(57)【要約】【課題】  炭素−１１，窒素−１３，酸素−１５は半減期が短く、その配送は困難である。しかし、今後これらを用いた診断は盛んになっていくので、各病院の加速器でこれらの核種を生成するには、小型すなわち、低エネルギーの加速器を用いることが要求される。このため加速器にいくつものターゲット容器を設置する必要があり、ターゲット容器への原料供給配管系を含めると構成が複雑になるという問題があった。【解決手段】  放射性薬剤に用いる放射性核種を生成する放射性核種生成方法において、放射性核種を生成する放射性核種原料として、13ＣＯ2 ガスを主成分として水を添加したものを容器内に注入し、陽子ビームを照射することを特徴とする放射性核種生成方法。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性薬剤に用いる放射性核種を生成する放射性核種生成方法において、放射性核種を生成する放射性核種原料として、13ＣＯ2 ガスを主成分として水を添加したものを容器内に注入し、陽子ビームを照射することを特徴とする放射性核種生成方法。
【請求項２】
放射性薬剤に用いる放射性核種を生成する放射性核種生成方法において、放射性核種を生成する放射性核種原料として、13ＣＯ2 ガスを主成分としてＨ2ガスを添加したものを容器内に注入し、陽子ビームを照射することを特徴とする放射性核種生成方法。
【請求項３】
陽子ビームが照射されるターゲット容器と、
放射性核種を生成する放射性核種原料のガスを前記ターゲット容器に注入するガス入口と、
放射性核種を溶解させる溶媒を前記ターゲット容器に注入する溶媒入口と、
前記陽子ビームの照射により生成した放射性核種が溶解した溶媒を前記ターゲット容器から排出する溶媒出口と
を有することを特徴とする放射性核種生成装置。
【請求項４】
請求項３に記載の放射性核種生成装置と、
前記溶媒出口から放出する溶媒を有し、前記溶媒出口から排出される前記ターゲット容器内のガスに含まれる放射性核種と前記溶媒を接触させて放射性核種が溶解した水を収集する収集容器と
を有することを特徴とする放射性核種回収システム。
【請求項５】
陽子ビームが照射されるターゲット容器、放射性核種を生成する放射性核種原料のガスを前記ターゲット容器に注入するガス入口、前記陽子ビームの照射により生成した放射性核種を前記ターゲット容器から排出するガス出口を有する放射性核種生成装置と、
放射性核種を溶解させる溶媒を有し、前記溶媒と前記ガス出口からの放射性核種の接触で放射性核種が溶解した溶媒を収集する収集容器と
を有することを特徴とする放射性核種回収システム。
【請求項６】
請求項３に記載の放射性核種生成装置において、
放射性核種原料のガスは13ＣＯ2 ガスであり、前記溶媒は水であることを特徴とする放射性核種生成装置。
【請求項７】
請求項５に記載の放射性核種回収システムにおいて、
放射性核種原料のガスは、13ＣＯ2 ガスを主成分としてＨ2 ガスを添加したガスであり、前記溶媒は水であることを特徴とする放射性核種回収システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
放射線薬剤に用いる放射性核種を生成する放射性核種生成方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
窒素−１３の生成には、これまで、高エネルギーの加速器では、16Ｏ(ｐ，α)13Ｎ反応が用いられていたが、低エネルギー加速器では、13Ｃ(ｐ，ｎ)13Ｎ反応を用いていた。核反応を起こす放射性核種原料としては、13Ｃ粉と水を混ぜたスラリーを用いていた。一方、フッ素−１８を生成する場合は酸素−１８からなる水（Ｈ218Ｏ ）を用いる液体ターゲットを用いる。炭素−１１の生成には、窒素−１４を用いるガスターゲットを用いる。酸素−１５の生成には、窒素−１５を用いるガスターゲットを用いる。窒素−１３の生成にはスラリーを用いるスラリー用ターゲットが用いられる。複数のターゲット容器へのビーム切替技術として特許文献１がある。
【０００３】
【特許文献１】特開２００４−１９８２３６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
炭素−１１，窒素−１３，酸素−１５は半減期が短く、その配送は困難である。しかし、今後これらを用いた診断は盛んになっていくので、各病院の加速器でこれらの核種を生成するには、小型すなわち、低エネルギーの加速器を用いることが要求される。このため加速器にいくつものターゲット容器を設置する必要があり、ターゲット容器への原料供給配管系を含めると構成が複雑になるという問題があった。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
放射性薬剤に用いる放射性核種を生成する放射性核種生成方法において、放射性核種を生成する放射性核種原料として、13ＣＯ2 ガスを主成分として水を添加したものを容器内に注入し、陽子ビームを照射することを特徴とする放射性核種生成方法。
【発明の効果】
【０００６】
本発明によれば、13Ｎの生成をガスを注入するターゲット容器で行うので、炭素−１１，酸素−１５の生成に用いるガスターゲット容器と共用できるという効果がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
以下、本発明について説明する。
【０００８】
現在、癌診断の手段として、ＰＥＴ（陽電子放出型ＣＴ）検査が盛んに用いられている。ＰＥＴの薬剤に必要な核種は、核反応を起こす放射性核種原料（放射性核種を核反応で生成する原料）に、加速器で加速した陽子等の粒子を衝突させて、その反応を起こさせて生成する。フッ素−１８は半減期が約２時間で、加速器を持っていないＰＥＴ診断施設や病院は、加速器を持って核種を生成している施設や病院から配送してもらうことが可能であるが、炭素−１１，窒素−１３，酸素−１５は半減期が短く、その配送は困難である。しかし、今後これらを用いた診断は盛んになっていくので、各病院の加速器でこれらの核種を生成するには、小型すなわち、低エネルギーの加速器を用いることが要求される。
【０００９】
窒素−１３の生成には、高エネルギーの加速器では、16Ｏ(ｐ，α)13Ｎ反応が用いられるが、低エネルギー加速器では、13Ｃ(ｐ，ｎ)13Ｎ反応を用いる。核反応を起こす放射性核種原料としては、13Ｃ粉と水を混ぜたスラリーを用いる。このスラリーは、13Ｃ粉の充填率が安定しない、生成できた13Ｎの回収効率が低い、スラリーを入れるターゲットの膜の破損が起き易いという問題がある。
【００１０】
一方、フッ素−１８を生成する場合は酸素−１８からなる水（Ｈ218Ｏ ）を用いる液体ターゲットを用いる。炭素−１１の生成には、窒素−１４を用いるガスターゲットを用いる。酸素−１５の生成には、窒素−１５を用いるガスターゲットを用いる。窒素−１３の生成にはスラリーを用いるスラリー用ターゲットが用いられる。このように、加速器にいくつものターゲットを設置する必要があり、そのための配管系を含めると構成が複雑になるという問題がある。
【００１１】
放射性薬剤に必要な核種生成に関して、核種13Ｎの収量を安定に回収率を向上すると共に、加速器システム構成の簡素化を図ることが課題である。
【００１２】
放射性薬剤に必要な核種13Ｎの生成に、13Ｃ(ｐ，ｎ)13Ｎを用いるが、放射性核種原料として13ＣＯ2 を用いる。ターゲット容器内に水を入れ、生成した13Ｎが水と反応して
ＮＨ4+を生成する。13Ｃ粉から拡散する13Ｎを回収する方法に比べて、ＮＨ4+溶けた水を回収するので、回収率は高い。水に溶けなかった13Ｎはガスとして回収し、上記水内をバブリングさせて回収する。
【００１３】
図２に、13Ｎの収量を示す。13Ｃスラリーの場合、ターゲット内で生成される収量は多いが、回収率が２％程度と小さく、使用できる量が限られる。13Ｃメタンガスの場合、収量は多いが、ターゲット内がポリマー化合物で汚れる可能性がある。これは、放射性核種原料が13Ｃメタンガスであり回収率はほぼ１００％と見込まれ、上記汚れの課題を解決できれば候補の一つになる。13ＣＯ2 ガスの場合、メタンガスの場合のような汚れの可能性は低く、回収率も高い。そこで、ＮＨ4+を生成するために、13ＣＯ2 ガスに少量水を加えたものを放射性核種原料とする。
【００１４】
また、ＮＨ4+を生成するために、13ＣＯ2 ガスに少量のＨ2 ガスを加えたものを放射性核種原料とすることも可能である。
【実施例１】
【００１５】
以下、実施例につき、図面を用いて説明する。図１は実施例に係る放射性薬剤に用いる放射性核種を生成するターゲットを示す。図１において、１はグリッド、２は薄膜、３は放射性核種原料ガスの13ＣＯ2 、４は放射性核種原料の水、５はターゲット容器、６は放射性核種原料ガスの入口、７は放射性核種原料ガスの出口、８は放射性核種原料の水の入口、９は水の出口、１０は陽子ビームである。図示していないが、ターゲット容器は冷却水等で冷却している。
【００１６】
薄膜２は、陽子ビーム１０が移動してくる真空側と、放射性核種原料の13ＣＯ2 ３，水４との境界を形成する膜である。グリッド１は、上記薄膜２の止め具であり、陽子ビーム１０の透過率が大きくなるように作られる。放射性核種原料の水の入口８より、水を注入する。次に、放射性核種原料ガスの入口６より、13ＣＯ2 を注入して加圧する。陽子ビーム１０を照射して、13Ｃ(ｐ，ｎ)13Ｎ反応を起こさせ、13Ｎを生成する。生成した13Ｎは、ターゲット容器５内の水と反応して、ＮＨ4+を生成する。ＮＨ4+を含む水を水の出口９より、送り出す。この場合、放射性核種原料ガスの出口７は閉とする。放射性核種原料ガスの出口７は調整用等に用いる。
【００１７】
放射性薬剤に用いる放射性核種を生成する放射性核種生成方法において、放射性核種を生成する放射性核種原料として、13ＣＯ2 ガスを主成分として水を添加したものを容器内に注入し、陽子ビームを照射する放射性核種生成方法により、13Ｎの生成をガスを注入するターゲット容器で行うので、炭素−１１，酸素−１５の生成に用いるガスターゲット容器と共用できるという効果がある。
【００１８】
上述したターゲット容器を炭素−１１，酸素−１５の生成に用いるガスターゲット容器と共用させた場合は、陽子ビームが照射されるターゲット容器と、放射性核種を生成する放射性核種原料のガスをターゲット容器に注入するガス入口と、放射性核種を溶解させる溶媒をターゲット容器に注入する溶媒入口と、陽子ビームの照射により生成した放射性核種が溶解した溶媒をターゲット容器から排出する溶媒出口とを有する放射性核種生成装置となる。
【００１９】
図３において、１１は水の出口９から送り出されたＮＨ4+を含む水を移送するパイプ、１２は移送された水を収集する容器、１３は収集した液、１４は容器１２を格納する容器であり、遮蔽体の場合もあるし線量を測定する測定器の場合もある。１５はポンプ、１６はＮＨ4+を通過し負イオンを回収するイオン交換樹脂、１７は精製されたＮＨ4+を含む溶液、１８は溶液１７を入れる容器、１９は容器１８を格納する容器であり、遮蔽体の場合もあるし線量を測定する測定器の場合もある。２０は未反応の放射性核種原料ガスの回収容器である。
【００２０】
図３において、13ＣＯ2あるいはＡｒ,Ｈｅ等の安定なガスで圧送して、水の出口９から送り出されたＮＨ4+を含む水を、パイプ１１で通して移送して容器１２に入れる。ＮＨ4+を含む水が先に容器１２に到達し、次に未反応の放射性核種原料ガスが容器１２に移送される。この際、未反応の放射性核種原料ガス中に含まれている13Ｎガスは容器１２の液中を通過する際のバブリングで、容器１２の液に溶けてＮＨ4+として回収する。13Ｎガスを回収された未反応の放射性核種原料ガスは、未反応の放射性核種原料ガスの回収容器２０に回収する。収集した液１３は、ポンプ１５を用いて、イオン交換樹脂１６を通して、負イオンを回収して、正イオンのＮＨ4+を通過させて、精製されたＮＨ4+を含む溶液１７を入れる容器１８に入れる。この溶液が、品質検査後、ＰＥＴ診断に用いられる。
【００２１】
本実施例によれば、上記スラリーの場合のような、13Ｃ粉の充填率が安定しない、生成できた13Ｎの回収効率が低い、スラリーを入れるターゲットの膜の破損が起き易いという問題が回避でき、安定に高い回収率で、13Ｎで標識した薬剤を製造することができるというメリットが生まれる。炭素−１１，酸素−１５の生成に用いるガスターゲット容器と共用させた場合、容器１２は、溶媒出口から放出する溶媒を有し、溶媒出口から排出されるターゲット容器内のガスに含まれる放射性核種と溶媒を接触させて放射性核種が溶解した水を収集する収集容器となる。
【実施例２】
【００２２】
図４に、本発明の他の実施例を示す。図４において、２１はグリッド、２２は薄膜、
２３は放射性核種原料ガスの13ＣＯ2 とＨ2 の混合ガス、２４はターゲット容器、２５は放射性核種原料ガスの入口、２６は放射性核種原料ガスの出口である。図示していないが、ターゲット容器は冷却水等で冷却している。放射性核種原料ガスの入口２５より、
13ＣＯ2 とＨ2 の混合ガスを注入して加圧する。陽子ビーム１０を照射して、13Ｃ(ｐ，ｎ)13Ｎ反応を起こさせ、13Ｎを生成する。生成した13Ｎは、ターゲット容器２４内のＨ2と反応して、ＮＨ3 を生成する。ＮＨ3 を含むガスを出口２６より、送り出す。送り出す先が図３と同じであるが、この場合、予め、容器１２に水を入れておく。ガスの出口２６より移送されてきたＮＨ3を含むガスは、容器１２の水でバブリングされ、ＮＨ3はＮＨ4+の形で、ＮＨ4+を含む溶液して、容器１２に収集される。以下のプロセスは、前記実施例と同じである。
【００２３】
本発明によれば、13ＣＯ2 と水を用いる場合に比べて、ターゲット及びその後の処理が簡素化するというメリットが生まれる。
【００２４】
上述した実施例によれば、スラリーの場合のような、13Ｃ粉の充填率が安定しない、生成できた13ＮＮの回収効率が低い、スラリーを入れるターゲットの膜の破損が起き易いという問題が回避でき、安定に高い回収率で、13Ｎで標識した薬剤を製造することができるという効果が生まれる。
【００２５】
上述した実施例によれば、13Ｎの生成をガスターゲットで行うので、炭素−１１，酸素−１５の生成に用いるガスターゲット容器と共用できるという効果がある。
【００２６】
放射性薬剤に用いる放射性核種を生成する放射性核種生成方法において、放射性核種を生成する放射性核種原料として、13ＣＯ2ガスを主成分としてＨ2ガスを添加したものを容器内に注入し、陽子ビームを照射する放射性核種生成方法により、13Ｎの生成をガスを注入するターゲット容器で行うので、炭素−１１，酸素−１５の生成に用いるガスターゲット容器と共用できるという効果がある。
【００２７】
上述したターゲット容器を炭素−１１，酸素−１５の生成に用いるガスターゲット容器と共用させた場合は、陽子ビームが照射されるターゲット容器、放射性核種を生成する放射性核種原料のガスをターゲット容器に注入するガス入口、陽子ビームの照射により生成した放射性核種をターゲット容器から排出するガス出口を有する放射性核種生成装置と、放射性核種を溶解させる溶媒を有し、溶媒とガス出口からの放射性核種の接触で放射性核種が溶解した溶媒を収集する収集容器とを有する放射性核種回収システムとなる。
【００２８】
また、上述したターゲット容器を炭素−１１，酸素−１５の生成に用いるガスターゲット容器と共用させた場合は、ガス入口６，２５の先に、複数のガスの導入を切り換える切替装置を有する構造とすることもできる。
【図面の簡単な説明】
【００２９】
【図１】放射性薬剤用核種生成ターゲットの一実施例を示す図である。
【図２】13Ｎの収量を示す図である。
【図３】ＮＨ4+を回収するシステムを示す図である。
【図４】放射性薬剤用核種生成ターゲット容器の他の実施例を示す図である。
【符号の説明】
【００３０】
１，２１  グリッド
２，２２  薄膜
３  13ＣＯ2
４  水
５，２４  ターゲット容器
６，２５  ガスの入口
７，２６  ガスの出口
８  水の入口
９  水の出口
１０  陽子ビーム
１１  パイプ
１２，１４，１８，１９  容器
１３  収集した液
１５  ポンプ
１６  イオン交換樹脂
１７  溶液
２０  回収容器
２３  混合ガス
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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