(57)【要約】【課題】光弾性係数に関し、優れた光学フィルムを創出することを目的とする。【解決手段】光弾性係数が負であるフィルムＡと、該フィルムＡの上に積層された光弾性係数が正であるフィルムＢとを有する積層光学フィルム。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
２３℃における光弾性係数が負であるフィルムＡと、該フィルムＡの上に積層された２３℃における光弾性係数が正であるフィルムＢとを有する積層光学フィルムであって、
フィルムＡが、不飽和カルボン酸エステル単量体単位（Ａ）３０質量％以上８０質量％以下と、芳香族ビニル化合物単位（Ｃ）１質量％以上５０質量％以下と、下記一般式（１）で表される６員環構造を有する酸無水物単位（Ｂ）１０質量％以上３５質量％以下とを含む共重合体Ａからなる積層光学フィルム。
一般式（１）
【化１】
2008225463.tif 000009
（ただし、一般式［１］において、Ｒ１、Ｒ２は、それぞれ独立に水素原子又は炭素数が１〜６の置換又は非置換のアルキル基を表し、該アルキル基は、例えば水酸基で置換されていてもよい。）
【請求項２】
前記共重合体Ａが、更に不飽和カルボン酸単量体単位（Ｄ）を１質量％以上１０質量％以下含む請求項１に記載の積層光学フィルム。
【請求項３】
前記共重合体Ａにおける芳香族ビニル化合物単位（Ｃ）と不飽和カルボン酸単量体単位（Ｄ）成分の共重合割合が、１≦芳香族ビニル化合物単位（Ｃ）の共重合割合／不飽和カルボン酸単量体単位（Ｄ）の共重合割合≦１０の関係を満たす請求項２に記載の積層光学フィルム。
【請求項４】
前記フィルムＡ、前記フィルムＢ及び前記積層光学フィルムの２３℃における光弾性係数の値を、それぞれ、ＣＲＡ、ＣＲＢ、ＣＲＬとした場合に、以下の関係を満たす請求項１〜３いずれか一項に記載の積層光学フィルム。
ＣＲＡ＜ＣＲＬ＜ＣＲＢ
【請求項５】
その２３℃における光弾性係数の絶対値が１０×１０−１２／Ｐａ以下である請求項１〜４いずれか一項に記載の積層光学フィルム。
【請求項６】
前記フィルムＡ及び前記フィルムＢの２３℃における光弾性係数の絶対値が４０×１０−１２／Ｐａ以下である請求項１〜５のいずれか一項に記載の積層光学フィルム。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の積層光学フィルムからなる偏光板保護フィルム。
【請求項８】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の積層光学フィルムからなる位相差フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、偏光板保護フィルムや位相差フィルム等の光学材料に使用される光学フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
最近の液晶テレビに代表される薄型ディスプレイ市場の拡大に伴い、より鮮明な画像をより低価格で得たいという要求が高まっている。これを実現するために重要となるのが、各種光学フィルムであり、偏光板保護フィルム及び位相差フィルムはその代表である。
【０００３】
ところで、最近では液晶ディスプレイが大型化し、それに伴い光学フィルムの大型化も必要となっている。しかし、光学フィルムを大型化すると、外力の偏りに起因する複屈折の分布が生じ、コントラストが不均一となるという問題点がある。
そこで、このような外力の偏りに起因する複屈折の分布を防ぐために、外力による複屈折変化の生じやすさである光弾性係数の絶対値が小さい光学フィルムが切望されている。
積層フィルムにおいて、固有福屈折値が正である材料と負である材料とを積層した位相差板の開示がされている（特許文献１）。しかし光弾性係数の開示はなく、また実施例にはノルボルネン樹脂とポリスチレンの積層フィルム、ノルボルネン樹脂とスチレン無水マレイン酸の積層フィルムが開示されているが、ノルボルネン樹脂及びスチレン系樹脂は正の光弾性係数を有する為、積層フィルムにすると光弾性係数は加成される。この場合光弾性係数が大きくなり位相差フィルムとしては満足いくものではない。
【０００４】
また、特許文献２には、光弾性係数の値が６０×１０−８ｃｍ２／Ｎ（＝６０×１０−１２／Ｐａ）以上のポリマー材料と光弾性係数が負の値であるポリマー材料を含む光学フィルムが開示されている。そして、実施例には、ポリイミド（正の光弾性係数値）を溶解してアクリル系材料（負の光弾性係数値）のフィルムに塗布することが記載されている。しかし、塗布は大量生産が困難であり、厚みを均一に塗布するのは困難である。また、特許文献２においては、フィルム全体として高い配向性を備えるために、光弾性係数の値が６０×１０−８ｃｍ２／Ｎ以上のポリマー材料を用いているが、光弾性係数の値が６０×１０−８ｃｍ２／Ｎ以上のポリマー材料を含む層を使用する場合、積層フィルム全体の光弾性係数を小さくするためには、その層を薄くしなくてはならず、その調整、又はその後の延伸工程が難しくなる。
【０００５】
【特許文献１】特開２００２−４０２５８号公報
【特許文献２】特開２００４−２１２９７１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の課題は、光弾性係数の絶対値の小さい光学フィルムを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、鋭意検討を行った結果、光弾性係数が負であるフィルムＡ、光弾性係数が正であるフィルムＢとを積層することにより、光弾性係数の絶対値の小さい光学フィルムを製造することができることを見出した。
そして、不飽和カルボン酸エステル単量体単位（Ａ）３０質量％以上８０質量％以下と、芳香族ビニル化合物単位（Ｃ）１質量％以上５０質量％以下と、一般式（１）で表される６員環構造を有する酸無水物単位（Ｂ）１０質量％以上３５質量％以下とを含む共重合体Ａは、これから得られる成形体のレタデーション設計が容易であり、この共重合体をフィルムＡを構成する材料として用いることにより、光弾性係数の大きい材料を用いなくても積層フィルム全体として高い配向性を備えることが可能であることを見い出し、本発明を完成するに至った。
【０００８】
即ち、本発明は、以下のとおりである。
２３℃における光弾性係数が負であるフィルムＡと、該フィルムＡの上に積層された２３℃における光弾性係数が正であるフィルムＢとを有する積層光学フィルムであって、
フィルムＡが、不飽和カルボン酸エステル単量体単位（Ａ）３０質量％以上８０質量％以下と、芳香族ビニル化合物単位（Ｃ）１質量％以上５０質量％以下と、下記一般式（１）で表される６員環構造を有する酸無水物単位（Ｂ）１０質量％以上３５質量％以下とを含む共重合体Ａからなる積層光学フィルム。
一般式（１）
【化１】
2008225463.tif 000002
（ただし、一般式［１］において、Ｒ１、Ｒ２は、それぞれ独立に水素原子又は炭素数が１〜６の置換又は非置換のアルキル基を表し、該アルキル基は、例えば水酸基で置換されていてもよい。）
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、光弾性係数の絶対値の小さい光学フィルムすることができる。このような光学フィルムは、液晶テレビに代表される薄型ディスプレイ市場に有用である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
以下、本発明について具体的に説明する。
本発明における「光弾性係数」とは、外力による複屈折の変化の生じやすさを表す係数で、下式により定義される。
ＣＲ［／Ｐａ］＝Δｎ／σＲ
ここで、σＲは伸張応力［Ｐａ］、Δｎは応力付加時の複屈折であり、Δｎは下式により定義される。
Δｎ＝ｎ１−ｎ２
ここで、ｎ１は伸張方向と平行な方向の屈折率、ｎ２は伸張方向と垂直な方向の屈折率である。
光弾性係数の値がゼロに近いほど、外力による複屈折の変化が小さいことを示しており、各用途に応じて設計された複屈折が外力によって変化しにくいことを意味する。
また、フィルムＡの光弾性係数をＣＲＡと表し、フィルムＢの光弾性係数をＣＲＢ、フィルムＡ及びフィルムＢを積層してなる積層光学フィルムの光弾性係数をＣＲＬ表す。
【００１１】
フィルムＡついて説明する。
本発明において、フィルムＡの２３℃における光弾性係数は負である。好ましくは、２３℃における光弾性係数の値が、−４０×１０−１２／Ｐａ以上０／Ｐａ未満である。より好ましくは、−３０×１０−１２／Ｐａ以上−０．５×１０−１２／Ｐａ以下であり、さらに好ましくは−２０×１０−１２／Ｐａ以上−０．５×１０−１２／Ｐａ以下、なお好ましくは−１０×１０−１２／Ｐａ以上−０．５×１０−１２／Ｐａ以下、とりわけ好ましくは−４．５×１０−１２／Ｐａ以上−０．５×１０−１２／Ｐａ以下、特に好ましくは−４．５×１０−１２／Ｐａ以上−１．０×１０−１２／Ｐａ以下である。光弾性係数が小さいほどフィルムＢの正の光弾性係数を相殺する効果が高い。
２３℃における光弾性係数が−４０×１０−１２／Ｐａ以下であると、配向性が大きく付いてしまい面内レタデーション（Ｒｅ）のコントロールが難しくなる。    
【００１２】
本発明においては、フィルムＡを構成する材料として、不飽和カルボン酸エステル単量体単位（Ａ）と、芳香族ビニル化合物単位（Ｃ）と、下記一般式（１）で表される６員環構造を有する酸無水物単位（Ｂ）と、必要により不飽和カルボン酸単量体単位（Ｄ）とを含む共重合体Ａを用いる。
【００１３】
一般式（１）
【化２】
2008225463.tif 000003
（ただし、一般式（１）において、Ｒ１、Ｒ２は、それぞれ独立に水素原子又は炭素数が１〜６の置換又は非置換のアルキル基を表し、該アルキル基は、例えば水酸基で置換されていてもよい。）
この６員環構造を有する酸無水物単位を含む共重合体Ａは、耐熱性に優れると共に、これから得られる成形体のレタデーション設計が容易であることから、光学材料に適している。
【００１４】
なお、本発明においては、重合前のモノマー成分のことを「〜単量体」（但し、「単量体」を省略して化合物名のみ記載する場合もある。）といい、共重合体を構成する構成単位のことを「〜単量体単位」（但し、「単量体」を省略して「〜単位」と記載する場合もある。）という。
以下に、フィルムＡを構成する共重合体Ａについて詳細に説明する。
【００１５】
まず、共重合体Ａを製造するために用いるために使用する単量体について説明する。
＜不飽和カルボン酸エステル単量体（ａ）＞
本発明における共重合体Ａの第一の単量体成分である不飽和カルボン酸エステル単量体（ａ）としては、本発明の効果を達成できるものであれば特に制限されないが、好ましい例としては下記一般式（２）で示される単量体が挙げられる。
【００１６】
一般式（２）
【化３】
2008225463.tif 000004
【００１７】
ただし、一般式（２）において、Ｒ３は水素原子又は炭素数が１〜６の置換又は非置換のアルキル基を表し、該アルキル基は、例えば、水酸基を有していてもよい。また、Ｒ４は炭素数が１〜１２の基を表し、例えば、水酸基を有していてもよい。
【００１８】
これらのうち、Ｒ３が水素原子であるアクリル酸エステル単量体又は炭素数が１のメチル基であるメタクリル酸エステル単量体を好適に用いることができる。
【００１９】
好適に用いることのできるメタクリル酸エステル単量体の具体例としては、例えば、メタクリル酸ブチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸プロピル、メタクリル酸イソプロピル、メタクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸フェニル、メタクリル酸（２−エチルヘキシル）、メタクリル酸（ｔ−ブチルシクロヘキシル）、メタクリル酸ベンジル、メタクリル酸（２，２，２−トリフルオロエチル）などが挙げられ、代表的なものはメタクリル酸メチルである。
【００２０】
アクリル酸エステル単量体の具体例としては、例えば、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸イソプロピル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸フェニル、アクリル酸（２−エチルヘキシル）、アクリル酸（ｔ−ブチルシクロヘキシル）、アクリル酸ベンジル、アクリル酸（２，２，２−トリフルオロエチル）などが挙げられ、代表的なものはアクリル酸メチルである。
【００２１】
上記不飽和カルボン酸エステル単量体は、単独で使用してもよいし、二種以上組み合わせて使用することもできる。
【００２２】
＜芳香族ビニル化合物（ｃ）＞
本発明における共重合体Ａの第二の単量体成分である芳香族ビニル化合物（ｃ）としては、本発明の効果を達成できるものであれば特に制限されないが、好ましい例としては下記一般式（３）で示される単量体が挙げられる。
【００２３】
一般式（３）
【化４】
2008225463.tif 000005
【００２４】
ただし、一般式（３）において、Ｒ６は水素原子又は炭素数が１〜６の置換又は非置換のアルキル基を表し、アルキル基は置換基として例えば、水酸基を有していてもよい。また、ｎは０〜５の整数を表す。Ｒ７は水素原子、炭素数が１〜１２の置換又は非置換アルキル基、炭素数が１〜１２の置換又は非置換アルコキシ基、炭素数が１〜８の置換又は非置換アリール基から選ばれる一種の基であり、各Ｒ７は同一であっても、異なっていてもよい。また、各Ｒ７は互いに結合して環構造を形成してもよい。
【００２５】
一般式（３）で表される化合物の具体例としては、スチレン；ｏ−メチルスチレン、ｍ−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、２，４−ジメチルスチレン、２，５−ジメチルスチレン、３，４−ジメチルスチレン、３，５−ジメチルスチレン、ｐ−エチルスチレン、ｍ−エチルスチレン、о−エチルスチレン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、イソプロペニルベンセン（α−メチルスチレン）などの核アルキル置換スチレン；α−メチルスチレン、α−メチル−ｐ−メチルスチレンなどのα−アルキル置換スチレン；１−ビニルナフタレン、２−ビニルナフタレン、１，１−ジフェニルエチレン、イソプロペニルトルエン、イソプロペニルエチルベンゼン、イソプロペニルプロピルベンゼン、イソプロペニルブチルベンゼン、イソプロペニルペンチルベンゼン、イソプロペニルヘキシルベンゼン、イソプロペニルオクチルベンゼン等が挙げられ、共重合体Ａに要求される特性に応じて適宜選択することができる。好ましい単量体は、スチレン系単量体であり、なかでもスチレン、イソプロペニルベンゼンが好ましく、更に好ましくはスチレンである。
上記芳香族ビニル化合物は、単独で使用してもよいし、二種以上組み合わせて使用することもできる。
【００２６】
芳香族ビニル化合物（ｃ）の仕込量は、得られる共重合体Ａに求められる光学特性、耐熱性、加工性に応じて適宜最適な量を決定することができるが、生産性等も考慮した場合、重合の際に用いる全単量体成分の量を１００質量部とした場合、０．５質量部以上５０質量部以下であることが好ましく、より好ましくは１質量部を超えて４５質量部以下、更に好ましくは２質量部以上４５質量部以下、特に好ましく４質量部以上４０質量部以下、最も好ましくは４質量部以上３７質量部以下である。
【００２７】
＜不飽和カルボン酸単量体（ｄ）＞
本発明における共重合体Ａの第三の単位である、一般式（１）で表される６員環構造を有する酸無水物単位は、不飽和カルボン酸単量体（ｄ）及び、その他の単量体成分と重合させ、共重合体とした後、かかる共重合体を適当な触媒の存在下あるいは非存在下で加熱し、脱アルコールおよび／または脱水による分子内環化反応を行わせることにより生成することができる。この場合、典型的には共重合体を加熱することにより２単位の不飽和カルボン酸単位のカルボキシル基が脱水されて、あるいは隣接する不飽和カルボン酸単位と不飽和カルボン酸エステル単位からアルコールの脱離により１単位の６員環構造単位が生成される。
【００２８】
不飽和カルボン酸単量体（ｄ）としては、本発明の効果を達成できるものであれば特に制限されないが、好ましい例としては、一般式（４）で表される単量体が挙げられる。
【００２９】
一般式（４）
【化５】
2008225463.tif 000006
【００３０】
ただし、一般式（２）において、Ｒ５は水素原子又は炭素数が１〜６の置換又は非置換のアルキル基を表し、該アルキル基は、例えば、水酸基を有していてもよい。
【００３１】
中でも、Ｒ５が水素原子であるアクリル酸単量体又は炭素数が１のメチル基であるメタクリル酸単量体を好適に用いることができ、一例としては、メタクリル酸、アクリル酸、イタコン酸、マレイン酸、フマル酸、桂皮酸等が挙げられ、好適にはメタクリル酸又はアクリル酸を用いることができ、より好ましくはメタクリル酸を用いることができる。
これらの不飽和カルボン酸単量体は単独で用いてもよいし、二種以上組み合わせて使用することもできる。
【００３２】
不飽和カルボン酸単量体（ｄ）の仕込み量は、得られる共重合体Ａに求められる耐熱性、加工性、光学特性や、生産性等を考慮すると、重合の際に用いる全単量体の量を１００質量部とした場合、１質量部以上５０質量部以下であることが好ましく、より好ましくは５質量部以上４０質量部以下、更に好ましくは１０質量部以上４０質量部以下、とりわけ好ましくは１０質量部以上３５質量部以下、特に好ましくは１５質量部以上３５質量部以下、最も好ましくは２０質量部以上３０質量部以下である。
【００３３】
不飽和カルボン酸単量体（ｄ）を単量体成分として添加する場合、不飽和カルボン酸単量体（ｄ）の仕込み量に対して芳香族ビニル化合物（ｃ）の仕込み量が少ないと共重合体若しくはモノマーの溶媒への溶解性が低下する傾向があることや、重合時の溶液粘度、共重合体の耐熱性を考慮すると、不飽和カルボン酸単量体（ｄ）と芳香族ビニル化合物（ｃ）の仕込み比（質量比）が０．２５≦不飽和カルボン酸単量体（ｄ）／芳香族ビニル化合物（ｃ）≦９の範囲であることが好ましい。
【００３４】
＜その他のビニル系単量体（ｅ）＞
本発明における共重合体Ａには、（ａ）、（ｃ）及び（ｄ）に加え、本発明の効果を損わない範囲で、これら以外のビニル単量体（以下、「その他のビニル系単量体（ｅ）」という。）を共重合して得られた共重合体も包含される。その他のビニル系単量体としては、アクリロニトリル、メタクリロニトリル等のシアン化ビニル類；無水マレイン酸、無水イタコン酸等の不飽和カルボン酸無水物類；Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−エチルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド等のマレイミド類；アクリルアミド、メタクリルアミドなどのアミド類等を挙げることができる。
その他のビニル系単量体を含有する場合、光学特性や耐熱性、加工性を考慮すると、その仕込み量は、重合の際に用いる全単量体の量を１００質量部とした場合、０．１〜５０質量部であることが好ましく、より好ましくは０．１〜４０質量部、更に好ましくは０．５〜３５質量部、とりわけ好ましくは１〜３０質量部、特に好ましくは１〜２５質量部である。
【００３５】
＜重合方法＞
本発明における共重合体Ａは、特公平０２−２６６４１号公報、特開２００６−２６６５４３号公報、特開２００６−２７４０６９号公報、特開２００６−２７４０７１号公報、特開２００６−２８３０１３公報、特開２００５−１６２８３５公報に記載の方法を参照して、組成比を決定し、製造、評価することができる。
本発明における共重合体Ａの重合方法としては、塊状重合、溶液重合、乳化重合、懸濁重合、沈殿重合等の従来公知の方法を用いることができ、微小異物の混入を低減することが可能であることから、懸濁剤や乳化剤を用いない塊状重合、溶液重合、沈殿重合が好ましく、分子量の制御の容易さなどの生産性を考慮すると、塊状重合、溶液重合が好ましい。
【００３６】
本発明における共重合体Ａの製造に際しては、溶媒を用いることができる。溶媒は、重合方法に応じて最適なものを適宜選択することができる。具体例としては、トルエン、キシレン、エチルベンゼン等の芳香族炭化水素類；メタノール、エタノール、シクロヘキサノール等のアルコール類；アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、ジイソブチルケトン等のケトン類；ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、シクロヘキサン等の炭化水素類；酢酸エチル、酢酸ブチル等のエステル類等が挙げられ、これらは単独で使用してもよいし、二種以上を併用することもできる。
【００３７】
本発明における共重合体の製造に際し、特に溶液重合や塊状重合を行う時、生成する共重合体の溶媒への溶解性が低い場合には、共重合体が析出すると安定運転が難しくなることも考えられる。そこで、溶媒の選択に際しては、共重合体の溶媒への溶解度を考慮することが好ましい。具体的には、使用する溶媒の溶解度パラメーターδは９．０〜１５．０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２であることが好ましい。好ましくは９．２〜１４．０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、更に好ましくは９．３〜１３．５（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、とりわけ好ましくは９．４〜１３．０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、特に好ましくは９．７〜１２．８（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２である。溶解度パラメーターの値や値の求め方は、例えば「Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｐａｉｎｔ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ  Ｖｏｌ．４２、Ｎｏ．５４１、Ｆｅｂｒｕａｒｙ  １９７０」中のＰ．７６−Ｐ．１１８に投稿されているＫ．Ｌ．Ｈｏｙ著「Ｎｅｗ  Ｖａｌｕｅｓ  ｏｆ  ｔｈｅ  Ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ  Ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ  Ｆｒｏｍ  Ｖａｐｏｒ  Ｐｒｅｓｓｕｒｅ  Ｄａｔａ」や、Ｊ．Ｂｒａｎｄｒｕｐ他著「Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｈａｎｄｂｏｏｋ  Ｆｏｕｒｔｈ  Ｅｄｉｔｉｏｎ」Ｐ−ＶＩＩ／６７５−Ｐ７１４などを参考にすることができる。尚、１（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２は、凡そ０．４９（ＭＰａ）１／２である。
【００３８】
本発明における共重合体Ａの製造に際して、芳香族炭化水素やケトン類等の水酸基を含有しない溶媒を用いた場合、共重合体製造時に実用的に有用な重合度で運転すると、高分子量成分が析出してくるなどして分子量や分子量分布の制御が難しくなる傾向があるため、重合度が上げられないことがある。特に、不飽和カルボン酸単量体（ｄ）の仕込み比が１５質量％以上である時に高分子量成分が析出してくる傾向が顕著となる。そこで、生産性を考慮する必要がある場合、下記一般式（５）で表される水酸基を少なくとも一つ以上有する溶媒を用いることが好ましい。
【００３９】
一般式（５）
Ｒ８−ＯＨ
【００４０】
式中、Ｒ８は炭素数が１〜１５の置換又は非置換のアルキル基を表す。Ｒ８は、例えば、水酸基で置換されていてもよく、また、エーテル結合を含有していてもよい。
【００４１】
また、不飽和カルボン酸単量体（ｄ）は重合性が高い傾向があるため、重合禁止剤が未添加であったり、重合禁止剤の添加量が少ないときには、常温〜高温下で自己重合をすることがある。反応系から回収される溶媒や単量体をリサイクルする際に、精留塔を用いて分離操作を行うことがあるが、精留塔中で不飽和カルボン酸単量体（ｄ）の重合が進むと、リサイクルできなくなる上、重合体の析出、固化により機器を傷める恐れがある。そこで、反応系から単量体や溶媒を回収してリサイクルを行う場合にも、水酸基を少なくとも一つ有する溶媒を用いることが好ましい。
【００４２】
このような水酸基を少なくとも一つ有する溶媒の具体例としては、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、ペンタノール、ヘキサノール、ヘプタノール、カプリルアルコール、ラウリルアルコール、ミリスチルアルコール、シクロペンタノール、シクロヘキサノール、シクロヘプタノール、２−メチルシクロヘキサノール、３−メチルシクロヘキサノール、４−メチルシクロヘキサノール、２−エチルシクロヘキサノール、３−エチルシクロヘキサノール、４−エチルシクロヘキサノール、２，３−ジメチルシクロヘキサノール、２，４−ジメチルシクロヘキサノール、２，５−ジメチルシクロヘキサノール、２、６−ジメチルシクロヘキサノール、３、４−ジメチルシクロヘキサノール、３，５−ジメチルシクロヘキサノール等の水酸基を一つ有するアルコール類；エチレングリコール、グリセリン等の水酸基を複数含有するアルコール類；メチルセロソルブ等のエーテル結合含有アルコール等が挙げられる。
【００４３】
中でも二級アルコール類が好ましく、より好ましくは、環状構造を有するアルコール類であり、中でも不飽和カルボン酸単量体（ｄ）との混合性に優れるシクロヘキサノールは、有機酸である不飽和カルボン酸単量体（ｄ）等による金属腐食防止（重合溶液のリサイクル液回収工程や重合、リサイクルに用いる装置等の配管腐食性防止）の観点からも特に好ましい。
【００４４】
また、共重合体Ａの製造に際して用いられる溶媒中に含まれる水分量は５質量％以下であることが好ましく、より好ましくは３質量％以下、更に好ましくは０．０１〜２質量％、特に好ましくは０．１〜２質量％である。
【００４５】
また、不飽和カルボン酸単量体（ｄ）は、不飽和カルボン酸エステル単量体や芳香族ビニル化合物（ｃ）などと比較すると沸点が高い傾向にあり、リサイクル液の分離操作を行う際に精留塔下部に高濃度で残りやすく、精留塔下部で不飽和カルボン酸単量体（ｄ）の自己重合が進んで単量体や溶媒等のリサイクル性が損われる恐れがある。前述のとおり、単水酸基を少なくとも一つ含有する溶媒を用いることにより、不飽和カルボン酸単量体（ｄ）の自己重合は低減されるが、より高いリサイクル性等を求める場合には、溶媒の沸点が１００℃以上であることが好ましく、より好ましくは１００℃以上２００℃以下、更に好ましく１１０℃以上２００℃以下、特に好ましくは１２０℃以上１９０℃以下、とりわけ好ましくは１３０℃以上１９０℃以下である。
【００４６】
更には、使用する単量体の中で最も沸点の高い単量体の沸点（Ｘ）と使用する溶媒の沸点（Ｙ）の差（Ｘ−Ｙ（℃））が、−５０℃≦（Ｘ−Ｙ）≦４０℃であることが好ましく、より好ましくは−４０℃≦（Ｘ−Ｙ）≦３０℃、さらに好ましくは−４０℃≦（Ｘ−Ｙ）≦２０℃、特に好ましくは−３０℃≦（Ｘ−Ｙ）≦２０℃、とりわけ好ましくは−２５℃≦（Ｘ−Ｙ）≦１５℃、最も好ましくは−１５℃≦（Ｘ−Ｙ）≦１０℃である。
【００４７】
共重合体Ａの製造に際し、溶液重合や塊状重合を行う場合には、製造の安定性を考慮すると、使用する溶媒に対する共重合体Ａの溶解度は、０．１ｇ／１００ｍＬ以上であることが好ましく、１ｇ／１００ｍＬを超えることがより好ましい。更には２ｇ／１００ｍＬ以上であることが好ましい。
【００４８】
また、重合溶液のリサイクル液回収工程や重合、リサイクルに用いる装置の配管腐食性などを考慮した場合、使用する溶媒の水に対する溶解性は０．７ｇ／１００ｍＬ以上１００ｇ／１００ｍＬ以下であることが好ましい。より好ましくは１．０ｇ／１００ｍＬ以上８０ｇ／１００ｍＬ、更に好ましくは１．０ｇ／１００ｍＬ以上５０ｇ／１００ｍＬ以下、とりわけ好ましくは１．０ｇ／１００ｍＬ以上２５ｇ／１００ｍＬ以下、特に好ましくは１．０ｇ／１００ｍＬ以上１５ｇ／１００ｍＬ以下、最も好ましくは１．０ｇ／１００ｍＬ以上１０ｇ／１００ｍＬ以下である。
【００４９】
共重合体Ａ製造時に使用する溶媒の添加量は、多すぎると重合溶液中の単量体濃度が下がり、生産性が低下してしまい、少なすぎると重合溶液の粘度が上がるため重合溶液の温度を上げる等の処置が必要となり、生産コストが上がる傾向がある。したがって、溶媒添加量自体は重合可能な範囲で適宜決定することができるが、生産性、生産コストを勘案すると、全単量体成分と溶媒の合計を１００質量％とした場合に、溶媒の量は５質量％以上６０質量％以下であることが好ましい。より好ましくは５質量％以上５０質量％以下、更に好ましくは１０質量％以上４５質量％以下、特に好ましくは１５質量％以上４０質量％以下である。
【００５０】
＜重合温度、時間＞
本発明における共重合体Ａの製造における重合温度は、重合が進行する温度であればよいが、生産性の観点から５０℃以上２００℃以下であることが好ましく、より好ましくは９０℃以上２００℃以下である。より好ましくは１００℃以上２００℃以下、更に好ましくは１００℃以上１８０℃以下、とりわけ好ましくは１１０℃以上１７０℃以下、特に好ましくは１２０℃以上１６０℃である。
また、重合時間は、必要な重合度を得ることができる時間であればよく、特に規定はされないが、生産性などの観点から０．５時間以上２４時間以下であることが好ましく、より好ましくは０．５時間以上２０時間以下、更に好ましくは０．５時間以上６時間以下、とりわけ好ましくは１時間以上５時間以下である。特に溶液重合法を用いる場合には、０．５時間以上６時間以下であることが好ましく、より好ましくは１時間以上５時間以下である。
【００５１】
＜溶存酸素濃度＞
本発明における共重合体Ａの製造時において、重合液中の溶存酸素濃度は１０ｐｐｍ以下であることが好ましい。溶存酸素濃度は、例えば、溶存酸素計  ＤＯメーターＢ−５０５（飯島電子工業株式会社製）を用いて測定をすることができる。溶存酸素濃度を低下させる方法としては、重合溶液中に不活性ガスをバブリングする方法、重合開始前に重合溶液を含む容器内を不活性ガスで０．２ＭＰａ程度まで加圧した後に放圧する操作を繰り返す方法、重合溶液を含む容器中に不活性ガスを通ずる方法等の方法を適宜選択することができる。
【００５２】
＜共重合体分子量＞
共重合体Ａの分子量分布範囲は、加工流動性、機械強度の観点から、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）の比（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜３．０の範囲にあることが好ましい。より好ましくは、１．６〜２．７であり、さらに好ましくは１．６〜２．４の範囲である。
本発明において、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）の比（Ｍｗ／Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて、ＰＭＭＡ換算によって求めた値のことをいう。
【００５３】
共重合体ＡのＧＰＣにより測定した重量平均分子量（Ｍｗ）は、流動性、耐熱性、延伸安定性等のバランスから、好ましくは５万〜３０万、より好ましくは５〜２５万、さらに好ましくは７〜２２万、特に好ましくは８〜２０万である。
【００５４】
共重合体Ａにおける、一般式（１）で表される６員環構造を有する酸無水物単位（Ｂ）は、不飽和カルボン酸単量体（ｄ）と、その他の単量体成分と重合させ、共重合体とした後、かかる共重合体を適当な触媒の存在下あるいは非存在下で加熱し、脱アルコールおよび／または脱水による分子内環化反応をすることにより生成することができる。この場合、典型的には共重合体を加熱することにより、２単位の不飽和カルボン酸単量体単位から脱水されて、あるいは隣接する不飽和カルボン酸単位と不飽和カルボン酸アルキルエステル単位からアルコールの脱離により、１単位の６員環構造単位が生成される。
このような分子内環化反応を起こす方法は、特に制限されないが、例えば、ベント口を有する押出機を用いる方法や、窒素、アルゴン等の不活性ガス雰囲気下若しくは減圧下で脱揮タンクを用いる方法等が挙げられる。
【００５５】
分子内環化反応を起こすために用いる好ましい装置としては、例えば、フラッシュタンク、二軸押出機、単軸押出機、二軸・単軸複合型連続混練押出機、三軸以上の多軸押出機、ニーダー等が挙げられ、これらは一種又は二種以上を併用してもよい。
【００５６】
分子内環化反応を加熱脱揮により起こす場合、その温度は、所望する共重合体組成、未反応単量体の量や溶媒量の多少に応じて適宜設定することができ、分子内環化反応が起こる温度であれば特に制限されないが、好ましくは１８０〜３００℃、より好ましくは２００〜３００℃、更に好ましくは２００〜２８０℃、特に好ましくは２２０〜２８０℃である。
【００５７】
また、加熱脱揮及び／又は環化反応を行う場合の加熱時間は、所望する共重合体組成に応じて適宜設定することが可能であり、通常１〜２４０分、好ましくは１〜１５０分、より好ましくは１〜１２０分、特に好ましくは２〜９０分、特に好ましくは３〜６０分であり、とりわけ好ましくは５〜６０分である。
【００５８】
押出機を用いる場合、加熱時間を確保するために、スクリュー直径（Ｄ）とスクリュー長さ（Ｌ）の比はＬ／Ｄ＝２０以上であることが好ましく、より好ましくは３０以上、特に好ましくは４０以上とすることが好ましい。また、実用的にはＬ／Ｄが１２０以下であることが好ましい。
【００５９】
また、加熱脱揮及び／又は環化反応を減圧下で行う場合、脱揮効率などを考慮すると、２００Ｔｏｒｒ以下であることが好ましく、より好ましくは１５０Ｔｏｒｒ以下、更に好ましくは１００Ｔｏｒｒ以下、とりわけ好ましくは５０Ｔｏｒｒ以下である。また、実用的には１Ｔｏｒｒ以上であることが好ましい。
【００６０】
本発明における共重合体Ａにおいて、一般式（１）で表される６員環構造を有する酸無水物単位（Ｂ）を形成する際には、環化反応を促進するために、触媒として、酸、アルカリ、塩から選ばれる少なくとも一種を添加することができる。環化触媒の添加量は、本願の目的を損わない範囲であれば特に規定はされないが、得られる共重合体の透明性、機械強度などの観点から、より少ない方が好ましい。具体的には、１質量部以下であることが好ましく、より好ましくは０．５質量部以下、更に好ましくは０．１質量部以下であることが適当である。
好適に使用される触媒の一例を挙げると、酸触媒としては塩酸、硫酸、リン酸、亜リン酸、ｐ−トルエンスルホン酸、フェニルホスホン酸等が挙げられる。塩基性触媒としては、金属水酸化物、アミン類、イミン類、アルカリ金属誘導体、アルカリ土類金属誘導体等が挙げられる。また、塩系触媒としては、炭酸金属塩、硫酸金属塩、酢酸金属塩、ステアリン酸金属塩等が挙げられる。
【００６１】
環化反応の反応促進効果、共重合体の透明性、着色性の観点から、塩基性触媒、塩系触媒を好適に用いることがでる。上記環化触媒は単独で使用してもよいし、二種以上組み合わせて使用することもできる。
【００６２】
本発明における共重合体Ａ中の各単位の共重合割合は、不飽和カルボン酸エステル単量体単位（Ａ）が３０質量％以上８０質量％以下、好ましくは３５質量％以上７５質量％以下、より好ましくは４０質量％以上７５質量％以下、更に好ましくは４０質量％以上７０質量％以下であり、一般式（１）で表される６員環構造を有する酸無水物単位（Ｂ）が１０質量％以上３５質量％以下、好ましくは１２質量％以上３３質量％以下、より好ましくは１５質量％以上３０質量％以下であり、芳香族ビニル化合物単位（Ｃ）が１質量％以上５０質量％以下、好ましくは３質量％以上４５質量％以下である。
【００６３】
更に、共重合体（Ａ）には、一般式（１）で表される６員環構造を有する酸無水物単位を生成させる際に利用した不飽和カルボン酸単量体単位（Ｄ）が環化されずに残存していてもよい。
共重合体（Ａ）が、不飽和カルボン酸単量体単位（Ｄ）を含む場合は特に、不飽和カルボン酸エステル単量体単位（Ａ）と不飽和カルボン酸単量体単位（Ｄ）の合計に対する不飽和カルボン酸単量体単位（Ｄ）の比率が３０質量％以下であることが好ましく、より好ましくは１質量％以上３０質量％以下である。
【００６４】
また、耐熱性、流動性、加工性、機械特性、光学特性のバランスを考慮すると、不飽和カルボン酸エステル単量体単位（Ａ）、不飽和カルボン酸単量体単位（Ｄ）及び一般式（１）で表される６員環構造を有する酸無水物単位（Ｂ）の合計に対する不飽和カルボン酸単量体単位（Ｄ）の比率は１質量％以上５０質量％以下であることが好ましく、より好ましくは１質量％以上４０質量％以下、更に好ましくは２質量％以上３０質量％以下であり、且つ、不飽和カルボン酸単量体単位（Ｄ）と一般式（１）で表される６員環構造を有する酸無水物単位（Ｂ）の比が、２≦一般式（１）で表される６員環構造を有する酸無水物単位（Ｂ）の共重合割合／不飽和カルボン酸単量体単位（Ｄ）の共重合割合≦３０であることが好ましい。
【００６５】
また、芳香族ビニル化合物単位（Ｃ）の共重合割合は、所望の機械特性、耐熱性が得られる範囲であれば、特に規定はされないが、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）（ただし、（Ｄ）を含む場合）の合計に対する（Ｃ）の比率は１〜５０質量％であることが好ましく、より好ましくは２〜４５質量％、更に好ましくは３〜４０質量％である。
【００６６】
また、（Ｄ）を含む場合、特に光弾性係数、リターデーション等の光学特性と耐熱性、加工流動性を高度にバランスさせる必要があるときには、（Ｃ）の共重合割合に対する（Ｄ）の共重合割合の比は、１≦（Ｃ）の共重合割合／（Ｄ）の共重合割合≦１０であることが好ましい。
【００６７】
また、本発明における共重合体Ａの各単量体単位の共重合割合は、一般的にはＮＭＲ法、赤外分光光度計、中和滴定などの方法で求めることが可能である。
【００６８】
＜重合開始剤＞
本発明における共重合体Ａの重合においては、重合度を調整する目的で、重合開始剤を用いてもよい。本発明において、用いることができる重合開始剤の一例を挙げると、ラジカル重合を行う場合は、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ステアリルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシネオデカネート、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、ジラウロイルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、シクロヘキサンパーオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサンなどの有機過酸化物や、アゾビスイソブチロニトリル、アゾビスイソバレロニトリル、１，１’−アゾビス（１−シクロヘキサンカルボニトリル）、２，２’−アゾビス−４−メトキシ−２，４−アゾビスイソブチロニトリル、２，２’−アゾビス−２，４−ジメチルバレロニトリル、２，２’−アゾビス−２−メチルブチロニトリル、２−（カルバモイルアゾ）イソブチロニトリルなどのアゾ系の一般的なラジカル重合開始剤を挙げることができる。これらは単独で使用してもよいし、２種類以上を併用してもよい。これらのラジカル開始剤と適当な還元剤とを組み合わせてレドックス系開始剤としてもよい。これらの開始剤は、重合を行う温度と開始剤の半減期を考慮して適宜選択することができる。
【００６９】
特に、９０℃以上の高温下で重合を行う場合には、溶液重合が一般的であるので、１０時間半減期温度が８０℃以上で、かつ用いる有機溶媒に可溶である、過酸化物、アゾビス開始剤などが好ましい。具体的には、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、シクロヘキサンパーオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、１，１’−アゾビス（１−シクロヘキサンカルボニトリル）、２−（カルバモイルアゾ）イソブチロニトリル等を挙げることができる。これらの開始剤は、例えば、全単量体量１００質量部に対して、０〜１質量部の範囲で用いることが好ましい。
【００７０】
また、溶液重合法を行う場合には、重合溶液の粘度等を考慮して重合溶液中の固体分量が１０〜６０質量％となるように適宜重合開始剤の種類、添加量を決定すればよい。
【００７１】
＜分子量制御＞
本発明における共重合体Ａの製造においては、本発明の目的を損わない範囲で、分子量の制御を行うことができる。例えば、アルキルメルカプタン類、ジメチルアセトアミド、ジメチルホルムアミド、トリエチルアミン等の連鎖移動剤；ジチオカルバメート類、トリフェニルメチルアゾベンゼン、テトラフェニルエタン誘導体等のイニファータ等を用いる方法がある。これらの添加剤の添加量を調整することにより、分子量を調整することが可能である。これらの添加剤を用いる場合、取扱性や安定性の点から、アルキルメルカプタン類が好適に用いられ、具体例としては、ｎ−ブチルメルカプタン、ｎ−オクチルメルカプタン、ｎ−ドデシルメルカプタン、ｔ−ドデシルメルカプタン、ｎ−テトラデシルメルカプタン、ｎ−オクタデシルメルカプタン、２−エチルヘキシルチオグリコレート、エチレングリコールジチオグリコレート、トリメチロールプロパントリス（チオグリコート）、ペンタエリスリトールテトラキス（チオグリコレート）等が挙げられる。
【００７２】
これらの分子量制御剤は、共重合体Ａの分子量が所望の値となるように適宜添加することができるが、一般的には全単量体混合物１００質量部に対して０．００１質量部〜３質量部の範囲で用いられる。
また、その他の分子量制御方法としては、重合方法を変える方法、重合開始剤の量を調整する方法、重合温度を変更する方法などが挙げられる。
これらの分子量制御方法は、一種の方法だけ用いてもよいし、二種以上の方法を併用してもよい。
【００７３】
次に、フィルムＢについて説明する。
本発明において、フィルムＢの２３℃における光弾性係数は正である。２３℃における光弾性係数の値は、好ましくは、０×１０−１２／Ｐａ以上８０×１０−１２／Ｐａ以下であり、さらに好ましくは０×１０−１２／Ｐａ以上５０×１０−１２／Ｐａ以下、より好ましくは０×１０−１２／Ｐａ以上４０×１０−１２／Ｐａ以下、とりわけ好ましくは０×１０−１２／Ｐａ以上３０×１０−１２／Ｐａ以下である。
【００７４】
フィルムＢを構成する材料としては、フィルムＢの光弾性係数を正とすることができるものであれば特に限定はないが、スチレン系樹脂（Ｂ−１）、スチレン系樹脂（Ｂ−１）とアクリル系樹脂（Ｂ−２）とを含む樹脂組成物、セルロースエステル系樹脂（Ｂ−４）、又はノルボルネン系樹脂（Ｂ−５）が挙げられる。
【００７５】
スチレン系樹脂（Ｂ−１）について説明する。
ここでスチレン系樹脂（Ｂ−１）とは、少なくともスチレン系単量体を単量体成分として含む重合体をいう。ここで、スチレン系単量体とは、その構造中にスチレン骨格を有する単量体をいう。
【００７６】
スチレン系単量体の具体例としては、スチレンの他に、ｏ−メチルスチレン、ｍ−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、２，４−ジメチルスチレン、エチルスチレン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレンなどの核アルキル置換スチレン、α−メチルスチレン、α−メチル−ｐ−メチルスチレンなどのα−アルキル置換スチレンなどのビニル芳香族化合物単量体などが挙げられ、代表的なものはスチレンである。
【００７７】
スチレン系樹脂（Ｂ−１）は、スチレン系単量体成分に他の単量体成分を共重合したものでよい。共重合可能な単量体としては、メチルメタクリレート、シクロヘキシルメタクリレート、メチルフェニルメタクリレート、イソプロピルメタクリレート等のアルキルメタクリレート；メチルアクリレート、エチルアクリレート、ブチルアクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート、シクロヘキシルアクリレート等のアルキルアクリレートなどの不飽和カルボン酸アルキルエステル単量体；メタクリル酸、アクリル酸、イタコン酸、マレイン酸、フマル酸、桂皮酸等の不飽和カルボン酸単量体；無水マレイン酸、イタコン酸、エチルマレイン酸、メチルイタコン酸、クロルマレイン酸などの無水物である不飽和ジカルボン酸無水物単量体；アクリロニトリル、メタクリロニトリル等の不飽和ニトリル単量体；１，３−ブタジエン、２−メチル−１，３−ブタジエン（イソプレン）、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、１，３−ヘキサジエン等の共役ジエンなどが挙げられ、これらの２種以上を共重合してもよい。
このような他の単量体成分の共重合割合は、スチレン系単量体成分に対して、５０質量％以下であることが好ましい。
【００７８】
スチレン系樹脂（Ｂ−１）としては、特に、スチレン−アクリロニトリル共重合体（Ｂ−１−１）、スチレン−メタクリル酸共重合体（Ｂ−１−２）、スチレン−無水マレイン酸共重合体（Ｂ−１−３）が、耐熱性、透明性等の光学材料に求められる特性を有しているため好ましい。
【００７９】
スチレン−アクリロニトリル共重合体（Ｂ−１−１）の場合、共重合体中のアクリロニトリルの共重合割合は１〜４０質量％であることが好ましい。さらに好ましい範囲は１〜３０質量％であり、とりわけ好ましい範囲は１〜２５％である。共重合体中のアクリロニトリルの共重合割合が１〜４０質量％の場合、透明性に優れるため好ましい。
【００８０】
スチレン−メタクリル酸共重合体（Ｂ−１−２）の場合、共重合体中のメタクリル酸の共重合割合が０．１〜５０質量％であることが好ましい。より好ましい範囲は０．１〜４０質量％であり、さらに好ましい範囲は０．１〜３０質量％である。共重合体中のメタクリル酸の共重合割合が０．１質量％以上であると耐熱性に優れ、５０質量％以下の範囲であれば透明性に優れるので好ましい。
【００８１】
スチレン−無水マレイン酸共重合体（Ｂ−１−３）の場合、共重合体中の無水マレイン酸の共重合割合が０．１〜５０質量％であることが好ましい。より好ましい範囲は０．１〜４０質量％であり、さらに好ましい範囲は０．１質量％〜３０質量％である。共重合体中の無水マレイン酸の共重合割合が０．１質量％以上であると耐熱性に優れ、５０質量％以下の範囲であれば透明性に優れるので好ましい。
これらの中でも、耐熱性の観点から、スチレン−メタクリル酸共重合体（Ｂ−１−２）、スチレン−無水マレイン酸共重合体（Ｂ−１−３）が特に好ましい。
【００８２】
スチレン樹脂（Ｂ−１）として、組成、分子量など異なる複数種類のスチレン系樹脂を併用することもできる。
スチレン系樹脂（Ｂ−１）は、公知のアニオン、塊状、懸濁、乳化または溶液重合方法により得ることができる。また、スチレン系樹脂（Ｂ−１）は、共役ジエンやスチレン系単量体のベンゼン環の不飽和二重結合が水素添加されていてもよい。水素添加率は核磁気共鳴装置（ＮＭＲ）によって測定できる。
【００８３】
次に、スチレン系樹脂（Ｂ−１）とアクリル系樹脂（Ｂ−２）とを含む樹脂組成物について説明する。
本発明においては、フィルムＢを構成する材料として、スチレン系樹脂（Ｂ−１）に、光弾性係数が負にならない範囲でアクリル系樹脂を添加した樹脂組成物を用いることも好ましい。
ここで、アクリル系樹脂（Ｂ−２）とは、アクリル酸、メタクリル酸又はこれらの誘導体を単量体成分として含む重合体をいう。なお、アクリル系樹脂（Ｂ−２）には、アクリル酸、メタクリル酸又はこれらの誘導体と、他の単量体成分を共重合したものも含まれるが、このような他の単量体成分の含量（共重合割合）は、アクリル系樹脂（Ｂ−２）に対して５０質量％未満であることが好ましく、より好ましくは４０質量％未満、さらに好ましくは３０質量％未満である。
【００８４】
アクリル系樹脂（Ｂ−２）としては、アクリル酸アルキルエステル及び／又はメタクリル酸アルキルエステルを単量体成分として含む重合体（Ｂ−２−１）が好適な例として挙げられる。
【００８５】
アクリル酸アルキルエステル及び／又はメタクリル酸アルキルエステルを単量体成分として含む重合体（Ｂ−２−１）の具体例としては、メタクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸ｔ−ブチルシクロヘキシル、メタクリル酸メチル等のメタクリル酸アルキルエステル；アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸イソプロピル、アクリル酸２−エチルヘキシル等のアクリル酸アルキルエステルより選ばれる１種以上の単量体を重合したもの等が挙げられる。
【００８６】
ここで、アクリル酸アルキルエステル及び／又はメタクリル酸アルキルエステルを単量体成分として含む重合体（Ｂ−２−１）には、メタクリル酸アルキルエステル、アクリル酸アルキルエステル以外の単量体が共重合されたものも含まれる。
アクリル酸アルキルエステル、メタクリル酸酸アルキルエステルと共重合可能なメタクリル酸アルキルエステル、アクリル酸アルキルエステル以外の単量体としては、スチレン、ビニルトルエン、α−メチルスチレン等の芳香族ビニル化合物類；アクリロニトリル、メタクリルニトリル等のシアン化ビニル類；Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド等のマレイミド類；無水マレイン酸等の不飽和カルボン酸無水物類；アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸等の不飽和酸類等が挙げられる。これらは一種または二種以上組み合わせて使用することもできる。
メタクリル酸アルキルエステル、アクリル酸アルキルエステル以外の単量体成分を共重合する場合、その共重合割合は、メタクリル酸アルキルエステルとアクリル酸アルキルエステルの合計に対して、５０質量％未満であることが好ましい。さらに好ましくは４０質量％以下であり、とりわけ好ましくは３０質量％以下である。５０質量％未満であると全光線透過率などの光学特性に優れるため好ましい。
【００８７】
アクリル酸アルキルエステル及び／又はメタクリル酸アルキルエステルを単量体成分として含む重合体の中でも、メタクリル酸メチルの単独重合体または、メタクリル酸メチルと他の単量体との共重合体が、耐熱性、透明性等光学材料に求められる特性を有しているため好ましい。
メタクリル酸メチルと共重合させる単量体としては、特にアクリル酸アルキルエステル類が、耐熱分解性に優れ、これを共重合させて得られるメタクリル系樹脂の成形加工時の流動性が高いため好ましい。メタクリル酸メチルにアクリル酸アルキルエステル類を共重合させる場合のアクリル酸アルキルエステル類の使用量は、耐熱分解性の観点から０．１質量％以上であることが好ましく、耐熱性の観点から１５質量％以下であることが好ましい。０．２質量％以上１４質量％以下であることがさらに好ましく、１質量％以上１２質量％以下であることがとりわけ好ましい。
アクリル酸アルキルエステル類の中でも、アクリル酸メチル及びアクリル酸エチルが、少量メタクリル酸メチルと共重合させるだけでも前述の成形加工時の流動性の改良効果が著しく得られるため好ましい。
また、本発明においてはアイソタクチックポリメタクリル酸エステルとシンジオタクチックポリメタクリル酸エステルを同時に用いることもできる。
【００８８】
アクリル酸アルキルエステル及び／又はメタクリル酸アルキルエステルを単量体成分として含む重合体（Ｂ−２−１）としては、メタクリル酸メチル単独重合体、メタクリル酸メチル−アクリル酸メチル共重合体、メタクリル酸メチル−アクリル酸エチル共重合体が好ましく、成形加工時の流動性と耐熱性をバランスよく兼ね備えているという点で、とりわけ、メタクリル酸メチル−アクリル酸メチル共重合体が好ましい。
【００８９】
アクリル酸アルキルエステル及び／又はメタクリル酸アルキルエステルを単量体成分として含む重合体（Ｂ−２−１）の質量平均分子量は、５万〜２０万であることが好ましい。重合体（Ｂ−２−１）の質量平均分子量は成形品の強度の観点から５万以上が好ましく、成形加工性、流動性の観点から２０万以下が好ましい。さらに好ましい範囲は７万〜１５万である。
【００９０】
アクリル酸アルキルエステル及び／又はメタクリル酸アルキルエステルを単量体成分として含む重合体（Ｂ−２−１）を製造する方法として、例えばキャスト重合、塊状重合、懸濁重合、溶液重合、乳化重合、アニオン重合等の一般に行われている重合方法を用いることができる。光学用途としては微小な異物の混入はできるだけ避けることが好ましく、この観点からは懸濁剤や乳化剤を用いない塊状重合や溶液重合が好ましい。
溶液重合を行う場合には、単量体の混合物をトルエン、エチルベンゼン等の芳香族炭化水素の溶媒に溶解して調製した溶液を用いることができる。塊状重合により重合させる場合には、通常行われるように加熱により生じる遊離ラジカルや電離性放射線照射により重合を開始させることができる。
【００９１】
重合反応に用いられる開始剤としては、ラジカル重合において用いられる任意の開始剤を使用することができ、例えば、アゾビスイソブチルニトリル等のアゾ化合物、ベンゾイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート等の有機過酸化物を用いることができる。
特に、９０℃以上の高温下で重合を行わせる場合には、溶液重合が一般的であるので、１０時間半減期温度が８０℃以上で、かつ用いる有機溶媒に可溶である過酸化物、アゾビス開始剤などが好ましい。具体的には、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、シクロヘキサンパーオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、１，１’−アゾビス（１−シクロヘキサンカルボニトリル）、２−（カルバモイルアゾ）イソブチロニトリル等を挙げることができる。
これらの開始剤は、例えば、０．００５〜５質量％の範囲で用いることが好ましい。
【００９２】
重合反応に必要に応じて用いられる分子量調節剤としては、ラジカル重合において一般に用いられる任意のものが使用でき、例えば、ブチルメルカプタン、オクチルメルカプタン、ドデシルメルカプタン、チオグリコール酸２−エチルヘキシル等のメルカプタン化合物が特に好ましいものとして挙げられる。
これらの分子量調節剤は、重合体（Ｂ−２−１）の重合度が好ましい範囲内に制御されるような濃度範囲で添加する。
【００９３】
アクリル系樹脂（Ｂ−２）として、組成、分子量など異なる複数種類のアクリル系樹脂を併用することができる。
【００９４】
スチレン系樹脂（Ｂ−１）とアクリル系樹脂（Ｂ−２）とを含む樹脂組成物において、スチレン系樹脂（Ｂ−１）とアクリル系樹脂（Ｂ−２）は相溶することが好ましい。相溶は、スチレン系樹脂（Ｂ−１）、アクリル系樹脂（Ｂ−２）の組成（共重合組成を含む）、配合比率、混練温度、混練圧力、冷却温度、冷却速度などを適宜選択することにより実現できる。相溶（ｍｉｓｓｉｂｌｅ）については、『高性能ポリマーアロイ』（高分子学会編集、平成３年丸善株式会社発行）に詳しい記載がある。スチレン系樹脂（Ｂ−１）とアクリル系樹脂（Ｂ−２）が相溶すると、スチレン系樹脂（Ｂ−１）とアクリル系樹脂（Ｂ−２）とを含む樹脂組成物からなるフィルムＢの全光線透過率を高めることが可能となると共に、使用中に相分離を起こして透明性が低下することなどのない安定性の高いフィルムＢを製造することができる。
【００９５】
このような観点から、アクリル系樹脂（Ｂ−２）として、スチレン系樹脂（Ｂ−１）との相溶性が高いアクリル酸アルキルエステル又はメタクリル酸アルキルエステルを単量体成分として含む重合体（Ｂ−２−１）を用いることが特に好ましい。
【００９６】
スチレン系樹脂（Ｂ−１）とアクリル系樹脂（Ｂ−２）とを含む樹脂組成物においては、スチレン系樹脂（Ｂ−１）とアクリル系樹脂（Ｂ−２）の含有量や質量比を調整することにより、その光弾性係数を制御することができる。
スチレン系樹脂（Ｂ−１）の含有量は、樹脂組成物全体に対して５１質量％以上９９．９質量％以下であることが好ましく、５１質量％以上９０質量％以下であることがさらに好ましく、５１質量％以上８０質量％以下であることがとりわけ好ましく、５５質量％以上８０質量％以下であることが特に好ましい。アクリル系樹脂（Ｂ−２）の含有量は、樹脂組成物全体に対して０．１質量％以上５０質量％以下であることが好ましく、１０質量％以上５０質量％以下であることがさらに好ましく、２０質量％以上５０質量％以下であることがとりわけ好ましい。
また、スチレン系樹脂（Ｂ−１）とアクリル系樹脂（Ｂ−２）の含有量の合計は、樹脂組成物全体に対して７０質量％以上であることが好ましく、８０質量％以上であることがさらに好ましく、９０質量％以上であることがとりわけ好ましい。
さらに、スチレン系樹脂（Ｂ−１）とアクリル系樹脂（Ｂ−２）の質量比（（Ｂ−１）／（Ｂ−２））は、スチレン系樹脂（Ｂ−１）、アクリル系樹脂（Ｂ−２）の種類にも依存するが、９９．９／０．１〜５１／４９であることが好ましく、より好ましくは９９／１〜５５／４５であり、更に好ましくは９０／１０〜５５／４５、とりわけ好ましくは８０／２０〜５５／４５である。
【００９７】
また、フィルムＢを構成する別の材料としては、セルロースエステル系樹脂（Ｂ−４）、例えば、トリアセチルセルロース、ジアセチルセルロース、プロピオニルセルロース、ブチルセルロース、アセチルプロピオニルセルロース、ニトロセルロースが挙げられる。これらのなかでも、トリアセチルセルロースが好ましい。
【００９８】
また、フィルムＢを構成するさらに材料の別の例として、ノルボルネン系樹脂（Ｂ−５）が挙げられる。
ここで、ノルボルネン系樹脂とは、ノルボルネン系単量体を単量体成分として含む樹脂をいい、ノルボルネン系単量体とは、その構造中にノルボルネン骨格を有する単量体をいう。ノルボルネン系樹脂としては、例えば、ノルボルネン系単量体の開環重合体もしくは開環共重合体、またはそれらの水素添加物、ノルボルネン系単量体の付加重合体もしくは付加共重合体またはそれらの水素添加物などを挙げることができる。なかでも、ノルボルネン系単量体の重合体の水素添加物は、製膜性が良く、機械的強度、耐熱性、透明性に優れるので、好適に用いることができる。
【００９９】
本発明においては、フィルムＡ、Ｂに、本発明の目的を損なわない範囲で、前述した樹脂以外の他の重合体を混合することができる。混合することができる重合体としては、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン、ポリアミド、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエステル、ポリスルホン、ポリフェニレンオキサイド、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリアセタール等の熱可塑性樹脂；およびフェノール樹脂、メラミン樹脂、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂などが挙げられる。
フィルムＡに、共重合体Ａ以外の他の重合体を混合する場合、その割合は、共重合体Ａ１００質量部に対して２０質量部以下であることが好ましく、さらに好ましくは５質量部以下である。
また、フィルムＢに、（Ｂ−１）〜（Ｂ−５）以外の他の重合体を混合する場合、その割合は、（Ｂ−１）〜（Ｂ−５）の合計１００質量部に対して２０質量部以下であることが好ましく、さらに好ましくは５質量部以下である。
【０１００】
また、本発明においては、フィルムＡ、Ｂに、本発明の目的を損なわない範囲で紫外線吸収剤を配合することができる。
混合することができる紫外線吸収剤としては、ベンゾトリアゾール系化合物、ベンゾトリアジン系化合物、ベンゾエート系化合物、ベンゾフェノン系化合物、オキシベンゾフェノン系化合物、フェノール系化合物、オキサゾール系化合物、マロン酸エステル系化合物、シアノアクリレート系化合物、ラクトン系化合物、サリチル酸エステル系化合物、ベンズオキサジノン系化合物、ヒンダードアミン系化合物、トリアジン系化合物等が挙げられる。
【０１０１】
これらの中でも、ベンゾトリアゾール系化合物、ベンゾトリアジン系化合物、ベンゾエート系化合物、ベンゾフェノン系化合物、フェノール系化合物、オキサゾール系化合物、マロン酸エステル系化合物、ラクトン系化合物は、これを添加した樹脂組成物の光弾性係数の絶対値を小さくする効果があり好ましい。最も好ましくはベンゾトリアゾール系化合物、ベンゾトリアジン系化合物である。これらは単独で用いても、２種以上併用して用いても構わない。
【０１０２】
紫外線吸収剤が、２０℃における蒸気圧（Ｐ）が１．０×１０−４Ｐａ以下である場合に成形加工性に優れ好ましい。さらに好ましい範囲は蒸気圧（Ｐ）が１．０×１０−６Ｐａ以下であり、とりわけ好ましい範囲は蒸気圧（Ｐ）が１．０×１０−８Ｐａ以下である。ここで、成形加工性に優れるとは、例えばフィルム成形時に、紫外線吸収剤のロールへの付着が少ないことなどを示す。紫外線吸収剤がロールへ付着すると、例えば成形体表面へ付着し外観、光学特性を悪化させるため、光学用材料として好ましくないものとなる。
【０１０３】
紫外線吸収剤が、融点（Ｔｍ）が８０℃以上である場合に成形加工性に優れ好ましい。
さらに好ましくは１００℃以上、より好ましくは１３０℃以上であり、とりわけ好ましくは１６０℃以上である。
紫外線吸収剤が、２３℃から２６０℃まで２０℃／ｍｉｎの速度で昇温した場合の重量減少率が５０％以下である場合に成形加工性に優れ好ましい。より好ましくは３０％以下、さらに好ましくは１５％以下、より好ましくは１０％以下、特に好ましくは５％以下、とりわけ好ましくは２％以下である。
【０１０４】
本発明において、フィルムＡ、フィルムＢは、３８０ｎｍにおける分光透過率が５％以下で、かつ、４００ｎｍにおける分光透過率が６５％以上であることが好ましい。紫外領域である３８０ｎｍの分光透過率が低いほど偏光子や液晶素子の劣化を防ぎ、可視領域である４００ｎｍ分光透過率が高いほど色再現性に優れるため、光学フィルムとして好ましく用いることができる。フィルムの分光透過率をこの範囲内に設計するには、フィルムＡ、Ｂ中の紫外線吸収剤の量が、０．１質量％以上１０質量％以下であることが好ましい。０．１質量％より多いと、３８０ｎｍにおける分光透過率が小さくなり、１０質量％より少ないと光弾性係数の増加が小さく、成形加工性、機械強度も向上するため好ましい。フィルムＡ、Ｂ中の紫外線吸収剤の量のより好ましい範囲は、０．３質量％以上８質量％以下、さらに好ましい範囲は０．５質量％以上５質量％以下である。
【０１０５】
紫外線吸収剤の量は、核磁気共鳴装置（ＮＭＲ）によりプロトンＮＭＲを測定し、ピークシグナルの積分値の比から求める方法や、または良溶媒を用い樹脂から抽出後、ガスクロマトグラフ（ＧＣ）で測定する方法等により定量できる。
【０１０６】
本発明においては、フィルムＡ、Ｂに、本発明の目的を損なわない範囲で熱安定剤を配合することができる。本発明において添加することができる熱安定剤としては、例えば、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、アクリレート基を有するフェノール系酸化防止剤、リン系加工安定剤等の酸化防止剤等が挙げられ、好ましくはヒンダードフェノール系酸化防止剤である。
具体例としては、ペンタエリスリトールテトラキス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、チオジエチレンビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、Ｎ，Ｎ’−ヘキサン−１，６−ジイルビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニルプロピオンアミド、３，３’，３’’，５，５’，５’’−ヘキサ−ｔｅｒｔ−ブチル−ａ，ａ’，ａ’’−（メシチレン−２，４，６−トリイル）トリ−ｐ−クレゾール、４，６−ビス（オクチルチオメチル）−ｏ−クレゾール、４，６−ビス（ドデシルチオメチル）−ｏ−クレゾール、エチレンビス（オキシエチレン）ビス［３−（５−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−ｍ−トリル）プロピオネート、ヘキサメチレンビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、１，３，５−トリス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−１，３，５−トリアジン−２，４，６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）−トリオン、１，３，５−トリス［（４−ｔｅｒｔ−ブチル−３−ヒドロキシ−２，６−キシリン）メチル］−１，３，５−トリアジン−２，４，６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）−トリオン、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−（４，６−ビス（オクチルチオ）−１，３，５−トリアジン−２−イルアミン）フェノール等が挙げられ、より好ましくは、ペンタエリスリトールテトラキス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート等が挙げられる。
【０１０７】
フィルムＡ、Ｂ中の熱安定剤の量の好ましい範囲は、熱安定剤としての効果を発現し、熱安定剤のブリード等の加工性に問題が出ない範囲であれば特に限定はされないが、これらを考慮すると、０．０１質量％以上、２質量％以下の範囲で配合されることが好ましく、更に好ましくは０．０５質量％以上、２質量％以下であり、より好ましくは０．１質量％以上、２．０質量％以下である。
【０１０８】
また本発明においては、フィルムＡ、Ｂに、本発明の目的を損なわない範囲で上記した他に各種目的に応じて任意の添加剤を配合することができる。配合することができる添加剤としては、樹脂やゴム状重合体の配合に一般的に用いられるものであれば特に制限はなく、例えば、可塑剤、酸化防止剤、光安定剤等の安定剤、難燃剤、難燃助剤、硬化剤、硬化促進剤、帯電防止剤、導電性付与剤、応力緩和剤、離型剤、結晶化促進剤、加水分解抑制剤、潤滑剤、衝撃付与剤、摺動性改良剤、相溶化剤、核剤、強化剤、補強剤、流動調整剤、染料、増感材、着色用顔料、ゴム質重合体、増粘剤、沈降防止剤、タレ防止剤、充填剤、消泡剤、カップリング剤、防錆剤、抗菌・防カビ剤、防汚剤、導電性高分子等が挙げられる。
このような添加剤としては、例えば、二酸化珪素等の無機充填剤、酸化鉄等の顔料；ステアリン酸，ベヘニン酸、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、エチレンビスステアロアミド等の滑剤；離型剤；パラフィン系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイル、芳香族系プロセスオイル、パラフィン、有機ポリシロキサン，ミネラルオイル等の軟化剤・可塑剤；ヒンダードフェノール系酸化防止剤、リン系熱安定剤等の酸化防止剤；ヒンダードアミン系光安定剤；難燃剤；帯電防止剤；有機繊維、ガラス繊維、炭素繊維、金属ウィスカ等の補強剤；着色剤などが挙げられる。
【０１０９】
フィルムＡ、Ｂを構成する樹脂組成物の製造方法は、特に制限されるものではなく、公知の方法が利用できる。例えば、単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ブラベンダー、各種ニーダー等の溶融混練機を用いて、樹脂成分、必要に応じて耐加水分解抑制剤や上記その他の成分を添加して溶融混練して製造することができる。
【０１１０】
本発明におけるフィルムＡ、フィルムＢは、射出成形、シート成形、ブロー成形、インジェクションブロー成形、インフレーション成形、押し出し成形、発泡成形等の公知の方法で成形することが可能であり、圧空成形、真空成形等の二次加工成形法も用いることができる。
また、例えば、Ｔダイ、円形ダイ等が装着された押出機等を用いて、未延伸フィルムを押し出し成形することができる。
押し出し成形による場合は、混合、配合すべき成分は事前に混合、配合されていてもよく、また押し出し成形時に混合、配合することもできる。
【０１１１】
また、フィルムＡ、フィルムＢは、上記溶融法だけでなく、良溶媒、例えば、クロロホルム等の溶媒を用いキャスト成形によって得ることも可能である。
【０１１２】
さらに必要に応じて、未延伸フィルムを機械的流れ方向（ＭＤ）に縦一軸延伸、機械的流れ方向に直行する方向（ＴＤ）に横一軸延伸することができる。例えば、工業的には、ロール延伸またはテンター延伸による一軸延伸法、ロール延伸とテンター延伸の組み合わせによる逐次２軸延伸法、テンター延伸による同時２軸延伸法、チューブラー延伸による２軸延伸法等によって延伸フィルムを製造することができる。最終的な延伸倍率は得られたフィルムの熱収縮率より判断することができる。延伸倍率は少なくともどちらか一方向に０．１％以上３００％以下であることが好ましく、１％以上２００％以下であることがさらに好ましく、２％以上１００％以下であることがとりわけ好ましい。この範囲に設計することにより、複屈折、強度の観点で好ましい延伸フィルムが得られる。延伸倍率は、得られた延伸フィルムをガラス転移温度よりも２０℃以上高い温度で収縮させ以下の関係式から延伸倍率を決定できる。また、ガラス転移温度はＤＳＣ法や粘弾性法により求めることができる。
延伸倍率（％）＝［（収縮前の長さ／収縮後の長さ）−１］×１００
【０１１３】
本発明において、フィルムＡ、フィルムＢの厚みは、１μｍ以上であることが好ましく、より好ましくは５μｍ以上である。
【０１１４】
本発明においてフィルムＡとフィルムＢの積層したフィルムの２３℃における光弾性係数の絶対値は、１０×１０−１２／Ｐａ以下であることが好ましく、さらに好ましくは８×１０−１２／Ｐａ以下であり、とりわけ好ましくは６×１０−１２／Ｐａ以下である。
【０１１５】
本発明においてフィルムＡとフィルムＢとの積層には、工業的に通常用いられる方法を採用することができる。例えば、フィルムＡとフィルムＢを接着剤を用いて貼り合わせる、いわゆるドライラミネーション法や、一方のフィルムに溶融状態の他方のフィルムを構成する樹脂組成物Ｔ−ダイを用いて積層する、いわゆるＴ−ダイ法等がある。
【０１１６】
フィルムＡとフィルムＢを接着剤を用いて貼り合わせる場合は、光学的に透明で異方性がないアクリル系粘着剤を用いることが好ましい。また、本発明の積層光学フィルムを偏光フィルムやＬＣＤと貼り合わせる場合にもアクリル系粘着剤を用いることが好ましい。
粘着剤の厚みは通常１５μｍ〜３０μｍである。
【０１１７】
本発明におけるフィルムＡとフィルムＢを積層した積層光学フィルムの好ましい面内レタデーションの値は０〜４００ｎｍであり、さらに好ましくは５〜３５０ｎｍであり、とりわけ好ましくは１０ｎｍを超え３５０ｎｍ以下である。
本発明の積層フィルムを１／４波長板として用いる場合、そのＲｅの絶対値は、１００ｎｍ以上１８０ｎｍ以下であることが好ましく、より好ましくは１２０ｎｍ以上１６０ｎｍ以下、さらに好ましくは１３０ｎｍ以上１５０ｎｍ以下である。
また、本発明の積層フィルムは１／２波長板としても用いる場合、そのＲｅの絶対値は、２４０ｎｍ以上３２０ｎｍ以下であることも好ましく、より好ましくは２６０ｎｍ以上３００ｎｍ以下、さらに好ましくは２７０ｎｍ以上２９０ｎｍ以下である。
【０１１８】
ここで、面内レタデーション（Ｒｅ）は下式により定義される。
Ｒｅ  ＝  （ｎｘ−ｎｙ）×ｄ
（式中、ｎｘ：成形体面内において屈折率が最大となる方向をｘとした場合のｘ方向の主屈折率、ｎｙ：成形体面内においてｘ方向に垂直な方向ｙとした場合のｙ方向の主屈折率、ｎｚ：成形体厚み方向の主屈折率、ｄ：成形体の厚み（ｎｍ）である。）
【０１１９】
積層光学フィルムの面内レタデーションは、フィルムＡとフィルムＢを積層する前に、フィルムＡ及び／又はフィルムＢの面内レタデーションを延伸等により所望の値に調整しておくと共に積層の仕方を調整することにより、自在に制御することができる。このようにすることにより、例えば、光弾性係数の値が６０×１０−８ｃｍ２／Ｎ以上のポリマー材料を用いなくても、積層フィルムに高い配向性（大きな面内レタデーション）を付与することも可能となる。
ここで、フィルムＡ、Ｂ、各々の面内レタデーションの値の目安としては０〜４００ｎｍ程度であり、さらに好ましくは５〜３５０ｎｍであり、とりわけ好ましくは１０ｎｍを超え３５０ｎｍ以下である。
本発明において、フィルムＡ及びフィルムＢの面内レタデーションは、フィルムを構成する樹脂又は樹脂組成物の組成や質量比、成形体の厚み、及び延伸倍率等を好ましい範囲内に設計することにより制御することができる。
【０１２０】
また、フィルムＡとフィルムＢを積層する際には、フィルムＡの面内レタデーションとフィルムＢの面内レタデーションを加成させたければ、両者の遅相軸が平行となるように積層することが好ましく、フィルムＡの面内レタデーションとフィルムＢの面内レタデーションを相殺させたければ、両者の遅相軸が垂直となるように積層することが好ましい。
【０１２１】
本発明の積層光学フィルムには、例えば反射防止処理、透明導電処理、電磁波遮蔽処理、ガスバリア処理等の表面機能化処理をすることもできる。
【実施例】
【０１２２】
次に実施例によって本発明を具体的に説明する。
本発明および実施例で用いた評価法を説明する。
【０１２３】
（１）評価方法
（Ｉ）光弾性係数の測定
Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ  ２００４，３７，１０６２−１０６６に詳細に記載される複屈折測定装置を用いる。レーザー光の経路にフィルムの引っ張り装置を配置し、幅７ｍｍの樹脂組成物の試験片に２３℃で伸張応力をかけながら、その複屈折を測定する。伸張時の歪速度は２０％／分（チャック間：３０ｍｍ、チャック移動速度：６ｍｍ／分とする。
このようにして測定した値について、複屈折（Δｎ）をｙ軸、伸張応力（σＲ）をｘ軸としてプロットし、その関係から、最小二乗近似により初期線形領域の直線の傾きを求め、光弾性係数（ＣＲ）を算出する。
【０１２４】
（ＩＩ）分子量の測定
東ソー株式会社製ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＨＬＣ−８１２０＋８０２０）カラムに、東ソー株式会社製ＴＳＫスーパーＨＨ−Ｍ（２本）とスーパーＨ２５００（１本）を直列に並べ、検出器として示差屈折検出器を用いる。測定試料は、重合体０．０２ｇを２０ｃｃのＴＨＦ溶媒に溶解し、注入量１０ｍｌ、展開流量０．３ｍｌ／ｍｉｎで、溶出時間と、強度を測定した。ジーエルサイエンス株式会社製の重量平均分子量が既知の単分散メタクリル系樹脂を標準試料とした検量線を用いて、測定試料の重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）及び数平均分子量（Ｍｎ）を求め、分子量分布をＭｗ／Ｍｎとして算出する。
（ＩＩＩ）共重合割合の測定
ｉ）共重合体Ａ
試料となる共重合体Ａ５０ｍｇを重ジメチルスルホキシド（ｄ−ＤＭＳＯ）０．７５ｍＬに溶解し、日本電子株式会社製１Ｈ−ＮＭＲ（ＪＮＭ  ＥＣＡ−５００）を用い、周波数５００ＭＨｚ、４０℃にてＮＭＲ測定を行なう。
測定結果より、スチレン単位内のベンゼン環のプロトンピーク（７ｐｐｍ付近）の積分値、メタクリル酸単位内のカルボン酸のプロトンピーク（１２〜１３ｐｐｍ付近）の積分値を求め、これらの値から、スチレン単位に対するメタクリル酸単位のモル比を求める。
次に、２．７〜４ｐｐｍ付近の複数のピークの積分値の合計から、３．３ｐｐｍ付近に観測されるＤＭＳＯ中の水によるピークの積分値を減じることにより、メタクリル酸メチル単位のＣＯＯＭｅ部位のメチル基のプロトンピークの積分値を求め、この値とスチレン単位内のベンゼン環のプロトンピーク（７ｐｐｍ付近）の積分値とから、スチレン単位に対するメタクリル酸メチル単位のモル比を求める。
スチレン単位に対する６員環構造を有する酸無水物単位のモル比は、次のようにして求める。すなわち、０〜２．２ｐｐｍ付近の複数のピークは、スチレン単位内の主鎖骨格中に含まれるメチレン基、メタクリル酸単位内の主鎖骨格中に含まれるメチレン基、メタクリル酸単位内の主鎖骨格に直接結合しているメチル基、メタクリル酸メチル単位内の主鎖骨格中に含まれるメチレン基、メタクリル酸メチル単位内の主鎖骨格に直接結合しているメチル基、６員環構造を有する酸無水物単位内の主鎖骨格中に含まれるメチレン基及び、６員環構造を有する酸無水物単位内の６員環中に含まれるメチレン基、及び、６員環を有する酸無水物単位内の６員環に直接結合するメチル基に由来するものと認められる。そこで、０〜２．２ｐｐｍ付近の複数のピークの積分値の合計とスチレン単位内のベンゼン環のプロトンピーク（７ｐｐｍ付近）の積分値との比率、先に求めたスチレン単位に対するメタクリル酸単位のモル比、及び、先に求めたスチレン単位に対するメタクリル酸メチル単位のモル比を利用して、スチレン単位に対する６員環構造を有する酸無水物単位のモル比を算出する。
このようにして求めたスチレン単位に対する各単位のモル比から、試料中のメタクリル酸メチル単位、一般式（１）で表される６員環構造を有する酸無水物単位、スチレン単位、メタクリル酸単位のモル比を求め、この値と各々のモノマー単位の質量比（メタクリル酸メチル単位：一般式（１）で表される６員環を有する酸無水物単位：スチレン単位：メタクリル酸単位＝１００：１５４（例えば、共重合体Ａ１の場合）：１０４：８６）から、メタクリル酸メチル−６員環を有する酸無水物単位−スチレン共重合体中のそれぞれの共重合割合を求める。
【０１２５】
ｉｉ）スチレン−アクリロニトリル共重合体
試料となるスチレン−アクリロニトリル共重合体を熱プレス機を用いてフィルムに成形し、日本分光株式会社製ＦＴ−４１０を用いて、フィルムの１６０３ｃｍ−１、２２４５ｃｍ−１におけるアクリロニトリル基に由来する吸光度を測定する。アクリロニトリルの共重合割合が既知のスチレン−アクリロニトリル共重合体を用いてあらかじめ求められておいたスチレン−アクリロニトリル共重合体中のアクリロニトリルの共重合割合と１６０３ｃｍ−１、２２４５ｃｍ−１の吸光度比の関係を用いて、スチレン−アクリロニトリル共重合体中のアクリロニトリルの共重合割合を定量する。
ｉｉｉ）スチレン−無水マレイン酸共重合体中
試料となるスチレン−無水マレイン酸共重合体を重クロロホルムに溶解し、日本電子株式会社製１Ｈ−ＮＭＲ（ＪＮＭ  ＥＣＡ−５００）を用い、周波数５００ＭＨｚ、室温にてＮＭＲ測定を行なう。測定結果より、スチレン単位中のベンゼン環のプロトンピーク（７ｐｐｍ付近）と無水マレイン酸単位中のアルキル基のプロトンピーク（１〜３ｐｐｍ付近）の面積比から、試料中のスチレン単位と無水マレイン酸単位のモル比を求める。得られたモル比とそれぞれの単量体単位の質量比（スチレン単位：無水マレイン酸単位＝１０４：９８）から、スチレン−無水マレイン酸共重合体中の無水マレイン酸の共重合割合を求める。
ｉｖ）スチレン−メタクリル酸共重合体中
試料となるスチレン−メタクリル酸共重合体を重クロロホルムに溶解し、日本電子株式会社製１Ｈ−ＮＭＲ（ＪＮＭ  ＥＣＡ−５００）を用い、周波数５００ＭＨｚ、室温にてＮＭＲ測定を行なう。測定結果より、スチレン単位中のベンゼン環のプロトンピーク（７ｐｐｍ付近）とメタクリル酸単位中のアルキル基のプロトンピーク（１〜３ｐｐｍ付近）の面積比から、試料中のスチレン単位とメタクリル酸単位のモル比を求める。得られたモル比とそれぞれの単量体単位の質量比（スチレン単位：メタクリル酸単位＝１０４：８６）から、スチレン−メタクリル酸共重合体中のメタクリル酸の共重合割合を求める。
【０１２６】
（２）原料の準備
（Ｉ）フィルムＡの準備
（フィルムＡを構成する材料の準備）
ｉ）共重合体Ａ１
メタクリル酸メチル５３質量部、スチレン５質量部、メタクリル酸１２質量部、シクロヘキサノール（含有水分量：２％、溶解度パラメーターδ＝１１．４）３０質量部、１，１−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン５０ｐｐｍ、ｎ−オクチルメルカプタン１４００ｐｐｍからなる混合液を調製し、１０分間窒素ガスをバブリングした。この混合液を内容量３Ｌのジャケット付完全混合反応機に１．５Ｌ／ｈｒの速度で連続供給して重合を行った。重合温度１３５℃で２時間反応させたところ、重合体は完全に溶解しており、重合液中に含まれる重合体固形分量が４０質量％となった。この重合溶液を直ちに連続的に加熱器に通して脱揮タンクに供給した。この脱揮タンク内で、重合溶液を２５５℃、２５Ｔｏｒｒで４０分間滞留させることにより、未反応単量体類及び溶媒の除去とともに６員環構造を有する酸無水物単位の生成を実施した。未反応単量体類及び溶媒は回収ラインを通じて回収した。
得られた重合体の組成は、メタクリル酸メチル単位７０質量％、スチレン単位１０質量％、一般式（１）で表される６員環構造を有する酸無水物単位１７質量％、メタクリル酸単位３質量％であり、メルトフローレート（ＡＳＴＭ−Ｄ１２３８；２３０℃、３．８ｋｇ荷重）は０．９ｇ／１０分、Ｍｗ／Ｍｎ＝１．９、Ｔｇ＝１３０℃であった。
ｉｉ）共重合体Ａ２
メタクリル酸メチル５１．８質量部、スチレン３．５質量部、メタクリル酸１４．７質量部、シクロヘキサノール３０質量部、１，１−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン５０ｐｐｍ、ｎ−オクチルメルカプタン１５００ｐｐｍからなる混合液を調製し、１０分間窒素ガスをバブリングした。この混合液を内容量３Ｌのジャケット付完全混合反応機に１．５Ｌ／ｈｒの速度で連続供給して重合を行った。重合温度１３５℃で２時間反応させたところ、重合体は完全に溶解しており、重合液中に含まれる重合体固形分量が４０質量％となった。この重合溶液を直ちに連続的に加熱器に通して脱揮タンクに供給した。この脱揮タンク内で、重合溶液を２５５℃、２５Ｔｏｒｒで３０分間滞留させることにより、未反応単量体類及び、溶媒の除去とともに６員環構造を有する酸無水物単位の生成を実施した。未反応単量体類及び溶媒は回収ラインを通じて回収した。
得られた重合体の組成は、メタクリル酸メチル単位６８．９質量％、スチレン単位６．８質量％、一般式（１）であらわされる６員環構造を有する酸無水物単位２１．１質量％、メタクリル酸単位３．２質量％であり、メルトフローレート（ＡＳＴＭ−Ｄ１２３８；２３０℃、３．８ｋｇ荷重）は０．９ｇ／１０分、Ｍｗ／Ｍｎ＝１．９、Ｔｇ＝１３３℃であった。
ｉｉｉ）共重合体Ａ３
メタクリル酸メチル３５質量部、スチレン２１質量部、メタクリル酸１４質量部、シクロヘキサノール３０質量部、１，１−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン５０ｐｐｍ、ｎ−オクチルメルカプタン１２００ｐｐｍからなる混合液を調製し、１０分間窒素ガスをバブリングした。この混合液を内容量３Ｌのジャケット付完全混合反応機に１．５Ｌ／ｈｒの速度で連続供給して重合を行った。重合温度１３５℃で２時間反応させたところ、重合体は完全に溶解しており、重合液中に含まれる重合体固形分量が４２質量％となった。この重合溶液を直ちに加熱器に通して、バレル温度２５５℃に設定し、２５Ｔｏｒｒに減圧したベント付き二軸押出機に連続的に供給し、未反応単量体類及び溶媒の除去とともに６員環構造を有する酸無水物単位の生成を実施した。未反応単量体類及び溶媒は回収ラインを通じて回収した。得られた重合体を、さらに、５０Ｔｏｒｒに減圧したベント付き二軸押出機（Ｌ／Ｄ＝６７）に通して、未反応単量体類及び溶媒の除去とともに６員環構造を有する酸無水物単位の生成を完結させた。
得られた重合体の組成は、メタクリル酸メチル単位４３質量％、スチレン単位３３質量％、一般式（１）で表される６員環構造を有する酸無水物単位１７質量％、メタクリル酸単位７質量％であり、メルトフローレート（ＡＳＴＭ−Ｄ１２３８；２３０℃、３．８ｋｇ荷重）は０．６ｇ／１０分、Ｍｗ／Ｍｎ＝１．９、Ｔｇ＝１３６℃であった。
【０１２７】
（フィルムＡの製造）
表１に記載の配合比の樹脂又は樹脂組成物を用い、株式会社テクノベル製Ｔダイ装着押し出し機（ＫＺＷ１５ＴＷ−２５ＭＧ−ＮＨ型／幅１５０ｍｍＴダイ装着／リップ厚０．５ｍｍ）を用いて、スクリュー回転数、押し出し機のシリンダー内樹脂温度、Ｔダイの温度を表１に示す条件に調整し押し出し成形をすることにより未延伸フィルムを得た。フィルムの流れ（押し出し方向）をＭＤ方向、ＭＤ方向に垂直な方向をＴＤ方向とした。
そして、未延伸フィルムを幅が５０ｍｍになるように切り出し、表１に示す条件で１軸延伸（チャック間：５０ｍｍ、チャック移動速度：５００ｍｍ／分）を引っ張り試験機を用いて行い、一軸延伸フィルムを得た。
さらに、１軸延伸フィルムを幅が５０ｍｍになるように切り出し、表１に示す条件で１軸延伸（チャック間：５０ｍｍ、チャック移動速度：５００ｍｍ／分）を引っ張り試験機を用いて行い、２軸延伸フィルムＡ１〜Ａ３を得た。
フィルムＡ１〜Ａ３の組成、押し出し成形条件、フィルムの厚み、光弾性係数を表１に示す。
【０１２８】
（ＩＩ）フィルムＢの準備
（フィルムＢを構成する材料の準備）ｉ）スチレン−アクリロニトリル共重合体（Ｂ−１−１）
攪拌機付き完全混合型反応機に、スチレン７２質量％、アクリロニトリル１３質量％、エチルベンゼン１５質量％からなる単量体混合物を連続的にフイードし、１５０℃、滞留時間２時間で重合反応を行った。
得られた重合溶液を押出機に連続的に供給し、押出機で未反応単量体、溶媒を回収し、スチレン−アクリロニトリル共重合体（Ｂ−１−１）のペレットを得た。
得られたスチレン−アクリロニトリル共重合体（Ｂ−１−１）は無色透明で、組成分析の結果、スチレンの共重合割合８０質量％、アクリロニトリルの共重合割合２０質量％であり、ＡＳＴＭ−Ｄ１２３８に準拠した２２０℃、１０ｋｇ荷重のメルトフローレート値は１３ｇ／１０分であった。また、２３℃におけるその光弾性係数（未延伸）は、５．０×１０−１２／Ｐａであり、固有複屈折は負であった。
【０１２９】
ｉｉ）スチレン−メタクリル酸共重合体（Ｂ−１−２）
装置の全てがステンレス鋼で製作されているものを用いて、連続溶液重合を行った。スチレン７５．２質量％、メタクリル酸４．８質量％、エチルベンゼン２０質量％を調合液とし、重合開始剤として１，１−ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンを用いた。この調合液を１Ｌ／ｈｒ．の速度で連続して、内容積２Ｌの攪拌機付きの完全混合重合器へ供給し、１３６℃で重合を行った。
固形分４９％を含有する重合液を連続して取り出し、まず２３０℃に予熱後、２３０℃に保温し、２０ｔｏｒｒに減圧された脱揮器に供給し、平均滞留０．３時間経過後、脱揮器の低部のギヤポンプより連続して排出した。
得られたスチレン−メタクリル酸共重合体（Ｂ−１−２）は無色透明で、組成分析の結果、スチレンの共重合割合９２質量％、メタクリル酸の共重合割合８質量％であった。ＡＳＴＭ−Ｄ１２３８に準拠して測定した２３０℃、３．８ｋｇ荷重のメルトフローレート値は５．２ｇ／１０分であった。また、２３℃におけるその光弾性係数（未延伸）は、４．８×１０−１２／Ｐａであり、固有複屈折は負であった。
【０１３０】
ｉｉｉ）スチレン−無水マレイン酸共重合体（Ｂ−１−３）
装置の全てがステンレス鋼で製作されているものを用いて、連続溶液重合を行った。スチレン９１．７質量部、無水マレイン酸８．３質量部の比率で合計１００質量部を準備した。（ただし、両者は混合しない。）メチルアルコール５質量部、重合開始剤として１，１−ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン０．０３質量部をスチレンに混合し、第１調合液とした。０．９５ｋｇ／ｈｒ．の速度で連続して内容積４Ｌのジャケット付き完全混合重合機に供給した。
一方、７０℃に加熱した無水マレイン酸を、第二調合液として０．１０ｋｇ／ｈｒ．の速度で同一重合機へ供給し、１１１℃で重合を行った。重合転化率が５４％となったところで、重合液を重合機から連続して取り出し、まず２３０℃に予熱後、２３０℃に保温し、２０ｔｏｒｒに減圧された脱揮器に供給し、平均滞留０．３時間経過後、脱揮器の低部のギヤポンプより連続して排出し、スチレン−無水マレイン酸共重合体（Ｂ−１−３）を得た。
得られたスチレン−無水マレイン酸共重合体（Ｂ−１−３）は無色透明で、組成分析の結果、スチレンの共重合割合８５質量％、無水マレイン酸単位の共重合割合１５質量％であった。ＡＳＴＭ−Ｄ１２３８に準拠して測定した２３０℃、２．１６ｋｇ荷重のメルトフローレート値は２．０ｇ／１０分であった。また、２３℃におけるその光弾性係数（未延伸）は、４．１×１０−１２／Ｐａであり、固有複屈折は負であった。
【０１３１】
ｉｖ）アクリル系樹脂（Ｂ−２）
メタクリル酸メチル８９．２重量部、アクリル酸メチル５．８重量部、及びキシレン５重量部からなる単量体混合物に、１，１−ジ−ｔ−ブチルパーオキシ−３，３，３−トリメチルシクロヘキサン０．０２９４重量部、及びｎ−オクチルメルカプタン０．１１５重量部を添加し、均一に混合した。この溶液を内容積１０リットルの密閉耐圧反応器に連続的に供給し、攪拌下に平均温度１３０℃、平均滞留時間２時間で重合した後、反応器に接続された貯層に連続的に送り出し、一定条件下で揮発分を除去し、さらに押出機に連続的に溶融状態で移送し、メタクリル酸メチル／アクリル酸メチル共重合体ペレットを得た。得られた共重合体のアクリル酸メチルの共重合割合は６．０％、重量平均分子量は１４．５万、ＡＳＴＭ−Ｄ１２３８に準拠して測定した２３０℃、３．８ｋｇ荷重のメルトフロー値は１．０ｇ／分であった。また、２３℃におけるその光弾性係数（未延伸）は、−５．２×１０−１２／Ｐａであり、固有複屈折は負であった。
【０１３２】
（フィルムＢの製造／準備）
ｉ）スチレン系樹脂とアクリル系樹脂とを含む樹脂組成物からなるフィルムＢ１〜Ｂ３
表１に記載の配合比の樹脂又は樹脂組成物を用い、株式会社テクノベル製Ｔダイ装着押し出し機（ＫＺＷ１５ＴＷ−２５ＭＧ−ＮＨ型／幅１５０ｍｍＴダイ装着／リップ厚０．５ｍｍ）を用いて、スクリュー回転数、押し出し機のシリンダー内樹脂温度、Ｔダイの温度を表１に示す条件に調整し押し出し成形をすることにより未延伸フィルムを得た。フィルムの流れ（押し出し方向）をＭＤ方向、ＭＤ方向に垂直な方向をＴＤ方向とした。
そして、未延伸フィルムを幅が５０ｍｍになるように切り出し、表１に示す条件で１軸延伸（チャック間：５０ｍｍ、チャック移動速度：５００ｍｍ／分）を引っ張り試験機を用いて行い、一軸延伸フィルムを得た。
さらに、１軸延伸フィルムを幅が５０ｍｍになるように切り出し、表１に示す条件で１軸延伸（チャック間：５０ｍｍ、チャック移動速度：５００ｍｍ／分）を引っ張り試験機を用いて行い、２軸延伸フィルムＢ１〜Ｂ３を得た。
フィルムＢ１〜Ｂ３の組成、押し出し成形条件、フィルムの厚み、光弾性係数を表１に示す。
【０１３３】
ｉｉ）トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）フィルムＢ４
トリアセチルセルロースフィルム（富士写真フィルム株式会社製）（１００μｍ）を用いた。フィルムの厚み、光弾性係数を表１に示す。
ｉｉｉ）ノルボルネン系樹脂（Ｂ−５）フィルムＢ５
シクロオレフィン系樹脂フィルム（日本ゼオン株式会社製）（８０μｍ）を用いた。フィルムの厚み、光弾性係数を表１に示す。
ｉｖ）ポリカーボネート樹脂フィルムＢ６
比較例として、ポリビスフェノールＡカーボネートフィルムを用いた。フィルムの厚み、光弾性係数を表１に示す。
【０１３４】
【表１】
2008225463.tif 000007
【０１３５】
［実施例１〜９、比較例１〜３］
表２に示す組み合わせでフィルムＡ、Ｂを用い、これらを遅相軸が平行となるように、厚み約２０μｍのアクリル系粘着剤で貼り合わせることにより積層し、本発明に該当する実施例１〜９の積層光学フィルムを製造した。また、同様にして、比較例１〜３の積層光学フィルムを製造した。
表２に得られた積層フィルムの光弾性係数の絶対値を示す。表２より、本発明に該当する実施例１〜９の積層フィルムは、比較例１〜３の積層フィルムと比べて光弾性係数の絶対値が小さいことが確認できた。
【０１３６】
【表２】
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【産業上の利用可能性】
【０１３７】
本発明の積層光学フィルムは、ディスプレイ前面板、ディスプレイ基盤、タッチパネル、太陽電池に用いられる透明基盤等や、その他、光通信システム、光交換システム、光計測システム等の分野における、導波路、レンズ、光ファイバー、光ファイバーの被覆材料、ＬＥＤのレンズ、レンズカバーなど様々な光学素子を製造するために使用できる。
特に、本発明の積層光学フィルムは、液晶ディスプレイ、プラズマディスプレイ、有機ＥＬディスプレイ、フィールドエミッションディスプレイ、リアプロジェクションテレビ等のディスプレイに用いられる偏光板保護フィルムや、１／４波長板、１／２波長板等の位相差板、視野角制御フィルム等の液晶光学補償フィルムを製造するために好適に用いることができる。