(57)【要約】【課題】固体電解質型燃料電池において、クロム被毒による電池性能の低下を回避できるインターコネクタを提供する。【解決手段】純Ｎｉ、若しくはＣｒを含まないＮｉ基合金又はＦｅ−Ｎｉ合金からなるＮｉ系金属を、インターコネクタの母材とする。その母材の表面に、金属元素としてＣｏ、Ｃｕ、Ｍｎの少なくとも１種、及びＮｉを含むスピネル型複合酸化物からなる被覆層を形成する。【選択図】図２
2008077913.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体電解質型燃料電池に使用されるインターコネクタであって、純Ｎｉ若しくはＣｒを含まないＮｉ基合金又はＦｅ−Ｎｉ合金を母材とし、当該母材の表面に、金属元素としてＣｏ、Ｃｕ、Ｍｎの少なくとも１種、及びＮｉを含むスピネル型複合酸化物からなる被覆層を有する燃料電池用インターコネクタ。
【請求項２】
前記被覆層が形成される母材表面は、単電池セルの燃料電極層との対向面及び空気電極層との対向面である請求項１に記載の燃料電池用インターコネクタ。
【請求項３】
前記被覆層はＣｒを含まないスピネル型複合酸化物である請求項１に記載の燃料電池用インターコネクタ。
【請求項４】
前記被覆層の厚みが５０μｍ以下である請求項１に記載の燃料電池用インターコネクタ。
【請求項５】
固体電解質層の一方の表面に燃料電極層が形成され、他方の表面に空気電極層が形成された単電池セルを間に挟みながら、請求項１又は２記載のインターコネクタを板厚方向へ積層することにより形成された燃料電池用セルスタック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は燃料電池，特に固体電解質型燃料電池に使用される燃料電池用インターコネクタ及びこれを使用した燃料電池用セルスタックに関する。
【背景技術】
【０００２】
代表的な燃料電池の一つとして、固体酸化物型燃料電池〔ＳＯＦＣ（Solid Oxide Fuel Cells）〕がある。この燃料電池では、通常、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）などの焼結体からなる薄く脆い固体電解質層の一方の表面に燃料電極層を形成し、他方の表面に空気電極層を形成した３層構造の積層体が、単電池セルとして使用される。燃料電極としてはＮｉとＹＳＺのサーメット、空気電極としてはランタンストロンチウムマンガナイト（ＬＳＭ）などが使用される。いずれも多孔質の焼結体である。
【０００３】
この単電池セルは、起電力が１Ｖ以下と低いために、通常は複数枚を厚み方向へ積層し、直列に接続して使用される。より具体的には、単電池セルの両面側に反応空間が形成されるように、単電池セルを間に挟みながらインターコネクタを板厚方向へ積層することにより、セルスタックが構成される。セルスタックは炉内に収容され、８００〜１０００℃という高温で運転される。
【０００４】
インターコネクタは、電池セルを電気的に直列接続する導電板であると共に、燃料ガスと酸化ガスを分離するセパレータ板であり、優れた電気伝導性及び耐熱性を求められる。これらの観点から、インターコネクタの材質にはＦｅ−Ｃｒ合金、特に耐熱性が高く熱膨張係数が比較的小さいフェライト系ステンレス鋼が多用されており、両表面には隣接する単電池セルとの間に反応空間を形成するためのガス分配溝が形成されている。
【０００５】
燃料電池の運転では、炉内を運転温度に予熱後、炉内のセルスタックの中心部に水素リッチの燃料ガスと空気などの酸化ガスを供給する。セルスタック内に供給された燃料ガスは、単電池セルの一面側に形成された燃料電極側の反応空間を中心部から外周部へ流通する。また酸化ガスは、単電池セルの他面側に形成された空気電極側の反応空間を中心部から外周部へ流通する。こうして各単電池セルを挟んで両ガスが中心部から外周部へ流通することにより、各単電池セルで発電が行なわれる。運転温度は前述したとおり８００〜１０００℃である。
【０００６】
このような構成になる従来の燃料電池では、そのセルスタックのインターコネクタに起因して次のような問題がある。
【０００７】
セルスタックのインターコネクタがフェライト系ステンレス鋼等のＦｅ−Ｃｒ合金であると、電池セルの空気電極側の反応空間を高温の加湿空気が流通することから、インターコネクタの空気電極側の表面に酸化スケール〔主にクロミア（Ｃｒ2 Ｏ3 ）〕が形成される。この酸化スケールは優れた耐熱性を有し、インターコネクタを高温から保護すると共に、電気伝導度も比較的高く、電池セルの電気的な接続を阻害しない。酸化スケールの電気導電性が高いことも、Ｆｅ−Ｃｒ合金がインターコネクタに使用される大きな理由の一つである。
【０００８】
しかしながら、その酸化スケールの主体をなすクロミア（Ｃｒ2 Ｏ3 ）からＣｒＯ3 、ＣｒＯ2 （ＯＨ）2 などのクロム化合物からなるクロム蒸気が発生する。これらのクロム蒸気〔ＣｒＯ3 （ｇ）、ＣｒＯ2 （ＯＨ）2 （ｇ）〕は、空気電極層の側に高抵抗のＳｒＣｒＯ4 等として析出し、徐々に電池特性を低下させる原因になる。クロム蒸気による電池性能の低下はクロム被毒と呼ばれており、インターコネクタにＦｅ−Ｃｒ合金を用いる場合に解決しなければならない問題の一つである。
【０００９】
この問題を解決するために、フェライト系ステンレス鋼等のＦｅ−Ｃｒ合金からなるインターコネクタの表面に各種の化合物をコーティングすることは広く一般に行われている。Ｆｅ−Ｃｒ合金母材の表面に緻密なコーティング層が形成されれば、母材からのクロム蒸気の発生を効果的に抑制することができる。
【００１０】
そして、そのコーティング技術の一つとして、ペロブスカイト型複合酸化物の緻密層をＦｅ−Ｃｒ合金母材の表面に形成することは、例えば特許文献１により公知である。また、運転環境下で（Ｍｎ，Ｃｒ）3 Ｏ4 などのスピネル型複合酸化物の被覆層を表面に形成するＦｅ−Ｃｒ合金（ＳＵＳ４３０など）も開発されている。更に又、（Ｍｎ，Ｃｏ）3 Ｏ4 などのＣｒを含まないスピネル型複合酸化物をＦｅ−Ｃｒ合金母材の表面にコーティングする対策も知られている。
【００１１】
【特許文献１】特開２００４−２８１１０５号公報
【００１２】
これらの従来対策を比較した場合、スピネル型複合酸化物の被覆層は、酸化雰囲気中での母材加熱や金属コーティング後の酸化雰囲気中での加熱により、容易に形成することができる。また、電気伝導度も良好で、クロミア（Ｃｒ2 Ｏ3 ）より高いものさえある。しかし、母材がクロムを含む限り、使用過程で母材と被覆層の界面にクロミア（Ｃｒ2 Ｏ3 ）が生成し、クロム被毒による電池性能の低下が避けられない。
【００１３】
一方、ペロブスカイト型複合酸化物は、スピネル型複合酸化物と比べると結晶構造において隙間が多く、イオンが拡散しやすいために、電気伝導度が良好であり、固体電解質型燃料電池における電極材料として多用されている。しかし、インターコネクタの母材表面に緻密な被覆層を形成するためには、電子ビーム蒸着、プラズマ溶射等による特別な成膜操作が必要であり、被覆層形成コストが嵩む。また膜厚を大きくするのが困難であり、使用過程で被覆層の剥離が生じ、クロム被毒が発生する問題がある。また、被覆層の剥離が生じずとも、母材がクロムを含む限り、使用過程で母材と被覆層の界面にクロミア（Ｃｒ2 Ｏ3 ）が生成する危険性があり、剥離の有無に関係なくクロム被毒の問題は依然として残る。クロム被毒の問題は、スピネル型複合酸化物と比べて結晶密度が低く、隙間が多いため、より顕著である。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
本発明の目的は、固体電解質型燃料電池におけるクロム被毒を、長期間安定して抑制できる燃料電池用インターコネクタ、及びそのインターコネクタを使用することにより長期間安定した電池性能を発揮できる燃料電池用セルスタックを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
上記目的を達成するために、本発明者は固体電解質型燃料電池におけるインターコネクタの材質として純Ｎｉ、Ｎｉ基合金及びＦｅ−Ｎｉ合金に着目した。これらのＮｉ系金属材料は、耐熱性に優れることから一部ではインターコネクタの材質として考えられている。しかし、実際にはインターコネクタに使用されていない。それは、Ｎｉ母材の表面に形成される酸化スケールの電気導電性が低く、インターコネクタとしての基本性能が欠如する（セル電圧が定格に達しない）ことによる。この酸化スケールは、主に酸化ニッケル（ＮｉＯ）である。
【００１６】
しかしながら、Ｎｉ系金属は、Ｃｒを含まなくても優れた耐熱性を発揮することができるのは事実である。また、Ｃｒが排除されることにより、クロム被毒の問題を根幹から解決することができる。このような可能性を重視して、本発明者はＣｒを含まない純ＮｉやＮｉ基合金、Ｆｅ−Ｎｉ合金をインターコネクタの母材とし、その母材で問題となる酸化スケールの電気導電性の低さをコーティング技術で解決することを企画し、様々な方面から多角的に実験、検討を行った。その結果、Ｃｒを含まないＮｉ系金属からなる母材表面に特定のスピネル型複合酸化物を被覆層として形成するのが有効ことを、本発明者は知見した。
【００１７】
本発明の燃料電池用インターコネクタは、かかる知見を基礎として完成されたものであり、固体電解質型燃料電池に使用されるインターコネクタであって、純Ｎｉ若しくはＣｒを含まないＮｉ基合金又はＦｅ−Ｎｉ合金を母材とし、当該母材の表面、好ましくは単電池セルの燃料電極層との対向面及び空気電極層との対向面に、金属元素としてＣｏ、Ｃｕ、Ｍｎの少なくとも１種、及びＮｉを含むスピネル型複合酸化物からなる被覆層を有する。
【００１８】
また、本発明の燃料電池用セルスタックは、固体電解質層の一方の表面に燃料電極層が形成され、他方の表面に空気電極層が形成された単電池セルを間に挟みながら、前記インターコネクタを板厚方向へ積層することにより形成されている。
【００１９】
Ｃｏ、Ｃｕ、Ｍｎの少なくとも１種、及びＮｉを含むスピネル型複合酸化物からなる被覆層は、第１に、例えば母材表面にＣｏ、Ｃｕ、Ｍｎの少なくとも１種からなる金属を電解メッキ、無電解メッキ等により被覆し、酸化性雰囲気中で加熱処理することにより簡単に形成することができる。第２に、金属の電解メッキ、無電解メッキ等によると、その層厚を簡単に厚くすることができ、耐久性を高めることができる。
【００２０】
第３に、そのスピネル型複合酸化物はｐ型半導体の特性を示し、特に複数の原子価をもつ遷移金属のスピネル型複合酸化物となるため、ホッピング伝導機構により高い電気伝導性を示し、ペロブスカイト型複合酸化物と比べてイオンが拡散しにくいとはいえ、ＮｉＯと比べると格段に高い電気電導性を示す。第４に、スピネル型複合酸化物は又、結晶構造が酸素の最密充填構造で、密度的に極めて緻密な結晶構造であるため、ペロブスカイト型複合酸化物と比べて酸化物イオン（酸素イオン）、Ｎｉイオン、Ｃｏイオンが拡散しにくい。このため母材との反応性が低く、界面におけるＮｉ系酸化スケールの生成が抑制される。しかも、この界面に形成される酸化スケールは、ｐ型半導体の特性を示すスピネル型酸化物となるため、ＮｉＯより電気伝導度が良好である。これらのため、前記スピネル型複合酸化物は、インターコネクタの被覆層に適用して単電池セルの電気的接続を阻害しない。
【００２１】
第５に、被覆層の耐熱性に優れ、燃料電池の過酷な運転環境から母材を保護する。そして第６に、母材がＣｒを含まないことから、単電池セルの空気電極側において、母材と被覆層との界面におけるクロミア（Ｃｒ2 Ｏ3 ）の生成がなく、クロム被毒を生じる危険が皆無である。
【００２２】
すなわち、Ｆｅ−Ｃｒ合金の表面にスピネル型複合酸化物の被覆層を形成した場合、界面に形成される酸化スケールはクロム被毒等の問題を生じる。これに対し、純Ｎｉ若しくはＣｒを含まないＮｉ基合金又はＦｅ−Ｎｉ合金の表面にスピネル型複合酸化物の被覆層を形成した場合、界面に形成される酸化スケールによる問題（クロム被毒、電気伝導度の低下等）は生じない。
【００２３】
本発明のインターコネクタにおける母材の材質は、純Ｎｉ若しくはＣｒを含まないＮｉ基合金又はＦｅ−Ｎｉ合金である。Ｎｉ基合金におけるＮｉ含有量は６０重量％以上が好ましい。なぜなら、燃料電池に必要な耐熱性、耐食性を確保するためである。Ｎｉ以外の含有元素として好適なのはＭｏ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｃｕなどである。典型的なＮｉ基合金はパーマロイである。なお、これらの母材金属において、クロム被毒の原因にならない程度の微量のＣｒの含有は許容される。具体的には１重量％以下である。
【００２４】
母材表面に被覆形成されるスピネル型複合酸化物は、例えば化学式１にて表わされる。このスピネル型複合酸化物は、Ｎｉ以外の金属元素として少なくともＣｏ、Ｃｕ、Ｍｎの一種を含有しており、電気伝導性に優れ、化学的安定性にも優れることは前述したとおりである。
【００２５】
【化１】
2008077913.tif 000003
【００２６】
Ｃｏ、Ｃｕ、Ｍｎ以外に含有可能な金属元素としては、例えばＦｅなどを挙げることができる。
【００２７】
このようなスピネル型複合酸化物の被覆層は、次のようにして母材表面に形成することができる。まず、母材金属の表面にＣｏ、Ｃｕ、Ｍｎの各金属又は合金を被覆する。又はＭＯ（Ｍ＝Ｃｏ、Ｃｕ、Ｍｎ）、Ｍ3 Ｏ4 （Ｍ＝Ｃｏ、Ｃｕ、Ｍｎ）といった酸化物を被覆する。或いはＭ（ＯＨ）2 （Ｍ＝Ｃｏ、Ｃｕ、Ｍｎ）といった水酸化物を被覆する。
【００２８】
被覆方法としては、金属の場合は無電解メッキ法、電解メッキ法、ＰＶＤ法、スピンコート法、スプレーコーティング法、スクリーン印刷法などを挙げることかできる。酸化物、水酸化物の場合は電気メッキ法、スピンコート法、スプレーコーティング法、スクリーン印刷法などを挙げることができる。
【００２９】
金属等の被覆を終えた母材は酸化性雰囲気中で加熱する。これにより被覆物が焼成乃至共焼成され、母材表面にスピネル型複合酸化物の被覆層が形成される。ここにおける加熱は、インターコネクタをセルスタックに組み上げた後の運転に先立つ予熱で兼用することかできるが、膜特性を上げるためにはセルスタックに組み上げる前のインターコネクタ単体の段階で専用加熱を行うのが好ましい。
【００３０】
加熱条件、加熱雰囲気としては、酸化性雰囲気での８００℃以上、４８時間以上が適当である。なぜなら、母材表面に形成された被覆層と母材との間で相互拡散するための温度及び時間を必要とするからである。
【００３１】
スピネル型複合酸化物の被覆層の層厚は５０μｍ以下が好ましい。なぜなら、母材との相互拡散による被覆層の減少等を考慮すると厚い方が好ましいが、厚くなり過ぎると、母材との熱膨張差による被覆層のクラックや剥離が発生するからである。下限については、前述した母材との相互拡散による被覆層の減少の観点から０．５μｍ以上が好ましい。特に好ましい層厚は、上限については２０μｍ以下、下限については１μｍ以上である。
【発明の効果】
【００３２】
本発明の燃料電池用インターコネクタは、Ｃｒを含まないＮｉ系金属母材の表面に、金属元素としてＣｏ、Ｃｕ、Ｍｎの少なくとも１種、及びＮｉを含むスピネル型複合酸化物からなる被覆層が形成されていることにより、ガスセパレーターに要求される高い耐熱性を示すと共に、単電池セルの電気的接続に支障のない電気伝導性を示し、なおかつクロム被毒による電池性能の低下を長期間にわたって安定的に阻止することができる。
【００３３】
また本発明の燃料電池用セルスタックは、単電池セルを間に挟みながら本発明のインターコネクタを板厚方向へ積層した構成を採用することにより、機械強度面での耐久性に優れ、しかもクロム被毒による電池性能の低下のない安定な性能を長期間にわたって発揮し続けることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３４】
以下に本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。図１は本発明の一実施形態を示す燃料電池用セルスタックの模式縦断面図である。
【００３５】
本発明のインターコネクタ１０は、固体電解質型燃料電池のセルスタックに使用される。セルスタックは、円板状の単電池セル２０を間に挟みながら、同じく円板状のインターコネクタ１０を板厚方向に積層することにより構成されている。
【００３６】
単電池セル２０は、固体電解質層２１の一方の表面に燃料電極層２２が積層され、他方の表面に空気電極層２３が積層された３層構造の薄い円板である。固体電解質層２１は例えばＹＳＺからなり、その厚みは５〜３０μｍである。ＹＳＺの熱膨張係数は後述のサーメットより小さい約１０×１０-6Ｋ-1である。燃料電極層２２は、例えばＮｉとＹＳＺのサーメットからなり、その厚みは０．５〜２ｍｍである。サーメットの熱膨張係数はフェライト系ステンレス鋼と同じ約１２×１０-6Ｋ-1である。通常は固体電解質と燃料電極を同時に焼結する共焼結法が採用され、その焼結温度は１３００℃前後である。空気電極層２３は、例えばＬＳＭからなり、その厚みは２０〜５０μｍである。ＬＳＭの焼成温度は９００℃程度、熱膨張係数は前記ＹＳＺと同等の約１０×１０-6Ｋ-1である。
【００３７】
単電池セル２０の中心部には、燃料ガス及び酸化ガスをそれぞれ通過させるために２種類の貫通孔が設けられている。
【００３８】
インターコネクタ１０は、単電池セル２０と同じ外径の金属円板であり、純Ｎｉ、Ｃｒを含まないＮｉ基合金又はＦｅ−Ｎｉ合金からなる。インターコネクタ１０の中心部には、単電池セル２０の貫通孔に対応する燃料ガス用及び酸化ガス用の各貫通孔が設けられている。インターコネクタ１０の厚みは０．５〜２．５ｍｍが好ましく、１．０〜２．０ｍｍが特に好ましい。薄すぎると半径方向の熱伝導性の低下により温度勾配が生じ、インターコネクタの熱歪みや熱応力によるセル割れが生じる。反対に厚すぎる場合は材料費のコストアップやスタック容量の増加を招く。
【００３９】
インターコネクタ１０は、積層された所定枚数の複数の単電池セル２０を電気的に直列接続すると共に、単電池セル２０の両面側に反応空間を形成するためのもので、エンドプレートを兼ねる両端のものを除き同じ構造である。両端のものを除くインターコネクタ１０、すなわち２枚の単電池セル２０，２０に挟まれるインターコネクタ１０は、単電池セル２０の燃料電極側の表面に対向する表面に、燃料ガスを中心部の貫通孔から外周部へ拡散させながら流通させる燃料ガス用のガス分配溝１１を有している。また、単電池セル１０の空気電極側の表面に対向する表面には、空気等の酸化ガスを中心部の貫通孔から外周部へ拡散させながら流通させる酸化ガス用のガス分配溝１２が設けられている。
【００４０】
両端のインターコネクタ１０，１０の一方は、単電池セル２０の燃料電極側の表面に接触し、その表面には、燃料ガスを中心部の貫通孔から外周部へ拡散させながら流通させる燃料ガス用のガス分配溝１１が設けられている。他方は単電池セル２０の空気電極側の表面に接触し、その表面には、酸化ガスを中心部の貫通孔から外周部へ拡散させながら流通させる酸化ガス用のガス分配溝１２が設けられている。
【００４１】
各インターコネクタ１０の両表面には、（Ｃｏ，Ｎｉ）3 Ｏ4 、（Ｍｎ，Ｎｉ）3 Ｏ4 、（Ｃｕ，Ｎｉ）3 Ｏ4 などで示されるスピネル型複合酸化物の被覆層１３が形成されている。この被覆層１３は、インターコネクタ１０の母材であるＮｉ系金属の表面にＣｏ、Ｍｎ、Ｃｕなどを電解メッキ又は無電解メッキした後、その母材を高温酸化性雰囲気下に保持することにより形成されている。被覆層１３の厚みは５０μｍ以下である。
【００４２】
この被覆層１３は、隣接する２つの単電池セル２０，２０間に配置されるインターコネクタ１０においては、それらの単電池セル２０，２０を電気的に接続する必要から両表面に必要であるが、一方の表面のみを単電池セル２０に対向させる両端のインターコネクタ１０，１０においては、ガス分配溝１１，１２が設けられる対向面にのみ設ければよく、必ずしも両面に設ける必要はない。
【００４３】
そしてセルスタックは、所定枚数のインターコネクタ１０，１０・・を、各間に単電池セル２０を挟みながら積み重ね、図示されない連結ロッドなどで固定することにより構成されている。
【００４４】
こうして組み立てられたセルセルスタックの特徴は以下のとおりである。
【００４５】
セルスタックを図示されない炉内で運転温度に予熱し、単電池セル２０の燃料電極２２と燃料電極側のインターコネクタ１０との間に水素リッチの燃料ガスを中心部から外周部へむけて流通させると共に、単電池セル２０の空気電極２３と空気電極側のインターコネクタ１０との間に空気などの酸化ガスを中心部から外周部へむけて流通させる。これにより各単電池セル２０で発電が行われる。各単電池セル２０はインターコネクタ１０により直列に接続されている。運転温度は例えば８００℃である。
【００４６】
ここで、インターコネクタ１０は純Ｎｉ、Ｃｒを含まないＮｉ基合金又はＦｅ−Ｎｉ合金からなる。これらの金属は耐熱性に優れると共に、それ自体の電気伝導度が高いために、隣接する単電池セル２０，２０間でガスセパレーター及び電気的接続部材として機能する。特に、各インターコネクタ１０においては、単電池セル２０の燃料電極側の表面及び空気電極側の表面に（Ｃｏ，Ｎｉ）3 Ｏ4 、（Ｍｎ，Ｎｉ）3 Ｏ4 、（Ｃｕ，Ｎｉ）3 Ｏ4 などで示されるスピネル型複合酸化物の被覆層が形成されている。
【００４７】
この被覆層が存在しないと、燃料電池の運転温度でインターコネクタ１０の表面に酸化スケールが形成される。この酸化スケールは電気伝導性が悪く、電圧降下による電池性能の低下を引き起こす。しかるに、前記セルスタックにおいては、インターコネクタ１０の表面に（Ｃｏ，Ｎｉ）3 Ｏ4 などで示されるスピネル型複合酸化物の被覆層１３が形成されている。この被覆層１３は前記酸化スケールと比べて電気伝導度が高く、電圧降下による電池性能の低下を生じない。また、インターコネクタ１０の母材からも被覆層１３からもＣｒが排除されているために、単電池セル２０の空気電極側においてクロム被毒が生じない。更に、被覆層１３は緻密で安定性が高いために、母材と被覆層１３との界面におけるイオンの拡散が生じにくい。このため界面における酸化スケールの発生が抑制される。そして、単電池セル２０の空気電極側においてクロム被毒が生じないこと、及び燃料電極側及び空気電極側の界面において高抵抗の酸化スケールの発生が抑制されることにより、電池性能の経時的な低下が回避され、長期間安定な電池性能が維持される。
【００４８】
図２は本発明のインターコネクタを使用した燃料電池の電池性能を他のインターコネクタを使用した燃料電池の電池性能と比較して示したグラフである。
【００４９】
図２の縦軸は燃料電池における単電池セル電圧、横軸は運転時間であり、両者の関係を、本発明のインターコネクタを使用した燃料電池、Ｆｅ−Ｃｒ合金からなるインターコネクタを使用した燃料電池、純Ｎｉからなる無被覆のインターコネクタを使用した燃料電池について示している。
【００５０】
本発明のインターコネクタは、厚みが１．５ｍｍ、直径が１２０ｍｍの純Ｎｉからなる円板状母材の両表面に（Ｃｏ，Ｎｉ）3 Ｏ4 からなる厚みが５μｍの被覆層を形成したものである。この被覆層は、純Ｎｉからなる円板状母材の両表面に無電解メッキによりＣｏを被覆し、その円板状母材を８００℃×４８時間の酸化性加熱雰囲気中に保持することにより形成した。Ｆｅ−Ｃｒ合金からなるインターコネクタは、（Ｍｎ，Ｃｒ）3 Ｏ4 からなるスピネル型複合酸化物の被覆層を運転環境で表面に形成するフェライト系ステンレス鋼（ＳＵＳ４３０）により形成されている。純Ｎｉからなる無被覆のインターコネクタは、本発明のインターコネクタにおける母材と同じものである。
【００５１】
セルスタックは８０枚の単電池セルを積層して構成されており、図示されない炉内に収容されて燃料電池を構成している。運転条件は各燃料電池間で同一とした。
【００５２】
図２から分かるように、純Ｎｉからなるインターコネクタを使用の場合、表面に形成される高抵抗の酸化スケールのため、運転開始当初よりセル電圧が低く、定格電圧（０．７Ｖ）に達しない。スピネル型複合酸化物の被覆層を運転環境で表面に形成するＦｅ−Ｃｒ合金（ＳＵＳ４３０）により形成されたインターコネクタを使用の場合、そのスピネル型複合酸化物の電気伝導性が良好なため、運転開始当初は定格を超えるセル電圧が得られる。しかし、運転が続くにつれてセル電圧が低下する。これは母材とスピネル型複合酸化物の界面にクロミア（Ｃｒ2 Ｏ3 ）が生成し、これから発生したクロム蒸気が単電池セルの空気電極に移行し、空気電極で高抵抗のＳｒＣｒＯ4 が生じる、いわゆるクロム被毒を生じたためである。
【００５３】
これらに対し、純Ｎｉからなる母材の表面に（Ｃｏ，Ｎｉ）3 Ｏ4 からなるスピネル型複合酸化物の被覆層を形成した本発明のインターコネクタを使用の場合、運転開始当初のセル電圧はＦｅ−Ｃｒ合金（ＳＵＳ４３０）製のインターコネクタ使用の場合よりも低い。これはＮｉ系複合酸化物の電気伝導度がＣｒ系複合酸化物の電気伝導度より若干低いことによる。しかし、母材からも被覆層からもＣｒが排除されているため、空気電極側におけるクロム被毒の原因となるＣｒ系酸化スケール（クロミア）が生成されない。このため、クロム被毒によるセル電圧の経時的な低下が生じず、長時間の運転中、定格セル電圧が維持される。
【図面の簡単な説明】
【００５４】
【図１】本発明の一実施形態を示す燃料電池用セルスタックの模式縦断面図である。
【図２】本発明のインターコネクタを使用した燃料電池の電池性能を、他のインターコネクタを使用した燃料電池の電池性能と比較して示したグラフである。
【符号の説明】
【００５５】
１０  インターコネクタ
１１，１２  ガス分配溝
１３  被覆層
２０  単電池セル
２１  固体電解質層
２２  燃料電極層
２３  空気電極層
【図１】
2008077913.tif 000004
【図２】
2008077913.tif 000005