(57)【要約】【課題】保護膜の２次電子放出特性や発光効率を向上させ、さらに放電遅れ改善などのパネル特性を向上させることができ、かつ焼成後の拡散透過率が高い誘電体層を形成することができる転写フィルムを提供する。【解決手段】支持フィルムと、その支持フィルムに当接したガラス粉末を含有する第二の膜形成材料層と、前記第二の膜形成材料層に積層したガラス粉末を含有する第一の膜形成材料層よりなり、前記第一の膜形成材料層に含有されるガラス粉末のガラス軟化点（Ｔ1）および前記第二の膜形成材料層に含有されるガラス粉末のガラス軟化点（Ｔ2）が、焼成温度（Ｔ0）に対して一定の範囲内にあることを特徴とする転写フィルム。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
支持フィルムと、
該支持フィルム上に形成されたガラス粉末を含有する第二の膜形成材料層と、
該第二の膜形成材料層に積層したガラス粉末を含有する第一の膜形成材料層とを含み、
前記第一の膜形成材料層に含有されるガラス粉末のガラス軟化点（Ｔ1）が、焼成温度
（Ｔ0）に対してＴ0−５０℃≦Ｔ1＜Ｔ0＋２５℃の範囲内にあり、
前記第二の膜形成材料層に含有されるガラス粉末のガラス軟化点（Ｔ2）が、焼成温度
（Ｔ0）に対してＴ0＋２５℃≦Ｔ2≦Ｔ0＋５０℃の範囲内にある
ことを特徴とする転写フィルム。
【請求項２】
前記第一の膜形成材料層と第二の膜形成材料層の膜厚比が、第一の膜形成材料層：第二の膜形成材料層＝６０：４０〜９５：５であることを特徴とする請求項１記載の転写フィルム。
【請求項３】
前記焼成温度（Ｔ0）が４００〜６３０℃であることを特徴とする請求項１または２に
記載の転写フィルム。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれかに記載の転写フィルムを用いて、該転写フィルムの第一の膜形成材料層を電極付きガラス基板に接するように転写する工程と、
転写された第一の膜形成材料層及び第二の膜形成材料層を焼成して誘電体層を形成する工程とを含む
ことを特徴とするフラットパネルディスプレイ部材の製造方法。
【請求項５】
前記誘電体層の表面粗度が０．１０μｍ〜３．０μｍ、かつ拡散透過率が７５％〜９５％であることを特徴とする請求項４に記載のフラットパネルディスプレイ部材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ディスプレイパネル部材を形成するために好適な転写フィルム、およびこれを用いたディスプレイパネル部材の形成方法に関する。特に本発明は、フラットパネルディスプレイの誘電体層の形成に適した転写フィルムおよびこれを用いたフラットパネルディスプレイ部材の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、平板状の蛍光表示体としてプラズマディスプレイパネル（以下「ＰＤＰ」ともいう。）、フィールドエミッションディスプレイ（以下「ＦＥＤ」ともいう。）などのフラットパネルディスプレイ（以下「ＦＰＤ」ともいう。）が注目されている。
【０００３】
図１は交流型のＰＤＰの断面形状を示す模式図である。図１において、１０１および１０２は互いに対向するよう配置されたガラス基板、１０３は隔壁であり、ガラス基板１０１、ガラス基板１０２、隔壁１０３によりセルが区画形成されている。１０４はガラス基板１０１に固定された透明電極であり、１０５は透明電極１０４の抵抗を下げる目的で該透明電極１０４上に形成されたバス電極であり、１０６はガラス基板１０２に固定されたアドレス電極である。１０７はセル内に保持された蛍光物質であり、１０８は透明電極１０４およびバス電極１０５を被覆するようガラス基板１０１の内面に形成された誘電体層であり、１０９はアドレス電極１０６を被覆するようガラス基板１０２の内面に形成された誘電体層であり、１１０は例えば酸化マグネシウムよりなる保護膜である。また、カラーＰＤＰにおいては、コントラストの高い画像を得るため、ガラス基板と誘電体層との間に、カラーフィルター（赤色・緑色・青色）やブラックマトリックスなどを設けたり、発光輝度を高めるために前面隔壁を設けたりすることがある。
【０００４】
誘電体層はガラス焼結体より形成され、その膜厚は例えば２０〜５０μｍである。誘電体層の形成方法としては、低融点ガラス粉末、結着樹脂および溶剤を含有するペースト状の組成物（以下、「ガラスペースト組成物」ともいう）を調製し、該ガラスペースト組成物をスクリーン印刷法によって電極が固定されたガラス基板の表面に塗布して乾燥することにより膜形成材料層を形成し、その膜形成材料層を焼成する方法、あるいはガラスペースト組成物を支持フィルム上に塗布し、塗膜を乾燥して膜形成材料層を形成し、支持フィルム上に形成された膜形成材料層を、電極が固定されたガラス基板の表面に転写し、転写された膜形成材料層を焼成することにより、前記ガラス基板の表面に誘電体層を形成するドライフィルム法（例えば特開平９−１０２２７３号公報参照）などが提案されている。
【０００５】
一方、保護膜は０．５〜１μｍの厚さで誘電体層を覆う形で形成され、放電時に発生する放電ガスのイオン衝撃から誘電体層を保護する役割と、２次電子放出によって放電電圧を下げる役割を果たすとされている。この保護膜の形成方法としては、スパッタリング法、電子ビーム蒸着法、ＣＶＤ（化学気相蒸着法）、イオンプレーティング法などで形成する検討がなされている。
【０００６】
上記保護膜の電子放出特性を向上させる方法として、保護膜の表面粗度を制御して比表面積を増加させる方法（例えば特開２００５−３４０２１４号公報）などが提案されている。しかしながら、保護膜の表面粗度の制御を大面積で均一に行うのは難しく、パネル内で不均一な特性が発生して、そのためそのような不均一な特性が発生したフラットパネルディスプレイは製造の途中で廃棄することになり、生産性が劣るという課題があった。またその廃棄物の処理、あるいは再利用のための施設などにかかるコストも問題となってい
た。
【特許文献１】特開平９−１０２２７３号公報
【特許文献２】特開２００５−３４０２１４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は以上のような事情に基づいてなされたものである。
本発明の第１の目的は、膜形成材料層を焼成して得られた誘電体層の上に形成される保護膜の比表面積を増加させることができる転写フィルムおよびこれを用いたフラットパネルディスプレイ部材の製造方法を提供することである。
【０００８】
本発明の第２の目的は、焼成後の拡散透過率が高い誘電体層を形成することができる転写フィルムおよびこれを用いたフラットパネルディスプレイ部材の製造方法を提供することである。
【０００９】
本発明の第３の目的は、２次電子放出特性や発光効率の向上、放電遅れ改善などのパネル特性向上に効果がある誘電体層を形成することができる転写フィルムおよびこれを用いたフラットパネルディスプレイ部材の製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明に係る転写フィルムは、支持フィルムと、その支持フィルムの上に形成されたガラス粉末を含有する第二の膜形成材料層と、前記第二の膜形成材料層に積層したガラス粉末を含有する第一の膜形成材料層とを含み、前記第一の膜形成材料層に含有されるガラス粉末のガラス軟化点（Ｔ1）が、焼成温度（Ｔ0）に対してＴ0−５０℃≦Ｔ1＜Ｔ0＋２５
℃の範囲内にあり、前記第二の膜形成材料層に含有されるガラス粉末のガラス軟化点（Ｔ2）が、焼成温度（Ｔ0）に対してＴ0＋２５℃≦Ｔ2≦Ｔ0＋５０℃の範囲内にあることを
特徴とする。
【００１１】
前記第一の膜形成材料層と第二の膜形成材料層の膜厚比は、第一の膜形成材料層：第二の膜形成材料層＝６０：４０〜９５：５であることが好ましい。また、前記焼成温度（Ｔ0）は４００〜６３０℃であることが好ましい。
【００１２】
本発明に係るフラットパネルディスプレイ部材の製造方法は、前記の転写フィルムの第一の膜形成材料層を電極付きガラス基板に接するように転写する工程と、転写された第一の膜形成材料層及び第二の膜形成材料層を焼成して誘電体層を形成する工程とを含むことを特徴とする。
【００１３】
本発明のフラットパネルディスプレイ部材の製造方法によって形成される誘電体層は、表面粗度が０．１０μｍ〜３．０μｍ、かつ拡散透過率が７５％〜９５％であることが好ましい。
【００１４】
一つの支持フィルム上に、互いにガラス軟化点が異なり、かつ焼成温度に対してそのガラス軟化点が一定の条件を満たすガラス粉末を含有する膜形成材料層の積層膜をあらかじめ形成することで、それを焼成して得られる誘電体層の表面粗度を制御することができる。その結果誘電体層の上に形成される保護膜の表面粗度も一定の割合で制御され、保護膜の比表面積を増加させることができ、そのため２次電子放出特性や発光効率の向上、放電遅れ改善などの本発明の目的を達成することができる。このようにして、保護膜の表面粗度を制御する過程で不均一な特性が発生することもなくなり、フラットパネルディスプレイを製造の途中で廃棄することもなくなり、製造効率が向上する。
【００１５】
また第一の膜形成材料層と第二の膜形成材料層の膜厚比を特定の範囲内にすることにより、優れた拡散透過率を兼ね備えた誘電体層を形成することができる。
【発明の効果】
【００１６】
本発明の方法によれば、膜形成材料層の転写工程を含む簡単な方法によって、誘電体層の形成工程において、フラットパネルディスプレイの製造効率を向上させることができる。更に不均一な特性が発生したパネルを製造工程の途中で廃棄する、あるいは再利用するための施設にかけるコストが削減できる。
【００１７】
また、本発明の方法によれば、表面粗度が大きく、拡散透過率が高い誘電体層を形成することができ、大型のパネルに要求される誘電体層であっても効率的に形成することができる。
【００１８】
従って、このような表面粗度の大きい誘電体層をあらかじめ形成することによって、次に製造する保護膜の比表面積を大きく、かつ安定に形成でき、その結果、パネルの２次電子放出特性向上や放電遅れ改善が期待できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
以下、本発明について詳細に説明する。
（１）転写フィルム
本発明の転写フィルムは、支持フィルムと、この支持フィルム上に形成された第一の膜形成材料層及び第二の膜形成材料層とによって構成される。
【００２０】
＜支持フィルム＞
本発明の転写フィルムは、第一の膜形成材料層及び第二の膜形成材料層を支持する支持フィルムを有する。この支持フィルムは、耐熱性および耐溶剤性を有するとともに可撓性を有する樹脂フィルムであることが好ましい。支持フィルムが可撓性を有することにより、ロールコータ、ブレードコーターなどによって支持フィルムの表面にガラスペースト組成物を塗布することができ、得られる転写フィルムをロール状に巻回した状態で保存しまたは供給することができる。
【００２１】
支持フィルムを形成する樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリイミド、ポリビニルアルコール、ポリ塩化ビニルや、ポリフロロエチレンなどの含フッ素樹脂、ナイロン、セルロースなどを挙げることができる。
【００２２】
支持フィルムの厚みは、例えば２０〜１００μｍである。また、支持フィルムの表面には離型処理が施されていることが好ましく、これにより、基板への転写工程において、支持フィルムの剥離操作を容易に行うことができる。
【００２３】
＜膜形成材料層＞
本発明の転写フィルムを構成する第二の膜形成材料層は、ガラス粉末、結着樹脂および溶剤を必須成分として含有するガラスペースト組成物を、上記支持フィルム上に塗布し、塗膜を乾燥して溶剤の一部または全部を除去することにより形成することができる。
【００２４】
本発明の転写フィルムを構成する第一の膜形成材料層は、ガラス粉末、結着樹脂および溶剤を必須成分として含有するガラスペースト組成物を、上記第二の膜形成材料層上に塗布し、塗膜を乾燥して溶剤の一部または全部を除去することなどにより形成することができる。
【００２５】
＜ガラス粉末＞
上記ガラスペースト組成物においては、その必須成分であるガラス粉末の軟化点が、各々の膜形成材料層においてそれぞれ異なることが必要である。具体的には、電極付きガラス基板に接する第一の膜形成材料層を構成するガラス粉末のガラス軟化点（Ｔ1）は、焼
成温度（Ｔ0）に対してＴ0−５０℃≦Ｔ1＜Ｔ0＋２５℃、好ましくはＴ0−３０℃≦Ｔ1＜Ｔ0＋１５℃の範囲内であり、第二の膜形成材料層を構成するガラス粉末のガラス軟化点
（Ｔ2）は、焼成温度（Ｔ0）に対してＴ0＋２５℃≦Ｔ2≦Ｔ0＋５０℃、好ましくはＴ0＋２５℃≦Ｔ2≦Ｔ0＋３０℃の範囲内である。
【００２６】
より具体的には、第一の膜形成材料層に含有されるガラス粉末の軟化点は、通常、４５０℃以上６００℃未満、好ましくは５００℃以上５９０℃未満であり、第二の膜形成材料層に含有されるガラス粉末の軟化点は、通常、５００℃以上６２０℃以下、好ましくは５５０℃以上６００℃以下である。このガラス粒子のガラス軟化点が低すぎると、膜形成材料層の積層膜の焼成工程において、結着樹脂などの有機物質が完全に分解除去されない段階でガラス粒子が溶融してしまうため、形成されるディスプレイパネル部材中に有機物質の一部が残留し、表示素子の寿命や表示特性に悪影響を及ぼすおそれがある。一方、ガラス粒子の軟化点が高すぎると、膜形成材料層の積層膜を高温（たとえば、６００℃を超える温度）で焼成する必要があるため、前記膜形成材料層の積層膜の被転写体であるガラス基板に歪みなどが発生しやすい。
【００２７】
なお、本明細書において、転写フィルムを転写した際の膜形成材料層の位置関係は、電極付きガラス基板／第一の膜形成材料層／第二の膜形成材料層、の順番である。従って、上述したように、転写フィルムの作製の工程においては、支持フィルム上に第二の膜形成材料層が形成され、その上に第一の膜形成材料層が形成される、という順番となる。
【００２８】
このように、互いにガラス軟化点が異なり、かつ焼成温度に対してそのガラス軟化点が一定の条件を満たすガラス粉末を含有する膜形成材料層を積層することにより、焼成して得られる誘電体層の表面粗度を大きくすることができ、その結果誘電体層の上に形成される保護膜の比表面積を大きくすることができ、パネルの２次電子放出特性向上や放電遅れ改善を達成することができる。
【００２９】
また、「ガラス軟化点」とは、示差熱分析計（以下、「ＤＴＡ」という）により測定されたチャートから求められる。サンプルパン下方に熱中心が存在するＤＴＡを用い、ガラス粉末を一定の昇温速度で加熱していくと、通常、第一吸収のショルダーと第二吸収の屈曲点が現れ、前者のショルダーを転移点、後者の屈曲点を軟化点と定義する。転移点はガラス転移に伴う熱の吸収によって現れ、軟化点はガラス粉末の形状の変化（最も焼き締まった状態から流動が起こる変化）によって現れるものと考えられる。なお、上記焼成温度（Ｔ0）については後述する。
【００３０】
好適なガラス粉末の組成の具体例としては、
（１）  酸化鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化カルシウム系（ＰｂＯ−Ｂ2Ｏ3−ＳiＯ2−ＣａＯ系）、
（２）  酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素系（ＺｎＯ−Ｂ2Ｏ3−ＳiＯ2系）、
（３）  酸化鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化アルミニウム系（ＰｂＯ−Ｂ2Ｏ3−Ｓi
Ｏ2−Ａl2Ｏ3系）、
（４）  酸化鉛、酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素系（ＰｂＯ−ＺｎＯ−Ｂ2Ｏ3−Ｓi
Ｏ2系）、
（５）  酸化鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素系（ＰｂＯ−Ｂ2Ｏ3−ＳiＯ2系）、
（６）  酸化ビスマス、酸化ホウ素、酸化ケイ素系（Ｂi2Ｏ3−Ｂ2Ｏ3−ＳiＯ2系）、
（７）  酸化ビスマス、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化アルミニウム系（Ｂi2Ｏ3−Ｂ2Ｏ
3−ＳiＯ2−Ａl2Ｏ3系）
などを例示することができる。
【００３１】
また、本発明に用いられるガラス粉末の粒径は、好ましくは０．１〜５．０μｍである。なお、ガラス粉末のガラス軟化点を調整する方法には、一般に、ガラス製造の原料秤量時に各酸化物成分の組成比を変量してガラス化する方法が用いられる。
【００３２】
本発明に用いられるガラスペースト組成物におけるガラス粉末の含有割合は、５０重量％以上であることが好ましい。
＜結着樹脂＞
上記ガラスペースト組成物の必須成分である結着樹脂は、アクリル樹脂であることが好ましい。結着樹脂としてアクリル樹脂が含有されていることにより、膜形成材料層は、ガラス基板に対する優れた（加熱）接着性を発揮する。従って、本発明の組成物を支持フィルム上に塗布して転写フィルムを製造する場合において、得られる転写フィルムは、第一の膜形成材料層の転写性（ガラス基板への転写性）に優れたものとなる。
【００３３】
かかるアクリル樹脂としては、適度な粘着性を有してガラス粉末を結着させることができ、膜形成材料層の焼成処理温度（通常、４００℃〜６００℃）によって完全に酸化除去される（共）重合体の中から選択される。
【００３４】
具体的には、下記一般式（１）で表される（メタ）アクリレート化合物の単独重合体、下記一般式（１）で表される（メタ）アクリレート化合物の２種以上の共重合体、および下記一般式（１）で表される（メタ）アクリレート化合物と他の共重合性単量体との共重合体から選択される。
【００３５】
【化１】
2008251375.tif 000002
【００３６】
(式中、Ｒ1は水素原子またはメチル基を示し、Ｒ2は１価の有機基を示す。)
上記一般式（１）で表される（メタ）アクリレート化合物の具体例としては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、n−ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ
）アクリレート、ｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ペンチル（メタ）アクリレート、アミル（メタ）アクリレート、イソアミル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、ヘプチル（メタ）アクリレート、オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ノニル（メタ）アクリレート、デシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ウンデシル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、イソステアリル（メタ）アクリレートなどのアルキル（メタ）アクリレート；
ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートなどのヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート；
フェノキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシ−３−フェノキシプロピル（メタ）アクリレートなどのフェノキシアルキル（メタ）アクリレート；
２−メトキシエチル（メタ）アクリレート、２−エトキシエチル（メタ）アクリレート
、２−プロポキシエチル（メタ）アクリレート、２−ブトキシエチル（メタ）アクリレート、２−メトキシブチル（メタ）アクリレートなどのアルコキシアルキル（メタ）アクリレート；
ポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、エトキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、フェノキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、ノニルフェノキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート、メトキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、エトキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、ノニルフェノキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレートなどのポリアルキレングリコール（メタ）アクリレート；
シクロヘキシル（メタ）アクリレート、４−ブチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタジエニル（メタ）アクリレート、ボルニル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、トリシクロデカニル（メタ）アクリレートなどのシクロアルキル（メタ）アクリレート；
ベンジル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレートなどを挙げることができる。
【００３７】
これらのうち、上記一般式（１）中、Ｒ2で示される基が、アルキル基またはオキシア
ルキレン基を含有する基であることが好ましく、特に好ましい（メタ）アクリレート化合物として、メチル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレートおよび２−エトキシエチル（メタ）アクリレートを挙げることができる。
【００３８】
（メタ）アクリレート化合物との共重合に供される他の共重合性単量体としては、上記（メタ）アクリレート化合物と共重合可能な化合物であれば特に制限はなく、例えば（メタ）アクリル酸、ビニル安息香酸、マレイン酸、ビニルフタル酸などの不飽和カルボン酸類；ビニルベンジルメチルエーテル、ビニルグリシジルエーテル、スチレン、α−メチルスチレン、ブタジエン、イソプレンなどのビニル基含有ラジカル重合性化合物を挙げることができる。本発明のガラスペースト組成物を構成する結着樹脂において、上記一般式（１）で表される（メタ）アクリレート化合物由来の共重合成分は、好ましくは７０重量％以上、より好ましくは９０重量％以上、さらに好ましくは１００重量％である。
【００３９】
本発明の組成物を構成する結着樹脂の分子量としては、ＧＰＣによるポリスチレン換算の重量平均分子量（以下、「Ｍｗ」ともいう）が２，０００〜３００，０００であることが好ましく、さらに好ましくは５，０００〜２００，０００である。
【００４０】
結着樹脂のガラスペースト組成物における含有割合としては、ガラス粉末１００重量部に対して、５〜４０重量部であることが好ましく、さらに好ましくは１０〜３０重量部である。結着樹脂の割合が過小である場合には、ガラス粉末を確実に結着保持することができず、一方、この割合が過大である場合には、焼成工程に長い時間を要したり、形成される誘電体層が十分な強度や膜厚を有するものとならない場合がある。
【００４１】
＜溶剤＞
上記ガラスペースト組成物の必須成分である溶剤としては、ガラス粉末との親和性および結着樹脂の溶解性が良好で、ガラスペースト組成物に適度な粘性を付与することができると共に、乾燥されることにより容易に蒸発除去できるものが好ましい。
【００４２】
かかる溶剤の具体例としては、ジエチルケトン、メチルブチルケトン、ジプロピルケトン、シクロヘキサノンなどのケトン類；ｎ−ペンタノール、４−メチル−２−ペンタノー
ル、シクロヘキサノール、ジアセトンアルコールなどのアルコール類；エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテルなどのエーテル系アルコール類；酢酸−ｎ−ブチル、酢酸アミルなどの飽和脂肪族モノカルボン酸アルキルエステル類；乳酸エチル、乳酸−ｎ−ブチルなどの乳酸エステル類；メチルセロソルブアセテート、エチルセロソルブアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、エチル−３−エトキシプロピオネートなどのエーテル系エステル類などを例示することができ、これらのうち、メチルブチルケトン、シクロヘキサノン、ジアセトンアルコール、エチレングリコールモノブチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテル、乳酸エチル、エチル−３−エトキシプロピオネートなどが好ましい。
【００４３】
ガラスペースト組成物における溶剤の含有割合としては、組成物の粘度を好適な範囲に維持する観点から、ガラス粉末１００重量部に対して、５〜５０重量部であることが好ましく、さらに好ましくは１０〜４０重量部である。
【００４４】
本発明に用いられるガラスペースト組成物には、上記の必須成分のほかに、分散剤、粘着性付与剤、可塑剤、表面張力調整剤、安定剤、消泡剤、分散剤などの各種添加剤が任意成分として含有されていてもよい。
【００４５】
＜可塑剤＞
本発明で用いられるガラスペースト組成物は、上記のように可塑剤を含有していてもよい。可塑剤は、上記ガラスペースト組成物を用いて転写フィルムを構成したときに膜形成材料層に良好な柔軟性を与えるために結着樹脂の補助剤として用いられる。この可塑剤がガラスペースト組成物に含有されることにより、得られる膜形成材料層は十分な柔軟性を有するものとなり、得られる転写フィルムは、これを折り曲げても膜形成材料層の表面に微小な亀裂（ひび割れ）が発生することがなく、また、ロール状に容易に巻き取ることが可能なものとなる。
【００４６】
上記可塑剤としては、下記一般式（２）で表される化合物、下記一般式（３）で表される化合物、ポリプロピレングリコール、前述した（メタ）アクリレート化合物、特に炭素数１０以上の長鎖アルキル基含有（メタ）アクリレート、および後述する溶剤のうち沸点が１５０℃以上のものが挙げられる。これらは１種単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００４７】
【化２】
2008251375.tif 000003
【００４８】
（式（２）中、Ｒ3およびＲ6は、それぞれ独立して炭素数が１〜３０の１価の鎖式炭化水素基を示し、Ｒ4およびＲ5は、それぞれ独立してメチレン基または炭素数が２〜３０の２価の鎖式炭化水素基を示す。ｓは０〜５の整数であり、ｔは１〜１０の整数である。）
上記式（２）において、Ｒ3またはＲ6で示される１価の鎖式炭化水素基、ならびにＲ4
またはＲ5で示される２価の鎖式炭化水素基は、直鎖状であっても分岐状であってもよく
、また、アルキル基またはアルキレン基（飽和基）であっても、アルケニル基またはアルケニレン基（不飽和基）であってもよい。
【００４９】
また、Ｒ3またはＲ6で示される鎖式炭化水素基の炭素数は、通常、１〜３０、好ましくは２〜２０、さらに好ましくは４〜１０である。この鎖式炭化水素基の炭素数が３０を超えると、後述する溶剤に対する溶解性が低いものとなるため、得られる膜形成材料層に良好な柔軟性を与えることが困難となることがある。
【００５０】
上記式（２）で表される化合物の具体例としては、ジブチルアジペート、ジイソブチルアジペート、ジ−２−エチルヘキシルアジペート、ジ−２−エチルヘキシルアゼレート、ジブチルセバケート、ジブチルジグリコールアジペートなどが挙げられる。
【００５１】
【化３】
2008251375.tif 000004
【００５２】
（式（３）中、Ｒ7は炭素数が１〜３０、好ましくは２〜２０、さらに好ましくは１０
〜１８の１価の鎖式炭化水素基を示し、該鎖式炭化水素基は、直鎖状であっても分岐状であってもよく、また、アルキル基（飽和基）であってもアルケニル基（不飽和基）であってもよい。）
上記式（３）で示される化合物の具体例としては、プロピレングリコールモノラウレート、プロピレングリコールモノオレートなどが挙げられる。
【００５３】
また、可塑剤としてポリプロピレングリコールを用いる場合、該ポリプロピレングリコールの重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは２００〜３，０００、特に好ましくは３００〜２，０００の範囲である。
【００５４】
可塑剤のガラスペースト組成物における含有割合としては、ガラス粉末１００重量部に対して、０．５〜１０重量部であることが好ましく、さらに好ましくは１〜５重量部である。可塑剤の割合が過小である場合には、膜形成材料層のガラス基板等への転写性が不十分となり、一方、この割合が過大である場合には、膜形成材料層の膜強度が不足し保存安定性が劣る場合がある。
【００５５】
本発明に用いられるガラスペースト組成物は、上記ガラス粉末、結着樹脂、溶剤および必要に応じて用いられるその他の成分を、ロール混練機、ミキサー、ホモミキサー、サンドミルなどの混練・分散機を用いて混練することにより調製することができる。このようにして得られたガラスペースト組成物の粘度は１０００〜５０００ｍＰａ・ｓであることが好ましい。
【００５６】
本発明の転写フィルムは、上記の必須成分や、更に必要に応じて任意成分を含有するガラスペースト組成物を支持フィルム上に塗布し、乾燥させて第二の膜形成材料層を形成させ、その上に第一の膜形成材料層を形成させることにより、製造することができる。
【００５７】
ガラスペースト組成物を支持フィルム上に塗布する方法としては、膜厚の均一性に優れた膜厚の大きい（例えば２０μｍ以上）塗膜を効率よく形成することができる方法であることが好ましく、具体的には、ロールコーターによる塗布方法、ブレードコーターによる塗布方法、カーテンコーターによる塗布方法、ワイヤーコーターによる塗布方法などを好ましい方法として挙げることができる。
【００５８】
まず、支持フィルム上に第二の膜形成材料層を形成するガラスペースト組成物を上記の塗布方法などにより塗布して、塗膜を乾燥し、その上に第一の膜形成材料層を形成するガラスペースト組成物を上記の塗布方法などにより塗布して、塗膜を乾燥することにより、第二の膜形成材料層及び第一の膜形成材料層よりなる積層膜を形成することができる。
【００５９】
塗膜の乾燥条件としては、例えば、５０〜１５０℃で０．５〜３０分間程度であり、乾燥後における溶剤の残存割合（無機粒子含有樹脂層中の含有率）は、通常２重量％以内である。
【００６０】
また、あらかじめ、支持フィルム上に第二の膜形成材料層を形成するガラスペースト組成物を塗布・乾燥し、別の支持フィルム上に第一の膜形成材料層を形成するガラスペースト組成物を塗布・乾燥し、ラミネーターにより第二の膜形成材料層及び第一の膜形成材料層よりなる積層膜を形成する方法でも良い。ここで、積層条件としては、例えば、加熱ローラの表面温度が８０〜１３０℃、加熱ローラによるロール圧が１〜５ｋｇ／ｃｍ2 、加熱ローラの移動速度が０．１〜１０．０ｍ／分である。
【００６１】
上記のようにしてできた積層膜における第一の膜形成材料層と第二の膜形成材料層との膜厚比は、好ましくは６０：４０〜９５：５、より好ましくは７０：３０〜９５：５である。第一の膜形成材料層と第二の膜形成材料層との比が上記のような範囲内にあることにより、これらの積層膜を焼成して得られる誘電体の拡散透過率を、７５〜９５％という高い数値に確保することができ、良好な透明性を有する誘電体層を得ることが出来る。
【００６２】
＜カバーフィルム＞
本発明に係る転写フィルムは、第一の膜形成材料層の表面を保護するために該第一の膜形成材料層の表面上にカバーフィルムが設けられていてもよい。このカバーフィルムは、可撓性を有する樹脂フィルムであることが好ましく、これにより、得られる転写フィルムをロール状に巻回した状態で保存しまたは供給することができる。
【００６３】
カバーフィルムを構成する樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン、ポリビニルアルコール系樹脂などを挙げることができる。
カバーフィルムの厚みは、例えば１０〜１００μｍである。また、カバーフィルムの表面には離型処理が施されていることが好ましく、これにより、基板への転写工程において、カバーフィルムの剥離操作を容易に行うことができる。
【００６４】
（２）ＦＰＤ部材の製造方法
本発明のフラットパネルディスプレイ部材の製造方法は、以上のようにして作製した転写フィルムを用い、当該転写フィルムを構成する膜形成材料層の積層膜を、電極が固定されたガラス基板の表面に転写し、該積層膜を焼成する点に特徴を有するものである。
【００６５】
＜転写工程＞
転写工程の一例を示せば以下のとおりである。必要に応じて使用される転写フィルムのカバーフィルム層を剥離した後、ガラス基板の表面（電極固定面）に、第一の膜形成材料層の表面が接するように転写フィルムを重ね合わせ、この転写フィルムを加熱ローラなどにより熱圧着した後、第二の膜形成材料層から支持フィルムを剥離除去する。これにより、ガラス基板の表面に膜形成材料層の積層膜が転写されて密着した状態となる。ここで、転写条件としては、例えば、加熱ローラの表面温度が８０〜１３０℃、加熱ローラによるロール圧が１〜５ｋｇ／ｃｍ2 、加熱ローラの移動速度が０．１〜１０．０ｍ／分である。また、ガラス基板は予熱されていてもよく、予熱温度としては例えば５０〜１００℃とすることができる。
【００６６】
＜焼成工程＞
前期の転写工程に続いて、ガラス基板の表面に転写された膜形成材料層の積層膜は、焼成される。具体的には、膜形成材料層の積層膜が形成されたガラス基板を、高温雰囲気下に配置することにより、第一及び第二の膜形成材料層中に含有されている有機物質（例えば結着樹脂、残存溶剤、各種の添加剤）が分解などによって除去され、無機物質であるガラス粉末が溶融して焼結する。これにより、ガラス基板上には、ガラス焼結体よりなる誘電体層が形成される。ここに、焼成温度は、膜形成材料層中の構成物質によっても異なるが、通常４００〜６３０℃、好ましくは４５０〜６００℃である。
【００６７】
上記方法により、表面粗度が０．１０μｍ〜３．０μｍ、好ましくは０．５０μｍ〜２．５０μｍであり、かつ拡散透過率が７５％〜９５％、好ましくは８０％〜９５％である誘電体層を形成することができる。
【００６８】
ここで、上記表面粗度は、十点平均粗さ（Ｒｚ）の値を指す。この十点平均粗さ（Ｒｚ）は、粗さ曲線から平均線を求め、この平均線と最も高い位置から５番目までの高さの絶対値の平均値と、この平均線と最も低い位置から５番目までの高さの絶対値の平均値との和で求めることができる。粗さ曲線とは、加工面をこれに垂直な面で切ったときに出来る切り口の表面の形状のことであり、加工面を針でなぞってその動きを拡大表示することで求めることが出来る。
上記のようにして形成された誘電体層の上に保護膜を形成すると、誘電体層の表面粗度が制御されているので、誘電体層の上に形成される保護膜の表面粗度も一定の割合で制御され、保護膜の比表面積を増加させることができ、そのため２次電子放出特性や発光効率の向上、放電遅れ改善などの本発明の目的を達成することができる。
【００６９】
保護膜はスパッタリング法、電子ビーム蒸着法、ＣＶＤ（化学気相蒸着法）、イオンプレーティング法などで形成することができる。
［実施例］
以下、本発明の実施例について説明するが、本発明はこれらによって何ら限定されるものではない。なお、以下において「部」は「重量部」を示す。また、ＭｗはＧＰＣによるポリスチレン換算の重量平均分子量を示す。
【００７０】
＜実施例１＞
〔転写フィルムの作製工程〕
ガラス粉末として、ＰｂＯ−Ｂ2Ｏ3−ＳｉＯ2−ＣａＯ系ガラス（軟化点５７０℃）１
００部と、ｎ−ブチルメタクリレート／２−エチルヘキシルメタクリレート／２−エトキシエチルメタクリレート（５０／４０／１０重量％）の共重合体（Ｍｗ：１２０，０００）（結着樹脂）３０部と、ジ−２−エチルヘキシルアゼレート（可塑剤）３部と、プロピレングリコールモノメチルエーテル（溶剤）３０部とを三本ロールで混練することにより、粘度３，０００ｍＰａ・ｓのガラスペースト組成物（以下、「ガラスペースト組成物１」ともいう）を調製した。
【００７１】
また、ガラス粉末として、ＰｂＯ−Ｂ2Ｏ3−ＳｉＯ2−ＺｎＯ系ガラス（軟化点５９０
℃）１００部と、ｎ−ブチルメタクリレート／２−エチルヘキシルメタクリレート／２−エトキシエチルメタクリレート（２０／６０／２０重量％）の共重合体（Ｍｗ：１００，０００）（結着樹脂）３０部と、ジ−２−エチルヘキシルアゼレート（可塑剤）３部と、プロピレングリコールモノメチルエーテル（溶剤）３０部とを三本ロールで混練することにより、粘度３，５００ｍＰａ・ｓのガラスペースト組成物（以下、「ガラスペースト組成物２」ともいう）を調製した。
【００７２】
次に、ガラスペースト組成物２を、ブレードコーターを用いて予め離型処理したポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムよりなる支持フィルム（幅２００ｍｍ，長さ３０ｍ，厚さ３８μｍ）上に塗布して塗膜を形成した。形成された塗膜を１００℃で１０分間乾燥することにより溶剤を除去し、これにより、第二の膜形成材料層（以下、「膜形成材料層２」ともいう）が支持フィルム上に形成された。この膜形成材料層２の膜厚は１０μｍであった。
【００７３】
次いで、ガラスペースト組成物１を、上記膜形成材料層２の上にブレードコーターを用いて塗布・乾燥することにより溶剤を除去し、これにより、膜形成材料層２の上に第一の膜形成材料層（以下、「膜形成材料層１」ともいう）を有する積層膜が支持フィルム上に形成されてなる、転写フィルムを作製した。この積層膜の膜厚は９０μｍであった。
【００７４】
〔膜形成材料層の転写工程〕
６インチパネル用のガラス基板上にあらかじめＳｎＯ2の透明導電膜を形成し、さらに
その上に銀ペーストをスクリーン印刷で塗布後焼成し、厚さ１０μm、幅７０μmのバス電極を形成した。このバス電極を形成したガラス基板上に膜形成材料層１の表面が接するように、作製した転写フィルムを重ね合わせ、この転写フィルムを加熱ローラによりガラス基板に熱圧着した。ここで、圧着条件としては、加熱ローラの表面温度を１００℃、ロール圧を４ｋｇ／ｃｍ2、加熱ローラの移動速度を１ｍ／分とした。熱圧着処理の終了後、
転写フィルムから支持フィルムを剥離除去した。これにより、ガラス基板の表面に膜形成材料層１および膜形成用材料層２よりなる積層膜が転写されて密着した状態となった。この積層膜について膜厚を測定したところ９０μｍであった。
【００７５】
〔膜形成材料層の焼成工程〕
転写された膜形成材料層を室温から１０℃／分の昇温速度で５６０℃まで昇温し、５６０℃の温度雰囲気下３０分間にわたって焼成処理することにより、ガラス基板の表面に、ガラス焼結体よりなる誘電体層を形成した。この誘電体層の膜厚を測定したところ４０μｍであり、表面粗度は１．０μｍであった。ここで表面粗度の測定方法は、非接触三次元形状測定装置（型番：ＮＨ−３  三鷹光器（株））を用いて測定範囲５００μｍ×５００μｍ、測定ピッチ１０μｍの条件で測定し、１０点平均粗さ（Ｒｚ）を表面粗度とした。
【００７６】
〔誘電体層の性能評価〕
このようにして、誘電体層を有するガラス基板よりなるパネル材料を６インチパネル５台分作製した。形成された誘電体層について、断面および表面を走査型電子顕微鏡で観察したところ、全てのパネル材料に形成された誘電体層においてピンホールやクラックなどの膜欠陥は認められなかった。
【００７７】
さらに、同様にして誘電体層を有するガラス基板よりなるパネル材料を６インチパネル５台分作製し、形成された誘電体層の拡散透過率（測定波長５５０ｎｍ）を分光光度計（ＵＶ−２４５０：（株）島津製作所製）により測定したところ、拡散透過率の最小値は８９％、最大値は９１％であり、その平均値は９０％であり、良好な透明性を有するものであることが認められた。以上の結果を、表１に示す。
【００７８】
＜実施例２〜４＞
第一の膜形成材料層及び第二の膜形成材料層の膜厚を表１および表２に示すものにした以外は、実施例１と同様にして電極付きガラス基板の表面に誘電体層を形成し、評価を行った。結果を表１および表２に併せて示す。
【００７９】
【表１】
2008251375.tif 000005
【００８０】
＜比較例１＞
実施例１で用いたものと同様のガラスペースト組成物１を実施例１と同様に支持フィルム上に塗布し、乾燥することにより溶剤を完全に除去して膜厚１０μｍの膜形成材料層２を形成した。次いで、実施例１と同様に膜形成材料層２の上にガラスペースト組成物２を塗布し、乾燥することにより溶剤を完全に除去して膜形成材料層１を形成した。得られた膜形成材料層の積層膜について膜厚を測定したところ、９０μｍであった。次いで、実施例１と同様にして、電極付きガラス基板の表面に誘電体層を形成し、評価を行った。結果を表２に併せて示す。
【００８１】
＜比較例２＞
ガラスペースト組成物１を、実施例１と同様にして支持フィルム上に塗布し、乾燥することにより溶剤を完全に除去し、支持フィルム上に第一の膜形成材料層が形成されてなる転写フィルムを作製した。膜厚を測定したところ、９０μｍであった。次いで、実施例１と同様にして、電極付きガラス基板の表面に前記の転写フィルムを転写し、電極付きガラス基板の表面に誘電体層を形成した。ただし焼成温度は５８０℃とした。そしてこの誘電体層について実施例１と同様の評価を行った。結果を表２に併せて示す。
【００８２】
【表２】
2008251375.tif 000006
【図面の簡単な説明】
【００８３】
【図１】交流型のＰＤＰの断面形状を示す模式図である。
【符号の説明】
【００８４】
１０１  ガラス基板
１０２  ガラス基板
１０３  隔壁
１０４  透明電極
１０５  バス電極
１０６  アドレス電極
１０７  蛍光物質
１０８  誘電体層
１０９  誘電体層
１１０  保護膜
【図１】
2008251375.tif 000007