(57)【要約】【課題】加熱加圧により形成される絶縁材が良好な電気絶縁性を有するプリプレグ材、プリプレグマイカテープ及びこれを用いた回転電機を提供することを目的とする。【解決手段】マイカと該マイカを接合する第１の熱硬化性樹脂を有するマイカ層と、粒子状又は短繊維状の充填材と該充填材を接合する第２の熱硬化性樹脂を有する充填材層とを積層させてなるプリプレグ材であって、前記第１の熱硬化性樹脂と前記第２の熱硬化性樹脂の合計の単位面積あたりの体積をＣ、前記プリプレグ充填材に含まれる充填材の単位面積あたりの体積をＤ、及び前記充填材のアスペクト比の平方根をＥとすると、Ｃ、Ｄ及びＥが式、１＞Ｃ／（Ｄ・Ｅ）に示す関係であるプリプレグ材を使用する。【選択図】図１
2008027819.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
マイカと該マイカを接合する第１の熱硬化性樹脂を有するマイカ層と、粒子状又は短繊維状の充填材と該充填材を接合する第２の熱硬化性樹脂を有する充填材層とを積層させてなるプリプレグ材であって、
前記プリプレグ材の単位面積あたりの前記第１及び第２の熱硬化性樹脂の体積をＣ、前記単位面積あたりに含まれる粒子状又は短繊維状の充填材の体積をＤ及び前記単位面積あたりに含まれる前記充填材のアスペクト比の平方根をＥとすると、Ｃ、Ｄ及びＥが、式（１）
１＞Ｃ／（Ｄ・Ｅ）                                              （１）
に示す関係であることを特徴とするプリプレグ材。
【請求項２】
前記第１の熱硬化性樹脂は、前記第２の熱硬化性樹脂よりも硬化反応の反応速度が大きいことを特徴とする請求項１記載のプリプレグ材。
【請求項３】
前記第１の熱硬化性樹脂の硬化度は、前記第２の熱硬化性樹脂の硬化度よりも高いことを特徴とする請求項１記載のプリプレグ材。
【請求項４】
前記充填材が、硬化時の加熱により崩壊する二次粒子からなることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項記載のプリプレグ材。
【請求項５】
前記第１及び第２の熱硬化性樹脂の前記充填材への親和性が、前記マイカへの親和性よりも高いことを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項記載のプリプレグ材。
【請求項６】
請求項１乃至５のいずれか１項記載のプリプレグ材からなる電機絶縁用プリプレグテープ。
【請求項７】
請求項６に記載の電気絶縁用プリプレグテープを絶縁材として使用した回転電機。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、プリプレグ材、電気絶縁用プリプレグテープ及びこれを用いた回転電機に関する。
【背景技術】
【０００２】
発電機や電動機などの回転電機、あるいは変圧器などの変電機器の絶縁としては、マイカ絶縁が主に用いられる。これらの機器は、一般産業用途の機器とは異なり高電圧、大電流下で使用される。その使用形態の一例を図５を用いて説明する。図５は、回転電機が備える固定子１１の内部構造を示す断面図である。電磁鋼板を積層して成る固定子鉄心１２には、コイルが収納されるスロット１２aが設けられ、主として導体部１３及び主絶縁層１４とから成る固定子コイル１５が収められている。固定子コイル１５は、上下方向についてはスペーサ１６を介して配置され、固定子楔１７によって固定されている。回転電機の運転時においては、固定子コイル１５の導体部１３に大電流が流れる結果、ジュール損による発熱が生じ温度が上昇する。そのため、このような状況下で使用される絶縁材料は、高耐熱性、機械的特性及び電気絶縁性（例えば、耐放電特性）、さらに場合により熱伝導性が必要とされる場合がある。
【０００３】
このような絶縁方式として、マイカに予め熱硬化性樹脂を含浸させた後に、熱硬化性樹脂を半硬化させたマイカ層を有するプリプレグ材を用い、これを導体部１３に巻きまわした後に加熱加圧硬化して成形させたプリプレグ方式の絶縁が広く用いられている。例えば、従来の機器においては、耐熱性の観点から熱硬化性のエポキシ樹脂を用い、これに耐放電特性にすぐれたマイカを組み合わせ、さらに場合によっては耐熱性を有する繊維で機械的に強化した材料が用いられている。さらに、熱伝導性にすぐれた充填材粒子を付与して、熱伝導性を高めた材料を用いて機器の冷却特性を向上させることが提案されている（例えば、特許文献１、２及び特許文献３参照）。
【特許文献１】特開平１０−１７４３３３号公報
【特許文献２】特開２００３−９４４６号公報
【特許文献３】特開平１１−２５０７３７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、上記のような電気絶縁性（耐放電特性）に優れたマイカと熱伝導性に優れた充填材粒子とを組み合わせたプリプレグ材を用いる絶縁方式では、電気絶縁性や、熱伝導率はまだ十分ではない。また、特開平１１−２５０７３７では、マイカ層および充填材層の各層中の樹脂量を絶縁材全体の１０〜２５重量％にすることで良好な電機絶縁特性と熱伝導率を得たとしているが、充填材はその種類によって比重が大きく異なるために、選択する充填材料によっては必要とされる特性が得られない。
これらの事項について検討を進めた結果、マイカと充填材粒子にそれぞれ付与されるプリプレグ状態（半硬化状態）の熱硬化性樹脂の体積配合量比を、それぞれ適した値にすることが必要であることや、その値は充填材粒子の種類及び形状すなわちアスペクト比によって大きく変わることが本発明者らの実験で確認された。したがって、熱硬化性樹脂、マイカ及び充填材粒子などの最適な配合量比を経験的に決めることが必要であり、さらなる改善が求められている。
【０００５】
本発明は上述した事情を考慮してなされたものであって、加熱加圧により形成される絶縁材が良好な電気絶縁性を有するプリプレグ材、電気絶縁用プリプレグテープ及びこれを用いた回転電機を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者は、上記課題の解決に向けて検討を進めた結果、プリプレグのマイカ層及び充填材層にそれぞれ存在する熱硬化性樹脂の合計の総体積と、充填材の体積比率、及び充填材のアスペクト比からなる式を求めて導き出された値を、所定の値未満にすることで、プルプレグ材を加熱加圧して固化し、一体化された絶縁材が、良好な電気絶縁性を有することを見出した。
【０００７】
すなわち、本発明の一実施形態であるプリプレグ材は、マイカと該マイカを接合する第１の熱硬化性樹脂を有するマイカ層と、粒子状又は短繊維状の充填材と該充填材を接合する第２の熱硬化性樹脂を有する充填材層とを積層させてなるプリプレグ材であって、前記プリプレグ材の単位面積あたりの前記第１及び第２の熱硬化性樹脂の体積をＣ、前記単位面積あたりに含まれる粒子状又は短繊維状の充填材の体積をＤ及び前記単位面積あたりに含まれる前記充填材のアスペクト比の平方根をＥとすると、Ｃ、Ｄ及びＥが、式（１）
１＞Ｃ／（Ｄ・Ｅ）                                              （１）
に示す関係であることを特徴とする。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、加熱加圧により形成される絶縁材が良好な電気絶縁性を有するプリプレグ材、プリプレグマイカテープ及びこれを用いた回転電機を提供できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
以下に、本発明を実施するための形態について図面に基づいて説明する。図１は、本発明の第１の実施形態に係るプリプレグ材の概略構造を示す断面図である。図１に示すようにプリプレグ材１は、例えばシートの形状からなるマイカ２に予め熱硬化性樹脂を含浸させた後に、熱硬化性樹脂を半硬化状態にしたマイカ層３と、熱硬化性樹脂に充填材（粒子）４を付与し、シート状とした後に熱硬化性樹脂を半硬化状態にしたプリプレグ充填材層５からなる。
【００１０】
まず、この実施形態におけるマイカ層３中の半硬化状態の熱硬化性樹脂の体積（量）及び充填材層５中の半硬化状態の熱硬化性樹脂の体積（量）と、充填材４との関係について説明する。このマイカ層３に含まれる半硬化状態の熱硬化性樹脂の体積（シート状のプリプレグ材１の単位面積あたりに存在する体積）をＡとし、充填材層５に含まれる半硬化状態の熱硬化性樹脂の体積（シート状のプリプレグ材１の単位面積あたりに存在する体積）をＢとすると、プリプレグ材（層）１の単位面積あたりに含まれる熱硬化性樹脂成分の総体積はＡ＋Ｂとなる。
ここで、マイカ層３中の半硬化状態の熱硬化性樹脂の体積（量）は、マイカ層３中の熱硬化性樹脂の体積（比）、すなわちマイカ層３中のマイカ及び熱硬化性樹脂のそれぞれの重量を、それぞれの比重で割ることにより求めることができる。例えば、マイカと熱硬化性樹脂（例えば、エポキシ樹脂）の配合比率（重量比）が、６０：４０である場合には、エポキシ樹脂の比重は１．１程度であり、マイカの比重が２．３程度であるので、マイカと熱硬化性樹脂の体積比は２６：３６となるので、マイカ層３中の熱硬化性樹脂の体積割合は約５８％となる。この熱硬化性樹脂の体積比（体積割合）にマイカ層３の厚さを掛けることにより、プリプレグ材１の単位面積あたりに存在するマイカ層３中の熱硬化性樹脂の体積（Ａ）を求めることができる。同様に、プリプレグ材１の単位面積あたりに存在する、充填材層５中の熱硬化性樹脂の体積（Ｂ）も、熱硬化性樹脂及び使用する充填材の比重を用いて求めることができる。
【００１１】
このプリプレグ材１を加熱加圧して固化し、一体化された絶縁材にした場合、マイカ層３に含まれる熱硬化性樹脂の体積はできるだけ低いほうが、電気絶縁性の面から有利となる。なぜならマイカ層３におけるマイカの密度が高くなるからである。さらに、マイカの密度が高くなることは熱伝導の面からも有利である。また、充填材層５においても含まれる熱硬化性樹脂の体積はできるだけ低いほうが、充填材４の占める割合が高くなるために充填材４の特性、すなわち熱伝導率などの特性を効果的に発揮することができる。しかし、マイカ層３中のマイカ２の量、及び充填材層５中の充填材４の量をそれぞれ個別に高めてやっても、プリプレグ材が硬くなることや、接着特性が悪くなり、加熱加圧成形時に一体化された絶縁層が形成されなかったり、あるいは内部に樹脂の不足した領域が生じて絶縁特性上の不具合が生じるおそれがある。また充填材４の形状によっても、それぞれ適した樹脂体積中の量が異なることが確認されている。
【００１２】
ここで、上記の熱硬化性樹脂の体積の合計量（Ａ＋Ｂ＝Ｃ）と、充填材４の体積Ｄ及び充填材４のアスペクト比の平方根をＥとして、Ｃ、Ｄ及びＥが、下記の式（１）
１＞Ｃ／（Ｄ・Ｅ）                                            （１）
を満たすようにプリプレグ材１を調整し、このように調整されたプリプレグ材１を、絶縁材（層）を形成するのに適する（特には最適な）加熱加圧条件で、加熱加圧により固化し、一体化された絶縁材を形成させると、マイカ層内部に存在する樹脂の体積が少なく、マイカの密度の高い絶縁層が形成されるので、所望の特性、すなわち良好な電気絶縁性を有する絶縁材（層）を形成することができる。上記式（１）において、アスペクト比が２．０以下であることが好ましく、プリプレグ材の厚さは１．２ｍｍ以下であることが好ましい。なお、上記のプリプレグ材１を絶縁材を形成するのに適する（特には最適な）加熱加圧固化条件は、使用する熱硬化性樹脂の種類などに応じて決まるものである。例えば、熱硬化性樹脂の種類によって、１５０℃、１時間や、１００℃、２時間などの加熱加圧条件として決められる。
上記のＣ／（Ｄ・Ｅ）で表される値が１以上であると、加熱加圧後に形成される絶縁材のマイカ層の内部に存在する樹脂の体積比率が高くなり、良好な電気絶縁性が得られない。また、上記のＣ／（Ｄ・Ｅ）で表される値は、０．５以上であることが好ましい。この値が低すぎると、形成される絶縁層中の樹脂成分が少なくなり、空隙が生じやすくなるため放電が生じやすくなり、良好な電気絶縁性が得られないおそれがあるからである。
【００１３】
次に、この実施形態に用いられるマイカ２は、シート状又はテープ状のマイカシート又はマイカテープを形成できるものであればいずれの種類のマイカを使用することができる。マイカの種類は、硬質マイカ若しくは軟質マイカ、また、焼成マイカ若しくは無焼成マイカなどにより分類できる。これらのうち硬質焼成マイカが好ましい。
マイカ２の平均粒径は、通常０．０１μｍ〜５００μｍである。０．１μｍ〜１００μｍが好ましい。平均粒径はいわゆるレーザー回折法により測定できる。
【００１４】
この実施形態に用いられるマイカ層３は、マイカ２と半硬化状態の熱硬化性樹脂とからなる。熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂、例えばビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、シリコーン系樹脂などが挙げられる。これらのうち、エポキシ樹脂の方が、作業性、耐熱性の観点から好ましい。なお、熱硬化性樹脂に含まれる硬化剤としては、例えば酸無水物系硬化剤、アミン系硬化剤などが挙げられる。酸無水物系硬化剤としては、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸などが挙げられる。これらのうち、熱硬化性樹脂（主材）の硬化反応の反応速度を速める硬化剤としては、アルミニウムトリスエチルアセトアセテートなどの金属キレート化合物が挙げられる。
樹脂に対する硬化剤の添加量は、必要に応じて適宜決めることができる。また、後述するように、硬化剤の配合量は、熱硬化性樹脂の硬化反応の反応速度の調整に使用することができる。例えば、酸無水物の場合には、樹脂の１００重量部に対して、５０〜１００重量部とすることができる。アミン系硬化剤としては、脂肪族ポリアミンなどが挙げられる。その配合量は、例えば、樹脂の１００重量部に対して、２０〜５０重量部とすることができる。
【００１５】
次に、マイカ層３の製造について説明する。初めにマイカ２（例えば、マイカ鱗片）を分散媒（例えば、水）中に分散させ、混合、濾過することによって堆積したシート状のマイカを形成させる。ここでシート状のマイカの形成の際に、圧力を加えてもよい。また、このシート状のマイカは、基材、例えばガラス基材（例えば、ガラス布）、フィルムなどの上に形成させてもよい。
【００１６】
この堆積したシート状のマイカ（例えば、マイカ紙）中に、熱硬化性樹脂を含浸させる。熱硬化性樹脂を含浸させたシート状のマイカを、加熱硬化して半硬化状態にしてマイカ層３を作製する。半硬化状態とは、いわゆるＢステージの初期状態である。加熱硬化の条件、例えば加熱温度、加熱時間などは使用する熱硬化性樹脂の種類などに応じて適宜決めることができる。例えば、１００〜２００℃で１〜４時間の範囲内で決めることができる。
このようにして得られた、マイカ層３の厚さは、５０μｍ〜２００μｍの範囲である。また、このマイカ層３中の、マイカと熱硬化性樹脂の配合比率（重量比）は、マイカ：熱硬化性樹脂＝５０〜７０：３０〜５０であり、６０〜６５：３５〜４０が好ましい。熱硬化性樹脂の配合量が多いと電気絶縁性が低くなるおそれがあり、マイカの配合量が多いと空隙ができ、放電が発生しやすくなる。
【００１７】
この実施形態に用いられる充填材４は、要求される特性、例えば高い熱伝導性などに応じていずれの種類のものも使用できる。充填材４の種類としては、通常は無機充填材が挙げられる。具体的には、酸化アルミニウム、水酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム、六方晶窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素などが挙げられる。これらのうち、六方晶窒化ホウ素、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウムが好ましい。充填材４の粒子の形状はいずれの形状のものも使用でき、粒子状、短繊維状などが挙げられる。また、充填材４のアスペクト比はいずれのものであってもよいが、通常１〜２０程度である。
また、充填材４の平均粒径は、通常３μｍ〜５０μｍ程度である。平均粒径はいわゆるレーザー回折法により測定できる。
【００１８】
この充填材４に含浸（又は混合）される熱硬化性樹脂は、エポキシ樹脂、例えばビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、シリコーン系樹脂などが挙げられる。これらのうち、エポキシ樹脂の方が、作業性、耐熱性の観点から好ましい。なお、熱硬化性樹脂に含まれる硬化剤としては、例えば酸無水物、アミンなどを付与したものを使用することができる。樹脂に対する硬化剤の添加量は、必要に応じて適宜決めることができる。なお、充填材４に含浸される熱硬化性樹脂は、マイカ層３に含浸される熱硬化性樹脂と同じであってもよい。
【００１９】
次に、この実施形態に用いられる充填材層５について説明する。充填材層５は、充填材４と半硬化状態の熱硬化性樹脂とからなる。この充填材層５は、充填材４とこの充填材に含浸（又は混合）された熱硬化性樹脂とからなるペースト状の混合物をシート状に形成し、その後加熱硬化して半硬化状態にして作製する。半硬化状態とは、いわゆるＢステージの初期状態である。
加熱硬化の条件、例えば加熱温度、加熱時間などは使用する熱硬化性樹脂の種類などに応じて適宜決めることができる。例えば、１００〜２００℃で１〜４時間の範囲内できめることができる。このようにして得られた、充填材層５の厚さは、通常５０〜１５０μｍ程度である。また、充填材層５中の充填材４と熱硬化性樹脂の配合比率（重量比）は、充填材：熱硬化性樹脂＝８０〜９５：５〜２０であり、８５〜９０：１０〜１５が好ましい。
【００２０】
マイカ層３と充填材層５とからなるプリプレグ材１の作製は、これらの積層体を形成できるいずれの方法も使用することができる。例えば、マイカ層３上に、充填材４と熱硬化性樹脂とを混合したペーストを塗布し、その後加熱硬化してプリプレグ充填材層５を形成させる方法を用いることができる。また、マイカ層３上に、充填材４に熱硬化性樹脂が含浸され、シート状に形成した後に熱硬化性樹脂を半硬化状態にした充填材層５を、接着層（例えば、エポキシ樹脂）を介して積層させる方法を用いることができる。
【００２１】
また、マイカ層３と充填材層５とからなるプリプレグ１は、図２、図３に示すようにさらなる充填材層５又はマイカ層３を有することもできる。図２は、マイカ層３の両側に充填材層５が積層された構成を示す断面図、図３は、プリプレグ充填材層５の両側にマイカ層３が積層された構成を示す断面図である。
マイカ層３と充填材層５との積層は、例えばマイカや充填材との接着性を有する樹脂を使用して貼合することができる。
このような構成をとることにより、より良好な電気絶縁性などを有するプリプレグ材を得ることができる。また、図２及び図３の構成のうち、図２に示すような外側に充填材層５が存在するプリプレグ材１の方が、例えばプリプレグマイカテープとして導体部１３に巻き回したときに発生し得るしわなどの空隙を埋めやすいため好ましい。
なお、図２及び図３のいずれの構成も、必要に応じてそれぞれさらにマイカ層３や充填材層５を積層させてもよい。
【００２２】
次に、この実施形態において、プリプレグ材１に補強用基材６を付与した構成について説明する。図４は、充填材層中に補強用基材を付与した構成のプリプレグ材の概略構造を示す断面図である。
【００２３】
補強用基材６としては、例えばガラスクロス、不織布などの繊維基材、ポリエステルフィルム、ナイロン等が挙げられる。ガラスクロスは、目的に応じてガラスクロスの糸を太くしたり、縦糸の本数を多くしたり、またその逆をすることができる。不織布は、例えばガラス繊維不織布、ポリエステル繊維不織布が挙げられる。補強用基材６の厚さとしては０．０１ｍｍ〜０．２ｍｍが適当である。
【００２４】
補強用基材６が付与された充填材層５は、例えば補強用基材６に充填材４及び熱硬化性樹脂の混合物からなるペーストを塗布し、又は含浸させた後、加熱硬化することにより作製することができる。
このように、プリプレグ充填材層に、さらに補強用の繊維基材を付与した構成とすることにより、プリプレグ材１の機械的強度を向上させることができる。
【００２５】
シート状のプリプレグ材１は、例えば裁断により、テープ状にして、プリプレグマイカテープ(電気絶縁テープ)を作製することができる。シート状のプリプレグ材１は、基材、例えばガラス基材（例えば、ガラス布）、フィルムなどの上に形成させてもよく、これを同様に裁断により、テープ状にしてプリプレグマイカテープ(電気絶縁テープ)を作製してもよい。この場合、プリプレグマイカテープをコイル導体（導体部１３）に一定の張力をかけながら巻き付けることができるので、この張力に起因する圧縮力が、プリプレグ材に加わる。これにより、加熱加圧固化後にマイカ層と充填材層に存在する熱硬化性樹脂成分の移動がより効果的に行われ、マイカ層のマイカ密度は高くなるので、絶縁材の電気絶縁性、及び充填材の有する特性（例えば熱伝導率など）、特に電気絶縁特性をより効果的に発揮させることができる。
【００２６】
また、このようにして得られたテープ状プリプレグ材、すなわちプリプレグマイカテープ(電気絶縁テープ)を絶縁層として使用して回転電機を作製することができる。例えば、プリプレグマイカテープを導体部１３に巻きまわし、その後に加熱加圧固化することにより主絶縁層１４として形成される固定子コイル１５を有する回転電機を作製できる。
加熱加圧の条件は適宜決めることができる。例えば１００〜２００℃、０．５〜５ＭＰａ、１〜４時間と決めることができる。この回転電機は、従来材料に比較して優れた電気絶縁性を有するために、材料の絶縁厚みを減ずることができる。この結果、コイルの放熱特性が向上する。また、絶縁材料の熱伝導率も向上するので、冷却特性に優れたコイルが実現する。さらに、放熱特性を向上させることができ、省エネルギーの観点から産業上きわめて有効である。
【００２７】
このように、この実施形態に係るプリプレグ材は、従来のマイカと充填材からなるプリプレグ材に比較して、加熱加圧後に形成される絶縁層の電気絶縁特性、及び充填材の持つ特性、例えば熱伝導率などを効果的に発揮させることができ、産業上きわめて有効である。
【００２８】
（第２の実施の形態）
次に、本発明の第２の実施の形態について説明する。この実施形態は、マイカ３に含まれる熱硬化性樹脂の硬化反応の反応速度が、充填材５に含まれる熱硬化性樹脂の硬化反応の反応速度よりも大きい構成である。硬化反応の反応速度は、所定の温度における各樹脂のゲル化時間から活性化エネルギーを求めることで表される。
硬化反応の反応速度の調整は、具体的には例えば熱硬化性樹脂に含まれる硬化剤の種類を変えること、又は硬化剤の添加量を調整することにより行うことができる。このような硬化反応の反応速度の調整は、使用するマイカの配合量、マイカ層３の厚さ、充填材の種類及び配合量などに応じて適宜決めることができる。硬化反応の反応速度が大きい硬化剤としては、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸が挙げられる。また、硬化剤、例えば酸無水物系硬化剤の配合量は、熱硬化性樹脂（主材）１００重量部に対して５０〜１００重量部の範囲で決めることができる。
【００２９】
また、マイカ３に含まれる熱硬化性樹脂の硬化反応の反応速度を大きくするためには、触媒を使用することができる。このような触媒としては、例えば４級アンモニウム塩や金属塩系の触媒などが挙げられる。触媒の量は、熱硬化性樹脂１００重量部に対して、０．１〜１重量部である。触媒を用いて熱硬化性樹脂の硬化反応の反応速度を大きくする方法としては、予めマイカ中に少量の触媒を含ませておき、加熱硬化するときに触媒が熱硬化性樹脂と接触して硬化反応の反応速度を速くする方法をとることができる。
例えば、マイカ３に含まれる熱硬化性樹脂が１５０℃、１時間の加熱条件で完全に硬化され、充填材５に含まれる熱硬化性樹脂が１５０℃、２時間の加熱条件で完全に硬化されるように調整できる。なお、マイカ３に含まれる熱硬化性樹脂の１００℃におけるゲル化時間が、充填剤５に含まれる熱硬化性樹脂のそれよりも２/３以下であることが好ましい。
【００３０】
この実施形態では形状変形の自由度の少ないマイカ層３中の熱硬化性樹脂が先に硬化した後に、より形状変形の自由度の高い充填材層５の熱硬化性樹脂が絶縁材となる層の中に存在する空間を埋めるように一体固化することができる。
【００３１】
このように、この実施の形態によれば、加熱加圧後に形成される絶縁層の特性、特に電気絶縁性をより効果的に発揮させることができる。
【００３２】
（第３の実施の形態）
次に、本発明の第３の実施の形態について説明する。この実施形態は、マイカ３に含まれる熱硬化性樹脂の硬化度が、充填材５に含まれる熱硬化性樹脂の硬化度よりも高い構成である。硬化度は、イオン粘度で表される。
硬化度の調整は、具体的には例えばマイカ層３に含まれる熱硬化性樹脂を予め所定の程度まで硬化させておき、その後に熱硬化性樹脂を含む充填材層５を、マイカ層３上に形成させることで、マイカ層３に含まれる熱硬化性樹脂の硬化度を、充填材５に含まれる熱硬化性樹脂の硬化度よりも高くすることができる。その後に、硬化度の高い熱硬化性樹脂を含むマイカ層３と、該熱硬化性樹脂よりも相対的に硬化度が低い熱硬化性樹脂を含有する充填材層５とからなるプリプレグ１を加熱硬化させる。マイカ層３に含まれる熱硬化性樹脂の硬化度は、絶縁層の所望の特性に応じて適宜調整できる。例えば、マイカ３に含まれる熱硬化性樹脂を予め１００℃、１時間の加熱条件である程度硬化させて硬化度を高めておき、その後に熱硬化性樹脂を含む充填材層５をマイカ層３上に形成させて、さらに１００℃、１時間の加熱条件で硬化する。
【００３３】
この実施形態では形状変形の自由度の少ないマイカ層３中の熱硬化性樹脂が先に硬化した後に、より形状変形の自由度の高いプリプレグ充填材層５の熱硬化性樹脂が絶縁材となる層の中に存在する空間を埋めるように一体固化することができる。
【００３４】
このように、この実施の形態によれば、加熱加圧後に形成される絶縁層の特性、特に電気絶縁性をより効果的に発揮させることができる。
【００３５】
（第４の実施の形態）
次に、本発明の第４の実施の形態について説明する。この実施形態は、充填材５が硬化時の加熱により崩壊する２次粒子からなる。
【００３６】
充填材４は硬化時の加熱により１次粒子に崩壊する。このような充填材４は、具体的には、酸化アルミニウム、水酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、シリカなどが挙げられる。これらのうち、水酸化アルミニウム、酸化マグネシウムが好ましい。充填材４の２次粒子の平均粒径は、５０〜１００μｍ程度である。このような充填材４が、絶縁層を形成するための加熱加圧（硬化）により１次粒子に崩壊する。加熱温度は、充填剤の種類によるが、例えば１４０℃以上で１次粒子に崩壊する。また、加圧することにより、充填剤はより１次粒子に崩壊しやすくなる。加圧の条件としては、通常０．５〜５ＭＰａ程度である。
【００３７】
この実施形態では加熱加圧成形時において、上記の２次粒子が加熱加圧時における温度上昇によって１次粒子として分散しようとする効果が生じる。このような状況下では、充填材４と熱硬化性樹脂の接触表面積が増加し、その結果、充填材層５に、より多くの熱硬化性樹脂が存在しようとするために、マイカ層３中に存在していた熱硬化性樹脂が充填材層５へ移動する。これによって、マイカ層３中の熱硬化性樹脂成分を効果的に減ずることができ、加熱加圧固化後においてマイカの密度の高いマイカ層を具える絶縁層が形成される。
【００３８】
このように、この実施の形態によれば、マイカの密度の高いマイカ層を有する絶縁層が形成されるので、加熱加圧後に形成される絶縁層の特性、特に電気絶縁性をより効果的に発揮させることができる。
【００３９】
（第５の実施の形態）
次に、本発明の第５の実施の形態について説明する。この実施形態は、熱硬化性樹脂の充填材４への親和性（ぬれ性）をマイカ３への親和性（ぬれ性）よりも高くするものである。親和性（ぬれ性）は、表面接触角度で表される。
このような熱硬化性樹脂（プリプレグ樹脂）のマイカ２及び／又は充填材４へのぬれ性の調整については、充填材４へのカップリング処理、例えばシランカップリング材による処理により行なうことができる。このような処理により充填材の表面がシラノール基を有するシランカップリング材で覆われるので、シラノール基と熱硬化性樹脂（例えば、エポキシ樹脂）の水酸基とが、例えば水素結合などの化学結合を形成するので親和性が向上する。
充填材４への熱硬化製樹脂の表面接触角度をθ１、マイカ３への熱硬化製樹脂の表面接触角度をθ２とした時、ｃｏｓθ１がｃｏｓθ２よりも２倍以上高い場合が好ましい。
【００４０】
この実施形態では加熱加圧時において、マイカ層３中に存在していた熱硬化性樹脂が充填材層５へ移動する。これによって、マイカ層３中の樹脂成分を効果的に減ずることができる。
【００４１】
このように、この実施の形態によれば、マイカの密度の高いマイカ層を有する絶縁層が形成されるので、加熱加圧後に形成される絶縁層の特性、特に電気絶縁性をより効果的に発揮させることができる。
【実施例】
【００４２】
次に、本発明の具体的な実施例及びその評価結果について説明する。
【００４３】
（実施例１）
鱗片状である焼成（集成）マイカを水に分散させ、抄紙することによりマイカ紙を作製した。このマイカ紙に液状エポキシ樹脂（旭化成社製ＡＥＲ３３１）４０重量部と固形エポキシ樹脂（旭化成社製ＡＥＲ６６１）６０重量部とメチルヘキサヒドロ無水フタル酸（日立化成株式会社製ＨＮ２２００）５５重量部とからなる熱硬化性樹脂を含浸させ、さらに１２０℃、１時間の条件でエポキシ樹脂を半硬化状態にしてマイカ層を形成した。このマイカ層は、マイカ６３重量％、熱硬化性樹脂３７重量％である。
次に、このマイカ層に、充填剤として、アスペクト比が１であり、平均粒径が８μｍである水酸化アルミニウム（日本軽金属株式会社製：商品名Ｂ１０３）に、マイカ層に含浸させたものと同じ熱硬化性樹脂を混合してペースト状にし、上記のマイカ層に塗布した後、１２０℃、１時間の条件で半硬化状態にして充填材層を形成しプリプレグを作製した。この充填材層は、充填剤９０重量％、熱硬化性樹脂１０重量％であった。
これらのプリプレグ１のマイカ層及びプリプレグ充填材層中の熱硬化性樹脂の体積の合計量は４８であり、充填材の体積は５３であり、そして充填材のアスペクト比の平方根は１であった。
これは、Ｃ／（Ｄ・Ｅ）＝０．９０となり、式（１）の、１＞Ｃ／（Ｄ・Ｅ）の条件を満たすものであった。
このプリプレグ材を１５０℃、０．５ＭＰａ、４時間の条件で加熱加圧固化させたところ、良好な特性、すなわち電気絶縁性及び熱伝導性を有する絶縁層を形成することができた。また、絶縁層の断面を光学顕微鏡で観察したところ、マイカ層内部に存在するエポキシ樹脂の体積が少なく、マイカの密度の高い絶縁層が形成されていた。
【００４４】
（実施例２）
アスペクト比が１０よりたかく、平均粒径が１０μｍである窒化ホウ素（水島合金鉄株式会社製：商品名ＨＰ−１）を使用すること以外は、実施例１と同様にプリプレグ材１の製造を行なった。この場合、Ｃ／（Ｄ・Ｅ）＝０．３７であり、このプリプレグ材を１４０℃、０．５ＭＰａ、４時間の条件で加熱加圧固化させたところ、良好な特性を有する絶縁層を形成することができた。
また、絶縁層の断面を観察したところ、マイカ層内部に存在するエポキシ樹脂の体積が少なく、マイカの密度の高い絶縁層が形成されていた。
【００４５】
（比較例１）
実施例１のうち、エポキシ樹脂の量を変えて、Ｃ／（Ｄ・Ｅ）＝１．２として、式（１）の１＞Ｃ／（Ｄ・Ｅ）の条件を満たさない以外は、実施例１と同様にプリプレグ材を作製し、さらに加熱加圧固化を行なった。
その結果、絶縁層の特性が低くなった。この絶縁層の断面を観察したところ、マイカ層内部に存在する樹脂の体積が多く、マイカ密度の低い絶縁層が形成されていた。
【００４６】
（実施例３）
マイカ紙に含浸させる未硬化の熱硬化性樹脂のエポキシ樹脂１００重量部に対する酸無水物系硬化剤の量を１００重量部とする以外は、実施例１と同様に行なってプリプレグ材を作製した。このマイカを、実施例１と同様の条件で、加熱加圧固化させて、当絶縁層の断面を観察したところ、マイカ層内部に存在する樹脂の体積がより少なく、マイカ密度のより多い絶縁層が形成されていた。
【００４７】
（実施例４）
実施例１と同様に、マイカ層を形成した。次に、このマイカ層を１２０℃、１時間の条件で加熱した。さらに、実施例１と同じ充填材及びマイカ層中に含まれるエポキシ樹脂と同じエポキシ樹脂を用いて、充填材と未硬化のエポキシ樹脂とを混合させたペーストを、このマイカ層上にシート状に塗布し、その後、１２０℃、１時間加熱硬化してプリプレグ材を形成した。
このマイカを、実施例１と同様の条件で、加熱加圧固化させて、当絶縁層の断面を観察したところ、マイカ層内部に存在する樹脂の体積がより少なく、マイカ密度のより多い絶縁層が形成されていた。
【００４８】
（実施例５）
一次粒子の平均粒子直径が８μｍである水酸化アルミニウム（日本軽金属社製Ｂ１０３）に表面処理を施した後に、分級して、粒子直径７０μｍの二次粒子を得た。この粒子を用いて実施例１と同様にしてプリプレグ材を作製した。このプリプレグ材を１５０℃、０．６ＭＰａ、１時間の条件で加熱加圧固化させたところ、良好な特性を有する絶縁層を形成することができた。また、絶縁層の断面を観察したところ、マイカ層内部に存在するエポキシ樹脂の体積が少なく、マイカの密度の高い絶縁層が形成されていた。これは、加熱加圧により水酸化アルミニウムの２次粒子が崩壊し、１次粒子になったことで、マイカ層中の熱硬化性樹脂が充填材層中へ移動したためと考えられる。
【００４９】
（実施例６）
実施例１と同じ充填材である窒化ホウ素を、シランカップリング材（日本ユニカ株式会社製、商品名：Ａ１８７）と混合して表面処理を行った以外は、実施例１と同様の方法でプリプレグ材の製造を行なった。
このプリプレグ材を１４０℃、０．５ＭＰａ、４時間の条件で加熱加圧固化させたところ、良好な特性を有する絶縁層を形成することができた。また、絶縁層の断面を観察したところ、マイカ層内部に存在するエポキシ樹脂の体積が少なく、マイカの密度の高い絶縁層が形成されていた。これは、窒化ホウ素の表面処理により形成されたシランのシラノール基（ＳｉＯＨ基）により、充填材とエポキシ樹脂の親和性が向上したために、マイカ層中の熱硬化性樹脂が充填材層中へ移動したためと考えられる。
【図面の簡単な説明】
【００５０】
【図１】本発明の第１の実施形態に係るプリプレグ材の概略構造を示す断面図である。
【図２】マイカ層３の両側に充填材層５が積層された構成を示す断面図である。
【図３】充填材層５の両側にマイカ層３が積層された構成を示す断面図である。
【図４】充填材層中に補強用基材を付与した構成のプリプレグ材の概略構造を示す断面図である。
【図５】回転電機が備える固定子の内部構造を示す断面図である。
【符号の説明】
【００５１】
１…プリプレグ材、２…マイカ、３…マイカ層、４…充填材（粒子）、５…プリプレグ充填材層、６…補強用基材、１１…固定子、１２…固定子鉄心、１２ａ…スロット、１３…導体部、１４…主絶縁層、１５…固定子コイル、１６…スペーサ、１７…固定子楔、１８…横方向固定材
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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