(57)【要約】【課題】合わせガラス周面部を粘着剤付テープで養生することをしなくても、外観の悪化が少なく、また、合わせガラスとしての性能を保持した合わせガラスを与えることができる、合わせガラス用中間膜などの提供。【解決手段】プロピレン由来の構成単位（ａ）を３０〜１００モル％、およびプロピレンを除く炭素数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位（ｂ）を７０〜０モル％の割合で有し〔（ａ）と（ｂ）との合計を１００モル％とする。〕、ＤＳＣで測定した融点が９０℃以下であるか、または融点が観測されないプロピレン系重合体（Ａ）、または該プロピレン系重合体（Ａ）を含有する組成物（Ｘ）から得られる層を有する合わせガラス用中間膜。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
プロピレン由来の構成単位（ａ）を３０〜１００モル％、およびプロピレンを除く炭素数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位（ｂ）を７０〜０モル％の割合で有し〔（ａ）と（ｂ）との合計を１００モル％とする。〕、ＤＳＣで測定した融点が９０℃以下であるか、または融点が観測されないプロピレン系重合体（Ａ）、または該プロピレン系重合体（Ａ）を含有する組成物（Ｘ）から得られる層を有することを特徴とする合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
前記組成物（Ｘ）が、ＤＳＣで測定した融点が１００℃以上であるプロピレン系重合体（Ｂ）を含有することを特徴とする請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
前記組成物（Ｘ）が、前記プロピレン系重合体（Ａ）を１００〜４０重量部、および前記プロピレン系重合体（Ｂ）を０〜６０重量部〔（Ａ）と（Ｂ）との合計を１００重量部とする。〕含有する組成物であることを特徴とする請求項１または２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記組成物（Ｘ）が、前記プロピレン系重合体（Ａ）を９９〜４０重量部、および前記プロピレン系重合体（Ｂ）を１〜６０重量部〔（Ａ）と（Ｂ）との合計を１００重量部とする。〕含有する組成物であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
前記プロピレン系重合体（Ａ）が、炭素数４〜２０のα−オレフィン由来の構成単位を１〜４０モル％（ここでプロピレン由来の構成単位と炭素数４〜２０のα−オレフィン由来の構成単位との合計を１００モル％とする）含有するプロピレン・炭素数４〜２０のα−オレフィン共重合体（Ａ１）であることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記プロピレン系重合体（Ａ）が、エチレン由来の構成単位を１〜２５モル％、炭素数４〜２０のα−オレフィン由来の構成単位を１〜３５モル％（ここでプロピレン由来の構成単位とエチレン由来の構成単位と炭素数４〜２０のα−オレフィン由来の構成単位との合計を１００モル％とする）含有するプロピレン・エチレン・炭素数４〜２０のα−オレフィン共重合体（A2)であることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記プロピレン系重合体（Ａ）が、ＪＩＳ  Ｋ−６７２１に準拠して２３０℃、２．１６ｋｇ荷重にて測定したＭＦＲが０．０１〜１００ｇ／１０分の範囲にあり、かつ下記要件（ａ−１）または（ａ−２）のいずれか一つ以上を満たすことを特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
（ａ−１）：１３Ｃ−ＮＭＲ法により測定したシンジオタクティックトライアッド分率（ｒｒ分率）が６０％以上である、
（ａ−２）：１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］（ｄＬ／ｇ）と前記ＭＦＲ（ｇ／１０分、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）とが下記の関係式を満たす、
１．５０×ＭＦＲ（−０．２０）≦［η］≦２．６５×ＭＦＲ（−０．２０）
【請求項８】
前記プロピレン系重合体（B）が、２３℃ｎ‐デカン不溶部について、ＮＭＲ法により測定したアイソタクティックペンタッド分率が０．９０以上、好ましくは０．９５以上のポリプロピレンであることを特徴とする請求項２〜７に記載のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
前記組成物（Ｘ）が、エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｃ）を、前記プロピレン系重合体（Ａ）と任意成分である前記プロピレン系重合体（Ｂ）との合計１００重量部に対して、１〜５００重量部含有する組成物であることを特徴とする請求項１〜８のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
前記組成物（Ｘ）が、エチレン・極性モノマー共重合体（Ｄ）を、前記プロピレン系重合体（Ａ）と任意成分である前記プロピレン系重合体（Ｂ）との合計１００重量部に対して、１〜５００重量部含有する組成物であることを特徴とする請求項１〜９のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１１】
前記プロピレン系重合体（Ａ）の少なくとも一部が、シラン化合物、チタン化合物、不飽和カルボン酸および不飽和カルボン酸の無水物からなる群より選ばれる１種以上の化合物でグラフト変性されていることを特徴とする請求項１，３，５，６および７のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１２】
前記プロピレン系重合体（Ａ）を含む組成物（Ｘ）の少なくとも一部が、シラン化合物、チタン化合物、不飽和カルボン酸および不飽和カルボン酸の無水物からなる群より選ばれる１種以上の化合物でグラフト変性されていることを特徴とする請求項１〜１０のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１３】
前記組成物（Ｘ）が、ラジカル発生剤（Ｇ）を、前記プロピレン系重合体（Ａ）、任意成分である前記プロピレン系重合体（Ｂ）、任意成分である前記エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｃ）および任意成分である前記エチレン・極性モノマー共重合体（Ｄ）の合計１００重量部に対して、０．００１〜１０重量部含有する組成物であることを特徴とする請求項１〜１２のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１４】
前記組成物（Ｘ）が、前記プロピレン系重合体（Ａ）、任意成分である前記プロピレン系重合体（Ｂ）、任意成分である前記エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｃ）および任意成分である前記エチレン・極性モノマー共重合体（Ｄ）を含む成分を、（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｃ）＋（Ｄ）の合計１００重量部に対し０．００１〜１０重量部のラジカル発生剤（Ｇ）の存在下に熱処理して得られるものである請求項１３記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１５】
可塑化ポリビニルブチラールからなる層が積層されてなる請求項１〜１４のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１６】
請求項１から１５のいずれかに記載の合わせガラス用 中間膜を用いてなることを特徴とする合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、建築物の窓ガラス、自動車のフロントガラスやサイドガラスなどに用いられる合わせガラス用の中間膜および該中間膜を用いてなる合わせガラスに関し、より詳しくは特定のプロピレン系重合体を含む層を有する合わせガラス用中間膜および該中間膜を用いてなる合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
ビルなどの建築物のガラスなどは、破損時における破片の飛散防止化の要求や単板ガラスで対応できない場合の耐風圧性能確保の面より、合わせガラスのニーズが拡大している。合わせガラス用の中間膜としては、従来、ポリビニルブチラールが広く使用されてきた。しかしポリビニルブチラールを中間膜に有する合わせガラスでは、屋外での使用時または屋内での長期使用時における外観の耐久性の点で改善の余地があった。すなわち、ポリビニルブチラールを中間膜とする合わせガラスを、屋外で使用したり、屋内で長期使用すると、ガラスの周辺部分が白化してしまう。
【０００３】
特許文献１では、合わせガラス積層体周面部をシール材で包み込み、水分の浸透による周辺部分の白化を抑制し、屋外や長期使用時における耐久性を改善する方法が提案されている。しかし、周面部をシール材で包み込むには手間と原材料費が必要となる。
また、特許文献２には、ポリビニルブチラールとポリエチレンを積層して合わせガラスとする方法が示されている。しかし、ポリエチレンには、制振性などの特性はなく、合わせガラスとしての性能に劣る。
【特許文献１】特開平７−１５７３４４号公報
【特許文献２】特開平８−７３２４４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明が解決しようとする課題は、合わせガラス周面部を粘着剤付テープで養生することをしなくても、外観の悪化が少なく、また、合わせガラスとしての性能を保持した合わせガラスを与えることができる、合わせガラス用中間膜、および該合わせガラス用中間膜を用いてなる合わせガラスを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の合わせガラス用中間膜は、
プロピレン由来の構成単位（ａ）を３０〜１００モル％、およびプロピレンを除く炭素数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位（ｂ）を７０〜０モル％の割合で有し〔（ａ）と（ｂ）との合計を１００モル％とする。〕、ＤＳＣで測定した融点が９０℃以下であるか、または融点が観測されないプロピレン系重合体（Ａ）、あるいは該プロピレン系重合体（Ａ）を含有する組成物（Ｘ）から得られる層を有することを特徴とする。
【０００６】
本発明の合わせガラス用中間膜においては、前記プロピレン系重合体（Ａ）を含有する組成物（Ｘ）が、ＤＳＣで測定した融点が１００℃以上であるプロピレン系重合体（Ｂ）を含有することが好ましい。
【０００７】
また、本発明の合わせガラス用中間膜においては、前記プロピレン系重合体（Ａ）を含有する組成物（Ｘ）が、前記プロピレン系重合体（Ａ）を１００〜４０重量部、および前記プロピレン系重合体（Ｂ）を０〜６０重量部〔（Ａ）と（Ｂ）との合計を１００重量部とする。〕含有する組成物であることが好ましい。
【０００８】
また、前記プロピレン系重合体（Ａ）を含有する組成物（Ｘ）が、前記プロピレン系重合体（Ａ）を９９〜４０重量部、および前記プロピレン系重合体（Ｂ）を１〜６０重量部〔（Ａ）と（Ｂ）との合計を１００重量部とする。〕含有する組成物であることが好ましい。
【０００９】
本発明の合わせガラス用中間膜においては、前記プロピレン系重合体（Ａ）は、炭素数４〜２０のα−オレフィン由来の構成単位を１〜４０モル％（ここでプロピレン由来の構成単位と炭素数４〜２０のα−オレフィン由来の構成単位との合計を１００モル％とする）含有するプロピレン・炭素数４〜２０のα−オレフィン共重合体（A１）であっても良く、また前記プロピレン系重合体（Ａ）が、エチレン由来の構成単位を１〜２５モル％、炭素数４〜２０のα−オレフィン由来の構成単位を１〜３５モル％（ここでプロピレン由来の構成単位と、エチレン由来の構成単位と、炭素数４〜２０のα−オレフィン由来の構成単位との合計を１００モル％とする）含有するプロピレン・エチレン・炭素数４〜２０のα−オレフィン共重合体（A2）であっても良い。
【００１０】
また前記プロピレン系重合体（Ａ）、（A1）または（A2）が、ＪＩＳ  Ｋ−６７２１に準拠して２３０℃、２．１６ｋｇ荷重にて測定したＭＦＲが０．０１〜１００ｇ／１０分の範囲にあり、かつ下記要件（ａ−１）または（ａ−２）のいずれか一つ以上を満たすことが好ましい；
（ａ−１）：１３Ｃ−ＮＭＲ法により測定したシンジオタクティックトライアッド分率（ｒｒ分率）が６０％以上である、
（ａ−２）：１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］（ｄＬ／ｇ）と前記ＭＦＲ（ｇ／１０分、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）とが下記の関係式を満たす、
１．５０×ＭＦＲ（−０．２０）≦［η］≦２．６５×ＭＦＲ（−０．２０）
【００１１】
本発明の合わせガラス用中間膜においては、前記プロピレン系重合体（Ａ）を含有する組成物がプロピレン系重合体（B）を含有する場合、（Ｂ）が、２３℃ｎ‐デカン不溶部について、ＮＭＲ法により測定したアイソタクティックペンタッド分率が０．９０以上、好ましくは０．９５以上のポリプロピレンであることがより好ましい。
【００１２】
本発明の合わせガラス用中間膜においては、前記プロピレン系重合体（Ａ）を含有する組成物（Ｘ）が、エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｃ）を、前記プロピレン系重合体（Ａ）と任意成分である前記プロピレン系重合体（Ｂ）との合計１００重量部に対して、１〜５００重量部含有することができる。
【００１３】
前記組成物（Ｘ）は、エチレン・極性モノマー共重合体（Ｄ）を、前記プロピレン系重合体（Ａ）と任意成分である前記プロピレン系重合体（Ｂ）との合計１００重量部に対して、１〜５００重量部含有することができる。
【００１４】
本発明の合わせガラス用中間膜においては、前記プロピレン系重合体（Ａ）の少なくとも一部が、シラン化合物、チタン化合物、不飽和カルボン酸および不飽和カルボン酸の無水物からなる群より選ばれる１種以上の化合物でグラフト変性されていることができる。
【００１５】
また本発明の合わせガラス用中間膜においては、前記プロピレン系重合体（Ａ）を含む組成物（Ｘ）の少なくとも一部が、シラン化合物、チタン化合物、不飽和カルボン酸および不飽和カルボン酸の無水物からなる群より選ばれる１種以上の化合物でグラフト変性されていることができる。
【００１６】
本発明の合わせガラス用中間膜においては、前記組成物（Ｘ）が、ラジカル発生剤（Ｇ）を、前記プロピレン系重合体（Ａ）、任意成分である前記プロピレン系重合体（Ｂ）、任意成分である前記エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｃ）および任意成分である前記エチレン・極性モノマー共重合体（Ｄ）の合計１００重量部に対して、０．００１〜１０重量部含有する組成物であることができる。
【００１７】
本発明の合わせガラス用中間膜においては、  前記組成物（Ｘ）が、前記プロピレン系重合体（Ａ）、任意成分である前記プロピレン系重合体（Ｂ）、任意成分である前記エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｃ）、任意成分である前記エチレン・極性モノマー共重合体（Ｄ）を含む成分を、（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｃ）＋（Ｄ）の合計１００重量部に対し０．００１〜１０重量部のラジカル発生剤（Ｇ）の存在下に熱処理して得られるものであることが好ましい。
【００１８】
本発明の合わせガラス用中間膜においては、前記プロピレン系重合体（Ａ）または組成物（Ｘ）から得られる層と、可塑化ポリビニルブチラールからなる層とを有することができる。
【００１９】
本発明の合わせガラスは、前記いずれかの合わせガラス用中間膜を用いてなることを特徴とする。
【発明の効果】
【００２０】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ＤＳＣで測定した融点が９０℃以下であるかまたは融点が観測されない特定のプロピレン系重合体（Ａ）、あるいは該プロピレン系重合体（Ａ）を含有する組成物（Ｘ）から得られる層を有するため、該合わせガラス用中間膜を用いてなる合わせガラスは、合わせガラス周面部を粘着剤付テープで養生することをしなくても、外観の耐久性に優れ、また、合わせガラスとして求められる性能（例えば振動制御性）を保持した合わせガラスを与えることができる。
【００２１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜において、プロピレン系重合体（Ａ）を含有する組成物（Ｘ）が、ＤＳＣで測定した融点が１００℃以上である特定のプロピレン系重合体（Ｂ）を含有する場合には、該合わせガラス用中間膜から得られる合わせガラスは、特に振動制御性と、耐熱性とのバランスにも優れている。
【００２２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜において、プロピレン系重合体（Ａ）を含有する組成物（Ｘ）が、さらにエチレン・α−オレフィン共重合体（Ｃ）および／またはエチレン・極性モノマー共重合体（Ｄ）を含有する場合には、該合わせガラス用中間膜から得られる合わせガラスは、特に振動制御性と、低温衝撃強度とのバランスに優れている。
【００２３】
本発明に係る合わせガラス用中間膜において、プロピレン系重合体（Ａ）を含有する組成物（Ｘ）が、ラジカル発生剤（Ｇ）を含有している場合、好ましくは、組成物（Ｘ）が、  前記プロピレン系重合体（Ａ）、任意成分である前記プロピレン系重合体（Ｂ）、任意成分である前記エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｃ）および任意成分である前記エチレン・極性モノマー共重合体（Ｄ）を含む成分を、（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｃ）＋（Ｄ）の合計１００重量部に対し０．００１〜１０重量部のラジカル発生剤（Ｇ）の存在下に熱処理して得られるものである場合、該組成物（Ｘ）を用いて得られる合わせガラスは、特に振動制御性と、ゴム弾性とのバランスに優れている。
【００２４】
本発明にかかる合わせガラス用中間膜において用いられるプロピレン系重合体（Ａ）の少なくとも一部がシラン化合物、チタン化合物または極性基含有ビニル単量体から選ばれる１種以上でグラフト変性されている場合には、該樹脂シートは、特に振動制御性に優れ、さらにガラス層との接着性にも優れている合わせガラスを与えることができる。
【００２５】
本発明にかかるプロピレン系重合体（Ａ）を含有する組成物（Ｘ）の少なくとも一部がシラン化合物、チタン化合物または極性基含有ビニル単量体から選ばれる１種以上でグラフト変性されている場合には、該合わせガラス中間膜は、特に振動制御性に優れ、さらにガラス層との接着性にも優れている合わせガラスを与えることができる。
本発明の合わせガラスは、前記いずれかに記載の合わせガラス用中間膜を用いてなるため、外観の耐久性に優れ、合わせガラスとして必要な性質を有している。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２６】
以下、本発明の合わせガラス用中間膜および合わせガラスについてより詳細に説明する。
本発明の合わせガラス用中間膜は、プロピレン系重合体（Ａ）、またはプロピレン系重合体（Ａ）を含有する組成物（Ｘ）から得られる層を有する。すなわち、本発明の合わせガラス用中間膜に用いる原料は、、プロピレン系重合体（Ａ）を必須成分として含んでおり、さらに任意成分として例えばプロピレン系重合体（Ｂ）、エチレン・α-オレフィン共重合体（Ｃ）、エチレン・極性モノマー共重合体（Ｄ）、発泡剤（Ｆ）、ラジカル発生剤（Ｇ）、のいずれか１種以上を含む組成物であってもよい。
【００２７】
＜プロピレン系重合体（Ａ）＞
本発明で用いられる前記プロピレン系重合体（Ａ）は、プロピレン由来の構成単位（ａ）を３０〜１００モル％、およびプロピレンを除く炭素数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位（ｂ）を７０〜０モル％の割合で、好ましくは該構成単位（ａ）を３５〜９８モル％、および該構成単位（ｂ）を６５〜２モル％の割合で含んでいる。
【００２８】
さらに、本発明で用いられる前記プロピレン系重合体（Ａ）の、ＤＳＣ（示差走査熱量計）で測定した融点は、９０℃以下であるかまたは融点が観測されない。このため本発明の合わせガラスを構成する樹脂シートは、振動制御性（制振性、防振性、防音性、吸音性など）に優れる。
【００２９】
なお、前記のＤＳＣで測定した融点とは、ＤＳＣの発熱・吸熱曲線から求められる、昇温時の最大融解ピーク位置の温度であり、より詳細には、試料をアルミパンに詰め、（ｉ）１００℃／分で２００℃まで昇温して２００℃で５分間保持したのち、（ｉｉ）１０℃／分で−１５０℃まで降温し、次いで（iii）１０℃／分で昇温する際の、（iii）において得られた発熱・吸熱曲線から求められる最大融解ピーク位置の温度である。また、融点が観測されないとは、−１５０〜２００℃の範囲において、結晶の融解熱量が１Ｊ／ｇ以上の融解ピークが観測されないことをいう。
【００３０】
前記プロピレン系重合体（Ａ）のＤＳＣ測定においては、好ましくは融解ピーク（結晶の融解熱量が１Ｊ／ｇ以上である融解ピーク。以下も同様。）が観測されず、さらに好ましくは結晶化熱量が１Ｊ／ｇ以上の結晶化ピークが観測されない。
【００３１】
また前記プロピレン系重合体（Ａ）の、ＤＳＣで測定したＴｇは、−１０℃以下であると好ましい。
【００３２】
前記プロピレン系重合体（Ａ）の好ましい態様としては、プロピレン単独重合体であって、ＤＳＣ測定において融解ピークが観測されないもの、プロピレン・炭素数２〜２０のα−オレフィン（プロピレンを除く）共重合体であって、ＤＳＣ測定において融解ピークが観測されないもの、アタクティックな構造を有するものが例示される。これらは、たとえば特開２０００−５２５１０号公報の［００１２］〜［００３９］に記載の方法によって製造することができる。
【００３３】
このプロピレン系重合体（Ａ）は、ヤングモジュラスが好ましくは１５０ＭＰａ以下、より好ましくは１００ＭＰａ以下、さらに好ましくは５０ＭＰａ以下である。
【００３４】
また前記弾性率は、共重合体（Ａ）をプレス成形した後、後述する実施例の方法で引っ張り試験を行うことにより求めることができる。成形条件は、１９０℃の温度で予熱後、加圧（１００ｋｇ／ｃｍ２  ）２分で成形したのち、２０℃で加圧（１００ｋｇ／ｃｍ２  ）冷却することにより１ｍｍ厚のシートを作製することで行なう。
【００３５】
このようなプロピレン系重合体（Ａ）は、１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］が、通常０．０１〜１０ｄｌ／ｇ、好ましくは０．５〜１０ｄｌ／ｇ、さらに好ましくは１〜８ｄｌ／ｇの範囲にあることが望ましい。
【００３６】
前記プロピレン系重合体（Ａ）は、共重合体であるならば、ランダム共重合体であることが好ましい。
【００３７】
前記プロピレン系重合体（Ａ）のＧＰＣ（o‐ジクロロベンゼン溶媒、ポリスチレン換算）で測定した分子量分布（Ｍｗ（重量平均分子量）／Ｍｎ（数平均分子量））は、たとえば１．５〜３．０であり、好ましくは１．８〜２．５である。
【００３８】
本発明で用いられる前記プロピレン系重合体（Ａ）の好ましい態様としては、プロピレン・炭素数４〜２０のα−オレフィン共重合体であって、炭素数４〜２０のα−オレフィン由来の構成単位を１〜４０モル％、より好ましくは１〜３５モル％含有するプロピレン系重合体（以下「プロピレン系重合体（Ａ１）」ともいう。）が挙げられる（ここでプロピレン由来の構成単位と炭素数４〜２０のα−オレフィン由来の構成単位との合計を１００モル％とする）。 
【００３９】
本発明で用いられる前記プロピレン系重合体（Ａ）が前記プロピレン系重合体（Ａ１）であると、制振、防振性能などの振動制御性に優れ、かつ破断強度が高いという点で好ましい。
【００４０】
このプロピレン系重合体（Ａ１）の好適な具体例としては、ＤＳＣ測定により融解ピークが観測されないプロピレン単独重合体、およびＤＳＣ測定により融解ピークが観測されないプロピレン・α−オレフィン共重合体が挙げられる。
【００４１】
本発明で用いられる前記プロピレン系重合体（Ａ）の別の好ましい態様としては、プロピレン・エチレン・炭素数４〜２０のα−オレフィン共重合体であって、プロピレン由来の構成単位を３０〜８４モル％、好ましくは３５〜７７モル％、より好ましくは４３〜７２モル％、エチレン由来の構成単位を１〜２５モル％、好ましくは３〜２０モル％、より好ましくは５〜１７モル％と、炭素数４〜２０のα−オレフィン由来の構成単位を１５〜５０モル％、好ましくは２０〜４５モル％、より好ましくは２３〜４０モル％含有するプロピレン系重合体（以下「プロピレン系重合体（Ａ２）」ともいう。）も挙げられる（ここでプロピレン由来の構成単位とエチレン由来の構成単位と炭素数４〜２０のα−オレフィン由来の構成単位との合計を１００モル％とする）。
【００４２】
本発明で用いられる前記プロピレン系重合体（Ａ）が前記プロピレン系重合体（Ａ２）であると、柔軟性、耐摩耗性、制振、防振性能のバランスの点で好ましい。
【００４３】
前記プロピレン系重合体（Ａ２）は、プロピレンと炭素数４〜２０のα−オレフィンのみから構成される共重合体と比較した場合に、柔軟性、低温特性のバランスに特に優れる傾向にあり、プロピレンとエチレンから構成される共重合体と比較した場合に、制振や防振性などの振動制御性能、強度、耐摩耗性のバランスにより優れる傾向にある。
【００４４】
前記炭素数４〜２０のα−オレフィンは、特に限定されないが、炭素数４〜１２のα−オレフィンが好ましく、直鎖状であっても、分岐を有していてもよい。
【００４５】
前記炭素数４〜２０のα−オレフィンとしては、たとえば、１−ブテン、２−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプタン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセン、４，４−ジメチル−１−ヘキセン、４，４−ジメチル−１−ペンテン、４−エチル−１−ヘキセン、３−エチル−１−ヘキセン等が挙げられ、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、４−メチル−１−ペンテンが好ましく、さらに１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセンが好ましく、特に１−ブテンが好ましい。これらのα−オレフィンは、１種または２種以上組み合わせて用いることができる。
【００４６】
前記プロピレン系重合体（Ａ）には、耐候性、柔軟性、振動制御性能（制振性、防振性、吸音性、防音性など）の観点からは、プロピレン由来の構成単位（ａ）のみが含まれていること、あるいは構成単位（ａ）および炭素数２〜２０のα−オレフィン（プロピレンを除く。）由来の構成単位（ｂ）のみが含まれていることが好ましい。
【００４７】
一方、架橋性、加硫性の観点からは、これら構成単位（ａ）および構成単位（ｂ）以外にも、スチレンなどの芳香族ビニル化合物由来の構成単位、２個以上の２重結合を有する上記ポリエン系不飽和化合物（ポリエン）由来の構成単位、アルコール、カルボン酸、アミンおよびこれら誘導体に由来する構成単位等が含まれていてもよい。この場合、前記構成単位（ａ）および前記構成単位（ｂ）以外の構成単位の含量は、たとえば（ａ）と（ｂ）との合計１００ｍｏｌ％に対し、さらに０．０１〜１０ｍｏｌ％、好ましくは０．０３〜５ｍｏｌ％である。
【００４８】
また、本発明で用いられる前記プロピレン系重合体（A）、（Ａ１）または（Ａ２）の特に好ましい態様としては、
ＪＩＳ  Ｋ−６７２１に準拠して２３０℃、２．１６ｋｇ荷重にて測定したＭＦＲが０．０１〜１００ｇ／１０分の範囲にあり、かつ下記要件（ａ−１）または（ａ−２）のいずれか一つ以上を満たすプロピレン系重合体（以下、プロピレン系重合体（A３）ともいう。）が挙げられる。
（ａ−１）：１３Ｃ−ＮＭＲ法により測定したシンジオタクティックトライアッド分率（ｒｒ分率）が６０％以上である、
（ａ−２）：１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］（ｄＬ／ｇ）と前記ＭＦＲ（ｇ／１０分、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）とが下記の関係式を満たす。
【００４９】
１．５０×ＭＦＲ（−０．２０）≦［η］≦２．６５×ＭＦＲ（−０．２０）
このようなプロピレン系重合体（A３）は、透明性、柔軟性、耐磨耗性に優れる傾向にある。
【００５０】
まず要件（ａ−１）について説明する。
（ａ−１）１３Ｃ−ＮＭＲ法により測定したシンジオタクティックトライアッド分率（ｒｒ分率、トライアッドシンジオタクティシテー）が６０％以上、好ましくは７０％以上、より好ましくは７５％以上であるものであり、ｒｒ分率がこの範囲にあるプロピレン系重合体（Ａ）は、シンジオタクティックプロピレン重合体との相溶性が良好であるため好ましい。
【００５１】
（ａ−１）を満たす重合体は、例えばシンジオタクティックポリプロピレンを製造可能な触媒の存在下でプロピレンとα−オレフィンとを共重合して得ることができ、また例えば後述するような触媒を用いて製造しても良い。
【００５２】
ｒｒ分率は、１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルにおけるＰｒｒ（プロピレン単位が３単位連続してシンジオタクティック結合した部位における第２単位目のメチル基に由来する吸収強度）およびＰｗ  （プロピレン単位の全メチル基に由来する吸収強度）の吸収強度から下記式（２）により求められる。
【００５３】
ｒｒ分率（％）＝１００×Ｐｒｒ／Ｐｗ        …（２）
ここで、ｍｒ由来の吸収（プロピレン単位が３単位の内、少なくともシンジオタクティック結合とアイソタクティック結合の両方から由来する吸収、Ｐｍｒ（吸収強度）の決定に用いる）、ｒｒ由来の吸収（プロピレン単位が３単位連続してシンジオタクティック結合した部位における第２単位目のメチル基に由来する吸収、Ｐｒｒ（吸収強度）の決定に用いる）、またはｍｍ由来の吸収（プロピレン単位が３単位連続してアイソタクティック結合した部位における第２単位目のメチル基に由来する吸収、Ｐｍｍ（吸収強度）の決定に用いる）と、コモノマーに由来する吸収とが重なる場合には、コモノマー成分の寄与を差し引かずそのまま算出する。
【００５４】
具体的には、特開２００２−０９７３２５号公報の［００１８］〜［００３１］までに記載された「シンジオタクティシティパラメータ（ＳＰ値）」の求め方の記載のうち、［００１８］〜［００２３］までを行い、第１領域、第２領域、第３領域のシグナルの積算強度から上記式（２）により計算することにより求める。
【００５５】
なお、このｒｒ分率は、以下のようにして測定される。すなわち、試料５０ｍｇをｏ−
ジクロロベンゼン／重水素化ベンゼン＝５／１の混合溶媒約０．５ｍｌに溶解したものを
日本電子製ＥＸ−４００型ＮＭＲ測定装置を用い、シングルプロトンパルスデカップリン
グの測定モードで、パルス幅４．７μｓ、パルス間隔５．５ｓ、１８０ｐｐｍの観測範囲
で、１２０℃で１３Ｃ−ＮＭＲ測定を行なう。積算回数は、１０，０００回以上とする。
【００５６】
次に要件（ａ−２）について説明する。
（ａ−２）：本発明で使用するプロピレン系重合体（A）は、１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］とＪＩＳ    Ｋ−６７２１に準拠して２３０℃、２．１６ｋｇ荷重にて測定したＭＦＲとが下記の関係式を満たす。
【００５７】
１．５０×ＭＦＲ（−０．２０）≦［η］≦２．６５×ＭＦＲ（−０．２０）
より好ましくは
１．８０×ＭＦＲ（−０．２０）≦［η］≦２．５０×ＭＦＲ（−０．１９）
（ａ−２）を満たすプロピレン系重合体は、従来のアイソタクティックプロピレン系共重合体に比べて同一［η］で大きなＭＦＲを示す。
【００５８】
これはＭａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ    ３１、１３３５−１３４０（１９９８）にも記載のようにアイソタクティックプロピレンの絡み合い点間分子量（論文ではＭｅ＝６９００（ｇ／ｍｏｌ）と報告されている）と、シンジオタクティックプロピレンの絡み合い点間分子量（論文ではＭｅ＝２１７０（ｇ／ｍｏｌ）と報告されている）との違いに起因する。即ち、同一［η］ではシンジオ構造を持つことにより、アイソ構造を有する材料に対して絡み合い点が多くなり、ＭＦＲが大きくなると考えられる。
【００５９】
上記式は、特許文献ＷＯ２００６／１２３７５９号の図３により、アイソタクティック構造のものと区別出来ることがわかる。
【００６０】
以上のように（ａ−１）および（ａ−２）の内いずれか１つ以上を満たすプロピレン系重合体（A）は、アイソタクティック構造を有するプロピレン系重合体とは異なった立体規則性を有したポリマーであり、シンジオタクティック構造を有するものと考えられる。
【００６１】
上記式（ａ−１）または（ａ−２）のいずれか１つ以上を満たすプロピレン系重合体（Ａ）は、例えばシンジオタクティックプロピレンを製造可能な触媒でプロピレンとα−オレフィンとを共重合して得ることができ、また例えば国際公開２００５／１０３１４１号パンフレットに記載の方法、例えば同パンフレットの［００５３］（１４ページ）〜［００６４］（１６ページ）に記載の方法、または国際公開２００６／１２３７５９号パンフレットに記載の方法、例えば同公報の、［０２４１］（５５ページ）〜［０３４２］（８４ページ）に記載の方法などにより、プロピレンから導かれる繰り返し単位が４０〜１００モル％、エチレンから導かれる繰り返し単位が０〜２５モル％、α−オレフィンから導かれる繰り返し単位が０〜６０モル％となるようにプロピレンとエチレンとα−オレフィンを共重合させて得られる。
【００６２】
本発明で用いられる前記プロピレン系重合体（Ａ）が前記式（ａ−１）または（ａ−２）のうち少なくとも１つ以上を満たすプロピレン系重合体であると、本発明の合わせガラス用中間膜の振動制御性（制振性、防振性、防音、吸音性など）、ならびに柔軟性、低温特性、透明性が特に優れる点で好ましい。特に前記プロピレン系重合体（Ａ）が前記プロピレン系重合体（Ａ２）であり、かつこのプロピレン系重合体（Ａ２）が前記プロピレン系重合体（Ａ３）であることが、より好ましい。
【００６３】
＜プロピレン系重合体（Ｂ）＞
本発明の合わせガラス用中間膜において用いられる組成物（Ｘ）は、さらにプロピレン系重合体（Ｂ）を含有していてもよい。 
【００６４】
このプロピレン系重合体（Ｂ）の、ＤＳＣで測定した融点は１００℃以上である。この「ＤＳＣで測定した融点」の詳細は、上述したとおりである。
【００６５】
本発明で用いられるプロピレン系重合体（Ｂ）の引張り弾性率は４００ＭＰａ以上であることが好ましい。
【００６６】
また前記プロピレン系重合体（Ｂ）は、アイソタクティックポリプロピレン（Ｂ１）、シンジオタクティックポリプロピレン（Ｂ２）から選ばれる少なくとも１種であることがさらに好ましい。なお耐熱性、成形性、加工性などの性質と振動制御性能とのバランスの点からは、前記プロピレン系重合体（Ｂ）がアイソタクティックポリプロピレン（Ｂ１）であることがより好ましい。この場合必要に応じて、シンジオタクティックポリプロピレン（Ｂ２）を、前記プロピレン系重合体（Ａ）と前記アイソタクティックポリプロピレン（Ｂ１）との合計１００重量部に対し、１０重量部以下の量、好ましくは０．１〜１０重量部の量加えてもかまわない。なおこの場合でも（Ｂ）の量は（Ｂ１）と（Ｂ２）とをあわせた量と考える。  前記弾性率は、このプロピレン系重合体（Ｂ）をプレス成形した後、後述する実施例の方法で引っ張り試験を行うことにより求めることができる。このプレス成形は、前記プロピレン系重合体（Ｂ）を２００℃の温度で予熱後、３分間加圧（１０ＭＰａ）して成形したのち、２０℃で５分間加圧（１０ＭＰａ）冷却することにより１ｍｍ厚のシートを作製することで行う。
【００６７】
まず、アイソタクティックポリプロピレン（Ｂ１）から以下に説明する。
アイソタクティックポリプロピレン（Ｂ１）は、２３℃ｎ‐デカン不溶部について、ＮＭＲ法により測定したアイソタクティックペンタッド分率が０．９０以上、好ましくは０．９５以上のポリプロピレンである。
【００６８】
アイソタクティックペンタッド（ｍｍｍｍ）分率は、１３Ｃ‐ＮＭＲを使用して測定される分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタクティック連鎖の存在割合を示しており、プロピレンモノマー単位が５個連続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレンモノマー単位の分率である。具体的には、１３Ｃ‐ＮＭＲスペクトルで観測されるメチル炭素領域の全吸収ピーク中に占めるｍｍｍｍピークの分率として算出される値である。なお、このアイソタクティックペンタッド（ｍｍｍｍ）分率は、以下のようにして測定される。
【００６９】
ｍｍｍｍ分率は、１３Ｃ‐ＮＭＲスペクトルにおけるＰｍｍｍｍ（プロピレン単位が５単位連続してアイソタクティック結合した部位における第３単位目のメチル基に由来する吸収強度）およびＰW（プロピレン単位の全メチル基に由来する吸収強度）から下記式（２）により求められる。
【００７０】
ｍｍｍｍ分率＝Ｐｍｍｍｍ／ＰW          （２）
ＮＭＲ測定は、例えば次のようにして行われる。すなわち、試料０．３５ｇをヘキサクロロブタジエン２．０ｍｌに加熱溶解させる。この溶液をグラスフィルター（Ｇ２）で濾過した後、重水素化ベンゼン０．５ｍｌを加え、内径１０ｍｍのＮＭＲチューブに装入する。そして日本電子製ＧＸ‐５００型ＮＭＲ測定装置を用い、１２０℃で１３Ｃ‐ＮＭＲ測定を行う。積算回数は、１０，０００回以上とする。
【００７１】
また前記アイソタクティックポリプロピレン（Ｂ１）において、２３℃ｎ‐デカン不溶成分の量には特に制限はないが、例えば９９．９重量％〜８０重量％である。ここで、２３℃ｎ‐デカン不溶成分は、試料５ｇを、沸騰ｎ‐デカン２００ｃｃ中に５時間浸漬して溶解した後、室温まで冷却して、析出した固相をＧ４ガラスフィルターで濾過した後、乾燥して測定した固相重量から計算される値である。
【００７２】
前記アイソタクティックポリプロピレン（Ｂ１）としては、プロピレン単独重合体またはプロピレンとプロピレン以外の炭素原子数が２〜２０のα‐オレフィンとの共重合体を挙げることができる。ここで、プロピレン以外の炭素原子数が２〜２０のα‐オレフィンとしては、エチレン、１‐ブテン、１‐ペンテン、１‐ヘキセン、４‐メチル‐１‐ペンテン、１‐オクテン、１‐デセン、１‐ドデセン、１‐テトラデセン、１‐ヘキサデセン、１‐オクタデセン、１‐エイコセンなどが挙げられ、エチレンまたは炭素原子数が４〜１０のα‐オレフィンが好ましい。
【００７３】
これらのα‐オレフィンは、プロピレンとランダム共重合体を形成してもよく、ブロック共重合体を形成してもよい。これらのα‐オレフィンから導かれる構成単位は、ポリプロピレン中に４０モル％以下、好ましくは２０モル％以下の割合で含んでいてもよい。
【００７４】
前記アイソタクティックポリプロピレン（Ｂ１）の、ＡＳＴＭ  Ｄ  １２３８に準拠して２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定されるメルトフローレート（ＭＦＲ）は、０．０１〜１０００ｇ／１０分、好ましくは０．０５〜５００ｇ／１０分の範囲にあることが望ましい。
【００７５】
前記アイソタクティックポリプロピレン（Ｂ１）は、例えば（ａ）マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与体を必須成分として含有する固体触媒成分、（ｂ）有機アルミニウム化合物、および（ｃ）電子供与体からなるチーグラー触媒系を用いて重合することにより製造することができる。またメタロセン触媒を用いても同様に得ることができる。
【００７６】
次に、シンジオタクチックポリプロピレン（Ｂ２）について以下に説明する。
シンジオタクチックポリプロピレン（Ｂ２）には、少量例えば、１０モル％以下、好ましくは５モル％以下の量でエチレン、炭素数４以上のα‐オレフィン等が共重合されていてもよい。シンジオタクチックポリプロピレン（Ｂ２）としては、特にシンジオタクチックホモポリプロピレンが好ましい。このようなシンジオタクチックポリプロピレンの製造の際に使用される触媒としては、特開平１０‐３０００８４号公報に記載してあるメタロセン系触媒を例示することができる。
【００７７】
ここでシンジオタックチックペンタッド（ｒｒｒｒ、ペンタッドシンジオタクティシテー）分率が０．５以上、好ましくは０．６以上、より好ましくは０．７以上、特に好ましくは０．８以上であるものであり、０．５以上のものは耐熱性、成形性に優れ、結晶性のポリプロピレンとしての特性が良好で好ましい。
【００７８】
なお、このシンジオタクチックペンタッド分率（ｒｒｒｒ）は、以下のようにして測定される。ｒｒｒｒ分率は、１３Ｃ‐ＮＭＲスペクトルにおけるＰｒｒｒｒ（プロピレン単位が５単位連続してシンジオタクチック結合した部位における第３単位目のメチル基に由来する吸収強度）およびＰＷ（プロピレン単位の全メチル基に由来する吸収強度）の吸収強度から下記式（３）により求められる。
【００７９】
ｒｒｒｒ分率＝Ｐｒｒｒｒ／ＰW              （３）
ＮＭＲ測定は、たとえば次のようにして行われる。すなわち、試料０．３５ｇをヘキサクロロブタジエン２．０ｍｌに加熱溶解させる。この溶液をグラスフィルター（Ｇ２）で濾過した後、重水素化ベンゼン０．５ｍｌを加え、内径１０ｍｍのＮＭＲチューブに装入する。そして日本電子製ＧＸ‐５００型ＮＭＲ測定装置を用い、１２０℃で１３Ｃ‐ＮＭＲ測定を行う。積算回数は、１０，０００回以上とする。
【００８０】
また、シンジオタクチックポリプロピレン（Ｂ２）のメルトフローレート（ＭＦＲ、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、０．０１〜１０００ｇ／１０分、好ましくは０．０５〜５００ｇ／１０分であることが望ましい。ＭＦＲがこのような範囲にあると、良好な流動性を示し、このシンジオタクチックポリプロピレン（Ｂ２）を他の成分と配合し易く、また得られた組成物から機械的強度に優れた成形品が得られる傾向がある。
【００８１】
前記プロピレン系重合体（Ｂ）は、前記プロピレン系重合体（Ａ）と前記プロピレン系重合体（Ｂ）との重量比〔（Ａ）：（Ｂ）〕が１００〜４０：０〜６０、好ましくは（Ａ）：（Ｂ）＝９９〜４０：１〜６０、さらに好ましくは９０〜５０：１０〜５０となる量で用いられることが望ましい〔（Ａ）と（Ｂ）との合計を１００重量部とする。〕。
【００８２】
本発明で用いられる前記組成物（Ｘ）が前記プロピレン系重合体（Ｂ）を含有していると、得られる合わせガラス用中間膜が、特に振動制御性（制振性、防振性、防音性、吸音性など）と耐熱性とのバランスが優れる点で好ましい。
【００８３】
＜エチレン・α‐オレフィン共重合体（Ｃ）＞
本発明で用いられる前記プロピレン系重合体（Ａ）を含有する組成物（Ｘ）は、さらにエチレン・α‐オレフィン共重合体（Ｃ）（以下「成分（Ｃ）」ともいう。）を含有していてもよい。このエチレン・α‐オレフィン共重合体（Ｃ）は、エチレンと炭素原子数３〜２０のα‐オレフィンとからなる非晶性ないし低結晶性のランダムあるいはブロック共重合体であり、その密度（ＡＳＴＭＤ１５０５）が通常０．８５７ｇ／ｃｍ３以上０．９１０ｇ／ｃｍ３以下、好ましくは０．８６０〜０．９０５ｇ／ｃｍ３、さらに好ましくは０．８８０〜０．９０５ｇ／ｃｍ３であり、またそのメルトフローレート（ＭＦＲ；ＡＳＴＭＤ １２３８，１９０℃、荷重２．１６ｋｇ）は通常０．１〜４０ｇ／１０分、好ましくは０．５〜２０ｇ／１０分である。
【００８４】
エチレンと共重合される前記α‐オレフィンは、炭素原子数３〜２０のα‐オレフィンであり、具体的には、プロピレン、１‐ブテン、１‐ペンテン、１‐ヘキセン、１‐ヘプテン、１‐オクテン、１‐ノネン、１‐デセン、１‐ウンデセン、１‐ドデセン、１‐ヘキサデセン、１‐オクタデセン、１‐ノナデセン、１‐エイコセン、４‐メチル‐１‐ペンテンなどが挙げられる。これらのうちでも、炭素原子数３〜１０のα‐オレフィンが好ましく、特にプロピレン、1‐ブテン、1‐ヘキセン、1‐オクテンが好ましい。これらのα‐オレフィンは、単独で、あるいは２種以上組み合わせて用いられる。
【００８５】
また、エチレン・α‐オレフィン共重合体（Ｃ）は、エチレンから導かれる構造単位の量に特に制限はないが、例えば７５〜９５モル％の量で、炭素原子数３〜２０のα‐オレフィンから導かれる構造単位を５〜２５モル％の量で含有していることが望ましい。ここでエチレンから導かれる構造とα‐オレフィンから導かれる構造との合計量は１００モル％である。
【００８６】
また、エチレン・α‐オレフィン共重合体（Ｃ）は、これらの構造単位の他に、本発明の目的を損なわない範囲で、他の重合性モノマーから導かれる構造単位を含有していてもよい。
【００８７】
エチレン・α‐オレフィン共重合体（Ｃ）としては、具体的には、エチレン・プロピレン共重合体、エチレン・１‐ブテン共重合体、エチレン・プロピレン・１‐ブテン共重合体、エチレン・プロピレン・エチリデンノルボルネン共重合体、エチレン・１‐ヘキセン共重合体、エチレン・１‐オクテン共重合体などが挙げられる。これらの内でも、エチレン・プロピレン共重合体、エチレン・１‐ブテン共重合体、エチレン・１‐ヘキセン共重合体、エチレン・１‐オクテン共重合体などが好ましく用いられ、特にエチレン・１‐ブテン共重合体が好ましく用いられる。これらの共重合体は、ランダムあるいはブロック共重合体であるが、特にランダム共重合体であることが好ましい。
【００８８】
エチレン・α‐オレフィン共重合体（Ｃ）の、Ｘ線回折法により測定される結晶化度は通常４０％以下、好ましくは１０〜３０％である。
【００８９】
また、このエチレン・α‐オレフィン共重合体（Ｃ）の、ゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により求めた分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、１．５〜３．０の範囲内、好ましくは１．７〜２．５の範囲内にあることが望ましい。分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が上記範囲内にあるエチレン・α‐オレフィン共重合体（Ｃ）を用いると、特に架橋時に、圧縮永久歪み性および賦形性に優れる。上記のようなエチレン・α‐オレフィン共重合体（Ｃ）は、通常エラストマーとしての性質を示す。
【００９０】
エチレン・α‐オレフィン共重合体（Ｃ）の、ＡＳＴＭ Ｄ １２３８に準拠して１９０℃、荷重１０ｋｇの条件で測定したメルトフローレート（ＭＦＲ１０）と荷重２．１６ｋｇの条件で測定したメルトフローレート（ＭＦＲ２）との比（ＭＦＲ１０／ＭＦＲ２）が、下式
ＭＦＲ１０／ＭＦＲ２≦ ６．０
好ましくは
７ ≦ＭＦＲ１０／ＭＦＲ２ ≦１５
の関係を満たし、かつ、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）と前記メルトフローレート比とが、下式
Ｍｗ／Ｍｎ ＋５．０ ＜ＭＦＲ１０／ＭＦＲ２
の関係を満たしていると、特に架橋発泡時に高発泡倍率すなわち低比重で、かつ、高弾性で圧縮永久歪み性および賦形性に優れる発泡樹脂シート（架橋発泡成形体）を調製することができる組成物（Ｘ）が得られる。
【００９１】
前記エチレン・α‐オレフィン共重合体（Ｃ）の、１３Ｃ‐ＮＭＲスペクトルにおけるＴααに対するＴαβの強度比（Ｔαβ／Ｔαα）は、０．５以下、好ましくは０．４以下であることが好ましい。
【００９２】
ここで１３Ｃ‐ＮＭＲスペクトルにおけるＴααおよびＴαβは、炭素数３以上のα‐オレフィンから誘導される構成単位中のＣＨ２のピーク強度であり、下記に示すように第３級炭素に対する位置が異なる２種類のＣＨ２を意味している。
【００９３】
【化１】
2008208003.tif 000002
【００９４】
このようなＴαβ／Ｔαα強度比は、下記のようにして求めることができる。エチレン・α‐オレフィン共重合体（Ｃ）の１３Ｃ‐ＮＭＲスペクトルを、たとえば日本電子（株）製JEOL-GX270 ＮＭＲ測定装置を用いて測定する。測定は、試料濃度５重量％になるように調整されたヘキサクロロブタジエン／ｄ６‐ベンゼン＝２／１（体積比）の混合溶液を用いて６７．８ＭＨｚ、２５℃、ｄ６‐ベンゼン（１２８ｐｐｍ）基準で行う。測定された１３Ｃ‐ＮＭＲスペクトルを、リンデマンアダムスの提案(Analysis Chemistry43, p1245(1971))、J.C.Randall (Review Macromolecular Chemistry Physics, C29, 201(1989)) に従って解析してＴαβ／Ｔαα強度比を求める。
【００９５】
またエチレン・α‐オレフィン共重合体（Ｃ）の、１３Ｃ‐ＮＭＲスペクトルおよび下記一般式（４）から求められるＢ値は、０．９０〜１．５、好ましくは０．９５〜１．２であるのが好ましい。
【００９６】
Ｂ値＝［ＰOE］／（２・［ＰE］［ＰO］） …（４）
（式中、［ＰE］は共重合体（Ｃ）中のエチレンから誘導される構成単位の含有モル分率であり、［ＰO］は共重合体（Ｃ）中のα‐オレフィンから誘導される構成単位の含有モル分率であり、［ＰOE］は共重合体（Ｃ）中の全ダイアド（ｄｙａｄ）連鎖に対するエチレン・α‐オレフィン連鎖数の割合である。）
【００９７】
このＢ値は、エチレン・α‐オレフィン共重合体中のエチレンと炭素数３〜２０のα‐オレフィンとの分布状態を表す指標であり、J.C.Randall (Macromolecules, 15, 353(1982))、J.Ray (Macromolecules, 10, 773(1977)) らの報告に基づいて求めることができる。
【００９８】
エチレン・α‐オレフィン共重合体（Ｃ）のＢ値は、通常１０ｍｍφの試料管中で約２００ｍｇのエチレン・α‐オレフィン共重合体を１ｍｌのヘキサクロロブタジエンに均一に溶解させた試料の１３Ｃ‐ＮＭＲスペクトルを、測定温度１２０℃、測定周波数２５．０５ＭＨｚ、スペクトル幅１５００Ｈｚ、パルス繰返し時間４．２ｓｅｃ．、パルス幅６μｓｅｃ．の条件下で測定して決定される。
【００９９】
上記Ｂ値が大きいほど、エチレンまたはα‐オレフィン共重合体のブロック的連鎖が短くなり、エチレンおよびα‐オレフィンの分布が一様であり、共重合ゴムの組成分布が狭いことを示している。なおＢ値が１．０よりも小さくなるほどエチレン・α‐オレフィン共重合体の組成分布は広くなり、取扱性が悪化するなどの悪い点がある。
【０１００】
上記のようなエチレン・α‐オレフィン共重合体（Ｃ）は、バナジウム系触媒、チタン系触媒またはメタロセン系触媒などを用いる従来公知の方法により製造することができる。特に特開昭６２‐１２１７０９等に記載された溶液重合法が好ましい。
【０１０１】
前記エチレン・α‐オレフィン共重合体（Ｃ）を用いる場合には、前記エチレン・α‐オレフィン共重合体（Ｃ）は、前記プロピレン系共重合体（Ａ）および必要に応じて用いられるプロピレン系重合体（Ｂ）の合計１００重量部に対して、１〜５００重量部、好ましくは１０〜１００重量部、さらに好ましくは１０〜５０重量部の割合で用いられる。
【０１０２】
本発明で用いられる組成物（Ｘ）がこのような量でエチレン・α‐オレフィン共重合体（Ｃ）を含有していると、得られる合わせガラス用中間膜が、特に振動制御性と、低温耐衝撃性とのバランスに優れる点で好ましい。
【０１０３】
＜エチレン・極性モノマー共重合体（Ｄ）＞
本発明にて用いられる組成物（Ｘ）は、さらにエチレン・極性モノマー共重合体（Ｄ）を含有していてもよい。この極性モノマーとしては、不飽和カルボン酸、その塩、そのエステル、そのアミド、ビニルエステル、一酸化炭素などを例示することができる。より具体的には、アクリル酸、メタクリル酸、フマル酸、イタコン酸、マレイン酸モノメチル、マレイン酸モノエチル、無水マレイン酸、無水イタコン酸等の不飽和カルボン酸；これら不飽和カルボン酸のリチウム、ナトリウム、カリウムなどの１価金属の塩やマグネシウム、カルシウム、亜鉛などの多価金属の塩；アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸イソプロピル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸ｎブチル、アクリル酸イソオクチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸イソブチル、マレイン酸ジメチル等の不飽和カルボン酸エステル、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルのようなビニルエステル；一酸化炭素、二酸化硫黄などが例示され、これらは１種単独で使用してもよく２種以上を併用してもよい。
【０１０４】
エチレン・極性モノマー共重合体（Ｄ）としてより具体的には、エチレン・アクリル酸共重合体、エチレン・メタクリル酸共重合体のようなエチレン・不飽和カルボン酸共重合体；前記エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のカルボキシル基の一部又は全部が上記金属で中和されたアイオノマー；エチレン・アクリル酸メチル共重合体、エチレン・アクリル酸エチル共重合体、エチレン・メタクリル酸メチル共重合体、エチレン・アクリル酸イソブチル共重合体、エチレン・アクリル酸ｎブチル共重合体のようなエチレン・不飽和カルボン酸エステル共重合体；エチレン・アクリル酸イソブチル・メタクリル酸共重合体、エチレン・アクリル酸ｎブチル・メタクリル酸共重合体のようなエチレン・不飽和カルボン酸エステル・不飽和カルボン酸共重合体及びそのカルボキシル基の一部又は全部が上記金属で中和されたアイオノマー；エチレン・酢酸ビニル共重合体のようなエチレン・ビニルエステル共重合体などを代表例として例示することができる。
【０１０５】
これらの中では特にエチレンと、不飽和カルボン酸、その塩、そのエステル及び酢酸ビニルから選ばれる極性モノマーとの共重合体が好ましく、特にエチレン・（メタ）アクリル酸共重合体のアイオノマーやエチレン・（メタ）アクリル酸・（メタ）アクリル酸エステル共重合体のアイオノマー、エチレン・酢酸ビニル共重合体が好ましく、エチレン・酢酸ビニル共重合体が最も好ましい。
【０１０６】
上記エチレン・極性モノマー共重合体（Ｄ）としては、極性モノマーの種類によっても異なるが、極性モノマーを１〜５０重量％、特に５〜４５重量％含むものが好ましい。
【０１０７】
このようなエチレン・極性モノマー共重合体としては、また成形加工性、機械的強度などを考慮すると、１９０℃、２１６０ｇ荷重におけるメルトフローレートが０．０５〜５００ｇ／１０分、特に０．５〜２０ｇ／１０分のものが好ましい。エチレンと不飽和カルボン酸、不飽和カルボン酸エステル、ビニルエステルなどとの共重合体は、高温、高圧下のラジカル共重合により得ることができる。またエチレンと不飽和カルボン酸の金属塩との共重合体（アイオノマー）は、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体と相当する金属化合物とを反応させることによって得ることができる。
【０１０８】
本発明で用いられるエチレン・極性モノマー共重合体（Ｄ）がエチレン・酢酸ビニル共重合体である場合、エチレン・酢酸ビニル共重合体中の酢酸ビニル含有量は、１０〜３０重量％、好ましくは１５〜３０重量％、さらに好ましくは１５〜２５重量％である。
【０１０９】
また、このエチレン・酢酸ビニル共重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ；ＡＳＴＭ Ｄ １２３８，１９０℃、荷重２．１６ｋｇ）は、０．１〜５０ｇ／１０分であり、好ましくは０．５〜２０ｇ／１０分であり、さらに好ましくは０．５〜５ｇ／１０分である。
【０１１０】
前記エチレン・極性モノマー共重合体（Ｄ）を用いる場合には、前記エチレン・極性モノマー共重合体（Ｄ）は、前記プロピレン系共重合体（Ａ）および必要に応じて用いられるプロピレン系重合体（Ｂ）の合計１００重量部に対して１〜５００重量部、好ましくは１０〜１００重量部、さらに好ましくは１０〜５０重量部の割合で用いられる。
【０１１１】
本発明の組成物（Ｘ）がこのような量でエチレン・極性モノマー共重合体（Ｄ）を含有していると、得られる合わせガラス用中間膜が、特に振動制御性と、低温耐衝撃性とのバランスに優れる点で好ましい。
【０１１２】
（重合体の変性）
本発明の合わせガラス用中間膜において用いられる前記プロピレン系重合体（Ａ）は、その一部または全部が、シラン化合物、チタン化合物、不飽和カルボン酸、および不飽和カルボン酸の無水物からなる群より選ばれる１種以上の化合物でグラフト変性されていても良い。また、本発明の合わせガラス用中間膜において用いられる前記プロピレン系重合体（Ａ）を含有する組成物（Ｘ）は、その一部または全部が、シラン化合物、チタン化合物、不飽和カルボン酸、および不飽和カルボン酸の無水物からなる群より選ばれる１種以上の化合物でグラフト変性されていても良い。前記組成物（Ｘ）の一部または全部がグラフト変性されている場合には、例えば前記プロピレン系重合体（Ａ）、前記プロピレン系重合体（Ｂ）、前記エチレン・α‐オレフィン共重合体（Ｃ）、またはエチレン・極性モノマー共重合体（Ｄ）のいずれか１種または２種以上について、その一部または全部が、シラン化合物、チタン化合物、不飽和カルボン酸、および不飽和カルボン酸の無水物からなる群より選ばれる１種以上の化合物でグラフト変性されていても良く、また全ての成分がグラフト変性されていても良い。シラン化合物、チタン化合物、不飽和カルボン酸、および不飽和カルボン酸の無水物のうちでも、不飽和カルボン酸、不飽和カルボン酸無水物、或いはシラン系カップリング剤が好ましい。グラフト変性により、本発明の合わせガラス中間膜と、例えばガラスとの接着を更に良好にすることができる。グラフト率は、特に制限はなく、必要な接着性能を得るために必要な量をグラフトすればよいが、例えば（Ａ）成分、必要に応じて用いられる（Ｂ）成分、必要に応じて用いられる（Ｃ）成分、必要に応じて用いられる（Ｄ）成分と、（Ａ）〜（Ｄ）にグラフトされた化合物との合計を１００重量部とした場合に、前記シラン化合物、チタン化合物、不飽和カルボン酸、および不飽和カルボン酸の無水物からなる群より選ばれる１種以上の化合物は合計で、例えば０．０１〜１０重量部の量グラフトされていても良く、中でも０．０５〜６重量部の量が好ましい。グラフト変性は、不飽和カルボン酸等と、ラジカル開始剤の存在下で溶融混練する等の方法で行うことができる。またグラフト率とは、グラフト変性体全体に対するグラフトされた不飽和カルボン酸やシランカップリング剤の量を、重量％で表したものである。グラフト率は、１３Ｃ‐ＮＭＲを用いることで求めることが出来る。
【０１１３】
前記不飽和カルボン酸又はその無水物としては、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、イタコン酸、シトラコン酸、ビシクロ（２，２，１）ヘプト‐２‐エン‐５，６‐ジカルボン酸、無水イタコン酸、無水シトラコン酸、無水ハイミック酸、ビシクロ（２，２，２）オクタ‐５‐エン‐２，３‐ジカルボン酸無水物、４‐メチルシクロヘキサ‐４‐エン‐１，２‐ジカルボン酸無水物、１，２，３，４，５，８，９，１０‐オクタヒドロナフタレン‐２，３‐ジカルボン酸無水物、ビシクロ（２，２，１）オクタ‐７‐エン‐２，３，５，６‐テトラカルボン酸‐２，３，５，６‐ジ無水物、７‐オキサビシクロ（２，２，１）ヘプタ‐５‐エン‐２，３‐ジカルボン酸無水物等を挙げることができる。また、これらの金属塩も使用することができる。これらの内では、無水マレイン酸が特に好ましく使用される。
【０１１４】
前記シラン系カップリング剤としては、ビニルトリエトキシシラン、メタクリロイルオキシトリメトキシシラン、γ‐メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、メタクリロイルオキシシクロヘキシルトリメトキシシラン、γ‐メタクリロイルオキシプロピルトリアセチルオキシシラン、メタクリロイルオキシトリエトキシシラン、γ‐メタクリロイルオキシプロピルトリエトキシシラン等を挙げることができる。
【０１１５】
＜ラジカル発生剤（Ｇ）＞
本発明に係る組成物（Ｘ）は、さらにラジカル発生剤（Ｇ）を含有していてもよい。ラジカル発生剤（Ｇ）として好適に用いられる有機ペルオキシドとしては、具体的には、ジクミルペルオキシド、ジ‐ｔ‐ブチルペルオキシド、２，５‐ジメチル‐２，５‐ジ‐（ｔ‐ブチルペルオキシ）ヘキサン、２，５‐ジメチル‐２，５‐ジ‐（ｔ‐ブチルペルオキシ）ヘキシン‐３、１，３‐ビス（ｔ‐ブチルペルオキシイソプロピル）ベンゼン、１，１‐ビス（ｔ‐ブチルペルオキシ）‐３，３，５‐トリメチルシクロヘキサン、ｎ‐ブチル‐４，４‐ビス（ｔ‐ブチルペルオキシ）バレレート、ベンゾイルペルオキシド、ｐ‐クロロベンゾイルペルオキシド、２，４‐ジクロロベンゾイルペルオキシド、ｔ‐ブチルペルオキシベンゾエート、ｔ‐ブチルペルベンゾエート、ｔ‐ブチルペルオキシイソプロピルカーボネート、ジアセチルペルオキシド、ラウロイルペルオキシド、ｔ‐ブチルクミルペルオキシドなどが挙げられる。
【０１１６】
前記ラジカル発生剤（Ｇ）を用いる場合には、前記ラジカル発生剤（Ｇ）は、プロピレン系共重合体（Ａ）、任意成分であるプロピレン系重合体（Ｂ）、任意成分であるエチレン・α‐オレフィン共重合体（Ｃ）および任意成分であるエチレン・極性モノマー共重合体（Ｄ）の合計量１００重量部に対して、通常０．００１〜１０重量部、好ましくは０．０１〜５重量部、より好ましくは０．１〜１．５重量部、さらに好ましくは０．２〜１．０重量部の割合で用いられる。ただし（Ａ）以外の成分は、任意成分であるので（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）成分のうち１つ以上が０重量部となることがあり得る。有機ペルオキシドを上記のような割合で用いると、適度にラジカル反応が起こり好ましい。
前記組成物（Ｘ）が、前記プロピレン系重合体（Ａ）、任意成分である前記プロピレン系重合体（Ｂ）、任意成分である前記エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｃ）および任意成分である前記エチレン・極性モノマー共重合体（Ｄ）を含む成分を、（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｃ）＋（Ｄ）の合計１００重量部に対し０．００１〜１０重量部のラジカル発生剤（Ｇ）の存在下に熱処理して得られるものであるとより好ましい。この場合も（Ａ）以外の成分は、任意成分であるので（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）成分のうち１つ以上が０重量部となることがあり得る。
熱処理の方法としては特に制限はないが、例えば上記（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、および（Ｄ）を含む成分、ラジカル発生剤（Ｇ）および反応助剤（ｇ）などを、スクリュー押出し機やニーダーなどの混練装置に所定量投入し溶融混練する方法が挙げられる。
溶融混練温度は特に制限はなく、例えば１７０℃以上かつポリオレフィン系樹脂の分解温度以下であって、好ましくは１８０℃以上３００℃以下、より好ましくは１８０℃以上２５０℃以下である。
また、ラジカル発生剤（Ｇ）を反応助剤（ｇ）とともに用いると、より適度なラジカル反応をさせることができる。
【０１１７】
（反応助剤（ｇ））
前記反応助剤（ｇ）としては、具体的には、硫黄、ｐ‐キノンジオキシム、ｐ，ｐ’‐ ジベンゾイルキノンジオキシム、Ｎ‐メチル‐Ｎ‐４‐ジニトロソアニリン、ニトロソベンゼン、ジフェニルグアニジン、トリメチロールプロパン‐Ｎ，Ｎ’‐ｍ‐フェニレンジマレイミドのようなペルオキシ反応用助剤；あるいはジビニルベンゼン、トリアリルシアヌレート（ＴＡＣ）、トリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）が好ましい。また、エチレングリコールジメタクリレート、ジエチレングリコールジメタクリレート、ポリエチレングリコールジメタクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、アリルメタクリレート等の多官能性メタクリレートモノマー、ビニルブチラート、ビニルステアレートのような多官能性ビニルモノマーなどが挙げられる。中でも、トリアリルシアヌレート（ＴＡＣ）、トリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）が好ましい。
【０１１８】
本発明においては、上記のような反応助剤（ｇ）は、反応助剤（ｇ）と前記ラジカル発生剤（Ｇ）との重量比［（Ｇ）／（ｇ）］が１／３０〜２０／１、好ましくは１／２０〜１０／１となる量で用いることが望ましい。
【０１１９】
＜粘着付与剤（Ｈ）＞
本発明に係る組成物（Ｘ）は、さらに粘着付与剤（Ｈ）を含有していてもよい。粘着付与剤（Ｈ）の例としては、ロジン、変性ロジン、ロジンエステル、テルペン樹脂、テルペンフェノール樹脂、芳香族炭化水素変性テルペン樹脂、脂肪族系石油樹脂、脂環族系石油樹脂、芳香族系石油樹脂、クマロン・インデン樹脂、スチレン系樹脂、シクロペンタジエン樹脂、フェノール系樹脂、キシレン樹脂などが挙げられる。
【０１２０】
これらの粘着付与剤（Ｈ）は分子量が１００〜１０，０００程度の範囲にあり、オレフィン系樹脂に対して可塑化効果を示す。この分子量はＧＰＣにより測定できる数平均分子量（Ｍｎ）である。従来であれば、軽量物を対象にした制振、防振用材料には低硬度化のために可塑剤や軟化剤が多量に添加されている必要があったが、上記のようにオリゴマーの範疇に入る樹脂状物を使用すれば、高温下での圧縮永久歪特性の劣化やブリードの問題なく低硬度化できると同時に、振動制御性（防音、吸音性、制振、防振性）を向上可能となる。また粘着付与剤（Ｈ）は、環球法により測定した軟化点が５０℃〜１６０℃の範囲にあることが好ましく、６０〜１６０℃の範囲にあることがより好ましい。
【０１２１】
前記粘着付与剤（Ｈ）を用いる場合には、前記粘着付与剤（Ｈ）は、プロピレン系共重合体（Ａ）、任意成分であるプロピレン系重合体（Ｂ）、任意成分であるエチレン・α‐オレフィン共重合体（Ｃ）および任意成分であるエチレン・極性モノマー共重合体（Ｄ）の合計量１００重量部に対して、通常５〜５０重量部、好ましくは５〜３０重量部、より好ましくは１０〜２０重量部重量部の割合で用いられる。
【０１２２】
＜無機充填剤（Ｚ）＞  
本発明に係る組成物（Ｘ）は、さらに無機充填剤（Ｚ）を含有していても良い。ただし、透明性を重視する場合は、適宜使用量を調節しても良く、使用しないようにしても良い。
【０１２３】
無機充填剤としては、特に制限はないが、金属水和酸化物、天然珪酸または天然珪酸塩、炭酸塩、硫酸塩、酸化物、合成珪酸または合成珪酸塩などが挙げられる。
【０１２４】
金属水和酸化物としては水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウムなどを挙げることができ、
天然珪酸または珪酸塩としてはタルク、微粉末タルク、カオリナイト、焼成クレー、マイカ、バイロフィライト、セリサイト、ウォラスナイトなどの天然珪酸または珪酸塩、
炭酸塩としては炭酸カルシウム、沈降性炭酸カルシウム、重質炭酸カルシウム、炭酸マグネシウムなどの炭酸塩、
硫酸塩としては硫酸バリウム、硫酸マグネシウムなどを
酸化物としては酸化亜鉛、亜鉛華、酸化マグネシウム、酸化アンチモンなどを、
合成珪酸または珪酸塩としては含水珪酸カルシウム、含水珪酸アルミニウム、含水珪酸、無水珪酸などの合成珪酸または珪酸塩などを挙げることができる。
【０１２５】
前記無機充填剤（Ｚ）は無機難燃剤であっても良く、この無機難燃剤としてはアンチモン系難燃剤（例：三酸化アンチモン）、金属水和酸化物系難燃剤（例：水酸化マグネシウム）などの公知の難燃剤を挙げることができる。
【０１２６】
前記無機充填剤（Ｚ）を用いる場合には、前記無機充填剤（Ｚ）は、プロピレン系共重合体（Ａ）、任意成分であるプロピレン系重合体（Ｂ）、任意成分であるエチレン・α‐オレフィン共重合体（Ｃ）および任意成分であるエチレン・極性モノマー共重合体（Ｄ）の合計１００重量部に対して、通常１〜１，０００重量部、好ましくは１０〜５００重量部の割合で用いられる。
【０１２７】
＜難燃剤（Ｅ）＞
本発明に係る組成物（Ｘ）は、さらに難燃剤（Ｅ）を含有していてもよい。ただし、透明性を重視する場合は、適宜使用量を調節しても良く、使用しないようにしても良い。
【０１２８】
難燃剤（Ｅ）としては、前記無機充填剤（Ｚ）として挙げられた難燃剤以外の難燃剤であれば特に制限はないが、例えばハロゲン系難燃剤（例：デカブロモジフェニルエーテル）、リン系難燃剤等の公知の化合物難燃剤を挙げることができる。難燃剤としては、無機充填剤以外のものを好ましく挙げることができる。
【０１２９】
前記難燃剤（Ｅ）を用いる場合には、前記難燃剤（Ｅ）は、プロピレン系共重合体（Ａ）、任意成分であるプロピレン系重合体（Ｂ）、任意成分であるエチレン・α‐オレフィン共重合体（Ｃ）および任意成分であるエチレン・極性モノマー共重合体（Ｄ）の合計１００重量部に対して、通常１〜１，０００重量部、好ましくは１０〜５００重量部の割合で用いられる。
【０１３０】
＜発泡剤（Ｆ）＞
本発明に係る組成物（Ｘ）は、さらに発泡剤（Ｆ）を含有していてもよい。ただし、透明性を重視する場合は、適宜使用量を調節しても良く、使用しないようにしても良い。発泡剤（Ｆ）としては、化学発泡剤、具体的には、アゾジカルボンアミド（ＡＤＣＡ）、１，１’‐アゾビス（１‐アセトキシ‐１‐フェニルエタン）、ジメチル‐２，２’‐アゾビスブチレート、ジメチル‐２，２’‐アゾビスイソブチレート、２，２’‐アゾビス（２，４，４‐トリメチルペンタン）、１，１’‐アゾビス（シクロヘキサン‐１‐カルボニトリル）、２，２’‐アゾビス［N‐（２‐カルボキシエチル）‐２‐メチル‐プロピオンアミジン］等のアゾ化合物；
Ｎ，Ｎ’‐ジニトロソペンタメチレンテトラミン（ＤＰＴ）等のニトロソ化合物；
４，４’‐オキシビス（ベンゼンスルホニルヒドラジド）、ジフェニルスルホン‐３，３’‐ジスルホニルヒドラジド等のヒドラジン誘導体；
ｐ‐トルエンスルホニルセミカルバジド等のセミカルバジド化合物；
トリヒドラジノトリアジンなどの有機系熱分解型発泡剤、さらには、炭酸水素ナトリウム、炭酸水素アンモニウム等の重炭酸塩、炭酸ナトリウム、炭酸アンモニウム等の炭酸塩；
亜硝酸アンモニウム等の亜硝酸塩、水素化合物などの無機系熱分解型発泡剤が挙げられる。これらの中でも、アゾジカルボンアミド（ＡＤＣＡ）、炭酸水素ナトリウムが特に好ましい。
【０１３１】
また、本発明においては、物理発泡剤（発泡時に化学反応を必ずしも伴わない発泡剤）、たとえばメタノール、エタノール、プロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサン等の各種脂肪族炭化水素類；ジクロルエタン、ジクロルメタン、四塩化炭素等の各種塩化炭化水素類；フロン等の各種フッ化塩化炭化水素類などの有機系物理発泡剤、さらに空気、二酸化炭素、窒素、アルゴン、水などの無機系物理発泡剤も発泡剤（Ｆ）として用いることができる。これらの中では、蒸気にする必要が無く、安価で、環境汚染、発火の可能性が極めて少ない二酸化炭素、窒素、アルゴンが最も優れている。
【０１３２】
本発明で発泡剤（Ｆ）として使用される上記物理発泡剤は、発泡剤の分解残さがないため、組成物の架橋発泡時における金型汚れを防止することができる。しかも、物理発泡剤は、粉状ではないので、混練性に優れている。また、この物理発泡剤を用いると、得られる架橋発泡体の異臭（ＡＤＣＡ分解時に生成するアンモニア臭など）を防止することができる。
【０１３３】
また、本発明においては、臭気、金型汚れ等の悪影響を生じない範囲で、上記のような化学発泡剤を併用することができる。
【０１３４】
物理発泡剤の貯蔵方法としては、小規模な生産であれば、二酸化炭素、窒素などをボンベに入った状態で使用し、射出成形機および押出成形機等に減圧弁を通して供給することができるし、またポンプ等により昇圧し、射出成形機および押出成形機等に供給する場合もある。
【０１３５】
また、大規模に発泡製品を製造する設備であれば、液化二酸化炭素、液化窒素などの貯蔵タンクを設置し、熱交換機を通し、気化し、配管により、減圧弁により射出成形機および押出成形機等に供給する。
【０１３６】
また、液状の物理発泡剤の場合、貯蔵圧力としては、０．１３〜１００ＭＰａの範囲が好ましい。圧力が低すぎると減圧して射出成形機および押出成形機等に注入できず、また、圧力が高すぎると、貯蔵設備の耐圧強度を高くする必要から、設備が大型化、複雑化し好ましくない。なお、ここで定義する貯蔵圧力とは、気化し減圧弁に供給する圧力を言う。
【０１３７】
上記発泡剤（Ｆ）として化学発泡剤を用いる場合、化学発泡剤は、プロピレン系共重合体（Ａ）、任意成分であるプロピレン系重合体（Ｂ）、任意成分であるエチレン・α‐オレフィン共重合体（Ｃ）および任意成分であるエチレン・極性モノマー共重合体（Ｄ）の合計量１００重量部に対して、通常０．０００１〜１０重量部、好ましくは０．０１〜８重量部の割合で用いられる。ただし、化学発泡剤の使用量は、使用する発泡剤の種類・グレードにより発生ガス量が異なるため、目的の発泡倍率により、適宜増減され得る。
【０１３８】
また、発泡剤（Ｆ）として物理発泡剤を用いる場合、物理発泡剤の添加量は、所望の発泡倍率に応じて、適宜決定される。
【０１３９】
本発明においては、必要に応じて、発泡剤（Ｆ）とともに発泡助剤（ｆ）を使用してもよい。発泡助剤（ｆ）は、発泡剤（Ｆ）の分解温度の低下、分解促進、気泡の均一化などの作用をする。このような発泡助剤（ｆ）としては、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、ステアリン酸亜鉛、サリチル酸、フタル酸、ステアリン酸、しゅう酸等の有機酸、尿素またはその誘導体などが挙げられる。
【０１４０】
本発明に係るプロピレン系重合体（Ａ）、またはプロピレン系重合体（Ａ）を含有する組成物（Ｘ）は、さらに、耐候性安定剤、耐熱安定剤、帯電防止剤、スリップ防止剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、滑剤、顔料、染料、可塑剤、老化防止剤、塩酸吸収剤、酸化防止剤等の添加剤を必要に応じて含んでいてもよい。
本発明において用いられるプロピレン系重合体（Ａ）を含む組成物（Ｘ）の製造方法は特に制限はなく、例えば必要な成分を（Ａ）とともに押出し機やニーダーなどに投入して溶融混練することで製造することが出来る。
【０１４１】
本発明に係る組成物（Ｘ）は、前記ラジカル発生剤（Ｇ）または前記発泡剤（Ｆ）のいずれも含有しない状態で、以下の（ａ）〜（ｃ）のうちの１つ以上、より好ましくは２つ以上、さらに好ましくは３つの要件を満たすことが好ましい；
（ａ）トーションモードでの動的粘弾性測定（周波数＝１０ｒａｄ／ｓ）において、‐２５℃〜２５℃の範囲に損失正接（ｔａｎδ）のピークを有し、かつその値が０．５以上である、
（ｂ）ＪＩＳ  Ｋ７１９６に準拠して測定される針侵入温度（℃）が１００℃〜１６８℃である、
（ｃ）チャック間距離を３０ｍｍとし、引っ張り速度を３０ｍｍ／ｍｉｎとして１００％歪みを与え、１０分間保持した後に除荷し、その１０分後の残留歪みが２０％以下である。
【０１４２】
ここで、上記（ａ）および（ｂ）において物性を測定する際の試験片は、幅１０ｍｍ、長さ４５ｍｍ、厚み２ｍｍの形状のプレス成形体である。プレス成形は、前記組成物（Ｘ）を２００℃の温度で予熱後、３分間加圧（１０ＭＰａ）して成形したのち、２０℃で５分間加圧（１０ＭＰａ）冷却することにより２ｍｍ厚のシートを作製することで行う。
【０１４３】
また、上記（ｃ）において物性を測定する際の試験片は、長さ（Ｌ０）５０ｍｍ、幅５ｍｍ、厚さ１ｍｍのプレス成形体（ダンベル片）である。プレス成形は、前記振動制御用材料を２００℃の温度で予熱後、３分間加圧（１０ＭＰａ）して成形したのち、２０℃で５分間加圧（１０ＭＰａ）冷却することにより１ｍｍ厚のシートを作製することで行う。
【０１４４】
＜合わせガラス用中間膜＞
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上述したプロピレン系重合体（Ａ）またはプロピレン系重合体（Ａ）を含む組成物（Ｘ）から得られる層を有し、
押出し法、カレンダー法、プレス法等の通常の製膜法によりシート状に製膜する方法により得ることができる。
【０１４５】
本発明の合わせガラス用中間膜の膜厚は、特に制限はないが、合わせガラスとして最小限必要な耐貫通性や耐候性を考慮すると、実用的には通常の透明な合わせガラス用中間膜と同様に、一般に、０．３〜５ｍｍの膜厚範囲が好ましい。
【０１４６】
本合わせガラス用中間膜の表面は、膜同士のブロッキング防止、ガラス板と中間膜とを重ね合わせる際の取扱い作業性（ガラス板との滑り性）、ガラス板との貼り合わせ加工時の脱気性をよくするために、荒れた表面であること、例えば多少の凹凸を有することが好ましい。エンボスロールなどを用いて多数の微細なエンボスが形成されていることも好ましい態様の一つである。
【０１４７】
エンボス加工は、前記シート、すなわち合わせガラス用中間膜の少なくとも片面、好ましくは両面に施されていることが、合わせガラス製造時に脱気を効率よく行なうことができるいう点で好ましい。さらに、ガラスと接する面、全体にエンボス加工が施されていることが、効率的な脱気を可能にするため好ましい。
中間膜にエンボスを形成するために用いられるエンボスロールは、一般に金属ロールの表面にブラスト処理、エッチング処理、彫金処理、彫刻ミル（マザーミル）等の処理を施すことにより凹凸を形成する方法により製造される。
【０１４８】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、前記プロピレン系重合体（Ａ）または前記プロピレン系重合体（Ａ）を含有する組成物（Ｘ）から得られる層と、可塑化ポリビニルブチラールからなる層とが積層されていてもよい。可塑化ポリビニルブチラールは、吸水性があるが、組成物（Ｘ）は吸水性が非常に低くかつ振動制御性（制振性など）に優れる。そのため組成物（Ｘ）からなるシートとの積層化により可塑化ポリビニルブチラールの使用量を減らすことができ、合わせガラスとしての使用時にPVBの吸水による失透、白化など、外観の悪化を抑制することができるため、好ましい。
【０１４９】
また、可塑化ポリビニルブチラールシートの膜厚は、特に制限はない。合わせガラスとして最小限必要な耐貫通性や耐候性を考慮すると、本発明の前記プロピレン系重合体（Ａ）または前記プロピレン系重合体（Ａ）を含有する組成物（Ｘ）から得られる層と、可塑化ポリビニルブチラールから得られる層とを含む合わせガラス中間膜が、実用的には通常の透明な合わせガラス用中間膜と同様に、一般に、合計０．３〜５ｍｍの膜厚範囲が好ましい。
【０１５０】
本発明の合わせガラス中間膜の膜厚のうち、可塑化ポリビニルブチラールシートの厚み割合は、吸水による合わせガラスの外観悪化を抑制するため、８０％以下が好ましく、５０％以下がより好ましい。下限はとくにはないが、可塑化ポリビニルブチラールを使用する場合には５％以上が好ましい。
【０１５１】
ポリビニルブチラール樹脂に用いられる可塑剤としては、ポリビニルブチラール樹脂に用いられる公知の可塑剤、例えば、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキソエート、トリエチレングリコール−ジ−カプリレート、トリエチレングリコール−ジ−ｎ−オクトエート、トリエチレングリコール−ジ−ｎ−ヘプトエート、テトラエチレングリコール−ジ−ｎ−ヘプトエートが好適に用いられる。
【０１５２】
このような可塑剤は、樹脂１００重量部に対して、一般に２０〜６０重量部の範囲で含有され、特に３０〜５５重量部の範囲で含有されるのが好ましい。可塑剤の含有量が２０重量部未満では製膜が難しくなり、また得られる樹脂膜の伸びが悪くなる。逆に、可塑剤の含有量が６０重量部を越えると、得られる樹脂膜から可塑剤がブリードして透明性が悪くなる。
【０１５３】
可塑化ポリビニルブチラールシートの表面は、膜同士のブロッキング防止、ガラス板と中間膜とを重ね合わせる際の取扱い作業性（ガラス板との滑り性）、ガラス板との貼り合わせ加工時の脱気性をよくするために、荒れた表面であること、例えば多少の凹凸を有することが好ましい。エンボスロールなどを用いて多数の微細なエンボスが形成されていることも好ましい態様の一つである。
【０１５４】
シート表面のエンボス加工は、少なくとも片面、好ましくは、両面に施されていることが効率よく脱気することができるという点で好ましい。さらに、本発明樹脂と接する面、全体にエンボス加工が施されていることが、効率的な脱気を可能にするため好ましい。
【０１５５】
本発明の一態様である、積層された合わせガラス中間膜は、例えば、各樹脂膜をそれぞれ別々に成形し、これ等の各樹脂膜を、二枚のガラス板の間に重ねて加熱加圧することにより一体化して、合わせガラスの製造と同時に積層成形する方法、或いは各樹脂膜を多層押出法により一体的に積層成形する方法、或いは各樹脂膜を重ねて加熱加圧することにより一体的に積層成形する方法等により製造することができる。
【０１５６】
この合わせガラス中間膜において、前記プロピレン系重合体（Ａ）またはプロピレン系重合体（Ａ）を含有する組成物（Ｘ）の層は、１層であってもよく、２層以上であってもよい。また可塑化ポリビニルブチラールからなる層が積層されている場合、可塑化ポリビニルブチラールからなる層は１層であっても２層以上であってもよい。
【０１５７】
＜合わせガラス＞
本発明に係る合わせガラスは、上述した本発明に係る合わせガラス中間膜を用いてなる  本発明の合わせガラスの具体的な構成としては、たとえば、以下のような構成を挙げることができる；
基材ガラス上に前記合わせガラス用中間膜が積層された多層積層体、
基材ガラス上に前記合わせガラス用中間膜が積層され、さらにその上に基材層が積層された多層積層体
基材ガラス／合わせガラス用中間膜／基材ガラス／合わせガラス用中間膜／基材ガラスの順で積層された多層積層体
基材ガラス／合わせガラス用中間膜（／基材ガラス／合わせガラス用中間膜）n／基材ガラスの順で積層された多層積層体（ｎは２以上の整数、例えば２〜１０）。
【０１５８】
上記例示において、合わせガラス用中間膜の層を２層以上有する場合は、合わせガラス用中間膜同士の組成は同一でも異なっていても良い。また基材ガラス層を２層以上有する場合は、基材ガラス層同士は同一でも異なっていても良い。
【０１５９】
本発明に係る積層体において、本発明の合わせガラス中間膜の表面には、エチレン・メタクリル酸共重合体や、そのアイオノマーや、エチレン・酢酸ビニル共重合体や、他のポリマー（例えば変性ナイロン、変性ポリオレフィン等）の接着層を設けることもできる。
【０１６０】
なお、基材ガラス層としては、特に限定されず、一般に使用されているガラス板を使用することができる。このような、ガラス板としては、例えば、フロート板ガラス、熱線吸収ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、線入り板ガラス等の各種無機ガラス：ポリカーボネート板、ポリメチルメタクリレート板、ポリエチレンテレフタレート板、アクリル板等の有機ガラス板が挙げられる。これらのガラス板は、単独で用いられてもよいし、二種類以上が併用されてもよい。なお、これ等のガラス板の厚みは、用途によって適宜選択されればよく、特に限定されるものではないが、一枚の厚さが１〜３ｍｍのものが望ましい。また、用いるガラスは、透明性を重視しない場合は、不透明であってもよい。
【０１６１】
＜合わせガラスの製造方法＞
本発明に係る合わせガラスを製造するには、特に制限はないが、通常の合わせガラスの製法と同様な方法により製造することができる。例えば、少なくとも二枚の基材ガラス板の間に、上述の合わせガラス用中間膜を挟み、これを押圧ロールに通して扱くか好ましくは、ゴムバッグに入れて減圧吸引し、ガラス板と中間膜との間に残留する空気を脱気しながら約７０〜１１０℃で予備接着して積層体とし、次いでこの脱気された積層体をオートクレーブに入れるか或いはプレスを行い、約１２０〜１５０℃で、約１〜１．５ＭＰａの圧力で本接着を行うことにより製造することができる。
本発明の合わせガラス用中間膜は、少なくとも片面、好ましくは両面にエンボスを有するシートとし、合わせガラスの製造に用いることが好ましい。また、本合わせガラスを製造する際、前記シートをガラス板間に介在させた積層体を、減圧脱気しながら加熱圧着して製造されることが好ましい。
【０１６２】
［実施例］
以下、本発明について実施例に基づいてさらに具体的に説明するが、本発明は係る実施例によりなんら限定されるものではない。
【０１６３】
１．耐熱性（ＴＭＡ）：軟化温度（℃）；
ＪＩＳ  Ｋ７１９６に準拠し、厚さ１ｍｍの試験片を用いて、昇温速度５℃／ｍｉｎで１．８ｍｍφの平面圧子に０．２ＭＰａの圧力をかけ、ＴＭＡ曲線より、軟化温度（℃）を求めた。なお本明細書ではこの軟化温度のことをＴＭＡと呼ぶことがある。
２．ヘイズ（％）；
厚さ１ｍｍの試験片を用いて、日本電色工業（株）製のデジタル濁度計「ＮＤＨ‐２０Ｄ」にて測定した。
３．反発弾性率（％）；
厚さ１５ｍｍかつ直径３０ｍｍの円形状のプレスシートを用い、ＪＩＳ  Ｋ６２５５に準拠して反発弾性率（％）を算出した。測定温度は２３℃である。この値が小さいほど制振性に優れる。
４．アイゾット衝撃強度；
射出成形機（東芝機械（株）製ＩＳ５５ＥＰＮ）を用いて、射出温度２００℃、金型温度４０℃にて試験片を作成し、ＡＳＴＭ  Ｄ‐２５６に準拠して、下記の条件にて衝撃試験を行って求めた。
【０１６４】
＜試験条件＞
試験片：１２．７ｍｍ（幅）×６．４ｍｍ（厚さ）×６４ｍｍ（長さ）
ノッチ：機械加工
測定温度：０℃及び‐３０℃。
５．融点（Ｔｍ）およびガラス転移温度（Ｔｇ）；
ＤＳＣの吸熱曲線を求め、最大ピーク位置の温度をＴｍとする。
【０１６５】
測定は、（株）パーキンエルマー製の測定装置を用い、試料をアルミパンに詰め、１００℃／分で２００℃まで昇温し、２００℃で１０分間保持したのち、‐１５０℃まで１０℃／ｍｉｎで降温し、次いで１０℃／分で昇温する際の吸熱曲線より求めた。
６．極限粘度［η］；
１３５℃で、デカリン中で測定した。
７．Ｍｗ／Ｍｎ；
ＧＰＣ（ゲルパーミエイションクロマトグラフィー）を用い、オルトジクロロベンゼンを溶媒として、１４０℃で測定した。
８．（Ｈ）成分の軟化点；
環球法（ＡＳＴＭ‐Ｄ３６）により測定した。
９．動的粘弾性測定；
【０１６６】
レオメトリック社製ＲＤＳ-IIを用いて、幅１０ｍｍ、長さ３８ｍｍ間でのトーションモード（ねじり）で、昇温速度を２℃／ｍｉｎとして、‐１００℃〜１００℃の範囲で、周波数を１０ｒａｄ／ｓとして測定し、各温度での損失正接ｔａｎδおよび貯蔵弾性率Ｇ’の値を得た。このｔａｎδの最大値が大きいことは、制振性、防振性、防音性、吸音性に優れることを示す。
【０１６７】
［合成例１］
（シンジオタクチックポリプロピレンの合成）
特開平２‐２７４７６３号公報に記載の方法に従い、ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）フルオレニルジルコニウムジクロライドおよびメチルアルミノキサンからなる触媒を用いて、水素の存在下でプロピレンの塊状重合法によってシンジオタクチックポリプロピレンを合成した。得られたシンジオタクチックポリプロピレン（以下「ｓｙｎＰＰ」ともいう。）のメルトフローインデックスは４．４ｇ／１０ｍｉｎであり、ＧＰＣによる分子量分布は２．３であり、１３Ｃ‐ＮＭＲによって測定されたシンジオタクチックペンタッド分率（ｒｒｒｒ）は０．８２３であり、示差走査熱量分析で測定したＴｍは１２７℃、Ｔｇは５７℃であった。
【０１６８】
（実施例１）
［プロピレン・ブテン・エチレン共重合体（１）の合成］
充分に窒素置換した容積が２０００ｍｌの重合装置（重合器）に、５００ｍｌの乾燥ヘキサンと、２４０ｇの１‐ブテンと、１．０ｍｍｏｌのトリイソブチルアルミニウムとを常温で仕込んだ後、重合器内温を３５℃に昇温し、プロピレンで重合器内を０．６ＭＰａまで加圧し、次いでエチレンを供給して０．６２ＭＰａまで加圧した。その後、ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）フルオレニルジルコニウムジクロライド０．００５ｍｍｏｌとアルミニウム換算で１．５ｍｍｏｌのメチルアルミノキサン（東ソー・ファインケム（株）製）とを接触させたトルエン溶液を重合器内に添加し、内温を３５℃に、エチレンを供給して重合器圧力を０．６２ＭＰａに保ちながら５分間重合し、２０ｍｌのメタノールを添加し重合を停止した。脱圧後、２Ｌのメタノール中で、重合溶液からポリマーを析出し、真空下１３０℃、１２時間乾燥した。
【０１６９】
得られたポリマー（以下「ｓＰＢＥＲ（１）」ともいう。）の重量は、３９．２ｇであった。また、ｓＰＢＥＲ（１）の組成は、プロピレン含量が６７．９ｍｏｌ％、エチレン含量が５．１ｍｏｌ％、１‐ブテン含量が２７．０ｍｏｌ％であり、極限粘度［η］は２．８９ｄｌ／ｇであり、ガラス転移温度Ｔｇは‐１９．７℃であり、融解ピークは存在せず、ＧＰＣによる分子量分布は２．０であった。
【０１７０】
上記ｓＰＢＥＲ（１）を、熱板温度１９０℃、予熱６分、加圧（１０ＭＰａ）２分の条件で成形した後、熱板温度２０℃のプレス成形機に移して加圧（１０ＭＰａ）冷却することによりプレスシートを作製し、各種物性を測定した。また低温耐衝撃強度は、ｓＰＢＥＲ（１）の射出試験片を用いて測定した。
実施例１で得られた樹脂をテフロン（登録商標）シートで挟んで、１mm厚のプレスシート化し、以下の方法により、合わせガラス化した。
【０１７１】
基材としてフロートガラス（３０ｃｍ角、厚さ２ｍｍ）を用い、基材、上記組成物１および基材をこの順序で積層し、圧着プレス（条件：圧力：２kg/cm２、１６０℃×３分    ）により積層体（３層積層体）を製造した。
ついで、得られた合わせガラスを、５０℃、９５％RH下に1週間保存し、辺縁部の外観を観測した。測定結果を表１に示す。
【０１７２】
（実施例２）
［プロピレン・ブテン・エチレン共重合体（２）の合成］
プロピレンで重合器内を０．５４ＭＰａまで加圧し、次いでエチレンを供給して０．６２ＭＰａまで加圧した以外は合成例１と同様の方法で重合を行った。得られたポリマー（以下「ｓＰＢＥＲ（２）」ともいう。）の重量は、８２．６ｇであった。また、ｓＰＢＥＲ（２）の組成は、プロピレン含量が６１．３ｍｏｌ％、エチレン含量が１０．３ｍｏｌ％、１‐ブテン含量が２８．４ｍｏｌ％であり、極限粘度［η］は２．６７ｄｌ／ｇであり、ガラス転移温度Ｔｇは‐２４．７℃であり、融解ピークは存在せず、ＧＰＣによる分子量分布は２．０であった。
上記ｓＰＢＥＲ（２）を用い、実施例１と同様にしてプレスシートおよび射出試験片を作成し、各種物性を測定した。測定結果を表１に示す。
【０１７３】
（実施例２−２）
［プロピレン・ブテン・エチレン共重合体（２−２）の合成］
プロピレンで重合器内を０．５０ＭＰａまで加圧し、次いでエチレンを供給して０．６２ＭＰａまで加圧した以外は合成例１と同様の方法で重合を行った。得られたポリマー（以下「ｓＰＢＥＲ（２−２）」ともいう。）の重量は、９１．２ｇであった。また、ｓＰＢＥＲ（２）の組成は、プロピレン含量が６１．３ｍｏｌ％、エチレン含量が１５．３ｍｏｌ％、１‐ブテン含量が２６．２ｍｏｌ％であり、極限粘度［η］は２．８９ｄｌ／ｇであり、ガラス転移温度Ｔｇは‐３１．４℃であり、融解ピークは存在せず、ＧＰＣによる分子量分布は２．０であった。
上記ｓＰＢＥＲ（２−２）を用い、実施例１と同様にしてプレスシートおよび射出試験片を作成し、各種物性を測定した。測定結果を表１に示す。
【０１７４】
（実施例３）
［プロピレン・エチレン共重合体（３）の合成］
減圧乾燥および窒素置換した１．５リットルのオートクレーブに、常温でヘプタンを７５０ｍｌ加え、続いてトリイソブチルアルミニウム（以下「ＴＩＢＡ」と略す。）の１．０ミリモル／ｍｌトルエン溶液を、アルミニウム原子に換算してその量が０．３ミリモルとなるように０．３ｍｌ加え、撹拌下にプロピレンを５０．７リットル（２５℃、１気圧）挿入し、昇温を開始し３０℃に到達させた。その後、エチレンを供給して系内を０．５５ＭＰａとなるように加圧し、公知の方法で合成したジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）フルオレニルジルコニウムジクロリドのヘプタン溶液（０．０００２ミリモル／ｍｌ）を３．７５ｍｌ、および（トリフェニルカルベニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート）のトルエン溶液（０．００２ミリモル／ｍｌ）を２．０ｍｌ加え、プロピレンとエチレンとの共重合を開始させた。この時の触媒濃度は、全系に対してジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）フルオレニルジルコニウムジクロリドが０．００１ミリモル／リットル、トリフェニルカルベニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレートが０．００４ミリモル／リットルであった。
【０１７５】
重合中、エチレンを連続的に供給することにより、オートクレーブ内の圧力を０．５５ＭＰａに保持した。重合を開始してから３０分後に、２０ｍｌのメタノールを添加することにより重合反応を停止した。脱圧後、ポリマー溶液を取り出し、このポリマー溶液と同体積の「水１リットルに対して濃塩酸５ｍｌを添加した水溶液」でこのポリマー溶液を洗浄し、触媒残渣を水相に移行させた。この触媒混合溶液を静置したのち、水相を分離除去しさらに蒸留水で２回洗浄し、重合液相を油水分離した。次いで、油水分離された重合液相を３倍量（体積比）のアセトンと強撹拌下に接触させ、重合体を析出させたのち、この析出物をアセトンで十分に洗浄し、固体部（共重合体）を濾過により採取した。次いで、この固体部を窒素流通下、１３０℃、３５０ｍｍＨｇで１２時間乾燥した。以上のようにして得られたプロピレン・エチレン共重合体（以下「ｓＰＥＲ（３）」ともいう。）の収量は５０．０ｇであった。あり、また、ｓＰＥＲ（３）の組成は、プロピレン含量が７６．０ｍｏｌ％、エチレン含量が２４．０ｍｏｌ％であり、１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］は２．４ｄｌ／ｇであり、ガラス転移温度Ｔｇは‐２８℃であり、融解ピークは存在せず、ＧＰＣにより測定した分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２．９であった。
上記ｓＰＥＲ（３）を用い、実施例１と同様にしてプレスシートおよび射出試験片を作成し、各種物性を測定した。測定結果を表１に示す。
【０１７６】
（実施例４）
三井化学（株）製アイソタクティックポリプロピレン（以下「ｉｓｏＰＰ」ともいう。）（グレード：Ｅ１１０Ｇ、ＭＦＲ＝０．５、融点１６５℃、ｍｍｍｍ＝９５．８％、デカン可溶部量０．３重量％）  ２０重量部と、実施例２で得られたｓＰＢＥＲ（２）  ８０重量部とを混合し、２００℃で溶融混練することにより熱可塑性樹脂組成物（以下「組成物（４）」ともいう。）を得た。
上記組成物（４）を用い、実施例１と同様にしてプレスシートおよび射出試験片を作成し、各種物性を測定した。測定結果を表１に示す。
【０１７７】
（実施例５）
ｉｓｏＰＰ  ２０重量部と、実施例２で得られたｓＰＢＥＲ（２）  ８０重量部との合計１００重量部に対し、ヤスハラケミカル（株）製水添テルペン樹脂Ｐ１２５（環球法による軟化点１２５℃）  ２０重量部を添加し、２００℃で溶融混練することにより熱可塑性樹脂組成物（以下「組成物（５）」ともいう。）を得た。
上記組成物（５）を用い、実施例１と同様にしてプレスシートおよび射出試験片を作成し、各種物性を測定した。測定結果を表１に示す。
【０１７８】
（実施例６）
合成例１で得られたｓｙｎＰＰ  ２０重量部と、実施例２で得られたｓＰＢＥＲ（２）  ８０重量部とを、２００℃で溶融混練することにより熱可塑性樹脂組成物（以下「組成物（６）」ともいう。）を得た。
上記組成物（６）を用い、実施例１と同様にしてプレスシートおよび射出試験片を作成し、各種物性を測定した。測定結果を表１に示す。
【０１７９】
（実施例７）
合成例１で得られたｓｙｎＰＰ  ２０重量部と、実施例２で得られたｓＰＢＥＲ（２）  ８０重量部との合計量１００重量部にヤスハラケミカル（株）製水添テルペン樹脂Ｐ１２５を２０重量部添加し、２００℃で溶融混練することにより熱可塑性樹脂組成物（以下「組成物（７）」ともいう。）を得た。
上記組成物（７）を用い、実施例１と同様にしてプレスシートおよび射出試験片を作成し、各種物性を測定した。測定結果を表１に示す。
【０１８０】
（実施例８）
ｉｓｏＰＰ  ２０重量部と、実施例２で得られたｓＰＢＥＲ（２）  ８０重量部との合計量１００重量部に、ヤスハラケミカル（株）製水添テルペン樹脂Ｐ１２５を２０重量部と、三井化学（株）製タフマー（登録商標）Ａ４０７０（密度０．８７２ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ＝７ｇ／１０ｍｉｎ）（表１中では「（Ｃ）ＥＢＲ」と表す。）  ２０重量部とを混合し、２００℃で溶融混練することにより熱可塑性樹脂組成物（以下「組成物（８）」ともいう。）を得た。
上記組成物（８）を用い、実施例１と同様にしてプレスシートおよび射出試験片を作成し、各種物性を測定した。測定結果を表１に示す。
【０１８１】
（実施例９）
ｉｓｏＰＰ  ２０重量部と、実施例２で得られたｓＰＢＥＲ（２）  ８０重量部との合計量１００重量部に、三井化学（株）製タフマー（登録商標）Ａ４０７０（密度０．８７２ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ＝７ｇ／１０ｍｉｎ）  ２０重量部と、ヤスハラケミカル（株）製水添テルペン樹脂Ｐ１２５  ２０重量部と、日本油脂（株）製過酸化物ＰＨ２５Ｂ  ０．０５重量部とを混合し、２００℃で溶融混練することにより熱可塑性樹脂組成物（以下「組成物（９）」ともいう。）を得た。
上記組成物（９）を用い、実施例１と同様にしてプレスシートおよび射出試験片を作成し、各種物性を測定した。測定結果を表１に示す。
【０１８２】
（実施例１０）
ｉｓｏＰＰ  ２０重量部と、実施例２で得られたｓＰＢＥＲ（２）  ８０重量部との合計量１００重量部に、三井・デュポンポリケミカル（株）製エチレン・酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡＦＬＥＸ：Ｐ１９０５、密度０．９４０ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ＝２．５ｇ／１０ｍｉｎ）  ２０重量部と、ヤスハラケミカル（株）製水添テルペン樹脂Ｐ１２５  ２０重量部とを混合し、２００℃で溶融混練することにより熱可塑性樹脂組成物（以下「組成物（１０）」ともいう。）を得た。
上記組成物（１０）を用い、実施例１と同様にしてプレスシートおよび射出試験片を作成し、各種物性を測定した。測定結果を表１に示す。
【０１８３】
（実施例１１）
ｉｓｏＰＰ  ２０重量部と、実施例２で得られたｓＰＢＥＲ（２）  ８０重量部との合計１００重量部に対し、ヤスハラケミカル（株）製水添テルペン樹脂Ｐ１２５  ２０重量部と、味の素ファインケミカル（株）製水酸化マグネシウム（表１中では「（Ｚ）無機充填剤（無機難燃剤）」と表す。）  ３００重量部とを添加し、２００℃で溶融混練することにより熱可塑性樹脂組成物（以下「組成物（１１）」ともいう。）を得た。
上記組成物（１１））を用い、実施例１と同様にしてプレスシートおよび射出試験片を作成し、各種物性を測定した。測定結果を表１に示す。
【０１８４】
（実施例１２）
合成例１で得られたｓｙｎＰＰ  ２０重量部と、実施例３で得られたｓＰＥＲ（３）  ８０重量部とを、２００℃で溶融混練することにより熱可塑性樹脂組成物（以下「組成物（１２）」ともいう。）を得た。
上記組成物（１２）を用い、実施例１と同様にしてプレスシートおよび射出試験片を作成し、各種物性を測定した。測定結果を表２に示す。
【０１８５】
（実施例１３）
ｉｓｏＰＰ  ２０重量部と、実施例２で得られたｓＰＢＥＲ（２）  ８０重量部との合計量１００重量部に、三井化学（株）製タフマー（登録商標）Ａ４０７０（密度０．８７２ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ＝７ｇ／１０ｍｉｎ）  ２０重量部を混合し、２００℃で溶融混練することにより熱可塑性樹脂組成物（以下「組成物（１３）」ともいう。）を得た。
上記組成物（１３）を用い、実施例１と同様にしてプレスシートおよび射出試験片を作成し、各種物性を測定した。測定結果を表２に示す。
【０１８６】
（実施例１４）
実施例１３において、実施例２で得られたｓＰＢＥＲ（２）  ８０重量部を実施例１で得られたｓＰＢＥＲ（１）に変えた以外は実施例１３と同様の方法により、熱可塑性樹脂組成物（以下「組成物（１４）」ともいう。）を得た。
上記組成物（１４）を用い、実施例１と同様にしてプレスシートおよび射出試験片を作成し、各種物性を測定した。測定結果を表２に示す。
【０１８７】
（実施例１５）
実施例１で得られたｓＰＢＥＲ（１）７０重量部と、三井化学（株）製タフマー（登録商標）Ａ４０７０（密度０．８７２ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ＝７ｇ／１０ｍｉｎ）  ３０重量部とを混合し、２００℃で溶融混練することにより熱可塑性樹脂組成物（以下「組成物（１５）」ともいう。）を得た。すなわちｓＰＢＥＲ（１）が１００重量部に対し、タフマー（登録商標）Ａ４０７０が４２．８重量部であった。
上記組成物（１５）を用い、実施例１と同様にしてプレスシートおよび射出試験片を作成し、各種物性を測定した。測定結果を表２に示す。
【０１８８】
（実施例１６）
実施例１で得られたｓＰＢＥＲ（１）８０重量部と、ｉｓｏＰＰ  ２０重量部を設定温度１９０℃の１軸押出機にて混練し、熱可塑性樹脂組成物（以下「組成物（１６）」ともいう。）を得た。上記組成物（１６）１００重量部に対し、酸化亜鉛（表１中では「（ｆ）発泡助剤」と表す。）３重量部と、アゾジカルボンアミド（表１中では「（Ｆ）発泡剤」と表す。）２重量部とを配合した混合物を、設定温度１００℃のニーダーにて１０分間混練し、さらにロール表面温度１００℃のロールにより１０分間混練した後、シート状に成形した。
【０１８９】
得られたシートをプレス金型に充填し、１５０ｋｇｆ／ｃｍ２、１５５℃、３０分の条件で、加圧、加熱し、発泡体を得た。このプレス金型のサイズは、厚み１５ｍｍ、縦１５０ｍｍ、横２００ｍｍであった。
次いで、この発泡体の反発弾性を上記方法に従って測定した。その結果を表２に示す。
【０１９０】
（実施例１７）
実施例１で得られたｓＰＢＥＲ（１）８０重量部と、ｉｓｏＰＰ  ２０重量部との合計量１００重量部に、三井化学（株）製タフマー（登録商標）Ａ４０７０（密度０．８７２ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ＝７ｇ／１０ｍｉｎ）  ３０重量部と混合し、設定温度１９０℃の１軸押出機にて混練し、熱可塑性樹脂組成物（以下「組成物（１７）」ともいう。）を得た。上記組成物（１７）１３０重量部に対し、酸化亜鉛３．９重量部と、アゾジカルボンアミド２．６重量部とを配合した混合物を用いて、実施例１６と同様に発泡体を調製し、物性測定を行った。その結果を表２に示す。
【０１９１】
（実施例１８）
実施例１で得られたｓＰＢＥＲ（１）７０重量部と、三井化学（株）製タフマー（登録商標）Ａ４０７０（密度０．８７２ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ＝７ｇ／１０ｍｉｎ）  ３０重量部とを混合し、設定温度１９０℃の１軸押出機にて混練し、熱可塑性樹脂組成物（以下「組成物（１８）」ともいう。）を得た。すなわちｓＰＢＥＲ（１）が１００重量部に対し、タフマー（登録商標）Ａ４０７０が４２．８重量部であった。
【０１９２】
また上記組成物（１８）１００重量部に対し、酸化亜鉛３重量部と、アゾジカルボンアミド２重量部とを配合した混合物を用いて実施例１６と同様に発泡体を調製し、物性測定を行った。その結果を表２に示す。
【０１９３】
（実施例１９）
実施例２で得られたｓＰＢＥＲ（２）をｓＰＢＥＲ（２−２）に変更した以外は実施例８と同様の方法で、熱可塑性樹脂組成物（以下「組成物（１９）」ともいう。）を得た。
上記組成物（１９）を用い、実施例１と同様にしてプレスシートおよび射出試験片を作成し、各種物性を測定した。測定結果を表２に示す。
【０１９４】
（実施例２０）
実施例４で得られた樹脂組成物をプレス成形により、厚み０．６ｍｍのシート化した。
また、積水化学工業株式会社製 ポリビニルブチラール（BM-SZ）  １００重量部に対し、可塑剤としてトリエチレングリコール−ビス−２−エチルヘキサノエート３９重量部を１５０℃のプラストミルを用いて混練し、厚み０．２ｍｍのプレスシートを作成した。
次いで、ガラス基板、可塑化ポリビニルブチラール、実施例４で得られた樹脂シート、可塑化ポリビニルブチラール、ガラス基板の順で積層化し、実施例１と同様の方法で合わせガラスを作成し、評価した。
結果を表２に示す。 
【０１９５】
（比較例１）
可塑化ポリビニルブチラールシートの厚みを1ｍｍとし、本発明の組成物（Ｘ）を用いなかったこと以外は、実施例２０と同様に合わせガラスを作成し、評価した。
辺縁部が白化した。
結果を表２に示す。
【０１９６】
（比較例２）
比較例１で得られた合わせガラスの周面全体を、ポリエステル製の粘着剤付きテープで密着シールして合わせガラスを作成し、評価した。
辺縁部の白化は抑えられた。結果を表２に示す。
【０１９７】
【表１】
2008208003.tif 000003
【０１９８】
【表２】
2008208003.tif 000004