(57)【要約】【課題】セパレータの厚さムラや反りが小さいため、燃料電池の組み立て時におけるセパレータの割れが発生しにくく、かつ、接触抵抗の低い燃料電池セパレータを提供すること。【解決手段】黒鉛材料、バインダー成分樹脂および内部離型剤を含む燃料電池セパレータ組成物を成形してなり、バインダー成分樹脂が、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノール樹脂、およびイミダゾール化合物からなる燃料電池セパレータ。イミダゾール化合物としては、例えば、２−ウンデシルイミダゾール，２−ヘプタデシルイミダゾールなどの２−アルキルイミダゾールが挙げられる。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
黒鉛材料、バインダー成分樹脂および内部離型剤を含む燃料電池セパレータ組成物を成形してなる燃料電池セパレータであって、
前記バインダー成分樹脂が、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノール樹脂、およびイミダゾール化合物からなることを特徴とする燃料電池セパレータ。
【請求項２】
厚さムラが１０〜３０μｍであり、かつ、反りが１０〜１００μｍである請求項１記載の燃料電池セパレータ。
【請求項３】
シール成形後の反りが、１０〜１００μｍである請求項２記載の燃料電池セパレータ。
【請求項４】
前記燃料電池セパレータ組成物が、前記黒鉛材料１００質量部に対し、前記バインダー成分樹脂を１５〜３０質量部、内部離型剤を０．０５〜１．０質量部含む請求項１〜３のいずれか１項記載の燃料電池セパレータ。
【請求項５】
前記バインダー成分樹脂が、前記オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂およびフェノール樹脂合計１００質量部に対し、前記イミダゾール化合物を０．９８〜１．０２質量部含む請求項１〜４のいずれか１項記載の燃料電池セパレータ。
【請求項６】
前記バインダー成分樹脂が、前記オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂に対し、前記フェノール樹脂を０．９８〜１．０２水酸基当量含む請求項１〜５のいずれか１項記載の燃料電池セパレータ。
【請求項７】
前記イミダゾール化合物が、２−アルキルイミダゾールである請求項１〜６のいずれか１項記載の燃料電池セパレータ。
【請求項８】
前記２−アルキルイミダゾールが、２−炭素数６〜１７アルキルイミダゾールである請求項７記載の燃料電池セパレータ。
【請求項９】
前記２−アルキルイミダゾール化合物が、２−ウンデシルイミダゾールおよび２−ヘプタデシルイミダゾールから選ばれる少なくとも１種である請求項８記載の燃料電池セパレータ。
【請求項１０】
前記黒鉛材料が、針状コークスより焼成された人造黒鉛であり、平均粒径（ｄ＝５０）が２０〜２００μｍである請求項１〜９のいずれか１項記載の燃料電池セパレータ。
【請求項１１】
前記黒鉛材料が、平均粒径（ｄ＝５０）２０〜２００μｍの鱗片状天然黒鉛である請求項１〜９のいずれか１項記載の燃料電池セパレータ。
【請求項１２】
前記オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂のエポキシ当量が、１９０〜２３０である請求項１〜１１のいずれか１項記載の燃料電池セパレータ。
【請求項１３】
前記フェノール樹脂が、ノボラック型フェノール樹脂、クレゾールノボラック型フェノール樹脂、およびアラルキル変性フェノール樹脂から選ばれる少なくとも１種である請求項１〜１２のいずれか１項記載の燃料電池セパレータ。
【請求項１４】
前記内部離型剤が、ステアリン酸亜鉛、金属石鹸類、ポリエチレンワックス、カルナバワックス、および長鎖脂肪酸系のワックスから選ばれる少なくとも１種である請求項１〜１３のいずれか１項記載の燃料電池セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池セパレータに関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、水素等の燃料と大気中の酸素とを電池に供給し、これらを電気化学的に反応させて水を作り出すことで直接発電させるものであり、高エネルギー変換可能で、環境適応性に優れていることから、小規模地域発電、家庭用発電、キャンプ場等での簡易電源、自動車、小型船舶等の移動用電源、人工衛星、宇宙開発用電源等の各種用途向けに開発が進められている。
【０００３】
このような燃料電池、特に固体高分子型燃料電池は、板状体の両側面に複数個の水素、酸素などの通路を形成するための凸部を備えた２枚のセパレータと、これらセパレータ間に固体高分子電解質膜と、ガス拡散電極（カーボンペーパー）とを介在させてなる単電池（単位セル）を数十個以上並設して（これをスタックという）なる電池本体（モジュール）から構成されている。
【０００４】
燃料電池セパレータは、各単位セルに導電性を持たせる役割、並びに単位セルに供給される燃料および空気（酸素）の通路を確保するとともに、それらの分離境界壁としての役割を果たすものである。このため、セパレータには、高電気導電性、高ガス不浸透性、（電気）化学的安定性、耐熱性、低コスト性などの諸特性が要求される。特に、家庭用燃料電池用途では長期の化学的安定性が要求される。
【０００５】
これらの諸特性を実現するための手法として、カーボン粉末のバインダーレジンとして（１）エポキシ樹脂、フェノール樹脂、およびリン系の硬化触媒を用いる手法（特許文献１：特開２００３−３２７６６８号公報）や、（２）エポキシ樹脂およびゴム変性フェノール樹脂を用いる手法（特許文献２：特開２００５−７１８８７号公報）などが知られている。
【０００６】
【特許文献１】特開２００３−３２７６６８号公報
【特許文献２】特開２００５−７１８８７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、上記（１）の方法では、エポキシ樹脂の硬化にリン系の硬化触媒を使用しているため、セパレータの耐熱性が乏しく、セパレータへフッ素樹脂系のシール材を成形する際に、セパレータが膨張したり、反ったりする様な不具合が生じてしまう。
また、上記（２）の方法では、ゴム変性フェノール樹脂を使用しているため、（１）と同様の理由でセパレータが膨張したり、反ったりする不具合が生じてしまう。
これらの不具合はセパレータの接触抵抗の上昇や燃料電池の組み立て時におけるセパレータの割れの原因になる。
【０００８】
本発明は、このような事情に鑑みてなされたものであり、セパレータの厚さムラや反りが小さいため、燃料電池の組み立て時におけるセパレータの割れが発生しにくく、かつ、接触抵抗の低い燃料電池セパレータを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者は、上記目的を達成するために鋭意検討を重ねた結果、黒鉛材料、内部離型剤、並びにオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノール樹脂およびイミダゾール化合物からなるバインダー成分樹脂を含む組成物を成形して得られた燃料電池セパレータが、厚さムラおよび反りが小さく、接触抵抗が低いなど、従来のものに比べ格段に優れていることを見出し、本発明を完成した。
【００１０】
すなわち、本発明は、
１．  黒鉛材料、バインダー成分樹脂および内部離型剤を含む燃料電池セパレータ組成物を成形してなる燃料電池セパレータであって、前記バインダー成分樹脂が、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノール樹脂、およびイミダゾール化合物からなることを特徴とする燃料電池セパレータ、
２．  厚さムラが１０〜３０μｍであり、かつ、反りが１０〜１００μｍである１の燃料電池セパレータ、
３．  シール成形後の反りが、１０〜１００μｍである２の燃料電池セパレータ、
４．  前記燃料電池セパレータ組成物が、前記黒鉛材料１００質量部に対し、前記バインダー成分樹脂を１５〜３０質量部、内部離型剤を０．０５〜１．０質量部含む１〜３のいずれかの燃料電池セパレータ、
５．  前記バインダー成分樹脂が、前記オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂およびフェノール樹脂合計１００質量部に対し、前記イミダゾール化合物を０．９８〜１．０２質量部含む１〜４のいずれかの燃料電池セパレータ、
６．  前記バインダー成分樹脂が、前記オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂に対し、前記フェノール樹脂を０．９８〜１．０２水酸基当量含む１〜５のいずれかの燃料電池セパレータ、
７．  前記イミダゾール化合物が、２−アルキルイミダゾールである１〜６のいずれかの燃料電池セパレータ、
８．  前記２−アルキルイミダゾールが、２−炭素数６〜１７アルキルイミダゾールである７の燃料電池セパレータ、
９．  前記２−アルキルイミダゾール化合物が、２−ウンデシルイミダゾールおよび２−ヘプタデシルイミダゾールから選ばれる少なくとも１種である８の燃料電池セパレータ、
１０．  前記黒鉛材料が、針状コークスより焼成された人造黒鉛であり、平均粒径（ｄ＝５０）が２０〜２００μｍである１〜９のいずれかの燃料電池セパレータ、
１１．  前記黒鉛材料が、平均粒径（ｄ＝５０）２０〜２００μｍの鱗片状天然黒鉛である１〜９のいずれかの燃料電池セパレータ、
１２．  前記オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂のエポキシ当量が、１９０〜２３０である１〜１１のいずれかの燃料電池セパレータ、
１３．  前記フェノール樹脂が、ノボラック型フェノール樹脂、クレゾールノボラック型フェノール樹脂、およびアラルキル変性フェノール樹脂から選ばれる少なくとも１種である１〜１２のいずれかの燃料電池セパレータ、
１４．  前記内部離型剤が、ステアリン酸亜鉛、金属石鹸類、ポリエチレンワックス、カルナバワックス、および長鎖脂肪酸系のワックスから選ばれる少なくとも１種である１〜１３のいずれかの燃料電池セパレータ
を提供する。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の燃料電池セパレータは、黒鉛材料、内部離型剤、並びにオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノール樹脂、およびイミダゾール化合物を含むバインダー成分樹脂を含む組成物を成形してなるものであるため、厚さムラおよび反りが小さいから、組み立て時に割れが発生しにくく、接触抵抗も低い。
さらに、バインダー成分樹脂の硬化促進剤としてイミダゾール化合物を使用しているので、セパレータの耐熱性が高く、セパレータにフッ素樹脂系のシール材などを成形する際にも、セパレータに反りや膨張が発生しにくい。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
以下、本発明についてさらに詳しく説明する。
本発明に係る燃料電池セパレータは、黒鉛材料、バインダー成分樹脂および内部離型剤を含む燃料電池セパレータ組成物を成形してなり、バインダー成分樹脂が、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノール樹脂、およびイミダゾール化合物からなることを特徴とする。
【００１３】
ここで、黒鉛材料としては、例えば、天然黒鉛、針状コークスを焼成した人造黒鉛、塊状コークスを焼成した人造黒鉛、電極を粉砕したもの、石炭系ピッチ、石油系ピッチ、コークス、活性炭、ガラス状カーボン、アセチレンブラック、ケッチェンブラックなどが挙げられる。これらは１種単独で、または２種以上組み合わせて用いることができる。
これらの中でも、針状コークスを焼成した人造黒鉛、鱗片状天然黒鉛が好適である。
【００１４】
黒鉛材料の平均粒径は、粒度分布ｄ５０にて２０〜２００μｍが好ましく、３０〜１５０μｍがより好ましく、４０〜１００μｍが最適である。平均粒径が２０μｍ未満であると、バインダー成分樹脂が黒鉛材料の表面を覆い易くなり、黒鉛材料の粒子同士の接触面積が小さくなる。このためセパレータ自体の導電性が悪化する可能性がある。一方、平均粒径が２００μｍを超えると、黒鉛材料粒子の空隙が大きくなり過ぎるため要求される機械的強度が得られない可能性がある。
燃料電池セパレータの厚さムラおよび反りの防止効果をより一層高めることを考慮すると、黒鉛材料としては、粒径１μｍ以下が１％以下、かつ、粒径３００μｍ以上が１％以下のものが好ましく、粒径１μｍ以下が１％以下、かつ、２５０μｍ以上が１％以下であるものがより好ましい。
なお、平均粒径は、粒度分布測定装置（日機装社製）による測定値である。
【００１５】
本発明において、バインダー成分樹脂は、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノール樹脂およびイミダゾール化合物から構成される。
この場合、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂とフェノール樹脂との混合物１００質量部に対して、イミダゾール化合物を０．９８〜１．０２質量部配合することが好ましい。イミダゾール化合物の配合量が０．９８質量部未満であると、バインダー成分の硬化反応が遅くなったり、硬化反応が不十分になったりする虞があり、１．０２質量部を超えると、バインダー成分の硬化反応が過敏になるためポットライフが短くなる虞がある。
さらに、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂に対してフェノール樹脂を０．９８〜１．０２水酸基当量配合することが好ましい。フェノール樹脂が０．９８水酸基当量未満になると、未反応のエポキシ樹脂が残存し、発電中に未反応成分が溶出する虞があり、１．０２水酸基当量を超えると、未反応のフェノール樹脂が残存し、発電中に未反応成分が溶出する虞がある。
【００１６】
オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂のエポキシ当量は、１９０〜２３０が好ましく、２００〜２２０がより好ましく、２００〜２１０が最適である。エポキシ当量が１９０未満であると、樹脂の分子量が低すぎるため、セパレータの耐熱性が乏しくなり、２３０を超えると分子量が高すぎるため、成形時における材料の流動性が乏しくなり、セパレータの成形が困難になる可能性がある。
フェノール樹脂は、上記エポキシ樹脂の硬化剤として作用するものであり、その具体例としては、ノボラック型フェノール樹脂、クレゾールノボラック型フェノール樹脂、アラルキル変性フェノール樹脂等が挙げられる。なお、これらのフェノール樹脂は、１種単独で、または２種以上組み合わせて用いることができる。
【００１７】
イミダゾール化合物は、上記エポキシ樹脂の硬化促進剤として作用するものである。このイミダゾール化合物としては、特に限定はないが、得られるセパレータの耐熱性向上などを考慮すると、２−アルキルイミダゾールが好ましく、２−炭素数６〜１７アルキルイミダゾールがより好ましく、２−炭素数１０〜１７アルキルイミダゾールがより一層好ましい。具体例としては、２−ヘキシルイミダゾール、２−ヘプチルイミダゾール、２−オクチルイミダゾール、２−ノニルイミダゾール、２−デシルイミダゾール、２−ウンデシルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール等が挙げられるが、２−ウンデシルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾールが好適である。なお、イミダゾール化合物は、１種単独で、または２種以上組み合わせて用いることができる。
【００１８】
内部離型剤としては、特に限定されるものではなく、従来、セパレータの成形に用いられている各種内部離型剤を用いることができる。具体例としては、ステアリン酸、ステアリン酸亜鉛等の金属石鹸類、ポリエチレンワックス、カルナバワックス、長鎖脂肪酸系のワックス等が挙げられ、これらは１種単独で、または２種以上組み合わせて用いることができる。
【００１９】
燃料電池セパレータ用組成物を構成する黒鉛材料、バインダー成分樹脂および内部離型剤の含有量としては、特に限定されるものではないが、黒鉛材料１００質量部に対してバインダー成分樹脂１５〜３０質量部程度、内部離型剤０．０５〜１．０質量部程度とすることが好ましい。特に、黒鉛材料１００質量部に対し、バインダー成分樹脂１８〜２７質量部、内部離型剤０．１〜０．８質量部とすることが好ましく、バインダー成分樹脂２０〜２５質量部、内部離型剤０．３〜０．７質量部とすることがより好ましい。
この場合、バインダー成分樹脂が、１５質量部未満であると、成形材料の流動性が不足して成形不良が起きる場合があり、３０質量部を超えると、燃料電池セパレータとしての導電性が不足する場合がある。
また、内部離型剤が０．１質量部未満であると、離型性が悪くなり脱型不良が起きる場合があり、１．０質量部を超えると、内部離型剤がバインダー成分樹脂を可塑化させ、強度不足になる場合がある。
【００２０】
本発明の燃料電池セパレータは、上記燃料電池セパレータ用組成物を調製し、この組成物を成形して得ることができる。この場合、組成物の調製方法および成形体の成形方法としては、従来公知の種々の方法を用いることができる。
組成物の調製は、例えば、上述のバインダー成分樹脂、黒鉛材料および内部離型剤のそれぞれを任意の順序で所定割合混合して調製すればよい。この際、混合機としては、例えば、プラネタリミキサ、リボンブレンダ、レディゲミキサ、ヘンシェルミキサ、ロッキングミキサ、ナウターミキサ等を用いることができる。
セパレータの成形方法としては、射出成形、トランスファー成形、圧縮成形、押出成形、シート成形等を採用することができる。
【００２１】
以上のような組成物を成形して得られる本発明の燃料電池セパレータは、厚さムラ１０〜３０μｍ、かつ、反りが１０〜１００μｍを満たすので、セパレータ同士の間および／またはセパレータと電極との間の接触抵抗が低い。また、セパレータの厚さムラや反りによる、燃料電池の組み立て時におけるセパレータの割れが発生しにくい。
このような特性を有する燃料電池セパレータは、特に、固体高分子型燃料電池のセパレータとして好適に用いることができる。
一般的に固体高分子型燃料電池は、固体高分子膜を挟む一対の電極と、これらの電極を挟んでガス供給排出用流路を形成する一対のセパレータとから構成される単位セルが多数並設されてなるものであるが、これら複数個のセパレータの一部または全部として本発明の燃料電池セパレータを用いることができる。
【実施例】
【００２２】
以下、実施例および比較例を挙げて、本発明をより具体的に説明するが、本発明は、下記の実施例に限定されるものではない。なお、以下の説明において、平均粒径は、粒度分布測定装置（日機装社製）により測定した値である。
【００２３】
［実施例１］
針状コークスを焼成して得られた人造黒鉛粉末（平均粒径：粒度分布ｄ５０にて６０μｍ）１００質量部、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量：２１０）１６質量部とノボラック型フェノール樹脂８質量部と２−ヘプタデシルイミダゾール０．２４質量部とからなるバインダー成分樹脂、および内部離型剤であるカルナバワックス０．５質量部をヘンシェルミキサ内に投入し、１０００ｒｐｍで３分間混合して燃料電池セパレータ用組成物を調製した。
得られた組成物を２００ｍｍ×２００ｍｍの燃料電池セパレータ作製用の金型に投入し、金型温度１８５℃、成形圧力２０ＭＰａ、成形時間３０秒間の条件により圧縮成形し、燃料電池セパレータを得た。
【００２４】
［実施例２］
針状コークスを焼成して得られた人造黒鉛粉末（平均粒径：粒度分布ｄ５０にて３０μｍ）１００質量部、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量：２００）１５質量部とクレゾールノボラック型フェノール樹脂９質量部と２−ヘプタデシルイミダゾール０．２４質量部とからなるバインダー成分樹脂、および内部離型剤であるカルナバワックス０．５質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータを得た。
【００２５】
［実施例３］
鱗片状天然黒鉛粉末（平均粒径：粒度分布ｄ５０にて５０μｍ）１００質量部、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量：２１０）１６質量部とノボラック型フェノール樹脂８質量部と２−ウンデシルイミダゾール０．２質量部とからなるバインダー成分樹脂、および内部離型剤であるカルナバワックス０．５質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータを得た。
【００２６】
［実施例４］
鱗片状天然黒鉛粉末（平均粒径：粒度分布ｄ５０にて３０μｍ）１００質量部、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量：２００）１５質量部とクレゾールノボラック型フェノール樹脂９質量部と２−ウンデシルイミダゾール０．２４質量部とからなるバインダー成分樹脂、および内部離型剤であるカルナバワックス０．５質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータを得た。
【００２７】
［比較例１］
バインダー成分樹脂中の２−ヘプタデシルイミダゾールに代えて、トリフェニルフォスフィンを用いた以外は実施例１と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【００２８】
［比較例２］
バインダー成分樹脂中の２−ヘプタデシルイミダゾールに代えて、トリフェニルフォスフィンを用いた以外は実施例２と同様にして燃料電池セパレータを得た。
【００２９】
上記各実施例および比較例で得られた燃料電池セパレータサンプルについて、固有抵抗、接触抵抗、厚さムラ、反り、およびシール成形後の反りを測定・評価した。これらの結果を表１に示す。
【００３０】
【表１】
2008016307.tif 000002
【００３１】
［実施例５］
針状コークスを焼成して得られた人造黒鉛粉末（平均粒径：粒度分布ｄ５０にて６０μｍ）１００質量部に対し、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量：２１０）９．９質量部とノボラック型フェノール樹脂（水酸基当量１０５）４．９５質量部と２−ヘプタデシルイミダゾール０．１５質量部（バインダー成分のトータル：１５質量部）とからなるバインダー成分樹脂、および内部離型剤であるカルナバワックス０．４質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータを得た。
【００３２】
［実施例６］
針状コークスを焼成して得られた人造黒鉛粉末（平均粒径：粒度分布ｄ５０にて６０μｍ）１００質量部に対し、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量：２１０）１９．８質量部とノボラック型フェノール樹脂（水酸基当量１０５）９．９質量部と２−ヘプタデシルイミダゾール０．３質量部（バインダー成分のトータル３０質量部）からなるバインダー成分樹脂、および内部離型剤であるカルナバワックス０．６質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータを得た。
【００３３】
［比較例３］
針状コークスを焼成して得られた人造黒鉛粉末（平均粒径：粒度分布ｄ５０にて６０μｍ）１００質量部に対し、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量：２１０）６．６質量部とノボラック型フェノール樹脂（水酸基当量１０５）３．３質量部とトリフェニルフォスフィン０．１質量部（バインダー成分のトータル１０質量部）からなるバインダー成分樹脂、および内部離型剤であるカルナバワックス０．２質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータを得た。
【００３４】
［比較例４］
針状コークスを焼成して得られた人造黒鉛粉末（平均粒径：粒度分布ｄ５０にて６０μｍ）１００質量部に対し、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量：２１０）２６．４質量部とノボラック型フェノール樹脂（水酸基当量１０５）１３．２質量部とトリフェニルフォスフィン０．４質量部（バインダー成分のトータル４０質量部）とからなるバインダー成分樹脂、および内部離型剤であるカルナバワックス０．８質量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータを得た。
【００３５】
実施例５，６、および比較例３，４で得られた燃料電池セパレータサンプルについて、表１と同様に固有抵抗、接触抵抗、厚さムラ、反り、およびシール成形後の反りを測定・評価した。これらの結果を表２に示す。
【００３６】
【表２】
2008016307.tif 000003
【００３７】
［実施例７］
実施例１記載の人造黒鉛粉末の平均粒径を３０μｍ（ｄ５０）に変えた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータを得た。
【００３８】
［実施例８］
実施例１記載の人造黒鉛粉末の平均粒径を１００μｍ（ｄ５０）に変えた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータを得た。
【００３９】
［比較例５］
比較例１記載の人造黒鉛粉末の平均粒径を１０μｍ（ｄ５０）に変えた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータを得た。
【００４０】
［比較例６］
比較例１記載の人造黒鉛粉末の平均粒径を２００μｍ（ｄ５０）に変えた以外は、実施例１と同様にして、燃料電池セパレータを得た。
【００４１】
実施例７，８および比較例５、６で得られた燃料電池セパレータサンプルについて、表１と同様に固有抵抗、接触抵抗、厚さムラ、反り、およびシール成形後の反りを測定・評価した。これらの結果を表３に示す。
【００４２】
【表３】
2008016307.tif 000004
【００４３】
なお、表１〜３における各評価項目は以下の方法により、測定・評価した。
［１］固有抵抗
ＪＩＳ  Ｈ０６０２（シリコン単結晶およびシリコンウエーハの４探針による抵抗率測定方法）に基づいて測定した。
［２］接触抵抗
（１）カーボンペーパー＋セパレータサンプル
上記で得られた各セパレータサンプルを２枚重ね合わせ、その上下にカーボンペーパー（ＴＧＰ−Ｈ０６０、東レ（株）製）を配置し、さらにその上下に銅電極を配置し、上下方向に１ＭＰａの面圧をかけ、４端子法により電圧を測定した。
（２）カーボンペーパー
カーボンペーパーの上下に銅電極を配置し、上下方向に１ＭＰａの面圧をかけ、４端子法により電圧を測定した。
（３）接触抵抗算出方法
上記（１），（２）で求めた各電圧値よりセパレータサンプルとカーボンペーパーとの電圧降下を求め、下記式により接触抵抗を算出した。
接触抵抗＝（電圧降下×接触面積）／電流
［３］厚さムラ
マイクロメータによりセパレータの厚さを測定し、下記式により厚さムラを測定した。
厚さムラ＝最大厚さ−最小厚さ
［４］反り
ハイトゲージにより圧縮成形後のセパレータの反りを測定した。
［５］シール成形後の反り
フッ素系樹脂を射出成形によりシール成形した後、１７０℃にて１時間加熱処理した。その後常温まで冷却させた状態でのセパレータの反りをハイトゲージにて測定した。
【００４４】
表１に示されるように、実施例１〜４および比較例１，２で得られたセパレータの固有抵抗は同程度であったが、各実施例で得られたセパレータの接触抵抗は比較例の約１／２の値であった。各実施例のセパレータの接触抵抗が低い理由は、厚さ精度および反りが比較例より優れており、セパレータとカーボンペーパーとの接触面積が広いからである。すなわち、実施例記載のセパレータはシール材の成形後においても、反りや膨張が起きることも無く、低接触抵抗を保つことができる。
表１〜３記載の実施例で示される組成物の燃料電池セパレータは固有抵抗が低く、かつ、厚さムラや反りが小さいので接触抵抗が低く、固体高分子型燃料電池のセパレータとして好適に用いることができる。
【手続補正書】
【提出日】平成18年11月2日(2006.11.2)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
黒鉛材料、バインダー成分樹脂および内部離型剤を含む燃料電池セパレータ組成物を成形してなる燃料電池セパレータであって、
前記バインダー成分樹脂が、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノール樹脂、および２−アルキルイミダゾールからなることを特徴とする燃料電池セパレータ。
【請求項２】
厚さムラが１０〜３０μｍであり、かつ、反りが１０〜１００μｍである請求項１記載の燃料電池セパレータ。
【請求項３】
シール成形後の反りが、１０〜１００μｍである請求項２記載の燃料電池セパレータ。
【請求項４】
前記燃料電池セパレータ組成物が、前記黒鉛材料１００質量部に対し、前記バインダー成分樹脂を１５〜３０質量部、内部離型剤を０．０５〜１．０質量部含む請求項１〜３のいずれか１項記載の燃料電池セパレータ。
【請求項５】
前記バインダー成分樹脂が、前記オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂およびフェノール樹脂合計１００質量部に対し、前記２−アルキルイミダゾールを０．９８〜１．０２質量部含む請求項１〜４のいずれか１項記載の燃料電池セパレータ。
【請求項６】
前記バインダー成分樹脂が、前記オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂に対し、前記フェノール樹脂を０．９８〜１．０２水酸基当量含む請求項１〜５のいずれか１項記載の燃料電池セパレータ。
【請求項７】
前記２−アルキルイミダゾールが、２−炭素数６〜１７アルキルイミダゾールである請求項１記載の燃料電池セパレータ。
【請求項８】
前記２−アルキルイミダゾールが、２−ウンデシルイミダゾールおよび２−ヘプタデシルイミダゾールから選ばれる少なくとも１種である請求項１記載の燃料電池セパレータ。
【請求項９】
前記黒鉛材料が、針状コークスより焼成された人造黒鉛であり、平均粒径（ｄ＝５０）が２０〜２００μｍである請求項１〜８のいずれか１項記載の燃料電池セパレータ。
【請求項１０】
前記黒鉛材料が、平均粒径（ｄ＝５０）２０〜２００μｍの鱗片状天然黒鉛である請求項１〜８のいずれか１項記載の燃料電池セパレータ。
【請求項１１】
前記オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂のエポキシ当量が、１９０〜２３０である請求項１〜１０のいずれか１項記載の燃料電池セパレータ。
【請求項１２】
前記フェノール樹脂が、ノボラック型フェノール樹脂、クレゾールノボラック型フェノール樹脂、およびアラルキル変性フェノール樹脂から選ばれる少なくとも１種である請求項１〜１１のいずれか１項記載の燃料電池セパレータ。
【請求項１３】
前記内部離型剤が、ステアリン酸亜鉛、金属石鹸類、ポリエチレンワックス、カルナバワックス、および長鎖脂肪酸系のワックスから選ばれる少なくとも１種である請求項１〜１２のいずれか１項記載の燃料電池セパレータ。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００５】
これらの諸特性を実現するための手法として、カーボン粉末のバインダーレジンとして（１）エポキシ樹脂、フェノール樹脂、およびリン系の硬化触媒を用いる手法（特許文献１：特開２００５−７１８８７号公報）や、（２）エポキシ樹脂およびゴム変性フェノール樹脂を用いる手法（特許文献２：特開２００３−３２７６６８号公報）などが知られている。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００６】
【特許文献１】特開２００５−７１８８７号公報
【特許文献２】特開２００３−３２７６６８号公報