(57)【要約】【課題】低保磁力を有するＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末およびこの粉末を用いて作製した低保磁力かつ低鉄損を有する複合軟磁性材を提供する。【解決手段】鉄粉末の断面積をＳとし、鉄粉末の断面内で観察される結晶粒のうち最大の結晶粒の断面積Ａｍａｘとすると、Ａｍａｘは０．５Ｓ〜Ｓ未満の範囲内にある結晶粒を有する多結晶鉄粉末からなる原料粉末の表面に、成分組成：Ｍｇ１−ＸＦｅＸＯ（ただし、０≦Ｘ＜１）、厚さ：１０〜５００ｎｍを有するＭｇ含有酸化膜を被覆した低保持力を有するＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末およびこのＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末を圧粉成形したのち焼成して得られた焼結体からなる低保磁力かつ低鉄損を有する複合軟磁性材。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数個の鉄粉末の断面積の平均値をＳとし、鉄粉末の断面内で観察される結晶粒のうち最大の結晶粒の断面積の平均値をＡｍａｘとすると、Ａｍａｘは０．５Ｓ〜Ｓ未満の範囲内にある結晶粒を有する多結晶鉄粉末からなることを特徴とする低保磁力を有するＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末を製造するための原料粉末。
【請求項２】
前記原料粉末は、Ｍｎ：０．０１〜０．５質量％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなる成分組成を有することを特徴とする請求項１記載の低保磁力を有するＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末を製造するための原料粉末。
【請求項３】
請求項１または２記載の原料粉末の表面に、成分組成：Ｍｇ１−ＸＦｅＸＯ（ただし、０≦Ｘ＜１）、厚さ：１０〜５００ｎｍを有するＭｇ含有酸化膜を被覆したことを特徴とする複合軟磁性材を製造するための低保磁力を有するＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末。
【請求項４】
請求項３記載の低保磁力を有するＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末を圧粉成形したのち焼成して得られた焼結体からなる低保磁力かつ低鉄損を有する複合軟磁性材。
【請求項５】
請求項４記載の低保磁力かつ低鉄損を有する複合軟磁性材からなる電磁気回路部品。
【請求項６】
請求項５記載の電磁気回路部品は、磁心、電動機コア、発電機コア、ソレノイドコア、イグニッションコア、リアクトル、トランス、チョークコイルコアまたは磁気センサーコアであることを特徴とする電磁気回路部品。
【請求項７】
請求項６記載の電磁気回路部品を組み込んだ電気機器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、低保磁力を有するＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末を製造するための原料粉末、低保磁力を有するＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末、およびこの低保磁力を有するＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末を用いて作製した低保磁力かつ低鉄損を有する複合軟磁性材に関するものであり、この複合軟磁性材は、例えば、磁心、電動機コア、発電機コア、ソレノイドコア、イグニッションコア、リアクトル、トランス、チョークコイルコアまたは磁気センサーコアなど各種電磁気回路部品の素材として使用される。
【背景技術】
【０００２】
磁心、電動機コア、発電機コア、ソレノイドコア、イグニッションコア、リアクトル、トランス、チョークコイルコアまたは磁気センサーコアなど各種電磁気回路部品に使用される軟磁性材は、鉄損が小さいことが要求されるため、電気抵抗が高く、保磁力が小さいことが要求されることは一般に知られていることである。
【０００３】
かかる軟磁性材を製造するための軟磁性鉄粉末として、純鉄粉末の表面に、成分組成：Ｍｇ１−ＸＦｅＸＯ（ただし、０≦Ｘ＜１）、厚さ：１０〜５００ｎｍを有するＭｇ含有酸化膜を被覆したＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末が知られており、そして、このＭｇ含有酸化膜被覆粉末は、純鉄粉末を原料粉末とし、この純鉄粉末を酸化雰囲気中、温度：５０〜５００℃で加熱処理して表面酸化し、この表面酸化した純鉄粉末にＭｇ粉末を０．０１〜２質量％添加し混合して得られた混合粉末を、温度：１５０〜１１００℃、圧力：１×１０−１２〜１×１０−１ＭＰａの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で加熱するかまたは転動させながら加熱することにより作製することができることが知られている（特許文献１、２参照）。
【特許文献１】特開２００６−２３３３２５号公報
【特許文献２】ＷＯ  ２００６／０２８１００  Ａ１
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
前記従来の純鉄粉末を使用して作製したＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末は、確かに優れた特性を有するが、このすでに知られている純鉄粉末を使用して作製したＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末は保磁力が十分に低くないために、鉄損を十分に低下させることができず、したがって、従来のＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末を使用して作製した複合軟磁性材は十分に保磁力および鉄損を低くすることができなかった。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
そこで、本発明者らは、Ｍｇ含有酸化膜被覆鉄粉末の保磁力を一層低くし、この保磁力の低いＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末を用いて一層保磁力および鉄損の低い複合軟磁性材を作製すべく研究を行った。その結果、
（ａ）従来のＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末の製造に使用される市販の純鉄粉末は微細な結晶粒からなる多結晶純鉄粉末からなり、かかる多結晶純鉄粉末の断面積をＳとし、多結晶純鉄粉末の断面内で観察される結晶粒のうち最大の結晶粒の断面積Ａｍａｘとすると、Ａｍａｘは０．５Ｓ未満の微細な結晶粒の集合体で構成されており、かかる微細な結晶粒の集合体からなる多結晶鉄粉末を原料粉末として作製したＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末を用いて得られた複合軟磁性材は保磁力を十分に低下させることができない、
（ｂ）一方、原料粉末として単結晶純鉄粉末（すなわちＡｍａｘが１Ｓの鉄粉末）を使用し、この単結晶純鉄粉末にＭｇ含有酸化膜を被覆したＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末は保磁力が十分に低いが、この単結晶純鉄粉末にＭｇ含有酸化膜を被覆したＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末は成形性が悪いために、このＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末を用いて作製した複合軟磁性材の密度を高めることができず、したがって、このＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末を用いて作製した複合軟磁性材の磁気特性が低下するので好ましくない、
（ｃ）したがって、Ｍｇ含有酸化膜被覆鉄粉末を製造するための原料粉末は、鉄粉末の断面積をＳとし、鉄粉末の断面内で観察される結晶粒のうち最大の結晶粒の断面積Ａｍａｘとすると、Ａｍａｘは０．５Ｓ〜Ｓ未満の範囲内にある結晶粒を有する多結晶鉄粉末であることが好ましい、などの研究結果が得られたのである。
【０００６】
この発明は、かかる研究結果に基づいてなされたものであって、
（１）複数個の鉄粉末の断面積の平均値をＳとし、鉄粉末の断面内で観察される結晶粒のうち最大の結晶粒の断面積の平均値をＡｍａｘとすると、Ａｍａｘは０．５Ｓ〜Ｓ未満の範囲内にある結晶粒を有する多結晶鉄粉末からなる低保磁力を有するＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末を製造するための原料粉末、に特徴を有するものである。
【０００７】
前記鉄粉末は、純鉄粉末であってもよいが、微量のＭｎ（Ｍｎ：０．０１〜０．５質量％）を含有する純鉄粉末であることが一層好ましい。したがって、この発明は、
（２）前記原料粉末は、Ｍｎ：０．０１〜０．５質量％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなる成分組成を有する前記（１）記載の低保磁力かつ低鉄損を有するＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末を製造するための原料粉末、に特徴を有するものである。
【０００８】
次に、この発明の低保磁力を有するＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末の製造方法を説明する。
まず、鉄粉末の断面積をＳとし、鉄粉末の断面内で観察される結晶粒のうち最大の結晶粒の断面積Ａｍａｘとすると、Ａｍａｘは０．５Ｓ〜Ｓ未満の範囲内にある結晶粒を有する多結晶鉄粉末からなる原料粉末は、鉄粉末に歪を付与したのち、不活性ガス雰囲気中、還元ガス雰囲気中または真空中、温度：４００〜１２００℃で加熱することにより製造する。
【０００９】
このようにして製造した原料粉末を酸化雰囲気中、温度：５０〜４００℃で加熱して酸化処理し、この酸化処理した原料粉末にＭｇ粉末を０．０１〜２質量％添加し混合し、得られた混合粉末を温度：１５０〜１１００℃、圧力：１×１０−１２〜１×１０−１ＭＰａの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で加熱するかまたは加熱しながら転動させることにより、前記原料粉末の表面にＭｇ１−ＸＦｅＸＯ（ただし、０≦Ｘ＜１）、厚さ：１０〜５００ｎｍを有するＭｇ含有酸化膜を被覆した低保磁力を有するＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末を製造することができる。このＭｇ１−ＸＦｅＸＯ（ただし、０≦Ｘ＜１）、厚さ：１０〜５００ｎｍを有するＭｇ含有酸化膜およびこのＭｇ含有酸化膜を被覆する方法はすでに知られている。
【００１０】
このようにして製造したこの発明のＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末を通常の方法でプレス成形して圧粉成形体を作製し、この圧粉成形体を温度：４００〜１３００℃で焼成することにより低保磁力かつ低鉄損を有する複合軟磁性材を製造することができる。この発明のＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末に有機バインダー、無機バインダー、または有機バインダーと無機バインダーの混合材料を混合したのち圧粉成形し、４００〜１０００℃で焼成することにより低鉄損を有する複合軟磁性材を製造することができる。このとき添加する有機バインダー、無機バインダー、または有機バインダーと無機バインダーの混合材料は、０．０１５〜３質量％の範囲内で添加し、この添加量は一般に知られている量である。
【発明の効果】
【００１１】
この発明の方法で作製した低保磁力を有するＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末を用いて作製した低保磁力かつ低鉄損を有する複合軟磁性材は、一層の高周波低鉄損を有することからこの特徴を生かした各種電磁気回路部品の材料として使用できる。前記電磁気回路部品は、例えば、磁心、電動機コア、発電機コア、ソレノイドコア、イグニッションコア、リアクトル、トランス、チョークコイルコアまたは磁気センサコアなどがある。そして、これら電磁気回路部品を組み込んだ電気機器には，電動機，発電機，ソレノイド，インジェクタ，電磁駆動弁，インバータ，コンバータ，変圧器，継電器，磁気センサシステム等があり，電気機器の高効率高性能化や小型軽量化を行うことができ、電気・電子産業上優れた効果をもたらすものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
実施例１
市販の純鉄粉末をジルコニア製ボールとともにボールミルに装入し、表１に示される時間回転させることにより歪を与えたのち熱処理することにより結晶粒を成長させ、表１に示される純鉄粉末の断面積およびその粉末の最大結晶粒径を有する純鉄粉末からなる原料粉末を作製し用意した。これら純鉄粉末からなる原料粉末について、その断面積および最大結晶粒径は、純鉄粉末１００個を樹脂に埋め込んで硬化し、硬化した純鉄粉末を含む樹脂を切断し、その切断面を研磨し、エッチングしたのち、樹脂に埋め込まれている純鉄粉末の断面を光学顕微鏡で観察し、樹脂に埋め込まれた各々の純鉄粉末の断面積を求めてその断面積の平均値Ｓを求め、さらに樹脂に埋め込まれている純鉄粉末内に観察された最大の結晶粒の断面積からその平均値Ａｍａｘを求めてその結果を表１に示した。
【００１３】
これら純鉄粉末からなる原料粉末を大気中、温度：２２０℃、１時間保持の条件で加熱してその表面に酸化膜を形成する酸化処理を施し、この酸化処理した純鉄粉末に対して、Ｍｇ粉末を０．１５質量％配合し、この配合粉末を真空雰囲気中、表１に示される圧力および温度に保持しながら加熱し転動させることにより酸化処理した純鉄粉末の表面に表１に示される厚さのＭｇ含有酸化膜を形成し、本発明Ｍｇ含有酸化膜被覆鉄粉末１〜１０および比較Ｍｇ含有酸化膜被覆鉄粉末１を作製した。得られた本発明Ｍｇ含有酸化膜被覆鉄粉末１〜１０および比較Ｍｇ含有酸化膜被覆鉄粉末１をそれぞれ金型に入れ、圧力：８００ＭＰａでプレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、６００℃、３０分保持の条件で焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる本発明複合軟磁性材１〜１０および比較複合軟磁性材１を作製した。得られた板状焼成体からなる本発明複合軟磁性材１〜１０および比較複合軟磁性材１の密度、比抵抗を測定し、さらにリング状焼成体からなる本発明複合軟磁性材１〜１０および比較複合軟磁性材１に巻き線を施して保磁力並びに磁束密度１．０Ｔ、周波数５０Ｈｚ及び４００Ｈｚ時の鉄損を測定してその結果を表２に示した。
【００１４】
従来例１
市販の単結晶純鉄粉末を大気中、温度：２００℃、１時間保持の条件で酸化処理し、この酸化処理した純鉄粉末を原料粉末とし、この原料粉末に対してＭｇ粉末を０．１５質量％配合し、この配合粉末を真空雰囲気中、表１に示される圧力および温度に加熱しながら転動することにより実施例１と同じ条件でＭｇ含有酸化膜被覆単結晶純鉄粉末からなる従来Ｍｇ含有酸化膜被覆鉄粉末１を作製し、この従来Ｍｇ含有酸化膜被覆鉄粉末１を金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、６００℃、３０分保持の条件で焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる従来複合軟磁性材１を作製し、得られた板状焼成体からなる従来複合軟磁性材１の密度および比抵抗を測定し、さらにリング状焼成体からなる従来複合軟磁性材１に巻き線を施して保磁力並びに磁束密度１．０Ｔ、周波数５０Ｈｚ及び４００Ｈｚ時の鉄損を測定してその結果を表２に示した。
【００１５】
【表１】
2008115403.tif 000002
【００１６】
【表２】
2008115403.tif 000003
【００１７】
表１及び表２に示される結果から、断面積をＳとし、純鉄粉末の断面内で観察される結晶粒のうち最大の結晶粒の断面積Ａｍａｘとすると、Ａｍａｘ：０．５Ｓ〜Ｓ未満の範囲内にある結晶粒を有する多結晶純鉄粉末を原料粉末として使用し作製した本発明Ｍｇ含有酸化膜被覆鉄粉末１〜１０の焼結体からなる本発明複合軟磁性材１〜１０は、単結晶純鉄粉末を使用して作製した従来Ｍｇ含有酸化膜被覆鉄粉末１を使用した焼結体からなる従来複合軟磁性材１と比べて密度が大きくかつ保磁力が小さく、さらにＡｍａｘが０．２Ｓ未満の結晶粒を有する多結晶純鉄粉末からなる原料粉末を使用して作製した比較Ｍｇ含有酸化膜被覆純鉄粉末１の焼結体からなる比較複合軟磁性材１と比べて密度はほぼ同等であるが保磁力が格段に低く、したがって、本発明複合軟磁性材１〜１０は従来複合軟磁性材１および比較複合軟磁性材１と比べて鉄損が少ないことが分かる。
【００１８】
実施例２
Ｍｎ：０．１質量％を含有し、残部がＦｅからなる成分組成を有する市販の鉄粉末をジルコニア製ボールとともにボールミルに装入し、表３に示される時間回転させることにより歪を与えたのち熱処理することにより結晶粒を成長させ、表３に示される鉄粉末の断面積およびその粉末の最大結晶粒径を有する鉄粉末からなる原料粉末を作製し用意した。これら鉄粉末からなる原料粉末について、その断面積および最大結晶粒径は、鉄粉末１００個を樹脂に埋め込んで硬化し、硬化した鉄粉末を含む樹脂を切断し、その切断面を研磨し、エッチングしたのち、樹脂に埋め込まれている鉄粉末の断面を光学顕微鏡で観察し、樹脂に埋め込まれた各々の鉄粉末の断面積を求めてその断面積の平均値Ｓを求め、さらに樹脂に埋め込まれている鉄粉末内に観察された最大の結晶粒の断面積からその平均値Ａｍａｘを求めてその結果を表３に示した。
【００１９】
これら鉄粉末からなる原料粉末を大気中、温度：２２０℃、１時間保持の条件で加熱してその表面に酸化膜を形成する酸化処理を施し、この酸化処理した鉄粉末に対して、Ｍｇ粉末を０．１５質量％配合し、この配合粉末を真空雰囲気中、表３に示される圧力および温度に保持しながら加熱し転動させることにより酸化処理した鉄粉末の表面に表３に示される成分組成を有するＭｇ含有酸化膜を形成し、本発明Ｍｇ含有酸化膜被覆鉄粉末１１〜２０および比較Ｍｇ含有酸化膜被覆鉄粉末２を作製した。得られた本発明Ｍｇ含有酸化膜被覆鉄粉末１１〜２０および比較Ｍｇ含有酸化膜被覆鉄粉末２をそれぞれ金型に入れ、圧力：８００ＭＰａでプレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、６００℃、３０分保持の条件で焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる本発明複合軟磁性材１１〜２０および比較複合軟磁性材２を作製した。得られた板状焼成体からなる本発明複合軟磁性材１１〜２０および比較複合軟磁性材２の密度、比抵抗を測定し、さらにリング状焼成体からなる本発明複合軟磁性材１１〜２０および比較複合軟磁性材２に巻き線を施して保磁力並びに磁束密度１．０Ｔ、周波数５０Ｈｚ及び４００Ｈｚ時の鉄損を測定してその結果を表４に示した。
【００２０】
従来例２
Ｍｎ：０．１質量％を含有し、残部がＦｅからなる成分組成を有する市販の単結晶鉄粉末を大気中、温度：２００℃、１時間保持の条件で酸化処理し、この酸化処理した単結晶鉄粉末を原料粉末とし、この原料粉末に対してＭｇ粉末を０．１５質量％配合し、この配合粉末を真空雰囲気中、表３に示される圧力および温度に加熱しながら転動することにより実施例１と同じ条件でＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末からなる従来Ｍｇ含有酸化膜被覆鉄粉末２を作製し、この従来Ｍｇ含有酸化膜被覆鉄粉末２を金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、６００℃、３０分保持の条件で焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる従来複合軟磁性材２を作製し、得られた板状焼成体からなる従来複合軟磁性材２の密度および比抵抗を測定し、さらにリング状焼成体からなる従来複合軟磁性材２に巻き線を施して保磁力並びに磁束密度１．０Ｔ、周波数５０Ｈｚ及び４００Ｈｚ時の鉄損を測定してその結果を表４に示した。
【００２１】
【表３】
2008115403.tif 000004
【００２２】
【表４】
2008115403.tif 000005
【００２３】
表３及び表４に示される結果から、断面積をＳとし、鉄粉末の断面内で観察される結晶粒のうち最大の結晶粒の断面積Ａｍａｘとすると、Ａｍａｘ：０．５Ｓ〜Ｓ未満の範囲内にある結晶粒を有する多結晶鉄粉末を原料粉末として使用し作製したＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末からなる本発明Ｍｇ含有酸化膜被覆鉄粉末１１〜２０の焼結体からなる本発明複合軟磁性材１１〜２０は、単結晶鉄粉末を使用して作製したＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末からなる従来Ｍｇ含有酸化膜被覆鉄粉末２を使用した焼結体からなる従来複合軟磁性材２に比べて密度が低くかつ保磁力が小さく、さらにＡｍａｘが０．２Ｓ未満の結晶粒を有する多結晶鉄粉末からなる原料粉末を使用して作製した比較Ｍｇ含有酸化膜被覆鉄粉末２の焼結体からなる比較複合軟磁性材２と比べて密度はほぼ同等であるが保磁力が格段に低く、したがって、本発明複合軟磁性材１１〜２０は従来複合軟磁性材２および比較複合軟磁性材２と比べて鉄損が少ないことが分かる。