(57)【要約】【課題】  硬化物の弾性率を低減できるエポキシ樹脂組成物、およびこれを用いた半導体封止用エポキシ樹脂組成物、更には、信頼性に優れる半導体装置を提供する。【解決手段】  １分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）、１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）及び単官能フェノール化合物（Ｃ）を含むエポキシ樹脂組成物。前記単官能フェノール化合物（Ｃ）は、７．５以上９．８以下のｐＫａ値を有するものであるエポキシ樹脂組成物。前記エポキシ樹脂組成物に、さらに無機充填剤（Ｄ）を含む、半導体封止用エポキシ樹脂組成物。前記半導体封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物により電子部品を封止した半導体装置。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）、１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）及び単官能フェノール化合物（Ｃ）を含むエポキシ樹脂組成物。
【請求項２】
前記単官能フェノール化合物（Ｃ）は、７．５以上９．８以下のｐＫａ値を有するものである請求項１に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項３】
前記単官能フェノール化合物（Ｃ）は、下記一般式（１）で表される化合物である請求項１又は２に記載のエポキシ樹脂組成物。
【化１】
2008081683.tif 000007
［式中、Ｒ1およびＲ8は、いずれか一方が水酸基であり、もう一方は水素原子、炭素数１〜８の炭化水素基及びハロゲン基から選ばれるものである。Ｒ2〜Ｒ7は、水素原子、炭素数１〜８の炭化水素基及びハロゲン基から選ばれるものであり、これらは同一又は異なるものである。］
【請求項４】
請求項１乃至３のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物に、さらに無機充填剤（Ｄ）を含む、半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項５】
前記無機充填剤（Ｅ）は、前記半導体エポキシ樹脂組成物中に５０〜９５重量％含むものである、請求項４に記載の半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項６】
請求項５に記載の半導体封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物により電子部品を封止した半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、エポキシ樹脂組成物、半導体封止用エポキシ樹脂組成物および半導体装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
半導体パッケージ信頼性の向上を目的に、半導体封止用エポキシ樹脂組成物の弾性率を低下する試みが多数なされている。半導体封止用エポキシ樹脂は、基材となる金属フレームやその他の樹脂製基板との界面において、お互いの線膨張率の差が原因となる剥離が生じ、半導体の不良を引き起こすことが知られている。その対策として、樹脂の弾性率を低くすることで、界面や成形品内部に生じた応力を緩和する手法や、充填剤の比率を向上させて、線膨張率の差を少なくする手法などが知られている。
【０００３】
弾性率を低下させる手法としては、低応力剤の利用が一般的である。高分子量のシラン成分や、熱可塑性オリゴマーなどを低応力剤として添加する技術（例えば、特許文献１、２参照。）が知られているが、硬化物のガラス転移温度の低下の問題や、低応力化剤自身が樹脂から染み出し、金型汚れの原因になること、また、樹脂組成物の溶融粘度増加などによる成形性の問題などがあった。
【０００４】
また、特定の硬化促進剤により、樹脂の硬化度合いを低くすることで、低弾性率の硬化物を得る手法も知られている。そのような硬化促進剤としては、トリアリールホスフィンとキノン類との付加物が代表的であるが、これらの促進剤を利用した硬化物は、未反応官能基が多数残り、吸水率に悪い影響を与えることがある。また、硬化物の弾性率の制御は非常に難しく、目的通りの弾性率に得られないことがある。
【０００５】
さらに、液晶性のある硬化性樹脂成分を混合し、硬化後に系内で相分離させ、低弾性率の島を有する海島構造を形成する技術（例えば、特許文献３参照。）も開示されているが、樹脂の選択や組成物成分の混合比率の自由度が低く、所望の弾性率を得られるとは限らないうえ、コスト的にも高価な原料を使用しなければならない問題がある。
【０００６】
一方で、アリルナフトールを用いて、密着性および可撓性を付与する技術が開示されている（例えば、特許文献４参照。）が、この技術においては、アリルナフトール化合物を構成するアリル基同士の反応により、架橋密度を向上する技術であり、硬化物の弾性率低減のアプローチとは逆の手法である為、使用する樹脂の特性によっては、架橋密度の過密化で樹脂硬化物が脆くなり、信頼性に悪い影響を及ぼすことがあった。
【０００７】
【特許文献１】特開２００１−２８８３３６号公報（１−３頁）
【特許文献２】特開２００１−２０７０２１号公報（１−３頁）
【特許文献３】特開平９―１９４６８７号公報（１−２頁）
【特許文献４】特開平７−１３８２０１号公報（２−３頁）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、硬化物の弾性率を低減できるエポキシ樹脂組成物、およびこれを用いた半導体封止用エポキシ樹脂組成物、更には、信頼性に優れる半導体装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
即ち、本発明は、
（１）  １分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）、１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）及び単官能フェノール化合物（Ｃ）を含むエポキシ樹脂組成物、
（２）  前記単官能フェノール化合物（Ｃ）は、７．５以上９．８以下のｐＫａ値を有するものである第（１）項に記載のエポキシ樹脂組成物、
（３）  前記単官能フェノール化合物（Ｃ）は、下記一般式（１）で表される化合物である第（１）項又は第（２）項に記載のエポキシ樹脂組成物、
【００１０】
【化１】
2008081683.tif 000002
［式中、Ｒ1およびＲ8は、いずれか一方が水酸基であり、もう一方は水素原子、炭素数１〜８の炭化水素基及びハロゲン基から選ばれるものである。Ｒ2〜Ｒ7は、水素原子、炭素数１〜８の炭化水素基及びハロゲン基から選ばれるものであり、これらは同一又は異なるものである。］
【００１１】
（４）  第（１）項乃至第（３）項のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物に、さらに無機充填剤（Ｄ）を含む、半導体封止用エポキシ樹脂組成物、
（５）  前記無機充填剤（Ｅ）は、前記半導体エポキシ樹脂組成物中に５０〜９５重量％含むものである、第（４）項に記載の半導体封止用エポキシ樹脂組成物、
（６）  第（５）項に記載の半導体封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物により電子部品を封止した半導体装置、
である。
【発明の効果】
【００１２】
本発明のエポキシ樹脂組成物は、硬化物の弾性率を低減できるものであり、これを含む半導体封止用エポキシ樹脂組成物により得られる半導体装置は、耐半田クラック性に優れたものとなる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、本発明のエポキシ樹脂組成物、半導体封止用エポキシ樹脂組成物及び半導体装置の好適実施形態について説明する。
【００１４】
本発明のエポキシ樹脂組成物は、１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）と、１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）と、単官能フェノール化合物（Ｃ）を含むものであり、これにより、硬化物の弾性率を低減することができ、該エポキシ樹脂組成物を含む半導体封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物により電子部品を封止して得られる半導体装置は、優れた信頼性を与えるものである。
【００１５】
本発明に用いる、１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）は、１分子内にエポキシ基を２個以上有するモノマー、オリゴマー、ポリマー全般であり、その分子量、分子構造は特に限定するものではないが、例えば、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ハイドロキノン型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、、トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、アルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、トリアジン核含有エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール型エポキシ樹脂、フェニレン及び／又はビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ナフトール類とフェノール類との共重合型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、フェニレン及び／又はビフェニレン骨格を有するナフトールアラルキル型エポキシ樹脂、硫黄原子含有型エポキシ樹脂、サリチルアルデヒド型エポキシ樹脂、等が挙げられ、これらは単独でも混合して用いても差し支えない。これらの内では、半導体封止用エポキシ樹脂として使用した際、半導体パッケージの信頼性に優れるという観点から、フェニレン及び／又はビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂、フェニレン及び／又はビフェニレン骨格を有するナフトールアラルキル型エポキシ樹脂等を用いることが好ましい。
【００１６】
本発明に用いる１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）としては、１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有するものであれば制限がなく、前記１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）の硬化剤として機能するものである。
【００１７】
前記１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）としては、１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有するモノマー、オリゴマー、ポリマー全般であり、その分子量、分子構造を特に限定するものではないが、例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、トリフェノールメタン型フェノール樹脂、テルペン変性フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂、アラルキル型フェノール樹脂、フェニレン及び／又はビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル樹脂、フェニレン及び／又はビフェニレン骨格を有するナフトールアラルキル樹脂、サリチルアルデヒド型フェノール樹脂、ベンズアルデヒド型フェノール樹脂とアラルキル型フェノール樹脂の共重合型樹脂、ビスフェノール化合物、ジヒドロキシナフタレン化合物等が挙げられ、これらは単独でも混合して用いても差し支えない。これらの内では、半導体封止用エポキシ樹脂として使用した際、半導体パッケージの信頼性に優れるという観点から、フェニレン及び／又はビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル樹脂、フェニレン及び／又はビフェニレン骨格を有するナフトールアラルキル樹脂等を用いることが好ましい。
【００１８】
本発明に用いる１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）および１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）は、共に２個以上の反応性基（エポキシ基、もしくはフェノール性水酸基）を有しているものであるが、好ましくは、それぞれの化合物が３個以上の反応性基を有するものを含むことが好ましく、いずれか一方が、３個以上の反応性基を有するものを含んでいても良い。このような具体例としては、１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）または１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）の、少なくともどちらか一方が、３個以上の反応性基を有するものを３０重量％以上含むことが好ましく、例えば、１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）において、１分子内にエポキシ基を２個有する化合物７０重量％と、１分子内にエポキシ基を３個以上有するような化合物３０重量％との混合物であるものなどが挙げられる。さらには、１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）または１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）の、少なくともどちらか一方が、３個以上の反応性基を有するものを４０重量％以上含むことがより好ましい。これら３個以上の反応性基を含む化合物は、複数のものが混合されていても良い。すなわち、１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）の場合、３個のエポキシ基を有する単一化合物でも良く、３個、４個、５個又はそれ以上の個数のエポキシ基を有する化合物の混合物でも良い。また、１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）と１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）に含まれる３個以上の反応性基を有する化合物の総和が、前述の比率を超えるようなものでも良い。
【００１９】
本発明において、１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）または１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）が、３個以上の反応性基を有しなくとも使用できるが、３以上の反応性基を有するものが前記範囲外である場合、樹脂硬化物の架橋密度が低くなり、また、単官能フェノール化合物（Ｃ）により、更に架橋密度が低下し、硬化が不十分となる場合がある。
【００２０】
本発明に用いる単官能フェノール化合物（Ｃ）は、実質的に１つのフェノール性水酸基以外の、反応性の置換基を有さないフェノール化合物のことであり、従来公知のものが利用できる。ここで反応性の置換基とは、本発明のエポキシ樹脂組成物の硬化反応や製造過程の温度履歴において、１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）及び１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）と化学的反応をすることができる置換基、又は単官能フェノール化合物（Ｃ）が当該置換基を有していた場合に、この置換基同士で化学的反応をすることができる置換基のことであり、具体的には、エポキシ基、オキセタン基などのオキシラン環からなる基ないしはオキシラン環からなる基を含む置換基、フェノール性水酸基、チオール基、カルボキシル基、及びアミノ基などの活性水素原子を有する基ないしそれを含む置換基等のエポキシ基又はフェノール性水酸基と反応する基、ビニル基、アリル基、マレイミド基などの置換基同士で反応可能な基ないしそれを含む置換基などが挙げられる。これらの置換基は、反応により樹脂の架橋密度を向上し、弾性率を低減できないため、本発明の目的に対し適切でない。
【００２１】
本発明に用いる単官能フェノール化合物（Ｃ）は、１つのフェノール性水酸基以外の、反応性の置換基を有さないことで、効率的に樹脂硬化物の架橋密度を低減し、弾性率を低減することができる。前記単官能フェノール化合物（Ｃ）は、前記反応性の置換基以外の置換基であれば有していても良い。前記反応性の置換基以外の置換基としては、アルキル基、アリル基、アルコール性水酸基を有する有機基、ハロゲン基、オキシアルキル基、オキシアリール基、アラルキル基、ニトロ基、及びエステル基などが挙げられ、前記アルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基及びターシャリーブチル基などが挙げられ、前記ハロゲン基としては、クロロ基、ブロモ基及びヨード基などが挙げられ、前記オキシアルキル基としては、メトキシ基、エトキシ基及びプロポキシなどが挙げられ、前記アラルキル基としては、フェニルメチル基及びフェニルイソプロピル基などが挙げられ、前記オキシアリール基としては、フェノキシ基、１−ナフトキシ基などが挙げられ、前記アルコール性水酸基を有する有機基としては、ヒドロキシメチル基、２−ヒドロキシエチル基などが挙げられ、前記エステル基としては、下記一般式（２）で表される有機基及び一般式（３）で表される有機基などが挙げられる。
【００２２】
【化２】
2008081683.tif 000003
【００２３】
【化３】
2008081683.tif 000004
【００２４】
式中、Ｒ9およびＲ10は、炭素数１〜１０の炭化水素基を示す。炭化水素基とは、炭素原子と水素原子からなる有機基であり、直鎖状であっても、分岐状であっても、また環状であっても良く、炭素と炭素の結合は単結合、二重結合又は三重結合である。具体的には、アルキル基、シクロアルキル基、アルキレン基及びアリール基などが挙げられる。
【００２５】
本発明に用いる単官能フェノール化合物（Ｃ）としては、フェノール；、２−クロロフェノール、３−クロロフェノール、４−クロロフェノール、２−ブロモフェノール、３−ブロモフェノール、４−ブロモフェノール、２−ヨードフェノール、３−ヨードフェノール、４−ヨードフェノール、２，５−ジクロロフェノール、２，５−ジブロモフェノール、２，５−ジヨードフェノール及びペンタクロロフェノールなどのハロゲン置換フェノール化合物；、２−メチルフェノール（オルソクレゾール）、３−メチルフェノール（メタクレゾール）、４−メチルフェノール（パラクレゾール）、２，５−ジメチルフェノール、２−エチルフェノール、３−エチルフェノール、４−エチルフェノール、２−プロピルフェノール、３−プロピルフェノール、４−プロピルフェノール、２−ブチルフェノール、３−ブチルフェノール、４−ブチルフェノール及び４−ターシャリーブチルフェノールなどのアルキル置換基を有するフェノール化合物；、２−メトキシフェノール、３−メトキシフェノール、４−メトキシフェノール、２−エトキシフェノール、３−エトキシフェノール、４−エトキシフェノール、２−プロポキシフェノール、２，５−ジメトキシフェノール及び２，５−ジエトキシフェノールなどのオキシアルキル置換基を有するフェノール化合物；、２−フェニルフェノール、３−フェニルフェノール及び４−フェニルフェノールなどのアリール置換基を有するフェノール化合物；、３−ニトロフェノール、４−ニトロフェノールなどのニトロ置換基を有するフェノール化合物；、４−（フェニルメチル）フェノール（慣用名：ｐ−ベンジルフェノール）及び４−（フェニルイソプロピル）フェノール（慣用名：ｐ−クミルフェノール）などのアラルキル置換基を有するフェノール化合物；、１−ナフトール、２−ナフトール、２−クロロ−１−ナフトール及び１−メトキシ−２−ナフトールなどの、上記同様の反応性の置換基以外の置換基を有するもしくは無置換のナフトール類；、及び１−ヒドロキシアントラセンなどのモノヒドロキシアントラセン類などが挙げられる。
【００２６】
本発明に用いる単官能フェノール化合物（Ｃ）は、フェノール性水酸基のプロトンを放出することが可能であり、このプロトン放出のし易さが、エポキシ基との反応性と相関を有する。本発明に用いる単官能フェノール化合物（Ｃ）のプロトン放出性を示すｐＫａ値としては、１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物の硬化剤としての代表的な１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物のｐＫａ値である９．８〜１０．３と比較し、より低い数値であることが望ましい。
【００２７】
単官能フェノール化合物（Ｃ）のｐＫａ値として好ましい範囲は、７．５以上９．８以下であり、さらに好ましくは８．８以上９．５以下である。この範囲において樹脂組成物の溶融時の粘度低下や単官能フェノール化合物（Ｃ）の揮発を低減させる効果が最も良好となる。ｐＫａ値は前記範囲外でも使用できるがこの範囲を上回ると、樹脂組成物の溶融時に十分な粘度低下が得られない場合や、系の温度が高温にさらされる硬化反応の後半において、単官能フェノール化合物（Ｃ）が揮発分となり、硬化物内のボイドの原因となる場合がある。一方、ｐＫａ値がこの範囲を大きく下回る場合、そのような単官能フェノール化合物（Ｃ）は、きわめて高い酸としての能力を有しており、硬化促進作用を阻害したり、エポキシ樹脂組成物を半導体封止材として用いた場合に、封止される半導体を腐食する場合がある。
【００２８】
本発明において、単官能フェノール化合物（Ｃ）のｐＫａ値は、従来公知の手法により測定可能であり、文献値を利用することもできる。例えば、単官能フェノール化合物（Ｃ）を希薄水溶液に調整し、溶液温度を２５℃とし、水酸化ナトリウム水溶液等の強アルカリ水溶液を、ｐＨ値が大きく変化する点（等量点）に達するまで加えて中和滴定する。その等量点までに加えたアルカリ溶液の量をｘとすると、アルカリの滴下量がｘ／２である時のｐＨ値がｐＫａ値と等しくなる。測定には可能な限り希薄な溶液を用意するのが好ましく、複数の希薄溶液で測定を実施し、その測定結果であるｐＫａ値と溶液濃度を基にプロットを作成して、濃度０の値を外挿にて求める事もできる。このような手法で測定された、代表的なフェノール化合物のｐＫａ値としては、２−メチルフェノール（１０．２８）、フェノール（９．８２）、１−ナフトール（９．１４）、３−クロロフェノール（８．７８）、２−ブロモフェノール（８．２２）などが挙げられる。これらの文献値は、朝倉書店刊「大有機化学  別巻２  有機化学定数便覧」中、芳香族化合物の酸塩基解離定数（頁６３７）などに纏められており、参考にすることができる。
【００２９】
本発明に用いる単官能フェノール化合物（Ｃ）として、沸点が、エポキシ樹脂組成物の成型温度や、後硬化（ポストキュア）温度を超えるものを選択した場合、未反応の単官能フェノール化合物（Ｃ）が気化し、硬化物の気泡や、半導体封止用エポキシ樹脂として使用した場合の、金属フレームと樹脂の界面における剥離などの原因となることが抑えられるので好ましい。単官能フェノール化合物（Ｃ）のｐＫａ値が前記範囲外である場合、および単官能フェノール化合物（Ｃ）の添加量が過剰である場合には、沸点が高いほうが好ましく、具体的には、代表的なエポキシ樹脂の硬化温度である１５０〜１７５℃を超える沸点を有するものが好ましい。
また、本発明のフェノール化合物として、昇華性が無いものを選択した場合も、未反応フェノール化合物の気化が起こりにくいため、同様に好ましい。
【００３０】
本発明に用いる単官能フェノール化合物（Ｃ）としては、一般式（１）で表される構造を有する化合物を用いることが好ましい。これにより、前述ｐＫａ値が好ましい範囲に入り、かつ単官能フェノール化合物（Ｃ）の沸点が高くなり、気化による硬化物中のボイドが発生しにくくなる。
【００３１】
【化１】
2008081683.tif 000005
【００３２】
ここで、前記一般式（１）で表される化合物は、置換基Ｒ1およびＲ8として、いずれか一方が水酸基を有し、もう一方は水素原子、炭素数１〜８の炭化水素基及びハロゲン基から選ばれるものを有する。前記炭素数１〜８の炭化水素基としては、炭素数１〜８の飽和もしくは不飽和の脂肪族基、芳香族基、およびそれらを組み合わせてなる基などが挙げられる。具体的には、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ターシャリーブチル基、ヘキシル基、シクロヘキシル基、へプチル基、シクロへプチル基、オクチル基及びシクロオクチル基などの直鎖または分岐状の飽和脂肪族基、およびこれら飽和脂肪族基がいずれかの位置に１つ以上の二重結合もしくは三重結合を有する不飽和脂肪族基；フェニル基などの芳香族基；ベンジル基及び４−メチルフェニル基などの脂肪族基と芳香族基を組み合わせた基；などが挙げられる。これらの置換基のうちでも、Ｒ1およびＲ8のいずれか一方として、水素原子を有するものが、単官能フェノール化合物（Ｃ）のｐＫａ値が好適な範囲に入る為に好ましい。
【００３３】
また、一般式（１）で表される化合物は、置換基Ｒ2〜Ｒ7として、水素原子、炭素数１〜８の炭化水素基及びハロゲン基から選ばれるものを有し、これらの基はお互いに同一であっても異なっていても良い。炭素数１〜８の炭化水素基としては、前記置換基Ｒ1およびＲ8としてものと同様のものを挙げることができる。これらの置換基のうちでも、Ｒ2〜Ｒ7として、水素原子を有するものが、単官能フェノール化合物（Ｃ）のｐＫａ値が好適な範囲に入る為に好ましい。
【００３４】
前記一般式（１）で表される化合物の好適な例としては、１−ナフトール（ｐＫａ＝９．１４）および２−ナフトール（ｐＫａ＝９．３１）などが挙げられる。
【００３５】
本発明に用いる単官能フェノール化合物（Ｃ）の好適な添加量は、１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）及び１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）の比率や、官能基当量、平均官能基数により異なるが、一般に用いられる１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）及び１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）の組み合わせの範囲において、具体的には１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）及び１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）の総和に対し、０．５〜１５重量％の間で使用するのが好ましい。硬化物の性率の低下量は、この添加量に比例する傾向であり、使用時に任意に調整が出来る。添加量が前記範囲外でも使用できるが、この範囲を上回ると、ゲル化に必要十分な架橋密度が得られずに、樹脂の硬化不良が発生することがある。また、この範囲を下回ると、弾性率の低減効果が十分に得られない場合がある。
【００３６】
本発明の樹脂組成物には、必要に応じ無機充填材（Ｄ）を使用することができる。とりわけ無機充填材は、半導体封止用エポキシ樹脂組成物など、高い耐熱性を必要とされる分野への利用において有効である。無機充填剤（Ｄ）の種類については、特に制限はなく、一般に樹脂添加剤として用いられているものを使用することができる。
【００３７】
この無機充填材（Ｄ）としては、一般に半導体封止用エポキシ樹脂組成物に使用されているものを用いることができる。例えば、溶融球状シリカ、溶融破砕シリカ、結晶シリカ、タルク、アルミナ、チタンホワイト、窒化珪素等が挙げられ、最も好適に使用されるものとしては、球状溶融シリカ、破砕状溶融シリカである。これらの無機充填剤は、単独でも混合して用いても差し支えない。またこれらがカップリング剤により表面処理されていてもかまわない。無機充填材の形状としては、流動性改善のために、できるだけ真球状であり、かつ粒度分布がブロードであることが好ましい。無機充填材の配合量は、特に限定されないが、全エポキシ樹脂組成物中５０〜９５重量％が好ましい。前記範囲外でも使用できるが、下限値を下回ると十分な耐半田性が得られない可能性があり、上限値を超えると十分な流動性が得られない可能性がある。
【００３８】
また、無機充填材（Ｄ）の含有量（配合量）は、前記１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）、前記１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）や無機充填材（Ｄ）の比重を、それぞれ考慮し、重量％を体積％に換算して取り扱うようにしてもよい。
【００３９】
前記１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）と、前記１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）との含有（配合）比率も、特に限定されないが、前記１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）のエポキシ基１モルに対し、前記１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）のフェノール性水酸基が０．５〜２モル程度となるように用いるのが好ましく、０．７〜１．５モル程度となるように用いるのが、より好ましい。これにより、エポキシ樹脂組成物の諸特性のバランスを好適なものに維持しつつ、諸特性が、より向上する。
【００４０】
本発明においては、任意に硬化促進剤を用いることができ、１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）の硬化反応を促進する機能を有するものであれば、制限はない。具体的には、トリフェニルホスフィン及びトリターシャリーブチルホスフィンなどの有機ホスフィン化合物、トリブチルアミン及びベンジルジメチルアミン等のアミン系化合物、２−メチルイミダゾール及び２−フェニルイミダゾールなどのイミダゾール化合物、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、テトラフェニルホスホニウムブロマイド、テトラフェニルホスホニウムとビスフェノールＡの分子化合物、及びテトラフェニルホスホニウム・テトラナフトイックアシッドボレートなどのホスホニウム塩類、２−（トリフェニルホスホニオ）フェノラート、トリフェニルホスフィンとベンゾキノンの付加物などのホスホニウム分子内塩化合物、１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）−７−ウンデセンなどのジアザビシクロアルケン化合物、公知の硬化促進剤が利用できる。また、これらの硬化促進剤に、微粉化、マイクロカプセル（コアシェル）化、メカノフュージョン処理などを施して使用することもできる。
【００４１】
これらのうち、ホスホニウム分子化合物、およびホスホニウム分子内塩類を用いた場合、１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）、１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）及び単官能フェノール化合物（Ｃ）の反応を良く促進し、十分な架橋の形成がなされるために好ましい。そのような硬化促進剤としては、テトラフェニルホスホニウムと２，３−ジヒドロキシナフタレンの分子化合物、テトラフェニルホスホニウムとビスフェノールＦの分子化合物、２−（トリフェニルホスホニオ）フェノラート、トリフェニルホスフィンとベンゾキノンの付加物などが挙げられる。
【００４２】
本発明のエポキシ樹脂組成物において、硬化促進剤の含有量（配合量）は、特に限定されないが、１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）及び１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）及び単官能フェノール化合物（Ｃ）からなる樹脂成分に対して、０．０１〜１０重量％程度であるのが好ましく、０．１〜５重量％程度であるのが、より好ましい。これにより、エポキシ樹脂組成物の硬化性、流動性、および硬化物特性がバランスよく発現する。
【００４３】
また、本発明のエポキシ樹脂組成物には、１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）及び１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）及び単官能フェノール化合物（Ｃ）の他に、必要に応じて、エポキシシラン、メルカプトシラン、アミノシラン、アルキルシラン、ウレイドシラン及びビニルシラン等のシランカップリング剤や、チタネートカップリング剤、アルミニウムカップリング剤、アルミニウム／ジルコニウムカップリング剤等のカップリング剤；、カーボンブラック及びベンガラ等の着色剤；、カルナバワックス等の天然ワックス、ポリエチレンワックス等の合成ワックス、ステアリン酸やステアリン酸亜鉛等の高級脂肪酸及びその金属塩類若しくはパラフィン等の離型剤；、シリコーンオイル及びシリコーンゴム等の低応力化成分；、臭素化エポキシ樹脂や三酸化アンチモン、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、硼酸亜鉛、モリブデン酸亜鉛及びフォスファゼン等の難燃剤；、酸化ビスマス水和物等の無機イオン交換体；等、種々の添加剤を適宜配合しても差し支えない。
【００４４】
本発明のエポキシ樹脂組成物は、１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）及び１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）及び単官能フェノール化合物（Ｃ）、必要に応じて、その他の添加剤等を、混合機を用いて充分に均一に混合した後、更に混練機で溶融混練し、冷却後粉砕して得られる。なお混合機としては特に限定しないが、例えばボールミル、ヘンシェルミキサー、Ｖブレンダーやダブルコーンブレンダー、コンクリートミキサーやリボンブレンダー等のブレンダー類がある。また混練機も特に限定しないが、熱ロール、加熱ニーダー、一軸もしくは二軸のスクリュー型混練機等が好適に使用される。
【００４５】
本発明の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）及び１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）、単官能フェノール化合物（Ｃ）及び無機充填材（Ｄ）、必要に応じて、その他の添加剤を用いて、上記エポキシ樹脂組成物と同様の方法により得ることができる。
【００４６】
本発明のエポキシ樹脂組成物を用いて、半導体素子等の各種の電子部品を封止し、半導体装置を製造するには、トランスファーモールド、コンプレッションモールド、インジェクションモールド等の従来からの成形方法で硬化成形すればよい。
【００４７】
本発明の半導体装置の形態としては、特に限定されないが、例えば、ＳＩＰ（Single Inline Package）、ＨＳＩＰ（SIP with Heatsink）、ＺＩＰ（Zig-zag Inline Package）、ＤＩＰ（Dual Inline Package）、ＳＤＩＰ（Shrink Dual Inline Package）、ＳＯＰ（Small Outline Package）、ＳＳＯＰ（Shrink Small Outline Package）、ＴＳＯＰ（Thin Small Outline Package）、ＳＯＪ（Small Outline J-leaded Package）、ＱＦＰ（Quad Flat Package）、ＱＦＰ(ＦＰ）（QFP Fine Pitch）、ＴＱＦＰ（Thin Quad Flat Package）、ＱＦＪ（ＰＬＣＣ）（Quad Flat J-leaded Package）、ＢＧＡ（Ball Grid Array）等が挙げられる。
このようにして得られた本発明の半導体装置は、吸湿時の耐半田性に優れる。
【００４８】
また、本実施形態では、本発明のエポキシ樹脂組成物を、半導体装置の封止材料として用いる場合について説明したが、本発明のエポキシ樹脂組成物の用途としては、これに限定されるものではない。
【実施例】
【００４９】
次に、本発明の具体的実施例について説明するが、本発明はこれによりなんら限定されない。
【００５０】
本発明の実施にあたり、単官能フェノール化合物（成分（Ｃ））は、市販の試薬をそのまま用いた。実施例に使用した成分（Ｃ）は、メタクレゾール（ｐＫａ＝１０．０９）、２−メトキシフェノール（ｐＫａ＝９．９８）、２−クロロ−１−ナフトール（ｐＫａ＝７．７３）、１−ヒドロキシアントラセン（ｐＫａ＝９．８８）、２−ナフトール（ｐＫａ＝９．３１）、１−ナフトール（ｐＫａ＝９．２３）、３−ブロモフェノール（ｐＫａ＝９．１１）、４−ニトロフェノール（ｐＫａ＝７．１４）、であり、比較例に使用する成分として、１，４−ヒドロキノン（ｐＫａ＝９．９６）、３−メチルカテコール（ｐＫａ＝９．２８）、４−アミノフェノール（ｐＫａ＝９．８３）、ピロガロール（ｐＫａ＝８．９４）である。比較例に使用する多官能のフェノール類のｐＫａ値は、最初の１つの水酸基がプロトンを放出する傾向、すなわちｐＫａ１値を記載した。
【００５１】
（硬化促進剤Ｃ１の合成）
冷却管および撹拌装置付きのセパラブルフラスコ（容量：２００ｍＬ）に、２−ブロモフェノール１０．４ｇ（０．０６０ｍｏｌ）、トリフェニルホスフィン１７．３ｇ（０．０６６ｍｏｌ）、塩化ニッケル０．６５ｇ（５ｍｍｏｌ）およびエチレングリコール４０ｍＬ仕込み、攪拌下１６０℃で加熱反応した。反応液を冷却後、純水４０ｍＬを滴下し、析出した粉末をトルエンで洗浄後、濾過・乾燥し、白色の粉末を得た。
次に、得られた粉末をメタノール１００ｍｌに溶解し、１ｍｏｌ／Ｌ水酸化ナトリウム水溶液６０ｍｌと、純水５００ｍｌを順次投入した。得られた結晶をろ過、洗浄し、淡黄色結晶１２．７ｇを得た。
この化合物をＣ１とした。化合物Ｃ１を、1Ｈ−ＮＭＲ、マススペクトル、元素分析で分析した結果、目的のトリフェニル（２−ヒドロキシフェニル）ホスホニウムであることが確認された。得られた硬化促進剤Ｃ１の収率は、８３％であった。
【００５２】
（硬化促進剤Ｃ２の合成）
冷却管および撹拌装置付きのセパラブルフラスコ（容量：２００ｍＬ）に、ベンゾキノン６．４９ｇ（０．０６０ｍｏｌ）、トリフェニルホスフィン１７．３ｇ（０．０６６ｍｏｌ）およびアセトン４０ｍＬを仕込み、攪拌下室温で反応した。析出した結晶をアセトンで洗浄後、濾過・乾燥し、褐色結晶２０．０ｇを得た。
この化合物をＣ２とした。化合物Ｃ２を、1Ｈ−ＮＭＲ、マススペクトル、元素分析で分析した結果、目的のトリフェニル（２，５−ジヒドロキシフェニル）ホスホベタインであることが確認された。得られた硬化促進剤Ｃ２の収率は、８４％であった。
【００５３】
（硬化促進剤Ｃ３の合成）
撹拌装置付きのビーカー（容量：１０００ｍＬ）に、テトラフェニルホスホニウムブロマイド２５．２ｇ（０．０６０ｍｏｌ）、２，３−ジヒドロキシナフタレン １７．２８ｇ（０．１２０ｍｏｌ）、およびメタノール２００ｍＬを仕込み、攪拌しながらよく溶解させた後、１ｍｏｌ／Ｌ水酸化ナトリウム水溶液６０ｍｌ、および純水６００ｍＬを順次添加した。析出した粉末を純水で洗浄後、濾過・乾燥し、白色の粉末を得た。
【００５４】
この化合物をＣ３とした。化合物Ｃ３を、1Ｈ−ＮＭＲ、マススペクトル、元素分析で分析した結果、目的のテトラフェニルホスホニウムと２，３−ジヒドロキシナフタレンの分子化合物であることが確認された。得られた化合物Ｃ３の収率は、８３％であった。
【００５５】
［エポキシ樹脂組成物の調製および半導体装置の製造］
以下のようにして、単官能フェノール化合物（Ｄ）、単官能でないフェノール化合物、前記化合物Ｃ１〜Ｃ３ないし１，８−ジアザビシクロ−（５，４，０）−７−ウンデセンを含むエポキシ樹脂組成物を調製し、半導体装置を製造した。
【００５６】
（実施例１）
まず、１分子内にエポキシ基を２個以上有する化合物（Ａ）（成分（Ａ））としてビフェニル型エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン（株）製ＹＸ−４０００ＨＫ、融点：１０５℃、エポキシ当量：１９３、１５０℃のＩＣＩ溶融粘度：０．１５ｐｏｉｓｅ）、１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有する化合物（Ｂ）（成分（Ｂ））としてフェノールアラルキル樹脂（三井化学（株）製ＸＬＣ−ＬＬ、軟化点：７７℃、水酸基当量：１７２、１５０℃のＩＣＩ溶融粘度：３．６ｐｏｉｓｅ）、単官能フェノール化合物（Ｃ）（成分（Ｃ））としてメタクレゾール、硬化促進剤として硬化促進剤Ｃ１、無機充填材（Ｄ）（成分（Ｄ））として溶融球状シリカ（平均粒径１５μｍ）、その他の添加剤としてカーボンブラック、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂およびカルナバワックスを、それぞれ用意した。
【００５７】
次に、前記ビフェニル型エポキシ樹脂：５２重量部、前記フェノールアラルキル樹脂：４４重量部、硬化促進剤Ｃ１：１．８重量部、メタクレゾール：２．６重量部、溶融球状シリカ：７００重量部、カーボンブラック：２重量部、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂：２重量部、カルナバワックス：２重量部を、まず室温で混合し、次いで熱ロールを用いて９５℃で８分間混練した後、冷却粉砕して、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得た。
【００５８】
次に、上記で得たエポキシ樹脂組成物を半導体封止用エポキシ樹脂組成物として用い、１００ピンＴＱＦＰのパッケージ（半導体装置）を８個、および、１６ピンＤＩＰのパッケージ（半導体装置）を１５個、それぞれ製造した。
【００５９】
１００ピンＴＱＦＰは、金型温度１７５℃、注入圧力７．４ＭＰａ、硬化時間２分でトランスファーモールド成形し、１７５℃、８時間で後硬化させることにより製造した。
【００６０】
なお、この１００ピンＴＱＦＰのパッケージサイズは、１４×１４ｍｍ、厚み１．４ｍｍ、シリコンチップ（半導体素子）サイズは、８．０×８．０ｍｍ、リードフレームは、４２アロイ製とした。
【００６１】
また、１６ピンＤＩＰは、金型温度１７５℃、注入圧力６．８ＭＰａ、硬化時間２分でトランスファーモールド成形し、１７５℃、８時間で後硬化させることにより製造した。
【００６２】
なお、この１６ピンＤＩＰのパッケージサイズは、６．４×１９．８ｍｍ、厚み３．５ｍｍ、シリコンチップ（半導体素子）サイズは、３．５×３．５ｍｍ、リードフレームは、４２アロイ製とした。
【００６３】
（実施例２）
硬化促進剤Ｃ１に代わり、硬化促進剤Ｃ２：１．９重量部、メタクレゾール：２．６重量部に代わり、２−メトキシフェノール：３．１重量部を用いた以外は、前記実施例１と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００６４】
（実施例３）
硬化促進剤Ｃ１に代わり、硬化促進剤Ｃ３：３．４重量部、メタクレゾール：２．６重量部に代わり、２−クロロ−１−ナフトール：５．０重量部、ＸＬＣ−ＬＬ：４４重量部に代わりＸＬＣ−ＬＬ：４０重量部を用いた以外は、前記実施例１と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００６５】
（実施例４）
硬化促進剤Ｃ１に代わり、硬化促進剤Ｃ３：３．４重量部、メタクレゾール：２．６重量部に代わり、１−ヒドロキシアントラセン：５．４重量部、ＸＬＣ−ＬＬ：４４重量部に代わりＸＬＣ−ＬＬ：４０重量部を用いた以外は、前記実施例１と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００６６】
（実施例５）
硬化促進剤Ｃ１に代わり、１，８−ジアザビシクロ−（５，４，０）−７−ウンデセン（サンアプロ（株）製、商品名：ＤＢＵ）：１．０重量部、メタクレゾール：２．６重量部に代わり、２−ナフトール：７．０重量部、ＸＬＣ−ＬＬ：４４重量部に代わりＸＬＣ−ＬＬ：４０重量部を用いた以外は、前記実施例１と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００６７】
（実施例６）
まず、成分（Ａ）としてビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂（日本化薬（株）製ＮＣ−３０００、軟化点：６０℃、エポキシ当量：２７２、１５０℃のＩＣＩ溶融粘度：１．３ｐｏｉｓｅ）、成分（Ｂ）としてビフェニルアラルキル型フェノール樹脂（明和化成（株）製ＭＥＨ−７８５１ＳＳ、軟化点：６８℃、水酸基当量：１９９、１５０℃のＩＣＩ溶融粘度：０．９ｐｏｉｓｅ）、成分（Ｃ）として１−ナフトール、硬化促進剤として硬化促進剤Ｃ１、成分（Ｄ）として溶融球状シリカ（平均粒径１５μｍ）、その他の添加剤としてカーボンブラック、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂およびカルナバワックスを、それぞれ用意した。
【００６８】
次に、前記ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂：５８重量部、前記ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂：３８重量部、硬化促進剤Ｃ１：１．８重量部、１−ナフトール：３．２重量部、溶融球状シリカ：７００重量部、カーボンブラック：２重量部、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂：２重量部、カルナバワックス：２重量部を、まず室温で混合し、次いで熱ロールを用いて１０５℃で８分間混練した後、冷却粉砕して、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得た。
【００６９】
次に、上記で得たエポキシ樹脂組成物を半導体封止用エポキシ樹脂組成物として用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００７０】
（実施例７）
硬化促進剤Ｃ１：１．８重量部に代わり、硬化促進剤Ｃ２：１．９重量部、１−ナフトール：３．２重量部に代わり、３−ブロモフェノール：７．３重量部、ＭＥＨ−７８５１ＳＳ：３８重量部に代わり３４重量部を用いた以外は、前記実施例６と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００７１】
（実施例８）
硬化促進剤Ｃ１：１．８重量部に代わり、硬化促進剤Ｃ３：３．５重量部、１−ナフトール：３．２重量部に代わり、３−ニトロフェノール：２．９重量部、ＭＥＨ−７８５１ＳＳ：３８重量部に代わりＭＥＨ−７８５１ＳＳ：３４重量部を用いた以外は、前記実施例６と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００７２】
（実施例９）
硬化促進剤Ｃ１：１．８重量部に代わり、ＤＢＵ：１．０重量部、１−ナフトール：３．２重量部に代わり、４−ニトロフェノール：３．１重量部を用いた以外は、前記実施例６と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００７３】
（比較例１）
メタクレゾール：２．６重量部に代わり、１，４−ヒドロキノン：１．４重量部を用いた以外は、前記実施例１と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００７４】
（比較例２）
硬化促進剤Ｃ１：１．８重量部に代わり、硬化促進剤Ｃ２：１．９重量部、メタクレゾール：２．６重量部に代わり、３−メチルカテコール：３．０重量部、ＸＬＣ−ＬＬ：４４重量部に代わりＸＬＣ−ＬＬ：４０重量部を用いた以外は、前記実施例１と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００７５】
（比較例３）
硬化促進剤Ｃ１：１．８重量部に代わり、ＤＢＵ：１．０重量部、１−ナフトール：３．２重量部に代わり、３−アミノフェノール：４．６重量部、ＭＥＨ−７８５１ＳＳ：３８重量部に代わりＭＥＨ−７８５１ＳＳ：３４重量部を用いた以外は、前記実施例６と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００７６】
（比較例４）
硬化促進剤Ｃ１：１．８重量部に代わり、硬化促進剤Ｃ３：３・４重量部、１−ナフトール：３．２重量部に代わり、ピロガロール：０．９重量部、ＭＥＨ−７８５１ＳＳ：３８重量部に代わりＭＥＨ−７８５１ＳＳ：３４重量部を用いた以外は、前記実施例６と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００７７】
（比較例５）
成分（Ｃ）に相当する成分を使用せず、ＸＬＣ−ＬＬ：４４重量部に代わりＸＬＣ−ＬＬ：４８重量部を用いた以外は、前記実施例１と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００７８】
（比較例６）
成分（Ｃ）に相当する成分を使用せず、ＭＥＨ−７８５１ＳＳ：３８重量部に代わりＭＥＨ−７８５１ＳＳ：４２重量部を用いた以外は、前記実施例６と同様にして、エポキシ樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を得、このエポキシ樹脂組成物を用いて、前記実施例１と同様にしてパッケージ（半導体装置）を製造した。
【００７９】
［特性評価］
各実施例および各比較例で得られたエポキシ樹脂組成物の特性評価（１）〜（３）、および、各実施例および各比較例で得られた半導体装置の特性評価（４）および（５）を、それぞれ、以下のようにして行った。
【００８０】
（１）：スパイラルフロー
ＥＭＭＩ−Ｉ−６６に準じたスパイラルフロー測定用の金型を用い、金型温度１７５℃、注入圧力６．８ＭＰａ、硬化時間２分で測定した。
【００８１】
このスパイラルフローは、流動性のパラメータであり、数値が大きい程、流動性が良好であることを示す。
【００８２】
（２）：硬化トルク
キュラストメーター（オリエンテック（株）製、ＪＳＲキュラストメーターＩＶ  ＰＳ型）を用い、１７５℃、９０秒後のトルクを測定した。
この硬化トルクは、数値が大きい程、硬化性が良好であることを示す。
【００８３】
（３）熱時弾性率
５００×１０×３ｍｍの成形品が得られる金型を用い、金型温度１７５℃、注入圧力６．８ＭＰａ、硬化時間５分で成型し作成した試験片を、１７５℃の温風乾燥機で４時間保管した後に、ジャスコインターナショナル（株）製、レオメーターＲｈｅｏｐｏｌｙｍｅｒを用いて、オシレーション歪制御測定モード、周波数１Ｈｚ、歪み０．０３にて、２６０℃の貯蔵弾性率を測定した。高温での弾性率は、樹脂で半導体を封止した際の耐半田クラック性に影響し、値が低いほど耐半田クラック性が向上する。
【００８４】
（４）耐半田性
１００ピンＴＱＦＰを８５℃、相対湿度８５％の環境下で１６８時間放置し、その後、２６０℃の半田槽に１０秒間浸漬した。
【００８５】
その後、顕微鏡下に、外部クラックの発生の有無を観察し、クラック発生率＝（クラックが発生したパッケージ数）／（全パッケージ数）×１００として、百分率（％）で表示した。
【００８６】
また、シリコンチップとエポキシ樹脂組成物の硬化物との剥離面積の割合を、超音波探傷装置を用いて測定し、剥離率＝（剥離面積）／（シリコンチップの面積）×１００として、８個のパッケージの平均値を求め、百分率（％）で表示した。
【００８７】
これらのクラック発生率および剥離率は、それぞれ、数値が小さい程、吸湿時の耐半田性が良好であり、得られたパッケージが信頼性に優れることを示す。
【００８８】
【表１】
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【００８９】
表１に示すように、実施例１〜９で得られたエポキシ樹脂組成物（本発明のエポキシ樹脂組成物、半導体封止用エポキシ樹脂組成物）は、いずれも、硬化性および流動性を損なうことなく、弾性率を低下させ、さらに、この硬化物で封止された各実施例のパッケージ（本発明の半導体装置）は、いずれも、吸湿時の耐半田性が良好で、信頼性に優れるものであった。
【００９０】
これに対し、比較例１〜４で得られたエポキシ樹脂組成物は、単官能で無いフェノール成分を利用しているが、いずれも弾性率が向上し、これらの比較例で得られたパッケージは、いずれも、耐半田性に劣るものであった。また、比較例５および比較例６で得られたエポキシ樹脂組成物は、いずれも、フェノール成分に相当するものが含まれず、比較例１〜４と同様に、これらの比較例で得られたパッケージは、いずれも、耐半田性に劣るものであった。