(57)【要約】【課題】多量のカテキン類を含有しているにもかかわらず食感、明度、風味の良好な焼き成菓子類を提供する。【解決手段】穀粉類１００重量部に対してカテキン類が０．７〜７重量部配合されるようカテキン類含有植物抽出精製物を添加して製造された焼き菓子類であって、カテキン類含有植物抽出精製物中のカテキン類／タンニン重量比が０．８１〜１．１０である焼き菓子類。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
穀粉類１００重量部に対してカテキン類が０．７〜７重量部配合されるようカテキン類含有植物抽出精製物を添加し、焼成して製造された焼き菓子類であって、該カテキン含有植物抽出精製物における高速液体クロマトグラフィーで測定したカテキン類含有量と酒石酸鉄法で測定したタンニン含有量の比（以下、カテキン類／タンニン重量比という）が０．８１〜１．１０である焼き菓子類。
【請求項２】
焼き菓子固形分中のカテキン類含有量が０．１〜３質量％である、請求項１記載の焼き菓子類。
【請求項３】
カテキン類含有植物抽出精製物が緑茶抽出物の精製物である請求項１又は２記載の焼き菓子類。
【請求項４】
カテキン類含有植物抽出精製物を水分率１０重量％未満の粉末形態で添加して得られたものである請求項１〜３の何れか一項に記載の焼き菓子類。
【請求項５】
焼き菓子類がクッキー、ビスケット、カロリーバー及びクラッカーからなる群より選択されるものである請求項１〜４の何れか一項に記載の焼き菓子類。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はカテキンを配合した焼き菓子類に関する。
【背景技術】
【０００２】
カテキンには一般に広く知られている酸化防止剤としての機能の他に、α−アミラーゼ活性阻害作用、コレステロール吸収阻害作用等の生理作用があることが知られており（特許文献１、２参照）、種々の食品に配合することが近年検討さている。当該カテキンとしては、食品に添加するものであることから、茶、ブドウ、リンゴ、大豆等の植物由来のものが広く用いられている。
【０００３】
一方、クッキー、ビスケット、カロリーバー等の焼き菓子類においては、軽く、食感が良いものが求められており、そのための技術として、乳化剤、油脂、糖質等の配合又はこれらの材料からなる乳化物の配合等が行なわれている。
【０００４】
このような状況のため、これまで茶抽出物等を配合した焼き菓子類が種々提案されてきたが、渋み等、カテキン特有の味のため、多量に配合することは困難であった。特許文献３では、クッキーに使用する小麦粉１００ｇに対してエピガロカテキンガレートとして２２８mg配合する例が開示されているが、渋みを低減するために乳化ポリフェノール類製剤として添加する技術が開示されている。しかしながら、製剤の使用形態に制約があり、より自由度の大きい風味改善技術が求められていた。
また陽イオン交換技術とエタノール沈殿技術を併用して得られた茶葉タンニン類を含有する飲食品が開示されている。具体的には、小麦粉１００重量部に対し、茶葉タンニン類を約０．６重量部配合し、サクサクとした軽い歯ざわりのものが得られるとされているが、高濃度での効果については何ら言及されていない（特許文献４参照）。また抗酸化剤としてカテキンを１〜５重量％含有する食物繊維を多量含む焼成食品が開示されているが、例えば風味の点で更に改良の余地があった（特許文献５参照）。
【特許文献１】特開昭６０−１５６６１４号公報
【特許文献２】特開平３−１３３９２８号公報
【特許文献３】特開２００１−３１６２５９号公報
【特許文献４】特開平１１−２２８５６５号公報
【特許文献５】特開２００３−２５０４３１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
カテキンの生理作用を得るべく、例えば前述のカテキン含有植物抽出物を、小麦粉を主体とする穀粉類１００重量部に対し、カテキン類として０．７重量部以上となるよう多量に配合して焼き菓子を製造すると、当該抽出物由来の苦味、渋味等が更に生じるため風味が低下してしまい嵩も低い状態となってしまう。また得られた焼き菓子の明度も低いものとなってしまうという問題が生じることが判明した。
従って、本発明の目的は、小麦粉を主体とする穀粉類１００重量部に対し、カテキン類として０．７重量部以上という生理活性的に望ましい多量のカテキン類が配合され、かつ食感、明度、風味の良好な焼き菓子を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者は、種々のカテキン類含有物を用いて焼き菓子を製造し、その食感、風味等について鋭意検討してきたところ、カテキン類／タンニン重量比が０．８１〜１．１０のカテキン類含有植物抽出精製物を用いることで、穀粉類１００重量部に対してカテキン類が０．７〜７重量部配合しされるようカテキン類含有植物抽出精製物を添加し、焼成して製造された焼き菓子類が、明度が高く、喫食時に口中で口どけ感が良く食べやすいソフトな食感で、風味も良好な焼き菓子が得られることを見出した。
【０００７】
すなわち、本発明は、穀粉類１００重量部に対してカテキン類が０．７〜７重量部配合されるようカテキン類含有植物抽出精製物を添加し、焼成して製造された焼き菓子類であって、該カテキン含有植物抽出精製物における高速液体クロマトグラフィーで測定したカテキン類含有量と酒石酸鉄法で測定したタンニン含有量の比（以下、カテキン類／タンニン重量比という）が０．８１〜１．１０である焼き菓子類を提供するものである。
【発明の効果】
【０００８】
本発明の焼き菓子類は、多量のカテキン類が配合されているにもかかわらず、苦味、渋味、収斂味の出方が少なく、明度も高く、焼き菓子本来の風味（例えば、バター風味及び卵風味）も良好で、喫食時に口中でダマになりにくく食べやすい食感で、且つ、焼き菓子として求められる軽くサクサクとした食感であるという効果を有する。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
本発明の焼き菓子類は、穀粉類（Ａ）を主原料とし、穀粉類（Ａ）１００重量部に対してカテキン類が０．７〜７重量部配合されることとなるよう副原料のひとつであるカテキン類含有植物抽出精製物（Ｂ）を添加し、焼成して製造される。
【００１０】
本発明においてカテキン類とは、非重合体カテキン類を意味し、カテキン、ガロカテキン、カテキンガレート、ガロカテキンガレート等の非エピ体カテキン類；及びエピカテキン、エピガロカテキン、エピカテキンガレート、エピガロカテキンガレート等のエピ体カテキン類をあわせての総称である。
また、本発明においてタンニンとは上述のカテキン類に加えて、縮合型タンニン、加水分解性タンニンを含むものである。
本発明におけるカテキン類量は、実施例記載の条件における高速液体クロマトグラフィーによる測定値であり、タンニン量は、実施例記載の条件における酒石酸鉄法による測定値である。
【００１１】
本発明の焼き菓子類は、カテキン類が穀粉類１００重量部に対して０．７〜７重量部配合されるよう（Ｂ）カテキン類含有植物抽出精製物を添加して製造されたものであるが、この量は、風味、生理効果、明度、体積膨張及び食感等の点から、０．８重量部以上が好ましく、１重量部以上がより好ましく、２重量部以上がさらに好ましい。上限は苦味、渋みの観点より６重量部以下が好ましく、５重量部以下がより好ましく、３重量部以下が特に好ましい。すなわち、０．８〜６重量部、特に１〜５重量部、さらに２〜５重量部であることが好ましい。
【００１２】
本発明においては、カテキン類／タンニン重量比が０．８１〜１．１０のカテキン類含有植物抽出精製物を用いる。当該精製物を用いると、カテキン類／タンニン重量比が０．８１〜１．１０の範囲外のもの等を用いた場合に比べて、焼き菓子類の明度が高く、体積膨張率が良く、ダマになりにくく食べやすい食感となり、さらに苦味、渋味等も低減され、風味が良好となる。
【００１３】
本発明の焼き菓子類に配合されるカテキン類含有植物抽出精製物（Ｂ）のカテキン類／タンニン重量比率は、特に風味、色調の点から０．８１〜１．１０であり、０．８２〜１．１０が好ましく、さらに０．８５〜１．１０が好ましい。一方、カテキン類／タンニン重量比が０．８１より低い場合、カテキン類を配合するために他の共雑物を多量に配合することになり、作業性及び焼き菓子の品質、特に風味に悪影響を及ぼすため好ましくない。
【００１４】
また、カテキン類含有植物抽出精製物（Ｂ）はガレート体率が７５重量％以下であることが好ましい。ここで、ガレート体率とは、全カテキン類中のガレート体の量を重量％で表したものであり、全カテキン類中には、前記の如く、カテキンガレート、ガロカテキンガレート、エピカテキンガレート及びエピガロカテキンガレートといったガレート体と、カテキン、ガロカテキン、エピカテキン及びエピガロカテキンといった非ガレート体とが存在することから計算される。当該ガレート体が７５重量％以下のカテキン類を用いることによって、明度が高く、体積膨張率が良好で、食感が良好で、風味が良いケーキ類を得ることが容易になる。より好ましいガレート体率は、５〜７０重量％であり、さらに好ましくは１０〜６５重量％であり、さらに２０〜６０重量％の範囲が好ましく、さらに２０〜４５重量％が好ましく、特に２０〜４０重量％が好ましい。
【００１５】
また、カテキン類含有植物抽出精製物（Ｂ）中のカテキン類濃度は４０重量％以上が好ましく、より好ましくは４１〜９５重量％であり、さらに好ましくは４５〜９０重量％、特に好ましくは５０〜８５重量％である。
【００１６】
さらにまた、カテキン類含有植物抽出精製物（Ｂ）は、焼き菓子のカフェイン由来風味を低減させる点からカフェイン含有量が少ないものが好ましく、従って、そのカフェイン／カテキン類比（重量比）は、０．２０以下、さらに０．１０以下、特に０．０６以下が好ましい。
【００１７】
さらにまた、カテキン類含有植物抽出精製物（Ｂ）としては、茶、ブドウ、リンゴ、大豆等の抽出物の精製物が挙げられるが、このうち緑茶抽出物の精製物が好ましく、例えば緑茶抽出物や緑茶抽出物の濃縮物を精製することにより得ることができる。ここで緑茶抽出物の濃縮物とは具体的には、緑茶抽出物の濃縮物の水溶液、当該緑茶抽出物の濃縮物に緑茶抽出液を配合したもの、あるいは緑茶抽出物の粉末等が挙げられる。ここでいう緑茶抽出物の濃縮物とは、緑茶葉から熱水もしくは水溶性有機溶媒により抽出した溶液から水分を一部除去することによりカテキン類濃度を高めたものであり、形態としては、固体、水溶液、スラリー状など種々のものが挙げられる。また、緑茶抽出物とは濃縮や精製操作を行わない抽出液のことをいう。緑茶抽出物の濃縮物の市販品としては三井農林（株）「ポリフェノン」、伊藤園（株）「テアフラン」、太陽化学（株）「サンフェノン」などが挙げられる。
【００１８】
これら緑茶抽出物の濃縮物を精製してカテキン類含有植物抽出精製物（Ｂ）を調製する方法としては緑茶抽出物の濃縮物を水又は水とエタノールなどの有機溶媒の混合物に懸濁して生じた沈殿を除去し、次いで水や有機溶媒を留去する方法が挙げられる。
また、上述の沈殿除去処理の他に、（ｉ）緑茶抽出物に、活性炭、酸性白土及び活性白土から選ばれる少なくとも１種を添加して処理する方法；（ii）緑茶抽出物をタンナーゼ処理する方法、及び；（iii）緑茶抽出物を合成吸着剤により処理する方法等を挙げることができる。
カテキン類含有植物抽出精製物（Ｂ）としては、更に、茶葉から熱水もしくはエタノールなどの水溶性有機溶媒により抽出した抽出物を濃縮したものをさらに精製したもの、あるいは抽出物を直接精製したものであってもよい。
【００１９】
カテキン類含有植物抽出精製物（Ｂ）の形態としては、液状、スラリー状、粉末状等のいずれでもよいが、焼き菓子類においては水を配合せず卵のみで生地を調製する場合が多く、余分な水を加えると生地粘度調整の観点から好ましくない、例えば、余分な加水により卵の配合を減らす必要が生じ、結果として本来卵の有する風味及び食感への寄与を損ねるといった悪影響がもたらされる。よって、水分率１０重量％未満の粉末形態のものを用いるのが好ましい。
【００２０】
本発明の焼き菓子類は、主原料として穀粉類（Ａ）が用いられ、副原料としてカテキン類含有植物抽出精製物（Ｂ）以外に、油脂（Ｃ）、糖類（Ｄ）、イースト、イーストフード、水、乳製品、食塩、調味料（グルタミン酸ソーダ類や核酸類）、保存剤、ビタミン、カルシウム等の強化剤、蛋白質、乳化剤、アミノ酸、化学膨張剤、フレーバー、色素、レーズン等の乾燥果実、ナッツ、小麦ふすま、全粒粉、チョコ及びチョコレート類等を適宜使用できる。
本発明の焼き菓子類は、カテキン類を０．１質量％以上含有することが好ましい。０．１５質量％以上がより好ましく、０．２質量％以上が更に好ましい。カテキン類を多く含有することで、カテキンの生理作用をより効率的に得ることができる。また、カテキン類の含有量は、食味の観点より３質量％以下が好ましく、２質量％以下がより好ましい。
【００２１】
本発明に用いられる穀粉類（Ａ）としては、小麦粉、米、とうもろこし、モチとうもろこし（ワキシーコーン）、タピオカ等由来のでんぷん類及びこれらの加工でんぷん類等が挙げられる。小麦粉としては、薄力粉が主に用いられる。一般には小麦粉の分類は小麦粉中蛋白量で定義され、薄力粉は６．５〜８％と規定される。
【００２２】
油脂（Ｃ）としては、通常焼き菓子類に用いられるものであれば配合することができ、動物性、植物性のいずれでも良く、バター、ラード、マーガリン、ショートニングなどの可塑性を持ったもの、液状油、又はそれらに水素添加をした硬化油（固形脂）、エステル交換油等、幅広いものを単独又は複数用いることができる。油脂（Ｃ）の配合量は穀粉類（Ａ）１００重量部に対して２〜９０重量部が好ましく、さらに５〜８０重量部、特に１０〜７０重量部とすることが好ましい。
【００２３】
糖類（Ｄ）としては、通常焼き成菓子類に用いられるものであれば配合することができる。具体的にはグルコース、フルクトース、ガラクトース等の単糖類；マルトース、ショ糖、麦芽糖、水飴、異性化糖、転化糖、サイクロデキストリン、分岐サイクロデキストリン、デキストリンなどの二糖類ないし多糖類；澱粉加水分解物などの還元糖を使用することができる。これらは１種又は２種以上を組み合せて使用することができる。本発明における糖類（Ｄ）の配合量は、穀粉類１００重量部に対して５０〜３００重量部が好ましく、さらに７５〜２５０重量部、特に９０〜２００重量部とすることが作業性及び風味の点から好ましい。
また、その他の甘味料として、ソルビトール、マルチトール、キシリトールなどの糖アルコール類；スクラロース、アスパルテーム、アセスルファムカリウムなどを使用することができる。
【００２４】
蛋白質は栄養強化や食感改善のために配合することが好ましい。蛋白質としては食感改善の観点より、水に溶解した時、粘性を呈するものであれば良く、乳蛋白質及び動植物性蛋白質等が挙げられる。乳蛋白質としてはナトリウムカゼイン、カルシウムカゼイン、レンネットカゼイン、ミルクカゼイン、ミルクホエー、ラクトアルブミン、ラクトグロブリン等が挙げられる。これら蛋白質は単独で用いても、これらから選択された２種以上の混合系で用いても良い。本発明における蛋白質の配合量は、穀粉類１００重量部に対して０．０１〜２０重量部が好ましく、さらに０．１〜１５重量部、特に０．５〜１０重量部とすることが食感及び風味の点から好ましい。
【００２５】
乳化剤としては、通常焼き菓子類に用いられるものであれば配合することができ、例えば、グリセリン脂肪酸エステル、ショ糖脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、プロピレングリコール脂肪酸エステル、レシチン、レシチン誘導体等が挙げられる。これら乳化剤は単独で用いられても良いが、これらから選択された２種以上の混合系で用いられることが乳化剤自身の分散性を向上させ、かつ作業性向上及び食感、特に保存時の老化防止を達成するという理由により好ましい。本発明における乳化剤の配合量は、穀粉類１００重量部に対して０．０１〜１５重量部が好ましく、さらに０．１〜１０重量部、特に０．２〜７重量部とすることが作業性向上及び保存時の老化防止の点から好ましい。
【００２６】
本発明でいう焼き菓子類は、主原料として小麦粉等の穀粉類に前記の副原料と適量の卵や水を加えて生地を調製し、焼成して得られる菓子類の総称である。具体的には、クラッカーやハードビスケットなどのように食感の硬いハードタイプ；ウェハース、プレッツェル、ソフトビスケット（クッキーを含む）、タルトカップにクッキー生地を使用するタルト、パイ、メロンパンやシュークリームなどの上掛け用（パン生地やシュー生地にクッキー生地を乗せて焼成）などのように食感の柔らかいソフトタイプ；及び通常のビスケットのようにそれらの中間の食感を有するビスケットが含まれる。
【００２７】
本発明の焼き菓子類は、前記の材料を配合した生地を焼成することにより製造できる。その製法においては生地調製にはシュガーバッター法、フラワーバッター法等の製法を用いることができる。更にカッチングハードビスケット、カッチングソフトビスケット（エンボス）、ロータリービスケット、ワイヤーカットビスケット、ルートプレスビスケット、デポジットビスケット（ドロップ）、ハンドメイドビスケットといった製法をとることもできる。その焼成条件は、前記焼き菓子の種類によって適宜決定される。
【実施例】
【００２８】
（非重合体カテキン類の測定方法）
カテキン製剤中の非重合体カテキン類の測定は、カテキン製剤を蒸留水で希釈し、フィルター（孔径：０．８μｍ）でろ過後、島津製作所社製、高速液体クロマトグラフ（型式ＳＣＬ−１０ＡＶＰ）を用い、オクタデシル基導入液体クロマトグラフ用パックドカラム  Ｌ−カラムＴＭ  ＯＤＳ（４．６mmφ×２５０mm：財団法人  化学物質評価研究機構製）を装着し、カラム温度３５℃で、Ａ液及びＢ液を用いたグラジエント法によって行った。移動相Ａ液は酢酸０．１mol／Ｌ含有の蒸留水溶液、Ｂ液は酢酸０．１mol／Ｌ含有のアセトニトリル溶液とし、試料注入量は２０μＬ、ＵＶ検出器波長は２８０nmの条件で行った。
【００２９】
（ケーキ類中のカテキン類の測定方法）
ケーキ類を凍結乾燥したものを１５ｇ採取し、メタノールと０．５mg／mL濃度のシュウ酸の混合溶液（重量比率８：２）を用いて３０mLで２回、２０mLで１回の振とう抽出を行なった。それぞれの抽出時間は１０分であった。その後、抽出溶液を遠心分離にかけた（条件：２５００r／min、５分）。遠心分離後の上澄み液を綿栓濾過し、分析サンプル溶液を得た。得られた分析サンプル溶液を用いて、上記「非重合体カテキン類の測定」に従い定量を行った。
【００３０】
（タンニンの測定方法）
タンニンの測定は酒石酸鉄法により、標準液として没食子酸エチルを用い、没食子酸の換算量として求める（参考文献：「緑茶ポリフェノール」飲食料品用機能性素材有効利用技術シリーズＮｏ．１０）。試料５mLを酒石酸鉄標準液５mLで発色させ、リン酸緩衝液で２５mLに定溶し、５４０nmで吸光度を測定し、没食子酸エチルによる検量線からタンニンを求める。
酒石酸鉄標準液の調製：硫酸第一鉄・７水和物１００mgと酒石酸ナトリウム・カリウム５００mgを蒸留水で１００mLとする。
リン酸緩衝液の調製：１／１５mol／Ｌリン酸水素二ナトリウム溶液と１／１５mol／Ｌリン酸二水素ナトリウム溶液を混合しpH７．５に調整する。
【００３１】
（カフェインの測定方法）
下記の装置を使用した。
ＨＰＬＣ（日立製作所社製）装置を使用。
プロッター：Ｄ−２５００，ディティクター：Ｌ−４２００
ポンプ：Ｌ−７１００，オートサンプラー：Ｌ−７２００
カラム：ｌｎｅｒｔｓｉｌ  ＯＤＳ−２、内径２．１mm×長さ２５０mm
【００３２】
分析条件は下記の通りである。
サンプル注入量：１０μＬ，流量：１．０mL／min
紫外線吸光光度計検出波長：２８０nm
溶離液Ａ：０．１mol／Ｌ酢酸水溶液，溶離液Ｂ：０．１mol／Ｌ酢酸アセトニトリル溶液
濃度勾配条件（体積％）
時間（分）      溶離液Ａ      溶離液Ｂ
０              ９７            ３
５              ９７            ３
３７              ８０          ２０
４３              ８０          ２０
４３．５            ０        １００
４８．５            ０        １００
４９              ９７            ３
６２              ９７            ３
【００３３】
カフェインのリテンションタイムは２７．２分であった。
ここで求めたエリア％から標準物質により重量％を求めた。
【００３４】
（カテキン製剤水分率の測定方法）
カテキン製剤を２〜３ｇ秤量し、１０５℃に設定した恒温槽に２時間入れた前後の重量差を水分量として、入れる前のカテキン製剤重量で水分量を割った値の百分率をカテキン製剤水分率とした。
【００３５】
製造例
（緑茶抽出物：ポリフェノンＨＧ）
固形分中における非重合体カテキン類濃度は３３．７重量％であった。
ガレート体率５１重量％であった。
非重合カテキン類／タンニン重量比は０．６９であった。
【００３６】
（カテキン製剤（ｉ）三井農林社製  ＰＯＬ−ＪＫ）
固形分中における非重合体カテキン類濃度は３０．６重量％であった。
ガレート体率は５０重量％であった。
非重合カテキン類／タンニン重量比は０．８０であった。
カテキン製剤（ｉ）の水分率は６．８重量％であった。
【００３７】
（カテキン製剤（ii）太陽化学社製  サンフェノン１００Ｓ）
固形分中における非重合体カテキン類濃度は７４．８重量％であった。
ガレート体率は７５．７重量％であった。
非重合体カテキン類／タンニン重量比は０．７７であった。
【００３８】
（カテキン製剤（iii）の製造）
緑茶抽出物（ポリフェノンＨＧ、東京フードテクノ社製）２００ｇを常温、２５０ｒ／min攪拌条件下の６８重量％エタノール水溶液８００ｇ中に分散させ、酸性白土ミズカエース＃６００（水澤化学社製）３５ｇを投入後、約１０分間攪拌を続けた。その後、２号ろ紙でろ過した。その後、活性炭２０ｇを添加し再び２号ろ紙でろ過した。次に孔径０．２μｍメンブランフィルターによって再ろ過を行った。イオン交換水２００ｇをろ過液に添加して、４０℃、０．０２７２kg／cm2でエタノールを留去し、イオン交換水でカテキン類濃度を調整して緑茶抽出物を得た。さらに上記緑茶抽出物を凍結乾燥し、粉末状のカテキン製剤（iii）を得た。
カテキン製剤（iii）の固形分中における非重合体カテキン類濃度は４２．３重量％であった。
カテキン製剤（iii）の非重合カテキン類／タンニン重量比は０．８１であった。
カテキン製剤（iii）のガレート体率は５１重量％であった。
カテキン製剤（iii）の水分率は５．４重量％であった。
【００３９】
（カテキン製剤（iv）の製造）
緑茶抽出物（ポリフェノンＨＧ、東京フードテクノ社製）２００ｇを常温、２５０ｒ／min攪拌条件下の９５重量％エタノール水溶液８００ｇ中に分散させ、酸性白土ミズカエース＃６００（水澤化学社製）１００ｇを投入後、約１０分間攪拌を続けた。その後、２号ろ紙でろ過した。その後、活性炭２０ｇを添加し再び２号ろ紙でろ過した。次に孔径０．２μｍメンブランフィルターによって再ろ過を行った。イオン交換水２００ｇをろ過液に添加して、４０℃、０．０２７２kg／cm2でエタノールを留去し、イオン交換水でカテキン類濃度を調整して緑茶抽出物を得た。さらに上記緑茶抽出物を凍結乾燥し、粉末状のカテキン製剤（iv）を得た。
カテキン製剤（iv）の固形分中における非重合体カテキン類濃度は６２．５重量％であった。
カテキン製剤（iv）の非重合カテキン類／タンニン重量比は０．９４であった。
カテキン製剤（iv）のガレート体率は５１重量％であった。
カテキン製剤（iv）の水分率は３．２重量％であった。
【００４０】
（カテキン製剤（ｖ）の製造）
緑茶葉（ケニア産、大葉種）３kgに８８℃の熱水４５kgを添加し、６０分間攪拌バッチ抽出したのち、１００メッシュ金網で粗ろ過後、抽出液中の微粉を除去する為に遠心分離操作を行い、「緑茶抽出液」３６．８kg（pH５．３）を得た（緑茶抽出液中の非重合体カテキン類濃度＝０．８８重量％、緑茶抽出液のガレート体率＝５１．６重量％、カフェイン０．１７重量％）。緑茶抽出液の一部を凍結乾燥し、カテキン製剤（ｖ）を得た。カテキン製剤（ｖ）中の固形分中における非重合体カテキン類濃度＝３２．８質量％、カテキン製剤（ｖ）のガレート体率は５１．６質量％、カテキン製剤（ｖ）のカフェイン／カテキン比＝０．１９３であった。
【００４１】
（カテキン製剤（vi）の製造）
緑茶葉（ケニア産、大葉種）３kgに８８℃の熱水４５kgを添加し、６０分間攪拌バッチ抽出したのち、１００メッシュ金網で粗ろ過後、抽出液中の微粉を除去する為に遠心分離操作を行い、「緑茶抽出液」３６．８kg（pH５．３）を得た（緑茶抽出液中の非重合体カテキン類濃度＝０．８８重量％、緑茶抽出液のガレート体率＝５１．６重量％、カフェイン０．１７重量％）。この緑茶抽出液を温度１５℃に保持し、タンナーゼ（キッコーマン社製タンナーゼＫＴＦＨ、５００Ｕ／ｇ）を緑茶抽出液に対して４３０ppmとなる濃度で添加し、５５分間保持し、９０℃に溶液を加熱して、２分間保持し酵素を失活させ、反応を止めた（pH５．２）。次いで７０℃、６．７kpaの条件下で、減圧濃縮でＢｒｉｘ濃度２０％まで濃縮処理を行い、更に噴霧乾燥して粉末状のタンナーゼ処理したカテキン製剤（vi）１．０kgを得た。カテキン製剤（vi）中の固形分中における非重合体カテキン類含有量３０．５重量％、カテキン製剤（vi）のガレート体率３１．６重量％、カテキン製剤（vi）のカフェイン／カテキン比＝０．１８３であった。
【００４２】
（カテキン製剤（vii）の製造）
酸性白土（ミズカエース＃６００、水澤化学社製）１００ｇを常温、２５０ｒ／min攪拌条件下の９２質量％エタノール水溶液８００ｇ中に分散させ、約１０分間攪拌を行った後、カテキン製剤（ｖ）１２０g、カテキン製剤（vi）８０gの混合物を投入し、室温のまま約３時間の攪拌を続けた（pH４．１）。その後、生成している沈殿および酸性白土を２号ろ紙で濾過した。得られたろ液にイオン交換水を４１７ｇ添加し、１５℃、１００ｒ／min攪拌条件下で約５分間攪拌を行った。その混合溶液を小型冷却遠心分離機を用い（日立工機社製）、操作温度１５℃で析出した濁り成分を分離した（６０００rpm、５分）。分離した溶液を活性炭（クラレコールＧＬＣ、クラレケミカル社製）３０ｇと接触させ、続けて０．２μｍメンブランフィルターによってろ過を行った。その後、凍結乾燥してカテキン製剤（vii）を得た。
カテキン製剤（vii）中には固形分中における非重合体カテキン類５９．５重量％が含まれており、ガレート体率は４４．１重量％、カテキン／タンニン比＝０．９２８、水分率は４．６重量％であった。
【００４３】
（カテキン製剤（viii）の製造）
カテキン製剤（vi）８５gを、脱イオン水８４１５gに２５℃で３０分間撹枠溶解した（タンナーゼ処理液）。ステンレスカラム１（内径１１０mm×高さ２３０mm、容積２１８５mL）に合成吸着剤ＳＰ−７０（三菱化学（株）製）を２０４８mL充填した。タンナーゼ処理液８２００ｇ（４倍容積対合成吸着剤）をＳＶ＝１（ｈ-1）でカラム１に通液し透過液は廃棄した。次いでＳＶ＝１（ｈ-1）で２０４８mL（１倍容積対合成吸着剤）の水で洗浄した。水洗後、５０質量％エタノール水溶液をＳＶ＝１（ｈ-1）で４０９６mL（２倍容積対合成吸着剤）を通液し、「樹脂処理品１」４０１４ｇ（pH４．５８）を得た。この抽出物中には非重合体カテキン類１．８９質量％が含まれており、非重合体カテキン類組成物のガレート体率は３６．２％であった。又、カフェイン０．２８１質量％であった。茶抽出物の固形分中の非重合体カテキン類６０．１質量％であった。次いで、ステンレスカラム２（内径２２mm×高さ１４５mm、容積５５．１mL）に粒状活性炭太閤ＳＧＰ（フタムラ化学（株）製）を８．５ｇ充填した。「樹脂処理品１」１０００ｇをＳＶ＝１（ｈ-1）でカラム２に通液した（活性炭の量はタンナーゼ処理した緑茶抽出物に対して０．４）。さらに凍結乾燥してカテキン製剤（viii）を得た。このカテキン製剤（viii）には固形分中における非重合体カテキン類７７．６重量％が含まれており、ガレート体率は２６．１重量％、カテキン／タンニン比＝１．０７２、水分率は３．７重量％であった。
【００４４】
【表１】
2008200031.tif 000002
【００４５】
実施例１〜６及び比較例１〜３
＜焼き菓子の調製＞
表１記載の分量の原材料を用い、下記の方法により実施例１〜６及び比較例１〜３の焼き菓子を調製した。
１）材料ａ（マーガリン、無塩バター、上白糖、脱脂粉乳）を秤量後ミキサー（Hobart社製  Ｎ５０  ＭＩＸＥＲ（５コートミキサー））に入れ、ビーターを用いて低速３０秒撹拌後、さらに中速にて撹拌比重０．９０の生地を調製した。
２）上記１）を低速３０秒撹拌しながら、卵を溶いたものを３分割して加えた。最初の１回の卵の添加は添加後、低速３０秒撹拌を行い、２回目の添加時に食塩を卵水に溶解させた状態で加え、同時にカテキン製剤をミキサーに直接投入し、低速にて３０秒撹拌を行った。
上記終了後、ミキサーの壁に付着した油をかき落とした後、最後の卵を加え、低速３０秒撹拌後、さらに均一なクリーム状になるまで中速にて撹拌を行った（中速撹拌時間２分）
３）上記２）に薄力粉を入れ、低速４５秒撹拌をした。
４）上記３）を２０ｇ秤量し、縦７２mm×横２２mm×高さ１４mmの長方形の焼き型に詰め、剥離紙を敷いた展板にならべ、型に詰めた生地表面に６個の穴をつまようじであけた。：展板１枚当たり、４個／４個／４個ずつ３列に並べ、計１２個を並べた。
５）上記展板の下にさらに２枚の展板を重ね、表面にアルミホイルをかけた。
６）焼成はオーブン中、１６０℃にて焼成を行った。アルミホイルをかぶせて２０分間焼成、アルミを外した後１８分間焼成を行い、焼き菓子を調製した。
７）焼成後網の上で室温下２０分冷却後、チャック付きポリエチレン袋に入れ、２０℃恒温室にて１晩放置し、物性測定を行った。結果を表２に示す。なお、実施例２で得られた焼き菓子のカテキン含有量は０．３８質量％であり、ガレート体率は４６質量％であった。
【００４６】
＜評価方法＞
（１）色差測定
ラボ焼成焼き菓子表面（上面）の色の評価を行うため、分光式色差計（Spectro  Color
Meter  ＳＥ２０００：ＮＩＰＰＯＮ  ＤＥＮＳＨＯＫＵ社製）を用いて色差を測定し
た。
【００４７】
（２）体積測定
「レーザー体積計測機ＷｉｎＶＭ２００」（ＡＳＴＥＸ社製）を用い焼き菓子の体積を測定した。測定モードは２ＣＣＤ精度計測にて行った。
【００４８】
（３）針貫通時最大応力
島津製作所製Ｔｅｘｔｕｒｅ  ａｎａｌｙｚｅｒ「ＥＺｔｅｓｔ」を用い焼き菓子の貫通強度測定を行った。具体的には測定ソフト  ＳＨｉｋｉＢＵレオメーターにおける切断試験モードでの測定を行った。
測定試料（焼き菓子）を直径５０mm×高さ４５mmの円筒形抜き型の上にのせ、３００mm/minの速度で直径５mmの針形状治具が試料を貫通する際の最大応力を測定した。
【００４９】
【表２】
2008200031.tif 000003
【００５０】
＜食感・風味官能評価＞
◎：カテキン無添加の焼き菓子と同様にほとんど問題無く良好である。
○：カテキン無添加の焼き菓子と比較して、若干劣るがまだ良好なレベルである。
△：カテキン無添加の焼き菓子と比較して、劣るがまだ食べることができるレベルである。
×：カテキン無添加の焼き菓子と比較して、非常に劣り、食べることができないレベルである。
【００５１】
表２から明らかなとおり、カテキン製剤（iii）、（iv）、（vii）、及び（viii）をそれぞれ焼き菓子に配合したものは、カテキン配合量を同一にするよう比較カテキン製剤（カテキン製剤（ｉ）及び（ii））をそれぞれ配合したものと比較して、焼き菓子本来の風味であるバター風味及び卵風味が維持された。
さらにこれらは焼き菓子本来の明るい色が維持され、体積の向上が確認できた。
特に体積向上効果についてはカテキン製剤を配合しない対照例と比較しても高く、配合量５％でその傾向は顕著であった。
物性においても比較カテキン製剤（カテキン製剤（ｉ）及び(ii)）に見られる硬さの増加がなく、結果として食べやすさが向上した。さらに食感においては口の中でかたまりになり飲み込みにくくなる傾向が抑えられ、ダマになりにくさの向上が確認できた。
カテキン由来の風味においても比較カテキン製剤（カテキン製剤（ｉ）及び（ii））と比較して、苦味、渋味、収斂味の出方が少なく、風味上好ましかった。