(57)【要約】      （修正有）【課題】射出成形品における強化用繊維束の分散性が良く、射出成形品の外観や、補強効果を十分に発現して射出成形品の機械的強度を満たすことができる長繊維強化熱可塑性樹脂ペレット、及びその製造方法を提供する。【解決手段】長尺の強化用繊維束２に溶融熱可塑性樹脂３が含浸されつつ、該樹脂含浸強化用繊維束が撚りをかけられながら引き取られ、撚りが付与された樹脂含浸強化用繊維束からなる棒状組成物４が切断されてペレット化された長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットにおいて、ペレット長手方向に垂直な方向のペレット断面の断面積中に占める強化用繊維束の断面積の比率である体積充填率Ｖｆが７０％〜２０％の範囲であり、Ｐ＝Ｌ／ｄ（Ｌ：棒状組成物一回転あたりに棒状組成物長手方向に撚りが進む長さ、ｄ：棒状組成物の断面の面積相当円直径）で表される撚りピッチＰが２．５〜３６（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）の範囲であるペレット。【選択図】図１
2008221574.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
長尺の強化用繊維束に溶融熱可塑性樹脂が含浸されつつ、該樹脂含浸強化用繊維束が撚りをかけられながら引き取られ、撚りが付与された樹脂含浸強化用繊維束からなる棒状組成物が切断されてペレット化された長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットにおいて、前記強化用繊維束が、直径４〜３０μｍのモノフィラメント繊維の束であり、ペレット長手方向に垂直な方向のペレット断面の断面積中に占める強化用繊維束の断面積の比率である体積充填率Ｖｆが７０％〜２０％の範囲であり、Ｐ＝Ｌ／ｄ（Ｌ：棒状組成物一回転あたりに棒状組成物長手方向に撚りが進む長さ、ｄ：棒状組成物の断面の面積相当円直径）で表される撚りピッチＰが２．５〜３６（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）の範囲で与えられていることを特徴とする長繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。
【請求項２】
前記体積充填率Ｖｆが７０％≧Ｖｆ＞５０％においては、前記撚りピッチＰが２．５（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）≦Ｐ＜６．０（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）の範囲で与えられおり、 前記体積充填率Ｖｆが５０％≧Ｖｆ≧２０％においては、前記撚りピッチＰが６．０（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）≦Ｐ≦３６（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）の範囲で与えられていることを特徴とする請求項１記載の長繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。
【請求項３】
前記ペレット断面における該断面の面積に対し当該断面おける強化用繊維束の最外周部分を囲う仮想線の内側の面積の占める比率Ａｆが、前記体積充填率Ｖｆが７０％≧Ｖｆ＞５０％においては、（１．８Ｖｆ−０．０１Ｖｆ２）％≦Ａｆ≦９５％の範囲であり、前記体積充填率Ｖｆが５０％≧Ｖｆ≧２０％においては、（２．３Ｖｆ−０．０２Ｖｆ２）％≦Ａｆ≦９５％の範囲であることを特徴とする請求項１又は２記載の長繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。
【請求項４】
長尺の強化用繊維束に溶融熱可塑性樹脂が含浸されつつ、該樹脂含浸強化用繊維束が撚りをかけられながら引き取られ、撚りが付与された樹脂含浸強化用繊維束からなる棒状組成物が切断されてペレット化された長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットにおいて、前記強化用繊維束が、直径４〜３０μｍのモノフィラメント繊維の束であり、ペレット長手方向に垂直な方向のペレット断面の断面積中に占める強化用繊維束の断面積の比率である体積充填率Ｖｆが７０％〜２０％の範囲であり、前記ペレット断面における該断面の面積に対し当該断面おける強化用繊維束の最外周部分を囲う仮想線の内側の面積の占める比率Ａｆが、前記体積充填率Ｖｆが７０％≧Ｖｆ＞５０％においては、（１．８Ｖｆ−０．０１Ｖｆ２）％≦Ａｆ≦９５％の範囲であり、前記体積充填率Ｖｆが５０％≧Ｖｆ≧２０％においては、（２．３Ｖｆ−０．０２Ｖｆ２）％≦Ａｆ≦９５％の範囲であることを特徴とする長繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。
【請求項５】
長尺の強化用繊維束に溶融熱可塑性樹脂を含浸させつつ、該樹脂含浸強化用繊維束をこれに撚りをかけながら引き取り、撚りが付与された樹脂含浸強化用繊維束からなる棒状組成物を所定長さに切断してペレット化する長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの製造方法において、前記強化用繊維束として、直径４〜３０μｍのモノフィラメント繊維の束を用い、該モノフィラメント繊維の本数を設定し、棒状組成物長手方向に垂直な方向の棒状組成物断面の断面積中に占める強化用繊維束の断面積の比率である体積充填率Ｖｆが７０％〜２０％の範囲を満たすように強化用繊維束に溶融熱可塑性樹脂を含浸させるとともに、該樹脂含浸強化用繊維束を、Ｐ＝Ｌ／ｄ（Ｌ：棒状組成物一回転あたりに棒状組成物長手方向に撚りが進む長さ、ｄ：棒状組成物の断面の面積相当円直径）で表される撚りピッチＰが２．５〜３６（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）の範囲を満たすように撚り角度を設定して、撚りをかけながら引き取ることを特徴とする長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの製造方法。
【請求項６】
前記体積充填率Ｖｆが７０％≧Ｖｆ＞５０％においては、前記撚りピッチＰが２．５（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）≦Ｐ＜６．０（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）の範囲を満たし、 前記体積充填率Ｖｆが５０％≧Ｖｆ≧２０％においては、前記撚りピッチＰが６．０（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）≦Ｐ≦３６（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）の範囲を満たすように、前記撚り角度を設定することを特徴とする請求項５記載の長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの製造方法。
【請求項７】
前記棒状組成物断面における該断面の面積に対し当該断面おける強化用繊維束の最外周部分を囲う仮想線の内側の面積の占める比率Ａｆが、前記体積充填率Ｖｆが７０％≧Ｖｆ＞５０％においては、（１．８Ｖｆ−０．０１Ｖｆ２）％≦Ａｆ≦９５％の範囲を満たし、前記体積充填率Ｖｆが５０％≧Ｖｆ≧２０％においては、（２．３Ｖｆ−０．０２Ｖｆ２）％≦Ａｆ≦９５％の範囲を満たすように、前記撚り角度を設定することを特徴とする請求項５又は６記載の長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの製造方法。
【請求項８】
長尺の強化用繊維束に溶融熱可塑性樹脂を含浸させつつ、該樹脂含浸強化用繊維束をこれに撚りをかけながら引き取り、撚りが付与された樹脂含浸強化用繊維束からなる棒状組成物を所定長さに切断してペレット化する長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの製造方法において、前記強化用繊維束として、直径４〜３０μｍのモノフィラメント繊維の束を用い、該モノフィラメント繊維の本数を設定し、棒状組成物長手方向に垂直な方向の棒状組成物断面の断面積中に占める強化用繊維束の断面積の比率である体積充填率Ｖｆが７０％〜２０％の範囲を満たすように強化用繊維束に溶融熱可塑性樹脂を含浸させるとともに、該樹脂含浸強化用繊維束を、前記棒状組成物断面における該断面の面積に対し当該断面おける強化用繊維束の最外周部分を囲う仮想線の内側の面積の占める比率Ａｆが、前記体積充填率Ｖｆが７０％≧Ｖｆ＞５０％においては、（１．８Ｖｆ−０．０１Ｖｆ２）％≦Ａｆ≦９５％の範囲を満たし、前記体積充填率Ｖｆが５０％≧Ｖｆ≧２０％においては、（２．３Ｖｆ−０．０２Ｖｆ２）％≦Ａｆ≦９５％の範囲を満たすように撚り角度を設定して、撚りをかけながら引き取ることを特徴とする長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、長繊維強化熱可塑性樹脂ペレット及びその製造方法に関し、詳しくは、長尺の強化用繊維束に溶融熱可塑性樹脂が含浸されつつ、該樹脂含浸強化用繊維束が撚りをかけられながら引き取られ、撚りが付与された樹脂含浸強化用繊維束からなる棒状組成物が切断されてペレット化された長繊維強化熱可塑性樹脂ペレット、及びその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、特許第３１１４３１１号公報（特許文献１）には、従来技術として、長尺の強化用繊維束に溶融熱可塑性樹脂を含浸させつつ、該樹脂含浸強化用繊維束をこれに撚りローラによって撚りをかけながら該撚りローラによって引き取ることにより、撚りが付与された樹脂含浸強化用繊維束からなる長繊維強化樹脂ストランド（棒状組成物）を得、この得られた長繊維強化樹脂ストランドを所定長さに切断してペレット化し、長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを得るようにした技術が開示されている。
【０００３】
より詳しくは、長尺の強化用繊維束を熱可塑性樹脂の溶融樹脂浴中に浸漬させて繊維束内に溶融樹脂を含浸させ、さらに賦形用のダイを経て前記溶融樹脂浴外に引き出した後、該引き出し方向に対して傾斜方向に回転する撚りローラによって樹脂含浸強化用繊維束をねじれ方向に回転させ、該樹脂含浸強化用繊維束をこれに撚りをかけながら引き取り、この撚りが付与された樹脂含浸強化用繊維束からなる長繊維強化樹脂ストランド（棒状組成物（ロッド））を所定長さ（例えば３〜１０ｍｍ程度）に切断してペレット化するようにしている。そして、このようにして得られた長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを用いた射出成形品は、例えば、自動車内装部材（コンソールボックス、インストルメントパネル等）、自動車外装部材（バンパ、フェンダー等）、電子機器部材（ノートパソコン、携帯電話等）のハウジングなどに使用されるものである。
【０００４】
【特許文献１】特許第３１１４３１１号公報（第１頁、図１）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
前述した従来技術では、長繊維強化樹脂ストランド（棒状組成物）を引き取りつつ、該ストランドに回転力を与えて撚りをかけるようにしたものであるから、長繊維強化樹脂ストランド表面に樹脂層が形成され、その結果、強化用繊維束を構成する強化繊維の破断・毛羽立ちが少なくなるとともに、当該樹脂層がダイとの間に潤滑作用を発揮し、低い引き抜き力（引き取り力）での安定運転が可能であると考えられる。
【０００６】
しかしながら、前記従来技術においては、ペレット長手方向に垂直な方向のペレット断面の断面積中に占める強化用繊維束の断面積の比率である体積充填率Ｖｆの値によっては、撚りをかけることで強化用繊維束がペレット断面の中心部へ絞られた状態となることが生じ、その結果、ペレットの外周表面樹脂層が厚くなる。このため、このような長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを用いて射出成形を行うと、射出成形機内で該ペレットを加熱溶融させる際に、外周表面樹脂層が厚いため該ペレットの中心部に存在する強化用繊維束への熱伝達が悪くなる。その結果、射出成形品における強化用繊維束の分散が悪く、射出成形品の外観や、その強度などの機械的特性を低下させるという問題があった。
【０００７】
そこで、本発明の課題は、撚りが付与された樹脂含浸強化用繊維束からなる棒状組成物が所定長さに切断されてペレット化された長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットにおいて、外周表面樹脂層が適正な厚みを有し、これにより射出成形品における強化用繊維束の分散性が良く、射出成形品の外観や、補強効果を十分に発現して射出成形品の機械的強度を満たすことができる長繊維強化熱可塑性樹脂ペレット、及びその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
前記の課題を解決するため、本願発明では、次の技術的手段を講じている。
【０００９】
請求項１の発明は、長尺の強化用繊維束に溶融熱可塑性樹脂が含浸されつつ、該樹脂含浸強化用繊維束が撚りをかけられながら引き取られ、撚りが付与された樹脂含浸強化用繊維束からなる棒状組成物が切断されてペレット化された長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットにおいて、前記強化用繊維束が、直径４〜３０μｍのモノフィラメント繊維の束であり、ペレット長手方向に垂直な方向のペレット断面の断面積中に占める強化用繊維束の断面積の比率である体積充填率Ｖｆが７０％〜２０％の範囲であり、Ｐ＝Ｌ／ｄ（Ｌ：棒状組成物一回転あたりに棒状組成物長手方向に撚りが進む長さ、ｄ：棒状組成物の断面の面積相当円直径）で表される撚りピッチＰが２．５〜３６（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）の範囲で与えられていることを特徴とする長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットである。
【００１０】
請求項２の発明は、請求項１記載の長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットにおいて、前記体積充填率Ｖｆが７０％≧Ｖｆ＞５０％においては、前記撚りピッチＰが２．５（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）≦Ｐ＜６．０（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）の範囲で与えられおり、 前記体積充填率Ｖｆが５０％≧Ｖｆ≧２０％においては、前記撚りピッチＰが６．０（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）≦Ｐ≦３６（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）の範囲で与えられていることを特徴とするものである。
【００１１】
請求項３の発明は、請求項１又は２記載の長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットにおいて、前記ペレット断面における該断面の面積に対し当該断面おける強化用繊維束の最外周部分を囲う仮想線の内側の面積の占める比率Ａｆが、前記体積充填率Ｖｆが７０％≧Ｖｆ＞５０％においては、（１．８Ｖｆ−０．０１Ｖｆ２）％≦Ａｆ≦９５％の範囲であり、前記体積充填率Ｖｆが５０％≧Ｖｆ≧２０％においては、（２．３Ｖｆ−０．０２Ｖｆ２）％≦Ａｆ≦９５％の範囲であることを特徴とするものである。
【００１２】
請求項４の発明は、長尺の強化用繊維束に溶融熱可塑性樹脂が含浸されつつ、該樹脂含浸強化用繊維束が撚りをかけられながら引き取られ、撚りが付与された樹脂含浸強化用繊維束からなる棒状組成物が切断されてペレット化された長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットにおいて、前記強化用繊維束が、直径４〜３０μｍのモノフィラメント繊維の束であり、ペレット長手方向に垂直な方向のペレット断面の断面積中に占める強化用繊維束の断面積の比率である体積充填率Ｖｆが７０％〜２０％の範囲であり、前記ペレット断面における該断面の面積に対し当該断面おける強化用繊維束の最外周部分を囲う仮想線の内側の面積の占める比率Ａｆが、前記体積充填率Ｖｆが７０％≧Ｖｆ＞５０％においては、（１．８Ｖｆ−０．０１Ｖｆ２）％≦Ａｆ≦９５％の範囲であり、前記体積充填率Ｖｆが５０％≧Ｖｆ≧２０％においては、（２．３Ｖｆ−０．０２Ｖｆ２）％≦Ａｆ≦９５％の範囲であることを特徴とする長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットである。
【００１３】
請求項５の発明は、長尺の強化用繊維束に溶融熱可塑性樹脂を含浸させつつ、該樹脂含浸強化用繊維束をこれに撚りをかけながら引き取り、撚りが付与された樹脂含浸強化用繊維束からなる棒状組成物を所定長さに切断してペレット化する長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの製造方法において、前記強化用繊維束として、直径４〜３０μｍのモノフィラメント繊維の束を用い、該モノフィラメント繊維の本数を設定し、棒状組成物長手方向に垂直な方向の棒状組成物断面の断面積中に占める強化用繊維束の断面積の比率である体積充填率Ｖｆが７０％〜２０％の範囲を満たすように強化用繊維束に溶融熱可塑性樹脂を含浸させるとともに、該樹脂含浸強化用繊維束を、Ｐ＝Ｌ／ｄ（Ｌ：棒状組成物一回転あたりに棒状組成物長手方向に撚りが進む長さ、ｄ：棒状組成物の断面の面積相当円直径）で表される撚りピッチＰが２．５〜３６（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）の範囲を満たすように撚り角度を設定して、撚りをかけながら引き取ることを特徴とする長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの製造方法である。
【００１４】
請求項６の発明は、請求項５記載の長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの製造方法において、前記体積充填率Ｖｆが７０％≧Ｖｆ＞５０％においては、前記撚りピッチＰが２．５（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）≦Ｐ＜６．０（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）の範囲を満たし、 前記体積充填率Ｖｆが５０％≧Ｖｆ≧２０％においては、前記撚りピッチＰが６．０（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）≦Ｐ≦３６（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）の範囲を満たすように、前記撚り角度を設定することを特徴とするものである。
【００１５】
請求項７の発明は、請求項５又は６記載の長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの製造方法において、前記棒状組成物断面における該断面の面積に対し当該断面おける強化用繊維束の最外周部分を囲う仮想線の内側の面積の占める比率Ａｆが、前記体積充填率Ｖｆが７０％≧Ｖｆ＞５０％においては、（１．８Ｖｆ−０．０１Ｖｆ２）％≦Ａｆ≦９５％の範囲を満たし、前記体積充填率Ｖｆが５０％≧Ｖｆ≧２０％においては、（２．３Ｖｆ−０．０２Ｖｆ２）％≦Ａｆ≦９５％の範囲を満たすように、前記撚り角度を設定することを特徴とするものである。
【００１６】
請求項８の発明は、長尺の強化用繊維束に溶融熱可塑性樹脂を含浸させつつ、該樹脂含浸強化用繊維束をこれに撚りをかけながら引き取り、撚りが付与された樹脂含浸強化用繊維束からなる棒状組成物を所定長さに切断してペレット化する長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの製造方法において、前記強化用繊維束として、直径４〜３０μｍのモノフィラメント繊維の束を用い、該モノフィラメント繊維の本数を設定し、棒状組成物長手方向に垂直な方向の棒状組成物断面の断面積中に占める強化用繊維束の断面積の比率である体積充填率Ｖｆが７０％〜２０％の範囲を満たすように強化用繊維束に溶融熱可塑性樹脂を含浸させるとともに、該樹脂含浸強化用繊維束を、前記棒状組成物断面における該断面の面積に対し当該断面おける強化用繊維束の最外周部分を囲う仮想線の内側の面積の占める比率Ａｆが、前記体積充填率Ｖｆが７０％≧Ｖｆ＞５０％においては、（１．８Ｖｆ−０．０１Ｖｆ２）％≦Ａｆ≦９５％の範囲を満たし、前記体積充填率Ｖｆが５０％≧Ｖｆ≧２０％においては、（２．３Ｖｆ−０．０２Ｖｆ２）％≦Ａｆ≦９５％の範囲を満たすように撚り角度を設定して、撚りをかけながら引き取ることを特徴とする長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの製造方法である。
【発明の効果】
【００１７】
本発明の長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットは、撚りが付与された樹脂含浸強化用繊維束からなる棒状組成物が所定長さに切断されてペレット化され、熱可塑性樹脂中に、撚りがかけられ、ペレット長手方向（ペレット長さ方向）に連続する強化用繊維束が存在する長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットであって、ペレットの外周表面樹脂層が適正な厚みを有しており、これにより射出成形品における強化用繊維束の分散性が良く、射出成形品の外観や、補強効果を十分に発現して射出成形品の機械的強度を満たすことができるものである。
【００１８】
また、本発明の長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの製造方法によれば、長尺の強化用繊維束に溶融熱可塑性樹脂を含浸させつつ、該樹脂含浸強化用繊維束をこれに撚りをかけながら引き取り、撚りが付与された樹脂含浸強化用繊維束からなる棒状組成物を所定長さに切断して長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを製造するに際し、熱可塑性樹脂中に、撚りがかけられ、ペレット長手方向に連続する強化用繊維束が存在し、適正な厚みの表面樹脂層が形成された長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
以下、本発明について説明する。
【００２０】
図１は本発明の長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを製造するための製造装置の一例を示す構成説明図である。
【００２１】
図１に示すように、各ボビン５から繰り出されたモノフィラメント繊維（ロービング）１からなる強化用繊維束２（ロービング束）は、予熱処理を行うために、上下に配された一対の加熱用ローラ８Ａ，８Ｂを備えた予熱用加熱装置７に導かれる。強化用繊維束２は、複数本のガイドバー６によってバックテンションがかけられながら、この一対の加熱用ローラ８Ａ，８Ｂに交互に複数回巻き掛けられることにより、加熱されている加熱用ローラ８Ａ，８Ｂに密着して接触することによる接触加熱によって昇温される。
【００２２】
この予熱用加熱装置７の直ぐ下流側に、スクリュ１０を内蔵する押出機９が設けられるとともに、この押出機９から溶融樹脂（溶融した熱可塑性樹脂）３が連続供給され、かつ、前記予熱用加熱装置７からの昇温された強化用繊維束２が導かれる含浸ヘッド（溶融樹脂浴容器）１１が設けられている。この含浸ヘッド１１の内には、連続的に導入される強化用繊維束２に溶融樹脂３を含浸させるための複数個の含浸ローラ１２が配設されている。含浸ヘッド１１の出口には、含浸ヘッド１１から引き取られる、撚りが付与された樹脂含浸強化用繊維束からなる高温の長繊維強化樹脂ストランド（棒状組成物）４の賦形（賦型）を行うダイ１３が取り付けられている。
【００２３】
このダイ１３が取り付けられた含浸ヘッド１１の下流側には、含浸ヘッド１１からの高温の長繊維強化樹脂ストランド４を冷却水中で冷却する冷却装置１４が設けられている。また、この冷却装置１４の直ぐ下流側には、樹脂含浸強化用繊維束に撚りを付与する機能を有し、かつ、上流側からの長繊維強化樹脂ストランド４を引き取る機能を有する撚り機１５が設けられている。さらに、撚り機１５の下流側には、長繊維強化樹脂ストランド４を所定長さに切断してペレット化するペレタイザー１７が設けられている。
【００２４】
図２は図１における撚り機の説明図、図３は図２に示す撚りローラによる撚り角度を説明するための図である。
【００２５】
撚り機１５は、それぞれの回転軸線を平行な平面（水平面）上に保持し、かつ、該回転軸線を交差させた状態で上流側からの長繊維強化樹脂ストランド４を挟むように対向配置された一対の撚りローラ１６Ａ，１６Ｂにより構成されている。つまり、図２における上側の撚りローラ１６Ａの回転軸線と下側の撚りローラ１６Ｂの回転軸線とは、長繊維強化樹脂ストランド４の引き取り方向（走行方向）と直交する向きでなく、平面視において引き取り方向に対して互いに相反する方向に、かつ同角度をなして所定角度ずれた向きに設定されている。
【００２６】
そして、図３に示すように、平面視において、撚りローラ１６Ａ（１６Ｂ）の回転軸線ａと直交する線と、長繊維強化樹脂ストランド４の引き取り方向（走行方向）とのなす角度を撚り角度θとして定めている。なお、金属製の撚りローラ１６Ａ，１６Ｂは、ローラ表面（ローラ外周面）全体にわたってローレット加工による微小凹凸が形成されている。
【００２７】
このように構成される製造装置において、まず、強化用繊維束２は、一対の加熱用ローラ８Ａ，８Ｂに導かれ、該加熱用ローラ８Ａ，８Ｂに交互に複数回巻き掛けられることで接触加熱によって昇温された状態で、含浸ヘッド１１内に導かれる。強化用繊維束２は、押出機９から供給された高温の溶融樹脂３が充満されている含浸ヘッド１１内の各含浸ローラ１２を通過している過程で樹脂含浸を受け、樹脂含浸強化用繊維束となされる。また、この樹脂含浸強化用繊維束は、撚りローラ１６Ａ，１６Ｂによる撚り動作により、含浸ヘッド１１内の下流側の含浸ローラ１２を出発点として撚りが生成・成長する。このように、強化用繊維束２に押出機９から供給された溶融樹脂３を含浸させつつ、該樹脂含浸強化用繊維束に撚りを付与し、含浸ヘッド１１から撚りが付与された樹脂含浸強化用繊維束からなる長繊維強化樹脂ストランド４が連続的に引き取られる。
【００２８】
そして、含浸ヘッド１１からダイ１３を経て連続的に引き取られる高温の長繊維強化樹脂ストランド４は、冷却装置１４によって冷却硬化されて、撚りローラ１６Ａ，１６Ｂへと導かれる。冷却装置１４からの冷却が施された長繊維強化樹脂ストランド４に対して、所定の撚り角度θが設定された撚りローラ１６Ａ，１６Ｂにより、撚り動作と引き取りとが行われる。そして、撚り機１５の下流側に導かれた断面円形状の長繊維強化樹脂ストランド（棒状組成物）４は、ペレタイザー１７で所定長さに切断されて、長繊維強化熱可塑性樹脂ペレット（以下、単に長繊維ペレットと言うこともある）となされる（図４参照）。
【００２９】
以下、より詳しく本発明について説明する。前述したように、撚りローラ（１６Ａ，１６Ｂ）は、樹脂含浸強化用繊維束に撚りをかけ、この撚りが付与された樹脂含浸強化用繊維束である長繊維強化樹脂ストランド（以下、単に長繊維ストランドと言うこともある）の引き取りを行うものである。この撚りローラの回転数をＮ（ｒｐｍ）、該ローラ直径をＤ（ｍ）、撚り角度θ（°）とすると、図２及び図３から分かるように、長繊維ストランドの引き取り速度Ｖ（ｍ／ｍｉｎ）は、式（１）で表される。一方、長繊維ストランドの回転方向速度ｖ（ｍ／ｍｉｎ）は、式（２）で表される。そして、長繊維ストランドの断面の面積相当円直径として定められる長繊維ストランド径をｄ（ｍ）とすると、長繊維ストランドの回転数ｎ（ｒｐｍ）は、式（３）で与えられる。
【００３０】
【数１】
2008221574.tif 000003
【００３１】
以上の結果から，１ｍあたりの長繊維ストランドの撚り数Ｘは，長繊維ストランドの回転数ｎを長繊維ストランドの引き取り速度Ｖで割ったところの式（４）で求められる。この式（４）から、前記撚り数Ｘ（ｒｅｖ／ｍ）は、長繊維ストランド径ｄと撚り角度θとで決まることがわかる。
【００３２】
【数２】
2008221574.tif 000004
【００３３】
また、この場合の撚り単位長さ（１回転の撚りがかけられる長繊維ストランド長さ）Ｌ（ｍ／ｒｅｖ）は、式（５）で示される。そして、長繊維ストランド径ｄに依存しない撚りピッチＰ（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）は、式（６）で与えられる。また、式（４），（６）より、撚り数Ｘと撚りピッチＰとの関係は、式（７）で表される。
【００３４】
【数３】
2008221574.tif 000005
【００３５】
一方、強化用繊維束の体積充填率Ｖｆ（％）は、図５に示すように、長繊維ストランド径ｄ（長繊維ストランドの断面の面積相当円直径）と、導入されるモノフィラメント繊維（ロービング）の本数とで決まる。すなわち、強化用繊維束の体積充填率Ｖｆは、長繊維ストランド長手方向（ペレット長手方向）に垂直な方向のストランド断面（ペレット断面）の断面積中に占める強化用繊維束の断面積の比率である。強化用繊維束の占める計算上の断面積Ｓｆｃａｌｃ（ｍ２）は、図５に示すように，モノフィラメント繊維（ロービング）の直径をｄｆ、本数をｍとすると、式（８）で求められる。さらに、長繊維ストランド（長繊維ペレット）の断面積Ｓｓ（ｍ２）は、式（９）で求められる。そして、強化用繊維束の体積充填率Ｖｆは、式（１０）に示すように、前記断面積Ｓｓに対する前記断面積Ｓｆｃａｌｃの比率で求められることになる。
【００３６】
【数４】
2008221574.tif 000006
【００３７】
強化用繊維束の重量含有率Ｗｆ（％）は、長繊維ストランド（長繊維ペレット）を構成している熱可塑性樹脂及び当該強化用繊維束の比重をそれぞれの占める体積含有率に掛けて重量比率を求め，長繊維ストランドに対する強化用繊維束の重量の比率として求めればよい。このような関係から、特定された熱可塑性樹脂及び強化用繊維束の組合せにおいては、モノフィラメント繊維（ロービング）の本数を定め、強化用繊維束の体積充填率Ｖｆを設定すれば、自ずと長繊維ストランド径（＝長繊維ペレット径）ｄが決まることとなる。そして、長繊維ストランド径ｄに合わせて撚り角度θを設定すれば、式（４）により撚り数Ｘが決まり、撚りピッチＰが決まることになる。
【００３８】
したがって、強化用繊維束の本数を設定し、強化用繊維束の体積充填率Ｖｆが所定の範囲を満たすように調整して強化用繊維束に溶融熱可塑性樹脂を含浸させるとともに、該樹脂含浸強化用繊維束を、撚りピッチＰが所定の範囲を満たすように撚り角度θを設定（調整）して、撚りをかけながら引き取り、得られた長繊維ストランドを所定長さに切断することにより、適正な厚みの外周表面樹脂層が形成された長繊維ペレットを得ることができる。
【００３９】
この場合、強化用繊維束の体積充填率Ｖｆは、７０％〜２０％の範囲がよい。体積充填率Ｖｆが２０％未満では、補強効果が不十分で射出成形品の機械的強度を満足することができず、一方、体積充填率Ｖｆが７０％を超えて過度に強化用繊維束が多くなると、強化用繊維束への溶融熱可塑性樹脂の含浸が困難となって長繊維ストランドの引き取り運転ができなくなる。なお、用いるモノフィラメント繊維（ロービング）としては、強度や取り扱い易さなどの点から、直径４〜３０μｍのモノフィラメント繊維がよい。
【００４０】
強化用繊維束の体積充填率Ｖｆが所定範囲に設定された場合、長繊維ストランド（長繊維ペレット）の外周表面樹脂層を適切な厚みとするには、体積充填率Ｖｆが高くなるに従って撚りピッチＰを小さくして撚り数Ｘを多くすることで、外周表面樹脂層の厚みが薄くならないようにし、逆に体積充填率Ｖｆが低くなるに従って撚りピッチＰを大きくして撚り数Ｘを少なくすることで、外周表面樹脂層の厚みが過大にならないようにすることができる。この場合、撚りピッチＰは、式（６）に示すように、撚り角度θによって調整することができる。撚り角度θを小さくするに従って撚りピッチＰが大きくなって撚り数Ｘが減少し、逆に撚り角度θを大きくするに従って撚りピッチＰが小さくなって撚り数Ｘが増加する。
【００４１】
そして、撚りピッチＰは、体積充填率Ｖｆが７０％〜２０％の範囲において、２．５〜３６（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）の範囲がよく、より好ましくは、体積充填率Ｖｆが７０％≧Ｖｆ＞５０％では、２．５（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）≦Ｐ＜６．０（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）の範囲がよく、体積充填率Ｖｆが５０％≧Ｖｆ≧２０％では、６．０（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）≦Ｐ≦３６（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）の範囲がよい。
【００４２】
体積充填率Ｖｆが７０％≧Ｖｆ＞５０％において撚りピッチＰが２．５（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）未満では、また、体積充填率Ｖｆが５０％≧Ｖｆ≧２０％において撚りピッチＰが６．０（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）未満では、撚りをかけすぎの状態（ペレット断面中央部へ強化用繊維束が集まりすぎた状態）で長繊維ペレットの外周表面樹脂層の厚みが過大で射出成形品における強化用繊維束の分散性が悪く、射出成形品の外観や、補強効果を十分に発現して射出成形品の機械的強度を満足することができない。
【００４３】
一方、体積充填率Ｖｆが７０％≧Ｖｆ＞５０％において撚りピッチＰが６．０（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）以上では、また、体積充填率Ｖｆが５０％≧Ｖｆ≧２０％において撚りピッチＰが３６（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）超では、撚りが不十分の状態（ペレット断面周辺部へ強化用繊維束が分散しすぎた状態）で長繊維ペレットの外周表面樹脂層の厚みが薄すぎるものとなり、長繊維ストランドの製造時にモノフィラメント繊維の折損や毛羽の発生に起因する長繊維ストランドの破断を起こし易くなる。
【００４４】
このように、強化用繊維束として直径４〜３０μｍのモノフィラメント繊維（ロービング）の束を用い、該モノフィラメント繊維の本数を設定し、強化用繊維束の体積充填率Ｖｆが７０％〜２０％の範囲を満たすように強化用繊維束に溶融熱可塑性樹脂を含浸させるとともに、該樹脂含浸強化用繊維束を、撚りピッチＰが２．５〜３６（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）の範囲、より好ましくは、７０％≧Ｖｆ＞５０％では、２．５（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）≦Ｐ＜６．０（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）の範囲を満たすように、５０％≧Ｖｆ≧２０％では、６．０（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）≦Ｐ≦３６（ｍ／ｒｅｖ・ｍ）の範囲を満たすように、撚り角度θを設定して、撚りをかけながら引き取り、得られた長繊維ストランドを所定長さに切断することにより、適正な厚みの外周表面樹脂層が形成された長繊維ペレットを得ることができる。
【００４５】
表１は、撚り角度θ、撚りピッチＰ、長繊維ストランド径ｄ、及び撚り数Ｘの具体的数値の例を示すものである。
【００４６】
【表１】
2008221574.tif 000007
【００４７】
そしてさらに、発明者らは、長繊維ペレット断面（長繊維ストランド断面）における強化用繊維束の分散状態を表す指標である比率Ａｆを見出し、強化用繊維束の体積充填率Ｖｆに対応させて強化用繊維束の分散状態を表す比率Ａｆが所定範囲を満たすようにした。これにより、強化用繊維束の特性の相違や、製造装置の特性のばらつき等があっても、より確実に、適正な厚みの外周表面樹脂層が形成された長繊維ペレットを得ることができる。
【００４８】
すなわち、強化用繊維束の分散状態を表す比率Ａｆ（％）は、図６、図７に示すように、長繊維ペレット断面（長繊維ストランド断面）における該断面の面積ＳＳ（ｍ２）に対し当該断面おける強化用繊維束の最外周部分を囲う仮想線ｂの内側の面積Ｓｆｒｅａｌ（ｍ２）の占める比率（％）である。
【００４９】
Ａｆ＝（Ｓｆｒｅａｌ／ＳＳ）×１００  …（１１）
【００５０】
比率Ａｆは、ある長繊維ペレット断面（長繊維ストランド断面）の値に対して、使用されているモノフィラメント繊維の数、すなわち体積充填率Ｖｆに依存するとともに、撚りピッチＰによって変化する。すなわち、体積充填率Ｖｆが高くなるほど比率Ａｆは大きくなる傾向となり、撚りピッチＰが大きくなる（撚り数が少なくなる）ほど、強化用繊維束を集束させるねじり力が小さくなるため、比率Ａｆは大きくなる。
【００５１】
そして、この比率Ａｆは、体積充填率Ｖｆが７０％≧Ｖｆ＞５０％においては、（１．８Ｖｆ−０．０１Ｖｆ２）％≦Ａｆ≦９５％の範囲がよく、体積充填率Ｖｆが５０％≧Ｖｆ≧２０％においては、（２．３Ｖｆ−０．０２Ｖｆ２）％≦Ａｆ≦９５％の範囲であることがよい。
【００５２】
すなわち、体積充填率Ｖｆが７０％≧Ｖｆ＞５０％において比率Ａｆが下限値：（１．８Ｖｆ−０．０１Ｖｆ２）％を下回ると、また、体積充填率Ｖｆが５０％≧Ｖｆ≧２０％において比率Ａｆが下限値：（２．３Ｖｆ−０．０２Ｖｆ２）％を下回ると、ペレット断面中央部へ強化用繊維束が集まりすぎた状態となり長繊維ペレットの外周表面樹脂層の厚みが過大なため、射出成形品における強化用繊維束の分散性が悪く、射出成形品の外観や、補強効果を十分に発現して射出成形品の機械的強度を満足することができない。
【００５３】
一方、体積充填率Ｖｆが７０％≧Ｖｆ＞５０％において比率Ａｆがその上限値９５を上回ると、また、体積充填率Ｖｆが５０％≧Ｖｆ≧２０％において比率Ａｆがその上限値９５を上回ると、ペレット断面周辺部へ強化用繊維束が分散しすぎた状態となり長繊維ペレットの外周表面樹脂層の厚みが薄すぎて不足するため、長繊維ストランドの製造時にモノフィラメント繊維の折損や毛羽の発生に起因する長繊維ストランドの破断を起こし易くなる。
【００５４】
ここで、比率Ａｆに関して、７０％≧Ｖｆ＞５０％における下限値：（１．８Ｖｆ−０．０１Ｖｆ２）％、及び、５０％≧Ｖｆ≧２０％における下限値：（２．３Ｖｆ−０．０２Ｖｆ２）％は、以下の手順にて導いたものである。
【００５５】
すなわち、（イ）体積充填率Ｖｆが７０％〜２０％の範囲において撚りピッチＰを種々変えて得られた個々の長繊維ペレットについて、そのペレット断面のＳＥＭ観察に基づいて、長繊維ペレットの断面積Ｓｓ、及び該ペレット断面における前記仮想線ｂの内側の前記面積Ｓｆｒｅａｌを、画像処理装置によって実測し、前記の式（１１）から、比率Ａｆを求める。（ロ）前記個々の長繊維ペレットについて、（Ａｆ／Ｖｆ）の値を算出する。（Ａｆ／Ｖｆ）の値は、設定された当該体積充填率Ｖｆに対する強化用繊維束の分散状態を表している。（ハ）５０％≧Ｖｆ≧２０％において、良好な射出成形品が得られる（Ａｆ／Ｖｆ）の値の下限を求め、それらの値による経験式（回帰式）を作成し（図８参照）、（Ａｆ／Ｖｆ）＝−０．０２Ｖｆ＋２．３という関係から、比率Ａｆの下限値＝（２．３Ｖｆ−０．０２Ｖｆ２）％としたものである。（ニ）また、７０％≧Ｖｆ＞５０％において、良好な射出成形品が得られる（Ａｆ／Ｖｆ）の値の下限を求め、それらの値による経験式（回帰式）を作成し（図８参照）、（Ａｆ／Ｖｆ）＝−０．０１Ｖｆ＋１．８という関係から、比率Ａｆの下限値＝（１．８Ｖｆ−０．０１Ｖｆ２）％としたものである。
【００５６】
このように、強化用繊維束として直径４〜３０μｍのモノフィラメント繊維（ロービング）の束を用い、該モノフィラメント繊維の本数を設定し、強化用繊維束の体積充填率Ｖｆが７０％〜２０％の範囲を満たすように強化用繊維束に溶融熱可塑性樹脂を含浸させるとともに、該樹脂含浸強化用繊維束を、強化用繊維束の分散状態を表す比率Ａｆが、７０％≧Ｖｆ＞５０％では、（１．８Ｖｆ−０．０１Ｖｆ２）％≦Ａｆ≦９５％の範囲を満たすように、５０％≧Ｖｆ≧２０％では、（２．３Ｖｆ−０．０２Ｖｆ２）％≦Ａｆ≦９５％の範囲を満たすように、撚り角度を設定して、撚りをかけながら引き取り、得られた長繊維ストランドを所定長さに切断することにより、適正な厚みの外周表面樹脂層が形成された長繊維ペレットを得ることができる。
【実施例】
【００５７】
図１に示す製造装置を用い、熱可塑性樹脂としてポリプロピレン（比重：０．９ｇ／ｃｍ３）を使用し、ガラス繊維のモノフィラメント繊維（比重：２．５ｇ／ｃｍ３、繊維径ｄｆ：１７μｍ）を使用し、長繊維ストランドを製造し、これを切断して直径３．０ｍｍ×長さ６ｍｍの長繊維ペレットを製造した。
【００５８】
得られた長繊維ペレットの断面をＳＥＭ（走査電子顕微鏡）観察し、ペレット断面におけるガラス繊維束の分布状態（外周表面樹脂層の厚み度合い）を観察するとともに、強化用繊維束の分散状態を表す前記比率Ａｆ（％）を測定した。なお、後述の表２において、ペレット断面におけるガラス繊維束（強化用繊維束）の分布状態の評価は、外周表面樹脂層の厚みが適正であるもの（比率Ａｆが本発明で規定する範囲を満たすもの）を○とし、外周表面樹脂層の厚みが適正範囲から外れているものを×とした。
【００５９】
また、得られた長繊維ペレットを成形原料として使用し、型締め力が１００トンの射出成形機（４０ｍｍφのフルフライト型スクリュ）を用いて短冊形状（長さ２００ｍｍ×幅１５ｍｍ×厚み２ｍｍ）の試験片を射出成形した。なお、射出成形品（短冊形状試験片）の繊維含有率が２０％となるように、実施例、比較例の各ペレットを適宜樹脂ペレットで希釈して使用した。
【００６０】
そして、射出成形品（短冊形状試験片）の表面状態を目視観察し、成形品表面に未分散のガラス繊維束が存在しているか否かを調べた。なお、後述の表２において、射出成形品の表面状態の評価は、未分散のガラス繊維束が存在していない良好なものを○とし、未分散のガラス繊維束が存在しているものを×とした。
【００６１】
実施例１は、請求項５の製造方法によって、ペレット径が３．０ｍｍ、体積充填率Ｖｆが４２．２％、撚りピッチＰが５．４４ｍ／ｒｅｖ・ｍの長繊維ペレットを製造した。得られた該長繊維ペレットの比率Ａｆは、６４％であった。実施例２は、請求項６の製造方法によって、ペレット径が３．０ｍｍ、体積充填率Ｖｆが４２．２％、撚りピッチＰが８．６２ｍ／ｒｅｖ・ｍの長繊維ペレットを製造した。得られた該長繊維ペレットの比率Ａｆは、７５％であった。実施例３は、請求項６の製造方法によって、ペレット径が３．０ｍｍ、体積充填率Ｖｆが４２．２％、撚りピッチＰが１７．８２ｍ／ｒｅｖ・ｍの長繊維ペレットを製造した。得られた該長繊維ペレットの比率Ａｆは、８９％であった。
【００６２】
また、実施例４は、請求項６の製造方法によって、ペレット径が３．０ｍｍ、体積充填率Ｖｆが５９．０％、撚りピッチＰが３．７２ｍ／ｒｅｖ・ｍの長繊維ペレットを製造した。得られた該長繊維ペレットの比率Ａｆは、７４％であった。実施例５は、請求項６の製造方法によって、ペレット径が３．０ｍｍ、体積充填率Ｖｆが２９．７％、撚りピッチＰが１７．８２ｍ／ｒｅｖ・ｍの長繊維ペレットを製造した。得られた該長繊維ペレットの比率Ａｆは、８１％であった。
【００６３】
実施例１〜５について、ペレット断面におけるガラス繊維束の分布状態（外周表面樹脂層の厚み度合い）の観察結果、及び射出成形品（短冊形状試験片）の表面状態の観察結果を表２に示す。
【００６４】
【表２】
2008221574.tif 000008
【００６５】
表２から分かるように、実施例１〜５のいずれも、良好な結果が得られた。
【００６６】
一方、比較例１は、実施例４に対して撚りピッチＰが本発明で規定する下限値（２．５ｍ／ｒｅｖ・ｍ）から外れたものである。このため、比較例１の長繊維ペレットは、撚りをかけすぎの状態（ペレット断面中央部へ強化用繊維束が集まりすぎた状態）であってその外周表面樹脂層の厚みが過大であった。そのため、射出成形に際して可塑化し難いため、成形品表面に未分散のガラス繊維束が残っていた。なお、比較例１の長繊維ペレットの比率Ａｆは、７０％であり、本発明で規定する比率Ａｆの下限値７１．４％を下回っていた。
【００６７】
また、比較例２は、実施例４に対して撚りピッチＰが本発明で規定する上限値（６．０ｍ／ｒｅｖ・ｍ未満）から外れたものである。このため、比較例２の長繊維ペレットは、撚りが不十分の状態（ペレット断面周辺部へ強化用繊維束が分散しすぎた状態）であってその外周表面樹脂層の厚みが薄すぎるものであった。そのため、長繊維ストランドの製造時にモノフィラメント繊維の折損や毛羽の発生に起因する長繊維ストランドの破断が発生した。なお、比較例２の長繊維ペレットの比率Ａｆは、９９％であり、本発明で規定する比率Ａｆの上限値９５％を上回っていた。
【００６８】
また、比較例３は、体積充填率Ｖｆが本発明で規定する下限値（２０％）からから外れたものである。このため、比較例３の長繊維ペレットは、強化用繊維による補強効果が不十分なものであり、射出成形品の機械的強度を満足することができないものであった。なお、この比較例３では、長繊維ストランドの製造時にモノフィラメント繊維の折損や毛羽の発生に起因する長繊維ストランドの破断は発生しなかった。
【００６９】
また、比較例４は、体積充填率Ｖｆが本発明で規定する上限値（７０％）からから外れたものである。このため、比較例４では、長繊維ペレットの製造に際し、強化用繊維束が多すぎるため、強化用繊維束への溶融熱可塑性樹脂の含浸が困難となり、引取り抵抗が増大して強化用繊維束の破断が生じ、長繊維ストランドの引き取り運転ができなくなった。
【図面の簡単な説明】
【００７０】
【図１】本発明の長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを製造するための製造装置の一例を示す構成説明図である。
【図２】図１における撚り機の説明図である。
【図３】図２に示す撚りローラによる撚り角度を説明するための図である。
【図４】長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの模式図である。
【図５】強化用繊維束の体積充填率Ｖｆを説明するための図である。
【図６】強化用繊維束の分散状態を表す比率Ａｆを説明するための図である。
【図７】比率Ａｆを説明するための図である。
【図８】比率Ａｆの下限値を導いた手順を説明するための図である。
【符号の説明】
【００７１】
１…モノフィラメント繊維（ロービング）
２…強化用繊維束
３…溶融樹脂
４…長繊維強化樹脂ストランド
５…ボビン
６…ガイドバー
７…予熱用加熱装置
８Ａ，８Ｂ…加熱用ローラ
９…押出機
１０…スクリュ
１１…含浸ヘッド
１２…含浸ローラ
１３…ダイ
１４…冷却装置
１５…撚り機
１６Ａ，１６Ｂ…撚りローラ
１７…ペレタイザー
【図１】
2008221574.tif 000009
【図２】
2008221574.tif 000010
【図３】
2008221574.tif 000011
【図４】
2008221574.tif 000012
【図５】
2008221574.tif 000013
【図６】
2008221574.tif 000014
【図７】
2008221574.tif 000015
【図８】
2008221574.tif 000016