(57)【要約】【課題】本願発明は、ナノベルト１本で空間分解能の高い放射線検出を行なう方法、簡単な素子構造を持つ放射線検出器及び前記放射線検出器の作製方法を提供することを課題とする。【解決手段】ボロンナノベルト、前記ボロンナノベルト両端に取付けた電極及び前記電極に電圧を印加する電源を備えた放射線検出器。半導体集積回路の一部に配置した記載の放射線検出器。ボロンナノベルトに電極を取付け、放射線照射を受けた前記ボロンナノベルトの電気抵抗の変化を測定することにより、放射線検出を行なうことを特徴とする放射線検出方法。ボロンナノベルトが分散した溶液を基板上に滴下し、これを乾燥して多数のナノベルトを作成し、この多数のナノベルトの１本を任意に選択した後、ナノベルトの両端に微細な電極と配線を形成することを特徴とする放射線検出器の作製方法。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ボロンナノベルト、前記ボロンナノベルト両端に取付けた電極及び前記電極に電圧を印加する電源を備えた放射線検出器。
【請求項２】
１０〜５００ｎｍのボロンナノベルトであることを特徴とする請求項１記載の放射線検出器。
【請求項３】
２０〜２００ｎｍのボロンナノベルトであることを特徴とする請求項１記載の放射線検出器。
【請求項４】
１０Ｂからなるボロンナノベルトであることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の放射線検出器。
【請求項５】
半導体集積回路の一部に配置した請求項１〜４のいずれかに記載の放射線検出器。
【請求項６】
ボロンナノベルトに電極を取付け、放射線照射を受けた前記ボロンナノベルトの電気抵抗の変化を測定することにより、放射線検出を行なうことを特徴とする放射線検出方法。
【請求項７】
ボロンナノベルトが分散した溶液を基板上に滴下し、これを乾燥して多数のナノベルトを作成し、この多数のナノベルトの１本を任意に選択した後、ナノベルトの両端に微細な電極と配線を形成することを特徴とする放射線検出器の作製方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ボロンナノベルトを用いた放射線検出器、放射線検出方法及び放射線検出器の作製方法に関し、特に基板上へ並べたボロンナノベルトに電極を付けた素子の作製、その素子にγ線・中性子等の放射線を照射した際に生ずる電気抵抗の変化を測定（計測）する方法及びこの測定技術を利用した放射線検出器の作製方法に関するものである。本願発明で使用するボロンナノベルトは、ボロンの微細な細線を意味するものである。
【背景技術】
【０００２】
ガンマ線、中性子線、Ｘ線などの放射線のエネルギースペクトルを測定することや、２次元の放射線イメージングを行なうことにより、物質の構造を精密に解明することができるため、物質科学や材料技術、生命工学の分野において放射線計測技術は大変重要である。
特に近年、中性子ビームを利用した基礎科学分野では、高強度パルス中性子源の施設が建設されつつあり、これが完成すれば、物質や生体の構造や物性の解明において、従来のビーム施設より高精度なデータが得られ、新材料や新薬などの開発を飛躍的に進められることになる。
【０００３】
また、原子炉などの放射線施設内の放射線量を長時間にわたって精確に測定するための、ガンマ線や中性子線の検出器は、施設の安全な運用上重要である。
従来から、これらの要求にこたえる様々な放射線検出器が提案、開発されてきた。たとえば、スルーホールを多数設けた絶縁基板の両面にマイクロストリップ電極を配置し、放射線により電離ガス中に発生した電子及びイオンによる電気信号を得るためのマイクロストリップガスチェンバーを備えたスルーホール型マイクロストリップガスカウンタ素子が開示されている（特許文献１参照）。この検出器は、２００μｍの空間分解能が得られるとされている。
【０００４】
また、蛍光体又は蛍光体に中性子コンバータを混合したイメージングシート、あるいはシンチレータを検出媒体とし、その背面に光電子増倍管を二次元配列した放射線イメージング装置を備えた蛍光体あるいはシンチレータを用いた二次元放射線及び中性子イメージ検出器が開示されている（特許文献２参照）。この検出器の空間分解能は、およそ５００μｍである。
【０００５】
Ｘ線、電子線、紫外線及び中性子線によって生じる蛍光体の輝尽を利用したイメージングプレートは、中性子の場合では１００μｍの分解能をもつ二次元イメージングが出来ることが報告されている（非特許文献１）。
さらに、液体シンチレータを充填したキャピラリープレートとイメージング検出器とを組み合わせた中性子検出器では、キャピラリープレートの開口部のサイズ制御により６μｍの空間分解能をもつことが可能であるという中性子検出器及び中性子検出方法が開示されている（特許文献３参照）。
また、３Ｈｅや１０Ｂを利用したガス比例計数管などの中性子検出器は、放射線施設内での放射線モニタリングに広く用いられている。
【特許文献１】特開２００５−５５３０６号公報
【特許文献２】特開２００４−４５２５０号公報
【特許文献３】特開２００５−７７３７７号公報
【非特許文献１】高橋健治、田崎誠二、錬石恵子、江藤雅弘著、FUJIFILM RESEARCH & DEVELOPMENT（富士フィルム研究報告）、第43巻、41頁（1998）。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
物質科学や材料技術の分野で利用される放射線検出器では、高強度中性子源から試料を透過あるいは回折した中性子を、高い空間分解能で計測する技術も求められる。また、ガンマ線に関しても、癌細胞や腫瘍などの画像診断に用いられるなど、医療技術の観点からも２次元のイメージングを高い空間分解能で計測する技術が求められている。
しかしながら、従来の放射線検出器の空間分解能は、例えばマイクロストリップガスチェンバーでは２００μｍ、イメージングプレートでは数十〜１００μｍ程度、キャピラリープレートを用いた検出器で数μｍ程度であり、これよりも空間分解能を向上させた放射線検出器は開発されていなかった。
【０００７】
また、原子力施設の中性子モニタリングに従来用いられている３Ｈｅや１０Ｂを利用したガス比例計数管などの中性子検出器は、電離したガスを検知するために、数百〜千数百ボルトの高電圧を素子に印加せねばならず、設備そのものが複雑で、取り扱いやメンテナンスにも注意を要した。放射線施設内の広い範囲でガンマ線や中性子線を検出するには、より簡単な素子構造を持つ検出器を多数設置できることが望ましいが、そのような検出器は存在しなかった。
本願発明は、以上の点に鑑み、ナノベルト１本で空間分解能の高い放射線検出を行なう方法、簡単な素子構造を持つ放射線検出器及び前記放射線検出器の作製方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本願発明は、ボロンナノベルト、前記ボロンナノベルト両端に取付けた電極及び前記電極に電圧を印加する電源を備えた放射線検出器を提供するものである。この場合のボロンナノベルトは、１０〜５００ｎｍのボロンナノベルトを使用することが望ましい。より、好ましくは２０〜２００ｎｍのボロンナノベルトである。ボロンナノベルトが微細なほど、空間分解能が高くなるが、電極の配線の配置が難しくなるので、上記の範囲が適当である。また、ボロンナノベルトとしては、１０Ｂからなる純ボロンナノベルトを用いるのが望ましい。
【０００９】
これによって、本発明は、熱中性子に対する吸収断面積の大きい同位体１０Ｂからなるナノベルトの両端に微細電極を付けた素子に放射線が照射された際に、その電気抵抗の変化を測定することにより、ナノベルト1本で空間分解能の高い放射線検出を行なうことが可能となる。
このように作製した放射線検出器は、半導体集積回路の一部に配置すること、すなわち放射線検出部を備えたＩＣチップなどを作製することが可能となる。これによって、放射線施設内で広範囲に多数の放射線モニターを設置することができ、ポケット線量計に組込むことが可能となる。
【００１０】
また、本願発明は、ボロンナノベルトに電極を取付け、放射線照射を受けた前記ボロンナノベルトの電気抵抗の変化を測定することにより、放射線検出を行なう放射線検出方法を提供する。これは、本願発明の放射線検出器を使用する場合の、具体的な放射線検出の基本である。
さらに、本願発明の放射線検出器は、ボロンナノベルトが分散体した溶液を基板上に滴下し、これを乾燥して多数のナノベルトを作成し、この多数のナノベルトの１本を任意に選択した後、ナノベルトの両端に微細な電極と配線を形成して放射線検出器の作製することができる。この具体例の詳細は後述する。
【発明の効果】
【００１１】
本発明は、ガンマ線や中性子検出の空間分解能において、従来のマイクロストリップガスチェンバー法やイメージングプレート法より２桁程度、ガス比例計数管に比べると６桁程度小さく、数百ナノメートル〜数ミクロン四方を実現できるという優れた効果を有する。
本願発明は、ボロンナノベルト両端に電極付けした基板に、数ボルト程度の電圧を印加するエレクトロメータを接続する簡単な構成である。特に、ナノベルトのガンマ線量や中性子線量の積算値を知ることが可能であり、さらに半導体集積回路の工程にナノベルト電極加工を組み込むことにより、放射線検出部を備えたＩＣチップなどを作ることができる。また、放射線施設内で広範囲に多数の放射線モニターを設置すること、あるいはポケット線量計に組込むことが可能となるという著しい効果がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
上記の通り、本発明は、熱中性子に対する吸収断面積の大きい同位体１０Ｂからなるナノベルトの両端に微細電極を付けた素子に放射線が照射された際に、その電気抵抗の変化を測定することにより、ナノベルト１本で空間分解能の高い放射線検出を行なう方法を提供することが可能である。
純ボロンのナノベルトは、レーザーアブレーション法により作製できる。これは、後述する具体的な例で詳細に説明する。これによって得られたナノベルトを基板上に並べた後、任意のナノベルト１本を選び、そこに電子線リソグラフィーによって微細電極をパターニングした検出素子を作製する。
【００１３】
空間分解能は、ボロンナノベルト１本あたりの厚さ又は幅で決まり、特に限定されるものではないが、１０〜５００ｎｍ、好ましくは２０ｎｍ〜２００ｎｍの範囲である。従って、これまで提案されている放射線検出器よりも、空間分解能が少なくとも数百倍大きな検出器が実現できる。
また、ボロンナノベルトに微細電極を加工した基板に、ガス比例計数管などより低い、数〜数十ボルト程度の電圧を印加して放射線量を測定する簡単な構成であり、素子のサイズが小さな検出器を得ることが可能となる。
【００１４】
次に、本発明を具体的な例に基づいて説明する。なお、以下の説明は、本願発明の理解を容易にするためのものであり、これに制限されるものではない。すなわち、本願発明の技術思想に基づく変形、実施態様、他の例は、本願発明に含まれるものである。
不純物濃度１重量％以下で、熱中性子に対する吸収断面積の大きい同位体１０Ｂを、９９％に濃縮したボロン粉末を焼結して得たボロン焼結体あるいは溶解凝固させて得たインゴットを用いてターゲットを作製した。
【００１５】
上記ターゲットに対して、２５ Ｐａの圧力条件下及び８００°Ｃの温度条件下において、１パルス当り２００ｍＪ及びビーム直径１ｍｍのレーザー光を約３時間照射し、レーザーアブレーションを行なった。これにより、単結晶ボロンナノベルトを製造した。レーザー光源は、Ｎｄ：ＹＡＧレーザーの第３高調波（波長３５５ｎｍ）を用いた。
これによって得られたナノベルトの凝集体を酢酸エチルに入れ、超音波を約２時間印加してナノベルトの分散試料を作製した。
【００１６】
次に、このナノベルトが分散した酢酸エチルを熱酸化Ｓｉ基板上に滴下及び乾燥させることにより、基板上に多数のナノベルトを配置した。なお、ナノベルトが分散した溶液の作製は、特に制限されるものではなく、基板上に多数のナノベルトが形成される条件であれば、任意であり、上記の例に制限されるものではないことは理解されるべきことである。
次に、この多数のナノベルトの中から任意のナノベルト１本を選んでその位置を電子顕微鏡で確認した。この1本のボロンナノベルト両端に、電極を配線するためのパターンを電子線リソグラフィーにより形成した。
【００１７】
さらに、このナノベルトを熱酸化Ｓｉ基板上に分散し、その中から任意のナノベルト1本を選んでその位置を電子顕微鏡で確認した。この1本のボロンナノベルト両端に、電極を配線するためのパターンを電子線リソグラフィーにより形成した。微細電極の第１層、第２層として、図１に示すように、それぞれニッケル及び金の薄膜を蒸着した。
【００１８】
本実施例で用いたナノベルトは、幅１５０ｎｍ、厚さ２０ｎｍ、電極間の距離（長さ）１１μｍである。このナノベルトのサイズは、製造の条件と目的により、適宜決められるものであり、このサイズに制限されるものでないことは、同様に理解されるべきことである。また、電極の作製及び配線の作製も、ナノベルトのサイズ及び目的に応じて任意に作製できるものであり、上記の条件に制限されるものではない。
【００１９】
ナノベルトに微細電極を加工した基板から、リード線（金線）及び３重同軸ケーブルを通して照射室外のエレクトロメータに接続し（図２参照）、ナノベルト１本の電流電圧特性及びその時間変化を、中性子照射前後で測定した。本実施例では、線束１０８ｃｍ−２ｓ−１の熱中性子ビームを照射した。
そして、Ｓｉ基板の裏側に熱電対をつけて、中性子照射中の基板温度上昇の有無を調べた。
【００２０】
このナノベルトの両端に一定のバイアス電圧を加え、中性子照射前後のナノベルトの電流値、つまりコンダクタンスの時間変化を測定した結果を、図３に示す。この場合、中性子照射前後の、ボロンナノベルトの電流値の時間応答（暗電流値Ｉ０＝７．８ｎＡに対する比）であり、測定中、一定のバイアス電圧（＋６Ｖ）を印加した。
図３に示すように、中性子の照射開始後約２００ｍｉｎかけて、コンダクタンスはゆっくりと上昇し、照射前の電流値（Ｉ０＝７．８ｎＡ）の約１．４倍の値で飽和した。照射を終えてから、コンダクタンスは同程度の時間をかけて元の値へと減衰した。Ｓｉ基板の照射中の温度変化は無かったことから、これは照射によるナノベルト自身のコンダクタンス変化を示していることが分る。
【００２１】
次に、ナノベルト検出器の前にカドミウム板を置き、入射した中性子ビームを全てγ線に変換してナノベルトに照射した場合のコンダクタンスの時間変化を、中性子照射のそれと比較した結果を、図４に示す。
この場合は、ガンマ線照射と中性子照射を行なった際の、ボロンナノベルトの電流値の時間応答（暗電流値Ｉ０＝６．１ｎＡに対する比）であり、測定中、一定のバイアス電圧（＋６Ｖ）を印加した。
両者の変化速度や変化割合はよく似ている。従って、中性子照射によるナノベルトのコンダクタンス変化は、本実施例では、γ線の影響が最も大きいことが確かめられた。
このように、ボロンナノベルトの電気抵抗の変化により、ガンマ線をナノベルト1本のサイズで検知する素子として機能することが確認できた。
【００２２】
続いて、上記の実施例で用いた熱中性子ビームより約５桁大きな線束の熱中性子ビームをナノベルトに照射して、ナノベルトのコンダクタンスの変化を測定した結果を図５に示す。
本実施例では、３．２×１０１３ｃｍ−２ｓ−１の線束で６秒間、すなわち約２×１０１４ｃｍ−２の線量の熱中性子を照射する前後において、それぞれナノベルトの電流−電圧特性及びその電界効果特性を測定した。電界効果特性は、ナノベルトを形成した基板において、熱酸化膜を隔てた下地のシリコン基板の電位をバックゲート電位として変化させたときの、ナノベルトの電流−電圧特性の変化を測定したものである。これらの測定はいずれも、温度３００Ｋに制御した真空チェンバー内で、光伝導の効果を排除するために暗中で行った。
【００２３】
図５のように、ナノベルトのコンダクタンスは、約２×１０１４ｃｍ−２の線量の熱中性子を照射することにより、最大約９倍大きくなっている。同じく、電界効果特性においても、バックゲート電位に対するナノベルト電流値の傾きが、絶対値で最大約７倍大きくなっている。
この傾きとナノベルトのサイズから、ナノベルト内のキャリアの電界効果移動度を見積もると、熱中性子照射によって、０．０８ｃｍ２Ｖ−１ｓ−１から０．５８ｃｍ２Ｖ−１ｓ−１まで増加している。
【００２４】
先の実施例で示したように、ガンマ線に対するナノベルト電流値の時間応答は緩やかであり、６秒間の照射では大きな変化を与えないこと、加えて中性子照射後１ヶ月程度経過した後に計測を行っていることなどから、ガンマ線の影響は十分に排除されている。つまり、本実施例で示したナノベルトの電気特性の変化は、熱中性子の核反応によってもたらされているものである。
【００２５】
同位体１０Ｂの中性子吸収断面積と、本実施例で用いた中性子線量及びナノベルトの体積から、ナノベルト１本当りの核変換数を見積もると、本実施例では１本のナノベルトで最大６００回程度の熱中性子核反応の検出を行っている。ボロンナノベルト内部の核反応１０Ｂ(ｎ，α)７Ｌｉで飛び出したα線やＬｉによる格子欠陥形成やキャリアドープにより、ナノベルトの電気特性が変化していると考えられる。
このように、ボロンナノベルトの電気抵抗の変化により、熱中性子をナノベルト1本のサイズで検知する素子としても機能することが確認できた。
【産業上の利用可能性】
【００２６】
上記の通り、本願発明は、ガンマ線や中性子検出の空間分解能において、従来のマイクロストリップガスチェンバー法やイメージングプレート法より２桁程度、ガス比例計数管に比べると６桁程度小さく、数百ナノメートル〜数ミクロン四方を実現できる。そのため、これらの検出器で対象物の放射線イメージを測定後、その中から注目した箇所に対し、より細部の放射線分布・照射量を測定するのに適している。その結果、医療においては癌細胞の様子を、物質構造解析においては特定の回折スポットの微細構造を詳細に知ることができる。これによって、医学や物質科学の進歩に寄与することが出来る。
【００２７】
また、本願発明では、ボロンナノベルト両端に電極付けした基板に、数ボルト程度の電圧を印加するエレクトロメータを接続する簡単な構成である。特に、ナノベルトのガンマ線量や中性子線量の積算値を知ることが可能である。
加えて、半導体集積回路の工程にナノベルト電極加工を組み込むことにより、放射線検出部を備えたICチップなどを作ることができ、放射線施設内で広範囲に多数の放射線モニターを設置することやポケット線量計に組込むことが可能となり、産業上有用な発明である。
【図面の簡単な説明】
【００２８】
【図１】ボロンナノベルトの両端に電子線リソグラフィーによる電極微細加工を行なった結果の電子顕微鏡写真である。
【図２】ボロンナノベルトに微細電極を加工した基板と、リード線（金線）及び３重同軸ケーブルの配線図及び中性子・ガンマ線ビームの照射の様子を示す概略説明図である。
【図３】ナノベルトの両端に一定のバイアス電圧を加え、中性子照射前後のナノベルトの電流値、すなわちコンダクタンスの時間変化を測定した結果を示す図である。
【図４】入射した中性子ビームを全てγ線に変換してナノベルトに照射した場合のコンダクタンスの時間変化を、中性子照射のそれと比較した結果を示す図である。
【図５】ナノベルトに約２×１０１４ｃｍ−２の線量の熱中性子ビームを照射した場合の、電流電圧特性及びその電界効果特性の変化を示す図である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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