(57)【要約】【課題】  炭素含有層の形成を抑制することができる水素分離膜、および、水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法を提供する。【解決手段】  本発明に係る水素分離膜−電解質膜接合体（１００）の製造方法は、一面に保護層（１５）が設けられた水素分離膜（１０）を準備する準備工程と、保護層（１５）を除去する除去工程と、水素分離膜（１０）の保護層（１５）が除去された面に電解質膜（２０）を成膜する成膜工程と、を含むことを特徴とするものである。本発明に係る水素分離膜−電解質膜接合体（１００）の製造方法によれば、炭素、炭素化合物等の水素分離膜（１０）への吸着を抑制することができる。その結果、水素分離膜（１０）の成膜面における炭素含有層の形成を抑制することができる。【選択図】        図１
2008218293.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
一面に保護層が設けられた水素分離膜を準備する準備工程と、
前記保護層を除去する除去工程と、
前記水素分離膜の前記保護層が除去された面に電解質膜を成膜する成膜工程と、を含むことを特徴とする水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法。
【請求項２】
前記準備工程は、前記水素分離膜の前記一面に研磨処理を行う研磨工程と、前記研磨後の前記一面に前記保護層を配置する配置工程と、を含むことを特徴とする請求項１記載の水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法。
【請求項３】
前記準備工程の後かつ前記除去工程の前に、前記水素分離膜をチャンバ内に設置する設置工程をさらに含み、
前記成膜工程は、前記チャンバ内において行われることを特徴とする請求項１または２記載の水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法。
【請求項４】
前記保護層は、非電解質からなることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法。
【請求項５】
前記保護層は、電解質からなることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法。
【請求項６】
前記保護層は、前記水素分離膜から物理除去される物質からなることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法。
【請求項７】
前記保護層は、前記水素分離膜との熱膨張差に起因して前記水素分離膜から剥離する物質からなることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法。
【請求項８】
前記保護層は、加熱されることにより前記水素分離膜から脱離する物質からなることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法。
【請求項９】
前記保護層は、加熱されることにより酸素と結合して前記水素分離膜から脱離する物質からなることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法。
【請求項１０】
前記保護層は、加熱されることにより熱分解して前記水素分離膜と水素透過性を有する合金を形成する物質からなることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法。
【請求項１１】
前記保護層は、前記水素分離膜上に積層された他の水素分離膜であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法。
【請求項１２】
前記水素分離膜および前記他の水素分離膜は、屏風折りされた一枚の水素分離膜のうち互いに隣接する部分であることを特徴とする請求項１１記載の水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法。
【請求項１３】
前記水素分離膜および前記他の水素分離膜は、ロール状に巻かれた一枚の水素分離膜のうち互いに隣接する部分であることを特徴とする請求項１１記載の水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法。
【請求項１４】
水素透過性を有する水素分離膜であって、
一面に配置された非電解質からなる保護層を備えることを特徴とする水素分離膜。
【請求項１５】
前記保護層は、前記水素分離膜との熱膨張差により前記水素分離膜から剥離する物質からなることを特徴とする請求項１４記載の水素分離膜。
【請求項１６】
前記保護層は、加熱されることにより前記水素分離膜から脱離する物質からなることを特徴とする請求項１４記載の水素分離膜。
【請求項１７】
前記保護層は、加熱されることにより酸素と結合して前記水素分離膜から脱離する物質からなることを特徴とする請求項１４記載の水素分離膜。
【請求項１８】
前記保護層は、加熱されることにより熱分解して前記水素分離膜と水素透過性を有する合金を形成する物質からなることを特徴とする請求項１４記載の水素分離膜。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、水素分離膜、および、水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、一般的には水素および酸素を燃料として電気エネルギを得る装置である。この燃料電池は、環境面において優れており、また高いエネルギ効率を実現できることから、今後のエネルギ供給システムとして広く開発が進められてきている。
【０００３】
燃料電池のうち固体の電解質を用いたものには、固体高分子型燃料電池、固体酸化物型燃料電池、水素分離膜電池等がある。ここで、水素分離膜電池とは、緻密な水素分離膜を備えた燃料電池である。緻密な水素分離膜は水素透過性を有する金属によって形成される層であり、アノードとしても機能する。水素分離膜電池は、この水素分離膜上にプロトン伝導性を有する電解質を、例えば物理蒸着（ＰＶＤ）等により積層することにより製造される（例えば、特許文献１参照）。水素分離膜に供給された水素はプロトンに変換され、プロトン伝導性の電解質中を移動し、カソードにおいて酸素と結合して発電が行われる。
【０００４】
【特許文献１】特開２００５−２５１５５０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
このような水素分離膜電池においては、空気中に存在する炭素、炭素化合物等が水素分離膜の電解質膜が成膜される面に付着することがある。あるいは、成膜装置のチャンバ内に存在する炭素、炭素化合物等が、水素分離膜の電解質膜が成膜される面に付着することがある。この場合、炭素を含む層（以下、炭素含有層と称する。）が形成されることがある。炭素含有層が形成されると、電解質膜のプロトン伝導性が低下するおそれがある。また、水素分離膜と電解質膜とが剥離するおそれがある。
【０００６】
本発明は、炭素含有層の形成を抑制することができる水素分離膜、および、水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明に係る水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法は、一面に保護層が設けられた水素分離膜を準備する準備工程と、保護層を除去する除去工程と、水素分離膜の保護層が除去された面に電解質膜を成膜する成膜工程と、を含むことを特徴とするものである。本発明に係る水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法によれば、炭素、炭素化合物等の水素分離膜への吸着を抑制することができる。その結果、水素分離膜の成膜面における炭素含有層の形成を抑制することができる。
【０００８】
上記製造方法において、準備工程は、水素分離膜の一面に研磨処理を行う研磨工程と、研磨後の一面に保護層を配置する配置工程と、を含むものであってもよい。この製造方法によれば、水素分離膜の一面に付着した炭素、炭素化合物等を除去することができる。
【０００９】
上記製造方法において、準備工程の後かつ除去工程の前に、水素分離膜をチャンバ内に設置する設置工程をさらに含み、成膜工程は、チャンバ内において行われるものであってもよい。この製造方法によれば、チャンバ内に存在する炭素、炭素化合物等の水素分離膜への吸着を抑制することができる。上記製造方法において、保護層は、非電解質からなるものであってもよい。
【００１０】
上記製造方法において、保護層は、電解質からなるものであってもよい。この製造方法によれば、水素分離膜−電解質膜接合体へ保護層が混入しても、プロトン伝導性低下を抑制することができる。
【００１１】
上記製造方法において、保護層は、水素分離膜から物理除去される物質からなるものであってもよい。この製造方法によれば、水素分離膜−電解質膜接合体への保護層の混入を抑制することができる。上記製造方法において、保護層は、水素分離膜との熱膨張差に起因して水素分離膜から剥離する物質からなるものであってもよい。この製造方法によれば、保護層を水素分離膜から容易に除去することができる。
【００１２】
上記製造方法において、保護層は、加熱されることにより水素分離膜から脱離する物質からなるものであってもよい。上記製造方法において、保護層は、加熱されることにより酸素と結合して水素分離膜から脱離する物質からなるものであってもよい。上記製造方法において、保護層は、加熱されることにより熱分解して水素分離膜と水素透過性を有する合金を形成する物質からなるものであってもよい。
【００１３】
上記製造方法において、保護層は、水素分離膜上に積層された他の水素分離膜であってもよい。上記製造方法において、水素分離膜および他の水素分離膜は、屏風折りされた一枚の水素分離膜のうち互いに隣接する部分であってもよい。上記製造方法において、水素分離膜および他の水素分離膜は、ロール状に巻かれた一枚の水素分離膜のうち互いに隣接する部分であってもよい。
【００１４】
本発明に係る水素分離膜は、水素透過性を有する水素分離膜であって、一面に配置された非電解質からなる保護層を備えることを特徴とするものである。本発明に係る水素分離膜によれば、炭素、炭素化合物等の水素分離膜への吸着を抑制することができる。その結果、水素分離膜の成膜面における炭素含有層の形成を抑制することができる。
【００１５】
上記構成において、保護層は、水素分離膜との熱膨張差により水素分離膜から剥離する物質からなるものであってもよい。上記構成において、保護層は、加熱されることにより水素分離膜から脱離する物質からなるものであってもよい。上記構成において、保護層は、加熱されることにより酸素と結合して水素分離膜から脱離する物質からなるものであってもよい。上記構成において、保護層は、加熱されることにより熱分解して水素分離膜と水素透過性を有する合金を形成する物質からなるものであってもよい。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、炭素含有層の形成を抑制することができる水素分離膜、および、水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
以下、本発明を実施するための最良の形態を説明する。
【実施例１】
【００１８】
図１（ａ）〜図１（ｄ）は、本発明の第１実施例に係る水素分離膜−電解質膜接合体１００の製造方法の模式図である。図１（ａ）〜図１（ｄ）を参照しながら、水素分離膜−電解質膜接合体１００の製造方法について説明する。まず、図１（ａ）に示すように、一面に保護層１５が設けられた水素分離膜１０を準備する。この場合、水素分離膜１０への炭素、炭素化合物等の吸着が抑制される。
【００１９】
水素分離膜１０は、水素透過性を有する金属からなり、例えば、パラジウム（Ｐｄ）またはＰｄ合金を用いることができる。水素分離膜１０の膜厚は、特に限定されないが、例えば数十μｍ程度である。
【００２０】
保護層１５は、水素分離膜１０から物理除去可能な非電解質からなる。保護層１５を構成する物質としては、例えば、アルミニウム（Ａｌ）、ケイ素（Ｓｉ）、金（Ａｕ）等の金属を用いることができる。この場合、保護層１５として貴金属を用いれば、酸化性雰囲気においても水素分離膜１０の酸化を抑制することができる。また、保護層１５として水素分離膜１０を構成する金属を用いれば、水素分離膜１０の合金化等の性質変化を抑制することができる。
【００２１】
また、保護層１５として、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、酸化ケイ素（ＳｉＯ２）、酸化クロム（Ｃｒ２Ｏ３）、酸化錫（ＳｎＯ２）等のセラミックスを用いることができる。この場合、保護層１５として酸化クロムを用いれば、保護層１５が緻密になる。それにより、水素分離膜１０への炭素、炭素化合物等の吸着がより抑制される。また、保護層１５として、有機物を用いることができる。この場合、保護層１５としてポリイミドを用いれば、保護層１５の耐熱性が高くなる。
【００２２】
図１（ａ）に示す水素分離膜１０は、水素分離膜１０の一面に研磨処理を行った後に、研磨面に保護層１５を配置することによって作成することができる。この場合、水素分離膜１０の一面に付着した炭素、炭素化合物等を除去することができる。保護層１５の配置方法としては、保護層１５が金属あるいはセラミックスからなる場合には、ＰＶＤ等を用いることができる。また、保護層１５が金属からなる場合には、めっき法等を用いることができる。保護層１５が有機物からなる場合には、スプレ等によって保護層１５を配置することができる。
【００２３】
続いて、図１（ｂ）に示すように、水素分離膜１０を電解質膜成膜装置のチャンバ３０内に設置する。電解質膜成膜装置としては、例えばパルスレーザ蒸着装置（ＰＬＤ装置）、スパッタリング装置等のＰＶＤ装置を用いることができる。
【００２４】
続いて、図１（ｃ）に示すように、保護層１５を水素分離膜１０から除去する。この場合、保護層１５が例えばポリイミド等の有機物からなる場合には、物理的に保護層１５を剥離することができる。また、保護層１５が例えば金属、セラミックス等からなる場合には、レーザ、イオンミリング等によって保護層１５を除去することができる。
【００２５】
続いて、図１（ｄ）に示すように、チャンバ３０内において、水素分離膜１０の保護層１５が除去された面に電解質膜２０を成膜する。電解質膜２０としては、プロトン伝導性を有するものを用いることができる。電解質膜２０としては、特に限定されないが、例えばＳｒＺｒＩｎＯ３（Ｓｒ：ストロンチウム、Ｚｒ：ジルコニウム、Ｉｎ：インジウム）等を用いることができる。また、電解質膜２０の膜厚は、特に限定されないが、例えば１μｍ程度である。以上の工程により、水素分離膜−電解質膜接合体１００が完成する。
【００２６】
本実施例に係る水素分離膜−電解質膜接合体１００の製造方法によれば、電解質膜２０の成膜工程まで保護層１５が設けられている。それにより、炭素、炭素化合物等の水素分離膜１０への吸着を抑制することができる。その結果、水素分離膜１０の成膜面における炭素含有層の形成を抑制することができる。また、保護層１５が物理除去可能なことから、水素分離膜−電解質膜接合体１００への保護層１５の混入を抑制することができる。
【００２７】
なお、本実施例においては、チャンバ３０内に水素分離膜１０を設置後に、図１（ｃ）に示す保護層１５の除去工程を行っているが、チャンバ３０内に水素分離膜１０を設置する前に、保護層１５の除去工程を行ってもよい。この場合においても、空気中に存在する炭素等が水素分離膜１０の成膜面に吸着することを抑制できる。
【００２８】
また、保護層１５は、プロトン伝導性電解質から構成されていてもよい。この場合においても、水素分離膜１０への炭素、炭素化合物等の吸着を抑制することができる。また、水素分離膜−電解質膜接合体１００へ保護層１５が混入しても、プロトン伝導性低下を抑制することができる。
【実施例２】
【００２９】
続いて、本発明の第２実施例に係る水素分離膜−電解質膜接合体１００ａの製造方法について説明する。図２（ａ）〜図２（ｄ）に水素分離膜−電解質膜接合体１００ａの製造方法の模式図を示す。まず、図２（ａ）に示すように水素分離膜１０ａを準備する。水素分離膜１０ａは、図１（ａ）に示す保護層１５の代わりに保護層１５ａを備えている。その他の構成は、水素分離膜１０と同じため説明を省略する。この場合、水素分離膜１０ａへの炭素、炭素化合物等の吸着が抑制される。
【００３０】
保護層１５ａは、水素分離膜１０ａとの熱膨張差に起因して水素分離膜１０ａから剥離する物質からなる。保護層１５ａを構成する物質としては、例えば、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、炭化ケイ素（ＳｉＣ）、窒化ケイ素（ＳｉＮ）等を用いることができる。また、保護層１５ａとして、プロトン伝導性を有するセラミックス型電解質を用いてもよい。
【００３１】
図２（ａ）に示す水素分離膜１０ａは、水素分離膜１０ａの一面に研磨処理を行った後に、研磨面に保護層１５ａを配置することによって作成することができる。この場合、水素分離膜１０ａの一面に付着した炭素、炭素化合物等を除去することができる。保護層１５ａの配置方法としては、例えばＰＶＤ等を用いることができる。続いて、図２（ｂ）に示すように、水素分離膜１０ａをチャンバ３０内に設置する。
【００３２】
続いて、図２（ｃ）に示すように、水素分離膜１０ａを加熱する。この場合、水素分離膜１０ａと保護層１５ａとの熱膨張率差に起因して、保護層１５ａが水素分離膜１０ａから剥離する。それにより、水素分離膜１０ａから保護層１５ａを容易に除去することができる。
【００３３】
続いて、図２（ｄ）に示すように、水素分離膜１０ａの保護層１５ａが除去された面に電解質膜２０を成膜する。以上の工程により、水素分離膜−電解質膜接合体１００ａが製造される。
【００３４】
本実施例に係る水素分離膜−電解質膜接合体１００ａの製造方法によれば、電解質膜２０の成膜工程まで保護層１５ａが設けられている。それにより、炭素、炭素化合物等の水素分離膜１０ａへの吸着を抑制することができる。その結果、水素分離膜１０ａの成膜面における炭素含有層の形成を抑制することができる。また、保護層１５ａが除去可能なことから、水素分離膜−電解質膜接合体１００ａへの保護層１５ａの混入を抑制することができる。
【００３５】
なお、保護層１５ａは、電解質膜２０の成膜温度（例えば、４００℃〜１０００℃）以下の温度範囲で剥離することが好ましい。この場合、電解質膜２０の成膜時の加熱工程において保護層１５ａを除去することができる。したがって、不必要な加熱工程を省略することができる。
【実施例３】
【００３６】
続いて、本発明の第３実施例に係る水素分離膜−電解質膜接合体１００ｂの製造方法について説明する。図３（ａ）〜図３（ｄ）に水素分離膜−電解質膜接合体１００ｂの製造方法の模式図を示す。まず、図３（ａ）に示すように水素分離膜１０ｂを準備する。水素分離膜１０ｂは、図１（ａ）に示す保護層１５の代わりに保護層１５ｂを備えている。その他の構成は、水素分離膜１０と同じため説明を省略する。この場合、水素分離膜１０ｂへの炭素、炭素化合物等の吸着が抑制される。
【００３７】
保護層１５ｂは、加熱されることにより水素分離膜１０ｂから脱離する物質からなる。保護層１５ｂを構成する物質としては、例えば、酸化窒素（ＮＯ、ＮＯ２等）、アンモニア（ＮＨ３）等を用いることができる。
【００３８】
図３（ａ）に示す水素分離膜１０ｂは、水素分離膜１０ｂの一面に研磨処理を行った後に、研磨面に保護層１５ｂを配置することによって作成することができる。この場合、水素分離膜１０ｂの一面に付着した炭素、炭素化合物等を除去することができる。保護層１５ｂの配置方法としては、例えばＮＯ，ＮＯ２，ＮＨ３等を含むガスを水素分離膜１０ｂの研磨面に吹き付ける方法を用いることができる。この場合、水素分離膜１０ｂの表面に吸着したＮＯ，ＮＯ２，ＮＨ３等の分子が、保護層１５ｂを形成する。なお、水素分離膜１０ｂを冷却しつつ上記ガスを研磨面に吹き付けることによって、効率よく保護層１５ｂを形成することができる。
【００３９】
続いて、図３（ｂ）に示すように、水素分離膜１０ｂを加熱する。この場合、保護層１５ｂが水素分離膜１０ｂから脱離する。それにより、水素分離膜１０ｂから保護層１５ｂを除去することができる。続いて、図３（ｄ）に示すように、チャンバ３０内において、水素分離膜１０ｂの保護層１５ｂが除去された面に電解質膜２０を成膜する。以上の工程により、水素分離膜−電解質膜接合体１００ｂが製造される。
【００４０】
本実施例に係る水素分離膜−電解質膜接合体１００ｂの製造方法によれば、電解質膜２０の成膜工程まで保護層１５ｂが設けられている。それにより、炭素、炭素化合物等の水素分離膜１０ｂへの吸着を抑制することができる。その結果、水素分離膜１０ｂの成膜面における炭素含有層の形成を抑制することができる。また、保護層１５ｂが除去可能なことから、水素分離膜−電解質膜接合体１００ｂへの保護層１５ｂの混入を抑制することができる。
【００４１】
なお、保護層１５ｂは、電解質膜２０の成膜温度（例えば、４００℃〜１０００℃）以下の温度範囲で脱離することが好ましい。この場合、電解質膜２０の成膜時の加熱工程において保護層１５ｂを除去することができる。したがって、不必要な加熱工程を省略することができる。
【００４２】
（変形例１）
また、図３（ａ）〜図３（ｄ）に示す実施例２に係る製造方法において、保護層１５ｂは、加熱されることにより酸素と結合して水素分離膜１０ｂから脱離する物質からなるものであってもよい。この場合、保護層１５ｂを構成する物質として、例えば硫化パラジウム（ＰｄＳ２）を用いることができる。ＰｄＳ２は、図３（ｃ）に示す工程において、加熱されることにより酸素と結合して水素分離膜１０ｂから除去される。ＰｄＳ２が酸素と結合する反応は、下記式（１）に従う。
ＰｄＳ２＋２Ｏ２＝Ｐｄ＋２ＳＯ２  （１）
【００４３】
ＰｄＳ２からなる保護層１５ｂは、水素分離膜１０ｂの一面に研磨処理を行った後に、研磨面に硫化水素（Ｈ２Ｓ）を吹き付けることにより作成することができる。ＰｄとＨ２ＳとからＰｄＳ２が生成される反応は、下記式（２）に従う。
Ｐｄ＋Ｈ２Ｓ＝ＰｄＳ２＋Ｈ２  （２）
【００４４】
保護層１５ｂが、ＰｄＳ２により構成される場合であっても、炭素、炭素化合物等の水素分離膜１０ｂへの吸着を抑制することができる。その結果、水素分離膜１０ｂの成膜面における炭素含有層の形成を抑制することができる。また、保護層１５ｂが除去可能なことから、水素分離膜−電解質膜接合体１００ｂへの保護層１５ｂの混入を抑制することができる。
【００４５】
また、保護層１５ｂは、電解質膜２０の成膜温度（例えば、４００℃〜１０００℃）以下の温度範囲で脱離することが好ましい。この場合、電解質膜２０の成膜時の加熱工程において保護層１５ｂを除去することができる。したがって、不必要な加熱工程を省略することができる。
【実施例４】
【００４６】
続いて、本発明の第４実施例に係る水素分離膜−電解質膜接合体１００ｃの製造方法について説明する。図４（ａ）〜図４（ｄ）に水素分離膜−電解質膜接合体１００ｃの製造方法の模式図を示す。まず、図４（ａ）に示すように水素分離膜１０ｃを準備する。水素分離膜１０ｃは、図１（ａ）に示す保護層１５の代わりに保護層１５ｃを備えている。その他の構成は、水素分離膜１０と同じため説明を省略する。この場合、水素分離膜１０ｃへの炭素、炭素化合物等の吸着が抑制される。本実施例においては、保護層１５ｃは、熱分解後に水素分離膜１０ｃと水素透過性を有する合金を形成する物質からなる。例えば、保護層１５ｃを構成する物質として、窒化銅（ＣｕＮ３）を用いることができる。
【００４７】
図４（ａ）に示す水素分離膜１０ｃは、水素分離膜１０ｃの一面に研磨処理を行った後に、研磨面に保護層１５ｃを配置することによって作成することができる。この場合、水素分離膜１０ｃの一面に付着した炭素、炭素化合物等を除去することができる。保護層１５ｃの配置方法としては、例えばＰＶＤ等を用いることができる。続いて、図４（ｂ）に示すように、水素分離膜１０ｃをチャンバ３０内に設置する。
【００４８】
続いて、図４（ｃ）に示すように、水素分離膜１０ｃを加熱する。この場合、保護層１５ｃは、下記式（３）に従って、熱分解する。
ＣｕＮ３＝Ｃｕ＋１．５Ｎ２  （３）
【００４９】
また、熱分解により生じたＣｕは、Ｐｄと合金化して水素透過性を有するＰｄＣｕとなる。続いて、図４（ｄ）に示すように、水素分離膜１０ｃの保護層１５ｃが除去された面に電解質膜２０を成膜する。以上の工程により、水素分離膜−電解質膜接合体１００ｃが製造される。
【００５０】
本実施例に係る水素分離膜−電解質膜接合体１００ｃの製造方法によれば、電解質膜２０の成膜工程まで保護層１５ｃが設けられている。それにより、炭素、炭素化合物等の水素分離膜１０ｃへの吸着を抑制することができる。その結果、水素分離膜１０ｃの成膜面における炭素含有層の形成を抑制することができる。また、保護層１５ｃが除去可能なことから、水素分離膜−電解質膜接合体１００ｃへの保護層１５ｃの混入を抑制することができる。
【００５１】
また、保護層１５ｃは、電解質膜２０の成膜温度（例えば、４００℃〜１０００℃）以下の温度範囲で脱離することが好ましい。この場合、電解質膜２０の成膜時の加熱工程において保護層１５ｃを除去することができる。したがって、不必要な加熱工程を省略することができる。
【実施例５】
【００５２】
続いて、本発明の第５実施例に係る水素分離膜−電解質膜接合体１００ｄの製造方法について説明する。図５（ａ）〜図５（ｄ）に水素分離膜−電解質膜接合体１００ｄの製造方法の模式図を示す。まず、水素分離膜１０ｄを準備する。水素分離膜１０ｄの一面には、保護層１５ｄが積層されている。本実施例においては、水素分離膜１０ｄおよび保護層１５ｄは、屏風折りされた一枚の水素分離膜のうち互いに隣接する部分である。すなわち、保護層１５ｄは、水素分離膜１０ｄを含む水素分離膜の一部である。
【００５３】
図５（ａ）に示す水素分離膜１０ｄおよび保護層１５ｄは、水素分離膜１０ｄの一面に研磨処理を行った後に、研磨面を交互に反対方向に屏風折りすることによって作成することができる。この場合、水素分離膜１０ｄの一面に付着した炭素、炭素化合物等を除去することができる。
【００５４】
続いて、図５（ｂ）に示すように、屏風折りされた水素分離膜１０ｄを折り目に沿って切断することにより、保護層１５ｄを水素分離膜１０ｄから除去する。続いて、図５（ｃ）に示すように、水素分離膜１０ｄをチャンバ３０内に設置する。続いて、図５（ｄ）に示すように、水素分離膜１０ｄの保護層１５ｄが除去された面に電解質膜２０を成膜する。以上の工程により、水素分離膜−電解質膜接合体１００ｄが製造される。
【００５５】
本実施例に係る水素分離膜−電解質膜接合体１００ｄの製造方法によれば、電解質膜２０の成膜工程まで保護層１５ｄが設けられている。それにより、炭素、炭素化合物等の水素分離膜１０ｄへの吸着を抑制することができる。その結果、水素分離膜１０ｄの成膜面における炭素含有層の形成を抑制することができる。
【００５６】
（変形例１）
なお、図５（ａ）に示す水素分離膜１０ｄを準備する工程において、水素分離膜１０ｄの代わりに、ロール状に巻かれた水素分離膜１０ｅを用いてもよい。図６（ａ）〜図６（ｄ）に、実施例５の変形例１に係る水素分離膜−電解質膜接合体１００ｅの製造方法の模式図を示す。図６（ａ）〜図６（ｄ）を参照して、水素分離膜−電解質膜接合体１００ｅの製造方法について説明する。
【００５７】
まず、図６（ａ）に示すように、水素分離膜１０ｅを準備する。水素分離膜１０ｅの一面には、保護層１５ｅが積層されている。本変形例においては、水素分離膜１０ｅおよび保護層１５ｅは、ロール状に巻かれた一枚の水素分離膜のうち互いに隣接する部分である。すなわち、保護層１５ｅは、水素分離膜１０ｅを含む水素分離膜の一部である。水素分離膜１０ｅおよび保護層１５ｅは、水素分離膜の一面に研磨処理し、研磨処理後の水素分離膜を巻回することによって作成することができる。この場合、水素分離膜１０ｅの一面に付着した炭素、炭素化合物等を除去することができる。
【００５８】
続いて、図６（ｂ）に示すように、ロール状に巻かれた水素分離膜から水素分離膜１０ｄを切り離すことにより、保護層１５ｅを除去することができる。続いて、図６（ｃ）に示すように、水素分離膜１０ｅをチャンバ３０内に設置する。続いて、図６（ｄ）に示すように、水素分離膜１０ｅの保護層１５ｅが除去された面に電解質膜２０を成膜する。以上の工程により、水素分離膜−電解質膜接合体１００ｅが製造される。
【００５９】
本変形例に係る水素分離膜−電解質膜接合体１００ｅの製造方法によれば、電解質膜２０の成膜工程まで保護層１５ｅが設けられている。それにより、炭素、炭素化合物等の水素分離膜１０ｅへの吸着を抑制することができる。その結果、水素分離膜１０ｅの成膜面における炭素含有層の形成を抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【００６０】
【図１】本発明の第１実施例に係る水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法の模式図である。
【図２】第２実施例に係る水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法の模式図である。
【図３】第３実施例に係る水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法の模式図である。
【図４】第４実施例に係る水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法の模式図である。
【図５】第５実施例に係る水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法の模式図である。
【図６】第５実施例の変形例１に係る水素分離膜−電解質膜接合体の製造方法の模式図である。
【符号の説明】
【００６１】
１０  水素分離膜
１５  保護層
２０  電解質膜
３０  チャンバ
１００  水素分離膜−電解質膜接合体
【図１】
2008218293.tif 000003
【図２】
2008218293.tif 000004
【図３】
2008218293.tif 000005
【図４】
2008218293.tif 000006
【図５】
2008218293.tif 000007
【図６】
2008218293.tif 000008