱の移動Ｂ１が顕著となるため、総合的な熱の移動は、スタック下方から上方に向かう流れとなる。
【００４０】
上記のような熱の移動制御に係わるスタック積層方向の温度分布の変化を、図１の燃料電池スタック１に適用して計算したところ、図６に示す結果が得られた。
図６において、温度分布（イ）は、各セパレータの上面と下面における乱反射率ｆd1、ｆd2と輻射率ε1、ε2の積を一定（ｆd1ε1＝ｆd2ε2）とした場合、温度分布（ロ）は、ｆd1ε1＜ｆd2ε2として熱が燃料電池スタックの上方から下方に移動するようにした場合である。温度分布（ロ）に示すように、燃料電池スタック内に積層方向の熱の移動を生じさせることにより、高温部と低温部の温度差が減少し、温度分布が改善（平坦化）されていることが分かる。
尚、図中、縦軸の数字はセパレータ番号を示している。また、温度分布（イ）、（ロ）において、積層方向の中央部分で温度が低下しているのは、スタック中段部に設けた放熱体３０の放熱効果によるものである。
【００４１】
そこで、本実施形態では、スタック中段より上段側に位置するセパレータ８においては、セパレータ８の下面における乱反射率ｆd1と輻射率ε1の積を上面における乱反射率ｆd2と輻射率ε2の積より大きく設定すると共に、スタック中段より下段側に位置するセパレータ８においては、セパレータ８の上面における乱反射率ｆd2と輻射率ε2の積を下面における乱反射率ｆd1と輻射率ε1の積より大きく設定し、相対的に温度の高いスタック中段部の熱を相対的に温度の低いスタック端部方向に移動させるように制御するようにした。これにより、スタック積層方向における温度の均一化に対して大いに寄与できるものとなる。
【００４２】
また、スタック中段部において、隣接するセパレータ８間に放熱体３０を配設することにより、この放熱体３０の放熱効果でスタック中段部の温度をスタック両端の温度に近づけることができるため、スタック積層方向の熱の移動を制御することで成される温度の均一化をより完全な状態で実現させることができるようになる。
【図面の簡単な説明】
【００４３】
【図１】本発明の実施形態による平板積層型の燃料電池スタックの斜視図。
【図２】図１の燃料電池スタックを構成する単セルの分解斜視図。
【図３】図１の燃料電池スタックに用いる放熱体の構造を示す斜視図。
【図４】燃料電池スタックにおける熱の移動方向を示す説明図。
【図５】燃料電池スタックにおける熱の移動方向を示す図３とは別の説明図。
【図６】燃料電池スタックの積層方向における温度分布（計算値）を示す図。
【図７】燃料電池スタックの両端部における温度（測定値）を示す図。
【図８】燃料電池スタックにおける熱の伝わり方を示す説明図。
【図９】シミュレーションによる燃料電池スタック内の温度分布を示す図。
【符号の説明】
【００４４】
１  燃料電池スタック
５  発電セル
８  セパレータ
３０  放熱体
【図１】
2008311112.tif 000003
【図２】
2008311112.tif 000004
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
2008311112.tif 000009
【図８】
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【図９】
2008311112.tif 000011