(57)【要約】【課題】十分に長い寿命を有するＥＬパネルを提供すること。【解決手段】基板３と、基板３上に形成されたＥＬ素子５と、基板３のＥＬ素子５が形成されている側の面に接するとともにＥＬ素子５を覆うように設けられた封止部７と、を備え、封止部７は、マトリックス１１及びマトリックス１１中に形成された粒子状のドメイン１２を含む樹脂部１０と、樹脂部１０内でマトリックス１１に偏在している無機フィラー２０とを含有する封止層３０を有する、ＥＬパネル１ａ。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板と、該基板上に形成されたＥＬ素子と、前記基板の前記ＥＬ素子が形成されている側の面に接するとともに前記ＥＬ素子を覆うように設けられた封止部と、を備え、
前記封止部は、マトリックス及び該マトリックス中に形成された粒子状のドメインを含む樹脂部と、該樹脂部内で前記マトリックスに偏在している無機フィラーとを含有する封止層を有する、ＥＬパネル。
【請求項２】
前記無機フィラーは針状又は板状であり、それらの少なくとも一部はその長軸方向が前記マトリックスと前記ドメインとの界面に沿うように配列している、請求項１記載のＥＬパネル。
【請求項３】
前記無機フィラーの最大径の平均値の前記ドメインの最大径の平均値に対する比が０．３２〜１．７１である、請求項２記載のＥＬパネル。
【請求項４】
前記ドメインは、前記マトリックスよりも低いガラス転移温度を有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載のＥＬパネル。
【請求項５】
基板上にＥＬ素子を形成させるＥＬ素子形成工程と、
前記基板の前記ＥＬ素子が形成されている側の面上に前記ＥＬ素子を覆う封止部を形成させる封止部形成工程と、を備え、
前記封止部形成工程は、
硬化性樹脂及び無機フィラーを含有する硬化性樹脂組成物を前記基板上で硬化して、マトリックス及び該マトリックス中に形成された粒子状のドメインを含む樹脂部と、該樹脂部内で前記マトリックスに偏在している無機フィラーとを含有する封止層を形成させる工程を含む、ＥＬパネルの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ＥＬ（エレクトロルミネッセンス）パネル及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ＥＬ素子は特に水分に弱く、その長寿命化を図るためには外気環境からの水の侵入を儒分に防ぐことが求められる。そのため、基板上に形成されたＥＬ素子を覆うように封止板を設け、この封止板と基板とを接着剤（封止剤）を介して貼り合わせる構造がＥＬパネルにおいて多く採用されている。そして、このような構造のＥＬパネルにおいて、接着剤の中に無機フィラーを添加することにより水の移動経路を長くして、接着剤層における水の浸透を遅らせる試みがなされている（例えば、特許文献１。）。
【特許文献１】特開２００５−９１８７４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
しかし、従来のＥＬパネルは、長期間使用後に輝度の低下を生じる等の問題があり、寿命の点で更なる改善が求められていた。
【０００４】
そこで、本発明は、十分に長い寿命を有するＥＬパネルを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明は、基板と、該基板上に形成されたＥＬ素子と、基板のＥＬ素子が形成されている側の面に接するとともにＥＬ素子を覆うように設けられた封止部と、を備え、封止部は、マトリックス及び該マトリックス中に形成された粒子状のドメインを含む樹脂部と、該樹脂部内でマトリックスに偏在している無機フィラーとを含有する封止層を有する、ＥＬパネルである。
【０００６】
上記封止層は、マトリックス中に粒子状のドメインが形成された樹脂部において無機フィラーがマトリックスに偏在している形態を有する。このような形態を有する封止層によってＥＬ素子が封止されていることにより、上記本発明のＥＬパネルは十分に長い寿命を有するものとなった。上記形態を有する封止層においては、無機フィラーが樹脂部に均一に分散している場合と比較して、無機フィラーが局所的に高密度化された状態で存在する。これにより封止層における水の浸透速度が効果的に低下し、ＥＬパネルの長寿命化が実現したものと考えられる。
【０００７】
上記無機フィラーは針状又は板状であり、それらの少なくとも一部はその長軸方向がマトリックスとドメインとの界面に沿うように配列していることが好ましい。
【０００８】
針状又は板状の無機フィラーがマトリックスとドメインとの界面に沿うように配列していることにより、無機フィラーの長軸方向がランダムではなくある程度一定の方向に配向した状態となる。これにより、無機フィラーがランダムな方向に配されている場合と比較して、マトリックス中に侵入した水がＥＬ素子側に移動するときの移動経路がより長くなり、より効果的にＥＬ素子への水の浸入が防止される。その結果、ＥＬパネルが更に長寿命化されると考えられる。
【０００９】
更に、上記針状又は板状の無機フィラーを用いる場合、ＥＬ素子から発光された光を封止基板側に表示させるとき、すなわちＥＬパネルをいわゆるトップエミッション型のＥＬパネルとして用いたときに、より高い輝度が得られる。
【００１０】
無機フィラーの最大径の平均値のドメインの最大径の平均値に対する比は０．３２〜１．７１であることが好ましい。
【００１１】
ドメイン及び無機フィラーの最大径の比率が上記数値範囲内にあることにより、ＥＬ素子の寿命向上の効果がより一層顕著に奏される。
【００１２】
ドメインは、マトリックスよりも低いガラス転移温度を有していることが好ましい。これにより封止層の耐衝撃性が向上して、ＥＬパネルの機械的な耐久性がより優れたものとなる。
【００１３】
本発明はまた、基板上にＥＬ素子を形成させるＥＬ素子形成工程と、基板のＥＬ素子が形成されている側の面上にＥＬ素子を覆う封止部を形成させる封止部形成工程と、を備え、封止部形成工程が、硬化性樹脂及び無機フィラーを含有する硬化性樹脂組成物を基板上で硬化して、マトリックス及び該マトリックス中に形成された粒子状のドメインを含む樹脂部と、該樹脂部内でマトリックスに偏在している無機フィラーとを含有する封止層を形成させる工程を含む、ＥＬパネルの製造方法である。
【００１４】
この製造方法によれば、十分に長い寿命を有するＥＬパネルを容易に製造することができる。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、十分に長い寿命を有するＥＬパネルが提供される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
以下、本発明の好適な実施形態について図面を参照して詳細に説明する。ただし、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。なお、同一又は相当部分には同一符号を付し、重複する説明は適宜省略する。
【００１７】
図１は、本発明の第一実施形態に係るＥＬパネルを示す概略断面図である。図１に示すＥＬパネル１ａは、基板３と、基板３上に形成されたＥＬ素子５と、基板３のＥＬ素子５が形成されている側の面に接するとともにＥＬ素子５を覆うように設けられた封止部７とから構成される。封止部７は、基板３のＥＬ素子５側の面に接するとともにＥＬ素子５に密着しながらこれを覆うように形成された封止層３０と、封止層３０を間に挟んで基板３と対向配置された封止基板４０とを有している。
【００１８】
ＥＬパネル１ａは、ＥＬ素子５から発光された光を封止部７側に表示するトップエミッション型、又は基板３側に表示するボトムエミッション型のいずれかのタイプのＥＬパネルとして適用することができる。
【００１９】
封止層３０は、マトリックス１１及びマトリックス１１中に形成された球状のドメイン１２を含む樹脂部１０と、樹脂部１０内でマトリックス１１に偏在するように分散している板状の無機フィラー２０とを含有している。すなわち、樹脂部１０はマトリックス１１及びドメイン１２に相分離した形態を有しており、無機フィラー２０はマトリックス１１内に分散している。なお、本実施形態では実質的に全ての無機フィラー２０がマトリックス１１内に存在しているが、本発明はこのような分布に限られず、無機フィラーの数がドメインよりもマトリックスのほうが多くなるように分布した状態で無機フィラーが樹脂部内に分散していればよい。したがって、無機フィラーの一部がドメイン内に存在していてもよい。より具体的には、封止層中の無機フィラー総数のうち７０％以上がマトリックス内に存在していることが好ましい。
【００２０】
ドメイン１２は、例えば、硬化性樹脂と熱可塑性樹脂又はエラストマーとを含有する硬化性樹脂組成物を硬化したときに、硬化性樹脂の高分子量化にともなって熱可塑性樹脂又はエラストマーが粒子状に相分離して形成される。この場合、マトリックス１１は硬化性樹脂の硬化物を主成分とする相であり、ドメイン１２は熱可塑性樹脂又はエラストマーを主成分とする相である。
【００２１】
ドメイン１２の最大径Ｒの平均値Ｒｍの基板３と封止基板４０との間隔ｄに対する比は、０．２５以上であることが好ましく、０．３以上であることがより好ましい。また、この比は０．８以下であることが好ましい。Ｒｍの間隔ｄに対する比が０．２５未満であると、無機フィラー２０が基板３の主面に略垂直な方向に配向し難くなって、長寿命化の効果が減少する傾向にある。
【００２２】
ドメイン１２の最大径の間隔ｄに対する比率を大きくすると、無機フィラー２０のうち基板３の主面に略垂直な方向に配向しているものの割合が大きくなる。これにより、特に封止層３０の側方からＥＬ素子５近傍に向かう方向の水の浸透がより効果的に抑制され、より高い輝度も得られる。本発明者らの知見によれば、特に本実施形態のようにＥＬ素子が形成された基板と対向配置された封止基板を用いる場合、封止層の側方からＥＬ素子近傍に向かう方向の水の浸透を抑制することがＥＬパネルの長寿命化のために重要である。
【００２３】
ドメイン１２の封止層３０全体に対する比率は、５〜３０体積％であることが好ましい。この比率がこの数値範囲外にあると、ＥＬパネルの長寿命化の効果が減少する傾向にある。
【００２４】
ここで、封止層において間隔ｄを一定に保つために粒子状のスペーサーを用いる場合があるが、ドメイン１２はこのスペーサーとは異なるものである。例えば、スペーサーは基板及び封止基板の双方に接するように配置されるのに対して、ドメイン１２は基板３及び封止基板４０に接しないか又はこれらのいずれか一方にのみ接するように形成されている点で両者は異なる。また、本実施形態の場合には、ドメイン１２の最大径Ｒの平均値Ｒｍは基板３と封止基板４０の間隔ｄよりも小さいのに対して、スペーサーの粒径はその機能に鑑みれば明らかなように間隔ｄと実質的に同一である点でも両者は異なる。
【００２５】
本実施形態のようにドメイン１２が形成されている場合、ドメイン１２と基板３又は封止基板４０との間の領域に無機フィラー２０が高密度で存在しているため、基板３の主面と平行な方向における水の浸透が十分に抑制される。これに対して、特に樹脂粒子等の有機系のスペーサーを用いた場合には、基板３の主面と平行な方向において無機フィラーが全く存在しない樹脂からなる部分がスペーサーとして封止層中に存在することになり、この方向での水の浸透が十分に抑制され難くなる傾向にある。ただし、本実施形態に係る封止層３０は、寿命向上の効果が著しく損なわれない限りにおいてスペーサーを更に含有していてもよい。
【００２６】
板状の無機フィラー２０は、その長軸方向がマトリックス１１とドメイン１２との界面に沿うように配列している。すなわち、無機フィラー２０は、マトリックス１１とドメイン１２との界面に沿うようにその配向が偏った状態でマトリックス１１内に分散している。無機フィラー２０がこのように配列していることにより、隣り合うドメイン１２同士の間の領域において、基板３の主面に垂直な方向に無機フィラー２０の配向が偏った状態となる。
【００２７】
無機フィラー２０がこのような配向で存在していることにより、ＥＬパネル１ａをトップエミッション型のＥＬパネルとして用いたときに、より高い輝度が得られる。隣り合うドメイン１２同士の間の領域では無機フィラー２０が基板３の主面に垂直な方向に配向が偏っているために無機フィラー２０による光の散乱が抑制されて、無機フィラー２０の密度が高いときであっても光の透過性が高められる。一方、ドメイン１２と基板３又は封止基板４０との間の領域では無機フィラー２０が基板３の主面に平行な方向に配向が偏る傾向にあるが、この領域の場合、光の経路中にドメイン１２が存在していることから、光の経路のうち無機フィラーが高密度に存在している領域の割合が小さいため、この領域でも光の透過性は高められる。
【００２８】
無機フィラー２０の最大径（長さ）の平均値Ｌｍの上記間隔ｄに対する比は０．６以下であることが好ましい。また、この比は０．３以上であることが好ましい。この比が０．６を超えると、ドメイン１２同士の間の領域で無機フィラー２０が基板３の主面と垂直な方向に配向が偏り難くなる傾向にある。また、同様の観点から、無機フィラー２０の最大径の平均値Ｌｍは１〜６μｍであることが好ましく、３〜５μｍであることがより好ましい。
【００２９】
ドメインの最大径の平均値Ｒｍの無機フィラーの最大径の平均値Ｌｍに対する比は、０．３２〜１．７１であることが好ましい。この比が０．３２未満であるか又は１．７１を超えると、ＥＬ素子の長寿命化の効果が減少する傾向にある。
【００３０】
ドメイン１２は、マトリックス１１よりも低いガラス転移温度を有する。封止層３０の水の浸透を十分に防止しながら耐衝撃性を特に優れたものとするため、常温（２５℃）において、マトリックス１１がガラス状態の相であり、ドメイン１２がゴム状態の相であることが好ましい。例えばエポキシ樹脂とエラストマーとを組合わせた硬化性樹脂組成物の硬化により、エポキシ樹脂の硬化物を主成分とするガラス状態のマトリックスと、エラストマーを主成分とするゴム状態のドメインとを形成させることができる。
【００３１】
基板３及び封止基板４０は、ＥＬパネルの基板として通常用いられているものから適宜選択される。ＥＬパネル１ａをトップエミッション型として用いる場合、基板３及び封止基板４０のうち少なくとも封止基板４０は透光性を有する材料から構成される。ＥＬパネル１ａをボトムエミッション型として用いる場合、基板３及び封止基板４０のうち少なくとも基板３は透光性を有する材料から構成される。透光性を有する材料としては、ガラスや透明プラスチックが挙げられる。
【００３２】
ＥＬ素子５は、有機ＥＬ材料又は無機ＥＬ材料から構成されたＥＬ層を１対の電極層で挟んだ積層構造を有している。ＥＬ素子５としては、従来公知のもの等から適宜選択された素子を用いることができる。
【００３３】
図２は、本発明の第二実施形態に係るＥＬパネルを示す概略断面図である。図２に示すＥＬパネル１ｂは、封止部７の構造を除いてＥＬパネル１ａと同様の構成を有する。
【００３４】
第二実施形態における封止部７が有する封止基板４０は、その周縁部において基板３側に延出した部分が形成された形状を有する。この延出した部分と基板３の主面との間に封止層３０が形成されており、封止部７はこれと基板３とで中空空間が形成されるようにＥＬ素子５を覆っている。この中空空間には不活性ガスが充填されている。
【００３５】
ＥＬパネル１ａ，１ｂは、例えば、基板３上にＥＬ素子５を形成させるＥＬ素子形成工程と、基板３のＥＬ素子５が形成されている側の面上にＥＬ素子５を覆う封止部を形成させる封止部形成工程と、を備え、封止部形成工程が、硬化性樹脂組成物を基板３上で硬化して、マトリックス１１及びマトリックス１１中に形成された粒子状のドメイン１２を含む樹脂部１０と、樹脂部１０内でマトリックス１１に偏在している無機フィラー２０とを含有する封止層３０を形成させる工程を含む、製造方法により得られる。
【００３６】
ＥＬ素子５は、当業者には理解されるように、基板３の一面上に従来公知の方法で形成させることができる。ＥＬ素子形成工程及びこれに続く封止部形成工程は、実質的に不活性ガスのみからなる低湿度雰囲気下で行われることが好ましい。
【００３７】
封止部形成工程において用いる硬化性樹脂組成物は、硬化性樹脂、熱可塑性樹脂又はエラストマー（好ましくはエラストマー）、無機フィラー及び必要に応じて他の成分を含有する。
【００３８】
硬化性樹脂は、加熱や光照射によって架橋構造を形成して硬化するモノマー、オリゴマー又はプレポリマー等からなる樹脂である。この硬化性樹脂としてはビスフェノールＦ型エポキシ樹脂等のエポキシ樹脂が好ましく用いられる。この場合、硬化性樹脂組成物には、エポキシ樹脂の硬化剤、硬化促進剤等が加えられる。硬化剤又は硬化促進剤は、加熱又は光照射によりエポキシ樹脂の硬化を進行させるものとして通常用いられているものから適宜選択される。
【００３９】
硬化性樹脂組成物において用いられる熱可塑性樹脂又はエラストマーは、硬化前の段階では硬化性樹脂と比較的良好な相溶性を有するが、硬化により硬化性樹脂が高分子量化するのに従って相溶性が低下して、粒子状のドメイン１２が形成されるか又はそのサイズが拡大されるように相分離する。硬化前はランダムに配向していた無機フィラー２０が成長するドメイン１２に押し出される結果、無機フィラー２０がマトリックス１１とドメイン１２との界面に沿うように配列すると考えられる。
【００４０】
エポキシ樹脂と好適に組合わせることのできるエラストマーの好適な具体例としては、天然ゴム、カルボキシル末端ブタジエンアクリロニトリルゴム（ＣＴＢＮ）及びカルボシル改質ブタジエン−スチレンブロック共重合体が挙げられる。これらの中でもカルボキシル末端ブタジエンアクリロニトリルゴムが好ましい。
【００４１】
あるいは、熱可塑性樹脂又はエラストマーを硬化性樹脂とは別に用いるのに代えて、例えば、硬化によって相分離するような硬化性樹脂を用いてもよい。硬化後に相分離する硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂の一部に疎水性の高分子鎖を結合させた構造を有するものが挙げられる。
【００４２】
無機フィラーとしては、タルク等の層状粘土化合物からなる針状又は板状のフィラーが好適に用いられる。無機フィラーの含有量は、封止層３０全体質量を基準として５〜３０質量％となる量が好ましい。
【００４３】
封止部形成工程においては、例えば、基板３又は封止基板４０上に硬化性樹脂組成物を塗布して硬化性樹脂組成物層を形成し、これを基板３と封止基板４０で挟んだ状態で光照射又加熱することにより、硬化性樹脂組成物を硬化する。好ましくは、光照射した後更に加熱して硬化性樹脂組成物を硬化する。硬化の際には必要に応じて全体を加圧する。
【００４４】
その他、ＥＬパネルの製造において通常行われる工程を経て、ＥＬパネルが製造される。
【実施例】
【００４５】
以下、実施例を挙げて本発明についてより具体的に説明する。ただし、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【００４６】
封止層の形態
ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、カルボキシル基末端ブタジエンアクリロニトリル共重合液状ゴム（ＣＴＢＮ）、無機フィラーとしてのタルク及び光硬化のための硬化剤を含有する混合物を三本ロールで混練して、光硬化型の硬化性樹脂組成物を調製した。この樹脂組成物を基板上に塗布して、ＵＶ照射により硬化させた。硬化後の材料の断面をＳＥＭにより観察したところ、マトリックス中に粒子状のドメインが形成されており、無機フィラーがマトリックスに偏在するように分散していることが確認された。また、ドメイン周辺の無機フィラーはその長軸方向がマトリックスとドメインとの界面に沿うように配列していた。
【００４７】
ＥＬパネルの作製と評価
表１に示すサイズのフィラー（タルク）を用いた他は上記と同様にして、実施例の硬化性樹脂組成物を調製した。また、フィラーを用いなかった他は実施例と同様にして比較例の硬化性樹脂組成物を調製した。
【００４８】
それぞれの硬化性樹脂組成物を封止基板としてのガラス基板に塗布し、有機ＥＬ素子が形成された基板に不活性ガス雰囲気下で貼り合わせ、０．４ＭＰａの圧力で全体をプレスした。そして、ＵＶ照射により硬化性樹脂組成物を硬化して、それぞれの硬化性樹脂組成物から形成された封止層を有するＥＬパネルを得た。基板と封止基板の間隔ｄ（封止層の厚さ）は、９．８μｍであった。
【００４９】
得られたＥＬパネルについて、１０００時間発光後の輝度を測定することによってその寿命を評価した。表１に示されるように、実施例のＥＬパネルは１０００時間後にも十分に大きな輝度を維持していた。すなわち、本発明によれば、ＥＬ素子の寿命を十分に長くすることが可能なＥＬパネルが提供されることが確認された。
【００５０】
【表１】
2008130457.tif 000003
【図面の簡単な説明】
【００５１】
【図１】本発明の第一実施形態に係るＥＬパネルを示す概略断面図である。
【図２】本発明の第二実施形態に係るＥＬパネルを示す概略断面図である。
【符号の説明】
【００５２】
１ａ，１ｂ…ＥＬパネル、３…基板、５…ＥＬ素子、７…封止部、１０…樹脂部、１１…マトリックス、１２…ドメイン、２０…無機フィラー、３０…封止層、４０…封止基板。
【図１】
2008130457.tif 000004
【図２】
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