(57)【要約】【課題】原子燃料棒(2)に可燃性毒物を適用する方法を提供する。【解決手段】原子燃料棒(2)および少なくとも１基の適用装置(8)を用意し、原子燃料棒を回転させ、原子燃料棒(2)に対する適用装置の位置を調整しながら適用装置(8)を介して原子燃料棒に研削材をスプレーすることによって随意に原子燃料棒(2)の外面に存在する１種類または２種類以上の酸化物および/または表面付着物を除去し、原子燃料棒に対する適用装置(8)の位置を調整しながら、適用装置を介して原子燃料棒に可燃性毒物をスプレーすることにより原子燃料棒(2)の外面(6)に可燃性毒物粒子(33)を適用し、その際、被覆の外面(6)に接着するのに充分な速度で可燃性毒物粒子を適用する。【選択図】        図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
外側被覆(35)を有し、原子炉環境において使用され、その外部が冷却水と接触する原子燃料棒(2)に可燃性毒物を適用する方法であって、
(a)  軸心(4)を有し、被覆(35)の外面(6)に表面酸化物およびその他の付着物を含む場合がある原子燃料棒(2)を用意し；
(b)  原子燃料棒の外面(6)の近傍に少なくとも１基の適用装置(8)を設け；
(c)  軸心(4)を中心に原子燃料棒(2)を回転させるか、または燃料棒を静止状態に維持しながら少なくとも１基の適用装置(8)を移動させ；
(d)  必要に応じて随意に、少なくとも１基の適用装置(8)を介して原子燃料棒の外面に研削材をスプレーすることにより原子燃料棒(2)の外側被覆面(6)に存在する可能性がある表面酸化物および表面付着物のいずれかの少なくとも一部を除去し；
(e)  少なくとも１基の適用装置(8)を介して原子燃料棒の前記表面に可燃性毒物粒子から成る複数の層(32)をスプレーすることによって原子燃料棒(2)の被覆面(6)に可燃性毒物粒子(33)を適用し、その際に、被覆の外面(6)と接着させるのに充分な速度(28)で可燃性毒物粒子(33)を適用することで水性材料との接触によって酸化される可燃性毒物層を形成し、複数の可燃性毒物層の総厚が0.001 ミル乃至10 ミルとなるように調整するステップから成る原子燃料棒(2)に可燃性毒物を適用する方法。
【請求項２】
原子燃料棒(2)に対する適用装置(8)の位置を調整しながら、適用装置(8)を介して可燃性毒物層に保護コーティングを適用するステップをも含む請求項1に記載の方法。
【請求項３】
適用装置(8)の位置調整ステップの一部として、原子燃料棒(2)に対する適用装置の角度を調整するステップをも含む請求項1に記載の方法。
【請求項４】
適用装置(8)の位置調整ステップの一部として、原子燃料棒(2)の軸心(4)に対する適用装置の位置を調整するステップを含む請求項1に記載の方法。
【請求項５】
可燃性毒物として、元素ホウ素、元素ガドリニウム、元素ハフニウム、元素エルビウム、HfB2、ZrB2、Gb2O3、Er2O3、およびこれらの混合物から成る群から選択された可燃性毒物(33)を適用するステップをも含む請求項1に記載の方法。
【請求項６】
被覆(35)が金属であり、原子燃料棒(2)の被覆表面(6)に可燃性毒物粒子(33)を適用するステップにおいて適用装置(8)から可燃性毒物粒子が発射される速度を、被覆外面に対する粒子の表面接着効果が高くなるように調整するステップをも含む請求項1に記載の方法。
【請求項７】
原子燃料棒(2)を連続的に回転させる請求項1に記載の方法。
【請求項８】
ステップ(e)に続いて原子燃料棒(2)を水性材料(48)と接触させることにより、可燃性毒物の外層(46)に保護機能を有する接着性の酸化物を形成させる請求項1に記載の方法。
【請求項９】
ステップ(e)における速度(28)が1,500 ft/sec乃至2,500 ft/secであり、可燃性毒物(33)の粒度が1 μm乃至500 μmである請求項1に記載の方法。
【請求項１０】
請求項1に記載の方法によって製造される原子燃料棒。
【発明の詳細な説明】
【発明の背景】
【０００１】
【発明分野】
【０００２】
本発明は広義には原子燃料棒に係わる。より具体的には、本発明は原子燃料棒の外面に可燃性毒物を、冷却水と接触した後でも接着状態と有効性を維持するように適用する方法に係わる。
【関連技術】
【０００３】
中性子照射の下で徐々に燃焼する大きい中性子吸収断面積を有する物質である可燃性毒物は原子炉において、1本または2本以上の制御棒を使用することなく原子燃料における過剰な反応性を制御する目的で広く使用されている。現在、可燃性毒物は原子炉の燃料に組み込まれている。また、可燃性毒物の燃焼に伴い、可燃性毒物の負の反応性が炉心寿命を短くする。この分野における特許の例としては、米国特許第3,520,958号；第774,051号；第5,075,075号、および第5,337,337号（発明者はそれぞれVersteeg et al.;Peeks et al.;KopelおよびAoyama et al.）および米国特許公報第2006/109946 A1（Lahoda et al.)が挙げられる。
【発明の概要】
【０００４】
原子燃料棒の表面の近傍に適用装置を配置する本発明の種々の実施態様によって種々の需要が満たされる。適用装置を利用して原子燃料棒に種々の物質、例えば、研削材、可燃性毒物、および/または仕上げコーティングをスプレーする。
【０００５】
本発明は1つの実施態様において、原子燃料棒に可燃性毒物を適用する方法は、軸心を有し、外面に多数の酸化物および表面付着物を含むか、または含まない原子燃料棒を用意するとともに、原子燃料棒の表面の近傍に少なくとも１基の適用装置を設けるステップを含む。
【０００６】
本発明の方法は原子燃料棒をその軸心を中心に回転させるか、または燃料棒を静止状態に維持しながら少なくとも１基の適用装置を移動させ、原子燃料棒に対する適用装置の位置を調整しながら少なくとも１基の適用装置を介して原子燃料棒に研削材をスプレーすることによって原子燃料棒の外面に存在する酸化物および表面付着物の一部を除去するか、または場合によっては酸化物またはその他の表面付着物を除去しないステップをも含む。
【０００７】
本発明の方法は原子燃料棒に対する少なくとも１基の適用装置の位置を調整しながら、適用装置を介して原子燃料棒に可燃性毒物をスプレーすることによって原子燃料棒の表面に可燃性毒物を適用するステップをも含む。
【０００８】
本発明の他の実施態様では、原子燃料棒に可燃性毒物を適用する方法は、軸心を有し、その外面に多様な酸化物および表面付着物が存在する原子燃料棒を用意するステップを含む。この方法は原子燃料棒の表面の近傍に適用装置を設けるステップをも含む。適用装置はこれを貫通するチャンネルを含む。チャンネルは圧縮ガス供給源および粒子供給源と連通関係にある。この方法は原子燃料棒の近傍に撮像装置を設けるステップをも含む。撮像装置は遠隔観察ステーションへ画像を伝送することができる。
【０００９】
この方法は原子燃料棒をその軸心を中心に回転させ、原子燃料棒に対する適用装置の位置を調整しながら、適用装置を介して原子燃料棒に研削材をスプレーすることによって原子燃料棒の外面に存在する酸化物および表面付着物の一部を除去するステップをも含む。具体的には、研削材が粒子供給源を介して適用装置のチャンネルに導入され、適用装置のチャンネルを通って圧縮ガス供給源から圧縮ガスが放出され、その結果、原子燃料棒の表面に研削材がスプレーされる。
【００１０】
この方法は原子燃料棒に対する適用装置の位置を調整しながら、適用装置を介して原子燃料棒に可燃性毒物をスプレーすることによって原子燃料棒の表面に可燃性毒物を適用するステップをも含む。具体的には、粒子供給源を介して適用装置のチャンネルに可燃性毒物を導入し、圧縮ガス供給源から適用装置のチャンネルを介して圧縮ガスを放出することによって原子燃料棒の表面に可燃性毒物をスプレーする。
【００１１】
本発明のさらに他の実施態様において、原子燃料棒に可燃性毒物を適用する方法は(a)軸心と多様な酸化物および表面付着物を有する原子燃料棒を用意し、(b)原子燃料棒の表面の近傍に適用装置を設けるステップを含む。
【００１２】
この方法は(c)原子燃料棒をその軸心を中心に回転させ、(d)軸心を中心とする原子燃料棒の回転を停止するステップをも含む。この方法はさらに(e)原子燃料棒に対する適用装置の位置を調整しながら適用装置を介して原子燃料棒に研削材をスプレーすることによって原子燃料棒の外面に存在する酸化物および表面付着物の一部を除去し、(f)原子燃料棒に対する適用装置の位置を調整しながら適用装置を介して原子燃料棒に可燃性毒物をスプレーすることによって原子燃料棒の表面に可燃性毒物を適用するステップをも含む。
【００１３】
ガスの圧力、粒度および燃料棒被覆からの距離を、被覆が金属である場合、燃料棒被覆の金属の表層を融解するような表面作用を惹起するのに充分な高速度で粒子が衝突するように調整する。衝突し、層を形成した粒子に水が接触すると、外側粒子層の外面に保護機能を有する酸化物コーティングが形成され、これが内側の可燃性毒物粒子層が原子炉冷却水に溶けるのを防止する。可燃性毒物は原子炉の冷却水に溶けるのが常識であるだけに、これは予想外の結果である。
【００１４】
原子燃料棒被覆がその外面に可燃性毒物を有することの主な利点として、例えば、もし可燃性毒物の一部としてホウ素を使用すると、核反応の過程で発生するヘリウムガスは原子燃料棒内部に過度の圧力をかけない。
【００１５】
開示の内容と特許請求の範囲に記載の思想を、添付の図面を参照しながら以下に詳細に説明する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
ここで使用する語「数」は1または1よりも大きい整数（即ち、複数）を意味する。
【００１７】
ここに使用する語「可燃性毒物」は広義には中性子を放出することなく中性子を捕捉するが、中性子を吸収するのに伴い、中性子吸収能が経時的に低下する（可燃性）、例えば、元素の形のホウ素またはホウ素含有化合物、例えば、ZrB2またはHfB2；希土類、例えば、元素Hf、GdまたはEr,および希土類酸化物、好ましくはGd2O3およびEr2O3、およびこれらの混合物が挙げられる。最も好ましい材料はZrB2である。
【００１８】
数値範囲に言及する場合、このような数値範囲は設定されている最小範囲と最大範囲の間のそれぞれの数およびすべての数および分数を含む。
【００１９】
ここに使用する方向に関する表現、例えば、上、下、左、右、垂直、水平、頂部、底部、上方、下方、時針方向、反時針方向、およびこれらの派生表現は図示されている要素の方向に係わり、特に明記しない限り、特許請求の範囲を制限するものではない。
【００２０】
図１に示すように、（図示しないが）燃料ペレットまたは燃料粒子を含み、軸心4および金属被覆（例えば、ジルコニウム系金属のような）金属被覆または（例えば、SiCのような）セラミック被覆のような外面2を有する原子燃料棒2を用意する。原子燃料棒2の外側被覆面6の近傍に少なくとも１基の適用装置8を配置する。原子燃料棒2をその軸心4を中心に回転させる（図示しない）装置に原子燃料棒2を連結する。1つの実施態様では、軸心4を中心とする原子燃料棒2の回転は連続的である。但し、他の実施態様では、原子燃料棒2の回転は増分的である（即ち、原子燃料棒2を回転させた後、原子燃料棒2の回転を止める）。一方の実施態様のように原子燃料棒2を連続的に回転させる場合、所要厚さの可燃性毒物粒子沈着が得られるように回転速度を調整する。この厚さを２つ以上の層で構成し、総厚を0.001 ミル乃至10 ミルの範囲に設定することができる（1 ミル ＝ 0.001 インチ）。0.001 ミル（0.025 マイクロメータ）未満では中性子吸収が少な過ぎ、10 ミル（254 マイクロメータ）を超えると可燃性毒物による中性子吸収が過剰になるから、原子炉の起動が困難になる。
【００２１】
適用装置8はこれを貫通するチャンネル10を含む。チャンネル10はガス注入管16を介して圧縮ガス供給源14と連通する一方、粒子注入管20を介して粒子供給源18と連通する。ガス供給源14から発射される圧縮ガスはガス注入管16および適用装置8のチャンネル10を移動し、粒子注入管20を介してチャンネル10へ注入される粒子22を推進する。粒子22は適用装置8から原子燃料棒2にスプレーされる。詳しくは後述するように、原子燃料棒2にスプレーされる粒子22は、例えば、先ず、そして任意であるが、研磨粒子、次いで、1 マイクロメータ乃至250 マイクロメータの粒度を有する可燃性毒物粒子、最後に、そして任意であるが、可燃性毒物をコーティングするための本来的に保護機能を有する粒子を含むことができる。この後者の保護コーティング粒子はZr金属粒子などである。適用される粒子はいずれも非静電性である。即ち、帯電させることで静電性手段だけで接着させるのではない。静電性手段だけでは充分に密着した接着層が得られないからである。
【００２２】
本発明の極めて重要な特徴は被覆に可燃性毒物粒子33を、例えば、1,500 ft/sec乃至2,500 ft/sec（457 m/sec乃至762 m/sec）の速度でスプレーすることによって、特に金属被覆の場合、被覆外面における表面相変化を開始させて一部の分子表面を融解させ、衝突する粒子を接着させ、図２に示す粒子基層42を形成し、これによって後続の層の接着を確実にする。粒度が大きければ大きいほど速度はその分遅くてもよい。
【００２３】
「分子表面融解」とは金属被覆と可燃性毒物粒子との原子間結合によって融解クレーターが形成されることを意味する。
【００２４】
例えば、ZrB2可燃性毒物粒子から成る図２において最上層46として示す可燃性毒物は図２に示す原子環境50、例えば、原子炉内において、詳しくは後述するように、通過する冷却水によって酸化されて保護機能を有するZrO2生成物を形成し、この生成物は図２に下方層42、44として示すZrB2がそれ以上反応しないようにする。
【００２５】
5H2O ＋ ZrB2    Δ     → ZrO2 + B2O3+ 5H2
HEAT
B2O3 + 3H2O → 2H3BO3（可溶性）
【００２６】
ZrO2はすべて除去/溶解され、冷却水によって運び去られるというのが仮説であった。しかし、必要に応じて本来的に保護機能を有する材料、例えば、Zr金属を外面に適用することができる。
【００２７】
適用装置8は原子燃料棒2に対する適用装置8の位置を調節するロボット・アームのような（図示しない）転位装置に取り付けられる。例えば、ロボット・アームは原子燃料棒2の長さ方向に適用装置8を転位（移動）させることができる。転位装置は原子燃料棒2に対して適用装置8の角度を調整することもできる。例えば、ロボット・アームは適用装置8を原子燃料棒2の同軸の位置を占めるように適用装置8を位置決めすることができる。
【００２８】
撮像装置24を原子燃料棒2の近傍に配置することも可能である。撮像装置24は、原子燃料棒2のコーティングプロセスをモニターできるように画像をリモート観察ステーション26へ転送することができる。１つの実施態様では、撮像装置24をロボット・アームに連結し、ロボット・アームに適用装置8を取り付けることもできる。他の実施態様では、撮像装置24を適用装置8とは独立に撮像装置24を転位させることができるように撮像装置24を（図示しない）別の転位装置に取り付ける。
【００２９】
装置方法の1つの実施態様では、原子燃料棒2をその軸心を中心に連続的に回転させる。原子燃料棒2を回転させながら、適用装置8を原子燃料棒2の外面に接近させる。適用装置8が適正位置に到達したところで、アルミナまたは窒化ホウ素のような研削材を、適用装置8を介して原子燃料棒2の外面6にスプレーすることによって、原子燃料棒2の外面6に付着している１種類または２種類以上の酸化物および/または表面付着物を除去する。原子燃料棒2から酸化物および/または表面付着物を除去する処理は、１つまたはこれに続く２つ以上の工程で原子燃料棒2に可燃性毒物を適用できるようにほぼ浄化されている表面を得るための典型的な処理である。研削材を適用装置2から吐き出しながら、回転する原子燃料棒2に対する適用装置8の位置および/または角度を調整する。なお、酸化物またはその他の汚染物質が予め除去されている場合もあるから、この工程が必須であるとは限らず、または程々の除去処理だけでも燃料棒外面に可燃性毒物を確実に接着できる場合もある。
【００３０】
必要に応じて原子燃料棒2から酸化物および/または表面付着物の一部を除去した後、適用装置8を使用して連続的に回転している原子燃料棒2に可燃性毒物を適用する。具体的には、例えば、限定なしに、元素ホウ素、元素ガドリニウム、元素ハフニウムまたは元素エルビウム、Er2O3、Gd2O3、HfB2、またはZrB2のような可燃性毒物の元となる粒子を適用装置8から放出し、原子燃料棒2にスプレーする。これらの粒子を図面では粒子33として示してある。可燃性毒物粒子33は必ず、随意に採用される研削・洗浄粒子のような粒子22を適用した後に（即ち、粒子22と一緒にではなく）適用する（図１では同時にスプレーされているように図示されているが、粒子22、33は別々の時点でスプレーされ、一緒にスプレーされることはない）。原子燃料棒2の外面6に可燃性毒物の層が蓄積し始めるように、原子燃料棒2に可燃性毒物粒子をスプレーしながら、原子燃料棒2に対する適用装置8の位置および/または角度を調整する。
【００３１】
適用装置8からの可燃性毒物放出速度は圧縮ガス供給源14からの圧縮ガス放出速度および適用装置8のチャンネル10へ導入される粒子の質量に応じて異なる。1つの実施態様では、原子燃料棒2にほぼ均質な複数の可燃性毒物層が付着し、これらの層の総厚は約0.001 ミル乃至10 ミル（コーティング厚さ）に達する。他の実施態様では、これらの層は実質的に非均質である。即ち、例えば、最初の層42は高い接着効果を確保すべくその粒度を300 μmとし、これに続く2乃至10層の粒度を50 μmとする。適用が完了すると同時に燃料棒は適用装置から放出される。
【００３２】
原子燃料棒2に可燃性毒物を適用する工程が完了した後、付着した可燃性毒物層に対して、必要とあれば随意に、本来的に保護機能を有する仕上げコーティングを適用してもよい。この仕上げコーティングは、例えば、限定なしに、ジルコニウム、ハフニウム、チタニウムなど、既にスプレーされ、付着している可燃性毒物に対する保護バリヤー・コーティングとなる金属で形成することができる。先行の工程と同様に、典型的な態様として、可燃性毒物に仕上げコーティングを施しながら、原子燃料棒2に対する適用装置8の位置および/角度を調整する。
【００３３】
他の実施態様では、仕上げコーティングを施した原子燃料棒2に対して、随意に、機械加工のような種々の二次的プロセスをさらに施すことによってコーティングされている原子燃料棒2に所要の表面仕上げ効果を与えることができる。
【００３４】
本発明の他の実施態様では、原子燃料棒2をその軸心4を中心に連続的に回転させるのではなく、増分的に回転させる。この実施態様の場合、原子燃料棒2の外面6に可燃性毒物が帯状に付着するように原子燃料棒2を増分的に回転させる。従って、この実施態様では、原子燃料棒2の軸心4とほぼ平行に、原子燃料棒2の全長に沿って延びる多数の帯状可燃性毒物が原子燃料棒2に付着する。他の実施態様では、燃料棒2を静止状態に維持し、１基または２基以上の適用装置8を燃料棒軸心の周りに横方向に回転させる。
【００３５】
図１において、矢印28は粉末状粒子、具体的には可燃性毒物粒子33の速度を表わし；矢印29はスプレー装置の移動方向を示し；矢印31は燃料棒の回転方向の１例を示す。最初の層を形成する可燃性毒物粒子33は表面「作用」30を惹起するのに効果的な速度で、管体として図示されている被覆35の金属またはセラミック表面6に衝突する。表面「作用」30とは軽度の分子表面融解、可燃性毒物と金属またはセラミック被覆との間の内部原子拡散、または結晶形成に起因する原子結合などであり、結果として粒子33が接着して図１に示すような１つまたは２つ以上の粒子層32が形成される。これらの可燃性毒物粒子層のそれぞれは粒度（直径）が一様であってもよいし、異なる粒度が混合していてもよい。
【００３６】
図２は被覆35と被覆外面6を有する、原子炉環境50における燃料棒2の断面図である。図示の被覆35はスプレー処理の前または後に燃料棒に挿入される燃料ペレット40を内部に含んでいる。適用される可燃性粒子の第１層には参照番号42を、適用される可燃性粒子の第２および第３層にはそれぞれ参照番号44、46を付してある。図示のように、冷却水48は可燃性外層46の近傍を、または可燃性外層46と接触して通過し、加熱される、または高温の環境において、通常は約200℃乃至約360℃で可燃性粒子と反応して（斜線で示す）層46に保護機能を有する酸化物を形成し、内側の可燃性の層42、44を保護する。
【００３７】
本発明の特定の実施態様の詳細を以上に説明したが、当業者には明らかなように、本願明細書のすべての教示内容に照らして、これらの実施態様の細部に対する種々の変更を開発することは可能であろう。従って、開示した特定の構成は飽くまでも解説を目的とするものであって本発明の範囲を制限するものではなく、本発明の範囲は後記する請求項の内容及びその等価物によって定義される。例えば、上述したように、燃料棒をではなく、適用装置を移動させる態様も本発明の範囲に含まれる。
【図面の簡単な説明】
【００３８】
【図１】本発明を解り易く図解する、原子燃料棒の近傍に配置された適用装置および撮像装置の一実施態様を示す概略図である。これは燃料棒を回転させ、適用装置を静止状態のまま使用する場合を示す。既に述べたように、適用装置を静止させたまま、その周りに適用装置を回転させることもできる。
【図２】原子力環境において冷却水が適用された燃料棒被覆の外側粒子層と接触する状態を示す簡略図である。
【図１】
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【図２】
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【外国語明細書】
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1. Abstract
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2. Representative Drawing
Fig. 1
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