(57)【要約】【課題】転位密度の低減が可能なＩＩＩ族窒化物結晶の成長方法およびＩＩＩ族窒化物結晶基板を提供する。【解決手段】本ＩＩＩ族窒化物結晶の成長方法は、液相法により、下地基板１０の主面１０ｍ上にＩＩＩ族窒化物結晶２０を成長させる方法であって、下地基板１０は少なくとも主面側にＩＩＩ族窒化物結晶層１０ａを含み、主面１０ｍの法線１０ｍｖはＩＩＩ族窒化物結晶層１０ａの＜０００１＞方向１０ｃｖに対して０．５°以上１０°以下の傾き角を有し、ＩＩＩ族窒化物結晶２０の成長の際に、ＩＩＩ族窒化物結晶２０に残留する転位の少なくとも一部を｛０００１｝面２０ｃに対して実質的に平行な方向に伝搬させてＩＩＩ族窒化物結晶の外周部に排出させる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
液相法により、下地基板の主面上にＩＩＩ族窒化物結晶を成長させる方法であって、
前記ＩＩＩ族窒化物結晶の成長の際に、前記ＩＩＩ族窒化物結晶に残留する転位の少なくとも一部を｛０００１｝面に対して実質的に平行な方向に伝搬させて前記ＩＩＩ族窒化物結晶の外周部に排出させることを特徴とするＩＩＩ族窒化物結晶の成長方法。
【請求項２】
前記下地基板は少なくとも前記主面側にＩＩＩ族窒化物結晶層を含み、
前記主面の法線は、前記ＩＩＩ族窒化物結晶層の＜０００１＞方向に対して０．５°以上１０°以下の傾き角を有する請求項１に記載のＩＩＩ族窒化物結晶の成長方法。
【請求項３】
前記下地基板の前記主面における転位密度が１×１０7ｃｍ-2未満であって、
前記ＩＩＩ族窒化物結晶の結晶成長後の成長面における転位密度が前記主面における転位密度の１／１０以下である請求項１または請求項２に記載のＩＩＩ族窒化物結晶の成長方法。
【請求項４】
前記液相法として、ＩＩＩ族元素を含む融液中に窒素含有ガスを供給する請求項１から請求項３までのいずれかに記載のＩＩＩ族窒化物結晶の成長方法。
【請求項５】
請求項１から請求項４までのいずれかの成長方法により得られるＩＩＩ族窒化物結晶から切り出して得られるＩＩＩ族窒化物結晶基板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発光素子、電子素子、半導体センサなどの各種半導体デバイスの基板として好ましく用いられる転位密度が低いＩＩＩ族窒化物結晶の成長方法およびＩＩＩ族窒化物結晶基板に関する。
【背景技術】
【０００２】
ＡｌxＧａyＩｎ1-x-yＮ結晶（０≦ｘ、０≦ｙ、ｘ＋ｙ≦１、以下同じ）などのＩＩＩ族窒化物結晶は、発光素子、電子素子、半導体センサなどの各種半導体デバイスの基板を形成するための材料として非常に有用なものである。ここで、各種半導体デバイスの特性を向上させるために、転位密度が低く結晶性のよいＩＩＩ族窒化物結晶基板が必要とされている。
【０００３】
ここで、超高温超高圧溶液法、フラックス法などの液相法は、ＨＶＰＥ（ハイドライド気相成長）法、ＭＯＣＶＤ（有機金属化学気相堆積）法などの気相法に比べて、転位密度の低いＩＩＩ族窒化物結晶の成長が可能であると期待されている。
【０００４】
たとえば、特開２００４−２４４３０７号公報（以下、特許文献１という）は、基板と、その基板上に形成された半導体層と、その半導体層の上方に形成されたＩＩＩ族窒化物結晶とを備えるＩＩＩ族窒化物基板であって、上記半導体層が、組成式ＡｌuＧａvＩｎ1-u-vＮ(０≦ｕ≦１、０≦ｖ≦１)で表される半導体からなり、その半導体層の表面が（０００１）面のステップが階段状に配置された一方向に傾斜した面であり、その傾斜した面と上記（０００１）面とのなす角が、０．０５°以上であり、さらに、上記半導体層上に形成されたＩＩＩ族窒化物結晶のキャリア濃度の面内ばらつきが、キャリア濃度の平均値の１／５以上５倍以下であるＩＩＩ族窒化物基板を開示する。
【０００５】
また、上記特許文献１は、かかるＩＩＩ族窒化物結晶基板の製造方法として、基板上に、組成式ＡｌuＧａvＩｎ1-u-vＮ(０≦ｕ≦１、０≦ｖ≦１)で表される半導体であって、その表面に（０００１）面が存在する半導体層を形成する工程と、その半導体層の（０００１）面に対して傾斜した面となるように半導体層の表面を処理する工程と、窒素を含む雰囲気下において、ガリウム、アルミニウムおよびインジウムから選ばれる少なくとも１つのＩＩＩ族元素と溶剤とを含む融液に、その半導体層の表面を接触させることによって、少なくとも１つのＩＩＩ族元素と窒素とを反応させて上記半導体層上にＩＩＩ族窒化物結晶を成長させる工程とを含む。
【０００６】
上記特許文献１の方法においては、半導体層の表面が、（０００１）面が露出した階段状に加工されている。そのため、結晶育成時の異常成長を防止できる。また通常の種結晶基板を用いた場合と比較して、表面平坦性が高い結晶を得ることができる。特に、液相成長において、傾斜した基板を用いることにより、傾斜した基板を用いない場合に比べて、成長速度の向上と結晶中に取り込まれる不純物濃度の均一性が向上することが可能となる。
【０００７】
ここで、液相法により主面が（０００１）面であるＩＩＩ族窒化物基板上にＩＩＩ族窒化物結晶を成長させた場合、ＩＩＩ族窒化物基板の転位がＩＩＩ族窒化物結晶の成長方向である＜０００１＞方向に伝搬しＩＩＩ族窒化物結晶の成長表面に到達する。ＩＩＩ族窒化物結晶を厚く成長させると、バーガーズベクトルの方向が異なる転位同士が引力により合体して消滅することにより、ＩＩＩ族窒化物結晶の転位密度が低減する。
【０００８】
しかし、結晶の転位密度が１×１０7ｃｍ-2未満になると、転位間の間隔が大きくなるため上記のような転位の合体が生じる可能性が極めて低くなる。すなわち、液相法により転位密度が１×１０7ｃｍ-2未満のＩＩＩ族窒化物結晶基板にＩＩＩ族窒化物結晶を成長させる場合、下地基板であるＩＩＩ族窒化物結晶基板に比べて転位密度が低いＩＩＩ族窒化物結晶を成長させることは困難であった。
【特許文献１】特開２００４−２４４３０７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、転位密度の低減が可能なＩＩＩ族窒化物結晶の成長方法およびＩＩＩ族窒化物結晶基板を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、液相法により下地基板の主面上にＩＩＩ族窒化物結晶を成長させる方法であって、ＩＩＩ族窒化物結晶の成長の際に、ＩＩＩ族窒化物結晶に残留する転位の少なくとも一部を｛０００１｝面に対して実質的に平行な方向に伝搬させてＩＩＩ族窒化物結晶の外周部に排出させることを特徴とするＩＩＩ族窒化物結晶の成長方法である。
【００１１】
本発明にかかるＩＩＩ族窒化物結晶の成長方法において、下地基板は少なくとも主面側にＩＩＩ族窒化物結晶層を含み、主面の法線はＩＩＩ族窒化物結晶層の＜０００１＞方向に対して０．５°以上１０°以下の傾き角を有することができる。
【００１２】
また、本発明にかかるＩＩＩ族窒化物結晶の成長方法において、下地基板の主面における転位密度が１×１０7ｃｍ-2未満であって、ＩＩＩ族窒化物結晶の結晶成長後の成長面における転位密度を主面における転位密度の１／１０以下とすることができる。また、液相法としてＩＩＩ族元素を含む融液中に窒素含有ガスを供給することができる。
【００１３】
また、本発明は、上記の成長方法により得られるＩＩＩ族窒化物結晶から切り出して得られるＩＩＩ族窒化物結晶基板である。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、転位密度の低減が可能なＩＩＩ族窒化物結晶の成長方法およびＩＩＩ族窒化物結晶基板を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
（実施形態１）
本発明にかかるＩＩＩ族窒化物結晶の成長方法の一実施形態は、図１を参照して、液相法により、下地基板１０の主面１０ｍ上にＩＩＩ族窒化物結晶２０を成長させる方法であって、下地基板１０は少なくとも主面側にＩＩＩ族窒化物結晶領域１０ａを含み、主面１０ｍの法線はＩＩＩ族窒化物結晶領域１０ａの＜０００１＞方向に対して０．５°以上１０°以下の傾き角θを有し、ＩＩＩ族窒化物結晶２０の成長の際に、ＩＩＩ族窒化物結晶２０に残留する転位の少なくとも一部を｛０００１｝面２０ｃに対して実質的に平行な方向に伝搬させてＩＩＩ族窒化物結晶２０の外周部に排出させることを特徴とする。
【００１６】
ここで、液相法には、特に制限はないが、転位密度の低い結晶を効率よく成長させる観点から、図３を参照して、ＩＩＩ族元素を含む融液３２内に下地基板を配置し、融液３２中に窒素含有ガス３４を供給して、下地基板１０の主面１０ｍ上にＩＩＩ族窒化物結晶２０を成長させる方法が好ましい。ＩＩＩ族窒化物を含む融液３２であれば、特に制限はなく、ＩＩＩ族元素の融液（セルフフラックス法）、ＩＩＩ族元素とＩＩＩ族元素の溶剤（フラックス）となる金属元素（Ｎａ、Ｌｉなどのアルカリ金属元素、Ｃａなどのアルカリ土類金属元素、Ｃｕ、Ｔｉ、Ｆｅ、Ｍｎ，Ｃｒなどの遷移金属元素など）との融液（フラックス法）などが用いられる。特に、結晶内に含まれる固有欠陥濃度の低減および／またはキャリア濃度などの電気特性の制御の観点から、ＩＩＩ族元素の純度が高い融液が好ましく、たとえばＩＩＩ族元素の純度が９９モル％以上が好ましく、９９．９９モル％以上がより好ましく、９９．９９９９モル％以上がさらに好ましい。
【００１７】
本実施形態において用いられる下地基板１０は、少なくとも主面側にＩＩＩ族窒化物結晶領域１０ａを含み、主面１０ｍの法線１０ｍｖはＩＩＩ族窒化物結晶領域１０ａの＜０００１＞方向１０ｃｖに対して０．５°以上１０°以下の傾き角θを有する。この様な主面１０ｍ上にＩＩＩ族窒化物結晶２０を成長させると、下地基板１０から受け継ぎ、または、結晶成長の際に発生して、ＩＩＩ族窒化物結晶２０に残留する転位の少なくとも一部を｛０００１｝面２０ｃに対して実質的に平行な方向に伝搬させてＩＩＩ族窒化物結晶２０の外周部に排出させることができ、ＩＩＩ族窒化物結晶２０の転位密度を低減することができる。結晶の｛０００１｝面、＜０００１＞方向は、結晶のＸ線回折により特定することができる。また、結晶の転位の伝搬の様子（転位伝搬線２０ｄ）は、光散乱トモグラフ法により観察することができる。なお、＜０００１＞方向とは、幾何学的に等価な［０００１］方向および［０００−１］方向を含む総称である。また、｛０００１｝面とは、幾何学的に等価な（０００１）面および（０００−１）面を含む総称である。
【００１８】
このような低減方法は、バーガーズベクトルの方向が異なる転位同士が引力により合体して消滅することによる転位密度の低減とは異なり、結晶の転位密度が１×１０7ｃｍ-2未満となっても、転位密度をさらに低減することができる。結晶の表面における転位密度は、カソードルミネッセンス法により測定することができる。
【００１９】
図２を参照して、下地基板１０の主面１０ｍは、ミクロ的には、複数の｛０００１｝面１０ｍｃとそれらの｛０００１｝面１０ｍｃそれぞれに対してある角度を持つ複数のステップ面１０ｔとでそれぞれ構成される複数のステップ１０ｓを有する階段状の凹凸面である。なお、主面１０ｍの法線とは、主面１０ｍをマクロ的に見た平面についての法線をいうものとする。
【００２０】
この様な主面１０ｍ上にＩＩＩ族窒化物結晶２０を成長させると、ＩＩＩ族窒化物結晶２０は、主面１０ｍの｛０００１｝面１０ｃに垂直な方向と、主面１０ｍのステップ面１０ｔに垂直な方向に成長する。このため、ＩＩＩ族窒化物結晶２０の成長中の結晶成長面２０ａ，２０ｂには、複数の｛０００１｝面２０ａｃ，２０ｂｃとそれらの｛０００１｝面２０ａｃ，２０ｂｃのそれぞれに対してある角度を有する複数のステップ面２０ａｔ，２０ｂｔとでそれぞれ構成される複数のステップ２０ａｓ，２０ｂｓが形成される。ここで、ステップ面２０ａｔ，２０ｂｔに垂直な方向の結晶成長は、｛０００１｝面２０ａｃ，２０ｂｃに垂直な方向の結晶成長に比べて優勢である。また、転位は結晶の成長方向に伝搬する。このため、下地基板１０の主面から受け継がれ、または、結晶成長の際に発生して、結晶に残留する転位を｛０００１｝方向に実質的に平行に伝搬させて（図１（ｂ）および図２（ｂ）の転位伝搬線２０ｄを参照）、結晶の外周部に排出させることができるものと考えられる。ここで、転位伝搬線２０とは、転位の伝搬の軌跡を示す線をいう。
【００２１】
ここで、結晶の残留する転位が伝搬する方向である｛０００１｝面に実質的に平行な方向とは、フラックス法またはセルフフラックス法において、ステップ面２０ａｔ，２０ｂｔに垂直な方向の結晶成長速度は｛０００１｝面２０ａｃ，２０ｂｃに垂直な方向の結晶成長速度に比べて約２倍以上となることから、｛０００１｝面に対する傾き角φ（これは、転位伝搬線２０ｄと｛０００１｝面２０ｃとのなす転位伝搬角φである）が約２６°以下の方向を意味する。
【００２２】
ＩＩＩ族窒化物結晶２０の成長とともに、ステップ面２０ａｔ，２０ｂｔが転位とともに結晶の外周部へ移動して、ある結晶成長面２０ｅにおいてステップ面が消滅する。さらに、結晶が｛０００１｝面に垂直な方向に成長して結晶成長面２０ｓを有するＩＩＩ族窒化物結晶２０が得られる。この様にして、結晶成長面２０ｓにおける転位密度が低減したＩＩＩ族窒化物結晶が得られる。
【００２３】
下地基板１０において、ＩＩＩ族窒化物結晶領域１０ａの＜０００１＞方向１０ｃｖに対する主面１０ｍの法線１０ｍｖは傾き角θが、０．５°より小さいと下地基板１０の主面１０ｍに存在するステップ１０ｓの数が少なく転位を｛０００１｝面と実質的に平行な方向に効率的に伝搬させることができなくなり、１０°より大きいと主面１０ｍに存在するステップ１０ｓの数が多くなり、結晶成長中にステップ２０ａｓ，２０ｂｓが合体してマクロステップ化する（図示せず）。マクロステップが生じると、マクロステップに融液が巻き込まれて結晶中に液胞が生じやすくなる。かかる観点から、傾き角θは、０．５°以上５°以下であることがより好ましい。
【００２４】
また、主面１０ｍの法線１０ｍｖの傾きの方向６ｈは、特に制限はないが、結晶対称性の観点から、＜０００１＞方向から、＜１−１００＞方向または＜１１−２０＞方向に傾いていることが好ましい。
【００２５】
本実施形態のＩＩＩ族窒化物結晶の成長方法においては、上記の傾き角θに加えて主面１０ｍにおける転位密度が１×１０7ｃｍ-2未満の下地基板の主面１０ｍ上に、結晶成長後の成長面２０ｓにおける転位密度が下地基板１０の主面１０ｍにおける転位密度の１／１０以下であるＩＩＩ族窒化物結晶を成長させることができる。本実施形態においては、バーガーズベクトルの方向が異なる転位同士が引力により合体して消滅することによる転位密度の低減とは異なり、下地基板のの転位密度が１×１０7ｃｍ-2未満であっても、成長させる結晶の転位密度をさらに低減させ、結晶成長後の成長面２０ｓにおける転位密度を下地基板１０の主面１０ｍにおける転位密度の１／１０以下とすることができる。
【００２６】
（実施形態２）
本発明にかかるＩＩＩ族窒化物結晶基板の一実施形態は、図４を参照して実施形態１の成長方法により得られるＩＩＩ族窒化物結晶２０から切り出して得られる。かかるＩＩＩ族窒化物結晶基板は、その主面における転位密度が低減されている。
【００２７】
ここで、ＩＩＩ族窒化物結晶２０から基板を切り出す方法には、特に制限なく、ワイヤソー、内周刃、外周刃、レーザ光などが用いられる。また、切り出されたＩＩＩ族窒化物結晶基板２０ｐの主面２０ｑ，２０ｒは、研磨および／または研削により鏡面化されることが好ましい。
【実施例】
【００２８】
（実施例１）
図１（ａ）を参照して、まず、下地基板１０として１０ｍｍ×１０ｍｍ×厚さ３５０μｍのウルツ鉱型ＧａＮ結晶基板を準備した。この下地基板（ＧａＮ基板）１０は、主面１０ｍが（０００１）表面であり、その主面１０ｍの法線が［０００１］方向から［１−１００］方向に１°の傾き角θを有しており、その主面１０ｍは研磨加工により鏡面にされている。この下地基板の主面における転位密度をカソードルミネセンス法により暗点として検出し測定したところ、面内平均転位密度は５×１０6ｃｍ-2であった。
【００２９】
図１（ｂ）を参照して、次に、高純度Ｇａを溶媒とする液相法により下地基板１０の主面１０ｍ上にＧａＮ結晶を５００μｍ成長させた。具体的には、図３を参照して、アルミナ坩堝３０中に下地基板１０をその主面１０ｍを上に向けて坩堝底面に置き、純度が７Ｎ（９９．９９９９９モル％）である高純度金属Ｇａを５０ｇ秤量し、坩堝内に一緒に入れて９５０℃まで加熱し、下地基板１０に接触する高純度Ｇａ融液（ＩＩＩ族元素を含む融液３２）を形成した。この高純度Ｇａ融液（融液３２）に圧力が８ＭＰａの窒素ガス（窒素含有ガス３４）を５０００時間供給し、ＧａＮ結晶（ＩＩＩ族窒化物結晶２０）を平均成長厚さ５００μｍに成長させた。結晶成長後のＧａＮ結晶の成長表面の面方位は（０００１）であった。
【００３０】
次に、成長させたＧａＮ結晶を坩堝から取り出し、その表面を研磨加工し鏡面化した。この鏡面化されたＧａＮ結晶表面について、下地基板と同様にカソードルミネセンス法により面内平均転位密度を調べたところ、転位密度は７×１０4ｃｍ-2であった。このＧａＮ結晶の転位伝搬の様子を光散乱トモグラフ法により観察したところ、下地基板に近い成長初期において、転位は（０００１）面に対して実質的に平行な方向に伝搬し、結晶外周側面に到達していることが確認された。また、蛍光顕微鏡により結晶内部を観察したところ、液胞は認められなかった。
【００３１】
（実施例２）
その主面１０ｍの法線の［０００１］方向から［１−１００］方向への傾き角が３°であること以外は、実施例１と同様にしてＧａＮ結晶を成長させ、その表面を鏡面化した。このＧａＮ結晶について、表面における平均転位密度は、５．５×１０4ｃｍ-2であり、下地基板に近い成長初期において転位は（０００１）面に対して実質的に平行な方向に伝搬し結晶外周側面に到達していることが確認され、結晶内部に液胞は認めらなかった。
【００３２】
（実施例３）
その主面１０ｍの法線の［０００１］方向から［１−１００］方向への傾き角が５°であること以外は、実施例１と同様にしてＧａＮ結晶を成長させ、その表面を鏡面化した。このＧａＮ結晶について、表面における平均転位密度は、４．８×１０4ｃｍ-2であり、下地基板に近い成長初期において転位は（０００１）面に対して実質的に平行な方向に伝搬し結晶外周側面に到達していることが確認され、結晶内部に液胞は認めらなかった。
【００３３】
（実施例４）
その主面１０ｍの法線の［０００１］方向から［１−１００］方向への傾き角が８°であること以外は、実施例１と同様にしてＧａＮ結晶を成長させ、その表面を鏡面化した。このＧａＮ結晶について、表面における平均転位密度は、４．３×１０4ｃｍ-2であり、下地基板に近い成長初期において転位は（０００１）面に対して実質的に平行な方向に伝搬し結晶外周側面に到達していることが確認され、結晶内部に液胞は認めらなかった。実質上は問題とならないが、結晶内部に極めて少量の液胞が認められた。
【００３４】
（比較例１）
下地基板の主面の法線が［０００１］方向（傾き角θが０°）であること以外は実施例１と同様にしてＧａＮ結晶を成長させ、その表面を鏡面化した。このＧａＮ結晶について、表面における平均転位密度は、５．１×１０6ｃｍ-2であり、転位は（０００１）面に対してほぼ垂直な方向に伝搬していることを確認され、結晶内部に液胞は認められなかった。
【００３５】
（比較例２）
その主面１０ｍの法線の［０００１］方向から［１−１００］方向への傾き角が１１°であること以外は、実施例１と同様にしてＧａＮ結晶を成長させ、その表面を鏡面化した。このＧａＮ結晶について、表面における平均転位密度は、６．０×１０4ｃｍ-2であり、下地基板に近い成長初期において転位は（０００１）面に対して実質的に平行な方向に伝搬し結晶外周側面に到達していることが確認されたが、結晶内部に液胞が認められた。
【００３６】
実施例１〜４および比較例１，２から、主面の法線が＜０００１＞方向に対して０．５°以上１０°以下の傾き角をする下地基板上に、ＩＩＩ族窒化物結晶の成長させることにより、ＩＩＩ族窒化物結晶に残留する転位の少なくとも一部を｛０００１｝面に対して実質的に平行な方向に伝搬させてＩＩＩ族窒化物結晶の外周部に排出させて、結晶成長後の結晶成長面における転位密度が低減したＩＩＩ族窒化物結晶が得られることがわかった。ただし、結晶中の液胞の存在を皆無にする観点からは、傾き角は０．５°以上５°以下にすることがより好ましい。
【００３７】
今回開示された実施の形態および実施例はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上記した説明でなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内のすべての変更が含まれることが意図される。
【図面の簡単な説明】
【００３８】
【図１】本発明にかかるＩＩＩ族窒化物結晶の成長方法の一実施形態を示す概略断面図である。ここで、（ａ）は下地基板を示し、（ｂ）は下地基板上にＩＩＩ族窒化物結晶を成長させる様子を示す。
【図２】本発明にかかるＩＩＩ族窒化物結晶の成長方法の一実施形態を示す概略部分拡大断面図である。ここで、（ａ）は図１（ａ）におけるＩＩＡ部分を拡大したものを示し、（ｂ）は図１（ｂ）におけるＩＩＢ部分を拡大したものを示す。
【図３】液相法でＩＩＩ族窒化物結晶を成長させる一例を示す概略断面図である。
【図４】本発明にかかるＩＩＩ族窒化物結晶基板の一実施形態を示す概略断面図である。
【符号の説明】
【００３９】
１０  下地基板、１０ｃ，１０ｍｃ，２０ｃ，２０ａｃ，２０ｂｃ  ｛０００１｝面、１０ｃｖ  ＜０００１＞方向、１０ｈ  主面の法線の傾きの方向、１０ｍ，２０ｑ，２０ｒ  主面、１０ｍｖ  法線、１０ｓ，２０ａｓ，２０ｂｓ  ステップ、１０ｔ，２０ａｔ，２０ｂｔ  ステップ面、２０  ＩＩＩ族窒化物結晶、２０ａ，２０ｂ，２０ｅ，２０ｓ  結晶成長面、２０ｄ  転位伝搬線、２０ｐ  ＩＩＩ族窒化物結晶基板、３０  坩堝、３２  融液、３４  窒素含有ガス。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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