(57)【要約】【課題】充填剤の状態で優れた充填性を有しつつ、低熱膨張性及び加工性に優れた硬化体を備えることができる無機材料部品を提供する。【解決手段】本部品(100a)は、貫通孔及び／又は凹部である欠部(210)を有する無機材料基体（ＬＴＣＣ基体等200）と、欠部（貫通孔等210）のうち少なくとも１つの欠部210内に、充填剤が充填されて硬化されてなる硬化体(300)と、を有する無機材料部品(100a)であって、充填剤が、液状エポキシ樹脂（ビスフェノール及びアミノフェノール等）と、硬化剤と、相溶化剤（シリコーンオイル等）と、無機フィラー（シリカ等）と、有機フィラー（シリコーンゴム）と、を含有し、且つ、無機フィラーの粒度分布はＤ１０とＤ５０との差が９μｍ以上である。また、硬化体(300)はその一部に形成されたアライメント整合孔(310)を備えることができる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
貫通孔及び凹部のうちの少なくとも一方の欠部を有する無機材料基体と、該欠部のうち少なくとも１つの欠部内に、充填剤が充填されて硬化されてなる硬化体と、を有する無機材料部品であって、
上記充填剤が、液状エポキシ樹脂と、硬化剤と、相溶化剤と、無機フィラーと、有機フィラーと、を含有し、
且つ、該無機フィラーの粒度分布はＤ１０とＤ５０との差が９μｍ以上であることを特徴とする無機材料部品。
【請求項２】
上記相溶化剤は、シリコーンオイルを含有する請求項１に記載の無機材料部品。
【請求項３】
上記液状エポキシ樹脂は、ビスフェノール型エポキシ樹脂とアミノフェノール型エポキシ樹脂とを含有する請求項１又は２に記載の無機材料部品。
【請求項４】
上記相溶化剤は、末端及び／又は側鎖にポリエーテル基を有するシリコーンオイルを含有する請求項１乃至３のうちのいずれかに記載の無機材料部品。
【請求項５】
上記有機フィラーは、シリコーンフィラーを含有する請求項１乃至４のうちのいずれかに記載の無機材料部品。
【請求項６】
上記硬化剤は、ジシアンジアミドを含有する請求項１乃至５のうちのいずれかに記載の無機材料部品。
【請求項７】
上記硬化体全体に対する上記無機フィラーが占める体積割合は、４５体積％以上である請求項１乃至６に記載の無機材料部品。
【請求項８】
上記硬化体は、該硬化体の一部に形成されたアライメント整合孔を備える請求項１乃至７に記載の無機材料部品。
【請求項９】
上記欠部の充填体積は、０．７５ｍｍ３以上である請求項１乃至８のうちのいずれかに記載の無機材料部品。
【請求項１０】
上記硬化体の線熱膨張係数と上記無機材料基体の線熱膨張係数との差が３０ｐｐｍ／Ｋ以下であり、且つ該硬化体の弾性率が１〜８ＧＰａである請求項１乃至９のうちのいずれかに記載の無機材料部品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、無機材料に関する。更に詳しくは、無機材料基体に形成された貫通孔及び／又は凹部に特定の充填剤を充填して硬化させてなる無機材料部品に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、情報通信技術の発達や、情報処理装置の処理速度の飛躍的向上などに伴って、大容量データの電送ニーズが高まり、高速通信環境を得るための技術に期待が寄せられている。このような高速通信環境を実現し得る技術においては、光通信技術に代表されるように、従来に比べて著しく高い接続精度や位置精度が要求される。特に機器内の配線基板間、配線基板内の半導体チップ間、半導体チップ内など、比較的短い距離における信号伝達経路においても、その高い精度を得る必要があり、このような分野において対応できる優れた加工精度を得ることができる無機材料部品が望まれている。
【０００３】
このような分野における技術としては、下記特許文献１に、アライメントホールなどの筒状部を樹脂で形成したマイクロホールアレイ等が開示されている。
また、電子部品や半導体素子等を封止する目的で使用される封止剤として、下記特許文献２〜４が開示されている。
【０００４】
【特許文献１】特開２００３−１０７２８３号公報
【特許文献２】特開平８−５３６０２号公報
【特許文献３】特開２０００一１８６１８３号公報
【特許文献４】特開２００１一１８１４７９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかし、上記特許文献１の技術は、セラミック基体（本体基材）と筒状部（樹脂と無機充填物とを含む複合材料を注型し形成された部位）との熱膨張差緩和を、無機充填物（シリカ等の無機フィラー）のみに依存するものである。この無機フィラーのみによる熱膨張差緩和を行おうとすると、充填剤（樹脂と無機充填物とを含む複合材料）の粘度は上昇し、充填性は過度に悪化する。また、充填剤を硬化してなる硬化物の弾性率も大きくなり、硬化物の加工性が低下すると共に、機械加工においてはドリル等の穿孔用具の磨耗を早めるという問題を生じる。更にはクラックを生じやすくなるという問題をも生じる。
【０００６】
一方、上記特許文献２〜４は、電子部品や半導体素子等を封止する目的で使用される封止剤である。この封止剤は、通常固形状であり、高温で金型へ充填し、金型成形して使用される封止剤である。このため、小さな欠部（貫通孔及び凹部）への充填性が十分に得られ難く、また、金型や装置コストを要するという問題がある。更に、セラミック基体に対応する低熱膨張性、硬化体の高精度加工性、及び無機材料基体との密着性等についてはなんら検討されていない。
【０００７】
本発明は、上記問題に鑑みてなされたものであり、充填剤の状態では優れた充填性を有しつつ、低熱膨張性及び加工性に優れた硬化体を備える無機材料部品を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
即ち、本発明は以下の通りである。
（１）貫通孔及び凹部のうちの少なくとも一方の欠部を有する無機材料基体と、該欠部のうち少なくとも１つの欠部内に、充填剤が充填されて硬化されてなる硬化体と、を有する無機材料部品であって、
上記充填剤が、液状エポキシ樹脂と、硬化剤と、相溶化剤と、無機フィラーと、有機フィラーと、を含有し、
且つ、該無機フィラーの粒度分布はＤ１０とＤ５０との差が９μｍ以上であることを特徴とする無機材料部品。
（２）上記相溶化剤は、シリコーンオイルを含有する上記（１）に記載の無機材料部品。
（３）上記液状エポキシ樹脂は、ビスフェノール型エポキシ樹脂とアミノフェノール型エポキシ樹脂とを含有する上記（１）又は（２）に記載の無機材料部品。
（４）上記相溶化剤は、末端及び／又は側鎖にポリエーテル基を有するシリコーンオイルを含有する上記（１）乃至（３）のうちのいずれかに記載の無機材料部品。
（５）上記有機フィラーは、シリコーンフィラーを含有する上記（１）乃至（４）のうちのいずれかに記載の無機材料部品。
（６）上記硬化剤は、ジシアンジアミドを含有する上記（１）乃至（５）のうちのいずれかに記載の無機材料部品。
（７）上記硬化体全体に対する上記無機フィラーが占める体積割合は、４５体積％以上である上記（１）乃至（６）に記載の無機材料部品
（８）上記硬化体は、該硬化体の一部に形成されたアライメント整合孔を備える上記（１）乃至（７）に記載の無機材料部品。
（９）上記欠部の充填体積は、０．７５ｍｍ３以上である上記（１）乃至（８）のうちのいずれかに記載の無機材料部品。
（１０）上記硬化体の線熱膨張係数と上記無機材料基体の線熱膨張係数との差が３０ｐｐｍ／Ｋ以下であり、且つ該硬化体の弾性率が１〜８ＧＰａである上記（１）乃至（９）のうちのいずれかに記載の無機材料部品。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の無機材料部品によれば、硬化体と無機材料基体との密着性及び密着耐久性に優れる。また、硬化体の加工性に優れ、高い加工精度で加工を行うことができ、特にドリル加工性に優れている。更に、硬化体となる前の充填剤の状態では優れた充填性、特に多量のフィラーを含有する場合であってもディスペンサを用いて充填できる充填性を得ることができる。従って、貫通孔及び凹部の形状、大きさ等に制約されることなく広範な無機材料基体に適用できる。また、簡便な装置を用いて安価に効率よく無機材料部品を製造できる。更に、充填の際の空気の混入を防止できる。
【００１０】
相溶化剤がシリコーンオイルを含有する場合は、フィラー（特に無機フィラー）を高含有させることができる。従って、硬化体を低熱膨張化でき、無機材料基体との熱膨張差が効果的に抑制され、無機材料基体との密着性及び密着耐久性に特に優れる。また、得られる硬化体の加工性に優れ、より高い精度で加工を行うことができ、特にドリル加工性に優れる。更に、硬化体となる前の充填剤の状態ではフィラー含有量が多いにも関わらず優れた充填性を得ることができる。
液状エポキシ樹脂がビスフェノール型エポキシ樹脂とアミノフェノール型エポキシ樹脂とを含有する場合は、特に優れた耐熱性（特に無機材料基体と硬化体との間の耐熱クラック性）を発揮できる。また、充填剤では特に優れた充填性を得ることができる。
【００１１】
相溶化剤が末端及び／又は側鎖にポリエーテル基を有するシリコーンオイルを含有し、且つ液状エポキシ樹脂がビスフェノール型エポキシ樹脂とアミノフェノール型エポキシ樹脂とを含有する場合は、充填剤ではフィラー（特に無機フィラー）を高含有させつつ、上記２種の液状エポキシ樹脂と安定した分散状態を保持できる。従って、優れた充填性を有しながら、硬化体を低熱膨張化でき、無機材料基体との熱膨張差を効果的に抑制できる。このため硬化体と無機材料基体との密着性及び密着耐久性に特に優れる。また、硬化体は加工性に優れ、特に高い精度で加工を行うことができる。加えて、硬化体は特に優れた耐熱性（特にセラミック基体と硬化体との間、ＬＴＣＣ基体と硬化体との間、の耐熱クラック性）を発揮できる。
【００１２】
有機フィラーがシリコーンフィラーを含有する場合は、高い耐クラック性（特に無機材料基体と硬化体との間における耐クラック性）を得ることができる。また、硬化体の加工性に特に優れ、加工を行った際の硬化体の割れ及びクラックが防止される。また、熱サイクルによる応力に対しても高い耐久性を発揮できる。更に、充填剤では優れた充填性を得ることができる。
硬化剤がジシアンジアミドを含有する場合は、硬化収縮が抑制されて、無機材料基体と硬化体との間の耐クラック性が向上される。また、硬化体の加工性に優れ、加工を行った際の硬化体の割れ及びクラックを防止できる。
硬化体全体に対する無機フィラーが占める体積割合が４５体積％以上である場合、即ち、無機フィラーを高含有する場合は、優れた加工性を保持しつつ、硬化体が低熱膨張化されて、無機材料基体との熱膨張差が効果的に抑制され、無機材料基体と硬化体との間の密着性及び密着耐久性に優れる。
硬化体がその一部に形成されたアライメント整合孔を備える場合は、高い精度で他部材との位置制御を行うことができる。
欠部の充填体積が０．７５ｍｍ３以上と大きい場合には、上記各種利点を特に効果的に得ることができる。
硬化体の線熱膨張係数と無機材料基体の線熱膨張係数との差が３０ｐｐｍ／Ｋ以下であり、且つ硬化体の弾性率が１〜８ＧＰａである場合は、低熱膨張性及び加工性に優れ、無機材料基体との密着性及び密着耐久性に優れ、高い精度で加工を行うことができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、本発明を詳細に説明する。
［１］無機材料部品
本発明の無機材料品用は、
貫通孔及び凹部のうちの少なくとも一方の欠部を有する無機材料基体と、該欠部のうち少なくとも１つの欠部内に、充填剤が充填されて硬化されてなる硬化体と、を有する無機材料部品であって、
上記充填剤が、液状エポキシ樹脂と、硬化剤と、相溶化剤と、無機フィラーと、有機フィラーと、を含有し、
且つ、該無機フィラーの粒度分布はＤ１０とＤ５０との差が９μｍ以上であることを特徴とする。
【００１４】
上記「無機材料基体」とは、主部が無機材料からなっている基体である。この無機材料基体を構成する無機材料としては、セラミック材料、ガラスセラミック材料（結晶化ガラス材料）、ガラス材料及び金属材料等が挙げられる。これらのなかでも上記無機材料がセラミック材料及び／又はガラスセラミック材料であることが好ましい。即ち、セラミック基体及びガラスセラミック基体が好ましい。これらの基体は特に加工性に乏しく、焼成後の精度の高い加工が難しく、本発明の構成による効果を特に得やすい。
【００１５】
更に、このセラミック基体を構成するセラミック材料の種類は特に限定されないが、例えば、アルミナ、窒化アルミナ、窒化珪素、窒化ほう素、ベリリア、ムライト、シリカ（非晶質シリカ）、炭化珪素、マイカ、ワラストナイトなどが挙げられる。ガラスセラミック材料としては、低温焼成ガラスセラミックス（ＬＴＣＣ）等が挙げられる。これらのなかでは、セラミック材料が好ましく、更にはアルミナ及び窒化アルミナがより好ましい。これらのセラミック材料は１種のみを用いてもよく２種以上を併用してもよい。
【００１６】
これらのセラミック材料は、熱伝導性に優れ、各種素子（特に光学素子）及びその動作回路などから生じる熱を効率よく放散できる。このため、動作安定性及び信頼性に優れた部品を得ることができる。
無機材料基体の形状及び大きさ等が特に限定されず、セラミック材料及び／又はガラスセラミック材料を用いた無機材料基体として、例えば、配線基板（セラミック製配線基板、セラミック製光導波路基板、低温焼成ガラスセラミック配線基板等）、マイクロホールアレイブロック、光ファイバアレイブロック、レンズアレイブロック、コネクタブロック等が挙げられる。
【００１７】
上記「欠部」は、上記無機材料基体に形成された貫通孔及び凹部のうちのいずれか一方である。この欠部の形状は特に限定されない。また、欠部の大きさも特に限定されないが、上記硬化体による特性は欠部が比較的大きい場合に得られやすい。充填体積が小さい場合に比べて、充填体積が大きい場合には、硬化時の収縮、無機材料基体との熱膨張差、及び弾性率などの影響をより大きく受けるからである。即ち、例えば、無機材料部品における欠部の充填体積（欠部全体の体積に関係なく、実際に充填されている体積であって、穿孔加工等が施されていない状態における硬化体の体積と同じ）が０．７５ｍｍ３以上（更には０．７８５〜８０ｍｍ３、特に１〜８０ｍｍ３）である場合に、前記本発明の構成による効果を特に得やすい。尚、通常、欠部の充填断面積（充填を行う部位の開口面積）は０．２５〜１６ｍｍ２（更には０．７８５〜１６ｍｍ２）である。
【００１８】
上記「充填剤」は、欠部に充填され、硬化されて硬化体となるものである。また、液状エポキシ樹脂と、硬化剤と、相溶化剤と、無機フィラーと、有機フィラーと、を含有し、且つ、無機フィラーの粒度分布はＤ１０とＤ５０との差が９μｍ以上である。
上記「液状エポキシ樹脂」は、少なくとも温度２０〜３０℃において液体状であるエポキシ樹脂である。特に温度２５℃における粘度が２５Ｐａ・ｓ以下（より好ましくは２０Ｐａ・ｓ以下、更に好ましくは１５Ｐａ・ｓ以下、通常０．０１Ｐａ・ｓ以上）であることが好ましい。また、液状エポキシ樹脂の軟化点は特に限定されないが、通常、２５℃以下（より好ましくは２０℃以下、更に好ましくは１８℃以下、通常−３０℃以上）である。
【００１９】
この液状エポキシ樹脂としては、ビスフェノール型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、グリシジルエーテル型エポキシ樹脂、及びグリシジルエステル型エポキシ樹脂等が挙げられる。これらのなかでは、ビスフェノール型エポキシ樹脂及びグリシジルアミン型エポキシ樹脂が好ましい。これらエポキシ樹脂は１種のみを用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００２０】
上記ビスフェノール型エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、水添ビスフェノールＡ型樹脂等が挙げられる。これらは単独で用いてもよく２種以上を併用してもよい。これらのなかでは、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂及びビスフェノールＦ型エポキシ樹脂が好ましく、特にビスフェノールＡ型エポキシ樹脂が好ましい。硬化体における耐熱性及び耐薬品性、充填剤における流動性及び欠部への充填性、に優れ、全体として極めてバランスがよい。
【００２１】
上記グリシジルアミン型エポキシ樹脂としては、アミノフェノール型エポキシ樹脂が挙げられる。このアミノフェノール系エポキシ樹脂とは、構造内のベンゼン環に直接結合されたアミノ基を１つ以上有し、このアミノ基が有する水素原子がグリシジル基末端を有する置換基に置換されており、且つ分子全体に少なくとも２つ以上のグリシジル基を有する構造の多官能性エポキシ樹脂である。このアミノフェノール型エポキシ樹脂は、硬化体における耐熱性及び耐薬品性、充填剤における流動性及び欠部への充填性、に優れ、全体として極めてバランスがよい。
【００２２】
これらの液状エポキシ樹脂は、各々単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよいが、２種以上の上記液状エポキシ樹脂からなり、更には、ビスフェノール型エポキシ樹脂とアミノフェノール型エポキシ樹脂との両方が含有されることが好ましい。これら２種のエポキシ樹脂が併用されることで、充填剤において優れた充填性を有しながら、硬化体においては高い耐熱性を得ることができる。特にフィラー含有量が多いにもかかわらず、後述するようにディスペンサによる充填を行うことができる程の低粘度を保つこともできる。
【００２３】
ビスフェノール型エポキシ樹脂及びアミノフェノール型エポキシ樹脂を含有する場合、これらの合計含有量は特に限定されないが、液状エポキシ樹脂全体を１００質量％とした場合に、ビスフェノール型エポキシ樹脂及びアミノフェノール型エポキシ樹脂を合計で５５質量％以上（より好ましくは７０質量％以上、更に好ましくは８０質量％以上、１００質量％であってもよい）であることが好ましい。この範囲では、硬化体における耐熱性及び耐薬品性、並びに充填剤における流動性のバランスに優れる。
【００２４】
また、ビスフェノール型エポキシ樹脂とアミノフェノール型エポキシ樹脂との合計を１００質量％とした場合に、ビスフェノール型エポキシ樹脂は３０〜９５質量％含有され、且つアミノフェノール型エポキシ樹脂は５〜７０質量％含有されることが好ましく、更には、ビスフェノール型エポキシ樹脂は３０〜７０質量％含有され、且つアミノフェノール型エポキシ樹脂は３０〜７０質量％含有されることがより好ましい。これらの範囲でビスフェノール型エポキシ樹脂及びアミノフェノール型エポキシ樹脂を併用することによる利点を特に効果的に得ることができる。
【００２５】
更に、充填剤全体に対する液状エポキシ樹脂の含有量は、充填剤全体を１００質量％とした場合に、１〜５５質量％（より好ましくは１０〜４０質量％、更に好ましくは１５〜３５質量％）であることが好ましい。また、充填剤全体積を１００体積％とした場合には、５〜５５体積％であることが好ましく、２０〜５０体積％であることがより好ましく、２５〜４５体積％であることが特に好ましい。この範囲であれば、充填剤としての適度な流動性を発現させることができ、且つ、硬化体においては高信頼性が得られるからである。
【００２６】
上記「硬化剤」は、用いる液状エポキシ樹脂を硬化させることができるものであればよく、その種類は特に限定されない。即ち、重付加型硬化剤であってもよく、触媒型硬化剤であってもよい。重付加型硬化剤としては、ポリアミン系硬化剤、酸無水物系硬化剤、ポリフェノール系硬化剤及びイソシアネート系硬化剤等が挙げられる。また、触媒型硬化剤としては、イミダゾール系硬化剤、三級アミン系硬化剤及びルイス酸等が挙げられる。これらの硬化剤は１種のみを用いてもよく２種以上を併用してもよい。
【００２７】
これらのなかでも、ポリアミン系硬化剤が好ましい。ポリアミン系硬化剤を用いることで、得られる硬化体の耐クラック性を改善することができる。特に無機材料基体と硬化体との密着性及び密着耐久性を向上させることができる。この利点は、特に液状エポキシ樹脂として、ビスフェノール型エポキシ樹脂とアミノフェノール型エポキシ樹脂とを併用した場合に効果的に得ることができる。
ポリアミン系硬化剤としては、ジシアンジアミド、ジエチレントリアミン、トリエチレントリアミン、メタキシリレンジアミン、イソホロンジアミン、ジアミノジフェニルメタン、フェニレンジアミン及びジヒドラジド等が挙げられる。これらのなかでもジシアンジアミドが好ましい。
【００２８】
上記ジシアンジアミドを硬化剤に用いた場合は、得られる硬化体の耐クラック性を特に向上できる。この利点は特にビスフェノール型エポキシ樹脂及びアミノフェノール型エポキシ樹脂を併用した場合に効果的に得られる傾向にある。ジシアンジアミドを用いた場合には、これらの液状エポキシ樹脂の硬化収縮を特に抑制できるためであると考えられる。
また、このジシアンジアミドを用いた場合は、硬化体の耐熱性及び耐薬品性（例えば、酸化剤及び塩基等に対する耐食性）を向上させることができる。加えて、充填剤を安定して使用できる寿命を長くできる。一般に、エポキシ樹脂と硬化剤とを混合した後は、保存している間にも硬化が進行する。このため、硬化剤によっては安定して使用できる寿命が短くなる場合がある。これに対して、ジシアンジアミドは、充填剤内において、混合した後の経時変化が少なく、安定して使用できる寿命をより長くできる傾向にある。
【００２９】
硬化剤の含有量は特に限定されないが、液状エポキシ樹脂の合計質量を１００質量部とした場合に、硬化剤は２〜１０質量部（より好ましくは３〜９質量部）が好ましい。また、充填剤全体を１００質量％とした場合には、０．１〜５質量％（より好ましくは０．５〜５質量％、更に好ましくは１〜３質量％）とすることが好ましい。充填剤全体積を１００体積％とした場合には、１〜５体積％（より好ましくは１〜４体積％、更に好ましくは１〜３体積％）とすることが好ましい。この範囲であれば、得られる硬化体の耐クラック性の改善効果が特に優れている。
尚、後述するように硬化剤以外にも１種類又は２種以上の硬化促進剤を併用することができる。
【００３０】
上記「相溶化剤」は、充填剤の増粘を抑えつつ、フィラー（無機フィラー及び有機フィラーを含む。特に無機フィラー）の配合量を増大させることができる成分である。即ち、この充填剤は相溶化剤を含有することで、相溶化剤を含有しない場合に比べてより多くのフィラー（特に無機フィラー）を含有させることができる。特に充填剤の粘度を低く保持したまま（更にはディスペンサによる充填が可能な状態を保持しながら）、フィラーの含有量を大幅に増大できる。これにより、無機材料基体との熱膨張差をより小さくできると共に、硬化体においては優れた加工性を得ることができる。
【００３１】
この相溶化剤の種類は特に限定されず、例えば、シリコーンオイル、シランカップリング剤、分散剤、希釈剤、脂環式エポキシ樹脂等が挙げられるが、これらのなかではシリコーンオイルが好ましく、更には、ジメチルシロキサン骨格を有するシリコーンオイルがより好ましい。このシリコーンオイルの種類も特に限定されないが、通常、少なくともエポキシ基を分子末端及び／又は分子側鎖に有するものであることが好ましい。充填剤を構成する樹脂は液状エポキシ樹脂を主成分としているためである。このエポキシ基を有するシリコーンオイルを含有することで、充填剤に含有できるフィラーの量を増加させることができる。用いるシリコーンオイルのエポキシ当量は特に限定されないが、５００〜２００００が好ましく、更には５０００〜１５０００がより好ましい。更に、シリコーンオイルの粘度は特に限定されないが、温度２５℃における粘度が１０〜５０００ｍｍ２／ｓが好ましく、５００〜３５００ｍｍ２／ｓがより好ましい。
【００３２】
また、シリコーンオイルは、上記エポキシ基以外の他の官能基を備えることができる。他の官能基としては、ポリエーテル基、ヒドロキシル基（Ｒ−ＯＨ等のアルコール性水酸基を含む）、アルコキシル基、アミノ基、ポリグリセリン基、ピロリドン基、ベタイン基、及びカルボキシル基など（即ち、各種の親水性基）が挙げられる。これらの官能基は１種のみを用いてもよく２種以上を併用してもよい。これらのなかでも、ポリエーテル基を備えることが好ましい。ポリエーテル基を有することで、理由は定かではないが、液状エポキシ樹脂としてアミノフェノール型エポキシ樹脂を使用する場合の相溶性向上効果に優れている。即ち、例えば、ビスフェノール型エポキシ樹脂に無機フィラーを含有させるだけであれば、他の相溶化剤を用いることも可能であるが、アミノフェノール型エポキシ樹脂とビスフェノール型エポキシ樹脂と無機フィラーとの３種を併用する場合はポリエーテル基を有するシリコーンオイルを用いることでこれら３種を相溶化することができる。更に、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とアミノフェノール型エポキシ樹脂とを併用した場合における相溶化剤の分散安定性にも特に優れている。分散安定性に優れることで、上記２種の液状エポキシ樹脂と相溶化剤とが相互に分散された状態を長期に亘って保持できる。
【００３３】
このポリエーテル基の種類は特に限定されず、エーテル結合を複数有する官能基であればよい。このポリエーテル基としては、ポリオキシアルキレン基（アルキレン基がエーテル結合を介して結合した構造を有する基）などが挙げられる。更には、ポリオキシエチレン基、ポリオキシエチレンプロピレン基、及びポリオキシプロピレン基等が挙げられる。これらの官能基は１種のみを用いてもよく２種以上を併用してもよい。
【００３４】
更に、この相溶化剤の含有量は、特に限定されないが、液状エポキシ樹脂の含有量を１００質量部とした場合に、０．５〜２０質量部であることが好ましく、１〜１５質量部であることがより好ましく、５〜１３質量部であることが特に好ましい。また、充填剤全体を１００質量％とした場合には、０．１〜５質量％であることが好ましく、０．４〜５質量％であることがより好ましく、１〜３質量％であることが特に好ましい。更に、充填剤全体積を１００体積％とした場合には、１〜５体積％であることが好ましく、２〜５体積％であることがより好ましく、２〜４体積％であることが特に好ましい。この範囲では、充填剤の充填性とフィラーの高含有性とを高次に両立できる。
【００３５】
上記「無機フィラー」は、無機物からなるフィラーであり、粒度分布においてＤ１０とＤ５０との差が９μｍ以上である。
この無機フィラーの種類並びに含有量、及び後述する有機フィラーの種類並びに含有量等により、得られる硬化体の加工性を向上させることができる。更に加えて、硬化時（無機材料部品製造時）の熱膨張を制御できるために無機材料基体と硬化体との密着性に優れた無機材料部品を得ることができる。また、硬化体の使用時の熱環境の変化に伴う熱膨張を抑制できる。
【００３６】
上記無機フィラーとしては、セラミックフィラー、ガラスセラミックスフィラー、ガラスフィラー及び金属フィラー等が挙げられる。これらのなかでもセラミックフィラーが好ましい。これらは金属フィラーに比べて得られる硬化体を大幅に低熱膨張化にでき、熱膨張係数の制御もし易いからである。更に、金属フィラーに比べて安定した形状のフィラーを得易く、流動性及び充填性の観点からも好ましい。
尚、金属フィラーとしては、銅、銀、銅と銀の合金等からなるフィラーが挙げられる。
【００３７】
上記セラミックフィラーとしては、シリカ、アルミナ、タルク、炭酸カルシウム、窒化アルミニウム等が挙げられる。これらのなかでも、シリカ及びアルミナが好ましく、特にシリカが好ましい。シリカフィラーを用いた場合は、得られる硬化体の線熱膨張係数と充填する無機材料基体の線熱膨張係数との差を特に小さくすることができ、線熱膨張係数差が大きいことで生じる無機材料基体と硬化体との間の密着不良を抑制できるからである。上記各種セラミックフィラーは１種のみを用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
また、無機フィラーの形状は特に限定されないが、高充填を目的とする上で球状（例えば、ラグビーボール形状等の略球状形状を含む）が好ましい。球状の無機フィラーを用いることで、流動性と充填性を共に向上させることができる。
【００３８】
無機フィラーの粒度分布は、前述のようにＤ１０とＤ５０との差が９μｍ以上である。この差が９μｍ未満であると、相溶化剤を含有させたとしても無機フィラー含有量とすることができない。また、無機材料基体と硬化体との密着性及び密着耐久性を十分に得ることができない。Ｄ１０とＤ５０との差は、９〜２５μｍであることが好ましく、１０〜２１μｍであることがより好ましい。即ち、Ｄ５０（平均粒径）に対して、より小さい粒径の無機フィラーが積極的に含有されていることが好ましい。液状エポキシ樹脂及び相溶化剤を併用し、更には、この範囲の粒度分布を有する無機フィラーを含有することで、充填剤中の無機フィラーの含有量をとりわけ多くできる。このため、得られる硬化体は無機材料基体との熱膨張差を小さく抑制しつつ、無機材料基体との高い密着性及び優れた密着耐久性を得ることができる。更に、硬化体は優れた加工性を得ることができる。
【００３９】
上記各Ｄ１０及びＤ５０の大きさは特に限定されないが、Ｄ５０（平均粒径）は、通常、９〜２５μｍであり、１０〜１７μｍであることが好ましく、１１〜１５μｍであることがより好ましい。また、Ｄ１０は、通常、０．１〜５μｍであり、０．１〜４μｍであることが好ましく、０．１〜３μｍであることがより好ましい。更に、Ｄ９０も特に限定されないが、通常、２５〜６０μｍであり、３０〜５０μｍであることが好ましく、３４〜４５μｍであることがより好ましい。
尚、これらの粒度分布は、レーザ回折／散乱式粒度分布測定装置（株式会社堀場製作所製、形式「ＬＡ−７５０（５００ＭＯＤＥ）」）を用いて測定した場合における測定値による。
【００４０】
無機フィラーの含有量は特に限定されないが、液状エポキシ樹脂の合計質量を１００質量部とした場合に１００〜６００質量部とすることができる。この含有量は２００〜６００質量部が好ましく、３００〜５５０質量部がより好ましく、３５０〜５００質量部が更に好ましい。また、充填剤全体積を１００体積％とした場合には、４５〜８０体積％であることが好ましく、５４〜７６体積％であることがより好ましく、５９〜７４体積％であることが特に好ましい。この範囲では充填剤の過度な増粘を防止しつつ、得られる硬化体における低熱膨張性と優れた加工性を両立できる。尚、無機フィラーの表面処理の有無はとわない。
【００４１】
上記「有機フィラー」は、有機材料からなるフィラーである。有機フィラーを構成する有機材料は特に限定されないが、特に耐熱性の観点からシリコーンを用いることが好ましい。即ち、有機フィラーとしてシリコーンフィラー（シリコーン粉末）を用いることが好ましい。
更に、この有機材料であるシリコーンには、シリコーンゴムとシリコーンレジンとがあるが、特にシリコーンゴムをフィラーとして含有していることが好ましい。即ち、シリコーンゴムフィラーを含有することが好ましい。シリコーンゴムフィラーを含有することで、得られる硬化体の弾性率を、シリコーンゴムフィラーが含有されない場合に比べて小さく抑えることができる。これにより充填剤が硬化される際の収縮が緩和され、無機材料基体と硬化体との間のクラック発生を著しく抑制できる。更に、例えば、製造時のリフロー工程等の高温履歴に対する耐久性、及び使用時の熱サイクルに対する耐久性等の熱サイクルに対しても高い耐久性を発揮できる。また、無機材料基体に形成された欠部内に充填された硬化体の加工性（特にドリル等により機械加工性）が向上され、特に高い加工精度を得ることができる。
【００４２】
更に、このシリコーンゴムフィラーは、シリコーンレジンで表面被覆されたものであることがより好ましい。シリコーンレジンで表面被覆されたシリコーンゴムフィラーによれば、上記弾性率低下の効果を得られながら、更に、高い耐熱性を得ることができるからである。
【００４３】
有機フィラーは得られる硬化体の弾性率を抑制できる一方で、硬化体の線熱膨張係数を大きくする傾向がある。上記充填剤は線熱膨張係数が小さい無機材料部品の欠部に対して用いるため、硬化体の線熱膨張係数は無機材料基体と同等に小さいことが要求される。他方、無機フィラーを高配合すれば硬化体の線熱膨張係数をより小さくすることができる。しかし、フィラー、特に無機フィラーを高配合すると充填剤の粘度は急激に上昇し、液状及びペースト状を保てなくなるという問題がある。
これに対して、上記充填剤では、前述のように相溶化剤を含有することで、フィラー含有量を多くすることができる。即ち、無機フィラーを高含有させることができ、有機フィラーによる低弾性率化の効果を得つつ、無機フィラーによる低線熱膨張化の効果を両立させることができる。
【００４４】
この有機フィラーの粒径及び粒度分布等は特に限定されないが、Ｄ５０（平均粒径）は、通常、１〜１０μｍであり、２〜８μｍであることが好ましく、３〜５μｍであることがより好ましい。また、Ｄ１０は、通常、０．１〜５μｍであり、１〜４μｍであることが好ましく、２〜４μｍであることがより好ましい。更に、Ｄ９０は、通常、３〜１１μｍであり、４〜８μｍであることが好ましく、５〜７μｍであることがより好ましい。
尚、これらの粒度分布は、レーザ回折／散乱式粒度分布測定装置（株式会社堀場製作所製、形式「ＬＡ−７５０（５００ＭＯＤＥ）」）を用いて測定した場合における測定値による。
【００４５】
有機フィラーの含有量は特に限定されないが、液状エポキシ樹脂の合計質量を１００質量部とした場合に０．５〜３０質量部とすることができる。この含有量は１〜２５質量部が好ましく、５〜２５質量部がより好ましく、７〜２０質量部が更に好ましい。また、充填剤全体積を１００体積％とした場合には、０．５〜２０体積％であることが好ましく、１．５〜１０体積％であることがより好ましく、２〜８体積％であることが特に好ましい。この範囲では、高熱膨張化を抑制しながら、硬化体の優れた加工性及び無機材料基体との優れた密着性及びその耐久性を得ることができる。
【００４６】
更に、前記無機フィラーと上記有機フィラーとの含有量は、充填剤全体を１００質量％とした場合の無機フィラーと有機フィラーとの合計量は５５〜９０質量％（より好ましくは６０〜８７質量％、更に好ましくは７０〜８５質量％）とすることが好ましい。また、充填剤全体積を１００体積％とした場合には、無機フィラーと有機フィラーとの合計量は５０〜８０体積％（より好ましくは５５〜７７体積％、更に好ましくは６０〜７５体積％）とすることが好ましい。
【００４７】
また、充填剤には、上記液状エポキシ樹脂、硬化剤、相溶化剤、無機フィラー及び有機フィラー以外にも他の成分を含有できる。他の成分としては、硬化促進剤、消泡剤、レベリング剤、増粘剤、及び分散剤等が挙げられる。これらは１種のみを用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
上記硬化促進剤としては、ウレア系化合物（芳香族ジメチルウレア、脂肪族ジメチルウレア等）、第三級アミン（ベンジルアミン、ジメチルアミノメチルフェノール等）、第三級アミン塩（前記第三級アミンの塩等）、イミダゾール類（２−エチル−４−メチルイミダゾール、１−シアンエチル−２−エチル−４−メチルイミダゾール等）、前記イミダゾール類の変生物（アクリロニトリル、トリメリット酸、ジシアンジアミド等による変性）、第四級アンモニウム塩、ホスフィン、ホスフィニウム塩、スルホニウム塩等が挙げられる。硬化促進剤は、１種のみを用いてもよく２種以上を併用してもよい。
【００４８】
これらのなかでは、ウレア系化合物（特に加熱により反応開始する潜在性硬化促進剤）が好ましい。特に硬化剤としてシジアンジアミドを用い、硬化促進剤としてウレア系化合物を用いた場合には、他の硬化剤と硬化促進剤との組合せに比べて、充填剤の硬化時の硬化収縮が抑制される。この結果、充填剤に含有させる有機フィラーを減らすことができる。従って、他の組合せである場合に比べて更に硬化体の低熱膨張化ができ、無機材料基体と硬化体との熱膨張差をとりわけ緩和できる。また、脂肪族ウレア化合物に比べて、硬化体の耐熱性が更に向上されるために芳香族ウレア系化合物がより好ましい。硬化促進剤の含有量は特に限定されないが、充填剤全体を１００質量部とした場合に、０．１〜７質量部（更には０．５〜５質量部、特に０．５〜２．５質量部）とすることができる。
【００４９】
また、上記充填剤には、溶剤が含有されてもよいが、実質的に含有されないことが好ましい。溶剤が含有されないことで、無機材料基体の欠部へ充填したのち硬化させる際に溶剤の揮発に起因する不具合（密着不良及び空隙形成等）の発生を防止できるからである。
【００５０】
更に、充填剤の性状は、通常、少なくとも温度２０〜３０℃において液体状である。また、その粘度は特に限定されないが、回転粘度計により温度２３℃で測定した場合の剪断速度１ｓ−１における粘度が２５０〜６００Ｐａ・ｓ（より好ましくは２５０〜５００Ｐａ・ｓ、更に好ましくは２５０〜４５０Ｐａ・ｓ）であることが好ましい。この範囲では優れた充填性が得られ、特にディスペンサによる充填も可能である。
【００５１】
上記「硬化体」は、無機材料基体の欠部内に前記充填剤が充填されて硬化されてなるものである。また、この硬化体は硬化体全体を１００体積％とした場合に、無機フィラーが占める体積割合が４５体積％以上（より好ましくは５４〜７６体積％、更に好ましくは５９〜７４体積％）であることが好ましい。
この硬化体の性状は特に限定されないが、前記充填剤が硬化されてなることで、線熱膨張係数は、３０ｐｐｍ／Ｋ以下（更には５〜２５ｐｐｍ／Ｋ、特に５〜１５ｐｐｍ／Ｋ）とすることができる。更に、その弾性率は１〜８ＧＰａ（更には２〜８ＧＰａ、より更に３〜８ＧＰａ、特に５〜８ＧＰａ）とすることができる。
これにより、硬化体には高精度に加工を施すことができる。この加工方法の種類は特に限定されないが、機械加工に適しており、更には穿孔加工に適している。この穿孔加工としては、ドリル加工、パンチ加工及びレーザ加工等が挙げられるが、これらのなかでもドリル加工が最も適している。
【００５２】
本発明の無機材料部品を構成する硬化体には、加工により、孔及び／又は凹部を高い精度（形成精度及び位置精度）で形成できる。高い加工精度を有するために、硬化体に形成された孔及び／又は凹部は、整合孔（又は整合穴）として用いることができる。即ち、アライメント整合孔、外部端子接続孔、光ファイバー保持孔、光ファイバー嵌挿孔などとして用いることができる。この整合孔へは、各種嵌挿部材を嵌挿して、本無機材料部材と他部材とを高い位置精度で接合することができる。嵌挿部材としては、アライメント整合ピン、外部端子、及び光ファイバー等が挙げられる。尚、上記整合孔（又は整合穴）は、貫通孔であってもよく、有底孔（即ち、穴）であってもよい。
特に上記硬化体は上記範囲の弾性率を有するために、形成された整合孔が嵌挿部材嵌挿部材（アライメント整合ピン、外部端子、光ファイバーなど）の断面より小さくとも、嵌挿部材の取り付けを行うことができる。また、この取り付けにより硬化体の整合孔によって嵌挿部材は強固に保持される。即ち、嵌挿部材を高精度よく取り付けることができ、嵌挿部材（特に外部端子）を基準として光学素子を基板に搭載することも可能となる。
【００５３】
また、この硬化体と無機材料基体との線熱膨張係数の差は特に限定されないが、３０ｐｐｍ／Ｋ以下（更には０．１〜２５ｐｐｍ／Ｋ、特に０．５〜１０ｐｐｍ／Ｋ）とすることができる。この範囲の線熱膨張係数の差を有することで、使用時の熱サイクルや、製造時のリフロー工程等の高温が付加される加工工程を経る（特に複数回経る）場合であっても、無機材料基体と硬化体との間にクラックや割れを生じることを効果的に抑制できる。
【００５４】
図１は、本発明の無機材料部品の一態様である低温焼成磁器（以下、単に「ＬＴＣＣ」という）基板１００ａの平面図である。無機材料部品１００ａは、ＬＴＣＣ基体とその内部に形成された配線層とを備える。また、ＬＴＣＣ基体２００の４隅には欠部（ＬＴＣＣ基体貫通孔）２１０が形成されている。更に、各欠部２１０内には硬化体３００が備えられている。硬化体３００には更に貫通孔（硬化体貫通孔）３１０が形成されている。
【００５５】
図２は、本発明の無機材料部品の他態様であるＬＴＣＣ基板１００ｂの平面図である。無機材料部品１００ｂは、ＬＴＣＣ基体とその内部に形成された配線層とを備える。また、ＬＴＣＣ基体２００の２つの対側面に欠部（ＬＴＣＣ基体凹部、即ち、ノッチ）２１０が形成されている。更に、各欠部２１０内には硬化体３００が備えられている。硬化体３００には更に凹部（硬化体凹部）３１０が形成されている。
【００５６】
尚、欠部２１０の平面形状は、図２に示すように半円形状であってもよく、その他、多角形形状等であってもよい。また、上記欠部２１０は、多数個取りＬＴＣＣ基板に、切断後の分割される位置に貫通孔として形成し、その後、多数個取りＬＴＣＣ基板を切断して、欠部２１０を形成することができる。多数個取りＬＴＣＣ基板において穿孔形成することで量産性に優れる。また、欠部２１０は、ＬＴＣＣ基板が複層タイプである場合は、基板全体を貫通孔するのではなく、特定の層厚分だけを貫通して形成されていてもよい。
【００５７】
図３は、図１に示す無機材料部品に形成された貫通孔（硬化体貫通孔）３１０に外部端子（ＭＴピン）４００が嵌挿された状態を示す図１のａ−ａ線における断面図である。
一方、図４は、図１に示す無機材料部品に形成された貫通孔（硬化体貫通孔）３１０に外部端子（リベット）４００が嵌挿された状態を示す図１のａ−ａ線における断面図である。
上記外部端子の形状は特に限定されず、上記ＭＴピン及びリベット以外にも、ネジ等であってもよい。
【実施例】
【００５８】
以下、本発明を実施例及び比較例を用いて具体的に説明する。
［１］充填剤の調製
表１に示した調合となるように各原料を秤量し、容器にいれて撹拝した後、３本ロールで混練後、真空脱泡をして、実施例１〜５及び比較例１〜４の各充填剤を調製した。
尚、表１における各成分量は、液状エポキシ樹脂の合計量を１００質量部とした場合の外配合量（質量部）で示している。
【００５９】
【表１】
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【００６０】
また、表１における各成分は、下記の通りである。
液状エポキシ樹脂；
ビスフェノールＡ  ：  ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン製、商品名「エピコート８２８」）
アミノフェノール  ：  アミノフェノール型エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン製、商品名「エピコート６３０」）
硬化剤；
ジシアンジアミド  ：  ジシアンジアミド系硬化剤（ジャパンエポキシレジン製、商品名「ＤＩＣＹ７」）
硬化促進剤；
芳香族ジメチルウレア  ：  ウレア系硬化促進剤（サンアプロ株式会社製、品名「Ｕ−ＣＡＴ３５０２Ｔ」）
無機フィラー；
シリカ（広分布品）  ：  シリカフィラー（株式会社龍森製、Ｄ１０＝３．０μｍ、Ｄ５０＝１３．２μｍ、Ｄ９０＝３９．２μｍ、Ｄ５０−Ｄ１０＝１０．２μｍ）
シリカ（狭分布品）  ：  シリカフィラー（株式会社龍森製、Ｄ１０＝２．３μｍ、Ｄ５０＝５．９μｍ、Ｄ９０＝１０．１μｍ、Ｄ５０−Ｄ１０＝３．６μｍ）
有機フィラー；
シリコーン（被覆）  ：  シリコーン複合パウダー（信越化学工業株式会社製、商品名「ＫＭＰ−６００」、表面がシリコーンレジンで被覆されたシリコーンゴムフィラー、平均粒径３．７μｍ）
シリコーン（非被覆）  ：  シリコーンゴムパウダー（東レ・ダウコーニング株式会社製、商品名「トレフィル  Ｅ−６０１」、エポキシ基含有シリコーンゴムパウダー、平均粒径２μｍ、嵩比重０．２）
相溶化剤；
シリコーンオイル  ：  エポキシ・ポリエーテル変性シリコーンオイル（信越化学工業株式会社製、２５℃粘度２０００ｍｍ２／ｓ、エポキシ当量１２０００）
【００６１】
尚、表１の各充填剤から得られる硬化体（硬化体全体を１００体積％とした場合）に対する無機フィラーの体積割合は各々、実施例１が６３体積％、実施例２が６３体積％、実施例３が６３体積％、実施例４が６３体積％、実施例５が６３体積％、比較例１が４６体積％、比較例２が５０体積％、比較例３が６３体積％、比較例４が６５体積％である。また、この割合は、各充填剤がほとんど収縮しないため、各充填剤に対する無機フィラーの体積割合に等しい。
【００６２】
［２］充填剤の評価
（１）試験用ＬＴＣＣ基板の作製
貫通孔が形成されたグリーンシート５枚を、貫通孔同士が連通するように位置を合わせして積層し、圧着を行ない、その後、焼成を行ない２．５ｍｍ及び４．５ｍｍの各大きさの貫通孔（欠部）が形成された厚さ５ｍｍ（縦３０ｍｍ×横３５ｍｍ）のＬＴＣＣ基板を得た。
【００６３】
（２）ペースト性の評価
上記［１］で得られた各充填剤を厚さ約２００μｍにキャスティング成形して、得られたシートの表面を目視により観察し、下記基準に従って評価し、表１に「ペースト性」として併記した。
「○」・・・・シート表面がなめらかである。
「×」・・・・シート表面に穴及び／又はかすれが認められる。
【００６４】
（３）ディスペンサ充填性
上記［１］で得られた各充填剤を、上記［２］（１）で得たＬＴＣＣ基板の貫通孔にディスペンサを用いて充填した。この際、下記の基準に従って評価し、表１に「ディスペンサ充填性」として併記した。
「○」・・・・２１Ｇ（φ０．５１ｍｍ）のディスペンサから充填材が出る。
「×」・・・・２１Ｇ（φ０．５１ｍｍ）のディスペンサから充填材が出ない。
【００６５】
（４）ＬＴＣＣ基板との密着性
上記［２］（３）で充填剤が充填されたＬＴＣＣ基板を加熱炉に入れ、温度１２０℃で４０分、続いて１５０℃で５時間で各充填剤を加熱硬化させ、その後、２５℃まで放冷した。
その後、赤色溶液（レッドチェック液）をＬＴＣＣ基板の一面につけた後、反対面から吸引した際の反対面への上記液の漏れ出しの有無を検査した。そして、下記基準に従って評価し、表１に「ＬＴＣＣ基体との密着性−キュア後」として併記した。
「○」・・・・φ２．５ｍｍ及びφ４．５ｍｍの両方の貫通孔で漏れが認められない。
「×」・・・・φ２．５ｍｍの貫通孔で漏れが認められる、又は、φ４．５ｍｍの貫通孔で漏れが認められる。
【００６６】
更に、各試験片をＭＩＬ  ＳＴＤ２０２  ＣｏｎｄｉｔｉｏｎＢに準拠し、−５５〜１２５℃まで各１０分、途中の昇温／冷却５分で変化させる環境下におき、このサイクル（−５５℃から１２５℃まで昇温させ、その後、１２５℃から−５５℃まで降温させるサイクルを１サイクルとする）を５００サイクル課した。その後、上記と同様にレッドチェック液を滴下し、上記と同じ基準に従って評価し、表１に「ＬＴＣＣ基板との密着性−耐久後」として併記した。
【００６７】
（５）ガラス転移点の評価
上記［１］で得られた各充填剤をフィルム状に成形し、１２０℃で４０分、続いて１５０℃で５時間加熱して硬化させて、厚さ２００μｍのフィルム状硬化体とした。その後、各フィルム状硬化体から幅４ｍｍの試験片を切り出し、各試験片を動的粘弾性分析（ＤＭＡ）測定（ＪＩＳ  Ｃ６４８１に準拠）に供した。測定条件はスパン４０ｍｍにて、試験片の長手方向に１０ｇの引張加重を加えた状態で、振幅１６μｍ且つ周波数１１Ｈｚの正弦波を試験片の長手方向に課して行い、損失正接（ｔａｎδ）を測定した。この損失正接のピーク温度を表１に「ガラス転移点」として併記した。
【００６８】
（６）熱膨張係数の評価
上記（５）で得られたフィルム状硬化体から幅５ｍｍの試験片を切り出し、この試験片を熱機械的分析（ＴＭＡ）測定（ＪＰＣＡ−ＢＵ０１に準拠）に供した。測定条件はスパン１５ｍｍにて、試験片の長手方向に５ｇの引張加重を加えた状態で−５５℃まで冷却し、１０℃／分の昇温速度で１２５℃まで加熱し、伸び率ε（ε＝ΔＬ／Ｌ０、ε；伸び率、ΔＬ；伸び量、Ｌ０；スパン長さ）を測定した。そして、この伸び率εを用いて、下記式に従って、線熱膨張係数α１及びα２を算出し、この結果を表１に併記した。尚、ＬＴＣＣ基板の線熱膨張係数は５．２ｐｐｍ／Ｋであった。
α１＝(ΔＬ/ΔＴ)／Ｌ０（ΔＴ;温度変化、ガラス転移温度までの熱膨張）
α２＝(ΔＬ/ΔＴ)／Ｌ０（ΔＴ;温度変化、ガラス転移温度を超える熱膨張）
【００６９】
（７）弾性率の評価
上記（５）で得られたフィルム状硬化体から幅４ｍｍの試験片を切り出し、この試験片をＤＭＡ測定（ＪＩＳ  Ｃ６４８１に準拠）に供した。測定条件は上記（５）と同様にしいて、２５℃における貯蔵弾性率を求めた。そして、この値を表１に「弾性率」として併記した。
【００７０】
（８）ドリル加工性
充填材が充填され硬化された硬化体を備えるＬＴＣＣ基板において、φ２ｍｍ及びφ４ｍｍのドリルを用いて、硬化体に穴加工を行った。穴間の規定のピッチにズレを生じないものを「○」とした。
【００７１】
（９）実施例の効果
比較例１では、充填剤に相溶化剤を含有せず、無機フィラーには粒度分布がＤ５０−Ｄ１０＜９μｍである狭分布品を用いたものである。この充填剤ではペースト性及びディスペンサ充填性を得るために、液状エポキシ樹脂としてビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を多めに使用して、無機フィラー含有量を抑えなければならなかった（特に粘度は表１に示すように比較的小さく、ディスペンサ充填性には優れるものの、これ以上無機フィラーを含有させるとペースト性が急激に低下し、シート表面に穴及び／又はかすれが認められるようになってしまう）。しかし、このような成分配合としてもＬＴＣＣ基体と硬化体との間の密着性が十分に得られず、また、密着耐久性も十分に得られないことが分かる。更に、この無機材料部品では、充填剤のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂の使用量が多いために、得られた硬化体のガラス転移点が２００℃に満たないことが分かる。
【００７２】
比較例２では、充填剤に相溶化剤を含有せず、広分布品の無機フィラーを２１５質量部含有させたものである。より粘度の低いアミノフェノール型エポキシ樹脂量を多くし、広分布品の無機フィラーを使用することで、比較例１よりも無機フィラー含有量を多くでき、ペースト性及びディスペンサ充填性を確保できる。しかし、得られた無機材料部品では、ＬＴＣＣ基体と硬化体との間の密着性及び密着耐久性が十分に得られないことが分かる。また、得られた硬化体では線熱膨張係数が実施例１〜５に比べて大きいことが分かる。
【００７３】
比較例３では、充填剤に相溶化剤を用いることによって、狭分布品の無機フィラーを３７０質量部含有させたものである。ペースト性及びディスペンサ充填性を確保できるものの、得られた無機材料部品では、ＬＴＣＣ基体と硬化体との間の密着耐久性が十分に得られないことが分かる。また、得られた硬化体では線熱膨張係数が実施例１〜５に比べてやや大きいことが分かる。
比較例４では、充填剤に相溶化剤を用いないものの、無機フィラーに広分布品を用い、尚かつ実施例１〜５と同量の４２０質量部を含有させたものである。この充填剤では粘度としては実施例３と同程度に収まるように調整したとしても、ディスペンサ充填性を得ることができず、また、ペースト性も得ることもできないことが分かる。
尚、比較例４では、ペースト性が不十分であるために、表１下段の無機材料部品としての評価を行っていない。
【００７４】
これに対して、本発明品である実施例１〜５の充填剤は、比較例１〜３（２１５〜３７０質量部）よりも多い無機フィラー含有量（４２０質量部）を有しながら、優れたペースト性及びディスペンサ充填性を発揮できることが分かる。更に、得られる無機材料部品においてもＬＴＣＣ基体と硬化体とは十分な密着性及び密着耐久性を有することが分かる。更に、ＬＴＣＣ基板と硬化体のとの線熱膨張係数差は０．５〜１０ｐｐｍ／Ｋと小さく、弾性率は６．９ＧＰａ以下と低く抑えられていることが分かる。そして、この弾性率であるためにドリル加工性にも優れていた。また、いずれも硬化体もガラス転移点は２００℃以上を確保しており、優れた耐熱性を発揮できることが分かる。
【００７５】
また、実施例１は、無機フィラーとして粒度分布が広範であるシリカを用いている。このため、４２０質量部もの大量のシリカを充填剤内に含有させつつ、ディスペンサ充填性を良好な範囲に保つことができた。そして、この大量のシリカフィラーを含有するために、線熱膨張係数は９．６ｐｐｍ／Ｋと非常に小さい値を示した。即ち、ＬＴＣＣ基板との線熱膨張係数差はわずかに４．４ｐｐｍ／Ｋであった。更に、ＬＴＣＣ基体と硬化体との密着性も優れており、尚かつ、ドリル加工性にも優れていた。更に、実施例３及び実施例４は他の各種の特性をいずれも確保しながら、特にＬＴＣＣ基板との線熱膨張係数差はわずかに４．１ｐｐｍ／Ｋ及び４．２ｐｐｍ／Ｋと著しく小さくできていることが分かる。
【産業上の利用可能性】
【００７６】
本発明は電子部品関連分野において広く利用できる。また、本発明の無機材料部品は、マザーボード等の通常の配線基板、フリップチップ用配線基板、ＣＳＰ用配線基板及びＭＣＰ用配線基板等の半導体素子搭載用配線基板、インターポーザー基板、アンテナスイッチモジュール用配線基板、ミキサーモジュール用配線基板、ＰＬＬモジュール用配線基板及びＭＣＭ用配線基板等のモジュール用配線基板等に用いられる。
【図面の簡単な説明】
【００７７】
【図１】本発明の無機材料部品の一例を示す模式的な平面図である。
【図２】本発明の無機材料部品の他例を示す模式的な平面図である。
【図３】図１の無機材料部品の貫通孔内に外部端子（ＭＴピン）を嵌挿した状態を示すａ−ａ線における模式的な断面図である。
【図４】図１の無機材料部品の貫通孔内に外部端子（リベット）を嵌挿した状態を示すａ−ａ線における模式的な断面図である。
【符号の説明】
【００７８】
１００ａ、１００ｂ；無機材料部品、２００；ＬＴＣＣ基体、２１０；欠部（ＬＴＣＣ基体貫通孔、ＬＴＣＣ基体凹部）、３００；硬化体、３１０；貫通孔（硬化体貫通孔）、４００；外部端子。
【図１】
2008214479.tif 000004
【図２】
2008214479.tif 000005
【図３】
2008214479.tif 000006
【図４】
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