(57)【要約】【課題】広い周波数帯において渦電流損を抑制しつつ、軟磁性粉中の圧縮残留歪によるヒステリシス損を抑えることができる磁性粉を提供する。【解決手段】表面に絶縁被膜１２を形成した鉄元素を主成分とした粉末１１からなる磁性粉１０であって、前記粉末１１は球状粉末または表面が平坦化加工された粉末であり、前記絶縁被膜１２は希土類フッ化物、アルカリ金属フッ化物、またはアルカリ土類金属フッ化物の被膜であることを特徴とする磁性粉。【選択図】図１
2008016670.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
表面に絶縁被膜が被覆された鉄元素を主成分とした粉末からなる磁性粉であって、
前記粉末は球状粉末または表面が平坦化加工された粉末であり、前記絶縁被膜は希土類フッ化物、アルカリ金属フッ化物、またはアルカリ土類金属フッ化物の被膜であることを特徴とする磁性粉。
【請求項２】
前記粉末は、ガスアトマイズ粉末、還元粉末、または、水アトマイズ粉末を粉砕した粉末であることを特徴とする請求項１に記載の磁性粉。
【請求項３】
前記粉末の平均粒径は、５０〜２００μｍであることを特徴とする請求項１に記載の磁性粉。
【請求項４】
前記絶縁被膜の平均厚みは、２０〜４００ｎｍであることを特徴とすることを特徴とする請求項３に記載の磁性粉。
【請求項５】
請求項１に記載の磁性粉から圧粉磁心を製造する方法であって、前記圧粉磁心の密度が７．５ｇ／ｃｍ３となるように前記磁性粉を圧縮して成形することを特徴とする圧粉磁心の製造方法。
【請求項６】
圧縮成形した前記圧粉磁心をさらに６００〜７００℃の温度条件で、加熱処理することを特徴とする請求項５に記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項７】
鉄元素を主成分とした粉末からなる磁性粉を圧縮成形することにより、前記粉末が圧粉粒子として形成される圧粉磁心であって、
該圧粉磁心は、前記圧粉粒子の各々をその粒界に沿って囲繞するように、希土類フッ化物、アルカリ金属フッ化物、またはアルカリ土類金属フッ化物からなる均一な厚さの絶縁層を形成していることを特徴とする圧粉磁心。
【請求項８】
前記圧粉磁心の断面において、前記圧粉粒子の各々の周回線のうち該圧粉粒子の平均粒径の３％以上の振幅を有する線をうねり曲線と定義した場合、
前記うねり曲線に外接する接線のうち接線同士が一致する接線とうねり曲線との接点を抽出し、該抽出した接点間を結ぶ線分を引いたときに、
前記圧粉粒子のうち前記線分同士が交差する圧粉粒子の割合が、前記圧粉粒子全体の２０％以下になっていることを特徴とする請求項７に記載の圧粉磁心。
【請求項９】
前記圧粉磁心の圧粉粒子の粒径は、５０〜２００μｍであることを特徴とする請求項７に記載の圧粉磁心。
【請求項１０】
絶縁層の平均厚みは４０〜８００ｎｍであることを特徴とする請求項７に記載の圧粉磁心。
【請求項１１】
前記圧粉磁心は、密度が７．５ｇ／ｃｍ３であることを特徴とする請求項７に記載の圧粉磁心。
【請求項１２】
請求項７に記載の圧粉磁心が、コア材として用いられることを特徴とする回転電機。
【請求項１３】
請求項１２に記載の回転電機が、駆動用モータとして用いられることを特徴とする電気自動車。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、鉄元素を含んだ磁性粉を圧縮成形することにより製造される圧粉磁心に係り、特に回転電機などの電気部品に用いるに好適な圧粉磁心に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、環境の観点から、電気自動車が注目されている。このような電気自動車は、動力源として回転電機（モータ）を備えており、該回転電機を構成する磁心（圧粉磁心）は、回転電機の効率に大きな影響を与えるため、低鉄損でかつ高磁束密度であることは勿論のこと、それらの磁気特性が低周波から高周波の領域においても低下しないことが必要とされている。
【０００３】
このような鉄損は、磁心の比抵抗と関係の大きい渦電流損（Ｗｅ）と、鉄粉の製造の過程およびその後のプロセス履歴から生じる鉄粉内の歪に影響を受けるヒステリシス損（Ｗｈ）と、の和により表すことができ、ｆ：周波数、Ｂｍ：励磁磁束密度、ρ：比抵抗、ｔ：材料の厚み、ｋ１，ｋ２：係数とした場合に、鉄損（Ｗ）は、次の（式１）によって表すことができる。
【０００４】
Ｗ＝Ｗｅ＋Ｗｈ＝（ｋ１Ｂｍ２ｔ２／ρ）ｆ２＋ｋ２Ｂｍ１．６ｆ…（式１）
【０００５】
（式１）からわかるように、渦電流損（Ｗｅ）は、周波数ｆの二乗に比例するものであり、高周波において磁気特性を低下させないためには、磁心の渦電流損（Ｗｅ）の発生を抑制することが重要な課題となっている。
【０００６】
このような課題を鑑みて、軟磁性粉と絶縁性粒子とを混合し融合させ、軟磁性粉粒子の表面に絶縁性粒子からなる絶縁層を形成する圧粉磁心の製造方法が提案されている（特許文献１参照）。また別の圧粉磁心の製造方法としては、Ｆｅ−Ｓｉ系の軟磁性粉末に、酸化被膜、リン酸塩被膜などの絶縁被膜が形成された粉末を加圧成形する圧粉磁心の製造方法が提案されており（特許文献２参照）、このような圧粉磁心の製造方法に好適な軟磁性粉末としてアトマイズ粉末を用いることが提案されている（特許文献３参照）。さらに、図１１に示すように、粉末８１を絶縁する絶縁被膜８２としてフッ素化合物を用いた磁性材料の製造方法が提案されている（特許文献４参照）。そして粉末として、水アトマイズ粉末が用いられており、このような水アトマイズ粉末は成形性が高く、図１２に示すような断面に空隙の少ない圧粉磁心を成形することができる。
【０００７】
【特許文献１】特開２００３−３３２１１６号公報
【特許文献２】特開２００４−２８８９８３号公報
【特許文献３】特開２００６−２４８６９号公報
【特許文献４】特開２００６−４１２０３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかし、前述の各製造方法により製造された圧粉磁心には、いずれも圧粉粒子に絶縁層（図１２では圧粉粒子８１ａ，絶縁層８２ａ）が形成されるので、絶縁層がないものに比べて渦電流を抑制することができるが、特許文献１に記載の製造方法により圧粉磁心を製造した場合、軟磁性粉と絶縁粒子とが均一に混合されたとしても、すべての軟磁性粉子の間に絶縁層を形成することは難しく、充分に絶縁ができているとはいえない。そのため圧粉磁心の比抵抗が低く渦電流損（Ｗｅ）が大きくなることがある。そこで、この問題点を解消する策として、安定的に絶縁層を形成すべく絶縁粒子の割合を増加させることも考えられるが、絶縁粒子の割合を増加させると、軟磁性粉の占積率が減ってしまうため圧粉磁心の磁束密度の低下を招くことがあった。また、磁束密度の低下を回避するべく、さらに磁性粉の圧縮成形を高圧条件下で行うことも考えられるが、高圧条件下では絶縁層が破壊されたり、軟磁性粉に残留する成形時の歪が大きくなったりして、渦電流損（Ｗｅ）及びヒステリシス損（Ｗｈ）が大きくなってしまいかねないという問題が生じる。
【０００９】
また、前記特許文献２、３に示すような酸化被膜を用いて圧粉磁心を製造した場合には、酸化被膜は基材となる粉末に比べて硬度が高いため、圧縮成形された圧粉磁心は空隙率が高く、磁心の磁束密度は低下する。この場合も、前記のように圧縮成形を高圧条件下で行うことも考えられるが、該方法では前記と同様の理由により鉄損の抑制は難しい。また、特許文献３に記載のように、その粉末に被覆している絶縁被膜がＳｉＯ２などの酸化被膜である場合には、酸化被膜が脆性であるため、該被膜は圧縮成形時に粒状に破壊されて鉄粉末粒子の粒界に一様に分散することからガスアトマイズ粉末を用いることもあるが、これらの被膜では圧粉磁心は、連続かつ均一な厚みの絶縁層を粒界に形成するものではないので、圧粉磁心の抵抗値を十分に上げることができなかった。さらに、特許文献２，３に示す他の例としてリン酸塩を被膜として用いた場合、鉄のリン酸塩は熱処理温度が５００℃を越えると鉄に拡散してしまうことから、ヒステリシス損（Ｗｈ）の低減熱処理が不十分となってしまうことがあった。
【００１０】
このような熱処理時における鉄への拡散を低減するために、前記特許文献４に示すような希土類、アルカリ金属またはアルカリ土類金属のフッ化物を磁性粉の絶縁被膜として用いた場合には、フッ化物は耐熱性に優れ、鉄への拡散反応もほとんど発生しない。しかし、一般的に用いられる水アトマイズ粉末のような粉末を用いた場合には、ＦｅＳｉ合金の粉末ほど圧粉磁心の抵抗値が増加しないことがあった。
【００１１】
本発明は、このような課題に鑑みてなされたものであって、その目的とするところは、広い周波数帯において渦電流損を抑制しつつ、軟磁性粉中の圧縮残留歪によるヒステリシス損を抑えることができる圧粉磁心、その製造方法、及び該製造に用いる磁性粉を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明者らは、鋭意検討を重ねた結果、特に希土類、アルカリ金属、またはアルカリ土類金属のフッ化物を被膜として用いた場合に、鉄元素を含む粉末の形状が圧粉磁心の性能に大きく影響するとの新たな知見を得た。すなわち、該知見は、希土類、アルカリ金属、またはアルカリ土類金属フッ化物の被膜は、磁性粉の母材となる鉄または鉄合金粉末よりも柔らかく、成形後の鉄粒子の粒界に倣いやすいので、圧粉時において、滑らかな表面の軟磁性粉末の場合には、磁性粉の被膜から圧粉磁心の絶縁層が均一に形成されるが、一方、粉末が凹凸の突起を有するような場合には、被膜よりも硬いこの突起により被膜が分断されて圧粉磁心の絶縁層は均一に形成されないというものである。
【００１３】
本発明は、この新たな知見に基づくものであり、本発明に係る磁性粉は、表面に絶縁被膜が被覆された鉄元素を主成分とした粉末からなる磁性粉であって、前記粉末は球状粉末または表面が平坦化加工された粉末であり、前記絶縁被膜は希土類フッ化物、アルカリ金属フッ化物、またはアルカリ土類金属フッ化物の被膜であることを特徴とする。
【００１４】
本発明の如き磁性粉により圧縮成形された圧粉磁心は、希土類フッ化物、アルカリ金属フッ化物、またはアルカリ土類金属フッ化物が、熱処理により鉄に拡散することはないため、ヒステリシス損を抑制することができる。さらに、粉末の表面は、突起が無く滑らかであるので、成形後の圧粉磁心の鉄粒子の粒界に絶縁被膜が倣って、均一な厚さのフッ化化合物の絶縁層を形成することができる。この結果、前記の如き圧粉磁心は広い周波数帯において渦電流損を抑制しつつ、軟磁性粉中の圧縮残留歪によるヒステリシス損を抑えることができる。なお、本発明にいう「表面が平坦化加工された粉末」とは、粉末の表面の凹凸を平坦にするための加工であり、表面に有する突起等を取り除くための加工である。
【００１５】
さらに、このような粉末は、ガスアトマイズ粉末、還元粉末、または水アトマイズ粉末を粉砕した粉末であることが好ましい。水アトマイズ粉末の粉砕にあたっては、前記の平坦化加工として、機械加工または放電加工により行われることが好ましく、このようにして得られた粉末は、球状粉末または表面に凹凸が少なく、突起もなくなるので、圧縮成形後の圧粉磁心の絶縁層をより均一な厚さにすることができる。
【００１６】
本発明に係る圧粉磁心は、粉末の平均粒径が５０〜２００μｍであることが好ましく、さらに、絶縁被膜の平均厚みが２０〜４００ｎｍであることが好ましい。
【００１７】
すなわち、粉末の平均粒径が５０μｍより小さくなると、成形された圧粉磁心の粒子界面による磁壁ピニング効果が増加し、保磁力増加によるヒステリシス損失増加を招く。また、軟磁性粉末の平均粒径が２００μｍより大きくなると、フッ化物層を厚くしなければ絶縁効果が大きく圧粉磁心の抵抗値が低下してしまう。さらに、絶縁被膜が２０ｎｍよりも小さい場合には、成形された圧粉磁心にトンネル電流が発生し、絶縁性を低下させる。一方、絶縁被膜が４００ｎｍよりも大きい場合には、成形された圧粉磁心中の磁粉粒子間隔が広がり、粒子が磁気的に独立するため粒子表面に生じた反磁界が粒子を減磁して飽和しにくくなり、結果所要の磁束密度が得られなくなる。
【００１８】
本発明に係る圧粉磁心の製造方法は、磁性粉から圧粉磁心を製造する方法であって、前記圧粉磁心の密度が７．５ｇ／ｃｍ３となるように前記磁性粉を圧縮して成形することがより好ましい。このような密度となるように圧縮成形を行った場合には、実質的に残留応力が認められず、圧縮成形した圧粉磁心を６００℃で焼鈍した場合には、１Ｔ，４００Ｈｚの条件でヒステリシス損Ｗｈが１５Ｗ／ｋｇ以下となり、比抵抗が２００μΩ・ｃｍ以上であり、１Ｔ，４００Ｈｚの条件で渦電流損Ｗｅが２０Ｗ／ｋｇ以下であり、１Ｔ，４００Ｈｚの条件で鉄損Ｗが３５Ｗ／ｋｇ以下の磁気特性を有するので回転電機等に好適な磁気特性を有した圧粉磁心を得ることができる。
【００１９】
特に、圧縮成形した前記圧粉磁心をさらに６００〜７００℃の温度条件で、加熱処理することが好ましい。圧縮成形後の圧粉磁心の熱処理温度（焼鈍温度）が６００℃〜７００℃であれば、保磁力は小さくヒステリシス損は減少する傾向にある。なお、比抵抗は、熱処理温度の上昇と共に単調減少し、鉄損は温度の上昇とともにやや増加する傾向にあることから、熱処理温度は少なくとも７００℃以下が好ましい。このような絶縁被膜としては、たとえば、ＮｄＦ３が好ましく、ＬａＦ３，ＣｅＦ３，ＰｒＦ３，ＳｍＦ３，ＥｕＦ３，ＧｄＦ３，ＴｂＦ３，ＤｙＦ３，ＨｏＦ３，ＥｒＦ３，ＬｕＦ３，でも良く、ＭｇＦ２，ＣａＦ２，ＳｃＦ２，ＳｒＦ２，ＹＦ２，ＢａＦ２，ＬｉＦ２または上記の組み合せでも同様の効果を得ることができる。
【００２０】
さらに、本明細書において、前記製造方法により製造された圧粉磁心の発明をも開示する。本発明に係る圧粉磁心は、鉄元素を主成分とした粉末からなる磁性粉を圧縮成形することにより、前記粉末が圧粉粒子として形成される圧粉磁心であって、該圧粉磁心は、前記圧粉粒子の各々をその粒界に沿って囲繞するように、希土類フッ化物、アルカリ金属フッ化物、またはアルカリ土類金属フッ化物からなる均一な厚さの絶縁層を形成していることを特徴としている。
【００２１】
本発明に係る圧粉磁心は、前記圧粉磁心の断面において、前記圧粉粒子の各々の周回線のうち該圧粉粒子の平均粒径の３％以上の振幅を有する線をうねり曲線と定義した場合、前記うねり曲線に外接する接線のうち接線同士が一致する接線とうねり曲線との接点を抽出し、該抽出した接点間を結ぶ線分を引いたときに、前記圧粉粒子のうち前記線分同士が交差する圧粉粒子の割合が、前記圧粉粒子全体の２０％以下になっていることが好ましい。
【００２２】
また、本発明に係る圧粉磁心は、前記圧粉磁心の圧粉粒子の平均粒径は、５０〜２００μｍであることが好ましく。絶縁層の平均厚みは４０〜８００ｎｍであることが好ましく、前記圧粉磁心は、密度が７．５ｇ／ｃｍ３であることが好ましい。
【００２３】
このようにして得られた圧粉磁心は、周波数帯に関わらず鉄損を抑制することができるので、回転電機のコア材として用いられることが好適であり、この回転電動機は、電気自動車などの駆動用モータに適している。
【発明の効果】
【００２４】
本発明によれば、圧粉磁心の耐熱性を高めることができると共に、広い周波数帯において渦電流損を抑制しつつ、軟磁性粉中の圧縮残留歪によるヒステリシス損を抑えることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
以下、図面に基づき本発明に係る磁性粉及び該磁性粉により製造された圧粉磁心の一実施形態について説明する。図１は、本実施形態に係る磁性粉の模式断面図であり、図２は、図１に示す磁性粉により製造された圧粉磁心の要部拡大断面図である。
【００２６】
図１に示すように、本実施形態に係る磁性粉１０は、表面に絶縁被膜１２が被覆された粉末１１からなり、該粉末１１は、鉄元素を主成分とした軟磁性粉末であり、球状粉末または表面が平坦化加工された粉末である。前記球状粉末としては、例えば、ガスアトマイズ粉末が挙げられ、表面が平坦化加工された粉末とは、例えば水アトマイズ粉末を機械加工や放電加工により粉砕した粉末、電解析出させた粉末など、表面の凹凸やうねりを軽減（平坦化）するように加工された粉末が挙げられる。また、粉末１１の平均粒径は、５０〜２００μｍの範囲にある。一方、絶縁被膜１２は、希土類フッ化物、アルカリ金属、またはアルカリ土類金属のフッ化物の被膜であり、平均厚みが２０〜４００ｎｍの範囲にある。
【００２７】
このようにして得られた磁性粉は、所望の型枠内に充填され、必要に応じて所定の温度に加熱しながら、密度が７．５ｇ／ｃｍ３となるように圧縮成形される。そして、圧縮成形された圧粉磁心は、図２に示すように、各粉末１１が圧粉粒子１１ａ,１１ｂ…として、絶縁被膜１２が絶縁層１２ａとして構成されている。そして、絶縁層１２ａは、圧粉粒子１１ａ，１１ｂ,…の粒界に沿って各圧粉粒子１１ａ，１１ｂ,…を囲繞するように、均一な厚さに形成されている。また粉末１１の平均粒径及び絶縁被膜１２の平均厚みから、圧粉粒子１１ａ，１１ｂ,…の平均粒径は、５０〜２００μｍの範囲となり、絶縁層１２ａの平均厚みは、４０〜８００ｎｍの範囲となる。
【００２８】
このようにして製造された圧粉磁心は、圧粉磁心を使用する周波数領域に依存するが、圧粉粒子１１ａ，１１ｂ,…の平均粒径が、２００μｍよりも大きい場合（すなわち、粉末１１の平均粒径が２００μｍよりも大きい磁性粉１０を用いて圧縮成形された場合）には、絶縁被膜１２の平均厚みを厚くしなければ、後述する圧縮成形後の圧粉磁心の絶縁効果が低下してしまう。一方、圧粉粒子１１ａ，１１ｂ,…の平均粒径が、５０μｍよりも小さい場合（すなわち、粉末１１の平均粒径が５０μｍよりも小さい磁性粉１０を用いて圧縮成形された場合）には、粒子界面による磁壁ピニング効果が増加し保磁力増加によるヒステリシス損失の増加を招いてしまう。よって、好適な粉末１１の平均粒径（圧粉磁心の粉末粒子１１ａ，１１ｂ,…の平均粒径）は、５０μｍ〜２００μｍにある。
【００２９】
また、絶縁層１２ａの平均厚みが、４０ｎｍよりも小さい場合（絶縁被膜１２の平均厚みが２０ｎｍよりも小さい磁性粉１０を用いて圧縮成形した場合）には、圧縮成形後の圧粉磁心にはトンネル電流が発生易くなり、圧粉磁心の絶縁性が低下してしまう。一方、絶縁層１２ａの平均厚みが、８００ｎｍよりも大きい場合（絶縁被膜１２の平均厚みが４００ｎｍよりも大きい磁性粉１０を用いて圧縮成形した場合）には、圧粉磁心中の磁粉粒子間隔が広がり、粒子が磁気的に独立するため粒子表面に生じた反磁界が粒子を減磁して飽和しにくくなり、結果所要の磁束密度が得られなくなる。よって、磁性粉１０の好適な絶縁被膜１２の平均厚みは、２０〜４００ｎｍであり、絶縁層の平均厚みとしては４０〜８００ｎｍである。なお、絶縁被膜１２の厚みは、処理温度、処理液の組成などにより調節することができる。
【００３０】
尚、圧粉磁心に対して機械的強度が必要な場合は、リン酸処理後の粉末１１の表面に対して、無機バインダーとして使用可能な水に溶解したＮａ２Ｏ／ＳｉＯ２系水ガラスまたは燐酸／硼酸／マグネシア系の溶液を用いた表面処理を行い、圧縮成形後に焼鈍（熱処理）を実施すれば、より効果的である。焼鈍温度（熱処理温度）の条件を６００℃以上温度にすれば、焼鈍の際に無機バインダーが軟化され、軟磁性の粉末１１の表面に前記無機バインダー材が濡れ拡がり、焼鈍終了後に前記無機バインダー材は固化し、圧粉磁心の強度は確保される。その際、固化した無機バインダー材の圧粉磁心中の体積分率は磁気特性を確保するため３ｖｏｌ％以下である必要がある。
【００３１】
このようにして、得られた圧粉磁心１は、希土類フッ化物、アルカリ金属フッ化物、またはアルカリ土類金属フッ化物が、熱処理により鉄に拡散することはないため、ヒステリシス損を抑制することができる。さらに、希土類フッ化物、アルカリ金属フッ化物、またはアルカリ土類金属フッ化物からなる均一な厚さの絶縁層１２ａが形成されるので、広い周波数帯において渦電流損を抑制しつつ、軟磁性粉中の圧縮残留歪によるヒステリシス損を抑えることができる。
【００３２】
本発明に係る実施例を以下に示す。
（実施例１）
<圧粉磁心の製作>
［粉末］
球状の軟磁性粉末として、純鉄からなり、粉末の平均粒径が、１００μｍのガスアトマイズ粉末を準備した。
【００３３】
[被膜用処理液作製]
前記水アトマイズ粉末の表面に絶縁被膜を形成するための処理液を以下の手順で作製した。
（１）：水に溶解度の高い塩、酢酸Ｎｄ４ｇを１００ｍＬの水に導入し、振とう器または超音波攪拌器を用いて完全に溶解した。
（２）：１０％に希釈したフッ化水素酸をＮｄＦ３が生成する化学反応の当量分徐々に加えた。
（３）：ゲル状沈殿のＮｄＦ３が生成した溶液に対して超音波攪拌器を用いて１時間以上攪拌した。
（４）：４０００〜６０００ｒ．ｐ．ｍの回転数で遠心分離した後、上澄み液を取り除きほぼ同量のメタノールを加えた。
（５）：ゲル状のＮｄＦ３を含むメタノール溶液を攪拌して完全に懸濁液にした後、超音波攪拌器を用いて１時間以上攪拌した。
（６）：（４）と（５）の操作を酢酸イオン、または硝酸イオン等の陰イオンが検出されなくなるまで、３〜１０回繰り返した。
（７）：最終的にゾル状のＮｄＦ３となった。処理液としてはＮｄＦ３が１ｇに４ｍＬとなる割合のメタノール系溶液を用いた。
【００３４】
［被膜形成処理及び圧縮成形］
前記水アトマイズ粉末の粉末と前記処理液を用いて、以下に示す圧粉磁心を製作した。
（１）：平均粒径１００μｍのガスアトマイズ鉄粉４０ｇに対して８ｍＬのＮｄＦ３処理液を添加し、鉄粉全体が濡れるのが確認できるまで混合し、絶縁被膜が表面を囲繞するように形成された磁性粉を製作した。
（２）：（１）のＮｄＦ３処理鉄粉を２〜５ｔｏｒｒの減圧下で溶媒のメタノール除去を行った。
（３）：（２）の溶媒の除去を行った磁性粉を石英製ボートに移し、５×１０−５ｔｏｒｒの減圧下において２００℃で３０分、続いて３５０℃で３０分の熱処理を行って磁性粉を作製した。
（４）：磁性粉中の必要鉄粉量が多い場合、鉄粉量に応じ処理液量を増やして、必要量まで原料鉄粉を処理した。
（５）：（３）で熱処理した磁性粉を、超硬型を用い、圧粉磁心の密度が７．５ｇ／ｃｍ３となるように、成形荷重１８ｔの荷重を加え、外径１８ｍｍ内径１０ｍｍの磁気測定用のリング磁心に圧縮成形した。
（６）：（３）で形成した鉄粉を１０×１０ｍｍの型を用い、圧粉磁心の密度が７．５ｇ／ｃｍ３となるように、成形荷重を１５ｔとして、圧縮により、一辺１０ｍｍの抵抗測定用の直方体磁心を作製した。
（７）：（５），（６）で形成した試料を熱処理温度６００℃，５×１０−５ｔｏｒｒの減圧下で熱処理を施した。試料の密度はいずれも９５％以上であった。
【００３５】
＜評価方法＞
［断面の観察］
製造した圧粉磁心の断面を顕微鏡で観察した。
［うねり評価］
以下に示す方法によりうねり評価を行った。具体的には図３に示す組織断面を一例に挙げると、圧粉磁心の断面において、各圧粉粒子の周回線ＡＬのうち前記圧粉粒子の平均粒径の３％以上の振幅Ａｍｐａ，Ａｍｐｂ，Ａｍｐｃ…を有する線をうねり曲線Ｓａ，Ｓｂ，Ｓｃ…と定義した場合、１つの圧粉粒子１１ａに対して定義されるすべてのうねり曲線Ｓａ，Ｓｂ，Ｓｃ…の凸部に外接する接線のうち接線同士が一致する該うねり曲線上の二接点（（ａ，ａ），（ｂ，ｂ），…）を抽出して、二点間（ａ−ａ、ｂ−ｂ…）を結び線分（Ｌa，Ｌa，…）とし、各圧粉粒子（１１ａ，１１ｂ，・・・）内において線分（Ｌa，Ｌｂ，…）同士が交差する圧粉粒子の個数と、圧粉粒子の全体個数との割合を確認した。尚、本実施例におけるうねりの評価の一例を図２に示している。図２は、圧粉粒子１１ａに対して上記評価を行ったものであり、図中ＳＡ，ＳＢ，ＳＣが前記うねり曲線に相当し、Ａ，Ｂ，Ｃ…が前記接点に相当し、ＬＡ，ＬＢ，ＬＣ…が前記線分に相当するこの結果を表１に示す。
【００３６】
［抵抗及び磁束密度の測定］
前記した抵抗測定用の直方体磁心を用いて、一般的な方法により抵抗及び全損失を測定した。
【００３７】
（実施例２）
実施例１と同じようにして、圧粉磁心を製作した。実施例１と異なる点は、磁性粉の粉末として、水アトマイズ粉末をボールミルで粉砕して、その表面が平坦化加工し、平均粒径が１５０μｍとなるように分級した粉末を用いた点である。そして、実施例１と同様の評価方法により、実施例２の圧粉磁心の評価を行った。この結果を表１に示す。
【００３８】
（比較例１）
実施例１と同じようにして、圧粉磁心を製作した。実施例１と異なる点は、磁性粉の粉末として、前述した図１１に示すような水アトマイズ粉末を用いた点である。そして、実施例１と同様の評価方法により、比較例１の圧粉磁心の評価を行った。この結果を表１に示す。
【００３９】
【表１】
2008016670.tif 000003
【００４０】
（結果１）
組織観察の結果から、実施例１，２の圧粉磁心の圧粉粒子は球形ではないが、粒子と絶縁層境界は平坦で絶縁層厚も均一であった。また、一般的にＦｅＳｉを用いた磁心に見られるようなクラックも存在しなかった。実施例１，２の圧粉磁心は、比較例１の圧粉磁心に比べて、各圧粉粒子のその粒界に沿って囲繞するように、希土類フッ化物、アルカリ金属フッ化物、またはアルカリ土類金属フッ化物からなる均一な厚さの絶縁層が形成されていた。さらに、絶縁層は連続的に形成されており、うねりも少なかった。一方、比較例１の圧粉磁心は、絶縁層の厚さが不均一であり、圧粉粒子間において絶縁層の存在しない部分もあった。
【００４１】
（結果２）
表１に示すように、実施例１，２の圧粉磁心は、線分が交差する圧粉粒子は殆どなかった。さらに、比較例１の圧粉磁心は図１２を一例として示すように、圧粉粒子に対して、Ａ−Ａ，Ｂ−Ｂ，Ｃ−Ｃの如き線分が引け、すべての圧粉粒子は、線分が交わるものであった。
【００４２】
（結果３）
表１に示すように、実施例１，２の圧粉磁心は、比較例１の圧粉磁心に比べ、抵抗値は低く、実施例１は他のものに比べて全損失は高かった。
【００４３】
（考察１）
実施例１，２の圧粉磁心は、球状粉末または表面が平坦化加工された粉末を用いて成形したのでうねりも小さいが、比較例１の圧粉磁心は、水アトマイズ粉末のような不定形粉末を用いたため、境界のうねりや貫入部を生じることになり、このような結果１，２の如き結果になったと考えられる。また、比較例１の絶縁層の厚さが不均一であるのは、圧縮前の絶縁膜が粒子凹部に偏在しているためであると考えられる。さらに、実施例３の結果から、抵抗値および損失は使用可能な範囲にあり、前記交差点を有した粒子数／測定した全粒子数の値は、２０％を超えることがないことから、少なくとも、この数値以下であれば、使用可能な圧粉磁心を得ることができると考えられる。また、比較例１のように、絶縁層の厚さが不均一であってうねりが多く、磁心内部において電解集中が生じやすいため、圧粉磁心の抵抗値が低くなり、全損失も上昇したものと考えられる。尚、絶縁被膜をＮｄＦ３としたが、他の希土類フッ化物、アルカリ金属フッ化物、またはアルカリ土類金属フッ化物の被膜であっても、同様の効果を得ることができるものと考えられる。
【００４４】
なお、実施例１，２の圧粉磁心は、望まれる磁気特性を確実に得るために、圧粉磁心中の鉄の密度比が９５％以上であり、かつ圧粉磁心中の軟磁性粉の占積率が９０％以上であることが望ましく、これまで多用されている珪素鋼板の飽和磁束密度１．７Ｔ（テスラ）程度の飽和磁束密度が得られる。ここにいう占積率は、絶縁層を除いた軟磁性粉そのものの占積率である。
【００４５】
（実施例３）
実施例１と同じようにして圧粉磁心を製造した。実施例１と異なる点は、図４に示すように、軟磁性の粉末として平均粒径５０から２００μｍに分級したガスアトマイズ粉末を用いて、ＮｄＦ３層形成処理を行い６００℃の熱処理を行った点である。尚、粉末の大小に応じ使用する粉末量を変え、ＮＤＦ３平均厚みを６０ｎｍに合わせている。そして、実施例１と同様にして圧粉磁心の保磁力を測定した。この結果を図４に示す。また、実施例１と同様に、抵抗値も測定した。この結果を図５に示す。
【００４６】
（比較例２，３）
実施例３と同じようにして、圧粉磁心を製造した。比較例２が、実施例３と異なる点は、軟磁性の粉末として、図４に示すように平均粒径５μｍ以上５０μｍ未満（具体的には、１０μｍ，１６μｍ，２２μｍ）の粉末を用いた点であり、比較例３は、平均粒径２２０μｍの粉末を用いた点である。そして、比較例２と同じようにして、圧粉磁心の保磁力及び抵抗値を測定した。この結果を図４，５に示す。
【００４７】
（結果４）
図４に示すように、実施例３の圧粉磁心の保磁力は、比較例２のものに比べて小さかった。また、特に、比較例３，実施例３，比較例２の圧粉磁心の順に（粉末の平均粒径の減少に伴い）、圧粉磁心の保磁力は大きくなった。さらに、図５に示すように、実施例３の圧粉磁心の抵抗値は、比較例４のものに比べて、大きかった。また、比較例２，実施例３，比較例３の圧粉磁心の順に（粉末の平均粒径の増加に伴い）、圧粉磁心の抵抗値は低下した。
【００４８】
（考察２）
図４に示すように、粉末の平均粒径が小さくなるに従って、保磁力が大きくなったのは、これは表面の割合が大きくなり、磁壁のピニングの影響が大きくなったことによる。そして好適に保磁力を低下させ、ヒステリシス損失を小さくするためには、実施例３の圧粉磁心のように、平均粒径５０μｍ以上であることが好ましい。さらに、図５に示すように、粉末の平均粒径が大きくなるに従って、圧粉磁心の抵抗値が低下するのは、圧粉磁心の粒子数が減少していくことによると考えられ、モータ等の機器に磁心として用いるに好適な抵抗値（２μΩ・ｍ以上）から推測すると、平均粒径は、２００μｍ以下であることが好ましい。
【００４９】
（実施例４）
実施例１と同じようにして圧粉磁心を製作した。実施例１と異なる点は、軟磁性の粉末の平均粒径９６μｍを用いた点であり、図６に示すように、絶縁被膜の平均厚みが、２０〜４００ｎｍまでの被膜を形成した点である。尚、形成膜厚は、処理粉末量と処理液の処理回数を変えて調整した。すなわち、処理回数にほぼ比例して膜厚が増加する。そして、このようにして製作された圧粉磁心に対して、実施例１と同じように抵抗値を測定した。この結果を、図６に示す。また、一般的な方法で、圧粉磁心の磁束密度も測定した。この結果を図７に示す。なお、励磁磁界を１００００Ａ／ｍとした。
【００５０】
（比較例４，５）
実施例４と同じようにして圧粉磁心を製作した。比較例４が、実施例４と異なる点は、図５に示すように、絶縁被膜の膜厚を２０ｎｍ未満（具体的には、１０ｎｍ，１６ｎｍ）にした点であり、比較例５が、実施例４と異なる点は、図５に示すように、絶縁被膜の膜厚を４００ｎｍ超え（具体的には４４０ｎｍ）にした点である。そして、実施例４と同じようにして、そして、比較例２と同じようにして、圧粉磁心の抵抗値及び磁束密度を測定した。この結果を図６，７に示す。
【００５１】
（結果５）
図６及び７に示すように、比較例４，実施例４，比較例５の圧粉磁心の順に（絶縁被膜の平均厚みの増加に伴い）、圧粉磁心の抵抗値は上昇し、磁束密度は低下した。
【００５２】
（考察３）
モータ等の機器に利用するに好適な圧粉磁心の抵抗値は、抵抗値２μΩ・ｍ、磁束密度は１．７Ｔ以上であることから、実施例４の如く絶縁被膜の平均厚みは、２０〜４００ｎｍであることが好ましいと考えられる。すなわち、絶縁被膜が２０ｎｍよりも小さい場合には、成形された圧粉磁心にトンネル電流が発生し、絶縁性を低下させる。一方、絶縁被膜が４００ｎｍよりも大きい場合には、成形された圧粉磁心中の磁粉粒子間隔が広がり、粒子が磁気的に独立するため粒子表面に生じた反磁界が粒子を減磁して飽和しにくくなり、結果所要の磁束密度が得られなくなると考えられ、粒子が酸化等で劣化したわけではないと考えられる。
【００５３】
（実施例５）
実施例１と同様に、圧粉磁心を製造した。実施例１と異なる点は、図８に示すように、圧縮成形後の熱処理の温度を変更した点である。そして、それぞれの圧粉磁心の保磁力及び抵抗値を測定した。この結果を図８，９に示す。
【００５４】
（比較例６〜８）
実施例５と同じように圧粉磁心を製造した。比較例６〜８が、実施例５と異なる点は、比較例６の場合、ＮｄＦ３の絶縁層の代わりにリン酸塩の層を設けた点であり、比較例７の場合は、磁性粉に被膜を設けず、鉄粉末のみを用いた点、比較例８の場合はガスアトマイズ粉末の代わりに水アトマイズ粉末を用いた点でありである。そして、実施例５と同様に、それぞれの圧粉磁心の保磁力及び抵抗値を測定した。この結果を図８，９に示す。
【００５５】
（結果６）
図８に示すように、実施例５の圧粉磁心は、いずれの温度領域のおいても、他の圧粉磁心と同程度の保磁力を有しており、図９に示すように、６００℃以上の熱処理では、抵抗値は低下するが、実施例５の圧粉磁心は、最も抵抗値が大きかった。また、いずれの圧粉磁心も６００℃以上の熱処理で保磁力低下した。
【００５６】
（考察４）
上記結果より、保磁力を低下させるためには、熱処理温度は、６００℃以上の熱処理が必要であると考えられる。また、比較例６の如く、リン酸を用いた圧粉磁心の場合には抵抗値が、６００℃以上の熱処理で抵抗値は急激に低下するため、使用に不適であるといえる。また、実施例５のように、ＮｄＦ３層が絶縁層である場合には、７００℃まで高抵抗を維持するが、８００℃では抵抗値低下すると考えられ、熱処理は６００〜７００℃が好ましいと考えられる。
【００５７】
（実施例６）
実施例１の圧粉磁心を図１０に示す回転機１００の固定子１０２に用いた。具体的には、図１０の回転電機の径方向断面において、回転機の固定子１０２は、ティース１０４とコアバック１０５からなる固定子鉄心を積層したものであり、ティース１０４間のスロット１０７内において、ティース１０４を取り囲むように巻装された集中巻の巻線１０８から構成される。また、回転機は４極６スロットであるから、スロットピッチは電気角で１２０度となっている。さらに、回転子シャフト７１の外周表面に永久磁石７２を配置した回転子７０は、シャフト孔あるいは回転子挿入孔１１０に挿入されている。なお、固定子１０２にはＮｄＦ３被膜を膜厚２０ｎｍ形成した鉄粉末を冷間成形後６００℃で加熱処理したものを使用した。実施例１と同じようにして、圧粉磁心を製造し、鉄損、磁束密度等の評価試験を行った。
【００５８】
（比較例８）
実施例６と同じようにして、圧粉磁心を製造した。実施例６と異なる点は、粉末に水アトマイズ粉を用いた点である。そして、実施例６と同様に評価試験を行った。
【００５９】
（結果７）
実施例６の回転電機は、磁心の占積率が８０％で厚粉磁心の飽和磁束密度は、１.７７Ｔであった。固定子１０２にＮｄＦ３処理の鉄粉を使用することで、珪素鋼板（０．１５ｍｍｔ）積層体を用いた場合よりも効率が高くなることを確認できた。また、ＮｄＦ３の被膜を形成した飽和磁束密度は、珪素鋼板の値と同等であるため、磁気飽和が問題になることはなかった。また、実施例６の圧粉磁心は、比較例８のものに比べて、鉄損は半分以下になった。さらに、実施例６のように、固定子１０２にガスアトマイズ粉にＮｄＦ3を塗布した鉄粉を使用した回転機は、水アトマイズ粉を用いた場合より毎分３０００回転で比較して発熱が２０℃低下し、高抵抗化の効果を確認した。
【００６０】
（考察５）
固定子１０２に圧粉磁心を用いる理由としては、このような回転機が多極であり、回転磁界によって発生する渦電流を小さくすることが必須となっているためである。一方、回転子側は、粉末材料を成形して構成し、その成形体は結合材および磁石粉末を主とするボンド磁石部と、結合材および軟磁性粉末を主とする軟磁性部とを有し、圧縮成形手段を用いて形成された永久磁石型のロータであって、前記ボンド磁石部は磁極の少なくとも１面が前記軟磁性部に機械的に結合されているロータ構造とすることが好ましい。また、そのボンド磁石はセグメント毎に仮成形によって製作されるもので、仮成形時に異方性を付与し、その異方性を付与された仮成形体を、複数極を有するロータとして本成形により成形してロータを得た後に、着磁磁界によって着磁される構造のモータ用ロータとなるとなお良い。
【産業上の利用可能性】
【００６１】
本発明は、成形時の磁気特性の劣化について渦電流損を抑えながら加熱処理することができ、ヒステリシス損あるいは渦電流損の小さなコア部品さらには高い磁束密度が必要なモータ用鉄心やディーゼルエンジンおよびガソリンエンジンの電子制御式燃料噴射装置に組み込まれる電磁弁用のソレノイドコア（固定鉄心）及びプランジャ、その他各種アクチュエータ用のコア部品として利用されることが望ましく、エアコンなどの家電モータ，分散電源用発電機，ＨＥＶ駆動モータなどにも適している。
【図面の簡単な説明】
【００６２】
【図１】本実施形態に係る磁性粉の模式断面図。
【図２】図１に示す磁性粉により製造された圧粉磁心の要部拡大断面図。
【図３】うねり評価を説明するための図。
【図４】実施例３，比較例２，３の圧粉磁心の製造に用いた粉末の平均粒径と圧粉磁心の保磁力との関係を示した図。
【図５】実施例３，比較例２，３の圧粉磁心の製造に用いた磁性粉の粉末の平均粒径と圧粉磁心の抵抗値との関係を示した図。
【図６】実施例４，比較例４，５の圧粉磁心の製造に用いた磁性粉の絶縁被膜の平均厚みと圧粉磁心の抵抗値との関係を示した図。
【図７】実施例４，比較例４，５の圧粉磁心の製造に用いた磁性粉の絶縁被膜の平均厚みと圧粉磁心の磁束密度との関係を示した図。
【図８】実施例５，比較例６，７の圧粉磁心の熱処理温度と保磁力の関係を示した図。
【図９】実施例５，比較例６〜８の圧粉磁心の熱処理温度と抵抗値の関係を示した図。
【図１０】本発明の圧粉磁心を利用した中空軸の回転電機の径方向断面図。
【図１１】従来の水アトマイズ粉末を用いた磁性粉の模式断面図。
【図１２】図１に示す磁性粉により製造された圧粉磁心の要部拡大断面図。
【符号の説明】
【００６３】
１…圧粉磁心、１０…磁性粉、１１…粉末，１１Ａ，１１Ｂ，１１Ｃ…圧粉粒子，１２…絶縁被膜，１２ａ…絶縁層，７０…回転子、７１・・・シャフト、７２…永久磁石、１０２…固定子、１０４…ティース、１０５…コアバック、１０６…固定子コア（圧粉磁心）、１０７…スロット、１０８…巻線
【図１】
2008016670.tif 000004
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
2008016670.tif 000011
【図９】
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【図１０】
2008016670.tif 000013
【図１１】
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【図１２】
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