(57)【要約】【課題】良好な歩留まりを達成し得る双極型電池の製造方法および製造装置を、提供する。【解決手段】集電体１１１、集電体１１１の一方の面に配置される正極１１３および集電体１１１の他方の面に配置される負極１１２を有する双極型電極と、正極１１３あるいは負極１１２に配置される電解質層１２０とを有する双極型電池１１０（１１０Ａ〜１１０Ｆ）を、複数積層するための積層手段１５０を有する。積層手段１５０は、双極型電池１１０を、把持自在である保持機構１５３、双極型電池１１０が位置合せされかつ互いに接触しないように、双極型電池１１０の面方向に対して垂直な方向に、保持機構１５３が取り付けられる支持構造体１５４、双極型電池１１０の積層体が配置される受け台１５６、および、保持機構１５３および受け台１５６を、垂直な方向に関し、近接離間自在に相対移動させるためのＺ軸移動手段を有する。【選択図】図１４
2008130451.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
集電体、前記集電体の一方の面に配置される正極および前記集電体の他方の面に配置される負極を有する双極型電極と、別体の電解質層とを、交互に複数積層するための積層工程を有し、
前記積層工程においては、
前記双極型電極および前記電解質層を、交互に把持自在である保持機構、前記双極型電極および前記電解質層が、位置合せされかつ互いに接触しないように、前記双極型電極および前記電解質層の面方向に対して垂直な方向に、前記保持機構が取り付けられる支持構造体、前記双極型電極および前記電解質層の積層体が配置される受け台、および、前記保持機構および前記受け台を、前記垂直な方向に関し、近接離間自在に相対移動させるためのＺ軸移動手段を有する積層手段を使用し、
前記双極型電極および前記電解質層を交互に把持している前記保持機構、および前記受け台を、前記垂直な方向に関し、Ｚ軸移動手段によって相対移動させることで、
前記双極型電極および前記電解質層を、前記受け台に順次配置し、前記双極型電極および前記電解質層を交互に積層する
ことを特徴とする双極型電池の製造方法。
【請求項２】
集電体、前記集電体の一方の面に配置される正極および前記集電体の他方の面に配置される負極を有する双極型電極と、前記正極あるいは前記負極に配置される電解質層とを有する双極型電池を、複数積層するための積層工程を有し、
前記積層工程においては、
前記双極型電池を、把持自在である保持機構、前記双極型電池が位置合せされかつ互いに接触しないように、前記双極型電池の面方向に対して垂直な方向に、前記保持機構が取り付けられる支持構造体、前記双極型電池の積層体が配置される受け台、および、前記保持機構および前記受け台を、前記垂直な方向に関し、近接離間自在に相対移動させるためのＺ軸移動手段を有する積層手段を使用し、
前記双極型電池を把持している前記保持機構、および前記受け台を、前記垂直な方向に関し、Ｚ軸移動手段によって相対移動させ、
前記双極型電池を、前記受け台に順次配置し、前記双極型電池を積層する
ことを特徴とする双極型電池の製造方法。
【請求項３】
前記電解質層は、セパレータを含んでいることを特徴とする請求項２に記載の双極型電池の製造方法。
【請求項４】
前記保持機構は、弾性力に基づいて、前記双極型電池の外周部を把持自在であるクリップ機構を有し、
前記双極型電池が前記受け台に順次配置される度に、前記クリップ機構による把持を解消することを特徴とする請求項２又は請求項３に記載の双極型電池の製造方法。
【請求項５】
前記双極型電池の相対移動の際における位置ズレを修正することを特徴とする請求項２〜４のいずれか１項に記載の双極型電池の製造方法。
【請求項６】
前記位置ズレは、
前記面方向に関する前記双極型電池の位置を検出するための２次元位置検出手段の検出結果に基づき、ＸＹ軸移動手段によって、前記双極型電池あるいは前記受け台を、前記面方向に移動させることによって、修正される
ことを特徴とする請求項５に記載の双極型電池の製造方法。
【請求項７】
前記ＸＹ軸移動手段は、前記受け台に配置されており、前記受け台は、前記２次元位置検出手段の検出結果に基づいて、前記面方向に移動することを特徴とする請求項６に記載の双極型電池の製造方法。
【請求項８】
前記ＸＹ軸移動手段は、前記支持構造体に配置されており、前記支持構造体は、前記２次元位置検出手段の検出結果に基づいて、前記面方向に移動することを特徴とする請求項６に記載の双極型電池の製造方法。
【請求項９】
前記Ｚ軸移動手段は、前記受け台に配置されており、前記受け台は、前記支持構造体の内部を移動することを特徴とする請求項２〜８のいずれか１項に記載の双極型電池の製造方法。
【請求項１０】
前記Ｚ軸移動手段は、前記支持構造体に配置されており、前記支持構造体は、前記受け台に向かって移動することを特徴とする請求項２〜８のいずれか１項に記載の双極型電池の製造方法。
【請求項１１】
前記双極型電池は、真空下で複数積層されることを特徴とする請求項２〜１０のいずれか１項に記載の双極型電池の製造方法。
【請求項１２】
集電体、前記集電体の一方の面に配置される正極および前記集電体の他方の面に配置される負極を有する双極型電極と、別体の電解質層とを、交互に複数積層するための積層手段を有し、
前記積層手段は、
前記双極型電極および前記電解質層を、交互に把持自在である保持機構、
前記双極型電極および前記電解質層が、位置合せされかつ互いに接触しないように、前記双極型電極および前記電解質層の面方向に対して垂直な方向に、前記保持機構が取り付けられる支持構造体、
前記双極型電極および前記電解質層の積層体が配置される受け台、および、
前記保持機構および前記受け台を、前記垂直な方向に関し、近接離間自在に相対移動させるためのＺ軸移動手段
を有することを特徴とする双極型電池の製造装置。
【請求項１３】
集電体、前記集電体の一方の面に配置される正極および前記集電体の他方の面に配置される負極を有する双極型電極と、前記正極あるいは前記負極に配置される電解質層とを有する双極型電池を、複数積層するための積層手段を有し、
前記積層手段は、
前記双極型電池を、把持自在である保持機構、
前記双極型電池が位置合せされかつ互いに接触しないように、前記双極型電池の面方向に対して垂直な方向に、前記保持機構が取り付けられる支持構造体、
前記双極型電池の積層体が配置される受け台、および、
前記保持機構および前記受け台を、前記垂直な方向に関し、近接離間自在に相対移動させるためのＺ軸移動手段
を有することを特徴とする双極型電池の製造装置。
【請求項１４】
前記電解質層は、セパレータを含んでいることを特徴とする請求項１３に記載の双極型電池の製造装置。
【請求項１５】
前記保持機構は、弾性力に基づいて、前記双極型電池の外周部を把持自在であるクリップ機構を有することを特徴とする請求項１３又は請求項１４に記載の双極型電池の製造装置。
【請求項１６】
前記双極型電池の相対移動の際における位置ズレを修正するための修正手段を有することを特徴とする請求項１３〜１５のいずれか１項に記載の双極型電池の製造装置。
【請求項１７】
前記修正手段は、
前記面方向に関する前記双極型電池の位置を検出するための２次元位置検出手段、および、
前記２次元位置検出手段の検出結果に基づいて、前記双極型電池あるいは前記受け台を、前記面方向に移動させるためのＸＹ軸移動手段
を有することを特徴とする請求項１６に記載の双極型電池の製造装置。
【請求項１８】
前記ＸＹ軸移動手段は、前記受け台に配置されており、前記受け台は、前記２次元位置検出手段の検出結果に基づいて、前記面方向に移動することを特徴とする請求項１７に記載の双極型電池の製造装置。
【請求項１９】
前記ＸＹ軸移動手段は、前記支持構造体に配置されており、前記支持構造体は、前記２次元位置検出手段の検出結果に基づいて、前記面方向に移動することを特徴とする請求項１７に記載の双極型電池の製造装置。
【請求項２０】
前記Ｚ軸移動手段は、前記受け台に配置されており、前記受け台は、前記支持構造体の内部を移動することを特徴とする請求項１３〜１９のいずれか１項に記載の双極型電池の製造装置。
【請求項２１】
前記Ｚ軸移動手段は、前記支持構造体に配置されており、前記支持構造体は、前記受け台に向かって移動することを特徴とする請求項１３〜１９のいずれか１項に記載の双極型電池の製造装置。
【請求項２２】
前記積層手段を真空下で保持するための真空手段を有することを特徴とする請求項１３〜２１のいずれか１項に記載の双極型電池の製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、双極型電池の製造方法および製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、環境保護のため二酸化炭素排出量の低減が切に望まれている。自動車業界では、電気自動車およびハイブリッド電気自動車の導入による二酸化炭素排出量の低減に期待が集まっており、その実用化の鍵を握るモータ駆動用電源として、双極型（バイポーラ型）電池に注目が集まっている。
【０００３】
双極型電池においては、正極および負極が配置された集電体と電解質層とが交互に積層され、かつ、電解質が接触しないようにシール基材を設けて、液絡を防止している（例えば、特許文献１参照。）。
【特許文献１】特開平９−２３２００３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかし、精度良く積層することが困難である。そのため、電極および電解質層（セパレータ）にずれが生じた場合、電極同士の接触による内部短絡や、シール性の低下を生じ、歩留まりが低下する問題を有する。低い歩留まりは、原材料費や製造コストの上昇を引き起こし、企業の収益を圧迫する要因となる。
【０００５】
本発明は、上記従来技術に伴う課題を解決するためになされたものであり、良好な歩留まりを達成し得る双極型電池の製造方法および製造装置を、提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記目的を達成するための請求項１に記載の発明は、
集電体、前記集電体の一方の面に配置される正極および前記集電体の他方の面に配置される負極を有する双極型電極と、別体の電解質層とを、交互に複数積層するための積層工程を有し、
前記積層工程においては、
前記双極型電極および前記電解質層を、交互に把持自在である保持機構、前記双極型電極および前記電解質層が、位置合せされかつ互いに接触しないように、前記双極型電極および前記電解質層の面方向に対して垂直な方向に、前記保持機構が取り付けられる支持構造体、前記双極型電極および前記電解質層の積層体が配置される受け台、および、前記保持機構および前記受け台を、前記垂直な方向に関し、近接離間自在に相対移動させるためのＺ軸移動手段を有する積層手段を使用し、
前記双極型電極および前記電解質層を交互に把持している前記保持機構、および前記受け台を、前記垂直な方向に関し、Ｚ軸移動手段によって相対移動させることで、
前記双極型電極および前記電解質層を、前記受け台に順次配置し、前記双極型電極および前記電解質層を交互に積層する
ことを特徴とする双極型電池の製造方法である。
【０００７】
上記目的を達成するための請求項２に記載の発明は、
集電体、前記集電体の一方の面に配置される正極および前記集電体の他方の面に配置される負極を有する双極型電極と、前記正極あるいは前記負極に配置される電解質層とを有する双極型電池を、複数積層するための積層工程を有し、
前記積層工程においては、
前記双極型電池を、把持自在である保持機構、前記双極型電池が位置合せされかつ互いに接触しないように、前記双極型電池の面方向に対して垂直な方向に、前記保持機構が取り付けられる支持構造体、前記双極型電池の積層体が配置される受け台、および、前記保持機構および前記受け台を、前記垂直な方向に関し、近接離間自在に相対移動させるためのＺ軸移動手段を有する積層手段を使用し、
前記双極型電池を把持している前記保持機構、および前記受け台を、前記垂直な方向に関し、Ｚ軸移動手段によって相対移動させ、
前記双極型電池を、前記受け台に順次配置し、前記双極型電池を積層する
ことを特徴とする双極型電池の製造方法である。
【０００８】
上記目的を達成するための請求項１２に記載の発明は、
集電体、前記集電体の一方の面に配置される正極および前記集電体の他方の面に配置される負極を有する双極型電極と、別体の電解質層とを、交互に複数積層するための積層手段を有し、
前記積層手段は、
前記双極型電極および前記電解質層を、交互に把持自在である保持機構、
前記双極型電極および前記電解質層が、位置合せされかつ互いに接触しないように、前記双極型電極および前記電解質層の面方向に対して垂直な方向に、前記保持機構が取り付けられる支持構造体、
前記双極型電極および前記電解質層の積層体が配置される受け台、および、
前記保持機構および前記受け台を、前記垂直な方向に関し、近接離間自在に相対移動させるためのＺ軸移動手段
を有することを特徴とする双極型電池の製造装置である。
【０００９】
上記目的を達成するための請求項１３に記載の発明は、
集電体、前記集電体の一方の面に配置される正極および前記集電体の他方の面に配置される負極を有する双極型電極と、前記正極あるいは前記負極に配置される電解質層とを有する双極型電池を、複数積層するための積層手段を有し、
前記積層手段は、
前記双極型電池を、把持自在である保持機構、
前記双極型電池が位置合せされかつ互いに接触しないように、前記双極型電池の面方向に対して垂直な方向に、前記保持機構が取り付けられる支持構造体、
前記双極型電池の積層体が配置される受け台、および、
前記保持機構および前記受け台を、前記垂直な方向に関し、近接離間自在に相対移動させるためのＺ軸移動手段
を有することを特徴とする双極型電池の製造装置である。
【発明の効果】
【００１０】
請求項１に記載の発明によれば、保持機構および受け台を、双極型電極および電解質層の面方向に対して垂直な方向に関し、Ｚ軸移動手段によって相対移動させることで、双極型電極および電解質層が交互に積層される。相対移動は、双極型電極および電解質層のブレを抑制するため、双極型電極および電解質層が精度良く積層される。したがって、双極型電極および電解質層により構成される双極型電池のずれの発生が抑制され、内部短絡の発生が避けられるため、不良品の発生を削減することが可能となる。つまり、良好な歩留まりを達成し得る双極型電池の製造方法を提供することができる。
【００１１】
請求項２に記載の発明によれば、保持機構および受け台を、双極型電池の面方向に対して垂直な方向に関し、Ｚ軸移動手段によって相対移動させることで、双極型電池が積層される。相対移動は、双極型電池のブレを抑制するため、双極型電池が精度良く積層される。したがって、双極型電池を構成する双極型電極および電解質層のずれの発生が抑制され、内部短絡の発生が避けられるため、不良品の発生を削減することが可能となる。つまり、良好な歩留まりを達成し得る双極型電池の製造方法を提供することができる。
【００１２】
請求項１２に記載の発明によれば、保持機構および受け台を、双極型電極および電解質層の面方向に対して垂直な方向に関し、Ｚ軸移動手段によって相対移動させることで、双極型電極および電解質層を交互に積層することが可能である。相対移動は、双極型電極および電解質層のブレを抑制するため、双極型電極および電解質層を精度良く積層することができる。したがって、双極型電極および電解質層により構成される双極型電池のずれの発生が抑制され、内部短絡の発生が避けられるため、不良品の発生を削減することが可能となる。つまり、良好な歩留まりを達成し得る双極型電池の製造装置を提供することができる。
【００１３】
請求項１３に記載の発明によれば、保持機構および受け台を、双極型電池の面方向に対して垂直な方向に関し、Ｚ軸移動手段によって相対移動させることで、双極型電池を積層することが可能である。相対移動は、双極型電池のブレを抑制するため、双極型電池を精度良く積層することができる。したがって、双極型電池を構成する双極型電極および電解質層のずれの発生が抑制され、内部短絡の発生が避けられるため、不良品の発生を削減することが可能となる。つまり、良好な歩留まりを達成し得る双極型電池の製造装置を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
以下、本発明の実施の形態を、図面を参照しつつ説明する。
【００１５】
図１は、実施の形態１に係る双極型電池を説明するための断面図、図２は、実施の形態１に係る双極型電池を説明するための断面図、図３は、図１に示される双極型電池を利用する組電池を説明するための斜視図、図４は、図３に示される組電池が搭載されている車両の概略図である。
【００１６】
実施の形態１に係る双極型電池１１０は、電解液系であり、負極１１２、正極１１３、集電体１１１、セパレータ（電解質層）１２０、第１シール１１５および第２シール１１７を有する。集電体１１１は、正極１１３および負極１１２の間に配置されている。電解質層は、負極面に電解液を滲み込ますことで形成されている。第１シール１１５は、正極１１３の周囲を取り囲むように配置されている。セパレータ１２０は、正極１１３および第１シール１１５を覆うように配置されている。第２シール１１７は、第１シール１１５と位置合せされて、セパレータ１２０上に配置されている。
【００１７】
双極型電池１１０は、複数の単電池（電池要素）の積層体１００の形態で、外部からの衝撃や環境劣化を防止するための外装ケース１０４に収容される。積層体１００の最外層（最上位および最下位）には、端子プレート１０１，１０２が配置される。
【００１８】
端子プレート１０１，１０２は、高導電性部材からなり、積層体１００の最外層の電極投影面の全てを、少なくとも覆うように構成されている。したがって、最外層の電流取り出し部は、低抵抗化され、面方向の電流取り出しにおける低抵抗化を図ることで、電池の高出力化が可能になる。高導電性部材は、例えば、アルミニウム、銅、チタン、ニッケル、ステンレス、これらの合金である。
【００１９】
端子プレート１０１，１０２は、外装ケース１０４の外部に延長しており、積層体１００から電流を引き出すための電極タブを兼用している。なお、独立した別体の電極タブを配置し、直接的あるいはリードを利用して、端子プレート１０１，１０２と接続することで、積層体１００から電流を引き出すことも可能である。また、積層体１００の最外層に位置する集電体１１１によって、端子プレート１０１，１０２を構成することも可能である。
【００２０】
外装ケース１０４は、軽量化および熱伝導性の観点から、アルミニウム、ステンレス、ニッケル、銅などの金属（合金を含む）をポリプロピレンフィルム等の絶縁体で被覆した高分子−金属複合ラミネートフィルムなどの外装材からなり、その外周部の一部または全部が、熱融着により接合さることで形成される。
【００２１】
外装ケース１０４は、単独で使用することが可能であるが、例えば、組電池１３０の形態で利用することが可能である。組電池１３０は、外装ケース１０４を直列化および／又は並列化し、複数接続して構成されており、導電バー１３２，１３４を有する。導電バー１３２，１３４は、各外装ケース１０４の内部から延長する端子プレート１０１，１０２に接続されている。
【００２２】
外装ケース１０４を接続して構成する際に、適宜、直列あるいは並列化することで、容量および電圧を自由に調整することができる。接続方法は、例えば、超音波溶接、熱溶接、レーザー溶接、リベット、かしめ、電子ビームである。
【００２３】
組電池１３０自体を、直列化および／又は並列化し、複数接続することで組電池モジュール（大型の組電池）１４０として提供することも可能である。
【００２４】
組電池モジュール１４０は、良好な信頼性を有しかつ大出力を確保し得るため、例えば、車両１４５のモータ駆動用電源として搭載することで、良好な信頼性を有する車両を提供すること可能である。車両は、例えば、電気自動車、ハイブリッド電気自動車、電車である。
【００２５】
組電池モジュール１４０は、例えば、内蔵する外装ケース１０４毎あるいは組電池１３０毎の充電制御を行うなど、非常にきめ細かい制御ができるため、１回の充電あたりの走行距離の延長、車載電池としての寿命の長期化などの性能の向上を図ることが可能である。
【００２６】
図５は、実施の形態１に係る双極型電池の製造方法を説明するための工程図である。
【００２７】
実施の形態１に係る双極型電池の製造方法は、電極形成工程、シール前駆体配置工程、電極セット工程、電解質層形成工程、真空導入工程、電極積層工程、プレス工程、および、真空解除工程を有する。
【００２８】
次に、図６〜図１７を参照し、各工程を順次説明する。
【００２９】
図６は、図５に示される電極形成工程に係る正極を説明するための正面図、図７は、図５に示される電極形成工程に係る負極を説明するための背面図、図８は、図６の線ＶＩＩＩ−ＶＩＩＩに関する断面図である。
【００３０】
電極形成工程においては、まず，正極スラリーが、調整される。正極スラリーは、正極活物質［８５重量％］、導電助剤［５重量％］およびバインダ［１０重量％］を有し、粘度調整溶媒を添加することで、所定の粘度にされる。
【００３１】
正極活物質は、ＬｉＭｎ２Ｏ４である。導電助剤は、アセチレンブラックである。バインダは、ＰＶＤＦ（ポリフッ化ビニリデン）である。粘度調整溶媒は、ＮＭＰ（Ｎ−メチル−２−ピロリドン）である。
【００３２】
正極スラリーは、ステンレススチール箔（厚さ２０μｍ）からなる集電体１１１の一方の面に塗布される。正極スラリーの塗膜は、例えば、真空オーブンを利用して、乾燥させられ、厚さ３０μｍの正極活物質層からなる正極１１３を形成する。この際、ＮＭＰは、揮発することで除去される。
【００３３】
次に、負極スラリーが、調整される。負極スラリーは、負極活物質［９０重量％］およびバインダ［１０重量％］を有し、粘度調整溶媒を添加することで、所定の粘度にされる。負極活物質は、ハードカーボンである。バインダおよび粘度調整溶媒は、ＰＶＤＦおよびＮＭＰである。
【００３４】
負極スラリーは、集電体１１１の他方の面に、塗布される。負極スラリーの塗膜は、例えば、真空オーブンを利用して、乾燥させられ、厚さ３０μｍの負極活物質層からなる負極１１２を形成する。この際、ＮＭＰは、揮発することで除去される。
【００３５】
この結果、集電体１１１の一方の面および他方の面に、正極１１３および負極１１２がそれぞれ形成された双極型電極（電解質層が未形成の双極型電池１１０）が得られる。
【００３６】
双極型電池１１０は、３３０×２５０（ｍｍ）のサイズに切り取られる。正極１１３および負極１１２の外周部は、集電体を露出させるために、２０ｍｍの幅で剥がし取られる。
【００３７】
正極活物質は、ＬｉＭｎ２Ｏ４に制限されないが、容量および出力特性の観点から、リチウム−遷移金属複合酸化物を適用することが好ましい。導電助剤は、例えば、カーボンブラックやグラファイトを利用することも可能である。また、バインダおよび粘度調整溶媒は、ＰＶＤＦおよびＮＭＰに限定されない。
【００３８】
集電体１１１の構成材料は、ステンレススチール箔に限定されず、例えば、アルミニウム箔、ニッケルとアルミニウムのクラッド材、銅とアルミニウムのクラッド材、あるいはこれらの金属の組み合わせのめっき材を利用することも可能である。
【００３９】
負極活物質は、ハードカーボン（難黒鉛化炭素材料）に制限されず、例えば、黒鉛系炭素材料や、リチウム−遷移金属複合酸化物を利用することも可能である。なお、カーボンおよびリチウム−遷移金属複合酸化物からなる負極活物質は、容量および出力特性の観点から好ましい。
【００４０】
正極１１３および負極１１２の厚さは、特に限定されず、電池の使用目的（例えば、出力重視、エネルギー重視）や、イオン伝導性を考慮して設定される。
【００４１】
図９は、図５に示されるシール前駆体配置工程の第１シール前駆体を説明するための正面図、図１０は、図９の線Ｘ−Ｘに関する断面図、図１１は、図５に示されるシール前駆体配置工程の第２シール前駆体を説明するための正面図、図１２は、図９の線ＸＩＩ−ＸＩＩに関する断面図である。
【００４２】
シール前駆体配置工程においては、まず、集電体１１１が露出している正極側外周部に、第１シール前駆体（１液性未硬化エポキシ樹脂）１１４が配置される。この際、外周部端面から約１０ｍｍ幅で、未配置部位が設けられる。第１シール前駆体１１４の配置は、例えば、ディスペンサを用いる塗布が適用される。
【００４３】
次に、セパレータ１２０が、集電体１１１の正極側面の全てを覆うように配置される。セパレータ１２０は、ポリエチレン製であり、その厚みおよびサイズは、１２μｍおよび３３５×２５５（ｍｍ）である。
【００４４】
その後、セパレータ１２０上に、第２シール前駆体（１液性未硬化エポキシ樹脂）１１６が配置される。この際、第２シール前駆体１１６は、第１シール前駆体１１４の配置部位と相対するように（重なるように）位置決めされる。第２シール前駆体１１６の配置は、例えば、ディスペンサを用いる塗布が適用される。
【００４５】
第１シール前駆体１１４および第２シール前駆体１１６の構成材料は、１液性未硬化エポキシ樹脂に限定されず、使用環境下において良好なシール効果を発揮するものを、用途に応じて適宜選択することができる。例えば、その他の熱硬化型樹脂（ポリプロピレンやポリエチレン等）や、熱可塑型樹脂を適用することが可能である。
【００４６】
セパレータ１２０の構成材料は、ポリエチレンに限定されず、ポリプロピレン等のその他のポリオレフィンや、ポリアミドや、ポリイミドなどの樹脂材料が適用することが可能である。
【００４７】
図１３は、図５に示される電極セット工程に係る保持機構のクリップ機構を説明するための概略図、図１４は、電極セット工程を説明するための断面図である。
【００４８】
電極セット工程においては、６枚の双極型電池１１０（１１０Ａ〜１１０Ｆ）が、負極面を上にした状態で、電極ストッカ（積層手段）１５０にセットされる。なお、最下位に保持される双極型電池１１０Ｆは、第１シール前駆体１１４、第２シール前駆体１１６およびセパレータ１２０は、配置されていない。
【００４９】
電極ストッカ（積層手段）１５０は、保持機構、支持構造体１５４、受け台１５６、位置センサ１５８および制御部（不図示）を有する。
【００５０】
保持機構は、双極型電池１１０の外周部の対向する２箇所を把持自在であるクリップ機構１５３を６個有しており、６枚の双極型電池１１０をセットすることが可能である。クリップ機構１５３によって把持される双極型電池１１０の部位は、外周部端面から約１０ｍｍ幅の範囲の領域に位置し、第１シール前駆体１１４および第２シール前駆体１１６が配置されていない未配置部位である。
【００５１】
クリップ機構１５３は、弾性力に基づいており、下方および上方アーム１９１，１９３、ガイドブロック１９５、可動ブロック１９７および駆動ロッド１９８を有する。
【００５２】
下方アーム１９１は、双極型電池１１０が載置される先端部、および、先端部から下方段差部１９２を介して延長する基部を有する。上方アーム１９３は、双極型電池１１０を押圧する先端部、先端部から第１上方傾斜部を介して延長する中間部、および、中間部から第２上方傾斜部１９４を介して延長する基部を有する。下方および上方アーム１９１、１９２は、例えば、バネからなる弾性部材（不図示）によって、互いに近接するように弾性的に付勢されている。
【００５３】
ガイドブロック１９５は、下方アーム１９１の基部に固定されており、また、貫通孔１９６を有する。可動ブロック１９７は、ガイドブロック１９５と下方アーム１９１の下方段差部１９２との間に配置され、例えば、バネからなる弾性部材（不図示）によって、ガイドブロック１９５に向かって弾性的に付勢されている。
【００５４】
駆動ロッド１９８は、往復動自在に配置されており、かつ、駆動ロッド１９８の径は、ガイドブロック１９５の貫通孔１９６を通過できるように設定されている。したがって、駆動ロッド１９８における貫通孔１９６から突出する先端部は、可動ブロック１９７を押圧し、下方アーム１９１の下方段差部１９２に向かって移動させる。
【００５５】
可動ブロック１９７は、上方アーム１９３の第２上方傾斜部１９４と当接しているため、可動ブロック１９７の移動は、上方アーム１９３の上昇を引き起こす。
【００５６】
つまり、駆動ロッド１９８を突出させると、下方および上方アーム１９１、１９２の先端部は離間するため、双極型電池１１０を配置、あるいは把持されている双極型電池１１０の取り外し（リリース）が可能である。一方、駆動ロッド１９８を後退させると、下方および上方アーム１９１、１９２の先端部が近接するため、双極型電池１１０を把持することが可能である。なお、クリップ機構１５３は、双極型電池１１０を把持自在であれば、上記構成に特に限定されない。
【００５７】
支持構造体１５４は、双極型電池１１０のセットの際の干渉を避けるため、フレーム形状であり、かつ、保持機構が取付けられている。保持機構は、双極型電池１１０が位置合せされかつ互いに接触しないように、双極型電池１１０の面方向（ＸＹ軸方向）に対して垂直な方向（Ｚ軸方向）に、取り付けられる。
【００５８】
また、支持構造体１５４には、受け台１５６に向かって垂直な方向に移動するためのＺ軸移動手段（不図示）が配置されている。Ｚ軸移動手段は、支持構造体１５４を受け台１５６に対して相対移動させるため、設置スペースを有効利用することが可能である。特に、電極ストッカ１５０は、真空処理装置１６０（後述）の内部に配置されるため、真空処理装置１６０を小型化することにより、設備コストの低減を図ることが可能である。
【００５９】
Ｚ軸移動手段を支持構造体１５４に配置する場合、受け台１５６およびその周辺の構成を簡略化することが可能であるが、Ｚ軸移動手段を受け台１５６に配置し、受け台１５６を支持構造体１５４に対して相対移させることも可能である。この場合、支持構造体１５４が固定式となり、受け台１５６は、支持構造体１５４の内部を移動するため、支持構造体１５４のブレを抑制することが可能である。
【００６０】
受け台１５６は、積層された双極型電池１１０を支持するために使用される。受け台１５６には、双極型電池１１０の面方向に移動するためのＸＹ軸移動手段（不図示）が、配置されている。なお、ＸＹ軸移動手段の一方の軸方向を、受け台１５６の次工程への移動方向と一致させることによって、ＸＹ軸移動手段を、受け台１５６の次工程への移動機構として、兼用することも可能である。
【００６１】
位置センサ１５８は、支持構造体１５４の上面における双極型電池１１０の４辺に対応する位置に配置され、２次元位置検出手段を構成する。したがって、位置センサ１５８は、双極型電池１１０の相対移動の際つまり受け台１５６に向かった双極型電池１１０の移動の際における位置ズレを検出することが可能である。２次元位置検出手段は、例えば、ＣＣＤ（固体撮像素子）イメージセンサを利用することも可能である。この場合、支持構造体１５４の上面における４隅の１つに配置することで、２次元位置検出手段を構成することができる。
【００６２】
制御部は、クリップ機構１５３に把持されている双極型電池１１０を、積層するために使用され、例えば、クリップ機構１５３による双極型電池１１０の把持およびリリースの制御や、位置センサ１５８の検出結果に基づくＸＹ軸移動手段の制御を実行する。したがって、位置センサ１５８およびＸＹ軸移動手段は、双極型電池１１０の相対移動の際における位置ズレを修正するための修正手段を構成する。
【００６３】
電解質層形成工程においては、最上位に保持される双極型電池１１０Ａを除いた、５枚の双極型電池１１０Ｂ〜１１０Ｆの負極１１２に、１ｍｌの電解液を、例えば、マイクロピペットを用いて、負極面にたらすことで、滲み込まされる。
【００６４】
電解液は、ＰＣ（プロピレンカーボネート）およびＥＣ（エチレンカーボネート）からなる有機溶媒、支持塩としてのリチウム塩（ＬｉＰＦ６）および少量の界面活性剤を含んでいる。なお、リチウム塩濃度は、１Ｍである。
【００６５】
有機溶媒は、ＰＣおよびＥＣに特に限定されず、例えば、その他の環状カーボネート類、ジメチルカーボネート等の鎖状カーボネート類、テトラヒドロフラン等のエーテル類を適用することが可能である。リチウム塩は、ＬｉＰＦ６に特に限定されず、例えば、その他の無機酸陰イオン塩、ＬｉＣＦ３ＳＯ３等の有機酸陰イオン塩を、適用することが可能である。
【００６６】
図１５は、図５に示される真空導入工程〜真空解除工程に係る真空処理装置を説明するための概略図、図１６は、図５に示される電極積層工程を説明するための概略図、図１７は、図５に示されるプレス工程を説明するための断面図である。
【００６７】
真空処理装置１６０は、真空手段１６２、プレス手段１７２および制御部１７８を有する。
【００６８】
真空手段１６２は、真空チャンバ１６３、真空ポンプ１６４および配管系１６５を有する。真空チャンバ１６３は、着脱自在（開放自在）の蓋部と、電極ストッカ１５０およびプレス手段１７２が配置される固定式の基部を有する。真空ポンプ１６４は、例えば、遠心式であり、真空チャンバ１６３の内部を真空状態にするために使用される。配管系１６５は、真空ポンプ１６４と真空チャンバ１６３と連結するために使用され、リークバルブ（不図示）が配置されている。
【００６９】
プレス手段１７２は、下部プレスプレート１７４、下部プレスプレート１７４に対して近接離間自在に配置される上部プレスプレート１７６、下部加熱手段１７５および上部加熱手段１７７を有する。
【００７０】
下部プレスプレート１７４は、電極ストッカ１５０の受け台１５６が配置される。上部プレスプレート１７６は、下部プレスプレート１７４と連携し、双極型電池１１０の積層体を押圧するために使用される。
【００７１】
下部加熱手段１７５および上部加熱手段１７７は、例えば、抵抗発熱体を有しており、下部プレスプレート１７４および上部プレスプレート１７６の内部に配置され、下部プレスプレート１７４および上部プレスプレート１７６の温度を上昇させるために使用される。
【００７２】
制御部１７８は、上部プレスプレート１７６の移動や押圧力、下部加熱手段１７５および上部加熱手段１７７の温度を制御することで、双極型電池１１０の積層体に対する適当な熱プレスを、真空下で実施するために使用される。
【００７３】
なお、下部加熱手段１７５および上部加熱手段１７７の一方を省略したり、下部加熱手段１７５および上部加熱手段１７７を、下部プレスプレート１７４および上部プレスプレート１７６の外部に配置したりすることも可能である。
【００７４】
次に、真空処理装置１６０が適用される真空導入工程〜真空解除工程を順次説明する。
【００７５】
真空導入工程においては、真空チャンバ１６３の蓋部が外され、双極型電池１１０を保持している電極ストッカ１５０が、真空チャンバ１６３の基部に配置される。そして、真空チャンバ１６３の蓋部が装着されて、真空チャンバ１６３が密閉されると、真空ポンプ１６４が稼働され、真空チャンバ１６３の内部が、真空状態にされる。
【００７６】
電極積層工程においては、真空下で、Ｚ軸移動手段によって電極ストッカ１５０の支持構造体１５４が、受け台１５６に向かって移動する。つまり、保持機構（クリップ機構１５３）および受け台１５６は、双極型電池１１０の面方向に対して垂直な方向に関し、Ｚ軸移動手段によって相対移動する。相対移動は、双極型電池１１０のブレを抑制するため、双極型電池１１０が精度良く積層される。
【００７７】
そして、支持構造体１５４のクリップ機構１５３に把持されている双極型電池１１０が、受け台１５６に接触するタイミングで、クリップ機構１５３の駆動ロッド１９８が制御され、双極型電池１１０の把持を解消する。
【００７８】
一方、位置センサ１５８が、双極型電池１１０の相対移動の際における位置ズレを検出すると、ＸＹ軸移動手段が制御され、受け台１５６の面方向の位置が調整される。これにより、積層精度がさらに向上する。また、受け台１５６は、保持機構と無関係のため、受け台１５６の移動は、双極型電池１１０の位置に影響を及ぼさず、位置ズレの調整が容易である。
【００７９】
そして、受け台１５６に対する支持構造体１５４の移動を継続することで、双極型電池１１０Ｆ〜１１０Ａが、順次積層される。
【００８０】
以上のように、双極型電池１１０のブレが抑制され、双極型電池を精度良く積層することができる。したがって、双極型電池１１０を構成する双極型電極および電解質層のずれの発生が抑制され、内部短絡の発生が避けられるため、不良品の発生を削減することが可能となる。
【００８１】
また、真空下での積層のため、電極および電解質層の積層界面に対する気泡の混入が抑制される。そのため、使用時のイオンの移動は、害されず、電池抵抗は増大しないため、高出力密度を達成することができる。つまり、気泡の混入が抑制された双極型電池が得られるため、使用時におけるイオンの移動は、害されず、電池抵抗は増大しないため、高出力密度を達成することができる。
【００８２】
なお、ＸＹ軸移動手段は、受け台１５６に配置することに限定されず、保持機構に配置することで、受け台１５６およびその近傍の構造を簡素化することも可能である。また、Ｚ軸移動手段を、クリップ機構１５３に配置することも可能である。
【００８３】
プレス工程においては、電極ストッカ１５０の受け台１５６が下部プレスプレート１７４に配置される。この際、受け台１５６には、電極積層工程によって形成された双極型電池１１０の積層体１００が保持されている。上部プレスプレート１７６が下部プレスプレート１７４に向かって降下し、積層体１００を押圧し、１．０×１０５Ｐａの面圧を付与する。
【００８４】
一方、下部加熱手段１７５および上部加熱手段１７７が稼働され、下部プレスプレート１７４および上部プレスプレート１７６を介して、双極型電池１１０の積層体を加熱する。双極型電池１１０の積層体は、第１シール前駆体１１４および第２シール前駆体１１６を構成する１液性未硬化エポキシ樹脂の硬化温度である８０℃に昇温する。
【００８５】
電極積層工程における真空状態を維持した状態で、このプレス条件（面圧１．０×１０５Ｐａかつ８０℃）で、１時間保持することで、第１シール前駆体１１４および第２シール前駆体１１６が硬化し、所定の厚みの第１シール１１５および第２シール１１７が形成され、積層体１００が得られる。
【００８６】
以上のように、プレスが真空下で積層されるため、積層界面にパージガスが混入することを抑制することができる。また、プレス時における下部プレスプレート１７４と上部プレスプレート１７６の間の距離を制御し、積層体１００の厚みを、所定の値に設定することで、体積減および電解質抵抗の低減を図ることができる。
【００８７】
また、加熱プレスであるため、第１シール前駆体１１４および第２シール前駆体１１６の硬化が同時に実施されるため、製造工程の短縮を図ることができる。
【００８８】
真空解除工程においては、真空ポンプ１６４の稼働が停止され、リークバルブを開にすることで、真空チャンバ１６３の真空状態が解除される。上部プレスプレート１７６が上昇し、真空チャンバ１６３の蓋部が外される。下部プレスプレート１７４に配置されている電極ストッカ１５０の受け台１５６が、積層体１００を保持した状態で、取り出される。また、受け台１５６以外の電極ストッカ１５０の部品も取り出される。
【００８９】
双極型電池の積層体１００は、その後、最上位および最下位に端子プレート１０１，１０２が配置され、外装ケース１０４に収容される（図１および図２参照）。
【００９０】
図１８は、実施の形態１に係る双極型電池の内部短絡試験結果を説明するための図表である。
【００９１】
実施の形態１と比較例を対象とし、初回充電完了後の１時間目において測定される電圧で評価した。評価基準は、電圧の顕著な低下の有無である。符号ＯＫおよびＮＧは、電圧の顕著な低下が無いものおよび有るものを、それぞれ表している。数字は、サンプル数を１０とした場合における、ＯＫあるいはＮＧと評価された個数である。なお、比較例は、実施の形態１に係る製造装置を利用せずに製造された双極型電池である。初回充電条件は、２１Ｖ−０．５Ｃで４時間である。
【００９２】
図１８に示されるように、実施の形態１は、ＮＧと評価されたものが存在せず、比較例は、４個がＮＧである。また、ＮＧと評価された比較例を、解体調査を行った結果、電極のずれによるショートが確認された。つまり、実施の形態１は、比較例と比較し、不良品の発生が抑制されており、歩留まりが向上している。
【００９３】
図１９は、実施の形態１に係る変形例を説明するための概略図である。
【００９４】
電池の出力密度を向上させるため、プレス工程を、第１および第２プレス工程に２分割し、初充電で発生する気泡を取り除くための初充電工程を、挿入することも可能である。初充電条件は、例えば、正極の塗布重量から概算された容量ベースで、２１Ｖ−０．５Ｃで４時間である。
【００９５】
この場合、真空処理装置１６０に、充放電装置１８０を配置する。充放電装置１８０は、プレス手段１７２の下部プレスプレート１７４と上部プレスプレート１７６を介し、積層体１００と電気的に接続可能に構成される。
【００９６】
第１プレス工程のプレス条件は、面圧１．０×１０５Ｐａかつ常温の状態での６０秒間保持である。第２プレス工程のプレス条件は、面圧１．０×１０５Ｐａかつ８０℃の状態での１時間保持である。なお、第１プレス工程のプレス条件は、特に限定されず、第２プレス工程のプレス条件を考慮し、第１シール前駆体および第２シール前駆体が硬化しないように設定される。
【００９７】
以上のように、実施の形態１は、良好な歩留まりを達成し得る電解液系双極型電池の製造方法および製造装置を、提供することができる。
【００９８】
なお、電解質層（セパレータ）を別体として、双極型電極（電解質層が未配置の双極型電池）と交互に積層することも可能である。この場合、保持機構は、電解質層および双極型電極を交互に把持し、かつ、双極型電極および電解質層が、位置合せされかつ互いに接触しないように、双極型電極および電解質層の面方向に対して垂直な方向に、支持構造体１５４に取り付けられることとなる。
【００９９】
また、電極セット工程は、設置工程などを考慮すると、大気下で実施することが好ましいが、必要に応じて、真空下で実施することも可能である。
【０１００】
プレス工程の前に、双極型電池１１０、積層体１００、あるいは下部および上部プレスプレート１７４，１７６を予熱するための予熱工程を有することも可能である。この場合、プレス工程の時間を短縮することが可能になる。
【０１０１】
双極型電池１１０の予熱は、例えば、双極型電池１１０を保持している電極ストッカ１５０の全体を、オーブンに配置し、昇温させることで実施される。
【０１０２】
積層体１００の予熱は、例えば、積層体１００が配置される受け台１５６に加熱手段を内蔵させ、当該加熱手段によって受け台１５６を昇温させることで実施される。また、受け台１５６を、下部プレスプレート１７４に配置し、下部加熱手段１７５によって昇温させた後で、電極ストッカ１５０に組み込むことによっても、積層体１００の予熱を、実施することも可能である。
【０１０３】
下部および上部プレスプレート１７４，１７６の予熱は、例えば、受け台１５６の配置前から、下部加熱手段１７５および上部加熱手段１７７を稼働させることで実施される。
【０１０４】
次に、実施の形態２を説明する。以下において、実施の形態１と同様の機能を有する部材については類似する符号を使用し、重複を避けるため、その説明を省略する。
【０１０５】
図２０は、実施の形態２に係る双極型電池の製造方法を説明するための工程図である。
【０１０６】
実施の形態２に係る双極型電池は、ゲルポリマー電解質系であり、その製造方法は、電極形成工程、電解質層形成工程、シール前駆体形成工程、電極セット工程、真空導入工程、電極積層工程、プレス工程および真空解除工程を有する。
【０１０７】
次に、各工程を順次説明する。図２１は、図２０に示されるシール前駆体配置工程を説明するための断面図、図２２は、図２０に示される電極セット工程を説明するための断面図ある。
【０１０８】
電極形成工程においては、実施の形態１と同様に、集電体２１１の一方の面および他方の面に、正極２１３および負極２１２がそれぞれ形成された双極型電極（電解質層が未形成の双極型電池２１０）が得られる。
【０１０９】
電解質層形成工程においては、電解質が、正極２１３および負極２１２の電極部に塗布される。
【０１１０】
電解質は、電解液［９０重量％］およびホストポリマー［１０重量％］の有し、粘度調整溶媒を添加することで、塗布に適した粘度にされている。
【０１１１】
電解液は、ＰＣ（プロピレンカーボネート）およびＥＣ（エチレンカーボネート）からなる有機溶媒、支持塩としてのリチウム塩（ＬｉＰＦ６）を含んでいる。リチウム塩濃度は、１Ｍである。
【０１１２】
ホストポリマーは、ＨＦＰ（ヘキサフルオロプロピレン）コポリマーを１０％含むＰＶＤＦ−ＨＦＰ（ポリフッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンの共重合体）である。粘度調製溶媒は、ＤＭＣ（ジメチルカーボネート）である。
【０１１３】
電極部に塗布された電解質は、乾燥され、ＤＭＣを揮発させることで、正極２１３および負極２１２上に、ゲルポリマー電解質層２１８，２１９が形成される。
【０１１４】
ホストポリマーは、ＰＶＤＦ−ＨＦＰに限定されず、その他のリチウムイオン伝導性を持たない高分子や、イオン伝導性を有する高分子（固体高分子電解質）を適用することも可能である。その他のリチウムイオン伝導性を持たない高分子は、例えば、ＰＡＮ（ポリアクリロニトリル）、ＰＭＭＡ（ポリメチルメタクリレート）である。イオン伝導性を有する高分子は、例えば、ＰＥＯ（ポリエチレンオキシド）やＰＰＯ（ポリプロピレンオキシド）である。粘度調製溶媒は、ＤＭＣに限定されない。
【０１１５】
シール前駆体形成工程にいては、実施の形態１と同様に、第１シール前駆体２１４、セパレータ２２０および第２シール前駆体２１６が配置される。
【０１１６】
電極セット工程においては、保持機構（クリップ機構２５３）、支持構造体１５４、受け台１５６、位置センサ１５８および制御部（不図示）を有する電極ストッカ２５０を使用することで、実施の形態１と同様に、６枚の双極型電池２１０（２１０Ａ〜２１０Ｆ）が、負極面を上にした状態で、電極ストッカ２５０にセットされる。なお、最下位に保持される双極型電池２１０Ｆは、正極側のゲルポリマー電解質層２１８、第１シール前駆体２１４、第２シール前駆体２１６およびセパレータ２２０を有していない。
【０１１７】
真空導入工程においては、真空手段、プレス手段および制御部を有する真空処理装置を使用することで、実施の形態１と同様に、双極型電池２１０を保持している電極ストッカが、真空チャンバの基部に配置されると、真空チャンバの内部が、真空状態に保持される。
【０１１８】
電極積層工程においては、真空下で、保持機構（クリップ機構２５３）および受け台２５６は、双極型電池２１０の面方向に対して垂直な方向に関し、Ｚ軸移動手段によって相対移動する。相対移動は、双極型電池２１０のブレを抑制するため、双極型電池２１０が精度良く積層される。
【０１１９】
そして、支持構造体２５４のクリップ機構２５３に把持されている双極型電池２１０が、受け台２５６に接触するタイミングで、クリップ機構２５３の駆動ロッドが制御され、双極型電池２１０の把持を解消する。
【０１２０】
一方、位置センサ２５８が、双極型電池２１０の相対移動の際における位置ズレを検出すると、ＸＹ軸移動手段が制御され、受け台２５６の面方向の位置が調整される。これにより、積層精度がさらに向上する。また、受け台２５６は、保持機構と無関係のため、受け台２５６の移動は、双極型電池２１０の位置に影響を及ぼさず、位置ズレの調整が容易である。
【０１２１】
そして、受け台２５６に対する支持構造体２５４の移動を継続することで、双極型電池２１０Ｆ〜２１０Ａが、順次積層される。
【０１２２】
以上のように、双極型電池２１０のブレが抑制され、双極型電池を精度良く積層することができる。したがって、双極型電池２１０を構成する双極型電極および電解質層のずれの発生が抑制され、内部短絡の発生が避けられるため、不良品の発生を削減することが可能となる。
【０１２３】
また、真空下での積層のため、電極および電解質層の積層界面に対する気泡の混入が抑制される。その結果、気泡の混入が抑制された双極型電池が得られるため、使用時におけるイオンの移動は、害されず、電池抵抗は増大しないため、高出力密度を達成することができる。
【０１２４】
プレス工程においては、積層体２００が、真空状態を維持した状態で、加熱プレスされる。プレス条件は、面圧１．０×１０５Ｐａかつ８０℃の状態での１時間保持である。これにより、第１シール前駆体および第２シール前駆体が硬化し、所定の厚みの第１シールおよび第２シールが形成される。また、ゲルポリマー電解質層２１８，２１９は、可塑化し、所定の厚みを有することなる。
【０１２５】
また、加熱下でプレスされるため、第１シール前駆体２１４および第２シール前駆体２１６の硬化、ゲルポリマー電解質層２１８，２１９の完成が同時に実施されるため、製造工程の短縮を図ることができる。
【０１２６】
真空解除工程においては、真空チャンバの真空状態が解除され、積層体２００が取り出される。
【０１２７】
以上のように、実施の形態２は、良好な歩留まりを達成し得るゲルポリマー電解質系双極型電池の製造方法および製造装置を、提供することができる。
【０１２８】
なお、実施の形態２に係る双極型電池の内部短絡試験結果は、図１８に示される実施の形態１と同様であり、比較例と比較し、不良品の発生が抑制されており、歩留まりが向上している。
【０１２９】
また、ゲルポリマー電解質層２１８，２１９は、ポリマー骨格に電解液を保持した熱可塑型であるため、漏液が防止され、液絡を防ぎ信頼性の高い双極型電池を構成することが可能である。ゲルポリマー電解質は、熱可塑型に限定されず、熱可塑型を適用することも可能である。この場合も、漏液が防止され、液絡を防ぐことが可能である。
【０１３０】
次に、実施の形態３を説明する。
【０１３１】
図２３は、実施の形態３に係る双極型電池の製造方法を説明するための工程図である。
【０１３２】
実施の形態３に係る双極型電池は、全固体電解質系であり、その製造方法は、電極形成工程、電解質層形成工程、電極セット工程、真空導入工程、電極積層工程、プレス工程および真空解除工程を有する。
【０１３３】
次に、各工程を順次説明する。図２４は、図２３に示される固体電解質層の形成を説明するための断面図、図２５は、図２３に示される電極セット工程の形成を説明するための断面図、図２６は、実施の形態３に係る真空処理装置を説明するための概略図である。
【０１３４】
電極形成工程においては、まず、正極スラリーが調整される。正極スラリーは、正極活物質［２２重量％］、導電助剤［６重量％］、ポリマー［１８重量％］、支持塩としてのリチウム塩［９重量％］、スラリー粘度調整溶媒［４５重量％］、および、微量の重合開始剤を含んでいる。
【０１３５】
正極活物質は、ＬｉＭｎ２Ｏ４である。導電助剤は、アセチレンブラックである。ポリマーは、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）である。リチウム塩は、Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎである。スラリー粘度調整溶媒は、ＮＭＰである。重合開始剤は、ＡＩＢＮ（アゾビスイソブチロニトリル）である。
【０１３６】
正極スラリーは、ステンレススチール箔からなる集電体３１１の一方の面に塗布される。正極スラリーの塗膜は、例えば、オーブンを利用して、１１０℃かつ４時間保持され、熱重合により硬化することで、正極活物質層からなる正極３１３が形成される。
【０１３７】
次に、負極スラリーが調整される。負極スラリーは、負極活物質［１４重量％］、導電助剤［４重量％］、ポリマー［２０重量％］、支持塩としてのリチウム塩［１１重量％］、スラリー粘度調整溶媒［５１重量％］、および、微量の重合開始剤を含んでいる。
【０１３８】
負極活物質は、Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２である。導電助剤は、アセチレンブラックである。ポリマーは、ＰＥＯである。リチウム塩は、Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎである。スラリー粘度調整溶媒は、ＮＭＰである。重合開始剤は、ＡＩＢＮである。
【０１３９】
負極スラリーは、集電体３１１の他方の面に、塗布される。負極スラリーの塗膜は、例えば、オーブンを利用して、１１０℃かつ４時間保持され、熱重合により硬化することで、負極活物質層からなる負極３１２が形成される。
【０１４０】
この結果、集電体３１１の一方の面および他方の面に、正極３１３および負極３１２がそれぞれ形成された双極型電極（電解質層が未形成の双極型電池３１０）が得られる。
【０１４１】
双極型電池３１０は、３３０×２５０（ｍｍ）のサイズに切り取られる。正極３１３および負極３１２の外周部は、集電体３１１を露出させるために、１０ｍｍの幅で剥がし取られる。
【０１４２】
電解質層形成工程においては、まず、固体電解質スラリーが調整される。固体電解質スラリーは、ポリマー［６４．５重量％］および支持塩としてのリチウム塩［３５．５重量％］を含んでおり、粘度調製溶媒によって所定の粘度とされている。
【０１４３】
ポリマーは、ＰＥＯである。リチウム塩は、Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎである。粘度調製溶媒は、アセトニトリルである。ポリマーは、ＰＥＯに限定されず、その他の固体高分子電解質（例えば、ＰＰＯ）や、セラミックなどのイオン伝導性を持つ無機固体型電解質を適用することも可能である。
【０１４４】
固体電解質スラリーは、正極３１３の電極部分のみに塗布される。固体電解質スラリーの塗布層は、乾燥させることで粘度調製溶媒が揮発し、４０μｍの全固体電解質層３３９が形成される。全固体電解質層３３９においては、漏液は皆無となり、信頼性の高い双極型電池を構成できる。
【０１４５】
一方、集電体３１１が露出している双極型電池３１０の正極側外周部には、絶縁材料３１５が配置される。絶縁材料３１５は、例えば、ポリイミド製カプトン（登録商標）テープである。
【０１４６】
電極セット工程においては、保持機構（クリップ機構３５３）、支持構造体３５４、受け台３５６、位置センサ３５８および制御部（不図示）を有する電極ストッカ３５０を使用することで、実施の形態１と同様に、６枚の双極型電池３１０（３１０Ａ〜３１０Ｆ）が、負極面を上にした状態で、電極ストッカ３５０にセットされる。なお、最下位に保持される双極型電池３１０Ｆは、正極３１３、全固体電解質層３３９および絶縁材料３１５を有していない。最上位に保持される双極型電池３１０Ａは、負極３１２を有していない。
【０１４７】
真空導入工程においては、真空手段３６２、プレス手段３７２および制御部３７８を有する真空処理装置３６０を使用することで、実施の形態１と同様に、双極型電池３１０を保持している電極ストッカ３５０が、真空チャンバ３６３の基部に配置されると、真空チャンバ３６３の内部が、真空状態に保持される。
【０１４８】
電極積層工程においては、真空下で、保持機構（クリップ機構３５３）および受け台３５６は、双極型電池３１０の面方向に対して垂直な方向に関し、Ｚ軸移動手段によって相対移動する。相対移動は、双極型電池３１０のブレを抑制するため、双極型電池３１０が精度良く積層される。
【０１４９】
そして、支持構造体３５４のクリップ機構３５３に把持されている双極型電池３１０が、受け台３５６に接触するタイミングで、クリップ機構３５３の駆動ロッドが制御され、双極型電池３１０の把持を解消する。
【０１５０】
一方、位置センサ３５８が、双極型電池３１０の相対移動の際における位置ズレを検出すると、ＸＹ軸移動手段が制御され、受け台３５６の面方向の位置が調整される。これにより、積層精度がさらに向上する。また、受け台３５６は、保持機構と無関係のため、受け台３５６の移動は、双極型電池３１０の位置に影響を及ぼさず、位置ズレの調整が容易である。
【０１５１】
そして、受け台３５６に対する支持構造体３５４の移動を継続することで、双極型電池２１０Ｆ〜２１０Ａが、順次積層される。
【０１５２】
以上のように、双極型電池３１０のブレが抑制され、双極型電池を精度良く積層することができる。したがって、双極型電池３１０を構成する双極型電極および電解質層のずれの発生が抑制され、内部短絡の発生が避けられるため、不良品の発生を削減することが可能となる。
【０１５３】
また、真空下での積層のため、電極および電解質層の積層界面に対する気泡の混入が抑制される。その結果、気泡の混入が抑制された双極型電池が得られるため、使用時におけるイオンの移動は、害されず、電池抵抗は増大しないため、高出力密度を達成することができる。
【０１５４】
プレス工程においては、積層体３００が、真空状態を維持した状態で、プレスされる。プレス条件は、面圧１．０×１０５Ｐａかつ常温の状態での３分間保持である。これにより、負極３１２と全固体電解質層３３９が密着する。実施の形態３に係るプレス工程は、加熱プレスが適用されないため、真空処理装置３６０のプレス手段３７２の下部プレスプレート３７４および上部プレスプレート３７６には、加熱手段が配置されていない。なお、符号３６４および３６５は、真空ポンプおおび配管系を示している。
【０１５５】
真空解除工程においては、真空チャンバ３６３の真空状態が解除され、積層体３００が取り出される。
【０１５６】
以上のように、実施の形態３は、良好な歩留まりを達成し得る全固体電解質系双極型電池の製造方法および製造装置を、提供することができる。
【０１５７】
なお、実施の形態３に係る双極型電池の内部短絡試験結果は、図１８に示される実施の形態１と同様であり、比較例と比較し、不良品の発生が抑制されており、歩留まりが向上している。ただし、初回充電条件は、１２．５Ｖ−０．５Ｃで４時間である。また、ＮＧと評価された比較例を、解体調査を行った結果、電極のずれによるシール不良が確認された。
【０１５８】
なお、本発明は、上述した実施の形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲の範囲内で種々改変することができる。
【０１５９】
例えば、実施の形態１に係る変形例（初充電工程および充放電装置）を、実施の形態２および実施の形態３に適用することで、電池の出力密度を向上させることも可能である。なお、実施の形態３に係る初充電条件は、例えば、正極の塗布重量から概算された容量ベースで、２．５Ｖ−０．５Ｃで４時間である。
【図面の簡単な説明】
【０１６０】
【図１】実施の形態１に係る双極型電池を説明するための斜視図である。
【図２】実施の形態１に係る双極型電池を説明するための断面図である。
【図３】図１に示される双極型電池を利用する組電池を説明するための斜視図である。
【図４】図３に示される組電池が搭載されている車両の概略図である。
【図５】実施の形態１に係る双極型電池の製造方法を説明するための工程図である。
【図６】図５に示される電極形成工程に係る正極を説明するための正面図である。
【図７】図５に示される電極形成工程に係る負極を説明するための背面図である。
【図８】図６の線ＶＩＩＩ−ＶＩＩＩに関する断面図である。
【図９】図５に示されるシール前駆体配置工程の第１シール前駆体を説明するための正面図である。
【図１０】図９の線Ｘ−Ｘに関する断面図である。
【図１１】図５に示されるシール前駆体配置工程の第２シール前駆体を説明するための正面図である。
【図１２】図９の線ＸＩＩ−ＸＩＩに関する断面図である。
【図１３】図５に示される電極セット工程に係る保持機構のクリップ機構を説明するための概略図である。
【図１４】電極セット工程を説明するための断面図である。
【図１５】図５に示される真空導入工程〜真空解除工程に係る真空処理装置を説明するための概略図である。
【図１６】図５に示される電極積層工程を説明するための概略図である。
【図１７】図５に示されるプレス工程を説明するための断面図である。
【図１８】実施の形態１に係る双極型電池の内部短絡試験結果を説明するための図表である。
【図１９】実施の形態１に係る変形例を説明するための概略図である。
【図２０】実施の形態２に係る双極型電池の製造方法を説明するための工程図である。
【図２１】図２０に示されるシール前駆体配置工程を説明するための断面図である。
【図２２】図２０に示される電極セット工程を説明するための断面図である。
【図２３】実施の形態３に係る双極型電池の製造方法を説明するための工程図である。
【図２４】図２３に示される固体電解質層の形成を説明するための断面図である。
【図２５】図２３に示される電極セット工程の形成を説明するための断面図である。
【図２６】実施の形態３に係る真空処理装置を説明するための概略図である。
【符号の説明】
【０１６１】
１００・・積層体、
１０１，１０２・・端子プレート、
１０４・・外装ケース、
１１０（１１０Ａ〜１１０Ｆ）・・双極型電池、
１１１・・集電体、
１１２・・負極、
１１３・・正極、
１１４・・第１シール前駆体、
１１５・・第１シール、
１１６・・第２シール前駆体、
１１７・・第２シール、
１２０・・セパレータ、
１３０・・組電池、
１３２，１３４・・導電バー、
１４０・・組電池モジュール、
１４５・・車両、
１５０・・電極ストッカ、
１５３・・クリップ機構、
１５４・・支持構造体、
１５６・・受け台、
１５８・・位置センサ、
１６０・・真空処理装置、
１６２・・真空手段、
１６３・・真空チャンバ、
１６４・・真空ポンプ、
１６５・・配管系、
１７２・・プレス手段、
１７４・・下部プレスプレート、
１７５・・下部加熱手段、
１７６・・上部プレスプレート、
１７７・・上部加熱手段、
１７８・・制御部、
１８０・・充放電装置、
１９１・・下方アーム、
１９２・・下方段差部、
１９３・・上方アーム、
１９４・・第２上方傾斜部、
１９５・・ガイドブロック、
１９６・・貫通孔、
１９７・・可動ブロック、
１９８・・駆動ロッド、
２００・・積層体、
２１０・・双極型電池、
２１０（２１０Ａ〜２１０Ｆ）・・双極型電池、
２１１・・集電体、
２１２・・負極、
２１３・・正極、
２１４・・第１シール前駆体、
２１６・・第２シール前駆体、
２１８，２１９・・ゲルポリマー電解質層、
２２０・・セパレータ、
２５０・・電極ストッカ、
２５３・・クリップ機構、
２５４・・支持構造体、
２５６・・受け台、
２５８・・位置センサ、
３００・・積層体、
３１０（３１０Ａ〜３１０Ｆ）・・双極型電池、
３１１・・集電体、
３１２・・負極、
３１３・・正極、
３１５・・絶縁材料、
３３９・・全固体電解質層、
３５０・・電極ストッカ、
３５３・・クリップ機構、
３５４・・支持構造体、
３５６・・受け台、
３５８・・位置センサ、
３６０・・真空処理装置、
３６２・・真空手段、
３６３・・真空チャンバ、
３６４・・真空ポンプ、
３６５・・配管系、
３７２・・プレス手段、
３７４・・下部プレスプレート、
３７６・・上部プレスプレート、
３７８・・制御部。
【図１】
2008130451.tif 000003
【図２】
2008130451.tif 000004
【図３】
2008130451.tif 000005
【図４】
2008130451.tif 000006
【図５】
2008130451.tif 000007
【図６】
2008130451.tif 000008
【図７】
2008130451.tif 000009
【図８】
2008130451.tif 000010
【図９】
2008130451.tif 000011
【図１０】
2008130451.tif 000012
【図１１】
2008130451.tif 000013
【図１２】
2008130451.tif 000014
【図１３】
2008130451.tif 000015
【図１４】
2008130451.tif 000016
【図１５】
2008130451.tif 000017
【図１６】
2008130451.tif 000018
【図１７】
2008130451.tif 000019
【図１８】
2008130451.tif 000020
【図１９】
2008130451.tif 000021
【図２０】
2008130451.tif 000022
【図２１】
2008130451.tif 000023
【図２２】
2008130451.tif 000024
【図２３】
2008130451.tif 000025
【図２４】
2008130451.tif 000026
【図２５】
2008130451.tif 000027
【図２６】
2008130451.tif 000028