(57)【要約】      （修正有）【課題】低コストの固体高分子電解質型燃料電池用単電池を提供する。【解決手段】膜電極接合体本体部の周囲に配置された枠体１１を有する膜電極接合体１０をアノードセパレータ４０及びカソードセパレータ３０ではさんで構成された単電池である。枠体１１は、セパレータ３０，４０を隙間なく嵌入するくぼみ部と、酸化剤ガス及び燃料ガス用のマニフォルド孔１３と、枠体内部に設けられ前記マニフォルド孔と流体流路３３，３４を連通するガス供給用連絡通路を備える。単電池は組立時において、枠体１１同士が押圧されて前記マニフォルド孔１３が外部と密閉されるとともに、前記隣接する単電池のアノードセパレータ４０とカソードセパレータ３０が面接触し、前記アノードセパレータとカソードセパレータと前記枠体とが押圧されて流体流路３３，３４が外部と密閉される。【選択図】図５
2008010350.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
高分子電解質膜と前記電解質膜の両表面にそれぞれ設けられた電極層とを備える膜電極接合体本体部と、前記膜電極接合体本体部の周縁部を挟みかつ該高分子電解質膜の外縁を囲むように形成された板状の枠体とを備える膜電極接合体と、
前記膜電極接合体本体部の電極層を被覆すると共に前記膜電極接合体本体部の両面を挟み、前記電極層と接触して流体流路を画定する流路形成溝を備えるアノードセパレータ及びカソードセパレータと、枠体内部をその面方向に延在し、マニフォルド孔と流体流路とを連通するガス供給用連絡通路を備え、
前記枠体は、内周縁にくぼみ部が設けられ、前記くぼみ部の周囲に酸化剤ガス及び燃料ガスそれぞれについて各一対のマニフォルド孔を備え、前記枠体同士が押圧状態で面接触して前記マニフォルド孔が外部と気密に隔離されるとともに、アノードセパレータとカソードセパレータが面接触し、前記アノードセパレータとカソードセパレータと前記枠体とが押圧状態となって流体流路を外部と気密に隔離するように構成されることを特徴とする高分子電解質型燃料電池用単電池。
【請求項２】
前記枠体は、さらに前記くぼみ部内に設けられたセパレータ用ガスケットと、前記マニフォルダ孔の周囲に設けられたマニフォルダ孔用のガス用ガスケットとを有し、
前記複数の単電池の圧縮下において、前記枠体に設けられたガス用ガスケット及びセパレータ用ガスケットが積層方向に変形して、前記マニフォルド孔及び流体流路を外部と気密に隔離することを特徴とする、請求項１に記載の高分子電解質型燃料電池用単電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、複数が積層状態に配置されて構成されるセルスタックを備える固体高分子電解質型燃料電池に用いられる単電池に関し、さらには、電解質膜の周縁部に配設されているガスケットとセパレータとのシール構造の改良を施した高分子電解質型燃料電池用単電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
固体高分子電解質型燃料電池の最も代表的なものは、高分子電解質膜、前記電解質膜の一方の面に接合されたアノード側電極層、前記電解質膜の他方の面に接合されたカソード側電極層からなる膜電極接合体本体部と膜電極接合体本体部の周縁を支持し周縁部にシール構造を有する枠体とを有する膜電極接合体と、前記膜電極接合体を挟むアノード側導電性セパレータおよびカソード側導電性セパレータから構成される。セパレータの内の前記膜電極接合体と当接する中央部の周縁には、アノードおよびカソードにそれぞれ燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給するための手段が形成されている。セパレータに用いられる素材としては、高い導電性、燃料ガスに対する高いガス気密性、および水素や酸素の酸化還元する際の反応に対する高い耐食性を持つ必要から、グラッシーカーボンや膨張黒鉛などのカーボン材で構成されるのが一般的である（特許文献１）。
【特許文献１】特開２００３−７７４９５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
しかしながら、セパレータは周縁側に位置するガス供給手段部分と、中央側に位置する流路形成部から構成されている。周縁部のガス供給手段部分は、本来導電性である必要がないにも拘らず、気密性を確保するため、中央側に位置する流路形成部分と一体に構成されることが多い。当該流路形成部分は導電性及び耐性の確保のため、高価で加工性の悪いカーボン材で形成されており、固体高分子電解質型燃料電池のコスト低減の障害となっていた。セパレータメーカは安価で加工性の良い金属製セパレータ等の開発を行っているが、高分子膜近傍は強酸性雰囲気となるため、腐食という問題がいまだ解決できていない。
【０００４】
したがって、本発明が解決しようとする技術的課題は、高価なカーボン素材を必要とする部分を必要最低限の部分に限定することにより、低コストの固体高分子電解質型燃料電池用単電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明は、上記技術的課題を解決するために、以下の構成の高分子電解質型燃料電池用単電池を提供する。
【０００６】
本発明によれば、高分子電解質膜と前記電解質膜の両表面にそれぞれ設けられた電極層とを備える膜電極接合体本体部と、前記膜電極接合体本体部の周縁部を挟みかつ該高分子電解質膜の外縁を囲むように形成された板状の枠体とを備える膜電極接合体と、
前記膜電極接合体本体部の電極層を被覆すると共に前記膜電極接合体本体部の両面を挟み、前記電極層と接触して流体流路を画定する流路形成溝を備えるアノードセパレータ及びカソードセパレータと、枠体内部をその面方向に延在し、マニフォルド孔と流体流路とを連通するガス供給用連絡通路を備え、
前記枠体は、内周縁にくぼみ部が設けられ、前記くぼみ部の周囲に酸化剤ガス及び燃料ガスそれぞれについて各一対のマニフォルド孔を備え、前記枠体同士が押圧状態で面接触して前記マニフォルド孔が外部と気密に隔離されるとともに、アノードセパレータとカソードセパレータが面接触し、前記アノードセパレータとカソードセパレータと前記枠体とが押圧状態となって流体流路を外部と気密に隔離するように構成されることを特徴とする高分子電解質型燃料電池用単電池を提供する。
【０００７】
上記構成において、前記枠体は、さらに前記くぼみ部内に設けられたセパレータ用ガスケットと、前記マニフォルダ孔の周囲に設けられたマニフォルダ孔用のガス用ガスケットとを有し、
前記複数の単電池の圧縮下において、前記枠体に設けられたガス用ガスケット及びセパレータ用ガスケットが積層方向に変形して、前記マニフォルド孔及び流体流路を外部と気密に隔離することが好ましい。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、くぼみ部にセパレータが嵌め込まれてガス流路が形成されるので、セパレータを小さく構成することができる。また、マニフォルドと電極部分を連通するガス供給用連絡通路は、枠体内に設けられているため、当該通路を密閉する必要がなく、容易に、電極層とセパレータの間にガスを供給することができる。したがって、電極を包含する部分にのみセパレータを配置すればよいので、低コストの燃料電池用単電池を簡単な構成で製作することができる。
【０００９】
また、くぼみ部にガスケットを設けることにより、枠体とセパレータとの間の密閉をより確実にすることができるとともに、電極部分からのガスの流出を防止することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
以下、本発明の一実施形態について、図面を参照しながら説明する。
【００１１】
図１Ａは本発明の高分子電解質型燃料電用単電池に用いられる膜電極接合体のカソード側の正面図、図１Ｂは図１Ａの膜電極接合体のアノード側の正面図を示す。図２は、図１ＡのII-II線断面における膜電極接合体の部分拡大断面図である。
【００１２】
高分子電解質型燃料電（ＰＥＦＣ）は、複数の単電池を積層させて構成されたセルスタックを有する。なお、単電池は両端から、ボルト孔１５を挿通される締結ボルトとナット（ともに図示なし）とで締結されて構成されている。本実施形態のＰＥＦＣでは、単電池１０は５０個積層されて、ボルト孔１５に挿通されるボルトとナットとが締結力１０ｋＮで締結されている。
【００１３】
単電池１００は、膜電極接合体１０の両面周縁部の枠体１１、より正確には、ガスケットを一対の導電性のセパレータ、具体的にはカソードセパレータ３０及びアノードセパレータ４０で挟んで構成されている。
【００１４】
膜電極接合体１０は、高分子電解質膜１と高分子電解質膜１の一方の面に接合されたカソード側電極層３と高分子電解質膜１の他方の面に接合されたアノード側電極層４とで構成された膜電極接合体本体部２と、膜電極接合体本体部２の周縁部分を挟み、膜電極接合体本体部２の周囲に配置された枠体１１とを備える。
【００１５】
膜電極接合体本体部２の電極層３，４がセパレータ３０，４０の表面と当接する。カソードセパレータ３０の酸化剤ガス流路溝３３とカソード側電極層３で、燃料ガス流路が画定される。一方、アノードセパレータ４０の燃料ガス流路溝４３とアノード側電極層４で燃料ガス流路が画定される。これにより、燃料ガス流路を流通する燃料ガスはアノードセパレータ４０側の電極層４に接触してＰＥＦＣの電気化学反応を生じさせる。また、積層された単電池においては、隣接した膜電極接合体本体部２が互いに電気的に直列、または並列に接続される。
【００１６】
枠体１１は例えば、ＷＯ  ０２／０６１８６９などに示されているように、高分子電解質膜１の周縁部に熱可塑性樹脂を射出成形することによって、膜電極接合体本体部２と一体的に結合されている。
【００１７】
枠体１１を構成する熱可塑性樹脂は、ＰＥＦＣの運転温度以下において、化学的に清浄かつ安定であって、適度の弾性率と比較的高い加重たわみ温度を有する。具体的には枠体１１は化学的安定性の観点から、非晶性樹脂ではなく結晶性樹脂で構成されることが好ましく、その中でも機械的強度が大きくかつ耐熱性の高い材料が好ましい。例えば、いわゆるスーパーエンジニアリングプラスチックグレードのものが好適であり、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、結晶ポリマー（ＬＣＰ）ポリエーテルニトリル（ＰＥＮ）などが例示できる。これらは、数千から数万ＭＰａの圧縮弾性率と、１５０℃以上の撓み荷重温度を有しており好適な材料である。また、汎用されている樹脂材料であっても、例えば、ガラスフィラーが充填されたポリプロピレン（ＧＦＰＰ）などは、非充填のポリプロピレン（圧縮弾性率１０００〜１５００ＭＰａ）の数倍の弾性率を有し、かつ１５０℃近い撓み荷重温度を有しており、好適に使用できる。本実施の形態においては、熱可塑性樹脂であるガラスフィラー添加ポリプロピレン（出光石油化学株式会社Ｒ２５０Ｇ）が用いられている。
【００１８】
枠体１１のカソード側の表面には、燃料ガス及び酸化剤ガス及び冷却水が流通するそれぞれ一対の貫通孔、すなわち、各一対の酸化剤ガスマニフォルド孔１２，燃料ガスマニフォルド孔１３及び冷却水マニフォルド孔１４が設けられている。単電池が積層された状態では、これらの貫通孔が積層して、燃料ガスマニフォルド及び酸化剤マニフォルド及び水マニフォルドを形成する。さらに枠体１１には締結用ボルトを通す４個のボルト孔１５が設けられている。
【００１９】
枠体１１には、カソードが位置する側の表面に酸化剤ガスマニフォルド孔１２及び燃料ガスマニフォルド孔１３を囲むガスケット２２，２３が設けられている。また、水マニフォルド孔１４を部分的に囲むガスケット２４が設けられている。ガスケット２４は、単電池１０の組立状態において、カソードセパレータ３０の背面側に位置する冷却水流路溝３４（図３Ｃ参照）の連絡部３４Ａが当接する位置には配設されないようになっている。ガスケット２２，２３，２４は、ガスケット２７によって相互に連結されており、電極層３側との密閉がされるようになっている。
【００２０】
枠体１１のカソード側表面には、その内縁部に一段低いくぼみ部２８を有し、当該段部にガスケット２５が設けられている。ガスケット２４は、くぼみ部２８上に突出する傾斜部１６上においてつながっている。当該くぼみ部２８には、カソードセパレータ３０が嵌入する。
【００２１】
酸化剤ガスマニフォルド孔１２とくぼみ部２８との間は、枠体１１内部をその面方向に延在する酸化剤ガス供給用連絡通路１８によって連通されている。本実施形態において、酸化剤ガス供給用連絡通路１８は複数本設けられている。酸化剤ガス供給用連絡通路１８は、酸化剤ガスマニフォルド１２とくぼみ部２８とを連通するものであり、カソードセパレータ３０と電極層３とによって画定された酸化剤ガス流路に酸化剤ガスを供給する。すなわち、酸化剤ガスマニフォルド孔１２を流動する酸化剤ガスは、その一部が酸化剤ガス供給用連絡通路１８を通って酸化剤ガス流路に流れ込む。また、酸化剤ガス流路を通った酸化剤ガスは、他方の酸化剤マニフォルド孔１２側の酸化剤ガス供給用連絡通路１８を通って、他方の酸化剤マニフォルド孔１２に流入する。この構成については、詳細は後述する。
【００２２】
枠体１１のアノード側表面には、内周部に一段高い突部１７を有し、その内側の内縁部に一段低い段差２９が設けられている。段差２９上には、ガスケット２６が設けられている。当該段差２９には、アノードセパレータ４０が嵌入する。
【００２３】
また、燃料ガスマニフォルド孔１３とくぼみ部２９との間は、枠体１１内部をその面方向に延在する燃料ガス供給用連絡通路１９によって連通されている。本実施形態において、燃料ガス供給用連絡通路１９は複数本設けられている。燃料ガス供給用連絡通路１９は、燃料ガスマニフォルド１３とくぼみ部２９とを連通するものであり、アノードセパレータ４０と電極層４とによって画定された燃料ガス流路に燃料ガスを供給する。すなわち、燃料ガスマニフォルド孔１３を流動する燃料ガスは、その一部が燃料ガス供給用連絡通路１９を通って燃料ガス流路に流れ込む。また、燃料ガス流路を通った燃料ガスは、他方の燃料マニフォルド孔１３側の燃料ガス供給用連絡通路１９を通って、他方の燃料ガスマニフォルド孔１３に流入する。この構成については、詳細は後述する。
【００２４】
なお、上記各ガスケット２２，２３，２４，２５，２６，２７は、熱可塑性樹脂または熱可塑性エラストマーから構成される。この熱可塑性樹脂または熱可塑性エラストマーは、ＰＥＦＣの運転条件下において化学的に安定で、特に加水分解をおこさないなど耐熱水性を有する。例えば、ガスケットの圧縮弾性率は２００ＭＰａ以下であることが好ましい。好適な材料は、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブチレン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリアクリルアミド、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリアセタール、ポリウレタン、シリコーン、フッ素樹脂、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、シンジオタクチック・ポリスチレン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリスルホン、ポリエーテルサルホン、ポリアリレート、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、及び熱可塑性ポリイミドなどからなる群より選ばれる。これによって、ＰＥＦＣの締結荷重において良好なシール性を確保することができる。本実施形態においては、ポリオレフィン系熱可塑性エラストマーであるサントプレン８１０１−５５(Advanced Elasotomer System社製)を用いている。
【００２５】
図３Ａにカソードセパレータの正面図を示す。図３Ｂにカソードセパレータの背面図を示す。図３Ｃに図３Ａの３Ｃ−３Ｃ線断面におけるカソードセパレータの部分拡大断面図を示す。
【００２６】
カソードセパレータ３０は、導電体材料で構成されており、枠体１１のくぼみ部２８によって形成される段差内に隙間なく嵌入する大きさを有する。本実施形態においては、カソードセパレータは、東海カーボン株式会社製グラッシーカーボン（厚さ３ｍｍ）を用いており、１２４ｍｍ角の大きさである。カソードセパレータ３０の内側の主面には、くぼみ部２８に当接する縁部３１が設けられており、当該縁部３１の内側に一段高く構成された電極層当接部３２が設けられている。電極層当接部３２には、酸化剤ガス流路溝３３が５本並行して設けられている。酸化剤ガス流路溝３３は、一対の酸化剤ガスマニフォルド孔１２間を結ぶようにして形成されており当該酸化剤ガス流路溝３３の端部３３Ａは、酸化剤ガス供給用連絡通路１８のごく近傍部分に位置し、電極層当接部３２の縁まで延在している。
【００２７】
カソードセパレータ３０の背面側には、並行する５本の溝で構成された冷却水流路溝３４が設けられている。冷却水流路溝３４の端部３４Ａは、水マニフォルド孔１４の冷却水連通溝２０に対応するように設けられており、当該冷却水連通溝２０を通ってカソードセパレータ３０の背面側に流動した冷却水を当該冷却水流路溝３４に送り込むことができるようになっている。なお、後述するように、カソードセパレータ３０は、隣接する単電池のアノードセパレータ４０の背面と面接触するため、冷却水流路溝３４と隣接する単電池のアノードセパレータ４０の背面によって画定される流路が冷却水流路として形成される。また、当該冷却水はくぼみ部２８に設けられたガスケット２５、２６によって、電極層３，４側への浸水が防止される。
【００２８】
図４Ａにアノードセパレータの正面図を示す。図４Ｂに図４Ａの４Ｂ−４Ｂ線断面におけるアノードセパレータの部分拡大断面図を示す。
【００２９】
アノードセパレータ４０は、導電体材料で構成されており、枠体１１のくぼみ部２９によって形成される段差内に隙間なく嵌入する大きさを有する。本実施形態においては、アノードセパレータは、東海カーボン株式会社製グラッシーカーボン（厚さ３ｍｍ）を用いており、１２４ｍｍ角の大きさである。アノードセパレータ４０の内側の主面には、くぼみ部２９に当接する縁部４１が設けられており、当該縁部４１の内側に一段高く構成された電極層当接部４２が設けられている。電極層当接部４２には、燃料ガス流路溝４３が３本並行して設けられている。燃料ガス流路溝４３は、一対の燃料ガスマニフォルド孔１３間を結ぶようにして形成されており、当該燃料ガス流路溝４３の端部４３Ａは、燃料ガス供給用連絡通路１９のごく近傍部分に位置し、電極層当接部４２の縁まで延在している。
【００３０】
アノードセパレータ４０及びカソードセパレータ３０の背面には、耐熱性の材料からなるスクイーズドパッキンなどの一般的なシール部材を配設してもよい。これによって、隣接する単電池の間において、水マニフォルド孔１４の単電池１０間の連接部からの燃料ガス、酸化剤ガス及び水の流出が防止される。
【００３１】
上記構成の膜電極接合体１０、カソードセパレータ３０及びアノードセパレータ４０を組み合わせて構成される単電池の構成を図５及び図６に示す。図５は、アノードセパレータとカソードセパレータを配設した状態にある図１の膜電極接合体のV-V線断面における部分拡大断面図であり、アノードセパレータとカソードセパレータを配設した状態にある図１の膜電極接合体のVI-VI線断面における部分拡大断面図である。
【００３２】
膜電極接合体１０、アノード側及びカソード側の中央部に組み合わせたカソードセパレータ３０及びアノードセパレータ４０により、単電池が構成される。そして、単電池を複数枚積層したセルスタックを締結する締結圧により、各ガスケット２２，２３，２４，２７は、隣合う単電池の枠体同士が面接触して積層方向に圧縮され、それぞれのマニフォルドと外部とを気密に遮蔽する。また、単電池の組立時において、セパレータは隣り合う単電池のセパレータと面接触するため、ガスケット２５，２６は、枠体１１とセパレータの縁部３１，４１によって積層方向に圧縮されて電極部分を密閉し、燃料ガス及び酸化剤ガスが外部に漏れ出すのを防止する。
【００３３】
組立時においては、一方のマニフォルド、すなわち供給側のマニフォルド１２，１３から、酸化剤ガス供給用連絡通路１８及び燃料ガス供給用連絡通路１９に分岐して、流路溝３３，４３に流入する。そして、セパレータと電極層で画定された燃料ガス及び酸化剤ガスのそれぞれの流路を通って、他方の酸化剤ガス供給用連絡通路１８及び燃料ガス供給用連絡通路１９を通って、他方のマニフォルド、すなわち、排出側のマニフォルドに排出される。
【００３４】
また、隣接する単電池のカソードセパレータ３０とアノードセパレータ４０との間には、冷却水の流路が形成される。膜電極接合体１０の入り口側マニフォルド１４から供給される冷却水は冷却水の一方の冷却水連通溝２０を通ってカソードセパレータ３０の冷却水流路用溝３４に入り、他方の冷却水連通溝２０を通って出口側のマニフォルド孔１４に排出される。冷却水連通溝２０は５本の溝で構成されている。このように流れる冷却水はマニフォルド孔１４から冷却水連通溝２０にわたる部分では、膜電極接合体のガスケット２４が隣接する膜電極接合体との間で圧縮されて外部への漏出が防止される。膜電極接合体１０のくぼみ部２８の上側ではガスケット２２，２３，２４，２７が隣り合う膜電極接合体の枠体との間で圧縮され外部への流出が防止され、くぼみ部ではガスケット２５，２６によって電極層への浸入が防止されるため、電極層に冷却水が接触することはない。
【００３５】
本実施形態においては、セパレータ３０，４０は、電極部全面を被覆するような大きさで、膜電極接合体１０の枠体１１の中央に組み合わされる。また、電極層への燃料ガス及び酸化剤ガスは、枠体の内部を通過するため、セパレータは電極層を被覆できる大きさであれば十分である。したがって、カーボン材の使用量を大幅に削減することができる。
【００３６】
上記構成の枠体１１は、例えば、射出成形などの手段により製造することができる。そして、枠体１１内部をその面方向に延在する酸化剤ガス供給用連絡通路１８及び燃料ガス供給用連絡通路１９は、射出成形用の金型内に配置されるコアなどを用いることによって、成形される。
【００３７】
図７Ａ〜図７Ｄは、枠体を製造するための射出成形用金型及びその製造工程を説明するための図である。
【００３８】
まず、図７Ａに示す第１工程において、枠体１１の所定位置に酸化剤ガス供給用連絡通路１８及び燃料ガス供給用連絡通路１９を形成するためのコアＴ５が移動する。コアＴ５は、エジェクタープレートＴ３に図示左右方向に移動可能に支持されている。コアＴ５は、外側の面Ｔ５Ａが傾斜するように構成されており、矢印９０に示すようにエジェクタープレートＴ３の下方向への移動に伴い矢印９１に示すように斜めに移動する。
【００３９】
ここで、第１金型Ｔ１は、枠体部Ｔ１Ａが枠体１１のマニフォルド孔を形成するような形状に対応する形状を有するように構成されている。コアＴ５は、内側面に通路形成用ピンＴ５Ｂが設けられており、第１金型Ｔ１のコア収納部Ｔ１Ｂに収納されたとき、枠体部Ｔ１Ａに酸化剤ガス供給用連絡通路１８及び燃料ガス供給用連絡通路１９を形成させる位置に配置されるように構成されている。
【００４０】
また、第１金型Ｔ１の枠内部分には、膜電極接合体本体部２を配置できるような平坦部Ｔ１Ｃが構成されている。図７Ｂは平坦部Ｔ１Ｃに膜電極接合体本体部２を配置した状態を示している。平坦部Ｔ１Ｃは、枠体部Ｔ１Ａの枠内縁側から、枠体１１の枠面と略平行に伸びる頂面を有する。さらに、膜電極接合体本体部２を平面上に収容して配置したとき、膜電極接合体本体部２の周縁が第１金型Ｔ１の枠内部Ｔ１Ａの部分に位置するように構成されている。つまり、平坦部Ｔ１Ｃは、その頂面が延伸して構成される第１金型Ｔ１の枠内部分において、膜電極接合体本体部２の外縁よりも数ミリ程度小さく構成されている。
【００４１】
次に、図７Ｂの矢印９２に示すように、第２金型Ｔ２と第４金型Ｔ４とが図示した方向に移動して第１金型Ｔ１に当接され、成形用キャビティが形成される。第２金型Ｔ２は、上面にランナーがＴ２Ａ、第２スプルーＴ２Ｂが設けられており、第４金型の射出口Ｔ４Ａから射出された溶融樹脂を、第１スプルーＴ４Ｂを通して成形用キャビティに射出する。
【００４２】
第２金型Ｔ２は、突出部Ｔ２Ｃが第１金型Ｔ１の平坦部Ｔ１Ｃに載置された膜電極接合体本体部２を挟むように構成されており、樹脂射出時において膜電極接合体本体部２の表面に樹脂が射出されないように構成されている。また、枠体部Ｔ１Ａに配置されたコアＴ５の通路形成用ピンＴ５Ｂによって、枠体部Ｔ１Ａに酸化剤ガス供給用連絡通路１８及び燃料ガス供給用連絡通路１９が形成される。
【００４３】
図７Ｃに示すように枠体１１の射出成形が終了すると、矢印９３に示すように第２金型Ｔ２及び第４金型Ｔ４を上昇させ、第１金型から取り除く。このとき第１金型Ｔ１の枠体部Ｔ１Ａには、射出成型物としての枠体１１が作製されている。
【００４４】
次に図７Ｄの矢印９４に示すようにエジェクタープレートＴ３を上昇させる。エジェクタープレートＴ３に支持されているコアＴ５は、上昇して枠体１１を第１金型Ｔ１から押し出すと共に、その傾斜面Ｔ５Ａに沿って矢印９５に示すように図示左右方向に広がって、枠体に挿入された状態となっている通路形成用ピンＴ５Ｂが抜ける。通路形成用ピンＴ５Ｂが抜けた後には、酸化剤ガス供給用連絡通路１８及び燃料ガス供給用連絡通路１９が形成される。
【００４５】
この後、膜電極接合体本体部３が接合された枠体１１に好適な方法によりガスケット７が形成されて膜電極接合体１０が製作される。
【００４６】
（実施例）
図１Ａに示す構造を有する膜電極接合体を作成した。高分子電解質膜１は、Ｄｕｐｏｎｔ社のＮａｐｈｉｏｎ１１７、５０μｍ厚）をトムソン型により１４０ｍｍ角の形状に打ち抜いた。次に、比表面積８００ｍ2／ｇ、ＤＢＰ吸油量３６０ｍｌ／１００ｇのケッチェンブラックＥＣ（ケッチェンブラック・インターナショナル社製ファーネスブラック）に、白金を重量比１：１の割合で担持させた。この触媒粉末１０ｇに、水３５ｇおよび水素イオン伝導性高分子電解質のアルコール分散液（旭硝子（株）製、９％ＦＳＳ）５９ｇを混合し、超音波攪拌機を用いて分散させて、触媒層インクを作製した。この触媒インクを、ポリプロピレンフィルム（東レ（株）製トレファン５０−２５００）に塗工し、乾燥して触媒層を形成した。得られた触媒層を１２０ｍｍ×１２０ｍｍに切断し、高分子電解質膜のアノード側およびカソード側両面に、温度１３５℃、圧力３２ｋｇｆ／ｃｍ2の条件で転写し、触媒層電極を形成した。触媒層電極形成後触媒層の表面に、123ｍｍ角のガス拡散電極を（ジャパンゴアテックス製  カーベルCF400  厚み400ミクロン）嵌めこんだ後、圧力２０ｋｇｆ／ｃｍ2の条件で圧接して電極層を作成し、膜電極接合体本体部４を製作した。
【００４７】
この膜電極接合体本体部２をインサート部品として、グラスファイバー添加ポリプロピレン（出光石油化学株式会社  R250G）を用いての枠体１１を形成し、膜電極接合体を得た。
【００４８】
枠体１１は、各一対の酸化剤ガスマニフォルド孔１２、燃料ガスマニフォルド孔１３、水マニフォルド孔１４が設けられ、また単電池を締結するボルトを貫通させるための複数個のボルト孔１５を設けた。さらに、カソードが位置する側の表面に、酸化剤ガスマニフォルド孔１２、燃料ガスマニフォルド孔１３、水マニフォルド孔１４を囲むガスケット２２，２３，２４を設けた。
【００４９】
また、アノード側およびカソード側の両面において、電極部分の外周と枠体部分の内周にくぼみ部をつけ、低いほうの段差部にセパレータの周縁部３１，４１と当接する方向にガスケット２６,２６を設けた。また、マニフォルド孔１２，１３から電極部分に燃料ガス及び酸化剤ガスを供給するための流路として酸化剤ガス供給用連絡通路１８及び燃料ガス供給用連絡通路１９を枠体１１に沿って延在して配置した。
【００５０】
セパレータは東海カーボン株式会社製グラッシーカーボン（ｔ＝3ｍｍ）を材料として用いた。セパレータはアノード用とカソード用の２種を製作し、各々の表面に上記の各種溝を切削機械加工で製作した。
【００５１】
以上のように製作した膜電極接合体１０とアノードセパレータ４０とカソードセパレータ３０を用いて、膜電極接合体１０をアノードセパレータ４０とカソードセパレータ３０で両側から挟み込むことにより、単位電池を製作した。
【００５２】
このような単位電池を５０個積層し、両端部には金属製の集電板と電気絶縁材料の絶縁板、さらに端板と締結ロッドで固定し、水素と空気を通じ、冷却水を循環して電池試験を行った。水素利用率７０％、酸素利用率２０％、水素加湿バブラー温度８５℃、酸素加湿バブラー温度７５℃、電池温度７５℃の条件での電池出力は、１０５０W（３０A−３５V）であった。
【００５３】
以上説明したように、低いコストで、高いガスシール性をもつ高分子電解質型燃料電池用単電池を製作することが可能であり、もって燃料電池の信頼性向上に寄与することができる。
【００５４】
なお、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、その他種々の態様で実施可能である。
【産業上の利用可能性】
【００５５】
本発明によれば、低いコストで、高いガスシール性をもつ燃料電池を製作することが可能である。この燃料電池はコージェネレーションシステムや電気自動車などに有用である。
【図面の簡単な説明】
【００５６】
【図１Ａ】本発明の高分子電解質型燃料電用単電池に用いられる膜電極接合体のカソード側の正面図。
【図１Ｂ】図１の膜電極接合体のアノード側の正面図。
【図２】図１のII-II線断面における膜電極接合体の部分拡大断面図。
【図３Ａ】カソードセパレータの正面図。
【図３Ｂ】カソードセパレータの背面図。
【図３Ｃ】図３Ａの３Ｃ−３Ｃ線断面におけるカソードセパレータの部分拡大断面図。
【図４Ａ】アノードセパレータの正面図。
【図４Ｂ】図４Ａの４Ｂ−４Ｂ線断面におけるアノードセパレータの部分拡大断面図。
【図５】アノードセパレータとカソードセパレータを配設した状態にある図１の膜電極接合体のV-V線断面における部分拡大断面図。
【図６】アノードセパレータとカソードセパレータを配設した状態にある図１の膜電極接合体のVI-VI線断面における部分拡大断面図。
【図７Ａ】枠体を製造するための射出成形用金型及びその製造工程の説明図。
【図７Ｂ】枠体を製造するための射出成形用金型及びその製造工程の説明図。
【図７Ｃ】枠体を製造するための射出成形用金型及びその製造工程の説明図。
【図７Ｄ】枠体を製造するための射出成形用金型及びその製造工程の説明図。
【符号の説明】
【００５７】
１  高分子電解質膜
２  膜電極接合体本体部
３  アノード側電極層
４  カソード側電極層
１０  膜電極接合体
１１  枠体
１２  酸化剤マニフォルド孔
１３  燃料ガスマニフォルド孔
１４  水マニフォルド孔
１５  ボルト孔
１６  傾斜部
１７  突部
１８  酸化剤ガス供給用連絡通路
１９  燃料ガス供給用連絡通路
２２，２３，２４，２５，２６，２７  ガスケット
２８，２９  くぼみ部
３０  カソードセパレータ
３１  縁部
３２  電極層当接部
３３  酸化剤ガス流路溝
３４  冷却水流路溝
４０  アノードセパレータ
４１  縁部
４２  電極層当接部
４３  燃料ガス流路溝
【図１Ａ】
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【図１Ｂ】
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【図２】
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【図３Ａ】
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【図３Ｂ】
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【図３Ｃ】
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【図４Ａ】
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【図４Ｂ】
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【図５】
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【図６】
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【図７Ａ】
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【図７Ｂ】
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【図７Ｃ】
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【図７Ｄ】
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