(57)【要約】【課題】  Ｍｇ２ＳｉＯ４（フォルステライト）を主成分とする誘電体磁器組成物の抗折強度を向上する。【解決手段】  Ｍｇ２ＳｉＯ４を主成分とするとともに、ＺｎＯ、Ｂ２Ｏ３、ＣｕＯ及びＲＯ（ただし、Ｒはアルカリ土類金属を表す。）を副成分として含む。Ｍｇ２ＳｉＯ４の質量をａ、ＺｎＯの質量をｂ、Ｂ２Ｏ３の質量をｃ、ＣｕＯの質量をｄ、ＲＯの質量をｅとしたときに、全体の質量（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）に対するＺｎＯの質量ｂの比率ｂ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）が８％〜２０％、Ｂ２Ｏ３の質量ｃの比率ｃ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）が３％〜１０％、ＣｕＯの質量ｄの比率ｄ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）が２％〜８％、ＲＯの質量ｅの比率ｅ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）が１％〜４％である。【選択図】  図１
2008230948.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｍｇ２ＳｉＯ４を主成分とするとともに、ＺｎＯ、Ｂ２Ｏ３、ＣｕＯ及びＲＯ（ただし、Ｒはアルカリ土類金属を表す。）を副成分として含み、
前記Ｍｇ２ＳｉＯ４の質量をａ、ＺｎＯの質量をｂ、Ｂ２Ｏ３の質量をｃ、ＣｕＯの質量をｄ、ＲＯの質量をｅとしたときに、全体の質量（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）に対するＺｎＯの質量ｂの比率ｂ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）が８％〜２０％、Ｂ２Ｏ３の質量ｃの比率ｃ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）が３％〜１０％、ＣｕＯの質量ｄの比率ｄ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）が２％〜８％、ＲＯの質量ｅの比率ｅ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）が１％〜４％であることを特徴とする誘電体磁器組成物。
【請求項２】
全体の質量（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）に対するＺｎＯの質量ｂの比率ｂ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）が１２％〜２０％、Ｂ２Ｏ３の質量ｃの比率ｃ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）が３％〜９％、ＣｕＯの質量ｄの比率ｄ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）が４％〜８％、ＲＯの質量ｅの比率ｅ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）が２％〜４％であることを特徴とする請求項１記載の誘電体磁器組成物。
【請求項３】
比誘電率εｒが７±１であり、Ｑ・ｆが２０００ＧＨｚ以上であることを特徴とする請求項１または２記載の誘電体磁器組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、誘電体磁器組成物に関するものであり、特に、Ｍｇ２ＳｉＯ４を主成分とする誘電体磁器組成物の抗折強度の改善に関する。
【背景技術】
【０００２】
例えば、情報通信分野においては、使用周波数帯域が高周波数に移行する傾向にあり、衛星放送や衛星通信、携帯電話や自動車電話等の移動体通信では、ギガヘルツ（ＧＨｚ）帯の高周波が使用されている。
【０００３】
前述のような高周波帯域で使用される配線層を有する回路基板では、配線間容量に起因する信号遅延を低減するため低誘電率の基板が必要になる。さらに、高周波信号を減衰させないために高いＱ値を持つ基板が必要になる。このような基板の作製には、低誘電率セラミック材料（誘電体磁器組成物）が必要であり、比誘電率εｒが６〜１１程度で、Ｑ値の大きいセラミック材料の開発が望まれるところである。
【０００４】
Ｍｇ２ＳｉＯ４（フォルステライト）は、単体ではＱ・ｆ＝２０００００ＧＨｚ以上と極めてＱの値が大きく、誘電損失が非常に小さい材料の一つであり、比誘電率εｒも比較的低いことから、前記低誘電率セラミック材料の一つとして注目されており、例えば低温焼成化のための改良等が試みられている（例えば、特許文献１や特許文献２等を参照）。
【０００５】
特許文献１には、ＭｇＯとＳｉＯ２とを２：１〜２：３．５のモル比で含有するＭｇＯとＳｉＯ２の混合物及び／または複合酸化物６４〜９９．２質量％と、Ｂｉ２Ｏ３０．４〜３３質量％及びＬｉ２Ｏ０．４〜３質量％とを含む原料粉を所定形状に成形後、８５０℃〜１０００℃で焼成し、ＭｇとＳｉを含む結晶相、Ｂｉ２Ｏ３−ＳｉＯ２系結晶相及びＬｉ２Ｏ−ＳｉＯ２系結晶相とを含む誘電体磁器を得ることを特徴とする低温焼成磁器組成物の製造方法が開示されている。特許文献１記載の発明によれば、１０００℃以下で焼成可能であり、１７ＧＨｚ以上の高周波領域において低い比誘電率と、誘電損失が小さい低温焼成磁器組成物を得ることが可能である。
【０００６】
一方、特許文献２には、フォルステライト８０〜９０重量％、チタン酸カルシウム１０〜２０重量％からなる主成分１００重量部に対して、フッ化リチウムを０．５〜４重量部含むセラミック原料組成物や、これを焼結したセラミック基板が開示されている。特許文献２記載の発明においても、銀や銅等の低融点金属と同時に焼結可能であって、ＧＨｚ帯域等の高周波領域において優れた電気特性を有するセラミック原料組成物やセラミック基板の提供が可能である。
【特許文献１】特開２００４−２１０５６８号公報
【特許文献２】特開２００５−３３５９８６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
ところで、前述の各特許文献記載の発明においては、いずれも低温焼成化のためにＬｉ化合物（Ｌｉ２Ｏやフッ化リチウム）を添加しているが、Ｌｉ化合物は焼成時に揮発し易く、組成変動による特性変動に繋がり易く、また焼成炉を汚染する等の問題もある。さらに、Ｌｉ化合物の添加により吸湿性が問題となる可能性もある。
【０００８】
また、前述のＭｇ２ＳｉＯ４（フォルステライト）の有する優れた誘電特性を生かすことを考えた場合、フォルステライト単体で用いることが理想的であるが、フォルステライト単体では抗折強度が４０ＭＰａ以下と非常に低く、実用上大きな問題となっている。このため抗折強度の改善が望まれるところであるが、これまでＭｇ２ＳｉＯ４（フォルステライト）の抗折強度の改善についてはほとんど検討されていない。
【０００９】
本発明は、このような従来の実情に鑑みて提案されたものであり、Ｍｇ２ＳｉＯ４（フォルステライト）を主成分とする誘電体磁器組成物の抗折強度を向上することを目的とし、併せて低温焼成化を実現し、比誘電率が７前後であり、Ｑも高い誘電体磁器組成物を実現することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
前述の目的を達成するために、本発明の誘電体磁器組成物は、Ｍｇ２ＳｉＯ４を主成分とするとともに、ＺｎＯ、Ｂ２Ｏ３、ＣｕＯ及びＲＯ（ただし、Ｒはアルカリ土類金属を表す。）を副成分として含み、前記Ｍｇ２ＳｉＯ４の質量をａ、ＺｎＯの質量をｂ、Ｂ２Ｏ３の質量をｃ、ＣｕＯの質量をｄ、ＲＯの質量をｅとしたときに、全体の質量（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）に対するＺｎＯの質量ｂの比率ｂ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）が８％〜２０％、Ｂ２Ｏ３の質量ｃの比率ｃ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）が３％〜１０％、ＣｕＯの質量ｄの比率ｄ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）が２％〜８％、ＲＯの質量ｅの比率ｅ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）が１％〜４％であることを特徴とする。
【００１１】
Ｍｇ２ＳｉＯ４を主成分とする誘電体磁器組成物において、前記４成分（ＺｎＯ、Ｂ２Ｏ３、ＣｕＯ、ＲＯ）を副成分として添加することで、抗折強度が飛躍的に改善される。また、誘電体磁器組成物の誘電特性としては、比誘電率εｒ＝７±１、Ｑ・ｆ＝２０００ＧＨｚ以上が達成され、低誘電率及び低誘電損失が実現される。さらに、低温焼成化も実現されるが、このときＬｉ化合物の添加は不要であるので、組成変動や吸湿性の問題、製造上の問題等も解消される。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、Ｍｇ２ＳｉＯ４（フォルステライト）が有する誘電特性を最大限に引き出すことが可能であり、抗折強度が高く、且つ誘電特性（低誘電率、低誘電損失）にも優れた誘電体磁器組成物を提供することが可能である。また、同時に低温焼成化も実現することが可能である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、本発明を適用した誘電体磁器組成物の実施形態について詳細に説明する。
【００１４】
本発明の誘電体磁器組成物は、Ｍｇ２ＳｉＯ４（フォルステライト）を主成分とするものである。Ｍｇ２ＳｉＯ４は、単体でのＱ・ｆが２０００００ＧＨｚ以上であり、これを主成分とすることで低誘電損失材料を実現することができる。したがって、主成分は１００％Ｍｇ２ＳｉＯ４であることが好ましいが、誘電率の調整のため必要に応じて公知の添加物を添加することも可能である。添加物としては、比誘電率εｒ＝１７前後を有するチタン酸マグネシウム（ＭｇＴｉＯ３）や、比誘電率εｒ＝２００前後を有するチタン酸カルシウム（ＣａＴｉＯ３）等を挙げることができる。この場合、両者ともＱ値がフォルステライトのＱ値よりも低いため、添加により得られる基板のＱ値が低下する傾向にあり、添加量を十分考慮する必要がある。
【００１５】
Ｍｇ２ＳｉＯ４（フォルステライト）において、化学量論的な組成はＭｇＯ：ＳｉＯ２＝２：１であるが、必ずしもこれに限らず、前記組成から外れていてもよい。ただし、前記組成が化学量論的な組成から大きく外れると所定の特性が得られなくなるおそれがあることから、ＭｇＯ：ＳｉＯ２＝１．９：１．１〜２．１：０．９とすることが好ましい。
【００１６】
Ｍｇ２ＳｉＯ４は、前述の通り低誘電損失材料であり、比誘電率εｒも６〜７程度と低く、低誘電率の要求に適った材料である。ただし、Ｍｇ２ＳｉＯ４単体であると抗折強度が低く、実用上大きな問題である。そこで、本発明においては、適正な副成分を添加することで抗折強度の改善を図ることとする。
【００１７】
本発明者らが検討を重ねたところ、ＺｎＯ、Ｂ２Ｏ３、ＣｕＯ及びＲＯ（ただし、Ｒはアルカリ土類金属を表す。）を副成分として添加することが有効であることがわかった。そこで、本発明においては、これら４つの成分を前述の主成分に添加する。ただし、各成分の添加量には、それぞれ最適範囲があり、この範囲内で添加する。
【００１８】
先ず、ＺｎＯについては、添加量を８質量％〜２０質量％とすることが好ましい。すなわち、前記Ｍｇ２ＳｉＯ４の質量をａ、ＺｎＯの質量をｂ、Ｂ２Ｏ３の質量をｃ、ＣｕＯの質量をｄ、ＲＯの質量をｅとしたときに、全体の質量（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）に対するＺｎＯの質量ｂの比率ｂ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）を８％〜２０％とすることが好ましい。ＺｎＯの添加量［ＺｎＯの質量ｂの比率ｂ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）］が８質量％未満であると、所定の効果が得られず、抗折強度が不十分となるおそれがある。逆に、ＺｎＯの添加量［全体の質量に対するＺｎＯの質量ｂの比率ｂ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）］が２０質量％を越えると、Ｑが低下し、Ｑ・ｆ＝２０００ＧＨｚ以上を達成することが難しくなるおそれがある。
【００１９】
Ｂ２Ｏ３については、添加量を３質量％〜１０質量％とすることが好ましい。すなわち、Ｂ２Ｏ３の質量をｃとしたときに、全体の質量（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）に対するＢ２Ｏ３の質量ｃの比率ｃ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）を３％〜１０％とすることが好ましい。Ｂ２Ｏ３の添加量［全体の質量に対するＢ２Ｏ３の質量ｃの比率ｃ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）］が３質量％未満であると、Ｑが低下し、Ｑ・ｆ＝２０００ＧＨｚ以上を達成することが難しくなるおそれがある。逆に、Ｂ２Ｏ３の添加量［全体の質量に対するＢ２Ｏ３の質量ｃの比率ｃ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）］が１０質量％を越えると、基板密度が十分に得られなくなり、十分な強度が得られなくなる。
【００２０】
ＣｕＯについては、添加量を２質量％〜８質量％とすることが好ましい。すなわち、ＣｕＯの質量をｄとしたときに、全体の質量（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）に対するＣｕＯの質量ｄの比率ｄ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）を２％〜８％とすることが好ましい。ＣｕＯの添加量［全体の質量に対するＣｕＯの質量ｄの比率ｄ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）］が２質量％未満であると、基板密度が十分に得られないため、基板焼成温度をより高温とする必要がある。この場合、電極との同時焼成が困難になるため、基板用途が制限されることになる。逆に、ＣｕＯの添加量［全体の質量に対するＣｕＯの質量ｄの比率ｄ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）］が８質量％を越えると、Ｑが低下し、Ｑ・ｆ＝２０００ＧＨｚ以上を達成することが難しくなるおそれがある。
【００２１】
ＲＯ（ただし、Ｒはアルカリ土類金属を表す。）については、添加量を１質量％〜４質量％とすることが好ましい。すなわち、ＲＯの質量をｅとしたときに、全体の質量（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）に対するＲＯの質量ｅの比率ｅ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）を１％〜４％とすることが好ましい。ＲＯの添加量［全体の質量に対するＲＯの質量ｅの比率ｅ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）］が１質量％未満であると、基板密度が十分に得られないため、基板焼成温度をより高温とする必要がある。この場合、電極との同時焼成が困難になるため、基板用途が制限されることになる。逆に、ＲＯの添加量［全体の質量に対するＲＯの質量ｅの比率ｅ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）］が４質量％を越えると、Ｑが低下し、Ｑ・ｆ＝２０００ＧＨｚ以上を達成することが難しくなるおそれがある。
【００２２】
なお、前記ＲＯにおいて、Ｒ（アルカリ土類金属）は、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａを挙げることができる。前記ＲＯとして、これらアルカリ土類金属の酸化物の１種、あるいは２種以上を添加すればよい。
【００２３】
以上のように、Ｍｇ２ＳｉＯ４（フォルステライト）を主成分とする誘電体磁器組成物に副成分として前記４つの成分（ＺｎＯ、Ｂ２Ｏ３、ＣｕＯ及びＲＯ）を添加することにより、抗折強度を大幅に向上することができ、Ｍｇ２ＳｉＯ４（フォルステライト）が有する誘電特性を生かすことができる。例えばＭｇ２ＳｉＯ４の質量をａ、ＺｎＯの質量をｂ、Ｂ２Ｏ３の質量をｃ、ＣｕＯの質量をｄ、ＲＯの質量をｅとしたときに、全体の質量（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）に対するＺｎＯの質量ｂの比率ｂ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）を８％〜２０％、Ｂ２Ｏ３の質量ｃの比率ｃ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）を３％〜１０％、ＣｕＯの質量ｄの比率ｄ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）を２％〜８％、ＲＯの質量ｅの比率ｅ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）を１％〜４％とすることで、抗折強度が２００ＭＰａ以上で、比誘電率εｒが７±１、且つＱ・ｆが２０００ＧＨｚ以上の誘電体磁器組成物を提供することが可能である。
【００２４】
また、全体の質量（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）に対するＺｎＯの質量ｂの比率ｂ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）を１２％〜２０％、Ｂ２Ｏ３の質量ｃの比率ｃ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）を３％〜９％、ＣｕＯの質量ｄの比率ｄ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）を４％〜８％、ＲＯの質量ｅの比率ｅ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ）を２％〜４％とすることで、抗折強度３００ＭＰａ以上を実現することが可能である。
【００２５】
前述の誘電体磁器組成物は、例えば図１に示す工程を経て製造することが可能である。具体的には、先ず、混合工程１において、Ｍｇ２ＳｉＯ４（フォルステライト）の原料となるＭｇＯとＳｉＯ２とを混合する。これら原料の混合は、乾式混合により行ってもよいし、湿式混合により行ってもよい。湿式混合の場合、例えば純水やエタノールを混合溶媒とし、ボールミル等を用いて混合を行えばよい。混合時間は、例えば４時間〜２４時間程度とすればよい。
【００２６】
前記混合を湿式混合により行った場合には、乾燥工程２において混合物を十分に乾燥する。乾燥工程２では、例えば温度１００℃〜２００℃、好ましくは１２０℃〜１４０℃で、１２時間〜３６時間程度乾燥を行う。
【００２７】
混合・乾燥した原料混合物は、次の仮焼き工程３において仮焼きを行う。仮焼きは、原料であるＭｇＯとＳｉＯ２とを反応させ、Ｍｇ２ＳｉＯ４（フォルステライト）の結晶を合成する工程であり、当該仮焼きを行うことによって大部分がＭｇ２ＳｉＯ４（フォルステライト）となった仮焼物を得ることが可能である。なお、仮焼きは、温度１０００℃〜１５００℃、好ましくは１１００℃〜１３５０℃で行う。処理時間は１時間〜２４時間程度とすることが好ましい。
【００２８】
前記仮焼き後、仮焼物を粉砕工程４において粉砕し、さらに乾燥工程５において乾燥する。粉砕工程４では、乾式粉砕、あるいは湿式粉砕により仮焼物を粉砕し、粉末にする。粉砕工程４を湿式粉砕により行う場合には、例えば純水やエタノールを混合溶媒とし、ボールミル等を用いて粉砕を行えばよい。混合時間は、例えば４時間〜２４時間程度とすればよい。乾燥工程５では、例えば温度１００℃〜２００℃、好ましくは１２０℃〜１４０℃で、１２時間〜３６時間程度乾燥を行う。これにより、主成分となるＭｇ２ＳｉＯ４（フォルステライト）の原料粉を得ることができる。
【００２９】
なお、Ｍｇ２ＳｉＯ４（フォルステライト）の原料粉としては、市販のフォルステライトを用いることも可能である。ただし、その場合には、市販のフォルステライトをそのまま用いるのではなく、例えば市販のフォルステライトをボールミル等を用いて湿式粉砕し、例えば温度１００℃〜２００℃、好ましくは１２０℃〜１４０℃で、１２時間〜３６時間程度乾燥を行ったものを用いることが好ましい。
【００３０】
次いで、前記Ｍｇ２ＳｉＯ４（フォルステライト）の原料粉に対して副成分の原料（ＺｎＯ、Ｂ２Ｏ３、ＣｕＯ及びＲＯ）を所定量添加し、混合工程６において混合し、乾燥工程７において乾燥する。混合工程６は、先の混合工程１と同様、乾式混合あるいは湿式混合により行えばよい。湿式混合の場合、例えば純水やエタノールを混合溶媒とし、ボールミル等を用いて混合を行えばよい。混合時間は、例えば４時間〜２４時間程度とすればよい。乾燥工程も、先の乾燥工程２と同様の条件で行えばよく、例えば温度１００℃〜２００℃、好ましくは１２０℃〜１４０℃で、１２時間〜３６時間程度乾燥を行う。
【００３１】
さらに、仮焼き工程８において、得られた原料混合粉末を仮焼きする。この仮焼き工程８は、焼成温度以下の温度、例えば７００℃〜８００℃で行い、仮焼き時間は１時間〜１０時間程度とする。この仮焼き工程８を７００℃〜８００℃程度の温度で行うことで、仮焼物中にフォルステライトを結晶の形で含有させることができる。
【００３２】
その後、粉砕工程９において仮焼物を粉砕し、乾燥工程１０において粉砕した粉末を乾燥する。粉砕工程９は、、乾式粉砕あるいは湿式粉砕により行うが、粉砕工程９を湿式粉砕により行う場合には、例えば純水やエタノールを混合溶媒とし、ボールミル等を用いて粉砕を行う。混合時間は、例えば４時間〜２４時間程度とすればよい。乾燥工程１０では、例えば温度１００℃〜２００℃、好ましくは１２０℃〜１４０℃で、１２時間〜３６時間程度乾燥を行う。このように再度の仮焼きと粉砕を行うことにより、主成分と副成分を均一にすることができる。
【００３３】
次に、成形工程１１において得られた粉末を所定の形状に成形する。成形工程１１では、前記粉砕工程９及び乾燥工程１０を経て得られた粉末に対して、ポリビニルアルコール系、アクリル系、エチルセルロース系等の有機バインダを混合した後、所望の形状に成形を行う。成形は、シート法や印刷法等の湿式成形の他、プレス成形等の乾式成形等により行ってもよく、成形する形状等に応じて成形方法を適宜選択することが可能である。
【００３４】
前記成形工程１１において成形した成形体は、次の焼成工程１２において焼成を行い焼結体とする。焼成は、空気中のような酸素を含む雰囲気中で行うことが好ましい。焼成温度は任意に設定することができるが、前記副成分を添加することで低温焼成化が可能であり、１０００℃以下の温度で焼成することができる。
【００３５】
以上の工程を経ることにより、抗折強度が２００ＭＰａ以上と実用性に優れ、且つ比誘電率εｒが７±１、Ｑ・ｆが２０００ＧＨｚ以上と誘電特性にも優れた誘電体組成物を得ることができる。
【実施例】
【００３６】
以下、本発明を適用した具体的な実施例について、実験結果に基づいて説明する。
【００３７】
副成分（ＺｎＯ）の添加量に関する検討
副成分の添加による抗折強度の変化について検討を行った。先ず、ＺｎＯ以外の副成分（Ｂ２Ｏ３、ＣｕＯ及びＲＯ）の添加量を固定し、ＺｎＯの添加量を変えた時の特性の変化を調べた。Ｂ２Ｏ３の添加量は６質量％、ＣｕＯの添加量は４質量％、ＲＯ（ここではＣａＯ）の添加量は２質量％である。図１（ａ）にＺｎＯの添加量と得られる誘電体磁器組成物の抗折強度の関係を、図１（ｂ）にＺｎＯの添加量と得られる誘電体磁器組成物の比誘電率εｒの関係を、図１（ｃ）にＺｎＯの添加量と得られる誘電体磁器組成物の２ＧＨｚにおけるＱの関係をそれぞれ示す。なお、各図面において、黒丸印は９５０℃で焼成した場合の結果を示し、白丸印は９７５℃で焼成した結果を示す。また、図１（ａ）中の破線は、フォルステライト単体を１３００℃で焼成した場合の抗折強度（１３９ＭＰａ）を示す。抗折強度の測定は、日本工業規格ＪＩＳ  Ｒ１６０１に準じて行った。
【００３８】
図１（ａ）より、ＺｎＯを添加することにより、いずれの温度で焼成した場合にも、抗折強度が大幅に向上することがわかる。特に、ＺｎＯの添加量を１２質量％以上とすることで、抗折強度２００ＭＰａ以上が達成されている。また、比誘電率εｒやＱに関しても、ＺｎＯの添加量が８質量％〜２０質量％であれば、比誘電率εｒ＝７±１及びＱ・ｆ＝２０００ＧＨｚ以上が達成されている。
【００３９】
副成分（Ｂ２Ｏ３）の添加量に関する検討
次に、Ｂ２Ｏ３以外の副成分（ＺｎＯ、ＣｕＯ及びＲＯ）の添加量を固定し、Ｂ２Ｏ３の添加量を変えた時の特性の変化を調べた。ＣｕＯの添加量は４質量％、ＲＯ（ここではＣａＯ）の添加量は２質量％である。ＺｎＯの添加量は、１２質量％または１６質量％とした。図２（ａ）にＢ２Ｏ３の添加量と得られる誘電体磁器組成物の抗折強度の関係を、図２（ｂ）にＢ２Ｏ３の添加量と得られる誘電体磁器組成物の比誘電率εｒの関係を、図２（ｃ）にＢ２Ｏ３の添加量と得られる誘電体磁器組成物の２ＧＨｚにおけるＱの関係をそれぞれ示す。なお、各図面において、四角印はＺｎＯの添加量を１２質量％とした場合の結果を示し、丸印はＺｎＯの添加量を１６質量％とした場合の結果を示す。また、図２（ａ）中の破線は、フォルステライト単体を１３００℃で焼成した場合の抗折強度（１３９ＭＰａ）を示す。
【００４０】
抗折強度に関して言えば、Ｂ２Ｏ３を添加した場合にも２００ＭＰａを越えている。また、比誘電率εｒに関しても、比誘電率εｒ＝７±１が維持されている。Ｑに関しては、Ｂ２Ｏ３の添加により大幅な改善が見られ、例えばＺｎＯの添加量を１２質量％とした場合、Ｂ２Ｏ３の添加量を６質量％以上とすることにより、Ｑ・ｆ＝２０００ＧＨｚ以上が達成されている。
【００４１】
副成分（ＣｕＯ）の添加量に関する検討
さらに、ＣｕＯ以外の副成分（ＺｎＯ、Ｂ２Ｏ３及びＲＯ）の添加量を固定し、ＣｕＯの添加量を変えた時の特性の変化を調べた。ＺｎＯの添加量は１２質量％、Ｂ２Ｏ３の添加量は９質量％、（ここではＣａＯ）の添加量は２質量％である。図３（ａ）にＣｕＯの添加量と得られる誘電体磁器組成物の抗折強度の関係を、図３（ｂ）にＣｕＯの添加量と得られる誘電体磁器組成物の比誘電率εｒの関係を、図３（ｃ）にＣｕＯの添加量と得られる誘電体磁器組成物の２ＧＨｚにおけるＱの関係をそれぞれ示す。なお、図３（ａ）中の破線は、フォルステライト単体を１３００℃で焼成した場合の抗折強度（１３９ＭＰａ）を示す。
【００４２】
抗折強度に関して言えば、ＣｕＯを添加した場合にもほぼ２００ＭＰａが維持されている。一方、ＣｕＯの添加量の増加に伴い比誘電率εｒが増加する傾向にあり、Ｑが低下する傾向にある。したがって、Ｑの観点からＣｕＯの過剰な添加は好ましくないことがわかる。
【００４３】
副成分（ＲＯ）の添加量に関する検討
さらに、ＲＯ以外の副成分（ＺｎＯ、Ｂ２Ｏ３及びＣｕＯ）の添加量を固定し、ＲＯの添加量を変えた時の特性の変化を調べた。ＺｎＯの添加量は１２質量％、Ｂ２Ｏ３の添加量は９質量％、ＣｕＯの添加量は４質量％である。図４はＲＯをＣａＯとした場合の測定結果であり、図５はＲＯをＳｒＯとした場合の測定結果、図６はＲＯをＢａＯとした場合の測定結果である。各図面において、（ａ）はＲＯの添加量と得られる誘電体磁器組成物の抗折強度の関係を、（ｂ）はＲＯの添加量と得られる誘電体磁器組成物の比誘電率εｒの関係を、（ｃ）はＲＯの添加量と得られる誘電体磁器組成物の２ＧＨｚにおけるＱの関係をそれぞれ示す。なお、各図（ａ）中の破線は、フォルステライト単体を１３００℃で焼成した場合の抗折強度（１３９ＭＰａ）を示す。
【００４４】
これら図面から明らかなように、ＲＯ（ＣａＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ）の添加により、抗折強度が改善されている。いずれも添加量２質量％以上とすることで、抗折強度３００ＭＰａ以上が達成されている。一方、ＲＯ（ＣａＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ）の添加量の増加に伴い比誘電率εｒが増加する傾向にあり、Ｑが低下する傾向にある。したがって、Ｑの観点からＲＯ（ＣａＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ）の過剰な添加は好ましくないことがわかる。
【００４５】
実施例及び比較例
原料粉末として、高純度のＭｇ２ＳｉＯ４、ＺｎＯ、Ｂ２Ｏ３、ＣｕＯ、ＣａＣＯ３、ＳｒＣＯ３、ＢａＣＯ３を用意した。各原料粉末の平均粒径は、０．１μｍ〜１．０μｍである。Ｍｇ２ＳｉＯ４に対して副成分（ＺｎＯ、Ｂ２Ｏ３、ＣｕＯ、ＣａＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ）の添加量が表１に示す配合となるように秤量し、ボールミルを用いて湿式混合を１６時間行った。得られたスラリーを十分に乾燥させた後、大気中、１２００℃で２時間保持する仮焼を行い、仮焼体を得た。仮焼体が平均粒径１．０μｍになるまでボールミルにより微粉砕した後、微粉砕粉末を乾燥させた。次いで、バインダとしてＰＶＡ（ポリビニルアルコール）を適量加えて造粒し、成形を行った後、９５０℃あるいは９７５℃で４時間焼成を行い、焼結体を得た。
【００４６】
得られた各焼結体（サンプル１〜サンプル３３）について、抗折強度、比誘電率εｒ、Ｑを測定した。結果を表１に示す。なお、表１において、＊印の付いたサンプルは、本発明で規定する添加量範囲を外れており、比較例に相当するものである。
【００４７】
【表１】
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【００４８】
この表１から明らかなように、副成分の添加量を適正なものとすることにより、高い抗折強度が実現されており、誘電特性も優れたものとなっている。具体的には、抗折強度２００ＭＰａ以上、さらには３００ＭＰａ以上が達成されている。また、誘電特性については、比誘電率εｒ＝７±１、２ＧＨｚでのＱ値が１０００以上が達成されており、さらには２ＧＨｚでのＱ・ｆ値が２０００以上も実現されている。
【図面の簡単な説明】
【００４９】
【図１】（ａ）はＺｎＯの添加量と抗折強度の関係を示す特性図、（ｂ）はＺｎＯの添加量と比誘電率εｒの関係を示す特性図、（ｃ）はＺｎＯの添加量と２ＧＨｚでのＱ値との関係を示す特性図である。
【図２】（ａ）はＢ２Ｏ３の添加量と抗折強度の関係を示す特性図、（ｂ）はＢ２Ｏ３の添加量と比誘電率εｒの関係を示す特性図、（ｃ）はＢ２Ｏ３の添加量と２ＧＨｚでのＱ値との関係を示す特性図である。
【図３】（ａ）はＣｕＯの添加量と抗折強度の関係を示す特性図、（ｂ）はＣｕＯの添加量と比誘電率εｒの関係を示す特性図、（ｃ）はＣｕＯの添加量と２ＧＨｚでのＱ値との関係を示す特性図である。
【図４】（ａ）はＣａＯの添加量と抗折強度の関係を示す特性図、（ｂ）はＣａＯの添加量と比誘電率εｒの関係を示す特性図、（ｃ）はＣａＯの添加量と２ＧＨｚでのＱ値との関係を示す特性図である。
【図５】（ａ）はＳｒＯの添加量と抗折強度の関係を示す特性図、（ｂ）はＳｒＯの添加量と比誘電率εｒの関係を示す特性図、（ｃ）はＳｒＯの添加量と２ＧＨｚでのＱ値との関係を示す特性図である。
【図６】（ａ）はＢａＯの添加量と抗折強度の関係を示す特性図、（ｂ）はＢａＯの添加量と比誘電率εｒの関係を示す特性図、（ｃ）はＢａＯの添加量とＱの関係を示す特性図である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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