(57)【要約】【課題】発光効率を維持するとともに構造が簡単な有機ＥＬ素子を提供する。【解決手段】有機ＥＬ素子は、第１及び第２電極並びに第１及び第２電極間に挟持されかつ有機発光層を含む積層された有機材料層からなり、有機発光層からの発光光が透過するように第１及び２電極の少なくとも一方が透明導電層からなる有機ＥＬ素子であって、透明導電層の外側に配置された光散乱層を有し、かつ、有機発光層から光散乱層までの間に設けられた低反射層を有する。【選択図】図２
2008251217.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１及び第２電極並びに前記第１及び第２電極間に挟持されかつ有機発光層を含む積層された有機材料層からなり、前記有機発光層からの発光光が透過するように前記第１及び２電極の少なくとも一方が透明導電層からなる有機エレクトロルミネセンス素子であって、前記透明導電層の外側に配置された光散乱層を有し、かつ、前記有機発光層から前記光散乱層までの間に設けられた低反射層を有することを特徴とする有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項２】
前記低反射層は前記透明導電層と前記光散乱層の間に設けられた金属層であることを特徴とする請求項１記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項３】
前記低反射層は前記透明導電層中に挿入した金属層であることを特徴とする請求項１記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項４】
前記低反射層は前記有機材料層と前記透明導電層の間に設けられた金属層であることを特徴とする請求項１記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項５】
前記低反射層は前記有機発光層から前記透明導電層までの前記有機材料層に設けられた屈折率段差であることを特徴とする請求項１記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項６】
前記光散乱層は透光材料と前記透光材料中に分散させた散乱粒子からなることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電流の注入によって発光するエレクトロルミネセンス（以下、ＥＬともいう）を呈する有機化合物を利用し、かかる有機ＥＬ材料からなる有機発光層を備えた有機ＥＬ素子に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に、有機化合物材料を用いた有機ＥＬ素子は、ダイオード特性を有する電流注入型の素子であり、電流量に対応した輝度で発光する素子である。２色以上の発光色を呈する有機ＥＬ素子の複数をマトリクス状に配列してディスプレイパネルが開発されている。
【０００３】
有機ＥＬ素子１は、図１に示すように、透明電極３上に、蒸着法などを利用して、発光層を含む複数の有機化合物材料層４、金属からなる反射電極５を、順次、積層した構造を有している。また、有機化合物材料層４として、発光層を挟んで、機能層として、陽極側にホール輸送機能層（ホール注入層、ホール輸送層）、陰極側に電子輸送機能層（電子注入層、電子輸送層）が適宜設けられる。ルミネセンスは蛍光物質又はりん光物質が励起源から受け取ったエネルギーを発光して放出するので、励起源の種類から、電界により励起するＥＬ、光により励起するフォトルミネセンス（ＰＬ）、電子線により励起するカソードルミネセンス（ＣＬ）に分類される。ＥＬは発光原理から注入型ＥＬと真性ＥＬに分類されるが、注入型ＥＬは、電界を印加することにより発光層に注入された電子と正孔が再結合して発光する。
【０００４】
有機ＥＬ素子においては、有機発光層において発光した光が、透明基板または透明膜から効率的に取り出されることが好ましいが、発光中心からの出射角の大きい光は、透明基板と空気の界面において全反射し、基板内部を導波し、外に取り出すことができない。また発光構造内部においても、吸収減衰されてしまう光も考えると、有機発光層で発光した光が実際の外部に取り出される割合は、約２０％程度となってしまい、有機ＥＬ素子の外部効率を引き下げる要因となっている。
【０００５】
これらの問題を解決するため、有機ＥＬ素子において、光取り出し効率を上げるために、光散乱層を設ける構成は多数提案されている。
【０００６】
たとえば、光散乱層として、観察者側の基板表面に構成したり（特許文献１参照）、粗面界面の平均粗さＲａの大きい層を設けたり（特許文献２参照）、透明電極と透明基板の間に、マトリックス中に散乱粒子を分散させたり（特許文献３及び４参照）など様々な構成が提案されている。
【特許文献１】特開2004-207136
【特許文献２】特開2004-296438
【特許文献３】特開2004-296437
【特許文献４】特開2005-251488
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
従来の有機ＥＬ素子の光散乱層に関し、様々な構成が提案されているが、いずれも散乱により臨界角以上の光を取り出すことを基本としている。そのため、有機ＥＬ素子の干渉効果を低減させる効果を有しており、角度依存性が低減されるなどのメリットがある一方で、これら技術では干渉効果が低減されるため、有機ＥＬ素子からの発光スペクトルは、有機発光層のＰＬに近いブロードなものとなり、ディスプレイとして利用する場合には、色の制御がし難いなどの弊害が生じる。
【０００８】
そこで本発明は、発光効率を維持するとともに構造が簡単な有機ＥＬ素子を提供することが一例として挙げられる。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
請求項１記載の有機ＥＬ素子は、第１及び第２電極並びに前記第１及び第２電極間に挟持されかつ有機発光層を含む積層された有機材料層からなり、前記有機発光層からの発光光が透過するように前記第１及び２電極の少なくとも一方が透明導電層からなる有機ＥＬ素子であって、前記透明導電層の外側に配置された光散乱層を有し、かつ、前記有機発光層から前記光散乱層までの間に設けられた低反射層を有することを特徴とする。
【００１０】
以上の構成によれば、そこで、有機ＥＬ素子内に低反射層を設け、スペクトルを調整してから光散乱層に導入することで、色純度がよく、かつ、効率のよい有機ＥＬ素子が作製できる。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
本発明による有機ＥＬ素子及びその製造方法の実施形態を図面を参照しつつ説明する。
【００１２】
図２はボトムエミッション型の有機ＥＬ素子の概略部分拡大断面図を示す。
【００１３】
有機ＥＬ素子においては、ガラスなどの透明材料からなる基板１２側から順に積層された透明導電層の第１電極１３、少なくとも有機発光層４３を含む積層された有機材料層４、及び第２電極１５を有し、光散乱層６が有機ＥＬ素子の基板１２に近い第１電極１３及び基板１２の間に配置され、基板１２側から発光光が取り出される。
【００１４】
有機材料層４に関して光散乱層６の内側に配置された低反射層１６が設けられている。
低反射層１６は干渉を強め、スペクトルを制御するためのものであり、屈折率段差の大きい層、または薄い金属層からなる。
【００１５】
図２に示すように、透明基板１２上に光散乱層６を作成した支持基板上において、例えば、第１電極１３がＩＴＯなどからなる陽極の透明電極で、有機材料層４が有機化合物材料からなるホール輸送層４２、少なくとも蛍光物質又はりん光物質を含む有機発光層４３、電子輸送層４４の積層で、第２電極１５が陰極の金属電極５である。このように、透明電極／ホール注入層／ホール輸送層／有機発光層／電子注入層／金属電極からなる有機ＥＬ素子において、透明導電層の第１電極１３の中心に、薄い金属層の低反射層１６が挿入、配置してある。ここで、低反射層１６が金属の場合、例えばＡｇ，Ａｌ，Ｃｒ，Ｃａ，Ｂａ，Ｐｔ，Ｐｄ，Ｍｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ａｕ，などの金属、またそれらからなる合金からなり、その膜厚は例えば１〜５０ｎｍで、その反射率は例えば１〜５０％に設定することが好ましい。これらの数値は使う材料の光学特性に依存するので、例えば、吸収係数が大きい金属を成膜した場合にあまり厚いと吸収が大きくなりすぎ、取り出し効率が悪くなるなどの問題が発生するので、その材料に応じ、適宜設定することが好ましい。その他、低反射層１６としては、屈折率段差を設けた透明積層体、例えば種類の異なる透明導電体（ＩＴＯ，ＩＺＯ，ＩＷＯ，ＺｎＯ，ＳｎＯ，など）、ＩＴＯ／ＩＺＯ／ＩＴＯ等や、例えば濃度を変えたＩＴＯの積層体、例えば誘電体（ＳｉＮx，ＳｉＯxＮy，ＳｉＯx，ＡｌＯx，Ｌｉ2Ｏx，ＬｉＦなど）との積層体、ＩＴＯ／ＳｉＮx／ＩＴＯや、ＩＴＯ／ＳｉＯxＮy／ＩＴＯ等も含まれる。
【００１６】
また、図３に示すように、透明基板１２の光散乱層６上に形成された、透明電極／ホール注入層／ホール輸送層／有機発光層／金属電極の有機ＥＬ素子において、低反射層１６が透明電極の第１電極１３と光散乱層６の間に設けられてもよい。
【００１７】
さらに、図４に示すように、透明基板１２の光散乱層６上に形成された、透明電極／ホール注入層／ホール輸送層／有機発光層／金属電極の有機ＥＬ素子において、低反射層１６が有機材料層４のホール輸送層４２と透明電極の第１電極１３の間に設けられてもよい。
【００１８】
また、図５に示すように、透明基板１２の光散乱層６上に形成された、透明電極／ホール注入層／ホール輸送層／有機発光層／金属電極の有機ＥＬ素子において、低反射層１６が有機発光層４３から透明電極の第１電極１３までの有機材料層４例えばホール輸送層４２に設けられた屈折率段差であってもよい。
【００１９】
発光光が取り出される側の透明基板２及び透明基板２の間に配置されている光散乱効果を有する光散乱層６の一例は、散乱粒子が樹脂中に分散した散乱粒子含有膜である。散乱粒子は０．１〜１μｍの粒径を有することが好ましい。また、散乱粒子はシリカ、チタニア、アルミナなどであり、例えばＴｉＯxであることが好ましい。また、成膜後の光散乱層６の表面は粗面となり、さらに積層された後に粗面界面とすることが好ましい。すなわち、発光光を散乱させる構成は、透光材料のマトリクス中に散乱粒子を分散させたものであればよい。光散乱層とは平行光線を屈折させることができる層をいう。上記の光散乱層のほかに、フォトニック結晶、レンズアレイ、回折層、なども光散乱層に含まれる。
【００２０】
光散乱層６は３０％以上の光散乱率を有する。ただし、散乱率＝（光散乱層を備えない場合の平行光線透過率−光散乱層を備える場合の平行光線透過率）／（光散乱層を備えない場合の平行光線透過率）である。従来の散乱層付き素子では取り出し波長がブロードになってしまい色純度を高くすることが難しかったが、上記したように光散乱層６と低反射層１６の組み合わせにより低反射層の干渉の効果も合わせて持つことができる。さらに、発光層から金属電極までの有機膜厚も、干渉の効果を強めあうように設定することで、さらに色純度のよい素子が達成できる。
【００２１】
有機材料層４の内の近接する何れの２層の屈折率差の絶対値が０．２５以下である。すなわち、観察者側から見て、透明電極、電荷（ホール、電子）注入層、電荷輸送層が、この順で接して並んだ構造をとり、有機材料層４の各層の屈折率が、電荷注入層：ｎ１、電荷輸送層：ｎ２、とした時、その関係が、４５０〜６３０ｎｍの発光波長λの領域で｜ｎ１−ｎ２｜＜０．２５という関係を満たすように、屈折率段差を小さくすることが望ましい。
【００２２】
上記したように反射層１６として屈折率段差を用いる場合は、干渉を強め、スペクトルを制御するため、２層の屈折率差の絶対値が０．２以上に屈折率段差を大きく設定することが望ましい。また、光取り出し側の有機発光層４３から屈折率段差を含め低反射層１６までの有機材料層などの合計膜厚（図２に示すｄ）を、発光波長λの１／４の偶数倍と略等しくなるような光学膜厚（屈折率＊膜厚）で構成すれば、正の光干渉効果が得られる。
【００２３】
さらに、他の実施形態としては、第２電極１５上にはＳｉＮx等からなる封止膜（図示せず）が形成されており、有機ＥＬ素子は外気から遮断されている。有機発光層４３は電流印加時に例えば発光色の青、緑、赤を呈する有機化合物材料から構成され得る。第１及び２電極を金属電極及び透明電極とすることでトップエミッション型とすることもできる。
【００２４】
有機材料層４は有機発光層４３に関して互いに反対側に配置されたホール輸送層及び電子輸送層を含むが、２層タイプの場合は少なくとも一方を有機材料層４として備えていればよい。さらに、有機材料層４は有機発光層４３に関してそれぞれホール輸送層及び電子輸送層の外側に配置されたホール注入層及び電子注入層（図示せず）を設けることができ、これらも積層形態によって少なくとも一方を設けることができる。
【００２５】
さらにまた、図２に示した有機ＥＬ素子構造に加えて、有機材料層４に関して第１電極１３の外側に配置されたガスバリア層を設けることができる。ガスバリア層は高分子薄膜及び無機薄膜の積層又は高分子薄膜若しくは無機薄膜である。
【００２６】
また、他の実施形態としては、図２に示した有機ＥＬ素子構造に加えて、複数の有機ＥＬ素子からの発光の色純度を高めるように有機材料層４に関して光散乱層６の外側に配置されたカラーフィルタを備えることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２７】
【図１】有機ＥＬ素子を示す概略部分断面図である。
【図２】本発明による他の実施形態の有機ＥＬ素子を示す概略部分断面図である。
【図３】本発明による他の実施形態の有機ＥＬ素子を示す概略部分断面図である。
【図４】本発明による他の実施形態の有機ＥＬ素子を示す概略部分断面図である。
【図５】本発明による他の実施形態の有機ＥＬ素子を示す概略部分断面図である。
【符号の説明】
【００２８】
４  有機材料層
６  光散乱層
１２  透明基板
１３  第１電極
１５  第２電極
１６  低反射層
４２  ホール輸送層
４３  有機発光層
４４  電子輸送層
【図１】
2008251217.tif 000003
【図２】
2008251217.tif 000004
【図３】
2008251217.tif 000005
【図４】
2008251217.tif 000006
【図５】
2008251217.tif 000007