(57)【要約】【課題】カテキン類を高濃度に含有するにも関わらず、苦味や収斂味が低減され、適度な甘味と酸味が両立し、長期間の保存が可能であり、良好な色相を有し、濃縮形態であるため輸送性に優れた還元飲料用濃縮組成物の提供。【解決手段】（Ａ）非重合体カテキン類  ０．５〜２５．０質量％、  （Ｂ）炭水化物、及び  （Ｃ）ヒドロキシカルボン酸を含有し、  下記（Ｄ）及び（Ｅ）の要件、並びに下記（Ｆ１）、（Ｆ２）及び（Ｆ３）から選ばれる１以上の要件を具備する還元飲料用濃縮組成物。  （Ｄ）没食子酸の含有量が０．６質量％未満である  （Ｅ）非重合体カテキン類中の非エピ体率が５〜２５質量％である  （Ｆ１）Ｂｒｉｘが２０〜７０であり、かつ非重合体カテキン類濃度が０．１３質量％になるようにイオン交換水で希釈したときのｐＨが２．５〜６．０である  （Ｆ２）固形分が７０．０質量％以上であり、かつ非重合体カテキン類濃度が０．１３質量％になるようにイオン交換水で希釈したときのｐＨが２．５〜６．０である  （Ｆ３）非重合体カテキン類濃度が０．１３質量％になるようにイオン交換水で希釈したときの４００ｎｍにおける吸光度が０．５未満であり、かつｐＨが２．５〜６．０である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）非重合体カテキン類  ０．５〜２５．０質量％、
（Ｂ）炭水化物、及び
（Ｃ）ヒドロキシカルボン酸
を含有し、
下記（Ｄ）及び（Ｅ）の要件、並びに下記（Ｆ１）、（Ｆ２）及び（Ｆ３）から選ばれる１以上の要件を具備する還元飲料用濃縮組成物。
（Ｄ）没食子酸の含有量が０．６質量％未満である
（Ｅ）非重合体カテキン類中の非エピ体率が５〜２５質量％である
（Ｆ１）Ｂｒｉｘが２０〜７０であり、かつ非重合体カテキン類濃度が０．１３質量％になるようにイオン交換水で希釈したときのｐＨが２．５〜６．０である
（Ｆ２）固形分が７０．０質量％以上であり、かつ非重合体カテキン類濃度が０．１３質量％になるようにイオン交換水で希釈したときのｐＨが２．５〜６．０である
（Ｆ３）非重合体カテキン類濃度が０．１３質量％になるようにイオン交換水で希釈したときの４００ｎｍにおける吸光度が０．５未満であり、かつｐＨが２．５〜６．０である。
【請求項２】
炭水化物の含有量が１．０〜６５．０質量％である、請求項１記載の還元飲料用濃縮組成物。
【請求項３】
ヒドロキシカルボン酸の含有量が０．０１〜１０．０質量％である、請求項１又は２記載の還元飲料用濃縮組成物。
【請求項４】
茶抽出物の濃縮物及び／又は精製物を配合したものである、請求項１〜３のいずれか１項に記載の還元飲料用濃縮組成物。
【請求項５】
茶抽出物の精製物が有機溶媒と水との質量比が７５／２５〜１０／９０の混合溶液中で緑茶抽出物を精製して得られたものである、請求項４記載の還元飲料用濃縮組成物。
【請求項６】
茶抽出物の精製物が有機溶媒と水との質量比が９９／１〜７５／２５の混合溶液中で緑茶抽出物を精製して得られたものである、請求項４記載の還元飲料用濃縮組成物。
【請求項７】
有機溶媒がエタノールである、請求項５又は６記載の還元飲料用濃縮組成物。
【請求項８】
炭水化物が非還元性の糖類及び／又は糖アルコールである、請求項１〜７のいずれか１項に記載の還元飲料用濃縮組成物。
【請求項９】
糖アルコールがエリスリトールである、請求項８記載の還元飲料用濃縮組成物。
【請求項１０】
ヒドロキシカルボン酸がアスコルビン酸である、請求項１〜９のいずれか１項に記載の還元飲料用濃縮組成物。
【請求項１１】
（Ｇ）カフェインと（Ａ）非重合体カテキン類との含有質量比［（Ｇ）／（Ａ）］が０．０００１〜０．１６である、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の還元飲料用濃縮組成物。
【請求項１２】
（Ｈ）非重合体カテキン類中のガレート体率が５〜５５質量％である、請求項１〜１１のいずれか１項に記載の還元飲料用濃縮組成物。
【請求項１３】
６０〜１４５℃で殺菌処理したものである、請求項１〜１２のいずれか１項に記載の還元飲料用濃縮組成物。
【請求項１４】
噴霧乾燥又は凍結乾燥したものである、請求項１〜１３のいずれか１項に還元飲料用濃縮組成物。
【請求項１５】
請求項１〜１４のいずれか１項に記載の還元飲料用濃縮組成物を還元してなる還元飲料。
【請求項１６】
請求項１５記載の還元飲料を容器に充填して得られる容器詰還元飲料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は非重合体カテキン類を高濃度に含有する還元飲料用濃縮組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
カテキン類の効果としてはコレステロール上昇抑制作用やアミラーゼ活性阻害作用などが報告されている（特許文献１、２）。カテキン類のこのような生理効果を発現させるためには、成人一日あたり４〜５杯のお茶を飲むことが必要であることから、より簡便に大量のカテキン類を摂取するために、飲料にカテキン類を高濃度で配合する技術が望まれている。この方法の一つとして、緑茶抽出物の濃縮物（特許文献３〜５）などを利用して、カテキン類を飲料に溶解状態で添加する方法がある。
【０００３】
しかしながら、市販の緑茶抽出物の濃縮物をそのまま用いると、緑茶抽出物の濃縮物に含まれる成分の影響によって収斂味や苦味が強く、また喉越しが悪かった。カテキンによる生理効果を発現させる上で必要となる長期間の飲用への適性から、いずれの技術においても高濃度カテキン含有飲料特有のカテキン由来の苦味低減と適度な甘味や酸味を両立し、長期に保存安定可能な飲料が望まれていた。さらに、飲料形態にする前段階において、流通が容易である還元飲料用濃縮組成物も開発されていたが、苦味が低減されたものではなかった（特許文献６）。
【特許文献１】特開昭６０−１５６６１４号公報
【特許文献２】特開平３−１３３９２８号公報
【特許文献３】特開２００２−１４２６７７号公報
【特許文献４】特開平８−１０９１７８号公報
【特許文献５】特開平８−２９８９３０号公報
【特許文献６】米国特許第６４１３５７０号明細書
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明の目的は、非重合体カテキン類を高濃度に含有するにも関わらず、苦味が低減され、適度な甘味と酸味が両立し、長期間の保存が可能であり、良好な色相を有し、濃縮形態であるため輸送性や携帯性に優れた還元飲料用濃縮組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者らは、高濃度の非重合体カテキン類を含有する濃縮物及び／又は精製物に甘味料として炭水化物を配合し、酸味料としてヒドロキシカルボン酸を配合して得られる還元飲料用濃縮組成物の中で特定の性状を具備するもののみが、飲料に還元した際に苦味が低減され、適度な甘味と酸味が両立することを見出した。
【０００６】
すなわち、本発明は、
（Ａ）非重合体カテキン類  ０．５〜２５．０質量％、
（Ｂ）炭水化物、及び
（Ｃ）ヒドロキシカルボン酸
を含有し、下記（Ｄ）及び（Ｅ）の要件、並びに下記（Ｆ１）、（Ｆ２）及び（Ｆ３）から選ばれる１以上の要件を具備する還元飲料用濃縮組成物を提供するものである。
（Ｄ）没食子酸の含有量が０．６質量％未満である
（Ｅ）非重合体カテキン類中の非エピ体率が５〜２５質量％である
（Ｆ１）Ｂｒｉｘが２０〜７０であり、かつ非重合体カテキン類濃度が０．１３質量％になるようにイオン交換水で希釈したときのｐＨが２．５〜６．０である
（Ｆ２）固形分が７０．０質量％以上であり、かつ非重合体カテキン類濃度が０．１３質量％になるようにイオン交換水で希釈したときのｐＨが２．５〜６．０である
（Ｆ３）非重合体カテキン類濃度が０．１３質量％になるようにイオン交換水で希釈したときの４００ｎｍにおける吸光度が０．５未満であり、かつｐＨが２．５〜６．０である。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の還元飲料用濃縮組成物を用いれば、非重合体カテキン類を高濃度に含有するにもかかわらず、苦味が低減され、適度な甘味と酸味が両立した還元飲料を提供することができる。
また、本発明の還元飲料用濃縮組成物は、特定の性状を有するため飲料に還元した際に良好な色相を有し、長期に保存を行っても非重合体カテキン類の含有量の減少が少ないものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
本発明における（Ａ）非重合体カテキン類とは、カテキン、ガロカテキン、カテキンガレート、ガロカテキンガレートなどの非エピ体カテキン類及びエピカテキン、エピガロカテキン、エピカテキンガレート、エピガロカテキンガレート等のエピ体カテキン類を合わせての総称であり、非重合体カテキン類の濃度は上記８種の合計量に基づいて定義される。
【０００９】
本発明の還元飲料用濃縮組成物は、当該濃縮組成物の全質量に対して（Ａ）非重合体カテキン類を０．５〜２５．０質量％含有するが、好ましくは２．０〜２５．０質量％、更に好ましくは３．０〜２５．０質量％、特に好ましくは４．０〜１８．０質量％含有する。非重合体カテキン類の含有量が０．５質量％以上である場合、還元飲料にする際に使用量を少なくできるため苦味及び収斂味の抑制が容易である。また、非重合体カテキン類含有量が２５．０質量％以下であると保存中の非重合カテキン類の減少を抑制できる。
【００１０】
本発明の還元飲料用濃縮組成物中の非重合体カテキン類には、エピガロカテキンガレート、エピガロカテキン、エピカテキンガレート及びエピカテキンからなるエピ体と、カテキンガレート、ガロカテキンガレート、ガロカテキン及びカテキンからなる非エピ体がある。非エピ体は本来自然界には殆ど存在せず、エピ体の熱変性により生成する。さらに熱変性により非重合体カテキン類は重合体カテキン類に変化する。本発明の還元飲料用濃縮組成物に使用できる（Ａ）非重合体カテキン類中の（Ｅ）非重合体カテキン類の非エピ体の割合（［（Ｅ）／（Ａ）］×１００）は５〜２５質量％であるが、８〜２０質量％が好ましく、特に１２〜１７質量％であることが還元飲料の風味及び濃縮組成物の非重合体カテキン類の保存安定性が向上するため好ましい。
【００１１】
本発明の還元飲料用濃縮組成物中の非重合体カテキン類にはエピガロカテキンガレート、ガロカテキンガレート、エピカテキンガレート及びカテキンガレートからなるガレート体と、エピガロカテキン、ガロカテキン、エピカテキン及びカテキンからなる非ガレート体がある。エステル型非重合体カテキン類であるガレート体は苦味が強いことから、本発明の還元飲料用濃縮組成物に使用できる（Ａ）非重合体カテキン類中の（Ｆ）非重合体カテキン類のガレート体の割合（［（Ｆ）／（Ａ）］×１００）は５〜５５質量％が好ましい。かかるガレート体率の下限は８質量％、特に１０質量％が好ましく、他方上限は５４質量％、更に５３質量％、更に５０質量％、特に４８質量％であることが苦味抑制の観点から好ましい。また、還元飲料用濃縮組成物を飲料に還元した際に、非重合体カテキン類のガレート体の濃度が３０〜１００ｍｇ／１００ｍＬの範囲内にあると、後味のキレがよくなるため好ましい。
【００１２】
本発明における高濃度の非重合体カテキン類を有する還元飲料用濃縮組成物は、例えば、茶抽出物の濃縮物及び／又は精製物、好ましくは緑茶抽出物の濃縮物及び／又は精製物を配合し非重合体カテキン類濃度を調整して得ることができる。具体的には、緑茶抽出物の濃縮物及び／又は精製物の水溶液、あるいは当該緑茶抽出物の濃縮物及び／又は精製物に緑茶抽出物を配合したものが挙げられるが、緑茶抽出物の精製物が特に好ましい。ここでいう緑茶抽出物の濃縮物とは、緑茶葉から熱水もしくは水溶性有機溶媒により抽出した溶液から水分を一部除去して非重合体カテキン類濃度を高めたものであり、形態としては、固体、水溶液、スラリー状など種々のものが挙げられる。
【００１３】
非重合体カテキン類を含有する緑茶抽出物の濃縮物としては市販の三井農林（株）「ポリフェノン」、伊藤園（株）「テアフラン」、太陽化学（株）「サンフェノン」などが挙げられる。非重合体カテキン類濃度が上記範囲にあれば、これらを精製したものを用いてもよい。
【００１４】
精製の方法としては、例えば緑茶抽出物又はその濃縮物を水又は水とエタノールなどの有機溶媒の混合物（以下、「有機溶媒水溶液」という）に懸濁して生じた沈殿を除去し、次いで溶媒を留去する方法が挙げられる。
本発明で使用する緑茶抽出物の精製物としては、上述の沈殿除去処理に加えて、又は、これに加えて、以下のいずれか１以上の方法により緑茶抽出物又はその濃縮物（以下、「緑茶抽出物等」という）を処理して得られるものが好ましい。
（ｉ）緑茶抽出物等に、活性炭、酸性白土及び活性白土から選ばれる少なくとも１種を添加して処理する方法、
（ii）緑茶抽出物等をタンナーゼ処理する方法
（iii）緑茶抽出物等を合成吸着剤により処理する方法
【００１５】
緑茶抽出物の精製においては、緑茶抽出物等を水又は有機溶媒水溶液に懸濁させ、生じた沈殿を濾過する前に、活性炭、酸性白土及び活性白土から選ばれる少なくとも１種を添加して精製することが好ましく、活性炭と、酸性白土又は活性白土とを添加して処理することがより好ましい。緑茶抽出物等を、活性炭、酸性白土及び活性白土と接触させる順序は特に限定されず、例えば、
（１）緑茶抽出物等を水又は有機溶媒水溶液に分散又は溶解させた後、活性炭と、酸性白土又は活性白土に接触させる方法、
（２）水又は有機溶媒水溶液に活性炭と、酸性白土又は活性白土を分散させた後、緑茶抽出物等を接触させる方法、
（３）緑茶抽出物等を水又は有機溶媒水溶液に分散又は溶解させたものを酸性白土又は活性白土と接触させ、次いで活性炭と接触させるか、あるいは緑茶抽出物等を水又は有機溶媒水溶液に分散又は溶解させたものを活性炭と接触させ、次いで酸性白土又は活性白土と接触させる方法、
が挙げられ、中でも（１）及び（３）の方法が好ましい。なお、（１）〜（３）の方法における各工程間にはろ過工程を入れて、ろ別してから次の工程に移行してもよい。
【００１６】
緑茶抽出物等の精製に使用する有機溶媒としては、水溶性有機溶媒が好ましく、例えば、メタノール、エタノール等のアルコール類、アセトン等のケトン類、酢酸エチル等のエステル類が挙げられ、特に飲食品への使用を考慮すると、エタノールが好ましい。水としては、イオン交換水、蒸留水、水道水、天然水等が挙げられ、特に味の点からイオン交換水が好ましい。
【００１７】
緑茶抽出物等と、水又は有機溶媒水溶液との割合は、水又は有機溶媒水溶液１００質量部に対して、緑茶抽出物（乾燥質量換算）を１０〜４０質量部、特に１０〜３０質量部添加して処理するのが、緑茶抽出物を効率よく処理できるので好ましい。
接触処理には、１０〜１８０分程度の熟成時間を設けることが好ましく、これらの処理は１０〜６０℃で行うことができ、更に１０〜５０℃、特に１０〜４０℃で行うのが好ましい。
【００１８】
有機溶媒水溶液中の有機溶媒と水との質量比は９９／１〜１０／９０が好ましい。その質量比の上限は９７／３、更に９５／５、特に７５／２５が好ましく、他方下限は２０／８０、特に６５／３５が好ましい。これら質量比の好適な組み合わせは、非重合体カテキン類の濃度向上と緑茶由来の香料成分を除去する観点からは、９９／１〜７５／２５（好ましくは７０／３０）が好ましく、緑茶由来の香料成分を残留させる観点からは、７５／２５〜１０／９０（好ましくは５／９５）である。これにより、苦味及び収斂味を低減でき、更には甘味と酸味とのバランスに優れるとともに、清涼感を付与することができる。
【００１９】
有機溶媒がエタノールの場合、緑茶抽出物等をエタノールと水との混合溶液に分散する方法は特に制限されず、緑茶抽出物等を最終的に処理する際にエタノールと水との質量比が９９／１〜１０／９０の範囲になっていればよい。例えば、緑茶抽出物等を水に溶解した後にエタノールを添加して、エタノールと水の質量比を９９／１〜１０／９０の範囲にしてもよく、緑茶抽出物等をエタノールに懸濁させた後、徐々に水を添加して上記質量比に調整してもよい。
【００２０】
接触処理に用いる活性炭としては、例えば、ＺＮ−５０（北越炭素社製）、クラレコールＧＬＣ、クラレコールＰＫ−Ｄ、クラレコールＰＷ−Ｄ（クラレケミカル社製）、白鷲ＡＷ５０、白鷲Ａ、白鷲Ｍ、白鷲Ｃ（武田薬品工業社製）等の市販品を用いることができる。活性炭の細孔容積は０．０１〜０．８ｍＬ／ｇ、特に０．１〜０．８ｍＬ／ｇが好ましい。また、比表面積は８００〜１６００ｍ2／ｇ、特に９００〜１５００ｍ2／ｇの範囲のものが好ましい。なお、これらの物性値は窒素吸着法に基づく値である。
【００２１】
活性炭は、水又は有機溶媒水溶液１００質量部に対して０．５〜８質量部、特に０．５〜３質量部添加するのが、緑茶抽出物の精製効率、ろ過工程におけるケーク抵抗が小さい点で好ましい。
【００２２】
接触処理に用いる酸性白土及び活性白土は、ともに一般的な化学成分として、ＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3、Ｆｅ2Ｏ3、ＣａＯ、ＭｇＯ等を含有するものであるが、ＳｉＯ2／Ａｌ2Ｏ3比が３〜１２、特に４〜９であるものが好ましい。また、Ｆｅ2Ｏ3を２〜５質量％、ＣａＯを０〜１．５質量％、ＭｇＯを１〜７質量％含有する組成のものが好ましい。
【００２３】
酸性白土又は活性白土の比表面積は、５０〜３５０ｍ2／ｇであるのが好ましく、ｐＨ（５質量％サスペンジョン）は２．５〜８、特に３．６〜７のものが好ましい。例えば、酸性白土としては、ミズカエース＃６００（水澤化学社製）等の市販品を用いることができる。
【００２４】
また、活性炭と、酸性白土及び活性白土との割合は、質量比で活性炭１に対して１〜１０が好ましく、活性炭：酸性白土及び活性白土＝１：１〜１：６であるのが好ましい。
【００２５】
酸性白土及び活性白土は、水又は有機溶媒水溶液１００質量部に対して、２．５〜２５質量部、特に２．５〜１５質量部添加するのが好ましい。酸性白土等の添加量が２．５質量部以上であると、緑茶抽出物の精製効率が良好であり、また２５質量部以下であると、ろ過工程におけるケーク抵抗などの製造上の問題がない。
【００２６】
水又は有機溶媒水溶液から活性炭等を分離するときの温度は、−１５〜７８℃、更に−５〜４０℃であるのが好ましい。この温度の範囲内であると、分離性が良好である。分離方法は公知の技術が応用でき、例えば、いわゆるフィルター分離や遠心分離等の手法のほか、活性炭等の粒状物質が詰まったカラムを通すことで分離してもよい。
【００２７】
本発明においては、緑茶抽出物の精製物として、タンナーゼ処理によりガレート体率を低下させたものを使用することができる。タンナーゼによる処理は、非重合体カテキン類を含有する緑茶抽出液、及び緑茶抽出物の精製物のいずれの製造段階においても行うことができる。また、緑茶抽出液又は緑茶抽出物の精製物中の非重合体カテキン類に対して、タンナーゼを０．５〜１０質量％の範囲になるように添加することが好ましい。タンナーゼ処理の温度は、酵素活性が得られる１５〜４０℃が好ましく、更に好ましくは２０〜３０℃である。タンナーゼ処理時のｐＨ（２５℃）は、酵素活性が得られる４〜６が好ましく、更に好ましくは４．５〜６であり、特に好ましくは５〜６である。
【００２８】
その後、できるだけ速やかに４５〜９５℃、好ましくは７５〜９５℃まで昇温し、タンナーゼを失活させることにより酵素反応を停止させる。当該タンナーゼの失活処理により、目的とするガレート体率の緑茶抽出液又は緑茶抽出物の精製物が得られる。
【００２９】
タンナーゼ処理においては、苦味低減及び外観の面から、得られる緑茶抽出液又は緑茶抽出物の精製物の非重合体カテキン類中のガレート体率が、好ましくは５〜５５質量％、より好ましくは１０〜５０質量％の範囲になるように制御する。タンナーゼ処理によるガレート体率の制御は、処理時の緑茶抽出液又は緑茶抽出物の精製物のｐＨ挙動によって反応の終点を決定することが好ましい。当該ｐＨ（２５℃）は３〜６、特に３．５〜５．５が好ましい。これにより、所望のガレート体率を有する緑茶抽出液又は緑茶抽出物の精製物を得ることができる。
【００３０】
さらに、本発明においては、緑茶抽出物等を合成吸着剤で処理して精製することができる。合成吸着剤は、一般に不溶性の三次元架橋構造ポリマーでイオン交換基のような官能基を実質的に持たないものである。合成吸着剤としては、イオン交換能が１ｍｅｑ／ｇ未満のものを用いることが好ましい。このような合成吸着剤として、例えば、アンバーライトＸＡＤ４、ＸＡＤ１６ＨＰ、ＸＡＤ１１８０、ＸＡＤ２０００、（供給元：米国ローム＆ハース社）、ダイヤイオンＨＰ２０、ＨＰ２１（三菱化学社製）、セパビーズＳＰ８５０、ＳＰ８２５、ＳＰ７００、ＳＰ７０（三菱化学社製）、ＶＰＯＣ１０６２（Ｂａｙｅｒ社製）等のスチレン系；セパビーズＳＰ２０５、ＳＰ２０６、ＳＰ２０７（三菱化学社製）等の臭素原子を核置換して吸着力を強めた修飾スチレン系；ダイヤイオンＨＰ１ＭＧ、ＨＰ２ＭＧ（三菱化学社製）等のメタクリル系；アンバーライトＸＡＤ７６１（ロームアンドハース社製）等のフェノール系；アンバーライトＸＡＤ７ＨＰ（ロームアンドハース社製）等のアクリル系；ＴＯＹＯＰＥＡＲＬ、ＨＷ-４０Ｃ（東ソー社製）等のポリビニル系；ＳＥＰＨＡＤＥＸ、ＬＨ−２０（ファルマシア社製）等のデキストラン系等の市販品を使用することができる。
【００３１】
合成吸着剤としては、その母体がスチレン系、メタクリル系、アクリル系、ポリビニル系であるものが好ましく、特にスチレン系が非重合体カテキン類とカフェインの分離性の点から好ましい。
【００３２】
本発明において緑茶抽出物等を合成吸着剤に吸着させる手段としては、緑茶抽出物等に合成吸着剤を添加、撹拌し吸着後、ろ過操作により合成吸着剤を回収するバッチ方法又は合成吸着剤を充填したカラムを用いて連続処理により吸着処理を行なうカラム方法を採用できるが、生産性の点からカラムによる連続処理方法が好ましい。合成吸着剤の使用量は、使用する茶抽出物等の種類により適宜選択することが可能であるが、緑茶抽出物等の質量（乾燥質量）に対して概ね２００質量％以下である。
【００３３】
合成吸着剤が充填されたカラムは、予めＳＶ（空間速度）＝０．５〜１０［ｈ-1］、合成吸着剤に対する通液倍数が２〜１０［ｖ／ｖ］の通液条件で９５質量％エタノール水溶液による洗浄を行い、合成吸着剤の原料モノマーやその他の不純物等を除去するのが好ましい。そして、その後ＳＶ＝０．５〜１０［ｈ-1］、合成吸着剤に対する通液倍数として１〜６０［ｖ／ｖ］の通液条件により水洗を行い、エタノールを除去してカラム内の溶媒を水系に置換する方法により非重合体カテキン類の吸着能を向上させることができる。
【００３４】
緑茶抽出物等を、合成吸着剤を充填したカラムに通液する条件としては、ＳＶ(空間速度)＝０．５〜１０[ｈ-1]の通液速度、合成吸着剤に対する通液倍数が０．５〜２０[ｖ／ｖ]の条件が好ましい。１０[ｈ-1]以下の通液速度や２０[ｖ／ｖ] 以下の通液量であると非重合体カテキン類の合成吸着剤への吸着が充分である。
【００３５】
次いで、緑茶抽出物等を通液後、非重合体カテキン類を有機溶媒水溶液で溶出させる。
有機溶媒水溶液としては、水溶性有機溶媒と水との混合系が用いられ、水溶性有機溶媒としては、飲食品への使用の観点から、エタノールが好ましい。水溶性有機溶媒と水の比率は９９／１〜１０／９０であるが、好ましくは５０／５０〜５／９５、更に好ましくは４０／７０〜１０／９０、特に２０／８０〜１５／８５が非重合体カテキン類の回収率の点から好ましい。
【００３６】
本発明の還元飲料用濃縮組成物における（Ａ）非重合体カテキン類と（Ｇ）カフェインとの含有質量比［（Ｇ）／（Ａ）］は０．０００１〜０．１６が好ましく、より好ましくは０．００１〜０．１５、更に好ましくは０．０１〜０．１４、特に好ましくは０．０５〜０．１３である。還元飲料用濃縮組成物を飲料に還元する際に、非重合体カテキン類に対するカフェインの比率が０．０００１以上であると、風味バランスが保たれる。また非重合体カテキン類に対するカフェインの比率が０．１６以下であると、生理効果の観点から好ましい。（Ｇ）カフェインは、原料として用いる緑茶抽出物、香料、果汁及び他の成分中に天然で存在するカフェインであっても、新たに加えられたカフェインであってもよい。
【００３７】
本発明の還元飲料用濃縮組成物は液体でも固体であってもよく、いずれの形態においても（Ｂ）炭水化物を含有する。（Ｂ）炭水化物は、当該濃縮組成物の全質量に対して１．０〜６５．０質量％含有することが好ましい。かかる含有量の下限は１０．０質量％、更に１５．０質量％、更に２０．０質量％、特に２４．０質量％が好ましく、他方上限は６０．０質量％、更に５０．０質量％、特に４０．０質量％が好ましい。炭水化物の濃度が上記範囲内である場合、還元飲料の苦味及び収斂味の抑制が良好となりうる。
【００３８】
本発明の還元飲料用濃縮組成物中に炭水化物が一定程度以上存在すると酸味、塩味とのバランスが取り易いので、非重合体カテキン類濃度を０．１３質量％となるようにイオン交換水で希釈して還元飲料とした場合にショ糖を１としたときの甘味度が２以上となることが好ましい（参考文献：ＪＩＳＺ８１４４、官能評価分析−用語、番号３０１１、甘味；ＪＩＳＺ９０８０、官能評価分析−方法、試験方法；飲料用語辞典４−２甘味度の分類、資料１１（ビバレッジジャパン社）；特性等級試験ｍＡＧ試験、ＩＳＯ  ６５６４−１９８５（Ｅ）、「Ｓｅｎｓｏｒｙ  Ａｎａｌｙｓｉｓ−Ｍｅｔｈｏｄｏｌｏｇｙ−Ｆｌａｖｏｕｒ  ｐｒｏｆｉｌｅ  ｍｅｔｈｏｄ」等）。一方、甘味度が８以下であると、甘味による喉にひっかかる感覚を抑制でき喉越しが優れるようになる。尚、これらの炭水化物は茶抽出物由来のものも含む。
【００３９】
本発明の還元飲料用濃縮組成物中の炭水化物は、単糖、複合多糖、オリゴ糖、糖アルコール又はそれらの混合物を含むものである。単糖の例としてはテトロース、ペントース、ヘキソース及びケトヘキソースがある。ヘキソースの例は、ブドウ糖として知られるグルコースのようなアルドヘキソースである。果糖として知られるフルクトースはケトヘキソースである。単糖類としては、コーンシロップ、高フルクトースコーンシロップ、果糖ブドウ糖液糖、ブドウ糖果糖液糖、アガペエキス、蜂蜜等の混合単糖も使用できる。複合多糖としての好ましい例はマルトデキストリンである。さらに、多価アルコール、例えばグリセロール類も本発明で用いることができる。
【００４０】
本発明の還元飲料用濃縮組成物中の炭水化物は、非重合体カテキン類の保存安定性の向上や最適な甘味を得るために非還元性の糖類又は糖アルコールがより好ましく、またこれらを併用することもできる。非還元性の糖類としてはオリゴ糖があるが、例えば二糖類としてスクロース、マルトース、ラクトース、セルビオース、トレハロース、三糖類としてラフィノース、パノース、メレジトース、ゲンチアノース、四糖類としてスタキオ−ス等が挙げられる。このオリゴ糖の重要なタイプは二糖であり、代表例はサトウキビ、サトウダイコンから得られるショ糖又はテンサイ糖として知られるスクロースである。製品としては精製糖であるグラニュー糖、車糖、加工糖、液糖、シュガーケーンやメイプルシロップ等が使用できる。
【００４１】
本発明の還元飲料用濃縮組成物中の炭水化物は、カロリーの観点から糖アルコールが更に好ましく、糖アルコールとしてはエリスリトール、ソルビトール、キシリトール、マルチトール、ラクチトール、パラチノース、マンニトール、タガトース等などが好ましい。本発明の還元飲料用濃縮組成物ではこれら炭水化物の中でもカロリーが少ないエリスリトールが最適である。
【００４２】
本発明の還元飲料用濃縮組成物は、（Ｃ）ヒドロキシカルボン酸を含有するが、（Ｃ）ヒドロキシカルボン酸は当該濃縮組成物の全質量に対して０．０１〜１０．０質量％含有することが好ましい。その含有量の下限は０．１質量％、特に０．３質量％が好ましく、他方上限は９．０質量％、特に５．０質量％が好ましい。ヒドロキシカルボン酸としてはアスコビン酸、エリソルビン酸、クエン酸、グルコン酸、酒石酸、乳酸、リンゴ酸等が挙げられるが、ｐＨ調整や酸化防止効果からアスコルビン酸が好ましい。ヒドロキシカルボン酸の濃度が０．０１質量％以上である場合、還元飲料の苦味が抑制できるとともに適度な酸味となり、非重合体カテキン類の保存安定性が良好になる。一方、ヒドロキシカルボン酸の濃度が１０．０質量％以下であると良好な濃縮組成物の粘性や色相となり、還元飲料とした際に適度な酸味や苦味が得られる。
【００４３】
本発明の還元飲料用濃縮組成物は、（Ｄ）没食子酸を当該濃縮組成物の全質量に対して０．６質量％未満含有するが、上限は０．５質量％、特に０．３質量％が好ましく、他方下限は０．０１質量％、特に０．０５質量％が好ましい。没食子酸の含有量が０．６質量％未満である場合、還元飲料を製造する際に好ましくない収斂味を抑制できる。没食子酸は発酵茶に特に多く含まれ、不発酵茶では少ない。そのため茶抽出物の濃縮物又は精製物の原料は不発酵茶が好ましい。
【００４４】
本発明の還元飲料用濃縮組成物は、飲用に好適な濃度である非重合体カテキン類濃度０．１３質量％になるようにイオン交換水で希釈した際の４００ｎｍにおける吸光度が０．５未満となるが、好ましくは０．４未満、特に好ましくは０．３７未満であり、下限は０．０１、特に０．００１が好ましい。また、４５０ｎｍにおける吸光度は０．１５未満となるが、好ましくは０．１２未満、特に好ましくは０．１０未満であり、下限は０．０１、特に０．００１が好ましい。このような吸光度の場合には、適度な色相となり良好な外観を得ることができる。なお、４５０ｎｍに比較して、４００ｎｍの方が保存安定性の状態を高感度で測定することができる。
【００４５】
本発明の還元飲料用濃縮組成物は、飲用に好適な濃度である非重合体カテキン類濃度０．１３質量％になるようにイオン交換水で希釈した際のｐＨ（２５℃）が２．５〜６．０の範囲である。かかるｐＨは、風味、色相及び保存安定性の観点から、好ましくは２．８〜５．０、更に好ましくは３．０〜４．７、特に好ましくは３．８〜４．５である。すなわち、ｐＨが２．５以上では適度な酸味が得られ、長期の保存において非重合体カテキン類の保持に有利である。又、ｐＨが６．０以下であると、長期の保存において還元性を有する糖類と非重合体カテキン類の反応が起き難くなり、非重合カテキン類の保持に有利である。ｐＨの調整は、アスコルビン酸、クエン酸等の有機酸や炭酸水素ナトリウム、炭酸ナトリウム、炭酸水素カリウム又は炭酸カリウムで前記範囲に調整することができ、これにより長期の保存が可能で適度な酸味を有する還元飲料用濃縮組成物となる。
【００４６】
本発明の還元飲料用濃縮組成物は液体又は粉末状の形態であり、茶抽出物、その濃縮物及びその精製物から選ばれる少なくとも１種、炭水化物、ヒドロキシカルボン酸等を原料とする飲料用濃縮物である（コーデックス食品添加物１４．１．４．３参照）。これをイオン交換水、炭酸水又は他の飲料などを加える等の還元操作後、殺菌して製品にしたものが還元飲料である。還元時には、ＪＡＳ果汁飲料品質表示基準（日本農林規格協会編、Ｐ７９）に記載の濃縮果汁や還元果汁の基準とされる糖用屈折率計示度（Ｂｒｉｘ）を基準に希釈を行うことができる。また、本発明においては、還元飲料中の非重合体カテキン類の濃度が０．０５〜０．５質量％となるように還元飲料用濃縮組成物を希釈するのが好ましく、かかる非重合体カテキン類濃度に調整するために緑茶抽出物の濃縮物及び／又は精製物を更に配合することも可能である。
【００４７】
本発明の還元飲料用濃縮組成物が液体の場合にはＢｒｉｘが２０〜７０であるが、非重合体カテキン類の酸化防止やハンドリングの観点から、好ましくは３５〜６０、特に好ましくは４０〜５０である。Ｂｒｉｘが２０以上では還元飲料の苦味、収斂味の抑制効果が良好であり、Ｂｒｉｘが７０以下であると濃縮組成物に含有する炭水化物やヒドロキシカルボン酸の結晶化を抑制できる。
【００４８】
本発明の還元飲料用濃縮組成物が液体の場合は、例えばポーションタイプの希釈飲料としても使用することができる。
【００４９】
本発明の還元飲料用濃縮組成物が固体、例えば粉末状の場合には、固形分が７０．０質量％以上であるが、更に８０質量％以上、特に９０質量％以上であるのが吸湿防止やハンドリングの観点から好ましい。本発明の還元飲料用濃縮組成物を溶かして飲む際に、非重合体カテキン類を高濃度に溶解させるために平均粒径１０μｍ以下のものが好ましい。粉末状の還元飲料用濃縮組成物を製造するには、真空濃縮法や凍結濃縮法などがある。粉末化の方法は乾式でも湿式でもよく、真空乾燥、凍結乾燥、噴霧乾燥などがあり、品質的には凍結乾燥が好ましく、コスト面では噴霧乾燥が好ましい。乾燥温度は−５０〜１２０℃を採用することができ、凍結乾燥の乾燥温度は−５０〜５０℃程度であり、噴霧乾燥の乾燥温度は５０℃〜１２０℃程度である。また、本発明の粉末状還元飲料用濃縮組成物の形態は、容器詰の上でスプーンによる計量方法を用いても良いが、スティックタイプのものが１杯分を簡便に調整できる上で好ましい。また密封容器内は窒素ガスを充填し、材質は酸素透過性の低いものの方がインスタント粉末飲料の品質を維持する上で好ましい。
【００５０】
本発明の還元飲料用濃縮組成物は、（Ａ）非重合カテキン類中の（Ｅ）非重合体カテキン類の非エピ体の割合が５〜２５質量％の範囲であるため、飲用に好適な濃度である非重合カテキン類０．１３質量％となるようイオン交換水で還元した際に、４００ｎｍにおける吸光度が０．５未満、又は４５０ｎｍにおける吸光度が０．１５未満の良好な色相となりやすい。
【００５１】
本発明の還元飲料用濃縮組成物やその還元飲料には、更に前記炭水化物以外の天然甘味料又は人工甘味料を配合することができ、還元飲料中に０．０００１〜２０質量％、更に０．００１〜１５質量％、特に０．００１〜１０質量％含有するのが好ましい。人工甘味料の例にはアスパルテーム、スクラロース、サッカリン、シクラメート、アセスルフェーム−Ｋ、Ｌ−アスパルチル−Ｌ−フェニルアラニン低級アルキルエステル甘味料、Ｌ−アスパルチル−Ｄ−アラニンアミド、Ｌ−アスパルチル−Ｄ−セリンアミド、Ｌ−アスパルチル−ヒドロキシメチルアルカンアミド甘味料、Ｌ−アスパルチル−１−ヒドロキシエチルアルカンアミド甘味料などの高甘味度甘味料、ソーマチン、グリチルリチン、合成アルコキシ芳香族化合物等がある。さらにステビオシド及び他の天然源の甘味料も使用できる。
【００５２】
本発明の還元飲料用濃縮組成物やその還元飲料には、前記ヒドロキシカルボン酸以外に、コハク酸、フマル酸、リン酸、及びそれらの塩から選ばれる１種以上を酸味料として使用することができる。適度な酸味を得るにはこれらの酸とそれらの塩類との併用が好ましい。フマル酸ナトリウム等が挙げられる。
その他の酸味料としては、アジピン酸、天然成分から抽出した果汁類が挙げられる。これらの酸味料は本発明の還元飲料用濃縮組成物を還元した飲料中に０．０１〜０．５質量％、特に０．０２〜０．３質量％含有するのが好ましい。また無機酸類、無機酸塩類も使用することができ、無機酸類、無機酸塩類としてはリン酸水素２アンモニウム、リン酸２水素アンモニウム、リン酸水素２カリウム、リン酸水素２ナトリウム、リン酸２水素ナトリウム、メタリン酸３ナトリウム、リン酸３カリウム等が挙げられる。これらの無機酸類、無機酸塩類は、還元飲料用濃縮組成物を還元した飲料中に０．０１〜０．５質量％、特に０．０２〜０．３質量％含有するのが好ましい。
【００５３】
本発明の還元飲料用濃縮組成物やその還元飲料には、嗜好性を高めるため香料（フレーバー）や果汁（フルーツジュース）を配合できる。具体的な例としては天然又は合成香料や果汁であり、これらはフルーツジュース、フルーツフレーバー、植物フレーバー又はそれらの混合物から選択できる。特に、フルーツジュースと一緒に茶フレーバー、好ましくは緑茶又は黒茶フレーバーの組合せが魅力的な味を有している。果汁はリンゴ、ナシ、レモン、ライム、マンダリン、グレープフルーツ、クランベリー、オレンジ、ストロベリー、ブドウ、キゥイ、パイナップル、パッションフルーツ、マンゴ、グァバ、ラズベリー及びチェリーを使用できる。好ましくは、シトラスジュース、グレープフルーツ、オレンジ、レモン、ライム、マンダリン、マンゴ、パッションフルーツ及びグァバのジュース、又はそれらの混合物が最も好ましい。果汁は還元飲料中に０．００１〜２０質量％、更に０．００２〜１０質量％含有するのが好ましい。好ましい天然フレーバーはジャスミン、カミツレ、バラ、ペパーミント、サンザシ、キク、ヒシ、サトウキビ、レイシ、タケノコ等である。特に好ましい香料はオレンジフレーバー、レモンフレーバー、ライムフレーバー及びグレープフルーツフレーバーを含めたシトラスフレーバーである。シトラスフレーバーに併せて、リンゴフレーバー、ブドウフレーバー、ラズベリーフレーバー、クランベリーフレーバー、チェリーフレーバー、パイナップルフレーバー等のような様々な他のフルーツフレーバーが使用できる。これらのフレーバーはフルーツジュース及び香油のような天然源から誘導しても、又は合成してもよい。香料には、様々なフレーバーのブレンド、例えばレモン及びライムフレーバー、シトラスフレーバーと選択されたスパイス（典型的コーラソフトドリンクフレーバー）等を含めることができる。このような香料は還元飲料に０．０００１〜５質量％、好ましくは０．００１〜３質量％を配合できる。
【００５４】
本発明の還元飲料用濃縮組成物やその還元飲料には、ナトリウム及びカリウムを含有させることができる。ここで、ナトリウム及びカリウムの合計濃度は、還元飲料中に０．００１〜０．５質量％が好ましい。
【００５５】
ナトリウムの具体例としては、アスコルビン酸ナトリウム、塩化ナトリウム、炭酸ナトリウム、炭酸水素ナトリウム、クエン酸ナトリウム、リン酸ナトリウム、リン酸水素ナトリウム、酒石酸ナトリウム、安息香酸ナトリウム等及びそれらの混合物のような容易に入手しうるナトリウム塩を配合してもよいし、加えられた果汁又は茶の成分由来のものも含まれる。ナトリウム濃度が高くなるほど、飲料の変色する度合いが高くなる。又、生理効果及び安定性の観点から、ナトリウムの含有量は、好ましくは０．００１〜０．５質量％、更に好ましくは０．００２〜０．４質量％、特に好ましくは０．００３〜０．２質量％である。
【００５６】
カリウムの具体例としては、塩化カリウム、炭酸カリウム、硫酸カリウム、酢酸カリウム、炭酸水素カリウム、クエン酸カリウム、リン酸カリウム、リン酸水素カリウム、酒石酸カリウム、ソルビン酸カリウム等又はそれらの混合物のようなカリウム塩を配合してもよいし、加えられた果汁又は茶の成分由来のものも含まれる。カリウム濃度は、ナトリウム濃度に比べて、長期間高温保存時での色調への影響が大きい。安定性の観点から、カリウム含有量は、好ましくは０．００１〜０．２質量％、更に好ましくは０．００２〜０．１５質量％、特に好ましくは０．００３〜０．１２質量％である。
【００５７】
本発明の還元飲料用濃縮組成物やその還元飲料には、更にナトリウム及びカリウム以外のミネラルを含有させることができる。好ましいミネラルはカルシウム、クロム、銅、フッ素、ヨウ素、鉄、マグネシウム、マンガン、リン、セレン、ケイ素、モリブデン及び亜鉛である。特に好ましいミネラルはマグネシウム、リン及び鉄である。これらのミネラルは、飲料１本当たり１日所要量（米国ＲＤＩ基準：ＵＳ２００５／０００３０６８記載：Ｕ.Ｓ.Reference Daily Intake）の少なくとも１０質量％以上であることが好ましい。
【００５８】
本発明の還元飲料用濃縮組成物やその還元飲料には、更にビタミンを含有させることができ、好ましくは、ビタミンＡ、ビタミンＢ及びビタミンＥが加えられる。またビタミンＤのような他のビタミンを加えてもよい。ビタミンＢとしてはイノシトール、チアミン塩酸塩、チアミン硝酸塩、リボフラビン、リボフラビン５’−リン酸エステルナトリウム、ナイアシン、ニコチン酸アミド、パントテン酸カルシウム、ピリドキシン塩酸塩、シアノコバラミン、葉酸、ビオチンから選ばれるビタミンＢ群が挙げられる。これらのビタミンは、飲料１本当たり１日所要量（米国ＲＤＩ基準：ＵＳ２００５／０００３０６８記載：Ｕ．Ｓ.Reference  Daily  Intake）の少なくとも１０質量％以上であることが好ましい。
【００５９】
本発明の還元飲料用濃縮組成物やその還元飲料には、茶由来の成分にあわせて、酸化防止剤、各種エステル類、有機酸類、有機酸塩類、無機塩類、色素類、乳化剤、保存料、調味料、野菜エキス類、花蜜エキス類、品質安定剤などの添加剤を単独、あるいは併用して配合しても良い。
【００６０】
本発明の還元飲料用濃縮組成物は、一般の飲料用濃縮品と同様に包装材料に使用できるポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、アルミ蒸着フィルム等を材質とするレトルトパックで提供されることが好ましく、更に金属缶、ＰＥＴボトル、ガラス容器のような形態でも提供することができる。
【００６１】
本発明の還元飲料用濃縮組成物は製造後、輸送や保管した後イオン交換水や炭酸水などで希釈して還元飲料とするが、保存安定性に優れるため冷蔵のみならず室温付近（１０〜５０℃）でも保存が可能である。本発明の還元飲料用濃縮組成物は製造時にＰＰなどの容器に充填後、加熱殺菌できる場合にあっては適用されるべき法規（日本にあっては食品衛生法）に定められた殺菌条件で製造できる。ＰＥＴボトル、紙容器のようにレトルト殺菌できないものについては、あらかじめ上記と同等の殺菌条件、例えばプレート式熱交換器などで高温短時間殺菌後、一定の温度迄冷却して容器に充填する等の方法が採用できる。また無菌下で、充填された容器に別の成分を配合して充填してもよい。さらに、酸性下で加熱殺菌後、無菌下でｐＨを中性に戻すことや、中性下で加熱殺菌後、無菌下でｐＨを酸性に戻すなどの操作も可能である。殺菌条件の例としては、風味や保存安定性の観点からプレート式熱交換器などで６０〜１４５℃が好ましい。
【実施例】
【００６２】
（非重合体カテキン類、カフェイン及び没食子酸の測定）
本発明の還元飲料用濃縮組成物３．０ｇ又は１．７ｇをイオン交換水で１００ｇに希釈した後、メンブランフィルター（０．８μｍ）でろ過し、次いで蒸留水で希釈した試料を、島津製作所製、高速液体クロマトグラフ（型式ＳＣＬ−１０ＡＶＰ）を用い、オクタデシル基導入液体クロマトグラフ用パックドカラム  Ｌ−カラムＴＭ  ＯＤＳ（４．６ｍｍφ×２５０ｍｍ：財団法人  化学物質評価研究機構製）を装着し、カラム温度３５℃でグラジエント法により測定した。移動相Ａ液は酢酸を０．１ｍｏｌ／Ｌ含有の蒸留水溶液、Ｂ液は酢酸を０．１ｍｏｌ／Ｌ含有のアセトニトリル溶液とし、試料注入量は２０μＬ、ＵＶ検出器波長は２８０ｎｍの条件で行った。測定後、希釈率で換算して非重合体カテキン類、カフェイン及び没食子酸の濃度を求めた。
【００６３】
濃度勾配条件（体積％）
時間          移動相Ａ          移動相Ｂ
０分          ９７％              ３％
５分          ９７％              ３％
３７分        ８０％            ２０％
４３分        ８０％            ２０％
４３．５分      ０％          １００％
４８．５分      ０％          １００％
４９分        ９７％              ３％
６２分        ９７％              ３％
【００６４】
（液体還元飲料用濃縮組成物のＢｒｉｘの測定）
液体還元飲料用濃縮組成物のＢｒｉｘはデジタル屈折計（アタゴ社製）ＲＸ−５０００αで測定した。
【００６５】
（固体還元飲料用濃縮組成物の固形分の測定）
固体還元飲料用濃縮組成物の固形分は、粉末をシャーレに入れ恒温乾燥機（東京理化製ＷＦＯ−３２０）で１０５℃、４時間乾燥させてその減量を下記式にて求めた。
固形分（質量（％））＝（乾燥後の質量／乾燥前の質量）×１００
【００６６】
（吸光度の測定）
非重合体カテキン類を濃度０．１３質量％となるようにイオン交換水で希釈し、島津製作所製ＵＶｍｉｎｉ  １２４０分光光度計により試料を１０ｍｍ角型のプラスチックセルに入れて４５０ｎｍ又は４００ｎｍにおける吸光度を３回測定し平均値として求めた。
【００６７】
（保存試験（加速試験））
調製した濃縮組成物を３７℃で４週間保存し、濃度０．１３質量％となるようにイオン交換水で希釈して上記分光光度計により４５０ｎｍ又は４００ｎｍにおける吸光度、及び非重合体カテキン類濃度を測定した。
【００６８】
（風味の評価）
還元飲料をパネラー５名により飲用試験を行い、後述する基準飲料に対する相対的な評価として、苦味を６段階、収斂味を６段階、酸味を３段階、甘味を４段階で評価し、平均化した結果を用いた。
【００６９】
製造例１
「非重合体カテキン類含有緑茶抽出物の精製物１」の製造
市販の緑茶抽出物の濃縮物（三井農林（株）「ポリフェノンＨＧ」）１００ｇを９０．０質量％エタノール９００ｇに分散させ、３０分熟成し、２号濾紙及び孔径０．２μｍの濾紙で濾過し、イオン交換水２００ｍＬを加えて減圧濃縮を行った。このうち７５．０ｇをステンレス容器に投入し、イオン交換水で全量を１，０００ｇとし、５質量％重炭酸ナトリウム水溶液３．０ｇを添加してｐＨ５．５に調整した。次いで、２２℃、１５０ｒ／ｍｉｎの攪拌条件下で、イオン交換水１．０７ｇ中にキッコーマンタンナーゼＫＴＦＨ（Ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ  Ｇｒａｄｅ、５００Ｕ／ｇ以上）０．２７ｇ（非重合体カテキン類に対して２．４質量％）を溶解した液を添加し、５５分後にｐＨが４．２４に低下した時点で酵素反応を終了した。次いで９５℃の温浴にステンレス容器を浸漬し、９０℃、１０分間保持して酵素活性を完全に失活した後、２５℃まで冷却した後に濃縮処理を行い「非重合体カテキン類含有緑茶抽出物の精製物１」を得た。非重合体カテキン類は１５．０質量％、非重合体ガレート体率は４４．４質量％、水分量は７５．０質量％であった。
【００７０】
製造例２
「非重合体カテキン類含有緑茶抽出物の精製物２」の製造
市販の緑茶抽出物の濃縮物（三井農林（株）「ポリフェノンＨＧ」）１，０００ｇを、２５℃、２００ｒ／ｍｉｎの攪拌条件下で、９５質量％エタノール水溶液９，０００ｇ中に懸濁させ、活性炭（クラレコールＧＬＣ、クラレケミカル社製）２００ｇと酸性白土（ミズカエース＃６００、水澤化学社製）５００ｇを投入後、約１０分間攪拌を続けた。次いで、２５℃で約３０分間の攪拌処理を続けた。２号濾紙で活性炭、酸性白土、及び沈殿物を濾過した後、０．２μｍメンブランフィルターによって再濾過を行った。最後にイオン交換水２００ｇを濾過液に添加し、４０℃、３．３ｋＰａでエタノールを留去し、減圧濃縮を行った。このうち７５０ｇをステンレス容器に投入し、イオン交換水で全量を１０，０００ｇとし、５質量％重炭酸ナトリウム水溶液３０ｇを添加してｐＨ５．５に調整した。次いで、２２℃、１５０ｒ／ｍｉｎの攪拌条件下で、イオン交換水１０．７ｇ中にキッコーマンタンナーゼＫＴＦＨ（Ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ  Ｇｒａｄｅ、５００Ｕ／ｇ以上）２．７ｇを溶解した液を添加し、３０分後にｐＨが４．２４に低下した時点で酵素反応を終了した。９５℃の温浴にステンレス容器を浸漬し、９０℃、１０分間保持して酵素活性を完全に失活させた。次いで、２５℃まで冷却した後に濃縮処理を行い「非重合体カテキン類含有緑茶抽出物の精製物２」を得た。非重合体カテキン類は１５．０質量％、非重合体ガレート体率は４４．４質量％、水分量７５．０質量％であった。
【００７１】
製造例３
「非重合体カテキン類含有緑茶抽出物の精製物３」の製造
市販の緑茶抽出物の濃縮物（三井農林（株）「ポリフェノンＨＧ」）１、０００ｇを２５℃、２００ｒｐｍ攪拌条件下の９５質量％エタノール水溶液４９０９ｇ中に懸濁させ、活性炭（クラレコールＧＬＣ、クラレケミカル社製）２００ｇと酸性白土（ミズカエース＃６００、水澤化学社製）１０００ｇを投入後、約１０分間攪拌を続けた。そして４０質量％エタノール水溶液４０９１ｇを１０分間かけて滴下したのち、２５℃のまま約３０分間の攪拌処理を続けた。最終的にエタノール水溶液は７０質量％となった。その後、２号濾紙で活性炭及び沈殿物を濾過したのち、０．２μｍメンブランフィルターによって再濾過を行った。最後にイオン交換水２０００ｇを濾過液に添加し、２５℃まで冷却した後に濃縮処理を行い「非重合体カテキン類含有緑茶抽出物の精製物３」を得た。非重合体カテキン類は２２．０質量％、非重合体ガレート体率は５２．９質量％、水分量４５．２質量％であった。
【００７２】
実施例１
撹拌した４０℃のイオン交換水にアスコルビン酸３．０ｇを溶解し、次いで１０質量％重曹水溶液１０ｇを投入し、炭酸ガスが消泡するまで１０分間撹拌後、「非重合体カテキン類含有緑茶抽出物の精製物１」３５３．３ｇ、中国産緑茶抽出物の濃縮物７３．０ｇ、エリスリトール２７４．０ｇの順にイオン交換水に溶解し全量を１，０００ｇとし、１３８℃でＵＨＴ殺菌後レトルトパックに充填した。得られた還元飲料用濃縮組成物の非エピ体率は１５．０質量％、非重合体ガレート体率は４６．３質量％、カフェイン／非重合体カテキン類比は０．１０４、没食子酸０．１６質量％であった。還元飲料用濃縮組成物の組成、物性を表１に示す。
次いで、得られた還元飲料用濃縮組成物のうち１７ｇを使用し、果糖３８．６ｇ、エリスリトール２．９ｇ、クエン酸１．０ｇ、アスコルビン酸０．４５ｇ、緑茶香料０．５ｇを添加し、さらに重曹水でｐＨを４．０に調整し、イオン交換水で全量を１，０００ｇとした。得られた還元飲料をＵＨＴ殺菌しガラス容器に充填して容器詰還元飲料を得た。容器詰還元飲料の組成、風味評価結果を表２に示す。
【００７３】
実施例２
実施例１で得られた還元飲料用濃縮組成物のうち１７ｇを使用し、果糖３８．６ｇ、エリスリトール２．９ｇ、クエン酸１．０ｇ、アスコルビン酸０．４５ｇ、レモンライム香料１．０ｇを添加し、さらに重曹水でｐＨを４．０に調整し、イオン交換水で全量を１，０００ｇとした。得られた還元飲料をＵＨＴ殺菌しガラス容器に充填して容器詰還元飲料を得た。容器詰還元飲料の組成、風味評価結果を表２に示す。
【００７４】
実施例３
撹拌した４０℃のイオン交換水にアスコルビン酸３．０ｇを溶解し、次いで１０質量％重曹水溶液１５．０ｇを投入し、炭酸ガスが消泡するまで１０分間撹拌後、「非重合体カテキン類含有緑茶抽出物の精製物１」を５００．０ｇ、エリスリトール２７３．６ｇの順に溶解し全量を１，０００ｇとし、１３８℃でＵＨＴ殺菌後レトルトパックに充填した。得られた還元飲料用濃縮組成物の非エピ体率は１６．９質量％、非重合体ガレート体率は４４．４質量％、カフェイン／非重合体カテキン類比は０．０５９、没食子酸０．２４質量％であった。還元飲料用濃縮組成物の組成、物性を表１に示す。
次いで、得られた還元飲料用濃縮組成物のうち１７ｇを使用し、果糖３８．６ｇ、エリスリトール２．８５ｇ、アスコルビン酸０．４５ｇ、クエン酸１．０ｇ、レモンライム香料１．０ｇを添加し、さらに重曹水でｐＨを４．０に調整し、イオン交換水で全量を１，０００ｇとした。得られた還元飲料をＵＨＴ殺菌しガラス容器に充填して容器詰還元飲料を得た。容器詰還元飲料の組成、風味評価結果を表２に示す。
【００７５】
実施例４
実施例３で得られた還元飲料用濃縮組成物のうち１７ｇを使用し、中国産緑茶抽出物の濃縮物０．２ｇ、果糖３８．６ｇ、エリスリトール２．９ｇ、クエン酸１．０ｇ、アスコルビン酸０．４５ｇ、緑茶香料０．５ｇを添加し、さらに重曹水でｐＨを４．０に調整し、イオン交換水で全量を１，０００ｇとした。得られた還元飲料をＵＨＴ殺菌しガラス容器に充填して容器詰還元飲料を得た。容器詰還元飲料の組成、風味評価結果を表２に示す。
【００７６】
実施例５
撹拌した４０℃のイオン交換水にアスコルビン酸３．０ｇを溶解し、次いで１０質量％重曹水溶液１５．０ｇを投入し、炭酸ガスが消泡するまで１０分間撹拌後、「非重合体カテキン類含有緑茶抽出物の精製物１」を５００．０ｇ、エリスリトール２７３．６ｇの順に溶解し全量を１，０００ｇとした。次いで、凍結乾燥機（日本フリーザーBFD-2）を使用し、−２０℃、５〜１０Ｔｏｒｒの条件下で乾燥し、還元飲料用濃縮組成物の粉末３７４ｇを得た。この粉末状還元飲料用濃縮組成物の非エピ体率は１２．２質量％、非重合体ガレート体率は４４．４質量％、カフェイン／非重合体カテキン類比は０．０５９、没食子酸０．２４質量％であった。還元飲料用濃縮組成物の組成、物性を表１に示す。
次いで、得られた粉末状還元飲料用濃縮組成物のうち７．８ｇを使用し、果糖３８．６ｇ、緑茶香料０．５ｇを添加し、重曹水でｐＨを４．０に調整し、イオン交換水で全量を１，０００ｇとした。得られた還元飲料をＵＨＴ殺菌後ガラス容器に充填して容器詰還元飲料を得た。容器詰還元飲料の組成、風味評価結果を表２に示す。
【００７７】
比較例１
撹拌した４０℃のイオン交換水に「非重合体カテキン類含有緑茶抽出物の精製物１」５００．０ｇ、アスコルビン酸３．０ｇ、エリスリトール２７３．６ｇ、１０質量％重曹水溶液１５．０ｇの順に溶解し全量を１，０００ｇとし、１４６℃でＵＨＴ殺菌後レトルトパックに充填した。得られた還元飲料用濃縮組成物の非エピ体率は４４．９質量％、非重合体ガレート体率は４４．４質量％、カフェイン／非重合体カテキン類比は０．０５９、没食子酸０．２４質量％であった。還元飲料用濃縮組成物の組成、物性を表１に示す。
次いで、得られた還元飲料用濃縮組成物のうち１７ｇを使用し、果糖３８．６ｇ、エリスリトール２．８５ｇ、クエン酸１．０ｇ、レモンライム香料１．０ｇを添加し、さらに重曹水でｐＨを５．４５に調整し、イオン交換水で全量を１，０００ｇとした。得られた還元飲料をＵＨＴ殺菌しガラス容器に充填して容器詰還元飲料を得た。容器詰還元飲料の組成、風味評価結果を表２に示す。
【００７８】
基準飲料
撹拌した４０℃のイオン交換水に「非重合体カテキン類含有緑茶抽出物の精製物１」１７７．０ｇ、中国産緑茶抽出物の濃縮物７３．０ｇ、アスコルビン酸８９．３ｇ、エリスリトール２５０．０ｇ、１０質量％重曹水溶液１．０ｇの順に溶解し全量を１，０００ｇとし、１４６℃でＵＨＴ殺菌してレトルトパックに充填した。この還元飲料用濃縮組成物の非エピ体率は４５．０質量％、非重合体ガレート体率は４７．３質量％、カフェイン／非重合体カテキン類比は０．１０４、没食子酸０．０９質量％であった。還元飲料用濃縮組成物の組成、物性を表１に示す。
次いで、得られた還元飲料用濃縮組成物のうち３０ｇを使用し果糖３８．６ｇ、緑茶香料０．５ｇを添加し、さらに重曹水でｐＨを５．４５に調整し、イオン交換水で全量を１，０００ｇとした。得られた還元飲料をＵＨＴ殺菌しガラス容器に充填して容器詰還元飲料を得た。容器詰還元飲料の組成を表２に示す。
【００７９】
【表１】
2008301808.tif 000002
【００８０】
【表２】
2008301808.tif 000003
【００８１】
実施例６
撹拌した４０℃のイオン交換水にアスコルビン酸３．０ｇを溶解し、次いで１０質量％重曹水溶液１５．０ｇを投入し、炭酸ガスが消泡するまで１０分間撹拌後、「非重合体カテキン類含有緑茶抽出物の精製物２」５００．０ｇ、エリスリトール２４５．０ｇの順にイオン交換水に溶解し、全量を１，０００ｇとし、１３８℃でＵＨＴ殺菌後レトルトパックに充填した。還元飲料用濃縮組成物の組成、物性を表３に示す。
次いで、得られた還元飲料用濃縮組成物のうち１７．０ｇを使用し、緑茶抽出物の濃縮物０．２ｇ、果糖３８．６ｇ、エリスリトール２．９ｇ、クエン酸１．０ｇ、アスコルビン酸０．４５ｇ、緑茶香料０．５ｇを添加し、更に重曹水でｐＨを４．０に調整し、イオン交換水で全量を１，０００ｇとした。得られた還元飲料をＵＨＴ殺菌しガラス容器に充填して容器詰還元飲料を製造した。容器詰還元飲料の組成、風味評価結果を表４に示す。
【００８２】
実施例７
緑茶抽出物の濃縮物を使用せず、緑茶香料の代わりにレモンライム香料を使用した以外は実施例６と同様に容器詰還元飲料を製造した。容器詰還元飲料の組成、風味評価結果を表４に示す。
【００８３】
実施例８
果糖、エリスリトール、クエン酸を使用せずにサイクロデキストリンを使用し、アスコルビン酸の代わりにアスコルビン酸ナトリウムを使用し、重曹水でｐＨ調整しなかった以外は実施例６と同様に容器詰還元飲料を製造した。容器詰還元飲料の組成、風味評価結果を表４に示す。
【００８４】
実施例９
レモンライム香料を使用せずにグレープフルーツ香料、グレープフルーツ果汁を使用し、更にブドウ糖、スクラロース、クエン酸ナトリウム、食塩、サイクロデキストリンを使用し、クエン酸を増量し、重曹水でｐＨ調整しなかった以外は実施例７と同様に容器詰還元飲料を製造した。容器詰還元飲料の組成、風味評価結果を表４に示す。
【００８５】
実施例１０
「非重合体カテキン類含有緑茶抽出物の精製物２」を「非重合体カテキン類含有緑茶抽出物の精製物３」に変更し、１０質量％重曹水を使用せずに実施例６と同様に還元飲料用濃縮組成物を製造し、次いで容器詰還元飲料を製造した。還元飲料用濃縮組成物の組成、物性を表３に示し、容器詰還元飲料の組成、風味評価結果を表４に示す。
【００８６】
実施例１１
「非重合体カテキン類含有緑茶抽出物の精製物２」を「非重合体カテキン類含有緑茶抽出物の精製物３」に変更し、１０質量％重曹水を使用せずに実施例７と同様に還元飲料用濃縮組成物を製造し、次いで容器詰還元飲料を製造した。還元飲料用濃縮組成物の組成、物性を表３に示し、容器詰還元飲料の組成、風味評価結果を表４に示す。
【００８７】
比較例２
撹拌した４０℃のイオン交換水に「非重合体カテキン類含有緑茶抽出物の精製物２」を５００．０ｇ、アスコルビン酸３．０ｇ、エリスリトール２４５．０ｇ、１０質量％重曹水溶液５０．０ｇの順に溶解し、炭酸ガスが消泡するまで攪拌した。次いで、全量を１，０００ｇとし、１４６℃でＵＨＴ殺菌後レトルトパックに充填した。得られた還元飲料用濃縮組成物の非エピ体率は４１．１質量％、非重合体ガレート体率は４４．４質量％、カフェイン／非重合体カテキン類比は０．０２３、没食子酸０．３０質量％であった。還元飲料用濃縮組成物の組成、物性を表３に示す。
次いで、得られた濃縮組成物のうち１７．０ｇを使用し、実施例７と同様の組成を採用して比較例１と同様の方法で容器詰還元飲料を製造した。容器詰還元飲料の組成、風味評価結果を表４に示す。
【００８８】
比較例３
「非重合体カテキン類含有緑茶抽出物の精製物２」を「非重合体カテキン類含有緑茶抽出物の精製物３」に変更した以外は比較例２と同様の順番で実施例７と同様の組成の容器詰還元飲料を製造した。容器詰還元飲料の組成、風味評価結果を表２に示す。
【００８９】
【表３】
2008301808.tif 000004
【００９０】
【表４】
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【００９１】
表２及び４から実施例１〜１１の容器詰飲料は、比較例１〜３の容器詰飲料に比べて苦味、収斂味、酸味及び甘味のバランスが改善していることが明らかである。