(57)【要約】【課題】  薄板製造装置において、薄板状多結晶体を成長させるための第１の坩堝内に収容される熔融原料から該原料の炭化物を除去し、炭化物をほとんど含有せず、品質が均一で、高い機械的強度を有し、良好な特性を有する薄板状多結晶体を製造する。【解決手段】  第１の熔融加熱炉２と、第２の熔融加熱炉３と、固体原料供給手段４と、図示しない熔融原料供給手段と、第１の冷却部材５と、図示しない第１の保持手段と、第２の冷却部材６と、図示しない第２の保持手段と、図示しない第１の冷却部材搬送手段とを含む薄板製造装置１において、第２の冷却部材６を第１の熔融加熱炉２に含まれる第１の坩堝１０に収容される炭化物を含む熔融原料８中に浸漬させることによって、第２の冷却部材６表面に炭化物を付着させて炭化物を除去する。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
熔融原料を収容する凹所を有する第１の坩堝と、第１の坩堝を加熱する加熱手段とを備える第１の熔融加熱炉と、
熔融原料を収容する凹所を有する炭素材料製の第２の坩堝と、第２の坩堝を加熱する加熱手段とを備える第２の熔融加熱炉と、
第２の坩堝の凹所に固体原料を供給する固体原料供給手段と、
第２の坩堝の凹所に収容される熔融原料を第１の坩堝の凹所に送給する熔融原料送給手段と、
第１の坩堝の凹所に収容される熔融原料に浸漬可能に設けられ、その表面に熔融原料が固化してなる薄板が形成される第１の冷却部材と、
第１の冷却部材を保持し、第１の冷却部材を第１の坩堝の凹所に収容される熔融原料に浸漬して引き上げる第１の保持手段と、
第１の坩堝の凹所に収容される熔融原料に浸漬可能に設けられる第２の冷却部材と、
第２の冷却部材を保持し、第２の冷却部材を第１の坩堝の凹所に収容される熔融原料に浸漬し、浸漬した状態を維持して熔融原料中の炭化物をその表面に吸着した後に引き上げる第２の保持手段とを含むことを特徴とする薄板製造装置。
【請求項２】
第２の保持手段は、
第２の冷却部材を第１の坩堝の凹所に収容される熔融原料に浸漬し、浸漬した状態を少なくとも３０秒間維持した後に引き上げることを特徴とする請求項１記載の薄板製造装置。
【請求項３】
第２の保持手段は、
第１の坩堝の凹所に収容される熔融原料に対して、第１の保持手段による第１の冷却部材の浸漬が行われない状態で第２の冷却部材を浸漬させることを特徴とする請求項１または２記載の薄板製造装置。
【請求項４】
第２の冷却部材を加熱する加熱手段をさらに含むことを特徴とする請求項１〜３のいずれか１つに記載の薄板製造装置。
【請求項５】
第２の冷却部材を冷却する冷却手段をさらに含むことを特徴とする請求項１〜４のいずれか１つに記載の薄板製造装置。
【請求項６】
第２の冷却部材は、
炭素材料によって形成されることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１つに記載の薄板製造装置。
【請求項７】
第２の冷却部材は、
その表面の少なくとも一部に断熱層が設けられることを特徴とする請求項１〜６のいずれか１つに記載の薄板製造装置。
【請求項８】
第２の冷却部材は、
板状部材であることを特徴とする請求項１〜７のいずれか１つに記載の薄板製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、薄板製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、シリコンの薄板状多結晶体（以下単に「薄板状多結晶体」とする）は、太陽電池などの基板材料などとして広く用いられる。薄板状多結晶体は、たとえば、多結晶インゴットをワイヤーソー、内周刃などでスライスするスライシング工程を含む方法によって製造される。また、多結晶インゴットは、たとえば、不活性雰囲気中でリン、ボロンなどのドーパントを添加した高純度シリコン材料を坩堝中で加熱熔融させ、得られるシリコンの熔融液（以下「熔融シリコン」とする）を鋳型に流し込んで冷却するシリコン鋳造工程を含む方法によって製造される（たとえば、特許文献１参照）。このような薄板状多結晶体の製造方法では、シリコン鋳造工程に加え、高いコストを要するスライシング工程が必要になること、またスライシング工程においてワイヤーまたは内周刃の厚み分以上の材料損失を生じることなどが、薄板状多結晶体を低コストで製造する上での大きな障害になる。
【０００３】
この問題を解決するために、坩堝内に収容される熔融シリコンに冷却体を浸漬して引き上げることによって、冷却体の薄板生成面にシリコンを付着、成長させる薄板状多結晶体の製造方法が提案される（たとえば、特許文献２〜４参照）。これらの製造方法では、薄板状多結晶体の製造が進むに従って、坩堝内の熔融シリコンが消費されて徐々に減少するので、熔融シリコンがある程度減少した段階で薄板状多結晶体の形成を中止し、シリコンを補給する構成が採られる。シリコンの補給には、坩堝にシリコン（固形物、以下「固体シリコン」とする）を直接供給するか、固体シリコンを予め第２の坩堝で熔融し、得られる熔融シリコンを主坩堝である第１の坩堝内に供給することが考えられる。
【０００４】
固体シリコンを坩堝に直接供給する装置は、種々提案される。たとえば、円形の坩堝と、仕切り板と、固体シリコン供給手段と、加熱手段とを含む装置が提案される（たとえば、特許文献５〜６参照）。ここで、仕切り板は、坩堝の半径方向の端部近傍において鉛直方向に延び、坩堝の底面と間隙を有して離隔しかつ坩堝内の熔融シリコンの液面を２つに仕切るように設けられる。固体シリコン供給手段は、坩堝の半径方向端部の側壁と仕切り板とによって囲まれる部分（以下「シリコン供給部」という）に、固体シリコンを供給する。加熱手段は、主にシリコン供給部を固体シリコンが熔融するのに適した温度に加熱する。特許文献５の装置によれば、仕切り板を設け、固体シリコンと熔融シリコンとが坩堝内全体で混じり合うのを防止することによって、固体シリコンの直接供給を可能にする。また、熔融シリコンなどの熔融原料を坩堝に供給する装置も種々提案される（たとえば、特許文献７〜９参照）。特許文献７〜９の装置では、第１の坩堝の鉛直方向上方に設けられる第２の坩堝中で固体シリコンを熔融させ、得られる熔融シリコンを鉛直方向下方に落下させて第１の坩堝に供給する構成を採る。
【０００５】
【特許文献１】特開平６−６４９１３号公報
【特許文献２】特開平１０−２９８９５号公報
【特許文献３】特開２００２−１７５９９６号公報
【特許文献４】特開２００３−５９８４９号公報
【特許文献５】特開昭６１−３６１９７号公報
【特許文献６】特開平５−１１７０７７号公報
【特許文献７】特開平２−２７９５８２号公報
【特許文献８】特開平８−２５２６５０号公報
【特許文献９】特開平１１−４３３１８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
上記従来技術では、シリコンの補給中は薄板状多結晶体の製造を停止するので、シリコン補給に長時間を要すると、装置の稼働率が低下して生産効率が悪化する。特に固体シリコンを坩堝内に直接供給する場合は、坩堝内の温度を固体シリコンの熔融に必要な温度まで昇温させる時間と、坩堝内の温度を薄板状多結晶体の製造に適する温度まで下げる時間とがさらに必要になるので、製造が停止する時間は一層長くなる。また、製造停止の頻発によって、生産される薄板状多結晶体の品質にばらつきを生じるおそれがある。
【０００７】
一方、熔融シリコンを第１の坩堝に供給する場合には、昇温時間および温度を下げる時間が必要なくなるので、その分だけ製造停止時間は短くなる。この場合、熔融シリコンを得るための第２の坩堝として、高周波誘導加熱炉などによって効率良く加熱できかつ熔融シリコンの生産性の高いカーボン製坩堝が主に用いられるけれども、熔融シリコンにカーボン製坩堝からカーボンが溶出するという問題点がある。シリコン−カーボン状態図から、熔融シリコンには飽和量またはそれに近い量のカーボンが溶出することが判っている。カーボン製坩堝内で、坩堝内の温度をシリコンの熔融温度よりも充分に高い温度下に固体シリコンを熔融させると、生成する熔融シリコン中にカーボンが溶出し、第１の坩堝には飽和量またはそれに近い量のカーボンを含む熔融シリコンが供給される。ところで、第１の坩堝内では、所望の板厚の薄板状多結晶体を得るために、坩堝内温度はシリコンの熔融温度付近に制御される。したがって、熔融シリコンの液温は、第２の坩堝であるカーボン製坩堝から第１の坩堝に送給される際に、シリコンの熔融温度よりも充分に高い温度からシリコンの熔融温度付近まで低下する。熔融シリコンの液温の低下に伴って、熔融シリコンに対するカーボンの飽和濃度も低下することから、熔融シリコンに溶解できなくなった量のカーボン原子がＳｉＣの形で析出する。また、第１の坩堝中の熔融シリコンは直ぐに消費され、第２の坩堝からカーボンを含有する熔融シリコンを第１の坩堝に供給されるという循環が繰返し実行されるので、第１の坩堝中のＳｉＣ量は次第に増加する。ＳｉＣは製造される薄板状多結晶体中にも混入し、薄板状多結晶体の品質劣化を引き起こす原因になる。したがって、熔融シリコンを第１の坩堝に供給する構成でも、品質にばらつきのない薄板状多結晶体を製造するのは困難である。
【０００８】
上記のような問題に鑑み、熔融シリコンにカーボン、その他の物質をほとんど溶出しないＳｉＯ２製の坩堝を第２の坩堝として用いることが考えられる。しかしながら、ＳｉＯ２製の坩堝では加熱効率が低下することから、カーボン製坩堝で固体シリコンを熔融させるよりも、膨大な量の電力を必要とし、製造コストの上昇を免れ得ない。
【０００９】
本発明の目的は、炭素材料製の第２の坩堝で固体原料を加熱して熔融原料を得、この熔融原料を第１の坩堝に供給する方式において、第１の坩堝中に蓄積する炭化物を効率的に除去でき、炭化物をほとんど含有しない品質の均一な薄板状多結晶体を安定的にかつ工業的に有利に製造し得る薄板製造装置を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、
熔融原料を収容する凹所を有する第１の坩堝と、第１の坩堝を加熱する加熱手段とを備える第１の熔融加熱炉と、
熔融原料を収容する凹所を有する炭素材料製の第２の坩堝と、第２の坩堝を加熱する加熱手段とを備える第２の熔融加熱炉と、
第２の坩堝の凹所に固体原料を供給する固体原料供給手段と、
第２の坩堝の凹所に収容される熔融原料を第１の坩堝の凹所に送給する熔融原料送給手段と、
第１の坩堝の凹所に収容される熔融原料に浸漬可能に設けられ、その表面に熔融原料が固化してなる薄板が形成される第１の冷却部材と、
第１の冷却部材を保持し、第１の冷却部材を第１の坩堝の凹所に収容される熔融原料に浸漬して引き上げる第１の保持手段と、
第１の坩堝の凹所に収容される熔融原料に浸漬可能に設けられる第２の冷却部材と、
第２の冷却部材を保持し、第２の冷却部材を第１の坩堝の凹所に収容される熔融原料に浸漬し、浸漬した状態を維持して熔融原料中の炭化物をその表面に吸着した後に引き上げる第２の保持手段とを含むことを特徴とする薄板製造装置である。
【００１１】
また本発明の薄板製造装置は、
第２の保持手段が、
第２の冷却部材を第１の坩堝の凹所に収容される熔融原料に浸漬し、浸漬した状態を少なくとも３０秒間維持した後に引き上げることを特徴とする。
【００１２】
さらに本発明の薄板製造装置は、
第２の保持手段が、
第１の坩堝の凹所に収容される熔融原料に対して、第１の保持手段による第１の冷却部材の浸漬が行われない状態で第２の冷却部材を浸漬させることを特徴とする。
【００１３】
さらに本発明の薄板製造装置は、第２の冷却部材を加熱する加熱手段をさらに含むことを特徴とする。
【００１４】
さらに本発明の薄板製造装置は、第２の冷却部材を冷却する冷却手段をさらに含むことを特徴とする。
【００１５】
さらに本発明の薄板製造装置は、第２の冷却部材が炭素材料によって形成されることを特徴とする。
【００１６】
さらに本発明の薄板製造装置は、
第２の冷却部材がその表面の少なくとも一部に設けられる断熱層を含むことを特徴とする。
さらに本発明の薄板製造装置は、第２の冷却部材が板状部材であることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、第１の熔融加熱炉と、第２の熔融加熱炉と、固体原料供給手段と、熔融原料供給手段と、第１の冷却部材と、第１の保持手段と、第２の冷却部材と、第２の保持手段とを含む薄板製造装置が提供される。第１の熔融加熱炉は、熔融原料を収容する凹所を有する第１の坩堝と、第１の坩堝を加熱する加熱手段とを含む。第２の熔融加熱炉は、熔融原料を収容する凹所を有する炭素材料製の第２の坩堝と、第２の坩堝を加熱する加熱手段とを含む。固体原料供給手段は、第２の坩堝の凹所に固体原料を供給する。熔融原料送給手段は、第２の坩堝の凹所に収容される熔融原料を第１の坩堝の凹所に送給する。第１の冷却部材は、第１の坩堝の凹所に収容される熔融原料に浸漬可能に設けられ、その表面に熔融原料が固化してなる薄板が形成される。第１の保持手段は、第１の冷却部材を保持し、第１の冷却部材を第１の坩堝の凹所に収容される熔融原料に浸漬して引き上げる。第２の冷却部材は、第１の坩堝の凹所に収容される熔融原料に浸漬可能に設けられる。第２の保持手段は、第２の冷却部材を保持し、第２の冷却部材を第１の坩堝の凹所に収容される熔融原料に浸漬し、浸漬した状態を維持して熔融原料中の炭化物をその表面に吸着した後に引き上げる。
【００１８】
本発明の薄板製造装置においては、第２の坩堝から第１の坩堝に炭素材料を含有する熔融原料が供給され、液温低下によって熔融原料中に原料の炭化物が生成しても、第２の保持手段が第２の冷却手段を用いて炭化物を吸着して除去するので、第１の坩堝中には炭化物をほとんど含むことのない熔融原料が常に収容される。したがって、本発明の薄板製造装置によれば、炭化物をほとんど含むことがなく、品質のばらつきが非常に少ない薄板状多結晶体を安定的にかつ生産性良く製造できる。
【００１９】
本発明によれば、第２の保持手段が、第２の冷却部材を第１の坩堝の凹所に収容される熔融原料に浸漬し、浸漬した状態を少なくとも３０秒間維持した後に引き上げるように構成することによって、第２の冷却部材によって充分量の炭化物が吸着除去されるので、品質のばらつきが一層少なくかつ特性の均一な薄板状多結晶体を安定的に製造できる。
【００２０】
本発明によれば、第２の保持手段が、第１の坩堝の凹所に収容される熔融原料に対して、第１の保持手段による第１の冷却部材の浸漬が行われない状態で第２の冷却部材を浸漬させるように構成することによって、第１の冷却部材表面での薄板形成を円滑に行いつつ、熔融原料中の炭化物を効率的に除去できる。
【００２１】
本発明によれば、本発明の薄板製造装置が第２の冷却部材を加熱する加熱手段をさらに含むことによって、第２の冷却部材の温度が過剰に低下するのが防止され、適切な温度に制御することが可能になる。その結果、第２の冷却部材を熔融原料に浸漬する際に、その表面に炭化物のみが選択的に吸着して炭化物を効率的に除去できるとともに、熔融原料の部分的な固化も防止できる。熔融原料中に一部固化物が混入すると、均一な組織を有する薄板状多結晶体が得られなくなる。
【００２２】
本発明によれば、本発明の薄板製造装置が第２の冷却部材を冷却する冷却手段をさらに含むことによって、第２の冷却部材の温度が過剰に上昇するのが防止され、適切な温度に制御することが可能になる。その結果、第２の冷却部材を熔融原料に浸漬する際、第２の冷却部材の周囲に存在する熔融原料の温度が一時的に上がり、除去すべき炭化物が再び熔融原料中に溶解して除去できなくなるのを防止できる。したがって、炭化物を確実に除去できるとともに、製造される薄板状多結晶体の品質を確実に均一にできる。
【００２３】
本発明によれば、第２の冷却部材を炭素材料で形成することによって、第１の坩堝に収容される熔融原料が炭素材料以外の不要な原子で汚染されることがなくいので、高品質の薄板状多結晶体を製造できる。
【００２４】
本発明によれば、第２の冷却部材の表面における少なくとも一部に断熱層を設けることによって、第２の冷却部材における必要以上の放熱を防止できるので、第２の冷却部材表面への炭化物の析出と同時に、シリコンの凝固が起こるのを非常に少なくできる。
【００２５】
本発明によれば、第２の冷却部材を板状部材にすることによって、第１の坩堝内において、第１の冷却部材を浸漬させて薄板状多結晶体を製造する薄板状多結晶体の生産処理領域と、第２の冷却部材を浸漬させる第２の冷却部材占有領域とを、相互干渉が起こらないように設定できる。したがって、第１の坩堝をいたずらに大きい寸法に形成する必要がなくなり、製造工場内における装置の占有面積を狭め、生産効率を向上させ得る。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２６】
図１は、本発明の実施の第１形態である薄板製造装置１の構成を模式的に示す断面図である。図２は、図１に示す薄板製造装置１の要部の構成を模式的に示す拡大断面図である。図３は、第１の坩堝２２における第１の冷却部材５の浸漬領域を示す図面である。図３（ａ）は第１の冷却部材５の浸漬領域を示す上面図である。図３（ｂ）は第１の冷却部材５の浸漬動作を示す断面図である。図４は、第１の冷却部材５の浸漬領域と第２の冷却部材６の浸漬領域とを示す図面である。図４（ａ）は第１の冷却部材５の浸漬領域と第２の冷却部材６の浸漬領域とを示す上面図である。図４（ｂ）は第２の冷却部材６の浸漬状態を示す断面図である。薄板製造装置１は、第１の熔融加熱炉２と、第２の熔融加熱炉３と、固体原料供給手段４と、図示しない熔融原料供給手段と、第１の冷却部材５と、図示しない第１の保持手段と、第２の冷却部材６と、図示しない第２の保持手段と、図示しない第１の冷却部材搬送手段とを含む。
【００２７】
第１の熔融加熱炉２は、第１の坩堝１０と、加熱手段１１と、図示しない電源とを含む。第１の坩堝１０は鉛直方向上方に向けて開口する凹所１０ａを有する容器状部材である。第１の坩堝１０は、たとえば、グラファイトなどの炭素材料によって形成される。第１の坩堝１０の鉛直方向側面には、図示しない断熱層および／または絶縁層が形成されても良い。断熱層は、たとえば、カーボンフェルトなどの断熱材料によって形成される。絶縁層は、たとえば、アルミナ繊維などの絶縁材料によって形成される。凹所１０ａは、第１の坩堝１０の鉛直方向上面における少なくとも一部から鉛直方向下方に向けて形成される空間であり、熔融原料収容槽になる。本実施の形態では、凹所１０ａの直径は約７００ｍｍである。凹所１０ａには、熔融原料８が収容される。熔融原料８は飽和量の炭素を含む。炭素は後述する第２の坩堝１５から溶出するものであり、第１の坩堝１０を上記のように炭素材料で形成する場合には第１の坩堝１０からも溶出する。飽和量を超える炭素原子１５は熔融原料８中に析出し、熔融原料８と反応して該原料の炭化物粒子１３として熔融原料８中に浮遊する。炭化物粒子１２は、通常原料自体よりも融点が高いので、該原料の融点付近の温度に保持される熔融原料８中では固形物として存在する。熔融原料８が熔融シリコンであれば、炭化物粒子１２は炭化珪素の粒子である。炭化物粒子１２をそのまま浮遊させておくと、薄板状多結晶体９に混入し、薄板状多結晶体９の機械的強度、特性などを低下させる原因になるので、後記する第２の冷却部材６を用いて熔融原料８中から除去する。
【００２８】
加熱手段１１は、第１の坩堝１０の周囲に、第１の坩堝１０の鉛直方向側壁に対して間隙を有して平行に離隔するように設けられ、熔融原料８が固化しないように一定温度に加熱する。加熱温度は、該原料の融点付近または融点よりも若干高い温度である。本実施の形態では、加熱手段１１としては高周波誘導コイルが用いられる。本実施の形態では、高周波誘導コイルはその内径が約８００ｍｍになる。図示しない電源は、薄板製造装置１の外部に設けられて加熱手段１１に発熱のための電力を供給する。熔融原料８の液温の温度制御は、たとえば、加熱手段１１と、第１の坩堝１０の鉛直方向下面に設けられる図示しない熱電対とを用い、薄板製造装置１の全動作を制御する図示しない制御手段によって行われる。熱電対は、熔融原料８の液温を検知する。制御手段は記憶部と演算部と制御部とを含む。記憶部には、熔融原料８の液温の設定温度が予め書き込まれ、さらに熱電対による検知結果が書き込まれる。演算部は、記憶部から熔融原料８の設定温度および検知結果を取り出し、検知結果が設定温度より低いか否かを判定する。そして、演算部が設定温度よりも低いかまたは数分程度の短時間で設定温度よりも低くなると判定した場合は、制御部は演算部による判定結果に応じて、加熱手段１１に発熱用の電力を供給する図示しない電源に制御信号を送り、該電源から加熱手段１１への電力供給を制御する。これによって、熔融原料８の液温が設定温度に保持される。熔融原料８の液温は、薄板状多結晶体を製造する際の諸条件に応じて適宜選択されるけれども、該原料の融点付近が好ましく、該原料の融点よりも３０〜１００℃程度高い温度がさらに好ましい。熔融原料８が熔融シリコンである場合は、シリコンの融点（１４１２℃）を勘案して、１４４０〜１６００℃程度が好ましい。
【００２９】
第１の熔融加熱炉２によれば、第１の熔融加熱炉２の起動時には、凹所１０ａを満たすように充填される固体原料７を融解させて熔融原料８とする。また、凹所１０ａに熔融原料８が収容される場合には、熔融原料８が凝固を起さないように、熔融原料８の液温を該原料の融点付近の温度またはそれよりも若干高い温度に保持する。
【００３０】
第２の熔融加熱炉３は、第２の坩堝１３と、加熱手段１４と、図示しない電源とを含み、第１の熔融加熱炉２の鉛直方向上方に設けられる。また、第２の熔融加熱炉３は、図示しない熔融原料供給手段によって矢符１６の方向に傾動可能に支持される。すなわち第２の熔融加熱炉３は、熔融原料供給手段によって矢符１６の方向に傾動する際に、第２の坩堝１３内に貯留される熔融原料８が、第２の坩堝１３における第１の熔融加熱炉２に最も近接する上端部から鉛直方向下方に落下し、第１の坩堝１０における凹所１０ａ内に供給されるように配置される。また、第２の坩堝１３は、その鉛直方向上面に鉛直方向上方に向けて開口する凹所１３ａを有する炭素材料製の容器状部材である。第２の坩堝１３は、グラファイトなどの炭素材料によって形成される。第２の坩堝１３の鉛直方向側面には、図示しない断熱層および／または絶縁層が形成されても良い。断熱層は、たとえば、カーボンフェルトなどの断熱材料によって形成される。絶縁層は、たとえば、アルミナ繊維などの絶縁材料によって形成される。
【００３１】
凹所１３ａは、第２の坩堝１３の鉛直方向上面における少なくとも一部から鉛直方向下方に向けて形成される空間であり、固体原料熔融槽になる。凹所１３ａには固体原料供給手段４から固体原料７が供給される。凹所１３ａに供給される固体原料７は、加熱手段１６によって、固体原料７の融点よりも充分に高い温度に加熱されることによって熔融し、熔融原料８として凹所１３ａに貯留される。この熔融原料８には凹所１３ａの内壁面から炭素１５が溶出し、その温度下における熔融原料８に対する飽和濃度またはそれに近い濃度で存在する。なお、図１では炭素１５を円で示すけれども、実際には炭素１５は熔融原料８に溶解しており、粒子状に観察されるわけではない。凹所１３ａに貯留される熔融原料８は、第１の熔融加熱炉２における熔融原料８の消費状況に応じて第１の熔融加熱炉２に供給される。したがって、第２の熔融加熱炉３中において、熔融原料８中に該原料の炭化物が生成することは少ない。
【００３２】
加熱手段１４は、第２の坩堝１３の周囲に、第２の坩堝１３の鉛直方向側壁に対して間隙を有して平行に離隔するように設けられる。加熱手段１４は、第２の坩堝１３に供給される固体原料７を加熱する。これによって熔融原料８が得られる。加熱温度は、該原料の融点よりも充分に高い温度、好ましくは１００〜２５０℃高い温度である。熔融原料８が熔融シリコンである場合は、シリコンの融点が１４１２℃であることから、加熱温度は好ましくは１５５０〜１６５０℃程度、さらに好ましくは１６００℃付近で保持される。本実施の形態では、加熱手段１４としては高周波誘導コイルが用いられる。本実施の形態では、高周波誘導コイルは内径約３００ｍｍ、高さ約２００ｍｍである。図示しない電源は、薄板製造装置１の外部に設けられ、薄板製造装置１の外壁に設けられる図示しないフランジを介して高周波誘導コイルの両末端の図示しない銅線に接続され、加熱手段１４に発熱のための電力を供給する。電源の最大出力は、第２の坩堝１３の大きさに応じて適宜選択できるけれども、本実施の形態では１００ｋＷである。電源から加熱手段１４に供給される電力値（Ｗ）は、該電力値（Ｗ）を、高周波誘導コイルを構成する電熱線（銅線）の軸線方向に垂直な方向の断面積（ｃｍ２）で除した値が２０Ｗ／ｃｍ２以上になるように選択するのが好ましく、５０Ｗ／ｃｍ２以上になるように選択するのがさらに好ましい。これによって、第２の坩堝１３内の固体原料７が効率良く融解される。第２の坩堝１３における加熱温度は、加熱手段と第２の坩堝１３の鉛直方向下面に設けられる図示しない熱電対とを用い、制御手段によって制御される。制御自体は、第１の熔融加熱炉２における加熱温度の制御と同様にして行われる。本実施の形態では、加熱手段１４としては高周波誘導コイルが用いられる。第２の熔融加熱炉３によれば、固体原料供給手段４から第２の坩堝１３に供給される固体原料７が、加熱手段１４によって加熱され、熔融原料８となる。
【００３３】
原料供給手段４には、たとえば、シュータを使用できる。シュータは、鉛直方向上部が薄板製造装置１の上部外壁に挿通され、該外壁から鉛直方向上方に向けて突出し、鉛直方向下部が薄板製造装置１の内部において、鉛直方向に対して角度を有して傾斜するように設けられる中空状部材である。シュータの鉛直方向上部の上端部には図示しないゲートバルブが接続され、ゲートバルブからシュータ内に固体原料７が供給される。この固体原料８はシュータ内面を滑り落ちて、シュータの鉛直方向下端部の開口から排出される。シュータの鉛直方向下端部は、凹所１３ａの一端部の鉛直方向上方に位置し、該下端部から排出される固体原料７が凹所１３ａに確実に供給されるように配置される。固体原料７には、たとえば、半導体材料、金属材料などを使用できる。本実施の形態では、シリコンを使用する。
【００３４】
図示しない熔融原料供給手段は、第２の熔融加熱炉３を傾動可能に支持し、第２の熔融加熱炉３を矢符１６の方向に傾動させることによって、第２の坩堝１３の凹所１３ａに貯留される熔融原料８を第１の坩堝１０の凹所１０ａに供給する。熔融原料供給手段には一般的な傾動装置を使用できる。傾動装置の具体例としては、たとえば、第２の熔融加熱炉３を矢符１６の方向に傾動自在に支持する可傾支持手段と、第２の熔融加熱炉３に矢符１６方向の傾動力を付与する油圧シリンダとを含む傾動装置が挙げられる。また、第２の熔融加熱炉３の外周面に固着されるトラニオンリングと、トラニオンリングの支持軸を回転自在に支持する軸受けと、支持軸に固着されるブルギアと、ブルギアを駆動する駆動ギアと、駆動ギアを回転駆動するための駆動機構（モータなど）とを含む傾動装置が挙げられる。また、第２の熔融加熱炉３を支持する図示しない支持フレームを垂直面（鉛直方向側面）に沿って傾動可能に枢支する固定フレームと、前記枢支部分を中心にする円弧に沿って支持フレームの側面に設けられるラックと、ラックに噛合するピニオンと、固定フレーム側に設けられてモータの回転力を減速して上記ピニオンに伝達する減速機構と、モータとを含む傾動装置が挙げられる。
【００３５】
第１の冷却部材５は、その鉛直方向下面の表面にシリコンなどの薄板状多結晶体を成長させるための基板であり、図示しない第１の保持手段によって支持される。第１の坩堝１０の凹所１０ａに収容される熔融原料８の液温が安定したことが確認された上で、冷却部材５は第１の保持手段によって、たとえば、矢符２０の方向すなわち円軌道または楕円軌道で凹所１０ａ内の熔融原料８に浸漬される。第１の冷却部材５は、図３（ａ）に示すように、第１の坩堝１０の凹所１０ａに収容される熔融原料８の液面における浸漬領域２１に対して、第１の坩堝１０における長手方向の一端部から浸漬されかつ他端部から引き上げられる。第１の冷却部材５の表面には図示しないピラミッド状突起が規則的に形成されており、第１の冷却部材５が熔融原料８に浸漬されると、ピラミッド状突起の頂点から結晶が成長し、第１の冷却部材５の鉛直方向下面に薄板状多結晶体９が形成される。第１の冷却部材５は、薄板状多結晶体９が成長した後に熔融原料８から引き上げられる。なお、第１の冷却部材５の厚み方向において薄板状多結晶体９の成長面とは反対側の面（以下「反対側面」という）には凸部が形成される。凸部は反対側面の短手方向において第１の冷却部材５の一端部から他端部に延びるように形成される。凸部は、好ましくは反対側面の長手方向の中央部付近に形成される。凸部は、凸部が延びる方向に垂直な断面が台形になるように形成される。凸部は、前記断面において、反対側面に接する線と反対側面から離隔する線とが平行になり、反対側面に接する線が反対側面から離隔する線よりも短くなるように形成される。
【００３６】
図示しない第１の保持手段は、たとえば、固定部材と、水平方向移動手段と、鉛直方向移動手段と、スライド手段とを含む。固定部材は、凹凸形状によって冷却部材５と相互に嵌合する機構によって、第１の冷却部材５を支持する。固定部材の厚み方向における一方の面には、第１の冷却部材５の凸部に対応する凹所が形成される。固定部材の凹所は、該凹所が延びる方向に垂直な方向の断面が、第１の冷却部材５の凸部に対応する台形状であり、凹所の底辺が台形の上辺になり、凹所開口部の凹所が延びる方向に垂直な方向の寸法が台形の下辺になり、上辺の寸法よりも下辺の寸法の方が長い台形である。固定部材はその凹所と第１の冷却部材５の凸部とを嵌合させることによって、第１の冷却部材５を支持する。水平方向移動手段は、固定部材を水平方向に移動可能に支持する。鉛直方向移動手段は、固定部材を鉛直方向に移動可能に支持する。水平方向移動手段および鉛直方向移動手段には、たとえば、モータ、２軸ロボット、３軸ロボットなどを使用できる。スライド手段は、冷却部材５をその凸部が延びる方向またはその逆方向にスライドさせる。これによって、冷却部材５が固定部材から脱着される。このような保持手段は、たとえば、特開２００３−５９８４９号公報、特開２００３−１８３０１５号公報、特開２００３−２７７１８７号公報などに記載される。
【００３７】
第２の冷却部材６は、図示しない第２の保持手段によってその軸線が鉛直方向に一致しかつ鉛直方向に移動可能に支持され、少なくとも鉛直方向下端部（以下特に断わらない限り単に「下端部」とする）が第１の坩堝１０の凹所１０ａに収容される熔融原料８に浸漬可能に設けられる炭素材料製の円柱状部材である。第２の冷却部材６を形成する炭素材料には、たとえば、グラファイトを使用できる。第２の冷却部材６の下端部を熔融原料８に浸漬すると、熔融原料８に浸漬した下端部周辺で熔融原料８の適度な温度低下が起こる。これによって、熔融原料８中に溶解する炭素原子１５が炭化物の形態で下端部表面に付着する。この状態で第２の冷却部材６を熔融原料８から引き上げれば、熔融原料８中から炭素原子１５を除去できる。第２の冷却部材６は、第１の坩堝１０の凹所１０ａに収容される熔融原料８の液面において、図３（ａ）に示す第１の冷却部材５の浸漬領域２１と同じ領域に浸漬してもよく、熔融原料８の温度分布、熔融原料８の液面の安定性などを考慮すると、浸漬領域２１の中央部分に浸漬するのが好ましい。また、図４（ａ）に示すように、第１の冷却部材５の浸漬領域２１とは異なる領域に浸漬してもよい。これによって、第１の冷却部材５と第２の冷却部材６とが互いの影響を受けることないので、第１の冷却部材５と第２の冷却部材６とを同時に熔融原料８内に浸漬させ得る。また、第１の冷却部材５および第２の冷却部材６の機能が効率良く発揮される。ただし、この場合は、第１の冷却部材５の浸漬領域２１を充分に広くし、第１の冷却部材５の浸漬および引き上げ動作を容易に実施できるようにするためには、第１の坩堝１０および凹所１０ａの寸法を矢符２２の方向に拡大する必要が生じる。
【００３８】
第２の冷却部材６には、適切な吸熱能力（冷却能力）が要求される。たとえば、吸熱能力が大きすぎると、熔融原料８に浸漬する際に大幅な温度低下が発生し、第２の冷却部材６の周囲において比較的多量の熔融原料８が固化する。その結果、炭素原子１５の効率的な除去が困難になる。一方、吸熱能力が低すぎると、充分な温度低下が発生せず、炭素原子の除去に長時間を要し、薄板状多結晶体の生産効率を低下させる。したがって、本発明においては、第２の冷却部材６における熔融原料８に浸漬されない表面は、断熱層１８を設けることによって、第２の冷却部材６の吸熱量を適切な値に調整する。断熱層１８は、たとえば、カーボンフェルトなどの断熱材料によって形成される。さらに、第２の冷却部材６を冷却する冷却手段、第２の冷却部材６を加熱する加熱手段などを設けてもよい。これらを設けることによって、第２の冷却部材６の吸熱能力を一層適切な範囲に調整できるので、炭素原子１５を一層効率良く除去できる。
【００３９】
第２の冷却部材６の熔融原料８中への浸漬時間は、熔融原料８の液温、種類、第２の冷却部材６の材質などに応じて広い範囲から適宜選択できるけれども、炭化物を効率良く除去することを考慮すると３０秒以上、好ましくは３０秒〜１０分である。
【００４０】
図示しない第２の保持手段は、たとえば、支持手段と、鉛直方向移動手段とを含む。支持手段は、第２の冷却部材６を着脱自在に支持する。鉛直移動手段は、第２の冷却部材６を支持する支持手段を鉛直方向に移動可能に支持する。支持手段によって支持される第２の冷却部材６は、鉛直方向移動手段によってその下端部が第１の坩堝１０における凹所１０ａ内の熔融原料８に浸漬され、所定時間経過後、熔融原料８中から引き上げられる。第２の保持手段には、たとえば、２軸ロボットなどを使用できる。
【００４１】
熔融原料８からの炭素原子１５の除去は、第２の冷却部材６と第２の保持手段とを用い、たとえば、次のようにして行われる。第２の冷却部材６の下端部を熔融原料８に浸漬すると、第２の冷却部材６は一種の吸熱部材として機能するので、該下端部周囲の熔融原料８の温度が低下し、それによって熔融原料８の比重が高くなるとともに、熔融原料８の一部が固化し、さらに熔融原料８中に溶解する炭素原子が熔融原料８と反応して該原料の炭化物の形態で析出する。固化物および炭化物を含み且つ比重の高くなった熔融原料８は、第１の坩堝１０における凹所１０ａ底面に沈み込む、凹所１０ａの底面を凹所１０ａの内側面に向かって移動して加熱手段１１によって加熱され、熔融原料８の液面まで上昇し、さらに第２の冷却部材６の下端部に向かって流れる。すなわち、凹所１０ａ内における熔融原料８中では、矢符１９方向の対流が発生する。そして、第２の冷却部材６の下端部における熔融原料８の液面との接触部分は、温度の低下が特に顕著である。このため、前記接触部分を中心にして、固化した原料をバインダとして原料炭化物の塊１８（以下「炭化物塊１８」という）が成長する。熔融原料８がシリコンの場合は、原料炭化物は炭化珪素である。炭化物塊１８を成長させるには矢符１９方向の安定した対流が必要であり、そのためには、第２の冷却部材６を熔融原料８中に３０秒以上浸漬させることが望ましい。
【００４２】
第２の冷却部材６の表面に炭化物塊１８がある程度成長した段階で、第２の冷却部材６を熔融原料８中から引き上げ、第２の冷却部材６の下端部に付着する炭化物塊１８を取り外す。炭化物塊１８の取り外しは、薄板製造装置１の内部で行っても良く、また外部で行っても良い。薄板製造装置１の内部で実施する場合には、第２の冷却部材６から炭化物塊１８を取り外す手段と、取り外された炭化物塊１８を貯留する貯留手段と、貯留手段中の炭化物塊１８を薄板製造装置１の外部に排出する排出手段とが設けられる。取り外し手段は、たとえば、アームなどの挟持手段と、モータなどの駆動手段とを含み、挟持手段によって炭化物塊１８を挟持しつつ、駆動手段により挟持手段に引っ張り力を付与することによって、第２の冷却部材６から炭化物塊１８を取り外す装置である。引っ張り力を付与する際に、振動を付加しても良い。また、取り外し手段は挟持手段と衝撃付与手段とを含み、挟持手段によって炭化物塊１８を挟持しつつ、衝撃付与手段により挟持手段に衝撃を付与することによって、第２の冷却部材６から炭化物塊１８を取り外す装置である。取り外し手段はこれらに限定されることなく、固形物に付着するセラミックス片を取り外すのに用いられる装置を適宜使用できる。取り外し手段は炭化物塊１８を挟持したまま貯留手段に搬送する。貯留手段内に所定量の炭化物塊１８が貯留されると、搬送手段が薄板製造装置１に形成される図示しない専用の開口から貯留手段自体を搬出し、貯留手段中の炭化物塊１８を廃棄した後、前記開口から貯留手段を薄板製造装置１の内部に搬入する。また、薄板製造装置１の外部で実施する場合には、炭化物塊１８が付着する第２の冷却部材６を薄板製造装置１の外部に搬送する搬送手段が設けられる。炭化物塊１８が付着する第２の冷却部材６は、薄板製造装置１に形成される図示しない専用の開口から搬送手段によって薄板製造装置１の外部に搬出される。そして、搬送手段によって、炭化物塊１８が取り外された第２の冷却部材６または新しい第２の冷却部材６が前記開口から薄板製造装置１内に搬入され、第２の保持手段に受け渡される。このようにして、熔融原料８中の炭素原子１５が、原料と炭素原子１５との反応物である炭化物塊１８として熔融原料８中から除去される。
【００４３】
図示しない第１の冷却部材搬送手段は、第１の冷却部材５を外部から薄板製造装置１の内部に搬入して第１の保持手段に受け渡し、薄板状多結晶体９が形成された第１の冷却部材５を第１の保持手段から受け取って薄板製造装置１の外部に搬出する。第１の冷却部材搬送手段には、たとえば、図示しない駆動手段によって回転駆動可能に設けられる回転ローラと、回転ローラの回転駆動に従動回転可能に設けられ、回転ローラと同じ径を有する複数の従動ローラとを含み、回転ローラおよび複数の従動ローラが、それぞれの軸心が１つの水平面内に含まれるように配置される第１の冷却部材搬送手段が挙げられる。第１の冷却部材搬送手段は、回転ローラおよび従動ローラの上に載置される第１の冷却部材５を、回転ローラおよび従動ローラの回転によって、薄板製造装置１の図示しない受入口に搬送する。第１の冷却部材５は、そこで第１の保持手段のスライド機構によって固定部材に嵌合され、浸漬・引き上げの後、薄板製造装置１の図示しない受渡口に搬送され、スライド手段によって固定部材から離脱され、再度搬送手段に載置され、次工程に搬送される。
【００４４】
本発明の薄板製造装置１によれば、たとえば、次のようにして、薄板状多結晶体９が製造される。まず、第１の熔融加熱炉２における第１の坩堝１０の凹所１０ａに固体原料７が充填され、加熱手段１１によって加熱されて熔融原料８になる。熔融原料８は、液温が該原料の融点付近またはそれよりも若干高い温度に保持される。一方、第２の熔融加熱炉３においても、第２の坩堝１３における凹所１３ａに、原料供給手段４から固体原料７が供給される。この固体原料７は加熱手段１４によって該原料の融点よりも充分に高い温度に加熱され、熔融原料８になって凹所１３ａ内に貯留される。このとき、熔融原料８中に、凹所１３ａの内壁面から炭素原子１５が溶出する。炭素原子１５の溶出は、その温度における飽和量に達するまで継続される。この状態で、第１の冷却部材５が第１の冷却部材搬送手段によって薄板製造装置１内に搬入される。第１の冷却部材５は、図示しない第１の保持手段に受け渡され、矢符２０の方向で、第１の坩堝１０の凹所１０ａに収容される熔融原料８中に浸漬され、引き上げられる。引き上げられた第１の冷却部材５の鉛直方向下面には薄板状多結晶体９が析出される。この第１の冷却部材５は、第１の保持手段から再度第１の冷却部材搬送手段に引き渡され、薄板製造装置１の外部に搬出され、次工程に供される。以後、同様にして第１の冷却部材５表面に薄板状多結晶体９が形成される。
【００４５】
第１の坩堝１０の凹所１０ａに収容される熔融原料８が消費され、第１の冷却部材５の浸漬が困難になった時点で、第１の冷却部材５の薄板製造装置１内部への搬入が一時的に停止される。そして、第１の坩堝１０には、第２の熔融加熱炉３における第２の坩堝１３から炭素原子１５を含む熔融原料８が補給される。熔融原料８の補給後、第２の坩堝１３の凹所１３ａには原料供給手段４から固体原料７が供給される。この固体原料７は、前記と同様にして加熱され、熔融原料８になる。熔融原料８中にはやはり炭素原子１５が溶出する。一方、第２の坩堝１３から第１の坩堝１０に供給される熔融原料８は、２つの坩堝１０，１３における保持温度の違いによって温度が低下する。このため、熔融原料８中には炭素原子が析出し、熔融原料８と反応して炭化物粒子１２の形態で浮遊する。炭化物粒子１２を除去するために、第２の冷却部材６の下端部を熔融原料８中に浸漬し、下端部周囲に炭化物粒子１２を付着させた後、第２冷却部材６を熔融原料８中から引き上げることによって熔融原料８から炭化物粒子１２を除去する。その後、第１の冷却部材５の薄板製造装置１への搬入を再開し、薄板状多結晶体９を製造する。これらの操作を繰返し実行することによって、機械的強度、特性などの低下を招くことなく、薄板状多結晶体９を効率良く生産できる。
【００４６】
本実施の形態では、円柱状部材である第２の冷却部材６を用いるけれども、第２の冷却部材６の形状は円柱形状には限定されず、他の形状を有する第２の冷却部材６を使用できる。図５は、別形態である第２の冷却部材２５を第１の坩堝１０の凹所１０ａに収容される熔融原料８に浸漬した状態を示す斜視図である。図６は、第２の冷却部材２５を第１の坩堝１０の凹所１０ａに収容される熔融原料８に浸漬した状態を示す図面である。図６（ａ）は上面図である。図６（ｂ）は断面図である。なお、図５および図６において、第２の冷却部材２５の表面に設けられる断熱層は図示を省略する。第２の冷却部材２５は、板状部材であることを特徴とする。第２の冷却部材２５は、熔融原料８の液面と接触する部分の長さが第２の冷却部材６と同じに形成される。これによって、炭化物の除去能力は同じでも、下記のように形状の違いによる利点があることを明白に示すことができる。
【００４７】
第２の冷却部材２５も、第２の冷却部材６と同様に、通常は図３（ａ）に示す浸漬領域２１のほぼ中央部に浸漬されるけれども、それに限定されない。たとえば、図５および図６に示すように、第１の冷却部材５の浸漬領域２１における外側に浸漬し得る。第２の冷却部材２５は板状なので、第１の冷却部材５の浸漬領域２１を外れた部分に浸漬領域を設けても、第１の坩堝１０および凹所１０ａの寸法を拡大する必要がないかまたは少しの拡大で済み、第２の冷却部材２５を設けることによるコスト上昇が少ないという利点を有する。これによって、第１の冷却部材５と第２の冷却部材６とを同時に熔融原料８中に浸漬させても、互いに干渉することがない。したがって、第１の冷却部材５の浸漬領域２１を充分広くでき、第２の冷却部材６およびその周辺に存在する炭化物粒子１２などに接触することなく、第１の冷却部材５の浸漬および引き上げが確実に実行され、均一な組織を有する薄板状多結晶体が得られる。また、第１の冷却部材５および第２の冷却部材６の機能がそれぞれ充分に発揮されるので、炭化物含有量の非常に低い薄板状多結晶体９が得られる。
【００４８】
さらに、本実施の形態では、鉛直方向上方から見た形状がほぼ矩形に近い第１の坩堝１０を用いるので、それに合わせて、鉛直方向上方から見た形状が平面状である第２の冷却部材を用いるけれども、それに限定されず、第１の坩堝１０および凹所１０ａの形状に応じて、第２の冷却部材の形状を変更できる。たとえば、鉛直方向上方から見た形状が円形のであれば、円弧状、円環状などの形状を有する第２の冷却部材を用いてもよい。であっ
【図面の簡単な説明】
【００４９】
【図１】本発明の実施の第１形態である薄板製造装置の構成を模式的に示す断面図である。
【図２】図１に示す薄板製造装置の要部の構成を模式的に示す拡大断面図である。
【図３】第１の坩堝における第１の冷却部材の浸漬領域を示す図面である。
【図４】第１の冷却部材の浸漬領域と第２の冷却部材の浸漬領域とを示す図面である。
【図５】別形態である第２の冷却部材を熔融原料に浸漬した状態を示す斜視図である。
【図６】図５に示す第２の冷却部材を熔融原料に浸漬した状態を示す図面である。
【符号の説明】
【００５０】
１  薄板製造装置
２  第１の熔融加熱炉
３  第２の熔融加熱炉
４  固体原料供給手段
５  第１の冷却部材
６，２５  第２の冷却部材
７  固体原料
８  熔融原料
９  薄板状多結晶体
１０  第１の坩堝
１０ａ  凹所
１１，１４  加熱手段
１２  炭化物粒子
１３  第２の坩堝
１５  炭素原子
１６，１９，２０  矢符
１７  断熱層
１８  炭化物
２１  浸漬領域
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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