(57)【要約】【課題】Ａ重油等の油を水と混合することにより燃焼状態を改良し、燃焼効率を高めるようにした水可溶化油用添加剤を提供すること。【解決手段】Ａ重油等の油を水と混合するための水可溶化油用添加剤において、重量比でオレイン酸７１．３％〜６６．５％、脂肪酸ジエタノールアミド３．２％〜３．８％、メタノール１１．０％〜１３．１％、２−アミノエタノール２．５％〜３．２％、シクロヘキシルアミン６．５％〜７．２％、及びアンモニア５．５％〜６．２％を含む。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ａ重油等の油を水と混合するための水可溶化油用添加剤において、重量比でオレイン酸７１．３％〜６６．５％、脂肪酸ジエタノールアミド３．２％〜３．８％、メタノール１１．０％〜１３．１％、２−アミノエタノール２．５％〜３．２％、シクロヘキシルアミン６．５％〜７．２％、及びアンモニア５．５％〜６．２％を含むことを特徴とする水可溶化油用添加剤。
【請求項２】
オレイン酸を重量比で７１．３％〜６６．５％を攪拌機に入れ、脂肪酸ジエタノールアミドを重量比で３．２％〜３．８％を攪拌機に入れて攪拌混合する工程と、次にメタノールを重量比で１１．０％〜１３．１％を攪拌機に入れて攪拌混合する工程と、次に２−アミノエタノールを重量比で２．５％〜３．２％を攪拌機に入れて攪拌混合する工程と、シクロヘキシルアミン６．５％〜７．２％を攪拌機に入れて攪拌混合する工程と、アンモニア５．５％〜６．２％を攪拌機に入れて攪拌混合する工程とからなることを特徴とする請求項１の水可溶化油用添加剤の製造方法。
【請求項３】
体積比において、請求項１の水可溶化油用添加剤を１０％〜３％と、１０％〜３２％の水と、残部の未処理Ａ重油とを準備する工程と、これらを攪拌混合する工程とを有することを特徴とする水可溶化油の製造方法。
【請求項４】
体積比において、請求項１の水可溶化油用添加剤を１０％〜７％と、１０％〜２８％の水と、残部の未処理軽油とを準備する工程と、これらを攪拌混合する工程とを有することを特徴とする水可溶化油の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、水可溶化油用添加剤、より詳しくはＡ重油、軽油等の油を水と混合し水溶化油として、その燃焼効率を増加するようにした水可溶化油用添加剤に関する。また該添加剤の製造方法および該添加剤を用いた水可溶化油製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、軽油や重油等の化石燃料を燃焼させる際に出る排気ガスの環境負荷の低減化の観点から、これらの燃料に適量の水を混合させたいわゆるエマルジョン燃料の研究が盛んに行われている。
【０００３】
しかしながら、従来のエマルジョン燃料は、１．水と油の短期間での分離による備蓄、輸送の困難性、２．水による熱低下に基づく燃焼温度の低下、３．熱効率の低下による燃費の低下、４．残留水分による始動時や低負荷時の使用困難、５．水微粒化の困難性による特殊な攪拌装置（例：加温、加圧等）の必要性、６．水と油の分離による燃焼室の腐食、などの欠点や問題点を有していた。
【０００４】
これらの要因が重なり、エマルジョン燃料は市場での普及がなされていなかった。例えば、Ｃ重油に水を混合したエマルジョン燃料を作ることを本出願人は先に提案した（特許文献１）。しかし、この公知技術は燃焼効率や備蓄に優れている等の多くの利点を有するが、Ｃ重油以外の油に対しては適用するのに困難性がある。
【特許文献１】特開２００７−３１５７９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、上記のような問題点を解決しようとするもので、種々研究、実験を重ねた結果、第一義的には水と油の混合燃料即ちエマルジョン燃料における水粒子の極小化による水と油の融合とが絶対必要条件であるとの知見を得た。そして、本発明はその知見に基づき、油と水を均一に混合融合状態としてその燃焼効率を高めることができる添加剤、該添加剤の製造方法および該添加剤を用いた水溶化油製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明の水可溶化油用添加剤は、Ａ重油等の油を水と混合するための水可溶化油用添加剤において、重量比でオレイン酸７１．３％〜６６．５％、脂肪酸ジエタノールアミド３．２％〜３．８％、メタノール１１．０％〜１３．１％、２−アミノエタノール２．５％〜３．２％、シクロヘキシルアミン６．５％〜７．２％、及びアンモニア５．５％〜６．２％を含む。
【０００７】
本発明の水可溶化油用添加剤の製造方法は、オレイン酸を重量比で７１．３％〜６６．５％を攪拌機に入れ、脂肪酸ジエタノールアミドを重量比で３．２％〜３．８％を攪拌機に入れて攪拌混合する工程と、次にメタノールを重量比で１１．０％〜１３．１％を攪拌機に入れて攪拌混合する工程と、次に２−アミノエタノールを重量比で２．５％〜３．２％を攪拌機に入れて攪拌混合する工程と、シクロヘキシルアミン６．５％〜７．２％を攪拌機に入れて攪拌混合する工程と、アンモニア５．５％〜６．２％を攪拌機に入れて攪拌混合する工程とからなる。
【０００８】
本発明の水可溶化油の製造方法は、体積比において、上記水可溶化油用添加剤を１０％〜３％と、１０％〜３２％の水と、残部の未処理Ａ重油とを準備する工程と、これらを攪拌混合する工程とを有する。
【０００９】
本発明の水可溶化油の製造方法は、上記水可溶化油用添加剤を１０％〜７％と、１０％〜２８％の水と、残部の未処理軽油とを準備する工程と、これらを攪拌混合する工程とを有する。
【発明の効果】
【００１０】
（１）  本発明の水可溶化油用添加剤により、水の粒子を瞬時に８０〜１２０ｎｍに極小化することができ、攪拌を行うことによってこの極小化した水を油中にムラなく均一に分散せしめることができる。
【００１１】
（２）  その結果、水分子を油分子で完全に包み込ませることが可能となり、従来のエマルジョン燃料とは異なり、水が完全に油に溶けた状態とすることができる。
【００１２】
（３）  そして、本発明の添加剤を用いて製造した水可溶化油すなわち油・水混合燃料は、透明性を有しており、長時間（数年間）放置しても水と油が分離することがなく、非常に安定している。
【００１３】
（４）  水と油が分離する最大の要因は、その両者の表面張力が極端に違うためであるが、本発明の添加剤を使えば、水と油の表面張力をほぼ同じものとすることができ、その結果、水と油の分離を防ぐことができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
本発明の水可溶化添加剤は前記の通りであり、先ずその製造方法について記載する。
【００１５】
本発明の水可溶化添加剤の主成分であるオレイン酸（Oleic Ａcid）を添加剤の重量比で７１．３％〜６６．５％を攪拌機に入れ、次にヤシ脂肪酸ジエタノールアミド（Coconuts Ｄiethanol Ａmide）を重量比で３．２％〜３．８％を入れて、８〜１２分攪拌して混合する。
【００１６】
攪拌機は任意・公知のものが使用される。本製造方法では例えば、直径１ｍ、高さ１．５ｍの縦長円筒容器で底部が漏斗状に形成され、約１０００リットルの液体を収容可能な容器に、直径方向に配置された３個のプロペラを上下３段に設けてなる攪拌機を使用した。また、攪拌速度はオレイン酸の凝固点の高さに応じて毎分１２０〜２００回転とした。
【００１７】
次いでメタノール（Methanol）を重量比で１１．０％〜１３．１％を入れた後、１８〜２０分間攪拌して混合する。
【００１８】
この攪拌が終わった後、２−アミノエタノール（Monoethanolamine）を重量比で２．５％〜３．２％を入れて攪拌して混合する。このとき混入開始後から発熱が始まるが、発熱を４５℃以下に抑制しながら少量ずつ投入することが重要。全量投入後、約１３〜１７分間の攪拌を行う。
【００１９】
次いで、シクロヘキシルアミン（Cyclohexylamine）を重量比で６．５％〜７．２％を入れ攪拌する。このときも混入直後から発熱が始まるが、発熱を４０℃以下に抑制しながら少量ずつ混入する。攪拌時間は１３〜１７分。
【００２０】
次いで、アンモニア（Ａmmonium hydroxide）を重量比で５．５％〜６．２％を混入する。このときも混入後、急速に発熱が始まるが、発熱を４５℃以下に保持しながら少量ずつ投入することが重要。攪拌中に気泡状物質に類似した気泡様が発生するが、気泡様の発生は化学反応の進行を意味し、この消滅が反応終了を意味する。
【００２１】
この「気泡様」が消滅した後３５分〜５０分攪拌し、仕上げはゆっくりと攪拌する。
【００２２】
「気泡」の消滅前の攪拌速度・・・毎分１５０回転／分〜２００回転／分とし、「気泡」の消滅後の攪拌速度・・・毎分５０回転／分〜６０回転／分とし、最終工程終了後、液温が３５℃以下になれば完成となる。
【００２３】
攪拌機は、前記１０００リットルに限らず、５０リットル容器で１個のプロペラとしたり、５０リットル〜１０００リットル容器で２個のプロペラとしたり改変することができる。
【００２４】
本発明で使用される６種類の成分である原材料の主な性質は次のとおりである。
（１）  オレイン酸（Oleic Ａcid.分子式：Ｃ１８Ｈ３４Ｏ２）…分子量：２８２．４５〜２８２．５２。比重（２５℃）：０．８９０５〜０．８９８。引火点（℃）：１８９。沸点（℃）：２１５〜３６０。発火温度（℃）：３６  ３。融点（℃）：６〜１６。外観：純粋な状態では無色液体。ただし、純粋でない場合は淡黄色または赤褐色油状液体。動植物に含まれる脂肪酸。）は、本発明の油・水可溶化添加剤の主成分。水に不溶。凝固点８℃以下が好ましい。  
【００２５】
（２）  ヤシ脂肪酸ジエタノールアミド（Coconuts Ｄiethanol Ａmide）…  分子式 Ｃ１６Ｈ３５ＮＯ３。ノニオン性界面活性剤。増粘な増泡剤、低温安定剤などとして使用。物理的性状：粘性黄色液体。融点：＜１０℃。沸点：１６９−２７５。比重：  ０．９９。ＰＨ：  ９（１％  ＳＯＬ）。溶解性：水溶性。引火点：＞１００℃。界面活性剤よりも洗浄剤として広く利用されている。洗浄力に加え、泡が少ないという特性および化学安定性がある。
【００２６】
（３）  メタノール（Methanol）…分子式：  ＣＨ４Ｏ。密度（２０℃）：０．７９１-０．７９２。沸点（℃）：６４.０-６５.５。蒸留量（ミリリットル）：9８以上。・温度範囲：０.８。水分含量：０.１。外観：無色透明液体。水溶性。水とはどのような比率でも溶けあえる。
【００２７】
（４）  ２−アミノエタノール（Monoethanolamine）…分子式：Ｃ２Ｈ７ＮＯ。分子量：６１．０８。性状：  粘調液体。比重：１．０１７９（２C／４℃）。沸点：７０．５（７６０ｍｍＨｇ）。融点：１０．３℃。外観：粘調液体。用途：合成洗剤、乳化剤、中和剤。
【００２８】
（５）シクロヘキシルアミン（Cyclohexylamine）…分子式：Ｃ６Ｈ１３Ｎ。分子量：  ９９．１７。密度：  ０．８６７。沸点（℃）：１３４。融点：−１７．７℃。引火点＝３１℃。発火点＝２９３℃。性状：無色。強いアミン臭の液体。水、エタノールなどほとんどの有機溶剤に完全に溶解。用途：タイヤなどのゴム製品を製造する際の「架橋剤」、染色助剤、不凍液、染料原料、界面活性剤原料などとして使用される。このほか、腐食防止剤としても使用される。
【００２９】
（６）アンモニア  （Ａmmonium hydroxide）…分子式：ＮＨ４ＯＨ。性状：無色透明。比重：（ｄ２５℃/２５℃）：０．９０。含量：２５％。水にきわめてよく溶ける。有機反応において求核剤（nucleophile）としてふるまい、結合を促進、強化する。
【００３０】
上記製造方法により、重量比でオレイン酸７１．３％〜６６．５％、脂肪酸ジエタノールアミド３．２％〜３．８％、メタノール１１．０％〜１３．１％、２−アミノエタノール２．５％〜３．２％、シクロヘキシルアミン６．５％〜７．２％、及びアンモニア５．５％〜６．２％を含む添加剤が製造される。
【００３１】
該添加剤の６成分の混合割合について説明する。該添加剤を用いて油・水可溶化燃料を製造する場合（製造方法は後述する）、オレイン酸を重量比で７１．３％を超えると乳化の進行は鈍化し、他の５成分の機能を抑制することになり、また６６．５％未満では、十分な乳化を達成できない。
【００３２】
また、脂肪酸ジエタノールアミドは３．８％を超えると水、油の表面張力の変化が鈍化し、３．２％未満では表面張力の変化が不十分であった。また、メタノールは、１３．１％を超えると水、油の表面張力の変化が鈍化し、１１．０％未満では表面張力の変化が不十分であった。
２−アミノエタノールは３．２％を超えると、水分子の結合力の増加が鈍化し、２．５％未満では結合力が不十分であった。
【００３３】
シクロヘキシルアミンは７．２％を超えると、添加剤の改質作用が鈍化し、６．５％未満では、添加剤の改質作用が不十分であった。
アンモニアは６．２％を超えると、メタノールのエステル作用が鈍化し、５．５％未満では、メタノールのエステル作用が不十分であった。
【００３４】
次に前記のようにして製造された添加剤を用いて油・水混合燃料である水可溶化油の製造する方法について説明する。
【００３５】
まず、添加剤と水とを混合するための油を用意する。本発明の添加剤が対象とする油は、Ａ重油、軽油などで、これらの油に水を混合せしめることが可能である。
【００３６】
最初に、前記添加剤製造の攪拌機と同様の攪拌機により、油に前記のようにして製造された添加剤を混入して攪拌する。８０〜１２０回転／分で攪拌時間は１５分〜２５分間行う。油の中にまんべんなく均一に添加剤をなじませることが重要であり、こうすることで、この後加えられる水を油中に溶解せしめることが可能となるが、攪拌は重要な工程である。
【００３７】
次に、本発明の添加剤が加えられた油に水を加えてよく攪拌する。１２０〜１６０回転／分で攪拌時間は４０分〜６０分間行うことが好ましい。水を加えた直後は、水層が下層、油層が上層に分離しているが、その後攪拌することにより、エマルジョン状態（乳化状態）を経て、完全に水が油に可溶化し、透明性を有する油・水混合燃料が製造される。
【００３８】
本発明の添加剤は、硬水、軟水など水の種類についても特に限定することなく、通常の水道水や井戸水を用いることができる。
【００３９】
油、水および本発明の添加剤それぞれの配合割合については、油の種類によって若干異なる。油としてＡ重油を用いた場合には、それぞれ体積比で、Ａ重油：水：添加剤＝８０：１０：１０〜６５：３２：３の割合で混合する。
【００４０】
Ａ重油の場合の混合割合は、上記の通りであり、添加剤の最大混合割合は、１０％でありそれを超えても油と水の混合乳化の進行は少なくむしろ油と水の混合割合を抑制して水可溶化燃料としての燃焼熱量を抑制することになり、また最少割合は、３％未満では、油と水の混合乳化が不完全となる。以下の各種油についても、油：水：添加剤の混合割合も同様にして決定される。
【００４１】
また、油として軽油を用いる場合には、それぞれの体積比で軽油：水：添加剤＝８０：１０：１０〜６５：２８：７の割合で混合する。
【００４２】
攪拌タンクの容量が５０リットル以下の場合は攪拌するプロペラは１個でもよいが、５０リットルを超える容量の場合は、最低２個のプロペラを有したほうが好ましい。タンク容量が１０００リットルを超える場合は、プロペラは３個あった方がよい。
【００４３】
水混入の際は、なるべく噴霧状態にした方が、水が混じりやすい。油・添加剤の混合物に例えばシャワーを利用して水を噴霧することが好ましい。
【００４４】
本発明の添加剤によって製造された各種水可溶化油の実験結果について以下に説明する。
【００４５】
表１はＡ重油を用いた従来燃料と本発明の水可溶化燃料の燃焼実験の比較を示す。本発明による水可溶化燃料は従来燃料に比して、燃焼効率及び燃焼値／重油量 が高く、環境負荷物質排出量が少量で、また価格／体積が定価で、極めて優れた効果を示す。
【００４６】
2008255208.tif 000002
表１はエマルジョン燃料（前記特許文献１参照）と本発明の水可溶化燃料の燃焼比較を示すものである。
【００４７】
2008255208.tif 000003
この表から解るように、本発明による水可溶化燃料はエマルジョン燃料に比して、価格／体積は高めであるが、燃焼効率、燃焼値／体積、燃焼値／重油量、備蓄可能性、燃焼機関の腐食可能性において極めて優れている。
【００４８】
次にボイラー燃焼試験の例を表３、４に示す。
2008255208.tif 000004
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【００４９】
上記試験はがまだす椎茸栽培組合ボイラー燃焼試験の例であり、その日時、場所等は次の通り、０６年１２月２１日〜２２日（１９：００〜２３：００）、場所：長崎県島原市、使用ボイラー：小片鉄工所温水ボイラー  最高：６，５００カロリー／Ｈ、使用燃料：Ａ重油、エマルジョン燃料（Ａ重油７５％、水２０％、添加剤５％、）の２種類である。
【００５０】
表３の縦列の２９列は、着火、待機の回数に対応し、また、表４の縦列の９列は、着火、待機の回数に対応するものである。表３におけるｖｉｒｇｉｎは通常のｖｉｒｇｉｎＡ重油即ち未処理のＡ重油を示し、表４における含水燃料は本発明の水可溶化油を示す。これらの表は図１、２にグラフとして示されている。
【００５１】
表３、４並びに図１、２から分かるように、通常のｖｉｒｇｉｎＡ重油即ち未処理のＡ重油は、従来のエマルジョン燃料と同じ４時間の燃焼時間内に合計２９回の着火、消火を繰返している。なお、この椎茸栽培室に設置してあるボイラーは、室内温度が高い方の設定温度になると消火し、室内温度が低いほうの設定温度になると再点火するように制御されている。
【００５２】
これに対し、表４に含水燃料として示す本発明の水可溶化油は、同じ４時間の間に、合計９回の着火、消火の回数となっている。つまり、本発明の水可溶化油は、室内温度の温まる時間も長いが、冷める時間（次に着火するまでの待機時間）も長く、少ない回数の着火、消火で室内温度を高温に保持することができる。
【００５３】
また、ｖｉｒｇｉｎＡ重油の場合は、一部を除き、待機時間の次の燃焼時間の方がその前の待機時間より長くなる傾向がある。これに反し、含水燃料つまり本発明の水可溶化油の場合は、待機時間に比べ、次の燃焼時間の方が短いという逆の現象が起こっており、本発明の方が燃焼効率が優れているということができる。
【００５４】
次に軽油と本発明の水可溶化軽油燃料を用いたディーゼルエンジンでの実験結果について説明する。
【００５５】
実験に用いた供試エンジン、発電機はヤンマー発電機ＹＤＧ２０００で、仕様は次のとおりである。
ディーゼルエンジンの仕様は、型式：４サイクル立型空冷ディーゼルエンジン、燃焼方式：直接噴射式、排気量：１９９ｃｃ、圧縮比：２０．５：１である。また、発電機の仕様は、型式：単相、自励式、回転界型、極数・力率：２・１．０、定格出力・最大出力：１．７ｋＷ／２．０ｋＷ（１００Ｖ）、定格回転数：３６００ｒｐｍである。
【００５６】
軽油の正規噴射時期のエンジン性能、排気ガス性能と5.7％含水軽油燃料の主要データを比較すると下記の表５のようになる。負荷としては、基準になる定格出力1.7ｋＷに対するデータである。
【００５７】
2008255208.tif 000006
【００５８】
表５は、軽油／水可溶化軽油燃料を用いた場合の燃料噴射時期とエンジン、排気ガス性能の比較を示し、表５において「軽油−」は添加剤なしの通常の軽油を、「含水−」は本発明による水可溶化軽油燃料を示す。
【００５９】
表５に示されるように、次の顕著な効果が認められる。
（１）  燃料消費率は定格出力１．７ｋＷで１時間エンジンを運転したときの燃料消費重ｇである。この消費燃料重量は軽油より、３９５／３７０＝１．０６７６から約６．８％多い。各燃料の発熱量は、軽油４５，０００Ｊ／ｇ、含水軽油は４１，６６３Ｊ／ｇで、軽油と同じ熱量を含水軽油でエンジンに与えるとすれば、４５，０００／４１，６６３＝１．０８０から約８．０％増しの燃料重量となる。したがって、燃料の発熱量的には８％の増加に対して、実験結果は６．８％の増加ですむことになり、含水軽油はエンジンの燃焼効率すなわち熱効率が向上していることになる。
【００６０】
（２）  熱効率は、軽油―正規噴射時期の２１．６％にたいして、含水軽油―５．５°進角は２１．９％である。約１．４％の熱効率向上になる。
ちなみに、熱効率は工学的には、定格出力運転の場合、定格出力のエンジン仕事とその仕事のために消費した燃料の熱量の比である。したがって、消費した燃料熱量のたかだか約２２％をエンジンの有効仕事として利用し、大部分の78％の熱量は、排気ガス、冷却損失、摩擦損失などの損失熱量になる。燃料噴射時期を変更する実験は、含水燃料の水の効果とあいまって、燃料の燃焼による発生熱量を少しでも多くエンジンの有効仕事に変換させようとするものである。
【００６１】
（３）  燃料消費率、熱効率は燃料重量に関わる特性であるが、燃料噴射量は、定格運転時の燃料消費容積ｍｍ3/ｓｔをあらわしている。単位のｓｔはエンジンの燃焼ストロークである。すなわち、定格運転において、４サイクルエンジンの場合、エンジンの２回転に１回転を噴射する。その燃料容積ｍｍ3である。  軽油の７．００ｍｍ3／ｓｔにたいして、含水軽油は７．３９ｍｍ3／ｓｔと、７．３９／７．００＝１．０５５７から、約５．６％大きい値を示している。容積当りの発熱量の関係から前述のように、約５．８％燃料噴射量増加であり、熱効率向上の効果があらわれている。
【００６２】
（４）  排気ガス温度は、  軽油の３３６℃にたいして、含水軽油は３０５℃と低下している。排気ガス温度の低下は排気ガス損失熱量が低下することを示し、熱効率向上を意味する。たとえば、ガソリンエンジンで圧縮比を上げてエンジンの出力を向上する場合を考えると、燃焼圧力の向上は燃焼ガス温度を高くし、排気ガス温度は逆に低下する。したがって、含水軽油を用いた場合に燃料噴射時期を５．５°進角させると、燃焼圧力の向上は燃焼ガス温度を高くし、排気ガス温度は逆に低下させるものと考えられる。
【００６３】
ディーゼルエンジンの実験結果は次のようにまとめることができる。
ディーゼルエンジンの燃焼は軽油液滴の燃焼であり、燃料液滴の表面に物理的現象により気化した燃料と空気中の酸素が混合気を形成し、いろいろな空気過剰率で燃焼する。このとき液滴中に含まれている水粒子もこの燃焼により輻射熱を受けて加熱されて、沸点に達し、次々とミクロ爆発し、周囲の油敵を四散させることにより二次微粒化が起きる。この様に油が瞬時に超微粒化することにより空気との接触面積が増大し、急速に完全燃焼を行い、燃焼排ガス中の煙や未燃炭素の発生を抑える。
【００６４】
また、この接触面積の増大は、燃焼に必要な過剰空気を低く抑えることができるため、省エネルギー効果が大きくなる。
この条件を満たすためには、水粒子のミクロ化が最も大事なことであるが、通常の水粒子は表面張力が大きいため水粒子をミクロ化することが困難である。    
【００６５】
本発明ではオレイン酸を主成分とした添加剤のため、水粒子を際限までミクロ化することが可能となり、また、同時に単なる油・水の混合ではなく、水が油に溶ける状態となるため長期備蓄が可能となった。
【００６６】
以上本発明について説明したが、本発明は、上記実施形態に限定されるものでない。上記実施形態は例示であり、本発明の特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本発明の技術範囲に包含される。
【図面の簡単な説明】
【００６７】
【図１】表３をグラフにした図。
【図２】表４をグラフにした図。
【図１】
2008255208.tif 000007
【図２】
2008255208.tif 000008