(57)【要約】【課題】全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステルと酸化チタン粒子とを溶融混練して得られる樹脂組成物において、全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステルの優れた耐熱性および成形性を保持しつつ、良好な白色光反射率および高いウェルド部強度を達成すること。【解決手段】全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステル１００質量部、焙焼工程を含む製法で得られた白色顔料９７〜８５質量％を酸化アルミニウム３〜１５質量％（両者を合わせて１００質量％とする。）で表面処理してなる酸化チタン粒子８〜４２質量部、ガラス繊維２５〜５０質量部、およびその他の無機充填材０〜８質量部を含む樹脂組成物を、二軸混練機を使用して、前記ガラス繊維の少なくとも一部を、二軸混練機のシリンダーの全長に対して３０％以上下流側の位置から供給する工程を含む溶融混練工程を経て得る。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステル１００質量部、焙焼工程を含む製法で得られた酸化チタン９７〜８５質量％を酸化アルミニウム（水和物を含む）３〜１５質量％（両者を合わせて１００質量％とする。）で表面処理してなる酸化チタン粒子８〜４２質量部、ガラス繊維２５〜５０質量部、およびその他の無機充填材０〜８質量部からなり、二軸混練機を使用して、前記ガラス繊維の少なくとも一部を、二軸混練機のシリンダーの全長に対して３０％以上下流側の位置から供給する工程を含む溶融混練工程を経て得られる樹脂組成物。
【請求項２】
前記酸化チタンが硫酸法により得られた酸化チタンであることを特徴とする請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項３】
射出成形により成形した３ｍｍ厚の試験片表面の４８０ｎｍ波の光線反射率が７０％以上であり、かつ射出成形により成形した１ｍｍ厚の試験片のウェルド部強度が３０ＭＰａ以上であることを特徴とする請求項１または２に記載の樹脂組成物。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれかに記載の樹脂組成物から射出成形して得られた４８０ｎｍ波の光線反射率が７０％以上の成形表面を有する成形体。
【請求項５】
請求項４に記載の成形体が発光装置部材および／またはリフレクターとして使用されている光学装置。
【請求項６】
発光装置が白色ＬＥＤを使用したものであることを特徴とする請求項５に記載の光学装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、耐熱性および成形性に優れ、それから得られる成形体が特定波長光の反射率に優れ、かつウェルド部の強度に優れる全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステル樹脂組成物、その射出成形体および該成形体を使用した光学装置に関するものである。特に、該光学装置が白色発光ダイオードを使用したものに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
発光ダイオード（以下「ＬＥＤ」という。）、特に白色ＬＥＤを使用した照明装置または表示装置等の光学装置は広範な分野で使用されているが、これらは基板上の回路パターンに導電性接着剤、ハンダ等でＬＥＤ素子が実装されており、ワイヤボンディングで必要な結線がされ、ＬＥＤの光利用率を上げるためにＬＥＤ素子の周囲にリフレクター（反射枠）が設けられ、リフレクター内に位置するＬＥＤ素子は透光性樹脂で封止されているものが使用されている。白色ＬＥＤは各種のものが知られているが、例えば一般的には、緑（Ｇ）、青（Ｂ）、赤（Ｒ）等の複数のＬＥＤを組み合わせて白色を得るようにしたもの、封止樹脂中に蛍光物質を配合して波長変換の作用を利用しているものもある。波長変換をする場合は紫外線発光ＬＥＤも光源として使用できる。リフレクターとしては、金属酸化物からなる白色顔料粒子等を充填した樹脂組成物の成形品が使用されることがある。
【０００３】
樹脂組成物を含むリフレクターは、ＬＥＤ素子を基板に実装する際のハンダ等の加熱工程、封止樹脂の熱硬化時の発熱、ＬＥＤ装置を他の部材に結合する場合の加熱、ＬＥＤ装置を使用する環境における加熱等に対する耐熱性と、その後の使用を含めた期間中の光線に対する高反射率の維持とが要求される。さらに、白色ＬＥＤを使用する場合においては、特に５００ｎｍ以下の波長領域の光線に対する良好な反射率の維持が要求される。この点から、耐熱性に優れたサーモトロピック液晶ポリエステル、特に融点が３２０℃を超える全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステルと白色顔料からなる樹脂組成物が、ＬＥＤリフレクター用として使用されるようになった。（例えば、特許文献１〜３参照。）
【０００４】
しかし、上記特許文献の樹脂組成物を用いて射出成形された成形体は、ウェルド部の機械的強度が大きく低下するという問題を有しており、機械的強度を必要とする用途に用いるリフレクター部材等としては使用できない場合があった。なおウェルド部とは、射出成形金型内において、異なる方向から流入した溶融樹脂または樹脂組成物が接合する界面部をいい、他の部分と比較して機械的強度が低くなる傾向にある。
【特許文献１】特公平６−３８５２０号公報
【特許文献２】特開２００４−２５６６７３号公報
【特許文献３】特開２００５−２３２２１０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステルと酸化チタン粒子とを含み、全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステルの優れた耐熱性、成形性を保持しつつ、それから得られる成形体が良好な白色光反射率および優れたウェルド部の機械的強度を有する樹脂組成物、その樹脂組成物からなる成形体、およびその成形体を使用した光学装置を提供することを課題とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記従来技術の問題点に鑑み、本発明者は鋭意研究を重ねた結果、全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステル、特定の酸化チタン粒子、ガラス繊維、および必要に応じてその他の無機充填材を特定の比率で有し、特定の工程を含む溶融混練工程を経て得られる樹脂組成物が、これらの問題を解決することが可能であることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００７】
すなわち、本発明の第１は、全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステル１００質量部、焙焼工程を含む製法で得られた酸化チタン９７〜８５質量％を酸化アルミニウム（水和物を含む）３〜１５質量％（両者を合わせて１００質量％とする。）で表面処理してなる酸化チタン粒子８〜４２質量部、ガラス繊維２５〜５０質量部、およびその他の無機充填材０〜８質量部からなり、二軸混練機を使用して、前記ガラス繊維の少なくとも一部を、二軸混練機のシリンダーの全長に対して３０％以上下流側の位置から供給する工程を含む溶融混練工程を経て得られる樹脂組成物に関するものである。
【０００８】
本発明の第２は、前記本発明の第１において、前記酸化チタンが硫酸法により得られた酸化チタンであることを特徴とする樹脂組成物に関するものである。
【０００９】
本発明の第３は、前記本発明の第１また第２において、射出成形により成形した３ｍｍ厚の試験片表面の４８０ｎｍ波の光線反射率が７０％以上であり、かつ射出成形により成形した１ｍｍ厚の試験片のウェルド部強度が３０ＭＰａ以上であることを特徴とする樹脂組成物に関するものである。
【００１０】
本発明の第４は、前記本発明の第１〜第３のいずれかの樹脂組成物から射出成形して得られた４８０ｎｍ波の光線反射率が７０％以上の成形表面を有する成形体に関するものである。
【００１１】
本発明の第５は、前記本発明の第４の成形体が、発光装置部材および／またはリフレクターとして使用されている光学装置に関するものである。
【００１２】
本発明の第６は、前記本発明の第５において、発光装置が白色ＬＥＤを使用したものであることを特徴とする光学装置に関するものである。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステルの優れた耐熱性、成形性を損なわずに、白色光反射率に優れ、かつウェルド部の強度にも優れる成形品を与える樹脂組成物が得られる。よって、該樹脂組成物の射出成形品の表面を反射面とし、機械的強度にも優れたリフレクター、特に白色ＬＥＤに適するリフレクターが得られ、優れた性能を有する発光装置を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
（全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステルについて）
本発明に係る全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステルに関しては特に制限はないが、ＬＥＤリフレクターとして使用するためには、耐ハンダ等の耐熱性が要求されるので、融点が３２０℃以上であることが好ましい。
【００１５】
融点が３２０℃以上の全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステルを得るには、原料モノマーとしてｐ−ヒドロキシ安息香酸を４０モル％以上使用するとよい。この他に、公知の他の芳香族ヒドロキシカルボン酸、芳香族ジカルボン、芳香族ジヒドロキシ化合物を適宜組み合わせて使用することができる。例えば、ｐ−ヒドロキシ安息香酸や２−ヒドロキシ−６−ナフトエ酸などの芳香族ヒドロキシカルボン酸のみから得られるポリエステル、さらにこれらとテレフタル酸、イソフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸などの芳香族ジカルボン酸、および／またはハイドロキノン、レゾルシン、４，４’−ジヒドロキシジフェニル、２，６−ジヒドロキシナフタレンなどの芳香族ジヒドロキシ化合物とから得られる液晶性ポリエステルなどが好ましいものとして挙げられる。
【００１６】
特に好ましくは、ｐ−ヒドロキシ安息香酸（I）、テレフタル酸（II）、４，４’−ジヒドロキシビフェニル（III）（これらの誘導体を含む。）を８０〜１００モル％（但し、（I）と（II）の合計を６０モル％以上とする。）、および、（I）（II）（III）のいずれかと重縮合反応可能な他の芳香族化合物０〜２０モル％を重縮合して得られる全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステルである。
【００１７】
全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステルの製造に当たっては、溶融重縮合時間を短縮し工程中の熱履歴の影響を低減させるため、上記のモノマーの水酸基を予めアセチル化した後に溶融重縮合を行うことが好ましい。さらに、工程を簡略化するためには、アセチル化は反応槽中のモノマーに無水酢酸を供給して行うのが好ましく、このアセチル化工程を溶融重縮合工程と同じ反応槽を用いて行うのが好ましい。すなわち、反応槽中で原料モノマーと無水酢酸でアセチル化反応を行い、反応終了後昇温して重縮合反応に移行するのが好ましい。
【００１８】
アセチル化されたモノマーの脱酢酸反応を伴いながら溶融重縮合反応を行う。反応槽はモノマー供給手段、酢酸排出手段、溶融ポリエステル抜き出し手段および攪拌手段を備えた反応槽を用いて行うのが好ましい。このような反応槽（重縮合装置）は公知のものから適宜選択することができる。重合温度は好ましくは１５０℃〜３５０℃である。アセチル化反応終了後、重合開始温度まで昇温して重縮合を開始し、０．１℃／分〜２℃／分の範囲で昇温して、最終温度として２８０〜３５０℃まで上昇させるのが好ましい。使用する触媒としては、ポリエステルの重縮合触媒として公知の触媒を使用することができ、酢酸マグネシウム、酢酸第一錫、テトラブチルチアネート、酢酸鉛、酢酸ナトリウム、酢酸カリウムなどの金属触媒、Ｎ−メチルイミダゾールなどの有機化合物触媒等が挙げられる。重縮合の進行により生成重合体の溶融温度が上昇するのに対応して重縮合温度も上昇する。
【００１９】
溶融重縮合において、その流動点が２００℃以上、好ましくは２２０℃〜３３０℃に達したところで、低重合度の全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステルを溶融状態のまま重合槽から抜き出し、スチールベルトやドラムクーラー等の冷却機へ供給し、冷却して固化させる。
【００２０】
ついで、固化した低重合度の全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステルを、後続の固相重縮合反応に適した大きさに粉砕する。粉砕方法は特に限定されないが、例えば、ホソカワミクロン社製のフェザーミル、ビクトミル、コロプレックス、パルベラーザー、コントラプレックス、スクロールミル、ＡＣＭパルベラ-ザー等の衝撃式粉砕機、マツボー社製の架砕式粉砕機であるロールグラニュレーター等の装置を使用する方法が好ましい例として挙げられる。特に好ましくは、ホソカワミクロン（株）製のフェザーミルを使用する方法である。本発明においては、粉砕物の粒径に特に制限はないが、工業フルイ（タイラーメッシュ）で４メッシュ通過〜２０００メッシュ不通の範囲が好ましく、５メッシュ〜２０００メッシュ（０．０１〜４ｍｍ）にあればさらに好ましく、９メッシュ〜１４５０メッシュ（０．０２〜２ｍｍ）にあれば最も好ましい。
【００２１】
次いで、粉砕工程で得られた粉砕物を固相重縮合工程に供して固相重縮合を行う。固相重縮合工程に使用する装置、運転条件には特に制限はなく、公知の装置および方法を用いることができる。ＬＥＤリフレクターとして使用するためには、融点が３２０℃以上のものが得られるまで固相重縮合反応を行うことが好ましい。
【００２２】
（酸化チタン粒子について）
本発明においては、白色顔料として焙焼工程を含む製法で得られた酸化チタン９７〜８５質量％を酸化アルミニウム（水和物を含む）３〜１５質量％（両者を合わせて１００質量％とする。）で表面処理してなる酸化チタン粒子を使用する。
【００２３】
焙焼工程を含む製法で得られた酸化チタンとしては、隠蔽力の大きいルチル型酸化チタンであって、数平均粒子径０．１〜０．５μｍの範囲にあるものを使用することが好ましい。また焙焼工程を含む硫酸法で製造された酸化チタンが特に好ましい。本発明者は、前記酸化チタン粒子を使用することによる優れた効果は、それを全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステル樹脂に配合して溶融混練して得られる樹脂組成物の成形体の白色光反射率に好ましくない影響を与える成分が、焙焼工程で除去されるためと推定している。
【００２４】
酸化アルミニウムにより酸化チタンを表面処理する方法は、公知の方法を用いることができる。例えば、特開平５−２８６７２１号公報記載の方法、あるいは該公報中に従来方法として記載されている方法のいずれでもよい。酸化アルミニウムで表面処理した酸化チタン粒子は市場からも入手できる。例えば、堺化学工業（株）製「ＳＲ−１」（ルチル型酸化チタン、数平均粒径０．２５μｍ、表面処理剤Ａｌ２Ｏ３、処理量５％）が挙げられる。
【００２５】
酸化チタンに表面処理される酸化アルミウムが酸化チタンと酸化アルミウムの合計量に対して３質量％以下である場合には、酸化チタンの表面を被覆する効果が十分に発揮できず、一方、１５質量％を超える場合には、酸化チタン粒子の凝集等により取り扱いに問題が生じることがある。よって、酸化チタン粒子として、酸化チタン９７〜８５質量％を酸化アルミニウム３〜１５質量％（両者を合わせて１００質量％とする。）で表面処理してなるものを使用する。酸化アルミニウムの比率の特に好ましい範囲は５〜１０質量％である。
【００２６】
酸化チタン粒子の配合量は、全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステル１００質量部に対して８〜４２質量部、好ましくは１３〜４０質量部である。前記下限未満の場合には、十分な白色度が得られない傾向にあり、一方前記上限を超える場合には、得られる樹脂組成物を射出成形して得られる成形体のウェルド部の機械的強度が低下し、機械的強度を必要とするリフレクター部材用途としては使用できない傾向にある。
【００２７】
（ガラス繊維について）
本発明において用いられるガラス繊維は、チョップドストランド、ミルドファイバーなど一般的な樹脂補強材として使用されているものを好ましく使用できるが、チョップドストランドが好ましい。用いられるガラス繊維の数平均長さは、１００μｍ〜１０ｍｍ、好ましくは２００μｍ〜５ｍｍ、更に好ましくは１ｍｍ〜５ｍｍである。ガラス繊維の太さは、数平均径５〜２０μｍのガラス繊維が射出成形時の流動性から好ましく、更に好ましくは数平均径７〜１５μｍである。例えば、オーウェンス・コーニング・ジャパン（株）製「ＰＸ−１」（数平均繊維径１０μｍ、数平均繊維長３ｍｍ）等が好ましい具体例として挙げられる。
【００２８】
ガラス繊維の配合量は、全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステル１００質量部に対して２５〜５０質量部である。前記下限未満の場合には、得られる樹脂組成物を射出成して得られる成形体のウェルド部の機械的強度が十分でない傾向にあり、一方前記上限を超える場合には、全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステルおよび／または酸化チタン粒子の配合量が相対的に低下することとなり、得られる樹脂組成物の成形性および／または白色度が十分でない傾向にある。
【００２９】
（その他の無機充填材について）
本発明の樹脂組成物には、公知の無機充填材を本発明の効果を損なわない範囲で配合することができる。無機充填材の例としては、タルク、石英粉末、ガラス粉、ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウムなどのケイ酸塩、アルミナ、硫酸カルシウムなどが挙げられる。これらは、単独で使用しても２種類以上使用してもよい。
【００３０】
その他の無機充填材の配合量は、全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステル１００質量部に対して０〜８質量部である。前記上限を超える場合には、全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステルおよび／または酸化チタンおよび／またはガラス繊維の配合量が相対的に低下することとなり、成形性および／または白色度の低下や、成形体のウェルド部の機械的強度の向上効果が十分に得られないなどの問題を生じる傾向にある。
【００３１】
（樹脂組成物の製造方法について）
本発明の樹脂組成物の製造において、全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステルと、前記酸化チタン粒子、ガラス繊維、および必要に応じその他の無機充填材とを溶融混練するための装置としては、二軸混練機を使用する。より好ましくは、１対の２条スクリュを有する連続押出式の二軸混練機であって、その中でも切り返し機構を有することで充填材の均一分散を可能とする同方向回転式であり、充填材の食い込みが容易となるバレルースクリュ間の空隙が大きい４０ｍｍφ以上のシリンダー径を有するものであり、スクリュ間の大きい、かみ合い率１．４５以上のものであり、シリンダー途中から充填材を供給可能なものを使用すると、本発明の樹脂組成物を効率よく得ることができる。また、ガラス繊維の少なくとも一部をシリンダーの途中へ供給するための設備を有するものである。
【００３２】
全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステルと、前記酸化チタン粒子、および必要に応じて使用するその他の無機充填材は、公知の固体混合設備、例えばリボンブレンダー、タンブラーブレンダー、ヘンシェルミキサー等を用いて混合し、必要に応じて熱風乾燥器、減圧乾燥器等により乾燥し、二軸混練機のホッパーから供給することが好ましい。
【００３３】
本発明の樹脂組成物の製造においては、配合するガラス繊維の少なくとも一部を、前記二軸混練機のシリンダーの途中より供給する（所謂サイドフィード）。これにより、全てのガラス繊維を他の原料と共にホッパーより供給する（所謂トップフィード）場合に比較して、得られる樹脂組成物を射出成形してなる成形体のウェルド部の機械的強度がより向上する傾向にある。配合するガラス繊維全量のうちサイドフィードとする割合は、好ましくは５０％以上であり、最も好ましくは１００％である。サイドフィードとする割合が前記下限未満の場合には、得られる樹脂組成物を射出成形してなる成形体のウェルド部の機械的強度の向上が不十分となる傾向にある。
【００３４】
ガラス繊維をサイドフィードにより供給する二軸混練機のシリンダーの途中の位置は、シリンダーの全長（シリンダーにホッパーが設置された位置とシリンダー先端の間の距離）に対して、ホッパーが設置された位置から３０％以上下流側の位置（シリンダー先端側の位置）である。そして、シリンダーのこの位置においては、全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステルが溶融した状態にある。ガラス繊維が供給されるシリンダーの途中の位置が、前記位置よりも上流側（ホッパーの設置位置側）である場合には、配合したガラス繊維の折損が顕著となり、得られる樹脂組成物を射出成形してなる成形体のウェルド部の機械的強度の向上が不十分となる傾向にある。
【００３５】
（樹脂組成物の特性）
本発明の樹脂組成物から、標準金型を使用し、標準的な条件による射出成形により得られる３ｍｍ厚の平板試験片表面の４８０ｎｍ波の光線反射率（硫酸バリウムの標準白板の拡散反射率を１００％とした時の相対反射率）が７０％以上であることが好ましく、さらに好ましくは７５％以上である。前記反射率が前記下限未満の場合は、当該樹脂組成物から得られる成形体が、リフレクターとして要求される光線反射性能を満たすことができない傾向にある。
【００３６】
本発明の樹脂組成物から、標準金型を使用し、標準的な条件による射出成形により得られる１ｍｍ厚のウェルド部を有する平板試験片の曲げ強度が３０ＭＰａ以上であることが好ましい。前記試験片におけるウェルド部の曲げ強度が前記値未満の場合は、当該樹脂組成物から得られる成形体が、機械的強度を必要とするリフレクター用途等に使用することが困難となる傾向にある。また前記試験片におけるウェルド部の曲げ強度が４５ＭＰａ程度あれば、想定される範囲の、強度を必要とする大方の用途に使用可能と考えられる。
【実施例】
【００３７】
以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【００３８】
製造例（サーモトロピック液晶ポリエステルの製造）
（溶融重縮合）
ダブルヘリカル型攪拌翼を有し、内容積が１．７ｍ3の、ＳＵＳ３１６Ｌ（ステンレス鋼）製の反応槽に、ｐ−ヒドロキシ安息香酸（上野製薬（株）製）２９８．３ｋｇ（２．１６キロモル）、４，４’−ジヒドロキシジフェニル（本州化学工業（株）製）１３４．１ｋｇ（０．７２キロモル）、テレフタル酸（三井化学（株）製）８９．７ｋｇ（０．５４キロモル）、イソフタル酸（エイジーインターナショナル社製）２９．９ｋｇ（０．１８キロモル）、触媒として酢酸マグネシウム（キシダ化学（株）製）０．１１ｋｇ、酢酸カリウム（キシダ化学（株）製）０．０４ｋｇを仕込んだ。そして、重合槽の減圧−窒素注入を２回行って窒素置換した後、無水酢酸３８５．９ｋｇ（３．７８キロモル）を添加し、攪拌翼の回転数４５ｒｐｍで１５０℃まで１．５時間かけて昇温し、還流状態で２時間アセチル化反応を行った。アセチル化終了後、酢酸留出状態にして０．５℃／分の速度にて３１０℃まで昇温し、発生する酢酸を除去しながら重縮合反応を５時間２０分間行った。
【００３９】
次いで、反応槽内の溶融重縮合反応生成物である低重合度全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステル約４８０ｋｇを反応槽底部の抜き出し口から抜き出し、後述の冷却固化装置に供給した。このときの溶融重縮合反応生成物の温度は３１０℃であった。
【００４０】
（冷却固化工程）
冷却固化装置として、特開２００２−１７９９７９号公報に記載の方法に従い、直径６３０ｍｍの一対の冷却ロール（ロール間距離２ｍｍ）、距離１８００ｍｍの一対の堰を有する装置を用いた。該一対の冷却ロールを１８ｒｐｍの回転数で対向回転させ、該一対の冷却ロールと該一対の堰とで形成された凹部に、重縮合反応槽から抜き出された流動状態の溶融重縮合反応生成物を徐々に供給し、該凹部内に保持させつつ、該一対の冷却ロール内の冷却水の流量を調整してロール表面温度を調整し、ロール間を通過直後に冷却固化した低重合度全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステルの表面温度を２２０℃とした。得られた厚み２ｍｍのシート状の固化物を解砕機（日空工業（株）製）により、おおよそ５０ｍｍ角に解砕した。
【００４１】
（粉砕工程および固相重縮合工程）
前記解砕物を、ホソカワミクロン（株）製のフェザーミルを用いて粉砕して固相重縮合用原料を得た。粉砕物は、目開き１ｍｍのメッシュを通過するものであった。該粉砕物をロータリーキルンに収納し、窒素流通下、室温から１７０℃まで３時間かけて昇温した後、２８０℃まで５時間かけて昇温し、さらに、３００℃まで３時間かけて昇温して固相重縮合を行い、全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステル約４８０ｋｇを得た。なお、ＤＳＣ法により測定したその融点は３５２℃であった。
【００４２】
（酸化チタン粒子）
堺化学工業（株）製、商品名「ＳＲ−１」：焙焼工程を含む硫酸法により得られたルチル型酸化チタンを酸化アルミニウムで表面処理、数平均粒子径０．２５μｍ、酸化チタンと酸化アルミニウムとの質量構成９５％／５％を使用した。
【００４３】
（ガラス繊維）
オーウェンス・コーニング・ジャパン（株）製「ＰＸ−１」（数平均長さ３ｍｍ、数平均径１０μｍ）を使用した。
【００４４】
（タルク）
日本タルク（株）製「ＭＳ−ＫＹ」（数平均粒径２３μｍ）を使用した。
【００４５】
実施例１
（樹脂組成物の製造）
前記製造例にて得られた全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステル１００質量部と酸化チタン粒子４２質量部を予めリボンブレンダーで混合し、二軸混練機（（株）神戸製鋼所製ＫＴＸ−４６）のホッパーより供給した。一方、前記のホッパーより供給する全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステル１００質量部に対して２５質量部となるようにフィーダーを調整して、ガラス繊維を二軸混練機のシリンダーの途中に供給（サイドフィード）し、シリンダーの最高温度４３０℃で溶融混練してペレットを得た。なお、ガラス繊維をサイドフィードする二軸混練機のシリンダーの位置は、シリンダーにホッパーが設置された位置とシリンダー先端の間の長さに対して、ホッパーが設置された位置から５０％シリンダー先端側の位置である。
【００４６】
（射出成形法による試験片の作製）
得られた樹脂組成物のペレットを射出成形機（住友重機械工業（株）製ＳＧ−２５）を用いて、シリンダー最高温度４２０℃、射出速度１００ｍｍ／ｓｅｃ、金型温度８０℃で、３０ｍｍ（幅）×６０ｍｍ（長さ）×３．０ｍｍ（厚み）の平板射出成形体を得て、白色光反射率の試験片とした。同様に前記樹脂組成物のペレットを射出成形機（日精樹脂工業（株）製ＵＨ−１０００）を用いて、シリンダー最高温度４２０℃、射出速度３００ｍｍ／ｓｅｃ、金型温度８０℃で、１３ｍｍ（幅）×８０ｍｍ（長さ）×１．０ｍｍ（厚み）の中央部にウェルドのある平板射出成形体を得て、ウェルド部強度測定用の試験片とした。
【００４７】
（白色光反射率の測定）
各試験片の表面について、自記分光光度計（Ｕ−３５００：（株）日立製作所製）を用いて波長４８０ｎｍの光に対する拡散反射率の測定を行った。なお、反射率は硫酸バリウム標準白板の拡散反射率を１００％としたときの相対値である。結果を表１に示す。
【００４８】
（ウェルド部強度の測定）
各試験片について、スパン間隔２５ｍｍでＡＳＴＭ  Ｄ７９０に準拠してウェルド部の曲げ強度を測定した。
【００４９】
実施例２〜６
前記実施例１と同様の操作法にて、表１に記載した組成を有する各樹脂組成物の製造を行った。なお、実施例５において、タルクは酸化チタン粒子と共に全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステルと予め混合してホッパーより供給した。また実施例６では、ガラス繊維の半量を酸化チタン粒子と共に全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステルと予め混合してホッパーより供給し（トップフィード）、残りの半量をサイドフィードにより供給した。得られた各樹脂組成物のペレットを用い、前記実施例１と同様に射出成形により各試験片を作製し、波長４８０ｎｍの光に対する拡散反射率およびウェルド部強度の測定を行った。結果を表１に示す。
【００５０】
比較例１〜５
前記実施例１と同様の操作法にて、表１に記載した組成を有する樹脂組成物の製造を行った。ただし、ガラス繊維の供給は、各例について表１に記載の方法、すなわち、酸化チタン粒子と共に全芳香族サーモトロピック液晶ポリエステルと予め混合してホッパーより供給するトップフィードまたはサイドフィードを用いた。得られた各樹脂組成物のペレットを用い、前記実施例１と同様に射出成形により各試験片を作製し、波長４８０ｎｍの光に対する拡散反射率およびウェルド部の強度測定を行った。結果を表１に示す。
【００５１】
本発明の組成および製造工程からなる実施例１〜６の組成物は、いずれも優れた成形性、光線反射率およびウェルド部の強度を有していた。これに対し、酸化チタン粒子配合量が本発明の範囲の下限以下の場合には（比較例１）、光線反射率が低く、前記の上限を超える場合には（比較例２）、ウェルド部の強度が低くなる。またガラス繊維の配合量が本発明の範囲の下限未満の場合には（比較例３）、ウェルド部の強度が低く、前記の上限を超える場合には（比較例４）、成形性（流動性）に難が発生する。また、樹脂組成物を製造する際に、ガラス繊維を全量トップフィードとした場合には（比較例５）、ウェルド部の強度が低いものとなる。
【００５２】
【表１】
2008231368.tif 000002
【産業上の利用可能性】
【００５３】
本発明の樹脂組成物は、サーモトロピック液晶ポリエステル樹脂が有する優れた耐熱性、射出成形性を保持し、該樹脂組成物から射出成形により得られる成形体は優れた白色光反射率およびウェルド部強度を有する。したがって、この成形体は発光装置部材および／またはリフレクター等の高い反射率が要求され、かつ機械的強度を必要とする部材、特に発光装置が白色ＬＥＤを使用の場合の部材として使用できる。