(57)【要約】【課題】この発明は、ガス拡散層基材に含まれる繊維が膜電極接合体を傷つけるのを効果的に防止することができるガス拡散層一体化膜電極接合体の製造方法を提供することを目的とする。【解決手段】繊維を含んでなるガス拡散層基材２をローラー１０に載せて反らせ、繊維突起６を起き上がらせる。この状態で、ガス拡散層基材２の当該反らされた部位の繊維突起６を除去する。このようにして繊維突起６を除去されたガス拡散層基材２を、膜電極接合体と一体化する。【選択図】図１
2008198526.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
繊維を含んでなるガス拡散層基材を準備する工程と、
前記ガス拡散層基材を反らせた状態で、前記繊維の該ガス拡散層基材の該反らされた部位から突出する部分を除去する除去工程と、
前記除去工程により前記繊維の前記突出する部分を除去された前記ガス拡散層基材を、膜電極接合体と一体化する工程と、
を含むことを特徴とするガス拡散層一体化膜電極接合体の製造方法。
【請求項２】
前記除去工程は、前記ガス拡散層基材をローラーに載せて反らせつつ、該ガス拡散層基材に含まれる前記繊維の該反らされた部位から突出する部分を除去する工程を含むことを特徴とする請求項１記載のガス拡散層一体化膜電極接合体の製造方法。
【請求項３】
前記除去工程は、前記繊維の前記突出する部分を前記ガス拡散層基材側から所定の長さ残しつつ除去する工程を含むことを特徴とする請求項１または２記載のガス拡散層一体化膜電極接合体の製造方法。
【請求項４】
前記除去工程による前記繊維の前記突出する部分の除去を、前記ガス拡散層基材の面方向に関して断続的に行うことを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項記載のガス拡散層一体化膜電極接合体の製造方法。
【請求項５】
前記除去工程は、前記繊維の前記突出する部分にレーザを照射して該突出する部分を切断する工程を含むことを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項記載のガス拡散層一体化膜電極接合体の製造方法。
【請求項６】
前記ガス拡散層基材は、カーボン繊維を含んでなるカーボンクロスおよびカーボン不織布を含むことを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項記載のガス拡散層一体化膜電極接合体の製造方法。
【請求項７】
繊維を含んでなるガス拡散層基材を準備する工程と、
前記ガス拡散層基材を反らせた状態で、該ガス拡散層基材の該反らされた部位に含まれる前記繊維の該反らされた部位から突出する部分を除去する工程と、
を含むことを特徴とするガス拡散層基材の製造方法。
【請求項８】
請求項１乃至６のいずれか１項記載のガス拡散層一体化膜電極接合体の製造方法により製造されたガス拡散層一体化膜電極接合体を用いたことを特徴とする燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、ガス拡散層一体化膜電極接合体の製造方法に関し、特に、繊維を含んでなるガス拡散層基材を用いたガス拡散層一体化膜電極接合体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、例えば、特開２００４−２５９４６３号公報に開示されているように、ガス拡散層基材に含まれる繊維突起を除去する工程を含むガス拡散層の製造方法が知られている。従来、ガス拡散層基材として、カーボンペーパーやカーボンクロス等のカーボン製の繊維を含む基材が多く用いられている。
【０００３】
ガス拡散層は膜電極接合体に積層された状態で、燃料電池に用いられる。しかしながら、上述したガス拡散層基材において、内部に含んでいるカーボン繊維がその表面から突出している場合がある（以下、繊維のガス拡散層基材から突出している部分を、「繊維突起」とも呼称する）。このような状態でガス拡散層が膜電極接合体に積層されると、突出したカーボン繊維が膜電極接合体に突き刺さり、膜電極接合体に好ましくない影響を及ぼすおそれがある。
【０００４】
上記従来の技術では、この点に鑑み、ガス拡散層基材の繊維突起を除去すべく、アーク熱を用いて当該繊維突起を溶かしている。これにより、ガス拡散層基材の表面を平滑化することができる。
【０００５】
【特許文献１】特開２００４−２５９４６３号公報
【特許文献２】特開２００４−２０００６３号公報
【特許文献３】特開２００６−８５９３０号公報
【特許文献４】特開２００６−４７３５号公報
【特許文献５】特開２００４−７１３２４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、ガス拡散層基材に含まれる繊維のうち一部の繊維が、ガス拡散層基材の表面に寝た状態となっている場合がある。このような場合に上記従来の繊維突起除去工程を行うと、表面に寝た状態の繊維は十分に除去されずに残ってしまう可能性が高い。除去されずに残った繊維がその後の工程で起き上がると、繊維突起により膜電極接合体が傷つけられるというおそれが再び生じてしまう。
【０００７】
この発明は、上記のような課題を解決するためになされたもので、ガス拡散層基材に含まれる繊維が膜電極接合体を傷つけるのを効果的に防止することができるガス拡散層一体化膜電極接合体の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
第１の発明は、上記の目的を達成するため、ガス拡散層一体化膜電極接合体の製造方法であって、
繊維を含んでなるガス拡散層基材を準備する工程と、
前記ガス拡散層基材を反らせた状態で、前記繊維の該ガス拡散層基材の該反らされた部位から突出する部分を除去する除去工程と、
前記除去工程により前記繊維の前記突出する部分を除去された前記ガス拡散層基材を、膜電極接合体と一体化する工程と、
を含むことを特徴とする。
【０００９】
また、第２の発明は、第１の発明において、
前記除去工程は、前記ガス拡散層基材をローラーに載せて反らせつつ、該ガス拡散層基材に含まれる前記繊維の該反らされた部位から突出する部分を除去する工程を含むことを特徴とする。
【００１０】
また、第３の発明は、第１または第２の発明において、
前記除去工程は、前記繊維の前記突出する部分を前記ガス拡散層基材側から所定の長さ残しつつ除去する工程を含むことを特徴とする。
【００１１】
また、第４の発明は、第１乃至第３の発明において、
前記除去工程による前記繊維の前記突出する部分の除去を、前記ガス拡散層基材の面方向に関して断続的に行うことを特徴とする。
【００１２】
また、第５の発明は、第１乃至第４の発明において、
前記除去工程は、前記繊維の前記突出する部分にレーザを照射して該突出する部分を切断する工程を含むことを特徴とする。
【００１３】
また、第６の発明は、第１乃至第５の発明において、
前記ガス拡散層基材は、カーボン繊維を含んでなるカーボンクロスおよびカーボン不織布を含むことを特徴とする。
【００１４】
第７の発明は、上記の目的を達成するため、ガス拡散層基材の製造方法であって、
繊維を含んでなるガス拡散層基材を準備する工程と、
前記ガス拡散層基材を反らせた状態で、該ガス拡散層基材の該反らされた部位に含まれる前記繊維の該反らされた部位から突出する部分を除去する工程と、
を含むことを特徴とする。
【００１５】
第８の発明は、上記の目的を達成するため、燃料電池であって、
前記第１乃至第６のいずれかの発明により製造されたガス拡散層一体化膜電極接合体を用いたことを特徴とする。
【発明の効果】
【００１６】
第１の発明によれば、ガス拡散層基材を反らせることで、ガス拡散層基材の当該反らされた部位の表面に寝ている繊維を起き上がらせることができる。当該繊維を起き上がらせた状態でその突出部分を除去することにより、それらの繊維が突起となって膜電極接合体を傷つけるのを防止することができる。
【００１７】
第２の発明によれば、ガス拡散層基材をローラーに載せて反らせることにより、ガス拡散層基材の表面に寝ている繊維を効率よく起き上がらせることができる。
【００１８】
第３の発明によれば、ガス拡散層基材と膜電極接合体とを一体化する際に、所定長さ残されて突出する繊維が膜電極接合体に程よく食い込み、それらの密着性を高めることができる。
【００１９】
第４の発明によれば、ガス拡散層基材と膜電極接合体とを一体化する際に、断続的に残された繊維が膜電極接合体に食い込むことになる。繊維を膜電極接合体に断続的に食い込ませることで、繊維による膜電極接合体へのダメージの軽減と、ガス拡散層基材と膜電極接合体との密着性の向上とを両立することができる。
【００２０】
第５の発明によれば、レーザ照射による切断により、効率よく繊維突起の除去を行うことができる。
【００２１】
第６の発明によれば、膜電極接合体にダメージを与えるカーボン繊維を含んでなるカーボンクロス、カーボン不織布に対して、カーボン繊維を起き上がらせて繊維突起の除去を効果的に行うことができる。
【００２２】
第７の発明によれば、ガス拡散層基材を反らせることで、ガス拡散層基材の当該反らされた部位の表面に寝ている繊維を起き上がらせることができる。当該繊維を起き上がらせた状態でその突出部分を除去することにより、それらの繊維が突起となってその後の工程で膜電極接合体を傷つけるのを防止することができる。
【００２３】
第８の発明によれば、ガス拡散層基材中の繊維による膜電極接合体への好ましくない影響が抑制されているので、燃料電池の性能を確保することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２４】
実施の形態１． 
［実施の形態１の製造方法］
以下、図１および２を用いて、実施の形態１のガス拡散層一体化膜電極接合体の製造方法について説明する。本実施形態の製造方法は、図１に示すような、ガス拡散層基材２を、ローラー１０に載せて反らせる工程を含んでいる。
【００２５】
実施の形態１の製造方法では、先ず、ガス拡散層基材２を準備する。ガス拡散層基材２は、カーボン繊維が織り込まれてなるカーボンクロスである。カーボン繊維の中には、ガス拡散層基材２の表面に寝た状態で存在するものがある。このような繊維は、後の工程でガス拡散層基材２に力が加えられる過程で、起き上がる場合がある。その結果、ガス拡散層基材２が膜電極接合体と一体化される際に、当該起き上がった繊維が突起となって、膜電極接合体の構造（電解質膜、電極触媒層）を傷つけるおそれがある。
【００２６】
そこで、本実施形態では、このような繊維による突起（以下、「繊維突起」とも呼称する）が及ぼす悪影響を回避するため、以下説明する工程により繊維突起を除去することとする。図１にあるように、本実施形態では、ガス拡散層基材２をローラー２に載せることで、ガス拡散層基材２を反らせる工程を含んでいる。これにより、ガス拡散層基材２の表面に寝ていた繊維を、繊維突起６として起き上がらせることができる。特に、ローラー２を図１矢印のように回転させることで、ガス拡散層基材２に含まれる繊維を効果的に起き上がらせつつ、効率よく繊維突起６の除去工程を進めることができる。
【００２７】
実施形態１では、ガス拡散層基材２が、ローラー１０により１８０°の角度でターンするように送られている。また、ローラー１０の径は、ガス拡散層基材２の仕様（具体的には、織り込みピッチ）に合わせて定められている。つまり、ガス拡散層基材２のカーボンクロスの織り込み（縫込み）ピッチに応じて、当該織り込みピッチが大きいものに対しては大きな径のローラーを、当該織り込みピッチが小さいものに対しては小さな径のローラーを、用いるようにしている。本実施形態では、このような手法で繊維突起６を起き上がらせつつ、後述する手法で繊維突起６の除去を行う。
【００２８】
図２は、実施の形態１における繊維突起除去工程を説明するための図である。図１で述べたように、ローラー１０によりガス拡散層基材２が反らされ、繊維が繊維突起６として起き上がっている。実施形態１では、ガス拡散層基材２から所定の距離ｄ１を隔てた位置に、レーザ光２０が照射されている。レーザ光２０の照射により、当該位置でカーボン繊維を融解する（焼き切る）ことができる。
【００２９】
また、所定の距離ｄ１を隔てた位置でレーザ光２０を照射しているので、ガス拡散層基材２から所定長さｄ１を残して、繊維突起６を切断することができる。所定長さだけ残された繊維突起６は、膜電極接合体との一体化の際に当該膜電極接合体へと食い込み、高い密着性の確保に寄与することができる。また、導電性繊維であるカーボン繊維を膜電極接合体へと食い込ませることで、電気的な接触抵抗を低減することが可能である。なお、所定長さｄ１は、より好ましくは、膜電極接合体との一体化の後に、電解質膜へのダメージが深刻にならない程度であって、かつ、密着性、接触抵抗低減に寄与しうる程度の好適な長さに定めることができる。具体的には、例えば、電解質膜を貫通するような長さは避け、電解質膜に食い込む長さが、当該電解質膜の厚さに対して２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０％その他の長さとなるように、適宜定めることができる。以上説明したように、本工程によれば、ガス拡散層基材２の繊維突起を効果的に処理することができる。
【００３０】
実施形態１の製造方法では、次に、膜電極接合体（図示せず）を準備し、これに上記工程により繊維突起が処理されたガス拡散層基材２を一体化する。この工程は、例えばホットプレス工程などの公知の技術を用いることができる。
【００３１】
以上説明したように、本実施形態の製造方法によれば、ガス拡散層基材２を反らせることで、ガス拡散層基材２の当該反らされた部位の表面に寝ている繊維を起き上がらせることができる。これにより、繊維を起き上がらせた状態でその突出部分を除去することができる。その結果、ガス拡散層基材２を膜電極接合体（図示せず）と一体化する際に、繊維突起が膜電極接合体を傷つけるのを防止することができる。
【００３２】
また、ガス拡散層基材２をローラー１０に載せて反らせることにより、ガス拡散層基材２の表面に寝ていた繊維を効率よく起き上がらせることができる。また、所定長さｄ1だけ残された繊維突起６が膜電極接合体に程よく食い込むので、ガス拡散層基材２と膜電極接合体との密着性の向上や、それらの電気抵抗の低減を行うことができる。
【００３３】
なお、上述した実施形態１におけるガス拡散層基材２を準備する工程が、前記第１の発明の「繊維を含んでなるガス拡散層基材を準備する工程」に、ガス拡散層基材２を反らせて繊維突起６を除去する工程が、前記第１の発明の「除去工程」に、それぞれ相当している。また、実施形態１の、ガス拡散層基材２と膜電極接合体（図示せず）とを一体化する工程が、前記第１の発明の「前記繊維の前記突出する部分を除去された前記ガス拡散層基材を、膜電極接合体と一体化する工程」にそれぞれ相当している。そして、上述した実施形態１における繊維突起６が、前記第１の発明の「該ガス拡散層基材の該反らされた部位に含まれる前記繊維の該反らされた部位から突出する部分」に相当している。
【００３４】
［実施の形態１の変形例］
（第１変形例）
実施形態１では、レーザ光２０を照射することで、繊維突起６を焼き切ることとした。しかしながら、本発明はこれに限られるものではない。図３は、実施形態１の第１変形例を説明するための図である。図３では、実施の形態１の場合とは上下の位置関係を逆にして、ガス拡散層基材２を反らせている。そして、ローラー１０の下方には、容器３０に入れられた溶剤３２が配置されている。溶剤３２は、カーボン繊維を融解しうる種々の溶剤から適宜選択することができる。このような構成により、ローラー１０を図中矢印のように回転させることで、繊維突起６を除去してもよい。
【００３５】
また、第１変形例では、溶剤３２の表面と、ガス拡散層基材２のローラー１０により反らされた部位の表面との間には、所定の距離ｄ２が隔てられている。これにより、実施の形態１でレーザ光２０を所定距離ｄ１だけ隔てて照射したのと同様の効果を実現することができる。また、実施形態１およびその第１変形例に限らず、他の手法を用いて繊維突起６を除去してもよい。例えば、繊維突起６を機械的に切断してもよい。
【００３６】
このように、本実施形態にかかる繊維突起６の「除去」には、少なくとも、繊維突起６を機械的に切断することによる除去、熱的に溶解することによる除去、化学的に溶解することによる除去が含まれる。
【００３７】
（その他の変形例）
実施形態１では、ローラー１０により、ガス拡散層基材２を１８０°ターンさせた。しかしながら、本発明はこれに限られない。ガス拡散層基材２を反らせる角度は、１８０°に限られず、９０°や４５°など、ガス拡散層基材２の表面に寝ている繊維を起き上がらせるための好適な角度を適宜選択すればよい。また、本発明においてガス拡散層基材を反らせる手法は、ローラーによる手法に何ら限定されるものではない。シート状の基材を反らせるための種々の公知技術を、本発明に利用してもよい。
【００３８】
また、実施の形態１および第１変形例では、繊維突起６を、所定長さｄ１、ｄ２だけそれぞれ残して除去した。しかしながら、本発明において、このような手法が常に求められるものではない。レーザ光２０をガス拡散層基材２の表面に当たるように配置して（ｄ１＝０として）、繊維突起６を残さず除去してもよい。第１変形例でも同様である。
【００３９】
また、実施形態１では、ガス拡散層基材２を、カーボン繊維を含むカーボンクロスとしている。しかしながら、本発明はこれに限られない。ガス拡散層基材２をカーボン不織布などのカーボン繊維を含むシート状の基材として、本発明の製造方法を適用することができる。また、例えば、カーボン以外の導電性繊維を含むガス拡散層基材や、導電性、非導電性に限らず単に繊維を含むガス拡散層基材に対して、本発明の製造方法を用いることができる。
【００４０】
なお、本実施形態にかかる製造方法により製造したガス拡散層一体化膜電極接合体を燃料電池に用いることで、次の効果が得られる。上記述べたように、ガス拡散層基材の繊維突起が膜電極接合体にダメージを与えると、燃料電池の性能に好ましくない影響を及ぼす場合がある。具体的には、燃料電池の運転中におけるクロスリーク量の増加など、燃料電池の性能の意図しない変化が生じてしまう。この点、本実施形態によれば、ガス拡散層基材の繊維による膜電極接合体への好ましくない影響が抑制されているので、膜電極接合体の性能の低下を防止でき、燃料電池の性能を確保することができる。
【００４１】
なお、本実施形態において述べた膜電極接合体（図示せず）は、例えば、電解質膜に電極触媒層が積層された積層体とすることができる。また、他にも、当該積層体の表面に撥水層を設けたものや、繊維突起の食い込みを緩和するための保護層などを設けたものとすることができる。すなわち、膜電極接合体は、電解質膜に電極触媒層が積層された積層体に限られず、当該積層体に他の層が付加的に積層されているものも含む。
【００４２】
実施の形態２．
［実施の形態２の製造方法］
実施の形態１では、ガス拡散層基材を反らせながら繊維突起を除去するという思想を開示した。実施の形態２では、実施の形態１の思想に、更に、繊維突起の除去を、ガス拡散層基材の平面方向に対して断続的に行うという思想を組み合わせることとする。以下、図２を流用して、実施の形態２の製造方法について述べる。なお、実施の形態２の構成は実施の形態１と同様の構成とし、以下の説明では、実施の形態２の特徴点についてのみ述べることとする。
【００４３】
実施の形態２の製造方法では、先ず、実施の形態１と同様に、ガス拡散層基材２を準備する。その後、ガス拡散層基材２をローラー１０に載せ、ローラー１０を回転させつつ繊維突起６を除去する。ここで、実施の形態２では、繊維突起６の除去にあたり、ローラー１０を回転させつつ、図２におけるレーザ光２０を所定の時間間隔を置いて断続的に照射する。このような手法によれば、繊維突起６は一律に除去されるのではなく、ガス拡散層基材２の面方向に一定の間隔をおいて断続的に除去される。その後、繊維突起６を処理されたガス拡散層基材２を、図示しない膜電極接合体と一体化する。
【００４４】
ガス拡散層基材２から突出する繊維突起６が膜電極接合体に突き刺さることで、当該膜電極接合体にダメージが加わる恐れがある。一方、この繊維突起６は、ガス拡散層基材２と膜電極接合体とを一体化した際に、両者の密着性の向上や電気抵抗の低減に寄与するという側面も有している。
【００４５】
この点、実施の形態２によれば、繊維突起の量を低減しつつ、同時に、断続的に突出繊維を残すことができる。これにより、膜電極接合体に食い込ませる突起数を好適な量に抑え、電解質膜等へのダメージを小さくすることができる。そして、ガス拡散層基材２と膜電極接合体とを一体化する際に、当該断続的に残された繊維突起６が膜電極接合体に程よく食い込むことになる。これにより、繊維による膜電極接合体へのダメージの軽減と、ガス拡散層基材と膜電極接合体との密着性の確保とを両立することができる。
【００４６】
［実施の形態２の変形例］
（第１変形例）
実施の形態２では、レーザ光２０の照射を断続的に行うことで、繊維突起６を断続的に除去した。しかしながら、本発明はこれに限られるものではない。繊維突起６をレーザ光２０以外の手法で除去する場合にも、実施の形態２の思想を適用することができる。
【００４７】
例えば、実施の形態１の第１変形例に、実施の形態２の思想を適用することができる。この場合には、図３に示す工程の最中に、ガス拡散層基材２とローラー１０とを紙面上方へと移動させ（引き上げて）、ローラー１０を回転させて一定の距離だけガス拡散層基材２を送ってから、再びガス拡散層基材２を図３の位置に戻す。このような処理を繰り返し、ガス拡散層基材２の繊維突起６を、断続的に溶剤３２に漬けて溶かす。その結果、実施の形態２の場合と同様に、ガス拡散層基材２の面方向に所定の間隔をおきながら、繊維突起６を除去することができる。
【００４８】
また、例えば、ローラー１０を一定の角速度で回転させてガス拡散層基材２を反らして移動させながら、繊維突起６を所定時間間隔毎に機械的に切断してもよい。
【００４９】
また、実施の形態２についても、実施の形態１の変形を適宜加えることが可能である。
【図面の簡単な説明】
【００５０】
【図１】本発明の実施の形態１の製造方法における、繊維を起き上がらせる方法を説明するための図である。
【図２】実施の形態１の製造方法における、繊維突起の除去方法を説明するための図である。
【図３】実施の形態１の変形例を説明するための図である。
【符号の説明】
【００５１】
２      ガス拡散層基材
６      繊維突起
１０    ローラー
２０    レーザ光
３０    容器
３２    溶剤
【図１】
2008198526.tif 000003
【図２】
2008198526.tif 000004
【図３】
2008198526.tif 000005