(57)【要約】【課題】発光効率の向上をはかるとともに、発光スペクトルの角度依存性を低減し、角度によらず所望の色調の発光を示す高品位発光を実現することができ、かつ色調の調整が可能な発光素子を提供する。【解決手段】基板の表面に第１の電極と発光層と第２の電極をこの順に備えて形成される第１の発光部と、基板の表面に第３の電極と発光層と第４の電極をこの順に備えて形成される第２の発光部とを積層して形成される発光素子であって、前記第１および第２の発光部の当接する電極または基板の間に前記基板または電極と略等しい屈折率をもつ充填材が充填されてなることを特徴とする。【選択図】図１
2008077987.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板の表面に第１の電極と発光層と第２の電極をこの順に備えて形成される第１の発光部と、基板の表面に第３の電極と発光層と第４の電極をこの順に備えて形成される第２の発光部とを積層して形成される発光素子であって、
前記第1乃至第4の電極のうち、外側に位置する電極の少なくとも一方と内側に位置する電極の双方は透光性であり、且つ、前記基板は透光性材料で構成され、第１の発光部および第２の発光部は基板が対向するよう積層され、これらの基板の間に、前記基板と略等しい屈折率をもつ充填材が充填されてなる発光素子。
【請求項２】
基板の表面に第１の電極と発光層と第２の電極をこの順に備えて形成される第１の発光部と、基板の表面に第３の電極と発光層と第４の電極をこの順に備えて形成される第２の発光部とを積層して形成される発光素子であって、
前記第1乃至第4の電極のうち、外側に位置する電極の少なくとも一方、この電極に当接する側の前記基板、および内側に位置する電極の双方は透光性であり、且つ、前記第１の発光部の第２の電極と第２の発光部の第４の電極が対向するよう積層され、これらの電極間に、これらの電極と略等しい屈折率をもつ充填材が充填されてなる発光素子。
【請求項３】
基板の表面に第１の電極と発光層と第２の電極をこの順に備えて形成される第１の発光部と、基板の表面に第３の電極と発光層と第４の電極をこの順に備えて形成される第２の発光部とを積層して形成される発光素子であって、
前記第1乃至第4の電極のうち、外側に位置する電極の少なくとも一方、この電極に当接する側の前記基板、および内側に位置する電極の双方は透光性であり、且つ、前記第１の発光部の基板と第２の発光部の第４の電極が対向するよう積層され、対向する前記基板と前記第４の電極の間に、これらの基板または電極の屈折率と略等しいもしくはその間の屈折率をもつ充填材が充填されてなる発光素子。
【請求項４】
請求項１乃至３のいずれかに記載の発光素子であって、
前記第２または第４の電極の少なくとも一方の表面に、隣接する前記第２または第４の電極と略等しい屈折率をもつ防湿膜層を備えた発光素子。
【請求項５】
請求項４に記載の発光素子であって、
前記防湿膜層の膜厚は、４０〜１４０ｎｍである発光素子。
【請求項６】
請求項３に記載の発光素子であって、
前記第４の電極と対向する基板の表面が、粗面化されている発光素子。
【請求項７】
請求項２に記載の発光素子であって、
対向する前記第２の電極と第４の電極の間隔が、前記発光層で発光した光が干渉を起こさないように形成された発光素子。
【請求項８】
請求項１乃至７のいずれかに記載の発光素子であって、
前記充填材は、前記充填材の屈折率をａ、この充填材に当接する前記電極または基板の屈折率をｂとしたときに、ｂ−０．５≦ａ≦ｂ＋０．５  である発光素子。
【請求項９】
基板の表面に第１の電極と発光層と第２の電極をこの順に備えて形成される第１の発光部と、基板の表面に第３の電極と発光層と第４の電極をこの順に備えて形成される第２の発光部と形成する工程と、
前記第１および第２の発光部を充填材を介して積層して発光素子を形成する発光素子の製造方法であって、
前記第1乃至第4の電極のうち、外側に位置する電極の少なくとも一方と内側に位置する電極の双方は透光性であり、且つ、前記基板は透光性材料で構成され、第１の発光部および第２の発光部の相対向する基板同士、または基板と電極、または電極同士の間に、前記基板または電極と略等しい屈折率をもつ充填材を充填するようにした発光素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発光素子及びその製造方法にかかり、特にフラットディスプレイパネル、液晶表示機用バックライト、照明用光源等に用いられる発光素子及びその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）としては、陽極となる透光性電極、ホール輸送層、有機発光層、電子注入層、陰極となる電極の順に、透光性基板の片側の表面に積層した構成のものが、その一例として知られている。このような有機エレクトロルミネッセンス素子においては、陽極と陰極の間に電圧を印加することによって、電子注入層を介して発光層に注入された電子と、ホール輸送層を介して発光層に注入されたホールとが、発光層内で再結合し、この再結合によって得られるエネルギーにより、発光層内の有機分子が励起され、発光が起こり、発光層で発光したこの光は透光性電極及び透光性基板を通して取り出されるようになっている。
【０００３】
有機発光素子は、自発光であること、比較的高効率の発光特性を示すこと、発光層に用いる有機物の組成の調整により各種の色調で発光可能であること等の特徴を有するものであり、表示装置、例えばフラットパネルディスプレイ等の発光体として、あるいは光源、例えば液晶表示機用バックライトや照明としての活用が期待されており、一部ではすでに実用化されている。しかし、有機発光素子は、その輝度と寿命とがトレードオフの関係にあり、より鮮明な画像、あるいは明るい照明光を得るために輝度を増大させると、寿命が短くなるという性質を有する。
【０００４】
この問題を解決するものとして、近年、陽極と陰極の間に発光層を複数備え、かつ各発光層間に等電位面を形成する層、もしくは電荷発生層を設けるようにした有機発光素子が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
【０００５】
図１０はこのような有機発光素子の構造の一例を示すものであり、陽極となる電極２０と陰極となる電極２１の間に複数の発光層２２を、隣接する発光層２２の間に等電位面を形成する層もしくは電荷発生層２３を介在させた状態で積層し、これを透光性基板２４の表面に積層したものであり、電極２０は透光性の電極として、電極２１は光反射性の電極として形成されている。なお、図１０において、発光層２２の両側にはホール輸送層と電子注入層が設けられているが、ホール輸送層と電子注入層は図示を省略する。このように複数層の発光層２２を等電位面形成層もしくは電荷発生層２３で仕切ることによって、電極２０，２１間に電圧を印加したとき、複数の発光層２２があたかも直列的に接続されたような状態で同時に発光し、各発光層２２からの光が合算されるため、一定電流通電時には従来型の有機発光素子よりも高輝度で発光させることができ、上記のような輝度−寿命のトレードオフを回避することが可能になる。
【０００６】
しかしながら、有機発光素子において知られている、発光輝度、発光スペクトルの視野角依存性、膜厚依存性、及び光利用効率の低下等の問題は、有機発光素子が光学波長オーダーの膜厚を有する薄膜デバイスであることや、素子内に屈折率段差もしくは金属面等からなる反射面を有することや、高屈折率媒体中で光が発生することなどに由来する、光干渉効果、全反射による有機膜の発光層、基板、電極等の高屈折率媒体内への光閉じ込めなどの現象によるものであるため、上記のような複数の発光層を備える有機発光素子では、これらの問題がより顕著に発生することになる。
【０００７】
光干渉効果は、それを適切に利用すれば、色純度の向上、指向性の制御等を実現することが可能であり、特にフラットパネルディスプレイ等の用途に有用である。例えば引用文献２には、発光層−光反射性の電極間の光学距離を１／４波長の奇数倍に調整することや、発光位置−最大屈折率段差位置間の光学距離を１／４波長の偶数倍に調整することで、この波長を強調することが可能であることが記載されており、特に発光層−光反射性の電極間の光学距離が発光スペクトルに与える影響が大きいことが知られている。さらに特許文献３には、複数の発光層のそれぞれの発光位置から光反射性の電極までの光学膜厚をすべて１／４波長の奇数倍にすることで、最も高効率の発光が得られると共に、発光スペクトル形状が細くなることが記載されている。
【０００８】
しかし、上記のように発光層−光反射性の電極間の光学距離や、発光層−最大屈折率段差位置間の光学距離、つまり素子の膜厚の最適化によって色純度等の適正化を行なった有機発光素子では、膜厚が変化した際の発光輝度や発光色の変動が大きくなる。これはすなわち、有機発光素子の製造時の膜厚許容性が狭くなることを意味するものであり、生産性の問題に直結するものである。特に複数の発光層や等電位面形成層もしくは電荷発生層などを積層した構造の上記のような有機発光素子では、いずれかの層の光学特性のずれ（膜厚・屈折率の異常）が他の層の光学位置にさえも影響を及ぼすため、膜厚制御の精度や必然性がさらに増大することになる。
【０００９】
さらに上記特許文献３では、発光層−光反射性の電極間の光学距離を１／４波長の奇数（２ｎ＋１）［ｎ＝０，１，２…］倍に設定することが効率の観点で好ましいとされているが、実際にはｎの値が大きくなるに伴って、輝度やスペクトルの角度依存性が大きくなるという問題が新たに生じる。すなわち、発光層を一層のみ有する有機発光素子では、概ねｎ＝０に相当する光学長で膜厚設計がなされることが多いために、膜厚変化に対する発光輝度、発光色の変動は必ずしも大きくないが、上記のような複数層の発光層を備える有機発光素子においては、各発光層が１／４波長の（２ｎ＋１）［ｎ＝０，１，２…］倍の位置に必然的に位置するため、層数の増大に伴って特定の波長がより顕著に強調され、発光層が本来有するスペクトルとは大きく異なる発光スペクトルを与えると同時に角度依存性が大きくなるという問題を有するものである。よって、上記のような複数層の発光層を備える有機発光素子は、確かに従来型の有機発光素子では実現不可能であった高い電流効率、量子効率を実現することができるが、その反面、その発光スペクトル及び視野角依存性に関しては必ずしも好ましい特性を有するものではない。
【００１０】
一方、前記特許文献１に示されている有機発光素子は、例えば図１０に示すように、複数の各発光層が直列接続されているため、各発光層に供給される電流値は常に同一であり、各発光層の発光色を駆動時に個別にコントロールすることは実質的に不可能である。有機発光素子を製造する際に、所定の発光色を呈するように各発光層を選定して設計することで、各発光層が種々の発光色で発光する有機発光素子を得ることは可能であるが、一度発光色が決まったものを変えることはできない。また例えばＲＧＢそれぞれの発光色を呈する複数の発光層を積層した場合には、その発光色の合算によって白色発光を得ることが可能であるが、各発光色を呈する発光層の輝度に対する発光特性挙動が異なる場合、各輝度における発光色が変化することになるという問題が生じる。さらに複数の各発光層の寿命が異なる場合、駆動に伴って、先に劣化した発光層からの発光色が減少するため、色ずれを生じるという問題もある。例えば有機発光素子をディスプレイの発光光源として用いた場合には、表示される発光色の色バランスが狂い、また照明の光源として用いた場合には、劣化が色ずれとして視認されるために好ましくない。
【００１１】
また、特許文献４および５には、電極を有する発光層を複数積層した積層型有機発光素子が提案されている。この有機発光素子は、独立したもしくは一部を共通とした電極を備える複数の発光層を、必要に応じて絶縁層を介して積層したものであり、ディスプレイ用途に使用可能であるとされている。しかしこの構造の有機発光素子においても、発光層間の距離は、例え絶縁層が挿入されている場合にも小さいものであり、前記の光干渉の問題を回避することはできない。事実、光干渉があることを前提に、この特許文献５では、各発光層の位置をその発光波長に基づいて設定し、高色純度で発光する素子設計方針が提案されている。この提案内容は干渉設計を利用したものであり、その要点は前記の特許文献２の場合と同様に、発光層と光反射層との間の距離を所定の波長の光を強調する膜厚とすることであるため、発光波長の角度依存性の問題は依然として存在している。このように、この特許文献４および５の構造の有機発光素子は、駆動時に発光色を変更することが可能であるものの、それ以外の問題、特に発光層の積層数が増大した際の発光色の角度依存性に対する問題が解決されたものではない。
【００１２】
以上有機ＥＬ素子などの有機発光素子の積層構造について述べたが、この問題は半導体レーザ素子、無機ＥＬ素子などの無機発光素子など、発光部を積層構造にした発光素子においても同様の問題があった。
【００１３】
【特許文献１】特開平１１−３２９７４８号公報
【特許文献２】特開２０００−３２３２７７号公報
【特許文献３】特開２００３−２７２８６０号公報
【特許文献４】特許３４９６６８１号公報
【特許文献５】特表２００１−５１１２９６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
本発明は、前記実情に鑑みてなされたものであり、発光効率の向上をはかるとともに、発光スペクトルの角度依存性を低減し、角度によらず所望の色調の発光を示す高品位発光を実現することができ、かつ色調の調整が可能な発光素子を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
そこで本発明は、基板の表面に第１の電極と発光層と第２の電極をこの順に備えて形成される第１の発光部と、基板の表面に第３の電極と発光層と第４の電極をこの順に備えて形成される第２の発光部とを積層して形成される発光素子であって、前記第１および第２の発光部の当接する電極または基板の間に前記基板または電極と略等しい屈折率をもつ充填材が充填されてなることを特徴とする。
かかる構成により、これら界面での屈折率差に起因する光量の減衰を低減し、素子内部で発生した光を外部に効率よく取り出し、発光効率の向上をはかるとともに、内部で起こる光の干渉を抑えることにより発光スペクトルの角度依存性を低減するものである。
【００１６】
すなわち、前記第１乃至第４の電極のうち、外側に位置する電極の少なくとも一方と内側に位置する電極の双方は透光性であり、且つ、前記基板は透光性材料で構成され、第１の発光部および第２の発光部は基板が対向するよう積層され、これらの基板の間に、前記基板と略等しい屈折率をもつ充填材が充填されてなることを特徴とする。
【００１７】
また、前記第１乃至第４の電極のうち、外側に位置する電極の少なくとも一方、この電極に当接する側の前記基板、および内側に位置する電極の双方は透光性であり、且つ、前記第１の発光部の第２の電極と第２の発光部の第４の電極が対向するよう積層され、これらの電極間に、これらの電極と略等しい屈折率をもつ充填材が充填されてなることを特徴とする。
【００１８】
また、前記第１乃至第４の電極のうち、外側に位置する電極の少なくとも一方、この電極に当接する側の前記基板、および内側に位置する電極の双方は透光性であり、且つ、上記第１の発光部の基板と第２の発光部の第４の電極が対向するよう積層され、対向する前記基板と前記第４の電極の間に、これらの基板または電極の屈折率と略等しいもしくはその間の屈折率をもつ充填材が充填されてなることを特徴とする。
【００１９】
上記充填材は、充填材の屈折率をａ、この充填材と略等しい屈折率の電極または基板の屈折率をｂとしたときに、ｂ−０．５≦ａ≦ｂ＋０．５  であることを特徴とするものである。
ここで充填材と基板の屈折率との差の許容範囲については、実験結果から、上記式を満たすように±０．５、好ましくは±０．３以内、より好ましくは±０．１以内、とするのが望ましい。
【００２０】
また本発明は、基板の表面に第１の電極と発光層と第２の電極をこの順に備えて形成される第１の発光部と、基板の表面に第３の電極と発光層と第４の電極をこの順に備えて形成される第２の発光部と形成する工程と、前記第１および第２の発光部を、充填材を介して積層して発光素子を形成する発光素子の製造方法において、前記第１乃至第４の電極のうち、外側に位置する電極の少なくとも一方と内側に位置する電極の双方は透光性であり、且つ、前記基板の少なくとも一方は透光性材料で構成され、第１の発光部および第２の発光部の相対向する基板同士、または基板と電極、または電極同士の間に、前記基板または電極と略等しい屈折率をもつ充填材を充填するようにしたことを特徴とする。
【発明の効果】
【００２１】
上記構成によれば、発光部間が、隣接する基板または電極とほぼ等しい屈折率を有する充填材で接合されているので、各発光部の発光層からの光が素子内部で屈折により減衰することなく、かつ発光スペクトルの角度依存性が小さく、角度によらず所望の色調の発光を示す高品位発光を実現することができるものである。また、第２または第４の電極の少なくとも一方の表面に、隣接する前記第２または第４の電極と略等しい屈折率の防湿膜層を設けることによって、防湿性を有しつつ、光を外部に効率的に取り出すことができる。また、異なる色調の発光部を接合することにより色調調整が可能な有機発光素子を得ることができるものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
以下、本発明を実施するための最良の形態について説明する。
(実施の形態１)
本発明の実施の形態１の発光素子は、図１に示すように、透光性基板１００上に第１の電極１、発光層３及び第２の電極２がこの順で形成される第１の発光部４と、透光性基板２００上に第３の電極５、第２の発光層７及び第４の電極６がこの順で形成される第２の発光部８とを上記第１の発光部４の透光性基板１００と第２の発光部８の透光性基板２００が対向するよう両透光性基板１００，２００と略等しい屈折率をもつ充填材９を介して積層した構造に形成された有機発光素子（有機ＥＬ発光素子）である。上記の４つの電極のうち、外側に位置する電極の少なくとも一方と内側に位置する電極の双方は透光性である。
【００２３】
第１及び第２の発光部４，８を構成する第１及び第２の発光層３，７は、公知の任意の構造・組成のものを用いることができるものであり、例えば、単一の材料で発光する発光層、いわゆるホスト材料中にドーパントを導入したドープ型発光層、異なる組成からなる二層以上の発光層を積層もしくは併置した構造の発光層等として形成することができる。ここで、各発光層３，７と電極１，２，５，６の間には、必要に応じて、ホール輸送層、ホール注入層、電子輸送層、電子注入層、キャリアブロック層等が積層されるが、図１（後述の各図においても同じ）にはこれらの各層の図示は省略してある。
【００２４】
第１〜第４の電極１，２，５，６のうち、透光性の電極の材料としては、有機発光素子の機能を損ねない限り特に限定されるものではないが、ＩＴＯ（インジウム錫酸化物）、ＩＺＯ（インジウム亜鉛酸化物）、ＡＺＯ（アルミニウム亜鉛酸化物）、ＧＺＯ（ガリウム亜鉛酸化物）、ＡＴＯ（アルミニウム錫酸化物）、ＳｎＯ２等の透光性導電膜、Ａｇ、Ａｕ、Ａｌ等の金属薄膜、導電性有機材料や、あるいはこれらを組み合わせたものを好適に用いることができる。透光性の電極は、その透過率が高いことが好ましい。また、隣接する層との界面および／または電極そのものの反射率が低い場合に、本発明の効果をより有効に得ることができる。隣接する層との界面に於ける反射率は、例えば、透光性の電極と、透光性の電極に隣接する層（空気層の場合も含む）との間に、いわゆる反射防止膜を形成することによって低減することが可能である。あるいは簡単には両者の屈折率の間に位置する屈折率の層を設けてもよい。
【００２５】
また光反射性の電極の材料としては、有機発光素子の機能を損ねることなく、また十分な光反射率を有していればよく、特に限定されるものではないが、Ａｌ、Ａｇ、Ａｕ、Ｎｉ、Ｃｒその他の金属電極、もしくは前記の透光性導電膜とこれらの金属電極もしくは誘電体多層膜等任意の反射層、導電性有機材料との組み合わせからなるものを好適に用いることができる。
【００２６】
透光性基板としては、ガラス板あるいはフィルムおよびこれに準じるもの、たとえば樹脂板、プラスチックシート、ガラスとプラスチックの複合体、透光性セラミック板、樹脂硬化体、有機無機ハイブリッド材料からなるシート・フィルムなど、透光性を有する基材を用いることもできる。
【００２７】
第１の発光部４の透光性基板１００と第２の発光部８の透光性基板２００の間に設けられる充填材９は、透光性基板１００と透光性基板２００とほぼ同一の屈折率を持った材料で形成されるものであり、シート、フィルム、ゲル、シール、板などの固体物から、水、屈折率マッチングオイルなどの液体まで、種々の材料を用いることが可能であり基板の屈折率とほぼ同一であればこれに限定されるものではない。ここでほぼ同一とは、同一の場合を含むものとする。
【００２８】
上記構成によれば、隣接する透光性基板１００，２００とほぼ等しい屈折率を有する充填材９で、発光部間が接合されているので、各発光部４，８の発光層３，７からの光が充填材との界面で屈折するのを防止することができるため、屈折による減衰を防ぐことができ、かつ発光スペクトルの角度依存性が小さく、角度によらず所望の色調の発光を示す高品位発光を実現することができる。また、最外層である第４の電極の外側にこの第４の電極と略等しい屈折率の防湿膜層を設けることによって、防湿性を有しつつ、光を外部に効率的に取り出すことができる。
【００２９】
本実施の形態の場合には、透光性基板１００，２００と、第１および第３の電極１，５の厚さ分、発光層が離間することになるため、干渉防止効果は十分にあり、これら透光性基板１００および透光性基板２００の間隔は狭いことが望ましいが、基板の表面粗さの問題もあり、厳密には充填材９の無い隙間ができてしまうのが現状である。この場合に、両者は空気層を介して接することになるため、この空気層との界面での屈折が問題となる。従って隙間ができないように、屈折率マッチングオイルを塗布して加圧接触させ、密着させるようにするのが望ましい。あるいはゲルなどを透光性基板１００，２００の少なくとも一方の基板に塗布しておき、加圧密着させるようにしてもよい。
このように小さな隙間に充填する必要がある場合には、屈折率マッチングオイルなどの屈折率マッチング液を用いるのが望ましい。また液体の場合、組成を調整しやすく、取り扱いが容易である。
さらにまた充填材としては、接着性樹脂なども有効であり、接着性と屈折率調整のための特性とを兼ね備えた材料を用いることにより、所望の光学特性を備えた発光素子を得ることが可能となる。
【００３０】
（実施の形態２）
次に本発明の実施の形態２について説明する。本発明の実施の形態２の発光素子は図２に一例を示すように、積層構成は図１に示した実施の形態1の発光素子とほぼ共通するが、第１の発光部４の第２の電極２と第２の発光部８の第４の電極６が対向するよう積層して形成されたことを特徴とする。上記の４つの電極のうち、外側に位置する電極の少なくとも一方と内側に位置する電極の双方は透光性である。
【００３１】
上記構成によれば、隣接する第２の電極２および第４の電極６とほぼ等しい屈折率を有する充填材９で、発光部間が接合されているので、各発光部４，８の発光層３，７からの光が充填材との界面で屈折するのを防止することができるため、屈折による減衰を防ぐことができ、かつ発光スペクトルの角度依存性が小さく、角度によらず所望の色調の発光を示す高品位発光を実現することができる。また、この構成では透光性基板１００，２００が最外層となっているため、特別な封止や、防湿膜を設けなくても、外部からの水分の浸入などの汚染を回避することができるとともに、機械的強度も大きく、取り扱い作業性が良好である。
【００３２】
この構成では、第１の発光部４の第２の電極２と第２の発光部８の第４の電極６が対向するように配置され、両者が充填材９を介して固着されているが、発光層間の距離を調整するために、この充填材９の厚さを調整するようにするのが望ましく、この充填層の厚さを調整すべく、所望の高さのスペーサを配するようにするのが望ましい。このスペーサは、基本的には発光面とは重ならない部分に存在することが信頼性の観点では好ましく、重なる場合、重ならない場合ともに、スペーサの屈折率は、充填材と同等かあるいは少なくとも±０．３以内、より好ましくは±０．１以内の屈折率差となるように材料選択を行うのが望ましい。
【００３３】
（実施の形態３）
次に本発明の実施の形態３について説明する。本発明の実施の形態3の発光素子は、図３に一例を示すように、積層構成は前記実施の形態1で説明した図１のものとほぼ共通するが、上記の４つの電極のうち、外側に位置する電極の少なくとも一方と内側に位置する電極の双方は透光性であり、且つ、上記第１の発光部４の透光性基板１００と第２の発光部８の第４の電極６が対向するよう積層され、対向する透光性基板と電極の間に、これらの透光性基板または電極の屈折率と略等しい、もしくは、その透光性基板と電極の間の屈折率をもつ充填材９が充填されて形成される。
本実施の形態によれば、このような充填材９で発光部間が接合されているため、屈折率段差の緩和が可能となり、各発光部４，８の発光層３，７からの光が充填材との界面で屈折するのを比較的防止することが可能となって、屈折による減衰を防ぐことができ、かつ発光スペクトルの角度依存性が小さく、角度によらず所望の色調の発光を示す高品位発光を実現することができる。
【００３４】
（実施の形態４）
次に本発明の実施の形態４について説明する。本発明の実施の形態４の発光素子は、図４にその一例を示すように、積層構成は前記実施の形態３で説明した図３のものとほぼ共通するが、第４の電極６の表面に、この第４の電極と略等しい屈折率の防湿膜層１０が形成されている。このような防湿膜層１０が形成されていると、防湿性を有しつつ、光を外部に効率的に取り出すことができる。
【００３５】
このような光が通過する防湿膜層１０としては、本発明の趣旨に反しない限り特に限定されるものではないが、例えばＳｉＯ２、ＳｉＯ、ＳｉＮ、ＬｉＦ、ＭｇＦ２等の蒸着、スパッタ、ＣＶＤ等の手段で成膜が可能な透光性材料や、無機系樹脂、有機系樹脂等のスピンコート、ディップコート、塗布、インクジェット、グラビア、スクリーンなど任意の印刷法・コート法で形成される透光性の膜や、さらに有機材料や無機材料からなる貼付や配置することによって用いることができる材料で形成することができるものである。
【００３６】
ここで、防湿膜層１０と上記第１の発光部４の透光性基板１００との間あるいは第２の電極２との間に、透光性基板１００または第２の電極２の屈折率と略等しい、もしくは透光性基板１００と第２の電極２の間の屈折率の充填材９が充填されて形成される。また、本実施の形態では、防湿膜の屈折率・厚みもさらに考慮して、光学的に最適化することが好ましい、
【００３７】
（実施の形態５）
次に本発明の実施の形態５について説明する。本発明の実施の形態５の発光素子は、積層構成は前記実施の形態４で説明した、図４と同じ構造があげられるが、本実施の形態では、第４の電極６の表面に、この第４の電極６とは異なる屈折率であり、且つ４０〜１４０ｎｍの厚みの防湿膜層１０を備えている。ここにあげる厚みの防湿膜層は発光層で発せられる光が干渉を起こさない厚みであるため、このような防湿膜層１０が形成されていると、防湿性を有しつつ、光を外部に効率的に取り出すことができる。
【００３８】
（実施の形態６）
次に本発明の実施の形態６について説明する。本発明の実施の形態６の発光素子は、積層構成は前記実施の形態３で説明した、図３と同じ構造があげられるが、本実施の形態では第４の電極６と対向する透光性基板１００の表面が、粗面化されている。粗面化の手法には、サンドブラスト、エッチング等、物理的に表面を粗す方法や光散乱性、光拡散性、回折性を有する透光性の層を設ける方法等が挙げられるが、粗面化が可能であれば、これら方法に限定されるものでない。
【００３９】
（実施の形態７）
次に本発明の実施の形態７について説明する。本発明の実施の形態７の発光素子としては、積層構成は前記実施の形態２で説明した図２に示す構造と同じ構造があげられるが、対向する第２の電極と第４の電極の間隔が、発光層で発光した光が干渉を起こさない程度に大きい間隔で形成されている。ここで、光が干渉を起こさない厚みとは、一般に発光波長の数倍以上のオーダーであれば特に限定されるものではなく、例えば１μｍ程度以上の厚みであり、好ましくは５〜１０μｍ程度の厚みであればよい。光の減衰を考慮するとこの充填層の厚さは小さいほうが望ましく、干渉を起こさないために発光波長の数倍程度でなるべく薄くするのが望ましい。
【００４０】
なお、上記の各実施の形態にあって、発光部は第１の発光部４と第２の発光部８の２つで構成された発光素子の例を挙げているが、３つ以上の発光部を備えた発光素子の場合にも、こられの発光部のうち少なくとも隣合う２つの発光部が、上記のような第１の発光部４と第２の発光部８の構成を満たすものであればよい。
【００４１】
さらにまた図５、図６、図７、図８に第１乃至第４の実施の形態の変形例について説明する。各実施の形態は、等電位面を形成する層１１もしくは電荷発生層１１を介して積層した複数の発光層３，７で発光部４，８を形成し、いわゆる積層型、タンデム型、マルチフォトン型の発光部として形成するようにしたものである。第１及び第２の発光部４，８の両方をこのような複数の発光層３，７で形成するようにしてもよく、第１及び第２の発光部４，８のいずれか一方をこのような複数の発光層３，７で形成するようにしてもよい。等電位面形成層１１もしくは電荷発生層１１の材料としては、例えばＡｇ、Ａｕ、Ａｌ等の金属薄膜、酸化バナジウム、酸化モリブデン、酸化レニウム、酸化タングステン等の金属酸化物、ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＡＺＯ、ＧＺＯ、ＡＴＯ、ＳｎＯ２等の透光性導電膜、いわゆるｎ型半導体とｐ型半導体の積層体、金属薄膜もしくは透光性導電膜とｎ型半導体及び／またはｐ型半導体との積層体、ｎ型半導体とｐ型半導体の混合物、ｎ型半導体及び／またはｐ型半導体と金属との混合物、などを挙げることができる。ｎ型半導体やｐ型半導体としては、無機材料であっても、有機材料であってもよく、あるいは有機材料と金属との混合物や、有機材料と金属酸化物や、有機材料と有機系アクセプタ／ドナー材料や、無機系アクセプタ／ドナー材料等の組み合わせによって得られるものであってもよく、特に制限されることなく必要に応じて選定して使用することができる。また、発光部４および８で積層される発光層３および７は異なる色を配置することが可能で、さらに１つの発光部内で異なる色の発光層を含むようにしてもよい。
【００４２】
上記のように形成される各実施の形態の有機発光素子にあって、第１の発光部４の発光層３や、第２の発光部８の発光層７で発光した光は、上記の４つの電極のうち、内側に位置する透光性電極を通り、外側に位置する少なくとも一方の透光性電極を通して取り出される。第１の発光部４の発光層３や、第２の発光部８の発光層７で発光した光の一部は残る一つの外側の電極で反射して透光性電極を通して取り出される。また、図１の有機発光素子にあっては、外側に位置する少なくとも一方の透光性電極は透光性保護部材で保護されていることにより、外部からの機械的損傷、水分等からの劣化を防ぐことができる。
【００４３】
そして本発明のこれらの有機発光素子には、２つの発光部の隣り合う側に設けられた電極または基板とほぼ等しい屈折率を有する充填材９が設けられているため、２つの発光部の界面での屈折による損失なしに、発光部内で発生した光を効率よく外部に取り出すことができる。また、対向する第２の電極と第４の電極の間隔を、発光層で発光した光が干渉を起こさない間隔で設けた場合には、発光スペクトルの角度依存性を低減することができるものである。発光スペクトルの角度依存性は、発光位置から発生した光と、その光が反射面で反射された光の干渉によって生じるものであるが、光の取り出し側に近い位置に存在する発光部と光反射面との距離を光学干渉が発生しない距離に設定することにより、角度依存性を低減することができるものである。光学干渉抑制効果は、図１、図３、図４に示した実施の形態１，３，４の場合には、第１の発光部４の透光性基板１００が実質的に光学干渉が発生しない光学長に相当する厚みの透光性部材によって主に発現し、図２に示した実施の形態２の場合には、充填材９の厚みが実質的に光学干渉が発生しない光学長に相当する厚みの層によって発現するものである。
【００４４】
また、本発明に係る有機発光素子は、第１及び第２の複数の発光部４，８を有し、これらが異なる電極１，２及び５，６間に形成された構造を有するものである。そして図１、図２、図３、図４に示した前記実施の形態１乃至４の有機発光素子のように第１の発光部４と第２の発光部８の間に透光性の充填材９，防湿膜層１０が介在していることによって、両発光部４，８は電気的に独立であり、各発光部４，８をそれぞれ個別に駆動して発光させることが可能である。このような電気的構造を有することで、第１の発光部４と第２の発光部８には必要に応じて異なる電界を印加して駆動し、必要に応じて発光特性を変化させることが可能である。
【００４５】
例えば、本発明の有機発光素子で白色有機発光素子を形成してカラーフィルターと組み合わせて用いたディスプレイの場合、基本発光色である白の色ずれを、予め劣化の速い色調の光を発する発光部を白色の発光部以外に備えた素子構造としておくことによって、使用途中でも補正することが可能である。もしくは、同一の発光色を有する発光部を積層している場合、発光強度の低下に伴って、新たな発光部を発光させることで、強度補正も可能である。一方、照明用途では、上記のディスプレイの場合に挙げたように発光色の色ずれ、発光強度の低下の補正用に用いることも可能である。あるいは、例えば白色の発光部と赤色の発光部を用意しておくことによって、白色発光から赤色発光の範囲の光を調色することのできる光源を得るといった用途にも使用可能である。また必要に応じて、調整するための色調を用意しておき、２つの発光部での出力比で調色することも可能であるし、また発光部を３つ以上設け、各発光部の出力を調整することで、黒体軌跡に沿った調色も可能である。各発光部の発光色及び発光部の数は、上記のような用途・目的・必要性に応じて任意に設定することが可能である。
【００４６】
第１と第２の各発光部４，８の駆動方法は、既存の任意の方法を組み合わせて行なうことができるものであり、各発光部４，８の発光出力の関係は適宜設定することができるものである。各発光部４，８の出力は、電圧、電流、電力のいずれによって制御してもよいし、あるいはパルスなど任意の電流／電圧波形で通電することによって調整してもかまわない。また各発光部４，８の出力は、各種の方法を用いて制御可能であり、各発光部４，８を独立に制御してもよく、あるいは、例えば黒体軌跡上を発光色が移動するように各発光部４，８の出力を所定の関係に従って制御するようにしてもよい。
【００４７】
次に本発明の有機発光素子の製造方法について説明する。
本発明の有機発光素子の製造は、任意の方法で行なうことができるが、図９（ａ）乃至（ｃ）にこの有機発光素子の製造工程を簡単に示す。例えば、図９（ａ）に示すように、透光性基板１００上に形成された透光性導電膜を透光性の第１の電極１とし、この上に第１の発光層３、次いで光反射性の第２の電極２を積層して第１の発光部４を形成したものを用意し、一方で図９（ｂ）に示すように透光性基板２００上に形成された透光性導電膜を透光性の第３の電極５とし、この上に第２の発光層７、次いで透光性の第４の電極６を積層して第２の発光部８を形成する。こののち、図９（ｃ）に示すように上記透光性基板１００、２００が隣合うように設置し、間に透光性基板とほぼ等しい屈折率をもつ充填材９で充填することによって、図１に示した実施の形態1のような有機発光素子を製造することができる。また第１の発光部４の透光性基板１００と第２の発光部８の第４の電極６が対向するよう積層し、対向する透光性基板と電極の間に、これらの透光性基板または電極の屈折率と略等しい、もしくは、その透光性基板と電極の間の屈折率の充填材９で充填することによって、図３に示した実施の形態３のような有機発光素子を製造することができる。
【００４８】
なお、表示装置のように画素ごとに発光領域が分割された構造の発光素子を形成する場合には、光出射領域を規定する開口を備えた画素規制部をスペーサとして発光部間に挟み込み、画素規制部の高さで充填材９の厚さを制御することも可能である。この場合は画素規制部を構成するクロム薄膜、タングステン薄膜などの遮光膜を形成し、フォトリソグラフィを用いて開口のパターンを形成することにより、高精度に画素面積および充填材の厚さの制御を行うことが可能となる。
【００４９】
また、このように表示装置として用いる場合には、電極は個別電極とし、マトリックス配線などにより形成する必要があり、電極の存在する領域と存在しない領域とで屈折率が異なるため、調整が必要であるが、画素規制部を用いることにより、このような屈折率の調整は不要となる場合もある。
【００５０】
また、前記実施の形態では、有機エレクトロルミネッセンス素子について説明したが、これに限定されることなく、面発光型半導体レーザ、無機ＥＬ素子などの無機発光素子など、発光部を積層構造にした発光素子においても適用可能である。
【実施例】
【００５１】
次に、本発明を実施例によって具体的に説明する。
（青色発光素子Ａの作製）
厚み０．７ｍｍのガラス基板（屈折率１．５）の片面に１１０ｎｍ厚のＩＴＯ（シート抵抗１２Ω／□、屈折率１．９）が形成された第１の電極１としてのＩＴＯ付きガラス基板１００を用意した。このＩＴＯ付きガラス基板１００を純水、アセトン、イソプロピルアルコールで各１０分間超音波洗浄した後、イソプロピルアルコール蒸気で２分間蒸気洗浄して、乾燥し、さらに１０分間ＵＶオゾン洗浄した。
【００５２】
続いてこのＩＴＯ付きガラス基板を真空蒸着装置にセットし、５×１０−５Ｐａの減圧下、４，４′−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（ｅ−Ｒａｙ社製「α−ＮＰＤ」）と酸化モリブデン（ＭｏＯ３）を３：１の成膜速度比で、合計成膜速度を０．１３ｎｍ／ｓとして１０ｎｍ厚に蒸着し、陽極となるＩＴＯの上にホール注入層を形成した。次いで、ホール注入層の上に「α−ＮＰＤ」を０．１ｎｍ／ｓの蒸着速度で７０ｎｍ厚に蒸着して、ホール輸送層を形成した。次いでホール輸送層の上に、ジナフチルアントラセン誘導体（コダック社製「ＢＨ−２」）にジスチリルアリーレン誘導体（ＢＣｚＶＢｉ）を４質量％ドープした層を５０ｎｍ厚積層することによって、青色に発光する発光層を設けた。次にこの発光層の上に、バソクプロイン（（株）同仁化学研究所製「ＢＣＰ」）を１０ｎｍ厚、「ＢＣＰ」とＣｓをモル比１：１で１０ｎｍ厚に共蒸着して電子注入層を設けた。さらにこの上に、「α−ＮＰＤ」と酸化モリブデン（ＭｏＯ３）を３：１の成膜速度比で、合計成膜速度を０．１３ｎｍ／ｓとして１０ｎｍ厚に蒸着し、電荷発生層を形成した。この後、この上に、上記と同様にしてホール輸送層を７０ｎｍ厚、発光層を５０ｎｍ厚、電子輸送層を１０ｎｍ厚、電子注入層を１０ｎｍ厚で積層した。さらにこの上に、Ａｌを０．４ｎｍ／ｓの成膜速度で１０ｎｍ厚積層して、透光性の陰極を形成することによって、２層の青色に発光する発光層を、電荷発生層を挟んで設けた、青色発光素子Ａを得た。
【００５３】
（黄色発光素子Ｂの作製）
厚み０．７ｍｍのガラス基板（屈折率１．５）に１１０ｎｍ厚のＩＴＯ（シート抵抗１２Ω／□、屈折率１．９）が形成されたＩＴＯ付きガラス基板を用い、このＩＴＯ付きガラス板を真空蒸着装置にセットし、上記と同様にして、ホール注入層として「α−ＮＰＤ」と酸化モリブデンを３：１の割合で共蒸着した層を１０ｎｍ厚、ホール輸送層として「α−ＮＰＤ」を５０ｎｍ厚、発光層として「ＢＨ−２」にルブレンを４質量％ドープしたものを５０ｎｍ厚、電子輸送層として「ＢＣＰ」を５ｎｍ厚、電子注入層として「ＢＣＰ」とＣｓのモル比１：１の共蒸着層を１５ｎｍ厚、それぞれこの順に形成し、さらにこの上に、「α−ＮＰＤ」と酸化モリブデン（ＭｏＯ３）を３：１の成膜速度比で、合計成膜速度を０．１３ｎｍ／ｓとして１０ｎｍ厚に蒸着し、電荷発生層を形成した。この後、この上に、上記と同様にしてホール輸送層を５０ｎｍ厚、発光層を５０ｎｍ厚、電子輸送層を５ｎｍ厚、電子注入層を１５ｎｍ厚で積層した。最後に、アルミニウムを０．４ｎｍ／ｓの成膜速度で８０ｎｍ厚積層して、光反射性の陽極を形成することによって、２層の黄色に発光する発光層を電荷発生層を挟んで設けた、黄色発光素子Ｂを得た。
【００５４】
（黄色発光素子Ｃの作製）
厚み０．７ｍｍのガラス基板（屈折率１．５）にアルミニウムを０．４ｎｍ／ｓの成膜速度で８０ｎｍ厚形成した後、１１０ｎｍ厚のＩＴＯ（シート抵抗１２Ω／□）を形成したガラス基板を用い、上記と同様にして、ホール注入層として「α−ＮＰＤ」と酸化モリブデンを３：１の割合で共蒸着した層を１０ｎｍ厚、ホール輸送層として「α−ＮＰＤ」を５０ｎｍ厚、発光層として「ＢＨ−２」にルブレンを４質量％ドープしたものを５０ｎｍ厚、電子輸送層として「ＢＣＰ」を５ｎｍ厚、電子注入層として「ＢＣＰ」とＣｓのモル比１：１の共蒸着層を１５ｎｍ厚、それぞれこの順に形成し、さらにこの上に、「α−ＮＰＤ」と酸化モリブデン（ＭｏＯ３）を３：１の成膜速度比で、合計成膜速度を０．１３ｎｍ／ｓとして１０ｎｍ厚に蒸着し、電荷発生層を形成した。この後、この上に、上記と同様にしてホール輸送層を５０ｎｍ厚、発光層を５０ｎｍ厚、電子輸送層を５ｎｍ厚、電子注入層を１５ｎｍ厚で積層した。最後に、ＩＴＯをＲＦスパッタ装置で1００ｎｍ厚積層して、透光性の陰極を形成することによって、２層の黄色に発光する発光層を電荷発生層を挟んで設けた、黄色発光素子Ｃを得た。
【００５５】
（実施例１）
上記の青色発光素子Ａと黄色発光素子Ｂとを透光性ガラス基板が向かい合うように設け、その間を充填材としてマッチングオイル（ユニオプト製屈折率整合液、屈折率１．５）を用いて貼りあわせて、青色発光素子Ａと黄色発光素子Ｂを積層した構造の、有機発光素子を得た（図１に示した実施の形態１の構造参照）。
【００５６】
（実施例２）
上記の青色発光素子Ａと黄色発光素子Ｃとを陰極面が向かい合うように設け、スペーサとして１０ミクロンのシリカ粒子を用い、その間を充填材としてマッチングオイル（ユニオプト製屈折率整合液、屈折率１．６５）を用いて貼りあわせて、青色発光素子Ａと黄色発光素子Ｃを積層した構造の、有機発光素子を得た（図２に示した実施の形態２の構造参照）。
【００５７】
（実施例３）
青色発光素子Ａの陰極面上に防湿膜層としてアルミナ膜（屈折率１．６）１００ｎｍを２００Ｗ、ＲＦスパッタで設け、その上に黄色発光素子Ｂを設け、その間を充填材としてマッチングオイル（ユニオプト製屈折率整合液、屈折率１．６５）を用いて貼りあわせて、青色発光素子Ａと黄色発光素子Ｂを積層した構造の、有機発光素子を得た（図３に示した実施の形態３の構造参照）。
【００５８】
（実施例４）
青色発光素子Ａの陰極面上に防湿膜層としてアルミナ膜（屈折率１．６）１００ｎｍを２００Ｗ、ＲＦスパッタで設け、その上にガラス基板表面をサンドブラストにより粗面化した黄色発光素子Ｂを充填材としてマッチングオイル（ユニオプト製屈折率整合液、屈折率１．６）を介して設けて、青色発光素子Ａと黄色発光素子Ｂを積層した構造の、有機発光素子を得た（図３に示した実施の形態３の構造参照）。
【００５９】
（比較例１）
実施例１において、充填材９として水（屈折率１．３３）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして有機発光素子を得た。
【００６０】
（比較例２）
実施例２において、充填材９としてシリコンオイル（屈折率１．３５）を用いた他は、実施例２と同様にして有機発光素子を得た。
【００６１】
（比較例３）
実施例３において、保護膜層かつ充填材９としてフッ素コーティング剤（エヌアイマテリアル社製ＩＮＴ−３４０（屈折率１．３６））を用いた他は、実施例３と同様にして有機発光素子を得た。
【００６２】
上記のように実施例１〜４及び比較例１〜３で得た有機発光素子を、電源（ＫＥＩＴＨＬＥＹ  モデル２４００）に接続して、定電流駆動（10mA/cm2）を行ない、正面輝度を色彩輝度計（トプコン社製「ＳＲ−３」：測定距離３０ｃｍ）を用いて測定した。また、同時に、有機発光素子の正面からと、正面に対して４５度の方向から得られる発光の色度測定を行った。
【００６３】
上記実施例１乃至４および比較例１乃至３の有機発光素子の正面輝度、正面色度、４５度色度を測定した結果は次表のとおりであった。この結果から、本発明の実施例1乃至４によれば、充填材９の屈折率を隣接する基板あるいは電極の屈折率とほぼ等しくなるように選択することにより、より小さい屈折率の充填材を用いた比較例1乃至３の発光素子に比べ、正面輝度も大きく、かつ正面色度および45度色度がほぼ等しい、優れた特性を得ることができることがわかった。
【表１】
2008077987.tif 000003
【産業上の利用可能性】
【００６４】
以上説明してきたように、本発明によれば、複数の発光部を積層した発光素子において、発光効率の向上を図ると共に、角度依存性を抑制することができることから、照明用の光源として、表示装置など、種々の分野に適用可能である。
【図面の簡単な説明】
【００６５】
【図１】本発明の実施の形態1の発光素子を示す図
【図２】本発明の実施の形態２の発光素子を示す図
【図３】本発明の実施の形態３の発光素子を示す図
【図４】本発明の実施の形態４の発光素子を示す図
【図５】本発明の実施の形態１の発光素子の変形例を示す図
【図６】本発明の実施の形態２の発光素子の変形例を示す図
【図７】本発明の実施の形態３の発光素子の変形例を示す図
【図８】本発明の実施の形態４の発光素子の変形例を示す図
【図９】本発明の実施の形態の発光素子の製造工程を示す図
【図１０】従来例の発光素子を示す図
【符号の説明】
【００６６】
１００、２００  透光性基板
１  第１の電極
２  第２の電極
３  発光層
４  第１の発光部
５  第３の電極
６  第４の電極
７  発光層
８  第２の発光部
９  充填材
１０  防湿膜層
１１  等電位面を形成する層もしくは電荷発生層
２０  陽極となる電極
２１  陰極となる電極
２２  発光層
２３  等電位面を形成する層もしくは電荷発生層
２４  透光性基板
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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