(57)【要約】【課題】  ラミネート外装扁平形電池同士の電気的接合が良好であり、かつ優れた電池特性を有するラミネート外装扁平形電池の電池モジュールを提供する。【解決手段】  シート状の正極とシート状の負極とがセパレータを介してそれぞれ複数枚積層されてなる積層電極群および非水電解質をラミネート外装体内に有し、ラミネート外装体の外部の同一方向に突出した正極端子リードおよび負極端子リードを有するラミネート外装扁平形電池が、少なくとも２以上直列に接続されてなる電池モジュールであって、電池同士の接続が、一方の電池の正極端子リードと他方の電池の負極端子リードとの間に配設され、かつ片端が上記一方の電池の正極端子リードと溶接され、他端が上記他方の電池の負極端子リードと溶接されてなる接続導体によりなされており、上記接続導体は、長さ方向の側面形状が波形状である緩衝部を有するラミネート外装扁平形電池の電池モジュールである。【選択図】  図４
2008016202.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
アルミニウムまたはアルミニウム合金製の集電体の少なくとも片面に正極合剤層を有するシート状の正極と、銅または銅合金製の集電体の少なくとも片面に負極合剤層を有するシート状の負極とが、セパレータを介してそれぞれ複数枚積層されてなる積層電極群、および非水電解質をラミネート外装体内に有し、上記ラミネート外装体の外部の同一方向に突出した正極端子リードおよび負極端子リードを有するラミネート外装扁平形電池が、少なくとも２以上直列に接続されてなる電池モジュールであって、
上記電池同士の接続が、一方の電池の正極端子リードと他方の電池の負極端子リードとの間に配設され、かつ片端が上記一方の電池の正極端子リードと溶接され、他端が上記他方の電池の負極端子リードと溶接されてなる接続導体によりなされており、
上記接続導体は、長さ方向の側面形状が波形状である緩衝部を有することを特徴とするラミネート外装扁平形電池の電池モジュール。
【請求項２】
接続導体は、Ｎｉ、Ｃｕ、Ａｌおよびこれらの合金よりなる群から選択される少なくとも１種の金属の単体、または該金属単体の表面にＮｉメッキ若しくはＳｎメッキを施したものである請求項１に記載のラミネート外装扁平形電池の電池モジュール。
【請求項３】
接続導体は、Ｎｉ、Ｃｕ、Ａｌおよびこれらの合金よりなる群から選択される少なくとも２種の金属からなるクラッド材で構成されたものである請求項１に記載のラミネート外装扁平形電池の電池モジュール。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はラミネート外装扁平形電池の電池モジュールに関するものであり、更に詳しくは、振動や落下に対しても、長期信頼性が期待されるラミネート外装扁平形電池の電池モジュールに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、電気を動力源とする電気自転車や電気自動車などが注目を集めており、これらに搭載する高エネルギー密度、高出力密度の電池の開発が産業上重要な位置を占めている。このような用途の電池の構造としては、巻回した発電要素を円筒形のケースに収納したものや、巻回した発電要素、または平板状の電極およびセパレータを積層した発電要素を扁平形のケースに収納したものがある。
【０００３】
これらの円筒形または扁平形のケースは強度を持たせる必要があるため金属容器で形成される必要があり、軽量化が容易でないという課題があった。そのため電池を軽量化し、より高エネルギー密度、高出力化を達成する手段として、例えば特許文献１に、ラミネートフィルムを外装ケースとして、その周囲を熱融着によりシールすることで密閉化した構造の電池が提案されている。
【０００４】
また、上記のようなラミネート外装扁平形電池を、複数個直列および／または並列に接続した電池モジュールとして、上記用途に適用することも考えられる。
【０００５】
ラミネート外装扁平形電池では、通常、正極端子リードと負極端子リード（以下、両者を纏めて「電極端子リード」という場合がある）が、ラミネート外装体から外部に引き出された構造を有しており、このような電池を複数個接続して電池モジュールとするには、例えば、一つの電池の正極端子リードと別の電池の負極端子リードとの間に接続導体を配設し、上記接続導体の片端を上記正極端子リードと溶接し、他端を上記負極端子リードと溶接する方法が採用できる。上記方法によって、複数の電池を直列に接続してなる電池モジュールを製造することができる。
【０００６】
【特許文献１】特開平１１−２２４６５２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
なお、電池モジュールが例えば、電気自転車や電気自動車などの用途に適用される場合には、振動、落下などにより衝撃を受けやすいため、このような衝撃を受けても電池同士の接続が保たれるように、接続導体と正極端子リード・負極端子リードとの溶接部は、十分な接合強度を有していることが求められる。
【０００８】
ところが、ラミネート外装扁平形電池では、正極端子リードと負極端子リードとは異種の金属で構成されていることが一般的であるため、例えば、接続導体を、一方の電極端子リード（例えば負極端子リード）との溶接に適した素材からなる接続導体を用いて電池モジュールを構成した場合には、他方の電極端子リード（例えば正極端子リード）との溶接部の接合強度が不十分となることがあり、このような電池モジュールでは、振動・落下を受けた際に上記溶接部で剥離などが生じるおそれがある。
【０００９】
本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、その目的は、ラミネート外装扁平形電池同士の電気的接合が良好であり、かつ優れた電池特性を有するラミネート外装扁平形電池の電池モジュールを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記目的を達成し得た本発明のラミネート外装扁平形電池の電池モジュールは、アルミニウムまたはアルミニウム合金製の集電体の少なくとも片面に正極合剤層を有するシート状の正極と、銅または銅合金製の集電体の少なくとも片面に負極合剤層を有するシート状の負極とが、セパレータを介してそれぞれ複数枚積層されてなる積層電極群、および非水電解質をラミネート外装体内に有し、上記ラミネート外装体の外部の同一方向に突出した正極端子リードおよび負極端子リードを有するラミネート外装扁平形電池が、少なくとも２以上直列に接続されてなる電池モジュールであって、上記電池同士の接続が、一方の電池の正極端子リードと他方の電池の負極端子リードとの間に配設され、かつ片端が上記一方の電池の正極端子リードと溶接され、他端が上記他方の電池の負極端子リードと溶接されてなる接続導体によりなされており、上記接続導体が、長さ方向の側面形状が波形状である緩衝部を有することを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、ラミネート扁平形電池同士の電気的接合が良好で、電池特性にも優れたラミネート外装扁平形電池の電池モジュールを提供できる。すなわち、本発明のラミネート外装扁平形電池の電池モジュールは、振動、落下などによる衝撃を受ける可能性のある用途に適用しても、長期信頼性が優れており、また、長期の電池寿命を維持できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
まず、本発明のラミネート外装扁平形電池の電池モジュール（以下、「電池モジュール」と省略する）を構成するラミネート外装扁平形電池を、図面を用いて説明する。図１は、本発明に係るラミネート外装扁平形電池の一例を概略的に表す全体斜視図である。
【００１３】
ラミネート外装扁平形電池１０は、セル本体１１と、セル本体１１すなわちラミネート外装体から、同一方向に突出した（すなわち、外装体の同一辺から平行または略平行に突出した）２本の電極端子リード（正極端子リード１２および負極端子リード１３）を有している。２０はラミネート外装体の熱融着部である。
【００１４】
正極端子リード１２は、例えば、アルミニウム（アルミニウム合金を含む）製である。また、負極端子リード１３は、例えば、銅（銅合金を含む、以下同じ）製、ニッケル（ニッケル合金を含む）製、またはニッケルメッキ若しくは錫メッキを有する銅製である。
【００１５】
図２には、本発明に係るラミネート外装扁平形電池の要部の縦断面概略図を示している。なお、図２は断面図であるが、各要素の理解を容易にするために、要素の一部は断面図であることを表す斜線を付さずに示している。セル本体１１は、シート状正極３０、セパレータ４０およびシート状負極５０を、それぞれ複数枚積層した発電要素を、高分子と金属を複合した２枚のラミネートフィルム２１で挟み、上下から熱融着させることで、上記発電要素をラミネートフィルムからなるラミネート外装体で被覆した構造となっている。
【００１６】
シート状正極３０は、アルミニウムまたはアルミニウム合金製の集電体３１の少なくとも片面に、正極活物質、導電助剤、バインダなどを含有する正極合剤層を有している。そして、図２に示すように、シート状正極３０の集電体３１が正極端子リード１２と接続している。また、シート状負極は、銅または銅合金製の集電体の少なくとも片面に、負極活物質、バインダなどを含有する負極合剤層を有しており、図示していないが、シート状負極４０の集電体が、負極端子リードと接続している。
【００１７】
なお、図１および図２に示したラミネート外装扁平形電池は、本発明の電池モジュールに使用できるラミネート外装扁平形電池の一例を示すものであって、本発明に係るラミネート外装扁平形電池は、これらの図面に示したものに限定される訳ではない。また、電池モジュールに使用するラミネート外装扁平形電池の構成要素（正極や負極に係る活物質、導電助剤、バインダなどや、セパレータ、非水電解質など）についても特に制限はなく、従来公知のラミネート外装扁平形電池で採用されている各種構成要素が採用できる。
【００１８】
本発明の電池モジュールは、上記のようなラミネート外装扁平形電池を２以上、直列に接続してなるものである。図３に、ラミネート外装扁平形電池を５個直列に接続してなる電池モジュールの一例の上面図を、図４には、図３の電池モジュールの全体斜視図を、それぞれ示している。図３および図４では、説明を要しない構成要素の一部については、図１と共通することから、符号を省略している。
【００１９】
図３の電池モジュールでは、図中上側のラミネート外装扁平形電池の負極端子リード１３と、上記電池の下に位置するラミネート外装扁平形電池の正極端子リード１２との間に、接続導体１４が配設されている。そして、接続導体１４の片端は上側のラミネート外装扁平形電池の負極端子リード１３と溶接されており、他端は下側のラミネート外装扁平形電池の正極端子リード１２と溶接されている。
【００２０】
また、図４は、上記の通り、図３の電池モジュールの外観を模式的に示す斜視図であって、図３の電池モジュールの全体構造の理解を容易にする目的で図示したものである。
【００２１】
なお、図３および図４では、図３中上側のラミネート外装扁平形電池の負極端子リード１３と、上記電池の下側に位置するラミネート外装扁平形電池の正極端子リード１２との間に、接続導体１４が配設されている例を示しているが、本発明の電池モジュールにおける接続導体１４の配設位置は、これら図３および図４に示す位置に限定されず、図３中上側図３中上側のラミネート外装扁平形電池の正極端子リード１２と、上記電池の下側に位置するラミネート外装扁平形電池の負極端子リード１３との間に、接続導体１４が配設されていても構わない。
【００２２】
図５に、接続導体１４の一例を示す。図５の（ａ）は、接続導体１４の一例を示す平面図、（ｂ）は、（ａ）の側面図である。図５に示すように、接続導体１４は緩衝部Ａを有している。そして、緩衝部Ａの形状は、図５の（ｂ）に示すように、接続導体１４の、長さ方向の側面視で、波形状（以下、緩衝部の形状を単に「波形状」と略すことがある）である。
【００２３】
本発明の電池モジュールでは、ラミネート外装扁平形電池同士の接続に、上記の緩衝部を有する接続導体を用いることで、振動や落下による衝撃を受けても、接続導体における緩衝部の緩衝作用によって、電極端子リードからの接続導体の剥離や脱落を防止できる。すなわち、本発明の電池モジュールでは、落下のように比較的大きな衝撃が加わった場合でも、接続導体と電極端子リードとの剥離が抑制できる。また、本発明の電池モジュールでは、接続導体と電極端子リードとが僅かに剥離し、これらの間に隙間ができて電池モジュールの電気抵抗を増大させてしまうような衝撃（振動のように比較的小さな衝撃）が加わった場合でも、接続導体と電極端子リードとの剥離が抑制できるため、電気抵抗の増大を防止して、電池特性を良好に維持することができる。そのため、本発明の電池モジュールは、振動や落下などにより衝撃を受ける虞のある用途（例えば、電気自転車や電気自動車など）に適用した場合にも、電池間の電気的接続を良好に維持することができ、良好な電池特性を備え、かつ長期信頼性の優れたものとなる。
【００２４】
接続導体の素材には、電池分野において、集電体や電極端子リードなどの素材として通常使用されているものが使用できるが、例えば、Ｎｉ、Ｃｕ、Ａｌおよびこれらの合金よりなる群から選択される少なくとも１種の金属の単体や、該金属単体の表面にＮｉメッキ若しくはＳｎメッキを施したものが好ましい。また、Ｎｉ、Ｃｕ、Ａｌおよびこれらの合金よりなる群から選択される少なくとも２種の金属からなるクラッド材で構成されたものも接続導体の素材として好ましく用いることができる。
【００２５】
接続導体は、例えば、上記例示の素材からなる平板（箔）などの一部を波形状に成形して、緩衝部を設けたものであればよい。緩衝部における波形は、接続導体の長さ方向の側面視（緩衝部における波形の形状に関して、以下同じ）で、例えば、Ｕ字状、Ｖ字状、Ｓ字状などの形状が挙げられる。また、Ｕ字状、Ｖ字状、Ｓ字状などのいずれかが２つ以上（２つ、３つ、４つなど）連続している形状であってもよく、Ｕ字状またはＶ字状と、その反転形状とが、交互に２組以上（２組、３組、４組など）連続している形状であってもよい。更には、これらの形状を２以上含む連続形状であっても構わない。ちなみに、図５に示す接続導体は、Ｓ字状が２つ連続している形状の緩衝部を有する例である。
【００２６】
接続導体の厚みは、電池モジュールを構成するラミネート外装扁平形電池のサイズによって変動するが、通常は、１００〜３００μｍである。また、接続導体の大きさも、電池モジュールを構成するラミネート外装扁平形電池のサイズによって変動するが、通常は、長さが３０〜１００ｍｍで、幅が５〜１５ｍｍある。
【００２７】
接続導体の緩衝部における波形の高さとしては、例えば、接続導体の側面視における緩衝部の最高点と最低点との垂直長さ［図５（ｂ）中、Ｉの長さ］で、１ｍｍ以上であることが好ましく、２ｍｍ以上であることがより好ましい。緩衝部における波形が上記の高さを有していれば、より優れた緩衝効果を奏することができる。他方、接続導体の緩衝部における波形が高すぎると、接続導体同士の接触が生じたり、接続導体に使用する金属量が増えたりすることから、接続導体の側面視における緩衝部の最高点と最低点との垂直長さは、５ｍｍ以下であることが好ましく、４ｍｍ以下であることがより好ましい。
【００２８】
また、接続導体の硬さについては、ある程度の硬さを持たせて、緩衝部の形状を良好に保持できるようにする観点から、ビッカース硬度（Ｈｖ）で５０以上であることが好ましい。なお、接続導体が硬すぎると、緩衝部による緩衝効果が小さくなることがあるため、接続導体の硬さは、ビッカース硬度で２００以下であることが好ましい。
【００２９】
緩衝部の大きさとしては、例えば、接続導体の平面視における全面積に対して、緩衝部の面積が、７０％以下、より好ましくは５０％以下であることが望ましい。このような面積比率で緩衝部を設けた接続導体であれば、より優れた緩衝効果を奏することができ、また、電極端子リードとの溶接を、より容易にすることができる。
【００３０】
また、接続導体における緩衝部の位置は、電極端子リードとの溶接予定箇所以外であれば良い。
【００３１】
ラミネート外装扁平形電池の電極端子リードと接続導体とを溶接するにあたっては、抵抗溶接法、加熱溶接法、超音波溶接法など、従来公知の各種溶接法が採用できる。なお、接続導体を電極端子リードと溶接する場合、良好な接合を達成する観点から、接続導体の溶接部の面積は、接続導体の平面視における全面積に対して、３〜３０％とすることが好ましい。
【００３２】
本発明の電池モジュールは、上記の通り、振動や落下などによる衝撃を受けても、ラミネート外装扁平形電池同士を接続する接続導体と電極端子リードとの接合が良好であり、接続導体の脱落、剥離などの発生が抑制されている。そのため、本発明の電池モジュールは、上記のような衝撃を受けやすい用途（例えば、電気自転車や電気自動車用途）などに好適であり、こうした用途に適用しても、電池寿命が長く、また、良好な電池特性を有するものである。
【実施例】
【００３３】
以下、実施例に基づいて本発明を詳細に述べる。ただし、下記実施例は本発明を制限するものではなく、前・後記の趣旨を逸脱しない範囲で変更実施をすることは、全て本発明の技術的範囲に包含される。
【００３４】
実施例
長さ１５０ｍｍ×幅９０ｍｍ×厚み５ｍｍのラミネート外装扁平形電池を５個直列に接続して、電池モジュールを作製した。
【００３５】
ラミネート外装扁平形電池の正極は、以下のようにして作製した。正極活物質であるＬｉＣｏＯ２：９０質量部、導電助剤であるアセチレンブラック：５質量部、およびバインダであるポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）：５質量部を、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）を溶剤として均一になるように混合して、正極合剤含有ペーストを調製した。
この正極合剤含有ペーストを、アルミニウム箔からなる厚みが１５μｍの集電体の片面に塗布し、乾燥後、もう片方の面も同様に塗布・乾燥を行った。その後、カレンダー処理を行って、厚みが１１５μｍの正極合剤層を形成した。次に、これを裁断して、正極合剤層のサイズが、長さ１１３ｍｍ×幅６３ｍｍで、正極合剤層で覆われていない集電体部分のサイズが、長さ１５ｍｍ×幅１５ｍｍのシート状正極を作製した。
【００３６】
また、ラミネート外装扁平形電池の負極は、以下のようにして作製した。負極活物質である黒鉛：９５質量部、およびバインダであるＰＶＤＦ：５質量部を、ＮＭＰを溶剤として均一になるように混合して、負極剤含有ペーストを調製した。この負極合剤含有ペーストを、銅箔からなる厚みが８μｍの集電体の片面に塗布し、乾燥後、もう片方の面も同様に塗布・乾燥を行った。その後、カレンダー処理を行って、厚みが１１０μｍの負極合剤層を形成した。次に、これを裁断して、負極合剤層のサイズが、長さ１１８ｍｍ×幅６７ｍｍで、負極合剤層で覆われていない集電体部分のサイズが、長さ１３ｍｍ×幅１５ｍｍのシート状負極を作製した。
【００３７】
上記のシート状正極と、上記のシート状負極とを、セパレータを介して、シート状正極１５枚、シート状負極１６枚ずつ積層した積層電極群とした。セパレータには、長さ１２０ｍｍ×幅６７ｍｍ×厚み２０μｍの微多孔性ポリエチレン膜を用いた。そして、積層電極群の各シート状正極の片端を正極端子リードに接続し、各シート状負極の片端を負極端子リードに接続した。正極端子リードには厚みが２００μｍのアルミニウム板を、負極端子リードには厚みが２００μｍの銅板に１μｍ厚のＮｉメッキを施したものを用いた。また、正極端子リードおよび負極端子リードは、それぞれ長さ３５ｍｍ、幅１５ｍｍとした。
【００３８】
正極端子リードおよび負極端子リードと接続した積層電極群を、正極端子リードおよび負極端子リードの自由端側が外部に１０ｍｍ突出するようにしつつ、熱融着絶縁性フィルム層がポリプロピレンで金属フィルム層がアルミニウムである２枚のラミネートフィルムで挟み、これらラミネートフィルムの３辺を熱融着した。次に、ラミネートフィルムの熱融着させていない1辺から非水電解質を注入した後に、この１辺も熱融着して、図１に示す構造のラミネート外装扁平形電池を得た。なお、非水電解質には、ＬｉＰＦ６を、エチレンカーボネート（ＥＣ）とメチルエチルカーボネート（ＭＥＣ）とを体積比１：２で混合した溶媒に、１．０ｍｏｌ／ｌの濃度で溶解させたものを用いた。
【００３９】
上記のラミネート外装扁平形電池５個を図３に示すように重ね、図３中上側のラミネート外装扁平形電池の負極端子リード１３と、その下に位置するラミネート外装扁平形電池の正極端子リード１２との間に、Ｎｉ製の接続導体１４を配設し、上記接続導体１４の端部と上記負極端子リード１３および上記正極端子リード１２とを接合して電池モジュールを得た。接続導体１４には、厚み２００μｍ、幅７ｍｍ、長さ６０ｍｍであり、図５に示すように、Ｓ字状の形状が２つ連続している波形状の緩衝部を有しており、ビッカース硬度（Ｈｖ）が１５０で、緩衝部の最高点と最低点との垂直長さ［図５（ｂ）中、Ｉの長さ］が３ｍｍのものを用いた。また、接続導体１４と、正極端子リード１２および負極端子リード１３との接合は、加熱圧接装置を用いて、接続導体１４と正極端子リード１２との間、または接続導体１４と負極端子リード１３との間に、４．３〜４．５Ｖの電圧を印加することによって６．５〜６．８ｋＡの電流を５ｍｓ流す加熱溶接法により行った。
【００４０】
比較例
緩衝部を有しない接続導体を用いた以外は、実施例と同様にしてラミネート外装扁平形電池の電池モジュールを作製した。
【００４１】
実施例および比較例の電池モジュールについて、下記方法により振動試験後の電池抵抗測定と落下試験とを行った。結果を表１に示す。
【００４２】
＜振動試験後の電池抵抗測定＞
実施例、比較例の電池モジュール各１０個について、振動試験を行い、試験後の電池抵抗を測定した。なお、振動試験は、波形：正弦波、周波数：５〜２００Ｈｚ線形掃印、最大振幅：１０ｍｍ、振動方向：Ｘ，Ｙ，Ｚの３方向、時間：３．５ｈｒ／振動方向で、合計１０.５ｈｒ、の条件で行った。
【００４３】
＜落下試験＞
実施例、比較例の電池モジュール各１０個を、２ｍの高さからコンクリート上に落下させ、落下後の接続導体と電極端子リードとの接合の状態を観察し、接続導体と電極端子リードとの剥離が１箇所でも生じていた電池モジュールの個数を調べた。
【００４４】
【表１】
2008016202.tif 000003
【００４５】
表１から分かるように、比較例の電池モジュールでは、緩衝部を設けていない接続導体を電極端子リードに溶接しているため、落下試験後に接続導体と電極端子リードとの剥離が生じているものが見られた。この落下試験後では、特に正極端子リード（Ａｌ材）と接続導体との剥離が観察された。また、比較例の電池モジュールは、振動試験後の電池抵抗が高く、かかる振動によって接続導体と電極端子リードとが僅かに剥離しているものと考えられる。
【００４６】
これに対し、緩衝部を有する接続導体を用いて構成した実施例の電池モジュールでは、落下試験後にも接続導体と電極端子リードとの剥離は生じておらず、振動試験後の電池抵抗も低く、かかる振動による接続導体と電極端子リードとの剥離も抑制されている。
【００４７】
以上のように、実施例の電池モジュールは、振動や落下といった衝撃を受けても、接続導体と電極端子リードとの剥離（脱落）が生じず、電池特性も良好であることから、長期信頼性に優れ、また、長期にわたって電池寿命を維持し得るものといえる。
【図面の簡単な説明】
【００４８】
【図１】本発明に係るラミネート外装扁平形電池の一例を概略的に示す全体斜視図である。
【図２】本発明に係るラミネート外装扁平形電池の要部の一例を示す縦断面概略図である。
【図３】本発明のラミネート外装扁平形電池の電池モジュールの一例を示す上面概略図である。
【図４】図３のラミネート外装扁平形電池の電池モジュールの全体斜視図である。
【図５】接続導体の一例を示す概略図で、（ａ）平面図、（ｂ）側面図である。
【符号の説明】
【００４９】
１０    ラミネート外装扁平形電池
１２    正極端子リード
１３    負極端子リード
１４    接続導体
３０    シート状正極
３１    正極集電体
４０    セパレータ
５０    シート状負極
６０    溶接部
【図１】
2008016202.tif 000004
【図２】
2008016202.tif 000005
【図３】
2008016202.tif 000006
【図４】
2008016202.tif 000007
【図５】
2008016202.tif 000008