(57)【要約】【課題】被濃縮液を凍結濃縮器の被濃縮液流路に循環させつつ、冷媒を該凍結濃縮器の冷媒流路に循環させて、該被濃縮液流路の壁面に氷結晶を順次形成して成長させることにより、該被濃縮液を凍結濃縮する前進凍結濃縮において、凍結濃縮器の被濃縮液流路の壁面全域に亘って均一な厚みの氷結晶を成長させることができ、これによって被濃縮液を効率的に凍結濃縮する上で大きな影響を及ぼす二つの因子すなわち凍結濃縮中における凍結界面での被濃縮液の流速及び氷結晶の成長速度を設定値通りに制御することができる方法を提供する。【解決手段】被濃縮液を凍結濃縮器の被濃縮液流路に循環させつつ、冷媒を該凍結濃縮器の冷媒流路に循環させて、該被濃縮液流路の壁面に氷結晶を順次形成して成長させることにより、該被濃縮液を凍結濃縮する前進凍結濃縮において、被濃縮液の凍結濃縮中に、該被濃縮液の被濃縮液流路における循環方向を変えるようにした。【選択図】          図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
被濃縮液を凍結濃縮器の被濃縮液流路に循環させつつ、冷媒を該凍結濃縮器の冷媒流路に循環させて、該被濃縮液流路の壁面に氷結晶を順次形成して成長させることにより、該被濃縮液を凍結濃縮する前進凍結濃縮において、被濃縮液の凍結濃縮中に、該被濃縮液の被濃縮液流路における循環方向を変えることを特徴とする前進凍結濃縮方法。
【請求項２】
被濃縮液の凍結濃縮中に、該被濃縮液の被濃縮液流路における循環方向を定期的に変える請求項１記載の前進凍結濃縮方法。
【請求項３】
被濃縮液の凍結濃縮中に、該被濃縮液の被濃縮液流路における循環方向を１回以上の奇数回変える請求項１又は２記載の前進凍結濃縮方法。
【請求項４】
凍結濃縮器が２本以上の多重筒状管を備え、各多重筒状管の被濃縮液流路が全体として直列に接続され、また各多重筒状管の冷媒流路が全体として並列に接続されたものである請求項１〜３のいずれか一つの項記載の前進凍結濃縮方法。
【請求項５】
多重筒状管が２重円筒管であり、各２重円筒管が内側に被濃縮液流路が形成され、また外側に冷媒流路が形成されたものである請求項４記載の前進凍結濃縮方法。
【請求項６】
凍結濃縮器の被濃縮液流路における被濃縮液の循環量を調節することにより該被濃縮液流路における該被濃縮液の流速を制御し、また該凍結濃縮器の冷媒流路における冷媒の温度及び／又は循環量を調節することにより該被濃縮液流路における氷結晶の成長速度を制御する請求項１〜５のいずれか一つの項記載の前進凍結濃縮方法。
【請求項７】
凍結濃縮器の被濃縮液流路における被濃縮液の循環量の調節を下記の操作Ｍにしたがって行ない、また該凍結濃縮器の冷媒流路における冷媒の温度及び／又は循環量の調節を下記の操作Ｎにしたがって行なう請求項６記載の前進凍結濃縮方法。
操作Ｍ：被濃縮液の濃縮前の実測Ｂｒｉｘ値Ｂ０と、凍結濃縮中の実測Ｂｒｉｘ値Ｂｎと、該実測Ｂｒｉｘ値Ｂｎに応じて予め定めた被濃縮液流路の氷結晶に取り込まれる溶質の割合Ａｎとから該被濃縮液流路における氷結晶量を求め、該氷結晶量から氷結晶の内径を計算し、該内径と該被濃縮液流路における該被濃縮液の流速の設定値とから該被濃縮液流路における該被濃縮液の所要流量を計算して、該被濃縮液流路における該被濃縮液の実測流量が該所要流量となるよう該被濃縮液の循環量を調節する操作。
操作Ｎ：操作Ｍにおける氷結晶量から氷結晶の厚みを計算し、該氷結晶の厚みから被濃縮液流路における氷結晶の成長速度を計算して、該成長速度が設定値となるよう冷媒の温度及び／又は循環量を調節する操作。
【請求項８】
操作Ｍにおける被濃縮液の循環量の調節が、該被濃縮液を被濃縮液流路に循環させるためのポンプの周波数制御による回転数制御によるものである請求項７記載の前進凍結濃縮方法。
【請求項９】
操作Ｎにおける冷媒の温度の調節が、該冷媒を冷却するための冷却機の作動制御によるものである請求項７又は８記載の前進凍結濃縮方法。
【請求項１０】
操作Ｎにおける冷媒の温度の調節が、冷却機に接続された冷媒タンクから冷媒流路の入口へと供給される冷媒と、該冷媒流路の出口から排出されて該冷媒タンクを介することなく該冷媒流路の入口へと返送される冷媒との流量制御によるものである請求項７又は８記載の前進凍結濃縮方法。
【請求項１１】
操作Ｎにおける冷媒の循環量の調節が、該冷媒を冷媒流路に循環させるためのポンプの周波数制御による回転数制御によるものである請求項７〜１０のいずれか一つの項記載の前進凍結濃縮方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は前進凍結濃縮方法に関する。食品や医薬品等の被濃縮液を濃縮する方法として、優れた品質の濃縮物を得ることができる凍結濃縮方法が注目されている。凍結濃縮方法には懸濁結晶方法と前進凍結濃縮方法とが知られているが、これらのうちで本発明は、前進凍結濃縮方法に関し、特に被濃縮液及び冷媒を循環させつつ該被濃縮液を前進凍結濃縮する方法の改良に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、前進凍結濃縮方法として、被濃縮液を凍結濃縮器の被濃縮液流路に循環させつつ、冷媒を該凍結濃縮器の冷媒流路に循環させて、該被濃縮液流路の壁面に氷結晶を順次形成して成長させることにより、該被濃縮液を凍結濃縮する方法が知られている（例えば非特許文献１及び２並びに特許文献１参照）。
【０００３】
かかる前進凍結濃縮方法においては、被濃縮液を効率的に凍結濃縮する上で、凍結濃縮中における凍結界面での被濃縮液の流速及び氷結晶の成長速度の二つの因子が大きな影響を及ぼす。例えば、凍結界面での被濃縮液の流速が遅いと、それに応じて氷結晶への溶質取込率が高くなり、逆に凍結界面での被濃縮液の流速が速いと、それに応じて凍結濃縮装置への負荷が大きくなる。また例えば、氷結晶の成長速度が速いと、それに応じて氷結晶への溶質取込率が高くなり、逆に氷結晶の成長速度が遅いと、それに応じて凍結濃縮時間が長くなる。前記のような前進凍結濃縮方法においては、凍結濃縮中における凍結界面での被濃縮液の流速、言い替えれば凍結濃縮器の被濃縮液流路における被濃縮液の流速及び氷結晶の成長速度を最適値に制御することが重要なのであるが、そのためには先ずもって、凍結濃縮器の被濃縮液流路の壁面全域に亘ってできるだけ均一な厚みの氷結晶を成長させるようにすることが必要である。凍結濃縮器の被濃縮液流路の場所によってその壁面に成長する氷結晶の厚みが異なると、そのような場所によって被濃縮液の流速も異なることとなり、しかも氷結晶の厚い部分によって圧損が増大し、これにより被濃縮液循環用のポンプの脈動が大きくなって、更に被濃縮液の流速が不安定になる。
【０００４】
しかし、従来は一般に、被濃縮液の前進凍結濃縮に際して、被濃縮液を、被濃縮液循環用のポンプにより凍結濃縮器の被濃縮液流路に一定方向で循環させ、また冷媒を、冷媒循環用のポンプにより該凍結濃縮器の冷媒流路に一定方向で循環させているため、被濃縮液循環用のポンプの下流側では、他の部分、例えば上流側よりも、被濃縮液流路の壁面に成長する氷結晶の厚みが薄くなり、また被濃縮液と冷媒とが同じ方向に流れる並流域では、双方が逆方向に流れる向流域よりも、被濃縮液流路の壁面に成長する氷結晶の厚みが薄くなるという問題がある。前記した特許文献１の従来法では、被濃縮液流路に被濃縮液の体積膨張量検出手段を接続し、該体積膨張量検出手段で検出した体積膨張量から該被濃縮液流路の壁面に成長した氷結晶の厚みを求め、この厚みに基づく所定の操作を介して、該被濃縮液流路における被濃縮液の流速及び氷結晶の成長速度を設定値となるよう制御しているが、前記したように、そもそも凍結濃縮器の被濃縮液流路の場所によってその壁面に成長する氷結晶の厚みが異なってくると、かかる制御を精度良く行なうことが難しくなり、特に被濃縮液の濃度が高くなってその影響が大きくなる凍結濃縮の後半においてかかる制御を精度良く行なうことがより難しくなるのである。
【非特許文献１】食品と技術（１９９７年１２月号、第３１８巻、１〜８頁）
【非特許文献２】日本食品工学会第１回（２０００年度）年次大会講演要旨集（８５頁）
【特許文献１】特開２００５−８１２１５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明が解決しようとする第１の課題は、被濃縮液を凍結濃縮器の被濃縮液流路に循環させつつ、冷媒を該凍結濃縮器の冷媒流路に循環させて、該被濃縮液流路の壁面に氷結晶を順次形成して成長させることにより、該被濃縮液を凍結濃縮する前進凍結濃縮において、凍結濃縮器の被濃縮液流路の壁面全域に亘って均一な厚みの氷結晶を成長させることができる方法を提供する処にあり、また第２の課題は、かかる第１の課題を克服した上で、被濃縮液を効率的に凍結濃縮する上で大きな影響を及ぼす二つの因子、すなわち凍結濃縮中における凍結界面での被濃縮液の流速及び氷結晶の成長速度を最適値、言い替えれば設定値に精度良く制御することができる方法を提供する処にある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
前記の課題を解決する本発明は、被濃縮液を凍結濃縮器の被濃縮液流路に循環させつつ、冷媒を該凍結濃縮器の冷媒流路に循環させて、該被濃縮液流路の壁面に氷結晶を順次形成して成長させることにより、該被濃縮液を凍結濃縮する前進凍結濃縮において、被濃縮液の凍結濃縮中に、該被濃縮液の被濃縮液流路における循環方向を変えることを特徴とする前進凍結濃縮方法に係る。
【０００７】
本発明に係る前進凍結濃縮方法（以下、単に本発明の方法という）は、被濃縮液を凍結濃縮器の被濃縮液流路に循環させつつ、冷媒を該凍結濃縮器の冷媒流路に循環させて、該被濃縮液流路の壁面に氷結晶を順次形成して成長させることにより、該被濃縮液を凍結濃縮する前進凍結濃縮において、凍結濃縮器の被濃縮液流路の壁面全域に亘って均一な厚みの氷結晶を成長させる方法である。
【０００８】
凍結濃縮器としては、それ自体は各種の形式のものを用いることができるが、２重以上の多重筒状管で構成されたものを用いるのが好ましく、かかる多重筒状管を２本以上備え、各多重筒状管の被濃縮液流路が全体として直列に接続され、また各多重筒状管の冷媒流路が全体として並列に接続されたものがより好ましく、なかでもかかる多重筒状管が２重円筒管であり、各２重円筒管の内側に被濃縮液流路が形成され、また外側に冷媒流路が形成されたものが特に好ましい。ここで例えば、凍結濃縮器が合計１０本の２重円筒管を備え、各２重円筒管の内側に形成された被濃縮液流路が全体として直列に接続され、また各２重円筒管の外側に形成された冷媒流路が全体として並列に接続されたものというのは、各２重円筒管の被濃縮液流路の全てが直列に接続されており、また各２重円筒管の冷媒流路の全てが並列に接続されている場合の他に、隣接する２本の２重円筒管が１組となって合計５組が形成され、各組のなかでは被濃縮液流路は並列に接続されているが、合計５組の各組の間では被濃縮液流路が直列に接続されており、逆に各組のなかでは冷媒流路は直列に接続されているが、合計５組の間では冷媒流路が並列に接続されているような場合を含む意味である。
【０００９】
本発明の方法では、前記のような凍結濃縮器を用いて被濃縮液を前進凍結濃縮するとき、被濃縮液の凍結濃縮中に、該被濃縮液の被濃縮液流路における循環方向を変える。前記した従来法のように、凍結濃縮中、冷媒は冷媒循環用のポンプにより凍結濃縮器の冷媒流路に常時一定方向で循環させるが、被濃縮液をも被濃縮液循環用のポンプにより該凍結濃縮器の被濃縮液流路に常時一定方向で循環させるのではなく、その循環方向を変えるのである。
【００１０】
凍結濃縮器の被濃縮液流路における被濃縮液の循環方向を変える手段としては、バルブ操作により行なうこともできるが、被濃縮液循環用のポンプを正転から反転、また反転から正転させることにより行なうのが好ましい。また被濃縮液の循環方向を変える時期としては、通常は定期的に行なうが、目標濃縮度の凍結濃縮物を得るために必要な凍結濃縮時間はほぼ計算できるので、かかる凍結濃縮時間を等分するような時期に被濃縮液の循環方向を変えるのが好ましく、この意味で被濃縮液の循環方向を１回以上の奇数回変えるのがより好ましい。例えば、凍結濃縮時間が６０分の場合、凍結濃縮開始から３０分の１回のみ、又は凍結濃縮開始から１５分、３０分及び４５分の合計３回、被濃縮液の循環方向を変えるのである。
【００１１】
本発明の方法では、被濃縮液の凍結濃縮中、前記したように凍結濃縮器の被濃縮流路における被濃縮液の循環方向を通常は定期的に変え、これにより被濃縮液循環用のポンプの下流側でも上流側と同じように、また被濃縮液と冷媒とが同じ方向に流れる並流域でも双方が逆方向に流れる向流域と同じように、凍結濃縮器の被濃縮液流路の壁面全域に亘って均一な厚みの氷結晶を成長させるが、これと共に、被濃縮液を効率的に凍結循環する上で制御することが必要な前記した二つの因子、すなわち凍結濃縮中での凍結濃縮器の被濃縮液流路における被濃縮液の流速及び氷結晶の成長速度の二つの因子を最適値に制御することが好ましい。
【００１２】
凍結濃縮器の被濃縮液流路における被濃縮液の流速の制御は該凍結濃縮器の被濃縮液流路における被濃縮液の循環量を調節することにより行ない、またかかる被濃縮液流路における氷結晶の成長速度の制御は該凍結濃縮器の冷媒流路における冷媒の温度及び／又は循環量を調節することにより行なうが、凍結濃縮中においてこれらを最適値すなわち設定値となるよう制御する方法としては、各種の方法を適用できる。
【００１３】
かかる方法の一つは、凍結濃縮中での凍結濃縮器の被濃縮液流路における被濃縮液の流速及び氷結晶の成長速度を予測し、かかる予測にしたがって、凍結濃縮の時間経過に伴い被濃縮液循環用のポンプの回転数を順次低くし、また冷媒の温度を順次低くする方法である。しかし、この方法によると、実際のところ、被濃縮物の流速や氷結晶の成長速度が大きく変動することがある。
【００１４】
別の方法の一つは、前記した特許文献１に記載されている方法である。この方法では先ず、凍結濃縮器の被濃縮液流路に被濃縮液の体積膨張量検出手段を接続し、該体積膨張量検出手段で検出した体積膨張量から該被濃縮液流路における氷結晶厚を求める。被濃縮液の凍結濃縮を進めると、その時間経過に伴って被濃縮液流路の壁面に氷結晶が順次形成されて成長する。かかる氷結晶の成長により体積膨張が生じ、見掛け上、その体積膨張分だけ被濃縮液量が増加する。結果として生じる被濃縮液のかかる増加量すなわち該被濃縮液の体積膨張量を被濃縮液流路に接続した体積膨張量検出手段で検出する。被濃縮液流路の形状や大きさ、例えば径や長さは既知であるので、検出した体積膨張量から該被濃縮液流路における氷結晶厚を計算するのである。この方法では次に、前記のようにして求めた被濃縮液流路における氷結晶厚に基づいて、下記の操作Ａ及びＢを行ない、該被濃縮液流路における被濃縮液の流速及び氷結晶の成長速度を設定値となるよう制御する。操作Ａでは、氷結晶厚から被濃縮液流路における氷結晶の内径を計算し、該内径と該被濃縮液流路における被濃縮液の流速の設定値とから該被濃縮液流路における該被濃縮液の所要流量を計算して、該被濃縮液流路における該被濃縮液の実測流量が該所要流量となるよう該被濃縮液の循環量を調節する。また操作Ｂでは、氷結晶厚から被濃縮液流路における氷結晶の成長速度を計算し、該成長速度が設定値となるよう冷媒の温度及び／又は循環量を調節する。この方法によると、被濃縮液の流速や氷結晶の成長速度を最適値すなわち設定値となるよう相応に安定して制御することができるが、別に被濃縮液の体積膨張量検出手段を設ける必要がある。
【００１５】
これら二つの方法に対して、凍結濃縮器の被濃縮液流路における被濃縮液の循環量の調節を下記の操作Ｍにしたがって行ない、また該凍結濃縮器の冷媒流路における冷媒の温度及び／又は循環量の調節を下記の操作Ｎにしたがって行なうと、別に被濃縮液の体積膨張量検出手段を設ける必要もなく、被濃縮液の流速や氷結晶の成長速度を最適値すなわち設定値となるよう安定して制御することができる。
【００１６】
操作Ｍ：被濃縮液の濃縮前の実測Ｂｒｉｘ値Ｂ０と、凍結濃縮中の実測Ｂｒｉｘ値Ｂｎと、該実測Ｂｒｉｘ値Ｂｎに応じて予め定めた被濃縮液流路の氷結晶に取り込まれる溶質の割合Ａｎとから該被濃縮液流路における氷結晶量を求め、該氷結晶量から氷結晶の内径を計算し、該内径と該被濃縮液流路における該被濃縮液の流速の設定値とから該被濃縮液流路における該被濃縮液の所要流量を計算して、該被濃縮液流路における該被濃縮液の実測流量が該所要流量となるよう該被濃縮液の循環量を調節する操作。
操作Ｎ：操作Ｍにおける氷結晶量から氷結晶の厚みを計算し、該氷結晶の厚みから被濃縮液流路における氷結晶の成長速度を計算して、該成長速度が設定値となるよう冷媒の温度及び／又は循環量を調節する操作。
【００１７】
操作Ｍでは、被濃縮液の凍結濃縮前の実測Ｂｒｉｘ値Ｂ０と、凍結濃縮中の実測Ｂｒｉｘ値Ｂｎと、該実測Ｂｒｉｘ値Ｂｎに応じて予め定めた被濃縮液流路の氷結晶に取り込まれる溶質の割合Ａｎとから、該被濃縮液流路における氷結晶量を求める。被濃縮液流路の形状や大きさ、例えば径や長さは既知であるので、求めた氷結晶量から該被濃縮液流路における氷結晶の内径を計算し、該内径と該被濃縮液流路における該被濃縮液の流速の設定値とから該被濃縮液流路における該被濃縮液の所要流量を計算して、該被濃縮液流路における該被濃縮液の実測流量が該所要流量となるよう該被濃縮液の循環量を調節する。また操作Ｎでは、前記の操作Ｍにおける氷結晶量から氷結晶の厚みを計算し、該氷結晶の厚みから被濃縮液流路における氷結晶の成長速度を計算して、該成長速度が設定値となるよう冷媒の温度及び／又は循環量を調節する。
【００１８】
操作Ｍにおいて、被濃縮液流路の氷結晶に取り込まれる溶質の割合Ａｎは、凍結濃縮中の実測Ｂｒｉｘ値Ｂｎに応じ、下記の方法のようにして予め定めることができる。その一つの方法は、事前に予備的な凍結濃縮実験を行ない、実測Ｂｒｉｘ値Ｂ０からＢ１まで凍結濃縮したときの氷結晶のＢｒｉｘ値Ｃ１を測定し、Ｃ１／Ｂ１でそのときの氷結晶に取り込まれた溶質の割合Ａ１を求める。同様にして、Ｂ１からＢ２まで凍結濃縮したときのＡ２、Ｂ２からＢ３まで凍結濃縮したときのＡ３、・・最後にＢｎ−１からＢｎまで凍結濃縮したときのＡｎを求める。そして実際に凍結濃縮するときは、実測Ｂｒｉｘ値Ｂ０からＢ１まではＡ１を、Ｂ１からＢ２まではＡ２を、Ｂ２からＢ３まではＡ３を、・・Ｂｎ−１からＢｎまではＡｎを用いる方法である。他の一つの方法は、前記のＢ１〜Ｂｎに対するＡ１〜Ａｎのデータから、Ａｎを計算するためのＢｎを変数とする近似式を求め、例えばＡｎ＝ａ×Ｂｎ−ｂのような近似式を求め、かかる近似式から、凍結濃縮中の実測Ｂｒｉｘ値Ｂｎに応じたＡｎを求める。
【００１９】
操作Ｍにおける被濃縮液の循環量の調節手段としては、それ自体は各種の方式のものを用いることができるが、該被濃縮液を被濃縮液流路に循環させるためのポンプすなわち被濃縮液循環用のポンプの周波数を制御して回転数を制御することによるものが好ましい。また操作Ｂにおける冷媒の温度の調節手段としては、これもそれ自体は各種の方式のものを用いることができるが、該冷媒を冷却するための冷却機の作動を制御することによるものが好ましく、該冷媒を冷却するための冷却機に接続された冷媒タンクから冷媒流路の入口へと供給される冷媒と、該冷媒流路の出口から排出されて該冷媒タンクを介することなく該冷媒流路の入口へと返送される冷媒の流量制御をすることによるものがより好ましい。更に操作Ｂにおける冷媒の循環量の調節手段としては、これもそれ自体は各種の方式のものを用いることができるが、該冷媒を冷媒流路に循環させるためのポンプすなわち冷媒循環用のポンプの周波数を制御して回転数を制御することによるものが好ましい。
【発明の効果】
【００２０】
本発明によると、被濃縮液を凍結濃縮器の被濃縮液流路に循環させつつ、冷媒を該凍結濃縮器の冷媒流路に循環させて、該被濃縮液流路の壁面に氷結晶を順次形成して成長させることにより、該被濃縮液を凍結濃縮する前進凍結濃縮において、凍結濃縮器の被濃縮液流路の壁面全域に亘って均一な厚みの氷結晶を成長させることができ、これによって被濃縮液を効率的に凍結濃縮する上で大きな影響を及ぼす二つの因子すなわち凍結濃縮中における凍結界面での被濃縮液の流速及び氷結晶の成長速度を設定値通りに制御することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
図１は本発明の方法の実施形態を略示する系統図である。内側に被濃縮液流路１１ａ，１２ａ・・３０ａが形成され、外側に冷媒流路１１ｂ，１２ｂ・・３０ｂが形成された合計２０本の２重円筒管１１，１２・・３０が並んで立設されており、被濃縮液流路１１ａ，１２ａ・・３０ａは直列に接続されて一つの循環流路１１ｃを形成している。２重円筒管１１，１２の上方には被濃縮液の供給容器４１が配置されており、供給容器４１は循環流路１１ｃに接続されている。冷媒流路１１ｂ，１２ｂ・・３０ｂはそれらの上部及び下部で連通された並列に接続されており、それらの下部には冷媒の入口が、また上部には冷媒の出口が設けられていて、これらの入口及び出口は冷却機５１に接続されている。
【００２２】
被濃縮液流路１１ａの上流側における循環流路１１ｃには被濃縮液循環用のポンプ６１が介装されており、冷媒流路３０ｂへの冷媒の入口と冷却機５１との間には冷媒循環用のポンプ６２が介装されている。また被濃縮液流路３０ａの下流側における循環流路１１ｃにはポンプ６１に到るまでの間で糖度計７１及び流量計７２が介装されており、ポンプ６２と冷媒流路３０ｂへの冷媒の入口との間には温度計７３が介装されている。糖度計７１、流量計７２及び温度計７３は演算制御装置８１に接続されており、演算制御装置８１は冷却機５１及びポンプ６１に接続されている。
【００２３】
図１に略示した系統図では、供給容器４１から被濃縮液流路１１ａ，１２ａ・・３０ａを含む循環流路１１ｃに被濃縮液を満注する。ポンプ６１を作動させて、被濃縮液を、被濃縮液流路１１ａ，１２ａ・・３０ａを含む循環流路１１ｃに右旋回で循環させると共に、冷却機５１及びポンプ６２を作動させて、冷却機５１で冷却した冷媒を冷媒流路１１ｂ，１２ｂ・・３０ｂへ循環させる。被濃縮液流路１１ａ，１２ａ・・３０ａの壁面すなわち２重円筒管１１，１２・・３０の内側の円筒管の内壁面に氷結晶が順次形成されて成長し、これにより被濃縮液は凍結濃縮されるが、かかる凍結濃縮中、定期的に、演算制御装置８１から発せられる信号によりポンプ６１を正転から反転させ、必要があれば更に反転から正転させて、再び正転から反転させる。ポンプ６１の反転により、被濃縮液は、被濃縮液流路１１ａ，１２ａ・・３０ａを含む循環流路１１ｃを左旋回で循環する。
【００２４】
図１の系統図では先ず、前記したように予備的な凍結濃縮実験を行ない、得られたＢ１〜Ｂｎに対するＡ１〜Ａｎのデータから、Ａｎ＝ａ×Ｂｎ−ｂの近似式を求め（ここで、Ａｎは凍結濃縮中に氷結晶に取り込まれる溶質の割合、Ｂｎは凍結濃縮中の被濃縮液のＢｒｉｘ値）、この近似式を演算制御装置８１に入力しておく。そして凍結濃縮中は、被濃縮液のＢｒｉｘ値Ｂｎを糖度計７１で逐次検出し、その信号を演算制御装置８１へ逐次入力する。演算制御装置８１では、被濃縮液の凍結濃縮前の実測Ｂｒｉｘ値Ｂ０と、凍結濃縮中の実測Ｂｒｉｘ値Ｂｎと、この実測Ｂｒｉｘ値Ｂｎに応じて前記の近似式から求められるそのときの氷結晶に取り込まれる溶質の割合Ａｎとから、氷結晶量を逐次計算する。
【００２５】
演算制御装置８１には予め被濃縮液流路１１ａ，１２ａ・・３０ａにおける被濃縮液の流速及び氷結晶の成長速度の設定値を入力しておくが、図１の系統図では次に、前記の氷結晶量から被濃縮流路１１ａ，１２ａ・・３０ａにおける氷結晶の内径を計算し、この内径と被濃縮液流路１１ａ，１２ａ・・３０ａにおける被濃縮液の流速の設定値とから被濃縮液流路１１ａ，１２ａ・・３０ａにおける被濃縮液の所要流量を計算して、流量計７２ｂで検出される被濃縮液流路１１ａ，１２ａ・・３０ａにおける被濃縮液の実測流量がこの所要流量となるよう、演算制御装置８１から発せられる信号によりポンプ６１の周波数を制御して回転数を制御し、被濃縮液の循環量を調節する。これと同時に、前記の氷結晶量から被濃縮液流路１１ａ，１２ａ・・３０ａにおける氷結晶の厚みを計算し、この厚みから氷結晶の成長速度を計算して、この成長速度が設定値となるよう、演算制御装置８１から発せられる信号により冷却機５１の作動を制御し、温度計７３で検出される冷媒の温度を調節する。
【００２６】
図２は本発明の方法の他の実施形態を略示する系統図である。内側に被濃縮液流路３１ａ，３２ａ・・４０ａが形成され、外側に冷媒流路３１ｂ，３２ｂ・・４０ｂが形成された合計１０本の２重円筒管３１，３２・・４０が並んで立設されており、合計１０本の２重円筒管３１，３２・・４０は隣接する２本が１組となって、合計５組が形成されている。各組のなかでは２重円筒管の被濃縮液流路は並列に接続されているが、例えば１組を形成する２重円筒管３１，３２のなかでは被濃縮液流路３１ａ，３２ａは並列に接続されているが、各組の間では被濃縮液流路は直列に接続されていて、これらの被濃縮液流路３１ａ，３２ａ・・４０ａは一つの循環流路３１ｃを形成している。２重円筒管３１，３２の上方には被濃縮液の供給容器４２が配置されており、供給容器４２は循環流路３１ｃに接続されている。冷媒流路３１ｂ，３２ｂ・・４０ｂはそれらの上部及び下部で連通された並列に接続されており、それらの下部には冷媒の入口が、また上部には冷媒の出口が設けられていて、これらの入口及び出口は冷媒タンク５３に接続され、冷媒タンク５３は冷却機５２に接続されている。
【００２７】
被濃縮液流路３１ａの上流側における循環流路３１ｃには被濃縮液循環用のポンプ６３が介装されており、冷媒流路４０ｂへの冷媒の入口と冷媒タンク５３との間には冷媒循環用のポンプ６４が介装されている。また被濃縮液流路４０ａの下流側における循環流路３１ｃにはポンプ６３に到るまでの間で糖度計７４及び流量計７５が介装されており、ポンプ６４と冷媒流路４０ｂへの冷媒の入口との間には温度計７６が介装されている。そして冷媒流路４０ｂからの冷媒の出口と冷媒タンク５３との間には三方バルブ６５が介在されており、三方バルブ６５からは冷媒タンク５３とポンプ６４とを接続する接続管にバイパスが渡されている。糖度計７４、流量計７５及び温度計７６は演算制御装置８２に接続されており、演算制御装置８２はポンプ６３及び三方バルブ６５に接続されている。
【００２８】
図２に略示した系統図では、供給容器４２から被濃縮液流路３１ａ，３２ａ・・４０ａを含む循環流路３１ｃに被濃縮液を満注する。ポンプ６３を作動させて、被濃縮液を、被濃縮液流路３１ａ，３２ａ・・４０ａを含む循環流路３１ｃに右旋回で循環させると共に、冷却機５２及びポンプ６４を作動させて、冷却機５２で冷却した冷媒を冷媒タンク５３を介して冷媒流路３１ｂ，３２ｂ・・４０ｂへ循環させる。被濃縮液流路３１ａ，３２ａ・・４０ａの壁面すなわち２重円筒管３１，３２・・４０の内側の円筒管の内壁面に氷結晶が順次形成されて成長し、これにより被濃縮液は凍結濃縮されるが、かかる凍結濃縮中、定期的に、演算制御装置８２から発せられる信号によりポンプ６３を正転から反転させ、必要があれば更に反転から正転させて、再び正転から反転させる。ポンプ６３の反転により、被濃縮液は、被濃縮液流路３１ａ，３２ａ・・４０ａを含む循環流路３１ｃを左旋回で循環する。
【００２９】
図２の系統図では先ず、前記したように予備的な凍結濃縮実験を行ない、得られたＢ１〜Ｂｎに対するＡ１〜Ａｎのデータから、Ａｎ＝ａ×Ｂｎ−ｂの近似式を求め（ここで、Ａｎは凍結濃縮中に氷結晶に取り込まれる溶質の割合、Ｂｎは凍結濃縮中の被濃縮液のＢｒｉｘ値）、この近似式を演算制御装置８２に入力しておく。そして凍結濃縮中は、被濃縮液のＢｒｉｘ値Ｂｎを糖度計７４で逐次検出し、その信号を演算制御装置８２へ逐次入力する。演算制御装置８２では、被濃縮液の凍結濃縮前の実測Ｂｒｉｘ値Ｂ０と、凍結濃縮中の実測Ｂｒｉｘ値Ｂｎと、この実測Ｂｒｉｘ値Ｂｎに応じて前記の近似式から求められるそのときの氷結晶に取り込まれる溶質の割合Ａｎとから、氷結晶量を逐次計算する。
【００３０】
演算制御装置８２には予め被濃縮液流路３１ａ，３２ａ・・４０ａにおける被濃縮液の流速及び氷結晶の成長速度の設定値を入力しておくが、図２の系統図では次に、前記の氷結晶量から被濃縮流路３１ａ，３２ａ・・４０ａにおける氷結晶の内径を計算し、この内径と被濃縮液流路３１ａ，３２ａ・・４０ａにおける被濃縮液の流速の設定値とから被濃縮液流路３１ａ，３２ａ・・４０ａにおける被濃縮液の所要流量を計算して、流量計７５で検出される被濃縮液流路３１ａ，３２ａ・・４０ａにおける被濃縮液の実測流量がこの所要流量となるよう、演算制御装置８２から発せられる信号によりポンプ６３の周波数を制御して回転数を制御し、被濃縮液の循環量を調節する。これと同時に、前記の氷結晶量から被濃縮液流路３１ａ，３２ａ・・４０ａにおける氷結晶の厚みを計算し、この厚みから氷結晶の成長速度を計算して、この成長速度が設定値となるよう、演算制御装置８２から発せられる信号により三方バルブ６５の開度を調節し、冷媒タンク５３から冷媒流路４０ｂの入口へと供給される冷媒の流量と冷媒流路４０ｂの出口から排出されて冷媒タンク５３に到ることなく三方バルブ６５及び前記のバイパスを介し冷媒流路４０ｂの入口へと返送される冷媒の流量とを制御して、温度計７６で検出される冷媒の温度を調節する。
【実施例】
【００３１】
実施例
図１について前述した系統図にしたがい、次の条件下で被濃縮液を凍結濃縮した。
被濃縮液：水、Ｂｒｉｘ３．０に調整した異性化糖水溶液及びＢｒｉｘ１０．０に調整した異性化糖水溶液の３種
冷媒：プロピレングリコールを主成分とする混合液（丸善ケミカル社製の商品名ナイブラインＮＦＰ）の８３％水溶液
被濃縮液流路における被濃縮液の流速の設定値：２．０ｍ／ｓ
被濃縮液流路における氷結晶の成長速度の設定値：８．０mm／ｈ
凍結濃縮時間：ポンプ６１を正転で３０分間及び反転で３０分間の合計６０分間
用いた近似式：被濃縮液が水の場合はＡｎ＝０、Ｂｒｉｘ３．０に調整した異性化糖水溶液の場合はＡｎ＝０．００９６×Ｂｎ−０．０４３、Ｂｒｉｘ１０．０に調整した異性化糖水溶液の場合はＡｎ＝０．０１０８×Ｂｎ−０．０５３（Ａｎは凍結濃縮中に氷結晶に取り込まれる溶質の割合、Ｂｎは凍結濃縮中の被濃縮液のＢｒｉｘ）
尚、前記の近似式は、Ｂｒｉｘ３．０又は１０．０に調整した異性化糖水溶液を同様の予備的な凍結濃縮実験に供し、Ｂｒｉｘ３．０に調整した異性化糖水溶液の場合、１回目はＢｒｉｘ３．０からＢｒｉｘ４．５に、２回目はＢｒｉｘ４．５からＢｒｉｘ６．８に凍結濃縮したときの下記の表１の結果から求め、またＢｒｉｘ１０．０に調整した異性化糖水溶液の場合、１回目はＢｒｉｘ１０．０からＢｒｉｘ１４．７に、２回目はＢｒｉｘ１４．７からＢｒｉｘ２２．６に凍結濃縮したときの下記の表１の結果から求めた。
【００３２】
【表１】
2008237990.tif 000003
【００３３】
比較例
全体としては実施例と同様に、但しここでは、凍結濃縮中にポンプ６１を反転させることなく、正転のままで被濃縮液を凍結濃縮した。
【００３４】
凍結濃縮後に、合計２０本の２重円筒管１１，１２・・３０の被濃縮液流路１１ａ，１２ａ・・３０ａの壁面に形成されている氷結晶の厚みを測定し、その結果を表２に示した。
【００３５】
【表２】
2008237990.tif 000004
【００３６】
図３は前記した実施例のうちでＢｒｉｘ１０．０に調整した異性化糖水溶液を凍結濃縮したときの凍結濃縮中における結果を示すグラフである。横軸に凍結濃縮時間（分）を目盛っており、左縦軸に被濃縮液流路における計算された氷結晶の成長速度（mm／ｈ）を目盛っていて、右縦軸にポンプ６１の吐出圧（ＭＰａ）を目盛っている。そして、図中の白抜き丸印を結ぶ線Ａは計算された氷結晶の成長速度（mm／ｈ）を示しており、黒塗り丸印を結ぶ線Ｂはポンプ６１の吐出圧（ＭＰａ）を示していて、破線Ｃは氷結晶の成長速度（mm／ｈ）の設定値を示している。
【００３７】
表３は前記した実施例及び比較例のうちでＢｒｉｘ１０．０に調整した異性化糖水溶液を凍結濃縮したときの凍結濃縮結果を示している。表３中の分配係数は、氷結晶のＢｒｉｘ（％）／［｛凍結濃縮前の被濃縮液のＢｒｉｘ（％）＋凍結濃縮後の濃縮液のＢｒｉｘ（％）｝／２］で求められる値であり、この値が高いほど氷結晶への溶質取込率が高く、逆にこの値が低いほど氷結晶への溶質取込率が低いことを示していて、この値が１の場合には凍結濃縮が全く進行していないことを意味している。
【００３８】
【表３】
2008237990.tif 000005
【００３９】
表２、図３及び表３の結果からも、本発明によると、凍結濃縮器の被濃縮液流路の壁面全域に亘って均一な厚みの氷結晶を成長させることができ、よって凍結濃縮中における凍結界面での該被濃縮液の流速及び氷結晶の成長速度を設定値通りに制御することができるので、該被濃縮液を効率的に凍結濃縮できることが解る。
【図面の簡単な説明】
【００４０】
【図１】本発明の方法の実施形態を略示する系統図。
【図２】本発明の方法の他の実施形態を略示する系統図。
【図３】本発明の方法における凍結濃縮中の結果を例示するグラフ。
【符号の説明】
【００４１】
１１〜４０      ２重円筒管
１１ａ〜４０ａ  被濃縮液流路
１１ｂ〜４０ｂ  冷媒流路
１１ｃ，３１ｃ  循環流路
４１，４２      供給容器
５１，５２      冷却機
５３            冷媒タンク
６１〜６４      ポンプ
６５            三方バルブ
７１，７４      糖度計
７２，７５      流量計
７３，７６      温度計
８１，８２      演算制御装置
【図１】
2008237990.tif 000006
【図２】
2008237990.tif 000007
【図３】
2008237990.tif 000008