(57)【要約】【課題】湾曲部および底部が過剰加熱されず、形状の成形性に優れると共に内部気泡の少ない石英ガラスルツボを製造する方法等を提供する。【解決手段】回転モールドに充填した石英粉成形体を真空引きしながらアーク溶融して石英ガラスルツボを製造する方法において、アーク溶融開始ないしアーク溶融中に電極をモールド中心線に対して相対的に側方に移動し、偏芯位置でアーク溶融することを特徴とする石英ガラスルツボの製造方法であり、好ましくは、全体加熱の時間がアーク溶融全時間の６０％以下である石英ガラスルツボの製造方法、およびこの製法によって製造した石英ガラスルツボ。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
回転モールドに充填した石英粉成形体を真空引きしながらアーク溶融して石英ガラスルツボを製造する方法において、アーク溶融開始ないしアーク溶融中に電極をモールド中心線に対して相対的に側方に移動し、偏芯位置でアーク溶融することを特徴とする石英ガラスルツボの製造方法。
【請求項２】
電極をモールド中心線上にてアーク溶融を行う全体加熱と、電極をモールド中心線から外した偏芯位置でアーク溶融を行う局所加熱とを行う請求項１に記載する石英ガラスルツボの製造方法。
【請求項３】
全体加熱の時間がアーク溶融全時間の６０％以下である請求項１または請求２に記載する石英ガラスルツボの製造方法。
【請求項４】
局部加熱において、電極先端中心と石英粉成形体の加熱部位との距離Ｌ２を、モールド中心線から上記加熱部位までの距離Ｌ１の５〜８０％に保持して加熱溶融する請求項１〜請求項３の何れかに記載する石英ガラスルツボの製造方法。
【請求項５】
複数の電極先端に接する外接円の面積を７１０cm2以下とし、該外接円の円内全体をアーク加熱する請求項１〜請求項４の何れかに記載される石英ガラスルツボの製造方法。
【請求項６】
請求項５の製造方法において、電極中心間の距離が１５cm以下である石英ガラスルツボの製造方法。
【請求項７】
請求項１〜請求項６の何れかの方法によって製造されたルツボであって、湾曲部内面の曲率Ｗ２が湾曲部外面の曲率Ｗ１の０.８〜１.２倍である石英ガラスルツボ。
【請求項８】
請求項１〜請求項６の何れかの方法によって製造されたルツボであって、ルツボ全体の内表面から１.０mmの肉厚範囲において、０.５mm以上の内部気泡が湾曲部全体で５個以下である石英ガラスルツボ。
【請求項９】
アーク電極と回転モールドの少なくとも何れかに側方への移動手段を有し、回転モールドに対するアーク電極の相対位置が偏芯可能である石英ガラスルツボの製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、シリコン単結晶に引上げに用いる石英ガラスルツボに関し、より詳しくは、成形性に優れると共に内部気泡が少ない石英ガラスルツボとその製造方法および装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
単結晶シリコンは主にＣＺ法によって製造されている。この方法は、高温下、石英ルツボ中のシリコン融液に種結晶を浸し、これを徐々に引き上げて単結晶シリコンを製造する方法であり、シリコン融液を溜める高純度の石英ガラスルツボが用いられている。
【０００３】
単結晶シリコンの引上げに用いる石英ガラスルツボは主にアーク溶融法によって製造されている。この方法は、カーボン製の回転モールドの内表面に石英粉を一定厚さに堆積して石英粉成形体を形成し、モールドの内側上方に設置した電極のアーク放電によって石英粉を加熱溶融してガラス化し、石英ガラスルツボを製造する方法（回転モールド法）である。
【０００４】
上記製造方法において、ガラス層内部の気泡を除去するため、モールド側から吸引して石英粉成形体を減圧脱気しながら石英粉を溶融する方法が知られている（特許文献１、特許文献２）。この溶融工程において石英粉成形体を減圧脱気（これを真空引きと云う）するには、石英粉成形体の内表面を均一に薄く溶融させて表面に薄いガラス層を形成することによって内面をシールし、石英粉成形体内の真空度を上げる必要がある。
【０００５】
石英粉成形体を溶融してガラスルツボを製造する上記製造方法において、従来は、回転モールドの中心線上にアーク電極を設定し、モールド内回りの石英粉成形体を均一に加熱する方法が一般的である。ところが、モールド内面に形成した石英粉成形体上部のリム端は、該成形体の湾曲部や底部よりも保温性が低いためにリム端の溶融速度が遅く、リム端表面に薄いガラス層が十分に形成されないため、石英粉成形体の真空度が上がらず、ガラス層の内部気泡が少ないルツボを得ることができない。一方、リム端の溶融不足を補うために、アーク溶融の発熱量を増やして上記リム端を溶融すると、湾曲部や底部が過剰に加熱されて溶融し、石英粉成形体の形状が崩れやすくなると云う問題がある。
【特許文献１】特開平０６−１９１９８６号公報
【特許文献２】特開平１０−０２５１８４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、従来の製造方法における上記問題を解決したものであり、ルツボのリム端が十分に内面シールされると共に湾曲部および底部が過剰加熱されず、石英粉成形体の真空度が高く、形状の成形性に優れると共に内部気泡の少ない石英ガラスルツボを製造する方法、該方法によって製造した石英ガラスルツボ、およびその製造装置を提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、以下の構成によって上記問題を解決した石英ガラスルツボの製造方法等に関する。
（１）回転モールドに充填した石英粉成形体を真空引きしながらアーク溶融して石英ガラスルツボを製造する方法において、アーク溶融開始ないしアーク溶融中に電極をモールド中心線に対して相対的に側方に移動し、偏芯位置でアーク溶融することを特徴とする石英ガラスルツボの製造方法。
（２）電極をモールド中心線上にてアーク溶融を行う全体加熱と、電極をモールド中心線から外した偏芯位置でアーク溶融を行う局所加熱とを行う上記(１)に記載する石英ガラスルツボの製造方法。
（３）全体加熱の時間がアーク溶融全時間の６０％以下である上記(１)または上記(２)に記載する石英ガラスルツボの製造方法。
（４）局部加熱において、電極先端中心と石英粉成形体の加熱部位との距離Ｌ２を、モールド中心線から上記加熱部位までの距離Ｌ１の５〜８０％に保持して加熱溶融する上記(１)〜上記(３)の何れかに記載する石英ガラスルツボの製造方法。
（５）複数の電極先端に接する外接円の面積を７１０cm2以下とし、該外接円の円内全体をアーク加熱する上記(１)〜上記(４)の何れかに記載される石英ガラスルツボの製造方法。
（６）上記(５)の製造方法において、電極中心間の距離が１５cm以下である石英ガラスルツボの製造方法。
（７）  上記(１)〜上記(６)の何れかの方法によって製造されたルツボであって、湾曲部内面の曲率Ｗ２が湾曲部外面の曲率Ｗ１の０.８〜１.２倍である石英ガラスルツボ。
（８）上記(１)〜上記(６)の何れかの方法によって製造されたルツボであって、ルツボ全体の内表面から１.０mmの肉厚範囲において、０.５mm以上の内部気泡が湾曲部全体で５個以下である石英ガラスルツボ。
（９）アーク電極と回転モールドの少なくとも何れかに側方への移動手段を有し、回転モールドに対するアーク電極の相対位置が偏芯可能である石英ガラスルツボの製造装置。
【発明の効果】
【０００８】
本発明の製造方法は、アーク溶融開始ないしアーク溶融中に電極をモールド中心線に対して側方に移動し、偏芯位置でアーク溶融するので、電極をルツボリム端に近づけてアーク溶融することによって、側壁下部、湾曲部および底部の過剰加熱を抑制してリム端を十分に加熱溶融し、ルツボ内表面の全体に薄いガラス層による内面シールを均一に形成することができる。従って、内部気泡の少ない石英ガラスルツボを得ることができる。
【０００９】
本発明の製造方法は、電極をモールド中心線上にてアーク溶融を行う全体加熱と、電極をモールド中心線から外した偏芯位置でアーク溶融を行う局所加熱とを行い、全体加熱の時間がアーク溶融全時間の６０％以下になるようにアーク溶融を制御することによって、リム端を十分に加熱溶融すると共にルツボ側壁下部から湾曲部・底部に至る部分の過剰加熱が抑制されるので、この部分のガラス粘性が大幅に低下することがなく、側壁下部からのガラスの垂れ込みや、底部からガラスの片寄りがなく、コーナ部の極度な肉厚増加が防止され、成形性に優れたルツボを得ることができる。
【００１０】
本発明の製造方法は、具体的には、例えば、局部加熱において、電極先端中心と石英粉成形体の加熱部位との距離Ｌ２を、モールド中心線から上記加熱部位までの距離Ｌ１の５〜８０％に保持して加熱溶融し、また、三相交流電極によるアーク溶融において、各電極先端に接する外接円の面積を７１０cm2以下とし、該外接円の円内全体をアーク加熱し、電極中心間の距離を１５cm以下に設定してアーク溶融を行うことによって、例えば、湾曲部内面の曲率Ｗ２が湾曲部外面の曲率Ｗ１の０.８〜１.２倍であり、ルツボ全体の内表面から１.０mmの肉厚範囲において、０.５mm以上の内部気泡が湾曲部全体で５個以下である石英ガラスルツボを得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
以下、本発明を実施形態に即して具体的に説明する。
本発明の製造方法は、回転モールドに充填した石英粉成形体を真空引きしながらアーク溶融して石英ガラスルツボを製造する方法において、アーク溶融開始ないしアーク溶融中に電極をモールド中心線に対して相対的に側方に移動し、偏芯位置でアーク溶融することを特徴とする石英ガラスルツボの製造方法である。
【００１２】
回転モールドに充填した石英粉成形体をアーク溶融して石英ガラスルツボを製造する方法の概略を図１に示す。図示するように、回転するモールド１０の内面に石英粉が所定の厚さに充填されて石英粉成形体１１が形成されている。該モールド１０には真空引き用の通気孔１２が設けられており、該通気孔１２はモールド内面に開口している。上記モールド１０の中心線Ｌの線上にはアーク加熱用の電極１３が設けられており、石英粉成形体１１を真空引きしながら電極１３によってアーク溶融し、石英粉を溶融してガラスルツボを製造する。
【００１３】
本発明の製造方法を実施する装置としては、上記モールド１０または電極１３の何れかに上下動手段（図示省略）が設けられており、さらに上記モールド１０または電極１３の何れかに側方移動手段（図示省略）が設けられているものが好ましい。本発明の製造方法は、図２に示すように、回転モールド１０またはアーク電極１３の何れかを側方に移動することによって、電極１３をモールド中心線Ｌに対して相対的に側方移動し、偏芯位置でアーク溶融する。
【００１４】
アーク溶融時にモールド１０は回転しているので、電極１３を一方のリム端１５ｂに近づけてアーク溶融しても、リム端１５の全体は断続的に連続して電極１３に近づいた位置でアーク溶融され、リム端全体が均一に加熱溶融される。
【００１５】
本発明の製造方法は、電極１３をモールド中心線上にてアーク溶融を行う全体加熱と、電極１３をモールド中心線から外した偏芯位置でアーク溶融を行う局所加熱とを行い、全体加熱の時間をアーク溶融全時間の６０％以下に制御するのが好ましい。
【００１６】
一般に、石英粉成形体１１のリム端１５は、側面と上面が大気に接しているので、側壁部１６、湾曲部１７、底部１８に比べて保温性が低い。このため、アーク溶融の総時間を通じてリム端１５を基準にした全体加熱を行うと、側壁部１６の下部から湾曲部１７および底部１８に至る部分が適温を超えて加熱されることになり、この過剰加熱によって上記部分のガラス粘度が大きく低下する。その結果、重力による側壁下部から溶融ガラスの垂れ込み、モールド回転の遠心力による底部からガラスの片寄りが生じ、湾曲部の厚みにバラツキが生じる可能性がある。
【００１７】
一方、本発明の製造方法において、全体加熱の時間をアーク溶融全時間の６０％以下に制御すれば、リム端１５を十分に加熱しつつ、側壁下部から湾曲部・底部に至る部分の過剰加熱を抑制することができ、この部分のガラス粘性が大幅に低下することがないので、湾曲部１７のコーナ部分の極度な肉厚増加が防止され、成形性に優れたルツボを得ることができる。なお、各部位での肉厚のバラツキを抑制するためには、全体加熱をアーク溶融全時間の５０％程度行うのが良く、従って、アーク溶融総時間に対して局部加熱を４０〜５０％、全体加熱を５０〜６０％行うのが好ましい。
【００１８】
具体的には、例えば、口径２８〜３２インチ、平均肉厚１１〜１６mmの石英ルツボを製造する場合、ルツボ内面の温度１６００〜２５００℃、アーク溶融全時間２０〜４０分であるとき、電極１３をリム端１５に近づけて、アーク溶融開始から１０〜２０分間、局部加熱を行い、その後、引き続き、全体加熱を１０〜２０分間行うと良い。
【００１９】
本発明の製造方法は局部加熱において、図２に示すように、電極先端中心と石英粉成形体１１の加熱部位との距離Ｌ２を、モールド中心線Ｌから上記加熱部位までの距離Ｌ１の５〜８０％に保持してアーク溶融するのが好ましい。上記距離Ｌ２がＬ１の８０％より大きいと、電極先端が加熱部位から離れすぎので局部加熱の効果が不十分になる。一方、上記距離Ｌ２がＬ１の５％より小さいと、電極先端が加熱部位に近すぎるのでアーク放電で発生する気流によって石英粉や溶融ガラスが飛ばされる。
【００２０】
複数本の電極を使用する場合、本発明の製造方法は、図３に示すように、これらの電極２１、２２、２３の各先端外周に接する外接円Ｓの面積を７１０cm2以下に設定し、該外接円Ｓの円内全体をアーク加熱するのが好ましい。また、各電極の中心間距離Ｌ３は１５cm以下が好ましい。具体的には、例えば、上記局部加熱において例示したアーク溶融条件（段落0018）において、外接円Ｓの面積が上記範囲よりも大きく、また電極相互の中心間距離Ｌ３が１５cmより離れていると、加熱面積が広がりすぎて局部加熱にならない。
【００２１】
本発明の製造方法によれば、アーク溶融条件において、湾曲部内面の曲率Ｗ２が湾曲部外面の曲率Ｗ１の０.８〜１.２倍（Ｗ２／Ｗ１＝０.８〜１.２）であり、ルツボ全体の内表面から１.０mmの肉厚範囲において０.５mm以上の内部気泡が湾曲部全体で５個以下である石英ガラスルツボを得ることができる。なお、湾曲部の内面曲率Ｗ２、外面曲率Ｗ１は、図４に示すように、湾曲部の一定の測定範囲Ｒにおいて、内面および外面についておのおの測定される曲率であり、一定範囲Ｒごとに湾曲部全体について測定し、その平均値によって判断すれば良い。
【００２２】
湾曲部内面の曲率Ｗ２が湾曲部外面の曲率Ｗ１の０.８〜１.２倍を外れると湾曲部の肉厚の不均質性が大きくなり、成形性が低下するので好ましくない。また、ルツボ全体の内表面から１.０mmの肉厚範囲において０.５mm以上の内部気泡が湾曲部全体で５個を上回ると、ルツボの使用時に高温下で上記内部気泡が膨張してルツボ内表面を剥離させ、シリコン単結晶の収率を低下させるなどの問題を招く場合があるので好ましくない。
【実施例】
【００２３】
以下に本発明の実施例を比較例と共に示す。
口径２８インチ、高さ５００mm、平均壁厚１１mmの石英ガラスルツボについて、合成石英粉または天然石英粉を原料とし、ルツボ内面の温度が１６００〜２５００℃になるようにアーク加熱し、表１に示す条件に従って石英ガラスルツボを製造した。このルツボについて湾曲部の内部気泡数、内面曲率と外面曲率の比を製造条件と共に表１に示した。
【００２４】
表１において、全体加熱の割合はアーク総時間に対する全体加熱の比(％)、電極先端の距離は加熱部位とモールド中心線との距離Ｌ１に対する加熱部位と電極先端との距離Ｌ２の比（Ｌ２／Ｌ１：％）、到達真空度は石英粉成形体のアーク溶融時の最高真空度、気泡数はルツボ全体について内表面から肉厚１.０mmの範囲に含まれる大きさ０.５mm以上の気泡数、曲率比は湾曲部内面曲率Ｗ２と湾曲部外面曲率Ｗ１の比（Ｗ２／Ｗ１）を湾曲部全体について一定範囲ごとに測定した平均値に基づく値である。
【００２５】
表１に示すように、本発明の実施例１〜６は何れも到達真空度が高く、従って気泡数が少ない。また、曲率比が０.８〜１.２の範囲であり、成形性が良い。一方、本発明の範囲を外れる比較例１〜５は何れも到達真空度が低く、気泡数が各段に多い。また曲率比が１.２よりも大きく、成形性が劣る。
【００２６】
【表１】
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【図面の簡単な説明】
【００２７】
【図１】回転モールド法による石英ガラスルツボ製造の概念図
【図２】ルツボの湾曲部の曲率を示す概念図
【図３】電極と外接円とを示す概念図
【図４】ルツボ湾曲部の曲率を示す説明図
【符号の説明】
【００２８】
１０−モールド、１１−石英粉成形体、１２−通気孔、１３−電極、１５−リム上端、１６−側壁部、１７−湾曲部、１８−底部、Ｌ−モールド中心線、Ｌ１−加熱部位とモールド中心線との距離、Ｌ２−加熱部位と電極先端との距離、Ｌ３−電極中心間の距離、Ｗ１−湾曲部外面曲率、Ｗ２−湾曲部内面曲率、Ｓ−外接円、Ｒ−曲率の測定範囲。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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