(57)【要約】【課題】  イオンの拡散方法で電子、正孔のトンネル効果により前記異形インターフェースのフェルミエネルギーレベルを改良してオーム接触電極を形成させる。【解決手段】  本発明に係る窒化ガリウム透明導電酸化膜オーム電極の作成方法は窒化ガリウム膜層に導電透明膜を形成し、イオンの拡散方法により前記導電透明膜に電気特性が相反する透明導電異形インターフェースを窒化ガリウム膜層の表面に形成し、その表面に対して粗さ化を実行し、前記透明導電異形インターフェースの表面に後続工程でのワイヤボンドに用いるように金属厚膜を貼る。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
窒化ガリウム膜層に導電透明膜を形成する窒化ガリウム透明導電酸化膜オーム電極の作成方法であって、
（a）窒化ガリウム膜層表面に高仕事関数を有する導電透明膜を形成する工程と、
（b）イオンの拡散方法により前記導電透明膜導に電気特性が相反する透明導電異形インターフェースを窒化ガリウム膜層の表面に形成する工程と、
（c）前記透明導電異形インターフェースの表面に粗さ化工程を実行し、表面の粗さ化を形成する工程と、
（d）前記透明導電異形インターフェースの表面に後続工程でのワイヤボンドに用いるように金属厚膜を貼る工程を含み、
以上のイオンの拡散方法で電子、正孔のトンネル効果により前記異形インターフェースにオーム接触電極を形成させることを特徴とする窒化ガリウム透明導電酸化膜オーム電極の作成方法。
【請求項２】
前記高仕事関数の導電透明膜は酸化ガリウム（Ｇａ２Ｏ３）、酸化インシジウム（Ｉｎ２Ｏ３）、 酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、 酸化インシジウムスズ（ＩＴＯ）の酸化膜から選択し形成することを特徴とする請求項１に記載する窒化ガリウム透明導電酸化膜オーム電極の作成方法。
【請求項３】
前記高仕事関数の導電透明膜は酸化ガリウム（Ｇａ２Ｏ３）、酸化インシジウム（Ｉｎ２Ｏ３）、 酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、 酸化インシジウムスズ（ＩＴＯ）から組合せて形成することを特徴とする請求項1に記載する窒化ガリウム透明導電酸化膜オーム電極の作成方法。
【請求項４】
前記イオンの拡散方法はイオン植込みと高温不純物拡散のいずれか一つから選択することを特徴とする請求項１に記載する窒化ガリウム透明導電酸化膜オーム電極の作成方法。
【請求項５】
前記イオンの拡散方法のイオンはPタイプドーピングされる亜鉛（Ｚｎ）、ニッケル（Ｎｉ）、コバルト（Ｃｏ）、ベリリウム（Ｂｅ）、マグネシウム（Ｍｇ）、カルシウム（Ｃａ）、ストロンチウム（Ｓｒ）、バリウム（Ｂａ）、銀（Ａｇ）であることを特徴とする請求項１に記載する窒化ガリウム透明導電酸化膜オーム電極の作成方法。
【請求項６】
前記粗さ化工程は酸性のエッチング溶液により前記透明導電異形インターフェースの表面にエッチングすることを特徴とする請求項１に記載する窒化ガリウム透明導電酸化膜オーム電極の作成方法。
【請求項７】
前記（b）工程の後続工程（b-１）は前記透明導電異形インターフェースの表面に第二導電透明膜を形成した後、さらに（c）工程を実行し、前記第二導電透明膜の表面に粗さ化工程を行い、表面粗さ化を形成することを特徴とする請求項１に記載する窒化ガリウム透明導電酸化膜オーム電極の作成方法。
【請求項８】
前記第二導電透明膜は酸化ガリウム（Ｇａ２Ｏ３）、酸化インシジウム（Ｉｎ２Ｏ３）、 酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、 酸化インシジウムスズ（ＩＴＯ）の酸化膜から選択し形成することを特徴とする請求項７に記載する窒化ガリウム透明導電酸化膜オーム電極の作成方法。
【請求項９】
前記第二導電透明膜は酸化ガリウム（Ｇａ２Ｏ３）、酸化インシジウム（Ｉｎ２Ｏ３）、 酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、 酸化インシジウムスズ（ＩＴＯ）から組合せることを特徴とする請求項７に記載する窒化ガリウム透明導電酸化膜オーム電極の作成方法。
【請求項１０】
前記金属厚膜はチタン（Ｔｉ）、アルミニウム（Ａｌ）、ニッケル（Ｎｉ）、銀（Ａｕ）の酸化膜から選択し形成されることを特徴とする請求項１に記載する窒化ガリウム透明導電酸化膜オーム電極の作成方法。
【請求項１１】
前記金属厚膜はチタン（Ｔｉ）、アルミニウム（Ａｌ）、ニッケル（Ｎｉ）、銀（Ａｕ）を組合せることを特徴とする請求項１に記載する窒化ガリウム透明導電酸化膜オーム電極の作成方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は導電酸化膜オーム電極の作成方法に関し、特にイオン拡散方法で導電酸化膜オーム電極を窒化ガリウム膜層上に形成し、且つ湿式エッチング法で表面の粗さ化を施して光の出力を高めることに関する。
【背景技術】
【０００２】
窒化ガリウム（ＧａＮ）系列素材は、紫外線バンドと青緑光バンドに直接遷移(direct bandgap，Ｅｇ)が有るため、高効率な白光と可視光源を作成することができる。現在、商品化されている製品には青、緑、紫外線、白光発光ダイオード及び青紫光バンドのレーザーダイオードがある。窒化ガリウム系列素材のエネルギーレベルと電子親和力(electron affinity χ)の値が相当高く、窒化ガリウムを例に取ると、Ｅｇ=３.４ ｅＶ、χ= ２.９ ｅＶとなる。従って、金属接触電極を形成する際、特にｐ型窒化ガリウム（ｐ-ＧａＮ）がオーム接触電極を形成する際、ニッケルＮｉ(ψm=５.１５ｅＶ)、金Ａｕ(ψm =５.１ｅＶ)、パラジウムＰｄ(ψm =５.１２ ｅＶ)、白金Ｐｔ(ψm =
５.６５ｅＶ)、ルテニウムＲｕ、イリジウムＩｒ等の高仕事関数(work function ψm)を有する金属を使用しなければならず、正孔により金属電極は正孔注入(hole injection)を経てｐ型窒化ガリウムに至る。従来では、日亜化学公司Nichia chemical Industries, Ltd.の米国特許5,563,422 (10/8/1996)が開示しているように、Ｎｉ/Ａｕ/ｐ-ＧａＮによりｐ型窒化ガリウムの接触電極を作成し、４００℃を超えるアニール処理工程を経て、透明導電膜を形成する。別の公開技術では、日本豊田合成Toyoda Gosei Co., Ltdの米国特許6,620,643 (9/6/2003)が開示しているように、Ａｕ/Ｃｏ/ｐ-ＧａＮによりｐ型窒化ガリウムの接触電極を作成している。
【０００３】
アニール処理工程を経た高仕事関数金属がｐ-ＧａＮオーム接触を形成することができるメカニズムについては、H. W. Jang et al. “Mechanism for ohmic contact formation of oxidized Ni/Au on p-type GaN,” Journal of Applied Physics vol. 94, No. 3, pp. 1748-1752 (August 1, 2003)により述べられており、高温で酸化するプロセスにおいて、Ａｕ/Ｎｉ/ＧａＮインターフェースを例に取ると、高温でＮｉが外部に拡散してＧａＮ表面にｐ型透明導電膜ＮｉＯ/Ａｕ/ＧａＮを形成するということが現在分かっている。また、イターフェース箇所において、ＧａがＡｕに溶ける現象が発生するだけでなく（例えば、４０９℃のとき、低融点のＧａ原子のＡｕ中の融解度は１３％である）、インターフェース箇所に余ったＧａ原子がなおも酸素と反応して、酸化ガリウム（Ｇａ２Ｏ３）を形成する。さらに、イターフェース箇所のＧａ原子が融解して酸化し、表面準位の変化を起こすことが分かっている。J.L. Lee et al., Applied Physics Letters vol. 74, 2289 (1999)等の研究によると、（１）イターフェース箇所にＧａ欠乏（vacancy）を形成するだけでなく、ｐ-ＧａＮイターフェース箇所にアクセプター（acceptor）を等価形成するので、ｐ-ＧａＮ表面に余分な正孔濃度を提供することとなる。同時にA. Motayed et al. “High-transparency Ni/Au bilayer contacts to n-type GaN,” Journal of applied physics vol. 92, no. 9, pp. 5218-5227 (November 1, 2002)によると、（２）表面仕事関数を下げる目的を達成することもできる。しかも、上記（１）、（２）はＧａＮの表面準位が変化して得られる効果によって、ＧａＮ表面のフェルミエネルギーレベルを改善することができ、ＮｉＯとオーム接触電極を形成するのに有利である。
【０００４】
然しながら、H. W. Jang et al. “Transparent ohmic contacts of oxidized Ru and Ir on p-type GaN,” Applied physics Letters vol. 93, no. 9, pp. 5416-5418 (May 1, 2003)の研究では以下の事を指摘している。Ｎｉ/Ａｕ/ＧａＮが形成する電極の熱安定性は良好でない。例えば、５００℃で２４時間アニールすると、Ｎｉ/Ａｕの電気抵抗は８４０倍に高まる。このほか、Ａｕは可視光線バンドで強烈に吸収されるので、青緑光を発する発光ダイオードの製作において、極薄い金(Ａｕ)膜（厚み５−１０nm）で透明導電層を作成しなければならない。このため現在ｐ-ＧａＮオーム接触電極技術の発展方向は非金電極(non-Au electrode)の使用が主となっている。
【０００５】
最近公開された技術には（１）n：ITO/Au/Ni/p-GaN (S. Y. Kim et al., “Effect of an indium-tin-oxide overlayer on transparent Ni/Au ohmic contact on p-type GaN,” Applied Physics Letters, vol. 82, No. 1, pp. 61-63, (Jan. 6, 2003)及び（２）Al：ZnO/Ni/p-GaN (J. O. Song et al., “Highly low resistance and transparent Ni/ZnO ohmic contacts to p-type GaN,” Applied Physics Letters vol. 83, No. 3, pp. 479-481 (July 21, 2003)がある。
【０００６】
上記の技術は主にそれぞれ下記の透明酸化膜の積み重ねにより、ｐ-ＧａＮとオーム接触電極ＩＴＯ (６０ｎｍ) /Ａｕ(３ｎｍ) / Ｎｉ(２ｎｍ) /ｐ-ＧａＮ (５００℃でアニール)とＡＺＯ(４５０ｎｍ) / Ｎｉ(５ｎｍ) / ｐ-ＧａＮ (５５０°Cでアニール)を形成する。
【０００７】
上記二項目の技術の共通点はＳｎ：Ｉｎ２Ｏ３ (ＩＴＯ)、Ａｌ：ＺｎＯ (ＡＺＯ)のような高仕事関数(ψm > 4 eV)のｎ型透明導電酸化膜を採用しており、仕事関数が近いｐ 型透明導電酸化膜ＮｉＯ(ψm =5 eV)と前後に積層して、高電子親和力を有する半導体（例：ＧａＮ）とオーム接触を形成する。この種の仕事関数エンジニアリングの概念は、二種類の仕事関数が接近しているｎ/ｐ型透明導電酸化膜を利用してワイドバンドギャップ素材(例：ＧａＮ)とオーム接触を形成する技術である。
【０００８】
上記の酸化インシジウムスズ（ＩＴＯ）、アルミニウムドーピングした酸化亜鉛
（ＡＺＯ）及び酸化ニッケルの積み重ねを採用してｐ-ＧａＮオーム電極を形成する二大条件は、（１）ＩＴＯ、ＡＺＯ及びＮｉＯの仕事関数の差異が０３〜０.５eVに達すること。（２）ＩＴＯ、ＡＺＯ、ＮｉＯの吸収ギャップ値が３.６eV前後であり、
ＧａＮとさほど異ならないことである。（１）はＧａＮ発光ダイオード素子の正方向の仕事電圧の１〜５Ｖの上昇を招き、（２）はこの二種類の酸化膜が積み重なった際、紫外線の波長の透過率の低下を招き、これによってこの短波長の外部使用効率(external efficiency)を低下させる。
【０００９】
例を挙げると、（a）ＩＴＯ (２５０ｎｍ)/Ｎｉ(１０ｎｍ)/ｐ-ＧａＮ及び（b）Ａｕ(５ｎｍ)/Ｎｉ(１０ｎｍ)が３５０ｎｍでの透過率は５５％以下に低下する。（a）の証明は、R.-H. Horng et al., “Low-resistance and high-transparency Ni/ITO ohmic contacts to p-type GaN,” Applied Physics Letters, vol. 79, no. 18, pp. 2925-2927 (Oct 29, 2001)、（b）の証明はJ.K. Ho et al., “Low resistance ohmic contact to p-type GaN,” Applied Physics Letters vol. 74, no. 9, pp. 1275-1277 (March 1, 1999)で述べられている。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明の主な目的は上記の従来の欠点を解決して欠点を回避することにあり、その主たる目的は、現行の導電酸化膜の仕事関数(ＩＴＯ、ＡＺＯ)とＮｉＯ/ＧａＮとの差異が大き過ぎて電圧操作に不利である旨を解決することであり、もう一つの目的は酸化膜の紫外線バンド(波長<３６０ｎｍ)における吸収問題を解決することである。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記の目的を達成するために、窒化ガリウム膜層に導電透明膜を形成し、イオン拡散方式により当該導電透明膜に、電気特性が相反する透明導電異形インターフェースを窒化ガリウム膜層の表層に形成する。そして、前記導電透明膜の表面の粗さ化を行い、最後に前記透明導電異形インターフェースの表面に金属厚膜を貼って、後続工程でのワイヤボンドに用いる。このように上記のイオン拡散方式により電子、正孔のトンネル効果を利用して前記異形インターフェースにオーム接触電極を形成させる。
【００１２】
また、本発明ではさらに前記透明導電異形インターフェース表面に第二導電透明膜を形成し、前記第二導電透明膜に表面に対して粗さ化工程を施して表面の粗さ化を作り出し、最後に前記透明導電膜の表面に金属厚膜を貼って、後続工程でのワイヤボンドに用いる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
本発明の詳細内容及び技術説明に関し、図面と合せて下記に説明する。
【００１４】
下表は透明導電酸化膜の仕事関数である。
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【００１５】
上表に何種類かのスパッタリングで噴出した仕事関数を有する高ギャップ値のｎ-型導電酸化透明膜を列挙し、常用のｐ型酸化ニッケル（ＮｉＯ）導電酸化膜と比較する。酸化ガリウム（Ｇａ２Ｏ３）に注意を向けると、ＮｉＯと同じ仕事関数(ψm＝５ｅＶ)の他に、そのギャップ値Ｅｇ=４.９ｅＶも上記導電酸化膜の中で最高で、波長が約
２５０ｎｍまで短くなったバンドの発光ダイオードに応用できる。
【００１６】
これによって、本発明でオーム接触電極の技術を開示する。説明の都合上、図１は本発明の窒化ガリウム導電電極の概略図とする。窒化ガリウム膜層１０に導電透明膜２０を形成するが、本発明の主な工程と技術的特徴は下記の通りである。
【００１７】
（ａ）まず窒化ガリウム膜層１０を調製し、前記窒化ガリウム膜層１０表面に高仕事関数を有する導電透明膜２０を形成する。そのうち、前記高仕事関数の導電透明膜２０は酸化ガリウム（Ｇａ２Ｏ３）、酸化インシジウム（Ｉｎ２Ｏ３）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）若しくは酸化インシジウムスズ (ＩＴＯ)の酸化膜から選択して形成するか、又はそれらの組合せで形成する。
【００１８】
（ｂ）前記導電透明膜２０にイオン拡散方式により、電気特性が相反する透明導電異形インターフェース２１を窒化ガリウム膜層１０の表層に形成する。そして同じ仕事関数を有するｎ+/ｐ透明導電透明膜２０で異形インターフェース２１を窒化ガリウム膜層１０表面に形成する。そのうち、前記イオン拡散方式はイオン植込み若しくは高温不純物拡散を選択することができる。そして、前記イオン拡散方式のイオンはｐ型ドーピングの亜鉛（Ｚｎ）、ニッケル（Ｎｉ）、コバルト（Ｃｏ）、ベリリウム（Ｂｅ）、マグネシウム（Ｍｇ）、カルシウム（Ｃａ）、ストロンチウム（Ｓｒ）、バリウム（Ｂａ）及び銀（Ａｇ）である。
【００１９】
（ｃ）前記透明導電異形インターフェース２１の表面に粗さ化工程を施し、表面の粗さ化２１１を作り、例えば酸性エッチングやＦｅｃｌ３溶液で前記透明導電異形インターフェース２１の表面にエッチングを施して前記表面の粗さ化２１１を形成するが、原則として前記透明導電異形インターフェース２１のエッチングで穴を形成せずに、穴で起動電圧が大幅上昇しないようにする。
【００２０】
（ｄ）前記透明導電異形インターフェース２１の表面の粗さ化２１１に金属厚膜３０を貼り、後続工程でのワイヤボンドに用いる。そのうち、前記金属厚膜３０はチタン（Ｔｉ）、アルミニウム（Ａｌ）、ニッケル（Ｎｉ）、金（Ａｕ）の酸化膜から選択するか若しくはその組合せで形成する。
【００２１】
また、図２で示すように、工程（b）を述た後に、本発明は工程（b-1）を加えることができ、工程（b-1）は前記透明導電異形インターフェース２１の表面に第二導電透明膜２２を形成し、さらに工程（c）の粗さ化工程を施し、前記第二導電透明膜２２の表面に粗さ化工程を施し、表面の粗さ化２２１を作り出し、最後に前記第二導電透明膜２２の表面の粗さ化２２１に前記金属厚膜３０を貼る。そのうち、前記第二導電透明膜２２は酸化ガリウム（Ｇａ２Ｏ３）、酸化インシジウム（Ｉｎ２Ｏ３）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）及び酸化インシジウムスズ(ＩＴＯ) の酸化膜から選択して形成するか、又はその組合せで形成する。
【００２２】
このように、上記のイオン拡散方式は電子、正孔のトンネル効果を利用して、前記異形インターフェース２１（異形インターフェース２１及び第二導電透明膜２２）にオーム接触電極を形成させる。当該トンネルｎ+/ｐ 或いはｐ+/ｎの接合面（junction）を形成する概念は、１９６０年代にケイ素Ｓｉ、ゲルマニウムＧｅ、ガリウムヒ素
ＧａＡｓのようなオーム接触電極の製造に使用され、また、１９９０年代にはガリウムヒ素レーザーダイオード（ＧａＡｓ ＬＤ）技術に応用され、さらに２００１年には窒化ガリウム発光ダイオード（ＧａＮ ＬＥＤ）技術に応用されている。然しながら、ＧａＮ ＬＥＤ技術については、トンネル電極が現在ｎ+/ｐ半導体同形インターフェース（homo-junction）に限られており、透明導電酸化膜でトンネル異形インターフェース（hetero-junction）を形成する技術は、発明者の長期に渡る研究を経て本発明特許の冒頭に開示している。
【実施例】
【００２３】
実施例１：ｎ型ＧａＮ構造において、まず光により電気化学アノード酸化を行い、ｎ型ＧａＮの表面部分を酸化し、ケイ素Ｓｉドーピングした酸化ガリウム（Ｇａ２Ｏ３）を形成する。適度に温度を変えるアニール処理を経て、Ｇａ２Ｏ３の異なる位相を得て、エックス線光回折撮影(Ｘ-ray diffraction ，ＸＲＤ)がサンプル表面に結晶体であるＧａ２Ｏ３を生成していることがわかる（図３参照）。エックス線光電子放出分光学(Ｘ-ray photoelectron emission spectroscopy，ＸＰＳ)の断層スキャン分析によって表面にＧａ２Ｏ３を生成しているほかに、ＧａＮインターフェース箇所に厚さ約２０ｎｍの段階層（graded layer）ＧａＯＮを形成している（図４参照）。当該段階層はイオン植込み(ion implantation)若しくは不純物拡散(diffusion)技術を使用することができ、当該インターフェース箇所の電気特性及び表面仕事関数を変えることができる。（当該段階層の形成はインターフェースを貫通して形成することができる重要技術で、詳細な応用は下記の実施例２及び実施例３にある。）
【００２４】
実施例２：ｎ型ＩｎＧａＮ/ＧａＮ構造において、光により電気化学アノード酸化を行い、ｎ型ＩｎＧａＮの表面部分を酸化してインシジウムＩｎ、ケイ素Ｓｉドーピングしたｎ型Ｇａ２Ｏ３を形成し、そしてＧａＮインターフェース箇所においてＧａＯＮ段階層を形成する。前記Ｇａ２Ｏ３アノード酸化の成長速度と電解液のｐＨの関係は図５に示している。上記を金属酸化半導体(ＭＯＳ)構造を有するダイオードの製作に用いる際、図６で示すように、前記表面Ｇａ２Ｏ３の厚みが４０、２０、１０ｎｍである場合、ダイオードオン電気は、Ｇａ２Ｏ３の厚みに連れて小さくなると、電気はショットキー障壁接触（Schottky barrier contact）からオーム接触に転換する。
【００２５】
実施例３：n型ＩｎＧａＮ/ＧａＮ構造において、光により電気化学アノード酸化を行い、n型ＩｎＧａＮの表面部分を酸化し、n型の（ＩｎＧａ２）Ｏ３（ＩＧＯ）及びＧａＯＮ段階層をＧａＮインターフェース箇所に形成する。また、ニッケルＮｉ、亜鉛Ｚｎ等のｐ-型でドーピングにより本質をn型透明導電膜の電気抵抗率に変える。ＩＧＯ上に環状電気伝送線図面が有る場合、その伝送線幅(Gap width)が異なることで得られる電流・電圧図形(Ｉ-Ｖ) は図７に示し、また、電気抵抗率の測量結果は図８に示している。図８の結果比較から分かるように、本質がｎ型であるＩＧＯがＮｉ、Ｚｎドーピングを経ると、その電気抵抗率(ρｃ)はもともとの０.０４８６ Ｏ−ｃｍ２から０.２８Ｏ−ｃｍ２及び３.３３１Ｏ−ｃｍ２に上昇する。
【００２６】
酸性エッチング溶液を使用して前記導電透明膜の表面にエッチングを行い、およそ４００Aの厚みを犠牲にして、表面の粗さ化２１１を形成し、環状電気伝送線をさらに透明導電膜の表面に附着し易くし、且つ製品の静電放電(ＥＳＤ)や寿命(life-time)に影響させないようにする。そして粗さ化工程を経た本発明の電流増加率は図９に示すように、粗さ化工程を施した製品の光出力効率(ｍＷ)の増加率は約５％上昇し、製品に対する起動電圧の影響は、図１０で起動電圧２０ｍＡの上昇幅を示しており、前記粗さ化工程が引き起こす起動電圧上昇幅の平均は０.０８Ｖより小さい。
【図面の簡単な説明】
【００２７】
【図１】本発明の窒化ガリウム導電電極の概略図である。
【図２】本発明の窒化ガリウム導電電極の別途概略図である。
【図３】実施例一のエックス線光回折撮影の概略図である。
【図４】実施例一のＧａＮインターフェース箇所の概略図である。
【図５】実施例二の成長速度とｐＨ値の関係図である。
【図６】実施例二のダイオードのオントンネル電流・電圧の関係図である。
【図７】実施例三のＩＧＯ伝送線の異なる幅（Ｇａｐ）のオン電流・電圧（Ｉ-Ｖ）の関係図である。
【図８】実施例三のＩＧＯ電気抵抗率と伝送線幅との関係図である。
【図９】粗さ化工程を施した後の光出力効率（ｍＷ）の増加率である。
【図１０】粗さ化工程を施した後の起動電力の上昇幅である。
【符号の説明】
【００２８】
１０  窒化ガリウム膜層
２０  導電透明膜
２１  異形インターフェース
２１１  表面の粗さ化
２２  第二導電透明膜
３０  金属厚膜
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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