(57)【要約】      （修正有）【課題】圧入された二酸化炭素の地中での挙動の監視。【解決手段】地下の石炭層（本層１、下層２）に通じる複数の孔井を設け、これら複数の孔井のうち、下層２に通じる圧入井３から二酸化炭素ガスを圧入して下層２内の石炭などに固定させ、その後、二酸化炭素と置換されて放出されるメタンガスを主成分とする炭化水素系ガスを生産井４から回収する二酸化炭素の固定および炭化水素系ガスの生産システムにおいて適用される二酸化炭素の地中浸透モニタリング方法とする。間隔を開けて５つの地点（Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ、Ｅ）に穿設した観測孔内の底部に放射線強度計（γ線スペクトロメータ）の検出器を設置し、圧入井３には二酸化炭素ガスを圧入すると同時に、放射線強度計によってγ線強度の経時的変化を調べることにより、圧入された二酸化炭素の地中での挙動、すなわち二酸化炭素の地中浸透状況およびこれに伴う地中ガスの生産状況を監視できる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
地中の石炭層に通じる複数の孔井を設け、これら複数の孔井のうち少なくとも１つの孔井から二酸化炭素を圧入して石炭層に浸透させ、浸透した二酸化炭素と置換された前記石炭層中の炭化水素系ガスを他の孔井から生産する際、二酸化炭素の圧入井と炭化水素系ガスの生産井との間における石炭層上方の地中に間隔を開けて複数の放射線強度計を設置し、この放射線強度計によって各位置における自然放射性ガスの放射線強度の経時変化を調べることにより、地中の二酸化炭素ガスの浸透状況または地表への漏洩状況を監視することからなるγ線スペクトロメトリーを用いた二酸化炭素の地中浸透モニタリング方法。
【請求項２】
放射線強度を調べる対象の自然放射性ガスはラドン（222Ｒｎ）およびトロン（220Ｒｎ）、これらの娘元素である214Ｂｉおよび208Ｔlからなる系列から選ばれる１種以上の放射性元素である請求項１に記載のγ線スペクトロメトリーを用いた二酸化炭素の地中浸透モニタリング方法。
【請求項３】
ラドン（222Ｒｎ）およびトロン（220Ｒｎ）の娘元素の放射線強度をγ線スペクトルで調べることからなる請求項２に記載のγ線スペクトロメトリーを用いた二酸化炭素ガスの地中浸透モニタリング方法。
【請求項４】
放射線強度計を設置する位置が、石炭層上方の地表下４０ｃｍ以深の地中である請求項１〜３のいずれかに記載のγ線スペクトロメトリーを用いた二酸化炭素ガスの地中浸透モニタリング方法。
【請求項５】
放射線強度計を設置する位置が、炭層上方の断層面からなる地中通気路に接する位置である請求項４に記載のγ線スペクトロメトリーを用いた二酸化炭素の地中浸透モニタリング方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、地下の石炭層に二酸化炭素を圧入して石炭に吸着させ、二酸化炭素によって置換された炭化水素系ガスを回収する際のモニタリング方法に関し、特に圧入された二酸化炭素の地中での挙動を監視するための二酸化炭素の地中浸透モニタリング方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に、石炭は、その微細な空隙構造によって気体を吸着する作用があり、地中の石炭層には、通常、メタンガスを主成分とする炭化水素系ガスが多量に包蔵されている。
【０００３】
特に石炭は、二酸化炭素をメタンの数倍量も吸着する性質があり、二酸化炭素と石炭中に含まれるメタンガス等とを置換すれば、地球環境の温暖化原因となる温室効果ガスの一つである二酸化炭素を石炭層中に効率よく固定化できると共に、クリーンエネルギーであるメタンガスを二酸化炭素と置換して回収し、これを有効に利用できる。
【０００４】
この回収方法を具体的に説明すると、石炭層に通じる孔井から地下の石炭層に二酸化炭素を圧入すると、石炭にはメタンの２倍から数倍量の二酸化炭素が選択的に吸着され、その代わりに石炭に吸着されていたメタンガスを主成分とする炭化水素系ガスが放出される。
【０００５】
このように二酸化炭素−メタンの置換を利用して、石炭層中に多量に含まれるメタンガスを燃料ガスとして別の孔井から回収して利用できることが知られている。（例えば特許文献１）
【０００６】
上記技術は、石炭の採掘が困難な深部石炭層や低品位で経済性の低い石炭層でも利用でき、また、二酸化炭素は近年では排出規制も強化されている温室効果ガスの一つであるから、これを安定して固定できると共に、回収した可燃性天然ガス資源を有効に利用できる優れた資源のリサイクル技術であるといえる。
【０００７】
また、二酸化炭素を地中に圧入し、石炭層からメタンガス等の可燃性ガスを回収する際に、どのような種類の有用なガスがどのような濃度で含まれているかを調べるため、ラマンプローブとラマン散乱光分析装置を予め地中に埋設した中空管内部に設置し、ガスモニタリングする技術が知られている。（特許文献２）
【０００８】
【特許文献１】特開２００４−３３２６号公報
【特許文献２】特開２００４−３０９１４３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
地中ガス成分を評価する従来のガスモニタリング技術は、湧出したガスの種類と濃度を情報として得るものであり、圧入された二酸化炭素が漏出して初めて検知でき、将来湧出するガスの量や経時的な影響を事前に把握することができなかった。
【００１０】
また、地質構造を調査して得られる情報は、圧入された二酸化炭素の地中での挙動と対応するものでなく、予め地中での二酸化炭素の挙動を充分に知ることはできなかった。
【００１１】
また、一般的な鉱床探査のために地質構造を調査する場合のように、一時的なデータを得るためではなく、経時的、特に長期的にデータの変化を何度も調べる場合には、測定毎に大掛かりな装置を要する測定は実用的でない。
【００１２】
そこで、この発明の課題は、上記した問題点を解決して、地中に圧入された二酸化炭素の挙動を長期間に亘って経時的に連続して測定できると共に、地表に二酸化炭素が漏出する前にその状況を予測でき、しかも比較的小型の装置を用いて簡単に低コストでモニタリングできる方法とすることである。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上記の課題を解決するために、この発明では、地下の石炭層に通じる複数の孔井を設け、これら複数の孔井のうち、１つの孔井から二酸化炭素を圧入して石炭層に浸透させ、浸透した二酸化炭素と置換された石炭層中の炭化水素系ガスを他の孔井から生産する際、二酸化炭素を圧入する孔井と炭化水素系ガスを回収する孔井との間における石炭層上方の地中に間隔を開けて複数の観測孔を設置し、この観測孔において、放射線強度計で各位置における自然放射性ガスの放射線強度の経時変化を調べることにより、石炭層への二酸化炭素の浸透状況または地表への漏洩状況を監視することからなる二酸化炭素の地中浸透モニタリング方法としたのである。
【００１４】
上記したように構成されるこの発明の二酸化炭素の地中浸透モニタリング方法によると、地下の石炭層に高圧で二酸化炭素が圧入されたとき、拡散しながら石炭層内を進む二酸化炭素はその圧力を地層に伝達するので、地中に均一に包蔵されている自然放射性ガスであるラドンやトロンは、伝達された圧力によって地表へ押し上げられる。
【００１５】
そのため、石炭層上方の地表面近くなどの地中に間隔を開けて設けた複数の観測孔において、放射線強度計で経時的に放射線の強度変化を調べると、二酸化炭素が石炭層内を浸透していくであろうと予想する地点の石炭層上方に設置しておいた観測孔において、放射線強度計が放射線強度の経時変化を示した時、その放射線強度計の設置位置の地下にまで二酸化炭素が浸透したことがわかる。
【００１６】
測定対象の自然放射性ガスのラドン（222Ｒｎ）およびトロン（220Ｒｎ）は、これらの娘元素である214Ｂｉおよび208Ｔｌのγ線の放射線強度としてγ線スペクトロメータで捉えることができる。
【００１７】
そして、ラドン（222Ｒｎ）の半減期が３．８４２日であり、トロン（220Ｒｎ）の半減期が、５５．６秒であるから、これらの強度変化を調べることにより、諸現象が起こっている深度の情報を得ることができる。また、ラドン（222Ｒｎ）は地中深くからでも押し上げられて地表まで漏出するが、トロン（220Ｒｎ）は、地中深くから地表に押し上げられる前に壊変してしまう。従って、ラドンとトロンの変化量の違いから、二酸化炭素ガスが地表へ漏洩する量や時期の予測をすることができる。更にまた、測定時の現在、地中のどの地点（深度および位置）に二酸化炭素が浸透しているかを推定することができる。
【００１８】
このような二酸化炭素の地表への漏洩状況及び地中の浸透状況を監視するモニタリング方法では、二酸化炭素による地層への圧力伝達をできるだけ正確に計測することが肝要であるので、観測孔を土壌中のガスが上昇しやすい断層の上部に設置することが好ましい。
【００１９】
また、地表面での気圧などの誤差要因を取り除くため、γ線スペクトロメータを地中に設置する位置は地表下４０ｃｍ以深、完全に影響を取り除くためには地表下５ｍ以深にすることが好ましい。
【発明の効果】
【００２０】
この発明の二酸化炭素のモニタリング方法は、地下の石炭層に二酸化炭素が浸透する際に地層に圧力を伝達し、放射性ガスを地表面に押し上げる現象を利用した。石炭層の上方に設置された放射線強度計によって自然放射性ガスの放射線強度の経時変化を調べることにより、地中に圧入された二酸化炭素の挙動を長期間にわたって連続して測定できると共に、地表に二酸化炭素が漏出する前に予測できる。しかも比較的小型の装置を用い、低コストで簡易にモニタリングできる方法となる利点がある。
【００２１】
また、この発明の二酸化炭素のモニタリング方法は、比較的浅い地中での放射線強度の経時的変化を汎用の放射線強度計によって調べるだけであるから、測定装置も比較的小型で簡単な装置を用いて設置も簡単であるから、低コストで充分なモニタリングができるという利点もある。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
この発明の実施形態を以下に、添付図面に基づいて説明する。
図１に示すように、実施形態は、地中に存在する本層１と下層２からなる石炭層に下層２に通じる圧入井３および生産井４からなる２本の孔井を設け、これらの孔井のうち圧入井３の二酸化炭素注入管８から二酸化炭素を圧入して下層２内の石炭に固定させ、その後、二酸化炭素と置換されて放出されるメタンガスを主成分とする炭化水素系ガスを生産井４から回収する。この二酸化炭素固定および炭化水素系ガスの生産システムにおいて適用される二酸化炭素の地中浸透モニタリング方法である。
【００２３】
このような生産システムにおいて、圧入井３と生産井４の間における石炭層の上部に、間隔を開けて５つの地点（Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ、Ｅ）に穿設した観測孔（深さ約４０ｃｍ）内に放射線強度計（γ線スペクトロメータ）の検出器を設置し、（圧入井３において二酸化炭素ガスを圧入すると同時に、放射線強度計によって）γ線強度の経時的変化を調べることにより、圧入された二酸化炭素の地中での挙動、すなわち二酸化炭素の地中浸透状況を監視するようにしている。
【００２４】
なお、５つの地点（Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ、Ｅ）に穿設した観測孔のＡ−Ｂ間は約２７０ｍ、Ｂ−Ｃ間は約２０ｍ、Ｃ−Ｄ間は約９０ｍ、Ｄ−Ｅ間は約９０ｍ離れている。
【００２５】
この発明に用いる二酸化炭素は、火力発電所等の大規模発生源からの二酸化炭素を含む排気ガスを分離回収したものを用いることができる。なお、高純度の二酸化炭素は、モノエタノールアミンなどのアミン吸収剤に吸収させて回収するアミン法により比較的簡単に得ることができる。
【００２６】
液化炭酸を用いる場合は、液化炭酸貯槽５から昇圧ポンプ６を介して圧送すると共に、蒸発器７で加熱し、気化してから圧入井３に導入する。
【００２７】
二酸化炭素の圧入は、図示したような一箇所の圧入井３から行なうばかりでなく、複数の圧入井から行なってもよい。また、圧入の初期には、比較的高い圧力で行なうことにより、石炭層を破壊して多数の割れ目を積極的に形成させながら圧入することが好ましく、また、必要に応じて砂などを混入させて割れ目の閉塞を防止することも好ましく、このようにすれば、より長期間に亘り広範囲に二酸化炭素を浸透させることができる。
【００２８】
生産井４は、圧入井から炭層に浸透した二酸化炭素が充分吸着されるのに必要な距離を離して設置することが好ましい。このような距離は、少なくとも数十メートル必要であると考えられる。なお、生産井４は、圧入井３から立体的な位置関係によって上記の所定距離だけ離れていればよく、必ずしも平面的な方向に離間させておく必要はない。
【００２９】
例えば、炭層の深部に二酸化炭素を圧入して同一領域の浅部からメタンガスを含む地中ガスを回収してもよく、深部から浅部まで傾斜して平面的に延びる炭層である場合には、深部で二酸化炭素を圧入して浅部から生産するようにしてもよい。
【００３０】
通常、生産井４から回収された水蒸気などを含む地中ガスは、気液分離装置１０で液体を分離し、液体成分を排水タンク９ａ、９ｂに回収すると共に、分離したメタンガスを主成分とする炭化水素系ガスを得る。必要に応じて、さらにガスを精製して利用施設に配送する。
【００３１】
この発明に用いる放射線強度計は、透過力の高いγ線を測定できるものが好ましく、たとえばγ線スペクトロメータを採用することができる。γ線スペクトロメータの具体例としては、マルチチャンネル波高分析器を備えたＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーションスペクトロメータであることが好ましいが、特にその機構を限定したものを採用する必要はない。
【００３２】
因みに、ＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーションスペクトロメータは、ＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーション検出器およびマルチチャンネル波高分析器で構成され、検出器内にヨウ化ナトリウムの結晶を備え、ヨウ化ナトリウムと入射するγ線との相互作用により、２次電子が発生し、この２次電子がヨウ化ナトリウム結晶を励起し、励起から定常状態に戻る際に発生する蛍光の強さからγ線のエネルギー情報と強度情報を得るものである。使用できる市販のγ線スペクトロメータとしては、アロカ社製のＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーションスペクトロメータが挙げられる。
【００３３】
このようなγ線スペクトロメータの設置間隔と設置数は、特に限定されるものではなく、利用する地下の石炭層の規模とその上方の地質学的な地層の性質、圧入井と生産井との距離に応じて、１０メートル程度から数１００メートルの幅で設置すればよい。
【実施例１】
【００３４】
図１に示した石炭層を有する北海道南大夕張地区の地層構造において、γ線強度の実測試験を行なった。圧入井３と生産井４との距離は、１９４ｍ離し、また生産井４は圧入井３より炭層傾斜の上位の場所に設けた。
【００３５】
そして、圧入井３から、図２に示す二酸化炭素の圧入条件（注入圧（ＭＰａ）、注入量（ｔ））で圧入を２５日間（１１月９日から１１月２４日まで）連続して行ない、このとき得られたγ線強度の地点Ｂ、Ｃのデータを図３、４の図表に示した。
【００３６】
これらの図から明らかなように、二酸化炭素の圧入直後は、214Ｂｉのγ線強度の変化と208Ｔｌの変化が同じ傾向であった。これは、深度の浅いところの土壌や岩石中のラドンガスの動きが示されたと考えられる。
【００３７】
そして、二酸化炭素ガスの圧入開始後、Ｂ、Ｃ地点ではγ線強度の増加が見られた。その後、１１月２０日の前後から生産井４からメタンガスを主成分とする炭化水素系ガスの生産が始まり、その生産量が二酸化炭素ガスの圧入前は５０ｍ3/日であったのに対して、二酸化炭素の圧入後は１５０ｍ3/日前後まで増加する傾向が見られた。
【００３８】
図３、４のピークの変化において、214Ｂｉのγ線強度の変化に対して、208Ｔｌの変化が小さいのは半減期の差からみてかなり深部からのラドンガスが押し上げられて移動してきたものと考えられる。
【００３９】
このような状況からみて、より早く、またはより時間をかけて炭化水素系ガスの生産を行なうように調整するには、二酸化炭素の圧入量と圧力を適宜に加減すればよいことがわかる。このようにして得られたデータを用いてメタンガス等の計画的な生産を行なうことができる。
【図面の簡単な説明】
【００４０】
【図１】二酸化炭素ガスの地中浸透モニタリング方法の概略説明図
【図２】二酸化炭素の圧入条件・生産ガス量の経時変化との関係を示す図表
【図３】Ｂ地点の放射線強度の経時変化を示す図表
【図４】Ｃ地点の放射線強度の経時変化を示す図表
【符号の説明】
【００４１】
１  本層
２  下層
３  圧入井
４  生産井
５  液化炭酸貯槽
６  昇圧ポンプ
７  蒸発器
８  二酸化炭素注入管
９ａ、９ｂ  排水タンク
１０  気液分離装置
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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