(57)【要約】【課題】  液晶ディスプレイ等とＩＣの接着に用いられる異方性導電フィルムを提供する。【解決手段】  本発明の異方性導電フィルムは、熱硬化性接着剤と、金属酸化物超常磁性微粒子と、導電粒子と、を含み、熱硬化性組成物内に超常磁性微粒子と導電粒子とが分散して構成される。【選択図】  図１Ａ
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
異方性導電フィルムであって、
（１）熱硬化性接着剤と、
（２）金属酸化物超常磁性微粒子と、
（３）導電粒子と、
で構成されていることを特徴とする異方性導電フィルム。
【請求項２】
前記（２）金属酸化物超常磁性微粒子は、その表面が無機物又は有機物で被覆された状態にあることを特徴とする、請求項１に記載の異方性導電フィルム。
【請求項３】
無機物又は有機物で被覆された前記（２）金属酸化物超常磁性微粒子は、その表面がニッケル及び／又は金でメッキされていることを特徴とする、請求項２に記載の異方性導電フィルム。
【請求項４】
前記（２）金属酸化物超常磁性微粒子は、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、ＦｅＰｔ等の酸化物を含み、前記超常磁性微粒子の大きさは１〜１００ｎｍであることを特徴とする、請求項１に記載の異方性導電フィルム。
【請求項５】
前記（２）金属酸化物超常磁性微粒子は、その表面がニッケル及び／又は金でメッキされていることを特徴とする、請求項１に記載の異方性導電フィルム。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の異方性導電フィルムを接着させるための接着方法であって、
高周波の交番磁界を用いた加熱装置及び別個の磁界発生装置を用いて接着することを特徴とする接着方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、異方性導電フィルム及びその接着方法に関する。本発明は特に、液晶ディスプレイ等とＩＣの接着時に、高周波による低温硬化を介して、高温の熱による部品の損傷を防止し、磁界による粒子制御機能を介して微小ピッチ（ｐｉｔｃｈ）の接続電極に対して高い接続信頼性を付与することができる異方性導電フィルム、及びその接着方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に、異方性導電フィルム（ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ  ｃｏｎｄｕｃｔｉｖｅ  ｆｉｌｍ、ＡＣＦ）は、互いに対向する機能の電気的回路の接続電極同士を接続するために用いられる接着フィルムであって、接着過程において、フィルムの厚み方向では導電性及び接着性が要求され、面方向では絶縁性が要求され、その接着方法には高機能化が要求されている。
【０００３】
例えば、平板型ディスプレイ（以下、ＦＰＤと略す）の製造工程において、ドライバーＩＣをＦＰＤと接着するための実装方式は、ＱＦＰ（Ｑｕａｄ  Ｆｌａｔ  Ｐａｃｋａｇｅ）方式からＴＡＢ（Ｔａｐｅ  Ａｕｔｏｍａｔｅｄ  Ｂｏｎｄｉｎｇ）方式、ＣＯＦ（Ｃｈｉｐ  ｏｎ  Ｆｉｌｍ）方式、及びＣＯＧ（Ｃｈｉｐ  ｏｎ  Ｇｌａｓｓ）方式に移りつつある。異方性導電フィルムの機能も、すべての接着方法において低温硬化性が要求され、ＣＯＧのような方式では、低温硬化性と共に、微細ピッチ（ｆｉｎｅ  ｐｉｔｃｈ）における接続信頼性も強く要求されている。
【０００４】
前記異方性導電フィルムは、バインダーとして機能する絶縁性接着剤に導電粒子を含有して構成され、接着剤は、熱硬化性及び熱可塑性樹脂の単独あるいは混合型に構成され、導電粒子としては、例えばニッケル、銀等の金属粒子、あるいはスチレン系高分子樹脂粒子に例えばニッケル、金等のメッキにより導電性金属薄膜を形成したもの、等が使用されている。
【０００５】
一方、ピッチが次第に微細になり、電極面積が微小化するにつれて、接続の不均一とパターン間の短絡が問題となっている。特に、ディスプレイのパネル上に直接接着するＣＯＧの場合は、１０μｍ以下のピッチ間隔が要求されるため、接着フィルムの面方向の絶縁性が極めて重要である。
【０００６】
これに対応するために、前記異方性導電フィルムをさらに機能化させる方法が特許文献１、特許文献２に開示されている。日本ソニー社では、特許文献３に開示されているように、導電性金属粒子を接着剤に不溶な樹脂で被覆して、粒子間絶縁性を確保することによって微細ピッチに対応しようとしている。
【０００７】
しかし、上記のような従来の技術は、導電粒子の含有層を別途具備するか、導電粒子の大きさを制御し、あるいは導電粒子の表面を改質する、等の方法で対応するものである点で、根本的な限界を有している。すなわち、導電フィルムを接着させるための接着工程の高温及び高圧条件下で、導電粒子が破壊されるか、導電粒子の表面に存在する絶縁層が容易に剥離される場合は、隣接導電粒子との接触により絶縁性を確保し難くなる。また、絶縁層の厚みの均一性が不足すると、絶縁層の厚みが大きい部分では、高温及び高圧を加えても、接着時に導電性が確保されないという問題が発生するようになる。
【０００８】
前記接着工程では、まず、導電フィルムを図２Ａのようなパネルに固定する。８０℃付近で、図２ＢのようなドライバーＩＣを導電フィルムと共にガラスパネルに圧着して、その位置を固定する。その後、導電フィルムを構成する熱硬化性樹脂を硬化させるために、２００℃の高温の接着温度で３０〜５０ｋｇｆ／ｍｍ２の強い圧力を加えて、図３のような最終形態で圧着させる。この過程で、従来の導電フィルムは、上述のような問題を発生する。特に、加温及び冷却ならびに圧力の付加・除去を行う接着工程が繰り返されることによって、接着フィルムの硬化に応じた収縮応力が発生して、パネルが反る現象（ｗａｒｐａｇｅ）が発生し、また、厚み方向への接触抵抗（ｃｏｎｔａｃｔ  ｒｅｓｉｓｔａｎｃｅ）が増加して、上記のような導電粒子の改質の有無に関わらず、接続信頼性が大きく低下するという問題がある。
【０００９】
上記のように繰り返される接着工程での熱応力を緩和するために、当業者は、熱硬化性接着剤に熱可塑性樹脂を混合する方法を考慮することができる。しかし、冷却過程では応力緩和に役立つとしても、高温では熱可塑性樹脂の弾性率の低下が大きくなって接続信頼性の問題が生じ、根本的な解決策とはいえない。
【００１０】
したがって、従来の異方性導電フィルムに対する根本的な改善の要求が存在し、特に、接着工程において、低温及び低圧で使用可能な新しい導電フィルム及び接着工程が要求されている。
【特許文献１】韓国特許出願公開第２０００−００４８２２３号明細書
【特許文献２】韓国特許第１０−０４３５０３４号明細書
【特許文献３】特開昭６２−４０１８３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
本発明は、上記のような根本的な問題点を解決するためになされたものであり、その目的は、ナノメートル水準の金属酸化物超常磁性微粒子を含有することによって電気伝導性を実現することができ、また、磁界による粒子制御機能により低温硬化を達成することができ、さらに、微細ピッチ下の高い接続信頼性を有する異方性導電フィルム、及びその接着方法を提供することにある。
【００１２】
本発明の上記及び他の目的及び利点は、添付の図面を参照して好ましい実施形態を説明した以下の説明によりさらに明確になるはずである。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上記の目的を達成すべく、本発明の第１態様による異方性導電フィルムは、（１）熱硬化性接着剤と、（２）金属酸化物超常磁性微粒子（ｓｕｐｅｒ−ｐａｒａｍａｇｎｅｔｉｃ  ｍｅｔａｌ  ｏｘｉｄｅ  ｎａｎｏ−ｐａｒｔｉｃｌｅ）と、（３）導電粒子と、で構成されていることを特徴とする。
【００１４】
好ましくは、前記（２）金属酸化物超常磁性微粒子は、その表面が無機物又は有機物で被覆された状態にあることを特徴とする。
【００１５】
さらに好ましくは、無機物又は有機物で被覆された前記（２）金属酸化物超常磁性微粒子は、その表面がニッケル及び／又は金でメッキされていることを特徴とする。
【００１６】
好ましくは、前記（２）金属酸化物超常磁性微粒子は、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、ＦｅＰｔ等の酸化物を含み、前記超常磁性微粒子の大きさは１〜１００ｎｍであることを特徴とする。
【００１７】
また、好ましくは、前記（２）金属酸化物超常磁性微粒子は、その表面がニッケル及び／又は金でメッキされていることを特徴とする。
【００１８】
上記の目的を達成すべく、本発明の第２態様による異方性導電フィルムの接着方法は、前記異方性導電フィルムを接着させるための接着方法であり、高周波の交番磁界を用いた加熱装置及び別個の磁界発生装置を用いて接着することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１９】
本発明に係る異方性導電フィルムによれば、熱硬化性接着剤内に金属酸化物超常磁性微粒子と、導電性を付与した粒子と、を同時に分散させることによって、高周波による低温硬化が可能であり、かつ磁界による粒子の位置制御が可能であり、微細ピッチの接続電極に対しても接続信頼性が低下しない、等の効果が得られる。
【００２０】
また、本発明に係る異方性導電フィルムの接着方法によれば、液晶ディスプレイ等とＩＣの接着時に、高周波による低温硬化により、高温の熱による部品の損傷を防止することができ、磁界による粒子制御機能を果たすことができる、等の効果が得られる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
以下、本発明の実施形態及び図面を参照して、本発明を詳細に説明する。これらの実施形態は、もっぱら本発明をさらに具体的に説明するために例示的に提示したものに過ぎず、本発明の範囲がこれらの実施形態により制限されないことは、当分野において通常の知識を有する者にとって自明である。
【００２２】
本発明に係る異方性導電フィルムは、熱硬化性接着剤（図１Ａの１）、金属酸化物超常磁性微粒子（図１Ａの３）、金属薄膜が形成されている導電粒子（図１Ａの２、図１Ｂ）を含み、前記熱硬化性組成物内に導電粒子と超常磁性微粒子とが分散して構成される（図１Ａ）。
【００２３】
前記熱硬化性接着剤としては、熱硬化により接着性を発揮するものであれば、特に限定せずに使用可能である。特に、本発明では、接着性及び耐湿性に優れている点でエポキシ樹脂を使用することができ、これを硬化させるための硬化剤として、フェノール樹脂を使用することが可能であり、応力の緩和のために、熱可塑性樹脂を含むことができる。
【００２４】
前記エポキシ樹脂としては、官能基が２官能基以上で、クレゾールノボラック樹脂、固相のビスフェノールＡ型、液相のビスフェノールＡ型、ビスフェノールＦ等、ＷＰＥ（ｗｅｉｇｈｔ  ｐｅｒ  ｅｑｕｉｖａｌｅｎｔ  ｅｐｏｘｙ）が１００〜１０００であるエポキシ樹脂を使用することができる。特に、ノボラック型エポキシ樹脂は、耐熱性に優れていることから好ましい。
【００２５】
前記エポキシ樹脂を硬化させるための硬化剤としては、エポキシ樹脂を硬化させ得るものであれば特に限定せずに使用でき、ノボラック型エポキシ樹脂を硬化させる場合には、特にノボラック型フェノール樹脂を使用することが好ましい。そして、前記エポキシ樹脂の硬化反応を促進するために、硬化促進剤を使用することができる。例えば、イミダゾール化合物類、アミン類が可能である。
【００２６】
前記硬化剤として用いられるフェノール樹脂は、エポキシ樹脂１００重量部に対して、通常は１０〜７０重量部、好ましくは３０〜５０重量部が使用される。なお、前記エポキシ樹脂の硬化反応を促進するために用いられる硬化促進剤は、エポキシ樹脂と硬化剤との合計１００重量部に対して、通常は０．０１〜１０重量部、好ましくは１〜３重量部が使用される。硬化促進剤が１０重量部以上使用されると、導電フィルムの接着過程でエポキシ樹脂の硬化反応が過度に促進されて、接着時に電極間の接着力が喪失される可能性がある。硬化促進剤の量が０．０１重量部以下の場合は、硬化反応の速度が遅く、後に更なる硬化時間が必要となる。
【００２７】
次に、本発明の金属酸化物超常磁性微粒子としては、ナノ水準の微粒子状態で超常磁性（ｓｕｐｅｒ−ｐａｒａｍａｇｎｅｔｉｓｍ、ＳＰＭ）を有するものであれば特に限定せずに使用可能である。例えば、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、ＦｅＰｔ等の酸化物が使用可能である。本発明では特に、製造及び入手が容易である点で鉄酸化物（Ｉｒｏｎ  Ｏｘｉｄｅ）を使用することができ、好ましくは、マグヘマイト（γ−Ｆｅ２Ｏ３）又は磁鉄鉱（Ｍａｇｎｅｔｉｔｅ、Ｆｅ３Ｏ４）のような鉄酸化物を使用することができる。
【００２８】
超常磁性は、外部の磁界がないときは磁性がない状態で存在し、外部の磁界に露出されたときに磁性を有する現象のことであり、金属酸化物磁性体が１〜１００ｎｍサイズの超微粒子水準を維持すると、粒子は、超常磁性を現して、外部の磁界が印加された場合に微小な磁石として挙動する。本発明者らは、このような現象に着目して、上記のような特性を有する金属酸化物超常磁性微粒子を導電フィルム内に含めることによって、外部の磁界により微粒子の位置が制御され得ることに想到した。
【００２９】
すなわち、前記超常磁性微粒子を含有する導電フィルムを接着する際に、外部の磁界を共に付与すると、磁界の影響を受けた超常磁性微粒子は、磁力により位置が固定される。そして、接着剤は溶融されて、粒子に剪断力を与えつつ粒子間を流れるものの、接着剤の流れ性は十分に克服される。その結果、隣接した導電粒子の間で絶縁性を有する超常磁性微粒子の位置が固定されて、一種のスペーサとして機能するようになり、極めて微細なピッチ間でも、容易にフィルムの面方向の絶縁性を確保することができるようになる。このようになれば、現在、強く要求されている水準である１０μｍピッチ水準を越えて、１μｍ水準まで接近できるようになり、今後、液晶ディスプレイ等の微細ピッチ化だけでなく、半導体チップの分野でも本発明を活用することができるようになる。
【００３０】
また、本発明者らは、前記金属酸化物超常磁性微粒子の超常磁性現象を使用して粒子の位置制御が可能であるというアイデアの他に、前記超常磁性微粒子を高周波の交番磁界（ａｌｔｅｒｎａｔｉｎｇ  ｍａｇｎｅｔｉｃ  ｆｉｅｌｄ）に露出させれば、粒子がすばやく振動して発熱するようになる現象に着目し、これを用いて導電フィルムを接着する際に、外部から高温の熱を加えずに高周波により導電フィルムを硬化させることが可能であることに想到した。
【００３１】
すなわち、高周波をかける場合、超常磁性微粒子が無秩序な電子運動によって発熱するようになり、周波数に応じて発熱温度を制御することができる。そして、磁性粒子が導電フィルム内に均一に分布するので、低い温度でも短時間内に粒子周辺の接着成分を十分に硬化させることができる。特に、接着部品の表面温度を上昇させなくても発熱による硬化が可能であることから、従来の高温の接着工程が不要であり、これによる液晶ディスプレイ部品の損傷も容易に防止することができる。これにより、液晶ディスプレイ等のＩＣ接着工程の生産性及び部品信頼性を画期的に上げることができる。
【００３２】
上記のように、高周波を用いて、低温でも短時間内に導電フィルムを硬化することが可能であるというアイデアと、磁界を用いて粒子の位置を制御するというアイデアは、本発明の２つの重要なアイデアであり、画期的かつ独創的なものであることは明らかである。このために、金属酸化物超常磁性微粒子を含有する新しい異方性導電フィルムを創案した本発明は、従来の技術を新しいアプローチにより大幅に改善したものであり、かつ新しいタイプの異方性導電フィルムを提供するものである。
【００３３】
前記金属酸化物超常磁性微粒子は、接着剤１００重量部に対して、通常は２〜５０重量部、好ましくは５〜３０重量部、さらに好ましくは１０〜２０重量部が使用される。磁性粒子が５０重量部を越えると、過度に分布するようになって、導電粒子を取り囲み、フィルムの厚み方向の導電性が低下する恐れがあり、磁性粒子が２重量部以下になると、磁力による位置制御が難しく、また、高周波加熱の効果が小さくなる。
【００３４】
前記超常磁性微粒子の大きさは、超常磁性を有しなければならないことから、１〜１００ｎｍが好ましい。
【００３５】
前記超常磁性微粒子としては、周知の方法を用いて容易にナノメートル水準の粒子を製造及び入手することができ、市販のものを使用してもよい。
【００３６】
また、前記超常磁性微粒子は、超微粒子状態での磁気安定性、及び接着剤に混合する際の分散安定性を高めるために、粒子の表面を被覆して使用することができる。
【００３７】
例えば、被覆が可能ならば、無機物及び有機物に特に限定せずに使用することができ、無機物上に無機物、無機物上に有機物、有機物上に有機物、有機物上に無機物、のように複数の被覆層を形成する等、多様な被覆状態で使用することができ、これらに特に限定されない。
【００３８】
本発明では、無機物のうち、超常磁性微粒子の被覆収率が良好であり、かつ製造が容易であることから、シリカ（ＳｉＯ２）を使用して表面を被覆することができる。有機物としては、高分子樹脂、好ましくは熱可塑性樹脂又は熱硬化性樹脂を使用して被覆することができる。さらに好ましくは、接着剤との相溶性が良好なことから、エポキシ樹脂を使用して被覆することができる。これらに特に限定されず、様々な材料を使用して被覆することができる。
【００３９】
被覆された前記超常磁性微粒子の分散相の大きさは２００ｎｍを越えない。
【００４０】
次に、本発明の導電粒子は特に限定されず、導電性のある粒子であれば、全て使用可能である。好ましくは、周知のもので、かつ市販の導電粒子の使用が可能である。例えば、ニッケル粒子に、粒子の酸化防止のために金をメッキした形態の導電粒子を使用することができ、また、高分子樹脂粒子にニッケル−金をメッキした形態の導電粒子を使用することができ、さらに、高分子樹脂粒子にニッケル−金をメッキした後、再度高分子樹脂を被覆した形態の導電粒子を使用することができる。
【００４１】
さらに好ましくは、本発明の導電粒子として、特に上述した超常磁性微粒子をニッケル−金メッキ又は銀−金メッキを行って使用することができる。このようにすることによって、導電性金属薄膜が超常磁性微粒子上に形成される。そのようにして作られた導電粒子の大きさは、従来の大きさの２〜８ミクロン水準よりはるかに小さな水準になる。それ故、微小化された電極内の導電粒子の数が多くなって、接触密度（Ｃｏｎｔａｃｔ  ｄｅｎｓｉｔｙ）が高まり、これによって、接続信頼性をさらに向上させることができる。
【００４２】
また、上述の無機物又は有機物で被覆された超常磁性微粒子上に、上記のようにニッケル−金メッキ又は銀−金メッキを行って導電粒子で使用することもできる。このようにすることによって、前記導電粒子の大きさを所望の水準に制御することができる。そして、好ましくは、導電粒子を超常磁性微粒子より相対的に大きく製造して接着剤に分布させることによって、粒子を制御しやすくなる。
【００４３】
前記導電粒子の平均サイズは２μｍを越えず、後にピッチの微細化が進むにつれて、前記導電粒子の平均サイズは小さくなり得る。
【００４４】
また、上記のような導電粒子は、メッキの影響により、本来の超常磁性微粒子の磁性と比較して、はるかに小さな磁性を有する。したがって、外部の磁界下でも接着剤の流動性の影響により部分的な移動性が存在し、そのため、電極との接着時に円滑な電気的接続を実現することができる。
【００４５】
上記のように構成された異方性導電フィルムを接着させるためには、高周波発生装置及び磁場発生装置が必要であり、これは市販の簡単な装置構成に置き換えることができる。
【実施例】
【００４６】
以下、本発明の実施例を参考にして、本発明をさらに詳細に説明する。以下の説明において、「部」という語は重量部を意味し、固形分の重さを指す。本発明は、これらに限定されるものでない。
【００４７】
まず、クレゾールノボラックエポキシ樹脂（東都化成株式会社、ＹＤＣＮ  ８Ｐ）１００部、フェノールノボラック樹脂（コロン油化、ＫＰＨ２０００）５０部、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾール（四国化成工業株式会社、キュアゾール  ２ＰＺ−ＣＮ）０．０２部をメチルエチルケトンの溶媒中で３時間攪拌して、接着剤樹脂溶液を調製した。
【００４８】
次に、この接着剤樹脂溶液に、導電粒子として、マグヘマイト（γ−Ｆｅ２Ｏ３）の酸化鉄超常磁性微粒子上にビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（東都化成株式会社、ＹＤ１２８）を被覆した後、表面にニッケル−金メッキを施したもの２０重量部、を混合して３０分攪拌した。さらに、溶液に、超常磁性微粒子として、マグヘマイト（γ−Ｆｅ２Ｏ３）の酸化鉄超常磁性微粒子にシリカの被覆を施したもの１５重量部、を混合して６時間攪拌した。そして、得られた溶液を、厚さ３８μｍのポリテレフタレートフィルムを基材として塗布した後、９０℃で３分間乾燥して、厚さ２０μｍ、Ｂステージの異方性導電フィルムを得た。
【００４９】
前記超常磁性微粒子の平均粒径は３０ｎｍである。
【００５０】
エポキシ樹脂が被覆された前記超常磁性微粒子の平均粒径は５０ｎｍである。
【００５１】
エポキシ樹脂が被覆された前記超常磁性微粒子上に再びニッケル−金メッキを施した導電粒子の平均粒径は７０ｎｍであり、凝集粒子の平均粒径は５００ｎｍである。
【００５２】
上記のように製造された図１Ａの異方性導電フィルムを、図２ＡのようなＩＴＯ電極を備えた液晶ディスプレイのパネルに４０℃で固定した後、図２ＢのようなドライバーＩＣを圧着した。そして、磁界をパネルの下部にかけ、高周波誘導コイル装置を使用して高周波を発生させた。５Ｋｗ〜２８０ｋＨｚの高周波を用いて２０秒間加熱して、温度を１００℃まで上昇させたところ、接着剤は、加熱と同時に硬化し始めて、２０秒後に完全硬化に達した。
【００５３】
上記のようなプロセスによって、部品の損傷を防止することができ、微細ピッチ下でも接続信頼性が高く、かつ低温で十分な硬化が可能な異方性導電フィルムを提供することができた。
【００５４】
上述した本発明の好ましい実施形態は、例示の目的のために開示されたものであり、本発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者であれば、本発明の技術的思想を逸脱しない範囲内で、様々な置換、変形及び変更が可能であり、このような置換、変更等は特許請求の範囲に属するものである。
【図面の簡単な説明】
【００５５】
【図１Ａ】金属酸化物超常磁性微粒子と導電粒子とが含まれた本発明の異方性導電フィルムを説明するための図である。
【図１Ｂ】導電性金属がコーティングされた導電粒子を説明するための図である。
【図２Ａ】本発明の異方性導電フィルムを用いて接着されるパネルを説明するための図である。
【図２Ｂ】本発明の異方性導電フィルムを用いて接着されるドライバーＩＣを説明するための図である。
【図３】本発明の異方性導電フィルムを用いて接着された装置構成を説明するための図である。
【符号の説明】
【００５６】
１…熱硬化性接着剤、２…導電粒子、３…金属酸化物超常磁性微粒子、４…導電粒子のコア粒子、５…導電性金属薄膜、６…ＩＴＯガラスパネル、７…パネル電極、８…ドライバーＩＣ、９…電極バンプ。
【図１Ａ】
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【図１Ｂ】
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【図２Ａ】
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【図２Ｂ】
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【図３】
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