(57)【要約】【課題】ノンハロゲンかつノンアンチモンで、高温放置特性が良好な封止用エポキシ樹脂組成物、及びこれにより封止した素子を備えた電子部品装置を提供しようとするものである。【解決の手段】（Ａ）エポキシ樹脂及び（Ｂ）硬化剤を含有する封止用エポキシ樹脂組成物であって、（Ａ）成分として特定の一般式で表されるエポキシ樹脂を含有し、（Ｂ）成分としてフェノール性水酸基を有する化合物（ａ）とトリアジン誘導体（ｂ）とアルデヒド基を有する化合物（ｃ）との重縮合物（Ｂ−１）を含有することを特徴とする封止用エポキシ樹脂組成物。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）エポキシ樹脂及び（Ｂ）硬化剤を含有する封止用エポキシ樹脂組成物であって、前記（Ａ）エポキシ樹脂が下記一般式（Ｉ）のエポキシ樹脂及び下記一般式（ＩＩ）のエポキシ樹脂を含有し、前記（Ｂ）硬化剤がフェノール性水酸基を有する化合物（ａ）とトリアジン誘導体（ｂ）とアルデヒド基を有する化合物（ｃ）との重縮合物（Ｂ−１）を含有することを特徴とする封止用エポキシ樹脂組成物。
【化１】
2008115380.tif 000012
（式（Ｉ）中、Ｒ１〜Ｒ８は水素原子及び置換基を有していてもよい炭素数１〜１０の一価の炭化水素基から選ばれ、全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数を示す。）  
【化２】
2008115380.tif 000013
（式（ＩＩ）中、Ｒ１〜Ｒ９は水素原子、炭素数１〜１０のアルキル基、炭素数１〜１０のアルコキシル基、炭素数６〜１０のアリール基及び炭素数６〜１０のアラルキル基から選ばれ、全てが同一でも異なっていてもよい。ｉは０又は１〜３の整数を示し、ｎは０又は１〜１０の整数を示す。）
【請求項２】
前記（Ｂ）硬化剤が、下記一般式（ＩＩＩ）の硬化剤（Ｂ−２）をさらに含有することを特徴とする請求項１記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
【化３】
2008115380.tif 000014
（式（ＩＩＩ）中、Ｒ１〜Ｒ９は水素原子及び置換基を有していてもよい炭素数１〜１０の一価の炭化水素基から選ばれ、全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは０又は１〜１０の整数を示す。）
【請求項３】
さらに（Ｃ）硬化促進剤を含有する
ことを特徴とする請求項１または２記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項４】
前記（Ｃ）硬化促進剤が有機ホスフィン類又は有機ホスフィン類とキノン化合物との付加物であることを特徴とする請求項３記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項５】
さらに（Ｄ）無機充填剤を含有する
ことを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項６】
前記（Ｄ）無機充填剤の含有量が、封止用エポキシ樹脂組成物総量に対して５０質量％以上であることを特徴とする請求項５記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項７】
さらに（Ｅ）カップリング剤を含有する
ことを特徴とする請求項１〜６のいずれか一項に記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項８】
前記（Ｅ）カップリング剤が２級アミノ基を有するシランカップリング剤を含有することを特徴とする請求項７記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項９】
銅又は銅合金フレームに用いることを特徴とする請求項１〜８のいずれか一項に記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれか一項に記載の封止用エポキシ樹脂組成物により封止された素子を備えることを特徴とする電子部品装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、封止用エポキシ樹脂組成物及びそれによって封止された素子を備えてなる電子部品装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、トランジスタ、ＩＣ等の電子部品装置の素子封止の分野では生産性、コスト等の面から樹脂による封止が主流となり、エポキシ樹脂組成物が広く用いられている。この理由としては、エポキシ樹脂が電気特性、耐湿性、耐熱性、機械特性、インサート品との接着性などの諸特性にバランスがとれているためである。これらの封止用エポキシ樹脂組成物の難燃化は主にテトラブロモビスフェノールＡのジグリシジルエーテル等のブロム化樹脂と酸化アンチモンの組合せにより行われている。
【０００３】
近年、環境保護の観点からダイオキシン問題に端を発し、デカブロムをはじめとするハロゲン化樹脂やアンチモン化合物に量規制の動きがあり、封止用エポキシ樹脂組成物についてもノンハロゲン化（ノンブロム化）及びノンアンチモン化の要求が出てきている。また、車載用途にも電子部品装置が用いられるようになり、プラスチック封止ＩＣの高温放置特性にブロム化合物が悪影響を及ぼすことが知られており、この観点からもブロム化樹脂量の低減が望まれている。
【０００４】
そこで、ブロム化樹脂や酸化アンチモンを用いないで難燃化を達成する手法としては、赤リンを用いる方法（例えば特許文献１参照。）、リン酸エステル化合物を用いる方法（例えば特許文献２参照。）、ホスファゼン化合物を用いる方法（例えば特許文献３参照。）、金属水酸化物を用いる方法（例えば特許文献４参照。）、金属水酸化物と金属酸化物を併用する方法（例えば特許文献５参照。）、フェロセン等のシクロペンタジエニル化合物（例えば特許文献６参照。）、アセチルアセトナート銅（例えば非特許文献１参照。）等の有機金属化合物を用いる方法などのハロゲン、アンチモン以外の難燃剤を用いる方法、充填剤の割合を高くする方法（例えば特許文献７参照。）、また最近では、難燃性の高い樹脂を使用する方法（例えば特許文献８参照。）等が試みられている。
【特許文献１】特開平９−２２７７６５号公報
【特許文献２】特開平９−２３５４４９号公報
【特許文献３】特開平８−２２５７１４号公報
【特許文献４】特開平９−２４１４８３号公報
【特許文献５】特開平９−１００３３７号公報
【特許文献６】特開平１１−２６９３４９号公報
【特許文献７】特開平７−８２３４３号公報
【特許文献８】特開平１１−１４０２７７号公報
【非特許文献１】加藤寛、機能材料、１１（６）、３４（１９９１）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、封止用エポキシ樹脂組成物に赤リンを用いた場合は耐湿信頼性の低下の問題、リン酸エステル化合物やホスファゼン化合物を用いた場合は可塑化による成形性の低下や耐湿信頼性の低下の問題、金属水酸化物を用いた場合は流動性や金型離型性の低下の問題、金属酸化物を用いた場合や、充填剤の割合を高くした場合は流動性の低下の問題がそれぞれある。また、これら化合物自体が分解して封止用エポキシ樹脂組成物の耐熱性を低下させたり、環境安全面から負荷を大きくしてしまうということがある。このように、ブロム化樹脂や酸化アンチモンを用いる方法の代替技術は未だ開発過程にある。  
また、従来、封止用エポキシ樹脂組成物に対しては１７５℃での耐熱性が要求されていたが、今後更なる高温下での耐久性の要求が高まっており、２２０℃での耐熱性が必要となってきている。
【０００６】
本発明は、ハロゲン及びアンチモンを含有せず、２２０℃において耐熱性を有する高温放置特性が良好な封止用エポキシ樹脂組成物、及びそれによって封止された素子を備えてなる電子部品装置を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、（１）（Ａ）エポキシ樹脂及び（Ｂ）硬化剤を含有する封止用エポキシ樹脂組成物であって、前記（Ａ）エポキシ樹脂が下記一般式（Ｉ）のエポキシ樹脂及び下記一般式（ＩＩ）のエポキシ樹脂を含有し、前記（Ｂ）硬化剤がフェノール性水酸基を有する化合物（ａ）とトリアジン誘導体（ｂ）とアルデヒド基を有する化合物（ｃ）との重縮合物（Ｂ−１）を含有することを特徴とする封止用エポキシ樹脂組成物に関する。  
【化１】
2008115380.tif 000002
【０００８】
（式（Ｉ）中、Ｒ１〜Ｒ８は水素原子及び置換基を有していてもよい炭素数１〜１０の一価の炭化水素基から選ばれ、全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数を示す。）  
【化２】
2008115380.tif 000003
【０００９】
（式（ＩＩ）中、Ｒ１〜Ｒ９は水素原子、炭素数１〜１０のアルキル基、炭素数１〜１０のアルコキシル基、炭素数６〜１０のアリール基及び炭素数６〜１０のアラルキル基から選ばれ、全てが同一でも異なっていてもよい。ｉは０又は１〜３の整数を示し、ｎは０又は１〜１０の整数を示す。）
また、本発明は、（２）前記（Ｂ）硬化剤が、下記一般式（ＩＩＩ）の硬化剤（Ｂ−２）をさらに含有することを特徴とする前記（１）記載の封止用エポキシ樹脂組成物に関する。  
【化３】
2008115380.tif 000004
【００１０】
（式（ＩＩＩ）中、Ｒ１〜Ｒ９は水素原子及び置換基を有していてもよい炭素数１〜１０の一価の炭化水素基から選ばれ、全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは０又は１〜１０の整数を示す。）
また、本発明は、（３）さらに（Ｃ）硬化促進剤を含有することを特徴とする前記（１）または（２）記載の封止用エポキシ樹脂組成物に関する。
【００１１】
また、本発明は、（４）前記（Ｃ）硬化促進剤が有機ホスフィン類又は有機ホスフィン類とキノン化合物との付加物であることを特徴とする前記（３）記載の封止用エポキシ樹脂組成物に関する。
【００１２】
また、本発明は、（５）さらに（Ｄ）無機充填剤を含有することを特徴とする前記（１）〜（４）のいずれか一項に記載の封止用エポキシ樹脂組成物に関する。
【００１３】
また、本発明は、（６）前記（Ｄ）無機充填剤の含有量が、封止用エポキシ樹脂組成物総量に対して５０質量％以上であることを特徴とする前記（５）記載の封止用エポキシ樹脂組成物に関する。
【００１４】
また、本発明は、（７）さらに（Ｅ）カップリング剤を含有することを特徴とする前記（１）〜（６）のいずれか一項に記載の封止用エポキシ樹脂組成物に関する。
【００１５】
また、本発明は、（８）前記（Ｅ）カップリング剤が２級アミノ基を有するシランカップリング剤を含有することを特徴とする前記（７）記載の封止用エポキシ樹脂組成物に関する。
【００１６】
また、本発明は、（９）銅又は銅合金フレームに用いることを特徴とする前記（１）〜（８）のいずれか一項に記載の封止用エポキシ樹脂組成物に関する。
【００１７】
また、本発明は、（１０）前記（１）〜（９）のいずれか一項に記載の封止用エポキシ樹脂組成物により封止された素子を備えることを特徴とする電子部品装置に関する。
【発明の効果】
【００１８】
本発明によれば、ハロゲン及びアンチモンを含有せず、２２０℃において耐熱性を有する高温放置特性が良好な封止用エポキシ樹脂組成物、及びそれによって封止された素子を備えてなる電子部品装置を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
本発明の封止用エポキシ樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂及び（Ｂ）硬化剤を含有する封止用エポキシ樹脂組成物であって、前記（Ａ）エポキシ樹脂が下記一般式（Ｉ）のエポキシ樹脂及び下記一般式（ＩＩ）のエポキシ樹脂を含有し、前記（Ｂ）硬化剤がフェノール性水酸基を有する化合物（ａ）とトリアジン誘導体（ｂ）とアルデヒド基を有する化合物（ｃ）との重縮合物（Ｂ−１）を含有することを特徴とする。
【００２０】
（Ａ）エポキシ樹脂
本発明では、（Ａ）エポキシ樹脂として下記一般式（Ｉ）のエポキシ樹脂及び下記一般式（ＩＩ）のエポキシ樹脂を含有することが重要であり、それによって良好な高温放置特性を発揮できるのである。
【化４】
2008115380.tif 000005
【００２１】
（式（Ｉ）中、Ｒ１〜Ｒ８は水素原子及び置換基を有していてもよい炭素数１〜１０の一価の炭化水素基から選ばれ、全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数を示す。）  
【化５】
2008115380.tif 000006
【００２２】
（式（ＩＩ）中、Ｒ１〜Ｒ９は水素原子、炭素数１〜１０のアルキル基、炭素数１〜１０のアルコキシル基、炭素数６〜１０のアリール基及び炭素数６〜１０のアラルキル基から選ばれ、全てが同一でも異なっていてもよい。ｉは０又は１〜３の整数を示し、ｎは０又は１〜１０の整数を示す。）
上記一般式（Ｉ）のエポキシ樹脂は、ビフェノール化合物にエピクロルヒドリンを公知の方法で反応させることによって得られる。前記一般式（Ｉ）中のＲ１〜Ｒ９は、水素原子又は置換基を有していてもよい炭素数１〜１０の一価の炭化水素基であり、例えば、水素原子；メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロピル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基等の炭素数１〜１０のアルキル基；ビニル基、アリル基、ブテニル基等の炭素数１〜１０のアルケニル基；などが挙げられる。これらのなかでも水素原子又はメチル基が好ましい。このようなエポキシ樹脂としては、たとえば、４，４´‐ビス（２，３‐エポキシプロポキシ）ビフェニル又は４，４´‐ビス（２，３‐エポキシプロポキシ）‐３，３´，５，５´‐テトラメチルビフェニルを主成分とするエポキシ樹脂、エピクロルヒドリンと４，４´‐ビフェノール又は４，４´‐（３，３´，５，５´‐テトラメチル）ビフェノールとを反応させて得られるエポキシ樹脂等が挙げられる。なかでも４，４´‐ビス（２，３‐エポキシプロポキシ）‐３，３´，５，５´‐テトラメチルビフェニルを主成分とするエポキシ樹脂が好ましい。そのようなエポキシ樹脂は、ジャパンエポキシレジン株式会社製商品名ＹＸ‐４０００Ｈ、ＹＬ−６１２１Ｈが市販品として入手可能である。上記一般式（Ｉ）のエポキシ樹脂の配合量は、その性能を発揮するためにエポキシ樹脂全量中３０質量％以上とすることが好ましく、５０質量％以上とすることがより好ましい。
【００２３】
上記一般式（ＩＩ）のエポキシ樹脂は、アルキル置換、芳香環置換又は非置換のフェノールとビス（メトキシメチル）ビフェニルから合成されるフェノール・アラルキル樹脂にエピクロルヒドリンを公知の方法で反応させることによって得られる。一般式（ＩＩ）中のＲ１〜Ｒ９は水素原子；メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロピル基、イソブチル基等の炭素数１〜１０のアルキル基；メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基等の炭素数１〜１０のアルコキシル基；フェニル基、トリル基、キシリル基等の炭素数６〜１０のアリール基；ベンジル基、フェネチル基等の炭素数６〜１０のアラルキル基；などから選ばれ、全てが同一でも異なっていてもよい。これらのなかでも水素原子又はメチル基が好ましい。ｉは０又は１〜３の整数を示す。ｎは０又は１〜１０の整数を示し、平均で６以下がより好ましい。そのようなエポキシ樹脂は、日本化薬株式会社製商品名ＮＣ‐３０００Ｓが市販品として入手可能である。上記一般式（ＩＩ）のエポキシ樹脂の配合量は、その性能を発揮するためにエポキシ樹脂全量中３０質量％以上とすることが好ましく、５０質量％以上とすることがより好ましい。
【００２４】
上記一般式（Ｉ）のエポキシ樹脂及び上記一般式（ＩＩ）のエポキシ樹脂はその合計量が、エポキシ樹脂全量中６０質量％以上とすることが好ましく、９０質量％以上とすることがより好ましい。
【００２５】
本発明において（Ａ）エポキシ樹脂は、上記一般式（Ｉ）のエポキシ樹脂及び上記一般式（ＩＩ）のエポキシ樹脂以外に封止用エポキシ樹脂組成物で一般的に使用されているエポキシ樹脂を含有することができる。かかるエポキシ樹脂としては、たとえば、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン骨格を有するエポキシ樹脂をはじめとするフェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のフェノール類及び／又はα−ナフトール、β−ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール類とホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等のアルデヒド基を有する化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック樹脂をエポキシ化したノボラック型エポキシ樹脂；アルキル置換、芳香環置換又は非置換のビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、ビフェノール、チオジフェノール等のジグリシジルエーテル；スチルベン型エポキシ樹脂；ハイドロキノン型エポキシ樹脂；フタル酸、ダイマー酸等の多塩基酸とエピクロルヒドリンの反応により得られるグリシジルエステル型エポキシ樹脂、ジアミノジフェニルメタン、イソシアヌル酸等のポリアミンとエピクロルヒドリンの反応により得られるグリシジルアミン型エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエンとフェノール類の共縮合樹脂のエポキシ化物；ナフタレン環を有するエポキシ樹脂；キシリレン骨格を有するフェノール・アラルキル樹脂、ナフトール・アラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂のエポキシ化物；トリメチロールプロパン型エポキシ樹脂；テルペン変性エポキシ樹脂；オレフィン結合を過酢酸等の過酸で酸化して得られる線状脂肪族エポキシ樹脂；脂環族エポキシ樹脂；硫黄原子含有エポキシ樹脂；などが挙げられる。これらを単独又は、２種以上を組み合わせて併用して用いてもよい。
【００２６】
本発明において（Ａ）成分のエポキシ樹脂と重縮合物（Ｂ-１）を含む（Ｂ）成分の硬化剤との当量比、すなわち、エポキシ樹脂中のエポキシ基数／硬化剤中の水酸基数の比は、特に限定はされないが、それぞれの未反応分を少なく抑えるために０.５〜２の範囲に設定することが好ましく、０.６〜１.３の範囲に設定することがより好ましい。特に成形性、耐リフロー性に優れる成形材料を得るためには０.８〜１.２の範囲に設定することが好ましい。
【００２７】
（Ｂ）硬化剤
本発明では、（Ｂ）硬化剤としてフェノール性水酸基を有する化合物（ａ）とトリアジン誘導体（ｂ）とアルデヒド基を有する化合物（ｃ）との重縮合物（Ｂ−１）を含有することが重要であり、それによって良好な高温放置特性を発揮できるのである。
【００２８】
重縮合物（Ｂ-１）の数平均分子量（Ｍｎ）（ゲルパーミエーションクロマトグラフで測定し、標準ポリスチレン換算した値）は、好ましくは５００〜１０００、より好ましくは５５０〜８００である。数平均分子量が５００未満であると成形性、耐リフロークラック性が低下する傾向にあり、１０００を超えると流動性が低下する傾向にある。また、重縮合物（Ｂ-１）の重量平均分子量（Ｍｗ）（ゲルパーミエーションクロマトグラフで測定し、標準ポリスチレン換算した値）は、好ましくは１５００〜１００００、より好ましくは１７００〜７０００である。重量平均分子量が１５００未満であると耐リフロークラック性が低下する傾向にあり、１００００を超えると流動性が低下する傾向にある。重縮合物（Ｂ-１）の分子量分布（重量平均分子量Ｍｗ／数平均分子量Ｍｎ）は、好ましくは２．０〜１０．０、より好ましくは３．０〜６．０である。分子量分布が２．０未満であると耐リフロークラック性が低下する傾向があり、１０．０を超えると流動性が低下する傾向にある。
【００２９】
重縮合物（Ｂ-１）の軟化点は、好ましくは４０〜１５０℃、より好ましくは６０〜１００℃である。前記軟化点が４０℃未満では、成形性が低下する傾向があり、１５０℃を超えると、流動性、混練性が低下する傾向がある。
【００３０】
重縮合物（Ｂ-１）の製造方法は、特に制限されず、フェノール性水酸基を有する化合物（ａ）、トリアジン誘導体（ｂ）及びアルデヒド基を有する化合物（ｃ）の各原料を反応させることにより製造できる。例えば、フェノール性水酸基を有する化合物（ａ）、トリアジン誘導体（ｂ）及びアルデヒド基を有する化合物（ｃ）とを、付加縮合重合反応等により重縮合させるなどの一般的な方法で合成することができる。還流反応させた後昇温脱水して重縮合させることもできる。重縮合物（Ｂ-１）を合成する場合の反応温度は特に制限はないが、６０〜１２０℃とすることが好ましい。反応時間は、好ましくは１〜３０時間、より好ましくは１〜１５時間、さらに好ましくは２〜１０時間である。また、反応には必要に応じてトリメチルアミン、トリエチルアミン等のアミン系触媒、蓚酸等の酸触媒を、反応触媒としてフェノール性水酸基を有する化合物１モルに対して、０．００００１〜０．０１モル程度加えてもよい。反応系のｐＨは、好ましくは３〜９、より好ましくは４〜８である。反応系のｐＨが３未満では合成中に重縮合物（Ｂ-１）がゲル化しやすく、９を超えると反応が不充分となる傾向にある。反応終了後、必要に応じて、加熱減圧下等で未反応成分、水等を除去することができるが、その条件は、温度が８０〜２２０℃、圧力が１００ｍｍＨｇ以下、時間が０．５〜１０時間とすることが好ましい。重縮合物（Ｂ-１）中の未反応のフェノール性水酸基を有する化合物の残存量は、成形性の観点から３質量％以下であることが好ましい。
【００３１】
重縮合物（Ｂ-１）に用いられるフェノール性水酸基を有する化合物（ａ）としては特に限定はなく、例えば、フェノール、クレゾール、キシレノール、エチルフェノール、ブチルフェノール、ノニルフェノール、オクチルフェノール等のアルキルフェノール類；レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ等の多価フェノール類；α−ナフトール、β−ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール類；又は、フェニルフェノール、アミノフェノール等のフェノール誘導体；などが挙げられる。これらのなかでも、成形性の観点からはフェノール、クレゾールが好ましい。
【００３２】
トリアジン誘導体（ｂ）としては、分子中にトリアジン核を有する化合物であれば特に限定はなく、例えば、メラミン、ベンゾグアナミン、アセトグアナミン等のグアナミン誘導体；シアヌル酸、メチルシアヌレート等のシアヌル酸誘導体；などが挙げられ、これらを単独で用いても２種類以上併用してもよい。これらのなかでも、成形性、信頼性の観点からはメラミン、ベンゾグアナミン等のグアナミン誘導体が好ましい。
【００３３】
アルデヒド基を有する化合物（ｃ）としては、例えば、ホルムアルデヒド、ホルマリン、パラホルムアルデヒド等が挙げられる。
【００３４】
重縮合物（Ｂ-１）の製造に用いられるフェノール性水酸基を有する化合物（ａ）、トリアジン誘導体（ｂ）及びアルデヒド基を有する化合物（ｃ）の配合割合は、重縮合物（Ｂ-１）の窒素含有量が好ましくは１〜２０質量％、より好ましくは１〜１５重量％、さらに好ましくは２〜１０重量％となるように設定されることが好ましい。具体的には、フェノール性水酸基を有する化合物（ａ）１００ｇ対して、トリアジン誘導体（ｂ）を１〜３０ｇとすることが好ましく、５〜２０ｇとすることがより好ましい。前記トリアジン誘導体（ｂ）の配合量が１ｇ未満では難燃性に乏しくなる傾向にあり、３０ｇを超えると重縮合物（Ｂ-１）の軟化点が高くなり組成物作製時の混練性が低下する傾向にある。また、アルデヒド基を有する化合物（ｃ）は、フェノール性水酸基を有する化合物（ａ）１モル対して０．０５〜０．９モルとすることが好ましく、０．１〜０．８モルとすることがより好ましい。前記アルデヒド基を有する化合物（ｃ）の配合量が０．０５モル未満では反応が不充分となる可能性があり、０．９モルを超えると合成中にゲル化が起こりやすくなる傾向にある。
【００３５】
本発明の重縮合物（Ｂ-１）を例示するならば、下記一般式（ＩＩＩ）〜（Ｘ）で示される樹脂等が挙げられる。
【化６】
2008115380.tif 000007
【化７】
2008115380.tif 000008
【化８】
2008115380.tif 000009
【００３６】
上記一般式（ＩＩＩ）〜（Ｘ）中のｍ、ｎ、ｌは互いに独立に１〜１０の数を示す。これらの式は、ｍ個、ｎ個、ｌ個の構成単位をランダムに含むもの、交互に含むもの、規則的に含むもの、ブロック状に含むもののいずれかを示している。中でも、平均で２〜１５核体、すなわち、ｍ＋ｎ＋ｌの平均値が２〜１５のものが好ましい。
【００３７】
本発明では（Ｂ）硬化剤として、封止用エポキシ樹脂組成物に一般に使用されている硬化剤を併用することができる。かかる硬化剤としては、例えば、フェノール、クレゾール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、フェニルフェノール、チオジフェノール、アミノフェノール等のフェノール類及び／又はα−ナフトール、β−ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール類とホルムアルデヒド、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等のアルデヒド基を有する化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック型フェノール樹脂；フェノール類及び／又はナフトール類とジメトキシパラキシレン又はビス（メトキシメチル）ビフェニルから合成されるフェノール・アラルキル樹脂、ナフトール・アラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂；フェノールノボラック構造とフェノール・アラルキル構造がランダム、ブロック又は交互に繰り返された共重合型フェノール・アラルキル樹脂；パラキシリレン及び／又はメタキシリレン変性フェノール樹脂；メラミン変性フェノール樹脂；テルペン変性フェノール樹脂；ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂；シクロペンタジエン変性フェノール樹脂；
多環芳香環変性フェノール樹脂；トリフェニルメタン型フェノール樹脂；などが挙げられ、これらを単独で用いても２種以上を組合わせて用いてもよい。
【００３８】
上記硬化剤のなかでも、耐熱性の観点から、下記一般式（ＩＩＩ）で表される硬化剤（Ｂ−２）が好適に用いられる。
【化９】
2008115380.tif 000010
【００３９】
式（ＩＩＩ）中、Ｒ１〜Ｒ９は水素原子及び置換基を有していてもよい炭素数１〜１０の一価の炭化水素基から選ばれ、全てが同一でも異なっていてもよい。Ｒ１〜Ｒ９としては、例えば、水素原子；メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロピル基、イソブチル基等の炭素数１〜１０のアルキル基；メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基等の炭素数１〜１０のアルコキシル基；フェニル基、トリル基、キシリル基等の炭素数６〜１０のアリール基；ベンジル基、フェネチル基等の炭素数６〜１０のアラルキル基；などが挙げられ、これらのなかでも水素原子又はメチル基が好ましい。ｎは０〜１０の整数を示す。上記一般式（ＩＩＩ）で表される硬化剤（Ｂ−２）は、明和化成株式会社製商品名ＭＥＨ‐７８５１が市販品として入手可能である。
【００４０】
（Ｃ）硬化促進剤
本発明の封止用エポキシ樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂と（Ｂ）硬化剤の反応を促進させるために必要に応じて（Ｃ）硬化促進剤を含有していてもよい。（Ｃ）硬化促進剤は、封止用エポキシ樹脂組成物に一般に使用されているものであれば特に制限はなく、たとえば、１，８−ジアザ−ビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７、１，５−ジアザ−ビシクロ（４，３，０）ノネン、５、６−ジブチルアミノ−１，８−ジアザ−ビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７等のシクロアミジン化合物；及びこれらシクロアミジン化合物に無水マレイン酸、１，４−ベンゾキノン、２，５−トルキノン、１，４−ナフトキノン、２，３−ジメチルベンゾキノン、２，６−ジメチルベンゾキノン、２，３−ジメトキシ−５−メチル−１，４−ベンゾキノン、２，３−ジメトキシ−１，４−ベンゾキノン、フェニル−１，４−ベンゾキノン等のキノン化合物、ジアゾフェニルメタン、フェノール樹脂等のπ結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する化合物；ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール等の３級アミン類及びこれらの誘導体；２−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール等のイミダゾール類及びこれらの誘導体；トリブチルホスフィン、メチルジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリス（４−メチルフェニル）ホスフィン、ジフェニルホスフィン、フェニルホスフィン等の有機ホスフィン類；及びこれらの有機ホスフィン類に無水マレイン酸、上記キノン化合物、ジアゾフェニルメタン、フェノール樹脂等のπ結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有するリン化合物；テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリフェニルホスフィンテトラフェニルボレート、２−エチル−４−メチルイミダゾールテトラフェニルボレート、Ｎ−メチルモルホリンテトラフェニルボレート等のテトラフェニルボロン塩及びこれらの誘導体；などが挙げられる。これらの硬化促進剤は１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。  
上記硬化促進剤のなかでも、難燃性、硬化性の観点からは、有機ホスフィン類が好ましく、トリフェニルホスフィンがより好ましい。また、難燃性、硬化性、流動性及び離型性の観点からは、有機ホスフィン類とキノン化合物との付加物が好ましく、第三ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物がより好ましい。第三ホスフィン化合物としては、特に限定するものではないが、トリシクロヘキシルホスフィン、トリブチルホスフィン、ジブチルフェニルホスフィン、ブチルジフェニルホスフィン、エチルジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリス（４−メチルフェニル）ホスフィン、トリス（４−エチルフェニル）ホスフィン、トリス（４−プロピルフェニル）ホスフィン、トリス（４−ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（イソプロピルフェニル）ホスフィン、トリス（ｔ−ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４−ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６−ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４，６−トリメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６−ジメチル−４−エトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４−メトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４−エトキシフェニル）ホスフィンなどのアルキル基、アリール基を有する第三ホスフィン化合物が好ましい。またキノン化合物としてはｏ−ベンゾキノン、ｐ−ベンゾキノン、ジフェノキノン、１，４−ナフトキノン、アントラキノン等があげられ、なかでも耐湿性、保存安定性の観点からｐ−ベンゾキノンが好ましい。第三ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物としては、トリス（４−メチルフェニル）ホスフィンとｐ−ベンゾキノンとの付加物が離型性の観点からより好ましい。  
（Ｃ）硬化促進剤の配合量は、硬化促進効果が達成される量であれば特に制限されるものではないが、封止用エポキシ樹脂組成物総量に対して、好ましくは０．００５〜２質量％、より好ましくは０．０１〜０．５質量％である。前記硬化促進剤の配合量が０．００５質量％未満では短時間で硬化させ難い傾向にあり、２質量％を超えると硬化速度が速すぎて良好な成形品を得られ難い傾向にある。
【００４１】
（Ｄ）無機充填剤
本発明の封止用エポキシ樹脂組成物は、必要に応じて（Ｄ）無機充填剤を含有していてもよい。吸湿性、線膨張係数低減、熱伝導性向上及び強度向上の効果のある（Ｄ）無機充填剤としては、例えば、溶融シリカ、結晶シリカ、アルミナ、ジルコン、珪酸カルシウム、炭酸カルシウム、チタン酸カリウム、炭化珪素、窒化珪素、窒化アルミ、窒化ホウ素、ベリリア、ジルコニア、ジルコン、フォステライト、ステアタイト、スピネル、ムライト、チタニア等の粉体、又はこれらを球形化したビーズ、ガラス繊維等が挙げられる。また、難燃効果のある（Ｄ）無機充填剤としては、例えば、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、複合金属水酸化物、硼酸亜鉛、モリブデン酸亜鉛などが挙げられる。硼酸亜鉛としては、Ｕ．Ｓ．Ｂｏｒａｘ社製「ＦＢ−２９０」、「ＦＢ−５００」、水澤化学工業株式会社製「ＦＲＺ−５００Ｃ」等が市販品として入手可能である。モリブデン酸亜鉛としては、Ｓｈｅｒｗｉｎ−Ｗｉｌｌｉａｍｓ社製「ＫＥＭＧＡＲＤ９１１Ｂ」、「ＫＥＭＧＡＲＤ９１１Ｃ」、「ＫＥＭＧＡＲＤ１１００」等が市販品として入手可能である。
【００４２】
これらの無機充填剤は１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。これらのなかでも、充填性、線膨張係数の低減の観点からは溶融シリカが好ましく、高熱伝導性の観点からはアルミナが好ましい。また、無機充填剤の形状は充填性及び金型摩耗性の点から球形が好ましい。
【００４３】
（Ｄ）無機充填剤の配合量は、難燃性、成形性、吸湿性の低減、線膨張係数の低減、強度の向上及び耐リフロー性の向上の観点から、封止用エポキシ樹脂組成物総量に対して、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは６０〜９５質量％、より好ましくは７０〜９０質量％である。
【００４４】
（Ｅ）カップリング剤
本発明の封止用エポキシ樹脂組成物が（Ｄ）無機充填剤を含有する場合、樹脂成分と無機充填剤との接着性を高めるために、必要に応じて（Ｅ）カップリング剤をさらに配合することが好ましい。
【００４５】
（Ｅ）カップリング剤としては、封止用エポキシ樹脂組成物に一般に使用されているものであれば特に制限はないが、たとえば、１級及び／又は２級及び／又は３級アミノ基を有するシラン化合物、エポキシシラン、メルカプトシラン、アルキルシラン、ウレイドシラン、ビニルシラン等の各種シラン系化合物、チタン系化合物、アルミニウムキレート類、アルミニウム／ジルコニウム系化合物等が挙げられる。シラン系化合物の具体例としては、ビニルトリクロロシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリス（β−メトキシエトキシ）シラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、γ−アニリノプロピルトリメトキシシラン、γ−アニリノプロピルトリエトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジメチル）アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジエチル）アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジブチル）アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（Ｎ−メチル）アニリノプロピルトリメトキシシラン、γ−（Ｎ−エチル）アニリノプロピルトリメトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジメチル）アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジエチル）アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジブチル）アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−（Ｎ−メチル）アニリノプロピルトリエトキシシラン、γ−（Ｎ−エチル）アニリノプロピルトリエトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジメチル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジエチル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−（Ｎ，Ｎ−ジブチル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−（Ｎ−メチル）アニリノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−（Ｎ−エチル）アニリノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−（トリメトキシシリルプロピル）エチレンジアミン、Ｎ−（ジメトキシメチルシリルイソプロピル）エチレンジアミン、メチルトリメトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、γ−クロロプロピルトリメトキシシラン、ヘキサメチルジシラン、ビニルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン等が挙げられる。チタン系化合物の具体例としては、イソプロピルトリイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリス（ジオクチルパイロホスフェート）チタネート、イソプロピルトリ（Ｎ−アミノエチル−アミノエチル）チタネート、テトラオクチルビス（ジトリデシルホスファイト）チタネート、テトラ（２，２−ジアリルオキシメチル−１−ブチル）ビス（ジトリデシル）ホスファイトチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）オキシアセテートチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）エチレンチタネート、イソプロピルトリオクタノイルチタネート、イソプロピルジメタクリルイ��ステアロイルチタネート、イソプロピルトリドデシルベンゼンスルホニルチタネート、イソプロピルイソステアロイルジアクリルチタネート、イソプロピルトリ（ジオクチルホスフェート）チタネート、イソプロピルトリクミルフェニルチタネート、テトライソプロピルビス（ジオクチルホスファイト）チタネート等が挙げられる。これらのカップリング剤は１種を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【００４６】
なかでも流動性、難燃性の観点からは２級アミノ基を有するシランカップリング剤が好ましい。２級アミノ基を有するシランカップリング剤は分子内に２級アミノ基を有するシラン化合物であれば特に制限はないが、たとえば、γ−アニリノプロピルトリメトキシシラン、γ−アニリノプロピルトリエトキシシラン、γ−アニリノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アニリノプロピルメチルジエトキシシラン、γ−アニリノプロピルエチルジエトキシシラン、γ−アニリノプロピルエチルジメトキシシラン、γ−アニリノメチルトリメトキシシラン、γ−アニリノメチルトリエトキシシラン、γ−アニリノメチルメチルジメトキシシラン、γ−アニリノメチルメチルジエトキシシラン、γ−アニリノメチルエチルジエトキシシラン、γ−アニリノメチルエチルジメトキシシラン、Ｎ−（ｐ−メトキシフェニル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（ｐ−メトキシフェニル）−γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−（ｐ−メトキシフェニル）−γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−（ｐ−メトキシフェニル）−γ−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、Ｎ−（ｐ−メトキシフェニル）−γ−アミノプロピルエチルジエトキシシラン、Ｎ−（ｐ−メトキシフェニル）−γ−アミノプロピルエチルジメトキシシラン、γ−（Ｎ−メチル）アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（Ｎ−エチル）アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（Ｎ−ブチル）アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（Ｎ−ベンジル）アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（Ｎ−メチル）アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−（Ｎ−エチル）アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−（Ｎ−ブチル）アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−（Ｎ−ベンジル）アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−（Ｎ−メチル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−（Ｎ−エチル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−（Ｎ−ブチル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−（Ｎ−ベンジル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（β−アミノエチル）アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β−（Ｎ−ビニルベンジルアミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。
【００４７】
（Ｅ）カップリング剤の配合量は、封止用エポキシ樹脂組成物総量に対して、好ましくは０．０３７〜４．７５質量％、より好ましくは０．０５〜５質量％、特に好ましくは０．１〜２．５質量％である。前記（Ｅ）カップリング剤の配合量が０．０３７質量％未満ではフレームとの接着性が低下する傾向があり、４．７５質量％を超えるとパッケージの成形性が低下する傾向がある。
【００４８】
（難燃剤）
本発明の封止用エポキシ樹脂組成物は、さらに難燃性を向上する目的で従来公知のノンハロゲン、ノンアンチモンの難燃剤を必要に応じて配合することができる。たとえば、赤リン、酸化亜鉛等の無機化合物とフェノール樹脂等の熱硬化性樹脂で被覆された赤リン及びリン酸エステル、ホスフィンオキサイド等のリン化合物、メラミン、メラミン誘導体、メラミン変性フェノール樹脂、トリアジン環を有する化合物、シアヌル酸誘導体、イソシアヌル酸誘導体等の窒素含有化合物、シクロホスファゼン等のリン及び窒素含有化合物、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、複合金属水酸化物、酸化亜鉛、錫酸亜鉛、硼酸亜鉛、酸化鉄、酸化モリブデン、モリブデン酸亜鉛、ジシクロペンタジエニル鉄等の金属元素を含む化合物などが挙げられ、これらの１種を単独で用いても２種以上を組合わせて用いてもよい。
【００４９】
（その他の添加剤）
本発明の封止用エポキシ樹脂組成物は、その他の添加剤として、高級脂肪酸、高級脂肪酸金属塩、エステル系ワックス、ポリオレフィン系ワックス、ポリエチレン、酸化ポリエチレン等の離型剤、カーボンブラック等の着色剤、シリコーンオイルやシリコーンゴム粉末等の応力緩和剤などを必要に応じて配合することができる。
【００５０】
本発明の封止用エポキシ樹脂組成物は、各種成分を均一に分散混合できるのであれば、いかなる手法を用いても調製できる。一般的な手法として、所定の配合量の成分をミキサー等によって十分混合した後、ミキシングロール、押出機、らいかい機、プラネタリミキサ等によって混合又は溶融混練した後、冷却し、必要に応じて脱泡、粉砕する方法等を挙げることができる。また、封止用エポキシ樹脂組成物は必要に応じてパッケージの成形条件に合うような寸法及び重量でタブレット化すると取り扱いが容易である。
【００５１】
（電子部品装置）
本発明の電子部品装置は、上記本発明の封止用エポキシ樹脂組成物により封止された素子を備えることを特徴とする。かかる電子部品装置としては、例えば、リードフレーム、配線済みのテープキャリア、配線板、ガラス、シリコンウエハ等の支持部材や実装基板に、半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動素子、コンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子等の素子を搭載し、それら素子部を本発明の封止用エポキシ樹脂組成物で封止したものが挙げられる。ここで、リードフレームとしては特に限定するものではなく、例えば、銅リードフレーム、銅合金リードフレーム、またはこれらリードフレームの表面をパラジウムや銀などによりメッキ処理したものなどが挙げられる。ここで、実装基板としては特に制限するものではなく、たとえば、有機基板、有機フィルム、セラミック基板、ガラス基板等のインターポーザ基板、液晶用ガラス基板、ＭＣＭ（Ｍｕｌｔｉ  Ｃｈｉｐ  Ｍｏｄｕｌｅ）用基板、ハイブリットＩＣ用基板等が挙げられる。
【００５２】
このような電子部品装置としては、たとえば半導体装置が挙げられ、具体的には、リードフレーム（アイランド、タブ）上に半導体チップ等の素子を固定し、ボンディングパッド等の素子の端子部とリード部をワイヤボンディングやバンプで接続した後、本発明の封止用エポキシ樹脂組成物を用いてトランスファ成形などにより封止してなる、ＤＩＰ（Ｄｕａｌ  Ｉｎｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＰＬＣＣ（Ｐｌａｓｔｉｃ  Ｌｅａｄｅｄ  Ｃｈｉｐ  Ｃａｒｒｉｅｒ）、ＱＦＰ（Ｑｕａｄ  Ｆｌａｔ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＯＰ（Ｓｍａｌｌ  Ｏｕｔｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＯＪ（Ｓｍａｌｌ  Ｏｕｔｌｉｎｅ  Ｊ−ｌｅａｄ  ｐａｃｋａｇｅ）、ＴＳＯＰ（Ｔｈｉｎ  Ｓｍａｌｌ  Ｏｕｔｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＴＱＦＰ（Ｔｈｉｎ  Ｑｕａｄ  Ｆｌａｔ  Ｐａｃｋａｇｅ）等の樹脂封止型ＩＣ、テープキャリアにリードボンディングした半導体チップを、本発明の封止用エポキシ樹脂組成物で封止したＴＣＰ（Ｔａｐｅ  Ｃａｒｒｉｅｒ  Ｐａｃｋａｇｅ）、配線板やガラス上に形成した配線に、ワイヤボンディング、フリップチップボンディング、はんだ等で接続した半導体チップを、本発明の封止用エポキシ樹脂組成物で封止したＣＯＢ（Ｃｈｉｐ  Ｏｎ  Ｂｏａｒｄ）、ＣＯＧ（Ｃｈｉｐ  Ｏｎ  Ｇｌａｓｓ）等のベアチップ実装した半導体装置、配線板やガラス上に形成した配線に、ワイヤボンディング、フリップチップボンディング、はんだ等で接続した半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動素子及び／又はコンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子を、本発明の封止用エポキシ樹脂組成物で封止したハイブリッドＩＣ、ＭＣＭ（Ｍｕｌｔｉ  Ｃｈｉｐ  Ｍｏｄｕｌｅ）マザーボード接続用の端子を形成したインターポーザ基板に半導体チップを搭載し、バンプまたはワイヤボンディングにより半導体チップとインターポーザ基板に形成された配線を接続した後、本発明の封止用エポキシ樹脂組成物で半導体チップ搭載側を封止したＢＧＡ（Ｂａｌｌ  Ｇｒｉｄ  Ａｒｒａｙ）、ＣＳＰ（Ｃｈｉｐ  Ｓｉｚｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＭＣＰ（Ｍｕｌｔｉ  Ｃｈｉｐ  Ｐａｃｋａｇｅ）などが挙げられる。また、これらの半導体装置は、実装基板上に素子が２個以上重なった形で搭載されたスタックド（積層）型パッケージであっても、２個以上の素子を一度に封止用エポキシ樹脂組成物で封止した一括モールド型パッケージであってもよい。なかでも本発明の封止用エポキシ樹脂組成物は高温放置特性に優れるという特徴の観点から車載用半導体装置に好適に用いることができる。
【００５３】
本発明の封止用エポキシ樹脂組成物を封止材として用いて、半導体装置等の電子部品装置を封止する方法としては、低圧トランスファ成形法が最も一般的であるが、インジェクション成形法、コンプレッション成形法等も挙げられる。ディスペンス方式、注型方式、印刷方式等を用いてもよい。
【実施例】
【００５４】
次に実施例により本発明を説明するが、本発明の範囲はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００５５】
（実施例１〜６、比較例１〜６）
以下の成分をそれぞれ下記表１に示す質量部で配合し、混練温度８０℃、混練時間１０分の条件でロール混練を行い、実施例１〜６及び比較例１〜６の封止用エポキシ樹脂組成物を作製した。なお表中の空欄は配合無しを表す。  
表中の各成分は以下のものを使用した。
【００５６】
（エポキシ樹脂）
エポキシ樹脂１：エポキシ当量１９６、融点１０６℃のビフェニル型エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン株式会社製商品名エピコートＹＸ−４０００Ｈ）
エポキシ樹脂２：エポキシ当量２７３、軟化点５８℃のビフェニレン型エポキシ樹脂（日本化薬株式会社製商品名ＮＣ−３０００）
（硬化剤）
硬化剤１：水酸基当量１１５、軟化点８５℃のメラミン変性フェノール樹脂（日立化成工業株式会社製商品名ＨＰＭ−Ｊ３）
硬化剤２：軟化点８０℃、水酸基当量１９９のビフェニレン型フェノール樹脂（明和化成株式会社製商品名ＭＥＨ−７８５１）
硬化剤３：軟化点７０℃、水酸基当量１７５のフェノール・アラルキル樹脂（三井化学株式会社製商品名ミレックスＸＬＣ−３Ｌ）
（硬化促進剤）
硬化促進剤１：トリフェニルホスフィン
硬化促進剤２：トリフェニルホスフィンと１，４−ベンゾキノンの付加物
（カップリング剤）
エポキシシラン：γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン
（無機充填剤）
溶融シリカ：平均粒径１４．５μｍ、比表面積２．８ｍ２／ｇの球状溶融シリカ
（離型剤）
カルナバワックス（クラリアント社製）
（着色剤）
カーボンブラック（三菱化学株式会社製商品名ＭＡ−１００）
実施例１〜６、比較例１〜６の封止用エポキシ樹脂組成物の高温放置特性を、次の試験により求めた。評価結果を表１に示す。
【００５７】
（高温放置特性の評価方法）
８ｍｍ×１０ｍｍ×０．４ｍｍのシリコンチップを搭載した外形寸法２０ｍｍ×１４ｍｍ×２ｍｍの８０ピンフラットパッケージ（ＱＦＰ）を、封止用エポキシ樹脂組成物を用いて金型温度１８０℃、成形圧力６．９ＭＰａ、硬化時間９０秒の条件で成形、後硬化して作製し、さらに１８０℃で５時間後硬化を行い試験パッケージとした。その後１９５℃及び２２０℃の
各高温槽中に試験パッケージを保管し、５００時間後に取り出して試験パッケージの表面観察を行い、試験パッケージ数（５個）に対するクラック発生パッケージ数で、高温放置特性を評価した。なお、リードフレームの材質は銅合金のリード先端銀メッキ処理品と銅合金のリード先端パラジウムメッキ処理品を用いた。
【表１】
2008115380.tif 000011
【００５８】
上記一般式（ＩＩ）のエポキシ樹脂を含まない比較例１及び２、重縮合物（Ｂ−１）を含まない比較例３及び４、上記一般式（ＩＩ）のエポキシ樹脂及び重縮合物（Ｂ−１）を含まない比較例５及び６は、いずれも高温放置特性に劣っており、放置時間の目標５００時間に達しないうちにパッケージ表面にクラックが発生している。これに対し、上記一般式（Ｉ）のエポキシ樹脂、（ＩＩ）のエポキシ樹脂及び重縮合物（Ｂ−１）を含む実施例１〜６は全て高温放置特性に優れている。