(57)【要約】【課題】  膜厚や面積の大きいものであっても、膜厚の均一性に優れ、ピンホールやクラックなどの欠陥がなくて信頼性が高く、表面平滑性に優れたプラズマディスプレイパネルの誘電体層を効率的に形成することができる転写フィルムを提供すること。【解決手段】  このプラズマディスプレイパネル誘電体層形成用転写フィルムは、ガラス粉末、および下記一般式（Ｉ）で表される（メタ）アクリレート化合物の２種以上の共重合体、または下記一般式（Ｉ）で表される（メタ）アクリレート化合物と他の共重合性単量体との共重合体からなる結着樹脂を含有する膜形成材料層が支持フィルム上に形成されていることを特徴とする。2008103339.tif 000007〔式中、Ｒ1 は水素原子またはメチル基を示し、Ｒ2 は１価の有機基を示す。〕【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ガラス粉末、および
下記一般式（Ｉ）で表される（メタ）アクリレート化合物の２種以上の共重合体、または下記一般式（Ｉ）で表される（メタ）アクリレート化合物と他の共重合性単量体との共重合体からなる結着樹脂
を含有する膜形成材料層が支持フィルム上に形成されていることを特徴とするプラズマディスプレイパネル誘電体層形成用転写フィルム。
【化１】
2008103339.tif 000006
〔式中、Ｒ1 は水素原子またはメチル基を示し、Ｒ2 は１価の有機基を示す。〕
【請求項２】
前記（メタ）アクリレート化合物は、一般式（Ｉ）におけるＲ2 がアルキル基またはオキシアルキレン基を含有する基であることを特徴とする請求項１に記載のプラズマディスプレイパネル誘電体層形成用転写フィルム。
【請求項３】
前記（メタ）アクリレート化合物が、ブチル（メタ）アクリレート、エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレートおよび２−エトキシエチル（メタ）アクリレートから選ばれた少なくとも１種であることを特徴とする請求項１または請求項２に記載のプラズマディスプレイパネル誘電体層形成用転写フィルム。
【請求項４】
前記膜形成材料層は、前記結着樹脂の含有割合が、ガラス粉末１００重量部に対して５〜４０重量部であることを特徴とする請求項１〜請求項３のいずれかに記載のプラズマディスプレイパネル誘電体層形成用転写フィルム。
【請求項５】
前記膜形成材料層は、厚さが５〜２００μｍであることを特徴とする請求項１〜請求項４のいずれかに記載のプラズマディスプレイパネル誘電体層形成用転写フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、プラズマディスプレイパネルの誘導体層を形成するために用いられる転写フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
最近において、表示輝度の高い平板状の蛍光表示体として、プラズマディスプレイパネル（以下、「ＰＤＰ」ともいう。）が注目されている。図１は交流型のＰＤＰの断面形状を示す模式図である。同図において、１および２は、対向配置されたガラス基板、３は隔壁であり、ガラス基板１、ガラス基板２および隔壁３によりセルが区画形成されている。４はガラス基板１に固定されたバス電極、５はガラス基板２に固定されたアドレス電極、６はセル内に保持された蛍光物質、７は、バス電極４を被覆するようガラス基板１の表面に形成された誘電体層、８は、アドレス電極５を被覆するようガラス基板２の表面に形成された誘電体層、９は、誘電体層７の表面に形成された、例えば酸化マグネシウムよりなる保護層である。ここに、誘電体層７は、プラズマを発生させるために必須の構成要素である。この誘電体層７は、第１のガラス焼結体層７Ａと、第２のガラス焼結体層７Ｂとが積層されて構成され、それぞれの膜厚は例えば５〜４０μｍとされる。また、誘電体層８は、蛍光物質６からの光をガラス基板１側（表示面側）に反射するとともに、ガラス基板２と隔壁３とを確実に固定するために有用な構成要素である。この誘電体層８は、ガラス焼結体より構成され、その膜厚は例えば５〜８０μｍとされる。
【０００３】
誘電体層７および誘電体層８の形成方法としては、ガラス粉末と結着樹脂と溶剤とを含有するペースト状組成物を調製し、このペースト状組成物をスクリーン印刷法によりガラス基板の表面に塗布し、塗膜を乾燥することにより膜形成材料層を形成し、次いでこの膜形成材料層を焼成することにより有機物質を除去してガラス粉末を焼結させる方法が知られている。ここに、ペースト状組成物に含有される結着樹脂（膜形成材料層を構成する有機物質）としては、メチルセルロース、エチルセルロース、カルボキシメチルセルロースなどのセルロース誘導体、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール、ポリエチレングリコール、ウレタン系樹脂、メラミン系樹脂などが使用されている。
【０００４】
しかして、ガラス基板上に形成する膜形成材料層の厚さは、焼成工程における有機物質の除去に伴う膜厚の目減量を考慮して、形成すべき誘電体層の膜厚の１．３〜２倍程度とすることが必要であり、例えば、誘電体層の膜厚を５〜４０μｍとするためには、７〜８０μｍ程度の厚さの膜形成材料層を形成する必要がある。一方、上記ペースト状組成物をスクリーン印刷法によって塗布する場合において、１回の塗布処理によって形成される塗膜の厚さは５〜２５μｍ程度である。このため、膜形成材料層を所定の厚さとするためには、ガラス基板の表面に対して当該ペースト状組成物を複数回（例えば２〜５回）にわたり繰り返して塗布する必要がある。
【０００５】
しかしながら、スクリーン印刷法によりペースト状組成物を塗布する工程を含む誘電体層の形成方法には、下記（１）〜（４）に示すような問題がある。また、ペースト状組成物を構成する結着樹脂としてセルロース誘導体など従来公知の樹脂を使用する場合には下記（５）〜（６）のような問題が生じる。
【０００６】
＜スクリーン印刷法による問題＞
（１）スクリーン印刷法により複数回にわたり繰り返しペースト状組成物を塗布する操作（多重印刷）は、煩雑であって作業性に劣るものである。また、ペースト状組成物を塗布するごとに構成成分の分散状態を確認する必要があり、ガラス粉末の沈殿など分散不良が生じた場合には再度分散処理をしなければならない。このような煩雑な塗布工程を経て誘電体層を形成する従来の方法は、ＰＤＰの製造効率の観点から好ましいものではなく、ディスプレイパネルの大型化に伴って顕著な問題となっている。
【０００７】
（２）スクリーン印刷法によって膜形成材料層を形成する場合、特に多重印刷により膜形成材料層を形成する場合には、当該膜形成材料層を焼成して形成される誘電体層が均一な膜厚（例えば公差が±５％以内）を有するものとならない。これは、スクリーン印刷法では、ガラス基板の表面に対してペースト状組成物を均一に塗布することが困難だからであり、塗布面積（パネルサイズ）が大きいほど、また、多重印刷における塗布回数が多いほど誘電体層における膜厚のバラツキの程度は大きいものとなる。そして、スクリーン印刷による塗布工程を経て得られるパネル材料（当該誘電体層を有するガラス基板）には、その面内において、膜厚のバラツキに起因する誘電特性にバラツキが生じ、誘電特性のバラツキは、ＰＤＰにおける表示欠陥（輝度ムラ）の原因となる。
【０００８】
（３）スクリーン印刷法では、スクリーンを通過するペースト状組成物によって微少量の空気が巻き込まれ、膜形成材料層内に気泡として残留することがある。そして気泡を含む膜形成材料層を焼成すると、形成される誘電体層にはピンホールやクラックが発生する。更に、（ｎ＋１）層目の塗膜の形成時において、ｎ層目の塗膜がスクィージによって損傷を受けやすく、これに起因して、誘電体層にクラックが発生することがある。そして、ピンホールやクラックにより絶縁性が破壊された誘電体層は、所期の誘電特性を発揮することができない。
【０００９】
（４）スクリーン印刷法では、スクリーン版のメッシュ形状が膜形成材料層の表面に転写されることがあり、このような膜形成材料層を焼成して形成される誘電体層は表面の平滑性に劣るものとなる。
【００１０】
＜従来公知の樹脂を使用することによる問題＞
（５）膜形成材料層の焼成は、ガラス基板が変形を起こし始める温度（以下、「歪点」という）を越えない温度（例えば６００℃以下）で行う必要がある。しかしながら、このような低温条件による焼成では、膜形成材料層中の結着樹脂を完全に分解除去することができず、形成されるガラス焼結体中に結着樹脂に由来する有機物質（熱分解が不完全であることにより生じる炭化物を含む。以下において同じ。）が残留してしまい、この結果、当該ガラス焼結体（誘電体層）が黒色または黒褐色に着色される（以下、このような現象を「焼成黒化現象」という。）など、誘電体層に要求される品質を確保することができないことがある。
【００１１】
（６）結着樹脂としてセルロース誘導体を使用する場合において、当該セルロース誘導体が焼成の際に発熱し、このことに起因して、形成されるガラス焼結体中に気泡が混入したり、ピンホール、クラックなどの欠陥が発生したりする。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
本発明は以上のような事情に基いてなされたものである。
本発明の第１の目的は、ＰＤＰの誘導体層を効率的に形成することができる転写フィルムを提供することにある。本発明の第２の目的は、膜厚の大きい誘電体層や面積の大きい誘電体層であっても効率的に形成することができるプラズマディスプレイパネル誘電体層形成用転写フィルム（以下、単に「転写フィルム」ともいう。）を提供することにある。本発明の第３の目的は、膜厚の均一性に優れた誘電体層を形成することができる転写フィルムを提供することにある。本発明の第４の目的は、ピンホールやクラックなどの欠陥のない信頼性の高い誘電体層を形成することができる転写フィルムを提供することにある。本発明の第５の目的は、表面平滑性に優れた誘電体層を形成することができる転写フィルムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明のプラズマディスプレイパネル誘電体層形成用転写フィルムは、ガラス粉末、および
下記一般式（Ｉ）で表される（メタ）アクリレート化合物の２種以上の共重合体、または下記一般式（Ｉ）で表される（メタ）アクリレート化合物と他の共重合性単量体との共重合体からなる結着樹脂
を含有する膜形成材料層が支持フィルム上に形成されていることを特徴とする。
【００１４】
【化１】
2008103339.tif 000002
〔式中、Ｒ1 は水素原子またはメチル基を示し、Ｒ2 は１価の有機基を示す。〕
【００１５】
前記（メタ）アクリレート化合物は、一般式（Ｉ）におけるＲ2 がアルキル基またはオキシアルキレン基を含有する基であることが好ましい。
また、前記（メタ）アクリレート化合物が、ブチル（メタ）アクリレート、エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレートおよび２−エトキシエチル（メタ）アクリレートから選ばれた少なくとも１種であることが好ましい。
【００１６】
また、前記膜形成材料層は、前記結着樹脂の含有割合が、ガラス粉末１００重量部に対して５〜４０重量部であることが好ましい。
更に、膜形成材料層は、厚さが５〜２００μｍであることが好ましい。
【発明の効果】
【００１７】
本発明の転写フィルムによれば、膜形成材料層の転写工程を含む簡単な方法によって、膜厚の大きな誘電体層（例えば５〜４０μｍ）であっても効率的に形成することができ、誘電体層の形成工程における工程改善が図れて、ＰＤＰの製造効率を向上させることができる。
また、本発明の転写フィルムによれば、膜厚の均一性（膜厚公差５％以内）を維持しながら、膜厚の大きな誘電体層を形成することができ、大型のＰＤＰに要求される誘電体層であっても効率的に形成することができる。
また、本発明の転写フィルムによれば、膜厚の均一性および表面の平滑性に優れ、ピンホールやクラックなどの欠陥のない誘電体層を形成することができる。そして、このような信頼性の高い誘電体層によって安定した誘電特性が発揮され、この結果、本発明の転写フィルムを用いて製造されるＰＤＰにおいて、輝度ムラなどの表示欠陥が発生することはない。
【００１８】
本発明の転写フィルムの膜形成材料層によれば、ガラス基板の歪点を越えない低温条件（例えば４００〜６００℃）で焼成を行うことによっても結着樹脂を完全に分解除去することができ、これに由来する有機物質を含有しない誘電体層を形成することができる。また、形成される誘電体層は、焼成時における結着樹脂の発熱に起因するピンホール、クラック、着色などの欠陥のない高品質のものである。
また、本発明の転写フィルムの膜形成材料層は、柔軟性（ロール加工性）に優れたものである。
また、本発明の転写フィルムの膜形成材料層は、ガラス基板に対する密着性に優れたものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
＜転写フィルム＞
（１）転写フィルムの構成：
図２（イ）はロール状に巻回された本発明の転写フィルムを示す概略断面図であり、同図（ロ）は当該転写フィルムの層構成を示す断面図〔（イ）の部分詳細図〕である。
図２に示す転写フィルムは、支持フィルム１０と、この支持フィルム１０の表面に剥離可能に形成された膜形成材料層２０と、この膜形成材料層２０の表面に剥離容易に形成されたカバーフィルム３０とにより構成されている。
【００２０】
転写フィルムを構成する支持フィルム１０は、耐熱性および耐溶剤性を有するとともに可撓性を有する樹脂フィルムであることが好ましい。支持フィルムが可撓性を有することにより、ロールコータなどによって膜厚の均一な膜形成材料層を形成することができるとともに、当該膜形成材料層をロール状に巻回した状態で保存することができる。
支持フィルムを形成する樹脂としては、例えばポリエチレンテレフタレート、ポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリイミド、ポリビニルアルコール、ポリ塩化ビニル、ポリフロロエチレンなどの含フッ素樹脂、ナイロン、セルロースなどを挙げることができる。支持フィルムの厚さとしては、例えば１５〜１００μｍとされる。
【００２１】
転写フィルムを構成する膜形成材料層２０は、焼成されることによってガラス焼結体（誘電体層）となるものであり、当該膜形成材料層２０には、ガラス粉末および結着樹脂が必須成分として含有されている。
膜形成材料層２０に含有されるガラス粉末としては、例えば、（イ）酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素（ＺｎＯ−Ｂ2 Ｏ3 −ＳｉＯ2 系）の混合物、（ロ）酸化鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素（ＰｂＯ−Ｂ2 Ｏ3 −ＳｉＯ2 系）の混合物、（ハ）酸化鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素、酸化アルミニウム（ＰｂＯ−Ｂ2 Ｏ3 −ＳｉＯ2 −Ａｌ2 Ｏ3 系）の混合物、（ニ）酸化鉛、酸化亜鉛、酸化ホウ素、酸化ケイ素（ＰｂＯ−ＺｎＯ−Ｂ2 Ｏ3 −ＳｉＯ2 系）の混合物などを例示することができる。
【００２２】
膜形成材料層２０に含有される結着樹脂としては、適度な粘着力によってガラス粉末を結着させることができ、ガラス基板を溶融・変形させない焼成温度（例えば５００℃以下）で分解除去されるものであり、柔軟性（ロール加工性）およびガラス基板に対する密着性に優れているという観点からアクリル樹脂が用いられる。
【００２３】
膜形成材料層２０における結着樹脂の含有割合としては、ガラス粉末１００重量部に対して、５〜４０重量部であることが好ましく、さらに好ましくは１０〜３０重量部とされる。結着樹脂の割合が過小である場合には、ガラス粉末を確実に結着保持することができず、一方、この割合が過大である場合には、形成されるガラス焼結体（誘電体層）が十分な強度を有するものとならない。
膜形成材料層２０には、上記必須成分（ガラス粉末および結着樹脂）のほかに、溶剤、分散剤、粘着性付与剤、可塑剤、表面張力調整剤、安定剤、消泡剤などの各種の物質が任意成分として含有されていてもよい。
【００２４】
膜形成材料層２０の厚さとしては、ガラス粉末の含有率、パネルの種類やサイズなどによっても異なるが、例えば５〜２００μｍとされ、好ましくは１０〜１００μｍとされる。この厚さが５μｍ未満である場合には、最終的に形成される誘電体層の膜厚が過小なものとなり、所期の誘電特性を確保することができないことがある。通常、この厚さが１０〜１００μｍであれば、大型のパネルに要求される誘電体層の膜厚を十分に確保することができる。
【００２５】
転写フィルムを構成するカバーフィルム３０は、膜形成材料層２０の表面（ガラス基板との接触面）を保護するためのフィルムであって、本発明の転写フィルムにおける任意の構成要素である。かかるカバーフィルム３０としては、例えばポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリエチレンフィルム、ポリビニルアルコール系フィルムなどを挙げることができる。
【００２６】
（２）転写フィルムの製造方法：
本発明の転写フィルムは、支持フィルム上に膜形成材料層を形成することにより製造することができる。膜形成材料層の形成方法としては、ガラス粉末、結着樹脂および溶剤を含有するペースト状組成物を支持フィルム上に塗布し、塗膜を乾燥して前記溶剤の一部または全部を除去する方法を挙げることができる。
【００２７】
上記ペースト状組成物に含有される溶剤としては、当該ペースト状組成物に適度な粘性（例えば５００〜１０，０００ｃｐ）を付与することができ、乾燥されることによって容易に蒸発除去できるものであることが好ましく、例えばメチルイソブチルケトン、プロピレングリコールモノメチルエーテル、テレビン油、エチルセロソルブ、メチルセロソルブ、テルピネオール、ブチルカルビトールアセテート、ブチルカルビトール、ベンジルアルコール、乳酸メチル、乳酸エチル、ブチルセロソルブアセテート、エチル−３−エトキシプロピオネート、ブチルセロソルブなどを挙げることができる。
好ましいペースト状組成物の一例を示せば、酸化鉛６０〜９０重量％、酸化ホウ素５〜２０重量％および酸化ケイ素５〜２０重量％からなる混合物（ガラス粉末）１００重量部と、アクリル樹脂（結着樹脂）１５〜２５重量部と、プロピレングリコールモノメチルエーテル（溶剤）２０〜４０重量部とを必須成分として含有する組成物を挙げることができる。
【００２８】
ペースト状組成物を支持フィルム上に塗布する方法としては、膜厚が大きくて、膜厚の均一性に優れた塗膜（例えば４０μｍ±２μｍ）を効率よく形成することができる観点から、ロールコータによる塗布方法、ドクターブレードによる塗布方法、カーテンコーターによる塗布方法、ワイヤーコーターによる塗布方法などを好ましいものとして挙げることができる。
なお、ペースト状組成物が塗布される支持フィルムの表面には離型処理が施されていることが好ましい。これにより、膜形成材料層を転写した後において、当該膜形成材料層から支持フィルムを容易に剥離することができる。
【００２９】
支持フィルム上に形成されたペースト状組成物による塗膜は、乾燥されることによって溶剤の一部または全部が除去され、転写フィルムを構成する膜形成材料層となる。ペースト状組成物による塗膜の乾燥条件としては、例えば４０〜１５０℃で０．１〜３０分間程度とされる。乾燥後における溶剤の残存割合（膜形成材料層中の溶剤の含有割合）は、通常１０重量％以下とされ、ガラス基板に対する粘着性および適度な形状保持性を膜形成材料層に発揮させる観点から１〜５重量％であることが好ましい。
【００３０】
（３）膜形成材料層の転写（転写フィルムの使用方法）：
支持フィルム上の膜形成材料層は、電極が固定されているガラス基板の表面に一括転写される。本発明の転写フィルムによれば、このような簡単な操作によって膜形成材料層をガラス基板上に確実に形成することができるので、誘電体層の形成工程における工程改善（高効率化）を図ることができるとともに、形成される誘電体層の品質の向上（安定した誘電特性の発現）を図ることができる。
【００３１】
図２に示す転写フィルムによる転写工程の一例を示せば以下のとおりである。
（ａ）ロール状に巻回された状態の転写フィルムをガラス基板の面積に応じた大きさに裁断する。
（ｂ）裁断した転写フィルムにおける膜形成材料層（２０）の表面からカバーフィルム（３０）を剥離した後、ガラス基板の表面（電極固定面）に、膜形成材料層（２０）の表面が当接するように転写フィルムを重ね合わせる。
（ｃ）ガラス基板に重ね合わされた転写フィルム上に加熱ローラを移動させて熱圧着させる。
（ｄ）熱圧着によりガラス基板に固定された膜形成材料層（２０）から支持フィルム（１０）を剥離除去する。
上記のような操作により、支持フィルム（１０）上の膜形成材料層（２０）がガラス基板上に転写される。ここで、転写条件としては、例えば、加熱ローラの表面温度が６０〜１２０℃、加熱ローラによるロール圧が１〜５ｋｇ／ｃｍ2 、加熱ローラの移動速度が０．２〜１０．０ｍ／分とされる。このような操作（転写工程）は、ラミネータ装置により行うことができる。なお、ガラス基板は予熱されていてもよく、予熱温度としては例えば４０〜１００℃とすることができる。
【００３２】
（４）膜形成材料層の焼成：
ガラス基板の表面に転写形成された膜形成材料層（２０）は焼成されてガラス焼結体（誘電体層）となる。ここに、焼成方法としては、膜形成材料層（２０）が転写形成されたガラス基板を高温雰囲気下に配置する方法を挙げることができる。これにより、膜形成材料層（２０）に含有されている有機物質（例えば結着樹脂、溶剤、各種の添加剤）が分解されて除去され、無機物質であるガラス粉末が溶融して焼結する。ここに、焼成温度としては、ガラス基板の溶融温度、膜形成材料層中の構成物質などによっても異なるが、例えば３００〜８００℃とされ、さらに好ましくは４００〜６００℃とされる。
【００３３】
（５）変形例：
図３は、本発明の転写フィルムにおける他の例の層構成を示す断面図である。図３に示す転写フィルムは、支持フィルム１０と、膜形成材料層２１と、膜形成材料層２２と、カバーフィルム３０とが積層されて構成されている。ここに、膜形成材料層２１および膜形成材料層２２は、軟化点の異なる組成物より構成され、ガラス基板に当接される膜形成材料層２２を構成する組成物の軟化点（Ｔ22）は、膜形成材料層２１を構成する組成物の軟化点（Ｔ21）よりも高いものである。
【００３４】
このような層構成の転写フィルムを、ガラス基板の表面（電極固定面）に、膜形成材料層２２が当接するように重ね合わせ、次いで当該転写フィルム上に加熱ローラを移動させて熱圧着させ、熱圧着によりガラス基板に固定された膜形成材料層から支持フィルム１０を剥離除去することにより、二層構成の膜形成材料層（２２，２１）をガラス基板上に転写形成することができる。
【００３５】
そして、膜形成材料層（２２，２１）が形成されたガラス基板を焼成処理することにより、図１中の「誘電体層７」のような二層構成の誘電体層（７Ａ，７Ｂ）を形成することができる。そして、焼成温度を式（Ｔ21＜Ｔ＜Ｔ22）が成立する温度Ｔで行うことにより、焼成時において、ガラス基板と接触している膜形成材料層２２と電極との反応が抑制されて気泡の発生を防止することができるとともに、膜形成材料層２１により形成されるガラス焼結体層（誘電体層）を表面平滑性に優れたものとすることができる。
【００３６】
＜膜形成材料層形成用組成物＞
（１）組成物の構成：
本発明における膜形成材料層の形成に用いられる組成物は、結着樹脂としてアクリル樹脂が含有されている点に特徴を有するものであり、固状物質、ペースト状物質、液状物質など種々の形態の組成物を包含するものである。
【００３７】
この膜形成材料層形成用組成物を構成するガラス粉末としては、転写フィルムの膜形成材料層に含有されるものとして例示した混合物、ソーダガラス、カリガラス、石英ガラスなどを挙げることができる。
【００３８】
この膜形成材料層形成用組成物を構成するアクリル樹脂は、下記一般式（Ｉ）で表される（メタ）アクリレート化合物の２種以上の共重合体、および下記一般式（Ｉ）で表される（メタ）アクリレート化合物と他の共重合性単量体との共重合体から選ばれたものである。
【００３９】
【化２】
2008103339.tif 000003
【００４０】
〔式中、Ｒ1 は水素原子またはメチル基を示し、Ｒ2 は１価の有機基を示す。〕
【００４１】
上記一般式（Ｉ）で表される（メタ）アクリレート化合物の具体例としては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ペンチル（メタ）アクリレート、アミル（メタ）アクリレート、イソアミル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、ヘプチル（メタ）アクリレート、オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ノニル（メタ）アクリレート、デシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ウンデシル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、イソステアリル（メタ）アクリレートなどのアルキル（メタ）アクリレート；
ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートなどのヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート；
フェノキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシ−３−フェノキシプロピル（メタ）アクリレートなどのフェノキシアルキル（メタ）アクリレート；
２−メトキシエチル（メタ）アクリレート、２−エトキシエチル（メタ）アクリレート、２−プロポキシエチル（メタ）アクリレート、２−ブトキシエチル（メタ）アクリレート、２−メトキシブチル（メタ）アクリレートなどのアルコキシアルキル（メタ）アクリレート；
ポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、エトキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、フェノキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、ノニルフェノキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート、メトキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、エトキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、ノニルフェノキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレートなどのポリアルキレングリコール（メタ）アクリレート；
シクロヘキシル（メタ）アクリレート、４−ブチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタジエニル（メタ）アクリレート、ボルニル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、トリシクロデカニル（メタ）アクリレートなどのシクロアルキル（メタ）アクリレート；
ベンジル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレートなどを挙げることができる。
【００４２】
これらのうち、上記一般式（Ｉ）中、Ｒ2 で示される基が、アルキル基またはオキシアルキレン基を含有する基であることが好ましく、特に好ましい（メタ）アクリレート化合物として、ブチル（メタ）アクリレート、エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレートおよび２−エトキシエチル（メタ）アクリレートを挙げることができる。
他の共重合性単量体としては、上記（メタ）アクリレート化合物と共重合可能な化合物ならば特に制限はないが、例えば（メタ）アクリル酸、ビニル安息香酸、マレイン酸、ビニルフタル酸などの不飽和カルボン酸類；ビニルベンジルメチルエーテル、ビニルグリシジルエーテル、スチレン、α−メチルスチレン、ブタジエン、イソプレンなどのビニル基含有ラジカル重合性化合物が挙げられる。
【００４３】
膜形成材料層形成用組成物を構成するアクリル樹脂における、上記一般式（Ｉ）で表される（メタ）アクリレート化合物由来の共重合成分は、通常、７０重量％以上、好ましくは、９０重量％以上、さらに好ましくは１００重量％である。
上記アクリル樹脂の分子量としては、ＧＰＣによるポリスチレン換算の重量平均分子量として２，０００〜３００，０００であることが好ましく、さらに好ましくは５，０００〜２００，０００とされる。
【００４４】
膜形成材料層形成用組成物におけるアクリル樹脂（結着樹脂）の含有割合としては、ガラス粉末１００重量部に対して、５〜４０重量部であることが好ましく、さらに好ましくは１０〜３０重量部とされる。アクリル樹脂の割合が過小である場合には、ガラス粉末を確実に結着保持することができず、一方、この割合が過大である場合には、焼成工程に長い時間を要したり、形成されるガラス焼結体（誘電体層）が十分な強度や膜厚を有するものとならなかったりする。
【００４５】
膜形成材料層形成用組成物には、本発明による効果が損なわれない範囲において上記必須成分（ガラス粉末およびアクリル樹脂）のほかに、アクリル樹脂以外の樹脂、溶剤、分散剤、粘着性付与剤、可塑剤、表面張力調整剤、安定剤および消泡剤などの各種の物質が任意成分として含有されていてもよい。
ここに、膜形成材料層形成用組成物に含有される溶剤としては、例えばメチルイソブチルケトン、プロピレングリコールモノメチルエーテル、ブチルセロソルブ、ブチルセロソルブアセテート、エチル−３−エトキシプロピオネートなどを挙げることができる。
【００４６】
（２）膜形成材料層形成用組成物の調製方法：
膜形成材料層形成用組成物は、上記ガラス粉末、アクリル樹脂および溶剤並びに任意成分を、ロール混練機、ミキサー、ホモミキサー、ボールミル、ビーズミルなどの混練機を用いて混練することにより調製することができる。
上記のようにして調製される組成物は、塗布に適した流動性を有する液状またはペースト状の組成物、あるいは成形加工に適した可塑性を有する固状の組成物である。
【００４７】
（３）膜形成材料層の形成：
用いる膜形成材料層形成用組成物が流動性を有する組成物である場合には、スクリーン印刷法などによって当該組成物をガラス基板の表面に塗布し、塗膜を乾燥することにより膜形成材料層を形成することができる。ここに、塗膜の乾燥条件としては、例えば４０〜１５０℃で１〜３０分間とされる。また、膜形成材料層の厚さは例えば５〜２００μｍとされる。
また、流動性を有する膜形成材料層形成用組成物をロールコータ法、ブレードコーター法などによって支持フィルム上に塗布し、塗膜を乾燥して膜形成材料層を形成することにより、本発明の転写フィルムを製造することができる。そして、このようにして形成された膜形成材料層は、アクリル樹脂を含有することによる優れた柔軟性（ロール加工性）、およびガラス基板に対する優れた密着性を有するものとなる。
用いる膜形成材料層形成用組成物が可塑性を有する組成物である場合には、カレンダーロールや押出成形機などの成形装置により当該組成物を成形し、シート状またはフィルム状の膜形成材料層を得ることができる。
【００４８】
（４）膜形成材料層の焼成：
上記のようにして形成された膜形成材料層は、焼成されることにより有機物質（アクリル樹脂・残留溶剤・各種の添加剤）が分解されて除去されるとともに、ガラス粉末が溶融して焼結する。ここに、結着樹脂として含有されているアクリル樹脂は、３００〜５００℃程度の温度で完全に熱分解される。これにより、比較的低い温度（ガラス基板を溶融・変形させない温度）で焼成する場合であっても、得られるガラス焼結体層中に、アクリル樹脂に由来する有機物質が残留することはない。また、アクリル樹脂は、焼成時において発熱することはないので、得られるガラス焼結体層中に、結着樹脂の発熱に起因する欠陥が発生することもない。
【実施例】
【００４９】
以下、本発明の実施例について説明するが、本発明はこれらによって限定されるものではない。なお、以下において「部」は「重量部」を示す。
＜実施例１＞
（１）ペースト状組成物の調製：
ガラス粉末として、酸化鉛７０重量％、酸化ホウ素２０重量％、酸化ケイ素１０重量％の組成を有するＰｂＯ−Ｂ2 Ｏ3 −ＳｉＯ2 系の混合物（軟化点４６０℃）１００部、結着樹脂として、ブチルメタクリレート（５０重量％）とｎ−ラウリルメタクリレート（５０重量％）とを共重合させて得られたアクリル樹脂（ＧＰＣによるポリスチレン換算の重量平均分子量：９０，０００）２０部、溶剤としてメチルイソブチルケトン３０部、添加剤としてグリシジルプロピルトリメトキシシラン６部を分散機を用いて混練することにより、粘度３，０００ｃｐのペースト状組成物１を調製した。
【００５０】
（２）転写フィルムの製造：
上記（１）で調製したペースト状組成物１を、予め離型処理したポリエチレンテレフタレートよりなる支持フィルム（幅６００ｍｍ，長さ２０ｍ，厚さ３８μｍ）上にブレードコータを用いて塗布し、形成された塗膜を１００℃で５分間乾燥することにより溶剤を除去し、厚さ４０μｍの膜形成材料層を支持フィルム上に形成した。次いで、形成された膜形成材料層の表面に、予め離型処理したポリエチレンテレフタレートよりなるカバーフィルム（厚さ２５μｍ）を密着させ、支持フィルムと、膜形成材料層と、カバーフィルムとが積層されてなる本発明の転写フィルムを製造した。
【００５１】
（３）膜形成材料層の転写工程：
上記（２）で製造した転写フィルムの膜形成材料層の表面からカバーフィルムを剥離した後、４０インチパネル用のガラス基板（歪点：５８０℃）の表面（バス電極の固定面）に、膜形成材料層の表面が当接されるよう転写フィルムを重ね合わせ、この転写フィルムを加熱ローラにより熱圧着した。ここで、圧着条件としては、加熱ローラの表面温度を１００℃、ロール圧を３ｋｇ／ｃｍ2 、加熱ローラの移動速度を０．５ｍ／分とした。熱圧着処理の終了後、膜形成材料層から支持フィルムを剥離除去した。これにより、ガラス基板の表面に膜形成材料層が転写されて密着した状態となった。転写された膜形成材料層について膜厚（平均膜厚および公差）を測定したところ、４０μｍ±１μｍの範囲にあった。
【００５２】
（４）膜形成材料層の焼成工程：
上記（３）により膜形成材料層を転写形成したガラス基板を焼成炉内に配置し、炉内の温度を、常温から１０℃／分の昇温速度で４００℃まで昇温し、４００℃の温度雰囲気下３０分間にわたって焼成処理し、さらに１０℃／分の昇温速度で５６０℃まで昇温し、５６０℃の温度雰囲気下６０分間にわたって焼成処理することにより、ガラス基板の表面に、ガラス焼結体よりなる誘電体層を形成した。この誘電体層の膜厚（平均膜厚および公差）を測定したところ２０μｍ±０．５μｍの範囲にあり、膜厚の均一性に優れているものであった。
【００５３】
（５）誘電体層の性能評価：
このようにして、誘電体層を有するガラス基板よりなるパネル材料を５台分作製した。形成された誘電体層について、断面および表面を走査型電子顕微鏡で観察したところ、全てのパネル材料に形成された誘電体層においてピンホールやクラックなどの膜欠陥並びに焼成黒化現象の発生は認められなかった。
【００５４】
＜実施例２〜６＞
表１に示す処方に従って、結着樹脂であるアクリル樹脂の種類（構成単量体の組成）を変更したこと以外は実施例１と同様にしてペースト状組成物２〜６を調製し、調製されたペースト状組成物２〜６の各々を用いて、実施例１と同様にして、転写フィルムを製造し、当該転写フィルムの膜形成材料層をガラス基板に転写し、転写された膜形成材料層を焼成して誘電体層を形成した。ペースト状組成物の粘度、ガラス基板の表面に転写された膜形成材料層の膜厚（平均膜厚および公差）、誘電体層の膜厚（平均膜厚および公差）、並びに誘電体層の性能評価（膜欠陥および焼成黒化現象の有無）についての測定結果および評価結果を表１に示す。
【００５５】
＜比較例１＞
実施例１（１）で調製されたペースト状組成物（１）を、スクリーン印刷法を利用した多重印刷により、ガラス基板（実施例１で使用したものと同様の基板）上に塗布して膜形成材料層を形成した。ここで、１回の塗布による乾燥膜厚は９〜１０μｍ程度であり、塗布回数は４回とした。得られた膜形成材料層について膜厚を測定したところ４０μｍ±６μｍの範囲にあった。次いで、実施例１と同様にして焼成処理を行ってガラス基板の表面に誘電体層を形成した。この誘電体層の膜厚を測定したところ２０μｍ±３μｍの範囲にあり、膜厚の均一性に劣るものであった。このようにして、誘電体層を有するガラス基板よりなるパネル材料を５台分作製した。形成された誘電体層について、断面および表面を走査型電子顕微鏡で観察したところ、６０％（３台分）のパネル材料については微小なピンホールやクラックなどの膜欠陥が認められた。
【００５６】
【表１】
2008103339.tif 000004
【００５７】
＜実験例１（膜形成材料層の柔軟性の評価）＞
（１）試験片の作製：
実施例１〜６において調製したペースト状組成物１〜６、結着樹脂としてエチルセルロース２０部を用いたこと以外は実施例１（１）と同様にして調製した比較用のペースト状組成物Ｃ１、結着樹脂としてポリスチレン２０部を用いたこと以外は実施例１（１）と同様にして調製した比較用のペースト状組成物Ｃ２の各々を、ポリエチレンテレフタレートよりなる支持フィルム（厚さ３８μｍ）上に塗布して塗膜を形成し、形成された塗膜を１００℃で５分間乾燥することにより溶剤を除去し、厚さ４０μｍの膜形成材料層が支持フィルム上に形成された転写フィルムよりなる試験片を作製した。
【００５８】
（２）試験および評価：
外径の異なる金属パイプ（外径：５ｍｍ，１０ｍｍ，２０ｍｍ，４０ｍｍ，６０ｍｍ，８０ｍｍ）の表面に、上記のようにして作製された試験片の各々を、支持フィルムを外側にして巻き付けた後、当該支持フィルムを剥離し、膜形成材料層の表面を目視により観察してクラック発生の有無を確認した。結果を表２に示す。
【００５９】
＜実験例２（膜形成材料層のガラス基板に対する密着性の評価）＞
（１）試験片の作製：
ペースト状組成物１〜６およびペースト状組成物Ｃ１〜Ｃ２の各々を、予め離型処理したポリエチレンテレフタレートよりなる支持フィルム（厚さ３８μｍ）上に塗布して塗膜を形成し、形成された塗膜を１００℃で１０分間乾燥することにより溶剤を除去し、厚さ２０μｍの膜形成材料層が支持フィルム上に形成した。次いで、形成された膜形成材料層の表面に、予め離型処理したポリエチレンテレフタレートよりなるカバーフィルム（厚さ２５μｍ）を密着させ、支持フィルムと、膜形成材料層と、カバーフィルムとが積層されてなる本発明の転写フィルムよりなる試験片を作製した。
【００６０】
（２）試験および評価：
上記のようにして作製された試験片を１０ｃｍ角の大きさに切り、カバーフィルムを剥離した後、１５ｃｍ角の電極のないガラス基板の表面に、膜形成材料層の表面が当接されるよう転写フィルムを重ね合わせ、この転写フィルムを加熱ローラーにより熱圧着した。ここで、圧着条件としては、加熱ローラーの表面温度を１１０℃、ロール圧を２．５ｋｇ／ｃｍ2 、加熱ローラーの移動速度を１ｍ／分とした。熱圧着処理の終了後、膜形成材料層から支持フィルムを剥離し、剥離した支持フィルムに膜形成材料層が付着しているかどうかを観察して、基板への密着性を評価した。
密着性が良好な試験片は、支持フィルムの剥離の際に膜形成材料の全部がガラス基板に密着していたが、密着性が不良な試験片は、膜形成材料の一部が支持フィルムに付着していた。
結果を表２に示す。
【００６１】
【表２】
2008103339.tif 000005
【図面の簡単な説明】
【００６２】
【図１】交流型のプラズマディスプレイパネルの断面形状を示す模式図である。
【図２】（イ）は、本発明の転写フィルムを示す概略断面図であり、（ロ）は、当該転写フィルムの層構成を示す断面図である。
【図３】本発明の転写フィルムにおける他の例の層構成を示す断面図である。
【符号の説明】
【００６３】
１    ガラス基板
２    ガラス基板
３    隔壁
４    バス電極
５    アドレス電極
６    蛍光物質
７    誘電体層
７Ａ  第１のガラス焼結体層
７Ｂ  第２のガラス焼結体層
８    誘電体層
９    保護層
１０  支持フィルム
２０  膜形成材料層
２１  膜形成材料層
２２  膜形成材料層
３０  カバーフィルム
【図１】
2008103339.tif 000008
【図２】
2008103339.tif 000009
【図３】
2008103339.tif 000010